"カソード電極、電解質、およびアノード電極を備える直接酸化型燃料電池であって、前記アノード電極が、燃料流路板、ガス拡散層GDL、および前記燃料流路板とGDLの間に配置された相分離層PSLを備え、前記PSLが少なくとも1つの多孔質層を備える、直接酸化型燃料電池。前記PSLが、前記燃料流路板に面する第1の面と、前記GDLに面し、連続的な流路を有する凹凸形の第2の面とを備える、請求項1に記載の直接酸化型燃料電池。前記PSLの前記第2の面が、前記DOFC内に生成されたCO2および残留液体またはガスを放出するように構成された開放端を備える、請求項2に記載の直接酸化型燃料電池。前記PSLが、液体燃料は前記PSLに入ることができるが、ガス状のCO2は前記PSLに入ることが阻止されるように構成された、請求項1に記載の直接酸化型燃料電池。前記PSLが親水性である、請求項4に記載の直接酸化型燃料電池。前記PSLの少なくとも1つの面が親水性剤でコーティングされている、請求項1に記載の直接酸化型燃料電池。前記親水性剤が、極性官能基または荷電官能基を含み、水およびメタノールに不溶性である、請求項6に記載の直接酸化型燃料電池。前記親水性剤が、ポリスルホン類、ポリエーテルスルホン類、ポリエーテルエーテルケトン類、ポリエーテルケトン類、ポリイミド類、ポリ4-フェノキシベンゾイル-1,4-フェニレン、ポリエーテル類、ポリベンズイミダゾール類、ポリベンゾチアゾール類、ポリベンゾオキサゾール類、二酸化ケイ素、および二酸化チタンからなる群から選択される、請求項6に記載の直接酸化型燃料電池。前記PSLの多孔度が20と77の間である、請求項1に記載の直接酸化型燃料電池。前記GDLが、触媒でコーティングされた電解質膜を挟むように2つの層を備える、請求項1に記載の直接酸化型燃料電池。燃料流路板と、ガス拡散層GDLと、前記燃料流路板とGDLとの間に配置された相分離層PSLとを備えるアノード電極を構成する工程を含み、前記PSLが少なくとも1つの多孔質層を備える、直接酸化型燃料電池の製造方法。PSLを、液体燃料は前記PSLに入ることができるが、ガス状のCO2は前記PSLに入ることが阻止されるように構成する工程をさらに含む、請求項11に記載の直接酸化型燃料電池の製造方法。前記PSLの少なくとも1つの面を、ポリスルホン類、ポリエーテルスルホン類、ポリエーテルエーテルケトン類、ポリエーテルケトン類、ポリイミド類、ポリ4-フェノキシベンゾイル-1,4-フェニレン、ポリエーテル類、ポリベンズイミダゾール類、ポリベンゾチアゾール類、ポリベンゾオキサゾール類、二酸化ケイ素、および二酸化チタンからなる群から選択される親水性ポリマーでコーティングする工程をさらに含む、請求項12に記載の直接酸化型燃料電池の製造方法。前記PSLが、前記燃料流路板に面する第1の面と、前記GDLに面する、連続的な流路を有する凹凸形の第2の面とを備える、請求項11に記載の直接酸化型燃料電池の製造方法。前記PSLの少なくとも1つの面を、ポリスルホン類、ポリエーテルスルホン類、ポリエーテルエーテルケトン類、ポリエーテルケトン類、ポリイミド類、ポリ4-フェノキシベンゾイル-1,4-フェニレン、ポリエーテル類、ポリベンズイミダゾール類、ポリベンゾチアゾール類、ポリベンゾオキサゾール類、二酸化ケイ素、および二酸化チタンからなる群から選択される親水性ポリマーでコーティングする工程をさらに含む、請求項11に記載の直接酸化型燃料電池の製造方法。前記PSLの前記第2の面が、前記直接酸化型燃料電池内に生成されたCO2および残留液体またはガスを放出するように構成された開放端を備える、請求項14に記載の直接酸化型燃料電池の製造方法。前記PSLの多孔度が20と77の間になるように構成する工程をさらに含む、請求項11に記載の直接酸化型燃料電池の製造方法。前記PSLの多孔度が20~70である、請求項17に記載の直接酸化型燃料電池の製造方法。前記GDLが、触媒でコーティングされた電解質膜を挟むように2つの層を備える、請求項12に記載の直接酸化型燃料電池の製造方法。前記直接酸化型燃料電池の燃料がメタノールである、請求項12に記載の直接酸化型燃料電池の製造方法。メタノールなどの液体燃料が反応物であり、CO2ガスが生成物であるDOFC/DMFCシステムでは、複雑な二相流がアノードの流路内に生じる。この気-液並行流は、不安定な動作およびガス遮断を引き起こし、また高い燃料流量比例えば、化学量論を必要とする。後者はさらに、メタノールクロスオーバを悪化させ、それによって電池性能および燃料効率が低下する。従来のDOFCでは、燃料およびCO2ガスを円滑に拡散させるために、高い多孔度を有するカーボンペーパーなどの多孔質媒体がアノード側にガス拡散層GDLとして使用される。この高い多孔度のGDLにより、アノード流路に沿ったアノード電極への不均一な燃料供給が生じることになる。しかし、超低燃料化学量論を可能にするには、均一な燃料の分配および供給が望ましい。上記に鑑み、より一般にはガス拡散層GDLとして知られ、メタノールクロスオーバを低減しやすくするアノード拡散媒体を含む、改善されたDOFC/DMFCシステムが必要とされている。従来技術を改善し、上記で概説した必要とされるものの1つ以上に対処するために、DOFCは、燃料流路板とGDLとの間に配置された相分離層PSLをアノードが含むように、カソードおよびアノードを備える構成とされる。有利には、このPSLは、燃料供給および燃料電池性能を改善する少なくとも1つの多孔質層を含むように構成される。一実施形態では、本出願は、カソード電極と、電解質と、アノード電極とを備え、このアノード電極は、燃料流路板と、ガス拡散層GDLと、燃料流路板とGDLとの間に配置されたPSLとを含み、PSLが少なくとも1つの多孔質層を含むDOFCを記述する。諸実施形態は、以下の特徴のうちの1つ以上を含むことができる。例えば、PSLは、燃料流路板に面する第1の面と、GDLに面する第2の面とを含むように構成することができる。加えて、PSLの第2の面は、連続的な流路を有する凹凸形とすることができる。さらに、PSLの第2の面は、DOFC内に生成されるCO2および残留液体またはガスを追い出すように構成できる開放端と、PSLの第1の面に接するように配置される閉端とを含むことができ、このPSLの第1の面には、連続的な流路を有する凹凸形とはなっていない。この構成により、DOFC内に生成されたCO2および残留液体またはガスが、閉端からは全く出て行かないようになる。DOFCの別の特徴は、PSLが、液体燃料はPSLに入ることができるが、ガス状のCO2はPSLに入ることが阻止されるように構成されることである。加えて、PSLは親水性とすることができる。PSLは、様々な方法を用いて親水性にすることができる。例えば、PSLは、親水性剤でコーティングし、硫酸などの酸で約5時間以上にわたり処理することができる。加えて、または親水性物質でプラズマ堆積される。本開示の別の特徴は、親水性剤が極性官能基または荷電官能基を含み、水およびメタノールに不溶性であることである。さらに、親水性剤は、ポリスルホン類、ポリエーテルスルホン類、ポリエーテルエーテルケトン類、ポリエーテルケトン類、ポリイミド類、ポリ4-フェノキシベンゾイル-1,4フェニレン、ポリエーテル類、ポリベンズイミダゾール類、ポリベンゾチアゾール類、ポリベンゾオキサゾール類、二酸化ケイ素および二酸化チタンからなる群から選択することができる。また、PSLの多孔度は、GDLよりも低くすることができ、約20~77、好ましくは40~75の間、より好ましくは60~70の間とすることができる。加えて、GDLは、触媒でコーティングされた電解質膜を挟む2つの層を備えることができる。別の一般的な観点では、本出願は、DOFCを作製する工程を含む、アノード電極を構成する工程を含む方法を記述し、このアノード電極は、燃料流路板と、GDLと、燃料流路板とGDLの間に配置されたPSLとを含み、PSLが少なくとも1つの多孔質層を備える。諸実施形態は、以下の特徴のうちの1つ以上を含むことができる。例えば、この方法はさらに、液体燃料はPSLに入ることができるが、ガス状のCO2はPSLに入ることが阻止されるようにPSLを構成する工程を含むことができる。加えて、この方法は、PSLの少なくとも1つの面を、ポリスルホン類、ポリエーテルスルホン類、ポリエーテルエーテルケトン類、ポリエーテルケトン類、ポリイミド類、ポリ4-フェノキシベンゾイル-1,4フェニレン、ポリエーテル類、ポリベンズイミダゾール類、ポリベンゾチアゾール類、ポリベンゾオキサゾール類、二酸化ケイ素および二酸化チタンからなる群から選択された親水性ポリマーでコーティングする工程を含むことができる。本開示の別の特徴は、PSLが、燃料流路板に面する第1の面と、GDLに面する、連続的な流路を有する凹凸形の第2の面とを含むことである。さらに、この方法は、DOFC内に生成されたCO2および残留液体またはガスを追い出すように構成された開放端を含むようにPSLの第2の面を構成する工程を含むことができる。さらに、この方法は、PSLの多孔度を約20~77、好ましくは40~77の間、より好ましくは60~70の間に構成する工程を含むことができる。加えて、この方法は、触媒でコーティングされた電解質膜を挟むように2つの層を含むGDLを構成する工程を含むことができる。本発明のDOFC燃料の付加的な特徴は、メタノールを燃料として使用することである。付加的な利点および新規の特徴は、一部は以下の説明で示され、一部は以下および添付の図面の検討によって当業者には明らかになり、あるいは見本の生産または動作によって知ることができる。本教示の利点は、以下で論じる詳細な例で示される方法、手段、および組み合わせの様々な観点の実施または使用によって実現および達成することができる。以下の詳細な説明では、関連する教示の理解が得られるように多数の具体的な細部が例として示される。しかし、本教示がこのような細部なしで実施できることは、当業者には明らかなはずである。他の具体例では、よく知られている方法、手順、構成要素、および/または回路は、本開示の諸態様を不必要に曖昧にすることを避けるために、細部なしで、相対的に高レベルで説明されている。英文0027図面は、本教示による1つまたは複数の実施を限定するためではなく、例としてのみ示す。図で同じ参照数字は、同じまたは類似の要素を指す。本明細書に開示されている様々な技術は、燃料流路板とGDLの間に配置された相分離層PSLを備えるようにアノード電極が構成されたDOFCに関し、このPSLは、少なくとも1つの多孔質層を備える。従来技術を改善し、均一な燃料供給を行いながらアノードGDLを約50~80の高い多孔度に保ち、それによってCO2の円滑な排出を可能にするとともに、燃料流路およびCO2が流れる流路の設計を、あらゆる燃料電池構成に適するように自由に選択可能にするDOFCを提供するために、DOFCのアノードは、燃料流路板とGDLの間に配置されたPSLを備えるように構成され、このPSLは、少なくとも1つの多孔質層を備える。このため、1つの一般的な観点では、本出願は、図1に示される直接メタノール燃料電池DMFCなどのDOFC10を記述する。図1に示されるように、燃料電池システムは、アノード12と、カソード14と、NAFION膜、GORE膜、およびポリフューエルPolyfuel膜、スルホン化ポリスルホン、スルホン化ポリイミドのような炭化水素膜などのプロトン伝導性電解質膜16とを含む。アノード12、カソード14および電解質膜16は、MEAと呼ばれる多層複合構造物であることが好ましい。一般に、燃料電池システムはこのような複数のMEAをスタックの形で有し、このような電池スタックが本開示によって企図されている。図1は、簡単にするために単一のMEAだけを示す。一般に、膜電極接合体はセパレータによって分離され、このセパレータは、膜電極接合体に燃料を供給し、そこから副生成物を排出するためのサーペンタイン型流路を有する説明の便宜上図示せず。燃料電池スタックでは、MEAとセパレータを交互に層の形に揃えて電池スタックを形成することができ、スタックの各端部が集電板および電気絶縁板で挟まれ、ユニット全体が締結構造体で固定される。カソード電極は、基材層英文はbackinglayerおよび微孔層MPLを含むガス拡散媒体GDMを含むことができる。基材層の材料は、カーボンペーパー、発泡ニッケル、金属線または他の多孔質材料から選択することができ、MPLの材料は、カーボン粉末およびPTFEとすることができる。基材層の厚さの範囲は約100μm~500μmとすることができ、MPLの厚さの範囲は約10μm~100μmとすることができる。燃料の供給源、例えば燃料容器またはカートリッジ18は、アノード12と流体的に連通し、酸化剤、例えばファン20によって制御される空気は、カソード14と流体的に連通している。本開示の諸観点によれば、アノードに供給される燃料は高濃度の状態にあり、例えば約1Mを超え、好ましくは約3M、15M、20Mなどを超え、また実質的に純粋な、すなわち水を入れない状態の燃料まで含む。この具体的な例では、メタノールが燃料カートリッジ18の中に約4Mの濃度で収容されている。燃料カートリッジ18からの高濃度燃料は、ポンプ22によって直接気液分離器28へ、またはポンプ22および24によって直接アノードへ供給することができる。動作中、燃料はMEAのアノード側まで導入され、あるいは燃料電池スタックの場合には、燃料電池スタックのアノード側セパレータの入口マニホルドまで導入される。過剰な燃料、水およびCO2ガスは、MEAまたは燃料電池スタックのアノード側からポート26を通して気液分離器28へ回収される。空気または酸素はカソード14に導入され、水蒸気を最小限にしてシステムからの水蒸気の流出を最小限にしながら、電気化学的に生成される液体状態の水を最大限にするように調節される。図2に示されるように、アノード電極12は、燃料流路板4、ガス拡散層GDL6、および相分離層PSL8を備えることができ、相分離層8は、流路2を有する層1と、NAFION/カーボン表面層および/または親水表面を有することができる層3とを含む。燃料流路板4は、すべての燃料がPSLを通って流れ、より均一な燃料分配が行われるように閉端を有することができる。PSL8は、燃料流路板4とGDL6との間に配置することができる。PSL8はさらに、少なくとも1つの多孔質層を備えることができる。PSLの厚さは約150~400μm、好ましくは約200~350μmとすることができる。流路2の深さは約80~250μm、好ましくは約100~225μmとすることができる。燃料流路はサーペンタイン型とすることができ、流路の幅は約1.0~3.0mm、好ましくは約1.5~2.5mmとすることができる。PSL8は、燃料流路板4に面する第1の面と、GDL6に面する第2の面とを含むように構成することができる。加えて、PSLの第2の面は、連続的な流路を有する凹凸形とすることができる。本開示では、凹凸形という語は、平行な溝と突起とが交互になった構造を有すると定義され、そのため、PSL8および流路2は、2つの別々の部品、あるいは1つのまとまった部品とすることができる。言い換えると、PSLには、開いた流路部分と閉じた部分とが交互にある。さらに、PSLの第2の面は、DOFC/DMFC内に生成されたCO2および残留液体またはガスを追い出すように構成できる開放端を含むことができる。本発明のDOFC/DMFCの別の特徴は、液体燃料はPSLに入ることができるが、ガス状のCO2はPSLに入ることが阻止されるようにPSLを構成することである。加えて、PSLは親水性とすることができる。PSLは、親水性剤でPSLの1つまたは複数の面をコーティングすることによって親水性にすることができる。親水性剤は、極性官能基または荷電官能基を含むことができ、水およびメタノールに不溶性である。さらに親水性剤は、ポリスルホン類、ポリエーテルスルホン類、ポリエーテルエーテルケトン類、ポリエーテルケトン類、ポリイミド類、ポリ4-フェノキシベンゾイル-1,4フェニレン、ポリエーテル類、ポリベンズイミダゾール類、ポリベンゾチアゾール類、ポリベンゾオキサゾール類、二酸化ケイ素、および二酸化チタンからなる群から選択することができる。また、PSLの多孔度は、従来のGDLの多孔度よりも低くすることができ、好ましくは約20~77、好ましくは40~77の間、より好ましくは60~70の間とすることができる。加えて、GDL6は、触媒でコーティングされた電解質膜7を挟むように2つの層を備えることができる。このような触媒の例としては、Pt/C、PtRu/C、PtIr/C、PtFe/C、Ptブラック、PtRuブラック、およびPtFeブラックがありうる。別の一般的な観点では、本出願は、直接酸化型燃料電池DOFCを作製する方法を記述し、この方法は、燃料流路板4と、GDL6と、燃料流路板4とGDL6との間に配置された相分離層PSL8とを備えるアノード電極12を構成する工程を含み、PSL8は少なくとも1つの多孔質層を備える。諸実施形態は、以下の特徴のうちの1つ以上を含むことができる。例えば、この方法はさらに、液体燃料はPSL8に入ることができるが、ガス状のCO2はPSL8に入ることが阻止されるようにPSL8を構成する工程を含むことができる。加えて、この方法は、ポリスルホン類、ポリエーテルスルホン類、ポリエーテルエーテルケトン類、ポリエーテルケトン類、ポリイミド類、ポリ4-フェノキシベンゾイル-1,4フェニレン、ポリエーテル類、ポリベンズイミダゾール類、ポリベンゾチアゾール類、ポリベンゾオキサゾール類、二酸化ケイ素および二酸化チタンからなる群から選択された親水性ポリマーにより、PSLの少なくとも1つの面をコーティングする工程を含むことができる。上記の一般的な概念の別の特徴は、PSL8が、燃料流路板に面する第1の面と、GDL6に面する、連続的な流路を有する凹凸形の第2の面とを含むことである。さらに、この方法は、DOFC10内に生成されたCO2および残留液体またはガスを追い出すように構成された開放端を含むようにPSL8の第2の面を構成する工程を含むことができる。さらに、この方法は、PSLの多孔度を約20~77、好ましくは40~75の間、より好ましくは60~70の間の範囲に構成する工程を含むことができる。加えて、この方法は、触媒でコーティングされた電解質膜を挟むように2つの層を含むGDLを構成する工程を含むことができる。実施例1PSLを有するセルPSLを有するアノード電極を用意した。PSLを構成する1つの部材は、平坦な多孔質カーボンペーパーTGPH-060に流路を形成することで作製した。流路は、1本のサーペンタイン型流路とすることができる。流路の幅は1.5~2.5mmの間、好ましくは1.85~2.3mmである。流路の深さは225μmと175μmの間、好ましくは200μmと185μmの間であり、PSLを構成する別の部材、すなわち流路がない部材は、多孔度が約80で表面がNAFION/カーボンの薄い層でコーティングされた平坦な多孔質カーボンペーパーTGPH-030で作製した。このコーティングの厚さは、約10μm~100μmとすることができる。次に、このPSLを、電極面積12cm2の炭化水素膜を有するDMFCセルに組み込んだ。このDMFCセルは、NAFION212Dupontから入手可能膜、および12cm2の電極面積を有する。10重量の撥水剤を付与した東レのカーボンペーパーTGPH-090をGDLとして使用した。PSLのNAFION/カーボン表面層を作製するために、カーボン粉末例えば、VulcanXC-72R、5重量NAFION溶液、イソプロパノール、および脱イオン水を混合してペーストを作製した。次に、このペーストをPSL3の表面にキャストして薄い表面層約15μmを形成し、その後100°Cで1時間乾燥させた。比較例1PSLなしのセルアノード電極がPSL構造を有しないこと以外は実施例1と同様に、DOFCセルを用意した。DOFC性能実施例1および比較例1のDOFCセルを試験して性能を評価した。図3に示されるように、実施例1および比較例1のDOFCは、4Mメタノールを使用して、異なる化学量論1.3および1.5で40°Cにおいて試験し、電圧を電流密度mA/cm2の関数として測定した。本明細書では、化学量論という語は、理論量と比べて実際に供給される量または比を指す。セルの性能は、定常状態のもとで0.5V、0.45V、0.4V、0.3V、0.27V、0.24V、0.21V、0.18V、0.15V、0.12Vおよび0.09Vの特定のセル電圧における電流を測定することによって試験した。セルは、各電圧点で10分間動作させた。図3に示されるように、1.3の低アノード化学量論で4Mメタノールが供給されるもとで、PSLを用いたDOFC実施例1は、PSLがないDOFC比較例1と比べて約30~40mVの性能改善を示した。この性能改善は、よりよい燃料分配および少ないメタノールクロスオーバによるものであった。図4は、結果として生じるカソードからのCO2放出を示す。図3に示される結果は、PSLを有する実施例1のDOFCセルが、比較例1のDOFCと比べて予想外に改善された電圧保持を実現したことを示す。さらに、本発明者らは、上述のPSLを使用することで、電極面積が広いほど、燃料分配および燃料電池性能に関してより顕著な改善が実現することを見出した。図4に示されるように、メタノールクロスオーバのカソード触媒層内でのCO2への酸化により生じるカソードからのCO2放出を、実施例1と比較例1の両方のDOFCについて測定した。CO2量は、メタノールが膜を透過する度合いの直接の尺度としての役割を果たした。燃料効率は、メタノールクロスオーバの測定から計算し、図5の棒グラフとして示した。PSL構造を有する実施例1のDOFCとPSL構造を有しない比較例1のDOFCとの比較により、実施例1のDOFCで生じるメタノールクロスオーバの方が少なく、そのため燃料効率が高くなり図5に示されるように約3高い、カソードにおける混成電位の影響が緩和されることが示された。なお、図3以下において、1.5a5cは、アノードおよびカソードの化学量論比がそれぞれ1.5および5であることを表す。同様に1.3a5cは、アノードおよびカソードの化学量論比がそれぞれ1.3および5であることを表す。上記では、ベストモードと考えられるもの、および/または他の例を示したが、これらに様々な改変を加えることができること、本明細書で開示された主題を様々な形および例で実施できること、またその教示を、本明細書では一部のみ説明したが多数の用途に適用できることを理解されたい。添付の特許請求の範囲によって、本教示の真の範囲に入るありとあらゆる適用例、改変形態、および変形形態を請求の範囲とすることが意図されている。"