Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
果を紹介することにより、東アジアの広域大気汚染(特に地表オゾンの汚染構造)に関する知見をアジア地域の行政担当者や主導的な研究者に提供し、共通認識の醸成に資する貢献を行った。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

本研究で定量化の進んだ、東アジアにおける地表オゾンのSR関係および地表オゾンとPM_{2.5}の削減感受性に関する情報は、今後の日本における大気質状況の更なる改善に向けた方策を考える上で基礎となる知見を提供したと考えられる。また、この知見は国内での活用のみならず、広く東アジア地域における大気汚染対策を検討する上での基礎の一部となり得るものであり、今後は他機関、他モデルを用いて行われた同様な定量評価結果と合わせて評価結果の不確実性を理解・低減させ、より確度の高い情報として活用されることが期待される。

## 6 ．国際共同研究等の状況

## （1） TF-HTAPモデル相互比較

長距離越境大気汚染条約(CLRTAP)の下に設置された半球規模越境大気汚染に関するタスクフォース（TF-HTAP）（共同議長：Terry Keating・US-EPA・米国、Andre Zuber・European Commission・EU）が推進する、対流圏オゾンのSR関係評価に関するモデル間相互比較プロジェクトにCHASERの計算結果を一部提出し、2010年に発行された最終報告書(Dentener et al., 2011) $ ^{13)} $ にて他機関モデルとの比較結果や東アジアにおける地表オゾンのSR評価結果が引用された(例えば図4.17)。

## (2) ACCMIP

大気化学と気候に関するモデル相互比較プロジェクト ACCMIP(Atmospheric Chemistry and Climate Model Inter-comparison Project)(共同議長：D. Shindell・NASA GISS・米国、J.-F. Lamarque・NCAR・米国)において、CHASERを用いた計算結果を提供し、他の参加モデル結果と合わせた解析結果が多数の学術論文として発表された他、それらの解析結果はIPCC(気候変動に関する政府間パネル)による第5次評価報告書(第1作業部会報告書)において多くの引用がなされた。

## 7 ．研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1) T. NAGASHIMA, T. OHARA, K. SUDO, H. AKIMOTO: Atmos. Chem. Phys., 10, 11305–11322, doi:10.5194/acp-10-11305-20109077-9120 (2010)

“The relative importance of various source regions on East Asian surface ozone”

2) A. NAKATANI, S. KONDO, S. HAYASHIDA, T. NAGASHIMA, K. SUDO, X. LIU, K. CHANCE, I. HIROTA: J. Meteor. Soc. Japan, 90, 207–222, doi:10.2151/jmsj.2012-204 (2012)

“Enhanced mid-latitude tropospheric column ozone over East Asia: Coupled effects of stratospheric ozone intrusion and anthropogenic sources”

3) 大泉毅, 秋元肇, 金谷有剛, 永島達也, 櫻井達也, 大原利真, 佐藤啓市: 大気環境学会誌, 48, 181-187, (2013)

4) J.-F. LAMARQUE, (中略), T. NAGASHIMA, (中略), K. SUDO, (後略): Geosci. Model Dev., 6, 179-206, doi:10.5194/gmd-6-179-2013 (2013)
“The Atmospheric Chemistry and Climate Model Intercomparison Project (ACCMIP) overview and description of models, simulations and climate diagnostics”

5) P. J. YOUNG, (中略), T. NAGASHIMA, (中略), K. SUDO, (後略): Atmos. Chem. Phys., 13, 2063-2090, doi:10.5194/acp-13-2063-2013 (2013)

“Pre-industrial to end 21st century projections of tropospheric ozone from the Atmospheric Chemistry and Climate Model Intercomparison Project (ACCMIP)”

6) A. VOULGARAKIS, (中略), T. NAGASHIMA, (中略), K. SUDO, (後略): Atmos. Chem. Phys., 13, 2563-2587, doi:10.5194/acp-13-2563-2013 (2013) “Analysis of present day and future OH and methane lifetime in the ACCMIP simulations”

7) Y. H. LEE, (中略), T. NAGASHIMA, (中略), K. SUDO, T. TAKEMURA, (後略): Atmos. Chem. Phys., 13, 2607-2634, doi:10.5194/acp-13-2607-2013 (2013)

“Evaluation of preindustrial to present-day black carbon and its albedo forcing from Atmospheric Chemistry and Climate Model Intercomparison Project (ACCMIP)”

8) D. T. SHINDELL, (中略), T. NAGASHIMA, (中略), K. SUDO, S. SZOPA, T. TAKEMURA, (後略): Atmos. Chem. Phys., 13, 2939-2974, doi:10.5194/acp-13-2939-2013 (2013)

“Radiative forcing in the ACCMIP historical and future climate simulations”

9) D. S. STEVENSON, (中略), K. SUDO, T. NAGASHIMA, (後略): Atmos. Chem. Phys., 13, 3063-3085, doi:10.5194/acp-13-3063-2013 (2013)

“Tropospheric ozone changes, radiative forcing and attribution to emissions in the Atmospheric Chemistry and Climate Model Intercomparison Project (ACCMIP)”

10) K. W. BOWMAN, (中略), T. NAGASHIMA, (中略), K. SUDO, (後略): Atmos. Chem. Phys., 13, 4057–4072, doi:10.5194/acp-13-4057-2013 (2013)

“Evaluation of ACCMIP outgoing longwave radiation from tropospheric ozone using TES satellite observations”

11) V. NAIK, (中略), T. NAGASHIMA, (中略), K. SUDO, (後略): Atmos. Chem. and Phys., 13, 5277-5298, doi:10.5194/acp-13-5277-2013 (2013)

“Preindustrial to present-day changes in tropospheric hydroxyl radical and methane lifetime from the Atmospheric Chemistry and Climate Model Intercomparison Project (ACCMIP)”

## くその他誌上発表（査読なし）>

1) 永島達也：国立環境研究所ニュース、29(2)、9-11(2010)

「大気汚染物質のソース・レセプター関係を評価する」

2) 永島達也：国立環境研究所ニュース、31(5)、8-9(2012)

「短寿命気候汚染物質：(Short-Lived Climate Pollutants: SLCPs)」

## （2） 口頭発表（学会等）

1) T. NAGASHIMA, T. OHARA, K. SUDO, H. AKIMOTO: EANET Regional Scientific Work Shop on Acid Deposition in East Asia 2009, Tsukuba, Japan (2009)

“The relative importance of various source regions of ozone on East Asian surface ozone”
2) T. NAGASHIMA, T. OHARA, K. SUDO, H. AKIMOTO: Fourth Japan-China-Korea joint conference on meteorology, Tsukuba, Japan (2009)

“Source attribution of surface ozone over East Asia with tracer tagging method”

3) 永島達也, 大原利真, 須藤健悟, 秋元肇: 日本気象学会2009年秋季大会 (2009)

「異なる手法を用いた東アジア対流圏オゾンの発生源別寄与推定の比較」

4) T. NAGASHIMA, T. OHARA, K. SUDO, H. AKIMOTO: The 2nd Tripartite Workshop on Scientific Research of Photochemical Oxidant, Incheon, Republic of Korea (2009)

“Source attribution of surface ozone over East Asia with tracer tagging method”

5) T. NAGASHIMA, T. NOZAWA, T. HAYASAKA, K. KAWAMOTO: American Geophysical Union Fall Meeting 2009, San Francisco, USA (2009)

“Solar Radiation and Cloud change in China Calculated in a 20th Century Simulation with a Climate Model”

6) T. NAGASHIMA, T. OHARA, K. SUDO, H. AKIMOTO: THU and NIES joint WS, Beijing, China (2010)

“Source attribution of surface ozone over East Asia with tracer tagging method”

7) T. NAGASHIMA, T. OHARA, K. SUDO, H. AKIMOTO: International Workshop on Atmospheric Modeling Research in East Asia, Dalian, China (2010)

“The relative importance of various source regions on East Asian surface ozone”

8) T. NAGASHIMA, T. OHARA, K. SUDO, H. AKIMOTO: EANET Periodic Report Lead Authors' Meeting, Niigata, Japan (2010)

“Source-receptor analysis of surface ozone in Southeast Asia”

9) 永島達也, 須藤健悟, 秋元肇, 黒川純一, 大原利真: 第16回大気化学討論会 (2010)

「東アジアの地表オゾンに対する発生源別寄与の長期変化」

10) 近藤沙綾子, 永島達也, 大原利真, 須藤健悟, 秋元肇, 林田佐智子: 日本気象学会2010年秋季大会 (2010)

「東アジアの対流圏オゾン気柱量に見られる高濃度帯（E-TCO）の成因と季節変動の原因に関する研究」

11) T. NAGASHIMA, K. SUDO, H. AKIMOTO, J. KUROKAWA, T. OHARA: International Workshop on Atmospheric Modeling Research in East Asia, Hainan, China (2010)

“Long term change in the relative contribution of various source regions on East Asian surface ozone”

12) T. NAGASHIMA, T. OHARA, K. SUDO, H. AKIMOTO: American Geophysical Union Fall Meeting 2010, San Francisco, USA (2010)

“A Comparison of Different Methods in the Estimations of Source-Receptor Relationships for Tropospheric Ozone”

13) T. NAGASHIMA, K. SUDO, H. AKIMOTO, J. KUROKAWA, T. OHARA: Air Quality Modeling in Asia 2011 Conference, Seoul, Republic of Korea (2011)

“Long term change in the relative contribution of various source regions on East Asian surface ozone”

14) 永島達也, 須藤健悟, 秋元肇, 黒川純一, 大原利真: 日本気象学会2011年度春季大会 (2011)「東アジアの地表オゾンに対する発生源別寄与の長期変化」
16) 永島達也, 須藤健悟, 秋元肇, 黒川純一, 大原利真: 第52回大気環境学会年会 (2011) 「日本の地表オゾンに対する発生源別寄与の長期変化」

17) T. NAGASHIMA, K. SUDO, H. AKIMOTO, J. KUROKAWA, T. OHARA: 3rd International Workshop on Atmospheric Modeling Research in East Asia, Chengdu, China (2011) "Source-Receptor analysis of surface ozone in Southeast Asia with tracer-tagging method"

18) 永島達也, 秋元肇, 大原利真, 金谷有剛 : 第17回大気化学討論会 (2011)

「東アジア各地域における前駆物質削減に対する日本の地表オゾンの感度証」

20) T. NAGASHIMA, K. SUDO, H. AKIMOTO, J. KUROKAWA, T. OHARA: American Geophysical Union Fall Meeting 2011, San Francisco, USA (2011)

“Long term change in relative contribution of various source regions on the surface ozone over Japan”

21) T. NAGASHIMA, H. AKIMOTO: IGAC/SPARC Global Chemistry-Climate Modeling and Evaluation Workshop, Davos, Switzerland (2012)

“Seasonal variation of surface ozone in global chemical models: a comparison with observations”

23) T. NAGASHIMA, M. NISHIZAWA, H. KAWASE, T. NOZAWA, K. SUDO, T. OHARA: The 12th International Global Atmospheric Chemistry (IGAC) Science Conference, Beijing, China (2012) "An estimation of future change in surface ozone over East Asia under RCPs scenarios"

24) 永島達也, 秋元肇, 黒川純一, 竹村俊彦, 須藤健悟, 大原利真: 第18回大気化学討論会 (2012)

「IIASA 参照シナリオによる東アジア大気質の将来変動評価」

25) T. NAGASHIMA, H. AKIMOTO: American Geophysical Union Fall Meeting 2012, San Francisco, USA (2012)

“Seasonal variation of surface ozone in global chemical models: similarities among models and differences from observations”

26) T. NAGASHIMA, H. AKIMOTO, J. KUROKAWA, T. TAKEMURA, K. SUDO, T. OHARA, Z. KILIMONT: 4th International Workshop on Atmospheric Modeling Research in East Asia, Kunming, China (2013)

“An estimation of future change in air quality based on IIASA reference scenarios”

27) K. YAMAJI, K. IKEDA, M. TAKIGAWA, Y. KANAYA, T. NAGASHIMA: 4th International Workshop on Atmospheric Modeling Research in East Asia, Kunming, China (2013)

“Model inter-comparison for evaluation on source sensitivities of $ PM_{2.5} $ and ozone over East Asia”

28) T. NAGASHIMA, H. AKIMOTO: Meeting of the Task Force on Hemispheric Transport of Air Pollution, Geneva, Switzerland (2013)

“Global Model Validation of Surface Ozone by the WMO/GAW WDCGG”
29) T. NAGASHIMA, K. SUDO, H. AKIMOTO, J. KUROKAWA, T. OHARA: IGAC/SPARC Chemistry-Climate Model Initiative (CCMI) 2013 Science Workshop, Boulder, USA (2013) "Long term changes in relative contribution of various source regions on the surface ozone over Japan"

30) T. NAGASHIMA, T. OHARA, K. SUDO, H. AKIMOTO: Workshop on Atmospheric Composition and the Asian Summer Monsoon (ACAM), Kathmandu, Nepal (2013)

“Source-Receptor analysis of surface ozone in Southeast Asia with global CTM”

31) 永島達也, 秋元肇, 黒川純一, 竹村俊彦, 須藤健悟, 大原利貞: 第54回大気環境学会年会(2013)

「IIASA参照シナリオによる東アジア大気質の将来変動評価」

32) 永島達也, 秋元肇, 大原利真, 金谷有剛: 第19回大気化学討論会 (2013)

「東アジアにおける地表オゾンのセクター別削減感受性評価」

33) T. NAGASHIMA, J. KUROKAWA, K. SUDO, T. OHARA, H. AKIMOTO: American Geophysical Union Fall Meeting 2013, San Francisco, USA (2013)

“Change in the near future surface air quality over East Asia under different assumptions in the future emissions of SLCPs”

34) T. NAGASHIMA, H. AKIMOTO, T. OHARA, Y. KANAYA: 5th International Workshop on Atmospheric Modeling Research in East Asia, Xiamen, China (2014)

“Source-receptor relationship of ground level ozone and $ PM_{2.5} $ for different anthropogenic emission sectors in East Asia”

35) T. NAGASHIMA: Progress of S-7-1: Toward an Integrated Approach to Co-benefits in Asia: Building Bridges and Making Connections, Yokohama, Japan (2014)

“Quantification of Ozone and Aerosol Pollution in East Asia and the Hemisphere Synthesizing Numerical Modeling and Observation”

36) 永島達也, 秋元肇, 黒川純一, 須藤健悟, 大原利真: 山地森林域の生物・環境モニタリング第8回ワークショップ (2014)

「東アジアの地表オゾンに関する将来シナリオ評価」

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない。

（４）シンポジウム、セミナー等の開催（主催のもの）

特に記載すべき事柄はない。

## （５）マスコミ等への公表・報道等

1) 月刊化学（2013年3月号、化学同人、6頁、「越境大気汚染の実像に迫る」（著者：金谷有剛）にて成果の一部が紹介される。

2) 日経サイエンス（2013年5月号、日経サイエンス、5頁、「越境大気汚染を正しく理解する」（著者：金谷有剛））にて成果の一部が紹介される。
## (6) その他

特に記載すべき事項はない

### 8 \. 引用文献

1) T. J. KEATING, A. ZUBER (Eds.): Air Pollut. Stud. No. 16, U. N. Econ. Comm. for Europe (UNECE), Geneva, Switzerland (2007)

“Hemispheric transport of air pollution 2007 interim report”

2) K. SUDO et al.: J. Geophys. Res., 107(D17), 4339, doi:10.1029/2001JD001113 (2002) "CHASER: A global chemical model of the troposphere: 1. Model description"

3) Y. WANG et al.: J. Geophys. Res., 103(D9), 10757–10767 (1998)

“Global simulation of tropospheric O3-NOx-hydrocarbon chemistry: 3. Origin of tropospheric ozone and effects of nonmethane hydrocarbons”

4) K. SUDO, H. AKIMOTO: J. Geophys. Res., 112, D12302, doi:10.1029/2006JD007992 (2007)

“Global source attribution of tropospheric ozone: Long-range transport from various source regions”

6) T. OHARA et al.: Atmospheric Chemistry and Physics, 7, 4419-4444 (2007)

“An Asian emission inventory of anthropogenic emission sources for the period 1980–2020”

7) J. G. J. OLIVIER et al. (eds.), A. A. Balkema Publishers/Swets & Zeitlinger Publishers, Lisse, The Netherlands, 33–78 (2001)

“Global emissions sources and sinks”

8) M. G. SCHULTZ et al.: Global Biogeochem. Cycles, 22, GB2002, doi:10.1029/2007GB003031 (2008) "Global wildland fire emissions from 1960 to 2000"

9) D. W. BYUN, K. L. SCHERE: Applied Mechanics Reviews, 59, 51-77 (2006)

“Review of the governing equations, computational algorithms, and other components of the Models-3 Community Multiscale Air Quality (CMAQ) modeling system”

10) G. A. GRELL et al.: Atmos. Environ., 39, 6957-6975 (2005) "Fully coupled "online" chemistry within the WRF model"

11) J. COFALA et al.: IR-06-023, International Institute for Applied Systems Analysis (IIASA), Laxenburg, Austria (2006)

“Scenarios of world anthropogenic emissions of air pollutants and methane up to 2030”

12) IEA: OECD/International Energy Agency, Paris, France (2009) "World Energy Outlook 2009"

13) F. DENTENER et al. (Eds): Air Pollut. Stud. No. 17, UNECE, Geneva, Switzerland (2011) "Hemispheric Transport of Air Pollution 2010: Part A - Ozone and Particulate Matter"
“Enhanced mid-latitude tropospheric column ozone over East Asia: Coupled effects of stratospheric ozone intrusion and anthropogenic sources”

15) A. NAKATANI et al.: J. Meteor. Soc. Japan, 90, 207–222, doi:10.2151/jmsj.2012-204 (2012)

16) J. E. JONSON et al.: Atmos. Chem. Phys., 10, 5759-5783, doi:10.5194/acp-10-5759-2010 (2010)
# （３）化学気候モデルによる全球大気汚染と温暖化影響の評価

名古屋大学 大学院環境学研究科 須藤 健悟

<研究協力者>

（独）国立環境研究所 永島 達也

九州大学 応用力学研究所 竹村 俊彦

平成21～25年度累計予算額：22,861千円

（うち、平成25年度予算額：5,819千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

対流圏オゾンやブラックカーボン(BC)などの短寿命大気汚染物質(SLCPs)に着目し、これらの分布変動による、全球規模の大気汚染（大気質変動）および地球温暖化への影響について、化学気候モデルを用いた統一的な実験・評価を行った。さらに、各将来予測シナリオに従った実験を実施し、硫酸塩などの吸湿性エアロブルも含め、総合的な気候影響評価を行い、気候変動政府間パネル(IPCC)の第5次報告書(IPCC,2013)に貢献した。本研究では、化学・エアロブル気候モデル中の大気化学とエアロブルの相互作用に関するスキーム改良・精緻化とその検証を行いながら（H21～24年度）、各SLCPs成分の放射強制力の推定・評価を実施した（H22～24年度）。この結果、オゾンやBCなどの加熱性SLCPsの放射強制力の定量的評価の精度が向上し、とくにBCについては、硫酸などの水溶性物質による被覆過程がBCの加熱効果に大きく影響しており、BCの排出単体でみた場合、BCは～0.7 W m⁻²の強い加熱を及ぼしている実態を明らかにした。本モデルを用い、IPCC第5次報告書に関連した化学気候モデルの相互比較プロジェクト(ACCMIPおよびCCMI)の実験にも参加し、各種放射強制力の推定精度向上に寄与した。また、国際応用システム分析研究所(IIASA)の各種排出シナリオに従い、2030年～2050年を対象とした近未来予測を実施し、大気汚染低減と温暖化の抑制・遅延の観点からそれぞれのシナリオを評価した(H23～H25年度)。この結果、SLCPsの排出削減によってオゾンやPM等による大気汚染の低減が、また加熱性SLCPs（オゾンおよびBC）の減少からは温暖化抑制効果がそれぞれ期待できることが定量的に示された。しかしながら、硫酸塩などの冷却性エアロブルの減少によって、気候に正の影響（加熱）が及ぼされ、加熱性SLCPs減少による温暖化抑制効果を打ち消してしまう可能性があることを明らかにした。

## [キーワード]

オゾン、エアロゾル、大気汚染、温暖化予測、化学気候モデル

### 1. はじめに

気候変動には、二酸化炭素 $ CO_{2} $ などの長寿命の温室効果気体(GHGs)以外にも、オゾンや浮遊粒子（エアロゾル）などの大気汚染物質も深く関与していることが最近の研究により明らかになりつつある(IPCC第4次、5次報告書 $ ^{1,2} $ )。対流圈のオゾン（ $ O_{3} $ ）やエアロゾルは、大気汚
図(3)-1. 光化学オゾンやエアロゾルなどの大気汚染物質の発生と気候への影響。

染の主要な成分であり、太陽放射および地球放射を吸収・散乱し、気候に重要な影響を与える（図(3)-1）。地表付近および対流圏のオゾンには、部分的には成層圏オゾンが沈降したものが含まれるが、大部分は産業や森林火災などに伴って排出される窒素酸化物(NOx)、一酸化炭素(CO)、および揮発性有機化合物(VOC)から光化学反応により生成される光化学オゾンであり、大気汚染により全球規模で増加が確認されている。対流圏オゾンは地球放射

だけでなく太陽放射も吸収する重要な温室効果気体である。同時に、エアロゾルも、産業、森林火災、および土地利用変化などの人間活動により、全球的な増加をみせている。黒色炭素(BC:Black Carbon)は、石炭燃焼やバイオマス燃焼（森林火災、野焼き、木炭燃焼）などから大気に直接放出され、太陽光を吸収し大気を加熱する効果を持つ。一方で、同様に大気に放出される有機炭素、および二酸化硫黄( $ SO_{2} $ )やNOxなどから大気中で生成される硫酸塩( $ SO_{4}^{2-} $ )や硝酸塩( $ NO_{3}^{-} $ )などの吸湿性エアロゾル成分は太陽光を散乱・反射させ、地球に対して冷却効果を及ぼしている（直接効果）。また、これらの吸湿性エアロゾルは、雲核として機能するため、汚染によるエアロゾルの増加は、雲量の増加、雲粒径の減少、および雲の長寿命化を起し、雲の地球規模での反射率（アルビード）を増加させ、さらなる地球冷却効果を与えている可能性がある（間接効果）(Hansen and Sato, 2001 $ ^{3} $ ); Takemura et al., 2005 $ ^{4} $ )。特に東アジア域での影響に注目した場合、これらのエアロゾルが夏季アジアモンスーンの挙動に影響を与える可能性が最近の研究により示唆されている。例えば、Ramanathan et al. (2005) $ ^{5} $ やLau et al. (2006) $ ^{6} $ らのモデル研究が示すように、アジア域（主にインド）から排出されたブラックカーボンおよび土壌ダストがチベット高原とその周辺上で特徴的な加熱パターンを形成し、この領域でのモンスーン循環・降水の時空間的パターンに影響を与えている可能性がある。

以上のように、大気汚染の気候影響には、オゾン・黒色炭素による加熱効果と、吸湿性エアロゾル等による冷却効果の両側面がある。大気汚染物質それぞれの増加が及ぼす全球平均の放射強制力について、これまでの推定結果をまとめたものが図(3)-2である(IPCC-AR4 $ ^{1} $ )。対流圏オゾンの放射強制力には、各前駆気体の増加がそれぞれ寄与しており、合計では約0.35 W m $ ^{-2} $ である。大気中の黒色炭素エアロゾルの増加による加熱は約0.4 W m $ ^{-2} $ であり、全球平均では、対流圏オゾンの強制力と同程度である。また、黒色炭素は雪面上に沈着すると、雪面の反射率（アルビード）を減少させ、さらなる正の放射強制力（～0.1 W m $ ^{-2} $ ）を与えることにも注意が必要である。一方、直接効果により冷却を及ぼすエアロゾルは、硫酸塩（～-0.4 W m $ ^{-2} $ ）および有機炭素（～-0.2 W m $ ^{-2} $ ）が大きく、硝酸塩や土地利用変化に伴う土壌ダストの増加も無視できない（～-0.1 W m $ ^{-2} $ ）。エアロゾル・雲間接効果は、0.5 W m $ ^{-2} $ 以上の強い冷却を引き起こしていると推定されている。なお、これらの見積もりには大きな不確定性が存在しており、モ
デル計算と観測とを融合したさらなる定量評価が必要である。

オゾンやエアロゾルなどの短寿命汚染物質の将来の気候変動への影響については、Shindell et al. (2008) $ ^{7} $ などにより予測実験が行われている（図(3)-3）。しかしながら、図が示す通り、現状研究ではモデル間のバラツキが著しく、大気汚染の気候影響に関する統一的な理解に向けて、更に詳細なモデル開発・予測が必要である。また、このような予測実験は過去の変動要因および気候への影響過程の詳細な評価を前提・土台とするべきであり、またメタンとの相互作用の影響も無視するべきではない(Wild and Prather, 2000) $ ^{8} $ 。

本研究では、化学気候モデルにおいて、大気汚染物質の変動が及ぼす、大気質および気候への影響について、全球的なモデル化・予測を行い、IPCC-AR5および関連プロジェクトを通じて政策決定に貢献する。本サブテーマでは、オゾン、BC、有機炭素、硫酸塩・硝酸塩、およびメタンなどの個別成分の役割にそれぞれ着目し、過去の変動プロセスの評価を行った上で、各シナリオに従った詳細な将来予測実験を実施し、大気質変動と温暖化影響について総合的な解析を行い、結果を整理する。

## 2 ．研究開発目的

オゾンやエアロゾル等の大気汚染物質について、化学気候モデルCHASERとエアロゾル気候モデルSPRINTARSを用いて過去再現および将来予測実験を実施し、過去・将来の全球汚染物質分布を計算し、全球大気汚染および気候変動への影響を評価する。このため、まず、化学・エアロゾル気候モデル中で、二次有機エアロゾル（SOA）、硝酸塩、および黒色炭素（BC）等に纏わる大気化学とエアロゾルの相互作用の表現・スキームの開発・改良を行い、SLCPsの全球モデルングを精緻化する。開発・改良されたモデルを用い各種SLCPsの気候影響・放射強制力を個別に評価し、IPCC第5次報告

図(3)-2. 各種大気汚染物質の増加（1750年から2000年の間）による全球平均の放射強制力(W m^{-2})^{1)。対流圈オゾンについては、各前駆気体(CH_{4}、NO_{x}、CO、VOC)それぞれの効果に分離して表示してある。

図(3)-3. IPCC SRESシナリオに従った各種大気汚染物質の変動による放射強制力の推定。(Shindell et al., 2008) $ ^{7)} $ 。

書に向けた気候予測実験に資する。また、テーマ2および3の研究成果により得られるコベネフィットを考慮した排出シナリオを参考にしながら、コベネフィットを考慮した大気汚染物質削減シナリオの温暖化防止効果を定量化・整理し、排出削減政策に向けた科学的知見を提供する。
### 3. 研究開発方法

## （１）化学・エアロゾル気候モデルの構築・改良

本サブテーマ研究では、全球化学・気候モデル CHASER (Sudo et al., 2002a, b⁹,¹⁰) 、および全球エアロゾル・気候モデル SPRINTARS (Takemura et al., 2002¹²), 2005⁴) を基本とした結合モデル研究を行う。本サブテーマでは、オゾンとエアロゾルおよび関連化学過程の変動を同時に評価することのできるモデルが必須であり、まず、このためのモデル開発・改良を行った。以下に化学・エアロゾル計算の結合・改良に関連する作業・研究について概説する。

## 1 ）化学モデルとエアロゾルモデルの結合

CHASERモデルおよびSPRINTARS モデルは、ともに東大・気候センター（CCSR）、国立環境研究所（NIES）、および海洋研究開発機構・地球環境変動領域（JAMSTEC/RIGC:旧FRCGC）で開発されている CCSR/NIES/FRCGC 気候モデル (MIROC) を土台としている。CHASERモデルでは、化学反応に加え、大規模移流輸送、積雲対流による鉛直輸送、人為・自然起源地表 emission、雷による NOx 生成、湿性/乾性沈着が考慮され、光化学過程では対流圈光化学の基本サイクル (O₃-NOx-HOx-CO-CH₄) と非メタン炭化水素(NMHCs)の酸化反応、および不均一反応が考慮されている（表(3)-1）。

表(3)-1. 化学気候モデルCHASERの概略。

基本モデル	CCSR/NIES/FRCGC GCM (5.7b/MIROC-4.0) : 気候モデル
空間解像度	水平 : T42(2.8°x2.8°), 鉛直 : 80 layers (地表～高度 80 km)
輸送過程	グリッドスケール (flux-form semi-Lagrangian) + 積雲対流, 鉛直拡散
化学過程	56 化学種, 142 化学反应 (気相, 液相, 不均一*) (1) O3-HOx-NOx-CO-CH4, (2) 非メタン炭化水素 (NMHCs) 酸化, (3) SO2, DMS 酸化 (硫酸塩エアログルシミュレーション) *不均一反応は N2O5, HO2, RO2 ラジカルについて雲粒子、硫酸エアログル、および海塩粒子表面上で考慮 (高度 20km 以上の O3, NOy については衛星データなどで prescribe)
光解離定数	GCM 放射スキーム中の紫外光を用いオンラインで計算※放射スキーム中では化学過程で計算されたオブン、メタン、硫酸エアロブルの分布を使用。
Emission (人為・自然)	産業・交通, 森林火災, 植生/土壌/海洋, 雷からの NOx (NOx, CO, CH4, C2H6, C2H4, C3H8, C3H6, アセトン, イソプレン, テルペン, メタノール, SO2, DMS, NH3)
Dry deposition (乾性沈着)	地表面の植生タイプ、気温、太陽光入射、積雪などの関数 [Wesely, 1989]
Wet deposition (湿性沈着)	Rain-out (in-cloud), wash-out (below-cloud), ice-sedimentation Reevaporation & reemission processes considered.

CHASERモデルで計算されたオゾンや各オゾン前駆気体の分布は各観測値と整合的であり、オゾン生成・消滅過程の表現の妥当性が確認されている (Sudo et al., 2002b $ ^{10} $ )。一方、SPRINTARSでは硫酸塩（ $ SO_{4}^{2-} $ ）、黒色炭素・有機炭素（BC・OC）、土壌ダスト、海塩の各種エアロブルの全球分布をシミュレートし（表(3)-2）、これらの大気放射、雲・降水過程への影響を計算する。地表からの排出源（エミッション）に関しては、二酸化硫黄( $ SO_{2} $ )・BC・OCの化石燃料燃焼（工業・交
通・発電など）、森林火災、農業、住宅（暖房・調理等）からの排出が考慮されている。土壌ダストの発生は、気候モデルの陸域モデル中で風速、植生タイプ、葉面積指数(LAI)、土壌水分などの関数として与えられる。エアロゾルの気候・気象場への影響は、大気放射に対する直接効果（加熱・冷却）と、雲・降水過程に対する間接効果（雲核増加、雲粒子長寿命化による雲量増加に伴う冷却）に大別されるが、SPRINTARSモデルでは、これらについて、各種パラメタリゼーションを使用して表現を行う（表(3)-3）。

表(3)-2. SPRINTARSモデル概略。

トレーサー	BC, OC, 硫酸塩、土壌ダスト、海塩、SO₂、DMS
エミッション	BC/OC: バイオマスバーニング、化石燃料燃焼、生物燃料燃焼、農業
※二次有機OC生成については、テルペンmissionから簡単化して考慮。
SO₂: 化石燃料燃焼、バイオマスバーニング、火山
DMS: 海洋プランクトン
ダスト: GCM陸域（植生）モデル中で計算。
海塩: 地表風速の関数として計算。
大気輸送	フラックスフォーム・セミラグラジアン法、Arakawa-Schubert積雲対流
硫黄化学	DMS + OH, SO₂ + OH, S(IV) + {O₃/H₂O₂}
※、OH, O₃, H₂O₂: CHASERモデルによる出力。
沈着deposition	（降水）湿性沈着、（地表）乾性沈着、重力降下

表(3)-3. SPRINTARSモデルにおけるエアロゾル直接・間接効果の取り扱い。

直接効果:
• GCM放射スキームに結合。
• 屈折率:波長、各種エアロブルの粒径分布、吸湿成長に応じて与える。	間接効果
• 雲粒子数 $ N_{c} $ :エアロブル粒子数、粒径分布、鉛直流、曲率・溶質効果を考慮。
• 雲粒有効半径:
$ r=k\left(\frac{3}{4\pi\rho_{w}}\frac{\rho l}{N_{c}}\right)^{\frac{1}{3}}\rho l $ : 雲水量
• 降水生成率: $ P=-\frac{dl}{dt}=\frac{\alpha\rho l^{2}}{\beta+\gamma\frac{N_{c}}{\rho l}} $

本研究では、CHASERとSPRINTARSの両モデルを結合し、エアロゾルとオゾン化学の同時計算を可能にした。図(3)-4に本研究で使用する化学・エアロゾル気候モデルの概略図を示す。なお、本化学・エアロゾル計算コンポーネントは、地球システム結合モデル（MIROC-ESM-CHEM）としても応用され、発展してきている $ ^{13} $ 。硫酸塩の生成過程の計算は、SPRINTARSでも行うことが可能であるが、大気化学場と有機的に連携したシミュレーションを実施するため、本研究ではCHASERの化学計算過程にて行う。本研究では、さらに、エアロゾル・サブモデル（硝酸塩・植物起源SOA生成）および成層圈化学過程の導入を行い、本モデル枠組みの精緻化を図った。

## 2 ）エアロゾル・サブモデルの導入

### a. 硝酸塩エアロゾル計算の導入

図(3)-4が示す通り、本研究では、硝酸塩エアロゾルの計算を導入するため、CHASER-SPRINTARS 気候モデルにエアロゾル熱力学計算モジュールISORROPIA（Nenes et al., 1998 $ ^{14} $ ）を実装した。硝酸塩は北米、欧州、中国などの汚染域で硫酸塩と同等の寄与を持っており、今後のNOxなどの前
図(3)-4. CCSR/NIES/FRCGC気候モデルにおける、大気化学・エアロゾル計算の枠組み。

駆気体排出の変動（中国での増加など）に伴う分布変動が気候変動に影響することが考えられ、本研究のモデル計算においても適切に表現することが必要である。硝酸塩については、土壌ダストや海塩粒子も含んだ粗大モード（粒径1～50μm）の成分も重要であるが、本研究では、ファインモード（粒径1μm以下）に単体で存在する硝酸アンモニウム成分のみを気候影響の計算対象とする。CHASERによる硝酸塩および硫酸塩のシミュレーション結果は、欧州、北米、およびアジア域における地表観測ネットワーク(EMEPやEANETなど)で得られる時空間分布とも概ね整合的である。

### b. 植物起源有機エアロゾル計算の導入

本研究では、さらに、植物起源の揮発性有機化合物（VOCs）からの2次的な有機エアロブル生成の過程について、CHASERの化学計算とオンラインで連携した表現を導入した。VOCsからのSOA生成は、SOA反応生成スキーム(Kanakidou et al., 2005 $ ^{15} $ )と同様の方法で計算し、本研究では、テルペン・イソプレン等のVOCsの酸化反応によるSOA生成（気相反応のみ）を考慮する。ここでは、前駆体として考慮するVOCs・化学反応の種類を拡大し、人為起源の有機エアロブルの考慮も行えるようにした。本研究ではSOAの生成モデルングに2-product model $ ^{16} $ を採用した。2-product modelは各VOCsに対してOVOCsを2種の仮想的なOVOCsで代表させる方法で、パラメータの数が少なく計算が簡略であるのが特徴である。2-product modelにおける各VOCの酸化反応は以下のような式で表される。

$$ VOC+oxidant\rightarrow\alpha_{1}P_{1}+\alpha_{2}P_{2} $$

ここで $ P_{1} $ 、 $ P_{2} $ はOVOC、オキシダント（oxidant）はOH、 $ O_{3} $ 、および $ NO_{3} $ を指す。上式の反応によって生成されたOVOCsの粒子化のプロセスについては、分配係数という各OVOCsにより異なるパラメータを用いることで熱力学的に各相の濃度を計算する（Pankow 1994a,b $ ^{17,18} $ ）。本研究で考慮されるVOCsについては、植物起源VOCsはモノテルペン・イソプレンの2種、人為起源VOCsについてはベンゼン・トルエン・キシレンの3種である。VOCsのオキシダントとして働く物質は、モノテルペンはOH・ $ O_{3}\cdotNO_{3} $ 、イソプレンはOH・ $ NO_{3} $ 、芳香族化合物はOHのみを考慮するものとする。なお、モノテルペンについては本来ならばαピネン、βピネンなどそれぞれの化学特性を考慮して
パラメータを設定すべきであるが、本研究においては代表値としてαピネンのパラメータを使用している。同様にキシレンについても異性体を考慮せず、m-キシレンの値を代表として用いる。また、SOAの生成に際してNOxや湿度が与える影響や、液相で生成されるSOAは本実験では考慮されない。本モデルを用い、過去・現在を対象とした実験を行い、SOAの現状濃度および変動を診断した。SOAについては、現状では観測データが不足しているため、シミュレーションの系統的な検証は困難であるが、南米における観測（Artaxo et al., 2002 $ ^{19} $ ）, Decesari et al., 2006 $ ^{20} $ ）や他のモデル研究（Heald et al., 2008 $ ^{21} $ ）と矛盾しないシミュレーション結果を得ている（北半球中緯度～高緯度の観測については、モデルは依然として過小評価傾向であり、都市域のSOA生成について、今後さらなるモデルの精緻化が必要と思われる）。

## 3 ）成層圈化学反应過程の導入

本研究では、汚染物質としてのオゾン、すなわち対流圈におけるオゾンの分布変動に特に着目するが、対流圈のオゾンは、成層圈オゾン層の変動や気候変動に伴う成層圈オゾンの対流圈への降下量の変動に少なからず影響を受ける（Sudo et al., 2003 $ ^{22} $ ）。将来の対流圈オゾン変動を議論するに際にも、現状で予測される成層圈オゾンの回復が持つ役割は無視できない要因と考えられる。IPCC-AR5に向けた関連プロジェクトにおいても、オゾンについては、対流圈だけでなく成層圈と一体化した変動議論が求められつつある。このような状況を鑑み、対流圈化学中心であったCHASERに成層圈化学を導入し、成層圈と対流圈オゾンの同時評価を可能とした。

本研究では、成層圏オゾン化学も含めた議論を行うため、CHASERモデルに成層圏化学過程を導入する作業を行った。まず、本モデルに以下の化学種をトレーサーとして新たに導入した。

$$ \begin{array}{cccc}\bullet\mathrm{ClOx}=\mathrm{Cl}+\mathrm{ClO}+(\mathrm{ClO})_{2}+\mathrm{OClO}&\bullet\mathrm{HOBr}&\bullet\mathrm{CH}_{3}\mathrm{Br}&\bullet\mathrm{CFC}11,\mathrm{CFC}12,\mathrm{CFC}113\\\bullet\mathrm{Cl}_{2}&\bullet\mathrm{HBr}&\bullet\mathrm{H}1211&\bullet\mathrm{HCFC}22\\\bullet\mathrm{BrOx}=\mathrm{Br}+\mathrm{BrO}&\bullet\mathrm{Br}_{2}&\bullet\mathrm{H}1301&\bullet\mathrm{CH}_{3}\mathrm{Cl},\mathrm{CCl}_{4}\\\bullet\mathrm{ClONO}_{2},\mathrm{BrONO}_{2}&\bullet\mathrm{BrCl}&\bullet\mathrm{OCS}&\bullet\mathrm{CH}_{3}\mathrm{CCl}_{3}\\\end{array} $$

このうち、CFCs, HCFCsなどのハロゲン前駆物質に関しては、年々ごとの地表濃度を与え、実験を行う。また、これらの化学種について、オゾン破壊に関する化学反応系（約50本）をモデルに新しく導入した。この際、成層圏における光解離過程の正確な表現を行うため、CHASERで使用されていた放射スキームを新version(MSTRN-X, Sekiguchi 2006)に更新した。さらに、極域におけるオゾンホール（オゾン破壊）を表現するため、Akiyoshi et al. (2004) $ ^{23)} $ によるPSCs（極域成層圏雲）生成スキーム、およびPSCs上の不均一反応スキーム $ ^{24)} $ も導入した。モデル最上層の高度はCHASERでは、40 kmであったが、本研究では、約80 kmとした。

## 4 ）BC被覆過程

大気に放出されたBC粒子は大気中において水溶性物質によって被覆されることで、疎水性から親水性に変化することが知られている。このようなBCの被覆による変質過程は、大気中でのBCの降水による除去効率などに影響するため、BCの全球分布および放射強制力を左右しうる。

本研究では、硫酸や有機ガス成分によるBC表面の被覆過程を表現するため、まず簡易的な変質スキーム $ ^{25)} $ （Liu et al., 2011）の導入を行った。従来の方法では、北極域を含む北半球高緯度域で、観測されたBC濃度や季節性をうまく再現できていないことが確認されていた。本研究では、BCの