"シロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を形成する方法であって、Ia1分子につき少なくとも1つのアリール基を有するアルコキシシラン、b1分子につき少なくとも少なくとも2つのアルケニル基を有するオルガノシロキサン、c酸性触媒、d水、e塩基性触媒、f金属酸化物ナノ粒子、及び任意にg1分子につき少なくとも1つのアルケニル基を有するシランを準備する工程と、II前記アルコキシシランa及び前記オルガノシロキサンbを、前記酸性触媒c、前記水d、及び任意に前記金属酸化物ナノ粒子fの存在下で反応させ、ヒドロキシル基を有するモノマーを含む中間組成物を形成する工程と、III前記モノマーを、前記塩基性触媒e及び任意に前記金属酸化物ナノ粒子fの存在下で反応させ、残留ヒドロキシル基を有するシルセスキオキサン樹脂を形成する工程と、IV任意に、前記シルセスキオキサン樹脂を前記シランgと反応させ、残留アルケニル基を有するシロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を形成する工程とを具え、前記金属酸化物ナノ粒子fが、工程II及びIIIのうちの少なくとも1工程中に存在する、方法。前記金属酸化物ナノ粒子がZrO2ナノ粒子又はTiO2ナノ粒子である、請求項1に記載の方法。前記金属酸化物ナノ粒子が1~100nmの平均粒径D50を有する、請求項1又は2に記載の方法。前記アルコキシシランがMePhSiOMe3又はPhSiOMe3であり、式中、Phはフェニル基であり、及びMeはメチル基である、請求項1~3のいずれか一項に記載の方法。前記オルガノシロキサンがViMe2Si2Oであり、式中、Viはビニル基であり、及びMeはメチル基である、請求項1に記載の方法。前記シランがViMe2SiClであり、式中、Viはビニル基であり、及びMeはメチル基である、請求項1~5のいずれか一項に記載の方法。工程IIIを引き起こすために、工程IIの後に、前記中間組成物から水を除去する工程を更に具える、請求項1~6のいずれか一項に記載の方法。前記中間組成物がメタノールを含み、また、工程IIIの前に、前記中間組成物から前記メタノールの少なくとも一部を除去する工程を更に具える、請求項1~7のいずれか一項に記載の方法。工程II及びIIIのうちの少なくとも1工程中に、一定時間熱を加える工程を更に具える、請求項1~8のいずれか一項に記載の方法。工程II及びIIIのうちの少なくとも1工程が、前記水d以外の溶媒の存在下で実施される、請求項1~9のいずれか一項に記載の方法。前記シロキサン変性金属酸化物ナノ粒子が、一般式:ViMaPhMeDbPhTc[式中、aは0.005~0.20であり、bは0.0~0.40であり、cは0.40~0.90であり、abc=1であり、Viはビニル基であり、Phはフェニル基であり、またMeはメチル基である]のシルセスキオキサン樹脂を含む、請求項1~10のいずれか一項に記載の方法。請求項1~11のいずれか一項に記載の方法により形成されるシロキサン変性金属酸化物ナノ粒子。請求項1~11のいずれか一項に記載の方法により形成されるシロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を含む、シロキサン組成物。シロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を形成する方法であって、Ia酸性触媒、b金属酸化物ナノ粒子、c水、dアルコール、e前記水c及びアルコールd以外の溶媒、並びにf1分子につき少なくとも1つのアクリル基を有するアルコキシシランを準備する工程と、II前記酸性触媒a、前記金属酸化物ナノ粒子b、及び前記水cを混合し、第1前駆体組成物を形成する工程と、III前記アルコールd、前記溶媒e、及び前記アルコキシシランfを混合し、第2前駆体組成物を形成する工程と、IV前記第1前駆体組成物及び前記第2前駆体組成物を反応させ、シロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を形成する工程とを具える方法。前記金属酸化物ナノ粒子がZrO2ナノ粒子又はTiO2ナノ粒子である、請求項14に記載の方法。前記金属酸化物ナノ粒子が1~100nmの平均粒径D50を有する、請求項14又は15に記載の方法。前記アルコキシシランがアクリルオキシプロピルトリメトキシシラン又はメタクリルオキシプロピルトリメトキシシランである、請求項14~16のいずれか一項に記載の方法。前記アルコールがメタノールであり、及び前記溶媒がトルエンである、請求項14~17のいずれか一項に記載の方法。請求項14~18のいずれか一項に記載の方法により形成されるシロキサン変性金属酸化物ナノ粒子。請求項14~18のいずれか一項に記載の方法により形成されるシロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を含む、シロキサン組成物。シロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を形成する方法であって、Iai金属酸化物ナノ粒子、ii酸性成分、及びiii水を含むゾル、bアルコール、cアルコキシシラン、並びにd塩基性触媒を準備する工程と、II前記水iiiの少なくとも一部を前記ゾルaから除去し、粒子組成物を得る工程と、III前記アルコールb及び前記粒子組成物を混合し、過渡的組成物を形成する工程と、IV前記アルコキシシランc及び前記過渡的組成物を反応させ、ヒドロキシル基を有するモノマーを形成する工程と、V前記モノマーを、前記塩基性触媒dの存在下で反応させ、シロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を形成する工程とを具える方法。前記金属酸化物ナノ粒子がZrO2ナノ粒子又はTiO2ナノ粒子である、請求項21に記載の方法。前記金属酸化物ナノ粒子が1~100nmの平均粒径D50を有する、請求項21又は22に記載の方法。前記アルコキシシランがMePhSiOMe3又はPhSiOMe3であり、式中、Phはフェニル基であり、及びMeはメチル基である、請求項21~23のいずれか一項に記載の方法。工程Iの後において、前駆体組成物が前記金属酸化物ナノ粒子と前記酸性成分とから本質的に構成される、請求項21~24のいずれか一項に記載の方法。請求項21~25のいずれか一項に記載の方法により形成されるシロキサン変性金属酸化物ナノ粒子。請求項21~25のいずれか一項に記載の方法により形成されるシロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を含む、シロキサン組成物。シロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を形成する方法であって、Ia残留ヒドロキシル基を有する線状-及び/又は環状-シロキサンオリゴマー、b金属酸化物ナノ粒子、並びにc塩基性触媒を準備する工程と、II前記オリゴマーaを、前記金属酸化物ナノ粒子b及び前記塩基性触媒cの存在下で反応させ、シロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を形成する工程とを具える方法。前記金属酸化物ナノ粒子がZrO2ナノ粒子又はTiO2ナノ粒子である、請求項28に記載の方法。前記金属酸化物ナノ粒子が1~100nmの平均粒径D50を有する、請求項28又は29に記載の方法。請求項28~30のいずれか一項に記載の方法により形成されるシロキサン変性金属酸化物ナノ粒子。請求項28~30のいずれか一項に記載の方法により形成されるシロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を含む、シロキサン組成物。その結果、先行技術と比較して改善された金属酸化物粒子、及び改善された金属酸化物粒子の製造方法を提供する機会が残されている。また、先行技術と比較して改善されたシロキサン組成物及び製品、例えば封入材を提供する機会も残されている。本発明は、シロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を形成する方法を提供する。本発明の一方法では、この方法は、Ia1分子につき少なくとも1つのアリール基を有するアルコキシシラン、b1分子につき少なくとも2つのアルケニル基atleastatleasttwoalkenylgroupsを有するオルガノシロキサン、c酸性触媒、d水、e塩基性触媒、f金属酸化物ナノ粒子、及び任意にg1分子につき少なくとも1つのアルケニル基を有するシランを準備する工程、IIそのアルコキシシランaとオルガノシロキサンbを、酸性触媒c、水d、及び任意に金属酸化物ナノ粒子fの存在下で反応させ、ヒドロキシル基を有するモノマーを含む中間組成物を形成する工程、IIIこのモノマーを、塩基性触媒e、及び任意に金属酸化物ナノ粒子fの存在下で反応させ、残留ヒドロキシル基を有するシルセスキオキサン樹脂を形成する工程、及び任意に、IVシルセスキオキサン樹脂をシランgと反応させ、残留アルケニル基を有するシロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を形成する工程、を具え、このとき金属酸化物ナノ粒子fは、工程II及びIIIのうちの少なくとも1つにおいて存在する。本発明の別の方法では、この方法は、Ia酸性触媒、b金属酸化物ナノ粒子、c水、dアルコール、e水c及びアルコールdと異なる溶媒、及びf1分子につき少なくとも1つのアクリル基を有するアルコキシシランを準備する工程、IIその酸性触媒a、金属酸化物ナノ粒子b、及び水cを混合し、第1前駆体組成物を形成する工程、IIIアルコールd、溶媒e、及びアルコキシシランfを混合し、第2前駆体組成物を形成する工程、及びIV第1及び第2前駆体組成物を反応させ、シロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を形成する工程、を具える。本発明の別の方法では、この方法は、Iai金属酸化物ナノ粒子と、ii酸性成分と、iii水と、を含むゾル、bアルコール、cアルコキシシラン、及びd塩基性触媒を準備する工程、II水iiiの少なくとも一部をゾルaから除去し、粒子組成物を得る工程、IIIアルコールbと粒子組成物を混合し、過渡的組成物を形成する工程、IVアルコキシシランcと過渡的組成物を反応させ、ヒドロキシル基を有するモノマーを形成する工程、及びVモノマーを塩基性触媒dの存在下で反応させ、シロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を形成する工程、を具える。本発明の別の方法では、この方法は、Ia残留ヒドロキシル基を有する線状-及び/又は環状-シロキサンオリゴマー、b金属酸化物ナノ粒子、並びにc塩基性触媒を準備する工程、及びIIオリゴマーaを金属酸化物ナノ粒子b及び塩基性触媒cの存在下で反応させ、シロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を形成する工程、を具える。また本発明は、シロキサン変性金属酸化物ナノ粒子、及びシロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を含むシロキサン組成物も提供する。シロキサン変性金属酸化物ナノ粒子及びシロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を含む生成物を用いて、様々な製品、例えば、レンズ、又は発光ダイオードなどであるがこれに限定されない様々なデバイスの製造用封入材を形成できる。このような製品は一般に、従来の製品と比較して光学効率が高まっている。本発明の他の利点は容易に理解されるが、添付の図面と併せて考慮すると、以下の発明を実施するための形態を参照することによってより良く理解される:本発明は、金属酸化物ナノ粒子を変性する方法を提供する。本発明の変性金属酸化物ナノ粒子は、様々な種類のシロキサン組成物又はマトリックス中に組み込むのに有用である。例えば、変性金属酸化物ナノ粒子を含むシロキサン組成物を用いて、光学デバイス、例えば発光ダイオードLED用封入材を形成できる。シロキサン組成物は、当該技術分野において既知の任意の種類であってよい。本発明の目的における好適なシロキサン組成物の例は、本出願と同時に出願された米国特許出願第61/420,910号、本出願と同時に出願された米国特許出願第61/420,916号、及び本出願と同時に出願された米国特許出願第61/420,921号に開示されており、この開示はその全体を参照することにより組み込まれ、以降、組み込まれた参考文献と集合的に称する。本発明の目的における好適なシロキサン組成物のその他の例は、DowCorningCorporationMidland,MIから市販されている。1つ以上の上記シロキサン組成物を使用する実施形態では、本発明の変性金属酸化物ナノ粒子は、組み込まれた参考文献に記載の金属酸化物ナノ粒子を全面的に置き換えて、その一部として、又はそれに加えて、例えば、開示されるTiO2粒子の代わりに用いることができる。本発明は、任意の特定のシロキサン組成物又は変性金属酸化物ナノ粒子の使用に限定されないと理解される。本発明の変性金属酸化物ナノ粒子は、意外にも、従来の金属酸化物ナノ粒子と比較して、屈折率RIの増加といった優れた物理的特性を付与することが発見された。任意の特定の理論に束縛又は制限されることなく、変性金属酸化物ナノ粒子中に、一定量のSi-O-M及び/又はSi-O[MOx]結合があると考えられ、ここでMは、金属酸化物の金属、例えば、Zr又はTiである。この考えの一部は、ゲル透過クロマトグラフィーGPC試験によるものであり、ここでは、ベースの、つまり未加工のシロキサンと、金属酸化物材料に対して異なるシグナルが発見された。実施形態にもよるが、金属酸化物ナノ粒子の一部、又は全部は、上記のようにSi-Oに物理的に結合し得ないと理解される。本発明は概して、変性金属酸化物ナノ粒子以降、簡潔に変性ナノ粒子と称するを調製する4種類の一般的方法を提供する。変性とは、ナノ粒子の一部~全部が、部分的又は完全にナノ粒子を封入できるシロキサンの表面コーティングを含むことを意味する。表面コーティングの厚さは、均一でもよいし、可変でもよい。1つ以上の別個のナノ粒子を表面コーティングによって封入でき、例えば、変性ナノ粒子は、シロキサンによってそれぞれが独立して表面コーティングされた複数の個別のナノ粒子、及び/又は、シロキサンによって集合的に表面コーティングされた複数の2つ以上のナノ粒子を含み得ると理解される。ナノ粒子とは、それぞれの変性法を実施する前に、変性ナノ粒子がナノメートルnmスケールであることを意味し、得られた変性ナノ粒子自体は、平均粒径D50に基づいて、ナノメートル、より小さい、及び/又はより大きいスケールであってよい。変性ナノ粒子は、狭い、又は広い粒子分布を有してよく、1つ以上の最頻値を有してよいと理解される。典型的には、各方法の少なくとも一部は、以下に詳細に記載する反応槽などの容器中で実施される。以後、それぞれの方法を詳細に説明する。第1の実施形態では、変性ナノ粒子を形成する方法は、a1分子につき少なくとも1つのアリール基を有するアルコキシシラン、b1分子につき少なくとも2つのアルケニル基を有するオルガノシロキサン、c酸性触媒、d水、e塩基性触媒、f金属酸化物ナノ粒子、及び任意にg1分子につき少なくとも1つのアルケニル基を有するシランを準備する工程を具える。各構成成分は、当該技術分野において理解されている様々な方法、例えばバケット、ドラム、トート、パイプなどによって供給できる。構成成分の量は様々である。特定の実施形態では、それぞれ全ての構成成分を合わせた100重量部に基づき、アルコキシシランaは、0.1重量~90重量、オルガノシロキサンbは0.1重量~90重量、酸性触媒cは0.001重量~5重量、水dは0.1重量~95重量、塩基性触媒eは0.005重量~5重量、金属酸化物ナノ粒子fは0.1重量~90重量、及びシランgは0重量~90重量の量で用いられる。これら構成成分の様々な組み合わせ、及び様々な量が使用できると理解される。アルコキシシランは、当該技術分野において既知の任意の種類のアルコキシシランであってよい、ただし、アルコキシシランは少なくとも1つのアリール基を含む。本発明の目的において好適なアリール基として、フェニル基及びナフチル基、トリル基及びキシリル基などのアルカリールalkaryl基、並びに、ベンジル基及びフェネチル基などのアラルキル基が挙げられるが、これらに限定されない。特定の実施形態では、アリール基はフェニルPh基である。好適なアルコキシ基として、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基などが挙げられるが、これらに限定されない。特定の実施形態では、アルコキシシランのアルコキシ基はメトキシである。典型的には、分岐形成を与えるためのアルコキシシランはトリアルコキシシランである。好適なトリアルコキシシランの特定例として、MePhSiOMe3、PhSiOEt3、及びPhSiOMe3が挙げられるが、これらに限定されず、ここでEtはエチル基であり、Meはメチル基である。一実施形態では、アルコキシシランは、p-トリル-トリメトキシシランなどのMePhSiOMe3である。別の実施形態では、アルコキシシランは、PhSiOMe3である。本発明の目的における他の好適なアルコキシシランは、組み込まれた参考文献に記載されており、及び/又は、DowCorningCorporationから市販されている。オルガノポリシロキサンは、当該技術分野において既知の任意の種類のオルガノポリシロキサンであってよい。典型的には、オルガノポリシロキサンは、官能基と分子量制御をもたらす官能性ジシロキサンである。オルガノポリシロキサンは、アルケニル基などの様々な官能基を有してよい。一実施形態では、オルガノシロキサンは、ViMe2Si2Oであって、式中Viはビニル基である。本発明の目的における他の好適なオルガノポリシロキサンは、組み込まれた参考文献に記載されており、及び/又は、DowCorningCorporationから市販されている。酸性触媒は、当該技術分野において既知の任意の種類の酸性触媒であってよい。好適な酸の例として、塩酸、硝酸、硫酸、リン酸、ギ酸、酢酸、トリフルオロ酢酸、メタンスルホン酸、トリフルオロメタンスルホン酸、ベンゼンスルホン酸、p-トルエンスルホン酸、クロロシラン、及び前周期遷移金属酸化物溶液が挙げられるが、これらに限定されない。塩基性触媒は、当該技術分野において既知の任意の種類の塩基性触媒であってよい。好適な塩基の例として、水酸化アンモニウム、水酸化テトラメチルアンモニウムTMAH、ピリジン、トリメチルアミン、トリエチルアミン、ジメチルアミノピリジン、1,8-ジアザビシクロ[5,4,0]ウンデセン-7、1,5-ジアザビシクロ[4,3,0]ノネン-5、水酸化セシウム、ケイ酸テトラメチルアンモニウムTMAS、及び水酸化カリウムKOHが挙げられるが、これらに限定されない。一実施形態では、塩基性触媒はKOHである。シランは、当該技術分野において既知の任意の種類のシランであってよい。典型的には、シランは、官能基を付与するためのアルケニル基などの少なくとも1つの官能基を含む。特定の実施形態では、シランはクロロシランである。一実施形態では、シランはViMe2SiClである。本発明の目的における他の好適なシランは、組み込まれた参考文献に記載されており、及び/又は、DowCorningCorporationから市販されている。金属酸化物ナノ粒子は、当該技術分野において既知の任意の種類の金属酸化物ナノ粒子であってよい。金属酸化物ナノ粒子は、典型的には、平均粒径D50が1~100nm、あるいは2~70nm、あるいは2~40nm、あるいは2~20nmのサイズ範囲にある。典型的には、金属酸化物ナノ粒子は、ZrO2ナノ粒子、TiO2ナノ粒子、又はこれらの組み合わせである。一実施形態では、金属酸化物ナノ粒子はZrO2ナノ粒子である。本発明の目的における好適な金属酸化物ナノ粒子は、SumitomoOsakaCementCo.,Ltd.Tokyo,Japanから市販されている。本発明の目的における他の好適な金属酸化物ナノ粒子は、組み込まれた参考文献に記載されている。金属酸化物ナノ粒子は、ゾル、又はコロイド状分散液、例えば、ZrO2ナノ粒子の液体例えば、水、トルエンなど中分散液に含まれてよい。特定の実施形態では、ゾルは、界面活性剤などの変性剤も含む。ゾルを用いる場合、様々な固形分重量、例えば、それぞれゾルの100重量部に基づき、3~75重量、あるいは3~50重量、あるいは3~30重量、あるいは10重量の金属酸化物ナノ粒子を有してよい。特定の実施形態では、ゾルは、溶媒、例えば、トルエン又は水中に10重量のZrO2を含み、7nmの平均粒径D50を有する。特定の実施形態では、ゾルは更に界面活性剤を含み、これは様々な量、例えば、それぞれゾルの100重量部に基づき、0~20重量、あるいは0~10重量、あるいは0~7重量で存在してよい。特定の水系ゾルを用いる場合、ナノ粒子がpHを安定化でき、安定化目的で界面活性剤の必要がなくなると考えられる。これらのうちいくつかの実施形態では、金属酸化物ナノ粒子は酢酸などの酸性成分で安定化される。本発明の目的における好適なゾルは、SumitomoOsakaCementCo.,Ltd.から市販されており、例えばNZD-3001A及びNZD-8J61である。これらのゾルのうち一部は、当該技術分野において、ナノZrO2分散液と称される場合もある。本方法は更に、アルコキシシランaとオルガノシロキサンbを、酸性触媒c、水d、及び任意に金属酸化物ナノ粒子fの存在下で反応させ、中間組成物を形成する工程を具える。中間組成物は、ヒドロキシル基を有するモノマーを含む。特定の実施形態では、金属酸化物ナノ粒子の全部又は一部がこの工程中に存在する。別の実施形態では、金属酸化物ナノ粒子はこの工程中に存在しない。この工程において、アルコキシシラン及びオルガノシロキサンの両方が加水分解され、1つ以上のヒドロキシル基、より具体的には、Si-OH、つまりシラノール基を含むようになる。例えば、アルコキシシランがPhSiOMe3の場合、典型的には完全に加水分解されてPhSiOH3になり、3分子のメタノールも形成され、中間組成物が、少なくともPhSiOH3とメタノールとを含むようになる。メタノールは、蒸留などの様々な方法によって、中間組成物から除去されてよい。更に、オルガノポリシロキサンがViMe2Si2Oの場合は、Si-O結合の1つが典型的には開裂し、中間組成物は更に、2つのViMe2SiOH分子各分子ViMe2Si2Oについてを含むようになる。この反応工程は一般に、当該技術分野において、加水分解反応と呼ばれる場合がある。加水分解が完全に完了せず、例えば残留アルコキシ基が残り得る場合があると理解される。典型的には、この工程中に一定時間、例えば、アルコキシシランの大部分から全てのアルコキシ基を加水分解するのに十分な時間加熱して反応を促進する。好適な温度は様々であってよいが、室温室、23°C~95°C、あるいは室~85°C、あるいは室~70°Cの範囲であり得る。反応時間は様々であってよいが、1~24時間、あるいは1~12時間、あるいは1~6時間、あるいは1~3時間の範囲であり得る。この工程は、構成成分の攪拌を伴って、又は伴わずに実施できるが、典型的には攪拌を伴って反応を促進する。本方法は更に、モノマーを、塩基性触媒e、及び任意に金属酸化物ナノ粒子fの存在下で反応させ、残留ヒドロキシル基を有するシルセスキオキサン樹脂を形成する工程を具える。特定の実施形態では、金属酸化物ナノ粒子の全部又は一部がこの工程中に存在する。別の実施形態では、金属酸化物ナノ粒子はこの工程中に存在しない。実施形態を問わず、金属酸化物ナノ粒子は、シルセスキオキサン樹脂に組み込むために、直前に記載した2つの反応工程のうちの少なくとも1工程中に存在する必要がある。上で示唆したように、金属酸化物ナノ粒子は、2つの反応工程のうち1つにその全体を使用でき、又は、2つの反応工程間の様々な部分に配分できる。この工程において、塩基性触媒は、典型的には酸性触媒を中和するが、特定の実施形態では、別の種類の塩基を中和のみのために用いてもよい。反応を促進するために水を除去するが、これにより反応が縮合反応になり、モノマーがヒドロキシル基を失い、互いに架橋してシロキサン結合、すなわちSi-O-Si結合が形成される。別の方法では、水を中間組成物から除去し、縮合反応を引き起こす。典型的には、中間組成物から水が除去できなくなるまで、反応を継続する。この反応工程は一般に、当該技術分野において、縮合又は平衡化反応と称されることがある。縮合が完全に完了せず、以下に更に記載するように、例えば残留ヒドロキシル基が残り得る一部の又は多くの場合があると理解される。典型的には、この工程中に一定時間、例えば、モノマーの大部分から全てが架橋するのに十分な時間加熱して反応を促進する。好適な温度は様々であってよいが、室温室、23°C~135°C、あるいは室~125°C、あるいは60~110°Cの範囲であり得る。別の実施形態では、上方の範囲は、例えば最大138~144°Cに上昇する。このような温度範囲も、トルエン又はキシレンなどの溶媒の有無に基づき、及びTMAHなどの触媒の有無に基づいて、様々であってよい。例えば、TMAHを触媒として用いる特定の実施形態では、一定時間80°Cに維持し、その後温度を110°Cに上げてTMAHを熱分解、すなわち除去する。好適な時間は、第1の反応工程の記載の際に上述しているものである。この工程は、構成成分の攪拌を伴って、又は伴わずに実施できるが、典型的には攪拌を伴って反応を促進する。本方法は更に、シルセスキオキサン樹脂をシランgと反応させ、変性ナノ粒子を形成する工程を含んでよい。任意の特定の理論に束縛又は限定されることなく、ナノ粒子の近位にあるM単位よりももっと、ナノ粒子の近位にあるT単位の存在に基づいて、ナノ粒子の樹脂への結合が増加し得ると考えられる。これらの変性ナノ粒子は、典型的には、ビニル基などの残留アルケニル基を有する。残留アルケニル基を、後続する反応、例えば変性ナノ粒子のシロキサン組成物への取り込み中、及び/又は本発明の変性ナノ粒子を含むシロキサン組成物からの封入材の形成中に利用することができる。この工程において、シランは、典型的には、架橋しなかった残留ヒドロキシル基の末端保護剤として働き、及び/又は、シランは遊離ヒドロキシル基を中和する。実施形態により、シランgを使用する必要がないことが理解される。オルガノポリシロキサンの特定の実施形態とよく似て、シラン自体も変性ナノ粒子の残留アルケニル基を付与できる。任意の水及び/又は溶媒が変性ナノ粒子と共に残留している場合、水は後続する形成工程に対して除去してもよいし、残していてもよい。残留水を除去する一方法は、MgSO4などの乾燥剤の利用であり、一方、トルエンなどの溶媒は単純に蒸発分離させてよい。上で紹介したように、変性ナノ粒子はシルセスキオキサン樹脂を含む。典型的には、変性ナノ粒子は、ナノ粒子及びシルセスキオキサン樹脂の均質混合物を含み、上で紹介したように、ナノ粒子の一部の部分はシルセスキオキサン樹脂の一部に結合すると考えられる。シルセスキオキサン樹脂は、当業者によって一般に理解されており、一般構造RSiO3/2式中、Rが典型的にはアリール基、アルキル基などの有機基であり、例えばアルコキシシランにより付与されるフェニル基であるを有する、複数の同一又は異なるT単位を含む。特定の実施形態では、上記方法により形成されるシルセスキオキサン樹脂は、一般式1により示され、ViMaPhMeDbPhTc1式中、aは0.005~0.20であり、bは0.0~0.40であり、cは0.40~0.90であり、abc=1である。a、b、及びcのモル量は、使用される各構成成分の量により制御できる。特定の実施形態では、トリアルコキシシラン、オルガノジシロキサン、及びシランの量により、上で示したM、D及びT単位が付与される。例えば、トリアルコキシシランは一般に、T単位を付与し、ジシロキサン、及び任意にシランは一般に、M単位を付与する。内部転位によって、D単位は典型的に、存在する場合でも少量のみである。上記のように、金属酸化物ナノ粒子の一部は、シルセスキオキサン樹脂に結合されると考えられる。例えば、変性ナノ粒子の特定の実施形態は、一般式2により示すことができ、ViMaPhMeDbPhTc[ZrO2]d2式中、abc=1であり、a、b、及びcは上記の通りであり、dは0.05~0.90、あるいは0.10~0.80である。任意の特定の理論に束縛又は限定されることなく、T単位は、最大3つのサブユニットT1、T2、及びT3を含んでよいと考えられ、上付き文字は、シロキサン結合の実数を示し、残部が残留シラノール基である。例えば、一般式3で更に示されるように、cは実際にはc1、c2、及びc3の小計であってよく、ViMaPhMeDbPhT1c1T2c2T3c33式中、c1c2c3=cであり、abc=1であり、a、b、及びcは上記の通りである。T1は、1つのSi-O-Siシロキサン結合、2つのSiOHシラノール基、及びPh基を有し、T2は2つのSi-O-Si結合、1つのSiOH基、及びPh基を有し、T3は3つのSi-O-Si結合及びPh基を有する。このようにして、本発明のシルセスキオキサン樹脂は一般に、様々な官能基及び非官能基を有する、複雑なかご様構造を有する。第2の実施形態では、変性ナノ粒子を形成する方法は、a酸性触媒、b金属酸化物ナノ粒子、c水、dアルコール、e溶媒、及びf1分子につき少なくとも1つのアクリル基を有するアルコキシシランを準備する工程を具える。溶媒は、水及びアルコールと異なる。各構成成分は、当該技術分野において理解されている様々な方法、例えばバケット、ドラム、トート、パイプなどによって供給できる。好適な酸性触媒、金属酸化物ナノ粒子、及び溶媒は、第1の実施形態における説明において上で記載され、例示された通りである。構成成分の量は様々である。特定の実施形態では、それぞれ全ての構成成分を合わせた100重量部に基づき、酸性触媒aは0.001~5重量、金属酸化物ナノ粒子bは0.5~70重量、水cは1~99重量、アルコールdは0.5~70重量、溶媒eは0.5~70重量、及びアルコキシシランfは0.1~50重量の量で用いられる。これら構成成分の様々な組み合わせ、及び様々な量が使用できると理解される。アルコールは、当該技術分野において既知の任意の種類のアルコールであってよい。好適なアルコールとして、メタノール、イソプロパノール、エタノール、ブタノールなど、及びこれらの組み合わせが挙げられるが、これらに限定されない。一実施形態では、アルコールはメタノールである。親水性溶媒としてのアルコールは、本方法中で均質性を付与するのに役立つと考えられる。アルコキシシランは、当該技術分野において既知の任意のアルコキシシランであってよいが、ただし、アルコキシシランは1分子につき少なくとも1つのアクリル基を有する。特定の実施形態では、アルコキシシランは、アクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、メタクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、又はこれらの組み合わせの群から選択される。本発明の目的における他の好適なアルコキシシランは、組み込まれた参考文献に記載されており、及び/又は、DowCorningCorporationから市販されている。本方法は更に、酸性触媒a、金属酸化物ナノ粒子b、及び水cを混合して第1前駆体組成物を形成する工程を具える。この工程は、上記構成成分を酸性溶液、すなわち第1前駆体組成物中に含めるのに有用である。本方法は更に、アルコールd、溶媒e、及びアルコキシシランfを混合して第2前駆体組成物を形成する工程を具える。この工程は、上記構成成分を溶液、すなわち第2前駆体組成物中に含めるのに有用である。本方法は更に、第1及び第2前駆体組成物を反応させて変性ナノ粒子を形成する工程を具える。これらの変性ナノ粒子は、典型的には、メタアクリル基などの残留アルキル基を有する。残留アクリル基を後続する反応に使用することができ、一般には、水性媒体に良好な相溶性を有する。この工程において、アルコキシシランが加水分解され、1つ以上のヒドロキシル基、より具体的には、Si-OH、つまりシラノール基を含むようになる。加水分解が完全に完了せず、例えば残留アルコキシ基が残り得る場合があると理解される。典型的には、この工程中に一定時間、例えば、アルコキシシランの大部分から全てのアルコキシ基を加水分解するのに十分な時間加熱して反応を促進する。好適な温度は様々であってよいが、室温室、23°C~95°C、あるいは室~85°C、あるいは室~70°Cの範囲であり得る。反応時間は様々であってよいが、1~24時間、あるいは1~12時間、あるいは1~6時間、あるいは1~3時間の範囲であり得る。この工程は、構成成分の攪拌を伴って、又は伴わずに実施できるが、典型的には攪拌を伴って反応を促進する。第3の実施形態では、変性ナノ粒子を形成する方法は、ai金属酸化物ナノ粒子と、ii酸性成分と、iii水とを含むゾル、bアルコール、cアルコキシシラン、及びd塩基性触媒を準備する工程を具える。各構成成分は、当該技術分野において理解されている様々な方法、例えばバケット、ドラム、トート、パイプなどによって供給できる。好適な、金属酸化物ナノ粒子、アルコール、アルコキシシラン、及び塩基性触媒は、第1及び第2の実施形態における説明において上で記載され、例示された通りである。構成成分の量は様々である。特定の実施形態では、それぞれ全ての構成成分を合わせた100重量部に基づき、ゾルaは0.5~90重量、アルコールbは0.5~70重量、アルコキシシランcは0.1~50重量、及び塩基性触媒dは0.005~5重量の量で用いられる。これら構成成分の様々な組み合わせ、及び様々な量が使用できると理解される。アルコキシシランは、当該技術分野において既知の任意の種類のアルコキシシランであってよい。典型的には、分岐部を付与するためにアルコキシシランはトリアルコキシシランである。好適なトリアルコキシシランの特定例として、MePhSiOMe3、PhSiOEt3、及びPhSiOMe3が挙げられるが、これらに限定されない。一実施形態では、アルコキシシランは、p-トリル-トリメトキシシランなどのMePhSiOMe3である。別の実施形態では、アルコキシシランは、PhSiOMe3である。ゾルは、ゾル当該技術分野において既知の任意の種類であってよいが、ただし、金属酸化物ナノ粒子と水とを含む。ゾルは、酸性成分を元々含んでよく、後に添加されて酸性成分を有してもよい。例えば、市販のゾルの一部は、分散金属酸化物ナノ粒子の安定化に酸成分を含む。上で示唆された通り、ゾルは、典型的にはZrO2ナノ粒子及び/又はTiO2ナノ粒子を含む。ゾルは、それぞれゾルの100重量部に基づき、様々な固形分重量、例えば、5~75重量、あるいは5~50重量、あるいは5~30重量の金属酸化物ナノ粒子を有してよい。本発明の目的における好適なゾルは、SumitomoOsakaCementCo.,Ltd.、及びTaycaCorporationJapanから市販されている。好適な酸性成分は、第1及び第2の実施形態の酸性触媒における説明において上で記載され、例示された通りである。一実施形態では、酸性成分は酢酸である。本方法は更に、水iiiの少なくとも一部をゾルaから除去し、粒子組成物を得る工程を具える。典型的には、水の大部分から実質的に全てがゾルから除去される。水は、当該技術分野において理解されている様々な方法、例えば蒸留、真空などにより除去できる。このように、特定の実施形態では、粒子組成物は、本質的に金属酸化物ナノ粒子と酸性成分からなる。これらの実施形態では、少なくとも一部の金属酸化物ナノ粒子、例えばZrO2ナノ粒子は、少なくとも一部の酸性成分、例えば酢酸を、表面処理剤として含むと考えられる。本方法は更に、アルコールb及び粒子組成物を混合して過渡的組成物を形成する工程を具える。この工程は、表面処理された金属酸化物ナノ粒子を溶液、すなわち過渡的組成物中に分散するのに有用である。本方法は更に、アルコキシシランcと過渡的組成物を反応させて、ヒドロキシル基を有するモノマーを形成する工程を具える。この工程において、アルコキシシランが加水分解され、1つ以上のヒドロキシル基、より具体的には、Si-OH、つまりシラノール基を含むようになる。例えば、アルコキシシランがPhSiOMe3の場合、典型的には完全に加水分解されてPhSiOH3になり、3分子のメタノールも形成される。メタノールは、蒸留などの様々な方法によって除去されてよい。この反応工程は一般に、当該技術分野において、加水分解反応と称されることがある。加水分解が完全に完了せず、例えば残留アルコキシ基が残り得る場合があると理解される。典型的には、この工程中に一定時間、例えば、アルコキシシランの大部分から全てのアルコキシ基を加水分解するのに十分な時間加熱して反応を促進する。好適な温度は様々であってよいが、室温室、23°C~95°C、あるいは室温~85°C、あるいは室温~70°Cの範囲であり得る。反応時間は様々であってよいが、1~24時間、あるいは1~12時間、あるいは1~6時間、あるいは1~3時間の範囲であり得る。この工程は、構成成分の攪拌を伴って、又は伴わずに実施できるが、典型的には攪拌を伴って反応を促進する。本方法は更に、モノマーを、塩基性触媒dの存在下で反応させ、シロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を形成する工程を具える。この工程において、塩基性触媒は、典型的には酸性触媒を中和するが、特定の実施形態では、別の種類の塩基を中和のみのために用いてもよい。特定の実施形態では、塩基性触媒はTMAH及び/又はTMASである。反応を促進するために水を除去するが、これにより反応が縮合反応になり、モノマーがヒドロキシル基を失い、互いに架橋してシロキサン結合、すなわちSi-O-Si結合が形成される。別の方法では、水を除去して縮合反応を引き起こす。典型的には、水が除去できなくなるまで反応を継続する。この反応工程は一般に、当該技術分野において、縮合又は平衡化反応と称されることがある。典型的には、この工程中に一定時間、すなわち、全てではない場合は多くのモノマーが架橋するのに十分な時間加熱して反応を促進する。好適な温度は様々であってよいが、室温23°C~135°C、あるいは室~110°C、あるいは60~110°Cの範囲であり得る。好適な時間は、第1の反応工程の記載の際に上述しているものである。この工程は、構成成分の攪拌を伴って、又は伴わずに実施できるが、典型的には攪拌を伴う。十分な加熱により塩基性触媒を分解し、塩形成を阻止しなくてはならない。第4の実施形態では、変性ナノ粒子を形成する方法は、a残留ヒドロキシル基を有する線状及び/又は環状シロキサンオリゴマー、b金属酸化物ナノ粒子、並びにc塩基性触媒を準備する工程を具える。各構成成分は、当該技術分野において理解されている様々な方法、例えばバケット、ドラム、トート、パイプなどによって供給できる。好適な金属酸化物ナノ粒子及び塩基性触媒は、第1、第2、及び第3の実施形態における説明において上で記載され、例示された通りである。構成成分の量は様々である。特定の実施形態では、それぞれ全ての構成成分を合わせた100重量部に基づき、線状及び/又は環状シロキサンaは0.5~90重量、金属酸化物ナノ粒子bは1~80重量、及び塩基性触媒cは0.005~5重量の量で用いられる。これら構成成分の様々な組み合わせ、及び様々な量が使用できると理解される。線状及び/又は環状シロキサンオリゴマーは、当該技術分野において既知の任意のオリゴマーであってよいが、ただし、少なくとも1つの残留ヒドロキシル基を含む。好適なオリゴマーの例は、ヒドロキシ末端フェニルメチルシロキサンである。本発明の目的における他の好適なオリゴマーは、組み込まれた参考文献に記載されており、及び/又は、DowCorningCorporationから市販されている。本方法は更に、オリゴマーaを、金属酸化物ナノ粒子b及び塩基性触媒cの存在下で反応させ、シロキサン変性金属酸化物ナノ粒子を形成する工程を具える。反応を促進するために水を除去するが、これにより反応が縮合反応になり、オリゴマーがヒドロキシル基を失い、互いに架橋してシロキサン結合、すなわちSi-O-Si結合を形成し、よって更に大きいポリマーになる。別の方法では、水を除去して縮合反応の誘発を促進する。典型的には、水が除去できなくなるまで反応を継続する。この反応工程は一般に、当該技術分野において、縮合又は平衡化反応と称されることがある。縮合が完全に完了せず、例えば残留ヒドロキシル基が残り得る一部の又は多くの場合があると理解される。本明細書に記載の方法は、当該技術分野において理解されている様々な容器、例えば反応槽を使用して実施できる。これら容器は、典型的には、加熱/冷却管、ジャケットなどの熱交換手段を備える。本発明の方法を使用し、変性ナノ粒子を形成するのに好適なラボスケールの構成例として、撹拌棒、添加漏斗、温度計、ディーンスタークトラップ、並びに、加熱及び冷却手段を備えた三口丸底フラスコが挙げられる。本発明は、特定の構成に限定されないと理解される。当業者は、製造目的でこのような構成をスケールアップできる。各反応組成物の固形分を、反応工程の前、最中、又は後に、トルエン、キシレンなどといった不活性溶媒を加えて調節できる。不活性とは、反応中に、溶媒自体が化学的に関与しないことを意味するにすぎない。溶媒を、例えばストリッピングにより後に除去してもよく、又は、後続する形成工程、変性ナノ粒子のシロキサン組成物への組み込みなどのために残してもよい。本発明の方法及び変性ナノ粒子を説明する以下の実施例は、本発明の説明を意図するものであり、限定することを意図していない。変性ナノ粒子の実施例を調製した。具体的には、実施例1、2及び3を調製した。実施例1、2及び3の調製方法は、本発明の第1の実施形態に関する。各実施例を以下に詳細に説明する。実施例1撹拌棒、添加漏斗、温度計、及び凝縮器付きディーンスタークトラップを備えた三口丸底フラスコに、14.88gのPhSiOMe3及び12.30gのゾルを投入した。ゾルはジルコニウムZrO2ゾルであり、トルエン中10重量のZrO2ナノ粒子を、変性剤と共に含む。150°Cで1時間後、ゾルは16.6重量の固形分を有する。変性剤の組成は特許で保護されているため未知であるが、変性剤は、約7重量の量で存在する界面活性剤であると考えられる。ナノ粒子の実直径は7nmである。ゾルの外観はやや濁っている。ゾルはSumitomoOsakaCementCo.,Ltd.から市販されている。任意の特定の理論に束縛又は限定されるものではないが、変性剤、例えば界面活性剤がゾル中に存在すると、後続の均質組成物の形成に特に有用であると考えられる。次に、4.21gの水、1.47gのViMe2Si2O、及び0.042gの酸性触媒を含む溶液をフラスコに滴下し、混合物を形成した。酸性触媒はトリフルオロメタンスルホン酸である。混合物を、66°Cで2.5時間加熱した。続いて、良好な還流を保持できるように温度を74°Cに上げ、凝縮器の底部のディーンスタークトラップからメタノールを取り除いた。96mgの塩基性触媒を添加して酸性触媒を中和し、更に44mgの塩基性触媒を続く平衡化触媒のために追加した。塩基性触媒はKOHである。溶媒を混合物に加えて、固形分を50重量に調節した。溶媒はトルエンである。平衡のために混合物を8時間撹拌した。この間、温度を上げて還流させ、凝縮器の底部のディーンスタークトラップから、水が出てこなくなるまで凝縮した水を取り除いた。粘性が増した樹脂を室温まで冷却し、1滴のViMe2SiClを入れて撹拌した。樹脂溶液を洗浄し、MgSO4で乾燥してから遠心分離した。ロータリーエバポレーターを用いて、樹脂溶液の固形分を71に調節した。溶液の外観は、ゾルと同様にやや濁っている。溶液から溶媒を完全に除去すると、2.873gの乾燥フレーク状の生成物、すなわち樹脂/変性ナノ粒子が残った。求められている生成物は、ViM0.15PhT0.75[ZiO2]0.10であった。実施例1の生成物を、当該技術分野において理解されている方法によって、IR分光法IRspectrospy、GPC、及びNMRで試験した。IRに関しては、生成物中にSi-O-Zrの形成は確認されなかった930cm-1。しかし、OH伸縮がみられた。GPCに関しては、生成物のGPC分子量は、比較したViMPhTQ樹脂と類似していた。しかし、これら比較樹脂が二峰性のGPC曲線を示したのに対し、実施例1の生成物は単峰性曲線を示した。NMRに関しては、比較したViMPhTQ樹脂とは異なり、実施例1の生成物は、大量のSiOH、21.6モルのPhT2、及び更に0.4モルのPhT1を含有していた。これらの結果、並びに異なるGPCパターンによって、生成物合成反応が、ZrO2の存在により影響されていることが示される。29SiNMRに関しては、D4オクタメチルシクロテトラシロキサンを内部標準として用いると、固形分あたりの樹脂含量83.5重量が得られた。固形分あたりのビニル含量は、これにより決定された。固形分の残りがZrO2由来であり、50重量の変性剤がZrO2に含有されていると仮定すると、実施例1の生成物の仮定した組成は、ViM0.138PhMeD0.003PhT10.003PhT20.192PhT30.546[ZrO2]0.118である。実施例2実施例2を、実施例1と同様の方法で調製する。求められている生成物は、ViM0.15PhT0.75[ZiO2]0.10であった。実施例1と比較して、実施例2では、KOH平衡化を8時間ではなく16時間実施した。加えて、溶媒除去後、生成物はフレーク状の固体ではなく粘着性の固体であった。実施例2の生成物を、当該技術分野において理解されている方法によって、IR分光法、GPC、及びNMRで試験した。IRに関しては、898cm-1における比較的高い吸収がみられる。Si-O-Zrの形成は確認されなかった。GPCに関しては、実施例1の生成物と比較してMWがずっと小さく、多峰性ピークを伴った。GPC試験は通常、CHCl3、TSKgelXL-Lの使用を含む。NMRに関しては、実施例1よりもずっと多くのSiOHが存在した。29SiNMRに関しては、D4を内部標準として用いると、固形分あたりの樹脂含量81.9重量が得られた。固形分あたりのビニル含量は、これにより決定された。固形分の残りがZrO2由来であり、50重量の変性剤がZrO2に含有されていると仮定すると、実施例2の生成物の仮定した組成は、ViM0.145PhMeD0.001PhT10.013PhT20.399PhT30.310[ZrO2]0.132である。実施例1及び2のNMR及び他のデータを、以下の表1及び2に示す。1:固形分全体あたりのVi含量重量2:固形分あたりの樹脂含量重量実施例3実施例3を、実施例1及び2と同様の方法で調製する。求められている生成物は、ViM0.15PhT0.75[TiO2]0.10である。ゾルは、ZrO2ゾルではなく、二酸化チタンTiO2ゾルである。ゾルは、トルエン中29.8重量のTiO2ナノ粒子を含む。ナノ粒子の実直径は約15~約25nmである。ゾルはTaycaCorporationJapanから市販されている。良好な還流を保持できるように混合物の温度を77.5°Cに上げ、凝縮器の底部からメタノールを取り除いた。KOH平衡化を12時間実施した。混合物は酢酸で中和される。KyowaChemicalIndustryCo.,Ltd製の合成吸着材であるKyowado500を通して、生成物をろ過する。ゲル化はみられなかったが、白色沈殿物が多く、TiO2の凝集が増加したように思われた。沈殿物を遠心分離により除去した。実施例3の生成物を、当該技術分野において理解されているNMR法によって試験した。29SiNMRに関しては、D4を内部標準として用いると、固形分あたりの樹脂含量95.2重量が得られたが、これは一貫性のない値であると思われた。TiO2を含まない、実施例3の生成物として仮定した組成は、ViM0.157PhT10.006PhT20.379PhT30.458である。実施例1~3では、Si-OHとZrO2若しくはTiO2との間の相互作用により、及び/又はZrO2若しくはTiO2の酸性によってKOHが消失するため、残留Si-OH基が存在し得たと考えられる。実施例1~3の組成及びGPCデータを、以下の表3に示す。実施例2の生成物を用いて製品例を調製した。5gのこの材料を、0.57gのH/Vi比が1.1であるシルフェニレンを用いて、100°Cで1時間、200°Cで1時間硬化し、硬化済みモノリスを形成した。硬化済みモノリスを5×5×5mmの立方体に切断し、研磨して、光学的特性評価のためにプリズムを形成した。この材料のndは、優れたRI値であると考えられる1.56と測定された。変性ナノ粒子の別の実施例を調製した。具体的には、実施例4を調製した。実施例4の調製方法は、本発明の第3の実施形態に関する。実施例4を以下に詳細に説明する。実施例4139.75gのゾルを真空下、30°Cで乾燥させ、17.57gの粒子組成物を形成した。ゾルは、水中に酢酸安定化ZrO2があるもの10重量のZrO2水溶液であり、SumitomoOsakaCementCo.,Ltdから市販されている。4.0gの粒子組成物を、3.00gのPhSiOMe3と、14.2gのメタノール/1.58gの水/5.70gのトルエン混合物中で、残留酢酸条件下において段階的に反応させた。混合物を、66°Cで1時間加熱した。温度を室温まで下げ、その後60μLのTMAHを添加した26重量水溶液。次に、メタノールと水をディーンスタークトラップより除去している間に、トルエンの添加により温度を徐々に110°Cまで上げた。温度を室温までさげ、その後シクロヘキサン中1.70gのビニルジメチルシラノール45重量溶液、1.97gのヒドロキシ末端ポリフェニルメチルシロキサンMw=602、及び30μLのTMAH水溶液を添加し、次に温度を徐々に80°Cまで上げて2時間維持し、続いて温度を110°Cまで上げて4時間維持した。ボディー化樹脂bodiedresinを室温まで冷却した。ロータリーエバポレーターを用いて溶液から溶媒を除くと、8.43gの乾燥した非常に粘稠な液体の生成物、すなわち、樹脂変性ナノ粒子が残った。求められている生成物は、ViM0.03D0.09PhD0.18PhT0.26[ZiO2]0.44であった。得られた生成物は、MeO基をわずかに有する少量のトルエンを含有する非常に粘稠な液体であり、1H、13C、及び29SiNMRによって、CDCl3中で分析した。この材料のndは、優れたRI値であると考えられる1.603と測定された。実施例4の生成物は、プロピレングリコールメチルエーテルアセテートPGMEA中で容易に分散し、安定な半透明分散液を提供するが、CDCl3中でゆっくりと沈殿することから、弱酸溶液中で不安定であり得ることが示された。また、PGMEA中の実施例の生成物を、アルミニウム製鍋にて150°Cで6時間加熱すると、いかなるクラックもない清澄な透明コーティングがもたらされた。ここで図を参照すると、上記実施例の更なる特性が更に理解できる。図1は、実施例1のゲル透過クロマトグラフィーGPC曲線を示すグラフである。図2は、実施例2のGPC曲線を示すグラフである。図3は、実施例4のGPC曲線を示すグラフである。図4は、実施例1の29Si核磁気共鳴NMR曲線を示すグラフである。図5は、実施例2の29SiNMR曲線を示すグラフである。図6は、実施例3の29SiNMR曲線を示すグラフである。図7は、実施例4の29SiNMR曲線を示すグラフである。図8は、実施例4の13CNMR曲線を示すグラフである。図9は、実施例4の1HNMR曲線を示すグラフである。図10は、実施例1の赤外IRスペクトル曲線を示すグラフである。図11は、実施例2のIRスペクトル曲線を示すグラフである。添付の特許請求の範囲が、詳細な説明に記述された明確で特定の化合物、組成物、又は方法に限定されず、化合物、組成物、又は方法が、添付の特許請求の範囲内にある特定の実施形態間で異なってもよいことを理解されたい。様々な実施形態の特定の特徴又は態様を記載するために本明細書が依存するマーカッシュ群に関して、異なる結果、特別な結果、及び/又は予期しない結果が、他の全てのマーカッシュ要素から独立したそれぞれのマーカッシュ群の各要素から得られることを理解されたい。マーカッシュ群の各要素は、添付の特許請求の範囲内の特定の実施形態に個別に及び/又は組み合わせで依存してもよく、適切な根拠を提供する。また、本発明の種々の実施態様を説明する際により所とする任意の範囲及び部分範囲が、添付の特許請求の範囲内に個別的かつ集合的に入ることも理解されるべきであり、またかかる値が明白に記載されていない場合でも、全体及び/又は部分値を含む全ての範囲を記載し、考慮することが理解される。計数範囲及び部分範囲が、本発明の様々な実施態様を十分に記述しかつ可能にし、かかる範囲及び部分範囲が、更に、関連する2分の1、3分の1、4分の1、5分の1などに詳述されてよいことを当業者は容易に理解する。ほんの一例として、範囲0.1~0.9は、下の方の3分の1、即ち、0.1~0.3、中間の3分の1、即ち、0.4~0.6、及び上の方の3分の1、即ち、0.7~0.9に更に詳述でき、これらは、個別的かつ集合的に添付の特許請求の範囲内であり、添付の特許請求の範囲内の特定の実施態様を個別的及び/又は集合的により所とすることがあり、適切な根拠を提供し得る。更に、少なくとも、より大きい、未満、以下等の範囲を定義又は修飾する用語に関して、かかる用語が部分範囲及び/又は上限又は下限を含むことを理解されたい。別の例として、少なくとも10の範囲は、本質的に、少なくとも10~35の部分範囲、少なくとも10~25の部分範囲、25~35の部分範囲等を含み、各部分範囲は、添付の特許請求の範囲内の特定の実施態様を個別的及び/又は集合的により所とすることがあり、適切な根拠を提供する。最終的には、開示された範囲内の個々の数は、添付の特許請求の範囲内の特定の実施態様をより所とすることができ、適切な根拠を提供する。例えば、範囲1~9は、様々な個々の整数、例えば、3、並びに小数点又は分数を含む個別の数、例えば、4.1を含み、これは添付の特許請求の範囲内の特定の実施態様をより所としてもよく、適切な根拠を提供する。独立請求項及び従属請求項単一項従属及び多項従属の両者ともの全ての組み合わせの対象が、本明細書で明確に意図される。本発明は、本明細書にて例示的な方法にて記述されており、使用された用語は限定よりもむしろ説明的な言葉の性質を持つことを意図していると理解すべきである。本発明の多くの修正及び変更が上記教示から可能である。添付の請求項の範囲内に具体的に記載される以外にも、本発明は実施され得る。"