Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
### 8 \. 引用文献

1) D. BYUN and K.L. SCHERE: Appl. Mech. Rev., 59, 51–77 (2006)

“Review of the governing equations, computational algorithms, and other components of the Model-3 Community Multiscale Air Quality (CMAQ) modeling system”

2) W.C. SKAMAROK et al.: NCAR Technical Note, NCAR/TN–475+STR (2008) "A description of the Advanced Research WRF Version 3"

3) W.P.L CARTER: Report to the United States Environmental Protection Agency (2000) "Implementation of SAPRC-99 chemical mechanism into the Models-3 framework"

4) A. NENES et al.: Aqut. Geochem., 4, 123–152 (1998)

“ISORROPIA: A new Thermodynamic Equilibrium Model for Multiphase Multicomponent Inorganic Aerosols”

5) A.G. CARLTON et al.: Environ. Sci. Technol. 44, 8553–8560 (2010) “Model representation of secondary organic aerosol in CMAQv4.7”

6) F.S. BINKOWSKI and S.J. ROSELLE: J. Geophys. Res. 108(D6), 4183, doi:10.1029/2001JD001409 (2003).

“Model-3 Community Multiscale Air Quality (CMAQ) model aerosol component 1. Model description”

7) K. SUDO et al.: J. Geophys. Res. 107(D17), 4439, doi:10.1029/2001JD001113 (2002) "CHASER: A global chemical model of the troposphere 1. Model description"

8) J. KUROKAWA et al.: Atmos. Chem. Phys., 13, 10049–10123 (2013)

“Emissions of air pollutants and green-house gases over Asian regions during 2000–2008: Regional Emission inventory in Asia (REAS) version 2”

9) A. GUENTHER et al.: Atmos. Chem. Phys., 6, 3181–3210 (2006)

“Estimates of global terrestrial isoprene emissions using MEGAN (Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature)”

10) D.G. STREET et al.: J. Geophys. Res. 108(D21), 8809, doi:10.1029/2002JD003093 (2003) "An inventory of gaseous and primary aerosol emissions in Asia in the year 2000"

11）気象庁: http://www.seisvol.kishou.go.jp/tokyo/STOCK/monthly_v-act_doc/monthly_vact_2010.htm (2010)

「火山活動解說資料」

12) A.S. WEXLER and S.L. CLEGG: J. Geophys. Res., 107 (D14), 4207, doi:10.1029/2001JD000451 (2002) (http://www.aim.env.uea.ac.uk/aim/aim.php)

“Atmospheric aerosol models for systems including the ions $ H^{+} $ , $ NH_{4}^{+} $ , $ Na^{+} $ , $ SO_{4}^{2-} $ , $ NO_{3}^{-} $ , $ Cl^{-} $ , $ Br^{-} $ , and $ H_{2}O $ ”

13）金谷有剛，竹谷文一，入江仁士，駒崎雄一，高島久洋，鵜野伊津志：大気環境学会誌,45,289–292(2010)

「九州福江島における通年PM_{2.5}質量濃度測定値の大気環境基準超過」
14) K. YAMAJI et al.: Atmos. Environ.,40(10), 1856–1868 (2005)

“Analysis of seasonal variation of ozone in the boundary layer in east Asia using the community multi-scale air quality model: What controls surface ozone level over Japan?”

15) T. MIYOSHI, and M. KUNII: Pure and Appl. Geophys., 169, 321-333 (2012)

“The Local Ensemble Transform Kalman Filter with the Weather Research and Forecasting Model: Experiments with Real Observations”

17) S. SARWAR et al.: Air Pollution Modeling and its Application XXIII, 640, 470 (2014) "Impact of RACM2, halogen chemistry, and updated ozone deposition velocity on hemispheric ozone predictions"

18) Y. KANAYA et al.: Aerosol Science and Technology, 47(1), 1-10 (2013)

“Comparison of Black Carbon Mass Concentrations Observed by Multi-Angle Absorption Photometer (MAAP) and Continuous Soot-Monitoring System (COSMOS) on Fukue Island and in Tokyo, Japan”

19）環境省：http://www.env.go.jp/hourei/add/d009.pdf (2009)

「微小粒子状物質による大気の汚染に係る環境基準について」

20）環境省：http://www.env.go.jp/air/osen/pm/parallelexam/index.html (2011)

「微小粒子状物質（PM_{2.5}）の標準測定法と自動測定機の並行試験について」

21）茶谷聡、森川多津子、中塚誠次、松永壮：大気環境学会誌, 46, 101–110 (2011)

「3次元大気シミュレーションによる2005年度日本三大都市圏PM_{2.5}濃度に対する国内発生源・越境輸送の感度解析」

22) M. HALLQUIST et al.: Atmos. Chem. Phys., 9, 5155–5236 (2009)

“The formation, properties and impact of secondary organic aerosol: current and emerging issues”
## (2) 大気汚染物質のソースレセプター解析と削減感受性評価

（独）国立環境研究所 地域環境研究センター 永島 達也

（独）国立環境研究所 地域環境研究センター 大原 利真

（独）海洋研究開発機構 地球環境変動領域 滝川 雅之

名古屋大学大学院 環境学研究科 須藤 健悟

神戸大学大学院 海事科学研究科 山地 一代

（一財）日本環境衛生センター アジア大気汚染研究センター 黒川 純一

平成21～25年度累計予算額：37,189千円

(うち、平成25年度予算額：5,146千円)

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

本研究では、まず全球規模の大気化学輸送モデル(CTM: Chemical Transport Model)とタグ付きトレーサー法という評価手法を用いて地表オゾンのソースレセプター(SR)関係を評価(2000年代前半対象)し、日本の春季では、自国(約22%)や近隣国(中国：約12%,朝鮮半島:約6%)からの寄与に加えて、成層圏や北米・欧州などの遠隔寄与も無視できず多様な領域から影響を受けていることや、夏季には自国や近隣国の寄与がより大きくなることなどを明らかにした。加えて、中国に対する東南アジア寄与なども定量的に評価した。同じ評価手法を長期(1980-2005年)に適用し、近年の日本における地表オゾン増加傾向に対する中国寄与が少なくとも36%程度であることを示した。また、これらの評価結果をエミッション感度法による評価と比較し、両者で評価結果は似通うものの、共通部分は最大でも8割程度にとどまることを示した。全球規模CTMと東アジア規模CTMによる地表オゾンSR関係評価の違いに関しても解析を行い、前出の手法間による違いとも合わせて、春季の日本における中国寄与率の評価値には7.5-12%程度の幅があることを示した。次に、日本のオゾン汚染改善の基準として日最高8時間平均値(MDA8)が75ppb以下になることとした場合に必要となる前駆物質の排出削減率は日中韓で概ね30%との評価を得た。更に、大気汚染物質の排出部門(輸送、産業、火力発電、家庭)別に地表オゾンとPM $ _{2.5} $ に対する削減効果を評価した。日本の地表オゾンについて、年平均濃度に関しては中国北部(輸送・産業)の削減効果が最も大きいが、MDA8の75ppb超過日数に関しては、日本(輸送・産業)の効果が最も大きく、同様に日本の地表PM $ _{2.5} $ 日平均値が35μg/m $ ^{3} $ を超過する日数に関しては、中国北部・南部(発電・産業)の影響が圧倒的であることなどが分かった。排出量将来シナリオの評価では、450ppmシナリオをベースに、東アジアにおける大気汚染物質の排出削減を強化した450cntrシナリオにより、東アジア地域のオゾン汚染の改善に一定の効果が見られる一方、PM $ _{2.5} $ 汚染の改善には一層の排出削減が必要であると示唆された。

## [キーワード]

越境大気汚染、地表オゾン、PM $ _{2.5} $ 、ソースレセプター関係、削減感受性

### 1. はじめに
我が国では、高度経済成長に伴う公害の経験を通して、二酸化硫黄(SO₂)や窒素酸化物(NOₓ)、揮発性有機化合物(VOC)、浮遊粒子状物質(SPM)など大気汚染物質に関する排出規制が進み、こうした物質の大気中濃度は、現状で環境基準値等を概ね下回る水準で推移している。ところが、光化学オキシダントの濃度は、その前駆物質であるNOₓやVOCが減少しているにもかかわらず、1980年代半ば以降漸増を続けており、環境基準の達成率も極めて低い状況にある。近年でも2007年の5月上旬に、日本の広い範囲で注意報レベル(120ppb)を越えるオゾン濃度が観測され、これまで注意報が発令されたことがなかった幾つかの県においてはじめて注意報が発令されたことなどにより社会的な関心が高まった。更には、人間の健康に対する悪影響が特に懸念される微小粒子状物質(PM₂.₅)に関する環境基準が2009年に設定され国内における観測網の充実が図られると、減少傾向にはありながらも環境基準の達成率が十分でない状況が次第に明らかになり、そうした中、2013年1月中旬に発生した中国東北部におけるPM₂.₅高濃度汚染エピソードが契機となって、大気汚染への社会的な懸念が再び強まっている。このような近年における日本の大気汚染が、以前の公害時代における大気汚染と異なっているのは、その汚染源として国内の産業や自動車排気などの国内要因だけではなく、日本以外から海や大陸を越えて運ばれてくる越境大気汚染の関与が指摘されていることである。

そもそも、日本で観測される大気汚染物質には、国内で直接排出されたり排出された前駆物質から二次生成されたりしたものだけではなく、地球上の様々な領域で排出されたり二次生成されたりした後に大気の流れに乗って日本まで輸送されてきたものが含まれている。こうした様々な領域を起源とする大気汚染物質が、どれくらいの割合で混合されて日本における当該物質の濃度を形成しているのか、言い換えれば、日本という大気汚染の受容(レセプター)領域に対する、発生(ソース)領域ごとの寄与を推定することは、ソースレセプター関係(SR関係)の推定などと呼ばれており、大気汚染物質の発生源構成を理解する上で非常に重要である。その上で、影響が大きいソース領域における大気汚染物質排出量の削減が、どの程度の影響をレセプター領域にもたらしうるのか、つまり排出削減量に対する感受性を評価することは、真に有効な大気汚染対策を立案する上で欠かせない情報を与える。経済発展が著しく、今後も大気汚染物質の排出量増加が見込まれる東アジアの東端（風下側）に位置し、それらの影響を大きく受けることが懸念される日本においては、大気汚染物質のSR関係や削減感受性の評価は喫緊の課題であり、またそうした評価研究の成果は我が国自身における大気汚染対策のためだけではなく、より広く東アジア全体での対策を考える上でも有用なものと考えられる。

## 2 ．研究開発目的

本サブテーマでは、第一に東アジアにおける大気汚染物質のSR関係の評価を目的とする。中でも日本における環境基準達成率がとても低く、近年継続的な濃度上昇傾向が報告されている地表オブンに焦点を当てた評価を行う。地表オブンに関するSR関係は、半球規模越境大気汚染に関するタスクフォース(TF-HTAP)における評価活動(Keeting and Zuber, 2007) $ ^{1} $ などを代表として、これまでにも多くの評価が行われてきたが、従来の研究では大陸間の輸送に焦点の当てられる場合が多く、わが国でのオブン汚染構造を的確に把握するためには不十分であった。本研究では、そうした状況を踏まえて、これまで詳しく調べられてこなかった東アジア内部の各領域間におけるオブンのSR関係評価を行う。この評価には、計算コストの観点から大気化学輸送モデル(CTM：
Chemical Transport Model)を用いたタグ付きトレーサー法という手法を採用したが、一方、これまでに多くの研究で、同じくCTMを用いた手法であるエミッション感度法が用いられてきた。これまでこうした手法間の比較検討は余りなされていないため、評価手法の相違がもたらすSR推定値の不確実性の検討も行う。また、以上では全球規模のCTMを用いるが、本研究では東アジアの大気汚染構造や削減感受性を更に詳細に評価する目的で東アジア規模のCTMを併用するため、そのようなモデルの空間規模の違いに起因するSR推定値の不確実性の検討も合わせて行うこととした。

本サブテーマにおける研究目的の二番目は、東アジアにおける大気汚染物質の削減感受性評価である。具体的には、東アジアの大気環境を改善させるために、どのソース領域でどの程度の排出削減を行うのが効果的なのかを、東アジア規模のCTMを用いて評価する。評価対象としては地表オゾンとPM $ _{2.5} $ を取り上げ、それぞれのソース領域における大気汚染物質の削減感受性を排出部門(セクター)別に評価することまでを目標とする。このような排出セクター別の削減感度評価は、東アジアに関してはまだ十分に行われておらず、効果的な大気汚染物質の排出削減を考える上で有効な情報と考えられる。また、こうした削減感受性の評価を踏まえて、大気汚染物質の排出に関する将来シナリオについてその大気汚染抑止効果を検討する。

最後に本サブテーマでは、上記研究の過程で用いられたCTM等を利用し、TF-HTAPが主導する対流圏オゾン等に関するSR関係評価のモデル間相互比較プロジェクトや、IPCCの第5次評価報告書に向けた気候変化予測実験で用いられる化学気候モデル(CCM：Chemistry Climate Model)の相互比較プロジェクト(ACCMIP)に参加してそれらの活動に貢献する。

### 3. 研究開発方法

## （１）東アジアの地表オゾンに関するSR関係の評価

## 1 ）タグ付きトレーサー法を用いた地表オゾンのSR関係評価

図(2)-1 全球規模CTM CHASERの概要

まずは、東アジアにおける地表オゾンのSR関係を全球規模のCTMを用いて評価した。これは、対流圏オゾンの大気中における化学的な寿命と分布範囲を考慮すると、少なくとも半球規模の輸送は考慮する必要があるためである。また、SR関係の評価には計算コストの観点からタグ付きトレーサー法を採用した。

### a. 全球规模CTM: CHASER

評価に用いた全球規模CTMは、CHASER(Sudo et al., 2002) $ ^{2)} $ (図(2)-1)である。このモデルは、全球気候モデルMIROCの大気大循環部分をベースとして、対流圏大気中で重要となる化学成分（53成分）の濃度とその分布変化の計算を主目的として

開発されたモデルであり、オゾン $ (\mathrm{O}_{3}) $ 、水素酸化物 $ (\mathrm{HO}_{x}) $ 、 $ NO_{x} $ 、メタン $ (\mathrm{CH}_{4}) $ 、一酸化炭素 $ (\mathrm{CO}) $ 、非メタンVOC(NMVOC)が関係する140個の光化学反応が考慮されている。これらの化学物質のうち $ NO_{x} $ 、CO、NMVOCなどの地表付近に発生源を持つ物質に関しては、人為起源(産業、輸送、発電、家庭など)あるいは自然起源(バイオマス燃焼、植物由来)の排出量を入力データとして与える。
化学成分分布の計算に必要な気温場(風速や気温)は、計算結果を実際の観測に近づけるため、気象の再解析データに同化して用いる。

### b. タグ付きトレーサー法

タグ付トレーサ一法は、大気中の特定の領域(ソース領域)でのみ光化学的に生成される仮想的なオゾン(トレーサー)をCTM内に設定し、注目したいソース領域の数だけCTMの中で輸送させてその分布を計算し、計算された各トレーサーの濃度をもって対応するソース領域からの寄与と見なす手法である(Wang et al., 1998; Sudo and Akimoto, 2007) $ ^{3),4} $ (図(2)-2 左)。つまり、オゾンの生成領域毎に寄与評価が出来る。タグ付きトレーサー法の利点は、複数のソース領域からの寄与を少ない回数(1ないし2回)のモデル計算で評価できるため、多数のソース領域からの寄与を少ない計算コストで評価できるという点である。本研究では、対流圈大気を水平方向に22領域、鉛直方向に境界層(PBL)と自由対流圈(FT)の2つの合計44領域に分割し、これに成層圈を加えた45領域に関してそれぞれの寄与を見積もった(図(2)-2 右)。

AMN : 北アメリカ CAS : 中央アジア JPS : 日本海 NPC : 北太平洋

AMM : 中央アメリカ MES : 中東 JPN : 日本 NAT : 北大西洋

AMS : 南アメリカ IND : インド他 IDC : インドシナ半島他 BOR : 北極域

AFN : 北アフリカ CHN : 中国他 IDN : インドネシア他 AUS : 残りの南半球

AFS : 南アフリカ KOR : 朝鮮半島 ANZ : 豪州、NZ他

EUR : ヨーロッパ ECS : 東シナ海 ESB : 東シベリア

## 図(2)-2：タグ付きトレーサー法の概念図と計算に用いたソース領域の水平分割図。

### c. 数值実験の設定

まずは、平均的な東アジアにおける地表オゾンのSR関係を評価するため、2000年代前半(2000年～2005年の6年間)を反映した各種外部条件を用意してCHASERによるタグ付きトレーサー実験を行った。この際に用いた外部条件を表(2)-1にまとめる。なお、EDGARv3.2 FT2000(2000年相当のデータ)およびRETRO(1960～2000年のデータ)に関しては、2000年の排出量を全計算期間に適用した。モデルの水平分解能は、T63(グリッド間隔約1.9°≠200 km)を採用した。

次に、SR関係の長期的な変化を評価するため、モデルに与える各種外部条件を1980年から2005年の26年間の長期にわたって変化させるタグ付きトレーサー実験を行った。長期実験であるため、計算コストを勘案してモデルの水平分解能をT42(グリッド間隔約2.8°=320km)と設定した。長期実験に用いた外部条件は表(2)-1に示したものとほぼ同様であるが、アジア以外の人為起源排出量は、2000年以前を、EDGAR-HYDE(1980,1990)、EDGARv3.2(1990,1995)を繋いで使用した。図(2)-3は、長期実験に用いたNO $ _{x} $ とNMVOCの排出量の時系列である。領域別に示されており、特に中国における排出量(青線)が年を追うごとに増加していることが分かる。
表(2)-1：2000年代前半におけるSR関係評価実験に用いた外部条件。

気象データ	NCEP/NCAR 再解析	Kalnay et al. (1996) $ ^{5)} $
大気汚染物質の排出量	人為起源	アジア	REASv1.2	Ohara et al. (2007) $ ^{6)} $
アジア以外	EDGARv3.2 FT2000	Olivier and Berdowski (2001) $ ^{7)} $
バイオマス燃焼 (世界全域)	RETRO	Schultz et al. (2008) $ ^{8)} $

図(2)-3: 地表オゾンSR関係の長期評価に用いたNOx(左)とNMVOC(右)の領域別排出量の時系列。

## 2 ）SR関係評価の不確実性の検討

次に、これまでに、タグ付きトレーサー法よりも計算コストが高いものの、導入の容易さから多くの研究でエミッション感度法(図(2)-4)を用いたSR関係の評価が行われてきた状況を踏まえて、1）で行った計算の一部について、エミッション感度法を用いたSR評価を同じ全球規模CTM(CHASER)を使って行い、タグ付きトレーサー法との比較を行った。更には、全球規模CTMを用いてエミッション感度法で評価した地表オゾンのSR関係と東アジア領域規模のCTMで評価した場合との比較も行い、東アジアの地表オゾンSR関係評価における、評価手法や使用モデルの違いに起因する不確実性を検討した。

### a. エミッション感度法とタグ付きトレーサー法の比較解析

エミッション感度法は、ある領域におけるオゾン前駆物質の排出量を減らす場合と減らさない場合の二通りのモデル実験を行い、その差からその領域の寄与を求める手法である(図(2)-4)。手法の性質上、エミッション感度法では注目するソース領域で“排出”された前駆物質から生成されたオゾン(生成場所は問わない)寄与が評価される一方、タグ付きトレーサー法では、(前駆物質の排出場所は問わず)注目するソース領域で“生成”されたオゾンの寄与が評価される。従って、両者による寄与評価値が同一になる必要は無いが、オゾンの化学的な生成が比較的速く進行する(特に汚染域では)ことを考えると、排出された領域内で生成されるオゾンの割合もある程度大きい(つまり両者はある程度一致している)と仮定することは不自然ではない。ただし、これまでその一致を調べた研究はほとんど無く、オゾンのSR関係評価における一つの不確定要因となっていた。
図(2)-4：エミッション感度法の概念図。

今回は、図(2)-2に示したソース領域のうち、遠隔域の代表として欧州(EUR)・北米(AMN)、近隣域の代表として中国(CHN)を取り上げ、それぞれの領域における大気汚染物質(NO_{x}, CO, NMVOC, SO_{2})の排出量を削減した感度実験と削減しない標準実験を行ってその差から各領域の寄与を見積もり、これをタグ付きトレーサー法の結果と比較して両者の評価値がどの程度の一致を示すか調べた。実験は水平分解能T63を採用し、2000年相当の各種境界条件(表(2)-1参照)を用いて行った。

### b. 全球規模CTMと領域規模CTMによる地表オゾンSR関係評価の比較解析

全球規模CTM CHASERに加えて、サブテーマ（1）と連携し、CMAQ (Byun and Schere, 2006) $ ^{9)} $ とWRF-Chem (Grell et al., 2005) $ ^{10)} $ の二つの東アジア規模CTMを用いてエミッション感度法を用いた地表オゾンのSR関係評価を行い結果を比較した。標準実験に加えて、中国東部を南北に3つに分けた領域（中国北部、中国中部、中国南部）、朝鮮半島、日本の5領域(図(2)-5)において人為起源排出量を20％削減する感度実験を行い、両実験の差(の5倍)をもって各ソース領域からの寄与とみなす。数値実験は、いずれのモデルでも2005年相当の各種外部条件(気象データとしてはNCEP/NCAR 再解析データ、大気汚染物質(NO $ _{x} $ 、CO、NMVOC、SO $ _{2} $ )の人為起源排出量にはREASv1.2)を用いた(各モデルの設定詳細は表(2)-2 参照)。以下、本報告では特に断りの無い限り、“2005年相当の各種外部条件”とは上記の条件を指すこととする。

表(2)-2：各モデルの設定詳細

CHASER	CMAQ	WRF-Chem
水平分解能	T63 ÷200km	80km	80km
鉛直層数	32	32	37
気体反応	140反応	RADM2	SAPRAC99
エアロゾル化学	硫酸塩のみ	SORGAM	AERO5

図(2)-5：東アジア領域規模CTMの計算範囲とソース領域の水平設定図。

## （２）東アジアにおける大気汚染物質の削減感受性評価

## 1 ）地表オゾンに関するソース領域毎の削減感受性評価

東アジアにおける大気汚染物質の削減感受性評価として、まずは東アジア領域での人為起源大気汚染物質排出量の削減に対する、日本での地表オゾンの応答を評価した。国内外の3領域(日本、
(a)

(b)

図(2)-6 : CMAQの計算範囲(網掛け部分)。(a)が1）、(b)が2）で使用したもの。いずれも水平分解能は80km。また、2）において削減感受性の評価を行う4領域を合わせて示した。なお、1）では実際の国境に合わせて、3つの評価領域を設定した。

朝鮮半島、中国)それぞれ単独での削減(削減率は50％と100％の二通り)に加えて、中朝の組合せや3領域同時での削減を行った場合の日本国内における地表オブンの変化を計算し、特に日最高8時間平均オブン濃度を指標として、これが75ppbv以下になるために必要な排出削減量を評価した。計算には、東アジア規模CTMのCMAQを用い(図(2)-6a)、2005年相当の各種外部条件を与えて、オブン汚染が顕著になる4月～8月を評価対象とした。

## 2 ）大気汚染物質のソース領域毎及び排出部門毎の削減感受性評価

1）で行った評価を受けて削減感受性をより包括的かつ詳細に評価するため、国内外を4領域に分け(日本、朝鮮半島、中国北部、中国南部(北緯35°付近で南北に分離))、それぞれの領域における大気汚染物質の排出セクター(輸送、産業、火力発電、家庭)毎に削減感受性の評価を行った。領域とセクターの組合せ(4×4=16通り)に対して、大気汚染物質の排出量を50%および100%削減したモデル計算を行い、地表オゾンおよびPM_{2.5}の年平均濃度と高濃度イベント頻度の二つの指標の変化を解析して、日本や中国でそれらの物質による大気汚染の改善に影響の大きい領域とセクターを評価した。計算には前項と同様に東アジア規模CTMのCMAQを用い(図(2)-6b)、2005年相当の各種外部条件を与えた通年評価を行った。なお本実験では、東南アジアも含めた解析の可能性も考えて1）よりも広い領域を計算範囲とした。

## 3 ）大気汚染物質の排出量将来シナリオの評価

テーマ 2 (東アジアにおける排出インベントリの高精度化と大気汚染物質削減シナリオの策定) から提供を受けた複数の大気汚染物質の排出量将来シナリオに関して、東アジア規模CTMの CMAQを用いて東アジア大気質への影響を評価した。使用したモデルは上記2）で用いたものと同一である。大気汚染物質排出量の将来(2030年)シナリオとしては、①現状政策(CLE)、②最大限削減(MFR)(Cofala et al., 2006) $ ^{11} $ )、③二酸化炭素換算濃度450ppm安定化(450ppm)(IAE, 2009) $ ^{12} $ )、④二酸化炭素濃度450ppm安定化＋東アジア大気汚染物質排出規制強化シナリオ(450cntr)の4種(表(2)-3)を用い、これに現状(2005年相当)再現のためのシナリオを加えた5シナリオに関して実験を行った。各将来シナリオにおける2030年の大気汚染物質排出量は、物質ごとに違いはあるものの、おおよそCLE＞450ppm＞450cntr＞MFRという順で小さくなっており、VOCの減少が他の物質に比べて小さいこと、CLEシナリオではアジア域において将来排出増になることなどの特徴を持っている。

## （３）国際モデル間比較プロジェクトに準拠した実験
サブテーマ（3）“化学気候モデルによる全球大気汚染と温暖化影響の評価”)との連携の下、表(2)-3：評価した将来シナリオ。

将来シナリオ名	内容
CLE (Current Legislation)
现状政策型	現状(2002年時点)で決定されている排出量削減のための政策のみを考慮
MFR (Maximum Feasible Reduction)
最大限削減	現状で技術的に可能な排出量削減策を、採算などを度外視して採用する
450ppm
二酸化炭素換算濃度450ppm安定化	全球平均気温の上昇が2℃を超えないように、2020年までに温室効果ガスの排出量をピークアウトさせ、二酸化炭素換算の温室効果ガス濃度を450ppmに安定化。
450cntr
二酸化炭素濃度450ppm安定化+東アジア大気污染物質排出規制強化
シナリオ	上記450ppmシナリオをベースに、東アジアにおける大気污染物質の排出削減を強化したもの。

TF-HTAPおよびACCMIPの各モデル相互比較プロジェクト仕様に準拠した実験を行った。本稿では、TF-HTAP実験に関して報告する(ACCMIP実験に関してはサブテーマ（3）の報告書を参照のこと)。TF-HTAP実験では、2000年を対象に、北米・欧州・東アジア・南アジアをそれぞれソース及びレセプター領域として、それらの間のSR関係を評価する実験(エミッション感度法による)、2004年の夏に行われたICARTT観測キャンペーンを対象としてSR関係の評価を行う実験、将来の気候変化とオゾン前駆気体の排出量変化がオゾンのSR関係に及ぼす影響を評価する実験を行い(Dentener et al., 2011) $ ^{13} $ )データを提出した。

## 4 ．結果及び考察

## （１）東アジアの地表オゾンに関するSR関係の評価

## 1 ）タグ付きトレーサー法を用いた地表オゾンのSR関係評価

まずは大きな傾向として、東アジアの地表オゾンに影響を与えるオゾンの生成領域が寒候期(10月～3月)と暖候期(4月～9月)で異なっており、寒候期では成層圈や北米・欧州などの遠隔地からの影響が半分以上を占め、暖候期では逆に東アジアや近隣領域からの影響が過半となる事が分かった。北海道と南西諸島を除く日本の中央部では、図(2)-7に示すように、春季に自国内で生成するオゾンの寄与割合が最も大きく約22%程度を占めており、同程度の寄与が成層圈から、そしてそれに続いて13%程度の寄与が自由対流圈および北米・欧州といった大陸を超えた遠隔領域からもたらされている。一方で、中国や朝鮮半島からの寄与はそれらに比べると小さい(それぞれ12%、6%程度)。ところが、夏季においては日本自身の寄与率がほぼ倍増する一方、成層圈や遠隔領域からの寄与は劇的に小さくなる。こうした変化に比べると東アジアからの寄与率の変化は小さく、夏季においても春季と同じ程度の寄与率を持つ。また、朝鮮半島に対する中国の寄与は春夏ともに20%程度で自領域に次いで大きかった。一方、中国に対する隣接領域(東南アジアや東シベリア)からの寄与率も季節によっては10%を超える程度にまで達することが分かった。日本における地表オゾンの1時間値に注目すると、1時間値が30ppbvを下回るような低オゾン階級と90ppbvを上回るような高オゾン階級では、図(2)-7に示した平均的SR関係とは異なり、高オゾン階級では日本自体の影響が50%を上回り、低オゾン階級では近隣の海域や自由対流圈の影響が大きくなることが分
かった。これらの成果をNagashima et al. (2010) $ ^{14)} $ やNakatani et al. (2012) $ ^{15)} $ として発表した。

図(2)-7：日本中央部における地表オゾンのSR関係。(左)春季(3-5月)、(右)夏季(6-8月)。

## 2 ）東アジアにおける地表オゾンSR関係の長期変化

CHASERによる26年計算(1980-2005年)では、近年日本で観測されている地表オブンの増加傾向が非常に良く再現された(図(2)-8a：観測：0.27ppbv/年、モデル：0.26ppbv/年)。図(2)-8bに示した、日本の地表オブンに対する各領域で生成されたオブンによる寄与の年平均値時系列からは、図(2)-7と同様に、日本国内で生成されたオブンの寄与率が最大であり、それに次いで成層圏、自由対流圏、遠隔領域(北米、欧州、中央アジア等)、中国で生成されたオブンの寄与が大きいことが分かる。しかし、それぞれの寄与には経年変化が存在しており、特に中国で生成されたオブンの寄与がこの期間中に著しく増加していることが分かる。これに次いで、朝鮮半島、日本、周辺海域、南・東南アジア、自由対流圏で生成されたオブンの寄与に有意な増加が見られ、これらの領域からの寄与の増加によって、全増加トレンドの約97%を説明することができる。中でも中国寄与の増加トレンドは全増加トレンドの36%を占めている。実際には、タグ付きトレーサー法の性質上、中国で“排出”されたオブン前駆物質の増加に帰すべき寄与はここで示した値より大きい可能性があるため、36%という数字は日本の地表オブン増加トレンドに対する中国の排出起源の影響の下限値とみなすのが妥当と考えられる。いずれにせよ、この結果からは、日本のオブン増加に対する越境汚染の重要性が分かる。

## 3 ）エミッション感度法とタグ付きトレーサー法の比較解析

両手法を使って評価された、中国、欧州、北米をソース領域とする地表オゾンへの寄与分は、全球の水平分布、濃度ともに類似した傾向を示すが(図略)、手法の違いから予想されるように、ソース領域付近ではタグ付きトレーサー法が寄与をより大きく見積もり、それ以外ではエミッション感度法の寄与評価値がやや大きい傾向にある。中国をソース領域とするオゾンの、日本の地表オゾンに対する寄与を両手法で見積もった結果が図(2)-9である。エミッション感度法で評価した寄与とタグ付きトレーサー法で中国のPBLで生成されたオゾンの寄与は、年平均・各季節平均共によく似た値を示す。夏季と秋季にエミッション感度法での評価値がタグ付きトレーサー法による評価値より少し大きくなるが、これは鉛直輸送の活発な暖候期にはFTで生成されるオゾンの寄与が大きくなることの反映と考えられる。同図に青棒で示した量は、エミッション感度法とタグ付きトレーサー法を併用して、中国で排出された前駆物質から中国のPBL内で生成されたオゾンの
(a)

図(2)-8: (a) 日本国内で平均した地表オゾン年平均値偏差の時系列。(b) 各オゾン生成領域の日本に寄与の年平均値時系列。

寄与を推定した値である。この値は、その定義から、図中の黒棒と灰色棒で表された量の共通部分とみなされるが、その割合は約66-80%となっている。つまり、両手法によって評価された中国をソース領域とするオゾンの日本に対する寄与の評価値自体の一致度は良いが、共通部分の構成比は最大で8割程度であり、特に夏季・秋季はその割合が低く(66-70%)なることが分かった。

図(2)-9：日本の地表オゾンに対する中国をソースとするオゾンの寄与[ppb]。黒棒はエミッション感度法(排出量削減率は100%)、灰色棒はタグ付きトレーサー法(中国のPBL内で生成されたオゾンの寄与。中国のFTで生成された寄与まで含めると灰色横棒)での評価。青棒はエミッション感度法による評価のうち、中国のPBL内で生成されたオゾンの推定値（中国のPBLに加えてFTで生成された寄与まで含めると水色横棒）。
## 4 ）全球規模CTMと領域規模CTMによる地表オゾンSR関係評価の比較解析

設定した5領域におけるオゾン前駆物質排出量の20％削減に対する地表オゾンの応答は、どのモデルでも夏季には排出削減領域付近で濃度減少となるが、減少量はCHASERに比べて領域モデルの方が大きい。また、減少の起こる範囲はCHASERに比べて領域モデルの方が東に拡がる傾向がある。これは、領域モデルの方がCHASERに比べて高い高度域まで濃度の応答が起こり、それが上空の西風によって東側に拡がりやすいためと考えられる。これにより、夏季における日本の地表オゾンに対する各領域の影響、すなわちSR関係の評価値は、CHASERで評価した場合に比べて領域モデルで評価した場合の方が大きくなる。冬季では夏季とは逆に排出量の減少に対して、どのモデルでも排出減少領域付近で濃度増加となるが、CMAQでの増加量が他の2モデルに比べて顕著に大きくなる。一方、春季・秋季では、排出削減に対してどのモデルでも概して濃度減少となるが、CMAQ

図(2)-10：春季の日本における各領域からの寄与

では大都市付近での排出削減に対して濃度減少量が小さくなる傾向がある。特に長江デルタや朝鮮半島南部(＝韓国)における排出削減に対して削減領域付近では濃度増大になる場合もあり、そうした影響は風下の日本にまで及んでいる。図(2)-10は、春季の日本に対する5領域の寄与をモデル別に示したものである。寄与の評価値は、標準実験の結果から排出量削減実験の結果を差し引いて5倍することで求めているため、春季において、排出量削減に対する濃度減少量が長江デルタや韓国で他のモデルよりも小さくなるCMAQでは、両地域を含む領域の寄与が小さく評価されている。

## （２）東アジアにおける大気汚染物質の削減感受性評価

## 1 ）地表オゾンに関するソース領域毎の削減感受性評価

2005年4～8月を対象にしたモデル計算の1時間値出力をもとに日最高8時間平均値(MDA8)を求め、大気常時監視測定局(AEROS)データを用いた補正を施した後、米国環境保護庁(US-EPA)による環境基準の設定を参考にしてMDA8が75ppb以下になることをガイドラインとした場合に、東アジア3領域(日本、朝鮮半島、中国)で必要なオブン前駆物質の削減率を評価した。図(2)-11は、計算期間中における各モデルグリッドでのMDA8の最大値を示しており、多くのグリッドで75ppbvを超過していることが分かる。こうした超過グリッドで平均したMDA8の平均値は84.3ppbvであり、排出量を削減した実験の結果から、この平均値が75ppbvを超えないためには3領域で同時に約32%の削減が必要との評価を得た。上記以外にも、表(2)-4に示した幾つかの指標に関して必要削減量の評価を行い、いずれにおいても3領域で概ね30%程度の削減が必要であるとの結果が得られた。

## 2 ）大気汚染物質のソース領域毎及び排出部門毎の削減感受性評価

日本の地表オゾンについて、年平均値とMDA8が75ppbを超過する日数の二つの指標が、各領域・
各セクターからの前駆物質排出量の削減でどのくらい変化するかを見積もったところ(図(2)-12)

表(2)-4：評価に用いた指標と3領域での必要削減率

評価指標	必要削減率 (3領域同時)
MDA8最大値の75ppb超過グリッドの平均値が75ppbを超えないようにする	約32%
MDA8の95,97,99パーセンタイル値を75ppb以下にする	約15%(95パーセンタイル) 約22%(97パーセンタイル) 約36%(99パーセンタイル)
MDA8の75ppb超過日数を4日以下にする	約27%
代表的な都市（北九州、名古屋など）でMDA8が75ppbを超えた日の平均値が75ppbを超えないようにする	約21～28%

図(2)-11：MDA8最大値の分布区

左上下)、両指標の間で影響の大きい(=感度の高い)領域・セクターに違いのあることが分かった。オゾンの年平均濃度に関しては、中国北部(輸送・産業)の影響が大きく、これに次いで日本(輸送・産業)、中国南部(輸送・産業)の影響が大きいが、MDA8が75ppbを超過する日数に関しては、日本(輸送・産業)の影響が最も大きく、次いで中国北部(産業・発電)の影響が大きかった。同様に日本の地表PM $ _{2.5} $ に関しても、年平均値と日平均値が35μg/m $ ^{3} $ を超過する日数がどのように変化するかを見積もると(図(2)-12 右下下)、両指標の間で影響の大きい領域・セクターが異なっており、年平均値に関しては、中国北部(発電・産業)の影響が最も大きく、次いで日本(産業・輸送・家庭)の影響が大きくなっている一方、日平均値が35μg/m $ ^{3} $ を超過する日数に関しては、中国北部・南部(発電・産業)の影響が圧倒的で、日本自身の影響よりも相当に大きいことが分かる。こうした年平均値と高濃度イベントの頻度との間で影響の大きい領域・セクターが異なるのは、それぞれの指標に影響を与える季節に違いのあることが原因の一つと考えられる(例えば、オゾンの年平均値であれば平均的な濃度が高い春季に影響の大きな領域・セクター、高濃度頻度であれば高濃度イベントが起こりやすい夏季に影響の大きな領域・セクターに対する感度が高くなり易い)。また、こうした日本のオゾン・PM $ _{2.5} $ 汚染の改善に有効な中国の各セクターにおける排出量削減は、当然ながら中国自身における汚染の改善に対しても日本に対する以上に効果的であって、こうしたセクターへの対策は両国に共通の利益をもたらし得ることが示された。

## 3 ）大気汚染物質の排出量将来シナリオの評価

各シナリオで計算された、日本における2030年の地表オゾン年平均値を現状(2005年)と比較すると、東アジアの前駆物質が減少する450cntrとMFRシナリオでは、それぞれ約16%、6.5%の減少が起こるが、450ppmシナリオではほぼ変化がなく、中国やインドで前駆物質が増加するCLEシナリオでは約7%の増加となった。季節毎の応答もシナリオにより異なっていて、CLEシナリオでは暖候期に増加する一方、その他のシナリオでは暖候期を中心に減少する(MFRシナリオでは通年で減少する)。このような日本における地表オゾン濃度変化の季節依存性がシナリオにより異なる原因は、日本自身におけるNO_{x}排出量の変化(いずれのシナリオでも減少)に伴うオゾン生成量の減少、逆に国内都市域ではNO_{x}タイトレーション効果の低下によるオゾン増加、中国や朝鮮半島における
オゾン濃度変化のシナリオ依存性などが複合的に作用したものと考えられる。こうした季節による応答の違いは、各シナリオがオゾンの高濃度イベント頻度に与える影響にも表れており、CLE

日本のオゾン年平均の減少率(%)

日本のPM_{2.5}年平均の減少率(%)

日本のPM_{2.5}高濃度日の減少率(%)

図(2)-12：各領域・セクターの排出量を50％削減した場合の、日本におけるオゾン(左)PM_{2.5}(右)の年平均値(上)高濃度日数(下)の減少率(全削減量に対する割合)。

シナリオでは頻度が増え、450ppm、450cntr、MFRシナリオでは頻度が著しく減少する。中国や朝鮮半島におけるオゾン濃度の変化もシナリオによって異なり、朝鮮半島では日本に類似した変化を示すが、中国東部中央域(華北平原～長江デルタ)では、MFRシナリオを除き年平均オゾン濃度に大きな変化はない。ただし、中国東部中央でも、オゾン高濃度イベントの頻度は、450cntrシナリオで現状(2005年)に比べて半分以下になり、450cntrシナリオで想定されているNO $ _{x} $ 排出量の規制強化は東アジア地域のオゾン汚染の改善に一定の効果をもたらし得ることが示唆された。一方、PM $ _{2.5} $ に関しては、各将来シナリオにおける東アジア領域での汚染物質排出量の減少度合いにほぼ従い、CLEシナリオではインド周辺を中心に増加するが、中国でのSO $ _{2} $ 排出量が減少する450ppmシナリオ

図(2)-13: 東アジアの3領域において各シナリオで計算された年平均地表PM $ _{2.5} $ 濃度。

では中国東部中央において最大で約30%程度減少し、更に減少量が大きい450cntrシナリオ、MFRシナリオではより大きくPM_{2.5}が減少した(図(2)-13)。日本、韓国においても傾向は同様である。ただし、中国東部中央での年平均PM_{2.5}濃度は、汚染物質の排出規制が強化された450cntrシナリオであったとしても日本の環境基準(15μg/m^{3})を超過しており、東アジア地域のPM_{2.5}汚染の包括的な改善には一層の排出削減が必要であることが示唆された。
## （３）国際モデル間比較プロジェクト(HF-HTAP)に準拠した実験

TF-HTAPによるモデル相互比較プロジェクト仕様に準拠した実験の結果は、他機関モデルの結果と共に解析が行われ、例えば、Jonson et al. (2010) $ ^{16} $ では、オゾンゾンデ観測との比較を通して、モデルの観測に対するバイアスは寒候期に小さく光化学活性な暖候期に大きくなることや、遠隔領域に比べて汚染物質のソース域に近い方がモデルと観測の一致が良くなることなどが報告されている。一方、本サブテーマでは、TF-HTAPモデルによる地表オゾンの季節変化を地表オゾン観測データと比較し、モデルの一般的な傾向を調べた。図(2)-14は、TF-HTAPモデルのアンサンブル平均が濃度極大を持つ季節毎に色分けしたものであり、北半球中高緯度での春極大、欧州～中国

図(2)-14：濃度が極大となる季節の分布。緑(3-5月)、橙(6-8月)、紫(9-11月)、青(12-2月)で、色が濃いほど多くのモデルで共通する傾向を示す。丸印は観測による濃度極大の季節。

北部・北米東部の夏極大、熱帯域の冬極大などが多くのモデルに共通した傾向として見出された。これを観測データによる濃度極大季節と比較すると、日本周辺や北大西洋、北欧、北米西部では一致が見られる一方、欧州と北米東部では多くのCTMの夏極大に対して観測では春極大となっており、多くのCTMで今なお地表オゾンの季節進行が上手く表現できない地域のあることが分かった。

## （４）今後の課題

## 1 ）東アジアの地表オゾンに関するSR関係の評価

表(2)-5に、本研究で推定された春季(3-5月)における、日本の地表オブンに対する中国の寄与評価値をまとめた。それぞれにおいて中国領域の範囲や評価対象年が異なるため、直接的な比較は難しいが、同じソースレセプター領域の組合せに対して、評価手法の違いや計算の設定の違いで、SR関係の評価値に無視できない程度の差の生じることが分かった。しかしながら、差異を生む要因の解析はまだ十分ではなく、特に異なる評価手法間を用いた場合に差が生じる要因の解析は、これまでの地表オブンに関するSR評価研究の解釈・理解を進める意味で重要であり、また、使用するモデルの空間スケールの違いに起因する差異の要因の解析は、今後より高い空間解像度でSR関係を評価するような場合の基礎となる意味で重要だと考えられる。

表(2)-5：春季(3-5月)の日本に対する中国をソースとするオゾン寄与評価値のまとめ

モデル	評価手法	対象年	寄与評価値
CHASER	タグ付きトレーサー法(PBLのみ)	2000-05	12% (6.2ppb)
タグ付きトレーサー法 (PBLのみ)	2000	9.6% (4.8ppb)
エミッション感度法 (100%削減)	2000	9.4% (4.7ppb)
エミッション感度法 (20%削減)	2005	8.6% (4.9ppb)
WRF-Chem	エミッション感度法 (20%削減)	2005	8.5% (4.7ppb)
CMAQ	エミッション感度法 (20%削減)	2005	7.5% (4.3ppb)
## 2 ）東アジアにおける大気汚染物質の削減感受性評価

本研究により、春季における日本のオゾン汚染抑止には日中韓で30%程度の削減が有効との評価や、更に排出領域・セクター別の評価などを得ることができたが、これらの評価結果には、評価に用いた排出量データやCTM内の化学反応系にまつわる不確実な部分がまだ存在している。従って、本研究で得られた評価結果は、現時点では最新の成果ではあるものの、今後そうした不確実な部分が改善されていく中で再評価をしながらより確からしい評価になっていく性質のものと考えるのが妥当である。今後、不確実な部分を解消してゆくためには、最新の排出量データやCTMの利用に加えて、観測データを使用したバイアスの除去やデータ同化、他の研究機関(特に中国や韓国)による評価結果との比較などを進めていくことが肝要と考えられる。

## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

東アジア内部を詳細に領域分けしたオゾンのSR関係の評価研究は本研究の実施以前はほとんど無く、結果として示された東アジアの地表オゾンに影響する領域の多様性と定量的な寄与割合は、TF-HTAPによる半球規模越境大気汚染に関する評価報告書(Dentener et al., 2011) $ ^{13)} $ にも引用され、東南アジアなど含めた東アジア地域のオゾン汚染構造の包括的な理解に大きく貢献した。また、東アジアの様々な地域で地表オゾンの増加が観測されている状況下、SR評価の長期実験を行ってオゾン汚染構造の長期変化を示したことは、単に各ソース領域のオゾン増加に対する寄与を示しただけでなく、増加を引き起こす物理的・化学的メカニズムの詳細理解に道を開くものである。地表オゾンのSR関係推定に関わる不確実性の要因を、手法の違いとモデルの違いに関して検討したことは、より確からしいSR関係の推定や推定結果の正しい解釈にとって確かな前進である。

本研究では、日本の大気質改善を進めるにあたって効果の高い領域や必要な削減量が評価されたが、その過程では、オゾンが前駆物質(NOx、NMVOC)の排出量変化に対して複雑に応答することや、同じ排出量変化を与えても使用するモデルによって応答が異なる場合があること、注目する指標によって感度の高い領域・セクターが異なることなどが明らかになった。このような知見は、今後大気汚染の変化を評価する場合にどのような実験設定やモデル、評価指標を用いるべきかの指針を与えるものと考えられる。また、大気化学モデルングの研究者・研究機関が多く参加する国際プロジェクトにおいてモデル計算データの集積に協力することは、各モデル共通の問題点を発見しそれに対処するための基盤を提供する意味で重要である。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

環境省の「越境大気汚染・酸性雨対策検討会」における長期モニタリング報告書（平成20～24年度）の作成過程において、本研究で明らかにした東アジアにおける地表オゾンのSR関係評価結果が引用され知見の取りまとめに活用された。また、日中韓環境省共催の「The 2nd Tripartite Workshop on Scientific Research of Photochemical Oxidant」(仁川・韓国、2009年12月1日)、東アジア酸性雨ネットワーク(EANET)の定期報告主執筆者会合(新潟、2010年6月29日)などにおいて研究成