Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
## 4 ．結果及び考察

## （１）１,４-ジオキサン汚染サイトの調査

## 1 ）国外における1,4-ジオキサン汚染

国外における1,4-ジオキサンによる地下水汚染の主な事例を表(3)-3及び表(3)-4に示した。インディアナ州、コロラド州及びカリフォルニア州の事例では、1,4-ジオキサンに加え塩素系有機溶剤も汚染物質として検出されている。これらのサイトでは、塩素系有機溶剤による汚染は汚染源周辺に留まっているのに対し、親水性の性質を有する1,4-ジオキサンは、汚染源から数km離れた地点でも検出されており、広範囲に汚染が広がっていることが特徴である。このような事例は、カナダ及びスウェーデンにおいても報告されている。一方、ドイツ、ポーランド及びニュージーランドの事例では、濃度は低いものの河川や表層水から1,4-ジオキサンが検出されている。特にポーランドのオーディル川では、1,4-ジオキサンがおよそ500 kmにわたり検出されており、その濃度は下流に従って高くなる傾向であることが報告されている $ ^{5)} $ 。

以上のように、海外における1,4-ジオキサンの汚染を調査した結果、地下水だけでなく、河川等での汚染事例が明らかとなった。これらのような水環境の汚染は、飲料水を通じて人の健康を損なう恐れがあるため、汚染の拡散防止や浄化など適切な対策が必要である。

表(3)-3 米国における1,4-ジオキサンによる汚染事例

場所	Seymour Recycling Corporation $ ^{1)} $	Lowry Landfill $ ^{2),3)} $	Solvent Service Inc. $ ^{1)} $	Pall/Gelman Sciences Inc. $ ^{1)} $
インディアナ州(ジャクソン郡)	コロラド州(アラパホ郡)	カリフォルニア州(サンノゼ)	ミシガン州(アナーバ)
汚染原因	廃棄化学物質の保管・処理場からの漏えい	廃棄物処分場からの浸出	溶媒再利用施設から漏えい	セロ-スフィルターを製造する工場排水由来
1,4-ジオキサンによる地下水汚染の範囲	汚染源から約1.2 km先まで拡散	汚染源から約4.6 km先まで拡散	汚染源から約0.3 km先まで拡散	東西約3.7 kmにわたり拡散
1,4-ジオキサン濃度(最大値)	2,300 μg/L(1990年時点)	230 μg/L	34,000 μg/L	221,000 μg/L
共存する有機化学物質	1,1,2-トリクロロエタン, シエンカタン, テトラクロロエチレン, トリクロロエチレン	1,1-ジクロロエタン等	トリクロロエチレン, 塩化ビニルモノマー, 1,1-ジクロロエチレン, テトラヒドロフラン, アセトン, cis-1,2-ジクロロエチレン	-
表(3)-4 諸外国における1,4-ジオキサンによる汚染事例

場所	Gloucester処分場の地下水4)	マイン川、ライン川及びオーデル川5)	表層水6)	埋立処分場浸出水7)
カナダオンタリオ州	ドイツ、ポーランド	ニュージーランドドレンテ州	スウェーデンヨーデポリ
汚染原因	廃棄物	下水処理場等の放流水	-	廃棄物
1,4-ジオキサン濃度(最大値)	2000μg/L	オーデル川:2.2μg/Lライン川:0.86μg/Lマイン川:0.86μg/L	10μg/L	36μg/L
共存する有機化学物質	ベンゼン、テトラヒドロフラン、ジェチルエーテル、トリクロロメタン、1,1-ジクロロエタン、トリクロロエタン、ジクロロエタン	-	-	ベンゼン、エチルベンゼン、キシレン等

## 2 ）国内における1,4-ジオキサン汚染

我が国で公表されている主な1,4-ジオキサンによる地下水汚染サイトについて表(3)-5にまとめた。これらの汚染サイトにおける1,4-ジオキサン濃度（最大値）は、環境基準値の0.05 mg/Lと比べると比較的高い値である。また、1,4-ジオキサンの他に、ヒ素や鉛などの重金属、1,2-ジクロロエタンなどの塩素系有機溶剤やベンゼンなども環境基準値を超過している。これらの汚染事例の他には、神奈川県寒川町内の地下水において環境基準値を超過した報告がなされているが $ ^{13} $ 、汚染原因は未だ特定できていない。
表(3)-5 国内における主な1,4-ジオキサンによる地下水汚染サイト

旧能代産業廃棄物センター8),9)	青森・岩手県境不法投棄現場10)	三重県桑名市五反田地内不法投棄事案11)	新河岸川河川敷(埼玉県)12)
敷地面積	約18万m²	27万m²	2,906m²	約15,000m²
汚染原因	不法投棄	不法投棄	不法投棄	不法投棄
1,4-ジオキサン濃度(最大値)	44mg/L(H23年12月時点)	26mg/L(H22年8月時点)	27mg/L(H22年1月～H23年6月)	0.78mg/L(H22年9月時点)
その他の環境基準超過項目	比素、鉛、1,2-ジクロロエタン、塩化ビニルモノマー、ジクロロメタンヘ、1,2-ジクロロエタン、ホウ素、鉛、フッ素、総水銀	ベンゼン、塩化ビニルモノマー、ジクロロメタンヘ、1,2-ジクロロエタン、ホウ素、鉛、フッ素、総水銀	ジクロロメタン、ベンゼン、塩化ビニルモノマー、鉛、ヒ素、ホウ素、フッ素、	塩化ビニルモノマー、硝酸性窒素、亜硝酸性窒素

## 3 ）実地下水を用いた生物浄化の可能性検討

1,4-ジオキサン汚染サイト内における異なる2地点（地点A、地点B）から採取した地下水を用いて1,4-ジオキサン分解試験を行った。尚、探水した地下水の1,4-ジオキサン濃度は、地点A：588μg/L、地点B：655μg/Lであった。Pseudonocardia sp. D17を植種した系での1,4-ジオキサン濃度は、24時間後には57μg/L（地点A）及び8μg/L（地点B）を示し、それ以降、1,4-ジオキサンは検出されなかった（図(3)-6）。一方、菌を植種しないコントロール系では、試験期間中には著しい濃度の低下は確認されなかった。以上のことから、Pseudonocardia sp. D17を用いて1,4-ジオキサンの濃度を環境基準値（50μg/L）以下まで低減できることが明らかとなった。また、本試験の結果より、本サイトにおける1,4-ジオキサン汚染地下水を生物分解にて浄化できる可能性が示された。
図(3)-6 実汚染地下水を用いた Pseudonocardia sp. D17 による 1,4-ジオキサン分解試験 (……環境基準値：50 μg/L)

## 4 ）生物浄化実証試験に向けた基礎的情報の取得

## a）共存する汚染物質が1,4-ジオキサン分解に及ぼす影響

1,4-ジオキサン汚染サイトの調査より、その汚染地下水には他の汚染物質が共存しているケースが確認された。そこで、共存する汚染物質が1,4-ジオキサンの分解に及ぼす影響を調査することを目的として試験を行った。検討する汚染物質としては、ヒ素、ホウ素、フッ素及び鉛を選定し、
その濃度は、地下水環境基準値、基準値の5倍及び基準値の10倍とした。尚、比較として汚染物質を添加していない系（0 mg/L系）も同様に試験を行った。

その結果、ヒ素、ホウ素、フッ素及び鉛の汚染物質を添加した系では、各物質の添加濃度に伴う著しい1,4ジオキサン分解の阻害は見られなかった（図(3)-7,8,9,10）。以上のことから、今回試験したヒ素、ホウ素、フッ素及び鉛において環境基準値の10倍濃度までの範囲では、Pseudonocardia sp. D17による1,4-ジオキサン分解を阻害することはないことが明らかとなった。

図(3)-7 ヒ素の存在下における1,4-ジオキサンの分解

図(3)-8 ホウ素の存在下における1,4-ジオキサンの分解
図(3)-9 フッ素の存在下における1,4-ジオキサンの分解

図(3)-10 鉛の存在下における1,4-ジオキサンの分解

## b）模擬汚染地下水を用いた1,4-ジオキサン分解試験

1,4-ジオキサンによる地下水汚染には、重金属、ベンゼンなどの揮発性有機化合物による複合汚染が確認された。そこで、ベンゼン等に汚染された実汚染地下水を4か所から採取し(表(3)-6)、これらに対して1,4-ジオキサンを加えて作成した模擬汚染地下水を用いてPseudonocardia sp. D17に
よる1,4-ジオキサン分解試験を行った。また、比較として汚染地下水の代わりに蒸留水を用いた試験も同様に行った。その結果、地下水A及びBの実験系における1,4-ジオキサン濃度は、蒸留水を用いた実験系よりも低い値もしくは同程度の値を示した（図(3)-11）。このことから、表(3)-6に示した地下水A及びBの汚染物質の濃度においては、1,4-ジオキサンの分解が阻害されないことが示唆された。一方で、地下水C及びDでは、時間の経過とともに1,4-ジオキサン濃度の低下が確認されたが、試験初期（12時間後及び24時間後）における1,4-ジオキサン濃度は、蒸留水系と比べて高い値を示した。これは、共存する汚染物質によってPseudonocardia sp. D17による1,4-ジオキサン分解が阻害されたものと考えられる。地下水C及びDでは、ベンゼン、キシレン、トルエン及びエチルベンゼンなどの芳香族化合物を含んでおり、これらの物質が1,4-ジオキサン分解に悪影響を及ぼしているもの考えられる。

表(3)-6 採取した地下水における汚染物質とその濃度

地下水A	地下水B	地下水C	地下水D
地下水環境基準における規制物質の濃度(mg/L)	ベンゼン: 0.022 フッ素: 0.18 ホウ素: 0.2	1,2-ジクロロエチレン: 2.0 トリクロロエチレン: 0.004 フッ素: 0.1	鉛: 0.015 ヒ素: 0.002 ベンゼン: 54 フッ素: 0.1 ホウ素: 0.2	ヒ素: 0.003 ベンゼン: 1.5 フッ素: 0.88 ホウ素: 0.1
その他共存する化学物質	-	キシレン	トルエン エチルベンゼン

図(3)-11 模擬汚染地下水における1,4-ジオキサン分解
## （２）生物浄化実証試験に関する検討

岩手・青森県境不法投棄現場(図(3)-12)では、平成21年に1,4-ジオキサンによる地下水汚染が確認されたため、岩手・青森県境に矢板を設置し(図(3)-13)、地下水の拡散を防止するとともに、場内の地下水を揚水している。さらに、揚水した地下水は、一旦、既設の原水槽に貯留され、水処理施設にて促進酸化処理などの浄化されている(240m³／日) $ ^{14} $ 。本研究では、既設の原水槽の揚水地下水を一部用いて実証試験計画し、種々の検討を行った。

図(3)-12 岩手・青森県境不法投棄現場の外観

図(3)-13 岩手・青森県境の矢板
### 1 ）実汚染地下水へのPseudonocardia sp. D17の適用評価

原水槽から地下水を採取し、水質分析を実施した。その結果、1,4-ジオキサン濃度は、0.161～0.186 mg/Lを示した(表(3)-7)。また、微生物の栄養源となる窒素(硝酸態窒素とアンモニア態窒素)及びリン酸も検出された。なお、BODは、2.3～4.1 mg/Lと比較的低濃度であった。

原水槽より採取した地下水(2013.4.30.採水)を用いてPseudonocardia sp. D17による分解試験を行った。その結果、Pseudonocardia sp. D17による1,4-ジオキサン濃度の低減が確認され、試験開始15時間後の1,4-ジオキサン濃度は、環境基準値未満であった(図(3)-14)。これらのことから、Pseudonocardia sp. D17を用いて原水槽の地下水を浄化できることが示された。

表(3)-7 水処理施設の原水槽における地下水の水質

採水日	2013.4.30	2013.9.6
pH	—	7.51～7.85	7.38
1,4-ジオキサン	mg/L	0.171～0.186	0.161
硝酸態窒素	mg/L	4.8～4.9	3.4
アンモニア態窒素	mg/L	6.0～6.6	10.8
リン酸イオン	mg/L	0.11～0.35	0.08
全有機炭素量(TOC)	mg/L	8.17～8.54	11.00
生物化学的酸素要求量(BOD)	mg/L	2.3～4.1	-
化学的酸素要求量(COD)	mg/L	26～28.5	33
全窒素濃度(TN)	mg/L	18.5～19.4	36.5

図(3)-14 Pseudonocardia sp. D17による1,4-ジオキサン分解(2013.4.30. 採水)
## 2 ）生物净化実証試験

## a）スケールアップが浄化性能に及ぼす影響

実証設備へのスケールアップが浄化性能に及ぼす影響を調査するために、ラボ及び実証スケールにて分解試験を行った。その結果、どちらの実験系においても、時間の経過とともに1,4-ジオキサン濃度は、減少し、スケールの違いによる顕著な差は確認できなかった(図((3)-15)。そのため、スケールアップによる著しい浄化性能の低下はないものと考えられた。

図(3)-15 ラボ及び実証スケールにおける1,4-ジオキサン分解試験

## b）立上げ方法の検討

1,4-ジオキサンを炭素源として生物净化槽の立ち上げを行った。その結果、試験期間中の1,4-ジオキサン濃度は、添加直後から速やかに低下し、その値は環境基準値未満であった(図(3)-16)。また、全有機炭素(TOC)濃度は、1,4-ジオキサンと同様に減少する傾向であったことから、1,4-ジオキサンの中間代謝物は過剰に残留することなく、速やかに分解されていることが示唆された。

一方、菌体濃度は、運転期間中、ほぼ同程度を示し、増加の傾向が確認できなかった。しかしながら、試験期間中ののぞき窓には、時間の経過とともに汚泥の蓄積が確認された(図(3)-17)。このことから、1,4-ジオキサンの分解に伴ってPseudonocardia sp. D17は増殖しているものの、菌体が槽内の隅やのぞき窓周辺に滞留したために、正確な菌体濃度を計測できなかったものと考えられる。

以上のことから、1,4-ジオキサンを炭素源として、浄化槽の立ち上げが可能であることを確認できた。
図(3)-16 バッチ処理での1,4-ジオキサン分解試験

図(3)-17 のぞき窓に滞留した汚泥
## c）連続処理での浄化性能の調査

上記の立上げ方法の検討を終了した後、連続処理に切り替えて試験を行った。連続試験は約4日間実施したが、処理水中の1,4-ジオキサン濃度は、常時、環境基準値未満であった(図(3)-18)。また、試験期間では、滞留時間や水温を変化させて実験を行ったが、処理条件の変化による著しい性能の悪化は確認できなかった。以上のことから、連続処理においてもPseudonocardia sp. D17による浄化効果を確認できた。

図(3)-18 連続処理での1,4-ジオキサン分解試験
## d）長期連続運転における浄化性能の調査

上記のa)～c)での基礎的な知見を踏まえて、連続運転における長期的な処理性能を確認することを目的として実証試験の運転を行った。本実証試験では、場内全域から揚水した実地下水を一部分岐させたものを試験に用いているが、2014年度における地下水中の1,4-ジオキサン濃度が、2013年度と比べて低減していたため(表(3)-8)、試薬の1,4-ジオキサンを地下水に添加した実験を一時的に行った。その際、処理水の1,4-ジオキサン濃度が環境基準値(0.05 mg/L)を超過していた場合には、既設の水処理施設には返送せず、再度、実証試験の原水タンクに移送し試験に用いた。

1,4-ジオキサン汚染地下水の長期運転は、2014年9月から11月末まで行った。運転開始から32日目までは、滞留時間(HRT)を12時間、それ以降は18時間で実施し、流入水及び処理水の1,4-ジオキサン濃度、Pseudonocardia sp. D17の菌体濃度をモニタリングした。

運転開始から15日目までは、処理水中の1,4-ジオキサン濃度は環境基準値以下を示し、その値は定量限界値(<0.005 mg/L)であった(図(3)-19)。そこで、運転15日目以降は、試薬の1,4-ジオキサンを地下水に添加したものを原水として試験に用いた。その結果、処理水の1,4-ジオキサン濃度は、日数の経過とともに上昇する傾向が確認された。この1,4-ジオキサン濃度の上昇は、HRTを12時間から18時間に変更しても改善する傾向が確認できなかったため、新たにPseudonocardia sp. D17の植菌液を生物净化槽に添加した。これにより、処理水中の1,4-ジオキサン濃度は、速やかに低下し、0.05 mg/L以下を示した。処理水中の1,4-ジオキサン濃度が上昇した原因は不明であるが、地下水中の微量元素の不足や過曝気による自己酸化等の要因により、分解菌の活性が低下したものと考えられた。一方、新たな植菌液を追加することで、処理水中の1,4-ジオキサン濃度を0.05 mg/L未満に維持できることが確認できた。

以上のことから、本生物浄化手法を用いることで、およそ3か月間、環境基準値を達成できることが明らかとなった。

表(3)-8 試験に用いた地下水中の1,4-ジオキサン濃度

2013年	2014年
日付	4/30	9/6	10/13	11/26	7/17	8/7	8/27	9/3	9/10
濃度mg/L	0.171	0.161	0.235	0.281	0.060	0.060	0.054	0.052	0.051
図(3)-19 長期運転における流入水及び処理水の1,4-ジオキサン濃度と菌体濃度の推移
### （３）Pseudonocardia sp. D17の培養方法の検討

1,4-ジオキサン分解菌を用いた地下水浄化では、安定的な処理を実施するために分解菌の菌体量を高く保持することが重要である。特に、立ち上げ初期においては、他の微生物も存在する環境下おいて分解菌を優先化させる必要がある。そこで、本項では、1,4-ジオキサン分解菌であるPseudonocardia sp. D17の培養に適した炭素源を選定し、開放系での培養手法の検討を行った。

## 1 ）培養に用いる炭素源の検討

1,4-ジオキサンの分解における中間代謝物の一つとしてエチレングリコールが挙げられる。そこで、エチレングリコール、エチレングリコールが二量体化したジェチレングリコール、さらに三量体化したトリエチレングリコールを炭素源として選定し、これらにおけるPseudonocardia sp. D17の増殖性を評価した。

図(3)-20に、9日間の培養によって増加した菌体濃度を示した。その結果、ジェチレングリコールを炭素源とした系において、最も高い増殖性を示し、その値はエチレングリコールの約2.6倍であった。このことからPseudonocardia sp. D17の培養における炭素源としてジェチレングリコールが効果的であることが明らかとなった。

図(3)-20 異なる炭素源におけるPseudonocardia sp. D17の増殖性(培養9日目)
### 2 ）ジェチレングリコール濃度がPseudonocardia sp. D17の増殖に及ぼす影響

先の炭素源の検討からPseudonocardia sp. D17の培養にはジェチレングリコールが効果的であることが明らかとなった。そこで、異なる濃度のジェチレングリコールに了Pseudonocardia sp. D17の増殖性を評価した。その結果、10 g/Lまでは、ジェチレングリコール濃度の上昇とともに☑菌体濃度が増加する傾向が確認できた(図(3)-16)。また、ジェチレングリコール濃度が10 g/L以上では、同程度の値を示し、ジェチレングリコールによる顕著増殖阻害は確認できなった。一方、エチレングリコールでは、濃度の上昇に伴い菌体濃度の低下が確認された。以上のことからPseudonocardia sp. D17は、高濃度のジェチレングリコールが存在する場合でも増殖阻害を生じることなく効率的に炭素源として利用できることが明らかとなった。

図(3)-21 異なる濃度におけるPseudonocardia sp. D17の増殖性(培養7日目)
## 3 ）ジェチレングリコールを用いた培養方法における1,4-ジオキサン分解活性

これまでの検討から、ジェチレングリコールはPseudonocardia sp. D17の増殖に効果的な炭素源であることが示された。そこで、ジェチレングリコールを用いて開放系でのPseudonocardia sp. D17の培養を行った。試験では、1,4-ジオキサンを含んだ実地下水に20 g/Lになるようにジェチレングリコール、または対照系としてグルコースを添加し、Pseudonocardia sp. D17を培養するとともに、培養液の1,4-ジオキサン分解活性を測定した。図(3)-22に、培養液の1,4-ジオキサン分解活性の経日変化を示した。尚、1,4-ジオキサン分解活性は、1 mLの培養液が24時間で分解する1,4-ジオキサン重量を示している。

グルコースを用いて培養した系では、培養液中の1,4-ジオキサン分解活性は、培養期間中ほとんど上昇しなかった。このグルコース培養系では、培養3日に既に著しく懸濁していることから(図(3)-23)、1,4-ジオキサン分解活性の停滞は、他の微生物が増殖・優先化したためであると推察された。一方、ジェチレングリコールで培養した系では、日数の経過に伴い培養液中の1,4-ジオキサン分解活性が上昇することが明らかとなった(図(3)-22)。これは、高濃度のジェチレングリコール環境下では他の微生物の増殖が抑制される一方で、高濃度域でも増殖可能なPseudonocardia sp. D17が優先し、結果として1,4-ジオキサン分解活性を高めることができたものと考えられた。以上の結果から、ジェチレングリコールを用いることで、開放系にてジェチレングリコールを培養できることが明らかとなった。

図(3)-22 各培養液における1,4-ジオキサン分解活性の経日変化
図(3)-23 培養3日目の様子(左：グルコース培養系、右：ジェチレングリコール培養系)

### 4 ）10 Lスケールでのジェチレングリコールを用いたPseudonocardia sp. D17の培養

ジェチレングリコールを炭素源とすることで、開放系でもPseudonocardia sp. D17を優先化できることが示された。そこで、10 Lリアクターにて、ジェチレングリコールを炭素源としたPseudonocardia sp. D17の培養を実施した。また、コーンスティープリカーを添加することでPseudonocardia sp. D17の菌体濃度を高められることがサブテーマ（1）において明らかとなっているため、培養4日に5 g/LになるようにCSLを添加して、培養液中の1,4-ジオキサン分解活性を測定した。

その結果、1,4-ジオキサン分解活性は、日数の経過とともに上昇し、10 LスケールにおいてもPseudonocardia sp. D17を優先化できることが明らかとなった(図(3)-24)。また、培養4日にコーンスティープリカーを添加したところ、分解活性はさらに上昇する傾向が確認できた。しかしながら、培養7日には、1,4-ジオキサンの分解活性値の上限値に達したため、正確な数値が測定できなかったが、日数の経過とともにジェチレングリコール濃度の低下や菌体濃度の増加が確認されたため(図(3)-25)、7日目以降の1,4-ジオキサン分解活性は、さらに高い値であったものと考えられる。
図(3)-24 1,4-ジオキサン分解活性の経日変化(10 Lスケール)

培養4日目にコーンスティープリカー添加

図(3)-25 ジェチレングリコール濃度及び菌体濃度の経日変化
## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

Pseudonocardia sp. D17を用いて構築したラボスケールバイオリアクターにより、青森・岩手県境不法投棄現場から得られた実汚染地下水中の1,4-ジオキサンの除去を達成するとともに、スケールアップして構築した実証試験設備において、連続バッチ方式、及び連続方式の両方式にて、環境基準値以下の濃度までの1,4-ジオキサン除去を達成した。1,4-ジオキサンに汚染された実環境水の浄化を、低コストでの運転が可能な生物学的処理法で達成したという報告はこれまでになく、本研究はこの分野をリードする成果を挙げていると言える。また、本研究で考案したジェチレングリコールを用いた培養は、開放系にてPseudonocardia sp. D17を培養できる手法として、バイオレメディエーションを実行する上で画期的なツールである。さらにジェチレングリコールは、Pseudonocardia sp. D17だけでなく、環境中の1,4-ジオキサン分解菌を特異的に増殖させることができる基質としての可能性をも有しており、これまでに報告が全くないバイオスティミュレーションを実現する活性化剤としても期待できる。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

特に記載すべき事項はない。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

本研究で実施した文献調査ならびに汚染サイトでの実地調査により、国内外の1,4-ジオキサン汚染サイトの特徴（特に共存汚染物質）を明らかにすることができた。1,4-ジオキサンによる汚染は、我が国だけでなく、米国をはじめとした海外においても顕在化しつつある。本研究では、1,4-ジオキサン分解菌を活性化する因子や、共存汚染物質が1,4-ジオキサン分解に及ぼす影響の一部も明らかにすることができた。さらに、1,4-ジオキサン汚染環境のオンサイトリアクターあるいはバイオオーグメンテーションによる浄化に有望な数株の1,4-ジオキサン分解菌を提示することができた。特に、Pseudonocardia sp. D17は他の汚染物質が共存する場合でも1,4-ジオキサン分解活性を維持できることが確認され、様々な特性をもつサイトにおける1,4-ジオキサン汚染の浄化に活用することができるものと考えられる。

本研究により得られた成果については、学会発表などの学術的な公表のみならず、新聞報道などによる一般向けの情報発信も積極的に行うことで成果の普及に努めており、国内外で発生している1,4-ジオキサン汚染問題の解決と、汚染に伴う健康被害の未然防止に貢献を期待できるものと考えている。

## 6 ．国際共同研究等の状況

特に記載すべき事項はない。
### 7. 研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

特に記載すべき事項はない。

## <査読付論文に準ずる成果発表>

特に記載すべき事項はない。

## くその他誌上発表（査読なし）>

1) 山本哲史，斎藤祐二，井上大介，清和成，黒田真史，池道彦:環境浄化技術、13(5), 15–19 (2014)「1,4-ジオキサン汚染地下水の生物浄化技術」

2）山本哲史，斎藤祐二：環境管理，2015年1月号（2015），51(1)，47–51

「1,4-ジオキサンの生物処理技術」

## （2） 口頭発表（学会等）

1) 成田尚宣、福ヶ迫久仁衛、黒田真史、山本哲史、斎藤祐示、池道彦：第65回日本生物工学会大会（2013）

「Pseudonocardia dioxanivorans D17による1,4-ジオキサン汚染地下水の浄化に関する検討」

2) 山本哲史、斎藤祐二、池道彦、清和成、井上大介: 第16回日本水環境学会シンポジウム (2013) 「1,4-ジオキサン汚染地下水の生物浄化に関する研究」

3) 山本哲史，斎藤祐二，井上大介，清和成，黒田真史，池道彦：第51回環境工学研究フォーラム (2014)

「1,4-ジオキサン汚染地下水の生物処理技術」

## （3） 出願特許

1) 1,4-ジオキサン分解菌の培養方法に関する特許を出願中

## （４）「国民との科学・技術対話」の実施

1）第60回青森・岩手県境不法投棄現場の原状回復対策協議会（主催：岩手県、2014年3月15日、二戸地区合同庁舎大会議室、一般傍聴者15名）にて実証試験の中間報告

2）2014地球環境保護 土壌・地下水浄化技術展（東京ビッグサイト西ホール、平成26年10月15-17日、参加者18,877人）にて研究内容の展示・紹介

## （５）マスコミ等への公表・報道等

1）岩手日報（2013年5月26日）「県境産廃不法投棄土壌浄化の進行を確認」

2）デーリー東北（2013年5月26日）「県境産廃 N 地区順調に汚染浄化」

3) 大成建設ホームページ プレスリリース（2013年5月26日）「コストを大幅減、1,4-ジオキサンの生物浄化技術実証試験へ」
4）日経産業新聞（2013年7月11日）「汚染水浄化コスト1/10 大成建設など 岩手・青森県境で実証」

5）日刊建設産業新聞（2013年7月12日）「分解菌で1,4-ジオキサン浄化 $ CO_{2} $ とコスト大幅減」

6) 建設通信新聞（2013年7月18日）「ジオキサン汚染の生物浄化技術 効果確認 ランニングコスト AOPの1/10」

7) フジサンケイビジネスアイ（2013年7月22日）「生物浄化技術の実証試験」

8) 月刊建築技術（2013年10月号、株式会社建築技術）「1,4-ジオキサンの生物浄化技術実証試験へ」

9) 建設通信（2014年10月16日、朝刊、3頁）「大成建設バイオ浄化を加速 迅速、安価に無害化」

10) 環境新聞（2014年10月21日、5頁）「1,4-ジオキサン 排水処理にも光明」

## (6) その他

特に記載すべき事項はない。

### 8 \. 引用文献

1) T.K.G. MOHR: (2010) “Environmental investigation and remediation” CRC Press, Boca Raton, 369–384.

2) UNITED STATES ENVIRONMENTAL PROTECTION AGENCY: (2008) “1,4-dioxane in shallow groundwater Lowry Landfill superfund site”

3) UNITED STATES ENVIRONMENTAL PROTECTION AGENCY: (2012) “Five year review report, third review for Lowry Landfill Superfund Site, Arapahoe country, Colorado”

4) S. LESAGE, R.E. JACKSON, M.W. PRIDDLE, and P.G. RIEMANN: Environ. Sci. Technol., 24, 4, 559–566 (1990) "Occurrence and fate of organic solvent residues in anoxic groundwater at the Gloucester Landfill, Canada"

5) D. K. STEPIEN, P. DIEHL, J. HELM, A. THOMS, W. PUTTMANN: Water Res., 48, 406–419(2014) "Fate of 1,4-dioxane in the aquatic environment: from sewage to drinking water"

6) S. WILBUR, D. JONES, J. F. RISHER, J. CRAWFORD, B. TENCZA, F. LLALOS, G. L. DIAMOND, M. CITRA, M. R. OSIER and L. O. LOCKWOOD: Agency for Toxic Substances and Disease Registry, Atlanta, 170–177(2012) “Toxicological profile for 1,4-dioxane”

7) N Paxéus: Environ. Sci. Technol., 42, 7-8, 323–333 (2000) “Organic compounds in municipal landfill leachates”

8) 秋田県：能代産業廃棄物処理センターについて．秋田県 Wed サイト美の国あきたネット：http://www.pref.akita.lg.jp/www/contents/1234835998165/index.html

9) 秋田県生活環境部環境整備課: (2012) 能代産業廃棄物処理センター平成 23 年度水質等調査結果.

10) 岩手県環境生活部. 青森・岩手県境不法投棄現場の原状回復対策協議会：協議開催資料 http://www.pref.iwate.jp/~hp0315/haikibutu/kaigi/kyougikai/kyougikai_top.htm

11）桑名市五反田事案技術検討専門委員会：(2012）桑名市五反田事案の環境修復技術に関する報告書.
12) 埼玉県．新河岸川産業廃棄物処理対策：埼玉県ホームページ：http://www.pref.saitama.lg.jp/site/sanpaitop/

13) 神奈川県: (2011) 寒川町一之宮及び田端における地下水中の 1,4-ジオキサンの調査結果について. 平成 22 年 4 月 15 日記者発表資料: http://www.pref.kanagawa.jp/prs/p227453.html.

14) 岩手県：第 56 回青森・岩手県境不法投棄現場の原状回復対策 協議会(2013) “資料 2 新水処理施設の設置について”
# Development of Treatability Evaluation Tools and Clean-up Technologies for Bioremediation of 1,4-Dioxane Contaminated Groundwater

Principal Investigator: Michihiko IKE

Institution: Osaka University

2-1 Yamadaoka, Suita, Osaka 565-0871, JAPAN

Tel: +81-6-6879-7672 / Fax: +81-6-6879-7675

E-mail: ike@see.eng.osaka-u.ac.jp

Cooperated by: Kitasato University, Taisei Corporation

## [Abstract]

Key Words: 1,4-Dioxane, Bioremediation, Pump and treat remediation, Bioaugmentation, Biostimulation, 1,4-dioxane-degrading bacteria, Genome analysis, Quantitative monitoring tool

1,4-Dioxane is a chemical used in various industries, however, it is persistent in aquatic environment because of its high solubility and low biodegradability in water. Although the concentration of 1,4-dioxane in aquatic environment is strictly regulated in Japan because of its high toxicity, several cases of groundwater pollution were reported, many of which were in illegal dumping sites. However, no practical technology for the cleanup is known at present in terms of treatment performance and cost. This project aims to develop a package of bioremedial technologies utilizing 1,4-dioxane-degrading bacteria as well as monitoring tools to evaluate the applicability of the developed technologies based on the properties of the contaminated site.

Strain D1, D6, D11, D17, T1, and T5, 1,4-dioxane-degrading bacteria previously isolated by our group, were physiologically and genetically characterized as a basis for the development of bioremediation technologies. Lab-scale bioreactor using a typical degrader Pseudonocardia sp. D17 successfully removed 1,4-dioxane in both synthetic groundwater with a wide range of nitrogen and phosphorus concentrations and real groundwater, indicating the bioreactor is applicable to real contamination sites. Bioaugmentation with D17 in a laboratory column system was also proved possible to remove 1,4-dioxane from a model contaminated groundwater in soil.

The draft genome analysis revealed that the bacterial strains D6, D11, D17, T1, and T5, bear several types of genes in the soluble di-iron monooxygenase (SDIMO) family, which are predicted to be involved in 1,4-dixane degradation. A study on 1,4-dioxane-degrading bacteria enrichment suggested that a PCR system detecting the SDIMO gene can be employed for the diagnosis of biostimulation capability of the contaminated sites. In addition, real-time PCR system targeting the thmC gene in strain
D17 specifically quantified the amount of strain D17 in the environmental samples for rational bioaugmentation.

A pilot-scale bioreactor was constructed in an illegal dumping site in the border region between Iwate and Aomori Prefectures. The reactor successfully removed 6 mg/L of 1,4-dioxane in pumped groundwater over 40 hours in batch operation, and 0.3 mg/L of 1,4-dioxane in pumped groundwater in continuous operation. In the long-time continuous operation, the 1,4-dioxane concentration in effluent gradually increased over 34 days along with the decrease of D17 cells. Addition of strain D17 restored the performance, and the reactor stably removed 1,4-dioxane.

In summary, bioremediation technologies and monitoring tools developed in this project will offer new and practical cleanup options for actual contamination sites.
2305 外国為替資金特別会計

平 成 2 9 年 度 歲 入 概 算 見 積 書

1. 平成 29 年度歳入概算見積額総表 ___ 1

2. 平成 29 年度歳入概算見積額明細表 2

（会計）05 外国為替資金 2
平 成 2 9 年 度 歲 入 概 算 見 積 額 目 次
2305 外国為替資金特別会計
区	分	ページ	区	分	ページ
平成 2 9 年度歳入概算見積額総表	1
平成 2 9 年度歳入概算見積額明細表	2
(会計) 05 外国為替資金	2
(款) 01 外国為替等売買差益	2
(項) 01 外国為替等売買差益	2
(款) 02 運用収入	2
(項) 01 運用収入	2
(款) 03 雑収入	3
(項) 01 雑収入	3
平 成 2 9 年 度 歲 入 概 算 見 積 額 総 表
2305外國為替資金特別会计
区 分	当 初 見 積 額	2 9 年 度 概 算 見 積 額	对 前 年 度 較 减 (B-A)	明細書 真 数
計(A)	計(B)
05 外 国 為 替 資 金	2,638,023,483	2,335,609,790	302,413,693	2
01 外 国 為 替 等 壳 買 差 益	150,000,000	150,000,000	0	2
01 外 国 為 替 等 壳 買 差 益	150,000,000	150,000,000	0	2
02 運 用 収 入	2,487,348,373	2,185,609,530	301,738,843	2
01 運 用 収 入	2,487,348,373	2,185,609,530	301,738,843	2
03 雜 収 入	675,110	260	674,850	3
01 雜 収 入	675,110	260	674,850	3
会 計 計	2,638,023,483	2,335,609,790	302,413,693
平 成 2 9 年度 歳 入 概 算 要 求 額 明 細 表
2305 外国為替資金特別会計
事項	当見積額	2 9 年度概算見積額	对前年度比較增△減	備考
302,413,693
05 外国為替資金	2,638,023,483	2,335,609,790
01 外国為替等兌買差益
01 外国為替等兌買差益	150,000,000	150,000,000	0	2 3年度	2 4年度	2 5年度	2 6年度	2 7年度
予定額	120,000,000	120,000,000	130,000,000	130,000,000	150,000,000
決算額	287,206,249	891,695,113	902,143,825	134,037,328	172,061,016
02 運用収入
01 運用収入	2,487,348,373	2,185,609,530	301,738,843
2,487,337,228	2,185,378,901	301,958,327	2 3年度	2 4年度	2 5年度	2 6年度	2 7年度
予定額	2,268,058,593	2,086,102,123	2,075,133,236	2,293,872,414	2,471,283,227
決算額	2,355,886,383	2,093,649,949	2,407,354,535	2,411,239,711	2,533,900,001
外貨資金等の運用による収入見込額を計上
1.外貨預付金利子	44,498,621(	13,935,061)
2.外貨証券運用益	2,062,473,203(	2,407,697,793)
(1)外貨証券受取利子等	1,987,936,309(	2,349,670,190)
(2)外貨証券償還益	74,536,894(	58,027,603)
3.特別引出權利子	7,354(	63,782)
2 9年2月1日から3 0年1月3 1日までの期間の特別引出權(SDR)純利子額の見込額(注)国際通貨基金(IMF)協定第2 0条の規定により、SDRについては、保有額に対して利子が、純累積配分額に対しては手数料がそれぞれ発生することとなるが、両者はIMFの事務処理上、相殺の上決済されることとなっており、保有額が純累積配分額を上回るときは純利子額が支払われることになる。
4.円貨貸付金利子	366,364(	538,623)
5.外貨貸付金利子	61,320,352(	28,103,629)
6.特別引出權証券利子	3,106
7.財政融資資金預証金利子	16,709,901(	36,998,340)
特別会計に関する法律第1 1条及び第1 2条の規定に基づく財政融資資金への預証金から生ずる利子収入見込額	2,185,378,901(	2,487,337,228)
02 国際通貨基金報酬	11,145	230,629	219,484	2 3年度	2 4年度	2 5年度	2 6年度	2 7年度
予定額	826,027	878,679	44,516	36,897	3,682
決算額	1,789,664	275,446	37,909	29,238	6,585
IMFの保有する円が一定の水準を下回った場合に、その下回った部分に対しIMF協定第5条第9項の規定により、IMFから支払われる報酬額の見込額
3 為

事項	当初價	29年度概算見積額	對前年度比較增△減	備考
674,850
0	23年度	24年度	25年度	26年度	27年度
予定額	10	10	10	10	10
決算額	0	0	0	0	0
小切手支払未済金收入見达額を計上
0	23年度	24年度	25年度	26年度	27年度
予定額	100	100	100	100	100
決算額	58,676	5,495,310	17,709,295	1,441,414	29,094,385
收入見达額を計上
23年度	24年度	25年度	26年度	27年度
予定額	7,000	7,000	1,050,000	1,050,000	1,050,000
決算額	135,367	210,382	96,496	12,893	124
指定預金利子收入見达額を計上
【1ZF-1203】マイクロ波による瓦礫中の有害物質迅速処理 - アスベスト飛散とダイオキシン発生防止-

(H24～H25；累計予算額 50,915 千円)

篠原 真毅（京都大学）

### 1. 研究实施体制

（1）処理設備システム構築 （(a）京都大学 生存圈研究所、(b）中部大学）

（2）瓦礫中有害物質处理の実験的研究（東北大学）

（3）生体毒性物質および環境汚染物質の評価・解析（上智大学）

### 2. 研究開発目的

東日本大震災で発生した瓦礫は、セメント、木材、およびプラスチック、有機物・金属などに、大量の塩分(海水由来)が含まれおり、これらの混在物をマイクロ波で1,050℃にまで加熱することで以下の効果を期待する。

1）無害化を促進、コンクリート廃材再生可能なセメント原料および安全な埋め立て用資材化する。コンクリート廃棄物に含まれるアスベスト類を加熱処理することで、再生セメント原料や二次汚染を気にすることのない埋め立て用の資材にする

2）利用不可能な木材・燃料、即ちハイブリッド加熱処理の燃焼炉熱源として活用する。

3）非飛散性アスベストの無害化・塩分含有有機物の燃焼によって生じるダイオキシンを迅速に無害化する。

本計画では、これまでに申請者や協力者らが実証してきた新技術を結集し、高効率で迅速に廃棄物を無害化・減容できる設備を構築運用する。

図 研究のイメージ

## 3 ．本研究により得られた主な成果（研究者による記載）

## (1) 科学的意義

アスベスト無害化、排ガスの安全性の観点より、昨年度に建造された試験設備の評価を行った。本設備は、前段燃焼炉(木質瓦礫処理設備)、アスベスト処理装置および排ガス処理装置（高温集塵機）より構成されており、それぞれ東日本大震災で生じた木質瓦礫燃焼、アスベスト含有スレート瓦無害化及び全プロセスの排ガスを制御する。これら全く異なる設備を要素とし、震災瓦礫処理を目的としたひとつのシステムとして設計された本設備は、その温度分布、ガス流量、常温空気の流入量等において、設計目標値
と非常によい一致を示し、アスベストの完全無害化、ダイオキシン排出量規制値以下を達成している。これは、環境プロセス・科学プロセス工学における重要な知見となる。

また、物性論においては、マイクロ波によるアスベスト無害化のメカニズムを実験及び理論の両面より調査した。一般に、アスベストを含むスレート瓦の無害化には1,500℃もの高温での処理を必要とするが、本設備では900℃で完全な無害化が観測されている。これは、マイクロ波は従来の伝熱とは異なる伝達経路により物材へエネルギーを与えるために生じる長所である。このメカニズムはラボにおける基礎実験及び数値計算によりそのメカニズムを詳細に吟味され、観測された新しい現象は速やかに学会・社会へ還元された。今後、様々な工学への応用が期待される。

## (2) 環境政策への貢献

本試験機は、現状木質瓦礫2-10トン/日、アスベスト1-2トン/日の処理速度を有しており、操業4においてアスベストの完全無害化に成功している。この無害化温度は凡そ900℃で観測されており、従来の1,500℃に比して、プロセス設計上で大きく有利である。また、日産5-10トン/日処理能（木質+スレート瓦）を有する本試験機は、着工より10日程度にて運用可能なほどコンパクトである。これは次に述べるような環境政策への寄与を有する。

第一に、我が国の重要な政策課題である震災復興への貢献である。本プロジェクトは環境総合研究費（復興枠）における委託研究を受け、その上で、災害廃棄物の処理を迅速・円滑に進めるための研究として実施した。被災地における有害物質を含んだ瓦礫は法令によりそのリサイクルが制限され、特にアスベスト類を含む無害か処理が困難な物質はその輸送も厳しく制限されている。既存技術では、東日本大震災の被害は広範囲に及び、災害廃棄物の発生量も膨大であることから、本震災で生じた瓦礫中のアスベスト類の無害化は困難である。本プロジェクトで得られた高速・低価格なアスベスト無害化処理法が実証、迅速な廃棄物処理を取り扱う施設（中間処理・最終処分）の維持管理・解体手法・管理手法を確立は、東日本大震災からの復興迅速化への障害となる多くの法令上の困難が回避するだけでなく今後生じ得るこれら有害物質の処理および輸送における法令上の困難を技術的なアプローチにより解消する。

第二に、これまで処理が困難とされていた非飛散性アスベストの新しい処理アプローチの開発として環境政策に寄与できる。我々の測定においても、現地には非飛散性アスベストは多く存在することが確認されており、これは被災地のみならず我が国の至る所に存在する。これは埋め立てにて処理される予定である。これら瓦礫処理の行政的手続きは、現状の瓦礫量が甚大であること、現地での瓦礫分類状況が良好であることを考慮すると妥当な処理である。しかし、埋め立て処理されたアスベスト類が露出した場合、これらは有毒な飛散性として観測される。本処理法を用いることでこれらの大量の非飛散性アスベストを含有する建材を「迅速」に無害化することができる。

最後に、我々は「後世に負の遺産を残すべきではない」との立場をとってきたが、本試験機運用の情報媒体における注目度を考慮すると、これは我が国の民意に則していると言える（「行政が活用する事が見込まれる成果」参照）。このことからも、本実証試験の成功は我が国の環境政策へ大きく寄与し得ると考える。

＜行政が既に活用した成果＞

「新仕分け」(2013/11/16) 分資料 2/3 における行政刷新会議ワーキンググループにおいて本プロジェクトの成果が参照された。

＜行政が活用することが見込まれる成果＞

[1] 週刊環境循環新聞：「震災廃棄物をマイクロ波処理」(平成25年3月11日)

[2] 日本テレビ：「震災から2年、がれき処理の現状（ズームイン！！サタデー）」(平成25年3
月 1 日)

[3] 日刊工業新聞：「震災がれき処理にマイクロ波が一役一非飛散性アスベストの無害化コスト半減」(平成25年2月14日掲載)

$ ^{*} $ 朝日新聞デジタル：同研究にて同日掲載

[4] NHK サイエンスゼロ：「電子レンジで鉄が作れる！?未知のマイクロ波効果を活用せよ」(平成25年1月23日放送)

[5] FNS 仙台：「がれきのアスベストを無害化 研究進む」、ニュース（平成25年12月20日）

### 4. 委員の指摘及び提言概要

東日本大震災で発生した瓦礫中の有害物質をマイクロ波によって迅速処理する技術の実証試験を行ったものである。目的及び実施内容は当初から明確に設定されており、アスベスト飛散とダイオキシン発生防止を防止についての効果が検証されている。しかし、すでに瓦礫の処理が実質上終了した現時点で、果たして有効な活用法があるかどうか、という問題がある。また、本システムの経済性についても言及されていない。

### 5 \. 評点

総合評点：B
# 平成 28 年台風第 11 号及び第 9 号による被害状況等について ※これは速報であり、数値等は今後も変わることがある。

平成28年11月16日

14時00分現在

内閣府

## 1 気象状況（気象庁情報 11 月 16 日 12 時現在）

## (1) 気象の概況

【概要】

○台風第11号は、8月20日9時に日本の東海上で発生し、北西進して東北地方に接近した後、三陸沖を北上し、21日23時過ぎに北海道釧路市付近に上陸して北海道を縦断し、22日3時にオホーツク海で温帯低気圧となった。

○台風第9号は、19日15時に北マリアナ諸島の西海上で発生し、発達しながら北上し、22日未明には暴風域を伴いながら伊豆諸島に接近した。その後、22日12時半頃千葉県館山市付近に上陸し、関東地方、東北地方を縦断し、23日6時前には北海道日高地方中部に再び上陸して北海道を縦断したのち、23日12時にオホーツク海で温帯低気圧となった。

〇これらの台風や前線の影響で、東日本と北日本では大雨となり、8月20日0時から23日24時までの降水量は、静岡県伊豆市天城山で448.5ミリ、東京都青梅市青梅で297.5ミリ、北海道標津町糸櫛別で296.0ミリに達するなど、とりわけ北海道では、平年の8月の降水量の2倍近い大雨となった。

また、東京都八丈町八重見ヶ原で50．9メートル、千葉県勝浦市勝浦で45．5メートル、福島県いわき市小名浜で34．3メートルの最大瞬間風速を観測するなど、各地で猛烈な風が吹いた。

(2) 大雨等の状況（8月20日0時～8月23日24時）

・主な1時間降水量（アメダス観測値）

東京都	青梅	107.5 ミリ	22日12時33分まで
栃木県	真岡	90.5 ミリ	23日17時30分まで
東京都	八丈島	86.0 ミリ	22日1時45分まで
静岡県	天城山	86.0 ミリ	22日9時10分まで
神奈川県	相模原中央	78.5 ミリ	22日10時57分まで
埼玉県	所沢	76.5 ミリ	22日11時36分まで
埼玉県	秩父	75.5 ミリ	22日13時44分まで
東京都	八重見ヶ原	72.5 ミリ	22日1時43分まで
埼玉県	飯能	65.5 ミリ	22日12時57分まで
東京都	大島	65.5 ミリ	22日7時26分まで
北海道	静内	65.0 ミリ	23日5時48分まで
神奈川県	相模湖	63.0 ミリ	22日11時31分まで