Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
Cycle Inventories.

4) Jungbluth, N., S. Büsser, M. Stucki, and M. Leuenberger (2009), Life cycle inventories of food consumption: EcoSpold LCI database of ESU-services. ESU-services Ltd., Available from http://www.esu-services.ch/inventories.htm.

5) Schmidt, J. H. (2010), "Comparative life cycle assessment of rapeseed oil and palm oil." International Journal of Life Cycle Assessment, no. 15 (2), pp. 183-197.

6) JIRCAS and MURCI (2006), Final report for study of biomas production and flow in Indonesia (Phase II). Japan International Research Center for Agricultural Science and MU Research and Consulting Indonesia.

7) Corley, R.H.V., and P.B. Tinker (2003), The oil palm. 4th ed., Wiley-Blackwell.

8) Koh, L.P., J. Miettinen, S.C. Liew, and J. Ghazoul (2011), "Remotely sensed evidence of tropical peatland conversion to oil palm." Proceedings of the National Academy of Sciences, no. 108 (12), pp. 5127-5132.

9) Uryu, Y. et al. (2008), “Deforestation, forest degradation, biodiversity loss and $ CO_{2} $ emissions in Riau, Sumatra, Indonesia,” WWF Indonesia Technical Report. Jakarta, Indonesia.

### 7. 国際共同研究等の状況

バイオディーゼルを含むバーム油産業に関するライフサイクルインベントリデータベースを構築するため、インドネシアオイルパーム研究所（カウンターパート：Dr. Erwinsyah）と共同の取り組みを実施し、北スマトラ州における2社のプランテーションに関するデータを収集した。

## 8 ．研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

<論文（査読あり）>

特に記載すべき事項はない。

<査読付論文に準ずる成果発表>

1) K. Hayashi and H. Kato : Proceedings of the 8th European IFSA Symposium, 667-674 (2008) "Ecological-economic assessment of farms using multi-input multi-output models: Life cycle assessment and extensions"

2) K. Hayashi, S. Uchida, S. Hokazono and M. Sato : LCA Food 2010: VII International Conference on Life Cycle Assessment in the Agri-Food Sector, Vol. 1, 455-460 (2010), “Modeling life cycle inventories for crop production in Japan: development of the NARO LCI database”

## くその他誌上発表（査読なし）>

1) K. Hayashi: Proceedings of the 8th International Conference on EcoBalance, 85-86(2008), “Transition to sustainable agriculture and transdisciplinarity in the life cycle approach”

2) 林 清忠：水環境学会誌, 32(2), 2-6(2009), 「バイオ燃料生産と資源循環利用の影響評価－環境と調和した農村活性化のために－」

3) 林 清忠：土・水研究会資料, 27, 44-50(2010), 「農業生産システムにおけるトレードオフー方法論をめぐる横断的展望ー」
4) K. Hayashi : Proceedings of the International Oil Palm Conference 2010, CD-ROM(2010), “Life cycle assessment of palm oil: current issues and future perspectives”

5) K. Hayashi, S. Uchida, S. Hokazono, M. Sato, Y. Furushima, T. Otani and K. Hada : Proceedings of the 9th International Conference on EcoBalance, 404-407(2010), “Modeling life cycle inventories for agricultural production and biomass utilization: development of the NARO LCI database”

6) 林 清忠：日本LCA学会誌, 7(1), 23-29(2011), 「農業のLCIデータベースをめぐる世界動向と農研機構の取り組み」

## （2） 口頭発表（学会等）

1) K. Hayashi, M. Sato, and S. Hokazono : 6th International Conference on Life Cycle Assessment in the Agri-Food Sector, Book of Abstracts, 53(2008), “How to reconcile agronomic and economic perspectives in LCA for agriculture”

2) K. Hayashi and S. Uchida: Farming Systems Design Symposium, Monterey, CA, USA, 2009, "Sustainable design of farming systems using the life cycle approach: the case of agricultural biomass production"

3) K. Hayashi : Agadir International Conference, The Integration of Sustainable Agriculture, Rural Development, and Ecosystems in the Context of Climate Change, the Energy Crisis and Food Insecurity, Agadir, Morocco, 2009, “A new conceptual framework for assessing rural development performance: sustainability of scale, scope, and integration”

4）林清忠、内田晋、外園信吾、佐藤正衛：第5回日本LCA学会研究発表会(2010)，「農業生産システムのライフサイクルインベントリー農研機構LCIデータベースの構築ー」

5) K. Hayashi : International Forum for Sustainable Asia and the Pacific (ISAP 2010), Yokohama, 2010, "Environmental impacts of land use change caused by biofuel production: recent issues in life cycle assessment"

6) K. Hayashi : Workshop on Land Use in Life Cycle Assessment, Sustainability 2.0, Stuttgart, Germany, 2010, “Why we need land use impact assessment: LCA of agricultural production and biomass utilization in national agricultural research”

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない。

（４）シンポジウム、セミナーの開催（主催のもの）

1) Sustainable Transition of Agriculture: Linking the Life Cycle Approach and System Innovation (2008年12月11～12日、東京ビックサイト会議棟および東京ベイ有明ワシントンホテル、1セッション当たり平均参加者数60名、OECD Co-operative Research Programme on Biological Resource Management for Sustainable Agricultural Systemsに基づくワークショップを第8回エコバランス国際会議の特別セッションとして開催)

2) International Workshop on Life Cycle Assessment of Biomass Utilization for Sustainability Transition （2010年11月9日、プラザ平成、参加者数60名）
（５）マスコミ等への公表・報道等 特に記載すべき事項はない。

（6）その他

特に記載すべき事項はない。
【5-1304】湖沼のブラックボックス負荷「底泥溶出」の定量評価に関する研究（H25～H27；累計予算額 96,368 千円）

今井 章雄（国立研究開発法人国立環境研究所）

### 1. 研究实施体制

（１）湖沼のブラックボックス負荷「底泥溶出」の定量評価に関する研究（国立研究開発法人国立環境研究所）

## 2 ．研究開発目的

本研究では、霞ヶ浦等を対象として、(i)有機物、窒素およびリンに係る底泥溶出量(フラックス)の季節的・地点別の長期的変動を定量的に算定する、(ii)フィールド調査や室内実験等を駆使して、溶出フラックスと底泥での物質濃度・組成（有機物、糖類、窒素、リン、鉄、イオウ等）と微生物群集構造（バクテリア、藻類等）の関係を評価することにより、底泥溶出メカニズムを明らかにする、(iii)霞ヶ浦流域における長期に渡る気象・水温データ等を用いて熱収支モデル解析を実施して、気温上昇等の変化が底泥温度に及ぼす影響を評価する、(iv)湖沼三次元モデル解析等により、有機物、栄養塩について底泥溶出の寄与を定量評価する、さらに底泥溶出に係る効果的な対策シナリオを提言すること、を目的としている。

### 3. 本研究により得られた主な成果

## (1) 科学的意義

1. 霞ヶ浦における有機物（溶存有機物、DOM）、窒素（NH₄-N）およびリン（PO₄-P）に係る底泥溶出量（フラックス）の長期変動（12～19年間）、季節的・地点別変動を定量評価した。これだけの長期トレンドを報告した研究例は国内外で皆無であり、得られたデータは学術的に非常に貴重なものである。底泥溶出現象の「非ブラックボックス化」を達成した。

2. 霞ヶ浦において、栄養塩、特に NH₄-N の底泥溶出メカニズム（2006 年以降）を明らかにした。珪藻類の大増殖がトリガーとなり、当該藻類の沈降・堆積、底泥の嫌気化、底泥細菌群集構造の変化、タンパク質分解活性の高い細菌属（Firmicutes 門）の優占、結果として、間隙水 NH₄-N 濃度、溶出フラックス、湖水 NH₄-N 濃度の上昇、アオコ発生、そしてアオコ藍藻類の底泥への沈降・堆積と連動・連鎖していると示唆された。この連動が「負のサイクル」として周回する度に溶出フラックスとアオコ発生量が増大して、2011 年の大規模なアオコ発生に至ったと結論された。

3．底泥間隙水 DQM NH₄-N PQ₄-P 濃度は顕著に経月・経年変化することが明らかとなった。特に間隙水 NH₄-N 濃度が劇的に急上昇する現象を捉え、その原因を明らかにしたことは重要な発見・進展であった。

4．底泥におけるユスリカの巣穴構造やガス胞の構造を、各々、MRI 撮影と X 線 CT 撮影によって世界で初めて定量的に明らかにした。底泥を MRI や CT で撮影した報告例は皆無である。学術的新規性は極めて高い。

5 底泥のリンは Mh と非常に高い正の相関を示した。Fe や Al とも正の相関が認められた。一方、深さ 4-6cm 層まではリンと S の間に負の相関が見られた。リンと Fe、Al、S の関係は想定内であったが、Mh との高い相関は新しい発見であった。

6．底泥酸素要求量（SCD）に係る現場型の簡易的測定法を独自に開発した。バイアル瓶に底泥の層構造を壊さないように挿入して、密閉後に、バイアル瓶内部に貼付した蛍光式酸素センサーを使ってDO濃度の変化を測定することによってSCDを決定した。従前の測定法の煩雑な作業が払拭された。

7．底泥間隙水 DOM の分子サイズ分布を全有機炭素（TOC）検出で初めて明らかにした。分子量
35, 000 Da 以上で UV 吸収能がほとんどない高分子 DQM 画分が存在することがわかった。この知見はこれまでに国内外で報告されたことはない。得られたデータの学術的価値はとても高い。

9. 間隙水 NH₄-N の急激な濃度上昇は、底泥細菌群集での Firmicutes 門 Bacillus 属の急激な優占化して、同 Bacillus 属が持つ npr 遺伝子によるタンパク質分解が活性化したためと示唆された。底泥溶出と底泥細菌群集の間に密接な関係が具体的に示唆された。学術的な意義は高い。

１０．開発した熱収支モデルを使って、霞ヶ浦の長期（３０年間）水温計算を実施した。結果として、湖水温や底泥表層の泥温は上昇傾向にあることが確認された。

## (2) 環境政策への貢献

1. 環境省湖沼水環境調査検討会（平成25年度）において、本研究の成果（底泥間隙水でのDOMや栄養塩濃度の変化、底泥微生物群集構造、物質収支モデル解析等）は当該検討会資料「難分解性有機物に関する検討について」において多数引用された。

２．本研究の底泥溶出に係る成果・知見は、八郎湖、十和田湖等の湖沼を管理する県の湖沼水質保全計画の作成等に活用された。

3．研究で開発・確立された底泥酸素要求量（SCD）の現場型簡易測定法は、底層DOと密接に関係するSCDを比較的に簡単に測定できることを明示することで、迫る底層DOの環境基準への導入にあたり、環境行政に貢献したと言える。

## <行政が活用することが見込まれる成果>

1. 研究において底泥溶出フラックスの長期に渡る定量的なデータが得られた。今後の湖沼管理では定量的な底泥溶出フラックスデータが求められる。当該データは湖沼環境保全計画や対策を立案する際に大いに活用が見込まれる。

２．本研究では、底泥溶出削減やアオコ発生抑制に係る湖沼水質保全対策を、夏季よりは冬季・春季に実施したほうが有効であることが示された。従って、この知見が活用されれば、当該対策の実施の在り方が抜本的に変更される可能性が高い。

3．本研究で開発された SCD の現場型簡易測定法は、底層 DO に係る管理・制御に対して有用なデータをもたらす。底層 DO に係る行政対策立案に大いに活用されると想定される。

## 4 ．委員の指摘及び提言概要

霞ヶ浦底泥溶出のフラックスやメカニズムに関して多面的アプローチで調査研究を行い、学術的価値の高い知見を多く得ている。一方では、底泥溶出負荷量の測定と変動要因解析、では多くのデータが示されながら、「変動要因」については議論がなされていない、などの課題も残されている。今後は、底質の上層水と底質間隙水との濃度勾配の算出法や拡散係数の温度依存性等を詳細に吟味し、溶出フラックスに関する定量性を高めていく必要もあると思われる。

### 5. 評点

総合評点：A
A-0803 革新的手法によるエアロゾル物理化学特性の解明と気候変動予測の高精度化に関する研究

（４）大気大循環モデルによる直接放射強制力の推定に関する研究

国立大学法人 東京大学大気海洋研究所

中島映至

<研究協力者>

国立大学法人 東京大学大気海洋研究所 五藤大輔、Nick Schutgens、及川栄治、鶴田治雄

平成20～22年度累計予算額 8,645千円（うち平成22年度予算額 2,730千円）

予算額は、間接経費を含む。

[要旨] エアロゾルによる直接効果の放射強制力評価の改善のために、標準版エアロゾル放射輸送モデルSPRINTARSに、硝酸塩過程 $ \left(SO_{4}-NH_{4}-NO_{3}\right. $ 系の熱平衡モデル)を新たに組み込んだ。すなわち、硫酸塩 $ \left(SO_{4}\right) $ 過程の時間積分で起こる非線形反応の取り込み、液相反応に関係する過酸化水素の予報変数化、前駆物質の二酸化硫黄 $ \left(SO_{2}\right) $ の乾性沈着過程の植生・地面依存性の考慮、などの改良を行った。その結果、地表面付近で生成されすぎていた $ SO_{4} $ が減少すると共に、比較的濃度の低い $ SO_{2} $ における $ SO_{4} $ 生成速度が増加することによって、 $ SO_{4} $ が遠方・上層にも輸送されるようになった。これらにより、人為起源 $ SO_{4} $ の直接効果の放射強制力は、標準版モデルによる $ -0.2W m^{-2} $ から $ -0.3W m^{-2} $ になり、さらに硝酸塩の考慮も合わせると人為起源エアロゾルの直接効果の放射強制力は、大気上端で $ -0.5W m^{-2} $ となり、IPCC第4次報告書など他のモデルによる評価に近い値が得られた。つぎに、地上の放射観測結果を用いて、エアロゾルの光学的厚さ(AOT)、単一散乱アルベド(SSA)などのエアロゾル光学パラメータを検証し、改良版モデルの評価を行った。放射観測網AERONET観測全地点に対応する年平均値では、AOT(440nm)は、標準版モデルでは0.15だったが、改良版ではエアロゾル成分が増加したことで0.22となり、地上観測結果(0.26)により近づいた。また、改良前はSSAの年平均値が0.87だったが、改良による散乱成分の増加に伴ってSSAは増加して0.91となり、地上観測結果(値は0.92)により近づいた。さらに、ブラックカーボン（BC）のエージング効果を取り扱ったパラメタリゼーションを改良版SPRINTARSに組み込むことで、BCの発生源から離れるにつれて、親水性のBCの割合が増加し、観測値との対応が良くなった。また、アンサンブルカルマンフィルターを用いたエアロゾルのSPRINTARS同化システムを開発し、逐次観測データを取り込むことにより、全球規模での海上でのAOTが、同化しないモデルにくらべて大きく改良されたことがわかった。

[キーワード] 大気エアロゾル、SPRINTARSモデル、光学的厚さ、単一散乱アルベド、放射強制力

### 1. はじめに

エアロゾルの直接効果と間接効果による放射強制力の評価は、使用するモデルに大きく依存しており、IPCCの第4次報告書でも、その不確定性は±70%程度と非常に大きい（図40）。日本型モデルCCSR/NIES/FRCGC-AGCM（以下、単にMIROCと呼ぶ）による直接効果は世界の平均値より絶対値で小さく（-0.1 W m⁻²）、第一間接効果は世界の平均値と同じくらい（-0.6 W m⁻²）である。一方、
大気下端では、図40に示すように、温室効果ガスの放射強制力は小さく、エアロゾルが支配的であることがわかる。地表面放射収支の報告が少ないために、ここではMIROCのみの結果を示したが、MIROC自身の実験でも、このような地表面の直接放射強制力は、モデルに使われているエアロゾルの光学的厚さと一次散乱アルベドに大きく依存するために、値はまだ確定的では無い。このように、エアロゾルの放射強制力の見積もりは現時点でも大きな不確定性を含んでおり、その低減を図る必要がある。本サブ課題(4)はこのような問題意識のもとに計画された。

Report of Science Council of Japan on global warming problem (2008)

図40. 1750年から2005年の期間における種々の気候変動要因による対流圏界面（右、IPCC-AR4による）と地表面（左）における放射強制力。LGHGは長寿命温室効果ガス。大気上端の値はIPCC-AR4より。地表面の値はTakemura et al. (2006) $ ^{9)} $ を示し、誤差幅は付けていない。（学術会議、2009 $ ^{1)} $ ）

## 2 ．研究目的

本研究課題全体の目的は、高精度エアロゾル計測技術、広域観測、気候モデルの系統的な連携により、これまで扱いが不十分であった直接効果を厳密に扱い、大気大循環モデルによる直接放射強制力の推定を高精度化することである。そこで、本サブ課題(4)では、気候大循環モデルであるMIROCに組み込まれているエアロゾル放射輸送モデルSPRINTARSの改良と、それを利用したシミュレーションを行うとともに、地上でのエアロゾルの化学特性と光学特性の観測結果との比較を行う（図41）。
図41. 本サブ課題(4)の研究範囲。

（１）MIROCモデルに組み込まれている標準版SPRINTARSエアロゾル放射輸送モデルでは、エアロゾルの硝酸塩過程 $ SO_{4}-NH_{4}-NO_{3} $ 系の熱平衡モデル）が含まれていなかったので、その過程を付け加え、また他サブ課題の観測結果による知見も導入して、標準版の改良を行う。

（２）改良したモデルによる数値実験を行い、エアロゾルによる直接放射強制力の全球分布を求める。

（３）ブラックカーボン(BC)のエージング効果を取り入れる手法を開発し、より現実的な効果をAGCMに反映させる。

（４）BCのエージング効果を組み込んだ改良版モデルを用いて、タイのピマイで通年観測された化学特性と光学特性との比較検討を行う。

（５）不確定性を少なくして精度のよいエアロゾル推定のために、エアロゾル観測データを随時取り込んだエアロゾル同化手法を開発する。

### 3. 研究方法

これらの目的を研究する方法を、次に述べる。

## （１）SPRINTARS モデルの改良

SPRINTARSモデルにおける二酸化硫黄 $ SO_{2} $ から硫酸塩 $ SO_{4} $ を生成する過程（Takemura et al., 2000 $ ^{8} $ ）；以下標準版と呼ぶ）の改良と、Metzger（2000） $ ^{3)} $ による方法を基にした硝酸塩過程（ $ SO_{4}-NH_{4}-NO_{3} $ 系の熱平衡モデル）の導入を行った（図42）。硫酸塩生成過程の改良では、雲の中で $ SO_{2} $ と反応する $ H_{2}O_{2} $ は外部データとして与えられていたが、本研究では $ HO_{2} $ と $ H_{2}O $ の化学反応過程を解くことによって予報変数とし、より物理化学的に表した。その場合、 $ HO_{2} $ とOHの濃度の3次元分布は全球化学輸送モデルCHASER（Sudo et al., 2002 $ ^{4)} $ ）の結果を使用する。さらに、大循環モデルにおける計算時間ステップ（20分）の間に起こる $ SO_{4} $ イオンの生成反応の非線形性を取り入れることによって、 $ SO_{2} $ の高濃度状態における $ SO_{4} $ の生成が抑制される効果を表現した（図43）。また、 $ SO_{2} $ の乾性沈着を植生等、土地区分によって変化するようにした。これらの改良によって、汚染源域における $ SO_{2} $ の酸化反応が抑制され、同時に比較的 $ SO_{2} $ 濃度が低い場所での $ SO_{4} $ 生成効率が増加し、
結果的に $ SO_{4} $ がより上層、及び広域に輸送されるようになった。また、硝酸生成過程の導入によって、標準版では予報されていなかったアンモニウムイオン( $ NH_{4} $ )と硝酸イオン( $ NO_{3} $ )も計算できるようになった。

図42 硝酸系の反応過程を導入した改良版モデルにおける$\mathrm{SO}_{4}-\mathrm{NH}_{4}-\mathrm{NO}_{3}$系の反応経路

— quasi 1st-order reaction — 2nd-order reaction

図43 標準モデル(黒)と改良モデル(赤)による初期$\mathrm{SO}_{2}$濃度と液相中で生成される$\mathrm{SO}_{4}$濃度との関係。
図44 疎水性BCから親水性BCへのエージング過程のモデル化

計算された $ SO_{4} $ 濃度などの結果を検証する観測値は、北米でのIMPROVE（Interagency Monitoring of Protected Visual Environments）、ヨーロッパでのEMEP（Cooperative Programme for Monitoring and Evaluation of the Long-range Transmission of Air Pollutants in Europe），および東アジアでのEANET（Acid Deposition Network in East Asia）観測網で得られたデータを用いた。

## （２）改良版SPRINTARSを用いて計算された光学パラメータの検証。

改良版モデルで光学パラメータを見積もるにあたり、エアロブルの消散係数を求める計算を、各モードのエアロブルに対して、エアロブルのサイズ分布を加味し、より実大気下でのエアロブル放射特性を反映させるようにした。今回比較した光学パラメータは、440nmでのエアロブル光学的厚さ(AOT)、440nmでの単一散乱アルベド(SSA)を対象とした。これらの物理量の観測データは、スカイラジオメータによる観測を世界中で行っているNASAのAERONET観測網(Aerosol Robotic Network: Holben et al., 2001²)；http://aeronet.gsfc.nasa.gov/)で、2001年から2005年の期間のデータを使用した。なお、数値実験では、気象場(気温、風、比湿)のNCEP再解析データを6時間毎向外挿しながらモデルを走らせた。また、バイオマス燃焼由来の炭素性エアロブルの排出データはMODISのファイアマップを基に作成したデータ(T. Diehl, 2009, personal)を用い、各年毎のデータを使用したが、他の燃焼由来の排出量データは2000年時のものを使用した。また、人工衛星Terraに搭載されているMODISセンサーで観測されたAOTとも比較した。

## （３）改良版モデルと観測による地表面での放射収支の比較

改良版モデルで得られた地表面付近での放射収支を観測値と比較するために、地表面に到達する太陽放射の全球観測ネットワークの一つである、Baseline Surface Radiation Network（以下BSRNと表記する）で得られたデータを用いた(Ohmura et al., 1998 $ ^{6} $ )。BSRNは世界気候研究計画
(World Climate Research Programme: WCRP)によって1992年より観測が開始され、2011年1月現在で59地点の観測ステーションが設置されている。観測は全天日射計などを用いて、全天日射、直達日射、散乱日射、および下向き地球放射などの物理量が観測されており、今回は全天日射量（GR）、直達日射量（DR）を使用した。なお、時間分解能は多くの地点で1分間隔である。

## （４）改良版モデルによる地球全体の直接放射強制力の推定

前述した（1）、（2）、（3）で行う比較検証をふまえて、MIROC-改良版(および標準版)SPRINTARS モデルによる、全球でのエアロゾル直接放射強制力を数値実験で求め、他のモデルによる結果との比較を行った。

## （５）BCのエージング効果

さらに、BCのエージング効果をモデルで加味するために、Oshima and Koike [in preparation] $ ^{7)} $ のパラメタリゼーションを、改良版SPRINTARSに組み込んだ。このパラメタリゼーションは、疎水性と親水性の二種類のBCを仮定したときの、疎水性から親水性への変換時定数を計算するもので、BCに凝縮する主成分である硫酸の濃度と、BC濃度に依存した関係を有している。その模式図を図44に記した。この効果を組み込んで、東アジア地域における疎水性BC/（疎水性BC＋親水性BC）の割合を求め、観測と比較した。

（6）BCのエージング効果を組み込んだ改良版モデルと地上でのエアロブル観測結果との比較。比較した観測データは、タイのピマイの大気研究観測所(Observatory of Atmospheric Research, 15.18° N、102.57° E)で1年間(2007年7月～2008年6月)実施した、大気エアロブルの化学特性と光学特性の観測結果である。地上観測による化学特性と光学特性データでは、エアロブル中の化学組成（元素状炭素（BC）と有機炭素（OC）、硫酸塩(SO₄)、硝酸塩(NO₃)、アンモニウム(NH₄)、土壌粒子（ダスト）と海塩粒子）と、スカイラジオメータを用いて連続的に観測されているエアロブルのAOT(500nm)，SSA(500nm)を使用した。

## (7) エアロゾル同化システムの開発

逐次型データ同化手法の一つであるアンサンブルカルマンフィルターは、すでに気象庁の数値予報で取り入れられている。本サブ課題では、大気エアロゾルのより現実的な推定に利用するため、アンサンブルカルマンフィルターを用いて、数値計算の途中で随時、MODISやAERONET観測データを取り込んで推定値を修正して推定誤差を少なくする同化システムを開発した(図45)。またアンサンブルカルマンスムーザーを用いて、観測データだけでなく、大気汚染物質の排出量データも随時取り入れて、精度のより良い排出量推定も行った。
図45 同化手法のイメージ

## 4 ．結果と考察

（１）SPRINTARS改良版モデルによる硫酸塩濃度と他のモデル及び地上観測結果との比較

改良版では、液相中での$\mathrm{SO}_{2}$から$\mathrm{SO}_{4}$への反応過程を入れたことにより、$\mathrm{SO}_{2}$の年間湿性沈着量が、標準版の約1/6と小さくなり、他のモデルの結果と同程度となった(図46)。またその改良に伴い、自由対流圏での$\mathrm{SO}_{4}$の生成量が多くなり、$\mathrm{SO}_{4}$の気柱全量に占める高度5km以上の割合は標準版の2％から約20％と増加し、また$\mathrm{SO}_{4}$による放射強制力は$-0.30\ \mathrm{W}\ \mathrm{m}^{-2}$となり、他のモデルの結果と近くなった(図47)。このように、改良版モデルを用いることにより、標準版モデルは大きく改変された。

図46 複数のエアロゾルモデルによる液相中SO₂の性沈着フラックスと液相反応フラックスとの関係

図47複数のエアロゾルモデルによる大気柱湿SO_{4}量と高度5 km以上の気柱に占めるSO_{4}量の割合(数値はSO_{4}による直接放射強制力)
次に、地表付近のエアロゾル中の年平均SO_{4}濃度について、標準モデルおよび改良モデルと、北アメリカ、ヨーロッパ、および東アジアにおける観測結果と比較した。図48に示すように、改良版モデル(Modified)は、標準版モデル(Original)よりも観測値とよく対応するようになった。

(a) North America

(b) Europe

(c) East Asia

図48 観測と標準版モデル(OriginalあるいはOS)と改良版モデル(ModifiedあるいはNS)による地表面付近の年平均SO_{4}質量濃度の散布図。(a)北アメリカ（IMPROVE観測地点）、(b)ヨーロッパ(EMEP観測地点)、(c)東アジア(EANET観測地点)。

なおあらたに硝酸系が改良版モデルに導入されたことにより、人間活動によるアンモニア排出量の多い地域では、硝酸ガスが $ NO_{3} $ や $ NH_{4} $ 濃度を決定することにより、AOTを変化させることが示唆された。

（２）改良版SPRINTARSを用いて計算された光学パラメータの検証。

エアロブルの光学的厚さ(AOT)について、人工衛星Terra/MODISによる観測結果との比較を行った。図49に示すように、東アジアやインドおよび北太平洋、またアフリカ中部などで、とくに改良モデルの方が標準モデルよりもAOTが大きくなってMODISの結果に近づき、再現性が良くなった。
Model

GREEN: Original SPRINTARS

RED: Modified SPRINTARS

BLUE: RED- $ NH_{4} $ - $ NO_{3} $

Satellite

BLACK: Terra/MODIS

LIGHT GREY: Aqua/MODIS

GREY: Terra/MISR

図49 Terra/MODIS(a)、標準版モデル(b)、および改良版モデル(c)による年平均AOTの全球分布

つぎに、モデルによるAOTとSSAの結果と、地表でのAERONET観測結果との比較を図50に示す。AERONET観測全地点における年平均値のAOT（440nm）は、標準版SPRINTARSでは0.15であったが、改良版SPRINTARSではエアロゾル成分が増加したことでその値が0.22となり、地上AERONET観測から得られた値(0.26)により近づいた。しかし改良版モデルでもまだ過小評価であり、この結果がBCのエージング効果を取り入れて改良する研究を進めた、一つの動機になっている。またSSA（440nm）は、標準版では値が0.87であったが、改良による散乱成分の増加に伴って増加し（値は0.91）、地上観測結果（値は0.92）により近づいたことがわかった。エアロゾル直接効果放射強制力はAOTとSSAに大きく依存するので、改良版によるこれらの物理量の改善は、改良版モデルによる放射強制力の推定値の信頼性を高めることとなった。また、エアロゾル粒径の指標の一つであるであるオングストローム指数(Alfa)は、改良前（値は0.37）も改良後（値は0.51）でも、地上観測結果（値は1.28）との差が大きかった。そこで、硫酸塩のサイズ分布関数のもつ標準偏差を、これまでの気候学的値として報告されていた値(2.03)から、Omar et al. [2005] $ ^{5)} $ によるAERONET観測網の解析結果から得た値(1.5)に変更したところ、著しく結果が改善され、その値が0.98になった。なお、この変更は、硫酸塩の輸送自体には関与しないものであり、AOTやSSAにもほとんど影響しなかった。そこで、これから先の計算では、すべて改良版Bを用いて行った。
(a) Original SPRINTARS

(b) This work

(c) Same as (b) but sigma=1.5

South Africa, Asia in Red, North America

Australia, Europe, North Africa

図50 AERONET観測値とモデル値（標準版(a)、改良版(b)、改良版B(c)の3つの結果で、改良版Bは硫酸塩のサイズ分布関数の標準偏差を1.5としたもの）との光学パラメータ（上段は440nmにおけるAOT、下段は440nmにおけるSSA）の比較結果。期間は2001-2005年。

## （３）地表面における放射収支の改良版モデルと地上観測結果との比較

図51は、改良版モデルと、BSRNネットワークでの観測値とによる、全天日射量(GR)および直達日射量(DR)の比較である。これらから、全地点、北アメリカ、およびヨーロッパともに、改良版モデルは観測値とよく対応していることがわかった。なお、バイアス分だけモデルがやや過大評価であるが、これは、エアロゾルや雲量（とくに厚さの薄い雲）が少ないためであり、前述したAOTが改良版モデルでも過小評価であることと、対応している。一方、DRは、全地点および北アメリカともに、データのばらつきおよびバイアスも大きく、平均値の比（モデル値/観測値）も、0.81および0.88で両者の差が大きい。この原因として、観測誤差、雲スクリーニング、従来から指摘されている異常吸收問題など、様々なものが存在しており、今後、観測データ、放射モデルに関する精査が必要である。なお、ヨーロッパでは、全地点および北アメリカと比較すると、モデル値と観測値はよく対応していた。
図51 BSRNネットワークによる観測値と改良版モデルによる日射量の、全地点(左図)、北アメリカ（中央図）、およびヨーロッパ(右図)での比較。GR：全天日射量（上段）、DR：直達日射量（下段）。

## （４）改良版モデルによる地球全体の直接放射強制力の推定

本サブ課題の最も重要な目的である、改良版SPRINTARS-MIROCモデルによる、全球でのエアロブルの直接放射強制力(ADRF)の計算結果を、図52に示した。$\mathrm{SO}_{4}$ の改良だけを用いた改良版モデル(SPRINTARS-A)によってADRFは、標準版モデルでの結果に比べて、アジアで小さくなったが、北アメリカやヨーロッパでは大きくなった。これは$\mathrm{SO}_{4}$ の鉛直量の変化による。また$\mathrm{NH}_{4}$ と $\mathrm{NO}_{3}$ の導入によって、ADRFは工業地域を中心に増加し、特にアジアでの増加が大きかった。これらの結果をもとに求めた、全球でのADRFの平均値は、表4に示すように、改良版モデル(SPRINTARS-B)では-0.49 $\mathrm{W}\;\mathrm{m}^{-2}$ となり、標準版モデルによる0.21 $\mathrm{W}\;\mathrm{m}^{-2}$ よりも小さくなり、IPCC第4次報告書の値とほぼ同じとなった。このように、改良版モデル(SPRINTARS-B；なお本文中で記術されている改良版モデルとはすべて、このSPRINTARS-Bに対応する)を用いることにより、エアロブル直接放射強制力の値は、他のモデル結果に近い値が得られた。
表4 エアロゾル直接放射強制力(ADRF)のモデル間の比較

モデル	硫酸塩(SO4)	アンモニウム-硝酸塩(NO3)	直接放射強制力(W m-2)
改良版SPRINTARS-B	○*	○	-0.49
改良版SPRINTARS-A	○*	×	-0.30
標準版SPRINTARS	○	×	-0.21
AeroComa	○	×	-0.35
IPCC第4次報告書(AR4)	○	×	-0.4 ±0.2
IPCC第4次報告書(AR4)	○	○	-0.5 ±0.3

$ ^{*} $ 標準版を改良

(a) $ SO_{4} $ 標準版 + $ NO_{3} $ なし “標準版SPRINTARS”

(b) SO_{4}改良版+NO_{3}なし “改良版SPRINTARS-A”

(c) $ SO_{4} $ 改良版 + $ NO_{3} $ あり

図52 SPRINTARS-MIROCモデルによる直接放射強制力の全球年平均値分布。(a)標準版SPRINTARSモデル、(b)SO_{4}過程だけの改良版SPRINTARS-Aモデル、(c)SO_{4}過程改良とNO_{3}過程を組み込んだ改良版SPRINTARS-Bモデル

## （５）ブラックカーボン(BC)のエージング効果

BCのエージング効果の有無による全BC量に対する疎水性BCの比について、東アジアの地表付近の年平均値の水平分布を図53に示した。標準版モデルでは、疎水性BC発生源近傍での降水による親水性BCの除去の影響が大きいため、発生源から遠い地域では疎水性BCが大気中から除去されにくいため、相対的に疎水性BCの割合が60％以上と非常に大きかった。しかし改良版モデルでは、大気中でBCがエージングされるために遠方に行くほど、その比は小さくなり、遠隔地域では10％以下と小さくなった。このような発生源から遠方までのBCの特性変化の結果は、観測事実と同様
の傾向にあり、BCのエージング効果をSPRINTARSモデルに組み込むことが、重要であることがわかった。

(a) Original SPRINTARS (ORI)

(b) This work (CTL)

図53 標準版モデル(左)と改良版モデル(右)による東アジアでの全BC濃度に占める疎水性BC濃度の年平均割合(%)

（6）BCのエージング効果を組み込んだ改良版モデルと地上でのエアロブル観測結果との比較。タイのピマイで1年間測定された大気エアロブルの化学成分値と、改良版モデルを用いた値との比較では、図54に示すように、BCは、乾期(2007年10月～2008年4月)では観測値がモデル値よりも高い場合もその反対の場合もあったが、雨期ではモデルのほうが常に高かった。硫酸塩とアンモニウムは、ばらつきはあるものの、観測値とモデル結果はほぼ対応していた。OCと海塩粒子は雨期・乾期ともに改良版モデルのほうが高かったが、モデルで考慮しているエミッション値の不確定性が原因であるとともに、観測側でも測定できないOCが存在することや、また、大気汚染物質との反応に伴う塩素の消失による海塩粒子の変質をモデルでは考慮していないため、と推定される。またダストは、雨期では常にモデルのほうが観測よりも高かった。モデルでは、雨期のダストは中近東付近からの長距離輸送と推定されるので、その発生源地域でのダストの生成過程の検証が必要である。
図54 ピマイの大気エアロゾル(BC、OC、硫酸塩(Sulfate)、アンモニウム、ダスト、海塩粒子(Seasalt))の観測値と改良版モデル結果の時系列(2007年7月～2008年6月)

改良版モデルによるAOTは、図55に示すように、炭素系粒子と硫酸塩粒子の影響が最も大きく、ダストの寄与は0.2と小さく、海塩粒子の寄与はさらに小さかった。ダストの影響が小さいのは、日本を含む東アジアでは、黄砂に代表される大規模なダストストームによりしばしば輸送されるので、そのAOTへの影響は大きいが、東南アジアへは大規模なダストがほとんど輸送されないことが、改良版モデルと観測結果から、明らかになったためである。なお、東南アジアの乾期では、改良版モデルによるAOTは、MODISによるAOTよりも小さかった。次に乾期のSSAは、図56に示すように、ピマイ域での特徴的なメソスケールの気象現象に対応する変動もよくとらえられているが、改良版モデルのほうが、地上でのスカイラジオメータ観測結果よりも大きく、今後その原因を追及して行きたい。また、スカイラジオメータによるSSAの不確定性も指摘されており、観測値の精査も必要である。BCのエージング効果がSSAに与える影響は、時期によって0.05程度となり、エージングを考慮していない結果よりも小さくなった。これは、BCが硫酸塩で被覆されるために吸収性が大きくなったためであり、観測結果に近い値を得るためには、少なくともBCのエージング効果を組み込むことの重要性が明らかになった。年間を通した大気エアロブルの化学特性と光学特性の観測結果と改良版モデルおよび人工衛星観測結果との総合的な比較および検証作業は、今回初めて実施したばかりで、現在、詳細にその結果を検討中である。
AOT of carbonaceous aerosol

AOT of sulfate, ammonium and nitrate

AOT of dust

AOT of seasalt

図55 改良版モデルによる乾期と雨期のAOT分布

(上段から下段に向かって：炭素系粒子、硫酸塩+アンモニウム+硝酸塩、ダスト、海塩粒子)

図56 光学特性観測結果と改良版モデル (BCのエージング効果の有 (wAging) 無 (woAging) の場合とによるSSAの時系列
## （7） エアロゾル同化システムの開発

MIROC-標準版SPRINTARSモデルによる海上でのAOTは、MODISによるAOTよりも小さかったが、陸上でのAERONETによるAOTの解析から、海上の雲量と風速によって補正した新しいAOTを用いて同化することにより、大きく改良された（図57左）。

図57 海上(左図)と陸上(右図)におけるMODISによるAOTとSPRINTARモデルによるAOTとの関係。標準版モデル（上段）と同化モデル（下段）

また、標準版モデルで使用された2009年1月の固定された $ SO_{2} $ 排出量分布を、カルマンスムーザーを用いて、数日ごとに排出量分布を再計算したものの1ヶ月平均排出量分布と比較すると、特に中国での分布が異なっており、より現実に即した排出量分布と推定された（図58）。

Assimilated emission

SO2 (Jan. 2009)

図58 標準版モデル(左)と同化モデル(右)による2009年1月平均SO $ _{2} $ 排出量分布(kg m $ ^{-2} $ s $ ^{-1} $ )。
## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

・標準版SPRINTARSモデルでは取り入れてなかった硝酸塩過程を組み込み、また硫酸塩過程を改善した改良版SPRINTARSモデルでは、 $ SO_{2} $ や $ SO_{4} $ が上層にも輸送されるようになり、標準版モデルよりも観測結果に近づいた。

・改良版モデルの検証を、MODIS衛星や地上AERONETサンホトメータネットワーク、またBSRN地上日射量ネットワークなどから得られるエアロゾルの光学的厚さや日射量を用いて、地上検証班とともに行い、改良版モデルが妥当であることが示された。

・BCのエージング効果のパラメタリゼーションのSPRINTARSモデルへの取り込みを、BC測定班とともにおこなった。その結果、BCの発生源から離れるにつれて、親水性のBCの割合が増加し、観測値との対応が良くなり、被覆されたBCエアロブルの割合が東アジア域全域でほぼ一定になる結果が得られた。これは、エアロブルが引き起こす放射強制力の評価に取って重要な知見である。

・硫酸塩、硝酸塩、黑色炭素に関する改良を行ったモデルによって、最終的な放射強制力の評価をおこなった。それによると本研究による改良型モデルによる大気上端での放射強制力は、IPCC-AR4による評価やAEROCOMグループによる評価に近い値を得た。

・東アジアにおける厚い人為起源エアロゾル層による地表面日射量の減少が地表面を冷やし、モンスーン循環などの大気大循環を変化させる新しいメカニズムの可能性を示した。シミュレーション結果によると中国南部、中東部、北部における近年観測されている雲量と降水量の長年変化は、エアロゾルの直接効果、間接効果、および前述した大循環の変化を通した複雑な効果によることを示した。

・タイのピマイにおける年間を通した大気エアロブルの地上観測により、乾期の前半は東アジアとくに中国からの化石燃料の燃焼の影響が、また後半はバイオマス燃焼の影響が大きいことが、初めて明らかになった。また、これらの観測結果は改良版モデルでほぼ再現された。

・アンサンブルカルマンフィルターを用いたエアロブルのSPRINTARS同化システムを開発し、逐次観測データを取り込むことにより、全球規模の海上でのAOTが、同化しないモデルに比べて大きく改良された。

## （２）環境政策への貢献

・日本学術会議の地球温暖化問題に関わる知見と施策に関する分析委員会（主査：中島映至）の対外報告書における「地球温暖化問題解決のために一知見と施策の分析、我々の取るべき行動の選択肢ー」の図を作る際には本研究を参照した。

• Joint IPCC-WCRP-IGBP Workshop: New Science Directions and Activities Relevant to the IPCC AR5（3-6 March 2009, Hawaii）において本成果を発表し、IPCCの第5次報告書(AR5)において検討すべき研究テーマとして指摘した。

・SPRINTARSモデルは、文部科学省の予測革新プロジェクトや環境省推進費のS-5等における温暖化現象評価にも使われているが、これらの研究チームと密接な連絡を取りながら、本研究結果を標準版の改良に反映させる努力も行っている。

・環境省のGOSAT衛星のデータからの温室効果ガス気柱量を正確に求めるためには、エアロゾルに
よる大気放射の寄与を補正しなければならない。そのための解析補助のためにCAIイメージや一からによるエアロブル光学的厚さの導出、およびMIROC＋SPRINTARS気候モデルにモデル計算値を、国立環境研究所のGOSATチームに提供している。

・IPCC-AR5の放射強制力のLead Author、世界気候研究計画（WCRP）の合同科学者委員会委員として、本研究の成果を含むエアロゾルの気候影響に関する知見を、その評価報告書や現在行われつつあるWCRP組織体の将来構想立案において役立てている。

・本研究によって確立したエアロゾルモデルとSPRINTARSエアロゾル気候モデル、同化システムは、平成22年度から始まった文部科学省の気候変動適応研究推進プログラムの中での、適応政策の研究にも使われる。

・研究期間中に12件のマスメディアの取材に応じ、エアロゾルの気候影響、太陽出力変化の影響、大気汚染と気候の関係などについて、わかりやすく正しい知識の発信に努めた。

## 6 ．引用文献

1）学術会議、地球温暖化問題解決のために一知見と施策の分析、我々の取るべき行動の選択肢一、地球温暖化問題に関わる知見と施策に関する分析委員会対外報告書、日本学術会議、pp74、2009

2) Holben, B. N., D. Tanré, A. Smirnov, T. Eck, I. Slutsker, N. Abuhassan, W. W. Newcomb, J. S. Schafer, B. Chatenet, F. Lavenu, Y. J. Kaufman, J. Vande Castle, A. Setzer, B. Markham, D. Clark, R. Frouin, R. Halthore, A. Karneli, N. T. O'Neill, C. Pietras, R. T. Pinker, K. Voss, and G. Zibordi, An Emerging Ground-Based Aerosol Climatology: Aerosol Optical Depth from AERONET, J. Geophys. Res., 106, 12067-12097, 2001.

3) Metzger, S. M., Gas/aerosol partitioning: A simplified method for global modeling, Ph.D. thesis, Univ. of Utrecht, Utrecht, Netherlands, 2000.

(http://igitur-archive.library.uu.nl/dissertations/1930853/inhoud.htm)

4) Sudo K., M. Takahashi, J. Kurokawa, and H. Akimoto, CHASER: A global chemical model of the troposphere: 1. Model description, Journal of Geophysical Research 107(D17), 4339, doi:10.1029/2001JD001113, 2002.

5) Omar, A. H., J.-G. Won, D. M. Winker, S.-C. Yoon. O. Dubovik, and M. P. McCormick, Development of global aerosol models using cluster analysis of Aerosol Robotic Network (AERONET) measurements, J. Geophys. Res., 110, D10S14, doi: 10.1029/2004JD004874, 2005.

6) Ohmura, A. E. G. Dutton, B. Forgan, C. Fröhlich, H. Gilgen, H. Hegner, A. Heimo, G. König-Langlo, B. McArthur, G. Müller, R. Philipona, R. Pinker, C. H. Whitlock, K. DeHne, and M. Wild, Baseline Surface Radiation Network (BSRN/WRMC), a new precision radiometry for climate research, Bull. Amer. Meteor. Soc., 79, 2115–2136, 1998.

7) Oshima, N. and M. Koike, Parameterization of a black carbon aging process in the atmosphere, in preparation.

8) Takemura, T., H. Okamoto, Y. Maruyama, A. Numaguti, A. Higurashi, and T. Nakajima, Global three-dimensional simulation of aerosol optical thickness distribution of various