"入口端部、出口端部、交互の入口流路および出口流路、ならびに出口流路から入口流路を分離する多孔質壁を有する壁流フィルターを含む触媒物品であって、入口流路は出口端部に栓を有し、出口流路は入口端部に栓を有し、多孔質壁は平均細孔直径および細孔サイズ分布を有し、第1の平均粒子サイズおよび第1の粒子サイズ分布を有する第1のSCR触媒物質が、前記多孔質壁に第1の装填で包埋され、且つ第2の装填で第2のSCR触媒物質が前記多孔質壁の表面上にあり、該第2のSCR触媒物質は第2の平均粒子サイズおよび第2の粒子サイズ分布を有し、第1および第2のSCR触媒物質は共に白金族金属成分が添加されていない、触媒物品。第2のSCR触媒が壁流フィルターの入口流路上にある、請求項1に記載の触媒物品。第2の平均粒子サイズが第1の平均粒子サイズより大きい、請求項1または2に記載の触媒物品。第1の触媒物質および第2の触媒物質が同じ組成物または異なる組成物から選択される、請求項1から3のいずれかに記載の触媒物品。第1の装填および第2の装填が同じ装填または異なる装填から選択される、請求項1から4のいずれかに記載の触媒物品。第2の平均粒子サイズがフィルターの濾過効率を高めるために選択される、請求項1から5のいずれかに記載の触媒物品。入口流路に隣接する触媒化多孔質壁の表面での細孔率が壁内の細孔率より低い、請求項1から6のいずれかに記載の触媒物品。平均細孔直径と第1のSCR組成物粒子サイズD90との比が、約0.5から約50の範囲、特に約1.5から約15の範囲である、請求項1から7のいずれかに記載の触媒物品。平均細孔直径と第2のSCR組成物粒子サイズD90との比が、約0.05から約5の範囲、特に約0.2から約0.75の範囲である、請求項1から8のいずれかに記載の触媒物品。触媒煤煙フィルターの製造方法であって、第1のSCR触媒、第1のスラリー固形分装填、第1の平均粒子サイズ、第1の粒子サイズ分布および第1の粘度を有し、白金族金属を実質的に含まない第1のSCR触媒スラリーを調整するステップと;壁流フィルター基材を前記第1のSCR触媒スラリーで被覆するステップであって、該基材は、入口端部、出口端部、入口流路、出口流路および出口流路から入口流路を分離する多孔質壁を有し、入口流路は出口端部に栓を有し、出口流路は入口端部に栓を有し、第1のSCR触媒スラリーは前記壁流フィルター基材の多孔質壁に浸透し、多孔質壁は平均細孔サイズを有するステップと;第2のSCR触媒、第2のスラリー固形分装填、第2の平均粒子サイズ、第2の粒子サイズ分布および第2の粘性を有し、白金族金属を実質的に含まない第2のSCR触媒スラリーを調製するステップと;および第2のSCR触媒が入口流路に隣接する前記壁流フィルター基材の多孔質壁の表面に塗布されるように、第2のSCR触媒スラリーで前記壁流フィルター基材を被覆するステップとを含む製造方法。第2のSCR触媒スラリーと第1のSCR触媒スラリーとが同じスラリーである、請求項10に記載の製造方法。第2の粘性が第1の粘性より大きく、かつ/または第2の平均粒子サイズが第1の平均粒子サイズより大きく、かつ/または第2のスラリー固形分装填が第1のスラリー固形分装填より大きい、請求項10に記載の製造方法。第1のSCR触媒スラリーを調製するステップが、第1の平均粒子サイズおよび第1の粒子サイズ分布を低下させるためにそのスラリーを粉砕するステップをさらに含み、第2のSCR触媒スラリーを調整するステップが、第2の平均粒子サイズおよび第2の粒子サイズ分布を低下させるためにそのスラリーを粉砕するステップをさらに含み、且つ第1のSCR触媒スラリー及び第2のSCR触媒スラリーの一方若しくは双方で被覆する前記ステップの後に、前記壁流フィルター基材をか焼するステップをさらに含む、請求項10または12に記載の方法。請求項1から9の何れか1項に記載の触媒物品、または請求項10から13に記載の製造方法によって製造された触媒煤煙フィルターに排気ガスを通すステップを含む、ディーゼルエンジンからの排気ガス流れを処理する方法。請求項1から9の何れか1項に記載の触媒物品、または請求項10から13に記載の製造方法によって製造された触媒煤煙フィルターを含む排気ガス処理システム。本発明の態様は、排ガス流れを処理する触媒系、およびそのようなガスの処理のための触媒を調製する方法を含む。本明細書において使用される場合、触媒系という用語は、1つの基材、または複数の別個の基材上の2つ以上の化学触媒機能を含むものとする。本発明の第1の実施形態において、壁流フィルター、第1のSCR触媒物質および第2のSCR触媒物質を含む触媒物品を対象とする。壁流フィルターは、入口端部、出口端部、交互の入口流路および出口流路、ならびに出口流路から入口流路を分離する多孔質の壁を有する。入口流路は出口端部に栓を有し、出口流路は入口端部に栓を有する。多孔質壁は、平均細孔直径および細孔サイズ分布を有する。第1のSCR触媒物質は、第1の装填で多孔質壁に包埋されている。第1のSCR触媒物質は、第1の平均粒子サイズおよび第1の粒子サイズ分布を有する。第2のSCR触媒物質は、第2の装填で多孔質壁の表面上にある。第2のSCR触媒物質は、第2の平均粒子サイズおよび第2の粒子サイズ分布を有する。第1および第2のSCR触媒物質は共に、白金族金属成分が添加されていない。第2の実施形態において、第2のSCR触媒は、壁流フィルターの入口流路上にある。いくつかの実施形態によれば、第2の平均粒子サイズは第1の平均粒子サイズより大きい。第3の実施形態において、第1の触媒物質および第2の触媒物質が同じとなるように、第1および第2の実施形態を修正することができる。第4の実施形態において、第1の触媒物質および第2の触媒物質が異なるように、第1および第2の実施形態を修正することができる。第5の実施形態において、第1の装填および第2の装填が同じとなるように、第1および第2の実施形態を修正することができる。様々な実施形態において、第1の装填および第2の装填は異なる。第6の実施形態において、第1、第2および第5の実施形態は、第2の平均粒子サイズがフィルターの濾過効率を高めるために選択されるように修正することができる。第7の実施形態において、第1、第2、第5および第6の実施形態は、入口流路に隣接する触媒化多孔質壁の表面での細孔率が、壁の内側の細孔率より低くなるように修正することができる。第8の実施形態において、第1、第2、第5、第6および第7の実施形態は、平均細孔直径と第1のSCRD90との比が、約0.5から約50の範囲、特に約1.5から約15の範囲になるように修正することができる。第9の実施形態において、第1、第2、第5、第6、第7および第8の実施形態は、平均細孔直径と第2のSCR組成物粒子サイズD90との比が、約0.05から約5の範囲、特に約0.2から約0.75の範囲になるように修正することができる。本発明のさらなる態様は、第1から第9の実施形態に従って、触媒化煤煙フィルターを製造する方法を対象とする。第10の実施形態において、第1のSCR触媒、第1のスラリー固形分の装填、第1の平均粒子サイズ、第1の粒子サイズ分布および第1の粘性を有する第1のSCR触媒スラリーが調製される。第1のSCR触媒スラリーは、白金族元素を実質的に含まない。壁流フィルター基材は、第1のSCR触媒スラリーで被覆されている。基材は入口端部、出口端部、入口流路、出口流路および出口流路から入口流路を分離する多孔質壁を有し、入口流路は出口端部に栓を有し、出口流路は入口端部に栓を有し、第1のSCR触媒スラリーは、平均細孔サイズを有する、基材の多孔質壁に浸透する。第2のSCR触媒、第2のスラリー固形分の装填、第2の平均粒子サイズ、第2の粒子サイズ分布および第2の粘性を有する第2のSCR触媒スラリーが調製され、第2のSCR触媒スラリーは白金族元素を実質的に含まない。第2のSCR触媒が入口流路に隣接する基材の多孔質壁の表面に塗布されるように、基材は第2のSCR触媒スラリーで被覆される。第11の実施形態において、第2のSCR触媒スラリーが第1のSCR触媒スラリーと同じになるように、第10の実施形態を修正することができる。第12の実施形態において、第2の粘性が第1の粘性より大きくなるように、第10の実施形態を修正することができる。第13の実施形態において、第2の平均粒子サイズが第1の平均粒子サイズより大きくなるように、第10および第12の実施形態を修正することができる。第14の実施形態において、第2のスラリー固形分装填が第1のスラリー固形分装填より大きくなるように、第10、第12および第13の実施形態を修正することができる。第15の実施形態において、第10から第14の実施形態による方法は、第1のSCR触媒スラリーおよび第2のSCR触媒スラリーの一方または両方で被覆した後、基材のか焼を含むように修正することができる。第16の実施形態において、第10から第15の実施形態の方法は、第1のSCR触媒スラリーの調製が、第1の平均粒子サイズおよび第1の粒子サイズ分布を低下させるためにスラリーを粉砕するステップをさらに含むように、および/または、第2のSCR触媒スラリーの調製が、第2の平均粒子サイズおよび第2の粒子サイズ分布を低下させるためにスラリーを粉砕するステップをさらに含むように、修正することができる。第17の実施形態によると、ディーゼルエンジンからの排ガス流れを処理する方法は、第1から第10の実施形態に関して上記の実施形態のいずれかの触媒物品に排ガスを通すステップ、または第11から第16の実施形態の方法による煤煙フィルターmaddingを含む。第18番の実施形態において、排ガス処理システムは、第1から第10の実施形態に関する上記の実施形態のいずれかの触媒物品、または第11から第16の実施形態の方法による煤煙フィルターmaddingを含む。以下の図面は、本発明の実施形態を説明する。図は、原寸に比例するようには意図されておらず、モノリス流路などのある種の特徴は、本発明の実施形態による特徴を示すために、寸法が拡大され得ることを理解されたい。本発明のいくつかの例示の実施形態を記載する前に、本発明が以下の記載において述べる構造または工程段階の詳細に限定されるものではないことが理解されるべきである。本発明は、様々な方法で、その他の実施形態の能力があり、また、実施または遂行することができる。本明細書および添付のクレームにおいて使用される場合、単数形のa、anおよびtheは、文脈が明確に示さない限り、複数の指示物を含む。したがって、例えば、触媒への言及は、2種以上の触媒などの混合物を含む。本明細書において使用される場合、低減するという用語は、量が減少することを意味し、低減は、何らかの手段によってもたらされた量の減少を意味する。排気流およびエンジン排気流という用語が本明細書に出現する場合、排気流およびエンジン排気流という用語は、エンジン外部流出物、ならびにディーゼル酸化触媒および/または煤煙フィルターを含むが、これらに限定されない下流流出物の1つもしくは複数の他の触媒系成分を指す。以下の用語は、本出願の目的に関して、以下に述べるそれぞれの意味を有するものとする。白金族金属成分は、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、イリジウムおよびオスミウムまたはその酸化物の1つを指す。スラリー固形分装填は、か焼での重量損失によって測定されるスラリー質量の固形分の重量パーセントを指す。触媒装填は、基材上、または基材の一部上の触媒の重量を指す。例えば、基材の多孔質壁内の第1の触媒の装填は、第1の触媒装填である。流体連通は、排気ガスまたは他の流体が、構成要素および/または導管間を流れることができるように、構成要素および/または導管が隣接していることを意味する。下流は、1つの構成要素の前のある構成要素よりもエンジンからさらに離れている、経路内の排気ガス流中の構成要素の位置を指す。例えば、ディーゼル微粒子フィルターが、ディーゼル酸化触媒から下流であると言及される場合、排気管中で、エンジンから放出される排気ガスは、ディーゼル微粒子フィルターを流過する前に、ディーゼル酸化触媒を流過する。したがって、上流は、別の構成要素に対してエンジンにより近くに設置される構成要素を指す。実質的にすべてという言及は、約95重量超を指す。さらなる特定の実施形態において、実質的にすべては約99重量超を指す。言いかえれば、実質的にすべてのSCR触媒が壁の出口部分にある場合、SCR触媒は、壁の入口部分内に意図的に分布されていない。断面が実質的に均一の細孔率という言及は、壁の断面の全体にわたって、細孔サイズおよび分布が類似した細孔率を指す。例えば、断面が実質的に均一の細孔率は、壁断面を通る細孔サイズを意図的に変化させた隔壁構造を含まない。例えば、入口面に隣接する細孔は、出口面に隣接する細孔と比較してより大きい。本明細書において、SCR機能という用語は、化学量論式1によって記載される化学プロセスを指すために使用される。より一般には、それは、NOxおよびNH3が化合して好ましくはN2を生成する任意の化学プロセスを指す。SCR組成物という用語は、SCR機能を触媒するのに有効な原料組成物を指す。大きい細孔体積および細孔接近容易度を保持しつつ、大きい平均細孔サイズで高い細孔率のフィルターの濾過効率を上げる1つの方法は、フィルターの入口流路において流路壁の上部にSCR触媒の層を付加することである。いかなる特定の動作理論に束縛されるものではないが、この付加層は、煤煙のフィルター装填の間、煤煙ケーキをよりしっかりと形成するのを助け、それにより試験サイクルにわたってフィルターの効率を高めると考えられる。大半のSCR触媒がフィルター壁に装填された後に、この追加のSCR触媒層を入口流路に被覆してもよい。平均粒子サイズおよび粒子サイズ分布を調整することによって、追加の触媒被覆は、過剰な背圧増加を伴わないで濾過効率を高めることができよう。この層は、煤煙が煤煙ケーキ形成以前に壁に入るのを阻止し得るので、煤煙装填した背圧を恐らく低下させる、さらなる利益を有するであろう。本発明の実施形態は、ユーロ6適用によって要求される、数基準の濾過効率を達成しつつ、SCRFに好まれる、大きい平均細孔サイズ、高度の細孔率フィルター基材の使用を可能にする。本発明の1つまたは複数の実施形態は、フィルター、第1のSCR触媒14物質および第2のSCR触媒16物質を含む触媒物品30を対象とする。図1は、フィルター基材の多孔質壁53の部分断面図を示す。特定の実施形態において、フィルターは、多孔質壁53、入口端部54および出口端部56を有する壁流フィルターである。第1のSCR触媒14物質は多孔質壁53に包埋されている。第2のSCR触媒16物質は多孔質壁の表面13にある。特定の実施形態において、第1のSCR触媒14および第2のSCR触媒16は共に、白金族金属成分を実質的に含まない。図1は、基材の多孔質壁53の片側に被覆されている第2のSCR触媒16を示す。その1つの側は、触媒物品を製造する方式に依存して、多孔質壁53の入口側または出口側のいずれかであってもよい。特定の実施形態において、第2のSCR触媒16は、排気ガス流れが第1のSCR触媒14より前に第2のSCR触媒16に遭遇するように、多孔質壁53の入口側に被覆されている。詳細な実施形態において、第2のSCR触媒16は、多孔質壁53の入口側および出口側の両方に被覆されている。いくつかの実施形態において、第2のSCR触媒16は、多孔質壁53の出口側に被覆されている。本明細書および添付のクレームにおいて使用される様に、白金族金属成分を実質的に含まないという用語は、白金族金属成分がSCR触媒物質の約5重量を超える量で意図的に添加されていないことを意味する。さらなる特定の実施形態において、白金族金属成分を実質的に含まないという用語は、白金族金属成分がSCR触媒物質の約1重量未満を構成することを意味する。詳細な実施形態において、壁流フィルターは実質的に均一の平均細孔サイズを有する。本明細書および添付のクレームにおいて使用される様に、実質的に均一の平均細孔サイズという用語は、壁にわたる平均細孔サイズは10倍を超えて変動しないことを意味する。特定の実施形態において、壁流フィルターは、約3μmから約35μmの範囲の平均細孔サイズを有する。他の詳細な実施形態において、平均細孔サイズは、約5μmから約30μmの範囲、または約25μmから約10μmの範囲である。いくつかの詳細な実施形態において、平均細孔サイズは、約1μm、2μm、3μm、4μm、5μm、6μm、7μm、8μm、9μm、10μm、11μm、12μm、13μm、14μmまたは15μmより大きい。いくつかの詳細な実施形態において、平均細孔サイズは、約40μm、39μm、38μm、37μm、36μm、35μm、34μm、33μm、32μm、31μm、30μm、29μm、28μm、27μm、26μmまたは25μm未満である。特定の実施形態において、この平均細孔サイズは、フィルター壁の入口側に煤煙の集積を可能にするのに有効である。いくらかの特定の実施形態において、この平均細孔サイズは、多孔質壁の入口面上の細孔にいくらかの煤煙を進入させるのに有効である。第2のSCR触媒16を入口通路および/または出口通路の壁に塗布することができる。特定の実施形態において、第2のSCR触媒16は入口通路の壁のみに被覆される。いくらかの物質は、壁を通して拡散し出口通路の壁に存在し得るが、その量は無視できる。第1のSCR触媒14および第2のSCR触媒16は、壁流フィルター30の全長または一部に塗布することができる。詳細な実施形態において、第2のSCR触媒16は壁流フィルター30の入口端部54上にある。特定の実施形態において、第2のSCR触媒16は、壁流フィルター30の一部の長さを被覆する。その一部の長さは、壁流フィルター30の軸方向の長さの約5から約95の範囲、もしくはその長さの約25から約75の範囲、またはその長さの約50であってもよい。第1のSCR触媒14および第2のSCR触媒16は共に、平均粒子サイズおよび粒子サイズ分布を含む物理的性質を有する。第1のSCR触媒14の平均粒子サイズは、多孔質壁53の平均細孔直径より小さく、第1のSCR触媒14は多孔質壁53に進入することができる。詳細な実施形態において、第2のSCR触媒16の平均粒子サイズは、第1のSCR触媒14の平均粒子サイズより大きい。特定の実施形態において、第2のSCR触媒16の平均粒子サイズは、多孔質壁53の平均細孔直径より大きく、第2のSCR触媒16が多孔質壁に進入するのを阻止し表面に留まる。さらなる特定の実施形態において、第2のSCR触媒16の平均粒子サイズは、フィルターの濾過効率を高めるために選択される。粒子サイズ分布は、指定された百分率の粒子が存在するという粒子サイズの範囲の表現である。粒子サイズ分布の形状は、SCR組成物の処理に依存して変動し得る。粒子サイズ分布の形状は限定されていず、対称的および非対称的分布を含む任意の適切な形状であってよい。詳細な実施形態において、平均細孔直径と第1のSCR組成物粒子サイズD90との比は、約0.5から約50の範囲にある。本明細書および添付のクレームにおいて使用される場合、D90という用語は、粒子の90が、その値以下の粒子サイズを有する粒子サイズ分布の値を指す。特定の実施形態において、多孔質壁の平均細孔直径と第1のSCR組成物粒子サイズD90との比は、約1.5から約15の範囲にある。様々な実施形態において、平均細孔直径と第1のSCR組成物粒子サイズD90との比は、約0.5、1、1.5、2、3、4、5、7.5、10、12.5または15より大きい。任意の適切な触媒物質を使用することができ、本発明の実施形態は、何らかの特定の触媒物質に限定されるものではない。加えて、第1のSCR触媒14物質は、第2のSCR触媒16物質と同じであってもよい。詳細な実施形態において、第1のSCR触媒14物質は、第2のSCR触媒16物質と異なる。特定の実施形態において、第1のSCR触媒14物質および第2のSCR触媒16物質の一方または両方は、2種以上の適切な触媒の混合物を含む。第1および第2のSCR触媒物質を含む混合物は、同じであるか、または異なっていてもよい。本発明の1つまたは複数の実施形態において、第1のSCR触媒14は、第2のSCR触媒16装填とほぼ等しい体積の装填を有する。詳細な実施形態において、第1のSCR触媒14装填および第2のSCR触媒16装填は異なる。様々な実施形態において、第1の装填は、第2のSCR触媒装填より大きく、等しく、またはより小さくてもよい。基材1つまたは複数の実施形態によれば、触媒のための基材は、自動車触媒の調製に通常使用される材料のいずれでもよく、通常、金属またはセラミック壁流フィルター構造を含む。特定の実施形態において、フィルターは壁流フィルター壁流モノリスとも呼ばれるである。図2および3は、縦方向に伸びる複数の通路52を有する壁流フィルター30を説明する。通路は、フィルター基材の内壁53によって管状に包囲されている。基材は、入口端部54および出口端部56を有する。通路は、1つおきに、入口栓58で入口端部が、出口栓60で出口端部が塞がれ、入口54および出口56で逆のチェス盤パターンを形成する。ガス流れ62は、栓のない流路入口64を通して進入し、出口栓60によって遮られ、出口側66から流路壁53多孔性であるを通して拡散する。ガスは、入口栓58のために壁の入口側へ戻ることができない。壁流フィルター30の多孔質壁53は、均一、または、段階的であってもよい。特定の実施形態において、壁流フィルター30は、断面が実質的に均一な細孔率を有する。いくつかの特定の実施形態において、多孔質壁53の表面での細孔率は、フィルター壁53内の細孔率より低い。ある実施形態において、多孔質壁の入口側での細孔率が多孔質壁の出口側での細孔率より低い場合には、細孔率は増加してもよい。加えて、細孔サイズが多孔質壁の入口側から出口側まで減少するように、段階付けは逆にしてもよい。セラミック基材は、任意の適切な耐熱材料、例えば、菫青石、菫青石-αアルミナ、窒化ケイ素、ジルコンムライト、黝輝石、アルミナシリカマグネシア、ケイ酸ジルコン、ケイセン石、ケイ酸マグネシウム、ジルコン、ペタライト、アルミナ、アルミノケイ酸塩などで製造されていてもよい。別の実施形態において、モノリス基材は、セラミック発泡体または金属発泡体の形態で存在する。発泡体の形態のモノリス基材は、周知であり、例えば、米国特許第3,111,396号およびANewCatalystSupportStructureForAutomotiveCatalyticConvertersFebruary1997と題されたSAETechnicalPaper971032を参照されたい。これらは共に参照によって本明細書に組み込まれる。SCR組成物本発明の1つまたは複数の実施形態によると、SCR機能本明細書においてSCR成分と称されるを触媒するのに有効な成分は、NOx低減触媒組成物の一部としての被覆に使用される。通常、SCR成分は、被覆中に他の成分を含む組成物の一部である。しかし、1つまたは複数の実施形態において、NOx低減触媒組成物は、SCR成分のみを含んでいてもよい。特定の実施形態において、第1のSCR触媒および第2のSCR触媒は共に、白金族金属成分を実質的に含まない。本明細書において論じられる様々なSCR組成物は、第1のSCR触媒および/または第2のSCR触媒のために、別々に、または組み合わせて使用することができる。いくつかの実施形態において、本発明は、微孔性無機骨格またはモレキュラーシーブからなるSCR成分を使用し、周期表のVB、VIB、VIIB、VIIIB、IBまたはIIB族の1つからの金属が、モレキュラーシーブの、外部表面の骨格外部位上に、または流路、空洞もしくはケージの内側に堆積される。金属は、ゼロ価金属原子もしくはクラスター、遊離陽イオン、単核もしくは多核オキシカチオン、または拡張金属酸化物を含むが、これらに限定されないいくつかの形態の1つであってもよい。特定の実施形態において、金属は、鉄、銅、混合物またはその組み合わせを含む。ある実施形態において、SCR成分は、モレキュラーシーブの外部表面の骨格外部位、または流路、空洞またはケージの内側に配置された、VB、VIB、VIIB、VIIIB、IB、またはIIB族金属を約0.10重量から約10重量の範囲で含む。好ましい実施形態において、骨格外金属は、約0.2重量から約5重量の範囲の量で存在する。微多孔性無機骨格は、InternationalZeoliteAssociationIZAにより発行された、DatabaseofZeoliteStructuresに記載された骨格構造のうちのいずれか1つを有する、微多孔性アルミノケイ酸塩またはゼオライトからなっていてもよい。骨格構造は、CHA、FAU、BEA、MFI、およびMOR型の構造を含むが、これらに限定されない。これらの構造を有するゼオライトの非限定的な例としては、菱沸石、フージャサイト、ゼオライトY、超安定ゼオライトY、ベータゼオライト、モルデナイト、シリカライト、ゼオライトX、およびZSM-5が挙げられる。いくつかの実施形態は、少なくとも約5以上、好ましくは少なくとも約20以上で、有用な範囲が約10~200である、シリカ/アルミナモル比SiO2/Al2O3として定義され、SARと略されるを有するアルミノケイ酸塩ゼオライトを使用する。特定の実施形態において、SCR成分は、CHA結晶骨格型、約15を超えるSAR、および約0.2wtを超える銅含量を有するアルミノケイ酸塩モレキュラーシーブを含む。さらなる特定の実施形態において、SARは、少なくとも約10であり、銅含量は、約0.2wtから約5wtである。CHA構造を有するゼオライトは、天然菱沸石、SSZ-13、LZ-218、LindeD、LindeR、Phi、ZK-14、およびZYT-6を含むが、これらに限定されない。他の適当なゼオライトはまた、PCT国際公開第2008/106519号として発行された、米国特許第7601662号、表題CopperCHAZeoliteCatalystsに記載され、その全ての内容は、参照により本明細書に組み込まれる。本発明の1つもしくは複数の実施形態によると、非ゼオライトモレキュラーシーブを含むSCR組成物が提供される。本明細書において使用される様に、非ゼオライトモレキュラーシーブという用語は、四面体部位の少なくとも一部が、シリコンまたはアルミニウム以外の元素によって占められる、頂点共有四面体骨格を指す。そのようなモレキュラーシーブの非限定的例には、アルミノリン酸塩および金属-アルミノリン酸塩が挙げられ、この場合、金属は、シリコン、銅、亜鉛または他の適切な金属を含んでよい。そのような実施形態は、CHA、FAU、MFI、MOR、およびBEAから選択される結晶骨格型を有する、非ゼオライトモレキュラーシーブを含んでもよい。非ゼオライト組成物は、本発明の実施形態に従って、SCR成分において使用することができる。特定の非限定的な例としては、シリカアルミノリン酸塩SAPO-34、SAPO-37、SAPO-44が挙げられる。SAPO-34の合成型の合成については、米国特許第7,264,789号に記載され、これは、参照により本明細書に組み込まれる。SAPO-44である菱沸石構造を有する、さらに別の合成非ゼオライトモレキュラーシーブを製造する方法については、米国特許第6,162,415号に記載され、これは、参照により本明細書に組み込まれる。アルミナ、シリカ、ジルコニア、チタニア、セリア、およびその組み合わせなどの耐火性金属酸化物上に担持されたバナジウムからなるSCR組成物もまた周知であり、モバイルアプリケーションにおいて商業的に広範に使用されている。典型的な組成物は、米国特許第4,010,238号および第4,085,193号に記載され、これら全ての内容は、参照により本明細書に組み込まれる。商業的に、特にモバイルアプリケーションで使用される組成物には、WO3およびV2O5が、それぞれ5から20質量および0.5から6質量の範囲の濃度で分散された、TiO2が含まれる。これらの触媒には、結合剤および促進剤として作用する、SiO2およびZrO2などの他の無機物質が含まれてもよい。一般に、SCR組成物が、組成物の経時変化前に、良好な低温NOx変換活性200°CでNOx変換>40および良好な高温NOx変換活性450°CでNOx変換>40の両方を示すことが望ましい。特定の実施形態において、SCR組成物は、組成物の経時変化前に、良好な低温NOx変換活性200°CでNOx変換>50および良好な高温NOx変換活性450°CでNOx変換>50の両方を示す。NOx活性は、500pμmNO、500ppmNH3、10O2、5H2O、残部N2の混合ガスにおいて80,000h1の体積基準空間速度での定常状態条件下で測定される。触媒を調製する方法本発明の1つまたは複数の実施形態による触媒または触媒物品は、2ステップのプロセスで調製され得る。第1のステップで、特定の実施形態において、多孔質壁を有し、約100流路/inから1000流路/inの範囲の次元の流路を含むハニカム基材である担体基材は、第1のSCR触媒で被覆される。基材は、乾燥され、か焼され、基材の多孔質壁に第1のSCR触媒を固定する。次いで、基材は第2のSCR触媒で被覆される。基材は、乾燥され、か焼され、基材の壁に第2のSCR触媒を固定する。特定の実施形態において、基材は、軸方向に伸びる複数の流路中に形成されたガス浸透性の壁を有する壁流フィルターを含み、各流路は塞がれた端部を有し、どの対の隣接流路もその反対端部で塞がれている。詳細な実施形態において、第2のSCR触媒被覆は基材の入口流路の壁に形成される。特定の実施形態において、第2のSCR触媒被覆は、入口および出口流路の両方の壁に形成される。本発明のさらなる実施形態は、触媒化煤煙フィルターを製造する方法を対象とする。第1のSCR触媒スラリーは、第1のスラリー固形分装填、およびスラリーが基材の多孔質壁に浸透するのに十分な平均粒子サイズを用いて調製される。基材は、第1のSCR触媒スラリーが基材の多孔質壁に浸透するように、第1のSCR触媒スラリーで被覆される。第2のスラリー固形分装填および平均粒子サイズを有する第2のSCR触媒スラリーが調製される。次いで、第2のSCR触媒が基材の多孔質壁の表面に塗布されるように、基材は、第2のSCR触媒スラリーで被覆することができる。詳細な実施形態において、基材は、第1のSCR触媒スラリーおよび第2のSCR触媒スラリーの一方または両方で被覆した後、か焼される。特定の実施形態において、第2のSCR触媒スラリーは第1のSCR触媒スラリーである。このことは、一旦十分な物質が細孔に入ったら、多孔質壁に浸透するSCR触媒被覆および多孔質壁の被覆を有する基材をもたらす。多孔質壁の内部、および壁の表面のSCR触媒被覆の塗布は、スラリーの様々な物理パラメーターを変えることにより達成することができる。これらの特性は、スラリー粘度、平均粒子サイズおよびスラリー固形分装填を含むが、これらに限定されない。詳細な実施形態において、第2のSCR触媒スラリーの粘性は、第1のSCR触媒スラリーの粘性を超える、またはその粘性未満である。特定の実施形態において、第2のSCR触媒スラリーの平均粒子サイズは、第1のSCR触媒スラリーの平均粒子サイズを超える、またはそのサイズ未満である。特定の実施形態において、第2のSCR触媒スラリーのスラリー固形分装填は、第1のSCR触媒スラリーのスラリー固形分装填より大きい、またはその固形分装填未満である。特定の実施形態において、第1のSCR触媒スラリーは、平均粒子サイズおよび粒子サイズ分布を低下させるために粉砕される。いくらかの実施形態において、第2のSCR触媒スラリーは、第2の平均粒子サイズおよび分布を低下させるために粉砕される。特定の実施形態のスラリーは、D90と平均細孔サイズとの比が、約0.5から約50の範囲になるように、第1の粒子サイズ分布を低下させるために粉砕される。ここで、D90は、第1の粒子サイズ分布の約90を包含する最大粒子サイズとして定義される。排出処理システム本発明の態様は、ディーゼルエンジンによって放出される排気ガスを処理するための排出処理システムを対象とする。図4は、粒子状物質、NOxおよび一酸化炭素を含む排気流を放出するディーゼルエンジン41を含む、排出処理システム40の例示の実施形態を示す。触媒化煤煙フィルター45は、ディーゼルエンジン41の下流に位置し、かつそれと流体連通している。触媒化煤煙フィルター45は、基材の多孔質壁に浸透する第1のSCR触媒被覆、および多孔質壁の表面の第2のSCR触媒被覆を有する。詳細な実施形態において、第1の基材45は壁流基材である。特定の実施形態において、第1のSCR触媒および第2のSCR触媒は、白金族元素を実質的に含まない。エンジン処理システムの様々な実施形態は他の任意選択の触媒成分47を含むことができる。任意選択の構成要素47は、触媒化煤煙フィルター45の前および/または後に配置することができる。適切な任意選択の構成要素47の非限定的な例は、酸化触媒、還元触媒、NOx貯蔵/捕捉成分を含む。処理システムのいくつかの実施形態はまた、還元装置または空気噴射器48および計量装置49を備えてもよい。還元装置または空気噴射48は触媒化煤煙フィルター45の上流に示されるが、フィルター45の下流に位置することができる。図5は、排出処理システム50の特定の実施形態を示す。ディーゼル酸化触媒DOC52が、エンジン51の下流で、かつそれと流体連通している。本明細書において記載されるように、触媒化煤煙フィルター55が、DOCの下流で、かつそれと流体連通している。図6は、排出処理システム60の別の特定の実施形態を示す。ディーゼル酸化触媒62は、エンジン61の下流で、かつそれと流体連通している。希薄NOxトラップLNT63は、DOC62の下流で、かつそれと流体連通している。本明細書において記載されるように、触媒化煤煙フィルター65は、LNT63の下流で、かつそれと流体連通している。本明細書の全体にわたる一実施形態、ある実施形態、1つまたは複数の実施形態または実施形態への言及は、実施形態に関連して記載される具体的な特徴、構造、物質、または特性が本発明の少なくとも1つの実施形態に含まれることを意味する。したがって、本明細書を通して様々な箇所で1つまたは複数の実施形態において、特定の実施形態において、一実施形態において、または実施形態においてなどの語句が登場するが、必ずしもすべてが本発明の同一の実施形態に言及しているわけではない。さらに、具体的な特徴、構造、物質、または特性は、1つまたは複数の実施例において任意の適切な方式で組み合わされてもよい。本明細書において本発明を特定の実施形態を参照して説明したが、これらの実施形態が本発明の原理および適用の単なる例示であることを理解されたい。本発明の趣旨および範囲から逸脱することなく、本発明の方法および装置に種々の修正および変形をもたらし得ることは当業者にとって明らかであろう。したがって、本発明は、添付のクレームおよびそれらの均等物の範囲内である修正および変形を含むことを意図する。"