"処理室内に収容され、第1の温度に加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する工程と、前記第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力下にある反応予備室内で、酸素含有ガスと水素含有ガスとを反応させて酸素を含む反応種を生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力下にある前記処理室内の前記第1の温度に加熱された前記基板に対して供給することで、前記基板上に形成された前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程と、を交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸化膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法。前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、前記反応予備室内に各ガスを、水素含有ガスの流量が酸素含有ガスの流量よりも大きくなるような条件にて供給する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、水素含有ガスの供給開始を酸素含有ガスの供給開始よりも先に行い、水素含有ガスの供給停止を酸素含有ガスの供給停止よりも後に行う請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記各工程を交互に繰り返す際、成膜初期の前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、前記反応予備室内に各ガスを、水素含有ガスの流量が酸素含有ガスの流量よりも大きくなるような条件にて供給し、成膜の途中から前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、前記反応予備室内に各ガスを、酸素含有ガスの流量が水素含有ガスの流量よりも大きくなるような条件にて供給する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、さらに水素含有ガスを、前記反応予備室を介することなく、前記処理室内へダイレクトに供給する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、さらに水素含有ガスを、前記反応予備室を介することなく、前記処理室内へダイレクトに供給することで、前記処理室内を水素含有ガスの流量が酸素含有ガスの流量よりも大きくなるような条件とする請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記各工程を交互に繰り返す際、成膜初期の前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、さらに水素含有ガスを、前記反応予備室を介することなく、前記処理室内へダイレクトに供給し、成膜の途中から前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程での前記処理室内への水素含有ガスのダイレクトな供給を停止する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記各工程を交互に繰り返す際、成膜初期の前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、さらに水素含有ガスを、前記反応予備室を介することなく、前記処理室内へダイレクトに供給することで、前記処理室内を水素含有ガスの流量が酸素含有ガスの流量よりも大きくなるような条件とし、成膜の途中から前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程での前記処理室内への水素含有ガスのダイレクトな供給を停止することで、前記処理室内を酸素含有ガスの流量が水素含有ガスの流量よりも大きくなるような条件とする請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記基板の表面には金属膜が形成されており、前記所定膜厚の酸化膜を形成する工程では、前記金属膜上に前記酸化膜を形成する請求項2に記載の半導体装置の製造方法。前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、前記反応予備室内に各ガスを、酸素含有ガスの流量が水素含有ガスの流量よりも大きくなるような条件にて供給する請求項1記載の半導体装置の製造方法。前記第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力下にある前記反応予備室内で、酸素含有ガスと水素含有ガスとを反応させて酸素を含む反応種を生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力下にある前記処理室内の前記第1の温度、または、前記第1の温度よりも高く前記第2の温度よりも低い第3の温度に加熱された前記基板に対して供給することで、前記基板上に形成された所定膜厚の前記酸化膜を改質する工程をさらに有する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記第1の温度を100°C以上600°C以下とし、前記第2の温度を450°C以上1200°C以下とする請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記第1の温度を100°C以上400°C以下とし、前記第2の温度を450°C以上1200°C以下とする請求項1に記載の半導体装置の製造方法。処理室内に収容され、第1の温度に加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する工程と、前記第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力下にある反応予備室内で、酸素含有ガスと水素含有ガスとを反応させて酸素を含む反応種を生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力下にある前記処理室内の前記第1の温度に加熱された前記基板に対して供給することで、前記基板上に形成された前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程と、を交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸化膜を形成する工程を有する基板処理方法。基板を収容して処理する処理室と、前記処理室内の基板を第1の温度に加熱する第1の加熱源と、複数種類のガスを反応させる反応予備室と、前記反応予備室内を第2の温度に加熱する第2の加熱源と、前記処理室内に所定元素を含む原料ガスを供給する原料ガス供給系と、前記反応予備室内に酸素含有ガスを供給する酸素含有ガス供給系と、前記反応予備室内に水素含有ガスを供給する水素含有ガス供給系と、前記反応予備室と前記処理室とを接続する配管部と、前記処理室内および前記反応予備室内の圧力を調整する圧力調整部と、前記処理室内に収容され、前記第1の温度に加熱された基板に対して、前記原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する処理と、前記第1の温度よりも高い前記第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力下にある前記反応予備室内で、酸素含有ガスと水素含有ガスとを反応させて酸素を含む反応種を生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力下にある前記処理室内の前記第1の温度に加熱された前記基板に対して供給することで、前記基板上に形成された前記所定元素含有層を酸化層に変化させる処理と、を交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸化膜を形成するように、前記第1の加熱源、前記第2の加熱源、前記原料ガス供給系、前記酸素含有ガス供給系、前記水素含有ガス供給系および前記圧力調整部を制御する制御部と、を有する基板処理装置。しかしながら、生産性向上の要求から、成膜中に成膜速度を律速する酸化剤による酸化時間が問題となり、低温領域において、より強い酸化力を持つ酸化剤が必要となってきた。そして、O3ガスやプラズマにより励起されたO2ガスによる酸化力では、生産性向上の要求を満たす上で十分とは言えなくなってきた。従って本発明の目的は、成膜における酸化時間を短縮し、生産性を向上させることができる半導体装置の製造方法、基板処理方法および基板処理装置を提供することにある。本発明の一態様によれば、処理室内に収容され、第1の温度に加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する工程と、前記第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力下にある反応予備室内で、酸素含有ガスと水素含有ガスとを反応させて酸素を含む反応種を生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力下にある前記処理室内の前記第1の温度に加熱された前記基板に対して供給することで、前記基板上に形成された前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程と、を交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸化膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法が提供される。本発明の他の態様によれば、処理室内に収容され、第1の温度に加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する工程と、前記第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力下にある反応予備室内で、酸素含有ガスと水素含有ガスとを反応させて酸素を含む反応種を生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力下にある前記処理室内の前記第1の温度に加熱された前記基板に対して供給することで、前記基板上に形成された前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程と、を交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸化膜を形成する工程を有する基板処理方法が提供される。本発明の更に他の態様によれば、基板を収容して処理する処理室と、前記処理室内の基板を第1の温度に加熱する第1の加熱源と、複数種類のガスを反応させる反応予備室と、前記反応予備室内を第2の温度に加熱する第2の加熱源と、前記処理室内に所定元素を含む原料ガスを供給する原料ガス供給系と、前記反応予備室内に酸素含有ガスを供給する酸素含有ガス供給系と、前記反応予備室内に水素含有ガスを供給する水素含有ガス供給系と、前記反応予備室と前記処理室とを接続する配管部と、前記処理室内および前記反応予備室内の圧力を調整する圧力調整部と、前記処理室内に収容され、前記第1の温度に加熱された基板に対して、前記原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する処理と、前記第1の温度よりも高い前記第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力下にある前記反応予備室内で、酸素含有ガスと水素含有ガスとを反応させて酸素を含む反応種を生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力下にある前記処理室内の前記第1の温度に加熱された前記基板に対して供給することで、前記基板上に形成された前記所定元素含有層を酸化層に変化させる処理と、を交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸化膜を形成するように、前記第1の加熱源、前記第2の加熱源、前記原料ガス供給系、前記酸素含有ガス供給系、前記水素含有ガス供給系および前記圧力調整部を制御する制御部と、を有する基板処理装置が提供される。本発明によれば、成膜における酸化時間を短縮し、生産性を向上させることができる半導体装置の製造方法、基板処理方法および基板処理装置を提供することができる。以下に本発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。図1は、本実施の形態で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉202部分を縦断面図で示している。また、図2は本実施の形態で好適に用いられる縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉202部分を図1のA-A線断面図で示している。なお、本発明は、本実施形態にかかる基板処理装置に限らず、枚葉式、HotWall型、ColdWall型の処理炉を有する基板処理装置にも好適に適用できる。図1に示されているように、処理炉202は第1の加熱源第1の加熱手段としての第1のヒータ207を有する。第1のヒータ207は円筒形状であり、保持板としてのヒータベース図示せずに支持されることにより垂直に据え付けられている。第1のヒータ207は、抵抗加熱型のヒータ抵抗加熱による熱源であり、後述する処理室201内のウエハ200を第1の温度に加熱するように構成されている。第1のヒータ207の内側には、第1のヒータ207と同心円状に反応管としてのプロセスチューブ203が配設されている。プロセスチューブ203は、例えば石英SiO2または炭化シリコンSiC等の耐熱性材料により構成されており、上端が閉塞し下端が開口した円筒形状に形成されている。プロセスチューブ203の筒中空部には処理室反応室201が形成されており、基板としてのウエハ200を後述するボート217によって水平姿勢で垂直方向に多段に整列した状態で収容可能に構成されている。プロセスチューブ203により反応容器処理容器が形成される。プロセスチューブ203内には、第1ガス導入部としての第1ノズル233と、第2ガス導入部としての第2ノズル233aとが、プロセスチューブ203下部の側壁を貫通するように設けられている。第1ノズル233と第2ノズル233aは、それぞれ、処理室201を構成しているプロセスチューブ203の内壁とウエハ200との間における円弧状の空間に、プロセスチューブ203の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ200の積載方向上方に向かって立ち上がるように設けられている。すなわち、第1ノズル233、第2ノズル233aは、それぞれ、ウエハ200が配列されるウエハ配列領域の側方に設けられている。第1ノズル233、第2ノズル233aはL字型のロングノズルとして構成されている。第1ノズル233、第2ノズル233aの側面にはガスを供給するガス供給孔248、248aがそれぞれ設けられている。ガス供給孔248、248aはプロセスチューブ203の中心を向くように開口しており、ウエハ200に向けてガスを供給することが可能となっている。このガス供給孔248、248aは、いずれも、下部から上部にわたってそれぞれ同一の開口面積を有し、更に同じ開口ピッチで設けられている。第1ノズル233には原料ガス供給管232が接続されており、第2ノズル233aには反応ガス供給管232hが接続されている。なお、プロセスチューブ203の下方に、プロセスチューブ203を支持する金属製のマニホールドを設け、第1ノズル233と、第2ノズル233aとを、この金属製のマニホールドの側壁を貫通するように設けるようにしてもよい。この場合、この金属製のマニホールドに、さらに後述する排気管231を設けるようにしてもよい。なお、この場合であっても、排気管231を金属製のマニホールドではなく、プロセスチューブ203の下部に設けるようにしてもよい。このように、処理炉の炉口部を金属製とし、この金属製の炉口部にノズル等を取り付けるようにしてもよい。原料ガス供給管232には上流方向から順に流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラMFC241、及び開閉弁であるバルブ243が設けられている。また、原料ガス供給管232のバルブ243よりも下流側には、第1不活性ガス供給管232fが接続されている。この第1不活性ガス供給管232fには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラ241f、及び開閉弁であるバルブ243fが設けられている。原料ガス供給管232の先端部には、上述の第1ノズル233が接続されている。主に、原料ガス供給管232、マスフローコントローラ241、バルブ243により原料ガス供給系が構成される。なお、第1ノズル233を原料ガス供給系に含めて考えてもよい。また、主に、第1不活性ガス供給管232f、マスフローコントローラ241f、バルブ243fにより、第1不活性ガス供給系が構成される。第1不活性ガス供給系はパージガス供給系としても機能する。なお、原料ガス供給管232の第1不活性ガス供給管232fとの接続部よりも下流側には、水素含有ガス供給管232eが接続されている。水素含有ガス供給管232eには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラ241e、及び開閉弁であるバルブ243eが設けられている。また、水素含有ガス供給管232eのバルブ243eよりも下流側には、不活性ガスを供給する第2不活性ガス供給管232gが接続されている。この第2不活性ガス供給管232gには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラ241g、及び開閉弁であるバルブ243gが設けられている。主に、水素含有ガス供給管232e、マスフローコントローラ241e、バルブ243eにより水素含有ガス供給系が構成される。また、主に、第2不活性ガス供給管232g、マスフローコントローラ241g、バルブ243gにより、第2不活性ガス供給系が構成される。第2不活性ガス供給系はパージガス供給系としても機能する。原料ガス供給管232からは、所定元素を含む原料ガス、すなわち、所定元素としての金属元素であるジルコニウムZrを含む原料ガスジルコニウム原料ガスとして、例えば、テトラキスエチルメチルアミノジルコニウムZr[NC2H5CH3]4、略称TEMAZガスが、マスフローコントローラ241、バルブ243、第1ノズル233を介して処理室201内に供給される。すなわち、原料ガス供給系はジルコニウム原料ガス供給系として構成される。このとき同時に、第1不活性ガス供給管232fから、不活性ガスが、マスフローコントローラ241f、バルブ243fを介して原料ガス供給管232内に供給されるようにしてもよい。原料ガス供給管232内に供給された不活性ガスは、第1ノズル233を介してTEMAZガスと一緒に処理室201内に供給される。なお、TEMAZのように常温常圧下で液体状態である液体原料を用いる場合は、液体原料を気化器やバブラ等の気化システムにより気化して、原料ガスとして供給することとなる。水素含有ガス供給管232eからは、水素含有ガス、すなわち、還元性ガスとして、例えば水素H2ガスが、マスフローコントローラ241e、バルブ243e、第1ノズル233を介して処理室201内に供給される。すなわち、水素含有ガス供給系は還元性ガス供給系として構成される。このとき同時に、第2不活性ガス供給管232gから、不活性ガスが、マスフローコントローラ241g、バルブ243gを介して水素含有ガス供給管232e内に供給されるようにしてもよい。反応ガス供給管232hには、開閉弁であるバルブ243hが設けられている。反応ガス供給管232hの上流側には、後述する反応予備室301を構成する反応予備容器300が接続されている。なお、反応ガス供給管232hの反応予備室301近傍には、その内部の圧力、すなわち反応予備室301の2次側下流側の圧力を検出する圧力検出器圧力検出部としての圧力センサ245bが設けられている。主に、反応ガス供給管232h、バルブ243hにより反応ガス供給系が構成される。また、反応ガス供給管232hおよび第2ノズル233aにより、反応予備室301と処理室201とを接続し、両室を連通させる接続部としての配管部連通部が構成され、この配管部により、反応予備室301内から処理室201内へガスを流す流路が形成される。反応予備容器300には、さらに酸素含有ガス供給管232aと水素含有ガス供給管232bとが接続されている。正確には、反応予備容器300には、酸素含有ガス供給管232aと水素含有ガス供給管232bとが合流した合流配管部が接続されており、酸素含有ガス供給管232a、水素含有ガス供給管232bより、合流配管部を介して、反応予備室301内に、酸素含有ガスと水素含有ガスとを供給可能なように構成されている。酸素含有ガス供給管232aには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラ241a、及び開閉弁であるバルブ243aが設けられている。また、酸素含有ガス供給管232aのバルブ243aよりも下流側には、不活性ガスを供給する第3不活性ガス供給管232cが接続されている。この第3不活性ガス供給管232cには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラ241c、及び開閉弁であるバルブ243cが設けられている。酸素含有ガス供給管232aの先端部下流端部には、合流配管部を介して反応予備室301が接続されている。主に、酸素含有ガス供給管232a、マスフローコントローラ241a、バルブ243aにより酸素含有ガス供給系が構成される。また、主に、第3不活性ガス供給管232c、マスフローコントローラ241c、バルブ243cにより、第3不活性ガス供給系が構成される。第3不活性ガス供給系はパージガス供給系としても機能する。水素含有ガス供給管232bには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラ241b、及び開閉弁であるバルブ243bが設けられている。また、水素含有ガス供給管232bのバルブ243bよりも下流側には、不活性ガスを供給する第4不活性ガス供給管232dが接続されている。この第4活性ガス供給管232dには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラ241d、及び開閉弁であるバルブ243dが設けられている。水素含有ガス供給管232bの先端部下流端部には、合流配管部を介して反応予備室301が接続されている。主に、水素含有ガス供給管232b、マスフローコントローラ241b、バルブ243bにより水素含有ガス供給系が構成される。また、主に、第4不活性ガス供給管232d、マスフローコントローラ241d、バルブ243dにより、第4不活性ガス供給系が構成される。第4不活性ガス供給系はパージガス供給系としても機能する。酸素含有ガス供給管232aからは、酸素含有ガス、すなわち、酸化性ガスとして、例えば酸素O2ガスが、マスフローコントローラ241a、バルブ243aを介して反応予備室301内に供給される。すなわち、酸素含有ガス供給系は酸化性ガス供給系として構成される。このとき同時に、第3不活性ガス供給管232cから、不活性ガスが、マスフローコントローラ241c、バルブ243cを介して酸素含有ガス供給管232a内に供給されるようにしてもよい。水素含有ガス供給管232bからは、水素含有ガス、すなわち、還元性ガスとして、例えば水素H2ガスが、マスフローコントローラ241b、バルブ243bを介して反応予備室301内に供給される。すなわち、水素含有ガス供給系は還元性ガス供給系として構成される。このとき同時に、第4不活性ガス供給管232dから、不活性ガスが、マスフローコントローラ241d、バルブ243dを介して水素含有ガス供給管232b内に供給されるようにしてもよい。なお、酸素含有ガス供給管232aと水素含有ガス供給管232bとが合流した合流配管部の下流側の反応予備室301近傍には、その内部の圧力、すなわち反応予備室301の1次側上流側の圧力を検出する圧力検出器圧力検出部としての圧力センサ245aが設けられている。反応予備容器300は、例えば石英SiO2または炭化シリコンSiC等の耐熱性材料により構成されており、円筒形状に形成されている。反応予備容器300の筒中空部には反応予備室301が形成されており、反応予備室301は、その内部で酸素含有ガスと水素含有ガスとを反応させるように構成されている。反応予備容器300には、1つのインレットと1つのアウトレットが設けられている。反応予備容器300のインレットには、上述の酸素含有ガス供給管232aと水素含有ガス供給管232bとが合流した合流配管部が接続されており、反応予備室301内に酸素含有ガスと水素含有ガスとを供給することが可能なように構成されている。反応予備容器300のアウトレットには、上述の反応ガス供給管232hが接続されており、反応予備室301内で酸素含有ガスと水素含有ガスとを反応させて生成させた原子状酸素O等の酸素を含む反応種を反応ガス供給管232h内へ供給することが可能なように構成されている。反応予備容器300の周囲には、第2の加熱源第2の加熱手段としての第2のヒータ302が、反応予備容器300の円筒側面を覆うように設けられている。第2のヒータ302は円筒形状であり、同じく円筒形状である反応予備容器300と同心円状に設けられている。第2のヒータ302は、抵抗加熱型のヒータ抵抗加熱による熱源であり、反応予備室301内を第1の温度よりも高い第2の温度に加熱するよう構成されている。なお、第2のヒータ302は、第1のヒータ207とは独立して制御可能に構成されている。また、第2のヒータ302および反応予備容器300の周囲には、断熱部材303が設けられている。なお、上述のように、酸素含有ガス供給管232aと水素含有ガス供給管232bとが合流した合流配管部、反応ガス供給管232hの反応予備室301近傍には、圧力センサ245a,245bがそれぞれ設けられている。上述のように、圧力センサ245aは、反応予備室301の1次側上流側の圧力、すなわち反応予備室301のインレット側の圧力を検出するように構成されており、圧力センサ245bは、反応予備室301の2次側下流側の圧力、すなわち反応予備室301のアウトレット側の圧力を検出するように構成されている。なお、ウエハ200に対する処理中の少なくとも後述する酸化工程においては、圧力センサ245a,245bにより、反応予備室301の1次側の圧力と、反応予備室301の2次側の圧力がモニターされ、反応予備室301内の圧力が大気圧未満の所定の圧力に維持されているかどうかが監視される。このとき、反応予備室301と処理室201との間の配管部内の圧力も大気圧未満の所定の圧力に維持されているかどうか監視される。なお、反応予備室301内の圧力や配管部内の圧力が大気圧未満の所定の圧力に維持されているかどうかを監視するには、反応予備室301の少なくとも2次側の圧力をモニターすればよく、1次側の圧力のモニタリングは必ずしも行わなくてよい。この場合、反応予備室301の1次側の圧力センサ245aを省略してもよい。ただし、反応予備室301の1次側の圧力と2次側の圧力との両方の圧力をモニターする方が、より確実に反応予備室301内の圧力が大気圧未満の所定の圧力に維持されているかどうかを監視でき、より適正な量の反応種を生成することが可能となり、また、安全性をより高めることが可能となる。プロセスチューブ203の下部には、処理室201内の雰囲気を排気する排気管231が設けられている。プロセスチューブ203と排気管231との接続部に排気口が形成される。排気管231には、圧力検出器としての圧力センサ245及び圧力調整器としてのAPCAutoPressureControllerバルブ244を介して、真空排気装置としての真空ポンプ246が接続されている。なお、APCバルブ244は、真空ポンプ246を作動させた状態で弁を開閉することにより、処理室201内の真空排気真空排気停止を行うことができ、更に、真空ポンプ246を作動させた状態で弁開度を調節することにより、処理室201内の圧力調整を行うことができるように構成されている開閉弁である。これらの構成により、真空ポンプ246を作動させつつ、圧力センサ245により検出された圧力情報に基づいてAPCバルブ244の弁の開度を調節することにより、処理室201内の圧力が所定の圧力真空度となるよう真空排気することが可能となっている。主に、排気管231、圧力センサ245、APCバルブ244、真空ポンプ246により排気系が構成される。なお、ウエハ200に対する処理中は、圧力センサ245により検出された圧力情報に基づいてAPCバルブ244の弁の開度が調節され、処理室201内の圧力が大気圧未満の所定の圧力となるように調整制御されるが、このとき、少なくとも後述する酸化工程においては、反応予備室301内の圧力も大気圧未満の所定の圧力となるように調整される。また、反応予備室301と処理室201との間の配管部内の圧力も大気圧未満の所定の圧力となるように調整される。このとき上述のように、圧力センサ245a,245bにより、反応予備室301の1次側の圧力と2次側の圧力がモニターされ、反応予備室301内の圧力や配管部内の圧力が大気圧未満の所定の圧力に維持されているかどうかが監視される。ここで、反応予備室301内の圧力が大気圧未満の所定の圧力、すなわち、3999Pa以下、好ましくは2666Pa以下の圧力に維持されている場合、所定の温度、例えば450°C以上の温度下では、O2ガスとH2ガスとが反応し、原子状酸素O等の反応種を生成することが可能となる。特に、反応予備室301内の圧力が1333Pa以下の圧力に維持されている場合、所定の温度、例えば450°C以上の温度下では、O2ガスとH2ガスとが適正に反応し、H2Oを生成することなく、適正な量の原子状酸素O等の反応種を生成することが可能となる。なお、原子状酸素O等の反応種の生成効率は、同じ温度下では、反応予備室301内の圧力を1333Pa以下とした場合が最も高く、反応予備室301内の圧力を2666Pa以下とした場合が次に高く、反応予備室301内の圧力を3999Pa以下とした場合がその次に高い。すなわち、反応予備室301内の圧力は、3999Pa以下、好ましくは2666Pa以下、より好ましくは1333Pa以下とするのがよい。更に、これらの圧力下では、例えば450°C以上の熱が加わった場合でも、O2ガスとH2ガスとの反応確率が比較的低く、連鎖反応に至るに必要な反応熱による熱量供給がなされず、また、局所的な体積膨張に伴う圧力変動が吸収されることから、O2ガスとH2ガスの混合気体の爆発範囲から外すことが可能となる。逆に、反応予備室301内の圧力が3999Paを超えると、例えば450°C以上の熱が加わった場合に、O2ガスとH2ガスとの反応が進み過ぎ、H2Oが比較的多く生成されてしまい、原子状酸素O等の反応種の生成量が減少し、この反応種を反応の主体とする処理を適正に行うことができなくなる。更に、この温度および圧力下では、H2/O2比によっては、爆発の危険が生じてしまう。そこで、本実施形態では、反応予備室301内の圧力が大気圧未満の所定の圧力、すなわち、3999Pa30Torr以下の圧力に維持されている場合は、反応予備室301内へのH2ガスの供給を可能とし、反応予備室301内の圧力が3999Pa以下の圧力に維持されていない場合、すなわち3999Paを超過した場合は、反応予備室301内へのH2ガスの供給を不可能としている。例えば、反応予備室301内の圧力が3999Paを超過した場合において、バルブ243bが閉状態の場合は、これを開状態とできないようにし、反応予備室301内へのH2ガスの供給を行えないようにする。このときバルブ243aが閉状態の場合、これを開状態とできないようにし、反応予備室301内へのO2ガスの供給を行えないようにしてもよい。また、反応予備室301内の圧力が3999Paを超過した場合において、バルブ243bが既に開状態の場合は、これを閉状態とし、反応予備室301内へのH2ガスの供給を停止させることで、ウエハ200に対する処理を停止させる。このときバルブ243aが既に開状態の場合は、これを閉状態とし、反応予備室301内へのO2ガスの供給を停止させるようにしてもよい。ただしこの場合、H2/O2比によっては爆発範囲に入ることも考えられるので、O2ガスの供給停止をH2ガスの供給停止よりも遅らせる等して、O2ガスの供給停止のタイミングを適正に調整する必要がある。一方、反応予備室301内の圧力が3999Pa以下の圧力に維持されている場合は、バルブ243bを開状態とすることができる状態に保ち、反応予備室301内へのH2ガスの供給を可能な状態に維持する。バルブ243aについても同様、開状態とすることができる状態に保ち、反応予備室301内へのO2ガスの供給を可能な状態に維持する。このように、本実施形態では、ウエハ200に対する処理中の少なくとも酸化工程においては、圧力センサ245a,245bを用いて、反応予備室301内の圧力をモニターすることで、反応予備室301内の圧力が大気圧未満の所定の圧力である場合にのみ反応予備室301内へのH2ガスの供給、更にはO2ガスの供給を可能にするといった具合に、圧力センサ245a,245bをインターロックのトリガーとして使用している。なお、このインターロック制御は後述するコントローラ280により行う。なお、ウエハ200に対する処理中の少なくとも酸化工程においては、圧力センサ245により検出された圧力情報に基づいてAPCバルブ244をフィードバック制御する際、圧力センサ245a,245bにより検出された圧力情報を考慮するようにしてもよい。すなわち、ウエハ200に対する処理中の少なくとも酸化工程においては、圧力センサ245,245a,245bにより検出された圧力情報に基づいてAPCバルブ244をフィードバック制御して、処理室201内の圧力が大気圧未満の所定の圧力となるように、また、反応予備室301内の圧力や配管部内の圧力が大気圧未満の所定の圧力となるように制御するようにしてもよい。主に、圧力センサ245,245a,245b、APCバルブ244により、圧力制御部圧力調整部が構成される。プロセスチューブ203の下方には、プロセスチューブ203の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシールキャップ219が設けられている。シールキャップ219は、プロセスチューブ203の下端に垂直方向下側から当接されるように構成されている。シールキャップ219は、例えばステンレス等の金属からなり、円盤状に形成されている。シールキャップ219の上面には、プロセスチューブ203の下端と当接するシール部材としてOリング220が設けられている。シールキャップ219の処理室201と反対側には、後述する基板保持具としてのボート217を回転させる回転機構267が設置されている。回転機構267の回転軸255は、シールキャップ219を貫通してボート217に接続されている。回転機構267は、ボート217を回転させることでウエハ200を回転させるように構成されている。シールキャップ219は、プロセスチューブ203の外部に垂直に設置された昇降機構としてのボートエレベータ115によって垂直方向に昇降されるように構成されている。ボートエレベータ115は、シールキャップ219を昇降させることで、ボート217を処理室201内に対して搬入搬出することが可能なように構成されている。基板保持具としてのボート217は、例えば石英や炭化珪素等の耐熱性材料により構成されており、複数枚のウエハ200を水平姿勢で、かつ、互いに中心を揃えた状態で整列させて多段に保持するように構成されている。なお、ボート217の下部には、例えば石英や炭化珪素等の耐熱性材料からなる断熱部材218が設けられており、第1のヒータ207からの熱がシールキャップ219側に伝わりにくくなるように構成されている。なお、断熱部材218は、石英や炭化珪素等の耐熱性材料からなる複数枚の断熱板と、これら断熱板を水平姿勢で多段に支持する断熱板ホルダとにより構成してもよい。プロセスチューブ203内には、温度検出器としての温度センサ263が設置されており、温度センサ263により検出された温度情報に基づき第1のヒータ207への通電具合を調整することで、処理室201内の温度が所望の温度分布となるように構成されている。温度センサ263は、第1ノズル233及び第2ノズル233aと同様に、L字型に構成されており、プロセスチューブ203の内壁に沿って設けられている。また、反応予備室301内にも、温度検出器としての温度センサ263aが設置されており、温度センサ263aにより検出された温度情報に基づき第2のヒータ302への通電具合を調整することで、反応予備室301内の温度が所望の温度となるように構成されている。なお、ウエハ200に対する処理中は、温度センサ263により検出された温度情報に基づき第1の第1のヒータ207への通電具合が調整され、処理室201内のウエハ200が第1の温度となるように制御される。また、温度センサ263aにより検出された温度情報に基づき第2のヒータ302への通電具合が調整され、処理室201内および反応予備室301内が第1の温度よりも高い第2の温度となるように制御される。図11に示されているように、制御部制御手段であるコントローラ280は、CPUCentralProcessingUnit280a、RAMRandomAccessMemory280b、記憶装置280c、I/Oポート280dを備えたコンピュータとして構成されている。RAM280b、記憶装置280c、I/Oポート280dは、内部バス280eを介して、CPU280aとデータ交換可能なように構成されている。コントローラ280には、例えばタッチパネル等として構成された入出力装置281が接続されている。記憶装置280cは、例えばフラッシュメモリ、HDDHardDiskDrive等から構成されている。記憶装置280c内には、基板処理装置の動作を制御する制御プログラムや、後述する基板処理の手順や条件などが記載されたプロセスレシピ等が、読み出し可能に格納されている。なお、プロセスレシピは、後述する基板処理工程における各手順をコントローラ280に実行させ、所定の結果を得ることが出来るように組み合わされたものであり、プログラムとして機能する。以下、このプロセスレシピや制御プログラム等を総称して、単にプログラムともいう。また、RAM280bは、CPU280aによって読み出されたプログラムやデータ等が一時的に保持されるメモリ領域ワークエリアとして構成されている。I/Oポート280dは、上述のマスフローコントローラ241、241a、241b、241c、241d、241e、241f、241g、バルブ243、243a、243b、243c、243d、243e、243f、243g、243h、圧力センサ245、245a、245b、APCバルブ244、真空ポンプ246、第1のヒータ207、第2のヒータ302、温度センサ263、263a、回転機構267、ボートエレベータ115等に接続されている。CPU280aは、記憶装置280cから制御プログラムを読み出して実行すると共に、入出力装置281からの操作コマンドの入力等に応じて記憶装置280cからプロセスレシピを読み出すように構成されている。そして、CPU280aは、読み出したプロセスレシピの内容に沿うように、マスフローコントローラ241、241a、241b、241c、241d、241e、241f、241gによるガス流量調整、バルブ243、243a、243b、243c、243d、243e、243f、243g、243hの開閉動作、圧力センサ245、245a、245bによる圧力モニタリング、APCバルブ244の開閉動作及びAPCバルブ244による圧力センサ245に基づく圧力調整、圧力センサ245a、245bに基づくインターロック動作、温度センサ263に基づく第1のヒータ207の温度調整、温度センサ263aに基づく第2のヒータ302の温度調整、真空ポンプ246の起動停止、回転機構267の回転速度調節、ボートエレベータ115によるボート217の昇降動作等を制御するように構成されている。なお、コントローラ280は、専用のコンピュータとして構成されている場合に限らず、汎用のコンピュータとして構成されていてもよい。例えば、上述のプログラムを格納したコンピュータ読み取り可能な記録媒体例えば、磁気テープ、フレキシブルディスクやハードディスク等の磁気ディスク、CDやDVD等の光ディスク、MO等の光磁気ディスク、USBメモリやメモリカード等の半導体メモリ282を用意し、係る記録媒体282を用いて汎用のコンピュータにプログラムをインストールすること等により、本実施形態に係るコントローラ280を構成することができる。なお、コンピュータにプログラムを供給するための手段は、記録媒体282を介して供給する場合に限らない。例えば、インターネットや専用回線等の通信手段を用い、記録媒体282を介さずにプログラムを供給するようにしてもよい。次に、上述の基板処理装置の処理炉を用いて、半導体装置デバイスの製造工程の一工程として、基板上に高誘電率絶縁膜である酸化膜としての金属酸化膜を成膜するシーケンス例について説明する。なお、以下の説明において、基板処理装置を構成する各部の動作はコントローラ280により制御される。第1の成膜シーケンス図3に、本実施形態の第1の成膜シーケンスにおけるガス供給のタイミング図を示す。図3の上側の図は処理室内へのガス供給のタイミングを示しており、下側の図は反応予備室内へのガス供給のタイミングを示している。なお図3は、便宜上、処理室内および反応予備室内へ供給する主な物質の供給タイミングを示している。本実施形態の第1の成膜シーケンスでは、処理室内に収容され、第1の温度に加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスTEMAZガスを供給することで、基板上に所定元素含有層Zr含有層を形成する工程と、第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力雰囲気下にある反応予備室内で、酸素含有ガスO2ガスと水素含有ガスH2ガスとを反応させて酸素を含む反応種原子状酸素Oを生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理室内の第1の温度に加熱された基板に対して供給することで、基板上に形成された所定元素含有層を酸化して酸化層ZrO2層に変化させる工程と、を交互に繰り返すことで、基板上に所定膜厚の酸化膜ZrO2膜を形成する。以下、これを具体的に説明する。なお、本実施形態の第1の成膜シーケンスでは、原料ガスとしてTEMAZガスを、酸素含有ガスとしてO2ガスを、水素含有ガスとしてH2ガスを用い、図3の成膜シーケンスにより、基板上に高誘電率絶縁膜として金属酸化膜であるZrO2膜を形成する例について説明する。なお、本実施形態の第1の成膜シーケンスでは、所定元素が金属元素であるジルコニウムZrに、所定元素含有層が金属元素含有層であるジルコニウム含有層Zr含有層に、酸化層が金属酸化層であるジルコニウム酸化層ZrO2層に、酸化膜が金属酸化膜であるジルコニウム酸化膜ZrO2膜に相当する。複数枚のウエハ200がボート217に装填ウエハチャージされると、図1に示されているように、複数枚のウエハ200を保持したボート217は、ボートエレベータ115によって持ち上げられて処理室201内に搬入ボートロードされる。この状態で、シールキャップ219はOリング220を介してプロセスチューブ203の下端をシールした状態となる。続いて、処理室201内が大気圧未満の所望の圧力真空度となるように真空ポンプ246によって真空排気される。このとき、反応ガス供給管232hのバルブ243hを開いておくことで、反応予備室301内も大気圧未満の所望の圧力となるように真空ポンプ246によって真空排気されることとなる。同時に、反応予備室301と処理室201との間の配管部内反応ガス供給管232h内および第2ノズル233a内も大気圧未満の所望の圧力となるように真空ポンプ246によって真空排気されることとなる。なお、反応予備室301内は、反応ガス供給管232h、第2ノズル233a、処理室201、排気管231を介して真空排気される。この際、処理室201内の圧力は圧力センサ245により測定され、この測定された圧力情報に基づいてAPCバルブ244がフィードバック制御される圧力調整。このとき、圧力センサ245a,245bにより、反応予備室301の1次側の圧力と2次側の圧力がモニターされ、反応予備室301内の圧力や配管部内の圧力が大気圧未満の所定の圧力に維持されているかどうかが監視される圧力モニタリング。ここで、反応予備室301内の圧力が大気圧未満の所定の圧力、すなわち、3999Pa30Torr以下の圧力に維持されている場合は、反応予備室301内へのH2ガスの供給を可能とし、反応予備室301内の圧力が3999Pa以下の圧力に維持されていない場合、すなわち3999Paを超えている場合は、反応予備室301内へのH2ガスの供給を不可能とするようインターロック制御が行われる。なお、反応予備室301内へのO2ガスの供給についても同様にインターロック制御が行われるようにしてもよい。また、このとき、圧力センサ245,245a,245bにより測定された圧力情報に基づいてAPCバルブ244をフィードバック制御するようにしてもよい。この圧力調整や圧力モニタリングは、少なくとも、ウエハ200に対する処理が完了するまでの間、継続して行われる。また、処理室201内および処理室201内のウエハ200が第1の温度となるように第1のヒータ207によって加熱される。この際、処理室201内が所望の温度分布となるように温度センサ263が検出した温度情報に基づき第1のヒータ207への通電具合がフィードバック制御される温度調整。また、このとき、反応予備室301内が第1の温度よりも高い第2の温度となるように第2のヒータ302によって加熱される。この際、反応予備室301内が所望の温度となるように温度センサ263aが検出した温度情報に基づき第2のヒータ302への通電具合がフィードバック制御される。続いて、回転機構267によりボート217が回転されることでウエハ200が回転される。なお、ボート217の回転によるウエハ200の回転は、少なくとも、ウエハ200に対する処理が完了するまでの間、継続して行われる。その後、後述する4つのステップを順次実行する。[ステップ1]ジルコニウム含有層形成工程原料ガス供給管232のバルブ243を開き、原料ガス供給管232にTEMAZガスを流す。TEMAZガスは、原料ガス供給管232から流れ、マスフローコントローラ241により流量調整される。流量調整されたTEMAZガスは、第1ノズル233のガス供給孔248から、加熱された減圧状態の処理室201内におけるウエハ配列領域に対応するウエハ配列領域側方における領域の複数箇所から供給される。処理室201内に供給されたTEMAZガスは、処理室201内を流下してウエハ配列領域の下端側に設けられた排気口を介して排気管231から排気されるTEMAZガス供給。このとき第1不活性ガス供給管232fのバルブ243fを開き、第1不活性ガス供給管232fから不活性ガスとしてN2ガスを供給するようにしてもよい。N2ガスは、マスフローコントローラ241fにより流量調整されて、原料ガス供給管232内に供給される。流量調整されたN2ガスは原料ガス供給管232内で、流量調整されたTEMAZガスと混合されて、第1ノズル233のガス供給孔248から、加熱された減圧状態の処理室201内に供給され、排気管231から排気されることとなる。なお、このとき第2ノズル233a内へのTEMAZガスの侵入を防止するために、バルブ243c、243dを開き、第3不活性ガス供給管232c、第4不活性ガス供給管232d内にN2ガスを流すようにしてもよい。N2ガスは、酸素含有ガス供給管232a、水素含有ガス供給管232b、反応ガス供給管232h、第2ノズル233aを介して処理室201内に供給され、排気管231から排気されることとなる。このとき、APCバルブ244を適正に調整して、処理室201内の圧力を、大気圧未満、例えば1~1333Paの範囲内の圧力に維持する。マスフローコントローラ241で制御するTEMAZガスの供給流量は、例えば10~2000sccm0.01~2slmの範囲内の流量とする。マスフローコントローラ241f,241c,241dで制御するN2ガスの供給流量は、それぞれ例えば100~2000sccm0.1~2slmの範囲内の流量とする。TEMAZガスをウエハ200に晒す時間は、例えば1~120秒間の範囲内の時間とする。第1のヒータ207の温度は、上述の圧力帯において処理室201内でCVD反応が生じるような温度となるように設定する。すなわちウエハ200の温度が第1の温度、例えば100~400°Cの範囲内の温度となるように第1のヒータ207の温度を設定する。なお、ウエハ200の温度が100°C未満となるとウエハ200上においてTEMAZガスが分解、吸着しにくくなる。また、ウエハ200の温度が400°Cを超えるとCVD反応が強くなり、膜厚均一性の悪化が顕著となる。よって、ウエハ200の温度は100°C以上400°C以下の範囲内の温度とするのが好ましい。上述の条件、すなわちCVD反応が生じる条件下でTEMAZガスを処理室201内に供給することで、ウエハ200表面の下地膜上に、例えば1原子層未満から数原子層程度のジルコニウム含有層が形成される。ジルコニウム含有層はTEMAZガスの吸着層であってもよいし、ジルコニウム層Zr層であってもよいし、その両方を含んでいてもよい。ここでジルコニウム層とは、ジルコニウムZrにより構成される連続的な層の他、不連続な層や、これらが重なってできるジルコニウム薄膜をも含む総称である。なお、ジルコニウムにより構成される連続的な層をジルコニウム薄膜という場合もある。なお、ジルコニウム層を構成するZrは、その配位子の一部との結合が完全に切れていないものも含む。また、TEMAZガスの吸着層とは、TEMAZガスのガス分子の連続的な化学吸着層の他、不連続な化学吸着層をも含む。すなわち、TEMAZガスの吸着層は、TEMAZ分子で構成される1分子層もしくは1分子層未満の化学吸着層を含む。なお、TEMAZガスの吸着層を構成するTEMAZ分子は、その配位子の一部が分解したものも含む。なお、1原子層未満の層とは不連続に形成される原子層のことを意味しており、1原子層の層とは連続的に形成される原子層のことを意味している。また、1分子層未満の層とは不連続に形成される分子層のことを意味しており、1分子層の層とは連続的に形成される分子層のことを意味している。TEMAZガスが自己分解する条件下では、ウエハ200上にZrが堆積することでジルコニウム層が形成される。TEMAZガスが自己分解しない条件下では、ウエハ200上にTEMAZガスが吸着することでTEMAZガスの吸着層が形成される。ウエハ200上にTEMAZガスの吸着層を形成するよりも、ウエハ200上にジルコニウム層を形成する方が、成膜レートを高くすることができ好ましい。ウエハ200上に形成されるジルコニウム含有層の厚さが数原子層を超えると、後述するステップ3での酸化の作用がジルコニウム含有層の全体に届きにくくなる。また、ウエハ200上に形成可能なジルコニウム含有層の最小値は1原子層未満である。よって、ジルコニウム含有層の厚さは1原子層未満から数原子層程度とするのが好ましい。なお、ジルコニウム含有層の厚さを1原子層以下、すなわち、1原子層もしくは1原子層未満とすることで、後述するステップ3での酸化の作用を相対的に高めることができ、ステップ3での酸化処理に要する時間を短縮することができる。ステップ1のジルコニウム含有層形成に要する時間を短縮することもできる。結果として、1サイクルあたりの処理時間を短縮することができ、トータルでの処理時間を短縮することも可能となる。すなわち、成膜レートを高くすることも可能となる。また、ジルコニウム含有層の厚さを1原子層以下とすることで、膜厚均一性の制御性を高めることも可能となる。Zrを含む原料としては、テトラキスエチルメチルアミノジルコニウムZr[NC2H5CH3]4、略称:TEMAZの他、テトラキスジメチルアミノジルコニウムZr[NCH32]4、略称:TDMAZ、テトラキスジエチルアミノジルコニウムZr[NC2H52]4、略称:TDEAZなどの有機原料だけでなく、ジルコニウムテトラクロライドZrCl4などの無機原料を用いてもよい。不活性ガスとしては、N2ガスの他、Ar、He、Ne、Xe等の希ガスを用いてもよい。[ステップ2]パージ工程ウエハ200上にジルコニウム含有層が形成された後、原料ガス供給管232のバルブ243を閉じ、TEMAZガスの供給を停止する。このとき、排気管231のAPCバルブ244は開いたままとし、真空ポンプ246により処理室201内を真空排気し、残留したTEMAZガスを処理室201内から排除する。このとき、バルブ243c,243d,243f,243gを開き、不活性ガスとしてのN2ガスを処理室201内へ供給する。N2ガスはパージガスとして作用し、これにより、処理室201内に残留するTEMAZガスを、処理室201内から排除する効果を更に高めることができる残留ガス除去。このときの第1のヒータ207の温度は、ウエハ200の温度がTEMAZガスの供給時と同じく100~400°Cの範囲内の温度となるように設定する。各不活性ガス供給系から供給するパージガスとしてのN2ガスの供給流量は、それぞれ例えば100~2000sccm0.1~2slmの範囲内の流量とする。パージガスとしては、N2ガスの他、Ar、He、Ne、Xe等の希ガスを用いてもよい。[ステップ3]酸化工程処理室201内の残留ガスを除去した後、酸素含有ガス供給管232aのバルブ243aを開き、酸素含有ガス供給管232aにO2ガスを流す。O2ガスは酸素含有ガス供給管232aから流れ、マスフローコントローラ241aにより流量調整される。流量調整されたO2ガスは、第2の温度に加熱された減圧状態の反応予備室301内に供給される。このとき同時に、水素含有ガス供給管232bのバルブ243bを開き、水素含有ガス供給管232bにH2ガスを流す。H2ガスは水素含有ガス供給管232bから流れ、マスフローコントローラ241bにより流量調整される。流量調整されたH2ガスは第2の温度に加熱された減圧状態の反応予備室301内に供給される。なお、O2ガスとH2ガスは第2の温度に加熱された減圧状態の反応予備室301内で混合されることとなるO2ガスH2ガス供給。このとき、第3不活性ガス供給管232cのバルブ243cを開き、第3不活性ガス供給管232cから不活性ガスとしてN2ガスを供給するようにしてもよい。N2ガスはマスフローコントローラ241cにより流量調整されて、酸素含有ガス供給管232a内に供給される。この場合、酸素含有ガス供給管232aからは、O2ガスとN2ガスの混合ガスが供給されることとなる。また、このとき第4不活性ガス供給管232dのバルブ243dを開き、第4不活性ガス供給管232dから不活性ガスとしてN2ガスを供給するようにしてもよい。N2ガスはマスフローコントローラ241dにより流量調整されて、水素含有ガス供給管232b内に供給される。この場合、水素含有ガス供給管232bからは、H2ガスとN2ガスの混合ガスが供給されることとなる。なお、不活性ガスとしては、N2ガスの他、Ar、He、Ne、Xe等の希ガスを用いてもよい。このとき、APCバルブ244を適正に調整して、反応予備室301内の圧力を、大気圧未満、例えば1~3999Pa、好ましくは1~2666Pa、より好ましくは1~1333Paの範囲内の圧力に維持する。また、反応予備室301と処理室201との間の配管部内の圧力も、大気圧未満、例えば1~3999Pa、好ましくは1~2666Pa、より好ましくは1~1333Paの範囲内の圧力に維持する。マスフローコントローラ241aで制御するO2ガスの供給流量は、例えば100~10000sccm0.1~10slmの範囲内の流量とする。マスフローコントローラ241bで制御するH2ガスの供給流量は、例えば100~10000sccm0.1~10slmの範囲内の流量とする。また、N2ガスを供給する場合、マスフローコントローラ241c、241dで制御するN2ガスの供給流量は、それぞれ例えば100~2000sccm0.1~2slmの範囲内の流量とする。第2のヒータ302の温度は、反応予備室301内の温度が、第2の温度、例えば450~1200°C、好ましくは550~1100°C、より好ましくは600~1000°Cの範囲内の温度となるように設定する。なお、第2の温度は第1の温度よりも高い温度となるように設定する。なお、このとき、H2ガス濃度H2/H2O2は、例えば5~50、好ましくは10~33の範囲内の濃度とする。すなわち、例えばO2ガス比率がH2ガス比率以上となるような条件、好ましくは、O2ガス比率がH2ガス比率よりも大きくなるような条件、すなわち酸素リッチな条件とする。なお、H2ガス濃度は、O2ガスの供給流量に対するH2ガスの供給流量の比H2/O2流量比を調整することにより制御することができる。例えば、H2ガス濃度H2/H2O2を5~50の範囲内の濃度とするように制御する場合は、H2/O2流量比を0.05~1の範囲内の流量比とするように調整すればよい。このとき、場合によっては、H2ガス濃度H2/H2O2を、例えば67~90、好ましくは67~83の範囲内の濃度とすることもできる。すなわち、例えばH2ガス比率がO2ガス比率よりも大きくなるような条件、すなわち水素リッチな条件とすることもできる。なお、H2ガス濃度は、H2/O2流量比を調整することにより制御することができるのは上述の通りである。例えば、H2ガス濃度H2/H2O2を67~90の範囲内の濃度とするように制御する場合は、H2/O2流量比を2~10の範囲内の流量比とするように調整すればよい。特にZrO2膜を成膜する際の下地となる膜が金属膜等の酸化されやすい物質で構成される場合に、水素リッチ条件とすることで、還元性ガスH2ガス雰囲気下で酸化処理を行うことが可能となり、下地膜の酸化を抑制しつつジルコニウム含有層に対する酸化処理を行うことが可能となる。これについては、他の成膜シーケンスとして後述する。上述の条件にてO2ガス及びH2ガスを反応予備室301内に供給することで、O2ガス及びH2ガスは加熱された減圧雰囲気下においてノンプラズマで熱的に活性化されて反応し、それにより、原子状酸素O等の酸素を含む反応種酸化種が生成される反応種生成。そして、反応予備室301内で生成されたこの反応種は、未反応のO2ガスやH2ガス等と一緒に反応ガス供給管232h、第2ノズル233aを介して、加熱された減圧状態の処理室201内におけるウエハ配列領域に対応するウエハ配列領域側方における領域の複数箇所から供給される。処理室201内に供給された反応種や未反応のO2ガスやH2ガス等は、処理室201内を流下してウエハ配列領域の下端側に設けられた排気口を介して排気管231から排気される反応種供給。なおこのとき、第1ノズル233内へのO2ガス及びH2ガスの侵入を防止するために、バルブ243fを開き、第1不活性ガス供給管232f内にN2ガスを流すようにしてもよい。N2ガスは、原料ガス供給管232、第1ノズル233を介して処理室201内に供給され、排気管231から排気されることとなる。このとき、APCバルブ244を適正に調整して、処理室201内の圧力を、大気圧未満、例えば1~1333Paの範囲内の圧力に維持する。マスフローコントローラ241fで制御するN2ガスの供給流量は、例えば100~2000sccm0.1~2slmの範囲内の流量とする。原子状酸素O等の酸素を含む反応種をウエハ200に晒す時間は、例えば1~120秒間の範囲内の時間とする。第1のヒータ207の温度は、処理室201内およびウエハ200の温度がTEMAZガスの供給時と同様な温度帯、すなわち第1の温度、例えば100~400°Cの範囲内の温度となるように設定する。なお、第1の温度は第2の温度よりも低い温度とする。スループットを考慮すると、このように、ステップ1とステップ3とでウエハ200の温度を同様な温度帯に保持するように第1のヒータ207の温度を設定するのが好ましい。さらには、ステップ1~ステップ4後述にかけてウエハ200の温度を同様な温度帯に保持するように第1のヒータ207の温度を設定するのがより好ましい。この場合、ステップ1~ステップ4後述にかけてウエハ200の温度が第1の温度、例えば100~400°Cの範囲内の一定の温度となるように第1のヒータ207の温度を設定する。このような条件下の処理室201内に、反応予備室301内で生成された原子状酸素O等の酸素を含む反応種や未反応のO2ガスやH2ガスを供給することで、主にこの反応種が、ウエハ200上に形成されたジルコニウム含有層の少なくとも一部と反応する。すなわち、主にこの反応種の作用により、ジルコニウム含有層に対して酸化処理が行われ、この酸化処理により、ジルコニウム含有層はジルコニウム酸化層ZrO2層、以下、単にZrO層ともいう。へと変化させられる改質される。なお、処理室201内に供給された未反応のO2ガスやH2ガスの少なくとも一部は、加熱された減圧雰囲気下の処理室201内において熱的に活性化されて反応し、処理室201内においても原子状酸素O等の酸素を含む反応種が生成される。そして、処理室201内において生成されたこの反応種もジルコニウム含有層に対する酸化処理に寄与することとなる。ただし、本実施形態の処理室201内のような比較的低い温度帯100~400°Cで生成できる反応種の量は少量に限られる。なお、このとき、水素含有ガス供給管232eのバルブ243eを開き、水素含有ガス供給管232eから水素含有ガスとしてH2ガスを供給するようにしてもよい。H2ガスはマスフローコントローラ241eにより流量調整されて、第1ノズル233を介して、加熱された減圧状態の処理室201内におけるウエハ配列領域に対応するウエハ配列領域側方における領域の複数箇所から供給される。第1ノズル233を介して処理室201内に供給されたH2ガスは、第2ノズル232aを介して処理室201内に供給された反応種や未反応のO2ガスやH2ガス等と一緒に、処理室201内を流下してウエハ配列領域の下端側に設けられた排気口を介して排気管231から排気される。この場合、すなわち、第1ノズル233を介して処理室201内へH2ガスを供給する場合、処理室201内におけるH2ガス濃度H2/H2O2は、例えば67~90、好ましくは67~83の範囲内の濃度とする。すなわち、水素リッチな条件とする。なお、処理室201内のH2ガス濃度は、H2/O2流量比を調整することにより制御することができるのは上述の通りである。ただし、この場合、H2ガスは水素含有ガス供給管232bと水素含有ガス供給管232eとの2箇所から供給されることとなるので、その合計流量を考慮する必要がある。このように、水素含有ガス供給管232eからH2ガスをダイレクトに処理室201内へ供給することによっても、処理室201内を水素リッチ条件とすることができ、還元性ガスH2ガス雰囲気下で酸化処理を行うことが可能となる。またこの場合、反応予備室301内を酸素リッチ条件とし、処理室201内を水素リッチ条件とすることもできる。これについては、他の成膜シーケンスとして後述する。なお、この酸化工程では、O2ガスとH2ガスとをプラズマで活性化させることなく、熱で活性化させて反応させ、原子状酸素O等の酸素を含む反応種を生成し、主にこの反応種の作用によりジルコニウム含有層を熱酸化するようにしており、これにより、ソフトな反応を生じさせることができ、上述の酸化処理をソフトに行うことができる。酸素含有ガス、すなわち酸化性ガスとしては、酸素O2ガスの他、オゾンO3ガスや一酸化窒素NOガスや亜酸化窒素N2Oガス等を用いてもよい。水素含有ガス、すなわち還元性ガスとしては、水素H2ガスの他、重水素D2ガスやアンモニアNH3ガスやメタンCH4ガス等を用いてもよい。すなわち、酸素含有ガスとしては、O2ガス、O3ガス、NOガスおよびN2Oガスよりなる群から選択される少なくとも一つのガスを用いることができ、水素含有ガスとしては、H2ガス、D2ガス、NH3ガスおよびCH4ガスよりなる群から選択される少なくとも一つのガスを用いることができる。[ステップ4]パージ工程ジルコニウム含有層をジルコニウム酸化層へと変化させた後、酸素含有ガス供給管232a、水素含有ガス供給管232bのバルブ243a、243bを閉じ、反応予備室301内へのO2ガス、H2ガスの供給を停止して、処理室201内への原子状酸素O等の酸素を含む反応種の供給を停止する。このとき、排気管231のAPCバルブ244は開いたままとし、真空ポンプ246により処理室201内を真空排気し、残留した反応種やガスや反応副生成物を反応予備室301内や処理室201内から排除する。このとき、バルブ243c、243dを開き、第3不活性ガス供給管232c、第4不活性ガス供給管232dのそれぞれから不活性ガスとしてのN2ガスを、反応予備室301を介して処理室201内へ供給し排気管231から排気する。また、バルブ243f,243gを開き、第1不活性ガス供給管232f、第2不活性ガス供給管232gのそれぞれからも不活性ガスとしてのN2ガスを処理室201内へ供給し排気管231から排気する。N2ガスはパージガスとして作用し、これにより、反応予備室301内や処理室201内が不活性ガスでパージされ、反応予備室301内や処理室201内に残留する反応種やガスを排除する効果を更に高めることができる残留ガス除去このときの第1のヒータ207の温度は、ウエハ200の温度がTEMAZガスの供給時と同じく100~400°Cの範囲内の温度となるように設定する。各不活性ガス供給系から供給するパージガスとしてのN2ガスの供給流量は、それぞれ例えば100~2000sccm0.1~2slmの範囲内の流量とする。パージガスとしては、N2ガスの他、Ar、He、Ne、Xe等の希ガスを用いてもよい。上述したステップ1~4を1サイクルとして、このサイクルを所定回数、好ましくは複数回実施することにより、ウエハ200上に所定膜厚のジルコニウム酸化膜ZrO2膜、以下、単にZrO膜ともいう。を成膜することが出来る。ジルコニウム酸化膜の膜厚は、例えば8~20nmの範囲内の膜厚とする。所定膜厚のジルコニウム酸化膜を成膜する処理が終了すると、バルブ243f,243g,243c,243dを開き、第1不活性ガス供給管232f、第2不活性ガス供給管232g、第3不活性ガス供給管232c、第4不活性ガス供給管232dのそれぞれから不活性ガスとしてのN2ガスを処理室201内へ供給し排気管231から排気する。N2ガスはパージガスとして作用し、これにより、処理室201内が不活性ガスでパージされ、処理室201内に残留するガスが処理室201内から除去されるパージ。その後、処理室201内の雰囲気が不活性ガスに置換され、処理室201内の圧力が常圧に復帰される大気圧復帰。その後、ボートエレベータ115によりシールキャップ219が下降されて、プロセスチューブ203の下端が開口されるとともに、処理済のウエハ200がボート217に保持された状態でプロセスチューブ203の下端からプロセスチューブ203の外部に搬出ボートアンロードされる。その後、処理済みのウエハ200はボート217より取り出されるウエハディスチャージ。このようにして、ウエハ200上に所定膜厚のジルコニウム酸化膜を形成する一連の処理が終了する。ところで、ウエハを配置した450°C以上、好ましくは550°C以上の高温領域の減圧雰囲気下に直接O2ガスとH2ガスとを供給して行う酸化工程では、O2ガスとH2ガスとの減圧雰囲気下における直接反応により原子状酸素O等の酸素を含む反応種酸化種を多く生成させることができ、高い酸化力が期待できる。しかしながら、本実施形態のような高誘電率絶縁膜金属酸化膜の原料の吸着温度は一般に400°C以下の低温であり、酸化工程もこのような低温の減圧雰囲気下で行われるが、同温度帯では上記反応に必要な熱エネルギーが不足しており、このような低温の減圧雰囲気下に直接O2ガスとH2ガスとを供給する場合、原子状酸素O等の酸素を含む反応種酸化種を生成することができないか、あるいは、生成できたとしてもその生成量は少量に限られる。これに対して本実施形態の酸化工程においては、第1の温度100~400°Cよりも高い第2の温度450~1200°Cに加熱された大気圧未満の圧力雰囲気下にある反応予備室301内で、予めO2ガスとH2ガスとを反応させて原子状酸素O等の酸素を含む反応種酸化種を大量に生成し、その大量に生成した反応種を、大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理室201内の第1の温度100~400°Cに加熱されたウエハ200に対して供給することで、ウエハ200上に形成されたジルコニウム含有層を酸化してジルコニウム酸化層に変化させるようにしている。このように、本実施形態の酸化工程によれば、反応予備室301内の温度第2の温度を処理室201内のウエハ200の温度第1の温度よりも高い温度としたので、O2ガスとH2ガスとを反応させて得られる原子状酸素O等の酸素を含む反応種の発生量を、比較的低温である第1の温度に設定されたウエハ200を収容した処理室201内に、直接O2ガスとH2ガスとを供給する場合に得られる反応種の発生量よりも、多くすることができる。また、それにより、反応種のウエハ200への供給量を、第1の温度に設定されたウエハ200を収容した処理室201内に、直接O2ガスとH2ガスとを供給する場合における反応種のウエハ200への供給量よりも、多くすることができる。すなわち、ウエハ200の温度を比較的低温である第1の温度に維持した状態で、同温度に維持したウエハ200を収容した処理室201内に直接O2ガスとH2ガスとを供給する場合よりも、処理室201内における反応種の濃度を高めることができ、多量の反応種をウエハ200に与えることが可能となる。また、本実施形態の酸化工程によれば、反応予備室301内の温度第2の温度を処理室201内のウエハ200の温度第1の温度よりも高い温度としたので、O2ガスとH2ガスとを反応させて得られる原子状酸素O等の酸素を含む反応種の発生量を、比較的高温である第2の温度に設定されたウエハ200を収容した処理室201内に、直接O2ガスとH2ガスとを供給する場合に得られる反応種の発生量と同等とすることができる。また、それにより、反応種のウエハ200への供給量を、第2の温度に設定されたウエハ200を収容した処理室201内に、直接O2ガスとH2ガスとを供給する場合における反応種のウエハ200への供給量と同等とすることができる。すなわち、ウエハ200の温度を比較的低温である第1の温度に維持した状態で、比較的高温である第2の温度に維持したウエハ200を収容した処理室201内に直接O2ガスとH2ガスとを供給する場合と同等の量の反応種をウエハ200に与えることが可能となる。このように、本実施形態によれば、ウエハ200に対して低温処理する場合に、ウエハ温度を各種プロセスにおける制約温度以下の低温本実施形態では例えば400°C以下に保った状態で、ウエハ200に対して高温処理する場合に得られる反応種と同等の濃度の反応種を、ウエハ200に対して供給することが可能となる。これにより、ウエハ200に対する低温処理において、酸化工程における反応種による酸化力を高めることが可能となり、高温処理と同様に酸化工程を行うことが可能となる。また、酸化工程における反応種による酸化力を高めることで、酸化時間を短縮することも可能となり、これにより、成膜レートを向上させ、生産性を向上させることが可能となる。また、本実施形態によれば、酸化剤としてO3ガスやプラズマにより励起されたO2ガスを用いないので、高価なオゾナイザやプラズマ生成ユニット等を基板処理装置に設置する必要がなく、大幅なコストダウンを図ることが可能となる。なお、本実施形態において用いる酸化剤は、原子状酸素O等の酸素を含む反応種であり、この反応種を生成するには、少なくとも反応予備容器300と第2のヒータ302と圧力センサ245bとを設ければよく、低コストで反応種生成ユニットを基板処理装置に設置することが可能となる。さらに、本実施形態において酸化剤として用いる原子状酸素O等の酸素を含む反応種は、450°C以上の温度帯、すなわち、少なくとも450~1200°Cの温度帯で発生させた場合、その酸化力は、同温度帯におけるO3ガスの酸化力やプラズマにより励起されたO2ガスの酸化力を上回ることを確認している。すなわち、本実施形態によれば、ウエハ200の温度第1の温度を100~400°Cのような低い温度とした場合であっても、第2の温度を450°C以上の温度とすることで、同温度帯におけるO3ガスの酸化力やプラズマにより励起されたO2ガスの酸化力を上回る酸化力をもって酸化を行うことが可能となる。すなわち、本実施形態によれば、酸化剤としてO3ガスやプラズマにより励起されたO2ガスを用いる場合よりも、低コストで、高い酸化力を得ることが可能となり、酸化時間を短縮することが可能となる。また、それにより、酸化剤としてO3ガスやプラズマにより励起されたO2ガスを用いる場合よりも、成膜レートを向上させることができ、生産性を向上させることが可能となる。また、本実施形態によれば、ウエハ200に対する処理中は、反応予備室301内の圧力や処理室201内の圧力だけでなく、反応予備室301と処理室201との間の配管部内の圧力も大気圧未満の圧力に維持している。これにより反応予備室301内で生成された原子状酸素O等の酸素を含む反応種の失活を抑制しつつ処理室201内に導入することが可能となる。なお、この反応種の持つエネルギーは、酸化処理の対象であるジルコニウム含有層中に含まれるZr-N、Zr-Cl、Zr-H、Zr-Cの結合エネルギーよりも高いため、この反応種のエネルギーを酸化処理対象であるジルコニウム含有層に与えることで、ジルコニウム含有層中に含まれるZr-N、Zr-Cl、Zr-H、Zr-C結合は切り離される。Zrとの結合を切り離されたN、Cl、H、Cはジルコニウム含有層中から除去され、N2、Cl2、H2、HCl、CO2等として排出される。また、N、Cl、H、Cとの結合が切られることで余ったZrの結合手は、反応種に含まれるOと結びつきZr-O結合が形成される。このようにしてジルコニウム含有層は酸化され、ジルコニウム酸化層が形成される。すなわち、本実施形態の成膜シーケンスによれば、膜中窒素、塩素、水素、炭素濃度の極めて低い良質なジルコニウム酸化膜が得られることとなる。第2の成膜シーケンス第1の成膜シーケンスによりウエハ200上にZrO2膜を成膜した後、成膜後のウエハ200を処理室201内から取り出すことなく、その処理室201内にてin-situで、ウエハ200上に形成されたZrO2膜の膜質の改質を目的としたアニール処理を行うことも可能である。このアニールによる改質処理により、ZrO2膜の膜中不純物を更に除去することが可能となり、膜中不純物濃度をより一層低減することが可能となる。第2の成膜シーケンスは、ウエハ200上へのZrO2膜の形成と、ウエハ200上に形成されたZrO2膜のアニールによる改質とを、同一処理室内にて連続的に行う方法の一例である。図4に、本実施形態の第2の成膜シーケンスにおけるガス供給のタイミング図を示す。図4の上側の図は処理室内へのガス供給のタイミングを示しており、下側の図は反応予備室内へのガス供給のタイミングを示している。なお図4は、便宜上、処理室内および反応予備室内へ供給する主な物質の供給タイミングを示している。本実施形態の第2の成膜シーケンスでは、処理室内に収容され、第1の温度に加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスTEMAZガスを供給することで、基板上に所定元素含有層Zr含有層を形成する工程と、第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力雰囲気下にある反応予備室内で、酸素含有ガスO2ガスと水素含有ガスH2ガスとを反応させて酸素を含む反応種原子状酸素Oを生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理室内の第1の温度に加熱された基板に対して供給することで、基板上に形成された所定元素含有層を酸化して酸化層ZrO2層に変化させる工程と、を交互に繰り返すことで、基板上に所定膜厚の酸化膜ZrO2膜を形成する。そしてその後、第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力雰囲気下にある反応予備室内で、酸素含有ガスO2ガスと水素含有ガスH2ガスとを反応させて酸素を含む反応種原子状酸素Oを生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理室内の第1の温度または第3の温度に加熱された基板に対して供給することで、基板上に形成された所定膜厚の酸化膜ZrO2膜を改質する。なお、第3の温度は第1の温度よりも高く、第2の温度よりも低い温度である。以下、これを具体的に説明する。なお、本実施形態の第2の成膜シーケンスでは、第1の成膜シーケンスと同様、原料ガスとしてTEMAZガスを、酸素含有ガスとしてO2ガスを、水素含有ガスとしてH2ガスを用い、図4の成膜シーケンスにより、基板上に高誘電率絶縁膜として金属酸化膜であるZrO2膜を形成する例について説明する。なお、本実施形態の第2の成膜シーケンスでは、所定元素が金属元素であるZrに、所定元素含有層が金属元素含有層であるZr含有層に、酸化層が金属酸化層であるZrO2層に、酸化膜が金属酸化膜であるZrO2膜に相当する。ウエハ200上に所定膜厚のZrO2膜を成膜し、処理室201内を不活性ガスでパージするまでの処理は、第1の成膜シーケンスと同様に行う。その後、酸素含有ガス供給管232aのバルブ243aを開き、酸素含有ガス供給管232aにO2ガスを流す。O2ガスは酸素含有ガス供給管232aから流れ、マスフローコントローラ241aにより流量調整される。流量調整されたO2ガスは、第2の温度に加熱された減圧状態の反応予備室301内に供給される。このとき同時に、水素含有ガス供給管232bのバルブ243bを開き、水素含有ガス供給管232bにH2ガスを流す。H2ガスは水素含有ガス供給管232bから流れ、マスフローコントローラ241bにより流量調整される。流量調整されたH2ガスは第2の温度に加熱された減圧状態の反応予備室301内に供給される。なお、O2ガスとH2ガスは第2の温度に加熱された減圧状態の反応予備室301内で混合されることとなるO2ガスH2ガス供給。このとき、第3不活性ガス供給管232cのバルブ243cを開き、第3不活性ガス供給管232cから不活性ガスとしてN2ガスを供給するようにしてもよい。また、第4不活性ガス供給管232dのバルブ243dを開き、第4不活性ガス供給管232dから不活性ガスとしてN2ガスを供給するようにしてもよい。このとき、APCバルブ244を適正に調整して、反応予備室301内の圧力を、大気圧未満、例えば1~3999Pa、好ましくは1~2666Pa、より好ましくは1~1333Paの範囲内の圧力に維持する。また、反応予備室301と処理室201との間の配管部内の圧力も、大気圧未満、例えば1~3999Pa、好ましくは1~2666Pa、より好ましくは1~1333Paの範囲内の圧力に維持する。マスフローコントローラ241aで制御するO2ガスの供給流量は、例えば100~10000sccm0.1~10slmの範囲内の流量とする。マスフローコントローラ241bで制御するH2ガスの供給流量は、例えば100~10000sccm0.1~10slmの範囲内の流量とする。また、N2ガスを供給する場合、マスフローコントローラ241c、241dで制御するN2ガスの供給流量は、それぞれ例えば100~2000sccm0.1~2slmの範囲内の流量とする。第2のヒータ302の温度は、反応予備室301内の温度が、第2の温度、例えば450~1200°C、好ましくは550~1100°C、より好ましくは600~1000°Cの範囲内の温度となるように設定する。なお、第2の温度は第1の温度よりも高い温度となるように設定する。なお、H2ガス濃度H2/H2O2は、例えば5~50、好ましくは10~33の範囲内の濃度とする。すなわち、例えばO2ガス比率がH2ガス比率以上となるような条件、好ましくは、O2ガス比率がH2ガス比率よりも大きくなるような条件、すなわち酸素リッチな条件とする。なお、H2ガス濃度は、O2ガスの供給流量に対するH2ガスの供給流量の比H2/O2流量比を調整することにより制御することができるのは上述の通りである。上述の条件にてO2ガス及びH2ガスを反応予備室301内に供給することで、O2ガス及びH2ガスは加熱された減圧雰囲気下においてノンプラズマで熱的に活性化されて反応し、それにより、原子状酸素O等の酸素を含む反応種が生成される反応種生成。そして、反応予備室301内で生成されたこの反応種は、未反応のO2ガスやH2ガス等と一緒に反応ガス供給管232h、第2ノズル233aを介して、加熱された減圧状態の処理室201内におけるウエハ配列領域に対応するウエハ配列領域側方における領域の複数箇所から供給される。処理室201内に供給された反応種や未反応のO2ガスやH2ガス等は、処理室201内を流下してウエハ配列領域の下端側に設けられた排気口を介して排気管231から排気される反応種供給。なおこのとき、第1ノズル233内へのO2ガス及びH2ガスの侵入を防止するために、バルブ243fを開き、第1不活性ガス供給管232f内にN2ガスを流すようにしてもよい。N2ガスは、原料ガス供給管232、第1ノズル233を介して処理室201内に供給され、排気管231から排気されることとなる。このとき、APCバルブ244を適正に調整して、処理室201内の圧力を、大気圧未満、例えば1~1333Paの範囲内の圧力に維持する。マスフローコントローラ241fで制御するN2ガスの供給流量は、例えば100~2000sccm0.1~2slmの範囲内の流量とする。原子状酸素O等の酸素を含む反応種をウエハ200に晒す時間は、例えば1~600分間の範囲内の時間とする。すなわち、アニールによる改質処理においてウエハ200に対して反応種を供給する時間は、ZrO2膜を成膜する際の酸化工程においてウエハ200に対して反応種を供給する時間よりも長くする。第1のヒータ207の温度は、処理室201内およびウエハ200の温度がZrO2膜の成膜時と同様な温度帯、すなわち第1の温度、例えば100~400°Cの範囲内の温度となるように設定する。なお、アニールによる改質処理においては、ウエハ200の温度を、ZrO2膜の成膜時のウエハ温度よりも高い第3の温度、例えば400~700°C、好ましくは400~600°Cとなるように設定することも可能である。ただし、第1の温度および第3の温度は、第2の温度よりも低い温度とする。なお、スループットを考慮すると、ZrO2膜の成膜時と改質処理時とでウエハ200の温度を同様な温度帯に保持するように第1のヒータ207の温度を設定するのが好ましい。この場合、ZrO2膜の成膜から改質処理にかけてウエハ200の温度が第1の温度、例えば100~400°Cの範囲内の一定の温度となるように第1のヒータ207の温度を設定する。このような条件下の処理室201内に、反応予備室301内で生成された原子状酸素O等の酸素を含む反応種や未反応のO2ガスやH2ガスを供給することで、主にこの反応種の作用によりZrO2膜に対して改質処理が行われる。なお、処理室201内に供給された未反応のO2ガスやH2ガスの少なくとも一部は、加熱された減圧雰囲気下の処理室201内において熱的に活性化されて反応し、処理室201内においても原子状酸素O等の酸素を含む反応種が生成される。そして、処理室201内において生成されたこの反応種もZrO2膜に対する改質処理に寄与することとなる。ただし、本実施形態の処理室201内のような比較的低い温度帯100~400°Cで生成できる反応種の量は少量に限られる。なお、この改質処理では、O2ガスとH2ガスとをプラズマで活性化させることなく、熱で活性化させて反応させ、原子状酸素O等の酸素を含む反応種を生成し、主にこの反応種の作用によりZrO2膜を改質処理するようにしており、これにより、ソフトな反応を生じさせることができ、上述の改質処理をソフトに行うことができる。ZrO2膜に対するアニール処理においては、上述のように、主に、反応予備室内にて生成された原子状酸素O等の酸素を含む反応種の作用によりZrO2膜の改質処理が行われる。そして、この改質処理により、ZrO2膜の膜中不純物が除去される。この改質処理によれば、通常の改質処理として行われるO2アニールやN2アニールに比べ、低温で、大幅な膜中不純物除去効果が得られる。また、ウエハ温度を各種プロセスにおける制約温度以下の低温本実施形態では例えば400°C以下に保った状態で、ウエハ200に対して高温処理する場合に得られる反応種と同等の濃度の反応種を、改質対象である絶縁膜に対して供給することが可能となり、これにより、ウエハ200に対する低温処理において、反応種による反応性を高めることが可能となり、高温処理と同様に改質対象である絶縁膜の膜質を改善することが可能となる。また、改質処理における反応種による反応性を高めることで、改質時間を短縮することも可能となり、これにより、生産性を向上させることが可能となる。なお、この改質処理には、ZrO2膜の成膜の下地となる膜の自然酸化膜を減少させる還元する効果があることも確認した。なお、この反応種の持つエネルギーは、ZrO2膜の膜中に含まれるZr-N、Zr-Cl、Zr-H、Zr-Cの結合エネルギーよりも高いため、この反応種のエネルギーをアニール処理対象であるZrO2膜に与えることで、ZrO2膜中に含まれるZr-N、Zr-Cl、Zr-H、Zr-C結合は切り離される。Zrとの結合を切り離されたN、H、Cl、Cは膜中から除去され、N2、H2、Cl2、HCl、CO2等として排出される。また、N、H、Cl、Cとの結合が切られることで余ったZrの結合手は、反応種に含まれるOと結びつきZr-O結合が形成される。また、このとき、ZrO2膜は緻密化されることとなる。このようにしてZrO2膜の改質処理が行われる。すなわち、このアニール処理によれば、膜中窒素、水素、塩素、炭素濃度の極めて低い良質なZrO2膜が得られることとなる。改質処理終了後、第1の成膜シーケンスのZrO2膜形成後と同様に、処理室201内のパージ、大気圧復帰、ボートアンロード、ウエハディスチャージが行われる。このようにして、ウエハ200上にZrO2膜を形成し、その後、in-situで連続して、ウエハ200上に形成されたZrO2膜をアニールにより改質する一連の処理が終了する。第3の成膜シーケンスところで、DRAMDynamicRandomAccessMemory等のキャパシタの下部電極としてチタン窒化膜TiN膜等の金属膜を用い、この金属膜上にキャパシタ絶縁膜として高誘電率絶縁膜を形成する場合、高誘電率絶縁膜を形成する際の酸化工程で用いる酸化剤により高誘電率絶縁膜の下地となるTiN膜等の金属膜までもが酸化されてしまい、金属膜下部電極の電気特性が劣化してしまう場合がある。第3の成膜シーケンスは、TiN膜等の金属膜上に高誘電率絶縁膜を形成する場合に、成膜の下地となるTiN膜等の金属膜の酸化を抑制しつつ成膜する方法の一例である。なお、本明細書では、金属膜という用語は、金属原子を含む導電性の物質で構成される膜を意味しており、これには、金属単体で構成される導電性の金属単体膜の他、導電性の金属窒化膜、導電性の金属酸化膜、導電性の金属酸窒化膜、導電性の金属複合膜、導電性の金属合金膜、導電性の金属シリサイド膜、導電性の金属炭化膜金属カーバイド膜等も含まれる。なお、TiN膜は導電性の金属窒化膜である。図5に、本実施形態の第3の成膜シーケンスにおけるガス供給のタイミング図を示す。図5の上側の図は処理室内へのガス供給のタイミングを示しており、下側の図は反応予備室内へのガス供給のタイミングを示している。なお図5は、便宜上、処理室内および反応予備室内へ供給する主な物質の供給タイミングを示している。本実施形態の第3の成膜シーケンスでは、処理室内に収容され、第1の温度に加熱された、表面に金属膜TiN膜が形成された基板に対して、所定元素を含む原料ガスTEMAZガスを供給することで、基板表面の金属膜上に所定元素含有層Zr含有層を形成する工程と、第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力雰囲気下にある反応予備室内で、酸素含有ガスO2ガスと水素含有ガスH2ガスとを反応させて酸素を含む反応種原子状酸素Oを生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理室内の第1の温度に加熱された基板に対して供給することで、基板表面の金属膜上に形成された所定元素含有層を酸化して酸化層ZrO2層に変化させる工程と、を交互に繰り返すことで、基板表面の金属膜上に所定膜厚の酸化膜ZrO2膜を形成する。そして所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、水素含有ガスの供給開始を酸素含有ガスの供給開始よりも先に行い、水素含有ガスの供給停止を酸素含有ガスの供給停止よりも後に行う。さらに、その際、酸素含有ガスの供給量よりも水素含有ガスの供給量の方が多くなる水素含有ガスリッチな条件下で、所定元素含有層の酸化を行う。以下、これを具体的に説明する。なお、本実施形態の第3の成膜シーケンスでは、第1の成膜シーケンスと同様、原料ガスとしてTEMAZガスを、酸素含有ガスとしてO2ガスを、水素含有ガスとしてH2ガスを用い、図5の成膜シーケンスにより、基板表面の金属膜上に高誘電率絶縁膜として金属酸化膜であるZrO2膜を形成する例について説明する。なお、本実施形態の第3の成膜シーケンスでは、金属膜がTiN膜に、所定元素が金属元素であるZrに、所定元素含有層が金属元素含有層であるZr含有層に、酸化層が金属酸化層であるZrO2層に、酸化膜が金属酸化膜であるZrO2膜に相当する。第3の成膜シーケンスが、第1の成膜シーケンスと異なるのは、ZrO2膜を形成する下地が、金属膜としてのTiN膜である点と、ステップ3の酸化工程において、H2ガスの供給開始をO2ガスの供給開始よりも先に行い、H2ガスの供給停止をO2ガスの供給停止よりも後に行う点と、さらにその際、水素リッチ条件下で、Zr含有層の酸化を行う点である。それ以外の内容、すなわち、それ以外の処理手順や処理方法や処理条件等は第1の成膜シーケンスと同様である。ステップ3の酸化工程では、第2の温度に加熱された減圧状態の反応予備室301内におけるH2ガス濃度H2/H2O2を、例えば67~90、好ましくは67~83の範囲内の濃度とする。すなわち、H2ガス比率がO2ガス比率よりも大きくなるような条件、すなわち水素リッチな条件とする。なお、H2ガス濃度は、H2/O2流量比を調整することにより制御することができるのは上述の通りである。例えば、H2ガス濃度H2/H2O2を67~90の範囲内の濃度とするように制御する場合は、H2/O2流量比を2~10の範囲内の流量比とするように調整する。また、例えば、H2ガス濃度H2/H2O2を67~83の範囲内の濃度とするように制御する場合は、H2/O2流量比を2~5の範囲内の流量比とするように調整する。H2/O2流量比が2未満となると、成膜の下地であるTiN膜の酸化を十分に抑制することができなくなる。H2/O2流量比が10を超えると、成膜レートを実用範囲におさめることができなくなる。なお、H2/O2流量比を5以下とすると、成膜レートを十分に実用範囲におさめることができることとなる。よって、H2/O2流量比は、2以上10以下とするのが好ましく、2以上5以下とするのがより好ましい。このように、第2の温度に加熱された減圧状態の反応予備室301内にて、水素リッチ条件下でO2ガスとH2ガスとを反応させることで、処理室201内に供給される未反応のH2ガスの量を多くすることができ、処理室201内をも水素リッチ条件とすることができる。すなわち、還元性ガスH2ガス雰囲気下で、原子状酸素O等の酸素を含む反応種により酸化処理を行うことが可能となり、下地膜であるTiN膜の酸化を抑制しつつZr含有層に対する酸化処理を行うことが可能となる。なお、このとき、処理室201内へ反応種を供給する前後にH2ガスを流すことで、下地膜であるTiN膜の酸化をより一層抑制することができる。第3の成膜シーケンスによれば、第1の成膜シーケンスと同様な作用効果が得られるだけでなく、下地となるTiN膜等の金属膜の酸化を抑制しつつ適正に成膜することが可能となる。第4の成膜シーケンス第4の成膜シーケンスは、第3の成膜シーケンスと同様、TiN膜等の金属膜上に高誘電率絶縁膜を形成する場合に、成膜の下地となるTiN膜等の金属膜の酸化を抑制しつつ成膜する方法の一例である。図6に、本実施形態の第4の成膜シーケンスにおけるガス供給のタイミング図を示す。図6の上側の図は処理室内へのガス供給のタイミングを示しており、下側の図は反応予備室内へのガス供給のタイミングを示している。なお図6は、便宜上、処理室内および反応予備室内へ供給する主な物質の供給タイミングを示している。本実施形態の第4の成膜シーケンスでは、処理室内に収容され、第1の温度に加熱された、表面に金属膜TiN膜が形成された基板に対して、所定元素を含む原料ガスTEMAZガスを供給することで、基板表面の金属膜上に所定元素含有層Zr含有層を形成する工程と、第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力雰囲気下にある反応予備室内で、酸素含有ガスO2ガスと水素含有ガスH2ガスとを反応させて酸素を含む反応種原子状酸素Oを生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理室内の第1の温度に加熱された基板に対して供給することで、基板表面の金属膜上に形成された所定元素含有層を酸化して酸化層ZrO2層に変化させる工程と、を交互に所定回数m回繰り返すことで、基板表面の金属膜上に、初期層として所定膜厚の第1の酸化膜ZrO2膜を形成する第1成膜工程初期成膜工程を行う。そして第1成膜工程の所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、水素含有ガスの供給開始を酸素含有ガスの供給開始よりも先に行い、水素含有ガスの供給停止を酸素含有ガスの供給停止よりも後に行う。さらに、その際、水素含有ガスリッチな条件下で、所定元素含有層の酸化を行う。そしてその後、処理室内の第1の温度に加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスTEMAZガスを供給することで、第1成膜工程で形成された第1の酸化膜上に所定元素含有層Zr含有層を形成する工程と、第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力雰囲気下にある反応予備室内で、酸素含有ガスO2ガスと水素含有ガスH2ガスとを反応させて酸素を含む反応種原子状酸素Oを生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理室内の第1の温度に加熱された基板に対して供給することで、第1の酸化膜上に形成された所定元素含有層を酸化して酸化層ZrO2層に変化させる工程と、を交互に所定回数n回繰り返すことで、第1の酸化膜上に、所定膜厚の第2の酸化膜ZrO2膜を形成する第2成膜工程本成膜工程を行う。そして第2成膜工程の所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、酸素含有ガスリッチな条件下で、所定元素含有層の酸化を行う。本実施形態の第4の成膜シーケンスは、第1成膜工程として、上述の第3の成膜シーケンスを行い、第2成膜工程として、上述の第1の成膜シーケンスを行う場合に相当する。すなわち、第1成膜工程での酸化は水素リッチ条件下で行われ、第2成膜工程での酸化は酸素リッチ条件下で行われる。成膜初期第1成膜工程における酸化を水素リッチ条件下で行うことで、下地膜であるTiN膜の酸化を抑制しつつZr含有層に対する酸化処理を行うことが可能となる。また、初期層として所定膜厚の第1のZrO2膜が形成された後、すなわち、下地膜であるTiN膜の酸化をブロックできる程度の膜厚のZrO2膜が形成された後の成膜第2成膜工程では、酸素リッチ条件下で酸化力を上げて酸化を行うことが可能となり、成膜レートを高めることが可能となる。すなわち、本実施形態の第4の成膜シーケンスにおける初期層としての所定膜厚の第1のZrO2膜は、酸化ブロック層として機能する。初期層としての第1のZrO2膜の膜厚は1~5nmとするのが好ましい。第1のZrO2膜の膜厚が薄すぎると、第2成膜工程において、酸化源として用いる原子状酸素O等の酸素を含む反応種により下地膜であるTiN膜が酸化され易くなる。すなわち、第1のZrO2膜の膜厚は、薄すぎると酸化ブロック層として機能しなくなる。従って、第1成膜工程において形成する第1のZrO2膜の膜厚は1nm以上とすることが好ましい。また、第1のZrO2膜の膜厚が厚すぎると、成膜処理の生産性が低下してしまう場合がある。第1の成膜工程では、酸化を水素リッチ条件下で行うので、酸化を酸素リッチ条件下で行う場合に比べ酸化力が低く、成膜レートが比較的低くなる。よって、第1のZrO2膜の膜厚が厚すぎると、第1成膜工程の時間が長くなることとなり、トータルでの成膜時間も比較的長くなってしまう。従って、第1成膜工程において形成する第1のZrO2膜の膜厚は5nm以下とすることが好ましい。すなわち、第1成膜工程で形成する第1のZrO2膜の膜厚は、第2成膜工程において酸化源として用いる原子状酸素O等の酸素を含む反応種により下地膜であるTiN膜の酸化を抑制できる程度の厚さであって、できるだけ薄い方がよい。このように、本実施形態の第4の成膜シーケンスによれば、ZrO2膜を形成する初期段階第1成膜工程では、酸化を水素リッチ条件下で行うことで、下地のTiN等の金属膜の酸化を抑制するようにしている。そして、初期層としての第1のZrO2膜の形成が完了したら、酸化を酸素リッチ条件下で行い、成膜処理の生産性を向上させつつ、第2のZrO2膜を形成し、トータル膜厚第1のZrO2膜と第2のZrO2膜との合計膜厚が例えば8~20nmの薄膜を形成するようにしている。これにより、下部電極の電気特性の劣化を抑制しつつ、半導体装置の生産性を向上させることができる。第4の成膜シーケンスによれば、第1の成膜シーケンスおよび第3の成膜シーケンスと同様な作用効果が得られるだけでなく、第3の成膜シーケンスと比較して、トータルでの成膜レートを向上させることが可能となる。第5の成膜シーケンス第5の成膜シーケンスは、第3の成膜シーケンスおよび第4の成膜シーケンスと同様、TiN膜等の金属膜上に高誘電率絶縁膜を形成する場合に、成膜の下地となるTiN膜等の金属膜の酸化を抑制しつつ成膜する方法の一例である。図7に、本実施形態の第5の成膜シーケンスにおけるガス供給のタイミング図を示す。図7の上側の図は処理室内へのガス供給のタイミングを示しており、下側の図は反応予備室内へのガス供給のタイミングを示している。なお図7は、便宜上、処理室内および反応予備室内へ供給する主な物質の供給タイミングを示している。本実施形態の第5の成膜シーケンスでは、処理室内に収容され、第1の温度に加熱された、表面に金属膜TiN膜が形成された基板に対して、所定元素を含む原料ガスTEMAZガスを供給することで、基板表面の金属膜上に所定元素含有層Zr含有層を形成する工程と、第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力雰囲気下にある反応予備室内で、酸素含有ガスO2ガスと水素含有ガスH2ガスとを反応させて酸素を含む反応種原子状酸素Oを生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理室内の第1の温度に加熱された基板に対して供給することで、基板表面の金属膜上に形成された所定元素含有層を酸化して酸化層ZrO2層に変化させる工程と、を交互に繰り返すことで、基板表面の金属膜上に所定膜厚の酸化膜ZrO2膜を形成する。そして所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、さらに水素含有ガスH2ガスを、反応予備室を介することなく、処理室内へダイレクトに供給する。また、処理室内へダイレクトに供給する水素含有ガスの供給開始を酸素含有ガスの供給開始よりも先に行い、水素含有ガスの供給停止を酸素含有ガスの供給停止よりも後に行う。さらに、その際、水素含有ガスリッチな条件下で、所定元素含有層の酸化を行う。以下、これを具体的に説明する。なお、本実施形態の第5の成膜シーケンスでは、第3の成膜シーケンスと同様、原料ガスとしてTEMAZガスを、酸素含有ガスとしてO2ガスを、水素含有ガスとしてH2ガスを用い、図7の成膜シーケンスにより、基板表面の金属膜上に高誘電率絶縁膜として金属酸化膜であるZrO2膜を形成する例について説明する。なお、本実施形態の第5の成膜シーケンスでは、金属膜がTiN膜に、所定元素が金属元素であるZrに、所定元素含有層が金属元素含有層であるZr含有層に、酸化層が金属酸化層であるZrO2層に、酸化膜が金属酸化膜であるZrO2膜に相当する。第5の成膜シーケンスが、第1の成膜シーケンスと異なるのは、ZrO2膜を形成する下地が、金属膜としてのTiN膜である点と、ステップ3の酸化工程において、さらにH2ガスを、反応予備室を介することなく、処理室内へダイレクトに供給する点と、そのH2ガスの供給開始をO2ガスの供給開始よりも先に行い、H2ガスの供給停止をO2ガスの供給停止よりも後に行う点と、さらにその際、水素リッチ条件下で、Zr含有層の酸化を行う点である。それ以外の内容、すなわち、それ以外の処理手順や処理方法や処理条件等は第1の成膜シーケンスと同様である。ステップ3の酸化工程では、水素含有ガス供給管232eのバルブ243eを開き、水素含有ガス供給管232eから水素含有ガスとしてH2ガスを供給する。H2ガスはマスフローコントローラ241eにより流量調整されて、第1ノズル233を介して、加熱された減圧状態の処理室201内に供給される。第1ノズル233を介して処理室201内に供給されたH2ガスは、第2ノズル232aを介して処理室201内に供給された反応種や未反応のO2ガスやH2ガス等と一緒に、処理室201内を流下してウエハ配列領域の下端側に設けられた排気口を介して排気管231から排気される。このとき処理室201内におけるH2ガス濃度H2/H2O2は、例えば67~90、好ましくは67~83の範囲内の濃度とする。すなわち、水素リッチな条件とする。なお、処理室201内のH2ガス濃度は、H2/O2流量比を調整することにより制御することができるのは上述の通りである。ただし、この場合、H2ガスは、水素含有ガス供給管232bと水素含有ガス供給管232eとの2箇所から供給されることとなるので、その合計流量を考慮する必要がある。例えば、H2ガス濃度H2/H2O2を67~90の範囲内の濃度とするように制御する場合は、トータルでのH2/O2流量比を2~10の範囲内の流量比とするように調整する。また、例えば、H2ガス濃度H2/H2O2を67~83の範囲内の濃度とするように制御する場合は、トータルでのH2/O2流量比を2~5の範囲内の流量比とするように調整する。トータルでのH2/O2流量比が2未満となると、成膜の下地であるTiN膜の酸化を十分に抑制することができなくなる。トータルでのH2/O2流量比が10を超えると、成膜レートを実用範囲におさめることができなくなる。なお、トータルでのH2/O2流量比を5以下とすると、成膜レートを十分に実用範囲におさめることができることとなる。よって、トータルでのH2/O2流量比は、2以上10以下とするのが好ましく、2以上5以下とするのがより好ましい。このように、水素含有ガス供給管232eからH2ガスをダイレクトに処理室201内へ供給することで、処理室201内を水素リッチ条件とすることができ、還元性ガスH2ガス雰囲気下で、原子状酸素O等の酸素を含む反応種により酸化処理を行うことが可能となり、下地膜であるTiN膜の酸化を抑制しつつZr含有層に対する酸化処理を行うことが可能となる。なお、このとき、処理室201内へ反応種を供給する前後にH2ガスを流すことで、下地膜であるTiN膜の酸化をより一層抑制することができる。またこのとき、反応予備室301内を酸素リッチ条件とし、処理室201内を水素リッチ条件とすることもできる。反応予備室301内を酸素リッチ条件とすることで、より多くの原子状酸素O等の酸素を含む反応種を生成させることができる。また、反応予備室301内にて酸素リッチ条件下で生成された多量の反応種を処理室201内に供給する場合に、処理室201内を水素リッチ条件とすることで、下地膜であるTiN膜の酸化を抑制しつつ、Zr含有層に対する酸化処理の酸化レート、すなわち成膜レートを高めることが可能となる。第5の成膜シーケンスによれば、第1の成膜シーケンスおよび第3の成膜シーケンスと同様な作用効果が得られるだけでなく、下地となるTiN膜等の金属膜の酸化を抑制しつつ、成膜レートを高めることが可能となる。第6の成膜シーケンス第6の成膜シーケンスは、第3の成膜シーケンスと同様、TiN膜等の金属膜上に高誘電率絶縁膜を形成する場合に、成膜の下地となるTiN膜等の金属膜の酸化を抑制しつつ成膜する方法の一例である。図8に、本実施形態の第6の成膜シーケンスにおけるガス供給のタイミング図を示す。図8の上側の図は処理室内へのガス供給のタイミングを示しており、下側の図は反応予備室内へのガス供給のタイミングを示している。なお図8は、便宜上、処理室内および反応予備室内へ供給する主な物質の供給タイミングを示している。本実施形態の第6の成膜シーケンスでは、処理室内に収容され、第1の温度に加熱された、表面に金属膜TiN膜が形成された基板に対して、所定元素を含む原料ガスTEMAZガスを供給することで、基板表面の金属膜上に所定元素含有層Zr含有層を形成する工程と、第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力雰囲気下にある反応予備室内で、酸素含有ガスO2ガスと水素含有ガスH2ガスとを反応させて酸素を含む反応種原子状酸素Oを生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理室内の第1の温度に加熱された基板に対して供給することで、基板表面の金属膜上に形成された所定元素含有層を酸化して酸化層ZrO2層に変化させる工程と、を交互に所定回数m回繰り返すことで、基板表面の金属膜上に、初期層として所定膜厚の第1の酸化膜ZrO2膜を形成する第1成膜工程初期成膜工程を行う。そして第1成膜工程の所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、さらに水素含有ガスH2ガスを、反応予備室を介することなく、処理室内へダイレクトに供給する。また、処理室内へダイレクトに供給する水素含有ガスの供給開始を酸素含有ガスの供給開始よりも先に行い、水素含有ガスの供給停止を酸素含有ガスの供給停止よりも後に行う。さらに、その際、水素含有ガスリッチな条件下で、所定元素含有層の酸化を行う。そしてその後、処理室内の第1の温度に加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスTEMAZガスを供給することで、第1成膜工程で形成された第1の酸化膜上に所定元素含有層Zr含有層を形成する工程と、第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力雰囲気下にある反応予備室内で、酸素含有ガスO2ガスと水素含有ガスH2ガスとを反応させて酸素を含む反応種原子状酸素Oを生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理室内の第1の温度に加熱された基板に対して供給することで、第1の酸化膜上に形成された所定元素含有層を酸化して酸化層ZrO2層に変化させる工程と、を交互に所定回数n回繰り返すことで、第1の酸化膜上に、所定膜厚の第2の酸化膜ZrO2膜を形成する第2成膜工程本成膜工程を行う。そして第2成膜工程の所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、酸素含有ガスリッチな条件下で、所定元素含有層の酸化を行う。本実施形態の第6の成膜シーケンスは、第1成膜工程として、上述の第5の成膜シーケンスを行い、第2成膜工程として、上述の第1の成膜シーケンスを行う場合に相当する。すなわち、第1成膜工程での酸化は水素リッチ条件下で行われ、第2成膜工程での酸化は酸素リッチ条件下で行われる。成膜初期における酸化を水素リッチ条件下で行うことで、下地膜であるTiN膜の酸化を抑制しつつZr含有層に対する酸化処理を行うことが可能となる。また、初期層として所定膜厚の第1のZrO2膜が形成された後、すなわち、下地膜であるTiN膜の酸化をブロックできる程度の膜厚のZrO2膜が形成された後は、酸素リッチ条件下で酸化を行うことが可能となり、成膜レートを高めることが可能となる。すなわち、初期層としての所定膜厚の第1のZrO2膜は、酸化ブロック層として機能する。なお、初期層としての第1のZrO2膜の膜厚は、第4の成膜シーケンスにおける初期層と同様、1~5nmとするのが好ましい。第6の成膜シーケンスによれば、第1の成膜シーケンスおよび第5の成膜シーケンスと同様な作用効果が得られるだけでなく、第5の成膜シーケンスと比較して、トータルでの成膜レートを向上させることが可能となる。第7の成膜シーケンス第7の成膜シーケンスは、第3の成膜シーケンスと同様、TiN膜等の金属膜上に高誘電率絶縁膜を形成する場合に、成膜の下地となるTiN膜等の金属膜の酸化を抑制しつつ成膜する方法の一例である。図9に、本実施形態の第7の成膜シーケンスにおけるガス供給のタイミング図を示す。図9の上側の図は処理室内へのガス供給のタイミングを示しており、下側の図は反応予備室内へのガス供給のタイミングを示している。なお図9は、便宜上、処理室内および反応予備室内へ供給する主な物質の供給タイミングを示している。本実施形態の第7の成膜シーケンスでは、処理室内に収容され、第1の温度に加熱された、表面に金属膜TiN膜が形成された基板に対して、所定元素を含む原料ガスTEMAZガスを供給することで、基板表面の金属膜上に所定元素含有層Zr含有層を形成する工程と、酸素含有ガスO2を大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理室内の第1の温度に加熱された基板に対して供給することで、基板表面の金属膜上に形成された所定元素含有層を酸化して酸化層ZrO2層に変化させる工程と、を交互に所定回数m回繰り返すことで、基板表面の金属膜上に、初期層として所定膜厚の第1の酸化膜ZrO2膜を形成する第1成膜工程初期成膜工程を行う。そしてその後、処理室内の第1の温度に加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスTEMAZガスを供給することで、第1成膜工程で形成された第1の酸化膜上に所定元素含有層Zr含有層を形成する工程と、第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力雰囲気下にある反応予備室内で、酸素含有ガスO2ガスと水素含有ガスH2ガスとを反応させて酸素を含む反応種原子状酸素Oを生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理室内の第1の温度に加熱された基板に対して供給することで、第1の酸化膜上に形成された所定元素含有層を酸化して酸化層ZrO2層に変化させる工程と、を交互に所定回数n回繰り返すことで、第1の酸化膜上に、所定膜厚の第2の酸化膜ZrO2膜を形成する第2成膜工程本成膜工程を行う。そして第2成膜工程の所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、酸素含有ガスリッチな条件下で、所定元素含有層の酸化を行う。本実施形態の第7の成膜シーケンスの第1成膜工程は、上述の第1の成膜シーケンスにおいて酸化の際にO2ガスを単体で流すケースに相当し、第2成膜工程は、上述の第1の成膜シーケンスに相当する。すなわち、第1成膜工程での酸化は反応種を含まない酸素雰囲気下で行われ、第2成膜工程での酸化は反応種を含む酸素リッチ条件下で行われる。成膜初期における酸化を、反応種を含まない酸素雰囲気下で行うことで、酸化力を抑えることができ、下地膜であるTiN膜の酸化を抑制しつつZr含有層に対する酸化処理を行うことが可能となる。また、初期層として所定膜厚の第1のZrO2膜が形成された後、すなわち、下地膜であるTiN膜の酸化をブロックできる程度の膜厚のZrO2膜が形成された後は、酸素リッチ条件下で酸化を行うことが可能となり、成膜レートを高めることが可能となる。すなわち、初期層としての所定膜厚の第1のZrO2膜は、酸化ブロック層として機能する。なお、初期層としての第1のZrO2膜の膜厚は、第4の成膜シーケンスにおける初期層と同様、1~5nmとするのが好ましい。第7の成膜シーケンスによれば、第1の成膜シーケンスと同様な作用効果が得られるだけでなく、下地となるTiN膜等の金属膜の酸化を抑制しつつ成膜することが可能となる。また、第3~6の成膜シーケンスと比較して、H2ガスの消費を抑えることが可能となる。なお、第7の成膜シーケンスでは、図9に示すように、酸化の際にO2ガスを、反応予備室301を介して処理室201内へ供給する例について説明したが、このときO2ガスを、反応予備室301を介することなく、処理室201内へダイレクトに供給するようにしてもよい。また、この場合、酸素含有ガスとして、O2ガスの代わりに、H2OガスやH2O2ガスを用いるようにしてもよい。すなわち、酸化の際に、H2OガスやH2O2ガスを、反応予備室301を介することなく、処理室201内へダイレクトに供給するようにしてもよい。第8の成膜シーケンス第8の成膜シーケンスは、第3の成膜シーケンスと同様、TiN膜等の金属膜上に高誘電率絶縁膜を形成する場合に、成膜の下地となるTiN膜等の金属膜の酸化を抑制しつつ成膜する方法の一例である。図10に、本実施形態の第8の成膜シーケンスにおけるガス供給のタイミング図を示す。図10の上側の図は処理室内へのガス供給のタイミングを示しており、下側の図は反応予備室内へのガス供給のタイミングを示している。なお図10は、便宜上、処理室内および反応予備室内へ供給する主な物質の供給タイミングを示している。本実施形態の第8の成膜シーケンスでは、処理室内に収容され、第1の温度に加熱された、表面に金属膜TiN膜が形成された基板に対して、所定元素を含む原料ガスTEMAZガスを供給することで、基板表面の金属膜上に所定元素含有層Zr含有層を形成する工程と、酸素含有ガスO2を大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理室内の第1の温度に加熱された基板に対して供給することで、基板表面の金属膜上に形成された所定元素含有層を酸化して酸化層ZrO2層に変化させる工程と、を交互に繰り返すことで、基板表面の金属膜上に、所定膜厚の酸化膜ZrO2膜を形成する。そしてその後、第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力雰囲気下にある反応予備室内で、酸素含有ガスO2ガスと水素含有ガスH2ガスとを反応させて酸素を含む反応種原子状酸素Oを生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理室内の第1の温度または第3の温度に加熱された基板に対して供給することで、基板上に形成された所定膜厚の酸化膜ZrO2膜を改質する。なお、第3の温度は第1の温度よりも高く、第2の温度よりも低い温度である。本実施形態の第8の成膜シーケンスの成膜工程は、上述の第1の成膜シーケンスにおいて酸化の際にO2ガスを単体で流すケースに相当し、改質工程は、上述の第2の成膜シーケンスにおける改質工程に相当する。すなわち、成膜工程での酸化は反応種を含まない酸素雰囲気下で行われ、改質工程での改質は、反応種を含む酸素リッチ条件下で行われる。成膜工程における酸化を、反応種を含まない酸素雰囲気下で行うことで、酸化力を抑えることができ、下地膜であるTiN膜の酸化を抑制しつつZr含有層に対する酸化処理を行うことが可能となる。また、所定膜厚のZrO2膜が形成された後は、そのZrO2膜自体が、下地膜であるTiN膜の酸化をブロックする酸化ブロック層として機能するので、反応種を含む酸素リッチ条件下で、下地膜であるTiN膜の酸化を抑制しつつ、ZrO2膜の改質処理を行うことが可能となり、改質処理時間を短縮することも可能となる。なお、この改質処理には、ZrO2膜の成膜の下地となるTiN膜の自然酸化膜Ti-O結合を減少させる還元する効果があることも確認した。第8の成膜シーケンスによれば、第2の成膜シーケンスと同様な作用効果が得られるだけでなく、下地となるTiN膜等の金属膜の酸化を抑制しつつ成膜することが可能となる。また、第3~6の成膜シーケンスと比較して、H2ガスの消費を抑えることが可能となる。以上、本発明の実施形態を具体的に説明したが、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。例えば、上述の実施形態では、高誘電率絶縁膜として、金属元素であるジルコニウムZrを含むZrO2膜を形成する例について説明したが、本発明は、ジルコニウムZr、ハフニウムHf、チタンTi、アルミニウムAl、ニオブNb、タンタルTa、モリブデンMo等の金属元素を含む膜を形成する場合にも適用することができる。例えば、本発明は、ジルコニウムシリケート膜ZrSiO膜、ジルコニウムアルミネート膜ZrAlO膜、ハフニウム酸化膜HfO2膜、ハフニウムシリケート膜HfSiO膜、ハフニウムアルミネート膜HfAlO膜、チタン酸化膜TiO2膜、アルミニウム酸化膜Al2O3膜、ニオブ酸化膜Nb2O5膜、タンタル酸化膜Ta2O5膜、モリブデン酸化膜MoO2膜等や、これらを組み合わせたり、混合させたりした高誘電率絶縁膜を形成する場合にも適用することができる。例えば、Hfを含む膜としてHfO2膜を形成する場合は、Hfを含む原料として、テトラキスエチルメチルアミノハフニウムHf[NC2H5CH3]4、略称:TEMAH、テトラキスジメチルアミノハフニウムHf[NCH32]4、略称:TDMAH、テトラキスジエチルアミノハフニウムHf[NC2H52]4、略称:TDEAHなどの有機原料や、テトラクロロハフニウムすなわちハフニウムテトラクロライドHfCl4などの無機原料を用いることができる。なお、このときの処理条件は、例えば上述の実施形態に記載の処理条件と同様な処理条件とすることができる。また例えば、Tiを含む膜としてTiO2膜を形成する場合は、Tiを含む原料として、テトラキスエチルメチルアミノチタニウムTi[NC2H5CH3]4、略称:TEMAT、テトラキスジメチルアミノチタニウムTi[NCH32]4、略称:TDMAT、テトラキスジエチルアミノチタニウムTi[NC2H52]4、略称:TDEATなどの有機原料や、テトラクロロチタンすなわちチタニウムテトラクロライドTiCl4などの無機原料を用いることができる。なお、このときの処理条件は、例えば上述の実施形態に記載の処理条件と同様な処理条件とすることができる。また例えば、Alを含む膜としてAl2O3膜を形成する場合は、Alを含む原料として、トリメチルアルミニウムAlCH33、略称:TMAなどの有機原料や、トリクロロアルミニウムすなわちアルミニウムトリクロライドAlCl3、トリフルオロアルミニウムすなわちアルミニウムトリフルオライドAlF3などの無機原料を用いることができる。なお、このときの処理条件は、例えば上述の実施形態に記載の処理条件と同様な処理条件とすることができる。また例えば、Nbを含む膜としてNb2O5膜を形成する場合は、Nbを含む原料として、ペンタクロロニオブすなわちニオビウムペンタクロライドTaCl5、ペンタフルオロニオブすなわちニオビウムペンタフルオライドNbF5等を用いることができる。また例えば、Taを含む膜としてTa2O5膜を形成する場合は、Taを含む原料として、ペンタクロロタンタルすなわちタンタルペンタクロライドTaCl5、ペンタフルオロタンタルすなわちタンタルペンタフルオライドTaF5、ペンタエトキシタンタルTaOC2H55、略称:PET、トリスジエチルアミノターシャリーブチルイミノタンタルTaNCCH33NC2H523、略称:TBTDET等を用いることができる。また例えば、Moを含む膜としてMoO2膜を形成する場合は、原料として、ペンタクロロモリブデンすなわちモリブデンペンタクロライドMoCl5、ペンタフルオロモリブデンすなわちモリブデンペンタフルオライドMoF5等を用いることができる。また例えば、上述の実施形態では、金属元素を含む金属酸化膜を形成する例について説明したが、本発明は、シリコンSi等の半導体元素を含む半導体酸化膜、例えば、シリコン酸化膜SiO2膜等の各種絶縁膜を低温で形成する場合にも適用することができる。例えば、Siを含む膜としてSiO2膜を形成する場合は、Siを含む原料として、ヘキサクロロジシランSi2Cl6、略称:HCD、テトラクロロシランすなわちシリコンテトラクロライドSiCl4、略称:STC、トリクロロシランSiHCl3、略称:TCS、ジクロロシランSiH2Cl2、略称:DCS、モノクロロシランSiH3Cl、略称:MCS等のクロロシラン系やモノシランSiH4等の無機原料や、アミノシラン系のテトラキスジメチルアミノシランSi[NCH32]4、略称:4DMAS、トリスジメチルアミノシランSi[NCH32]3H、略称:3DMAS、ビスジエチルアミノシランSi[NC2H52]2H2、略称:2DEAS、ビスターシャリーブチルアミノシランSiH2[NHC4H9]2、略称:BTBASなどの有機原料を用いることができる。なお、このときの処理条件は、例えば上述の実施形態に記載の処理条件と同様な処理条件とすることができる。すなわち、本発明によれば、従来よりも低温、例えば400°C以下で、高い成膜レートにて、良質なSiO2膜を形成することも可能となる。なお、SiO2膜を形成する場合であって、そのプロセスに制約温度がない場合は、処理温度、すなわち、第1の温度を400°C以上とすることも可能である。例えば、第1の温度を100°C以上600°C以下とすることも可能である。SiO2膜の場合、処理温度を比較的高くすることで、低温処理する場合よりも膜質を向上させることが可能となる。なお、第1の温度を高くし過ぎると、シリコン原料ガス供給時において気相反応が支配的になることで、膜厚均一性が悪化しやすくなり、その制御が困難となってしまう。第1の温度を600°C以下とすることで、シリコン原料ガス供給時において表面反応が支配的になり、膜厚均一性を確保しやすくなり、その制御が容易となる。よって、第1の温度は100°C以上600°C以下とするのが好ましい。第2の温度は上述の実施形態と同様、酸素含有ガスと水素含有ガスとが反応し、原子状酸素O等の反応種を生成することが可能な温度帯である450°C以上1200°C以下とすればよい。なお、第1の温度を100°C以上600°C以下とする場合、第2の温度を600°C以上1200°C以下とするのが好ましい。この場合、第1の温度を100°C以上400°C以下とし、第2の温度を450°C以上1200°C以下として成膜する場合よりも、さらに良質なSiO2膜を形成することが可能となる。なお、上述の実施形態の第2の成膜シーケンスおよび第8の成膜シーケンスにおけるアニール処理による各種絶縁膜の不純物除去効果に注目すると、シリコン酸化膜の改質に上述の実施形態におけるアニール処理を適用した場合、膜中不純物の中でも特にH濃度およびCl濃度を低減することができるのに対し、金属酸化膜の改質に上述の実施形態におけるアニール処理を適用した場合は、膜中不純物の中でも特にH濃度、Cl濃度、C濃度およびN濃度を低減することができることを確認した。また例えば、上述の実施形態では、第2の温度を第1の温度よりも高い温度とする第2の温度>第1の温度例について説明したが、第2の温度を第1の温度と等しくする第2の温度=第1の温度ことも可能である。すなわち、反応予備室内の温度を処理室内の温度と等しくすることも可能である。特に、上述のSiO2膜の例のように、制約温度のないプロセスにおいて有効となり、中でも特に、第1の温度を450°C以上の温度酸素含有ガスと水素含有ガスとが反応し、原子状酸素O等の反応種を生成することが可能となる温度とすることができる場合に有効となる。例えばこの場合、反応予備室内の温度と処理室内の温度とを何れも第1の温度とし、第1の温度に加熱された減圧下にある反応予備室内で酸素含有ガスと水素含有ガスとの反応を開始させ、第1の温度に加熱された減圧下にある処理室内でその反応を進行させるようにすることができ、その温度で得られる原子状酸素の濃度を最大にすることが可能となる。この場合、酸素含有ガスと水素含有ガスとの反応を、処理室内で開始させるのではなく、反応予備室内で開始させることとなり、反応予備室は酸素含有ガスと水素含有ガスとの反応遅れ時間を調整するバッファとしての役割を担うこととなる。この場合、第1の温度としては、例えば、450~600°Cが例示される。このように、第2の温度を第1の温度と等しくするようにしても、低温領域における酸素含有ガスと水素含有ガスとの反応遅れを改善することが可能となる。すなわち、第2の温度を第1の温度よりも高い温度とする第2の温度>第1の温度だけでなく、第2の温度を第1の温度と等しくする第2の温度=第1の温度ようにしても、つまり、第2の温度を第1の温度以上の温度とする第2の温度≧第1の温度ことにより、低温領域における酸素含有ガスと水素含有ガスとの反応遅れを改善することが可能となる。また、上述の実施形態では、一度に複数枚の基板を処理するバッチ式の基板処理装置を用いて成膜する例について説明したが、本発明はこれに限定されず、一度に1枚または数枚の基板を処理する枚葉式の基板処理装置を用いて成膜する場合にも、好適に適用できる。例えば、図12に示すように、第1の加熱源が抵抗加熱ヒータではなく、ランプヒータであり、ランプによるウエハへの光照射、すなわち、ウエハの光吸収によるエネルギーにてウエハを加熱する枚葉式コールドウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて成膜する場合にも、本発明は好適に適用できる。本変形例の処理炉402は、処理室401を形成する処理容器403と、第1の加熱源としてのランプ404と、ランプ404の光を透過させる石英窓406と、1枚のウエハ200を水平姿勢で支持するサセプタ407を備える支持台405とを有する。また、本変形例の処理炉402では、反応予備室301と処理室401とを接続する配管部をなくし、反応予備室301と処理室401とを直結するようにしている。なお、図12において、図1、2で説明した要素と実質的に同一の要素には同一の符号を付し、その説明を省略する。また例えば、図13に示すように、シャワーヘッドに反応予備室を設けた基板処理装置、すなわち、シャワーヘッド部に反応予備室の機能を持たせた基板処理装置を用いて成膜する場合にも、本発明は好適に適用できる。本変形例に係る処理炉402は、処理室401を形成する処理容器403と、処理室401内にガスをシャワー状に供給するシャワーヘッド409と、1枚のウエハ200を水平姿勢で支持するサセプタ407を備える支持台405と、支持台405に設けられた第1の加熱源としての抵抗加熱ヒータ408とを有する。シャワーヘッド409は、内部に反応予備室301が形成された反応予備容器300と、反応予備容器300の円筒側面及び上面を囲うように設けられた第2のヒータ302a、302b、302cと、反応予備容器300及び第2のヒータ302a、302b、302cの周囲に設けられた断熱部材303とを有する。シャワーヘッド409のインレットには、酸素含有ガス供給管232aと水素含有ガス供給管232bとが合流した合流配管部が接続されており、アウトレットには、処理室401内にガスをシャワー状に供給するガス分散板304が設けられている。なお、図13において、図1、2で説明した要素と実質的に同一の要素には同一の符号を付し、その説明を省略する。図12に示す変形例によれば、高温に加熱された反応予備室301を用いることにより、原子状酸素O等の反応種の発生量を高め、反応種の濃度を著しく高めることができる。そのため、光照射によりウエハを加熱するようなコールドウォール型のチャンバを用いる場合においても、低温処理において、高温処理と同様に膜質を改善することが可能となり、また、高温処理と同様に成膜速度を向上させることも可能となる。また、図12、13に示す変形例によれば、反応予備室301と処理室201401とを接続する配管部をなくし、反応予備室301と処理室201401とを直結したので、反応予備室301内で生成された原子状酸素O等の反応種が配管部内で失活することを回避することができる。また、配管部をなくしたので、配管部内の圧力モニタリングや配管部内の圧力調整が不要となり、基板処理装置の構成や圧力制御動作を簡素化することも可能となる。また、本発明は上述の各実施形態や変形例に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲内で、各実施形態や変形例の各要素を必要に応じて、任意にかつ適宜に組み合わせてもよい。以下に、本発明の好ましい態様について付記する。本発明の一態様によれば、処理室内に収容され、第1の温度に加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する工程と、前記第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力下にある反応予備室内で、酸素含有ガスと水素含有ガスとを反応させて酸素を含む反応種を生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力下にある前記処理室内の前記第1の温度に加熱された前記基板に対して供給することで、前記基板上に形成された前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程と、を交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸化膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法が提供される。好ましくは、前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、前記反応予備室内に各ガスを、水素含有ガスの流量が酸素含有ガスの流量よりも大きくなるような条件にて供給する。また好ましくは、前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、水素含有ガスの供給開始を酸素含有ガスの供給開始よりも先に行い、水素含有ガスの供給停止を酸素含有ガスの供給停止よりも後に行う。また好ましくは、前記各工程を交互に繰り返す際、成膜初期の前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、前記反応予備室内に各ガスを、水素含有ガスの流量が酸素含有ガスの流量よりも大きくなるような条件にて供給し、成膜の途中から前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、前記反応予備室内に各ガスを、酸素含有ガスの流量が水素含有ガスの流量よりも大きくなるような条件にて供給する。また好ましくは、前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、さらに水素含有ガスを、前記反応予備室を介することなく、前記処理室内へダイレクトに供給する。また好ましくは、前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、さらに水素含有ガスを、前記反応予備室を介することなく、前記処理室内へダイレクトに供給することで、前記処理室内を水素含有ガスの流量が酸素含有ガスの流量よりも大きくなるような条件とする。また好ましくは、前記各工程を交互に繰り返す際、成膜初期の前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、さらに水素含有ガスを、前記反応予備室を介することなく、前記処理室内へダイレクトに供給し、成膜の途中から前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程での前記処理室内への水素含有ガスのダイレクトな供給を停止する。また好ましくは、前記各工程を交互に繰り返す際、成膜初期の前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、さらに水素含有ガスを、前記反応予備室を介することなく、前記処理室内へダイレクトに供給することで、前記処理室内を水素含有ガスの流量が酸素含有ガスの流量よりも大きくなるような条件とし、成膜の途中から前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程での前記処理室内への水素含有ガスのダイレクトな供給を停止することで、前記処理室内を酸素含有ガスの流量が水素含有ガスの流量よりも大きくなるような条件とする。また好ましくは、前記基板の表面には金属膜が形成されており、前記所定膜厚の酸化膜を形成する工程では、前記金属膜上に前記酸化膜を形成する。また好ましくは、前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、前記反応予備室内に各ガスを、酸素含有ガスの流量が水素含有ガスの流量よりも大きくなるような条件にて供給する。また好ましくは、前記第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力下にある前記反応予備室内で、酸素含有ガスと水素含有ガスとを反応させて酸素を含む反応種を生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力下にある前記処理室内の前記第1の温度、または、前記第1の温度よりも高く前記第2の温度よりも低い第3の温度に加熱された前記基板に対して供給することで、前記基板上に形成された所定膜厚の前記酸化膜を改質する工程をさらに有する。また好ましくは、前記第1の温度を100°C以上600°C以下とし、前記第2の温度を450°C以上1200°C以下とする。また好ましくは、前記第1の温度を100°C以上600°C以下とし、前記第2の温度を600°C以上1200°C以下とする。また好ましくは、前記第1の温度を100°C以上400°C以下とし、前記第2の温度を450°C以上1200°C以下とする。また好ましくは、前記所定元素は金属元素である。また好ましくは、前記所定元素は金属元素であり、前記所定元素含有層は金属元素含有層であり、前記酸化層は金属酸化層であり、前記酸化膜は金属酸化膜である。また好ましくは、前記所定元素は半導体元素である。また好ましくは、前記所定元素は半導体元素であり、前記所定元素含有層は半導体元素含有層であり、前記酸化層は半導体酸化層であり、前記酸化膜は半導体酸化膜である。また好ましくは、前記所定元素はシリコンである。また好ましくは、前記所定元素はシリコンであり、前記所定元素含有層はシリコン含有層であり、前記酸化層はシリコン酸化層であり、前記酸化膜はシリコン酸化膜である。また好ましくは、前記所定元素含有層は前記所定元素の堆積層である。また好ましくは、前記所定元素含有層は前記所定元素が前記基板上に堆積することで形成される層である。また好ましくは、前記所定元素含有層は前記原料ガスの吸着層である。また好ましくは、前記所定元素含有層は前記原料ガスが前記基板上に吸着することで形成される層である。また好ましくは、前記酸素含有ガスが、酸素ガス、オゾンガス、一酸化窒素ガスおよび亜酸化窒素ガスよりなる群から選択される少なくとも一つのガスであり、前記水素含有ガスが水素ガス、重水素ガス、アンモニアガスおよびメタンガスよりなる群から選択される少なくとも一つのガスである。また好ましくは、前記酸素含有ガスが酸素ガスであり、前記水素含有ガスが水素ガスである。また好ましくは、前記反応予備室内の圧力が所定の圧力に維持されている場合に、前記反応予備室内への水素含有ガスの供給を可能とし、前記反応予備室内の圧力が前記所定の圧力を超えている場合には、前記反応予備室内への前記水素含有ガスの供給を不可能とする。また好ましくは、前記反応予備室内の圧力が所定の圧力に維持されている場合に、前記反応予備室内への前記水素含有ガスおよび前記酸素含有ガスの供給を可能とし、前記反応予備室内の圧力が前記所定の圧力を超えている場合には、前記反応予備室内への前記水素含有ガスおよび前記酸素含有ガスの供給を不可能とする。また好ましくは、前記所定の圧力が3999Pa以下の圧力である。また好ましくは、前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程では、前記反応予備室内の圧力が1Pa以上3999Pa以下の圧力となるように制御する。本発明の他の態様によれば、処理室内に収容され、第1の温度に加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する工程と、前記第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力下にある反応予備室内で、酸素含有ガスと水素含有ガスとを反応させて酸素を含む反応種を生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力下にある前記処理室内の前記第1の温度に加熱された前記基板に対して供給することで、前記基板上に形成された前記所定元素含有層を酸化層に変化させる工程と、を交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸化膜を形成する工程を有する基板処理方法が提供される。本発明の更に他の態様によれば、基板を収容して処理する処理室と、前記処理室内の基板を第1の温度に加熱する第1の加熱源と、複数種類のガスを反応させる反応予備室と、前記反応予備室内を第2の温度に加熱する第2の加熱源と、前記処理室内に所定元素を含む原料ガスを供給する原料ガス供給系と、前記反応予備室内に酸素含有ガスを供給する酸素含有ガス供給系と、前記反応予備室内に水素含有ガスを供給する水素含有ガス供給系と、前記反応予備室と前記処理室とを接続する配管部と、前記処理室内および前記反応予備室内の圧力を調整する圧力調整部と、前記処理室内に収容され、前記第1の温度に加熱された基板に対して、前記原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する処理と、前記第1の温度よりも高い前記第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力下にある前記反応予備室内で、酸素含有ガスと水素含有ガスとを反応させて酸素を含む反応種を生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力下にある前記処理室内の前記第1の温度に加熱された前記基板に対して供給することで、前記基板上に形成された前記所定元素含有層を酸化層に変化させる処理と、を交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸化膜を形成するように、前記第1の加熱源、前記第2の加熱源、前記原料ガス供給系、前記酸素含有ガス供給系、前記水素含有ガス供給系および前記圧力調整部を制御する制御部と、を有する基板処理装置が提供される。本発明の更に他の態様によれば、基板処理装置の処理室内に収容され、第1の温度に加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する手順と、前記第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力下にある反応予備室内で、酸素含有ガスと水素含有ガスとを反応させて酸素を含む反応種を生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力下にある前記処理室内の前記第1の温度に加熱された前記基板に対して供給することで、前記基板上に形成された前記所定元素含有層を酸化層に変化させる手順と、上記各手順を交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸化膜を形成する手順と、をコンピュータに実行させるためのプログラムが提供される。本発明の更に他の態様によれば、基板処理装置の処理室内に収容され、第1の温度に加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する手順と、前記第1の温度よりも高い第2の温度に加熱された大気圧未満の圧力下にある反応予備室内で、酸素含有ガスと水素含有ガスとを反応させて酸素を含む反応種を生成し、その反応種を、大気圧未満の圧力下にある前記処理室内の前記第1の温度に加熱された前記基板に対して供給することで、前記基板上に形成された前記所定元素含有層を酸化層に変化させる手順と、上記各手順を交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸化膜を形成する手順と、をコンピュータに実行させるためのプログラムを記録したコンピュータ読み取り可能な記録媒体が提供される。"