Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
SO₂ flux [10⁻¹⁰ kg/m²s] for standard emissions

Seasalt flux [10-8 kg/m2s] for standard emissions

SO2 flux $ [10^{-10}\ kg/m^{2}s] $ for new emissions

Seasalt flux $ [10^{-8}\ kg/m^{2}s] $ for new emissions

Dust flux $ [10^{-8}\ kg/m^{2}s] $ for standard emissions

Dust flux $ [10^{-8}\ kg/m^{2}s] $ for new emissions

図(3)-4 SO₂, 海塩エアロゾル、土壌性エアロゾルの発生源の標準排出インベントリー（左列）と逆推定した発生源推定値（2009年1月9日-30日の平均値）¹²）。
図(3)-5 東京都におけるPM2.5時系列変動のモデルと観測の比較図。（a）は綾瀬と梅島、（b）は町田と国立における結果である。黒線が東京都環境局で観測された値で左軸に対応、赤丸がStretch-NICAM+SPRINTARSで計算した値で右軸に対応している。縦軸の単位はμg/m³である。

BC Emission flux (g/m2/yr)

図(3)-6 “BC×1”実験（BCあり）と“BC×0”実験（BCなし）のBC排出フラックスの差（単位はg/m²/年）。
(b) MIROC: BCx10-BCx1

(c) MRI: BCx1-BCx0

(d) MRI: BCx10-BCx1

図(3)-7 MIROC-CGCMおよびMRI-CGCM3で計算したBCに伴う気温変化平均値の緯度断面図。結果はそれぞれ、(a) MIROC-CGCMを用いて計算した"BC×1"実験と"BC×0"実験の気温差、(b) MIROC-CGCMを用いて計算した"BC×10"実験と"BC×1"実験の気温差、(c) Tanaka et al. 34)によるMRI-CGCM3を用いて計算した"BC×1"実験と"BC×0"実験の気温差、(d) Tanaka et al. 34)によるMRI-CGCM3を用いて計算した"BC×10"実験と"BC×1"実験の気温差、を示している。
(a) MIROC: BCx1-BCx0

(b) MIROC: BCx10-BCx1

(c) MRI: BCx1-BCx0

[K]

(d) MRI: BCx10-BCx1

図(3)-8 図(3)-7と同じだが、地表面気温変化の平均値。

(a) 850 hPa

AVE: -0.01

(b) 500 hPa

AVE: +0.03

(c) 200 hPa

[K]

[K]

図(3)-9 (a) 850hPa面、(b) 500hPa面、(c) 200hPa面におけるMIROC-CGCMによる"BC×1"実験と"BC×0"実験との気温差の水平分布図。各パネルの右上の値は全球平均値を示す。

(a) 850 hPa

AVE: +0.44

(b) 500 hPa

[K]

AVE: +0.77

(c) 200 hPa

[K]

[K]

図(3)-10 図(3)-9と同じだが、"BC×1"実験と"BC×0"実験の気温差の水平分布図。
(a) Downward SW radiation (clear)

(d) Cumulus cloud base pressure

(b) Downward SW radiation (whole)

(e) Cumulus cloud top pressure

(c) Updraft velocity @850hPa

(f) Precipitation by cumulus clouds

(g) Cloud fraction (low-level)

(h) Cloud fraction (mid-level)

(i) Cloud fraction (high-level)

図(3)-11 MIROC-CGCMによる“BC×1”実験と“BC×0”実験との(a) 晴天時における下向き短波放射、(b) 全天における下向き短波放射、(c) 上昇流速度、(d) 積雲の雲底高度、(e) 積雲の雲頂高度、(f) 積雲に伴う降水量、(g) 低層における雲量、(h) 中層における雲量、(i) 高層における雲量、に関する実験間の差の水平分布図。

図(3)-12 MIROC-CGCMによる"BC×1"実験と"BC×0"実験との、(a) BC、(b) 有機炭素エアロブル（OC）、(c) 硫酸塩、(d) 土壌粒子、(e) 海塩粒子、(f) 雲凝結核、(g) 氷晶核、の鉛直積算量と、(i) 雲凝結核と(j) 氷晶核の雲頂付近における数濃度、に関する実験間の差の水平分布図。
図(3)-13 BCの存在による気温影響のフィードバックメカニズム。

図(3)-14 （a）2007年8月7日12JST、（b）同日15JST、（c）同日18JSTにおける地表面オブン分布図。左列が自治体観測による結果、中央列がStretch-NICAM-Chemで計算した結果、右列がWRF-CMAQで計算した結果。単位は全てppbvで表示。
(b) 土浦(郊外·臨海部)

(c) 前橋 (郊外·内陸部)

図(3)-15 Stretch-NICAM-Chem（図中ではNICAM-CHASERの表示）およびWRF-CMAQ $ ^{27)} $ で計算したオゾン濃度と観測結果の時系列変化。各パネル右上にある数字は、Stretch-NICAM-Chemと観測の相関をとり、単回帰直線を考えたときの傾きが相対バイアス（Br）、Y切片が絶対バイアス（Ba）、決定係数（ $ R^{2} $ ）を提示している。

Version 2

Clear-sky

Version 3

Cloudy-sky

All-sky

図(3)-16 NASA L2成果物Version 2（Version 2）とNASA L2成果物Version 3（Version 3）を基に計算した全エアロブルの短波長直接放射強制力（SWDARF）の年平均値（2007-2009年）。
表(3)-3 2007年から2009年の期間における、南緯60度から北緯60度の帯状平均全エアロブルの短波長エアロブル直接放射強制力（SWDARF）の値。NASA L2成果物Version 2（Version 2）、NASA L2成果物Version 3（Version 3）、Oikawa et al. $ ^{27)} $ で計算したMIROCの比較を用い、Version 3では大気層を40、50、60層（L40, L50, L60）に近似した場合も示す。

Satellite/Model	SWDARF (W/m²)
Clear-sky	Above-cloud	Below-cloud	Cloudy-sky	All-sky
Version 2 (L60)	-2.85	+3.94	-5.29	-0.16	-0.78
Version 3 (L60)	-3.70	+2.58	-4.25	-1.07	-2.02
Version 3 (L50)	-3.71	+2.54	-4.25	-1.07	-2.03
Version 3 (L40)	-3.71	+2.45	-4.22	-1.07	-2.03
MIROC	-2.78	+2.51	-1.13	+1.07	-0.58

## 5 ．本研究開発により得られた成果

## （1） 科学的意義

● 新しく導入した BC 変質過程に関するパラメタリゼーション法を用いることによって、これまで指摘されてきたモデルの光吸收成分の過小評価を改善する方向に働くことがわかった。

● 世界中のモデルで様々に使用されている BC 変質過程の方法を、同一モデルを用いて比較することで、その素過程に起因する影響を定量的に評価できた。

MIROC+SPRITNARS を用いた同化・逆推計モデルを開発して、衛星および地上の天空輝度計ネットワークから得られるエアロゾルの光学的厚さに整合的な改訂されたエアロゾルと前駆物質の排出インベントリを得た。

● これまで不確実性が高かったエアロゾル発生源付近におけるエアロゾル分布に関して、NICAM+SPRINTARSを使うことによって、計算コストを抑制したまま高解像度実験を行うことができるようになった。また、観測データとモデルを組み合わせたエアロゾルデータ同化手法を開発したことで、より確からしいエアロゾル分布が得られるようになった。

● 大気海洋結合モデル（MIROC-CGCM）を用いることで、BCが多く発生している中央アフリカ付近ではBCの存在によって地表面付近の温度が減少する効果が見られたが、上層に行くほど気温が上昇することがわかった。BCが世界中で不均一に分布しているため、それぞれの発生源が気温に与える影響が異なることも示唆された。このことはBCの削減効果を行う上で、地域的な削減目標を設定することが重要であることを示している。

● BC 発生源では BC の存在によって積雲性の雲による降水が増加し、他の成分のエアロブルの存在量が減少し、これが日射量の変化にも影響を与えた。また、本研究の実験結果から BC を現在の量から削減したシナリオによる気温・降水応答に関して考察すると、様々なフィードバックが影響するため、その正味の変化が小さいと予想された。以上のような BC の存在に伴う気候・大気汚染影響の推定には大気海洋結合モデルが必須であることが示唆された。

● 高分解能実験が可能な NICAM+SPRINTARS+CHASER を用いた領域スケールでの大気化学シミュレーションの改良によって、関東地方での対流圏オゾンが観測結果を概ね表現できるモデルが完成したので、今後は全球実験に適用していきたい。
● NASA 成果物のバージョンの違いが大きい点も検討する必要があり、衛星解析値とモデル値の違いが双方に含まれて得る誤差の調査を詳細に行う必要があることが明らかとなった。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

● 中島は、IPCC-AR5 の放射強制力の Lead Author、世界気候研究計画（WCRP）の合同科学者委員会委員、UNEP/Atmospheric Brown Cloud-Asia サイエンスチームの主査として、本研究の成果を含むエアログルの気候影響に関する知見を、その評価報告書や現在行われつつある WCRP 組織体の将来構想立案において役立てた。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

● IPCC へ日本から貢献した文部科学省「人・自然・地球共生プロジェクト」（2002-2007）、文部科学省「21世紀気候変動予測革新プログラム」（2007-2012）、文部科学省「気候変動リスク情報創生プログラム」（2012-2017）などで計算されている気候モデルには、MIROC+SPRINTARS で行われており、これらの改良を行う必要があることが示された。

● 文部科学省「気候変動適応研究推進プログラム」の中で NICAM+SPRINTARS+CHASER モデルの領域版が開発され、全球から関東平野程度の領域を従来型の3段程度のネスティングを行うことなくシームレスに計算できるようになった。

● 上記、MIROC および NICAM に SPRINTARS が組み込まれているために、MIROC による気候影響計算と、NICAM による領域規模の大気汚染計算に対応できるようになったために、モデル開発者の少ない我が国の環境研究のインフラ整備にとって有利な状況をもたらした。

● BC の気候計算を結合モデルで行うことによって、エアロゾルと雲形成に関わる様々なフィードバックループが起こり得ることが示された。このような計算システムと知見は、H26年度から立ち上がる戦略推進費 S-12 「温室効果ガスおよび短寿命気候因子（SLCP）緩和策が引き起こす環境影響の能動的評価」の基礎になる。

## 6 ．国際共同研究等の状況

特に記載すべき事項はない。

## 7 ．研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1) N. NURHAYATI, and T. NAKAJIMA: Atmos. Environ., 46, 597-606 (2012)

“A study of aerosol optical properties at the global GAW station Bukit Kototabang, Sumatra, Indonesia”

“Global aerosol model-derived black carbon concentration and single scattering albedo over Indian region and its comparison with ground observations”

3) D. GOTO, K.V.S. BADARINATH, T. TAKEMURA and T. NAKAJIMA: Ann. Geophys., 29, 955-963 (2011b)

“Simulation of aerosol optical properties over a tropical urban site in India using a global model and its comparison with ground measurements”

4) D. GOTO, T. NAKAJIMA, T. TAKEMURA, and K. SUDO: Atmos. Chem. Phys., 11, 10889-10910
くその他誌上発表（査読なし）>

1) M. RUPAKHETI and T. NAKAJIMA: No. 60 Autumn 2011, Nepal (2011)

“Satellite view of particulate pollution in the Hindu. Sustainable Mountain Development”

2) 中島映至：天気、58、506-510 (2011)

「気候問題にかかわるエアロゾルの直接・間接のシグナルについて」

4) 中島映至：天気、58、1087-1089（2011）

「世界気候研究計画（WCRP）公開科学会議の報告と所感」

5) 中島映至：理工図書、エアロブルの観測（分担執筆）、日本リモートセンシング学会編、ISBN978-4-8446-0779-3、pp13-16（2011）

「基礎からわかるリモートセンシング」

6) D. GOTO, N. OSHIMA, T. NAKAJIMA, and T. TAKEMURA: Technical reports of the meteorological research institute, 68, 24-27 (2012)

"Treatment of black carbon by a global climate model and the potential contribution of electron microscopy"

7) 五藤大輔：クリーンテクノロジー、22(12)、14-18(2012)

「近年における全球エアロゾル輸送モデル～計算機の発展でどう進化してきたか？～」

8）中島映至：天気、58(9)、48-50(2012)

「世界気候研究計画（WCRP）と気候研究の方向性」

9) 中島映至：学術の動向、2012年11月号、56-61(2012)「世界気候研究計画（WCRP）と気候研究の方向性」

10) 中島映至、田近英一：技術評論社、ISBN 978-4-7741-5432-9 (2013)「正しく理解する気候の科学－論争の原点にたち帰る」

11) 中島映至、鶴田治雄、滝川雅之、森野悠、関山剛、梶野瑞王、渡邊明、篠原厚、北和之：Radioisotope、62、in press (2013)

「地球科学分野における活動と緊急災害時における研究者の対応」

12) 中島映至：岩波科学、2013年3月号 (2013)「広域大気汚染の問題と大気清浄化に向けた努力」

## （2） 口頭発表（学会等）

1) D. GOTO, N. OSHIMA, T. NAKAJIMA and T. TAMEKURA: IUGG 2011, Melbourne, Australia, 2011

“A modeling study of black carbon aerosol using a global aerosol model with parameterized aging processes”

2) D. GOTO, N. OSHIMA, T. NAKAJIMA, and T. TAKEMURA: 10th AeroCom Workshop, Fukuoka, Japan, 2011

"Impact of aging process for black carbon aerosol on its distribution and radiative forcing"

4) T. NAKAJIMA: 2nd Asia/Oceania Meteorological Satellite Users' Conference, Tokyo, Japan, 2011 "Activities of World Climate Research Programme (WCRP)"

5) T. NAKAJIMA: 2nd Asia/Oceania Meteorological Satellite Users' Conference, Tokyo, Japan, 2011 "Overview of the EarthCARE mission"

7) T. NAKAJIMA: UNEP/ABC Modeling and Impact Workshop, Seoul, Korea, 2011 "Use of ABC modeling for their impact studies"

8) T. NAKAJIMA: Workshop on Observations and modeling of aerosol and clouds properties for climate studies, Paris, France, 2011

“A history of aerosol direct and indirect effect studies from observation and modeling”

9）五藤大輔、大島長、中島映至、竹村俊彦：日本気象学会2011年度春季大会（2011）
KATAGIRI, W. TAKEUCHI, T. HAYASAKA, and T. NAKAJIMA: International Workshop on Inventory, Modeling and Climate Impacts of Greenhouse Gas emissions (GHG's) and Aerosols in the Asian Region, Tsukuba, Japan, 2013

“Biomass burning in Southeast Asia from field studies to satellite data analysis and the SPRINTARS model”

29) H. TSURUTA, B. THANA, T. TAKAMURA, D. GOTO, M. YABUKI, E. OIKAWA, T. INOUE, and T. NAKAJIMA: ABC-SLCP Symposium, Seoul, Korea, 2013

“Optical and chemical properties of atmospheric aerosols in Phimai, Thailand by surface measurements, satellite data analysis, and the SPRINTARS model”

31) 五藤大輔、中島映至、SALSA project team：第 54 回大気環境学会年会（2013）

「MEXT/RECCA/SALSAプロジェクトにおける領域スケールでのエアロゾルシミュレーションとその応用」

32) 五藤大輔、大原利真、中島映至、Tie Dai、竹村俊彦、梶野瑞王、松井仁志、高見昭憲、畠山史郎、青木一真、杉本伸夫、清水厚：日本気象学会2013年秋季大会（2013）

「多角的観測とモデル相互比較を通じたアジア域における硫酸塩エアロブル分布の不確実性評価」

33) 鶴田治雄、及川栄治、井上豊志郎、Jinchula Chotpitayasunon、Boossarasiri Thana、高村民雄、Pradeep Khatri、世良耕一郎、須藤重人、米村正一郎、竹村俊彦、五藤大輔、杉本伸夫、竹内涉、早坂忠裕、中島映至：日本気象学会2013年秋季大会（2013）

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない。

（４）シンポジウム、セミナーの開催（主催のもの）

特に記載すべき事項はない。

## （５）マスコミ等への公表・報道等

1) 日本経済新聞（2012年4月30日、全国版、「温暖化予測、精度課題に」）

2) マイナビニュース（2013年3月6日、「黄砂の季節到来！PM2.5「越境汚染」で日本が危ない」）

3) マイナビニュース（2013年5月3日、「PM2.5かつての日本の数字に驚愕！」）

4) マイナビニュース（2014年1月4日、「中国の大気汚染は深刻化を増しています!近い将来、早死にする人が倍に?！」）

5) マイナビスチューデント（2014年1月5日、「中国の大気汚染は深刻さを増しています! 近い将来、早死にする人が倍に!?」）

6) 花王マイカジスタイル（2014年2月10日、「なぜこわい？PM2.5が私たちの身体に与える影響」、http://mykaji.kao.com/8175/)

7) 花王マイカジスタイル（2014年2月20日、「現在の大気中のPM2.5濃度を知るなら「そらまめ君」、http://mykaji.kao.com/8183/）

8) 花王マイカジスタイル（2014年2月21日、「洗濯物を干してもOK？PM2.5の影響と家事対策」、http://mykaji.kao.com/8190/」

## (6) その他

特に記載すべき事項はない。
### 8 \. 引用文献

1) Oshima, N. and M. Koike: Geosci. Model Dev., 6, 263-282, doi:10.5194/gmd-6-263-2013 (2013) "Development of a parameterization of black carbon aging for use in general circulation models"

2) Tomita, H. and M. Satoh: Fluid Dynamics Research, 34, 357-400 (2004)

3) Satoh, M., T. Matsuno, H. Tomita, H. Miura, T. Nasuno and S. Iga: Journal of Computational Physics, 227, 3486-3514 (2008)

“Nonhydrostatic Icosahedral Atmospheric Model (NICAM) for global cloud resolving simulations”

4) Miura, H., M. Satoh, T. Nasuno, A. T. Noda, and K. Oouchi: Science, 318, 1763-1765 (2007) "A Madden-Julian Oscillation event simulated using a global cloud-resolving model"

5) Suzuki, K., T. Nakajima, M. Satoh, H. Tomita, T. Takemura, T. Y. Nakajima, and G. L. Stephens: Geophys. Res. Lett., 35, L19817, doi:10.1029/2008GL035449 (2008)

6) Miyamoto, Y., Y. Kajikawa, R. Yoshida, T. Yamaura, H. Yashiro, and H. Tomita: Geophy. Res. Lett., 40(18), 4922-4926. doi:10.1002/grl.50944 (2013)

“Deep moist atmospheric convection in a subkilometer global simulation”

7) Niwa, Y., H. Tomita, M. Satoh, and R. Imasu: J. Meteor. Soc. Jpn., 89, 255–268 (2011)

“A three-dimensional icosahedral grid advection scheme preserving monotonicity and consistency with continuity for atmospheric tracer transport”

8) Dai, T., D. Goto, N. A. J. Schutgens, X. Dong, G. Shi, and T. Nakajima: Atmos. Environ., 82, 71-82 (2014)

“Simulated aerosol key optical properties over global scale using an aerosol transport model coupled with a new type of dynamic core”

9) Tomita, H.: J. Meteor. Soc. Japan, 86A, 107-119 (2008)

“A stretched grid on a sphere by new grid transformation”

10) Goto, D., T. Dai, M. Satoh, H. Tomita, J. Uchida, S. Misawa, T. Inoue, H. Tsuruta, K. Ueda, C. F. S. Ng, A. Takami, N. Sugimoto, A. Shimizu, T. Ohara, and T. Nakajima: Geosci. Model Dev. Discuss., 7, 131-179 (2014)

“Application of a global nonhydrostatic model with a stretched-grid system to regional aerosol simulations around Japan”

11) Goto, D., N. Oshima, T. Nakajima, T. Takemura, and T. Ohara: Atmos. Chem. Phys. Discuss., 12, 29801-29849 (2012b)

“Impact of the aging process of black carbon aerosols on their spatial distribution, hygroscopicity, and radiative forcing in a global climate model”

12) Schutgens, N.A.J., M. Nakata and T. Nakajima: Remote Sens., 4, 3528-3543; doi:10.3390/rs4113528 (2012)

“Estimating aerosol emissions by assimilating remote sensing observations into a global transport model”

13) Sudo, K., M. Takahashi, J. Kurokawa, and H. Akimoto: J. Geophys. Res., 107, doi:10.1029/2001JD001113 (2002)

“CHASER: A global chemical model of the troposphere 1. Model description”

15) Nakajima, T. and M. Tanaka: J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer, 35, 13-21 (1986)

“Matrix formulation for the transfer of solar radiation in a plane-parallel scattering atmosphere”
## （４）雲凝結核数濃度に及ぼすＢＣの寄与

（独）国立環境研究所 地域環境研究センター 広域大気環境研究室 高見昭憲

平成23～25年度累計予算額：30,269千円（うち、平成25年度予算額：9,995千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

エアロゾルの放出、生成が特に多い東アジア地域において、その実態を把握するため、地上観測を行った。2012年1月から3月にかけて、沖縄県辺戸岬（（独）国立環境研究所、辺戸岬大気・エアロゾル観測ステーション）、2013年2月から3月にかけて、長崎県福江島（福江島大気環境観測施設）において、BCを含む大気エアロゾルを観測した。使用した装置は、エアロゾル質量分析計（Q-AMS（辺戸岬）、ACSM（福江島）、いずれもエアロダイン社）、東大近藤研で開発されたBCを自動連続観測するCOSMOS（カノマックス社）、および本推進費で新たに導入したワイドレンジ粒子スペクトロメータ（WPS、MSP社）である。辺戸岬において、WPSにより観測されたエアロゾル個数濃度の粒径分布では、期間を通して50 nmおよび200 nm付近にピークがみられた。このうち、200 nm付近のピークは主要成分が硫酸イオンや酸化された有機物であることから、辺戸岬において観測されたエアロゾルは親水性であると考えられる。これらエアロゾルの雲凝結核能について調べたところ、過飽和度0.1%において、WPSにより観測された粒径200 nmの粒子のほとんどが雲凝結核として作用すると推定された。ただし、この結果は大気試料の湿度について考慮しておらず、湿度データを含めて、さらに解析をすすめていく必要がある。辺戸岬および福江島におけるWPSの観測結果の比較を行った。辺戸岬では、期間を通して粒径分布は二峰型であったが、福江島では期間中、分布の様子に変動がみられた。一峰型の分布となった2月24日の正午過ぎには粒径15−25 nmにおいて、10⁵個/cm³を超えるような高濃度が観測された。この核生成モード粒子がその後、夜にかけて、徐々に粒径の大きい粒子へと成長していく様子がみられ、新粒子生成イベントをとらえたと思われる。一方、辺戸岬ではこのような現象はみられなかった。本研究で得られた結果は二地点のみではあるが、雲生成に影響を及ぼすエアロゾル粒径分布の東アジアでの空間分布に関する知見を与えるものである。

## [キーワード]

ワイドレンジ粒子スペクトロメータ、個数濃度粒径分布、東アジア、雲凝結核能、新粒子生成

### 1. はじめに

東アジアは近年、経済発展が著しく、二酸化硫黄、窒素酸化物、一酸化炭素、非メタン揮発性有機化合物などのガス成分やブラックカーボン（BC）、有機炭素などの大気エアロゾルといった様々な人為起源物質が大量に大気中に放出されている。中でもエアロゾルには多様なものが存在しており、粒子として発生し、大気中に放出された一次粒子（例えば、ディーゼル排気に由来する BC）とガス状物質として放出されたものが凝縮して粒子となった二次粒子（例えば、酸性雨
の原因となる硫酸イオンや硝酸イオン）がある。これらエアロゾルは大気環境や人体、そして気候に影響を及ぼしている。気候への影響に関して、エアロゾルは直接効果と間接効果の二つの効果をもつことが指摘されている。直接効果とは、エアロゾルが太陽光や地球からの赤外放射を散乱・吸収することにより放射収支に影響を及ぼす効果である。一方、間接効果とは、エアロゾルが雲核となるために、その増減により雲粒の大きさが変わり、その結果、雲の反射率に変化を引き起こす効果である。しかし、エアロゾルのもつ放射強制力については正確には評価されておらず、エアロゾルの放出、生成が特に多い東アジア地域において、エアロゾルの観測を行うことが重要である。

## 2 ．研究開発目的

地球温暖化対策として、正の放射強制力を持つと考えられる BC を削減することがどれだけ有効であるかを評価することが目的である。現時点では BC の削減による効果の見積もりには大きな不確定性が含まれている。そこで、新たに導入した装置等を用いて、BC や硫酸イオン等、エアロゾル中に含まれる各成分の数・質量濃度、粒径、混合状態など、これまで観測されることが少なかった物理量を含めて地上観測を実施し、その実態を把握する。

## 3 ．研究開発方法

2012 年 1 月から 3 月にかけて、（独）国立環境研究所、辺戸岬大気・エアロゾル観測ステーション（以下、辺戸ステーション；北緯：26.9 度、東経：128.3 度）、2013 年 2 月から 3 月にかけて、福江島大気環境観測施設（以下、福江観測施設；北緯：32.8 度、東経：128.7 度）において、BC を含む大気エアロゾルの観測を行った。両観測ステーションとも、大陸から輸送される物質の観測に適した場所に位置している $ ^{1,2)} $ 。使用した装置は、エアロゾル質量分析計（Q-AMS：Quadrupole Aerosol Mass Spectrometer（辺戸ステーション）、ACSM：Aerosol Chemical Speciation Monitor（福江観測施設）、いずれもエアロダイン社）、東大近藤研で開発された BC を自動連続観測する COSMOS（Continuous Soot-Monitoring System、カノマックス社）、および本推進費で新たに導入したワイドレンジ粒子スペクトロメータ（WPS：Wide-Range Particle Spectrometer、MSP 社）である。

エアロゾル化学組成の観測を、辺戸ステーションでは Q-AMS により 10 分間隔で、福江観測施設では ACSM によりおよそ 15 分間隔で行った。Q-AMS について、大気試料は 6 枚のアパーチャからなる空力学的レンズを通過することにより、試料中の粒子がビームへと収束し、気体成分は大部分が除去される。空力学的粒径が 60－600 nm の粒子はほぼ 100%、さらに、小さい方で 20 nm まで、大きい方で 2000 nm までの粒子が部分的にレンズを通過する。その後、粒子は試料導入部と空力学的粒径測定チャンバーとの圧力差を利用して加速される。TOF モードでは、粒子がチョッパーを通過してから検出部に到達するまでの時間を計測することで空力学的粒径が測定される。MS モードでは、電子衝撃イオン化により生成した各成分のフラグメントを四重極質量分析計で分析し、エアロゾル化学組成を測定する。この際、Q-AMS は高真空下において、ヒーター（およそ 600℃）により蒸発する成分のみを測定することができる。過去の研究結果に基づき、辺戸ステーションでの観測では Q-AMS の捕集効率（CE : Collection Efficiency）は 1 を用いた 2）。福江観測施設における観測で使用した ACSM は簡易型エアロゾル質量分析計であるた
め、粒径分布の測定はできないが、エアロブル化学組成の高時間分解測定が可能である。測定はQ-AMSと同様、ヒーター（およそ600℃）により蒸発する成分を対象としている。CEの値は0.5とした $ ^{3)} $ 。

COSMOS は大気試料を加熱し、抽出される BC を連続的にフィルター上に捕集して、光吸收量の変化をフォトダイオードで検出することにより濃度を測定する。COSMOS による BC の観測は常時、行われており、装置については、辺戸ステーションでは東大近藤研が、福江観測施設では海洋研究開発機構の金谷博士が管理している $ ^{4,5)} $ 。

WPS によるエアロブル個数濃度の粒径分布の測定をおよそ 5 分間隔で行った。WPS は電気移動度による分級を行い、粒子を凝結成長させて個数濃度を測定する凝結粒子計測部（DMA-CPC）、および光散乱を用いて個数濃度を測定する光散乱計測部（LPS）から構成されている。粒径が 5 - 350 nm（または 10 - 500 nm）の微小粒子は凝結粒子計測部で、350 - 10000 nm の粒子は光散乱計測部で測定される。この装置を用いることで広い粒径範囲の粒子を同一の測定器を用いて観測することができる。測定時のチャンネル数は、DMA が 48 チャンネル、LPS が 24 チャンネルとした。また、サンプリング流量は DMA が 0.3 L/min、LPS が 0.7 L/min で、合計 1 L/min となっている。

大気エアロゾル以外にも、福江観測施設では SO_{2} 計（Model 43i、日本サーモ社）による二酸化硫黄濃度の測定を行った。

## 4 ．結果及び考察

## （１）辺戸ステーションにおいて観測されたエアロゾルの雲凝結核能

図(4)-1に辺戸ステーションでのQ-AMS、COSMOS、WPSによる観測結果（（a）2012年1月、（b）2012年2月、（c）2012年3月）を示す。上段はQ-AMSによる観測結果であり、エアロゾル中の各成分（アンモニウムイオン、硝酸イオン、硫酸イオン、塩化物イオン、有機物）の質量濃度および有機物に対する $ m/z=44 $ グナルの割合の変動を示す。ここでm/zは質量と電荷の比であり、 $ m/z=44 $ のシグナルはCOO⁺のフラグメントである。COO⁺はカルボン酸の官能基であり、有機物が酸化された場合に生成すると考えられるため、酸化された有機物の指標となる。Q-AMSによるエアロゾルの化学組成分分析の結果、平均濃度で比較すると、硫酸イオン濃度が最も高く、次いで、有機物、アンモニウムイオンの順であった。中段はBCの質量濃度であり、各月の平均濃度は $ 0.2\ \mug/m^{3} $ 程度であった。2008年春季の辺戸ステーションでの観測におけるBCの平均濃度 $ 0.4\ \mug/m^{3} $ より低かった $ ^{4)} $ 。BCの最高濃度は約 $ 1.2\ \mug/m^{3} $ であり、硫酸イオンや有機物濃度に比べてかなり低いことがわかる（表(4)-1）。月別の化学組成を比較すると、1月と2月に観測された化学組成はほぼ同じであったが、3月は、やや有機物やアンモニウムイオンの割合が高かった。有機物に対する $ m/z=44 $ の割合は、3月に少しばらつきがみられるものの、どの月もほぼ $ 10-20\% $ の範囲で変動していた（1月：13.4%、2月：14.0%、3月：16.2%）。各月により多少の差はみられるものの、その差は小さく、誤差を考慮すると1月から3月にかけての化学組成はほぼ同じであったと考えられる（図(4)-2）。

図(4)-1の下段はWPSによる観測結果である。縦軸が粒径、横軸が時間、色調の違いで個数濃度分布を表している（例えば、赤は濃度が高かったことを示している）。ほぼ全期間を通して、200 nm付近にピークがみられる。また、濃度は低いものの、50 nm付近にもピークがみられた。装置
図(4)-1 辺戸ステーションにおける Q-AMS、COSMOS、WPS による観測結果 (a) 2012 年 1 月；(b) 2012 年 2 月 (c) 2012 年 3 月

上段：Q-AMS によるエアロゾル中の各成分の質量濃度および有機物に対する m/z = 44 シグナルの割合

中段：COSMOS による BC の質量濃度

下段：WPS によるエアロブル個数濃度の粒径分布
2012年1月

2012年2月

図(4)-2 辺戸ステーションにおいて、Q-AMS、COSMOSにより観測されたエアロゾル化学組成（割合で表示）

表(4)-1 Q-AMS、COSMOS により観測された各月におけるそれぞれの成分の濃度（μg/m³）と割合（カッコ内が合計に対する割合（%））

アンモニウムイオン	硝酸イオン	硫酸イオン	塩化物イオン	有機物	BC	合計
1月	1.07(11.7)	0.11(1.2)	5.96(64.9)	0.05(0.5)	1.80(19.6)	0.19(2.1)	9.18
2月	1.08(11.2)	0.13(1.3)	6.32(65.5)	0.04(0.4)	1.89(19.6)	0.19(2.0)	9.64
3月	1.13(12.4)	0.12(1.4)	5.72(62.7)	0.03(0.4)	1.91(21.0)	0.20(2.2)	9.12
図(4)-3 バックトラジェクトリー解析結果

（a）1月25日12:40-18:00；（b）2月17日6:50-23:30

(c) 2 月 18 日 5:40−17:10；（d）2 月 19 日 15:20−20 日 1:30

(e) 3 月 11 日 18:00−12 日 4:10

を屋外に持ち出し、インレットを通さず、直接外気を観測した場合でも、この50 nmのピークは200 nmのピークとともに観測された。
観測期間の状況が典型的な条件かどうかを検討するために、Q-AMSとWPSによる観測において、硫酸イオン濃度が高くなると同時に、個数濃度でも高濃度が観測された期間を選び、NOAA HYSPLIT MODELによるバックトラジェクトリー解析を行った。選択した期間は次の五つの期間である：（a）1月25日12:40－18:00、（b）2月17日6:50－23:30、（c）2月18日5:40－17:10、（d）2月19日15:20－20日1:30、（e）3月11日18:00－12日4:10。図(4)-3は各期間のほぼ中央にあたる時間において計算されたバックトラジェクトリー解析の結果である。五つの期間すべてにおいて、中国山東半島付近から気塊が流れてきていた。辺戸ステーションでの過去の観測においても、前線が通過した後、高気圧が上海付近に存在する場合、山東半島から気塊が輸送され、硫酸イオン濃度が高くなることが観測されている $ ^{2} $ 。今回の観測も同様な条件下で硫酸イオンが高くなっていることから、この一連の観測もアジア大陸からの典型的な大気汚染の輸送イベントを観測したと考えられる。

図(4)-4 WPS によって観測されたエアロゾル個数濃度の平均粒径分布 (a) 1 月 25 日 12:40−18:00；(c) 2 月 18 日 5:40−17:10 (e) 3 月 11 日 18:00−12 日 4:10

次に Q-AMS の質量濃度の粒径分布と WPS の個数濃度の粒径分布について比較を行った。図(4)-4 に、(a)、(c)、(e) のそれぞれの期間におけるエアロゾル個数濃度の平均の粒径分布を示した。いずれの期間でも、相対的な大小関係は異なるが、50 nm と 200 nm 付近にピークがみられた。期間（e）では 100 nm 付近の個数濃度も高くなっていた。
以下の式を用いて、WPS の個数濃度の粒径分布を質量濃度に変換することを試みた。

$$ \begin{aligned}&WPS_{-}Mass=D_{mass}x\text{WPS}_{-}Number\\&D_{mass}=\rho V、V=(4/3)\pi(D_{p}/2)^{3}\\ \end{aligned} $$

ここで、WPS_Massは、WPSで測定された粒子の個数濃度（WPS_Number）から計算される質量濃度、 $ D_{mass} $ は粒子直径（ $ D_{p} $ ）の粒子一個の質量、 $ \rho $ は密度、Vは粒子一個の体積である。粒子は球形であるとし、また密度は1.7 g/cm³と仮定した。Q-AMSの観測では、エアロブルの主要成分は硫酸イオンと有機物であり、硫酸アンモニウムのバルクの密度は1.77 g/cm³である。有機物の密度は不明であるが、辺戸ステーションでの観測ではカルボン酸のフラグメントであり、酸化の指標として用いられるm/z=44のシグナルが有機物全体に対し15%程度（図(4)-1参照）と高いため、密度は高いであろうと推測した。ちなみに、都市部で観測されるm/z=44のシグナルの有機物全体に対する割合は8%程度 $ ^{6)} $ であり、密度は1.4 g/cm³程度と考えられている。主要成分が硫酸イオンと酸化された有機物であるので、密度は1.7 g/cm³程度が妥当であると考えた。また、WPSで観測される粒径（ $ D_{p} $ ）と真空中の空力学的粒径（ $ D_{va} $ ）との間に以下の関係がある $ ^{7)} $ 。

$$ D_{\mathrm{va}}=\left(\rho/\rho_{0}\right)D_{\mathrm{p}} $$

ここで、$\rho_{0}$ は空力学的粒径に対する密度であり定義として $1\ \mathrm{g/cm^{3}}$ である。今、密度を $1.7\ \mathrm{g/cm^{3}}$ と仮定しているので、WPS で測定される $D_{\mathrm{p}}=200\ \mathrm{nm}$ の粒子は、$\mathbf{Q}\cdot\mathbf{A}\mathbf{M}\mathbf{S}$ では $D_{\mathrm{va}}=340\ \mathrm{nm}$ で観測される。$\mathbf{Q}\cdot\mathbf{A}\mathbf{M}\mathbf{S}$ は、真空中において $600^{\circ}\mathrm{C}$ で蒸発する成分、粒径については空力学的レンズの特性により、ほぼ $\mathrm{PM}_{1}$ （$1\ \mu\mathrm{m}$ の粒子を $50\%$ カット）の粒子を観測することができる。図(4)-5(a) に上記の式を用いて計算した WPS の個数濃度分布から求めた質量濃度分布を示す。期間(c)、2月18日5:40－17:10の結果について示している。計算された質量濃度の粒径に対する分布（図(4)-5（a）の灰色のライン）では $2000-3000\ \mathrm{nm}$ 付近にピークが得られているが、これは粒径が大きく、また、粗大粒子は海塩やダストが主成分と考えられるので、$\mathbf{Q}\cdot\mathbf{A}\mathbf{M}\mathbf{S}$ では観測されないと考えられる。図(4)-5（b）は、質量濃度の粒径に対する分布における $200\ \mathrm{nm}$ 付近のピークを、空力学的粒径に対する分布として示したものである。ピークは $400\ \mathrm{nm}$ 付近にある。さらに、図(4)-5（c）には、同時に $\mathbf{Q}\cdot\mathbf{A}\mathbf{M}\mathbf{S}$ で観測した硫酸イオン（質量濃度）の空力学的粒径に対する分布を示した。図(4)-5（b）と図(4)-5（c）におけるピークの位置がほぼ一致していることから、WPS で観測された $200\ \mathrm{nm}$ 付近のピークが $\mathbf{Q}\cdot\mathbf{A}\mathbf{M}\mathbf{S}$ の粒径分布で観測される $400\ \mathrm{nm}$ 付近のピークに相当すると推定された。このような比較から WPS の測定と $\mathbf{Q}\cdot\mathbf{A}\mathbf{M}\mathbf{S}$ での測定には整合性があると考えられる。

Q-AMSとWPSの測定結果に基づき、辺戸ステーションにおいて観測されたエアロブルの雲凝結核（CCN：Cloud condensation Nuclei）能について考察する。上で示したように、WPSにより得られる粒径分布では、200 nm付近の粒子が観測期間を通じて主要なピークとして観測されている。この200 nm付近のピークが、Q-AMSで観測される400−600 nm付近のピークに相当していると考えられるので、その主成分は硫酸イオン、有機物、アンモニウムイオンであると推測される。2008年春季に辺戸ステーションでエアロブルを捕集し、水溶性成分を取り除いた後で、電子顕微鏡を用いてBCの形態観察を行った結果によると、50 nm以下のBC粒子が凝集し、数百nmの凝集体になっている様子がみられた $ ^{8)} $ 。そのような粒子以外にも、単一の粒子からなる球形や棒状の500 nm程度の大きさをもつBCも観測された。水透析法を用いることにより、硫酸アンモ
ニウムや有機物が主成分であると判定された粒子では、200−400 nmの球形粒子でしばしばBCが観察された。

図(4)-5 WPSおよびQ-AMSによって観測された平均粒径分布（期間：2月18日5:40-17:10）

(a) WPS により観測された個数濃度分布から計算した質量濃度の粒径に対する分布

(b) 計算された質量濃度分布における $ 200 \, nm $ 付近のピークを空力学的粒径に対する分布として示したもの

(c) Q-AMS で観測された硫酸イオン（質量濃度）の空力学的粒径に対する分布

2007年春季には、福江観測施設においてSP2（Single Particle Soot Photometer）を用いたBCとその被覆状態の観測が行われた $ ^{9)} $ 。それによると、中国起源の気塊の場合、粒径130 nm付近に個数濃度の最頻値があり、BCと被覆している物質との粒径の比（Core/Shell）は1.6程度まで増加することが確認された。被覆物質の主要成分は、辺戸ステーションと同様にQ-AMSによる観測から硫酸イオンや有機物と推定されている。これらの結果は今回のWPSとQ-AMSの観測結果と整合しており、WPSによりピークとして観測された200 nm付近の粒子は、中心にBCの核（Core）を持ち、Q-AMSで観測されたように硫酸イオン、有機物に被覆されており、水溶性（親水性）であると考えられる。

2008 年春季には辺戸ステーションにおいて、様々な過飽和度における CCN として作用する粒子の割合を粒子サイズの関数として測定した $ {}^{10)} $ 。Q-AMS による化学組成の観測では、今回の観測同様、主要成分は硫酸イオン、有機物であり、質量濃度にして硫酸イオンが約 50－60%、有機
物が約20−30%であった。またm/z=44のシグナルの有機物全体に対する割合も、今回の観測同様、15%程度であった。このような化学組成を持つ粒子に対して、過飽和度0.1%と0.44%の条件下で $ N_{CCN}/N_{CN} $ の割合を測定している。ここで $ N_{CCN} $ はCCNの個数濃度、 $ N_{CN} $ は凝結核（CN：Condensation Nuclei）の個数濃度を表す。この報告によると、過飽和度0.1%では平均粒径130nmの粒子で約50%がCCNとして作用し、過飽和度0.44%では平均粒径54nmの粒子で同様に約50%がCCNとして作用していた。この結果は、Dusekらにより報告されている結果とも整合性がある $ ^{[11]} $ 。これらをもとに、今回の観測結果の解釈を行うと、WPSで観測された200nm付近の硫酸イオンや有機物で被覆されていると考えられる粒子は、過飽和度0.1%でそのほとんどがCCNとして作用すると推定されることになる。しかし、Mochidaらが乾燥粒径に基づいて議論をしているのに対し、本研究では大気試料の湿度について考慮していない。Mochidaらの結果と直接、比較するためには、湿度の測定結果を含めて、考察をさらに行う必要がある。

WPS の粒径分布では 50 nm 付近にもピークがみられる。WPS と Q-AMS により得られた粒径分布について、WPS の結果から質量濃度を計算して比較検討したが（図(4)-5）、WPS で測定された 50 nm 付近の粒子は、Q-AMS では質量濃度が小さいため、明確な化学組成は測定できない。200 nm 付近に粒子が存在しているときに、同時に、それより小さな 50 nm 付近にかなりの程度、粒子が存在することについて、現時点では明確な解釈はできていない。一方で、屋外での観測や、凝結粒子計測部の測定範囲を変更した観測でも両者が同時に観測されており、現時点ではデータを棄却できない。この 50 nm 付近の粒子は、濃度は低いながらも定常的に観測されており、今後も観測を継続し、詳細に調べることにしている。

## （２）新粒子生成について（辺戸ステーションと福江観測施設において得られた結果の比較）

図(4)-6に福江観測施設でのACSM、COSMOS、WPSによる観測結果（2013年2月15日から3月9日まで）を示す。図(4)-6（a）はACSMによる観測結果であり、エアロゾル中の各成分（アンモニウムイオン、硝酸イオン、硫酸イオン、塩化物イオン、有機物）の濃度変動を示している。これによると、福江島におけるPM $ _{2.5} $ の主要な成分は硫酸イオンや有機物であった。図(4)-6（b）はCOSMOSによる観測結果である。2月17日午後、野焼きの影響と思われるピークがみられるが（7.48 μg/m $ ^{3} $ まで濃度が上昇した）、全体的にはACSMによる観測結果と同様の変動を示している。表(4)-2は、ACSMとCOSMOSによって測定された各成分の平均濃度とそれらの合計に対する割合である（BCについては、野焼きの影響を受けていたと思われる高濃度データを除いた）。2012年2月の辺戸ステーションにおける観測結果と比較したところ、同様に、BCに比べて硫酸イオン、有機物、アンモニウムイオンの濃度がかなり高くなっている。ただし、辺戸ステーションでは硫酸イオンが65.5%を占め、圧倒的に高かったのに対し、福江観測施設では硫酸イオンと有機物の濃度にそこまでの差はなかった。また、辺戸ステーションでは硝酸イオンが塩化物イオンと同様に、非常に低かったが、福江観測施設における観測では硝酸イオン濃度が1.26 μg/m $ ^{3} $ （9.5%）であった。BCについても0.44 μg/m $ ^{3} $ と、辺戸ステーションにおける観測値0.19 μg/m $ ^{3} $ に比べて高かった。

図(4)-6（c）がWPSによる観測結果である。ACSMによって測定される質量濃度が高くなるようなときには、100－200 nm付近で $ 10^{4} $ 個/cm $ ^{3} $ 以上の粒子がWPSで観測されている。また、50 nm以下の微小粒子が高濃度になるときがしばしばあった。2月16日、24日および25日の午後には、
時間の経過とともにピークが10 nm付近から粗大粒子側へとシフトしていく様子がみられた。また、図ではまったく粒子がなかったようにみえるが、3月8日から9日にかけて、黄砂の影響と考えられる粒径1300 nm付近の粒子が30個/cm³程度、観測されている。

図(4)-6 福江観測施設における観測結果（2013年2月15日－3月9日） (a) ACSM；(b) COSMOS；(c) WPS