"フェノール性水酸基を1分子中に2個以上有する分子量300~3000のポリフェノール化合物A、波長248nm以下の活性エネルギー線を照射することで直接又は間接的に酸を発生する酸発生剤B、及び、下記化学式1で表され、フェノール性水酸基を1個有し、オクタノール-水分配係数logPが0.7~4.0である架橋剤Cを含有するネガ型レジスト組成物。化学式1中、Ra、Rc及びReはそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、ヒドロキシメチル基、アルコキシメチル基、アルコキシ基、アシル基、シアノ基、ニトロ基、アルキル基、シクロアルキル基、又はアリール基である。Rb及びRdはそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、アルコキシ基、アシル基、シアノ基、ニトロ基、アルキル基、シクロアルキル基、又はアリール基である。Ra、Rb、Rc、Rd及びReは、それらの2つ以上が結合して環状構造を形成していても良く、ヘテロ原子の結合を含んでいても良い。上記アルキル基、シクロアルキル基、アリール基はそれぞれ置換基を有していても良い。但し、芳香環に結合したヒドロキシメチル基及びアルコキシメチル基よりなる群から選択される1種以上の架橋性基は、1分子中に2個~7個含まれる。前記架橋剤Cは、Ra、Rc及びReの少なくとも2つが、ヒドロキシメチル基及びアルコキシメチル基よりなる群から選択される1種以上の架橋性基である、請求項1に記載のネガ型レジスト組成物。前記ポリフェノール化合物Aが、フェノール性水酸基を1分子中に3個以上有し、ガラス転移温度Tgが90°C以上である、請求項1又は2に記載のネガ型レジスト組成物。前記ポリフェノール化合物Aは、沸点が80~180°Cの有機溶剤に対して23°Cで0.5重量以上の溶解性を有しているものである、請求項1乃至3のいずれかに記載のネガ型レジスト組成物。前記ポリフェノール化合物Aが、下記化学式2で表される化合物である、請求項1乃至4のいずれかに記載のネガ型レジスト組成物。[化学式2中、R1は、各々独立に、水素原子、又はアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、及び下記化学式3に示す基からなる群より選ばれる基である。化学式3中、R4及びR5は、各々独立に、水素原子又は炭素数1~3のアルキル基であり、Qは、アリール基又はシクロアルキル基であり、mは1又は2を表す。R2は、各々独立に、水素原子又は有機基であり、複数あるR2のうち1分子中少なくとも2つは水素原子である。R3は、ハロゲン原子又はアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アルコキシ基、アシル基、シアノ基、及びニトロ基からなる群より選ばれる基である。上記アルキル基、シクロアルキル基、アリール基はそれぞれ置換基を有していても良い。n1は1~3の整数、n2は0~2の整数を表し、n1n2≦4である。x1は3~12の整数を表す。また、化学式2に含まれる同一符号で表される基は、互いに同じでも異なっていてもよい。]有機塩基性化合物Dを更に含有する、請求項1乃至5のいずれかに記載のネガ型レジスト組成物。i請求項1乃至6のいずれかに記載のネガ型レジスト組成物を基板上に塗布した後、加熱処理し、レジスト膜を形成する工程、及びii前記レジスト膜を電子線、イオンビーム、EUV、又はX線で露光し、加熱、現像する工程、を含むレリーフパターンの製造方法。請求項1乃至6のいずれか一項に記載のネガ型レジスト組成物又はその硬化物により少なくとも一部分が形成されている、電子部品。上記実情に鑑み、本発明の目的は、半導体素子の微細加工における性能向上及び技術の課題を解決することであり、電子線又はEUVの照射によるパターン形成において、感度及び解像力に優れ、且つ疎密パターン寸法差を小さくできるネガ型レジスト組成物、及び当該ネガ型レジスト組成物を用いたレリーフパターンの製造方法を提供することである。本発明者らは、鋭意検討の結果、ネガ型レジスト組成物中に含まれる架橋剤として、特定の構造を有する化合物を用いることにより、上記課題が解決されるという知見を見出し、本発明を完成させるに至った。すなわち、本発明に係るネガ型レジスト組成物は、フェノール性水酸基を1分子中に2個以上有する分子量300~3000のポリフェノール化合物A、波長248nm以下の活性エネルギー線を照射することで直接又は間接的に酸を発生する酸発生剤B、及び、下記化学式1で表され、フェノール性水酸基を1個有し、オクタノール-水分配係数logPが0.7~4.0である架橋剤Cを含有することを特徴とする。化学式1中、Ra、Rc及びReはそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、ヒドロキシメチル基、アルコキシメチル基、アルコキシ基、アシル基、シアノ基、ニトロ基、アルキル基、シクロアルキル基、又はアリール基である。Rb及びRdはそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、アルコキシ基、アシル基、シアノ基、ニトロ基、アルキル基、シクロアルキル基、又はアリール基である。Ra、Rb、Rc、Rd及びReは、それらの2つ以上が結合して環状構造を形成していても良く、ヘテロ原子の結合を含んでいても良い。上記アルキル基、シクロアルキル基、アリール基はそれぞれ置換基を有していても良い。但し、芳香環に結合したヒドロキシメチル基及びアルコキシメチル基よりなる群から選択される1種以上の架橋性基は、1分子中に2個~7個含まれる。本発明によれば、ネガ型レジスト組成物中に含まれる架橋剤として、上記特定の構造を有する化合物を用いることにより、当該架橋剤のアルカリ水溶液に対する溶解性を最適化することができるため、感度及び解像力に優れ、且つ疎密パターン寸法差を小さくすることができる。本発明に係るネガ型レジスト組成物においては、前記架橋剤Cは、Ra、Rc及びReの少なくとも2つが、ヒドロキシメチル基及びアルコキシメチル基よりなる群から選択される1種以上の架橋性基であることが、高感度、且つ、高解像力で、疎密パターン寸法差を小さくする点から好ましい。本発明に係るネガ型レジスト組成物においては、ポリフェノール化合物Aが、フェノール性水酸基を1分子中に3個以上有し、ガラス転移温度Tgが90°C以上であることが、高感度、且つ、高解像力で、疎密パターン寸法差を小さくする点から好ましい。本発明に係るネガ型レジスト組成物においては、前記ポリフェノール化合物Aは、沸点が80~180°Cの有機溶剤に対して23°Cで0.5重量以上の溶解性を有しているものであることが、高感度、且つ、高解像力で、疎密パターン寸法差を小さくする点から好ましい。本発明に係るネガ型レジスト組成物においては、前記ポリフェノール化合物Aが、下記化学式2で表される化合物であることが、高感度、且つ、高解像力で形状が良好なパターンを得る点から好ましい。[化学式2中、R1は、各々独立に、水素原子、又はアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、及び下記化学式3に示す基からなる群より選ばれる基である。化学式3中、R4及びR5は、各々独立に、水素原子又は炭素数1~3のアルキル基であり、Qは、アリール基又はシクロアルキル基であり、mは1又は2を表す。R2は、各々独立に、水素原子又は有機基であり、複数あるR2のうち1分子中少なくとも2つは水素原子である。R3は、ハロゲン原子又はアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アルコキシ基、アシル基、シアノ基、及びニトロ基からなる群より選ばれる基である。上記アルキル基、シクロアルキル基、アリール基はそれぞれ置換基を有していても良い。n1は1~3の整数、n2は0~2の整数を表し、n1n2≦4である。x1は3~12の整数を表す。また、化学式2に含まれる同一符号で表される基は、互いに同じでも異なっていてもよい。]本発明に係るネガ型レジスト組成物においては、有機塩基性化合物Dを更に含有することが、レジストパタ-ン形状を良好とし、保管状態での経時安定性などを向上させる点から好ましい。本発明に係るレリーフパターンの製造方法は、i本発明に係るネガ型レジスト組成物を基板上に塗布した後、加熱処理し、レジスト膜を形成する工程、及びii前記レジスト膜を電子線、イオンビーム、EUV、又はX線で露光し、加熱、現像する工程、を含むことを特徴とする。本発明によれば、高感度、且つ、高解像力で疎密パターン寸法差を小さくすることができる。本発明は、前記本発明に係るネガ型レジスト組成物又はその硬化物により少なくとも一部分が形成されている、電子部品も提供する。本発明のネガ型レジスト組成物によれば、当該レジスト組成物中に含まれる架橋剤として、特定の構造を有する化合物を用いることにより、当該架橋剤のアルカリ水溶液に対する溶解性を最適化することができ、感度及び解像力に優れ、且つ疎密パターン寸法差を小さくすることができる。以下において本発明を詳しく説明する。Iネガ型レジスト組成物本発明のネガ型レジスト組成物は、フェノール性水酸基を1分子中に2個以上有する分子量300~3000のポリフェノール化合物A、波長248nm以下の活性エネルギー線を照射することで直接又は間接的に酸を発生する酸発生剤B、及び、下記化学式1で表され、フェノール性水酸基を1個有し、オクタノール-水分配係数logPが0.7~4.0である架橋剤Cを含有することを特徴とする。化学式1中、Ra、Rc及びReはそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、ヒドロキシメチル基、アルコキシメチル基、アルコキシ基、アシル基、シアノ基、ニトロ基、アルキル基、シクロアルキル基、又はアリール基である。Rb及びRdはそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、アルコキシ基、アシル基、シアノ基、ニトロ基、アルキル基、シクロアルキル基、又はアリール基である。Ra、Rb、Rc、Rd及びReは、それらの2つ以上が結合して環状構造を形成していても良く、ヘテロ原子の結合を含んでいても良い。上記アルキル基、シクロアルキル基、アリール基はそれぞれ置換基を有していても良い。但し、芳香環に結合したヒドロキシメチル基及びアルコキシメチル基よりなる群から選択される1種以上の架橋性基は、1分子中に2個~7個含まれる。ネガ型レジスト組成物中に含まれる架橋剤として、2,6-ビスヒドロキシメチル-4-メチルフェノールMBHPを用いる場合、MBHPのアルカリ水溶液に対する溶解性が高く、過剰に現像液に溶解してしまうことにより、パターン形成のためにより多くの架橋反応が必要になるため、感度が低下し、パターン形状が悪化することがある。更に、パターンが密の箇所は寸法が大きくなりやすく、パターンが疎の箇所は寸法が小さくなりやすいという、疎密パターン寸法差が大きくなってしまうという問題があった。そこで、本発明者らは、架橋剤の疎水性を向上させることにより、アルカリ水溶液に対する溶解性が適切に低下すれば、レジスト組成物の感度が向上し、且つ、疎密パターン寸法差も小さくなるのではないかと考え、架橋剤の構造の最適化を行った。即ち、上記化学式1で表されるフェノール性水酸基を1個有する架橋剤Cにおいて、芳香環に結合したヒドロキシメチル基及びアルコキシメチル基よりなる群から選択される1種以上の架橋性基を1分子中に2個~7個含有し、オクタノール-水分配係数logPが0.7~4.0であるものを選択することにより、当該化学式1で表される化合物の疎水性が向上し、アルカリ水溶液に対する溶解性が適切に低下すると考えられる。このように、当該化学式1で表される架橋剤のアルカリ水溶液に対する溶解性を最適化することにより、高感度、且つ、高解像力のレジスト組成物であって、疎密パターン寸法差を小さくし、形状が良好なパターンを得ることができる。フェノール性水酸基を2個有する化合物の場合も適切なlogPを選択することにより、感度、解像力は改善される傾向があるが、同時に良好な疎密パターン寸法差までは得られず、ネガ型レジストとして望ましい特性は得られていなかった。フェノール性水酸基を2個有する化合物の場合、1個の化合物と比べて1分子内にある複数の架橋性基間の距離に差が生じる。例えば、ある一つのフェノール性水酸基に隣あった架橋性基同士と、異なるフェノール性水酸基に隣接した架橋性基同士とでは空間的な配置が大きく異なり、距離も異なる。この様な場合、近い位置での架橋反応と遠い位置での架橋反応のいずれも起こりうる。その結果、反応性の異なる架橋性基の組み合わせが混在することになり、均一な寸法をもつパターンが得られ難くなる。パターン密度に差がある場合、露光光の散乱、反射の影響により光強度は僅かに異なると推測されるが、反応性に差がある架橋剤を用いた場合は形成されるパターン寸法もこうした僅かの光強度の差を反映して本来のパターン寸法とは異なったものになってしまうものと推測される。上記ネガ型レジスト組成物は、レジストパターン形成時に露光光の照射により酸発生剤Bから酸が発生すると、当該酸が作用して、上記ポリフェノール化合物Aと上記架橋剤Cとの間で架橋結合が形成され、アルカリ不溶性となる。そのため、レジストパターン形成において、当該ネガ型レジスト組成物からなるレジスト膜を選択的に露光すると、或いは露光に加えて露光後加熱すると、露光部はアルカリ不溶性となる一方、未露光部はアルカリ可溶性のまま変化しないので、アルカリ現像することによりネガ型のレジストパターンを形成することができる。以下、このような本発明のネガ型レジスト組成物の各構成について順に詳細に説明する。尚、本発明において活性エネルギー線とは、KrFエキシマレーザー、ArFエキシマレーザー、及びF2エキシマレーザー等の遠紫外線、電子線、イオンビーム、EUV、X線等を意味する。尚、本発明における基原子団の表記において、置換及び非置換を記していない表記は、置換基を有さないものと共に置換基を有するものをも包含する。例えば、アルキル基とは、置換基を有さないアルキル基無置換アルキル基のみならず、置換基を有するアルキル基置換アルキル基をも包含する。アルキレン基の2価の結合は、異なる炭素原子からの場合例えば、-CH2CH2-の他、同一の炭素原子からの2価の結合も含む例えば、-CH2-。また、アルキル基、シクロアルキル基は、飽和炭化水素の他、二重結合、三重結合等を有する不飽和炭化水素を含む。シクロアルキル基は、単環式の他、2環性、3環性等の多環性炭化水素も含む。<フェノール性水酸基を1分子中に2個以上有する分子量300~3000のポリフェノール化合物A>本発明において用いられるポリフェノール化合物Aは、フェノール性水酸基を1分子中に2個以上有し、分子量300~3000の化合物である。当該ポリフェノール化合物Aの分子量を上記範囲内とすることにより、パターンの高解像力化が図れる。本発明において用いられるポリフェノール化合物Aは、フェノール性水酸基を1分子中に3個以上有することが、パターンの解像力を向上させる点から好ましい。特に、ポリフェノール化合物Aは、フェノール性水酸基を1分子中に4個以上有することが好ましい。フェノール性水酸基を1分子中に4個以上有する場合には、三次元的な架橋が可能となりパターン強度が向上することにより、現像後に生じるパターン倒れによる解像力低下を抑制できるため、解像力がより向上する。また、分子内により多くの極性基が存在することで、極性基と基板間の相互作用が向上し密着性が改善し、当該基板との密着性は解像力の向上にもつながる。中でも、フェノール性水酸基を有するベンゼン環を1分子中に4個以上含むことが上記効果の点から好ましい。また、本発明において用いられるポリフェノール化合物Aは、ガラス転移温度Tgが90°C以上、更に100°C以上であることが好ましい。ガラス転移温度が90°C以上であると、塗膜を形成する際に、脱濡れ現象dewettingが起こり難くなり、均一な膜が得られやすくなる。なお、脱濡れ現象とは、塗り広げた塗膜がプリベーク時に溶解して、はじきが生じ、均一に膜が形成されない現象をいう。通常、レジスト組成物用の溶剤としては、低沸点の溶剤を用いるとレジスト膜が急激に乾燥して均一な膜が得られないことから、スピンコート法などで塗布する際に均一なレジスト膜を得るために、沸点が90~180°Cの溶剤が使用される。スピンコート法で形成されたレジスト膜は多くの残留溶媒を含んでいるため、この溶剤を除き安定なレジスト膜を形成するため、レジスト基板をホットプレートを用いて90°C以上の温度で加熱するプリベーク。ところが、ガラス転移温度が90°C未満のポリフェノール化合物を用いると、ガラス転移温度以上の温度でのプリベーク工程においてレジスト膜の脱濡れ現象が起こり、均一な膜が得られなくなる恐れがある。それに対し、ガラス転移温度が90°C以上のポリフェノール化合物を用いる場合には、高温でのプリベークが可能となり、均一な膜が得られるほか、環境耐性ポストコーティングディレイ:PCDに優れたレジスト膜が得られる。更に、レジストパターン形成後のドライエッチング工程において、エッチング耐性エッチング中の高温によるパターンの溶融を防止可能に優れたパターンが得られる。なお、ここでのガラス転移温度は、示差走査熱量計DSCにより測定したものである。また、本発明において用いられるポリフェノール化合物Aは、沸点が80~180°Cの有機溶剤に対して、23°Cで0.5重量以上の溶解性を有していることが好ましい。このような場合には、スピンコート時に急激なレジスト膜の乾燥を防ぐことが可能となり、均一なレジスト膜が得られるというメリットがある。沸点が80~180°Cの有機溶剤の代表例としては、シクロペンタノン、プロピレングリコールモノメチルエーテル、シクロヘキサノン、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、乳酸エチル、2-ヘプタノン、ジエチレングリコールジメチルエーテル、1-エトキシ-2-プロパノール等が挙げられる。中でも、本発明において用いられるポリフェノール化合物Aは、フェノール性水酸基を1分子中に3個以上有し、ガラス転移温度Tgが90°C以上であり、且つ、沸点が80~180°Cの有機溶剤に対して、23°Cで0.5重量以上の溶解性を有していることが好ましい。上記ポリフェノール化合物Aとしては、下記化学式2及び化学式4で表される化合物が挙げられる。下記化学式2で表される化合物は、高感度、且つ、高解像力で形状が良好なパターンを得る点から好ましい。[化学式2中、R1は、各々独立に、水素原子、又はアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、及び下記化学式3に示す基からなる群より選ばれる基である。化学式3中、R4及びR5は、各々独立に、水素原子又は炭素数1~3のアルキル基であり、Qは、アリール基又はシクロアルキル基であり、mは1又は2を表す。R2は、各々独立に、水素原子又は有機基であり、複数あるR2のうち1分子中少なくとも2つは水素原子である。R3は、ハロゲン原子又はアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アルコキシ基、アシル基、シアノ基、及びニトロ基からなる群より選ばれる基である。上記アルキル基、シクロアルキル基、アリール基はそれぞれ置換基を有していても良い。n1は1~3の整数、n2は0~2の整数を表す。但し、n1n2≦4となる組み合わせをn1及びn2の数値範囲から選択するものとする。x1は3~12の整数を表す。また、化学式2に含まれる同一符号で表される基は、互いに同じでも異なっていてもよい。]化学式4中、R6、R7、R8及びR9は、各々独立に、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、又はアリール基を表す。複数のR6が結合して環を形成してもよい。複数のR7が結合して環を形成してもよい。複数のR8が結合して環を形成してもよい。複数のR9が結合して環を形成してもよい。また、複数あるR6、R7、R8及びR9は互いに同じであっても異なっていても良い。R10及びR11は、各々独立に、水素原子又は有機基を表し、複数あるR10及びR11は互いに同じであっても異なっていても良い。また、複数あるR10及びR11のうち少なくとも2つは水素原子である。Wは単結合、アルキレン基、シクロアルキレン基又はアリーレン基及びこれらの任意の組み合わせからなる基を表す。x2は正の整数を表す。y1は0以上の整数を表し、Wが単結合の場合、y1は0である。y2は0以上の整数を表し、y3は正の整数を表す。zは0以上の整数を表す。vは0以上の整数を表す。k1及びk4は正の整数を表す。k2、k3、及びk5は各々独立して0以上の整数を表す。但し、k1k2z=5、k3v=3、k4k5=5、k2k5≧2を満たす。上記アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アルキレン基、シクロアルキレン基又はアリーレン基はそれぞれ置換基を有していても良い。上記化学式2で表される化合物において、R1のアルキル基としては、特に制限はないが、炭素数1~18のアルキル基が好ましい。当該アルキル基は、直鎖でも、分岐状でも良い。例えば、メチル基、エチル基、n-プロピル基、n-ブチル基、i-プロピル基、i-ブチル基、t-ブチル基、i-ペンチル基、t-ペンチル基、ヘキサデシル基等が挙げられる。また、二重結合、三重結合等の不飽和結合を有していても良い。アルキル基が有する置換基としては、ヒドロキシル基、アルコキシ基、ハロゲン原子等が挙げられる。R1のシクロアルキル基としては、特に制限はなく、シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基等が挙げられる。また、二重結合、三重結合等の不飽和結合を有していてもよく、単環性、多環性のどちらでもよい。シクロアルキル基としては、シクロヘキシル基が好ましい。シクロアルキル基が有する置換基としては、特に制限はないが、例えば、炭素数1~5のアルキル基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、アルコキシアルキル基、ハロゲン原子、ハロゲノアルキル基等が挙げられる。炭素数1~5のアルキル基としては、直鎖又は分岐状のいずれでもよい。直鎖アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、n-プロピル基、n-ブチル基等が挙げられる。分岐状アルキル基としては、例えば、i-プロピル基、i-ブチル基、t-ブチル基、i-ペンチル基、t-ペンチル基等が挙げられる。また、アルコキシ基としては、特に制限はないが、炭素数1~8のアルコキシ基が好ましく、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基、2-エチルヘキシルオキシ基等が挙げられる。アルコキシアルキル基としては、特に制限はないが、炭素数1~8のアルコキシアルキル基が好ましく、例えば、メトキシメチル基、エトキシメチル基、メトキシエチル基、エトキシエチル基、メトキシプロピル基等が挙げられる。ハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子が挙げられる。ハロゲノアルキル基としては、特に制限はないが、炭素数1~8のハロゲノアルキル基が好ましく、例えば、クロロメチル基、ジクロロメチル基、トリクロロメチル基、ブロモメチル基、ジブロモメチル基、トリブロモメチル基、フルオロメチル基、ジフルオロメチル基、トリフルオロメチル基、1-クロロエチル基、1-ブロモエチル基、1-フルオロエチル基、1,2-ジクロロエチル基、1,1,2,2-テトラクロロエチル基等が挙げられる。R1のアリール基としては、特に制限はないが、好ましくは炭素数6~14、更に好ましくは炭素数6~12、より更に好ましくは炭素数6~10であり、例えば、フェニル基、ナフチル基、ビフェニル、アントリル基等が挙げられる。また、アリール基が有する置換基としては、シクロアルキル基、炭素数1~5のアルキル基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、アルコキシアルキル基、ハロゲン原子、ハロゲノアルキル基等が挙げられる。アリール基が有する置換基としてのシクロアルキル基は、上記のシクロアルキル基と同様のものが挙げられる。また、当該シクロアルキル基は、置換基を有していてもよく、置換基としては、炭素数1~5のアルキル基、ハロゲン原子、シアノ基、ヒドロキシル基、アルコキシ基等が挙げられる。炭素数1~5のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、i-プロピル基等が挙げられる。アルコキシ基としては、特に制限はないが、炭素数1~8のアルコキシ基が好ましく、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基、2-エチルヘキシルオキシ基等が挙げられる。アリール基が有する置換基としての炭素数1~5のアルキル基、アルコキシ基、アルコキシアルキル基、ハロゲン原子、及びハロゲノアルキル基は、上記シクロアルキル基で示したとおりである。上記化学式3中、R4及びR5は、各々独立に、水素原子又は炭素数1~3のアルキル基である。炭素数1~3のアルキル基としては、直鎖又は分岐状のいずれでもよいが、中でもメチル基、エチル基が、高感度と溶剤溶解性を両立させる点から好ましい。mが2の場合、2つのR4及びR5はそれぞれ、同一であっても異なっていても良い。上記化学式3中、R4及びR5のいずれも水素原子である場合が好適に用いられる。上記化学式3中のQのアリール基としては、上記アリール基と同様のものが挙げられる。Qのアリール基が有する置換基は、上記アリール基が有する置換基と同様のものが挙げられる。また、上記化学式3中のQのシクロアルキル基としては、上記シクロアルキル基と同様のものが挙げられる。Qのシクロアルキル基が有する置換基は、上記シクロアルキル基が有する置換基と同様のものが挙げられる。R2の有機基としては、特に制限はないが、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基が挙げられる。R2のアルキル基としては、上記R1と同様のものが挙げられる。R2のアルキル基の有する置換基としては、上記R1のものと同様のものが挙げられる。R2のシクロアルキル基、及びシクロアルキル基の有する置換基としては、上記R1のものと同様のものとすることができる。R2のアリール基、及びアリール基が有する置換基としては、上記R1のものと同様のものとすることができる。R3のハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子が挙げられる。R3のアルキル基としては、上記R1と同様のものが挙げられる。R3としてのアルキル基が有する置換基は、シクロアルキル基、アリール基、アミノ基、アミド基、ウレイド基、ウレタン基、ヒドロキシル基、カルボキシ基、ハロゲン原子、アルコキシ基、チオエーテル基、アシル基、アシルオキシ基、アルコキシカルボニル基、シアノ基、ニトロ基等が挙げられる。R3のシクロアルキル基、及びシクロアルキル基の有する置換基としては、上記R1のものと同様のものとすることができる。R3のアリール基、及びアリール基が有する置換基としては、上記R1のものと同様のものとすることができる。また、R3のアルコキシ基としては、上記R1と同様のものが挙げられる。R3のアシル基としては、特に制限はないが、炭素数1~8のアシル基が好ましく、例えば、ホルミル基、アセチル基、プロピオニル基、ブチリル基、バレリル基、ピバロイル基、ベンゾイル基等が挙げられる。x1は3~12の整数、好ましくは4~12の整数、より好ましくは4~8の整数である。前記化学式2で表される化合物は、フェノール性水酸基を2つ以上有すれば、各繰り返し単位の同一符号で示される置換基はそれぞれ、同じであっても異なっていても良い。各繰り返し単位におけるOR2及びR3の位置が同じであっても異なっていても良い。また、各繰り返し単位におけるn1及n2の数がそれぞれ、同じであっても異なっていても良い。例えば、化学式2で表される化合物において、x1が4の場合、下記化学式5のように全ての繰り返し単位が同じであっても良いし、下記化学式6のように全ての繰り返し単位が異なっていても良い。上記化学式2で表される化合物においては、高感度、且つ、高解像力で形状が良好なパターンを得る点から、中でも、x1が4で、n1が2又は3であることが好ましく、更にx1が4で、n1が2の、8つのR2のうち水素原子が2~8個のカリックスレゾルシンアレン誘導体であることが好ましい。更に、8つのR2のうち水素原子が2~4個であるカリックスレゾルシンアレン誘導体であることが好ましく、中でも、化学式2の繰り返し単位中の2つのR2のうち1つが水素原子で、もう1つが有機基であって、1分子中の水素原子が4個であるカリックスレゾルシンアレン誘導体であることが、高濃度の現像液を用いながら高感度を達成できる点から好ましい。一方、上記化学式4で表される化合物において、R6、R7、R8及びR9におけるアルキル基は、直鎖でも分岐状でもよく、好ましくはメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソブチル基、ヘキシル基、オクチル基等の炭素数1~10個のものが挙げられる。R6、R7、R8及びR9におけるシクロアルキル基としては、単環、多環どちらでもよい。例えば、炭素数5以上のモノシクロ、ビシクロ、トリシクロ、テトラシクロ構造等を有する基を挙げることができる。その炭素数は6~30個が好ましく、特に炭素数7~25個が好ましく、例えば、アダマンチル基、ノルアダマンチル基、デカリン残基、トリシクロデカニル基、テトラシクロドデカニル基、ノルボルニル基、セドロール基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロオクチル基、シクロデカニル基、シクロドデカニル基等を挙げることができる。これらの脂環式炭化水素基は置換基を有していてもよい。R6、R7、R8及びR9におけるアリール基としては、上記R1と同様であって良い。上記アルキル基、シクロアルキル基、アリール基が有してよい置換基としては、ヒドロキシル基、カルボキシル基、ハロゲン原子フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子、アルコキシ基メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等等を挙げることができる。R10及びR11における有機基とは、アルキル基、アリール基、アラルキル基、アルコキシ基、アルコキシカルボニル基、アミド基、シアノ基等を挙げることができる。アルキル基は、炭素数1~10個のアルキル基又はシクロアルキル基が好ましく、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、n-ブチル基、sec-ブチル基、ヘキシル基、2-エチルヘキシル基、オクチル基、シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロヘキシル基、アダマンチル基等を挙げることができる。アリール基は、炭素数6~14のアリール基が好ましく、例えば、フェニル基、ナフチル基、アントラセニル基等を挙げることができる。アラルキル基は、炭素数6~12個のアラルキル基が好ましく、例えば、ベンジル基、フェネチル基、クミル基等を挙げることができる。アルコキシ基及びアルコキシカルボニル基に於けるアルコキシ基は、炭素数1~5のアルコキシ基が好ましく、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、n-ブトキシ基、イソブトキシ基等を挙げることができる。Wにおけるアルキレン基は、直鎖でも分岐状でもよく、炭素数1~10のものが好ましく、例えば、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、イソブチレン基等が挙げられる。Wにおけるシクロアルキレン基は、単環、多環どちらでもよく、環を形成するアルキレン基としては、例えば炭素数3~8個のシクロアルキレン基例えば、シクロペンチレン基、シクロヘキシレン基を挙げることができる。Wにおけるアルキレン基及びシクロアルキレン基は、さらに置換基を有していてよく、置換基としては、アルキル基好ましくは炭素数1~10、例えばメチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、n-ブチル基、イソブチル基、sec-ブチル基、t-ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基等、アルコキシ基好ましくは炭素数1~4、例えばメトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などが挙げられる。また、アルキレン鎖又はシクロアルキレン鎖は、アルキレン鎖中に-O-、-OC=O-、-OC=OO-、-NR-C=O-、-NR-C=OO-、-S-、-SO-、-SO2-を含んでいても良い。ここでRは水素原子又はアルキル基好ましくは炭素数1~10、例えばメチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、n-ブチル基、イソブチル基、sec-ブチル基、t-ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基等である。Wにおける環状のアリーレン基としては、好ましくはフェニレン基、トリレン基、ナフチレン基等の炭素数6~15個のものが挙げられる。前記ポリフェノール化合物Aは、1分子中のフェノール性水酸基が2個以上存在すれば、多価フェノール化合物等の母核となる化合物母核化合物のフェノール性水酸基を有機基で保護しても良い。以下にポリフェノール化合物Aの母核化合物の具体例を示すが、本発明はこれらに限定されるものではない。以下の具体例のフェノール性水酸基は、1分子中のフェノール性水酸基が2個以上存在すれば、有機基で保護されているものであっても良い。前記ポリフェノール化合物Aの母核化合物は、例えば本州化学工業株、旭有機材工業株式会社などから市販されており、これを用いることができる。また、各種フェノール化合物と各種アルデヒド、ケトンの縮合により合成することもできる。本発明に係るネガ型レジスト組成物において、ポリフェノール化合物Aは、上述した化合物のうち、1種単独で用いても良いし、2種以上を混合して用いても良い。例えば、前記化学式2で表される化合物と前記化学式4で表される化合物とを合せて用いても良いし、前記化学式5で表される化合物のように全ての繰り返し単位が同じ化合物と、前記化学式6で表される化合物のように全ての繰り返し単位が異なる化合物とを合わせて用いても良い。前記ポリフェノール化合物Aの分子量は、300~3000である。前記ポリフェノール化合物Aが前記化学式2で表される化合物である場合は、分子量は、好ましくは300~2000、さらに好ましくは、400~1500である。また、前記ポリフェノール化合物Aが前記化学式4で表される化合物である場合は、分子量は、好ましくは300~2500、さらに好ましくは、400~2000である。前記ポリフェノール化合物Aの含有量は、全固形分に対して、50~95重量であることが好ましく、更に好ましくは60~85重量である。なお、本発明において、固形分とは、ネガ型レジスト組成物中に含まれる成分のうち有機溶剤以外のものを意味する。<波長248nm以下の活性エネルギー線を照射することで直接又は間接的に酸を発生する酸発生剤B>本発明において用いられる波長248nm以下の活性エネルギー線を照射することで直接又は間接的に酸を発生する酸発生剤Bは、従来の化学増幅型レジスト組成物において使用されている公知の酸発生剤から特に限定せずに用いることができる。上記酸発生剤Bとしては、下記化学式7~12で表される化合物からなる群から選択される少なくとも1種類であることが好ましい。化学式7中、R12は同一でも異なっていてもよく、それぞれ独立に、水素原子、炭素数1~12の直鎖状アルキル基、炭素数3~12の分枝状アルキル基、炭素数3~12の環状アルキル基、炭素数1~12の直鎖状アルコキシ基、炭素数3~12の分枝状アルコキシ基、炭素数3~12の環状アルコキシ基、ヒドロキシル基、又はハロゲン原子であり、X-は、炭素数1~12のアルキル基、炭素数6~12のアリール基、炭素数1~12のハロゲン置換アルキル基、若しくは炭素数6~12のハロゲン置換アリール基を有するスルホン酸イオン、又はハロゲン化物イオンである。上記化学式7で表される化合物としては、例えば、トリフェニルスルホニウムトリフルオロメチルスルホネート、トリフェニルスルホニウムノナフルオロ-n-ブタンスルホネート、トリフェニルスルホニウムシクロヘキサフルオロプロパン-1,3-ビススルホニルイミド、トリフェニルスルホニウムノナフルオロブタンスルホネート、トリフェニルスルホニウムパーフルオロ-n-オクタンスルホネート、ジフェニル-4-メチルフェニルスルホニウムトリフルオロメタンスルホネート、ジフェニル-2,4,6-トリメチルフェニルスルホニウムトリフルオロメタンスルホネート、ジフェニル-2,4,6-トリメチルフェニルスルホニウムp-トルエンスルホナート、ジフェニル-4-t-ブトキシフェニルスルホニウムトリフルオロメタンスルホネート、ジフェニル-4-t-ブトキシフェニルスルホニウムノナフルオロ-n-ブタンスルホネート、ジフェニル-4-ヒドロキシフェニルスルホニウムトリフルオロメタンスルホネート、ビス4-フルオロフェニル-4-ヒドロキシフェニルスルホニウムトリフルオロメタンスルホネート、ジフェニル-4-ヒドロキシフェニルスルホニウムノナフルオロ-n-ブタンスルホネート、ビス4-ヒドロキシフェニル-フェニルスルホニウムトリフルオロメタンスルホネート、トリス4-メトキシフェニルスルホニウムトリフルオロメタンスルホネート、トリス4-フルオロフェニルスルホニウムトリフルオロメタンスルホネート、トリフェニルスルホニウム-p-トルエンスルホネート、トリフェニルスルホニウムベンゼンスルホネート、ジフェニル-2,4,6-トリメチルフェニル-p-トルエンスルホネート、ジフェニル-2,4,6-トリメチルフェニルスルホニウム-2-トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、ジフェニル-2,4,6-トリメチルフェニルスルホニウム-4-トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、ジフェニル-2,4,6-トリメチルフェニルスルホニウム-24-ジフルオロベンゼンスルホネート、ジフェニル-2,4,6-トリメチルフェニルスルホニウムヘキサフルオロベンゼンスルホネート、ジフェニルナフチルスルホニウムトリフルオロメタンスルホネート、ジフェニル-4-ヒドロキシフェニルスルホニウム-p-トルエンスルホネート、トリフェニルスルホニウム10-カンファースルホネート、ジフェニル-4-ヒドロキシフェニルスルホニウム10-カンファースルホネート等が挙げられる。化学式8中、X-及びR13は、化学式7のX-及びR12と同様である。上記化学式8で表される化合物としては、例えば、ビス4-t-ブチルフェニルヨードニウムトリフルオロメタンスルホネート、ビス4-t-ブチルフェニルヨードニウムノナフルオロ-n-ブタンスルホネート、ビス4-t-ブチルフェニルヨードニウムパーフルオロ-n-オクタンスルホネート、ビス4-t-ブチルフェニルヨードニウムp-トルエンスルホネート、ビス4-t-ブチルフェニルヨードニウムベンゼンスルホネート、ビス4-t-ブチルフェニルヨードニウム-2-トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、ビス4-t-ブチルフェニルヨードニウム-4-トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、ビス4-t-ブチルフェニルヨードニウム-2,4-ジフルオロベンゼンスルホネート、ビス4-t-ブチルフェニルヨードニウムヘキサフルオロベンゼンスルホネート、ビス4-t-ブチルフェニルヨードニウム10-カンファースルホネート、ジフェニルヨードニウムトリフルオロメタンスルホネート、ジフェニルヨードニウムノナフルオロ-n-ブタンスルホネート、ジフェニルヨードニウムパーフルオロ-n-オクタンスルホネート、ジフェニルヨードニウムp-トルエンスルホネート、ジフェニルヨードニウムベンゼンスルホネート、ジフェニルヨードニウム10-カンファースルホネート、ジフェニルヨードニウム-2-トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、ジフェニルヨードニウム-4-トリフルオロメチルベンゼンスルホネート、ジフェニルヨードニウム-2,4-ジフルオロベンゼンスルホネート、ジフェニルヨードニウムヘキサフルオロベンゼンスルホネート、ビス4-トリフルオロメチルフェニルヨードニウムトリフルオロメタンスルホネート、ビス4-トリフルオロメチルフェニルヨードニウムノナフルオロ-n-ブタンスルホネート、ビス4-トリフルオロメチルフェニルヨードニウムパーフルオロ-n-オクタンスルホネート、ビス4-トリフルオロメチルフェニルヨードニウムp-トルエンスルホネート、ビス4-トリフルオロメチルフェニルヨードニウムベンゼンスルホネート、ビス4-トリフルオロメチルフェニルヨードニウム10-カンファースルホネート等が挙げられる。化学式9中、Lは炭素数1~12のアルキレン基、炭素数6~12のアリーレン基、又は炭素数1~12のアルキレンオキシ基-R’-O-、但し、R’は炭素数1~12のアルキレン基であり、R14は炭素数1~12のアルキル基、炭素数6~12のアリール基、炭素数1~12のハロゲン置換アルキル基、又は炭素数6~12のハロゲン置換アリール基である。上記化学式9で表される化合物としては、例えば、N-トリフルオロメチルスルホニルオキシスクシンイミド、N-トリフルオロメチルスルホニルオキシフタルイミド、N-トリフルオロメチルスルホニルオキシジフェニルマレイミド、N-トリフルオロメチルスルホニルオキシビシクロ2.2.1へプト-5-エン-2,3-ジカルボキシイミド、N-トリフルオロメチルスルホニルオキシナフチルイミド、N-10-カンファースルホニルオキシスクシンイミド、N-10-カンファースルホニルオキシフタルイミド、N-10-カンファースルホニルオキシジフェニルマレイミド、N-10-カンファースルホニルオキシビシクロ2.2.1へプト-5-エン-2,3-ジカルボキシイミド、N-10-カンファースルホニルオキシナフチルイミド、N-n-オクタンスルホニルオキシビシクロ2.2.1へプト-5-エン-2,3-ジカルボキシイミド、N-n-オクタンスルホニルオキシナフチルイミド、N-p-トルエンスルホニルオキシビシクロ2.2.1へプト-5-エン-2,3-ジカルボキシイミド、N-p-トルエンスルホニルオキシナフチルイミド、N-2-トリフルオロメチルベンゼンスルホニルオキシビシクロ2.2.1へプト-5-エン-2,3-ジカルボキシイミド、N-2-トリフルオロメチルベンゼンスルホニルオキシナフチルイミド、N-4-トリフルオロメチルベンゼンスルホニルオキシビシクロ2.2.1へプト-5-エン-2,3-ジカルボキシイミド、N-4-トリフルオロメチルベンゼンスルホニルオキシナフチルイミド、N-パーフルオロベンゼンスルホニルオキシビシクロ2.2.1へプト-5-エン-2,3-ジカルボキシイミド、N-パーフルオロベンゼンスルホニルオキシナフチルイミド、N-1-ナフタレンスルホニルオキシビシクロ2.2.1へプト-5-エン-2,3-ジカルボキシイミド、N-1-ナフタレンスルホニルオキシナフチルイミド、N-ノナフルオロ-n-ブタンスルホニルオキシビシクロ2.2.1へプト-5-エン-2,3-ジカルボキシイミド、N-ノナフルオロ-n-ブタンスルホニルオキシナフチルイミド、N-パーフルオロ-n-オクタンスルホニルオキシビシクロ2.2.1へプト-5-エン-2,3-ジカルボキシイミド、N-パーフルオロ-n-オクタンスルホニルオキシナフチルイミド等が挙げられる。化学式10中、R15は同一でも異なっていてもよく、それぞれ独立に、炭素数1~12の直鎖状アルキル基、炭素数3~12の分枝状アルキル基、炭素数3~12の環状アルキル基、炭素数6~12のアリール基、炭素数3~12のヘテロアリール基、又は炭素数7~12のアラルキル基である。前記各置換基は、炭素数1~12のアルキル基、ヒドロキシル基、ハロゲン原子、炭素数1~12のハロアルキル基で置換されていてもよい。上記化学式10で表される化合物としては、例えば、ジフェニルジスルフォン、ジ4-メチルフェニルジスルフォン、ジナフチルジスルフォン、ジ4-t-ブチルフェニルジスルフォン、ジ4-ヒドロキシフェニルジスルフォン、ジ3-ヒドロキシナフチルジスルフォン、ジ4-フルオロフェニルジスルフォン、ジ2-フルオロフェニルジスルフォン、ジ4-トリフルオロメチルフェニルジスルフォン等が挙げられる。化学式11中、R16は同一でも異なっていてもよく、それぞれ独立に、炭素数1~12の直鎖状アルキル基、炭素数3~12の分枝状アルキル基、炭素数3~12の環状アルキル基、炭素数6~12のアリール基、炭素数3~12のヘテロアリール基、又は炭素数7~12のアラルキル基である。前記各置換基は、炭素数1~12のアルキル基、ハロゲン原子、炭素数1~12のアルコキシ基で置換されていてもよい。上記化学式11で表される化合物としては、例えば、α-メチルスルホニルオキシイミノ-フェニルアセトニトリル、α-メチルスルホニルオキシイミノ-4-メトキシフェニルアセトニトリル、α-トリフルオロメチルスルホニルオキシイミノ-フェニルアセトニトリル、α-トリフルオロメチルスルホニルオキシイミノ-4-メトキシフェニルアセトニトリル、α-エチルスルホニルオキシイミノ-4-メトキシフェニルアセトニトリル、α-プロピルスルホニルオキシイミノ-4-メチルフェニルアセトニトリル、α-メチルスルホニルオキシイミノ-4-ブロモフェニルアセトニトリル等が挙げられる。化学式12中、R17は同一でも異なっていてもよく、それぞれ独立に、1以上の塩素原子及び1以上の臭素原子を有するハロゲン化アルキル基である。ハロゲン化アルキル基の炭素数は1~5が好ましい。上記化学式12で表される化合物としては、例えば、モノクロロイソシアヌール酸、モノブロモイソシアヌール酸、ジクロロイソシアヌール酸、ジブロモイソシアヌール酸、トリクロロイソシアヌール酸、トリブロモイソシアヌール酸等が挙げられる。その他の酸発生剤Bとしては、例えば、ビスp-トルエンスルホニルジアゾメタン、ビス2,4-ジメチルフェニルスルホニルジアゾメタン、ビスt-ブチルスルホニルジアゾメタン、ビスn-ブチルスルホニルジアゾメタン、ビスイソブチルスルホニルジアゾメタン、ビスイソプロピルスルホニルジアゾメタン、ビスn-プロピルスルホニルジアゾメタン、ビスシクロヘキシルスルホニルジアゾメタン等のビススルホニルジアゾメタン類、2-4-メトキシフェニル-4,6-ビストリクロロメチル-1,3,5-トリアジン、2-4-メトキシナフチル-4,6-ビストリクロロメチル-1,3,5-トリアジン、トリス23-ジブロモプロピル-1,3,5-トリアジン、トリス23-ジブロモプロピルイソシアヌレート等のハロゲン含有トリアジン誘導体が挙げられる。これらの酸発生剤Bは1種を単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよく、また、その配合量は、前記ポリフェノール化合物A100重量部に対し、好ましくは1~40重量部、さらに好ましくは1~30重量部、よりさらに好ましくは5~20重量部である。この範囲よりも少なくなると像形成ができず、多くなると、均一な溶液とならず、保存安定性が低下する。<架橋剤C>本発明において用いられる架橋剤Cは、下記化学式1で表され、フェノール性水酸基を1個有し、オクタノール-水分配係数logPが0.7~4.0である化合物である。化学式1中、Ra、Rc及びReはそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、ヒドロキシメチル基、アルコキシメチル基、アルコキシ基、アシル基、シアノ基、ニトロ基、アルキル基、シクロアルキル基、又はアリール基である。Rb及びRdはそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、アルコキシ基、アシル基、シアノ基、ニトロ基、アルキル基、シクロアルキル基、又はアリール基である。Ra、Rb、Rc、Rd及びReは、それらの2つ以上が結合して環状構造を形成していても良く、ヘテロ原子の結合を含んでいても良い。上記アルキル基、シクロアルキル基、アリール基はそれぞれ置換基を有していても良い。但し、芳香環に結合したヒドロキシメチル基及びアルコキシメチル基よりなる群から選択される1種以上の架橋性基は、1分子中に2個~7個含まれる。化学式1中、Ra、Rc及びReとして含有される、ヒドロキシメチル基及びアルコキシメチル基、並びに、Ra~Reのいずれかの位置に直接結合したアリール基に結合した置換基として含有される、ヒドロキシメチル基及びアルコキシメチル基は、いずれも芳香環に結合した架橋性基として機能する。化学式1においては、このような、芳香環に結合したヒドロキシメチル基及びアルコキシメチル基よりなる群から選択される1種以上の架橋性基を1分子中に2個~7個含有する。1分子中に架橋性基が1個であると、分子間の架橋反応が発生しないため、電子線が照射された箇所であっても現像液に溶けやすい状態が残りやすく、感度が低くなってしまう。一方、架橋性基が1分子中に8個以上であると、現像中にパターンの膨潤が発生しやすくなり、これにより現像後のパターン変形、倒れが顕著に発生し、解像力の大幅な低下を引き起こしてしまう恐れがある。上記架橋性基は1分子中に2個~4個含有することが好ましく、更に、2個~3個含有することが好ましい。架橋性基のうち、アルコキシメチル基としては、アルコキシ基の炭素数が1~6であるものが好ましく、具体的には、メトキシメチル基、エトキシメチル基、n-プロポキシメチル基、イソプロポキシメチル基、n-ブトキシメチル基、sec-ブトキシメチル基、t-ブトキシメチル基、各種ペンチルオキシメチル基等が挙げられる。アルコキシメチル基としては、中でも、メトキシメチル基、エトキシメチル基が、感度の点から好ましい。架橋性基としては、中でも、ヒドロキシメチル基、メトキシメチル基、及びエトキシメチル基よりなる群から選択される1種以上の架橋性基であることが、反応性が高く、感度が良好になる点から好ましい。また、Ra、Rc及びReの少なくとも2つが、ヒドロキシメチル基及びアルコキシメチル基よりなる群から選択される1種以上の架橋性基であることが、更に、Ra及びReが、ヒドロキシメチル基及びアルコキシメチル基よりなる群から選択される1種以上の架橋性基であることが、反応性が高く、感度が良好になる点から好ましい。中でも、Ra及びReが、ヒドロキシメチル基、メトキシメチル基、及びエトキシメチル基よりなる群から選択される1種以上の置換基であることが、反応性が高く、感度が良好になる点から好ましい。化学式1において、ハロゲン原子、アルコキシ基としては、上記R1と同様のものが挙げられる。また、化学式1において、アシル基としては、上記R3と同様のものが挙げられる。また、化学式1において、アルキル基、及びシクロアルキル基としては、上記R1と同様のものが挙げられる。また、化学式1のRb及びRdにおける、アリール基としては、上記R1と同様のものが挙げられる。一方、化学式1のRa、Rc及びReにおける、アリール基としては、上記R1と同様のものが挙げられるが、更に、ヒドロキシメチル基及びアルコキシメチル基よりなる群から選択される1種以上の架橋性基を置換基として有するアリール基が好適に用いられる。Ra、Rb、Rc、Rd及びReは、それらの2つ以上が結合して環状構造を形成していても良く、ヘテロ原子の結合を含んでいても良い。環状構造は、飽和又は不飽和の脂環式炭化水素、複素環、及び縮合環、並びに当該脂環式炭化水素、複素環、及び縮合環よりなる群から選ばれる2種以上が組み合されてなる構造であっても良い。例えば、Ra~Reは、それらの2つ以上が結合してシクロアルキル基を形成している場合が挙げられる。また、Ra~Reは、それらの2つ以上が結合して、Ra~Reが結合しているベンゼン環の原子を共有してナフタレン、アントラセン、フェナントレン、インデン等の縮合環を形成している場合が挙げられる。また、前記架橋剤Cとしては、オクタノール-水分配係数logPが、0.7~4.0である化合物を選択して用いる。オクタノール-水分配係数logPが上記範囲であると、適切な疎水性を有し、アルカリ水溶液に対する溶解性が最適になり、感度及び解像力に優れ、且つ疎密パターン寸法差を小さくすることが可能になる。前記架橋剤Cは、オクタノール-水分配係数logPが、1.0~3.5であることが、感度及び解像力を向上する点から更に好ましく、1.5~3.0であることがより更に好ましい。上記logPの値が小さすぎると、親水性が高くなりすぎ、アルカリ水溶液に対する溶解性が高くなり、感度、解像力、パターン形状が悪化し、疎密パターン寸法差が大きくなる。一方、上記logPの値が大きすぎると、疎水性が高くなりすぎ、未露光部分の現像液溶解性が低くなり、現像終了後も現像残りが生じ易くなり、解像力の低下、残渣の発生を引き起こす恐れがある。ここで、オクタノール-水分配係数logPは、疎水性/親水性のバランスを表すパラメータである。logPは、n-オクタノールと水への2つの溶媒系における物質の分配係数で、ある化合物のn-オクタノール中の濃度Coと水中の濃度Cwに対して常用対数logP=logCo/Cwで定義される。近年logPを計算により求める方法が提案されており、有用な方法として、ChemAxon社のソフトウェアMarvinCaluculationPluginを挙げることが出来る。本発明でいうところのlogPとは、このソフトウェアMarvinCaluculationPluginを用いて計算された値である。本発明で用いられる架橋剤Cは、フェノール性水酸基を1個有するため、適切な疎水性を有するためには、炭素数が、10~20個であることが好ましく、更に12~18個であることが好ましい。本発明で用いられる架橋剤Cは、フェノール性水酸基を1個有するため、適切な疎水性を有するためには、分子量が、180~300であることが好ましく、更に200~280であることが好ましい。ベンゼン環を3個以上含む場合はlogPが大きくなる傾向があるため、ベンゼン環等の芳香環は1個又は2個含まれることが好ましい。以下に、化学式1で表されるフェノール性水酸基を1個有する架橋剤Cの具体例を示すが、本発明は、これらに限定されるものではない。上記化学式1で表される化合物のうち、ヒドロキシメチル基を有するフェノール誘導体は、対応するヒドロキシメチル基を有さないフェノール化合物と、ホルムアルデヒドを塩基触媒下で反応させることによって得ることができる。この際、ゲル化などの副反応を防ぐために、反応温度を50°C以下で行うことが好ましい。また、アルコキシメチル基を有する各種フェノール誘導体は、対応するヒドロキシメチル基を有するフェノール誘導体とアルコールを酸触媒下で反応させることによって得ることができる。この際、ゲル化などの副反応を防ぐために、反応温度を50°C以下で行うことが好ましい。上記化学式1で表される化合物架橋剤Cは1種を単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよく、また、その配合量は、前記ポリフェノール化合物A100重量部に対し、3~40重量部、好ましくは3~30重量部である。架橋剤Cの配合量が、3重量部未満では架橋形成が十分に進行せず、良好なレジストパターンが得られない恐れがある。また、40重量部を超えると、レジスト溶液の保存安定性が低下し、感度が経時的に劣化するおそれがある。<有機塩基性化合物D>本発明において用いられる有機塩基性化合物Dは、レジストパタ-ン形状、保管状態での経時安定性などを向上させるために、公知の有機塩基性化合物の中から任意のものを選択して使用することができる。上記有機塩基性化合物Dとしては、含窒素有機化合物が挙げられ、例えば、窒素原子を有する含窒素化合物、アミド基含有化合物、ウレア化合物、及び含窒素複素環式化合物等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。含窒素有機化合物としては、例えば、n-ヘキシルアミン、n-ヘプチルアミン、n-オクチルアミン、n-ノニルアミン、n-デシルアミン、n-ドデシルアミン、シクロヘキシルアミン等のモノシクロアルキルアミン類;ジ-n-ブチルアミン、ジ-n-ペンチルアミン、ジ-n-ヘキシルアミン、ジ-n-ヘプチルアミン、ジ-n-オクチルアミン、ジ-n-ノニルアミン、ジ-n-デシルアミン、メチル-n-ドデシルアミン、ジ-n-ドデシルメチルアミン、シクロヘキシルメチルアミン、ジシクロヘキシルアミン等のジシクロアルキルアミン類;トリエチルアミン、トリ-n-プロピルアミン、トリ-n-ブチルアミン、トリ-n-ペンチルアミン、トリ-n-ヘキシルアミン、トリ-n-ヘプチルアミン、トリ-n-オクチルアミン、トリ-n-ノニルアミン、トリ-n-デシルアミン、ジメチル-n-ドデシルアミン、ジ-n-ドデシルメチルアミン、ジシクロヘキシルメチルアミン、トリシクロヘキシルアミン等のトリシクロアルキルアミン類;モノエタノールアミン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン等のアルカノールアミン類;アニリン、N-メチルアニリン、N,N-ジメチルアニリン、2-メチルアニリン、3-メチルアニリン、4-メチルアニリン、4-ニトロアニリン、ジフェニルアミン、トリフェニルアミン、トリベンジルアミン、1-ナフチルアミン等の芳香族アミン類;エチレンジアミン、N,N,N’,N’-テトラメチルエチレンジアミン、N,N,N’,N’-テトラキス2-ヒドロキシプロピルエチレンジアミン、テトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、4,4’-ジアミノジフェニルメタン、4,4’-ジアミノジフェニルエーテル、4,4’-ジアミノベンゾフェノン、4,4’-ジアミノジフェニルアミン、2,2-ビス4-アミノフェニルプロパン、2-3-アミノフェニル-2-4-アミノフェニルプロパン、2-4-アミノフェニル-2-3-ヒドロキシフェニルプロパン、2-4-アミノフェニル-2-4-ヒドロキシフェニルプロパン、1,4-ビス1-4-アミノフェニル-1-メチルエチルベンゼン、1,3-ビス1-4-アミノフェニル-1-メチルエチルベンゼン、ポリエチレンイミン、2,2-フェニルイミノジエタノール、ポリアリルアミン、N-2-ジメチルアミノエチルアクリルアミドの重合体等が挙げられる。アミド基含有化合物としては、例えば、ホルムアミド、N-メチルホルムアミド、N,N-ジメチルホルムアミド、アセトアミド、N-メチルアセトアミド、N,N-ジメチルアセトアミド、プロピオンアミド、ベンズアミド、ピロリドン、N-メチルピロリドン等が挙げられる。ウレア化合物としては、例えば、尿素、メチルウレア、1,1-ジメチルウレア、1,3-ジメチルウレア、1,1,3,3-テトラメチルウレア、1,3-ジフェニルウレア、トリ-n-ブチルチオウレア等が挙げられる。含窒素複素環式化合物としては、例えば、イミダゾール、ベンズイミダゾール、4-メチルイミダゾール、4-メチル-2-フェニルイミダゾール、2-フェニルベンズイミダゾール、4,5-ジフェニルイミダゾール、2,4,5-トリフェニルイミダゾール等のイミダゾール類;ピリジン、2-メチルピリジン、4-メチルピリジン、2-エチルピリジン、4-エチルピリジン、2-フェニルピリジン、4-フェニルピリジン、2-メチル-4-フェニルピリジン、ニコチン、ニコチン酸、ニコチン酸アミド、キノリン、8-オキシキノリン、アクリジン等のピリジン類;及び、ピラジン、ピラゾール、ピリダジン、キノザリン、プリン、ピロリジン、ピペリジン、モルホリン、4-メチルモルホリン、ピペラジン、14-ジメチルピペラジン、14-ジアザビシクロ2.2.2オクタン等が挙げられる。これらの有機塩基性化合物Dは、単独であるいは2種以上組み合わせて用いることができる。有機塩基性化合物Dの配合量は、前記ポリフェノール化合物A100重量部に対し、0.01~10重量部、好ましくは0.1~5重量部である。0.01重量部未満ではその添加の効果が得られない。一方、10重量部を超えると感度の低下や未露光部の現像性が悪化する傾向がある。<化学式13で表される繰り返し単位を有し、アルカリ現像液への溶解性を有する樹脂E>本発明のネガ型レジスト組成物は、更に、下記化学式13で表される繰り返し単位を有し、アルカリ現像液への溶解性を有する樹脂E以下、アルカリ可溶性ポリマーEともいうを含有していてもよい。化学式13中、Zは、ハロゲン原子、シアノ基、ニトロ基、アルキル基、アシル基、アシロキシ基、アルキルスルホニル基、又はアルコキシ基である。Zが複数個ある場合、当該Zは同じでも異なっていてもよい。R18は、水素原子、メチル基、ハロゲン原子、シアノ基、又はトリフルオロ基である。pは2~4の整数、qは1~3の整数を表し、pq=5である。化学式13における、Z及びR18のハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、沃素原子が挙げられる。Zのアルキル基及びアルキルスルホニル基におけるアルキル基は、炭素数1~5の直鎖状又は分岐状アルキル基が好ましく、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、n-ブチル基、sec-ブチル基、t-ブチル基等が挙げられる。Zのアルコキシ基は、炭素数1~5のアルコキシ基が好ましく、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、n-ブトキシ基等が挙げられる。Zのアシル基は、炭素数1~8のアシル基が好ましく、例えば、ホルミル基、アセチル基、プロピオニル基、ブチリル基、バレリル基、ピバロイル基、ベンゾイル基等が挙げられる。Zのアシロキシ基は、炭素数2~8のアシロキシ基が好ましく、例えば、アセトキシ基、プロピオニルオキシ基、ブチリルオキシ基、バレリルオキシ基、ピバロイルオキシ基、ヘキサノイルオキシ基、オクタノイルオキシ基、ベンゾイルオキシ基等が挙げられる。Zは、更にハロゲン原子等で置換されていても良い。以下に、化学式13で表される繰り返し単位の具体例を示すが、本発明は、これらに限定されるものではない。アルカリ可溶性ポリマーEは、上記の繰り返し単位以外に、ドライエッチング耐性や標準現像液適性、基板密着性、レジストプロファイル、更にレジストの一般的に必要な特性である解像力、耐熱性、感度等を調節する目的で様々な繰り返し単位を含有することができる。このような繰り返し単位としては、下記単量体に相当する繰り返し構造単位を挙げることができるが、これらに限定されるものではない。例えば、アクリル酸及びエステル類、メタクリル酸及びエステル類、アクリルアミド類、メタクリルアミド類、アリル化合物、ビニルエーテル類、ビニルエステル類等から選ばれる付加重合性不飽和結合を1個有する化合物等が挙げられる。具体的には、以下の単量体を挙げることができる。アクリル酸及びエステル類としては、例えば、アクリル酸、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸アミル、アクリル酸エチルヘキシル、アクリル酸オクチル、アクリル酸-t-オクチル、クロルエチルアクリレート、2-ヒドロキシエチルアクリレート、2,2-ジメチルヒドロキシプロピルアクリレート、5-ヒドロキシペンチルアクリレート、トリメチロールプロパンモノアクリレート、ペンタエリスリトールモノアクリレート、フルフリルアクリレート、テトラヒドロフルフリルアクリレート、アダマンチルアクリレート、ノルボルニルアクリレート等が挙げられる。メタクリル酸及びエステル類としては、例えば、メタクリル酸、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、プロピルメタクリレート、イソプロピルメタクリレート、アミルメタクリレート、ヘキシルメタクリレート、クロルベンジルメタクリレート、オクチルメタクリレート、2-ヒドロキシエチルメタクリレート、4-ヒドロキシブチルメタクリレート、5-ヒドロキシペンチルメタクリレート、2,2-ジメチル-3-ヒドロキシプロピルメタクリレート、トリメチロールプロパンモノメタクリレート、ペンタエリスリトールモノメタクリレート、フルフリルメタクリレート、テトラヒドロフルフリルメタクリレート、アダマンチルメタクリレート、ノルボルニルメタクリレート等が挙げられる。アクリルアミド類としては、例えば、アクリルアミド、N-アルキルアクリルアミド、N,N’-ジアルキルアクリルアミド、N-ヒドロキシエチル-N-メチルアクリルアミド、N-2-アセトアミドエチル-N-アセチルアクリルアミド等が挙げられる。メタクリルアミド類としては、例えば、メタクリルアミド、N-アルキルメタクリルアミド、N,N’-ジアルキルメタクリルアミド、N-ヒドロキシエチル-N-メチルメタクリルアミド等が挙げられる。アリル化合物としては、例えば、アリルエステル類、アリルオキシエタノール等が挙げられる。また、アリルエステル類の具体例としては、酢酸アリル、カプロン酸アリル、カプリル酸アリルラウリン酸アリル、パルミチン酸アリル、ステアリン酸アリル、安息香酸アリル、アセト酢酸アリル、乳酸アリル等が挙げられる。ビニルエーテル類としては、例えば、アルキルビニルエーテルが挙げられ、具体的には、ヘキシルビニルエーテル、オクチルビニルエーテル、デシルビニルエーテル、エチルヘキシルビニルエーテル、メトキシエチルビニルエーテル、エトキシエチルビニルエーテル、クロルエチルビニルエーテル、1-メチル-2,2-ジメチルプロピルビニルエーテル、2-エチルブチルビニルエーテル、ヒドロキシエチルビニルエーテル、ジエチレングリコールビニルエーテル、ジメチルアミノエチルビニルエーテル、ジエチルアミノエチルビニルエーテル、ブチルアミノエチルビニルエーテル、ベンジルビニルエーテル、テトラヒドロフルフリルビニルエーテル等が挙げられる。ビニルエステル類としては、例えば、ビニルブチレート、ビニルイソブチレート、ビニルトリメチルアセテート、ビニルジエチルアセテート、ビニルバレート、ビニルカプロエート、ビニルクロルアセテート、ビニルジクロルアセテート、ビニルメトキシアセテート、ビニルブトキシアセテート、ビニルアセトアセテート、ビニルラクテート、ビニル-β-フェニルブチレート、ビニルシクロヘキシルカルボキシレート等が挙げられる。その他クロトン酸、イタコン酸、無水マレイン酸、マレイミド、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、マレイロニトリル等が挙げられる。その他にも、上記種々の繰り返し単位に相当する単量体と共重合可能である付加重合性の不飽和化合物であれば、共重合されていてもよい。また、共重合させる単量体は、更に置換基を有していてもよい。アルカリ可溶性ポリマーEにおける化学式13で表される繰り返し単位の含有量は、40~100モルとすることが好ましく、更に70~100モルとすることが好ましい。また、アルカリ可溶性ポリマーEの重量平均分子量は、2000~80000とすることが好ましく、更に2500~8000とすることが好ましい。アルカリ可溶性ポリマーEの含有量は、全固形分に対して0.5~70重量とすることが好ましく、更に1~50重量とすることが好ましい。<その他の成分>本発明のネガ型レジスト組成物には、さらに所望により混和性のある添加剤、例えばレジスト膜の性能を改良するための付加的樹脂、塗布性を向上させるための界面活性剤、溶解抑制剤、可塑剤、安定剤、着色剤、ハレーション防止剤などを適宜、添加含有させることができる。<ネガ型レジスト組成物の調製>本発明に係るネガ型レジスト組成物は、通常、有機溶剤Fに上記のポリフェノール化合物A、酸発生剤B、架橋剤C、及び必要に応じてその他の添加剤を均一に混合することにより調製される。有機溶剤Fとしては、化学増幅型レジストの溶剤として一般に用いられているものが使用できる。例えば、エチレンジクロライド、シクロヘキサノン、シクロペンタノン、2-ヘプタノン、γ-ブチロラクトン、メチルエチルケトン、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、2-メトキシエチルアセテート、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルプロピオネート、ジエチレングリコールジメチルエーテル、トルエン、酢酸エチル、乳酸メチル、乳酸エチル、メトキシプロピオン酸メチル、エトキシプロピオン酸エチル、ピルビン酸メチル、ピルビン酸エチル、ピルビン酸プロピル、N,N-ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、N-メチルピロリドン、テトラヒドロフラン等が好ましく、これらの溶媒を単独あるいは混合して使用することができる。さらにイソプロピルアルコール、エチルアルコール、メチルアルコール、n-ブチルアルコール、s-ブチルアルコール、t-ブチルアルコール、イソブチルアルコール、2-メチル-1-ペンタノール、4-メチル-2-ペンタノール、2-メトキシエタノール、2-エトキシエタノール、1-エトキシ-2-プロパノール、1-メトキシ-2-プロパノールなどのアルコールや、トルエン、キシレンなどの芳香族溶媒が含有されていても構わない。本発明では、これらの有機溶剤Fの中でもレジスト成分中の酸発生剤の溶解性が最も優れているジエチレングリコールジメチルエーテルやシクロヘキサノン、シクロペンタノン、1-エトキシ-2-プロパノール、乳酸エチルの他、安全溶剤であるプロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート及びその混合溶剤が好ましく使用される。レジスト組成分中の溶剤量は特に限定されず、基板等に塗布可能な濃度で、塗布膜厚に応じて適宜設定される。一般的には、溶剤は、レジスト組成物の固形分濃度が好ましくは0.5~20重量、より好ましくは0.5~15重量の範囲内となる様に用いられる。本発明のネガ型レジスト組成物は、半導体集積回路のゲート層作成用、ガラス基板上に形成されるマスクパターン加工用などの微細化された電子部品を製造するためのマイクロリソグラフィプロセスに好適に使用することができる。本発明は、上記本発明に係るネガ型レジスト組成物又はその硬化物により少なくとも一部分が形成されている、電子部品をも提供する。本発明に係る電子部品は、レジスト組成物又はその硬化物が含まれる構成のいずれかに、上記本発明に係るネガ型レジスト組成物又はその硬化物を含めば、他の構成は、従来公知と同様のものとすることができる。本発明に係る電子部品としては、例えば、MEMSマイクロ電気機械装置部品、マイクロ機械部品、マイクロ流体工学部品、μ-TASマイクロ全分析装置部品、インクジェットプリンター部品、マイクロ反応器部品、電気伝導性層、金属バンプ接続部、LIGAリソグラフィー電鋳成形部品、マイクロ射出成形及びマイクロ圧印加工のための鋳型及び押型、精密印刷用スクリーン又はステンシル、MEMS及び半導体パッケージ用部品、及び紫外線UVリトグラフにより処理することができるプリント配線基板等が挙げられる。II.レリーフパターンの製造方法本発明に係るレリーフパターンの製造方法は、i本発明に係るネガ型レジスト組成物を基板上に塗布した後、加熱処理し、レジスト膜を形成する工程、及びii前記レジスト膜を電子線、イオンビーム、EUV、又はX線で露光し、加熱、現像する工程、を含むことを特徴とする。本発明に係るレリーフパターンの製造方法によれば、高感度且つ高解像力で、形状が良好なパターンを形成することができ、疎密パターン寸法差を小さくすることができる。以下、各工程についてそれぞれ説明する。i本発明に係るネガ型レジスト組成物を基板上に塗布した後、加熱処理し、レジスト膜を形成する工程本工程においては、まず、上記のネガ型レジスト組成物を基板上に塗布する。塗布方法は、基板表面に当該ネガ型レジスト組成物を均一に塗布することができる方法であれば特に限定されるものではなく、スプレー法、ロールコート法、スリットコート法、回転塗布等の各種方法を用いることができる。次に、当該基板上に塗布した当該ネガ型レジスト組成物にプリベークPABを行い、有機溶剤Fを除去して、レジスト膜を形成する。プリベークの温度は、当該組成物の成分、使用割合、有機溶剤Fの種類等により適宜決めればよく、通常、70~160°C、好ましくは90~130°Cである。また、プリベーク時間は、通常、30秒~15分程度である。ii前記レジスト膜を電子線、イオンビーム、EUV、又はX線で露光し、加熱、現像する工程本工程においては、まず、前記レジスト膜を、例えば、電子線描画装置、EUV露光装置等の露光装置を用いて、所定のパターン形状を有するマスクを介した露光、又は当該マスクを介さない電子線の直接照射による描画等により、選択的に露光を行う。露光光源は、特に限定されず、ArFエキシマレーザー、KrFエキシマレーザー、F2エキシマレーザー、EUVExtremeUltraviolet:極紫外線、電子線、X線等を用いて行うことができる。次いで露光後に、露光後加熱PostExposureBake、PEBを行う。PEB処理の条件は、通常、70~160°C、好ましくは90~130°Cで、0.1~15分程度の時間である。次に、上記でPEB処理された基板をアルカリ現像液を用いて現像処理し、露光光の未照射部分を除去する。現像方法としては、スプレー法、スリット法、液盛り法、ディッピング法、揺同浸漬法等が挙げられる。また、本発明のネガ型レジスト組成物のアルカリ現像液としては、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、炭酸ナトリウム、ケイ酸ナトリウム、メタケイ酸ナトリウム、アンモニア水等の無機アルカリ類、エチルアミン、n‐プロピルアミン等の第一アミン類、ジエチルアミン、ジ‐n‐ブチルアミン等の第二アミン類、トリエチルアミン、メチルジメチルアミン等の第三アミン類、ジメチルエタノールアミン、トリエタノールアミン等のアルコールアミン類、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、テトラエチルアンモニウムヒドロキシド、コリン等の第四級アンモニウム塩、ピロール、ピペリジン等の環状アミン類等のアルカリ類の水溶液を使用することができる。更に、上記アルカリ類の水溶液にイソプロピルアルコール等のアルコール類、ノニオン系等の界面活性剤を適当量添加して使用することもできる。これらのアルカリ現像液の中で、好ましくは第四級アンモニウム塩、更に好ましくは、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、コリンの水溶液である。また、アルカリ現像液としてテトラメチルアンモニウムヒドロキシドTMAH水溶液を用いる場合、当該テトラメチルアンモニウムヒドロキシド水溶液の濃度は、0.1~5であることが好ましく、更に好ましくは0.5~3であり、特に好ましくは1.19~2.38である。2.38濃度のテトラメチルアンモニウムヒドロキシド水溶液は、一般に半導体産業において最も入手しやすい。また、当該テトラメチルアンモニウムヒドロキシド水溶液の濃度が0.1より薄い場合、空気中の二酸化炭素により現像液が中和されてしまい、感度が変動して安定的に製品を得る事が困難となる。現像処理した後、リンス処理を行い、基板上のアルカリ現像液及び当該アルカリ現像液によって溶解したレジスト組成物を洗い流し、乾燥させて、レジストパターンを得る。なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。以下、本発明について実施例を示して具体的に説明する。これらの記載により本発明を制限するものではない。なお、製造例における、構造及び物性の確認は以下の装置を用いて行った。MALDI-TOFMSBRUKER社製REFLEXIIを用いて、以下の条件マトリックス:1,8,9トリヒドロキシアントラセンにより測定を行った。1H‐NMR:日本電子製、JEOLJNM-LA400WBガラス転移温度Tg:示差熱分析装置島津製作所製DSC-60を用い、パターン形成材料約4mgを10°C/分の速度で200°Cまで昇温し室温まで冷却した後、再度、10°C/分の速度で200°Cまで昇温したときのDTA曲線の変曲温度部の前後の滑らかな曲線の両接線の交点をもってガラス転移温度とした。200°Cまでにガラス転移温度に相当するDTA曲線の変曲点が観察されない場合に、Tgは200°C以上と判断した。<合成例1>水5mLに水酸化ナトリウム0.8g20mmolを溶解させ、これに4-シクロヘキシルフェノール3.5g20mmol、エタノール5mLを加え、攪拌、溶解した。この溶液に37ホルマリン水溶液7.1g80mmoLを室温下で30分かけてゆっくりと加えた。更に、窒素雰囲気下、40°Cで12時間攪拌した後、ビーカー中の水100mLに投入した。これを氷浴にて冷却しながら2.0wt酢酸水溶液をpH5.0になるまでゆっくりと加えた。析出物をろ別、十分に水洗浄した後、乾燥を行った。精製は、高速液体クロマトグラフィーにて行い、下記化学式1-1で表されるメチロール基を2個有する架橋剤化合物1C-1で表される白色の化合物を0.9g得た。得られた架橋剤化合物1C-1の構造確認は、1H‐NMRスペクトルにより行った。1H‐NMRδppm1.19~1.40、1.67~1.78、2.38、4.52-CH2-OH、5.20-CH2-OH、6.98aromatic-H、8.32aromatic-OHlogP=2.25である。<合成例2>前記合成例1において、フェノール化合物として4-アルファ-クミルフェノール4.2g20mmolを用いた以外は、合成例1の製造方法に従って、下記化学式1-2で表される架橋剤化合物2C-2を合成した。その結果、白色の化合物を2.8g得た。得られた架橋剤化合物2C-2の構造確認は、1H‐NMRスペクトルにより行った。1H‐NMRδppm1.56~1.59、4.504.52d-CH2-OH、5.19~5.22-CH2-OH、7.03~7.27aromatic-H、8.90aromatic-OHlogP=2.81である。<合成例3>前記合成例1において、フェノール化合物として4-tブチル-フェノール3.0g20mmolを用いた以外は、合成例1の製造方法に従って、下記化学式1-3で表される架橋剤化合物3C-3を合成した。その結果、白色の化合物を1.5g得た。得られた架橋剤化合物3C-3の構造確認は、1H‐NMRスペクトルにより行った。1H‐NMRδppm1.24、4.54-CH2-OH、5.21-CH2-OH、7.16aromatic-H、8.34aromatic-OHlogP=1.68である。<比較合成例1>下記化学式で表される4,4’-メチレンビス2,6-ビスヒドロキシメチルフェノール:比較架橋剤化合物RC-1は、非特許文献3J.ImagingSci.Technol.,36,5,1992の記載に従って合成した。logP=0.39である。<比較合成例2>下記化学式で表される1メチロール化4-tブチル-フェノール:比較架橋剤化合物RC-2は、合成例3により架橋剤化合物3C-3と同時に、分取HPLCの異なる分画成分として得られた。得られた比較架橋剤化合物RC-2の構造確認は、1H‐NMRスペクトルにより行った。logP=2.45である。下記化学式で表される比較架橋剤化合物RC-3は、製品名26DMPCを旭有機材工業株式会社から入手した。logP=0.65である。下記化学式で表される比較架橋剤化合物RC-4は、製品名TM-BIP-Aを旭有機材工業株式会社から入手した。logP=0.98である。下記化学式で表される比較架橋剤化合物RC-5は、製品名ニカラックMW-30HMを株式会社三和ケミカルから入手した。logP=2.59である。<合成例4>窒素雰囲気下、300mL三口フラスコ中、3-メトキシフェノール12.4g0.1molをエタノール200mLに溶解した。これを氷浴下で冷却しながら2,4-ジメチルベンズアルデヒド13.4g0.1molを加え、次いで、濃塩酸25mLをゆっくりと滴下し、70°Cで12時間反応させた。反応後、反応溶液を蒸留水500mL中に注ぎ込み、生じた沈殿黄色固体をろ過した後、中性になるまで蒸留水で洗浄、乾燥した。精製は、高速液体クロマトグラフィーにより行い、下記化学式で表される白色の化合物1カリックスレゾルシンアレン誘導体;CRA-1を得た。構造確認は、MALDI-TOFMS、及び1H‐NMRスペクトルにより行った。ガラス転移温度は200°C以上であった。すなわち、ガラス転移温度は観測されず200°C以下では融点も観測されなかった。<合成例5>前記合成例4においてアルデヒド化合物として2,4,5トリメチルベンズアルデヒドを14.8g0.1molを用いた以外は合成例4の製造方法に従って、下記化学式で表される白色の化合物2カリックスレゾルシンアレン誘導体;CRA-2を得た。構造確認は、MALDI-TOFMS、及び1H‐NMRスペクトルにより行った。ガラス転移温度は200°C以上であった。すなわち、ガラス転移温度は観測されず200°C以下では融点も観測されなかった。下記化学式で表されるポリフェノール化合物A-01は、旭有機材工業株式会社から入手した。ガラス転移温度Tgは290°Cであった。実施例1~5及び比較例1~6表1に記載したように、上記ポリフェノール化合物A、酸発生剤Bとしてジフェニル-2,4,6-トリメチルフェニルスルホニウムp-トルエンスルホナートB-1、架橋剤Cとして、上記架橋剤化合物1~3及び比較架橋剤化合物1~5、塩基性化合物Dとしてトリ-n-オクチルアミンD-1を、有機溶剤FプロピレングリコールモノメチルエーテルF-1に溶解し、12時間攪拌した後、0.2μmPTFEフィルターでろ過し、ネガ型レジスト組成物を調製した。なお、表1において、各例において架橋剤の重量部が異なるのは、モル数を合わせたためである。<レジストパターンの作成及び評価方法>上記実施例1~5、及び比較例1~6で得られたレジスト組成物を用いて、以下に示す方法でレジストパターンを作成し、評価を行った。なお、結果を表2に示す。1レジストの塗布各レジスト組成物を、6インチシリコン基板上にスピンナーを用いて、均一に塗布し、100°Cで60秒間プリベーク処理PABを行い、膜厚70nmのレジスト膜を形成した。2レジストパターンの作成上記の各レジスト膜に対し、電子線描画装置加速電圧100KeVを用いて描画を行った。描画終了後、100°Cで60秒間ベーク処理PEBを施した後、2.38のTMAH水溶液23°Cで60秒間現像処理し、純水にて60秒間リンス処理を行い、ラインアンドスペースL/Sパターンを形成した。3評価方法感度、解像力、疎密パターン寸法差感度は100nmのL/Sパターンが1:1に形成される最少照射量を感度としてμC/cm2単位で測定した。また、その照射量における限界解像力ライン及びスペースが分離解像を解像力とした。解像性の確認は、ホロン製の測長SEMにより判断した。また、下記で定義される疎密パターン寸法差も合わせて評価をおこなった。最小照射量は50μm角の正方形の領域内に10の露光面積比領域面積2500μm2に対して電子線があたった部分の面積が250μm2でパターンを露光して評価を行っているが、これとは別個に50μm角の正方形の領域内に50の露光面積比を有するパターンを露光領域面積2500μm2に対して電子線があたった部分の面積が1250μm2して、10の露光面積比疎の場合と、50の露光面積比密の場合との寸法差を測定した。電子線露光においてはこのような疎密パターン寸法差が生じる場合、目的のパターンを得るために露光量に代表される条件の設定をパターン寸法に合わせて詳細に行う必要があり、露光パターンの複雑化、データ量の増大を引き起こす。このことから疎密パターン寸法差の大きいレジスト組成物は望ましくない。疎密パターン寸法差は、0に近い程望ましい。<結果のまとめ>上記表2に示す結果から、実施例1~5では、感度及び解像力が高く、疎密パターン寸法差も極めて小さく望ましい特性が得られていた。一方、架橋剤として比較架橋剤化合物1を用いた比較例1では、感度及び解像力が劣り、疎密パターン寸法差も劣る特性が得られた。比較架橋剤化合物1はフェノール性水酸基を分子内に2個有しており低いlogPを持つために過剰に現像液に溶けてしまい、解像力や疎密パターン寸法差が劣り、更にパターン形成のためにより多くの架橋反応が必要になるので感度が遅くなったと推定される。また、比較例2では感度が非常に低い結果となった。比較例2では、比較架橋剤化合物2がメチロール基を1個しか有しないために分子間の架橋反応が発生しておらず、電子線が照射された場所でも現像液に溶けやすい状態が残っていたためと推定される。比較例3では比較例1よりは感度、解像力共に優れるものの、実施例1~3と比較すると感度、解像力で劣る結果が得られている。これはフェノール性水酸基1個にメチロール基を2個有している場合でもlogPが低いと現像液に溶ける効果が大きくなり、高感度、高解像力が達成できないことを示している。比較例4では解像力に改善傾向が見られたが疎密パターン寸法差が大きい状態であった。これはフェノール性水酸基2個を有する化合物ではlogPが十分に大きくても、感度、解像力、疎密パターン寸法差全ての項目全てで良好な結果が得られないことを示している。さらに比較例5、6では感度が低く、疎密パターン寸法差も劣る結果が示されている。これはフェノール性水酸基を持たないメラミン型の架橋剤ではlogPの値が適切な範囲にあっても良好な結果が得られないことを示している。以上のことから、特定の構造のフェノール性水酸基を1個有し、且つ架橋性基を2個以上有し、オクタノール-水分配係数logPが0.7~4.0である化合物は、架橋剤として、優れた特性をレジスト組成物に与えていると判断できる。"