"多価金属を含有してなる無機粒子であって、酸によって処理する工程、及び該工程により得られた処理物をシランカップリング剤によって表面処理する工程を含む方法により得られることを特徴とする無機粒子。無機粒子表面の多価金属量が0.2meq/g以下である、請求項1記載の無機粒子。請求項1又は2記載の無機粒子と酸性基含有重合性単量体を含有してなる組成物。酸性基含有重合性単量体がリン酸から誘導される酸性基を有する重合性単量体である、請求項3記載の組成物。請求項3又は4記載の組成物からなる歯科用組成物。しかし、酸性基含有重合性単量体と多価金属含有無機粒子を共存させた場合、無機粒子表面に酸性基含有重合性単量体が吸着するため、酸性基含有重合性単量体の保存安定性は低下し、それにより、組成物の接着性も低下する。また、酸性基含有重合性単量体の吸着に伴いペーストの粘度が徐々に高くなり、ペースト性状をコントロールすることが困難となる。これまで、酸性基含有重合性単量体及び多価金属含有無機粒子を含有した組成物に関する検討は行われてきたが、酸性基含有重合性単量体の保存安定性に関する報告はなく、保存安定性の向上が求められている。本発明の課題は、酸性基含有重合性単量体及び多価金属含有無機粒子を含有した組成物であっても、保存安定性に優れる組成物を提供することができる無機粒子、ならびに該無機粒子を含む歯科用組成物を提供することにある。本発明者らは、多価金属含有無機粒子を予め酸で処理した後に、シランカップリング剤によって表面処理することにより、シランカップリング剤処理後の無機粒子表面には酸処理によって多価金属が除去されているので、多価金属含有無機粒子への酸性基含有重合性単量体の吸着を抑制し、上記課題である組成物中での酸性基含有重合性単量体の保存安定性を向上させることを見出し、本発明を完成するに至った。即ち、本発明は、1多価金属を含有してなる無機粒子であって、酸によって処理する工程、及び該工程により得られた処理物をシランカップリング剤によって表面処理する工程を含む方法により得られることを特徴とする無機粒子、2前記1記載の無機粒子と酸性基含有重合性単量体を含有してなる組成物、ならびに3前記2記載の組成物からなる歯科用組成物に関する。本発明の無機粒子は、酸性基含有重合性単量体と共存させた場合にも、該酸性基含有重合性単量体を長期的に安定して保存させることが可能であり、該無機粒子と酸性基含有重合性単量体を含有する本発明の組成物を歯科用途に用いた場合には、X線不透過性と優れた歯質接着性を示し、安定したペースト性状を示す。本発明の無機粒子は、多価金属を含有する無機粒子であって、酸によって処理する工程、及び該工程により得られた処理物をシランカップリング剤によって表面処理する工程を含む方法により得られることを特徴とする。無機粒子は、通常、そのまま、又はシランカップリング剤による処理物として、歯科用組成物に配合される。しかし、多価金属含有無機粒子を、何の処理も行わずに、又は酸処理のみを行って、もしくはシランカップリング剤による処理のみを行って、酸性基含有重合性単量体を含有する歯科用組成物に配合すると、該組成物の接着性が低下することが判明した。そこで、本発明者らは、鋭意検討した結果、多価金属含有無機粒子を酸で処理し、続いてシランカップリング剤で処理することにより、組成物の接着性低下を低減することが出来ることを見出した。未処理の、又はシランカップリング剤による処理のみを施された多価金属含有無機粒子は、粒子内に多価金属を含有してその表面にも多価金属が存在するが、その粒子表面の多価金属を介して酸性基含有重合性単量体が無機粒子に吸着し、これにより、組成物において歯質と結合する酸性基含有重合性単量体の量が低減するため、接着性が低下する。また、酸処理のみを施された多価金属含有無機粒子は、完全に多価金属を取り除くことは困難であり、表面に残留した多価金属に酸性基含有重合性単量体が吸着するため、接着性が低下する。一方、本発明の無機粒子は、該粒子表面の多価金属を酸で予め除去し、続いてシランカップリング剤処理により表面をコーティングすることにより、酸性基含有重合性単量体の粒子表面への吸着が抑制されて、接着性の低下が抑制されると考えられる。無機粒子A本発明の無機粒子Aは、多価金属含有無機粒子を酸によって処理する工程、及び該工程により得られた処理物をシランカップリング剤によって表面処理する工程を含む方法により得られる。本明細書において、無機粒子Aは、表面処理多価金属含有無機粒子Aと記載することもある。一般的に、歯科用組成物に配合される無機粒子は、シリカとシリカに結合可能な造影性を与える多価金属イオンを主な構成成分とする。造影性を与える多価金属としては、一般にカリウムより重い元素が挙げられる。例えば、カルシウム、チタン、鉄、亜鉛、ストロンチウム、ジルコニウム、スズ、バリウム、ランタン、セリウム、イッテルビウム、ハフニウム、タングステン等が挙げられる。よって、かかる無機粒子としては、具体的にはシリカ-チタニア、シリカ-チタニア-酸化バリウム、シリカ-ジルコニア、シリカ-アルミナ、バリウムガラス、ストロンチウムガラス、アルミノシリケートガラス、バリウムボロアルミノシリケートガラス、ストロンチウムボロアルミノシリケートガラス等が挙げられる。これらは単独で又は2種以上を組み合わせて用いることができる。また、シリカと、少なくとも一種の他の多価金属酸化物の凝集物を用いることができる。さらに、前記構成の無機粒子と重合性単量体とを混合して重合硬化させた後に粉砕して得られた有機-無機複合充填材を歯科用組成物に配合される無機粒子として用いることができる。従って、歯科用組成物に配合される無機粒子は、その表面に多価金属が存在している。本発明では、このような無機粒子のことを多価金属含有無機粒子ともいう。本発明の無機粒子は、このような多価金属含有無機粒子に、酸による処理工程酸処理工程ともいうと該工程により得られた処理物をシランカップリング剤によって処理する工程シランカップリング剤処理工程ともいうを行って得られたものである。酸処理工程においては、粒子表面の多価金属を酸により除去し、シランカップリング剤処理工程においては、多価金属が除去された粒子表面をシランカップリング剤で覆うことによって、酸性基含有重合性単量体の吸着を抑制することが可能となる。さらに、シランカップリング剤は重合性単量体とのなじみを良くし、機械的強度や耐水性を向上させる効果もある。酸処理工程について説明する。多価金属含有無機粒子表面の多価金属を除去する際に用いられる酸としては、多価金属の除去が可能であれば特に限定はなく、有機酸でも無機酸でもよい。無機酸としては硫酸、塩酸、硝酸、スルホン酸などを挙げることができる。有機酸としてはギ酸、酢酸、プロピオン酸、シュウ酸、クエン酸、酒石酸などを挙げることができる。これらのなかでも、処理後の除去のし易さから、無機酸が好ましく、塩酸がより好ましい。上記酸による処理の方法としては、多価金属含有無機粒子と酸とが接触する方法であれば特に限定されないが、例えば、多価金属含有無機粒子を酸性水溶液中で攪拌する方法が好適に行われる。酸性水溶液の濃度は、1~20重量が好ましく、1~10重量がより好ましい。また、前記濃度の酸性水溶液は、多価金属含有無機粒子100重量部に対して、好ましくは100~1000重量部、より好ましくは100~500重量部使用する。処理温度は、温度が高くなると多価金属の除去効果が大きくなるが、一方、高くなり過ぎるとX線造影性に必要な多価金属イオンまでも除去されてしまう可能性があり、本来、多価金属含有無機粒子に期待するX線造影性が低下することが考えられる。また、操作上の安全性を確保する必要もある。これらの観点から、10~60°Cが好ましく、25~35°Cがより好ましい。処理時間は、一概には決定することができず、処理温度、用いる酸の種類や量に応じて適宜設定することができる。酸処理工程に供される多価金属含有無機粒子の形状は、特に限定されない。例えば、組成物の機械的強度を向上させる観点からは、不定形粒子が好ましい。一方、球状粒子は、表面滑沢性に優れたコンポジットレジンが得られるという利点がある。ここで球状粒子とは、走査型電子顕微鏡以下、SEMと略すで粒子の写真を撮り、その単位視野内に観察される粒子が丸みをおびており、その最大径に直交する方向の粒子径をその最大径で割った平均均斉度が0.6以上である粒子である。また、酸処理工程に供される多価金属含有無機粒子の粒子径は適宜選択して使用することができる。得られる組成物のハンドリング性及び機械的強度などの観点から、平均粒子径が0.001~50μmが好ましく、0.01~10μmがより好ましく、0.02~5μmがさらに好ましい。酸処理工程により得られる無機粒子の表面多価金属量は、例えば、処理後の無機粒子0.1gを0.1Nの塩酸水溶液100mLに温度25°C、10分間浸漬攪拌後に溶出する多価金属量をICP発光分析、原子吸光分析等で測定し、無機粒子1gに対する多価金属量として換算することにより求めることができる。このようにして求められた多価金属量は、酸性基含有重合性単量体の保存安定性の観点から、0.2meq/g以下であることが好ましく、0.10meq/g以下であることがより好ましく、0.05meq/g以下であることがさらに好ましい。かくして、酸処理が施された多価金属含有無機粒子が得られるが、本発明においては、酸処理工程において、処理物を洗浄する工程や処理物処理物含有溶液のpHを中性付近とする工程を行ってもよい。洗浄する工程は、処理物表面に残存する酸や塩を水洗処理する工程であり、残存する酸や塩が除去されるまで繰り返し行うことができる。残存する酸が多い場合、シランカップリング剤処理工程において、シランカップリング剤同士の縮合が進み、無機粒子表面へのシラン処理が適切に行われない。本発明においては、多価金属含有無機粒子表面の多価金属量をより低減する観点から、前記酸処理工程は繰り返し行ってもよい。酸処理工程により得られた無機粒子は、処理後すぐ、又は乾燥してから、シランカップリング剤処理工程に供する。次に、シランカップリング剤処理工程について説明する。酸処理工程により得られた無機粒子酸処理後の無機粒子ともいうは、組成物の流動性を調整する観点から、公知のシランカップリング剤で表面処理する。シランカップリング剤としては、例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリクロロシラン、ビニルトリβ-メトキシエトキシシラン、γ-メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、11-メタクリロイルオキシウンデシルトリメトキシシラン、γ-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ-メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ-アミノプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。表面処理の方法としては、公知の方法を特に限定されずに用いることができ、例えば、酸処理後の無機粒子を激しく攪拌しながら上記シランカップリング剤をスプレー添加する方法、適当な溶媒へ酸処理後の無機粒子と上記シランカップリング剤とを分散又は溶解させた後、溶媒を除去する方法、あるいは水溶液中で上記シランカップリング剤のアルコキシ基を酸触媒により加水分解してシラノール基へ変換し、該水溶液中で酸処理後の無機粒子表面に付着させた後、水を除去する方法などがあり、いずれの方法においても、通常50~150°Cの範囲で加熱することにより、酸処理後の無機粒子表面と上記シランカップリング剤との反応を完結させ、表面処理を行うことができる。また、前記表面処理を水溶液中で行う際には酸触媒を添加することにより、シランカップリング剤の加水分解を促進させ、反応を効率的に行うことができる。ここで、触媒として使用する酸は有機酸でも無機酸でもよい。無機酸としては硫酸、塩酸、硝酸などを挙げることができる。有機酸としてはギ酸、酢酸、シュウ酸を挙げることが出来る。好ましい酸は酢酸である。酸の添加量は、水溶液のpHが3~6になるように添加することが好ましく、酸濃度として0.00001~0.8重量が好ましい。酸濃度が高い場合はシランカップリング剤の縮合反応がおきやすくなり均一に粒子表面に反応させにくい。シランカップリング剤の処理量は、酸処理後の無機粒子100重量部に対して、0.1~100重量部が好ましく、1~50重量部がより好ましい。なお、本発明においては、酸処理後の無機粒子の表面コーティングをより十分に行う観点から、前記シランカップリング剤処理工程は繰り返し行ってもよい。かくして、酸処理工程及びシランカップリング剤処理工程を行った無機粒子が得られる。酸処理工程及びシランカップリング剤処理工程を行った無機粒子の表面多価金属量は、前記と同様にして測定することができ、酸性基含有重合性単量体の保存安定性の観点から、0.2meq/g以下であることが好ましく、0.10meq/g以下であることがより好ましく、0.05meq/g以下であることがさらに好ましい。また、酸処理工程及びシランカップリング剤処理工程を行った無機粒子の粒子径は、ハンドリング性及び機械的強度などの観点から、平均粒子径が0.001~50μmが好ましく、0.01~10μmがより好ましく、0.02~5μmがより好ましく、0.1~3μmがさらに好ましい。本発明の組成物は、本発明の無機粒子A多価金属含有無機粒子A及び酸性基含有重合性単量体Bを含有する。酸性基含有重合性単量体B本発明で用いられる酸性基含有重合性単量体Bとしては、リン酸基、ピロリン酸基、チオリン酸基、ホスホン酸基、スルホン酸基、カルボン酸基等の酸性基を少なくとも1個有し、且つアクリロイル基、メタクリロイル基、ビニル基、スチレン基等の重合性基を少なくとも1個有する重合性単量体が挙げられる。酸性基含有重合性単量体Bは、被着体との親和性を有するとともに、歯質に対しては脱灰作用を有する。酸性基含有重合性単量体Bは、硬化性の観点から好ましくは、メタアクリレート類又はメタアクリルアミド類である。以下、酸性基含有重合性単量体Bの具体例を下記する。なお、本明細書において、メタアクリルなる記載はメタクリルとアクリルとの総称である。リン酸基含有重合性単量体としては、2-メタアクリロイルオキシエチルジハイドロジェンホスフェート、3-メタアクリロイルオキシプロピルジハイドロジェンホスフェート、4-メタアクリロイルオキシブチルジハイドロジェンホスフェート、5-メタアクリロイルオキシペンチルジハイドロジェンホスフェート、6-メタアクリロイルオキシヘキシルジハイドロジェンホスフェート、7-メタアクリロイルオキシヘプチルジハイドロジェンホスフェート、8-メタアクリロイルオキシオクチルジハイドロジェンホスフェート、9-メタアクリロイルオキシノニルジハイドロジェンホスフェート、10-メタアクリロイルオキシデシルジハイドロジェンホスフェート、11-メタアクリロイルオキシウンデシルジハイドロジェンホスフェート、12-メタアクリロイルオキシドデシルジハイドロジェンホスフェート、16-メタアクリロイルオキシヘキサデシルジハイドロジェンホスフェート、20-メタアクリロイルオキシイコシルジハイドロジェンホスフェート、ビス2-メタアクリロイルオキシエチルハイドロジェンホスフェート、ビス4-メタアクリロイルオキシブチルハイドロジェンホスフェート、ビス6-メタアクリロイルオキシヘキシルハイドロジェンホスフェート、ビス8-メタアクリロイルオキシオクチルハイドロジェンホスフェート、ビス9-メタアクリロイルオキシノニルハイドロジェンホスフェート、ビス10-メタアクリロイルオキシデシルハイドロジェンホスフェート、1,3-ジメタアクリロイルオキシプロピルジハイドロジェンホスフェート、2-メタアクリロイルオキシエチルフェニルハイドロジェンホスフェート、2-メタアクリロイルオキシエチル-2-ブロモエチルハイドロジェンホスフェート、ビス2-メタアクリロイルオキシ-1-ヒドロキシメチルエチルハイドロジェンホスフェート及びこれらの酸塩化物、アルカリ金属塩、アンモニウム塩が例示される。ピロリン酸基含有重合性単量体としては、ピロリン酸ビス2-メタアクリロイルオキシエチル、ピロリン酸ビス4-メタアクリロイルオキシブチル、ピロリン酸ビス6-メタアクリロイルオキシヘキシル、ピロリン酸ビス8-メタアクリロイルオキシオクチル、ピロリン酸ビス10-メタアクリロイルオキシデシル及びこれらの酸塩化物、アルカリ金属塩、アンモニウム塩が例示される。チオリン酸基含有重合性単量体としては、2-メタアクリロイルオキシエチルジハイドロジェンチオホスフェート、3-メタアクリロイルオキシプロピルジハイドロジェンチオホスフェート、4-メタアクリロイルオキシブチルジハイドロジェンチオホスフェート、5-メタアクリロイルオキシペンチルジハイドロジェンチオホスフェート、6-メタアクリロイルオキシヘキシルジハイドロジェンチオホスフェート、7-メタアクリロイルオキシヘプチルジハイドロジェンチオホスフェート、8-メタアクリロイルオキシオクチルジハイドロジェンチオホスフェート、9-メタアクリロイルオキシノニルジハイドロジェンチオホスフェート、10-メタアクリロイルオキシデシルジハイドロジェンチオホスフェート、11-メタアクリロイルオキシウンデシルジハイドロジェンチオホスフェート、12-メタアクリロイルオキシドデシルジハイドロジェンチオホスフェート、16-メタアクリロイルオキシヘキサデシルジハイドロジェンチオホスフェート、20-メタアクリロイルオキシイコシルジハイドロジェンチオホスフェート及びこれらの酸塩化物、アルカリ金属塩、アンモニウム塩が例示される。ホスホン酸基含有重合性単量体としては、2-メタアクリロイルオキシエチルフェニルホスホネート、5-メタアクリロイルオキシペンチル-3-ホスホノプロピオネート、6-メタアクリロイルオキシヘキシル-3-ホスホノプロピオネート、10-メタアクリロイルオキシデシル-3-ホスホノプロピオネート、6-メタアクリロイルオキシヘキシル-3-ホスホノアセテート、10-メタアクリロイルオキシデシル-3-ホスホノアセテート及びこれらの酸塩化物、アルカリ金属塩、アンモニウム塩が例示される。スルホン酸基含有重合性単量体としては、2-メタアクリルアミド-2-メチルプロパンスルホン酸、スチレンスルホン酸、2-スルホエチルメタアクリレートが例示される。カルボン酸基含有重合性単量体としては、分子内に1つのカルボキシル基を有する重合性単量体と、分子内に複数のカルボキシル基を有する重合性単量体とが挙げられる。分子内に1つのカルボキシル基を有する重合性単量体としては、メタアクリル酸、N-メタアクリロイルグリシン、N-メタアクリロイルアスパラギン酸、O-メタアクリロイルチロシン、N-メタアクリロイルチロシン、N-メタアクリロイルフェニルアラニン、N-メタアクリロイル-p-アミノ安息香酸、N-メタアクリロイル-o-アミノ安息香酸、p-ビニル安息香酸、2-メタアクリロイルオキシ安息香酸、3-メタアクリロイルオキシ安息香酸、4-メタアクリロイルオキシ安息香酸、N-メタアクリロイル-5-アミノサリチル酸、N-メタアクリロイル-4-アミノサリチル酸、2-メタアクリロイルオキシエチルハイドロジェンサクシネート、2-メタアクリロイルオキシエチルハイドロジェンフタレート、2-メタアクリロイルオキシエチルハイドロジェンマレート及びこれらの酸ハロゲン化物が例示される。分子内に複数のカルボキシル基を有する重合性単量体としては、6-メタアクリロイルオキシヘキサン-1,1-ジカルボン酸、9-メタアクリロイルオキシノナン-1,1-ジカルボン酸、10-メタアクリロイルオキシデカン-1,1-ジカルボン酸、11-メタアクリロイルオキシウンデカン-1,1-ジカルボン酸、12-メタアクリロイルオキシドデカン-1,1-ジカルボン酸、13-メタアクリロイルオキシトリデカン-1,1-ジカルボン酸、4-メタアクリロイルオキシエチルトリメリテート、4-メタアクリロイルオキシエチルトリメリテートアンハイドライド、4-メタアクリロイルオキシブチルトリメリテート、4-メタアクリロイルオキシヘキシルトリメリテート、4-メタアクリロイルオキシデシルトリメリテート、2-メタアクリロイルオキシエチル-3’-メタアクリロイルオキシ-2’-3,4-ジカルボキシベンゾイルオキシプロピルサクシネート及びこれらの酸無水物又は酸ハロゲン化物が例示される。上記の酸性基含有重合性単量体Bは、一種類単独を用いてもよく、複数種類を併用してもよい。これらの酸性基含有重合性単量体Bの中でも、歯質との接着強さが大きい点で、10-メタアクリロイルオキシデシルジハイドロジェンホスフェート、1,3-ジメタアクリロイルオキシプロピルジハイドロジェンホスフェート、2-メタアクリロイルオキシエチルジハイドロジェンホスフェート、4-メタアクリロイルオキシエチルトリメリテートアンハイドライド、4-メタアクリロイルオキシエチルトリメリテート、2-メタアクリルアミド-2-メチルプロパンスルホン酸、11-メタアクリロイルオキシウンデカン-1,1-ジカルボン酸、2-メタアクリロイルオキシエチルフェニルホスホネートが好ましい。本発明の組成物は、前記酸性基含有重合性単量体以外に他の重合性単量体を含有してもよく、組成物に含有される重合性単量体成分の全量100重量部に対して、酸性基含有重合性単量体Bを2~95重量部含有することが好ましい。酸性基含有重合性単量体Bの含有量がこのような範囲にある組成物を歯科用組成物として用いた場合には、酸性基含有重合性単量体B自身が酸エッチング効果やプライマー処理効果を有するので、酸エッチング処理やプライマー処理などの前処理を必要としない等の利点を有する。したがって、本発明の組成物が酸性基含有重合性単量体Bを含むことにより、簡便で、かつ接着強度が良好な歯科用組成物、即ち、コンポジットレジン、セメント又はボンディング材を提供することができ、好ましくはコンポジットレジン又はセメントを提供することができる。酸性基含有重合性単量体Bの含有量が、2重量部以上であると、酸エッチング効果やプライマー処理効果が得られるため好ましく、3重量部以上がより好ましく、5重量部以上がさらに好ましい。一方、酸性基含有重合性単量体Bの配合量が95重量部以下であると、組成物の重合性が低下せずに接着強度も低下しないため好ましく、85重量部以下がより好ましく、60重量部以下がさらに好ましく、50重量部以下がさらに好ましく、40重量部以下がよりさらに好ましい。なお、本明細書において、含有量とは、含有量及び配合量のことを意味し、また、重合性単量体成分の全量とは、酸性基含有重合性単量体、及び酸性基含有重合性単量体以外の他の重合性単量体の総量を意味する。酸性基非含有重合性単量体C前記酸性基含有重合性単量体以外の他の重合性単量体、即ち、酸性基非含有重合性単量体Cとしては、1個の重合性官能基と1個以上の水酸基とを有する重合性単量体C-1及び架橋性の重合性単量体C-2が挙げられる。重合性単量体C-1及び重合性単量体C-2は併用することもできる。なお、以下の説明において、一官能性、二官能性及び三官能性という用語を使用するが、一官能性、二官能性及び三官能性とは、1分子中に重合性基を1個、2個及び3個有することをそれぞれ表わす。1個の重合性官能基と1個以上の水酸基とを有する重合性単量体C-1重合性単量体C-1は、水酸基を1個以上有するため親水性が良好であり、かつ重合性基を1個有する一官能性重合体単量体であるため、本発明の歯科用組成物に配合した場合には、象牙質のコラーゲン層への浸透性により優れ、接着強さがより高くなる。重合性単量体C-1は、ラジカル重合が容易である観点から、メタアクリレート類又はメタアクリルアミド類であることが好ましい。重合性単量体C-1としては、例えば、2-ヒドロキシエチルメタアクリレート、3-ヒドロキシプロピルメタアクリレート、4-ヒドロキシブチルメタアクリレート、6-ヒドロキシヘキシルメタアクリレート、10-ヒドロキシデシルメタアクリレート、プロピレングリコールモノメタアクリレート、グリセロールモノメタアクリレート、エリスリトールモノメタアクリレート、N-メチロールメタアクリルアミド、N-ヒドロキシエチルメタアクリルアミド、N、N-ジヒドロキシエチルメタアクリルアミド等が挙げられるが、これらの中でも、象牙質のコラーゲン層への浸透性の改善の観点からは、2-ヒドロキシエチルメタアクリレート、3-ヒドロキシプロピルメタアクリレート、グリセロールモノメタアクリレート、エリスリトールモノメタアクリレートが好ましく、2-ヒドロキシエチルメタクリレートがより好ましい。これらの重合性単量体C-1は、単独で又は2種以上適宜組み合わせて使用することができる。重合性単量体C-1の含有量は、実施態様に応じて適宜決定すればよく、概して、重合性単量体成分の全量100重量部中、1~90重量部が好ましく、15~80重量部がより好ましい。重合性単量体C-1の含有量が1重量部以上であると、重合性単量体C-1による象牙質のコラーゲン層への浸透効果が十分に得られ、接着強さが低下するおそれがなく、15重量部以上であることがより好ましく、25重量部以上であることがさらに好ましく、35重量部以上であることがよりさらに好ましい。一方、重合性単量体C-1の含有量が90重量部以下であると、十分な硬化性が得られ接着強さが低下するおそれがなく、80重量部以下であることがより好ましく、75重量部以下であることがさらに好ましく、70重量部以下であることがよりさらに好ましい。架橋性の重合性単量体C-2本発明の歯科用組成物に架橋性の重合性単量体C-2を配合した場合には、接着強さがさらに向上する等の利点を有する。架橋性の重合性単量体C-2としては、特に限定されないが、芳香族化合物系の二官能性重合性単量体、脂肪族化合物系の二官能性重合性単量体、三官能性以上の重合性単量体などが挙げられる。架橋性の重合性単量体C-2は、硬化性の観点から、好ましくは、メタアクリレート類又はメタアクリルアミド類である。なお、架橋性の重合性単量体C-2は、単独で又は2種以上適宜組み合わせて使用することができる。芳香族化合物系の二官能性重合性単量体の例としては、2,2-ビスメタアクリロイルオキシフェニルプロパン、2,2-ビス4-3-メタアクリロイルオキシ-2-ヒドロキシプロポキシフェニルプロパン通称Bis-GMA、2,2-ビス4-メタアクリロイルオキシエトキシフェニルプロパン、2,2-ビス4-メタアクリロイルオキシポリエトキシフェニルプロパンエトキシ基の付加モル数が2.6モル、通称D2.6E、2,2-ビス4-メタアクリロイルオキシジエトキシフェニルプロパン、2,2-ビス4-メタアクリロイルオキシトリエトキシフェニルプロパン、2,2-ビス4-メタアクリロイルオキシテトラエトキシフェニルプロパン、2,2-ビス4-メタアクリロイルオキシペンタエトキシフェニルプロパン、2,2-ビス4-メタアクリロイルオキシジプロポキシフェニルプロパン、2-4-メタアクリロイルオキシジエトキシフェニル-2-4-メタアクリロイルオキシエトキシフェニルプロパン、2-4-メタアクリロイルオキシジエトキシフェニル-2-4-メタアクリロイルオキシトリエトキシフェニルプロパン、2-4-メタアクリロイルオキシジプロポキシフェニル-2-4-メタアクリロイルオキシトリエトキシフェニルプロパン、2,2-ビス4-メタアクリロイルオキシプロポキシフェニルプロパン、2,2-ビス4-メタアクリロイルオキシイソプロポキシフェニルプロパン、1,4-ビス2-メタアクリロイルオキシエチルピロメリテートなどが挙げられる。脂肪族化合物系の二官能性重合性単量体の例としては、エリスリトールジメタアクリレート、ソルビトールジメタアクリレート、マンニトールジメタアクリレート、ペンタエリスリトールジメタアクリレート、ジペンタエリスリトールジメタアクリレート、グリセロールジメタアクリレート、エチレングリコールジメタアクリレート、ジエチレングリコールジメタアクリレート、トリエチレングリコールジメタアクリレート、プロピレングリコールジメタアクリレート、ブチレングリコールジメタアクリレート、ネオペンチルグリコールジメタアクリレート、ポリエチレングリコールジメタアクリレート、1,3-ブタンジオールジメタアクリレート、1,5-ペンタンジオールジメタアクリレート、1,6-ヘキサンジオールジメタアクリレート、1,10-デカンジオールジメタアクリレート、1,2-ビス3-メタクリロイルオキシ-2-ヒドロキシプロポキシエタン及び2,2,4-トリメチルヘキサメチレンビス2-カルバモイルオキシエチルジメタクリレート通称UDMA等が挙げられる。三官能性以上の重合性単量体の例としては、トリメチロールプロパントリメタアクリレート、トリメチロールエタントリメタアクリレート、トリメチロールメタントリメタアクリレート、ペンタエリスリトールトリメタアクリレート、ペンタエリスリトールテトラメタアクリレート、ジペンタエリスリトールトリメタアクリレート、ジペンタエリスリトールテトラメタアクリレート、ジペンタエリスリトールペンタメタアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサメタアクリレート、N,N-2,2,4-トリメチルヘキサメチレンビス2-アミノカルボキシプロパン-1,3-ジオールテトラメタクリレート、及び1,7-ジアクリロイルオキシ-2,2,6,6-テトラアクリロイルオキシメチル-4-オキシヘプタン等が挙げられる。架橋性の重合性単量体C-2の含有量は、実施態様に応じて適宜決定すればよく、概して、重合性単量体成分の全量100重量部中、5~90重量部が好ましく、10~80重量部がより好ましい。重合性単量体C-2の配合量が5重量部以上であると、重合性単量体C-2による接着強さ向上効果が十分に得られ、一方、重合性単量体C-2の含有量が90重量部以下であると、組成物の象牙質のコラーゲン層への浸透が十分であり、高い接着強さが得られる。本発明の無機粒子の含有量は特に限定されず、重合性単量体100重量部に対して無機粒子1~2000重量部が好ましい。フィラーの好適な含有量は、用いられる実施態様によって大幅に異なるため、具体的な実施様態の説明と併せて好適な含有量を後述する。フィラーD本発明の組成物においては、本発明の無機粒子以外に、本発明の効果を阻害しない範囲で、多価金属を含有しない石英、シリカ等の無機粒子多価金属非含有無機粒子、該無機粒子の有機無機複合粒子、有機フィラーを添加することができる。例えば、日本アエロジル社製、商品名:アエロジルが挙げられる。フィラーDの粒子径は適宜選択して使用することができる。得られる組成物のハンドリング性及び機械的強度などの観点から、0.001~50μmであることが好ましく、0.001~10μmであることがより好ましい。前記フィラーDは、無機粒子Aと同様に、重合性単量体と組み合わせて歯科用組成物に用いることから、該フィラーDと重合性単量体との親和性を改善したり、該フィラーDと重合性単量体との化学結合性を高めて硬化物の機械的強度を向上させるために、予め表面処理剤で表面処理を施しておくことが望ましい。かかる表面処理剤としては無機粒子Aで例示した表面処理剤を同様に用いることができる。フィラーDの含有量は、特に限定されないが、本発明で用いられる充填剤の総量100重量部に対して1~100重量部が好ましい。なお、本明細書において、充填剤の総量とは、無機粒子A及びフィラーDの総量を意味する。また、本発明の歯科用組成物は、その実施態様に応じて、その他の成分として、重合開始剤E、重合促進剤F、溶媒Gなどを含んでいてもよい。重合開始剤E本発明に用いられる重合開始剤Eは、一般工業界で使用されている重合開始剤を適宜選択して使用でき、中でも歯科用途に用いられている重合開始剤が好ましく用いられる。なかでも特に、光重合の重合開始剤及び化学重合の重合開始剤が、単独で又は2種以上適宜組み合わせて使用される。光重合開始剤としては、ビスアシルホスフィンオキサイド類、水溶性アシルホスフィンオキサイド類、チオキサントン類又はチオキサントン類の第4級アンモニウム塩、ケタール類、α-ジケトン類、クマリン類、アントラキノン類、ベンゾインアルキルエーテル化合物類、α-アミノケトン系化合物などが挙げられる。ビスアシルホスフィンオキサイド類のうち、アシルホスフィンオキサイド類としては、2,4,6-トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、2,6-ジメトキシベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、2,6-ジクロロベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、2,4,6-トリメチルベンゾイルメトキシフェニルホスフィンオキサイド、2,4,6-トリメチルベンゾイルエトキシフェニルホスフィンオキサイド、2,3,5,6-テトラメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、ベンゾイルジ-2,6-ジメチルフェニルホスホネート等が挙げられる。ビスアシルホスフィンオキサイド類としては、ビス-2,6-ジクロロベンゾイルフェニルホスフィンオキサイド、ビス-2,6-ジクロロベンゾイル-2,5-ジメチルフェニルホスフィンオキサイド、ビス-2,6-ジクロロベンゾイル-4-プロピルフェニルホスフィンオキサイド、ビス-2,6-ジクロロベンゾイル-1-ナフチルホスフィンオキサイド、ビス-2,6-ジメトキシベンゾイルフェニルホスフィンオキサイド、ビス-2,6-ジメトキシベンゾイル-2,4,4-トリメチルペンチルホスフィンオキサイド、ビス-2,6-ジメトキシベンゾイル-2,5-ジメチルフェニルホスフィンオキサイド、ビス-2,4,6-トリメチルベンゾイルフェニルホスフィンオキサイド、ビス-2,5,6-トリメチルベンゾイル-2,4,4-トリメチルペンチルホスフィンオキサイド等が挙げられる。また、前記化合物のナトリウム塩、リチウム塩等のビスアシルホスフィンオキサイド類の塩も、光重合開始剤として使用することができる。水溶性アシルホスフィンオキサイド類としては、アシルホスフィンオキサイド分子内にアルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン、ピリジニウムイオン又はアンモニウムイオンを有することが好ましい。例えば、水溶性アシルホスフィンオキサイド類は、欧州特許第0009348号明細書又は特開昭57-197289号公報に開示されている方法により合成することができる。水溶性アシルホスフィンオキサイド類の具体例としては、モノメチルアセチルホスホネートナトリウム、モノメチル1-オキソプロピルホスホネートナトリウム、モノメチルベンゾイルホスホネートナトリウム、モノメチル1-オキソブチルホスホネートナトリウム、モノメチル2-メチル-1-オキソプロピルホスホネートナトリウム、アセチルホスホネートナトリウム、モノメチルアセチルホスホネートナトリウム、アセチルメチルホスホネートナトリウム、メチル-4-ヒドロキシメトキシホスフィニル-4-オキソブタノエートナトリウム塩、メチル-4-オキソフォスフォノブタノエートモノナトリウム塩、アセチルフェニールホスフィネートナトリウム塩、1-オキソプロピルペンチルホスフィネートナトリウム、メチル-4-ヒドロキシペンチルホスフィニル-4-オキソブタノエートナトリウム塩、アセチルペンチルホスフィネートナトリウム、アセチルエチルホスフィネートナトリウム、メチル1,1-ジメチルメチルホスフィネートナトリウム、1,1-ジエトキシエチルメチルホスフィネートナトリウム、1,1-ジエトキシエチルメチルホスフィネートナトリウム、メチル-4-ヒドロキシメチルホスフィニル-4-オキソブタノエートリチウム塩、4-ヒドロキシメチルホスフィニル-4-オキソブタノイックアシッドジリチウム塩、メチル2-メチル-1,3-ジオキソラン-2-イルホスフィネートナトリウム塩、メチル2-メチル-1,3-チアゾリディン-2-イルホスホナイトナトリウム塩、2-メチルパーヒドロ-1,3-ディアジン-2-イルホスホナイトナトリウム塩、アセチルホスフィネートナトリウム塩、1,1-ジエトキシエチルホスホナイトナトリウム塩、1,1-ジエトキシエチルメチルホスホナイトナトリウム塩、メチル2-メチルオキサチオラン-2-イルホスフィネートナトリウム塩、メチル2,4,5-トリメチル-1,3-ジオキソラン-2-イルホスフィネートナトリウム塩、メチル1,1-プロポキシエチルホスフィネートナトリウム塩、1-メトキシビニルメチルホスフィネートナトリウム塩、1-エチルチオビニルメチルホスフィネートナトリウム塩、メチル2-メチルパーヒドロ-1,3-ジアジン-2-イルホスフィネートナトリウム塩、メチル2-メチルパーヒドロ-1,3-チアジン-2-イルホスフィネートナトリウム塩、メチル2-メチル-1,3-ジアゾリジン-2-イルホスフィネートナトリウム塩、メチル2-メチル-1,3-チアゾリジン-2-イルホスフィネートナトリウム塩、2,2-ジシアノ-1-メチルエチニルホスフィネートナトリウム塩、アセチルメチルホスフィネートオキシムナトリウ厶塩、アセチルメチルホスフィネート-O-ベンジルオキシムナトリウム塩、1-[N-エトキシイミノエチル]メチルホスフィネートナトリウム塩、メチル1-フェニルイミノエチルホスフィネートナトリウム塩、メチル1-フェニルヒドラゾンエチルホスフィネートナトリウム塩、[1-2,4-ジニトロフェニルヒドラゾノエチル]メチルホスフィネートナトリウム塩、アセチルメチルホスフィネートセミカルバゾンナトリウム塩、1-シアノ-1-ヒドロキシエチルメチルホスフィネートナトリウム塩、ジメトキシメチルメチルホスフィネートナトリウム塩、フォーミルメチルホスフィネートナトリウム塩、1,1-ジメトキシプロピルメチルホスフィネートナトリウム塩、メチル1-オキソプロピルホスフィネートナトリウム塩、1,1-ジメトキシプロピルメチルホスフィネートドデシルグアニジン塩、1,1-ジメトキシプロピルメチルホスフィネートイソプロピルアミン塩、アセチルメチルホスフィネートチオセミカルバゾンナトリウム塩、1,3,5-トリブチル-4-メチルアミノ-1,2,4-トリアゾリウム1,1-ジメトキシエチル-メチルホスフィネート、1-ブチル-4-ブチルアミノメチルアミノ-3,5-ジプロピル-1,2,4-トリアゾリウム1,1-ジメトキシエチル-メチルホスフィネート、2,4,6-トリメチルベンゾイルフェニルホスフィンオキサイドナトリウム塩、2,4,6-トリメチルベンゾイルフェニルホスフィンオキサイドカリウム塩、2,4,6-トリメチルベンゾイルフェニルホスフィンオキサイドのアンモニウム塩等が挙げられる。さらに、特開2000-159621号公報に記載されている化合物も挙げられる。これらビスアシルホスフィンオキサイド類及び水溶性アシルホスフィンオキサイド類の中でも、2,4,6-トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、2,4,6-トリメチルベンゾイルメトキシフェニルホスフィンオキサイド、ビス2,4,6-トリメチルベンゾイルフェニルホスフィンオキサイド及び2,4,6-トリメチルベンゾイルフェニルホスフィンオキサイドナトリウム塩が特に好ましい。チオキサントン類又はチオキサントン類の第4級アンモニウム塩としては、例えば、チオキサントン、2-クロルチオキサンセン-9-オン、2-ヒドロキシ-3-9-オキシ-9H-チオキサンテン-4-イルオキシ-N,N,N-トリメチル-プロパンアミニウムクロライド、2-ヒドロキシ-3-1-メチル-9-オキシ-9H-チオキサンテン-4-イルオキシ-N,N,N-トリメチル-プロパンアミニウムクロライド、2-ヒドロキシ-3-9-オキソ-9H-チオキサンテン-2-イルオキシ-N,N,N-トリメチル-プロパンアミニウムクロライド、2-ヒドロキシ-3-3,4-ジメチル-9-オキソ-9H-チオキサンテン-2-イルオキシ-N,N,N-トリメチル-1-プロパンアミニウムクロライド、2-ヒドロキシ-3-3,4-ジメチル-9H-チオキサンテン-2-イルオキシ-N,N,N-トリメチル-1-プロパンアミニウムクロライド、2-ヒドロキシ-3-1,3,4-トリメチル-9-オキソ-9H-チオキサンテン-2-イルオキシ-N,N,N-トリメチル-1-プロパンアミニウムクロライド等が使用できる。これらチオキサントン類又はチオキサントン類の第4級アンモニウム塩の中でも、特に好適なチオキサントン類は、2-クロルチオキサンセン-9-オンであり、特に好適なチオキサントン類の第4級アンモニウム塩は、2-ヒドロキシ-3-3,4-ジメチル-9H-チオキサンテン-2-イルオキシ-N,N,N-トリメチル-1-プロパンアミニウムクロライドである。ケタール類の例としては、ベンジルジメチルケタール、ベンジルジエチルケタール等が挙げられる。α-ジケトン類としては、例えば、ジアセチル、ジベンジル、カンファーキノン、2,3-ペンタジオン、2,3-オクタジオン、9,10-フェナンスレンキノン、4,4’-オキシベンジル、アセナフテンキノン等が挙げられる。この中でも、可視光域に極大吸収波長を有している観点から、カンファーキノンが特に好ましい。クマリン化合物の例としては、3,3’-カルボニルビス7-ジエチルアミノクマリン、3-4-メトキシベンゾイルクマリン、3-チェノイルクマリン、3-ベンゾイル-5,7-ジメトキシクマリン、3-ベンゾイル-7-メトキシクマリン、3-ベンゾイル-6-メトキシクマリン、3-ベンゾイル-8-メトキシクマリン、3-ベンゾイルクマリン、7-メトキシ-3-p-ニトロベンゾイルクマリン、3-p-ニトロベンゾイルクマリン、3-ベンゾイル-8-メトキシクマリン、3,5-カルボニルビス7-メトキシクマリン、3-ベンゾイル-6-ブロモクマリン、3,3’-カルボニルビスクマリン、3-ベンゾイル-7-ジメチルアミノクマリン、3-ベンゾイルベンゾ[f]クマリン、3-カルボキシクマリン、3-カルボキシ-7-メトキシクマリン、3-エトキシカルボニル-6-メトキシクマリン、3-エトキシカルボニル-8-メトキシクマリン、3-アセチルベンゾ[f]クマリン、7-メトキシ-3-p-ニトロベンゾイルクマリン、3-p-ニトロベンゾイルクマリン、3-ベンゾイル-8-メトキシクマリン、3-ベンゾイル-6-ニトロクマリン、3-ベンゾイル-7-ジエチルアミノクマリン、7-ジメチルアミノ-3-4-メトキシベンゾイルクマリン、7-ジエチルアミノ-3-4-メトキシベンゾイルクマリン、7-ジエチルアミノ-3-4-ジエチルアミノクマリン、7-メトキシ-3-4-メトキシベンゾイルクマリン、3-4-ニトロベンゾイルベンゾ[f]クマリン、3-4-エトキシシンナモイル-7-メトキシクマリン、3-4-ジメチルアミノシンナモイルクマリン、3-4-ジフェニルアミノシンナモイルクマリン、3-[3-ジメチルベンゾチアゾール-2-イリデンアセチル]クマリン、3-[1-メチルナフト[1,2-d]チアゾール-2-イリデンアセチル]クマリン、3,3’-カルボニルビス6-メトキシクマリン、3,3’-カルボニルビス7-アセトキシクマリン、3,3’-カルボニルビス7-ジメチルアミノクマリン、3-2-ベンゾチアゾイル-7-ジエチルアミノクマリン、3-2-ベンゾチアゾイル-7-ジブチルアミノクマリン、3-2-ベンゾイミダゾイル-7-ジエチルアミノクマリン、3-2-ベンゾチアゾイル-7-ジオクチルアミノクマリン、3-アセチル-7-ジメチルアミノクマリン、3,3’-カルボニルビス7-ジブチルアミノクマリン、3,3’-カルボニル-7-ジエチルアミノクマリン-7’-ビスブトキシエチルアミノクマリン、10-[3-[4-ジメチルアミノフェニル]-1-オキソ-2-プロペニル]-2,3,6,7-1,1,7,7-テトラメチル1H,5H,11H-[1]ベンゾピラノ[6,7,8-ij]キノリジン-11-オン、10-2-ベンゾチアゾイル-2,3,6、7-テトラヒドロ-1,1,7,7-テトラメチル1H,5H,11H-[1]ベンゾピラノ[6,7,8-ij]キノリジン-11-オン等の特開平9-3109号公報、特開平10-245525号公報に記載されている化合物が挙げられる。上述のクマリン化合物の中でも、特に、3,3’-カルボニルビス7-ジエチルアミノクマリン及び3,3’-カルボニルビス7-ジブチルアミノクマリンが好適である。アントラキノン類の例としては、アントラキノン、1-クロロアントラキノン、2-クロロアントラキノン、1-ブロモアントラキノン、1,2-ベンズアントラキノン、1-メチルアントラキノン、2-エチルアントラキノン、1-ヒドロキシアントラキノンなどが挙げられる。ベンゾインアルキルエーテル類の例としては、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル等が挙げられる。α-アミノケトン類の例としては、2-メチル-1-[4-メチルチオフェニル]-2-モルフォリノプロパン-1-オン等が挙げられる。これらの光重合開始剤の中でも、ビスアシルホスフィンオキサイド類及びその塩、α-ジケトン類、ならびに及びクマリン化合物からなる群から選択される少なくとも1種を用いることが好ましい。これにより、可視及び近紫外領域での光硬化性に優れ、ハロゲンランプ、発光ダイオードLED、キセノンランプのいずれの光源を用いても十分な光硬化性を示す組成物が得られる。本発明に用いられる重合開始剤Eのうち化学重合開始剤としては、有機過酸化物が好ましく用いられる。上記の化学重合開始剤に使用される有機過酸化物は特に限定されず、公知のものを使用することができる。代表的な有機過酸化物としては、ケトンパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、ジアシルパーオキサイド、ジアルキルパーオキサイド、パーオキシケタール、パーオキシエステル、パーオキシジカーボネート等が挙げられる。ケトンパーオキサイドとしては、メチルエチルケトンパーオキサイド、メチルイソブチルケトンパーオキサイド、メチルシクロヘキサノンパーオキサイド及びシクロヘキサノンパーオキサイド等が挙げられる。ハイドロパーオキサイドとしては、2,5-ジメチルヘキサン-2,5-ジハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド及びt-ブチルハイドロパーオキサイド等が挙げられる。ジアシルパーオキサイドとしては、アセチルパーオキサイド、イソブチリルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、デカノイルパーオキサイド、3,5,5-トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、2,4-ジクロロベンゾイルパーオキサイド及びラウロイルパーオキサイド等が挙げられる。ジアルキルパーオキサイドとしては、ジ-t-ブチルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、t-ブチルクミルパーオキサイド、2,5-ジメチル-2,5-ジt-ブチルパーオキシヘキサン、1,3-ビスt-ブチルパーオキシイソプロピルベンゼン及び2,5-ジメチル-2,5-ジt-ブチルパーオキシ-3-ヘキシン等が挙げられる。パーオキシケタールとしては、1,1-ビスt-ブチルパーオキシ-3,3,5-トリメチルシクロヘキサン、1,1-ビスt-ブチルパーオキシシクロヘキサン、2,2-ビスt-ブチルパーオキシブタン、2,2-ビスt-ブチルパーオキシオクタン及び4,4-ビスt-ブチルパーオキシバレリックアシッド-n-ブチルエステル等が挙げられる。パーオキシエステルとしては、α-クミルパーオキシネオデカノエート、t-ブチルパーオキシネオデカノエート、t-ブチルパーオキシピバレート、2,2,4-トリメチルペンチルパーオキシ-2-エチルヘキサノエート、t-アミルパーオキシ-2-エチルヘキサノエート、t-ブチルパーオキシ-2-エチルヘキサノエート、ジ-t-ブチルパーオキシイソフタレート、ジ-t-ブチルパーオキシヘキサヒドロテレフタラート、t-ブチルパーオキシ-3,3,5-トリメチルヘキサノエート、t-ブチルパーオキシアセテート、t-ブチルパーオキシベンゾエート及びt-ブチルパーオキシマレリックアシッド等が挙げられる。パーオキシジカーボネートとしては、ジ-3-メトキシパーオキシジカーボネート、ジ-2-エチルヘキシルパーオキシジカーボネート、ビス4-t-ブチルシクロヘキシルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ジ-n-プロピルパーオキシジカーボネート、ジ-2-エトキシエチルパーオキシジカーボネート及びジアリルパーオキシジカーボネート等が挙げられる。これらの有機過酸化物の中でも、安全性、保存安定性及びラジカル生成能力の総合的なバランスから、ジアシルパーオキサイドが好ましく用いられ、その中でもベンゾイルパーオキサイドがより特に好ましく用いられる。本発明に用いられる重合開始剤Eの含有量は特に限定されないが、得られる組成物の硬化性等の観点からは、重合性単量体成分の全量100質量部に対して、重合開始剤Eが0.001~30重量部含有されることが好ましい。重合開始剤Eの含有量が0.001重量部以上であると、重合が十分に進行し、接着力の低下を招くおそれがなくあり、より好適には0.05重量部以上、さらに好適には0.1重量部以上である。一方、重合開始剤Eの含有量が30重量部以下であると、重合開始剤自体の重合性能が低い場合でも、十分な接着強さが得られなくなるおそれがあり、さらには組成物からの析出を招くおそれがないため、より好適には20重量部以下、さらに好適には15重量部以下、さらに最も好適には10重量部以下である。重合促進剤F本発明の歯科用組成物は、重合促進剤Fを含むことが好ましい。本発明に用いられる重合促進剤Fとしては、アミン類、スルフィン酸及びその塩、ボレート化合物、バルビツール酸誘導体、トリアジン化合物、銅化合物、スズ化合物、バナジウム化合物、ハロゲン化合物、アルデヒド類、チオール化合物、亜硫酸塩、亜硫酸水素塩、チオ尿素化合物などが挙げられる。アミン類は、脂肪族アミン及び芳香族アミンに分けられる。脂肪族アミンとしては、例えば、n-ブチルアミン、n-ヘキシルアミン、n-オクチルアミン等の第1級脂肪族アミン;ジイソプロピルアミン、ジブチルアミン、N-メチルエタノールアミン等の第2級脂肪族アミン;N-メチルジエタノールアミン、N-エチルジエタノールアミン、N-n-ブチルジエタノールアミン、N-ラウリルジエタノールアミン、2-ジメチルアミノエチルメタクリレート、N-メチルジエタノールアミンジメタクリレート、N-エチルジエタノールアミンジメタクリレート、トリエタノールアミンモノメタクリレート、トリエタノールアミンジメタクリレート、トリエタノールアミントリメタクリレート、トリエタノールアミン、トリメチルアミン、トリエチルアミン、トリブチルアミン等の第3級脂肪族アミン等が挙げられる。これらの中でも、組成物の硬化性及び保存安定性の観点から、第3級脂肪族アミンが好ましく、その中でもN-メチルジエタノールアミン及びトリエタノールアミンがより好ましく用いられる。また、芳香族アミンとしては、例えば、N,N-ビス2-ヒドロキシエチル-3,5-ジメチルアニリン、N,N-ジ2-ヒドロキシエチル-p-トルイジン、N,N-ビス2-ヒドロキシエチル-3,4-ジメチルアニリン、N,N-ビス2-ヒドロキシエチル-4-エチルアニリン、N,N-ビス2-ヒドロキシエチル-4-イソプロピルアニリン、N,N-ビス2-ヒドロキシエチル-4-t-ブチルアニリン、N,N-ビス2-ヒドロキシエチル-3,5-ジ-イソプロピルアニリン、N,N-ビス2-ヒドロキシエチル-3,5-ジ-t-ブチルアニリン、N,N-ジメチルアニリン、N,N-ジメチル-p-トルイジン、N,N-ジメチル-m-トルイジン、N,N-ジエチル-p-トルイジン、N,N-ジメチル-3,5-ジメチルアニリン、N,N-ジメチル-3,4-ジメチルアニリン、N,N-ジメチル-4-エチルアニリン、N,N-ジメチル-4-イソプロピルアニリン、N,N-ジメチル-4-t-ブチルアニリン、N,N-ジメチル-3,5-ジ-t-ブチルアニリン、4-N,N-ジメチルアミノ安息香酸エチルエステル、4-N,N-ジメチルアミノ安息香酸メチルエステル、N,N-ジメチルアミノ安息香酸n-ブトキシエチルエステル、4-N,N-ジメチルアミノ安息香酸2-メタクリロイルオキシエチルエステル、4-N,N-ジメチルアミノベンゾフェノン、4-ジメチルアミノ安息香酸ブチル等が挙げられる。これらの中でも、組成物に優れた硬化性を付与できる観点から、N,N-ジ2-ヒドロキシエチル-p-トルイジン、4-N,N-ジメチルアミノ安息香酸エチルエステル、N,N-ジメチルアミノ安息香酸n-ブトキシエチルエステル及び4-N,N-ジメチルアミノベンゾフェノンからなる群から選択される少なくとも1種が好ましく用いられる。スルフィン酸及びその塩としては、例えば、p-トルエンスルフィン酸、p-トルエンスルフィン酸ナトリウム、p-トルエンスルフィン酸カリウム、p-トルエンスルフィン酸リチウム、p-トルエンスルフィン酸カルシウム、ベンゼンスルフィン酸、ベンゼンスルフィン酸ナトリウム、ベンゼンスルフィン酸カリウム、ベンゼンスルフィン酸リチウム、ベンゼンスルフィン酸カルシウム、2,4,6-トリメチルベンゼンスルフィン酸、2,4,6-トリメチルベンゼンスルフィン酸ナトリウム、2,4,6-トリメチルベンゼンスルフィン酸カリウム、2,4,6-トリメチルベンゼンスルフィン酸リチウム、2,4,6-トリメチルベンゼンスルフィン酸カルシウム、2,4,6-トリエチルベンゼンスルフィン酸、2,4,6-トリエチルベンゼンスルフィン酸ナトリウム、2,4,6-トリエチルベンゼンスルフィン酸カリウム、2,4,6-トリエチルベンゼンスルフィン酸リチウム、2,4,6-トリエチルベンゼンスルフィン酸カルシウム、2,4,6-トリイソプロピルベンゼンスルフィン酸、2,4,6-トリイソプロピルベンゼンスルフィン酸ナトリウム、2,4,6-トリイソプロピルベンゼンスルフィン酸カリウム、2,4,6-トリイソプロピルベンゼンスルフィン酸リチウム、2,4,6-トリイソプロピルベンゼンスルフィン酸カルシウム等が挙げられ、ベンゼンスルフィン酸ナトリウム、p-トルエンスルフィン酸ナトリウム、2,4,6-トリイソプロピルベンゼンスルフィン酸ナトリウムが特に好ましい。ボレート化合物は、好ましくはアリールボレート化合物である。好適に使用されるアリールボレート化合物を具体的に例示すると、1分子中に1個のアリール基を有するボレート化合物として、トリアルキルフェニルホウ素、トリアルキルp-クロロフェニルホウ素、トリアルキルp-フロロフェニルホウ素、トリアルキル3,5-ビストリフロロメチルフェニルホウ素、トリアルキル[3,5-ビス1,1,1,3,3,3-ヘキサフロロ-2-メトキシ-2-プロピルフェニル]ホウ素、トリアルキルp-ニトロフェニルホウ素、トリアルキルm-ニトロフェニルホウ素、トリアルキルp-ブチルフェニルホウ素、トリアルキルm-ブチルフェニルホウ素、トリアルキルp-ブチルオキシフェニルホウ素、トリアルキルm-ブチルオキシフェニルホウ素、トリアルキルp-オクチルオキシフェニルホウ素及びトリアルキルm-オクチルオキシフェニルホウ素アルキル基はn-ブチル基、n-オクチル基及びn-ドデシル基等からなる群から選択される少なくとも1種であるのナトリウム塩、リチウム塩、カリウム塩、マグネシウム塩、テトラブチルアンモニウム塩、テトラメチルアンモニウム塩、テトラエチルアンモニウム塩、メチルピリジニウム塩、エチルピリジニウム塩、ブチルピリジニウム塩、メチルキノリニウム塩、エチルキノリニウム塩、ブチルキノリニウム塩等を挙げることができる。また、1分子中に2個のアリール基を有するボレート化合物としては、ジアルキルジフェニルホウ素、ジアルキルジp-クロロフェニルホウ素、ジアルキルジp-フロロフェニルホウ素、ジアルキルジ3,5-ビストリフロロメチルフェニルホウ素、ジアルキルジ[3,5-ビス1,1,1,3,3,3-ヘキサフロロ-2-メトキシ-2-プロピルフェニル]ホウ素、ジアルキルジp-ニトロフェニルホウ素、ジアルキルジm-ニトロフェニルホウ素、ジアルキルジp-ブチルフェニルホウ素、ジアルキルジm-ブチルフェニルホウ素、ジアルキルジp-ブチルオキシフェニルホウ素、ジアルキルジm-ブチルオキシフェニルホウ素、ジアルキルジp-オクチルオキシフェニルホウ素及びジアルキルジm-オクチルオキシフェニルホウ素アルキル基はn-ブチル基、n-オクチル基及びn-ドデシル基等からなる群から選択される少なくとも1種であるのナトリウム塩、リチウム塩、カリウム塩、マグネシウム塩、テトラブチルアンモニウム塩、テトラメチルアンモニウム塩、テトラエチルアンモニウム塩、メチルピリジニウム塩、エチルピリジニウム塩、ブチルピリジニウム塩、メチルキノリニウム塩、エチルキノリニウム塩ブチルキノリニウム塩等が挙げられる。さらに、1分子中に3個のアリール基を有するボレート化合物としては、モノアルキルトリフェニルホウ素、モノアルキルトリp-クロロフェニルホウ素、モノアルキルトリp-フロロフェニルホウ素、モノアルキルトリ3,5-ビストリフロロメチルフェニルホウ素、モノアルキルトリ[3,5-ビス1,1,1,3,3,3-ヘキサフロロ-2-メトキシ-2-プロピルフェニル]ホウ素、モノアルキルトリp-ニトロフェニルホウ素、モノアルキルトリm-ニトロフェニルホウ素、モノアルキルトリp-ブチルフェニルホウ素、モノアルキルトリm-ブチルフェニルホウ素、モノアルキルトリp-ブチルオキシフェニルホウ素、モノアルキルトリm-ブチルオキシフェニルホウ素、モノアルキルトリp-オクチルオキシフェニルホウ素及びモノアルキルトリm-オクチルオキシフェニルホウ素アルキル基はn-ブチル基、n-オクチル基又はn-ドデシル基等から選択される1種であるのナトリウム塩、リチウム塩、カリウム塩、マグネシウム塩、テトラブチルアンモニウム塩、テトラメチルアンモニウム塩、テトラエチルアンモニウム塩、メチルピリジニウム塩、エチルピリジニウム塩、ブチルピリジニウム塩、メチルキノリニウム塩、エチルキノリニウム塩、ブチルキノリニウム塩等が挙げられる。さらに1分子中に4個のアリール基を有するボレート化合物としては、テトラフェニルホウ素、テトラキスp-クロロフェニルホウ素、テトラキスp-フロロフェニルホウ素、テトラキス3,5-ビストリフロロメチルフェニルホウ素、テトラキス[3,5-ビス1,1,1,3,3,3-ヘキサフロロ-2-メトキシ-2-プロピルフェニル]ホウ素、テトラキスp-ニトロフェニルホウ素、テトラキスm-ニトロフェニルホウ素、テトラキスp-ブチルフェニルホウ素、テトラキスm-ブチルフェニルホウ素、テトラキスp-ブチルオキシフェニルホウ素、テトラキスm-ブチルオキシフェニルホウ素、テトラキスp-オクチルオキシフェニルホウ素、テトラキスm-オクチルオキシフェニルホウ素、p-フロロフェニルトリフェニルホウ素、3,5-ビストリフロロメチルフェニルトリフェニルホウ素、p-ニトロフェニルトリフェニルホウ素、m-ブチルオキシフェニルトリフェニルホウ素、p-ブチルオキシフェニルトリフェニルホウ素、m-オクチルオキシフェニルトリフェニルホウ素及びp-オクチルオキシフェニルトリフェニルホウ素のナトリウム塩、リチウム塩、カリウム塩、マグネシウム塩、テトラブチルアンモニウム塩、テトラメチルアンモニウム塩、テトラエチルアンモニウム塩、メチルピリジニウム塩、エチルピリジニウム塩、ブチルピリジニウム塩、メチルキノリニウム塩、エチルキノリニウム塩ブチルキノリニウム塩等が挙げられる。これらアリールボレート化合物の中でも、保存安定性の観点から、1分子中に3個又は4個のアリール基を有するボレート化合物を用いることがより好ましい。また、これらアリールボレート化合物は1種又は2種以上を混合して用いることも可能である。バルビツール酸誘導体としては、バルビツール酸、1,3-ジメチルバルビツール酸、1,3-ジフェニルバルビツール酸、1,5-ジメチルバルビツール酸、5-ブチルバルビツール酸、5-エチルバルビツール酸、5-イソプロピルバルビツール酸、5-シクロヘキシルバルビツール酸、1,3,5-トリメチルバルビツール酸、1,3-ジメチル-5-エチルバルビツール酸、1,3-ジメチル-n-ブチルバルビツール酸、1,3-ジメチル-5-イソブチルバルビツール酸、1,3-ジメチルバルビツール酸、1,3-ジメチル-5-シクロペンチルバルビツール酸、1,3-ジメチル-5-シクロヘキシルバルビツール酸、1,3-ジメチル-5-フェニルバルビツール酸、1-シクロヘキシル-1-エチルバルビツール酸、1-ベンジル-5-フェニルバルビツール酸、5-メチルバルビツール酸、5-プロピルバルビツール酸、1,5-ジエチルバルビツール酸、1-エチル-5-メチルバルビツール酸、1-エチル-5-イソブチルバルビツール酸、1,3-ジエチル-5-ブチルバルビツール酸、1-シクロヘキシル-5-メチルバルビツール酸、1-シクロヘキシル-5-エチルバルビツール酸、1-シクロヘキシル-5-オクチルバルビツール酸、1-シクロヘキシル-5-ヘキシルバルビツール酸、5-ブチル-1-シクロヘキシルバルビツール酸、1-ベンジル-5-フェニルバルビツール酸及びチオバルビツール酸類、ならびにこれらの塩特にアルカリ金属又はアルカリ土類金属類が好ましいが挙げられ、これらバルビツール酸類の塩としては、例えば、5-ブチルバルビツール酸ナトリウム、1,3,5-トリメチルバルビツール酸ナトリウム及び1-シクロヘキシル-5-エチルバルビツール酸ナトリウム等が例示される。特に好適なバルビツール酸誘導体としては、5-ブチルバルビツール酸、1,3,5-トリメチルバルビツール酸、1-シクロヘキシル-5-エチルバルビツール酸、1-ベンジル-5-フェニルバルビツール酸、及びこれらバルビツール酸類のナトリウム塩が挙げられる。トリアジン化合物としては、例えば、2,4,6-トリストリクロロメチル-s-トリアジン、2,4,6-トリストリブロモメチル-s-トリアジン、2-メチル-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-メチル-4,6-ビストリブロモメチル-s-トリアジン、2-フェニル-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-p-メトキシフェニル-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-p-メチルチオフェニル-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-p-クロロフェニル-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-2,4-ジクロロフェニル-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-p-ブロモフェニル-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-p-トリル-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-n-プロピル-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-α,α,β-トリクロロエチル-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-スチリル-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-[2-p-メトキシフェニルエテニル]-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-[2-o-メトキシフェニルエテニル]-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-[2-p-ブトキシフェニルエテニル]-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-[2-3,4-ジメトキシフェニルエテニル]-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-[2-3,4,5-トリメトキシフェニルエテニル]-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-1-ナフチル-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-4-ビフェニリル-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-[2-{N,N-ビス2-ヒドロキシエチルアミノ}エトキシ]-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-[2-{N-ヒドロキシエチル-N-エチルアミノ}エトキシ]-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-[2-{N-ヒドロキシエチル-N-メチルアミノ}エトキシ]-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-[2-{N,N-ジアリルアミノ}エトキシ]-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン等が例示される。上記で例示したトリアジン化合物の中で特に好ましいものは、重合活性の点で2,4,6-トリストリクロロメチル-s-トリアジンであり、また保存安定性の点で、2-フェニル-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、2-p-クロロフェニル-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジン、及び2-4-ビフェニリル-4,6-ビストリクロロメチル-s-トリアジンである。上記トリアジン化合物は1種単独で又は2種以上を混合して用いても構わない。銅化合物としては、例えば、アセチルアセトン銅、酢酸第2銅、オレイン酸銅、塩化第2銅、臭化第2銅等が好適に用いられる。スズ化合物としては、例えば、ジ-n-ブチル錫ジマレート、ジ-n-オクチル錫ジマレート、ジ-n-オクチル錫ジラウレート、ジ-n-ブチル錫ジラウレートなどが挙げられる。特に好適なスズ化合物は、ジ-n-オクチル錫ジラウレート及びジ-n-ブチル錫ジラウレートである。バナジウム化合物は、好ましくはIV価及び/又はV価のバナジウム化合物類である。IV価及び/又はV価のバナジウム化合物類としては、例えば、四酸化二バナジウムIV、酸化バナジウムアセチルアセトナートIV、シュウ酸バナジルIV、硫酸バナジルIV、オキソビス1-フェニル-1,3-ブタンジオネートバナジウムIV、ビスマルトラートオキソバナジウムIV、五酸化バナジウムV、メタバナジン酸ナトリウムV、メタバナジン酸アンモンV等の特開2003-96122号公報に記載されている化合物が挙げられる。ハロゲン化合物としては、例えば、ジラウリルジメチルアンモニウムクロライド、ラウリルジメチルベンジルアンモニウムクロライド、ベンジルトリメチルアンモニウムクロライド、テトラメチルアンモニウムクロライド、ベンジルジメチルセチルアンモニウムクロライド、ジラウリルジメチルアンモニウムブロマイド等が好適に用いられる。アルデヒド類としては、例えば、テレフタルアルデヒドやベンズアルデヒド誘導体などが挙げられる。ベンズアルデヒド誘導体としては、ジメチルアミノベンズアルデヒド、p-メチルオキシベンズアルデヒド、p-エチルオキシベンズアルデヒド、p-n-オクチルオキシベンズアルデヒドなどが挙げられる。これらの中でも、硬化性の観点から、p-n-オクチルオキシベンズアルデヒドが好ましく用いられる。チオール化合物としては、例えば、3-メルカプトプロピルトリメトキシシラン、2-メルカプトベンゾオキサゾール、デカンチオール、チオ安息香酸等が挙げられる。亜硫酸塩としては、例えば、亜硫酸ナトリウム、亜硫酸カリウム、亜硫酸カルシウム、亜硫酸アンモニウム等が挙げられる。亜硫酸水素塩としては、例えば、亜硫酸水素ナトリウム、亜硫酸水素カリウム等が挙げられる。チオ尿素化合物としては、1-2-ピリジル-2-チオ尿素、チオ尿素、メチルチオ尿素、エチルチオ尿素、N,N’-ジメチルチオ尿素、N,N’-ジエチルチオ尿素、N,N’-ジ-n-プロピルチオ尿素、N,N’-ジシクロヘキシルチオ尿素、トリメチルチオ尿素、トリエチルチオ尿素、トリ-n-プロピルチオ尿素、トリシクロヘキシルチオ尿素、テトラメチルチオ尿素、テトラエチルチオ尿素、テトラ-n-プロピルチオ尿素、テトラシクロヘキシルチオ尿素等が挙げられる。本発明に用いられる重合促進剤Fの含有量は特に限定されないが、得られる組成物の硬化性等の観点からは、重合性単量体成分の全量100質量部に対して、重合促進剤Fを0.001~30重量部含有してなることが好ましい。重合促進剤Fの含有量が0.001重量質量部以上であると、重合が十分に進行して、接着力の低下を招くおそれがなく、より好適には0.05重量部以上、さらに好適には0.1重量部以上である。一方、重合促進剤Fの配合量が30重量以下であると、重合開始剤自体の重合性能が低い場合でも、十分な接着強さが得られなくなるおそれはなく、さらには組成物からの析出を招くおそれがないため、より好適には20重量部以下、さらに好適には10重量部以下である。溶媒G本発明の歯科用組成物は、その具体的な実施態様によっては、溶媒Gを含むことが好ましい。溶媒としては、水、有機溶媒、及びこれらの混合溶媒等が挙げられる。本発明の歯科用組成物が水を含む場合には、優れた接着強さを示すとともに優れた接着耐久性を示す。水の含有量としては、重合性単量体成分の全量100重量部に対して6~2000重量部が好ましい。水の含有量が6重量部以上であると、歯面の脱灰が十分となり、接着強さが良好となる。一方、水の含有量が2000重量部以下であると、モノマーの重合性が低下せず、接着強さが低下しないとともに接着耐久性が低下しない。水の含有量は、7重量部以上であることがより好ましく、10重量部以上であることがさらに好ましい。また、水の含有量は、1500重量部以下であることがより好ましい。水は、悪影響を及ぼすような不純物を含有していないことが好ましく、蒸留水又はイオン交換水が好ましい。有機溶媒としては、メタノール、エタノール、1-プロパノール、2-プロパノール、1-ブタノール、2-メチル-2-プロパノール、アセトン、メチルエチルケトン、テトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ヘキサン、トルエン、クロロホルム、酢酸エチル、酢酸ブチル等が挙げられる。これらの中でも、生体に対する安全性と、揮発性に基づく除去の容易さの双方を勘案した場合、有機溶媒が水溶性有機溶媒であることが好ましく、具体的には、エタノール、2-プロパノール、2-メチル-2-プロパノール、アセトン、及びテトラヒドロフランが好ましく用いられる。前記有機溶媒の含有量は特に限定されず、実施態様によっては前記有機溶媒の配合を必要としないものもある。前記有機溶媒を用いる実施態様においては、重合性単量体成分の全量100重量部に対して、有機溶媒を1~2000重量部含有してなることが好ましい。溶媒Gの好適な配合量は、用いられる実施態様によって大幅に異なるので、後述する本発明の歯科用組成物の具体的な実施態様の説明と併せて、各実施態様に応じた溶媒の好適な配合量を示すこととする。この他、本発明の歯科用組成物には、本発明の効果を阻害しない範囲で、pH調整剤、重合禁止剤、紫外線吸収剤、増粘剤、着色剤、抗菌剤、香料等を配合してもよい。本発明の歯科用組成物は、本発明の無機粒子A及び酸性基含有重合性単量体Bを含有していれば特に限定はなく、当業者に公知の方法により容易に製造することができる。本発明の歯科用組成物は、歯科用接着性材料として用いることができる。本発明の歯科用組成物を用いた歯科用接着性材料は、良好な歯質との接着性と、優れた接着耐久性を有する。歯科用接着性材料としては、ボンディング材、接着性コンポジットレジン、及び接着性セメント等が挙げられる。歯科用ボンディング材硬化工程に用いられる製品がボンディング材である。近年では、浸透工程、脱灰工程、及び硬化工程を併せて一段階で行う1ステップ型のボンディング材も開発されている。また、ボンディング材は、2剤を使用直前に混和して用いる2液型と、1剤をそのまま使用可能な1液型とに分かれるが、現在は1液型が主流である。本発明の歯科用組成物を用いた1ステップ型の1液型ボンディング材の構成例を以下に示す。当該ボンディング材は、重合性単量体成分の全量100重量部に対して、本発明の無機粒子Aを好ましくは1~50重量部、より好ましくは5~30重量部含み、フィラーDを好ましくは1~50重量部、より好ましくは5~30重量部含む。重合性単量体成分の全量100重量部中において、酸性基含有重合性単量体B2~80重量部、重合性単量体C5~90重量部が配合され、好ましくは、酸性基含有重合性単量体B5~60重量部、重合性単量体C10~80重量部配合される。また、重合性単量体成分の全量100重量部に対し、重合開始剤E0.001~30重量部及び重合促進剤F0.001~30重量部を含むことが好ましい。重合性単量体成分の全量100重量部に対し、溶媒Gを好ましくは1~1000重量部、より好ましくは1~500重量部含み、重合開始剤E0.05~20重量部含及び重合促進剤F0.05~20重量部を含むことがより好ましい。自己接着性コンポジットレジンコンポジットレジンは、通常、う蝕発生部位を切削し窩洞を形成した後に、前記窩洞に充填される形態で用いられる歯科用材料である。自己接着性コンポジットレジンは、上記の浸透作用、脱灰作用、及び硬化作用を有するコンポジットレジンであり、ボンディング材等を用いなくても充填修復が可能な材料である。本発明の歯科用組成物を用いた自己接着性コンポジットレジンの構成例を以下に示す。当該自己接着性コンポジットレジンは、重合性単量体成分の全量100重量部に対して、本発明の無機粒子Aを好ましくは50~2000重量部、より好ましくは100~1000重量部、さらに好ましくは150~500重量部含み、また、フィラーDをペースト性状の調整及び強度の向上を目的に好ましくは1~1000重量部、より好ましくは3~500重量部、さらに好ましくは5~200重量部含む。重合性単量体成分の全量100重量部中において、酸性基含有重合性単量体B2~80重量部、及び重合性単量体C5~90重量部が配合され、好ましくは、酸性基含有重合性単量体B5~60重量部、及び重合性単量体C10~80重量部配合される。また、重合性単量体成分の全量100重量部に対し、重合開始剤E0.001~30重量部及び重合促進剤F0.001~30重量部を含むことが好ましい。重合性単量体成分の全量100重量部に対し、重合開始剤E0.05~20重量部含及び重合促進剤F0.05~20重量部を含むことがより好ましい。自己接着性セメントセメントは、通常、インレーやクラウンと呼ばれる金属やセラミックス製の歯冠用修復材料を歯牙に固定する際の合着材として用いられる歯科用材料である。自己接着性セメントは、上記の浸透作用、脱灰作用、及び硬化作用を有するセメントであり、セルフエッチングプライマー等を用いることなく合着を行える材料である。本発明の歯科用組成物を用いた自己接着性セメントの構成例を示すと、当該自己接着性セメントには、本発明の無機粒子Aを好ましくは50~500重量部、より好ましくは150~400重量部含み、また、フィラーDをペースト性状の調整及び強度の向上を目的に好ましくは1~500重量部、より好ましくは3~400重量部、さらに好ましくは5~200重量部含む。重合性単量体成分の全量100重量部中において、酸性基含有重合性単量体B2~80重量部、及び重合性単量体C5~90重量部が配合され、好ましくは、酸性基含有重合性単量体B5~60重量部、及び重合性単量体C10~80重量部が配合される。また、重合性単量体成分の全量100重量部に対し、重合開始剤E0.001~30重量部及び重合促進剤F0.001~30重量部を含むことが好ましい。重合性単量体成分の全量100重量部に対し、重合開始剤E0.05~20重量部及び重合促進剤F0.05~20重量部を含むことがより好ましい。上記セメントにおいては、重合開始剤Eとして化学重合開始剤を用いることが好ましく、重合促進剤Fとして、アミン類及び/又はスルフィン酸及びその塩を用いることが好ましい。セメントにおいては、保存安定性の観点から、酸性基含有重合性単量体B及び重合開始剤Eと、重合促進剤Fとを、それぞれ別々の容器に保存する2剤型とすることが好ましい。以下、本発明を実施例、及び比較例に基づいて説明するが、本発明はこれらの実施例等によりなんら限定されるものではない。実施例において用いられる試験方法、材料等を以下にまとめて示す。無機粒子の平均粒子径本明細書において、無機粒子の平均粒子径とは体積中位粒径のことであり、平均粒子径はレーザー回折式粒度分布測定装置島津製作所製、型式SALD-2100を用いて測定する。[無機粒子フィラー]F1:Baガラス8235UF0.7SCHOTT社製、体積中位粒径0.7μm、0.4~3.0μmの粒子径を有する粒子数の割合が99体積の不定形の無機粒子微粉末F2:Baガラスschotto8235K4SCHOTT社製を振動ボールミルで粉砕し、体積中位粒径2.5μm、0.2~50μmの粒子径を有する粒子数の割合が99体積の不定形の無機粒子微粉末[無機粒子製造例1]F1を100g、2.0重量塩酸水溶液を100mLフラスコに入れ、30分間、30°Cで激しく攪拌した。濾液のpHが6.0以上になるまで蒸留水で無機粒子の洗浄、濾過を繰り返した。凍結乾燥により水を除去し、体積中位粒径0.7μmの無機粒子a-1を得た。[無機粒子製造例2]塩酸処理した無機粒子a-1100g、酢酸0.2mL、蒸留水100mL、3-メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン4gを三つ口フラスコに入れ、30分間、30°Cで激しく攪拌した。凍結乾燥後、90°Cで3時間加熱処理を行い、体積中位粒径0.7μmの無機粒子a-2を得た。[無機粒子製造例3]酸濃度が2.0重量の塩酸水溶液から5.0重量の塩酸水溶液に変更する以外は、無機粒子製造例1と同様にして、体積中位粒径0.7μmの無機粒子a-3を得た。[無機粒子製造例4]塩酸処理した無機粒子を無機粒子a-1から無機粒子a-3に変更する以外は、無機粒子製造例2と同様にして、体積中位粒径0.7μmの無機粒子a-4を得た。[無機粒子製造例5]酸濃度が2.0重量の塩酸水溶液から8.3重量の塩酸水溶液に変更する以外は、無機粒子製造例1と同様にして、体積中位粒径0.7μmの無機粒子a-5を得た。[無機粒子製造例6]塩酸処理した無機粒子を無機粒子a-1から無機粒子a-5に変更する以外は、無機粒子製造例2と同様にして、体積中位粒径0.7μmの無機粒子a-6を得た。[無機粒子製造例7]無機粒子製造例1で使用した無機粒子をF1からF2に変更する以外は、無機粒子製造例1と同様にして、体積中位粒径2.5μmの無機粒子a-7を得た。[無機粒子製造例8]塩酸処理した無機粒子を無機粒子a-1から無機粒子a-7に変更する以外は、無機粒子製造例2と同様にして、体積中位粒径2.5μmの無機粒子a-8を得た。[無機粒子製造例9]酸濃度が2.0重量の塩酸水溶液から5.0重量の塩酸水溶液に変更する以外は、無機粒子製造例7と同様にして、体積中位粒径2.5μmの無機粒子a-9を得た。[無機粒子製造例10]塩酸処理した無機粒子を無機粒子a-1から無機粒子a-9に変更する以外は、無機粒子製造例2と同様にして、体積中位粒径2.5μmの無機粒子a-10を得た。[無機粒子製造例11]シランカップリング剤処理に用いる酸触媒の種類を酢酸から塩酸に変更する以外は、無機粒子製造例4と同様にして、体積中位粒径2.5μmの無機粒子a-11を得た。[無機粒子製造例12]塩酸処理を施していない無機粒子F1100g、酢酸0.2mL、蒸留水100mL、3-メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン4gを三つ口フラスコに入れ、30分間、30°Cで激しく攪拌した。凍結乾燥後、90°Cで3時間加熱処理を行い、体積中位粒径0.7μmの無機粒子a-12を得た。[無機粒子製造例13]塩酸処理を施していない無機粒子を無機粒子F1から無機粒子F2に変更する以外は、無機粒子製造例12と同様にして、体積中位粒径2.5μmの無機粒子a-13を得た。得られた無機粒子について、処理後の無機粒子0.1gを0.1Nの塩酸水溶液100mLに温度25°C、10分間浸漬攪拌後に溶出する多価金属量を、CIDプラズマ発光分析日本ジャーレルアッシュ社製を用いて、高周波出力1150W、補助ガス流量0.5mL/min、ネブライザー流量Ar26psi、ポンプ回転数130回転/分の条件にて無機粒子に含まれる多価金属Al、Baイオン濃度mmol/gを測定した。得られた各イオン濃度にそれぞれのイオン価数をかけた値の総和を計算することで無機粒子1gの表面に残存する多価金属量meq/gを求めた。結果を表1に示す。実施例7~18及び比較例8~17表2又は3に示す原料を混合して、実施例7~18及び比較例8~17の歯科用組成物ペースト状の自己接着性歯科用コンポジットレジン及び2ペースト型の自己接着性セメントを調製した。なお、各原料は以下に示すものを用いた。[酸性基含有重合性単量体B]MDP:10-メタクリロイルオキシデシルジハイドロジェンホスフェート4META:4-メタアクリロイルオキシエチルトリメリテートアンハイドライドPhenylP:2-メタアクリロイルオキシエチルフェニルホスホネート[酸性基非含有重合性単量体C]Bis-GMA:2,2-ビス[4-3-メタクリロイルオキシ-2-ヒドロキシプロポキシフェニル]プロパンHEMA:2-ヒドロキシエチルメタクリレート801:12-ビス3-メタクリロイルオキシ―2-ヒドロキシプロポキシエタン3G:トリエチレングリコールジメタアクリレートD2.6E:2,2-ビス4-メタアクリロイルオキシポリエトキシフェニルプロパンNPG:ネオペンチルグリコールジメタアクリレート[フィラーD]b-1:平均粒子径0.02μmの略球状微細粒子Ar130シリカ、日本アエロジル社製100g、3-メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン40g、及びトルエン610mLをフラスコに入れ、20分間、30°Cで激しく攪拌後、トルエンを30°C、減圧下で留去し、真空乾燥を行い、平均粒子径0.02μmの無機粒子b-1を得た[光重合開始剤E]CQ:dl-カンファーキノン[化学重合開始剤:酸化剤E]BPO:ベンゾイルパーオキサイド[化学重合開始剤:還元剤E]DEPT:N,N-ジ2-ヒドロキシエチル-p-トルイジン[重合促進剤F]PDA:4-N,N-ジメチルアミノ安息香酸エチルエステルTPBSS:2,4,6-トリイソプロピルベンゼンスルフィン酸ナトリウム[重合禁止剤]BHT:2,6-ジ-t-ブチル-4-メチルフェノール得られた歯科用組成物の物性を以下の方法に従って調べた。結果を表2~3に示す。試験例1酸性基含有重合性単量体残存量1サンプル調製ペースト0.1gをサンプル管瓶に秤量し、メタノール和光純薬工業社製、高速液体クロマトグラフ用1mLで希釈した。サンプル管瓶を超音波に15分かけ、モノマー成分を溶解させた後、ディスポシリンジTERUMO社製、テルモシリンジ<商品名>ツベルクリン用1mLとHPLC用ディスポーザブルユニット日本ポール社製、エキクロディスク<商品名>13CR、0.45μmPTFEを用いて希釈溶液をろ過し、HPLC用サンプルとした。2HPLC測定重合性単量体のHPLC測定はHPLCのシステムコントローラに島津製作所製CBM-20A、オートサンプラに島津製作所製SIL-20A、検出器に島津製作所製SPD-M20A、カラムオーブンに島津製作所製CTO-20A、送液ユニットにLC-20AT、カラムにWatersウォーターズ社製μBondapak登録商標C18分析用カラムC18充填剤破砕型、平均粒子径10μm、ポアサイズ125オングストローム、カラムサイズ3.9×300mmを用いて行った。溶離液にはメタノール/水=45/55の混合溶媒1Lに分離剤であるPICALowUVReagentウォーターズ社製30mLを添加した混合溶媒を用い、流量を1.0mL/分、測定温度を50°C、サンプル注入量を10μLとした。測定時の圧力は5MPa~10MPa50kgf/cm2~100kgf/cm2であった。酸性基含有重合性単量体残存量は、ペースト調製直後の含有量を100重量とした場合の、50°C1カ月保存後の含有量を残存率として評価した。試験例2-1接着強さ自己接着性コンポジットレジン牛の前歯を1000シリコンカーバイド紙日本研紙社製で平滑に湿潤研磨し、象牙質表面を露出させた後、表面の水を歯科用エアーシリンジを用いて吹き飛ばした。露出した象牙質表面に、直径3mmの丸穴を有する厚さ約150μmの粘着テープを粘着した。丸穴に作製した歯科用組成物を充填し、ポリエステルフィルムを被せた後、その離型フィルムの上にスライドガラスを載置して押し付けた。自己接着性コンポジットレジンの評価ではスライドガラスで押し付けた後、20秒間静置させた。その後、歯科用光照射器モリタ社製、商品名JETLITE3000を用いて20秒間光照射して硬化させた。次いで、この硬化面に対して、歯科用レジンセメントクラレメディカル社製、商品名パナビア21を用いて直径7mm、長さ1.5cmのステンレス製の円柱棒の一方の端面を接着して試験片とした。上記の5個の接着試験供試サンプルの引張接着強度を、万能試験機株式会社島津製作所製にてクロスヘッドスピードを2mm/分に設定して測定し、平均値を接着強さ引張接着強度とした。接着強さは、調製直後のペーストと50°C1カ月保存後のペーストについて評価した。試験例2-2接着強さ自己接着性セメント牛の前歯を1000シリコンカーバイド紙日本研紙社製で平滑に湿潤研磨し、象牙質表面を露出させた後、表面の水を歯科用エアーシリンジを用いて吹き飛ばした。露出した象牙質表面に、直径3mmの丸穴を有する厚さ約150μmの粘着テープを粘着した。各実施例及び比較例のペーストA及びペーストBを重量比1:1で混練して得られたセメント組成物をステンレス製円柱棒直径7mm、長さ2.5cmの一方の端面円形断面に築盛し、上記の丸穴の中心と上記のステンレス製円柱棒の中心が一致するように、上記セメント組成物を築盛した端面を上記の丸穴に載置して押しつけ、歯面に対して垂直にステンレス製円柱棒を植立した。植立後、ステンレス製円柱棒の周囲に出た余剰のセメント組成物をインスツルメントで除去し、当該サンプルを30分間室温で静置した後、蒸留水に浸漬した。その後、浸漬したサンプルを37°Cに保持した恒温器内に24時間静置することで、接着試験供試サンプルを作製した。接着試験供試サンプルは全部で5個作製した。上記の5個の接着試験供試サンプルの引張接着強度を、万能試験機株式会社島津製作所製にてクロスヘッドスピードを2mm/分に設定して測定し、平均値を接着強さ引張接着強度とした。接着強さは、調製直後のペーストと50°C1カ月保存後のペーストについて評価した。試験例3稠度得られたペーストを60°C恒温器湿度40に5日間静置後、25°Cに2時間静置したペーストを調製直後のペーストとして、以下の稠度試験を実施した。具体的には、0.5mLのペーストを量り取り、25°Cの恒温室内湿度40でガラス板5cm×5cmの中心に盛り上げる様に静置した。その上に40gのガラス板5cm×5cmを乗せ120秒経過後のペーストの長径と短径をガラス板越しに測定し、その両者の算術平均を算出し、稠度とした。50°C1カ月保存後のペーストについても同様に評価した。なお、ペーストの長径とは、ペーストの中心を通る直径のうち最も長いものを、ペーストの短径とは、ペーストの中心を通る直径のうちペーストの長径に直交するもののことである。酸処理とシランカップリング剤処理に供される粒子の粒径及び酸処理濃度が異なる無機粒子Aを用いた実施例7から実施例12の組成物は、いずれにおいても50°C1ヶ月保存後における酸性基含有重合性単量体の残存率は高く、それに伴い、50°C1ヶ月保存後に高い接着強さを維持していた。さらに、初期と50°C1ヶ月保存後の稠度の変化が小さく、温度加速条件での保存前後で同様のペースト性状を示した。この傾向は処理に供される多価金属含有無機粒子の酸処理濃度が高く、処理後に残存している多価金属量が少ない無機粒子を使用した場合において顕著であった。また、実施例12においてはシランカップリング剤処理で使用する酸として塩酸を用いた無機粒子Aを用いた場合においても、酸性基含有重合性単量体の保存安定性は良好であり、接着強さも維持されていた。また、50°C1ヶ月保存前後において稠度の変化は小さく、安定したペースト性状を示した。実施例13、14において酸性基含有重合性単量体の種類を変えた場合においても同様の効果が見られ、50°C1ヶ月保存後においても接着強さは維持された。さらに、50°C1ヶ月保存前後において稠度の変化は小さく、安定したペースト性状を示した。実施例15、16において酸性基含有重合性単量体以外の重合性単量体の種類及び組成比を変えた場合においても50°C1ヶ月保存後の酸性基含有重合性単量体の保存安定性は良好であり、接着強さも高い値を示した。また、50°C1ヶ月保存前後において稠度の変化は小さく、安定したペースト性状を示した。酸処理工程のみで調製された無機粒子を使用した比較例8~12又はシランカップリング剤処理工程のみで調製された無機粒子を使用した比較例13、14においては、50°C1ヶ月保存後の酸性基含有重合性単量体の残存率は低く、接着強さも低下していた。さらに、50°C1ヶ月保存前後で稠度の変化が大きく、50°C1ヶ月保存後にペースト稠度は大きく低下した。これは酸性基含有重合性単量体が無機粒子表面に吸着したことに起因していると考える。また、2ペースト型のセメント組成物において酸処理工程及びシランカップリング剤処理を施した無機粒子Aを使用した実施例17、18においては50°C1ヶ月保存後の酸性基重合性単量体の残存率は高く、接着強さの低下は見られなかった。また、50°C1ヶ月保存前後において稠度の変化は小さく、安定したペースト性状を示した。酸処理濃度が高く、多価金属溶出量が少ない無機粒子を使用した方がその効果は顕著であった。一方、酸処理工程のみ又はシランカップリング剤処理のみを施した無機粒子を使用した比較例15~17においては50°C1ヶ月保存後のMDP残存率は低く、接着強さの低下も大きかった。また、50°C1ヶ月保存前後で稠度の変化が大きく、50°C1ヶ月保存後にペースト稠度は大きく低下した。以上の結果より、多価金属含有無機粒子に予め酸処理を施し、そしてシランカップリング剤処理することで、酸性基含有重合性単量体の安定性が向上し、接着性が維持され、ペースト性状が安定していることが分かる。また、酸処理の量が多いほど、その効果が顕著である。"