Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
表(4)-2 ACSM、COSMOS により観測されたそれぞれの成分の濃度（μg/m³）と割合（カッコ内が合計に対する割合（%））

アンモニウムイオン	硝酸イオン	硫酸イオン	塩化物イオン	有機物	BC	合計
1.71(12.8)	1.26(9.5)	5.33(40.0)	0.11(0.8)	4.48(33.6)	0.44(3.3)	13.32

辺戸ステーションおよび福江観測施設、それぞれの観測地点において WPS により得られた観測結果の比較を行った。辺戸ステーションでの観測は 2012 年、福江観測施設での観測は 2013 年と、観測期間が 1 年異なるため、各年における気塊の輸送経路および大気エアロブルの化学組成を調べた。まず、図(4)-7 はそれぞれの観測期間中、24 時間間隔でバックトラジエクトリー解析を行った結果である。一部の期間を除いて、いずれも中国北部からの気塊が流れてきていた。また、図(4)-7（a）の結果は、気塊が辺戸ステーションへ到達する前に、福江島周辺を通過していたことを示している。表(4)-3 には、福江観測施設における 2013 年のエアロブル化学組成の観測結果に加え、同時期の 2012 年の結果を示した。硝酸イオンと硫酸イオンに多少、違いはみられるものの、全体的には各成分の濃度、割合ともに同様の結果が得られており、観測を行った年が異なることによる差は小さいと考えられる。

図(4)-8 は WPS により測定された各期間の平均の粒径分布である。2012 年 2 月の辺戸ステーションにおける観測結果を図(4)-8（a）に示す。観測期間を通して、ピークが 50 nm と 200 nm 付近にみられており、粒径分布は二峰型となっていた（図(4)-1（b））。一方、2013 年の福江観測施設における観測では期間中、粒径分布の様子に変動がみられた。ピークの位置に関して、2 月 23 日 0 時過ぎの 150 nm 付近というのが最大の粒径をもつピークで、辺戸岬で観測された粒径

図(4)-7 バックトラジェクトリー解析結果

（a）2012年、辺戸ステーション；（b）2013年、福江観測施設
表(4)-3 福江観測施設において、ACSMにより観測されたそれぞれの成分の濃度（μg/m³）と割合（カッコ内が合計に対する割合（%））

アンモニウムイオン	硝酸イオン	硫酸イオン	塩化物イオン	有機物	合計
2012年	1.44(12.1)	0.55(4.6)	5.68(47.6)	0.07(0.6)	4.19(35.1)	11.93
2013年	1.71(13.3)	1.26(9.8)	5.33(41.3)	0.11(0.8)	4.48(34.8)	12.89

200 nm 付近にピークはみられなかった（図(4)-8（b））。辺戸ステーションや福江観測施設において観測される蓄積モードの粒子の化学組成は、エアロゾル化学組成の測定によると硫酸イオンが主要な成分である（表(4)-1および2）。硫酸イオンは大気中に放出された二酸化硫黄が輸送中に酸化されることによって生成する。二酸化硫黄の主な発生源は中国北部であるが $ ^{12)} $ 、この時期、日本周辺は大陸からの北西の季節風により、主に中国北部からの気塊が流れてきている（図(4)-7）。したがって、辺戸岬に比べて福江島の方が発生源からの距離が近く、輸送時間が短いため（辺戸岬には1-3日かかっていたのに対し、福江島は1日程度であった）、福江島で観測される粒子については、成長が十分にすすんでいなかったと推定される。

観測される個数濃度は、辺戸ステーションと福江観測施設で大きく異なっていた。辺戸ステーションでは、濃度は高くても2月18日午前に粒径200 nm付近で観測された1500個/cm³であったのに対し、福江観測施設では2月16日、24日、25日の正午過ぎに、粒径15−25 nmにおいて10⁵個/cm³を超えるような高濃度が観測された。図(4)-8（c）には、24日における粒径分布の様子を示した。さらに、福江島で観測された高濃度の核生成モード粒子がその後、夜にかけて徐々に粒径の大きい粒子へと成長していくという、新粒子生成の際に特徴的なパターンがみられた³)。各日、正午におけるバックトラジェクトリー解析の結果を図(4)-9に示す。気塊はいずれも、中国北部、朝鮮半島西岸付近を通過し、福江島へと到達していた。一方、辺戸ステーションにおける観測では、このような現象はみられなかった。新粒子生成は、二酸化硫黄や揮発性有機化合物などのガス成分が光化学反応により酸化され、半揮発性の成分へと変換されることにより起こる³)。日照に関して、両者に大きな差はみられなかった。福江観測施設において観測された二酸化硫黄および硫酸イオン濃度、辺戸ステーションにおいて観測された硫酸イオン濃度、さらに辺戸ステーションに隣接する国設辺戸岬酸性雨測定局における二酸化硫黄濃度を用いて¹³)、WPSによる観測期間中の各地点の二酸化硫黄濃度と、二酸化硫黄と硫酸イオンの和に対する二酸化硫黄の割合（= $ \mathrm{SO}_{2}/(\mathrm{SO}_{2}+\mathrm{SO}_{4}) $ ；モル比）を調べた。図(4)-10にそれらの変動の様子を示す。期間中の平均値は、福江観測施設ではそれぞれ2.3 ppbと55%、辺戸ステーションでは0.3 ppbと12%と、いずれの値についても、観測地点間の差が大きいことがわかった。福江島において、新粒子生成が観測されたとき、比は80%まで上昇していたが、辺戸岬では、中国からの気塊の輸送時間が福
WPS によって観測されたエアロブル個数濃度の平均粒径分布 (a) 2012 年 2 月 15 日 15:10–22 日 9:33、辺戸ステーション (b) 2013 年 2 月 23 日 0:06–3:01、福江観測施設 (c) 2013 年 2 月 24 日 12:02–14:57、福江観測施設

図(4)-9 福江観測施設において、新粒子生成が観測されたときのバックトラジェクトリー解析結果（2013年2月16日、24日、25日正午）
図(4)-10 各観測地点における二酸化硫黄濃度および二酸化硫黄と硫酸イオンの和に対する二酸化硫黄の割合（モル比）

（a）2012年、辺戸ステーション；（b）2013年、福江観測施設

江島と同様に1日程度であった2012年2月17日においても60％にしかならなかった。福江島周辺では新粒子生成が起こるのに十分な二酸化硫黄などのガス成分が存在していたのに対し、辺戸岬周辺ではガス成分の濃度が低い上に、すでに高濃度の硫酸イオンなどの粒子が存在していたため（表(4)-1）、新たに半揮発性の成分が生成しても既存の粒子への凝縮が起こったと考えられる。

本研究で得られた結果は、二地点のみではあるが、エアロゾル粒径分布の東アジアでの空間分布に関する知見を与えるものである。特に、福江島周辺では新粒子生成が起きているのに対し、辺戸岬周辺ではほとんどみられず、顕著な違いがあった。

## 5 ．本研究開発により得られた成果

## （1） 科学的意義

これまでの観測例が少ない10－10000 nmという広範囲にわたるエアロブル粒径分布の観測を、ワイドレンジ粒子スペクトロメータ（WPS）により、2012年1月から3月に辺戸岬において、2013年2月から3月に福江島において行った。辺戸岬では200 nm付近における個数濃度がほぼ観測期間を通して高かった。一方、福江島において200 nm付近の個数濃度が高くなるのは、簡易型エアロブル質量分析計（ACSM）により観測されるエアロブル中の硫酸イオンや有機物などの濃度が高くなるときであった。福江島では新粒子生成がたびたび、みられたのに対し、辺戸岬ではほとんど観測されず、両地点における観測結果に大きな違いがあるという事実が見出された。
## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

環境省 大気環境課からの BC の定義についての問い合わせに対し、回答した。また、IGES 主催のコベネフィット国際ワークショップ（平成 24 年 2 月 13 日開催）に出席し、BC に関する議論に参加した。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

特に記載すべき事項はない。

## 6 ．国際共同研究等の状況

特に記載すべき事項はない。

### 7. 研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1) Verma, R. L., Y. Kondo, N. Oshima, H. Matsui, K. Kita, L. K. Sahu, S. Kato, Y. Kajii, A. Takami and T. Miyakawa: J. Geophys. Res., 116, D21307, doi:10.1029/2011JD015830 (2011).

“Seasonal variations of the transport of black carbon and carbon monoxide from the Asian continent to the western Pacific in the boundary layer”

2) Kajino, M., Y. Inomata, K. Sato, H. Ueda, Z. Han, J. An, G. Katata, M. Deushi, T. Maki, N. Oshima, J. Kurokawa, T. Ohara, A. Takami and S. Hatakeyama: Atmos. Chem. Phys., 12, 11833-11856, doi:10.5194/acp-12-11833-2012 (2012).

“Development of an aerosol chemical transport model RAQM2 and predictions of Northeast Asian aerosol mass, size, chemistry, and mixing type”

3) 三好猛雄、高見昭憲、下野彰夫、島山史郎：大気環境学会誌, 48, 1·11 (2013).

「エアロゾル質量分析計により沖縄県辺戸岬において観測されたエアロゾル化学組成の特徴」

4) Takami, A., N. Mayama, T. Sakamoto, K. Ohishi, S. Irei, A. Yoshino, S. Hatakeyama, K. Murano, Y. Sadanaga, H. Bandow, K. Misawa and M. Fujii: J. Geophys. Res. Atmos., 118, 6726-6737, doi:10.1002/jgrd.50477 (2013).

“Structural analysis of aerosol particles by microscopic observation using a Time-of-Flight Secondary Ion Mass Spectrometer”

5) Matsui, H., M. Koike, Y. Kondo, N. Oshima, N. Moteki, Y. Kanaya, A. Takami and M. Irwin: J. Geophys. Res. Atmos., 118, 9948-9967, doi:10.1002/jgrd.50702 (2013).

“Seasonal variations of Asian black carbon outflow to the Pacific: Contribution from anthropogenic sources in China and biomass burning sources in Siberia and Southeast Asia”

6) Matsui, H., M. Koike, N. Takagawa, Y. Kondo, A. Takami, T. Takamura, S. Yoon, S.-W. Kim, H.-C. Lim and J. D. Fast: J. Geophys. Res. Atmos., 118, 11647-11663,
“Spatial and temporal variations of new particle formation in East Asia using the NPF-explicit WRF-chem model”

7) Irei, S., A. Shimono, T. Hikida, K. Kuramoto, Y. Suzuki and A. Takami: Aerosol Air Qual. Res., 14, 406-412, doi:10.4209/aaqr.2013.04.0126 (2014).

“Qualitative evaluation of m/z 85, 87, and 133 signals in organic aerosol mass spectra of fly ash produced by coal combustion”

## くその他誌上発表（査読なし）>

1) 山下善之監修：計測・モニタリング技術－化学計測・計装の最先端とその応用－、CMC出版、154-164、ISBN978-4-7813-0406-9 C3043 (2011).

「4. 大気エアロゾルのモニタリング（執筆担当：高見昭憲）」

## （2） 口頭発表（学会等）

1) Irei, S., A. Takami, T. Hikida and A. Shimono: The 7th Asian Aerosol Conference, Xi'an, China (2011).

“Application of PMF to AMS Data Observed at Fukue Island, Japan”

2) 三好猛雄、高見昭憲、伊禮聡、下野彰夫、疋田利秀、M. Irwin、大畑祥、近藤豊：第 53 回大気環境学会年会（2012）.

「沖縄県辺戸岬におけるワイドレンジ粒子スペクトロメータによる大気エアロゾルの観測」

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない。

## （４）シンポジウム、セミナー等の開催（主催のもの）

特に記載すべき事項はない。

## （５）マスコミ等への公表・報道等

特に記載すべき事項はない。

## （6） その他

特に記載すべき事項はない。

### 8 \. 引用文献

1) Takami, A., T. Miyoshi, A. Shimono and S. Hatakeyama: Atmos. Environ., 39, 4913-4924 (2005). "Chemical composition of fine aerosol measured by AMS at Fukue Island, Japan during APEX period"

2) Takami, A., T. Miyoshi, A. Shimono, N. Kaneyasu, S. Kato, Y. Kajii and S. Hatakeyama: J. Geophys. Res., 112, D22S31, doi:10.1029/2006JD008120 (2007).

“Transport of anthropogenic aerosols from Asia and subsequent chemical transformation”
3) Seto, T., S. Kim, Y. Otani, A. Takami, N. Kaneyasu, T. Fujimoto, K. Okuyama, T. Takamura and S. Hatakeyama: Atmos. Environ., 74, 29-36 (2013).

“New particle formation and growth associated with East-Asian long range transportation observed at Fukue Island, Japan in March 2012”

4) Kondo, Y., N. Oshima, M. Kajino, R. Mikami, N. Moteki, N. Takegawa, R. L. Verma, Y. Kajii, S. Kato and A. Takami: J. Geophys. Res., 116, D16201, doi:10.1029/2011JD015637 (2011).

“Emissions of black carbon in East Asia estimated from observations at a remote site in the East China Sea”

5) Kanaya, Y., F. Taketani, Y. Komazaki, X. Liu, Y. Kondo, L. K. Sahu, H. Irie and H. Takashima: Aerosol Sci. Technol., 47, 1-10, doi: 10.1080/02786826.2012.716551 (2013).

“Comparison of black carbon mass concentrations observed by multi-angle absorption photometer (MAAP) and continuous soot-monitoring system (COSMOS) on Fukue Island and in Tokyo, Japan”

7) DeCarlo, P. F., J. G. Slowik, D. R. Worsnop, P. Davidovits and J. L. Jimenez: Aerosol Sci. Technol., 38, 1185-1205, doi:10.1080/027868290903907 (2004).

9) Shiraiwa, M., Y. Kondo, N. Moteki, N. Takagawa, L. K. Sahu, A. Takami, S. Hatakeyama, S. Yonemura and D. R. Blake: J. Geophys. Res., 113, D24210, doi:10.1029/2008JD010546 (2008). "Radiative impact of mixing state of black carbon aerosol in Asian outflow"

10) Mochida, M., C. Nishita-Hara, Y. Kitamori, S. G. Aggarwal, K. Kawamura, K. Miura and A. Takami: J. Geophys. Res., 115, D21207, doi:10.1029/2009JD013216 (2010).

“Size segregated measurements of cloud condensation nucleus activity and hygroscopic growth for aerosols at Cape Hedo, Japan, in spring 2008”

11) Dusek, U., G. P. Frank, L. Hildebrandt, J. Curtius, J. Schneider, S. Walter, D. Chand, F. Drewnick, S. Hings, D. Jung, S. Borrmann and M. O. Andreae: Science, 312, 1375-1378 (2006).

“Size matters more than chemistry for cloud-nucleating ability of aerosol particles”

12) Ohara, T., H. Akimoto, J. Kurokawa, N. Horii, K. Yamaji, X. Yan and T. Hayasaka: Atmos. Chem. Phys., 7, 4419-4444 (2007).

“An Asian emission inventory of anthropogenic emission sources for the period 1980-2020”

13) “ACAP (Asia Center for Air Pollution Research): EANET (Acid Deposition Monitoring Network in East Asia) Monitoring Data (2013).
## （５）ＢＣ放射影響の観測

千葉大学環境リモートセンシング研究センター 基盤研究領域 高村民雄

<研究協力者>

$$ 千葉大学環境リモートセンシング研究センター \quad Pradeep\ Khatri $$

平成23～25年度累計予算額：5,304千円（うち、平成25年度予算額：1,352千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

本研究では、SKYNET観測網の主要なサイトである千葉、福江島、辺戸岬及び宮古島におけるスカイラジオメータによる長期観測のデータを解析し、日本上空におけるエアロゾルの光学的特徴と放射効果の月別及び季節別変動を明らかにした。エアロゾルの光学的厚さや単一散乱アルベドなどはサイトごとに変わるが、これまで指摘されているように、春には粗大粒子を含む光学的に厚いエアロゾルが日本上空に存在していることが示された。また、千葉サイトは都市域のエアロゾルを代表する特徴を示し、辺戸岬や宮古島サイトのものは比較的局地汚染の影響の少ない結果を示した。特徴的なことは、福江島におけるエアロゾルは、特に春から夏にかけて千葉のエアロゾルと比肩できるほど強い吸収能を持ち、光学的にも厚いことである。放射影響評価をサイトごとの季節平均の値としてみると、エアロゾルの吸収による地表面冷却と大気加熱効果は春に最も大きく、冬の値のおよそ2倍程度あることが示された。

## [キーワード]

エアロゾルの光学的厚さ、単一散乱アルベド、エアロゾルの放射効果

### 1. はじめに

「気候変動に関する政府間パネル」（IPCC：http://www.climatechange2013.org/images/report/WG1AR5_SPM_FINAL.pdf）の第5次評価報告書に指摘されているように、大気中に浮遊する微粒子であるエアロゾルは、地球大気の放射収支に影響を及ぼし気候変動の要因となる。エアロゾルによる気候変動への影響のプロセスは、主に直接効果と間接効果に分けることが出来る。エアロゾルが太陽光を散乱・吸収することによる影響が「直接効果」であり、エアロゾルが凝結核となって雲の生成、発達及び消滅、更に反射率（アルベド）などに関与することで、間接的に気候に影響を与えるものが「間接効果」である。

エアロゾルの光学的特性がわかれば、直接効果の定量的評価をすることは容易である。しかし、実際のエアロゾルは時間的、空間的な変動があり、また多様な物質からなる混合状態であることから、その光学的特性を広範に、しかも的確に知ることはそれほど容易ではない。特に、不確定性の高いエアロゾルの吸収特性を知ることは、地上からの観測によってのみ比較的精度よく推定が可能な状態である。

東アジアの急激な経済発展に伴う大気汚染の激化や乾燥地帯からの砂塵嵐などの越境汚染は大
きな問題になりつつある。人為起源汚染の増大や、人間活動がもたらす環境改変によって発生するさまざまな汚染は全球的に問題となっているが、とりわけ東アジアでは深刻化しつつある。日本周辺では、春季にはメソスケールの気象擾乱によって、黄砂、ブラックカーボン（BC）、ブラウンカーボンなどが含まれる複雑な混合状態のエアロゾルが日本周辺に飛来する $ ^{1} $ 。これらの気象・気候に与える影響の観点から、この地域のエアロゾルが大変注目を集めている $ ^{2} $ 。

こうしたエアロゾルの気候変動への影響に対して、衛星データ解析やモデル研究が計算機の急速な進化とともに拡大しており、こうした動きに対応した地上観測データの必要性が増してきた。SKYNET観測網(http://atmos.cr.chiba-u.ac.jp/)は、こうした必要性に対して、大学・研究機関を中心とした研究者コミュニティで維持されているエアロゾル・雲・放射の観測ネットワークである。この観測網は、東アジアを中心に観測拠点を構築して連続観測を実施している。SKYNETでは、エアロゾルの光学的性質とその放射効果を推定することを目的に、スカイラジオメータを含む様々な機材が導入されている。

本研究では、東アジアにおけるエアロゾルによる気候変動への影響の理解を深める目的の一環として、SKYNETサイトの内の千葉大学（千葉）、福江島（長崎）、辺戸岬（沖縄）、宮古島（沖縄）サイトにおける長期間の観測データを用いてエアロゾルの光学的特性とその放射効果を調べた。

## 2 ．研究開発目的

エアロゾルの光学特性とその放射効果に関する研究を実施する本研究グループでは、次の観点から研究を行う。

## （１）地上観測によるエアロゾルの光学パラメータの推定

スカイラジオメータ及び関連機材を用いた連続観測をSKYNETで実施してきた。こうした地上観測により、カラム平均での波長別のエアロゾルの光学的厚さ、単一散乱アルベド(SSA)等の光学パラメータを推定し、必要に応じて他の研究グループにデータを提供し、他グループで求められるエアロゾルパラメータとの整合性を検討する。これらを達成するための、基礎データの蓄積・整備、解析手法の開発、結果の公開などを行う。

## (2) エアロゾルによる放射影響評価

スカイラジオメータによるエアロゾルパラメータを用いて、エアロゾルによる放射影響の定量的評価を行う。全波長及び波長別の放射測定を同時に行い、放射効果を検証する。放射フラックスを独立して計測することにより、（1）による結果との整合性を検討する。

## 3 ．研究開発方法

## （１）地上観測によるエアロゾルの光学パラメータの推定と長期データの解析

スカイラジオメータは、天空の輝度分布を計測し、その分布の特徴からエアロゾルの性質を推定するものであり、NASAのAERONETで運用しているサンホトメータと類似のものである。観測された天空輝度分布データを解析するには、「Skyrad.pack」³）を使用する。「Skyrad.pack」は、計測された天空輝度分布を散乱角度分布（散乱関数又は位相関数）にし、これから逆問題を解くことで、カラム平均エアロゾルの複素屈折率と光学的に等価な粒径分布を推定する数値計算プログラムパッケージである。現在まで様々な修正・改良が加えられ、雲除去プログラムもその一つで
ある。また、前方散乱を用いた装置常数の推定プログラムも同一パッケージに組み込まれており、装置異常を早期に検出することが出来る。

本研究では、2013年6月までにSKYNETに蓄積された千葉、福江島、辺戸岬、宮古島サイトのデータを、Skyrad.pack（version 4.2）を用いて解析を行った。

## （２）エアロゾルによる放射影響の見積

上記エアロゾルの連続観測の結果をもとに、千葉、福江島、辺戸岬、宮古島サイトにおける月平均と季節平均の放射効果を推定する。観測のエアロゾルの光学的パラメータと放射伝達モデル $ ^{4} $ を用いて、大気の上端（TOA）と下端（Surface）での放射力を推定した。大気の吸収力(ATM)は、TOAとSurfaceにおける放射力の差である。これにはスカイラジオメータによる推定値の日平均値を使った。また、地面反射率(全波長一定)及びオゾン量をそれぞれ0.1及び300DUに固定し、中緯度夏大気モデル $ ^{5} $ のパラメータを使い放射伝達の計算を行った。

## 4 ．結果及び考察

## （１）千葉、福江島、辺戸岬及び宮古島サイトにおけるエアロゾルパラメータの変動傾向

SKYNET各サイトのデータは、千葉大学のデータサーバーに転送され、Skyrad.packによる標準解析の後、光学的パラメータのデータを公開されている（http://atmos.cr.chiba-u.ac.jp）。公開データの信頼度向上のため、雲除去アルゴリズム $ ^{6)} $ を利用している。本報告書では、2013年6月までに蓄積された千葉、福江島、辺戸岬、宮古島サイトのディジタルデータを月別と季節別にまとめて、各地域におけるエアロゾルの特徴とこれらの放射効果を述べる。
a エアロゾルの光学的厚さ（AOT）とオングストローム指数（ALPHA）

図(5)-1 千葉、福江島、辺戸岬及び宮古島における、AOT(500nm)とALPHAの月別と季節別変動

図(5)-1(A)及び(B)に、各サイトにおけるAOT(500nm)とALPHAの月別と季節別変動をそれぞれ示す。それぞれのサイトによって観測開始時期が異なっており、また機材の不具合や検定等で比較的長期の欠測もあることから、後述の平均におけるサンプル数には違いがある。ALPHAは、エアロブルの粒径分布を示す指標であり、ここではスカイラジオメータによる観測波長の内940nmを除く、340nmから1020nmの7波長の値から求めたものである。

図(5)-1(A)及び(B)を見ると、月別のAOT(500nm)とALPHAの変動に一定の相関があるように見える。これは、季節による風系を主体とする気候要素の違いが異なるエアロゾルの特徴を持つことを示すものである。こうした観点から季節別にまとめたものが、図(5)-1(C)（AOT(500nm)）及び(D)（ALPHA）である。AOT(500nm)は、冬と秋に小さくなり、春と夏にやや高くなっている。春季の高濃度は、移動性高気圧による晴天とそれに伴う大陸起源の土壌性粒子が想定されるが、ALPHAの相対的な小ささがこのことを支持している。また夏季の高濃度は、一般に太平洋高気圧に覆われて南風の卓越する時季であり、海塩起源や高湿度に伴う粒子成長によるものが中心と予想されている。これをAOTとALPHAの相関で見てみると、千葉と辺戸岬、宮古島で対照的な傾向が見える。千葉地域では汚染源の近くでの高湿度化による小粒子の増加が予想され、一方、辺戸岬や宮古島のものは、AOTは小さくALPHAも比較的小さくなって海洋起源の粒子の相対的な増加を示している。
と考えられる。福江島が千葉と辺戸岬の中間的な値を示すことが興味深い。冬季に千葉より福江島や辺戸岬のAOTが大きく、夏季には逆の傾向を示すことは、福江島や辺戸岬周辺が汚染源の比較的少ない地域であることを考慮すると、注目に値する。ALPHAで見ると、全般に千葉地域が常に多めに出ており、都市域でのエアロゾル発生源にある千葉での特徴を示していると言える。

福江島、辺戸岬及び宮古島サイトは、前述のように、いずれも局地的な汚染源の比較的少ない場所にあるが、相互にAOTとALPHAを比較するとかなり違いが見られる。特に夏季の違いが顕著で、福江島サイトの方が微小粒子モードの粒子が卓越し、かつ濃度も濃い。これは極めて興味ある結果であり、輸送モデル等による結果を含めて更に検討を要する。一方で、辺戸岬と宮古島は比較的類似の傾向を示している。

## b 単一散乱アルベドと吸収の光学的厚さ

千葉、福江島、辺戸岬及び宮古島におけるエアロゾルの単一散乱アルベドSSA(500nm)及び吸収を示す光学的厚さAAOT（AAOT= $ (1-\text{SSA}) $ x AOT、500nm）の月別と季節別変動を図(5)-2に示す。図(5)-2(A)及び(B)では、全般に辺戸岬におけるエアロゾルの吸収性が弱いという結果を示している。

図(5)-2 千葉、福江島、辺戸岬及び宮古島における、SSA(500nm)とAAOT(500nm)の月別と季節別変
一方、福江島におけるエアロブルの吸収性は、千葉のような都市サイトの値と比肩できる程度に高いことを示しており、しかも、春季・夏季のAAOT(500nm)は千葉より大きい。これは、図(5)-1の福江島のAOT(500nm)及びALPHAの変化と対応させると一層興味深く、福江島の大気が、冬季・夏季とも大陸の影響を受けている可能性を示唆している。これは、辺戸岬や宮古島のAAOT(500nm)が他のサイトの値よりかなり低いのと対照的である。図(5)-2(C)の季節別のSSA(500nm)を見ると、辺戸岬の季節変動があまり顕著でないのに対して、千葉と福江島の季節変化はやや強い傾向がある。千葉の場合、冬季に低いSSA（吸収性が増える）となる傾向が顕著である。同様に福江島の場合、比較的低いSSA(500nm)が夏季に見られるが、その標準偏差もやや大きく、変動が激しいことを示している。季節ごとのAAOT(500nm)を比較して見ると、春季・夏季のAAOT(500nm)が他の季節に比べて大きいが、これは元になるAOT(500nm)が大きいことによる。福江島における2008-2011年の春季のデータを用いて行われた研究 $ ^{7)} $ によると、黄砂の飛来と同時にSSA(500nm)が減る傾向があり、このような現象は春季における比較的大きなAAOT(500nm)に対応するものである。

## （２）千葉、福江島、辺戸岬、宮古島サイトにおけるエアロゾルの放射効果

図(5)-3に放射効果の推定結果を示す。エアロゾルの放射効果は主にAOTとSSAの値で決まる。一般的に言うと、大気上端(TOA)と下端(Surface)における放射効果（エアロゾルのない大気に対する差、ここでは放射強制力と呼ぶ）は、AOTの絶対値に第一義的に依存する。AOTが増えるとTOAとSurfaceにおける強制力が増し、同じAOTの下ではSSAの減少（吸収性の増加）は、大気の吸収が増加する分、Surface及びTOAにおける強制力が下がる。極めて強い吸収の場合には、大気での吸収増加につれてTOAで放射強制力が「正」になる可能性がある。
図(5)-3 千葉、福江島、辺戸岬及び宮古島におけるエアロゾル放射効果の月別と季節別変動

図(5)-3(A)と(B)にSurfaceとTOAにおける放射強制力の月ごとの変動を示す。SurfaceとTOAにおける放射強制力の変動のパターンは、AOT(500nm)の変動と良く似ており、前述のようにその絶対値がAOTに強く依存することに依る。光学的に薄い辺戸岬サイトでは、SSA(500nm)も小さいことから大気における吸収量も小さいことが分かる（図(5)-3(C)）。図(5)-3(D)及び(E)に、それぞれSurfaceと大気における放射強制効果の季節変動を示す。エアロブルの光学厚さが高い春季と低い冬季に対応して、地表面におけるエアロブルによる冷却効果は春に強く、同時に大気の加熱も大きい。反対に、冬季には地表面での冷却効果も大気の加熱効果も低いことがわかる。春季におけるエアロブルの平均的な冷却効果は冬に比べておよそ2倍になっており、この主な原因は春季の高い光学的厚さによるものである。地面におけるエアロブルの冷却効果だけでなく、大気での吸収も春季には冬季のおよそ2倍になっている。

## （３）黄砂飛来時に観測された低い単一散乱アルベド

図(5)-4では、2008－2011年の春季に福江島で観測されたエアロブルのSSAとALPHA、及びSSAとYellow Sand Index(YSI)の関係を示す。YSIは、エアロブルの全光学的厚さに対する非球形性エアロブルの光学的厚さの割合である $ ^{8)} $ 。このYSIは、福江島に併設されているライダーの偏光解消度のデータを用いて求めたものである。図(5)-4では、いずれの波長においても粗大粒子が増えるとSSAが減る傾向を示しており、時期的に土壌性粒子(黄砂粒子)であることが強く示唆される。こうした傾向は、土壌性粒子と同時に飛来する黒色炭素（ブラックカーボン，BC）粒子など吸収性の強いエアロブルの影響が考えられる。

極めて強い吸収能を持つBCは、ごく微量の存在でSSAの低下を引き起こすことができるが、黄砂のような粗大粒子の相対的な増加によってもSSAの低下がおこる可能性がある。例えば、図(5)-5に示したように、同じBCの体積割合（BC volume fraction）に関わらず、SSAの変化はBCと組み合わすエアロブルの大きさに強く依存する。同時に、図(5)-6に示したように一定の屈折率と光学的厚さに関わらず、粒径分布の形を変えた（微小粒子モードと粗大粒子モードの割合）だけでもSSAが変わることがわかる。粒径分布がSSAに与える影響は、Khatri et al.(2014) $ ^{9)} $ に詳細を記載した。
図(5)-4 2008－2011年の春に福江島におけるSSAとALPHAとSSAとYellow Sand Index(YSI)の関係

こうした低いSSAでは、BCのような吸収性の強いエアロブルが混合していることは明らかであるが、どのような分布形態かによってその効果が大きく異なることがわかる。これは、単にBCを計測するだけではその放射効果を正しく評価できないことを示している。
図(5)-5 外部混合の場合、同じのBCの体積割合(volume fraction)に関わらず、エアロゾルの大きさで変わるSSAの例

図(5)-6 Core-shell 内部混合の場合、一定の屈折率と光学的厚さに関わらず、粒径分布の形を変えた（微小粒子モードと粗大粒子モードの割合）だけで変わるSSAの例
## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

光学的に異なる特徴を持つと予想される、SKYNET千葉、福江島、辺戸岬及び宮古島の各サイトにおけるエアロゾルの長期観測データを解析し、研究期間中のエアロゾルの月平均及び季節平均の光学的特徴とそれに基づくエアロゾルの放射強制効果を明らかにすることが出来た。これらは、輸送モデルの検証や衛星データの結果等との比較検討に資することができ、広範なエアロゾル分布に対する研究の基礎資料をとして役立つものである。

放射影響で最も不確定要素の強いエアロブルの吸収特性は、その粒径分布や混合状態に依存することを数値的に示した。これは、今後の吸収性エアロブルの計測・評価を行う際に重要な示唆を与えるものである。

## （２）環境政策への貢献

＜行政が既に活用した成果＞

特に記載すべき事項はない。

＜行政が活用することが見込まれる成果＞

南西諸島におけるSKYNETサイトでのエアロブルの定常観測により、エアロブルの放射影響評価を定量的・継続的に推定することができ、大陸規模の広域輸送の実態把握に貢献することが期待される。

## 6 ．国際共同研究等の状況

SKYNET活動の一環として中国、タイ、モンゴル、韓国、インド、イタリア、ネパール等の大学.研究機関と共同研究を実施している。本研究では直接国際共同研究を実施していない。

### 7. 研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

<論文（查読あり）>

1) Khatri, P., T. Takamura, A. Shimizu, and N. Sugimoto, 2014: Observation of low single scattering albedo of aerosols in the downwind of the East Asian desert and urban areas during the inflow of dust aerosols, J. Geophys. Res., 119, doi:10.1002/2013JD019961.

2) Koike, M., N. Moteki, P. Khatri, T. Takamura, N. Takegawa, Y. Kondo, H. Hashioka, H. Matsui, A. Shimizu, and N. Sugimoto, 2014: Case study of absorption aerosol optical depth closure of black carbon over the East China Sea, J. Geophys. Res., 119, doi:10.1002/2013JD020163.

3) Khatri, P., T. Takamura, A. Yamazaki, and Y. Kondo, 2012: Retrieval of key aerosol optical parameters for spectral direct and diffuse irradiances measured by a horizontal surface detector, J. Atmos. and Oceanic Techn., 29, 683-696.

## （2） 口頭発表（学会等）

1) Khatri, P., T. Takamura, and T. Y. Nakajima, 2013: Study of aerosol characteristics and aerosol effects on atmospheric radiative balance over the East Asia using observation data of SKYNET network, AGU
fall meeting, San Francisco, USA, 9-13 December, 2013.

2) Khatri, P., T. Takamura, A. Yamazaki, A. Uchiyama, B. Holben, and . Sano, 2013: Comparison of single scattering albedo of aerosols obtained from observation data PREDE sky radiometer and CIMEL sun photometer, 2013 年度日本気象学会秋季大会講演予稿集, 2013 年 11 月 19 日～21 日、仙台国際センター、仙台、590.

3) Khatri, P., T. Takamura, Y. Kondo, A. Shimizu, and A. Sugimoto, 2013: Study of vertical distribution of optical properties and direct radiative forcings of aerosols over the Fukue-jima, Japan using aircraft and surface remote sensing data, Proc. of international conference on climate change in arid and semi-arid region, Ulaanbaatar, Mongolia, 84-90.

4) Takamura, T., P. Khatri, B. J. Sohn, N. Tugjsuren, B. Thana, M. Campabelli, and G. Pandithurai, 2013: Aerosol optical properties and aerosol direct effects over typical sites of SKYNET network, Proc. of international conference on climate change in arid and semi-arid region, Ulaanbaatar, Mongolia.

5) Khatri, P., T. Takamura, A. Yamazaki, and A. Uchiyama, 2013: Use of 315nm channel of sky radiometer to retrieve columnar ozone amount, International SKYNET workshop 2013, 4-5 July, 2013, Chiba University, Japan.

6) Khatri, P., T. Takamura, Y. Kondo, A. Yamzaki, A. Shimizu, and A. Sugimoto, 2013: A study on vertical profiles of aerosol radiative parameters and aerosol direct effects over the East China Sea region using a combination of aircraft and ground based observation data, International SKYNET workshop 2013, 4-5 July, 2013, Chiba University, Japan.

7) Takamura, T., and P. Khatri, 2013: Aerosols in SKYNET - Operation and development -, International SKYNET workshop 2013, 4-5 July, 2013, Chiba University, Japan.

8) Wang, Z., D. Liu, Y. J. Wang, P. Khatri, T. Takamura, and G. Y. Shi, 2013: Ground-based remote sensing of aerosol seasonal character over Hefei in East China, International SKYNET workshop 2013, 4-5 July, 2013, Chiba University, Japan.

9) Bi, J., J. Huang, T. Takamura, P. Khatri, and SACOL Team, 2013: Investigate the SSA of dust aerosols and their impact on climate in Northwest China, International SKYNET workshop 2013, 4-5 July, 2013, Chiba University, Japan.

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない。

（４）シンポジウム、セミナーの開催（主催のもの）

特に記載すべき事項はない。

（５）マスコミ等への公表・報道等 特に記載すべき事項はない。

(6) その他

特に記載すべき事項はない。
### 8. 引用文献

1) Khatri, P., T. Takamura, A. Shimizu, and N. Sugimoto, 2010: Spectral dependency of aerosol light-absorption over the East China Sea region. Sci. Online Lett. Atmos, 6, 1-4.

2) Nakajima, T., et al., 2007: Overview of the Atmospheric Brown Cloud East Asian Regional Experiment 2005 and a study of the aerosol direct radiative forcing in east Asia, J. Geophys. Res., 112, D24S91, doi:10.1029/2007JD009009.

3) Nakajima, T., G. Tonna, R. Rao, Y. Kaufman, and B. Holben, 1996: Use of sky brightness measurements from ground for remote sensing of particulate polydispersions. Appl. Opt., 35, 2672-2686.

4) Ricchiazzi, P., S. Yang, C. Gautier, and D. Sowle, 1998: SBDART: A research and teaching software tool for plane-parallel radiative transfer in the Earth’s atmosphere. Bull. Am. Meteorol. Soc., 79, 2101-2114.

5) McClatchey, R.A., R.W. Fenn, J.E.A. Selby, F.E. Volz and J.S. Garing, 1972: Optical properties of the atmosphere ( $ 3^{rd} $ Ed.), AFCRL Environ. Res. Papers No., 411.

6) Khatri, P., and Takamura, 2009: An algorithm to screen cloud affected data for sky radiometer data analysis. J. Meteor. Soc. Japan, 87, 189-204.

7) Khatri, P., T. Takamura, A. Shimizu, and N. Sugimoto, 2014: Observation of low single scattering albedo of aerosols in the downwind of the East Asian desert and urban areas during the inflow of dust aerosols, J. Geophys. Res., 119, doi:10.1002/2013JD019961.

8) Takamura, T., N. Sugimoto, A. Shimizu, A. Uchiyama, A. Yamazaki, K. Aoki, T. Nakajima, B. J. Sohn, and H. Takenaka, 2007: Aerosol radiative characteristics at Gosan, Korea, during the Atmospheric Brown Cloud East Asian Regional Experiment 2005, J. Geophys. Res., 112, D22S36, doi:10.1029/2007JD008506.

9) Khatri. P., T. Takamura, A. Shimizu, and N. Sugimoto, 2014: Observation of low single scattering albedo of aerosols in the downwind of the East Asian desert and urban areas during the inflow of dust aerosols, J. Geophys. Res., 119(2), doi:10.1002/2013JD019961.