"アルカリ土類金属の珪酸塩を含有する蛍光体と表面処理層とを有する表面処理蛍光体を製造する方法であって、硫酸塩、リン酸塩、炭酸塩及びフッ化物からなる群より選択される少なくとも1種の水溶性化合物を含有する表面処理液と、前記蛍光体とを接触させることにより、表面処理層を形成する工程を有することを特徴とする表面処理蛍光体の製造方法。表面処理液中の硫酸塩の含有量が、蛍光体の単位表面積m2に対して1.0×10-5~5.0×10-2モルであることを特徴とする請求項1記載の表面処理蛍光体の製造方法。表面処理液中のリン酸塩の含有量が、蛍光体の単位表面積m2に対して1.0×10-5~5.0×10-2モルであることを特徴とする請求項1記載の表面処理蛍光体の製造方法。表面処理液中の炭酸塩の含有量が、蛍光体の単位表面積m2に対して1.0×10-4~2.0×10-1モルであることを特徴とする請求項1記載の表面処理蛍光体の製造方法。表面処理液中のフッ化物の含有量が、蛍光体の単位表面積m2に対して1.0×10-4~2.0×10-1モルであることを特徴とする請求項1記載の表面処理蛍光体の製造方法。表面処理液は、pHが3.0~12.0であることを特徴とする請求項1、2、3、4又は5記載の表面処理蛍光体の製造方法。表面処理層を形成する工程は、0~50°Cで行われることを特徴とする請求項1、2、3、4、5又は6記載の表面処理蛍光体の製造方法。請求項1、2、3、4、5、6又は7記載の表面処理蛍光体の製造方法を用いて作製されることを特徴とする表面処理蛍光体。純水300重量部中に、蛍光体1重量部を10分間浸漬した場合における、水の導電率が200mS/m以下であることを特徴とする請求項8記載の表面処理蛍光体。請求項8又は9記載の表面処理蛍光体と、エポキシ樹脂及び/又はシリコーン樹脂とを含有することを特徴とする蛍光体含有樹脂組成物。LEDチップと、前記LEDチップを囲繞する樹脂フレームと、樹脂フレームが形成する凹部に充填される蛍光体層を備えるLED発光装置であって、前記蛍光体層が請求項8又は9記載の表面処理蛍光体と封止樹脂とを含有することを特徴とするLED発光装置。本発明は、効率的、経済的な方法で耐湿性が著しく改善された表面処理蛍光体を製造することが可能な表面処理蛍光体の製造方法、及び、該表面処理蛍光体の製造方法を用いて得られる表面処理蛍光体、蛍光体含有樹脂組成物及びLED発光装置を提供することを目的とする。本発明は、アルカリ土類金属の珪酸塩を含有する蛍光体と表面処理層とを有する表面処理蛍光体を製造する方法であって、硫酸塩、リン酸塩、炭酸塩及びフッ化物からなる群より選択される少なくとも1種の水溶性化合物を含有する表面処理液と、前記蛍光体とを接触させることにより、表面処理層を形成する工程を有する表面処理蛍光体の製造方法である。以下、本発明を詳述する。本発明者らは、アルカリ土類金属の珪酸塩を含有する蛍光体の耐水性が悪化する理由は、このような蛍光体では水による加水分解反応が起こりやすく、蛍光体の組成や結晶構造が変化したり、アルカリ土類金属イオンの溶出反応が生じたりすることにあることを見出した。そして、本発明者らは、鋭意検討した結果、アルカリ土類金属の珪酸塩を含有する蛍光体に、所定の水溶性化合物を含有する表面処理液を用いて表面処理層を形成することで、溶出したアルカリ土類金属イオンを水溶性化合物に由来する陰イオンと反応させ、水に溶解しにくい化合物に転化させると同時に、この水に溶解しにくい化合物を蛍光体の表面に析出させることで、蛍光特性を低下させることなく、耐湿性を大幅に改善することができ、かつ、高い分散性を有する表面処理蛍光体が得られることを見出し、本発明を完成させるに至った。本発明の表面処理蛍光体の製造方法では、硫酸塩、リン酸塩、炭酸塩及びフッ化物からなる群より選択される少なくとも1種の水溶性化合物を含有する表面処理液と、前記蛍光体とを接触させることにより、表面処理層を形成する工程を有する。上記所定の水溶性化合物を含有する表面処理液で表面処理層を形成することで、アルカリ土類金属の硫酸塩、炭酸塩、リン酸塩、フッ化物が形成される。このような物質は水に難溶であることから、加水分解反応が起こりにくい蛍光体が得られ、その結果、蛍光体の耐水性を著しく向上させることができる。また、本発明の表面処理蛍光体の製造方法では、表面処理層を形成する工程において水による蛍光体の劣化が生じることを防止することができる。一般的に、耐湿性に劣る蛍光体を処理する場合には、水溶液の使用を避ける傾向にあるが、本発明では、上記表面処理層を形成することで、被覆処理を水溶液中で行うことができ、有機溶媒を使用する場合における特殊な廃液処理等の問題がなくなる。上記表面処理層を形成する工程において、表面処理液と蛍光体とを接触させる方法としては、蛍光体を表面処理液に分散させることで接触させる方法等が挙げられる。反応時の分散条件は特に限定されず、蛍光体を分散させることができる条件であればよい。例えば、磁気スターラー攪拌、モーター付きの機械的な攪拌、ガスバーブリング、液循環、超音波分散、ボールミルやロータリーミキサーのような回転分散、又は上記方法を併用することによって行うことができる。上記表面処理層を形成する工程における反応温度は、形成する表面処理層の厚みに応じて適宜調整すればよいが、0~50°Cとすることが好ましい。上記温度が0°C未満であると、反応に時間が掛かり、50°Cを超えると、処理過程中に蛍光体の劣化が起こる恐れがある。上記表面処理層を形成する工程における反応時間は、目的とする表面処理層の厚み、表面処理液の濃度、温度等の反応条件に応じて適宜調整すればよく、通常、5分~20時間程度が好ましく、より好ましくは10分~10時間程度、更に好ましくは20分~5時間程度である。一般には、仕込みの蛍光体の量が一定であれば、反応時間が長くなるほど表面処理層の厚みが厚くなる。反応時間が短すぎると表面処理層の形成が不完全となる。一方、反応時間が長すぎると非経済的である。上記表面処理層を形成する工程を行った後は、ろ過、洗浄、乾燥工程を経て回収する。乾燥は常圧乾燥でもよく、減圧乾燥でもよい。乾燥時の温度は室温~150°Cが適宜である。また、本発明の表面処理蛍光体の製造方法では、上記乾燥した蛍光体を200~600°Cの温度で更に熱処理してもよい。上記表面処理液は、硫酸塩、リン酸塩、炭酸塩及びフッ化物からなる群より選択される少なくとも1種の水溶性化合物を含有する。なお、上記水溶性化合物とは、25°Cにおける水への溶解度が1.0g100g水中以上の化合物を意味する。上記硫酸塩は、水溶液中に電離し、硫酸イオンが生成する。この硫酸イオンが蛍光体表面のアルカリ土類金属と反応し、水の難溶のアルカリ土類金属の硫酸塩が形成される。なお、本発明における硫酸イオンとは、硫酸H2SO4が完全に電離した形態の陰イオンであるSO42-だけでなく、硫酸が部分的に電離したイオン、又は、イオン形態であるその塩も包含する。上記硫酸塩としては、例えば、硫酸アンモニウム、硫酸水素アンモニウム、硫酸ナトリウム、硫酸カリウム、硫酸リチウム、硫酸アルミニウム、硫酸ナトリウムアルミニウム、硫酸ナトリウムアンモニウム等が挙げられる。上記表面処理液における硫酸塩の含有量の好ましい下限は、蛍光体の単位表面積m2に対して1.0×10-5モル、好ましい上限は5×10-2モルである。上記硫酸塩の含有量が1.0×10-5モル未満であると、被覆反応の速度が遅く、水による蛍光体の分解劣化を防げないことがあり、5×10-2モルを超えると、反応速度が速すぎて、蛍光体の顕著な変形が生じることと同時に、粒子の凝集も顕著となることがある。より好ましい下限は5.0×10-5モル、より好ましい上限は2.5×10-2モルである。なお、上記蛍光体の単位表面積m2当たりの硫酸塩の含有量Qは、下記式により求めることができる。Q=Wr/Mr×Wp×Sp式中、Wrは硫酸塩の添加量g、Mrは硫酸塩の分子量であり、Wpの蛍光体の添加量g、Spは硫酸塩の比表面積m2/gである。上記リン酸塩は、水溶液中に電離し、上記リン酸イオンが生成する。なお、本発明におけるリン酸イオンとは、リン酸H3PO4が完全に電離した形態の陰イオンであるPO43-だけでなく、リン酸が部分的に電離したイオン、又は、イオン形態であるその塩も包含する。具体的には例えば、H2PO4-、HPO42-、NaPO42-、KPO42-、Na2PO4-、K2PO4-、NaHPO4-、KHPO4-などのイオン形態も本発明におけるリン酸イオンに該当する。上記リン酸塩としては、例えば、リン酸一水素アンモニウム、リン酸二水素アンモニウム、リン酸水素ナトリウム、リン酸水素カリウム、リン酸ナトリウムアンモニウム、リン酸カリウムアンモニウム等が挙げられる。上記表面処理液におけるリン酸塩の含有量の好ましい下限は、蛍光体の単位表面積m2に対して1.0×10-5モル、好ましい上限は5×10-2モルである。上記リン酸塩の含有量が1.0×10-5モル未満であると、被覆反応の速度が遅く、水による蛍光体の分解劣化を防げないことがあり、5×10-2モルを超えると、反応速度が速すぎて、蛍光体の顕著な変形が生じることと同時に、粒子の凝集も顕著となる。より好ましい下限は5.0×10-5モル、より好ましい上限は2.5×10-2モルである。上記炭酸塩は、水溶液中に電離し、上記炭酸イオンが生成する。なお、本発明における炭酸イオンとは、炭酸H2CO3が完全に電離した形態の陰イオンであるCO32-だけでなく、炭酸が部分的に電離したイオン、又は、イオン形態であるその塩も包含する。具体的には例えば、HCO3-などのイオン形態も本発明における炭酸イオンに該当する。上記炭酸塩としては、例えば、炭酸アンモニウム、炭酸水素アンモニウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸水素カリウム等が挙げられる。上記表面処理液における炭酸塩の含有量の好ましい下限は、蛍光体の単位表面積m2に対して1.0×10-4モル、好ましい上限は2×10-1モルである。上記炭酸塩の含有量が1.0×10-4モル未満であると、被覆反応の速度が遅く、水による蛍光体の分解劣化を防げないこととなり、2×10-1モルを超えると、反応速度が速すぎて、蛍光体の顕著な変形が生じることと同時に、粒子の凝集も顕著となる。より好ましい下限は2.0×10-4mol/L、より好ましい上限は1×10-1モルである。上記フッ化物としては、例えば、フッ化アンモニウムNH4F、二フッ化アンモニウムNH4HF2、フッ化ナトリウムNaF、フッ化カリウムKF等が挙げられる。上記表面処理層を形成する工程では、表面処理液のpHは、3.0~12.0とすることが好ましい。上記pHが3.0未満であると、溶液の酸性が強すぎて、処理過程中での蛍光体の分解劣化を完全に抑えることが困難となり、12.0を超えると、表面被覆層の形成が困難となる。また、表面処理液の特殊形態として、一定濃度の硫酸水溶液、リン酸水溶液、炭酸水溶液、フッ酸水溶液等をアルカリ溶液水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、アンモニア水等で所定のpHまで調整した溶液を使用してもよい。上記表面処理液に使用する溶媒としては、上記化合物が溶解できる溶媒であれば特に限定されないが、水、アルコールエタノール、メタノール、イソプロパノール等、水とアルコールの混合液等が挙げられる。なかでも、溶解性、廃液処理等の問題から水が好ましい。本発明の表面処理蛍光体の製造方法に用いられる蛍光体は、アルカリ土類金属の珪酸塩を含有する。上記アルカリ土類金属の珪酸塩を含有する蛍光体としては、例えば、母体結晶構造として、M3SiO5又はM2SiO4の結晶構造と実質的に同じ構造ただし、MはMg、Ca、Sr及びBaからなる群から選択される少なくとも1種を表すを有し、かつ、付活剤としてFe、Mn、Cr、Bi、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm及びYbからなる群から選択される少なくとも1種を含有する蛍光体が挙げられる。上記M3SiO5又はM2SiO4の結晶構造と実質的に同じ構造とは、X線回折法で測定する場合に、M3SiO5又はM2SiO4と同様なX線回折パターンを有することを意味する。上記アルカリ土類金属の珪酸塩を含有する蛍光体は、アルカリ土類金属以外の金属元素例えば、Zn、Ga、Al、Y、Gd、Tbを適量含有してもよい。また、上記アルカリ土類金属の珪酸塩を含有する蛍光体は、少量のハロゲン元素例えば、F、Cl、Br、硫黄S又はリンPを適量含有してもよい。上記蛍光体の例としては、例えば、下記一般式1のような組成を有する橙色蛍光体、下記一般式2のような組成を有する橙色蛍光体等が挙げられる。Sr1-xMxySiO5:Eu21式中、MはBa、Ca、Mg及びZnからなる群より選択される少なくとも1種の金属であり、0≦x<1.0であり、2.6≦y≦3.3である。Sr1-xMxySiO5:Eu2D2式中、MはBa、Ca、Mg及びZnからなる群より選択される少なくとも1種の金属であり、DはF、Cl及びBrからなる群より選択されるハロゲンアニオンであり、0≦x<1.0であり、2.6≦y≦3.3である。また、上記アルカリ土類金属を含有する珪酸塩蛍光体の別の例として、下記一般式3のような組成を有する緑色又は黄色蛍光体、下記一般式4のような組成を有する緑色又は黄色蛍光体等が挙げられる。Sr1-xMxySiO4:Eu23式中、MはBa、Ca、Mg及びZnからなる群より選択される少なくとも1種の金属であり、0≦x<1.0であり、1.8≦y≦2.2である。Sr1-xMxySiO4:Eu2D4式中、MはBa、Ca、Mg及びZnからなる群より選択される少なくとも1種の金属であり、DはF、Cl及びBrからなる群より選択されるハロゲンアニオンであり、0≦x<1.0であり、1.8≦y≦2.2である。上記蛍光体の具体例としては、例えば、Sr3SiO5:Eu2、Sr0.9Mg0.025Ba0.0753SiO5:Eu2、Sr0.9Mg0.05Ba0.052.7SiO5:Eu2、Sr0.9Mg0.025Ba0.0753SiO5:Eu2、Sr0.9Ba0.13SiO5:Eu2、Sr0.97SiO5:Eu2F、Sr0.9Mg0.12.9SiO5:Eu2F、Sr0.9Ca0.13.0SiO5:Eu2Fの等組成を有する橙色蛍光体、Sr0.4Ba0.62SiO4:Eu2、Sr0.3Ba0.72SiO4:Eu2、Sr0.2Ba0.82SiO4:Eu2、Sr0.57Ba0.4Mg0.032SiO4:Eu2F、Sr0.6Ba0.42SiO4:Eu2Cl、Ba,Sr,Ca2Mg,ZnSi2O7:Eu2等の組成を有する緑色蛍光体、Sr0.7Ba0.32SiO4:Eu2F、Sr0.9Ba0.12SiO4:Eu2、0.72[Sr1.025Ba0.925Mg0.05Si1.03O4Eu0.05F0.12]0.28[Sr3Si1.02O5Eu0.6F0.13]等の組成を有する黄色蛍光体、及び、Ba2MgSi2O7:Eu2、Ba2ZnSi2O7:Eu2等の組成を有する青色蛍光体が挙げられる。上記蛍光体の粒子径としては特に限定されないが、中央粒径D50で通常0.1~100μm範囲内であることが好ましく、より好ましくは1.0~50μm、さらに好ましくは5.0~30μmである。上記D50が小さすぎると、輝度が低下するだけではなく、基体蛍光体自体が凝集しやくなり、均一な被覆処理が困難になる。また、D50が大きすぎると、樹脂における分散性が悪くなり、発光素子の特性に悪影響を与える恐れがある。本発明の表面処理蛍光体の製造方法を用いることで、耐湿性が著しく改善された表面処理蛍光体が得られる。このような表面処理蛍光体もまた本発明の1つである。このような表面処理蛍光体では、上記表面処理層にアルカリ土類金属の硫酸塩、炭酸塩、リン酸塩、フッ化物が形成される。このような物質は水に難溶であることから、加水分解反応が起こりにくい蛍光体が得られ、その結果、蛍光体の耐水性を著しく向上させることができる。また、表面処理蛍光体の使用時の耐湿性についても向上されることができる。上記表面処理層はシリケート蛍光体に比べ、水に対する安定性が高いので、使用時の耐湿性改善にも寄与する。上記表面処理層の厚みは0.5~5000nmであることが好ましい。より好ましくは1.0~3000nm、更に好ましくは5.0~1000nm、特に好ましくは10~500nmである。表面処理層の厚みが薄すぎると、耐湿性が不足となることがあり、厚すぎると、表面処理蛍光体の蛍光特性が低下することがある。また、上記表面処理層は、単層であることが好ましいが、2層以上であってもよい。更に、上記表面処理層の上に、水に対してより安定な酸化物層を被覆することにより、長期間使用時における耐湿性を更に向上することもできる。本発明の表面処理蛍光体は、純水100重量部中に、蛍光体1重量部を10分間浸漬した場合における、水の導電率が200mS/m以下であることが好ましい。上記水の導電率が200mS/m以下であることで、蛍光体が水による分解劣化が少なく、優れた耐湿性を示すこととなる。なお、上記水の導電率は、例えば、導電率計等によって測定することができる。本発明の表面処理蛍光体は、エポキシ樹脂及び/又はシリコーン樹脂に添加することで、蛍光体含有樹脂組成物として使用することができる。なお、上記蛍光体含有樹脂組成物は公知の形態で使用され、例えば、ペーストとしてディスペンサーで充填されたり、テープ、シート状に加工され積層されたりしても良い。上記エポキシ樹脂としては、公知の物が使用しても良いが、例えば、ヒドロキシル、カルボキシル又はアミン含有化合物を、金属水酸化物のような塩基性触媒水酸化ナトリウム等の存在下で、エピクロロヒドリンと反応させて製造できるもの等が挙げられる。また、1以上、好ましくは2以上の炭素-炭素二重結合を有する化合物と過酸化物過酸等との反応で製造されるエポキシ樹脂等も挙げられる。上記エポキシ樹脂としては、例えば、脂肪族エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、ビスフェノール-Aエポキシ樹脂、ビスフェノール-Fエポキシ樹脂、フェノールノボラックエポキシ樹脂、クレゾール-ノボラックエポキシ樹脂、ビフェニルエポキシ樹脂、4,4’-ビフェニルエポキシ樹脂、多官能性エポキシ樹脂、ジビニルベンゼンジオキシド及び2-グリシジルフェニルグリシジルエーテルが挙げられる。なかでも、脂環式エポキシ樹脂及び脂肪族エポキシ樹脂が好ましい。これらのエポキシ樹脂は単独で使用してもよいし、2種類以上を併用してもよい。上記脂肪族エポキシ樹脂としては、1以上の脂肪族基と1以上のエポキシ基を有する化合物が挙げられ、具体例としては、ブタジエンジオキシド、ジメチルペンタンジオキシド、ジグリシジルエーテル、1,4-ブタンジオールジグリシジルエーテル、ジエチレングリコールジグリシジルエーテル及びジペンテンジオキシド等が挙げられる。上記脂環式エポキシ樹脂としては、1以上の脂環式基と1以上のオキシラン基を有する化合物が挙げられ、具体例としては、2-3,4-エポキシシクロヘキシル-5,5-スピロ-3,4-エポキシシクロヘキサン-m-ジオキサン、3,4-エポキシシクロヘキシルアルキル-3,4-エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、3,4-エポキシ-6-メチルシクロヘキシルメチル-3,4-エポキシ-6-メチルシクロヘキサンカルボキシレート、ビニルシクロヘキサンジオキシド、ビス3,4-エポキシシクロヘキシルメチルアジペート、ビス3,4-エポキシ-6-メチルシクロヘキシルメチルアジペート、exo-exoビス2,3-エポキシシクロペンチルエーテル、endo-exoビス2,3-エポキシシクロペンチルエーテル、2,2-ビス4-2,3-エポキシプロポキシシクロヘキシルプロパン、2,6-ビス2,3-エポキシプロポキシシクロヘキシル-p-ジオキサン、2,6-ビス2,3-エポキシプロポキシノルボルネン、リノール酸ダイマーのジグリシジルエーテル、リモネンジオキシド、2,2-ビス3,4-エポキシシクロヘキシルプロパン、ジシクロペンタジエンジオキシド、1,2-エポキシ-6-2,3-エポキシプロポキシヘキサヒドロ-4,7-メタノインダン、p-2,3-エポキシシクロペンチルフェニル-2,3-エポキシプロピルエーテル、1-2,3-エポキシプロポキシフェニル-5,6-エポキシヘキサヒドロ-4,7-メタノインダン、o-2,3-エポキシシクロペンチルフェニル-2,3-エポキシプロピルエーテル、1,2-ビス[5-1,2-エポキシ-4,7-ヘキサヒドロメタノインダノキシル]エタン、シクロペンチルフェニルグリシジルエーテル、シクロヘキサンジオールジグリシジルエーテル及びジグリシジルヘキサヒドロフタレート等が挙げられる。上記シリコーン樹脂としては、公知の物を使用しても良いが、例えば、-SiR1R2-O-nポリシロキサン骨格を持つ物が挙げられる。上記R1R2としては、炭素数2~10、特に2~6のものが好ましく、ビニル基、アリル基、プロペニル基、イソプロペニル基、ブテニル基等のアルケニル基、アクリロキシ基、メタクリロキシ基等が挙げられる。上記R2としては、炭素数1~10、特に1~6のものが好ましく、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、シクロヘキシル基等のアルキル基、フェニル基、トリル基等のアリール基、ベンジル基等のアラルキル基などが代表的なものとして挙げられる。本発明の表面処理蛍光体を用いて蛍光体層を形成することで半導体発光素子を製造することができる。また、LEDチップと、前記LEDチップを囲繞する樹脂フレームと、樹脂フレームが形成する凹部に充填される蛍光体層を備えるLED発光装置において、前記蛍光体層を本発明の表面処理蛍光体と封止樹脂とを含有する構成とすることで、耐湿性に優れたLED発光装置とすることができる。このようなLED発光装置もまた本発明の1つである。本発明のLED発光装置の用途は特に制限されず、通常のLED発光装置が用いられる各種の分野に使用することが可能である。また、単独で、又は複数個を組み合わせて用いても良い。具体的には、例えば、液晶表示素子バックライト、画像表示装置、照明装置等に使用することができる。本発明の表面処理蛍光体の製造方法によれば、空気中の水蒸気や水による表面の分解劣化を防止でき、長時間又は高温高湿環境での使用においても光度の低下や色調の変化が起こることのない、耐湿性に優れた表面処理蛍光体を得ることができる。また、本発明の表面処理蛍光体の製造方法によれば、高価な反応装置が必要せず、被覆処理が水溶液中に短時間で行うことができるので、目的の表面処理蛍光体を効率的、経済的に製造することができる。以下に実施例を掲げて本発明の態様を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されない。[実施例1]アンモニア水を添加することで、pH5.20に調製したリン酸二水素アンモニウムを含有する水溶液500mlリン酸二水素アンモニウムの含有量:蛍光体の単位表面積m2当たり1.5×10-5モルに、中央粒径D50約17μmの橙色シリケート蛍光体主成分:Sr3SiO5:Eu2、蛍光体の比表面積0.2567m2/g25gを添加した。得られた混合液をモーター付き攪拌羽根で攪拌回転数300rpmによって分散しながら、35°Cで30分を反応させた。反応後に、メンブレンフィルターで吸引ろ過し、更に純水で洗浄工程を経て回収した蛍光体を120°Cで1時間真空乾燥した。なお、得られた表面処理蛍光体のFE-TEM断面写真を図1に示す。[実施例2]アンモニア水を添加することで、pH5.20に調製したリン酸二水素アンモニウムを含有する水溶液500mlリン酸二水素アンモニウム含有量:蛍光体の単位表面積m2当たり4.5×10-2モルに、中央粒径D50約17μmの橙色シリケート蛍光体主成分:Sr3SiO5:Eu225gを添加した。得られた混合液をモーター付き攪拌羽根で攪拌回転数300rpmによって分散しながら、35°Cで30分を反応させた。反応後に、メンブレンフィルターで吸引ろ過し、更に純水で洗浄工程を経て回収した蛍光体を120°Cで1時間真空乾燥した。[実施例3]pH6.90に調製した炭酸水素アンモニウムNH4HCO3を含有する水溶液500ml炭酸水素アンモニウム含有量:蛍光体の単位表面積m2当たり1.5×10-4モルに、中央粒径D50約17μmの橙色シリケート蛍光体主成分:Sr3SiO5:Eu225gを添加した。得られた混合液をモーター付き攪拌羽根で攪拌回転数300rpmによって分散しながら、35°Cで30分を反応させた。反応後に、メンブレンフィルターで吸引ろ過し、更に純水で洗浄工程を経て回収した蛍光体を120°Cで1時間真空乾燥した。得られた表面処理蛍光体のFE-TEM断面写真を図2に示す。[実施例4]pH8.38に調製した炭酸水素アンモニウムNH4HCO3を含有する水溶液500ml炭酸水素アンモニウム含有量:蛍光体の単位表面積m2当たり1.5×10-1モルに、中央粒径D50約17μmの橙色シリケート蛍光体主成分:Sr3SiO5:Eu225gを添加した。得られた混合液をモーター付き攪拌羽根で攪拌回転数300rpmによって分散しながら、35°Cで10分を反応させた。反応後に、メンブレンフィルターで吸引ろ過し、更に純水で洗浄工程を経て回収した蛍光体を120°Cで1時間真空乾燥した。[実施例5]pH4.89に調製した硫酸アンモニウムNH42SO4を含有する水溶液500ml硫酸アンモニウム含有量:蛍光体の単位表面積m2当たり1.5×10-5モルに、中央粒径D50約17μmの橙色シリケート蛍光体主成分:Sr3SiO5:Eu225gを添加した。得られた混合液をモーター付き攪拌羽根で攪拌回転数300rpmによって分散しながら、35°Cで30分を反応させた。反応後に、メンブレンフィルターで吸引ろ過し、更に純水で洗浄工程を経て回収した蛍光体を120°Cで1時間真空乾燥した。なお、得られた表面処理蛍光体のFE-TEM断面写真を図3に示す。[実施例6]pH5.59に調製した硫酸アンモニウムNH42SO4を含有する水溶液500ml硫酸アンモニウム含有量:蛍光体の単位表面積m2当たり4.5×10-2モルに、中央粒径D50約17μmの橙色シリケート蛍光体主成分:Sr3SiO5:Eu225gを添加した。得られた混合液をモーター付き攪拌羽根で攪拌回転数300rpmによって分散しながら、35°Cで10分を反応させた。反応後に、メンブレンフィルターで吸引ろ過し、更に純水で洗浄工程を経て回収した蛍光体を120°Cで1時間真空乾燥した。[実施例7]pH6.35に調製したフッ化アンモニウムNH4Fを含有する水溶液500mlフッ化アンモニウム含有量:蛍光体の単位表面積m2当たり1.5×10-4モルに、中央粒径D50約17μmの橙色シリケート蛍光体主成分:Sr3SiO5:Eu225gを添加した。得られた混合液をモーター付き攪拌羽根で攪拌回転数300rpmによって分散しながら、35°Cで30分を反応させた。反応後に、メンブレンフィルターで吸引ろ過し、更に純水で洗浄工程を経て回収した蛍光体を120°Cで1時間真空乾燥した。得られた表面処理蛍光体のFE-TEM断面写真を図4に示す。[実施例8]pH7.65に調製したフッ化アンモニウムNH4Fを含有する水溶液500mlフッ化アンモニウム含有量:蛍光体の単位表面積m2当たり1.5×10-1モルに、中央粒径D50約17μmの橙色シリケート蛍光体主成分:Sr3SiO5:Eu2Cl25gを添加した。得られた混合液をモーター付き攪拌羽根で攪拌回転数300rpmによって分散しながら、35°Cで30分を反応させた。反応後に、メンブレンフィルターで吸引ろ過し、更に純水で洗浄工程を経て回収した蛍光体を120°Cで1時間真空乾燥した。[実施例9]pH6.85に調製したフッ化アンモニウムNH4Fを含有する水溶液500mlフッ化アンモニウム含有量:蛍光体の単位表面積m2当たり5.0×10-2モルに、中央粒径D50約15μmの緑色シリケート蛍光体主成分:Sr,Ba2SiO4:Eu225gを添加した。得られた混合液をモーター付き攪拌羽根で攪拌回転数300rpmによって分散しながら、35°Cで10分を反応させた。反応後に、メンブレンフィルターで吸引ろ過し、更に純水で洗浄工程を経て回収した蛍光体を120°Cで1時間真空乾燥した。なお、得られた表面処理蛍光体のFE-TEM断面写真を図5に示す。[実施例10]アンモニア水を用いてpH11.5に調製した硫酸アンモニウムNH42SO4を含有する水溶液500ml硫酸アンモニウム含有量:蛍光体の単位表面積m2当たり1.5×10-5モルに、中央粒径D50約17μmの橙色シリケート蛍光体主成分:Sr3SiO5:Eu225gを添加した。得られた混合液をモーター付き攪拌羽根で攪拌回転数300rpmによって分散しながら、35°Cで30分を反応させた。反応後に、メンブレンフィルターで吸引ろ過し、更に純水で洗浄工程を経て回収した蛍光体を120°Cで1時間真空乾燥した。[実施例11]pH4.89に調製した硫酸アンモニウムNH42SO4を含有する水溶液500ml硫酸アンモニウム含有量:蛍光体の単位表面積m2当たり1.5×10-5モルに、中央粒径D50約17μmの橙色シリケート蛍光体主成分:Sr3SiO5:Eu225gを添加した。得られた混合液をモーター付き攪拌羽根で攪拌回転数300rpmによって分散しながら、35°Cで300分を反応させた。反応後に、メンブレンフィルターで吸引ろ過し、更に純水で洗浄工程を経て回収した蛍光体を120°Cで1時間真空乾燥した。[実施例12]pH4.89に調製した硫酸アンモニウムNH42SO4を含有する水溶液500ml硫酸アンモニウム含有量:蛍光体の単位表面積m2当たり1.5×10-5モルに、中央粒径D50約17μmの橙色シリケート蛍光体主成分:Sr3SiO5:Eu225gを添加した。得られた混合液をモーター付き攪拌羽根で攪拌回転数300rpmによって分散しながら、5°Cで30分を反応させた。反応後に、メンブレンフィルターで吸引ろ過し、更に純水で洗浄工程を経て回収した蛍光体を120°Cで1時間真空乾燥した。[比較例1]表面未処理の中央粒径D50約17μmの橙色シリケート蛍光体主成分:Sr3SiO5:Eu2を用いた。この橙色シリケート蛍光体のFE-TEM断面写真を図6に示す。[比較例2]表面未処理の中央粒径D50約15μmの緑色シリケート蛍光体主成分:Sr,Ba2SiO4:Eu2を用いた。[比較例3]pH4.50に調製した塩化アンモニウムNH4Clを含有する水溶液500ml塩化アンモニウム含有量:蛍光体の単位表面積m2当たり1.0×10-3モルに、中央粒径D50約17μmの橙色シリケート蛍光体主成分:Sr3SiO5:Eu225gを添加した。得られた混合液をモーター付き攪拌羽根で攪拌回転数300rpmによって分散しながら、35°Cで60分を反応させた。反応後に、メンブレンフィルターで吸引ろ過し、更に純水で洗浄工程を経て回収した蛍光体を120°Cで1時間真空乾燥した。得られた蛍光体は、凝集がひどく、顕著な脱色現象が観察された。評価方法<被覆層の厚み測定>蛍光体粒子をFocusedionBeamFIBで断面を切り、その切った断面を透過電子顕微鏡FE-TEM、JEM-2010FEFで観察することによって被覆層の厚みを決定した。なお、比較例1、2の蛍光体では、被覆層が観察されなかった。<蛍光体の耐湿性評価1PCT試験>実施例及び比較例で得られた表面処理蛍光体又は蛍光体をシリコーン樹脂ダウーコーニング社製、OE6630100重量部に対して8重量部混合分散し、更に脱泡することにより蛍光体含有樹脂組成物を調製した。次に、調製した蛍光体含有樹脂組成物を、基板に実装したLEDパッケージ発光ピーク波長460nmの上に注入、充填し、更に150°Cで2時間加熱することにより、樹脂組成物を硬化させた。上記工程により、LED発光装置を作製した。得られた白色LED発光装置を温度121°C、相対湿度100の密閉耐圧装置において耐湿性試験を行ったPressureCookerTestPCT試験。蛍光体の耐湿性は、PCT試験前後のLEDチップの発光特性を測定し、光度の変化量から評価した。具体的には、PCT試験前の光度に対し、PCT試験72時間後の光度の保持率PCT72h光度保持率でサンプル間の相対耐湿性を評価した。PCT72h光度保持率=PCT72時間処理後の光度/処理前の光度×100なお、測定装置には、オプトロニックラボラトリーズ社製のOL770測定システムを用いた。<蛍光体の耐湿性評価2水中浸漬時の導電率変化>蛍光体対純水の比が1:300の条件で、攪拌しながら蛍光体の粉末を純水に添加し、添加後10分経過した時点で分散液の導電率を測定した導電率計:ES-51、堀場製作所社製。<蛍光体の分散性評価>蛍光体の樹脂における分散性は遠心沈降光透過方式の分散安定性分析装置LUMiSizer612、L.U.M社製を用いて評価した。具体的には、シリコーン樹脂に対して、実施例及び比較例で得られた表面処理蛍光体又は蛍光体を8重量の割合で分散した蛍光体-シリコーン樹脂組成物約1mlをガラス製分析セルに入れ、その上澄み液に光を照射し、1時間あたりの透過する光量の変化量の積分値を求め、分散性を評価した。なお、表1には、比較例1の蛍光体を用いた蛍光体-樹脂組成物の透過光量の変化量を1.00とし、比較例1の蛍光体を用いた蛍光体-樹脂組成物に対する比率を記載した。"