"a原料香料粉末に熱風を吹き込み、前記原料香料粉末の流動層を形成しながら、前記原料香料粉末の流動限界含水率Ufに達するまで、前記原料香料粉末に水またはバインダー液を噴霧する工程と、b前記工程aの後に、前記原料香料粉末の平衡含水率Ueに達するまで前記原料香料粉末を乾燥させる工程とからなるサイクルを含み、前記サイクルを2回以上繰り返すことを特徴とする香料顆粒の製造方法。前記工程a中で前記原料香料粉末に水が噴霧された直後に前記工程bを行う第1のサイクル、および/または、前記工程a中で前記原料香料粉末にバインダー液が噴霧された直後に前記工程bを行う第2のサイクルを含むことを特徴とする請求項1に記載の方法。前記原料香料粉末が、糖質を含有する植物原料由来の香料粉末であるか、植物エキスを噴霧乾燥して得られる香料粉末、或いは糖類粉末または糖類顆粒であることを特徴とする請求項1に記載の方法。前記バインダー液が、糖質を含有する植物由来の抽出物、または糖質を配合した合成香料溶液または調合香料溶液であることを特徴とする請求項1に記載の方法。前記原料香料粉末の粒径が10~350μmであることを特徴とする請求項1に記載の方法。前記流動層の温度が100~150°Cであることを特徴とする請求項1に記載の方法。前記流動層の温度が45~120°Cであることを特徴とする請求項1に記載の方法。前記熱風の絶対湿度が10~25g/m3であることを特徴とする請求項1に記載の方法。流動造粒乾燥機内で行われることを特徴とする請求項1に記載の方法。本発明の方法は、流動造粒乾燥プロセスを用いることを一つの特徴とする。一般に流動造粒乾燥プロセスは、まず原料香料粉末に下方より熱風を吹き込み、原料香料粉末の流動層を形成する。この流動層に対し、下方、側方、上方などより水、水溶液、有機溶媒またはその他溶液などからなる微細な液滴を噴霧し、当該噴霧液の液架橋や原料粉末同士の湿り凝集塊からなる任意の粒径を持った顆粒を形成する。液滴の噴霧を休止すると、連続的に吹き込まれた熱風により顆粒が乾燥される。最終的に顆粒を冷風下で冷却することにより、所望の顆粒を得る。ここで、図1を参照しながら、本発明による造粒乾燥プロセスについて概説する参照:粉粒体を扱う単位操作乾燥、粉体工学便覧、1998年、粉体工学会編、日刊工業新聞社発行、365頁、図4.9.1。本発明では、原料香料粉末の流動層に対し、原料香料粉末の流動限界含水率Ufに至るまで水または水溶性香料溶液バインダー液を噴霧する。水またはバインダー液の噴霧が継続している間は原料香料粉末の品温顕熱は低下するが、噴霧が休止した後一定期間は、熱風から供給される熱が全て原料粉末の乾燥に使用されるため、原料粉末の含水率は単調減少する一方、原料香料粉末の温度は一定温度から変化しない恒率乾燥。恒率乾燥期間においては、原料香料粉末中の水分は、原料香料粉末内部から拡散によって表面に移動して蒸発する。乾燥が継続し、原料香料粉末の含水率が限界含水率Ulに到達すると、原料粉末内部の水分移動速度が遅くなり、原料香料粉末表面への水分移動量と原料香料粉末表面からの水分蒸発量とが釣り合わなくなる。こうなると、熱風からの供給熱量は原料香料粉末の品温顕熱の上昇に使われる一方、原料香料粉末の含水率は逓減し、平衡含水率Ueに到達して乾燥が終了する減率乾燥。ところで、例えば噴霧乾燥等の一般的な造粒乾燥プロセスにおいても観察されることであるが、原料香料粉末および/またはバインダー液が糖質を含む場合、恒率乾燥の終了時点において、原料香料粉末表面に濃厚な糖質液からなる皮膜が形成される。この皮膜を通しての物質の移動は大変遅く、水の移動速度が大幅に減少するのはもちろん、水よりも大きな分子、すなわち大抵の香気成分はほとんどこの皮膜を透過できなくなる。その結果、原料粉末内部に香気成分が閉じ込められる。この現象は、Rulkensらによる選択拡散理論によって説明されるRulkens,W.H.,Thijssen,H.A.,JournalofFoodTechnology,7,186-1911972。また、天然物、例えば植物由来の原料香料粉末は、一般に有効な香気成分の他に青草臭や酸臭刺激臭成分等の不要成分を含有している。原料香料粉末および/またはバインダー液が天然物由来である場合、これらの不要成分は最終的な香料顆粒から選択的に除去される、或いは含量が制御されることが望ましい。ここで、不要成分が香気成分よりも相対的に揮発性が高い場合、乾燥の進行につれて選択拡散現象により有効な香気成分は濃縮される一方で、香料顆粒中の不要成分含有率は低減する。この傾向は、減率乾燥終了後に再び水またはバインダー液を噴霧、乾燥するサイクルを繰り返すことによって顕著に現れる。したがって、本発明においては、上記噴霧乾燥サイクルを連続して複数回、特に3回以上繰り返すことが好ましい。複数回の噴霧乾燥サイクルは同じ流動造粒乾燥機内で行うことができる。ここで、上記サイクルを複数回繰り返した場合における、時間に対する原料香料粉末の含水率図中系列-○-と、時間に対する流動造粒乾燥機内部における原料香料粉末の温度図中系列-△-とを図2に示す。また、上記サイクルを複数回繰り返す場合において、各サイクルにおける噴霧工程を間欠噴霧と定義し、2つの間欠噴霧の間の乾燥工程を中間乾燥、中間乾燥に要する時間を中間乾燥時間すなわち、間欠噴霧の間の噴霧停止時間と定義する。本発明の方法では、中間乾燥工程で原料粉末が平衡含水率Ueに至るまで乾燥する。なお、本発明の方法においては、限界含水量Ulを超えて原料粉末を乾燥させるため、原料香料粉末を理論上、流動造粒乾燥に使用する熱風温度程度まで加熱することができる。他方、図3は、一般的に行われる間欠噴霧或いは中間乾燥の状態を示す。バインダー噴霧中に流動が悪くなった場合、送液を一時的に停止し中間乾燥を行うのが一般的である。間欠噴霧とは、1分噴霧後、2分噴霧停止といったバインダー噴霧中に中間乾燥を繰り返す噴霧方法をいう。実際には、流動を監視しながら噴霧するものであり、目的は核材を造粒することにある。すなわち、バインダー液を原料粉末に連続的に噴霧している場合に流動性が著しく悪化することを避ける場合に複数回乾燥時間を設け、このとき、バインダー送液速度と併せて恒率乾燥を制御するために行う。すなわち、原料粉末の含水率を常に限界含水率Ul以上に保ちながら乾燥する場合であるので、本発明のような有利な改質効果は得られない。なお、図1~3は概念図であって、これらの図における粉末含水率は、近赤外分光法などを用いて流動層内の粉末の水分状態を直接モニタリングすることによって測定されるものである。しかしながら、このようなモニタリング方法は測定誤差を生じやすく、実際の顆粒製造においては、装置内の粉末の含水率を造粒装置の排気湿度から推定することが一般的である。図4は本発明の方法により実際に顆粒を製造する際の、吹込熱風温度図中系列a、流動層内温度図中系列b、排気温度図中系列cおよび流動造粒乾燥機からの排気相対湿度図中系列dとの関係を示す。ここで図4における流動限界含水率Ufは約18排気相対湿度で約42、限界含水率Ulは約7排気相対湿度で約34、平衡含水率Ueは約5排気相対湿度で約31である。また、図4における排気相対湿度と流動層内温度との対応関係は、図2の粉末含水率と粉末温度との対応関係と一致することがわかる。以下、本発明の方法をより具体的に説明する。なお、以下で粉末の含水率とは、流動造粒乾燥機からの排気相対湿度を原料香料粉末自体の含水率とみなして測定されるものであり、品温とは、流動造粒乾燥機中の流動層内温度を原料香料粉末自体の品温とみなして測定されるものである。aはじめに、流動造粒乾燥機中で原料香料粉末に熱風を吹き込んで原料香料粉末の流動層を形成し、この流動層に対して、原料香料粉末の流動限界含水率Ufに到達するまで、水またはバインダー液を噴霧する。ここで、原料香料粉末は糖質を含有するものであって、ココア粉、セントジョーンズブレッド粉、茶粉、麦芽粉、スパイス粉などの植物由来の原料粉末、植物エキスを噴霧乾燥して得られる香料粉末、或いは糖類粉末または糖類顆粒を、特別な前処理を施すことなく使用することができる。あるいは、予め噴霧乾燥によって製造された甘草エキス粉などを使用してもよい。原料香料粉末の平均粒径は10~350μm、特に植物粉末の良好な改質効果を得るためには30~70μmに粉砕されたものが好ましい。原料香料粉末に水を噴霧する場合の噴霧量は、原料香料粉末に対して5~20重量、特に10~15重量が好ましい。バインダー液は糖質を含有するものであって、キャロブ、リコリス、カカオマス、コロハ、ロベージ、バニラ豆もしくはトマトなどの任意の植物原料抽出物、または糖質を配合したピネンやリモネンなどの炭化水素、リナロールやゲラニオールなどの鎖状テルペン系アルコール、セスキテルペンやイソプレゴールやボルネオールなどの環状テルペンアルコール、アニスアルコールやシンナミックアルコールなどのフェノール誘導体、エチルマルトールやヌートカトンなどの環状ケトンなどの合成香料溶液または植物精油、それらの調合香料溶液を使用することができる。バインダー液を噴霧する場合は、バインダー液の糖度Brixを予め5~70度、特に5~35度に調製しておくことが好ましい。流動限界含水率Ufに到達した際に、それまで噴霧したバインダー乾物重量やバインダーが付着した原料粉末同士の相互作用主に液架橋力が流動層形成に影響してくる。原料香料粉末にバインダー液を噴霧する場合の全噴霧量は、上述の糖度範囲の場合において5~35重量程度であるが、特に5~20重量が好ましい。熱風の温度は、原料香料粉末またはバインダー液に含まれる香気成分の改質を生じさせ得る温度であればよい。改質の具体的な態様は、青草臭、酸臭成分等の不要成分の除去、刺激臭成分の熱変性による無臭化などである。原料香料粉末が植物由来の粉末である場合は、95~150°Cで香気成分に改質効果を生じさせ得る。原料香料粉末が糖類粉末である場合において、バインダー液に含まれる香気成分の改質を生じさせるためには、使用される糖類粉末が焦げ付く温度以下の温度、具体的には45~120°Cが好ましい。流動造粒乾燥機の熱風の絶対湿度は10~25g/m3、特に17~19g/m3が好ましい。熱風の吹き込み速度は0.4~1.2m/min、特に0.6~1.0m/minが好ましい。流動限界含水率Ufは原料香料粉末に特有のものであるため、噴霧液の送液量も使用する原料香料粉末に従ってその都度設定される;b原料香料粉末が流動限界含水率Ufに到達したら噴霧を停止し、原料香料粉末を平衡含水率Ueまで乾燥させる。本発明においては、好ましくは上記工程aおよびbからなるサイクルを2回以上、より好ましくは3回以上繰り返す。中間乾燥時間は、原料香料粉末に特有の流動限界含水率Ufに到達した時点の粉末の含水率を100として、これが60~70程度まで減少する時間とする。上記サイクルを繰り返し実行するにあたり、水を噴霧した原料香料粉末を中間乾燥させた後にバインダー液を噴霧してもよいし、バインダー液を噴霧した原料香料粉末を中間乾燥させた後に水を噴霧してもよい。特に、本発明の方法は、原料香料粉末に水を噴霧した直後に中間乾燥を行う第1のサイクルおよび/またはバインダー液を噴霧した直後に中間乾燥を行う第2のサイクルを含み得る。c最終的に得られた原料香料粉末を、乾燥冷風を用いて品温35°C以下まで一気に冷却し、香料顆粒を得る得られた香料顆粒は90~130μmの顆粒に仕上り、ケーキング耐性、水分散性に優れている。本発明の方法で作成した香料顆粒を原料として、新たに溶媒抽出プロセスなどを経ることで、改質された精油を得ることもできる。以下、本発明の実施例を説明するが、本発明はそれらの実施例により限定されるものではない。なお以下の実施例においては、全て同一の流動造粒乾燥機大川原製作所:ミクスグラードMGD-05型を使用した。[実施例1]以下の手順に従って試料顆粒を作製した。キャロブパウダー25重量部および水75重量部を秤取り、60°Cにて90分間攪拌抽出を行い、固液分離後、6,000rpmにて遠心分離を行い、糖度15度程度のキャロブ抽出液を得、これをバインダー液とした。平均粒径25μmのキャロブパウダー5,000g重を流動造粒乾燥機に入れ、120°C、絶対湿度16~18g/m3の熱風を0.6m/sの風速で吹き込み、キャロブ粉の流動層を形成した。流動層を形成しながら、35°Cの水を30~40g重/minで噴霧した。この噴霧は1分間の噴霧と3分間の噴霧停止Ueまでの乾燥を繰り返すことによって実行され、合計750g重の水をキャロブパウダーに間欠噴霧し、中間乾燥を行った。最後の中間乾燥終了後速やかに上述のバインダー液を30~40g重/minで噴霧し、1分間の噴霧と3分間の噴霧停止Ueまでの乾燥を繰り返すことによって合計750g重のバインダー液をキャロブパウダーに間欠噴霧した。最後の中間乾燥終了後、風送により30°C程度まで冷却し、香料紛を得た。上述の工程中で粉体を一定時間ごとにサンプリングし、5g重の中間粉体に対して95g重のジクロロメタンを加え、常温で1時間攪拌抽出した。約30分間の静置後、上澄液を0.45μmのガラス繊維フィルターにて濾過後、内容成分のガスクロマトカラムを得た。下図に初期の内容成分面積値を100としたときの成分推移を図5、図6、図7および図8にそれぞれ示す。サンプリングは、それぞれ未処理時点、全噴霧量の50の水を噴霧終了した時点、全噴霧量の100の水を噴霧終了した時点、全噴霧量の50のバインダー液を噴霧終了した時点、および全噴霧量の100のバインダー液を噴霧終了した時点で行った。図5および図6に示すグラフから、アルカノールおよびアルカン酸が、それぞれの蒸気圧に準じてプロセスの進行にとともに顕著に除かれることがわかる。他方、バインダー液に由来するピラジン類は、プロセスの進行で増加する傾向が示された。図7に示すグラフから、脂肪族系アルデヒドおよび直鎖炭化水素が、プロセスの進行につれて顕著に除かれることがわかる。バインダー液に由来するピラジン類は、プロセスの進行につれて増加する傾向が示された。図8に示すグラフから、有効な香気成分であるテルペン類およびフェノール系アルデヒド類の残留率は、プロセスが進行しても殆ど変化が見られなかった。以上の実験から、工程中において成分の揮発性の度合いに応じて内容成分バランスが変化し、間欠噴霧の回数に応じて内容成分バランスの制御も達成し得ることが判った。[実施例2]リコリス75重量部の水溶液を調製し、バインダー液とした。平均粒径30μmのココア5,330g重を流動造粒乾燥機に入れ、120°C、絶対湿度16~18g/m3の熱風を0.6m/sの風速で吹き込み、ココア粉の流動層を形成した。流動層を形成しながら、水を60~80g重/minで噴霧した。この噴霧は1分間の噴霧と3分間の噴霧停止Ueまでの乾燥を繰り返すことによって実行され、合計533g重の水をココア粉に噴霧、乾燥した。さらにバインダー液を130~160g重/minで噴霧した。この噴霧は、水と同様に、1分間の噴霧と3分間の噴霧停止Ueまでの乾燥を繰り返すことによって実行され、合計1066g重の異性化糖5バインダー液をリコリス粉に噴霧、乾燥した。最終的に、風送により30°C程度まで冷却し、香料紛を得た。得られた香料粉は、酸臭が抑制された良好なチョコレート様香気を示した。[実施例3]平均粒径90μmのリコリスエキススプレードライ粉4,000g重を流動造粒乾燥機に入れ、120°C、絶対湿度16~18g/m3の熱風を0.6m/sの風速で吹き込み、リコリス粉の流動層を形成した。流動層を形成しながら、異性化糖5バインダー液を25~35g重/minで噴霧した。この噴霧は30秒間の噴霧と90秒間の噴霧停止Ueまでの乾燥を繰り返しことによって実行され、合計400g重の異性化糖5バインダー液をリコリス粉に噴霧、乾燥した。最終的に、風送により30°C程度まで冷却し、香料紛を得た。得られた香料粉はリコリス特有の薬品香が低減され、高いリコリス香気力価を示した。[実施例4]リコリスエキス40重量部の水溶液を調製しバインダー液とした。平均粒径90μmのリコリスエキススプレードライ粉4,000g重を流動造粒乾燥機に入れ、120°C、絶対湿度16~18g/m3の熱風を0.6m/sの風速で吹き込み、リコリス粉の流動層を形成した。流動層を形成しながら、バインダー液を70~90g重/minで噴霧した。この噴霧は30秒間の噴霧と90秒間の噴霧停止Ueまでの乾燥を繰り返すことによって実行され、合計1,000g重の異性化糖5バインダー液をリコリス粉に噴霧、乾燥した。最終的に、風送により30°C程度まで冷却し、香料紛を得た。得られた香料粉はリコリス特有の薬品香が低減され、高いリコリス香気力価を示した。[実施例5]予めカカオマス5重量部、レシチン0.5重量部および水94.5重量部を秤取り、乳化機PRIMX:ROBOMICSMARKIIを用いて、平均粒径30μmのリコリスエキススプレードライ粉4,000g重を流動造粒乾燥機に入れ、120°C、絶対湿度16~18g/m3の熱風を0.6m/sの風速で吹き込み、リコリス粉の流動層を形成した。流動層を形成しながら、水を60~80g重/minで噴霧した。この噴霧は30秒間の噴霧と90秒間の噴霧停止Ueまでの乾燥を繰り返すことによって実行され、合計400g重の水をリコリスエキススプレードライ粉に噴霧、乾燥した。さらにバインダー液を50~70g重/minで噴霧した。この噴霧は水と同様に30秒間の噴霧と90秒間の噴霧停止Ueまでの乾燥を繰り返すことによって実行され、合計1,000g重のバインダー液をリコリスエキススプレードライ粉に噴霧、乾燥した。最終的に、風送により30°C程度まで冷却し、香料紛を得た。得られた香料粉は、高チョコレート様香気を伴い、リコリス特有の薬品香が減少された。[実施例6]キャロブパウダー25重量部および水75重量部を秤取り、60°Cにて90分間攪拌抽出を行い、固液分離後、6,000rpmにて遠心分離を行い、糖度15程度のキャロブ抽出液を得、これをバインダー液とした。平均粒径200μmの無水グルコース結晶5,000g重を流動造粒乾燥機に入れ、80°C、絶対湿度16~18g/m3の熱風を0.6m/sの風速で吹き込み、無水グルコース結晶の流動層を形成した。流動層を形成しながら、バインダー液を30~40g重/minで噴霧した。この噴霧は30秒間の噴霧と60秒間の噴霧停止Ueまでの乾燥を繰り返すことによって実行され、合計750g重のバインダー液を無水グルコース結晶に噴霧、乾燥した。最終的に、風送により30°C程度まで冷却し、香料紛を得た。得られた香料粉は、キャロブ粉特有の乳酸臭香が低減され、高いチョコレート様香気が発現した。[実施例7]キャロブエキス50重量の水溶液をバインダー液とした。平均粒径200μmのマルトース結晶4,000g重を流動造粒乾燥機に入れ、80°C、絶対湿度16~18g/m3の熱風を0.6m/sの風速で吹き込み、マルトース結晶の流動層を形成した。流動層を形成しながら、バインダー液を40~60g重/minで噴霧した。この噴霧は30秒間の噴霧と60秒間の噴霧停止Ueまでの乾燥を繰り返すことによって実行され、合計535g重のバインダー液をマルトース結晶に噴霧、乾燥した。最終的に、風送により30°C程度まで冷却し、香料紛を得た。キャロブ粉特有の乳酸臭香が低減された水完溶性粉体香料が得られた。[実施例8]コロハエキス20重量部の水溶液を調製し、バインダー液とした。平均粒径200μmの無水グルコース結晶6,000g重を流動造粒乾燥機に入れ、120°C、絶対湿度16~18g/m3の熱風を0.5m/sの風速で吹き込み、無水グルコース結晶の流動層を形成した。流動層を形成しながら、バインダー液を30~40g重/minで噴霧した。この噴霧は10秒間の噴霧と40秒間の噴霧停止Ueまでの乾燥を繰り返すことによって実行され、合計600g重のバインダー液を無水グルコース結晶に噴霧、乾燥した。最終的に、風送により30°C程度まで冷却し、香料紛を得た。キャロブ粉特有の乳酸臭香が低減された水完溶性粉体香料が得られた。[実施例9]ロベージエキス25重量部の水溶液を調製し、バインダー液とした。平均粒径200μmの無水グルコース結晶3,000g重を流動造粒乾燥機に入れ、120°C、絶対湿度16~18g/m3の熱風を0.45m/sの風速で吹き込み、無水グルコース結晶の流動層を形成した。流動層を形成しながら、バインダー液を8~12g重/minで噴霧した。この噴霧は10秒間の噴霧と30秒間の噴霧停止Ueまでの乾燥を繰り返すことによって実行され、合計250g重のバインダー液を無水グルコース結晶に噴霧、乾燥した。最終的に、風送により30°C程度まで冷却し、香料紛を得た。ロベージエキス特有の青草臭香が低減された水完溶性粉体香料が得られた。[実施例10]バニラ豆から香料液を抽出後、乾燥粉砕して得られる抽出残原料粉末平均粒径120μm5,500g重を流動造粒乾燥機に入れ、120°C、絶対湿度16~18g/m3の熱風を0.45m/sの風速で吹き込み、流動層を形成した。水を8~12g重/minで噴霧した。この噴霧は1分間の噴霧と3分間の噴霧停止Ueまでの乾燥を繰り返すことによって実行され、合計500g重の水をバニラ粉末に噴霧した。その後、風送により30°C程度まで冷却し、香料紛を得た。10含水エタノール900g重中に上記で得られたバニラ粉末100gを溶解し、1時間攪拌抽出した。その後、遠心分離機を用いて固液分離し、約850gのバニラ香料を得た。得られたバニラ香料は、青草臭が減少し、バニラ特有の香気が増大した。[実施例11]含水率4の乾燥トマト粉末5,000g重を流動造粒乾燥機に入れ、120°C、絶対温度16~18g/m3の温風を0.6m/sの風速で吹き込み、流動層を形成した。水を8~12g重/minで噴霧した。この噴霧は1分間の噴霧と3分間の噴霧停止Ueまでの乾燥を繰り返すことによって実行され、合計500g重の水を乾燥トマト粉末に噴霧した。その後、風送により35°C程度まで一気に冷却し香料粉を得た。得られたトマト粉末の含水量は6であった。5重エタノール水950g中に上述で得られたトマト末50gを溶解し、温浴中で攪拌、50°Cに液温を維持しながら1時間攪拌抽出した。その後、遠心分離機を用いて固液分離し、約890gの上澄液を得た、上澄液に0.5ペクチナーゼを加え、40°Cで3時間反応させた。さらに75°Cに液温を維持しながらロータリーエバポレーターで糖度60まで濃縮し、約70g重のトマトエキスを得た。対照用として、同ロッドの乾燥トマト粉末49g重を上述の抽出作業と同じ処理をし、同様に約70g重のトマトエキスを得た。対照品と比較して、トマト特有の青臭い臭気が消失し、甘い香りを増強することができた。また、対照トマトエキス30g重に純度95エタノール30g重を加え1時間混和した。その後、5°Cで静置し、液液分配で下部に沈積したエキス分を分離した。得られた約26g重のエキスを50°Cに維持しながらロータリーエバポレーターでアルコール分を蒸発除去し、23g重のエキスを得た。得られたトマトエキスはトマト特有の青臭い香気が減少していたが、流動造粒乾燥機で前処理したトマトエキスと比べて青臭い香気の残留度合いが顕著に高かった。本発明の方法によって、植物由来の原料香料粉末に特別の前処理を施すことなく、流動造粒乾燥機中で水またはバインダー液を噴霧する工程と、その後に原料香料粉末の平衡含水率Ueに達するまで原料香料粉末を乾燥させる工程とからなるサイクルを繰り返すだけで、香気成分が濃縮され、かつ不要成分が除かれた香料顆粒を容易に得ることができる。"