"下記一般式1で表される化合物、及び下記一般式2で表される化合物の少なくともいずれかと、水とを少なくとも含有することを特徴とするレジストパターン改善化材料。ただし、前記一般式1中、R1及びR2は、それぞれ独立に、水素原子、及び炭素数1~3のアルキル基のいずれかを表す。mは、1~3の整数を表す。nは、3~30の整数を表す。前記一般式2中、pは、8~20の整数を表す。qは、3~30の整数を表す。rは、1~8の整数を表す。一般式2において、CpH2p1で表されるアルキル基が、分岐アルキル基である請求項1に記載のレジストパターン改善化材料。更に、水溶性樹脂を含有する請求項1から2のいずれかに記載のレジストパターン改善化材料。水溶性樹脂が、ポリビニルアルコール、ポリビニルアセタール、ポリビニルアセテート、ポリビニルピロリドン、及びこれらを一部に含む樹脂の少なくとも一種である請求項3に記載のレジストパターン改善化材料。更に、芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物を含有する請求項1から4のいずれかに記載のレジストパターン改善化材料。芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物が、マンデル酸、フェニルアラニン、フェニルグリシン、フェニル乳酸、2-ヒドロキシベンジルアルコール、3-ヒドロキシベンジルアルコール、及び4-ヒドロキシベンジルアルコールの少なくとも一種である請求項5に記載のレジストパターン改善化材料。レジストパターンを形成後に、該レジストパターンの表面を覆うように請求項1から6のいずれかに記載のレジストパターン改善化材料を塗布する工程を含むことを特徴とするレジストパターンの形成方法。更に、純水を含有するリンス液でリンス処理を行う工程を含む請求項7に記載のレジストパターンの形成方法。被加工面上にレジストパターンを形成後、該レジストパターンの表面を覆うように請求項1から6のいずれかに記載のレジストパターン改善化材料を塗布することによりレジストパターンを改善するレジストパターン形成工程と、該改善したレジストパターンをマスクとしてエッチングを行うことにより前記被加工面をパターニングするパターニング工程とを含むことを特徴とする半導体装置の製造方法。被加工面が、誘電率2.7以下の層間絶縁材料である請求項9に記載の半導体装置の製造方法。本発明は、従来における前記諸問題を解決し、以下の目的を達成することを課題とする。即ち、本発明は、レジストパターンサイズを必要以上に変動させることなく、レジストパターンのLWRを改善できるレジストパターン改善化材料、レジストパターンの形成方法、及び半導体装置の製造方法を提供することを目的とする。前記課題を解決するための手段としては、後述する付記に記載した通りである。即ち、開示のレジストパターン改善化材料は、下記一般式1で表される化合物、及び下記一般式2で表される化合物の少なくともいずれかと、水とを少なくとも含有する。ただし、前記一般式1中、R1及びR2は、それぞれ独立に、水素原子、及び炭素数1~3のアルキル基のいずれかを表す。mは、1~3の整数を表す。nは、3~30の整数を表す。前記一般式2中、pは、8~20の整数を表す。qは、3~30の整数を表す。rは、1~8の整数を表す。開示のレジストパターンの形成方法は、レジストパターンを形成後に、該レジストパターンの表面を覆うように開示のレジストパターン改善化材料を塗布する工程を含む。開示の半導体装置の製造方法は、被加工面上にレジストパターンを形成後、該レジストパターンの表面を覆うように開示のレジストパターン改善化材料を塗布することによりレジストパターンを改善するレジストパターン形成工程と、該改善したレジストパターンをマスクとしてエッチングにより前記被加工面をパターニングするパターニング工程とを含む。開示のレジストパターン改善化材料によれば、レジストパターンサイズを必要以上に変動させることなく、レジストパターンのLWRを改善することができる。開示のレジストパターンの形成方法によれば、レジストパターンサイズを必要以上に変動させることなく、LWRが改善されたレジストパターンを得ることができる。開示の半導体装置の製造方法によれば、高精度な半導体装置を製造することができる。レジストパターン改善化材料本発明のレジストパターン改善化材料は、下記一般式1で表される化合物、及び下記一般式2で表される化合物の少なくともいずれかと、水とを少なくとも含有し、更に必要に応じて、水溶性樹脂、芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物などのその他の成分を含有する。<一般式1で表される化合物、及び一般式2で表される化合物>前記レジストパターン改善化材料は、下記一般式1で表される化合物、及び下記一般式2で表される化合物の少なくともいずれかを含有する。ただし、前記一般式1中、R1及びR2は、それぞれ独立に、水素原子、及び炭素数1~3のアルキル基のいずれかを表す。mは、1~3の整数を表す。nは、3~30の整数を表す。前記一般式2中、pは、8~20の整数を表す。qは、3~30の整数を表す。rは、1~8の整数を表す。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。なお、前記一般式2で表される化合物において、-CH2CH2O-、及び-CH2CHCH3O-は、分子中にランダムに配列していてもよく、ブロックで配列していてもよい。前記一般式1において、R1及びR2としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、水素原子及びメチル基であることが、水溶性の点で好ましい。前記一般式2において、CpH2p1で表されるアルキル基としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、分岐アルキル基であることが、レジストパターンとの反応の汎用性の点で好ましい。前記一般式1で表される化合物及び前記一般式2で表される化合物の含有量としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、前記水100質量部に対して、00005質量部~1質量部が好ましく、0.0008質量部~0.5質量部がより好ましく、0.001質量部~0.1質量部が特に好ましい。前記含有量が、0.0005質量部未満であると、前記LWRを改善する効果が十分得られないことがある。前記含有量が、1質量部を超えると、塗布性が悪くなることがある。前記含有量が、前記特に好ましい範囲内であると、前記LWRがより改善される点で有利である。<水>前記水としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、純水脱イオン水が好ましい。前記水の含有量としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜決定することができるが、塗布性の点で、前記レジストパターン改善化材料100質量部に対して、90質量部以上であることが好ましい。<水溶性樹脂>前記レジストパターン改善化材料は、水溶性樹脂を含有することにより、レジストパターンを厚肉化すると同時に、レジストパターンのLWRを改善することができる。前記水溶性樹脂としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ポリビニルアルコール、ポリビニルアセタール、ポリビニルアセテート、ポリアクリル酸、ポリビニルピロリドン、ポリエチレンイミン、ポリエチレンオキシド、スチレン-マレイン酸共重合体、ポリビニルアミン、ポリアリルアミン、オキサゾリン基含有水溶性樹脂、水溶性メラミン樹脂、水溶性尿素樹脂、アルキッド樹脂、スルホンアミド樹脂、セルロース、タンニン、ポリグルタミン酸、及びこれらを一部に含む樹脂などが挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。これらの中でも、安定性の点で、ポリビニルアルコール、ポリビニルアセタール、ポリビニルアセテート、ポリビニルピロリドン、及びこれらを一部に含む樹脂が好ましい。前記水溶性樹脂の水溶性としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、25°Cの水100gに対し、前記水溶性樹脂が0.1g以上溶解する水溶性が好ましい。前記水溶性樹脂の含有量としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、前記水100質量部に対して、0.001質量部~10質量部が好ましく、0.05質量部~4質量部がより好ましい。前記含有量が、0.001質量部未満であると、厚肉化の効果がほとんど得られないことがあり、10質量部を超えると、LWRの改善はするもののレジストパターンの厚肉化効果が大きすぎ、所望のレジストパターンサイズを得られなくなることがある。前記含有量が、より好ましい範囲内であると、レジストパターンサイズを必要以上に変動させることなく、所望のレジストパターン厚肉化の範囲内で、レジストパターン側壁の凹凸を低減し、レジストパターン幅の均一さを向上できる即ちLWRを改善できる点で有利である。<芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物>前記レジストパターン改善化材料は、芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物を含有することにより、レジストパターンのサイズに因らず、一定の厚みにパターンを厚肉化すると同時に、レジストパターンのLWRを改善することができる。前記芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、マンデル酸、フェニルアラニン、フェニルグリシン、フェニル乳酸、2-ヒドロキシベンジルアルコール、3-ヒドロキシベンジルアルコール、4-ヒドロキシベンジルアルコールなどが挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。これらの中でも、水溶性の点で、2-ヒドロキシベンジルアルコール、3-ヒドロキシベンジルアルコール、4-ヒドロキシベンジルアルコール、フェニル乳酸が好ましい。前記芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物の水溶性としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、25°Cの水100gに対し、前記芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物が0.1g以上溶解する水溶性が好ましい。前記芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物の含有量としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、前記水100質量部に対して、0.001質量部~5質量部が好ましく、0.005質量部~1質量部がより好ましい。前記含有量が、0.001質量部未満であると、厚肉化の効果がほとんど得られないことがあり、5質量部を超えると、LWRの改善はするもののレジストパターンの厚肉化効果が大きすぎ、所望のレジストパターンサイズを得られなくなることがある。前記含有量が、より好ましい範囲内であると、前記水溶性樹脂同様、レジストパターンサイズを必要以上に変動させることなく、所望のレジストパターンの厚肉化の範囲内で、レジストパターン側壁の凹凸を低減し、レジストパターン幅の均一さを向上できる即ちLWRを改善できる点で有利である。<その他の成分>前記その他の成分としては、本発明の効果を害しない限り特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、有機溶剤、公知の各種添加剤例えば、アミン系、アミド系、アンモニウム塩素等に代表されるクエンチャーなどが挙げられる。前記その他の成分の含有量としては、特に制限はなく、前記一般式1で表される化合物、前記一般式2で表される化合物、前記水溶性樹脂、前記芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物の種類や含有量などに応じて適宜決定することができる。-有機溶剤-前記レジストパターン改善化材料に有機溶剤を添加することにより、前記一般式1で表される化合物、前記一般式2で表される化合物、前記水溶性樹脂、及びその他の成分に対する溶解性を向上させる効果が得られる。前記有機溶剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、アルコール系有機溶剤、鎖状エステル系有機溶剤、環状エステル系有機溶剤、ケトン系有機溶剤、鎖状エーテル系有機溶剤、環状エーテル系有機溶剤などが挙げられる。前記アルコール系有機溶剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、メタノール、エタノール、プロピルアルコール、イソプロピルアルコール、ブチルアルコールなどが挙げられる。前記鎖状エステル系有機溶剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、乳酸エチル、プロピレングリコールメチルエーテルアセテートPGMEAなどが挙げられる。前記環状エステル系有機溶剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、γ-ブチロラクトン等のラクトン系有機溶剤などが挙げられる。前記ケトン系有機溶剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、アセトン、シクロヘキサノン、ヘプタノン等のケトン系有機溶剤などが挙げられる。前記鎖状エーテル系有機溶剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、エチレングリコールジメチルエーテルなどが挙げられる。前記環状エーテル系有機溶剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、テトラヒドロフラン、ジオキサンなどが挙げられる。これらの有機溶剤は、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。これらの中でも、レジストパターンの凹凸の低減を効果的に行うことができる点で、80°C~200°Cの沸点を有する有機溶剤が好ましい。本発明のレジストパターン改善化材料の形態としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、水溶液、コロイド液、エマルジョン液などが挙げられる。これらの中でも、塗布性の点で、水溶液が好ましい。<使用等>前記レジストパターン改善化材料は、レジストパターン上に塗布して使用することができる。前記レジストパターン改善化材料を前記レジストパターン上に塗布し、該レジストパターンと相互作用ミキシングさせると、該レジストパターンの表面に、前記レジストパターン改善化材料と前記レジストパターンとが相互作用してなる層ミキシング層が形成される。その結果、前記レジストパターンは、前記ミキシング層の形成により、レジストパターン側壁の凹凸が緩和され、前記LWRが改善されたレジストパターンが形成される。前記レジストパターン改善化材料により前記レジストパターン側壁の凹凸が低減された結果、前記レジストパターンのラインの幅は、凹凸が低減される前の前記レジストパターンのラインの幅よりも均一性が向上する、即ち、前記レジストパターン幅の不均一さLWR:Linewidthroughnessが改善される。その結果、前記レジストパターンのパターニング時に用いた露光装置の光源の露光限界解像限界を超えて前記光源に用いられる光の波長でパターニング可能な開口乃至パターン間隔の大きさの限界値よりも小さく、より高精度なレジストラインパターンが形成される。また、前記レジストパターン改善化材料が、前記一般式1で表される化合物、及び前記一般式2で表される化合物の少なくともいずれかに加え、更に前記水溶性樹脂を含有する場合、更に前記芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物を含有する場合、並びに、更に前記水溶性樹脂及び前記芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物を含有する場合は、前記レジストパターン側壁の凹凸低減と同時に、レジストパターンが厚肉化される。レジストパターンが厚肉化されることにより、前記レジストパターン側壁の凹凸はさらに低減される。前記レジストパターン側壁の凹凸の低減量、及び前記レジストパターン幅の均一度、更には、厚肉化量は、前記レジストパターン改善化材料における前記一般式1で表される化合物、前記一般式2で表される化合物、前記水溶性樹脂、及び前記芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物の含有量、並びに、前記レジストパターン改善化材料の粘度、塗布厚み、ベーク温度、ベーク時間などを適宜調節することにより、所望の範囲に制御することができる。-レジストパターンの材料-前記レジストパターン前記レジストパターン改善化材料が塗布されるレジストパターンの材料としては、特に制限はなく、公知のレジスト材料の中から目的に応じて適宜選択することができ、ネガ型、ポジ型のいずれであってもよく、例えば、g線、i線、KrFエキシマレーザ、ArFエキシマレーザ、F2エキシマレーザ、電子線等でパターニング可能なg線レジスト、i線レジスト、KrFレジスト、ArFレジスト、F2レジスト、電子線レジストなどが好適に挙げられる。これらは、化学増幅型であってもよいし、非化学増幅型であってもよい。これらの中でも、KrFレジスト、ArFレジスト、アクリル系樹脂を含んでなるレジストなどが好ましく、より微細なパターニング、スループットの向上等の観点からは、解像限界の延伸が急務とされているArFレジスト、及びアクリル系樹脂を含んでなるレジストの少なくともいずれかがより好ましい。前記レジストパターンの材料の具体例としては、ノボラック系レジスト、PHS系レジスト、アクリル系レジスト、シクロオレフィン-マレイン酸無水物系COMA系レジスト、シクロオレフィン系レジスト、ハイブリッド系脂環族アクリル系-COMA系共重合体レジストなどが挙げられる。これらは、フッ素修飾などがされていてもよい。前記レジストパターンの形成方法、大きさ、厚みなどについては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、特に厚みについては、加工対象である被加工面、エッチング条件などにより適宜決定することができるが、一般に100nm~500nm程度である。前記レジストパターン改善化材料を用いた前記レジストパターン側壁の凹凸低減について以下に図面を参照しながら説明する。図1Aに示すように、被加工面基材5上にレジストパターン3を形成した後、レジストパターン3の表面にレジストパターン改善化材料1を付与塗布し、塗膜を形成する。この後、必要に応じてベーク加温及び乾燥処理を行ってもよい。すると、レジストパターン3とレジストパターン改善化材料1との界面において、レジストパターン改善化材料1のレジストパターン3へのミキシング含浸が起こり、図1Bに示すように、内層レジストパターン10bレジストパターン3とレジストパターン改善化材料1との界面において前記ミキシング含浸した部分が反応して表層ミキシング層10aが形成される。その結果、内層レジストパターン10bレジストパターン3の大きさに左右されず依存せず安定にかつ均一に内層レジストパターン10bレジストパターン3の側壁の凹凸が低減される。この後、図1Cに示すように、付与塗布したレジストパターン改善化材料1の内、レジストパターン3と相互作用ミキシングしていない部分乃至相互作用ミキシングが弱い部分水溶性の高い部分を溶解除去するリンス処理を行い、側壁の凹凸が緩和された平滑なレジストパターン10が形成される。なお、前記リンス処理は、純水を用いてもよいし、汎用のアルカリ現像液などのアルカリ水溶液によるリンス処理であってもよい。また、必要に応じて界面活性剤を純水やアルカリ現像液などのアルカリ水溶液に含有させたものを用いてもよい。また、このリンス処理は必要に応じて行えばよく、リンス処理を行わなくてもよい。凹凸の低減されたレジストパターン10は、内層レジストパターン10bレジストパターン3の表面に、レジストパターン改善化材料1が反応して形成された表層ミキシング層10aを有してなる。凹凸の低減されたレジストパターン10は、レジストパターン3に比べて表層ミキシング層10aの分だけ凹凸が緩和されており、凹凸低減後レジストパターン10により形成されるレジストラインパターンのライン幅のばらつき不均一さを表すLWR値LWR=Linewidthroughnessは、凹凸低減前のレジストパターン3により形成されるレジストラインパターンのライン幅のばらつきよりも小さくなる。このため、レジストパターン3を形成する時の露光装置における光源の露光限界解像限界を超えて前記レジストラインパターンを微細に高精度に形成することができる。さらに、レジストパターン改善化材料1が、前記水溶性樹脂、及び前記芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物の少なくともいずれかを含む場合には、レジストパターン改善化材料が、前記水溶性樹脂、及び前記芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物の少なくともいずれかを含まない場合に比べ、レジストパターン改善化材料における表層ミキシング層10aは大きくなる。これにより、凹凸の低減されたレジストパターン10は、レジストパターン3に比べて表層ミキシング層10aの分だけ凹凸が低減されると共に厚肉化もされるため、凹凸低減後レジストパターン10により形成されるレジストラインパターンのライン幅のばらつき不均一さを表すLWR値LWR=LWR=Linewidthroughnessは、凹凸低減前のレジストパターン3により形成されるレジストラインパターンのライン幅のばらつきよりもより小さくなる。前記レジストパターン改善化材料は、レジストパターン側壁の凹凸を低減することで前記LWRを改善し、露光限界を超えて前記レジストラインパターンを微細化するのに好適に使用することができる。また、前記レジストパターン改善化材料は、本発明の半導体装置の製造方法などに特に好適に使用することができる。レジストパターンの形成方法本発明のレジストパターンの形成方法は、レジストパターン改善化材料を塗布する工程を少なくとも含み、好ましくはリンス処理を行う工程、更に必要に応じて、前露光工程、ベーキング工程などのその他の工程を含む。<塗布する工程>前記塗布する工程としては、レジストパターンを形成後に、該レジストパターンの表面を覆うようにレジストパターン改善化材料を塗布する工程であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記レジストパターン改善化材料としては、本発明の前記レジストパターン改善化材料が使用される。前記レジストパターンは、公知の方法に従って形成することができる。前記レジストパターンは、被加工面基材上に形成することができる。該被加工面基材としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、該レジストパターンが半導体装置に形成される場合には、該被加工面基材としては、半導体基材表面が挙げられる。前記半導体基材としては、シリコンウエハ等の基板、各種酸化膜などが好ましい。前記レジストパターン改善化材料の塗布の方法としては、特に制限はなく、目的に応じて公知の塗布方法の中から適宜選択することができるが、スピンコート法が好ましい。該スピンコート法の場合、回転数としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、100rpm~10,000rpmが好ましく、500rpm~5,000rpmがより好ましい。塗布時間としては、1秒間~10分間が好ましく、1秒間~90秒間がより好ましい。前記塗布の際の塗布厚みとしては、通常、5nm~1,000nm程度であり、10nm~100nm程度が好ましい。また、前記レジストパターンの形成は、通常、アルカリ現像液による現像処理の後に、純水によるリンス処理を施すことで行われるが、前記レジストパターン改善化材料を用い、アルカリ現像液による現像処理の直後に、リンス液として前記レジストパターン改善化材料を塗布する方法も可能である。<リンス処理を行う工程>前記リンス処理を行う工程としては、リンス液でリンス処理を行う工程であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記リンス処理を行う工程により、前記レジストパターン改善化材料を塗布した後、前記レジストパターン改善化材料と、前記レジストパターンと相互作用ミキシング及び反応していない部分乃至相互作用ミキシングが弱い部分水溶性の高い部分を溶解除去しリンス処理、側壁の凹凸を低減したレジストパターンを得ることができる。前記リンス液としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、純水を含有していてもよく、アルカリ現像液を含有していてもよい。更に、これらに界面活性剤を含んで用いることも可能であるが、プロセスの容易さの点で、前記リンス液は、純水であることが好ましい。界面活性剤を含む純水又はアルカリ現像液などのアルカリ水溶液を用いる場合は、前記レジストパターン改善化材料と前記レジストパターンとの界面における効果の面内均一性の向上を図り、残渣や欠陥の発生を抑制する効果が高まることが期待できる。前記界面活性剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、ナトリウム塩、カリウム塩等の金属イオンを含有しない点で、非イオン性界面活性剤が好適に挙げられる。前記非イオン性界面活性剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ポリオキシエチレン-ポリオキシプロピレン縮合物化合物、ポリオキシアルキレンアルキルエーテル化合物、ポリオキシエチレンアルキルエーテル化合物、ポリオキシエチレン誘導体化合物、シリコーン化合物、ソルビタン脂肪酸エステル化合物、グリセリン脂肪酸エステル化合物、アルコールエトキシレート化合物、フェノールエトキシレート化合物などが挙げられる。これらは1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。なお、イオン性界面活性剤であっても、非金属塩系のものであれば使用することは可能である。前記界面活性剤の純水又はアルカリ現像液などのアルカリ水溶液における含有量としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、0.001質量~1質量が好ましく、0.05質量~0.5質量が好ましい。前記含有量が、0.001質量未満であると、前記界面活性剤による効果が少なく、1質量を超えると、現像液の溶解力が大きくなり過ぎるため前記レジストパターンが溶解し、側壁の凹凸がより大きくなったり、泡の発生による残渣や欠陥が発生しやすくなることがある。前記アルカリ現像液としては、特に制限はなく、半導体装置の製造に用いられる公知のものの中から適宜選択することができるが、四級水酸化アンモニウム水溶液、コリン水溶液が好ましい。これらは1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。これらの中でも、低コスト及び汎用性が高い点で、水酸化テトラメチルアンモニウム水溶液が好ましい。また、前記アルカリ現像液に、必要に応じて前記界面活性剤を添加してもよい。この場合、前記界面活性剤の前記アルカリ現像液における含有量としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、0.001質量~1質量が好ましく、0.05質量~0.5質量がより好ましい。<その他の工程>前記その他の工程としては、例えば、前露光工程、ベーキング工程などが挙げられる。-前露光工程-前記前露光工程は、前記レジストパターン改善化材料の塗布の前に、前記レジストパターンの全面に対して紫外線光及び電離放射線のいずれかを照射する工程である。レジストパターンが疎な領域レジストパターンの間隔が長い領域とレジストパターンが密な領域レジストパターンの間隔が短い領域とを有する、パターン間隔が異なるレジストパターンや、種々のサイズが混在したレジストパターンでは、パターン毎に露光時の光強度分布が異なるため、前記レジストパターンの現像では表面化しない程度のわずかな表面状態の差かぶり露光量の差が、前記レジストパターンへの前記レジストパターン改善化材料の浸透性の差として影響し、その結果、前記レジストパターン改善化材料と前記レジストパターンとが相互作用して形成されるミキシング層の形成し易さに影響する。そこで、前記レジストパターン改善化材料を塗布する前に前記レジストパターンの全面に対して、紫外線光又は電離放射線を照射すると、前記レジストパターンの表面状態を均一化することができ、前記パターンの疎密差や大きさなどに依存することなく、前記レジストパターンへの前記レジストパターン改善化材料の浸透を均一化でき、より効果的に前記レジストパターンの側壁の凹凸を低減し、レジストパターン幅の均一さを向上することができる。前記紫外線光及び前記電離放射線としては、特に制限はなく、照射する前記レジストパターンの材料の感度波長に応じて適宜選択することができる。具体的には、高圧水銀ランプ又は低圧水銀ランプから生じるブロードバンドの紫外線光のほか、g線波長436nm、i線波長365nm、KrFエキシマレーザー光波長248nm、ArFエキシマレーザー光波長193nm、F2エキシマレーザー光波長157nm、EUV光波長5nm~15nmの軟X線領域、電子線、X線などが挙げられる。なお、製造装置の構造上、これらの中から、前記レジストパターンの形成において露光時に使用する紫外線光又は電離放射線と同一のものを選択するのが好ましい。前記紫外線光及び前記電離放射線の前記レジストパターンへの照射量露光量としては、特に制限はなく、使用する前記紫外線光又は前記電離放射線の種類に応じて適宜選択することができるが、例えば、前記レジストパターンの形成に必要とされる照射量露光量に対して、0.1~20が好ましい。前記照射量が、0.1未満であると、前記レジストパターンの表面状態の均一化効果が生じにくいことがあり、20を超えると、必要充分以上に前記レジストパターンに光反応が生じてしまい、前記レジストパターンの上部の形状劣化やパターンの部分消失が生じやすくなることがある。なお、一定の前記照射量で前記紫外線光又は前記電離放射線を照射する限り、その方法としては、特に制限はなく、強い光を使用した場合には短時間で、弱い光を使用した場合には長時間で、また、露光感度の高いレジスト材料を用いた場合には露光量照射量を少なく、露光感度の低いレジスト材料を用いた場合には露光量照射量を多くするなど適宜調節し、それぞれ行うことができる。-ベーキング工程-前記ベーキング工程は、前記レジストパターン改善化材料の塗布の際乃至その後で、塗布した前記レジストパターン改善化材料をベーキング処理加温及び乾燥する工程である。前記ベーキング工程を行うことで、前記レジストパターンと前記レジストパターン改善化材料との界面において前記レジストパターン改善化材料の前記レジストパターンへのミキシング含浸を効率よく生じさせることができる。なお、前記レジストパターン改善化材料をスピンコート法により塗布することで、溶媒を除去し、塗膜を形成することができることから、ベーキング処理は必ずしも行わなくてもよい。なお、前記ベーキング処理加温及び乾燥の条件、方法等としては、前記レジストパターンを軟化させない限り、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、その回数としては、1回であってもよいし、2回以上であってもよい。2回以上の場合、各回におけるプリベークの温度は、一定であってもよいし、異なっていてもよく、一定である場合、40°C~150°C程度が好ましく、60°C~120°Cがより好ましい。また、その時間としては、10秒間~5分間程度が好ましく、30秒間~100秒間がより好ましい。前記レジストパターンの形成方法は、各種のレジスト抜けパターン、例えば、ラインスペースパターン、ホールパターンコンタクトホール用など、トレンチ溝パターンなどの形成に好適であり、該レジストパターンの形成方法により形成されたレジストパターンは、例えば、マスクパターン、レチクルパターンなどとして使用することができ、金属プラグ、各種配線、磁気ヘッド、LCD液晶ディスプレイ、PDPプラズマディスプレイパネル、SAWフィルタ弾性表面波フィルタ等の機能部品、光配線の接続に利用される光部品、マイクロアクチュエータ等の微細部品、半導体装置などの製造方法に好適に使用することができ、中でも、後述する本発明の半導体装置の製造方法に特に好適に使用することができる。半導体装置の製造方法本発明の半導体装置の製造方法は、レジストパターン形成工程と、パターニング工程とを少なくとも含み、更に必要に応じて、その他の工程を含む。<レジストパターン形成工程>前記レジストパターン形成工程は、被加工面上にレジストパターンを形成後、該レジストパターンの表面を覆うように、前記レジストパターン改善化材料を塗布することにより該レジストパターンを改善する工程である。該レジストパターン形成工程により、パターン側壁の凹凸が低減し、レジストパターン幅の均一さが向上したレジストパターンが前記被加工面上に形成される。前記レジストパターン形成工程の詳細は、前記レジストパターンの形成方法と同様である。前記被加工面としては、半導体装置における各種部材の表面層が挙げられるが、シリコンウエハ等の基板乃至その表面、各種酸化膜などが好ましい。前記レジストパターンは上述した通りである。前記塗布の方法は上述した通りである。また、該塗布の後では、上述のベーキングを行うのが好ましい。<パターニング工程>前記パターニング工程は、前記レジストパターン形成工程により形成した前記レジストパターンをマスクとしてマスクパターン等として用いてエッチングを行うことにより前記被加工面をパターニングする工程である。前記エッチングの方法としては、特に制限はなく、公知の方法の中から目的に応じて適宜選択することができるが、例えば、ドライエッチングが好適に挙げられる。該エッチングの条件としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。本発明の半導体装置の製造方法によると、例えば、フラッシュメモリ、DRAM、FRAMを初めとする各種半導体装置を効率的に製造することができる。以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明は、これらの実施例に何ら制限されるものではない。合成例1<化合物Xの合成>仏国特許第1484640号明細書を参考にして、以下の方法により下記モノマーを合成した。フェノール18.8g0.2モルとシュウ酸二水和物1.5g0.012モルを攪拌装置と温度制御装置を付けたフラスコに仕込み、130°Cに加熱した。次いで、スチレン41.6g0.4モルを加えて2時間反応させ、αフェニルエチルフェノールモノマーを得た。得られたモノマーは、置換数が異なるモノマーの混合物であり、その存在比は、2-モノαフェニルエチルフェノール30モル、2,6-ビスαフェニルエチルフェノール65モル、2,4,6-トリスαフェニルエチルフェノール5モルであった。次いで、特開2008-45119号公報を参考にして、前記モノマー25.5gをテトラメチルアンモニウムハイドロオキサイド25質量水溶液0.29g0.08モルとともに、攪拌装置と温度制御装置を付けたステンレス製オートクレーブに仕込み、100°C、4kPa以下の減圧下で30分間脱水した。反応温度を100°Cに保持した状態でエチレンオキサイドEO57.2g1.3モルを180分間で滴下し、その後、180分間反応した。その後、2.5kPa以下の減圧下で150°C、2時間保持し、残存するテトラメチルアンモニウムハイドロオキサイドを分解除去し、下記式で表される化合物Xを得た。MALDI-MSによる前記化合物Xの構造解析の結果、m=1、2、3ただし、mの存在比は、m=2>m=1>m=3、n=5~25nの存在比は正規分布、n=12で強度最大であった。GPCによる分子量測定の結果、重量平均分子量Mw=1,190、多分散度Mw/Mn=1.1であった。合成例2<化合物Yの合成>トリデシルアルコール異性体混合物22.0g0.11モルを原料に用い、テトラメチルアンモニウムハイドロオキサイド25質量水溶液1.0g0.26モルと共に、攪拌装置と温度制御装置を付けたステンレス製オートクレーブに仕込み、100°C、4kPa以下の減圧下で30分間脱水した。反応温度を100°Cに保持した状態でエチレンオキサイドEO46.2g1.05モルと、プロピレンオキサイドPO19.7g0.35モルを混合したものを3時間かけて滴下し、その後、4時間攪拌を続けて反応させた。その後、2.5kPa以下の減圧下において、150°Cで3時間保持し、残存するテトラメチルアンモニウムハイドロオキサイドを分解除去し、下記式で表される化合物Yを得た。MALDI-MSによる前記化合物Yの構造解析の結果、トリデシル基には分岐を有する異性体が存在した。また、q=5~25qの存在比は正規分布、q=10で強度最大、r=1~4rの存在比は正規分布、r=3で強度最大であった。GPCによる分子量測定の結果、重量平均分子量Mw=1,480、多分散度Mw/Mn=1.1であった。実施例1-レジストパターン改善化材料の調製-合成例1で得た化合物X、及び合成例2で得た化合物Yを用いて、表1に示す組成を有するレジストパターン改善化材料a~p、及び比較材料A~Cを調製した。表1において、括弧内の数値は配合量質量部を示す。表1において、PVAは、ポリビニルアルコールPVA-205C、クラレ社製を表し、PVPdは、ポリビニルピロリドン関東化学社製を表す。化合物の欄におけるX、及びYは、それぞれ合成例1で得た化合物X、及び合成例2で得た化合物Yを表す。また、2HBAは、2-ヒドロキシベンジルアルコールアルドリッチ社製を表し、PLAは、フェニル乳酸アルドリッチ社製を表し、TN-80は、非イオン性界面活性剤第1級アルコールエトキシレート系界面活性剤、ADEKA社製を表す。また、水には純水脱イオン水を用い、水の量はそれぞれの組成において100質量部とした。-レジストパターンの形成-以上により調製した材料レジストパターン改善化材料及び比較材料を、脂環族系ArFレジスト東京応化工業社製より形成した幅96nmピッチ180nm、LWR6.6nmのラインスペースのパターン上表2における未処理に相当に、スピンコート法により、初めに850rpm/5sの条件で、次に2,000rpm/40sの条件で塗布し、110°C/60sの条件でベークを行った後、純水で前記材料を60秒間リンス処理し、相互作用ミキシングしなかった未反応部を除去し、レジストパターン改善化材料a~p、及び比較材料A~Cによりレジストラインパターンを形成した。得られたレジストラインパターンのライン幅サイズ表2における処理後サイズ及びラインパターン幅の変化量表2における変化量、更にラインパターン幅のばらつき度表2におけるLWR及びLWRの改善値を表2に示す。表2において、a~p、及びA~Cは、前記レジストパターン改善化材料a~p、及び比較材料A~Cに対応する。なお、ライン幅は、測長SEMを用いて観察した観察領域の6点のライン幅の平均値である。また、LWRは、長さ約720nmの領域での線幅のばらつきの標準偏差σを3倍することで求めた。また、未処理時のLWR値に対する処理後のLWR値の改善量の割合を以下の式により求め、それをLWR改善値と定義した。LWR改善値=未処理時のLWR値-処理後のLWR値/未処理のLWR値×100表2より、レジストパターン改善化材料a~pを用いた場合には、LWR値の向上、即ちレジストパターン幅の均一さの向上が確認できた。比較材料Aは、LWR値の向上は見られたものの、レジストパターンの変化量が大きく、厚肉化しすぎていた。実施例2-半導体装置の作製1-ダブルパターニング法により半導体装置を作製した。図2Aに示すように、シリコン基板11上に層間絶縁膜12を形成し、図2Bに示すように、層間絶縁膜12上にスパッタリング法によりチタン膜13を形成した。次に、図2Cに示すように、ダブルパターニング法によりレジストパターン14を形成し、これをマスクとして用い、反応性イオンエッチングによりチタン膜13をパターニングして開口部15aを形成した。引き続き、反応性イオンエッチングによりレジストパターン14を除去するととともに、図2Dに示すように、チタン膜13をマスクにして層間絶縁膜12に開口部15bを形成した。次に、チタン膜13をウェット処理により除去し、図2Eに示すように層間絶縁膜12上にTiN膜16をスパッタリング法により形成し、続いて、TiN膜16上にCu膜17を電解めっき法で成膜した。次いで、図2Fに示すように、CMP化学機械研磨にて開口部15b図2Dに相当する溝部のみにバリアメタルとCu膜第一の金属膜を残して平坦化し、第一層の配線17aを形成した。次いで、図2Gに示すように、第一層の配線17aの上に層間絶縁膜18を形成した後、図2A~図2Fと同様にして、図2Hに示すように、第一層の配線17aを、後に形成する上層配線と接続するCuプラグ第二の金属膜19及びTiN膜16aを形成した。上述の各工程を繰り返すことにより、図2Iに示すように、シリコン基板11上に第一層の配線17a、第二層の配線20a、及び第三層の配線21aを含む多層配線構造を備えた半導体装置を製造した。なお、図2Iにおいては、各層の配線の下層に形成したバリアメタル層は、図示を省略した。この実施例2では、レジストパターン14が、実施例1のレジストパターン改善化材料eを用いて製造したレジストパターンである。また、層間絶縁膜12は、誘電率2.7以下の低誘電率膜であり、例えば、多孔質シリカ膜セラメートNCS;触媒化成工業社製、誘電率2.25、C4F8とC2H2との混合ガス若しくはC4F8ガスをソースとして用い、これらをRFCVD法パワー400Wにより堆積形成したフルオロカーボン膜誘電率2.4などである。実施例3-半導体装置の作製2-ArF液浸露光法により半導体装置を作製した。図2Aに示すように、シリコン基板11上に層間絶縁膜12を形成し、図2Bに示すように、層間絶縁膜12上にスパッタリング法によりチタン膜13を形成した。次に、図2Cに示すように、ArF液浸露光によりレジストパターン14を形成し、これをマスクとして用い、反応性イオンエッチングによりチタン膜13をパターニングして開口部15aを形成した。引き続き、反応性イオンエッチングによりレジストパターン14を除去するととともに、図2Dに示すように、チタン膜13をマスクにして層間絶縁膜12に開口部15bを形成した。次に、チタン膜13をウェット処理により除去し、図2Eに示すように層間絶縁膜12上にTiN膜16をスパッタリング法により形成し、続いて、TiN膜16上にCu膜17を電解めっき法で成膜した。次いで、図2Fに示すように、CMP化学機械研磨にて開口部15b図2Dに相当する溝部のみにバリアメタルとCu膜第一の金属膜を残して平坦化し、第一層の配線17aを形成した。次いで、図2Gに示すように、第一層の配線17aの上に層間絶縁膜18を形成した後、図2A~図2Fと同様にして、図2Hに示すように、第一層の配線17aを、後に形成する上層配線と接続するCuプラグ第二の金属膜19及びTiN膜16aを形成した。上述の各工程を繰り返すことにより、図2Iに示すように、シリコン基板11上に第一層の配線17a、第二層の配線20a、及び第三層の配線21aを含む多層配線構造を備えた半導体装置を製造した。なお、図2Iにおいては、各層の配線の下層に形成したバリアメタル層は、図示を省略した。この実施例3では、レジストパターン14が、実施例1のレジストパターン改善化材料eを用いて製造したレジストパターンである。詳しくは、ArF液浸露光により形成したレジストパターンに対し、本発明のレジストパターン改善化材料eを塗布後ベークし、さらに純水によるリンス工程を経てLWR値を低減し、レジストパターン14を形成したものである。また、層間絶縁膜12は、誘電率2.7以下の低誘電率膜であり、例えば、多孔質シリカ膜セラメートNCS;触媒化成工業社製、誘電率2.25、C4F8とC2H2との混合ガス若しくはC4F8ガスをソースとして用い、これらをRFCVD法パワー400Wにより堆積形成したフルオロカーボン膜誘電率2.4などである。本発明のレジストパターン改善化材料は、ArFレジスト、液浸用レジスト等によるレジストパターンの側壁の凹凸を低減して、レジストパターン幅を均一さを向上し、光の露光限界を超えてパターンを微細化に形成するのに好適に用いることができ、各種のパターニング方法、半導体の製造方法等に好適に適用することができ、本発明のレジストパターン改善化材料は、本発明のレジストパターンの形成方法、本発明の半導体装置の製造方法に特に好適に用いることができる。本発明の半導体装置の製造方法は、フラッシュメモリ、DRAM、FRAMを初めとする各種半導体装置の製造に好適に用いることができる。以上の実施例1~3を含む実施形態に関し、更に以下の付記を開示する。付記1下記一般式1で表される化合物、及び下記一般式2で表される化合物の少なくともいずれかと、水とを少なくとも含有することを特徴とするレジストパターン改善化材料。ただし、前記一般式1中、R1及びR2は、それぞれ独立に、水素原子、及び炭素数1~3のアルキル基のいずれかを表す。mは、1~3の整数を表す。nは、3~30の整数を表す。前記一般式2中、pは、8~20の整数を表す。qは、3~30の整数を表す。rは、1~8の整数を表す。付記2一般式1において、R1及びR2が、それぞれ水素原子及びメチル基である付記1に記載のレジストパターン改善化材料。付記3一般式2において、CpH2p1で表されるアルキル基が、分岐アルキル基である付記1に記載のレジストパターン改善化材料。付記4更に、水溶性樹脂を含有する付記1から3のいずれかに記載のレジストパターン改善化材料。付記5水溶性樹脂が、ポリビニルアルコール、ポリビニルアセタール、ポリビニルアセテート、ポリビニルピロリドン、及びこれらを一部に含む樹脂の少なくとも一種である付記4に記載のレジストパターン改善化材料。付記6水溶性樹脂の含有量が、水100質量部に対して、0.001質量部~10質量部である付記4から5のいずれかに記載のレジストパターン改善化材料。付記7更に、芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物を含有する付記1から6のいずれかに記載のレジストパターン改善化材料。付記8芳香族を有する分子量200以下の水溶性化合物が、マンデル酸、フェニルアラニン、フェニルグリシン、フェニル乳酸、2-ヒドロキシベンジルアルコール、3-ヒドロキシベンジルアルコール、及び4-ヒドロキシベンジルアルコールの少なくとも一種である付記7に記載のレジストパターン改善化材料。付記9水溶液である付記1から8のいずれかに記載のレジストパターン改善化材料。付記10レジストパターンを形成後に、該レジストパターンの表面を覆うように付記1から9のいずれかに記載のレジストパターン改善化材料を塗布する工程を含むことを特徴とするレジストパターンの形成方法。付記11更に、純水を含有するリンス液でリンス処理を行う工程を含む付記10に記載のレジストパターンの形成方法。付記12塗布する工程の後に、レジストパターン改善化材料をベーキング処理するベーキング工程を含む付記10から11のいずれかに記載のレジストパターンの形成方法。付記13被加工面上にレジストパターンを形成後、該レジストパターンの表面を覆うように付記1から9のいずれかに記載のレジストパターン改善化材料を塗布することによりレジストパターンを改善するレジストパターン形成工程と、該改善したレジストパターンをマスクとしてエッチングを行うことにより前記被加工面をパターニングするパターニング工程とを含むことを特徴とする半導体装置の製造方法。付記14エッチングが、ドライエッチングである付記13に記載の半導体装置の製造方法。付記15被加工面が、誘電率2.7以下の層間絶縁材料である付記13から14のいずれかに記載の半導体装置の製造方法。"