Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
北へ大きく変位したことを示唆している。

このような底層フロントの変動の原因の一つとして、上層の海況との関連があげられる。水深200mにおけるポテンシャル水温の時間－測点ダイヤグラムを図(2)-18に示す。底層フロントが北に大きく変位した2009年5月～7月には、3°C以上の比較的暖かい海水がSta.4からSta.7にかけて北方に伸びていたことがわかる。また2004年8月についても、暖かい海水が南方の測点からSta.2にかけて張り出していた時期に相当する。観測海域では多くの高気圧性の中規模渦が観測されており、そのうちのいくつかは対馬海流とともに北に向かって移動することが報告されている $ ^{24} $ 。一方、2011年6月のおしょろ丸航海で得られた底層流分布（図(2)-12）をみると、南の3測点（Sta.D10-D12）では南から東南東の流れ、北部のSta.D07とD09では北東向きの流れとなっており、低気圧性の循環が示唆される。水温断面（図(2)-10）と比べると、この循環は直径100km程度の冷水渦によるものであると考えられる。このような順圧的な構造をもつ低気圧性、あるいは高気圧性の中規模渦は深層における係留観測でも捉えられており $ ^{25} $ 、日本海深層の流動場を支配する一つの要因と考えられる。

図(2)-18 200m深におけるポテンシャル水温の時間－測点ダイヤグラム（℃）
## 3 ）長期係留観測による日本海盆底層水の流動

時空間的に変動する底層流の輸送量を正確に見積もるためには、長期間にわたる深海での係留観測が必要である。そこで、図(2)-19に示すSta. CR07（39°43.0'N 137°20.0'E）に流速計を係留し、1年間にわたる直接測流を実施した。この点は2010年6月の白鳳丸航海で観測したSta. CR07と同じ地点であることに加え、底層フロントの存在確率の高い水路の狭隘部に位置することから選定した。流速計の設置・回収は長崎丸によって行い、設置は2011年10月4日に（表(2)-1の航海番号No.8）、回収は2012年10月4日に行った（No.10）。係留系のデザインを図(2)-20に示す。流速計は2430m、2030m、1440mの3層に取り付け、1時間毎の流向・流速を記録した。なお、最下層の流速計には光学式溶存酸素計を取り付け、水温と溶存酸素量のデータも取得した。

例として最下層（2430m）で計測された流れの時系列を図(2)-21に示す。振幅が5～10 cm/s程度、周期が約1ヶ月の比較的大きな変動に、短周期の変動が重なっているようにみえる。この流速データについて、回転スペクトルを計算した結果が図(2)-22である。時計回り成分の慣性周期帯に大きなピークが認められることから、短周期変動のほとんどは慣性振動（あるいは近慣性周期の内部重力波）に由来するものであることがわかる。また、時計回り成分の30～50日周期帯及び反時計回り成分の5～10日周期帯にも小さなエネルギーピークが認められる。

短周期成分を除去するために各層の流速データに48時間のタイドキラーフィルター $ ^{26)} $ を施し、24時間毎にサブサンプリングした流れのスティックダイヤグラムを図(2)-23に示す。各層とも非常に類似した流速変動を示しているが、わずかに下層ほど流速が大きいという特徴がみられる。またスペクトル解析の結果（図(2)-22）にもみられたように、1ヶ月程度の周期変動が認められるが、これらは順圧的な構造をもつ中規模渦の通過によるものと考えられる。

各層における期間平均流速と標準偏差を表(2)-2に示す。また、期間平均流に2010年6月の白鳳丸航海によって得られた2500m深の水温分布を重ねたものを図(2)-24に示す。平均流速は下層ほど値が小さくなっているが、いずれも1.0 cm/s未満と小さなものである。興味深いのは、平均流の流向が水路に沿うというよりも、むしろ底層フロントに沿う方向にあることである。このことは、先に述べたように、海水交換にともなう底層流は地衡流平衡にあることを示している。大和海盆へ流れ込む日本海盆底層水の流量を、水路の狭隘部の幅を25km、日本海盆底層水の厚みを250mと仮定して（図(2)-8）、2430m深の平均流速（0.85 cm/s）から求めると、5.31×10^{4} m^{3}/sとなる。この値は、ボックスモデル解析から推算される輸送量（4.26×10^{4} m^{3}/s）に非常に近いものである。

表(2)-2 各層における期間平均流速・流向と標準偏差

depth	E-W (cm/s)	N-S (cm/s)	speed (cm/s)	direction (deg. T)
mean	sd	mean	sd
1440 m	-0.89	2.77	0.44	1.77	0.99	296.5
2030 m	-0.70	3.42	0.68	2.13	0.97	314.4
2530 m	-0.59	3.63	0.61	2.24	0.85	316.0

平均流速の値は小さなものであるが、東西流・南北流の標準偏差（表(2)-2）からもわかるように、実際の流れの場は変動性に富んだものである。各層の流れの散布図を図(2)-25に示す。各図中央の色つき矢印が期間平均流を表すが、流速変動は平均流速の5～10倍程度の振幅をもってい
図(2)-19 流速計・溶存酸素計の係留点（Sta. CR07）

図(2)-20 Sta. CR07における係留系のデザイン
図(2)-21 Sta. CR07の2430m深における流速変動。

(上段：スティックダイヤグラム、中段：東西成分、下段：南北成分)

図(2)-22 CR07の2430m深における流速変動の回転スペクトル（赤：時計回り成分、青：反時計回り成分）
図(2)-23 短周期成分を除去した流速のスティックダイヤグラム（Sta. CR07）（上段：1440m、中段：2030m、下段：2430m）

図(2)-24 Sta. CR07における平均流（緑：1440m、青：2030m、赤：2430m）（背景は2010年6月の白鳳丸観測で得られた2500m深におけるポテンシャル水温。）
ることがわかる。また流速変動の主軸は東西方向にあり、さらにその分布は非対称で、西向き流の振幅の方が大きくなっている。表(2)-3には各層における平均運動エネルギー（ $ K_{m} $ ）と渦運動エネルギー（ $ K_{e} $ ）及びそれらの比を示す。各層とも $ K_{e} $ が $ K_{m} $ よりも10倍以上大きな値となっており、この海域での渦運動の卓越を示している。これらのことは、大和海盆への日本海盆底層水の輸送は、定常的というよりも、渦運動に支配された間欠的なものであることを示唆している。

表(2)-3 各層における平均運動エネルギー、渦運動エネルギーとその比

Km	Ke	Ke/Km
1440 m	0.49	5.40	11.00
2030 m	0.47	8.11	17.14
2530 m	0.36	9.09	25.08

そこで、流量変動の間欠性の時間スケールを流れと水温、溶存酸素量の変動から検討した。48時間タイドキラーフィルターにより短周期成分を除去した溶存酸素と水温及び流れの東西・南北成分の時系列を図(2)-26に示す。光学式溶存酸素計で計測された溶存酸素量（上段）は、4.1～4.4 ml/Lのレンジで変動しているが、この値は2010年の白鳳丸航海で観測された値（>4.6 ml/L）よりも低い値である。また直線的な減少トレンドが認められるが、この減少率はこれまでに報告されている値（〜0.005 ml/L/yr）よりも2桁も大きなものであり、非現実的なものと考えざるを得ない。したがって、光学式溶存酸素計による溶存酸素データにはバイアスに加えて、センサーのドリフトが原因と思われるトレンドが含まれており、絶対値としては信頼性に欠けるものと言える。しかしながら、トレンドからの偏差に注目すると水温変動（中段）との間に対応関係がみられ、水温が低い（高い）時期には溶存酸素量が高い（低い）傾向が認められる。水温、溶存酸素ともいくつかのイベント的な上昇・下降が認められるが、流れ（下段）との対応をみても、その関係はよくわからない。そこで、水温と東西・南北流速との間のコヒーレンシーを調べた結果を図(2)-27に示す。関連度（coherence squared）のグラフ（左図）をみると、水温と東西・南北流速成分の間で90％以上の有意水準を満たすピークが5〜10日周期帯に認められる。また、その位相差（右図）は東西成分については90°、南北成分については-90〜-135°となっている。このことは南西向きの流れに対して約90°の位相遅れで低温（高酸素）になることを意味しており、この周期帯の流れによって低温・高酸素な日本海盆底層水が輸送されていることを示唆している。有意水準はやや低いが、10〜20日周期帯にも関連度のピークが認められる。この周期帯のエネルギーピークはスペクトル解析の結果（図(2)-22）にも現れており、中規模渦の影響を示すものと考えられる。
図(2)-25 Sta. CR07における流れの散布図（左：1440m、中央：2030m、右：2430m）（中央の色つき矢印は平均流を表す。）

図(2)-26 Sta. CR07の2430m深における溶存酸素（上段）、水温（中段）、流速（下段、赤：東西成分、青：南北成分）の時系列（いずれも短周期変動成分を除去したもの。）
図(2)-27 Sta. CR07の2430m深における水温と流速（赤：東西成分、青：南北成分）とのコヒーレンシー（左：関連度（ $ coh^{2} $ ）、右：位相）
## （２）深層における鉛直拡散係数の推定とそれに関与する物理過程

本節では、水塊変質に寄与する第2の要因である底層水とその上層の海水との鉛直混合（乱流混合）についての結果を報告する。これらは、日本海盆東部及び大和海盆でのCTD観測、LADCP観測、乱流観測及び長期係留観測の結果に基づくものである。

## 1 ）乱流エネルギー散逸率の計測と鉛直拡散係数

深層における乱流混合の大きさを評価する目的で、CTD、LADCP及び深海乱流計による観測を実施した。観測は淡青丸を用いて、日本海盆東部を中心に2010年11～12月（冬季）と2011年8月（夏季）に行った（表(2)-1の航海番号No.4、7）。観測に用いた深海乱流計（VMP5500）は、約0.6 $ ms^{-1} $ の速度で自由落下しながら、測定周波数512 Hzで水平流速の微細構造流速シアを計測する。微細構造流速シアのパワースペクトル密度を波数積分することにより、乱流エネルギー散逸率（ε）を見積もった。

一般に乱流エネルギーは、レイノルズ応力が平均流のシアからエネルギーを引き出すことにより供給される。そこで、LADCP観測によって得られた水平流速の鉛直シアのプロファイルを図(2)-28に示す。なお、水平流速は測定周波数1 Hz、ビンサイズ4mで測定したものをVisbeck $ ^{27)} $ のアルゴリズムによって処理し、最終的に8m間隔の値を得ているが、ここでは背景場である平均流のシアが重要なので、移動平均による平滑化を行っている。冬季、夏季とも鉛直シアの大きさは $ 10^{-3}\ s^{-1} $ のオーダーであり、季節的に大きな違いは認められない。また、2000m付近から海底に向かってシアが大きくなる傾向が認められ、底層での比較的大きな乱流混合が期待される。

ところが、深海乱流計による乱流エネルギー散逸率（ε）の計測結果は、この予測と反対の結果を示している。図(2)-29に2010年と2011年に得られたεの鉛直分布を示す。1測点（Sta. 3の2キャスト目）を除くすべての測点でεは深さとともに減少しており、500m以深では海底まで10^{-11} W·kg^{-1}のオーダーとなっている。定常状態を仮定すると、平均流シアから生成された乱流エネルギーは、粘性による散逸とバランスしているはずである。しかし、LADCP観測による平均流シアは2000m以深では深さとともに大きくなっているにもかかわらず、乱流エネルギー散逸率は海底に向かって小さくなっており、エネルギー収支から考えると奇妙な結果となっている。この原因は現時点では明らかでないが、定常の仮定や乱流エネルギー方程式の中で無視した鉛直浮力フラックスの影響があるのかもしれない。なお、異常値を示したSta. 3の2キャスト目のデータは、センサー取り付けミスによるエラーと考えられる。

底層水の変質に重要なのは、底層水と上層の海水の境界面における乱流混合である。そこで、底層水の上面である2400mまでの浮力振動数の2乗（ $ N^{2} $ ）と鉛直渦拡散係数（κ）の鉛直プロファイルを図(2)-30に示す。なお、鉛直渦拡散係数（κ）は、乱流エネルギー散逸率（ε）と浮力振動数の2乗（ $ N^{2} $ ）を用いて、

$$ \kappa=\gamma\Bigg(\frac{\varepsilon}{N^{2}}\Bigg) $$

から計算した $ ^{28)} $ 。γはmixing efficiencyと呼ばれるパラメータで、ここでは典型的な値として0.2を仮定した。また浮力振動数Nの2乗は、
$$ N^{2}=-\frac{g}{\rho}\frac{\partial\rho}{\partial z} $$

で与えられ、gは重力加速度、ρは海水密度を表す。2010年冬と2011年夏の両方について示したが、いずれも $ N^{2} $ は深さとともに減少し、1500m以深では $ 10^{-8} $ s $ ^{-2} $ のオーダーとなっている。これにともない、κは深さとともに大きくなる傾向を示し、底層水上部の2000～2400mでは $ 10^{-4} $ ～ $ 10^{-3} $ m $ ^{2} $ /sのオーダーを示している。この値は北太平洋や他の大洋の深海で報告されている拡散係数よりも10～100倍程度大きなものであるが $ ^{29} $ 、大和海盆底層水に関するボックスモデル解析から推定される鉛直拡散係数（4.03× $ 10^{-3} $ m $ ^{2} $ /s）とは整合的である $ ^{19} $ 。

図(2)-28 LADCP観測による水平流の鉛直シアのプロファイル（左：2010年、右：2011年）（各図とも、プロファイルが重ならないように2測点毎に1目盛り（ $ 2 \times 10^{-3} ~s^{-1} $ ）ずつ右にずらして表示している。）
図(2)-29 深海乱流計による乱流エネルギー散逸率（ε）のプロファイル（左：2010年、右：2011年）
図(2)-30 CTD観測によって得られた浮力振動数の2乗（ $ N^{2} $ ）とεから推定された鉛直渦拡散係数（κ）の鉛直プロファイル（上段：2010年、下段：2011年、横軸は対数目盛りとなっている。）
## 2 ）深層での鉛直拡散に寄与する物理過程

LADCP観測によって得られた流速プロファイル（図(2)-7）には、500～600m程度の比較的大きな鉛直スケールをもつ変動に、10～200m程度の短波長の変動が重なっている。これら波長の短い変動は内部重力波によるものと考えられ、中・深層における海水混合には、このような短い鉛直波長をもつ内部重力波に起因する流速シアが大きく関与している $ ^{30} $ 。そこで、日本海深層における流速変動の鉛直スケールを見積もるために、海底上約2000mの水柱内の流速分布について回転スペクトルを計算した結果を図(2)-31に示す。赤線は深度とともに流向が時計回りに変動する成分、青線は反時計回りに変動する成分のエネルギーを示し、黒線は全エネルギーである。連続成層下での内部重力波は強い分散性を示し、位相速度、群速度とも斜めに伝播し、かつ鉛直方向には互いに逆方向に伝わることが知られている $ ^{31} $ 。波の伝播方向は流向の変化によって判別でき、深さとともに時計回り（反時計回り）に流向が変化する場合には、位相速度は上方（下方）に、群速度（エネルギー）は下方（上方）に伝播していることを意味する。図(2)-31をみると、鉛直波長が約120mよりも大きな領域については、反時計回り成分の方が時計回り成分よりも大きなエネルギーをもつことがわかる。このことは、鉛直波長が120m以上の内部重力波のエネルギーは下層から上層に向かって伝播していることを意味しており、内部重力波の発生源は海底であることを示唆している。特に鉛直波長160～190m付近に反時計回り成分のエネルギーピークが認められることから、このスケールの内部重力波が海水混合に寄与している可能性が高い。一般に内部重力波のエネルギー源は海面における風の変動と考えられるが $ ^{32} $ 、この結果は海面から日本海深層に伝播したエネルギーが海底地形や深層流との相互作用により、上向きに伝播する内部重力波に変換された可能性を示している。

深層で卓越する内部重力波の変動周期を調べるために、流速計による長期係留観測を行った。大和海盆での係留観測は2010年5月～2011年4月、2010年10月～2011年10月及び2012年10月～2013年2月の期間、計4地点で実施した。流速計の設置・回収には長崎丸、おしよろ丸を利用した（表(2)-1の航海番号1、3、5、8、10、11）。

例として、2010年10月に能登北方沖海域（38°44.0′N 137°43.0′E、図(2)-32）に設置した流速計の測流結果を図(2)-33に示す。下層ほど流れが強まる傾向が認められ、最下層（1960m）では北向きの一般流に短周期変動成分が重なっているようにみえる。そこで、この流速変動の回転スペクトルを計算した結果を図(2)-34に示す。赤線は時間とともに流向が時計回りに変動する成分、青線は反時計回りに変動する成分のエネルギーを示す。またfと記した矢印は、観測点の緯度における慣性周期（19.18時間）を表す。慣性周期帯に鋭いエネルギーピークが現れており、そのほとんどが時計回りの成分であることから、慣性振動に関連した現象であることがわかる。純粋な慣性振動の場合には群速度がゼロとなるため伝播しないが、周波数がわずかでも慣性周波数からずれると内部重力波として振る舞うことができ、その特性から低緯度側に向かって伝播する。エネルギーピークは慣性周期よりもわずかに短い周期に現れていることから、日本海深層では近慣性周期の内部重力波が卓越していると推測される。

以上の観測結果から、日本海深層での海水混合に寄与する物理過程として、鉛直波長120～200m程度をもち、下層から上層に向かって伝播する近慣性周期の内部重力波が示唆される。
図(2)-31 LADCP観測による流れのプロファイル（図(2)-7）から求めた回転スペクトル（Sta. CR06、赤は深さとともに流向が時計回りに変化する成分、青は反時計回りに変化する成分で、黒は全エネルギーを表す。）

図(2)-32 大和海盆における係留点（Sta. A04）
図(2)-33 Sta. A04における流れのスティックダイヤグラム（上段：970m、中段：1540m、下段：1960m）

図(2)-34 Sta. A04の1960m深における流れの回転スペクトル（赤は時間とともに流向が時計回りに変動する成分、青は反時計回りに変動する成分。fと記した矢印は観測点の緯度における慣性周期を示す。）
## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

大和海盆底層水の変質に寄与する2つの大きなパラメータ（水平移流と鉛直拡散）を実測によって定量的に評価できたのは大きな成果である。特に日本海盆から大和海盆への底層流は、これまで理論的には予測されていたが、その存在が観測によって証明されたのは初めてである。また、深海乱流計による「日本海深層では乱流混合が弱い」という観測結果は、従来考えられてきた底層水の維持過程の理論に対して再構築を迫るものである。

水平移流のメカニズム（回転系での密度流をともなう二層に分かれるような海水交換）や、鉛直拡散に寄与する物理現象（鉛直波長150～200m程度で、下層から上層に向かって伝播する近慣性周期の内部重力波）を特定できたことも特筆すべき成果である。将来的には、これらの物理過程を組み込んだモデルを開発することによりに、日本海深層での水塊変質を精度よく予測できることが期待される。また、これらの現象は、条件さえ揃えばどこにでも発生しうる普遍的な現象である。本研究の結果は、地球規模での温暖化予測の際に、これらの条件を導入する必要性を示している。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

特に記載すべき事項はない

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

太平洋や大西洋の深層においても水温上昇が報告されており、地球規模での海洋循環の将来予測が喫緊の課題となっている。本研究で得られた知見は、例えばIPCCによるいくつかのCO₂増加シナリオによって全球の熱塩循環が将来的にどのように変化するのかを予測する際に、有益な情報を提供すると考えられる。また、本研究の本質は「大気圈あるいは海洋表層における環境変化が、海洋深層にどのような影響を及ぼすか」という問題である。大気圈経由で日本海北部に付加された福島第1原子力発電所起源の放射性物質や、経済成長著しい東アジア諸国からの越境汚染物質が、日本海深層でどのように拡散・混合するかを予測する上でも重要な情報になるであろう。

## 6 ．国際共同研究等の状況

日本海深層における長期測流の一部は、九州大学応用力学研究所と大韓民国の公州大学校自然科学大学との学術交流協定に基づき、公州大学校大気科学科の申弘烈教授と共同で実施した。共同調査を行うとともに、観測機器の共同利用やデータの交換を行った。

### 7. 研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1) T. ARAMAKI, S.S. TANAKA, S. KUSHIBASHI, Y.-I. KIM, C.-J. KIM, G.-H. HONG and T. SENJYU: Radiocarbon, 55 (3-4) (2013) [in press]

“Spatial distribution of radiocarbon in the southwestern Japan/East Sea immediately after bottom water renewal”
## くその他誌上発表（査読なし）>

特に記載すべき事項はない

## （2） 口頭発表（学会等）

1）千手智晴、熊本雄一郎、張勁、田中伸一、荒巻能史：2011年度日本海洋学会秋季大会（2011）「日本海底層における海水交換－日本海盆と大和海盆」

2）千手智晴、荒巻能史、田中伸一：2012年度日本海洋学会春季大会（2012）「日本海深層における溶存酸素量の長期係留観測」

3) 千手智晴、磯田豊、荒巻能史、田中伸一：北海道大学低温科学研究所研究集会「宗谷暖流を始めとした対馬暖流系の変動メカニズム」および萌芽研究「東アジア縁辺海統合観測航海による対馬暖流系の流動・物質輸送過程の解明」成果報告会（2012）

「日本海盆－大和海盆間に存在する底層フロントの変動について～おしょろ丸2011年6月の観測結果に関連して～」

4) T. SENJYU, T. ARAMAKI, Y. ISODA and S. S. TANAKA: The $ 6^{th} $ Program of the East Asian Cooperative Experiments (PEACE) Ocean Science Workshop and the $ 9^{th} $ Korea-Japan Workshop on Ocean Color (KJWOC), Nagoya, Japan, 2012

“Variability of the benthic front between the Japan and Yamato Basins in the Japan Sea”

6) 千手智晴：2013年度日本海洋学会春季大会シンポジウム「日本海および周辺海域でいま進みつつある環境の変化:その驚くべき実態に迫る！」(2013)

「小さな大洋－日本海のふしぎ」

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない

（４）シンポジウム、セミナー等の開催（主催のもの）

1) 2013年度日本海洋学会春季大会シンポジウム「日本海および周辺海域でいま進みつつある環境の変化：その驚くべき実態に迫る！」（2013年3月25日、東京海洋大学、参加者82名）

## （５）マスコミ等への公表・報道等

特に記載すべき事項はない

(6) その他

特に記載すべき事項はない

### 8 \. 引用文献

1) Sudo, H. (1986): A note on the Japan Sea Proper Water. Prog. Oceanogr., 17, 313-336.

2) Senjyu, T. and H. Sudo (1993): Water characteristics and circulation of the upper portion of the Japan
Sea Proper Water. J. Mar. Sys., 4, 349-362.

3) Senjyu, T. and H. Sudo (1994): The upper portion of the Japan Sea Proper Water; its source and circulation as deduced from isopycnal analysis. J. Oceanogr., 50, 663-690.

4) Seung, Y.-H. and J.-H. Yoon (1995): Some features of winter convection in the Japan Sea. J. Oceanogr., 51, 61-73.

5) Senjyu, T., T. Aramaki, S. Otosaka, O. Togawa, M. Danchenkov, E. Karasev and Y. Volkov (2002): Renewal of the bottom water after the winter 2000-2001 may spin-up the thermohaline circulation in the Japan Sea. Geophys. Res. Lett., 29, doi:10.1029/2001GL014093.

6) Gamo, T., Y. Nozaki, H. Sakai, T. Nakai and H. Tsubota (1986): Spacial and temporal variations of water characteristics in the Japan Sea bottom layer. J. Mar. Res., 44, 781-793.

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8) Cui, Y. and T. Senjyu (2010): Interdecadal oscillations in the Japan Sea Proper Water related to the Arctic oscillation. J. Oceanogr., 66, 337-348.

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# (3) マルチトレーサーを活用した日本海底層水の起源推定と循環機構の解明

（独）国立環境研究所 環境計測研究センター 動態化学研究室 荒巻能史

平成22～24年度累計予算額：54,824千円

（うち、平成24年度予算額：17,973千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

日本海では、北西部海域において冬季にアジア大陸から吹きつける冷たい季節風によって冷却され密度を増した表層水が海底付近まで沈み込む、独自の熱塩循環を有することが知られている。現在報告されている日本海深層での水温上昇と溶存酸素量の漸減は温暖化に伴う熱塩循環の停滞や変化が疑われているが、これを定量的に解析した例はない。本研究では、海水中に溶存して海水とともに流動し、その流動に時間軸を与える化学成分（化学トレーサー）の広範な分布を利用して、日本海底層水の起源推定と循環機構の解明を実施した。観測に先立ち、100年スケールと想定される日本海深層循環に最適な新たな化学トレーサーとして通称フロン類などのハロゲン化合物に注目し、海水200mL程度からフロン類三種（CFC-11、CFC-12、CFC-113）及び六フッ化硫黄（SF₆）を高感度同時定量する分析手法を開発した。この分析手法をもとに、日本海の3つの海盆（日本海盆、大和海盆、対馬海盆）を中心に海水中の溶存ハロゲン化合物濃度の空間分布を明らかにした。得られたフロン類三種の濃度比をもとに、ボックスモデルを構築して各海盆域深層及び底層への表層水の沈降率、すなわち熱塩循環の規模を1930～2011年の間でシミュレーション計算した。その結果、1975年以降の熱塩循環の規模がそれ以前の15～40%程度にまで減少していることが分かった。同時に実施した炭素14（Δ¹⁴C）の広範な空間分布観測では、サブテーマ(2)で物理的解析が進む東部日本海盆～大和海盆の境界における底層フロントについて、日本海盆から大和海盆へ海底を這うように流入する底層水が日本海全域で見かけ上最も古い水塊であることを見いだした。同水塊は過去の観測結果との比較から少なくとも1979年以前に表層水が底層に沈み込んだものであることが分かった。さらに、2000/2001年の底層水の大規模形成直後に西部日本海盆南端～対馬海盆上で得られた海水のΔ¹⁴C測定から、形成が観測された2ヶ月後には、西部日本海盆南端の水深800～2000m付近に、新たな底層水が輸送されていたことが明らかになった。

[キーワード]

日本海底層水、熱塩循環、フロン類、六フッ化硫黄、炭素14

### 1. はじめに

日本海では、北西部が冬季の冷たい季節風によって冷やされることで、密度が増加した表層水が海底付近まで沈み込む、いわゆる熱塩循環によって日本海底層水と呼ばれる深層水塊を形成すると推測されている $ ^{1} $ 。この形成過程はちょうど北部北大西洋で見られる深層水形成と同じであり、日本海が「モデル大洋」と呼ばれる所以でもある。この日本海底層水は外洋の海洋大循環のおおよそ20分の1程度の時間スケールで循環していると推測される $ ^{2)} $ 、 $ ^{3)} $ ことから、温暖化に対する環境
影響の応答が早いと考えられる。したがって、日本海をモニタリングすることは地球規模の海洋環境の変化をあたかもDVDの早送り再生のように観察することを意味する。近年、日本海底層水中の溶存酸素濃度が過去数十年間にわたって漸減していることが報告され、同時に深層海水中の水温がわずかに上昇傾向にあることも分かってきた $ ^{4)} $ 、 $ ^{5)} $ 。世界中の研究者は、この変動を温暖化の影響で日本海底層水の新たな形成が停滞したためであると評価してきた $ ^{6)} $ が、その変動と原因を繋ぐプロセスに関する具体的な研究は皆無である。

海水中に含まれる無機炭酸中の放射性炭素（ $ ^{14} $ C、炭素14）は、大気海洋間の二酸化炭素ガス交換によってのみ海洋にもたらされ、海洋に溶け込んだ後は海水とともに流動して放射性崩壊によってその絶対量を減らしていくので、海水流動に時間軸を与えてくれる化学トレーサーとして海洋学分野において活用されてきた $ ^{7} $ 。日本海では、1997～2002年の日本原子力研究所（現在、（独）日本原子力研究開発機構）によるJapan Sea Expedition for Studies on Water Circulation and Transport Processes of Radionuclides（日露共同による海水循環と放射性核種の移行挙動に関わる日本海海洋調査）において全域観測が実施され、日本海盆域の底層水の“海水年齢”に東西での相違が発見されるなどの知見 $ ^{8} $ が得られている。しかしながら、日本海は海水の活発な鉛直混合のせいで深層海水の入れ替わりに要する時間がおよそ100年程度 $ ^{3} $ であり、長い半減期を持つ炭素14（約5730年）は、日本海水の正確な年齢算出には向かない。これに代わるトレーサーとしてクロロフルオロカーボン類（通称フロン類、Chlorofluorocarbons: CFCs）の濃度比があるが、1980年代以降、大気中の濃度比がほぼ一定になっているため、過去30年程度に海洋に潜り込んだ海水を追跡することが不可能となった。近年、現在もなお大気中濃度が増加を続ける六フッ化硫黄（Sulfur hexafluoride: SF $ _{6} $ ）などの他のハロゲン化合物を同時に定量し、比較的“若い”海水の流動過程のトレーサーとして活用する研究手法が提案されている。これら複数の化学トレーサーを日本海の広範囲で観測し、その組み合わせを駆使すれば、日本海底層水を含む深層水塊の形成域やその起源、あるいはその循環過程を詳細に把握することが可能となり、温暖化とそれに伴う日本海の環境影響を議論する上で重要な知見を得ることができる。

## 2 ．研究開発目的

本研究では、複数の化学トレーサーを駆使して日本海底層水の起源推定と循環機構の解明にあたることを主な目的とする。そのためハロゲン化合物の同時定量法を新たに開発し、100年程度の循環スケールに対応するトレーサーとしての役割を評価する。併せて、日本海の広範な海域において炭素14の分析を実施し、過去の観測結果との比較から詳細な深層循環像を解明する。

### 3. 研究開発方法

## （１）溶存ハロゲン化合物の多成分同時定量法の開発

CFCsは工業用途として開発、使用され、1930年代頃より大気中に放出されている（図(3)-1）。その一部は大気・海洋間気体交換過程を通して各化合物に固有の溶解度で海水に溶け込み、海水中では分解しないため、海水中に溶け込んだときの各CFCsの濃度比は大気のそれを反映している。したがって、これらの海水中における正確な濃度比を求めることで目的とする水塊が海面にあった時代を推定することが可能となる。CFCsの一種であるCCl_{3}F（CFC-11）及びCCl_{2}F_{2}（CFC-12）が1930年代から大気中濃度を急激に増加させたのに対してCCl_{2}FCClF_{2}（CFC-113）は1970年代頃より大気中濃度を急激に増加させたのに対して
り増加させているため、CFC-11及びCFC-12は過去40-50年、CFC-113は過去20～30年の水塊トレーサーとしての役割を担ってきた。しかしながら、モントリオール議定書の制定により各CFCsの大気濃度の増加が抑制されたため1990年代以降の濃度比はほぼ一定となっており（図(3)-1）、日本海のような深層循環のスケールが比較的早い海域のトレーサーとして活用することが難しくなってきた。一方で大気中のSF_{6}濃度は、CFCsに比べると極めて低濃度ではあるが、1970年代から急激に放出が始まり、2012年の時点でも増加を続けている（図(3)-1）。そこで本研究は、これら4つの化合物を同時に定量してその濃度比の組み合わせを利用して、過去10～50年程度の比較的最近の詳細な海水流動解析を試みるものである。

図(3)-1 CFC-11、CFC-12、CFC-113及びSF_{6}の大気中濃度の時間変動

各成分データの出典：AGAGE（Advanced Global Atmospheric Experiment）

Vollmer and Weiss (2002) $ ^{9)} $ は、電子捕獲検出器付きガスクロマトグラフ(ECD-GC)2台を用いて、CFC-11、CFC-12、CFC-113並びにSF $ _{6} $ を同時に分析するシステムを開発した。彼らは約350mLのガラスアンプルに海水を封入して実験室に持ち帰り、その全量を脱気して定量した。その後、Bullister and Wisegarver (2008) $ ^{10)} $ は、船上においてECD-GC2台を用いてCFC-11、CFC-12並びにSF $ _{6} $ を同時に分析する方法を提案したが、おそらく測定感度の問題からCFC-113は測定項目から除外された。日本海のような縁辺海の観測では比較的小型の観測船が用いられるが、実験室や電源容量の制約により、2台のECD-GCと前処理装置を設置出来ない場合がある。また、船舶にECD-GCを設置して分析を開始するまでには数日を要する上、ECD-GCは検出部に放射性物質（ $ ^{63} $ Ni）を使用するため国内法により海外に持ち出せないなど制約も多い。そこで本研究では、Bullister and Wisegarver
(2008) $ ^{10} $ を参考にして、ECD-GC1台を用いて小型で省電力なCFC-11、CFC-12、CFC-113並びにSF $ _{6} $ を同時に分析するシステムの開発を行った。さらに、同システムを船舶に搭載できない場合を想定して、大気に豊富に存在するCFCsの汚染を最小限に止めつつ長期保存を可能にする試料採取ボトルの開発を行うとともに、その実証実験を実施した。

## （２）日本海におけるマルチトレーサーの観測

## 1 ）ハロゲン化合物の観測

本研究開始時の2010年は、JAMSTEC所属白鳳丸KH10-02航海（2010年6月～7月）において東部日本海盆で2点、長崎大学所属長崎丸第314次航海（2010年10月）において大和海盆で4点の計6観測点（図(3)-2）において、CTD/RMS（電気伝導水温水深計付口ゼット多筒採水器）を用いて海水特性（水温、塩分、溶存酸素）の鉛直分布を測定するとともに、海面から海底直上までの最大24層で多層採水を行った。当時は溶存ハロゲン化合物の多成分同時定量法の開発の途上であったことから、「結果及び考察」の項で述べる試料採取ボトルに海水試料を採取して実験室に持ち帰り、CFCs測定で実績のある海洋研究開発機構のご協力のもと、同機構むつ研究所にて、CFCsのみの測定を実施した。

図(3)-2 2010年に実施したCFCs観測点（●：白鳳丸、■：長崎丸）

2011～2012年は、北海道大学所属おしょろ丸第229次航海（2011年6月）、長崎大学所属長崎丸第337次航海（2011年10月）、韓国海洋研究院（KORDI: Korea Ocean Research & Development Institute、2012年7月1日から韓国海洋科学技術院（KIOST: Korea Institute of Ocean Science & Technology）に改組）所属Onnuri号航海（2012年3月）及びJAMSTEC所属淡青丸KT12-26航海（2012年10月）にお
いて、図(3)-3に示す日本海盆、大和海盆、対馬海盆の広範囲にわたって、CTD/RMSを用いて海水特性の鉛直分布を測定するとともに、海面から海底直上までの最大24層で多層採水を行った。おしろ丸航海では、開発した溶存ハロゲン化合物の多成分同時定量システムを船上に搭載して試料採取後直ちにCFC-11、CFC-12、CFC-113及びSF_{6}の高精度分析を実施した。一方、他の航海では、試料採取ボトルに採取して実験室に持ち帰り、同成分の精密分析を実施した。分析方法の詳細については、「結果及び考察」の項で詳細に述べる。

図(3)-3 2011～2012年に実施したCFCs及びSF_{6}観測点（赤丸：2011年、青丸：2012年採取、実線は「結果及び考察」で述べるCFCs濃度の鉛直断面の側線を示す。）
## 2 ）炭素14の観測

2010～2012年において、表(3)-1に示す8つの観測航海を利用して、図(3)-4に示す日本海盆、大和海盆、対馬海盆の広範囲にわたって、CTD/RMSを用いて海水特性の鉛直分布を測定するとともに、海面から海底直上までの最大24層で多層採水を行った。採水層では炭素14分析試料のほか、塩分、溶存酸素、栄養塩（リン酸塩、ケイ酸塩、硝酸塩、亜硝酸塩）測定用の試料採取も実施した。また、CFCs及びSF_{6}の分析を実施した観測点及び採水層は必ず採水した。

表(3)-1 2010～2012年に炭素14測定用試料採取を実施した観測航海一覧

No.	観測期間	観測船	観測海域
1	2010年6月11日～7月23日	JAMSTEC/白鳳丸	東部日本海盆、大和海盆
2	2010年10月5～14日	長崎大学/長崎丸	大和海盆
3	2011年5月31日～6月30日	KORDI/Onnuri & Eardo	対馬海盆
4	2011年6月8～26日	北海道大学/おしょろ丸	東部日本海盆、大和海盆
5	2011年10月1～12日	長崎大学/長崎丸	大和海盆
6	2012年3月8～16日	KORDI/Onnuri	西部日本海盆、対馬海盆
7	2012年9月9～15日	KIOST/Eardo	対馬海盆
8	2012年10月4～10日	JAMSTEC/淡青丸	対馬海盆、大和海盆

図(3)-4 2010～2012年に実施した炭素14観測点（図中の黒丸：2010年、赤丸：2011年、青丸：2012年、黄丸：2011年及び2012年、緑丸：2010年及び2012年を示す。）
船上において、CTD/RMSで得た得られた海水試料約250mLを大気に触れないように共通すり合わせガラス瓶に採取し、直ちに飽和塩化水銀溶液250μLを添加して実験室に持ち帰った。真空ガラスライン中で海水中の無機炭酸を二酸化炭素ガスとして抽出 $ ^{11)} $ し、鉄粉末を触媒として水素ガスを用いてグラファイトに還元した $ ^{12)} $ 。その後、加速器質量分析計（AMS: Accelerator Mass Spectrometer）によってグラファイト試料中の $ ^{14}C/^{12}C $ 比測定を実施する。当初予定では主に国立環境研究所所有のAMSを使用し、民間企業による依頼分析と併用することになっていたが、2011年3月の東日本大震災による被災で使用不能となったため、依頼分析のみに頼らざるを得なくなった。そこで、日本原子力研究開発機構の施設共用事業を利用して同機構のAMSを併用することで炭素14測定の効率を高めたが、採取された海水のうち表(3)-1中の7、8で得た試料については契約年度内に分析することができなかった。なお、両機関で測定された炭素14濃度（Δ $ ^{14}C $ ）の測定誤差は、±3～5‰の範囲であった。

## （３）2000/2001年の底層水新形成直後における日本海南西部の炭素14

例年に比べて極めて厳冬であった2000/2001年、ロシア・ウラジオストク沖の底層水中に溶存酸素濃度が増加、水温が低下している水塊が存在することが発見され $ ^{13} $ 、同年冬季に数十年ぶりに底層水の大規模な形成が起こったとされている。KORDI（当時）は、2001年4月11日から24日に、韓国の排他的経済水域（EEZ）にあたるウルルン島の西側の韓国東岸から対馬海盆中央部にかけて合計71点に及ぶ大規模観測を実施した。同観測では、CTDによる鉛直的な水温・塩分観測のほか、溶存酸素及び栄養塩類の測定、並びにプランクトンなどの海洋生物学的試料、天然放射性核種などの測定を行う海洋学的試料の採取が行われた。炭素14に関しては、図(3)-5に示した西部日本海盆～対馬海盆上に位置する東経130.5度上、北緯35.5～38.5度の観測線の合計7観測点で表層から海底直上までの海水試料が得られた。本研究ではKORDI（当時）と国際共同研究を開始して、その海水試料を譲り受け、炭素14精密分析を実施した。

図(3)-5 2001年4月にKORDI（当時）によって実施された炭素14観測点
各海水試料約500mLは、船上において直ちに飽和塩化水銀溶液500μLを添加して実験室に持ち帰り、KORDI（当時）の倉庫（冷暗所）にて長期間保存されていた。これを空輸し、国立環境研究所内の実験室において、各海水試料のうち250mLを高純度窒素ガス雰囲気下で共通すり合わせガラス瓶に分取した。これを真空ガラスラインに接続して、同ライン中で海水に含まれる無機炭素を二酸化炭素ガスとして抽出 $ ^{11} $ 、その後、鉄粉末を触媒として水素ガスを用いてグラファイトに還元した $ ^{12} $ 。グラファイト試料中の $ ^{14}C/^{12}C $ 比測定は、日本原子力研究開発機構の施設共用事業により、同機構青森研究開発センターの加速器質量分析装置 $ ^{11} $ を用いて実施された。測定された炭素14濃度（Δ $ ^{14}C $ ）の測定誤差は、おおむね±5‰以下であった。

## 4 ．結果及び考察

## （１）溶存ハロゲン化合物の多成分同時定量法の開発

## 1 ）分析システム

分析装置のライン図を図(3)-6に示す。このシステムは、Bulsiewicz et al. (1998) $ ^{14)} $ のキャピラリー分離法及びTanaka and Watanabe (2007) $ ^{15)} $ 、Bullister and Wisebaeger (2008) $ ^{10)} $ のマルチガス分離部分を参考にして設計された。前処理装置の全高、横幅、奥行きは約110cm、60cm、50cmである。海水中のCFCs及びSF $ _{6} $ を脱気して濃縮する部分とそれらの気体を完全に分離する部分に分けられ、特に分離部分は合計8個の分離カラムを並列及び直列に接続することでガスクロマトグラフィー1台のみでCFCs及びSF $ _{6} $ の4成分を完全に分離して高精度かつ高感度で定量することを可能にした。

図(3)-6 本研究によって開発されたCFCs及びSF_{6}分析装置のライン図