"オリビン型、輝石型、またはナシコン型の結晶構造を有する化合物を含む二次電池用正極材料を製造する方法であって、原料を調合して原料調合物を準備する原料調合工程と、前記原料調合物を少なくとも内周部が導電性耐火材料または金属材料により形成された容器内に収容し、該容器の少なくとも内周部を通電加熱することにより前記原料調合物を溶融して溶融物を得る溶融工程とを含むことを特徴とする二次電池用正極材料の製造方法。前記容器の底部に該容器より細径の溶融物導出部が接続され、該溶融物導出部を前記容器とは独立して加熱することにより、前記容器内の溶融物を前記溶融物導出部から導出させる、請求項1に記載の二次電池用正極材料の製造方法。前記溶融物導出部は導電性耐火材料または金属材料により形成されており、該溶融物導出部の加熱を通電加熱により行う、請求項2に記載の二次電池用正極材料の製造方法。前記導電性耐火材料は、炭素または導電性非酸化物セラミックスである、請求項1~3のいずれか一項に記載の二次電池用正極材料の製造方法。前記導電性非酸化物セラミックスは、炭化ケイ素、ホウ化ジルコニウム、およびホウ化チタンからなる群より選ばれる少なくとも1種を主体とするセラミックスである、請求項4に記載の二次電池用正極材料の製造方法。前記金属材料は、Mo、W、Re、Zr、Hf、Ti、Pt、Rh、Ir、Os、Re、およびPdからなる群より選ばれる少なくとも1種を主体とする、請求項1~5のいずれか一項に記載の二次電池用正極材料の製造方法。前記溶融工程を不活性雰囲気下または還元性雰囲気下で行う、請求項1~6のいずれか一項に記載の二次電池用正極材料の製造方法。前記溶融工程において、前記原料混合物を1100°C~1600°Cに加熱して溶融する、請求項1~7のいずれか一項に記載の二次電池用正極材料の製造方法。前記溶融工程で得られた前記溶融物を冷却して固化物を得る冷却工程を有する、請求項1~8のいずれか一項に記載の二次電池用正極材料の製造方法。前記冷却工程において得られた固化物を粉砕して粉砕物を得る粉砕工程を有する、請求項9に記載の二次電池用正極材料の製造方法。前記粉砕工程において、前記固化物に、有機化合物および炭素系導電活物質からなる群より選ばれる少なくとも1種を添加して粉砕する、請求項10に記載の二次電池用正極材料の製造方法。前記粉砕工程で得られた粉砕物を加熱する加熱工程を有する、請求項10または11に記載の二次電池用正極材料の製造方法。前記二次電池用正極材料が下記式1で表されるリン酸化合物である、請求項1~12のいずれか一項に記載の二次電池用正極材料の製造方法。AM1-aX1aP1-bZ1bO4c1式中、AはLi、Na、およびKからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、MはFe、Mn、Co、およびNiからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、X1はZr、Ti、Nb、Ta、MoおよびWからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、Z1はSi、B、Al、およびVからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子を示す。aは0≦a≦0.2、bは0≦b≦0.2であり、cは、aおよびbの数値、ならびにMの価数、X1の価数およびZ1の価数に依存し、電気的中性を満たす数である。前記二次電池用正極材料が下記式2で表されるケイ酸化合物である、請求項1~12のいずれか一項に記載の二次電池用正極材料の製造方法。A2M1-dX2dSi1-eZ2eO4f2式中、AはLi、Na、およびKからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、MはFe、Mn、Co、およびNiからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、X2はZr、Ti、Nb、Ta、MoおよびWからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、Z2はP、B、Al、およびVからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子を示す。dは0≦d≦0.2、eは0≦e≦0.2であり、fは、dおよびeの数値、ならびにMの価数、X2の価数およびZ2の価数に依存し、電気的中性を満たす数である。しかしながら、特許文献2の方法は、大量生産に不向きであった。特許文献3の方法では、ルツボを構成するアルミナの耐蝕性が必ずしも高くないため、加熱溶融時にFe等の侵食によりルツボの損耗が進行しやすく、交換頻度が増すうえ、アルミナ成分がルツボから融液中に混入しやすく、純度低下を招くおそれがあった。また、アルミナは熱膨張係数が比較的高いため、急激な温度変化により、ルツボの破損を生じるおそれもあった。さらに、特許文献3および4の方法においては、上記した所定の原料混合物を、ルツボ等の容器に収容した状態で電気炉により加熱処理しているため、熱効率が悪く、量産性に劣るうえ、炉内全体を昇温する必要があり、十分な加熱速度を得られず、生産効率に劣るという問題があった。本発明の目的は、加熱溶融時のエネルギーロスが少なく、量産性に優れ、低コストでかつ効率的に二次電池用正極材料を製造することのできる二次電池用正極材料の製造方法を提供することにある。すなわち、本発明の二次電池正極用材料の製造方法は、オリビン型、輝石型、またはナシコン型の結晶構造を有する化合物を含む二次電池用正極材料を製造する方法であって、原料を調合して原料調合物を準備する原料調合工程と、前記原料調合物を少なくとも内周部が導電性耐火材料または金属材料により形成された容器内に収容し、該容器の少なくとも内周部を通電加熱することにより前記原料調合物を溶融して溶融物を得る溶融工程とを含むことを特徴とする。本発明の二次電池正極用材料の製造方法において、前記容器の底部に該容器より細径の溶融物導出部が接続され、該溶融物導出部を前記容器とは独立して加熱することにより、前記容器内の溶融物を前記溶融物導出部から導出させることができる。前記溶融物導出部は、導電性耐火材料または金属材料により形成されており、該溶融物導出部の加熱を通電加熱により行うことができる。また、前記導電性耐火材料は、炭素または導電性非酸化物セラミックスであることが好ましく、前記導電性非酸化物セラミックスは、炭化ケイ素、ホウ化ジルコニウム、およびホウ化チタンからなる群より選ばれる少なくとも1種を主体とするセラミックスであることが好ましい。また、前記金属材料は、Mo、W、Re、Zr、Hf、Ti、Pt、Rh、Ir、Os、Re、およびPdからなる群より選ばれる少なくとも1種を主体とすることが好ましい。さらに、前記溶融工程を不活性雰囲気下または還元性雰囲気下で行うことが好ましい。また、前記溶融工程において、前記原料混合物を1100°C~1600°Cに加熱して溶融することが好ましい。またさらに、本発明の二次電池用正極材料の製造方法は、前記溶融工程で得られた前記溶融物を冷却して固化物を得る冷却工程を有することが好ましい。また、本発明の二次電池用正極材料の製造方法は、前記冷却工程において得られた固化物を粉砕して粉砕物を得る粉砕工程を有することが好ましく、さらに、前記粉砕工程において、前記固化物に、有機化合物および炭素系導電活物質からなる群より選ばれる少なくとも1種を添加して、粉砕することが好ましい。さらに、前記粉砕工程で得られた粉砕物を加熱する加熱工程を有することが好ましい。本発明の目的とする二次電池用正極材料が有する化合物の例としては、下記の1式で表されるリン酸化合物が挙げられる。AM1-aX1aP1-bZ1bO4c1式中、AはLi、Na、およびKからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、MはFe、Mn、Co、およびNiからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、X1はZr、Ti、Nb、Ta、MoおよびWからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、Z1はSi、B、Al、およびVからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子を示す。aは0≦a≦0.2、bは0≦b≦0.2であり、cは、aおよびbの数値、ならびにMの価数、X1の価数およびZ1の価数に依存し、電気的中性を満たす数である。また、本発明の目的とする二次電池用正極材料が有する他の化合物の例としては、下記の2式で表されるケイ酸化合物が挙げられる。A2M1-dX2dSi1-eZ2eO4f2式中、AはLi、Na、およびKからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、MはFe、Mn、Co、およびNiからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、X2はZr、Ti、Nb、Ta、MoおよびWからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、Z2はP、B、Al、およびVからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子を示す。dは0≦d≦0.2、eは0≦e≦0.2であり、fは、dおよびeの数値、ならびにMの価数、X2の価数およびZ2の価数に依存し、電気的中性を満たす数である。なお、本明細書において、内周部とは、容器内に収容された原料調合物および溶融物と直接接触する部分をいう。具体的には、容器の側壁内周部および内底部をいう。また、本発明によれば、少なくとも内周部が導電性耐火材料または金属材料により形成された容器を通電加熱することにより、原料調合物の溶融を行っているので、電気炉等の加熱炉を使用する従来の方法に比べて、エネルギーロスが少なく熱効率が高い、急速加熱が可能なため溶融物を短時間で得ることができる、量産性が高いなどの利点がある。本明細書において、オリビン型の結晶構造を有する化合物をオリビン型化合物ともいい、輝石型の結晶構造を有する化合物を輝石型化合物ともいい、ナシコン型の結晶構造を有する化合物をナシコン型化合物ともいう。本明細書において、オリビン型、輝石型、またはナシコン型の結晶構造を有する化合物を化合物αともいう。本明細書において、上記式1で表される組成を有するリン酸化合物をリン酸化合物1ともいい、上記式2で表わされる組成を有するケイ酸化合物をケイ酸化合物2ともいう。<二次電池用正極材料の製造方法>本発明の二次電池用正極材料の製造方法は、オリビン型、輝石型、またはナシコン型の結晶構造を有する化合物を含む二次電池用正極材料を製造する方法であって、原料を調合して原料調合物を準備する原料調合工程と、前記原料調合物を少なくとも内周部が導電性耐火材料または金属材料により形成された容器内に収容し、該容器の少なくとも内周部を通電加熱することにより前記原料調合物を溶融して溶融物を得る溶融工程とを含むことを特徴とする。オリビン型化合物としては、例えば、一般式AMPO4、AVOPO4、A2MSiO4、A2VOSiO4、AMBO3、A2MPO4F、またはAVOPO4Fで示されるものを挙げることができる。また、輝石型化合物としては、例えば、一般式AMSi2O6、AVSi2O6で示されるものを挙げることができる。本明細書において、A2MP2O7も輝石型化合物に含まれるものとする。また、ナシコン型化合物としては、例えば、一般式A3M2PO43、またはA3V2PO43で示されるものを挙げることができる。上記一般式中、原子AはLi、Na、およびK等のアルカリ金属原子を示し、原子MはFe、Mn、Co、およびNi等の遷移金属原子を示す。上記一般式において、P、Si、B、およびVは、それぞれ相互に部分的に置換したものであってもよく、これらがAlまたはS等の原子と置換したものであってもよい。また、上述したオリビン型化合物、輝石型化合物、ナシコン型化合物としては、上述した一般式で示される化合物のほか、原子A、原子MとともにZr、Ti、Nb、Ta、MoおよびWから選ばれる少なくとも1種の原子を含むものであってもよい。上述した一般式で表わされるオリビン型化合物のうち、リン酸化合物としては、下記式1で表されるリン酸化合物1が好適である。AM1-aX1aP1-bZ1bO4c1式中、AはLi、Na、およびKからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、MはFe、Mn、Co、およびNiからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、X1はZr、Ti、Nb、Ta、Mo、およびWからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、Z1はSi、B、Al、およびVからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子を示す。aは0≦a≦0.2、bは0≦b≦0.2であり、cは、aおよびbの数値、ならびにMの価数、X1の価数およびZ1の価数に依存し、電気的中性を満たす数である。0≦a≦0.2および0≦b≦0.2である場合に、後述する溶融工程iiで原料調合物を良好に溶融することができ、均一な溶融物が得られる。また、後述する加熱工程vでリン酸化合物1を得ることができ、さらにはオリビン型結晶構造を含むリン酸化合物1、特にオリビン型結晶構造のみからなるリン酸化合物1が得られるので好ましい。aの値は、0.001≦a≦0.1がより好ましく、0.001≦a≦0.05が特に好ましい。bの値は、0.001≦b≦0.1がより好ましく、0.001≦b≦0.05が特に好ましい。aおよびbが上記範囲内であると、多電子型の反応単位モル数当たり1molを超える原子Aを引き抜く反応を示すリン酸化合物1が得られ、このリン酸化合物1を二次電池用正極材料として用いたときに理論電気容量を高めることができる。リン酸化合物1におけるcの値はaおよびbの数値、ならびにMの価数、X1の価数およびZ1の価数に依存する数であり、正電荷の総和の1/2から4を引いた値である。上記一般式で表わされるオリビン型化合物のうち、ケイ酸化合物としては、下記式2で表されるケイ酸化合物2が好適である。A2M1-dX2dSi1-eZ2eO4f2式中、AはLi、Na、およびKからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、MはFe、Mn、Co、およびNiからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、X2はZr、Ti、Nb、Ta、Mo、およびWからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子、Z2はP、B、Al、およびVからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子を示す。dは0≦d≦0.2、eは0≦e≦0.2であり、fは、dおよびeの数値、ならびにMの価数、X2の価数およびZ2の価数に依存し、電気的中性を満たす数である。0≦d≦0.2および0≦e≦0.2である場合に、後述する溶融工程iiで原料調合物を良好に溶融することができ、均一な溶融物が得られる。また、後述する加熱工程vでケイ酸化合物2を得ることができ、さらにはオリビン型結晶構造を含むケイ酸化合物2、特にオリビン型結晶構造のみからなるケイ酸化合物2が得られるので好ましい。dの値は、0.001≦d≦0.1がより好ましく、0.001≦d≦0.05が特に好ましい。eの値は、0.001≦e≦0.1がより好ましく、0.001≦e≦0.05が特に好ましい。dおよびeが上記範囲内であると、多電子型の反応単位モル数当たり1molを超えるAを引き抜く反応を示すケイ酸化合物2が得られ、このケイ酸化合物2を二次電池用正極材料として用いたときに理論電気容量を高めることができる。ケイ酸化合物2の組成におけるfの値はdおよびeの数値、ならびにMの価数、X2の価数およびZ2の価数に依存する数であり、正電荷の総和の1/2-4に相当する価である。リン酸化合物1またはケイ酸化合物2において、原子Aは二次電池用正極材料として適しているため、Liを必須とするのが好ましく、Liのみであることが特に好ましい。Liを含むリン酸化合物1、Liを含むケイ酸化合物2は、二次電池の単位体積質量当たりの容量を高くする。リン酸化合物1またはケイ酸化合物2において、原子Mは1種のみ、または、2種からなるのが好ましい。特に、原子MはFeのみ、Mnのみ、またはFeおよびMnからなるのが、コストの点で好ましい。リン酸化合物1またはケイ酸化合物2における原子Mの価数は、2~4の範囲である。原子Mの価数は、原子MがFeの場合は2、8/3、3、Mnの場合は2、3、4、Coの場合は2、8/3、3、Niの場合は2、4が好ましい。原子Mの価数は2~2.2であるのが好ましく、2であるのがより好ましい。リン酸化合物1またはケイ酸化合物2において、原子X1、X2はZr、Ti、Nb、Ta、MoおよびWからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子である。性能の面から、Zr、TiまたはNbが好ましく、ZrまたはTiが特に好ましい。リン酸化合物1またはケイ酸化合物2における原子X1、X2の価数は、基本的にZrの場合は4、Tiの場合は2または4、Nbの場合は2または5、Taの場合は2または5、Moの場合は4または6、Wの場合は4または6である。リン酸化合物1において、原子Z1はSi、B、Al、およびVからなる群より選ばれる少なくとも1種である。性能の面から、BまたはAlが好ましく、Bが特に好ましい。ケイ酸化合物2において、原子Z2はP、B、Al、およびVからなる群より選ばれる少なくとも1種である。性能の面から、BまたはAlが好ましく、Bが特に好ましい。リン酸化合物1またはケイ酸化合物2における原子Z1、Z2の価数は、基本的にPの場合は5、Bの場合は3、Alの場合は3、Vの場合は3、4、5である。特に、ケイ酸化合物2は、二次電池用正極材料に使用する場合に、二次電池の単位体積質量当たりの容量を高くできるため好ましい。本発明に係る二次電池用正極材料の製造方法は、上述したオリビン型化合物、輝石型化合物、ナシコン型化合物を含む二次電池用正極材料を製造する方法であり、原料を調合して原料調合物を準備する原料調合工程iと、少なくとも内周部が導電性耐火材料または金属材料により形成された容器内に前記原料調合物を収容し、該容器の少なくとも内周部を通電加熱することにより前記原料調合物を溶融して溶融物を得る溶融工程iiとを有する。本発明の製造方法は、さらに冷却工程iii、粉砕工程iv、および加熱工程vを有することが好ましい。各工程について、以下に具体的に説明する。[原料調合工程i]本発明の二次電池用正極材料の製造方法では、まず、オリビン型化合物、輝石型化合物、またはナシコン型化合物の各成分源を、所定の組成を有する溶融物となるように選択し、混合して原料調合物を準備する。オリビン型化合物、輝石型化合物、またはナシコン型化合物の構成原子を含む出発原料のうち、原子Aを含む化合物としては、Aの炭酸塩A2CO3、Aの炭酸水素塩AHCO3、Aの水酸化物AOH、Aのケイ酸塩A2O2SiO2、A2OSiO2、2A2OSiO2等、Aのリン酸塩A3PO4等、Aのホウ酸塩A3BO3、Aのフッ化物AF、Aの塩化物ACl、Aの硝酸塩ANO3、Aの硫酸塩A2SO4、およびAの有機酸塩酢酸塩CH3COOAやシュウ酸塩COOA2等からなる群より選ばれる少なくとも1種ただし、該少なくとも1種の一部または全部は、それぞれ水和塩を形成していてもよい。が好ましい。なかでも、安価でかつ取扱いが容易な点で、A2CO3、AHCO3、AFがより好ましい。原子Mを含む化合物としては、Mの酸化物FeO、Fe3O4、Fe2O3、MnO、Mn2O3、MnO2、CoO、Co3O4、Co2O3、NiO等、Mのオキシ水酸化物MOOH、Mのケイ酸塩MOSiO2、2MOSiO2等、Mのリン酸塩M3PO42等、Mのホウ酸塩M3BO32等、Mのフッ化物MF2等、Mの塩化物MCl2、MCl3等、Mの硝酸塩MNO32、MNO33等、Mの硫酸塩MSO4、M2SO43等、Mの有機酸塩酢酸塩MCH3COO2やシュウ酸塩MCOO2等およびMのアルコキシドMOCH32、MOC2H52等からなる群より選ばれる少なくとも1種が好ましい。入手のしやすさやコストから、Fe3O4、Fe2O3、MnO、Mn2O3、MnO2、Co3O4およびNiOからなる群より選ばれる少なくとも1種の化合物がより好ましい。特に原子Mが、Feである場合の該化合物としては、Fe3O4および/またはFe2O3が好ましく、原子MがMnである場合の該化合物としては、MnOが好ましい。原子Mを含む化合物は、1種であっても、2種以上であってもよい。Siを含む化合物としては、酸化ケイ素SiO2、ケイ素のアルコキシドSiOCH34、SiOC2H54等、Aのケイ酸塩、Mのケイ酸塩が好ましい。Siを含む化合物は結晶質であっても、非晶質であってもよい。なかでも、SiO2が安価であるのでより好ましい。Pを含む化合物としては、無水リン酸P2O5、リン酸水素アンモニウムNH4H2PO4、NH42HPO4、AまたはMのリン酸塩が好ましい。AまたはMのリン酸塩としては、例えばLi3PO4、Fe3PO42、FePO4およびMn3PO42からなる群より選ばれる少なくとも1種が好ましい。Pを含む化合物は結晶質であっても、非晶質であってもよい。なかでも、NH4H2PO4が安価であるのでより好ましい。原子X1、X2Zr、Ti、Nb、Ta、MoおよびWを含む化合物としては、X1、X2の酸化物、例えばZrO2、TiO2、Nb2O5、Ta2O5、MoO3およびWO3が好ましい。原子Z1、Z2P、Si、B、Al、およびVを含む化合物としては、Z1、Z2の酸化物P2O5、B2O3等、AまたはMのリン酸塩、AまたはMのケイ酸塩、AまたはMのホウ酸塩、AまたはMのアルミン酸塩、AまたはMのバナジン酸塩からなる群より選ばれる少なくとも1種が好ましい。なかでも、原子Z1、Z2がPを含む場合はLi3PO4、Fe3PO42、FePO4およびMn3PO42からなる群より選ばれる少なくとも1種、Siを含む場合はSiO2、Bを含む場合はB2O3および/またはH3BO3、Alを含む場合はAl2O3、AlOOHおよびアルミノケイ酸塩からなる群より選ばれる少なくとも1種、Vを含む場合は酸化バナジウムVO、V2O3、VO2、V2O5等が安価であるので好ましい。原料調合物の好適な組み合わせは、原子Aを含む化合物がAの炭酸塩または炭酸水素塩、原子Mを含む化合物がMの酸化物、Pを含む化合物がリン酸水素アンモニウムである場合、Siを含む化合物が酸化ケイ素である場合の組み合わせである。原料調合物の組成は、原則として、当該原料調合物から得られる溶融物の組成と理論上対応するものである。ただし、該原料調合物中には、溶融処理中に揮発等により失われやすい成分例えばLi等が存在するため、得られる溶融物の組成は各原料の仕込み量から計算される酸化物基準のモルと若干相違する場合がある。そのような場合には、揮発等により失われる量を考慮して、各原料の仕込み量を設定することが好ましい。原料調合物中の各原料の純度は特に限定されない。反応性や二次電池用正極材料の物性等を考慮すると、水和水を除く純度が99質量以上であることが好ましい。各原料としては、粉砕した原料を用いるのが好ましい。各原料は、粉砕してから混合しても、混合した後に粉砕してもよい。粉砕は、ミキサー、ボールミル、ジェットミル、遊星ミル等を用いて、乾式または湿式で行うことが好ましく、溶媒の除去工程が不要なことから、乾式が好ましい。原料調合物中の各原料の粒子径は、混合操作、混合物の溶融容器への充填操作、混合物の溶融性等に悪影響を及ぼさない範囲であれば、限定されない。[溶融工程ii]次いで、原料調合工程iで得られた原料調合物を、少なくとも内周部が導電性耐火材料または金属材料により形成された容器内に収容し、容器の少なくとも内周部を構成する導電性耐火材料または金属材料を通電加熱する。そして、通電加熱された導電性耐火材料または金属材料からの発熱により、容器内に収容され導電性耐火材料または金属材料と直接接する原料調合物を加熱して、溶融させる。本明細書において、導電性耐火材料とは、直接通電によって加熱されるに十分な導電性を有し、かつ耐火性に優れ、原料調合物の溶融温度において外観や組成、物理的特性等が変化することがない材料をいう。導電性耐火材料の耐火温度は、800°C以上であることが好ましい。耐火温度が800°C未満であると、容器の耐溶損性が著しく低下する場合がある。ただし、導電性耐火材料の耐火温度が過度に高くなると、使用可能な構成材料が過度に制限される場合があるため、耐火温度は900~2,000°Cの範囲とすることが好ましく、1,000~1,800°Cの範囲とすることがより好ましい。なお、耐火温度は、材料を24時間加熱した場合に、顕著な外観変化が観察されない温度を意味する。本発明において、容器の少なくとも内周部を形成する導電性耐火材料としては、炭素または導電性の非酸化物セラミックスを挙げることができる。炭素としては、黒鉛、グラファイトのいずれでもよい。なお、炭素は、高温においては、原料調合物に含まれる鉄等の重金属の酸化物と還元反応するおそれがあるので、通電加熱の温度を調整することが好ましい。また、導電性耐火材料として炭素を用いる場合は、炭素以外の耐火材料からなる内張り層を設けることもできる。そして、内張り層は導電性非酸化物セラミックスにより形成することが好ましい。すなわち、炭素製の外側容器の内側に、後述する導電性非酸化物セラミックスにより形成された内周部を積層して配置した構造の容器を使用することが好ましい。このような2層構造の容器によれば、溶融物中の重金属成分との反応による容器の損傷を防止することができる。導電性非酸化物セラミックスとしては、炭化ケイ素SiC、ホウ化ジルコニウムZrB2、ホウ化チタンTiB2から選ばれる少なくとも1種を主体するセラミックスを挙げることができる。なお、本明細書において、主体とするとは、その成分を50質量以上含有することをいう。前記導電性非酸化物セラミックスのうちでも、ホウ化ジルコニウムを50~98質量含むセラミックスは、特に耐蝕性が良好であり好ましい。少なくとも内周部が炭素または前記導電性非酸化物セラミックスにより形成された容器は、溶融物により侵食されることはない。また、後述するように、原料調合物の溶融は不活性雰囲気下または還元性雰囲気下で行うことが好ましいが、炭素および前記導電性非酸化物セラミックスは、不活性雰囲気下または還元性雰囲気下での使用が可能であるので、前記原料調合物の溶融のための容器を構成する材料として好適する。さらに、炭素または前記導電性非酸化物セラミックスは、原料粉末を成型し加熱焼成した焼成物が入手しやすいので、容器の構成材料として好ましい。容器の少なくとも内周部を形成する金属材料としては、耐熱性金属または耐熱性合金を用いることができる。耐熱性金属としては、例えば、Mo、W、Re、Zr、Hf、Ti、Pt、Rh、Ir、Os、Re、およびPdが挙げられる。耐熱性合金としては、例えば、Mo、W、Re、Pt、Rh、Ir、Os、Re、およびPdより選択される少なくとも1以上のものを70質量以上含有する合金が挙げられ、具体的には、例えば、Pt-Rh合金、W-Re合金等が挙げられる。容器の内周部以外の領域の構成材料としては、絶縁性材料を用いることができる。容器の外周部は、例えば、アルミナ系セラミックスで構成することができる。このような導電性耐火材料または金属材料により少なくとも内周部を形成した容器としては、大きさや形状は特に限定されず、小型の円筒状ルツボとして用いることもでき、大型の溶融タンクとして用いることもできる。特に、容器が大型の溶融タンクの場合、前記導電性耐火材料は少なくとも溶融物と接触する内周部に用いればよく、溶融タンク上部構造等の、溶融物との非接触部分は他の材料で構成してもよい。また、小型の円柱状ルツボとして用いる場合、原料調合物または溶融物の揮発および蒸発を防止するために、当該容器に蓋を装着して溶融を行うこともできる。以下、本発明の溶融工程iiに使用される溶融装置について、図面に基づいて説明する。図1は、前記原料調合物の溶融装置の一例を示すものである。この溶融装置1は、前記導電性耐火材料または金属材料により形成された溶融容器2と、この溶融容器2に接続させて設けた通電加熱手段3とを備えている。溶融容器2の形状は特に限定されず、例えば円筒状とすることができる。また、溶融容器2全体ではなく、内周部のみを導電性耐火材料または金属材料により形成することもできる。さらに、溶融容器2全体またはその内周部を構成する導電性耐火材料は、一体物ではなく、複数に分割された部材を所定の間隔をおいて配設した構造物とすることもできる。溶融容器2を一体物で構成する場合、溶融容器2のサイズが大きくなると、製作が難しく製作費用も高くなるが、分割構造物とすることで、製作が容易となり製作費用も低減できる。このように、通電加熱手段3が接続された溶融容器2は、ステンレス等の金属材料またはセラミックス等の耐火材料により形成されたジャケット外装筐体4内に収納されている。ジャケット4は、溶融容器2の搬入および取り出しのための開閉自在部例えば蓋部図示を省略。を有している。そして、ジャケット4の上部には、原料調合物5を溶融容器2内に供給するための原料供給管6が接続されている。また、ジャケット4の側部には、ジャケット4内に後述する不活性ガスまたは還元性ガスを導入するためのガス導入管7と、ジャケット4内のガスを外部に排出するためのガス排出管8がそれぞれ取り付けられている。ジャケット4は、これら原料供給管6、ガス導入管7およびガス排出管8の取付け部以外は密閉されていることが好ましい。ジャケット4を、ステンレス等の金属材料で形成する場合、ジャケット4と溶融容器2との間の領域には、両者の絶縁状態を確保するため、多孔質アルミナ、アルミナファイバー等の絶縁材を配設してもよい。このような溶融装置1を使用して、本発明における溶融工程iiを実施するには、まず、ジャケット4内に収納された溶融容器2内に、原料供給管6を通して原料調合物5を供給する。そして、通電加熱手段3の交流電源30により電流を供給し、溶融容器2の少なくとも内周部を構成する導電性耐火材料または金属材料に通電し加熱する。そして、この通電加熱により発生した熱により、溶融容器2内に収容された原料調合物5を加熱して溶融させる。なお、通電加熱手段3に用いる電源としては、交流電源に限られず、例えば、直流電源であってもよい。また、原料調合物5の加熱温度は、1100°C~1800°Cが好ましい。ここで、加熱温度とは、溶融物自体の温度をいい、熱電対やパイロメーターで測定できる。原料調合物5を1100°C~18°C00°Cの温度に加熱することで、オリビン型、輝石型、またはナシコン型化合物の原料調合物5を溶融し、均一な組成を有する溶融物が得られるため好ましい。ここで、溶融とは各原料が融解し、目視で透明な状態になることをいう。加熱温度が1100°C以上であると、溶融が容易になり、1800°C以下であると原料調合物5の揮発がしにくくなる。原料調合物5の加熱温度は、1200~1600°Cがより好ましい。加熱を1200°C以上の温度で行うことで、溶融をより容易に行うことができる。また、1600°C以下の温度で加熱を行うことで、加熱による導電性耐火材料の損耗がより抑制される。加熱時間は、溶融規模、溶融物の均一性等を考慮して、適宜設定できるが、0.2~24時間が好ましく、0.5~2時間が特に好ましい。加熱時間が0.5時間以上であると溶融物の均一性が充分になり、2時間以下であると原料調合物5が揮発しにくい。溶融工程iiにおいて、溶融物の均一性を上げるために撹拌してもよい。また、次の冷却工程iiiを行うまで、溶融時の最高温度より低い温度で溶融物を清澄させてもよい。なお、原料の投入は、1回または複数回で行ってよい。溶融工程iiは、大気下で行うことができるが、ガス導入管7からジャッケット4内に不活性ガスまたは還元性ガスを導入して、不活性雰囲気下または還元性雰囲気下で溶融を行うことが好ましい。特に、オリビン型化合物、一部の輝石型化合物を製造する場合には、溶融物中の元素Mが、低酸化数状態例えば、M=Feの場合はFe2であることが好ましく、また溶融容器2の酸化による損耗も抑制されるため、溶融工程iiを、不活性雰囲気下または還元性雰囲気下で行う。一方、溶融容器2が白金族の金属材料により構成される場合は、溶融工程iiは大気下で行うことが好ましい。溶融の条件は、容器の種類等に適した条件を選択することができる。圧力は、常圧、加圧、減圧0.9×105Pa以下のいずれの条件下で実施してもよい。原料調合物5を溶融容器2に充填後、加熱前に不活性ガスまたは還元性ガスを導入して、置換することもできる。なお、溶融物は、より還元的である方が好ましいが、より酸化的であっても、後述する加熱工程vにおいて還元例えばM3からM2への変化をすることができる。ここで、不活性雰囲気とは、窒素N2、およびヘリウムHe、アルゴンAr等の希ガスから選ばれる少なくとも1種の不活性ガスを99体積以上含む気体条件であることをいう。また、還元性雰囲気とは、上記した不活性ガスに、還元性を有するガスを添加し、実質的に酸素を含まない気体条件であることをいう。還元性を有するガスとしては、水素H2、一酸化炭素CO、アンモニアNH3等が挙げられる。不活性ガスに添加される還元性ガスの量は、全ガス中に還元性ガスが0.1体積以上であるのが好ましく、1~10体積がより好ましい。酸素の含有量は、該ガス中に1体積以下が好ましく、0.1体積以下がより好ましい。こうして溶融容器2の通電加熱により、溶融容器2内で加熱され溶融された溶融物を溶融容器2から取り出し、次の冷却工程iiiで冷却する。図1に示す溶融装置1を使用する場合、溶融物の入った溶融容器2をジャケット4から取り出した後、溶融容器2を傾動して、上端部等の開口部から溶融物を流出させる。そして、流出させた溶融物を後述する冷却固化装置に供給する。このような溶融装置1を使用して実施される本発明の溶融工程iiにおいては、原料調合物5を収容する溶融容器2の少なくとも内周部を導電性耐火材料または金属材料により形成し、この導電性耐火材料または金属材料を通電加熱することにより、導電性耐火材料または金属材料に直接接する原料調合物5を加熱し溶融しているので、溶融容器を電気炉等の加熱炉内に収納して加熱する従来の方法に比べて、エネルギーロスが少なく熱効率が高い。また、加熱速度が大きく急速加熱が可能であり、量産性が高い。また、原料調合物5を収容する溶融容器2の少なくとも内周部を、耐火性に優れた導電性耐火材料により形成した場合、高温での使用が可能であり、原料調合物5の溶融温度で溶融容器2に損耗が生じることがない。さらに、この溶融容器2は原料調合物5により侵食されにくいので、溶融物中に溶融容器2を構成する成分が混入するおそれがない。次に、本発明の溶融工程iiにおいて使用される溶融装置の別の例について説明する。図2に示す溶融装置1は、溶融容器として、上下方向中間部から下方に向って水平開口断面が徐々に縮径する溶融空間を有し、少なくとも内周部が前記導電性耐火材料または金属材料により形成された溶融部2aを有する。そして、この溶融部2aに、溶融物導出部が接続されている。すなわち、溶融部2aの底部に、該溶融部2aより細径の溶融物導出管2bが前記溶融空間に連通するように接続されており、この溶融物導出管2bにより溶融物導出部が形成されている。溶融物導出管2bが接続される位置は、溶融部2aの底部でも側面部でもよいが、溶融物の導出性の点で、溶融部2aの底部に垂直下方に向けて接続されることが好ましい。また、溶融物導出管2bは、溶融部2aと同様に、少なくとも内周部を導電性耐火材料または金属材料により形成することができるが、溶融物導出管2b全体を導電性耐火材料または金属材料により形成することが好ましい。溶融部2aには、溶融部2aに通電し加熱するための第1の通電加熱手段31が設けられている。第1の通電加熱手段31は、溶融部2aの開口上端部に設けられた第1上部電極311と、溶融部2aの底面一帯に設けられた第1下部電極312と、第1上部電極311および第1下部電極312の引き出し端子不図示に接続された交流電源313とから構成されている。第1上部電極311、第1下部電極312の大きさや形状は特に限定されないが、第1上部電極311としては、例えば溶融部2aの開口部と略同じ大きさのリング状の導電板を用いることができ、第1下部電極312としては、例えば溶融部2aの底面と略同じ大きさの円錐状の導電板を用いることができる。溶融物導出管2bには、溶融物導出管2bに通電して加熱するための第2の通電加熱手段32が設けられている。第2の通電加熱手段32は、溶融物導出管2bの流入口に設けられた第2上部電極321と、流出口に設けられた第2下部電極322と、第2上部電極321、第2下部電極322の引き出し端子不図示に接続された交流電源323と、から構成されている。第2上部電極321、第2下部電極322の形状や大きさは、特に限定されないが、例えば、流入口、流出口と略同じ大きさのリング状の導電板で構成することができる。さらに、第1の通電加熱手段31が接続された溶融部2aは、金属材料またはセラミックス等の耐火材料により形成されたジャケット4内に収納されている。そして、ジャケット4の底部には貫通孔が設けられ、この貫通孔を通って、溶融物導出管2bの下部が外部に配設されている。また、溶融物導出管2bの開口した下端部の近傍には、冷却用ガスの噴出機構のような冷却機構図示を省略。が配置されており、冷却用ガスを導入する等の方法で、溶融物導出管2b内を冷却するように構成されている。なお、溶融物導出管2bが挿通された貫通孔の隙間は、例えば、耐火材料を充填する等の方法でシールすることが好ましい。溶融部2aの少なくとも内周部および溶融物導出管2bを形成する導電性耐火材料または金属材料としては、図1に示す溶融装置1において、溶融容器2の構成材料として説明した炭素もしくは導電性非酸化物セラミックスまたは耐熱性金属もしくは耐熱性合金を挙げることができる。溶融部2aと溶融物導出管2bとは、互いに異なる材料で形成してもよいが、製作が容易であることから、同じ材料で形成することが好ましい。溶融部2aを通電加熱する第1の通電加熱手段31と、溶融物導出管2bを通電加熱する第2の通電加熱手段32とは、図2で示すように、それぞれ別の電源に接続し、独立して制御することが好ましい。図2において、符号9は、後述する冷却工程で使用される冷却固化装置を示し、符号10は冷却固化装置9により得られる固化物を示す。冷却固化装置9としては、後述するように、高速で回転する双ローラや回転する単ローラ、あるいは冷却したカーボン板や金属板に溶融物をプレスして固化物を得るように構成された装置等が用いられる。図2に示す溶融装置1において、その他の部分は図1に示す溶融装置1と同様に構成されているので、同じ符号を付して説明を省略する。図2に示す溶融装置1を使用して溶融工程iiを実施するには、まず、ジャケット4内に収納された溶融部2aに、原料供給管6を用いて原料調合物5を供給する。ここで、原料調合物5を供給する前に、原料調合物5と同じ組成の溶融物の固化物以下、プラグプラグ11と示すを溶融物導出管2bの内部の少なくとも一部例えば、溶融部2aとの接続部に予め詰めることで、溶融物導出管2bを閉塞しておくことが好ましい。このようにすることで、原料調合物5が溶融されることなく、そのまま溶融物導出管2bから吐出されるのを防ぐことができる。原料調合物の溶融固化物からなるプラグ11としては、後述する溶融物の導出工程で溶融物導出管2b内に形成される滞留固化物を使用することもできる。すなわち、溶融物の導出工程で、溶融物導出管2bへの加熱を中止すると、溶融部2aで得られた溶融物が溶融物導出管2b内で固化し、プラグ機能を有する固化物を形成することがある。この固化物をそのまま用いて、溶融物導出管2bからの溶融物の流出を閉止することができる。次に、第2の通電加熱手段32の交流電源323から電流を供給することなく、第1の通電加熱手段31の交流電源313からのみ電流を供給し、第1上部電極311および第1下部電極312を介して、溶融部2aの少なくとも内周部を構成する導電性耐火材料または金属材料を通電加熱する。そして、この通電加熱により、溶融部2aに収容された原料調合物5を加熱して溶融させる。なおこのとき、原料調合物5の溶融固化物からなるプラグ11が溶融するのを防ぐために、溶融物導出管2bの下端部から冷却用ガスを導入する等の方法で、溶融物導出管2b内を冷却することが好ましい。原料調合物5の加熱温度、加熱時間、加熱雰囲気等については、図1に示す溶融装置を用いて溶融工程iiを行う場合と同様である。こうして第1の通電加熱手段31により溶融部2aを通電加熱することで、溶融部2aに収容された原料調合物5を加熱して溶融させた後、第2の通電加熱手段32にも交流電源323から電流を供給して、第2上部電極321および第2下部電極322を介して、溶融物導出管2bを構成する導電性耐火材料または金属材料を通電加熱する。溶融物導出管2bの通電加熱により、プラグ11が溶融落下して溶融物導出管2bの閉塞が解除されるので、溶融部2a内の溶融物は溶融物導出管2bを通って速やかに外部に導出される。このような溶融装置1を使用した場合も、図1に示す溶融装置1を使用する場合と同様に、電気炉等の加熱炉内に収納して加熱する従来の方法に比べて、エネルギーロスが少なく熱効率が高いうえに、加熱速度が大きく急速加熱が可能であり、量産性が高い。また、溶融部2aおよび溶融物導出管2bが原料調合物5により侵食されにくいので、溶融物中に溶融部2a等を構成する成分が混入するおそれがない。さらに、溶融物導出管2bから導出された溶融物を、後述する冷却固化装置9例えば双ロールにそのまま供給することで、溶融工程iiから連続して冷却工程iiiを行うことができる。また、前記したように、第2の通電加熱手段32による電力供給を中断し、溶融物導出管2b内に冷却用ガスを導入する等の方法で、溶融物導出管2b内を冷却すると、温度降下により溶融物導出管2b内で溶融物が固化してプラグ機能を有する固化物を形成する。このようにして形成された固化物によって再び溶融物導出管2bを閉塞することで、溶融物の流出を阻止することができ、こうして溶融から冷却固化の工程を断続的に行うこともできる。なお、溶融物導出管2bの加熱を、前記したような通電加熱ではなく、例えば誘導加熱により行うことも可能である。すなわち、溶融物導出管を前記導電性耐火材料により形成し、その外周を取り囲むように配設された誘導加熱コイルに電流を供給し、溶融物導出管を構成する前記導電性耐火材料を誘導加熱して発熱させることで、溶融物導出管内を加熱することもできる。そして、溶融物導出管2bを誘導加熱した場合も、通電加熱した場合と同様な効果を上げることができる。[冷却工程iii]冷却工程iiiでは、前記溶融工程iiで得られた溶融物を、室温20~25°C付近まで冷却して固化物を得る。固化物は非晶質物であることが好ましいが、固化物の一部は結晶化物であってもよい。固化物が非晶質物を含むことで、次の粉砕工程ivが実施しやすくなり、得られる化合物の組成および粒子径を制御しやすくなる。固化物が結晶化物を含む場合、後述する加熱工程vで結晶化物が結晶核となり、結晶化しやすくなる。固化物中の結晶化物量は、固化物の全質量に対して0~30質量であることが好ましい。結晶化物を多く含むと粒状やフレーク状の固化物を得ることが困難となる。また、冷却機器の損耗を早め、その後の粉砕工程ivの負担が大きくなる。溶融物の冷却は、設備等が簡便であることから、大気中、不活性雰囲気下、還元性雰囲気下で冷却する方法が好ましい。不活性雰囲気および還元性雰囲気の好ましい条件は、溶融工程iiで説明したのと同様である。1000°Cから50°Cまでの冷却速度は1×103°C/秒以上が好ましく、1×104°C/秒以上が特に好ましい。冷却速度を1×103°C/秒以上にすると非晶質物が得られやすい。冷却速度が速いほど非晶質物を得やすくなるが、製造設備や大量生産性を考慮すると、冷却速度は1×1010°C/秒以下が好ましく、実用性の点からは1×108°C/秒以下が特に好ましい。冷却方法としては、例えば、高速で回転する双ローラの間に溶融物を滴下してフレーク状の固化物を得る方法、回転する単ローラに溶融物を滴下してフレーク状または板状の固化物を掃引して得る方法、冷却したカーボン板や金属板に溶融物をプレスして塊状の固化物を得る方法、溶融物を空気中または水中に、小粒状で吹き付けて塊状の固化物を得る方法、を採用することが好ましい。なかでも、双ローラを用いた冷却方法が、冷却速度が速く、大量に処理できるのでより好ましい。双ローラとしては、金属製、カーボン製、セラミックス製のものを用いることが好ましい。上記のように、溶融工程iiの後、冷却速度1×103°C/秒以上で溶融物を急速冷却することで、得られる固化物が非晶質物となりやすく、固化物の化学組成の均一性が高められるため好ましい。なお、冷却速度1×103°C/秒以上での、いわゆる急冷処理は、電鋳耐火物で形成した容器から流し出した溶融物に対してそのまま行ってもよく、当該容器内で溶融した溶融物を、一旦通常の速度で冷却した後、再溶融したものに対して行ってもよい。固化物は、フレーク状または繊維状が好ましい。フレーク状の場合には、その平均厚さが200μm以下が好ましく、100μm以下がより好ましい。フレーク状の厚さ方向に垂直な面の平均直径は、特に限定されない。繊維状の場合には、その平均直径が50μm以下が好ましく、30μm以下がより好ましい。平均厚さや平均直径の上限値以下であると、続く粉砕工程ivの負担を軽減でき、加熱工程vにおける結晶化効率を高くすることができる。フレーク状の固化物の平均厚さは、ノギスやマイクロメータにより測定することができる。また、繊維状の固化物の平均直径は、上記方法または顕微鏡での観察により測定することができる。[粉砕工程iv]冷却工程iiiの後、得られた固化物を粉砕して粉砕物を得る粉砕工程ivを行うことが好ましい。冷却工程iiiで得られる固化物は通常の場合、非晶質物を多く含むか、または非晶質物からなるため、粉砕がしやすい利点がある。また粉砕に使用する装置に負担をかけずに粉砕ができかつ粒子径の制御がしやすい利点がある。また、例えば固相反応により正極材料を得る場合には、焼成の後に粉砕を行うが、この場合には、粉砕によって残留応力が生じ、電池特性を悪化させる場合がある。これに対し、後述する加熱工程vの前に粉砕工程ivを行うことで、粉砕によって生じた残留応力を、加熱処理によって低減または除去することができる。粉砕工程ivでは、有機化合物および炭素系導電活物質からなる群より選ばれる少なくとも1種を炭素源として添加してもよい。有機化合物または炭素系導電活物質は、後述する加熱工程v後に導電材として機能するため、二次電池用正極材料の導電性を高めることができる。また、有機化合物または炭素系導電活物質を添加することによって、粉砕工程ivや加熱工程vにおける酸化を防止し、さらに還元を促進することもできる。該粉砕工程ivで炭素源を添加する場合には、固化物と炭素源とを混合した後に粉砕する工程、固化物と炭素源とをそれぞれ粉砕した後に混合する工程、または、固化物を粉砕した後に炭素源を添加する工程であるのが好ましい。なお、炭素源が有機化合物のみである場合には、粉砕せずに、固化物と混合できる。次工程の加熱工程vで得られる化合物αは絶縁体であるため、二次電池用正極材料として使用するためには、電気伝導度を高めることが好ましい。該炭素源として炭素系導電活物質を用いた場合、炭素系導電活物質が導電性炭素として、化合物αの表面の少なくとも一部を被覆する。また、有機化合物を用いた場合には、次工程の加熱工程vを行うことで、有機化合物の少なくとも一部が炭化され、導電性炭素として、化合物αの表面の少なくとも一部を被覆する。該導電性炭素は化合物αの導電材として機能するため、二次電池用正極材料の電気伝導性を高めることができる。炭素源としての有機化合物は、不活性雰囲気下または還元性雰囲気下で加熱した際に熱分解反応し、酸素や水素が離脱して炭化する化合物が好ましい。有機化合物としては、糖類、アミノ酸類、ペプチド類、アルデヒド類、ケトン類、カルボン酸類、テルペン類、複素環式アミン類、脂肪酸および官能基を有する脂肪族非環状ポリマーからなる群より選ばれる少なくとも1種が好ましい。炭素源としての炭素系導電活物質は、カーボンブラック、グラファイト、アセチレンブラック、カーボンファイバおよびアモルファスカーボンからなる群より選ばれる少なくとも1種が好ましい。アモルファスカーボンとしては、FTIR分析において、正極材料の導電性低下の原因となるC-O結合ピークやC-H結合ピークが実質的に検出されないものが好ましい。炭素源の質量の割合は、炭素源中の炭素換算量質量が、固化物の質量と、該炭素源中の炭素換算量質量との合計質量に対して、0.1~20質量となる量が好ましく、2~10質量となる量がより好ましい。有機化合物および炭素系導電活物質は、併用する場合にはこれらの合計量が上記範囲となるように調整する。炭素量を0.1質量以上にすることで、化合物αからなる二次電池用正極材料の導電性を十分に高めることができる。また、炭素量を20質量以下とすることで、二次電池用正極材料としての特性を高いまま保持しつつ、導電性を十分に高めることができる。粉砕は、カッターミル、ジョークラッシャー、ハンマーミル、ボールミル、ジェットミル、遊星ミル等を用いて行うのが好ましい。また、粒子径により各種法を段階的に用いることで、効率よく粉砕を進めることができる。例えば、カッターミルで予備的に粉砕した後、遊星ミルやボールミルで粉砕することによって、粉砕にかかる時間を短縮できるので好ましい。生産性の観点から、特にボールミルを用いることが好ましい。粉砕メディアとしては、ジルコニアボール、アルミナボール、ガラスボール等を用いることが好ましい。特に、ジルコニアボールは磨耗率が低く、不純物の混入を抑制できるので好ましい。粉砕メディアの径は0.1~30mmが好ましい。粉砕を多段階にし、大きい粉砕メディアで粉砕を行った後、粉砕メディアと粉砕物を分離し、さらに小さい粉砕メディアを用いて粉砕してもよい。該方法であると、未粉砕粒子の残存を抑制できる。粉砕容器は特に限定されないが、容器内に粉砕メディアと固化物とを容器高さの30~80まで入れると粉砕効率がよい。ボールミルを用いる場合、粉砕時間は6~360時間が好ましく、6~120時間がより好ましく、12~96時間が特に好ましい。粉砕時間が6時間以上であると充分に粉砕を進めることができ、360時間以下であると過粉砕が抑制できる。粉砕は乾式または湿式のいずれで行ってもよいが、粉砕物の粒子径を小さくできる点から、湿式で行うのが好ましい。また、粉砕工程ivで炭素源を添加する場合には、固化物と炭素源とを均一に混合できる点からも、湿式で行うのが好ましい。すなわち、粉砕工程ivは溶媒粉砕溶媒を用いて実施するのが好ましい。粉砕溶媒は、粉砕メディアが入った状態で、容器高さの30~80まで充填すると粉砕効率がよくなる。粉砕工程ivを湿式で行った場合は、粉砕溶媒を沈降、濾過、減圧乾燥、加熱乾燥等で除去した後に、加熱工程vを実施するのが好ましい。ただし、粉砕溶媒に対する固形分の割合が30以上の場合には、粉砕溶媒を含んだ粉砕物のままで加熱工程vに供してもよい。粉砕溶媒としては、固化物が溶けにくく、炭素源となじみのよい適度の極性を持つ溶媒であって、固化物および炭素源と混合した際に粘度が著しく上昇しない溶媒が好ましい。コストや安全性の面からは水が好ましい。一方、固化物が溶出してしまう等の問題が発生する場合には、有機溶媒が好ましい。有機溶媒としては、エタノール、イソプロピルアルコール、アセトン、ヘキサン、トルエン等が挙げられる。粉砕溶媒は、水、アセトンおよびイソプロピルアルコールからなる群より選ばれる少なくとも1種がより好ましく、特にアセトンが好ましい。粉砕溶媒の使用量は、固化物および炭素源の合計量の濃度が1~80となる量が好ましく、10~40となる量が特に好ましい。粉砕溶媒の使用量を1以上とすることで、生産性を高めることができる。また、粉砕溶媒の使用量を80以下とすることで、固化物および炭素源の混合、粉砕を効率よく進めることができる。粉砕物の平均粒子径は、二次電池用正極材料に適用した場合により高い導電性を得る観点から、体積基準のメディアン径で10nm~10μmが好ましく、10nm~5μmが特に好ましい。平均粒子径が10nm以上であると、加熱工程vを実施するときに、化合物αの粒子同士が焼結して粒子径が大きくなりすぎることがないために好ましい。平均粒子径が10μm以下であると、加熱工程vでの加熱温度や時間を低減できるために好ましい。ただし、粒子径が10nm未満というような非常に細かい粒子が多く含まれると、加熱工程vを実施するときに焼結助剤の作用をし、加熱後の平均粒子径を大きくするので好ましくない。本明細書において、平均粒子径は、主にはレーザ回折/散乱式粒子径測定装置堀場製作所製、商品名:LA-950により得られるものであるが、上記の装置により粒子径の測定が困難な場合は、沈降法、フロー式画像分析装置を用いることができる。[加熱工程v]粉砕工程ivの後、得られた粉砕物を不活性雰囲気下または還元性雰囲気下で加熱し、固化物の粉砕物から所定の組成を有する化合物αを合成する加熱工程vを行うことが好ましい。加熱工程vは、粉砕により生じた応力の緩和、粉砕物の結晶核生成および粒成長を含むことが好ましい。このような加熱工程vを、上述した粉砕工程iv後に行うことで、微細かつ粒子径の均一性の高い二次電池用正極材料を得ることができる。加熱工程vにおいては、例えばリン酸化合物1の粒子、またはケイ酸化合物2の粒子を得ることが好ましく、リン酸化合物1またはケイ酸化合物2の結晶粒子を得ることがより好ましく、オリビン型の結晶構造を有するリン酸化合物1の結晶粒子またはオリビン型の結晶構造を有するケイ酸化合物2の結晶粒子を得ることが特に好ましい。得られた化合物は非晶質物を含まないことが好ましい。化合物が非晶質物を含まない場合には、X線回折でハローパターンが検出されない。粉砕工程ivで粉砕物の表面に付着した有機化合物や炭素系導電活物質は、加熱工程vで生成した化合物α、好ましくはその結晶粒子の表面に結合して導電材として機能する。有機化合物は加熱工程vで熱分解され、さらに少なくとも一部が炭化物となって導電材として機能する。粉砕工程ivを湿式で行った場合には、分散媒の除去を加熱時に同時に行なってもよい。化合物αを合成するための加熱温度は、400~1,000°Cが好ましく、500~900°Cが特に好ましい。加熱温度が400°C以上であると、反応が生じやすく、1,000°C以下であると粉砕物が融解しにくく、結晶系や粒子径を制御しやすい。また、該加熱温度であると、適度な結晶性、粒子径、粒子径分布等を有する化合物α、好ましくはその結晶粒子、さらに好ましくはオリビン型の結晶粒子が得られやすくなる。加熱は、一定温度で保持することに限らず、多段階に保持温度を設定して行ってもよい。加熱温度を高くするほど、生成する粒子の粒子径が大きくなる傾向があるため、所望の粒子径に応じて加熱温度を設定するのが好ましい。加熱時間加熱温度による保持時間は所望の粒子径を考慮して1~72時間が好ましい。加熱は、電気、石油、ガス等を熱源とする、ボックス炉、トンネルキルン炉、ローラーハース炉、ローラーキルン炉、マイクロウェーブ加熱炉等で行うのが好ましい。加熱工程vは大気下、不活性雰囲気下または還元性雰囲気下で実施することが好ましい。不活性雰囲気および還元性雰囲気の好ましい条件は、溶融工程iiで説明したのと同様である。雰囲気圧力は、常圧、加圧、減圧0.9×105Pa以下のいずれであってもよい。また、加熱炉内に還元剤例えばグラファイトを入れた容器を装填してもよい。加熱工程vを不活性雰囲気下または還元性雰囲気下で実施すれば、粉砕物中のMイオンの還元例えばM3からM2への変化を促進できる。加熱の後は、通常は室温まで冷却する。該冷却における冷却速度は30°C/時間~300°C/時間が好ましい。冷却速度を該範囲にすることにより、加熱による歪みを除去でき、生成物が結晶体である場合は、結晶構造を保ったまま目的物を得ることができる。冷却は、放置して室温まで冷却させるのが好ましい。冷却は不活性雰囲気下または還元性雰囲気下で行うのが好ましい。加熱工程vで炭素源を添加することもできる。この場合、粉砕工程ivで得られた粉砕物炭素源を含まない粉砕物であることが好ましい。を加熱して化合物αを得た後、該化合物αと炭素源とを含む粉砕物を得て、次いで該粉砕物を加熱する製法を採ることが好ましい。上述した溶融、冷却、粉砕、加熱の各工程を経ることによって、二次電池用正極材料としての、所定の組成を有する化合物αが製造される。化合物αは結晶粒子を含むことが好ましく、またオリビン型であることが好ましい。このような組成および結晶系であると、前述したように多電子型の理論電気容量の材料を得ることができる。特にケイ酸化合物は、二次電池用正極材料に使用する場合に、二次電池の単位体積質量当たりの容量を高くできるため好ましい。ケイ酸化合物はオリビン型が好ましく、該オリビン型ケイ酸化合物は二次電池用正極材料として好適である。また、リン酸化合物は、二次電池用正極材料に使用する場合には、二次電池の性能の信頼性を高くできるため好ましい。リン酸化合物はオリビン型が好ましく、該オリビン型リン酸化合物は二次電池用正極材料として好適である。本発明により得られる二次電池用正極材料の比表面積は0.2m2/g~200m2/gが好ましく、1m2/g~100m2/gがより好ましい。比表面積を該範囲とすることにより、導電性が高くなる。比表面積は、例えば窒素吸着法による比表面積測定装置で測定できる。二次電池用正極材料の結晶粒子の平均粒子径は粒子の導電性を高めるために、体積換算のメディアン径で10nm~10μmが好ましく、10nm~2μmがより好ましい。なお、本発明により得られる二次電池用正極材料の平均粒子径は、結晶粒子だけでなく非晶質粒子を含んでいたとしても同様に、体積換算のメディアン径で10nm~10μmが好ましく、10nm~2μmがより好ましい。本発明によれば、オリビン型化合物、輝石型化合物、またはナシコン型化合物の原料調合物を、少なくとも内周部が導電性耐火材料または金属材料により形成された容器内で、この導電性耐火材料または金属材料を通電加熱することにより溶融しているので、溶融容器を電気炉等の加熱炉内に収納して加熱溶融を行う従来の方法に比べて、熱効率が高く、急速加熱が可能であるうえに、量産性が高い。溶融工程iiにおいて1バッチあたり1kg以上、好ましくは10kg以上の生産量を実現可能である。また、オリビン型化合物、輝石型化合物、またはナシコン型化合物の原料調合物を、少なくとも内周部が導電性耐火材料により形成された容器内で、この導電性耐火材料を通電加熱することにより溶融する態様においては、溶融物に含まれるFe、Mn等の重金属元素による容器の侵食を抑制でき、加熱溶融に用いる容器の損耗を防止できるため、メンテナンスの頻度を低減し、二次電池用正極材料の製造コストを低減することができる。さらに、容器に由来する成分が、当該容器内の溶融物中に混入するのを抑制でき、純度に優れた二次電池用正極材料を得ることができる。<二次電池用正極および二次電池の製造方法>本発明の製造方法によって得られる二次電池用正極材料を用いることによって、二次電池用正極および二次電池を製造できる。二次電池としては、金属リチウム二次電池、リチウムイオン二次電池、リチウムポリマー二次電池等が挙げられるが、リチウムイオン二次電池が好ましい。電池形状は制限されることはなく、例えば円筒状、角型、コイン型等の種々の形状およびサイズを適宜採用できる。二次電池用正極は、本発明の製造方法で得られる二次電池用正極材料を用いて、公知の電極の製造方法にしたがって製造できる。例えば、本発明により得られる二次電池用正極材料を必要に応じて公知の結着材ポリテトラフルオロエチレン、ポリビニリデンフルオライド、ポリビニルクロライド、エチレンプロピレンジエンポリマー、スチレン-ブタジエンゴム、アクリロニトリル-ブタジエンゴム、フッ素ゴム、ポリ酢酸ビニル、ポリメチルメタクリレート、ポリエチレン、ニトロセルロース等と混合した後、得られた混合粉末をステンレス鋼製等の支持体上に圧着成形したり、金属製容器に充填すればよい。また、例えば、該混合粉末を有機溶剤N-メチルピロリドン、トルエン、シクロヘキサン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、メチルエチルケトン、酢酸メチル、アクリル酸メチル、ジエチルトリアミン、N-N-ジメチルアミノプロピルアミン、エチレンオキシド、テトラヒドロフラン等と混合して得られたスラリーを、アルミニウム、ニッケル、ステンレス、または銅等の金属基板上に塗布する等の方法も採用できる。二次電池の構造は、本発明の製造方法で得られる二次電池用正極材料を電極として用いる以外は、公知の二次電池における構造を採用することができる。セパレータ、電池ケース等についても同様である。負極としては、活物質として公知の負極用活物質を使用でき、アルカリ金属材料およびアルカリ土類金属材料からなる群から選ばれる少なくとも1種を用いることが好ましい。電解液としては、非水系の電解液が好ましい。すなわち、本発明の製造方法で得られる二次電池用正極材料を用いた二次電池としては、非水電解質リチウムイオン二次電池が好ましい。本発明を実施例を挙げて具体的に説明するが、本発明は以下の説明に限定されない。<実施例1>原料調合工程i溶融物の組成がLi2O、FeO、およびP2O5換算量単位:モルで、それぞれ、25モル、50モル、および25モルとなるように、炭酸リチウムLi2CO3、四酸化三鉄Fe3O4、およびリン酸水素アンモニウムNH4H2PO4を秤量し、乾式で混合して、原料調合物を得た。溶融工程ii得られた原料調合物を、溶融装置を用いて以下に示すようにして加熱し溶融した。すなわち、まずグラファイト製で外径50mm、内径40mm、高さ100mmのルツボを、容積10Lのステンレス製の蓋つき外装容器ジャケットに設置し、ルツボの開口上端部および底部に、それぞれ通電加熱装置有限会社圧力モーション社製、型式名:AG03の上部電極および下部電極を接続した。次いで、このグラファイト製のルツボ内に、原料調合工程iで得られた原料調合物を充填した。なお、グラファイト製のルツボとステンレス製の外装容器との間には、多孔質アルミナレンガとアルミナファイバーを配設し、両者間を絶縁状態とした。そして、外装容器内に1L/分の流量でN2ガスを流通させながら、通電加熱装置により交流電流を流し、ルツボを通電加熱した。通電条件は、最高電圧200V、最高電流15Aの範囲で整流した。ルツボ内の温度を40°C/分の速度で昇温させ、1250°Cに達したら、この温度で10分間保持した。こうして、ルツボ内の原料調合物を加熱して溶融し、溶融物を得た。冷却工程iii通電を停止し、ルツボを外装容器から取り出し、溶融工程iiで得られた溶融物を水冷したステンレス製の板に流し出した。そして、流出された溶融物の上に、さらに別のステンレス製の板を当ててプレスし、固化物を得た。プレス後の固化物の温度は50度程度まで低下しており、冷却速度は、1×103°C/秒以上であった。粉砕工程iv得られた固化物を、乳棒と乳鉢を用いて粗粉砕した。さらに、粗粉砕後の固化物を、粉砕メディアとしてジルコニア製ボールを用いた遊星ミル伊藤製作所社製、装置名:LP-4を用いてアセトン中で粉砕して、微粉砕物を得た。得られた粉砕物の平均粒子径は、体積基準のメディアン径で0.25μmであった。加熱工程v粉砕工程ivで得られた微粉砕物を、電気炉株式会社モトヤマ社製、型式名;SKM-3035を用い、H2ガスを3体積含むArガス雰囲気下、700°Cで8時間加熱し、次いで室温まで冷却し、リン酸鉄リチウム粒子を析出させた。得られたリン酸鉄リチウム粒子の鉱物相を、X線回折装置リガク社製、装置名:RINTTTRIIIを用いて測定した。回折パターンから、得られたリン酸鉄リチウム粒子は、斜方晶のオリビン型LiFePO4であることが確認された。また、比表面積を比表面積測定装置株式会社島津製作所製、装置名:ASAP2020で測定したところ、25m2/gであった。さらに、得られたリン酸鉄リチウム粒子の平均粒子径をレーザ回折/散乱式粒度分析計堀場製作所製、装置名:LA-950を用いて測定したところ、体積換算のメディアン径は0.31μmであった。溶融物を取り出して冷却した後のルツボを切断し、侵食量をフラックスラインで測定したところ、0.2mm以下であった。<実施例2>溶融物の組成がLi2O、FeO、およびSiO2換算量単位:モルで、それぞれ、33.3モル、33.3モル、および33.3モルとなるように、炭酸リチウムLi2CO3、四酸化三鉄Fe3O4、および二酸化ケイ素SiO2を秤量し、乾式で混合して、原料調合物を得た。次いで、得られた原料調合物を、実施例1と同じ溶融装置を用い、ルツボ内の温度を1450°Cで10分間保持する以外は実施例1と同様に溶融して、溶融物を得た。次いで、実施例1と同様にして、冷却工程iii、粉砕工程ivを行い、微粉砕物を得た。次いで、粉砕工程ivで得られた微粉砕物を、実施例1と同様に加熱し、ケイ酸鉄リチウム粒子を析出させた。得られたケイ酸鉄リチウム粒子の鉱物相を測定したところ、斜方晶のオリビン型Li2FeSiO4であることが確認された。また、比表面積を測定したところ、23m2/gであった。さらに、ケイ酸鉄リチウム粒子の平均粒子径を測定したところ、体積換算のメディアン径は0.21μmであった。溶融物を取り出して冷却した後のルツボを切断し、侵食量をフラックスラインで測定したところ、0.2mm以下であった。<実施例3>原料調合工程i溶融物の組成が、Li2O、Fe2O3、およびSiO2換算量単位:モルで、それぞれ、16.7モル、16.7モル、および66.7モルとなるように、炭酸リチウムLi2CO3、三酸化二鉄Fe2O3、および二酸化ケイ素SiO2を秤量し、乾式で混合粉砕して、原料調合物を得た。溶融工程ii得られた原料調合物を、図2に示す溶融装置を用いて以下に示すようにして加熱し溶融した。すなわち、まず、外径40mm、内径37mm、高さ100mmのロジウム-白金合金ロジウム含有量:20質量製の溶融部の底部に、外径8m、内径5mm、長さ40mmのロジウム-白金合金ロジウム含有量:20質量製のノズル部溶融物導出管が接続されたルツボを、溶融装置としての溶融急冷装置株式会社モトヤマ社製型式名:GMS2の外装容器内に設置した。次いで、溶融急冷装置に設けられた一対の上部電極および下部電極第1の通電加熱手段を、溶融部の開口上端部および底部に接続し、他の一対の上部電極および下部電極第2の通電加熱手段を、ノズル部溶融物導出管の流入口および流出口に接続し、溶融部とノズル部溶融物導出管を、それぞれ独立に通電可能な構造とした。次いで、上述したロジウム-白金合金製ルツボの溶融部に、原料調合物を充填した。ここで、ノズル部には、溶融部に充填された原料調合物と同じ組成のものを溶融し固化して作製されたプラグを予め詰めておいた。そして、溶融部に接続した第1の通電加熱手段により交流電流を流し、溶融部を通電加熱した。第1の通電加熱手段による通電条件は、最高電圧200V、最高電流15Aの範囲で制御した。溶融部内の温度を5/分の速度で昇温させ、1450°Cに達したら、この温度で10分間保持し、溶融部内の原料調合物を完全に溶融させた。なお、溶融は大気下で行った。また、この加熱中、ノズル部溶融物導出管近傍には、3L/分の流量で乾燥空気を流通し、ノズル部を冷却した。冷却工程iii次いで、ノズル部溶融物導出管近傍への乾燥空気の流通を停止し、第1の通電加熱手段による通電を継続しながら、ノズル部溶融物導出管に接続した第2の通電加熱手段により交流電流を流して、ノズル部溶融物導出管に通電し加熱した。第2の通電加熱手段による通電条件は、通電条件は、最高電圧200V、最高電流5Aの範囲で制御した。前記した原料調合物の溶融固化物からなるプラグを溶融させ、ノズル部の閉塞を開放した。そして、ノズル部を通って流下した溶融物を、ノズル部の下方に設置したステンレス製双ローラ外径15cm、回転数400rpm滴下し、急速冷却してフレーク状の固化物を作製した。冷却速度は約1×105°C/秒であった。次に、実施例1と同様にして、粉砕工程ivを行い、微粉砕物を得た。得られた微粉砕物を、大気中で実施例1と同様に加熱工程vを行い、ケイ酸鉄リチウム粒子を析出させた。得られたリン酸鉄リチウム粒子の鉱物相を測定したところ、単斜晶の輝石型LiFeSi2O6であることが確認された。また、比表面積を測定したところ、18m2/gであった。さらに、ケイ酸鉄リチウム粒子の平均粒子径を測定したところ、体積換算のメディアン径は0.56μmであった。溶融物を取り出して冷却した後のルツボを観察したところ、目視上、フラックスラインの変化は認められなかった。<実施例4>溶融物の組成が、Li2O、Fe2O3、およびP2O5換算量単位:モルで、それぞれ、37.5モル、25.0モル、および37.5モルとなるように、炭酸リチウムLi2CO3、三酸化二鉄Fe2O3、およびリン酸水素アンモニウムNH4H2PO4を秤量し、乾式で混合して、原料調合物を得た。次いで、得られた原料調合物を、溶融装置として、実施例3で用いたのと同じ溶融急冷装置を用い、実施例3と同様にして、溶融工程ii、冷却工程iii、粉砕工程ivを行い、微粉砕物を得た。次いで、得られた微粉砕物を、実施例3と同様にして加熱工程vを行い、リン酸鉄リチウム粒子を析出させた。得られたリン酸鉄リチウム粒子の鉱物相を測定したところ、単斜晶のナシコン型Li3Fe2PO43であることが確認された。また、比表面積を測定したところ、30m2/gであった。さらに、リン酸鉄リチウム粒子の平均粒子径を測定したところ、体積換算のメディアン径は0.32μmであった。溶融物を取り出して冷却した後のルツボを観察したところ、目視上、フラックスラインの変化は認められなかった。<実施例5>実施例1と同じ組成の原料調合物を、図2に示す溶融装置を用いて以下に示すように加熱し溶融した。この溶融装置では、外径50mm、内径40mm、高さ100mmのグラファイト製の溶融部の底部に、外径11mm、内径5mm、長さ10mmのグラファイト製のノズル部溶融物導出管が接続されたルツボを用いた構造とした。このグラファイト製ルツボの溶融部に、原料調合物を充填した。ここで、ノズル部には、溶融部に充填された原料調合物と同じ組成のものを溶融し固化して作製されたプラグを予め詰めておいた。このグラファイト製ルツボを、容積50Lで底部に直径20mmの貫通孔を有するステンレス製の蓋付き外装容器内に収納し、ノズルの下端部が外装容器の貫通孔を通り、外部に開口するように設置した。次いで、この溶融装置に設けられた通電加熱装置有限会社圧力モーション社製の改良装置の、一対の上部電極および下部電極第1の通電加熱手段を、溶融部の開口上端部および底部に接続し、他の一対の上部電極および下部電極第2の通電加熱手段を、ノズル部溶融物導出管の流入口および流出口に接続し、溶融部とノズル部溶融物導出管を、それぞれ独立に通電可能な構造とした。外装容器内に10L/分の流量でN2ガスを流通させながら、通電加熱装置有限会社圧力モーション社製の第1の通電加熱手段により交流電流を流して、溶融部を通電加熱した。第1の通電加熱手段による通電条件は、通電条件は、最高電圧200V、最高電流15Aの範囲で整流した。溶融容器内の温度を40°C/分の速度で昇温させ、1230°Cに達したら、この温度で10分間保持し、溶融容器内の原料調合物を溶融した。なお、この加熱中、ノズル部の下端開口部から2L/分の流量でN2ガスを導入し、冷却した。次いで、ノズル部へのN2ガスの導入を停止し、第1の通電加熱手段による通電を継続しながら、通電加熱装置有限会社圧力モーション社製の第2の通電加熱手段により交流電流を流して、ノズル部に通電し加熱した。第2の通電加熱手段による通電条件は、通電条件は、最高電圧200V、最高電流15Aの範囲で整流した。これにより、前記した原料調合物の溶融固化物からなるプラグを溶融させ、ノズル部の閉塞を開放した。そして、ノズル部を通って流下した溶融物を、ノズル部の下方に設置したステンレス製双ローラ外径15cm、回転数200rpm滴下し、急速冷却して固化物を作製した。冷却速度は約1×104°C/秒であった。次いで、得られた溶融物を、実施例1と同様にして、粉砕工程ivを行い、微粉砕物を得た。次いで、得られた微粉砕物を、実施例1と同様にして加熱工程vを行い、リン酸鉄リチウム粒子を析出させた。得られたリン酸鉄リチウム粒子の鉱物相を測定したところ、斜方晶のオリビン型LiFePO4であることが確認された。また、比表面積を測定したところ、24m2/gであった。さらに、リン酸鉄リチウム粒子の平均粒子径を測定したところ、体積換算のメディアン径は0.31μmであった。溶融物を取り出して冷却した後のルツボを切断し、侵食量をフラックスラインで測定したところ、0.2m以下であった。<比較例1>実施例2と同様の組成を有する原料調合物を、蓋付の、外径46mm、高さ53mmのアルミナ製の焼結ルツボ株式会社ニッカトー製、商品名:SSA-Sに充填した。次に、ルツボをケイ化モリブデン製の発熱体を備えた電気炉モトヤマ社製、装置名:NH-3035の中に入れた。該電気炉内を2L/分でN2ガスを流通しつつ、5°C/分の速度で昇温し、1450°Cで0.5時間保持、加熱して、溶融物を得た。得られた溶融物を、急速冷却することなく、5°C/分の速度で室温になるまで冷却した。加熱、冷却処理終了後のルツボを目視で観察したところ、ルツボ表面に亀裂が生じていた。また、ルツボの一部を切断し、侵食量を測定したところ、900μmであった。"