"硬化性高分子基材と共に、前記高分子基材中に含まれる、I接着剤によって接合される基板間に平坦な接着剤層厚さを与えるのに十分な量で組成物中に存在する、平均粒度が1μm~1000μmであり、短軸に対する長軸の比が約1.0~1.5である無機絶縁体粒子と、II前記硬化性高分子基材の質量を基準にして少なくとも50質量を超える量の、10μm未満の平均粒度を有する少なくとも1種の低熱膨張係数充填剤、とを含み、10μm~100μmの範囲内のサイズを有する前記低熱膨張係数充填剤が接着剤組成物中に存在する低熱膨張係数充填剤の全質量を基準として0.1質量未満の量で存在することを特徴とする硬化性接着剤組成物。前記無機絶縁体粒子が溶融シリカ粒子である請求項1に記載の硬化性接着剤組成物。前記無機絶縁体粒子がアルミナ粒子である請求項1に記載の硬化性接着剤組成物。少なくとも2個の個別の基板が請求項1に記載の接着剤組成物により接合されて結合されている半導体デバイス。少なくとも2個の個別の基板を接合する方法であって、I請求項1に記載の接着剤組成物を前記個別の基板のうちの少なくとも1個の少なくとも1つの表面に適用し、IIIの基板の接着剤処理された側に別の個別の基板を取り付けてそれらの積層体を形成し、III前記基板のそれぞれが前記接着剤組成物の最も大きい有機絶縁体粒子と接触するまで前記積層体に圧力を加えてそれらの間に接着剤を分散させ、その後、IV前記接着剤組成物を硬化させること、を含む方法。さらにステップIIIにおいて熱を加える請求項5に記載の方法。前記2個の個別の基板が半導体ダイとその半導体ダイ用の取付基板である請求項4に記載の半導体デバイス。前記2個の個別の基板が半導体ダイとその半導体ダイ用の取付基板である請求項5に記載の方法。前記接着剤の基材が、a硬化性シリコーン組成物、b硬化性エポキシ組成物、c硬化性ポリイミド組成物、およびd硬化性アクリル組成物、から本質的になる群から選択される請求項1に記載の接着剤組成物。ii縮合反応、iii付加反応、iv紫外線開始輻射線反応、およびv遊離基開始反応、から本質的になる群から選択される硬化機構を有する請求項9に記載の接着剤組成物。前記接着剤の基材がシリコーン組成物である請求項9に記載の接着剤組成物。前記シリコーン組成物が付加反応により硬化可能なシリコーン組成物である請求項11に記載の接着剤組成物。前記接着剤の基材がエポキシ組成物である請求項9に記載の接着剤組成物。絶縁性粒子が、5°C/分の昇温速度で求めた場合に-55°Cから200°Cの間で任意のガラス転移温度前後で240μm/m/°C未満の任意の線熱膨張係数を有する接着剤を得るのに十分な量で存在する接着剤組成物。本明細書で本発明として開示するのは、硬化性ポリマーおよび/または樹脂と、半導体ダイと取付基板の間のすぐれた平坦性を可能にするのに十分な量の無機スペーサ充填剤と、低熱膨張係数充填剤とを含む接着剤組成物である。この組み合わせは、最適なダイの取り付けと、チップ接着性能の改善をもたらす。このような接着剤を用いてチップデバイスを製造する方法と、このチップデバイスそれ自体についても開示する。本明細書中で開示する方法の利点は、本発明のダイ取付接着剤の性質ゆえに従来技術の製造法を用いる場合の5ステップ以上の工程段階とは対照的に2~3ステップの工程段階を必要とするに過ぎないということである。本明細書中で開示され、また特許請求されるのは、硬化性高分子基材と共に、この高分子基材中に含められた、平均粒度が1μm~1000μmであり、短軸に対する長軸のアスペクト比が約1.0~1.5である無機絶縁性粒子と、硬化性高分子基材の量を基準として少なくとも50質量を超える量であって、5°C/分の昇温速度で求めた場合に-55°Cから200°Cの間で任意のガラス転移温度前後で240μm/m/°C未満の線熱膨張係数を有する接着剤を得るのに十分な量で存在する少なくとも1種の低熱膨張係数充填剤を含み、10~100μmの範囲内のサイズを有する低熱膨張係数充填剤が0.1質量未満の量で存在する硬化性接着剤組成物である。さらに半導体デバイスである本発明の別の実施態様があり、これは上記接着剤組成物によって少なくとも2個の個別の基板を接合し結合するものである。本発明のさらに別の実施態様は、少なくとも2個の個別の基板を接合する方法であり、この方法は少なくとも1個の個別の基板の少なくとも1つの表面に上記接着剤組成物を適用し、次に、別の個別の基板を上記基板の接着剤処理された側に取り付けて積層体を形成することを含む。次に、その積層体に圧力および/または温度を加えて各基板が接着剤組成物の最も大きい無機絶縁体粒子と接触するまで層間に接着剤を分散させた後、接着剤組成物を硬化させる。圧力と熱を同時に加えることも本発明の範囲内と考えており、圧力を加えること及び熱を加えることはこの方法で2ステップ以上の形態をとることもできるが好ましい方式は圧力と熱を同時に加えることである。次に硬化性のベースの接着剤組成物を説明するが、その接着剤がチップを任意の所望の基板に結合できる限り、任意の硬化性高分子接着剤組成物を基材として提供することは本発明の範囲内と考えている。そのような硬化性高分子組成物は当業界で周知であり、硬化性シリコーン組成物、硬化性エポキシ組成物、硬化性ポリイミド組成物、または硬化性アクリル組成物のいずれでであってもよい。硬化性エポキシおよびシリコーン組成物が本発明には好ましく、硬化性シリコーン組成物が非常に好ましい。Dent他に対して1999年11月2日に発行された米国特許第5,977,226号、Lee他に対して1988年8月23日に発行された米国特許第4,766,176号、およびAtsusi他に対して1991年5月21日に発行された米国特許第5,017,654号に開示され、記述されている組成物が特に好ましく、その組成物およびそのような組成物の調製に関する教示は本明細書で援用する。低熱膨張係数CTE充填剤は、その配合されるものとの適合性があり、それに加えて低い熱膨張係数をもたらす任意の充填剤であることができる。そのようなCTE充填剤は、金属酸化物、例えば窒化ホウ素、酸化アルミニウム、窒化アルミニウムなど、高分子材料またはカップリング剤でコートされたそれらの材料、金属窒化物、ガラス、および他のそのような無機の電気的絶縁体粒子から選択される。粒子は、10μm未満の粒度を有し、約50質量を超える量であって、5°C/分の昇温速度で求めた場合に-55°Cから200°Cの間でガラス転移温度前後で240μm/m/°C未満の線熱膨張係数を有する接着剤を得るのに十分な量で存在することが好ましい。そのような充填剤の利点は、この開示において下記に示す実施例中で提供される情報とあいまって当業者に明らかになるであろう。当業者は、本発明の接着剤組成物の硬化の方式が重要ではなく、縮合反応、付加反応、紫外線開始反応、および遊離基開始反応などの硬化機構を含むことができることに注目すべきである。付加反応および紫外線開始反応によって硬化されるものが本発明の接着剤組成物には好ましく、付加反応に基づくものが特に好ましく、また、ある分子のケイ素原子に結合している水素が別の分子のケイ素原子上に結合している不飽和基に付加され、その反応が白金触媒により触媒されるシリコーン組成物の付加反応に基づくものが非常に好ましい。この白金触媒は、好ましくは上記の米国特許第4,766,176号中に記載され、開示されているものである。次に本発明のデバイスの説明に移るので、図1を参照されたい。図1には、本発明の接着剤組成物及び方法により製造された完全にパッケージされたデバイス1が示されており、この図には、ダイ2と、ポリイミド、エポキシ-ガラス繊維又は他の基板であることができる回路基板であって、可撓性であっても剛性であってもよい当該技術分野で周知の材料であることができる回路基板3と、スペーサ粒子4と、接着剤5と、中央リードボンド6と、カバーレイ7と、封入材8と、はんだボール9が示されている。スペーサ粒子4は、本発明の目的上、別個の異なる多数の層で実質的に全てが同じ粒度を有していても異なる粒度を有していてもよい。このデバイスの製造方法は後述する。図10には、本発明の接着剤を用いて製造することができる本発明に係るさらに別のデバイスパッケージ11が示されている。この図では、別のデバイスパッケージ11の全体側面図が示されており、1つの半導体ダイ12が半導体ダイ2の上に重ねられて前記パッケージ11を形成している。すなわち、可撓性でも剛性でもよい回路基板3、ダイ2と基板3の間のスペーサビーズ4を含有するダイ取付接着剤5に加えて、リードボンド6、はんだボール9、ならびにダイ取付接着剤の別の層13が示されている。ダイ取付接着剤13はスペーサビーズ14を含有し、このスペーサビーズ14は、本発明の一態様を例示するため、ダイ取付接着剤5のスペーサビーズ6よりも粒度が小さい。このスペーサビーズ粒子の粒度は、製造業者の必要性に応じて様々なレベル間で異なっていてもよく、また実質的に同じであってもよいことに当業者は注目されたい。そのようなデバイス11の組立ては、予め基板回路3を搭載した回路板15に、スペーサビーズ6を含有する接着剤5を適用することによって行われる。次に、熱いダイ2をこの接着剤5の上に置き、ダイ2の下方に接着剤5を均一に広げるのに十分な力を加える。実施例のダイ取付接着剤の粘度を検討すれば分かるように高い圧力は必要ではない。熱がダイ取付接着剤5を部分的に硬化し、スペーサビーズ6が基板3の表面からのダイ2の高さを制御するための機構を提供する。次に、第1のダイ2の上に接着剤13を適用することによって、予め装着されたダイ2の上に別のダイ12を加えることができる。上部のダイ12が接着剤13上に熱した状態で置かれ、ダイ12から基板に導くボンディング操作において後続のワイヤ6が備え付けられる所定の位置に部品を保持することを可能にするように接着剤を部分的に硬化する。ダイ取付接着剤5および13の完全な硬化は、パッケージ11の上でオーバーモールディングを行ったときに完了する。オーバーモールディングを適用し硬化させたら、はんだボール9を加えてパッケージ11のパッケージングが完了する。下記の実施例において本発明のダイ取付接着剤組成物をより詳しく例示する。特に断らない限り、全ての部数および百分率は質量に基づくものである。これらの実施例は本発明をさらに例示するためのもので、決して本発明を限定するものと見なされるべきではない。粘度の測定は、2つの方法を用いて行なった。1つの方法は、直径40mmのアルミニウム板を備えたRDAII平行板レオメーターを使用して、特定のせん断速度で0.05の一定の歪を用いて25°Cで未硬化の組成物の性質を求めるものである。もう一方の方法は、デラウェア州ニューカッスルNewcastle所在のTAInstrumentsInc製のCP-20圧縮レオメーターにより、25°C、1500ダイン定荷重で、2cmのプレートを用いて、性質を求めるものである。硬化発熱ピーク温度は、Seiko示差走査熱量計モデル220Cカリフォルニア州トレンスTorrance所在のSeikoInstrumentsを用いて、アルミニウム製試料皿中で材料20~25mgを25~30cc/分ヘリウムガス高純度圧縮ヘリウムUN1046、ペンシルベニア州ラドナーRadnor所在のAirgasInc製でパージしながら25°Cから200°Cまで10°C/分で加熱することによって測定した。基準として空のアルミニウム製試料皿について測定した。本明細書中で用いた充填剤の全ての粒度および表面積は、その供給業者から得た。充填剤の表面積は、QuantachromeMonosorbBET法により求めた。本明細書中で用いた無機スペーサ粒子は、所定の目開きを有するTylerGoldシリーズのフルハイトfullheight8インチ径のワイヤメッシュふるいを用いて分離した。破断点モジュラス、破断点伸びおよび破断点引張強さは、次のようにして求めた。すなわち、成形したスラブから引張試験片を切り出し、1kNロードセルを備えたMonsantoTensometer2000を用いて引張速度20インチ/分で試験した。この手順はASTMD412に詳細に記載されており、引張試験片を切り出すのに0.25インチ幅のダイを使用する。体積抵抗率は、ASTMD25799に記載の保護電極法を用いて室温で測定した。比重測定は、ASTMD792に従って湿潤/乾燥天秤法の大筋を用いて行った。試験試料を、成形し、硬化させ、約1インチ×1インチのスラブに切り分けた。ジュロメーター試験は、ショアーAジュロメーターおよび71200Conveloader両方ともShoreInstrumentManufacturingCompanyから入手を用いてASTMD2240に従って行った。試験試料を、成形し、硬化させ、約1インチ×1インチのスラブに切り分け、次いで0.25インチを超える厚さまで重ねてからジュロメーター測定を行なった。誘電率および誘電正接は、1615A型Scheringタイプキャパシタンスブリッジ、722D型コンデンサ、1316型発振器、1690型固体試料ホルダ、ならびに1401型NISTエアキャパシタンス標準これらは全てカリフォルニア州ポーウェイPoway所在のGeneralRadioCoから購入したを用いて所定の周波数で測定した。これらの測定は、硬化した成形スラブを用いてASTMD150に従って行った。試料の絶縁耐力は、110kVHypot機型番4862M2イリノイ州レークフォレストLakeForest所在のAssociatedResearchIncから購入したを用いてASTMD149に従って測定した。硬化した成形スラブをこの試験に用いた。線熱膨張係数CTEの結果は、25°Cから200°Cまで5°C/分の加熱速度で、100cc/分の窒素パージを用いて、TAInstrumentsモデル2940TMA熱機械分析計により集めた。この試験試料は、成形、硬化し、次いで0.25インチ約0.64cm径のダイを用いて切り出した。モジュラス、伸び、引張強さ、体積抵抗率、比重、ジュロメーター、誘電率、誘電正接、絶縁耐力、およびCTEの試験試料は全て、アルミニウム製チェースモールドを用いてDakePress中で圧力10トンで150°Cで1時間硬化させた幅10インチ×長さ10インチ×厚さ0.090インチの成形スラブから取った。試料は、必要に応じてまたは各試験に関するASTM標準に従ってこれらの成形スラブから切り出した。ダイ実装性能試験用の接着剤の配置は、0.25インチ幅のステンレス鋼製スパチュラを用いて少量を基板上に分配、印刷または配置することによって行った。未硬化接着剤の分配を行う場合は、CAMALOT1818ディスペンサマサチューセッツ州ヘイバリルHaverhill所在のCamalotSystemsInc製を用いた。未硬化接着剤の印刷を行う場合は、SpeedlineMPMモデルSPMプリンタマサチューセッツ州フランクリンFranklin所在のSpeedlineTechnologiesInc製を用いた。実施例1この実施例は、本発明に係る組成物のうちの一つの調製を示すものである。次の成分aおよびbを所定の温度まで加熱し、次に、ゆっくりと冷却しながら25°Cで均一になるまで1時間混合して得たブレンドAを60°Cとした。a.99.66部の、1分子当たり平均5個のHMeSiO22単位と3個のMeSiO22単位を含み、4.8×103Pasの粘度を有するトリメチルシロキシ末端ジメチルメチルハイドロジェンシロキサン、およびb.1.98部の2-フェニル-3-ブチン-2-オール。この実施例の接着剤組成物は、次の成分からなる。c466.39部の、{CH32CH2=CHSiO}12単位、{CH33SiO}12単位およびSiO42単位から本質的になり、SiO42に対する全トリオルガノシロキサン単位のモル比が約0.7:1である樹脂、d88.83部の、830の平均重合度及び55Pasの粘度を有するジメチルビニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサン、e1027.58部の、434の平均重合度及び2Pasの粘度を有するジメチルビニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサン、f18.6部の、45nmの平均粒度を有するカーボンブラック粉末、g92.4部の上記ブレンドA、h180部の、ポリジメチルシロキサン流体で処理されたヒュームドシリカ、i3600部の、1.0~1.5のアスペクト比および5μmの平均粒度を有する球状溶融シリカ、j450部の、125ミクロンの篩と106ミクロンの篩の間で集められた0.10mmの平均粒度及び1.0~1.5のアスペクト比を有する球状溶融シリカ、k76.2部の、1,3-ジエテニル-1,1,3,3-テトラメチルジシロキサンの白金錯体。成分c、d、e、f、hおよびiをせん断ミキサーに入れ、均一にブレンドした。次に、攪拌を続けながらこの混合物を150°Cに加熱した。混合物をこの温度に1時間保ち、次いで混合を続けながらこの混合物を50°C未満に冷却した。次に、全成分の均質ブレンドが得られるように適切な混合を用いて25°C~50°Cで成分g、jおよびkを先の成分に加え、最終的な接着剤を得た。試験結果を表Iに示す。他のパッケージング基板では、信頼性試験のために、TesseraTV62中央リードボンドμBGA商標デイジーチェーンシリコン試験ダイカリフォルニア州サンジョゼSanJose所在のTesseraIncを回路基板3この場合、ポリイミドTABテープ基板と集成するのに上記接着剤を用いた。図2は、接着剤5を回路基板3この場合、ポリイミドTABテープに堆積させようとする位置に位置する直径0.025インチのレーザーにより穿たれた穴を有する厚さ0.006インチのステンレス鋼ステンシルを介して印刷した場合の接着剤パターンの概略図を示すものである。ダイ取付接着剤5の印刷されたドット10は、直径が約0.030インチである。それらのドットは、ポリイミドTABテープ回路基板3の上に印刷され、次に、ダイ2は、未硬化の接着剤ドット10の上に、約200°Cで500ミリ秒の滞留時間で十分な力実施例のダイ取付接着剤の粘度から判るように高い圧力は必要ではないを用いて配置され、ダイ2を接着剤5中のスペーサビーズ4と密着させる。ダイ2を図2において点線で示されている○の位置に配置した。ダイ2を配置している間の加熱によって、接着剤5は部分的に硬化し、後硬化が起こるまでダイ2を所定の位置に保持する。図3は、ポリイミドTABテープ回路基板3上に配置されたダイ2の明りょうな概略図を示すものであり、充填されたシリコーン接着剤5中のスペーサ4が、ポリイミドTABテープ回路基板3の表面から一定の高さにダイ2を保持している。図4に、ポリマーパッケージング法の完了後のダイ2を示す。ダイ2を取り付けた後、サーモソニックリードボンディングを行なって、中央リードボンド6をダイ2に結合させた。封入材8を適用するときにその封入材が流れ出るのを防止するために、取り外し可能なテープ7カバーレイをポリイミドTABテープ回路基板3の底部に貼り付けた。リードボンディングの次に、DowCorning商標6820マイクロエレクトロニック封入材50°Cから150までの線熱膨張係数CTEが195ppm/°Cであるシリコーン封入材を25°Cで分配してダイ2の下方及び周囲に流動させた。封入材8がダイ2の下方及び周囲を十分に流動したら、複合パッケージcompositepackage1全体を150°Cで1時間加熱してダイ取付接着剤5を後硬化させると共に封入材8を完全に硬化させた。次に、カバーレイ7を除去した。最後に、ポリマーパッケージング材料が硬化したら、はんだボール9をポリイミドTABテープ回路基板3の底部に配置して図1に示すようなパッケージを完成した。図1に示すようなパッケージの環境ストレス下での試験によって、表IIに示す測定結果を得た。さらに、分配は、極わずかなテーリングtailingを示し、印刷は、多くの様々な印刷速度及び圧力で行なうことができ、各場合に優れた結果が得られた方法:ウレタンスキージ、20インチ×20インチのステンシル枠、0.006厚のステンシル、0.025インチの穴、8~30ポンドの圧力、1インチ/分~2インチ/秒の速度。信頼性試験のために作製したパッケージ間での変動を0.0005インチ未満に抑えてダイ2の高さを0.005インチの調節した。接着剤の小さなドット10を分配又は印刷し、そしてダイ下方の残りの領域に封入材8を充填することに加えて、ダイ下方の全領域にダイ取付接着剤5を充填することができ、封入段階中にダイ下方に封入材が流れるのに要する時間の大部分をなくした。1本の斜めの線16上にダイ取付接着剤5を施し、この最初の線16と交差するもう1本の斜めの線17上にダイ取付接着剤5を施すことによって図5に示すようなX形状のパターンを作った場合に、ダイ取付接着剤5は中央部に小山を形成し、この小山は、適量の接着剤が使用された場合には、ダイ2の端部まで押し広げられる。記号AFの付いた矢印は、ダイ取付接着剤の2次的な流れの方向を示す。ダイの形状に応じて様々なパターンを使用できた。シリカ充填剤のレベルを調節することによって、パッケージのタイプに応じて様々なダイ適用圧力を使用することができる。比較例次の実施例は、本発明の方法を用いて従来技術のデバイスパッケージング法から除去することができるけれども、パッケージされた部品に優れた信頼性を与える重要な加工ステップを示すものである。デバイスパッケージは、印刷されたシリコーンスペーサを用いて作られてきた。しかしながらダイ取付接着剤は、ダイを取り付けるためにスペーサ上に印刷するか、またはスペーサ間に分配しなければならない。パッド接着剤は、それに用いられるライナーを取り除くために余分のステップを必要とする。下記の工程段階表は、従来技術による標準デバイスパッケージング用製品の代わりに本発明の組成物を用いた場合に除去できる工程段階を示す。ダイ取付を行うには基本的に4つの方法がある。そのうちの1つの方法は、ここでは説明しない、なぜなら、その方法はスペーサビーズを含まないダイ取付材料を使用するからである。そのような方法を用いる従来法はすべて、リードボンドの信頼性が高いままであるように回路基板からのダイの高さを調節しなければならない。リードの形状はその信頼性と直接関係があり、基板からの高さがリードの形状を支配する。下記の方法は、本発明のダイ取付接着剤を例示するものである。第1の方法、すなわち予備硬化高分子スペーサ印刷ダイ取付法では、図6を参照すると、スペーサ4を印刷し、次に硬化させ、次いでその硬化したスペーサ4の上にダイ取付接着剤5を印刷する。ダイ2がダイ取付接着剤5上に装着されるようにダイ2に圧力Pを加える。また説明のための図6にはポリイミド基板3、ダイ2を示し、また最終製品18を与える組立ラインの移動方向を示すために図の右側に移動する横向きの移動を表す矢印Lも示す。第2の方法、すなわち予備硬化高分子スペーサ分配ダイ取付法は、印刷されたスペーサ4を用いるものであり、次いでダイ取付接着剤5がその上に分配され、硬化したスペーサを取り囲む。ダイ2、印刷されたスペーサ4、およびその印刷されたスペーサ4を取り囲む未硬化の分配されたダイ取付接着剤5を示す図7を参照されたい。最終製品は19として示されている。第3の方法、すなわち印刷または分配ダイ取付パッド法で、きわめて一般的な方法は、パッド接着剤を用いるものである。図8を参照するとスペーサビーズ4、接着剤のパッド5、スペーサビーズ4と平面上で整列していないスペーサ20、ポリイミドフィルム3、および完成した製品21が示される。図9に図示されている第4の方法、すなわち印刷または分配セグメントパッド法を見ることができ、未硬化のステンシル印刷されたダイ取付ドット22がポリイミドフィルム3上に配置される。その後、ダイ2を接着剤に押し当て、スペーサ4によりポリイミドフィルムから所定の距離で停止させる。次に、この複合体を硬化させて製品23を得る。これらの方法を従来のプロセスで用いる場合、より多くの工程段階が存在するか、またはその方法の重大な欠点が存在することが下記の工程段階表から認められ、これらの方法は実行するのにより多くの時間を費やす傾向がある。本発明の組成物は特別なステップも、ダイ取付物を得るのに必要なステップを実行するための長い時間も必要とせず、また、時間、温度、圧力および基材のレオロジーの調節を行うことに伴う複雑さがない。ダイ取付接着剤5は、ドットを分配または印刷することによってドットとして与えられるか、あるいは分配されてパッドを形成することができ、熱と圧力を同時に加えることができる。ここで、本発明の方法を工程段階表の中でA及びBとして示す。本発明の組成物に対して従来技術の方法も使用できることが当然に理解されよう。"