"基材上に、活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iを用いて下塗り塗膜を形成した後、その上に、シリカ微粒子a-1に、メタアクリロイルオキシ基及びイソシアヌレート環構造を存在させてなる反応性粒子A、及び光重合開始剤Bを含有する活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIを用いて上塗り塗膜を形成することを特徴とする複層塗膜形成方法。上記反応性粒子Aがシリカ微粒子a-1と、分子内にメタアクリロイルオキシ基及びイソシアヌレート環構造を有する加水分解性シランa-2又は、該加水分解性シランa-2と該加水分解性シランa-2以外の加水分解性シランa-3との混合物とを反応させて得られるものである請求項1に記載の複層塗膜形成方法。活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIが、さらにケイ素原子に直接に結合した有機基を有し、該ケイ素原子に直接に結合した有機基の少なくとも1つが、2級水酸基、ウレタン結合及びウレア結合よりなる群から選ばれる少なくとも1つと少なくとも1つのメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基であるシルセスキオキサン化合物Cを含有する請求項1又は2に記載の複層塗膜形成方法。活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIが、さらに前記A成分及びC成分以外の重合性不飽和化合物Dを含有する請求項1乃至3のいずれか1項に記載の複層塗膜形成方法。活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iが、重合性不飽和化合物、水酸基含有樹脂、光重合開始剤、紫外線吸収剤及び光安定剤を含有するものである請求項1乃至4のいずれか1項に記載の複層塗膜形成方法。活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iが、さらにイソシアネート基含有化合物を含有するものである請求項1乃至5のいずれか1項に記載の複層塗膜形成方法。請求項1乃至6のいずれか1項に記載の方法により形成される複層塗膜を有する塗装物品。本発明は上記の事情に鑑みてなされたものであり、本発明の目的は、基材、特にプラスチック材料との付着性に優れ、しかも耐候性、耐擦り傷性に非常に優れた複層塗膜を形成しうる複層塗膜形成方法、及び該複層塗膜を有する塗装物品を提供することである。本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、特定の反応性粒子、及び光重合開始剤を含有する活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIを用いることにより上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は、基材上に、活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iを用いて下塗り塗膜を形成した後、その上に、シリカ微粒子a-1に、メタアクリロイルオキシ基及びイソシアヌレート環構造を存在させてなる反応性粒子A、及び光重合開始剤Bを含有する活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIを用いて上塗り塗膜を形成することを特徴とする複層塗膜形成方法及び該方法により形成される複層塗膜を有する塗装物品、に関する。本発明によれば、特定の活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物を用いることにより、耐擦り傷性、耐候性及び基材に対する付着性に優れた複層塗膜を得ることができる。また該複層塗膜を有する塗装物品を得ることができる。活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物I本発明で用いられる活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iは、活性エネルギー線照射及び加熱により硬化し得るものであれば特に制限なく、従来公知の活性エネルギー線及び熱硬化型塗料組成物を用いることができ、特に基材がプラスチックの場合に耐候性確保の観点から、重合性不飽和化合物、水酸基含有樹脂、光重合開始剤、紫外線吸収剤及び光安定剤を含有するものが好適に使用できる。上記重合性不飽和化合物としては、その化学構造中に重合性不飽和二重結合を少なくとも1つ有する化合物であれば特に限定されない。前記重合性不飽和化合物としては、例えば、一価アルコールとメタアクリル酸とのエステル化物等が挙げられる。具体的には、例えば、メチルメタアクリレート、エチルメタアクリレート、n-プロピルメタアクリレート、イソプロピルメタアクリレート、n-ブチルメタアクリレート、イソブチルメタアクリレート、t-ブチルメタアクリレート、ネオペンチルメタアクリレート、シクロヘキシルメタアクリレート、テトラヒドロフルフリルメタアクリレート、イソボルニルメタアクリレート、フェニルメタアクリレート、ベンジルメタアクリレート、N-アクリロイルオキシエチルヘキサヒドロフタルイミド等が挙げられる。また、例えば、多価アルコールとメタアクリル酸とのエステル化物等が挙げられる。具体的には、例えば、エチレングリコールジメタアクリレート、ジエチレングリコールジメタアクリレート、トリエチレングリコールジメタアクリレート、テトラエチレングリコールジメタアクリレート、1,3-ブタンジオールジメタアクリレート、1,4-ブタンジオールジメタアクリレート、1,9-ノナンジオールジメタアクリレート、グリセリンジメタアクリレート、トリメチロールプロパンジメタアクリレート、ペンタエリスリトールジメタアクリレート、ネオペンチルグリコールジメタアクリレート、1,6-ヘキサンジオールジメタアクリレート、ペンタエリスリトールジメタアクリレート、ビスフェノールAエチレンオキサイド変性ジメタアクリレート等のジメタアクリレート化合物;グリセリントリメタアクリレート、トリメチロールプロパントリメタアクリレート、トリメチロールプロパンプロピレンオキサイド変性トリメタアクリレート、トリメチロールプロパンエチレンオキサイド変性トリメタアクリレート、ペンタエリスリトールトリメタアクリレート、トリス2-アクリロイルオキシエチルイソシアヌレート、トリス2-アクリロイルオキシプロピルイソシアヌレート、εカプロラクトン変性トリスアクリロキシエチルイソシアヌレート、1,6-ヘキサメチレンジイソシアネートのイソシアヌレート環付加物とヒドロキシアルキルメタアクリレートとの等モル反応物、イミノオキサジアジンジオン基を有するヘキサメチレンジイソシアネートのイソシアヌレート環付加物とヒドロキシアルキルメタアクリレートとの等モル反応物、等のトリメタアクリレート化合物;ペンタエリスリトールテトラメタアクリレート等のテトラメタアクリレート化合物;その他、ジペンタエリスリトールペンタメタアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサメタアクリレート等が挙げられる。さらに、ウレタンメタアクリレート樹脂、エポキシメタアクリレート樹脂、ポリエステルメタアクリレート樹脂、不飽和基含有アクリル樹脂等が挙げられる。ウレタンメタアクリレート樹脂は、例えばポリイソシアネート化合物、ヒドロキシルアルキルメタアクリレート及びポリオール化合物を原料として用い、イソシアネート基に対してヒドロキシル基が等モル量もしくは過剰になるような量で反応させることで得ることができる。これら重合性不飽和化合物は単独で又は2種以上組合せて使用することができる。活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iにおける上記重合性不飽和化合物の含有量は、耐候性等の点から、該塗料組成物の不揮発分100質量部に対して10~80質量部、好ましくは20~70質量部の範囲が適当である。上記重合性不飽和化合物はまた、その成分の少なくとも一部として、カプロラクトン変性ヒドロキシアルキルメタアクリレートとポリイソシアネート化合物とを反応してなり、300~3,800の範囲のイソシアネート当量を有するラジカル重合性不飽和基含有化合物i[以下、単に化合物iと略すことがある。]を含むことが好適である。かかる化合物iは活性エネルギー線の照射による硬化性に優れ、かつ低温具体的には、常温~100°Cでの硬化性に優れる。このことにより、塗装工程における加熱温度の低温化及び加熱時間の短縮が可能になる。カプロラクトン変性ヒドロキシアルキルメタアクリレートは、具体的には、プラクセルFA-1、プラクセルFA-2、プラクセルFA-2D、プラクセルFA-3、プラクセルFA-4、プラクセルFA-5、プラクセルFM-1、プラクセルFM-2、プラクセルFM-2D、プラクセルFM-3、プラクセルFM-4、プラクセルFM-5いずれもダイセル化学社製、プラクセル\PLACCELは登録商標等を挙げることができる。なかでも、活性エネルギー線硬化性の点から、カプロラクトン変性ヒドロキシエチルアクリレートが好ましい。ポリイソシアネート化合物は、1分子中に2個以上のイソシアネート基を有する化合物である。例えば、ヘキサメチレンジイソシアネート、トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、ダイマー酸ジイソシアネート、リジンジイソシアネート等の脂肪族ポリイソシアネート類及びこれらのポリイソシアネートのビューレットタイプ付加物、イソシアヌレート環付加物;イソホロンジイソシアネート、4,4 ́-メチレンビスシクロヘキシルイソシアネート、メチルシクロヘキサン-2,4-ジイソシアネート、メチルシクロヘキサン-2,6-ジイソシアネート、1,3-ジイソシアナトメチルシクロヘキサン、1,4-ジイソシアナトメチルシクロヘキサン、1,4-シクロヘキサンジイソシアネート、1,3-シクロペンタンジイソシアネート、1,2-シクロヘキサンジイソシアネート等の脂環族ジイソシアネート類及びこれらのポリイソシアネートのビューレットタイプ付加物、イソシアヌレート環付加物;キシリレンジイソシアネート、メタキシリレンジイソシアネート、テトラメチルキシリレンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、4,4 ́-ジフェニルメタンジイソシアネート、1,5-ナフタレンジイソシアネート、1,4-ナフタレンジイソシアネート、4,4 ́-トルイジンジイソシアネート、4,4 ́-ジフェニルエーテルジイソシアネート、m-フェニレンジイソシアネート、p-フェニレンジイソシアネート、4,4 ́-ビフェニレンジイソシアネート、3,3 ́-ジメチル-4,4 ́-ビフェニレンジイソシアネート、ビス4-イソシアナトフェニルスルホン、イソプロピリデンビス4-フェニルイソシアネート等の芳香族ジイソシアネート化合物及びこれらのポリイソシアネートのビューレットタイプ付加物、イソシアヌレート環付加物;トリフェニルメタン-4,4 ́,4 ́ ́-トリイソシアネート、1,3,5-トリイソシアナトベンゼン、2,4,6-トリイソシアナトトルエン、4,4 ́-ジメチルジフェニルメタン-2,2 ́,5,5 ́-テトライソシアネート等の1分子中に3個以上のイソシアネート基を有するポリイソシアネート類及びこれらのポリイソシアネートのビューレットタイプ付加物、イソシアヌレート環付加物;エチレングリコール、プロピレングリコール、1,4-ブチレングリコール、ジメチロールプロピオン酸、ポリアルキレングリコール、トリメチロールプロパン、ヘキサントリオール等のポリオールの水酸基にイソシアネート基が過剰量となる比率でポリイソシアネート化合物を反応させてなるウレタン化付加物及びこれらのポリイソシアネートのビューレットタイプ付加物、イソシアヌレート環付加物等が挙げられる。これらは1種又は2種以上の混合物として使用できる。なかでも、塗膜の耐候性の点から、脂肪族ポリイソシアネート類のイソシアヌレート環付加物が好ましく、ヘキサメチレンジイソシアネートのイソシアヌレート環付加物が特に好ましい。カプロラクトン変性ヒドロキシアルキルメタアクリレートとポリイソシアネート化合物との反応は、ヒドロキシ基含有化合物とポリイソシアネート化合物とを反応させる際の公知の方法によって行うことができる。上記反応は、通常有機溶液中で行うことができる。有機溶剤としては、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素系溶剤、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン系溶剤、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸イソブチル、酢酸ブチル等のエステル系溶剤等が挙げられる。これらは1種又は2種以上の混合物として使用できる。反応温度は、常温~100°Cであるのが好ましく、反応時間は1~10時間であるのが好ましい。上記反応においては、必要に応じてジブチルスズジラウレート、ジブチルスズジエチルヘキソエート、ジブチルスズサルファイト等の触媒を使用してもよい。触媒の添加量は、反応原料の総量100質量部に対して0.01~1質量部であるのが好ましく、0.1~0.5質量部であるのがより好ましい。また、ハイドロキノンモノメチルエーテル等の重合禁止剤を使用してもよい。重合禁止剤の添加量は、反応原料の総量100質量部に対して0.01~1質量部であるのが好ましい。化合物iはイソシアネート基を有するため、カプロラクトン変性ヒドロキシアルキルメタアクリレートとポリイソシアネート化合物との反応における両者の混合比は、通常、ポリイソシアネート化合物のイソシアネート基がカプロラクトン変性ヒドロキシアルキルメタアクリレートのヒドロキシル基に対して当量比で過剰イソシアネート基/ヒドロキシキル基>1.0となる混合比である。そして、混合比を調節することで化合物iのイソシアネート当量を調節することができる。化合物iは300~3,800の範囲のイソシアネート当量を有する。化合物iがイソシアネート基を有することにより、本発明の塗料組成物は低温での硬化性に優れる。また、化合物iがイソシアネート基を有することにより、化合物iは後述の水酸基含有樹脂と反応して強靭な塗膜を形成することができる。化合物iのイソシアネート当量は、塗膜の耐擦り傷性の点から500~2,500の範囲が好ましい。ここで、イソシアネート当量とは、イソシアネート基1個あたりのモル質量をいう。当該化合物のg分子量をM、当該化合物1分子中に含まれるイソシアネート基の数をνとすると、イソシアネート当量は、M/νで表わされる。また、本明細書においてイソシアネート当量は、ジブチルアミンを用いた逆滴定により求められるイソシアネート当量である。逆滴定は、試料に過剰のジブチルアミンを加えて反応させ、滴定指示薬としてブロモフェノールブルーを用い残余のジブチルアミンを塩酸水溶液で滴定することにより行う。化合物iは不飽和基当量が300~2,000であることが好ましい。より好ましくは500~1,000である。不飽和基当量がこれら範囲であると、より耐擦り傷性及び耐候性に優れる塗膜を得ることができる。ここで、不飽和基当量とは、不飽和基1個あたりのモル質量をいう。当該化合物のg分子量をM、当該化合物1分子中に含まれる不飽和基の数をσとすると、不飽和基当量はM/σで表される。また、本明細書において不飽和基当量は、ラジカル重合性不飽和基にドデシルメルカプタンを付加し、残余のドデシルメルカプタンをヨウ素溶液で逆滴定することにより求められる。化合物iの分子量は特に限定されない。好ましくは重量平均分子量が500~2,000であり、より好ましくは800~1,500である。重量平均分子量がこれら範囲であることは、取扱い易い塗料粘度にできる点で意義がある。ここで重量平均分子量は、溶媒としてテトラヒドロフランを使用し、ゲルパーミエーションクロマトグラフ東ソー株社製、HLC8120GPCで測定した保持時間保持容量を、ポリスチレンの重量平均分子量を基準にして換算した値である。カラムは、TSKgelG-4000H×L、TSKgelG-3000H×L、TSKgelG-2500H×L、TSKgelG-2000H×Lいずれも東ソー株社製、商品名の4本を用い、移動相;テトラヒドロフラン、測定温度;40°C、流速;1ml/分、検出器;RIの条件で行ったものである。上記化合物iの使用量は、前記重合性不飽和化合物中に、その合計固形分100質量部に対して10~80質量部、好ましくは20~70質量部の範囲で含有することが適当である。水酸基含有樹脂は、1分子中に少なくとも1個の水酸基を有する樹脂である。水酸基含有樹脂としては、例えば、水酸基を有する、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ポリエーテル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリウレタン樹脂、エポキシ樹脂、アルキド樹脂等の樹脂が挙げられる。これらはそれぞれ単独でもしくは2種以上組み合わせて使用することができる。なかでも、水酸基含有樹脂は、得られる塗膜の耐候性の点から水酸基含有アクリル樹脂であることが好ましい。水酸基含有アクリル樹脂は、通常、水酸基含有重合性不飽和モノマー及び該水酸基含有重合性不飽和モノマーと共重合可能な他の重合性不飽和モノマーを、それ自体既知の方法、例えば、有機溶媒中での溶液重合法、水中でのエマルション重合法などの方法により共重合せしめることによって製造することができる。水酸基含有重合性不飽和モノマーは、1分子中に水酸基及び重合性不飽和結合をそれぞれ1個以上有する化合物であって、具体的には、例えば、2-ヒドロキシエチルメタアクリレート、2-ヒドロキシプロピルメタアクリレート、3-ヒドロキシプロピルメタアクリレート、4-ヒドロキシブチルメタアクリレートなどのメタアクリル酸と炭素数2~8の2価アルコールとのモノエステル化物;該メタアクリル酸と炭素数2~8の2価アルコールとのモノエステル化物のε-カプロラクトン変性体;N-ヒドロキシメチルメタアクリルアミド;アリルアルコール、さらに、分子末端が水酸基であるポリオキシエチレン鎖を有するメタアクリレート等を挙げることができる。また、水酸基含有重合性不飽和モノマーと共重合可能な他の重合性不飽和モノマーとしては、例えば、メチルメタアクリレート、エチルメタアクリレート、n-プロピルメタアクリレート、i-プロピルメタアクリレート、n-ブチルメタアクリレート、i-ブチルメタアクリレート、tert-ブチルメタアクリレート、n-ヘキシルメタアクリレート、n-オクチルメタアクリレート、2-エチルヘキシルメタアクリレート、ノニルメタアクリレート、トリデシルメタアクリレート、ラウリルメタアクリレート、ステアリルメタアクリレート、イソステアリルアクリレート商品名、大阪有機化学工業社製、シクロヘキシルメタアクリレート、メチルシクロヘキシルメタアクリレート、t-ブチルシクロヘキシルメタアクリレート、シクロドデシルメタアクリレート等のアルキル又はシクロアルキルメタアクリレート;イソボルニルメタアクリレート等のイソボルニル基を有する重合性不飽和モノマー;アダマンチルメタアクリレート等のアダマンチル基を有する重合性不飽和モノマー;スチレン、α-メチルスチレン、ビニルトルエンなどのビニル芳香族化合物;ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス2-メトキシエトキシシラン、γ-メタアクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、γ-メタアクリロイルオキシプロピルトリエトキシシランなどのアルコキシシリル基を有する重合性不飽和モノマー;パーフルオロブチルエチルメタアクリレート、パーフルオロオクチルエチルメタアクリレート等のパーフルオロアルキルメタアクリレート;フルオロオレフィン等のフッ素化アルキル基を有する重合性不飽和モノマー;マレイミド基等の光重合性官能基を有する重合性不飽和モノマー;N-ビニルピロリドン、エチレン、ブタジエン、クロロプレン、プロピオン酸ビニル、酢酸ビニル等のビニル化合物;メタアクリル酸、マレイン酸、クロトン酸、β-カルボキシエチルアクリレート等のカルボキシル基含有重合性不飽和モノマー;メタアクリロニトリル、メタアクリルアミド、N,N-ジメチルアミノエチルメタアクリレート、N,N-ジメチルアミノプロピルメタアクリルアミド、グリシジルメタアクリレートとアミン類との付加物等の含窒素重合性不飽和モノマー;アリルメタアクリレート、1,6-ヘキサンジオ-ルジメタアクリレート等の重合性不飽和基を1分子中に2個以上有する重合性不飽和モノマー;グリシジルメタアクリレート、β-メチルグリシジルメタアクリレート、3,4-エポキシシクロヘキシルメチルメタアクリレート、3,4-エポキシシクロヘキシルエチルメタアクリレート、3,4-エポキシシクロヘキシルプロピルメタアクリレート、アリルグリシジルエーテル等のエポキシ基含有重合性不飽和モノマー;分子末端がアルコキシ基であるポリオキシエチレン鎖を有するメタアクリレート;2-アクリルアミド-2-メチルプロパンスルホン酸、アリルスルホン酸、スチレンスルホン酸ナトリウム塩、スルホエチルメタクリレート及びそのナトリウム塩やアンモニウム塩等のスルホン酸基を有する重合性不飽和モノマー;2-アクリロイルオキシエチルアシッドホスフェート、2-メタクリロイルオキシエチルアシッドホスフェート、2-アクリロイルオキシプロピルアシッドホスフェート、2-メタクリロイルオキシプロピルアシッドホスフェート等のリン酸基を有する重合性不飽和モノマー;2-ヒドロキシ-4-3-メタクリロイルオキシ-2-ヒドロキシプロポキシベンゾフェノン、2-ヒドロキシ-4-3-アクリロイルオキシ-2-ヒドロキシプロポキシベンゾフェノン、2,2’-ジヒドロキシ-4-3-メタクリロイルオキシ-2-ヒドロキシプロポキシベンゾフェノン、2,2’-ジヒドロキシ-4-3-アクリロイルオキシ-2-ヒドロキシプロポキシベンゾフェノン、2-2’-ヒドロキシ-5’-メタクリロイルオキシエチルフェニル-2H-ベンゾトリアゾール等の紫外線吸収性官能基を有する重合性不飽和モノマー;4-メタアクリロイルオキシ-1,2,2,6,6-ペンタメチルピペリジン、4-メタアクリロイルオキシ-2,2,6,6-テトラメチルピペリジン、4-シアノ-4-メタアクリロイルアミノ-2,2,6,6-テトラメチルピペリジン、1-メタアクリロイル-4-メタアクリロイルアミノ-2,2,6,6-テトラメチルピペリジン、1-メタアクリロイル-4-シアノ-4-メタアクリロイルアミノ-2,2,6,6-テトラメチルピペリジン、4-クロトノイルオキシ-2,2,6,6-テトラメチルピペリジン、4-クロトノイルアミノ-2,2,6,6-テトラメチルピペリジン、1-クロトノイル-4-クロトノイルオキシ-2,2,6,6-テトラメチルピペリジン等の紫外線安定性重合性不飽和モノマー;アクロレイン、ダイアセトンアクリルアミド、ダイアセトンメタクリルアミド、アセトアセトキシエチルメタクリレート、ホルミルスチロール、4~7個の炭素原子を有するビニルアルキルケトン例えば、ビニルメチルケトン、ビニルエチルケトン、ビニルブチルケトン等のカルボニル基を有する重合性不飽和モノマー化合物等が挙げられ、これらはそれぞれ単独でもしくは2種以上組み合わせて使用することができる。水酸基含有樹脂は、低温での硬化性の点、及び得られる塗膜の耐水性の点から、一般に30~300mgKOH/g、特に40~250mgKOH/g、さらに特に50~200mgKOH/gの範囲内の水酸基価を有することが好ましい。水酸基含有樹脂は、上記化合物iが配合される場合には該化合物iとの反応性を高める点から、酸基を有していることが好ましい。水酸基含有樹脂は、1~25mgKOH/g、特に1~20mgKOH/gの範囲内の酸価を有することが好ましい。水酸基含有樹脂は、一般に3,000~100,000、特に4,000~50,000、さらに特に5,000~30,000の範囲内の重量平均分子量を有することが好ましい。活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iにおける上記水酸基含有樹脂の含有量は、耐候性等の点から、該塗料組成物の不揮発分100質量部に対して10~80質量部、好ましくは20~70質量部の範囲が適当である。上記活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iには、さらに必要に応じて化合物i以外のイソシアネート化合物を含有することができる。該イソシアネート化合物は、分子中にイソシアネート基を有する化合物であって、上記化合物iの説明において例示したポリイソシアネート化合物が挙げられる。なかでも、塗膜の耐候性の点から、脂肪族ポリイソシアネート類のイソシアヌレート環付加物が好ましく、ヘキサメチレンジイソシアネートのイソシアヌレート環付加物が特に好ましい。上記化合物i及びイソシアネート化合物が使用される場合には、水酸基含有樹脂と化合物i及びイソシアネート化合物の配合割合を、化合物i及びイソシアネート化合物の有するイソシアネート基の合計量と水酸基含有樹脂の有する水酸基とが当量比でNCO/OH=0.30~2.00、好ましくは0.50~1.80となるように選択することが望ましい。光重合開始剤としては、活性エネルギー線を吸収してラジカルを発生する開始剤であれば特に限定されることなく使用できる。かかる光重合開始剤としては、例えばベンジル、ジアセチル等のα-ジケトン類;ベンゾイン等のアシロイン類;ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル等のアシロインエーテル類;チオキサントン、2,4-ジエチルチオキサントン、2-イソプロピルチオキサントン、チオキサントン-4-スルホン酸等のチオキサントン類;ベンゾフェノン、4,4 ́-ビスジメチルアミノベンゾフェノン、4,4 ́-ビスジエチルアミノベンゾフェノン等のベンゾフェノン類;ミヒラーケトン類;アセトフェノン、2-4-トルエンスルホニルオキシ-2-フェニルアセトフェノン、p-ジメチルアミノアセトフェノン、α,α ́-ジメトキシアセトキシベンゾフェノン、2,2 ́-ジメトキシ-2-フェニルアセトフェノン、p-メトキシアセトフェノン、2-メチル4-メチルチオフェニル-2-モルフォリノ-1-プロパノン、2-ベンジル-2-ジメチルアミノ-1-4-モルフォリノフェニル-ブタン-1-オン、α-イソヒドロキシイソブチルフェノン、α,α ́-ジクロル-4-フェノキシアセトフェノン、1-ヒドロキシ-シクロヘキシル-フェニル-ケトン等のアセトフェノン類;2,4,6-トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、ビスアシルフォスフィンオキサイド等のアシルフォスフィンオキサイド類;アントラキノン、1,4-ナフトキノン等のキノン類;フェナシルクロライド、トリハロメチルフェニルスルホン、トリストリハロメチル-s-トリアジン等のハロゲン化合物;ジ-t-ブチルパーオキサイド等の過酸化物等が挙げられる。これらは1種又は2種以上の混合物として使用できる。光重合開始剤の市販品としては、例えば、イルガキュア184IRGACURE184、イルガキュア127、イルガキュア261、イルガキュア500、イルガキュア651、イルガキュア819、イルガキュア907、イルガキュアCGI-1700BASF社製、商品名、IRGACUREおよびイルガキュアは登録商標、ダロキュア1173Darocur1173、ダロキュア1116、ダロキュア2959、ダロキュア1664、ダロキュア4043メルクジャパン社製、商品名、Darocur\ダロキュアは登録商標、カヤキュアMBP、カヤキュアDETX-S、カヤキュアDMBI、カヤキュアEPA、カヤキュアOA日本化薬社製、商品名、KAYACURE\カヤキュア-は登録商標、ビキュアー10VICURE10、ビキュアー55ストウファー社STAUFFERCoLTD製、商品名、トリゴナルP1TRIGONAL登録商標P1アクゾ社AKZOCoLTD製、商品名、サンドレイ1000SANDORAY1000サンドズ社SANDOZCoLTD製、商品名、ディープDEAPアプジョン社APJOHNCoLTD製、商品名、カンタキュアPDOQUANTACUREPDO、カンタキュアITX、カンタキュアEPDウォードブレキンソプ社WARDBLEKINSOPCoLTD製、商品名、ESACUREKIP150、ESACUREONELAMBERTI社製、商品名、esacure\bylambertiは登録商標、ルシリンTPO等が挙げられる。前記光重合開始剤としては、光硬化性の点からチオキサントン類、アセトフェノン類及びアシルフォスフィンオキシド類の1種又は2種以上の混合物であることが好ましく、なかでもアセトフェノン類とアシルフォスフィンオキシド類との混合物であることが特に好適である。前記光重合開始剤の使用量は、特に限定されるものではない。通常、重合性不飽和化合物の不揮発分100質量部に対し1~20質量部、好ましくは2~10質量部の範囲内が適当である。紫外線吸収剤は、入射光を吸収し、光エネルギーを熱のような無害な形に変換することにより、被膜の劣化の開始に到達するのを抑制する作用がある。紫外線吸収剤としては、従来から公知のものが使用でき、例えば、ベンゾトリアゾール系吸収剤、トリアジン系吸収剤、サリチル酸誘導体系吸収剤、ベンゾフェノン系吸収剤等を使用できる。ベンゾトリアゾール系吸収剤の具体例としては、2-2 ́-ヒドロキシ-5 ́-メチルフェニルベンゾトリアゾール、2-2 ́-ヒドロキシ-5 ́-t-ブチルフェニルベンゾトリアゾール、2-2 ́-ヒドロキシ-3 ́,5 ́-ジ-t-ブチルフェニルベンゾトリアゾール、2-2 ́-ヒドロキシ-3 ́-t-ブチル-5 ́-メチルフェニル-5-クロロベンゾトリアゾール、2-2 ́-ヒドロキシ-3 ́,5 ́-ジ-t-ブチルフェニル-5-クロロベンゾトリアゾール、2-2 ́-ヒドロキシ-3 ́,5 ́-ジ-t-アミルフェニルベンゾトリアゾール、2-2 ́-ヒドロキシ-4 ́-オクトキシフェニルベンゾトリアゾール、2-{2 ́-ヒドロキシ-3 ́-3 ́ ́,4 ́ ́,5 ́ ́,6 ́ ́-テトラヒドロフタルイミドメチル-5 ́-メチルフェニル}ベンゾトリアゾール等が挙げられる。トリアジン系吸収剤の具体例としては、2,4-ビス2,4-ジメチルフェニル-6-2-ヒドロキシ-4-イソオクチルオキシフェニル-1,3,5-トリアジンン、2-[42-ヒドロキシ-3-ドデシルオキシプロピル-オキシ-2-ヒドロキシフェニル]-4,6-ビス2,4-ジメチルフェニル-1,3,5-トリアジンン、2-[4-2-ヒドロキシ-3-トリデシルオキシプロピル-オキシ-2-ヒドロキシフェニル]-4,6-ビス2,4-ジメチルフェニル-1,3,5-トリアジンン、2-2,4-ジヒドロキシフェニル-4,6-ビス2,4-ジメチルフェニル-1,3,5-トリアジン等が挙げられる。サリチル酸誘導体系吸収剤の具体例としては、フェニルサリシレート、p-オクチルフェニルサリシレート、4-tert-ブチルフェニルサリシレート等が挙げられる。ベンゾフェノン系吸収剤の具体例としては、4-ジヒドロキシベンゾフェノン、2-ヒドロキシ-4-メトキシベンゾフェノン、2,2 ́-ジヒドロキシ-4-メトキシベンゾフェノン、2-ヒドロキシ-4-メトキシ-2 ́-カルボキシベンゾフェノン、2-ヒドロキシ-4-メトキシ-5-スルホベンゾフェノントリヒドレート、2,2 ́-ジヒドロキシ-4,4 ́-ジメトキシベンゾフェノン、2-ヒドロキシ-4-オクトキシベンゾフェノン、2-ヒドロキシ-4-オクタデシロキシベンゾフェノン、ナトリウム2,2 ́-ジヒドロキシ-4,4 ́-ジメトキシ-5-スルホベンゾフェノン、2,2 ́,4,4 ́-テトラヒドロキシベンゾフェノン、4-ドデシロキシ-2-ヒドロキシベンゾフェノン、5-クロロ-2-ヒドロキシベンゾフェノン、レゾルシノールモノベンゾエート、2,4-ジベンゾイルレゾルシノール、4,6-ジベンゾイルレゾルシノール、ヒドロキシドデシルベンゾフェノン等が挙げられる。紫外線吸収剤としては、また、公知の重合性紫外線吸収剤、例えば2-2 ́-ヒドロキシ-5 ́-メタクリロイルオキシエチルフェニル-2H-ベンゾトリアゾール、2,2 ́-ジヒドロキシ-43-メタクリルオキシ-2-ヒドロキシプロポキシベンゾフェノンなども使用することが可能である。上記紫外線吸収剤の市販品としては、例えば、TINUVIN900、TINUVIN928、TINUVIN348-2、TINUVIN479、TINUVIN405BASF社製、商品名、TINUVIN\チヌビンは登録商標、RUVA93大塚化学社製、商品名等が挙げられる。活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iにおける上記紫外線吸収剤の使用量は、耐候性等の点から、該塗料組成物の不揮発分100質量部に対して0.5~20質量部、好ましくは1~15質量部の範囲が適当である。一方、光安定剤は、被膜の劣化過程で生成する活性なラジカル種を捕捉するラジカル連鎖禁止剤として用いられるもので、例えば、ヒンダードアミン系の光安定剤等が挙げられる。光安定剤のなかで優れた光安定化作用を示す光安定剤としてヒンダードピペリジン類が挙げられる。ヒンダードピペリジン類としては、例えば、ビス1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジルセバケート、ビス2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジニルセバケート、ビスN-メチル-2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジニルセバケート、4-ベンゾイルオキシ-2,2 ́,6,6 ́-テトラメチルピペリジン、ビス1,2,2,6,6-ペンタメチル-4-ピペリジル{[3,5-ビス1,1-ジメチルエチル-4-ヒドロキシフェニル]メチル}ブチルマロネート等のモノマータイプのもの;ポリ{[6-1,1,3,3-テトラメチルブチルイミノ-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイル][2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジルイミノ]ヘキサメチレン[2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジルイミノール]}等のオリゴマータイプのもの;4-ヒドロキシ-2,2,6,6-テトラメチル-1-ピペリジンエタノールとコハク酸とのポリエステル化物等のポリエステル結合タイプのものなどが挙げられるが、これらに限ったものではない。光安定剤としては、また、公知の重合性光安定剤も使用することが可能である。上記光安定剤の市販品としては、例えば、TINUVIN123、TINUVIN152、TINUVIN292BASF社製、商品名、TINUVIN\チヌビンは登録商標、HOSTAVIN3058クラリアント社製、商品名、アデカスタブLA-82株式会社ADEKA製、商品名、アデカスタブ\ADKSTABは登録商標等が挙げられる。活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iにおける上記光安定剤の使用量は、耐候性等の点から、該塗料組成物の不揮発分100質量部に対して0.1~10質量部、好ましくは0.5~5質量部の範囲が適当である。本発明で用いる活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iには、さらに必要に応じて各種添加剤を配合してもよく、所望により溶剤で希釈しても良い。添加剤としては、例えば、増感剤、重合禁止剤、酸化防止剤、消泡剤、表面調整剤、可塑剤、顔料、充填剤等が挙げられる。希釈に用いる溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類;酢酸エチル、酢酸ブチル、安息香酸メチル、プロピオン酸メチル等のエステル類;テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメトキシエタン等のエーテル類;エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、3-メトキシブチルアセテート等のグリコールエーテル類;芳香族炭化水素類、脂肪族炭化水素類等が挙げられる。これらは、粘度の調整、塗布性の調整等の目的に応じて適宜組合せて使用することができる。活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iの不揮発分は特に限定されるものではない。例えば、好ましくは20~100質量であり、さらに好ましくは25~70質量である。これら範囲は、塗膜の平滑性及び乾燥時間の短縮化の点で意義がある。活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物II本発明の活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIは、シリカ微粒子a-1に、メタアクリロイルオキシ基及びイソシアヌレート環構造を存在させてなる反応性粒子A及び光重合開始剤Bを含有する。反応性粒子A反応性粒子Aにおいて、シリカ微粒子a-1に、メタアクリロイルオキシ基及びイソシアヌレート環構造を存在させる方法としては、特に限定されるものではないが、例えば、シリカ微粒子a-1と、分子内にメタアクリロイルオキシ基及びイソシアヌレート環構造を有する加水分解性シランa-2又は、該加水分解性シランa-2と該加水分解性シランa-2以外の加水分解性シランa-3との混合物[以下、化合物a-2及び化合物a-3と略すことがある。]とを反応させて反応性粒子A[以下、A成分又は反応性粒子Aと略すことがある。]を得る方法が挙げられる。シリカ微粒子a-1シリカ微粒子a-1としては、コロイダルシリカ微粒子、粉末状微粒子シリカ等が挙げられる。コロイダルシリカ微粒子は、シリカの超微粒子を分散媒に分散させたものである。分散媒としては、水;メタノール、エタノール、イソプロパノール、n-プロパノール、イソブタノール、n-ブタノール等のアルコール系溶剤;エチレングリコール等の多価アルコール系溶剤;エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル等の多価アルコール誘導体;メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、ジアセトンアルコール等のケトン系溶剤;2-ヒドロキシエチルアクリレート、2-ヒドロキシプロピルアクリレート、テトラヒドロフルフリルアクリレート等のモノマー類がある。なかでも、水、メタノール、エタノール、イソプロパノール等が製造の容易さの点から好ましい。コロイダルシリカ微粒子としては、メタノールシリカゾル、IPA-ST、MEK-ST、NBA-ST、XBA-ST、DMAC-ST、PGM-ST、ST-UP、ST-OUP、ST-20、ST-40、ST-C、ST-N、ST-O、ST-50、ST-OLいずれも日産化学工業社製等が挙げられる。粉末状微粒子シリカとしては、アエロジル130、アエロジル300、アエロジル380、アエロジルTT600、アエロジルOX50いずれも日本アエロジル社製、シルデックスH31、H32、H51、H52、H121、H122いずれも旭硝子社製、E220A、E220いずれも日本シリカ工業社製、SYLYSIA470富士シリシア化学社製等が挙げられる。シリカ微粒子a-1の平均一次粒子径は、1~200nmが好ましく、5~80nmがより好ましい。これら範囲の下限値は、化合物a-2と反応させる際にゲル化を抑制する点で意義がある。これら範囲の上限値は、本発明の活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIにより得られる硬化塗膜の透明性の点で意義がある。本発明における平均一次粒子径は、動的光散乱法によって測定される体積基準粒度分布のメジアン径d50であって、例えば日機装社製のナノトラック粒度分布測定装置を用いて測定することができる。分子内にメタアクリロイルオキシ基及びイソシアヌレート環構造を有する加水分解性シランa-2分子内にメタアクリロイルオキシ基及びイソシアヌレート環構造を有する加水分解性シランa-2は、加水分解性シリル基を有する。該加水分解性シリル基とは、シラノール基または加水分解によってシラノール基を生成する基である。シラノール基を生成する基としては、ケイ素原子にアルコキシ基、アリールオキシ基、アセトキシ基、ハロゲン原子等が結合した基が挙げられる。ここでアルコキシ基としては炭素数1~8のアルコキシ基が好ましく、アリールオキシ基としては、炭素数6~18のアリールオキシ基が好ましい。化合物a-2としては、例えば、下記一般式I[式I中、R1は同一、又は異なって水素原子又はメチル基を示す。R2は同一、又は異なって2価の有機基を示す。R2は2価の有機基を示す。Ra、Rb及びRcのうち少なくとも1つは、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、アルコキシ基又はアリールオキシ基を示し、残余は水素原子、アルキル基又はアリール基を示す。]で表される加水分解性シランが挙げられる。前記R2は、2価の有機基であれば特に限定されるものではない。2価の有機基としては、例えば、炭素数1~100の2価の有機基が挙げられる。好ましくは炭素数1~30の2価の有機基である。2価の有機基は、炭化水素基に限定されるものではなく、例えば、ウレタン結合、エステル結合、エーテル結合等を有していてもよい。前記R2は、2価の有機基であれば特に限定されるものではない。2価の有機基としては、例えば、炭素数1~100の2価の有機基が挙げられる。好ましくは炭素数1~30の2価の有機基である。2価の有機基は、炭化水素基に限定されるものではなく、例えば、ウレタン結合、エステル結合、エーテル結合等を有していてもよい。Ra、Rb及びRcで示されるアルコキシ基としては、炭素数1~8のものが挙げられ、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基、オクチルオキシ基等が好ましい。Ra、Rb及びRcで示されるアルキル基としては、炭素数1~8のものが挙げられ、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、オクチル基等が好ましい。Ra、Rb及びRcで示されるアリールオキシ基としては、炭素数6~18のものが挙げられ、フェノキシ基、キシリルオキシ基等が好ましい。Ra、Rb及びRcで示されるアリール基としては、炭素数6~18のものが挙げられ、フェニル基、キシリル基等が好ましい。RaRbRcSi-で示される基としては、例えば、トリメトキシシリル基、トリエトキシシリル基、トリフェノキシシリル基、メチルジメトキシシリル基、ジメチルメトキシシリル基等を挙げることができる。なかでも、トリメトキシシリル基、トリエトキシシリル基等が好ましい。前記一般式Iで表される加水分解性シランとしては、さらに具体的には例えば、下記一般式IIで表される加水分解性シラン及び下記一般式IIIで表される加水分解性シランが挙げられる。[式II中、R4は同一、又は異なって水素原子又はメチル基を示す。R5は同一、又は異なって炭素数1~6の2価の炭化水素基を示す。R6は炭素数1~4の2価の炭化水素基を示す。mは同一、又は異なって0~5の整数を示す。Ra、Rb及びRcは前記と同じである。式III中、R7は同一、又は異なって水素原子又はメチル基を示す。R8は同一、又は異なって炭素数1~6の2価の炭化水素基を示す。R9は炭素数1~4の2価の炭化水素基を示す。Ra、Rb及びRcは前記と同じである。]。前記R5は、炭素数1~6の2価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、メチレン基、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基、ヘキシレン基等が挙げられる。なかでも、炭素数2~4の2価の炭化水素基であることが、得られる硬化塗膜の透明性の点から好ましい。前記R6は、炭素数1~4の2価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基等が挙げられる。前記一般式IIで表される有機基としては、耐擦傷性、透明性及び光重合開始剤存在下での活性エネルギー線硬化性がより優れる点から、R4が水素原子であり、R5がエチレン基であり、R6が1、3-プロピレン基であり、mが0である有機基が好ましい。前記R8は、炭素数1~6の2価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、メチレン基、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基、ヘキシレン基等が挙げられる。なかでも、炭素数2~4の2価の炭化水素基であることが、得られる硬化塗膜の透明性の点から好ましい。前記R9は、炭素数1~4の2価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基等が挙げられる。前記一般式IIIで表される有機基としては、耐擦傷性、透明性及び光重合開始剤存在下での活性エネルギー線硬化性がより優れる点から、R7が水素原子であり、R8がエチレン基であり、R9が1、3-プロピレン基である有機基が好ましい。前記一般式IIで表される加水分解性シランを製造する方法を例示する。前記一般式IIで表される加水分解性シランは、例えば、下記一般式IVで表される加水分解性シランと下記一般式Vで表される化合物とを反応させることにより得ることができる。前記一般式IV中のR6、Ra、Rb及びRcは前記と同じである。前記一般式V中のR4、R5及びmは前記と同じである。前記一般式IVで表される加水分解性シランとしては、具体的には例えば、3-アミノプロピルトリメトキシシラン、3-アミノプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。前記一般式IVで表される加水分解性シランと前記一般式Vで表される化合物とを反応させる際の両者の配合割合は特に限定されるものではないが、通常、前記一般式IVで表される加水分解性シランのアミノ基のモル数に対して、前記一般式Vで表される化合物のイソシアネート基を等モル用いて反応が行われる。この反応は、アミノ基とイソシアネート基とを反応させる常法に従って行うことができる。反応温度は、例えば、-78°C~200°C、好ましくは-78°C~100°C、更に好ましくは、-10°C~40°Cである。また、この反応は圧力によらず実施できるが、0.02~0.2MPa、特に0.08~0.15MPaの圧力範囲が好ましい。前記反応では適宜溶媒を使用しても良い。溶媒としては、具体的には例えば、酢酸エチル、酢酸ブチル、安息香酸メチル、プロピオン酸メチル等のエステル類;テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメトキシエタン等のエーテル類;プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、3-メトキシブチルアセテート等のグリコールエーテル類;トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、脂肪族炭化水素類等が挙げられる。前記一般式Vで表される化合物は、例えば、下記一般式VIで表される化合物と下記一般式VIIで表される化合物とを反応させることにより得ることができる。前記一般式VIで表される化合物は、いわゆる1,6-ヘキサメチレンジイソシアネートのイソシアヌレート環付加物であり、商品名としては、スミジュールN3300住化バイエルウレタン社製、SUMIDUR\スミジュ-ルは登録商標、デュラネートTPA100旭化成ケミカルズ社製、デュラネ-ト\DURANATEは登録商標等が挙げられる。前記一般式VII中のR4、R5及びmは前記と同じである。前記一般式VIIで表される化合物は、例えば、mが0の場合の化合物としては、2-ヒドロキシエチルメタアクリレート、2-ヒドロキシプロピルメタアクリレート、3-ヒドロキシプロピルメタアクリレート、4-ヒドロキシブチルメタアクリレート等が挙げられる。mが1~5の場合の化合物としては、カプロラクトン変性ヒドロキシアルキルメタアクリレートが挙げられる。具体的には、商品名として、プラクセルFA-1、プラクセルFA-2、プラクセルFA-2D、プラクセルFA-3、プラクセルFA-4、プラクセルFA-5、プラクセルFM-1、プラクセルFM-2、プラクセルFM-2D、プラクセルFM-3、プラクセルFM-4、プラクセルFM-5いずれもダイセル化学社製、プラクセル\PLACCELは登録商標等が挙げられる。前記一般式VIで表される化合物と前記一般式VIIで表される化合物とを反応させる際の両者の配合割合は特に限定されるものではないが、前記一般式VIで表される化合物のイソシアネート基と前記一般式VIIで表される化合物の水酸基とがモル比で、通常、NCO/OH=1.05~2.00、好ましくは1.10~1.50となる配合割合である。この反応は、イソシアネート基と水酸基とを反応させる常法に従って行うことができる。反応温度は、例えば、0~200°C、好ましくは20~200°C、更に好ましくは、20°C~120°Cである。また、この反応は圧力によらず実施できるが、0.02~0.2MPa、特に0.08~0.15MPaの圧力範囲が好ましい。当該反応は、通常、2~10時間程度で終了する。前記反応では適宜溶媒を使用しても良い。溶媒としては、具体的には例えば、酢酸エチル、酢酸ブチル、安息香酸メチル、プロピオン酸メチル等のエステル類;テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメトキシエタン等のエーテル類;プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、3-メトキシブチルアセテート等のグリコールエーテル類;トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、脂肪族炭化水素類等が挙げられる。なお、前記一般式VIで表される化合物と前記一般式VIIで表される化合物とを反応させることにより得られる生成物には、前記一般式Vで表される化合物のほかに、下記一般式VIII[式VIII中、R4、R5及びmは前記と同じである。]で表される化合物等が含まれる場合がある。そして、前記一般式IIで表される加水分解性シランを製造する際、及び前記一般式IIで表される加水分解性シランを用いて反応性粒子Aを製造する際に、その製造の原料中に前記一般式VIIIで表される化合物等が含まれていても特段問題はない。続いて、前記一般式IIIで表される加水分解性シランを製造する方法を例示する。前記一般式IIIで表される加水分解性シランは、例えば、下記一般式IXで表される加水分解性シランと下記一般式Xで表される化合物とを反応させることにより得ることができる。前記一般式IX中のR9、Ra、Rb及びRcは前記と同じである。前記一般式X中のR7及びR8は前記と同じである。前記一般式IXで表される加水分解性シランとしては、具体的には例えば、3-イソシアネートプロピルトリメトキシシラン、3-イソシアネートプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。前記一般式Xで表される化合物としては、例えば、ビス2-アクリロイルオキシエチルヒドロキシエチルイソシアヌレート、ビス2-アクリロイルオキシプロピルヒドロキシエチルイソシアヌレート等が挙げられる。商品名としては、アロニックスM-215、アロニックスM-313いずれも東亞合成社製、アロニックスは登録商標等が挙げられる。前記一般式IXで表される加水分解性シランと前記一般式Xで表される化合物とを反応させる際の両者の配合割合は特に限定されるものではないが、通常、前記一般式IXで表される加水分解性シランのイソシアネート基のモル数に対して、前記一般式Xで表される化合物の水酸基を等モル用いて反応が行われる。この反応は、イソシアネート基と水酸基とを反応させる常法に従って行うことができる。反応温度は、例えば、0~200°C、好ましくは20~200°C、更に好ましくは、20°C~120°Cである。また、この反応は圧力によらず実施できるが、0.02~0.2MPa、特に0.08~0.15MPaの圧力範囲が好ましい。当該反応は、通常、2~10時間程度で終了する。前記反応では適宜溶媒を使用しても良い。溶媒としては、具体的には例えば、酢酸エチル、酢酸ブチル、安息香酸メチル、プロピオン酸メチル等のエステル類;テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメトキシエタン等のエーテル類;プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、3-メトキシブチルアセテート等のグリコールエーテル類;トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、脂肪族炭化水素類等が挙げられる。なお、前記一般式Xで表される化合物は、例えば、アロニックスM-215、アロニックスM-313いずれも東亞合成社製、アロニックスは登録商標等に代表されるように、通常、トリス2-アクリロイルオキシエチルイソシアヌレート、トリス2-アクリロイルオキシプロピルイソシアヌレート等の下記一般式XI[式XI中、R7及びR8は前記と同じである。]で表される化合物との混合物として販売されている。そして、前記一般式IIIで表される加水分解性シランを製造する際、及び前記一般式IIIで表される加水分解性シランを用いて反応性粒子Aを製造する際に、その製造の原料中に前記一般式XIで表される化合物等が含まれていても特段問題はない。反応性粒子Aは、シリカ微粒子a-1と化合物a-2又は、該加水分解性シランa-2と該加水分解性シランa-2以外の加水分解性シランa-3との混合物とを反応させて得られる。上記混合物における加水分解性シランa-3の例としては、例えば化合物a-2以外の分子内にメタアクリロイルオキシ基を有する加水分解性シランが挙げられる。シリカ微粒子a-1と化合物a-2とを反応させて反応性粒子Aを得る際に、化合物a-3を化合物a-2とともに反応させることで、得られる反応性粒子Aは、光重合開始剤存在下での活性エネルギー線硬化性がより優れる場合がある。化合物a-3としては、例えば、下記一般式XII[式XII中、Xはメタアクリロイルオキシ基を示す。R10は炭素数1~8の2価の炭化水素基を示す。Ra、Rb及びRcは前記と同じである。]で表される加水分解性シランが挙げられる。前記一般式XII中のR10は、炭素数1~8の2価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、例えば、メチレン基、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基、ヘキシレン基、オクチレン基等が挙げられる。前記一般式XIIで表される加水分解性シランとしては、例えば、3-メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、3-アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、2-メタクリロイルオキシエチルトリメトキシシラン、2-アクリロイルオキシエチルトリメトキシシラン、3-メタクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン、3-アクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン、2-メタクリロイルオキシエチルトリエトキシシラン、2-アクリロイルオキシエチルトリエトキシシラン、3-メタクリロイルオキシプロピルメチルジメトキシシラン、3-アクリロイルオキシプロピルメチルジメトキシシラン等から選択される少なくとも1種の化合物が挙げられる。化合物a-3としては、前記一般式XIIで表される加水分解性シランの他に、例えば、分子内にメタアクリロイルオキシ基及びウレタン結合を有する加水分解性シランが挙げられる。分子内にメタアクリロイルオキシ基及びウレタン結合を有する加水分解性シランとしては、例えば、下記一般式XIII[式XIII中、R11は水素原子又はメチル基を示す。R12は炭素数1~10の2価の炭化水素基を示す。R13は炭素数1~10の2価の炭化水素基を示す。Ra、Rb及びRcは前記と同じである。nは1~10の整数を示す。]で表される加水分解性シランが挙げられる。前記R12としては、炭素数1~10の2価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、メチレン基、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基、ヘキシレン基等のアルキレン基;シクロヘキシレン基等のシクロアルキレン基;フェニレン基、キシリレン基等のアリーレン基等が挙げられる。なかでも、炭素数1~6の2価の炭化水素基、特にエチレン基、1,2-プロピレン基、1,4-ブチレン基であることが好ましい。前記R13としては、炭素数1~10の2価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、メチレン基、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基、ヘキシレン基等のアルキレン基;シクロヘキシレン基等のシクロアルキレン基;フェニレン基、キシリレン基等のアリーレン基等が挙げられる。なかでも、炭素数1~6の2価の炭化水素基、特にエチレン基、1,3-プロピレン基であることが好ましい。前記nとしては、1~10の整数であれば特に限定されるものではない。nとしては、好ましくは1~5の整数、さらに好ましくは1~3の整数、特に好ましくは1である。前記一般式XIIIで表される加水分解性シランは、例えば、下記一般式XIVで表される加水分解性シランと、下記一般式XVで表される化合物とを反応させることにより得ることができる。[式XIV中、R13、Ra、Rb及びRcは前記と同じである。][式XV中、R11、R12及びnは前記と同じである。]前記一般式XIVで表される加水分解性シランとしては、例えば、3-イソシアネートプロピルトリメトキシシラン、3-イソシアネートプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。前記一般式XVで表される化合物としては、例えば、2-ヒドロキシエチルメタアクリレート、2-ヒドロキシプロピルメタアクリレート、3-ヒドロキシプロピルメタアクリレート、4-ヒドロキシブチルメタアクリレート、ジエチレングリコールモノメタアクリレート、トリエチレングリコールモノメタアクリレート、ジプロピレングリコールモノメタアクリレート等が挙げられる。前記一般式XIVで表される加水分解性シランと前記一般式XVで表される化合物との反応は、イソシアネート基と水酸基とを反応させる常法に従って行うことができる。上記反応式における一般式XIVで表される加水分解性シランと前記一般式XVで表される化合物との使用割合は、通常前者1モルに対し後者を0.90~1.10モル程度、好ましくは0.95~1.05モル程度とすればよい。反応温度は、例えば、0~200°C、好ましくは20~200°C、更に好ましくは、20~120°Cである。また、この反応は圧力によらず実施できるが、0.02~0.2MPa、特に0.08~0.15MPaの圧力範囲が好ましい。当該反応は、通常、2~10時間程度で終了する。前記反応では適宜触媒を使用しても良い。触媒としては、トリエチルアミン等の第三級アミン、ジブチル錫ジラウレート等の有機金属化合物等が挙げられる。前記反応では適宜溶媒を使用しても良い。溶媒としては、具体的には例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、メチルアミルケトン、エチルイソアミルケトン、ジイソブチルケトン、メチルへキシルケトン等のケトン類;酢酸エチル、酢酸ブチル、安息香酸メチル、プロピオン酸メチル等のエステル類;テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメトキシエタン等のエーテル類;プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、3-メトキシブチルアセテート等のグリコールエーテル類;トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、脂肪族炭化水素類等が挙げられる。上記化合物a-3に加えて、反応性粒子Aを得る際に、必要に応じて炭素数1以上のアルキル基を有するアルコキシシランを化合物a-2とともにシリカ微粒子a-1と反応させても良い。炭素数1以上のアルキル基を有するアルコキシシランを反応させることで、得られる反応性粒子Aを用いて得られる塗膜の耐水性を向上させる場合がある。かかる炭素数1以上のアルキル基を有するアルコキシシランとしては、例えば、メチルトリメトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、ブチルトリメトキシシラン、ヘキシルトリメトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、ドデシルトリメトキシシランなどが挙げられ、これら例示した化合物中のメトキシ基をエトキシ基に置換した化合物例えばメチルトリエトキシシランなども挙げられる。反応性粒子Aは、シリカ微粒子a-1と化合物a-2又は、該加水分解性シランa-2と該加水分解性シランa-2以外の加水分解性シランa-3との混合物[以下、反応性粒子Aの製造方法の説明において、化合物a-2と化合物a-2と化合物a-3の混合物とをまとめて、加水分解性シランと略すことがある。]とを反応させて得られる。シリカ微粒子a-1と加水分解性シランとを反応させる方法としては、特に限定されない。例えば、[i]水を含む有機溶剤の存在下にシリカ微粒子a-1と加水分解性シランとを混合し、加水分解縮合を行う方法、[ii]水を含む有機溶剤の存在下で加水分解性シランとを加水分解した後、加水分解性シランの加水分解物とシリカ微粒子a-1とを縮合させる方法、[iii]シリカ微粒子a-1と加水分解性シランとを、水、有機溶剤及び重合性不飽和化合物等のその他の成分の存在下で混合し、加水分解縮合を一度に行う方法が挙げられる。ここで、これら製造方法において使用する水は、原材料に含まれる水、例えば、コロイダルシリカ微粒子の分散媒である水であってもよい。反応性粒子Aを製造する方法についてより具体的に説明する。反応性粒子Aは、例えば、シリカ微粒子a-1であるコロイダルシリカ微粒子と、加水分解性シランと、任意で低級アルコールと、任意で重合性不飽和化合物との存在下で、コロイダルシリカ微粒子中の分散媒、及び低級アルコール加水分解性シランを加水分解して生じた低級アルコールを含む。を常圧又は減圧下で低級アルコールよりも高沸点の溶剤とともに共沸留出させ、分散媒を該溶剤に置換した後、加熱下で脱水縮合反応させることにより製造することができる。この製造方法においては、シリカ微粒子a-1であるコロイダルシリカ微粒子と、加水分解性シランと、任意で低級アルコールと、任意で重合性不飽和化合物との混合物に必要により加水分解触媒を加え、常温または加熱下で攪拌する等の常法によって、加水分解性シランの加水分解を行う。続いて、コロイダルシリカ微粒子中の分散媒、及び低級アルコールを常圧または減圧下で低級アルコールよりも高沸点の溶剤とともに共沸留出させ、分散媒を該溶剤に置換した後、60~150°C、好ましくは80~130°Cの温度で、通常不揮発分濃度を5~50質量の範囲に保ちながら、0.5~10時間攪拌下で反応させる。反応後には、縮合反応又は加水分解で生ずる水及び低級アルコールを、低級アルコールよりも高沸点の溶剤とともに共沸留去することが好ましい。上記反応に用いられる溶媒とは、例えば、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、シクロヘキサン等の炭化水素類;トリクロルエチレン、テトラクロルエチレン等のハロゲン化炭化水素類;1,4-ジオキサン、ジブチルエーテル等のエーテル類;メチルイソブチルケトン等のケトン類;酢酸n-ブチル、酢酸イソブチル、酢酸エチル、プロピオン酸エチル等のエステル類;エチレングリコールモノブチルエーテル等の多価アルコール誘導体等が挙げられる。反応中の不揮発分濃度は5~50質量の範囲が好ましい。不揮発分濃度が5質量未満、すなわち溶剤が95質量を超える場合、シリカ微粒子a-1と加水分解性シランとの反応が不十分であり、反応性粒子を含む活性エネルギー硬化性組成物により得られる硬化被膜は透明性に劣る場合がある。一方、不揮発分濃度が50質量を超えると、生成物がゲル化する恐れがある。これらの製造方法によりシリカ微粒子a-1表面のケイ素原子と、加水分解性シランのケイ素原子が酸素原子を介して結合することにより、シリカ微粒子a-1と加水分解性シランとが化学的に結合した反応性粒子Aが得られる。反応性粒子Aを得る際の化合物a-2の配合割合は、シリカ微粒子a-1100質量部に対して、好ましくは1質量部以上であり、より好ましくは2質量部以上、特に好ましくは5質量部以上である。配合割合の上限は特に限定されないが、好ましくは、95質量部以下であり、より好ましくは90質量部以下である。反応性粒子Aを得る際の化合物a-2の配合割合が1質量部未満であると、活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物II中における反応性粒子Aの分散性が十分ではなく、得られる硬化被膜の透明性が十分でなくなる場合がある。また、反応性粒子A製造時の原料中のシリカ微粒子a-1の配合割合は、得られる反応性粒子A100質量部に対して、好ましくは5~99質量部であり、さらに好ましくは10~98質量部である。また、シリカ微粒子a-1と化合物a-2又は、該加水分解性シランa-2と該加水分解性シランa-2以外の加水分解性シランa-3との混合物とを反応させて反応性粒子Aを得る際に、化合物a-2及び化合物a-3の合計量の配合割合は、シリカ微粒子a-1100質量部に対して、好ましくは1質量部以上であり、より好ましくは5質量部以上、特に好ましくは10質量部以上である。配合割合の上限は特に限定されないが、好ましくは、95質量部以下であり、より好ましくは90質量部以下である。配合割合において化合物a-2及び化合物a-3の合計量が1質量部未満であると、活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物中における反応性粒子Aの分散性が十分ではなく、得られる硬化被膜の透明性が十分でなくなる場合がある。また、反応性粒子A製造時の原料中のシリカ微粒子a-1の配合割合は、得られる反応性粒子A100質量部に対して、好ましくは5~99質量部であり、さらに好ましくは10~98質量部である。さらに、化合物a-2と化合物a-3との配合割合は、光重合開始剤存在下での活性エネルギー線硬化性の点から、化合物a-2/化合物a-3=10/90~90/10質量比が好ましく、20/80~80/20質量比がより好ましい。また炭素数1以上のアルキル基を有するアルコキシシランを用いる場合には、その配合割合が化合物a-2及びa-3の合計質量に対して2.5~100質量、好ましくは25~50質量であることが得られる塗膜の耐水性向上の点から好ましい。活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIにおける反応性粒子Aの含有量は、特に限定されるものではない。得られる塗膜の耐擦傷性や耐磨耗性向上、ワレ防止及び透明性の点から、好ましくは活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIの不揮発分100質量部に対して、1~90質量部であり、より好ましくは5~80質量部であり、特に好ましくは10~70質量部である。光重合開始剤B活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIに用いる光重合開始剤Bとしては、活性エネルギー線を吸収してラジカルを発生する開始剤であれば特に限定されることなく使用できる。光重合開始剤Bとしては、例えばベンジル、ジアセチル等のα-ジケトン類;ベンゾイン等のアシロイン類;ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル等のアシロインエーテル類;チオキサントン、2,4-ジエチルチオキサントン、2-イソプロピルチオキサントン、チオキサントン-4-スルホン酸等のチオキサントン類;ベンゾフェノン、4,4 ́-ビスジメチルアミノベンゾフェノン、4,4 ́-ビスジエチルアミノベンゾフェノン等のベンゾフェノン類;ミヒラーケトン類;アセトフェノン、2-4-トルエンスルホニルオキシ-2-フェニルアセトフェノン、p-ジメチルアミノアセトフェノン、α,α ́-ジメトキシアセトキシベンゾフェノン、2,2 ́-ジメトキシ-2-フェニルアセトフェノン、p-メトキシアセトフェノン、2-メチル4-メチルチオフェニル-2-モルフォリノ-1-プロパノン、2-ベンジル-2-ジメチルアミノ-1-4-モルフォリノフェニル-ブタン-1-オン、α-イソヒドロキシイソブチルフェノン、α,α ́-ジクロル-4-フェノキシアセトフェノン、1-ヒドロキシ-シクロヘキシル-フェニル-ケトン等のアセトフェノン類;2,4,6-トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、ビスアシルフォスフィンオキサイド等のアシルフォスフィンオキサイド類;アントラキノン、1,4-ナフトキノン等のキノン類;フェナシルクロライド、トリハロメチルフェニルスルホン、トリストリハロメチル-s-トリアジン等のハロゲン化合物;ジ-t-ブチルパーオキサイド等の過酸化物等が挙げられる。これらは1種又は2種以上の混合物として使用できる。光重合開始剤Bの市販品としては、例えば、イルガキュア184IRGACURE184、イルガキュア127、イルガキュア261、イルガキュア500、イルガキュア651、イルガキュア819、イルガキュア907、イルガキュアCGI-1700BASF社製、商品名、IRGACUREおよびイルガキュアは登録商標、ダロキュア1173Darocur1173、ダロキュア1116、ダロキュア2959、ダロキュア1664、ダロキュア4043メルクジャパン社製、商品名、Darocur\ダロキュアは登録商標、カヤキュアMBP、カヤキュアDETX-S、カヤキュアDMBI、カヤキュアEPA、カヤキュアOA日本化薬社製、商品名、KAYACURE\カヤキュア-は登録商標、ビキュア10VICURE10、ビキュア55ストウファー社STAUFFERCoLTD製、商品名、トリゴナルP1TRIGONAL登録商標P1アクゾ社AKZOCoLTD製、商品名、サンドレイ1000SANDORAY1000サンドズ社SANDOZCoLTD製、商品名、ディープDEAPアプジョン社APJOHNCoLTD製、商品名、カンタキュアPDOQUANTACUREPDO、カンタキュアITX、カンタキュアEPDウォードブレキンソプ社WARDBLEKINSOPCoLTD製、商品名、ESACUREKIP150、ESACUREONELAMBERTI社製、商品名、esacure\bylambertiは登録商標、ルシリンTPO等が挙げられる。前記光重合開始剤Bとしては、光硬化性の点からチオキサントン類、アセトフェノン類及びアシルフォスフィンオキシド類の1種又は2種以上の混合物であることが好ましく、なかでもアセトフェノン類とアシルフォスフィンオキシド類との混合物であることが特に好適である。光重合開始剤Bの使用割合としては、特に限定されるものではない。前記A成分、及び後述するC成分を含む場合、さらに後述するD成分を含む場合はそれらの総計不揮発分100質量部に対し0.1~10質量部、好ましくは2~8質量部の範囲内が適当である。C成分であるシルセスキオキサン化合物本発明で用いる活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIは、前記A、B成分を必須とするものであり、さらに硬化塗膜の耐擦傷性、被塗物への付着性及び耐侯性の点からからC成分であるシルセスキオキサン化合物を含有することが望ましい。シルセスキオキサン化合物とは、基本構成単位がT単位であるポリシロキサンである。本明細書においてシルセスキオキサン化合物は、Si-OH基ヒドロキシシリル基の全てが加水分解縮合した構造のシルセスキオキサン化合物のみを意味するのではなく、Si-OH基が残存したラダー構造、不完全籠型構造、ランダム縮合体のシルセスキオキサン化合物をも含むことができる。C成分であるシルセスキオキサン化合物は、Si-OH基の全てが加水分解縮合した構造のシルセスキオキサン化合物の割合が、C成分であるシルセスキオキサン化合物中に80質量以上、好ましくは90質量以上、より好ましくは100質量であることが液安定性の点から好ましい。C成分であるシルセスキオキサン化合物は、ケイ素原子に直接に結合した有機基を有し、該ケイ素原子に直接に結合した有機基の少なくとも1つが、2級水酸基、ウレタン結合及びウレア結合よりなる群から選ばれる少なくとも1つと少なくとも1つのメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基である。C成分であるシルセスキオキサン化合物は、該有機基を有することにより、前記反応性粒子A及びさまざまな重合性不飽和化合物との相溶性に優れ、かつ光重合性開始剤の存在下での活性エネルギー線照射により硬化する。そのため、本発明に用いる活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIにより得られる硬化塗膜は透明性及び耐擦傷性に優れる。C成分であるシルセスキオキサン化合物が前記反応性粒子Aやさまざまな重合性不飽和化合物との相溶性に優れるのは、C成分であるシルセスキオキサン化合物が2級水酸基、ウレタン結合及びウレア結合よりなる群から選ばれる少なくとも1つの極性を有する官能基又は結合を有するためと推測される。C成分であるシルセスキオキサン化合物としては、例えば、以下のC1、C2で表されるシルセスキオキサン化合物が挙げられる。C1:ケイ素原子に直接に結合した有機基を有するシルセスキオキサン化合物であって、前記ケイ素原子に直接に結合した有機基の少なくとも1つが、少なくとも1つの2級水酸基と少なくとも1つのメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基であるシルセスキオキサン化合物[以下、C1で表されるシルセスキオキサン化合物と略すことがある。]。C2:ケイ素原子に直接に結合した有機基を有するシルセスキオキサン化合物であって、前記ケイ素原子に直接に結合した有機基の少なくとも1つが、少なくとも1つのウレタン結合及び/又はウレア結合と少なくとも1つのメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基であるシルセスキオキサン化合物[以下、C2で表されるシルセスキオキサン化合物と略すことがある。]。C成分であるシルセスキオキサン化合物としては、C2で表されるシルセスキオキサン化合物が好ましい。C2で表されるシルセスキオキサン化合物は前記反応性粒子A及びさまざまな重合性不飽和化合物との相溶性が特に優れることから、C2で表されるシルセスキオキサン化合物を用いた活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIにより得られる硬化塗膜は透明性が特に優れる。C2で表されるシルセスキオキサン化合物としては、具体的には、下記C21~C23で表されるシルセスキオキサン化合物が挙げられる。C21:ケイ素原子に直接に結合した有機基を有するシルセスキオキサン化合物であって、前記ケイ素原子に直接に結合した有機基の少なくとも1つが、少なくとも1つのウレタン結合と1つのメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基であるシルセスキオキサン化合物[以下、C21で表されるシルセスキオキサン化合物と略すことがある。]。C22:ケイ素原子に直接に結合した有機基を有するシルセスキオキサン化合物であって、前記ケイ素原子に直接に結合した有機基の少なくとも1つが、少なくとも1つのウレア結合と1つのメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基であるシルセスキオキサン化合物[以下、C22で表されるシルセスキオキサン化合物と略すことがある。]。C23:ケイ素原子に直接に結合した有機基を有するシルセスキオキサン化合物であって、前記ケイ素原子に直接に結合した有機基の少なくとも1つが、少なくとも1つのウレタン結合及び/又はウレア結合と2つ以上のメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基であるシルセスキオキサン化合物[以下、C23で表されるシルセスキオキサン化合物と略すことがある。]。続いて、前記C1で表されるシルセスキオキサン化合物、C21で表されるシルセスキオキサン化合物、C22で表されるシルセスキオキサン化合物及びC23で表されるシルセスキオキサン化合物について詳細に説明する。まず、C1で表されるシルセスキオキサン化合物について説明する。前記C1で表されるシルセスキオキサン化合物は、ケイ素原子に直接に結合した有機基を有する。そして、該ケイ素原子に直接に結合した有機基の少なくとも1つは、少なくとも1つの2級水酸基と少なくとも1つのメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基である。少なくとも1つの2級水酸基と少なくとも1つのメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基としては、例えば、下記一般式C1-Iで表される有機基及び下記一般式C1-IIで表される有機基が挙げられる。[式C1-I中、R14は水素原子又はメチル基を示す。R15は炭素数1~10の2価の炭化水素基を示す。式C1-II中、R14及びR15は前記と同じである。]。前記R15としては、炭素数1~10の2価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、メチレン基、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基、へキシレン基、デカニレン基等のアルキレン基;シクロヘキシレン基等のシクロアルキレン基;フェニレン基、キシリレン基等のアリーレン基等が挙げられる。なかでも、炭素数1~6より好ましくは炭素数1~3の2価の炭化水素基、特にエチレン基、1,3-プロピレン基であることが、耐擦傷性及び極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性がより優れる点から好ましい。前記一般式C1-Iで表される有機基としては、耐擦傷性、極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性及び光重合開始剤存在下での活性エネルギー線硬化性がより優れる点から、R14が水素原子であり、かつR15が1,3-プロピレン基である有機基が好ましい。前記一般式C1-IIで表される有機基としては、耐擦傷性、極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性及び光重合開始剤存在下での活性エネルギー線硬化性がより優れる点から、R14が水素原子であり、かつR15がエチレン基である有機基が好ましい。次に、C21で表されるシルセスキオキサン化合物について説明する。前記C21で表されるシルセスキオキサン化合物は、ケイ素原子に直接に結合した有機基を有する。そして、該ケイ素原子に直接に結合した有機基の少なくとも1つは、少なくとも1つのウレタン結合と1つのメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基である。少なくとも1つのウレタン結合と1つのメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基としては、例えば、下記一般式C21-Iで表される有機基等が挙げられる。[式C21-I中、R16は水素原子又はメチル基を示す。R17は炭素数1~10の2価の炭化水素基を示す。R18は炭素数1~10の2価の炭化水素基を示す。X1は式中、R17は前記と同じである。mは0~9の整数を示す。、式中R19は、置換又は非置換の炭素数1~6の、1価の炭化水素基を示す。又は式中、R19は前記と同じである。を示す。]。ここで、C21で表されるシルセスキオキサン化合物としては、上記一般式C21-Iで表される有機基のうち、一種類を有していても、複数種類の有機基を有していてもよい。いいかえると、C21で表されるシルセスキオキサン化合物としては、例えば、前記少なくとも1つのウレタン結合と1つのメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基が、下記一般式C21-II~C21-IVで表される有機基からなる群より選択される少なくとも一種であるシルセスキオキサン化合物が挙げられる。[式C21-II中、R16は水素原子又はメチル基を示す。R17は炭素数1~10の2価の炭化水素基を示す。R18は炭素数1~10の2価の炭化水素基を示す。mは0~9の整数を示す。][式C21-III中、R16、R17、R18及びR19は前記と同じである。][式C21-IV中、R16、R17、R18及びR19は前記と同じである。]。前記R17としては、炭素数1~10の2価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、メチレン基、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基、へキシレン基、デカニレン基等のアルキレン基;シクロヘキシレン基等のシクロアルキレン基;フェニレン基、キシリレン基等のアリーレン基等が挙げられる。なかでも、炭素数1~6の2価の炭化水素基、特にエチレン基、1,2-プロピレン基、1,4-ブチレン基であることが、耐擦傷性及び極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性がより優れる点から好ましい。前記R18としては、炭素数1~10の2価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、メチレン基、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基、へキシレン基、デカニレン基等のアルキレン基;シクロヘキシレン基等のシクロアルキレン基;フェニレン基、キシリレン基等のアリーレン基等が挙げられる。なかでも、炭素数1~6より好ましくは炭素数1~3の2価の炭化水素基、特にエチレン基、1,3-プロピレン基であることが、耐擦傷性及び極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性がより優れる点から好ましい。前記mとしては、0~9の整数であれば特に限定されるものではない。mとしては、好ましくは0~5の整数、さらに好ましくは0~3の整数、特に好ましくは0又は1である。前記R19としては、置換又は非置換の炭素数1~6の、1価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、メチル基、エチル基、n-プロピル基、イソプロピル基、n-ブチル基、イソブチル基、tert-ブチル基、sec-ブチル基、n-ペンチル基、イソペンチル基、ネオペンチル基、シクロペンチル基、n-ヘキシル基、イソヘキシル基、シクロヘキシル基等の直鎖状又は分岐状のアルキル基といった非環状脂肪族1価炭化水素基又は環状脂肪族1価炭化水素基;トリフルオロメチル基、3,3,3-トリフルオロ-n-プロピル基等の含フッ素アルキル基等が挙げられる。特に、極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性がより優れる点からメチル基が好ましい。前記一般式C21-IIで表される有機基としては、耐擦傷性、極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性及び光重合開始剤存在下での活性エネルギー線硬化性がより優れる点から、R16が水素原子であり、R17がエチレン基又は1,4-ブチレン基であり、R18がエチレン基又は1,3-プロピレン基であり、かつmが0である有機基が好ましい。前記一般式C21-IIIで表される有機基としては、耐擦傷性、極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性及び光重合開始剤存在下での活性エネルギー線硬化性がより優れる点から、R16が水素原子であり、R17がエチレン基であり、R18がエチレン基又は1,3-プロピレン基であり、かつR19がメチル基である有機基が好ましい。前記一般式C21-IVで表される有機基としては、耐擦傷性、極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性及び光重合開始剤存在下での活性エネルギー線硬化性がより優れる点から、R16が水素原子であり、R17がエチレン基であり、R18がエチレン基又は1,3-プロピレン基であり、かつR19がメチル基である有機基が好ましい。次に、C22で表されるシルセスキオキサン化合物について説明する。前記C22で表されるシルセスキオキサン化合物は、ケイ素原子に直接に結合した有機基を有する。そして、該ケイ素原子に直接に結合した有機基の少なくとも1つは、少なくとも1つのウレア結合と1つのメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基である。少なくとも1つのウレア結合と1つのメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基としては、例えば、下記一般式C22-I[式C22-I中、R20は水素原子又はメチル基を示す。X2はウレア結合を有する2価の有機基を示す。]で表される有機基が挙げられる。前記一般式C22-Iで表される有機基としては、具体的には例えば、下記一般式C22-IIで表される有機基が挙げられる。{式C22-II中、R20は前記と同じである。R21は炭素数1~10の2価の炭化水素基又は下記一般式C22-III[式C22-III中、R23は炭素数2~4の2価の炭化水素基を示す。R24はジイソシアネート残基を示す。]で表される2価の基を示し、R22は炭素数1~10の2価の炭化水素基を示す。}。前記R21としては、炭素数1~10の2価の炭化水素基又は前記一般式C22-IIIで表される2価の基であれば特に限定されるものではない。炭素数1~10の2価の炭化水素基としては、具体的には例えば、メチレン基、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基、へキシレン基、デカニレン基等のアルキレン基;シクロヘキシレン基等のシクロアルキレン基;フェニレン基、キシリレン基等のアリーレン基等が挙げられる。なかでも、炭素数1~6より好ましくは炭素数1~3の2価の炭化水素基、特にエチレン基、1,3-プロピレン基であることが、耐擦傷性及び極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性がより優れる点から好ましい。前記R22としては、炭素数1~10の2価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、メチレン基、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基、へキシレン基、デカニレン基等のアルキレン基;シクロヘキシレン基等のシクロアルキレン基;フェニレン基、キシリレン基等のアリーレン基等が挙げられる。なかでも、炭素数1~6より好ましくは炭素数1~3の2価の炭化水素基、特にエチレン基、1,3-プロピレン基であることが、耐擦傷性及び極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性がより優れる点から好ましい。前記R23としては、炭素数2~4の2価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基等が挙げられる。前記R24は、ジイソシアネート残基を示す。ジイソシアネ-ト残基とは、ジイソシアネ-ト化合物から2つのイソシアネ-ト基NCOを除いた残りの部分である。ジイソシアネート化合物としては、具体的には例えば、m-フェニレンジイソシアネート、p-フェニレンジイソシアネート、1-クロロ-2,4-フェニレンジイソシアネート、2,4-トリレンジイソシアネート、2,6-トリレンジイソシアネート、1,5-ナフタレンジイソシアンート、ジフェニルメタン-4,4 ́-ジイソシアネート、3,3 ́-ジメチル-4,4 ́-ビフェニレンジイソシアネート等の芳香族ジイソシアネート化合物;エタンジイソシアンート、プロパンジイソシアネート、ブタンジイソシアネート、ペンタンジイソシアネート、ヘキサンジイソシアネート、ヘプタンジイソシアネート、オクタンジイソシアネート、ノナンジイソシアネート、デカンジイソシアネート、ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート等の脂肪族ジイソシアネート化合物等が挙げられる。なかでも、脂肪族ジイソシアネート化合物、特にイソホロンジイソシアネートが耐候性に優れる点から好ましい。また、ジイソシアネート化合物としては、耐擦傷性、光重合開始剤存在下での活性エネルギー線硬化性がより優れる点から分子量300以下のジイソシアネート化合物が好ましい。前記一般式C22-IIで表される有機基としては、耐擦傷性、極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性及び光重合開始剤存在下での活性エネルギー線硬化性がより優れる点から、R20が水素原子であり、R21がエチレン基であり、R22がエチレン基若しくは1,3-プロピレン基である有機基が好ましい。また、R20が水素原子であり、R21が前記一般式C22-IIIで表される2価の基であってかつR23がエチレン基でありR24がイソホロンジイソシアネート残基である2価の基であり、R22がエチレン基若しくは1,3-プロピレン基である有機基が好ましい。次に、C23で表されるシルセスキオキサン化合物について説明する。前記C23で表されるシルセスキオキサン化合物は、ケイ素原子に直接に結合した有機基を有する。そして、該ケイ素原子に直接に結合した有機基の少なくとも1つは、少なくとも1つのウレタン結合及び/又はウレア結合と2つ以上のメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基である。少なくとも1つのウレタン結合及び/又はウレア結合と2つ以上のメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基としては、例えば、下記一般式C23-I[式C23-I中、R25は水素原子又はメチル基を示す。nは2~5の整数を示す。X3はウレタン結合及び/又はウレア結合を有するn1価の有機基を示す。]で表される有機基が挙げられる。前記一般式C23-Iで表される有機基としては、具体的には例えば、下記一般式C23-II~一般式C23-Vで表される有機基が挙げられる。{式C23-II中、R25は前記と同じであり、R25はそれぞれ同一でも又は異なっていてもよい。R26は炭素数1~10の2価の炭化水素基を示す。R27は炭素数1~10の2価の炭化水素基又は下記一般式C23-VI[式C23-VI中、R29は炭素数2~4の2価の炭化水素基を示し、R30はジイソシアネート残基を示す。]で表される2価の基を示す。式C23-III中、R25は前記と同じであり、R25はそれぞれ同一でも又は異なっていてもよい。R26は前記と同じである。R27は前記と同じである。式C23-IV中、R25は前記と同じであり、R25はそれぞれ同一でも又は異なっていてもよい。R26は前記と同じである。R27は前記と同じであり、R27はそれぞれ同一でも又は異なっていてもよい。式C23-V中、pは1~3の整数を示す。R25は前記と同じであり、R25はそれぞれ同一でも又は異なっていてもよい。R26は前記と同じである。R27は前記と同じであり、R27はそれぞれ同一でも又は異なっていてもよい。R28は炭素数1~10のp1価の炭化水素基を示す。}。前記R26は、炭素数1~10の2価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、メチレン基、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基、へキシレン基、デカニレン基等のアルキレン基;シクロヘキシレン基等のシクロアルキレン基;フェニレン基、キシリレン基等のアリーレン基等が挙げられる。なかでも、炭素数1~6より好ましくは炭素数1~3の2価の炭化水素基、特にエチレン基、1,3-プロピレン基であることが、耐擦傷性及び極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性がより優れる点から好ましい。前記R27は、炭素数1~10の2価の炭化水素基又は前記一般式C23-VIで表される2価の基であれば特に限定されるものではない。炭素数1~10の2価の炭化水素基としては、具体的には例えば、メチレン基、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基、へキシレン基、デカニレン基等のアルキレン基;シクロヘキシレン基等のシクロアルキレン基;フェニレン基、キシリレン基等のアリーレン基等が挙げられる。なかでも、炭素数1~6より好ましくは炭素数1~3の2価の炭化水素基、特にエチレン基、1,3-プロピレン基であることが、耐擦傷性及び極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性がより優れる点から好ましい。前記R29としては、炭素数2~4の2価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基等が挙げられる。前記R30は、ジイソシアネート残基を示す。ジイソシアネ-ト残基とは、ジイソシアネ-ト化合物から2つのイソシアネ-ト基NCOを除いた残りの部分である。ジイソシアネート化合物としては、具体的には例えば、m-フェニレンジイソシアネート、p-フェニレンジイソシアネート、1-クロロ-2,4-フェニレンジイソシアネート、2,4-トリレンジイソシアネート、2,6-トリレンジイソシアネート、1,5-ナフタレンジイソシアネート、ジフェニルメタン-4,4 ́-ジイソシアネート、3,3 ́-ジメチル-4,4 ́-ビフェニレンジイソシアネート等の芳香族ジイソシアネート化合物;エタンジイソシアネート、プロパンジイソシアネート、ブタンジイソシアネート、ペンタンジイソシアネート、ヘキサンジイソシアネート、ヘプタンジイソシアネート、オクタンジイソシアネート、ノナンジイソシアネート、デカンジイソシアネート、ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート等の脂肪族ジイソシアネート化合物等が挙げられる。なかでも、脂肪族ジイソシアネート化合物、特にイソホロンジイソシアネートが耐候性に優れる点から好ましい。また、ジイソシアネート化合物としては、耐擦傷性、活性エネルギー線硬化性がより優れる点から分子量300以下のジイソシアネート化合物が好ましい。前記R28は、炭素数1~10のp1価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。R28におけるp1価の炭化水素基は、ヒドロキシモノカルボン酸残基である。ヒドロキシモノカルボン酸残基とは、ヒドロキシモノカルボン酸からヒドロキシル基とカルボキシル基を除いた残りの部分である。具体的には例えば、2価の炭化水素基としては、メチレン基、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基、へキシレン基、デカニレン基等のアルキレン基;シクロヘキシレン基等のシクロアルキレン基;フェニレン基、キシリレン基等のアリーレン基等が挙げられる。ヒドロキシモノカルボン酸としては、具体的には例えば、ヒドロキシピバリン酸、グリコール酸、乳酸、3-ヒドロキシプロピオン酸、2-ヒドロキシ酪酸、3-ヒドロキシ酪酸、4-ヒドロキシ酪酸、2-ヒドロキシイソ酪酸、2-ヒドロキシ-2-メチルプロピオン酸、3-ヒドロキシ吉草酸、5-ヒドロキシ吉草酸、2-ヒドロキシシクロヘキサンカルボン酸、ジメチロールプロピオン酸、ジメチロールブタン酸、o-ヒドロキシ安息香酸、m-ヒドロキシ安息香酸、p-ヒドロキシ安息香酸等が挙げられる。なかでも、耐擦傷性、活性エネルギー線硬化性がより優れる点からジメチロールプロピオン酸、ジメチロールブタン酸が好ましい。前記一般式C23-IIで表される有機基としては、耐擦傷性、極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性及び光重合開始剤存在下での活性エネルギー線硬化性がより優れる点から、R25が水素原子であり、R26がエチレン基若しくは1,3-プロピレン基であり、R27がエチレン基である有機基が好ましい。また、R25が水素原子であり、R26がエチレン基若しくは1,3-プロピレン基であり、R27が前記一般式C23-VIで表される2価の基であってかつR29がエチレン基でありR30がイソホロンジイソシアネート残基である2価の基である有機基が好ましい。前記一般式C23-IIIで表される有機基としては、耐擦傷性、極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性及び光重合開始剤存在下での活性エネルギー線硬化性がより優れる点から、R25が水素原子であり、R26がエチレン基若しくは1,3-プロピレン基であり、R27がエチレン基である有機基が好ましい。また、R25が水素原子であり、R26がエチレン基若しくは1,3-プロピレン基であり、R27が前記一般式C23-VIで表される2価の基であってかつR29がエチレン基でありR30がイソホロンジイソシアネート残基である2価の基である有機基が好ましい。前記一般式C23-IVで表される有機基としては、耐擦傷性、極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性及び光重合開始剤存在下での活性エネルギー線硬化性がより優れる点から、R25が水素原子であり、R26がエチレン基若しくは1,3-プロピレン基であり、R27がエチレン基である有機基が好ましい。また、R25が水素原子であり、R26がエチレン基若しくは1,3-プロピレン基であり、R27が前記一般式C23-VIで表される2価の基であってかつR29がエチレン基でありR30がイソホロンジイソシアネート残基である2価の基である有機基が好ましい。前記一般式C23-Vで表される有機基としては、耐擦傷性、極性の高い重合性不飽和化合物との相溶性及び光重合開始剤存在下での活性エネルギー線硬化性がより優れる点から、pが2であり、R25が水素原子であり、R26がエチレン基若しくは1,3-プロピレン基であり、R27がエチレン基であり、R28がジメチロールプロピオン酸残基である有機基が好ましい。また、pが2であり、R25が水素原子であり、R26がエチレン基若しくは1,3-プロピレン基であり、R27が前記一般式C23-VIで表される2価の基であってかつR29がエチレン基でありR30がイソホロンジイソシアネート残基である2価の基であり、R28がジメチロールプロピオン酸残基である有機基が好ましい。前記C成分であるシルセスキオキサン化合物は、単一の組成の化合物であってもよく、又は組成の異なる化合物の混合物であってもよい。前記C成分であるシルセスキオキサン化合物の重量平均分子量は、特に限定されるものではない。好ましくは重量平均分子量が1,000~100,000、より好ましくは重量平均分子量が1,000~10,000である。これら範囲は、活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIの粘度及び塗装性の点で意義がある。ここで、重量平均分子量は、光散乱法により測定した重量平均分子量である。光散乱法による重量平均分子量の測定には、ZetasizerNanoNano-ZSMalvernInstrumentsLtd社製を用いた。測定に用いた試料は、プロピレングリコールモノメチルエーテルにC成分であるシルセスキオキサン化合物を溶解させ、濃度を0.5~5.0質量に調整した濃度の異なる10種の試料である。この10種の試料の光散乱強度を測定することにより、重量平均分子量を求めた。C成分であるシルセスキオキサン化合物の製造方法C成分であるシルセスキオキサン化合物は、種々の方法により製造されえる。その一例を以下に示す。製造方法a製造方法aとしては、ケイ素原子に直接に結合した有機基であり、かつ2級水酸基、ウレタン結合及びウレア結合よりなる群から選ばれる少なくとも1つと少なくとも1つのメタアクリロイルオキシ基との両者を有する有機基を有する加水分解性シランを含有する出発物質を用いた製造方法が挙げられる。製造方法b製造方法bとしては、エポキシ基、アミノ基、イソシアネート基等の官能基を有する加水分解性シランを用いて、官能基を有するシルセスキオキサン化合物を製造する工程、該工程により得られたシルセスキオキサン化合物と、メタアクリロイル基及び官能基を有する化合物とを反応させ、所望の有機基を有するシルセスキオキサン化合物を製造する工程を有する製造方法が挙げられる。また製造方法bの他の一例としては、エポキシ基、アミノ基、イソシアネート基等の官能基を有する加水分解性シランを用いて、官能基を有するシルセスキオキサン化合物を製造する工程、該工程により得られたシルセスキオキサン化合物と、官能基を有する化合物とを反応させ、新たな官能基を生成する工程、該工程により新たに生成した官能基と、メタアクリロイル基及び官能基を有する化合物の官能基とを反応させ、所望の有機基を有するシルセスキオキサン化合物を製造する工程を有する製造方法が挙げられる。これら製造方法について、具体例を示して詳細に説明する。まず、C成分であるシルセスキオキサン化合物であって、ケイ素原子に直接に結合した有機基の少なくとも1つが下記一般式C1-Iで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物[以下、一般式C1-Iで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物と略すことがある。]の製造方法を例示する。[式C1-I中、R14及びR15は前記と同じである。]。以下の製造方法は、前記製造方法bに該当する。この製造方法では、出発物質に下記一般式C1-I-1[式C1-I-1中、R15は前記と同じである。Yは塩素又は炭素数1~6のアルコキシ基であり、Yは同一でも又は異なっていてもよい。]で表される加水分解性シランを用いて、触媒の存在下で加水分解縮合を行うことにより下記一般式C1-I-2[式C1-I-2中、R15は前記と同じである。]で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物を製造する。前記一般式C1-I-1のYとしては、具体的には、塩素、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等が挙げられる。前記一般式C1-I-1で表される加水分解性シランとしては、具体的には例えば、3-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、3-グリシドキシプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。前記一般式C1-I-2で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物を得るためには、具体的には、[1]前記一般式C1-I-1で表される加水分解性シランを出発物質に用いて触媒の存在下で加水分解縮合する、又は、[2]前記一般式C1-I-1で表される加水分解性シラン、及びエポキシ基を有する加水分解性シラン以外の加水分解性シランを出発物質に用いて触媒の存在下で加水分解縮合する、ことが挙げられる。前記エポキシ基を有する加水分解性シラン以外の加水分解性シランとしては、前記一般式C1-I-1で表される加水分解性シランとともに加水分解縮合することによりシルセスキオキサン化合物を製造できるものであれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン等のアルキルトリアルコキシシラン;3-メタアクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、3-メタアクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン等の3-メタアクリロイルオキシプロピルトリアルコキシシラン;ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン等のビニルトリアルコキシシラン等が挙げられる。前記触媒としては、塩基性触媒が好適に用いられる。塩基性触媒としては、具体的には例えば、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、水酸化セシウム等のアルカリ金属水酸化物、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、テトラエチルアンモニウムヒドロキシド、テトラブチルアンモニウムヒドロキシド、ベンジルトリメチルアンモニウムヒドロキシド等の水酸化アンモニウム塩、テトラブチルアンモニウムフルオリド等のフッ化アンモニウム塩などが挙げられる。前記触媒の使用量は特に限定されるものではないが、多すぎるとコスト高、除去が困難等の問題があり、一方、少なすぎると反応が遅くなってしまう。そのため、触媒の使用量は、好ましくは加水分解性シラン1モルに対して0.0001~1.0モル、より好ましくは0.0005~0.1モルの範囲である。加水分解縮合する場合前記[1]又は[2]の場合は水を使用する。加水分解性シランと水との量比は、特に限定されるものでない。水の使用量は、加水分解性シラン1モルに対し、好ましくは水0.1~100モル、さらに好ましくは0.5~3モルの割合である。水の量が少なすぎると、反応が遅くなり、目的とするシルセスキオキサンの収率が低くなるおそれがあり、水の量が多すぎると高分子量化し、所望とする構造の生成物が減少するおそれがある。また、使用する水は塩基性触媒を水溶液として用いる場合はその水で代用してもよいし、別途水を加えてもよい。前記加水分解縮合において、有機溶媒は使用してもよく、又は使用しなくてもよい。有機溶媒を用いることは、ゲル化を防止する点及び製造時の粘度を調節できる点から好ましい。有機溶媒としては、極性有機溶媒、非極性有機溶媒を単独又は混合物として用いることができる。極性有機溶媒としてはメタノール、エタノール、2-プロパノール等の低級アルコール類、アセトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類、テトラヒドロフラン等のエーテル類が用いられるが、特にアセトン、テトラヒドロフランは沸点が低く系が均一になり反応性が向上することから好ましい。非極性有機溶媒としては、炭化水素系溶媒が好ましく、トルエン、キシレン等の水よりも沸点が高い有機溶媒が好ましく、特にトルエン等の水と共沸する有機溶媒は系内から水を効率よく除去できるため好ましい。特に、極性有機溶媒と非極性有機溶媒とを混合することで、前述したそれぞれの利点が得られるため混合溶媒として用いることが好ましい。加水分解縮合時の反応温度としては0~200°C、好ましくは10~200°C、更に好ましくは、10~120°Cである。当該反応は、通常、1~12時間程度で終了する。加水分解縮合反応では、加水分解と共に縮合反応が進行し、加水分解性シランの加水分解性基[具体的には例えば、前記一般式C1-I-1中のY]の大部分、好ましくは100がヒドロキシル基OH基に加水分解され、更にそのOH基の大部分、好ましくは80以上、より好ましくは90以上、特に好ましくは100を縮合させることが液安定性の点から好ましい。前記一般式C1-I-2で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物の具体例としては、GlycidylPOSScagemixture商品名、HybridPlastics社が挙げられる。続いて、上記で製造された前記一般式C1-I-2で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物に、下記一般式C1-I-3[式C1-I-3中、R14は前記と同じである。]で表される化合物を反応させ、前記一般式C1-Iで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物を製造する。前記一般式C1-I-3で表される化合物としては、アクリル酸及びメタクリル酸が挙げられる。前記反応は、エポキシ基とカルボキシル基とを反応させる常法に従って行うことができる。反応温度は、例えば、0~200°C、好ましくは20~200°C、更に好ましくは、20~120°Cである。当該反応は、通常、10~24時間程度で終了する。前記反応における前記一般式C1-I-2で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物と前記一般式C1-I-3で表される化合物との使用割合は、シルセスキオキサン化合物が有する一般式C1-I-2で表される有機基1モルに対し一般式C1-I-3で表される化合物を、通常、0.80~1.20モル程度、好ましくは0.90~1.10モル程度とすればよい。前記反応では適宜触媒を使用しても良い。触媒としては、具体的には例えば、トリエチルアミン、ベンジルジメチルアミン等の3級アミン;テトラメチルアンモニウムクロライド、テトラエチルアンモニウムブロマイド、テトラブチルアンモニウムブロマイド等の4級アンモニウム塩;ジエチルアミン等の酢酸塩、ギ酸塩等の2級アミン塩;水酸化ナトリウム、水酸化カルシウム等のアルカリ金属、アルカリ土類金属の水酸化物;酢酸ナトリウム、酢酸カルシウム等のアルカリ金属、アルカリ土類金属塩;イミダゾ-ル類;ジアザビシクロウンデセン等の環状含窒素化合物、トリフェニルフォスフィン、トリブチルフォスフィンなどのリン化合物等が挙げられる。触媒の使用量は、特に限定されるものではないが、反応原料に対して、0.01~5質量である。前記反応では適宜溶媒を使用しても良い。溶媒は特に限定されるものではない。具体的には例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、メチルアミルケトン、エチルイソアミルケトン、ジイソブチルケトン、メチルへキシルケトン等のケトン類;酢酸エチル、酢酸ブチル、安息香酸メチル、プロピオン酸メチル等のエステル類;テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメトキシエタン等のエーテル類;エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、3-メトキシブチルアセテート等のグリコールエーテル類;トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、脂肪族炭化水素類等が挙げられる。以上の製造方法により一般式C1-Iで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物が製造される。上記各反応により得られる目的とする化合物は、通常の分離手段により反応系内より分離され、さらに精製することができる。この分離及び精製手段としては、例えば、蒸留法、溶媒抽出法、希釈法、再結晶法、カラムクロマトグラフィー、イオン交換クロマトグラフィー、ゲルクロマトグラフィー、アフィニティークロマトグラフィー等を用いることができる。ここで、前記加水分解縮合において100縮合しない場合には、この製造方法により得られる生成物には、Si-OH基ヒドロキシシリル基の全てが加水分解縮合した構造のシルセスキオキサン化合物以外に、Si-OH基が残存したラダー構造、不完全籠型構造及び/又はランダム縮合体のシルセスキオキサン化合物が含まれる場合があるが、この製造方法により得られる一般式C1-Iで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物は、それらラダー構造、不完全籠型構造及び/又はランダム縮合体を含んでいてもよい。なお、この製造方法により得られる一般式C1-Iで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物は、Si-OH基の全てが加水分解縮合した構造のシルセスキオキサン化合物の割合が、好ましくは80質量以上、より好ましくは90質量以上であることが液安定性の点から好ましい。次に、C成分であるシルセスキオキサン化合物であって、ケイ素原子に直接に結合した有機基の少なくとも1つが下記一般式C21-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物[以下、一般式C21-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物と略すことがある。]の製造方法を例示する。[式C21-II中、R16、R17、R18及びmは前記と同じである。]。以下の製造方法は、前記製造方法aに該当する。この製造方法では、出発物質に下記一般式C21-II-1[式C21-II-1中、R16、R17、R18、m及びYは前記と同じである。Yは同一でも又は異なっていてもよい。]で表される加水分解性シラン及び必要に応じて前記一般式C21-II-1で表される加水分解性シラン以外の加水分解性シランを用いて、触媒の存在下で加水分解縮合を行って前記一般式C21-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物を製造する。前記一般式C21-II-1で表される加水分解性シラン以外の加水分解性シランとしては、前記一般式C21-II-1で表される加水分解性シランとともに加水分解縮合することによりシルセスキオキサン化合物を製造できるものであれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン等のアルキルトリアルコキシシラン;3-メタアクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、3-メタアクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン等の3-メタアクリロイルオキシプロピルトリアルコキシシラン;ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン等のビニルトリアルコキシシラン等が挙げられる。前記一般式C21-II-1で表される加水分解性シランは、例えば、下記一般式C21-II-2で表される加水分解性シランと、下記一般式C21-II-3で表される化合物とを反応させることにより得ることができる。[式C21-II-2中、R18及びYは前記と同じである。Yは同一でも又は異なっていてもよい。]。[式C21-II-3中、R16、R17及びmは前記と同じである。]。前記一般式C21-II-2で表される化合物としては、例えば、3-イソシアネートプロピルトリメトキシシラン、3-イソシアネートプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。前記一般式C21-II-3で表される化合物としては、例えば、2-ヒドロキシエチルメタアクリレート、2-ヒドロキシプロピルメタアクリレート、3-ヒドロキシプロピルメタアクリレート、4-ヒドロキシブチルメタアクリレート、ジエチレングリコールモノメタアクリレート、トリエチレングリコールモノメタアクリレート、ジプロピレングリコールモノメタアクリレート等が挙げられる。前記一般式C21-II-2で表される加水分解性シランと前記一般式C21-II-3で表される化合物との反応は、イソシアネート基と水酸基とを反応させる常法に従って行うことができる。前記反応における一般式C21-II-2で表される加水分解性シランと前記一般式C21-II-3で表される化合物との使用割合は、通常前者1モルに対し後者を0.90~1.10モル程度、好ましくは0.95~1.05モル程度とすればよい。反応温度は、例えば、0~200°C、好ましくは20~200°C、更に好ましくは、20~120°Cである。また、この反応は圧力によらず実施できるが、0.02~0.2MPa、特に0.08~0.15MPaの圧力範囲が好ましい。当該反応は、通常、2~10時間程度で終了する。前記反応では適宜触媒を使用しても良い。触媒としては、トリエチルアミン等の第三級アミン、ジブチル錫ジラウレート等の有機金属化合物等が挙げられる。前記反応では適宜溶媒を使用しても良い。溶媒としては、具体的には例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、メチルアミルケトン、エチルイソアミルケトン、ジイソブチルケトン、メチルへキシルケトン等のケトン類;酢酸エチル、酢酸ブチル、安息香酸メチル、プロピオン酸メチル等のエステル類;テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメトキシエタン等のエーテル類;プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、3-メトキシブチルアセテート等のグリコールエーテル類;トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、脂肪族炭化水素類等が挙げられる。この製造方法において、前記一般式C21-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物を得るためには、具体的には、[3]前記一般式C21-II-1で表される加水分解性シランを出発物質に用いて触媒の存在下で加水分解縮合する、又は、[4]前記一般式C21-II-1で表される加水分解性シラン及び前記一般式C21-II-1で表される加水分解性シラン以外の加水分解性シランを出発物質に用いて触媒の存在下で加水分解縮合する、ことが挙げられる。この加水分解縮合において、触媒、触媒の使用量、水の使用量、有機溶媒を使用する場合の有機溶媒の種類、加水分解縮合時の反応温度及び反応時間は、前述の一般式C1-I-2で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物を製造する際の各種条件と同じ条件が適用できる。加水分解縮合反応では、加水分解と共に縮合反応が進行し、加水分解性シランの加水分解性基[具体的には例えば、前記一般式C21-II-1中のY]の大部分、好ましくは100がヒドロキシル基OH基に加水分解され、更にそのOH基の大部分、好ましくは80以上、より好ましくは90以上、特に好ましくは100を縮合させることが液安定性の点から好ましい。以上の製造方法により一般式C21-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物が製造される。上記各反応により得られる目的とする化合物は、通常の分離手段により反応系内より分離され、さらに精製することができる。この分離及び精製手段としては、例えば、蒸留法、溶媒抽出法、希釈法、再結晶法、カラムクロマトグラフィー、イオン交換クロマトグラフィー、ゲルクロマトグラフィー、アフィニティークロマトグラフィー等を用いることができる。ここで、前記加水分解縮合において100縮合しない場合には、この製造方法により得られる生成物には、Si-OH基ヒドロキシシリル基の全てが加水分解縮合した構造のシルセスキオキサン化合物以外に、Si-OH基が残存したラダー構造、不完全籠型構造及び/又はランダム縮合体のシルセスキオキサン化合物が含まれる場合があるが、この製造方法により得られる一般式C21-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物は、それらラダー構造、不完全籠型構造及び/又はランダム縮合体を含んでいてもよい。なお、この製造方法により得られる一般式C21-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物は、Si-OH基の全てが加水分解縮合した構造のシルセスキオキサン化合物の割合が、好ましくは80質量以上、より好ましくは90質量以上であることが液安定性の点から好ましい。次に、C成分であるシルセスキオキサン化合物であって、ケイ素原子に直接に結合した有機基の少なくとも1つが下記一般式C22-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物[以下、一般式C22-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物と略すことがある。]の製造方法を例示する。[式C22-II中、R20、R21及びR22は前記と同じである。]。以下の製造方法は、前記製造方法bに該当する。この製造方法では、出発物質に下記一般式C22-II-1[式C22-II-1中、R22及びYは前記と同じである。Yは同一でも又は異なっていてもよい。]で表される加水分解性シランを用いて、触媒の存在下で加水分解縮合を行うことにより下記一般式C22-II-2[式C22-II-2中、R22は前記と同じである。]で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物を製造する。前記一般式C22-II-1で表される加水分解性シランとしては、具体的には例えば、アミノメチルトリメトキシシラン、アミノメチルトリエトキシシラン、2-アミノエチルトリメトキシシラン、2-アミノエチルトリエトキシシラン、3-アミノプロピルトリメトキシシラン、3-アミノプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。前記一般式C22-II-2で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物を得るためには、具体的には、[5]前記一般式C22-II-1で表される加水分解性シランを出発物質に用いて触媒の存在下で加水分解縮合する、又は、[6]前記一般式C22-II-1で表される加水分解性シラン、及びアミノ基を有する加水分解性シラン以外の加水分解性シランを出発物質に用いて触媒の存在下で加水分解縮合する、ことが挙げられる。前記アミノ基を有する加水分解性シラン以外の加水分解性シランとしては、前記アミノ基を有する加水分解性シランとともに加水分解縮合することによりシルセスキオキサン化合物を製造できるものであれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン等のアルキルトリアルコキシシラン;3-メタアクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、3-メタアクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン等の3-メタアクリロイルオキシプロピルトリアルコキシシラン;ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン等のビニルトリアルコキシシラン等が挙げられる。この加水分解縮合において、触媒、触媒の使用量、水の使用量、有機溶媒を使用する場合の有機溶媒の種類、加水分解縮合時の反応温度及び反応時間は、前述の一般式C1-I-2で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物を製造する際の各種条件と同じ条件が適用できる。加水分解縮合反応では、加水分解と共に縮合反応が進行し、加水分解性シランの加水分解性基[具体的には例えば、前記一般式C22-II-1中のY]の大部分、好ましくは100がヒドロキシル基OH基に加水分解され、更にそのOH基の大部分、好ましくは80以上、より好ましくは90以上、特に好ましくは100を縮合させることが液安定性の点から好ましい。続いて、上記で製造された前記一般式C22-II-2で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物のアミノ基に、下記一般式C22-II-3で表される化合物のイソシアネート基を反応させ、前記一般式C22-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物を製造する。[式C22-II-3中、R20及びR21は前記と同じである。]。前記一般式C22-II-3で表される化合物としては、具体的には例えば、イソシアネートメチルメタアクリレート、2-イソシアネートエチルメタアクリレート、3-イソシアネートプロピルメタアクリレート、イソシアネートオクチルメタアクリレート等が挙げられる。また、ヒドロキシル基含有メタアクリレートとジイソシアネート化合物との付加物が挙げられる。ヒドロキシル基含有メタアクリレートとしては、具体的には例えば、2-ヒドロキシエチルメタアクリレート、2-ヒドロキシプロピルメタアクリレート、3-ヒドロキシプロピルメタアクリレート、4-ヒドロキシブチルメタアクリレート等が挙げられる。ジイソシアネート化合物としては、具体的には例えば、m-フェニレンジイソシアネート、p-フェニレンジイソシアネート、1-クロロ-2,4-フェニレンジイソシアネート、2,4-トリレンジイソシアネート、2,6-トリレンジイソシアネート、1,5-ナフタレンジイソシアネート、ジフェニルメタン-4,4 ́-ジイソシアネート、3,3 ́-ジメチル-4,4 ́-ビフェニレンジイソシアネート等の芳香族ジイソシアネート化合物;エタンジイソシアネート、プロパンジイソシアネート、ブタンジイソシアネート、ペンタンジイソシアネート、ヘキサンジイソシアネート、ヘプタンジイソシアネート、オクタンジイソシアネート、ノナンジイソシアネート、デカンジイソシアネート、ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート等の脂肪族ジイソシアネート化合物等が挙げられる。前記反応は、通常、前記一般式C22-II-2で表される有機基1モルに対して、前記一般式C22-II-3で表される化合物を1モル以上用いて行われる。前記反応は、アミノ基とイソシアネート基を反応させる常法に従って行うことができる。反応温度は、例えば、-78°C~200°C、好ましくは-78°C~100°C、更に好ましくは、-10°C~40°Cである。また、この反応は圧力によらず実施できるが、0.02~0.2MPa、特に0.08~0.15MPaの圧力範囲が好ましい。当該反応は非常に早く、通常、滴下が終了すると反応は終了する。前記反応では適宜溶媒を使用しても良い。溶媒としては、具体的には例えば、酢酸エチル、酢酸ブチル、安息香酸メチル、プロピオン酸メチル等のエステル類;テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメトキシエタン等のエーテル類;プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、3-メトキシブチルアセテート等のグリコールエーテル類;メタノール、エタノール、プロパノール等のアルコール類、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、脂肪族炭化水素類等が挙げられる。以上の製造方法により一般式C22-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物が製造される。上記各反応により得られる目的とする化合物は、通常の分離手段により反応系内より分離され、さらに精製することができる。この分離及び精製手段としては、例えば、蒸留法、溶媒抽出法、希釈法、再結晶法、カラムクロマトグラフィー、イオン交換クロマトグラフィー、ゲルクロマトグラフィー、アフィニティークロマトグラフィー等を用いることができる。ここで、前記加水分解縮合において100縮合しない場合には、この製造方法により得られる生成物には、Si-OH基ヒドロキシシリル基の全てが加水分解縮合した構造のシルセスキオキサン化合物以外に、Si-OH基が残存したラダー構造、不完全籠型構造及び/又はランダム縮合体のシルセスキオキサン化合物が含まれる場合があるが、この製造方法により得られる一般式C22-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物は、それらラダー構造、不完全籠型構造及び/又はランダム縮合体を含んでいてもよい。なお、この製造方法により得られる一般式C22-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物は、Si-OH基の全てが加水分解縮合した構造のシルセスキオキサン化合物の割合が、好ましくは80質量以上、より好ましくは90質量以上であることが液安定性の点から好ましい。次に、C成分であるシルセスキオキサン化合物であって、ケイ素原子に直接に結合した有機基の少なくとも1つが下記一般式C23-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物[以下、一般式C23-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物と略すことがある。]の製造方法を例示する。[式C23-II中、R25、R26及びR27は前記と同じである。]。以下の製造方法は、前記製造方法bに該当する。この製造方法では、出発物質に下記一般式C23-II-1[式C23-II-1中、R26及びYは前記と同じである。Yは同一でも又は異なっていてもよい。]で表される加水分解性シラン及び必要に応じて前記一般式C23-II-1で表される加水分解性シラン以外の加水分解性シランを用いて、触媒の存在下で加水分解縮合を行って下記一般式C22-II-2[式C23-II-2中、R26は前記と同じである。]で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物を製造する。前記一般式C23-II-1で表される加水分解性シランとしては、具体的には例えば、3-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、3-グリシドキシプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。前記一般式C23-II-2で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物を得るためには、具体的には、[7]前記一般式C23-II-1で表される加水分解性シランを出発物質に用いて触媒の存在下で加水分解縮合する、又は、[8]前記一般式C23-II-1で表される加水分解性シラン、及びエポキシ基を有する加水分解性シラン以外の加水分解性シランを出発物質に用いて触媒の存在下で加水分解縮合する、ことが挙げられる。前記エポキシ基を有する加水分解性シラン以外の加水分解性シランとしては、前記一般式C23-II-1で表される加水分解性シランとともに加水分解縮合することによりシルセスキオキサン化合物を製造できるものであれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン等のアルキルトリアルコキシシラン;3-メタアクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、3-メタアクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン等の3-メタアクリロイルオキシプロピルトリアルコキシシラン;ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン等のビニルトリアルコキシシラン等が挙げられる。この加水分解縮合において、触媒、触媒の使用量、水の使用量、有機溶媒を使用する場合の有機溶媒の種類、加水分解縮合時の反応温度及び反応時間は、前述の一般式C1-I-2で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物を製造する際の各種条件と同じ条件が適用できる。加水分解縮合反応では、加水分解と共に縮合反応が進行し、加水分解性シランの加水分解性基[具体的には例えば、前記一般式C23-II-1中のY]の大部分、好ましくは100がヒドロキシル基OH基に加水分解され、更にそのOH基の大部分、好ましくは80以上、より好ましくは90以上、特に好ましくは100を縮合させることが液安定性の点から好ましい。前記一般式C23-II-2で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物の具体例としては、GlycidylPOSScagemixture商品名、HybridPlastics社が挙げられる。続いて、上記で製造された前記一般式C23-II-2で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物に、下記一般式C23-II-3[式C23-II-3中、R25は前記と同じである。]で表される化合物を反応させ、下記一般式C23-II-4[式C23-II-4中、R25及びR26は前記と同じである。]で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物を製造する。前記一般式C23-II-3で表される化合物としては、アクリル酸及びメタクリル酸が挙げられる。前記反応は、エポキシ基とカルボキシル基とを反応させる常法に従って行うことができる。この反応において、反応温度、使用割合、反応時間、触媒及び溶媒等の各種反応条件は、前述の前記一般式C1-I-2で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物に、前記一般式C1-I-3で表される化合物を反応させる際の各種反応条件と同じ条件が適用できる。続いて、上記で製造された前記C23-II-4で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物の2級水酸基に、下記一般式C23-II-5で表される化合物のイソシアネート基を反応させる。[式C23-II-5中、R25及びR27は前記と同じである。]。前記反応は、水酸基とイソシアネート基を反応させる常法に従って行うことができる。反応温度としては例えば、0~200°C、好ましくは10~200°C、更に好ましくは、10~120°Cである。当該反応は、通常、2~10時間程度で終了する。上記反応における前記一般式C23-II-4で表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物と前記一般式C23-II-5で表される化合物との使用割合は、シルセスキオキサン化合物が有する一般式C23-II-4で表される有機基1モルに対し一般式C23-II-5で表される化合物を、通常、0.90~1.10モル程度、好ましくは0.95~1.05モル程度とすればよい。前記反応では適宜触媒を使用しても良い。触媒としては、トリエチルアミン等の第三級アミン、ジブチル錫ジラウレート等の有機金属化合物等が挙げられる。以上の製造方法により一般式C23-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物が製造される。上記各反応により得られる目的とする化合物は、通常の分離手段により反応系内より分離され、さらに精製することができる。この分離及び精製手段としては、例えば、蒸留法、溶媒抽出法、希釈法、再結晶法、カラムクロマトグラフィー、イオン交換クロマトグラフィー、ゲルクロマトグラフィー、アフィニティークロマトグラフィー等を用いることができる。ここで、加水分解縮合において100縮合しない場合には、この製造方法により得られる生成物には、Si-OH基ヒドロキシシリル基の全てが加水分解縮合した構造のシルセスキオキサン化合物以外に、Si-OH基が残存したラダー構造、不完全籠型構造及び/又はランダム縮合体のシルセスキオキサン化合物が含まれる場合があるが、この製造方法により得られる一般式C23-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物は、それらラダー構造、不完全籠型構造及び/又はランダム縮合体を含んでいてもよい。なお、この製造方法により得られる一般式C23-IIで表される有機基を有するシルセスキオキサン化合物は、Si-OH基の全てが加水分解縮合した構造のシルセスキオキサン化合物の割合が、好ましくは80質量以上、より好ましくは90質量以上であることが液安定性の点から好ましい。活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIにおけるC成分であるシルセスキオキサン化合物の配合割合は特に限定されるものではない。得られる硬化塗膜の耐擦傷性、被塗物への付着性及び耐侯性の点から、好ましくは、活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIの不揮発分100質量部に対して、20~90質量部であり、より好ましくは20~85質量部である。重合成不飽和化合物D本発明で用いる活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIは、必要に応じて、前記A成分及びC成分以外の重合性不飽和化合物Dを含有することができる。重合性不飽和化合物Dとしては、その化学構造中に重合性不飽和二重結合を少なくとも1つ有する化合物であれば特に限定されない。前記重合性不飽和化合物Dとしては、単官能重合成不飽和化合物、多官能重合性不飽和化合物が挙げられる。単官能重合性不飽和化合物としては、例えば、一価アルコールとメタアクリル酸とのエステル化物等が挙げられる。具体的には、例えば、メチルメタアクリレート、エチルメタアクリレート、n-プロピルメタアクリレート、イソプロピルメタアクリレート、n-ブチルメタアクリレート、イソブチルメタアクリレート、t-ブチルメタアクリレート、ネオペンチルメタアクリレート、シクロヘキシルメタアクリレート、テトラヒドロフルフリルメタアクリレート、イソボルニルメタアクリレート、フェニルメタアクリレート、ベンジルメタアクリレート、N-アクリロイルオキシエチルヘキサヒドロフタルイミド等が挙げられる。また、例えば、ヒドロキシエチルメタアクリレート、ヒドロキシプロピルメタアクリレート、ヒドロキシブチルメタアクリレート等の水酸基含有メタアクリレート;アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、2-カルボキシエチルメタアクリレート、2-カルボキシプロピルメタアクリレート、5-カルボキシペンチルメタアクリレート等のカルボキシル基含有メタアクリレート;グリシジルメタアクリレート、アリルグリシジルエーテル等のグリシジル基含有重合性不飽和化合物;スチレン、α-メチルスチレン、ビニルトルエン、α-クロルスチレン等のビニル芳香族化合物;N,N-ジメチルアミノエチルメタアクリレート、N,N-ジエチルアミノエチルメタアクリレート、N-t-ブチルアミノエチルメタアクリレート等の含窒素アルキルメタアクリレート;アクリルアミド、メタクリルアミド、N-メチルメタアクリルアミド、N-エチルメタアクリルアミド、N-メチロールメタアクリルアミド、N-メトキシメチルメタアクリルアミド、N-ブトキシメチルメタアクリルアミド、N,N-ジメチルメタアクリルアミド、N,N-ジメチルアミノプロピルメタアクリルアミド、N,N-ジメチルアミノエチルメタアクリルアミド等の重合性アミド類等が挙げられる。多官能重合性不飽和化合物としては、例えば、多価アルコールとメタアクリル酸とのエステル化物等が挙げられる。具体的には、例えば、エチレングリコールジメタアクリレート、ジエチレングリコールジメタアクリレート、トリエチレングリコールジメタアクリレート、テトラエチレングリコールジメタアクリレート、1,3-ブタンジオールジメタアクリレート、1,4-ブタンジオールジメタアクリレート、1,9-ノナンジオールジメタアクリレート、グリセリンジメタアクリレート、トリメチロールプロパンジメタアクリレート、ペンタエリスリトールジメタアクリレート、ネオペンチルグリコールジメタアクリレート、1,6-ヘキサンジオールジメタアクリレート、ペンタエリスリトールジメタアクリレート、ビスフェノールAエチレンオキサイド変性ジメタアクリレート、シクロヘキサンジメタノールジメタアクリレート、トリシクロデンカンジメタノールジメタアクリレート、水素化ビスフェノールAジメタアクリレート、水素化ビスフェノールFジメタアクリレート、水素化ヘキサフルオロビスフェノールAジメタアクリレート、ビス2-メタアクリロイルオキシヘキサヒドロフタル酸、5-エチル-2-2-ヒドロキシ-1,1ジメチルエチル-5-ヒドロキシメチル-1,3-ジオキサンジメタアクリレート等のジメタアクリレート化合物;グリセリントリメタアクリレート、トリメチロールプロパントリメタアクリレート、トリメチロールプロパンプロピレンオキサイド変性トリメタアクリレート、トリメチロールプロパンエチレンオキサイド変性トリメタアクリレート、ペンタエリスリトールトリメタアクリレート、ε-カプロラクトン変性トリスアクリロキシエチルイソシアヌレート等のトリメタアクリレート化合物;ペンタエリスリトールテトラメタアクリレート等のテトラメタアクリレート化合物;その他、ジペンタエリスリトールペンタメタアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサメタアクリレート等が挙げられる。さらに、重合性不飽和基含有アクリル樹脂、ウレタンメタアクリレート樹脂、エポキシメタアクリレート樹脂、ポリエステルメタアクリレート樹脂等が挙げられる。重合性不飽和基含有アクリル樹脂としては、例えば、カルボキシル基含有アクリル樹脂にグリシジルメタアクリレート等のグリシジル基含有重合性不飽和化合物を付加して得られる重合性不飽和基含有アクリル樹脂、ヒドロキシル基含有アクリル樹脂に2-イソシアネートエチルメタアクリレート等のイソシアネート基と重合性不飽和基とを有する化合物を付加して得られる重合性不飽和基含有アクリル樹脂等が挙げられる。これら重合性不飽和化合物は単独で又は2種以上組合せて使用することができる。さらに多官能重合性不飽和化合物としては、下記一般式XVIで表される重合性不飽和化合物及び/又は下記一般式XVIIで表される重合性不飽和化合物が挙げられる。[式XVI中、R4は同一、又は異なって水素原子又はメチル基を示す。R5は同一、又は異なって炭素数1~6の2価の炭化水素基を示す。mは同一又は異なって0~5の整数を示す。式XVII中、R7は同一、又は異なって水素原子又はメチル基を示す。R8は同一、又は異なって炭素数1~6の2価の炭化水素基を示す。]前記R5は、炭素数1~6の2価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、メチレン基、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基、ヘキシレン基等が挙げられる。なかでも、炭素数2~4の2価の炭化水素基、特にエチレン基であることが好ましい。前記R8は、炭素数1~6の2価の炭化水素基であれば特に限定されるものではない。具体的には例えば、メチレン基、エチレン基、1,2-プロピレン基、1,3-プロピレン基、1,2-ブチレン基、1,4-ブチレン基、ヘキシレン基等が挙げられる。なかでも、炭素数2~4の2価の炭化水素基、特にエチレン基であることが好ましい。前記一般式XVIで表される重合性不飽和化合物は、例えば、1,6-ヘキサメチレンジイソシアネートのイソシアヌレート環付加物、及びヒドロキシアルキルメタアクリレート又はカプロラクトン変性ヒドロキシアルキルメタアクリレートをジラウリン酸ジn-ブチル錫等の錫系触媒の存在下、イソシアネート基とヒドロキシル基がほぼ等量になるように用いて、60~70°Cで数時間加熱することにより得ることができる。前記一般式XVIIで表される重合性不飽和化合物としては、例えば、トリス2-アクリロイルオキシエチルイソシアヌレート、トリス2-アクリロイルオキシプロピルイソシアヌレート等が挙げられる。ここで、前記一般式XVIで表される重合性不飽和化合物は、前述した反応性粒子Aの製造方法において説明した前記一般式VIIIで表される化合物と同じ化合物である。また、前記一般式XVIIで表される重合性不飽和化合物は、前述した反応性粒子Aの製造方法において説明した前記一般式XIで表される化合物と同じ化合物である。そのため、反応性粒子Aを製造する際に、前記一般式XVIで表される重合性不飽和化合物、又は前記一般式XVIIで表される重合性不飽和化合物が含まれることがあるが、それら前記一般式XVIで表される重合性不飽和化合物及び前記一般式XVIIで表される重合性不飽和化合物は、本発明においては、重合性不飽和化合物Dに含まれるものとする。さらに多官能重合性不飽和化合物としては、例えばイミノオキサジアジンジオン基を有するヘキサメチレンジシソシアネートトリマーとヒドロキシアルキルメタアクリレートとを触媒の存在下、イソシアネート基とヒドロキシル基がほぼ等量になるように用いて反応させることにより得られるウレタンメタアクリレートも使用することができる。イミノオキサジアジンジオン基を有するヘキサメチレンジシソシアネートトリマーの市販品としては、例えば、デスモジュール登録商標XP2410バイエルマテリアルサイエンス社製等が挙げられる。ヒドロキシアルキルメタアクリレートとしては、例えば、2-ヒドロキシエチルメタアクリレート、2-ヒドロキシプロピルメタアクリレート、3-ヒドロキシプロピルメタアクリレート、4-ヒドロキシブチルメタアクリレート等が挙げられる。上記ヘキサメチレンジシソシアネートトリマーとヒドロキシアルキルメタアクリレートとの反応は、例えば、0~200°C、好ましくは20~200°C、更に好ましくは、20°C~120°Cの温度で行うことができる。当該反応は、通常、2~10時間程度で終了する。反応では適宜触媒を使用しても良い。触媒としては、トリエチルアミン等の第三級アミン、ジブチル錫ジラウレート等の有機金属化合物等が挙げられる。前記反応では適宜溶媒を使用しても良い。溶媒としては、具体的には例えば、酢酸エチル、酢酸ブチル、安息香酸メチル、プロピオン酸メチル等のエステル類;テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメトキシエタン等のエーテル類;プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、3-メトキシブチルアセテート等のグリコールエーテル類;トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、脂肪族炭化水素類等が挙げられる。本発明の活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物は、得られる硬化塗膜の耐候性及び被塗物への付着性の点から、前記一般式XVIで表される重合性不飽和化合物及び/又は前記一般式XVIIで表される重合性不飽和化合物を含有することが好ましい。本発明の活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIにおける重合性不飽和化合物Dの配合割合は特に限定されるものではない。得られる硬化塗膜の耐候性及び被塗物への付着性の点から、好ましくは、活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物の不揮発分100質量部に対して、5~90質量部であり、より好ましくは10~85質量部である。本発明で用いる活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIには、さらに必要に応じて各種添加剤、飽和樹脂等を配合してもよく、所望により溶剤で希釈しても良い。添加剤としては、例えば、増感剤、紫外線吸収剤、光安定剤、重合禁止剤、酸化防止剤、消泡剤、表面調整剤、可塑剤、着色剤等が挙げられる。飽和樹脂としては、例えば、飽和アクリル樹脂、飽和ポリエステル樹脂、飽和ウレタン樹脂等が挙げられる。希釈に用いる溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類;酢酸エチル、酢酸ブチル、安息香酸メチル、プロピオン酸メチル等のエステル類;テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメトキシエタン等のエーテル類;エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、3-メトキシブチルアセテート等のグリコールエーテル類;芳香族炭化水素類、脂肪族炭化水素類等が挙げられる。これらは、粘度の調整、塗布性の調整等の目的に応じて適宜組合せて使用することができる。上記紫外線吸収剤としては、前記活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iの項で列挙したものを使用することができる。上記紫外線吸収剤の使用量は、特に限定されるものではないが、活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIの不揮発分100質量部に対して、0.1~10質量部、好ましくは0.2~10質量部の範囲であることが好適である。上記、光安定剤は、被膜の劣化過程で生成する活性なラジカル種を捕捉するラジカル連鎖禁止剤として用いられるもので、前記活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iの項で列挙したものヒンダードアミン系の光安定剤等を使用することができる。上記光安定剤の使用量は、特に限定されるものではないが、活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIの不揮発分100質量部に対して、0.1~10質量部、好ましくは0.2~5質量部の範囲であることが好適である。これら範囲は、下塗り塗料への付着性及び耐候性の点で意義がある。活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIの不揮発分は特に限定されるものではない。例えば、好ましくは20~100質量であり、さらに好ましくは25~70質量である。これら範囲は、塗膜の平滑性及び乾燥時間の短縮化の点で意義がある。本発明の複層塗膜形成方法は、基材上に、前述の活性エネルギー線硬化型下塗り塗料組成物Iを用いて下塗り塗膜を形成した後、その上に、上述の活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIを用いて上塗り塗膜を形成するものである。本発明方法が適用される基材は特に限定されない。例えば、鉄、アルミニウム、真鍮、銅、ステンレス鋼、ブリキ、亜鉛メッキ鋼、合金化亜鉛Zn-Al、Zn-Ni、Zn-Fe等メッキ鋼等の金属材料;ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、アクリロニトリル-ブタジエン-スチレンABS樹脂、ポリアミド樹脂、アクリル樹脂、塩化ビニリデン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリウレタン樹脂、エポキシ樹脂等の樹脂や各種のFRP等のプラスチック材料;ガラス、セメント、コンクリート等の無機材料;木材;繊維材料紙、布等等が挙げられ、なかでも、プラスチック材料が好適であり、特にポリカーボネート樹脂が好適である。また、本発明方法によって得られる塗装物品の用途としては、特に制限されず、例えば、乗用車、トラック、オートバイ、バス等の自動車車体の外板部;自動車部品;携帯電話、オーディオ機器等の家庭電気製品の外板部等が挙げられ、なかでも、自動車車体の外板部及び自動車部品が好ましい。上記の基材に活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iを塗布する方法は特に限定されるものではなく、例えば、ローラー塗装、ロールコーター塗装、スピンコーター塗装、カーテンロールコーター塗装、スリットコーター塗装、スプレー塗装、静電塗装、浸漬塗装、シルク印刷、スピン塗装等が挙げられる。塗膜の膜厚は目的に応じて適宜設定される。例えば膜厚は3~50μmが好ましく、5~40μmがさらに好ましい。膜厚がこれら範囲であると、塗膜の硬化性、平滑性及び外観に優れる。また、耐候性試験後の基材との付着性に優れる。上記活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iから塗膜を形成する際、塗装直後の塗膜の揮発分を減少させる又は揮発分を除去するために、予備加熱プレヒート、エアブロー等を行うことができる。プレヒートは、通常、塗装された被塗物を乾燥炉内で、50~140°C、好ましくは60~100°Cの温度で1~30分間直接的又は間接的に加熱することにより行うことができる。また、エアブローは、通常、被塗物の塗装面に常温又は25°C~80°Cの温度に加熱された空気を吹き付けることにより行うことができる。上記の通り必要に応じて乾燥させた後に、加熱及び活性エネルギー線照射を行い硬化塗膜を形成しても良く、また加熱のみで不飽和基が未反応のまま次工程の上塗り塗料組成物を塗布しても良い。上記活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iによる塗膜を硬化させる際には、通常、加熱及び活性エネルギー線照射を行うが、活性エネルギー線照射は行わなくてもよい。加熱及び活性エネルギー線照射の順序は特に限定されず、加熱の後に活性エネルギー線照射を行ってもよく、活性エネルギー線照射の後に加熱を行ってもよく、加熱と活性エネルギー線照射とを同時に行ってもよい。加熱と活性エネルギー線照射とを同時に行う際には、活性エネルギー線の照射源からの熱例えばランプが発する熱を熱源としてもよい。さらに、加熱の後に活性エネルギー線照射を行う際には、被塗物が熱を帯びた状態余熱を持った状態で活性エネルギー線照射を行ってもよい。加熱条件は特に限定されるものではない。例えば、50~140°Cの温度で1~30分間加熱することができる。上記塗料組成物Iは、低温での硬化性を有しており、高い温度例えば100°C以上で加熱せずとも耐候性などの所望の性能が得られることから、60~100°Cの温度で加熱することが好ましい。また塗料組成物Iは、活性エネルギー線でも硬化するため、長い時間で加熱せずとも耐候性などの所望の性能が得られることから、1~30分間加熱することが好ましく、1~20分間加熱することがより好ましい。活性エネルギー線照射の照射源及び照射量は特に限定されるものではない。例えば活性エネルギー線の照射源としては、超高圧、高圧、中圧、低圧の水銀灯、ケミカルランプ、カーボンアーク灯、キセノン灯、メタルハライド灯、蛍光灯、タングステン灯、太陽光等が挙げられる。その照射量は、通常、100~5000mJ/cm2、さらに好ましくは300~3000mJ/cm2の範囲が挙げられる。かかる照射量が5000mJ/cm2を超えると上塗り塗膜との付着性が低下する恐れがあるので好ましくない。活性エネルギー線照射は、大気雰囲気下で行ってもよく、また不活性ガス雰囲気下で行っても良い。不活性ガスとしては、窒素、二酸化炭素等が挙げられる。大気雰囲気下での活性エネルギー線照射が、上塗り塗膜との付着性の点から好ましい。上記の通り形成された下塗り塗膜の上に、活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIを塗布する方法は特に限定されるものではなく、例えば、ローラー塗装、ロールコーター塗装、スピンコーター塗装、カーテンロールコーター塗装、スリットコーター塗装、スプレー塗装、静電塗装、浸漬塗装、シルク印刷、スピン塗装等が挙げられる。前記活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIから塗膜を形成する際、必要に応じて乾燥を行うことができる。乾燥は、添加している溶剤を除去できる条件であれば特に限定されるものではない。例えば、20~100°Cの乾燥温度において3~20分間の乾燥時間で行うことができる。塗膜の膜厚は目的に応じて適宜設定される。例えば膜厚は1~15μmが好ましく、2~10μmがさらに好ましい。膜厚がこれら範囲内であると、得られる複層塗膜の耐候性特にワレ及び塗膜の硬化性に優れる。上記の通り必要に応じて乾燥させた後に、活性エネルギー線照射を行い、硬化塗膜を形成する。活性エネルギー線照射の照射源及び照射量は特に限定されるものではない。例えば活性エネルギー線の照射源としては、超高圧、高圧、中圧、低圧の水銀灯、ケミカルランプ、カーボンアーク灯、キセノン灯、メタルハライド灯、蛍光灯、タングステン灯、太陽光等が挙げられる。照射量は、例えば好ましくは100~10000mJ/cm2、さらに好ましくは500~5000mJ/cm2の範囲が挙げられる。活性エネルギー線照射は、大気雰囲気下で行ってもよく、また不活性ガス雰囲気下で行っても良い。不活性ガスとしては、窒素、二酸化炭素等が挙げられる。不活性ガス雰囲気下での活性エネルギー線照射が、硬化性の点から好ましい。また、活性エネルギー線照射後、必要に応じて塗膜を加熱してもよい。加熱をすることによって、活性エネルギー線照射による塗膜の硬化により発生した塗膜の歪みを緩和することができる。さらにこの加熱によって塗膜の硬度、又は付着性の向上を行うことができる場合がある。加熱は、通常、150~250°Cの雰囲気温度で1~30分間の条件で行うことができる。以下、実施例を挙げて本発明をさらに詳細に説明する。尚、部及びは、別記しない限り質量部及び質量を示す。なお、製造例における構造解析及び測定は、本明細書に記載の前記分析装置に加え、以下の分析装置及び測定方法により行った。29Si-NMR、1H-NMR分析装置:JEOL社製FT-NMREX-400溶媒:CDCl3内部標準物質:テトラメチルシランFT-IR分析装置:日本分光社製FT/IR-610。SP値の測定方法本実施例におけるSP値とは溶解性パラメーターのことであり、簡便な実測法である濁点滴定により測定することができ、下記のK.W.SUH、J.M.CORBETTの式JournalofAppliedPolymerScience,12,2359,1968の記載参照に従い算出される値である。式SP=√VmlδH√VmhδD/√Vml√Vmh濁点滴定では、試料0.5gをアセトン10mlに溶解した中に、n-ヘキサンを加えていき、濁点での滴定量Hmlを読み、同様にアセトン溶液中に脱イオン水を加えたときの濁点における滴定量Dmlを読み、これらを下記式に適用し、Vml、Vmh、δH、δDを算出する。なお、各溶剤の分子容mol/mlは、アセトン:744、n-ヘキサン:1303、脱イオン水:18であり、各溶剤のSPは、アセトン:9.75、n-ヘキサン:7.24、脱イオン水:23.43である。Vml=744×1303/Vmh=744×18/VH=H/10HVD=D/10DδH=9.75×10/10H7.24×H/10HδD=9.75×10/10D23.43×D/10D。反応性粒子Aの製造製造例1還流冷却器、温度計、空気導入管及び攪拌機を備えた4つ口フラスコにスミジュールN3300住化バイエルウレタン社製、SUMIDUR\スミジュ-ルは登録商標179部、2-ヒドロキシエチルアクリレート87部、酢酸イソブチル205部及びp-メトキシフェノール1部を配合し、攪拌した。空気を吹き込みながら100°Cまで昇温させ、100°Cで8時間反応させた。反応後、5°Cまで冷却し、3-アミノプロピルトリエトキシシラン41部を1時間かけて滴下した。この際、フラスコ内の反応物の温度が20°Cを超えないように制御した。続いて、エチレングリコールモノブチルエーテル205部を配合して80°Cまで昇温させ、80°Cで1時間攪拌した後、減圧蒸留にて酢酸イソブチルを除去し、生成物A-1の不揮発分60溶液を得た。得られた生成物A-1はNCO価=0mgNCO/g、アミン価=0mgKOH/gであった。また、生成物A-1について1H-NMR分析を行った結果、生成物A-1のSiに結合したメチレン基に対するアクリロイルオキシ基の炭素-炭素不飽和結合のモル比率は4.0であった。また、生成物A-1について29Si-NMR分析を行った結果、生成物A-1中のエトキシシリル基の加水分解は確認されなかった。上記の結果から、生成物A-1は、下記式A-Iで表される化合物と下記式A-IIで表される化合物との混合物であり、その比率は、前記式A-Iで表される化合物/前記式A-IIで表される化合物=60/40モル比であった。製造例2還流冷却器、温度計及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、コロイダルシリカ微粒子分散媒;イソプロパノール、シリカ濃度;30質量、平均一次粒子径;12nm、商品名;IPA-ST、日産化学工業社製333部シリカ微粒子は100部、3-メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン10部、p-メトキシフェノール0.20部及びイソプロパノール227部を配合した後、攪拌しながら昇温した。揮発成分の還流が始まったところで、プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させ、反応系内の溶剤を置換した。続いて、製造例1で得られた生成物A-1の不揮発分60溶液17部[前記式A-Iで表される化合物が6.0部]を添加し、95°Cで2時間攪拌しながら脱水縮合反応を行った後、60°Cに温度を下げてテトラブチルアンモニウムフルオリド0.03部を加えて更に1時間攪拌しながら反応させた。反応終了後、減圧状態で揮発成分を留出させ、さらにプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させた。プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出する操作を数回行うことで溶剤を置換し、反応性粒子及び前記式A-IIで表される化合物の不揮発分40の混合液を得た。配合量から計算される反応性粒子と前記式A-IIで表される化合物との比率は、反応性粒子/前記式A-IIで表される化合物=100/3質量比であった。なお、本製造例で得られた反応性粒子及び前記式A-IIで表される化合物の混合物を生成物A-2と称する。製造例3還流冷却器、温度計及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、コロイダルシリカ微粒子分散媒;イソプロパノール、シリカ濃度;30質量、平均一次粒子径;12nm、商品名;IPA-ST、日産化学工業社製333部シリカ微粒子は100部、3-メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン14部、p-メトキシフェノール0.20部及びイソプロパノール230部を配合した後、攪拌しながら昇温した。揮発成分の還流が始まったところで、プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させ、反応系内の溶剤を置換した。続いて、製造例1で得られた生成物A-1の不揮発分60溶液10部[前記式A-Iで表される化合物が4部]を添加し、95°Cで2時間攪拌しながら脱水縮合反応を行った後、60°Cに温度を下げてテトラブチルアンモニウムフルオリド0.03部を加えて更に1時間攪拌しながら反応させた。反応終了後、減圧状態で揮発成分を留出させ、さらにプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させた。プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出する操作を数回行うことで溶剤を置換し、反応性粒子及び前記式A-IIで表される化合物の不揮発分40の混合液を得た。配合量から計算される反応性粒子と前記式A-IIで表される化合物との比率は、反応性粒子/前記式A-IIで表される化合物=100/2質量比であった。なお、本製造例で得られた反応性粒子及び前記式A-IIで表される化合物の混合物を生成物A-3と称する。製造例4還流冷却器、温度計及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、コロイダルシリカ微粒子分散媒;イソプロパノール、シリカ濃度;30質量、平均一次粒子径;12nm、商品名;IPA-ST、日産化学工業社製333部シリカ微粒子は100部、3-メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン6.0部、p-メトキシフェノール0.20部及びイソプロパノール223部を配合した後、攪拌しながら昇温した。揮発成分の還流が始まったところで、プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させ、反応系内の溶剤を置換した。続いて、製造例1で得られた生成物A-1の不揮発分60溶液23部[前記式A-Iで表される化合物が8部]を添加し、95°Cで2時間攪拌しながら脱水縮合反応を行った後、60°Cに温度を下げてテトラブチルアンモニウムフルオリド0.03部を加えて更に1時間攪拌しながら反応させた。反応終了後、減圧状態で揮発成分を留出させ、さらにプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させた。プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出する操作を数回行うことで溶剤を置換し、反応性粒子及び前記式A-IIで表される化合物の不揮発分40の混合液を得た。配合量から計算される反応性粒子と前記式A-IIで表される化合物との比率は、反応性粒子/前記式A-IIで表される化合物=100/5質量比であった。なお、本製造例で得られた反応性粒子及び前記式A-IIで表される化合物の混合物を生成物A-4と称する。製造例5還流冷却器、温度計及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、コロイダルシリカ微粒子分散媒;イソプロパノール、シリカ濃度;30質量、平均一次粒子径;12nm、商品名;IPA-ST、日産化学工業社製333部シリカ微粒子は100部、3-メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン3部、p-メトキシフェノール0.20部及びイソプロパノール232部を配合した後、攪拌しながら昇温した。揮発成分の還流が始まったところで、プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させ、反応系内の溶剤を置換した。続いて、製造例1で得られた生成物A-1の不揮発分60溶液4.0部[前記式A-Iで表される化合物が2部]を添加し、95°Cで2時間攪拌しながら脱水縮合反応を行った後、60°Cに温度を下げてテトラブチルアンモニウムフルオリド0.03部を加えて更に1時間攪拌しながら反応させた。反応終了後、減圧状態で揮発成分を留出させ、さらにプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させた。プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出する操作を数回行うことで溶剤を置換し、反応性粒子及び前記式A-IIで表される化合物の不揮発分40の混合液を得た。配合量から計算される反応性粒子と前記式A-IIで表される化合物との比率は、反応性粒子/前記式A-IIで表される化合物=100/1質量比であった。なお、本製造例で得られた反応性粒子及び前記式A-IIで表される化合物の混合物を生成物A-5と称する。製造例6還流冷却器、温度計及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、コロイダルシリカ微粒子分散媒;イソプロパノール、シリカ濃度;30質量、平均一次粒子径;12nm、商品名;IPA-ST、日産化学工業社製333部シリカ微粒子は100部、3-メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン20部、p-メトキシフェノール0.20部及びイソプロパノール220部を配合した後、攪拌しながら昇温した。揮発成分の還流が始まったところで、プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させ、反応系内の溶剤を置換した。続いて、製造例1で得られた生成物A-1の不揮発分60溶液33部[前記式A-Iで表される化合物が12部]を添加し、95°Cで2時間攪拌しながら脱水縮合反応を行った後、60°Cに温度を下げてテトラブチルアンモニウムフルオリド0.03部を加えて更に1時間攪拌しながら反応させた。反応終了後、減圧状態で揮発成分を留出させ、さらにプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させた。プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出する操作を数回行うことで溶剤を置換し、反応性粒子及び前記式A-IIで表される化合物の不揮発分40の混合液を得た。配合量から計算される反応性粒子と前記式A-IIで表される化合物との比率は、反応性粒子/前記式A-IIで表される化合物=100/6質量比であった。なお、本製造例で得られた反応性粒子及び前記式A-IIで表される化合物の混合物を生成物A-6と称する。製造例7還流冷却器、温度計及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、コロイダルシリカ微粒子分散媒;水、シリカ濃度;40質量、平均一次粒子径;20nm、商品名;スノーテックスO-40、日産化学工業社製250部シリカ微粒子は100部、3-メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン10部、p-メトキシフェノール0.20部及びイソプロパノール143部を配合した後、攪拌しながら昇温した。揮発成分の還流が始まったところで、プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させ、反応系内の溶剤を置換した。続いて、製造例1で得られた生成物A-1の不揮発分60溶液17部[前記式A-Iで表される化合物が6.0部]を添加し、95°Cで2時間攪拌しながら脱水縮合反応を行った後、60°Cに温度を下げてテトラブチルアンモニウムフルオリド0.03部を加えて更に1時間攪拌しながら反応させた。反応終了後、減圧状態で揮発成分を留出させ、さらにプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させた。プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出する操作を数回行うことで溶剤を置換し、反応性粒子及び前記式A-IIで表される化合物の不揮発分40の混合液を得た。配合量から計算される反応性粒子と前記式A-IIで表される化合物との比率は、反応性粒子/前記式A-IIで表される化合物=100/3質量比であった。なお、本製造例で得られた反応性粒子及び前記式A-IIで表される化合物の混合物を生成物A-7と称する。製造例8還流冷却器、温度計及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、3-イソシアネートプロピルトリエトキシシラン100部、2-ヒドロキシエチルアクリレート47部、p-メトキシフェノール0.10部を仕込み、乾燥空気を吹き込みながら100°Cで12時間反応させ、生成物A-8を得た。製造例9還流冷却器、温度計及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、コロイダルシリカ微粒子分散媒;イソプロパノール、シリカ濃度;30質量、平均一次粒子径;12nm、商品名;IPA-ST、日産化学工業社製333部シリカ微粒子は100部、製造例8で得られた生成物A-810部、p-メトキシフェノール0.20部及びイソプロパノール227部を配合した後、攪拌しながら昇温した。揮発成分の還流が始まったところで、プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させ、反応系内の溶剤を置換した。続いて、製造例1で得られた生成物A-1の不揮発分60溶液17部[前記式A-Iで表される化合物が6.0部]を添加し、95°Cで2時間攪拌しながら脱水縮合反応を行った後、60°Cに温度を下げてテトラブチルアンモニウムフルオリド0.03部を加えて更に1時間攪拌しながら反応させた。反応終了後、減圧状態で揮発成分を留出させ、さらにプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させた。プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出する操作を数回行うことで溶剤を置換し、反応性粒子及び前記式A-IIで表される化合物の不揮発分40の混合液を得た。配合量から計算される反応性粒子と前記式A-IIで表される化合物との比率は、反応性粒子/前記式A-IIで表される化合物=100/3質量比であった。なお、本製造例で得られた反応性粒子及び前記式A-IIで表される化合物の混合物を生成物A-9と称する。製造例10還流冷却器、温度計、空気導入管及び攪拌機を備えた4つ口フラスコにスミジュールN3300住化バイエルウレタン社製、SUMIDUR\スミジュ-ルは登録商標179部、4-ヒドロキシブチルアクリレート108部、酢酸イソブチル205部及びp-メトキシフェノール1.0部を配合し、攪拌した。空気を吹き込みながら100°Cまで昇温し、100°Cで8時間反応させた。反応後、5°Cまで冷却し、3-アミノプロピルトリエトキシシラン41部を1時間かけて滴下した。この際、フラスコ内の反応物の温度が20°Cを超えないように制御した。続いて、エチレングリコールモノブチルエーテル219部を配合して80°Cまで昇温させ、80°Cで1時間攪拌した後、減圧蒸留にて酢酸イソブチルを除去し、生成物A-10の不揮発分60溶液を得た。得られた生成物A-10はNCO価=0mgNCO/g、アミン価=0mgKOH/gであった。また、生成物A-10について1H-NMR分析を行った結果、生成物P10のSiに結合したメチレン基に対するアクリロイルオキシ基の炭素-炭素不飽和結合のモル比率は4.0であった。また、生成物A-10について29Si-NMR分析を行った結果、生成物A-10中のエトキシシリル基の加水分解は確認されなかった。上記の結果から、生成物A-10は、下記式A-IIIで表される化合物と下記式A-IVで表される化合物との混合物であり、その比率は、前記式A-IIIで表される化合物/前記式A-IVで表される化合物=60/40モル比であった。製造例11還流冷却器、温度計及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、コロイダルシリカ微粒子分散媒;イソプロパノール、シリカ濃度;30質量、平均一次粒子径;12nm、商品名;IPA-ST、日産化学工業社製333部シリカ微粒子は100部、3-メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン10部、p-メトキシフェノール0.20部及びイソプロパノール227部を配合した後、攪拌しながら昇温した。揮発成分の還流が始まったところで、プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させ、反応系内の溶剤を置換した。続いて、製造例10で得られた生成物A-10の不揮発分60溶液17部[前記式A-IIIで表される化合物が6.0部]を添加し、95°Cで2時間攪拌しながら脱水縮合反応を行った後、60°Cに温度を下げてテトラブチルアンモニウムフルオリド0.03部を加えて更に1時間攪拌しながら反応させた。反応終了後、減圧状態で揮発成分を留出させ、さらにプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させた。プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出する操作を数回行うことで溶剤を置換し、反応性粒子及び前記式A-IVで表される化合物の不揮発分40の混合液を得た。配合量から計算される反応性粒子と前記式A-IVで表される化合物との比率は、反応性粒子/前記式A-IVで表される化合物=100/3質量比であった。なお、本製造例で得られた反応性粒子及び前記式A-IVで表される化合物の混合物を生成物A-11と称する。製造例12還流冷却器、温度計、空気導入管及び攪拌機を備えた4つ口フラスコにスミジュールN3300住化バイエルウレタン社製、SUMIDUR\スミジュ-ルは登録商標179部、プラクセル登録商標FA-2D商品名、ε-カプロラクトン変性2-ヒドロキシエチルアクリレート、ダイセル化学工業製258部、酢酸イソブチル319部及びp-メトキシフェノール1.0部を配合し、攪拌した。空気を吹き込みながら100°Cまで昇温させ、100°Cで8時間反応させた。反応後、5°Cまで冷却し、3-アミノプロピルトリエトキシシラン41部を1時間かけて滴下した。この際、フラスコ内の反応物の温度が20°Cを超えないように制御した。続いて、エチレングリコールモノブチルエーテル319部を配合して80°Cまで昇温させ、80°Cで1時間攪拌した後、減圧蒸留にて酢酸イソブチルを除去し、生成物A-12の不揮発分60溶液を得た。得られた生成物A-12はNCO価=0mgNCO/g、アミン価=0mgKOH/gであった。また、生成物A-12について1H-NMR分析を行った結果、生成物A-12のSiに結合したメチレン基に対するアクリロイルオキシ基の炭素-炭素不飽和結合のモル比率は4.0であった。また、生成物A-12について29Si-NMR分析を行った結果、生成物A-12中のエトキシシリル基の加水分解は確認されなかった。上記の結果から、生成物A-12は、下記式A-Vで表される化合物と下記式A-VIで表される化合物との混合物であり、その比率は、前記式A-Vで表される化合物/前記式A-VIで表される化合物=60/40モル比であった。製造例13還流冷却器、温度計及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、コロイダルシリカ微粒子分散媒;イソプロパノール、シリカ濃度;30質量、平均一次粒子径;12nm、商品名;IPA-ST、日産化学工業社製333部シリカ微粒子は100部、3-メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン10部、p-メトキシフェノール0.20部及びイソプロパノール227部を配合した後、攪拌しながら昇温した。揮発成分の還流が始まったところで、プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させ、反応系内の溶剤を置換した。続いて、製造例12で得られた生成物A-12の不揮発分60溶液17部[前記式A-Vで表される化合物が6.0部]を添加し、95°Cで2時間攪拌しながら脱水縮合反応を行った後、60°Cに温度を下げてテトラブチルアンモニウムフルオリド0.03部を加えて更に1時間攪拌しながら反応させた。反応終了後、減圧状態で揮発成分を留出させ、さらにプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させた。プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出する操作を数回行うことで溶剤を置換し、反応性粒子及び前記式A-VIで表される化合物の不揮発分40の混合液を得た。配合量から計算される反応性粒子と前記式A-VIで表される化合物との比率は、反応性粒子/前記式A-VIで表される化合物=100/4質量比であった。なお、本製造例で得られた反応性粒子及び前記式A-VIで表される化合物の混合物を生成物A-13と称する。製造例14還流冷却器、温度計、空気導入管及び攪拌機を備えた4つ口フラスコにアロニックス登録商標M-313東亜合成社製、イソシアヌル酸EO変性ジ及びトリアクリレート179部、3-イソシアネートプロピルトリエトキシシラン38部、酢酸イソブチル145部及びp-メトキシフェノール1.0部を配合し、攪拌した。空気を吹き込みながら100°Cまで昇温させ、100°Cで8時間反応させた。反応後、エチレングリコールモノブチルエーテル145部を配合して80°Cまで昇温させ、80°Cで1時間攪拌した後、減圧蒸留にて酢酸イソブチルを除去し、生成物A-14の不揮発分60溶液を得た。得られた生成物A-14はNCO価=0mgNCO/gであった。また、生成物A-14について1H-NMR分析を行った結果、生成物A-14のSiに結合したメチレン基に対するアクリロイルオキシ基の炭素-炭素不飽和結合のモル比率は7.7であった。また、生成物A-14について29Si-NMR分析を行った結果、生成物A-14中のエトキシシリル基の加水分解は確認されなかった。上記の結果から、生成物A-14は、下記式A-VIIで表される化合物と下記式A-VIIIで表される化合物との混合物であり、その比率は、前記式A-VIIで表される化合物/前記式A-VIIIで表される化合物=35/65モル比であった。製造例15還流冷却器、温度計及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、コロイダルシリカ微粒子分散媒;イソプロパノール、シリカ濃度;30質量、平均一次粒子径;12nm、商品名;IPA-ST、日産化学工業社製333部シリカ微粒子は100部、3-メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン10部、p-メトキシフェノール0.20部及びイソプロパノール227部を配合した後、攪拌しながら昇温した。揮発成分の還流が始まったところで、プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させ、反応系内の溶剤を置換した。続いて、製造例14で得られた生成物A-14の不揮発分60溶液17部[前記式A-VIIで表される化合物が4部]を添加し、95°Cで2時間攪拌しながら脱水縮合反応を行った後、60°Cに温度を下げてテトラブチルアンモニウムフルオリド0.03部を加えて更に1時間攪拌しながら反応させた。反応終了後、減圧状態で揮発成分を留出させ、さらにプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させた。プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出する操作を数回行うことで溶剤を置換し、反応性粒子及び前記式A-VIIIで表される化合物の不揮発分40の混合液を得た。配合量から計算される反応性粒子と前記式A-VIIIで表される化合物との比率は、反応性粒子/前記式A-VIIIで表される化合物=100/3質量比であった。なお、本製造例で得られた反応性粒子及び前記式A-VIIIで表される化合物の混合物を生成物A-15と称する。製造例16還流冷却器、温度計及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、コロイダルシリカ微粒子分散媒;イソプロパノール、シリカ濃度;30質量、平均一次粒子径;12nm、商品名;IPA-ST、日産化学工業社製333部シリカ微粒子は100部、3-メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン10部、p-メトキシフェノール0.20部及びイソプロパノール227部を配合した後、攪拌しながら昇温した。揮発成分の還流が始まったところで、プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させ、反応系内の溶剤を置換した。続いて、製造例1で得られた生成物A-1の不揮発分60溶液17部[前記式A-Iで表される化合物が6.0部]及びデシルトリメトキシシラン5部を添加し、95°Cで2時間攪拌しながら脱水縮合反応を行った後、60°Cに温度を下げてテトラブチルアンモニウムフルオリド0.03部を加えて更に1時間攪拌しながら反応させた。反応終了後、減圧状態で揮発成分を留出させ、さらにプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させた。プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出する操作を数回行うことで溶剤を置換し、反応性粒子及び前記式A-IIで表される化合物の不揮発分40の混合液を得た。配合量から計算される反応性粒子と前記式A-IIで表される化合物との比率は、反応性粒子/前記式A-IIで表される化合物=100/3質量比であった。なお、本製造例で得られた反応性粒子及び前記式A-IIで表される化合物の混合物を生成物A-16と称する。製造例17還流冷却器、温度計及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、コロイダルシリカ微粒子分散媒;イソプロパノール、シリカ濃度;30質量、平均一次粒子径;12nm、商品名;IPA-ST、日産化学工業社製333部シリカ微粒子は100部、3-メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン10部、p-メトキシフェノール0.20部及びイソプロパノール233部を配合した後、攪拌しながら昇温した。揮発成分の還流が始まったところで、プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させ、反応系内の溶剤を置換した。続いて、95°Cで2時間攪拌しながら脱水縮合反応を行った後、60°Cに温度を下げてテトラブチルアンモニウムフルオリド0.03部を加えて更に1時間攪拌しながら反応させた。反応終了後、減圧状態で揮発成分を留出させ、さらにプロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出させた。プロピレングリコールモノメチルエーテルを加えて共沸留出する操作を数回行うことで溶剤を置換し、反応性粒子の不揮発分40分散液を得た。なお、本製造例で得られた反応性粒子を生成物A-17と称する。シルセスキオキサン化合物Cの製造製造例18還流冷却器、温度計、空気導入管及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、GlycidylPOSScagemixture商品名、HybridPlastics社製400部及び酢酸ブチル600部を仕込み、60°Cで攪拌しながら溶解させた。ここにアクリル酸190部、メトキノン1.5部、及びテトラブチルアンモニウムブロミド10部を仕込み、乾燥空気を吹き込みながら100°Cで4時間反応させ、生成物C-1の不揮発分50溶液を得た。原材料として用いたGlycidylPOSScagemixtureは、3-グリシドキシプロピル基含有籠型ポリシルセスキオキサンであり、重量平均分子量は1,800、エポキシ当量は168g/eqであった。生成物C-1について29Si-NMR分析を行った結果、Siに結合した3つの酸素原子が全て他のSiと結合したT3構造に由来する-70ppm付近のピークのみが確認され、ヒドロキシシリル基の存在を示すT1及びT2構造は確認されなかった。また、生成物C-1について1H-NMR分析を行った結果、Siに結合したメチレン基に由来する0.6ppmのピークが確認された。また、アクリロイルオキシ基の炭素-炭素不飽和結合に由来する5.9ppm、6.1ppm、6.4ppmのピークが確認された。これらのピーク強度比より計算したアクリロイルオキシ基の炭素-炭素不飽和結合とSiに結合したメチレン基とのモル比率は1.07であった。モル比率が1.00を超えているのは、アクリル酸の付加反応を促進するため、アクリル酸を過剰に配合したためである。また、エポキシ基に帰属されるピークは確認されなかった。また、エポキシ当量は10,000g/eq以上であった。また、生成物C-1についてFT-IR分析を行った結果、原材料であるGlycidylPOSScagemixtureにおいて確認されなかった水酸基に帰属される3500cm1付近の幅広いピークが確認された。また、生成物C-1の重量平均分子量は2,700であった。生成物C-1についての前記29Si-NMR、1H-NMR、FT-IR、重量平均分子量等の結果から、生成物C-1が、ケイ素原子に直接に結合した有機基の全てが下記式P-Iで表される有機基を有する重量平均分子量2,700のシルセスキオキサン化合物であることが確認された。製造例19還流冷却器、温度計及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、3-イソシアネートプロピルトリエトキシシラン100部、2-ヒドロキシエチルアクリレート47部、メトキノン0.1部を仕込み、乾燥空気を吹き込みながら100°Cで12時間反応させ、生成物C-2を得た。次に、還流冷却器、温度計及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、トルエン300部、テトラブチルアンモニウムヒドロキシド40のメタノール溶液30部及び脱イオン水12部を入れ、混合物を氷浴で2°Cまで冷却した。ここに、テトラヒドロフラン300部と生成物C-2147部を混合した溶液を投入し、20°Cにて24時間反応させた。減圧蒸留にて揮発分を除去した後、これをプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート100部に溶解し、生成物C-3の不揮発分50溶液を得た。生成物C-3について29Si-NMR分析を行った結果、Siに結合した3つの酸素原子が全て他のSiと結合したT3構造に由来する-70ppm付近のピークと、一つのヒドロキシシリル基を有するT2構造に由来する-59ppmのピークが確認された。これらのピークの積分強度比は、T3構造に由来するピーク/T2構造に由来するピーク=90/10であった。また、生成物C-3について1H-NMR分析を行った結果、Siに結合したメチレン基に由来する0.6ppmのピークが確認された。また、アクリロイルオキシ基の炭素-炭素不飽和結合に由来する5.9ppm、6.1ppm、6.4ppmのピークが確認された。これらのピーク強度比より計算したSiに結合したメチレン基に対するアクリロイルオキシ基の炭素-炭素不飽和結合のモル比率は、1.01であった。また、生成物C-3についてFT-IR分析を行った結果、ウレタン結合に帰属する1540cm-1付近のピークが確認された。また、生成物C-3の重量平均分子量は2,500であった。生成物C-3についての前記29Si-NMR、1H-NMR、FT-IR、重量平均分子量等の結果から、生成物C-3が、ケイ素原子に直接に結合した有機基の全てが下記式P-IIで表される有機基を有する重量平均分子量2,500のシルセスキオキサン化合物であることが確認された。製造例20還流冷却器、温度計、空気導入管及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、3-アミノプロピルトリメトキシシラン400部、2-プロピルアルコール1,600部、テトラブチルアンモニウムフルオリド2.0部、及び脱イオン水60部を仕込み、60°Cで8時間反応させた。減圧蒸留にて不揮発分60となるまで濃縮した後、酢酸ブチル160部を配合し、減圧蒸留を継続し、生成物C-4の不揮発分60溶液を得た。還流冷却器、温度計、空気導入管及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、酢酸ブチル400部、及び2-イソシアネートエチルアクリレート310部を配合し、氷浴で攪拌しながら10°Cまで冷却した。ここに生成物C-4の不揮発分60溶液400部を、反応温度を20°C以下に維持しながら滴下した。60°Cで1時間攪拌した後、300メッシュのフィルターにてろ過し、生成物C-5の不揮発分50溶液を得た。生成物C-4について29Si-NMR分析を行った結果、Siに結合した3つの酸素原子が全て他のSiと結合したT3構造に由来する-70ppm付近のピークと、一つのヒドロキシシリル基を有するT2構造に由来する-59ppmのピークが確認された。これらのピークの積分強度比は、T3構造に由来するピーク/T2構造に由来するピーク=90/10であった。また、全アミン価は508mgKOH/gであった。生成物C-4の重量平均分子量は1,500であった。生成物C-5について29Si-NMR分析を行った結果、Siに結合した3つの酸素原子が全て他のSiと結合したT3構造に由来する-70ppm付近のピークと、一つのヒドロキシシリル基を有するT2構造に由来する-59ppmのピークが確認された。これらのピークの積分強度比は、T3構造に由来するピーク/T2構造に由来するピーク=90/10であった。全アミン価は0mgKOH/g、NCO価は0mgNCO/gであった。生成物C-5について1H-NMR分析を行った結果、Siに結合したメチレン基に由来する0.6ppmのピークが確認された。また、アクリロイルオキシ基の炭素-炭素不飽和結合に由来する5.9ppm、6.1ppm、6.4ppmのピークが確認された。これらのピーク強度比より計算したSiに結合したメチレン基に対するアクリロイルオキシ基の炭素-炭素不飽和結合のモル比率は1.01であった。生成物C-5の重量平均分子量は3,000であった。生成物C-5についての前記29Si-NMR、1H-NMR、重量平均分子量等の結果から、生成物C-5が、ケイ素原子に直接に結合した有機基のほとんど全てが下記式P-IIIで表される有機基を有する重量平均分子量3,000のシルセスキオキサン化合物であることが確認された。製造例21還流冷却器、温度計、空気導入管及び攪拌機を取り付けたセパラブルフラスコに、GlycidylPOSScagemixture商品名、HybridPlastics社製400部及び酢酸ブチル600部を仕込み、60°Cで攪拌しながら溶解させた。ここにアクリル酸172部、メトキノン1.5部、及びテトラブチルアンモニウムブロミド10部を仕込み、乾燥空気を吹き込みながら100°Cで24時間反応させた。さらに2-イソシアネートエチルアクリレート338部、及び酢酸ブチル306部を配合して、80°Cで12時間反応させ、生成物C-6の不揮発分50溶液を得た。原材料として用いたGlycidylPOSScagemixtureは、3-グリシドキシプロピル基含有籠型ポリシルセスキオキサンであり、重量平均分子量は1,800、エポキシ当量は168g/eqであった。生成物C-6について29Si-NMR分析を行った結果、Siに結合した3つの酸素原子が全て他のSiと結合したT3構造に由来する-70ppm付近のピークのみが確認され、ヒドロキシシリル基の存在を示すT1及びT2構造は確認されなかった。また、生成物C-6について1H-NMR分析を行った結果、Siに結合したメチレン基に由来する0.6ppmのピークが確認された。また、アクリロイルオキシ基の炭素-炭素不飽和結合に由来する5.9ppm、6.1ppm、6.4ppmのピークが確認された。これらのピーク強度比より計算したSiに結合したメチレン基に対するアクリロイルオキシ基の炭素-炭素不飽和結合のモル比率は2.03であった。また、エポキシ基に帰属されるピークは確認されなかった。また、エポキシ当量は10,000g/eq以上であった。また、生成物C-6についてFT-IR分析を行った結果、原材料であるGlycidylPOSScagemixtureにおいて確認されなかったウレタン結合に帰属される1540cm-1付近のピークが確認された。また、生成物C-6のNCO価は0mgNCO/gであった。また、生成物C-6の重量平均分子量は5,000であった。生成物C-6についての前記29Si-NMR、1H-NMR、FT-IR、重量平均分子量等の結果から、生成物C-6が、ケイ素原子に直接に結合した有機基のほとんど全てが下記式P-IVで表される有機基を有する重量平均分子量5,000のシルセスキオキサン化合物であることが確認された。重合成不飽和化合物Dの製造製造例22還流冷却器、温度計、空気導入管及び攪拌機を備えた4つ口フラスコにスミジュールN3300住化バイエルウレタン社製、SUMIDUR\スミジュ-ルは登録商標179部、2-ヒドロキシエチルアクリレート109部、酢酸イソブチル192部及びp-メトキシフェノール1部を配合し、攪拌した。空気を吹き込みながら100°Cまで昇温させ、100°Cで8時間反応させた。反応後、エチレングリコールモノブチルエーテル192部を配合して80°Cまで昇温させ、80°Cで1時間攪拌した後、減圧蒸留にて酢酸イソブチルを除去し、生成物D-1の不揮発分60溶液を得た。得られた生成物D-1はNCO価=0mgNCO/gであった。上記の結果から、生成物D-1は、下記式P-XIIIで表される化合物であった。生成物iの製造製造例23攪拌機、温度計、還流冷却器、空気導入管及び滴下装置を備えた反応容器に、酢酸ブチル32.1部、ヘキサメチレンジイソシアネートのイソシアヌレート環付加物NCO含量2150.0部、ジブチルスズジラウレート0.02部、及びp-メトキシフェノール0.20部の混合物を仕込んだ。該混合物を攪拌しながら、50°Cまで加熱した。続いて乾燥空気を吹き込みながら、混合物の温度が60°Cを超えないように、プラクセル登録商標FA-2D注178.4部を8時間かけて滴下し、混合物を60°Cで更に1時間撹拌し、不揮発分80の生成物i-1溶液を得た。得られた生成物i-1のイソシアネート当量は1,852、不飽和基当量は564、重量平均分子量は1,297であった。製造例24~28製造例23において、配合を表1に記載の配合にした以外は、製造例23と同様にして、生成物i-2~i-6溶液を得た。得られた生成物のイソシアネート当量、不飽和基当量、及び重量平均分子量を表1に示す。表1の注1~注3は下記の通りである。注1プラクセル登録商標FA-2D:商品名、ダイセル化学社製、カプロラクトン変性ヒドロキシエチルアクリレート注2プラクセル登録商標FA-1:商品名、ダイセル化学社製、カプロラクトン変性ヒドロキシエチルアクリレート注3プラクセル登録商標FM-3:商品名、ダイセル化学社製、カプロラクトン変性ヒドロキシエチルメタクリレート。水酸基含有樹脂の製造製造例29攪拌機、温度計、還流冷却器、及び滴下装置を備えた反応容器に、1-メトキシ-2-プロパノール80部を仕込み、攪拌しながら100°Cに昇温した。この中にスチレン10部、メチルメタクリレート40部、i-ブチルメタクリレート8.0部、n-ブチルアクリレート20部、2-ヒドロキシエチルアクリレート20部、アクリル酸2.0部及び2,2’-アゾビスイソブチロニトリル4.0部の混合物を3時間かけて均一速度で滴下し、さらに同温度で2時間熟成した。その後、さらに1-メトキシ-2-プロパノール10部及び2,2 ́-アゾビスイソブチロニトリル0.50部の混合物を1時間かけて反応容器に滴下し、滴下終了後1時間熟成させ、不揮発分55の水酸基含有アクリル樹脂溶液を得た。得られた水酸基含有アクリル樹脂の酸価は15.6mgKOH/g、水酸基価は96.6mgKOH/g、重量平均分子量は20,000であった。活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物Iの作製作製例1製造例23で得られた生成物i-180溶液66部不揮発分52部、製造例29で得られた水酸基含有アクリル樹脂の55溶液87部不揮発分48部、ダロキュア登録商標1173注63.0部、TINUVIN登録商標384注76.0部、TINUVIN登録商標123注81.0部、及び表面調整剤としてBYK登録商標-315注90.05部を混合し、1-メトキシ-2-プロパノールで不揮発分を調整して、不揮発分30の下塗り塗料組成物I-1を得た。作製例2~14作製例1において、各成分の種類及び配合量を表2に記載の各成分の種類及び配合量にする以外は作製例1と同様にして、下塗り塗料組成物I-2~I-14を得た。尚、表2の配合量は、不揮発分の配合量を示す。また、注4~注9は下記の通りである。注4CN9001:商品名、サートマー社製、ウレタンアクリレート注5アロニックス登録商標M-315:商品名、東亞合成社製、ビス2-アクリロイルオキシエチルヒドロキシエチルイソシアヌレートとトリス2-アクリロイルオキシエチルイソシアヌレートとの混合物注6ダロキュア登録商標1173:商品名、メルクジャパン社製、光重合開始剤注7TINUVIN登録商標384:商品名、BASF社製、紫外線吸収剤注8TINUVIN登録商標123:商品名、BASF社製、光安定剤注9BYK登録商標-315:商品名、ビックケミー社製、表面調整剤。活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物IIの作製作製例15製造例2で得られた生成物A-2溶液33.3部不揮発分20部、製造例18で得られた生成物C-1溶液130部不揮発分65部、KAYARAD登録商標R-604注105.0部、製造例22で得られた生成物D-1溶液31.7部不揮発分10部、イルガキュア登録商標184注123.0部、イルガキュア登録商標819注130.50部、TINUVIN登録商標928注141.0部、TINUVIN登録商標479注171.0部、TINUVIN登録商標123注80.50部、及びBYK登録商標-UV3500注190.50部を混合し、1-メトキシ-2-プロパノールで不揮発分を調整して、不揮発分30の活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物II-1を得た。作製例15~46作製例15において、各成分の種類及び配合量を表3及び4に記載の各成分の種類及び配合量にする以外は作製例15と同様にして、活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物II-2~II-32を得た。なお、表3および4の配合量は不揮発分量を示す。また、表3及び表4の注10~注19は下記の通りである。注10KAYARAD登録商標R-604:商品名、日本化薬株式会社製、5-エチル-22-ヒドロキシ-1,1-ジメチルエチル-5-ヒドロキシメチル-1,3-ジオキサンジアクリレート注11EBECRYL登録商標1290:商品名、ダイセルサイテック社製、ウレタンアクリレート注12イルガキュア登録商標184:商品名、BASF社製、1-ヒドロキシ-シクロヘキシル-フェニル-ケトン注13イルガキュア登録商標819:商品名、BASF社製、2,4,6-トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド注14TINUVIN登録商標928:商品名、BASF社製、紫外線吸収剤注15TINUVIN登録商標384-2:商品名、BASF社製、紫外線吸収剤注16RUVA93:商品名、大塚化学社製、紫外線吸収剤注17TINUVIN登録商標479:商品名、BASF社製、紫外線吸収剤注18HOSTAVIN登録商標3058:商品名、クラリアント社製、光安定剤注19BYK登録商標-UV3500:商品名、ビックケミー社製、表面調整剤。実施例1~67及び比較例1~30ポリカーボネート樹脂板に、表5及び表6に示す活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物を乾燥膜厚が8μmとなるようエアスプレー塗装した。続いて、60°Cで5分間プレヒートした後、メタルハライドランプを用いて1,500mJ/cm2の照射量で活性エネルギー線を照射し、続いて90°Cで10分間乾燥させた。次いで被塗物が50°C以下になった後、その上に、表5及び表6に示す活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物を乾燥膜厚が5μmとなるようエアスプレー塗装した。続いて、60°Cで5分間プレヒートした後、超高圧水銀灯を用い4,000mJ/cm2の照射量で活性エネルギー線を照射して塗膜を硬化させ、各試験塗板を得た。得られた各試験塗板について、下記評価試験に供した。評価結果を表5および表6に併せて示す。実施例68ポリカーボネート樹脂板に、活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物I-2を乾燥膜厚が8μmとなるようエアスプレー塗装した。次いでその上に、活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物II-14を乾燥膜厚が5μmとなるようエアスプレー塗装した。続いて、60°Cで5分間プレヒートした後、超高圧水銀灯を用い4,000mJ/cm2の照射量で活性エネルギー線を照射して塗膜を硬化させ、試験塗板を得た。得られた試験塗板について、上記評価試験に供したところ、耐擦り傷性、付着性初期、耐候性外観及び耐候試験後の付着性のいずれも◎だった。実施例69ポリカーボネート樹脂板に、活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物I-2を乾燥膜厚が30μmとなるようエアスプレー塗装した。続いて、60°Cで5分間プレヒートした後、メタルハライドランプを用いて1,500mJ/cm2の照射量で活性エネルギー線を照射し、続いて90°Cで10分間乾燥させた。次いで被塗物が50°C以下になった後、その上に、活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物II-14を乾燥膜厚が5μmとなるようエアスプレー塗装した。続いて、60°Cで5分間プレヒートした後、超高圧水銀灯を用い4,000mJ/cm2の照射量で活性エネルギー線を照射して塗膜を硬化させ、試験塗板を得た。得られた試験塗板について、上記評価試験に供したところ、耐擦り傷性、付着性初期、耐候性外観及び耐候試験後の付着性のいずれも◎だった。実施例70ポリカーボネート樹脂板に、活性エネルギー線及び熱硬化型下塗り塗料組成物I-2を乾燥膜厚30μmとなるようエアスプレー塗装した。次いでその上に、活性エネルギー線硬化型上塗り塗料組成物II-14を乾燥膜厚が5μmとなるようエアスプレー塗装した。続いて、60°Cで5分間プレヒートした後、超高圧水銀灯を用い4,000mJ/cm2の照射量で活性エネルギー線を照射して塗膜を硬化させ、試験塗板を得た。得られた試験塗板について、上記評価試験に供したところ、耐擦り傷性、付着性初期、耐候性外観及び耐候試験後の付着性のいずれも◎だった。<耐擦り傷性>各試験板について、ASTMD1044に準じて、テーバー磨耗試験磨耗輪CF-10F、荷重500g、500回転を行った。試験前後の被膜についてヘイズ値を測定してその変化ΔHを求め、下記基準により評価した。◎:ΔHが10未満○:ΔHが10以上15未満△:ΔHが15以上30未満×:ΔHが30以上。<付着性初期>JISK5600-5-61990に準じて素地に達するまで塗膜に1mm×1mmのゴバン目100個を作り、その面に粘着テープを貼着し、急激に剥がした後に、塗面に残ったゴバン目被膜の数を評価した。◎:残存個数/全体個数=100個/100個で縁欠けなし○:残存個数/全体個数=100個/100個で縁欠け5個以下である△:残存個数/全体個数=99個~90個/100個×:残存個数/全体個数=89個以下/100個。<耐候性>各試験板について、スーパーUVテスター大日本プラスチック社製、W-13型、促進耐候性試験機を用いて、ブラックパネル温度60°C、24時間紫外線照射-24時間水噴霧のサイクル条件を1サイクルとして40サイクルまで試験を行った。外観及び付着性を下記基準にて評価した。外観は目視で評価し、付着性は上記<付着性初期>と同じ方法及び評価基準で評価した。<外観耐候試験後>◎:塗膜にワレが生じていない、かつ、ツヤびけまたは変色はほぼ見られない。〇:塗膜にワレが生じていない、かつ、若干ツヤびけまたは変色が見られるが、製品とした時に問題ないレベル。△:塗膜にワレが生じていないが、顕著なつやびけまたは変色が見られる。×:塗膜にワレが生じている。"