Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
アイドリング時の粒径分布

·粒径分布の幅が大きい(平均直径106nm) ·OC/(OC+EC)比 = 0.371 (SOF分析)

70km/h走行時の粒径分布

・粒径分布の幅が小さい(平均直径58nm) ・OC/(OC+EC)比 = 0.329 (SOF分析)

図(1)-36 (左)アイドリング時および(右)70 km/h走行時に得られたディーゼル排ガス微粒子(DEP)の粒径分布および、同時にサンプリングしたフィルターの有機可溶成分(SOF)分析により得られたOCの全DEP(EC+OC)の重量濃度に対する比。

## （５）実大気観測による有機エアロゾルの光吸収の寄与の推定

2011年夏季に行った観測で得られた405 nmおよび781 nmの吸収および散乱係数を図(1)-37に、ToF-AMSにより計測された化学特性を図(1)-38にそれぞれ示した。インレット温度が室温(25℃)および300℃のデータをプロットしている。ToF-AMSでは、有機物、硫酸塩、硝酸塩、アンモニウム、塩化物の重量濃度に加えて、得られた有機物の質量スペクトルに、PMF(Positive Matrix Factorization)分析を適用することにより、有機物を、半揮発性含酸素有機エアロブル(SV-OOA)、低揮発性含酸素有機エアロブル(LV-OOA)、炭化水素様有機エアロブル(HOA)の3つに分類し、その時間変化を求めた。また、観測期間の気温、降水量および相対湿度を図(1)-39に示した。

図(1)-37に示したように、インレット温度を300℃にすると、吸收係数はわずかに、散乱係数は大きく減少した。また、ToF-AMSで計測した硫酸塩や硝酸塩、有機物の重量濃度も大きく減少したことから、300℃にすると大部分の無機塩や有機物が揮発し、主にBC粒子が残るため、散乱係数が大きく減少したと考えられる。ただし、インレット温度を300℃に加熱しても、約10%程度の有機物は、残存することがわかった(図(1)-38)。加熱による吸收係数の減少の要因については、以下で詳細に議論する。図中の破線は、観測期間を気象条件等により3つの期間に分けたものである。期間Aは、晴天で日照時間が長く、有機エアロゾルのうち、LV-OOAが昼間増加する日変化を示した期間、期間Bは、停滞前線による降雨が多く、揮発性粒子(有機物や硫酸塩など)が少ない期間、期間Cは、長距離輸送を経て到達したと考えられる硫酸塩の割合が大きな期間、という特徴がある。
図(1)-37 2011年夏季観測において光音響分光装置により得られた405および781 nmの吸収および散乱係数(インレット温度：25および300°C)

AMS化学成分 • 有機物 • 硝酸塩 • 硫酸塩 • アンモニウム塩

図(1)-38 2011年夏季観測において飛行時間型エアロゾル質量分析計により得られたエアロゾル化学成分の重量濃度および揮発性によって分類された有機成分の割合の時間変化(インレット温度：25および300℃)。SV-OOA：半揮発性含酸素有機エアロゾル、LV-OOA：低揮発性含酸素有機エアロゾル、HOA：炭化水素様有機エアロゾル
図(1)-39 2011年夏季観測期間の気温、降水量および相対湿度(名古屋気象台の観測値より)

得られた吸収および散乱係数からSSA、AAEおよび光散乱のオングストローム指数(SAE)を導出した(図(1)-40)。上述のように、SSAは全消散に対する光散乱の割合であり、光吸収の割合が大きければ、SSAは小さくなる。室温条件下での観測では、有機物や無機塩の重量濃度が小さな期間Bに、SSAが小さくなる傾向が見られた。この原因として、停滞前線による日射の減少により、有機物や無機塩の生成過程として重要な光化学反応による二次生成が抑えられ、一次排出されるBCの割合が相対的に増加したこと、水溶性の有機物や無機塩がより効率よく雲粒に取り込まれ、降雨により大気中から除去されたことなどが考えられる。インレットを300°Cに加熱した場合には、大部分の無機塩や有機物が揮発し、主にBC粒子が残るため、SSAが小さくなると考えられる。

図(1)-40 2011年夏季観測におけるエアロゾルのSSA、AAE、およびSAE(インレット温度:25 および300℃)
また、本研究の結果、インレットを300°Cに加熱した場合、SAEも小さくなることが確認された。一般的な大気エアロゾルの場合、SAEは、粒径分布の指標として用いられ、粒径が小さくなるとSAEが大きくなるとされている。本研究では、SMPSによる粒径分布の観測結果から、インレットを300°Cに加熱した場合、残存する粒子の粒径は、室温条件下で存在する粒子に比べて小さくなることがわかっており、粒径分布の変化でSAEの変化を説明することはできない。しかしながら、300°C条件で主に光学特性に寄与していると考えられるBCの複素屈折率を考慮すると、その実部は有機物や無機塩に比べて1.7-2.0程度と大きいことから、本観測条件下では、SAEが小さくなると考えられ、300°C加熱時に観測されたSAEが概ね説明できることが分かった。

本研究では、得られた吸収係数の波長依存性およびインレット温度による違いから、BCの被覆に伴うレンズ効果による光吸収の増加率および、OCによる光吸収の寄与を見積もる方法を考案した(図(1)-41)。粒子を300(もしくは400)°Cに加熱すると、BC粒子を被覆しているOCや無機塩(硫酸塩や硝酸塩)成分の大部分は揮発すると考えられるため、長波長の781 nmではOCによる光吸収はないと仮定し、室温条件下と300(400)°C加熱時の吸収係数の比(F_{A}(781 nm))から、レンズ効果による光吸収の増加率を見積もった。また、レンズ効果による光吸収の増加率は波長により変化しないとし、300(400)°C加熱時の405 nmの吸収係数に、レンズ効果による光吸収の増加率をかけると、405 nmにおける被覆ありのBCの吸収係数が見積もられる。室温条件下で観測された405 nmの吸収係数から、見積もった405 nmにおける被覆ありのBCの吸収係数を差し引くことで、405 nmにおけるOCの吸収係数を導出することができる。

図(1)-41 本研究で考案したBCの被覆に伴うレンズ効果による光吸収の増加量およびOCによる光吸収の寄与の導出方法の概念図

これまでに提案されているレンズ効果による光吸收の増加量やOCによる光吸收の寄与を見積もりでは、被覆のないBCの質量吸収断面積の文献値やECの重量濃度の観測値が必要であった $ ^{22)} $ 。しかしながら、BCの質量吸収断面積は、BCの形状や屈折率により変化するため、文献値から、名古屋で観測された被覆のないBCの質量吸収断面積を推定する場合、大きな不確定性が存在すると考えられる。一方、ECの重量濃度は一般的に、熱分離光学補正法などで測定されるが、測定プロト
コルにより、ECとOCの分離に大きな違いがあることが知られており、測定の系統誤差が大きいのが現状である。本研究で考案した手法は、加熱・非加熱時の光学特性の変化のみから、レンズ効果による光吸収の増加量やOCによる光吸収の寄与を見積もることができるため、これらの不確定性の影響を排除することができる。また、同一波長の吸収係数の加熱・非加熱時の違いを利用するため、PASS装置の感度校正に系統的な誤差がある場合も、見積もり結果への影響を小さく抑えることができる。そのため、従来に比べて確度の高い見積もりが可能になると考えられる。

室温条件下と300°C加熱時の吸収係数の比を図(1)-42に示した。その結果、781 nmにおける $ F_{A} $ は、全観測期間平均で1.26 ± 0.06となり、レンズ効果によりBCの光吸収が平均で26%程度増加することが分かった。また、長距離を輸送されて到達したと考えられる期間Cは、他の期間に比べて、わずかながら大きな $ F_{A} $ を示し、大気酸化過程(Aging)によりBCの被覆厚が増加したことが示唆された。また、日変化に関する解析を行ったところ、二次粒子の生成が活発であると考えられる午後にレンズ効果による光吸収の増加が大きくなる傾向が見られた。

非加熱時/加熱時の吸収係数の変化

図(1)-42：2011年夏季観測における室温条件と300°C加熱時の吸収係数の比

図(1)-41に示した手法により、2011年夏季観測におけるOCによる405 nmの光吸收係数を導出した(図(1)-43)。その結果、2011年夏季観測においては、少なくとも300°Cで揮発するOCの光吸收の寄与は5%以下と小さいことが分かった。また、日変化に関する解析についても実施したが、OCによる光吸收について、有意な日変化は見られなかった。

図(1)-43 2011年夏季観測における405 nmの全光吸収係数とOCによる光吸収係数
同様の観測および解析を2012年冬季観測においても実施した。但し、夏季観測において、一部の有機物は300°Cで揮発しないことが判明したため、冬季観測においては、300°Cおよび400°Cに加熱した測定を行い、300°Cで揮発しないが400°Cで揮発する有機物の寄与についても見積もった。図(1)-44に得られた405および781 nmの吸収および散乱係数を示した。冬季は夏季に比べて、吸収係数が大きくなる傾向が見られた。また、観測期間の気温、降水量および相対湿度を図(1)-45に示した。

図(1)-44 2012年冬季観測における405 nmおよび781 nmの吸収および散乱係数(インレット温度：25 および300℃)

図(1)-45 2012年冬季観測期間の気温、降水量および相対湿度(名古屋気象台の観測値より)

室温条件下と300°Cもしくは400°C加熱時の吸収係数の比を図(1)-46に示した。その結果、405 nmでは、781 nmに比べて大きな $ F_{A} $ が観測された。また、300°Cに対する室温の吸収係数の比に比べ、400°Cに対する室温の吸収係数の比の方が大きな傾向が見られた。これらの結果から、冬季においては、405 nmで光吸収性を有するOCが存在すること、300°Cで揮発しないが400°Cで揮発する有機物が、OCの光吸収に関与していることが示唆された。一方、781 nmにおける $ F_{A} $ は、全観測期間平
均で、 $ 1.12 \pm 0.05(300^{\circ}\mathrm{C} $ 基準 $ および $ 1.17 \pm 0.05(400^{\circ}\mathrm{C} $ 基準 $ となり、レンズ効果によりBCの光吸收が10-20%程度増加することが分かった。レンズ効果による光吸收の増加率は夏季に比べて小さい傾向があることが分かった。その原因として、冬季は、夏季に比べて光酸化反応が活発ではなく、BCの被覆物質である無機塩(硫酸塩や硝酸塩)や有機物の二次生成が活発でないこと、夏季は冬季に比べて大気中の相対湿度が低く、吸湿過程を介した被覆厚の増加が起こりにくいことなどが考えられる。

図(1)-46 2012年冬季観測における室温条件下と300°Cもしくは400°C加熱時の吸収係数の比(左：405 nm, 右：781 nm)

2011年夏季観測と同様の手法を用いて、2012年冬季観測におけるOCによる405 nmの光吸收係数を導出し、結果を図(1)-47に示した。その結果、2012年冬季観測においては、OCによる光吸收が405 nmの全光吸收に対し有意な寄与を持つことが判明し、その寄与は、12 ± 9%(300°C基準)および20 ± 12%(400°C基準)程度であることがわかった。夏季に比べて冬季に光吸收性OCの寄与が大きくなる理由として、冬季には植物起源SOAに対する人為起源SOAの割合や暖房などによる木材燃焼起源の有機エアロブルの寄与が大きくなることが考えられる。次に、得られたOCの光吸收係数(m⁻¹)をOCの重量濃度(gC/m³)で除することにより、OCの質量吸收断面積を計算し、図(1)-48に示した。その結果、時間とともにOCの質量吸收断面積が大きく変動していることが判明し、実大気中のOCの光吸收特性は、時間とともに大きく変動していることがわかった。図(1)-49に、同時に観測したCOとCO₂のバックグラウンド濃度からの変化量(ΔCO₂)の比の時間変化を示した。冬季には生態系(植物や土壌)によるCO₂濃度への影響は比較的小さいことから、CO/ΔCO₂比は、燃焼過程の変化を示していると考えられる。OCの質量吸收断面積が比較的大きな期間は、気温が比較的低く(図(1)-45)、CO/ΔCO₂比が大きい傾向があった。このことから、暖房などによる木材燃焼起源の有機エアロブルの寄与が大きいときにOCの単位質量あたりの光吸收量が大きくなることが示唆された。さらに、300°Cを基準とした場合と400°Cを基準とした場合での吸収係数や質量吸收断面積の推定結果の違いから、300°Cで揮発しないが400°Cで揮発する比較的難燃性の有機物が、OCの光吸收の寄与の30-40%程度を占めていることがわかった。特にフミン様物質(HULIS)などの高分子有機化合物は、300°Cに加熱してもその一部は揮発しないため、観測された光吸收性OCの一部に難燃性の高分子有機化合物が寄与している可能性が示唆された。
図(1)-47 2012年冬季観測における405 nmの全光吸収係数とOCによる光吸収係数

図(1)-48 2012年冬季観測における有機エアロゾルの405 nmにおける質量吸収断面積。405 nmにおけるOCによる吸収係数をOCの重量濃度で除することにより得た。

図(1)-49 2012年冬季観測における$\mathrm{CO}/\Delta\mathrm{CO}_{2}$比の時間変化。$\Delta\mathrm{CO}_{2}$は$\mathrm{CO}_{2}$の測定値からバックグラウンド値を差し引いて得た。
## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

本研究では、エアロゾルが浮遊した状態で光学特性を直接計測できる装置を室内実験や実大気観測に応用し、これまで実験的な困難さから定量的な研究がなされていない有機エアロゾルの光吸収特性について詳細に調べた。

室内実験においては、様々な生成過程や生成条件において生成するSOAの複素屈折率の波長依存性に関する詳細なデータを初めて得ることができた。その結果、代表的な植物起源VOCであるアルファピネンとオゾンの反応により生成したSOAは、可視および近紫外領域で光吸収を持たないのに対し、代表的な人為起源VOCであるトルエンが窒素酸化物の存在下で光酸化され生成したSOAは、短波長可視から近紫外領域で有意な光吸収を有することを初めて明らかにし、人為起源SOAが有する光吸収性の要因としてニトロ芳香族化合物が寄与している可能性が高いことが判明した。本研究の成果により、SOAの光吸収特性の理解が進んだことは、未解明な点が多く残されているSOAの物理化学的特性を理解するうえで大きな意義がある。また、得られた複素屈折率から人為起源SOAが大気の放射収支に及ぼす影響を見積もり、人為起源SOAの存在量が、BC粒子に比べて大きな環境下では、400 nm程度より短波長において、人為起源SOAの光吸収が寄与を持ちうることが示された。本研究により、気相反応により生成するSOAの光吸収特性の定量的な研究成果が報告されたことにより、現在、欧米の複数の研究グループが異なる手法を用いた研究を開始している。今後、様々な条件下で生成したSOAの光吸収特性が詳細に調べられることで、SOAの光吸収特性のさらなる理解が得られると期待される。

また、本研究では、ディーゼル排ガス中に含まれるOC成分の光吸収特性について、運転条件による違いを含めて詳細に調べ、過渡走行における高速走行時（特に加減速時）に405 nmで光吸収性を有するOCが排出される一方、等速走行時には、高速走行時でも、光吸収性を有するOCが排出されないことが明らかになった。過渡走行における高速走行時には、燃料の軽油に含まれるトルエンなどの芳香族炭化水素から、光吸収性を有するニトロ芳香族化合物が生成し、排出されていると考えられ、これらの光吸収性OCが大気放射に寄与を持つ可能性があることが示された。今後、様々な車両や運転条件において排出されるディーゼル排ガス起源の有機炭素成分や、排出されたVOCから二次的に生成するSOAの光吸収特性に関する詳細な研究が進むことで、ディーゼル排ガス起源の有機炭素成分の放射影響の定量的な評価が可能になると考えられる。

本研究ではさらに、実大気における有機エアロブルの寄与の光吸収の導出手法を考案し、都市域における実大気観測により、有機エアロブルの光吸収特性の季節による違いを定量的に評価することに成功した。名古屋市内で夏季および冬季に観測を実施した結果、夏季には、有機エアロブルによる光吸収の寄与はほとんどないのに対し、植物起源SOAに対する人為起源SOAの割合や暖房などによる木材燃焼起源の有機エアロブルの寄与が大きくなると考えられる冬季には、波長405 nmで平均20%程度の寄与を有することが判明した。今後、本研究と同様の手法により、様々な環境下で、有機エアロブルの光吸収特性の観測研究を実施することにより、有機エアロブルの大気化学的重要性の理解が進むと期待される。
## （２）環境政策への貢献

SOAは主要な大気エアロゾルの1つであり、その光学特性に関するデータの蓄積は、エアロゾルが大気放射や気候変動に及ぼす効果を見積もる上で大変重要である。本研究により、SOAの光吸収特性に関する詳細なデータが得られたことで、エアロゾルが大気の放射収支に及ぼす影響の理解が進むと考えられる。

また、本研究の成果が地球大気の放射伝達モデルや気候モデルに取り込まれることにより、将来の気候変動予測の精度向上につながると考えられ、IPCC報告書への直接的な貢献が期待される。人為起源の有機エアロゾルは、特に都市域において存在量が多いことから、本研究の成果は、特に大都市近郊や東アジアの領域スケールにおける人為起源エアロゾルの環境影響の評価に貢献すると考えられる。さらに、本研究による大気放射の側面からの有機エアロゾルの大気環境影響の評価は、人間の健康や植物の生育に影響を及ぼす対流圏オゾン生成(光化学スモッグ)の抑制などの観点から進められている揮発性有機化合物や窒素酸化物などの大気汚染物質の将来の排出規制や、ディーゼル排ガスの環境影響の評価や排出規制などの環境政策の策定においても、有用な基礎データを提供すると期待される。本研究の成果は、これまでに3報の論文に掲載されており、現在投稿中の論文が1報、投稿準備中の論文が4報ある。本研究の成果が広く利用されるように、これらの論文発表や学会発表を通じて、今後、本研究の成果の広報・普及に努める。

## 6 ．国際共同研究等の状況

特に記載すべき事項はない

### 7. 研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

<論文（査読あり）>

1) T. NAKAYAMA, Y. MATSUMI, K. SATO, T. IMAMURA, A. YAMAZAKI, A. UCHIYAMA: J. Geophys. Res., 115, D24204, doi:10.1029/2010JD014387 (2010)

“Laboratory Studies on Optical Properties of Secondary Organic Aerosols Generated during the Photooxidation of Toluene and the Ozonolysis of $ \alpha $ -Pinene”

2) T. NAKAYAMA: Earozoru Kenkyu, 27, 13-23 (2012) (in Japanese with English abstract) "Light Absorption Properties of Organic Aerosols"

3) T. NAKAYAMA, K. SATO, Y. MATSUMI, T. IMAMURA, A. YAMAZAKI, A. UCHIYAMA: Atoms. Chem. Phys. Discuss., 12, 14551-14589 (2012)

“Wavelength and $ NO_{x} $ Dependent Complex Refractive Index of SOAs Generated from the Photooxidation of Toluene”

## くその他誌上発表（査読なし）>

1）中山智喜、松見豊、月間オプトロニクス、11,128-133(2010)

「レーザーを用いた大気微量成分のリアルタイム計測」
2）中山智喜、名古屋大学太陽地球環境研究所ニュースレター、27,1-3 (2010)「エアロゾルが地球大気を加熱・冷却する効果を調べる」

3) T. NAKAYAMA, Y. IKEDA, Y. SAWADA, Y. MATSUMI, Y. SETOGUCHI, K. KAWANA, M. MOCHIDA: Technical reports of the meteorological research institute No. 68 (in press)

“Measurements of Light Absorption Enhancement of Black Carbon using a Photoacoustic Spectrometer in Nagoya, Japan”

4) T. NAKAYAMA, Y. SAWADA, Y. IKEDA, Y. MATSUMI, Y. SETOGUCHI, K. KAWANA, M. MOCHIDA: Technical reports of the meteorological research institute No. 68 (in press)

“Particle Effective Density Measurements using a DMA-APM-CPC System in Nagoya, Japan: Estimation of Mixing State and Shape”

## （2） 口頭発表（学会等）

1）中山智喜、鏡谷聡美、西田千春、持田陸宏、松見豊：日本地球惑星科学連合2010年大会（2010）「エアロゾル光学特性の湿度依存性と吸湿特性の関係」

2) T. Nakayama, Y. Matsumi, K. Sato, T. Imamura: 26th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics, Hiroshima, Japan, 2010

“Formation processes of light absorbing secondary organic aerosols: Impact on the Earth's Radiation Balance

3) T. Nakayama, Y. Matsumi, K. Sato, T. Imamura : $ 12^{th} $ Symposium of the International Commission on Atmospheric Chemistry and Global Pollution (iCACGP) and $ 11^{th} $ Science Conference of the International Global Atmospheric Chemistry (IGAC) Project, Halifax, Canada, 2010

“Laboratory studies on optical properties of secondary organic aerosols generated during the photooxidation of toluene and the ozonolysis of alpha-pinene”

4）中山智喜、鏡谷聡美、西田千春、持田陸宏、松見豊：第27回エアロゾル科学・技術研究討論会（2010）

「大気エアロゾルの光学特性の湿度依存性と吸湿特性の関係」

5）中山智喜、鏡谷聡美、西田千春、持田陸宏、松見豊：第16回大気化学討論会（2010）「エアロゾル光学特性の湿度依存性と吸湿特性の関係」

6）中山智喜、鈴木博之、鏡谷聡美、後藤祐樹、松見豊：第16回大気化学討論会（2010）

「三波長光音響分光装置（PASS-3）によるエアロブル光学特性計測：装置の性能評価と屈折率測定への応用」

7）後藤祐樹、鈴木博之、鏡谷聡美、中山智喜、松見豊：第16回大気化学討論会（2010）

「三波長光音響分光装置(PASS-3)を用いた名古屋におけるエアロゾル光吸収の波長依存性計測」

8) 矢吹正教、宮脇力、高橋けんし、古本淳一、津田敏隆、中山智喜、塩原匡貴、中村卓司：日本気象学会2011年春季年会（2011）

「信楽における下部対流圏エアロゾル・微量気体成分の観測」

9) 後藤祐樹、鈴木博之、鏡谷聡美、中山智喜、松見豊：日本地球惑星科学連合2011年大会(2011)「2010年夏季名古屋におけるエアロゾル光吸収の波長依存性の観測」
10) T. Nakayama, Y. Matsumi, R. Hagino, S. Kagamitani, K. Sato, T. Imamura, A. Yamasaki, A. Uchiyama: User Meeting and Summer School "Cavity Enhanced Spectroscopy", Kingston, Canada, 2011

“Applications of cavity ring-down aerosol extinction spectrometer to laboratory and field studies”

12）郭雪松，中山智喜，松見豊，山田裕之，戸野倉賢一：第52回大気環境学会年会（2011）「光音響分光法によるディーゼル車排ガス粒子の光学特性の測定」

13) T. Nakayama, Y Matsumi, K. Sato, T. Imamura, A. Yamazaki, A. Uchiyama : AAAR 30^{th} Annual Conference, Orlando, USA, 2011

“Determination of refractive index of secondary organic aerosols generated during the photooxidation of toluene and the ozonolysis of alpha-pinene”

14) 後藤祐樹、中山智喜、松見豊、佐藤圭、今村隆史、松見豊：第17回大気化学討論会（2011）「二次有機エアロブルの密度と化学成分の関係」

15）郭雪松，中山智喜，松見豊，山田裕之，戸野倉賢一：第17回大気化学討論会（2011）「ディーゼル車排ガス中に含まれる浮遊粒子の光吸収特性」

16）中山智喜、池田裕香、後藤祐樹、松見豊、佐藤圭、今村隆史、山崎明宏、内山明博：第17回大気化学討論会（2011）

「トルエンの光酸化反応により生成する二次有機エアロブルの光吸收特性」

17) 菅原千佳, 北和之, 中山智喜, 松見豊, 山崎明宏, 内山明博, 財前祐二: 第17回大気化学討論会 (2011)

「つくばで観測された黒色炭素エアロゾルの光学特性」

18）中山智喜：第7回エアロゾル学会若手フォーラム（2011）「光音響分光法を用いたディーゼル排ガス微粒子の光学特性の計測」

19) X. Guo, T. Nakayama, Y. Matsumi, H. Yamada, K. Tonokura: The 3rd Workshop on Climate and Environment between Nanjing University and Nagoya University, Suzhou, China, 2011

“Determination of optical properties of diesel exhaust particles using photoacoustic spectroscopy”

20）澤田祐希、中山智喜、瀬戸口義貴、池田裕香、川名華織、松見豊、持田陸宏：「東アジアにおけるエアロブルの植物・人間系へのインパクト」シンポジウム（2012）

「夏季名古屋におけるエアロブル密度分布測定と外部混合状態の推定」

21）池田裕香、中山智喜、瀬戸口義貴、澤田祐希、川名華織、持田陸宏、松見豊：「東アジアにおけるエアロゾルの植物・人間系へのインパクト」シンポジウム（2012）

「夏季名古屋におけるエアロゾル光学特性の観測：レンズ効果および有機エアロゾルの寄与の推定」

22) T. Nakayama, Y. Ikeda, Y. Sawada, Y. Matsumi, Y. Setoguchi, K. Kawana, M. Mochida: International Symposium on Aerosol Studies Explored by Electron Microscopy, Tsukuba, Japan, 2012

“Measurements of light absorption enhancement of black carbon using a photoacoustic spectrometer in Nagoya, Japan”
23) T. Nakayama, Y. Sawada, Y. Ikeda, Y. Matsumi, Y. Setoguchi, K. Kawana, M. Mochida: International Symposium on Aerosol Studies Explored by Electron Microscopy, Tsukuba, Japan, 2012

“Particle effective density measurements using a DMA-APM-CPC system in Nagoya, Japan: Estimation of mixing state and shape”

24）中山智喜、松見豊、佐藤圭、今村隆史：第92回日本化学会春季年会（2012）「二次有機エアロブルの光吸収特性と化学特性の関係」

25）中山智喜、松見豊、佐藤圭、今村隆史、山崎明宏、内山明博：日本地球惑星科学連合2012年大会（2012）

「トルエンの光酸化反応により生成する二次有機エアログルの光吸收特性:波長およびNOx濃度依存性」

26）池田裕香、中山智喜、瀬戸口義貴、澤田祐希、川名華織、持田陸宏、松見豊：日本地球惑星科学連合2012年大会（2012）

「名古屋におけるエアロゾル光吸收特性の観測：レンズ効果および有機エアロゾルの寄与」

27）澤田祐希、中山智喜、瀬戸口義貴、池田裕香、川名華織、持田陸宏、松見豊：日本地球惑星科学連合2012年大会（2012）

「夏季名古屋におけるエアロブル密度分布測定：化学成分との関係」

28）瀬戸口義貴、川名華織、小川修平、中山智喜、池田裕香、澤田祐希、松見豊、持田陸宏：日本地球惑星科学連合2012年大会（2012）

「異なる温度条件における都市エアロゾルの化学組成・粒径分布の解析」

29）小川修平、瀬戸口義貴、川名華織、中山智喜、池田裕香、澤田祐希、松見豊、持田陸宏：日本地球惑星科学連合2012年大会（2012）

「夏季の名古屋において観測されたエアロゾル粒子の吸湿性と低吸湿性エアロゾル粒子のCCN活性」

30）郭雪松、中山智喜、松見豊、山田裕之、戸野倉賢一、豬俣敏：日本地球惑星科学連合2012年大会（2012）

「ディーゼル車排ガス中に含まれる浮遊粒子の光学特性」

31）中山智喜、松見豊、佐藤圭、今村隆史、山崎明宏、内山明博：第29回エアロブル科学・技術研究討論会（2012）

「二次有機エアロブルの光吸收特性」

32）郭雪松、中山智喜、松見豊、山田裕之、戸野倉賢一、猪俣敏：第29回エアロブル科学・技術研究討論会（2012）

「ディーゼル車排ガス中に含まれる浮遊粒子の光学特性」

33) S. Ogawa, Y. Setoguchi, K. Kawana, T. Nakayama, Y. Ikeda, Y. Sawada, Y. Matsumi, M. Mochida: 12th IGAC Open Science Conference, Beijing, China, 2012

“Size patterns and CCN activity of less hygroscopic aerosol particles observed in the urban atmosphere during summer”

34) X. Guo, T. Nakayama, Y. Matsumi, H. Yamada, S. Inomata, K. Tonokura: 12th IGAC Open Science Conference, Beijing, China, 2012
“Optical property analysis of diesel exhaust particles using a three wavelength photoacoustic soot spectrometer”

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない

（４）シンポジウム、セミナーの開催（主催のもの）

特に記載すべき事項はない

## （５）マスコミ等への公表・報道等

特に記載すべき事項はない

## (6) その他

特に記載すべき事項はない

### 8 \. 引用文献

1) P. Forster, V. Ramaswamy, P. Artaxo, T. Berntsen, R. Betts, D. W. Fahey, J. Haywood, J. Lean, D. C. Lowe, G. Myhre, J. Nganga, R. Prinn, G. Raga, M. Schulz, and R. V. Dorland: Changes in atmospheric constituents and in radiative forcing, in: S. Solomon, D. Qin, M. Manning, Z. Chen, M. Marquis, K. B. Averyt, M. Tignor, H. L. Miller (Eds.), Climate change 2007: The physical science basis. Contribution of working group I to the fourth assessment report of the intergovernmental panel on climate change, Cambridge university press, Cambridge and New York, 129-234 (2007).

2) M. O. Andreae and A. Gelencsér : Black carbon or brown carbon? The nature of light-absorbing carbonaceous aerosols. Atmos. Chem. Phys., 6, 3131-3148 (2006).

3) A. Hoffer, A. Gelencsér, P. Guyon, G. Kiss, O. Schmid, G. Frank, P. Artaxo, and M. O. Andreae: Optical properties of humiclike substances (HULIS) in biomass-burning aerosols, Atmos. Chem. Phys., 6, 3563-3570 (2004).

4) E. Dinar, A. Abo Riziq, C. Spindler, C. Erlick, G. Kissc, and Y. Rudich: The complex refractive index of atmospheric and model humic-like substances (HULIS) retrieved by a cavity ring down aerosol spectrometer (CRD-AS), Faraday Discuss., 137, 279-295 (2008).

5) T. Nakayama, R. Hagino, Y. Matsumi, Y. Sakamoto, M. Kawasaki, A. Yamazaki, A. Uchiyama, R. Kudo, N. Moteki, Y. Kondo, and K. Tonokura: Measurements of aerosol optical properties in central Tokyo during summertime using cavity ring-down spectroscopy: Comparison with conventional techniques, Atmos. Environ., 44, 3034-3042 (2010).

6) M. Schnaiter, H. Horvath, O. Möhler, K. H. Naumann, H. Saathoff, and O. W. Schöck: UV-VIS-NIR spectral optical properties of soot and soot-containing aerosols, J. Aerosol Sci., 34, 1421–1444 (2003).

7) H. Wex, M. D. Petters, C. M. Carrico, E. Hallbauer, A. Massling, G. R. McMeeking, L. Poulain, Z. Wu, S. M. Kreidenweis, and F. Stratmann: Towards closing the gap between hygroscopic growth
Chem. Phys. Discuss., 12, 14551-14589 (2012).

21) T. C. Bond and R. W. Bergstrom, Light absorption by carbonaceous particles: An investigative review. Aerosol Sci. Technol., 40, 27-67 (2006).

22) B. A. Flowers, M. K. Dubey, C. Mazzoleni, E. A. Stone, J. J. Schauer, S. -W., Kim, and S. C. Yoon, Optical-chemical-microphysical relationships and closure studies for mixed carbonaceous aerosols observed at Jeju Island; 3-laser photoacoustic spectrometer, particle sizing, and filter analysis, Atmos. Chem. Phys., 10, 10387-10398 (2010).
# Studies of Optical Properties of Secondary Organic Aerosols: Impact on Earth's Radiation Balance

Principal Investigator: Tomoki NAKAYAMA

Institution: Solar-Terrestrial Environment Laboratory, Nagoya University

Furo-cho, Chikusa-ku, Nagoya, Aichi 464-8601, JAPAN

Tel: +81-52-747-6413 / Fax: +81-52-789-5787

E-mail: nakayama@stelab.nagoya-ua.c.jp

## [Abstract]

Key Words: Global warming, Secondary organic aerosol, Aerosol optical property, Brown carbon, Spectroscopic technique

Aerosol particles play an important role in radiation balance in the atmosphere by scattering and absorbing incident light. It has recently been suggested that some organic aerosols can absorb solar radiation, especially at the shorter visible and UV wavelengths. Although quantitative characterization of the optical properties of secondary organic aerosols (SOAs) is required in order to confirm the effect of SOAs on the atmospheric radiation balance, the light absorption of SOAs has not yet been thoroughly investigated. In this study, a cavity ring-down spectrometer (CRDS) and a photoacoustic soot spectrometer (PASS) were applied to laboratory and observational studies of light absorbing organic aerosols. Laboratory studies to measure optical properties (complex refractive index) of SOAs generated during the ozonolysis and photooxidation of α-pinene, which are major sources of biogenic SOAs, and the photooxidation of toluene in the presence of nitrogen oxides ( $ NO_{x} $ ), which is a major source of anthropogenic SOAs, have been conducted. As a result, significant light absorption was found at 355, 405, and 532 nm for the toluene SOAs. In contrast, no significant absorption was found for the SOAs generated from α-pinene. Initial $ NO_{x} $ concentration dependence of the light absorbing properties as well as chemical properties suggested that nitro-aromatic compounds, such as nitro-cresols, are major contributors to the light absorption of the toluene-SOAs. Using the obtained refractive index, mass absorption cross section values of the toluene-SOAs were calculated to be 0.3-5.3 and 0.1-0.5 m $ ^{2} $ g $ ^{-1} $ at 355 and 405 nm, respectively. The results indicate that light absorption by the SOAs formed from the photooxidation of aromatic hydrocarbons has a potential to influence the total aerosol light absorption, especially at ultraviolet wavelengths below ~400 nm, specifically when the mass concentrations of anthropogenic SOAs are significant.
compared with those of black carbon particles. In addition, observational studies of light absorbing properties of organic aerosols were conducted on August, 14-31, 2011 and January, 6-31, 2012 at Nagoya, Japan. By analyzing wavelength-dependent absorption coefficients of aerosols with and without heating (300 or 400°C), contributions of light absorption by OC at wavelength of 405 nm were estimated to be small (<5%) during summer, but significant (~20%) during winter. The results may be explained by larger contributions of anthropogenic SOA compared to biogenic SOA and/or organic aerosols emitted from wood burning during winter.
## 二 次有機エアロゾル(SOA)の光吸收特性の解明

二次有機エアロゾル

(SOA)

人為起源·自然起源放出

## 室内実験により様々なSOAの 光吸收特性の決定

全波長で光吸收なし

人為起源SOA (トルエンの光酸化)

405 nm: 光吸收あり

532 nm: わずかに光吸收あり

781 nm: 光吸收なし

## 実大気観測により有機エアロゾルの光吸収の寄与を評価

夏季観測 (405 nm 吸收係数)

有意な寄与なし

冬季観測 (405 nm吸收係数)

有機エアロゾルによる光吸收が全光吸收の20%程度の寄与
## 東日本大震災復興特別会計

## ☐ 平成28年度当初予算

・歳入歳出予算の概要

(单位:百万円)

歲入	歲出
租稅	復興庁
復興特別所得稅	376,600	復興庁	2,405,486
他会計より受入	復興庁共通費	6,068
一般会計より受入	572,700	東日本大震災復興支援対策費	23,954
公債金	東日本大震災復興推進費	147,695
復興公債金	2,156,400	原子力災害復興再生支援事業費	108,711
公共事業費負担金收入	新しい東北施策推進費	1,416
公共事業費負担金收入	75,009	東日本大震災復興推進調整費	1,500
災害等廃棄物処理事業費負担金收入	内閣共通費	46
災害等廃棄物処理事業費負担金收入	610	法務省共通費	466
附帶工事費負担金收入	文部科学省共通費	291
附帶工事費負担金收入	465	農林水産省共通費	190
雑收入	65,108	環境省共通費	6,700
事故由来放射性物質污染対処費回收金收入	27,751	地域活性化等復興政策費	57,046
貸付金等回收金收入	206	治安復興政策費	739
雑收入	37,150	治安復興事業費	734
金融機能安定·円滑化復興政策費	130
消費生活復興政策費	482
生活基盤行政復興政策費	864
生活基盤行政復興事業費	5,689
法務行政復興政策費	187
法務行政復興事業費	107
東日本大震災復興日本司法支援センター運営費	595
財務行政復興事業費	8,000
教育·科学技術等復興政策費	25,013
教育·科学技術等復興事業費	32,121
東日本大震災復興国立大学法人施設整備費	773
東日本大震災復興国立研究開発法人量子科学技术研究開発機構運営費	554
東日本大震災復興国立研究開発法人日本原子力研究開発機構運営費	3,251
社会保障等復興政策費	23,502
社会保障等復興事業費	5,150
農林水産業復興政策費	23,957
農林水産業復興事業費	5,800
東日本大震災復興国立研究開発法人水産研究·教育機構運営費	182
経済·産業及エネルギー安定供給確保等復興政策費	50,662
経済·産業及エネルギー安定供給確保等復興事業費	36,700
東日本大震災復興国立研究開発法人産業技術総合研究所運営費	1,080
東日本大震災復興独立行政法人中小企業基盤整備機構運営費	832
住宅·地域公共交通等復興政策費	5,533
東日本大震災復興独立行政法人國際観光振興機構運営費	1,000
環境保全復興政策費	744,281
環境保全復興事業費	158,769
防衛復興政策費	11,461
東日本大震災復興事業費	450,389
東日本大震災復興附帶工事費	436
東日本大震災復興治水事業工事諸費	146
東日本大震災復興道路整備事業工事諸費	513
東日本大震災復興港湾整備事業工事諸費	87
東日本大震災復興国營追悼·祈念施設整備事業工事諸費	4
東日本大震災復興自然公園等事業工事諸費	20
東日本大震災災害復旧等事業費	451,241
東日本大震災復興農業施設災害復旧事業等工事諸費	52
東日本大震災復興山林施設災害復旧事業工事諸費	21
東日本大震災復興河川等災害復旧事業工事諸費	328
総務省
総務本省
地方交付稅交付金	347,774
歲入	歲出
財務省
財務本省	493,474
復興債費	43,474
復興加速化·福島再生予備費	450,000
国土交通省
地方整備局	157
治水事業工事諸費	157
道路環境整備事業工事諸費	0
合 計	3,246,893	合 計	3,246,893

※1 百万円未満を切捨てて計算しているため、合計が一致しないことがある。

※2 百万円未満の計数がある場合には「0」で表示している。

・一般会計からの繰入金の額及び当該繰入れの理由

(一般会計からの繰入金の額)……572,700百万円

(繰入れの理由)

「特別会計に関する法律」の規定に基づき、復興施策及び復興債の償還に要する経費の財源に充てるため。

## ・借入金等（借入金並びに公債及び証券の発行収入金）の額及び借入金等を必要とする理由

(一時借入金の限度額)……2,000,000百万円

(理由)

復興施策の執行にあたり、財源不足による事業の遅れ等が生じないよう資金繰りを確実なものとするため。
## 第7章 食品の安全性・栄養等に関する情報提供の推進

☐ 食品の安全性等に関するリスクコミュニケーションの取組の一つとして、消費者庁、食品安全委員会、厚生労働省及び農林水産省等が連携して、消費者をはじめとする関係者間での意見交換会を開催。平成28年度は、関係府省庁で連携し、「食品中の放射性物質」、「牛海綿状脳症（BSE）」、「健康食品」、「食品の安全を守る取組」をテーマとした意見交換会を全国各地で開催。

○ 平成28年度の新たな取組として、全国4会場（東京都2会場、宮城県、大阪府）で実施された親子参加型イベントに出展し、小学生とその保護者に食品安全に関する情報提供を実施。

☐ 食品の安全に関する正確な情報について、関係府省庁が連携し、表示などにより分かりやすく注意喚起を実施。

## 事例 子供と保護者への食品安全に関する情報提供の取組について

消費者庁では、内閣府食品安全委員会や厚生労働省、農林水産省と共に、「夏休み2016 宿題・自由研究大作戦！」（東京3日間、仙台2日間、大阪3日間）及び「朝小サマースクール in 昭和女子大学2016」（東京2日間）に参加。

多くの小学生とその保護者に、身近なテーマである「食と暮らしの安全」について改めて考えていただく取組を実施。「何ができるか考えよう！親子で学ぶ、食と暮らしの安全」をテーマとして、両イベントにブース出展。

食品中の放射性物質を始め、生活に直結する食品安全や暮らしの安全に関する6つのテーマについて、ミニセミナー、ポスターパネル展示、タブロイド新聞を作成するワークショップで情報提供。

また、各会場で、ステージプログラム「食品に関するリスクコミュニケーション～知ろう！考えよう！親子で学ぶ、食品中の放射性物質～」も開催。

食品に関するリスクコミュニケーションの様子

ブース内ミニセミナー、ワークショップの様子

ワークショップ用タブロイド新聞「何ができるか考えよう！親子で学ぶ、食と暮らしの安全」(平成28年夏号)

## コラム 幼児にサプリメントは必要ですか？（リーフレットによる啓発）

国立健康・栄養研究所では、「幼児にサプリメントは必要ですか？」という幼児の保護者向けリーフレットを平成29年1月に作成。将来の子供の食生活への影響を考え、サプリメントを与える前にチェックしたいポイントについて、「チェックシート」「漫画」「フィズ」の3バージョンを紹介。