異種元素の添加剤粉末が含まれたウラン系酸化物成形体を焼結する焼結工程において、等温焼結中に酸素分圧を段階的に変化させ、焼結中に異種添加剤元素の結晶粒界及び結晶粒界付近の固溶濃度を一定のレベルに維持する異種添加元素の結晶粒界及び結晶粒界付近の固溶濃度調節方法。前記等温焼結中に酸素分圧を段階的に増加させる、請求項1に記載の異種添加元素の結晶粒界及び結晶粒界付近の固溶濃度調節方法。添加剤粉末とウラン酸化物粉末を混合する段階と、前記混合粉末を用いて添加剤の混合ウラン酸化物成形体を形成する段階と、前記成形体を等温焼結段階の最小酸素分圧以下の酸素分圧のガス雰囲気下で等温焼結温度まで昇温させる加熱段階と、前記等温焼結温度で酸素分圧が段階的に増加するように焼結ガス雰囲気を変化させ等温焼結する段階と、を含む結晶粒の大きい核燃料焼結体の製造方法。前記ウラン酸化物成形体のウラン系陽イオン1gに対する添加剤陽イオンが10~2000μgである、請求項3に記載の結晶粒の大きい核燃料焼結体の製造方法。前記添加剤の粉末は、Cr-化合物、Al-化合物及びY-化合物のうち少なくとも1種以上が混合された粉末である、請求項3または請求項4に記載の結晶粒の大きい核燃料焼結体の製造方法。前記Cr-化合物、Al-化合物及びY-化合物は、酸化物、硝酸塩、ステアレート、クロライド及びハイドロオキシドで構成された群から選択された少なくとも1種以上である、請求項5に記載の結晶粒の大きい核燃料焼結体の製造方法。前記添加剤の混合ウラン酸化物粉末を用意する段階において、UO2系粉末は、UO2粉末、または、UO2粉末にPuO2粉末、Gd2O3粉末及びThO2粉末のうち1種以上が混合された粉末である、請求項3ないし請求項6のいずれか一項に記載の結晶粒の大きい核燃料焼結体の製造方法。前記雰囲気ガスは、水素ガス、または二酸化炭素、水蒸気及び不活性ガスからなる群から選択された少なくとも1種以上のガスと水素ガスが混合された、請求項3ないし請求項7のいずれか一項に記載の結晶粒の大きい核燃料焼結体の製造方法。本発明の目的は、上記した従来技術の問題を解決するためになされたもので、焼結ガスの酸素分圧に応じてウラン系酸化物内の固溶度が変化し且つ添加剤元素を含むウラン系酸化物成形体の焼結において、結晶粒界及び結晶粒界付近で添加剤が固溶される濃度を制御する方法を考案し、それを用いて結晶粒の大きい核燃料焼結体を製造する方法を提供することにある。上記の目的を実現するための手段として、本発明による異種添加元素の結晶粒界及び結晶粒界付近の固溶濃度調節方法は、異種元素の添加剤粉末が含まれたウラン系酸化物成形体の焼結において、等温焼結中に酸素分圧を段階的に変化させることで、焼結中に異種添加剤元素の結晶粒界固溶濃度を一定のレベルに維持することを特徴とする。また、上記等温焼結においては、酸素分圧を段階的に増加させることが好ましい。本発明による結晶粒の大きい核燃料焼結体の製造方法は、添加剤粉末とウラン酸化物粉末を混合する段階と、上記混合粉末を用いて添加剤混合ウラン酸化物成形体を形成する段階と、上記成形体を等温焼結段階の最小酸素分圧以下の酸素分圧のガス雰囲気で等温焼結温度まで昇温させる加熱段階と、上記等温焼結温度で酸素分圧が段階的に増加するように焼結ガス雰囲気を変化させ、等温焼結する段階と、を含むことを特徴とする。また、上記ウラン酸化物成形体のウラン系陽イオンに対する添加剤陽イオンの重量比は10~2000μg/gであることが好ましい。また、上記ウラン酸化物成形体のウラン系陽イオン1gに対する添加剤陽イオンは10~2000μgであることが好ましい。また、上記添加剤の粉末は、Cr-化合物、Al-化合物及びY-化合物のうち少なくとも1種以上が混合された粉末を使用することが好ましい。また、上記Cr-化合物、Al-化合物及びY-化合物は、酸化物、硝酸塩、ステアレート、クロライド及びハイドロオキシドで構成された群から選択された少なくとも1種以上であることが好ましい。また、上記添加剤の混合ウラン酸化物粉末を用意する段階において、UO2系粉末は、UO2粉末、または、UO2粉末にPuO2粉末、Gd2O3粉末及びThO2粉末のうち1種以上が混合されたものが好ましい。また、上記雰囲気ガスは、水素ガス、または二酸化炭素、水蒸気及び不活性ガスからなる群から選択された少なくとも1種以上のガスと水素ガスが混合されたものが好ましい。本発明の焼結体の製造方法を用いれば、焼結中に結晶粒成長の駆動力が低下することを最小限に抑え、同じ量の添加剤を使用した場合に従来に比べて結晶粒の大きい焼結体を製造することができる。また、結晶粒の大きい焼結体を製造することで、原子炉で燃焼する過程で核分裂生成物が放出することを抑制し、高温での変形特性を向上させることで、高燃焼度における核燃料棒の健全性及び安全性の向上をもたらすことができる。A2O3で表される3価の陽イオンで構成されたセスキ酸化物sesquioxidesのうち、Cr2O3、Y2O3、Al2O3等は酸素分圧が増加するほどUO2格子内の固溶度が増加する互いに類似する傾向がある。また、上記セスキ酸化物の結晶粒界固溶度も酸素分圧が増加するほど増加する。結晶粒界は、格子より欠陥が多く、結晶粒内格子に比べて添加剤元素の固溶限界が高い。また、結晶粒界に存在する添加剤濃度と格子内に存在する添加剤濃度の差が大きくなるほど結晶粒成長の駆動力が高くなり、結晶粒成長に有利である。よって、結晶粒界添加剤の固溶濃度/格子内添加剤の固溶濃度をCとし、結晶粒界添加剤の固溶濃度をBとすると、BとCが共に大きい条件において結晶粒成長速度が大きくなる。Cr2O3、Y2O3等の酸素分圧の増加によって固溶度が増加するセスキ酸化物sesquioxides元素が含まれた添加剤を含有したウラン系酸化物成形体を等温で同じ酸素分圧で焼結する時、焼結ガスの酸素分圧毎に結晶粒界に存在する添加剤濃度の変化を図1に概略的に示した。図1のbに示したように、低酸素分圧で焼結する場合には、格子内だけでなく、結晶粒界における添加剤の固溶濃度も非常に低い。そのため、この場合に、Cはある程度のレベルを維持することができるが、Bが低いため、添加された添加剤の非常に少ない量のみが結晶粒成長に関与するようになり、結晶粒成長が困難となる。図1のcに示したように、焼結ガスの酸素分圧を高くすると、Bが高くなるため初期にはある程度の結晶粒成長を促進できるが、結晶粒界が直ぐに固溶限界に達し、格子拡散が起こると、Cも徐々に低くなるため、結晶粒成長の駆動力が徐々に低下するようになる。これは、特許文献4等からも確認することができるが、Cr-含有UO2焼結工程に開示された液相が形成される酸素分圧においてCr-含有UO2焼結で液相が生成する瞬間にはBとCが共に高くなり結晶粒成長が活発になるが、その後、液相が結晶粒内に速く拡散され、固溶されて結晶粒成長が終了する。本発明の発明者らはこのようなことを発見し、Cr2O3、Y2O3等の酸素分圧の増加によって固溶度が増加するセスキ酸化物sesquioxides元素が含まれた添加剤を含有したウラン系酸化物成形体の焼結において、結晶粒成長を最大限に引き出すためには、焼結中にBとCが常に特定の値以上に維持することが重要であることが分かった。焼結中にBとCが特定の値以上になるように維持させるためには、等温焼結中に焼結ガスの酸素分圧を段階的に増加させる方法により実現することができる。即ち、酸素分圧を徐々に増加させると結晶粒界の固溶度が増加し、これにより、結晶粒界から結晶粒内に拡散していく添加剤より多くの添加剤が結晶粒界に持続的に供給されるようになる。従って、図1のaに示したように、BとCが常に大きい値を維持できるようになり、焼結中に結晶粒成長の駆動力が低下することを最小限に抑えることができるため、同じ量の添加剤を使用した場合、従来に比べて結晶粒の大きい焼結体を製造できるようになる。つまり、異種元素の添加剤粉末が含まれたウラン系酸化物成形体の焼結において、等温焼結中に酸素分圧を段階的に変化させることで、焼結中に異種添加剤元素の結晶粒界及び結晶粒界付近の固溶濃度を一定のレベルに維持することができ、特に、上記等温焼結中に酸素分圧を常に増加させると結晶粒の大きい核燃料焼結体を製造することができる固溶濃度勾配を維持することができる。また、上記の固溶濃度調節方法であれば、晶粒径の大きい核燃料焼結体を製造でき、高燃焼度における核燃料棒の健全性を向上させることができる。以下に、本発明の核燃料焼結体の製造方法について説明する。添加剤混合ウラン酸化物粉末を用意し、上記混合物を用いて添加剤混合ウラン酸化物成形体を形成する。次いで、上記成形体を低酸素分圧のガス雰囲気で焼結温度まで昇温させた後、等温の焼結温度で酸素分圧が段階的に増加するように焼結ガス雰囲気を変化させて焼結することで結晶粒の大きい核燃料焼結体を製造する。上記ウラン酸化物粉末の添加剤の含量は、ウラン酸化物粉末のウランに対する添加剤陽イオン或いは金属元素の重量比ΣMi/Uを基準として50~2000μg/gであることができる。本発明の製造条件で核燃料焼結体を製造する場合には、焼結中に酸素分圧を調節して固溶限界を徐々に増やしながら結晶粒を成長させることで、上記のように非常に少ない量の添加剤を使用する場合でも十分な結晶粒成長の効果を得ることができる。上記添加剤が混合されたウラン酸化物粉末を用意する段階は、ウラン酸化物粉末と添加剤粉末を乾式工程によって混合または粉砕する方法を用いて製造することができる。上記成形体を形成する段階では、成形モールドに上記添加剤が混合されたウラン酸化物粉末を加え、3~5ton/cm2圧力で形成する方法を用いることができる。A2O3で表される3価の陽イオンで構成されたセスキ酸化物sesquioxidesのうち、Cr2O3、Y2O3、Al2O3等は酸素分圧が増加するほどUO2格子内の固溶度が増加する互いに類似する傾向がある。また、上記セスキ酸化物の結晶粒界固溶度も酸素分圧が増加するほど増加し、これらの添加剤粉末は中性子吸収断面積が比較的低いという長所を有する。従って、上記添加剤の粉末は、Cr-化合物、Al-化合物、Y-化合物のうち少なくとも1種以上が混合された粉末を使用することが好ましい。上記Cr-化合物、Al-化合物、Y-化合物は、酸化物、硝酸塩、ステアレート、クロライド、ハイドロオキシドで構成された群から選択された少なくとも1種以上を使用することが好ましい。上記添加剤の混合ウラン酸化物粉末を用意する段階において、UO2系粉末は、UO2粉末、または、UO2粉末にPuO2粉末、Gd2O3粉末、ThO2粉末のうち1種以上が混合された粉末を使用することが好ましい。上記焼結段階において、酸素分圧を増加させるために使用される雰囲気調節ガスは、水素ガス、または二酸化炭素、水蒸気、不活性ガスからなる群から選択された少なくとも1種以上のガスと水素ガスが混合されて使用することが好ましい。以下に、本発明を実施例を挙げてさらに詳細に説明する。但し、以下の実施例は本発明を例示するためのものであり、本発明の範囲がこれらの実施例により限定されるものではない。実施例1UO2粉末にCr2O3粉末をCr/U基準で1500μg/g湿式粉砕した後、乾燥させ、Cr2O3が混合されたUO2粉末を用意した。上記混合粉末を3ton/cm2圧力で圧縮成形して円柱形成形体greenpelletを製造した。上記成形体を下記の表1の焼結体製造工程を行い、結晶粒径を測定して表1に示した。製造された焼結体はアルキメデス法を用いて密度を測定し、密度の測定後、焼結体の断面を鏡面研磨して気孔組織を観察し、熱エッチングを行って結晶粒組織を観察した。焼結体の結晶粒径は直線交差法を用いて測定した。また、図2に、本発明の例として、実施例1の焼結工程を示した。上記成形体に対する焼結工程において、焼結温度である1700°CまではCr2O3がCrに還元される低酸素分圧を有する水素雰囲気を維持するが、これは、UO2格子内にCrイオンが固溶される速度を最小限にすることで等温焼結時に上述したC値が低くなることを防止するためである。上記焼結において、1700°Cの等温焼結区間では焼結ガスの酸素分圧が段階的に増加するように水素中のCO2の混合比率を段階的に増加させるが、このように増加させる場合、上述したB及びCが常に一定のレベル以上の値を維持するようになり、結晶粒成長が最大限になる効果が得られる。また、各実施例及び比較例の結晶粒組織写真を観察し、その結果を図3a及び図3bに示した。図3aは、実施例1の結晶粒組織写真であり、図3bのB-1、B-2、B-3、B-4はそれぞれ比較例1、2、3及び4の結晶粒組織写真である。表1において、実施例1及び比較例1から4の結晶粒径を比較すると、実施例1の結晶粒径は130μmで、比較例1から4の結晶粒径に比べて約2~9倍増加したことが分かる。このような実施例及び比較例1から4の差は、図3a及び図3bの結晶粒径写真で確認することができる。図3bのB-1及び表1を参照すると、比較例1の結晶粒径は17μmで、実施例1に比べ9倍以上小さく、比較例のうち最も小さい結晶粒径を有することが分かる。図3bのB-2及び表1を参照すると、比較例2の結晶粒径は34μmで、実施例1に比べ5倍以上小さい値を示したが、比較例1よりは約2倍程度増加したことが分かる。これは、水分/水素ガス比が比較例2では1.0体積で、比較例1の0.3体積より高い条件で焼結体を製造したためであり、酸素分圧の増加によりCr固溶度が高くなり、物質移動速度の増加により結晶粒径が増加したものと考えられる。図3bのB-3及び表1を参照すると、比較例3の結晶粒径は45μmで、実施例1に比べ3倍以上小さい値を示したが、比較例1よりは約3倍程度増加した。これは、焼結ガス雰囲気でCr添加剤が液相を形成して物質移動速度を増加させたためである。図3bのB-4及び表1を参照すると、比較例4の結晶粒径は62μmで、実施例1に比べ2倍以上小さい値を示したが、比較例1よりは3.5倍以上増加した。比較例4では、焼結温度まで達するまでCrがUO2内に固溶するのを最大限に抑えて液相量を増やすことを目的として行われたが、焼結中に液相が結晶粒界に速く固溶されるため、実施例1に比べて結晶粒径が非常に小さい。従って、焼結中に結晶粒界に固溶されるCrの濃度と結晶粒内に固溶されるCrの濃度を適切に調節した実施例1の場合が結晶粒径を増加させることに非常に効果的であることが分かる。実施例2UO2粉末にCr2O3粉末をCr/U基準で500μg/g添加し、湿式粉砕した後、乾燥させ、Cr2O3が混合されたUO2粉末を用意した。上記粉末を用いて成形体と焼結体を製造する工程は実施例1と同様に行った。上記実施例1のように密度及び結晶粒径を測定し、結晶粒組織写真を観察した結果を図3cに示した。実施例2で測定された結晶粒径は46μmで、結晶粒径45μmであった比較例3とほぼ同じ結果が得られた。実施例2及び比較例3を比較すると、比較例3ではCr2O3粉末を1500μg/g添加したが、実施例2では500μg/gを添加し、これによって、本発明の製造方法で焼結体を製造すれば、従来の1/3の少量の添加量でもほぼ同じ大きさの結晶粒径が得られることが確認された。