Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
## （２）落葉からのCs-137溶出実験

スギ落葉によって樹冠から渓流内に供給されるCs-137量の評価、渓流内におけるスギ落葉からの「溶脱」及び「分解」によるCs-137流出率と流出速度の評価を行うことを目的とし、現地調査及びリターバッグ実験を行った。渓流沿いにリターフォールトラップ（網口50cm：高さ1m）を5箇所に設置し、2012年11月～2014年11月の期間で2～3ヶ月毎に回収した（図(1)-5）。回収リターは60℃で1週間乾燥した後、各トラップの重量とCs-137濃度を計測した。渓流内に設置したリターバッグは、金網（目あい13mm）に約100gの落葉を入れて作成した。落葉は2014年2月13日に林床から採取し、34サンプルを60℃で1週間乾燥させた。24サンプルは各リターバッグに封入し、10サンプルはCs-137濃度を測定することで、その平均値を全リターバッグ0日目のCs-137濃度とした。渓流内の流速は、落葉の分解速度に間接的な影響を及ぼすため、リターバッグは瀬（平均流速：43cm/s）と淵（平均流速：12cm/s）を各4か所選び、3回回収のため合計24個を設置した。バッグ全体が水中に沈むように金属ペグで河床に固定した（図(1)-5）。これらのバッグは、2014年3月1日に設置し、各75、150、250日後に8箇所から回収した。渓流内の落葉は、可溶成分の溶脱が渓流落下後0～10日程度で発生することが報告されているため、2014年8月5日に、短期回収するリターバッグ実験も実施した。瀬と淵各2カ所に2個ずつ（合計8個）リターバックを設置し、4、15日後に4箇所から回収した。回収したリターバッグは、バッグの中身を落葉と土砂などに選別した。落葉は付着土砂などを洗い流した後、60℃で1週間乾燥して重量を計測した。その後、電動ミルで粉末にし、Ge半導体検出器でCs-137濃度を測定した。

野外実験に加えて、室内での溶脱実験を行った。福島県二本松市の大沢川流域において渓流水サンプルと、約2.5kgのスギのリターを2014年2月13日に採取した。リターサンプルは、（1）枝に葉が良く残っている、（2）リターの色は薄い茶色であり、黒や濃い茶色ではない、（3）土壤中に埋没していないという3点の基準に沿って採取された。得られたリターサンプルは、60℃で1週間乾燥してから、室内実験に供した。渓流水サンプルについては、実験開始まで-20℃で保存した。リターサンプルを水または水と鉱物の混合物に浸して、リターからの放射性セシウムの溶脱及び鉱物への吸着を調べた。実験に用いた水は、蒸留水と渓流水の2種類であり、それぞれの

図(1)-6 リターからの放射性セシウム溶脱に関する実験の様子
水への放射性セシウムの溶脱効率を調べた。蒸留水と渓流水のpHはそれぞれ6.8、6.9である。本実験では、蒸留水と渓流水とで異なる電解質濃度がリターからの放射性セシウムの溶脱に影響を及ぼすことを仮定した。 $ 5.48\pm0.16\ g $ （平均値±標準偏差）のリターサンプル（n=120）を500mlのポリ瓶に入れ、400mlの蒸留水（n=60）と、同量の渓流水（n=60）を準備した。また、リターを水に浸す時間もリターから放射性セシウムが溶脱する量に影響を及ぼすと考えられるため、本実験では、1日、7日、30日の実験期間を設定した（図(1)-6）。

実験に用いる鉱物処理については、鉱物なし、ガラスビーズ、珪砂、バーミキュライトの4種類を設定した。ガラスビーズ、珪砂、バーミキュライトについては実験の前に篩にかけ、同様の粒度分布に統一した（125-500μm）。鉱物処理では、鉱物の有無によって異なるリター表面の研磨と、鉱物の種類によって異なる放射性セシウムの吸着効率を仮定している。水及び鉱物サンプルは2014年6月9日にリターを入れたポリ瓶に加えた。鉱物処理と実験期間にネストされた2種類の水処理に対して5つずつ繰り返しを設定した。すべてのサンプルは振盪器（日伸理化社製、NX-250）による100rpm、30分間の振盪を3~4日間隔で経験しており、1日、7日、30日の実験ではそれぞれ1回、3回、9回の振盪が行われた。以上の実験は、室内の冷暗所（約21℃）に2014年6月9日～7月8日の期間で実施された。

実験後、すべてのリターサンプルは蒸留水を用いて水洗され、再度60℃で1週間乾燥させた。乾燥後、リターサンプルは電動ミル（大阪ケミカル社製、FM-1）によって粉砕され、100mlプラスチック容器に封入し、放射性セシウム濃度測定に用いた。リターから溶脱した放射性セシウムがどれくらい水および鉱物サンプルに移行しているのかを検証するために、蒸留水を用いて30日の実験を行ったサンプルのうち、それぞれの鉱物処理を施したサンプルを1つずつ選定した。各鉱物処理の繰り返しサンプルの中から実験後のリターの放射性セシウム濃度が最も高かったサンプルから水サンプルと鉱物サンプルを作成した。水サンプルについては、ポリ瓶の上澄み液をガラス繊維フィルタ（Advantec社製、GF-75）で濾過した濾液を用いた。濾液は100mlプラスチック容器に封入され、溶存態の放射性セシウム濃度の測定を行った。一方、鉱物サンプルについては、蒸留水を使って注意深く水洗し、溶存態放射性セシウムをできるだけ取り除いたものをサンプルとした。得られた鉱物サンプルは105℃で1日乾燥させた後、100mlプラスチック容器に入れて粘土鉱物に吸着した放射性セシウム濾度を測定した。

120個の実験リターサンプルと10個の対照無処理リターサンプルについては、Cs-137とCs-134の濃度、水及び鉱物サンプルについては、Cs-137濃度のみをガンマ線分光法によって測定した。604.7keV（134Cs）、661.6keV（Cs-137）におけるガンマ線放出を多重波高分析器（Ortec社製、DSPEC jr. 2.0；キャンベラ社製、DSA1000）を装着したゲルマニウム半導体検出器（Ortec社製、GEM20-70；キャンベラ社製、GCW2022）を用いて測定した。

無処理対照リターサンプルと実験リターサンプルとで放射性セシウム濃度の違いを、一般化線形モデル（GLM）の構築により評価した。さらに、実験処理（水の種類、鉱物の種類、実験期間の違い）がリターの放射性セシウム濃度に影響するかどうかもGLMを構築し評価した。後者のGLMでは、応答変数はリターの放射性セシウム濃度、説明変数は水の種類（蒸留水・渓流水）、鉱物の種類（鉱物なし・ガラスビーズ・珪砂・バーミキュライト）、実験期間（1日、7日、30日）である。構築したGLMではいずれも、応答変数は正規分布に従うと仮定し、リンク関数はidentityとした。モデル構築に用いたリターの放射性セシウム濃度は、予め等分散性を満たすために対数変換
した。

## （３）土壌中のCs-137移動画分評価

福島県二本松市内の畑8地点（2013年8月5～6日採取）、水田8地点（2013年12月8～9日採取）、森林5地点（2012年10月31日、11月27～28日採取）の計21地点から土壌を採取した。これらのサンプル分析は2014年に行った。5m四方のプロットを設定し、対角線上の5か所から、土壌養分分析法委員会（1970）に従い、V字に穴を掘り穴の斜面に沿って一定の厚さの土壌を採取して混合しサンプルとした。試料は室内で2週間程度風乾し、その後2mmのふるいを通した。礫や植物残渣も2mmを超えるものは除去した。本実験では、蒸留水による抽出成分を水溶性画分、酢酸アンモニウム溶液による抽出成分をイオン交換態画分、過酸化水素水溶液による抽出成分を有機物態画分、抽出されなかった粘土・シルト・砂等の鉱物やその他残渣に吸着もしくは固定された成分を残渣画分とした（図(1)-7）。とくに、水溶性画分とイオン交換態画分は、相対的に容易に溶け出しやすい状態であるとした。風乾細土は秤量（約20g前後）して20ml容のバイアルに充填し、ガンマカウンター（パーキンエルマー社製Wizard2-2480）で1サンプル20分間測定し、Cs-137全存在量（初期値）とした。

バイアル容器内の土壌をすべて300mLポリ瓶に移した。蒸留水200mLを加え室温で約1分間振とう

図1-7 分画の手順

した後、 $ 0.45\mu m $ メンブレンフィルターで濾過し、土壌と液相を分離した。その後、回収した土壌を再びバイアル容器へ充填しガンマカウンターでCs-137存在量を測定した。この測定値を初期値から差し引いた値を水溶性画分のCs-137存在量とした。

水抽出後の試料をバイアルから300mLポリ瓶へかき出し、1M酢酸アンモニウム200mLを加え20℃で2時間振とうした。はじめに上澄み部分を濾過後、フィルター部と容器に残った土壌は100mL蒸留水で洗浄し、再び水溶性画分の抽出手順と同様に濾過・分離・充填し、土壌のCs-137存在量を測定した。この測定値を水抽出後の測定値から差し引いた値を交換態画分のCs-137存在量とした。

交換態抽出後の試料を、500mLトールビーカーに蒸留水約100mLで洗い出し30%過酸化水素水を10mL添加し、時計皿で蓋をして反応が落ち着くまでそのまま静置した。ビーカーをホットプレー
ト上へ移し、適宜過酸化水素水を追加（1～2mL）し、試料の黒色味が抜け、上澄みが透明になり、過酸化水素を加えても発砲しないようになるまで約12時間加熱（140～200℃）した。終了後、透明な上澄みをピペットで吸い取り0.45μmメンブレンフィルターで吸引濾過した。残ったビーカー内試料に蒸留水100mLを加えて攪拌させ静置し、再び透明な上澄みをピペットで吸い取って採取したものを0.45μmメンブレンフィルターで吸引濾過した。残ったビーカー内試料に蒸留水100mLを加えて500mL容の遠沈管に移し3,500rpm，30分で遠心分離後、上澄みをピペットで採取し同様に0.45μmメンブレンフィルターで吸引濾過した。吸引濾過の際に濾紙に残った試料も可能な限りすべて回収した。遠沈管に残った試料は乾燥後、再び専用バイアルに充填し、ガンマカウンターで放射性Cs-137存在量を測定した。この測定値を交換態抽出後のCs-137測定値から差し引いた値を有機物態画分のCs-137存在量とした。

土壌特性としてpH（H_{2}O）、陽イオン交換容量（CEC）、全炭素量（TC）、全窒素量（TN）、土性について分析を行った。風乾細土10gに蒸留水25mLを加え、かき混ぜた後1時間以上放置し、その後pHを測定した。操作は2連で行った。土壌試料の抽出はショーレンベルガー法によって行った。得られた浸出液中のNH_{4}^{+}をインドフェノール法によって呈色し分光光度計（SHIMADZU Uvmini-1240）波長650nmで測定（単位：cmol 100g^{-1}）した。呈色は抽出サンプルにつき2連で行った。CNアナラ

図(1)-8 2012年11月から2014年11月までの大沢川流域における(a)スギのリターフォール量（g/m²）と、(b)リターフォールトラップで得られたスギリターの放射性セシウム（ $ ^{134} $ Cs・ $ ^{137} $ Cs）濃度

イザー（住化分析センター・スミグラフNC-220F）で各土壌試料150～200mgを各2連ずつ分析した（乾式燃焼法）。過酸化水素による有機物除去後、沈降法（ピペット法）によって粘土、シルト、
砂の粒径分画を行った。逐次抽出試験、土壌の理化学性の分析で得られた結果を用いて、土壌のCs-137画分間、土壌のCs-137画分と理化学性間、土壌の理化学性間の相関分析を行った。

## 4 ．結果及び考察

## （１）リター供給量とCs-137濃度変化

2012年の観測開始から2014年までのリターフォール量は、2012年11月21日からの346日間で、351g/m²、2013年11月2日からの370日間で236g/m²であった。既往研究などでのリターフォール量は310～580g/m²であり、本研究の算出量と調和的であった。リターフォールのCs-137濃度は10～15Bq/gであり、経時的な濃度減少は確認できなかった。

これまでの研究から、森林の林冠や林床表層部に多くの放射性セシウムが蓄積していることが判明しており（Hashimoto et al., 2012） $ ^{6)} $ 、これらが森林—渓流生態系における物質移動に伴って渓流へと移動することが予想される。大沢川流域におけるスギのリターフォール量をモニタリングした結果、夏期ではほとんどリターフォールが無いのに対して、それ以外の季節ではリターフォールが観測された（図(1)-8）。樹冠から供給されたリターの放射性セシウム濃度に注目すると、非常にばらつきが大きく、時間の経過とともに減少するという明確な傾向は見られなかった。

図(1)-9 (a) 大沢川と (b) FM大谷山における林床と河床

に堆積したスギリターの放射性セシウム（ $ ^{137} $ Cs）濃度

そのため、高濃度に汚染されたリターが2014年でも供給されていることが判明した（図(1)-8）。また、落枝ではなく、花部の破片と見られるリターのみが捕捉されていた2014年8月のサンプルからは、観測期間中で最も高い放射性セシウム濃度が検出された。先述の溶脱実験からリター中の放射性セシウムの分布は不均質であることが示唆されたことと関連して、樹冠から供給されるリターでも、部位に応じて放射性セシウム濃度は大きくばらつき、様々な放射性セシウム濃度のリターが林床や河床に落下していると考えられる。特に、スギは着葉から落葉までの期間が長いために、スギ人工林においては放射性セシウム濃度の高いリターが事故後3年以上経過しても落下している可能性が高い。したがって、スギ人工林では、今後も樹冠に捕捉された放射性セシウムがリターとして落下することによって、地表の汚染が継続することが予想された。

林床と河床に堆積した分解の程度が類似したスギリターの放射性セシウム濃度に注目すると、大沢川とFM大谷山の両方のサイトで、河床の放射性セシウム濃度が林床と比べて低いことが明らか
かとなった（図(1)-9）。大沢川では、河床のリターのセシウム濃度が林床の25%程度、FM大谷山では68%程度であった。このことから大沢川では、リターが渓流に浸ることでより多くの放射性セシウムが溶脱している可能性が示唆された。

## （２）土壌中の移動可能放射性核種の分画

逐次抽出法による移動画分の評価の結果、畑土壌では、水溶性画分は1～3％と非常に低かった。交換態画分も1～5％であった。有機物態画分は7～22％の範囲にあり、抽出されない場所もあった。水溶性画分はすべての水田土壌において抽出されなかった。交換態画分は1～7％の範囲だった。有機物態画分は0.2～9％であった。森林土壤の逐次抽出結果では、水溶性画分は0.7～2％であった。交換態画分は6～33％の割合だった。有機物態画分は9～45％と最も高くなった（図(1)-10）。

土壌の化学性、物理性の評価では、畑土壌はpH5.0～7.5とばらつきが大きく、水田土壌ではpH5.8～6.8の範囲だった。森林土壤は相対的に低く、口太山でpH4.6であった。陽イオン交換容量については、畑土壌では15cmol/kg以上と高かった。森林土壤は全炭素量が77g/kg以上、全室素量が3.8～7.1 g/kgで畑や水田と比較する高い値であった。畑土壌の粘土含有量が21%以上であった。水田土壌では粘土含量が低い地点が多く、粘土割合の低い土壌では砂の割合が多くなっていた。

森林土壌の特徴としては、水溶性画分が0～2％と低かった一方で、交換態画分が6～33%、有機物態画分が9～45%で畑土壌と水田土壌と比較して非常に高いという点が特徴的だった。森林表層では放射性Csの50～91％がリター層に集中して蓄積している（Koarashi et al, 2012） $ ^{12)} $ 。森林に沈着した放射性Csは、降雨による溶脱、落葉・落枝、有機物分解等により事故から数年間は内部の分布は大きく変化するが、時間の経過とともに定常状態となり、放射性Csの一部は菌糸や根によって吸収され、森林生態系内の循環に取り込まれていくと考えられた。

森林総合研究所では、福島県川内村、大玉村、只見町において2011年8月～9月に1回目、2012年8月～9月に2回目として放射性Cs汚染の実態調査を行った。1回目の調査と比べて、2回目の

図(1)-10 森林土壤の分画結果

調査ではすべての調査プロットにおいて枝や葉や樹皮や堆積有機物層の放射性Cs濃度が大きく低下し、一方、表層土壌（0～5cm深）における濃度は上昇する結果となった。この結果は、事故か
ら半年後の調査から1年の間に、落葉・落枝や雨による洗脱によって樹木から林床へ移動、さらには有機物分解によって堆積有機物から鉱質土壤へと放射性Csが大きく移動したことを示す（山口ほか，2012） $ ^{24} $ 。今回の試験において使用した森林の土壤試料も2012年10～11月に採取されたものであり、林床や堆積有機物から土壤へCs-137が移行している段階または移行直後であったと考えられる。このため、土壤鉱物へ固定されているCs-137量は少なく、動きやすい交換態画分・有機物態画分の割合が大きかったと考えられた。

また、Shcheglov（1999） $ ^{19)} $ は、森林リターにおけるCs-137存在量はそのリター層の厚さに依存することを報告している。森林リターは森林生態系の動的な構成要素であり、一般的に、ほとんどのリターは数年以内に微生物分解される（Koarashi et al., 2009 $ ^{11)} $ ；Ono et al., 2011 $ ^{15)} $ ）。リター分解によって生産された溶解性有機物は陽イオンと錯化合物を形成し、その後リター層からその下にある鉱物層へ移行していくと考えられる（Fesenko et al., 2001） $ ^{2)} $ 。本実験における森林土壤の逐次抽出試験結果においても、交換態画分・有機物態画分割合が多かったことから、森林土壤内においては畑土壤、水田土壤と比較して、移行しやすいCs-137が多く存在していると考えられた。森林リターには大量のCs-137の一時的な蓄積場所としての役割があるとすれば、リターに固定、吸着するCs-137の今後の動きを継続観測する必要がある（Koarashi, 2012） $ ^{12)} $ 。

画分間の相関分析では、畑土壌・水田土壌と同様に、有機物態画分と残渣画分の間に有意ではないが負の相関関係が見られ、有機物態画分のCs-137は残渣画分へ移行していく関係あるいは互いに阻害しあう関係にあると考えられた。画分と土壌特性間の相関分析では、交換態画分とシルト含量の間に有意な正の相関関係が見られた。畑土壌、水田土壌の結果においても有意ではないが同様に正の相関の傾向にあり、交換態画分とシルト量との関連が強かったことが言えた。水溶性画分、残渣画分と土壌pH値の間には、有意な負の相関関係が見られた。さらに、有機物態画分とpH値の間にも有意ではないが、10%以下の高い正の相関関係が見られた。放射性Csの土壌吸着にpHが関与することは一般的に認められており（川瀬，1971 $ ^{10} $ ）、Rhodes，1957 $ ^{16} $ ）、アルカリ土壌は酸性土壌よりもCs固定力の強いことが報告されている。さらに、土壌pH値が低いと水溶性画分は増加し、pH値が高いと土壌及び粘土鉱物の固定態が増加すると報告されている（津村，1984）。

土壤中の腐植のもつカルボキシル基の負電荷にCs⁺は吸着され、安定な複合体を形成する（山口ら，2012）。pH値が高いほど負電荷は増加し、Cs⁺はカルボキシル基に保持されやすくなる。すなわち、pH値が高いと有機物態画分のもつCs-137は増加し、pH値が低いと水溶性画分・残渣画分のもつCs-137が増加することが考えられる。森林土壤では腐植・土壤有機物量が多かったことから、今回の結果ではpH値が高いほど有機物のもつカルボキシル基にCs-137が多く保持され、反対に、水溶性画分・残渣画分は減少したと推察した。
## （３）懸濁物質流出、河床土砂の放射性セシウム濃度

大沢川及び大谷山からの浮遊土砂流出については、放射性セシウムの降下量を反映して、福島県のサイトが群馬県のサイトのおおよそ4倍であった。観測地点とダム上流部における流下物に含まれる放射性核種は10000Bq/kg以上であった（表(1)-1）。汚染物質の流出について、降雨量との対応を比較した結果、降雨量が大きくなるほど、汚染物質濃度が高くなる傾向が見られた。今後、流量の応答に対する流出についても検討する必要があると考えられた。これらの河川流出に対して、大沢川流域末端部に位置する、砂防ダムの下流部では、その半分程度になっていた。

表(1)-1 大沢川と大谷山の浮遊土砂流出に含まれるセシウム濃度

No	Sample	Activity (Bq kg $ ^{-1} $ )
Cs-137	Cs-134
Quantity	Error	Quantity	Error
猫患鼠大深圳市	鬃测地点	13223	316	7234	258
砂龄岁上流部	11962	268	6781	212
砂龄岁下流部	6427	181	3387	137
群属重大谷山	鬃测地点	9096	113	1492	85

のことから、砂防ダムにおける懸濁体物質の蓄積が下流への汚染物質を緩衝する効果があると考えられた。また、大沢川流域に隣接するため池である夏無沼の底に蓄積している放射性セシウム量を計測したところ、底質のCs-137蓄積濃度は120から19400（Bq/Kg-dry）であり、平均蓄積濃度は5227（Bq/Kg-dry）であった。ため池の中央部で137Cs蓄積濃度が高くなる傾向があるものの、流入口から5mの地点でも高い箇所が見られた（図（1）-11）。従来のため池における底質のCs-137蓄積濃度の調査（農林水産省，2013） $ ^{13)} $ では、ため池内の一部の底質サンプルの採取による評価がされていたが、本研究結果から、底質のCs-137蓄積濃度はばらつきが大きいことが分かった。

渓流周辺における土壌及び落葉の汚染状況は、スギなどを中心とした落葉層が最も高く、A0層下部が次いで高くなる傾向がみられた。森林と渓流内の状況については、有機物に注目すると、河床に堆積している粗粒有機物、河床内リター、細粒有機物のCs-137が4856～7546Bq/kgと高い傾

図(1)-11 ため池での放射性セシウム蓄積量分布
向がみられた。Cs-134についても同様の傾向がみられる。林床と河川内の有機物の時系列変化についてみると、渓流内の有機物については、林床の有機物より汚染度が低い傾向がみられた林床の汚染度については、季節的に明瞭な減少傾向が見られるものの、河川内のリターについては、その傾向は顕著ではなかった。

図(1)-12 大沢川における河床材の粒度分布と

各粒径の放射性セシウム（ $ ^{137} $ Cs）濃度（Bq/kg 乾燥重量）。

生物の生息環境として重要となる河床堆積物における放射性核種を粒径階別に計測した。1000～2000、500～1000、250～500、125～250、63～125、<63μmの粒径について分析すると、大沢川及び大谷山の流域ともに、細粒土砂成分におけるセシウム蓄積量が多い傾向がみられた（図(1)-12）。渓流内の河床土砂に蓄積した放射性セシウム量を見てみると、瀬と淵どちらでも粒径が小さい土砂ほど放射性セシウム濃度が高いことが明らかとなった。このことは、He and Walling（1996）が報告するような、土砂の粒径が小さいほど表面積が大きくなり、放射性セシウムがより吸着されやすいことに起因していると考えられた。また、粒度分布に注目すると、流速が速い瀬では、大きな粒径の土砂が堆積しており、流速が遅い淵では小さな粒径の土砂が多く堆積していた。したがって、放射性セシウム濃度が高い細粒土砂が淵で多く堆積しているために、河床への

図(1)-13 流出浮遊物質の放射性セシウム濃度

放射性セシウム蓄積量は淵で瀬よりも多くなることが考えられた（図(1)-12）。
## （４）流出放射性セシウムの寄与推定

リファレンスサイトについては、セシウム濃度の深度分布は表層より指数関数的に減少していた。最表層のセシウム濃度のオーダー（n）は0～1の範囲である。生産源について、整理してみると、森林表土、斜面、スギ林の渓岸表土が高い（-1 < n < 0）傾向が見られた。火山灰層や林道法面は濃度が1オーダー以上低い傾向がみられた。浮遊土砂サンプラーで採取した浮遊土砂は濃度が高く、nは0～1であった。河床堆積物は浮遊土砂より1オーダー低い傾向がみられた（図(1)-13）。土壌やリター、粒状流下物等の有機物は、濃度がおおむね-1 < n < 1の範囲であった。陸域（斜面）の有機物は、A層土壌が0 < n < 1と濃度が高く、下層植生は1オーダー濃度が低い傾向があった。リターは、林床及び河床ともにスギのリターが広葉樹より1オーダー濃度が高くなっていた。流下物

係数 $ \alpha $ : 曲線の傾き

係数b: 曲線の立ち上がりの開始位置（変曲点の中心となるOM%） 係数c: 最大値。土砂のタイプによって異なる。地域によって異なる。

図(1)-14 有機物含量とCs-137濃度の関係

（CPOM, FPOM）はスギリターと広葉樹リターの中間程度の濃度である。陸生、水生かかわらず動物の放射性Cs濃度は、全般的に-1
Walling (1996) $ ^{7)} $ と同様に、粒径効果が認められた。このことから、サンプラーが微細粒分を選択的に捕捉していると仮定すると、浮遊土砂のセシウム濃度が粒径効果によって高くなることは容易に想像される。

河川からの流出土砂が流域内のどこから供給されるかを明らかにするため、浮遊土砂、河床堆積物、斜面、林道、尾根（リファレンスサイト）の表層土壌を採取し、Cs-134濃度、Cs-137濃度及び有機物含量を調べた。まず、表土の有機物中のCs濃度を明らかにするため、尾根表土から異なる有機物含量の土壌試料を調製し、有機物含量とCs濃度との関係を調べたところ、Cs濃度は有機物含量に対して増加傾向を示し、ロジスティック曲線によって近似できた。流域土砂も同様の曲線で近似でき、最大値や傾き、変曲点に関する係数が異なることがわかった（図(1)-14）。これらのロジスティック曲線の特性から、表土の有機物分、鉱物分のCs濃度を推定できた。流域土砂の潜在的な生産源を表土と土壌母材（土壌深部）の鉱物分及び有機物分の4区分とし、134Cs、Cs-137及び有機物含量をトレーサとした多変量土砂混合モデルにより、流域土砂に対する生産源の寄与を推定した（図(1)-15）。その結果、浮遊土砂は表土の鉱物分及び有機物分の寄与が高く、河床堆積物はほとんどが土壌深部の鉱物分から供給されたものと推定された。流域斜面の表土に蓄積されたCsが、鉱物分や有機物分に吸着された形で河川に供給され、浮遊土砂として流域外に流出する一方、河川内に滞留するものは少ないことを示唆している。

エンドメンバーの決定

$$ (\bigcirc\mathbf{M},\;\mathsf{C}s)=(\mathsf{0},\;\mathsf{C}_{\max(0)}) $$

$$ (\mathbf{100}\;,\;\mathsf{C}_{\mathsf{max}(100)}) $$

図(1)-15 有機物含量とCs-137濃度の関係
## （５）渓流内有機物からの放射性セシウムの流出

瀬と淵のバッグともに、設置後の時間経過に伴い、Cs-137濃度が減少した（図(1)-16と17）。瀬は、0～4日に約40％減少し、淵では約30％減少した。240日後には、淵で0日目濃度の約25%、瀬で約10％となった。重量については瀬・淵両方で、75日後には約70～80％であるものの、150日後には瀬で約30%、淵で約50％の残存重量であった。これらの結果から、重量×Cs-137濃度として、リターバッグ内のCs-137総量の変化を評価した。4日間では分解による影響はほぼ無いため、4～5割の137Cs流出は溶脱によるものと考えられる。その後も、溶脱によるCs-137減少は75日程度まで起こっていると考えられた。75日以降は分解による重量減少が顕著に発生しているものの、この

図(1)-16 渓流内リターバックの $ ^{137} $ Cs量

期間も重量減少率に対して、漸次、Cs-137濃度も減少していることから、分解と溶脱の双方が発生していると考えられた。本研究により、渓流に落下したスギリターは数日という素早さで、溶脱によってCs-137を流出させることが解明できた。陸のリターに対して渓流内のリターが約25%の濃度になるまでには、渓流内の分解とそれに伴う溶脱の作用を受けることも示唆できた。

図(1)-17 渓流内リターバックの重量減少割合

渓流内落葉の重量は100日程度で、35〜70%となることが報告されており、本研究のスギリターも同様の傾向を示すことが確認できた。たとえば、Sheppard and Evenden（1990） $ ^{20)} $ の実験では、ブルーベリー（Vaccinium spp.）のリターからの放射性セシウム溶脱が300日以上継続したことが報告されている。自然環境下では、渓流水中に溶存態の放射性セシウムがほとんど存在しないため（Ueda et al. 2013） $ ^{23)} $ 、リターの放射性セシウム濃度は渓流水と比べて十分に高く、渓流水への放射セシウムの可溶性は高いと考えられる。
図(1)-18 リターの放射性セシウム（ $ ^{134}Cs\cdot^{137}Cs $ ）濃度（Bq/kg 乾燥重量）；(a) 対照無処理サンプル、(b) 蒸留水・渓流水に浸したサンプル、(c) 1日、7日、30日水に浸したサンプル、(d) 鉱物を添加していないサンプル及びガラスビーズ、珪砂、バーミキュライトを添加したサンプル。

このような傾向は、実験でも同様であった。水にリターを浸す時間が長いほどリターからの放射性セシウムの溶脱量は増えることが明らかとなった（図(1)-18）。中央値による比較では、対照無処理リターと比べて1日、7日、30日の実験後のリターの放射性セシウム濃度は、それぞれ71%、66%、56%となっていた。このことから、リターからのカリウム溶脱と類似して(Schreeg et al. 2013) $ ^{18} $ 、放射性セシウムにおいても水の存在がリターからの溶脱を促進する重要な推進力となることが考えられた。

本実験では、水の種類（水質）はリターからの放射性セシウムの溶脱に影響を及ぼしていないことが明らかとなった（表）。放射性セシウムが水へ移行する量を決める重要な尺度の1つであるpHに注目すると、本実験で用いた蒸留水と渓流水の初期のpHは非常に類似していた。このpHの類似性が、結果として蒸留水と渓流水へ放射性セシウムが溶脱した量を似通らせたのかもしれない。また、他の放射性セシウムの溶脱プロセスを規定する要因として水中の菌類やバクテリアによる分解などといった生物学的な作用が関係する可能性も考えられる。しかし、本実験では渓流水を冷凍保存することによるバクテリアや菌類の活動低下が生じていた可能性が高く、溶脱プロセスにどのように水中分解者が関与するのかは不明である。したがって、実際の渓流内におけるリターからの放射性セシウムの溶脱を理解するためには、水中分解者の影響についても今後評価されるべきであろう。

本実験では、鉱物の種類もリターからの放射性セシウムの溶脱に影響を及ぼしていないことが明らかとなった。実験前の段階では、振盪時における鉱物による研磨作用がリターからの放射性セシウムの剥離を促進することを仮定していたが、研磨作用についても統計的な違いは見られな
表(1)-2 蒸留水を加えたものうち、30日の実験期間を設けたサンプル中の水、鉱物、リターの放射性セシウム（Cs-137）濃度（Bq/kg）。鉱物とリターの放射性セシウム濃度は乾燥重量当たりを示す。NDは検出限界以下を示す。

かった。これらの原因の1つとして、初期のリターの放射性セシウム濃度のばらつきの大きさが挙げられる。例えば、オートラジオグラフを用いた研究では、1本のスギリター落枝だけでも放射性セシウムは不均質なパッチ状に分布しており（Tanaka et al. 2013） $ ^{21)} $ 、このような不均質性はリターがどのような樹冠の位置から供給されたものなのかによって大きく異なる。さらに、スギリターに分布する放射性セシウムはいつそのリターが展薬していたのかによっても大きく違う。

Kanasashi et al.（2015） $ ^{8)} $ によると、Tanaka et al.（2013） $ ^{21)} $ が示したようなパッチ状の放射性セシウム分布が見られるのは、2011年にすでに樹冠に存在していた枝葉の部分であり、それ以降に成長した枝葉は一様に薄く放射性セシウムが分布していた。本実験ではリターサンプルを2014年に林床から採取したため、見た目による分解度の統一を図っていても、上述のような様々な放射性セシウム濃度をもつリターがサンプル中に混在していたと考えられる。このことは、リターからの放射性セシウムの溶脱を決定する特定の要因を抽出する際には、大きなノイズとなる可能性が高いことを考慮に入れなければならない。

鉱物
なし	ガラスビーズ	珪砂	バーミキュライト
水(蒸留水)	0.8	ND	ND	ND
鉱物	-	4.9	18.3	1845
リター	18739	7085	14193	12499

リターから放射性セシウムが溶脱すると、溶存態の放射性セシウムが水中に残ることになる。しかしながら、渓流において溶存態の放射性セシウムは微量であることは福島県の河川からも報告されている（Ueda et al. 2013）。このことから、溶脱した放射性セシウムは、溶存態のまま渓流に留まるのではなく、他の物質に吸着していることが考えられる。本実験では、鉱物が無ければ、溶存態の放射性セシウムが検出されたのに対して、鉱物が水中に存在するサンプルでは、溶存態の放射性セシウムが検出されなかった（表(1)-2）。これまでの研究でも鉱物による放射性セシウムの吸着は良く知られており、特に雲母鉱物への選択的吸着が報告されている（Francis and Brinkley 1976） $ ^{2} $ 。実際に、本実験でも雲母鉱物の含有量にしたがって放射性セシウムの吸着量が異なり、バーミキュライト＞珪砂＞ガラスビーズの順となった（表(1)-2）。このことから、自然環境下における鉱物組成は、リターから溶脱した放射性セシウムが最終的にどこへ分配されるのかを知るための重要な情報となり得る。

放射性セシウムの存在形態は、生態系において生物への放射性セシウムの移行率を決める重要な要因である（Rosén et al. 2006） $ ^{17} $ 。例えば、溶存態の放射性セシウムは生物体内へ吸収されやすいために、移行率が非常に高い。また有機物に吸着した放射性セシウムは有機物とともに消化される可能性があり、一方で鉱物に吸着した放射性セシウムは鉱物自体が消化される物質でないため生物への移行が生じにくいと考えられる。したがって、このような放射性セシウムの存在形態は、放射性セシウムの生物利用可能性に大きく関係し、本研究で示したリターから溶脱した放射性セシウムがその後どのような存在形態となるのかは生物汚染を考える上では、重要な情報
となる。今後は、このような溶脱した放射性セシウムの行方を汚染地域で把握していくことが、生物汚染の現状を知ることや、汚染管理の可能性を探る上で必要である。

## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

森林生態系における放射性セシウムの空間分布は、林相、微地形、立地などに大きく影響されていることが判明した。森林—渓流生態系を構成する物質では、林床の落葉の放射性セシウム濃度が最も高く、福島原発事故によって放出された放射性物質の多くは、陸域に現存していることが明らかとなった。特に、森林土壤では、農地土壌と比べて有機物などに吸着した放射性セシウムが多く、動植物へ放射性セシウムが移行しやすい土壌環境を有していることが示唆された。また、渓流において懸濁体として流出しているものの組成に注目すると、有機物の占める割合が高い場合に、高い放射性セシウム濃度が見られた。とくに、リターが森林から渓流に供給されることで、溶脱によって放射性セシウムがリターから放出されることが明らかとなった。このことから、従来の研究から言われている土壌動態に加えて、森林—渓流域における放射性セシウムの動態では、有機物の放射性Cs濃度及びその移動を追跡することが重要であることを示すことができた。大沢川におけるリターフォール量、渓流に落下したリターからの放射性セシウムの溶脱、渓流内における粒状有機物の流下、動物への放射性セシウムの移行についてデータを得ることができた。また、リターフォールによる放射性セシウムの供給は渓流内だけでなく、林床でも同様に生じているため、森林生態系における土壌中の放射性セシウムの動態の知見と統合した、森林の動物への放射性セシウムの移行量を算定していくことが可能となった。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

該当なし

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

森林から渓流に供給されることで、溶脱によって放射性セシウムが落葉から放出されることが明らかとなった。とくにスギやヒノキの人工林で覆われた森林では、樹冠に存在する放射性セシウムが継続的に渓流へ供給される可能性がある。渓流の落葉の放射性セシウム濃度は、林床の25％程度であることから、溶脱による放射性セシウムの移動と渓流中鉱物への吸着が、水域における放射性セシウムの動態の将来予測に不可欠なプロセスである。とくに、野外・室内実験から、水中に浸す時間が長いほど落葉からの放射性セシウムの溶脱量は増えることが明らかとなった。落葉からのカリウムの溶脱と類似して、放射性セシウムでも水の存在が落葉からの溶脱を促進する重要な要因となることが考えられた。自然環境下では、渓流水中に溶存態の放射性セシウムがほとんど存在しないため、落葉の放射性セシウム濃度は渓流水と比べて十分に高く、渓流水への放射セシウムの可溶性は高いと考えられる。このことから、落葉が渓流に落下することで生じる放射性セシウムの溶脱は、渓流内の放射性セシウムの動態を理解する上では主要な経路となる可能性が高い。また、一般的に溶存態の放射性セシウムは環境中で不安定であることから落葉から溶脱した放射性セシウムは粘土鉱物などの他の物質に吸着していることが本研究でも示された。このような放射性セシウムの落葉からの溶脱及び粘土鉱物などへの吸着までのプロセスを汚染地
域で把握していくことが、生物汚染の現状を知ることや、汚染管理の可能性を探る上で必要である。

森林土壌では、農地土壌と比べて有機物に吸着した放射性セシウムが多く、渓流において懸濁体として流出しているものの組成では、有機物の占める割合が高い場合に、Cs-137濃度が高くなった。森林渓流域における放射性セシウムの動態の大部分は、有機物動態に深く関連しており、従来の土砂動態のみならず、有機物の移動を追跡することが重要である。農地・森林土壌の逐次抽出試験結果では、交換態画分と有機物態画分割合が森林土壌で多く、動植物へと移行しやすい形態の放射性セシウムが多く存在していると考えられた。渓流周辺における土壌の汚染状況は、スギなどを中心とした落葉層で放射性セシウム濃度が最も高く、A0層下部が次いで高くなる傾向がみられた。渓流内の状況については、河床に堆積している粗粒有機物、河床内リター、細粒有機物の放射性セシウム濃度が高い傾向にあった。今後、森林から渓流ヘリターフォールなどとともに直接流入する放射性物質と斜面から流入する量を評価し、森林斜面においては落葉層から土壌への移行の傾向を継続的に観測することが、流域からの流出を検討する上でも重要である。

山地森林流域から有機物に吸着し流出している放射性物質は水系ネットワーク内に存在する砂防ダムやため池などに堆積する。森林域から下流の農地や水田などへ流出する放射性物質の評価では、これらの構造物の設置状況を把握する必要がある。また、森林から農地への移行帯に貯水池などを設置することにより森林域からの放射性物質を効果的に捕捉することができる可能性がある。砂防ダム上下流では、渓流内土砂の放射性セシウム濃度が上流部で高く、砂防ダムには山地森林流域からの流出土砂を滞留させる効果があることが示された。本研究結果から、土壤中の放射性セシウムの存在画分を見積もった結果、水溶性画分は5-10%であり、強固定画分は40%を占めていた。このことから土壤中の放射性セシウムは粘土鉱物などに強固定しており、それらが移動堆積を繰り返している。以上のことから、水系ネットワークにおける砂防ダムやため池などは一時的な放射性セシウムの貯留効果をもたらしている。この効果を活かす一例として、河道内や周辺に貯水池などを簡易的に設置することによって、森林域から下流の農地水田への放射性セシウムの流出を軽減させる可能性を示すことができた。とくに、森林と農地の境界部には放棄された水田や農地があることから、これらの耕作放棄地を活用することもできると考えられる。実用化に向けては、水系網における砂防ダムの分布、農地の利用実態の把握、放射性セシウムの空間分布などGISを用いて統合的に解析するデータベースの整備が重要である。

## 6 ．国際共同研究等の状況

本研究で実施した、2014年2月に開催した国際シンポジウム及び国際学会などで共同研究体制を整備することができた。とくに2014年6月に開催された米国オレゴン州での学会、2014年10月にはコロラド州立大学を訪問した際に、本研究成果をもとにした予測モデル構築（図(1)-19）にむけた、研究打ち合わせを行うことができた。生態系モデルの構築では、放射線生態学の世界最先端である米国ロスアラモス国立研究所のJeffery Whicker博士やコロラド州立大学のThe Department of Environmental and Radiological Health Sciences (ERHS)のElizabeth Ruedig博士などの協力を得ながら協同で行う。また、コロラド州立大学の大学院生については、本研究成果を用いた修士論文にも取り組んでおり、日本と米国双方から研究指導も行っている。また、スウェーデンのストックホルム大学のKarolina Stark博士とともに、両生類の放射性セシウム蓄積量に関する
図(1)-19 本研究をもとにした国際共同研究による生態系モデルの概念図

研究を共同で実施する計画である。環境中における放射性物質の移動に関する研究では、学際的視野での研究を推進できる若手研究者や技術者の育成が急務であり、これらの国際ネットワークを基にし、若手研究者や学部生や大学院生を育成できる環境を整えることができた。

## 7 ．研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1) M. Sakai, T. Gomi, M. Nunokawa, T. Wakahara and Y. Onda: Environmental Pollution 187, 112-115 (2014)

“Soil Removal as a Decontamination Practice and Radiocesium Accumulation in Tadpoles in Rice Paddies at Fukushima”

2) M. Sakai, T. Gomi, R. S. Naito, J. N. Negishi, M. Sasaki, H. Toda, M. Nunokawa and K. Murase: Journal of Environmental Radioactivity 144, 15-20 (2015)

“Radiocesium Leaching from Contaminated Litter in Forest Streams”

3) P. K. Thai, Y. Suka, M. Sakai, K. Nanko, J. H. Yen and H. Watanabe: Environmental Science: Processes & Impacts (2015).

“Export of Radioactive Sediment from Agriculture Field under Simulated Rainfall in Fukushima”

## <査読付論文に準ずる成果発表>

特に記載すべき事項はない。

## くその他誌上発表（査読なし）>

1) 寺崎晶美：東京農工大学農学部地域生態システム学科卒業論文（2013）

「土壌性質の違いが福島の農地土壌における放射性セシウムの存在画分に及ぼす影響」

2) 寺崎晶美：東京農工大学農学府国際環境農学専攻修士論文（2015）

“Influence of different soil characteristics on radioactive $ {}^{137}Cs $ fraction in Fukushima soil.”

3) 細田幸介：東京農工大学農学部地域生態システム学科卒業論文（2015）
「樹冠から渓流内に供給されたスギリターの溶脱・分解に伴う $ ^{137} $ Cs流出の評価」

## （2） 口頭発表（学会等）

1) 境優、五味高志、岩本愛夢、岡田健吾：東京農工大学土壌圏セミナー（2012）「森林—渓流生態系の放射性物質移動と生物濃縮の評価」

2) P. A. Han, M. H. Aung, T. Yokoyama and S. D. Kimura: 東京農工大学土壌圈セミナー (2012) "Relationships between soil amendments and radiocesium movement in some crucifers under Cs-contaminated field condition"

3) 五味高志：平成24年度野生動植物への放射線影響に関する意見交換会（2013）

「森林・渓流生態系食物網における放射性セシウムの生物濃縮-福島県大沢川の事例」

4) S. Y. Nam, T. Gomi, Y. Onda, H. Kato and M. Hiraoka: 第124回日本森林学会大会（2013）“Suspended sediment transports after stripe thinning: Monitoring of runoff and Analysis of radiocesium concentration”

5) 寺崎晶美、Salem Djedidi、横山正、鈴木創三、木村園子ドロテア：日本土壌肥料学会（2013）「土壌性質の違いが福島の農地土壌における放射性セシウムの存在画分に及ぼす影響」

6) H. P. Aung, S. Djedidi, A. M. Hein, T. Yokoyama and S. D. Kimura: 日本土壤肥料学会（2013）“Radiocesium Uptake Responses of Four Cruciferous Vegetables to Organic Compost and PGPR Application”

7) K. T. Win, A. Z. Oo, A. Terasaki, H. P. Aung, T. Yokoyama and S. D. Kimura: 日本土壤肥料学会 (2013)

“Influence of water regimes on growth rate, plant radio-cesium uptake and its distribution of Black gram species (Vigna radiata)”

8) A. Terasaki, S. Suzuki, S. D. Kimura: International symposium “Radionuclide dynamics and biological transfers in watershed ecosystems: Toward watershed management in the post nuclear accident period” Tokyo, Japan (2014)

“Influence of soil characteristic differences on existence fraction of Cs-137 in Fukushima farm land soil”

9) K. T. Win, A. Z. Oo, A. Terasaki, H. P. Aung, T. Yokoyama and S. D. Kimura: International symposium “Radionuclide dynamics and biological transfers in watershed ecosystems: Toward watershed management in the post nuclear accident period” Tokyo, Japan (2014)

“Radoactive cesium allocation of blackgram (Vigna mungo) under water stress”

10) M. Sakai, T. Gomi, M. Nunokawa, T. Wakahara and Y. Onda: International symposium “Radionuclide dynamics and biological transfers in watershed ecosystems: Toward watershed management in the post nuclear accident period” Tokyo, Japan (2014)

“Decontamination by soil surface removal and $ ^{137} $ Cs accumulation in tadpoles in rice paddies at Fukushima”

11）五味高志：平成25年度野生動物への放射線影響に関する意見交換会（2014）「森林・渓流生態系の食物網における放射性セシウムの生物蓄積」

12) T. Gomi, M. Sakai, K. Okada, A. Iwamoto, J. N. Negishi and M. Nunokawa: Joint Aquatic Sciences
Meeting, Oregon, USA (2014)

“Radiocesium concentrations in Salvelinus leucomaenis via resource subsidy in a headwater stream”

13) M. Sakai, T. Gomi, A. Iwamoto, K. Okada, M. Nunokawa and J. N. Negishi: Joint Aquatic Sciences Meeting, Oregon, USA (2014)

“Radiocesium transfer in forest-stream ecosystem of a headwater of Fukushima, Japan”

14) K. T. Win, A. Z. Oo, H. P. Aung, A. Terasaki, T. Yokoyama and S. D. Bellingrath-Kimura: 20th World Congress of Soil Science, Jeju, Korea (2014)

“Differential responses of drought induced reduction in growth rate, plant radio-cesium uptake and distribution between the tolerant and sensitive blackgram species (Vigna mungo)”

15）五味高志、境優、岩本愛夢、岡田健吾：平成25年度東京農工大学による福島農業復興支援プロジェクト成績検討会（2014）

「森林・渓流生態系の放射性物質移動と生物濃縮の評価」

16) H. P. Aung, D. Mensah, S. Djedidi, T. Yokoyama, S. Suzuki and S. D. Bellingrath-Kimura: 第60回日本土壌肥料学会（2014)

“Uptake and Distribution of Radiocaesium by Four Cruciferous Vegetables in Association with Plant Growth Promoting Bacteria”

17）寺崎晶美、岩崎知世、田中治夫、横山正、鈴木創三、ベリングラート木村園子ドロテア：土第60回日本土壌肥料学会（2014）

「壌性質の違いが福島の農地土壌における放射性セシウムの存在画分に及ぼす影響」

18) S. Djedidi, T. Yokoyama, K. Kojima, H. P. Aung and S. D. Kimura: 第60回日本土壌肥料学会 (2014)

“Difference in $ ^{137} $ Cs accumulation among Brassica rapa, Brassica juncea and Brassica napus Japanese cultivars grown in a contaminated”

19）五味高志、境優、岡田健吾、岩本愛夢、根岸淳二郎、布川雅典：応用生態工学会第18回東京大会（2014）

「山地森林流域におけるイワナへの放射性セシウム蓄積量評価：摂食－代謝解析」

20）五味高志、境優、細田幸介：第126回日本森林学会（2015）

「溶脱・分解プロセスに伴う渓流内リターからの放射性セシウムの流出：フィールドと室内実験による結果」

21）水垣滋、五味高志、境優：第126回日本森林学会（2015）「森林山地における流域土砂の放射性セシウム濃度と有機物含量」

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない。

## （４）「国民との科学・技術対話」の実施

1) 地域での研究成果の講演

東京農工大による福島農業復興支援プロジェクトの1年目の活動報告発表・交流会（2013年7月27日、二本松市東和文化センター、観客60名）