Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
光X線分析により、鉱物質ダスト量を見積もった。花粉など生物由来粒子の量が著しく多く、蛍光X線分析装置での元素分析が不可能な試料については、強熱後の残渣重量を元に沈着フラックスを見積もった。残渣重量の多い試料を中心に、鉱物質ダストの粒径分布を測定した。目開きが20μmのナイロンフィルターと、孔径が10μm、5μm、1μmのヌクレポアフィルターを用いた4段ろ過による手法と、遮光方式による粒径分布測定の二通りの手法を用いた。また、ダスト沈着量と大気中に浮遊する粗大粒子濃度との関係を知るために、鳥取サイトにおいては、PM10・PM2.5の自動計測（紀本電子工業のPM712）とテープろ紙によるサンプリングを行った。

### 4. 結果及び考察

### (1) メガシティにおけるPM2.5黄砂の複合汚染に関する三次元的実態解明とその越境飛来観測

ウランバートル、ソウルを含む東アジアの20地点で構成されるライダーネットワークによる観測を継続的に実施した。ライダーでは、2波長（532nm, 1064nm）の後方散乱と（532nm）の偏光解消度を昼夜連続して測定し、データを準リアルタイムで国立環境研に転送しデータ処理を行った。データ処理では、基本的なデータである532nmと1064nmの減衰後方散乱係数と532nmの体積偏光解消度の他、独自の解析プロダクトである非球形粒子（黄砂）と球形粒子（大気汚染粒子）の消散係数を導出した。黄砂と大気汚染粒子の消散係数は、粒子偏光解消度の異なる2種類の粒子（黄砂と大気汚染粒子）の混合（外部混合）を仮定し、観測された偏光解消度から混合比を求めて算出する。この手法は、黄砂と大気汚染粒子の分布を分離して可視化できるため有用で、黄砂のデータ同化研究や疫学研究にも利用されている。本研究では、この解析データをもとに黄砂と大気汚染粒子の輸送の動態を解析した。本研究期間（2012年4月から2015年3月）は黄砂の少ない期間であったが、2012年3月27-4月2日、4月20-5月2日、11月25-30日、2013年は3月5-22日、2013年12月26日-2014年1月6日などに黄砂が観測された。2014年は5月25日から6月4日にかけて長期間持続する黄砂現象が西日本で観測された。

ライダーによる黄砂と大気汚染粒子の消散係数は外部混合を仮定して解析されるため混合状態は判定できないが、2波長偏光ライダーで得られる偏光解消度と後方散乱の波長依存性を同時に利用すれば外部混合、内部混合の判別が可能である。しかし、これまで観測による検証はされていなかった。本研究では、新たに個々の粒子の大きさと非球形性を同時に測定できる地上測器である偏光OPCを導入してソウルでライダーと同時観測を行い、黄砂と大気汚染粒子の混合状態の特徴を明らかにするとともに、2波長偏光ライダーから混合状態を推定する手法を検証した。

偏光OPCでは、前方散乱強度（粒径に対応）と後方散乱偏光解消度を粒子毎に測定する。前方散乱強度と偏光解消度の散布図を作成し分布を解析することで、粒径分布と粒径毎の偏光解消度が求められる。本研究では、1時間毎に約十万点のデータを含む散布図を作成して解析し、典型的な事例について混合状態の特徴を捉えた。純粋な黄砂の散布図は大粒子で大きな偏光解消度を持つひと山の分布を示す。外部混合状態では純粋な黄砂の分布に加えて小粒子で偏光解消度の小さい大気汚染粒子のピークが現れる。内部混合状態（汚染黄砂）では大粒子の分布のピークの偏光解消度が純粋な黄砂よりも小さくなるとともに、大粒子が純粋な黄砂に比べて減少する。NOAAのHYSPLITモデルによる後方流跡線から、純粋な黄砂では発生源から黄砂が直接ソウルに輸送されているのに対して、内部混合した黄砂では北京周辺の低高度を、時間をかけて通過した後にソウルに飛来していることが分った。また、理論的検討から汚染黄砂の光学特性は形状の変化よりも複素屈折率の虛数部の増加（光吸收性の増加）によると考えるのが妥当であることも分かった。ソウルにおける偏光OPCの継続観測から、黄砂シーズン以外も濃度は低いが非球形の大粒子が存在することが明らかになった。4月と7月を比較すると大粒子のモードの偏光解消度が7月の方が低く、内部混合が進んでいるものと推定された。

ライダーは多数の粒子からの散乱を同時に測定するので、混合状態に関する情報量は少ないが、偏光解消度と後方散乱係数の波長比の散布図から純粋な黄砂、汚染された黄砂、外部混合状態の特徴を判別することができた。この結果は、ライダーデーターのみでも黄砂と大気汚染粒子の混合状態を推定できることを示している。

PM2.5に含まれる黄砂量を推定するために、本研究ではPM2.5とPM10（あるいはSPM）の比を用いる手法と、ライダーで得られる黄砂および球形エアロゾル（大気汚染エアロゾル）の消散係数から換算する手法のふたつを考察した。PM2.5/PM10比は大粒子モードが卓越する黄砂では小さく、微小粒子モードが卓越する大気汚染粒子では大きい。これを利用して、PM2.5/PM10からPM2.5に占める黄砂の割合を推定する手法を定式化した。あらかじめ、黄砂のPM2.5/PM10の値と大気汚染粒子のPM2.5/PM10の値が分かっていれば、測定された

PM2.5/PM10から2種類の粒子の混合比が計算される。一方、ライダーによる消散係数を、黄砂時および越境大気汚染時に近傍のモニタリング局のPM2.5と比較することによって、黄砂消散係数からPM2.5黄砂への変換係数と球形粒子消散係数から大気汚染PM2.5への変換係数を求めた。後者の変換係数は相対湿度の関数となる。2013年3月のつくばのPM2.5、PM10データ、ライダーデータを用いて、両者の手法で見積もったPM2.5黄砂を比較し、ほぼ整合する結果を得た。この結果に基づき、PM2.5/PM10比を使った黄砂量の推定手法を三国環境大臣会合の黄砂に関する研究第一作業分科会で共有された2012年の黄砂事例のPM2.5、PM10データ（EANETの隠岐、利尻、落石の3地点）に適用して解析を行った。松江および札幌のライダーデータとよく整合する結果が得
られた。現在、多くのモニタリング局でPM2.5とPM10（あるいはSPM）が同時に測定されているので、本研究で定式化した方法は、黄砂の定性的な検知手法あるいは半定量的な黄砂濃度の推定手法として有用である。

### (2) メガシティにおけるPM2.5黄砂と人為汚染物質による複合汚染の化学的特徴の解明

ウランバートルで観測されたPM濃度はPM2.5、PM10とも高く、2011年度の東京都内平均（ $ 15.7\mu g\ m^{-3} $ ）の3～15倍程度であった。2012年1月10日から2月1日までのPM10とPM2.5濃度の平均値は、それぞれ $ 270\mu g\ m^{-3} $ 、 $ 200\mu g\ m^{-3} $ であった。PM10の平均値はモンゴルの環境基準値（ $ 150\mu g\ m^{-3} $ ）を超過していた。また、PM2.5の平均値もWHOのガイドラインの年平均値（ $ 10\mu g\ m^{-3} $ ）の10倍以上であった。PM2.5/PM10は平均値で0.76となり、一般的な都市大気の粉じんの比と同様であった。PM10、PM2.5ともに、夜間と午前の2回のピークをもつ変動を示した。ライダーによるエアロゾルの高度分布は、冬季のウランバートルにおいて夜間に低い逆転層が形成されることを示し、これが、夜間のPM高濃度をもたらす要因と考えられる。

2012年1月19日から27日にかけてウランバートルで捕集したPM10の炭素成分の濃度範囲は93～130μg m $ ^{-3} $ （平均値：110μg m $ ^{-3} $ ）であった。これはPM10濃度の42％に相当した。同時期に捕集されたPM2.5中の炭素成分は74～110μg m $ ^{-3} $ （平均値：89μg m $ ^{-3} $ ）で、2008～2009年度に東京都内で捕集されたPM2.5中の炭素成分の約10倍であった。PM2.5中に含まれる炭素成分濃度のPM10中の炭素成分濃度に対する比の値の平均値は0.82で、PM2.5/PM10（0.80）とほぼ同値であった。ウランバートルのPM2.5中の炭素成分の割合は43％で、東京の約30％より高かった。各炭素フラクションの割合はPM10、PM2.5ともに、OC1が最も高く、次いでOCPyro、OC2、EC1-OCPyro、OC3の順であり、東京の炭素成分フラクションとは異なっていた。また、PM10中の全炭素濃度は、PM10濃度と同様に、昼間低く、夜間に高い傾向を示していた。気温との関係を解析した結果、PM2.5、PM10ともに、質量濃度、OC1、OCPyroなどで気温と逆相関が見られた。-20℃以下の気温となるウランバートルでは、東京に比べ、OC1の割合が大きく増加し、組成が異なるものと考えられる。

同期間のPM2.5の質量濃度は171～272μg m⁻³、PM2.5-10の質量濃度は17～88μg m⁻³であった。PM2.5中のSO₄²⁻は11～18μg m⁻³、NO₃⁻は2.7～6.5μg m⁻³、NH₄⁺は6.2～10μg m⁻³であった。PM2.5-10中のSO₄²⁻は2.9～6.7μg m⁻³、NO₃⁻は0.51～2.3μg m⁻³、NH₄⁺は1.0～3.6μg m⁻³であった。PM2.5中の各成分の濃度を2009年2月に東京都内9か所で測定したPM2.5成分濃度（平均値）と比較すると、PM2.5質量濃度で8.2～13倍、OCで16～25倍、SO₄²⁻で2.8～4.4倍、NH₄⁺で2.7～4.4倍と多くの成分で高濃度となった。一方、NO₃⁻は都内の0.83～2.0倍と比較的近い値となった。PM2.5-10とPM2.5の成分濃度を比較すると、総量ではPM2.5-10がPM2.5の1/4程度になっており、主要成分であるEC、OC、SO₄²⁻、NO₃⁻も概ね1/4程度となった。一方、Ca、Fe、F⁻ではPM2.5-10中の濃度がPM2.5中の濃度の2倍程度になっていた。ウランバートルではSO₄²⁻、NO₃⁻、Al、Ca、F⁻などはPM2.5に比べ

PM2.5-10中の構成比が大きくなっており、粗大粒子側に配分されやすい特徴がみられた。東京で測定されたPM2.5中の構成比と比較すると、OCの割合はウランバートルの方が高く、 $ SO_{4}^{2-} $ 、 $ NO_{3}^{-} $ 、 $ NH_{4}^{+} $ は東京の方が高くなっていた。これは発生源の違いや一次粒子と二次粒子の寄与割合の違いなどが反映していると考えられる。

ウランバートルの大気粉じんの化学成分分析結果を用いて、黄砂と汚染物質の混合状態について解析した。黄砂粒子の主成分のひとつはAlである。また、黄砂エアロゾルの粒径分布は粗大粒子領域にピークを持つ。そこで、粗大粒子に相当するPM2.5-10に含まれるAl（粗大Al）を黄砂エアロゾルの指標とし、粗大Al濃度に対してPM2.5-10に含まれる化学成分濃度をプロットした。その結果、Al濃度とEC、OC及びCl⁻濃度の間に相関は認められなかったが、Al濃度と $ SO_{4}^{2-} $ は5%有意水準、 $ NO_{3}^{-} $ 、F⁻は1%の有意水準で相関が認められた。この結果は、EC、OC及びCl⁻は黄砂粒子と別の粒子として存在、すなわち外部混合状態であることを示唆する。一方、 $ SO_{4}^{2-} $ 、 $ NO_{3}^{-} $ 、及びF⁻はAlと同じ粒子中に存在、すなわち内部混合状態であったことを示唆する。東京ではAlと他の化学成分との間に相関は見られず、外部混合状態であったと推察される。ウランバートルのような非常に寒い地域では、排出されたガス状の汚染物質が大気中で輸送中に二次生成粒子となるのではなく、大気に排出されるとすぐに大気中の土壌粒子に吸着されて輸送されることが考えられる。

ダイオキシン類の測定をウランバートルで行うために、現地に既存のローボリウムエアサンプラー（FRM、

Thermo)に、PUF装着のためのチューブ及び粉じん採取用のインパクター（石英繊維ろ紙を装着）を接続し、ガス態と粒子態の同時捕集を可能とした。これを用いてPM2.5およびガスを捕集した。捕集された大気中のダイオキシン類濃度は46 pg m⁻³で、2011年11月に東京都環境科学研究所で捕集された大気中のダイオキシン類濃度の5倍以上であった。このときのウランバートルの大気中のダイオキシン類の83%がCo-PCBsであり、35%の東京とは異なる特徴を持っていた。毒性等量に換算すると、ウランバートルが0.017 pg-TEQ m⁻³、東京が0.066 pg-TEQ m⁻³となった。毒性等量への寄与が最も大きかったのはPCDFsで、この傾向は東京と同じであった。分析値が定量下限値以上であった異性体についてガス・粒子分配比を計算した。ガス態のPCDDsとPCDFsの各異性体は定量下限値以下であった。Co-PCBsの各異性体は50～90%がガス態であり、塩素数が少ない異性体ほどガス態の割合が大きかった。ウランバートルの大気中の総ダイオキシン類濃度に占めるガス態のCo-PCBs濃度の割合は59%であったが、総ダイオキシン類の毒性等量に占めるガス態のCo-PCBsの毒性等量の割合は6.5%であった。
た。

ダイオキシン類の同族体組成は燃焼パターンを示した。ウランバートルの大気汚染物質排出源は、火力発電所、暖房ボイラ施設、小型石炭焚き温水ヒーター、ゲルストーブと考えられており、大気中のダイオキシン類もこれらの排出源の影響を受けていることが考えられる。一方、2013年8月は他と異なる組成となった。8月は平均気温が14.4℃と、他の月に比べ高くなっていたため、低塩素のPCDDsとPCDFsが粒子態でなくガス態で存在しており、同族体パターンが異なった可能性もある。

## (3) 汚染混合型の黄砂沈着フラックス量を推計する黄砂予報モデルの応用研究

汚染混合型黄砂予報モデルシミュレーションにより2013年1月のPM2.5汚染混合型黄砂の地表付近濃度分布を計算した結果、1月11日～14日には、人為起源の硫酸塩や炭素系エアロゾルとともにダストの濃度が高く、PM2.5濃度上昇にダスト粒子が寄与している可能性が示唆された。しかしながら、1月11日前後には中国・モンゴルでのダスト現象の観測報告は少なく、このイベントに対してはダスト濃度が過大評価である可能性が高い。また、非常に高濃度のPM2.5汚染が報告されているにもかかわらず硫酸塩の濃度が低めである。一方、国立環境研究所による福江島でのPM1.0相当の粒子状物質の成分別濃度観測によると、硫酸塩は約48%、有機物が約35%を占めており、二酸化硫黄から硫酸塩エアロゾルを生成する等の化学過程プロセスに改良が必要であることが示唆された。

汚染混合型黄砂予測システムによってシミュレートされる粒子濃度を、日本国内の大気汚染物質広域監視システム（そらまめ君）により検証し、組成的特徴とその発生起源について考察した。検証対象地域としては黄砂および越境汚染の影響を受けやすい山陰地方を選んだ。検証対象時期は黄砂および硫酸塩の発生が多い春から夏までを選んだ。汚染混合型黄砂予測システムは鳥取県内のPM2.5濃度を精度良く定量的に再現した。特に数日間にわたって大規模な濃度上昇が観測された期間（すなわち総観規模の現象が起きている期間）には、その濃度上昇および下降のタイミングを非常に良く再現した。このことは数値モデルを用いてPM2.5濃度を予測することが可能であることを示している。山陰地方におけるPM2.5濃度変動は気象条件、黄砂の飛来、日本国内の人為大気汚染、海外からの越境汚染、自然起源の環境変動などが複雑に組み合わさっているが、黄砂と大気汚染エアロゾルを同時に計算する汚染混合型黄砂予測システムによって再現し理解できることが示された。

一方、長期間の黄砂予測モデルシミュレーションにより黄砂の放出量、沈着量の推定を行った。黄砂の放出量自体には大きなトレンドは見られないが、毎毎の黄砂放出量の変動に着目すると1990年代後半から変動が大きくなっている。大陸における黄砂の発生量と日本付近への黄砂の沈着量には正の相関（相関係数＝0.68）があり、黄砂発生量が多くなると日本付近への沈着も多くなる。日本付近への黄砂沈着量の大陸における黄砂発生量の割合は概ね5%程度であった。なお、沈着の大部分は湿性沈着によるものであった。

観測データにもとづく逆解析によって黄砂放出量を推定した結果、モデルでは中国東北部における黄砂放出量が過少で、ゴビ砂漠では過大であったことが分かった。これは、中国東北部に於ける植生の取り扱い等に問題がある可能性を示唆している。なお、黄砂の総放出量は2008年5月が8.2Tg（先験情報では14.6Tg、以下同様）、2009年3月が3.1Tg（8.0Tg）、2009年10月が9.6Tg（38.9Tg）、2009年12月が8.1Tg（0.8Tg）となり、2009年12月の事例を除いて逆解析は総放出量を減少させている。このことは、モデルの黄砂放出過程にまだ改良の余地が残されていることを示している。

## (4) 黄砂沈着のネットワーク観測と組成変化に関する研究－海洋に沈着する黄砂－

柏キャンパスにおいて、エアロゾル試料、全降下物試料、降水試料中の不溶性粒子の数濃度測定を行った。個数粒径分布は、エアロゾルと全降下物質では3.5ミクロンから20ミクロンまで、粒径が大きくなるに伴い、ほぼ直線的に数濃度が減少するのに対して、降水試料中の不溶性粒子の粒径分布では、10ミクロン以上、50ミクロン程度までの粒子が同程度の数濃度で存在した。乾性沈着、湿性沈着する不溶性粒子は、エアロゾル粒子がそのまま同じ粒径分布で沈着するのではなく、粒径による沈着速度の違いが反映されることが確かめられた。降水による除去には、雲核に取込まれた粒子が除去される雲内除去と雲下に存在する粒子が雨滴と衝突して除去される雲下除去の2つの過程が考えられる。降水中に大粒径の不溶性粒子が多いのは、降水時の雲下除去が重要な過程になっているためと考えられる。

2012年1月29日から3月7日の学術研究船白鳳丸KH-12-1次航海（EqPOS）において、太平洋上で汚染混合型黄砂を捉えた。黄砂成分である$\mathrm{nss-Ca^{2+}}$の濃度は、2月29日、北緯28度、西経170度付近で、他の地点に比べ非常に高い値（10 nM m$^{-3}$）を示した。また、大気汚染起源である硝酸塩、非海塩性硫酸塩もこの前後の期間に高濃度であった。過去7日間の後方流跡線解析は、29日3:00（UTC）を境に、エアマスが大陸由来に変化したことを示した。同時刻に粒径60 nm以上の粒子数濃度の増加が見られ、特に粒径5.0 μm以上の粗大粒子の数濃度が上昇した。粒子数濃度の高い状態は29日3:00（UTC）から7時間以上続き、この時間に黄砂が飛来していた可能性が高い。天気図では、エアマスの変化とほぼ同時刻に寒冷前線が通過していた。
黄砂イベント中のエアロゾル粒径-個数濃度分布は、160-170 nmに450-800 dN/d(logdp)、 $ cm^{-3} $ のピークを持つひと山分布であった。およそ40 nm以下の極微小粒子は比較的低濃度で、遠隔海洋上でよく見られるふた山分布ではなかった。極微小粒子が少なかったのは、その前駆体ガスや粒子がより大きな粒子と混合し凝集して数が減少したためか、発生源で比較的大きい粒子のみが発生して輸送されたためと考えられる。また、黄砂イベント中の総粒子数濃度に対する雲凝結核濃度の割合は、過飽和度0.1%と0.2%においてそれぞれ40%程度、80%程度と、比較的高い値になった。これは、極微小粒子が少ない特徴を反映している。

ATOFMSを用いた個別粒子の粒径-化学組成分を分析では、殆どの粒子が硫酸塩や硝酸塩、有機炭素成分と内部混合していることが分かった。また粒子を組成タイプ別に分類すると、およそ700 nmを境に粒子の組成タイプが異なっていた。700 nm以下の粒子のほとんどが燃焼起源のOCやECを含む粒子で占められていた。一方、700 nm以上では海塩粒子が大部分を占めていた。ATOFMSで得られたnss-Ca2+を含む粒子全体のうち、粒径700 nm以下のおよそ約20%が海塩と混合状態にある事が分かった。これに対し700 nm以上では約50%であり、海塩タイプ粒子の多い700 nm以上の大きさでは、黄砂と海塩がより内部混合していると判明した。粒径が増加することにより、乾性沈着が促進されることが予想される。また、黄砂が海塩と内部混合し、より大きく吸湿性のある粒子へと変化することで、海上を輸送される黄砂粒子の湿性沈着が促進されている可能性がある。

黄砂予測モデル(サブテーマ(3))によってシミュレートされた黄砂と硫酸エアロゾルの濃度分布は、本研究で観測された黄砂と硫酸エアロゾルの相対的な時間変化を明瞭に再現した。

## (5) 黄砂沈着のネットワーク観測と組成変化に関する研究－陸地に沈着する黄砂－

表(5)-1に掲げたのは、各地点における沈着過程別の鉱物質ダスト沈着量と、湿性/乾性沈着量比である。2012年12月から2013年4月にかけては装置の不調で沈着過程分別が不確実であるため、表内に括弧書きで示した。

表(5)-1 黄砂沈着観測ネットワークで観測された鉱物質ダスト沈着量(g/m²yr)

Wet	Dry	Total	wet/dry
2012秋	2013	2014	2012秋	2013	2014	2013	2014	2014
秋田	(0.95)	(5.45)	5.12	(0.47)	(5.86)	2.28	(11.32)	7.40	2.2
鳥取	(0.97)	(3.40)	3.45	(0.80)	(4.53)	2.94	(7.94)	6.39	1.2
福岡	(1.83)	(2.50)	2.63	(1.42)	(3.81)	3.36	(6.31)	5.99	0.8
辺戸岬	0.35	1.43	2.36	0.39	1.54	1.43	2.97	3.79	1.7

先気象庁による黄砂観測記録によれば、2012年秋から2014年12月は黄砂の飛来が少なかったが、黄砂の不活発な年でも鉱物質ダストは少量ながら常に沈着していることが示された。地理的には、南方の沖縄よりも北方の秋田の方が、沈着量（湿性と乾性の和）は倍近く多かった。年間の乾性沈着量は、最大が福岡の3.36g/m²yr、最小が辺戸岬の1.43g/m²yrであった。湿性/乾性の比を見ると、秋田で2.2に対し、福岡では0.8と、黄砂発生源にもっとも近い福岡で乾性沈着の割合が高かった。

湿性沈着の時系列データを見ると、2012年11月30日頃や2014年3月17日頃に値が高かったが、該当時期に地上では黄砂の報告はなかった。松江のライダーデータでは、同時期には地表よりも上空でダスト濃度が高く、その一部が降水で沈着したと考えられる。湿性沈着したダストの粒径分布は、5μm付近の肩と10-15μmのモード径をもつ特徴があった。鳥取、福岡では>20μmにも肩が見られた。福岡では>20μmの割合が高く、黄砂発生源に近いところほど大きな粒子が沈着すると考えられる。乾性沈着では10～15μm付近と>20μmをモード径とする二峰の重ね合わせが多くみられ、5μm付近の肩は目立たなかった。

ダストの飛来は、太平洋高気圧に覆われ南方からの空気塊の移流が卓越する夏には少ない。しかし上空の中上部対流圏では、夏も中緯度大気の影響を受けており、ダスト粒子が飛来する可能性がある。汚染大気と混合した黄砂がゆっくりと日本を被うような場合には、PM10とPM2.5の両方が連続して高くなる可能性がある。2013年の夏季にはそのようなイベントが2回見られた。鳥取で採取したPMのイオン成分は、PM2.5濃度の高い7月26日前後と8月12日前後に、非海塩硫酸イオン濃度が高かった。鳥取ではこの少し前から、PMc(PM10-PM2.5)濃度が高く、PMcとPM2.5粒子中の非海塩Caイオン濃度（黄砂粒子の指標）も7月25日や8月12日頃に高かった。非海塩Caイオン濃度の絶対値は、春の黄砂イベントに比べればずっと低いが、夏に観測されたことは注目される。粒径別のイオンバランスは、PM2.5粒子中では硫酸アンモニウム粒子が支配的で、PMc粒子中では海塩や炭酸カルシムが硝酸イオンと反応して生成される硝酸ナトリウムや硝酸カルシウムが支配的であった。この期間にゴビ砂漠周辺ではダストイベントの報告がなく、非海塩カルシウムをもたらしたダスト粒子の起源は現時点で不明であるが、夏の高PM2.5イベントの際に、PM2.5黄砂がわずかながらでも飛来していることは注目される。
### 5. 本研究により得られた主な成果

## (1) 科学的意義

内部混合状態の黄砂（汚染された黄砂）の光学特性を偏光OPCによって初めて観測した。また、汚染された黄砂の光学モデル構築のための方法を示した。さらに、2波長偏光ライダーにより汚染された黄砂の分布を遠隔計測する手法を検証した。汚染された黄砂をリアルタイムで測定する手法の開発により、黄砂と大気汚染粒子の濃度に加えて黄砂の汚染度のデータを疫学研究等へ応用研究に提供することが可能となった。

黄砂発生源に近いウランバートルと東京の大気粉じん中の化学成分の特徴を把握し、土壌粒子と汚染物質の混合状態がウランバートルでは東京とは異なる特徴を持つことを明らかにした。

汚染混合型黄砂予測システムの開発によりPM2.5汚染混合型黄砂の飛来予測が可能となった。また、黄砂発生源や大気汚染（火山噴火なども含む）の組成と発生源の推定を行うことが可能となった。MASINGARを用いた30年以上における長期シミュレーションの結果、大陸における黄砂発生量の変動や日本付近への沈着量が推定された。さらに、逆解析によりMASINGARの改善すべき領域に関する知見が得られた他、

PM2.5汚染混合型黄砂のデータ同化計算を行うための環境を整えることができた。

洋上を輸送される黄砂粒子が海洋大気中で海塩タイプ粒子と内部混合し、粒径が増加し、乾性沈着が促進されること、より吸湿性の高い粒子となって湿性沈着が促進されことが示された。

陸上のネットワーク観測により、湿性・乾性沈着する黄砂量と粒径分布を週毎、イベント毎に調べることにより、黄砂の輸送・沈着現象の全体像を明らかにした。特に、黄砂の報告が少ない年においても年間で4～7g/m²も沈着しており、沈着ダストの体積粒径分布は10～15μmにモード径があることがわかった。さらに、PM2.5黄砂が、夏にも飛来していたことを明らかにした。

## (2) 環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

ライダーネットワーク観測で捉えた黄砂の動態を、準リアルタイムで環境省黄砂飛来情報ホームページに提供した。

本研究で開発し検証した気象研究所の汚染混合型黄砂予測システムに基づいて気象庁の黄砂予報モデルが更新された（2014年11月）。

三国環境大臣会合の黄砂に関する研究第1ワーキンググループにおいて、ライダーネットワーク観測データを共有するとともに、黄砂予測モデル結果や観測結果など本研究の成果を含む研究情報を提供した。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

PM2.5に含まれる黄砂量の推定手法(PM2.5/PM10比を用いる手法およびライダーで得られる黄砂消散係数、大気汚染粒子消散係数から変換する手法)を開発し、PM2.5における黄砂の影響を準リアルタイムで推定可能となった。これはPM2.5規制に有用な情報となると期待される。また、ライダーおよび偏光OPCによる汚染された黄砂の検出手法は、黄砂および大気汚染粒子の飛来状況に加えて、黄砂の汚染度の情報を(純粋な黄砂、大気汚染粒子と共存、汚染された黄砂の3レベル程度で)影響研究や一般に準リアルタイムで発信するための手法として活用できると期待される。

汚染混合型黄砂予測システムの開発により、PM2.5汚染混合型黄砂の飛来を予測することが可能となった。また、黄砂発生源や大気汚染（火山噴火なども含む）の組成と発生源の推定を行うことが可能となった。本研究で改良したモデルは黄砂の飛来の監視、影響評価、対策などの面で環境施策に貢献できる。

黄砂の沈着量の地理的分布や粒径分布が観測研究により明らかにされた。これは、黄砂予測モデルによる沈着量の検証、改良に役立つ。また、黄砂の環境影響評価に（従来は黄砂の濃度のみが用いられてきたが）沈着量を用いることが可能となる。

### 6. 研究成果の主な発表状況

## (1) 主な誌上発表

## く査読付き論文＞

1) N. Sugimoto, Y. Hara, A. Shimizu, T. Nishizawa, I. Matsui, and M. Nishikawa: Asia–Pacific J. Atmos. Sci., 49(1), 27–39, (2013).

“Analysis of Dust Events in 2008 and 2009 Using the Lidar Network, Surface Observations and the CFORS Model”

2) N. Sugimoto, T. Nishizawa, A. Shimizu, I. Matsui, H. Kobayashi: Journal of Quantitative Spectroscopy & Radiative Transfer 150, 107–113, (2015) http://dx.doi.org/10.1016/j.jqsrt.2014.08.003.

“Detection of internally mixed Asian dust with air pollution aerosols using a polarization optical particle
counter and a polarization-sensitive two-wavelength lidar"

3) 杉本伸夫、西澤智明、松井一郎、清水厚、日暮明子: Journal of The Remote Sensing Society of Japan, 34(4) 286–292, (2014).

「地上ライダーおよび放射計ネットワークによる EathCARE 搭載 ATLID の 検証手法の開発」

4）杉本伸夫、西澤智明、清水厚、松井一郎：Earozoru Kenkyu 29(3) 166-173, (2014). 「エアロゾルライダー：データ品質保証と観測の整合性の確保」

5) M. Nishikawa, M., D. Batdorj, M. Ukachi, K. Onishi, K. Nagano, I. Mori, I. Matsui, T. Sano: Analytical Methods (2013) DOI: 10.1039/c3ay40435h.

“Prepartaion and chemical characterization of an Asian mineral dust certified reference material”

6) M. Nishikawa, I. Matsui, I. Mori, D. Badtorj, E. Sarangerel, K. Ohnishi, A. Shimizu, N. Sugimoto: accepted for publication in Earozoru Kenkyu (2015).

“Chemical characteristics of airborne particulate matter during the winter season in Ulaanbaatar”

8) W.R. Sessions, J.S. Reid, A. Benedetti, P.R. Colarco, A. da Silva, S. Lu, T. Sekiyama, T.Y. Tanaka, J.M. Baldasano, S. Basart, M.E. Brooks, T.F. Eck, M. Iredell, J.A. Hansen, O.C. Jorba, H.-M.H. Juang, P. Lynch, J.-J. Morcrette, S. Moorthi, J. Mulcahy, Y. Pradhan, M. Razinger, C.B. Sampson, J. Wang and D.L. Westphal: Atmospheric Chemistry and Physics, 15, 335–362 (2015).

“Development towards a global operational aerosol consensus: basic climatological characteristics of the International Cooperative for Aerosol Prediction Multi-Model Ensemble (ICAP-MME)”

9) K. Osada.: Atmospheric Research, 124, 101–108 (2013) "Water soluble fraction of Asian dust particles,"

10) K. Osada, S. Ura, M. Kagawa, M. Mikami, T. Y. Tanaka, S. Matoba, K. Aoki, M. Shinoda, Y. Kurosaki, M. Hayashi, A. Shimizu, and M. Uematsu: Atmospheric Chemistry and Physics, 14, 1107–1121 (2014) "Wet and dry deposition of mineral dust particles in Japan: factors related to temporal variation and spatial distribution,"

## (2) 主な口頭発表 (学会等)

1）杉本伸夫，清水厚，松井一郎，西澤智明：第31回レーザセンシングシンポジウム，(2013)同予稿集「ライダーネットワークと偏光OPCによる汚染混合型黄砂の観測」

2) T. Nishizawa, N. Sugimoto, I. Matsui, A. Shimizu, H. Kobayashi: 3rd international symposium on atmospheric light scatterin and remote sensing (2013)

“Aerosol observation by polarization optical particle counter (POPC) at Seoul, Korea”

3）杉本伸夫，西澤智明，清水厚，松井一郎，小林拓：第31回エアロゾル科学・技術研究討論会，つくば，8月8日(2014)

「偏光パーティクルカウンターとライダーによる黄砂の内部混合状態の推定」

4) N. Sugimoto, T. Nishizawa, A. Shimizu, I. Matsui, Y. Jin: SPIE Asia-Pacific Remote Sensing, Lidar RS Environ. Monitoring, Beijing, Oct 14–15, (2014)

“Characterization of aerosols in East Asia with the Asian Dust and aerosol lidar observation network (AD-Net)”

5）森 育子、山崎正夫、Dashdondog Batdorj、高橋明宏、西川雅高、松井一郎、清水 厚、高橋克行：第53回 大気環境学会年会（2012）

「冬季ウランバートルの大気粉じん濃度変動の特徴」

6) 森育子、山崎正夫、Dashdondog Batdorj、西川雅高：第22回環境化学討論会（2013）「ウランバートルの環境大気中のダイオキシン類分析の試み」

7) 森育子、山崎正夫、Dashdondog Batdorj、西川雅高、松井一郎、高橋克行、板谷庸平、田淵浩司：第54回大気環境学会年会（2013）

「冬季ウランバートルの大気粉じん中炭素成分の特徴」

8) 星純也、森育子、山崎正夫、Dashdondog Batdorj: 第55回大気環境学会年会 (2014) 「ウランバートルの大気粉じん中の化学成分濃度」

9) T.Y. Tanaka, T.T. Sekiyama, T. Maki, M. Kajino and K. Yamada: 4th International Cooperative for Aerosol Prediction (ICAP) Workshop, ESRIN, Frascati, Italy, 2012

“Current status and updates of the aerosol forecast in Japan Meteorological Agency”
10）真木貴史，田中泰宙，関山剛，三上正男：日本気象学会2012年度秋季大会，札幌（2012）「逆解析を用いた2008、2009年における黄砂放出量解析」

11）田中泰宙，関山剛，真木貴史，三上正男：日本気象学会2013年春季大会，東京（2013）「汚染混合黄砂の数値モデル研究：2013年1月の大気汚染事例」.

12) T. Maki, T. Y. Tanaka, K. Yumimoto, T. T. Sekiyama and M. Mikami: AGU Fall Meeting 2014, San Francisco, USA, 15–19 December, 2014

“Dust emission analysis of multi-year dust events by inverse model”

13）植松光夫、古谷浩志、河田綾、中山寛康、上田紗也子、三木裕介、三浦和彦：砂漠学会分科会/風送ダスト研究会（2014）

「北太平洋上に飛来した黄砂」

14) M. Uematsu, H. Furutani, R. Kawata, Y. Nakayama, S. Ueda, Y. Miki, K. Miura: International Conference on Atmospheric Dust-DUST 2014, Castellaneta Marina, Italy, 2014

“Chemical Composition of Asian dust particles over the central North Pacific”

15) M. Uematsu: The 7th International Workshop on Asian Dust and Ocean EcoSystem (ADOES), Yinchuan, China, 2014

“Transformation of Asian Dust Particles Over the Central North Pacific”

16) M. Uematsu, H. Furutani, R. Kawata, H. Nakayama: 13th Quadrennial ICACGP Symposium/ 13th IGAC Science Conference on Atmospheric Chemistry, Natal, Brazil, 2014

“Transformation of Asian dust particles over the central North Pacific”

17）長田和雄・DRAEMONグループ:第30回エアロゾル科学・技術研究討論会（2013年）「通過する黄砂と沈着する黄砂」

18) K. Osada: International conference on Atmospheric dust 2014, Castellaneta Marina (TA), Italy (2014) "Water soluble fraction of Asian dust particles"

19) K. Osada, S. Ura, M. Kagawa, M. Mikami, T. Y. Tanaka, S. Matoba, K. Aoki, M. Shinoda, Y. Kurosaki, M. Hayashi, A. Shimizu, and M. Uematsu: International conference on Atmospheric dust 2014, Castellaneta Marina (TA), Italy (2014)

“Wet and dry deposition of mineral dust particles in Japan: Factors related to temporal variation and spatial distribution”

20）長田和雄・黒崎泰典：第31回エアロゾル科学・技術研究討論会（2014）

「鳥取における2013年夏期のエアロゾル高濃度イベントについて」

### 7. 研究者略壓

課題代表者:杉本 伸夫(平成25～26年度)

大阪大学大学院基礎工学研究科修了、理学博士、

現在独立行政法人国立環境研究所環境計測研究センター、フェロー

西川雅高(平成24年度)

東京理科大学大学院工学研究科修了、理学博士、

独立行政法人国立環境研究所環境計測研究センター環境計測化学研究室、室長現在東京理科大学環境安全センター、センター長

## 研究分担者

1）山崎 正夫

東京都立大学理学部卒業、理学修士、現在東京都環境科学研究所主任研究員

## 2 ）三上 正男

気象大学校卒業、理学博士、現在気象研究所研究総務官

## 3 ）植松 光夫

北海道大学水産学部卒業、水産学博士、現在東京大学大気海洋研究所教授

## 4 ）長田 和雄

弘前大学理学部卒業、名古屋大学大学院理学研究科博士後期課程単位取得後退学、博士（理学）、現在名古屋大学大学院環境学研究科准教授
# 5B-1202 PM2.5規制に影響する汚染混合型黄砂の組成的特徴と飛来量／降下量に関する研究

(1) メガシティにおけるPM2.5黄砂の複合汚染に関する三次元的実態解明とその越境飛来観測

独立行政法人国立環境研究所

環境計測研究センター 杉本伸夫

環境計測研究センター 遠隔計測研究室 松井一郎・西澤智明

地域環境研究センター 広域大気環境研究室 清水 厚

平成24(開始年度)～26年度累計予算額：72,053千円

（うち、平成26年度予算額：24,556千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

ゴビ砂漠で発生した黄砂はしばしば大気汚染地域を通過し、大気汚染粒子と混合して韓国や日本に輸送される。このような黄砂を本研究では汚染混合型黄砂と呼ぶ。黄砂の疫学研究において、汚染混合型黄砂は純粋な黄砂よりも影響が大きいことを示唆する報告もされており、汚染混合型黄砂の特徴を明らかにすることが重要である。汚染混合型黄砂には、黄砂と汚染粒子が単に共存する外部混合状態と、黄砂表面に大気汚染粒子が付着した内部混合状態のものが考えられ、それぞれ環境や健康への影響は異なると考えられる。

本研究では、2波長偏光ライダーおよび偏光パーティクルカウンター（偏光OPC）を用いて、外部混合および内部混合状態の汚染混合型黄砂を捉える手法を開発した。2013年からソウルにおいてライダーと偏光OPCの連続同時観測を行い、純粋な黄砂と外部混合および内部混合の汚染混合型黄砂の光学的な特徴を捉えた。さらに、ライダーネットワーク観測により、日本に輸送される汚染混合型黄砂の三次元的な分布と輸送を解析した。本研究期間中には大規模な黄砂現象は見られなかったが、2014年5月末から6月初めには長期間持続する黄砂現象が西日本で観測され、大気汚染粒子との混合も観測された。また、2015年3月には関東地方でも黄砂の飛来が観測された。

一方、PM2.5規制において、PM2.5に含まれる黄砂量を把握することが重要である。多くのモニタリング局でPM2.5とPM10（あるいはSPM）が同時に測定されているので、本研究では、これらを組み合わせてPM2.5中の黄砂量(PM2.5黄砂)を推定する方法を検討し、PM2.5とPM10の比とPM2.5黄砂の関係を定式化した。また、偏光ライダーで得られる黄砂および球形粒子の消散係数から推定したPM2.5中の黄砂および大気汚染粒子の量と比較して整合性を検証した。

これらの研究によって、汚染混合型黄砂の飛来および、PM2.5黄砂の濃度、黄砂の汚染状況（外部混合、内部混合）を準リアルタイムで把握することが可能となった。

## [キーワード]

PM2.5黄砂、汚染された黄砂、黄砂飛来監視、ライダーネットワーク、偏光パーティクルカウンター
### 1. はじめに

日本で観測される黄砂の多くはモンゴル南部や中国内モンゴル自治区のゴビ砂漠で発生し、中国東北部を経由して輸送される。この時、大気汚染粒子と前後してあるいは同時に日本に飛来することがしばしばある。気象状況によっては、河北省などの汚染地域の大気境界層内を通ってゆっくり輸送されることもあり、そのような場合には黄砂表面に大気汚染粒子が付着した汚染された黄砂の飛来が懸念される。ここでは、黄砂と大気汚染粒子が混合して飛来する黄砂現象を総称して汚染混合型黄砂と呼ぶこととする。汚染混合型黄砂には、黄砂と大気汚染粒子が共存する外部混合状態と黄砂表面に大気汚染粒子が付着した内部混合状態があると考えられる。

黄砂の疫学研究において、黄砂の小児の喘息 $ ^{1)} $ や呼吸器疾患への影響 $ ^{2)} $ の報告があるが、汚染混合型黄砂は汚染されていない純粋な黄砂よりも影響が大きいことを示唆する結果も報告されている2)。そこで、汚染混合型黄砂の特徴を明らかにすることが重要な課題である。黄砂と汚染粒子の外部混合状態と内部混合状態では環境や健康への影響が異なると考えられ、それらを区別して汚染混合型黄砂を捉えることが重要となる。

これまでの研究では、2波長偏光ライダー（532nmと1064nmの後方散乱と532nmの偏光解消度を測定）により、黄砂と大気汚染粒子の外部混合状態を解析する手法が開発されているが、本研究では、外部混合と内部混合を明確に観測するために、個々の粒子の大きさと偏光特性を測定することできる偏光パーティクルカウンター（偏光OPC）を新たに導入し、2波長偏光ライダーとの長期間の同時観測をソウルにおいて行った。これによって、純粋な黄砂と外部混合および内部混合の汚染混合型黄砂の光学的な特徴を捉えることができた。また、ライダーデータとの対応も明らかになった。さらに、ライダーネットワーク観測により、本研究期間中に日本に輸送された黄砂の三次元的な分布と大気汚染粒子との混合状態を解析した。本研究期間中には大規模な黄砂現象は見られなかったが、2014年5月末から6月初めには長期間持続する黄砂現象が西日本で観測され、大気汚染粒子との混合も観測された。また、2015年3月には関東地方でも黄砂の飛来が観測された。

一方、PM2.5規制においては、PM2.5中の黄砂寄与を把握することは重要であると考えられる。本研究ではPM2.5中の黄砂量（PM2.5黄砂）を推定する手法を検討した。現在、多くのモニタリング局でPM2.5とPM10（あるいはSPM）が同時に測定されており、これらを組み合わせたPM2.5黄砂の推定方法は有用であると考えられる。そこで、PM2.5とPM10の比からPM2.5黄砂を推定する手法を定式化した。一方、偏光ライダーで得られる黄砂および球形粒子の消散係数とPM2.5の関係を調べ、黄砂消散係数および球形粒子消散係数からPM2.5黄砂および大気汚染性PM2.5を求めるための変換係数を求めた。PM2.5とPM10の比から求めたPM2.5黄砂とライダーから変換したPM2.5黄砂を比較して整合性を検証した。

これらの研究によって、黄砂の飛来状況に加えて、PM2.5黄砂の濃度および黄砂の汚染状況（外部混合、内部混合）を準リアルタイムで把握することが可能となった。

## 2 ．研究開発目的

本研究（本サブテーマ）の研究開発目的は大きく以下の3つである。

1）メガシティにおける汚染混合型黄砂の分布および輸送の三次元的動態を明らかにする。

2）汚染混合型黄砂（外部混合、内部混合）の光学的な特性を明らかにし、準リアルタイムで計測
する手法を開発すること。また、この手法を用いて動態を明らかにすること。

3）PM2.5に含まれる黄砂量（PM2.5黄砂）を推定する手法を開発すること。また、事例解析により実態を明らかにすること。

## 3 ．研究開発方法

## （１）メガシティにおける汚染混合型黄砂の分布および輸送の三次元的動態の把握

先行研究等で開発された東アジアの2波長偏光ライダーネットワーク(AD-Net)による観測および化学輸送モデルによって、メガシティにおける汚染混合型黄砂の分布、発生源から研究対象地域であるメガシティまでの輸送、メガシティから風下への輸送の三次元的な動態を明らかにする。また、ライダーネットワークによる継続的観測データを関連サブテーマに提供するとともに。三国環境大臣会合の黄砂に関する研究ワーキンググループの活動等の関連研究や環境省黄砂飛来情報ホームページにデータを提供する。

## （２）汚染混合型黄砂のリアルタイム計測

ライダーネットワークの2波長偏光ライダーと同時に、地上で粒子一個毎の粒径と非球形性を計測できる偏光パーティクルカウンター(偏光OPC)を用いた観測を行う。偏光OPCの概念を図(1)-1に示す $ ^{3)} $ 。偏光OPCでは個々の粒子について散乱強度と偏光解消度、前方散乱対後方散乱の3つの情報が得られる。これを統計的に解析することによってエアロゾルの粒径分布や非球形性と混合状態が分かる。

図(1)-1 偏光 OPC

2 波長偏光ライダーでも 2 波長の後方散乱と 1 波長の偏光解消度の 3 つの情報が得られ、黄砂の混合状態が推定されるが、ライダーでは原理的に多数の粒子からの散乱を同時に測定するので散乱特性に関する情報は偏光 OPC に比べて少ない。そこで、本研究では偏光 OPC とライダーによる測定を同じ地点で長期間行い、解析結果を比較することによって、偏光 OPC で黄砂の混合状態（外部混合、内部混合）を明確に捉えるとともに、ライダーで捉えた光学特性との整合性を検証する。これによって、ライダーのみでも混合状態の推定が可能となる。さらに偏光 OPC のデータか
ら、内部混合した黄砂（汚染された黄砂）の光学モデルを決定することができる。本研究では長期間の観測データを用いて汚染された黄砂の光学モデルを検討した。なお、ライダーと偏光 OPC の同時連続観測は、中国からの汚染された黄砂の影響を受けると考えられるソウルにおいて行った。

#### （３）PM2.5 に含まれる黄砂量（PM2.5 黄砂）の推定

モニタリング局の PM2.5 および PM10（あるいは SPM）データを用いて PM2.5 に含まれる黄砂量を推定する手法および 2 波長偏光ライダーで得られる黄砂消散係数から PM2.5 黄砂を推定する手法を開発し、黄砂事例について両者の比較を行う。

PM2.5 と PM10 を用いる手法では、あらかじめ黄砂と大気汚染粒子について粒径分布を仮定し、黄砂と大気汚染粒子の2種類が外部混合しているものと考えて PM2.5 黄砂を推定する。本研究では、PM2.5/PM10 をパラメータとして PM2.5 黄砂を定式化した。

一方、ライダーによる黄砂量の推定では、黄砂と大気汚染粒子では偏光解消度が大きく異なることを利用する。ここでも黄砂と大気汚染粒子の外部混合を仮定して観測された偏光解消度が再現されるように混合比を求める。得られた黄砂および大気汚染粒子（球形粒子）の消散係数を近傍のモニタリング局のPM2.5と比較して、それぞれをPM2.5の重量濃度に変換するための係数を求めた。

## 4 ．結果及び考察

## （１）メガシティにおける汚染混合型黄砂の分布および輸送の三次元的動態の把握

汚染混合型の黄砂の観測が期待されるメガシティであるウランバートル、ソウルを含むライダーネットワーク観測を実施した。ライダーネットワークは東アジアの20地点（環境省設置の富山、長崎、松江、新潟、東京の5地点を含む）で構成され、2波長（532nm, 1064nm）の後方散乱と（532nm）の偏光解消度が昼夜連続して観測される。データは準リアルタイムで国立環境研転送され、準リアルタイムでデータ処理が行われる。標準的なデータ処理では、後方散乱ライダー基本的な測定パラメーターである532nmと1064nmの減衰後方散乱係数および532nmの体積偏光解消度と、独自の解析プロダクトである非球形粒子（黄砂）および球形粒子（大気汚染粒子）の消散係数を準リアルタイムで算出している。

黄砂および大気汚染粒子の消散係数は、粒子偏光解消度の異なる黄砂と大気汚染粒子の2種類の混合（外部混合）を仮定し、観測された偏光解消度が再現されるように混合比を求めることによって推定される。この手法は簡単な仮定に基づくが、黄砂と大気汚染粒子の分布を分離して可視化できるため非常に有用である。また、解析結果の誤差の評価も行われており、黄砂のデータ同化研究や疫学研究にもこの解析データが用いられている。本研究においては、この解析データをもとに黄砂および大気汚染粒子の輸送の動態を解析した。日中韓環境大臣会合の黄砂共同研究第1ワーキンググループでも、主要な黄砂イベントについてこの解析データ（黄砂および大気汚染粒子の消散係数）を共有して共同研究を進めている。

黄砂および大気汚染粒子の消散係数の一例を図(1)-2に示す。これは富山の2013年3月の例で、最上段はライダー地点に近いモニタリング局のPM2.5を合わせて表示している。二段目が黄砂消散係数の時間高度表示、最下段は大気汚染粒子の消散係数である。この図では、3月6-10日に弱い黄
砂が観測され、16−19日には大気汚染粒子が観測されている。地上PM2.5との比較の結果、弱い黄砂でもPM2.5が日平均の基準である35μgm3近くまで増加することが分かる。

2013年3月 富山

図(1)-2 モニタリング局で測定されたPM2.5とライダーから導出した黄砂および球形粒子（大気汚染粒子）の消散係数（弱い黄砂でもPM2.5に大きく影響することを示す事例）

本研究期間（2012年4月から2015年3月）は比較的黄砂の少ない期間であったが、2012年3月27-4月2日、4月20-5月2日、11月25-30日などに黄砂がライダーネットワークにより観測された。2013年は3月5-22日、2013年12月26日-2014年1月6日などに黄砂が観測された。この他、次節で詳細に報告するように2013年4月にも小規模な黄砂がソウルなどで観測された。2014年は5月25日から6月4日にかけて長期間持続する黄砂現象が西日本で観測された。この事例の解析の詳細については本報告書では触れないが、輸送状況や大気汚染との混合についての解析が行われた $ ^{4} $ 。

## （２）汚染混合型黄砂のリアルタイム計測

黄砂と大気汚染性粒子の混合が外部混合であるか内部混合であるかを明らかにすることは汚染混合型黄砂の健康影響や環境影響（例えば海洋生態系への影響など）を研究するうえで極めて重要であると考えられる。前節で述べた標準的な偏光ライダーの解析では外部混合状態を仮定して解析が行われ、黄砂と大気汚染粒子が混合していることは分かっても内部混合であるかどうかを判定できない。2波長偏光ライダーの偏光解消度と散乱の波長依存性を同時に用いることによって外部混合、内部混合の判別は可能であると考えられるが、これまでには明確な証拠となる比較観測は行われていなかった。そこで、本研究では、個々の粒子の大きさと非球形性（偏光解消度）を同時に測定できる地上測器である偏光OPCを導入し、純粋な黄砂、大気汚染粒子と外部混合した黄砂、大気汚染粒子と内部混合した黄砂のそれぞれの特徴を明らかにした。また、2波長偏光ライダーと同時に観測を行なうことによってライダーのみから混合状態を推定する可能性についても検証した。観測は中国から汚染された黄砂が飛来すると考えられるソウルのライダー観測地点