Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
28) Adachi, K. International symposium on aerosol studies explored by electron microscopy, Tsukuba, Japan (2012)

“Aerosol particle shape revealed by transmission electron microscopy and the implications for its optical properties.”

29) Buseck, P. R., K. Adachi, E. Freney, T. Kojima, W. J. Li, and M. Posfai: International symposium on aerosol studies explored by electron microscopy, Tsukuba, Japan (2012)

“Identification and analysis of atmospheric aerosol particles (& climate implications).”

30) Zaizen, Y., and H. Naoe: 92nd American Meteorological Society (AMS) Annual Meeting (2012) "Mixing state of soot collected at mountain sites in Japan."

31) Adachi, K., Igarashi, Y., and Buseck, P. R.: Japan Geoscience Union Meeting 2012 (2012) "Change of shape and composition of sea-salt aerosol particles in an urban atmosphere."

32）田中泰宙，青木輝夫，坂見智法，保坂征宏，足立恭将，行本誠史，地球システムモデル開発グループ：日本気象学会2012年度春季大会(2012)

「気候モデルによる黒色炭素エーロゾル削減の有効性評価のための感度実験」

33) Oshima, N., Y. Kondo, N. Moteki, N. Takagawa, M. Koike, K. Kita, H. Matsui, M. Kajino, H. Nakamura, J. Jung, and Y.-J. Kim: 12th International Global Atmospheric Chemistry Conference (2012)

“Wet removal of black carbon in Asian outflow: Aerosol Radiative Forcing in East Asia (A-FORCE) aircraft campaign.”

34）五十嵐康人：H24年度環境省環境研究総合推進費アドバイザリーボード会合（2012）「BCの電子頭微鏡観察」

35) Oshima, N., M. Koike, Y. Zhang, and Y. Kondo: International Radiation Symposium 2012 (2012) "Aging of black carbon and its impact on aerosol optical properties using a size and mixing state resolved model."

36) Thompson, J., L. Ma, J. L. Jimenez, P. Hayes, K. Adachi, P. Buseck, R. Weber, X. Zhang, and J. Liu : American Meteorological Society 93rd Annual Meeting(2013)

“Insights on Direct Forcing: Aerosol Albedo Measurements in the Visible and Near UV.”

37) Tanaka, T. Y.: The 3rd SIGMA workshop (2013) "Simulation of BC and dust deposition over Greenland"

38) Oshima, N., M. Koike, and T. Y. Tanaka: 2013 International Aerosol Modeling Algorithms Conference (2013)

“Development of a Parameterization of Black Carbon Aging for Use in General Circulation Models.”

39) Oshima, N., M. Koike, Y. Kondo, H. Matsui, N. Moteki, H. Nakamura, N. Takegawa, and K. Kita: Goldschmidt 2013 (2013)

“Vertical Transport of Black Carbon over East Asia during the AFORCE Aircraft campaign.”

40）大島長、小池真、近藤豊、松井仁志、茂木信宏、中村尚、竹川暢之、北和之：日本地球惑星科学連合 2013 年大会 (2013)

「春季東アジア域におけるブラックカーボンの上方輸送過程（A-FORCE 航空機観測）」
41）大島長、小池真、近藤豊、松井仁志、茂木信宏、中村尚、竹川暢之、北和之：日本気象学会2013年度春季大会(2013)

「春季東アジア域におけるブラックカーボンの上方輸送過程と輸送経路」

42）五十嵐康人：H25年度環境省環境研究総合推進費アドバイザリーボード会合（2013）「BCの電子頭微鏡観察」

43）田中泰宙，青木輝夫，保坂征宏，足立恭将：第30回エアロゾル科学・技術研究討論会，(2013)「気候モデルによる光吸收性エアロゾルの影響評価：大気の加熱と積雪汚染」

44) 五十嵐康人, 足立光司, 財前祐二, 梶野瑞王: 第30回エアロブル科学・技術研究討論会, (2013)

「電子顕微鏡データの活用：エアロブルデータベース構築の試み」

45) Igarashi Y., K. Adachi, Y. Zaizen, and M. Kajino: Sixth China-Korea-Japan Joint Conference on Meteorology, Nanjing China (2013)

“Construction Trial of the Electron-Microscopic Aerosol Database”

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない。

## （４）シンポジウム、セミナーの開催（主催のもの）

1) International symposium on aerosol studies explored by electron microscopy （電子顕微鏡を用いたエアロゾル研究-モデル研究とのリンクをどう進めるか）（2012年2月16－17日、気象研究所講堂、参加者80名）

表記の公開シンポジウムを気象研究所で開催した。このシンポジウムでは、電子顕微鏡等を用いた大気エアロゾルの研究と微物理モデルを用いた研究の双方の分野から、海外を含む多数の研究者が参加し、電子顕微鏡とモデルのリンクの意義、現在の試み、将来の可能性について意見交換を行った。この国際シンポジウムの海外招待講演者（Prof. Peter R. Buseck および Dr. Weijun Li）の招聘費用は「地球温暖化対策としてのBC削減の有効性の評価」によるもので、この招聘によりBCに関する最先端の知見が当該研究の研究メンバーに共有された。

Igarashi, Y.: Technical Reports of the Meteorological Research Institute No.68, 2-4, (2012)

“International symposium on aerosol studies explored by electron microscopy: How can electron microscopy improve atmospheric models? Foreword”

## （５）マスコミ等への公表・報道等

1) 日経サイエンス（2013年5月号，特集記事「中国からのPM2.5」，五十嵐康人，足立光司

## （6） その他

特に記載すべき事項はない。

### 8 \. 引用文献

1) Hansen, J., Sato, M., Ruedy, R., Nazarenko, L., Lacis, A., Schmidt, G. A., Russell, G., Aleinov, I., Bauer, M., Bauer, S., Bell, N., Cairns, B., Canuto, V., Chandler, M., Cheng, Y., Del Genio, A., Faluvegi, G., Fleming, E., Friend, A., Hall, T., Jackman, C., Kelley, M., Kiang, N., Koch, D., Lean,
J., Lerner, J., Lo, K., Menon, S., Miller, R., Minnis, P., Novakov, T., Oinas, V., Perlwitz, J., Perlwitz, J., Rind, D., Romanou, A., Shindell, D., Stone, P., Sun, S., Tausnev, N., Thresher, D., Wielicki, B., Wong, T., Yao, M., and Zhang, S.: J. Geophys. Res., 110, doi:10.1029/2005JD005776, d18104 (2005) "Efficacy of climate forcings"

2) Shindell, D. T., Chin, M., Dentener, F., Doherty, R. M., Faluvegi, G., Fiore, A. M., Hess, P., Koch, D. M., MacKenzie, I. A., Sanderson, M. G., Schultz, M. G., Schulz, M., Stevenson, D. S., Teich, H., Textor, C., Wild, O., Bergmann, D. J., Bey, I., Bian, H., Cuvelier, C., Duncan, B. N., Folberth, G., Horowitz, L. W., Jonson, J., Kaminski, J. W., Marmer, E., Park, R., Pringle, K. J., Schroeder, S., Szopa, S., Takemura, T., Zeng, G., Keating, T. J., and Zuber, A.: Atmos. Chem. Phys., 8, 5353-5372, doi:10.5194/acp-8-5353-2008 (2008)

“A multi-model assessment of pollution transport to the Arctic”

3) Koch, D., Schulz, M., Kinne, S., McNaughton, C., Spackman, J. R., Balkanski, Y., Bauer, S., Berntsen, T., Bond, T. C., Boucher, O., Chin, M., Clarke, A., De Luca, N., Dentener, F., Diehl, T., Dubovik, O., Easter, R., Fahey, D. W., Feichter, J., Fillmore, D., Freitag, S., Ghan, S., Ginoux, P., Gong, S., Horowitz, L., Iversen, T., Kirkevåg, A., Klimont, Z., Kondo, Y., Krol, M., Liu, X., Miller, R., Montanaro, V., Moteki, N., Myhre, G., Penner, J. E., Perlitz, J., Pitari, G., Reddy, S., Sahu, L., Sakamoto, H., Schuster, G., Schwarz, J. P., Seland, O., Stier, P., Takegawa, N., Takemura, T., Textor, C., van Aardenne, J. A., and Zhao, Y.: Atmos. Chem. Phys., 9, 9001-9026 (2009)

“Evaluation of black carbon estimations in global aerosol models”

4) Adachi, K., Y. Zaizen, M. Kajino, and Y. Igarashi: J. Geophys. Res. Atmos., 119, 5386–5396, doi:10.1002/2013JD020880 (2014), “Mixing state of regionally transported soot particles and the coating effect on their size and shape at a mountain site in Japan,”

6) Adachi, K. and P. R. Buseck: J. Geophys. Res.-Atmos., 118, 3723-3730, doi:10.1002/jgrd.50321 (2013)

“Changes of ns-soot mixing states and shapes in an urban area during CalNex”

7) Kajino, M: J. Aerosol Sci., 42(4), 224-248, doi:10.1016/j.jaerosci.2011.01.005, (2011)

“MADMS: Modal Aerosol Dynamics model for multiple Modes and fractal Shapes in the free-molecular and near-continuum regimes”

8) 梶野瑞王，五十嵐康人，藤谷雄二：大気環境学会誌，49（2），101-108(2014)

「Fresh soot と, aged soot は、どちらが気道に沈着しやすいかー粒径分布と吸湿性の気管支・肺沈着率への影響ー」

9) Kajino, M., R. C. Easter, and S. J. Ghan: J. Geophys. Res., 118, 10011-10040, doi:10.1002/jgrd.50685 (2013)

“Modal Bin Hybrid Model: a surface area consistent, triple moment sectional method for process-oriented modeling of atmospheric aerosols”

10) Kajino, M., Y. Inomata, K. Sato, H. Ueda, Z. Han, J. An, G. Katata, M. Deushi, T. Maki, N. Oshima, J. Kurokawa, T. Ohara, A. Takami, and S. Hatakeyama: Atmos. Chem. Phys., 12, 11833-11856, doi:10.5194/acp-12-11833-2012 (2012)
“Development of the RAQM2 aerosol chemical transport model and predictions of the Northeast Asian aerosol mass, size, chemistry, and the mixing type”

11) Deushi, M., K. Shibata: Papers in Meteorology and Geophysics, 62, 1-46, (2011)

“Development of a Meteorological Research Institute Chemistry-Climate Model version 2 for the Study of Tropospheric and Stratospheric Chemistry”

12) Kajino, M., M. Deushi, T. Maki, N. Oshima, Y. Inomata, K. Sato, T. Ohizumi, and H. Ueda: Geosci. Model Dev., 5, 1363-1375, doi:10.5194/gmd-5-1363-2012 (2012)

“Modeling wet deposition and concentration of inorganics over Northeast Asia with MRI-PM/c”

13) Oshima, N., Y. Kondo, N. Moteki, N. Takagawa, M. Koike, K. Kita, H. Matsui, M. Kajino, H. Nakamura, J. S. Jung, and Y. J. Kim: J. Geophys. Res., 117, D03204, doi:10.1029/2011JD016552, (2012)

“Wet removal of black carbon in Asian outflow: Aerosol Radiative Forcing in East Asia (A-FORCE) aircraft campaign”

14) Oshima, N., M. Koike, Y. Zhang, Y. Kondo, N. Moteki, N. Takagawa, and Y. Miyazaki: J. Geophys. Res., 114(D6), doi:10.1029/2008JD010680, (2009a)

“Aging of black carbon in outflow from anthropogenic sources using a mixing state resolved model: Model development and evaluation”

16) Tanaka, T. Y., K. Orito, T. T. Sekiyama, K. Shibata, M. Chiba, and H. Tanaka: Papers in Meteorology and Geophysics, 53(4), 119-138, (2003)

“MASINGAR, a global tropospheric aerosol chemical transport model coupled with MRI/JMA98 GCM: Model description”

17) Yukimoto, S., Y. Adachi, M. Hosaka, T. Sakami, H. Yoshimura, M. Hirabara, T. Y. Tanaka, E. Shindo, H. Tsujino, M. Deushi, R. Mizuta, S. Yabu, A. Obata, H. Nakano, T. Koshiro, T. Ose, and A. Kitoh: J. Meterol. Soc. Jpn., 90A, 23-64, (2012)

“A New Global Climate Model of the Meteorological Research Institute: MRI-CGCM3 — Model Description and Basic Performance —”

18) Yoshimura, H and Yukimoto, S: Pap. Met. Geophys., 59, 19-29, (2008) "Development of a Simple Coupler (Scup) for Earth System Modeling"

20) Bond, T. C., Doherty, S. J., Fahey, D. W., Forster, P. M., Berntsen, T., DeAngelo, B. J., Flanner, M. G., Ghan, S., Karcher, B., Koch, D., Kinne, S., Kondo, Y., Quinn, P. K., Sarofim, M. C., Schultz, M.
G., Schulz, M., Venkataraman, C., Zhang, H., Zhang, S., Bellouin, N., Guttikunda, S. K., Hopke, P. K., Jacobson, M. Z., Kaiser, J. W., Klimont, Z., Lohmann, U., Schwarz, J. P., Shindell, D., Storelvmo, T., Warren, S. G., Zender, C. S.: J. Geophys. Res., doi:10.1002/jgrd.50171, (2013) "Bounding the role of black carbon in the climate system: A scientific assessment"

21) Thompson, J. E., P. L. Hayes, J. L. Jimenez, K. Adachi, X. Zhang, J. Liu, R. J. Weber, and P. R. Buseck: Atmos. Environ., 55, 190-200, doi:10.1016/j.atmosenv.2012.03.011 (2012)

“Aerosol optical properties at Pasadena, CA during CalNex 2010”

22) Adachi, K., Y. Zaizen, M. Kajino, and Y. Igarashi: J. Geophys. Res., (2014)

“Mixing state of regionally transported soot particles and the coating effect on their size and shape at a mountain site in Japan” (in press)

23) Moteki, N., Y. Kondo, and K. Adachi: J. Geophys. Res., doi:10.1002/2013JD020655, (2014)

“Identification by single-particle soot photometer of black carbon particles attached to other particles: Laboratory experiments and ground observations in Tokyo”

24) Buseck, P. R., K. Adachi, A. Gelencser, E. Tompa, and M. Posfai: Aerosol Sci. Tech., (2014) "Ns-soot: a material-based term for strongly light-absorbing carbonaceous particles" (2014)

25）足立光司：エアロゾル研究，29(1),10-14,doi:10.11203/jar.29.10(2014)「ナノスケールで見るすす粒子」

26) Oshima, N., M. Koike, Y. Kondo, H. Nakamura, N. Moteki, H. Matsui, N. Takegawa, and K. Kita: J. Geophys. Res. Atmos., 118, 13,175-13,198, doi:10.1002/2013JD020262, (2013)

“Vertical transport mechanisms of black carbon over East Asia in spring during the A-FORCE aircraft campaign”

27) Oshima, N. and M. Koike: Geosci. Model Dev., 6, 263-282, doi:10.5194/gmd-6-263-2013 (2013) "Development of a parameterization of black carbon aging for use in general circulation models"

28) Takemura, T., T. Nozawa, S. Emori, T. Y. Nakajima, and T. Nakajima: J. Geophys. Res., 110, D02202, doi:10.1029/2004JD005029, (2005)

“Simulation of climate response to aerosol direct and indirect effects with aerosol transport-radiation model”

29) Goto, D., N. Oshima, T. Nakajima, T. Takemura, and T. Ohara: Atmos. Chem. Phys. Discuss., 12, 29801-29849, doi:10.5194/acpd-12-29801-2012, (2012)

“Impact of the aging process of black carbon aerosols on their spatial distribution, hygroscopicity, and radiative forcing in a global climate model”

30) 大島長：エアロゾル研究，29（1），22-31，（2014）

「ブラックカーボン粒子のモデル研究：ミクロスケールから全球スケールまで」
## （３）気候モデルによるＢＣ全球気候影響評価

東京大学大気海洋研究所 中島 映至

平成23～25年度累計予算額：6,136千円（うち、平成25年度予算額：1,768千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

H23年度は、Oshima and Koike $ ^{1)} $ によって開発されたBCの大気変質過程に関するパラメタリゼーションをMIROC+SPRINTARSに導入し、従来の方法や他のモデルで一般的に利用されている方法と比較したところ、これまで過小評価傾向であった光吸収分を増大させることができ、全球年平均での人為起源BCの放射強制力は、他の気候モデルで一般的に利用されている方法に比べて+0.25W/m $ ^{2} $ 増えた。H24年度は、MIROC+SPRINTARSの計算結果をUNEP/ABCプロジェクトで行っているABC気候観測所での観測値とも比較した。観測で得られている空間濃度勾配はモデルでも概ね再現されたが、モデル値が過小評価であったため、モデル改良を引き続き行う必要があることが明らかになった。また、排出インベントリの改良するために、MIROC+SPRINTARSを利用した逆問題解析システムから発生源の逆推定を行い、排出インベントリの改良を行った。並行して、Stretch-NICAM+SPRINTARSの開発を行い、全球と高空間分解能の領域計算を同時に行うことに成功した。H25年度は、大気海洋結合モデル（MIROC-CGCM）を用いてBCの気候影響評価を行い、気象研究所のCGCMとも比較を行ったところ、双方のモデルでBC発生源でのBCの存在による地表面付近の温度減少（850hPa面で全球平均値が-0.01K）、および、上層での気温上昇（200hPaで全球平均値が+0.13K）が得られた。また、降水が増加し、他の成分のエアロブルの存在量が減少し、これが日射量の変化にも影響を与えた。これ以外にも様々なフィードバックが影響し、BCの存在に伴う気候・大気汚染影響の推定には大気海洋結合モデルが必須であることが示唆された。並行して、Stretch-NICAM+SPRINTARS+CHASERの開発を行い、より詳細な大気化学モデルとして、高空間分解能の領域計算を同時に行うことに成功した。最後に、CALIOPとMODISの観測データ組み合わせによる全エアロブルの短波長エアロブル直接放射強制力を見積もったところ、全天での全球年平均値は-0.78W/m $ ^{2} $ （NASA成果物Version 2）および-2.02W/m $ ^{2} $ （NASA成果物Version 3）となり、観測データ間にも大きな差があることがわかった。

[キーワード]

MIROC/NICAM+SPRINTARS/CHASERモデル、大気海洋結合モデル、放射強制力、逆問題、CALIPSO+MODIS

### 1. はじめに

本研究課題の目的は、高精度エアロブル計測技術、広域観測、領域・気候モデルの系統的な連携により、これまで扱いが不十分であったBCの物理化学過程を改良し、大気モデルおよび大気海洋結合モデルによるBCの削減効果を評価することである。本サブ課題では、

MIROC/NICAM-SPRINTARS/CHASER-AGCMモデルと大気海洋結合モデルであるMIROC-CGCMを使用した
シミュレーションを行う。特にMIROC-CGCMは領域モデルでは計算できない気候システム要素の応答・相互作用を含めた計算を行うことができ、IPCC-AR4(2007)およびIPCC-AR5(2013)を始め、様々な国際気候プロジェクトに貢献してきたモデルであり、同じく国際貢献してきた気象研究所の大気海洋結合モデルと比較することで、モデル間の相違を把握し、BCの排出量の削減にともなう気温・降水量などの応答をより良く評価することを目指す。

## 2 ．研究開発目的

本サブ課題の研究目的は、他サブ課題の観測結果による知見を導入して、エアロブルの詳細な物理化学過程を考慮した領域・気候モデルの開発・改良を行い、観測結果を用いて数値モデル計算を検証する。使用するモデルは、MIROC/NICAM-SPRINTARS/CHASER-AGCMモデルと大気海洋結合モデルであるMIROC-CGCMであり、特にMIROC-CGCMを用いた計算ではBCの排出量によって領域・全球スケールにおいて、気温や降水量がどのように変化するのかを、海洋循環も含めた様々なフィードバックを含めて評価することが目的である。また、これらのモデルを評価するために、逆問題による排出インベントリの推定や衛星搭載センサーのCALIOPとMODISを用いたエアロブルの放射強制力の算出も行うことが目的である。

## 3 ．研究開発方法

エアロゾル輸送モデルSPRINTARSは、大気大循環モデルMIROCや非静力正二十面体大気モデルNICAM $ ^{2,3)} $ と結合している。本課題では、これらのMIROC+SPRINTARSとNICAM+SPRINTARSを高度化し、100年程度の期間におけるBC削減効果の評価を目指す。MIROCは主に気候変動予測モデルとして開発されており、気候変動に関する政府間パネル（IPCC; Intergovernmental Panel on Climate Change）や国際的な気候モデル相互比較プロジェクト（CMIP; Coupled Model Intercomparison project）にも参画している全球モデルであり、大気大循環モデル（AGCM: Atmospheric General Circulation Model）および大気海洋結合モデル（CGCM; Coupled GCM）として用いられてきた。また、NICAM（Nonhydrostatic Icosahedral Atmospheric Model）は、一般的な全球モデルが必要とする積雲パラメタリゼーションが不要な、全球雲解像モデルである。Miura et al. $ ^{4)} $ では、全球3.5km実験を行い、世界で初めてマッデンジュリアン振動（MJO）をモデルで再現した。また、Suzuki et al. $ ^{5)} $ では全球7km実験を行い、これまでにない高分解能でエアロゾル分布を再現した。ごく近年では、世界最高分解能の全球870mメッシュによる実験を成功させている $ ^{6)} $ 。また、NICAMは低分解能実験も行うことができ、AGCMとしても利用可能である $ ^{7,8)} $ 。さらに、ストレッチ格子法を用いた“Stretch-NICAM”モデル（図(3)-1）として、領域スケールでの高分解能実験を行うことができる $ ^{9,10)} $ 。各年度の開発方法を以下に示す。

H23年度: SPRINTARSのBCに関するモジュールの改良をMIROC+SPRINTARSモデルを用いて行った $ ^{11} $ 。まず、Oshima and Koike $ ^{1} $ によって開発されたBCの大気変質過程に関する全球モデル用のパラメタリゼーションの式を、MIROC+SPRINTARSに導入して得られた新しいモデル結果の解析を行った。このパラメタリゼーションでは、疎水性と親水性の二種類のBCを仮定したときの、疎水性から親水性への変換時定数( $ \tau $ )を計算するもので、BCに凝縮する主成分である硫酸の濃度と、BC濃度に依存した関係を有している。この方法をAGV法(BC aging process with variable $ \tau $ )と呼ぶ。
この手法による結果をこれまで使用されていた方法(Original Method; 以後ORIG法)と、他の気候モデルで一般的に用いられている変質過程の方法(BC aging method with fixed τ; 以後AGF法)を比較した。

H24年度：MIROC+SPRINTARSの継続した改良と、MIROC+SPRINTARSに局所カルマンスムーザー法を組み合わせた逆問題解析システムを利用して、エアロゾル発生源の推定についての研究を進めた $ ^{12} $ 。さらにNICAMにSPRINTARSと化学輸送モデルCHASER $ ^{13)} $ を組み込んだNICAM+SPRINTARS+CHASERモデルの開発作業を行った。効率的に10kmスケールの領域高解像実験を行うために、Stretch-NICAMモデルを用いて東アジア領域に適用して、関東平野におけるBC（一次生成粒子代表）と硫酸塩（二次生成粒子代表）の動態に関するモデル再現性を調べた。

H25年度：MIROC-CGCM（MIROC version 5） $ ^{14)} $ を用いて、BCの有無における気温および降水を含めたその他の物理変数の応答を調べ、BC削減効果の評価を行った。比較のために、気象研究所の大気海洋結合モデルであるMRI-CGCM3の結果も用いた。なお、両モデルのBCに関する相違点は表(3)-1にある。また、前年度に引き続き、NICAM+SPRINTARS+CHASERのモデル改良を行い、対流圏オゾンに注目してモデル再現性を調べた。並行して、観測データのみから放射強制力を評価するために、衛星搭載ライダーCALIPSO/CALIOPとTerraおよびAqua衛星搭載イメジャーMODISのデータを用いて、放射伝達コードFSTAR（openCLASTR: http://157.82.240.167/~clastr/） $ ^{15,16)} $ を使用し、全球規模の放射強制力を推定した。

図(3)-1 NICAMモデルで使用されるストレッチ格子法の例

ストレッチの中心は関東地方（140°E, 35°N）に設定しており、中心に向かうほどグリッド間隔が小さくなっている。
表(3)-1 MIROC-CGCMとMRI-CGCM3におけるBCの取り扱い方の相違点

MIROC-CGCM	MRI-CGCM3
エアロゾルモデル	SPRINTARS $ ^{17)} $	MASINGAR $ ^{18)} $
BCの分類	親水性BCと疎水性BC
疎水性BC	排出量	化石燃料燃焼の50%	疎水性BC
大気変質過程	考慮無	1.2日
湿性沈着過程	考慮有	考慮無
乾性沈着過程	考慮有
親水性BC	排出量	化石燃料燃焼の50%を除いた全排出量	親水性BC
疎水性BCからの生成	考慮無	考慮有
混合状態	有機炭素との内部混合	考慮無
湿性沈着過程	考慮有
乾性沈着過程	考慮有

## 4 ．結果及び考察

H23年度: AGV法、AGF法、ORIG法によってBCの質量分布を計算して、その差を検討した（図(3)-2）。それによると、BCの発生源付近である中国やインドでは、方法によるBC質量の差は±10%以内であり、遠方では±50%程度であることがわかった。また、北アメリカ、ヨーロッパ、中国、インド、中国・インド以外のアジア域でAGV法によるモデル結果と観測結果を比較した。北アメリカでのBCの値が、モデルの方が過大評価するが、モデルの方法間での差が10%以内であることから、BCの変質過程の取り扱いに伴う影響だけで観測とモデルの差は埋まらない。従って、この差は、BCの排出インベントリに含まれる不確定性によるものと推定される。同様の傾向が他のBC発生源地域でも見られるため、これらの地域ではBCの変質過程の取り扱いの違いがもたらすBC質量の違いは小さいと結論づけられる。

一方、BCの変質過程の取り扱いによる結果の差は、全BC質量に対する疎水性BC質量割合を見ると顕著であった。BCの大気変質過程を取り扱っているAGVとAGF法では、BC発生源から遠方にかけてその割合が小さくなっていることがわかる。これは大気中に漂う中で変質され、疎水性BCとして大気中に放出されたBC粒子が、親水性BCとして存在することを示している。このような傾向は、Moteki et al. 19)やShiraiwa et al. 20)のような観測で得られている結果とも整合的である。モデルで計算したBCが変質されていく傾向は上空での結果でも見てとれる。一方、BCの大気変質過程を考慮していないORIG法では、発生源と遠方での疎水性BCの割合の変遷が逆の傾向になっている。そしてORIG法を用いると、上空でのBCはほぼ100%疎水性であるという結果になった。このような疎水・親水BCの違いによる結果の差は、吸収成分の光学的厚さ（AAOT）に顕著に現れる。すなわち、BC発生源付近ではAAOT値が大きく、3つの方法の中でAGV法が最大値を得た。特にバイオマス燃焼地域での差が目立つ。従って、AGV法を用いることによって、これまでKoch
et al. $ ^{21)} $ などで指摘されてきたモデルの光吸収成分の過小評価を改善する方向に働くことがわかった。

最終的に、全球年平均での人為起源BCの放射強制力の推定値を見積った（表(3)-2）。その結果、他の気候モデルで一般的に利用されているAGF法の結果は、今回導入したAGV法と従来の方法であるORIG法に比べて、吸収量が小さく見積もられることがわかった。また、エアロゾルの気候影響で重要な指標となる全天での大気上端における全球年平均値での放射強制力の値を見ると、AGV法とORIG法の差は小さくなった。これは、両方法で仮定しているBCの光学特性の違いと疎水性BCの割合がうまく相殺されたことと、遠方や上空ではそもそもBCの絶対量が少ないことが理由として挙げられる。

H24年度：MIROC+SPRINTARSによるBC濃度分布等の計算結果を、UNEP/ABCプロジェクトで行っているABC気候観測所での観測値とも比較した。中国におけるBC濃度では、排出インベントリの不確実性が大きいこともあり、観測値との差が大きい場所もあるが、濃度勾配はよく再現されていることがわかった（図(3)-3a）。また、中国の発生源付近から日本に輸送される領域（北緯30-40度）におけるSO_{4}^{2-}濃度勾配は、モデルが観測よりも濃度減衰が小さいことがわかった（図(3)-3b）。このことから、モデル改良を引き続き行う必要があることが明らかになった。

モデル改良と同時に、排出インベントリの改良するために、MIROC+SPRINTARSを利用した逆問題解析システムから2009年1月9日から30日の期間平均の\mathrm{SO}_{2}、土壌粒子、海塩エアロゾルの発生源の逆推定を行った（図(3)-4） $ ^{12} $ 。さらに、得られたエアロゾル排出インベントリを用いて、MIROC+SPRINTARSから計算された波長550nmにおけるエアロゾルの光学的厚さ（AOT）と、対応するAQUA衛星搭載のMODISイメジャーから得られた値を比較した。その結果、逆推定された排出量を用いた方が衛星観測で得られているAOT値に近づくことが示された。しかし、同時に回帰線のまわりのばらつきは減少していないことが示された。これはモデル値と観測値に含まれるランダムな誤差は今回行った排出量の改訂では説明できない様々なランダムな要因で作られていることが推定される。

並行して、領域計算に対応するために、Stretch-NICAM+SPRINTARSによって、全球と高空間分解能の領域計算を同時に行った $ ^{10)} $ 。この手法によって、通常、3段程度必要なネスティングを介さずに領域計算が可能になる。計算された2007年8月10日から13日の期間平均について、BCと硫酸塩の濃度分布図を見ると、大陸からの汚染と国内で発生した汚染が複合している様子がよく計算されていることがわかった。輸送されたBC濃度は最大 $ 0.5\mu g/m^{3} $ 、硫酸塩濃度は最大 $ 2\mu g/m^{3} $ 程度と計算された。それに対して、日本の都市域で発生した汚染による影響は、BC濃度は関東で最大 $ 2\mu g/m^{3} $ 、硫酸塩濃度は関東で最大 $ 6\mu g/m^{3} $ 程度と計算された。

さらに関東域でのStretch-NICAM+SPRINTARSで計算されたPM2.5（粒径2.5μm以下のエアロブル）の再現性を、東京都環境局による観測値を用いて比較した。モデルの結果は、PM2.5の変動パターンを概ね再現していることがわかったが、絶対値が過小評価であった（図(3)-5）。また、Stretch-NICAM+SPRINTARSでは二次生成有機炭素エアロブルがうまく考慮されていないためか、所々日中に観測で見られる高濃度が再現されていない傾向がある。このような過小評価傾向は、大気化学モデルCMAQのような領域エアロブル輸送モデルにおいてもPM2.5を3-4割程度過小評価
していると報告されている $ ^{22)} $ ので、そもそものモデルで仮定している成分では網羅できない未確認の成分があることも示唆される。

以上のようなPM2.5の過小評価を解消し、より確からしい分布を得るための方法として、これまで本研究で行っていた全球のエアロゾルデータ同化手法を関東域で適用できるようにした。今年度は環境省大気汚染物質広域監視システムで観測された浮遊粒子状物質（Suspended Particulate Matter; SPM，空気力学径が約8μm以下程度）を用いたデータ同化システムを構築した $ ^{23)} $ 。図示していないが、データ同化無しの結果では関東内陸部分でのエアロゾル高濃度があまり再現できていなかったが、SPMのデータ同化システムを適用することによってそれが改善され、より良いエアロゾル分布が得られるようになった。

H25年度：前2年間で開発したMIROC+SPRINTARSを用いて、BCの気候影響を計算した。図(3)-7には、MIROC-CGCMで計算したBCの存在の有無（図(3)-6）に伴う気温変化を示した。図にはBCの存在有無の変化だけではなくて、BCを10倍にした状況を仮定したときの気温変化も調べた。その結果、MIROC-CGCMではBCが大気中に増加すると、地表面付近よりも大気上層において気温が増加することがわかり、この傾向は気象研究所の大気海洋結合モデル（MRI-CGCM3）でも同様であった。またBCが多く存在するほど気温増加が大きくなることも、MIROC-CGCMおよびMRI-CGCM3の両方のモデルで示された。しかし、両方のモデルにおいて、現在気候におけるBCの存在の有無に伴う気温変化では、下層ほど気温が減少することも示された。気温変化の水平分布を比較するために、図(3)-8には地表面での気温変化を載せた。これによると、どの結果においてもBCの排出領域であった中央アフリカや中国から東南アジアの地域では、BCの増加に伴って気温が低下していた。また、北米ではBCの存在によって気温が低下することがMIROC-CGCMでもMRI-CGCM3でも確認されたが、BCが10倍増加した状況ではどちらのモデルにおいても気温が上昇していた。また北極では、MIROC-CGCMではBCの存在によって気温が低下する傾向が見られたが、BCが10倍になると気温が上昇するという結果を得られたのに対して、MRI-CGCM3ではBCの存在によって気温が上昇する傾向が見られたが、BCが10倍になると気温が低下するというMIROC-CGCMとは逆のセンスが得られた。異なる高度における気温変化を見るために、図(3)-9と図(3)-10には850hPa、500hPa、200hPa面における気温変化を提示した。図(3)-7で見たように上層になるほどBCの存在に伴う気温増加が見られ、上層ほど地域的な偏りは小さくなっていることがわかった。各高度での全球平均値を見ると、BCの存在に伴う850hPa面における気温変化だけは-0.01Kとマイナス値になったが、他の高度およびBCが10倍増加した状況における実験では気温は増加していた。以上のような結果は、BCの直接効果放射強制力が大気上端で正であり、地表面付近では負であることと整合的な結果であるが、大気下層ではBCの発生源付近で気温が減少することで、様々なフィードバックがかかり、気温変化の全球平均値はそれほど小さくならなかったとも解釈できる。このような傾向はMRI-CGCM3においても見られた。

次にBCの発生源付近における気温および他の物理量の変化のメカニズムを考察するために、図(3)-11には放射・雲・降水場の変化を、図(3)-12にはエアロブル場の変化を提示した。図(3)-11には、晴天と全天における下向き短波放射（日射量）、上昇流速度、積雲の雲底高度と雲頂高度、積雲による降水量、上中下の各層における雲量に関して、BC存在実験（“BC×1”実験）結果から
BC不在実験（“BC×0”実験）結果を差し引いたものである。なお、この図に提示していない他の雲関係（例えば層状性の雲に由来する降水量など）の物理量は、実験間で正味の増減が顕著に見られなかった。中央アフリカ付近に注目して解析すると、BCが存在することで日射量が減少していることがわかる。また、鉛直p速度が増加し、積雲の雲底高度と雲頂高度が上昇し、降水量がやや増加していることがわかる。さらに、低層のおける雲量の増加も見られた。また、図(3)-12には、BC、有機炭素エアロゾル（OC）、硫酸塩（Sulfate）、土壌粒子（Dust）、海塩粒子（Sea salt）、雲凝結核（Cloud condensation nuclei; CCN）、氷晶核（Ice nuclei; IN）の鉛直積算量と層状性雲頂付近に置けるCCNとINの数濃度に関して、“BC×1”実験結果と“BC×0”実験結果の差を提示した。図から、BCの存在によって、中央アフリカではOCの鉛直積算量が減少していたことがわかる。これは積雲からの降水量の増加に伴う除去されるOCが増加したことが原因であると考えられる。また硫酸塩も除去される量が増加したと考えられるが、雲量増加から示唆されるように、雲中における硫酸生成が促進された結果、硫酸塩の鉛直積算量に減少は見られなかったと考えられる。硫酸塩の鉛直積算量に関しては、ユーラシア大陸での減少が見られるが、これは低層雲の雲量減少に伴った硫酸塩生成が抑制された結果と考えられる。この結果、CCN数濃度も大幅に減少していた。しかしBCが増加したことによってINが増加し、ユーラシアではINが顕著に増加した。その他、土壌粒子は結果的には発生量が増加したのだが、“BC×10”実験結果では“BC×1”実験よりも土壌粒子の発生量が低下していた（図は省略）。また、海塩粒子は風速の増減に伴って発生量および鉛直積算量の増減が見られた。以上の結果から、BCが存在することによって起こりうるフィードバックメカニズムのまとめを図(3)-13に示した。MIROC-CGCMの実験結果から、BCの気温への影響を考えた場合にはBC粒子が太陽からの短波放射を散乱・吸収することによる日射量低下が主要な原因となって、BC発生源付近の気温を下げると考えられる。そして、気温が変化した後に、大気海洋結合系の大循環システムに影響を与え、大規模な循環も変化し、結果的に地表面付近の風速変化および土壌水分量の変化に伴って土壌粒子や海塩粒子の発生量が変化したといえる。また“BC×1”実験と“BC×0”実験の結果から、BCの量を現在の半分などに削減した場合には、その気温-雪-降水に対する応答メカニズムは似たようなセンスになると考えられるが、その正味の変化量はかなり小さいと予想される。

次に、Stretch-NICAM+SPRINTARS+CHASER（以後、Stretch-NICAM-Chem）の結果を述べる $ ^{24)} $ 。図(3)-14には、夏季の典型的な様子として関東地方におけるオゾンの水平分布図を示し、モデル再現性を検証した。図に示した2007年8月7日は関東地方の天気は概ね晴れで、関東地方全域で南よりの風が卓越しており、Stretch-NICAM-Chemによる風の場もそれを良く再現しており、都心部で発生した大気汚染物質が南よりの風によって北へ運ばれる様子が再現できた。この一連の時間経過によるオゾン分布図の変化は観測値の分布図と比較すると、各時刻とも非常によく再現できていることがわかる。また、8月7日においては世界中で広く利用されている領域モデルのWRF-CMAQ $ ^{25)} $ の結果よりもStretch-NICAM-Chemの結果の方が観測値に近かった。図(3)-15に示した関東地方3地点におけるオゾン濃度の時系列変化も、Stretch-NICAM-Chemでは観測で見られるようなオゾンの典型的な日変動が再現でき、WRF-CMAQによる結果と比較しても同程度の結果であった。観測値に対するStretch-NICAM-Chemのより詳細な評価を行った結果、新宿や土浦では単回帰直線の傾き（図(3)-15）の各パネルの右上にある相対バイアス値；Br）は1に近く、非常に高い相関であった。しかし絶対バイアス値（単回帰直線におけるY切片の値；Ba）は、
Stretch-NICAM-Chemの結果は観測よりも17ppbvから20ppbv過大評価していた。このような過大評価傾向は、モデルで計算した夜間のオゾン濃度が低下しにくいことが理由として挙げられる。同様の傾向は、Chatani and Sudo $ ^{26} $ で報告されているように、他の大気化学輸送モデルであるWRF-CMAQやMIROC+CHASERでも見られるため、その主要因はStretch-NICAM-Chem自体の問題ではない。可能性としては、乾性沈着などの除去過程を過小評価していることが考えられ、今後取り組むべき課題である。

最後に、CALIOPライダーとMODISセンサによる観測データによる全エアロゾルの短波長エアロゾル直接放射強制力（SWDARF）の評価を述べる。2007年から2009年までのNASA CALIOP成果物version 2およびversion3（CALIOP Level 2 Cloud and Aerosol Layer Products Version 2 and Version 3）の解析をOikawa et al. 27）と同様の方法を用いた比較を行った。Version 3アルゴリズムでは放射校正、雲スクリーニング、エアロゾル・雲型分類がVersion 2に比べて改良されている28）。そのため、エアロゾルと雲の分布がVersion 2と比べて大きく変わっている。特に、エアロゾルが雲の上にある場合の全雲量及び出現確率が減少した。また、晴天大気の場合に海洋性エアロゾルが増加したために、エアロゾルの一次散乱アルベドが海上で増加した。曇天大気の場合は、煙と汚れた土壌粒子が減少した。これらの変更のために、南緯60度から北緯60度の範囲での年平均SWDARFは、Version 2データの場合は-2.85 W/m²（晴天大気）、-0.16 W/m²（曇天大気）、-0.78 W/m²（全天大気）であり、Version 3データの場合は-3.70 W/m²（晴天大気）、-1.07 W/m²（曇天大気）、-2.02 W/m²（全天大気）となった（図(3)-16および表(3)-3）。また、放射計算の際に仮定する鉛直層数を40から60層に変えたが、SWDARFの値はほとんど変化しなかった。以上のことは、衛星搭載ライダーアルゴリズムによるエアロゾルと雲の分類によって結果が大きく変わることを意味しており、成果の検証とアルゴリズムの改良が今後も必要であることを意味している。表(3)-3で示しているMIROC+SPRINTARSモデルによる算出値は2007年の1年間の平均値であるが、全天大気で-0.58 W/m²とV3データとの違いが大きく、この点も検討する必要がある。現段階では衛星解析値とモデル値の違いが双方に含まれている誤差による可能性があり、両者の比較を詳細に行う必要がある。
(a) Surface BC mass in AGV

(b) Relative difference: (AGF-AGV)/AGV (c) Relative difference: (ORIG-AGV)/AGV

図(3)-2 地表面付近の年平均BC質量濃度の計算結果。(a)はAGV法で得られたもの、(b)はAGF法で得られたものをAGVとの相対変化で表したもの、(c)はORIG法をAGVとの相対変化で表したものである。

表(3)-2 人為起源BCの直接効果放射強制力(全天大気上端における全球年平均値)

AGV	AGF	ORIG	Reference
放射強制力(W/m²)	+0.300	+0.047	+0.356	+0.51to+0.81 29); +0.313 30); +0.23 31); +0.26 to +0.33 32)
(a) Observation

(b) MIROC-SPRINTARS

Observation from X.Y. Zhang et al. (2012)

(c) BC values at each site

図(3)-3a 2006年4月における東アジアのBC濃度場の(a)観測値と(b)MIROC-SPRINTARSモデル値、および(c)は中国におけるサイト毎の比較結果

(a) Observation

(b) MIROC-SPRINTARS

(c) $ SO_{4}^{2-} $ values at each site

Observation from X.Y. Zhang et al. (2012), Takami (personal), and EANET measurement

図(3)-3b 図(3)-3aと同じだが、 $ SO_{4}^{2-} $ 濃度場に対する結果。(c)は30-40°Nに含まれる観測サイト毎の比較結果で、用いた観測データにはZhang et al. $ ^{33)} $ の他、辺戸での結果（国立環境研究所・高見氏提供）、EANET観測網が含まれる。