Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
図(1)-58 霧島におけるモミの年輪コア中水銀濃度による環境汚染史の解析結果

## 3 ) 東アジア大陸の環境媒体中水銀濃度

図(1)-59に東アジアの環境媒体中の水銀濃度を示している。日本国内の同じ媒体と比較してかなり高い濃度であり、恒常的に水銀濃度が高いことを窺わせている。このことは、東アジア大陸から日本へ越境輸送される気塊中の水銀濃度が高くなることを支持している。

図(1)-59

アジア各国における環境媒体中水銀濃度

### 5. 本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

我が国の山岳部（大気境界層、自由対流圈）で大気中水銀の越境輸送に関する観測を実施した。大気境界層である伊吹山山頂のHg(0)の長期変動から冬季～春季に濃度が高くなり、北半球中緯度地域のバックグランド値を超える時は常に中国大陸からの気塊であった。中国大陸からの気塊の時だけを抽出し、Hg(0)とPM2.5、PM10に含まれる金属元素の相関を見ると、ヒ素、テルル、インジウムと非常に相関が強かった。特にヒ素とテルルとの関係から中国大陸から飛来するHg(0)は石炭燃焼と強い関係が示唆された。また、鉛、カドミウム、亜鉛の濃度が高いことから、中国大陸から飛来する大気汚染物質の起源は二つ以上あることが示唆された。自由対流圈での観測では、この期間中（2010年～2012年）には、明確な高濃度の越境大気汚染は見いだせなかったが、乗鞍岳での観測おいて我が国で初めて自由大気中で気塊の変化に伴ってHg(0)が急上昇する現象を見出した。また、乗鞍岳とルーリン山の観測から自由大気の観測は夜間に行うことが重要であることを再認識した。
## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

屋久島町の教育員会からの依頼で、一湊中学に設置しているオゾン計、 $ SO_{2} $ 計、サルフェート計、水銀計のデータを利用したいとの申し出があった。今のところオゾンデータの利用がメインであるが、環境汚染物質のデータをリアルタイムに知ることで運動会、遠足等の野外行事に活用できる。現在、観測地点から教育委員会に直接データが転送できるシステムを考案中である。

## <行政が活用することが見込まれる成果>

我が国で今まで得られてなかった山岳における水銀の動態が明らかになり、さらに最近の水銀沈着量増大も明らかになってきた。これらの結果をモデルに移行することで環境政策に活用できる。さらに、山岳のモニタリングデータは2013年秋の水銀条約締結へ向けての日本の成果につながる。

B-1008で開発した手法を用いて山岳での越境大気汚染物質の情報を発信することを模索している。

今年度、南アルプス市と共同で北岳の山頂小屋で大気汚染物質を観測し、越境大気汚染物質の情報を南アルプス市のホームページで公表するシステムを構築することがスタートすることになった。

### 6. 国際共同研究等の状況

台湾ルーリン山での台湾中央大学と共同研究、ロンドン大学UCLのニール・ローズ教授と湖沼堆積物中の大気汚染物質に関する共同研究、海外の企業とソウル、北京、上海、成都の大気環境調査をスタートさせた。

### 7. 研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文(査読あり)>

1) 木下 弾、永淵 修、川上智規：伊吹山における大気中水銀の及び同期するガス状成分の鉛直分布とその評価、環境工学研究論文集、47、553-560(2010).

2）土井崇史、永淵修、横田久理子、吉村和久、阿久根卓、山中寿朗、宮部俊輔：硫酸イオンの現場捕集濃縮法を用いた屋久島の渓流河川における硫黄同位体の測定、陸水学雑誌、72、135-144(2011).

3) 三宅隆之、永淵修、手塚賢至、横田久里子、金谷整一：屋久島における地表オゾン濃度とその変動要因、大気環境学会誌、47(6)、252-260(2012).

4) 伊勢崎幸洋、永淵 修、阿久根 卓、他：低アルカリ度測定法の検：屋久島の低レベルアルカリ度渓流河川への適用、Journal of ecotechnology research、16(3・4)、109-112(2012).

5) 三宅隆之、永淵修、金谷整一、横田久里子、手塚賢至、橋本尚己、木下弾、伊勢崎幸洋：屋久島および霧島における無機イオン成分の針葉への乾性沈着、大気環境学会誌、48(2)、92-100(2013).

## <査読付論文に準ずる成果発表>

特に記載すべき事項はない。

くその他誌上発表(査読なし)>

特に記載すべき事項はない。
（2）口頭発表(学会等)

1) O. Nagafuchi, T. Kawakami, T. Inoue, Rosana Elvince and Ardianor: International forum on mercury emission from small scale gold mining sites, Palangka Raya. Indonesia, “Hair mercury levels in relation to fish consumption in a community of the small gold mining town” (2010).

2) H. Kinoshita, O. Nagafuchi, T. Kawakami, T. Inoue and K. Yokota: International forum on mercury emission from small scale gold mining sites, Palangka Raya. Indonesia, “History of mercury contamination associated with artisanal and small scale gold mining estimated from accumulation rate of lake sediments, Central Kalimantan, Indonesia” (2010).

3) N. Hashimoto, O. Nagafuchi, H. Kinoshita, Y. Isezaki, K. Yokota and T. Kawakami: International forum on mercury emission from small scale gold mining sites, Palangka Raya. Indonesia, “Long-range transport of mercury in Mt. Fuji during summer observation campaign, 2008” (2010)

4) 永淵 修、横田久里子、地下まゆみ、川上智規他：日本地球惑星科学連合2011年度連合大会「富士山頂で観測された高濃度ガス状水銀と粒子状水銀の起源解析」(2011)

5) 永淵 修、川上智規、伊勢崎幸洋他：日本地球惑星科学連合2011年度連合大会

「大気中ガス状水銀採取のためのパッシブサンプラーの開発－富士山体への適用－」(2011)

6) 地下まゆみ、永淵修、横田久里子他：日本地球惑星科学連合2011年度連合大会

「富士山頂で採取した粒径別エアロブル中の無機成分によるPMの動態解析」(2011)

7) O. Nagafuchi, T. Kawakami, T. Inoue, Rosana Elvince and Ardianor: The $ 10^{th} $ international Conference on Mercury as a Global Pollutant, Halifax, Canada, “Hair mercury levels in relation to fish consumption at inhabitants of the village along rivers with small scale gold mining” (2011).

8) O. Nagafuchi, K. Yokota, T. Kawakami, S. Kagaya and Y. Igarashi: The $ 10^{th} $ international Conference on Mercury as a Global Pollutant, Halifax, Canada, 2011 “High levels of gaseous elemental mercury and particulate mercury observed at the summit of Mt. Fuji during summer observation campaign, 2007.” (2011).

9) O. Nagafuchi, T. Kawakami, Y. Isezaki, H. Kinoshita, N. Hashimoto and K. Yokota: The $ 10^{th} $ international Conference on Mercury as a Global Pollutant, Halifax, Canada, “Development of a passive sampler for gaseous mercury in the atmosphere-Application to different altitudes of Mt. Fuji” (2011).

10) 三宅隆之、永淵修、川上智規、新垣雄光、高島敦史、手塚賢至：日本惑星科学連合2012年大会「西日本の離島における大気中水銀の測定」(2012).

11) Y. Nishida, O. Nagafuchi, T. Miyake, N. Hishida, K. Osaka, N. Hashimoto, K. Yokota: SETAC Asia, Kumamoto Japan "Temporal variation of atmospheric mercury in the free trosphere" (2012).

12) 永淵 修、菱田尚子、木下 弾、西田有規、三宅隆之、尾坂兼一、富士山頂で採取した降水の水銀濃度からみた自由対流圏における水銀沈着，平成23(2011)年夏期富士山測候所における観測・研究の成果報告 (第5回成果報告会) (2012).

13) 永淵修、西田友規、北渕浩之、尾坂兼一、阿久根卓、手塚賢至：日本水環境学会, 屋久島渓流水の酸性化を化学風化からみる(2013).

14) N. Hishida, O. Nagafuchi, H. Kinoshita, K. Fujita: Distribution of mercury in the water and fish of Lake Biwa and its watershed, Japan SETAC Asia Pacific (2012).

15) 菱田尚子、永淵修、手塚賢至、西田友規：降水中水銀濃度の時間変動要因の解明、日本水環境学会(2013).
16) 永淵 修 富士山測候所で大気中水銀を測ることの難しさ、平成24(2012)年夏期富士山測候所における観測・研究の成果報告 (第5回成果報告会) (2013).

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない。

(4) シンポジウム、セミナー等の開催(主催のもの)

1) International forum on mercury emission from small scale gold mining sites, Palangka Raya. Indonesia, 2010年11月23日(観客 60名)

2) 滋賀県立大学社会人講座 (2011 年6月) (観客 100名)

3) 滋賀県立大学一般向け講演会 (2012年3月) (観客 90名)

4) 屋久島一般向け講演会「越境大気汚染による屋久島の大気・水環境に今、何が起きているか2」(2012年11月17日)(観客 110名)

5) 屋久島一般向け講演会一湊中学校「屋上に設置してある大気観測装置から何が明らかになるか」(2013年2月22日)(観客 30名)

6) 2012年度琵琶湖統合研究中間報告会「琵琶湖集水域に沈着する地域産汚染物質と越境大気汚染物質」、(2013年3月24日) (観客 40名)

## (5) マスコミ等への公表・報道等

1）読売新聞 (2011年9月20日朝刊)

2) 読売オンライン(2011年11月3日)

3) フジプライムニュース(平成22年8月30日、“環境研究の世界的拠点となるか？富士山測候所を活用せよ”で大気中水銀の高所でのモニタリングの重要性について述べた。)

4) 特ダネ(2013年1月13日フジテレビ、全国版、越境大気汚染、水銀について20分程度紹介)

5) Mrサンデー(2013年2月3日フジテレビ、越境大気汚染について20分程度紹介)

6) 報道特集(2013年2月16日、TBS放送、越境大気汚染について20分程度紹介)

7) rkb 福岡(2013年2月18日、rkb放送、越境大気汚染について10分程度紹介)

8) rkb 福岡(2013年2月19日、rkb放送、越境大気汚染について10分程度紹介)

9) 毎日放送VOICE(2013年2月27日毎日放送、PM2.5の成果について紹介)

10) 知りたがり (フジテレビ、取材されるが放送されず)

11）朝日新聞(2013年4月19日、朝刊、東京版ではP36)

12）週刊朝日（2013年5月3日、10日合併号 P149-150）

13) The New York Times International 2013.04.25, p 12

14) International Herald Tribune Asia, 2013.04.25, p1 & 6

15) International Herald Tribune, the global edition 2013.04.25 p1 & 10

16) Honoruru Star-Advertiser 2013.04.28, p 24.

17) The Sydney Morning Herald 2013.04.26, p19.

18) Bangkok post 2013.04.28, p 107

19) Today, 2013.04.26, p35.
20) Der Standard 2013.06.05, p27.

21) De Morgen 2013.06.05 p14.

22）読売新聞 (2013年3月25日)

## (6) その他

特に記載すべき事項はない。

### 8 \. 引用文献

1) 小倉義光: 一般気象学, 21-24 (1999) 東京大学出版会.

2) 溝口次夫: 地球環境保全と酸性雨, 用水と排水, 33, 13-19 (1991).

3) Streets, D.G., Hao, J., Wu, Y., Jiang, J., Chan, M., Tian, H., Feng, X.: Anthropogenic mercury emissions in China, Atmospheric Environment, 39, 7789–7806 (2005).

4) Pacyna, E.G., Pacyna, J.M., Steenhuisen, F., Wilson, S.: Global anthropogenic mercury emission inventory for 2000, Atmospheric Environment, 40, 4048–4063 (2006).

5) Nagafuchi, O., Neil, L.R., Hoshika, A.: The temporal record sources of atmospherically deposited fly-ash particles in Lake Akagi-konuma, a Japanese mountain lake, J Paleolimnol, 42, 359-371, (2009).
(2) 水銀用パッシブサンプラーの開発と立山連峰における水銀及び同期した物質の標高別沈着量評価及び排出インベントリーに関する情報収集

富山県立大学工学部 川上智規

<研究協力者>

富山県立大学工学部 渡辺幸一

平成22(開始年度)～24年度累計予算額：27,674 千円(うち、平成24年度予算額：7,330 千円)

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

水銀の長距離輸送を評価するめには大陸からの影響が最も現れやすい山岳地において大気や降雨・降雪中の水銀濃度の変化に関する情報を取得することが重要である。そこで、①多点同時観測が可能な電源不要の水銀パッシブサンプラーを開発し、実証試験として山岳地立山において標高別大気中ガス状水銀(Hg(0))濃度の測定を実施した。さらに②立山においてHg(0)と同期した、SO₂やO₃等の大気汚染物質濃度の同時連続測定、ならびに、③山岳地と平野部の降水に含まれる水銀濃度の測定も行った。

その結果、標高別の$\mathrm{Hg}(0)$ 濃度からは明確な大陸からの長距離輸送の兆候は得られなかった。一方、連続測定の結果からは立山の標高2,450m地点において$\mathrm{Hg}(0)$ は$\mathrm{O}_{3}$と同時に大陸から輸送されている可能性が示された。さらに立山の標高977mの観測地点において$\mathrm{SO}_{4}^{2-}$と$\mathrm{SO}_{2}$を長距離輸送の指標として検討した結果、$\mathrm{Hg}(0)$ は$\mathrm{SO}_{4}^{2-}$と同時に大陸から輸送されている可能性が示されたが、$\mathrm{Hg}(0)$ 濃度の上昇は他の成分と比較して小さかった。

2010年12月22日～2012年4月2日に富山県の平野部において測定した降水中水銀濃度の平均値は9.8ng/Lであり、地元の影響により水銀濃度が上昇していると推測された。しかし山岳地立山の積雪中水銀濃度を測定した結果、黄砂の影響を受けたと思われる層で水銀濃度が高くなった。この層では水銀の他にも、 $ Ca^{2+} $ 、 $ SO_{4}^{2-} $ の濃度が高かった。平野部において黄砂粒子中の水銀、 $ Ca^{2+} $ 、 $ SO_{4}^{2-} $ の粒子径分布を測定した結果、水銀の粒子分布は $ Ca^{2+} $ 、 $ SO_{4}^{2-} $ と一致した。従って水銀は $ Ca^{2+} $ 、 $ SO_{4}^{2-} $ と同期して輸送されている可能性が示唆された。

また、屋久島においてアクティブサンプラーを使用し森林における水銀の沈着量を評価した。

さらに中国科学院を訪問し、中国における排出インベントリーに関する情報収集も実施した。

## [キーワード]

水銀、大気、長距離輸送、パッシブサンプラー、立山
### 1. はじめに

水銀の長距離輸送を考えたときにその輸送経路と発生源を特定することは極めて重要なことである。これらを特定するためには、大気境界層と自由対流圏における水銀の分布を明らかにする必要がある。大気境界層とは我々が普段生活している地表面の影響を受ける大気の層であり、測定値には地元の汚染の影響が反映されやすい。一方、自由対流圏は平野部の影響をほとんど受けない大気であるため、長距離輸送の影響が現れやすいと推測される。この自由対流圏における測定は、山岳地で行うのが最も有効であると思われる。

そこで、山岳地の北アルプス立山において大気中ガス状水銀(Hg(0))濃度の測定を行い、大気中総水銀濃度の把握を行うことにした。Hg(0)は大気中の総水銀の90％以上を占めるため $ ^{1} $ 、Hg(0)を測定することで大気中の総水銀を把握することができる。

立山は富山県の日本海に近く、アジア大陸から日本海上を通過した気流が当たる所に位置するため(図(2)-1)、大陸からの長距離輸送の影響が現れやすいと推測される。そこで、立山地域においてHg(0)と、二酸化硫黄(SO₂)、硫酸エアロゾル(SO₄²⁻)、オゾン(O₃)の大気汚染物質の同時連続測定を行い、水銀との同期輸送を調べた。そして、後方流跡線解析を行うことによりその水銀の輸送経路を推定し、水銀の発生源の検討を行った。

また、従来の水銀測定装置では電源が必要であるため、山岳地域における水銀測定には利用可能な地点が限られており、大気境界層から自由対流圏にかけての鉛直分布を求めるための多点同時測定が不可能であった。そこで、報告者らは電源が不要で多点に同時に設置して観測を行うことが可能なパッシブサンプラーを開発した。外形が20mmφ×30mmと小型、軽量であるため、持ち運びが容易である。このサンプラーの実証試験として立山地域において標高別にパッシブサンプラーを設置し、Hg(0)濃度の鉛直分布から水銀の発生源の特定を試みた。

さらに、標高別の水銀沈着量評価から水銀の発生源推定も試みた。標高別に水銀沈着量を評価するためには山岳地域における降水中水銀濃度の測定も必要となる。しかし、降水中の水銀は保存時間の経過に伴い濃度が減少していく。これを抑えるためには酸化剤等の添加が有効であるとされており、アメリカ合衆国環境保護庁(Environmental Protection Agency: EPA)では塩化臭素水の添加が推奨されている。しかしながら、塩化臭素水は酸化力が非常に強く、持ち運びに注意が必要なため山岳地域での観測に利用するのは困難である。そこで、アミノ酸の一種であるシステインの-SH基と水銀との間に強い結合ができることに着目し、降水サンプル中にシステインを添加することで水銀を固定化し損失を防ぎ、長期間の保存が可能となるような手法について検討した。次にこの手法を用い、立山と富山県平野部に位置する富山県立大学屋上(富山県射水市:図(2)-1)おいて水銀の沈着量を求めた。システインはアミノ酸の一種であるため、山岳地域への運搬を安全に行うことが可能であ

図2-1 測定地点
る。

また山岳地に存在する森林が大気中Hg(0)濃度に及ぼす影響を評価するため、屋久島の森林においてアクティブサンプラーを鉛直方向に設置し、大気中Hg(0)濃度の鉛直分布を求めた。さらに水銀の輸送モデルの構築の基礎となる中国における水銀のインベントリーを調査した。

### 2. 研究開発目的

長距離輸送も含めた地球規模での環境中への水銀の拡散が懸念されている中、我が国では水銀に関するモニタリングがほとんど実施されていない。そこで、水銀の長距離輸送を調べるため次の5点を研究の目的とした。①開発した水銀パッシブサンプラーを使用し水銀濃度の鉛直分布を求め、水銀の発生源の特定を試みる。②山岳地立山において水銀とオゾン、二酸化硫黄、硫酸エアロブルの同時連続測定を実施した陸起源の水銀輸送を推定する。③屋久島の森林内で水銀の鉛直分布を求め、森林における水銀の沈着量を評価する。④降水に含まれる水銀の保存方法の検討を行い、この方法を使用し山岳地と平野部における水銀濃度を測定し水銀の発生源を推定する。⑤輸送モデルの基礎となる中国における水銀のインベントリーを調査する。

### 3. 研究開発方法

## （１）大気中水銀の鉛直分布の測定

大気中ガス状水銀Hg(0)の鉛直分布測定には、立山ではパッシブサンプラーとアクティブサンプラーを併用し、屋久島ではアクティブサンプラーを使用した。

## 1 ) パッシブサンプラー

広範囲において水銀の濃度分布を求めるためには多点同時測定が必要となる。そこで、これまでの研究により開発してきた電源不要で小型(20mmφ×30mm)、軽量なため多点同時観測に適している水銀測定用パッシブサンプラーを使用した $ ^{2)} $ 。パッシブサンプラーの構造を図(2)-2に示す。拡散プレート、捕集用フィルター、本体で構成されている。外形は小川式パッシブサンプラーと同等であるが、本体の材質にフッ素樹脂を用いることによって、酸洗浄を可能とし、また水銀の吸着を防いだ。水銀捕集用フィルターとして、金薄膜をコーティングした直径15mmφの石英ろ紙(東京ダイレック2500QAT-UP)を内部に入れ、分子拡散プレートをかぶせて用いる。拡散プレートは2mmの厚みを有し、22個の小さな孔が開いている。大気中のHg(0)が孔を通過する速度が分子拡散律速となるため、風速による影響を防ぐことができる。拡散プレートを通過したHg(0)は捕集用フィルター上の金薄膜に吸着する仕組みとなっている。金薄膜は電子顕微鏡のサンプル前処理に用いるスパッタリング装置(日本電子データムJFC-1600)を用い、厚さ30nmの金薄膜をろ紙全体にコーティングした。このろ紙は外気に触れることによって水銀が吸着することがないよう真空デシケーター内に保存し、さらに使用前に850℃の電気炉で30分間加熱することにより、ろ紙上に付着した水銀を完全に除去してから本体に組み込んだ。ろ紙を組み込んだパッシブサンプラーを測定地点まで運搬する際にはポリスチレン容器に入れ密閉し、さらに高バリヤー保存袋(ISO社AP-1826)に入れコンタミネーションを防いだ。このパッシブサンプラーを図(2)-3に示すようにプラスチックカップで覆って雨に濡れないよう設置し大気に24時間から14日間暴露した。暴露後のパッシブサンプラーは富山県立大学に持ち帰り、ろ紙に吸着した水銀量を水銀測定装置(日本インスツルメンツMA-2)を用いて加熱気化原子吸光光度法により測定した。なお、パッシブサンプラーのろ紙には水銀測定時に高温で加熱しても燃焼しないよう石英ろ紙を使用している。そのため、測定時には前処理が不要
である。パッシブサンプラー1個につき2枚のろ紙がセットできるため、2枚のろ紙に吸着した水銀量の平均値を使用した。24時間暴露した時の定量下限は $ 1ng/m^{3} $ である。

図(2)-2 パッシブサンプラーの構造

図(2)-3 パッシブサンプラー設置の様子

## 2 ）アクティブサンプラー

本研究で用いたアクティブサンプラーを図(2)-4に示す $ ^{3)} $ 。これはエアポンプ(柴田科学 MP-∑300)によって吸引された大気中の Hg(0)を金捕集管に吸着させる構造である。先端には0.3μmの孔径を有する石英ろ紙(東京ダイレック 2500QAT-UP)を装着したテフロン製ホルダー(アドバンテック製 PFA-25 及びLF-1-4)を設置し、粒子状成分を除去している。金捕集管には日本インスツルメンツ製水銀捕集管を使用している。エアポンプの吸引流量を0.5l/minに設定し大気の吸引を行った。なお、サンプラーで使用する金捕集管やろ紙は外気に触れることによって水銀が吸着することがないよう真空デシケーター内に保存し、さらに使用前に850℃の電気炉で30分間加熱することにより、付着した水銀を完全に除去してから使用した。

Hg(0)を吸着した捕集管は、富山県立大学に持ち帰り水銀測定装置(MA-2)を用いて加熱気化原子吸光光度法で分析した。得られた水銀量をポンプの積算流量で除して大気中のHg(0)濃度を求めた。このアクティブサンプラーで求められる値は24時間の平均値である。0.5£/minで24時間吸引した際の積算流量は720£となり、加熱気化水銀測定装置の定量下限が0.03ngであることから、この手法による定量下限は0.04ng/m³となる。
B-1008-48

図(2)-4 アクティブサンプラー
雄山（3003m）

図2-5 測定地点
## 3 ) 立山での測定期間と測定地点

測定地点の立山は北アルプス北部の立山連邦に位置する(図2-5)。

Hg(0)の鉛直分布測定は2010年(9月3日～10月19日)と2011年(8月5日～10月17日)に24～48時間暴露を計21回行い、2012年(7月23日～10月4日)には9～14日間暴露を計10回行い、パッシブサンプラーとアクティブサンプラーを併用して行った。パッシブサンプラーは美女平から室堂までの標高の異なる計9地点(図(2)-5)においてアルペンルート沿いに設置し、アクティブサンプラーは美女平と室堂の2地点に設置して大気中Hg(0)濃度を測定した。表(2)-1に9地点の標高を示す。

表(2)-1 パッシブサンプラーを 設置した地点の標高

測定地点	標高(m)
美女平	977
滝見台	1,275
上ノ子平	1,440
弘法	1,614
松尾峠(追分)	1,846
弥陀ヶ原	1,930
天狗の鼻	2,115
天狗平	2,310
室堂	2,450

## 4 ) 屋久島での測定

屋久島西部の川原2号沢集水域内には高さ11mのタワーが建設されており、その上部は樹冠にまで達している。このタワーを用い2010年9月、10月、11月、2011年1月の計10回、0m、4.7m、8.4m、10.8m、11.4mの5つの高さでアクティブサンプラーを使用し大気を24時間吸引し、水銀の鉛直分布を測定した。さらに2012年5月、10月、2013年1月の計6回、0m、4.7m、8.4m、10.8m、11.4m、14.2mの6つの高さで測定した(図(2)-6)。

14.2mは樹冠の上部に突き出す高さである。

## （２）大気中水銀と大気汚染物質の同時連続測定

図(2)-6 サンプリング地点概略図

## 1 ) 大気中水銀の測定

大気中ガス状水銀Hg(0)の測定には、連続水銀サンプリング装置と水銀モニターを用いた。

### a.連続水銀サンプリング装置

アクティブサンプラーは運転開始後エアポンプを手動で止めるまで大気を吸引し続ける。そのため、Hg(0)濃度の経日変化を調べるとなると1日毎にポンプを止め、金捕集管を交換し、再びポンプを動かさなければならず、山岳地などの遠隔地での連続測定には不便であった。

図(2)-7 連続水銀サンプリング装置
そこで、金捕集管を自動で切り替える連続水銀サンプリング装置を製作した(図(2)-7)。これは6本の金捕集管をバルブを介して並列に繋ぎ、タイマーによって24時間毎に順にバルブを自動的に開閉させることにより、順次捕集管にHg(0)を吸着させる装置である。図(2)-7の左上に出したテフロンチューブより外気をエアポンプで吸引する。吸引部にはアクティブサンプラー同様に孔径0.3μmの石英ろ紙を取り付け、粒子状物質を除去した。エアポンプの吸引流量は0.5l/minに設定した。分析方法はアクティブサンプラーと同一である。

### b. 水銀モニター

2011 年 8 月より 大気中 Hg(0) の測定には分析の時間分解能を上げるため、連続水銀サンプリング装置に換えて水銀モニター(日本サーモ UT-3000) を使用した(図(2)-8)。テフロンチューブにより導入された外気は測定前に孔径 0.45μm の PTFE フィルターで粒子状成分を除去している。外気を一定量吸引して金アマルガムに捕集した後、加熱気化原子吸光光度法により Hg(0) 濃度を連続的に測定する装置である。この装置を使用することにより、吸引流量 20 ℓ の時には約 30 分毎に Hg(0) 濃度のデータを得ることができる。この装置の定量下限は吸引流量によって異なるが 20 ℓ の場合は 0.1ng/m³ である。

図(2)-8 水銀モニダー

## 2 ) 大気汚染物質の測定方法

大気中の $ O_{3} $ 濃度測定には紫外線吸光式オゾン連続測定装置(紀本電子工業OA-781)を使用した。この装置の検出限界は1ppb以下である。 $ SO_{2} $ 濃度測定には紫外線蛍光式二酸化硫黄連続測定装置(紀本電子工業SA-633(2010年の測定に使用)および堀場製作所APSA-365(2011年、2012年の測定に使用))を使用した。この装置の最小検出感度は0.1ppbである。さらに $ SO_{4}^{2-} $ 濃度測定には検出限界が $ 0.50\mug/m^{3} $ の紫外線パルス蛍光式サルフェイト粒子濃度測定装置(東京ダイレック5020SPA)を使用した。本研究のデータ解析には $ O_{3} $ は1時間平均値を $ SO_{2} $ は10分平均値を使用し、 $ SO_{4}^{2-} $ は5分毎に自動連続測定を行った。

## 3 ) 後方流跡線解析

図(2)-5 に示した立山の標高 2,450m(室堂) と標高 977m(美女平) に到達した気塊の通過経路を推定するため後方流跡線解析を行った。後方流跡線解析は気象データをもとに、ある時点におけるある地点(今回は室堂と美女平) の空気がどこから流れてきたものかを、時間を遡って追跡していく方法である。解析には National Oceanic and Atmospheric Administration (NOAA : 米国海洋大気局) の Air Research Laboratory (ARL) が提供している HYSPLIT Model $ ^{4)} $ を使用し、48 時間または 72 時間さかのぼり計算した。

なお、連続水銀サンプリング装置を用いた測定では、Hg(0)濃度が24時間サンプリングの平均値として得られるので、後方流跡線解析ではそのサンプリング期間内で6時間おきに計4回計算し、このサンプリング時間内の空気塊の移流経路とした。

## 4 ) 測定期間と測定地点

連続測定は立山の西側中腹に位置する標高2,450mの室堂と西側斜面に位置する標高977mのケーブル
カー美女平駅で行った(図(2)-5)。室堂では2010年8～11月、2011年8～10月と2012年8～9月に大気中の$\mathrm{Hg(0)},\mathrm{SO}_{2},\mathrm{O}_{3}$を測定した。また、美女平においては2011年11月と2012年10～11月に大気中の$\mathrm{Hg(0)},\mathrm{SO}_{2},\mathrm{SO}_{4}^{2-}$の連続測定を実施した。この測定期間と測定地点の関係を図(2)-9にまとめた。

2010年	2011年	2012年
8月	9月	10月	11月	7月	8月	9月	10月	11月	12月	7月	8月	9月	10月	11月
連続測定	Hg(0)	室堂
(2450m)	8/31
(連続水銀サンプリング装置)	8/19
(水銀モニター)	10/15	8/6
(水銀モニター)
美女
(977m)	11/2
(水銀モニター)	10/17
(水銀モニター)
SO₂	室堂
(2450m)	9/11
(977m)	8/19
(水銀モニター)	10/15	8/6
(水銀モニター)	10/17
(水銀モニター)
美女
(977m)	11/2
(水銀モニター)	10/11
(水銀モニター)
O₃	室堂
(2450m)	8/13
(977m)	8/19
(水銀モニター)	10/15	8/6
(水銀モニター)	10/11
(水銀モニター)
SO₄²⁻	美女
(977m)	11/2
(水銀モニター)	10/11
(水銀モニター)
鉛直分布	Hg(0)	室堂～
美女	9/3
(パッシブサンプラとアクティブサンプラ)	8/5
(パッシブサンプラとアクティブサンプラ)	10/17
(パッシブサンプラとアクティブサンプラ)	7/23
(パッシブサンプラとアクティブサンプラ)

図(2)-9 測定期間と測定地点

## （３）降水試料の保存法の検討と降水中水銀の測定ならびに大気中粒子状水銀の測定

## 1 ) 降水試料の保存法の検討

### a. 降水の採取・保存容器の検討

降水を採取・保存する容器としては容器への器壁吸着が少ないフッ素樹脂製またはガラス製の容器が推奨されている $ ^{5)} $ 。しかし、フッ素樹脂製の容器は高価であるため、本研究ではフッ素樹脂より価格が安い、フッ素コーティング容器(Nalgene製)の使用を検討した。フッ素コーティング容器は高密度ポリエチレン容器の両表面にフッ素加工を施してあるため、溶剤の吸収と浸透を防ぐことができる。まず、この容器の洗浄法について検討した。2Lフッ素コーティング容器と1Lガラス容器を洗浄し、洗浄後の容器に純水を入れ室温で2日間放置した。放置後純水中の水銀濃度を測定し、容器内の残留水銀濃度を比較した。1Lガラス容器の洗浄法は硝酸(1+12)槽に1晩つけ込み、その後純水でよく洗浄した。一方、2Lフッ素コーティング容器はガラス容器と同様の洗浄法と純水を満たした容器に0.5v/v%塩化臭素水10mlまたは0.1w/v%L-システイン溶液20mlを加え1晩放置後、純水でよく洗浄したものとで比較した。

一般的によく普及している安価で壊れにくいポリエチレン製容器はHg(0)が容器の壁面を透過すると報告されてことから $ ^{5} $ 、降水の採取・保存容器としては不向きと判断し今回の検討から省いた。

### b.システイン添加による保存法の検討
山岳地で降水を採取する場合、人力で運搬するため、降水量が多い場合には全量の持ち帰りは困難となり小分けして持ち帰ることとなる。また、アクセスが悪い場合には、降水試料の回収は定期的となり、降水開始時から回収時まで時間がたっていることが予想される。従って小分けするまでの間に採取容器内に水銀が付着しないような保存法の検討が必要となる。また、ガラス容器は人力での運搬の際には破損が想定されるため、フッ素コーティング容器による保存の可否を検討した。

上記ような状態を想定して次の実験を行った。予め塩化臭素水で洗浄した2Lフッ素コーティング容器に0.1 w/v%L-システイン溶液20mlを水銀濃度の減少防止剤(安定剤)として添加し降雨を富山県立大学屋上にて採取した。採取開始から7日後に採取地点から実験室に降水を持ち帰ることを想定し、予め塩化臭素水で洗浄した2Lフッ素コーティング容器に降雨を移し替え小分けした。小分け

図(2)-10 立山室堂の積雪の様子

後、室温で14日間保存し、採取期間と保存期間併せて降雨採取開始から21日後に水銀濃度を測定した。また、EPAで安定剤として推奨されている塩化臭素水を加えた条件(0.5v/v%塩化臭素水10ml）と安定剤なしの条件でも同時に実験を行い水銀濃度を測定した。そして安定剤を塩化臭素水とした時の結果を基準にシステンの安定剤としての効果を検討した。

さらに取扱いに注意が必要な塩化臭素水を使わずとも、降水中水銀の測定が可能であるのかを検討するため、上記の安定剤なしの条件で採取・保存した降雨を測定する際に、塩化臭素水の添加の有無を行い水銀濃度を測定し、比較した。

## 2 ) 降水中水銀の測定ならびに大気中粒子状水銀の測定

### a. 富山県立大学における降雨・降雪の採取

2010年12月22日～2013年1月11日に富山県立大学屋上にてテフロン製漏斗と予め硝酸で洗浄したガラス容器を使用し、降雨または降雪を採取した。降雨試料は予め0.1 w/v%L-システイン溶液を採取容器容量の1%添加した容器に採取し、室温で遮光保存し2週間以内に測定を行った。一方、降雪試料は室温で融解後、0.1 w/v%L-システイン溶液を試料量の1%添加し、室温で遮光保存した。そして2週間以内に測定を行った。併せて降水中の主要イオン成分を測定する目的で、ガラス容器に降水を採取した。

### b. 立山における降雨採取

2012 年 7 月 23 日～10 月 24 日に計 7 回、美女平(標高 977m) 〜室堂(標高 2,450m) の標高の異なる計 9 地点(図(2)-5、表(2)-1) において降水をテフロン製漏斗と予め硝酸で洗浄した褐色ガラス容器を使用して採取した。採取容器には予め 0.1 w/v%L-システイン溶液を採取容器容量の 1% 添加した。採取期間は 9～20 日間であり、回収後室温で遮光保存し 2 週間以内に測定を行った。併せて降水中の主要イオン成分を測定するため、別のガラス容器に降水を採取した。

### c. 立山室堂における積雪採取

2011年4月16～18日に立山の室堂において積雪採取を行った。前年の11月上旬頃からの雪は降雪深6.46mであった。手作業で積雪を掘り、予め硝酸で洗浄したプラスチック製スコップを用いて、目視観察で茶色く見えた汚れ層とその前後の層(図(2)-10)、計10箇所で積雪を採取し、予め塩化臭素水で洗浄した
素コーティング容器に保存した。積雪試料は融解させず富山県立大学に持ち帰り、翌日に室温で融解し水銀濃度と試料中の主要イオン成分濃度を測定した。

### d. 降水の測定

降水中の水銀濃度の測定法を以下に記す。

試料水中の水銀を還元可能な形態にし、さらには保存容器の壁面に吸着した水銀を脱着させるため、分析の少なくとも2時間前に0.5v/v%塩化臭素水を試料水1Lに対して5ml添加した。そこから200mlを分取し、2w/v%塩化ヒドロキシルアンモニウム溶液1mlを添加し過剰な塩化臭素を失活させた。その後、50v/v%硫酸10ml、10w/v%塩化スズ(有害金属測定用)溶液10mlを順次添加し、水銀測定装置(MA-2)を用いて還元気化金アマルガム捕集－加熱気化原子吸光光度法により水銀濃度を求めた。測定結果はこの操作を3回線返し、ブランク値を差し引いた後の平均値で示している。なお、本装置の検出限界は0.03ngであるので200mlを分取した場合の本法の検出限界は0.15ng/Lとなる。

降水中の主要イオン成分は降水を採取後、孔径0.45μmのメンブレンフィルターでろ過し、水溶性成分をイオンクロマトグラフ(陰イオン:DIONEX ICS2000, 分離カラムionPac AS18溶離液KOH 23-40mmol/l(グラジエント)，サプレッサーASRS ULTRAII、陽イオン:DIONEX ICS1500, 分離カラムionPac CS12溶離液メタンスルホン酸20mmol/l, サプレッサーCSRS ULTRAII)で分析した。

### e. 大気中粒子状水銀の採取

2011 年 5 月 2～3 日に富山県立大学屋上においてポンプで大気を吸引し、石英ろ紙である PALFLEX QAT2000 でろ過し大気中粒子状水銀の捕集を行った。この両日は黄砂が観測された。流量は 28.3ℓ /min で、吸引の前後でろ紙の質量を量り、大気粒子状物質濃度を求めた。また、このろ紙に付着した水銀量を測定した。なお、PALFLEX QAT2000 の水銀ブランク値は 6 枚の平均で 0.076ng/枚であった。

さらに、大気中粒子状物質の粒子径による分級が可能なローボリュームアンダーセンサンプラー(図

(2)-11) を富山県立大学屋上に設置した。ローボリュームアンダーセンサンプラーでは28.3ℓ/minの流量で大気を吸引し、大気中の粒子状物質を8段階の粒子径に分級し、80mmの石英ろ紙上(PALFLEX QAT2000)に捕集した。今回は2011年5月3～9日の黄砂飛来時に捕集した。

### f. 大気粒子状水銀の測定

水銀を捕集した PALFLEX QAT2000 のろ紙は半分程度に切り、ろ紙上の水銀濃度を水銀測定装置(MA-2)を用いて加熱気化原子吸光光度法により測定した。また、残りの半分のろ紙は純水中で水溶成分を超音波抽出し、孔径 $ 0.45 \mu m $ のメンブレンフィルターでろ過した後、水溶性成分をイオンクロマトグラフで分析した。
図(2)-11 ローボリュームアンダーセンサンプラー

[左]組立後 [右]回収したる紙

## （４）中国における水銀排出インベントリーに関する情報収集

2011年3月29日中国北京にて中国科学院生態環境研究中心や中国環境科学院と共に「Sino-Japan Mercury Pollution Research Symposium」を開催し排出インベントリーならびに大気中水銀濃度に関する情報を交換した。さらに2013年3月8日～3月10日に北京市内においてアクティブサンプラーを使用し大気中水銀濃度の観測を実施した。

### 4. 結果および考察

## （１）大気中水銀の鉛直分布の測定

## 1 ) アクティブサンプラーとパッシブサンプラーとの比較

パッシブサンプラーの測定ではろ紙に吸着した水銀量は求められるが、この水銀量を大気中の濃度に直接換算することは現状では困難である。そこで、大気中Hg(0)濃度の基準を得る目的でアクティブサンプラーによるサンプリングをパッシブサンプラーと同時に行った。室外の10地点において24時間サンプリングした時の大気中Hg(0)の関係を図(2)-12に示す。アクティブサンプラーによって測定されたHg(0)濃度と、パッシブサンプラーに吸着されたHg(0)量は図(2)-12に示すように比例関係が確認された。従ってアクティブサンプラーによるサンプリングはパッシブサンプラーと同時に2地点のみで行うこととし、パッシブサンプラーで得られた水銀量が、同一箇所に設置したアクティブサンプラーによる大気中Hg(0)濃度に比例するものとして、その他の地点のパッシブサン

図(2)-12 アクティブサンプラーと パッシブサンプラーによる大気中Hg(0)の関係
図(2)-13 パッシブサンプラーによる標高別のHg(0)濃度

度に換算することが可能である。

## 2 ) 立山における大気中Hg(0)の鉛直分布測定

標高別における大気中Hg(0)濃度の結果の一部を図(2)-13に示す。その分布には様々なパターンがあり、標高約1,610m や1,840mの中間地点でHg(0)濃度が低い場合(a) や、逆に高い場合(b)、あるいは全地点でほぼ同一のHg(0)濃度を示す場合(c)、逆にばらつきが大きく傾向が判断できない場合(d) もあった。しかしながら、美女平(977m) と室堂(2,450m) のみを比較すると全31回の観測中21回は室堂の方が高い値となっていた。この原因の一つとしてHg(0) の長距離輸送の可能性が考えられるが、美女平と室堂を終点に後方流跡線解析を実施したところ結果はほとんど同じであり、2地点の有意な差は確認されなかった。また、後述するが室堂は火山ガスの影響によりHg(0) 濃度が高くなった可能性も考えられる。さらに2012年にはパッシブサンプラーの設置期間をこれまでの2日間から9～14日間に変更したが、それでもなお明白な濃度分布を確認することができなかった。

## 3 ) 屋久島における大気中Hg(0)の鉛直分布測定

地上付近の濃度が低く、樹木による吸収が見られるパターン(図(2)-14 の a) と、逆に地上付近の水銀
濃度が高く、森林土壌からの水銀放出を示唆するパターン(図(2)-14 の b)）が得られた。しかし、共に濃度勾配は大きくなく、乱流拡散係数に十分大きな値をとっても、樹冠上部の大気中水銀濃度に大きく変化を与えるものではなく、森林の大気中水銀濃度に及ぼす影響は小さいと考えられる。

図(2)-14 屋久島における水銀の鉛直分布

## （２）大気中水銀と大気汚染物質の同時連続測定

## 1 ) 室堂(標高2,450m) における連続測定

連続水銀サンプリング装置による2010年の室堂における大気中$\mathrm{Hg(0)}$濃度の経日変化を図(2)-15に示す。濃度範囲は1.0~2.4ng/m³であり、日本の環境目標値としての指針値である40ng/m³の20分の1ほどの低い濃度であった。時折高い濃度が確認され、この時の48時間後方流跡線解析を試みた。図(2)-16に$\mathrm{Hg(0)}$濃度がやや高く1.8ng/m³であった2010年9月21～22日の後方流跡線解析の結果を示す。この期間に室堂に到達した気流は韓国を通過している。一方、$\mathrm{Hg(0)}$濃度が2.4ng/m³と最も高かった2010年10月20～21日の後方流跡線解析の結果を図(2)-17に示す。この期間の気流は観測地周辺を旋回しながら室堂に流れ込んでいる。このように後方流跡線解析結果は様々であり長距離輸送の影響があるのかどうか判断できなかった。さらに、$\mathrm{Hg(0)}$濃度と$\mathrm{SO}_{2}$濃度、$\mathrm{O}_{3}$濃度との関連を検討したが、図(2)-18に示すように明確な関連性は確認できなかった。これは水銀分析の時間分解能が低いためであると考えられた。
図(2)-15 2010年Hg(0)の濃度変化(連続水銀サンプリング装置)

そこで、2011年8月からは時間分解能が高い水銀モニターを導入し測定を行った。その結果と同時に測定した$\mathrm{SO}_{2}$の濃度を図(2)-19に示す。$\mathrm{SO}_{2}$に関しては2011年10月2日11時までは、測定装置の上限を20ppbに設定していたが、上限を超えることがしばしばあったため、10月2日12時以降は上限を100ppbに設定し直したが、それでも上限を超える時があった。富山県平野部での一般環境における$\mathrm{SO}_{2}$濃度は2~4ppb⁶であり、これと比べると室堂の$\mathrm{SO}_{2}$は非常に高濃度であった。また$\mathrm{Hg}(0)$濃度と$\mathrm{SO}_{2}$濃度は短時間で大きく変動していることが明らかとなった。このような短時間の変動と、高い$\mathrm{SO}_{2}$濃度は長距離輸送では考えられないため、発生源が近隣にあることが推定された。また、$\mathrm{SO}_{2}$濃度が高い時は$\mathrm{Hg}(0)$濃度も同時に上昇していた。$\mathrm{SO}_{2}$濃度が2ppb以下の時は$\mathrm{Hg}(0)$濃度が平均$0.8\ \mathrm{ng/m}^{3}$であるのに対し、15ppb以上に上がった時の$\mathrm{Hg}(0)$濃度は平均$1.4\ \mathrm{ng/m}^{3}$となった。そこで、$\mathrm{Hg}(0)$濃度と$\mathrm{SO}_{2}$濃度が上昇した時の風向を調べた。風向は測定地点から北東の方向に約400mの距離にある立山室堂山荘前(図(2)-5)で観測されたデータ⁷を使用した。2011年8月25～30日の$\mathrm{Hg}(0)$濃度と風向の関係を図(2)-20に示す。図(2)-20の縦軸は風向を表しており、下を北、上を北北西として表している。その結果、風向が北や北北西の時に$\mathrm{Hg}(0)$濃度が高くなっており、同時に$\mathrm{SO}_{2}$濃度も高くなることが判明した。2011年の観測を行った全期間において$\mathrm{SO}_{2}$濃度が15ppb以下の時の平均風向は南西方向であったのに対し、15ppb以上の時の平均風向は北方向であった。サンプリング地点の北から北北西方向には地獄谷と呼ばれる火山性ガスを出している場所があり(図(2)-5)、$\mathrm{SO}_{2}$と$\mathrm{Hg}(0)$はこの地獄谷から発生している火山性ガスの影響を強く受けていると考えられる。
NOAA HYSPLIT MODEL

Backward trajectories ending at 0300 UTC 22 Sep 10

GDAS Meteorological Data

図(2)-16 2010年9月21～22日の後方流跡

図(2)-17 2010年10月20～21日の後方流跡線解析

図(2)-18 2010年Hg(0)濃度とSO_{2}濃度、O_{3}濃度の関係

図(2)-19 2011年Hg(0)とSO_{2}の濃度変化
図(2)-20 Hg(0)濃度と風向の関係

図(2)-21 Hg(0)とO_{3}の濃度変化

標高 2,450m の室堂の大気は火山性ガスの影響を受けていることが判明したが、長距離輸送の指標として火山ガスと関係のない O₃ 濃度を指標として Hg(0) の長距離輸送の可能性について検討した(図(2)-21)。室堂における O₃ 濃度は環境基準値として定められている一時間値の 60ppb を超えることが観測期間中に 5 日間あった。そこで O₃ 濃度が 60ppb 以上であり、さらに Hg(0) 濃度が観測期間平均の 0.9 ng/m³ より高い値であった 2011 年 10 月 7 日と 10 月 11 日について O₃ 濃度の日変化を求めた。その結果を図(2)-22 に示す。いずれも夜間に O₃ 濃度が高くなっている。富山市内では日中に光化学オキシダント (主に O₃) 濃度が増加している $ ^{8)} $ ため、これは平野部で生成したものが輸送されてきたのではないことが推定される。また、測定地点は自由対流圏大気の影響を受けているため大陸からの長距離輸送により O₃ 濃度が高くなった可能性が高いと考えられる。この時の SO₂ 濃度は低い状態であるため、火山ガスの影響は低いと思われる。そこで 10 月 7 日と 10 月 11 日の O₃ 濃度が 1 番高かった時刻を終点として 72 時間の後方流跡線解析を HYSPLIT Model $ ^{4)} $

図(2)-22 10月7日と11日の $ O_{3} $ 濃度の日変化
NOAA HYSPLIT MODEL Backward trajectory ending at 1700 UTC 10 Oct 11 GDAS Meteorological Data

図(2)-23 2011年10月7日の後方流跡線解析

図(2)-24 2011年10月11日の後方流跡線解析

を使用して行った。結果を図(2)-23 ならびに図(2)-24 に示す。気流は中国や韓国上空を通過していた。Hg(0)はこれらの地域から輸送された可能性があるが、火山ガスの影響に比べると Hg(0)濃度の上昇はわずかであった $ ^{9} $ 。なお、2012 年の測定においても中国や韓国上空を気流が通過した 9 月 21 日に O $ _{3} $ 濃度の上昇が確認され、同時に Hg(0)濃度の上昇が認められた。

## 2 ) 美女平(標高977m) における連続測定

立山の標高2,450mにおける観測では$\mathrm{O}_{3}$を指標にすることで$\mathrm{Hg}(0)$の長距離輸送の兆候が認められたが、全般的に火山ガスの影響が大きく詳細な解析が困難なため、標高977mの美女平に水銀モニターを移動し測定を行った。この地点では$\mathrm{Hg}(0)$の他に、$\mathrm{SO}_{2}$と、$\mathrm{SO}_{2}$が大気中で酸化してできる$\mathrm{SO}_{4}^{2-}$の測定も同時に行った。特に$\mathrm{SO}_{4}^{2-}$は長距離輸送の指標とされている$^{10)}$。

美女平での測定結果を図(2)-25に示す。11月14日に\mathrm{SO}_{4}^{2-}濃度が急激に上昇した。さらに\mathrm{SO}_{2}濃度と若干ではあるが\mathrm{Hg(0)}濃度も共に上昇した。HYSPLIT Model $ ^{4} $ を使用して、最も\mathrm{SO}_{4}^{2-}濃度が高くなった時刻(13時)の72時間後方流跡線解析を行った。その結果を図(2)-26に示す。気流は東アジア地域を通ってお

図(2)-25 美女平(977m地点)におけるHg(0)とSO_{2}、SO_{4}^{2-}の濃度変化