Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
Ensemble (ICAP-MME)

## くその他誌上発表（査読なし）>

1) 岩崎俊樹，宮崎和幸，関山剛，五藤大輔，中島映至，弓本桂也，鵜野伊津志，塩谷雅人：天気，60，203-207（2013）

「2012年度秋季大会スペシャル・セッション「大気微量気体およびエアロゾルの同化とその気候研究への利用」報告」

2) 田中泰宙，関山剛，貢木貴史，弓本桂也，小木昭典，平形麻紀，村上浩：天気，61，785一キング（2014）

「エーロゾル予測のための国際協力（ICAP）第5回ワーキンググループ会合「エーロゾル観測可能性についての最近の進展」開催報告」

3) A. Benedetti, J.M. Baldasano, S. Basart, F. Benincasa, O. Boucher, M.E. Brooks, J.−P. Chen, P.R. Colarco, S. Gong, N. Huneeus, L. Jones, S. Lu, L. Menut, J.−J. Morcrette, J. Mulcahy, S. Nickovic, C.P. GarcP.−Pando, J.S. Reid, T.T. Sekiyama, T.Y. Tanaka, E. Terradellas, D.L. Westphal, X.−Y. Zhang and C.−H. Zhou: Mineral Dust: A Key Player in the Earth System, 1st edition, Peter Knippertz and Jan-Berend W. Stuut edited, Springer, Netherlands, p. 223-265 (2014)

"Operational Dust Prediction"

4) P. Colarco A. Benedetti, J. Reid and T. Tanaka: The Earth Observer, 26(5), 14–19 (2014) "Using EOS Data to Improve Aerosol Forecasting: The International Cooperative for Aerosol Prediction (ICAP)"

## （2） 口頭発表（学会等）

1) T.Y. Tanaka, T.T. Sekiyama, T. Maki, M. Kajino and K. Yamada: 4th International Cooperative for Aerosol Prediction (ICAP) Workshop, ESRIN, Frascati, Italy, 2012 "Current status and updates of the aerosol forecast in Japan Meteorological Agency"

2) 関山剛：日本気象学会2012年度秋季大会，札幌（2012）

アンサンブル・カルマン・フィルタによるCALIPSOエアロブル観測のデータ同化

3） 真木貴史，田中泰宙，関山剛，三上正男：日本気象学会2012年度秋季大会，札幌（2012）「逆解析を用いた2008、2009年における黄砂放出量解析」

4) T. Maki, Y. T. Tanaka, T. T. Sekiyama, K. Yamada, N. Ohkawara and M. Mikami: The 5th meeting of Working Group I for Joint Research on DSS, Fukuoka, Japan, 2012 "DSS forecast model in JMA"

5) T. Maki, Y. T. Tanaka, T. T. Sekiyama, K. Yamada, N. Ohkawara and M. Mikami: The 5th meeting of Working Group I for Joint Research on DSS, Fukuoka, Japan, 2012

"The Dust Modeling Research Activities in Meteorological Research Institute"

6) T. Maki, M. Kajino, N. Oshima, M. Deushi, T. Y. Tanaka, T. T. Sekiyama, K. Shibata, M. Ikegami, A. Ogi, K. Mine, H. Fujiwara, T. Sakurai, N. Ohkawara, K. Yamada and M. Mikami: 4th International Workshop on Air Quality Forecasting Research, Geneva,
Switzerland, 2012

“The Outline of Air Quality Operational and Research Activities in the Japan Meteorological Agency”

8) T. T. Sekiyama: AICS International Workshop on Data Assimilation, 神戸 (2013) "Data Assimilation of Lidar Aerosol Observations"

9）田中泰宙，関山剛，貞木貴史，三上正男：日本気象学会2013年春季大会，東京（2013）「汚染混合黄砂の数値モデル研究：2013年1月の大気汚染事例」．

10) T. Maki, T. Y. Tanaka, T. T. Sekiyama and M. Mikami: The 6th Meeting of Working Group (I) for Joint Research on Dust and Sandstorms among Mongolia, China, Korea, and Japan, 韓国仁川 (2013)

“Modeling Study on the DSS 2011 Cases”

11）関山剛ほか：鳥取大学乾燥地研究センター平成25年度共同研究発表会，鳥取（2013）

「気象庁エーロゾル数値モデルによる全球ダスト分布の再現～数値モデルを使って鳥取県のPM2.5濃度を再現する～」

12）貢木貴史，関山剛，弓本桂也，大島長，出牛真，直江寛明，梶野瑞王，田中泰宙，小木昭典：，統合的陸域研究連絡会，福岡（2014）

「全球エーロゾルモデル（MASINGAR）を用いた気候研究等への活用について」

13) T.Y. Tanaka: International Cooperative for Aerosol Prediction (ICAP) $ 6^{th} $ working group meeting: Validation, Boulder, CO. U.S.A., 2014

“Updates of the aerosol prediction in Japan Meteorological Agency”

14) T. Maki, T. Y. Tanaka, T. T. Sekiyama, K. Yumimoto and M. Mikami: The 7th Meeting of Working Group (I) for Joint Research on Dust and Sandstorms among Mongolia, China, Korea, and Japan, 中国西安 (2014)

“Modeling Study in JMA/MRI”

15) M. Mikami, K. Yumimoto, T. Y. Tanaka, T. T. Sekiyama T. Maki and N. Ohkawara: Meeting of the WMO SDS-WAS Regional Steering Group for Asia, 中国北京 (2015)

"Operational Services and Research Activities in JMA and MRI/JMA"

16) Sekiyama, T. T. et al: 93rd AMS annual meeting, Austin, USA, 2013

“A simulation study of the ensemble-based data assimilation of satellite-borne lidar aerosol observations” （ポスター発表）

17) T. Maki, T. Y. Tanaka, K. Yumimoto, T. T. Sekiyama and M. Mikami: AGU Fall Meeting 2014, San Francisco, USA, 15–19 December, 2014

“Dust emission analysis of multi-year dust events by inverse model”（ポスター発表）
## （3） 出願特許

特に記載すべきものはない

## （４）「国民との科学・技術対話」の実施

特に記載すべきものはない

## （５）マスコミ等への公表・報道等

1）共同通信社他、「桜島、PM2・5の一因関東、東海での濃度上昇」（2013年11月13日新聞報道、田中泰宙：取材協力）

2) 日本テレビ「news every サタデー」（2013年11月30日放送、「桜島噴煙がPM2.5濃度に影響?関連は…」田中泰宙：取材協力）

## (6) その他

セミナーの開催（主催のもの）

エーロゾル予測のための国際協力（ICAP）第5回ワーキンググループ会合「エーロゾル観測可能性についての最近の進展」2013年10月

### 8 \. 引用文献

1) T. Y. Tanaka, K. Orito, T. T. Sekiyama, K. Shibata, M. Chiba and H. Tanaka, : MASINGAR, a global tropospheric aerosol chemical transport model coupled with MRI/JMA98 GCM, Pap. Met. Geophys., 53, 119-138, 2003.

2) S. Yukimoto, H. Yoshimura, M. Hosaka, T. Sakami, H. Tsujino, M. Hirabara, T. Y. Tanaka, M. Deushi, A. Obata, H. Nakano, Y. Adachi, E. Shindo, S. Yabu, T. Ose, and A. Kitoh, 2011: Meteorological Research Institute-Earth System Model Version 1 (MRI-ESM1) – Model Description –, Technical Reports of the Meteorological Research Institute, No. 64, ISSN 0386-4049, Meteorological Research Institute, Japan

3) S. Yukimoto, Y. Adachi, M. Hosaka, T. Sakami, H. Yoshimura, M. Hirabara, T. Y. Tanaka, E. Shindo, H. Tsujino, M. Deushi, R. Mizuta, S. Yabu, A. Obata, H. Nakano, T. Koshiro, T. Ose, and A. Kitoh, 2012: A New Global Climate Model of the Meteorological Research Institute: MRI-CGCM3 — Model Description and Basic Performance—. J. Meteorol. Soc. Japan, 90A, 23-64, doi:10.2151/jmsj.2012-A02.

4) H. Yoshimura, and S. Yukimoto, 2008: Development of a Simple Coupler (Scup) for Earth System Modeling, Papers in Meteorology and Geophysics, 59, 19–29.

5) T. Y. Tanaka and M. Chiba, 2005: Global simulation of dust aerosol with a chemical transport model, MASINGAR. J. Meteor. Soc. Japan, 83A, 255-278.

6) Jung-Yoon Kang, Taichu Y. Tanaka, Masao Mikami, Soon-Chang Yoon, 2013: A numerical study of the effect of frozen soil on dust emission during an East Asian dust event in December 2009, Asia-Pacific Journal of the Atmospheric Sciences, 49(1), 57-65, 10.1007/s13143-013-0007-0
7) S. L. Gong, A parameterization of sea-salt aerosol source function for sub- and super-micron particles, Global Biogeochem. Cycles, 17 (4), 1097, doi:10.1029/2003GB002079, 2003.

8) A. J. Kettle, M. O. Andreae, D. Amouroux, T. W. Andreae, T. S. Bates, H. Berresheim, H. Bingemer, R. Boniforti, M. A. J. Curran, G. R. DiTullio, G. Helas, G. B. Jones, M. D. Keller, R. P. Kiene, C. Leck, M. Levasseur, G. Malin, M. Maspero, P. Matrai, A. R. McTaggart, N. Mihalopoulos, B. C. Nguyen, A. Novo, J. P. Putaud, S. Rapsomanikis, G. Roberts, G. Schebeske, S. Sharma, R. Sim, R. Staubes, S. Turner and G. Uher, 1999: A global database of sea surface dimethylsulfide (DMS) measurements and a procedure to predict sea surface DMS as a function of latitude, longitude and month. Global Biogeochem. Cycles 13, 399-444.

9) P. S. Liss and L. Merlivat, 1986: Air-sea exchange rates: Introduction and synthesis. P. Buat-Ménard (Ed.), The Role of Air-Sea Exchange in Geochemical Cycling, Vol. C 185 of NATO ASI Series, D. Reidel Publishing Company, 113-127.

10) J. -F. Lamarque, T. C. Bond, V. Eyring, C. Granier, A. Heil, Z. Klimont, D. Lee, C. Liousse, A. Mieville, B. Owen, M. G. Schultz, D. Shindell, S. J. Smith, E. Stehfest, J. Van Aardenne, O. R. Cooper, M. Kainuma, N. Mahowald, J. R. McConnell, V. Naik, K. Riahi, and D. P. van Vuuren: Historical (1850-2000) gridded anthropogenic and biomass burning emissions of reactive gases and aerosols: methodology and application, Atmos. Chem. Phys., 10, 7017-7039, doi:10.5194/acp-10-7017-2010, 2010.

11) Kaiser, J. W., Heil, A., Andreae, M. O., Benedetti, A., Chubarova, N., Jones, L., Morcrette, J.-J., Razinger, M., Schultz, M. G., Suttie, M., and van der Werf, G. R.: Biomass burning emissions estimated with a global fire assimilation system based on observed fire radiative power, Biogeosciences, 9, 527–554, doi:10.5194/bg-9-527-2012, 2012.

12) K. Osada, S. Ura, M. Kagawa, M. Mikami, T. Y. Tanaka, S., Matoba, K. Aoki, M. Shinoda, Y. Kurosaki, M. Hayashi, A. Shimizu, and M. Uematsu: Wet and dry deposition of mineral dust particles in Japan: factors related to temporal variation and spatial distribution, Atmos. Chem. Phys., 14, 1107–1121, doi:10.5194/acp-14-1107-2014, 2014.

13) H. Yoshimura, R. Mizuta, and H. Murakami, 2015: A Spectral Cumulus Parameterization Scheme Interpolating between Two Convective Updrafts with Semi-Lagrangian Calculation of Transport by Compensatory Subsidence. Mon. Wea. Rev., 143, 597-621.

14) W. R. Sessions, J. S. Reid, A. Benedetti, P. R. Colarco, A. da Silva, S. Lu, T. Sekiyama, T. Y. Tanaka, J. M. Baldasano, S. Basart, M. E. Brooks, T. F. Eck, M. Iredell, J. A. Hansen, O. C. Jorba, H. -M. H. Juang, P. Lynch, J. -J. Morcrette, S. Moorthi, J. Mulcahy, Y. Pradhan, M. Razinger, C. B. Sampson, J. Wang, and D. L. Westphal: Development towards a global operational aerosol consensus: basic climatological characteristics of the International Cooperative for Aerosol Prediction Multi-Model Ensemble (ICAP-MME), Atmos. Chem. Phys., 15, 335-362, doi:10.5194/acp-15-335-2015,
2015.

15) K. R. Gurney, R. M. Law, A. S. Denning, P. J. Rayner, D. Baker, P. Bousquet, L. Bruhwiler, Y.-H. Chen, P. Ciais, S. Fan, I. Y. Fung, M. Gloor, M. Heimann, K. Higuchi, J. John, T. Maki, S. Maksyutov, K. Masarie, P. Peylin, M. Prather, B. C. Pak, J. Randerson, J. Sarmiento, S. Taguchi, T. Takahashi and C.-W. Yuen, Towards robust regional estimates of CO $ _{2} $ sources and sinks using atmospheric transport models. Nature, 415(6872), 626–630, 2002.

16) T. Maki, T. T. Sekiyama, T. Y. Tanaka and M. Mikami, The Impact of Ground-based Observations on the Inverse Technique of Aeolian Dust Aerosol, SOLA, 7A, 021-024, 2011

17) 気象庁 地球環境・海洋部，配信資料に関する技術情報（気象編）第404号～黄砂予測モデルの改良について～，2014年10月29日，

http://www.data.jma.go.jp/add/suishin/jyouhou/pdf/404.pdf
# （４）黄砂沈着のネットワーク観測と組成変化に関する研究－海洋に沈着する黄砂－

国立大学法人東京大学大気海洋研究所 植松 光夫

平成24～26年度累計予算額：9,849千円（うち、平成26年度予算額：3,510千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

大気および降水中の不溶性粒子の粒径分布を測定する手法を確立し、観測実験を行った。その結果、沈着した粒子の粒径分布は大気中のものとは異なること、降水中に大粒子が多く雨滴との衝突による雲下除去が重要であることなどが明らかになった。洋上を輸送される黄砂粒子が海洋大気中で海塩タイプ粒子と内部混合し、粒径が増加し、乾性沈着が促進され、また、より吸湿性の高い粒子となるので、湿性沈着が促進される。このことを個々の粒子組成を測定することにより、定量的にその変質量を明らかにした。黄砂予想モデルによって再現された黄砂と汚染起源物質である硫酸塩エアロブルの濃度分布と研究船による観測データ、その時間の粒径別粒子数濃度の時間変化を示しているが、粗大粒子である黄砂の通過と引き続いて通過する微小粒子である硫酸塩エアロブルの相対的な変化が明確に再現された。

## [キーワード]

黄砂粒子、海洋大氖、乾性·湿性沈着、粒径分布、吸湿特性

### 1. はじめに

黄砂は、中国内陸部のタクラマカン砂漠、ゴビ砂漠など砂漠乾燥地帯で発生する砂塵嵐がもとで起きる現象である。数ミクロンという細かい黄砂粒子が、春先の低気圧によって高く舞い上げられ、西風によって数千メートル上空を東へ運ばれる。年ごとの黄砂の規模や発生日数は、発生源の降水量や、積雪の被覆期間などによって左右される。アジア大陸内陸部で大気中へ舞い上がってから、中国、朝鮮半島、日本列島を越え、北太平洋の中央部に浮かぶミッドウェイ島やハワイ諸島まで輸送されていることが現地での長期の大気観測や、最近の衛星による解析によって明らかになっている。アジア大陸から北太平洋全域に、数日から十数日かけて運ばれた後、太平洋の深海底に堆積している。

これらの堆積量は、北太平洋の西部では1年間に1-2 g m^{-2} 程度、北太平洋の中央部では0.5 g m^{-2} 前後と推定されている。北太平洋の深海底では、泥が千年に数ミリメートルという速度で堆積しており、これは黄砂の堆積量にほぼ匹敵する。つまりこの海域の泥は、わずかな生物の死骸などを除けば、大部分がアジア大陸から風で運ばれ、海深く沈んだ黄砂粒子といえる。

黄砂がアジア大陸を運び出され、海洋大気中でどのような過程を経て、大気から除去され海水面に沈着するのか。このことを明らかにするには非常に限られた機会しかない海洋上での研究船を用いた大気観測を中心に取り組む必要がある。
## 2 ．研究開発目的

黄砂粒子が海洋大気中を輸送されている時に雲核として取込まれて変質したり、海塩粒子に付着して大粒子化し、除去が加速されたりする事が定性的に報告されている。浮遊している黄砂粒子と沈着する黄砂粒子に物理化学的な違いがあるのか、大気中全濃度から沈着量を推定するのが妥当であるのかを明らかにし、洋上での黄砂と付随する化学成分の沈着量のより正確な見積りをするために黄砂の除去過程や輸送過程を明らかにし、洋上での黄砂の分布と黄砂予想モデルによる再現を目的とした。

## 3 ．研究開発方法

## （１）大気中エアロゾルと降水中の不溶性粒子の粒径分布測定の基礎研究

基礎実験のために東京大学柏キヤンパス大気海洋研究所屋上（地上高31 m）においてフィルターによるエアロゾルと降水試料を採取した。同時に大気中の粒径分布をパーティクルカウンターにより、計測した。図(4)-1に屋上に設置した採取装置を示す。全沈着採取器と降水採取器、エアロゾルサンプラーで得られた試料中の不溶性粒子について、コールターカウンター（液中パーティクルカウンター）を用い、粒径の差異を測定した。用いたコールターカウンターの測定原理を図(4)-2に示す。粒子がアパーチャーと呼ばれる細孔を通る時に個々の粒子の体積を計測し、粒径分布を求めるものである。コールターカウンターでの計測方法を検討し、図(4)-3に示す手順で測定した。本研究では孔径100ミクロンのアパーチャーを用いて、3.5ミクロンから60ミクロンまでの粒子を256チャンネルに分割して測定した。

図(4)-2 コールターカウンターの測定原理

図(4)-1 東京大学大気海洋研屋上に設置した採取装置類

図(4)-3 確立された計測法手順
## （２）北太平洋上の黄砂現象の船上観測による測定

2012年1月29日から3月7日の学術研究船白鳳丸KH-12-1次航海（EqPOS）において，太平洋東部赤道海域および西部北太平洋での大気エアログル観測を行った。観測期間中，アジア大陸由来と思われる黄砂粒子が飛来し，フィルターサンプリングにより，その黄砂イベントの試料を得た。そこで，観測で得られたデータに加えて，後方流跡線，地上天気図，SPRINTARS地表面黄砂濃度画像を用いることで，黄砂の輸送に関わる気象要素，黄砂を含むエアマスの粒径分布の特徴，海洋大気中での物質間の相互作用とその物理化学的変化を明らかにしようと解析を試みた。

エアロブルサンプルは，High Volume Dichotomous Virtual Impactor（紀本電子工業，AS9）により，粗大粒子（D>2.5μm）と微小粒子（D<2.5μm）に分けてテフロンフィルターに捕集した。得られたサンプルから試料溶液を調製し，イオンクロマトグラフ（DIONEX，DX320）により主要無機イオン成分及びメタンスルホン酸（MSA）の分析を行った。また粒子の捕集と同時に，走査型易動度粒径測定器（TSI，SMPS3034）と光散乱式粒子計数器（RION，KC01D）によるエアロブル粒径-個数濃度分布の測定，凝結粒子計数器（TSI，WCPC Model 3786）を用いた粒子数濃度の計測，雲凝結核計数器（DMT，CCN Counter）による雲凝結核粒子の計測，そして単一微粒子質量分析器（TSI，ATOFMS）による個別粒子の粒径-質量分析を行った。

最終年度にはサブテーマ（3）汚染混合型の黄砂沈着フラックス量を推計する黄砂予報モデルの応用研究によって開発された黄砂予想モデルを使って、西部北太平洋上で観測された黄砂濃度と汚染エアロゾルである硫酸塩濃度の輸送と分布を再現することを試みた。

Bulk Composition of Water-Soluble Ions

Single Particle Composition( $ ^\sim $ All compounds)

図(4)-4 KH-12-1航海の航路とサンプリング地点
## 4 ．結果及び考察

## （１）大気中エアロゾルと降水中の不溶性粒子の粒径分布測定の基礎研究

エアロゾル試料と全降下物試料の採取期間に、生じた降水現象において、降水試料の採取に成功した。これらの試料中の不溶性粒子の数濃度による粒径分布を図(4)-5に示す。Y軸の粒子数は、相対的な単位で絶対的な濃度比較はできない。個数による粒径分布パターンは、エアロゾルと全降下物質は3.5ミクロンから20ミクロンまで、粒径が大きくなるに伴い、ほぼ直線的に数濃度が減少していく傾向を示した。一方、降水試料中の不溶性粒子の粒径分布は、測定した総数量も少なく、値はばらついているが、明らかに10ミクロン以上、50ミクロン程度までの粒子が同程度の数濃度で存在していることを示した。

これらの同じ試料について、体積濃度で粒径分布を図(4)-6に示す。もし、これらの不溶性粒子が同じ比重を有していれば、体積濃度は、そのまま重量濃度の分布として見ることができる。エアロゾル不溶性粒子については、10ミクロンを中心に30ミクロン前後までは、ほぼ一定の体積濃度であった。これらのことから、乾性沈着、湿性沈着する不溶性粒子は、現場のエアロゾル粒子がそのまま同じ粒径分の状態で沈着する訳ではなく、粒径による沈着速度の違いが反映されていることが確かめられた。また、降水現象によって除去される場合、2つの過程が考えられる。一つは、雲核にすでに取込まれており、降水量が時間と共に増えると、沈着粒子量も増える雲内除去である。もう一つは雲下に存在する粒子が、落下する雨滴に衝突などによって取込まれ、空気柱から除去される雲下除去が考えられる。降水中に大粒径の不溶性粒子が多く、体積濃度でも大きな割合を占めるのは、降水時の雲下除去が重要な過程になっているためと考えられる。これらの不溶性粒子の粒径による化学組成の違いを今後明らかにする必要がある。

図(4)-5 各試料中の不溶性粒子数濃度による粒径分布

図(4)-6 各試料中の不溶性粒子体積濃度による粒径分布
## （２）北太平洋上の黄砂現象の船上観測による測定

フィルターサンプルの分析結果より、海塩に由来しない黄砂成分である$\mathrm{nss-Ca^{2+}}$の濃度を求めた。その結果、2月29日、北緯28度、西経170度付近で得られたサンプルは、他の地点に比べて非常に高い値（10 nM m^{-3}）を示した（図(4)-7）。また、大気汚染起源物質でもある硝酸塩、非海塩性硫酸塩もこの前後の期間に高濃度であった。SPRINTARSによる同日、同海域の地表面黄砂濃度は2-5 μg m^{-3}であり、周囲の海域よりもやや高めに分布しており、黄砂イベントがあったことを同モデルによっても定性的に確認できた。（http://sprintars.riam.kyushu-u.ac.jp）

図(4)-7 海洋エアロゾル中の黄砂(非海塩性カルシウム)と汚染起源（硝酸塩と非海塩性硫酸塩）成分濃度の時間変化

図(4)-8に示すように後方流跡線解析により過去7日間のエアマスの経路を見ると、29日3:00（UTC）を境に、エアマスが大陸由来に変化していることが図中のNW3（茶色）で確認された。また同時刻、粒径60 nm以上において粒子数濃度の増加が確認された。特に粒径5.0 μm以上の粗大粒子の数濃度も上昇しており、明確なエアマスの変化が確認された。粒子数濃度の高い状態は29日3:00（UTC）から7時間以上続いており、この時間に黄砂が飛来していた可能性が高い。

図(4)-8 KH-12-1航海の航路と 後方流跡線（右上）西部北太平洋域の拡大図（左），黄砂飛来時（NW3）の粒径分布（右下）
黄砂が飛来するまでの天気図の変化（図(4)-9）を見ると、エアマスの変化とほぼ同時刻に寒冷前線が通過していた。図(4)-10に示す29日の後方流跡線の変化をみると、寒冷前線の手前では、同海域で右回りに移動していたエアマスを南西の風として捉えていたが、29日3:00（UTC）頃を境にアジア大陸や日本上空を通過してきたエアマスを西風として捉えていたことがわかった。この寒冷前線の前後での風向き変化は、寒冷前線をもたらした低気圧を中心とする大気の流れを反映していると思われる。また、黄砂が飛来していたと思われる時間帯のうち、過去7日前の経路が大陸の内陸部まで伸びている流跡線では、エアマスが海上を通過する間に徐々に降下していた。寒冷前線の後方には高気圧が追従しており、この気圧配置によって上空の黄砂を含むエアマスが降下してきた可能性がある。黄砂が飛来するまでの気象条件の時間変化（図(4)-11）を見ると、エアマスの変化とほぼ同時刻に寒冷前線が通過していた。

図(4)-9 黄砂イベント中の天気図と船（△）の位置関係

図(4)-10 黄砂イベント中のエアマスの後方流跡線の例

図(4)-11 黄砂通過前と通過後の気象条件の時間的变化
黄砂イベント中のエアロブル粒径-個数濃度分布は、160 -170 nmに450 -800 dN/d(logd_{p})、cm^{-3}のピークを持つひと山分布であった。およそ40 nm以下の極微小粒子は比較的低い濃度であり、遠隔海洋上でよく見られるふた山分布ではなかった。極微小粒子が少なかったのは、その前駆体ガスや粒子がより大きな粒子と混合し凝集して数が減少した為、あるいは、発生源で比較的大きい粒子のみが発生して輸送されてきた為だと考えられる。

さらに、黄砂イベント中の総粒子数濃度に対する雲凝結核濃度の割合は、過飽和度0.1％と0.2％においてそれぞれ40％程度、80％程度と、比較的高い値になった。比較的低めの過飽和度でも活性化率が高くなったのは、臨界粒径に満たない大きさの粒子が相対的に少なかった為である。これは、黄砂を輸送したエアマスにおいて極微小粒子が少ないという、粒径-個数濃度分布の特徴を反映している。

本観測では、ATOFMSを用いた個別粒子の粒径-化学組成分を分析により、粒子の混合状態を明らかにした。KH-12-1航海において得られた粒子を、それぞれの化学組成に基づいて組成タイプ別に分類した結果を図(4)-12に示した。ATOFMSの分析では、殆どの粒子が硫酸塩や硝酸塩、有機炭素成分と内部混合していることが分かった。また粒子を組成タイプ別に分類すると、およそ700 nmを境に粒子の組成タイプが異なっていた。700 nm以下の粒子のほとんどが燃焼起源のOCやECを含む粒子で占められていた。一方、700 nm以上では海塩粒子が大部分を占めていた。

図(4)-12 KH-12-1航海での粒子の組成タイプ別粒径分布(左上)、各組成タイプの割合(左下)、組成タイプの分類方法(右)

単一粒子質量分析から $ nss-Ca^{2+} $ を含む粒子の個数を6時間値として求めた結果を図(4)-13に示す。粒径分布と後方流跡線の変化が見られた29日3:00以降に高い粒子数濃度を示した。また、29日は $ nss-Ca^{2+} $ だけでなく、EC、OCタイプの粒子や海塩粒子も多く観測され、特に700 nm以下ではEC、OCタイプの粒子の割合が増加している(図(4)-14)。

粒径 700nm 以上で海塩粒子の外部混合の比率が高い傾向は、黄砂イベントの 29 日も同様であった。そこで海塩と内部混合している黄砂粒子の割合を 12 時間値として求めた (図 (4)-14)。29 日の黄砂イベントでは、粒径 700 nm 以上の海塩混合黄砂粒子は、700 nm 以下と比べて約 2 倍の割合であった。
図(4)-13 ATOFMSで得た黄砂粒子の数(赤)とバルク分析した$\mathrm{n s s-C a^{2+}}$濃度の時間変化

図(4)-14 各組成タイプ別の粒子数および割合の時間変化

更に、ATOFMS で得られた nss-Ca^{2+} を含む粒子全体のうち、粒径 700 nm 以下のおよそ約 20% が海塩と混合状態にある事が分かった。これに対し 700 nm 以上では約 50% であり、海塩タイプ粒子の多い 700 nm 以上の大きさでは、黄砂と海塩がより内部混合していると判明した (図 (4)-15)。粒径が増加することにより、乾性沈着が促進されることが予想される。

また、黄砂が海塩と内部混合し、より大きく吸湿性のある粒子へと変化することで、海上を輸送される黄砂粒子の湿性沈着が促進されている可能性がある。海洋大気中の海塩タイプ粒子の数は、太平洋中央部に比べて北西太平洋でより多く、殆どが粒径700 nm以上であった。このような海塩粒子の分布は、風速に関係すると考えられるが、海洋大気中を輸送される黄砂との混合状態に気象条件が密接に影響していると考えられる。また硫酸塩や硝酸塩といった酸性物質との内部混合も粒子の可溶性を促進している。北西太平洋における海塩粒子および人為起源物質を、黄砂の沈着速度に影響する要因として捉え、海上での黄砂との相互作用について、さらに研究を進める必要がある。
図(4)-15海塩と混合した黄砂粒子の数（上），および黄砂粒子全体に対する割合（下）

## （３）北太平洋上の黄砂現象の黄砂予想モデルによる検証

図(4)-16には、サブテーマ(3)の黄砂予想モデルによって再現された黄砂と汚染起源物質である硫酸エアロゾルの濃度分布と研究船の位置、その時間の粒径別粒子数濃度の時間変化を示しているが、粗大粒子である黄砂の通過と引き続いて通過する微小粒子である硫酸塩エアロゾルの相対的な時間変化が明確に再現されている。黄砂や硫酸塩エアロゾル濃度については、さらに検討する必要がある。

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図(4)-16 黄砂（黄色）と汚染起源物質である硫酸エアロブル（青色）の濃度分布の時間変化と研究船の位置（赤丸）（上），粒径別粒子数濃度の時間変化（中），総粒子数濃度（赤点）とSMPSによる数濃度（青点）の時間変化（下）との比較
## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

洋上を輸送される黄砂粒子が海洋大気中で海塩タイプ粒子と内部混合し、粒径が増加し、乾性沈着が促進され、また、より吸湿性の高い粒子となるので、湿性沈着が促進される。このことを個々の粒子組成を測定することにより、定量的にその変質量を明らかにできた。また、黄砂輸送予測モデルで黄砂と人為起源物質の北太平洋上の濃度変化を再現できた。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

「特に記載すべき事項はない」

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

サブテーマ（5）と共同で得た黄砂沈着量の地理的分布や粒径に関するデータ等の解析結果は、黄砂沈着現象を把握するために必要であると共に、黄砂予測・沈着モデルを検証し、改良するために役立つ。本研究ならびにサブテーマ（5）による観測と、サブテーマ（3）のモデルシミュレーションにより、日本への沈着量分布を明らかにすることは、黄砂の環境影響評価に役立つ。

## 6 ．国際共同研究等の状況

## 戦略的国際科学技術協力推進事業

「北太平洋縁辺海から外洋における生態系システムの気候変化に対する応答」

GAO Huiwang・中国海洋大学・中華人民共和国・中国MOSTとの「気候変動」分野における研究交流（平成22～24年度）

本国際共同研究の目的は、大陸から海洋へ供給される人為起源および自然起源鉱物粒子の挙動を把握し、これらの物質供給がもたらす気候変化と、その結果として生じる縁辺海並び太平洋外洋域での生態系変化、及び人間社会に対する影響を解明し、予測することであった。東シナ海と北太平洋西部海域で中国人研究者と海洋大気エアロゾルの採取やその海洋環境への影響評価を行った。本研究の推進にも貢献した国際共同研究であった。平成26年には中国での第7回Asian Dust and Ocean EcoSystem（ADOES）ワークショップに招聘され、研究交流を行った。

## 7 ．研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

「特に記載すべき事項はない」

## <査読付論文に準ずる成果発表>

「特に記載すべき事項はない」

くその他誌上発表（査読なし）>

「特に記載すべき事項はない」
## （2） 口頭発表（学会等）

1）植松光夫、EqPOS サイエンスチーム：2013年度日本海洋学会春季大会（2013）

「太平洋赤道高生物生産海域における大気海洋間の物質循環研究 - 白鳳丸KH-12-1次（SOLAS/EqPOS）航海概要-」

2）古谷浩志、河田綾、中山寛康、上田紗也子、三浦和彦、植松光夫：2013年度日本海洋学会春季大会（2013）

「アジア大陸から中部北太平洋域に長距離輸送される陸起源大気エアロゾルの化学組成」

3）三木裕介、上田紗也子、三浦和彦、古谷浩志、植松光夫：日本地球惑星科学連合2013年大会(2013)「北太平洋における海洋大気中の鉄含有粒子：水溶性物質との混合状態」

4）上田紗也子、三浦和彦、河田綾、古谷浩志、植松光夫：日本地球惑星科学連合2013年大会（2013）「太平洋広域で観測されたエアロゾル粒子の個数粒径分布：海洋生物活動および気象条件との関係」

5）澤崎和也、内田阿岐、南秀樹、谷野賢二、植松光夫：日本地球化学会60回年会（2013）「札幌における大気エアロゾル中微量金属元素の濃度変動について」

6）中村篤博、植松光夫、三崎幸典：大気環境学会（2013）

「2013年春季の瀬戸内海沿岸部における大気エアロブルの化学成分」

7) H. Furutani, J. Jung, and M. Uematsu: Gordon Research Conference 2013 Atmospheric Chemistry, West Dover, VT, USA, (2013)

“Mixing states, geographical distributions, and sources of marine aerosols containing organic nitrogens over the North and South Pacific Oceans”

8) M. Uematsu: The 6th International Conference on Fog, fog Collection and Dew, Yokohama, Japan, (2013)

"Temporal or Spatial change of Physical and Chemical Properties of Sea Fog"

9) S. Bureekul, H. Furutani, M. Uematsu: AGU Ocean Science Meeting, Honolulu, Hawaii USA, (2014)

“Biogeochemical Enrichment in Sea-surface Microlayer”

10）植松光夫、古谷浩志、河田綾、中山寛康、上田紗也子、三木裕介、三浦和彦：砂漠学会分科会/風送ダスト研究会（2014）

「北太平洋上に飛来した黄砂」

11）村島淑子、Sujaree Bureekul、古谷浩志、成田祥、植松光夫：31回エアロゾル科学・技術研究討論会（2014）

「大気エアロゾルが太平洋における海水中懸濁粒子の元素組成とその分布に及ぼす影響」．

12）三木祐介、三浦和彦、岩本洋子、加藤大樹、上田紗也子、古谷浩志、植松光夫：31回エアロゾル科学・技術研究討論会（2014）

「北太平洋で採取された鉱物粒子の構造」

13）河田綾，中山寬康，古谷浩志，成田祥，上田紗也子，三浦和彦，植松光夫：日本地球化学会61回年会（2014）

「太平洋東部赤道海域から西部北太平洋における微小エアロゾルの雲凝結核特性と化学組成」

14）河田綾，中山寬康，古谷浩志，成田祥，上田紗也子，三浦和彦，植松光夫：第20回大気化学
討論会（2014）

「太平洋東部赤道海域から西部北太平洋における微小エアロゾルの雲凝結核特性と化学組成」

15）岩本洋子，三浦和彦，横山慎太郎，古谷浩志，植松光夫：第20回大気化学討論会（2014）

北太平洋とその縁辺海における大気エアロゾル物理的特徴 -白鳳丸 KH-14-3 次航海における洋大気観測の速報結果

16）河田綾，中山寛康，古谷浩志，成田祥，上田紗也子，三浦和彦，植松光夫：風送ダストに関する現状と今後の展開に関する研究集会（2014）

「太平洋東部赤道海域から西部北太平洋におけるダストエアロゾルの雲凝結核特性と化学組成」

17) A. Baker, K. Altieri, G. Okin, F. Dentener, M. Uematsu, M. Kanakidou, M.M. Sarin, R. Duce, J. Galloway, B. Keene, A. Singh, L. Zamora, J. -F. Lamarque, S. -C. Hsu: EGU General Assembly 2014, Vienna, Austria, 2014

“Atmospheric Nitrogen Deposition to the Oceans: Observation- and Model-Based Estimates”

18) M. Uematsu, H. Furutani, R. Kawata, Y. Nakayama, S. Ueda, Y. Miki, K. Miura: International Conference on Atmospheric Dust-DUST 2014, Castellaneta Marina, Italy, 2014 "Chemical Composition of Asian dust particles over the central North Pacific"

19) K. Osada, S. Ura, M. Kagawa, M. Mikami, T.Y. Tanaka, S. Matoba, K. Aoki, M. Shinoda, Y. Kurosaki, M. Hayashi, A. Shimizu, and M. Uematsu: International Conference on Atmospheric Dust-DUST 2014, Castellaneta Marina, Italy, 2014

“Wet and dry deposition of mineral dust particles in Japan: factors related to temporal variation and spatial distribution”

20) M. Uematsu: the AOGS 11th Annual Meeting, Sapporo, Japan, 2014

“Sustainable Future of Coastal and Marine Ecosystems in the Indo-Pacific Ocean”

21) K. Sakata, A. Sakaguchi, M. Tanimizu, M. Uematsu, N. Kazuya, Y. Takahashi: the AOGS 11th Annual Meeting, Sapporo, Japan, 2014

“Investigation of lead (Pb) and Boron (B) isotopes in aerosol above open ocean”

“Development of a seamless assimilation system for atmospheric materials and its applications”

23) Y. Murashima, S. Bureekul, H. Furutani, Y. Narita, M. Uematsu: International Aerosol Conference 2014, Busan, S. Korea 2014

“Study on distribution of elemental composition of suspended particles in seawater and the impact of aerosols as an elemental source in the Pacific Ocean”

24) M. Uematsu: Chinese SOLAS workshop, Yinchuan, China, 2014

“Land-Atmosphere-Ocean Linkage in the Pacific – Recent progress of SOLAS in Japan”

25) M. Uematsu: The 7th International Workshop on Asian Dust and Ocean EcoSystem (ADOES), Yinchuan, China, 2014

“Transformation of Asian Dust Particles Over the Central North Pacific”
26) M. Uematsu, H. Furutani, R. Kawata, H. Nakayama: $ 13^{th} $ Quadrennial iCACGP Symposium/ $ 13^{th} $ IGAC Science Conference on Atmospheric Chemistry, Natal, Brazil, 2014

“Transformation of Asian dust particles over the central North Pacific”

## （3） 出願特許

「特に記載すべき事項はない」

## （４）「国民との科学・技術対話」の実施

1）青森市立古川中学校における出前授業「海の水はなぜしょっぱいか -もし真水だったら-」（2014年11月13-14日、4回、計120名）

2）茨城県古河市立第一古河小学校における出前授業「海の水はなぜしょっぱいか」（2014年12月10日、2回、計60名）

## （５）マスコミ等への公表・報道等

「特に記載すべき事項はない」

## (6) その他

「特に記載すべき事項はない」

### 8 \. 引用文献

「特に記載すべき事項はない」
# （５）黄砂沈着のネットワーク観測と組成変化に関する研究－陸地に沈着する黄砂－

国立大学法人名古屋大学

大学院環境学研究科地球環境科学専攻

長田 和雄

平成24～26年度累計予算額：10,799千円（うち、平成26年度予算額：3,510千円）

予算額は、間接経費を含む。

[要旨]

本研究では、降水の有無に応じて自動開閉する湿性・乾性沈着物採取装置を用いて、日本の陸上に沈着するダスト粒子の観測を、2012年9月から2014年12月の期間に秋田、鳥取、福岡、沖縄の4ヶ所でおこなった。大気沈着物は週毎の採取を基本とし、黄砂の飛来が予想される場合には日単位でのイベントサンプルも追加採取した。沈着物試料のFe含有量から残渣中の鉱物質ダスト量を求め、ダスト沈着量を見積もった。感雨器センサーの不調期間（2012年12月から2013年4月まで）を除くと、湿性沈着では2014年1月初旬と3月中旬、乾性沈着では2014年5月下旬に複数箇所で沈着量が増加した。2014年の湿性沈着量は秋田で最も多く（5.1g/m²yr）、次いで鳥取、福岡、辺戸岬（2.4g/m²yr）の順となり、乾性沈着量は福岡が最大（3.4g/m²yr）で、次いで鳥取、秋田、辺戸岬（1.4g/m²yr）の順となった。

ダストイベント時の試料を中心に、強熱後の沈着ダスト試料の体積粒径分布を測定した。湿性沈着したダスト粒子の場合には、5μm付近の肩を持ち、10-15μmをピークとする分布が最も多く、>20μmにも肩があるような粒径分布も時折見られた。乾性沈着ダストの場合には、10～15μmと>20μmの二つの峰の重ね合わせで表現される粒径分布が多かった。

鳥取においてPM10濃度とPM2.5濃度の連続測定を行い、同時に得たフィルター試料のイオン成分を分析した。春季にはしばしば見られる現象だが、2013年の夏季には、PM10-PM2.5（PMc）とPM2.5濃度の日平均値が両方で25μg/m³を2日間連続で超えたイベントが2回あった。このイベントではPMcとPM2.5試料ともに比較的高濃度の非海塩カルシウムが検出され、PM2.5黄砂が夏にも飛来していることが判明した。

[キーワード]

ダスト粒子、沈着量、蛍光X線分析、粒径分布、地理的分布

<研究協力者>

秋田県立大学生物資源科学部・助教 佐々木佳明

鳥取大学乾燥地研究センター・准教授 黒崎泰典

福岡大学理学部・教授 林政彦

福岡大学理学部・助教 原圭一郎

国立環境研究所辺戸岬大気・エアロゾル観測ステーション 武田裕司
### 1. はじめに

黄砂のようなダスト粒子が大気中に浮遊することで、種々の気象学的影響や、大気を介した物質輸送に伴う生物学的・環境学的な影響がある他、人間への健康影響も示唆されている。いずれの影響についても、汎地球的なスケールから市町村オーダーのスケールまで、種々の空間スケールでの現象と影響があり、また、1回の降雨現象から年々の変動など、時間スケールとしても短長様々な現象と影響とがある。ダスト粒子の時空間分布については、地表付近の大気中エアロゾル濃度を直接観測することに加えて、ライダーや人工衛星などのリモートセンシングによる観測からもある程度の把握が可能である。

大気中のダスト粒子や沈着ダストが引き起こす種々の影響を、様々な時空間スケールで評価・予測するためには、数値モデルによるシミュレーションが有効である。しかし、数値モデルの不確実性の低減にはさらなる観測的な研究が必要である。特に必要とされるのは、大気からのダスト粒子の沈着量分布や沈着過程に関するデータである。図(5)-1に示すように、ダスト粒子の沈着は、ダスト粒子がどこまで輸送されるかと言うことと表裏一体であり、これらの情報は大気中でのダスト粒子の寿命を知る上で重要である。

大気からの沈着過程には、降水とともに地表へ降下してくる湿性沈着と、降水とは無関係に地表へ降下・付着する乾性沈着の二通りがある。湿性沈着過程では、雲内で雲粒の核（凝結核や水晶核）として降水粒子中に取り込まれ、さらに、雲粒の併合衝突過程や降水粒子の落下過程で拡散・衝突等により取り込まれることで、大気中のダスト粒子等が降水粒子とともに地表へもたらされる。降水過程において雲内での微物理過程や雲底下除去過程について、十分な観測的データが積み上げられているわけではなく、現状は素過程の概要が知られている程度である。一方、直径の大きなダスト粒子の場合には、重力による落下が地表への沈着にたいして大きな役割を果たしており、大気中での粒径分布がわかれば、乾性沈着量を見積もることは湿性沈着よりも比較的容易いはずである。しかし実際には、大気中での粒径分布のうち、重力沈降が支配的な直径10μmを超える巨大粒子の割合を観測することが難しいので、沈着量に関する数値モデルシミュレーションもまた検証が難しい。そもそも沈着量については信頼できる観測例がほとんどないために、数値モデルの検証もままならない状態だった。

1年程度あるいは1カ所での観測、乾性と湿性を合わせた総沈着量としてのデータの報告は多いが、複数年にわたり、同一手法で複数箇所の沈着フラックスを湿性と乾性過程とにわけて観測した例は、世界的にもほとんどない。従前のデータの質は、残念ながら黄砂の環境影響評価に用いるようなレベルではない。例えば、フラックスの採取時間スケールが気象現象とは無関係に月単位であるとか、都市

図(5)-1 黄砂の発生から輸送、沈着に至る諸過程と気象現象の空間分布概念図