"タンパク質コアセルベート中に水非混和相をカプセル化するためのプロセスであって、該プロセスは:コロイド性アルミナ懸濁物および促進剤を含む水相を形成する工程;該水相中で該水非混和相の小さな液滴を含む不安定なエマルジョンの形成を生じさせるのに有効な条件下で、該水相中で該水非混和相を乳化させる工程;および該エマルジョンの合一および該コアセルベートのカプセル壁によって囲まれた該水相のカプセルの形成を可能にする条件下で、該エマルジョンをタンパク質およびコアセルベート化剤と混合する工程を包含する、プロセス。前記アルミナが、前記水相の約0.1重量~約1.0重量を構成する、請求項1に記載のプロセス。前記促進剤がポリ酸を含む、請求項1に記載のプロセス。前記促進剤がカルボン酸とオレフィンとのコポリマーを含む、請求項3に記載のプロセス。前記タンパク質がゼラチンを含む、請求項1に記載のプロセス。前記コアセルベート化剤がアニオン性ポリマーを含む、請求項1に記載のプロセス。前記コアセルベート化剤が、ビニルの主鎖および該主鎖に結合した複数のアニオン基を有するポリアニオン性ポリマーを含む、請求項6に記載のプロセス。前記ポリアニオン性ポリマーが、ポリアクリル酸;ポリメタクリル酸;ポリアクリル酸および/またはポリメタクリル酸の、これらの酸のエステルとのコポリマー;スチレンスルホネートのスチレンとのコポリマー;メチルビニルエーテルのアクリル酸とのコポリマー、メチルビニルエーテルのメタクリル酸とのコポリマー、酢酸ビニルのアクリル酸とのコポリマー、または酢酸ビニルのメタクリル酸とのコポリマー;アルキルで置換されたオレフィン、メチルビニルエーテルおよびビニルカルボキシレートの、マレイン酸、マレイン酸エステルおよびマレイン酸半エステルとのコポリマーのうちのいずれか1つ以上を含む、請求項7に記載のプロセス。前記水非混和相が脂肪族炭化水素を含む、請求項1に記載のプロセス。前記水非混和相が前記炭化水素中に懸濁された固形物粒子をさらに含む、請求項9に記載のプロセス。前記水非混和相が、逆極性の電荷を有する、異なる2つの型の固形物粒子を含む、請求項10に記載のプロセス。前記炭化水素は、芳香族で置換されたアルケンとアルケンとのジブロックコポリマーが中に分散される、請求項9に記載のプロセス。形成された前記カプセルが、その後、ポリマー性結合剤と混合され、そして該カプセル/結合剤混合物が基材上でコーティングされそして乾燥されて、該基材上にカプセルのコヒーレント層を形成する、請求項1に記載のプロセス。あいにく、上記の従来技術のカプセル化プロセスは、高収率のカプセルを所望の範囲の直径で作製しないことが見出されている。代表的に、所望のカプセルの収率作製された総カプセルのうちの容量パーセントとして測られるは、12~34に及び、平均約27である。平均のカプセル直径は、パラメーター例えばゼラチン濃度、撹拌速度などを制御することによって、かなりの範囲にわたって変動され得るが、この範囲よりさらに収率を増加させることは可能であるとは証明されていない。主要な問題は、許容範囲未満の直径を有する微細物fineまたはカプセルが高比率であることである;例えば、以下の実施例に示されるように、30~50μmのカプセルを作製するよう設計された、最適化された代表的な従来技術のプロセスにおいて、カプセルの容積パーセントは、実際には、約10~12μmがピークである。明らかに、有用なカプセルのこのような低い収率は、大きな問題である。なぜなら、これらは電気泳動媒体のコストを大いに増加させ、そして許容できないカプセルの処分のための実質的なコストを生じるからである。また、従来技術は容易な拡張性がなく、反応器のサイズおよび/または形状が変更される各々の場合に再度の最適化が必要である。本発明は、従来技術のカプセル化プロセスにおける前述の不利益を克服し、それによって有用なカプセルの収率を実質的に増加させることを目的とする2つの異なるアプローチを提供する。第一のアプローチは、従来技術のプロセスの相対的に直接的な改変を含み、ここで、コアセルベートを最初に形成し、そしてその後カプセル化されるべき物質をこのコアセルベート相において乳化させる。第二のアプローチは、合一制限limitedcoalescenceLCプロセスを使用する、プロセスにおけるより根本的な変更を表す。一相を別相の中へと撹拌すること以外のカプセル形成のための技術は、公知である。このような技術これは、懸濁重合プロセスにおける使用のためのモノマーの液滴の調製のために本来開発されたの1つの群は、合一制限プロセスである;このプロセスにおいて、合一制限プロセスにより提供される、粒子サイズの均一性および懸濁容積画分の増加により、装置のより効率的な使用が可能になる。このプロセスに関する広範な特許文献が存在する;例えば、特許文献120および特許文献121である。合一制限プロセスは、このプロセスの重要な段階での液滴の安定化のため、いわゆるピッカリングエマルジョンPickeringemulsionの使用を含む。ピッカリングエマルジョンは、最も慣習的なエマルジョンの場合の小さな界面活性分子または界面活性可溶性ポリマーよりもむしろ、界面活性粒子状物質また、粒子状コロイドまたはPCとして参照されるによって、合一に対して安定化されたエマルジョン水中油または油中水のいずれかである。代表的な界面活性粒子状物質としては、粘土粒子、コロイダルシリカ分散物、および光架橋されたラテックス粒子が挙げられるが、多くのほかの物質もまた使用されている。これらの物質の大部分は、本質的に界面活性ではないすなわち、これらは厳密には油水界面に対する仕切りでないので、第二の成分いわゆる、促進剤が、安定なピッカリングエマルジョンを達成するために必要とされる。促進剤は、代表的に、それ自体はいくらか界面活性である;例としては、多く型の両親媒性種これは代表的に、典型的な界面活性剤石鹸、アルキルスルフォナート、アルキルアンモニウム塩などを含むならびに可溶性ポリマーゼラチン、ポリビニルピロリドン、ポリエチレンオキシド、ポリビニルアルコールなど、およびオリゴマー例えば、アルキルアミノメタノールおよびアジピン酸の濃縮生成物、ならびに前述の特許に記載される同様の種が挙げられる。促進剤は、界面活性粒子状物質上で吸収されることによって機能し、これによって、その物質を油水の境界面で界面活性にさせると考えられている。従って、促進剤の量は、非常に重要である。なぜなら、良好な促進剤は、一般に、PCを不安定にさせる物質であるからである。ごくわずかしか促進剤が存在しない場合、界面活性粒子物質は、油水境界面で吸収せず、そしてこの油滴は安定性を獲得しない;しかし、過剰な促進剤が存在する場合、界面活性粒子状物質は、凝析して懸濁物から分離するか、または油相中へと分配されるかのいずれかである。大過剰の促進剤は、多く場合、ピッカリングエマルジョンを費やして通常のエマルジョンを安定化し得る。これらの場合の各々において、合一制限プロセスの結果は失敗であり、このプロセスは、安定なピッカリングエマルジョンの形成を必要とする。典型的な合一制限プロセスにおいて、油相は、水、界面活性粒子状物質および促進剤を含む水性懸濁物中に分散される。次いで、得られた粗製エマルジョンを、非常に微細な粒子サイズの水中油エマルジョンを生じることが期待される条件下で、均一化する。このエマルジョンは不安定である。なぜなら、微小サイズの粒子は、存在する制限された量の界面活性粒子状物質によって覆われ得る面積よりも、油水境界面積をずっと大きくさせるからである。従って、合一が境界面積を同時に減少させながら起こる。この面積が減少するにつれて、吸収された粒子状物質によって覆われた境界面積の画分は増加し、そしてこの画分が1完全な被覆に近づくにつれて、合一は停止する。ここで、用語制限された合一は全体のプロセスに対してである。このプロセスは、理論的および機構的に研究されている例えば、WhitesidesandRoss,J.InterfaceColloidSci.196,48-591995を参照のこと。モンテカルロ法は、合理的な仮定で、液滴間の衝突が合一をもたらす確率特に、合一の確率が、粒子状物質による境界面の分画被覆についての減少関数であることを示す。最終的な液滴粒子のサイズ分布は、かなり狭い。容積が最大の液滴は、最も小さい液滴の容積のおよそ2倍であり、その結果、粒子の直径は、およそ2の平方根約1.26の分だけ変動する。最も良好な合一制限プロセスは、この期待値にうまく合致する。すでに述べたように、合一制限プロセスは、懸濁重合プロセスにおける使用のためのモノマーの液滴を調製するために本来開発されており、そして他の状況においてこのようなプロセスを適用する場合に多くの問題が存在する。第一に、粒子状コロイド安定剤は、これが使用されるべき特定の系と適合可能であることが見出されなければならない。第二に、均質化の間に形成される水中油エマルジョンは、合一に関して不安定でなければならない。そしてこれは、系に既に存在する任意の界面活性剤が無効にさせられなければならないことを必要とする。ここで、これらの問題が克服され得、そして合一制限プロセスは、上記の従来技術のカプセル作製プロセスと比較した場合、実質的に向上した収率で、電気泳動ディスプレイにおける使用のためのカプセルの作製に首尾よく使用されることが、見出されている。従って、1つの局面において、本発明はタンパク質コアセルベート中に水非混和性相をカプセル化するためのプロセスを提供し、このプロセスは、水媒体中にタンパク質とコアセルベート化剤とのコアセルベートを形成する工程;および水非混和相周囲のコアセルベートの析出を生じさせるのに有効な条件下で、コアセルベートを含む水性媒体中で水非混和相を乳化させ、これによってコアセルベートのカプセル壁によって囲まれた水非混和相のカプセルを形成する工程を包含する。このプロセスは、以降、本発明のコアセルベート予備形成preformedcoacervateプロセスと称され得る。このプロセスにおいて、タンパク質はゼラチンであり得、そしてコアセルベート化剤はアカシアであり得る。水非混和相は、脂肪族炭化水素を含み得る。既に示したように、本発明のコアセルベート予備形成プロセスは特に、電気泳動媒体のためのカプセルを作製することにおける使用を対象とするが、排他的ではない。この適用において、プロセスにおいて使用される水非混和相は、通常、電気泳動媒体の完全な中間相電気泳動粒子および懸濁流体、さらにその流体または粒子のいずれかの中またはその上に所望される任意の添加物を含む。このような中間相は、電気泳動媒体において有用であることが公知の任意の型であり得る。従って、本発明のコアセルベート予備形成プロセスにおいて、炭化水素はその中に固形物粒子が懸濁され得、そしてこれらの固形物粒子は電気的に荷電され得る。上記のような逆電荷二重粒子電気泳動媒体の作製を対象とした、このプロセスの好ましい形態において、水非混和相は、逆極性の電荷を有する2つの異なる型の固形物粒子を含む。以下に詳細に説明される理由のため、乳化工程/カプセル形成工程のうちの少なくとも1部は、水性媒体のゲル化温度に近い温度で行われることが望ましい;従って、代表的に、乳化工程/カプセル形成工程のうちの少なくとも1部は35°C未満で行われる。一旦カプセルが、コアセルベート予備形成プロセスにおいて形成されると、これらカプセルは、タンパク質の架橋化を引き起こすのに効果的な架橋剤で処理され得る。この架橋剤は、アルデヒド例えば、グルタルアルデヒドであり得る。また、前述のEInkおよびMITの特許および特許出願のうちのいくつかにおいて記載されたように、形成されたカプセルは、その後、ポリマー性結合剤と混合され、そしてこのカプセル/結合剤の混合物は、基材上でコーティングされそして乾燥されて、基材上にカプセルのコヒーレント層を形成する。別の局面において、本発明は、タンパク質コアセルベート中に水非混和相をカプセル化するためのプロセスを提供し、このプロセスは:コロイド性アルミナ懸濁物および促進剤を含む水相を形成する工程;水相中に水非混和相の小さな液滴を含む不安定なエマルジョンの形成を生じさせるのに有効な条件下で、水相中に水非混和相を乳化させる工程;およびエマルジョンの合一およびコアセルベートのカプセル壁によって囲まれた水相のカプセルの形成を可能にする条件下で、該エマルジョンと、該タンパク質およびコアセルベート化剤とを混合する工程を包含する。このプロセスは、以降、本発明の合一制限プロセスまたはLCプロセスと称され得る。このプロセスにおいて、アルミナは、水相の0.1重量~1.0重量を構成し得る。促進剤はポリ酸例えば、カルボン酸とオレフィンとのコポリマーを含み得る。タンパク質はゼラチンを含み得、そしてコアセルベート化剤はアニオン性ポリマーを含み得る。このようなアニオン性ポリマーは、ビニルの主鎖およびこの主鎖に結合した複数のアニオン基を有するポリアニオン性ポリマーを含み得る;従って、例えば、このポリアニオン性ポリマーは、以下のうちの任意の1つ以上を含み得る:ポリアクリル酸;ポリメタクリル酸;ポリアクリル酸および/またはポリメタクリル酸の、これらの酸のエステルとのコポリマー;スチレンスルホネートの、スチレンとのコポリマー;メチルビニルエーテルのアクリル酸とのコポリマー、メチルビニルエーテルのメタクリル酸とのコポリマー、酢酸ビニルのメタクリル酸とのコポリマー、または酢酸ビニルのメタクリル酸とのコポリマー;アルキルで置換されたオレフィン、メチルビニルエーテルおよびビニルカルボキシレートの、マレイン酸、マレイン酸エステルおよびマレイン酸半エステルとのコポリマー。既に示したように、本発明のLCプロセスは、特に、電気泳動媒体のためのカプセルを作製することにおける使用を対象とするが、排他的ではない。この適用において、プロセスにおいて使用される水非混和相は、通常、電気泳動媒体の完全な内相電気泳動粒子および懸濁流体、さらにその流体または固形物粒子のいずれかの中またはその上に所望される任意の添加物を含む。このような内相は、電気泳動媒体において有用であることが公知の、任意の型であり得る。従って、本発明のLCプロセスにおいて、水非混和相は、炭化水素を含み得、この炭化水素はその中に固形物粒子が懸濁され得、そしてこれらの粒子は電気的に荷電され得る。上記のような逆電荷二重粒子電気泳動媒体の作製を対象とした、このプロセスの好ましい形態において、水非混和相は、逆極性の電荷を有する2つの異なる型の固形物粒子を含む。以下に詳細に説明される理由のため、この炭化水素はまた、その中にジブロックコポリマーdi-blockcopolymerまたは芳香族で置換されたアルキレン、およびアルケンがその中に分散され得る。本発明のコアセルベート予備形成プロセスの場合のように、LCプロセスにおいて、形成されるカプセルは、その後、タンパク質の架橋を生じさせるのに有効な架橋剤で処理され得る。この架橋剤は、アルデヒド例えば、グルタルアルデヒドであり得る。形成されるカプセルは、その後、重合結合剤と混合され得、そしてカプセル/結合剤の混合物が基材上に被覆されそして乾燥されて、基材上にカプセルのコヒーレント層を形成する。本発明は例えば、以下の項目を提供する。項目1タンパク質コアセルベート中に水非混和相をカプセル化するためのプロセスであって、該プロセスは、水性媒体中にタンパク質とコアセルベート化剤とのコアセルベートを形成する該工程;および該水非混和相周囲に該コアセルベートの析出を生じさせるのに有効な条件下で、該コアセルベートを含む該水性媒体中で、該水非混和相を乳化させ、これによって該コアセルベートのカプセル壁によって囲まれた該水非混和相のカプセルを形成する工程によって特徴付けられる、プロセス。項目2前記タンパク質がゼラチンである、項目1に記載のプロセス。項目3前記コアセルベート化剤がアカシアである、項目1に記載のプロセス。項目4前記水非混和相が脂肪族炭化水素を含む、項目1に記載のプロセス。項目5前記水非混和相が前記炭化水素中に懸濁された固形物粒子をさらに含む、項目4に記載のプロセス。項目6前記水非混和相が、逆極性の電荷を有する異なる2つの型の固形物粒子を含む、項目5に記載のプロセス。項目7乳化工程/カプセル形成の前記工程のうちの少なくとも1部が35°C未満の温度で行われる、項目1に記載のプロセス。項目8形成された前記カプセルがその後、ポリマー性結合剤と混合され、そして該カプセル/結合剤の混合物が基材上にコーティングされそして乾燥されて、該基材上にカプセルのコヒーレント層を形成する、項目1に記載のプロセス。項目9タンパク質コアセルベート中に水非混和相をカプセル化するためのプロセスであって、該プロセスは:コロイド性アルミナ懸濁物および促進剤を含む水相を形成する工程;該水相中で該水非混和相の小さな液滴を含む不安定なエマルジョンの形成を生じさせるのに有効な条件下で、該水相中で該水非混和相を乳化させる工程;および該エマルジョンの合一および該コアセルベートのカプセル壁によって囲まれた該水相のカプセルの形成を可能にする条件下で、該エマルジョンを、タンパク質およびコアセルベート化剤と混合する工程を包含する、プロセス。項目10前記アルミナが、前記水相の約0.1重量~約1.0重量を構成する、項目9に記載のプロセス。項目11前記促進剤がポリ酸を含む、項目9に記載のプロセス。項目12前記促進剤がカルボン酸とオレフィンとのコポリマーを含む、項目11に記載のプロセス。項目13前記タンパク質がゼラチンを含む、項目9に記載のプロセス。項目14前記コアセルベート化剤がアニオン性ポリマーを含む、項目9に記載のプロセス。項目15前記コアセルベート化剤が、ビニルの主鎖および該主鎖に結合した複数のアニオン基を有するポリアニオン性ポリマーを含む、項目14に記載のプロセス。項目16前記ポリアニオン性ポリマーが、ポリアクリル酸;ポリメタクリル酸;ポリアクリル酸および/またはポリメタクリル酸の、これらの酸のエステルとのコポリマー;スチレンスルホネートのスチレンとのコポリマー;メチルビニルエーテルのアクリル酸とのコポリマー、メチルビニルエーテルのメタクリル酸とのコポリマー、酢酸ビニルのアクリル酸とのコポリマー、または酢酸ビニルのメタクリル酸とのコポリマー;アルキルで置換されたオレフィン、メチルビニルエーテルおよびビニルカルボキシレートの、マレイン酸、マレイン酸エステルおよびマレイン酸半エステルとのコポリマーのうちのいずれか1つ以上を含む、項目15に記載のプロセス。項目17前記水非混和相が脂肪族炭化水素を含む、項目9に記載のプロセス。項目18前記水非混和相が前記炭化水素中に懸濁された固形物粒子をさらに含む、項目17に記載のプロセス。項目19前記水非混和相が、逆極性の電荷を有する、異なる2つの型の固形物粒子を含む、項目18に記載のプロセス。項目20前記炭化水素は、芳香族で置換されたアルケンとアルケンとのジブロックコポリマーが中に分散される、項目17に記載のプロセス。項目21形成された前記カプセルが、その後、ポリマー性結合剤と混合され、そして該カプセル/結合剤混合物が基材上でコーティングされそして乾燥されて、該基材上にカプセルのコヒーレント層を形成する、項目9に記載のプロセス。既に記載したように、本発明は、従来技術のカプセル化プロセスにおける前述の不利益を克服することを目的とする2つの異なるアプローチ、すなわち、本発明のコアセルベート予備形成プロセスおよび合一制限プロセスを提供する。従って、これら2つのプロセスの共通の特徴を記載する導入の後、各々のプロセスの詳細が別々に考察される。カプセル化技術における当業者に容易に明らかであるように、本発明は、最終的なカプセル化物質の作製のための、通常は複数工程のプロセスであるカプセル化工程にのみ関する。従って、以下に記載されるように、物質の選択および本発明のカプセル化プロセスに特異的な処理の局面を除き、本プロセスに関係して使用される物質、プロセスおよび技術は、当該分野で公知である任意のものであり得る。例えば、既に示されたように、本発明のプロセスは、特に、カプセル化された電気泳動媒体の作製における使用を対象にするが、排他的ではない。そして本プロセスがこの目的に使用されている場合、その内部水非混和相に含まれる電気泳動粒子、懸濁流体および任意の添加物例えば、電荷制御剤は、前述のEInkおよびMITの特許および特許出願において記載されたもののうちの任意のものであり得る。但し、無論、選択される物質は、そのカプセル化プロセスにおいて使用される特定の物質と適合性である。同様に、本発明のプロセスによって形成されるカプセルを最終的な電気泳動媒体へと転換するために必要とされる処理後の工程は、前述のEInkおよびMITの特許および特許出願において記載されたもののうちの任意のものであり得る。なぜなら、本発明のプロセスによって作製されるカプセルの物理的特性は、一般に、従来技術のプロセスにより作製されるカプセルと同様であるからである。しかしながら、本発明は、電気泳動媒体における使用のためのカプセルの作製に限定されないが、他の水非混和相のカプセル化のために使用され得る。例えば、本発明のプロセスは、カーボンのない複写機システムまたは有機溶媒中に溶解された薬剤において使用される物質のカプセル化に対して有用であり得る。コアセルベート予備形成プロセス既に述べたように、本発明のコアセルベート予備形成プロセスは、タンパク質コアセルベート中に水非混和相をカプセル化するためのプロセスである。このプロセスは、水性媒体中に、タンパク質とコアセルベート化剤とのコアセルベートを形成する工程;および水非混和相周囲のコアセルベートの析出を生じさせるのに有効な条件下で、コアセルベートを含む水性媒体中で水非混和相を乳化させ、これによってコアセルベートのカプセル壁によって囲まれた水非混和相のカプセルを形成する工程を包含する。従って、このプロセスにおいて、タンパク質のコアセルベート相が最初に形成され、そしてその後、炭化水素の内相または、そのタンパク質のコアセルベート相がカプセル化されることが所望される他の水非混和相がこのコアセルベート相中に乳化されてカプセルを形成する。コアセルベート相中に内相を乳化することは、タンパク質を含有するが、コアセルベート化剤は含有しない水相中に内相を乳化させること、次いでコアセルベートを形成するためにコアセルベート化剤の添加することよりも、実質的に最終カプセルにおける微細物の割合を軽減し、そしてカプセルの直径に対する容量パーセントカプセルの曲線に関して、より鋭いピークを生じる。これら2つの効果の組み合わせは、実質的に、有用なカプセルの収率を増加させる;以下の実施例において見られるように、所望される30~50μmの範囲におけるカプセルの収率が50を超えることが、達成された。コアセルベート予備形成プロセスによって達成された微細物の比率における軽減は驚くほどである。なぜなら、このことは、通常認められた流体力学理論から期待されることとちょうど反対であるからである。本プロセスにおいて使用される予備形成されたコアセルベート相は、確かに、上記で考察された従来技術のプロセスにおいて使用されるタンパク質のみの水相よりも、実質的により高い粘度を有する。そして、流体力学理論により、この増加された粘度は、反応混合物の激しい撹拌のために使用されるプロペラからの剪断のより効率的な伝達をもたらし、これによって同じ撹拌速度で微細物の比率の増加またはより小さい撹拌速度での同じサイズのカプセル作製をもたらすことが予想される。しかしながら、例示的に、正に正反対のこと:実質的に増加した撹拌速度約30~35大きいが、同じ平均カプセルサイズを作製するために本プロセスにおいて必要とされ、そして実質的により少ない微細物が作製されることが起こることが見出された。また、最適な機械的特性を有するカプセルを保証するために、コアセルベート予備形成プロセスが行われる温度を制御することが重要であることも、見出された。より具体的には、カプセル化プロセスの少なくとも最後の一部が、カプセルの通常の架橋の前に、水性媒体のゲル化温度に近いがこれを超えない温度で行われることを確実にすることが望ましいと見出された。ゲル化温度付近の温度の使用は、最終的なカプセルの壁厚および機械的な丈夫さを増加させることが見出された。実際には、ゼラチンコアセルベートが作製されている場合、ゲル化温度は代表的に30°C付近であり、これによりカプセル化プロセスの少なくとも一部は35°C未満の温度で行われるべきである。少なくとも、ゼラチン/アカシアコアセルベートが使用されている場合、上記で考察された従来技術のプロセスにおけるよりも、幾分高い比率で、コアセルベート予備形成溶液中のゼラチンとアカシアとの比率を維持することが望ましいことが見出された。前述のEInkおよびMITの特許および特許出願のうちのいくつかにおいて記載される好ましいプロセスは、約2.4重量のゼラチン濃度で開始する;対照的に、コアセルベート予備形成溶液におけるゼラチンとアカシアとの最適濃度は、代表的に、各々の成分について約3.2重量であることが見出された。予備形成されるコアセルベートにおける水非混和相の乳化が完了した後、プロセスの後期段階において、さらなる水を添加してゼラチンとアカシアとの濃度を約2.4重量に低減することが望ましいと見出された。ここで、以下に実施例が、本発明のコアセルベート予備形成プロセスによって達成され得る、改善したカプセル収率を示すために示されるが、例示の目的のみである。実施例1内相を、上述の2002/0180687に記載されるように実質的に調製した。この内相は、炭化水素溶媒においてポリマーコーティングされたチタニアおよびポリマーコーティングされたカーボンブラックを含む。次いで、この内相を、先行技術PAプロセスおよび本発明のコアセルベート予備形成プロセスPCの両方によってカプセル化した。PCプロセスについて与えられる物質量は、もとのPAプロセスの水およびオイルの量に基づいて、75のスケールダウンした容積のためである。2つのカプセル化のために使用される物質および量を、以下の表1に示す:上記カプセル化を、プロペラ型攪拌器を備えた50L反応器において実施した。先行技術プロセスを、実質的に上述の2002/0180687に記載されるように実施した。ゼラチンを、その反応器中の脱イオン水に添加し、その混合物を、ゼラチンが溶解するまで低速で攪拌し、加熱すると、その溶液は40°Cに達した。別途に、内相を40°Cに加熱し、ゼラチン溶液の水面下にゆっくりと導入し、この溶液を連続的に攪拌した。この内相の添加が完了した後、その内相をカプセルの形成のために適切なサイズの液滴の中へと乳化させるために、攪拌の速度を増加させて、この攪拌を40°Cで60分間続けた。別に、アカシアを水に溶解して、40°Cに加熱した。次いで、得られたアカシア溶液を、泡立ちを避けるように注意して、上記反応器に急速に添加した。得られた混合物のpHを、10の酢酸水溶液を使用して4.94~4.96に低下させて、高速の攪拌を同じ温度でさらに40分間続けた。次いで、その反応混合物の温度を、高速の攪拌を続けながら、数時間にわたって10°Cに低下させて、グルタルアルデヒドを添加した。この添加後、その反応混合物を徐々に25°Cに温め、さらに12時間、勢いよく攪拌した。次いで、その液相を取り出した。コアセルベーション予備形成プロセスを、以下のように行った。18437gの脱イオン水を上記反応器の中に入れて、穏やかな攪拌の下で、ゼラチンをその中に溶解し、次いで、得られた溶液を40°Cに加熱した。次いで、攪拌の速度を増加させて、アカシアを粉末形態でその反応器に直接添加した。アカシアを溶解した後、その混合物を、40°Cで60分間、同じ速度で攪拌し、次いで、そのpHを測定した;このプロセスにおいてこの時点でそのpHは、使用したゼラチンの質に依存して、5.05~5.50の範囲であり得る。すでに室温に保った内相を、約15分間にわたって、ゼラチン/アカシア溶液の水面下に添加した。この内相の添加が完了した後、得られた混合物を、2.5時間、勢いよく攪拌して、所望の液滴サイズを形成させた;その液滴サイズを調べて、平均サイズが、非常に大きいと見出した場合、攪拌速度を増加させた。2.5時間の攪拌の後、すでに40°Cに加熱した補給水を添加して、混合物のpHを測定した;くり返すと、このpHは、使用したゼラチンの質に依存して、5.05~5.50の範囲であり得る。次いで、この反応混合物のpHを、このプロセスの冷却工程に入る前に、約4.90に調整した。攪拌の速度をわずかに減少させて、5分後、この反応器を、5時間にわたって40°C~10°Cに徐々に冷却し;その反応器の温度が30°Cほとんどゼラチンに近いゼラチンの温度に達した場合、攪拌を30分間中断しカプセルの壁を厚くさせるため、次いで、以前と同じ速度で攪拌を再開した。この混合物の温度が10°Cに達した場合、グルタルアルデヒドを添加して、さらなる攪拌の5分後、その反応器を25°Cに加熱し、8時間~12時間この温度で同じ速度で攪拌した。最終的にカプセルを液相から分離した。これらの実験の結果を、添付の図面の図1に示す。図1から、PAコントロール実験曲線Aが、10μm~12μmでピークに達するカプセルサイズの非常に幅広い分布を示し;コントロール実験についての曲線の積分は、所望の30μm~50μmの範囲におけるカプセルの収率がたった23であったことを示すことが、見られる。対照的に、全ての3つの本発明のコアセルベート予備形成プロセスは、カプセルサイズのより狭い分布を示し、そして改善された収率550rpm、650rpmおよび725rpmそれぞれ、曲線B、曲線Cおよび曲線Dのインペラー速度を有するPCプロセスについて、それぞれ27、36および57である所望の30μm~50μmの範囲のカプセルの収率を有することを示した。予想したように、この3つのPCプロセスは、インペラー速度を増加するにつれて40μmのカプセル直径でピークを生成する725rpmプロセス曲線Dカプセルの直径を減少させたことを示した。コアセルベート予備形成プロセスによって生成されたカプセル均一性の改良を、図2Aおよび図2Bにさらに例示する。それぞれ、本発明の725rpmプロセスおよび先行技術プロセスによって生成されたカプセルの顕微鏡写真である。本発明のプロセスによって生成された減少したレベルの微細物は、これらの顕微鏡写真を比較することによって、容易に明らかである。前述から、本発明のコアセルベート予備形成プロセスは、有用なカプセルの収率における実質的な改良を提供し、それによって、そのようなカプセルから生成される電気泳動媒体の所定の量の費用における実質的な減少を提供することが、見られる。本発明はまた、使用できないカプセルの処理に関連した廃棄処理費用を実質的に減少させる。これらの利点は、新しい製造装置を必要とせず、それによって、資本コストを必要とせずに達成され得る。さらに、本発明は、カプセルを形成するために使用される種々の物質が加えられる順序の変更、および特定のプロセスのパラメーター例えば、攪拌速度、冷却サイクル、およびゲル化温度付近の混合の変更のみを必要とするため、コアセルベート予備形成プロセスは、内相またはカプセルの壁を形成するために使用される成分のいずれかの組成物における変更を必要としない。合一制限プロセスすでに述べたように、本発明のプロセスのLCプロセスは、タンパク質コアセルベートにおける水非混和相をカプセル化するためのプロセスである。このLCプロセスは、コロイド状のアルミナ懸濁液および促進剤を含む水相を形成する工程;その水相中の水非混和相の小さい液滴を含む不安定なエマルジョンの形成を引き起こすために効果的な条件下で、その水相中の水非混和相を乳化する工程;ならびにそのエマルジョンの合一およびコアセルベートのカプセル壁によって囲まれる水相のカプセルの形成を可能にする条件下で、そのエメルジョンと、タンパク質およびコアセルベート化剤とを混合する工程を包含する。すでに示したように、合一制限プロセスを適用する際の、このプロセスが開発された状況以外の主要な問題は、適合性の粒子状コロイド性安定剤を選択すること、存在する任意の界面活性剤が、合一に対して安定な最初に形成される微細な水中油エマルジョンを溶かさないことを確実にすることである。電気泳動ディスプレイにおける使用のためのカプセルを製造する工程は、これらの問題の両方に関して特有の課題を示す。実際に、そのようなカプセルに使用される内相すなわち、電気泳動分散、つまり懸濁流体中の1種以上の型の電気泳動粒子の懸濁液は、電気泳動粒子上の電荷を発生および/または維持するために荷電因子の存在を必要とし、それらの荷電因子は代表的に界面活性剤であり、前述の問題の両方に関して困難性を高める。例えば、前述のEInkおよびMITの特許および出願のうちの数件は、荷電因子Solsperse17Kのような市販のカチオン性界面活性のオリゴマー物質を含む、内相を記載している。この物質はカチオン性であるため、それとの結合においてアニオン性の粒子状コロイド性安定剤を使用することを試みる場合、Solsperase17Kは、水相中またはオイル/水界面でアニオン性物質と強く相互作用し、従ってアニオン性物質に疎水性を与える。次いで、安定剤は、内相中に分配して、ピッカリングエマルジョンを安定化する際に効果がなくなる。従って、アニオン性安定剤よりむしろ、カチオン性安定剤を、カチオン性安定剤例えば、Solsperse17Kを含む内相と共に使用しなければならない。また、電気泳動性内相において使用される多くの他の荷電因子のようにSolsperse17Kは、それ自体で弱い界面活性物質であり、その内相の水中油エマルジョンの形成を安定化させる。得られたエマルジョンは、荷電を安定化させるものであり、水相への中性塩例えば、硝酸カリウムの添加によって、不安定化され得る。しかし、水相におけるそのような塩の使用は、ゼラチン/アカシアコアセルベーションを妨げ、その結果、水相をコアセルバーションより前に脱イオン化しなければならないか、または代わりのコアセルベーションプロセスを必要とするかのいずれかである。本発明のLCプロセスの好ましい形態は、これらの問題の両方に対する解決を提供する。コロイド性アルミナ懸濁液は、電気泳動性内相および他の水非混和相と適合性であるカチオン性のコロイド性粒子状物質であることが、見出されている。そのようなコロイド性アルミナ懸濁液は、シリコンウエハー研磨における使用のために製造されて、市販されて容易に利用可能であり、本発明の少なくともいくつかのLCプロセスにおいて改変せずに使用され得る。本発明のLCプロセスにおいて有用と見出されているそのようなコロイド性アルミナ懸濁液の例は、Ultra-sol201A/60、Ultra-sol201A/140、およびUltra-sol201A/280であり、全てEminessTechnologies,Inc.,Monroe,NCから入手可能である。塩の添加に関連した問題は、コアセルベート化剤としてアニオン性ポリマー、望ましくは、アカシアより高い電荷密度およびより高い程度の疎水性を有するアニオン性ポリマーを使用することによって、避けられ得る。コアセルベート化剤としてのそのようなアニオン性ポリマーの使用は、前述の2004/0012839において詳細に議論されている。そのようなアニオン性ポリマーの代表的な例は、ポリアクリル酸およびポリオレフィン-CO-マレイン酸であり、ここで、オレフィン成分は、エチレン、イソブチレン、ビニルエーテル、オクテン、または混合された主要なオレフィンである。これらの物質のうちのいくつかは、種々の供給源から市販されている。電気泳動媒体および可能な他の物質の製造のために使用される本発明の特定のLCプロセスに直面し得る1つのさらなる問題すなわち、懸濁流体に存在するポリマーの分解が、存在する。前述の2002/0180687は、電気泳動媒体の懸濁流体へのポリイソブチレンおよび特定の他のポリマーの添加が、その変換速度を過度に減少させずに、媒体の双安定を非常に増加させ得る方法を記載している。最初の小粒子の水中油エマルジョンを形成するために合一制限プロセスを必要とする強制的均一化状態は、得られた電気泳動媒体における双安定を提供することでポリマーがもはや効果的でないという程度まで、内相におけるポリイソブチレンおよび他の高分子量ポリマーを分解するのに十分である。高い双安定が必要である場合、そのような双安定は、2004年10月7日に出願した同時係属出願番号第10/711,829号対応する国際出願PCT/US2004/033188もまた参照のことに記載される様式のいずれかにおいて達成され得;この出願は、双安定を増加させるために電気泳動微粒子付近のポリマー外殻の操作または剪断下で分解されない画像の安定化添加剤が使用され得ることを記載している。そのような剪断分解されない添加剤の例としは、スチレンおよびポリエチレン-プロピレンから作製される凝集ジ-ブロックコポリマー例えば、全てKratonPolymers,Inc,Belpre,OHから入手可能である、Kraton登録商標G1701、Kraton登録商標G1702またはKraton登録商標G1730が挙げられる。以下の実施例をここに示すが、本発明の合一制限プロセスによって達成され得る改良されたカプセル収率を示すための例示の目的のみである。実施例22つの同一な内相を調製した。その各々は、IsoparEExxonCorporation,HoustonTXから入手可能な炭化水素溶媒;ISOPARは登録商標である中のポリマーコーティングされたクロム酸銅色素の60重量懸濁液42.5g、IsoparE中のポリマーコーティングされたチタニア色素の60重量懸濁液85g、IsoparGIsoparEとして同じ製造業者から提供される炭化水素溶媒中のSolsperse17Kの溶液10.71g、0.77gのSpan80AldrichChemicalCorporationから入手可能な界面活性剤、および31.03gのさらなるIsoparEを含む。実質的に前述の特許文献1に記載されるような、従来技術のカプセル化プロセスを使用するコントロール実験において、内相のうちの1つを使用した。240gの水中の10gのゼラチン溶液に42.5°Cにおいて140mLの内相を添加し、そして得られた混合物を2インチ51mmのプロップインペラーを用いて、650rpmで1時間撹拌することによって、乳化工程を実施した。この時まで、エマルジョンの粒子サイズ分布は、CoulterCounterを使用する分析によって示される場合、本質的に一定であった。次いで、水153mlをこのエマルジョンに添加し、その後98mLの水中の10gのアカシアの溶液を添加した。この時点で、CoulterCounterを使用した粒子サイズ分析は、添付の図面の図3Aおよび3Bにおいて、コントロールと表された曲線によって示される分布を示した。得られた混合物を10°Cに冷ました後、水中のグルタルアルデヒドの50溶液約2gを添加することによって、ゼラチン/アカシアコアセルベートを架橋した。これらのカプセルを、25μmおよび38μmの篩を使用して、沈降および篩過によって単離した。25μmの篩上に残留するカプセルをそのままにした。他の内相は、制限された本発明の合一制限プロセスによって、以下のようにカプセル化した。Ultra-sol201A1403.252g、19.8パーセントの固形物を1Lのネジ蓋付ジャーに計り入れ、そして300gの水で希釈した。内相70gを添加し、そしてこの混合物を手で振盪して懸濁物を作製した。促進剤水中のポリマレイン酸-alt-オレフィンの1溶液0.644g分子量約12000、AldrichChemicalCorporation,Milwaukee,WIより入手を小さなガラスバイアルに計り入れ、そして数ミリリットルの水で補助しながら懸濁物に移した。そして、その懸濁液を再度振盪した。最終的に、水の0.1N硝酸カリウム水溶液50mLを添加した。さらにもう一度振盪した後、この懸濁物をMicrofluidizer登録商標ホモジナイザーMicrofluidics,Inc.より入手に一回通した。均一化した物質を、40°Cに保持した140gの水中の4gのゼラチン溶液に注ぎ、そしてこの混合物をインペラを使用して約500~600rpmで撹拌した。得られた懸濁物に5のポリビニルエーテル-alt-マレイン酸溶液ポリビニルエーテル-alt-無水マレイン酸分子量41000、Polysciences,Inc.,Warren,PAより入手の加水分解によって調製した5gを添加した。少量の2N水酸化ナトリウムの添加により、撹拌した溶液のpHを6.1に調整し、次いでこの懸濁物を10°Cに冷ました。この時点で、CoulterCounterを使用した粒子サイズ分析は、図3Aおよび図3Bにおいて、本発明と記された曲線によって示される分布を示した。次いで、グルタルアルデヒド水溶液水中の50溶液、約2gを添加した。架橋の後、カプセルを上記のように篩過により単離した。図3Aおよび図3Bより、本発明のLCプロセスが、コントロールのプロセスよりずっと密な粒子サイズ分布を与え、所望のサイズ幅この例において、25~45μmにおいてよりよい収率であることが理解される。さらに、本発明のプロセスは、以下の表2中の定量的データにより示されるように、ずっと少ない集団の微細粒子を表す。この表より、本発明のLCプロセスにより作製された、所望の20~45μmのカプセルの収率は、従来技術のプロセスの収率より少なくとも20多かったこと、および本発明が、20μm未満の直径を有する微細なカプセルの数を、少なくとも4の因数に低減したことが、理解される。さらなる実験を行って、本発明のLCプロセスの拡張性を実証した。アルミナ安定剤対内相の比率が変動されることを除き、上記のLCプロセスを繰り返した。この結果を添付の図面の図4に示す。このことから、本プロセスによって作製された指定のカプセルサイズは、LCプロセスについての理論的予測どおり、安定剤対内相の簡単な関数であったことが理解される。また、本発明のLCプロセスは、この方法が、最終的に所望されるカプセルのサイズよりも実質的に小さいサイズ約10分の1小さいに内相の液滴を低減するのに十分である限り、使用される均一化方法における幅広い変動に対して反応しないことが、実験的に見出された。対照的に、従来の乳化プロセスによる所望の粒子サイズ分布の開発は、規模および反応基のジオメトリに高度に依存し、従ってそのプロセスは、スケールアップの間の最適化のために、実質的な開発作業を必要とする。前述より、本発明のLCプロセスが、有用なカプセルの収率における実質的な改善およびさらに好ましい粒子サイズ分布を提供し、そしてプロセスの回転時間を改善し得るはずであり、これによってこのLCプロセスが、このようなカプセルから作製された所定の量の電気泳動媒体のコストについての実質的な低減を達成することが、理解される。本発明のLCプロセスはまた、使用不能なカプセルの処理に関係する廃棄処理コストを実質的に低減する。これらの利点は、莫大な投資コストを負うことなしに達成され得る。さらに、このLCプロセスは、内相の組成物における変更を必要としない。さらに、本発明のLCプロセスは、従来技術のプロセスよりもずっと容易に拡張可能である。"