Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
表 6. インド南部沿岸部住民（coastal area）および e-waste 処理作業従事者（e-waste vegetarian および non-vegetarian）の血清から検出された PCBs, OH-PCBs, PBDEs, OH-PBDEs, MeO-PBDEs, BRPs の総濃度（pg g⁻¹ wet wt.）

Coastal Area (n = 20)	E-waste vegetarian (n = 12)	E-waste non-vegetarian (n = 13)
Average	SD	Median	Average	SD	Median	Average	SD	Median
Age	37	10	35	26	6.6	25	28	6.4	26
BMI	25	5.1	24	18	1.4	18	18	3.7	19
$ ^{a} $ total PCB	140	95	110	60	27	60	360	870	86
Total OH-PCB	52	24	54	32	11	31	48	32	40
Total PBDE	330	760	45	110	110	78	540	820	230
Total OH-PBDE	34	28	28	13	14	10	18	20	13
Total MeO-PBDE	8.1	5.5	8.0	1.4	1.9	<1.0	1.2	2.6	<1.0
Total BRP	370	270	260	90	46	86	140	83	140

D

図8. インド南部沿岸部住民(coastal area)およびe-waste処理作業従事者(e-waste vegetarianおよびnon-vegetarian)の血清から検出されたPCBs（A），OH-PCBs（B），PBDEs（C），OH-PBDEs（D），MeO-PBDEs（E），BRPs（F）の主要異性体組成
また、調査した全てのヒト血清試料から PBDEs が検出された（表 6）。e-waste Non-Vegetarian の PBDEs 濃度は、Coastal Area よりも有意に高かった（p<0.05）。インドの e-waste 処理作業従事者における血清中 PBDEs の濃度レベルは、スウェーデンのゴム製造業従事者（BDE-209 中央値；35 ng/g lipid wt） $ ^{47)} $ や電気機器解体業従事者（総 PBDEs 濃度中央値；26 ng/g lipid wt） $ ^{48)} $ に匹敵するものであった。

総 PBDEs 濃度に占める各 BDE 異性体の割合は、全てのグループにおいて 8-10 臭素化の高臭素化異性体の寄与が高く、なかでも BDE209 が最も高い割合を示した（図 8C）。さらに e-waste 処理作業従事者では Coastal Area 住民より BDE207, BDE197, BDE183 などの残留割合が高い傾向が見られた。これらの結果は、インドや中国では BDE209 などの高臭素化 BDE 異性体を主成分とする DecaBDE 製剤が主に使用されており、e-waste 処理作業従事者がそれら異性体の高曝露を受けていることを示唆するものと考えられる。

さらに、本研究で測定対象とした23のMeO-PBDEs、OH-PBDEs異性体のうち、4つのMeO-PBDEs異性体、5つのOH-PBDEs異性体がヒト血清試料から定量限界を超えて検出された（表6）。MeO-PBDEs、OH-PBDEsの総濃度はともにCoastal Areaで有意に高値であった（p<0.05）。本研究におけるインドCoastal Area住民血中の総OH-PBDEsの濃度レベルは、米国人の報告値（平均290 pg g⁻¹ wet wt） $ ^{49} $ やニカラグアのゴミ集積場における子供の調査結果（90～260 pg g⁻¹ wet wt） $ ^{50} $ に比較して低値であった。但し、主に天然起源由来と推察される6OH-BDE47については、本研究のインドCoastal Area住民（平均33 pg g⁻¹ wet wt、中央値26 pg g⁻¹ wet wt）の濃度は、米国人（平均45 pg g⁻¹ wet wt） $ ^{49} $ や韓国人（平均30 pg g⁻¹ wet wt） $ ^{51} $ に匹敵する濃度レベルであった。したがって、天然起源のOH-PBDEsは地域や国に係らず広く分布していると考えられる。実際、本研究でCoastal Area住民から検出された6OH-BDE47や2'OH-BDE68は、様々な海産物から検出されている $ ^{52-54} $ 。

一方、e-waste処理作業従事者からは、4'OH-BDE201が最も主要な異性体として検出され、次いで6OH-BDE180、6OH-BDE47等の異性体が高い割合で検出された（図8E）。すなわち、OH-PBDEsの組成はCoastal Area住民とe-waste処理作業従事者では大きく異なっていた（図8E）。4'OH-BDE201や6OH-BDE180をヒトの血清試料から検出したのは本研究が初の報告例である。また、これら異性体を海洋生物から検出した報告例もない。おそらくこれら高臭素化のOH-PBDEsは、DecaBDE製剤等に含まれる高臭素化のPBDEsがヒトの体内で代謝生成されたものと推察される。

さらに3～5臭素化のBRPsについても全ての血清試料から検出された。総BPRs濃度は、Coastal Areaで有意に高値であった（p<0.05）（表6）。BRP異性体の中では全てのグループで2,4,6-triBRPが最も高割合で検出された。また、e-waste処理作業従事者では、2,3,4,6-tetraBRPや2,3,5,6-tetraBRPも比較的高い割合で検出された（図8F）。とくに、e-waste処理作業従事者から高割合で検出された4臭素化BRPsについては、臭素系難燃剤としての使用実績が知られておらず、おそらく高臭素化のPBDEs異性体の代謝物や
2,4,6-triBRP の不純物が起源と考えられる。

さらにインド人の血清中から検出された OH-PCBs や OH-PBDEs、BRPs の起源を推定するため、それら物質の親化合物（PCBs・PBDEs・MeO-PBDEs）との濃度相関を解析した。その結果、本研究で対象としたすべての地域において、総 OH-PCBs 濃度と総 PCBs 濃度に有意な相関が認められた（p<0.05）。また、4OH-CB107+4'OH-CB108 と CB118 の間にも Coastal Area と e-waste 処理作業従事者全体において有意な相関が認められた（p<0.01）。PCBs 濃度の高い Coastal Area では 4OH-CB146 と CB153、4'OH-CB172 と CB180 の間にも有意な相関が認められた。以上の結果は、食物経由で取り込まれた PCBs の一部が、ヒトの体内で CYPs 等によって代謝され、OH-PCBs が生成していることを示唆している。一方、ヒト血清中から検出された主要な OH-PBDE 異性体と BPRs について、その親化合物と考えられる PBDEs・MeO-PBDE 異性体の濃度相関を解析した結果、Coastal Area では 6OH-BDE47 と 6MeO-BDE47 の間に有意な相関が認められた（p<0.01）。したがって、Coastal Area 住民の 6OH-BDE47 は主に食物経由で取り込まれる天然起源の 6MeO-BDE47 に由来すると考えられる。一方、e-waste 処理作業従事者では para 位水酸化の 4'OH-BDE201 が検出されており、その濃度は BDE209 と有意な相関を示した（p<0.05）。このことは 4'OH-BDE201 が BDE209（や他の高臭素化 BDE 異性体）の代謝物であることを示唆している。さらに、e-waste 処理作業従事者では 2,3,5,6-TetraBRP と BDE197 の間にも有意な相関が認められた（p<0.05）。既存の研究報告においても、マウスを用いた実験で PBDEs 投与後、その代謝物と思われる 3 種類の BRPs が検出されている $ ^{55} $ 。また、ヒトの肝細胞を用いた実験では、BDE99 の投与後に 2,4,5-TriBRP が検出されている $ ^{56} $ 。BDE197 等の高臭素化異性体の代謝物を同定した報告例はこれまでにないが、これら既報の実験結果等を考慮すると、本研究で e-waste 処理作業従事者の血清から検出された 2,3,5,6-TetraBRP や 4'OH-BDE201 等は高臭素化 PBDEs の代謝物であると推察される。

また、検出された主要な PCBs、OH-PCBs 異性体および PBDEs、OH-PBDEs、MeO-PBDEs、BPRs 異性体について、それらの起源や住民居住地・食習慣等による影響を評価するため、データの主成分分析を行った（図9）。PCBs・OH-PCBs の解析結果を図9Aに、PBDEs・OH-PBDEs・MeO-PBDEs・BPRs の解析結果を図9Bに示す。図9Aにおいて Coastal Area（RC）と e-waste 処理作業従者（NE・VE）は明瞭に二分され、5～8 塩素化の PCBs・OH-PCBs は、RC において高い寄与率を示した。一方、3・4 塩素化の低塩素化 PCBs・OH-PCBs は NE・VE で高い寄与率を示した。以上の解析結果は、高塩素化 PCBs が主に食物に由来し、高塩素化 OH-PCBs がその代謝物であること、低塩素化の PCBs が e-waste 処理作業における曝露を反映し、低塩素化の OH-PCBs の起源になっていることを反映するものと考えられる。また図9Bにおいても、Coastal Area（RC）と e-waste 処理作業従者（NE・VE）は PC1 において明瞭に分かれる結果となった。とくに3～9 臭素化の PBDEs、6～8 臭素化の OH-PBDEs、TetraBRPs は、e-waste 処理作業従者において
て高い寄与率を示した。一方 Coastal Area 住民では、MeO-PBDEs、3～5 臭素化の OH-PBDEs、2,4,6-TriBRP の寄与が高かった。これらの異性体は、インド南部の魚類からも卓越的に検出された。よって、以上の結果は、Coastal Area 住民における MeO-PBDEs や OH-PBDEs、2,4,6-TriBRP の蓄積は食物経由、とくに魚介類の摂取を反映しており、e-waste 処理作業従者において高い寄与を示す6～8 臭素化の OH-PBDEs や TetraBRPs は、高臭素化 PBDEs からの代謝を示唆すると考えられる。

e-waste 処理作業従者は PBDEs のような難燃剤のみならず、PBDFs 等のダイオキン類縁化合物にも曝露していると考えられることから、これら高臭素化の OH-PBDEs や TetraBRPs の代謝には、ダイオキシン類縁化合物の曝露により誘導された薬物代謝酵素が関与している可能性も考えられる。今後、他の汚染物質に関する調査や薬物代謝酵素等のバイオマーカーの測定・解析等を進める必要がある。

図 9. インド南部沿岸部住民（RC）および e-waste 処理作業従事者（VE : e-waste vegetarian, NE : non-vegetarian）の血清から検出された主要 PCB・OH-PCB 異性体（A）および PBDE, OH-PBDE, MeO-PBDE, BPR 異性体（B）のデータに基づく主成分分析の結果（第 1 成分：PC1、第 2 成分：PC2）
### 4. ベトナムの e-waste 処理作業従事者における曝露実態と甲状腺ホルモンへの影響

ベトナム人血清中 PCBs は、分析した全ての検体から検出され、e-waste 処理作業従事者で有意に高い濃度が認められた（表 7）。この結果は e-waste 処理作業において明らかな PCBs の曝露があることを示唆している。また、代謝物である OH-PCBs の血清中濃度も e-waste 処理作業従事者で対照地住民よりも有意に高値を示した（表 8）。さらに、多重比較の結果、男性の e-waste 処理作業従事者（中央値 170 pg g⁻¹ wet wt）が対照地域の女性（中央値 65 pg g⁻¹ wet wt）よりも有意に高値を示した。また、血清中 OH-PCBs 濃度は、e-waste 処理地域・対照地域のいずれでも、女性より男性で比較的高値であった。アンケート調査の結果から、男性の喫煙習慣や e-waste 処理作業等に起因するダイオキシン類への曝露が、OH-PCBs 濃度の上昇に関与している可能性が示唆された。すなわち、男性は女性よりも喫煙やダイオキシン類曝露により薬物代謝酵素が誘導され、PCBs の代謝が進んでいることが推察された。

本研究のベトナム人血清中のPCBs・OH・PCBs濃度は、近年の日本や欧州における調査報告値41-44と比べ、概して低値であった。このことはおそらく、これらの国々に比べ、ベトナムにおけるPCBsの使用量が相対的に少なかったことや魚・肉などの高脂肪食品に由来する曝露が少ないことを反映するものと考えられる。

検出された異性体組成のパターンは、e-waste処理地域・対照地域ともにPCBsではCB99, CB105, CB118, CB138, CB153, CB187（表7）、OH-PCBsでは4OH-CB107/4'OH-CB108, 4OH-CB146, 4OH-CB187, 4'OH-CB101/120（表8）が高い割合を占め、既報の調査結果41-44)と一致していた。高濃度で検出されたOH-PCBs異性体はいずれもmeta-位に水酸基が置換した甲状腺ホルモン類似の構造を有しており、とくにT4類似構造のOH-PCBsが高い割合で残留していることが示された。また、PCBs, OH-PCBsいずれにおいても、e-waste処理地域ではPenta-CBが、対照地域ではOcta-CBが相対的に高割合を占めた。これらの傾向は、上述のインド南部における調査やベトナム人の母乳に関する先行研究4の結果と一致している。すなわち、e-waste処理作業従事者は、コンデンサー等に含有される低塩素化PCB製剤に由来するPCBsに曝露していることが改めて示唆された。

さらにヒト血清中から検出された主要な OH-PCB 異性体とその親化合物と考えられる PCB 異性体の濃度相関を解析した。その結果、本研究で対象としたすべての地域において、総 OH-PCBs 濃度と総 PCBs 濃度に有意な相関が認められた（p<0.01）。また、4OH-CB107+4'OH-CB108 と CB118, 4OH-CB146 と CB153、4OH-CB187 と CB187 の間にも有意な相関が認められた（p<0.01）。以上の結果は、体内に取り込まれた PCBs が、ヒトの体内で CYPs 等によって代謝され、OH-PCBs が生成していることを示唆している。
表 7. ベトナム・e-waste 処理作業従事者および対照地域住民血清中の主要 PCB 異性体濃度 (pg g $ ^{-1} $ wet)

e-waste recycling worker (n = 77)	Reference site (n = 34)
Min	25%	50%	75%	Max	Min	25%	50%	75%	Max
CB28	2.3	8.4	18	54	220	<0.01	8.3	20	28	160
CB49	<0.01	6.9	12	20	51	<0.01	<0.01	<0.01	<0.01	40
CB70	<0.01	4.2	7.0	12	47	<0.01	0.01	7.6	11	40
CB74	<0.01	6.4	14	25	280	<0.01	<0.01	10	14	50
CB99	<0.01	20	32	57	780	<0.01	<0.01	18	28	220
CB105	<0.01	14	21	33	620	<0.01	10	13	28	60
CB118	12	27	46	72	1700	<0.01	<0.01	19	30	140
CB138	<0.01	19	38	59	1300	<0.01	18	51	120	480
CB153	<0.01	42	75	120	1800	6.1	33	73	130	830
CB180	<0.01	23	51	76	300	10	30	45	65	270
CB187	<0.01	18	47	71	210	0.01	18	31	44	230
Total PCBs	140	350	600	860	6800	35	140	260	530	2400

表 8. ベトナム・e-waste 処理作業従事者および対照地域住民血清中の主要 OH-PCB 異性体濃度 (pg g⁻¹ wet)

e-waste recycling worker (n = 77)	Reference site (n = 34)
Compound (pg g $ ^{-1} $ wet)	Min	25%	50%	75%	Max	Min	25%	50%	75%	Max
4OH-CB61	<0.1	3.6	8.0	11	27	<0.1	<0.1	3.7	6.0	12
4OH-CB79	<0.1	9.1	12	16	32	<0.1	6.2	8.2	11	20
4OH-CB108/4OH-CB107	4	33	48	68	709	3.2	12	23	28	87
4OH-CB120/4OH-CB101	3	12	16	22	213	1.4	6.3	9	12	30
3OH-CB138	<0.1	<0.1	1.5	4.8	29	<0.1	1.3	2.6	4.5	11
4OH-CB146	8	12	15	21	113	7.2	9.0	11	15	24
3OH-CB153	<0.1	<0.1	0.38	1.5	15	<0.1	0.5	1.0	1.7	2.4
4OH-CB172	3.2	9.5	12	14	39	<0.1	4.6	8.5	12	23
4OH-CB187	5.2	11	15	22	74	4.4	8.1	10	14	33
Total OH-PCBs	34	110	160	210	940	27	60	75	100	190
また、PCBs, OH-PCBs と TH 間の相関解析の結果、OH-PCBs と FT4 の間に有意な正の、FT3 との間に有意な負の相関が認められた $ (p<0.05) $ 。しかしながら、男女のサンプルを分けて解析を進めたところ、女性のみにおいて FT4 と OH-PCBs, PCB との間に有意な相関が認められた $ (p<0.05) $ 。この傾向は重回帰分析においても同様であり、女性のみで FT4 と OH-PCBs $ (p<0.05) $ , PCBs $ (p<0.05) $ との間に有意な正の相関が認められた（表9）。また、総 T3, T4 については、イムノアツセイによる分析のみで総 T3 と OH-PCBs, PCBs との間に有意な正の相関関係 $ (p<0.05, <0.01) $ が得られた（表9）。しかしながら、曝露実験を始めとするこれまでの報告の多くは、PCBs, OH-PCBs と TH 濃度の間に負の相関関係が認められる結果がほとんどである $ ^{5,57} $ 。本研究で検出された PCBs, OH-PCBs 濃度は曝露研究や負の関係が観察された研究結果に比べ、相対的に低濃度だった。したがって、今回の対象者では、PCBs や OH-PCBs の曝露による TH の抑制よりも生体側のポジティブフィードバックが卓越的に観察された可能性が考えられる。一方、PCBs や OH-PCBs 曝露に伴って、TH レベルのアップレギュレートを誘引する未知の因子が存在する可能性もあり、今後さらに調査・解析を進める必要がある。

### D. 結論

本研究によって、e-waste の不適正処理が BFRs やダイオキシン類縁化合物等の人体曝露を引き起こす要因となることが明らかとなった。e-waste 処理地域においてこれら物質への曝露は、ダスト経由の曝露が主であると考えられる。このことは、今後途上国の e-waste 処理地域における有害物質の環境負荷・曝露低減対策として、作業時のダスト発生やヒトへのダスト取込抑制が重要であることを示唆している。また、DR-CALUX によるダイオキシン類様活性の測定と機器分析によるダイオキシン類縁化合物の定量および Theoretical-TEQs の比較から、ダスト中には未知の AhR アゴニストが相当量存在することが示唆された。今後それら未知物質の検索・同定を進めるとともに、e-waste 処理作業従事者や地域住民の健康影響等を詳細に調査する必要がある。また、本研究の成果は、バイオアッセイ－化学分析の統合が、潜在的な毒性物質の検索や同定、類縁化合物の包括的なリスク評価おいて今後有効な手法となることを示している。

さらに e-waste 処理作業従事者を対象とした血清試料の分析から、PCBs や臭素系難燃剤の PBDEs の代謝物と考えられる OH-PCBs や OH-PBDEs も検出された。e-waste 処理作業従事者の血液からは、対照地域住民より高濃度の PBDEs や低塩素化の PCBs 異性体が検出され、改めて e-waste 処理活動によるこれら物質への曝露が示唆された。また、相関解析や主成分分析等により、OH-PCBs や OH-PBDEs, BRPs の異性体プロファイルが e-waste 処理作業従事者と対照地域住民では明確に異なり、その曝露源や起源がヒトの食習慣や職業・居住地により明らかに異なることが示された。e-waste 処理作業従事者が曝露する高臭素化 PBDEs から、高臭素化の OH-PBDEs や TetraBRPs が代謝物として生成する可能性は、本研究が初めて示唆するものである。加えて、e-waste 処理作業および喫煙習慣が PCBs の代謝物質で
ある OH-PCBs 濃度の上昇に関わっている可能性も示唆された。さらに血清中総 T4 と総 PCBs 濃度の間に有意な正の関係が示され、甲状腺ホルモンへの影響が示唆された。

今後もダイオキシン類縁化合物や他の代謝活性物質およびバイオマーカーの測定・解析を進め、包括的な物質起源の解明とリスク評価を実施する必要がある。とくに e-waste 処理地域に居住する作業従事者や小児における健康影響等を調査する必要がある。

### E. 参考文献

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### F. 研究発表

### 1. 著書（共著）

1. Tue, N. M., Sudaryanto, A., Nhat, B. H., Takahashi, S., P. H. Viet, P. H. and Tanabe, S. (2009): Contamination by PCBs and BFRs in Vietnamese human milk associated with recycling of e-waste. Obayashi, Y., Isobe, T., Subramanian, A., Suzuki, S. and Tanabe, S. (Eds), TERRAPUB, Tokyo, Japan, 91-97.

2. Eguchi, A., Nomiyama, K., Subramanian, A., Parthasarathy, P., Bulbule, K. A., Takahashi, S. and Tanabe, S. (2010): Organohalogen and metabolite contaminants in human serum samples from Indian e-waste recycling workers. Interdisciplinary Studies on Environmental Chemistry, Vol. 4, Environmental Specimen Bank: Exploring Possibility of Setting-up ESBs in Developing Countries, Isobe, T., Nomiyama, K., Subramanian and Tanabe, S. (Eds), TERRAPUB, Tokyo, Japan,