Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
2) シンガポール国立大学でのセミナー" Introduction of a Project on Reef Connectivity in the South-East Asia and Western Pacific (SEA-WP) Regions" （2009年10月12日、参加者30名）

3) インドネシア・バンドン工科大学での講演会"Critical status of coral reef ecosystems in SEA-WP regions and some research activities for their conservation and adaptation management"（2011年4月27日、出席者50名）

## （５）マスコミ等への公表・報道等

特に記載すべき事項はない。

1）本研究課題プロジェクト紹介と成果公表のためのウェブサイト（英文）の開設と運用 http://www.wv.mei.titech.ac.jp/seawp/index.htm

## （6） その他
E-0803 低炭素社会に向けた住宅・非住宅建築におけるエネルギー削減のシナリオと政策提言

（２）住宅・非住宅建築エネルギー消費量推定法の東京都を対象とした検証と予測モデルの改良

東京理科大学

井上 隆

平成20～22年度 累計予算額 12,163千円（うち、平成22年度予算額 4,283千円）

※予算額は、間接経費を含む

[要旨] 都市部ほど集合住宅居住世帯の占める割合は大きく、住宅エネルギー消費の実態を包括的に捉える上で、集合住宅を対象とした検討は不可欠である。本研究では、都市部を中心とした集合住宅エネルギー消費実態について、専・共用部全体で把握し、サブテーマ5で扱う将来予測手法の精度向上に寄与し、我が国の住宅エネルギー消費の削減に役立てることを目的とした。

本サブテーマでは、①専用部に共用部を加えた住棟全体、②同一住棟内における専用部、③共用部、の3点から集合住宅のエネルギー消費の実態について検討を行った。①住棟全体では、超高層・高層・中層の各建物を調査した。専・共用部のエネルギー消費の比率は住棟で大きな違いがあり、特に超高層集合住宅では共用部消費量が大となる傾向が顕著なことなどを示した。また、住棟全体の季節変動は一般には専用部消費量の影響が大きいことを示した。②専用部では、専用部全体のエネルギー消費の変動から、給湯、暖冷房、照明・その他のエネルギー消費量を推計する用途分解を試み、概ね良好な推計精度が得られた。また、同一住棟内においても居住者の世帯構成や住まい方、保有家電台数等は様々であり、エネルギー消費量に及ぼす影響は大きいことを示した。併せて、既往研究データも活用して推計精度向上のための検討を行った。③共用部では、既往研究や長期にわたる月別データなどを分析し、主な季節変動要因は暖冷房消費であること、暖冷房エネルギー消費量は外気温と高い相関があること、照明：動力（エレベータ＋給水ポンプ）は、概ね一定の比率となることなどを示し、これらの関係を用いた共用部消費量の簡易推計手法を提案し、推計精度が概ね良好なことを確認した。また、共用部消費量と階数・廊下形式などとの関係を分析した。その結果、共用部は高さ（階数）により、廊下形式などの平面計画や導入設備に違いが生じ、これらによるエネルギー消費量の差異が明確であることを示した。

[キーワード] 民生部門、エネルギー消費量、集合住宅、実測、超高層

### 1. はじめに

わが国の住宅のうち集合住宅居住世帯の割合は年々増加している。特に東京都においては全世帯中7割程度を占めるに至っている。人口・世帯数ともに多い、都市部における住宅のエネルギー消費の将来予測と削減方策の検討を行う上で、集合住宅のエネルギー消費の実態把握の必要性はより高まっている。最近建設事例の増加している超高層集合住宅に関しては居住者のニーズに合わせるべく共用部空間が多様化しており、高層なものほど共用部消費量が増加傾向にあることが懸念される。集合住宅の種類によってエネルギー消費実態は異なると考えられることから、住宅におけるエネルギー消費の実態を包括的に捉える上で集合住宅の住棟全体（専用
部+共用部）を対象とした検討は不可欠である。

### 2. 研究目的

本サブテーマは、中～超高層の集合住宅について、住棟全体としてのエネルギー消費を調査・分析することにより、これまでの調査結果を補完し、より信頼性の高い実態把握とすると共に、都市部を中心としたわが国の住宅エネルギー消費の将来予測に役立てることを目的とする。

## 3 ．研究方法

図1に示すように、超高層・高層集合住宅を対象とした2年間の実測調査、既往研究、中央監視データより取得した超高層集合住宅の共用部消費量調査で得た年間消費量データを基に、年間を通じた住棟全体の消費実態を包括的に把握した。その上で、専用部においてはアンケート調査結果も含め専用部エネルギー消費量の推計を行った。共用部においては実測調査により季節変動要因を把握し、また既往データの分析調査による消費内訳から共用部エネルギー消費量の推計を行った。以上を踏まえることで、集合住宅住棟全体のエネルギー消費量推定法の構築を試みた。

## （1） 寒测調查概要

図1 研究フロー

表1に建物概要を、表2にA棟・B棟の実測調査概要を示す。都内超高層集合住宅A棟及び高層集合住宅B棟を対象とし、2008年11月から2010年11月までの2年間の実測調査を行った。本調査ではクランプ型電流計を用いて幹線の電流流量を5分間隔で測定した。計測機器の設置及び計測データの回収は専門の業者に委託した。A棟共用部の消費量は中央監視装置において1時間間隔で測定が行われているため、中央監視装置の測定データを用いる。本調査におけるA棟共用部では中央監視装置の測定対象外である管理事務所、集会室、清掃員事務室のみ測定した。
表1 建物概要

項目	概要
棟名	A棟	B棟	C棟	G団地(建替前)	G団地(建替後)
階数	約40階	約10階	約5～10階の住棟5棟	地上約5階の住棟23棟	地上約5～10階の住棟10棟
住戸数	約400戸	約160戸	約300戸	約1000戸(約230戸居住)	約1000戸
竣工年	2007年	2006年	1981年	1962～1963年	2005～2010年
構造	RC造	SRC造	RC造	—	RC造
共用部使用熱源	電力	電力	電力	電力	電力
専用部使用熱源	電力	電力、都市ガス	電力、都市ガス	電力、都市ガス	電力、都市ガス
各住戸面積	約40～100㎡	約40～100㎡	約80㎡	約30～50㎡	約40～100㎡
共用部床面積	約12000㎡	約4000㎡	約4000㎡	—	—
専用部床面積	約33000㎡	約15000㎡	約26000㎡	—	—

※C棟：平成20年度アンケート調査対象

表2 A棟・B棟エネルギー消費量実測調査概要

項目	概要
調査対象	都内超高層集合住宅 A棟、都内高層集合住宅 B棟
調査期間	A棟:2008年11月27日～2010年11月30日
B棟:2008年11月15日～2010年11月30日
測定方法	各住戸幹線及び一部共用部幹線の電流値を5分間隔で測定
監視モニターのデータより一部幹線の電力消費量データを取得(A棟のみ)
一部幹線の季節別測定データを取得(A棟のみ)
測定箇所数	A棟:専用部45箇所 共用部30箇所
B棟:専用部16箇所 共用部3箇所

※また別途既往調査によって得られた以下のデータを取得した。

· A 棟住戶內実測調査 (15 戸)

· A 棟電力月積算消費量 (33 戶)

· B 棟電力月積算消費量 (74 戶)

・B棟ガス月積算消費量(76戸)

## （２）アンケート調査概要

都内中層集合住宅G団地では、実測調査と併せてアンケート調査を行った。表3にG団地アンケート調査概要を示す。平成21年度は約40件、平成22年度は約50件のエネルギー使用量が得られた。

表3 G団地アンケート調査概要

項目	概要
平成21年度	平成22年度
期間	1月～2月
調査対象	都内集合住宅 G団地
建替前住棟23棟	建替後住棟10棟
調査方法	各住戸にポスティングした依頼書の案内に従い、調査票上に回答
回答数/依頼数	56/232(回収率 24.1%)	193/597(回収率 32.3%)
調査項目	電力・ガス・水道の毎月の使用量、住まい方、環境意識等
主な回答世帯	高齢1,2人世帯

## （3） 共用部調査概要

表4に中央監視の共用部消費量データを得た超高層5棟の概要と既往共用部調査概要 $ ^{1)} $ を示す。中央監視盤による共用部消費量調査では、中央監視装置を導入している超高層集合住宅5件を対象に月々の共用部エネルギー消費量（総量）を2年間分取得し、既往共用部調査では都内に建てられた超高層及び高層集合住宅を中心とする約100件を対象とし、月々の検針票データを2年間分取得し、分析を行った。

表4 超高層集合住宅共用部調查概要、既往共用部調查概要

都内超高層集合住宅	都内集合住宅・団地
サンプル数	5件	約100件
調査項目	月々の共用部電力消費量(総消費量及び用途別消費量)	共用部における月々の電力消費量
(コージェネレーションシステムによる発電分を含む:該当2件)
対象期間	2007年4月～2009年3月(一部2007年3月～2009年4月)	2006年4月～2008年3月
建物概要	D棟*	E棟	F棟	G棟	H棟
階数	約55階	約40階	約30階	約30階	約30階
住戸数	約770戸	約830戸	約330戸	約370戸	約800戸
竣工年	2004年	2003年	2007年	2000年	2003年

*コージェネレーションシステムによる発電分含む
## 4 ．結果・考察

（１）住棟全体（専用部+共用部）に関する検討

## 1 ）実測調査に基づく検討

年間の専・共用部エネルギー消費量を調査対象棟別に示す（図2）。超高層であるA棟は共用部消費量が非常に多く、専・共用部消費構成もB棟、C棟と大きく異なっている。図3に専・共用部エネルギー消費量季節変動を棟別に示す。共用部消費量は季節を通じ比較的安定しており、住棟全体の消費変動を形成しているのは専用部消費量の影響が大きいことが分かる。A棟では、少人数世帯が多いことや、CO₂冷媒ヒートポンプ給湯機の導入等から専用部消費量が少ないが、共用部消費量が大きいため、中間期・夏期住棟消費量は他棟と同等かそれ以上の値をとる結果となった。また、床面積あたりで見ても、A棟消費量は多く、超高層化に伴う共用設備の拡充が住棟全体の消費構成に大きな影響を与えていると考えられる。

調査対象期間

超高層A棟:2008年12月～2011年11月

高層B棟:2007年1月～2007年12月

中層C棟:2007年10月～2008年9月

図2 年間専・共用部エネルギー消費量 図3 住棟全体における消費季節変動の棟別比較

図4にA棟、B棟の戸あたり専・共用部日平均エネルギー消費変動を示す。なお、B棟の専用部に関しては、実測調査より取得した電力データのみ反映させている。A棟、B棟ともに2010年の夏期のエネルギー消費量が大きくなった。これは、2010年の8月は2009年の同月より平均外気温が約3.5℃上昇していたことが主要因と考えられる。

図5に外気温との関係を示す。外気温が上昇することで消費エネルギー量が多くなるのはA棟では共用部、B棟では専用部であることが分かる。A棟は若年層で少人数世帯が多く、平日の在宅時間が短いため、専用部エネルギー消費量が小さくなったと推察される。また共用部には空調があり、外気温に応じてエネルギー消費があったと思われる。片廊下型のB棟は空調がないため、共用部の変動はほとんど見られなかった。
図4 A棟, B棟戸あたり日平均エネルギー消費月変動

《専用部》

《共用部》

図5 A棟、B棟専・共用部消費量と外気温の関係
## （２）専用部に関する検討

## 1 ）実測調査に基づく検討

図6に専用部エネルギー消費量年間変動のA棟・B棟比較を示す。A棟はB棟に比べ、冬期の消費量が少なく、年間の変動幅が小さい。この要因として、A棟は少人数世帯が多いと考えられることや、CO₂冷媒ヒートポンプ給湯器の導入などが考えられる。日消費量を取得しているA棟に関して日毎のばらつきを見てみると、夏期に比べ、冬期のばらつきが大きいことが分かる。

図7にA棟幹線別日消費量年間変動分布及び冬期・夏期における階層平均標準偏差を示す。各幹線は10戸程度の住戸がまとまっており、比較的平均化された値となっているが、幹線毎に依然ばらつきが見られ、年間で20～120[MJ/戸・日]程度で推移している。冬期・夏期の平均標準偏差について階層別に見てみると、共に高層階でばらつきが大きくなることが分かる。

A棟:2008年12月～2009年11月

B棟:2007年1月～2007年12月

図6 専用部エネルギー消費量月変動A棟・B棟比較

階層平均標準偏差	12F以下	13F～22F	23F～29F
(一部37,38F)	30F以上
冬期(2008年12年～2009年3月)	10.44	9.47	11.02	12.31
夏期(2009年6月～8月)	4.84	5.19	7.32	7.53

図7 幹線別日消費量年間変動分布及び

冬期・夏期における階層平均標準偏差

図8にA棟平均床面積と階層別専用部消費量との関係を、図9に外気温との関係を示す。床面積と専用部消費量の相関は明確で、30階以上の幹線において多消費世帯が集中していることが分かる。次に、多消費階層（30階以上）と少消費階層（12階以下）を例に外気温との関係を見ると、高層階と低層階で消費量の多少はあるものの、外気温との間にほぼ同様な相関が見て取れる。

図8 床面積と階層別専用部消費量との関係 【超高層A棟】

図9 外気温と階層別消費量との関係 【超高層A棟】

冬期；11月～2月、夏期：7、8月
図10に専用部代表幹線消費時刻変動の年間経過を示す。A棟はCO₂冷媒ヒートポンプ給湯機を導入しているため、深夜時間帯における消費が大きく、季節変動による消費差も同時間帯において発生する様子が見て取れる。図10の年間経過を参考に①冬期（12月～3月）、②夏期（7、8月）・中間期（5、6、9、10月）で2通り抽出時間を設定し、給湯用途を抽出した結果の一例を示す（図11）。①冬期は暖房消費量との重なりを考慮し、一般的な深夜電力時間帯（23:00～翌7:00）を抽出時間とし、②夏期・中間期は消費量の立ち上がりが比較的精度良く確認できる2:00～7:00とした。

図10 代表幹線消費時刻変動の（各月平均）年間経過

図11 給湯抽出方法（冬期、夏期・中間期） 【超高層A棟】

図12(左図)に給湯抽出後消費量についての用途分解フローを、図12(右図)に用途分解結果と2006年実施の既往アンケート調査 $ ^{2)} $ から得られた単身、2人、3人世帯の消費量との内訳比較を示す。冬期における給湯抽出時間帯には暖房消費量が含まれ、用途分解精度低下の懸念はあるものの、概ね良好な内訳結果が得られた。

図12 用途分解方法及び結果

※一部2006年井上研究室実施アンケート
図13にA棟幹線住戸の年間用途別専用部消費量を左から降順で示す。ここで年間専用部消費量に応じて幹線を4等分した後、多消費世帯(75%～100%)、平均世帯(25%～75%)、少消費世帯(0%～25%)に再分類した。前述の通り、床面積と専用部消費量の間に相関があり、多消費世帯に分類される半数が30階以上の高層階世帯が占めていることを確認している。

図13 専用部年間用途別エネルギー消費量（降順）

【超高層A棟】

図14に専用部消費階級別比較を示す。多消費世帯において、住まい方の違い等により増加率が大きいと予想していた暖房消費量が比較的小さい値をとっているのに対し、照明・家電・その他、冷房消費量について大きな増加傾向を示す結果となった。これは冬期給湯抽出の際の暖房消費量と給湯消費量の重ね合わせが少なからず影響しているものと考えられる。

図14 専用部エネルギー消費階級別比較【超高層A棟】

図15に同規模の床面積(55m²～59m²)幹線に検討対象を絞り、床面積の影響を小さく抑えた上での分析結果を示す。住戸位置の影響を見ると、中部屋に比べ角部屋の消費量は若干ばらつく傾向が窺える。また方位に着目すると、北側幹線の消費量が多く、特に中部屋の北と東においては年間5[GJ/戸・年]程度の消費量の差が生じている。さらに、用途毎の平均消費量を基準として、幹線毎に変動率を見ると、暖房の変動率が他の用途に比べ大きくばらついている。同一住棟内において床面積、住戸位置、方位、部屋タイプ等、諸要因を限定した状況下であっても居住者の世帯構成や住まい方、家電台数等は様々であり、消費量に及ぼす影響は大きいことを示した。

図15 同規模床面積幹線(55～59m²)の消費構成及び用途別変動率【超高層A棟】
2）専用部エネルギー消費量の推計手法の検討

a．寄与度の大きい因子を基にした年間エネルギー消費量推計手法の検討

既往研究において各因子の総エネルギー消費量の関係を分析したところ、「世帯人数（以下人数）」、「省エネ実行度（以下実行度）」、「所有機器台数（以下台数）」の寄与度が高いことを示したが、ここでは対象を関東集合住宅に絞り、前述の3項目について数量化Ⅰ類によるエネルギー消費量の推計式の構築と精度検証を行った。表5に3項目における各因子の総エネルギー消費量に及ぼす寄与度を示す。年間エネルギー消費量の平均値とカテゴリ数量から推計値を求めた。

表5 人数、実行度、台数（関東集合）

因子	カテゴリ	度数	外的基準の 平均値[GJ]	カテゴリ数 量[GJ]	-20	-10	0	10	20
世帯人数	1人	68	16.5	-13.4	レンジ[GJ]	(単相関/偏相関)
2人	202	28.1	-3.0	(0.61/0.58)
3人	158	34.6	2.8
4人	121	40.3	7.2
5人	18	44.2	10.9
6人	4	37.2	4.9
省エネルギー 実行度	省エネに努めている	50	26.9	-4.9	[10.5]	(0.23/0.28)
やや努めている	363	30.5	-0.9
あまり努めていない	140	35.8	3.3
努めていない	18	37.1	5.6
所有機器台数	0～10台	10	18.5	-4.1	[12.4]	(0.44/0.33)
10～15台	114	24.5	-4.0
15～20台	244	30.8	-0.7
20～25台	154	35.5	2.0
25～30台	38	43.9	8.3
30台以上	11	40.7	5.6

また、図16に3項目の推計値と実際のエネルギー消費量の比較を示す。実行度「努めていない」と回答している世帯や世帯人数5人以上などのサンプル数が少ない項目については多少の誤差が見られた。しかし、サンプル数が5未満の項目を除外し、実際の消費量の平均値と推計値の関係を見ると(図17)、 $ R^{2} $ 値は高い値が得られ良好な結果が得られた。

図18に人数、台数の2項目による推計値とG団地の実際の消費量の平均値の関係を示す。なお、G団地の消費量には第一回、第二回アンケート調査で得られたデータを用いている。既往アンケート調査の対象ではないG団地と比較してもR²値が比較的高い値が得られたことから、本手法による比較的高い精度での推計が可能であることが示された。

図16 人数、実行度、台数によるエネルギー消費量推計値と実際の消費量の比較（関東集合）
図17 人数、実行度、台数によるエネルギー消費量 推計値と実際の消費量の関係

図18 人数、台数によるエネルギー消費量推計値とG団地の実際の消費量の関係

## （３）共用部に関する検討

## 1 ）共用部年間エネルギー消費量

戸あたり共用部エネルギー消費量と最高階との関係を過年度調査の結果 $ ^{2)} $ を交えて図19に示す。同等階においてある程度ばらつきはあるが、いずれの調査データも最高階と共用部消費量との間に相関があると言える。また、図19（右図）に一棟から成る集合住宅約50棟について、最高階と共用部消費量の関係を廊下形式別に示す。高層になるにつれて、センターコア型やボイド型などの閉じた平面計画になる傾向が見て取れ、同時に共用部消費量が増加している様子が窺える。

図19 戸あたり共用部消費量と最高階との関係

(左図：管理開始年別 右図：廊下形式別)

## 2 ）共用部エネルギー消費内訳の把握

図20に本調査対象であるB棟、C棟に、A棟及び超高層集合住宅5棟建物の集合住宅共用部省エネルギー推進研究会における調査 $ ^{3)} $ を加え、最高階降順に用途別共用部消費量を示す。いずれの住棟においても照明消費量が大きな割合を占めており、これに、エレベータ（ELV）、給水ポンプ消費量が加わり、共用部消費量が構成されている様子が分かる。
図20 共用部用途別消費量(最高階降順) 【引用文献 $ ^{4} $ ）等】

共用部消費量季節変動要因を把握するため住棟実測調査により詳細な内訳が把握できているA棟共用部消費量の季節変動を図21に示す。照明、ELV、給水ポンプ、駐車場用途においては大きな変動はなく非常に安定しており、唯一、空調用途の季節変動が見てとれる。

図22に中央監視データを用い、A棟共用部消費量の長期変動を示す。ここで、図21より明らかになった変動要因である空調消費量を年間の最低月からの上昇分と仮定して抽出し、抽出値と外気温の関係を図23に示す。外気温約15℃を境に二つの分布をしており、空調消費量は概ね外気温と相関があることが確認できた。特に、2008年冬期及び2010年夏期において、外気温に伴い空調消費量が増大している様子が見てとれる。

☐ 照明 ■ エレベータ ☐ ポンプ ☐ 駐車場 ■ 集会室等 ☐ 空調・換気

図21 超高層A棟共用部用途別消費量季節変動【引用文献 $ ^{4} $ ）等】

図22 共用部総消費量の長期年間変動(中央監視データ)

図23 空調消費量（抽出値） と外気温の関係
## 3 ）照明・エレベータ・給水ポンプ消費量

図24に最高階と照明・ELV・給水ポンプ消費量との関係を示す。いずれも最高階との間に相関がみられたが、E棟、F棟の照明において近似曲線から外れる消費量をとっており、中廊下型による24時間照明等、廊下方式や照明制御の違いによる影響があると推定される。次に3用途(照明、ELV、給水ポンプ)における消費内訳を図25に示す。照明が約80%、ELV・給水ポンプを併せた動力系統で約20％と各住棟で概ね同一の構成になる様子が窺える。

図24 最高階と照明・ELV・ポンプ消費量との関係

図25 照明・ELV・ポンプ消費量内訳

## 4 ）空調・換気消費量の抽出

年間の最低月消費量からの各月増加分を空調・換気と推定し、既往共用部消費量データの空調抽出結果を図26に示す。A棟の空調推定値と実測値とでは、推定値が20％程度小さい値を示すが、消費内訳推定に使用する範囲であれば概ね良好な値であると言える。

## 5 ）共用部エネルギー消費量の推計手法の検討

図27に、本検討で実施した共用部消費内訳の推定方法及び内訳推定と、既往研究で実施した実測の比較結果 $ ^{3)} $ を、図28に最高階別消費内訳について既往の実測値 $ ^{3)} $ も交えて示す。推定手法では（1）各月変動分≡空調消費量、（2）照明：（ELV+給水ポンプ）≡4：1、の主に2つの関係を用い簡易推定した所、実測との比較では概ね良好な結果が得られた。これまでの検討により階数と照明消費量に相関があることを示したが、片廊下、中廊下、ボイド型など平面計画毎に照明エネルギー消費が大きく異なることを確認しており、これらについてより広範に分析、検討を行うことで、さらに推計精度を高めることが可能と考えられる。

図26 空調・換気消費量抽出値と各棟消費量比較

※消費量は既往共用部調査値（検針票）を用いる

※駐車場参考値は取得データ参照（A棟・H棟）

図27 共用部消費内訳の推定方法【引用文献 $ ^{4)} $ 等】
図28 共用部消費内訳の推定結果 最高階との関係 【引用文献 $ ^{4)} $ 等】

(推定結果以外は実測結果及び中央監視盤データによる内訳)消費内訳は集合住宅共用部省エネ推進研究会 $ ^{*} $ による
## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

東京都の集合住宅住棟全体のエネルギー消費動向について、①専・共用部の消費構成は住棟で大きな違いがあり、住棟全体における消費量の季節変動は専用部によるところが大きいこと、②同一住棟内の住宅においても消費量はばらつき、住まい方が専用部消費量の多少に及ぼす影響が大きいこと、③高層の集合住宅において共用部消費量が多くなる傾向にあり、平面計画や動力が消費量に大きく影響し、特に廊下形式による照明・空調消費量の影響が顕著であること、④共用部の主な季節変動要因は空調用途で外気温と相関が強いこと、⑤照明：動力（ELV＋給水ポンプ）は概ね一定の比率になること、等の知見が得られた。

## （２）地球環境政策への貢献

以上の集合住宅のエネルギー消費実態の把握により、都市部の住宅用エネルギー消費実態把握及び推計精度向上に貢献し、実効性ある環境負荷削減に資する。

## 6 ．引用文献

1）森原、井上ら: 超高層を中心とした集合住宅共用部のエネルギー消費実態に関する研究，日本建築学会学術講演梗概集，pp.165-166，2008.9

2）森原、井上ら：アンケートによる一般家庭での冷房使用実態調査（第3報）住宅内エネルギー消費の実態と居住者の認識、空気調和・衛生工学会学術講演梗概集、pp.1443-1446、2007.9

3）集合住宅共用部省エネルギー推進研究会：国土技術政策総合研究所が財団法人建築環境・省エネルギー機構に設置（主査：澤地孝男、委員：井上隆、西澤繁毅、桑沢保夫、須田礼二、佐藤順子、青木正諭）、2008年度～2010年度

4）野原、井上、澤地ら：都内集合住宅を対象とした住棟全体におけるエネルギー消費特性に関する検討、空気調和・衛生工学会学術講演梗概集、pp.649-652、2010.9

7．国際共同研究等の状況

特に記載すべき事項はない

8．研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

<論文（査読あり）>

特に記載すべき事項はない

〈査読付論文に準ずる成果発表〉

特に記載すべき事項はない

くその他誌上発表（査読なし）>

特に記載すべき事項はない

（2）口頭発表（学会）

1）松井大樹、井上隆、森原佑介、村上周三：低炭素社会に向けた住宅・非住宅建築におけるエネルギー削減のシナリオと政策提言 （第4報）都内集合住宅を対象とした住棟全体におけるエネルギー消費に関する検討、日本建築学会大会学術講演、2009

2）松井大樹、井上隆、森原佑介、村上周三：都内集合住宅を対象とした住棟全体におけるエネルギー消費に関する検討、空気調和・衛生工学会学術講演、2009

3）羽切理恵、井上隆、野原百代、村上周三：低炭素社会に向けた住宅・非住宅建築におけるエ
ネルギー削減のシナリオと政策提言 第9 報 住棟全体を対象とした集合住宅のエネルギー消費構成に関する検討、日本建築学会大会学術講演、2010

4）野原百代、井上隆、羽切理恵、澤地孝男、須田礼二：超高層住宅共用部用途別エネルギー消費量に関する分析(2)～外気温・階数等の影響要因に関する分析及び中高層集合住宅との比較～、日本建築学会大会学術講演、2010

5) 野原百代、井上隆、羽切理恵：都内集合住宅を対象とした住棟全体におけるエネルギー消費特性に関する検討、空気調和・衛生工学会学術講演、2010

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない

（４）シンポジウム、セミナーの開催（主催のもの）

特に記載すべき事項はない

（５）マスコミ等への公表・報道等

特に記載すべき事項はない

## (6) その他

特に記載すべき事項はない
課題名 S2-08 第二種特定有害物質汚染土壤の迅速で低コストな分析法の開発に関する研究

課題代表者名 丸茂 克美 （独立行政法人産業技術総合研究所地質情報研究部門海洋資源環境研究

グループ 主任研究員）

研究实施期间 平成21～平成23年度

累計予算額 49,588 千円（うち 23 年度 15,388 千円）

予算額は、間接経費を含む。

## 研究体制

(1) 蛍光X線透視分析装置による迅速・低コスト分析法の開発に関する研究（独）産業技術総合研究所）

(2) 第二種特定有害物質の溶出・吸着特性の把握に関する研究 ((独)産業技術総合研究所)

(3) 溶出シミュレーションプログラムの開発に関する研究（(公財)鉄道総合技術研究所）

(4) 汚染土壌分析の基盤整備のための標準試料作成に関する研究（（財）東京都環境整備公社東京都環境科学研究所）

## 研究概要

### 1. はじめに(研究背景等)

都市域での砒素、カドミウム、鉛などの第二種特定有害物質に起因する土壤汚染事例は増加する傾向にあり、土地取引に伴う土壤汚染調査でも汚染が見つかる事例が多い。第二種特定有害物質に起因する土壤汚染状況調査では溶出量試験と含有量試験が実施されるが、試験結果が得られるまでに数日を要し、試験費用も高額である。また、都市域では人為汚染に起因する第二種特定有害物質を含む土壤の下に、自然起源の第二種特定有害物質による自然由来の汚染が存在する場合がある。自然起源の汚染を含めたすべての汚染土壤を対象にして第二種特定有害物質の土壤試験を行うと膨大な経費と時間を要し、また試験に伴われるエネルギー消費量や、試験で発生する廃液処理のための環境負荷は無視できない。そのため、第二種特定有害物質汚染土壤の迅速で低コストな分析法の開発が必要である。

### 2. 研究開発目的

本研究では、①蛍光X線透視分析装置を開発し、蛍光X線情報と透過X線などの情報を活用して、土壌中の第二種特定有害物質の存在形態を明らかにし、②第二種特定有害物質の溶出を促進する硫化鉱物や、第二種特定有害物質を吸着して溶出を抑制する非晶質鉱物・腐植物質の反応メカニズムを解明するとともに、③シミュレーションプログラムを用いて蛍光X線透視分析装置の情報から公定法の溶出量試験に近い値を得るための手法を開発し、さらに④汚染土壌標準試料を作成して蛍光X線透視分析装置の分析値の精度管理を行う。

### 3. 研究開発の方法

## (1) 蛍光X線透視分析装置による迅速・低コストな分析法の開発に関する研究

微焦点のX線管球とX線CCDカメラを装備した萤光X線透視分析装置（図1）を使って、北海道の鉱山跡地や関東地方の工場周辺（図2）の土壌汚染調査を実施し、亜鉛、カドミウムや鉛を含む土壌粒子の粒子径や化学組成を把握し、これらの粒子がどの程度体内に移行し易いかを把握するとともに、蛍光X線分析で得た亜鉛、カドミウムや鉛量と、亜鉛、カドミウムや鉛の溶出量や含有量（1M塩酸溶出量）との関係を明らかにすることで、蛍光X線分析値から、汚染土壤中の亜鉛、カドミウムや鉛の溶出量や含有量を把握できる、迅速で低コストな分析法を開発した。

土壌粒子のX線透視像をイメージプロ™などの画像処理ソフトを用いれば、X線透視像に投影された各粒子の粒径や粒子数を自動計測したり、各粒子を8ビットのグレースケール画像として取り込み、純黒を0、純白を255とする256段階で表示することにより粒子の輝度の平均値を得ることができる。鉛含有粒子のように比重が大きいとX線透過率が低くなり、輝度が低く（暗く）なる。

X線透過率はX線の波長とも関係し、波長の短い硬X線のX線透過率は波長の長い軟X線のX線透過率よりも大きい。X線管球から放射されるX線の波長は管球電圧を上げるほど短くなるため、管球電圧を上げることによりX線透過率を上げ、X線が土壌粒子を貫通しているかを把握できる。X線が土壌粒子を貫通できれば、土壌粒

試料の蛍光×線スペクトル

図1 蛍光X線透視分析装置の構造
子から発生するすべての砒素や鉛の特性X線を測定することが可能で、良好な蛍光X線分析値を得ることができる。

## (2) 第二種特定有害物質の溶出・吸着特性の把握に関する研究

大阪府の工場跡地の汚染土壌地と広島県の自然起源の汚染土壌地(図2)を対象に、土壌の蛍光X線分析、

溶出量試験、含有量試験を実施し、①砒素や鉛の溶出量と含有量が高い土壤と、②溶出量が低いが含有量は高い土壤に含まれる砒素や鉛含有物質を、蛍光X線透視分析装置を用いて調べ、砒素や鉛の溶出を支配する要因を解明する。特に、溶出量試験で土壤から溶出する硫酸イオン濃度を測定し、土壤から溶出する硫黄が砒素や鉛の溶出特性にどのような影響を与えるか検討した。また、仙台市内（図2）で実施された21個の土壤汚染調査用のボーリングコア試料を対象に10分間、60分間、6時間の溶出試験を行い、溶出時間が砒素、カドミウム、鉛の溶出量に与える影響を検討した。この際に、溶出液の主成分イオン濃度もイオンクロマトグラフを用いて測定し、砒素、カドミウム、鉛の溶出特性を決定する要因を検討した。

図2 本研究の調査地域

## (3) 溶出シミュレーションプログラムの開発に関する研究

蛍光X線分析などから得られた土壌や岩石の試料の化学組成から理想的鉱物量を算出する地球科学的手法であるノルム計算を応用して、含有鉱物量を計算する手法を検討した。粘性土などの試料については堆積岩に用いる手法を応用し、凝灰質な試料や火山灰などの試料は火成岩に用いる手法を応用した。構築した手法を実際の岩石試料に適用し、X線回折試験結果との比較からその有効性を確認した。

鉱物からの有害物質の溶出現象については、地球化学コードPHREEQCを用いて、鉱物一水溶液間の平衡論と鉱物の溶解の反応速度からモデル化した。また、有害元素の水酸化鉄への吸着現象については、既存の実験結果から広いpH条件で適用できる近似式でのモデル化を検討した。

上記の含有鉱物量計算手法と鉱物からの有害物質溶出モデル、有害元素の吸着現象モデルに基づく公定法溶出量試験のシミュレーション手法について、仙台市内で採取した土壌・岩石試料などの溶出量試験結果と比較し、その有効性を検証した。

## (4) 汚染土壤分析の基盤整備のための標準試料作成に関する研究

土壌汚染対策法に基づいて東京都に届出のあった事業所跡地等の汚染サイトから採取した実汚染土壌について目開き2mmと0.5mmのふるいをかけ均一な粒径別汚染土壌標準試料を作成し、公定法分析により溶出量、1M塩酸含有量（以下、含有量という）および低質調査法による全含有量の値付けを行った。また、公定法の前処理方法に規定される風乾工程の有無や長期保管後の溶出量測定を行い、これらが濃度分析値に与える影響について検討を行った。

### 4. 結果及び考察

## (1) 蛍光X線透視分析装置による迅速・低コスト分析法の開発に関する研究

平成21度には、蛍光X線透視分析装置のX線管球電圧を25kV～50kVに変化させてX線透視像を撮影し、各電圧での化合物の輝度を測定し、化合物の輝度のX線管球電圧依存性（輝度の変化量/電圧変化量として表現される勾配）は比重が大きいほど小さくなることを明らかにした、また北海道の鉱山跡地の汚染土壌粒子の輝度のX線管球電圧依存性を調べた結果、比重が大きい硫化水銀（辰砂）が含まれることが判明した。さらに、汚染土壌中の砒素含有粒子をX線が貫通出来ない場合、蛍光X線分析法では砒素量を過小評価することが明らかとなった。
平成22年度と23年度には関東地方の工場の煙突の南側3kmまでの範囲の土壌試料を、蛍光X線透視分析装置を用いて調べた結果、土壌中のカドミウムや鉛含有粒子が経口摂取され易い1mm以下の粒子径であることを把握した。また、カドミウムと鉛の蛍光X線分析値と、カドミウムと鉛の含有量（1M塩酸溶出量）を比較した結果、蛍光X線分析値から含有量を予測することが可能であることを明らかにした。蛍光X線分析法は含有量試験より遥かに迅速に分析値を得ることができるため、汚染土壌の迅速で低コストな分析法となる（図3）。

図3 蛍光X線分析法で得られた土壌試料中の鉛とカドミウム量と、公定法含有量試験で得られる鉛とカドミウム含有量（1M塩酸溶出量）との比較

## (2) 第二種特定有害物質の溶出・吸着特性の把握に関する研究

平成21年度には、大阪府の工場跡地の調査を行い、砒素、鉛、カドミウム含有量が高い試料は溶出量も高

い傾向にあるが、含有量が高くても溶出量が低い場合もあり、砒素や鉛が溶出し易い形態や、溶出し難い形態の物質として存在していることを明らかにした。また、広島県の産業廃棄物処分場候補地の土壤汚染調査の結果、砒素含有量が高いが溶出量が低い土壤と、砒素含有量も溶出量も高い土壤があることが判明した。

平成22年度には、蛍光X線透視分析装置を用いて平成21年度に調べた大阪府の工場跡地の汚染土壤中の鉛含有粒子の透過X線観察と蛍光X線分析を実施し、鉛含有量と溶出量が高い土壤試料には、マンガン酸化物や鉄酸化物に鉛や銅、亜鉛が吸着されていることが明らかにさ

鉛含有量5,500mg/kg 鉛溶出量3.5 $ \mu $ g/L

図4 鉛含有量と溶出量が高い汚染土壤中の鉛含有粒子のX線透視像と蛍光X線スペクトル

れた（図4）。一方、鉛含有量は高いが溶出量が低い土壌試料中の鉛含有粒子は、炭酸鉛、リン酸鉛、金属鉛などのような鉛化合物として産していることが判明した。また、広島県の産業廃棄物処分場候補地の汚染土壌を調べた結果、砒素含有量と溶出量がいずれも高い土壌には砒素硫化物（硫砒鉢）が含まれ、砒素含有量が高いが溶出量が低い土壌には鉄酸化水酸化硫酸塩鉱物のシュベルトマナイトが含まれることが明らかにされた（図5）。シュベルトマナイトは硫酸イオンのサイトに砒素を固定することができるので、硫鉛鉱が分解して解放された鉄と砒素がシュベルトマナイトに固定されるならば、砒素の溶出量は著しく低くなるはずである。

平成23年度には仙台市内で実施された21個の土壌汚染調査用のボーリングコア試料を対象に10分間、60分間、6時間の溶出試験を行い、溶出時間が砥素と鉛の溶出量に与える影響を検討した結果、砥素と鉛の溶出量は時間とともに増加することが判明した。従って、10分間や60分間の短時間溶出試験では、砥素や鉛の溶出量を把握できないことが判明した。ただし、pHや硫酸イオン、ナトリウムイオン、カリウムイオン、マグネシウムイオン、カルシウムイオン濃度は10分間の溶出試験と60分間の溶出試験では大きく異なるものの、60分間と6時間の溶出試験では大きな相違がない場合が多く、主成分イオンの溶出は60分間で停止してしまうことが多いことが判明した。
K401

砒素含有量2,323mg/kg

砒素溶出量0.005mg/L以下

硫酸イオン溶出量1.56mg/L

図5 砒素含有量が高いが溶出量が低い土壤中の砒素含有粒子(シュベルトマナイト)のX線透視像と蛍光X線スペクトル

## (3) 溶出シミュレーションプログラムの開発に関する研究

自然土壌からの第二種特定有害物質の溶出・吸着現象を時間的に予測するシミュレーションプログラムの開発を目的として、土壌・岩石試料の含有鉱物量を蛍光X線分析等による化学組成から推定する手法の検討、PHREEQCを用いた鉱物からの有害元素の溶出現象のモデル化、既往実験結果に基づく有害元素の鉱物への吸着現象のモデル化、および有害元素を含めた公定法溶出試験のシミュレーション手法の構築を行った。また、このシミュレーション手法を用いて各種の土壌・岩石試料を対象に計算を行い、公定法による溶出量試験の結果との比較により計算結果を検証した。

含有鉱物量の計算は、土壌や岩石の試料の化学組成から理想的鉱物量を算出するノルム計算を応用した手法で以下の3点が特徴である。①蛍光X線分析などによる試料の全岩化学組成から含有鉱物の組合せと含有量を推定する。②本研究課題では有害元素の溶出特性評価を目的とすることから、試料中の有害元素（重金属元素、ヒ素、セレンなど）を硫化鉱物あるいは炭酸塩鉱物に分配することを優先し、これらの鉱物の含有量をまず算出する。③上記②の算出後に残存するイオウ量、鉄量と各主成分元素含有量を用いて、ノルム計算の手法により試料に含有される硅酸塩鉱物、酸化鉱物の組合せと含有量を算出する。この手法により、土壌・岩石試料の化学組成分析値から含有される鉱物の組合せや含有量をおおよそ見積ることができる事を確認した。

地球化学コードPHREEQCを用いて、鉱物－水溶液間の平衡計算と鉱物の溶解・析出の反応速度計算を行い、

溶出量試験における鉱物の溶解現象をモデル化した。ある溶液中での各鉱物の平衡状態は、各鉱物の平衡定数と溶液のイオン濃度から求められる飽和指数から計算される。また、鉱物の溶解速度は、鉱物の溶解・析出反応による溶液の濃度の変化に関する速度則に基づき計算し、この時の各鉱物の速度定数は既往の実験結果から得た。また、水酸化鉄の沈殿量をPHREEQCによる溶解反応計算結果と水酸化鉄の溶解度積から算出し、既往実験結果に基づき水酸化鉄への有害元素の吸着現象をモデル化して、算出された沈殿量の水酸化鉄への有害元素吸着量と溶液での溶存量を算出した。

上記の土壌・岩石試料の化学組成から鉱物含有量を算出し、その鉱物群の溶解現象のモデル計算および溶出有害物質の水酸化鉄への吸着後の溶存量計

経過時間(日)

図6 溶出量試験のシミュレーション結果の例
全含有量（mg/kg）

单位

含有量（mg/kg）

算を一連に行い、溶出量試験をシミュレーションする手法を構築した。この手法を用いて、仙台市内で採取した47試料について溶出量試験のシミュレーションを行い、溶出量試験結果と比較した。その結果、蛍光X線分析等で得られた土壌や岩石試料の化学組成から公定法の溶出量試験などのバッチ式溶出試験における長期的な溶出水の水質変化を予測できることがわかった。また、多くの試料の溶出量試験のシミュレーションで、時間の経過とともに水質が変化することが認められたことから、公定法の溶出量試験は任意の経過時間における水質を表しており、長期的な水質変化を予測していないことがわかった。

本手法から求められる予測値を利用することにより、短期的に対策が必要な元素と長期的な対策が必要な元素を把握することができることから、本手法は有害元素の溶出対策方法の立案に有用であると考えられる。

## (4) 汚染土壤分析の基盤整備のための標準試料作成に関する研究

鉛含有量分析値が指定基準値を超えることが確認された足立区ほかの工場跡地や水銀含有量値が指定基準値を超える文京区の病院跡地にて、土壌採取を行った。

採取した土壌は中小礫、木片等を除き、土塊、団粒を粉砕した後、ふるい分けを行い、さらに容器内でよく振り混ぜ均一化した。ふるいは、ナイロン製を使用し、目開き5mmで処理したものを、2mmと0.5mmを通過させ調製を行った。これらの試料について、溶出量および含有量は公定法（平成15年環境省告示第18号および19号）に準拠した前処理を行い、また、全含有量は平成13年に改訂された底質調査法に基づき「湿式分解法」に従い分解操作を行った。これらの操作により得られた検液をICP-MSおよびAAS法で測定し値付けを行った結果の一部を表1に示した。

表1 作成した汚染土壌標準試料の公定法分析値と数量

污染土壤標準試料	鉛	砒素	水銀	セレン	ふつ素	数量(kg)
溶出量	含有量	全含有量	溶出量	含有量	全含有量	溶出量	含有量	溶出量	含有量	溶出量	含有量
1	鉛-H23-A-2mm	<0.001	490	1300	11
2	鉛-H23-A-0.5mm	<0.001	510	610	4.8
3	鉛-H23-B-2mm	0.008	650	1300	5.4
4	鉛-H23-B-0.5mm	0.003	660	930	2.7
5	鉛·砒素-H23-2mm	0.005	11000	15000	9	8200	8600	0.0015	3.1	0.61	25	1.9	120	5.3
6	鉛·砒素-H23-0.5mm	0.007	15000	23000	9	11000	12000	0.0011	7.9	0.67	46	2.1	700	4.2
7	鉛-H21-0.5mm	0.007	2300	2400	15.6
指定基準值	0.01	150	0.01	150	0.0005	15	0.01	150	0.8	4000

污染土壤標準試料	水銀	数量(kg)
溶出量	含有量	全含有量
8	水銀-H21低濃度-0.5mm	0.0006	22	82	3
9	水銀-H21高濃度-0.5mm	<0.0005	22	120	2.3
指定基準值	0.0005	15

溶出量 (mg/L)

表2 風乾の有無による溶出量の変化

溶出量(mg/L)	鉛-H21-2mm	水銀-H21高濃度-2mm
風乾あり	0.007	<0.0005
風乾なし	0.011	0.0005

鉛-H21-2mmを用いて、公定法に従い、採取した土壌を風乾し作成した検液と風乾せず作成した検液の鉛濃度を比較した結果を表2に示した。風乾をしなかった土壌の鉛溶出量0.011mg/Lに対し、風乾した土壌では0.007mg/Lであった。また、水銀-H21高濃度1-2mmについて上記鉛同様の比較を行った。風乾した土壌の水銀溶出量<0.0005 mg/Lに対し、風乾なしでは0.0005 mg/Lであった。実汚染土壌で溶出量が指定基準値を大きく超過する試料が入手できなかったため、指定基準値をわずかに超える汚染土壌での測定に限定されたが、風乾後の値がやや低いものの、風乾の有無で溶出量に顕著な差は認められなかった。鉛溶出量の増減には、深い土層で還元雰囲気下にある硫黄が、風乾操作により酸化されて硫酸となることで硫酸鉛が生成される、または、鉛が不動体化することが影響すると考えられるが、今回の土壌は、表層～数mという浅い部分からの採取であったため、このような作用が起こらなかったと思われる。
### 5. 本研究により得られた主な成果

## (1) 科学的意義

蛍光X線分析装置とX線透視装置を融合させた蛍光X線透視分析装置を用いることにより、汚染土壤中の有害物質含有粒子の存在形態（粒子径や化学組成）を把握し、自然起源の有害物質か、人為汚染物質かを判定したり、有害物質が溶出し易い形態かどうかを予測できることが明らかにされた。例えば煤塵起源の有害物質を含む汚染土壤中の鉛は酸で容易に溶解するが、この理由としては煤塵起源の有害物質が極微細粒子であることに起因する。

人為的原因による土壌汚染では、様々な形態の鉛が含まれるが、その一部は溶出し易い形態のため、土壌の直接摂取による健康リスクや、地下水摂取による健康リスクが高い可能性のあることが判明した。一方、自然起源の土壌汚染の場合には、砒素がシュベルトマナイトのような鉱物に固定され、溶出し難い形態になっていることが明らかにされた。従って、汚染土壌のリスクを検討する場合には、人為的原因の汚染か、自然起源の汚染かを調べることは重要であることが明らかになった。

蛍光X線分析結果から土壌や岩石中の鉱物の含有量を地球科学分野で用いられる手法を応用することにより、有害元素を含む鉱物を含めて推定できることを示した。この手法により推定した鉱物量から、PHREEQC上で鉱物一水溶液間の平衡則と鉱物溶解の速度則を用いて溶解現象を計算できる。その計算結果をもとに、水酸化鉄への元素の吸着量の実験式を用いて吸着される有害元素量を求め、有害元素の溶出の長期的な傾向を推定できることがわかった。

## (2) 環境政策への貢献

改正土壌汚染対策法では汚染土壌地を要措置区域や形質変更時要届出区域に分類し、自然起源の汚染が見つかった場合には自然由来特例区域に指定する必要がある。自然起源の汚染であるか人為由来の汚染であるかを判定するためには有害物質の存在形態を解明する必要があるが、蛍光X線透視分析装置によりこうした判定ができる。

また、本研究で開発された蛍光X線透視分析装置や溶出シミュレーションプログラム、標準試料を用いることにより、土壌汚染の迅速・低コスト分析や、土壌から地下水への汚染物質の移行の可能性を評価することが可能となり、汚染土壌地の区域の分類や土壌汚染対策の効率化に貢献できる。特に、改正土壌汚染対策法の対象となった自然起源の土壌汚染問題について、長期的なリスク評価や対策の必要性が明らかにされた。

### 6. 研究成果の主な発表状況

## (1) 主な誌上発表

## く査読付き論文>

1）丸茂克美、小野雅弘、小野木有佳、細川好則：X線分析の進歩，第41巻，85-98（2010）

「可搬型蛍光X線透視分析装置を用いた土壤・鉱物試料のX線イメージングと元素分析」

2）丸茂克美、小野木有佳、大塚晴美、細川好則：X線分析の進歩，第42巻，153-165（2011）

「蛍光X線透視分析装置による汚染土壤分析」

3）丸茂克美、小野木有佳、野々口稔：X線分析の進歩，印刷中（2012）

「蛍光X線分析法による鉱石及び土壌の化学分析」

## (2) 主な口頭発表 (学会等)

1）丸茂克美：資源·素材2009（2009）

「エネルギー分散型蛍光X線分析装置(EDXRF)とストリッピングボルタンメトリー(SV)を用いた土壤や水の現場分析」

2）丸茂克美、小野木有佳、細川好則、吉田靖彦：第45回X線分析討論会（2009）

「可搬型蛍光X線透視分析装置を用いた土壤・鉱物試料のX線イメージングと元素分析」

3）丸茂克美、小野雅弘、斯波祐之、小野木有佳：第16回地下水・土壌汚染とその防止対策に関する研究集会(2010)

「可搬型蛍光X線透視分析装置とストリッピングボルタンメトリーを用いた自然起源の砒素の現場分析」

4）丸茂克美：日本地球惑星科学会連合2010年度連合大会（2010）

「仙台市及び青森市の堆積物中の自然起源の有害重金属の地下水環境への影響」

5）丸茂克美、小野木有佳、小野雅弘：資源地質学年会（2010）

「蛍光X線透視分析装置による鉱物試料分析」

6）丸茂克美、小野木有佳、山村充：資源地質学年会（2010）

「八甲田地熱系から放出される砒素に起因する自然起源の土壌汚染」
7）丸茂克美、小野木有佳、大塚晴美、細川好則：第46回X線分析討論会（2010）「蛍光X線透視分析装置による汚染土壤分析」

8）丸茂克美、小野木有佳、野々口稔：第17回地下水・土壌汚染とその防止対策に関する研究集会（2011）「蛍光X線透視分析装置による汚染土壤中の有害物質の存在形態分析」

9）丸茂克美、小野木有佳：第47回X線分析討論会（2011）

「蛍光X線分析法による鉱石の化学分析」

10）太田岳洋、丸茂克美、熱田真一：一般社団法人日本応用地質学会平成23年度研究発表会（2011）「熱力学シミュレーションから見た溶出量試験」

### 7. 研究者略壓

## 課題代表者:丸茂 克美

1954年生まれ、名古屋大学理学研究科、理学博士、現在は独立行政法人産業技術総合研究所地質情報研究部門主任研究員

## 研究参画者

(1): 丸茂 克美(同上)

(2): 太田 岳洋

1964生まれ、東北大学理学研究科終了、理学博士、現在は公益財団法人鉄道総合技術研究所防災技術研究部地質研究室長

## (3) 1): 吉川 光英

1961生まれ、中央大学理工学研究科修了、現在は東京都環境科学研究所主任研究員

2): 山崎 正夫

1952年生まれ、東京都立大学理学研究科修了、現在は東京都環境科学研究所主任研究員
## S2-08 第二種特定有害物質汚染土壤の迅速で低コストな分析法の開発に関する研究

（１）蛍光X線透視分析装置による迅速・低コスト分析法の開発に関する研究

（独）產業技術総合研究所

地質情報研究部門 海洋資源環境研究グループ 丸茂克美

平成21～23年度累計予算額：20，062千円

（うち、平成23年度予算額：6，790千円）

予算額は、間接経費を含む。

[要旨] 砒素や鉛などの第二種特定有害物質を含有する土壌粒子のX線透視像と蛍光X線データを得るため、X線CCDカメラと蛍光X線用のSDD検出器と、X線を絞るためのコリメータを装備する蛍光X線透視分析装置を開発した。

X線が土壌中のカドミウムや鉛含有粒子を貫通していない場合、蛍光X線分析装置はカドミウムや鉛の特性X線量を適切に評価することができず、カドミウムや鉛量を過小評価してしまう。しかし、透視X線像観察が可能な蛍光X線透視分析装置を用いて、X線管球の電圧を変えながら透視X線像観察を行うことにより、X線が土壌中の粒子を貫通しているか把握でき、蛍光X線分析精度を向上させることが可能となった。この成果を特願2010-274946"粉末試料中の鉛の蛍光X線分析法"として特許申請した。

透視X線像観察が可能な蛍光X線透視分析装置を用いて、関東地方の某工場周辺において工場煙突の周辺3kmまでの範囲において72か所で土壌のサンプリングを行い、表層～深度10cmの土壌、に分布する935個の土壌試料中のカドミウムや鉛を分析した結果、工場の煤煙に起因する1mm以下の粒子径の亜鉛や鉛含有粒子が土壌に含まれることが判明した。X線はこうした微細な粒子を完全に貫通できるため、良好な蛍光X線分析値を得ることができるものの、こうした微粒子は土埃として体内に移行し易い形態であり、健康リスクが危惧される。

従来の土壌污染調査法で935個の土壌試料を調べた場合には、2,000万円近い経費がかかるが、蛍光X線透視分析装置を用いることにより、多数の土壌試料をスクリーニング分析し、溶出量試験や含有量試験の対象試料を厳選できる。また、蛍光X線分析値からカドミウムや鉛の溶出量や含有量を予測することも可能であり、土壌汚染調査を迅速かつ低コストに実施できる。

[キーワード] 蛍光X線分析、透視X線像、汚染土壤、含有量試験、溶出量試験

### 1. はじめに

都市域での砒素、カドミウム、鉛などの第二種特定有害物質に起因する土壤汚染事例は増加する傾向にあり、土地取引に伴う土壤汚染調査でも汚染が見つかる事例が多い。第二種特定有害物質に起因する土壤汚染状況調査では溶出量試験と含有量試験が実施されるが、試験結果が得られるまでに数日
を要し、試験費用も高額である。また、都市域では人為汚染に起因する第二種特定有害物質を含む土壌の下に自然起源の第二種特定有害物質による自然由来の汚染が存在する場合がある $ ^{1} $ 。自然起源の汚染を含めたすべての汚染土壌を対象にして第二種特定有害物質の土壌試験を行うと膨大な経費と時間を要し、また試験に伴われるエネルギー消費量や、試験で発生する廃液処理のための環境負荷は無視できない。そのため、第二種特定有害物質汚染土壌の迅速で低コストな分析法の開発が必要である。

### 2. 研究開発目的

従来の蛍光X線分析法で未利用であった透過X線を活用し、土壌中に含まれる第二種特定有害物質である砒素、カドミウム、水銀、鉛を含有する物質をX線が貫通しているか把握して蛍光X線分析精度を向上させる。また、土壌中の砒素、カドミウム、水銀、鉛含有粒子の粒子径のX線透視像を観察し、これらの粒子が土埃として体内に移行したり、水に溶解して地下水汚染を引き起こしやすいし形態か把握する技術を開発する。最終目標としては、蛍光X線透視分析装置を用いて得られる土壌の砒素、カドミウム、水銀、鉛量と、土壌粒子の化学組成や粒子径に関する知見を用いて、蛍光X線分析値から溶出量試験と含有量試験結果を予測する技術を開発し、汚染土壌分析の迅速・低コスト化を目指す。

### 3. 研究開発方法

蛍光X線分析法は土壌試料を強力な酸などの薬品を用いて処理することなく分析できるものの、土壌試料と物性が同じ標準試料を用いて検量線を作成して分析する必要がある。しかし、土壌試料と標準試料に含まれる分析対象元素含有粒子の存在形態が異なる場合には良好な分析結果が得られない場合があるため、分析対象元素含有粒子の存在形態を分析前に把握する必要がある。そのため本研究では、分析対象元素含有粒子の存在形態を、X線透視像を用いて分析前に把握し、蛍光X線分析を行う手法を開発した。

従来のエネルギー分散型蛍光X線分析装置ではX線ビーム径が広すぎてX線透視像を得ることがで

きないため、X線源を微焦点のX線管球に変更し、X線CCDカメラを装着して、X線透視像を得ることができる蛍光X線透視分析装置（図(1)-1）を開発し、土壌のX線透視像観察と蛍光X線分析を実施した。

図(1)-2は蛍光X線透視分析装置を用いて日本分析化学学会の認証汚染土壤のX線透視像を撮影したものである。この標準試料は褐色森林土にヒ素やカドミウム、鉛などの重金属溶液を添加して作成したもので、粘土鉱物への吸着態として重金属が存在しているものであるが、X線透視像からも

試料の蛍光×線スペクトル

図(1)-1 蛍光X線透視分析装置の構造