硫酸アンモニウム、硝酸、及びアンモニア源を水溶液中で混合して反応混合物を形成し;反応混合物を約160°C~約180°Cの温度に加熱し;反応混合物を、中間体混合物を形成するのに十分な時間反応にかけ;アンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩を形成するのに十分な水を中間体混合物から除去する;ことを含む、アンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩の製造方法。反応混合物が約1:1の硫酸アンモニウムと硝酸とのモル比を有する、請求項1に記載の方法。反応混合物が約1.3:1のアンモニアと硝酸とのモル比を有する、請求項1に記載の方法。硫酸アンモニウム、硝酸、及びアンモニア源を水溶液中で混合して反応混合物を形成することが、硫酸アンモニウム溶液、硝酸溶液、及び水酸化アンモニウム溶液を混合することを含む、請求項1に記載の方法。固体の硫酸アンモニウムを加えることを更に含む、請求項4に記載の方法。アンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩を形成するのに十分な水を中間体混合物から除去することが、含水量を約0.4重量~約1重量の範囲に減少させることを含む、請求項1に記載の方法。アンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩を形成するのに十分な水を中間体混合物から除去することが、中間体混合物から水の実質的に全部を除去し;そして最終量の水を中間体混合物に加え戻してアンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩を形成する;ことを含む、請求項1に記載の方法。硫酸アンモニウム、硝酸、及びアンモニア源を混合して水性反応混合物を形成し;硝酸及びアンモニア源を硫酸アンモニウムの存在下で反応させて、硝酸アンモニウム及び硫酸アンモニウムの水溶液を形成し;そして硝酸アンモニウム及び硫酸アンモニウムの水溶液の含水量を減少させて、アンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩を形成する;ことを含む、アンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩の製造方法。硫酸アンモニウム、硝酸、及びアンモニア源を混合して水性反応混合物を形成することが、硝酸に対して化学量論的に過剰のアンモニア源を加えることを含む、請求項8に記載の方法。硫酸アンモニウム、硝酸、及びアンモニア源を混合して水性反応混合物を形成することが、硫酸アンモニウムの一部を硫酸アンモニウムの水溶液として加え、硫酸アンモニウムの一部を固体として加えることを含む、請求項8に記載の方法。硝酸アンモニウム及び硫酸アンモニウムの水溶液の含水量を減少させてアンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩を形成することが、含水量を約0.4重量~約1重量の範囲に減少させることを含む、請求項8に記載の方法。硝酸アンモニウム及び硫酸アンモニウムの水溶液の含水量を減少させてアンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩を形成することが、含水量を約0.4重量~約1重量の範囲に減少させることを含む、請求項8に記載の方法。硝酸アンモニウム及び硫酸アンモニウムの水溶液の含水量を減少させてアンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩を形成することが、水溶液から水の実質的に全部を除去して溶融塩溶液を形成し;そして最終量の水を溶融塩溶液に加え戻してアンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩を形成する;ことを含む、請求項8に記載の方法。硝酸アンモニウム及び硫酸アンモニウムの水溶液の含水量を減少させてアンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩を形成することが、水溶液を約175°C~約190°Cの仕上げ温度に加熱し;そして中間体混合物を仕上げ温度に保持することによって水溶液から水を除去する;ことを含む、請求項8に記載の方法。中間体混合物を仕上げ温度に保持しながら中間体混合物を連続的に撹拌することを更に含む、請求項14に記載の方法。0008本発明は、2段階中和の複雑さ及び高いコスト或いは溶融硝酸アンモニウムを扱うことの潜在的な危険性なしに、硝酸アンモニウム及び硫酸アンモニウムの密な混合を促進させるアンモニウムサルフェートナイトレート複塩の製造方法に関する。0009幾つかの態様においては、本発明は、硫酸アンモニウム、硝酸、及びアンモニア源を水溶液中で混合して反応混合物を形成する、アンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩の製造方法に関する。反応混合物を約160°C~約180°Cの温度に加熱して、中間体混合物を形成するのに十分な時間反応にかける。アンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩を形成するのに十分な水を、中間体混合物から除去する。0010幾つかの態様においては、本発明は、硫酸アンモニウム、硝酸、及びアンモニア源を混合して水性反応混合物を形成する、アンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩の製造方法に関する。硝酸及びアンモニア源を、硫酸アンモニウムの存在下で反応させて、硝酸アンモニウム及び硫酸アンモニウムの水溶液を形成する。硝酸アンモニウム及び硫酸アンモニウムの水溶液の含水量を減少させて、アンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩を形成する。0011例示及び説明の目的のために特定の例を選択し、明細書の一部を形成する添付の図面において示す。0013本発明は、出発物質として、硫酸アンモニウム溶液、硝酸、及びアンモニアを用いることによってアンモニウムサルフェートナイトレートASNを製造する方法及びプロセスを提供する。本発明方法は、バッチプロセス又は連続プロセスで行うことができる。幾つかの態様においては、本発明方法は連続プロセスで行う。0014幾つかの態様においては、本発明方法によれば、出発物質として固体の硫酸アンモニウム又は硫酸の代わりに硫酸アンモニウム溶液を用い、硫酸アンモニウム溶液の存在下において硝酸をアンモニアで単一段階中和することによって硝酸アンモニウムを生成させる。幾つかの態様においては、硝酸及びアンモニアを硫酸アンモニウム溶液の存在下で反応させて、水中の硝酸アンモニウム及び硫酸アンモニウムの混合物を形成する。次に、水を蒸発させて溶融塩混合物を形成し、これを次に所望のASN生成物に転化させる。幾つかの例においては、ASN生成物は、式:NH42SO42NH4NO3を有するASNの1:2複塩である。0015代表的であるが非限定的なASN製造プロセス100の略図を図1に示す。示されているように、このプロセスは、所定量の硫酸アンモニウム溶液102、硝酸溶液104、及びアンモニア源を第1の反応器108に添加又は充填して反応混合物を形成することを含む。示されている例においては、アンモニウム源は水酸化アンモニウム溶液106であるが、他のアンモニウム源を用いることもできる。幾つかの態様においては、それぞれの溶液に関する溶媒は水である。0016溶液は、それぞれの成分の任意の好適な濃度を有していてよい。一例においては、硫酸アンモニウムの濃度は硫酸アンモニウム溶液102中約40重量であってよく、硝酸の濃度は硝酸溶液104中約68重量~約70重量であってよく、水酸化アンモニウムの濃度は水酸化アンモニウム溶液106中約29重量であってよい。別の例においては、水酸化アンモニウム溶液106の代わりにアンモニアガスを反応混合物に加えることができる。0017第1の反応器108に加えて反応混合物を形成することができるそれぞれの成分の量は、溶液中の硫酸アンモニウム、硝酸、及びアンモニアの濃度によって定まる。幾つかの態様においては、反応器に加える硫酸アンモニウムと硝酸とのモル比は約1:1である。幾つかの態様においては、アンモニアは、硝酸の完全な転化を確保するために、中和のために必要な化学量論比よりも過剰に加えることができる。幾つかの態様においては、反応器に加えるアンモニアと硝酸とのモル比は約1.3:1である。0018このプロセスは、第1の反応器108内で反応混合物を約160°C~約180°Cの温度に加熱して、中間体混合物110を形成するのに十分な時間反応混合物を反応にかけることによって進行させることができる。第1の反応器108内で反応を進行させる時間は、硝酸を完全に中和させるのに十分に長くすることができる。中間体混合物110は、硫酸アンモニウム及び硝酸アンモニウムを含み、約15重量の水~約20重量の水を含む可能性がある。中間体混合物110の含水量は変動する可能性があるが、幾つかの態様においては、含水量は、第1の反応器108からの中間体混合物110の除去を促進させるのに十分な流動性を与えるのに十分に高いものである。0019幾つかの態様においては、示されているように、このプロセスは次に、中間体混合物110を第2の反応器112に移して、中間体混合物110を仕上げ処理してASN生成物116を形成することを含む。幾つかの態様においては、第2の反応器112は少なくとも1つの混合機114を有していてよく、中間体混合物110をそれが第2の反応器112内にある際に加熱するための装置を含ませることができる。第2の反応器112はまた、頂部において開放して中間体混合物110からの水の除去を促進させることもできる。第2の反応器112内において、中間体混合物110を約175°C~約190°Cの仕上げ温度に加熱することができる。幾つかの態様においては、第2の反応器112は、中間体混合物110から水を制御可能に除去するように構成されている任意の連続又はバッチ運転の装置であってよい。0020水は、中間体混合物を加熱温度に所望量の水を蒸発させるのに十分な時間保持することによって、中間体混合物110から除去することができる。幾つかの態様においては、中間体混合物からの水の除去は、中間体混合物110を仕上げ温度に保持しながら中間体混合物110を連続的に撹拌することを含む。いかなる特定の理論にも縛られないが、水除去中の連続撹拌によって、水の除去、及び硫酸アンモニウムと硝酸アンモニウムの密な混合が促進され、これによって所望の1:2ASN複塩の形成を促進させることができると考えられる。0021幾つかの態様においては、仕上げ反応器内で形成されるASN生成物116は、約0.4重量~約1.0重量の含水量を有する。ASN生成物116の所望の含水量を得る1つの方法は、含水量が所望の範囲内になるまで中間体混合物110から水を除去することによるものである。幾つかの態様においては、かかる方法には、水除去プロセスをいつ終了させるかを知るために、中間体混合物110の含水量を連続的又は頻繁に周期的に監視することを含ませることができる。0022幾つかの態様においては、ASN生成物116の所望の含水量は、中間体混合物110から水の実質的又は本質的に全部を除去し、次に最終量の水を中間体混合物110に加え戻してASN生成物116を形成することによって得ることができる。少なくとも1つの例においては、水の最終量は約4重量であってよく、これを第2の反応器112内の中間体混合物110中に加え戻すことができ、次に、中間体混合物110及び加えた最終量の水を、約1分間又はそれ以上のような短時間撹拌してASN生成物を生成させることができる。0023第2の反応器112内でASN生成物116が形成されたら、このプロセスに、第2の反応器112からASN生成物116を取り出すことを含ませることができる。このプロセスにはまた、ASN生成物116を、好ましくは雰囲気温度又は室温において、ASN生成物116が固化するまで冷却することを含ませることもできる。0024幾つかの態様においては、最終生成物は、少なくとも約50重量、少なくとも約60重量、少なくとも約70重量、少なくとも約80重量、又は少なくとも約90重量のアンモニウムサルフェートナイトレートの1:2複塩の含量を有する。幾つかの態様においては、最終生成物は、約20重量未満、約10重量未満、約5重量未満、又は約1重量未満のアンモニウムサルフェートナイトレートの1:3複塩の含量を有する。0025幾つかの態様においては、最終生成物は、約65重量~約75重量の1:2ASN複塩含量を有する。幾つかの態様においては、生成物は、約5重量未満の1:3ASN複塩及び未反応の硝酸アンモニウムの合計含量を有する。0026実施例において用いた基本手順は次の通りであった。0027凝縮器を装備した1Lのガラス反応器に硫酸アンモニウムAS溶液を加えた。硝酸NAを反応器に加え、次に水酸化アンモニウムAHを反応器に加えた。反応混合物を反応器内で約175°Cの温度に加熱し、この反応温度において保持して硝酸と水酸化アンモニウムとを反応させて、硝酸アンモニウム:HNO3HN3aq|NH4NO3を形成した。0028水を蒸発させて、回収した凝縮物の体積によって測定して、約15重量~約20重量の含水量を有する中間体混合物を生成させた。中間体混合物を反応器から排液し、仕上げ反応器に移した。仕上げ反応器内において、中間体混合物を約185°Cの温度に加熱し、連続的に撹拌しながらその温度に保持して水を除去した。中間体混合物の残留含水量は約1重量未満に減少した。実施例1:原材料:硫酸アンモニウム溶液H2O中40重量606g;硝酸H2O中68~70重量167.5g;水酸化アンモニウム約29、H2O中NH3139g。0029450mLの凝縮物が回収されるまで、硝酸と水酸化アンモニウムとの間の初めの反応を進行させた。生成物を仕上げ反応器に移し、185°Cに加熱した。生成物を25分間連続的に撹拌して、含水量を0.1重量未満に減少させた。次に、更に15.6gの水を仕上げ反応器に加え、混合物を2分間撹拌した。生成物を反応器から取り出し、室温において冷却して固体にした。生成物の試料を微粉末に粉砕し、X線回折XRDによって分析して、AS、AN、並びに1:2及び1:3複塩の相対量を求めた。また、カールフィッシャー法によって試料の湿分含量も分析した。分析結果を下表に与える。実施例2:原材料:硫酸アンモニウム溶液H2O中40重量303g;硝酸H2O中68~70重量167.5g;水酸化アンモニウム約29、H2O中NH3139g。0030330mLの凝縮物が回収されるまで、硝酸と水酸化アンモニウムとの間の初めの反応を進行させた。生成物を仕上げ反応器に移し、185°Cに加熱し、25分間連続的に撹拌し、その後、121.2gの微粉砕固体硫酸アンモニウムを混合物中に十分に撹拌した。次に、更に15.6gの水を仕上げ反応器に加え、混合物を1分間撹拌した。生成物を反応器から取り出し、室温において冷却して固体にした。生成物の試料を微粉末に粉砕し、X線回折XRDによって分析して、AS、AN、並びに1:2及び1:3複塩の相対量を求めた。また、カールフィッシャー法によって試料の湿分含量も分析した。二回の試料A及びBに関する分析結果は下記の通りである。実施例3:原材料:硫酸アンモニウム溶液H2O中40重量606g;硝酸H2O中68~70重量167.5g;水酸化アンモニウム約29、H2O中NH3139g。0031450mLの凝縮物が回収されるまで、硝酸と水酸化アンモニウムとの間の初めの反応を進行させた。生成物を仕上げ反応器に移し、185°Cに加熱し、25分間連続的に撹拌した。次に、更に15.6gの水を仕上げ反応器に加え、混合物を撹拌した。水の添加の1分後試料A及び5分後試料Bにおいて生成物の試料を採取した。それぞれの試料を室温において冷却して固体にし、微粉末に粉砕し、X線回折XRDによって分析して、AS、AN、並びに1:2及び1:3複塩の相対量を求めた。また、カールフィッシャー法によってそれぞれの試料の湿分含量も分析した。二回の試料A及びBに関する分析結果は下記の通りである。0032上記の結果から、水の添加の5分後に採取した試料試料Bは、水の添加の1分後に採取した試料試料Aよりも低い残留含水量を有し、より少ない1:2複塩を含むことが分かる。0033上記から、例示の目的で具体的な例を本明細書に記載したが、本発明の精神又は範囲から逸脱することなく種々の修正を行うことができることが認められるであろう。したがって、上記の詳細な説明は限定ではなく例示としてみなされ、特許請求する主題を特に指摘し明確に主張することを意図するものは、特許請求の範囲全ての均等物を包含するであると理解されると意図される。