Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
イソプレンのOH酸化による寄与が57％にも上ることが示された。1850～2005年に渡る長期連続の過去変動再現シミュレーションが行われ、 $ O_{3}\cdot $ エアロゾル濃度場は衛星を含む過去の観測とよく一致した。

BCの表現については、変質過程として、硫酸ガスだけでなく、揮発性炭化水素類（VOCs）の酸化に伴う有機成分も考慮し、これらの凝縮によるBC表面の被覆を陽に計算するスキームを導入し、さらに、降水除去過程などについても改良を行った結果、従来過小評価が著しかった南極・北極域についても、定量的にも観測に近いBCの濃度・季節性が計算された。また、サブテーマ（4）の福江島観測データを用い、一大発生源である中国の下流域でも、モデルは現実のBC濃度や季節性をよく再現できることが確認された（図8）。最終的に評価されたBCによる放射強制力の全球平均値は $ 0.56Wm^{-2} $ となり（図9）、本研究により不確かさが減少してもなお、BCは温暖化に有意に寄与する事実はゆるぎなく、その削減は温暖化の緩和に寄与しうることが示された。本モデルによる気候変動の予測には、温暖化をもたらす $ CO_{2}, O_{3}, BC $ だけでなく、寒冷化を招く硫酸塩等の効果も含まれている。放射強制力に加え、各物質のもたらす気温変化や気候感度についても算出することで、例えば $ CO_{2} $ による温暖化と $ O_{3} $ やBC等による温暖化効果とを比較する際のメトリックとして用いることが可能になった。

図8. 福江島におけるBCの季節変動。赤実線はCHASER-SPRINTARSモデル計算結果、黒実線は観測データ。

将来実験では、CLE, 450ppm, 450cntr, MFRのいずれのシナリオにおいても気温上昇曲線はほとんど変わらなかった（図9実線）。BC・O_{3}等の減少による加熱抑制が、硫酸塩などの冷却性成分の減少によって打ち消されたためである。SO_{2}排出量を2005年値に固定し

で評価すると、最大で0.4℃の気温上昇抑制効果が確認できた。したがって、実質的な温暖化抑制を期待するには、硫酸塩などの冷却性成分の濃度変動にも十分注意が必要である。なお大気汚染と温暖化影響の評価の内、SLCPコベネフィットアプローチの議論に直結した計算結果は、テーマ3サブテーマ（6）に提供した。

(鎖線)

図9.（左）BClによる放射強制力（1850～2005年）の推定。（右）各シナリオ（SO_{2}排出量を2005年値に固定した場合も含む）での全球平均気温変化（1890-1910年からの差分）。

## （４）北東アジアにおけるモデル精緻化のためのオゾン・エアロゾル現場観測

環境基準告示（2009年9月）直後の1年間、福江島におけるPM_{2.5}では、日平均値が35μg/m^{3}を超える「高濃度日」が26日に上り（図10）、近くに汚染源のない離島でさえ、短期環境基準が満たされない問題を観測から見出し、速やかに報告した。気流場の解析やBCの共存から越境大気汚染の影響が強いと結論づけた。その後環境省データが充実し、非達成地域は西日本に広く見られることが明らかになってきた。しかし、越境大気汚染が支配的な環境で5年間の推移を見てとれるのは現時点で福江島しかない。福江島でのPM_{2.5}高濃度日数（表2）は年間18～31日の間で高止まり、環境基準を満たさない状況に変わりはない。福江島でのO_{3}についても、日平均濃度でさえ1時間値の環境基準である60ppbを上回る日数が

著な越境大気汚染問題として認識すべきことが観測から示された。「平均」濃度の長期解析では、福江島での $ O_{3} $ ， $ PM_{2.5} $ の弱い減少傾向を5年間の観測から見出したが、サブテーマ（1）のモデル計算から、気象場の変動の影響が強く、排出量減少を示唆しないことがわかった。如東、済州島での $ PM_{2.5} $ の化学組成は、福江島の場合（図11）と主成分の構成（硫酸・硝酸・アンモニウムイオン、BC、有機物）や割合の点で類似した。東アジアでの $ PM_{2.5} $ モデル再現性には一定の目途が立つものの、さらなる向上のためには有機物濃度の表現の向上が目標となることが示された。そのほか、福江島に飛来する越境大気汚染気塊では、基本的に $ O_{3} $ 生成制限因子はNOxであるが、韓国経由で飛来する場合にはVOCとなる場合もあり、国内での追加的な $ O_{3} $ の生成を抑制するには、NOxだけでなくVOCの削減も効果的であることが示された。

図10. 福江島における2009年9月9日から1年間の日平均PM $ _{2.5} $ 質量濃度のヒストグラムと累積相対頻度(%)。
2種の装置による福江でのBC計測データは非常に強く正相関し、他成分の干渉等を排除したBC連続測定法が確立された。しかしながら、50%程度のバイアス（MAAPが過大）が季節によらず見いだされた。この結果は中国での集中観測で得られた大小関係と整合的であり、校正の際に基準とした熱分離手法の違いに由

表2. 福江島でのPM_{2.5}高濃度日（日平均値が35μg/m^{3}超）の月別統計（グレーは有効測定日数が15日以下）。2013年1月も他の年と大差ない（太字）。0_{3}日平均濃度が60ppbを超過した日数の年々変動も合わせて示す。

月年度	4	5	6	7	8	9	10	11	12	1	2	3	合計
2009	10	1	2	0	0	0	4	1	2	6	1	2	29日
2010	0	5	0	1	4	0	1	5	3	0	7	2	28日
2011	4	8	1	0	0	0	0	2	1	6	1	5	28日
2012	1	4	0	0	0	0	0	2	0	3	1	7	18日
2013	2	7	0	0	0	0	0	0	4	7	7	4	31日

O_{3}日平均值60ppb超過日數
34日
37日
32日
42日
47日

来する可能性を指摘した。このことにより、従来400％にも上るとされたBC計測法の不確かさを約50％にまで狭めることができた。また、如東での観測結果と2006年泰山での集中観測結果とから、中国中東部ではBC粒子の大気中毒命が4.1-5.7日と見積もられ、従来知見(4.7-10日)より短いことを見出し、他の水溶性成分との内部混合によって除去が促進されている可能性が示唆された。さらに、 $ \Delta BC/\Delta CO $ 比の計測から、冬小麦の収穫後の農業残渣野外燃焼からのBC発生量は従来想定の約2倍に達する可能性が指摘された。これらのプロセス解明の成果も加え、全球（サブテーマ（3）・領域（サブテーマ（1））モデルの改良を介して、排出インベントリREAS2（テーマ）

図11. 2009年春季、福江島での平均的なPM_{2.5}化学組成。左が観測、右がモデル結果。観測の点線はPM_{2.5}連続観測値。

一マ2）の不確かさは、ボトムアップで見積もられた幅（数倍）よりも十分に小さい可能性を見出した。如東ではバイオマス燃焼に由来する各種VOC成分の排出係数も決定した。具体的にはPMF因子解析と、トレーサーとなるアセトニトリルの増大を指標にして、バイオマス燃焼が強く影響したピークを同定することで、共存する都市大気汚染の影響を除去し、COとCO₂の濃度比をもとに決定された有炎・無炎燃焼状態別に、排出係数を推定した。アセトニトリル、アセトアルデヒドなど含窒素・含酸素有機化合物は、無炎燃焼時に多く排出されることを見出した。実験室での小規模燃焼実験からも整合的な結果を得た。農作物のバイオマス残渣量と組み合わせて、中国における冬小麦の野焼きから排出されるVOC量は0.29 Tg/yr（他の農作物の野焼きにも同じ排出係数を適用すると全排出量は1.95 Tg/yr）と推計された。中国・韓国での国際共同観測を通じて、国際的な地域協力の基盤構築のために重要となる、地域科学者間の共通認識の醸成も達成した。

## （５）地上・衛星ライダーによるアジア域のエアロゾル解析

2004-2011年の地上ライダーによる球形粒子AOD、CALIOPによるAOD、MODISによる微小粒子AODでは、北京・沖縄辺戸岬・つくばにおいて、2006-2007年にピークがみられ、上昇傾向がその後横ばい又は減少となる共通の傾向が示された。AODの値や季節性の観点で、CMAQの再現性は概ね良好であった。その後、2011-2013年12月までの観測結果を加え、10年間の球状粒子AOD変動を解析したところ、沖縄辺戸岬・長崎・つくばでは、減少傾向には歯止めがかかっていることが見出された（図12）。重要な前駆物質が二酸化硫黄から窒素酸化物へ変化した可能性も指摘された。と

図12. 地上ライダー観測から得られた球形粒子光学的厚さの月平均値。上から辺戸岬、長崎、つくば。

くに2008年以降の排出動向の把握を確定的なものにするには、排出インベントリの年次更新や、より長期の推移の確認が必要である。

PM_{2.5}高濃度日のダスト寄与についても、球形粒子と黄砂を区別して消散係数を決定できるライダー観測の利点を活かして算出した。2010-2013年度に、日本の各地PM_{2.5}観測から35 $ \mu $ g/m^{3}超過地点割合が高かった上位30日において、全国12ライダーの平均値として評価した場合、気象庁での黄砂目視観測地点数が多かった日にはやはり黄砂の寄与が高かった。

エアロゾルスケールハイトについては、過去にライダーによるAODの比較評価に用いた鉛直14層の
RAMS/CMAQモデルでは、エアロゾルが観測よりも高高度にまで分布してしまうことを見出し、37層のモデルへの更新を促した。37層を採用した最新モデル結果との比較では、概して特に日本海や日本を含む領域において数値モデルと観測との一致度が良いが、夏期においてはモデルのスケールハイトがわずかに観測よりも高いため、鉛直解像度の改善がさらなるモデルの改良に繋がることが示唆された。

(6) 受動型衛星観測による大気汚染物質の時空間分布の解析

地上からのリモート観測（MAX-DOAS法）を用いた衛星データの定量的検証では、バイアスがSCIAMACHYでは7%，OMI：-7%，GOME-2では-20%と算出された。このバイアスを補正したのちに3種の衛星データを基準として2007年6月についてサブテーマ（1）によるWRF/CMAQモデル計算結果を評価した。その結果、CEC（中国中東部）を含む9領域で日変化パターンがモデルと一致した。定量的には、中国上空でCMAQが対流圏NO $ _{2} $ カラム濃度の日中の減少速度を過小評価する傾向があることが分かり、モデル中の化学プロセス・境界層の取り扱いなどを検証することがさらなるモデルの精緻化に重要であることを提案した。

この衛星データを基準とし、CMAQモデルの長期トレンドを評価した（図13）。12診断領域のうち、CEC, NCP(華北平原), BEI（北京周辺）では衛星データに見られる年々変動パターンがCMAQで再現できていることが分かった。中国での急激な増加とは対照的に、日本では減少トレンド、韓国ではほぼ横ばいであった。定量的にはCMAQの計算値が過小となる傾向が認められたが、この差はCMAQの水平解像度を改善することで解消される。これらの結果は利用したREAS Ver.2の排出インベントリの妥当性を支持するものである。このように、長期トレンドの観点からもモデル精緻化に資する知見が得られた。さらに本研究で

図13. 中国中東部 (CEC)・北京 (BEI) の各領域における対流圏NO_{2}カラムの月平均値の長期トレンド。4-8月のデータを使用。衛星データは白抜きの丸、CMAQの値は橙色の丸。

は、2013年までの衛星データを収集し、直近までのトレンド解析を実施した。2011年以降、CEC領域では対流圏NO_{2}カラム濃度の増加の鈍化、或いは減少する傾向が見られた。また、2009-2013年においてはNO_{2}とAODが同じ変動を示した。エアロゾルへの感度は硫黄酸化物だけでなく窒素酸化物も重要である可能性を示唆するかもしれない。その重要性によっては、今後のNOx規制はO_{3}だけでなくエアロゾル(PM_{2.5})の減少にも寄与しうることが示唆された。

### 5. 本研究により得られた主な成果

## （1） 科学的意義

本課題で確立した汚染寄与率算定手法は、物質収支や起源推定のための普遍的な方法論と言えるもので、寄与率の値を明らかにしたことに加えて、手法確立の価値も高い。現場・衛星観測と数値モデルを統合し、東アジアにおける $ O_{3}\cdotPM_{2.5} $ に関する広域大気汚染の実態や年々変動傾向を掴んだ。変動要因を排出量変動と気象場変動とに分離して解析した。2009-2013年にかけて、福江では $ O_{3}\cdotPM_{2.5}\cdotBC $ 濃度に弱い低減傾向が見られたが、主原因は気象場の変動で、排出量の低下ではないことが示された。衛星から観測された対流圏 $ NO_{2} $ には、中国中東部において、1996-2011年に有意な濃度上昇が見られ、気象場の年々変動の影響を上回る排出増の影響が示唆された。社会的に高い注目を浴びた中国での広域 $ PM_{2.5} $ 汚染の時期（2013年1月）には日本への越境輸送は限定的で、 $ PM_{2.5} $ 高濃度日数も例年の範囲内だったことを示した。 $ PM_{2.5} $ の組成毎のモデル再現性を日本・中国・韓国で行った集中観測について横断的に検討したところ、水溶成分やBCの再現性はよいものの、有機物の過小評価が著しい共通傾向が見出され、今後、観測による起源解明や揮発性などに着目した新たなモデル表現の開発が必要とわかった。また粗大粒子が主とされるダストも国内 $ PM_{2.5} $ に7-14%程度の寄与をもたらす可能性を見出した。

大気汚染物質排出量変化の影響をモデル評価する際に、水平・鉛直分解能を適切に設定するための指針が得られた。 $ O_{3} $ はNOxやNMVOCの発生量変化に対し非線形応答し、その応答性は空間解像度や季節にも依存するため、時空間平均値を扱う際に重要となる。衛星観測との比較の際にも、モデルにおける水平解像度の扱いを詳細に検討した。ライダーによるエアロゾル高度分布観測を指標に境界層厚さのモデル表現を検証し、37層の設定ではほぼ十分な鉛直分解能が得られることが分かった。

排出インベントリを改良するための観測知見も得られた。とくにバイオマス燃焼由来の有機物の発生量見積の適正化に貢献した。模擬燃焼実験からBC粒子の混合状態別の排出情報が得られ、大気中毒
命などに及ぼす影響が示唆された。化学気候モデルも改良され、化学種毎の温暖化影響を比較するためのメトリックも導入した。将来予測では、SLCPsが温暖化抑制と大気汚染低減の両面に寄与するためにはSO_{2}排出量の動向や硫酸塩の挙動に注意が必要であることが分かった。温室効果気体として重要なメタンについても、排出量変動、化学消失変動の寄与を分離・定量化し、予測の精緻化が実現した。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

Ｒ環境省・光化学オキシダント調査検討会　報告書—今後の対策を見すえた調査検討のあり方について—（平成24年3月）にて、p.143では衛星観測から示唆された中国からのN0x排出増（サブテーマ6）が、またp.147では我が国の0_{3}起源（生成地域別寄与）が取り上げられた（サブテーマ2）。

日中韓3カ国環境大臣会合（TEMM）光化学オキシダントに関する研究協力に関する「日中韓光化学オキシダント科学研究ワークショップ」第2～4回（平成21年12月、平成23年2月、11月）において、本課題の研究成果が最新の科学的知見として交換された。（サブテーマ2、4）

○環境省・中央環境審議会・微小粒子状物質等専門委員会（平成26年3月12日）では、PM_{2.5}対策の検討に際し、我が国地域別のPM_{2.5}に対する越境大気汚染・国内汚染の寄与率を定量化した本課題の結果が参考資料として配付された。（サブテーマ1、4）

○本研究において計算された地上ライダーによるエアロゾル消散係数が、環境省「黄砂による健康影響調査検討WG」において、人為汚染交絡因子の指標として利用され、また環境省「黄砂実態解明調査WG」において煙霧現象の解析を行う際に利用された。（サブテーマ5）

〇国際的なモデル間相互比較や、IPCC第5次報告書に向けたACCMIPやCCMIへ参加し、本課題のCHASER-SPRINTARSモデルによる実験結果もIPCC第5次報告書に採用された。（サブテーマ2，3）

＜行政が活用することが見込まれる成果＞

$ O_{3}\cdot PM_{2.5} $ に関する発生源寄与率と必要削減幅について、以下の情報を提供した。日本上空の春季 $ O_{3} $ の発生源別寄与では、日本起源22%，中国起源12%、欧米起源7%と多様。一方 $ PM_{2.5} $ では西日本・通年で中国寄与は5割以上と大きいが、関東では国内寄与が中国寄与を上回る。中国のうち中北部からの影響が重要。 $ PM_{2.5} $ の中国からの寄与率は大きいが、対策が確実に行われれば改善効果も大きい。日本での高濃度日数の効果的改善に必要な前駆物質排出削減幅の目安は、 $ O_{3} $ の場合で日中韓に対し30%、 $ PM_{2.5} $ の場合で中韓に対し20%。中国での発電・産業部門からの前駆物質排出削減は日本だけでなく、中国自国の $ O_{3}\cdot PM_{2.5} $ 高濃度対策にも効果的（初期結果）。また、 $ O_{3} $ の授受関係では日中韓だけでなく、中国と東南アジアとの間の関係も重要であり、国際協力の枠組みの地域設定の際に考慮すべき。

観測からの越境大気汚染実態に関する以下の情報を提供した。日本西方を代表する福江島では、越境大気汚染の影響を受け、 $ O_{3} $ に加え $ PM_{2.5} $ の「高濃度」日数が多く、基準を満たせない状況であることを観測から見出した。2009-2013年度の間、状況は改善していない。前駆物質の $ NO_{2} $ は中国中東部上空で過去15年で約3倍に濃度増加し、国内の $ O_{3} $ 「平均」濃度も2008年頃までは過去約20年に巨り上昇を見せた（光化学オキシダント調査検討会、2014）。一方、2009-2013年度の $ O_{3} $ や $ PM_{2.5} $ の「平均」濃度は、福江ではむしろ微減傾向にあったが、気象（風系や降水）の年々変動の影響が強いためで、前駆物質の排出源強度が減少に転じたわけではない。中国如東・韓国済州島・福江での $ PM_{2.5} $ の化学組成では、硫酸・アンモニウムイオン・有機物が主となる共通の傾向がみられ、それらの削減対策の有効性は高い。改良型の化学気候モデルで再評価されたBCの直接放射強制力は全球平均で0.56W/m²となり、硫酸塩等の動向にも配慮すれば排出削減は温暖化緩和と大気汚染の改善に貢献する。

### 6. 研究成果の主な発表状況

## （１）主な誌上発表

## ＜查読付き論文＞（全57件中）

1) T. NAGASHIMA, T. OHARA, K. SUDO, and H. AKIMOTO: Atmos. Chem. Phys., 10, 11305–11322 (2010).

2）金谷有剛、竹谷文一、入江仁士、駒崎雄一、高島久洋、鵜野伊津志：大気環境学会誌，45（6），289-292（2010）.

「九州福江島における通年PM_{2.5}質量濃度測定値の大気環境短期基準超過」

3) Y. HARA, I. UNO, A. SHIMIZU, N. SUGIMOTO, I. MATSUI, K. YUMIMOTO, J. KUROKAWA, T. OHARA and Z. LIU: Scientific Online Letters on the Atmosphere, 7, 121–124 (2011), doi:10.2151/sola.2011-031.

“Seasonal Characteristics of Spherical Aerosol Distribution in Eastern Asia: Integrated
Analysis Using Ground/Space-Based Lidars and a Chemical Transport Model"

4) K. YAMAJI, I. UNO, and H. IRIE: Atmospheric Environment, 55, 475–482 (2012)

“Investigating the response of East Asian ozone to Chinese emission changes using a linear approach”

5) T. SEKIYA and K. SUDO: J. Geophys. Res., 117, doi: 10.1029/2012JD018054 (2012)

“Role of meteorological variability in global tropospheric ozone during 1970-2008”

6) H. IRIE, K. F. BOERSMA, Y. KANAYA, H. TAKASHIMA, X. PAN, and Z. F. WANG: Atmos. Meas. Tech., 5, 2403–2411 (2012)

“Quantitative bias estimates for tropospheric $ NO_{2} $ columns retrieved from SCIAMACHY, OMI, and GOME-2 using a common standard for East Asia”

## （２）主な口頭発表（学会等）（全２８９件中）

K. SUDO, A. WADA, T. TAKEMURA, Z. KLIMONT, J. KUROKAWA, H. AKIMOTO: IGAC/SPARC Chemistry-Climate Model Initiative Workshop, Boulder, May 14–16, 2013.

“Global Modeling and Projection of Short-lived Climate Pollutants”

清水厚，山地一代：日本気象学会2013年度春季大会，東京都、2013年5月15-18日

「球形粒子の光学的スケールハイトを利用した化学輸送モデルとライダー観測におけるエアロゾル鉛直分布比較」

Y. KANAYA: The 54th Annual Meeting of the Japan Society for Atmospheric Environment, Niigata, September 18–20, 2013.

“Current status of PM $ _{2.5} $ pollution over Northeast Asia”

池田恒平，山地一代，金谷有剛，竹谷文一，Pan Xiaole，駒崎雄一，黒川純一，大原利真：第54回大気環境学会年会，新潟市，2013年9月18-20日.

「日本のPM_{2.5}質量濃度に対する発生源地域の感度解析」

永島達也，秋元肇，大原利真，金谷有剛：第19回大気化学討論会，七尾市，2013年11月6-8日.

「東アジアにおける地表オゾンのセクター別削減感受性評価」

H. IRIE, K. YAMAJI, K. IKEDA, I. UNO, S. ITAHASHI, T. OHARA, J. KUROKAWA: AGU Fall Meeting 2013, San Francisco, December 9–13, 2013.

“An evaluation of the CMAQ reproducibility of satellite tropospheric $ NO_{2} $ column observations at different local times over East Asia”

H. TANIMOTO, S. KUDO, X. PAN, S. INOMATA, S. SAITO, Y. KANAYA, Z. WANG: AGU Fall Meeting 2013, San Francisco, December 9–13, 2013.

“Emissions of oxygenated volatile organic compounds from open crop burning in Yangtze River Delta region, China”

### 7. 研究者略壓

課題代表者：金谷有剛、東京大学大学院理学系研究科修了、博士(理学)、

独立行政法人海洋研究開発機構 地球環境変動領域 大気組成研究チーム チームリーダー

研究分担者（サブテーマリーダーのみ）

（１）滝川雅之、東京大学大学院理学系研究科修了、博士（理学）、独立行政法人海洋研究開発機構地球環境変動領域 大気物質循環研究チーム チームリーダー

（２）永島達也、東京大学大学院理学系研究科修了、博士（理学）、独立行政法人国立環境研究所地域環境研究センター大気環境モデリング研究室主任研究員

（3）須藤健悟、東京大学大学院理学系研究科修了、博士（理学）、名古屋大学大学院環境学研究科地球環境科学専攻准教授

## （4） a）金谷有剛（上記）

b）谷本 浩志、東京大学大学院理学系研究科修了、博士（理学）、独立行政法人国立環境研究所地球環境研究センター、地球大気化学研究室 室長

（５）清水 厚、京都大学大学院理学研究科修了、博士（理学）、独立行政法人国立環境研究所地域環境研究センター広域大気環境研究室、主任研究員

（６）入江 仁士、名古屋大学大学院理学研究科修了、博士（理学）、千葉大学 環境リモートセンシング研究センター 特任准教授
S-7 東アジアにおける広域大気汚染の解明と温暖化対策との共便益を考慮した大気環境管理の推進に関する総合的研究

1．数値モデルと観測を統合した東アジア・半球規模のオゾン・エアロゾル汚染に関する研究

（１）領域モデルによる東アジア広域汚染の解析

$$ \begin{aligned}&( 独 )\ 海洋研究開発機構 \quad 地球環境変動領域 \quad 滝川 \quad 雅之 \cdot 池田 \quad 恒平 \cdot 山地 \quad 一代 ^{1}\\&\quad(^{1} 平成 25 年度より 神戸大学 )\end{aligned} $$

<研究協力者>

九州大学 応用力学研究所 鵜野伊津志

平成21～25年度累計予算額：60,474千円

（うち、平成25年度予算額：11,668千円）

予算額は、間接経費を含む。

[要旨]

東アジア域での広域汚染における越境輸送などの影響評価のため、アジア領域スケール化学輸送モデルWRF/CMAQ（水平グリッド間隔80km、鉛直37層）を用いたモデル解析を行なった。使用する数値モデルについてはエアロブル反応過程などに随時最新の知見を反映したものを用いるとともに、海塩粒子発生・バイオマス燃焼の表現などについても独自に改良を加えた。排出インベントリについても随時最新のもの（最終的にはテーマ2で完成させたREASver.2）を用いた。またサブテーマ（4）で得られた福江島でのオブン・PM_{2.5}観測結果等を用いて評価し、モデルの信頼性を高めるとともに、観測と共通に見られる年々変動などの特徴を理解するための気象解析等を行った。PM_{2.5}の化学組成の解析では、WRF-Chemモデル（水平ブリッド間隔80km、鉛直34層）も併用し、土壌ダストの寄与も見積もった。東アジアにおける6領域(中国東北部・中北部・中南部・南部、朝鮮半島、日本)とその他を対象に人為起源排出量を仮想的に20%削減した感度実験を行い、2010年1年間の日本のPM_{2.5}質量濃度に対する各発生源地域からの寄与率を、エミッション感度法により解析した。地表オブンに対する排出量と濃度間の感度実験の結果を基に排出量を20%変化させた場合の地表付近濃度における感度を5倍した値を寄与と考えた。その上で、各発生源地域からの寄与が全発生源からの寄与合計に占める割合として、相対的寄与を算出した。得られた感度を利用して、福江島でのPM_{2.5}高濃度日(日平均35μg/m^{3}超)の発生を抑えるのに必要な排出削減量を見積もった。その他、WRF/CMAQを用いた長期間計算を行い、サブテーマ（5）（6）と共同で、AODやNO_{2}カラム量の年々変動の検証や、鉛直分布のモデル検証を行った。

[キーワード]

PM_{2.5}、対流圏オゾン、東アジア、越境汚染、発生源別寄与率

### 1. はじめに

最近、わが国におけるオゾン濃度の全国的な上昇や中国・北京などにおけるPM_{2.5}高濃度イベント
などが報じられ、大気環境に関する社会的な関心が改めて高まっている。とくに日本においては、これまで光化学オキシダント注意報が発令されたことが無く比較的清浄と考えられていた地方において近年初めて注意報が発令され、高濃度事象の広域化とも考えうる事象が見られている。この要因としては大陸からの越境汚染の影響が論じられているが、地表付近におけるオゾンの生成要因についてはそれ以外にも日本自身から放出される前駆物質による局地的生成、成層圈からの流入、ヨーロッパ、北米大陸などからの長距離輸送などが考えられる。このため、日本および東アジア域における大気環境改善に対する真に有効な対策を構築するためには、日本および東アジア域における各種発生要因の相対的寄与に対する定量的な科学的知見を確立することが急務である。

本研究では、アジア域を対象とした領域モデルを用いてオゾンおよびPM $ _{2.5} $ の東アジア域における越境汚染量、わが国における生成量などを明らかにする。また最近10年程度の長期数値シミュレーションを行い、越境汚染量の年々変動の変化と収支解析を行う。他のサブテーマとの連携としては、全球化学輸送モデルによる計算結果を初期値もしくは側面境界条件として取り込むとともに、オゾン・エアロゾルおよび前駆体物質の地表観測や衛星・ライダー観測データを解析・同化することでモデルの精緻化を進める。

### 2. 研究開発目的

東アジアスケールでの広域大気汚染を定量的に明らかにし、越境汚染量および日本周辺におけるオゾン、PM_{2.5}をはじめとする汚染物質の生成量を定量的に評価するためには、大気汚染物質を精度よく予測できる化学輸送モデルが不可欠である。近年の高性能並列計算機はCPUやメモリ、HDDの大規模化、高速化が急速に進んでおり、数値シミュレーションを行う際の解像度の向上および化学反応等の詳細化が可能となりつつある。本研究においては最新の気象モデルと化学輸送モデルを用いた高精度かつ高分解能のモデルシステムを構築し、東アジアスケールでの越境汚染の影響評価を行うとともに、日本および東アジア域における越境汚染に直接関与する発生源地域を特定し、それらの地域における排出量削減に関する科学的知見を得ることを目的とする。また数値モデルを用いた影響評価に関する信頼性を高めるため、中国をはじめとする東アジア地域における排出量変化に対する地表オゾン濃度、エアロゾル濃度の応答に関する評価を進めるとともに、他のサブテーマとも連携し、衛星観測、ライダー観測、地表観測等の多種観測とモデル結果との総合的解析を進め、モデルの精緻化を進める。

### 3. 研究開発方法

## （１）モデルの概要

本研究では、化学輸送モデルとして米国環境保護庁 (Environmental Protection Agency : EPA) が中心となって開発しているコミュニティモデルである Community Multi-scale Air Quality model (CMAQ) ver. 4.7.1 $ ^{1)} $ を使用し、気象場は米国大気研究センター (National Center for Atmospheric Research : NCAR) などによるコミュニティ領域気象モデル Weather Research and Forecasting model (WRF) ver. 3.3.1 $ ^{2)} $ を用いて計算した。モデル領域は、東経115°, 北緯30°を中心としたランベルト座標系で投影され、97×77グリッドで構成される (図(1)-1)。モデルの水平解像度は80 km×80 kmで、鉛直方向には地表面から50 hPaまでを37層に分けた。WRFの計算の初期条件及び側面境界条件
図(1)-1. WRF/CMAQのモデル領域及び、発生源地域別の寄与評価のための領域設定。

には、米国国立気象局（National Centers for Environmental Prediction : NCEP）による水平解像度1°×1°、6時間毎の全球客観解析データ（FNL (Final) Operational Global Analysis data, ds083.2）を使用し、領域内の水平風速と気温、比湿については3D grid nudgingを用いて同化した。CMAQの化学反応モジュールにはSAPRC-99 (Statewide Air Pollution Research Center, Version99³)を、エアロゾル過程にはAERO5 (fifth generation CMAQ aerosol module)と呼ばれるモジュールを使用した。AERO5では、熱力学平衡モデル ISORROPIA⁴によって、無機成分のガス—粒子間の分配が計算される。二次有機エアロゾルについては、芳香族化合物やイソプレン、モノテルペン等からの生成

が考慮されている $ ^{5)} $ 。海塩粒子は気象場に応じて、発生量がモデル内で算出される。粒子はAitkenモード、accumulationモード、coarseモードの3つの対数正規分布で表現されており $ ^{6)} $ 、Aitkenモードとaccumulationモードの質量濃度の和をPM $ _{2.5} $ 濃度とした。成分としては、硫酸塩、硝酸塩、アンモニウム塩、ナトリウム塩、塩化物、元素状炭素、有機物、一次粒子のPM $ _{2.5} $ から算出した。気体成分の側面境界濃度には全球化学気候モデルCHASER $ ^{7)} $ によって計算された1990年代後半の月平均値を与えた。

福江島での観測が開始された2009年から2013年10月までのおよそ5年間の計算を実施した。人為起源の排出量には、本研究課題のテーマ2サブテーマ（1）で開発されたREAS (Regional Emission Inventory in Asia) ver. 2.0⁸）の最も新しい対象年である2008年の月平均値をこの5年間に対して使用した。REASには発生源として燃料燃焼や産業プロセス、農業活動などが含まれており、化学物質としては、SO₂, NOₓ, CO, 非メタン揮発性有機化合物 (NMVOC), PM₁₀, PM₂.₅, ブラックカーボン (BC), 有機炭素 (OC), NH₃, CH₄を取り扱っている。バイオマス燃焼による月平均排出量には、GFED (Global Fire Emission Database) ver. 3.1を使用したが、2012年以降の計算については、RETRO (REanalysis of the TROpospheric chemical composition) の2000年の推計値を用いた。生物起源

(REanalysis of the TROpospheric chemical composition) の2000年の推計値を用いた。生物起源NMVOCの排出量には、MEGAN (Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature) ver. 2 $ ^{9} $ ) による2000年の月平均推計値を用いた。火山によるSO $ _{2} $ 排出量は、Streetsほか $ ^{10} $ ) による2000年の推計値を基にした。ただし、この期間に噴火していた三宅島からの排出量に関しては、気象庁による観測値 (1000 トン/日) $ ^{11} $ ) に修正して使用した。

## （２）発生源地域別寄与の算出方法

日本における2010年のPM $ _{2.5} $ 質量濃度への発生源地域別の寄与をエミッション感度法により評価した。使用したWRF/CMAQの設定及び、エミッションは上述の長期計算と同様である。エミッション感度法では、ある対象とする地域における排出量を変化させる場合と、させない場合についてモデル実験を行い、濃度の差、すなわち感度から対象地域の寄与を算出する。本研究では、排出量を20%減らした感度実験により、各発生源からの寄与を評価した。また、排出量の変化のさせ方の違いによる影響を調べるために、排出量を20%増やした感度実験も実施して-20%の場合と比
較した。さらに、寄与の大きい主要な発生源地域については、別の削減率（-50%）を用いた感度実験も実施して、排出量変化率の違いによる寄与評価の不確実性を検討した。

東アジアにおける発生源地域を、日本（JPN）と朝鮮半島（KOR）、中国北東部（CHN-NE, $ 105^{\circ}E-135^{\circ}E, 42^{\circ}N-50^{\circ}N $ ）、中国中北部（CHN-CN, $ 105^{\circ}E-124^{\circ}E, 34^{\circ}N-42^{\circ}N $ ）、中国中南部（CHN-CS, $ 105^{\circ}E-123^{\circ}E, 26^{\circ}N-34^{\circ}N $ ）、中国南部（CHN-S, $ 105^{\circ}E-123E, 18^{\circ}N-26^{\circ}N $ ）と、これら6領域以外の地域（OTH）の7つに分けて、それぞれからの寄与を評価した（図(1)-1）。各ソース領域における人為起源の一次粒子（EC, OC, PM_{2.5}）及びPM_{2.5}の前駆物質（SO_{2}, NO_{x}, NH_{3}, NMVOC）の年間排出量を表(1)-1に示す。日本に影響を及ぼす発生源地域をより詳しく把握するために、中国については4つの領域に分けた。中国の中では、中北部（CHN-CN）と中南部（CHN-CS）からの排出量が卓越している。

表(1)-1. 各発生源地域からの年間排出量 (Gg/年)。

Source Region	Area of Source Region ( $ \times 10^{4} $ km $ ^{2} $ )	Annual Anthropogenic Emissions in Source Regions (Gg year $ ^{-1} $ )
PM $ _{2.5} $	EC	OC	NOx	SO $ _{2} $	NH $ _{3} $	NMVOC
JPN	92	68	27	11	2,430	869	480	2,616
KOR	44	175	36	44	1,537	795	346	2,276
CHN-NE	193	700	132	283	2,819	1,831	1,518	3,829
CHN-CN	143	3,875	589	1,014	10,194	13,352	4,129	17,029
CHN-CS	155	3,510	521	1,047	8,993	11,340	5,506	21,956
CHN-S	181	1,046	201	518	4,005	4,353	2,448	10,943

7領域に対する感度実験では、人為起源の排出量のみを±20%変化させ、それ以外の発生源（バイオマス燃焼起源と生物起源、火山起源）の排出量はそのまま使用した。また、人為起源以外の発生源についても寄与を算出するために、バイオマス燃焼と植生起源、火山起源の3つの排出量を一括して±20%変化させた感度実験を行い、自然起源の寄与(NAT)として評価した。自然起源の感度実験については、発生源地域を分けずに、モデルの計算領域全体で排出量を増減させる。以上のように、8種類（人為起源7地域と自然起源）の発生源について、2通り（±20%）の計16ケースの感度実験と、すべての発生源の排出量をそのまま使用する標準実験を行い、標準実験の濃度と感度実験の濃度との差を各発生源の感度とした。そして、排出量と濃度間に線形の関係を仮定し、感度を5倍した値を寄与とした。相対的寄与率は、各発生源の寄与を全発生源からの寄与の合計に占

図(1)-2. 発生源地域別の寄与評価に用いたレセプター領域の設定。

める割合として算出した。また、標準実験でのPM_{2.5}濃度に占める値として、評価した場合とどの程度差があるか、すなわち非線形性がどの程度あるか見積もるために、全発生源からの寄与の合計と標準実験の濃度の比についても算出した。

寄与の評価は、日本を9地域に分けて行い (図(1)-2)、それぞれのレセプター領域内で平均したPM $ _{2.5} $ 濃度を基に算出した。2010年1月から12月までの1年間を解析期間とするが、モデルの計算は2009年12月1日から開始し、初めの1か月をスピンアップ期間とした。
## 4 ．結果及び考察

（1）長崎県・福江島での2009年春季集中観測期間におけるPM_{2.5}組成：観測とモデルの比較

領域化学輸送モデル (WRF/CMAQ) で計算されるPM_{2.5}の各化学成分濃度の再現性を検証するために、長崎県福江島での2009年春季集中観測時に得られたPM_{2.5}組成との比較を行った。図(1)-3は、モデルと観測による1日ごとの硫酸塩 (SO_{4}^{2-})、アンモニウム (NH_{4}^{+})、元素状炭素 (EC)、有機エアロブル (Organic Aerosol, OA)、濃度の時間変化を示す。なお、観測のOA濃度は、有機炭素 (OC) の値を2倍して算出している。モデルは各成分の濃度の時間変動を概ねよく再現できていることがわかる。SO_{4}^{2-}とNH_{4}^{+}、ECに関しては、濃度の水準についても観測とよく一致していた。一方、OAについては、モデルによる過小評価が見られた。

図(1)-3. 福江における$\mathrm{PM}_{2.5}$ 各成分濃度の時間変動のモデル（実線）と観測値（点線）の比較。

図(1)-4は、福江における春季集中観測期間で平均したPM_{2.5}組成の観測値とモデルの比較を示す。PM_{2.5}の主要な構成成分は、SO_{4}^{2-}とNH_{4}^{+}、EC、OAであり、自動測定機によるPM_{2.5}総質量の平均濃度21.0 μg/m^{3}の内、それぞれ35% (SO_{4}^{2-})、12% (NH_{4}^{+})、2% (EC)、18% (OA)を占めていた。モデルはSO_{4}^{2-}とNH_{4}^{+}、ECの平均濃度を±10%以内の誤差で再現していた。一方、OAに関しては、モデル

が観測値を約65%過小評価しており、この過小評価分はPM_{2.5}総質量の12%に相当していた。観測値において、イオン成分及びEC、OA濃度をすべて足し合わせた値とPM_{2.5}総質量には3割程度の差が見られた。各イオン成分濃度と自動測定機の測定部でモニターしている相対湿度を基に、エアロゾル熱力学モデルE-AIM^{12)}を用いて水分量を計算したところ、PM_{2.5}総質量の約20%を占めることが示唆された^{13)}。PM_{2.5}の連続観測では湿度の影響をできるだけ抑えているものの残存している水分が寄与し、モデルとの差にも影響する可能性が考えられる。以上のように、福江における集中観測時に得られたデータとの比較から、モデルはPM_{2.5}の主要な成分の時間変動や濃度水準（OAを除く）を概ね良く再現できることが確認できた。

図(1)-4. 2009年春季の福江島におけるPM_{2.5}の平均組成のモデルと観測値の比較。
### （２）長崎県・福江島での２００９-２０１３年におけるオゾン・PM_{2.5}等観測-モデル間比較

## 1 ）地表オゾンの観測—モデル間比較

長崎県福江島大気環境観測施設（北緯32.75度、東経128.68度）における、2009-2013年の間（約5年間）の通年観測と領域化学輸送モデル（WRF/CMAQ）計算による、オゾン、PM_{2.5}、および、関連物質の濃度の比較を実施した。

福江島における、観測とモデルの年平均オブン濃度を表(1)-2に示す。観測による年平均オブン濃度と比較して、モデル値は7.4-13.5ppbv過大評価しており、また、1年間の連続したデータが得られている2011-2012年に着目すると、モデル値（約50-51ppbv）が観測値（約42-43ppbv）を約8ppbv上回る結果を示した。図(1)-5は、2009年2月から2013年10月の期間に渡る、観測とモデルによる月平均オブン濃度の季節変化を示している。図(1)-6は、観測（右図）とモデル（左図）による各月平均オブン濃度の年々変化を示している。観測、モデルともに、オブンは春期と秋期に二山型の濃度ピークを有し、

また、夏期に濃度が減少する特徴を示しており、WRF/CMAQ モデルは当該期間における福江島での

表(1)-2. 福江島における年平均オゾン濃度（ppbv）

年	2009	2010	2011	2012	2013
観測	44.8 $ ^{*} $	45.5 $ ^{**} $	42.4	42.9	46.0 $ ^{***} $
モデル	58.2 $ ^{*} $	52.9 $ ^{**} $	50.1	51.2	55.7 $ ^{***} $

$ ^{*} $ 1月を除く、 $ ^{**} $ 8-9月を除く、 $ ^{***} $ 11-12月を除く。

オゾン濃度の季節変動特性を定性的に再現していた。これは、過去に我々が解析した日本周辺地域のオゾンの季節変動特性 $ ^{14} $ と整合的である。観測については、月平均値でみると、4月（2009、2011年）、または、5月（2010、2012、2013年）に57-69（2009年4月）ppbvの春期（第一）濃度ピークに達し、7月（2009、2011、2013年）、もしくは、8月（2012年）に21-23ppbvの極小値をとる。その後、再びオゾン濃度は上昇し、9月（2013年）、もしくは、10月（2009、2010、2011、2012年）に秋期（第二）濃度ピーク（46-51ppbv）に達する。

春先に見られる第一の濃度ピークに関しては、モデルは観測と同様に、4月（2009、2011年）、また

図(1)-5. 2009-2013年、福江島における観測（●）とモデル（■）の月平均オゾン濃度の季節変化。白抜きされたプロットは、1ヶ月の観測データ数が50％に満たないものである（2009年2月、2009年4月、2010年7月）。また、2009年1月、2010年8-9月、2013年11-12月のデータは含まれていない。

は、5月（2010、2012、2013年）に極大値（65-84 ppbv）をとるが、モデルはピーク時の濃度を4-17 ppbv 過大評価することが判明した。夏期（特に、7-8月）、モデルでは、若干のオゾン濃度の減少が確認できるものの、夏期に年間最小値をと

図(1)-6. 2009-2013年、福江島における観測（右）とモデル（左）の月平均オゾン濃度の年々変動。
るのは2012年8月、2013年7月のみで、その他の年に関しては、年間最小値は冬期（12月）に出現する。オゾン濃度の減少が確認できる7-8月について、観測値（21-30ppbv）に対して、モデルが13-31（2010年7月）ppbv過大評価することが判明した。秋期に見られる第二の濃度ピークに関しては、モデルは観測と同様に、9月（2009、2012、2013年）、もしくは、10月（2011年）に極大値（54-64ppbv）をとるが、第二の濃度ピークが出現する月が必ずしも観測と同じではなく、さらに、モデルがピーク時の濃度を5-17ppbv過大評価することが明らかになった。このように、本研究では、WRF/CMAQが、福江島における暖候期のオゾン濃度を過大評価する傾向にあった。加えて、暖候期（4-10月）の月平均オゾン濃度の年々変動について、観測では月平均オゾン濃度の最大値と最小値の差が7-14ppbvであるのに対して、モデルの最大値と最小値の差は9-25ppbvとなり、モデルの年々変動が大きくなることが確認された。本研究では、主要な排出量データとしてREASv2の単一年（2008年）のものを利用しており、排出量の年々変動が考慮されていない。このため、モデルが暖候期のオゾン濃度の年々変動を過剰に表現する一因が気象モデル結果にあることが考えられた。

## 2 ）福江島における暖候期オゾン濃度過大評価に関する検証

## a 気象場の予測誤差とその地表オゾン濃度推定に与える影響の評価解析

本研究では、福江島における暖候期のオゾン濃度の過大評価の原因を明らかにするために、領域気象モデル（WRF）の予測誤差に起因するオゾン濃度の予測誤差範囲の定量化を試みた。特に、WRFにより得られる気象場（解析値および予報値）の誤差が、暖候期におけるオゾン濃度予測へ与える影響量を調査する。領域気象場における予測誤差範囲の推定に際しては、局所アンサンブル変換カルマンフィルタ(LETKF：Local ensemble transform Kalman filter)をWRFに適用したWRF-LETKF $ ^{15} $ を用いて同化実験を行った。

WRF-LETKF を用いた気象場の予報・解析サイクルにおける観測値として、全球における地表および高層気象観測データである NCEP ADP Global Upper Air and Surface (ds337.0) を利用し、解析サイクルを 6 時間、アンサンプルメンバ数を 20 として、同化実験を実施した。表(1)-3 には、WRF-LETKF にて作成した 20 メンバの領域気象予測値を利用した領域化学輸送モデル

（WRF-LETKF/CMAQ）の結果より求められた、福江島における、2009年6月8日-7月7日の1ヶ月における平均オゾン濃度、および、観測とモデル間の相関係数を示す。1ヶ月平均値に関しては、20メンバの平均値（アンサンブル平均値）は62.7ppbvとなり、同期間の観測による平均オゾン濃度（42.4ppbv）と比較して、約20ppbvの過大評価を示した。アンサンブルメンバ間のばらつきは、1.3ppbv（最大値：63.9ppbv、最小値：62.6ppbv）であり、モデルの過大評価（20ppbv）に対しては、6%程度であった。領域モデルの境界濃度条件として与えられている全球モデルが、おおよそ10ppbv程度あることと対比して、この影響誤差（6%程度）は相対的に小さいと考えられる。観測、モデル間の相関係数は、メンバ平均がR=0.75（最大値：0.74、最小値：0.76）であ

表(1)-3. アンサンブルメンバの気象予測値に基づく福江島における月平均オゾン濃度（ppbv）

$ \chi^{2} $	01	02	03	04	05	06	07	08	09	10
Ave. $ ^{*} $	R $ ^{**} $	62.8	0.75	62.7	0.75	62.6	0.74	63.6	0.76	63.1	0.75	63.2	0.75	63.5	0.75	63.0	0.75	62.7	0.74	63.0	0.76
$ \chi^{2} $	11	12	13	14	15	16	17	18	19	20
Ave. $ ^{*} $	R $ ^{**} $	63.2	0.74	63.7	0.75	63.9	0.75	63.2	0.75	63.0	0.74	63.0	0.76	63.5	0.75	62.8	0.76	63.1	0.75	62.9	0.74

$ ^{*} $ 2009年6月8日-7月7日の一ヶ月間の平均濃度、 $ ^{**} $ 観測、モデル間の相関係数。
った。図(1)-7（a）には、2009年6月24-28日における福江島のオゾン濃度の1時間値に関して、20メンバのアンサンブル平均値からの各メンバの差異（ΔO_{3}, ppbv）を示す。

6月24-25日の$\Delta O_{3}$が概ね±2ppbvであるのに対して、6月26-27日の$\Delta O_{3}$は±9ppbv程度と相対的に高い値を示していた。6月26-27日には福江島付近を前線が通過しており（図(1)-7（b））、前線通過のタイミングを空間解像度80km程度の粗い領域気象モデルにて表現することは困難である。その結果、前線通過にともなう汚染気塊と清浄気塊の交換のタイミングのアンサンブルメンバ間のばらつきが増大したために、メンバ間に地表オゾンの濃度分布の明らかな差異が生じた（図(1)-7（c），(d)）と考えられる。福江島にてメンバ間のオゾン濃度差が最大20ppbv程度に達した、別の例（2009年6月23日）の地表オゾン分布を図(1)-8に示す。ここでは、主要なオゾン生成源地域である中国中東部のオゾン濃度のメンバ間差異が大きくなっており、上海周辺での100ppbvを超えるような高濃度領域の広がりにはメンバ間で顕著な差異がある。同様に日本の南海上における低濃度領域についてもメンバによっては20ppbvを下回る清浄な気塊が見られており、気象場が光化学的生成量および輸送量に影響を与えていることが分かる。福江島のオゾン濃度の月平均値に関しては、領域気象モデル（WRF）の予測誤差に起因する影響量（1.3ppbv）は小さく、暖候期のオゾン濃度過大評価を説明するには至らなかった。一方、オゾン濃度の1時間値に対しては、WRFにおける気象場の予測誤差が、イベント時においては最大20ppbv程度の化学輸送モデル CMAQにおけるオゾン濃度の予測推定誤差を生じる一因である可能性が示唆された。

$ \Delta\mathrm{O}_{3}(\mathrm{ppbv}) $

(b) Surface weather chart on 26, 27, 28, June

(c) Surface O $ _{3} $ concentrations on 26 June, 20:00LT

図(1)-7(a) 2009年6月24-28日福江島のオブン濃度時間値に関する、WRF-LETKF/CMAQの20メンバのアンサンプル平均値と各メンバの差異（ΔO₃, ppbv）。(b) 2009年6月26、27、28日9:00(JST) の天気図。(c) 2009年6月26日20:00（JST）の地表オブン分布図の例。(c) 2009年6月27日10:00（JST）の地表オブン分布図の例。