"6-フルオロ-3-ヒドロキシ-2-ピラジンカルボキサミドのメグルミン塩またはその水和物。6-フルオロ-3-ヒドロキシ-2-ピラジンカルボキサミドのメグルミン塩またはその水和物の結晶。6-フルオロ-3-ヒドロキシ-2-ピラジンカルボキサミドのメグルミン塩の非晶質。6-フルオロ-3-ヒドロキシ-2-ピラジンカルボキサミドのメグルミン塩またはその水和物を含有する注射用製剤。6-フルオロ-3-ヒドロキシ-2-ピラジンカルボキサミドのメグルミン塩またはその水和物が結晶である、請求項4に記載の注射用製剤。6-フルオロ-3-ヒドロキシ-2-ピラジンカルボキサミドのメグルミン塩またはその水和物が非晶質である、請求項4に記載の注射用製剤。さらに、アミノ酸類と糖類、または、アミノ酸類と糖アルコール類を含有する請求項4または5に記載の注射用製剤。6-フルオロ-3-ヒドロキシ-2-ピラジンカルボキサミドのメグルミン塩を含有する凍結乾燥製剤。6-フルオロ-3-ヒドロキシ-2-ピラジンカルボキサミドのメグルミン塩が結晶である、請求項8に記載の凍結乾燥製剤。6-フルオロ-3-ヒドロキシ-2-ピラジンカルボキサミドのメグルミン塩が非晶質である、請求項8に記載の凍結乾燥製剤。さらに、アミノ酸類と糖類、または、アミノ酸類と糖アルコール類を含有する請求項8または9に記載の凍結乾燥製剤。16-フルオロ-3-ヒドロキシ-2-ピラジンカルボキサミドおよびメグルミンを含有する水溶液を冷却して凍結体を製造する工程、2凍結体を昇温する工程、3凍結体を再度冷却する工程、4凍結乾燥を行う工程、を含むことを特徴とする、6-フルオロ-3-ヒドロキシ-2-ピラジンカルボキサミドのメグルミン塩の結晶を含有する凍結乾燥製剤の製造法。凍結体を昇温する工程における凍結体の到達温度が、-20~-5°Cの範囲である、請求項12に記載の製造法。溶解性に優れた化合物Aまたはその塩の注射用製剤が、求められている。本発明者らは、上記目的を達成すべく、鋭意検討を重ねた結果、1化合物Aのメグルミン塩以下、塩Aとするに非晶質および結晶が存在すること、2塩Aの水に対する溶解度が高いこと、3塩Aの非晶質の水に対する溶解速度、塩Aの結晶の水に対する溶解速度および粉砕した塩Aの結晶の水に対する溶解速度が著しく大きいこと、4塩Aの非晶質、塩Aの結晶および/または粉砕した塩Aの結晶が充填された製剤が、溶解性に優れていることを見出した。すなわち、塩Aの水溶液を凍結乾燥することにより、塩Aの非晶質を製造することができる。この非晶質は、水に対する溶解度が高く、溶解速度が著しく大きい。そのため、塩Aの非晶質が充填された製剤は、溶解性に優れ、注射用製剤として有用である。塩Aの溶液から結晶を析出させることにより、塩Aの結晶を製造することができる。この結晶は、水に対する溶解度が高く、溶解速度が著しく大きい。そのため、塩Aの結晶が充填された製剤は、溶解性に優れ、注射用製剤として有用である。また、粉砕した塩Aの結晶は、水に対する溶解度が高く、溶解速度が著しく大きい。そのため、粉砕した塩Aの結晶が充填された製剤は、溶解性に優れ、注射用製剤として有用である。粉体をバイアルなどに充填する方法として、粉末充填法が知られている。しかし、粉末充填法は、溶液を小分けする方法に比べ、充填量を正確に制御することが難しく、微小な異物が混入しやすい。そのため、固形の注射剤の製造法としては、凍結乾燥による製造法が、最も信頼性が高い方法である。本発明者らは、鋭意検討を重ねた結果、凍結乾燥において、一次凍結後の昇温時の温度晶析温度の範囲をコントロールすることにより、短い晶析時間で、しかも、溶解速度が著しく大きい塩Aの結晶の凍結乾燥製剤が製造できることを見出した。すなわち、凍結乾燥の一次凍結後に昇温する工程を設けることにより、塩Aの結晶を製造することができる。この結晶は、粉砕しなくても、水に対する溶解度が高く、溶解速度が著しく大きい。そのため、この結晶が充填された製剤は、溶解性に優れ、注射用製剤として有用である。本発明者らは、さらに鋭意検討を重ねた結果、凍結乾燥に付す塩Aの水溶液に添加剤を配合することにより、さらに優れた凍結乾燥製剤が製造できることを見出し、本発明を完成するに至った。一方、水和物の結晶を脱水することにより、結晶から非晶質へ変化することが知られている。YuL、AdvancedDrugDeliveryReviews、第48巻、第29頁、2001年。しかし、本発明の塩Aの結晶は、凍結乾燥時に脱水操作を施しても、非晶質に変化しない。しかも、本発明の塩Aの凍結乾燥製剤は、化合物Aのナトリウム塩の非晶質の凍結乾燥製剤に比べて溶解性に優れ、安定性が極めて良好である。本発明の製造法により、優れた塩Aの結晶の凍結乾燥製剤を製造することができる。この凍結乾燥製剤は、無菌性の確保および不溶性異物の除去が容易であり、利用価値の高い注射剤である。すなわち、本発明は、以下のとおりである。1.塩Aまたはその水和物である。塩Aまたはその水和物は、水に対する溶解度が高く、溶解速度が著しく大きい。2.塩Aまたはその水和物の結晶である。この結晶は、水に対する溶解度が高く、溶解速度が著しく大きい。3.塩Aの非晶質である。この非晶質は、水に対する溶解度が高く、溶解速度が著しく大きい。4.塩Aまたはその水和物を含有する注射用製剤である。この注射用製剤は、溶解性に優れている。5.塩Aまたはその水和物の結晶を含有する注射用製剤である。この注射用製剤は、溶解性に優れている。6.塩Aまたはその水和物の非晶質を含有する注射用製剤である。この注射用製剤は、溶解性に優れている。7.さらに、アミノ酸類と糖類、または、アミノ酸類と糖アルコール類を含有する前記4または5に記載の注射用製剤である。この注射用製剤は、溶解性に優れている。8.塩Aを含有する凍結乾燥製剤である。この凍結乾燥製剤は、溶解性に優れている。9.塩Aの結晶を含有する凍結乾燥製剤である。この凍結乾燥製剤は、溶解性に優れている。10.塩Aの非晶質を含有する凍結乾燥製剤である。この凍結乾燥製剤は、溶解性に優れている。11.さらに、アミノ酸類と糖類、または、アミノ酸類と糖アルコール類を含有する前記8または9に記載の凍結乾燥製剤である。この凍結乾燥製剤は、溶解性に優れている。12.1化合物Aおよびメグルミンを含有する水溶液を冷却して凍結体を製造する工程、2凍結体を昇温する工程、3凍結体を再度冷却する工程、4凍結乾燥を行う工程、を含むことを特徴とする、塩Aの結晶を含有する凍結乾燥製剤の製造法である。この製造法により、短い晶析時間で、しかも、溶解速度が著しく大きい塩Aの結晶の凍結乾燥製剤を製造することができる。13.凍結体を昇温する工程における凍結体の到達温度が、20~5°Cの範囲である、前記12に記載の製造法である。凍結体の到達温度を20~5°Cの範囲にすることにより、さらに優れた塩Aの結晶の凍結乾燥製剤を製造することができる。本発明の塩Aは、水に対する溶解性に優れ、注射用製剤の原薬として有用である。また、本発明の塩Aが充填された製剤は、溶解性および安定性に優れ、さらに外観の良い注射用製剤として有用である。さらに、本発明の塩Aの製造法は、溶解性および安定性に優れ、さらに外観の良い塩Aの結晶の凍結乾燥製剤の製造法として有用である。以下、本発明について詳述する。化合物Aは、たとえば、特許文献2に記載の方法によって製造することができる。なお、化合物Aには、互変異性体である6-フルオロ-3-オキソ-3,4-ジヒドロ-2-ピラジンカルボキサミドが存在する。本発明は、この化合物も包含する。本発明の塩Aおよびそれを含有する注射用製剤は、たとえば、次の製造法によって製造することができる。製造法1塩Aの1水和物の結晶化合物Aおよびメグルミンを水に加え、加熱溶解した後、2-プロパノールを添加し、析出した結晶を濾取することにより、塩Aの1水和物の結晶を製造することができる。水の量は、化合物Aに対して1~10倍量vwであればよく、2~4倍量vwが好ましい。メグルミンの量は、化合物Aに対して10倍モル以上であればよく、10~15倍モルが好ましい。メグルミンとの反応温度は、30~100°Cであればよく、40~80°Cが好ましい。2-プロパノールの量は、化合物Aに対して5~50倍量vwであればよく、10~15倍量vwが好ましい。このようにして得られた塩Aの1水和物の結晶および/または粉砕した塩Aの1水和物の結晶をバイアル等に充填することにより、注射用製剤を製造することができる。製造法2塩Aの無水物の結晶塩Aの1水和物の結晶を20~60°Cで減圧下に静置することにより、塩Aの無水物の結晶を製造することができる。静置する時間は、05~120時間であればよく、1~72時間が好ましい。減圧度は、特に限定されないが、100Pa以下であればよく、50Pa以下が好ましい。また、塩Aの1水和物の結晶を加熱下、静置することにより、塩Aの無水物の結晶を製造することができる。加熱温度は、30°C以上であればよく、50°C~110°Cが好ましく、50°C~90°Cがより好ましい。このようにして得られた塩Aの無水物の結晶および/または粉砕した塩Aの無水物の結晶を、バイアル等に充填することにより、注射用製剤を製造することができる。また、塩Aの1水和物の結晶を粉砕した後、上記と同様に乾燥することによっても、塩Aの無水物の注射用製剤を製造することができる。製造法3塩Aの非晶質凍結乾燥化合物Aおよびメグルミンの水溶液を凍結乾燥することにより塩Aの非晶質を製造することができる。水の量は、化合物Aに対して10~100倍量vwであればよく、10~50倍量vwが好ましい。メグルミンは、水溶液のpHが40~10、好ましくは70~90になるように添加する。凍結乾燥は、たとえば、化合物Aおよびメグルミンの水溶液を40°C以下で凍結させた後、崩壊温度以下の品温を維持して行えばよい。製造法4塩Aの結晶凍結乾燥1第一工程一次凍結工程化合物Aおよびメグルミンの水溶液を凍結させることにより、非晶質の凍結体を得ることができる。水の量は、化合物Aに対して10~100倍量vwであればよく、10~50倍量vwが好ましい。メグルミンは、水溶液のpHが40~10、好ましくは70~90になるように添加する。一次凍結工程の温度は、崩壊温度以下であればよい。本発明の場合、60~40°Cが好ましい。一次凍結工程の時間は、1~10時間であればよく、2~5時間が好ましい。2第二工程アニーリング工程非晶質の凍結体を昇温し、一定時間保持するアニーリングことで、結晶化が進行し、結晶性の凍結体を得ることができる。アニーリング工程の温度は、非晶質の凍結体の融解が起きず、かつ、凍結体が凍結を維持できる範囲で結晶化が進行する温度であればよく、20~2°Cが好ましく、20~5°Cがより好ましく、15~5°Cがさらに好ましい。アニーリング工程の保持時間は、05~48時間であればよく、1~24時間が好ましい。3第三工程二次凍結工程ついで、結晶性の凍結体を再度冷却する。二次凍結工程の温度は、60~30°Cが好ましい。二次凍結工程の時間は、1~10時間であればよく、2~5時間が好ましい。4第四工程凍結乾燥工程ついで、減圧処理を行うことにより、凍結乾燥製剤を製造することができる。この工程は、通常実施される凍結乾燥の方法に従って行えばよいが、たとえば、一次乾燥工程および二次乾燥工程の2つの工程によって行うことができる。一次乾燥工程は、減圧下、共晶点以下の品温を維持して実施されるが、凍結体からの水分の昇華に伴って温度低下が起きるため、機器の設定温度は、共晶点以上でもよい。凍結体の品温は、40~3°Cであればよく30~5°Cが好ましい。このときの機器の設定温度は、20~60°Cであればよく、10~50°Cが好ましい。一次乾燥工程の減圧度は、特に限定されないが、100Pa以下であればよく、50Pa以下が好ましい。昇華する水分が減少するに伴い、温度低下が緩和になり、この結果として品温が上昇し、品温と設定温度がほぼ一致する。通常、この時点を一次乾燥工程の完了と判断する。ついで、二次乾燥工程を実施する。二次乾燥工程は、室温以上で実施され、30~60°Cが好ましい。二次乾燥工程では水分の脱離を促進させるために減圧度を高めるのがよい。減圧度は、05~10Paであればよく、1~5Paが好ましい。二次乾燥工程は、品温と設定温度がほぼ一致し、品温の変化がほぼなくなる時点まで行えばよい。この製造法で製造された塩Aの結晶の粉末X線回折のパターンは、製造法2で製造された塩Aの無水物の結晶の粉末X線回折のパターンと同一であった。すなわち、この製造法により、塩Aの無水物の結晶の凍結乾燥製剤を製造することができる。なお、本発明の凍結乾燥製剤の製造において、滅菌処理などは、通常行われる手順に従って実施すればよい。本発明の製造法は、有機溶媒を使用しないため、凍結乾燥製剤には残留溶媒が存在しない。本発明の凍結乾燥製剤は、人体に対して安全である。特に記載のない場合、粉末X線回折の測定条件は、以下のとおりである。粉末X線回折の測定条件使用X線:CuKα加電圧:40kV加電流:40mA走査軸:2θ走査範囲:2θ=2~40°なお、粉末X線回折による特徴的なピークは、測定条件により変動することがある。一般に、2θは、±02°の範囲内で誤差が生じる。従って、2θで表されるX°の回折角度は、2θで表されるX-02~X02°の回折角度を意味する。本発明の塩Aとしては、1水和物の結晶、無水物の結晶および非晶質が挙げられる。また、結晶においては、種々の形状の結晶を包含する。本発明の、塩Aを含有する凍結乾燥製剤には、溶解性および/または外観の改良のための添加物を加えることができる。添加物を加えることにより、アニーリング工程の温度幅を広げることができる。添加物としては、アミノ酸類、糖類、糖アルコール類、塩類、尿素、エチル尿素、クレアチニン、ニコチン酸アミドおよびトロメタモールなどが挙げられ、これらは、一種または二種以上を混合して用いることができる。好ましい添加物としては、アミノ酸類、糖類、糖アルコール類、塩類、尿素、クレアチニン、ニコチン酸アミドおよびトロメタモールが挙げられる。アミノ酸類としては、グリシン、L-アラニン、L-フェニルアラニン、L-ロイシン、L-イソロイシン、タウリン、DL-メチオニン、L-トレオニン、L-グルタミン、L-グルタミン酸ナトリウム、アセチルトリプトファンおよびL-ヒスチジンなどが挙げられ、グリシン、L-アラニン、タウリンおよびL-ヒスチジンがより好ましく、グリシンおよびL-アラニンがさらに好ましい。糖類としては、トレハロース、マルトース、ブドウ糖、乳糖、精製白糖、果糖、デキストランおよびシクロデキストリンなどが挙げられ、トレハロース、マルトース、ブドウ糖、乳糖および精製白糖がより好ましく、トレハロースおよび精製白糖がさらに好ましい。糖アルコール類としては、D-ソルビトール、キシリトール、イノシトールおよびD-マンニトールなどが挙げられる。塩類としては、酢酸ナトリウム、乳酸ナトリウム、L-酒石酸ナトリウム、クエン酸ナトリウム、サリチル酸ナトリウム、安息香酸ナトリウムおよびカプリル酸ナトリウムなどが挙げられ、酢酸ナトリウム、乳酸ナトリウムおよび安息香酸ナトリウムがより好ましい。さらに、アミノ酸類と糖類、または、アミノ酸類と糖アルコール類を組み合わせて配合することが好ましく、アミノ酸類と糖類を組み合わせて配合することがより好ましい。アミノ酸類としては、好ましくは、グリシンおよびL-アラニンが挙げられる。糖類としては、好ましくは、トレハロースおよび精製白糖が挙げられる。糖アルコール類としては、好ましくは、D-ソルビトール、キシリトールおよびD-マンニトールが挙げられる。また、本発明の製剤には、必要に応じ、通常使用される浸透圧調節剤、pH調節剤、緩衝剤、可溶化剤、安定化剤、界面活性剤、無痛化剤および/または保存剤などを添加してもよい。浸透圧調節剤としては、塩化ナトリウム、グリセリンおよびプロピレングリコールなどが挙げられる。pH調節剤および/または緩衝剤としては、塩酸、リン酸、硫酸、メタンスルホン酸、酢酸、乳酸、マレイン酸、クエン酸、酒石酸、アスコルビン酸および安息香酸などの酸;炭酸水素ナトリウム、炭酸ナトリウム、リン酸二水素ナトリウム、リン酸二水素カリウム、リン酸水素二ナトリウム、リン酸水素二カリウム、リン酸三ナトリウム、クエン酸二ナトリウムおよび亜硫酸ナトリウムなどの塩;水酸化ナトリウム、トロメタモール、モノエタノールアミン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン、L-アルギニンおよびL-リジンなどの塩基が挙げられる。可溶化剤としては、マクロゴールおよび精製大豆レシチンなどが挙げられる。安定化剤としては、亜硫酸水素ナトリウム、ピロ亜硫酸ナトリウム、ピロ亜硫酸カリウム、ピロリン酸ナトリウム、チオ硫酸ナトリウム、メタスルホ安息香酸ナトリウム、ナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート、エチレンジアミン、エデト酸ナトリウム、チオグリコール酸、グルコン酸ナトリウム、L-グルタミン酸カリウム、L-リジン-L-グルタマート、コンドロイチン硫酸ナトリウム、アルブミン、L-アスパラギン酸、L-システインおよびジブチルヒドロキシトルエンなどが挙げられる。界面活性剤としては、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、ポリオキシエチレンソルビタンモノラウレート、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレングリコールおよびポリソルベートなどが挙げられる。無痛化剤としては、リドカイン、プロカイン、メプリルカインおよびベンジルアルコールなどが挙げられる。保存剤としては、クレゾール、フェノール、パラオキシ安息香酸メチル、パラオキシ安息香酸エチル、ベンザルコニウム塩化物およびベンゼトニウム塩化物などが挙げられる。本発明の注射用製剤中の有効成分の投与量は、用法、患者の年齢、性別、疾患の形態、その他の条件などに応じて適宜決定されるが、通常成人に対して1日01~100mgkgを投与すればよい。本発明の注射用製剤中の化合物Aの含有量は、10~6000mg、好ましくは、100~2000mgである。本発明の注射用製剤中に配合される、溶解性および/または外観の改良のための添加物は、化合物Aに対し、01~115ww、好ましくは5~65wwである。以下、本発明を実施例および試験例で説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。DMSOd6は、重ジメチルスルホキシドを意味する。含水率は、カールフィッシャー法で測定した。実施例1化合物A100gおよびメグルミン150gの水30mL懸濁液を50°Cに加熱し、溶解した。2-プロパノール120mLを40°Cで滴下した後、5°Cまで冷却し、同温度で1時間撹拌した。固形物を濾取し、淡黄色の塩Aの1水和物の結晶213gを得た。含水率:521HNMRδ:1043793727390380370355355335305285254塩Aの1水和物の結晶の粉末X線回折を図1および表1に示す。実施例2実施例1で得られた結晶を粉砕し、60号250μmふるいを通過し、282号53μmふるいに残留する粉末を得た。この粉末141gをバイアルに充填し、1水和物の結晶の注射用製剤を得た。実施例3-1実施例1で得られた結晶135gを40°Cで真空下50Pa以下に64時間静置し、無水物の結晶を得た。含水率:007得られた結晶の粉末X線回折のパターンには、2θ°:113、130、170、197、205、220、242、264、281にピークが認められた。実施例3-2実施例1で得られた結晶86mgを80~90°Cで5分間静置した後、90°Cで180分間静置し,無水物の結晶を得た。無水物の結晶の粉末X線回折を図3および表2に示す。粉末X線回折のパターンは実施例3-1と一致した。粉末X線回折の測定条件使用X線:CuKα1,CuKα2,CuKβ加電圧:45kV加電流:40mA走査軸:2θ走査範囲:2θ=2~40°測定温度:90°C実施例4実施例2で得られた注射用製剤を40°Cで真空下50Pa以下に60時間静置し、無水物の結晶の注射用製剤を得た。含水率:017実施例5化合物A451gの注射用水500mL懸濁液にメグルミン559gを添加し、撹拌して溶解した。注射用水を加え、全量600mLとした後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH76を得た。調製液を8mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、非晶質の凍結乾燥製剤を得た。含水率:017凍結乾燥製剤の粉末X線回折を図2に示す。凍結乾燥の方法1.棚温度60°Cでバイアルを冷却し、内容物を凍結した。2.真空下50Pa以下、棚温度20°Cに昇温し、同圧力、同温度で64時間保持した。3.棚温度10°Cに昇温し、同圧力、同温度で7時間保持した。4.棚温度0°Cに昇温し、同圧力、同温度で11時間保持した。5.棚温度20°Cに昇温し、同圧力、同温度で10時間保持した。6.棚温度40°Cに昇温し、同圧力、同温度で17時間保持した。実施例6化合物A720gの注射用水1000mL懸濁液にメグルミン907gを添加し、撹拌して溶解した。得られた溶解液に注射用水を加え、全量1200mLとした後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH80を得た。調製液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:001凍結乾燥製剤の粉末X線回折のパターンには、実施例3で認められた塩Aの無水物の結晶のピークが認められた。凍結乾燥の方法1.棚温度60°Cでバイアルを冷却し、内容物を凍結した。2.棚温度5°Cに昇温し、同温度で25時間保持した。3.棚温度55°C以下に冷却し、同温度で3時間保持した。4.真空下50Pa以下、棚温度40°Cに昇温し、同圧力、同温度で60時間保持した。実施例7化合物A132gの注射用水1900mL懸濁液にメグルミン166gを添加し、撹拌して溶解した。得られた溶解液に注射用水を加え、全量2200mLとした後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH80を得た。調製液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:001凍結乾燥製剤の粉末X線回折のパターンには、実施例3で認められた塩Aの無水物の結晶のピークが認められた。凍結乾燥の方法1.棚温度60°Cでバイアルを冷却し、内容物を凍結した。2.棚温度10°Cに昇温し、同温度で24時間保持した。3.棚温度55°C以下に冷却し、同温度で2時間保持した。4.真空下50Pa以下、棚温度40°Cに昇温し、同圧力、同温度で48時間保持した。実施例8化合物A132gの注射用水1800mL懸濁液にメグルミン166gを添加し、撹拌して溶解した。得られた溶解液に注射用水を加え、全量2200mLとした後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH80を得た。調製液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:000凍結乾燥製剤の粉末X線回折のパターンには、実施例3で認められた塩Aの無水物の結晶のピークが認められた。凍結乾燥の方法1.棚温度60°Cでバイアルを冷却し、内容物を凍結した。2.棚温度15°Cに昇温し、同温度で24時間保持した。3.棚温度55°C以下に冷却し、同温度で2時間保持した。4.真空下50Pa以下、棚温度40°Cに昇温し、同圧力、同温度で46時間保持した。実施例9化合物A540gの注射用水750mL懸濁液にメグルミン680gを添加し、撹拌して溶解した。得られた溶解液に注射用水を加え、全量900mLとした後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH80を得た。調製液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:002凍結乾燥製剤の粉末X線回折のパターンには、実施例3で認められた塩Aの無水物の結晶のピークが認められた。凍結乾燥の方法1.棚温度60°Cでバイアルを冷却し、内容物を凍結した。2.棚温度30°Cに昇温し、同温度で14時間保持した。3.棚温度25°Cに昇温し、同温度で25時間保持した。4.棚温度20°Cに昇温し、同温度で25時間保持した。5.棚温度55°C以下に冷却し、同温度で2時間保持した。6.真空下50Pa以下、棚温度40°Cに昇温し、同圧力、同温度で50時間保持した。実施例10化合物A732gの注射用水1000mL懸濁液にメグルミン919gを添加し、撹拌して溶解した。得られた溶解液に注射用水を加え、全量1220mLとした。この液200mLにグリシン200gを添加し、溶解した後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH78を得た。調製液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:003凍結乾燥製剤の粉末X線回折のパターンには、実施例3で認められた塩Aの無水物の結晶のピークが認められた。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例11化合物A732gの注射用水1000mL懸濁液にメグルミン919gを添加し、撹拌して溶解した。得られた溶解液に注射用水を加え、全量1220mLとした。この液200mLにL-アラニン200gを添加し、溶解した後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH79を得た。調製液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:003凍結乾燥製剤の粉末X線回折のパターンには、実施例3で認められた塩Aの無水物の結晶のピークが認められた。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例12実施例7と同様な方法で製造された調製液35mLにL-ヒスチジン035gを添加し、溶解液pH80を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例13化合物A690gの注射用水760mL懸濁液にメグルミン858gを添加し、撹拌して溶解した。得られた溶解液に注射用水を加え、全量920mLとした。この液240mLにタウリン120gを添加し、溶解した後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH76を得た。調製液を8mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:002凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例14実施例7と同様な方法で製造された調製液100mLにトレハロース100gを添加し、溶解液pH80を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:005凍結乾燥の方法:実施例7と同様凍結乾燥製剤の粉末X線回折のパターンには、実施例3で認められた塩Aの無水物の結晶のピークが認められた。実施例15実施例7と同様な方法で製造された調製液160mLにトレハロース320gを添加し、溶解液pH80を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例16実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLにD-マルトース1水和物165gを添加し、溶解液pH81を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例17化合物A732gの注射用水1000mL懸濁液にメグルミン919gを添加し、撹拌して溶解した。得られた溶解液に注射用水を加え、全量1220mLとした。この液200mLにブドウ糖200gを添加し、溶解した後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH80を得た。調製液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:004凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例18実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLに乳糖165gを添加し、溶解液pH80を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例19実施例7と同様な方法で製造された調製液pH8110mLをバイアルに充填し、精製白糖塩水港精糖社製を030gずつ添加し、溶解した。凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例20実施例7と同様な方法で製造された調製液160mLにD-ソルビトール160gを添加し、溶解液pH80を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例21実施例7と同様な方法で製造された調製液35mLにキシリトール035gを添加し、溶解液pH80を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例22化合物A690gの注射用水760mL懸濁液にメグルミン858gを添加し、撹拌して溶解した。得られた溶解液に注射用水を加え、全量920mLとした後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH76を得た。調製液8mLをバイアルに充填し、イノシトール010gを添加し、溶解した。凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例23実施例7と同様な方法で製造された調製液160mLにD-マンニトール160gを添加し、溶解液pH81を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例24実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLに酢酸ナトリウム3水和物055gを添加し、溶解液pH81を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例25実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLに乳酸ナトリウム50液111gを添加し、溶解液pH81を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例26実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLに安息香酸ナトリウム055gを添加し、溶解液pH81を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例27実施例7と同様な方法で製造された調製液35mLにクレアチニン035gを添加し、溶解液pH80を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例28化合物A690gの注射用水760mL懸濁液にメグルミン858gを添加し、撹拌して溶解した。得られた溶解液に注射用水を加え、全量920mLとした。この液240mLに尿素150gを添加し、溶解した後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH77を得た。調製液を8mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:002凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例29化合物A150gの注射用水160mL懸濁液にメグルミン186gおよびニコチン酸アミド125gを添加し、撹拌して溶解した。得られた溶解液に注射用水を加え、全量200mLとした後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH78を得た。調製液を8mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:002凍結乾燥の方法1.棚温度60°Cでバイアルを冷却し、内容物を凍結した。2.棚温度10°Cに昇温し、同温度で24時間保持した。3.棚温度55°C以下に冷却し、同温度で2時間保持した。4.真空下50Pa以下、棚温度10°Cに昇温し、同圧力、同温度で30時間保持した。5.棚温度20°Cに昇温し、同圧力、同温度で2時間保持した。6.棚温度40°Cに昇温し、同圧力、同温度で10時間保持した。実施例30実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLにトロメタモール055gを添加し、溶解液pH89を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例31実施例7と同様な方法で製造された調製液210mLにグリシン210gおよびトレハロース210gを添加し、溶解液pH79を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例32実施例7と同様な方法で製造された調製液210mLにL-アラニン210gおよびトレハロース210gを添加し、溶解液pH80を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様含水率:005凍結乾燥製剤の粉末X線回折のパターンには、実施例3で認められた塩Aの無水物の結晶のピークが認められた。実施例33実施例7と同様な方法で製造された調製液pH8110mLをバイアルに充填し、グリシン010gおよび精製白糖塩水港精糖社製010gを添加し、溶解した。凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例34実施例7と同様な方法で製造された調製液pH8110mLをバイアルに充填し、L-アラニン010gおよび精製白糖塩水港精糖社製010gを添加し、溶解した。凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例35実施例7と同様な方法で製造された調製液90mLにグリシン090gおよびD-ソルビトール090gを添加し、溶解液pH80を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例36実施例7と同様な方法で製造された調製液210mLにL-アラニン210gおよびD-ソルビトール210gを添加し、溶解液pH80を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例37実施例7と同様な方法で製造された調製液90mLにグリシン090gおよびキシリトール090gを添加し、溶解液pH79を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例38実施例7と同様な方法で製造された調製液90mLにL-アラニン090gおよびキシリトール090gを添加し、溶解液pH80を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例39実施例7と同様な方法で製造された調製液90mLにグリシン090gおよびD-マンニトール090gを添加し、溶解液pH79を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例40実施例7と同様な方法で製造された調製液210mLにL-アラニン210gおよびD-マンニトール210gを添加し、溶解液pH80を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例41化合物A120gの注射用水180mL懸濁液にメグルミン149gを添加し、撹拌して溶解した。得られた溶解液に注射用水を加え、全量200mLとした後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH74を得た。調製液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:003凍結乾燥の方法:実施例6と同様実施例42化合物A120gの注射用水170mL懸濁液にメグルミン157gを添加し、撹拌して溶解した。得られた溶解液に注射用水を加え、全量200mLとした後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH85を得た。調製液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:002凍結乾燥の方法:実施例6と同様実施例43実施例41と同様な方法で製造し、調製液pH76を得た。調製液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:001凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例44実施例42と同様な方法で製造し、調製液pH85を得た。調製液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:000凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例45実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLにトレハロース110gおよびグリシン110gを添加し、溶解液pH77を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:012凍結乾燥の方法:実施例6と同様実施例46実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLにトレハロース110gおよびグリシン110gを添加し、溶解液pH78を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:003凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例47実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLにD-マンニトール028gおよびグリシン028gを添加し、溶解液pH79を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:007凍結乾燥の方法:実施例6と同様実施例48実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLにD-マンニトール110gおよびグリシン110gを添加し、溶解液pH78を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:004凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例49実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLに精製白糖塩水港精糖社製110gおよびグリシン110gを添加し、溶解液pH77を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:014凍結乾燥の方法:実施例6と同様実施例50実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLに精製白糖塩水港精糖社製110gおよびグリシン110gを添加し、溶解液pH78を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:002凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例51実施例41と同様な方法で製造された調製液55mLにトレハロース055gおよびL-アラニン055gを添加し、溶解液pH74を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:003凍結乾燥の方法:実施例6と同様実施例52実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLにトレハロース028gおよびL-アラニン028gを添加し、溶解液pH79を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:004凍結乾燥の方法:実施例6と同様実施例53実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLにトレハロース055gおよびL-アラニン055gを添加し、溶解液pH79を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:004凍結乾燥の方法:実施例6と同様実施例54実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLにトレハロース110gおよびL-アラニン110gを添加し、溶解液pH78を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:004凍結乾燥の方法:実施例6と同様実施例55実施例42と同様な方法で製造された調製液55mLにトレハロース055gおよびL-アラニン055gを添加し、溶解液pH84を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:003凍結乾燥の方法:実施例6と同様実施例56実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLにトレハロース028gおよびL-アラニン028gを添加し、溶解液pH80を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:002凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例57実施例41と同様な方法で製造された調製液55mLにトレハロース055gおよびL-アラニン055gを添加し、溶解液pH75を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:001凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例58実施例42と同様な方法で製造された調製液55mLにトレハロース055gおよびL-アラニン055gを添加し、溶解液pH84を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:002凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例59実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLにトレハロース110gおよびL-アラニン110gを添加し、溶解液pH79を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:002凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例60実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLにD-ソルビトール028gおよびL-アラニン028gを添加し、溶解液pH79を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:003凍結乾燥の方法:実施例6と同様実施例61実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLにD-ソルビトール028gおよびL-アラニン028gを添加し、溶解液pH79を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:004凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例62実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLにD-マンニトール110gおよびL-アラニン110gを添加し、溶解液pH78を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:007凍結乾燥の方法:実施例6と同様実施例63実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLにD-マンニトール110gおよびL-アラニン110gを添加し、溶解液pH78を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:004凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例64実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLに精製白糖塩水港精糖社製028gおよびL-アラニン028gを添加し、溶解液pH79を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:003凍結乾燥の方法:実施例6と同様実施例65実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLに精製白糖塩水港精糖社製055gおよびL-アラニン055gを添加し、溶解液pH78を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:002凍結乾燥の方法:実施例6と同様実施例66実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLに精製白糖塩水港精糖社製110gおよびL-アラニン110gを添加し、溶解液pH78を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:003凍結乾燥の方法:実施例6と同様実施例67実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLに精製白糖塩水港精糖社製028gおよびL-アラニン028gを添加し、溶解液pH79を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:002凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例68実施例7と同様な方法で製造された調製液55mLに精製白糖塩水港精糖社製110gおよびL-アラニン110gを添加し、溶解液pH78を得た。溶解液を10mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:002凍結乾燥の方法:実施例7と同様実施例69化合物A360gの注射用水400mL懸濁液にメグルミン462gを添加し、撹拌して溶解した。得られた溶解液に注射用水を加え、全量480mLとした後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH86を得た。調製液を8mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、結晶の凍結乾燥製剤を得た。含水率:002凍結乾燥の方法:実施例6と同様比較例1化合物A138gの注射用水50mL懸濁液に1molL水酸化ナトリウム水溶液を加え、撹拌して溶解した後、pH85となるように1molL水酸化ナトリウム水溶液を追加した。注射用水を加え、全量161mLとした後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH84を得た。調製液を7mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、非晶質の凍結乾燥製剤を得た。含水率:22凍結乾燥の方法1.棚温度60°Cでバイアルを冷却し、内容物を凍結した。2.真空下50Pa以下、棚温度10°Cに昇温し、同圧力、同温度で37時間保持した。3.棚温度0°Cに昇温し、同圧力、同温度で9時間保持した。4.棚温度10°Cに昇温し、同圧力、同温度で4時間保持した。5.棚温度20°Cに昇温し、同圧力、同温度で4時間保持した。6.棚温度40°Cに昇温し、同圧力、同温度で15時間保持した。比較例2化合物A120gの注射用水70mL懸濁液に1molL水酸化ナトリウム水溶液を加え、撹拌して溶解した後、pH85となるように1molL水酸化ナトリウム水溶液を追加した。注射用水を加え、全量160mLとした後、022μmメンブランフィルターで濾過し、調製液pH85を得た。調製液を8mLずつバイアルに充填し、凍結乾燥後、密栓し、非晶質の凍結乾燥製剤を得た。凍結乾燥の方法1.棚温度60°Cでバイアルを冷却し、内容物を凍結した。2.真空下50Pa以下、棚温度50°Cに昇温し、同圧力、同温度で39時間保持した。試験例1溶解性比較例および実施例で得られたバイアルに注射用水10mLを加えて手で振盪し、固体が溶解するまでの時間を測定した。結果を表3に示す。ナトリウム塩の非晶質比較例1の溶解時間は、60秒であった。ナトリウム塩の非晶質比較例2の溶解時間は、65秒であった。メグルミン塩の1水和物の結晶の粉砕品実施例2の溶解時間は、5秒であった。メグルミン塩の結晶の粉砕品は、ナトリウム塩の非晶質よりも優れた溶解性を示した。メグルミン塩の非晶質実施例5の溶解時間は、5秒であった。メグルミン塩の非晶質は、ナトリウム塩の非晶質よりも優れた溶解性を示した。アニーリング工程を含む凍結乾燥によって製造された製剤実施例6~9、41~44の溶解時間は、10~31秒であった。この製造法で製造された製剤は、粉砕しなくても、ナトリウム塩の非晶質よりも優れた溶解性を示した。添加物としてアミノ酸類を含有する製剤実施例10~13、糖類を含有する製剤実施例14~19、糖アルコール類を含有する製剤実施例20~23、塩類を含有する製剤実施例24~26、クレアチニンを含有する製剤実施例27、尿素を含有する製剤実施例28、ニコチン酸アミドを含有する製剤実施例29およびトロメタモールを含有する製剤実施例30の溶解時間は、ナトリウム塩の非晶質よりもはるかに優れた溶解性を示した。さらに、アミノ酸類および糖類を含有する製剤実施例31~34、45、46、49~59、64~68ならびにアミノ酸類および糖アルコール類を含有する製剤実施例35~40、47、60~63の溶解時間は、いずれも10秒以内であり、極めて優れた溶解性を示した。試験例2外観外観を観察した結果、実施例7、8の凍結乾燥製剤には溶融痕が認められず均一な凍結乾燥製剤であった。また、実施例12、15、27、31~33、36、38、51、55および59は溶融痕が認められず均一なケーキであり、表面が滑らかで外観がより良好であった。添加物の配合により、より良好な外観の凍結乾燥製剤が得られた。試験例3安定性1実施例7、8、10、11、13、15、20、23、31、32、36、および40の凍結乾燥製剤を40°Cで6ヶ月間静置し、外観および化合物Aの残存率を調べた。その結果、外観の変化および化合物Aの含率の低下は、認められなかった。試験例4安定性2実施例69および比較例1の凍結乾燥製剤をD65ランプFLR20S-D-EDL-D65/Mを用いて照射120万lxhrし、外観を観察した。その結果、実施例69に変化は認められなかった。一方、比較例1は橙黄色に着色した。"