Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
図(1)-1 八方におけるBCの月平均値の変動

(a)観測・数値モデル(CMAQ/PASCAL)結果の時系列図、

(b)数値モデルによる化石燃料起源のBC濃度に対する発生源寄与、

(c)数値モデルによる森林火災起源のBC濃度に対する発生源寄与

## b 航空機観測を用いたBCの微物理特性の空間分布に関するデータ解析

BCの上方輸送過程と除去過程のメカニズム

A-FORCE-2009で測定されたBCとCO濃度のデータを用いて、降水に伴うBCの除去率を支配する要因を調べ、東アジア域におけるBCの上方輸送過程を明らかにした。

フライト8（2009年3月30日）では、黄海上の高度3-6 kmで、高濃度のCO（300ppbv以上）とBC（1000 ng m^{-3}以上）が共に観測された（図(1)-2(a)）。これらの空気塊の後方粒跡線・気象場の解析から、観測された空気塊は、中国北東部の低気圧活動に伴い、約半日前に弱い降水活動を経て山東半島付近で上昇し、上空の西風によって輸送されたことがわかった。フライト19（2009年4月23日）では、東シナ海上の高度5-6 kmで、COが高濃度（200ppbv以上）であったにも拘わらず、BC濃度の増大は観測されなかった（100 ng m^{-3}以下）（図(1)-2(b)）。これらの空気塊の後方粒跡線・気象場の解析から、観測された空気塊は、強い降水活動を伴う積雲対流活動により約1日前に中国華中地域で上昇し、上空の西風によって輸送されたことがわかった。

自由対流圈中で観測された空気塊中のBCの除去率と、空気塊が大気境界層から観測地点（フライトトラック）まで輸送される途中で経験した降水との関係を調べるために、高度2km以上で観測された空気塊の後方粒跡線（5日間）と領域気象モデル（WRF）で計算された降水量を組み合わせた解析を行った。ここで、数日間の時間スケールではCOは大気中から除去されないとみなせるので、観測されたBC濃度とCO濃度の比率（dB/dCO:dは観測濃度とバックグラウンド濃度（数ヶ月程度の変動）の差分を意味し、数日スケールの汚染大気の影響を抽出する）の変化から、観測された空気塊中のBCの除去率を推定することができる。その結果、輸送中に多くの降水量を経験した空気塊ほど、空気塊中のBCの除去率が大きいことがわかった（図(1)-3）。また、中国華北地域で上昇した空気塊は、輸送中に経験した降水量が少なく、観測から推定されたBCの除去率は小さかった（図(1)-4(a),(b)）。一方、中国華中・華南地域で上昇した空気塊は、輸送中に経験した降水量が多く、BCの除去率は大きかった（図(1)-4(a),(b)）。A-FORCE観測期間中（2009年3月20日－4月30日）の対流圈下層において、華南・華中地域では、南方からの暖かく湿った空気が顕
著に流入していたのに対し、華北地域では、暖かく湿った空気の流入がみられなかった。このような下層における水蒸気量の違いが、華南・華中地域と華北地域での降水量の違いを生んでいた。また、華南・華中地域では主に積雲対流活動と低気圧活動に伴い、空気塊が上方輸送されていたのに対し、華北地域では主に低気圧活動に伴い、空気塊が上方輸送されていた。

このように、自由対流圏の空気塊中の降水に伴うBCの除去率は、主に空気塊が輸送中に経験する降水量によって支配されることが示された。春季東アジア域では、下層における水蒸気の供給量と低気圧や積雲対流活動に伴う上方輸送過程が、降水活動の強度、及びBCの除去率を決めており、BCの広域空間分布を決定する上で重要な役割を果たしていたことが示された。

これらの結果をまとめ、JGR-Atmospheresに投稿・出版した $ ^{4)} $ 。

図(1)-2 A-FORCE航空機観測中のBCとCOの鉛直プロファイルの例

(a)フライト8（2009年3月30日、黄海上空）、(b)フライト19（2009年4月23日、東シナ海上空）

図(1)-3 A-FORCE航空機観測中のBCの輸送効率（TE_{BC}）と輸送中に経験した降水量（APT）の相関
図(1)-4 A-FORCE航空機観測中の観測した空気塊の上昇領域の分布

色は(a)BCの輸送効率（ $ TE_{BC} $ ）と(b)輸送中に経験した降水量（APT）を示す

## 上方輸送過程と除去過程に伴うBCの粒径分布の変動

境界層内から自由対流圏に輸送される汚染空気塊に着目し、BCの粒径分布と降水による除去過程と対応を調べた結果、BCの輸送効率が小さくなる（降水による除去率が増大する）につれて、BCの粒径分布が小さくなっていくことが明らかとなった（図(1)-5）。また、BCの輸送効率とBC単粒子の平均質量（粒径分布の指標）の相関は非常に良く（図(1)-6）、降水によって粒径の大きなBCから選択的に除去されることが示された。これらの結果は降水による除去過程が自由対流圏のBCの粒径分布を決定する上で重要なメカニズムであることを示唆している。アジア域におけるBCの微物理特性と降水による除去過程を結びつけた初めての結果であり、非常に有用な知見である。

これらの結果をまとめ、Geophysical Research Letters（GRL）に投稿・出版した $ ^{5)} $ 。
図(1)-5 5つの空気塊のタイプにおけるBCの粒径分布

SF outflowは境界層内を降水による除去過程なしに輸送されてきた汚染空気塊、FT backgroundは自由対流圈を輸送されてきた清浄空気塊、UP outflowは中国の排出源の影響を受け、境界層から自由対流圈に輸送されてきた汚染空気塊を示す。色はBCの輸送効率による違いを示す。

図(1)-6 BCの輸送効率と単位粒子あたりのBC質量の相関

NCは中国北部（北緯33度以北）、SCは中国南部（北緯33度以南）を示す
## c 雨水中のBC濃度と粒径分布の測定

超音波式ネビュライザー（Ultrasonic nebulizer, USN）とSP2を組み合わせることによって、少量（数mL）の雨水から再現良くBCの質量濃度を測定可能な方法を開発した。

測定法の概略図を図(1)-7に示す。まず採取された雨水はペリスタルティックポンプにより一定の体積流量でUSNへと送られ、霧状の微小な液滴が一定の個数濃度で発生する。雨水中の成分は個々の液滴に含まれている。その後140℃に加熱した配管内において、個々の液滴中の水と揮発性成分は気流中で蒸発し、不揮発性の核として残った粒子がSP2へと導入される。SP2によりBCが選択的に検出され、個々のBCの粒子の質量が測定される。BCを一定の質量濃度で分散させた標準溶液を用いて、測定法の校正を行った。雨水中のBC濃度に近い様々な濃度の標準溶液を用意し測定を行った結果、この手法によって検出される雨水中のBCの質量割合（USNの粒子化効率）εの値は約11%と求まった。εの雨水中のBC濃度依存性、ネビュライザーに送り込まれる雨水の流量依存性、粒子粒径依存性、水溶性物質濃度への依存性を調べるテストを行い、εの安定性を確かめた。このεを用い、雨水中のBC濃度は40%程度の不確定性で求めることができる。1回の測定に必要な雨水試料は5 mL以下である。

確立した測定法を用い、東京で降水イベント中の雨水中のBC濃度を高時間分解能（〜数分）で測定した（2010年7月9日、7月13日、12月3日、12月8日）。一方沖縄では、2010年4月から2013年3月までの3年間にわたり、沖縄本島の北端に位置する辺戸岬において1日毎に雨水を採取し、雨水中のBC濃度を長期的に観測した。東京はBCの放出の多い大都市地域であり、雨水中に含まれるBC濃度は東京近郊でのBC排出量の影響を強く受けていると考えられる。一方、沖縄の辺戸岬は付近に大きなBC排出源はなく、採取された雨水中のBC濃度は中国大陸から輸送されたBCの影響を受けていると考えられる。

東京で行った4つの降水イベント全てについて、降り始めの最初の数分間の雨水に最も高濃度のBCが測定された。全イベントの平均BC濃度は13.8 μg L⁻¹であり、降り始めの雨水には各平均濃度の5.1倍のBCが含まれていることがわかった。この原因として、1）雨の降り始めにCCNとして働きやすいBCが除去されること、2）あるいは雨の降り始めは地表大気の湿度が低く、落下雨滴の蒸発が進行し濃度が高くなることが可能性として考えられる。

辺戸における大気中のBC濃度、雨水中のBC濃度、BCの沈着量を調べた。その結果、大気・雨水中の平均BC濃度は春季（3-5月）が最も高く（ $ 0.32\pm0.13\ \mu g\ m^{-3} $ and $ 92\pm76\ \mu g\ L^{-1} $ ）、夏季（6-8月）が最も低い（ $ 0.06\pm0.03\ \mu g\ m^{-3} $ and $ 8.0\pm4.1\ \mu g\ L^{-1} $ ）という明瞭な季節変化が得られた。（図(1)-8）。また、大気中のBC濃度と雨水中のBC濃度の月平均値は良い相関を持っていることも明らかとなった。観測期間中のBCの湿性沈着量は $ 65.5mg\ m^{-2}\ yr^{-1} $ であり、そのうち約77%が春季に沈着していた。これは春季に雨水中のBC濃度が相対的に高く、かつ降水量も多かったためである。

これらの結果の一部を、Aerosol Science and Technologyに投稿・出版した $ ^{6)} $ 。
図(1)-7 雨水中のBC濃度の測定法の概略

図(1)-8 辺戸における降水量とBC沈着量（上図）、大気中と雨水中のBC濃度（下図）の月変化

## d エアロゾルの数濃度とエアロゾル－雲相互作用に関するデータ解析

A-FORCE-2009観測ではエアロゾルと雲の数濃度が同時に測定され、東シナ海と黄海上空の層積雲・層雲を対象とした9回のマヌーバ観測が行われた。まず、雲微物理特性を測定したCAPS測定装置の測定の妥当性および検出粒径や検出領域などのキャリブレーションを実施した。また、A-FORCEの観測データから、原理が異なる2つの測定器（粒径分布の積算法とホットワイヤーによる総量測定法）で得られた雲水量が誤差の範囲で一致しており、測定器が正常に動作していたことを確認した。

次に、マヌーバで得られた雲底下でのエアロゾル数と雲中での雲粒数の関係を調べた。この結果、雲底下の蓄積モードエアロゾル数濃度（粒径130−2500 nm）と雲粒数濃度の間には正の良い相関があることがわかった（図(1)-9(a)）。この蓄積モードエアロゾルの増大は、汚染大気（燃焼過程）の指標となる一酸化炭素（CO）濃度と正の相関があった。雲底下の空気塊のトラジエクトリー解析の結果から、高濃度のCO（250 ppbv 以上）を含む空気塊は大陸から短時間（48 時間以内）で観測地点まで輸送されており、このようなケースで観測された雲の微物理特性は人為的な汚染大気の影響を強く受けていたことが示唆された。エアロゾル数濃度と雲粒数濃度の良い相関は、層雲・層積雲の雲底付近の雲粒数濃度の変化は、主として雲底下に存在するエアロゾル数濃度
度の増減により引き起こされていることを示唆している。一方、エアロゾル数濃度と雲粒数濃度の相関関係にばらつきをもたらす要因として、地表付近における大気安定度（海表面温度と950hPaにおける温度の差）が上昇流速度の変化を通じて重要な役割を果たし得ることが明らかとなった（図(1)-9(b)）。海表面温度と下層大気の温度差は境界層の構造や境界層内に発達する雲のマクロな特徴（雲底高度や雲層厚）に影響することは知られていたが、雲物理へも影響していることが明らかとなった。西太平洋は黒潮という暖水が存在するため、アジア大陸からの寒気の吹き出しは、高濃度の人為的なエアロゾルを輸送するとともに、海表面との大きな温度差による上昇流の増加により雲粒数濃度が効果的に増大していることが示唆された。

最後に、今回観測した東シナ海・黄海における層雲・層積雲の微物理特性を、過去に世界各地で観測された雲のものと比較した。その結果、本研究で観測された雲の雲粒数濃度は、過去の航空機観測で報告されている海洋性雲の5倍、大陸性雲の2倍程度も高いことがわかった（図(1)-10）。これは今回同時観測された高濃度の蓄積モードエアロゾル数や、過去に朝鮮半島沖の済州島観測所で観測された高濃度のCCN数と整合的であった。本研究の雲粒数濃度が高いことと整合的に、同じ雲水量で比較した場合、本研究で観測された雲粒有効直径は過去の観測結果よりも小さいことがわかった。人為起源のエアロゾルによって2009年の4月に東シナ海上空の雲のアルベドが14％増大し、その結果として-5.7 W m⁻²の放射強制力があると推定された。

これらの結果をまとめ、IGR-Atmospheresに投稿・出版した $ ^{7)} $

これらの結果をまとめ、JGR-Atmospheresに投稿・出版した $ ^{7)} $ 。

(a)

(b)

図(1)-9 A-FORCE航空機観測中の（a）雲底直下の蓄積モードエアロブルの数濃度（Na）と雲底直上の雲粒数濃度（Nc_max）の関係、（b）海表面温度（SST）と高度950 hPaの気温(T950)の差と雲粒数濃度の増大率の関係
図(1)-10 A-FORCE航空機観測（赤）と過去の航空機観測で報告されている海洋性雲（青）と大陸性雲（緑）の雲粒数濃度

## e エアロゾルの数濃度・粒径分布測定装置の開発・改良

UHSASの導入・改良およびその性能評価と航空機観測への適用を行った。まず、実験室にてポリスチレンラテックス粒子を用いて、CPCやSP2と数濃度の比較を行った。UHSASはCPC, SP2に対して過大評価が見られるが、その機差は10~15%ほどで、UHSAS、CPC、SP2の3装置間において高い整合性が見られることが分かった（図(1)-11）。

2012年2月に東アジア域で行ったテストフライトにおいて、SP2の計測範囲である200~850nmの粒径範囲においてUHSASとSP2の数濃度を比較したところ、±20%で一致した（図(1)-12）。大気中では、様々な屈折率や形状を持つ粒子が大気中に存在していることやレーザー中のBCの加熱による光散乱性エアロブルの蒸発の影響から、このような機差が生じたと考えられる。エアロブルの鉛直分布については、散乱性エアロブル、BCともに高高度ほど平均粒径が小さくなる傾向が見られた。BCの輸送効率が高高度ほど減少していることから推察すると、このサイズ分布の高度依存性は、鉛直輸送過程で雲凝結核能の大きな粒子が選択的に湿性除去によって大気中から取り除かれたためと考えられる。
(a)

(b)

(c)

(d)

図(1)-11 (a) CPCとSP2、(b)SP2とUHSAS、(c,d)CPCとUHSASの数濃度比較
図(1)-12 UHSASとSP2の数濃度比較（航空機観測）

## f 東アジア域における航空機観測の実施（A-FORCE-2013W、A-FORCE-2013S）

A-FORCE-2013WおよびA-FORCE-2013Sで得られた測定結果を用い、BCの微物理特性（質量濃度・形状・混合状態・粒径分布）に関する解析を開始している。2009年の観測時に比べ、新たな装置の導入や従来の装置の大幅な改良を行ってきており、これまでにはない新たな知見が得られることが期待される。

## g UHSASを用いた東アジア域のエアロゾルの粒径分布の解析

A-FORCE-2013Wの結果として、UHSASを用いた粒径分布の解析結果を示す。粒径分布は高度上昇に伴い粒径が小粒径側にシフトする傾向が明らかとなった。また、湿性除去の指標であるBCの輸送効率（TE: Transport Efficiency）をBC質量濃度とCO濃度から算出したところ、高度上昇に伴い湿性除去をより強く受ける傾向が観測された。また、この湿性除去の指標と粒径分布の関係も、湿性除去を受けるほど粒径分布が小粒径側にシフトすることが明らかになった（図(1)-13）。

高度と湿性除去のどちらが粒径分布に対して支配的な要因であるかを判断する為、各高度における粒径分布をTEごとの値により区分したところ、粒径分布の傾向はどの高度においても湿性除去の度合いに依存しており、かつ同一TEの区分において粒径分布の形状はよく一致していた。この結果は粒径分布の高度依存性のメカニズムは湿性除去であることを示唆しており、湿性除去がエアロゾルの粒径に依存することを初めて観測的に明らかにした。
図(1)-13 A-FORCE-2013W観測における平均的なエアロゾルの粒径分布：輸送効率（TE）について0.3以下、0.3-0.8, 0.8以上の3つに区分

## h 東シナ海におけるBCの質量濃度と光吸收量のクロージャー

A-FORCE-2009とA-FORCE-2013Wでは、福江上空において合計7回にわたってエアロブルの鉛直分布（SP2）の観測とスカイラジオメーターによる放射パラメータの観測が同時に行われた。SP2の粒径分布・混合状態から理論計算したAOD, AAODとスカイラジオメーターによって観測したAOD, AAODの比較を行い、エアロブル・BCの微物理パラメータと放射パラメータの整合性を調べた。

AODについてはSP2からの理論計算とスカイラジオメーターの観測は良い一致が得られた（12±18%）。一方、AAODに関しては2つの結果は2倍以上異なるケースもあり、粗大粒子のダストの濃度が低いときはスカイラジオメーターの方がSP2の理論計算に比べて低い値となり、ダストの濃度が高いときはスカイラジオメーターが高い値となる結果が得られた（図(1)-14）。また、この値は粗大粒子の化学組成やスカイラジオメーターの測定時に仮定する地表アルベドに対して大きな感度を持つことが明らかとなった。これらの結果はAAODの観測には大きな不確定性があることを示している。

これらの結果をJGR-Atmospheresに投稿・出版した $ ^{8)} $ 。
(b)

図(1)-14 福江におけるSP2とスカイラジオメーターの同時観測結果によって得られたAAODの相関図：横軸がスカイラジオメーターによる観測値、縦軸がSP2によって観測された粒径・混合状態を用いて理論計算した値

## 2 ）領域モデルの開発と検証

## a BCの排出量および発生源寄与の推定

辺戸における2008年2月から2009年5月までのBCとCOの測定結果を使用した。BC濃度は中国北部（北緯33度以北）からの影響を強く受けた冬季と春季に最大である。本研究では、Zhangらによって作成された2006年の東アジアにおける人為起源BCの排出量を用いて、同期間のWRF-CMAQの計算を行った。モデル計算から見積もったBCの輸送効率と観測されたBCとCOの比率（dBC/dCO比）を用いて、降水による除去過程の影響を受けなかった空気塊を選別した。モデル計算は中国の影響が強い冬季と春季の観測BC濃度を概ね再現した。モデル計算結果から、中国全域からのBCの排出量は1.92 Tg yr $ ^{-1} $ 、その不確定性幅は40％と見積もられた。この値はZhangらによってボトムアップ的に見積もられた中国からのBC排出量1.81 Tg yr $ ^{-1} $ と非常に近く、その絶対量の妥当性が検証された。一方、従来のBC排出量の不確定性（200%）に比べて本研究の見積りの不確定性は非常に小さく、その不確定性を大幅に減少することができた。

## b BC濃度の空間分布の検証

A-FORCE-2009観測とWRF-CMAQモデルの計算結果を比較した結果、モデルは観測されたBC濃度の高度分布をやや過大評価したが、高度分布の相対的な変化をよく再現した（図(1)-15a）。また、モデルはBCの輸送効率の高度分布を良い精度で再現した（図(1)-15b）。

検証されたモデル計算結果を用いて、春季東アジア域（2009年3月20日－4月30日）におけるBCの上方輸送過程について調べた。高度700hPa面におけるBCの上向き質量フラックスを調べたところ、中国華北域と中国華中内陸域において、フラックスの極大値がみられた。これらのフラックスを平均項（40日間平均）と擾乱項（40日間平均からの偏差）とに区別して解析をした結果、中
国華北域の上方輸送では擾乱項が卓越し、中国華中内陸域の上方輸送では平均項が卓越した。中国華北域では主に低気圧活動に伴いBCが上方輸送されていたのに対し、中国華中内陸域では主に地形性の上昇流に伴いBCが上方輸送されていたことが明らかとなった。

期間積算したBCの湿性沈着量の空間分布は、期間平均した降水分布と良い対応をしていた。またBCの湿性沈着量は、中国華中内陸域において最大であった。期間平均したBCの輸送効率は、中緯度域（北緯35-45度）で高く、亜熱帯域（北緯25-35度）で低かった。これらの結果から、中国華北域ではBCは効率的に上空へ輸送（約20％のBCが除去）されていたのに対し、中国華中内陸部では半分程度のBCが降水に伴い大気中から除去され、残り半分程度のBCが上空へ輸送されていたことが示唆された。

東経140度面におけるBCの東向き質量フラックスについて調べた結果、中緯度域の下部対流圏中と亜熱帯域の中部対流圏中において、フラックスの極大値がみられた。中緯度域で東方へ輸送されたBCは主に中国北部起源であったのに対し、亜熱帯域で東方へ輸送されたBCは主に中国南部起源と南・東南アジア起源であることが明らかとなった。

本研究期間中の下部対流圏において、中国南部では南方からの暖かく湿った空気が流入し降水量が多かったのに対し、中国北部では暖かく湿った空気の流入がみられず降水量が少なかった。春季東アジア域では、降水活動の強度と低気圧・積雲対流活動や地形性の上昇流に伴う上方輸送過程が、BCの輸送効率や上空への輸送量を決めており、BCの広域的な空間分布を決定する上で重要な役割を果たしていた。

これらの結果をJGR-Atmospheresに投稿・出版した $ ^{9)} $ 。

(a)

(b)

図(1)-15 A-FORCE航空機観測で測定された(a)BC濃度と(b)BCの輸送効率の鉛直分布（中央値と67%レンジ）

## c タグ付き3次元領域モデルの開発と検証

BCを含むエアロゾルの排出源領域や輸送中にエアロゾルが経験する微物理過程の寄与を追跡計算できるタグ付きモデル（Process, age, and source region chasing algorithm, PASCAL）を開発し、
領域3次元化学輸送モデルCMAQに導入した。PASCALでは新たなタグを用いて、エアロゾルとその前駆気体の排出源領域の寄与、排出からの時間、輸送中に経験する物理化学過程を各計算格子・時間について追跡する。この手法には、計算効率が良く、大気中での化学反応など非線形性を持つ過程に影響されないという利点がある。このアルゴリズムの検証が全てのタグについて行われ、その妥当性が確かめられた。この手法は、将来のエアロゾルや微量気体成分の排出量の効率的な対策を行う上で非常に有用なツールとなり得る。

このアルゴリズムを用いたWRF-CMAQ/PASCALモデルをアジア域に適用した。計算は2008年1月から2010年12月までの3年間について行った。モデル計算は、地上で観測されたBCの季節変動やA-FORCE-2009観測のBCの鉛直分布の構造を概ね良く再現した（図(1)-16）。また、このモデル計算の結果を用い、観測されたBCに占める各排出源領域や排出プロセス（化石燃料の燃焼、森林火災等）を明らかにした。

このモデルを用い、BC濃度の空間分布や太平洋上の輸送過程の季節変動を明らかにした。また、太平洋上（東経150度）の東向きフラックスの緯度・高度分布とその季節変動およびそれらに占める発生源寄与などを評価した。BCの東向きフラックス、輸送効率は春季が最も高く（26 kg s⁻¹, 33%）、夏季に最小（8 kg s⁻¹, 20%）となることが明らかになった（図(1)-17）。また、東経150度における東向きフラックスに占める発生源の寄与（3年間の平均）は、中国の人為起源排出が61%、東南アジア域のバイオマスバーニングが17%、シベリア域のバイオマスバーニングが6%であると見積もられた。

これらの結果をJGR-Atmospheresに投稿・出版した $ ^{10)} $ 。

(a)

(b)
(c)

図(1)-16 (a)福江、(b)辺戸、(c)八方における観測と数値モデル計算によるBC濃度

Siberia BB ■ Southeast Asia and South China

China AN ≡ Other BB ≡ Other AN

図(1)-17 東経150度におけるBCの東向きフラックスの月変動とその発生源寄与

## d BCの混合状態を表現したモデルの開発と検証

エアロゾルの粒径とBCの混合状態を表現した2次元ビンスキームを開発し、領域3次元気象化学モデルWRF-chemに導入した。この2次元ビンスキームではエアロゾルの乾燥直径（40 nm-10 μm）が12ビン、BCの全エアロゾルに対する質量比（0-1）が10ビンで表現され、凝縮・蒸発や凝集といったエアロゾルの微物理過程およびそれに伴う粒径・混合状態の変化が120個のビン（12×10ビン）を用いて計算される。

このBCの混合状態を解像したWRF-chemモデルを東アジア域の計算に適用した。計算はA-FORCE-2009期間の2009年3－4月の約1ヶ月間について行い、SP2によって観測されたBCの混合状態を用いて検証を行った。モデル計算は、観測されたBCの質量濃度・数濃度、散乱性エアロゾル（BCを含まないエアロゾル）の体積濃度・数濃度について、時間変動や鉛直分布を概ね再現した。また、BCを含む粒子数の全粒子数に対する割合、BC粒子に対する散乱性成分の被覆量（シェル・コア比）、それらの時間変動・粒径依存性など、観測されたBCの混合状態についてもその特徴を再現した（図(1)-18）。

本研究のモデルを用いて、詳細な混合状態を考慮した場合としなかった場合（従来のモデルのように各粒径について単一の混合状態を仮定）のエアロゾルの光学・放射特性の違いを明らかに
した。詳細な混合状態を考慮した場合に比べ、単一の混合状態を仮定した計算では大気境界層内の吸収係数や大気加熱率を30－40%程度過大推定すると見積もられた（東アジア全域の1ヶ月平均）（図(1)-19）。また、地上でのエアロブルの放射強制力の絶対量を約10%（3 Wm⁻²）過大推定すると見積もられた。これらの結果は、BCの気候影響や温暖化対策を考える際に混合状態の取り扱いが非常に重要になることを示しており、それらを実大気中のBCの混合状態を表現可能なモデルによって評価することが強く望まれる。

これらの結果をまとめ、JGR-Atmospheresに投稿・出版した $ ^{2)} $ 。

(a)

(b)

図(1)-18 A-FORCE-2009期間中の(a)BC を含む粒子数の全粒子数に対する割合、(b)BC 粒子に対する散乱性成分の被覆量（シェル・コア比）の中央値と25-75パーセンタイル
(a)

(b)

図(1)-19 A-FORCE-2009期間中の高度約1kmにおけるエアロゾルの大気加熱率：(a)詳細な混合状態を考慮したモデル計算、(b)単一の（平均化した）混合状態を用いたモデル計算

## e エアロゾルの数濃度を詳細に計算する数値モデル開発と検証

新粒子生成（New particle formation, NPF）は大気中のエアロゾル数濃度およびCCN数を決定する上で最も重要なプロセスの1つである。本研究では、新粒子の生成と成長を理論的に計算する領域3次元モデル(NPF-explicit WRF-chem モデル）を作成した。本モデルではエアロゾルの粒径を直径1 nmから10 μmまで20のビンにわけて表現し、近年提唱された粒子生成メカニズム(Activation-type nucleation mechanism）を用いた。NPF-explicit WRF-chem モデルを東アジア域に適用し、A-FORCE-2009観測との比較・検証を行った。

このモデルを東アジア域に適用し、A-FORCE航空機観測との比較・検証を行った。モデル計算は観測された粒子数濃度の鉛直分布などを概ね再現した（図(1)-20）。この鉛直分布は、新粒子生成を考慮しない感度実験では再現できず、大気境界層内や上部自由対流圏での新粒子生成の重要性を示している。

また、東アジア全域の新粒子生成の頻度やエアロゾル数・CCN数に対する重要性を調べた。その結果、東アジア域では新粒子生成の頻度に明瞭な南北コントラストがあり、北緯30-45度（中国北東部・韓国・日本の周辺域）では北緯20-30度に比べて約3倍も新粒子生成の頻度が大きいことが明らかになった（高度約1km）（図(1)-21）。硫酸ガス濃度とその前駆気体の二酸化硫黄の放出量の南北コントラストがこのような新粒子生成の頻度の南北コントラストを作り出す主要な要因であると考えられる。東アジア域の高度約1kmにおいて、新粒子生成のエアロゾル数（粒径10nm以上）とCCN数（過飽和度1.0%）に対する寄与はそれぞれ44％と26％と見積もられた。

これらの結果をまとめ、JGR-Atmospheresに投稿・出版した $ ^{11} $ 。
図(1)-20 A-FORCE航空機観測中のエアロゾル数濃度（粒径10nm以上）の鉛直分布：青は観測、赤はモデル計算、橙は新粒子生成をオフにしたモデル計算結果

図(1)-21 A-FORCE-2009期間中の高度約1kmにおける新粒子生成が起こった日にちの頻度

## f 有機エアロゾルモデルの開発と検証

東京周辺域（埼玉・騎西、2004年7-8月）および東アジア域の下流域（長崎・福江島、沖縄・辺戸岬、2009年3-4月）においてエアロゾル質量分析計を用いて行われたOA観測結果との比較を行った。VOC・S/IVOCの酸化過程を考慮したVBSモデルの計算は、観測されたOA・SOAの質量濃度や時間変動を概ね再現することに成功した（図(1)-22）。一方、S/IVOCおよびそれらの酸化過程を考慮しない計算（従来型のOAモデル）では観測されたOA・SOAの質量濃度を80~90%も過小推定する結果が得られた。アジア全域では、酸化過程を考慮することによってOA質量濃度が0.24μg/m³から1.28μg/m³へと大幅に増大した（2009年3~4月平均、高度約1km）。これらの結果は、これまで考慮されてこなかったOAの前駆気体や酸化機構がアジア域の現実的なOA・SOAの質量濃度や時間変動を表現する上で重要になることを示している。

次に、OA生成における人為起源・自然起源発生源の相互作用を調べた。その結果、人為起源のVOC・S/IVOCの酸化過程は、人為起源VOC・S/IVOCからのOA生成だけでなく、自然起源VOC・
S/IVOCからのOA生成も大幅に（約50%）増大すると見積もられた。この結果は、全球で主要な割合を占めると考えられている自然起源SOAの濃度を精度よく計算するためには、人為起源VOC・S/IVOCからの現実的なSOA生成量を（自然起源SOAの増大効果を含めて）表現できるOAモデルを用いることが重要となることを示唆している。

図(1)-22 A-FORCE-2009期間中の福江における有機エアロゾルの質量濃度の時系列図

## g 東アジア域におけるエアロゾル・雲相互作用

エアロゾルと雲物理過程の相互作用を陽に表現した領域モデルWRF-Chemを用いて、A-FORCE-2009期間の数値モデル計算を行った。モデル計算は、MODIS衛星から観測されたエアロゾルや雲物理量の平均的空間分布の特徴を再現した。またモデル計算は、A-FORCEにおいて航空機からの直接観測で得られたエアロゾル数濃度や雲粒数濃度のフライト毎の濃度変動の傾向を再現するとともに、エアロゾル数濃度と雲粒数濃度の相関も再現した（図(1)-23）。一方で航空機観測に比べてモデルはエアロゾル数濃度に対する雲粒数濃度の比率を2倍程度過大評価していた。過大評価の原因としては、雲粒へと活性化するエアロゾル粒径の過小評価と、サブグリッドスケールのエントレインメントをモデル計算において考慮していないことにより説明できる可能性があることを定量的に示した。
図(1)-23 A-FORCE-2009における雲底直下のエアロゾル数濃度（粒径130nm以上）と雲底の雲粒数濃度の相関図

## h 放射伝達モデルの開発

任意の形状・混合状態のBCの光学特性を計算するためのコード(CDA)を離散双極子法の理論に基づいて開発した。その計算結果を実験室で発生させたBCについての光測定実験データと比較した。フラクタル次元2.8の凝集体のBC粒子について、Cavity-Ring Down Spectroscopyで計測した消散効率 $ (Q_{\mathrm{ext}}) $ とその理論計算を比較した結果を図(1)-24に示した。球形を仮定したMie理論よりも凝集体形状を考慮したCDAのほうが $ Q_{ext} $ の粒径依存性をよく再現していることが分かる。従来の大気の放射伝達の研究においては、エアロゾルの形状として球形を仮定して計算が行われるのが一般的であったが、上記の結果は、とりわけBCについては現実の凝集体形状を考慮することが定量性の上で重要であることを示すものである。

次に、今回新たに開発した平行平面大気の放射伝達計算法のアルゴリズムの概要を説明する。まず、従来通りに大気層・方位について放射伝達方程式を離散化する。次に、各層における放射輝度の伝達・射出を遷移行列・射出ベクトルの形式で表現すると、放射の伝搬は線形漸化式で表現される。漸化式を大気上端から下端まで走らせると、大気上端と下端の放射輝度の関係は境界条件を含んだ閉じた線形方程式に帰着される。この線形方程式を解くと大気上端、下端に於ける放射輝度が完全に求まり、各層の放射輝度は漸化式により求められる（図(1)-25左）。この計算法は各層での計算量が離散化方位数Nの2乗に比例する。従来法ではおおよそ3乗に比例するので、離散化方位数が多いときにこの計算法の方が従来法よりも高速になる可能性がある。この計算法を採用したコードで放射場が正しく計算されることはベンチマークテストで従来法との比較で検証している(図(1)-25右)。しかし、この計算法は、大気の光学的厚さと離散化方位数がともに大きくなると、線形方程式の条件数が非常に大きくなり、数値的に解く事が困難になるという問題が
## 平行平面大気の放射伝達方程式

あることが判明した。今後、最後の線形方程式の数値的悪条件を回避するように改良するか、または悪条件でも安定に解ける精度保証付きの行列解法を導入することを検討している。

図(1)-24 粒径100-400 nmのBCの消散効率の計測結果と、CDAによる理論計算の結果の比較

## 放射伝達の数値解法

$$ \mu\frac{dI(\mu,\phi)}{d\tau}=I(\mu,\phi)-(1-\omega)B-\frac{\omega}{4\pi}\int_{-1}^{1}d\mu'\int_{0}^{2\pi}d\phi'p(\mu,\phi,\mu',\phi')I(\mu',\phi')-\frac{\omega}{4\pi}p(\mu,\phi,\mu_{0},\phi_{0})F_{0}^{S}e^{-\tau[\mu_{0}]} $$

光学的厚さの微分、方位の積分を離散化

放射輝度についての行列漸化式

$$ \mathbf{I}_{k+1}=\mathbf{M}_{k+1}\mathbf{I}_{k}+\mathbf{S}_{k+1} $$

これまでの標準アルゴリズム

DISORT (Stamnes et al. (1988))

と比較した長所と短所

← 漸化式を$k=0$から$k=N-1$まで実行

長所：

上下端境界値の線形関係式

純粋な数値解法であるため、アルゴリズムが単純で短い。

$ I_{N}=MI_{0}+S $

↓

単純な移項操作で変形可能

未知の放射輝度境界値を決定する線形方程式

短所：

大きな光学的厚さ、大きな離散化方位数の計算条件において、Mが数値的に悪条件になり、解けなくなる。(⇒改良を検討中)

$$ \begin{aligned}M^{\prime}X&=S^{\prime}\\ \downarrow\quad& 境界から行列漸化式を計算 \end{aligned} $$

任意の層における放射輝度の数値解
図(1)-25 開発した放射伝達計算法の概要（上）と、ベンチマークテストでの従来法との比較（下）

## 3 ）全球・領域モデルの比較と放射強制力の推定

MASINGARとSPRINTARSの2つのモデルを用いて、2009年について、全球平均のBC濃度、放射強制力の比較を行った（表(1)-1）。MASINGARとSPRINTARSのBCコラム濃度は0.54 mg m⁻²、0.35 mg m⁻²、大気上端でのBC放射強制力は0.31 W m⁻²、0.24 W m⁻²、BCの寿命は12.3日、7.0日、BC放射強制力の効率（単位BC濃度あたりのBC放射強制力）は580 W g⁻¹、700 W g⁻¹と見積もられた。SPRINTARSの方が、BCの寿命が短く（除去過程が速く）、BC放射強制力の効率は大きいという結果が得られた。

次に2009年4月のアジア域（北緯0－70度、東経60－150度）についてWRF-chemを含めた3つのモデルの比較を行った（表(1)-2）。WRF-chemの結果を見ると、BCコラム濃度は2つの全球モデルに比べて低いのに対して、大気上端でのBC放射強制力は2つの全球モデルに比べて大きいことがわかる。BC放射強制力の効率は、910 Wg $ ^{-1} $ であり、2つの全球モデル（MASINGARが450 Wg $ ^{-1} $ 、SPRINTARSが530 Wg $ ^{-1} $ ）に比べて約2倍大きい結果が得られた。BCの寿命は2つの全球モデルの間の値を示している。

BC放射強制力の効率がWRF-chemで約2倍大きい要因としては、レンズ効果に伴うBCの光吸收効率の増大が1つの大きな要因と考えられる。MASINGARとSPRINTARSでは外部混合BCを仮定して光学特性の計算を行っているが、WRF-chemでは外部混合BC、内部混合BCおよびその被覆量を陽に計算し、それに基づいた光吸收量の増大効果を考慮している。最近の世界的なBCの気候影響のアセスメントによると、世界のグローバルモデルは、地上放射観測AERONET（NASA）のBC光吸收量をグローバル平均で1/3しか説明できていない $ ^{12} $ 。今回得られた全球・領域モデルの比較の結果は、レンズ効果などのBCの光吸收効率がその原因のひとつである可能性を示唆している。

また、この結果は、WRF-chemが全球モデルよりBCの表現が良く、BC放射強制力の効率の推定精度も高いと仮定した場合、その値を用いてBC放射強制力をスケーリングすると、その値が約2倍増大することを示唆する。この仮定に基づいて、グローバルなBCの排出量が7500 Gg y $ ^{-1} $ $ ^{12)} $ とすると、BCの放射強制力は0.46 Wm $ ^{-2} $ と見積もられる。
表(1)-1 全球モデルのBC濃度・放射強制力の比較（2009年）

Global, January - December 2009	MASINGAR	SPRINTARS
Total BC column loading (mg m $ ^{-2} $ )	0.54	0.35
BC lifetime (day)	12.3	7.0
BC radiative forcing at TOA (W m $ ^{-2} $ )	0.31	0.24
BC radiative forcing efficiency at TOA (W g $ ^{-1} $ )	580	700

表(1)-2 アジア域における全球・領域モデルのBC濃度・放射強制力の比較（2009年4月）

Asia (0-70N, 60 - 150E), April 2009	MASINGAR	SPRINTARS	WRF-chem
Total BC column loading (mg m $ ^{-2} $ )	1.25	1.85	1.22
BC lifetime (day)	7.0	4.9	6.0
BC radiative forcing at TOA (W m $ ^{-2} $ )	0.56	0.42	0.58
BC radiative forcing efficiency at TOA (W g $ ^{-1} $ )	450	530	910

## 5 ．本研究開発により得られた成果

## （1） 科学的意義

BCを高精度かつ安定的に測定できるCOSMOS測定器を用いた長期観測を、辺戸岬・福江島・八方において継続して行ったのに加え、中国の北京と台湾のルーリンに新たなCOSMOS測定器を設置した。これらのBCの観測網により、排出源近傍である中国の北京から排出源の下流にあたる辺戸・福江・八方までのBCの同時観測が可能となり、発生源寄与や季節変動など大気境界層内におけるBCの輸送過程の理解が飛躍的に進展しつつある。また、COSMOSのデータを用いて、BCの最大発生源である中国からの排出量の正確な推定を行った。従来のBCの排出量推定には200%程度の大きな誤差があるとされてきたが、本研究によってその不確定性を大幅に減少するに至った。

2009年の春季に東シナ海・黄海上空で行われた航空機観測では、BCの微物理特性やエアロブル・雲粒の数濃度が0−9 kmの高度領域で測定された。この観測のデータ解析により、東アジア域におけるBCの微物理特性（質量濃度・粒径分布・混合状態）やエアロブルの数濃度・粒径分布の鉛直分布が初めて明らかになった。また、BCの質量濃度や粒径分布の変動メカニズムを、アジア大陸からの大気境界層内の輸送、境界層から自由対流圈への輸送過程と合わせて理解した。そして、アジア域におけるエアロブル－雲相互作用（エアロブル数と雲粒数の対応）を明らかにした。さらに、2013年の冬季、夏季に東シナ海・黄海上空および仙台・北海道周辺の西太平洋域には航空機観測を実施した（冬季は13フライト、夏季は15フライト）。このような東アジアでの高精度エアロブル観測はこれまでにない非常に貴重なデータであり、アジア域におけるエアロブル研究全体に大きな貢献をなしたと考えられる。

また、エアロゾルの混合状態・数濃度・粒径分布を表現可能な領域3次元モデルを開発し、地上・航空機観測による検証を行った。このモデルにはエアロゾルの生成・変質・除去を支配する詳細な微物理過程が組み込まれており、従来の領域モデルやIPCCの評価などで用いられてきた全球気候モデルに比べて、エアロゾルの表現が格段に改善した。このような数値モデルの開発は、エアロゾルの直接・間接効果やBCの削減効果を精度良く見積もる上で不可欠なツールとなる。特に、BCの削減効果は、正の放射強制力を低減させるのと同時に、雲粒数を増やすことにより負の放射
強制力をもたらす間接効果も同時に低減し、効果を相殺してしまう可能性も考えられ、非常に複雑な過程を含んでいる。詳細なエアロゾル過程が組み込まれた数値モデルによる精度の良い見積りが期待されており、本研究で開発したモデルはそれに答え得ることが期待される。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

特に記載すべき事項はない。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

本研究メンバーのうち、中島がサイエンスチーム主査、近藤がサイエンスチームメンバーを務める国連環境計画（UNEP）のABC（Atmospheric Brown Cloud-Asia）プロジェクトにおいては、BCの気候影響の研究の必要性が主張されている。したがって、本研究の内容は国際的にもその必要性が主張されているテーマである。

本研究のメンバーのうち、近藤はこれまでのエアロゾル・雲の観測的研究の実績により、IPCC第5次報告書の7章「雲とエアロゾル」のLead Authorとして選出されている。さらに中島はエアロゾル・放射・気候研究の実績により、同報告書の5章「放射強制力」のLead Authorとして選出されている。したがって、本研究の成果を効率的に正しくIPCCに反映することができる。

二酸化炭素やエアロゾルなどの人為起源物質の増加による気候変動を正確に予測することは、気候変動に対する対策の立案に重要である。この中で、人為起源のエアロゾルの変動とその気候影響の不確定性が、この対策の立案の大きな不確定性要因となっており、エアロゾルの気候影響の早急な解明が必要とされている。

本研究ではアジア域における地上・航空機観測およびそのデータ解析から、BCの質量濃度・粒径分布・混合状態・形態、エアロゾルの化学組成・数濃度・粒径分布の時空間変動を明らかにしてきた。また、それらの高精度の観測を表現できる領域3次元モデルの開発を行ってきた。このような領域3次元モデルを用いた計算により、アジア域におけるBCの削減効果を初めて定量的に評価可能になる。さらにこれを拡張してグローバル・長期的な削減効果を評価するために気候モデルを用いた計算を行う。この気候モデルの結果にもとづいて、BCの削減効果について初めて俯瞰的で定量的な政策判断の根拠を示すことが可能となる。

## 6 ．国際共同研究等の状況

北東アジア域のブラックカーボンの発生、輸送過程に関する研究を実施した。

共同研究者：Jiming Hao 清华大学、中国

Kebin He 清华大学、中国

Yuxuan Wang 清华大学、中国

Yongjing Zhao カリフォルニア大学、米国

連携状況：清華大学と共同で、北京郊外、北京市内でBC, COの濃度の観測を行った。中国のBC排出量を推定するため、これらのデータと中国の他の場所でのBC, COの観測データ
## （２）ＢＣの電子顕微鏡観測と全球エアロゾルモデルによるＢＣ削減の有効性評価

国土交通省気象庁気象研究所 環境・応用気象研究部 第四研究室 五十嵐 康人

環境・応用気象研究部 第一研究室 田中 泰宙

<研究協力者>

国土交通省気象庁気象研究所 環境・応用気象研究部 第四研究室 財前 祐二

環境・応用気象研究部　第四研究室　足立　光司

平成23～25年度累計予算額：29,634千円（うち、平成25年度予算額：8,664千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

本サブ課題では、電子顕微鏡を用いて東アジアのBCの混合状態・粒径分布等を把握し、その知見に基づきBC混合状態のパラメタリゼーションを開発してエアロゾル過程を詳細に記述した全球気候モデルに導入した。そして、BC排出量を削減した場合に放射強制力・気温等がどのように変化するのか、直接・間接効果を含めて総合的に評価した。まず電子顕微鏡を用いた分析では、サブ課題（1）と共同も含む山岳・都市・航空機での観測で得られた試料の電子顕微鏡分析を行った。これらの電子顕微鏡観測では、BCの放射強制力計算時に必要な混合状態の詳細な特性がこれまでにない精度で、様々な条件下で観測され、BC混合状態のモデルパラメタリゼーション化へ向けて大きく前進した。また、観測で得られたBC粒子の電子顕微鏡観察から、BC粒子の物理的特徴をnanosphere soot (ns-soot)と定義づけた。これらとともに、エアロゾルモデルの高度化に資するため、電子顕微鏡で得られる大量のデータの統計解析を可能とすべく電顕エアロゾルデータベースの構築を進めた。BCを含むエアロゾル素過程モデルの開発では、エアロゾルの化学組成・粒径分布・混合状態を解く2つのエアロゾル動力学サブモデルMADMSとMBHMを開発し、領域対流圈エアロゾル化学輸送モデルRAQM2に実装して再現性を検証した。またBCの輸送・除去過程を観測に基づいて改良し、さらに電子顕微鏡観察に基づき新たなBCの微物理過程のパラメタリゼーションを開発して全球モデルに導入し、全球規模でのBCの空間分布、および直接放射強制力を評価した。これらの知見の基に、気候モデル MRI-CGCM3 を用いて大気中のBCエアロゾルの直接効果による気候への影響を評価する実験を行い、BC削減による地球温暖化対策としての有効性評価を試みた。数値モデルでは、BCは大気大循環全体に影響し、気温は大気上層では上昇、大気下層では低下し、鉛直構造が大きく変化すること、BCの存在による地表面気温への影響は全球平均でみると変化は小さいが地域によっては大きな影響を受けることが示唆された。

## [キーワード]

電子顕微鏡、混合状態、吸湿特性、パラメタリゼーション、全球モデル
### 1. はじめに

BCは、化石燃料・植物由来燃料・バイオマス等の不完全燃焼過程によって大気中に排出される。大気中の多くのエアロゾル成分が太陽放射を散乱するのに対し、BCは太陽放射を強く吸収し、大気を加熱する（正の直接効果）。この加熱効果により、大気の鉛直安定度が増大し、対流活動が抑制される結果、雲の生成や降雨が抑制される可能性がある（準直接効果）。また雪氷面に沈着したBCが太陽光を吸収することにより、雪氷の融解を促進し、地表面の光反射率（アルベド）を低下させることで、温暖化を助長させる可能性がある（アイス・アルベド・フィードバック効果）。さらにBCが雲凝結核や氷晶核として働くことで、雲の微物理特性を変調させ、雲の寿命や降水形成に影響を及ぼす可能性も指摘されている（間接効果）。

全球規模でのBCの直接放射強制力の推定精度を向上させるためには、BCの空間分布の推定精度を向上させる必要がある。特に放射強制力はBCの鉛直分布に強く依存する $ ^{1} $ 。しかしながら、現在の全球モデルによるBCの鉛直分布の再現性は不十分であり、モデル間で大きなばらつきがあるとともに $ ^{2} $ 、北極域などにおいては観測とモデルで大きな差がある $ ^{3} $ 。全球モデルによるBCの空間分布の再現性が不十分である主な要因としては、前述した排出量や除去過程に含まれる不確定性の他に、疎水性粒子として排出されたBCが、排出後の時間経過とともに他の水溶性エアロゾル成分と内部混合して、親水性粒子へと変換されるエイジング過程（BCの混合状態の変化）の取り扱いが挙げられる。そこで本サブ課題では、電子顕微鏡による東アジアのBCの混合状態の詳細な観測結果に基づいたエイジングのパラメタリゼーションを構築し、それを導入した全球気候モデルにより、BCの排出量を削減した場合、アジアやグローバルスケールにおいて、放射強制力、気温、降水量がどのように変化するのか、直接・間接効果を含めて総合的かつ高確度で評価した。

このため本サブ課題では、このために、以下の構成で研究を推進した。

1）電子顕微鏡やその他のエアロゾル観測機器により、BCや他のエアロゾル成分の数・質量濃度、粒径、混合状態などについて観測を実施し、その実態を把握するとともに、数値モデル計算の検証データを整備する。

2）エアロゾルの濃度や混合状態を決める各種のプロセスを物理化学法則に基づいて表現した詳細なエアロゾルモデル（領域エアロゾルモデル）を観測に基づいて改良・検証し、全球エアロゾルモデル用のパラメタリゼーションを開発する。

3）上記パラメタリゼーションを取り入れた全球気候モデルにより、高い信頼性で長期にわたるBC削減効果の予測計算を実施する。

## 2 ．研究開発目的

本研究の目的は、地球温暖化対策としてのBCエアロブル削減の有効性を評価することである。本サブ課題では、電子顕微鏡を用いて東アジアのBCの混合状態、粒径分布を把握し、その知見に基づいてBC混合状態のパラメタリゼーションを構築し、全球気候モデルに導入する。そして、各種の排出源から排出されるBCや他の人為起源物質の排出量を削減した場合、アジアやグローバルスケールにおいて、放射強制力、気温、降水量がどのように変化するのか、直接・間接効果を含めて総合的かつ高確度で評価することを目的として来た。
## 3 ．研究開発方法

## （１）BCの電子顕微鏡観測

電子顕微鏡を使って個別粒子の分析を行うことで、他の分析機器では得られないBC粒子の物理・化学特性を詳細に得る技術を開発した。具体的には、1）BC粒子の組成や形態、面積等価径などを半自動で大量に分析する手法（1時間に150粒子程度） $ ^{4} $ 、2）電子顕微鏡の電子線でBC粒子のコーティング物質（硫酸塩など）を昇華させて、内部混合したBC粒子を詳しく分析する方法 $ ^{4} $ 、3）BC粒子の3次元形態をデジタルデータとして計測し、そのフラクタル次元や体積などBCの形態に関するパラメータを測定する電子線トモグラフィ法 $ ^{5} $ 、などを新たに開発した。これらの電子顕微鏡を使った分析手法によって、他の分析器では観測が不可能であった個別BC粒子の組成、形態（2次元および3次元；図(2)-1参照）、混合状態、粒径などが詳細に理解できるようになり、モデルの開発や他の測定機器との比較（たとえばSingle Particle Soot Photometer(SP2)など）がより高精度で行うことが可能となった。

a)

b)

図(2)-1 中央アルプスで採取したBC（すす粒子）の3次元トモグラフィ像。図は足立 $ ^{5)} $ を基に作成した。a)様々に傾斜を変えて撮影したBC粒子像，b)電子顕微鏡データを基に作成したトモグラフィ像。この複雑な形態はBC粒子の光学特性に大きな影響を与える $ ^{6)} $ 。3次元化は、気象研究所新規電子顕微鏡（JEM-1400）とそのトモグラフィシステムのデモ機を用いて行った。

また、新規電子顕微鏡自動多点分析装置を使った分析結果のデータベースを開発し、現在逐次データを蓄積している。このデータベースは、粒子画像、粒子の形態（サイズ、アスペクト比、投射面積など）、元素組成データ、また、試料採取条件などを一括して管理、統計処理するシス