Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
開発したことで、より確からしいエアロゾル分布が得られるようになった。H25年度は、MIROC-CGCMを用いてBCの有無条件で計算を行い、気象研究所の大気海洋結合モデルとも比較を行ったところ、双方のモデルでBC発生源でのBCの存在による地表面付近の温度減少、および、上層での気温上昇の結果が得られた。また、降水が増加し、他の成分のエアロゾルの存在量が減少し、これが日射量の変化にも影響を与えた。これ以外にも様々なフィードバックが影響し、BCの存在に伴う気候・大気汚染影響の推定には大気海洋結合モデルが必須であることが示唆された。並行して、領域計算に対応するためにNICAMベースのモデルを発展させ、高分解能実験が可能なNICAM+SPRINTARS+CHASERを用いた領域スケールでの大気化学シミュレーションを行ったところ、関東地方での対流圏オゾンの観測結果を概ね表現することができた。最後に、CALIOPとMODISの観測データの組み合わせによる全エアロゾルの短波長エアロゾル直接放射強制力を見積もったところ、全天での全球年平均値は-0.78 W/m²（NASA成果物Version 2）および-2.02 W/m²（NASA成果物Version 3）となり、大きな差があることがわかった。

## (4) 雲凝結核数濃度に及ぼすBCの寄与

WPSにより観測された、辺戸岬におけるエアロゾル個数濃度の粒径分布では、期間を通して、50 nmおよび200 nm付近にピークがみられた（図1a）。このうち、200 nm付近のピークに着目して解析を行った。WPSの個数濃度の粒径分布を真空中の空力学的粒径に対する質量濃度に変換した結果、Q-AMSによる硫酸塩の粒径分布と同様に400 nm付近にピークがあった。このことからWPSによる200 nm付近のピークが、Q-AMSによる400 nm付近のピークに相当し、主要成分が硫酸塩やかな酸化された有機物であることがわかった。したがって、辺戸岬において観測されたエアロゾルは親水性であると考えられる。これらエアロゾルの雲凝結核能について調べたところ、過飽和度0.1％において、WPSにより観測された粒径200 nmの粒子のほとんどが雲凝結核として作用すると推定された。ただし、この結果は大気試料の湿度について考慮しておらず、湿度データを含めて、さらに解析をすすめていく必要がある。

辺戸岬および福江島において得られたWPSの観測結果を比較した。辺戸岬では、期間を通して粒径分布は2峰型であったが、福江島では期間中、分布の様子に変動がみられた（図1b）。2月23日0時過ぎには分布は2峰型を示し、ピークの位置は50 nmと最大の150 nm付近にあった。また、1峰型の分布となった2月24日の正午過ぎには粒径15－25 nmにおいて、100000個/cm³を超えるような高濃度が観測された。この核生成モード粒子がその後、夜にかけて、徐々に粒径の大きい粒子へと成長していく様子がみられ、新粒子生成イベントをとらえたと思われる。一方、辺戸岬では新粒子生成はほとんど観測されなかった。福江島周辺では新粒子生成が起こるのに十分なSO₂などのガス成分が存在していたのに対し、辺戸岬周辺ではガス成分の濃度が低い上に、すでに高濃度の硫酸塩などの粒子が存在していたため、ガス成分から新たに半揮発性の成分が生成しても、既存の粒子への凝縮が起こったと考えられる。本研究により、2地点のみではあるが東アジアにおける、雲生成に影響を及ぼすエアロゾル粒径分布に関する知見が得られた。

図 1 辺戸岬および福江島でのWPSによる観測結果((a)2012年、辺戸岬；(b)2013年、福江島)

## (5) BC放射影響の観測

本研究では、SKYNET観測網の主要なサイトである千葉、福江島、辺戸岬及び宮古島におけるスカイラジオメータによるエアロゾル長期観測データを解析した。その結果、これらサイトにおけるエアロゾルの光学的特徴と放射効果の月別及び季節別変動が明らかとなった。その特徴を見ると、都市サイトである千葉では春・夏に濃く（500nmの光学的厚さ（AOT）が約0.4程度）、秋・冬に小さな濃度（同0.2程度）を示し、辺戸岬及び宮古島では春の濃い濃度は同じであるが、冬にも比較的濃く（同0.25程度）、夏から秋に低濃度（同0.15～0.2程度）を示した。一方福江島は、これらの中間的な値を示しており、比較的局地的な汚染が少ないと予想されることから、長距離輸送による大陸の影響が予想される。光学的厚さをオングストローム指数（ALPHA）と対応させてみると、その傾向は更に明確になる。即ち、冬季の千葉では微小粒子モードの粒子が卓越し、夏季の辺戸岬や宮古島では粗大粒子モードの粒子が卓越する結果を示しており、これらが海洋性気塊の影響下にあることを示唆している。
方福江島のALPHAは、通年大きな変化をしないことが特徴である。これは、福江島の大気が辺戸岬や宮古島のものと異なり、夏型の気候においても海洋性の気塊だけでなく微小粒子モードの粒子の含まれる気塊に影響されていることを示している。

単一散乱アルベド(SSA)でみると、冬季の千葉の値は0.90程度とかなり小さく、乾燥した都市型エアロブルのそれを示していると言える。また、辺戸岬や宮古島が通年で大きな変化を示さないのに対して、福江島では夏季に大きなAOTと比較的小さなSSA（0.92程度）を示しており、都市型汚染との複合的な影響を示唆している。これも大陸からの影響の可能性を示唆するものと言える。

放射影響評価をサイトごとの季節平均の値としてみると、エアロゾルの吸収による地表面冷却と大気加熱効果は春に最も大きく、秋・冬に小さいことが分かった。これはAOTに対応するものであり、秋・冬の日平均10W/m²程度から春の20W/m²前後まで広がっている。夏季にはAOTの変化に対応して、サイト依存性が強く現れている。一方、大気の吸収の効果（大気の加熱）は、秋・冬を春の値と比較すると、およそ2倍程度の違いのあることが示された。例えば、春季には6W/m²（宮古島）から9W/m²（福江島）程度まで変動し、冬季には3～4 W/m²程度の範囲にあることが分かった。

### 5. 本研究により得られた主な成果

## (1) 科学的意義

● BCを高精度かつ安定的に測定できる COSMOS 測定器を用いた長期観測を、辺戸岬・福江島・八方において継続して行ったのに加え、中国の北京と台湾のルーリンに新たな COSMOS 測定器を設置した。これらのBCの観測網により、排出源近傍である中国の北京から排出源の下流にあたる辺戸・福江・八方までのBCの同時観測が可能となり、発生源寄与や季節変動など大気境界層内におけるBCの輸送過程の理解が飛躍的に進展しつつある。また、COSMOS測定器のデータを用いて、BCの最大発生源である中国からの排出量の正確な推定を行った。従来のBCの排出量推定には200%程度の大きな誤差があるとされてきたが、本研究によってその不確定性を大幅に減少するに至った。

● エアロゾルの混合状態・数濃度・粒径分布を表現可能な領域3次元モデルを開発し、地上・航空機観測による検証を行った。このモデルにはエアロゾルの生成・変質・除去を支配する詳細な微物理過程が組み込まれており、従来の領域モデルやIPCCの評価などで用いられてきた全球気候モデルに比べて、エアロゾルの表現が格段に改善した。

● 新しく導入したBC変質過程に関するパラメタリゼーション法を用いることによって、これまで指摘されてきたモデルの光吸收成分の過小評価を改善する方向に働くことがわかった。

● 大気海洋結合モデルを用いることで、BCの存在による地表面付近での気温低下と大気上端での気温上昇、および、雲・降水を介した複雑なフィードバックが存在することがわかり、BCの存在に伴う気候・大気汚染影響の推定には結合モデルが必須であると示唆された。

● 高分解能実験が可能な NICAM+SPRINTARS+CHASER を用いた領域スケールでの大気化学モデルが完成した。また、観測データとモデルを組み合わせたエアロゾルデータ同化手法を開発したことで、より確からしいエアロゾル分布が得られるようになった。

● BCの混合状態を形状、および元素組成の観点から電子顕微鏡で取得しつつ、その結果を直截にエアロブルモデルへ取り込むことを目指し、研究を推進してきた。電子顕微鏡による観察では他の手法では為し得ないBCの混合状態や形態情報を取得できるため、モデル化への活用の意義は大きい。また、現在の気候変動予測実験に用いられている気候モデルのBCへの感度を調査する実験を通じて、地球の気候においてBCのもつ役割を推定するための基礎的な知見を得ることができた。BCは大気大循環全体に影響し気温の鉛直構造が変化する可能性のあること、BCの存在による地表面気温への影響は全球平均でみると変化は非常に小さいが、地域によって異なり大きな影響を受ける地域があることが示唆された。このような影響を評価するには気候フィードバックを評価できる大気海洋結合モデルを用いることが必要であるが、気候モデル間の相互比較が必要である。本推進費研究課題では、本サブ課題及びサブ課題3での実験結果によって、その端緒となる比較実験ができた。

## (2) 環境政策への貢献

●エアロゾル微物理モデルの開発と精度向上により、エアロゾル物理・化学過程の理解に貢献し、併せてBCの輸送・変質・除去過程の予測精度向上に資する。また、気候変動実験に用いられる気候モデルにおけるBCの役割を知ることは、環境政策の有効性を判断するための基礎的なデータとなる。本研究の成果は、IPCCにおける第5次結合モデル比較実験CMIP5への気象庁から参加モデルである大気海洋結合モデルMRI-CGCM3の改良と気候実験およびその解析を行うことによって、地球温暖化予測の高度化に貢献し、
環境政策への貢献に寄与した。

## ＜行政が既に活用した成果＞

● 本研究のメンバーのうち、近藤はこれまでのエアロゾル・雲の観測的研究の実績により、IPCC 第 5 次報告書の 7 章「雲とエアロゾル」の Lead Author として選出されている。さらに中島はエアロゾル・放射・気候研究の実績により、同報告書の 5 章「放射強制力」の Lead Author として選出されている。したがって、本研究の成果を効率的に正しく IPCC に反映することができた。

● 中島は、IPCC-AR5 の放射強制力の Lead Author、世界気候研究計画 (WCRP) の合同科学者委員会委員、UNEP/Atmospheric Brown Cloud-Asia サイエンスチームの主査として、本研究の成果を含むエアロブルの気候影響に関する知見を、その評価報告書や現在行われつつある WCRP 組織体の将来構想立案において役立てた。

● IPCC へ日本から貢献した文部科学省「人・自然・地球共生プロジェクト」(2002–2007)、文部科学省「21世紀気候変動予測革新プログラム」(2007–2012)、文部科学省「気候変動リスク情報創生プログラム」(2012–2017)などで計算されている気候モデルには、MIROC+SPRINTARSが用いられており、これらの改良を行う必要があることが示された。

● 文部科学省「気候変動適応研究推進プログラム」の中で NICAM+SPRINTARS+CHASER モデルの領域版が開発され、全球から関東平野程度の領域を従来型の3段程度のネスティングを行うことなくシームレスに計算できるようになった。

● BCの気候計算を結合モデルで行うことによって、エアロゾルと雲形成に関わる様々なフィードバックループが起こり得ることが示された。このような計算システムと知見は、H26年度から立ち上がる環境研究総合推進費 S-12「温室効果ガスおよび短寿命気候因子(SLCP)緩和策が引き起こす環境影響の能動的評価」の基礎になる。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

● 二酸化炭素やエアロゾルなどの人為起源物質の増加による気候変動を正確に予測することは、気候変動に対する対策の立案に重要である。この中で、人為起源のエアロゾルの変動とその気候影響の不確定性が、この対策の立案の大きな不確定性要因となっており、エアロゾルの気候影響の早急な解明が必要とされている。

● アジア域における地上・航空機観測およびそのデータ解析から、BCの質量濃度・粒径分布・混合状態・形態、エアロゾルの化学組成・数濃度・粒径分布の時空間変動を明らかにしてきた。また、それらの高精度の観測を表現できる領域3次元モデルの開発を行ってきた。このような領域3次元モデルを用いた計算により、アジア域におけるBCの削減効果を初めて定量的に評価可能になった。さらにこれを拡張してグローバル・長期的な削減効果を評価するために気候モデルを用いた計算を行った。この気候モデルの結果にもとづいて、BCの削減効果について初めて俯瞰的で定量的な政策判断の根拠を示すことが可能となる。

● 電子顕微鏡の観測結果の知見に基づき、BCの詳細な物理化学過程を考慮したパラメタリゼーションを導入した、改良型全球気候モデルにより、BC削減が、大気加熱効果を抑えることに効果的であることが判明した。ただし気候モデルには年々の自然変動成分が存在するため、今後より長期間の積分を実施し、大気循環・気温・降水等の気候場への統計的に有意な影響を調べ、また、不確定性の評価も行ったうえで、実際に行政に活用されることが望ましい。

### 6. 研究成果の主な発表状況

## (1) 主な誌上発表

## <査読付き論文>

1) Kondo, Y., L. Sahu, N. Moteki, F. Khan, N. Takegawa, X. Liu, M. Koike, T. Miyakawa: Aerosol Sci. Tech., 45, 295–312, DOI: 10.1080/02786826.2010.533215 (2011)

“Consistency and traceability of black carbon measurements made by laser-induced incandescence, thermal-optical transmittance, and filter-based photo-absorption techniques”

2）梶野瑞王：エアロゾル研究，26，296-306（2011）

「大気エアロゾルの性質と素過程の多様性を考慮できる軽くて正確な新しい動力学モデルの開発」

3) Moteki, N., Y. Kondo, N. Oshima, N. Takegawa, M. Koike, K. Kita, H. Matsui, and M. Kajino:
J. D. Fast: J. Geophys. Res. Atmos., 118, 11647–11663, doi:10.1002/jgrd.50821 (2013), "Spatial and temporal variations of new particle formation in East Asia using the NPF–explicit WRF–chem model"

18) Matsui, H., M. Koike, Y. Kondo, N. Oshima, N. Moteki, Y. Kanaya, A. Takami, and M. Irwin: J. Geophys. Res. Atmos., 118, 9948–9967, doi:10.1002/jgrd.50702 (2013) "Seasonal variations of Asian black carbon outflow to the Pacific: Contribution from anthropogenic sources in China and biomass burning sources in Siberia and Southeast Asia"

20) Kajino, M., K. Sato, Y. Inomata, and H. Ueda: Atmos. Environ., 79, 67–78, doi:10.1016/j.atmos.2013.06.024 (2013)

“Source-receptor relationship of nitrate in East Asia and sea salt effects”

21) Kajino, M., R. C. Easter, and S. J. Ghan: Modal Bin Hybrid Model: J. Geophys. Res., 118, 10,011–10,040, doi:10.1002/jgrd.50685(2013)

“a surface area consistent, triple moment sectional method for process-oriented modeling of atmospheric aerosols”

23) Oshima, N. and M. Koike: Geosci. Model Dev., 6, 263–282, doi:10.5194/gmd-6-263-2013(2013) "Development of a parameterization of black carbon aging for use in general circulation models

"Identification by single-particle soot photometer of black carbon particles attached to other particles: Laboratory experiments and ground observations in Tokyo"

26) Goto, D., T. Dai, M. Satou, H. Tomita, J. Uchida, S. S. Misawa, T. Inoue, H. Tsuruta, K. Ueda, C. F. S. Ng, A. Takami, N. Sugimoto, A. Shmizu, T. Ohzura, and T. Nakami: Geosci. Model Dev. Discuss., 7, 131–179 (2014)

“Application of a global nonhydrostatic model with a stretched-grid system to regional aerosol simulations around Japan”

(27) Koike, M., N. Moteki, P. Khatri, T. Takamura, N. Takegawa, Y. Kondo, H. Hashioka, H. Matsui, A. Shimizu, and N. Sugimoto: J. Geophys. Res., 119, 10.1002/2013JD020163. (2014)

“Case Study of Absorption Aerosol Optical Depth Closure of Black Carbon over the East China Sea,”

(28) 梶野瑞王，五十嵐康人，藤谷雄二：大気環境学会誌，49（2），101-108（2014）

「Fresh sootと, aged sootは、どちらが気道に沈着しやすいか一粒径分布と吸湿性の気管支・肺沈着率への影響ー」

29） 足立光司：エアロゾル研究，Vol.29，No.1，pp10-14 http://dx.doi.org/10.11203/jar.29.10（2014）「ナノスケールで見るすす粒子」

30） 大島長：エアロゾル研究29（1），22-31（2014）

「ブラックカーボン粒子のモデル研究：ミクロスケールから全球スケールまで」

31) Adachi, K., Y. Zaizen, M. Kajino, and Y. Igarashi: J. Geophys. Res. Atmos., 119, 5386–5396, doi:10.1002/2013JD020880 (2014)

“Mixing state of regionally transported soot particles and the coating effect on their size and shape at a mountain site in Japan,” .

## く査読付論文に準ずる成果発表＞（対象:社会・政策研究の分野）

「特に記載すべき事項はない。」

## (2) 主な口頭発表 (学会等)

1) Kondo, Y., R. L. Verma, N. Oshima, H. Matsui, K. Kita, Y. Kajii, S. Kato, T. Miyakawa, L. K. Sahu, and A. Takami, AGU 2011 Fall meeting, San Francisco, USA, December 7, 2011. "Asian continent to the western Pacific and estimate of CO emissions from China"
18) Oshima, N., M. Koike, Y. Zhang, and Y. Kondo: International Radiation Symposium 2012 (2012) “Aging of black carbon and its impact on aerosol optical properties using a size and mixing state resolved model.”

19) Kondo, Y., 2013 China emissions workshop, Wenjin hotel, Beijing, 27 June 2013

20) Kondo, Y., Advances in Global Climate & Atmospheric Modeling: Perspectives from Tale and UTokyo@Kline Geology Laboratory Auditorium (KGL), Yale University, September 21, (2013)

“Recent studies of the effects of aerosols on climate in East Asia: Observations and modeling”

21) Matsui, H., M. Koike, Y. Kondo, N. Oshima, N. Moteki, Y. Kanaya, A. Takami and M. Irwin, AGU 2013 Fall meeting, San Francisco, USA, December 9, 2013.

22) Khatri, P., T. Takamura, and T. Y. Nakajima, 2013 AGU fall meeting, San Francisco, USA, 9–13 December, (2013)

“Study of aerosol characteristics and aerosol effects on atmospheric radiative balance over the East Asia using observation data of Skynet network”

23) Oshima, N., Makoto Koike, and Taichu Y. Tanaka: 2013 International Aerosol Modeling Algorithms Conference (2013)

"Development of a Parameterization of Black Carbon Aging for Use in General Circulation Models."

24) Oshima, N., M. Koike, Y. Kondo, H. Matsui, N. Moteki, H. Nakamura, N. Takegawa, and K. Kita: Goldschmidt 2013 (2013)

“Vertical Transport of Black Carbon over East Asia during the AFORCE Aircraft campaign.”

25) Igarashi Y., K. Adachi, Y. Zaizen, and M. Kajino: Sixth China–Korea–Japan Joint Conference on Meteorology, Nanging China (2013)

### 7. 研究者略壓

## 課題代表者：近藤豊

研究分担者

東京大学理学部卒業、理学博士、現在、東京大学大学院理学系研究科教授

研究分担者

1）小池 真

早稻田大学理工学部卒業、理学博士、現在、東京大学大学院理学系研究科准教授

2）竹川 暢之

3）茂木信宏

東京工業大学理学部卒業、理学博士、現在、東京大学大学院理学系研究科特任助教

4）五十嵐 康人

筑波大学第一学群自然学類卒業、理学博士、現在、国土交通省気象庁気象研究所環境・応用気象研究部第四研究室長

## 5 ）田中 泰宙

豊田工業大学工学部卒業、理学博士、国土交通省気象庁気象研究所環境・応用気象研究部第一研究室主任研究官、現在、気象庁地球環境・海洋部化学輸送モデル開発推進官

## 6 ) 梶野 瑞王

京都大学理学部卒業、理学博士、国土交通省気象庁気象研究所環境・応用気象研究部第四研究室研究官、現在、気象庁気象研究所環境・応用気象研究部第四研究室主任研究官

## 7 ）中島映至

東北大学理学部卒業、理学博士、現在、東京大学大気海洋研究所地球表層圈変動研究センター教授・センター長

## 8 ）高見 昭憲

京都大学工学部卒業、理学博士、現在、国立環境研究所地域環境研究センター室長

## 9 ）高村 民雄

広島大学理学部卒業、理学博士、千葉大学環境リモートセンシング研究センター教授
### 8. 引用文献

1) Yukimoto, S., et al.: J. Meteorol. Soc. Jpn, 90A (2012)

“A New Global Climate Model of the Meteorological Research Institute: Global Climate Model of the Meteorological Research Institute: MRI-CGCM3 – Model Description and Basic Performance”

2) Lamarque, J.-F., et al.: Atmos. Chem. Phys., 10, 7017–7039, doi:10.5194/acp-10-7017-2010 (2010) "Historical (1850–2000) gridded anthropogenic and biomass burning emissions of reactive gases and aerosols: methodology and application"

3) Oshima, N. and M. Koike: Geosci. Model Dev., 6, 263–282, doi:10.5194/gmd-6-263-2013(2013) "Development of a parameterization of black carbon aging for use in general circulation models"

4) Goto, D., N. Oshima, T. Nakajima, T. Takemura, and T. Ohara: Atmos. Chem. Phys. Discuss., 12, 29801–29849, doi:10.5194/acpd-12-29801-2012 (2012)

“Impact of the aging process of black carbon aerosols on their spatial distribution, hygroscopicity, and radiative forcing in a global climate model”

5) Schutgens, N.A.J., M. Nakata and T. Najima: Remote Sens., 4, 3528–3543, doi:10.3390/rs4113528 (2012) "Estimating aerosol emissions by assimilating remote sensing observations into a global transport model"

6) MaClatchey, R.A., R.W. Fenn, J.E.A. Selby, F.E. Volz and J.S. Garing: AFCRL Environ. Res. Papers No.411 (1972)

7) Goto, D., et al.: Geosci. Model Dev. Discuss., 7, 131–179 (2014)

“Application of a global nonhydrostatic model with a stretched-grid system to regional aerosol simulations around Japan”

“Optical properties of the atmosphere ( $ 3^{rd} $ Ed.)”
## 2 A-1101 地球温暖化対策としてのブラックカーボン削減の有効性の評価

## （１）ＢＣ観測による領域モデルの検証

東京大学大学院理学系研究科 近藤 豊

小池 真

茂木 信宏

東京大学先端科学技術研究センター 竹川 暢之

平成23～25年度累計予算額：120,793千円（うち、平成25年度予算額：37,339千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

ブラックカーボン（BC）を高精度かつ安定的に測定できるCOSMOS測定器を用い、東アジア域におけるBCの長期地上観測網を作り（辺戸岬・福江島・八方、中国の北京・大連、台湾のルーリン）、継続的な観測を行ってきた。この観測網により、中国の北京などの発生源近傍から辺戸・福江・八方などの下流域に至るまでのBCの同時観測が可能となり、BCの季節変動やその輸送過程の理解を飛躍的に進展させた。

2013年の冬季、夏季に東シナ海・黄海上空および仙台・北海道周辺の西太平洋域において航空機観測を実施した（冬季は13フライト、夏季は15フライト）。この観測では、地上から高度9kmまでのBCの微物理特性（質量濃度・混合状態・粒径分布）、エアロゾルの粒径分布・数濃度、雲粒数、COの混合比を高精度で測定した。これらの観測結果と2009年の春季に行った航空機観測結果を用い、東アジア域におけるBCの微物理特性（質量濃度・粒径分布・混合状態）やエアロゾルの数濃度・粒径分布の鉛直分布を初めて明らかにした。また、BCの質量濃度や粒径分布の変動メカニズムを、アジア大陸からの大気境界層内の輸送、境界層から自由対流圏への輸送過程と合わせて理解した。さらに、アジア域におけるエアロゾルー雲相互作用（エアロゾル数と雲粒数の対応）を明らかにした。このようなデータはアジアにおける温暖化対策・大気汚染対策を国際的に議論する上での重要な知見となる。

また、エアロゾルの混合状態・数濃度・粒径分布を表現可能な領域3次元モデルを開発し、地上・航空機観測による検証を行った。このモデルにはエアロゾルの生成・変質・除去を支配する詳細な微物理過程が組み込まれており、従来の領域モデルやIPCCの評価などで用いられてきた全球気候モデルに比べて、エアロゾルの表現が格段に改善した。本研究で開発したモデルは、エアロゾルの直接・間接効果やBCの削減効果の精度の良い評価を行う上で非常に重要なツールとなることが期待される。

## [キーワード]

エアロゾル、ブラックカーボン、放射強制力、大気大循環モデル、気候変動予測
### 1. はじめに

IPCC第4次報告書において、ブラックカーボン（BC）エアロブルは二酸化炭素の約1/3の正の放射強制力を持つと推定されている。2009年のCOP-15におけるコペンハーゲン合意に基づき、21世紀中の全球平均気温の温度上昇を2°C以下に抑えるためには、二酸化炭素の排出量を2050年までに50％近く削減する必要があると見積もられている。また、将来の大気汚染対策の結果として、負の放射強制力をもつエアロブル（硫酸塩、硝酸塩、有機物等）の濃度が低下し、エアロブルの日傘効果の減少に伴って温暖化が加速すると考えられている。このため、大きな正の放射強制力を持ち、大気中の滞留時間が2週間程度と短いBCを削減することが、有効な地球温暖化対策の可能性として注目され始めている。

しかしながら、BC削減の効果には大きな不確定性があると考えられている。BCの正の放射強制力（太陽光の吸収による加熱効果）の大きさは、BCの質量濃度だけでは決まらず、他のエアロゾル成分と同一の粒子として内部混合しているかどうか（混合状態）など、エアロゾルの物理化学特性に依存する。また、大気中のBCの存在量を決定する除去速度は、BCの内部混合の程度に依存する。さらに、BCが光吸収することによる直接効果とともに、BCが雲凝結核となることにより雲の反射率（アルベド）や寿命（雲量）に変化を与える間接効果も考える必要があることが指摘されている。人為的なBCの放出は大気中のエアロゾル数濃度を増加させる主要な要素であるため、BCの削減はエアロゾル数濃度の減少を通じて、間接効果による地球の冷却効果を減速させる可能性がある。このようにBC削減は温暖化対策として有効な対策である可能性が高いものの、その相反する効果（正の直接放射効果の減少と、負の間接効果の減少）の正味の効果を精度良く推定することが極めて重要である。また各種発生源の排出量削減の影響評価においては、BCとともに排出量が削減される他のエアロゾル成分との相乗効果について評価することも政策立案の上で重要となる。

従来のIPCCの評価などで用いられてきた全球エアロゾル気候数値モデルでは、BCをはじめとするエアロゾルをきわめて簡略的にしか取り扱ってきておらず、その推定には大きな不確定性がある。上記のようなBCに関わる複雑な効果を総合的に評価するためには、まず大気中でのBCおよび他のエアロゾルの数濃度や粒径分布あるいは混合状態を精度良く測定しその実態を把握する必要がある。このような高度な観測的知見を基に、エアロゾルの詳細な物理化学過程を考慮した領域・気候モデルの開発・計算を行うことが不可欠である。

## 2 ．研究開発目的

本研究の目的は、地球温暖化対策としてのBC削減の有効性を評価することである。すなわち、各種の排出源から排出されるBCや他の人為起源物質の排出量を削減した場合、アジアやグローバルスケールにおいて、放射強制力、気温、降水量がどのように変化するのか、直接・間接効果を含めて総合的に評価することである。このために、本研究では以下の研究を行うことを目的とした。

（１）BCを含むエアロブルの微物理特性（質量濃度・粒径分布・混合状態・光学特性・形態）や放射パラメータの測定法の開発・改良・評価を行い、それらの最先端の測定器を用いた地上連続観測および航空機観測を実施する。

（２）本研究およびこれまでに行われてきた地上・航空機観測の結果を用い、特にアジア域にお
けるBCを含むエアロゾルの微物理特性の実態を把握する。

（３）エアロゾルの詳細な物理化学過程を考慮した領域・気候モデルの開発・改良を行い、観測結果を用いて数値モデル計算を検証する。

## 3 ．研究開発方法

## （１）BC観測による領域モデルの検証

このサブテーマでは、アジア域におけるBCを含むエアロブルの地上・航空機観測とそれらのデータ解析、BCおよびエアロブルの詳細な微物理過程を考慮した領域数値モデルの開発・検証を行った。アジア域は人為起源BC・エアロブルの最大の発生源であり、アジア域のみならずグローバルなエアロブルの気候影響という観点からも重要な領域である。

## 1 ）観測とデータ解析

## a 地上におけるBC濃度の長期変動の観測とデータ解析

アジア域においてBCの時空間変動を明らかにするためには、精度・信頼性の高い測定を多数の観測点において長期間行うことが重要である。我々のグループは、沖縄県の辺戸岬、長崎県の福江島、長野県の八方、中国の北京・大連、台湾の鹿林（ルーリン）においてBC質量濃度の連続測定を行ってきた。測定には我々が開発したBC熱抽出・光吸収によるBC質量濃度の測定装置（Continuous Soot Monitoring System, COSMOS）を用いており、高精度かつ安定してBCを測定できるという利点がある。

また、これまでに行ってきたBC質量濃度の長期観測の結果を用いて、各観測点におけるBCの季節変動に関するデータ解析を行った。解析には後方粒跡線解析を用い、アジア大陸からの数日程度のBCの輸送過程や観測点における発生源寄与およびそれらの季節変動を調べた。

## b 航空機観測を用いたBCの微物理特性の空間分布に関するデータ解析

2009年の春季に、東シナ海・黄海上空において（0−9 kmの高度領域）BCの微物理特性（質量濃度・混合状態・粒径分布）、エアロゾルの粒径分布、雲粒数、一酸化炭素（CO）の混合比について、高精度の航空機観測（Aerosol Radiative Forcing in East Asia, A-FORCE-2009）を実施した（全21フライト）。この航空機観測の結果を用いて、BCの微物理特性の空間分布を明らかにするデータ解析を行った。BCの観測にはレーザー誘起白熱法に基づく単一BC粒子測定装置（Single particle soot photometer, SP2）が用いられた。後方粒跡線解析やBCとCOの濃度比率（降水による除去割合の指標となる）の解析を組み合わせることで、観測された空気塊の発生源や発生源からの輸送過程を推定し、各発生源・輸送過程におけるBCの除去過程およびBCの微物理特性の違いを調べた。

## c 雨水中のBC濃度と粒径分布の測定

BCの除去過程は、BCの微物理特性、BCの雲への取り込み、雲粒の雨粒への変換などの多くの過程から構成される複雑な過程である。雨水中のBC濃度は、これらの除去過程を理解する上で非常に有用なパラメータである。超音波式ネビュライザーとSP2を組み合わせた独自の雨水中のBC濃度の測定方法を開発し、東京と辺戸で降水サンプリングを行い、大気中と雨水中に含まれる両方に含まれるBC濃度・粒径分布の測定を行った。大気中のBC濃度は、COSMOSによって連続
的に測定した。雲量や降水量などの気象データを用い、辺戸において2010年4月から2013年3月まで長期にわたって行ってきた降水中のBC濃度の季節変動を明らかにする解析を行った。

## d エアロゾルの数濃度とエアロゾル－雲相互作用に関するデータ解析

BCは直接効果だけでなく、雲凝結核数（CCN数）・雲粒数を通して間接効果にも大きく影響を及ぼすと考えられている。これらを理解するためには、BCを含むエアロブルの粒径分布や数濃度の変動過程・エアロブルの雲との相互作用を明らかにすることが不可欠である。

A-FORCE-2009観測では我々のグループがTSI社凝縮粒子カウンタ（CPC：型番3771および3772）をベースに新たに開発した航空機搭載2ch粒子カウンタを用いて、エアロゾルの数濃度の観測を行った。粒径10−2500 nmのエアロゾル数濃度と10−130 nmのエアロゾル数濃度を1秒の時間解像度で測定した。これらの結果を用いることで、東アジア域におけるエアロゾル数濃度や粒径分布の鉛直分布・時間変動に関するデータ解析を行った。

また、エアロゾルとともに雲の数濃度・粒径分布も同時に測定した。雲粒数の数濃度・粒径分布の測定にはCAPS（Cloud Aerosol and Precipitation Spectrometer）を用いた。雲の観測では東シナ海・黄海上空の非降水性の層雲・層積雲を対象とした。雲底直下のエアロゾル数濃度・粒径分布と雲底直上の雲粒数濃度を測定し（マヌーバ観測）、東アジア域の海洋上におけるエアロゾル数と雲粒数の対応について調べた。

## e エアロゾルの数濃度・粒径分布測定装置の開発・改良

粒径60−1000 nmのエアロゾルの数濃度・粒径分布を最高1秒の時間分解能で測定可能な

Ultra-High Sensitivity Aerosol Spectrometer (UHSAS: Droplet Measurement Technologies, Inc.)を導入した。UHSASは地上観測用の測定器であるが、気圧変動環境において自動制御可能でかつ高精度な流量制御システムを導入し、高精度な航空機観測が可能になるようにハード・ソフトともに再構築した。これに加え、従来は切り捨てられていた個々の計測粒子の散乱光波形データを取得できるように改造し、従来UHSASでは評価されてこなかったレーザービーム中の粒子の蒸発による系統誤差の有無を精密に評価できるようにした。

また、粒径10 nm以下の粒子数濃度を測定するために、これまで開発した航空機搭載2ch粒子カウンタに新たに極微小粒子カウンタ（UCPC:型番3776）を追加した。UCPC3776は粒径2.5 nm以上の粒子を計数できるので、従来の3772と合わせれば粒径2.5－10 nmに含まれる粒子数を1秒の時間分解能で測定することができる。測定する粒径範囲を拡大したことに伴い、インレットマニホールド及び配管も再構築した。航空機外部のノズルから機内に導入した直後に等速吸引マニホールドを用いて第一段階分岐を行うことにより、配管内のレイノルズ数を低減させるようにした。また、ナノ粒子の拡散損失を低く抑えるために、大流量のまま3776の近傍まで吸引してから再び分岐（第二段階分岐）し、第二段階分岐から装置までの距離を可能な限り短くした。

## f 東アジア域における航空機観測の実施（A-FORCE-2013W、A-FORCE-2013S）

2013年の2－3月に東シナ海・黄海上空において（0－9 kmの高度領域）、BCの微物理特性（質量濃度・混合状態・粒径分布）、エアロゾルの粒径分布・数濃度、雲粒数、COの混合比について、高精度航空機観測（A-FORCE-2013W）を実施した。観測は鹿児島空港を拠点に、韓国との往復フ
ライト2回を含む合計13フライトを行った。搭載した測定器は、SP2、UHSAS、CAPS、UCPC、CPC（東大）、CO測定器（茨城大）である。また、BCの形状や混合状態を測定する電子顕微鏡観測（気象研究所）のためのサンプルも同時に取得した。観測日時やフライト経路は2つの領域モデル（気象研究所ETM、国立環境研CFORS）を用いて決定し、様々な緯度・高度において非常に高濃度の汚染大気を測定することに成功した。また、福江・辺戸上空ではスパイラル観測によってエアロゾルの鉛直分布を測定し、同時に行った地上観測（東大、（独）国立環境研、千葉大）との整合性等を調べるための結果を得た。

また、2013年の6-7月には東シナ海・黄海上空および西太平洋域において、A-FORCE-2013Wと同様の測定器を用いて航空機観測（A-FORCE-2013S）を実施した。観測は鹿児島空港、仙台空港、女満別空港を拠点に、合計15フライト実施した。

## g UHSASを用いた東アジア域のエアロゾルの粒径分布の解析

A-FORCE-2013Wでは、UHSASを用いて粒径70−1500 nmのエアロブルの数濃度・粒径分布を最高1秒の時間分解能で測定した。また、BCとCO（汚染大気の指標となる）の観測結果を用いて、観測された空気塊のエアロブルの輸送効率（降水による除去過程に伴い大気中から除去されずに残ったエアロブルの比率）の推定を行った。そして、東アジア域におけるBCを含むエアロブルの粒径分布とその支配要因を調べる解析を行った。

## h 東シナ海におけるBCの質量濃度と光吸收量のクロージャー

A-FORCE-2009とA-FORCE-2013Wでは、福江島上空でスパイラル観測を行い、SP2によってBCの粒径分布と混合状態の鉛直分布が測定された。この観測結果を用いてミー散乱理論計算を行い、エアロブルの光学的厚み（aerosol optical depth, AOD）と光吸收係数の鉛直積算量（absorption aerosol optical depth, AAOD）を計算した。この計算結果を、航空機観測と同じ時間に福江島で行われた放射観測（スカイラジオメーターを使用）と比較し、その整合性および不確定性を調べる解析を行った。

## 2 ）領域モデルの開発と検証

## a BCの排出量および発生源寄与の推定

これまでの個別の排出源の積み上げ方式（ボトムアップ）によるアジア域、特に中国における人為起源BCの排出量の推定には、200%程度の誤差があると報告されている。そのため、中国におけるBCの排出量の推定を、実大気観測によるトップダウン的な手法によって検証する必要がある。本研究では、辺戸におけるCOSMOSのBC観測データおよび領域3次元化学輸送モデル

WRF-CMAQを用い、中国におけるBCの排出量の推定を行った。辺戸は、水平・垂直方向の濃度の不均一性・勾配が小さく、測定の代表性が高いと考えられる。それらの結果から中国の影響を強く受け、降水による除去の影響が小さいと考えられるデータのみを抽出し、ボトムアップ的に見積もられたBC排出量を定量的に評価した。

## b BC濃度の空間分布の検証

東アジア域におけるBCの時空間変動についてWRF-CMAQモデルを用いて計算した。計算は
2009年の春季について行った。既存のCMAQモデルはエアロブルの湿性沈着過程の取り扱いで、雲底下と雲中での降水に伴うエアロブルの除去過程の違いを区別していないため、本研究ではこれらの除去過程の違いを区別するようなモデルへと改良した。また、モデル計算において、降水による除去過程の有無の差から、BCの輸送効率（降水による除去過程に伴い大気中から除去されずに残ったBCの比率）の推定を行った。航空機で観測された空気塊に対して、モデル計算結果と観測結果との比較を行った。

## c タグ付き3次元領域モデルの開発と検証

BCを含むエアロゾルの排出源領域や輸送中にエアロゾルが経験する微物理過程の寄与を追跡計算できるタグ付き領域三次元モデル（WRF-CMAQ/PASCAL）を開発した。タグ付きモデルにより、観測点で測定したBC濃度に対する各発生源の寄与などの見積もりが可能となる。このモデルをアジア域に適用し、2008年から2010年の3年間に渡るエアロゾルの計算を行った。地上・航空機観測で測定されたBC濃度を用い、モデル計算の検証を行った。また、アジア大陸から西太平洋域へのBCの輸送過程とその緯度・高度依存性に着目し、東経150度におけるBCの東向きフラックスについて調べた。

## d BCの混合状態を表現したモデルの開発と検証

エアロゾルの粒径とBCの混合状態を表現した2次元ビンモデルを開発し、数値モデルにおけるBCの混合状態の表現を改善した。このモデルでは、エアロゾルの微物理過程およびそれに伴う粒径・混合状態の変化が詳細に計算される。このBCの混合状態を表現したモデルを領域3次元モデルWRF-chemに導入し、東アジア域の計算に適用した。計算はA-FORCE-2009期間について行い、SP2によって観測されたBCの混合状態を用いて検証を行った。このモデル計算結果を用い、BCの混合状態に対するエアロゾルの微物理過程（凝縮・凝集過程）の重要性について評価した。また、モデル計算結果を用い、BCの混合状態の取り扱いに伴う大気加熱率や放射強制力に対する感度など、混合状態の光学・放射特性に対する影響を評価した。

## e エアロゾルの数濃度を詳細に計算する数値モデル開発と検証

新粒子（気体から生成される数nm程度の粒子）の生成と成長を理論的に計算するモデルを開発し、数値モデルにおけるエアロゾルの数濃度の表現を改善した。このモデルをWRF-chemモデルに導入し、A-FORCE-2009観測との比較・検証を行った。春季東アジア域における新粒子生成の頻度とそのエアロゾル数濃度や雲粒凝結核数濃度への感度を調べた。

## f 有機エアロゾルモデルの開発と検証

有機エアロブル（OA）は大気中の微小粒子の主要な寄与を占め、BCの光吸收量や除去過程を決定する上でも重要な役割を果たすと考えられている。しかし、その生成過程は非常に複雑であるため、大気中でのOA濃度とその気候・健康影響の見積もりには依然として大きな不確定性がある。近年これまで考えられてこなかったOAの前駆気体（半揮発性の有機化合物、S/IVOC）とその酸化過程が発見され、これらを考慮した新しいOAモデルの概念が提唱された（Volatility basis set、VBS）。
この手法に基づいたOAモデルを開発し、領域3次元モデルWRF-chemに導入した。このモデルでは揮発性有機化合物（VOC）とS/IVOCの大気中での連続的な酸化過程と気相-エアロゾル相の分割を計算する。このモデルをアジア域に適用し、2次有機エアロゾル（SOA）の生成に対するVOC・S/IVOCの酸化過程の重要性、SOA生成における人為起源VOC・S/IVOCと自然起源VOC・S/IVOCの相互作用を調べた。

## g 東アジア域におけるエアロゾル・雲相互作用

東アジア域は、世界的にもエアロゾル数濃度の大きい地域であるにもかかわらず、エアロゾルと雲の相互作用に関する研究が東太平洋域など他の地域に比べて進んでいない。特に、エアロゾル・雲相互作用を考慮した数値モデル計算を航空機観測などの直接観測と比較した例は極めて少ない。この研究では、エアロゾルと雲物理過程の相互作用を陽に表現した領域モデルWRF-Chemを用いて、A-FORCE-2009期間の数値モデル計算を行った。A-FORCE-2009において航空機からの直接観測で得られたエアロゾル数濃度や雲粒数濃度の観測との比較を通してモデル計算の検証を行った。また、人工衛星MODISとの比較を行い、エアロゾルや雲物理量の空間分布の検証を行った。

## h 放射伝達モデルの開発

BCの放射影響を精密に評価するためには、BCの形状や混合状態の放射場への影響も評価する必要がある。そのため、放射伝達モデルに入力するための消散係数・単散乱アルベド・散乱位相関数について、任意の混合状態と形状を持ったBCの光散乱・吸収断面積・散乱位相関数を計算することが可能なコードを、離散双極子近似(Coupled Dipole Approximation: CDA)の理論に基づいて開発した。さらに、散乱・吸収・射出・境界条件を全て任意に設定可能な平行平面大気の放射伝達計算法について、離散化方位数をNとしたとき、計算量が従来では $ N^{3} $ 比例であったが、 $ N^{2} $ 比例となる方法を開発した。これは各大気層ごとに行う計算において、従来法ではN次元の行列の固有値( $ \sim O(N^{3}) $ )や逆行列を求める( $ \sim O(N^{3}) $ )のに対し、今回開発した方法は1回のN次元の行列積( $ \sim O(N^{2}) $ )でよいためである。この方法は、離散化方位数が非常に大きい場合に従来法にくらべて高速になる可能性がある。

## 3 ）全球・領域モデルの比較と放射強制力の推定

本課題ではIPCCでも用いられている2つの全球モデル（MRI-MASINGAR、MIROC-SPRINTARS）と詳細な微物理・化学特性を計算できる領域モデル（WRF-chem）を用いて研究を進めてきた。課題のまとめとして、3つの全球・領域モデルの比較を行い、モデル間のBC濃度や放射強制力の違いと考えられる要因について調べた。

MASINGARとSPRINTARSでは本課題で開発したBCのエイジングパラメタリゼーション¹を用いている。計算は2009年の1年間の計算を行った。WRF-chemではBCの詳細な混合状態を考慮しており、凝縮・凝集過程による変質過程を陽に計算する²。また、内部混合BCの光吸收量の増大（レンズ効果）を考慮している。WRF-chemの計算は2009年の4月の1ヶ月間についてアジア域を対象に行い、この領域・期間の3つのモデルの比較を行った。
## 4 ．結果及び考察

## （１）BC観測による領域モデルの検証

## 1 ）観測とデータ解析

## a 地上におけるBC濃度の長期変動の観測とデータ解析

沖縄県の辺戸岬、長崎県の福江島、長野県の八方、中国の北京・大連、台湾のルーリンに設置されているCOSMOS測定器のメンテナンス等を必要に応じて行い、連続的なBC濃度測定を継続している。これらのBCの観測網により、排出源近傍である中国の北京から排出源の下流にあたる辺戸・福江・八方までのBCの同時観測が可能となり、大気境界層内の輸送過程やその時間変動が明らかになることが期待される。また、台湾のルーリンは標高2000メートル超の山中にあり、主に中国南部・中央部からのBCの自由対流圈中の輸送を測定するのに適している。緯度分布（北緯20−40度程度）など東アジア域におけるBC濃度の広域的な変動過程に関する新たな知見が得られることも期待される

長野県の八方に設置されているCOSMOS測定器によって測定されたBC質量濃度を用いて、アジア大陸から西太平洋の自由対流圏に輸送されてくるBCの季節変動を明らかにした。八方は標高1800メートルの山岳地帯に位置し、東アジア域の自由対流圏のBC濃度を測定できる数少ない観測点の1つである。観測点近傍からの影響は極めて少なく、アジア大陸から自由対流圏を輸送されてきたBC濃度を測定可能である。本研究では、2007年8月から2009年8月までの2年間のデータを使用した。期間平均のBC濃度は0.27μg m⁻³で、春季に最大となる季節変動を持つことが明らかとなった（図(1)-1）。期間中に観測されたBC濃度に占める中国北部の寄与は約67%であることが見積もられ、主要な発生源であることがわかった（図(1)-1）。

これらの結果をまとめ、Journal of Geophysical Research, Atmospheres（JGR-Atmospheres）に投稿・出版した $ ^{3)} $ 。

(a)

(b)