"SiとOとを構成元素に含む材料ただし、Siに対するOの原子比xは、0.5≦x≦1.5であると炭素材料との複合体と黒鉛とを負極活物質として含有しており、前記黒鉛の平均粒子径dgμmが4~20μmであり、前記SiとOとを構成元素に含む材料の平均粒子径dsμmが1μm以上であり、dsとdgとの比ds/dgが0.05~1であり、前記SiとOとを構成元素に含む材料について、X線回折法により得られるSiの220面の半値幅からシェラーの式を用いて求められる結晶子径が50nm以下であり、前記SiとOとを構成元素に含む材料と炭素材料との複合体の量を100質量としたとき、SiとOとを構成元素に含む材料の割合が70~95質量であることを特徴とする非水二次電池用負極。前記SiとOとを構成元素に含む材料と炭素材料との複合体と、前記黒鉛との合計量を100質量としたとき、前記黒鉛の割合が70質量以上である請求項1に記載の非水二次電池用負極。SiとOとを構成元素に含む材料と炭素材料との複合体における前記炭素材料が、炭化水素系ガスを気相中で加熱した際の熱分解により生じたものである請求項1または2に記載の非水二次電池用負極。Li含有遷移金属酸化物を含有する正極、負極および非水電解質を有する非水二次電池であって、前記負極が、請求項1~3のいずれかに記載の非水二次電池用負極であることを特徴とする非水二次電池。そこで、本発明は、特許文献3に記載の技術とは異なる手段によって、SiとOとを構成元素に含む材料を負極に使用しつつ、充放電サイクル特性が良好であり、かつ充放電に伴う電池膨れを抑制し得る非水二次電池と、該非水二次電池を構成し得る負極とを提供することを目的とする。前記目的を達成し得た本発明の非水二次電池用負極は、SiとOとを構成元素に含む材料ただし、Siに対するOの原子比xは、0.5≦x≦1.5である。以下、当該材料をSiOxと記載する場合がある。と炭素材料との複合体と黒鉛とを負極活物質として含有しており、前記黒鉛の平均粒子径dgμmが4~20μmであり、前記SiとOとを構成元素に含む材料の平均粒子径dsμmが1μm以上であり、dsとdgとの比ds/dgが0.05~1であり、前記SiとOとを構成元素に含む材料について、X線回折法により得られるSiの220面の半値幅からシェラーの式を用いて求められる結晶子径以下、単に結晶子径という場合があるが50nm以下であり、前記SiとOとを構成元素に含む材料と炭素材料との複合体の量を100質量としたとき、SiとOとを構成元素に含む材料の割合が70~95質量であることを特徴とするものである。また、本発明の非水二次電池は、Li含有遷移金属酸化物を含有する正極、負極および非水電解質を有しており、前記負極が、本発明の非水二次電池用負極であることを特徴とするものである。本発明によれば、SiとOとを構成元素に含む材料を負極に使用しつつ、充放電サイクル特性が良好であり、かつ充放電に伴う電池膨れを抑制し得る非水二次電池と、該非水二次電池を構成し得る負極とを提供することができる。本発明の非水二次電池用負極は、例えば、負極活物質やバインダなどを含有する負極合剤層を、集電体の片面または両面に有する構造のものである。そして、その負極活物質には、SiOxと炭素材料との複合体および黒鉛を使用する。SiOxは、Siの微結晶または非晶質相を含んでいてもよく、この場合、SiとOの原子比は、Siの微結晶または非晶質相のSiを含めた比率となる。すなわち、SiOxには、非晶質のSiO2マトリックス中に、Si例えば、微結晶Siが分散した構造のものが含まれ、この非晶質のSiO2と、その中に分散しているSiを合わせて、材料全体として、前記の原子比xが0.5≦x≦1.5を満足していればよい。例えば、非晶質のSiO2マトリックス中に、Siが分散した構造で、SiO2とSiのモル比が1:1の材料の場合、x=1であるので、一般式としてはSiOで表記される。このような構造の材料の場合、例えば、X線回折分析では、Si微結晶Siの存在に起因するピークが観察されない場合もあるが、透過型電子顕微鏡で観察すると、微細なSiの存在が確認できる。SiOxにおけるSiの結晶子径が大きすぎると、電池の充放電を繰り返すうちに、Si粒子の周囲のマトリックスSiO2が、膨張収縮による応力に耐え切れずに割れてしまい、電池の充放電サイクル特性の低下を引き起こす。そのため、SiOxにおいては、X線回折法により得られるSiの220面の半値幅からシェラーの式を用いて求められる結晶子径が、50nm以下であることが好ましく、40nm以下であることがより好ましく、20nm以下であることが特に好ましい。ただし、Siの結晶子径が小さなSiOxは作製し難いことから、SiOxにおいては、X線回折法により得られるSiの220面の半値幅からシェラーの式を用いて求められる結晶子径は、1nm以上であることが好ましく、2nm以上であることがより好ましい。本明細書でいうSiOxにおけるSiの220面の半値幅は、Cu-Kαの波長のX線を使い、管電流:300mA、管電圧:50kV、走査速度2°/分で回折パターンを測定したときの、回折角2θ=47.2°に現れるピークを基にして求められる値である。また、前記Si220のピークが、活物質中に含有される他の物質のピークと重なる場合は、ピークを分離してからその半値幅を算出する。SiOxにおける前記のSiの結晶子径は、前記SiOxを不活性ガス雰囲気中で、800°C以上融点以下で3~10時間保持する熱処理を施すことにより制御することができる。前記不活性ガスはHe、Ar、Neなどの希ガスの他、1350°C以下の温度ではN2ガスを用いることもできる。本発明の負極において使用されるSiOxは、炭素材料と複合化した複合体であり、例えば、SiOxの表面が炭素材料で被覆されていることが望ましい。前記の通り、SiOxは導電性が乏しいため、これを負極活物質として用いる際には、良好な電池特性確保の観点から、導電性材料導電助剤を使用し、負極内におけるSiOxと導電性材料との混合分散を良好にして、優れた導電ネットワークを形成する必要がある。SiOxを炭素材料と複合化した複合体であれば、例えば、単にSiOxと炭素材料などの導電性材料とを混合して得られた材料を用いた場合よりも、負極における導電ネットワークが良好に形成される。SiOxと炭素材料との複合体としては、前記のように、SiOxの表面を炭素材料[これを炭素材料Aとする]で被覆したものの他、SiOxと炭素材料[これを炭素材料Bとする]との造粒体などが挙げられる。また、前記の、SiOxの表面を炭素材料Aで被覆した複合体を、更に導電性材料[炭素材料Bなど]と複合化して用いることで、負極において更に良好な導電ネットワークの形成が可能となるため、より高容量で、より電池特性例えば、充放電サイクル特性に優れた非水二次電池の実現が可能となる。炭素材料Aで被覆されたSiOxと炭素材料Bとの複合体としては、例えば、炭素材料Aで被覆されたSiOxと炭素材料Bとの混合物を更に造粒した造粒体などが挙げられる。また、表面が炭素材料Aで被覆されたSiOxとしては、SiOxとそれよりも比抵抗値が小さい炭素材料Bとの複合体例えば造粒体の表面を、更に炭素材料Aで被覆したものであってもよい。すなわち、炭素材料Aで被覆するSiOxとしては、SiOxの単体のほか、SiOxと繊維状炭素または黒鉛粒子との複合体なども好ましく用いることができる。前記造粒体内部でSiOxと炭素材料とが分散した状態であると、より良好な導電ネットワークを形成できるため、SiOxを負極活物質として含有する負極を有する非水二次電池において、重負荷放電特性などの電池特性を更に向上させることができる。なお、前記炭素材料Aと炭素材料Bとは、同じ物性の炭素であってもよい。SiOxとの複合体の形成に用い得る前記炭素材料としては、例えば、低結晶性炭素、カーボンナノチューブ、気相成長炭素繊維などの炭素材料が好ましいものとして挙げられる。前記炭素材料の詳細としては、繊維状またはコイル状の炭素材料、カーボンブラックアセチレンブラック、ケッチェンブラックを含む、人造黒鉛、易黒鉛化炭素および難黒鉛化炭素よりなる群から選ばれる少なくとも1種の材料が好ましい。繊維状またはコイル状の炭素材料は、導電ネットワークを形成し易く、かつ表面積の大きい点において好ましい。カーボンブラックアセチレンブラック,ケッチェンブラックを含む、易黒鉛化炭素および難黒鉛化炭素は、高い電気伝導性、高い保液性を有しており、さらに、SiOx粒子が膨張収縮しても、その粒子との接触を保持し易い性質を有している点において好ましい。負極活物質としてSiOxと併用される黒鉛を、SiOxと炭素材料との複合体に係る炭素材料として使用することもできる。黒鉛も、カーボンブラックなどと同様に、高い電気伝導性、高い保液性を有しており、さらに、SiOx粒子が膨張収縮しても、その粒子との接触を保持し易い性質を有しているため、SiOxとの複合体形成に好ましく使用することができる。前記例示の炭素材料の中でも、SiOxとの複合体が造粒体である場合に用いるものとしては、繊維状の炭素材料が特に好ましい。繊維状の炭素材料は、その形状が細い糸状であり柔軟性が高いために電池の充放電に伴うSiOxの膨張収縮に追従でき、また、嵩密度が大きいために、SiOx粒子と多くの接合点を持つことができるからである。繊維状の炭素としては、例えば、ポリアクリロニトリルPAN系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維、気相成長炭素繊維、カーボンナノチューブなどが挙げられ、これらの何れを用いてもよい。なお、繊維状の炭素材料は、例えば、気相法にてSiOx粒子の表面に形成することもできる。SiOxの比抵抗値が、通常、103~107kΩcmであるのに対して、前記例示の炭素材料の比抵抗値は、通常、10-5~10kΩcmである。また、SiOxと炭素材料との複合体は、粒子表面の炭素材料被覆層を覆う材料層難黒鉛化炭素を含む材料層を更に有していてもよい。SiOxと炭素材料との複合体において、SiOxと炭素材料との比率は、炭素材料との複合化による作用を良好に発揮させる観点から、SiOxと炭素材料との複合体の量を100質量としたとき、SiOxの割合が、95質量以下であることが好ましく、90質量以下であることがより好ましい。すなわち、SiOxと炭素材料との複合体が、例えばSiOxの表面が炭素材料で被覆されている形態の場合、炭素材料量が少なすぎると、SiOxの表面を炭素材料で良好に被覆できず、SiOxと炭素材料との複合化による導電性の向上作用が不十分となる虞がある。ただし、SiOxと炭素材料との複合体において、SiOx量が少なすぎると、負極合剤層中のSiOx量の低下に繋がり、高容量化の効果が小さくなる虞があることから、SiOxと炭素材料との複合体の量を100質量としたとき、SiOxの割合は、70質量以上であることが好ましく、80質量以上であることがより好ましい。前記のSiOxと炭素材料との複合体は、例えば下記の方法によって得ることができる。まず、SiOxを複合化する場合の作製方法について説明する。SiOxが分散媒に分散した分散液を用意し、それを噴霧し乾燥して、複数の粒子を含む複合粒子を作製する。分散媒としては、例えば、エタノールなどを用いることができる。分散液の噴霧は、通常、50~300°Cの雰囲気内で行うことが適当である。前記の方法以外にも、振動型や遊星型のボールミルやロッドミルなどを用いた機械的な方法による造粒方法においても、同様の複合粒子を作製することができる。なお、SiOxと、SiOxよりも比抵抗値の小さい炭素材料との造粒体を作製する場合には、SiOxが分散媒に分散した分散液中に前記炭素材料を添加し、この分散液を用いて、SiOxを複合化する場合と同様の手法によって複合粒子造粒体とすればよい。また、前記と同様の機械的な方法による造粒方法によっても、SiOxと炭素材料との造粒体を作製することができる。次に、SiOx粒子SiOx複合粒子、またはSiOxと炭素材料との造粒体の表面を炭素材料で被覆して複合体とする場合には、例えば、SiOx粒子と炭化水素系ガスとを気相中にて加熱して、炭化水素系ガスの熱分解により生じた炭素を、粒子の表面上に堆積させる。このように、気相成長CVD法によれば、炭化水素系ガスが複合粒子の隅々にまで行き渡り、粒子の表面や表面の空孔内に、導電性を有する炭素材料を含む薄くて均一な皮膜炭素材料被覆層を形成できることから、少量の炭素材料によってSiOx粒子に均一性よく導電性を付与できる。炭素材料で被覆されたSiOxの製造において、気相成長CVD法の処理温度雰囲気温度については、炭化水素系ガスの種類によっても異なるが、通常、600~1200°Cが適当であり、中でも、700°C以上であることが好ましく、800°C以上であることが更に好ましい。処理温度が高い方が不純物の残存が少なく、かつ導電性の高い炭素を含む被覆層を形成できるからである。炭化水素系ガスの液体ソースとしては、トルエン、ベンゼン、キシレン、メシチレンなどを用いることができるが、取り扱い易いトルエンが特に好ましい。これらを気化させる例えば、窒素ガスでバブリングすることにより炭化水素系ガスを得ることができる。また、メタンガスやアセチレンガスなどを用いることもできる。また、気相成長CVD法にてSiOx粒子SiOx複合粒子、またはSiOxと炭素材料との造粒体の表面を炭素材料で覆った後に、石油系ピッチ、石炭系のピッチ、熱硬化性樹脂、およびナフタレンスルホン酸塩とアルデヒド類との縮合物よりなる群から選択される少なくとも1種の有機化合物を、炭素材料を含む被覆層に付着させた後、前記有機化合物が付着した粒子を焼成してもよい。具体的には、炭素材料で被覆されたSiOx粒子SiOx複合粒子、またはSiOxと炭素材料との造粒体と、前記有機化合物とが分散媒に分散した分散液を用意し、この分散液を噴霧し乾燥して、有機化合物によって被覆された粒子を形成し、その有機化合物によって被覆された粒子を焼成する。前記ピッチとしては等方性ピッチを、熱硬化性樹脂としてはフェノール樹脂、フラン樹脂、フルフラール樹脂などを用いることができる。ナフタレンスルホン酸塩とアルデヒド類との縮合物としては、ナフタレンスルホン酸ホルムアルデヒド縮合物を用いることができる。炭素材料で被覆されたSiOx粒子と前記有機化合物とを分散させるための分散媒としては、例えば、水、アルコール類エタノールなどを用いることができる。分散液の噴霧は、通常、50~300°Cの雰囲気内で行うことが適当である。焼成温度は、通常、600~1200°Cが適当であるが、中でも700°C以上が好ましく、800°C以上であることが更に好ましい。処理温度が高い方が不純物の残存が少なく、かつ導電性の高い良質な炭素材料を含む被覆層を形成できるからである。ただし、処理温度はSiOxの融点以下であることを要する。前記のSiOxと炭素材料との複合体と共に負極活物質として使用する黒鉛としては、例えば、鱗片状黒鉛などの天然黒鉛;熱分解炭素類、メソカーボンマイクロビーズMCMB、炭素繊維などの易黒鉛化炭素を2800°C以上で黒鉛化処理した人造黒鉛;などが挙げられる。負極活物質として使用する黒鉛の粒子径が小さすぎると黒鉛の比表面積が増大するため、電池内において負極表面に形成される非水電解質の成分由来の皮膜によって、電池の不可逆容量が大きくなる虞がある。よって、黒鉛の平均粒子径dgμmは、4μm以上であり、6μm以上であることが好ましい。また、負極活物質として使用する黒鉛の粒子径が大きすぎると、電池の負荷特性が低下し、かつ負極合剤表面の凹凸が大きくなりすぎる虞があることから、黒鉛の平均粒子径dgは、20μm以下であり、15μm以下であることが好ましい。また、SiOxの平均粒子径が小さすぎると、SiOxの比表面積が増大し、電池の組み立て後に負極表面に形成される非水電解質に由来する皮膜によって、電池の不可逆容量が大きくなる虞がある。そのため、SiOxの平均粒子径dsμmは、1μm以上であることが好ましい。また、dsと黒鉛の平均粒子径dgとの比ds/dgは、SiOxの体積膨張に起因する電池の充放電時における負極合剤層の体積変化量を減らして割れの発生を抑え、電池の充放電サイクル特性を高める観点から、1以下であり、0.5以下であることが好ましい。すなわち、ds/dg値が大きすぎると、電池の充放電時の体積変化量が大きくなって負極合剤層に割れが生じ、電池の充放電サイクル特性が低下する虞がある。一方、ds/dg値を小さくすると、SiOxの平均粒子径を小さくして、その内部に分散するSiの結晶子径を小さくすることが可能となる。しかし、ds/dg値が小さすぎると、負極合剤層中での導電性が取り難くなって、例えば、負極合剤層中でのバインダ量を多くする必要が生じ、容量低下を引き起こしてしまう。よって、ds/dg値は、0.05以上であり、0.1以上であることが好ましい。本明細書でいうSiOxの平均粒子径および黒鉛の平均粒子径は、レーザー回折式粒度分布測定法により測定される体積平均値D50である。また、本発明の負極においては、電池の充放電に伴うSiOxの体積変化による問題を良好に回避する観点から、負極活物質中におけるSiOxと炭素材料との複合体と黒鉛との合計量を100質量としたとき、黒鉛の割合が、70質量以上であることが好ましく、75質量以上であることがより好ましく、85質量以上であることが更に好ましい。一方、SiOxを使用することによる高容量化の効果を良好に確保する観点から、負極活物質中におけるSiOxと炭素材料との複合体と黒鉛との含有量を100質量としたとき、黒鉛の割合は、99質量以下であることが好ましく、97質量以下であることがより好ましい。負極合剤層に係るバインダには、例えば、ポリフッ化ビニリデンPVDF、ポリテトラフルオロエチレンPTFE、スチレンブタジエンゴムSBR、カルボキシメチルセルロースCMCなどが好適に用いられる。更に、負極合剤層には、導電助剤として、アセチレンブラックなどの各種カーボンブラックやカーボンナノチューブ、炭素繊維などを添加してもよい。本発明の負極は、例えば、負極活物質およびバインダ、更には必要に応じて導電助剤を、N-メチル-2-ピロリドンNMPや水などの溶剤に分散させた負極合剤含有組成物を調製しただし、バインダは溶剤に溶解していてもよい、これを集電体の片面または両面に塗布し、乾燥した後に、必要に応じてプレス処理を施す工程を経て製造される。ただし、本発明の負極の製造方法は、前記の方法に制限される訳ではなく、他の製造方法で製造してもよい。本発明の負極において、負極合剤層の厚みは、集電体の片面あたり、集電体の片面あたり10~100μmであることが好ましく、負極合剤層の密度集電体に積層した単位面積あたりの負極合剤層の質量と、厚みから算出されるは、1.0~1.9g/cm3であることが好ましい。また、負極合剤層の組成としては、例えば、負極活物質の量が80~99質量であることが好ましく、バインダの量が1~20質量であることが好ましく、導電助剤を使用する場合には、その量が1~10質量であることが好ましい。負極の集電体としては、銅製やニッケル製の箔、パンチングメタル、網、エキスパンドメタルなどを用い得るが、通常、銅箔が用いられる。この負極集電体は、高エネルギー密度の電池を得るために負極全体の厚みを薄くする場合、厚みの上限は30μmであることが好ましく、機械的強度を確保するために下限は5μmであることが望ましい。本発明の非水二次電池は、前記の負極と、Li含有遷移金属酸化物を含有する正極とを有していればよく、その他の構成および構造については特に制限はなく、従来から知られている非水二次電池で採用されている各種構成および構造を適用することができる。本発明の非水二次電池に係る正極には、例えば、正極活物質、バインダおよび導電助剤などを含む正極合剤層を、集電体の片面または両面に有する構造のものが使用できる。正極活物質としては、Liリチウムイオンを吸蔵放出可能なLi含有遷移金属酸化物が使用される。Li含有遷移金属酸化物としては、従来から知られているリチウムイオン二次電池などの非水二次電池に使用されているもの、具体的には、LiyCoO2ただし、0≦y≦1.1である。、LizNiO2ただし、0≦z≦1.1である。、LieMnO2ただし、0≦e≦1.1である。、LiaCobM11-bO2ただし、前記M1は、Mg、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、Al、Ti、GeおよびCrよりなる群から選択される少なくとも1種の金属元素であり、0≦a≦1.1、0<b<1.0である。、LicNi1-dM2dO2ただし、前記M2は、Mg、Mn、Fe、Co、Cu、Zn、Al、Ti、GeおよびCrよりなる群から選択される少なくとも1種の金属元素を含む1種以上の元素であり、0≦c≦1.1、0<d<1.0である。、LifMngNihCo1-g-hO2ただし、0≦f≦1.1、0<g<1.0、0<h<1.0である。などの層状構造を有するLi含有遷移金属酸化物などが挙げられ、これらのうちの1種のみを使用してもよく、2種以上を併用してもよい。正極活物質には、更に、Niを主体とする層状構造を有するLi含有遷移金属酸化物として、以下の一般組成式1で表される酸化物が好適に用いられる。Li1xMO21前記一般組成式1において、-0.3≦x≦0.3であり、かつ、Mは、少なくともNi、MnおよびMgを含む元素群を表し、前記元素群Mの全元素数に対する、前記元素群Mに含まれるNi、MnおよびMgの元素数の割合をmol単位で、それぞれa、bおよびcとしたとき、70≦a≦97、0.5<b<30、0.5<c<30、-10<b-c<10および-8≦b-c/c≦8である。また、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物において、Niの平均価数:2.5~3.2価、Mnの平均価数:3.5~4.2価、Mgの平均価数:1.8~2.2価であることが望ましい。前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物におけるNiは、Li含有遷移金属酸化物の容量向上に寄与する成分である。前記Li含有遷移金属酸化物を表す前記一般組成式1における元素群Mの全元素数を100molとしたとき、Niの元素数の割合amolは、Li含有遷移金属酸化物の容量向上を図る観点から、70mol以上とする。ただし、元素群M中のNiの割合が多すぎると、例えば、MnやMgの量が減って、これらによる効果が小さくなる。よって、前記一般組成式1において、Niの元素数の割合amolは、97mol以下とする。前記Li含有遷移金属酸化物において、元素群M中のNiの割合を前記のように調整することで、前記Li含有遷移金属酸化物の容量を、リチウム金属基準で駆動電圧が2.5~4.3Vの場合に、185mAh/g以上とすることができる。もちろん、前記Li含有遷移金属酸化物を用いる場合の正極の充電電圧の上限は、リチウム金属基準で4.3V以上、例えば、4.3~4.6Vとすることができる。また、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物において、Niの平均価数が小さくなるほど、その電気伝導性が低下する。よって、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物は、高容量のLi含有遷移金属酸化物とするためには、以下に示す方法により測定されるNiの平均価数が、2.5~3.2価であることが望ましい。前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物におけるNi、MnおよびMgの平均価数は、例えば、立命館大学SRセンターにおいて、住友電工社製の超伝導小型放射光源オーロラのBL4ビームポートを用いて、X線吸収分光XAS分析を行うことにより求めることができる。得られたデータの解析は、文献[JournaloftheElectrochemicalSociety,146p2799-28091999]に基づき、リガク電機社製の解析ソフトREXを用いて行うことができる。先ず、前記状態分析に基づき、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物のNi、MnおよびMgのK吸収端位置をそれぞれ求める。次に、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物のNiの平均価数を決定するために、標準サンプルとして、NiOおよびLiNi0.5Mn1.5O4いずれも平均価数が2価のNiを含有する化合物の標準サンプル、並びにLiNi0.82Co0.15Al0.03O2平均価数が3価のNiを含有する化合物の標準サンプルを用いて前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物と同様の状態分析を行い、各標準サンプルのNiのK吸収端位置とNiの価数との関係を表す回帰直線を作成する。前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物のNiのK吸収端位置と前記回帰直線とから、Niの平均価数を求めることができる。また、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物におけるMnの平均価数を決定するために、標準サンプルとして、MnO2、Li2MnO3およびLiNi0.5Mn1.5O4いずれも平均価数が4価のMnを含有する化合物の標準サンプル、LiMn2O4平均価数が3.5価のMnを含有する化合物の標準サンプル、LiMnO2およびMn2O3いずれも平均価数が3価のMnを含有する化合物の標準サンプル、並びにMnO平均価数が2価のMnを含有する化合物の標準サンプルを用いて前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物と同様の状態分析を行い、各標準サンプルのMnのK吸収端位置とMnの価数との関係を表す回帰直線を作成する。前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物のMnのK吸収端位置と前記回帰直線とから、Mnの平均価数を求めることができる。更に、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物のMgの平均価数を決定するために、標準サンプルとして、MgOおよびMgAl2O4いずれも平均価数が2価のMgを含有する化合物の標準サンプル、並びにMg平均価数が0価のMgの標準サンプルを用いて前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物と同様の状態分析を行い、各標準サンプルのMgのK吸収端位置とMgの価数との関係を表す回帰直線を作成する。前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物のMgのK吸収端位置と前記回帰直線とから、Mgの平均価数を求めることができる。また、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物では、元素群Mの全元素数を100molとしたとき、Mnの元素数の割合bmolおよびMgの元素数の割合cmolを、0.5<b<30および0.5<c<30とし、かつ-10<b-c<10および-8≦b-c/c≦8として、その結晶格子中にMnおよびMgを存在させる。これにより、Liの脱離および挿入によってLi含有遷移金属酸化物の相転位が起こる際に、Mg2がLiサイトに転位することから不可逆反応が緩和され、空間群R3-mとして表されるLi含有遷移金属酸化物の層状の結晶構造の可逆性が向上する。また、4価のMnが2価のMgを安定させることから、充放電サイクル寿命のより長い非水二次電池を構成することが可能となる。Mnによる2価のMgを安定させる効果をより良好に確保する観点からは、前記一般組成式1において、元素群Mの全元素中におけるMnの割合bは、1mol以上であることが好ましく、2mol以上であることがより好ましく、一方、10mol以下であることが好ましく、7mol以下であることがより好ましい。また、MgによるLi含有遷移金属酸化物の層状の結晶構造の可逆性向上の効果をより良好に確保する観点からは、前記一般組成式1において、元素群Mの全元素中におけるMgの割合cは、1mol以上であることが好ましく、2mol以上であることがより好ましい。ただし、Mgは充放電容量への関与が小さいために、添加量が多いと容量の低下を招く虞がある。よって、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物において、Mgの割合cは、15mol以下であることが好ましく、10mol以下であることがより好ましく、7mol以下であることが更に好ましい。そして、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物においては、MnとMgとの組成比の差が小さいことが望ましく、具体的には、-3≦b-c≦3であることが好ましく、また、-2≦b-c/c≦2であることが好ましい。前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物において、Mgの平均価数は、Li含有遷移金属酸化物の結晶構造の可逆性を高める観点から、前記の方法により測定される値で、1.8~2.2価であることが望ましい。また、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物において、Mnの平均価数は、Mgを安定化させて、その作用を有効に発揮させ得るようにする観点から、前記の方法により測定される値で、3.5~4.2価であることが望ましい。前記Li含有遷移金属酸化物を表す前記一般組成式1における元素群Mは、少なくともNi、MnおよびMgを含むものであり、これら3種の元素のみからなる元素群であってもよい。また、前記Mは、Ni、MnおよびMgに加えて、更にCoも含む4種以上の元素群であってもよい。元素群MがCoを含む場合には、CoがLi含有遷移金属酸化物の結晶格子中に存在することで、非水二次電池の充放電でのLiの脱離および挿入によってLi含有遷移金属酸化物の相転位から起こる不可逆反応を更に緩和することができ、Li含有遷移金属酸化物の結晶構造の可逆性を高めることができる。これにより、充放電サイクル寿命のより長い非水二次電池を構成することが可能となる。前記元素群MがCoを含む場合、元素群Mの全元素数を100molとしたとき、Coの元素数の割合dmolは、元素群Mを構成する他の元素Ni、MnおよびMgの量が少なくなることによって、これらの元素による効果が小さくなることを抑制する観点から、0<d<30であることが好ましい。また、前記元素群MがCoを含む場合、Coによるリチウム含有複合酸化物の結晶構造の可逆性向上の効果をより良好に確保する観点からは、前記Coの割合dは、1mol以上であることがより好ましい。更に、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物におけるCoの平均価数は、Coによる前記効果を良好に確保する観点から、前記の方法により測定される値で、2.5~3.2価であることが望ましい。前記Li含有遷移金属酸化物を表す前記一般組成式1における元素群Mは、Ni、Mn、MgおよびCo以外の元素を含んでいてもよく、例えば、Ti、Cr、Fe、Cu、Zn、Al、Ge、Sn、Ag、Ta、Nb、Mo、B、P、Zr、Ga、Ba、Sr、Ca、Si、WおよびSなどの元素を含んでいても構わない。ただし、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物の使用による効果を十分に得るためには、元素群Mの全元素数を100molとしたとき、Ni、Mn、MgおよびCo以外の元素の元素数の割合は、15mol以下とすることが好ましく、3mol以下とすることがより好ましい。元素群MにおけるNi、Mn、MgおよびCo以外の元素は、Li含有遷移金属酸化物中に均一に分布していてもよく、また、Li含有遷移金属酸化物の粒子表面などに偏析していてもよい。元素群Mは、前記元素の中でもZrまたはTiを含むことが好ましい。これらの元素を含有することにより、非水二次電池の充放電サイクル特性のより一層の向上が可能となる。ZrおよびTiは、Li含有遷移金属酸化物中に均一に存在していてもよいが、Li含有遷移金属酸化物の表面に偏在させることがより好ましい。これは、Li含有遷移金属酸化物の電気化学特性を損なうことなく、その表面活性を抑制して、充放電サイクル特性、高温貯蔵特性および熱的安定性に優れた活物質とする効果が発揮されやすくなるためである。従って、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物の粒子の表面を、Zr酸化物、Ti酸化物などの、ZrまたはTiを含有する化合物で被覆してもよい。これにより、Li含有遷移金属酸化物の粒子表面の不純物や副生成物を減少させることができ、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物を含むペースト、スラリーなどの組成物塗料を用いて正極合剤層を形成する際に、組成物のゲル化などを抑制することができ、塗料安定性も向上させることができる。ZrまたはTiを含有させたLi含有遷移金属酸化物において、ZrまたはTiの含有量ZrおよびTiのうちの一方のみを含有する場合は、その量であり、両方を含有する場合は、その合計量。ZrまたはTiの含有量について、以下同じ。は、Li含有遷移金属酸化物の容量低下を防ぐために、ZrおよびTiを含む前記Li含有遷移金属酸化物の粒子全体粒子表面をZr含有化合物またはTi含有化合物で被覆する場合は、この被覆部も含めた粒子全体。以下同じ。の5質量以下とすることが好ましく、1質量以下とすることがより好ましい。一方、ZrまたはTiを含有させたLi含有遷移金属酸化物において、ZrまたはTiの含有量は、Li含有遷移金属酸化物の表面活性を抑制する効果を十分に発揮させるためには、ZrおよびTiを含む前記Li含有遷移金属酸化物の粒子全体中、0.001質量以上とすることが好ましい。前記一般組成式1で表される組成を有するLi含有遷移金属酸化物では、その真密度が4.55~4.95g/cm3と大きな値になり、活物質の質量あたりの容量を大きくすることができ、可逆性に優れた材料とすることができる。また、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物は、特に化学量論比に近い組成のときに、その真密度が大きくなるため、前記一般組成式1において、-0.3≦x≦0.3とする。xの値をこのように調整することで、Li含有遷移金属酸化物の真密度および可逆性を高めることができる。xは、-0.1以上0.1以下であることがより好ましく、この場合には、Li含有遷移金属酸化物の真密度を4.6g/cm3以上と、より高い値にすることができる。ここで、x<0の場合、即ち化学量論比よりもLiが不足する場合には、Li含有遷移金属酸化物の合成の際に、その層状構造を構成するLi層のLiサイトにNiが入り込み、構造不整を生じやすくなる。Li含有遷移金属酸化物のX線回折図形において、003面および104面でのそれぞれの回折線の積分強度をI003およびI104とすると、安定な構造とするためには、その比の値[積分強度比:I003/I104]は1.2以上であることが望ましいが、前記のような構造不整が生じた場合、積分強度比が1.2よりも小さくなり、充放電容量が減少するため、これを正極活物質に用いた非水二次電池において、充放電サイクル特性の向上効果を小さくする虞がある。しかし、Mgを結晶中に固溶させることにより、x<0の場合であってもLi層の形成が容易となり、Li層にNiが入り込むのを防ぐことができるので、積分強度比I003/I104を1.2以上とすることができ、結晶構造の可逆性が高まり、高容量で、かつより優れた充放電サイクル特性を有するLi含有遷移金属酸化物を得ることができる。また、化学量論比よりもLi量比が少なくなるよう組成を設計することにより、Li含有遷移金属酸化物の合成時に、Liの仕込み量を低減することができるので、余剰となるLi2CO3やLiOHの生成や、それらの残留を防止することができ、こうした余剰化合物により生じる正極合剤含有組成物の質の低下が抑制され、前記組成物の調製およびその品質維持が容易になる。また、本発明で負極活物質として用いられるSiとOとを構成元素に含む材料は、不可逆容量が比較的多い材料であるが、前記一般組成式1で表されるLi含有遷移金属酸化物を正極活物質として用いることにより、当該酸化物の不可逆容量と相殺することができるので、電池全体として充放電効率を向上させることが可能となる。正極合剤層に係るバインダには、負極合剤層用のバインダとして先に例示した各種バインダと同じものが使用できる。また、正極合剤層に係る導電助剤としては、例えば、天然黒鉛鱗片状黒鉛など、人造黒鉛などの黒鉛黒鉛質炭素材料;アセチレンブラック、ケッチェンブラック、チャンネルブラック、ファーネスブラック、ランプブラック、サーマルブラックなどのカ-ボンブラック;炭素繊維;などの炭素材料などが挙げられる。正極は、例えば、正極活物質、バインダおよび導電助剤を、NMPなどの溶剤に分散させたペースト状やスラリー状の正極合剤含有組成物を調製しただし、バインダは溶剤に溶解していてもよい、これを集電体の片面または両面に塗布し、乾燥した後に、必要に応じてプレス処理を施す工程を経て製造される。ただし、正極の製造方法は、前記の方法に制限される訳ではなく、他の製造方法で製造してもよい。正極合剤層の厚みは、例えば、集電体の片面あたり10~100μmであることが好ましく、正極合剤層の密度集電体に積層した単位面積あたりの正極合剤層の質量と、厚みから算出されるは、3.0~4.5g/cm3であることが好ましい。また、正極合剤層の組成としては、例えば、正極活物質の量が60~95質量であることが好ましく、バインダの量が1~15質量であることが好ましく、導電助剤の量が3~20質量であることが好ましい。集電体は、従来から知られている非水二次電池の正極に使用されているものと同様のものが使用でき、例えば、厚みが10~30μmのアルミニウム箔が好ましい。本発明の電池で用いる非水電解質としては、下記の溶媒中に下記のリチウム塩を溶解させることによって調製した電解液が挙げられる。溶媒としては、例えば、エチレンカーボネートEC、プロピレンカーボネートPC、ブチレンカーボネートBC、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネートDEC、メチルエチルカーボネートMEC、γ-ブチロラクトン、1,2-ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、2-メチルテトラヒドロフラン、ジメチルスルフォキシド、1,3-ジオキソラン、ホルムアミド、ジメチルホルムアミド、ジオキソラン、アセトニトリル、ニトロメタン、蟻酸メチル、酢酸メチル、燐酸トリエステル、トリメトキシメタン、ジオキソラン誘導体、スルホラン、3-メチル-2-オキサゾリジノン、プロピレンカーボネート誘導体、テトラヒドロフラン誘導体、ジエチルエーテル、1,3-プロパンスルトンなどの非プロトン性有機溶媒を、1種または2種以上用いることができる。リチウム塩としては、Li塩、例えば、LiClO4、LiBF4、LiPF6、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiSbF6、LiB10Cl10、低級脂肪族カルボン酸Li、LiAlCl4、LiCl、LiBr、LiI、クロロボランLi、四フェニルホウ酸Li、Li2C2F4SO32、LiNCF3SO22、LiCCF3SO23、LiCnF2n1SO3n≧2、LiNRfOSO22[ここでRfはフルオロアルキル基]などより選ばれる1種または2種以上のリチウム塩を用いることができる。前記溶媒中に前記リチウム塩が溶解された電解液の中でも、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネートおよびエチルメチルカーボネートよりなる群から選ばれる少なくとも1種と、エチレンカーボネートまたはプロピレンカーボネートとを含む溶媒に、LiClO4、LiBF4、LiPF6、およびLiCF3SO3よりなる群から選ばれる少なくとも1種のリチウム塩を溶解した電解液が好ましい。電解液中のリチウム塩の濃度は、例えば、0.2~3.0mol/dm3であることが好ましく、0.5~1.5mol/dm3であることがより好ましく、0.9~1.3mol/dm3であることが特に好ましい。また、前記の非水電解質に安全性や充放電サイクル性、高温貯蔵性といった特性を更に向上させる目的で、ビニレンカーボネート類、1,3-プロパンスルトン、ジフェニルジスルフィド、シクロヘキシルベンゼン、ビフェニル、フルオロベンゼン、フルオロエチレンカーボネート、ジフルオロエチレンカーボネート、t-ブチルベンゼン、トリエチルホスフェート、トリエチルホスホノアセテート、などの添加剤を適宜加えることもできる。例えば、非水電解質にビニレンカーボネートを含有する場合、電池に使用する非水電解質中のビニレンカーボネートの含有量は、0.01~5質量であることが好ましい。また、本発明のように、負極にSiとOとを構成元素に含む材料SiOxを含む場合、非水電解質にフルオロエチレンカーボネート、ジフルオロエチレンカーボネートなどのフッ素含有添加剤を加えると充放電サイクル性の更なる向上が期待できる。本発明の非水二次電池に係る非水電解質には、前記の電解液にポリマーなどの公知のゲル化剤を添加してゲル状としたものゲル状電解質を用いることもできる。本発明の電池に係るセパレータとしては、強度が十分で、かつ電解液を多く保持できるものがよく、そのような観点から、厚さが10~50μmで開口率が30~70の、ポリエチレン、ポリプロピレン、またはエチレン-プロピレン共重合体などのポリオレフィンを含む微多孔フィルムや不織布などが好ましく用いられる。また、本発明の電池に係るセパレータは、前記の微孔性フィルムや不織布の表面または内部に、耐熱性微粒子を主体として含む耐熱多孔質層を形成することで、耐熱性を向上させた複合セパレータであってもよい。耐熱多孔質層は、少なくとも150°Cにおいて変形などの形状変化が目視で確認されず、電気化学的に安定であり、電気絶縁性を有する無機微粒子または有機微粒子を、バインダで結着して多孔質膜とすることにより形成される。耐熱性微粒子として使用し得る無機微粒子としては、酸化鉄、シリカSiO2、アルミナAl2O3、TiO2、BaTiO3などの無機酸化物微粒子;窒化アルミニウム、窒化ケイ素などの無機窒化物微粒子;フッ化カルシウム、フッ化バリウム、硫酸バリウムなどの難溶性のイオン結晶微粒子;シリコン、ダイヤモンドなどの共有結合性結晶微粒子などが挙げられる。ここで、前記無機酸化物微粒子は、ベーマイト、ゼオライト、アパタイト、カオリン、ムライト、スピネル、オリビン、マイカなどの鉱物資源由来物質またはこれらの人造物などの微粒子であってもよい。また、無機微粒子は、金属、SnO2、スズ-インジウム酸化物ITOなどの導電性酸化物、カーボンブラック、グラファイトなどの炭素質材料などで例示される導電性材料の表面を、電気絶縁性を有する材料例えば、前記の無機酸化物などで被覆することにより電気絶縁性を持たせた粒子であってもよい。耐熱性微粒子として使用し得る有機微粒子の具体例としては、ポリイミド、メラミン系樹脂、フェノール系樹脂、架橋ポリメチルメタクリレート架橋PMMA、架橋ポリスチレン架橋PS、ポリジビニルベンゼンPDVB、ベンゾグアナミン-ホルムアルデヒド縮合物などの架橋高分子の微粒子;熱可塑性ポリイミドなどの耐熱性高分子の微粒子;が挙げられる。これらの有機微粒子を構成する有機樹脂高分子は、前記例示の材料の混合物、変性体、誘導体、共重合体ランダム共重合体、交互共重合体、ブロック共重合体、グラフト共重合体、架橋体前記の耐熱性高分子の場合であってもよい。前記例示の耐熱性微粒子は、1種単独で使用してもよく、2種以上を併用してもよい。前記例示の耐熱性微粒子の中でも、無機酸化物微粒子がより好ましく、アルミナ、シリカ、ベーマイトが更に好ましい。本発明の非水二次電池は、その形状などについても特に制限はない。例えば、コイン形、ボタン形、シート形、積層形、円筒形、偏平形、角形、電気自動車などに用いる大型のものなど、いずれであってもよい。なお、前記の通り、前記の負極活物質を用いると、幅に対して厚みの小さな角形角筒形の外装缶や扁平形の外装缶、ラミネートフィルム外装体などを使用して構成した電池の場合に、特に電池膨れの問題が生じやすいが、本発明の電池では、こうした電池膨れの発生を良好に抑制できるため、前記のような外装体外装缶を有する角形電池や扁平形電池とした場合に、その効果が特に顕著に発現する。また、非水二次電池に正極、負極およびセパレータを導入するにあたっては、電池の形態に応じて、複数の正極と複数の負極とをセパレータを介して積層した積層電極体や、正極と負極とをセパレータを介して積層し、更にこれを渦巻状に巻回した巻回電極体として使用することもできる。なお、SiOxを負極活物質として用いると、特に巻回電極体とした場合に、負極の体積変化などの変形に起因する問題が発生しやすいが、本発明の負極を用いた電池すなわち、本発明の電池では、こうした負極の体積変化などの変形を良好に抑制できるため、巻回電極体特に、角形電池や、扁平形の外装缶、ラミネートフィルム外装体などを用いた扁平形電池に使用される巻回軸に垂直な横断面が扁平状の巻回電極体を有する電池とした場合に、その効果が特に顕著に発現する。以下、実施例に基づいて本発明を詳細に述べる。ただし、下記実施例は、本発明を制限するものではない。実施例1<正極の作製>正極活物質であるLiNi0.6Co0.2Mn0.2O2:88質量部、導電助剤である人造黒鉛:1質量部、ケッチェンブラック:1質量部、およびバインダであるPVDF:10質量部を、NMPを溶剤として均一になるように混合して、正極合剤含有ペーストを調製した。前記正極合剤含有ペーストを、アルミニウム箔厚み15μmの両面に厚みを調節して間欠塗布し、乾燥した後、カレンダー処理を行って、全厚が183μmになるように正極合剤層の厚みを調整して正極を作製した。<負極の作製>沸騰床反応器中で約1000°Cに加熱されたSiO粒子にメタンと窒素ガスからなる25°Cの混合ガスを接触させ、気相成長法により、SiO粒子の表面に炭素材料の被覆層が形成された、SiOと炭素材料との複合体SiOの平均粒子径D50:1μm、SiOの割合:70質量、SiOにおけるSiの結晶子径:40nmを得た。こうして得られたSiOと炭素材料との複合体と、平均粒子径D50が20μmである黒鉛とを、15:85の質量比で混合した混合物:98質量部、粘度が1500~5000mPasの範囲に調整されたCMC水溶液濃度:1質量:1質量部、およびSBR:1質量部を混合して、水系の負極合剤含有ペーストを調製した。なお、以降の全ての実施例および比較例におけるSiOと炭素材料との複合体は、実施例1と同様に、SiOの表面を炭素で被覆したものである。前記の負極合剤含有ペーストを、銅箔からなる厚みが8μmの集電体の両面に厚みを調節して間欠塗布し、乾燥した後、カレンダー処理を行って全厚が108μmになるように負極合剤層の厚みを調整して負極を作製した。<非水電解液の調整>エチレンカーボネート、エチルメチルカーボネートおよびジエチルカーボネートを体積比で1:1:1に混合したものに、リチウム塩としてLiPF6を濃度1mol/lで溶解させて非水電解液を調製した。<電池の組み立て>前記正極と前記負極とを所定のサイズに切断し、厚さ16μm開孔率50の微多孔性ポリエチレンフィルム製セパレータを介して巻回電極体を作製した。この巻回電極体を463450角形電池缶に挿入し、次に前記非水電解液を缶内に注入し、封口して463450角形非水二次電池を作製した。実施例2黒鉛を、平均粒子径D50が4μmのものに変更した以外は、実施例1と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例1と同様にして角形非水二次電池を作製した。実施例3黒鉛を、平均粒子径D50が10μmのものに変更し、SiOと炭素材料との複合体を、SiOの平均粒子径D50が10μmであることを除き実施例1で使用したものと同じ構成のものに変更した以外は、実施例1と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例1と同様にして角形非水二次電池を作製した。実施例4黒鉛を、平均粒子径D50が10μmのものに変更した以外は、実施例1と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例1と同様にして角形非水二次電池を作製した。実施例5黒鉛を、平均粒子径D50が10μmのものに変更し、SiOと炭素材料との複合体を、SiOの割合が95質量であることを除き実施例1で使用したものと同じ構成のものに変更した以外は、実施例1と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例1と同様にして角形非水二次電池を作製した。実施例6正極合剤含有ペーストの塗布量を調節することにより、カレンダー処理後の全厚を197μmとした以外は実施例1と同様にして正極を作製した。また、SiOと炭素材料との複合体と黒鉛との混合比質量比を30:70とし、負極合剤含有ペーストの塗布量を調整することにより、カレンダー処理後の全厚を98μmとした以外は、実施例1と同様にして負極を作製した。そして、前記の正極と前記の負極を用いた以外は、実施例1と同様にして角形非水二次電池を作製した。実施例7黒鉛を、平均粒子径D50が4μmのものに変更した以外は、実施例6と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例6と同様にして角形非水二次電池を作製した。実施例8正極合剤含有ペーストの塗布量を調節することにより、カレンダー処理後の正極の全厚を209μmとした以外は実施例1と同様にして正極を作製した。また、SiOと炭素材料との複合体と黒鉛との混合比質量比を40:60とし、負極合剤含有ペーストの塗布量を調整することにより、カレンダー処理後の全厚を82μmとした以外は、実施例1と同様にして負極を作製した。そして、前記の正極と前記の負極を用いた以外は、実施例1と同様にして角形非水二次電池を作製した。実施例9黒鉛を、平均粒子径D50が4μmのものに変更した以外は、実施例8と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例8と同様にして角形非水電池を作製した。比較例1黒鉛を、平均粒子径D50が25μmのものに変更し、SiOと炭素材料との複合体を、SiOの平均粒子径D50が2μmであることを除き実施例1で使用したものと同じ構成のものに変更した以外は、実施例1と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例1と同様にして角形非水電池を作製した。比較例2黒鉛を、平均粒子径D50が2μmのものに変更した以外は、実施例1と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例1と同様にして電池を作製した。比較例3黒鉛を、平均粒子径D50が10μmのものに変更し、SiOと炭素材料との複合体を、SiOの平均粒子径D50が13μmであることを除き実施例1で使用したものを同じ構成のものに変更した以外は、実施例1と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例1と同様にして電池を作製した。比較例4黒鉛を、平均粒子径D50が10μmのものに変更し、SiOと炭素材料との複合体を、SiOの平均粒子径D50が0.4μmであることを除き実施例1で使用したものと同じ構成のものに変更した以外は、実施例1と同様にして角形非水二次電池を作製した。比較例5SiOと炭素材料との複合体を、SiOと炭素材料との合計中のSiOの割合が98質量であることを除き実施例1で使用したものと同じ構成のものに変更した以外は、実施例4と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例1と同様にして角形非水二次電池を作製した。比較例6SiOと炭素材料との複合体を、SiOと炭素材料との合計中のSiOの割合が50質量であることを除き実施例1で使用したものと同じ構成のものに変更した以外は、実施例4と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例1と同様にして角形非水二次電池を作製した。比較例7SiOと炭素材料との複合体を、SiOにおけるSiの結晶子径が60nmであることを除き実施例1で使用したものと同じ構成のものに変更した以外は、実施例4と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例1と同様にして電池を角形非水二次作製した。比較例8黒鉛を、平均粒子径D50が25μmのものに変更し、SiOと炭素材料との複合体を、SiOの平均粒子径D50が2μmであることを除き実施例1で使用したものと同じ構成のものに変更した以外は、実施例6と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例6と同様にして角形非水二次電池を作製した。比較例9黒鉛を、平均粒子径D50が4μmのものに変更し、SiOと炭素材料との複合体を、SiOの平均粒子径D50が5μmであることを除き実施例1で使用したものと同じ構成のものに変更した以外は、実施例6と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例6と同様にして角形非水二次電池を作製した。比較例10黒鉛を、平均粒子径D50が2μmのものに変更した以外は、実施例6と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例6と同様にして角形非水二次電池を作製した。比較例11黒鉛を、平均粒子径D50が25μmのものに変更し、SiOと炭素材料との複合体を、SiOの平均粒子径D50が2μmであることを除き実施例1で使用したものと同じ構成のものに変更した以外は、実施例8と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例8と同様にして角形非水二次電池を作製した。比較例12黒鉛を、平均粒子径D50が4μmのものに変更し、SiOと炭素材料との複合体を、SiOの平均粒子径が5μmであることを除き実施例1で使用したものと同じ構成のものに変更した以外は、実施例8と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例8と同様にして角形非水二次電池を作製した。比較例13黒鉛を、平均粒子径D50が2μmのものに変更した以外は、実施例8と同様にして負極を作製し、この負極を用いた以外は、実施例8と同様にして角形非水二次電池を作製した。実施例10Li1.0Ni0.89Co0.06Mn0.03Mg0.02O2とLiCoO2とを質量比で3:7になるように計量し、ヘンシェルミキサを用いて30分混合して混合物を得た。そして、正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から前記の混合物に変更した以外は、実施例1と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例11正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、実施例2と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例12正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、実施例3と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例13正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、実施例4と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例14正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、実施例5と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例15正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、実施例6と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例16正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、実施例7と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例17正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、実施例8と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例18正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、実施例9と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例14正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例1と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例15正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例2と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例16正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例3と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例17正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例4と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例18正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例5と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例19正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例6と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例20正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例7と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例21正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例8と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例22正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例9と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例23正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例10と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例24正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例11と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例25正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例12と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例26正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例10で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例13と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例19Li1.0Ni0.5Co0.2Mn0.3O2とLiCoO2とを質量比で1:9になるように計量し、ヘンシェルミキサを用いて30分混合して混合物を得た。そして、正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から前記の混合物に変更した以外は、実施例1と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例20正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、実施例2と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例21正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、実施例3と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例22正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、実施例4と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例23正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、実施例5と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例24正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、実施例6と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例25正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、実施例7と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例26正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、実施例8と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。実施例27正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、実施例9と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例27正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例1と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例28正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例2と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例29正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例3と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例30正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例4と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例31正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例5と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例32正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例6と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例33正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例7と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例34正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例8と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例35正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例9と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例36正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例10と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例37正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例11と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例38正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例12と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。比較例39正極活物質を、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2から、実施例19で用いたものと同じ混合物に変更した以外は、比較例13と同様にして463450角形非水二次電池を作製した。前記の各実施例および比較例の電池に係る負極における黒鉛の平均粒子径dg、SiOの平均粒子径ds、ds/dg値、SiOにおけるSiの結晶子径、SiOと炭素材料との複合体におけるSiOの割合、およびSiOと炭素材料との複合体と黒鉛との合計量における黒鉛の割合を、表1および表2に纏めて示す。なお、表1においては、SiOにおけるSiの結晶子径はSiの結晶子径と記載し、SiOと炭素材料との複合体におけるSiOの割合SiOと炭素材料との合計中のSiOの割合は複合体中のSiOの割合と記載し、SiOと炭素材料との複合体と黒鉛との合計量における黒鉛の割合は黒鉛の割合と記載する。前記の各実施例および比較例の電池を用いて、下記の充放電サイクル試験および負極の厚み変化測定を行った。<充放電サイクル試験>前記の各電池について、1Cの定電流および4.2V実施例19~27および比較例27~39に関しては4.35Vの定電圧による定電流-定電圧充電総充電時間:3時間を行った後、1Cで定電流放電放電終止電圧:2.7Vを行い放電容量mAhを測定した。これを1サイクルとして、前記条件で500サイクル充放電を繰り返し、容量保持率=500サイクル目放電容量/1サイクル目放電容量×100を算出した。なお、実施例1~5、10~14、19~23、および比較例1~7、14~20、27~33の電池では、1Cを900mAとし、実施例6、7、15、16、24、25および比較例8~10、21~23、34~36の電池では、1Cを960mAとし、実施例8、9、17、18、26、27および比較例11~13、24~26、37~39の電池では、1Cを1040mAとした。<負極の厚み変化測定>前記の各電池ただし、充放電サイクル試験を行ったものとは別の電池について、充放電サイクル試験と同じ条件で充放電を行い、2サイクル目の充電が終了した時点で、アルゴン置換されたグローブボックス内で電池を分解して負極を取り出し、その厚みを測定して、電池に収容する前の負極からの厚みの変化量を求めた。前記の各評価結果を表3~表8に示す。表3~表8に示す通り、黒鉛の平均粒子径dg、ds/dg値、SiOにおけるSiの結晶子径、SiOと炭素材料との複合体におけるSiOの割合のいずれもが適正な負極を用いた実施例1~5、10~14、19~23の電池は、高容量で、500サイクル目の容量維持率が高く、充放電サイクル特性が良好であった。また負極の厚み変化が小さく、充放電に伴う電池膨れを抑制できた。これに対し、dgが大きな黒鉛を含有する負極を用いた比較例1、14、27の電池は、負荷特性が悪く、500サイクル目の容量維持率が低く充放電サイクル特性が劣っていた。dgが小さな黒鉛を含有する負極を用いた比較例2、15、28の電池は、不可逆容量が大きく初回放電容量が小さくなった。ds/dg値が大きな負極を用いた比較例3、16、29の電池は、負極の厚み変化が大きく、500サイクル目の容量維持率が低く充放電サイクル特性が劣っていた。dsが小さなSiOSiOと炭素材料との複合体を含有し、ds/dg値が小さな負極を用いた比較例4、17、30の電池は、不可逆容量が大きく初回放電容量が小さくなった。SiOの割合が大きなSiOと炭素材料との複合体を含有する負極を用いた比較例5、18、31の電池は、SiOが炭素材料で十分に被覆されていないために伝導性が低く、500サイクル目の容量維持率が低く充放電サイクル特性が劣っていた。SiOの割合が小さなSiOと炭素材料との複合体を含有する負極を用いた比較例6、19、32の電池は、初回放電容量が低くなった。結晶子径が大きいSiを含むSiOSiOと炭素材料との複合体を含有する負極を用いた比較例7、20、33の電池は、充放電に伴うSiの体積膨張でSiOが劣化し、500サイクル目の容量維持率が低く充放電サイクル特性が劣っていた。また、負極における黒鉛の割合を70質量とした実施例6、7、15、16、24、25の電池は、実施例1~5、10~14、19~23の電池よりも高容量であるにもかかわらず、500サイクル目の容量維持率が高く、充放電サイクル特性が良好で、負極の厚み変化も低い値となった。これに対し、dgが大きな黒鉛を含有する負極を用いた比較例8、21、34の電池は、負荷特性が悪く、500サイクル目の容量維持率が低く、充放電サイクル特性が劣っていた。ds/dg値が大きな負極を用いた比較例9、22、35の電池は、負極の厚み変化が大きく、500サイクル目の容量維持率が低く、充放電サイクル特性が劣っていた。dg値が小さな黒鉛を含有する負極を用いた比較例10、23、36の電池は、不可逆容量が大きく初回放電容量が小さくなり、500サイクル目の容量維持率が低くなった。また、実施例の電池は、いずれも初回放電容量が約900mAhか、それ以上と大きく、更に充放電サイクル特性が良好であることで、500サイクル経過後にも650mAh以上の大きな容量が確保できている。これに対し、比較例の電池では、初回充放電容量が大きい場合であっても、500サイクル経過後には容量が低下し、実施例の電池よりも充放電サイクル特性が劣る結果となった。なお、実施例の電池のうち、負極における黒鉛の割合が70質量以上である実施例1~7、10~16、19~25の電池の容量維持率が特に高く、負極の厚み変化も少ないことから、負極の黒鉛の割合は70質量以上とすることが好ましい。"