Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
において、2013年3月から継続して実施した。

偏光OPC（図(1)-1）では、前方散乱強度（粒径に対応）と後方散乱偏光解消度、前方散乱強度対後方散乱強度比の3つのパラメータが粒子ひとつ毎に測定される。個々の粒子に対する測定値（例えば偏光解消度）は粒子のレーザービームに対する向きによって大きく変化するが、前方散乱強度と偏光解消度の散布図にプロットして分布を解析することで粒子のグループの粒径分布と粒径毎の偏光解消度を統計的に解析することができる。（原理的には3次元の散布図で解析が可能であるがここでは前方散乱強度と偏光解消度の2次元を考える。）図(1)-3に、純粋な黄砂、内部混合した汚染された黄砂、汚染粒子と外部混合した黄砂に対する散布図を示す。図の横軸は前方散乱強度、縦軸は偏光解消度で、それらの値を持つ粒子の体積をカラースケールで表示している。測定時間はそれぞれ一時間で、それぞれ数十万点のデータを含んでいる。純粋な黄砂(A)の散布図は大粒子で大きな偏光解消度を持つひと山の分布を示す。外部混合状態(A')では純粋な黄砂の分布に加えて小粒子で偏光解消度の小さいピークが現れる。内部混合状態（汚染黄砂）では分布はひと山であるがピークの偏光解消度が純粋な黄砂よりも小さい。

A: 純粋な黄砂

Log $ _{10} $ [For. Scat.] (AU)

B: 污染黄砂

Log $ _{10} $ [For. Scat.] (AU)

A'：外部混合

$$ \log_{10}\left[\operatorname{For.Scat.}\right]\left(\operatorname{AU}\right) $$

図(1)-3 偏光OPCで測定された前方散乱強度と偏光解消度の散布図（横軸の前方散乱強度は粒径と対応する）

図(1)-4は、図(1)-3の結果を粒径分布と粒径毎の偏光解消度で表したものである。この図では前方散乱強度を粒径に変換してある。純粋な黄砂(A)と汚染された黄砂(B)を比較すると、汚染された黄砂ではどの粒径でも偏光解消度が低下していることが分かる。図(1)-4では汚染された黄砂と外部混合した黄砂(A')の違いは分かりにくいが、外部混合では大粒子の偏光解消度は低下していないことが分かる。粒径分布をみると、汚染された黄砂(B)では大粒子が純粋な黄砂(A)に比べて減っていることが分かる。これは、後に流跡線を示すように汚染された黄砂では発生源からの輸送時間が長いことと対応している。外部混合では、絶対値は異なるが大粒子側の分布形状に大きな変化はなく、（図(1)-4では明らかなように）小粒子が増えていると解釈される。

内部混合による偏光解消度の変化は、粒子表面への大気汚染性粒子の付着による形状の変化あるいは複素屈折率の変化で説明できるが、後に示すように複素屈折率の変化（光吸收性が増加）によると考えるのが妥当である。
図(1)-4 偏光OPCデータ（図(1)-3）から求めた粒径分布と粒径毎の偏光解消度

図(1)-3、図(1)-4に示した純粋な黄砂、内部混合した汚染された黄砂、汚染粒子と外部混合した黄砂の事例は、ソウルにおける2013年4月ライダーの黄砂および大気汚染粒子の消散係数データと偏光OPCデータから探し出したものである。まず、ライダーデータから黄砂と大気汚染が同時に観測されている期間を探し、さらに1時間毎の偏光OPCデータの散布図の特徴を調べて事例を選択した。

図(1)-5にライダーから求めた黄砂と大気汚染粒子の消散係数を示す。A、Bは選択された純粋な黄砂、汚染された黄砂の事例である。外部混合状態A’は、ここに表示していないがAの直前である。

図(1)-5 ライダーから求めた（赤）黄砂と（青）大気汚染粒子の消散係数（外部混合を仮定して導出）

NOAAのHYSPLITモデルによる事例A, Bの後方流跡線を図(1)-6に示す。Aでは黄砂は発生源から直接ソウルに輸送されているのに対して、Bでは北京周辺を、時間をかけて通過していることが分か
る。また、重要なことは、北京周辺で低高度を輸送されていることである。図(1)-5を見ると3月4日などにも黄砂と大気汚染の混合状態が観測されているが、これらでは偏光OPCで内部混合の特徴を表すデータは得られなかった。流跡線によると汚染地域で上空を通過していたためであると考えられる。

図(1)-6 純粋な黄砂と汚染された（内部混合した）黄砂の輸送経路の違い

図(1)-7に事例A, A'，Bについて、2波長偏光ライダーで測定した地上付近の偏光解消度と後方散乱係数の波長比の散布図を示す。

図(1)-7 同じ事例についてライダーで測定した地表付近のエアロゾルの光学特性

ライダーで得られる光学特性は多数の粒子の散乱を同時に測定したものであるので情報量は少ないが、純粋な黄砂Aと汚染された黄砂B、外部混合状態A'の特徴は捉えられている。この結果は、ライダーデーターのみからでも黄砂と大気汚染エアロゾルの混合状態を推定できることを示してい
る。ただし、海塩などの球形の大粒子と黄砂が外部混合した場合の光学特性が大気汚染粒子と内部混合した黄砂と似ていると考えられるため、海塩粒子が存在する場合にはこれらの判別は困難である。

ソウルにおける偏光OPCによる継続的な観測から、黄砂シーズン以外でも濃度は低いが非球形の大粒子がバックグラウンド的に存在することが明らかになった。図(1)-8に4月と7月の一ヶ月の前方散乱強度と偏光解消度の散布図を示す。いずれも偏光解消度の高い大粒子のグループと偏光解消度の低い小粒子のグループが重なっているが、大粒子のモードのみを見ると、7月の偏光解消度が低いことが分かる。これは7月の方が、内部混合が進んでいるためであると推定される。

図(1)-8 ソウルの偏光OPCで得られた（左）2013年4月と（右）7月の前方散乱強度と偏光解消度の散布図

4月と7月の偏光解消度の違いをよく調べると、図(1)-8の横軸のスケールで2.3付近（直径2.5ミクロンに相当）よりも大粒子では偏光解消度の違いが大きく、小粒子側ではあまり違わないように見える。内部混合状態の黄砂の光学モデルにおいて、内部混合による形状の変化（丸くなる）と複素屈折率が変化（光吸収性が増える）のいずれの効果が重要であるかについて、楕円体モデルとボロノイモデルの黄砂について検討した。楕円体モデルの黄砂について形状を変化させた場合、偏光解消度の粒径依存性は、丸くなるに従ってどの粒径でも単調に偏光解消度が小さくなるわけではなく複雑な挙動を示すことが分かった。一方、複素屈折率の虚数部を増加した場合はどの粒径でも単調に偏光解消度が減少することが分かった。図(1)-9はボロノイモデルの黄砂の計算結果の一例である。複素屈折率の虚数部を大きくすると大粒径の偏光解消度が単調に減少している。また、小粒子側は変化がない。複素屈折率の実数部を変えるとピークがシフトするものの虚数部に対する変化には大きな違いは見られない。ただし、ここでは粒子全体の複素屈折率を変化させている。汚染された黄砂の場合は表面に吸収性を増やした層を考えるのが妥当であると考えられ、そのようなモデルによる計算を今後行なう必要がある。また、形状や組成について、電子顕微鏡などを使った分析との比較が必要である。
図(1)-9 ボロノイモデルの黄砂の偏光解消度の粒径に対する依存性

#### （３）PM2.5に含まれる黄砂量（PM2.5黄砂）の推定

### 1 ）PM2.5とPM10の比を用いた手法の定式化

PM2.5とPM10の比は、大粒子モードが卓越する黄砂では小さく、微小粒子モードが卓越する大気汚染粒子では大きい（図（1）-10）。このことを利用して、PM2.5/PM10比からPM2.5（あるいはPM10, TSP（総浮遊粒子状物質））に占める黄砂の割合を推定する手法を定式化した。ここでは、PM2.5とPM10を考えたがPM2.5とSPM（PM7に相当）でも同様の手法が利用できる。

図(1)-10 黄砂と大気汚染粒子の粒径分布と PM2.5, PM10 の分級特性の概念

黄砂および大気汚染粒子を分けて考え、それぞれについて、TSPに対するPM10の比が $ f_{10} $ および $ c_{10} $ 、TSPに対するPM2.5の比を $ f_{2.5} $ および $ c_{2.5} $ と表すと、PM2.5およびPM10は以下のように書ける。

$$ \begin{aligned}&PM_{2.5}=f_{2.5}F+c_{2.5}C\\&PM_{10}=f_{10}F+c_{10}C\\ \end{aligned} $$

ここに、F と C は大気汚染粒子と黄砂の総重量濃度である。PM2.5/PM10比をRとするとRは以下のように書ける。
$$ R=\frac{PM_{2.5}}{PM_{10}}=\frac{f_{2.5}F+c_{2.5}C}{f_{10}F+c_{10}C} $$

今、 $ f_{2.5} $ 、 $ f_{10} $ 、 $ c_{2.5} $ および $ c_{10} $ が分っているものとすると、TSP、 $ PM_{10} $ および $ PM_{2.5} $ に占める黄砂の割合はRの関数として以下のように書ける。

$$ \left(Dust in TSP\right)=\frac{C}{C+F}=\frac{f_{2.5}+f_{10}R}{f_{2.5}-c_{2.5}-(f_{10}-c_{10})R} $$

$$ \left(\mathrm{Dust in}\mathrm{PM}_{10}\right)=\frac{c_{10}C}{c_{10}C+f_{10}F}=\frac{\left(\frac{f_{2.5}}{f_{10}}\right)-R}{\left(\frac{f_{2.5}}{f_{10}}\right)-\left(\frac{c_{2.5}}{c_{10}}\right)} $$

$$ \left(\mathrm{Dust in}\mathrm{PM}_{2.5}\right)=\frac{c_{2.5}C}{c_{2.5}C+f_{2.5}F}=\frac{\left(\frac{c_{2.5}}{c_{10}}\right)\left(\left(\frac{f_{2.5}}{f_{10}}\right)-R\right)}{\left(\left(\frac{f_{2.5}}{f_{10}}\right)-\left(\frac{c_{2.5}}{c_{10}}\right)\right)R} $$

$ f_{2.5}=0.8,\quad f_{10}=1,\quad c_{2.5}=0.18,\quad c_{10}=0.9 $ とした場合の例を図(1)-11に示す。

図(1)-11 黄砂の比率をRの関数としてプロットした例

PM10 に占める黄砂の比率は R に線形であるが、PM2.5 と TSP では、それぞれ下と上に膨んだ関数になる。また、式(1)-4 と 5 から分るように、PM10 と PM2.5 に対する黄砂の比率は $ c_{2.5}/c_{10} $ と $ f_{2.5}/f_{10} $ のみに依存し、TSP に対する割合 $ c_{10} $ 、 $ f_{10} $ を知らなくても計算できる。この手法を実際に用いるには、あらかじめ $ c_{2.5}/c_{10} $ と $ f_{2.5}/f_{10} $ を経験的に求めておく必要がある。なお、実際に測定した R が $ f_{2.5}/f_{10} $ よりも大きい、あるいは $ c_{2.5}/c_{10} $ よりも小さくなった場合は、R をその値で止めることで対応できる。

## 2 ）ライダー観測との比較

2013年3月のつくばにおけるPM10とPM2.5の測定データとライダーデータを用いて、PM2.5/PM10比からPM2.5に含まれる黄砂の割合を推定する手法の検証を行った。2013年3月にはローカルダスト（強風による農地からの土壌粒子の巻き上げ）と輸送された黄砂の両方が観測された。図(1)-12
に観測されたPM10とPM2.5、PM2.5/PM10比およびPM2.5/PM10比のヒストグラムを示す。3月10，13，18日の大きなPM10のピークは農地から発生したローカルダストである。3月7-9日の小さなピークは輸送された黄砂である。図(1)-12の中段を見ると、ローカルダストのPM2.5/PM10比は0.1以下、輸送された黄砂では0.1-0.3である。大気汚染性のエアロゾルではPM2.5/PM10比は0.7-0.8である。ここでは、輸送された黄砂に着目し、図(1)-12下段のヒストグラムから(1)-5式の $ c_{2.5}/c_{10}=0.3 $ 、 $ f_{2.5}/f_{10}=0.8 $ としてPM2.5中の黄砂の比率を求めた。その結果を図(1)-13に示す。

図(1)-12 つくばにおいて観測されたPM10とPM2.5（上），PM2.5/PM10比（中），およびPM2.5/PM10比のヒストグラム（下）

図(1)-13 PM2.5/PM10比から推定した2013年3月つくばのPM2.5に含まれる黄砂の濃度 一方、ライダーで得られる黄砂消散係数および球形エアロゾル（大気汚染エアロゾル）消散係
数からPM2.5に含まれる黄砂と大気汚染粒子を推定することができる。図(1)-14は黄砂時および越境大気汚染時にモニタリング局のPM2.5とライダー消散係数を比較した結果である。横軸は相対湿度である。黄砂は、吸湿性でないので一定値の変換係数で消散係数からPM2.5が推定できることが分かる。また、大気汚染粒子についても変換係数を相対湿度の関数とすればPM2.5が推定できる。

(a) Asian dust case

(b) Air pollution case

図(1)-14 ライダーの黄砂および球形エアロブル消散係数をPM2.5に変換する係数の湿度依存性（地上付近(120-1000km)のライダーデータと最寄りのモニタリング局のPM2.5を用いた）

図(1)-15に、つくばのライダーから導出した2013年3月の黄砂消散係数および球形アロブル消散係数の時間高度表示を示す。また、図(1)-16に地上付近（120-510m）のライダーデータから換算した黄砂PM2.5とPM2.5（黄砂PM2.5+球形エアロブルPM2.5）である。なお、ここでは黄砂消散係数については変換係数(PM2.5/消散係数）for Asian dust of =150（ $ (\mu\ g/m^{3})/(km^{-1}) $ ）、球形エアロブル消散係数については(PM2.5/消散係数) $ =Q^{-1}(1+a\times(Rh/100)^{b})^{-1} $ を用いた。ここに、Q質量散乱効率因子、Rhは相対湿度(%)、aとbは経験的なフィッティングパラメータで、 $ Q^{-1}=189\left((\mu\ g/m^{3})/(km^{-1})\right) $ 、a=4.34、b=6.72を用いた $ ^{5)} $ 。なお、黄砂に対する変換係数は、PM2.5が過大評価されないように調節した。その結果、図(1)-14の値（220（ $ \mu\ g/m^{3}/(km^{-1}) $ ）よりも小さい値を用いている。この違いは測定地点の違いによると考えられる。従来の研究結果からは、黄砂消散係数を黄砂PM2.5に変換しる係数は観測地点に大きく依存しないと考えられるので、今後さらに検討が必要である。

図(1)-13と図(1)-16は似ているが、詳細では異なる点がある。3月7-9日の輸送された黄砂は図(1)-13では小さい。原因のひとつは $ c_{2.5}/c_{10} $ の値の設定にあると考えられる。また、黄砂PM2.5の計測では分球特性の違いが大きく影響することも考慮する必要があろう。いずれにしても、以上の比較によって、PM2.5/PM10比を使った黄砂の比率の推定手法が、定性的あるいは半定量的な黄砂の検知手法として利用できることが示されたと言える。
Spherical aerosol

Day of month (UTC)

図(1)-15つくばのライダー観測から導出した2013年3月の黄砂消散係数および球形アロゾル消散係数の時間高度表示

Estimated from lidar extinction coefficient (120-510 m)

図(1)-16 ライダーから推定した2013年3月のつくばのPM2.5と黄砂PM2.5

### 3 ）PM2.5/PM10比を使った黄砂検知の応用

三国環境大臣会合の黄砂に関する研究第1ワーキンググループで共有された2012年の黄砂事例について、PM2.5/PM10比を使った黄砂量の推定手法を適用して解析した。用いたのはEANETの隠岐、利尻、落石の3地点のPM2.5とPM10データで、解析期間は2012年3月27-4月3日、4月20日-5月3日、11月25日-12月2日である。図(1)-17に全解析期間を通した3地点のPM2.5/PM10比のヒストグラムを示す。3つ観測地点でヒストグラムに大きな違いは見られない。そこで全地点について $ c_{2.5}/c_{10}=0.2 $ 、 $ f_{2.5}/f_{10}=0.8 $ としてPM2.5に占める黄砂濃度を求めた。結果を図(1)-18に示す。
PM2.5/PM10

図(1)-17 全解析期間の隠岐、利尻、落石のPM2.5/PM10比のヒストグラム

図(1)-18 PM10、PM2.5とPM2.5/PM10比から推定した黄砂PM2.5
図(1)-18と松江および札幌のライダーのデータを比較した。観測地点がPM2.5、PM10とは同一でないのでライダーから見積もった黄砂PM2.5ではなく、黄砂および球形エアロブル消散係数と定性的に比較した。その結果、3月30日には松江と札幌で大気汚染と同時に黄砂が観測されたこと、4月2日に松江で比較的純粋な黄砂が観測されたことなど図(1)-18の結果と整合することが示された。この他、4月24-26日に大気汚染と混合した黄砂が松江で観測されたこと、4月29-30日に純粋な黄砂が札幌で観測されたこと、11月29日に比較的純粋な黄砂が松江で観測されたことなども図(1)-18とよく整合した。

現在、多くのモニタリング局でPM2.5とPM10あるいはSPMが同時に測定されているので、ここで述べた方法は、黄砂の定性的な検知手法あるいは半定量的な黄砂濃度の推定手法として有用である。しかし、例えば2013年8月上旬の例のように、大気汚染性エアロブル事例でも、2.5ミクロンを越える粒子が多くPM2.5/PM10比を用いた方法では黄砂と誤判定してしまう事例もあった。従って、化学輸送モデルやライダーネットワークデータなどと比較しながら利用する必要がある。

## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

偏光OPCにより内部混合状態の黄砂（汚染された黄砂）を初めて観測した。また、汚染された黄砂の光学モデル構築のための方法を示した。さらに、2波長偏光ライダーにより汚染された黄砂の分布を遠隔計測する手法を実証した。

ライダーおよび偏光OPCにより汚染された黄砂をリアルタイムで測定する手法を開発し、黄砂および大気汚染粒子の濃度に加えて黄砂の汚染度のデータを疫学研究等へ応用研究に提供することが可能となった。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

ライダーネットワークで捉えた黄砂の動態を環境省黄砂飛来情報ホームページに提供した。また、三国環境大臣会合の黄砂に関する研究第1ワーキンググループにおいてライダーネットワークデータを共有するとともに、本研究の成果を含む研究情報をワーキンググループに提供した。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

PM2.5に含まれる黄砂量の推定手法はPM2.5規制に有用な情報となると期待される。また、ライダーおよび偏光OPCによる汚染された黄砂の検出手法は、黄砂の飛来状況に加えて、黄砂の汚染度の情報（純粋な黄砂、大気汚染粒子と共存、汚染された黄砂の3レベル程度）を準リアルタイムで一般に発信するための手法としての活用が期待される。

## 6 ．国際共同研究等の状況

【日中韓環境大臣会合黄砂に関する研究第1ワーキンググループ】

カウンターパート: B. Pan(中国環境保護局(CNEMC))、S.-B. Kim（韓国気象庁(KMA)）

参加・連携状況: 毎年 1 回会合を開催してデータ共有等を通じた共同研究を実施し、成果を論文
集に取り纏めている。

国際的な位置づけ:日中韓環境大臣会合、日中韓局長級会合の合意を経て設置されている。

【世界気象機関砂塵嵐警戒評価システム(SDS-WAS)】

カウンターパート: A. Baklanov (WMO 事務局)、X.-Y. Zhang (中国気象局 (CMA))、S.-B. Ryoo (韓国気象庁 (KMA))

参加・連携状況:年に1度程度会合を開催して観測データ、予測データ等の共有を進めている。国際的な位置づけ:世界気象機関(WMO)の世界天気研究計画(WWRP)におけるプロジェクト。

【エアロブル予測のための国際協調（International Cooperative for Aerosol Prediction, ICAP）】カウンターパート：Jeff Ried（米国海軍研究所）、Angela Benedetti，Miha Razinger（欧州中期気象予報センター）、Peter Colarco（NASA GSFC）、Sarah Lu（米国環境予測センター研究官・米国）ほか

連携状況: 現業向けエアロゾル予報モデルの開発協力・エアロゾルの観測可能性・予測の検証・アンサンプル予測・モデル間相互比較に関する情報交換。

国際的な位置づけ:研究者ベースでの共同研究。

## 【世界気象機関全球大気監視計画（GAW）】

カウンターパート:世界気象機関

参加・連携状況: 東アジアのライダーネットワーク（AD-Net）がコントリビューティングネットワークとしてGAWの承認を受け観測に参加。準リアルタイムでデータを提供。

国際的な位置づけ:世界気象機関(WMO)のプロジェクト。

## 7 ．研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1) N. Sugimoto, Y. Hara, A. Shimizu, T. Nishizawa, I. Matsui, and M. Nishikawa: Asia-Pacific J. Atmos. Sci., 49(1), 27-39, (2013)

“Analysis of Dust Events in 2008 and 2009 Using the Lidar Network, Surface Observations and the CFORS Model”

3) 杉本伸夫、西澤智明、松井一郎、清水厚、日暮明子: Journal of The Remote Sensing Society of Japan, 34(4) 286-292, (2014)

“地上ライダーおよび放射計ネットワークによる EatthCARE 搭載 ATLID の 検証手法の開
“発”

4）杉本伸夫、西澤智明、清水厚、松井一郎：Earozoru Kenkyu 29(3) 166-173, (2014) “エアロゾルライダー：データ品質保証と観測の整合性の確保”

## くその他誌上発表（査読なし）>

1) D. Jugder, N. Sugimoto, M. Shinoda, R. Kimura, I. Matsui, M. Nishikawa: Proceedings of the 18th International Joint Seminar on Regional Deposition Processes in the Atmosphere and Climate Change, 64–72 (2012)

“Dust detected by polarization-sensitive mie lidar measurements in Mongolia”

2) N. Sugimoto, T. Nishizawa, A. Shimizu, I. Matsui: Proc. SPIE 9232, International Conference on Optical Particle Characterization (OPC 2014), 92320N (2014) doi:10.1117/12.2064957

“Aerosol characterization with lidar methods”

3) N. Sugimoto, T. Nishizawa, A. Shimizu, I. Matsui, Y. Jin: Proc. of SPIE 9262, 92620K, (2014) doi: 10.1117/12.2069892

“Characterization of aerosols in East Asia with the Asian Dust and aerosol lidar observation network (AD-Net)”

## （2） 口頭発表（学会等）

1) N. Sugimoto, T. Nishizawa, I. Matsui, A. Shimizu: The first China-Japan Aerosol Symposium, Kanazawa (2012)

“Lidar network observation of aerosols in East Asia”

2) N. Sugimoto: International Laser Radar Conf., Porto Heli, Greece (2012) "Assimilation of lidar observations in aerosol transport models"

3) A. Shimizu, N. Sugimoto, I. Matsui, T. Nishizawa: The 3rd International Symposium on Atmospheric Light Scattering and Remote Sensing (2013)

“Lidar extinction coefficient compared with particle number concentration and subjective weather report”

4) N. Sugimoto, T. Nishizawa, A. Shimizu, I. Matsui: The 3rd International Symposium on Atmospheric Light Scattering and Remote Sensing (2013)

“Studies on Characteristics and Distributions of Aerosols Using the Asian Dust and Aerosol Lidar Observation Network (AD-Net)”

5）杉本伸夫，西澤智明，清水厚，松井一郎：第30回エアロゾル科学・技術研究討論会（2013）「ライダーネットワークによる東アジアのエアロゾルの動態把握」

6）清水厚，杉本伸夫，松井一郎，西澤智明：第31回レーザセンシングシンポジウム(2013)「ネットワークライダーで観測された黄砂鉛直分布の年々変動」

7）杉本伸夫，清水厚，松井一郎，西澤智明：第31回レーザセンシングシンポジウム，(2013)同予稿集

「ライダーネットワークと偏光OPCによる汚染混合型黄砂の観測」
8) T. Nishizawa, N. Sugimoto, I. Matsui, A. Shimizu, A. Higurashi: International workshop on inventory, modeling and climate impacts of greenhouse gas emissions (GHG's) and aerosols in the Asian region (2013)

“Observation of air pollution aerosols and Asian dusts using the Asian Dust and aerosol lidar observation Network (AD-Net).”

9) T. Nishizawa, N. Sugimoto, I. Matsui, A. Shimizu, A. Higurashi: International SKYNET workshop (2013)

“Grond-based lidar network observation of aerosols and clouds in AD-Net.”

10) T. Nishizawa, N. Sugimoto, I. Matsui, A. Shimizu, H. Kobayashi: 3rd international symposium on atmospheric light scatterin and remote sensing (2013)

“Aerosol observation by polarization optical particle counter (POPC) at Seoul, Korea”

11) N. Sugimoto: International Workshop on Air Quality in Asia Inventory, Modeling and Climate Impacts of Greenhouse Gas emissions (GHG's) and Aerosols; Remote sensing applications and Integrated Technologies, Hanoi, June 24–26, (2014)

“Continuous observation of aerosols in East Asia using a ground-based Lidar network (AD-NET)”

12) N. Sugimoto, T. Nishizawa, I. Matsui, A. Shimizu, A. Higurashi, Y. Jin, E. Oikawa: AOGS, Sapporo, July (2014)

“Development of validation methods for the EarthCARE ATLID using ground-based lidar and radiometer networks”

13) N. Sugimoto, T. Nishizawa, A. Shimizu, I. Matsui: AOGS, Sapporo, July 31, (2014) "Detection of Internally Mixed Asian Dust with Air Pollution Aerosols Using a Polarization Optical Particle Counter and a Polarization-Sensitive Two-Wavelength Lidar"

14) N. Sugimoto, JSPS研究拠点形成事業, B. アジア・アフリカ学術基盤形成型, アジアダストと環境レジームシフトに関する研究拠点の構築, 第一回国際セミナー, Nagoya, August 4-5, (2014)

“Study of Asian Dust Using the Asian Dust and Aerosol Lidar Observation Network (AD-Net)”

15) 杉本伸夫，西澤智明，清水厚，松井一郎，小林拓：第31回エアロブル科学・技術研究討論会，つくば，8月8日(2014)

「偏光パーティクルカウンターとライダーによる黄砂の内部混合状態の推定」

16) N. Sugimoto, T. Nishizawa, A. Shimizu, I. Matsui, Y. Jin: Sino-Japan Workshop on Air Quality Simulation over East Asia, Beijing, August 11, (2014)

“Characterization of aerosols with multi-parameter lidars”

17) N. Sugimoto, T. Nishizawa, I. Matsui, A. Shimizu, A. Higurashi, Y. Jin, E. Oikawa: EarthCARE Workshop, Tokyo, Sep 17–19, (2014)

“Validation methods for the EarthCARE ATLID products and ATLID-CPR and ATLID-MSI
synergy products using ground-based lidar networks and radiometer networks"

18) 杉本伸夫，西澤智明，清水厚，松井一郎，神慶孝：第32回レーザセンシングシンピジウム，飛騨高山，Sep. 4-5，(2014)

“ライダーネットワーク (AD-NET) の高機能化とデータ利用研究の新展開”

19) N. Sugimoto, T. Nishizawa, A. Shimizu, I. Matsui, Y. Jin: International Workshop on SKYNET and Asian Lidar Network, Hefei, China, Sep 10–12, (2014)

“Current status of the Asian Dust and aerosol lidar observation network (AD-Net)”

20) N. Sugimoto, T. Nishizawa, A. Shimizu, I. Matsui, Y. Jin: SATREPS Seminar, Punta Arenas, Chile, 8 October (2014)

“Continuous observation of aerosols in East Asia using a ground-based lidar network (AD-Net)”

21) N. Sugimoto, T. Nishizawa, A. Shimizu, I. Matsui, Y. Jin: SPIE Asia-Pacific Remote Sensing, Lidar RS Environ. Monitoring, Beijing, Oct 14–15, (2014)

“Characterization of aerosols in East Asia with the Asian Dust and aerosol lidar observation network (AD-Net)”

22) 杉本伸夫，西澤智明，清水厚，松井一郎：風送ダストに関する現状と今後の展開に関する研究集会, 福岡，12月11-12日 (2014)

「黄砂と大気汚染エアロゾルの混合状態と光学モデルの検討」

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない。

## （４）「国民との科学・技術対話」の実施

1）国立科学博物館で開催された「ヒカリ展」（2014年10月28日から2015年2月22日）において、ライダー装置、黄砂・PM2.5観測の解説パネル、日本の6地点のリアルタイムデータ画像を展示。（入場者数17万8千人）（アンケートおよび個別の質問あり）

## （５）マスコミ等への公表・報道等

1）東京新聞（H25年1月19日、本研究と関連する中国の大気汚染についてコメント）

2) NHK BS1 ワールドWaveトゥナイト（H25年1月22日、本研究に関連する中国からのPM2.5の飛来について収録でコメント）

3) NHK ニュースウォッチ 9（H25年1月29日、中国の高濃度PM2.5について収録でコメント）

4) NHK あさイチ（H25年1月31日、中国からのPM2.5についてのコメントをキャスターが紹介）

5) NHK おはよう日本（H25年2月4日、中国からのPM2.5について収録でコメント）

6) NHK BS1 ワールドWaveモーニング（H25年2月4日、中国のPM2.5について生出演でコメント）

7) テレビ朝日報道特集SUNDAY（H25年3月3日、PM2.5のライダー観測について装置と手法を解説）
8) 朝日新聞（H25年19月29日火曜日14版、九州版社会面p.34、「PM2.5の汚さ予測へ」

9) 朝日新聞デジタル 2013年10月28日20時18分「飛来する黄砂、汚れ具合予測へ、健康被害防止にも期待」

## (6) その他

特に記載すべき事項はない。

### 8 \. 引用文献

1) K. T. Kanatani, I. Ito, W. K. Al-Delaimy, Y. Adachi, W. C. Mathews, J. W. Ramsdell, and Toyama Asian Desert Dust and Asthma Study Team, Desert-dust Exposure is Associated with Increased Risk of Asthma Hospitalization in Children, Am. J. Respir. Crit. Care Med. 182(12) 1475-81 (2010). doi:10.1164/rccm.201002-02960C.

2) K. Onishi, Y. Kurosaki, S. Otani, A. Yoshida, N. Sugimoto, Y. Kurozawa, Atmospheric transport route determines components of Asian dust and health effects in Japan, Atmospheric Environment 49, 94-102 (2012). doi:10.1016/j.atmosenv.2011.12.018.

3) H. Kobayashi, M. Hayashi, K. Shiraishi, Y. Nakura, T. Enomoto, K. Miura, H. Takahashi, Y. Igarashi, H. Naoe, N. Kaneyasu, T. Nishizawa, N. Sugimoto, Development of a polarization optical particle counter capable of aerosol type classification, Atmospheric Environment 97, 486–492, (2014). doi:10.1016/j.atmosenv.2014.05.006.

4) X. Pan, I. Uno, Y. Hara, M. Kuribayashi, H. Kobayashi, N. Sugimoto, S. Yamamoto, T. Shimohara, and Z. Wang, Observation of the simultaneous transport of Asian mineral dust aerosols with anthropogenic pollutants using a POPC during a long-lasting dust event in late spring 2014, Geophys. Res. Lett., 42, 1593–1598 (2015). doi:10.1002/2014GL062491.

5) X. -G. Liu, J. L, Y. Q, T. Han, L. Hou, J. Gu, C. Chen, Y. Yang, X. Liu, T. Yang, Y. Zhang, H. Tian, M. Hu, Formation and evolution mechanism of regional haze: a case study in the megacity Beijing, China. Atmos. Chem. Phys., 13, 4501-4514, (2013).

doi:10.5194/acp-13-4501-2013.
（２）メガシティにおけるPM2.5黄砂と人為汚染物質による複合汚染の化学的特徴の解明

（公財）東京都環境公社 東京都環境科学研究所
分析研究科	山崎 正夫
森 育子（平成24年度～平成25年度）
高橋 明宏（平成24年度のみ）
調査研究科	星 純也（平成26年度のみ）

平成24～26年度累計予算額：6,096千円（うち、平成26年度予算額：2,006千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

黄砂発生源近傍の大都市の一つである、モンゴルの首都ウランバートルにおいて大気中粉じん（PM2.5、PM10）の捕集と化学成分測定を行った。その結果、炭素成分の組成は東京と異なり、OC1が多く0C4が少ない結果であった。これはウランバートルの厳冬期の非常に低い気温が影響していると考えられた。イオン成分については $ SO_{4}^{2-} $ や $ NH_{4}^{+} $ では東京より高濃度となったが、 $ NO_{3}^{-} $ は東京と近い濃度となり、東京とは異なる組成であった。また、ウランバートルでは $ SO_{4}^{2-} $ 、 $ NO_{3}^{-} $ 、Al、Ca、FなどはPM2.5に比べPM2.5-10中の構成比が大きくなっており、粗大粒子側に配分されやすいという特徴がみられた。

これらの結果を用いて、黄砂と汚染物質の混合状態についての解析を行った。その結果、ウランバートルの大気中ではEC、OC及びCl⁻は黄砂粒子と別の粒子として存在、すなわち外部混合状態であったと示唆された。一方、 $ SO_{4}^{2-} $ 、 $ NO_{3}^{-} $ 、及びF⁻は内部混合状態であったと示唆された。東京ではこれらの物質は全て外部混合状態であったことが推察され、ウランバートルのような非常に寒い地域では、排出されたガス状の汚染物質が大気中で輸送中に二次生成粒子となるのではなく、大気に排出されるとすぐに大気中の土壌粒子に吸着されて輸送されていくことが示唆された。

また、ダイオキシン類の捕集法を検討し、大気中濃度を調査した結果、ウランバートルのダイオキシン類は冬季にはほぼ粒子態で存在していることが分かった。そのため、PUFを用いずにフィルター捕集した試料のダイオキシン類を測定した。ダイオキシン類の同族体組成は燃焼パターンを示した。ウランバートルの主な大気汚染の発生源と考えられているのは、石炭や薪を燃やす家庭用ストーブ、石炭火力発電所、石炭による供熱ステーションなどであり、これらがダイオキシン濃度に影響していることが示唆された。

## [キーワード]

ウランバートル、PM2.5黄砂、外部混合、内部混合

### 1. はじめに

微小黄砂（PM2.5黄砂）は、大気汚染物質とよく混合し、一般的な黄砂より健康影響が大きいことが指摘されている。黄砂の発生源地に近い北京やウランバートルでは、このような汚染混合型
黄砂が新たな都市大気環境問題となっている。また、日本においても、汚染混合型黄砂の飛来によるPM2.5の規制値超過が観測されるようになってきた。しかしながら、PM2.5黄砂に関する科学的知見は非常に少ない。

黄砂発生源地近傍の大都市の一つであるウランバートルは標高1300mの盆地に位置するモンゴルの首都である。そこではモンゴルの人口の半数近くの120万人が暮らしている。近年益々一極集中化が進んでいる。急激な人口増加に都市整備は追いつかず、大気汚染が深刻化しており、特に冬季の大気汚染が深刻と報告されている $ ^{1} $ 。しかし、ウランバートルの大気汚染に関する研究は始まったばかりで、その実態が十分に把握されているとは言い難い。本研究では、冬季を中心にウランバートルにおいて連続測定を行い、日内変動の特徴を把握した。またローボリウムサンプラーを用いてPM10及びPM2.5の試料採取し、採取した粉じん中の炭素成分、イオン成分、金属成分の分析を行ってそれらの特徴を把握したので報告する。また、これらのデータを用いて黄砂と汚染物質の混合状態について考察したので報告する。

また、ウランバートルでの大気汚染の発生源は、石炭や薪を燃やす家庭用ストーブ、石炭火力発電所、石炭による供熱ステーション、自動車（有鉛ガソリンを使用）と言われている。これらは老朽化している上に整備も不十分であるため、燃焼に伴うダイオキシン類の発生が懸念される。しかしながら、これまでにウランバートルの大気中のダイオキシン類の報告例はない。ダイオキシン類の測定については、環境省の「ダイオキシン類に係る大気環境調査マニュアル」（2008）²では、試料捕集はポリウレタンフォーム（PUF）2個をつけたハイボリウムエアーサンプラー（HV）で行うとされているが、それに相当するHVのウランバートルへの持ち込みは通関等の問題があり容易ではない。本研究ではウランバートルの既存のローボリウムサンプラーを改良して大気中のダイオキシン類濃度測定を行い、濃度実態と異性体組成の特徴を把握したので合わせて報告する。

## 2 ．研究開発目的

本研究では、黄砂発生源地に近いウランバートルにおける都市大気汚染の実態を把握するための大気試料捕集法及び試料中の化学成分の分析法の確立を行う。確立した大気試料の採取法を用い、黄砂発生源地に近い大都市ウランバートルにおいて、試料捕集及び試料中の化学成分分析を行い、都市大気汚染と黄砂による混合汚染の実態を解明するためのデータ収集を目的とする。

### 3. 研究開発方法

## (1) 调查地点

試料の採取はモンゴルの首都、ウランバートルで行った。ウランバートルはゴビ砂漠の北東側に位置し、黄砂発生源に近いメガシティの一つである（図(2)-1）。試料採取装置はウランバートル市内のNational Agency of Meteorology and Environment Monitoring（NAMEM）の屋上（4階）に設置した。NAMEMの位置を図(2)-2に試料採取装置の設置状況を図(2)-3に示した。調査地点であるNAMEMの北～北東側にはゲルと住宅が多い地域となっている。ウランバートルの大気汚染物質発生源の一つとして石炭、薪を使用した家庭用ストーブが考えられ、このゲル＋住宅地域が大きな発生源地域であると想定される。
図 $ (2) $ -1 試料採取地点（広域図）

図 $ (2) $ -2 試料採取地点（市内航空写真）

## （２）採取期間、測定項目及び分析方法

試料の採取は以下の期間で行った。

① 2012 年1 月～2 月 (1試料あたりの捕集時間：12 時間もしくは23 時間)

② 2012 年11 月～2013 年3 月（1試料あたりの捕集時間：48 時間）

③ 2013 年8 月～9 月（1試料あたりの捕集時間：168 時間）
図(2)-3 試料採取装置の設置状況（NAMEM屋上）

採取した試料を用いて①の期間ではPM10、PM2.5の質量濃度の他、炭素成分、イオン成分、金属成分の分析を行った。②及び③で採取した試料については、主にダイオキシン類の測定に用いた。

①の期間の試料の採取はローボリュームエアーサンプラー（FRM, Thermo Scientific）を用いて行い、石英繊維フィルター（2500QAT-UP, Pallflex）を装着して採取した。測定項目及びイオン成分、金属成分の測定対象物質と分析方法を表(2)-1に示した。また、炭素成分分析の分析条件を表(2)-2に示した。

表(2)-1 测定項目、測定対象物質及び分析方法

測定項目	分析方法
PM10	重量法
PM2.5	重量法
PM2.5-10	各々の成分についてPM10測定値からPM2.5測定値を差し引いて算出
炭素成分(EC, OC)	サーマルオプティカル・リフレクタンス法
陽イオン
(アンモニウムイオン:NH4+)	水浸出一イオンクロマトグラフ法
陰イオン
(フッ化物イオン:F-, 塩化物イオンCl-, 硫酸イオン:SO42-, 硝酸イオン:NO3-)	水浸出一イオンクロマトグラフ法
金属成分
(マグネシウム:Mg, アルミニウム:Al, カルシウム:Ca, 鉄:Fe)	混酸(硝酸・過塩素酸・フッ化水素酸)で分解後、ICP-AES法
表 $ (2) $ -2 炭素成分の分析条件

フラクション	設定温度（℃）	分析雰囲気
0C1	120	He
0C2	250	He
0C3	450	He
0C4	550	He
EC1	550	98% He + 2% O₂
EC2	700	98% He + 2% O₂
EC3	800	98% He + 2% O₂

また、①の期間ではPM2.5及びPM10の連続測定を行った。連続測定は分粒器付光散乱式装置（KOSA Monitaor, TOA-DKK）を用いて測定を行い、ローボリウムエアーサンプラーで同時に採取したPM2.5及びPM10の測定値を用いて校正を行った。

②及び③の期間で採取した試料についてはダイオキシン類の測定を行った。測定に先立ち、異性体組成が発生源解明の手がかりのひとつになると考えられる都市大気粉じん中のダイオキシン類を分析するための試料捕集法を検討した。一般的に、環境大気中のダイオキシン類を調査するときは、ガス態と粒子態を同時に捕集し、両者を合算した値で評価するが、ウランバートルにはガス態と粒子態を同時捕集可能なサンプラーがないため、既存のサンプラーの改造を試みた。改造したサンプラーで捕集した試料を用い、ガス態と粒子態の同時捕集の必要性についても検討した。

採取は石英繊維ろ紙とポリウレタンフォーム（PUF）を用いた。採取した試料はトルエンで抽出後、精製、分画し、高分解能ガスクロマトグラフ質量分析計（HRGC-HRMS）で分析した。試料の抽出・分析はダイオキシン類に係る大気環境調査マニュアル（環境省(2008)）に従って行った。

## 4 ．結果及び考察

### （１）PM2.5及びPM10の質量濃度

図(2)-4にPM2.5、PM10の質量濃度と両者の比（PM2.5/PM10）を示した。測定されたウランバートルのPM濃度はPM2.5、PM10とも高く、2011年度の都内平均（15.7μg m⁻³）の3～15倍程度の濃度が観測された。PM2.5とPM10の比を見ると、PM2.5/PM10が0.6以下となり、粗大側のPM濃度が相対的に高くなった試料ではPM10までの全体の粉じん濃度が低くなる傾向が見られた。一方、PM2.5-10ではPM2.5/PM10との関係は見られなかった。

図(2)-5に連続測定機での冬季の測定結果を示した。2012年1月10日から2月1日までのPM10とPM2.5濃度の平均値は、それぞれ270μg m⁻³、200μg m⁻³であった。PM10の平均値はモンゴルの環境基準値（150μg m⁻³）を超過していた。また、PM2.5の平均値もWHOのガイドラインの年平均値（10μg m⁻³）の10倍以上であった。これらの平均はNishikawa et al(2011) $ ^{1)} $ の報告値とほぼ同じ値であった。連続測定機の測定によるPM2.5/PM10は平均値で0.76となり、一般的な都市大気の粉じんの比と同様であった。PM10、PM2.5ともに、夜間と午前の2回のピークをもつ濃度変動を示した。
図(2)-4 ウランバートルにおけるPM2.5及びPM10の質量濃度

図(2)-5 ウランバートルにおけるPM2.5及びPM10の質量濃度（連続測定機による測定）
ライダーによる高度別のエアロゾルの観測結果は、冬季のウランバートルにおいて昼間よりも夜間に低い逆転層が形成されることを示しており、これが、夜間のPM高濃度現象をもたらす要因と考えられる。

## （２）炭素成分濃度の特徴

2012年1月19日から27日にかけてウランバートルにおいて23時間捕集したときのPM10の炭素成分の濃度範囲は93～130 μg m⁻³（平均値：110 μg m⁻³）であった（図(2)-6）。これはPM10濃度の42%に相当した。同時期に捕集されたPM2.5中の炭素成分の濃度範囲は74～110 μg m⁻³（平均値：89 μg m⁻³）で、2008年度から2009年度に都内で捕集されたPM2.5中の炭素成分の約10倍であった $ ^{3)} $ （図(2)-6）。PM2.5中に含まれる炭素成分濃度のPM10中の炭素成分濃度に対する比の値の平均値は0.82で、PM2.5/PM10（0.80）とほぼ同値であった。ウランバートルのPM2.5中の炭素成分のパーセンテージは43%で、約30%であった東京の値より高かった。各炭素フラクションの割合はPM10、PM2.5ともに、0C1が最も高く、次いでOCPyro、0C2、EC1-OCPyro、0C3の順であり（図(2)-7）、東京の

図(2)-6 2012年1月にウランバートルで捕集されたPM10及びPM2.5中の各炭素フラクション濃度（UB:ウランバートル、TK:東京）

図(2)-7 2012年1月にウランバートルで捕集されたPM10及びPM2.5中の各炭素フラクションのパーセンテージ（UB:ウランバートル、TK:東京）
炭素成分のフラクションとは異なっていた。また、PM10中の全炭素濃度は、PM10濃度と同様に、昼間低く、夜間に高い傾向を示していた（図(2)-8）。

これらの傾向を示す要因の一つとして気象要素が考えられるため、気温との関係について解析を行った。図(2)-9にPM2.5中の炭素フラクション濃度と気温の関係、図(2)-10にPM10中の炭素フラクションと気温の関係を図示した。PM2.5、PM10ともに、質量濃度、OC1、OCPyroなどで気温と逆相関の関係が見られている。大気中のVOCから生成されると考えられるOCが気温の低下とともに生成しやすくなっていることが考えられる。一方、EC2、EC3やOCの中でも高温の条件で分析されるOC4などは気温との関係が見られない。OC1は気温の低下とともにTC中の割合が増加し、OC4は減少していくと考えられる。-20℃以下の気温となるウランバートルでは、東京に比べ、OC1の割合が大きく増加し、東京とウランバートルの組成の違いを生じる原因となっていると考えられる。

図(2)-8 炭素成分濃度の時間変動（2012年1月 ウランバートル）
T(C^{0})

T(C^{0})

図(2)-9 PM2.5中の炭素フラクション濃度と気温との関係

T(C^{0})

T(C°)

T(C^{0})

T(C°)

図(2)-10 PM10中の炭素フラクション濃度と気温との関係