"粉末X線回折スペクトルにおいて、少なくとも約729、1024、1215、1795および1844度2θにピークを有する、4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶。粉末X線回折スペクトルにおいて、約641、729、922、1003、1024、1215、1259、1336、1388、1415、1444、1660、1733、1795、1844、1886、1927、2023、2110、2185、2226、2311、2363および2438度2θにピークを有する、請求項1記載の4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶。図3に示される粉末X線回折スペクトルチャートを特徴とする請求項2記載の4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶。示差走査熱量測定において約157°Cに吸熱ピークを有する、4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶。図4に示される示差走査熱量測定チャートを特徴とする請求項4記載の4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶。粉末X線回折スペクトルにおいて、少なくとも約512、1016、1051、1490および2042度2θにピークを有する、4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶。粉末X線回折スペクトルにおいて、約512、894、922、1016、1051、1207、1307、1362、1437、1490、1535、1605、1692、1752、1786、1861、1958、1992、2042、2119、2171、2203、2239、2374および2424度2θにピークを有する、請求項6記載の4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶。図5に示される粉末X線回折スペクトルチャートを特徴とする請求項7記載の4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶。示差走査熱量測定において約146°Cに吸熱ピークを有する、4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶。図6に示される示差走査熱量測定チャートを特徴とする請求項9記載の4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶。粉末X線回折スペクトルにおいて、少なくとも約525、1216、1508、1707および2144度2θにピークを有する、4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶。粉末X線回折スペクトルにおいて、約525、812、892、1045、1119、1216、1312、1351、1454、1508、1565、1625、1707、1780、1861、1959、2021、2075、2144、2223、2253、2329および2441度2θにピークを有する、請求項11記載の4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶。図9に示される粉末X線回折スペクトルチャートを特徴とする請求項12記載の4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶。示差走査熱量測定において約152°Cに吸熱ピークを有する、4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶。図10に示される示差走査熱量測定チャートを特徴とする請求項14記載の4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶。請求項1~5のいずれか1項に記載の4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶を有効成分として含有してなる医薬組成物。請求項6~10のいずれか1項に記載の4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶を有効成分として含有してなる医薬組成物。請求項11~15のいずれか1項に記載の4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶を有効成分として含有してなる医薬組成物。強力な経口活性を有し、かつその効果が長時間持続するcysLT1/cysLT2受容体拮抗剤が望まれている。また、結晶性化合物には、結晶多形が存在する可能性があることが知られている。結晶多形が存在する化合物は、結晶形によって、溶解度、溶解速度、または熱、光、湿度等に対する安定性等が異なることから、医薬品の製造において、その適応疾患や剤形に最も適した原薬の結晶形を選択することは、非常に重要な課題である。昨今、市販品のあるロットにおいて、新たな結晶多形の存在が確認され、その所為で製造中止にまで至った例がある。そのため、開発当初から、それ以外の結晶多形に転移する可能性が極めて低い最安定晶を探索し、その安定供給を目指す必要があった。本発明者らは上記の課題に鑑み、化合物I、化合物IIまたは化合物IIIの結晶多形について鋭意検討した。例えば、化合物Iについて、溶媒の組み合わせや温度等を変化させ、種々の結晶化条件を検討したところ、得られた結晶の多くは上記特許文献3に記載のA型結晶であったが、それ以外に新たなB型結晶を確認し、化合物Iに結晶多形が存在することを見出した。さらに検討を加えた結果、B型結晶の示差走査熱量測定DSCから、新規のC型結晶を見出した。本発明者らは、化合物Iの結晶多形につき種々の評価を行った結果、C型結晶は、熱力学的安定性、光安定性、湿度安定性に優れることを見出し、このC型結晶を化合物Iにおける最安定晶と定めた。しかし、化合物IがC型結晶として得られる頻度は、結晶多形スクリーニング条件全体のうち、C型結晶を含むもので0.87917、単一なものでは0.33917と非常に低く、極限定された条件でしかC型結晶は得られなかった。また、この条件は、医薬品として、大量かつ安定に供給できる条件として満足できるものではなかった。そこで、本発明者らは、上記問題を解決すべく、さらに鋭意検討を重ね、限られた条件でのみ取得できる、化合物Iの最安定晶であるC型結晶を、純度よく大量に安定して得ることに成功した。また、化合物IIおよび化合物IIIについても、新規の安定晶を、純度よく大量に安定して得ることに成功した。すなわち、本発明者らは、新規に見出した、化合物IのC型結晶、化合物IIのB型結晶または化合物IIIのC型結晶以下、これら結晶形を本発明の結晶形と略記する場合がある。が、光および湿度に対する安定性に優れており、さらに熱力学的に安定であるため、工業的生産上、安定供給に優れることを見出した。さらに、本発明の結晶形を、純度よく大量に安定して得ることに成功した。また、本発明者らは、本発明の結晶形が、強力にcysLT1/cysLT2受容体を拮抗し、経口投与においてもその効果が長時間持続する化合物であることを見出した。すなわち、本発明の結晶形は、有用な呼吸器疾患治療薬になることを見出し、本発明を完成した。すなわち、本発明は、1粉末X線回折スペクトルにおいて、少なくとも約729、1024、1215、1795および1844度2θにピークを有する、4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、2粉末X線回折スペクトルにおいて、約641、729、922、1003、1024、1215、1259、1336、1388、1415、1444、1660、1733、1795、1844、1886、1927、2023、2110、2185、2226、2311、2363および2438度2θにピークを有する、1記載の4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、3図3に示される粉末X線回折スペクトルチャートを特徴とする2記載の4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、4示差走査熱量測定において約157°Cに吸熱ピークを有する、4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、5図4に示される示差走査熱量測定チャートを特徴とする4記載の4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、6示差走査熱量測定において約157°Cに吸熱ピークを有する、1記載の4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、7粉末X線回折スペクトルにおいて、少なくとも約512、1016、1051、1490および2042度2θにピークを有する、4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、8粉末X線回折スペクトルにおいて、約512、894、922、1016、1051、1207、1307、1362、1437、1490、1535、1605、1692、1752、1786、1861、1958、1992、2042、2119、2171、2203、2239、2374および2424度2θにピークを有する、7記載の4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、9図5に示される粉末X線回折スペクトルチャートを特徴とする8記載の4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、10示差走査熱量測定において約146°Cに吸熱ピークを有する、4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、11図6に示される示差走査熱量測定チャートを特徴とする10記載の4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、12示差走査熱量測定において約146°Cに吸熱ピークを有する、7記載の4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、13粉末X線回折スペクトルにおいて、少なくとも約525、1216、1508、1707および2144度2θにピークを有する、4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、14粉末X線回折スペクトルにおいて、約525、812、892、1045、1119、1216、1312、1351、1454、1508、1565、1625、1707、1780、1861、1959、2021、2075、2144、2223、2253、2329および2441度2θにピークを有する、13記載の4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、15図9に示される粉末X線回折スペクトルチャートを特徴とする14記載の4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、16示差走査熱量測定において約152°Cに吸熱ピークを有する、4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、17図10に示される示差走査熱量測定チャートを特徴とする16記載の4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、18示差走査熱量測定において約152°Cに吸熱ピークを有する、13記載の4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、191~6のいずれかに記載の4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶を有効成分として含有してなる医薬組成物、207~12のいずれかに記載の4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶を有効成分として含有してなる医薬組成物、2113~18のいずれかに記載の4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶を有効成分として含有してなる医薬組成物、22cysLT1/cysLT2受容体拮抗剤である19~21記載の組成物、23cysLT1/cysLT2受容体介在性疾患の予防および/または治療剤である22記載の組成物、24cysLT1/cysLT2受容体介在性疾患が呼吸器疾患である23記載の組成物、25呼吸器疾患が喘息、慢性閉塞性肺疾患、肺気腫、慢性気管支炎、肺炎、重症急性呼吸器症候群、急性呼吸窮迫症候群、アレルギー性鼻炎、副鼻腔炎、肺線維症または咳嗽である24記載の組成物、261~6のいずれかに記載の4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、7~12のいずれかに記載の4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶または13~18のいずれかに記載の4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶と、ロイコトリエン受容体拮抗薬、ステロイド薬、抗ヒスタミン薬、ホスホジエステラーゼ阻害薬、エラスターゼ阻害薬、抗コリン薬、5-リポキシゲナーゼ阻害薬、プロスタグランジン類、非ステロイド性抗炎症薬、交感神経刺激薬、トロンボキサン合成酵素阻害薬およびトロンボキサン受容体拮抗薬から選択される1種以上とを組み合わせてなる医薬、271~6のいずれかに記載の4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、7~12のいずれかに記載の4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶または13~18のいずれかに記載の4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶の有効量を哺乳動物に投与することを特徴とする哺乳動物におけるcysLT1/cysLT2受容体介在性疾患の予防および/または治療方法、28cysLT1/cysLT2受容体介在性疾患の予防および/または治療のために使用される1~6のいずれかに記載の4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、7~12のいずれかに記載の4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶または13~18のいずれかに記載の4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、29cysLT1/cysLT2受容体介在性疾患の予防および/または治療薬を製造するための1~6のいずれかに記載の4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、7~12のいずれかに記載の4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶または13~18のいずれかに記載の4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶の使用、304,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸を、アセトンと水の混合溶媒に加える工程、ついで50~60°Cで2時間以上撹拌する工程、ついで沈殿物を形成するために混合物を冷却する工程を経て製造されることを特徴とする、1~6のいずれかに記載の4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、314,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸を、エタノールと水の混合溶媒に約70°Cで溶解させる工程、ついで沈殿物を形成するために混合物を冷却する工程を経て製造されることを特徴とする、7~12のいずれかに記載の4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、324,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸を、エタノールに約65°Cで溶解させた後、この溶液を水に内温25°C以下で滴下する工程を経て製造されることを特徴とする、13~18のいずれかに記載の4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶、334,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸を、アセトンと水の混合溶媒に加える工程、ついで50~60°Cで2時間以上撹拌する工程、ついで沈殿物を形成するために混合物を冷却する工程を含むことを特徴とする、1~6のいずれかに記載の4,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶の製造方法、344,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸を、エタノールと水の混合溶媒に約70°Cで溶解させる工程、ついで沈殿物を形成するために混合物を冷却する工程を含むことを特徴とする、7~12のいずれかに記載の4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶の製造方法、および354,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸を、エタノールに約65°Cで溶解させた後、この溶液を水に内温25°C以下で滴下する工程を含むことを特徴とする、13~18のいずれかに記載の4,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸の結晶の製造方法、に関する。本発明の結晶形は、強力なcysLT1/cysLT2受容体拮抗作用を有するとともに、薬効の持続性に優れる化合物であるので、経口投与において、その効果が長時間持続する呼吸器疾患治療薬として大変有用である。また、本発明の結晶形は、熱力学的に安定であることから製造上で安定した供給が可能であり、また光安定性および湿度安定性に優れていることにより保存安定性にも優れるため、医薬品の原薬として大変有用である。本発明において、化合物Iは、以下の構造:で示される化合物である。本発明において、化合物Iには、A型結晶、B型結晶およびC型結晶の3種類の結晶多形が存在する。そのうち、A型結晶は、上記特許文献3に記載された結晶形であるが、B型結晶およびC型結晶は、本発明で初めて明らかにされた新規の結晶形である。結晶形の相違は、特に、粉末X線回折スペクトル、または/および示差走査熱量測定DSCによって区別される。すなわち、化合物IのB型結晶とは、以下のaおよびbの少なくとも一つの物理化学データによって特徴づけられる。好ましくは、aおよびbの両方の物理化学データによって特徴づけられる。a以下の図1に示される粉末X線回折スペクトル、または以下の表1に示される回折角2θである、b以下の図2に示される示差走査熱量測定DSC、または約127°Cの吸熱ピークを有する。また、化合物IのC型結晶とは、以下のcおよびdの少なくとも一つの物理化学データによって特徴づけられる。好ましくは、cおよびdの両方の物理化学データによって特徴づけられる。c以下の図3に示される粉末X線回折スペクトル、以下の表2に示される回折角2θ、または粉末X線回折スペクトルにおいて約729、1024、1215、1795および1844度2θにピークを有する、d以下の図4に示される示差走査熱量測定DSC、または約157°Cの吸熱ピークを有する。一方、上記特許文献3に記載された化合物IのA型結晶とは、該特許文献に記載されている図3粉末X線回折スペクトルチャート、図4示差走査熱量測定DSCチャートおよび/または表2に示される回折角2θによって特徴づけられる。また、本明細書における、図11に示される粉末X線回折スペクトル、または図12に示される示差走査熱量測定によっても特徴づけられる。本発明において、化合物IIは、以下の構造:で示される化合物である。本発明において、化合物IIには、A型結晶およびB型結晶の2種類の結晶多形が存在する。そのうち、A型結晶は上記特許文献3に記載された結晶形であるが、B型結晶は、本発明で初めて明らかにされた新規の結晶形である。結晶形の相違は、特に、粉末X線回折スペクトル、または/および示差走査熱量測定DSCによって区別される。すなわち、化合物IIのB型結晶とは、以下のeおよびfの少なくとも一つの物理化学データによって特徴づけられる。好ましくは、eおよびfの両方の物理化学データによって特徴づけられる。e以下の図5に示される粉末X線回折スペクトル、以下の表3に示される回折角2θ、または粉末X線回折スペクトルにおいて、約512、1016、1051、1490および2042度2θにピークを有する、f以下の図6に示される示差走査熱量測定DSC、または約146°Cの吸熱ピークを有する。一方、上記特許文献3に記載された化合物IIのA型結晶とは、該特許文献に記載されている図1粉末X線回折スペクトルチャート、図2示差走査熱量測定DSCチャートおよび/または表1に示される回折角2θによって特徴づけられる。また、本明細書における、図13に示される粉末X線回折スペクトル、または図14に示される示差走査熱量測定によっても特徴づけられる。本発明において、化合物IIIは、以下の構造:で示される化合物である。本発明において、化合物IIIには、A型結晶、B型結晶およびC型結晶の3種類の結晶多形が存在する。そのうち、A型結晶は、上記特許文献3に記載された結晶形であるが、B型結晶およびC型結晶は、本発明で初めて明らかにされた新規の結晶形である。結晶形の相違は、特に、粉末X線回折スペクトル、または/および示差走査熱量測定DSCによって区別される。すなわち、化合物IIIのB型結晶とは、以下のgおよびhの少なくとも一つの物理化学データによって特徴づけられる。好ましくは、gおよびhの両方の物理化学データによって特徴づけられる。g以下の図7に示される粉末X線回折スペクトル、または以下の表4に示される回折角2θである、h以下の図8に示される示差走査熱量測定DSC、または約144°Cの吸熱ピークを有する。また、化合物IIIのC型結晶とは、以下のiおよびjの少なくとも一つの物理化学データによって特徴づけられる。好ましくは、iおよびjの両方の物理化学データによって特徴づけられる。i以下の図9に示される粉末X線回折スペクトル、以下の表5に示される回折角2θ、または粉末X線回折スペクトルにおいて、約525、1216、1508、1707および2144度2θにピークを有する、j以下の図10に示される示差走査熱量測定DSC、または約152°Cの吸熱ピークを有する。一方、上記特許文献3に記載された化合物IIIのA型結晶とは、該特許文献に記載されている図5粉末X線回折スペクトルチャート、図6示差走査熱量測定DSCチャートおよび/または表3に示される回折角2θによって特徴づけられる。また、本明細書における、図15に示される粉末X線回折スペクトル、または図16に示される示差走査熱量測定によっても特徴づけられる。本発明において、化合物I、化合物IIおよび化合物IIIの各結晶形は、本明細書に記載された物理化学データによって特定されるものであるが、各スペクトルデータは、その性質上多少変わり得るものであるから、厳密に解されるべきではない。例えば、粉末X線回折スペクトルデータは、その性質上、結晶の同一性の認定においては、回折角2θや全体的なパターンが重要であり、相対強度は結晶成長の方向、粒子の大きさ、測定条件によって多少変わり得る。また、示差走査熱量測定DSCデータにおいても、結晶の同一性の認定においては、全体的なパターンが重要であり、測定条件によって多少変わり得る。したがって、本発明の結晶形において、粉末X線回折スペクトルまたは示差走査熱量測定DSCとパターンが、それぞれ全体的に類似するものは、本発明の結晶形に含まれるものである。本発明において、化合物I、化合物IIおよび化合物IIIを含む、一般式Iで示される化合物は、公知の方法、例えば以下に示す方法、これらに準ずる方法または実施例に従って製造することが出来る。なお、本発明において、ジオキサンとは1,4-ジオキサンを意味し、ジメトキシエタンとは1,2-ジメトキシエタンを意味する。化合物I、化合物IIおよび化合物IIIを含む、一般式I式中、ring1は、を表わし、R1は、水素原子、またはフッ素原子を表わす。で示される化合物は、公知の方法、例えば以下に示す方法、これらに準ずる方法または実施例に示す方法に従って製造することができる。一般式Iで示される化合物は、一般式II式中、R5は、C1~6アルキル基好ましくは、メチル基、エチル基を表わし、その他の記号は前記と同じ意味を表す。で示される化合物をアルカリ加水分解反応に付すことによって製造することができる。一般式IIで示される化合物のアルカリ加水分解反応は、例えば、有機溶媒エチレングリコール、メタノール、エタノール、2-プロパノール、テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメトキシエタン、ジグリム等中、アルカリ金属の水酸化物水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム等、アルカリ土類金属の水酸化物水酸化バリウム、水酸化カルシウム等またはアルカリ金属およびアルカリ土類金属の炭酸塩炭酸ナトリウム、炭酸カリウム等あるいはその水溶液もしくはこれらの混合物を用いて、0~120°Cの温度で行なわれる。好ましくは、メタノールまたはエタノールとテトラヒドロフランまたはジメトキシエタンの混合有機溶媒中、水酸化ナトリウムまたは水酸化カリウム水溶液と約25°C~50°Cで反応させることにより行われる。一般式IIで示される化合物は、反応工程式1に示される方法で製造することができる。反応工程式1中、Xは臭素原子、ヨウ素原子、またはトリフルオロメタンスルホニルオキシ基好ましくは臭素原子を表わし、Zはハロゲン原子、水酸基、メタンスルホニルオキシ基、またはp-トルエンスルホニルオキシ基好ましくはハロゲン原子を表わし、その他の記号は前記と同じ意味を表わす。反応工程式1で示される、エーテル化反応、クロロホルミル化反応、アルキン形成反応、およびクロスカップリング反応は、公知の条件、例えば以下に示す条件、または本明細書中に記載された実施例の条件で行うことができる。一般式IIIで示される化合物と一般式IVで示される化合物のエーテル化反応は、1Zがハロゲン原子、メタンスルホニルオキシ基、またはp-トルエンスルホニルオキシ基の場合には、例えば、有機溶媒ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、N,N-ジメチルアセトアミド、N-メチル-2-ピロリジノン、1,3-ジメチル-2-イミダゾリジノン、クロロホルム、塩化メチレン、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、アセトン、ベンゼン、トルエン等中、アルカリ金属の水酸化物水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム等、アルカリ土類金属の水酸化物水酸化バリウム、水酸化カルシウム等またはアルカリ金属の炭酸塩炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸セシウム等、アルカリ金属のリン酸塩リン酸カリウム等あるいはその水溶液もしくはこれらの混合物の存在下、相間移動触媒例えば、塩化テトラブチルアンモニウム、臭化テトラブチルアンモニウム、ヨウ化テトラブチルアンモニウム、酢酸テトラブチルアンモニウム、水酸化テトラブチルアンモニウム、硫酸水素テトラブチルアンモニウム、塩化ベンジルトリメチルアンモニウム等、アルカリ金属のハロゲン化物ヨウ化カリウム、ヨウ化ナトリウム、臭化カリウム、臭化ナトリウム等の存在下または非存在下、0~120°Cで反応させることにより行なわれる。好ましくは、N-メチル-2-ピロリジノン、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシドまたはN,N-ジメチルアセトアミド中、炭酸カリウム、リン酸カリウムまたは炭酸セシウムの存在下、ヨウ化カリウム水溶液の存在下または非存在下、約40~80°Cで反応させることにより行われる。2Zが水酸基の場合には、例えば、有機溶媒ジクロロメタン、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、アセトニトリル、ベンゼン、トルエン等中、アゾ化合物アゾジカルボン酸ジエチル、アゾジカルボン酸ジイソプロピル、1,1’-アゾジカルボニルジピペリジン、1,1’-アゾビスN,N-ジメチルホルムアミド等およびホスフィン化合物トリフェニルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリメチルホスフィン等の存在下、0~60°Cで反応させることにより行なわれる。反応工程式1中、一般式Vで示される化合物のクロロホルミル化反応は、例えば、ホルミル化剤N,N-ジメチルホルムアミド、N-ホルミルピロリジン、N-ホルミルピペリジン、N-メチルホルムアニリド、N-ホルミルモルホリン、N-ホルミルジフェニルアミン、N-ホルミルジエチルアミン、N-ホルミルジイソプロピルアミン等中、またはこれらホルミル化剤と有機溶媒ベンゼン、トルエン、キシレン、クロロベンゼン、o-ジクロロベンゼン、クロロホルム、塩化メチレン、二塩化エチレン、ジエチルエーテル、ジメトキシエタン、アセトニトリル、ニトロメタン、ニトロエタン等中、クロロ化剤オキシ塩化リン、五塩化リン、塩化チオニル、三塩化リン等を、0~120°Cで反応させることにより行なわれる。好ましくは、N,N-ジメチルホルムアミド中、オキシ塩化リンを約25°Cで反応させることにより行われる。反応工程式1中、一般式VIで示される化合物のアルキン形成反応は、例えば、有機溶媒ジメチルスルホキシド、N,N-ジメチルホルムアミド、N,N-ジメチルアセトアミド、N-メチル-2-ピロリジノン、1,3-ジメチル-2-イミダゾリジノン、塩化メチレン、ジエチルエーテル、tブチルメチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメトキシエタン、ジグリム、ベンゼン、トルエン、エチレングリコール、メタノール、エタノール、2-プロパノール等中、アルカリ金属の水酸化物水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム等、アルカリ金属のアルコキシドナトリウムメトキシド、ナトリウムエトキシド、ナトリウムtブトキシド、カリウムtブトキシド等、アルカリ土類金属の水酸化物水酸化バリウム、水酸化カルシウム等または炭酸塩炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸セシウム等、アルカリ金属のリン酸塩リン酸カリウム等あるいはその水溶液もしくはこれらの混合物の存在下、相間移動触媒例えば、塩化テトラブチルアンモニウム、臭化テトラブチルアンモニウム、ヨウ化テトラブチルアンモニウム、酢酸テトラブチルアンモニウム、水酸化テトラブチルアンモニウム、硫酸水素テトラブチルアンモニウム、塩化ベンジルトリメチルアンモニウム等の存在下または非存在下、0~100°Cで反応させることにより行なわれる。好ましくは、ジメチルスルホキシドまたはジオキサン中、水酸化カリウムまたは水酸化ナトリウム水溶液と約50~70°Cで反応させることにより行われる。一般式VIIで示される化合物と一般式VIIIで示される化合物のクロスカップリング反応は、例えば、有機溶媒酢酸エチル、酢酸イソプロピル、ベンゼン、トルエン、キシレン、ヘプタン、シクロヘキサン、テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメトキシエタン、エタノール、2-プロパノール、ポリエチレングリコール、ジメチルスルホキシド、N,N-ジメチルホルムアミド、N,N-ジメチルアセトアミド、N-メチル-2-ピロリジノン、塩化メチレン、クロロホルム、アセトン、アセトニトリル、水、またはそれらの混合物等中または無溶媒条件下、塩基ジエチルアミン、トリエチルアミン、プロピルアミン、ジイソプロピルアミン、ジイソプロピルエチルアミン、ジブチルアミン、トリブチルアミン、ピロリジン、ピペリジン、N-メチルピペリジン、1,4-ジアザビシクロ[2.2.2]オクタンDABCO、ピリジン、水酸化ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸セシウム、リン酸ナトリウム、リン酸カリウム、フッ化カリウム等および触媒パラジウム触媒例えば、テトラキストリフェニルホスフィンパラジウムPd4、二塩化ビストリフェニルホスフィンパラジウムPdCl22、酢酸パラジウムPd2、二塩化パラジウムPdCl2、パラジウム黒、ビス{1,1’-ビスジフェニルホスフィノフェロセン}ジクロロパラジウムPdCl22、ジクロロビスアリルパラジウムPd2Cl22、ヨウ化フェニルビストリフェニルホスフィンパラジウムPhPdI2、トリスジベンジリデンアセトンジパラジウムPd23、ビストリtブチルホスフィンパラジウムPd2等単独で、または配位子例えば、トリフェニルホスフィン、トリtブチルホスフィン等との混合物、またはそれらと銅触媒ヨウ化銅I等との混合物等存在下または非存在下、相間移動触媒例えば、塩化テトラブチルアンモニウム、臭化テトラブチルアンモニウム、ヨウ化テトラブチルアンモニウム、酢酸テトラブチルアンモニウム等の存在下または非存在下、室温~120°Cで反応させることにより行われる。好ましくは、酢酸エチル、酢酸イソプロピル、テトラヒドロフランまたはアセトニトリル中または無溶媒条件下、トリエチルアミンまたはジイソプロピルアミンおよび触媒二塩化ビストリフェニルホスフィンパラジウムPdCl22またはビストリtブチルホスフィンパラジウムPd2単独で、またはトリフェニルホスフィンとの混合物、またはそれらとヨウ化銅Iとの混合物と、約60~85°Cで反応させることにより行われる。出発原料または試薬として用いる一般式IIIおよびIVで示される化合物は、それ自体公知であるか、本明細書中に記載された実施例、あるいは公知の方法、例えば、ComprehensiveOrganicTransformations:AGuidetoFunctionalGroupPreparations2ndEditionRichardCLarockJohnWileySonsInc1999に記載された方法を用いることにより容易に製造することができる。一般式VIIIで示される化合物は、反応工程式2に示される方法で製造することができる。反応工程式2中、R2は、C1~6アルキル基または水素原子好ましくは、エチル基、ブチル基を表わし、R3は、C1~6アルキル基または水素原子好ましくはエチル基、ブチル基を表わし、R4は、ハロゲン原子好ましくは臭素原子を表わし、その他の記号は前記と同じ意味を表わす。反応工程式2で示される、アルキル化反応、加水分解反応およびエステル化反応は、公知の条件、例えば以下に示す条件、または本明細書中に記載された実施例の条件で行うことができる。反応工程式2中、一般式IXで示される化合物のアルキル化反応は、例えば、有機溶媒ジメチルスルホキシド、N,N-ジメチルホルムアミド、N,N-ジメチルアセトアミド、N-メチル-2-ピロリジノン、1,3-ジメチル-2-イミダゾリジノン、塩化メチレン、ジエチルエーテル、tブチルメチルエーテル、テトラヒドロフラン、アセトン、ジグリム、ベンゼン、トルエン等中、アルカリ金属のリン酸塩リン酸ナトリウム、リン酸カリウム等、アルカリ金属の炭酸塩炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸セシウム等、アルカリ金属のアルコキシドナトリウムメトキシド、ナトリウムエトキシド、ナトリウムtブトキシド、カリウムtブトキシド等、アルカリ金属の水酸化物水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム等、アルカリ土類金属の水酸化物水酸化バリウム、水酸化カルシウム等と一般式Xで示される4-ハロ酪酸エステルを相間移動触媒例えば、塩化テトラブチルアンモニウム、臭化テトラブチルアンモニウム、ヨウ化テトラブチルアンモニウム、酢酸テトラブチルアンモニウム、水酸化テトラブチルアンモニウム、硫酸水素テトラブチルアンモニウム等の存在下または非存在下、0~100°Cで反応させることにより行なわれる。好ましくは、N,N-ジメチルアセトアミド、ジメチルスルホキシド、N,N-ジメチルホルムアミド、N-メチル-2-ピロリジノンまたは1,3-ジメチル-2-イミダゾリジノン中、リン酸カリウムまたは炭酸セシウムと4-ブロモ酪酸エチルを約45~60°Cで反応させることにより行われる。反応工程式2中、一般式XIで示される化合物の加水分解反応は、例えば、有機溶媒メタノール、エタノール、2-プロパノール、エチレングリコール、ジエチルエーテル、tブチルメチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメトキシエタン、ジグリム等中、アルカリ金属の水酸化物水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム等の水溶液、アルカリ土類金属の水酸化物水酸化バリウム、水酸化カルシウム等の水溶液を0~100°Cで反応させることにより行なわれる。好ましくは、メタノールまたはエタノールとテトラヒドロフランまたはジメトキシエタンの混合有機溶媒中、水酸化ナトリウムまたは水酸化カリウム水溶液と約25°C~50°Cで反応させることにより行われる。反応工程式2中、一般式XIIで示される化合物のエステル化反応は、例えば、有機溶媒メタノール等中、有機酸硫酸、塩酸、メタンスルホン酸、p-トルエンスルホン酸等、または固体酸アンバーライト等を0~65°Cで反応させることにより行なわれる。好ましくは、メタノール中、硫酸と約50°Cで反応させることにより行われる。別法としては、有機溶媒ジメチルスルホキシド、N,N-ジメチルホルムアミド、N,N-ジメチルアセトアミド、N-メチル-2-ピロリジノン、1,3-ジメチル-2-イミダゾリジノン、アセトン、テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメトシキエタン、ジグリム等中、メチル化剤ヨウ化メチル、硫酸ジメチル等およびアルカリ金属およびアルカリ土類金属の炭酸塩炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸セシウム等を0~100°Cで反応させることにより行なわれる。出発原料または試薬として用いる一般式IXおよびXで示される化合物は、それ自体公知であるか、本明細書中に記載された実施例、あるいは公知の方法、例えば、ComprehensiveOrganicTransformations:AGuidetoFunctionalGroupPreparations2ndEditionRichardCLarockJohnWileySonsInc1999に記載された方法を用いることにより容易に製造することができる。本明細書中の各反応において、加熱を伴う反応は、当業者にとって明らかなように、水浴、油浴、砂浴またはマイクロ波を用いて行なうことができる。本明細書中の各反応において、適宜、高分子ポリマー例えば、ポリスチレン、ポリアクリルアミド、ポリプロピレン、ポリエチレングリコール等に担持させた固相担持試薬を用いてもよい。本明細書中の各反応において、反応生成物は通常の精製手段、例えば、常圧下または減圧下における蒸留、シリカゲルまたはケイ酸マグネシウムを用いた高速液体クロマトグラフィー、薄層クロマトグラフィー、イオン交換樹脂、スカベンジャー樹脂あるいはカラムクロマトグラフィーまたは洗浄、再結晶などの方法により精製することができる。精製は反応ごとに行なってもよいし、いくつかの反応終了後に行なってもよい。本発明において、本発明の結晶形は、公知の方法、例えば以下に示す方法、これらに準ずる方法または実施例に従って製造することが出来る。なお、再結晶を行う際、種晶は、使用しても、または使用しなくてもよい。化合物IのC型結晶は、例えば上記特許文献3の実施例142、または後述の実施例101と同様に製造した化合物Iから、例えば下記の方法によって製造することができる。化合物Iを、アセトンと水の混合溶媒に加え約70°Cで8時間以上撹拌する。その後、室温まで冷却することで、化合物IのC型結晶を得ることができる。または、化合物Iをアセトンと水の混合溶媒に加え、さらに種晶を加えて、50~60°Cで2時間以上撹拌する。その後、室温まで冷却することで、化合物IのC型結晶を得ることができる。化合物IのC型結晶を得る方法として好ましくは、下記の方法である。化合物Iをアセトンと水の混合溶媒に加え、さらに種晶を加えて、50~60°Cで2時間以上撹拌する。その後、室温まで冷却する。化合物IIのB型結晶は、例えば、上記特許文献3の実施例9、または後述の実施例9と同様に製造した化合物IIから、例えば下記の方法によって製造することができる。化合物IIを混合溶媒例えば、エタノール、アセトニトリル、1-プロパノールまたは2-プロパノールと水の混合溶媒、アセトニトリルまたはt-ブチルメチルエーテルとオクタンの混合溶媒に溶解し、その後冷却することで、化合物IIのB型結晶を得ることができる。化合物IIのB型結晶を得る方法として好ましくは、下記の方法である。化合物IIをエタノールと水の混合溶媒に約70°Cで溶解する。その後、室温まで冷却する。化合物IIIのC型結晶は、例えば、上記特許文献3の実施例143、または後述の実施例102と同様に製造した化合物IIIから、例えば下記の方法によって製造することができる。化合物IIIをエタノールに約65°Cで溶解し、この溶液を水に内温25°C以下で滴下することで、化合物IIIのC型結晶を得ることができる。[毒性]化合物IのC型結晶、化合物IIのB型結晶または化合物IIIのC型結晶の毒性は非常に低いものであり、医薬として使用するために十分安全である。[医薬品への適用]本発明の結晶形はcysLT1/cysLT2受容体に拮抗するため、例えば、気道収縮抑制薬、炎症細胞例えば、好酸球、好中球、リンパ球、好塩基球等の浸潤抑制薬、粘液分泌抑制薬、気道過敏性亢進抑制薬として有用である。また、本発明の結晶形は、cysLT1/cysLT2受容体が関与する疾患、例えば、呼吸器疾患例えば、喘息気管支喘息、アスピリン喘息、運動誘発性喘息等、慢性閉塞性肺疾患COPD、肺気腫、慢性気管支炎、肺炎間質性肺炎、好酸球性肺炎等、重症急性呼吸器症候群SARS、急性呼吸窮迫症候群ARDS、無呼吸性症候群睡眠時無呼吸症候群、アデノイド/扁桃肥大に伴う睡眠呼吸障害、アデノイド/扁桃肥大術後の睡眠呼吸障害等、アレルギー性鼻炎、副鼻腔炎急性副鼻腔炎、慢性副鼻腔炎、好酸球性副鼻腔炎等、肺線維症、咳嗽慢性咳嗽等、空咳等等の予防および/または治療薬や去痰薬、鎮咳薬として有用である。また、本発明の結晶形は、呼吸器機能改善薬としても有用である。呼吸器機能とは、例えば、空気を肺に出し入れする機能肺活量能や、酸素を肺から血液中に送り込み、二酸化炭素を血液中から体外に運び出す機能酸素交換能や呼吸抵抗能等をいう。本発明において、呼吸器とは、例えば、気道、口腔、鼻腔、副鼻腔、気管、気管支、細気管支、肺等の呼吸に関与する体部を意味する。さらにcysLT1/cysLT2受容体が関与する疾患として、本発明の結晶形は、心臓血管系疾患例えば、虚血性心疾患狭心症、心筋梗塞等、急性冠症候群、心不全、不整脈、心筋症拡張型心筋症、肥大型心筋症等、心膜炎、弁膜炎、心筋炎、心タンポナーゼ、心低拍出量症候群、僧帽弁狭窄症等、肺高血圧症原発性肺高血圧症等、嚢胞性線維症、アテローム性動脈硬化、肺線維症、脳卒中脳梗塞等、脳浮腫、間質性膀胱炎、動脈瘤、頭痛片頭痛、群発頭痛、緊張型頭痛等、婦人科疾患子宮内膜症、月経困難症等、メニエール病、てんかん、癌、腎疾患、消化管潰瘍、炎症性腸疾患、皮疹、加齢黄斑変性、糖尿病性網膜症等の治療および/または予防にも有用である。また、本発明の結晶形は、熱力学的に安定であることから製造上で安定した供給が可能であり、また光安定性および湿度安定性に優れていることにより保存安定性にも優れるため、医薬品の原薬として大変有用である。本発明において、cysLT1/cysLT2受容体拮抗作用とは、cysLT1受容体とcysLT2受容体のどちらも拮抗する作用を表わす。本発明の結晶形は、1本発明の結晶形等の予防および/または治療効果の補完および/または増強、2本発明の結晶形等の動態吸収改善、投与量の低減、および/または3本発明の結晶形等の副作用の軽減のために他の薬剤と組み合わせて、投与してもよい。本発明の結晶形等と他の薬剤の併用剤は、1つの製剤中に両成分を含有する配合剤にして投与する形態をとってもよく、また別々の製剤にして投与する形態をとってもよい。この別々の製剤にして投与する場合には、同時投与および時間差による投与が含まれる。また、時間差による投与は、本発明の結晶形等を先に投与し、他の薬剤を後に投与してもよいし、他の薬剤を先に投与し、本発明の結晶形等を後に投与してもかまわず、それぞれの投与方法は同じでも異なっていてもよい。前記他の薬剤は、低分子化合物であってもよく、また高分子の蛋白、ポリペプチド、ポリヌクレオチドDNA、RNA、遺伝子、アンチセンス、デコイ、抗体であるか、またはワクチン等であってもよい。他の薬剤の投与量は、臨床上用いられている用量を基準として適宜選択することができる。また、本発明の結晶形等と他の薬剤の配合比は、投与対象の年齢および体重、投与方法、投与時間、対象疾患、症状、組み合わせ等により適宜選択することができる。例えば、本発明の結晶形等1質量部に対し、他の薬剤を001乃至100質量部用いればよい。他の薬剤は以下に示す同種群および異種群から任意に1種または2種以上を適宜の割合で組み合わせて投与してもよい。また、本発明の結晶形等の予防および/または治療効果を補完および/または増強する他の薬剤には、上記したメカニズムに基づいて、現在までに見出されているものだけでなく今後見出されるものも含まれる。上記併用剤により、予防および/または治療効果を奏する疾患は特に限定されず、本発明の結晶形等の予防および/または治療効果を補完および/または増強する疾患であればよい。本発明の結晶形の喘息に対する予防および/または治療効果の補完および/または増強のための他の薬剤としては、例えば、ロイコトリエン受容体拮抗薬、抗ヒスタミン薬、ホスホジエステラーゼ阻害薬、エラスターゼ阻害薬、抗コリン薬、抗アレルギー薬化学伝達物質遊離抑制薬、ヒスタミン拮抗薬、トロンボキサン合成酵素阻害薬、トロンボキサン受容体拮抗薬、Th2サイトカイン阻害薬、ステロイド薬、気管支拡張薬キサンチン誘導体、交感神経刺激薬、副交感神経遮断薬、ワクチン療法薬、金製剤、漢方薬、非ステロイド抗炎症薬、5-リポキシゲナーゼ阻害薬、5-リポキシゲナーゼ活性化タンパク質拮抗薬、ロイコトリエン合成阻害薬、プロスタグランジン類、カンナビノイド-2受容体刺激薬、鎮咳薬、去痰薬、ワクシニアウイルス接種家兎炎症皮膚抽出液等が挙げられる。ロイコトリエン受容体拮抗薬としては、例えば、プランルカスト水和物、モンテルカストナトリウム、ザフィルルカスト、MK-571、LY-203647、WY-46016、WY-48422、WY-49353、WY-49451、RG-12553、MDL-43291、CGP-44044A、RG-14524、LY-287192、LY-290324、L-695499、RPR-105735B、WAY-125007、OT-4003、LM-1376、LY-290154、SR-2566、L-740515、LM-1453、CP-195494、LM-1484、CR-3465、アブルカスト、ポビルカスト、スルカスト、L-648051、RG-12525、RG-7152、SKF-106203、SR-2640、WY-50295、イラルカストナトリウム、ベルルカスト、MCC-847、BAY-x-7195、リトルカスト、シナルカスト、CGP-44826、FK-011、YM-158、MEN-91507、KCA-757、RS-601、RS-635、S-36496、ZD-3523、DS-4574、ピロドマスト、AS-35、YM-57158、MCI826、NZ-107、4414-CERM、YM-16638、Wy-48252、Wy-44329、Wy-48090、VUF-4679、トメルカスト、SM-11044、SC-39070、OT-3473、N-2401、LY-243364、L-649923、ドクアラスト、DP-1934、YM-17551、Wy-47120、VUF-K-8707、SKF-88046、SKF-101132、SKF-102922、LY-137617、LY-163443、LY-302905、L-647438、L-708738、KY-234、FPL-55712、CP-288886、S-36527、CGP-35949、CS-615、MDL-19301D、SCH-40120、またはZD-3705が挙げられる。ロイコトリエン受容体拮抗薬として好ましくは、プランルカスト水和物、モンテルカストナトリウム、ザフィルルカスト、MK-571であり、さらに好ましくは、プランルカスト水和物、モンテルカストナトリウム、ザフィルルカストである。抗ヒスタミン薬としては、例えば、ジフェンヒドラミン、塩酸ジフェニルピラリン、テオクル酸ジフェニルピラリン、フマル酸クレマスチン、ジメンヒドリナート、dl-マレイン酸クロルフェニラミン、d-マレイン酸クロルフェニラミン、塩酸トリプロリジン、塩酸プロメタジン、酒石酸アリメマジン、塩酸イソチペンジル、塩酸ホモクロルシクリジン、ヒドロキシジン、塩酸シプロヘプタジン、塩酸レボカバスチン、アステミゾール、ベポタスチン、デスロラタジン、TAK-427、ZCR-2060、NIP-530、モメタゾンフロエート、ミゾラスチン、BP-294、アンドラスト、オーラノフィン、アクリバスチン等が挙げられる。ホスホジエステラーゼ阻害薬としては、ホスホジエステラーゼ4阻害薬が好ましく、ホスホジエステラーゼ4阻害薬としては、例えば、ロリプラム、シロミラスト商品名アリフロ、Bay19-8004、NIK-616、ロフルミラストBY-217、シパムフィリンBRL-61063、アチゾラムCP-80633、SCH-351591、YM-976、V-11294A、PD-168787、D-4396、IC-485等が挙げられる。エラスターゼ阻害薬としては、例えば、シベレスタットナトリウム水和物ONO-5046、ONO-6818、MR-889、PBI-1101、EPI-HNE-4、R-665、ZD-0892、ZD-8321、GW-311616、AE-3763、DMP-777、L-659286、L-658758、L-680833、L-683845等が挙げられる。抗コリン薬としては、例えば、臭化イプラトロピウム、臭化オキシトロピウム、臭化フルトロピウム、臭化シメトロピウム、テミベリン、臭化チオトロピウム、レバトロペートUK-112166等が挙げられる。抗アレルギー薬のうち、化学伝達物質遊離抑制薬としては、例えば、クロモグリク酸ナトリウム、トラニラスト、アンレキサノクス、レピリナスト、イブジラスト、ペミロラストカリウム、ダザノラスト、ネドクロミル、クロモグリカート、イスラパファント等が挙げられる。抗アレルギー薬のうち、ヒスタミン拮抗薬としては、例えば、フマル酸ケトチフェン、塩酸アゼラスチン、オキサトミド、メキタジン、テルフェナジン、フマル酸エメダスチン、塩酸エピナスチン、エバスチン、塩酸セチリジン、塩酸オロパタジン、ロラタジン、フェキソフェナジン等が挙げられる。抗アレルギー薬のうち、トロンボキサン合成酵素阻害薬としては、例えば、塩酸オザグレル、イミトロダストナトリウム等が挙げられる。抗アレルギー薬のうち、トロンボキサン拮抗薬としては、例えば、セラトロダスト、ラマトロバン、ドミトロバンカルシウム水和物、KT-2-962等が挙げられる。抗アレルギー薬のうち、Th2サイトカイン阻害薬としては、例えば、トシル酸スプラタスト等が挙げられる。ステロイド薬のうち、外用薬としては、プロピオン酸クロベタゾール、酢酸ジフロラゾン、フルオシノニド、フランカルボン酸モメタゾン、ジプロピオン酸ベタメタゾン、酪酸プロピオン酸ベタメタゾン、吉草酸ベタメタゾン、ジフルプレドナート、プデソニド、吉草酸ジフルコルトロン、アムシノニド、ハルシノニド、デキサメタゾン、プロピオン酸デキサメタゾン、吉草酸デキサメタゾン、酢酸デキサメタゾン、酢酸ヒドロコルチゾン、酪酸ヒドロコルチゾン、酪酸プロピオン酸ヒドロコルチゾン、プロピオン酸デプロドン、吉草酸酢酸プレドニゾロン、フルオシノロンアセトニド、プロピオン酸ベクロメタゾン、トリアムシノロンアセトニド、ピバル酸フルメタゾン、プロピオン酸アルクロメタゾン、酪酸クロベタゾン、プレドニゾロン、フルドロキシコルチド等が挙げられる。ステロイド薬のうち、内服薬、注射薬としては、酢酸コルチゾン、ヒドロコルチゾン、リン酸ヒドロコルチゾンナトリウム、コハク酸ヒドロコルチゾンナトリウム、酢酸フルドロコルチゾン、プレドニゾロン、酢酸プレドニゾロン、コハク酸プレドニゾロンナトリウム、ブチル酢酸プレドニゾロン、リン酸プレドニゾロンナトリウム、酢酸ハロプレドン、メチルプレドニゾロン、酢酸メチルプレドニゾロン、コハク酸メチルプレドニゾロンナトリウム、トリアムシノロン、酢酸トリアムシノロン、トリアムシノロンアセトニド、デキサメタゾン、酢酸デキサメタゾン、リン酸デキサメタゾンナトリウム、パルミチン酸デキサメタゾン、酢酸パラメタゾン、ベタメタゾン等、吸入薬としては、プロピオン酸ベクロメタゾン、プロピオン酸フルチカゾン、ブデソニド、フルニソリド、トリアムシノロン、ST-126P、シクレソニド、デキサメタゾンパロミチオネート、モメタゾンフランカルボネート、プラステロンスルホネート、デフラザコート、メチルプレドニゾロンスレプタネート、コハク酸メチルプレドニゾロンナトリウム等が挙げられる。気管支拡張薬のうち、キサンチン誘導体としては、例えば、アミノフィリン、テオフィリン、ドキソフィリン、シパムフィリン、ジプロフィリン、プロキシフィリン、コリンテオフィリン等が挙げられる。気管支拡張薬のうち、交感神経刺激薬としては、例えば、エピネフリン、塩酸エフェドリン、dl-塩酸メチルエフェドリン、塩酸メトキシフェナミン、硫酸イソプロテレノール、塩酸イソプロテレノール、硫酸オルシプレナリン、塩酸クロルプレナリン、塩酸トリメトキノール、硫酸サルブタモール、硫酸テルブタリン、硫酸ヘキソプレナリン、塩酸ツロブテロール、塩酸プロカテロール、臭化水素酸フェノテロール、フマル酸フォルモテロール、塩酸クレンブテロール、塩酸マブテロール、キシナホ酸サルメテロール、R,R-フォルモテロール、ツロブテロール、塩酸ピルブテロール、塩酸リトドリン、バンブテロール、塩酸ドペキサミン、酒石酸メルアドリン、AR-C68397、レボサルブタモール、KUR-1246、KUL-7211、AR-C89855、S-1319等が挙げられる。気管支拡張薬のうち、副交感神経遮断薬としては、例えば、臭化イプラトロピウム、臭化フルトロピウム、臭化オキシトロピウム、臭化シメトロピウム、テミベリン、臭化チオトロピウム、レバトロペートUK-112166等が挙げられる。ワクチン療法薬としては、例えば、パスパート、アストレメジン、ブロンカスマベルナ、CS-560等が挙げられる。金製剤としては、例えば、金チオリンゴ酸ナトリウム等が挙げられる。塩基性非ステロイド抗炎症薬としては、例えば、塩酸チアラミド、塩酸チノリジン、エピリゾール、エモルファゾン等が挙げられる。5-リポキシゲナーゼ阻害薬としては、例えば、ザイリュートン、ドセベノン、ピリポスト、SCH-40120、WY-50295、E-6700、ML-3000、TMK-688、ZD-2138、メシル酸ダルブフェロン、R-68151、E-6080、DuP-654、SC-45662、CV-6504、NE-11740、CMI-977、NC-2000、E-3040、PD-136095、CMI-392、TZI-41078、Orf-20485、IDB-18024、BF-389、A-78773、TA-270、FLM-5011、CGS-23885、A-79175、ETH-615、AM-103、MK-0633等が挙げられる。5-リポキシゲナーゼ活性化タンパク質拮抗薬としては、例えば、MK-591、MK-886、MK-0633、AM-103等が挙げられる。ロイコトリエン合成阻害薬としては、例えば、オーラノフィン、マレイン酸プログルメタシン、L-674636、A-81834、UPA-780、A-93178、MK-886、REV-5901A、SCH-40120、MK-591、Bay-x-1005、Bay-y-1015、DTI-0026、アムレキサノックス、E-6700等が挙げられる。プロスタグランジン類以下、PGと略記する。としては、PG受容体アゴニスト、PG受容体アンタゴニスト等が挙げられる。PG受容体としては、PGE受容体EP1、EP2、EP3、EP4、PGD受容体DP、CRTH2、PGF受容体FP、PGI受容体IP、TX受容体TP等が挙げられる。鎮咳薬としては、例えば、リン酸コデイン、リン酸ジヒドロコデイン、オキシメテバノール、臭化水素酸デキストロメトルファン、クエン酸ペントキシベリン、リン酸ジメモルファン、クエン酸オキセラジン、クロペラスチン、リン酸ベンプロペリン、塩酸クロフェダノール、塩酸ホミノベン、ノスカピン、ヒベンズ酸チペピジン、塩酸エプラジノン、シャゼンソウエキス等が挙げられる。去痰薬としては、例えば、アンモニアウイキョウ精、炭酸水素ナトリウム、ヨウ化カリウム、塩酸ブロムヘキシン、桜皮エキス、カルボシステイン、フドステイン、塩酸アンブロキソール、塩酸アンブロキゾール徐放薬、メチルシステイン塩酸塩、アセチルシステイン、塩酸L-エチルシステイン、チロキサポール等が挙げられる。該他の薬剤として好ましくは、ロイコトリエン受容体拮抗薬、ステロイド薬または交感神経刺激薬である。本発明を実施するための製剤としては、cysLT1/cysLT2受容体に拮抗する化合物と該化合物の治療効果を補完および/または増強する他の薬剤とを、1つの製剤に配合した製剤でもよく、それぞれの成分を別々に製剤化した製剤でもよい。これらの製剤化は、公知の方法によって行なうことができる。本発明の結晶形等、または本発明の結晶形等と他の薬剤の併用剤を含有してなる医薬組成物を上記の目的で用いるには、通常、全身的または局所的に、経口または非経口の形で投与される。投与量は、年齢、体重、症状、治療効果、投与方法、処理時間等により異なるが、通常、成人一人あたり、1回につき、1mgから1000mgの範囲で、1日1回から数回好ましくは、1日1回経口投与されるか、または成人一人あたり、1回につき、0.1mgから100mgの範囲で、1日1回から数回非経口投与好ましくは、静脈内投与されるか、または1日1時間から24時間の範囲で静脈内に持続投与される。もちろん前記したように、投与量は、種々の条件によって変動するので、上記投与量より少ない量で十分な場合もあるし、また範囲を越えて必要な場合もある。本発明の目的で化合物を投与する際には、経口投与のための内服用固形剤、内服用液剤および、非経口投与のための注射剤、外用剤、坐剤、点眼剤、吸入剤等として用いられる。経口投与のための内服用固形剤には、錠剤、丸剤、カプセル剤、散剤、顆粒剤等が含まれる。カプセル剤のカプセルには、ハードカプセルおよびソフトカプセルが含まれる。このような内服用固形剤においては、1種または2種以上の活性物質はそのままか、または賦形剤ラクトース、マンニトール、グルコース、微結晶セルロース、デンプン等、結合剤ヒドロキシプロピルセルロース、ポリビニルピロリドン、メタケイ酸アルミン酸マグネシウム等、崩壊剤繊維素グリコール酸カルシウム等、滑沢剤ステアリン酸マグネシウム等、安定剤、溶解補助剤グルタミン酸、アスパラギン酸等等と混合され、常法に従って製剤化して用いられる。また、必要によりコーティング剤白糖、ゼラチン、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロースフタレート等で被覆していてもよいし、また2以上の層で被覆していてもよい。さらに、ゼラチンのような吸収されうる物質のカプセルも包含される。経口投与のための内服用液剤は、薬剤的に許容される水剤、懸濁剤、乳剤、シロップ剤、エリキシル剤等を含む。このような液剤においては、ひとつまたはそれ以上の活性物質が、一般的に用いられる希釈剤精製水、エタノールまたはそれらの混液等に溶解、懸濁または乳化される。さらにこの液剤は、湿潤剤、懸濁化剤、乳化剤、甘味剤、風味剤、芳香剤、保存剤、緩衝剤等を含有していてもよい。非経口投与のための注射剤としては、溶液、懸濁液、乳濁液および用時溶剤に溶解、懸濁または乳濁して用いる固形の注射剤を包含する。注射剤は、ひとつまたはそれ以上の活性物質を溶剤に溶解、懸濁または乳濁させて用いられる。溶剤として、例えば注射用蒸留水、生理食塩水、植物油、プロピレングリコール、ポリエチレングリコール、エタノールのようなアルコール類等およびそれらの組み合わせが用いられる。さらにこの注射剤は、安定剤、溶解補助剤グルタミン酸、アスパラギン酸、ポリソルベート80登録商標等、懸濁化剤、乳化剤、無痛化剤、緩衝剤、保存剤等を含んでいてもよい。これらは最終工程において滅菌するか無菌操作法によって調製される。また無菌の固形剤、例えば凍結乾燥品を製造し、その使用前に無菌化または無菌の注射用蒸留水または他の溶剤に溶解して使用することもできる。非経口投与のための点眼剤の剤形としては、点眼液、懸濁型点眼液、乳濁型点眼液、用時溶解型点眼液および眼軟膏が含まれる。これらの点眼剤は公知の方法に準じて製造される。例えば、点眼液の場合には、等張化剤塩化ナトリウム、濃グリセリン等、緩衝化剤リン酸ナトリウム、酢酸ナトリウム等、界面活性剤ポリソルベート80商品名、ステアリン酸ポリオキシル40、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油等、安定化剤クエン酸ナトリウム、エデト酸ナトリウム等、防腐剤塩化ベンザルコニウム、パラベン等などを必要に応じて適宜選択して製造される。これらは最終工程において滅菌するか無菌操作法によって製造される。非経口投与のための吸入剤としては、エアロゾル剤、吸入用液剤または吸入用粉末剤が含まれ、吸入用液剤は用時に水又は他の適当な媒体に溶解、懸濁または乳濁させて使用する形態であってもよい。これらの吸入剤は公知の方法に準じて製造される。例えば、吸入用液剤の場合には、防腐剤塩化ベンザルコニウム、パラベン等、着色剤、緩衝化剤リン酸ナトリウム、酢酸ナトリウム等、等張化剤塩化ナトリウム、濃グリセリン等、増粘剤カリボキシビニルポリマー等、吸収促進剤などを必要に応じて適宜選択して製造される。吸入用粉末剤の場合には、滑沢剤ステアリン酸およびその塩ステアリン酸マグネシウム等等、結合剤デンプン、デキストリン等、賦形剤乳糖、セルロース等、着色剤、防腐剤塩化ベンザルコニウム、パラベン等、吸収促進剤などを必要に応じて適宜選択して製造される。吸入用液剤を投与する際には通常噴霧器例えば、アトマイザー、ネブライザー等が使用され、吸入用粉末剤を投与する際には通常粉末薬剤用吸入投与器が使用される。非経口投与のためのその他の製剤としては、ひとつまたはそれ以上の活性物質を含み、常法により処方される外用液剤、軟膏剤、塗布剤、スプレー剤、坐剤および膣内投与のためのペッサリー等が含まれる。スプレー剤は、一般的に用いられる希釈剤以外に亜硫酸水素ナトリウムのような安定剤と等張性を与えるような緩衝剤、例えば塩化ナトリウム、クエン酸ナトリウムあるいはクエン酸のような等張剤を含有していてもよい。スプレー剤の製造方法は、例えば米国特許第2868691号および同第3095355号に詳しく記載されている。以下、実施例、生物学的実施例、熱力学的試験および光安定性試験によって本発明を詳述するが、本発明はこれらに限定されるものではない。クロマトグラフィーによる分離の箇所、TLCに示されているカッコ内の溶媒は、使用した溶出溶媒または展開溶媒を示し、割合は体積比を表わす。NMRの箇所に示されているカッコ内の溶媒は、測定に使用した溶媒を示している。また、実施例に示される化合物名は、ACD/Nameバージョン600、AdvancedChemistryDevelopmentInc社製によって命名した。実施例1エチル4-7-ブロモ-2-メチル-1H-インドール-3-イルブタノアート2-ブロモフェニルヒドラジン塩酸塩14gのエタノール溶液60mLに5-アセチルバレリン酸90gを加え、反応混合物を50°Cで40分撹拌後、濃硫酸60mLを加え、16時間加熱還流した。反応液を飽和炭酸水素ナトリウム水溶液にあけ、酢酸エチルにて抽出後、無水硫酸ナトリウムで乾燥し、減圧濃縮した。得られた残渣をカラムクロマトグラフィーヘキサン:酢酸エチル=8:1にて精製することによって以下の物性値を有する標題化合物15gを得た。TLC:Rf054ヘキサン:酢酸エチル=3:1;1H-NMRCDCl3:δ123189200231239272410695724743791。実施例2ジエチル4,4’-7-ブロモ-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイルジブタノアート実施例1で製造した化合物18gをジメチルスルホキシド110mLに溶解し、4-ブロモ酪酸エチル76gおよび炭酸セシウム145gを加え、反応混合物を50°Cで16時間撹拌した。反応混合物に水を加え、酢酸エチルで抽出した。有機層を硫酸マグネシウムにて乾燥後、減圧濃縮した。得られた残渣を中圧分取液体クロマトグラフW-prep2XY山善社製、カラム:メインカラム4L、インジェクトカラム3L;ヘキサン:酢酸エチル=9:1→4:1によって精製することにより、以下の物性値を有する標題化合物24gを得た。TLC:Rf031ヘキサン:アセトン=17:3;1H-NMRCDCl3:δ124126183198198212230236239273409420447452688726742。実施例3ジエチル4,4’-7-{[4-アセチルオキシフェニル]エチニル}-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイルジブタノアート実施例2で製造した化合物55gおよび4-エチニルフェニルアセタート38gのアセトニトリル25mL溶液にアルゴン雰囲気下、ジイソプロピルアミン33mLおよびビストリ-t-ブチルホスフィンパラジウム320mgを加え、室温で15時間撹拌した。この反応混合物を、セライト登録商標を通してろ過後、ろ液を濃縮し、得られた残渣を中圧分取液体クロマトグラフW-prep2XY山善社製、カラム:メインカラム3L、インジェクトカラム2L;ヘキサン:酢酸エチル=9:1→7:3によって精製することにより、以下の物性値を有する標題化合物59gを得た。TLC:Rf026ヘキサン:酢酸エチル=3:1;1H-NMRCDCl3:δ121124186198210222225237275404414459465703711732750755。実施例4ジエチル4,4’-{7-[4-ヒドロキシフェニルエチニル]-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル}ジブタノアート実施例3で製造した化合物59gのエタノール11mLおよびジメトキシエタン11mL溶液に炭酸カリウム31gを加え、室温で15時間撹拌した。反応混合物を水で希釈し、酢酸エチルで抽出した。有機層を水、飽和食塩水で順次洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥後、減圧濃縮した。得られた残渣を中圧分取液体クロマトグラフW-prep2XY山善社製、カラム:メインカラム2L、インジェクトカラムL;ヘキサン:酢酸エチル=9:1→6:4によって精製することにより、以下の物性値を有する標題化合物48gを得た。TLC:Rf029ヘキサン:酢酸エチル=2:1;1H-NMRCDCl3:δ122126182199205221232236275404414462539683701730742748。実施例54-ペンタフルオロフェニルブタ-3-イン-1-オール1-ブロモ-2,3,4,5,6-ペンタフルオロベンゼン50gのトリエチルアミン200mL溶液に3-ブチン-1-オール15g、トリフェニルホスフィン27g、ジクロロビストリフェニルホスフィンパラジウム36gおよびヨウ化銅I19gを加え、80°Cで16時間撹拌した。反応混合物を室温に冷却後、t-ブチルメチルエーテル500mLを加え、0°Cで30分間撹拌した。反応混合物を、セライト登録商標を通してろ過後、ろ液を濃縮した。残渣をフラッシュカラムクロマトグラフィーヘキサン:酢酸エチル=95:5→65:35によって精製することにより、以下の物性値を有する標題化合物43gを得た。TLC:Rf028ヘキサン:酢酸エチル=4:1;1H-NMRCDCl3:δ181278386。実施例64-ペンタフルオロフェニルブタン-1-オール実施例5で製造した化合物43gのエタノール430mL溶液に10パラジウム炭素50含水品、43gを加え、反応系中をアルゴンで置換した後に水素雰囲気下室温で6時間撹拌した。10パラジウム炭素50含水品、43gを追加し、水素雰囲気下、室温で2時間撹拌した。反応混合物を、セライト登録商標を通してろ過後、ろ液を濃縮し、以下の物性値を有する標題化合物41gを得た。TLC:Rf031ヘキサン:酢酸エチル=4:1;1H-NMRCDCl3:δ120138152176274368。実施例74-ペンタフルオロフェニルブチル4-メチルベンゼンスルホナート実施例6で製造した化合物40gのトルエン330mL溶液にトリエチルアミン46mLを加え0°Cで撹拌した。p-トルエンスルホニルクロリド41gおよびトリメチルアミン塩酸塩16gを加え、0°Cで2時間撹拌後、室温で20時間撹拌した。反応混合物を0°Cに冷却し、N,N-ジメチルエタン-1,2-ジアミン73gを加え15分間撹拌した。反応液に水を加え、2N塩酸で水層を酸性にした後、有機層を分取した。水層をトルエンで抽出し、併せた有機層を水、飽和食塩水で順次洗浄した。無水硫酸マグネシウムで乾燥し、ろ過後溶媒を減圧留去した。固体成分をヘキサン-酢酸エチル10:1で洗浄し、以下の物性値を有する標題化合物52gを得た。TLC:Rf048ヘキサン:酢酸エチル=5:1;1H-NMRCDCl3:δ155177245266405735778。実施例8ジエチル4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタノアート実施例4で製造した化合物180mgおよび実施例7で製造した化合物150mgのN,N-ジメチルホルムアミド10mL溶液に炭酸セシウム220mgを加え、室温で10時間撹拌した。反応混合物を水で希釈し、酢酸エチルで抽出した。有機層を水,飽和食塩水で順次洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥後、減圧濃縮した。中圧分取液体クロマトグラフW-prep2XY山善社製、カラム:メインカラムM、インジェクトカラムS;ヘキサン:酢酸エチル=9:1→8:2によって精製することにより、以下の物性値を有する標題化合物160mgを得た。TLC:Rf052ヘキサン:酢酸エチル=3:1;1H-NMRCDCl3:δ119126171200205210225240268285399418462687701731742752。実施例94,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸化合物II実施例8で製造した化合物150mgのジメトキシエタン20mLおよびエタノール20mL溶液に2N水酸化ナトリウム水溶液10mLを加え、室温で4時間撹拌した。氷冷下、反応液に氷冷2N塩酸10mLを加え、酢酸エチルで抽出した。有機層を水、飽和食塩水で順次洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥後、減圧濃縮した。得られた残渣をジイソプロピルエーテル-ヘキサン9:1洗浄し、減圧下乾燥することにより、以下の物性値を有する標題化合物120mgを得た。TLC:Rf040塩化メチレン:メタノール=9:1;1H-NMRDMSOD6:δ1631821872022142242332672764034546947037227447541208。実施例104,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸2-ブロモフェニルヒドラジン塩酸塩の代わりに、2-ブロモ-5-フルオロフェニルヒドラジン以下の製造方法によって製造した。:2-ブロモ-5-フルオロアニリン20gを、氷冷下、5N塩酸200mLに注ぎ、20分間撹拌した後、亜硝酸ナトリウム80gの水20mL溶液をゆっくり加え、40分間撹拌した。この反応液および5N水酸化ナトリウム水溶液150mLを、氷冷下、亜硫酸ナトリウム33gおよびリン酸二水素ナトリウム17gの水溶液200mLに、pH6以上を保ちながら加えた後、75°Cで1時間撹拌した。この反応液を室温まで冷却した後、ろ過し、ろ液を減圧濃縮した。得られた残渣を60°Cの濃塩酸に注ぎ、2時間撹拌した後、室温にて終夜撹拌した。この反応液を、氷冷下、12N水酸化ナトリウム水溶液で中和した。析出した固体をろ過し、水で洗浄した後、酢酸エチルに溶解させた。有機層を硫酸マグネシウムで乾燥させ、減圧濃縮することにより、ヒドラジン化合物を得た。を用いて、実施例1→実施例2→実施例3→実施例4→実施例8→実施例9と同様の操作を行って、以下の物性値を有する標題化合物を得た。TLC:Rf043塩化メチレン:メタノール=9:1;1H-NMRDMSOD6:δ1641841882022142232332682824024494596766977197471208。実施例101~22-ブロモフェニルヒドラジン塩酸塩の代わりに、上記2-ブロモ-5-フルオロフェニルヒドラジンを用い、実施例7で製造した化合物の代わりに、相当するスルホナートを用いて、実施例1→実施例2→実施例3→実施例4→実施例8→実施例9と同様の操作を行って、以下の物性値を有する標題化合物を得た。実施例1014,4-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸化合物ITLC:Rf058塩化メチレン:メタノール=9:1;1H-NMRDMSOD6:δ1591851872052102262322592824054484636766917067087167207481208。実施例1024,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸化合物IIITLC:Rf057塩化メチレン:メタノール=9:1;1H-NMRDMSOD6:δ1611831872022132232322642794024494616766977207387581208。実施例114,4’-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸化合物IのB型結晶実施例101で製造した化合物500mgをトルエン300mLに80°Cで溶解した。この溶液をn-ヘプタン150mLに50°C以下で滴下した。0°Cまで冷却後、結晶をろ別し、減圧乾燥させることで、標題の結晶490mgを得た。下記の条件で測定した該結晶の粉末X線回析スペクトルを図1に、示差走査熱量測定DSCのチャートを図2にそれぞれ示す。1粉末X線回折スペクトル装置:BRUKERaxs製D8DISCOVERwithGADDS、ターゲット:Cu、電圧:40kV、電流:40mA。概結晶は、Cu-Kα線を使用して得られる粉末X線回折スペクトルにおいて、以下の表1で示される回折角2θおよび相対強度のデータによって特徴づけられる。2示差走査熱量測定DSC装置:メトラートレド製DSC822e示差走査熱量分析装置、試料量:1.14mg、試料セル:アルミパン40μL、窒素ガス流量:40ml/min、昇温速度:5°C/min25~300°C。化合物IのB型結晶は、127°Cで第一の吸熱ピークを示し、ついで146°Cで第二の吸熱ピークを示し、ついで157°Cで第三の吸熱ピークを示す。127°Cにおけるピークは、B型結晶の融解に対応する。146°Cおよび157°Cにおけるピークは、それぞれA型結晶およびC型結晶の融解に対応する。実施例124,4’-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸化合物IのC型結晶実施例101で製造した化合物30mgにアセトン0.3mLおよび水0.3mLの混合溶媒を加えた。70°Cまで昇温し、70°Cで15時間撹拌した。続いて、25°Cまで降温し、25°Cで3時間撹拌した。結晶をろ別し、減圧乾燥させることで、標題の結晶29mgを得た。下記の条件で測定した該結晶の粉末X線回析スペクトルを図3に、示差走査熱量測定DSCのチャートを図4にそれぞれ示す。1粉末X線回折スペクトル装置:BRUKERaxs製D8DISCOVERwithGADDS、ターゲット:Cu、電圧:40kV、電流:40mA。概結晶は、Cu-Kα線を使用して得られる粉末X線回折スペクトルにおいて、以下の表2で示される回折角2θおよび相対強度のデータによって特徴づけられる。2示差走査熱量測定DSC装置:メトラートレド製DSC822e示差走査熱量分析装置、試料量:7.67mg、試料セル:アルミパン40μL、窒素ガス流量:40ml/min、昇温速度:5°C/min25~300°C。化合物IのC型結晶は、157°CでC型結晶の融解に対応する吸熱ピークを示す。実施例134,4’-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸化合物IのC型結晶実施例12で示される4,4’-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸のC型結晶は、以下の方法でも製造することができる。実施例101で製造した化合物10gをアセトン80mLおよび水8mLの混合溶媒に室温で加えた。水30mLを加え、種晶10mg加えた。続いて水12mLを加え、55°Cで2時間30分撹拌した後、室温まで冷却した。室温で30分間撹拌した後、結晶をろ別し、減圧乾燥させることで、標題の結晶9.68gを得た。実施例144,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸化合物IIのB型結晶実施例9で製造した化合物93.8gをエタノール1.23Lおよび水308mLの混合溶媒に72°Cで溶解した。熱時濾過を行いエタノール27mLおよび水68mLの混合溶媒で洗いこみ、放冷した。内温22°Cまで冷却後、結晶をろ別し、減圧乾燥させることで、標題の結晶91.2gを得た。下記の条件で測定した該結晶の粉末X線回析スペクトルを図5に、示差走査熱量測定DSCのチャートを図6にそれぞれ示す。1粉末X線回折スペクトル装置:BRUKERaxs製D8DISCOVERwithGADDS、ターゲット:Cu、電圧:40kV、電流:40mA。概結晶は、Cu-Kα線を使用して得られる粉末X線回折スペクトルにおいて、以下の表3で示される回折角2θおよび相対強度のデータによって特徴づけられる。2示差走査熱量測定DSC装置:メトラートレド製DSC822e示差走査熱量分析装置、試料量:3.27mg、試料セル:アルミパン40μL、窒素ガス流量:40ml/min、昇温速度:5°C/min25~300°C。化合物IIのB型結晶は、146°CでB型結晶の融解に対応する吸熱ピークを示す。実施例154,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸化合物IIIのB型結晶実施例102で製造した化合物50mgを2プロパノール0.8mLおよび水0.2mLの混合溶媒に80°Cで溶解した。0°Cまで冷却後、結晶をろ別し、減圧乾燥させることで、標題の結晶24mgを得た。下記の条件で測定した該結晶の粉末X線回析スペクトルを図7に、示差走査熱量測定DSCのチャートを図8にそれぞれ示す。1粉末X線回折スペクトル装置:BRUKERaxs製D8DISCOVERwithGADDS、ターゲット:Cu、電圧:40kV、電流:40mA。概結晶は、Cu-Kα線を使用して得られる粉末X線回折スペクトルにおいて、以下の表4で示される回折角2θおよび相対強度のデータによって特徴づけられる。2示差走査熱量測定DSC装置:メトラートレド製DSC822e示差走査熱量分析装置、試料量:1.10mg、試料セル:アルミパン40μL、窒素ガス流量:40ml/min、昇温速度:5°C/min25~300°C。化合物IIIのB型結晶は、144°Cで第一の吸熱ピークを示し、ついで164°Cで第二の吸熱ピークを示す。144°Cにおけるピークは、B型結晶の融解に対応する。164°Cにおけるピークは、A型結晶の融解に対応する。実施例164,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸化合物IIIのC型結晶実施例102で製造した化合物500mgをエタノール15mLに65°Cで溶解し、この溶液を水7.5mLに内温25°C以下で滴下した。結晶をろ別し、減圧乾燥させることで、標題の結晶475mgを得た。下記の条件で測定した該結晶の粉末X線回析スペクトルを図9に、示差走査熱量測定DSCのチャートを図10にそれぞれ示す。1粉末X線回折スペクトル装置:BRUKERaxs製D8DISCOVERwithGADDS、ターゲット:Cu、電圧:40kV、電流:40mA。概結晶は、Cu-Kα線を使用して得られる粉末X線回折スペクトルにおいて、以下の表5で示される回折角2θおよび相対強度のデータによって特徴づけられる。2示差走査熱量測定DSC装置:メトラートレド製DSC822e示差走査熱量分析装置、試料量:3.28mg、試料セル:アルミパン40μL、窒素ガス流量:40ml/min、昇温速度:5°C/min25~300°C。化合物IIIのC型結晶は、152°CでC型結晶の融解に対応する吸熱ピークを示す。比較例14,4’-[4-フルオロ-7-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸化合物IのA型結晶実施例101で製造した化合物30mgをt-ブチルメチルエーテル2.4mLに60°Cで溶解し、室温まで冷却した。結晶をろ別し、減圧乾燥させることで、標題化合物24mgを得た。下記の条件で測定した該結晶の粉末X線回析スペクトルを図11に、示差走査熱量測定DSCのチャートを図12にそれぞれ示す。1粉末X線回折スペクトル装置:BRUKERaxs製D8DISCOVERwithGADDS、ターゲット:Cu、電圧:40kV、電流:40mA。2示差走査熱量測定DSC装置:メトラートレド製DSC822e示差走査熱量分析装置、試料量:3.30mg、試料セル:アルミパン40μL、窒素ガス流量:40ml/min、昇温速度:5°C/min25~300°C。化合物IのA型結晶は、146°CでA型結晶の融解に対応する吸熱ピークを示す。比較例24,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸化合物IIのA型結晶実施例9で製造した化合物50mgをt-ブチルメチルエーテル1.5mLに50°Cで溶解した。この溶液に室温下n-ヘプタン0.75mLを加えた後、30分間放置した。結晶をろ別し、減圧乾燥させることで、標題化合物39mgを得た。下記の条件で測定した該結晶の粉末X線回析スペクトルを図13に、示差走査熱量測定DSCのチャートを図14にそれぞれ示す。1粉末X線回折スペクトル装置:BRUKERaxs製D8DISCOVERwithGADDS、ターゲット:Cu、電圧:40kV、電流:40mA。2示差走査熱量測定DSC装置:メトラートレド製DSC822e示差走査熱量分析装置、試料量:1.37mg、試料セル:アルミパン40μL、窒素ガス流量:40ml/min、昇温速度:5°C/min25~300°C。化合物IIのA型結晶は、143°CでA型結晶の融解に対応する吸熱ピークを示す。比較例34,4’-[4-フルオロ-2-メチル-7-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸化合物IIIのA型結晶実施例102で製造した化合物50mgを酢酸エチル1.4mLに70°Cで溶解し、この溶液に室温下n-ヘプタン0.68mLを加えた後、0°Cまで冷却した。結晶をろ別し、減圧乾燥させることで、標題化合物39mgを得た。下記の条件で測定した該結晶の粉末X線回析スペクトルを図15に、示差走査熱量測定DSCのチャートを図16にそれぞれ示す。1粉末X線回折スペクトル装置:BRUKERaxs製D8DISCOVERwithGADDS、ターゲット:Cu、電圧:40kV、電流:40mA。2示差走査熱量測定DSC装置:メトラートレド製DSC822e示差走査熱量分析装置、試料量:4.70mg、試料セル:アルミパン40μL、窒素ガス流量:40ml/min、昇温速度:5°C/min25~300°C。化合物IIIのA型結晶は、164°CでA型結晶の融解に対応する吸熱ピークを示す。本発明の結晶形の効果は、以下の実験によって証明することができる。以下に実験方法を示すが、これに限定されるものではない。生物学的実施例1:LTD4による細胞内カルシウム上昇に対する作用ヒトcysLT1受容体の発現細胞CHOを、96穴プレート1穴あたり0.4×105個ずつ播種し、F12培地を用いて、37°Cにて5CO2下で24時間培養した。細胞は、7.5μMFura2-AM、20mMHEPES2-[4-2-ヒドロキシエチル-1-ピペラジニル]エタンスルホン酸および2.5mMプロベネシドを含む培地中で、37°Cで約60分間インキュベーションした。Fura2-AMを取り込ませた細胞はアッセイバッファー20mMHEPESを含むハンクス緩衝液で一回洗浄し、FDSS2000浜松ホトニクスでLTD4による細胞内カルシウム流入を測定した。本発明の結晶形はLTD4刺激30分前に処置し、100nMのLTD4で誘発される反応を150秒間経時的に測定した。本発明の結晶形の受容体拮抗作用は、LTD4刺激150秒後までの最大値の蛍光強度で評価し、各化合物について50阻害濃度IC50を算出した。その結果、化合物IのC型結晶実施例12で製造した化合物、化合物IIのB型結晶実施例14で製造した化合物および化合物IIIのC型結晶実施例16で製造した化合物は、それぞれ1.8、1.1、および7.0nMのIC50値を示した。生物学的実施例2:LTD4による細胞内カルシウム上昇に対する作用ヒトcysLT2受容体の発現細胞HEK293を、96穴プレート1穴当たり1×105個ずつ播種し、DMEMダルベッコ改変イーグル培地を用いて、37°Cにて5CO2下で24時間培養した。細胞は、7.5μMFura2-AM、20mMHEPES2-[4-2-ヒドロキシエチル-1-ピペラジニル]エタンスルホン酸および2.5mMプロベネシドを含む培地中、37°Cで約60分間インキュベーションした。Fura2-AMを取り込ませた細胞はアッセイバッファー20mMHEPESを含むハンクス緩衝液で一回洗浄し、FDSS2000浜松ホトニクスでLTD4による細胞内カルシウム流入を測定した。本発明の結晶形はLTD4刺激30分前に処置し、100nMのLTD4で誘発される反応を150秒間経時的に測定した。本発明の結晶形の受容体拮抗活性は、LTD4刺激150秒後までの最大値の蛍光強度で評価し、各化合物について50阻害濃度IC50を算出した。その結果、化合物IのC型結晶実施例12で製造した化合物、化合物IIのB型結晶実施例14で製造した化合物および化合物IIIのC型結晶実施例16で製造した化合物は、それぞれ44、2.8および15nMのIC50値を示した。生物学的実施例3:LTD4によるモルモット気道収縮に対する作用モルモットをペントバルビタールナトリウム75mg/kg、i.p.にて麻酔し、切開して気管にポリエチレン細管を挿入した。LTD4を投与するために、頸静脈にカテーテルを挿入した。気管に挿入したカニューレの片側は定量式人工呼吸装置に接続し、換気量5mL、換気回数70回/分で人工呼吸した。気道収縮反応はLTD4を静脈内投与することにより誘発し、コンツェットレスラーKonzettRossler法により、気道抵抗を測定した。気道収縮反応はLTD4誘発10分後まで測定し、気管を完全に閉塞して得られる最大通気圧を100として、経時的に気道収縮率を算出した。なお、本発明の結晶形は、LTD4誘発1、2、4、8、12、18、24、36および48時間前に経口投与した。本実施例においては、気道収縮の抑制率が95を超えるものを、完全に抑制したものと評価した。LTD4誘発2および24時間前に経口投与した結果について、表6および7に示した。その結果、表6に示すように、三重結合を有するエチニルインドール化合物である、本発明の結晶形は、経口投与において、モルモット気道の収縮を完全に抑制することがわかった。しかも、LTD4誘発2時間前投与のみならず、LTD4誘発24時間前投与においても、完全に抑制することが示された。表6中、括弧内の数値は投与量を表わし、表内の数値は抑制率を表わす。すなわち、三重結合を有するエチニルインドール化合物である、本発明の結晶形は、経口投与においてもその効果が長時間持続する化合物であって、経口呼吸器疾患治療薬として有用であることが示された。ところで、前記特許文献3の比較例2、1、3に記載される4,4’-{4-フルオロ-7-[E-2-{4-[4-3-フルオロ-2-メチルフェニルブトキシ]フェニル}ビニル]-2-メチル-1H-インドール-1,3-ジイル}ジブタン酸以下、比較例4と略記する。、4,4’-{2-メチル-7-[E-2-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}ビニル]-1H-インドール-1,3-ジイル}ジブタン酸以下、比較例5と略記する。、4,4’-{4-フルオロ-2-メチル-7-[E-2-{4-[4-2,3,4,6-テトラフルオロフェニルブトキシ]フェニル}ビニル]-1H-インドール-1,3-ジイル}ジブタン酸以下、比較例6と略記する。は、それぞれ表6で示される化合物の三重結合の部分が二重結合であるエテニルインドール化合物である。比較例4~6を表6で示される化合物と同量投与した場合の気道収縮の抑制率を測定したところ、表7に示すように、LTD4誘発2時間前投与であれば完全に抑制する場合もあるが、LTD4誘発24時間前投与においては、完全には抑制しなかった。表7中、括弧内の数値は投与量を表わし、表内の数値は抑制率を表わす。熱力学的安定性試験化合物I、化合物IIおよび化合物IIIの各結晶形の熱力学的安定性を示差走査熱量測定DSCにより分析した。その結果、本発明の結晶形が、熱力学的安定性に優れた結晶形であることが明らかとなった。例えば、化合物IのA型結晶比較例1、B型結晶実施例11およびC型結晶実施例12のDSCの具体的なデータを、それぞれ図12、図2および図4に示す。化合物IのA型結晶、B型結晶およびC型結晶の吸熱ピークは、それぞれ146°C、127°Cおよび157°Cであり、C型結晶の融点が一番高かった。また、化合物IのA型結晶、B型結晶およびC型結晶の融解エンタルピーは、それぞれ963Jg、572Jgおよび1056Jgであり、C型結晶の融解エンタルピーが一番高かった。これらの結果から、化合物Iにおいて、C型結晶が最も熱力学的に安定な結晶形であることが確認された。化合物IIにおけるB型結晶および化合物IIIにおけるC型結晶についても熱力学的に安定な結晶形であることが確認された。光安定性試験化合物I、化合物IIおよび化合物IIIの各結晶形をそれぞれ約5mgずつ秤量し密封して、25°C±2°Cの条件下、D65ランプにより総照度として120万lxh以上、および総近紫外放射エネルギーとして200Whm2以上に保存した。その結果、本発明の結晶形が、光安定性に優れた結晶形であることが明らかとなった。例えば、化合物IIのA型結晶とB型結晶の外観を目視にて確認したところ、保存前の色に対して、保存後の黄色への変色度合いはA型結晶の方が大きかった。すなわち、化合物IIにおいて、B型結晶のほうが光に安定な結晶形であることが確認された。化合物IにおけるC型結晶および化合物IIIにおけるC型結晶についても光に安定な結晶形であることが確認された。[製剤例]本発明の実施に用いられる製剤例を以下に示す。製剤例1以下の各成分を常法により混合した後打錠して、一錠中に10mgの活性成分を含有する錠剤1万錠を得た。4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸100gのB晶;カルボキシメチルセルロースカルシウム崩壊剤20g;ステアリン酸マグネシウム潤滑剤10g;微結晶セルロース870g。製剤例2以下の各成分を常法により混合した後、除塵フィルターでろ過し、5mlずつアンプルに充填し、オートクレーブで加熱滅菌して、1アンプル中20mgの活性成分を含有するアンプル1万本を得た。4,4’-[2-メチル-7-{4-[4-ペンタフルオロフェニルブトキシ]フェニル}エチニル-1H-インドール-1,3-ジイル]ジブタン酸200gのB晶;マンニトール2kg;蒸留水50L。"