"Pd0又はその前駆体と、水と、式M1n式中、M1は酸化状態がnであるPd以外の任意の金属であり、nは2又は3であるの金属イオンを含む第1の金属塩とを含む混合物を音波分解し、Pd、M1及び酸素を含むPd系金属酸化物を生成することを含む製造方法。前記混合物が、式M2n式中、M2は酸化状態がnであるPd以外の任意の金属であり、nは2又は3であり、M1及びM2は異なる金属であるの金属イオンを含む第2の金属塩を更に含み、前記Pd系金属酸化物がM2を更に含む、請求項1に記載の方法。M1がPd以外の遷移金属であり、M2がPd以外の遷移金属である、請求項1又は2に記載の方法。M1がAl、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Zr、Nb、Mo、Tc、Ru、Rh、Ag、Cd、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、Pt、Au又はHgであり、M2がAl、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Zr、Nb、Mo、Tc、Ru、Rh、Ag、Cd、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、Pt、Au又はHgである、請求項1又は2に記載の方法。M1がCu、Co、Mn又はFeであり、M2がCu、Co、Mn又はFeである、請求項1又は2に記載の方法。前記第1の金属塩、前記第2の金属塩、又は前記第1及び第2の金属塩のそれぞれが酢酸塩、硫酸塩、炭酸塩、シュウ酸塩、塩化物又は硝酸塩である、請求項1に記載の方法。前記混合物がPd2イオンと、Pd2をPd0に還元することができる還元剤とを含む、請求項1に記載の方法。前記還元剤がエタノール又はベンジルアルコールである、請求項7に記載の方法。前記混合物がPd0を含む、請求項1に記載の方法。前記混合物が硝酸アニオンを含まず、かつ前記混合物が亜硝酸アニオンを含まない、請求項1に記載の方法。前記音波分解することが直接的音波分解、間接的音波分解、又は直接的音波分解及び間接的音波分解の両方を含む、請求項1に記載の方法。前記音波分解することが1秒~10秒にわたる音波処理後に続く1秒~10秒にわたる非音波処理の1回又は複数回のサイクルを含む、請求項1に記載の方法。前記音波分解することが15分~120分にわたって行われる、請求項1に記載の方法。前記音波分解することが約15kHz~約25kHzの周波数で行われる、請求項1に記載の方法。音波分解中に前記混合物を気体に散布することを更に含む請求項1に記載の方法。前記音波分解することが約10°C~約100°Cの範囲の温度で行われる、請求項1に記載の方法。前記Pd系金属酸化物が約20nm~約2000nmの粒径を有する、請求項1に記載の方法。前記Pd0又はその前駆体の前記Pd含有量がM1の金属含有量に対して約0.1重量~約99.9重量である、請求項1に記載の方法。前記Pd0又はその前駆体の前記Pd含有量がM1及びM2の金属含有量に対して約0.1重量~約99.9重量である、請求項2に記載の方法。前記Pd0又はその前駆体の前記Pd含有量がAl、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Zr、Nb、Mo、Tc、Ru、Rh、Ag、Cd、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、Pt、Au及びHgから成る群から選択されるM1の金属含有量に対して約0.1重量~約99.9重量である、請求項1に記載の方法。前記Pd0又はその前駆体の前記Pd含有量がM1及びM2の金属含有量に対して約0.1重量~約99.9重量であり、M2がAl、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Zr、Nb、Mo、Tc、Ru、Rh、Ag、Cd、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、Pt、Au及びHgから成る群から選択される、請求項2に記載の方法。M1がCu、Mn、Co又はFeである、請求項20に記載の方法。前記Pd系金属酸化物がC、O、S、又はこれらの内の任意の2つ以上の組み合わせを更に含む、請求項1から22のいずれか一項に記載の方法。前記Pd系金属酸化物が、約0.25重量~約70重量のPd、約0.1重量~約60重量のM1、0重量~約35重量のC、約5重量~約60重量のO、及び0重量~約30重量のSを含む、請求項1から22のいずれか一項に記載の方法。前記Pd系金属酸化物が0.1重量~約60重量のM2を更に含む、請求項23に記載の方法。請求項1~25のいずれか一項に記載の方法で調製されるPd系金属酸化物。以下の用語は、本開示を通して下記に定義されたように使用される。本明細書で使用するとき、特に明記しない限り、単数形a、an及びtheは複数形での言及を含む。本明細書で使用するとき、約は当業者によって理解され、使用される文脈に応じてある程度変わるであろう。使用される文脈を考慮しても当業者にとって明確ではない用語が使用されている場合、約は特定の用語のプラス又はマイナス10までを意味するだろう。本明細書で使用するとき、音波分解する、音波分解、音波処理又はそれらの文法的等価物は、高周波の音波、例えば超音波の照射を指すがそれに限定されない。そのような照射を、限定されるものではないが例えば約10kHz~約1,000kHzの周波数の音波を用いて行うことができる。音波分解別名、音波処理を連続して、又は多重サイクルで実行することができ、各サイクルは一定の持続期間でのオン状態及び一定の持続期間でのオフ状態を含む。音波分解に関して、本方法で使用される音波の源として、当業者に公知の様々な市販の器械を利用することができる。音波分解は、直接的即ち、照射される混合物に音波処理器が直接に接触するでもよいし、又は混合物を含有する容器、例えば音波処理槽が照射される間接的でもよい。一態様において、本技術は、Pd系金属酸化物の製造方法を提供する。本方法は、Pd0又はその前駆体と、水と、式M1n式中、M1は酸化状態がnであるPd以外の任意の金属であり、nは2又は3であるの金属イオンを含む第1の金属塩とを含む混合物を音波分解し、Pd、M1及び酸素を含むPd系金属酸化物を生成することを含む。一実施形態において、混合物は式M2n式中、M2は酸化状態がnであるPd以外の任意の金属であり、nは2又は3であり、M1及びM2は異なる金属であるの金属イオンを含む第2の金属塩を更に含み、Pd系金属酸化物はM2を更に含む。一実施形態において、nは2である。別の実施形態において、nは3である。別の実施形態において、M1はPd以外の遷移金属である。別の実施形態において、M2はPd以外の遷移金属である。別の実施形態において、M1及びM2は両方ともPd以外の遷移金属である。一実施形態において、M1はAl、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Zr、Nb、Mo、Tc、Ru、Rh、Ag、Cd、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、Pt、Au又はHgである。一実施形態において、M2はAl、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Zr、Nb、Mo、Tc、Ru、Rh、Ag、Cd、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、Pt、Au又はHgである。別の実施形態において、M1はCu、Co、Mn又はFeである。別の実施形態において、M1はCuである。別の実施形態において、M1はCoである。別の実施形態において、M1はMnである。別の実施形態において、M1はFeである。別の実施形態において、M2はCu、Co、Mn又はFeである。別の実施形態において、M2はCuである。別の実施形態において、M2はCoである。別の実施形態において、M2はMnである。別の実施形態において、M2はFeである。本明細書に記載の方法に従って様々な金属塩を使うことができる。一実施形態において、第1の金属塩として、酢酸塩、硫酸塩、塩化物、シュウ酸塩、炭酸塩又は硝酸塩が挙げられる。別の実施形態において、第2の金属塩として、酢酸塩、硫酸塩、塩化物、シュウ酸塩、炭酸塩又は硝酸塩が挙げられる。別の実施形態において、第1及び第2の金属塩はアニオンとして、硝酸塩を含まず、又は亜硝酸塩を含まず、又は亜硝酸塩若しくは硝酸塩を含まない。しかしながら、硫黄又は炭素がないPd系金属酸化物が所望される特定の別の実施形態において、第1の金属塩、及び使用される場合には第2の金属塩は、好都合なことに硝酸塩又は亜硝酸塩であることができる。一実施形態において、混合物はPd0を含む。別の実施形態において、混合物はPd0前駆体を含む。Pd0前駆体は、例えばPd2塩、例えば酢酸パラジウム、塩化パラジウム、硫酸パラジウム、硝酸パラジウム、炭酸パラジウム、シュウ酸パラジウム、パラジウムアセチルアセトネート、臭化パラジウム、シアン化パラジウム、フッ化パラジウム及びヨウ化パラジウムであることができるがそれらに限定されない。従って、一実施形態において、混合物は、Pd2イオンと、Pd2をPd0に還元することができる還元剤とを含むことができる。本方法に従って、Pd2をPd0に還元するのに適した様々な薬剤を使用することができる。一実施形態において、還元剤は、Pd2をPd0に還元することができるアルコールである。例えば、還元剤はエタノール及び/又はベンジルアルコールであることができる。別の実施形態において、Pd0前駆体は、PdF4及びPdO2を含むがそれらに限定されないPd4塩である。パラジウム塩の他に、支持されていない、又は支持された、又はカプセル化された、又は安定化した形態で、Pd金属又はPd金属錯体を使用することができる。支持された、又はカプセル化された、又は安定化した形態は、活性化炭素、カーボンナノチューブ、グラフェン、ニッケル、TiO2、Al2O3、分子篩、デンドリマー、ポリビニルピロリドンPVP又はポリエチレングリコールPEGで支持され、又はカプセル化され、又は安定化されることを意図している。別の実施形態において、パラジウム塩は少なくとも約0.005mM、少なくとも約0.01mM、少なくとも約0.05mM、少なくとも約0.1mM、又は少なくとも約1mMの濃度で存在する。別の実施形態において、第1の金属塩は約1mM~約100mMの濃度で存在する。第1の金属塩の濃度についての具体的な非限定的例として、約0.005mM、約0.01mM、約0.05mM、約0.1mM、約1mM、約2mM、約5mM、約10mM、約20mM、約30mM、約40、約50mM、約60mM、約70mM、約80mM、約90mM、約100mM、並びにこれらの値の内の任意の2つの間であって該任意の2つを含む範囲が挙げられる。一実施形態において、第2の金属塩は約1mM~約100mMの濃度で存在する。第2の金属塩の濃度についての具体的な非限定的例として、約1mM、約2mM、約5mM、約10mM、約20mM、約30mM、約40、約50mM、約60mM、約70mM、約80mM、約90mM、約100mM、及びこれらの値の内の任意の2つの間であって該任意の2つを含む範囲が挙げられる。別の実施形態において、パラジウム金属又はパラジウム塩の重量:M1及び/又はM2を含む塩の重量の比は、約1:1~約1:400である。別の実施形態において、比は約1:1、約1:10、約1:50、約1:100、約1:150、約1:200、約1:250、約1:300、約1:350又は約1:400、及びこれらの値の内の任意の2つの間であって該任意の2つを含む範囲である。本方法により、下記で表にまとめたように、Pd及び金属塩の水溶液混合物が音波処理される期間、並びに振幅、パルスのオン/オフ比、及び音波処理の温度に応じて様々な径のPd系金属酸化物粒子が生成される。従って、ナノメートル及びマイクロメートルのスケールで広範囲の粒径を製造することができる。径とは粒子の平均最長寸法を意味する。一実施形態において、Pd金属酸化物の粒径は約20nm~約10,000nmである。一実施形態において、Pd系金属酸化物の粒径は、約40nm~約100nm、約200nm、約300nm、約400nm、約500nm、約600nm又は約700nmである。一実施形態において、Pd系金属酸化物の粒径は約20nm~約2,000nmである。別の実施形態において、Pd系金属酸化物の粒径は、約250nm~約500nm、約300nm~約450nm又は約350nm~約400nmである。Pd系金属酸化物の粒径の例として、約20nm、約50nm、約100nm、約200nm、約250nm、約300nm、約400nm、約500nm、約600nm、約700nm、約800nm、約900nm、約1,000nm、約1,100nm、約1,200nm、約1,300nm、約1,400nm、約1,500nm、約1,600nm、約1,700nm、約1,800nm、約1,900nm、約2,000nm、約3,000nm、約4,000nm、5,000nm、約6,000nm、約7,000nm、約8,000nm、約9,000nm、約10,000nm及び約15,000ナノメートル又は約15マイクロメートル、並びにこれらの値の内の任意の2つの間であって該任意の2つを含む範囲が挙げられるがそれらに限定されない。例示的実施形態において、図4は、本明細書に記載した方法に従って実施例1で調製したPd-Cu-O-Cを含有する粒子の分布を示す。この粒子の混合物を、例えば0.2ミクロンのフィルタを使用するろ過によりナノ及びマイクロメートルの径に分けることができ、又は粉砕若しくは更なる音波処理により径が縮小した粒子に変形させることができる。粒子は様々な形状を有することができ、並びに高い活性をもたらす粗面及び多孔質面を有することができる。例えば、本方法に従って音波処理して湿式スラリーを乾燥させることにより調製した、図3A~3Fにおける6個の酸化物試料のSEMを参照。本方法のいくつかの実施形態において、Pd0又はその前駆体のPd含有量は、M1の金属含有量に対して、又はM1及びM2の金属含有量に対して約0.1重量~約99.9重量である。例示的実施形態において、M1及びM2は独立して、Al、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Zr、Nb、Mo、Tc、Ru、Rh、Ag、Cd、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、Pt、Au及びHgから成る群から選択されることができる。例えば、M1及び/又はM2はCu、Mn、Co又はFeであることができる。Pd0又はその前駆体のPd含有量の例として、M1の金属含有量に対して、又はM1及びM2の金属含有量に対して約0.1重量、約0.2重量、約0.3重量、約0.5重量、約1重量、約2重量、約3重量、約5重量、約10重量、約20重量、約30重量、約40重量、約50重量、約60重量、約70重量、約80重量、約90重量、約91重量、約92重量、約95重量、約98重量、約99重量、約99.5重量、約99.8重量、約99.9重量、及びこれらの値の内の任意の2つの間であって該任意の2つを含む範囲が挙げられる。本方法により、様々な元素組成の多種多様なPd系金属酸化物が生成される。従って、そのようなPd系金属酸化物は、C、O、S又はそれらの任意の2つ以上の組み合わせを更に含むことができる。Pd0又はPd0前駆体、並びにM1塩及び任意選択でM2塩の適切な選択により、Pd、M1、M2、C、O及びSの量を容易に操作することができることが理解されるだろう。いくつかの実施形態において、Pd系金属酸化物は、約0.25重量~約70重量のPd又は約2重量~約60重量のPdを含む。本方法により調製することができるPd系金属酸化物のPd含有量の例として、約0.25重量、約0.5重量、約1重量、約2重量、約5重量、約10重量、約15重量、約20重量、約25重量、約30重量、約35重量、約40重量、約50重量、約55重量、約60重量、約65重量、約70重量のPd、又はそれらの値の内の任意の2つの間であって該任意の2つを含む範囲が挙げられる。いくつかの実施形態において、製造されたPd系金属酸化物は、約0.1重量~約60重量のM1、又は約1重量~約50重量のM1を含む。本方法により調製することができるPd系金属酸化物のM1含有量の例として、約0.1重量、約0.5重量、約1重量、約2重量、約5重量、約10重量、約15重量、約20重量、約25重量、約30重量、約35重量、約40重量、約50重量、約55重量若しくは約60重量のM1、又はそれらの値の内の任意の2つの間であって該任意の2つを含む範囲が挙げられる。いくつかの実施形態において、製造されたPd系金属酸化物は、0重量~約60重量のM2、又は約0.1重量~約40重量のM2を含む。本方法により調製することができるPd系金属酸化物のM2含有量の例として、0重量、約0.1重量、約0.5重量、約1重量、約2重量、約5重量、約10重量、約15重量、約20重量、約25重量、約30重量、約35重量、約40重量、約50重量、約55重量若しくは約60重量のM2、又はそれらの値の内の任意の2つの間であって該任意の2つを含む範囲が挙げられる。いくつかの実施形態において、Pd系金属酸化物は0重量~約35重量のCを含む。別の実施形態において、Pd系金属酸化物は0重量~約20重量のCを含む。本方法により調製することができるPd系金属酸化物のC含有量の例として、0重量、約0.1重量、約0.5重量、約1重量、約2重量、約3重量、約4重量、約5重量、約6重量、約7重量、約8重量、約9重量、約10重量、約15重量、約20重量、約25重量、約30重量若しくは約35重量、又はそれらの値の内の任意の2つの間であって該任意の2つを含む範囲が挙げられる。特定の実施形態において、Pd系金属酸化物は、約5重量~約60重量のO、又は約8重量~約60重量のOを含む。本方法により調製することができるPd系金属酸化物のO含有量の例として、約1重量、約2重量、約5重量、約8重量、約10重量、約15重量、約20重量、約25重量、約30重量、約35重量、約40重量、約45重量、約50重量、約55重量若しくは約60重量のO、又はそれらの値の内の任意の2つの間であって該任意の2つを含む範囲が挙げられる。いくつかの実施形態において、Pd系金属酸化物は、0重量~約30重量のS、又は0重量~約15重量を含む。本方法により調製することができるPd系金属酸化物のS含有量の例として、0重量、約0.5重量、約1重量、約2重量、約5重量、約10重量、約15重量、約20重量、約25重量若しくは約30重量のS、又はそれらの値の内の任意の2つの間であって該任意の2つを含む範囲が挙げられる。従って、本方法により、任意の元素を前記範囲で含むPd系金属酸化物を生成することができることが当業者に理解されるだろう。一例示的実施形態において、Pd系金属酸化物は、約0.25重量~約70重量のPd、約0.1重量~約60重量のM1、0重量~約35重量のC、約5重量~約60重量のO、及び0重量~約30重量のSを含む。いくつかの実施形態において、Pd系金属酸化物は0重量~約40重量のM2を更に含む。別の例示的実施形態において、Pd系金属酸化物は、約2重量~約60重量のPd、約1重量~約50重量のM1、0重量~約35重量のC、約8重量~約60重量のO、及び0重量~約15重量のSを含む。更に別の例示的実施形態において、Pd系金属酸化物は、約20重量~約55重量のPd、約25重量~約50重量のM1、約1重量~約10重量のC、約5重量~約20重量のO、及び0重量~約15重量のSを含む。本方法に従って、即ち、混合物に接触するプローブ式音波処理器を使用して混合物を直接的に音波処理するために、及び混合物が配置された容器を音波処理するための槽式音波処理器を使用して間接的に音波処理するために、プローブ式音波処理器及び槽式音波処理器を含むがそれらに限定されない様々な音波処理器を使用することができる。直接的音波処理及び間接的音波処理の両方の方法又はそれらの組み合わせを、本技術のPd系酸化物を製造するために使用することができる。本方法に従って混合物を音波処理するために、様々なモードで、並びに様々な周波数振幅及び温度で様々な期間にわたって音波処理を適切に行うことができる。例えば、音波処理は連続モード又はパルスモードを用いることができるがそれらに限定されない。パルスモードに関して、様々なスイッチオン及びスイッチオフ期間を使用することができる。一実施形態において、音波分解工程は、約1秒~約10秒、約2秒~約9秒、約3秒~約8秒、約4秒~約7秒又は約5秒~約6秒の音波処理、続いて約1秒~約10秒、約2秒~約9秒、約3秒~約8秒、約4秒~約7秒又は約5秒~約6秒にわたる非音波処理を含む、音波処理の1回又は複数回のサイクルを含む。本方法の音波処理工程を、所望のPd系金属酸化物を生成するのに十分な長さの任意の期間にわたって実行することができる。一実施形態において、音波処理は、約3時間、約2.5時間、約2時間、約1.5時間、約1時間、約40分、約30分、約20分、約10分、約5分、約4分、約3分、約2分、約1分、又はこれらの値の内のいずれかの間であってそれらを含む期間にわたって実行される。別の実施形態において、音波分解工程は約15分~約120分にわたって行われる。別の実施形態において、音波処理器は、約10kHz~約1,000kHz、約20kHz~約400kHz、約30kHz~約300kHz、40kHz~約200kHz又は約50kHz~約100kHzの周波数を用いる。別の実施形態において、音波分解工程は約15kHz~約25kHzの周波数で行われる。音波処理器の振幅は例えば1~100の範囲であることができる。用いることができる音波処理の振幅の例として、約1、約5、約10、約20、約25、約30、約40、約50、約60、約70、約80、約90、約100、及びこれらの値の内の任意の2つの間であって該任意の2つを含む範囲が挙げられる。別の実施形態において、音波処理器は約100ワット~約1500ワットの電力を用いる。音波処理器の電力の例として、約200ワット、約300ワット、約400ワット、約500ワット、約600ワット、約800ワット、約1000ワット、約1200ワット、約1500ワット、及びこれらの値の内の任意の2つの間であって該任意の2つを含む範囲が挙げられる。従って、本技術に従って様々な音響強度及び音響パワー密度を用いることができる。等温又は非等温条件下で音波処理を適切に実行することができる。一実施形態において、音波処理は等温条件下で実行される。典型的には、Suslick容器及び循環槽の組み合わせを使用して等温音波処理を行うことができるが、循環槽を作動させるために余分なエネルギー入力が必要である。別の実施形態において、音波処理は非等温条件下で行われる。様々な温度で音波処理を適切に実行することができる。一実施形態において、温度は約10°C~約100°Cである。温度の例として、約10°C、約25°C、約30°C、約40°C、約50°C、約60°C、約70°C、約80°C、約90°C、約100°C、100°C未満、及びこれらの値の内の任意の2つの間であって該任意の2つを含む範囲が挙げられる。別の実施形態において、音波分解工程は約25°C~約100°Cの範囲の温度で行われる。音波分解は、音波分解中に混合物を気体に散布することを更に含むことができる。散布用に空気を使用することができるが、酸素又は不活性気体、例えば窒素若しくはアルゴンも使用することができる。例えばプラスチック製チューブ及び簡易な水槽ポンプを使用して混合物中に気体を導入することができる。音波分解により得られるPd系金属酸化物のスラリーをそのままで使用することができるが、本方法は、Pd系金属酸化物を単離すること、及び/又は乾燥することを更に含むことができる。例えば、スラリーをろ過してPd系金属酸化物を単離することができる。単離した粒子をその後乾燥させることができ、又は水若しくは音波分解溶液で更に洗浄することができる。また、スラリーを遠心分離して粒子及び排出される上澄みを濃縮することができる。再度、得られる粒子を乾燥させることができる。任意選択で減圧下又は真空内で加熱する例えば約80°C~約100°Cことにより、乾燥を行うことができる。金属酸化物の最終乾燥試料における元素C、N及びSの有無は、音波分解中に使用される金属塩前駆体の種類によって決まる。実験した処理条件音波処理条件及び使用される金属塩前駆体下で、音波分解中に使用される金属塩前駆体の種類に応じて、最終乾燥試料中に窒素が存在せず、C及びSのみが単独で、又は共に存在するだろう。最終乾燥試料において、酢酸金属前駆体がCを付与し、硫酸金属前駆体がSを付与した。別の態様において、本技術は、本技術の方法によって調製されるPd系金属酸化物を提供する。化学組成、結晶構造及び比表面積を測定するためにSEM-EDX、X線粉末回折XRPD並びにBrunauer、Emmett及びTellerBET法を使用して乾燥Pd系金属酸化物の特性を明らかにした。結果は、使用した様々な前駆金属塩により、予期した化学組成を示した。実施例参照。本方法により、例えば約30~約100m2/gの範囲の表面積を有するPd系金属酸化物が製造される。特定の実施形態において、乾燥Pd系金属酸化物は、約30m2/g、約50m2/g、約70m2/g、約90m2/g、約100m2/g、及びこれらの値の内の任意の2つの間であって該任意の2つを含む範囲の比表面積を有する。要約して、及び詳細に記載されている本技術は、下記の実施例により例示されるが該実施例に限定されない。Pd0及び直接的音波分解を使用するPd系酸化物の調製水70mL中で酢酸パラジウムをエタノール20mLにより還元し、続いて溶媒を蒸発させて100°C未満の高温において空気中で乾燥させることにより、パラジウム金属0.106g、1mmolをミクロン径の粉末状に調製した。Pd金属粉末を水70mL中に分散してPd-水スラリーを形成し、酢酸銅0.20g、1mmolを混合物に加えた。約10分にわたりスラリーを磁気的に撹拌し、次いで以下に記載の音極sonotrodeを使用して超音波処理装置内で音波処理してスラリーに直接的に照射して黒色粒子のスラリーを形成した。例示的実験手順において、20kHzの固定周波数で作動する13.2mmのプローブを有する750WのSONICS超音波処理装置を、18の振幅で前述の反応混合物の直接的音波処理に使用した。非等温条件下で、90分の全持続期間にわたって8秒5秒のオン及び3秒のオフ周期のパルスサイクルで超音波処理を実施する。この実験装置を音響化学反応器として記載することができる。前述した方法を使用して、下記で表にまとめたように別の酸化物も調製した。パラジウム塩を使用するPd系酸化物の調製アルコール還元法によりパラジウム金属を形成するための前駆体としてパラジウム塩を使用してPd系酸化物を直接調製した。例えば、酢酸パラジウム0.224g、1mmol及び酢酸銅0.200g、1mmolを、エチルアルコール-水20mL:70mLの混合物を含有する100mLのガラス容器中に移した。実施例1に記載したように混合物を音波処理した。DOEの原則に従ったPD系酸化物の調製また、18~35の振幅、5秒/1秒~5秒/4秒のオン/オフ期間、15分~60分の音波処理期間、及び30°C~45°Cの循環槽温度を用いて音波処理を行った実験計画DOEの原則を使用して、Pd系金属酸化物も形成した。以下の音波処理条件、即ち期間:60分、振幅割合:25、オン/オフ期間:5秒/1秒、温度:35°Cにおいて、最小の粒径350nmを得た。音波処理の周波数を20kHzに固定した。DOEの原則に基づき、反応パラメータによる粒径の変化を調べた。表2は、反応混合物が1mmolの酢酸銅及び1mmolの酢酸パラジウムである場合の様々な音波処理条件に関して得られた粒径を示す。また、パラジウム塩及び銅塩の量が変化した類似の実験も行った。この実験の結果を下記で表にまとめた。回帰分析を用いて、上記で得られた結果に基づき、粒径に対する音波処理期間、振幅、オン/オフ期間及び温度の効果を確認した。回帰分析は、以下のように期間、振幅、オン/オフ持続期間及び温度によって変化する粒径を示した。粒径=5.39-0.0190[期間]0.0216[振幅]-0.038[オン/オフ]-0.0893[温度]手法に関する応答表表8を以下に示す。音波処理期間、温度、及びオン/オフ期間は、振幅ランク4に比べて粒径に対してより効果があることを確認した。Pd系酸化物の組成及び物理分析電圧20.0kV、プローブ電流1.00nA、エネルギー範囲0~20keVのJEOL6380機械を使用してSEM-EDX分析を実行した。SEM-EDX分析を使用して、本技術に従って調製した様々なPd系金属酸化物の表面組成を測定し、以下の表9~15にまとめた。各表において、特性が明らかになった酸化物に対応する成分を表番号の隣に挿入句的に示した。これらの組成に関するSEM像を図1A~1Fに示す。一般式Pd-Cu-O-CのPd系金属酸化物に関するSEM-EDXスペクトルを図2に示す。SEM-EDXのデータからは表面組成のみが得られることから、上記各Pd系金属酸化物に関する全体の組成を表15に記載したように算出した。一般式Pd-Cu-O-CのPd系金属酸化物に関してX線粉末回折を実行し、図3に示す。XRPDスペクトルが得られた条件は以下の通りであった。1°/分の走査速度でCuKα放射線λ=1.5418Åを使用して30kV及び15mAで作動したRigakuMiniflexIIデスクトップX線回折計を使用し、物質のXRPDパターンを記録した。5~90°の走査範囲2θにおいて回折プロファイルを得た。以下に示すBraggの方程式から層間隔を算出した:d=nλ/2Sinθ式中、λは使用した放射線CuKαの波長であり、θはピーク位置に関する回折角である。ベンズアルデヒドの調製約80重量のPVPPd金属の重量に基づくを添加して混合触媒[PVP-Pd-Cu-OC]を生成した以外は実施例1の方法に従ってパラジウム酸化物系触媒を合成した。アルコールからアルデヒドを合成するための、具体的にはベンジルアルコールからベンズアルデヒドへの液相触媒酸化のための酸化触媒として、混合触媒[PVP-Pd-Cu-OC]を調べた。過酸化水素、空気、又は酸素を使用して緩和な条件、即ち大気圧及び30°Cにおいて酸化を実行した。表16は、実験5及び6の音波処理を含む、調査した様々な条件を示す。ベンジルアルコールの30以下の変換を達成した。ベンズアルデヒドへの変換割合をガスクロマトグラフイーで測定した。反応器から採取した試料を遠心分離し、固体触媒、水層及び有機層を分離した。以下の温度プログラミングに従って、FID検出器を使用するCHEMITOThermoFisherガスクロマトグラフを使用して有機層を分析した。カラムの詳細:10OV17SSカラム、内径1/8インチ、長さ4m注入器温度:300°C、検出器温度:300°Cオーブン温度温度プログラミング:開始温度:175°C加熱速度:20°C/分最終温度保持期間:275°C、5分ガス圧:窒素3.6bar、水素2bar、空気1bar間接的及び直接的音波分解を使用するPd系酸化物の調製超音波プローブを使用する直接的音波分解の代わりに、反応混合物を含有する容器を超音波槽中で同時に連続的かつ間接的に音波処理したMarkMU2500、120W、30~36kHz、容量2.5L以外は、実施例1に示される方法に従ってPd-Cu-O-Cを調製した。温度制御は非等温であった。各反応混合物は、水90mL中にPd及び酢酸銅を含有した。水槽ポンプを使用して反応混合物中に空気をバブリングした。行った16例の実験に関する条件を以下の表17に記載する。本実施例の条件は、粒径の改善された均一性、及びどのような方法で平均粒径を制御することができるかを示す。例えば、表17中の実験2の条件は0.8μmの平均粒径をもたらしたそれぞれ粒径のヒストグラム及びSEM像に関する図5A及び図6A参照。対照的に、表17中の実験7の条件は5.7μmの平均粒径をもたらしたそれぞれ粒径のヒストグラム及びSEM像に関する図5B及び図6B参照。等価物特定の実施形態が例示及び記載されているが、特許請求の範囲で定義された、そのより広い態様における技術から逸脱することなく当業者によって本明細書において変更及び修正が可能であることを理解しなくてはならない。本明細書に具体的に開示されていない任意の要素単数又は複数、限定単数又は複数の不在下で、本明細書において例示的に記載されている実施形態を適切に実施することができる。従って、例えば用語含むcomprising、含有するincluding、含むcontaining等を限定的ではなく広く解釈すべきである。また、本明細書で用いられる用語及び表現は説明の用語として使用されており、制限の用語としては使用されず、並びにそのような用語及び表現の使用において、表示及び記載される特徴又はその部分の任意の等価物を除外することは意図されていないが、特許請求される技術の範囲内において様々な修正が可能であることが認識される。また、フレーズから本質的に成るは、具体的に列挙されたそれらの要素、及び特許請求される技術の基本的及び新規の特徴に著しく影響しない別の追加の要素を含むと理解されるだろう。フレーズから成るは、記載されていない任意の要素を除外する。本開示は、様々な態様の実例として意図される、本出願に記載された特定の実施形態の用語に限定されるものではない。当業者には明らかであるように、本願の精神及び範囲から逸脱することなく多くの修正及び変更を行うことができる。本明細書において列挙されたものに加えて、本開示の範囲内で機能的に等価の化合物、組成物及び方法が上述の記載から当業者には明らかであるだろう。そのような修正及び変更は、添付の特許請求の範囲に含まれることを意図している。本開示は、そのような特許請求の範囲が権利を与えられる等価物の全範囲に沿って、添付の特許請求の範囲の用語によってのみ限定されるものである。本開示は特定の方法、試薬又は化合物これらは当然変更可能であるに限定さないことを理解すべきである。また、本明細書で使用される用語は特定の実施形態のみを記載することを目的とするためのものであり、限定的であることを意図していないことも理解すべきである。更に、本開示の特徴又は態様がマーカッシュグループによって記載されている場合、それによって、本開示がマーカッシュグループの任意の個々の要素又は要素のサブグループによっても記載されることを当業者は認識するだろう。当業者に理解されるように、任意及び全ての目的に関して、特に明細書を記載するという観点において、本明細書に開示した全ての範囲は、任意及び全ての考えられる部分範囲及びその部分範囲の組み合わせも含む。任意の列挙された範囲を、少なくとも2等分、3等分、4等分、5等分、10等分等に分割されている同範囲を十分に記載及び可能にすると容易に認識することができる。非限定的な実施例として、本明細書で論じた各範囲を下部3分の1、中部3分の1、上部3分の1等に容易に分割することができる。また、当業者に理解されるように、例えばまで、少なくとも、を超える、未満等の全ての言葉は列挙された数値を含み、上記で論じたように、続いて部分範囲に分割することができる範囲を指す。最後に、当業者に理解されるように、範囲は各個々の要素を含む。別の実施形態は特許請求の範囲に記載されている。"