Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
変質過程として、硫酸ガスだけでなく、揮発性炭化水素類（VOCs）の酸化に伴う有機成分も考慮し、これらの凝縮によるBC表面の被覆を陽に計算するスキームを開発・導入した（図(3)-5）。ここでは、BC表面の被覆の時定数 $ k(\mathrm{s}^{-1}) $ は、以下で表現される。

$$ k=\frac{1}{\tau}=4\pi D_{g}\cdot\frac{R_{BC}\Big(\left[SVOCs\right]_{g}+\left[H_{2}SO_{4}\right]_{g}\Big)}{4\pi R_{BC}^{2}\delta\cdot\frac{\rho}{M}\cdot N_{A}} $$

$$ \left[\mathrm{H}_{2}\mathrm{SO}_{4}\right]_{g}=\frac{k_{1}[\mathrm{OH}][\mathrm{SO}_{2}]}{\beta_{1}+\mathrm{\delta_{i}}4\pi D_{g}\cdot R_{i}} $$

$$ \left[SVOCs\right]_{g}=\frac{P(SVOCs)}{\beta_{2}+\text{‒}_{i}4\pi D_{g}\cdot R_{i}} $$

$ R_{BC} $ はBC粒子の半径、 $ R_{i} $ は各エアロゾル粒子の半径を表し、 $ D_{g} $ は分子拡散係数を表す。また、 $ \beta_{1} $ 、 $ \beta_{2} $ はそれぞれ、硫酸とSVOCsの均一核生成速度の速度定数（ $ s^{-1} $ ）である。本スキームでは、排出時点での外部混合BCの割合を80％と、従来よりも高めの値に設定し、大気中で非水溶性から水溶性に時間変化していく過程を表現する。現状では、BC表面を被覆する水溶性物質の厚み（～吸湿成

長因子:growth factor）が元々のBCのサイズの20％となった時点で、水溶性の内部混合BCに変化したとみなす。このため、BCの変質速度は、水溶性成分の発生が多いほど、また、BC濃度が小さいほど、増加する傾向を持つ。このような被覆スキームの導入に加えて、BCの雪氷面上への沈着過程や、降水除去過程（CCN活性度）、およびBC排出の季節性などについても改良を行った。本研究では、被覆過程を含まない標準モデルと、上述のような新旧2種類のBC被覆スキームを導入したモデルによる実験を行い、それぞれの結果について、観測データを用いた評価を行った。

図(3)-5. 疎水性BC表面の水溶性物質による被覆過程と水溶性BCへの変化。

## 5 ）土壌ダストと硫黄成分の相互作用の導入と評価実験

電子顕微鏡等による観測結果から、黄砂などのダスト表面上に硫酸成分が硫酸カルシウム $ CaSO_{4} $ として存在していることが示され、ダスト表面上で $ SO_{2} $ が不均一反応によって酸化される可能性があることが指摘されている $ ^{25)} $ 。本研究では、このようなダスト表面の変質過程に着目し、ダスト表面上で

$$ D_{50_{2}} $$

図(3)-6.ダスト表面における $ SO_{2} $ の不均一反応の導入と影響評価実験の設定。

の不均一反応による二酸化硫黄（$\mathrm{SO}_{2}$）の硫酸（$\mathrm{SO}_{4}^{2-}$）への変換過程をモデルに導入し、ダストがおよぼす硫酸塩エアロゾルの全球分布に対する影響の評価を行った。まず、ダスト表面での$\mathrm{SO}_{2}$の不均一反応による硫酸塩の生成、および硫酸塩粒子のダスト表面への凝集過程をモデルに導入
し（図(3)-6）、硫酸成分がダスト表面を被覆することによる影響を数値実験により検討した

## (2) IPCC-AR5関連プロジェクトに向けた実験 (ACCMIP)

精緻化された化学・エアロブル気候モデルを用い、IPCC第5次報告書(IPCC-AR5)に向けたプロジェクト実験のための準備と初期計算を行った。まず、AC&C（Atmospheric chemistry and climate）のモデル間相互比較プロジェクト(ACCMIP)の実験を実施するため、IPCC-AR5に向けて構築されているRCP emission database (http://www.iiasa.ac.at/web-apps/tnt/RcpDb)のデータについて、サブテーマ（2）と連携し、前駆気体（NOx, CO, VOCs, SO₂など）の排出量データの整備を行った。次に、本サブテーマで構築・改良された化学・エアロブル気候モデル（MIROC大気海洋結合モデル版）を用い、http://www.giss.nasa.gov/projects/accmip/specifications.htmlの実験仕様に従って過去・将来の全球オブン場およびエアロブル場の再現・予測実験を実施し、サブテーマ（2）と連携し解析を行った。オブンおよびBCの変動については個別に放射強制力の見積りも行った。また、AC&Cと同様に、HTAP/LRTAP（Hemispheric/Long-Range Transport of Air Pollution）プロジェクトの各種シナリオ感度実験（http://www.htap.org/）についても、実験を行い、結果について整理を行った。

## （３）各種SLCPsの過去再現実験と気候応答実験

上述のIPCC-AR5関連実験と並行して、過去数十年間のオブン変動およびエアロブル変動について、モデル中の気象場を客観解析データに緩和（ナッジング）させ、できるだけ現実的な再現実験を行い、オブン・エアロブル成分の変動要因を詳細に解析し、将来予測実験の不確定性低減を試みた。特に対流圏オブンと関連化学種に関し、CHASERを用い、1970～2008年を対象とした再現実験を実施し、再現結果についての初期的な解析を行った。まず、全球オブン分布の再現実験に必要な入力データ（オブン前駆気体・メタン排出、ハロゲン化学種濃度、海面水温分布等の過去データ）を整備した。前駆気体(NOx,CO,VOCs)やメタンの過去の排出については欧州のグループがRETRO(過去40年間)やEDGAR/HYDE(過去100年間)などのプロジェクトを通じてまとめたデ

## 一 夕を取得し CHASER モデル用に加工した（図(3)-7）。

まず全てのオゾン変動要因を考慮した実験を行い、その結果に関して過去の観測データとの比較を行い評価した。特に各変動要因(大気汚染・ハロゲン量増加・気候変動)が顕著に共存する1980年以降のオゾン濃度トレンドについて、対流圏については地表・オゾンゾンデ観測およびTORデータ（TOMS衛星観測によるオゾン全量から成層圏オゾン量を差し引いて導出した対流圏オゾン量）、成層圏についてはTOMS等の

図(3)-7. 各領域（北米、ヨーロッパ、中国域、インド域）における NOx エミッション（TgN/yr）の経年変化。

衛星観測の各データを用いて詳細に評価した。また、より最近（1995年以降）の対流圈関連物質(NOxやCO)の変動についてもGOME、OMI、およびMOPITTなどの対流圈化学衛星データとの比較を行った。本実験では、対流圈化学過程について、オゾンだけでなく、重要な温室効果気体であるメタンについても解析対象とし、エミッション変動および気候変動（温暖化）の影響を見積もっ
た。

過去の気候変動の原因や、今後の気候変動に対する各種変動要因の寄与を理解するためには、まず放射強制力を評価しておくことが重要である。本研究では、上述した過去のエミッションデータやIPCC第5次報告書（AR5）に向けて整備された化学・エアロゾル気候モデル（上述）とRCP過去エミッションデータ $ ^{26)} $ を用いて、各種短寿命成分の変動とその放射強制力（RF）を詳しく評価した。各種成分について、1850～2000年の変動分を対象に、CHASER-SPRINTARモデルによりRF評価実験を行った。エアロゾルやオゾン前駆気体の1850／2000年時の排出については、IPCC-AR5のRCPシナリオ実験の一環で作成された過去排出量データ $ ^{26)} $ などを使用した（気象場については2001～2008年の8年間を対象とし、この間の平均RFを算出）。また、須藤他（2010） $ ^{27)} $ と同様に、土地利用変化による植物起源VOCs発生量の変動とこれに伴う二次有機エアロゾル（SOA）の変動の影響もRFとして評価した（ここでのSOA変動計算には、上述のSOA生成スキームの精緻化を含むモデルで行った）。ここで用いた過去排出量データは上述（2）のACCMIP実験で共通して使用されているものであり、本研究で得られる各種放射強制力の評価は、ACCMIP実験の解釈としても大変有用であり、後の議論に使用する。

さらに、放射強制力に加え、各種短寿命物質の過去から現在までの変動に対する気候応答を求める実験も実施した。ここでは、放射強制力の評価に用いたものと同一の排出データを使用し、80年間の数値積分を行うことで、過去・現在の短寿命物質（オゾン・エアロゾル）の濃度変動に対する気候の応答を計算し、地表気温や降水量などの変動を解析し、CO₂などの長寿命温室効果気体の変動に対する気候応答と比べて、どのような違い（或いは類似性）があるかについて評価した。結果の一部については、本推進費のS-7-3(6)と連携し、気候応答や感度の物質ごとの違いや地域性などを詳しく検討した。

## （4） 近未来予測実験

表(3)-4. 2005、2030年を対象としたIIASAの基本エミッション・シナリオ。

シナリオ	説明	備考
2005	2005年対象の標準シナリオ
CLE	2030年対象(Current Legislation)	高エミッションケース
450	2030年対象(CO₂450ppm安定化シナリオ)	中エミッションケース
450C	2030年対象(CO₂450ppm安定化シナリオ)	450のエミッションについて、アジア域のNOx,VOCs,CH₄エミッションをさらに50%削減
MFR	2030年対象(最大限削減シナリオ)	低エミッションケース

化学・エアロゾル気候モデルと国際応用システム分析研究所(IIASA)の各種排出シナリオを用いて、2030年を対象とした近未来予測を行い、大気環境および気候変動への影響について、シナリオごとに評価を行った。2030年時点の排出量については、CLEからMFRの高～低排出量の各ケースを想定している（表(3)-4）。中排出量には、CO₂濃度を450ppmで安定化させるシナリオ（450）を使用したが、アジア域で排出削減を強化したシナリオ(450C)も検討した。各シナリオについて、8年間の積分を実施し、オゾンとエアロゾルの直接効果については、最後の3年間を、メタンについては最後の年の計算結果を用いて放射強制力の評価を行った。CO₂、N₂O、CFCsなどのGHGs濃度はRCP4.5シナリオを用いて与え、成層圈オゾン変動もCFCs濃度を反映させながら計算を行っ
た。また、海面水温や海水の分布は、MIROC-ESM-CHEMモデルでRCP4.5シナリオにより事前に計算されたデータを用いて与えた。

図(3)-8に本研究で使用する

IIASA各シナリオの全球排出総量を示す。どの物質についても、

CLE、450、MFR の順で排出量が

段階的に小さくなり、とくにMFR

における排出削減量が顕著である。モデルでは、

雷によるNOxの生成も計算されているが、2005

図(3)-8. IIASAの基本シナリオ（2005, CLE/450/MFR）によるCO、NOx, BC, SO₂の全球エミッション量。

～2030年の温暖化影響によって積雲対流活動が活発化するため、2030年の雷によるNOx排出量は、2005年から20%程度増加している。IIASAシナリオを用いた実験としては、上述の近未来予測のほかに、アジア域排出削減に対する気候や大気環境の応答を評価する、感度実験も実施した。

## 4 ．結果及び考察

## （１）化学・エアロゾル計算の検証

図(3)-9は

NO₂ の対流

圈カラム分

布について、

CHASERの

計算結果を

OMI衛星観

測データに

より比較・

評価した例

である。衛

図(3)-9. OMI衛星観測によるNO_{2}カラム分布（左）とCHASERモデルによるNO_{2}カラム計算（右）。2006年2月を対象。

星データに見られる欧州、中国、北米における$\mathrm{NO}_{2}$ ピークがモデルにより良く再現されていることがわかる。しかしながら、中国においては、20～30%の過小評価傾向が確認された。北アフリカにおいては、衛星、モデルともに$\mathrm{NO}_{2}$ ピークを示しており、モデル中で森林火災による発生が妥当
に表現されていることがわかる。OMI と GOME、両衛星データともに、CHASER による NO_{2} カラム分布は全球的には弱い過小評価傾向を持つことを示した。この他、オゾンや CO についても、GOME、OMI、TES、MOPITT 各衛星データによる全球分布と詳細な比較を行い、CHASER 化学計算は観測と定量的にも概ね整合的であること確認した。

エアロゾル光学パラメータについては、光学的厚さ（AOT）やliquid water path などの変数について、MODIS 衛星観測によるデータと比較を行った。この結果、本研究による AOT 計算は、衛星観測から得られる AOT 分布と定量的にも良く合致することが確認された。

図(3)-10. CHASERモデルおよびMAX-DOAS観測による沖縄・辺戸岬におけるエアロゾル光学的厚さの時系列（2007-2008年）。

さらに、エアロゾル光学パラメータ（光学的厚さおよび消散係数）については、JAMSTECが実施している沖縄・辺戸岬におけるMAX-DOAS観測も利用して評価を行った（図(3)-10）。モデルの計

図(3)-11. CHASER・SPRINTARS（MIROC-ESM-CHEM）で計算された地表BC、O_{3}、およびPM_{2.5}（赤実線）の検証。観測（黒実線）：長崎県・福江島での測定（Kanaya et al.,2013^{28}）、モデルのPM_{2.5}については、各種成分の寄与（カラー実線）も示す。 ていることが確認された。

算値はMAX-DOAS観測と概ね整合的であり、春季については、MAX-DOAS観測、CHASERともに、2008年よりも、2007年の方が高い光学的厚さを示し、日変動の振幅も大きい。また、モデルで計算される各種エアロゾルの寄与を確認すると、硫酸塩（ $ SO_{4}^{2-} $ ）の寄与が通年的に最も大きく、炭素性エアロゾル（BC+OC）は春季に硫酸塩と同程度の寄与を見せていた。また、ダストと硝酸塩（ $ NO_{3}^{-} $ ）は光学的厚さの全体的な時間変動に対して大きく寄与することはないが、2007年、2008年ともに、通年的に無視しえない寄与を持つ

次に、長崎県福江島の観測 $ ^{28)} $ で得られた地表BC、O $ _{3} $ 、PM $ _{2.5} $ とモデル結果との比較を示す。現状のモデルは、これらの濃度の季節変動を定量的にもよく捉えられていることがわかる。BCについ
ては、これまでの研究・作業により導入されたBCの被覆過程（(3)項参照）が夏季の濃度極小に少なからず寄与していることも確認された。PM_{2.5}については、硫酸塩（SO_{4}^{2-}）の寄与が支配的であるが、硝酸塩（NO_{3}^{-}）や有機成分の寄与も重要であることが、モデル計算により示された。

この他、HIPPO（Hiapper Pole to Pole Observations）などの航空機観測データ、O_{3}ブンデ観測、および衛星観測によるデータを用いて系統的な評価を行った。この結果、現状のモデルは、加熱性SLCPsのうち、対流圈O_{3}やBCの分布については、高度分布も含めて定量的にもよく再現することができているが（ただし、低緯度域・自由対流圈のBCには無視できない過大評価がみられた）、一酸化炭素（CO）やメタン（CH_{4}）については、過小評価が目立つ結果となった。これは、現状モデル中で大気酸化能（OHラジカル）が過大評価されている可能性を示唆する結果である。

## （２）二次有機エアロゾルの計算と検証

図(3)-12は本研究で計算された地表における二次有機エアロゾル（SOA）および全有機エアロゾル（OA=POA+SOA）の濃度の観測との比較である。モデルの結果は、人為起源VOCsの効果を含む実験によるものであるが、依然として顕著なSOA過小評価傾向を通年的に示していることがわかる(相関係数は0.23)。特に

図(3)-12. CHASER-SPRINTARSモデルによる地表SOAおよび地表OAの観測との比較。

DJF、MAMに観測されたデータに関しては過小評価の傾向が強い。一方でPOAを含めたOA全体のプロットでは、相関係数は0.37で同様にバラつきがあるものの、SOAのプロットとは逆に、データによっては過大評価になっているものも多い。SOAの過小評価については本実験で考慮されていないVOCsエミッションによる生成や他の生成過程の存在といった要因が考えられるが、POAの排出に関しても何らかの不確定性がある可能性が示唆されたといえる。

図(3)-13は本研究で現在を対象に計算されたSOAの全球生成量の内訳(各生成反応別)を示す。本研究では、SOAの全球での生成量は25 Tg yr $ ^{-1} $ と計算され、これに対する寄与としては、植物起源イ

図(3)-13. CHASER-SPRINTARSモデルの標準実験により計算された全球SOA生成量（25 Tg yr $ ^{-1} $ ）の内訳（2000年対象）。

ソプレンのOHによる酸化反応が約60％と最大であり、同様に植物起源のモノテルペンのO_{3}およびNO_{3}による酸化反応の寄与が、それぞれ15%、13％と続く。一方、人為起源VOCsの寄与は、トルエン・ベンゼン・キシレンなどの芳香族化合物の酸化によるものが主であり、全体では、5%程度の寄与を持っている。なお、本研究の解析から、人為起源VOCsは、その酸化により直接的にSOA生
成員を増加させるだけでなく、このSOA生成量の増加を通じて、植物起源SOAの生成量にも影響（+0.6%）を与えることが確認されている。

## （３）土壌ダストと硫黄成分の相互作用

ダスト表面での過程に着目した実験では、ダスト上の$\mathrm{SO}_{2}$の不均一反応の導入により、輸送経路にあたる韓国や日本の日本海側の観測サイトの多くで$\mathrm{SO}_{2}$のモデル値と観測値との相関が向上することが確認された。不均一反応の取り込み係数γを0.01とした実験では、$\mathrm{SO}_{2}$のダスト表面上の反応による時定数は、アフリカ北部から西アジアでJJAに最大となり、地表で1～2時間、高度3kmでは数時間～半日であった。ダスト表面上に被覆されている硫酸層の厚みは、年平均では東アジアで最大をとり、粒径0.13μmのダストにおいては、ダスト半径の80～120%程度の厚さが硫酸に覆われている。また、ダストの粒径に対して覆っている硫酸層の厚みの比（core/shell比）は、粒径が小さいダストほど大きくなっている。そして、ダスト表面上に存在する硫酸塩濃度と全硫酸濃度の比は、極域で特に大きくなっており(90%以上)、SONで最大となった。不均一反応は、ダスト表面の$\mathrm{SO}_{2}$の不均一反応のγが0.001および0.01のとき、外部混合の硫酸塩エアロゾル総量をそれぞれ0.02 TgS（2.4%）、0.15 TgS（18.1%）減少させる効果が見られた。この外部混合の硫酸塩エアロゾルの減少は、γ=0.01のとき、直接効果及び間接効果の放射強制力をそれぞれ0.083(0.038～0.174)、0.127(0.054～0.327)W m⁻²減少させることに相当する。ダスト表面上での不均一反応による硫酸塩生成量は12 TgS/yearであり（γ=0.01）、これはOHによる気相反応の硫酸塩生成量に匹敵する（図(3)-14）。また、γ=0.01のときダスト表面上の硫酸塩及び外部混合の硫酸塩の湿性沈着/乾性沈着の比は、0.22、7.6となり、ダスト表面上の硫酸塩は湿性沈着により除去されにくい特徴を持っていた。

さらに、液相中での硫酸と$\mathrm{CaCO_{3}}$との中和反応やダスト中の陽イオンによる酸性度の中和を考慮することで、観測された硫酸成分の湿性沈着量や降水pHの季節変動をより正確に再現できることが確認された。また、いくつかの感度実験を行い、東アジアにおける液相中での硫酸生成速度への影響を定量化した。中和反応により、$\mathrm{CaSO_{4}}$が生成されることで$\mathrm{SO_{4}^{2-}}$が除去され、pHが上がることによって、中国沿岸域では硫

図(3)-14. 取り込み係数 $ \gamma=0.01 $ にした実験（A3 : $ \gamma=0.01 $ ）における年平均の全球対流圈硫黄収支（単位は TgS/yr）。

酸生成速度が大きくなった。ダストの中和反応及びダストの陽イオンの硫酸生成を促進させる効果の和は、 $ NH_{4}^{+} $ の効果に匹敵することが示唆された。以上のように、ダストが硫酸塩粒子におよぼす影響は無視できないため、本研究での大気化学・エアロゾルモデルに予測計算などにおいても、上記の計算スキームを採用・導入した。
（４）BCシミュレーションの改良と放射強制力推定

## 1 ）BC濃度計算の検証

図(3)-15に示すように、従来のモデルでBCが過小評価されていた、北極圈のアラスカ(Barrow)やカナダ（Alert）において、導入された被覆スキームによって観測に見られる冬季～春季極大・夏季極小の季節性が再現された。被覆過程を含まな

図(3)-15.地表BC濃度の季節性のモデル・観測比較。黒実線：観測、カラー線：被覆過程を導入した計算の結果、破線：被覆を考慮しない旧モデル結果。

い標準モデル（破線）の結果は、夏季に極大となっていることを考えると、被覆過程がこのような遠隔地でのBC濃度季節性を生じさせている可能性が示唆される。冬季のBC濃度はやや過小評価傾向であるが、標準モデルによる結果と比較すると、定量的な再現性は大きく改善されたといえる。また、黄山（中国）や米国のサイトなど、ソース・汚染域の近傍においても、若干の過小評価傾向は見られるが、標準モデルに比べて再現性が向上している。地表サイトでの観測との比較に加えて、航空機観測によるBC分布とも比較を行った結果、モデルは概ね整合的なBC分布を表現していることが確認されたが、とくに熱帯域では、標準モデル・改良モデルともにBC濃度を過大評価する傾向にあった。このため、本研究では、積雲対流の降水によるBCの沈着除去の効率を上昇させ、できるだけ観測に近いBC分布を表現するように調節を行った。

## 2 ）BCの全球収支

表(3)-5. 対流圈における BC の全球総量、寿命、変質の時定数（年平均値）（ACCMIP は、参加モデルの平均値、括弧内は最少、最大値）

表(3)-5に、対流圈

BCの全球収支を示す。

被覆過程を含まない

標準モデルでは、全

球総量(Burden)は、

191 Ggと計算されて

いたが、被覆過程の導入により、250 Gg以上に修正された。これは被覆過程の導入により、大気中で外部混合BCが比較的ゆっくりと水溶性粒子に変化していくため、大気中存在寿命が長くなったためである。実際、モデルで計算されたBCの大気中寿命について、IPCCのモデル間相互比較

実験ID	Burden (Gg)	Lifetime (days)	$ \tau_{\text{aging}} $ (days)
標準モデル	191	-	-
被覆スキーム1	267	12.4	4.6
被覆スキーム2	282	12.8	1.7
ACCMIPモデル平均 (Lee et al., 2012)	155	7.4	-
(82~315)	(3.9~15.2)
ロジェクトACCMIPの結果と比べると、ACCMIPでのモデル平均値7.4日に対して、本研究の被覆スキームを含む実験では、12日程度であり、比較的長い存在寿命となっている。全球総量についても、本研究で計算された値（267、または282 Gg）はACCMIPのモデル平均の2倍弱となっているが、ACCMIP参加モデルのバラつきの範囲である。また、多くのACCMIP参加モデルが極域など遠隔地でのBC濃度を顕著に過小評価している事実 $ ^{29)} $ を考慮すると、本研究で推定されたBC量は、従来と比較して、より現実的な値である可能性が高い。

## 3 ）BCの放射強制力の再評価

次に、BC の放射強制力について、再評価を行った。図(3)-16 に、標準モデルおよび被覆過程を含む改良版モデルによる放射強制力（1850～2005 年）の推定結果を示す。ただし、改良版モデルの結果については、BC の光吸収係数（複素屈折率の虚部）を最新研究 $ ^{30-31} $ で推奨されている値に更新した場合の放射強制力を示す。BC の排出量増加が及ぼす放射強制力は、標準モデルでは 0.32 W m $ ^{-2} $ であるが、改良版モデルでは、0.72 W m $ ^{-2} $ となり、2 倍以上の加熱となった。これは、上述の通り、遠隔地を含め、全対流圈 BC 濃度が大幅に上方修正されたことを反映したものである。改良版モデルで見積もられたこの放射強制力は、最新の先行研究 $ ^{30} $ や IPCC の報告書 $ ^{2)} $ で示されている値に比較的近い。しかしながら、BC の被覆過程の速度の変化も加味し、大気中の BC の存在量変化についての放射強制力を計算すると、本研究では 0.56 W m $ ^{-2} $ となる点に注意が必要である。1850～2005 年の間に硫酸生成量が増加し、大気中の BC が水溶性物質へ変化する速度が速まったため、汚染域から遠隔地への BC 輸送量が減少し（降水で除去され易くなったため）、図(3)-16 が示すとおり、とくに北半球高緯度では、負の放射強制力が計算されている。したがって、BC の放射強制力や気候影響を理解・予測するには、BC 自体の排出量に着目するだけでは不十分であり、硫酸の前駆気体である SO $ _{2} $ の排出量や、SO $ _{2} $ の酸化を担う OH 濃度の変化にも注意を払う必要があることが示唆された。

図(3)-16. BCによる放射強制力の推定。(左)標準モデル、（中）被覆過程導入モデルによる計算（BC排出由来の放射強制力）、（右）同（BC排出および被覆速度変化による放射強制力）。

## （5） ACCMIP実験

本研究では、IPCC 第5次報告書(AR5)の気候変動予測・評価実験（ACCMIP実験）の一環として、成層圈・対流圈におけるオゾンを中心とする大気化学過程やエアロゾルの過去再現計算を実施した。図(3)-17に、CHASER-SPRINTARSモデルを用いてACCMIP実験用に計算された2000年付近の対流圈オゾン濃度場をGOME衛星観測によるデータと比較した。これによると、モデルは春季の中緯度帯に見られるオゾン濃度上昇、夏季の大陸上のオゾン生成に伴うオゾン極大、また南半球春季
(SON)における森林火災起源のオゾンの中緯度帯への流れだしなどの特徴を定量的にも良く再現している。しかしながら、本研究のモデル計算は、北半球春季・夏季(MAM/JJA)においては、高緯度域（北極域）のオゾン量を有意に過小評価する傾向にある。これは、下部成層圏でのオゾン

図(3)-17. CHASER-SPRINTARSモデルにより計算された対流圈カラムオブン(DU)の分布と衛星データ(GOME)との比較（各季節）。(a) 2000年のGOME観測、(b) モデル計算(2000～2003年平均、GOMEの2000年を対象とした鉛直平均操作（averaging kernel）を適用）

過小に密接に関連しているとみられ、昨年度の作業で導入した成層圈化学（特にハロゲン化学）に何らかの問題点がある可能性もある。しかしながら、本研究で計算される対流圈オゾンの放射強制力は0.41 W m⁻²であり、IPCC報告書¹,²で提案されている放射強制力の平均値に近い。

ACCMIP実験においては、エアロゾルについても、放射強制力を詳しく評価・検討している。計算されたエアロゾル光学変数（光学的厚さなど）は、衛星観測によるデータを用い詳細な検証を行った上で、放射強制力の時間発展を推定した（図(3)-18）。加熱性SLCPとして重要なBCについても、放射強制力の推定を行っているが、BCの濃度分布および放射強制力のモデル間のバラツキは依然として大きい。さらに、本ACCMIP実験結果を用いて、メタンや大気酸化能力（OHラジカル

図(3)-18. ACCMIP実験におけるエアロゾルの直接放射強制力の見積もり。本研究のモデル計算結果は、“MIROC-CHEM”として示されている。

濃度）の変動についても詳細な解析を行っている $ ^{32)} $ 。

## （6） 各種SLCPsの放射強制力と気候応答

本研究では、将来について排出量変動の気候影響を検討する前に、まず、過去から現在までの
SLCP変動が及ぼす気候影響を考察した。

## 1 ）放射強制力の推定・整理

図(3)-19は、本研究の最新版モデルによる

1850-2005年の放射強制力の推定結果を示す（ここでは、IIASAの2005年対象の排出量データを用いた）。CO₂などの長寿命の温室効果気体（LLGHGs）と同様に、加熱性SLCP（対流圈オゾン、メタン、BC）からの加熱が顕著である（ただし、BCについては、（4）-3））で述べたBCの光吸收係数の更新はここでは適用されていない）。これと同時に、硫酸塩・硝酸塩や有機炭素による冷却も大きく、

図(3)-19. 各種LLGHGsおよびSLCPsによる放射強制力（1850-2005年）の推定。放射強制力は有効放射強制力（ERF）として示す。

LLGHGや加熱性SLCPによる正の放射強制力を大きく打ち消していることがわかる。合計(ネット)の放射強制力は、2.2 W m⁻²であり、これはIPCC第5次報告書²での推定値とほぼ同一である。

## 2 ）気候応答の評価

大気中の物質による気候影響については、単位放射強制力あたりに及ぼされる気温変動や気温変動分布が種類ごとに異なりうる。とくに、LLGHGsとSLCPsでは、気候影響メカニズムが違うため、同一の放射強制力であっても、引き起こされる気候変動には差異が生じる可能性が強い。そこで、本研究では、LLGHGsおよび各種SLCPsの変動に対する気候の応答・感度を精査した。本研究では、全球平均の地表気温変化はCO₂、O₃、BCの1850年から2005年までの増加により、それぞれ、+1.31℃、+0.31℃、+0.28℃の昇温を示すのに対し、硫酸塩では、-0.52℃の冷却が計算された。気温変化の地理分布に着目した場合、CO₂、O₃、BCによる昇温は、主に北半球陸地上で最も大きいが、硫酸塩による冷却

図(3)-20. CO₂、オゾン（O₃）、BC、および硫酸塩（SO₄）の分布変動による東西平均地表気温の変化（左）と、単位放射強制力あたりの気候感度（右）。分布変動は産業革命以前から現在(〜2000年)を対象とする。
は、雲間接効果の寄与を含むため、太平洋・大西洋上の風下領域も含めてより広い領域で寒冷化が顕著であった。しかしながら、陸地上に限れば、硫酸塩の冷却効果の強さは$\mathrm{CO}_{2}/\mathrm{O}_{3}/\mathrm{BC}$による昇温とほぼ比例関係にあると言える。気温変化と気候感度について、東西平均の緯度分布を図(3)-20に示す。$\mathrm{O}_{3}$とBCでほぼ同様の昇温パターンが見られるのに対し、硫酸塩による冷却は30°N以上で顕著であり、熱帯域～南半球では、ほとんど地表気温変化を生じていない。気候感度としては、北半球中高緯度では、$\mathrm{CO}_{2}/\mathrm{O}_{3}/\mathrm{BC}/\mathrm{SO}_{4}$ともに、1-1.5℃/(W m$^{-2}$)の同程度の値を示すことが明らかになったが、BCについては、雪氷面の融解効果を含むため60°N付近で他の物質に比べて高めの値（～2℃/(W m$^{-2}$））を示している。本研究で得られた各SLCPsについての気候感度（℃/(W m$^{-2}$））を、将来予測実験で計算された放射強制力変化に適用し、気温変動の予測を行った（以下(7)項参照）。

## （7） SLCPsによる大気汚染・気候変動の近未来予測

本研究で改良された化学気候モデルを用い、最新のIIASAシナリオによる、SLCPs・メタン変動と気候影響の近未来予測実験を実施した。

## 1 ）SLCPs濃度分布の変化

図(3)-21は、本実験で予測された地表のオゾンおよびPM_{2.5}の濃度変化予測を示す。オゾンについては、現状維持シナリオ（CLE）の場合に北米で大きな濃度削減がみられるが、インドを中心とする南アジア域では、前駆気体排出量の増加に伴って顕著な濃度増加が予測されている。このような濃度変動構造は、中庸シナリオである450Cでも同様であるが、450Cの場合には、東アジア域で

図(3)-21. IIASA最新シナリオ（CLE、450C、MFR）による2030年の地表におけるオゾン（上段）・PM_{2.5}（下段）の濃度変化予測。最左列は、2005年値を示し、右3列は、各シナリオにおける2005年～2030年間の濃度変化を示す。
の排出削減強化により、北米域と同等のオゾン濃度低減がみられる。MFRでは、北半球中緯度のソース付近の広域で、10ppbv以上のオゾン濃度低減が確認される。PM_{2.5}の場合にも、オゾンと同様に、CLEおよび450Cの両シナリオでは、南アジア域で濃度増加が見られるが、450Cでは、東アジア域で最大で20μg m^{-3}程度の濃度低減が見られる。CLEナリオに見られるような南アジア域でのO_{3}およびPM_{2.5}の濃度増加は自由対流圈でも確認され、本領域での放射強制力変化にも大きく寄与していることが判明した。中国域・年平均の濃度変化に注目すると、450中庸シナリオの場合に、年平均で5μg m^{-3}程度の濃度低減が計算されたが、オゾンについては、増加（～0.3ppbv）となった。このオゾン増加については、排出削減強化シナリオ（450C）を用いると2ppbv以上の減少に改善され、当該領域での排出削減の重要性が示唆された。また、MFRでは、オゾンとPM_{2.5}は、それぞれ-7.2ppbv、11.2μg m^{-3}削減できることも示された（全球排出削減による濃度削減の最大値）。

## 2 ）メタン濃度の変化

次に、本研究の近未来予測実験において、大気汚染物質の変動や気候変動がどのように全球メタン濃度に影響するか評価を行った。図(3)-22に、2030年代の全球メタン濃度と収支の変化（2005年値との差）をシナリオごとに示す。現状規制シナリオ（CLE）では、メタン濃度は2005年よりも増加するが、他のシナリオでは、100ppb以上のメタン減少となっている。全球収支の変化を確認すると、このようなメタン変化には、メタン自体の発生量の変化だけでなく、化学過程の変化によるメタン消失反応（$\mathrm{CH_{4}+OH\rightarrow}$）の強化も大きく関与していることがわかった。化学過程の変化については、2030年時点での温暖化によって水蒸気が増加し、メタンの主要な化学的消失源であるOHラジカルの生成が強化されたことが大きく影響しているが、NOx/COなどの発生量変化によるOH量の変動も重要であると考えられる。したがって、メタンは比較的長寿命な物質であるが、近未来の濃度

図(3)-22. IIASA各シナリオ（CLE, 450, 45C, MFR）による2005～2030年の全球平均メタン濃度の変化（a）と全球收支の変化（b：赤はCH_{4}排出量変化、水色は化学的消失反応の変化。

予測を行う場合でも、排出量だけでなく、大気汚染・温暖化とリンクした化学過程の変化も同時に考慮する必要があることが本研究により明らかになった。

## 3 ）放射強制力の変化

各シナリオによる2030年までの放射強制力変化を図(3)-23にまとめた。CLEでは、対流圏オブン $ O_{3} $ による放射強制力がやや減少するものの、メタンやBCの増加によって加熱性SLCP全体の影響としては加熱増加となっている。一方、450/450Cや、MFRなどの排出削減が想定されるシナリ
オでは、メタン、オゾン、BCの減少から、加熱性SLCPとしては0.1-0.5 W m^{-2}の冷却が計算されている。しかしながら、

450/450C、MFRなどの削減シナリオでは、硫酸塩などの冷却性エアロブルの減少も同時に発生するため、上

図(3)-23. IIASA各シナリオによる2005～2030年の放射強制力変化（ΔRF）。

述の加熱性SLCPsの減少による冷却効果は大幅に打ち消されることとなった。たとえば、排出最大限削減ケース（MFR）においては、加熱性SLCPsの減少により0.5 W m⁻²程度の顕著な冷却が期待できるものの、冷却性エアロブルの変動も含めたトータルのSLCPsによる冷却効果としては、0.1 W m⁻²以下に大幅に抑制される結果となった。

## 4 ）全球平均気温の変化

本研究では、上述の放射強制力変化に対して全球平均の気温がどのように応答するか、準経験的な方法で予測した。ここでは、2005年以降の気温変動ΔTは、以下のように表される。

$$ \Delta T(t)=\int_{2005}^{t}\Delta R F(t)\cdot\alpha\cdot f(t-t)\cdot d t $$

ここで、tは2005年以降の時間（年）を示し、 $ \alpha $ は各SLCPs種に対する気候感度（ $ ^{\circ} $ C/ $ W\ m^{-2} $ ）を示す（本節2）項参照）。また $ f(t) $ は、気候の応答時間を示す経験的な応答関数である。放射強制力の時間変化 $ \Delta RF(t) $ は2005年から2030年までの変化量（本節3）項参照）を線形で補間し与える。

図(3)-24に、2005年～2030年の加熱性SLCPs変動が及ぼす全球平均気温変動を、IIASAシナリオごとに示す。現状維持では、メタンとBCの増加により若干の気温上昇（～0.01℃）が見られるが、その他のシナリオでは、基本的には、オゾン、BC、メタンの減少による降温が確認される。中庸シナリオについては、450では、BCの削減による降温は確認されないが、東アジア域で排出削減を強化した場合（450C）では、 $ O_{3} $ と同程度の降温が計算されている。また、最大限削減の場合（MFR）、加熱性SLCPsの削減により、合計で0.3℃程度の温暖化抑制効果が期待できることが予測された。次に、硫酸塩エアロゾルなどの冷却性SLCPsの変化も含めて、SLCPsが及ぼすトータルの気温変動を図(3)-25に示す。図中の実線が、異なったシナリオについての全球平均気温の時間変化を示すが、驚くべきことに、どのシナリオにしたがっても、気温変動パターンはほぼ同じものが計算されている。この結果は、前項で放射強制力の変化について記述したように、加熱性SLCPs削減の効果を、冷却性SLCPs削減による昇温が打ち消してしまうためである。そこで、試しに $ SO_{2} $ の排出量（放射強制力）を2005年値で固定して上の(5)式で気温変動を計算すると（破線）、最大で0.4℃以上の温暖化抑制効果が期待できることがわかった。したがって、少なくとも全球平均の気温変動のみを
図(3)-24. 加熱性短寿命気候汚染物質（オゾン、BC、およびCH_{4}）の変動が及ぼす全球平均気温変化（2005年時からの差分）の予測。IIASAの各シナリオに対する結果。

評価軸としてシナリオの効果を検討した場合、実質的な温暖化抑制を期待するには、硫酸塩などの冷却性SLCPsの濃度変動にも十分注意が必要であることが示唆される。SLCPsの削減による温暖化抑制については、BCやメタン等の加熱性SLCPsの削減によって温暖化を抑制・遅延させる方策が実際に検討されている。本研究の結果は、このような温暖化抑制を達成するには、現実的には冷却性のSLCPsの削減による

昇温にも注意を払う必要があることを示しており、メタンについても、メタンの放出量変化のみならず、消失過程を担うOHラジカル濃度の変動に十分注意が必要であるという重要な示唆を含んでいる。

さらに、たとえ全球平均の気温変動が同一であっても、実際の気温変動や降水変動の空間分布は、シナリオ間で大きくことなっている可能

図(3)-25. 1960年から2030年のSLCPs変動が及ぼす全球平均の気温変化（℃）。2030年時点の排出量には、CLE,450,450C, MFRを用いた。破線は、450CおよびMFRにおいて、SO₂の排出量が2005年値に固定した場合（SO₂削減を考慮しない）の気温変動を示す。
性があるので、全球平均での議論に加えて、少なくとも領域規模での気温・降水変動の評価も含めて、シナリオ効果の議論を行っていく必要がある。

## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

大気汚染物質の変動による大気質と気候への全球影響の評価を目的とし、オゾン、黒色炭素(BC)やその他のエアロゾルの全球的な変動とその気候影響について、科学的な解明を進展させた。全球規模の大気汚染や温暖化影響評価に使用する大気化学・エアロゾル気候モデルについては、硝酸塩エアロゾル、二次有機エアロゾル、黒色炭素の変質過程、 $ SO_{2} $ のダストとの相互作用など、SLCPsや大気化学・エアロゾル相互作用に纏わる過程が新たに導入・改良され、観測データによる詳細な検証も含めて、予測シミュレーションが大幅に精緻化された。また、本化学・気候モデルを用い、各種SLCPsの放射強制力や気候影響・気候感度を個別に定量化するとともに、ACCMIPなどのモデル間相互比較実験にも参加し、IPCC第5次報告書²)にも大きく貢献した³²(紙上発表論文成果6)-13)。さらに、2030年をターゲットにした近未来予測により、温暖化抑制と大気汚染低減という2面から排出削減シナリオの評価を行い、各シナリオが及ぼす効果・供便益を定量的に示すことができた。また、温室効果気体として重要なメタンについても、メタンの発生量変動、化学消失過程変動の寄与をそれぞれ分離・定量化し、メタン濃度予測の精緻化を図り、新たな知見として提示することができた。以上のような研究結果は、今後の大気汚染・大気化学変動およびこれらの気候影響に関する定量的な理解・予測に大きく貢献する成果である。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

地球大気化学国際協同計画(IGAC)の国内委員会（日本学術会議・第3部）において、大気化学・エアロゾルと気候との相互作用研究に関する今後の見通し、およびワーキンググループ立ち上げに関して貢献した。国際的なモデル間相互比較や、IPCC第5次報告書に向けたACCMIPやCCMIへ参加し、本課題のCHASER-SPRINTARSモデルによる実験結果もIPCC第5次報告書に採用された。＜行政が活用することが見込まれる成果＞

本研究で実施した、各種SLCPsの排出量変動がおよぼす全球規模の大気環境変動やこれが気候に与える影響についての近未来予測結果は、地球温暖化抑制や大気汚染低減などの政策を決定する上で、重要な参考情報となることが見込まれる。

## 6 ．国際共同研究等の状況

本研究で用いている化学モデル CHASER およびエアロゾルモデルSPRINTARS を用いて、大気汚染の半球規模長距離輸送に関するプロジェクト（HTAP）に参加した（http://aqm.jrc.it/HTAP/）。さらに、IPCC-AR5のCMIP（気候モデル相互比較プロジェクト）に付随して行われているACCMIP実験（http://htap.icg.fz-juelich.de/data/ACCMIP/）にも参加し、数値実験およびモデル出力の提出を行い、結果の解析・議論に参加した。
### 7. 研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（查読あり）>

1) T. NAGASHIMA, T. OHARA, K. SUDO, and H. AKIMOTO: Atmos. Chem. Phys., 10, 11305-11322 (2010)

“The relative importance of various source regions on East Asian surface ozone”

2) T. SEKIYA and K. SUDO: Journal of Geophysical Research, 117, doi: 10.1029/2012JD018054 (2012) "Role of meteorological variability in global tropospheric ozone during 1970–2008"

3) K. SUDO and Y. OGIHARA: Earozoru Kenkyu 27(1), 51-61 (2012)

"Global Modeling of Secondary Organic Aerosol in a Chemistry Coupled Climate Model"

4) A. NAKATANI, S. KONDO, S. HAYASHIDA, T. NAGASHIMA, K. SUDO, X. LIU, K. CHANCE, I. HIROTA: J. Meteor. Soc. Japan, 90, 207–222, doi:10.2151/jmsj.2012-204 (2012)

“Enhanced mid-latitude tropospheric column ozone over East Asia: Coupled effects of stratospheric ozone intrusion and anthropogenic sources”

5) T. SEKIYA and K. SUDO: Journal of Geophysical Research, doi: 10.1002/2013JD020838 (2014) "Roles of transport and chemistry processes in global ozone change on interannual and multi-decadal time scales"

6) J.-F. LAMARQUE, (中略), T. NAGASHIMA, (中略), K. SUDO, (後略): Geosci. Model Dev., 6, 179-206, doi:10.5194/gmd-6-179-2013 (2013)

“The Atmospheric Chemistry and Climate Model Intercomparison Project (ACCMIP) overview and description of models, simulations and climate diagnostics”

7) P. J. YOUNG, (中略), T. NAGASHIMA, (中略), K. SUDO, (後略): Atmos. Chem. Phys., 13, 2063-2090, doi:10.5194/acp-13-2063-2013 (2013)

“Pre-industrial to end 21st century projections of tropospheric ozone from the Atmospheric Chemistry and Climate Model Intercomparison Project (ACCMIP)”

8) A. VOULGARAKIS, (中略), T. NAGASHIMA, (中略), K. SUDO, (後略): Atmos. Chem. Phys., 13, 2563-2587, doi:10.5194/acp-13-2563-2013 (2013) “Analysis of present day and future OH and methane lifetime in the ACCMIP simulations”

9) Y. H. LEE, (中略), T. NAGASHIMA, (中略), K. SUDO, T. TAKEMURA, (後略): Atmos. Chem. Phys., 13, 2607-2634, doi:10.5194/acp-13-2607-2013 (2013)

“Evaluation of preindustrial to present-day black carbon and its albedo forcing from Atmospheric Chemistry and Climate Model Intercomparison Project (ACCMIP)”

10) D. T. SHINDELL, (中略), T. NAGASHIMA, (中略), K. SUDO, S. SZOPA, T. TAKEMURA, (後略): Atmos. Chem. Phys., 13, 2939-2974, doi:10.5194/acp-13-2939-2013 (2013)

“Radiative forcing in the ACCMIP historical and future climate simulations”

11) D. S. STEVENSON, (中略), K. SUDO, T. NAGASHIMA, (後略): Atmos. Chem. Phys., 13, 3063-3085, doi:10.5194/acp-13-3063-2013 (2013)

“Tropospheric ozone changes, radiative forcing and attribution to emissions in the Atmospheric Chemistry and Climate Model Intercomparison Project (ACCMIP)”
12) K. W. BOWMAN, (中略), T. NAGASHIMA, (中略), K. SUDO, (後略): Atmos. Chem. Phys., 13, 4057–4072, doi:10.5194/acp-13-4057-2013 (2013)

“Evaluation of ACCMIP outgoing longwave radiation from tropospheric ozone using TES satellite observations”

13) V. NAIK, (中略), T. NAGASHIMA, (中略), K. SUDO, (後略): Atmos. Chem. and Phys., 13, 5277-5298, doi:10.5194/acp-13-5277-2013 (2013)

“Preindustrial to present-day changes in tropospheric hydroxyl radical and methane lifetime from the Atmospheric Chemistry and Climate Model Intercomparison Project (ACCMIP)”

## くその他誌上発表（査読なし）>

1) 須藤健悟、大気環境学会誌、49, 2, A25-35 (2014)

「地球温暖化 — 第4講 大気汚染と地球温暖化 —」

## （2） 口頭発表（学会等）

1) 須藤健悟、高田久美子、神沢博、安成哲三：JPGU2009年大会、千葉市（2009年）「アジア域における大気化学・エアロゾル・陸域植生結合場の変動とその気候影響」

2) 須藤健悟：第15回大気化学討論会（2009年）

「対流圏光化学場の過去再現シミュレーション」

3) 須藤健悟：日本気象学会 2009 年秋季大会、福岡市（2009 年）

「対流圏オゾン・メタンの過去再現シミュレーション：初期結果」

4) K. SUDO, K. TAKATA., T. TAKEMURA, H. KANZAWA, and T. YASUNARI : AGU Fall meeting (2009)

“Aerosol changes associated with land use change in Asia and their impacts on climate”

5) 須藤健悟:日本気象学会2010年度春季大会,東京都 (2010年)

「全球メタン濃度の過去再現シミュレーション:気候変動の影響」

6) K. SUDO, K. TAKATA, H. KANZAWA, T. TAKEMURA, T. YASUNARI: JPGU 2010 年大会, Chiba (2010)

“Simulation of aerosol changes in Asia with a chemistry-aerosol coupled climate model”

7) K. SUDO: International Workshop on "Impact of Asian Megacity Development on Local to Global Climate Change" (1st MOST-JST Project Meeting), Beijing, China (2010)

"Modeling the Climate Impacts of Global Air Pollution and Short-lived Climate Forcers"

8) 須藤健悟, Patra Prabir, 伊藤昭彦: 第16回大気化学討論会, 八王子市 (2010年)

「化学気候モデルを用いた1970-2008年のメタン変動要因の解明」

9) K. SUDO: The 2nd Workshop on Climate and Environment between Nanjing University and Nagoya University, Nagoya (2010)

“Global air pollution and its interaction with climate”

10) K. SUDO, P. PATRA, A. ITO: AGU 2010 Fall Meeting, San Francisco (2010)

“Leveling-off of atmospheric methane caused by coupling of climate change and tropospheric chemistry”

11）関谷高志，須藤健悟：日本気象学会・2010年度秋季大会，京都市（2010年）