Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
b 海洋上でのハロゲン化合物による

オゾン消失過程の地表オゾン濃度へ

## の影響評価

暖候期におけるオゾンの過大評価の原因を明らかにするために、従来のCMAQモデルでは扱われていなかった

た、海洋上での塩素や臭素などのハロゲン化合物によるオゾン消失量を考慮した実験を試みた。近年の研究では海洋上のハロゲンがオゾン消失過程に重要な役割を果たす結果 $ ^{16)} $ が報告されているが、従来の化学輸送モデルでは考慮されていなかった。そこで、本研究では、ハロゲンによる海洋上での平均的なオゾン消失量 $ ^{17)} $ を考慮したモデル実験を行なった。図(1)-9には、2009年6-8月の地表オゾンの月平均濃度分布について、従来のモデル（1）とハロゲンによる海洋上でのオゾン消失量を考慮したモデル（2）の比較を示している。ハロゲンによるオゾン消失量を考慮したモデルでは、朝鮮半島

図(1)-8. アンサンブル実験における2009年6月23日9:00(JST)の地表オゾン分布図。20メンバのうち、福江島でのメンバ間の差異がとくに大きいものを示す。

(1) SAPRC-99

図(1)-9. 2009年6-8月地表オゾン濃度。（1）従来のモデル。(2)ハロゲンによる海洋上でのオゾン消失量を考慮したモデル。(3):(2)と(1)の差。

から日本周辺にかけての海上において、オゾン濃度の顕著な減少（最大：-5ppbv）が確認できた。福江島の月平均オゾン濃度については、-1.6ppbv（6月）、-1.3ppbv（7月）、-1.2ppbv（8月）のオゾン濃度の減少となっており、モデルによる同期間における過大評価傾向には海洋性気塊中での未解明のオゾン消滅プロセスが考慮されていないことがある程度寄与している可能性が示唆された。

### 3 ）福江島における$\mathrm{PM}_{2.5}$ の観測—モデル間比較

福江島における観測(SHARP5030, Thermo)とモデルの年平均$\mathrm{PM}_{2.5}$質量濃度を表(1)-4に示す。観測による年平均$\mathrm{PM}_{2.5}$濃度と比較して、モデル値は5.6-7.7μg/m³（約30-40%）過小評価しており、前章に記述されているモデルの過小評価傾向が、集中観測の特定期間に限定されることではないことが確認できた。図(1)-10は、2009年2月から2013年10月の期間に渡る、観測とモデルによる月平均$\mathrm{PM}_{2.5}$質量濃度の季節変化を示している。観測、モデルともに、冬～春期と秋～冬期に濃度ピークを有し、また、夏期に濃度が減少する特徴を示しており、オゾンほど明瞭ではないが、ほぼオゾンと共通の二山型の季節変化を示すことがわかった。

観測については、月平均値でみると、3月（2012年）、4月（2009年）、5月（2010、2011、2013
年）に23.2-30.7（2011年5月）μg/m³の春期（第一）濃度ピークに達し、夏期、6月(2010年)、7月（2009、2011、2013年）、8月（2010、2012年）に6.9-14.2μg/m³の極小値をとる。そ

表(1)-4. 福江島における年平均PM_{2.5}質量濃度 ( $ \mu $ g/m^{3})

年	2009	2010	2011	2012	2013
観測	17.0 $ ^{*} $	16.8	17.9	15.1	16.2 $ ^{**} $
モデル	11.2 $ ^{*} $	9.4	10.2	9.5	10.4 $ ^{**} $

$ ^{*} $ 1月を除く、 $ ^{**} $ 11-12月を除く。

の後、再びPM_{2.5}濃度は上昇し、10月（2009、2011年）、もしくは、11月（2010、2012年）に秋期（第二）濃度ピーク（16.9-26.8 μg/m^{3}）に達する。2011年を除く第一濃度ピークに関しては、モデルがピーク出現時期を捉えていたが、モデル値は14.7-23.0 μg/m^{3}（観測値の61-78%）であった。2011年5月の濃度ピーク時に関しては、モデルは観測濃度の4割（12.4 μg/m^{3}）程度しか表現できなかった。6-9月に関しては、モデルはPM_{2.5}の濃度の減少傾向をよく捉えており、7月（2009、2011、2013年）、8月（2010、2012年）に、2.5-7.8 μg/m^{3}（観測値の36-75%）の極小値をとった。10月より、再びPM_{2.5}濃度は上昇し、10、11月に出現する極大値に対して、4-7割程度（8-15.4 μg/m^{3}）の濃度レベルを示していた。

図(1)-10. 2009-2013年、福江島における観測（●）とモデル（■）の月平均PM $ _{2.5} $ 質量濃度の季節変化。白抜きされたプロットは、1ヶ月の観測データ数が50％に満たないものである（2009年2月、2010年9月、2011年9月）。また、2009年1月、2013年11-12月のデータは含まれていない。

## 4 ）福江島におけるブラックカーボン（BC）の観測—モデル間比較

(MAAP5012, Thermo)とモデルの

年平均 BC 質量濃度を表(1)-5 に

示す。この期間の福江における BC

の年平均質量濃度は、観測値が

0.31-0.45 μg/m³、モデル値が

表(1)-5. 福江島における年平均BC質量濃度 ( $ \mu g/m^{3} $ )

年	2009	2010	2011	2012	2013
観測	0.43 $ ^{*} $	0.45 $ ^{**} $	0.37	0.31	0.32 $ ^{***} $
モデル	0.33 $ ^{*} $	0.39 $ ^{**} $	0.32	0.30	0.32 $ ^{***} $

$ ^{*} $ 1-3月を除く、 $ ^{**} $ 7-9月を除く、 $ ^{***} $ 11-12月を除く。

観測値は、Kanaya et al.(2013) $ ^{18)} $ に基づき補正した値を利用。

0.30-0.39 μg/m³で概ねよく一致していた。図(1)-11は、2009年4月から2013年10月の期間に渡る、観測とモデルによる月平均BC質量濃度の季節変化を示している。観測、モデルともに、冬～春期と秋～冬期に濃度ピークを有し、また、夏期に濃度が減少する特徴を示しており、PM_{2.5}とほぼ同様な季節変動をしていた。観測・モデルの月平均濃度レベルは非常に良く対応していた。

観測については、月平均値でみると、1月（2010年）、2月（2011年）、3月（2012、2013年）4月（2009年）に0.50-0.84μg/m³の極大値をとり、夏期、7月（2009、2011、2013年）、もしくは、8月（2012年）に0.04-0.15μg/m³の極小値をとる。その後、再びBC濃度は上昇し、2009年10月、2010

図(1)-11. 2009-2013年、福江島における観測（●）とモデル（■）の月平均BC質量濃度の季節変化。白抜きされたプロットは、1ヶ月の観測データ数が50％に満たないものである（2009年8月、2011年7月、2012年7月）。また、2009年1-3月、2013年11-12月のデータは含まれていない。
年11月に、各々0.62、0.56μg/m³の極大値に達した。他の年（2011、2012年）には、明瞭な秋のピークは見られなかった。モデルは若干過大となる時も見られたが、観測されたBCの季節変動や濃度レベルを非常に良く再現しており、冬～春期のピークは、観測と同時期に出現し、0.53-0.94μg/m³（観測値の74-115%）の極大値をとった。夏期の濃度の減少については、良く対応しており、0.01-0.16μg/m³の極小値を示した。また、秋のピークの出現に関しても、観測事象を良く捉えられており、モデル値は2009年10月に0.50μg/m³、2010年11月に0.48μg/m³となった。PM₂.₅の成分であるBCに関して、観測・モデルの一致度は非常に高く、モデルがPM₂.₅を過小評価する原因が、他の成分、特に有機エアロゾルなど大気中で二次的に生成される物質がモデルで十分に表現できていないためであるとする前節の結論を支持する結果が得られた。

### 5 ）最近5年間(2009-2013)の福江島におけるPM_{2.5}濃度トレンド解析

福江島での観測結果が利用できる2009年以降の5年間の長期計算を行い、近年のPM_{2.5}濃度のトレンドについて解析を行なった。本計算の際には放出源分布としてREASv2を使用しているが、各種統計情報の取りまとめ等の都合上、2008年までのエミッションしか作成されていないため、気

図(1)-12. 長崎県福江島における2009～2013年のPM_{2.5}濃度月平均値の観測値(黒四角)およびモデル計算値(赤丸)。単位はμg/m^{3}。

象場のみ NCEP FNL の現業再解析データを用い、地表放出源は2008年で固定して実験を行った。このため、本解析は日本域におけるPM_{2.5}トレンドに与える気象場の影響を主に評価するものである。図(1)-12に2009年から2013年にかけての月平均した地表濃度を示す。全期間を通じておよそ6μg/m^{3}程度、観測値を過小評価する傾向にあるものの、モデルは過去5年間の濃度変化トレンドを定性的に再現していた。観測結果では1年あたり0.7μg/m^{3}程度の減少トレンドが見られたが、一方モデル結果も一年あたり0.6μg/m^{3}程度の減少トレンドを示していた。これらの結果は近年福江島で見られた減少トレンドのうちかなりの部分が気象場の変動で説明できることを示唆している。

図(1)-13 は、福江島における $ PM_{2.5} $ 濃度の年々変動を季節平均別に分けて示している。春季 (MAM) と冬季 (DJF) に関しては、濃度は年々変動を示すものの最近 5 年間で減少傾向にはなっていなかった。一方、夏季 (JJA) と秋季 (SON) については、観測値とモデルの結果共に減少トレンドを示していた。すなわち、最近 5 年間 (2009-2013 年) に福江島で見られる $ PM_{2.5} $ 濃度の減少傾向は、夏季及び秋季の気象

図(1)-13. 福江島における $ PM_{2.5} $ 濃度の季節別の年々変動。

場の変動によって生じている可能性が高いことを示唆している。
2013 年 1 月には、中国の北京等で深刻な$\mathrm{PM}_{2.5}$ 汚染が発生し、日本でも越境大気汚染に対する懸念が高まる契機となった。これに対し、同じ時期の福江島における$\mathrm{PM}_{2.5}$ 濃度は、最近 5 年間の濃度水準と比べて同程度であり、特徴的な変化は見られなかった（図(1)-12）。図(1)-14 は、モデルによる季節別の$\mathrm{PM}_{2.5}$ 汚染気塊の拡がりを $10\ \mu\mathrm{g}/\mathrm{m}^{3}$ 、$100\ \mu\mathrm{g}/\mathrm{m}^{3}$ の等値線によって各年について示している。2012/2013 年冬季は中国において、$100\ \mu\mathrm{g}/\mathrm{m}^{3}$ を超える高濃度領域が他の年と比べてかなり広範囲に拡がっていた（図(1)-14(d)）。一方、日本付近への汚染の拡がりは他の年と同程度であった。気象場の偏差（5 年平均値からのずれ）でみると、2012/2013 年冬季は、黄海・東シナ海上では北西からの季節風が他の年と比べて弱くなっていた（図(1)-15(a)）。大陸側の高濃度

図(1)-14. モデルによる2009-2013年各年の地表PM $ _{2.5} $ 濃度の10 $ \mu $ g/m $ ^{3} $ (実線) 及び100 $ \mu $ g/m $ ^{3} $ (破線) の等値線を季節別 ((a) 春季、(b) 夏季、(c) 秋季、(d) 冬季) に示す。

に対してそれが下流側に及ばなかった原因の一つとして、季節風による $ PM_{2.5} $ の輸送が他の年と比べて弱かったことが考えられた。

2010 年の春季は、福江島だけでなく日本付近で全体的に濃度が低かった（図(1)-14(b)，図(1)-15(b)）。地表付近の水平風速場の偏差を見ると、東風偏差となっており、大陸からの輸送量が少なくなることによって、汚染気塊の拡がり弱くなっていたことが示唆される（図(1)-15(b)）。さらに、図には示さないが降水量に関しても、2010年春季は日本付近全体で正偏差（降水量が多かった）となっており、PM $ _{2.5} $ が低濃度となっていたことと整合的であった。

2013年秋季は、低濃度偏差が黄海・東シナ海や西日本及び南の海上に拡がっていた（図(1)-15(c)）。地表付近の循環の偏差場を見ると、日本列島や周辺海域を含む広範囲にわたって強い東風偏差が卓越していた（図(1)-15(c)）。この東風偏差によって、大陸から日本付近へのPM_{2.5}輸送が減少し、福江で観測された2013年秋季の低濃度の要因となっていたことが示唆された。

(c)

図(1)-15. 地表PM $ _{2.5} $ 濃度（カラー）及び水平風速場（ベクトル）の2009-2013年5年平均値からの偏差。(a) 2012/2013年の冬季、(b) 2010年の春季、(c) 2013年の秋季を示す。

（3）$\mathrm{PM}_{2.5}$ のソースレセプター解析：東アジアの発生源地域別の寄与評価

1）日本域における$\mathrm{PM}_{2.5}$ 地表濃度のモデル再現性検証
WRF/CMAQを用いて、東アジアの各発生源地域（図(1)-1）から日本の2010年のPM $ _{2.5} $ 濃度に対する寄与を評価した。まず、福江以外における観測データを用いて日本域のPM $ _{2.5} $ 濃度についてモデルの再現性を検証した。使用した観測値は、2010年度の有効測定局と判定された一般環境大気測定局（一般局）34地点及び、東アジア酸性雨モニタリングネットワーク（EANET）が測定を行っている隠岐と利尻のデータである。なお、EANETでの観測には、環境省が定めている標準測定法 $ ^{19)} $ との等価性が得られていない自動測定機（TEOM (Tapered Element Oscillating Microbalance）法）が使用されている $ ^{20)} $ ため、隠岐と利尻のデータは参考値

図(1)-16.2010年のPM_{2.5}年平均濃度の水平分布。点は観測値を、背景のシェードはモデルの結果。

である。図(1)-16は、観測とモデルによる2010年のPM_{2.5}年平均濃度の水平分布を示す（一般局については2010年度の平均値を示す）。観測値は西高東低の濃度勾配を示す。すなわち、アジア大陸に近い日本の西側の方が一般にPM_{2.5}濃度は高く、東へ向かうほど濃度が下がる傾向があり、モデル

でも観測と同様の傾向が再現されていた。

図(1)-17は、日本の各地域から選んだ代表的な12地点におけるPM_{2.5}月平均濃度の季節変化を示す（一般局については、2010年1-3月は観測がまだ開始されていなかったため、4-12月の観測値を示している）。季節変動は地域によって差が見られる。九州～近畿地方では、5月と11月に濃度上昇を示し、9月に低くなる。関東地方では、春から夏にかけて濃度はわずかに上昇、もしくはほとんど変わらず、9月に一旦下がった後11月に再び高くなる。北陸や東北地方では夏季に最も濃度が高くなる。モデルはこうした地域によって異なる季節変動パターンを概ね捉えることができていた。ただし定量的には、モデルは一般局における4-12月の平均濃度を35-59%過小評価していた。負のバイアスの大きさには、測定局の用途地域や地方別に見ても明確な傾向

図(1)-17.モデル (黒線) と観測 (灰色線) による 2010年のPM_{2.5}月平均濃度の季節変化。

は見られなかった。また、遠隔地の観測点である福江（-46%）や隠岐（-36%）の年平均濃度も同程度の過小評価が見られた。
モデルによる過小評価の原因には、上述したようにOAの過小評価や観測値に残存している水分の影響が考えられる。他の原因としては、現在のモデルで取り扱っていない土壌粒子（黄砂）の影響も考えられる。しかし、福江において、長崎地方気象台で黄砂が観測された計11日を除いて年平均濃度を算出したところ、全期間の値との差は4%に過ぎなかった。黄砂の観測期間には人為起源のPM_{2.5}も同時に輸送されてくる可能性を考えると、黄砂は年平均値に対する影響としては小さいことが示唆される。OAの過小評価などによるモデルの誤差は、発生源別寄与評価における不確実性の原因になるが、後で述べるように主要な結果に大きく影響するほどではない。

季節変化よりも短い時間スケールの濃度変動の再現性を検証するために、日平均濃度に対する相関係数（R）を算出した。一般局では、0.58-0.79（約6割の測定局で0.70以上）となっており、モデルは濃度の日々変動についても比較的良く再現できていると考えられた。近傍に発生源がなく、越境輸送の影響をより受けやすい福江島（R=0.68）や隠岐（R=0.80）でも相関係数は良好であり、発生源地域別の寄与を評価する上で重要な東アジアスケールの輸送をモデルが概ねよく再現しているものと考えられた。

### 2 ）PM_{2.5}濃度に対する発生源地域別の寄与

PM_{2.5}年平均濃度に対する、東アジアにおける各発生源地域からの寄与の水平分布を図(1)-18に示した。中国からの寄与は、東アジアの広域に拡がり、アジア大陸から黄海や東シナ海、日本海を越えて日本列島に到達していることがわかる。特に、中国中北部（CHN-CN）の寄与は広い範囲を覆っており、日本全域に影響が及んでいる様子が伺える。中国中南部（CNH-CS）は、主に西日本に対して重要な寄与をもっている。また、中国北東部（CHN-NE）の寄与は北海道や東北地方に及んでいることが見てとれる。中国南部（CHN-S）については、日本への寄与の拡がりは小さい。朝

## 鮮半島 (KOR) からの寄与

は九州・中国地方の一部を除くと日本への寄与は小さかった。一方、日本に関しては、寄与は自国内にとどまっており、発生源地域として設定した領域を超えた拡がりは見られなかった。大陸からの影響は地理的に近い九州をはじめ西日本でより重要であり、観測値に見られる西高東低の濃度分布傾向が越境輸送の影響によって生じていることが、この結果から示唆される。

表(1)-6に、排出量を20%削減した感度実験から算出

図(1)-18. PM_{2.5}年平均濃度に対する各発生源地域からの寄与の水平分布。黒線で囲まれた領域がそれぞれのソース領域を示している。カラーで寄与の絶対値（ $ \mu g/m^{3} $ ）、実線は相対的寄与率（%）を示す。

した2010年のPM $ _{2.5} $ 年平均濃度に対する発生源別の寄与率を示す。九州と中国、四国地方では、
表(1)-6.2010年の年平均PM_{2.5}質量濃度に対する各発生源からの寄与率(%)。

S/R	九州	中国	四国	近畿	北陸	東海甲信	関東	東北	北海道
JPN	21	25	23	36	33	46	51	30	19
KOR	10	11	8	6	6	3	0	4	4
CHN-NE	5	6	6	6	11	6	7	21	35
CHN-CN	39	39	39	33	32	28	23	30	29
CHN-CS	15	13	13	11	11	10	8	8	5
CHN-S	2	1	2	1	1	1	1	0	0
OTH	4	4	4	4	4	3	3	4	6
NAT	5	1	6	3	3	3	6	2	3

CHN-CNの寄与が最も大きく約40%を占め、次に、国内（JPN）の寄与（21-25%）、CHN-CS（13-15%）が続く。九州と中国地方に関しては、KORも10%程度の寄与を示す。近畿から東北地方にかけては、国内の寄与が最も大きく、30-50%を占める。これらの地域ではいずれもCHN-CNが2番目に寄与が大きく、近畿と北陸、東北地方については、国内の寄与に匹敵する高い値（〜30%）を示す。CHN-CNは東海甲信、関東ではそれぞれ28%，23%を占める。近畿では、CHN-CSからも11%の寄与がある。東北地方と北海道では、CHN-NEの寄与が大きく（21%と35%）、北海道ではCNH-NEの寄与が最も大きい。CHN-S及びその他の地域（OTH）からの寄与は、いずれの地域でも小さい（それぞれ、2%以下と3-6%）。自然起源の寄与（NAT）は、1-6%となっており、日本域では人為起源のPM_{2.5}が卓越していることを示している。

各発生源地域からの寄与を絶対値でみたところ、CHN-CNとCHN-CS、KORの寄与は九州で最も大きく、北海道（本州の中では関東）で最も小さかった。例えばCHN-CNの寄与は、関東では九州より60％小さくなっており、日本の中でも地域差が大きいことが伺える。CHN-NEの寄与は北海道と東北地方で特に大きい値を示し、太平洋側で小さかった。

各地方で

の全発生源からの寄与の合計値は、標準実験の濃度の105-112%に相当しており、非線形の影響は10%程度と算出された。排出量を20%増やした感度実験に基づいた場合の寄与率や非線形

図(1)-19. 九州、近畿、関東、東北地方における$\mathrm{PM}_{2.5}$月平均濃度に対する各発生源からの寄与の季節変化。実線は標準実験の$\mathrm{PM}_{2.5}$月平均濃度を示す。
性も同程度であり、各地方における国外6領域の寄与率の合計値としての差は、2%以下と小さかった。感度実験に用いる排出量変化率の違いが寄与評価に及ぼす影響をさらに調べるために、主要な人為起源の発生源地域であるCHN-CN及びJPNに対して、排出量を50％削減した感度実験を行い、各地方への寄与は、感度実験と標準実験の濃度差の2倍として評価した。-20%の感度実験から算出された寄与との差はCHN-CNについては、±0.01μg/m³以内であり、非常に小さかった。JPNの寄与についても-20%感度実験との差は、最大でも-0.16μg/m³(相対的寄与率では約2%に相当)と小さかった。これらの結果から、-50-+20%の変化率においては、感度実験に適用する増減幅の違いに伴う寄与率に対する不確実性は数%以下であると考えられた。

排出量20％削減感度実験から算出した、九州、近畿、関東、東北地方におけるPM_{2.5}月平均濃度に対する発生源別の寄与の季節変化を図(1)-19に示す。九州では夏季を除き越境輸送の月変動が大きく、各季節に、特にCHN-CNとCHN-CSからの寄与が高くなる月（1,5,11月）があり、月平均濃度がピークを示す月と一致している。近畿や関東では九州と比べて国外からの寄与の月々の変動は大きくないが、近畿でもこれらの月にCHN-CNからの寄与が大きくなり、関東では5月にやはりCHN-CNからの寄与の上昇が見られる。九州や近畿、関東では夏に国外からの寄与が減少する一方、東北地方では、CHN-CNが夏季に高い値を示す。国内の寄与は概ね夏季に高く、冬季に低くなる傾向があった。

## 3 ）越境輸送の寄与

年平均濃度に対する越境輸送の寄与（日本以外の6領域からの寄与の合計値）は、九州で最も大きく、関東地方を除く各地域でも国内の寄与を上回っていた。茶谷ほか $ ^{21} $ は、日本以外の人為起源排出量をゼロにした感度実験によって越境輸送量を算出しており、2005年度の年平均濃度に対する感度は大阪・兵庫圏、愛知・三重圏、首都圏でそれぞれ48%, 41%, 31%と報告されている。本研究の越境輸送の寄与率は、近畿、東海甲信、関東でそれぞれ61%, 51%, 43%となり、レセプター領域の設定が異なるので単純に比較はできないが、概ね近い値となっている。国外の人為起源発生源地域の中では、中国からの寄与が卓越しており、中国4地域の寄与率を合計すると各地方で39-69%となった。越境輸送の寄与は季節変化を示し、西日本では春季と秋季、冬季に大きくなり、関東地方では、春季に大きくなっていた。

中国は韓国に対しても重要な寄与を持ち、中国4地域の寄与率の合計値は年平均で63％と算出された。一方、朝鮮半島の寄与は34％で、日本から韓国への寄与は小さかった。また、中国中北部(CHN-CN)をレセプター領域とした場合、中国からの寄与が支配的であり、同じく年平均で4地域の合計が96％を占めた（日本や韓国から中国への寄与は非常に小さかった）。

モデルによる寄与評価の結果には、モデル中で過小評価されているOAや計算で取り扱っていない土壌粒子の影響が反映されていないことに留意する必要がある。OA、特に大気中での化学反応により二次的に生成される二次有機エアロブル（Secondary Organic Aerosols, SOA）は、その生成過程や組成などの面で未解明な部分も多く、CMAQのSOAモジュールを含め、現状の化学輸送モデルで頭著に過小評価されることが多い $ ^{5)} $ ， $ ^{22)} $ 。モデルが人為起源のOAを過小評価している場合には、OA濃度に影響を及ぼしている発生源地域の寄与を少なく見積もっていることになる。一方、自然起源のOAを過小評価している場合には、人為起源の相対的寄与全体を過大評価していることになる。例えば、OAの過小評価分が福江島と各地方で同程度（PM $ _{2.5} $ 濃度の12％に相当）であるとして、
これがすべて国外の人為起源以外であったと仮定すると、43-78％と算出された越境輸送の寄与率は、38-70％になる。すなわち、OAの過小評価に伴う越境輸送の寄与率の不確実性は、全体として5-8％と見積もられ、結果に大きな影響を与えるほどではないが、不確実性の低減のためには今後モデルによるOAの再現性の向上が重要と言える。上述したように年平均濃度に対する黄砂の影響は小さいが、土壌粒子濃度の再現性向上も不確実性の低減に繋がる。ただし、PM $ _{2.5} $ 中の自然起源のOAや土壌粒子に伴うモデルの誤差は、基本的に人為起源同士（例えば、日本と中国）の発生源地域別寄与を比較する限りにおいては影響を及ぼさないことにも留意すべきである。

以上のように、OAの過小評価や土壌粒子によるモデルの誤差や感度実験における非線形性に伴う不確実性を検討した結果、寄与評価の主要な結果が大きく変わるような影響を及ぼすものではないと考えられた。年平均濃度に対する中国からの寄与率は、西日本（九州～近畿地方）で50-60%、関東地方では40%と見積もられ、東アジアスケールの越境輸送が環境基準の達成に対して重要な一因となっていることが示唆された。

### （４）PM_{2.5}濃度における自然起源エアロゾルの影響評価

モデルにおけるPM_{2.5}過小評価傾向の要因としては黄砂などの自然起源エアロゾルの影響をモデルでは十分考慮できていないことが考えられることから、黄砂および海塩粒子等の巻き上げも含めたエアロゾルモデルを利用可能な領域化学輸送モデルであるWRF-Chemを用い、黄砂等のPM_{2.5}濃度に与える影響について解析を行なった。これまで主に用いてきたCMAQモデルは詳細な化学反应等を考慮しているが、計算資源上の制約から気象場については6時間ごとの気象場を用いているため、地表風速等に強く依存する自然起源エアロゾルの巻き上げ等をモデル内で考慮するのはWRFにオンラインエアロゾルモジュールを組み込んだもので、各モデルタイムステップ(4分程度)での気象場をモデル内で計算するとともに、それら(風速、土壌水分等)を用いて土壌粒子エアロゾルの巻き上げフラックスを推定している。昨年度より行っているモデル間相互比較の結果から、オゾンおよびPM_{2.5}のモデル間の差異についても検証を進めつつある。また本計算ではSORGAMエアロゾルモジュールを用いたが、粒径を3モードに分けたバルクモデルであることから、日本付近の観測結果から全体の14％がPM_{2.5}に含まれると仮定した。大規模な黄砂イベントが日本各地で観測された2011年春季から夏季における計算結果を図(1)-20に示す。2011年5月3日

図(1)-20. 領域化学輸送モデルWRF-Chemを用いて計算された、日本周辺(赤)および日本海海上（緑）でのPM_{2.5}における土壌性エアロゾルの割合。

から5日にかけて広域でダストイベントが観測されているが、モデル結果においても5月はPM_{2.5}中に含まれるダストの寄与率が高く、月平均でも17%程度と推定されている。また広域のダストイベント等が発生していたため、日本海海上においてもほぼ同程度の寄与率であった。太平洋から海洋性気塊が流入する夏季において寄与率は相対的に低下し、およそ4%程度であった。本結果から、越境汚染が卓越する春季においてダストのPM_{2.5}に対する影響は月平均で7-14%と推定された。
## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

これまで必ずしも十分理解されているとはいえなかった、越境汚染の影響や汚染気塊の起源別寄与率等について、最新の気象モデルおよび詳細なエアロブル・気相化学反応過程を考慮した領域化学輸送モデルと時空間的に精度の高い入力データ(排出量など)を用いた詳細な解析を行った。領域化学輸送モデルにより計算された大気中濃度については、他のサブテーマとも連携し、長崎県福江島および中国での地表面観測やつくば等におけるライダーによる鉛直観測、衛星観測による広域観測などとも比較し、モデルが定性的に東アジア域における大気汚染物質の時空間変動等を再現していることを確認した。また福江島においてはモデル解析から集中観測期間中にイベント的な大陸起源汚染気塊の流入が示唆された。

越境汚染の寄与率についてモデル解析を行なったところ、九州で最も大きく、関東地方を除く各地域で国内の寄与よりも上回っていた。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

環境省「越境大気汚染・酸性雨対策検討会」における越境大気汚染・酸性雨長期モニタリング中間報告（平成24年6月）・報告書（平成26年3月）において、本研究で明らかにした東アジアにおけるオブンやPM $ _{2.5} $ のSR関係評価結果が引用された。環境省・中央環境審議会・微小粒子状物質等専門委員会（平成26年3月12日）では、PM $ _{2.5} $ 対策の検討に際し、モデルシミュレーションから導出した、我が国地域別のPM $ _{2.5} $ に対する越境大気汚染・国内汚染の寄与率が参考資料として配付された。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

2009-2013年度の $ O_{3} $ や $ PM_{2.5} $ の「平均」濃度は、福江ではむしろ微減傾向にあった観測事実に関するモデル解析を実施し、この微減傾向の原因は、気象（風系や降水）の年々変動の影響が強いためで、前駆物質の排出源強度が減少に転じたわけではないことを示した。このことから、オゾン、 $ PM_{2.5} $ の対策を継続的に、中長期的な視点で行うことが必要である。

## 6 ．国際共同研究等の状況

$$ [ 国際共同研究計画名 ]Model Inter-Comparison Study-Asia Phase III(MICS-Asia III) $$

$$ [ 協力案件名 ] アジア地域を対象とした国際的な大気質モデルの相互比較実験の実施 $$

$$ \begin{aligned}&\text{◼}\left[Leaders\right]Zifa Wang\text{⋅ Institute of Atmospheric Physics⋅ China、Jung-Hun.Woo⋅Konkuk University⋅}\\&\text{◼}\text{Korea、Greg Charmichael⋅ Iowa University⋅ US}\\ \end{aligned} $$

$$ [ 参加 \cdot 連携状況 ]Model Intercomparison(Topic1) に co-leader として参加 $$

[国際的な位置づけ] MICS-Asiaは、アジア地域、欧米諸国の大気質モデル研究者が参加し、各国の研究者が保有する大気質モデル結果の相互比較を行ない、アジア地域の大気汚染状態に関する醸成をはかる。
### 7. 研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1) J. LI, Z. WANG, H. AKIMOTO, J. TANG, and I. UNO: Geophys. Res. Lett., 36(24), DOI: 10.1029/2009GL041123 (2009).

“Modeling of the impacts of China's anthropogenic pollutants on the surface ozone summer maximum on the northern Tibetan Plateau”

2) K. YAMAJI, J. LI, I. UNO, Y. KANAYA, H. IRIE, M. TAKIGAWA, Y. KOMAZAKI, P. POCHANART, Y. LIU, M. TAKIGAWA, H. TANIMOTO, T. OHARA, X. YAN, Z. WANG, and H. AKIMOTO: Atmospheric Chemistry and Physics, 10(15), 7353–7368 (2010).

“Impact of open crop residual burning on air quality over Central Eastern China during the Mount Tai Experiment 2006 (MTX2006)”

3) J. LI, Z. WANG, X. WANG, K. YAMAJI, M. TAKIGAWA, Y. KANAYA, P. POCHANART, Y. LIU, H. IRIE, B. HU, H. TANIMOTO, and H. AKIMOTO: Atmospheric Environment, 45(10), 1817–1829 (2011).

“Impacts of aerosols on summertime tropospheric photolysis frequencies and photochemistry over Central Eastern China”

4) PAN, X. L., Y. KANAYA, Z. F. WANG, Y. LIU, P. POCHANART, H. AKIMOTO, Y. L. SUN, H. B. DONG, J. LI, H. IRIE, and M. TAKIGAWA: Atmos. Chem. Phys. 11, 9735-9747 (2011).

“Correlation of black carbon aerosol and carbon monoxide concentrations measured in the high-altitude environment of Mt. Huang in Eastern China”

5) K. YAMAJI, I. UNO, and H. IRIE: Atmospheric Environment, 55, 475–482 (2012).

“Investigating the response of East Asian ozone to Chinese emission changes using a linear approach”

6) A. NAWAHDA, K. YAMASHITA, J. KUROKAWA, T. OHARA, and K. YAMAJI: Water, Air, & Soil Pollution, 223(6) 3445–3459 (2012).

“Evaluation of premature mortality caused by exposure to $ PM_{2.5} $ and ozone in East Asia: 2000, 2005, 2020”

7) H. IRIE, K. YAMAJI, K. IKEDA, I. UNO, S. ITAHASHI, T. OHARA, and J. KUROKAWA: Atmospheric Chemistry and Physics Discussion, 13, 14037–14067 (2013).

“An evaluation of the CMAQ reproducibility of satellite tropospheric $ NO_{2} $ column observations at different local times over East Asia”

8) A. NAWAHDA, K. YAMASHITA, J. KUROKAWA, T. OHARA, and K. YAMAJI: Water, Air, & Soil Pollution, 224(5), 1537–1555 (2013).

“Evaluation of the Effect of Surface Ozone on Main Crops in East Asia: 2000, 2005, and 2020”

9) J. LI, Z. WANG, K. YAMAJI, M. TAKIGAWA, Y. KANAYA, F. TAKETANI, X. PAN, M. HU, F. MENG, and T. YANG: SOLA, 9, 40–44 (2013).

“Uplifting of Asian Continental Pollution Plumes from the Boundary Layer to the Free
Atmosphere over the Northwestern Pacific Rim in Spring"

10) Y. KANAYA, H. AKIMOTO, Z. WANG, P. POCCHANART, K. KAWAMURA, Y. LIU, J. LI Y. KOMASAKI, H. IRIE, X. PAN, F. TAKETANI, K. YAMAJI, H. TANIMOTO, S. INOMATA, S. KATO, J. SUTHAWAREE, K. OKUZAWA, G. WANG, S. G. AGGARWAL, P. FU, T. WANG, J. GAO, Y. WANG, and G. ZHUANG: Atmospheric Chemistry and Physics, 13, 8265–8283 (2013). "Overview of the Mt. Tai Experiments (MTX2006) in Central East China in June 2006: studies of significant regional air pollution"

11) K. YAMAJI, K. IKEDA, H. IRIE, J. KUROKAWA, and T. OHARA: Journal of Air & Waste Management Association, 64(4), 436-444 (2014).

“Influence of Model Grid Resolution on NO $ _{2} $ Vertical Column Densities over East Asia”

12) K. IKEDA, K. YAMAJI, Y. KANAYA, F. TAKETANI, X. PAN, Y. KOMAZAKI, J. KUROKAWA and T. OHARA: Journal of Air & Waste Management Association, 64(4), 445–452 (2014).

“Sensitivity Analysis of Source Regions to $ PM_{2.5} $ Mass Concentration at Fukue Island, Japan”

## くその他誌上発表（査読なし）>

1) 山地一代: エンジンテクノロジーレビュー（養賢堂）、2(6)、32-38(2011).

「広域大気における光化学オキシダント濃度の増加とアジア諸国の現状および越境大気汚染」

## （2） 口頭発表（学会等）

1) 山地一代、滝川雅之、J. LI、鵜野伊津志、金谷有剛、P. Pochanart、駒崎雄一、秋元肇: 地球惑星科学連合 2009 年大会（2009）.

「華北平原の野焼きによる大気質への影響評価」

2）山地一代、鵜野伊津志、金谷有剛、駒崎雄一、大原利真、秋元肇：第50回大気環境学会年会（2009）.

「中国華北地方におけるバイオマスバーニングによる大気質への影響」

3) K. YAMAJI, J. LI, I. UNO, Y. KANAYA, and H. AKIMOTO: 8th Annual CMAS Conference, North Carolina, USA (2009)

"Impact of open crop residual burning for air quality of central east China in 2006"

4）山地一代、Li Jie、鵜野伊津志、滝川雅之、金谷有剛、駒崎雄一、大原利真、秋元肇：日本気象学会2009年度秋季大会（2009）.

「領域物質輸送モデルを用いた Central East China 域における大気汚染物質の変動解析」

5) K. YAMAJI: International Workshop on Atmospheric Environment Modeling Research in East Asia, Dalian, China (2010)

“Modeling study of impact of open crop residual burning emissions on air quality over Central Eastern China”

6）山地一代、鵜野伊津志、Li Jie: 第51回大気環境学会年会（2010）.「東アジア地域における広域大気汚染の発生源寄与解析」
7) K. YAMAJI, J. LI, Y. KANAYA, I. UNO, and H. AKIMOTO: 9th Annual CMAS Conference, North Carolina, USA (2010)

“Numerical analysis of air pollutants at the west part of Japan during an intensive observational campaign in 2009”

8）山地一代、Li Jie、鵜野伊津志、滝川雅之、金谷有剛、駒崎雄一、大原利真、秋元肇：日本気象学会2010年度秋季大会（2010）.

「領域物質輸送モデルを用いた長崎県福江島における大気汚染解」

9) K. YAMAJI: 2nd International Workshop on Atmospheric Modeling Research in East Asia, Hainan, China (2010)

“Ozone chemical linearity due to emissions change over East Asia in regional chemical transport model”

10) K. YAMAJI, J. LI, I. UNO, Y. KANAYA, F. TAKETANI, H. TANIMOTO and S. INOMATA: Air Quality Modeling in Asia 2011 International Conference & Training, Seoul, Korea (2011)

“Numerical analysis of air pollutants transportation/transformation processes over north east Asia based on WRF/CMAQ and observations”

11) 池田恒平、山地一代、滝川雅之：日本気象学会2011年度秋季大会（2011）.

「領域気象モデルWRFにおける日本域の降水の再現性検証」

12) 山地一代、入江仁士、鵜野伊津志：日本地球惑星科学連合2011年大会（2011）.

「東アジアにおける近年の排出量変化に対するオゾントレンドと線形性」

13) K. YAMAJI, J. LI, I. UNO, Y. KANAYA, F. TAKETANI, H. IRIE, H. TAKASHIMA, H. TANIMOTO, S. INOMATA, and JAMSTEC & NIES observational research team: 8th International Conference on Acid Deposition, Beijing, China (2011)

“Modeling analysis for trans-boundary transport observed at Fukue island, a remote site in the East China Sea”

14) 山地一代、Jie Li、鵜野伊津志、金谷有剛、竹谷文一、駒崎雄一、谷本浩志、猪俣敏：第52回大気環境学会年会（2011）.

「2009年福江島における大気物質濃度のモデル解析」

15) 山地一代、秋元肇、Jie Li、鵜野伊津志：第52回大気環境学会年会（2011）.「日本の遠隔観測地における広域的越境大気汚染のモデル解析」

16) K. YAMAJI: 3rd International Workshop on Atmospheric Modeling Research in East Asia, Chengdu, China (2011)

“Investigating ozone chemical linearity to assess the response to Chinese emission changes over East Asia with a linear approach”

17) 山地一代、入江仁士、鵜野伊津志：大気化学討論会（2011）.

「領域ネストモデルを用いた窒素酸化物の動態評価」

18) K. YAMAJI, J. LI, I. UNO, Y. KANAYA, F. TAKETANI, H. TANIMOTO, and S. INOMATA: 10th Annual CMAS Conference, North Carolina, USA (2011)

“Evaluation of an air quality modeling system for atmospheric aerosols over Northeast Asia”

19) K. IKEDA, K. YAMAJI and M. TAKIGAWA: 92nd American Meteorological Society Annual
Meeting, New Orleans, USA (2012)

(20) “Examination of sensitivity of WRF precipitation over Japan to physical parameterizations and horizontal resolution.”

21) K. IKEDA, K. YAMAJI, J. KUROKAWA, T. OHARA, F. TAKETANI and Y. KANAYA: 3rd International Workshop on Emission Inventory in Asia, Kanagawa, Japan (2012)

“Simulation of air pollutants in East Asia using regional emission inventory in Asia (REAS) version 2.”

22) 池田恒平、山地一代、金谷有剛、竹谷文一、X. PAN、駒崎雄一、黒川純一、大原利真：第53回大気環境学会年会（2012）

「2010年の福江島PM_{2.5}濃度に対する発生源の感度解析」

(23) 池田恒平、竹谷文一、山地一代、金谷有剛、黒川純一、大原利真：第53回大気環境学会年会(2012)

「2011年秋季福江島におけるPM_{2.5}濃度及び成分のモデルの再現性」

24) 山地一代、池田恒平、金谷有剛、竹谷文一、駒崎雄一、Xiaole PAN、Li Jie、鵜野伊津志、黒川純一、入江仁士、高島久洋、大原利真、谷本浩志、横内陽子：第53回大気環境学会年会(2012)

「福江島でのオゾン・PM_{2.5}、前駆物質の通年観測のモデル解析」

(25) 池田恒平、山地一代、滝川雅之、竹谷文一、金谷有剛: 日本気象学会2012年度秋季大会(2012)

「黄海・東シナ海のSST解像度が春季の大気汚染物質の輸送・沈着に与える影響」

26) K. IKEDA, K. YAMAJI, Y. KANAYA, F. TAKETANI, X. PAN, Y. KOMAZAKI, J. KUROKAWA, and T. OHARA: 11th Annual CMAS Conference, North Carolina, USA (2012)

“Sensitivity analysis of source regions to $ PM_{2.5} $ concentrations at Fukue Island, Japan.”

(27) K. YAMAJI, H. IRIE, J. KUROKAWA, and T. OHARA: 11th Annual CMAS Conference, North Carolina, USA (2012)

“Influence of model grid resolution on NO $ _{2} $ vertical column densities over east Asia”

28) K. IKEDA, K. YAMAJI, Y. KANAYA, F. TAKETANI, X. PAN, Y. KOMAZAKI, J. KUROKAWA and T. OHARA: European Geosciences Union General Assembly 2013, Vienna, Austria (2013) "Model analysis of seasonal variation of $ PM_{2.5} $ across Japan and its regional-scale transport in East Asia."

29) K. IKEDA, K. YAMAJI, Y. KANAYA, F. TAKETANI, X. PAN, Y. KOMAZAKI, J. KUROKAWA and T. OHARA: 12th International Conference on Atmospheric Sciences and Applications to Air Quality, Seoul, Korea (2013)

$$ PM_{2.5} $$

30) K. YAMAJI, K. IKEDA, M. TAKIGAWA, Y. KANAYA, and T. NAGASHIMA: 12th International Conference on Atmospheric Sciences and Applications to Air Quality, Seoul, Korea (2013)

“Model inter-comparison for evaluation on source sensitivities of ozone and $ PM_{2.5} $ over East Asia”

31) 池田恒平、山地一代、金谷有剛、竹谷文一、X. PAN、駒崎雄一、黒川純一、大原利真：第54回大気環境学会年会（2013）

「日本のPM_{2.5}質量濃度に対する発生源地域の感度解析」
32) 山地一代、池田恒平、滝川雅之、金谷有剛、Xiaole Pan、谷本浩志：第54回大気環境学会年会（2013）.

33) K. YAMAJI, K. IKEDA, M. TAKIGAWA, Y. KANAYA, T. NAGASHIMA: 4nd International Workshop on Atmospheric Modeling Research in East Asia, Kunming, China (2013)

“Model inter-comparison for evaluation on source sensitivities of $ PM_{2.5} $ and ozone over East Asia”

34) K. YAMAJI, M. TAKIGAWA, and K. IKEDA: 12th Annual CMAS Conference, North Carolina, USA (2013)

“Models reproducibility of ozone concentrations over Japan in warm season”

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない。

## （４）シンポジウム、セミナー等の開催（主催のもの）

特に記載すべき事項はない。

## （５）マスコミ等への公表・報道等

1) 朝日新聞（2013年1月31日、大阪版、3面）「北京、一部の工場停止 大気汚染 当局が緊急対策」

2）朝日新聞（2013年2月1日、大阪版、3面）「大気汚染 北京混乱」

3）毎日新聞（2013年2月5日、全国版、3面）「PM_{2.5}って、どんな物質？」

4) 赤旗日曜版 (2013年3月10日、全国版、35面) 「深刻中国 PM_{2.5} 污染 北京で基準の約30倍 日本に越境、複合大気汚染に」

5）NHK 週刊ニュース 深読み（2013年2月16日、PM_{2.5}越境大気汚染の寄与率に関する成果について1分ほど紹介）

6) 読売新聞 (2013年7月1日、全国版) 「PM_{2.5}対策 日中で協力」

7) 日本経済新聞 (2013年11月28日、全国版) 「PM_{2.5}、国内でも発生関東地方、「中国発」を上回る」

8) 毎日新聞（2013年12月17日、全国版）「濃度懸念高まる冬本番$\mathrm{PM}_{2.5}$の発生源把握急務」

9) 読売新聞（2014年1月6日、全国版）「PM_{2.5}高精度で分析 発生源の推定可能に」

10) 日本経済新聞 (2014年1月27日) 「ニッキイの大疑問 PM_{2.5}、どこから来るの？国内にも発生源予測技術進む」

11) 日本テレビ 情報番組PON!（2014年3月6日）「中国から飛来してくるPM_{2.5}の割合について」PM_{2.5}の越境寄与率に関する試算について紹介

12) NHK BSニュース (2014年3月12日) 「PM_{2.5}対策強化で提言取りまとめへ」 PM_{2.5}の越境寄与率に関する試算について紹介

(6) その他

特に記載すべき事項はない。