Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
テムである。このデータベースは、将来的なデータのアーカイブや、画像、形態、サイズ、元素組成など多岐にわたるデータを一元管理して統計処理・考察をするのに有用である。これらのBC粒子の形態的特徴の数値化及びデータベース化は、BCの気候影響を正確に見積もり、また電子顕微鏡データをモデル計算に反映させるうえで必須である。

## （２）BCを含むエアロゾル素過程モデルの開発

## 1 ）エアロゾル素過程モデル開発

エアロゾルの化学組成、粒径分布、混合状態の時間発展を低計算機負荷で解く2つのエアロゾル動力学サブモデルMADMS（Modal Aerosol Dynamics model for multiple Modes and arbitrary Shapes） $ ^{7,8} $ 、MBHM（Modal Bin Hybrid Model；） $ ^{9} $ を開発・論文化し、領域対流圏エアロゾル化学輸送モデルRAQM2（Regional Air Quality Model2）に実装した $ ^{10} $ 。また、全球成層圏・対流圏化学気候モデルMRI-CCM2（Chemistry Climate Model 2） $ ^{11} $ との1-way nesting model system（全球モデル結果を側面・上部境界条件にして領域モデルを走らせるシステム）を構築した $ ^{12} $ 。

## 2 ）BCの除去過程と輸送過程

エアロゾルの降水による除去過程は、現在のエアロゾルモデルが含む最大の不確定性の一つである。BCの空間分布を直接的に決定する除去過程と輸送過程についての理解を深めるために、2009年春に行われた航空機観測とモデル計算を組み合わせた研究を行った。その際、モデルで扱われるエアロゾルの湿性沈着過程に独自の改良を加え、A-FORCE（Aerosol Radiative Forcing in East Asia） $ ^{13} $ 航空機観測との比較を通じて、BCの輸送過程と除去過程について詳細に調べた。

## 3 ）BCの微物理特性のパラメタリゼーションの開発と全球エアロゾルモデルへの適用

継続して開発を行っている、BCの混合状態の変化を詳細に扱うボックスモデルMADRID-BC （Model of Aerosol Dynamics, Reaction, Ionization, and Dissolution - Black Carbon） $ ^{14)} $ $ ^{15)} $ を元に、物理化学法則に基づきBCの混合状態の変化を表現する新たなパラメタリゼーションを開発した。このパラメタリゼーションを気象研究所の地球システムモデルを構成する全球エアロブルモデルMASINGAR（Model of Aerosol Species IN the Global Atmosphere） $ ^{16)} $ に導入した。新たなパラメタリゼーションを導入したMASINGARを用いて、全球規模でのBCの空間分布、およびBCの直接放射強制力を推定した。

## （３）全球エアロゾルモデルによるBC削減の有効性評価

全球でのBC削減の有効性を評価する気候実験を行うため、全球エアロゾルモデル

MASINGAR $ ^{16} $ を改良し、大気中のBC量を変化させた時の気候モデルによる応答を調査する感度実験を行った。H23年度は、気象研究所で開発されている既存の気候モデルでの予備的な気候実験を実施した。H24年度には実験解析およびモデルの継続的な改良を行い、H25年度はBC削減を想定した気候応答実験を実施した。

BC削減の有効性評価を行うための感度実験には、気象研究所の気候モデルMRI-CGCM3 $ ^{17)} $ を用いた。このモデルは、気候変動に関する政府間パネル（IPCC）における第5次結合モデル比較実験CMIP5（Model Intercomparison Project Phase 5）に参加し、数値シミュレーションによる温暖化変動予測に貢献している。図(2)-2に、気候モデルMRI-CGCM3の構成を模式的に示す。このモデルは大気大循環モデルMRI-AGCM3，海洋大循環モデルMRI.COM，エアロブルモデル

MASINGAR mk-2から構成され、各モデルコンポーネントはカップラーライブラリScup (Simple
Coupler; Yoshimura and Yukimoto, 2008) $ ^{18)} $ で結合される。全球エアロブルモデルMASINGAR $ ^{16)} $ は、エアロブルの大規模移流、乱流拡散、積雲対流、重力沈降による輸送過程と、地表面近くでの乾性沈着、降水による湿性沈着による除去過程を扱う。主要な大気エアロブル成分として、このモデルには硫酸塩、黒色炭素（BC）、有機炭素（OC）、海塩、鉱物ダストが含まれている。BCおよびOCと硫酸塩の前駆気体（ $ SO_{2} $ ）の大気への排出量はIPCC第5次報告書におけるシミュレーションシナリオ用の排出源データベースRCP (The Representative Concentration Pathways) $ ^{19)} $ に基づいて与える。鉱物ダストは地表面における風速や地表面の状態を考慮したパラメタリゼーションを、また海塩エアロブルは海面付近の風速に基づくパラメタリゼーションを用い、気象条件に基づいて放出量を計算する。エアロブルモデルによって計算された硫酸塩・BC・OC・海塩・鉱物ダストの分布はカップラーを通じて大気モデルにオンラインで渡され、大気放射伝達計算と雲粒生成過程の計算に用いられる。エアロブルの放射への効果は種別毎に外部混合を仮定して計算される。また、光吸收性をもつBCおよび鉱物ダストの沈着量フラックスも大気モデルに引き渡され、陸面雪氷および海水上のアルベド計算に反映される。モデルの水平解像度は大気モデルMRI-AGCM3は約1.1°，エアロブルモデルMASINGAR mk-2は約1.8°，鉛直方向格子は大気モデル・エアロブルモデルとも、地表付近では地形に沿い、大気上層では気圧面に沿うハイブリッド（η）座標系で、地表から0.4hPaまで48層である。

図(2)-2 気象研究所気候モデル MRI-CGCM3 の概要模式図

実験では、BCの影響の感度特性を調べるため、現在気候状態において、BC放出量を2005年で一定とした場合を基準として、大気中のBCを完全に削減したと仮定し、大気中濃度を0とした実験（大気中BC濃度を大気モデルにフィードバックさせない）、大気中のBCを半分に削減した
と仮定した場合の実験を行った。また、Bond et al. (2013) $ ^{20)} $ による最近の評価では、現在の数値モデルによる黒色炭素の影響は過小評価されており、観測から得られる推定では影響はその3倍程度大きい、と論じられていることから、大気中BCを3倍とした場合の感度実験も行い、気候応答を調査した。H23年度に行った予備実験では、大気中BCを2005年の基準実験の10倍とした感度実験も行った。BC以外の境界条件としては温室効果気体および硫酸塩の前駆物質であるSO $ _{x} $ の放出量は2005年で一定とした。各実験は10年間の積分の統計量を比較した。

## 4 ．結果及び考察

## （１）BCの電子顕微鏡観測

日本国内における電子頭微鏡試料採取の予備的な実験として、2010年にカリフォルニアで行われたCalNex観測プロジェクト（the California Research at the Nexus of Air Quality and Climate Change campaign）で採取した試料を分析し、含まれるBCの混合状態や形態について分析を行った $ ^{6)} $ 。その結果、日射量が増える昼間に内部混合BC粒子が二次エアロゾルの成長とともに多く生成することがわかった。加えて、電子頭微鏡によって得られたBC粒子の形態データは、単純な球を仮定したモデル計算に比べより実際の光吸収観測結果を説明することが明らかになった $ ^{21)} $ 。

また、長野県中央アルプス駒ケ岳山岳観測サイトでの中長距離輸送BC粒子の混合状態、形態、粒径、などについての観測を行い、以下の結果を得た（図(2)-3） $ ^{22)} $ 。1）粒径60−350 nmのエアロブル粒子では、約10％がBCと内部混合していることが明らかとなった、2）内部混合BC粒子はエアロブルの粒径が大きくなるほどその混合比率は大きくなり、>0.5 μmの粒子では約85％が内部混合をしていた、3）75％のBC粒子は内部混合をしており、残りの25％はコーティングを受けない外部混合粒子であった、4）BC内部混合粒子はその他のエアロブル粒子に比べてその粒径分布ピークが粗大側にシフトしていた、5）BC粒子のshape factor（形状の複雑さ）は、コーティングの有無にかかわらず同じ傾向であり、BCのコーティングはBC形態には大きく関与していないことが示唆された。
図(2)-3 山岳サイトで採取されたエアロゾル粒子の電子顕微鏡分析例

Adachi et al. (2014) $ ^{22)} $ から引用。a)エアロゾルの電子顕微鏡像。それぞれの成分は矢印で示してある。b)とc)内部混合したBC粒子（soot）。硫酸塩は電子線によって昇華し、内部混合BC粒子が現れた。

サブ課題1と連携し、東京夏季におけるBCの混合状態の変化をSP2との同時観測を行った $ ^{23)} $ 。その結果、ともにBC粒子の混合状態を測定するSP2と電子顕微鏡分析結果がよい相関を示し、また、SP2で付着型と分類されたBC粒子が海塩と内部混合をしている粒子であることがその形態と組成分析から明らかとなった（図(2)-4）。この結果は、特に海の近くの大都市において、そのBCと海塩の混合が光吸収を効果的に行わない状態であることを示唆するものであり、その結果を考慮すればより正確なBCの光特性が推測できる可能性がある。
図(2)-4 2012年夏季に東京で採取されたエアロゾル粒子の電子顕微鏡像。矢印はBC粒子と海塩粒子が混合している（付着型）ことを示す。

航空機を用いて東アジア域における越境汚染（冬季）と比較的人為的影響の少ない大気（夏季）の集中観測（A-FORCE2013）を、サブ課題（1）などと合同で行った。その結果、九州・沖縄上空に大陸からの汚染空気塊が流入し、そのエアロゾル試料では内部混合をしたBC粒子が多く見られた。特に、汚染気塊中エアロゾルは一粒子中に多くの成分を内包する複雑な混合状態をしており、その詳細な解析は日本にも大きな影響を及ぼす中国からの汚染気塊中BC粒子の解析に大いに貢献する。また、東北や北海道上空では、BC粒子の数密度は小さかったものの、エアロゾルの核として存在していた。また、雲粒の残さを電子頭微鏡で分析すると、有機エアロゾルが多く存在しており、雲がエアロゾル生成に及ぼす影響が示唆された。

以上の野外観測で得られた試料の電子頭微鏡分析によって、BCの放射強制力計算時に必要な混合状態の詳細な特性がこれまでにない精度で、様々な条件下での観測が達成でき、BC混合状態のモデルパラメタリゼーション化へ向けて大きく前進した。また、様々な環境で採取されたBC粒子の電子頭微鏡分析から、BC粒子をその物理的特徴からnanosphere soot (ns-soot)と定義づけを行い $ ^{24} $ 、また、その生成プロセスに関する考察を行った $ ^{25} $ 。

エアロブルモデルの高度化の検証と開発に資するため，電子顕微鏡の自動解析によって取得できる大量のデータセットを統計解析に付すことを可能とすべく，データベースの構築を進めた。データベースでは，TEMに付属するエネルギー分散型X線マイクロアナライザ（EDS）装置の
ソフトウェア INCA Feature TEM の粒子解析結果のエクスポートデータ（CSVファイル）を，Webシステムを使用しデータベース（MySQL）に保管している。分析に使用した試料の観測場所の情報，試料採取時の天候などの情報の入力を可能とし，テーブルにユニークとなる観測場所番号，試料番号などの紐付け情報を保有し，粒子解析結果と結びつける事で，分析作業の向上，またデータの管理を明確にしている（図(2)-5）。また，エクスポートデータとストレージデータとの一致確認は，マニュアル作業でエクセルシート上での一致を確認している。

現在使用している試験用サーバPCのOSは，Red Hat Enterprise Linux Serverである。データベースソフトには，オラクルのMySQLを使用している。MySQLの特徴は，オープンソースで提供されているリレーショナルデータベース管理システムということであり利用がしやすく，大規模サイトでも利用される。粒子解析1回につきテーブルへの登録によって使用されるデータ容量は，合計約600 kb（粒子数を200として計算）となる。現状の試験用PCのOSによってテーブルサイズの最大値の制限を受けるが，論理的には約5000分析回程度の登録が可能である。また，将来のハードウェアの追加によりデータベース容量の増設は可能である。今後、粒子検索条件の追加や組み合わせ等により試験を実施し，具体的にモデルの検証やモデル開発に際して利用可能なパラメータ一抽出を行っていき，有効なデータベースとして発展させて行く。また，個別粒子のTEM画像との分析データのリンクを図るべく、作業を継続している。

図(2)-5 構築を進めている電顕エアロゾルデータベース

## （２）BCを含むエアロゾル素過程モデルの開発

## 1 ）エアロゾル素過程モデル開発

エアロゾルの化学組成、粒径分布、混合状態の時間発展を低計算機負荷で解く2つのエアロゾル動力学サブモデルMADMS $ ^{7),8)} $ を実装した、領域対流圏エアロゾル化学輸送モデルRAQM2により、東アジアにおけるエアロゾル観測値と比較して、化学組成（BCとその他の無機成分）、粒径
分布（化学組成の\mathrm{PM}_{2.5}/\mathrm{PM}_{10}分配）、混合状態（主要無機成分である硫酸塩、硝酸塩のBC、BC以外のサブミクロン粒子、海塩粒子との内部混合状態）の再現性を検証した $ ^{10)} $ 。また、東アジアにおけるオゾンと降水中のイオン濃度（硫酸、硝酸、アンモニウム、ナトリウム等）の観測値と比較して、再現性を検証した $ ^{12)} $ 。

また、上記MADMSの定式化を応用してMBHM $ ^{9)} $ を開発した。MBHMは、モーダル法の軽量化特性と、ビン法の正確性を両方兼ね備えたモデルである。その結果、従来のビン法に比べて、同程度の精度を確保するために必要な計算機負荷が、MBHMでは4分の1になることが判明した。とはいえ、全球気候モデルに組み込んで長期間積算するためには十分な計算機負荷量とは言えないため、向後5年ないし10年間は、あくまで全球気候モデルを評価するための素過程モデルとして利用する方法が適切である。

## 2 ）BCの除去過程と輸送過程

BCの除去過程と輸送過程についての理解を深めるために、2009年3-4月に黄海・東シナ海・西太平洋上において実施されたA-FORCE航空機観測の解析を行った $ ^{26)} $ 。この研究では、一酸化炭素（CO）をトレーサとして扱い、観測された空気塊中のBC濃度とCO濃度の比率の変化を用いて、大気中に排出されたBCの何割が除去されずに観測点まで輸送されたかを示す輸送効率（除去過程の指標）を導出した。A-FORCE航空機観測により得られたBCの輸送効率とその質量濃度の高度分布を図(2)-6に示す（図中の灰色）。このBCの輸送効率は、空気塊が輸送中に経験する降水量に応じて減少し、高度2-4 kmでは70-90%、高度4-9kmでは30-50%程度であった。

続いて、Oshima et al.（2013） $ ^{26)} $ は、これらの観測から得られた知見に基づき、領域モデルWRF-CMAQ（the Weather Research and Forecasting-the EPA Community Multiscale Air Quality coupled model）で扱われるエアロゾルの湿性沈着過程に独自の改良を加え、A-FORCE航空機観測との比較を通じて、BCの除去過程について調べた。改良したWRF-CMAQで計算されたBC濃度およびその輸送効率の鉛直分布と観測との比較を図(2)-6に示す（図中の白色が改良したモデル結果）。モデルは観測から推定した輸送効率を全高度においてよく再現しており、これはモデルで取り扱われているエアロゾルの除去過程の妥当性を示している。一方、モデルはBCの質量濃度を自由対流圈中（高度2-9 km）において2倍程度過大評価している。上で確認した降水による除去過程の妥当性とBCの質量濃度の再現性を考えると、モデルに与えたBCの排出源データが過大推定されていること、境界層から自由対流圈へと上方輸送される量がモデルで過大推定されていることが示唆される。またOshima et al.（2013） $ ^{26)} $ は、航空機観測により除去過程を検証したモデル結果と気象場の解析を組み合わせることで、春季東アジア域におけるBCの輸送過程と除去過程を明らかにした（図(2)-7）。アジア大陸からのBCの輸送経路は主に3通りあり、大気境界層内を東向きに輸送される経路（BCの降水による除去は弱い）に加えて、中国北東域（低気圧活動に伴う上昇、中程度の除去）と中国南部の内陸域（地形性と積雲対流活動に伴う上昇、強い除去）において境界層内から自由対流圈中へと上方輸送され、引き続き西風によって下部対流圈中と中部対流圈中をそれぞれ輸送される経路が存在することを明らかとした。
図(2)-6 A-FORCE航空機観測結果（灰色四角）とモデル計算結果（白丸）の比較

(a) BCの輸送効率、(b) BCの質量濃度 $ (ng\ m^{-3}) $ 。全観測期間（2009年3/18-4/25）における中央値と67%レンジを高度1kmごとに示す。

図(2)-7 春季東アジア域におけるBCの主要な輸送経路と輸送過程・除去過程の概念図。

## 3 ）BCの微物理特性のパラメタリゼーションの開発と全球エアロゾルモデルへの適用

BCの混合状態の変化を詳細に扱うボックスモデルMADRID-BCの開発を継続して行った $ ^{14)} $ $ ^{15)} $ 。このボックスモデルを用いて、物理化学法則に基づきBCの混合状態の変化を表現する新たなパラメタリゼーションを開発した $ ^{27)} $ 。このパラメタリゼーションでは、被覆成分の生成速度を疎水性BCの総量で規格化することで、BCの疎水性から親水性への変換速度を表現しており、汚染大気から清浄大気までのあらゆる条件下において使用可能である。このパラメタリゼーションを気象研究所の気候モデル $ ^{17)} $ を構成する全球エアロブルモデルMASINGAR $ ^{16)} $ に導入することで、大気環境に応じたBCの疎水性から親水性への変換を表現できるモデルへと発展させた（従来は1.2日の時定数）。なお、このパラメタリゼーションはサブ課題（3）と連携して提供し、全球エアロブルモデルSPRINTARS（Spectral Radiation-Transport Model for Aerosol Species） $ ^{28)} $ にも導入され
た $ ^{29)} $ 。

新たなパラメタリゼーションを導入したMASINGARを用いることで、BCが疎水性から親水性へと変換される時間スケールは、東アジア域などの発生源域では1-2日程度であるのに対し、北極域では10-20日程度と、地域によって大きく変化することが示された（共に地表面における年平均値）。また一定値の時定数（1.2日）を仮定した従来のモデル計算結果と本計算結果を比較したところ、北極域などの発生源遠方域において、従来のモデルでは過小評価されていたBC濃度が本計算では増大し、観測値の再現性が向上した $ ^{30} $ 。本計算による年平均でのBCの大気中コラム量と大気上端におけるその直接放射強制力を図(2)-8に示す。本計算では、全球平均での大気上端におけるBCの直接放射強制力は+0.31 W m $ ^{-2} $ （従来は+0.21 W m $ ^{-2} $ ）と推定された。これらの結果はパラメタリゼーションを通じて、ミクロスケールのBCの微物理特性が、全球スケールの空間分布や放射強制力に大きな影響を及ぼしていることを示している。

(a) Annual Mean Black Carbon Burden
(b) Annual Mean Direct Radiative Forcing of Black Carbon

図(2)-8 新たなパラメタリゼーションを導入したMASINGARによる計算結果。(a) BCの大気中コラム量 $ (\mathrm{mg}\ \mathrm{m}^{-2}) $ 、(b) 大気上端におけるBCの直接放射強制力 $ (\mathrm{W}\ \mathrm{m}^{-2}) $ 。2008-2009年の年平均値。

## （３）全球エアロゾルモデルによるBC削減の有効性評価

気象研究所の大気海洋結合モデルMRI-CGCM3によって計算されたBCエアロゾルの放射収支への影響の全球分布を図(2)-8に示す。この図はRCPインベントリの2005年のBC放出量を用いて計算した時の、大気上端(a)および地表面(b)での大気中のBCの存在の有無による放射収支の差の年平均値を示したものである。BCの影響は人為起源の排出量の大きい中国やインド北部、また森林火災起源の排出量の多いアフリカ中央部で卓越している。また、大気上端（図(2)-9a）においてはほぼ全域で放射収支差の値が正となっており、BCの存在によって地球全体への放射収支は正味で正になり、BCは地球全体を加熱する方向に働くことが示されている。全球平均でのBCによる放射への影響は+0.31 W m⁻²となっている。この値はIPCC第4次報告書に報告されている気候モデルの値の範囲にあるが、Bond et al. (2013) $ ^{20)} $ による観測からの最近の評価である+1.1 W m⁻²よりも小さな値となっている。地表面（図(2)-9b）では、分布のパターンは大気上端と似ているものの、放射収支差の値は全域で負となっており、大気中にBCが存在することによって地表面は冷却されることが示されている。地表面におけるBCの放射収支への影響の全球平均値は-0.45 W m⁻²となっており、大気上端における放射収支差よりも絶対値が大きくなっている。このシミ
ユレーション結果では、BCは大気上端と地表面における放射収支差の+0.76 W m^{-2}だけ大気を加熱していることになる。

図(2)-9 黒色炭素(BC)の存在による大気上端(a)および地表面(b)での放射収支の差の年平均値。 シミュレーションにおけるBCの排出量はRCPインベントリで2005年の値としている。

MRI-CGCM3でのBCの有無による平均気温差を図(2)-10に示す。数値実験の結果では、BCの地表気温への影響は地域によって大きく異なり、人為起源排出源に起因するBC濃度の高い東アジアや東欧等の北半球大陸上、および南北両極上ではBCによる気温への正の影響が見られ、中央アフリカではBCは逆に気温への負の影響が見られた。大気中のBCによる地表面温度の影響は、全球平均ではわずかに負の値となっている。これは地表におけるBCの放射収支への影響が負であることと整合的である。また、本推進費研究のサブ課題（3）「気候モデルによるBC全球気候影響評価」において、東京大学・国環研・JAMSTECの開発している気候モデルMIROC（Model for Interdisciplinary Research On Climate）によって行われた実験結果とも整合的である。しかしながら、地域ごとの地表面付近の気温への影響のパターンはMRI-CGCM3とMIROCでは異なっており、BCによる放射への影響の地表面気温の反映は用いる気候モデルによって依存することが示唆されている。

図(2)-11はMRI-CGCM3のシミュレーションによるBC量に対する帯状平均気温の差を示している。この図に示される気温変化の3次元構造を調べると、対流圈上層ではBCの気温への影響は地表面気温よりも明瞭になり、熱帯対流圈上層においてBCは加熱の効果をもたらしている。また、北半球中緯度では平均的に対流圈全層においてBCは加熱の効果を及ぼしていることが示されている。また、本推進費研究のサブ課題3でのMIROCでの帯状平均気温の変化も同じ傾向を示している。この結果は、低緯度から中緯度にかけてBCの放射吸収による大気の加熱によって大気成層を安定化していること（準直接効果）、またこれによって全球規模での大気循環に影響を及ぼし、地域ごとに地表気温の応答が異なることを示唆している。
(a) Temperature difference (Control - NoBC) Average: -0.1 K

(b) Temperature difference (BCx3 - NoBC) Average: -0.15 K

図(2)-10 大気中のBC量による地表面気温差の水平分布の年平均値。(a) 基準実験とBC効果なしの差,(b) 大気中BCを3倍としたときとBC効果なしの差。陰影はt検定による95%信頼区間検定で有意とされる部分。

(b) Temp diff: Control - NoBC (K)

(b) Temp diff.: BCx3 - NoBC (K)

図(2)-11 大気中のBC量による帯状平均気温差の年平均値。(a) 基準実験とBC効果なしの差,(b) 大気中BCを3倍としたときとBC効果なしの差。陰影はt検定による95%信頼区間検定で有意とされる部分。

この実験の結果からは、大気中のBCエアロブルによる大気の加熱効果による気温の変化は、地域および高度によって異なり、低緯度域の対流圈界面付近はBCの存在によって気温が上昇すること、地表面付近の気温は北半球中緯度域では気温が上がるところがあるが、全球平均ではわずかに冷却されている可能性がある。

本実験結果は、大気中のBCエアロゾルによる大気の加熱効果による気温の変化は、地域およ
び高度によって異なり、低緯度域の対流圏海面付近はBCの存在によって気温が上昇するが、地表面付近の気温は北半球中緯度域では気温が上がるところがあるか、全球平均ではわずかに冷却されている可能性があることを示唆している。また、BCの存在は気温の鉛直構造に影響し、大気の大循環に影響及ぼしていると考えられる。このことは、BCの削減による地球温暖化の緩和策は、平均的な地表面気温には影響は現れにくいが、大気循環全体には影響及ぼす可能性があることを示唆している。しかしながら、このようなBCの放射線の影響によるフィードバック効果は気候モデルによっても結果が異なるため、より多くのモデルによる数値実験の比較解析が必要となる。

## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

BCの混合状態を形状、および元素組成の観点から電子頭微鏡で取得しつつ、その結果を直裁にエアロゾルモデルへ取り込むことを目指し、研究を推進してきた。電子頭微鏡による観察では他の手法では為し得ないBCの混合状態や形態情報を取得できるため、モデル化への活用の意義は大きい。また、現在の気候変動予測実験に用いられている気候モデルのBCへの感度を調査する実験を通じて、地球の気候においてBCのもつ役割を推定するための基礎的な知見を得ることができた。

また、本研究ではIPCCの大気海洋結合モデル比較実験CMIP5に参加した気象研究所の気候モデル MRI-CGCM3 を用いて大気中のBCエアロゾルの直接効果による気候への影響を調査する実験を行った。BCは大気大循環全体に影響し、気温は大気上層では上昇、大気下層では低下し、その鉛直構造が変化する可能性のあること、BCの存在による地表面気温への影響は全球平均でみると変化は非常に小さいが、地域によって異なり大きな影響を受ける地域があることが示唆された。このような影響を評価するには気候フィードバックを評価できる大気海洋結合モデルを用いることが必要であるが、フィードバックを伴う効果は気候モデルによって異なるため、気候モデル間の相互比較が必要である。本推進費研究課題では、本サブ課題及びサブ課題3での実験結果によって、その端緒となる比較実験ができた。

## （２）環境政策への貢献

エアロゾル微物理モデルの開発と精度向上により、エアロゾル物理・化学過程の理解に貢献し、併せてBCの輸送・変質・除去過程の予測精度向上に資する。また、気候変動実験に用いられる気候モデルにおけるBCの役割を知ることは、環境政策の有効性を判断するための基礎的なデータとなる。また、本研究ではIPCCにおける第5次結合モデル比較実験CMIP5への気象庁から参加モデルである大気海洋結合モデルMRI-CGCM3の改良と気候実験およびその解析を行うことによって、地球温暖化予測の高度化に貢献し、環境政策の貢献に寄与した。

## ＜行政が既に活用した成果＞

特に記載すべき事項はない。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

電子顕微鏡の観測結果の知見に基づき、BCの詳細な物理化学過程を考慮したパラメタリゼー
ションを導入した改良型全球気候モデルにより、BC削減が、大気加熱効果を抑えることに効果的であることが判明した。ただし気候モデルには年々の自然変動成分が存在するため、今後より長期間の積分を実施し、大気循環・気温・降水等の気候場への統計的に有意な影響を調べ、また、不確定性の評価も行ったうえで、実際に行政に活用されることが望ましい。

## 6 ．国際共同研究等の状況

特に記載すべき事項はない。

### 7. 研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1) 梶野瑞王: エアロゾル研究, 26, 296-306 (2011)

「大気エアロゾルの性質と素過程の多様性を考慮できる軽くて正確な新しい動力学モデルの開発」

2) Oshima, N., Y. Kondo, N. Moteki, N. Takagawa, M. Koike, K. Kita, H. Matsui, M. Kajino, H. Nakamura, J. S. Jung and Y. J. Kim: J. Geophys. Res., 117(D3), doi:10.1029/2011JD016552 (2012) "Wet removal of black carbon in Asian outflow: Aerosol radiative forcing in East Asia (A-FORCE) aircraft campaign"

3) Kajino, M., Y. Inomata, K. Sato, H. Ueda, Z. Han, J. An, G. Katata, M. Deushi, T. Maki, N. Oshima, J. Kurokawa, T. Ohara, A. Takami, and S. Hatakeyama: Atmos. Chem. Phys., 12, 11833-11856, doi:10.5194/acp-12-11833-2012 (2012)

“Development of the RAQM2 aerosol chemical transport model and predictions of the Northeast Asian aerosol mass, size, chemistry, and the mixing type”

4) Kajino, M., M. Deushi, T. Maki, N. Oshima, Y. Inomata, K. Sato, T. Ohizumi, and H. Ueda: Geosci. Model Dev., 5, 1363-1375, doi:10.5194/gmd-5-1363-2012 (2012)

“Modeling wet deposition and concentration of inorganics over Northeast Asia with MRI-PM/c”

5) Moteki, N., Y. Kondo, N. Oshima, N. Takagawa, M. Koike, K. Kita, H. Matsui, M. Kajino: Geophys. Res. Lett., 39, L13802, doi:10.1029/2012GL052034 (2012)

“Size dependence of wet removal of black carbon aerosols during transport from the boundary layer to the free troposphere”

6) Thompson, J. E., P. L. Hayes, J. L. Jimenez, K. Adachi, X. Zhang, J. Liu, R. J. Weber, and P. R. Buseck: Atmos. Environ., 55, 190-200, doi:10.1016/j.atmosenv.2012.03.011 (2012)

“Aerosol optical properties at Pasadena, CA during CalNex 2010”

7) Koike, M., N. Takegawa, N. Moteki, Y. Kondo, H. Nakamura, K. Kita, H. Matsui, N. Oshima, M. Kajino, and T. Y. Nakajima: J. Geophys. Res., 117, D17205, doi:10.1029/2011JD017324 (2012) "Measurements of regional-scale aerosol impacts on cloud microphysics over the East China Sea: Possible influences of warm sea surface temperature over the Kuroshio ocean current"

8) Adachi, K. and P. R. Buseck: J. Geophys. Res.-Atmos., 118, 3723-3730, doi:10.1002/jgrd.50321 (2013)

“Changes of ns-soot mixing states and shapes in an urban area during CalNex”
9) Kajino, M., K. Sato, Y. Inomata, and H. Ueda: Atmos. Environ., 79, 67-78, doi:10.1016/j.atmos.2013.06.024 (2013)

“Source-receptor relationship of nitrate in East Asia and sea salt effects”

10) Kajino, M., R. C. Easter, and S. J. Ghan: J. Geophys. Res., 118, 10,011-10,040, doi:10.1002/jgrd.50685 (2013)

“Modal Bin Hybrid Model: a surface area consistent, triple moment sectional method for process-oriented modeling of atmospheric aerosols”

11）足立光司：エアロゾル研究，28-3，189-194 (2013)

「電子線トモグラフィによるエアロゾル粒子の3次元形態解析」

12) Oshima, N., M. Koike, Y. Kondo, H. Nakamura, N. Moteki, H. Matsui, N. Takagawa, and K. Kita: J. Geophys. Res. Atmos., 118, 13,175-13,198, doi:10.1002/2013JD020262 (2013)

“Vertical transport mechanisms of black carbon over East Asia in spring during the A-FORCE aircraft campaign”

13) Matsui, H., M. Koike, Y. Kondo, N. Oshima, N. Moteki, Y. Kanaya, A. Takami, and M. Irwin: J. Geophys. Res. Atmos., 118, 9948–9967, doi:10.1002/jgrd.50702 (2013)

“Seasonal variations of Asian black carbon outflow to the Pacific: Contribution from anthropogenic sources in China and biomass burning sources in Siberia and Southeast Asia”

15) Liu, X., Y. Kondo, K. Ram, H. Matsui, K. Nakagomi, T. Ikeda, N. Oshima, R. L. Verma, N. Takagawa, M. Koike, and M. Kajino: J. Geophys. Res. Atmos., 118, 3709–3722, doi:10.1002/jgrd.50317 (2013)

“Seasonal variations of black carbon observed at the remotemountain site Happo in Japan,”

16) Oshima, N. and M. Koike: Geosci. Model Dev., 6, 263-282, doi:10.5194/gmd-6-263-2013 (2013) "Development of a parameterization of black carbon aging for use in general circulation models"

17) Moteki, N., Y. Kondo, and K. Adachi: J. Geophys. Res., doi:10.1002/2013JD020655 (2014) "Identification by single-particle soot photometer of black carbon particles attached to other particles: Laboratory experiments and ground observations in Tokyo"

18）足立光司：エアロゾル研究，29(1),10-14,doi:10.11203/jar.29.10(2014)「ナノスケールで見るすす粒子」

19) 大島長: エアロゾル研究, 29 (1), 22-31, (2014)

「ブラックカーボン粒子のモデル研究: ミクロスケールから全球スケールまで」

20) Katata, G., M. Kajino, K. Matsuda, A. Takahashi, K. Nakaya: Atmos. Environ. (2014)

“Effects of aerosol hygroscopic properties on dry deposition onto a broad-leaved forest: a numerical study” (accepted)

21) Buseck, P. R., K. Adachi, A. Gelencser, E. Tompa, and M. Posfai: Aerosol Sci. Tech. (2014) "Ns-soot: a material-based term for strongly light-absorbing carbonaceous particles" (in press)

22) Adachi, K., Y. Zaizen, M. Kajino, and Y. Igarashi: J. Geophys. Res. (2014)
“Mixing state of regionally transported soot particles and the coating effect on their size and shape at a mountain site in Japan” (in press)

<その他誌上発表（査読なし）>

2) Buseck, P. R., K. Adachi, A. Gelencsér, É. Tompa, and M. Pósfai: Atmos. Chem. Phys. Discuss., 12, 24821-24846 (2012)

“Are black carbon and soot the same?”

3) 梶野瑞王：大気化学研究会ニュースレター, 26, 6-7 (2012)

「Acid Rain 2011 国際会議の参加報告」

4) Goto, D., N. Oshima, T. Nakajima, T. Takemura, and T. Ohara: Atmos. Chem. Phys. Discuss., 12, 29801-29849, doi:10.5194/acpd-12-29801-2012 (2012)

“Impact of the aging process of black carbon aerosols on their spatial distribution, hygroscopicity, and radiative forcing in a global climate model”

5) Adachi, K.: Technical Reports of The Meteorological Research Institute No.68, 18-19 (2013)

“Aerosol particle shape revealed by transmission electron microscopy and the implications for its optical properties”

6) Buseck, P. R., K. Adachi, E. Freney, T. Kojima, W. J. Li and M. Posfai: Technical Reports of The Meteorological Research Institute No.68, 6-9 (2013)

“Identification and analysis of atmospheric aerosol particles (& climate implications)”

7) Oshima, N.: Technical Reports of the Meteorological Research Institute, 68, 32-35 (2013)

“Aging of black carbon and its impact on aerosol optical properties and cloud condensation nuclei activities using a mixing state resolved model”

8) Goto, D., N. Oshima, T. Nakajima, and T. Takemura: Technical Reports of the Meteorological Research Institute, 68, 24-27 (2013)

“Treatment of black carbon and availability of electron microscope for global climate models”

9) Tanaka, T. Y. and MRI Earth System Modeling Group: Technical Reports of the Meteorological Research Institute, 68, 65-68 (2013)

“Climatic effect of black carbon in the MRI global climate model”

## （2） 口頭発表（学会等）

1) Inomata, Y., M. Kajino, K. Sato, T. Ohara, J.-I. Kurokawa, H. Ueda, N. Tang, K. Hayakawa, T. Ohizumi, H. Akimoto: American Geophysical Union Fall meeting, San Francisco, U.S. (2011) "Transport and deposition of PAHs in East Asia using Regional Emission Inventory in ASia (REAS) and Regional Air Quality Model (RAQM) for POP version."

2) 梶野瑞王、出牛真、貞木貴史、青柳曉典、橋本明弘、三上正男：日本気象学会 2011 年秋季大会（2011）

「非静力学気象化学モデル（NHM-Chem）の開発」
3) 出牛真、梶野瑞王、中里真久、眞木貴史、永井智広、酒井哲、柴田清孝：日本気象学会 2011 年秋季大会（2011）

「対流圏オゾンライダー観測を用いた気象研光化学オキシダント予測システムの検証」

4) Tanaka, T. Y., and MRI Earth System Modeling Group: 10th AeroCom workshop, Fukuoka, Japan (2011)

“Variability of the naturally emitted aerosols in the climate CMIP5 experiments of Meteorological Research Institute”

5) 田中泰宙、関山剛、J.-Y. Kang、真木貴史、三上正男：日本気象学会 2011 年度秋季大会（2011）「次期全球エーロゾル予測モデルの開発：エーロゾル予測の高度化に向けて」

6) 梶野瑞王、出牛真、眞木貴史、青柳曉典、田中泰宙、関山剛、大島長、五十嵐康人、三上正男、猪股弥生、堅田元喜：大気化学討論会（2011）

「気象研パッシブトレーサーモデル（MRI-PM）の開発」

7) 足立光司、Peter R. Buseck、五十嵐康人：第17回大気化学討論会（2011）

「透過型電子顕微鏡を用いたメガシティ（メキシコシティ及びロサンゼルス）由来のエアロゾル分析」

8) Igarashi, Y., Y. Zaizen, H. Naoe, M. Kajino, K. Adachi: Fifth Korea-Japan-China Joint Conference, Busan, Korea (2011)

“Aerosol research using electron microscope and mountain platform”

9) Tanaka, T. Y.: Fifth Korea-Japan-China Joint Conference on Meteorology, Busan, Korea (2011) "Numerical simulation of the seasonal variation of elevated dust aerosol from Taklimakan desert."

10) Kajino, M.: 3rd International Workshop on Atmospheric Modeling Research in East Asia, Chengdu, Sichuan, China (2011)

“Modeling air, rain and snow precipitation quality over Northeast Asia”

11）猪股弥生、梶野瑞王、佐藤啓市、大原利真、黒川純一、唐寧、早川和一、植田洋匡、大泉毅、秋元肇：大気環境学会（2011）

「RAQM-POP モデルによる北東アジアにおける多環芳香族炭化水素の濃度および沈着量の変動解析」

12）梶野瑞王：エアロゾル科学技術討論会（2011）

「大気エアロゾルの多様性に対応できる軽くて正確な動力学モデルの開発」

13）田中泰宙：環境省推進費 A-1101 第一回研究連絡会議（2011）

「全球エアロゾルモデルによる BC 削減の有効性評価～研究計画の概要～」

14）五十嵐康人、財前祐二、田中泰宙、梶野瑞王、直江寛明：環境省推進費 A-1101 第一回研究連絡会議（2011）

「サブ課題2：BCの電子顕微鏡観測と全球エアロゾルモデルによる研究」

15) Inomata, Y., M. Kajino, K. Sato, H. Ueda, N. Tang, K. Hayakawa, J. Kurokawa, T. Ohara, T. Ohizumi, H. Akimoto: Acid Rain, Beijing, China (2011)

“Emission, transport and deposition of simulated polycyclic aromatic hydrocarbons in East Asia.”

16) Kajino, M., M. Deushi, Y. Inomata, K. Sato, H. Ueda, Z. Han, J. An, J. Kurokawa, and T. Ohara: Acid Rain, Beijing, China (2011)
“Modeling air, rain and snow precipitation quality over Northeast Asia using MRI-CCM2-WRF-RAQM2 model.”

17）梶野瑞王、大島長：日本気象学会2011年春季大会（2011）

「大気エアロゾルの多様性を考慮しながらダイナミクスを解くモーダル・ビンハイブリッドモデル（MBHM）の開発」

18）梶野瑞王：日本気象学会2011年春季大会（2011）

「多重モードとフラクタル凝集形状を考慮した自由分子領域と近連続領域における粒子ダイナミクスモデル（MADMS）の開発」

19）大島長、小池真、近藤豊、茂木信宏、中村尚、竹川暢之、北和之：第17回大気化学討論会、2K7、（2011）

「領域モデルを用いた春季東アジア域におけるブラックカーボンの上方輸送過程」

20）大島長、小池真、近藤豊、茂木信宏、中村尚、竹川暢之、北和之：日本気象学会 2011 年度秋季大会（2011）

「春季東アジア域におけるブラックカーボンの上方輸送過程」

21) Oshima, N., Y. Kondo, N. Moteki, N. Takagawa, M. Koike, K. Kita, H. Matsui, M. Kajino, H. Nakamura, J. Jung, and Y.-J. Kim: 10th AeroCom Workshop (2011)

“Wet removal of black carbon in Asian outflow: Aerosol Radiative Forcing in East Asia (A-FORCE) aircraft campaign”

22) Oshima, N., Y. Kondo, N. Moteki, N. Takagawa, M. Koike, K. Kita, H. Matsui, M. Kajino, H. Nakamura, J. Jung, and Y.-J. Kim: 2011 International Aerosol Modeling Algorithms Conference (2011)

“Wet Removal of Black Carbon in Asian Outflow During Aerosol Radiative Forcing in East Asia (A-FORCE) Aircraft Campaign”

23) Oshima, N.: Department of Marine, Earth, and Atmospheric Sciences, North Carolina State University, Raleigh (2011)

“Vertical transport of black carbon over East Asia in spring during the A-FORCE aircraft campaign.”

24) Buseck, P. R., K. Adachi, A. Gelencser, and M. Posfai: 3rd International Symposium on Polycyclic Aromatic Compounds (2011)

“Soot, Elemental Carbon (EC), Black Carbon (BC), and Brown Carbon (BrC): A Transmission Electron Microscopy Perspective.”

25) Oshima, N.: International symposium on aerosol studies explored by electron microscopy, Tsukuba, Japan (2012)

“Aging of black carbon and its impact on aerosol optical properties and cloud condensation nuclei activities using a mixing state resolved model.” (Invited)

26) Tanaka, T. Y. and MRI Earth System Modeling Group: International symposium on aerosol studies explored by electron microscopy, Tsukuba, Japan (2012)

“Climatic effect of black carbon in MRI global climate model.”

27) Kajino, M.: International symposium on aerosol studies explored by electron microscopy, Tsukuba, Japan (2012)

“Model formulation and predictability of a variety of atmospheric aerosols.”