シリカ源、又はシリカ源及びアルミナ源と、構造規定剤と、を含む原料混合液を水熱合成するゼオライトの製造方法であって、前記原料混合液における前記構造規定剤と前記シリカ源のモル比T/SiO2を0.2≦T/SiO2に調整し、前記原料混合液のpHを12以上に調整し、更に、前記水熱合成の温度を50°C以上200°C以下に調整することを含む方法。前記原料混合液における前記シリカ源と前記アルミナ源のモル比SiO2/Al2O3をSiO2/Al2O3≧5に調整することを含む、請求項1記載のゼオライトの製造方法。前記アルミナ源が水酸化アルミニウムである、請求項1又は2記載のゼオライトの製造方法。前記ゼオライトの結晶構造がMFI構造である、請求項1~3のいずれか1項記載のゼオライトの製造方法。前記ゼオライトは結晶性シリカ又は結晶性アルミノ珪酸塩からなり、平均粒子径が100nm~400nmであり、平均粒子径の±10以内の範囲に粒子の80以上が分布している、請求項1~4のいずれか1項記載のゼオライトの製造方法。シリカ源、又はシリカ源及びアルミナ源と、構造規定剤と、を含む原料混合液を水熱合成するゼオライトの製造方法であって、前記原料混合液における前記構造規定剤と前記シリカ源のモル比T/SiO2を0.2≦T/SiO2に調整し、前記水熱合成の温度を50°C以上200°C以下に調整し、更に、前記原料混合液のpHを調整することにより、所望の平均粒子径のゼオライトを製造する方法。前記原料混合液における前記シリカ源と前記アルミナ源のモル比SiO2/Al2O3をSiO2/Al2O3≧5に調整することを含む、請求項6記載のゼオライトの製造方法。しかしながら、特許文献1に記載された方法によると、マイクロエマルションを形成するための界面活性剤の使用が不可欠であり、ゼオライト原料の他に界面活性剤が必要となるため、廃液も多い。さらに、マイクロエマルション形成のため、原料混合液の高速攪拌を必要とし、製造工程が多くなる点で実用化に障害がある。上記事情に鑑み、本発明が解決しようとする課題は、マイクロエマルジョンを形成させる複雑な処理工程を要することなく、微小なゼオライト粒子を製造する方法を提供することにある。本発明者は、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、特定の構造規定剤/シリカ比を満たす原料混合液のpHを特定の範囲として、特定の温度範囲で水熱合成することで、微小なゼオライトを容易に製造することができることを発見し、本発明に到達した。すなわち、本発明は以下に示すとおりである。[1]シリカ源、又はシリカ源及びアルミナ源と、構造規定剤と、を含む原料混合液を水熱合成するゼオライトの製造方法であって、前記原料混合液における前記構造規定剤と前記シリカ源のモル比T/SiO2を0.2≦T/SiO2に調整し、前記原料混合液のpHを12以上に調整し、更に、前記水熱合成の温度を50°C以上200°C以下に調整することを含む方法。[2]前記原料混合液における前記シリカ源と前記アルミナ源のモル比SiO2/Al2O3をSiO2/Al2O3≧5に調整することを含む、上記[1]記載のゼオライトの製造方法。[3]前記アルミナ源が水酸化アルミニウムである、上記[1]又は[2]記載のゼオライトの製造方法。[4]前記ゼオライトの結晶構造がMFI構造である、上記[1]~[3]のいずれか記載のゼオライトの製造方法。[5]前記ゼオライトは結晶性シリカ又は結晶性アルミノ珪酸塩からなり、平均粒子径が100nm~400nmであり、平均粒子径の±10以内の範囲に粒子の80以上が分布している、上記[1]~[4]のいずれか記載のゼオライトの製造方法。[6]シリカ源、又はシリカ源及びアルミナ源と、構造規定剤と、を含む原料混合液を水熱合成するゼオライトの製造方法であって、前記原料混合液における前記構造規定剤と前記シリカ源のモル比T/SiO2を0.2≦T/SiO2に調整し、前記水熱合成の温度を50°C以上200°C以下に調整し、更に、前記原料混合液のpHを調整することにより、所望の平均粒子径のゼオライトを製造する方法。[7]前記原料混合液における前記シリカ源と前記アルミナ源のモル比SiO2/Al2O3をSiO2/Al2O3≧5に調整することを含む、上記[6]記載のゼオライトの製造方法。本発明の製造方法により、微小なゼオライト粒子を、マイクロエマルジョンの形成処理を経ることなく容易に製造することができる。本実施形態のゼオライトの製造方法は、シリカ源、又はシリカ源及びアルミナ源と、構造規定剤と、を含む原料混合液を水熱合成するゼオライトの製造方法であって、前記原料混合液における前記構造規定剤と前記シリカ源のモル比T/SiO2を0.2≦T/SiO2に調整し、前記原料混合液のpHを12以上に調整し、更に、前記水熱合成の温度を50°C以上200°C以下に調整することを含む方法である。ゼオライトは一般的にアルカリ水溶液中で合成される。一方、アルカリ水溶液はゼオライトを溶解する。このことから、ゼオライトの結晶成長過程において、シリカの脱水縮合反応とアルカリによる溶解が同時に発生していると考えられる。したがって、シリカの脱水縮合反応とアルカリによる溶解の速度を制御することにより、ゼオライトの結晶成長を制御することができると本発明者は推察した。結晶成長を抑制し、小さな粒子径のゼオライトを合成するためには、アルカリによる溶解を支配的にすればよく、原料混合液のpHを高くすればよい。例えば、pHを12以上にすることで、ナノサイズ好ましくは100~400nmの粒子径のゼオライトを合成することができる。さらに、pH12以上であれば、pHの変化によって100~400nmの範囲で粒子径を制御して所望の粒子径のゼオライトを製造することも容易となる。原料1シリカ源及びアルミナ源本実施形態において、シリカ源とはゼオライトのシリカ成分の原料となる化合物、塩及び組成物をいい、ケイ素アルコキシド、ケイ酸ナトリウム等が挙げられるが、中でも、原料混合液の組成によらず、ゲル化や沈殿物の生成が発生し難い傾向にあるため、炭素数が3以下の低級アルキル基を有するケイ素アルコキシドが好ましい。本実施形態において、アルミナ源とはゼオライトのアルミニウム成分の原料となる化合物、塩及び組成物をいい、水酸化アルミニウム、アルミニウムアルコキシド、硝酸アルミニウム、硫酸アルミニウム、γアルミナ等が挙げられるが、中でも、水酸化アルミニウムが好ましい。水酸化アルミニウムは添加量を増やしてもpHが低くなることがなく、pH12以上の原料混合液を調製し易い観点で好ましい。水酸化アルミニウムは飽和溶解度が低く、水熱合成中に少しずつ溶解することから、原料混合液のアルミニウムイオン濃度を水熱合成中に長く一定に保つことができ、粒子径の均一性が高くなると、本発明者は推察している。原料として用いる水酸化アルミニウムの結晶構造は特に限定されず、Gibbsite、Bayerite、非晶質のいずれも用いることができる。水酸化アルミニウムの粒子径は500μm以下が好ましく、より好ましくは100μm以下である。水酸化アルミニウムに含まれる不純物元素は特に限定されないが、不純物の濃度の合計が3質量以下であることが好ましく、より好ましくは0.1質量以下である。硝酸アルミニウムや硫酸アルミニウム等のアルミニウム含有の塩を用いる場合は、これらの塩は水溶性のため、特に粒子径は限定されないが、好ましくは3mm以下である。アルミニウム含有の塩に含まれる不純物は特に限定されないが、不純物の濃度の合計が1質量以下であることが好ましい。固体のアルミニウムアルコキシドを用いる場合は、粒子径は5mm以下であることが好ましい。アルミニウムアルコキシドに含まれる不純物は特に限定されないが、C、H、N、O以外の元素の不純物濃度の合計が1質量以下であることが好ましい。γアルミナを用いる場合は、粒子径は10μm以下であることが好ましく、より好ましくは2μm以下である。γアルミナに含まれる不純物は特に限定されないが、不純物の濃度の合計が5質量以下であることが好ましい。2構造規定剤本実施形態において構造規定剤とは、ゼオライトの細孔径や結晶構造を規定する有機分子を示す。原料混合液に含まれる構造規定剤の種類等によって、得られるゼオライトの構造等を制御することができる。構造規定剤としては、4級アルキルアミン臭化物、低級アルキル尿素、4級アルキルアミン水酸化物等が挙げられる。中でも、アンモニアや水酸化ナトリウム等、別途アルカリを添加することなく、容易に原料混合液のpHを12以上に調整できる観点から、4級アルキルアミン水酸化物が好ましい。4級アルキルアミン水酸化物として、テトラメチルアンモニウム水酸化物を用いる場合はFAU構造のゼオライト、テトラエチルアンモニウム水酸化物を用いる場合はMOR構造のゼオライト、テトラプロピルアンモニウム水酸化物を用いる場合はMFI構造のゼオライトを主に製造することができる。構造規定剤は水溶液として原料混合液に加えることが好ましい。構造規定剤水溶液中の構造規定剤濃度は3質量以上30質量以下が好ましく、6質量以上25質量以下がより好ましい。3原料混合液本実施形態における原料混合液は、シリカ源、又はシリカ源及びアルミナ源と、構造規定剤と、を含む。原料混合液は適度な流動性を有するのが好ましいが、固形分濃度が高すぎると流動性が確保できなくなる傾向にあるため、原料混合液中の固形分濃度は10質量以下であることが好ましい。一方、固形分濃度が低すぎると、結晶化時間が長くなりすぎる傾向にあるため、固形分濃度は3質量以上であることが好ましい。原料混合液の希釈には、水、アルコールを用いることが好ましいが、シリカ源にケイ素アルコキシドを用いる場合は、アルコキシド基の炭素数と同じアルコールを用いることが好ましく、オルトケイ酸テトラエチルを用いる場合はエタノールが好ましい。本実施形態の製造方法においては、ゼオライトの構造を形成させるために、シリカ源と構造規定剤のモル比T/SiO2を0.2≦T/SiO2に調整する。ここで、Tは構造規定剤のモル数を示す。上限については特に限定されないが、コストの観点でT/SiO2≦1とするのが好ましい。上述のようにSiO2/Al2O3比に好ましい範囲があるので、一般的には、構造規定剤とアルミナ源のモル比T/Al2O3についても好ましい範囲がある。しかしながら、T/Al2O3の好ましい範囲は、採用されるアルミナ源の種類や、原料混合液のpHによって多少変化するので、構造規定剤の量はシリカ基準で決定するのが好ましい。なお、本発明者の知見によると、水に対する構造規定剤の濃度は、原料混合液中の固形分濃度が10質量以下になるように設定すればよく、特定の濃度にすることは重要ではないと推察している。合成するゼオライトの好ましいSiO2/Al2O3比は、用途によって異なる。ゼオライトを接触分解触媒や水和触媒として用いる場合は、一般に、SiO2/Al2O3≧5以上に調整することが好ましく、SiO2/Al2O3≧10に調整することがより好ましい。ただし、原料や目的化合物によって、より好ましい値は異なる。得られるゼオライトを好ましいSiO2/Al2O3比にするには、1好ましいSiO2/Al2O3比よりも低いSiO2/Al2O3比を有するゼオライトを合成した後、スチーミングによって脱Al処理を行い、SiO2/Al2O3を調整するか、2原料混合液のSiO2/Al2O3比を好ましい範囲に設定する、こと等が挙げられる。しかしながら、触媒用途の場合、上記1脱Al処理によると、脱Alした場所は格子欠陥となり、反応の選択率を低下させることがあるため、上記2の方法により、初めから好ましいSiO2/Al2O3比のゼオライトが合成することが好ましい。ただし、本発明者の検討によると、上記2の方法の場合、原料混合液のSiO2/Al2O3比がそのまま維持されてゼオライトのSiO2/Al2O3比が決定されるとは限らないため、原料混合液中のアルミナ源の一部が結晶構造中に取り込まれないのを防ぐ観点から、原料混合液のSiO2/Al2O3比はSiO2/Al2O3≧5とするのが好ましい。原料混合液においてSiO2/Al2O3≧5とすることで、製造するゼオライトのSiO2/Al2O3比と、原料混合液のSiO2/Al2O3比を一致させることができる。アルミナ源がゼオライトの結晶構造中に取り込まれないで残った場合、取り込まれなかったAlのうち、水熱合成後に溶液を冷却した際に飽和溶解度を超えた量のAlは水酸化物や塩として析出してしまうことから、これらを取り除くための新たな精製工程が必要になる。従って、より高純度のゼオライトを得る観点からも、原料混合液においてSiO2/Al2O3≧5とするのは好ましい態様であり、より好ましくはSiO2/Al2O3≧10に調整する。本実施形態の製造方法においては、原料混合液のpHを12以上に調整することが好ましい。原料混合液のpHを12以上にする方法は特に限定されず、構造規定剤に水酸化物を用いた場合はその構造規定剤によってpH12以上にすることができる。構造安定剤によってpHが12以上にならない場合は、水酸化ナトリウムやアルミン酸ナトリウム、アンモニア等のアルカリを加えることによってpH12以上にすることができる。原料混合液のpHは、原料を全て混合した後、20°Cにおいて測定した値とする。ただし、原料混合液を20°CにしてからpHを測定することが必須という訳ではなく、異なる温度で測定した値を20°CのpHに換算可能であれば、20°CにおけるpHに換算した値が12以上である限り、本発明の範疇である。なお、水熱合成の進行に伴って、原料混合液のpHが変化する場合があるので、得られるゼオライトの粒子径を制御する観点から、原料混合液の調製後、水熱合成の前にpHを測定するのが好ましい。構造規定剤に4級アルキルアミン水酸化物を用い、アルミナ源に水酸化アルミニウム、アルミン酸ナトリウム、γアルミナ等を用いた場合は、好ましい構造規定剤水溶液濃度及び好ましい構造規定剤とシリカ源のモル比の範囲であれば、容易にpH12以上の原料混合液を調製できる。アルミナ源に硫酸アルミニウムや硝酸アルミニウムを用い、かつ、SiO2/Al2O3が低い組成の場合は、4級アルキルアミン水酸化物の濃度を好ましい範囲で増加させるか、NaOHやKOHを添加して原料混合液のpH12以上に調整する。構造規定剤に4級アルキルアミン臭化物や低級アルキル尿素を用いた場合は、NaOHやKOHを添加して原料混合液のpH12以上に調整する。4水熱合成本実施形態の製造方法においては、原料混合液を50°C以上200°C以下の温度で水熱合成することにより、ゼオライトを製造する。このときの原料の混合の順序は特に制限はないが、シリカ源及び/又はアルミナ源が水溶液及び含水物である場合、加水分解を避けるために最後に混合するのが好ましい。原料を全て投入した後、混合液を攪拌して十分に混合する。混合時の攪拌羽の回転速度と攪拌時間は特に制限はなく、原料が十分に混合すればよいが、回転速度は100~10000rpm、攪拌時間は1~20分が好ましく、それぞれ、1000~8000rpm、5~15分がより好ましい。原料の混合、攪拌時の温度は1~50°Cの範囲が好ましく、より好ましくは5~25°Cである。原料の混合が完了したら、原料を熟成する必要はなく、直ちに水熱合成することができる。水熱合成温度は50°C以上200°C以下であり、好ましくは75°C以上200°C以下である。水熱合成温度が50°C未満であると、ゼオライトが生成しない場合や非晶質シリカが生成してしまうことがあり、200°Cを超えると、粒子径が400nmより大きくなることがあり、粒子同士が結合してしまうこともある。水熱合成温度によっても合成するゼオライトの粒子径を制御できる。水熱合成温度と合成できるゼオライトの粒子径は比例し、水熱合成温度は低いほど粒子径の小さいゼオライトを合成することができる。水熱合成時間は3~200時間であることが好ましく、40~150時間であることがより好ましい。水熱合成時間が3時間未満の場合、未反応の原料が残存する場合があり、ゼオライトの収量が少なくなることや、得られるゼオライトのSiO2/Al2O3比が原料の仕込み量と異なってしまうことがある。また、200時間を超えて水熱合成してもゼオライトの収量や結晶性の向上はほとんど見られない。水熱合成中は特に混合液を攪拌しなくてもよいが、混合液の量が多い場合は、生成したゼオライトの沈降及び凝集を防ぐため、2000rpm以下で攪拌してもよい。5粒子径の制御水熱合成温度を一定にした場合、pHが高いほど粒子径は小さくなることから、pHの高さによって粒子径を制御することも可能である。例えば、シリカ源にオルト珪酸テトラエチル、構造規定剤に10質量テトラプロピルアンモニウム水酸化物水溶液、アルミナ源に水酸化アルミニウムと硫酸アルミニウムを混合して用い、SiO2/Al2O3=150、T/SiO2=0.24の原料混合液を温度100°Cで水熱合成する場合、pH12.04で合成すると平均粒子径210nm~230nm、pH12.60で合成すると平均粒子径160nm~180nmのゼオライトを製造できる。pHを一定にすると、水熱合成温度が高いほど粒子径は大きくなることから、水熱合成温度によって粒子径を制御することも可能である。例えば、シリカ源にオルト珪酸テトラエチル、構造規定剤に10質量テトラプロピルアンモニウム水酸化物水溶液、アルミナ源に水酸化アルミニウムを用い、SiO2/Al2O3=150、T/SiO2=0.24、pH12.60の原料混合液を用いて合成する場合、100°Cで水熱合成する場合は平均粒子径160nm~180nm、140°Cで合成すると平均粒子径265nm~295nmのゼオライトを製造できる。本実施形態におけるゼオライトの平均粒子径は、好ましくは100nm~400nmである。ゼオライトの平均粒子径が上記範囲であると、触媒、吸着剤、イオン交換剤、光学材料、分離膜、フィラー等としてより好適に利用することができる。用途によって、より好ましい平均粒子径が存在しうるが、上述のように水熱合成の温度やpHを適切に設定することで、所望の粒子径のゼオライトを製造しうる。また、本実施形態におけるゼオライトは、平均粒子径の±10以内の範囲に粒子の80以上が分布していることが好ましい。ゼオライトが、触媒、吸着剤、イオン交換剤、光学材料、分離膜、フィラー等の用途に応じた好ましい平均粒子径を有し、更に、ゼオライトの粒子径が上記分布条件を満たす場合、各用途において高い性能を示す。例えば、ゼオライトを触媒として用いた場合、粒子径が均一に近いと反応ガスとの接触効率が粒子毎に均一になり易く、反応物質の選択率が高くなる傾向にある。6精製水熱合成後はフィルターによるろ過、又は遠心分離により、合成液とゼオライトを分離、回収する。構造規定剤を除去する必要がある場合は、ゼオライトを温風乾燥した後、500°C以上、5時間以上焼成して構造規定剤を焼き飛ばすのが好ましい。7ゼオライトゼオライトの結晶構造は、原料混合液に含まれる構造規定剤の種類等によって制御することができる。構造規定剤として4級アルキルアミン水酸化物を用いた場合、テトラメチルアンモニウム水酸化物を用いた場合はFAU構造のゼオライト、テトラエチルアンモニウム水酸化物を用いた場合はMOR構造のゼオライト、テトラプロピルアンモニウム水酸化物を用いた場合はMFI構造のゼオライトを主に製造できる。ゼオライトの結晶構造の解析には、X線回折装置XRDを用いて行い、例えば、リガク社製の粉末X線回折装置RINT2500型商品名を用いることができる。解析の条件は、X線源Cu管球40kV、200mA、測定範囲5~90°0.02°/step、測定速度0.2°/分、スリット幅散乱、発散、受光1°、1°、0.15mmとする。試料をメノウ乳鉢で粉砕した後、粉末用無反射試料板上に均一に固定し、測定を行う。ゼオライトの粒子径は走査型電子顕微鏡SEMにより100個以上の粒子を撮影し、それらの粒子径を測定して求めることができる。電子顕微鏡観察用の試料は、ゼオライトをアルコール等の適当な溶媒に分散し、超音波洗浄を5分以上行った後、試料台に滴下してサンプリングする。チャージアップを低減し明瞭にゼオライトの形状が観察できるようにするため、厚さ5nm以下でOs等を試料表面にコーティングするのが好ましい。粒子径の測定は、上記の方法で撮影したSEM像において、その粒子の外形が明瞭に撮影されている粒子を選び、その粒子の最も長い径を測定する。粒子径は100個以上測定し、その全ての測定値の合計値を測定個数で割ったものを粒子径の平均値とする。本実施形態の製造方法により得られたゼオライトは、好ましくは結晶シリカ又は結晶性アルミノ珪酸塩からなり、触媒、吸着剤、イオン交換剤、光学材料、分離膜、フィラー等として好適に利用することができる。これらの用途に利用する場合、粒子径が微小な方が好ましく、かつ、粒子径が均一な方が好ましい。次に、実施例及び比較例を挙げて本実施の形態をより具体的に説明するが、本実施の形態はその要旨を超えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。以下の実施例及び比較例においては、各物性の測定は以下のとおりに行った。1pH測定原料混合液のpHは、原料を全て混合した後、20°Cにおいて測定した。pH測定器としては、METTLERTOLED社製のpHメーターS20商品名を用いた。2平均粒子径ゼオライトの粒子径は走査型電子顕微鏡SEMにより100個以上の粒子を撮影し、それらの粒子径を測定して求めた。走査型電子顕微鏡像の撮影には、日立ハイテクノロジー社製の電解放出型走査型電子顕微鏡FE-SEMSU-70商品名を用いた。電子顕微鏡観察用の試料は、ゼオライトをアルコール等の適当な溶媒に分散し、超音波洗浄を5分以上行った後、試料台に滴下してサンプリングした。チャージアップを低減し明瞭にゼオライトの形状が観察できるようにするため、厚さ5nm以下でOs等を試料表面にコーティングした。粒子径の測定は、上記の方法で撮影したSEM像において、その粒子の外形が明瞭に撮影されている粒子を選び、その粒子の最も長い径を測定した。粒子径は100個以上測定し、その全ての測定値の合計値を測定個数で割ったものを粒子径の平均値とした。3XRDゼオライトの結晶構造の解析には、リガク社製の粉末X線回折装置RINT2500型商品名を用いた。解析の条件は、X線源Cu管球40kV、200mA、測定範囲5~90°0.02°/step、測定速度0.2°/分、スリット幅散乱、発散、受光1°、1°、0.15mmとした。試料をメノウ乳鉢で粉砕した後、粉末用無反射試料板上に均一に固定し、測定を行った。[実施例1]内容積300ccのビーカーAにオルトケイ酸テトラエチルを43.3g、エタノールを92.7g入れ、内容積300ccのビーカーBに10質量テトラプロピルアンモニウムヒドロキシド水溶液を97g、水酸化アルミニウムを0.205g入れた。これらの混合液を内容積500ccのホモジナイザーに入れ、5000rpmで15分間攪拌混合した。この時の組成比は、シリカとアルミナの比SiO2/Al2O3=150、構造規定剤とシリカのモル比T/SiO2=0.24、pHは12.60であった。混合液を内容積1Lのオートクレーブに入れ、攪拌することなく、100°Cで144時間水熱合成した。合成したゼオライトは日立ハイテクノロジー社製の電解放出型走査型電子顕微鏡FE-SEMSU-70商品名により観察した。得られたSEM像を図1に示す。平均粒子径を測定した結果、平均粒子径は175nmであった。また、粒子径が平均粒子径の±10の範囲内にあるゼオライト粒子の個数は91であった。また、原料の仕込み量に対するゼオライトの収率は98質量であった。合成したゼオライトのXRDを測定した結果、結晶構造はMFI型であった。[実施例2]実施例1と同様に原料の混合液を調製し、130°Cで144時間水熱合成した。合成したゼオライトのSEM像を図2に示す。平均粒子径を測定した結果、252nmであった。また、粒子径が平均粒子径の±10の範囲内にあるゼオライト粒子の個数は97であった。同様に、水熱合成温度を80°C、90°C、100°C、110°C、120°C、140°C、150°Cとしてゼオライトを合成し、平均粒子径を測定した結果をプロットしたグラフを図3に示す。また、原料の仕込み量に対するゼオライトの収率はいずれも98質量であった。[実施例3]内容積300ccのビーカーAにオルトケイ酸テトラエチルを43.3g、エタノールを92.7g入れ、内容積300ccのビーカーBに10質量テトラプロピルアンモニウムヒドロキシド水溶液を97g、硫酸アルミニウムを0.829g入れた。これらの混合液を内容積500ccのホモジナイザーに入れ、5000rpmで15分間攪拌混合した。この時の組成比は、シリカとアルミナの比SiO2/Al2O3=150、構造規定剤とシリカのモル比T/SiO2=0.24、pHは12.04であった。混合液を内容積1Lのオートクレーブに入れ、攪拌することなく、130°Cで144時間水熱合成した。合成したゼオライトのSEM像を図4に示す。平均粒子径を測定した結果、平均粒子径は219nmであった。また、粒子径が平均粒子径の±10の範囲内にあるゼオライト粒子の個数は92であった。また、原料の仕込み量に対するゼオライトの収率は98質量であった。[実施例4]内容積300ccのビーカーAにオルトケイ酸テトラエチルを43.3g、エタノールを92.7g入れ、内容積300ccのビーカーBに10質量テトラプロピルアンモニウムヒドロキシド水溶液97gを入れた。アルミナ源は水酸化アルミニウム及び硫酸アルミニウムをシリカとアルミナの比SiO2/Al2O3=150となるように比率を変えて、混合した。これらの混合液を内容積500ccのホモジナイザーに入れ、5000rpmで15分間攪拌混合した。この時の組成比は、構造規定剤とシリカのモル比T/SiO2=0.24であった。混合液のpHを測定した後、混合液を内容積1Lのオートクレーブに入れ、攪拌することなく、100°Cで144時間水熱合成した。水熱合成したゼオライトの平均粒子径と水熱合成前の混合液のpHの値の相関を図5に示す。[実施例5]内容積300ccのビーカーAにオルトケイ酸テトラエチルを43.3g、エタノールを92.7g入れ、内容積300ccのビーカーBに10質量テトラプロピルアンモニウムヒドロキシド水溶液を97g、水酸化アルミニウムを3.86g入れた。これらの混合液を内容積500ccのホモジナイザーに入れ、5000rpmで15分間攪拌混合した。この時の組成比は、シリカとアルミナの比SiO2/Al2O3=8、構造規定剤とシリカのモル比T/SiO2=0.24、pHは12.58であった。混合液を内容積1Lのオートクレーブに入れ、攪拌することなく、100°Cで144時間水熱合成した。平均粒子径を測定した結果、平均粒子径は179nmであった。また、粒子径が平均粒子径の±10の範囲内にあるゼオライト粒子の個数は90であった。また、原料の仕込み量に対するゼオライトの収率は94質量であった。[実施例6]内容積300ccのビーカーAにオルトケイ酸テトラエチルを43.3g、エタノールを92.7g入れ、内容積300ccのビーカーBに10質量テトラプロピルアンモニウムヒドロキシド水溶液を97g入れた。これらの混合液を内容積500ccのホモジナイザーに入れ、5000rpmで15分間攪拌混合した。この時の組成比は、シリカとアルミナの比SiO2/Al2O3=∞、構造規定剤とシリカのモル比T/SiO2=0.24、pHは12.58であった。混合液を内容積1Lのオートクレーブに入れ、攪拌することなく、100°Cで144時間水熱合成した。平均粒子径を測定した結果、平均粒子径は158nmであった。また、粒子径が平均粒子径の±10の範囲内にあるゼオライト粒子の個数は92であった。また、原料の仕込み量に対するゼオライトの収率は96質量であった。[実施例7]内容積300ccのビーカーAにオルトケイ酸テトラエチルを43.3g、エタノールを92.7g入れ、内容積300ccのビーカーBに10質量テトラプロピルアンモニウムヒドロキシド水溶液を400g、硫酸アルミニウムを1.24g入れた。これらの混合液を内容積500ccのホモジナイザーに入れ、5000rpmで15分間攪拌混合した。この時の組成比は、シリカとアルミナの比SiO2/Al2O3=150、構造規定剤とシリカのモル比T/SiO2=1.0、pHは12.97であった。混合液のpHを測定した後、混合液を内容積1Lのオートクレーブに入れ、攪拌することなく、100°Cで144時間水熱合成した。平均粒子径を測定した結果、平均粒子径は160nmであった。また、粒子径が平均粒子径の±10の範囲内にあるゼオライト粒子の個数は94であった。また、原料の仕込み量に対するゼオライトの収率は91質量であった。[実施例8]内容積300ccのビーカーAにオルトケイ酸テトラエチルを43.3g、エタノールを92.7g入れ、内容積300ccのビーカーBに10質量テトラメチルアンモニウムヒドロキシド水溶液を110.3g、水酸化アルミニウムを0.205g入れた。これらの混合液を内容積500ccのホモジナイザーに入れ、5000rpmで15分間攪拌混合した。この時の組成比は、シリカとアルミナの比SiO2/Al2O3=150、構造規定剤とシリカのモル比T/SiO2=0.5、pHは12.76であった。混合液を内容積1Lのオートクレーブに入れ、攪拌することなく、100°Cで144時間水熱合成した。平均粒子径を測定した結果、平均粒子径は162nmであった。また、粒子径が平均粒子径の±10の範囲内にあるゼオライト粒子の個数は92であった。また、原料の仕込み量に対するゼオライトの収率は98質量であった。合成したゼオライトのXRDを測定した結果、結晶構造はFAU型であった。[実施例9]内容積300ccのビーカーAにオルトケイ酸テトラエチルを43.3g、エタノールを92.7g入れ、内容積300ccのビーカーBに10質量テトラエチルアンモニウムヒドロキシド水溶液を149.5g、水酸化アルミニウムを0.205g入れた。これらの混合液を内容積500ccのホモジナイザーに入れ、5000rpmで15分間攪拌混合した。この時の組成比は、シリカとアルミナの比SiO2/Al2O3=150、構造規定剤とシリカのモル比T/SiO2=0.5、pHは12.77であった。混合液を内容積1Lのオートクレーブに入れ、攪拌することなく、100°Cで144時間水熱合成した。平均粒子径を測定した結果、平均粒子径は168nmであった。また、粒子径が平均粒子径の±10の範囲内にあるゼオライト粒子の個数は91であった。また、原料の仕込み量に対するゼオライトの収率は97質量であった。合成したゼオライトのXRDを測定した結果、結晶構造はMOR型であった。[実施例10]内容積300ccのビーカーAにオルトケイ酸テトラエチルを43.3g、エタノールを92.7g入れ、内容積300ccのビーカーBにイオン交換水8を4.06g、テトラエチルアンモニウムブロミドを12.62g、アルミン酸ナトリウムを0.3305g、水酸化ナトリウムを2.1g入れた。ビーカーBの混合液を内容積500ccのホモジナイザーに入れ、5000rpmで15分間攪拌混合した。さらにビーカーAの混合液を加え、5000rpmで3分間攪拌混合した。この時の組成比は、シリカとアルミナの比SiO2/Al2O3=94、構造規定剤とシリカのモル比T/SiO2=0.24、pHは12.01であった。混合液を内容積1Lのオートクレーブに入れ、攪拌することなく、100°Cで144時間水熱合成した。平均粒子径を測定した結果、平均粒子径は192nmであった。また、粒子径が平均粒子径の±10の範囲内にあるゼオライト粒子の個数は81であった。また、原料の仕込み量に対するゼオライトの収率は89質量であった。合成したゼオライトのXRDを測定した結果、結晶構造はMFI型であった。[実施例11]内容積300ccのビーカーAにオルトケイ酸テトラエチルを43.3g、エタノールを92.7g入れ、内容積300ccのビーカーBに10質量テトラプロピルアンモニウムヒドロキシド水溶液を97g、硫酸アルミニウムを0.829g入れた。これらの混合液を内容積500ccのホモジナイザーに入れ、5000rpmで15分間攪拌混合した。この時の組成比は、シリカとアルミナの比SiO2/Al2O3=150、構造規定剤とシリカのモル比T/SiO2=0.24、pHは12.04であった。混合液を内容積1Lのオートクレーブに入れ、攪拌することなく、60°Cで200時間水熱合成した。平均粒子径を測定した結果、平均粒子径は101nmであった。また、粒子径が平均粒子径の±10の範囲内にあるゼオライト粒子の個数は88であった。また、原料の仕込み量に対するゼオライトの収率は82質量であった。[実施例12]内容積300ccのビーカーAにオルトケイ酸テトラエチルを43.3g、エタノールを45.0g入れ、内容積300ccのビーカーBに10質量テトラプロピルアンモニウムヒドロキシド水溶液を162g、水酸化アルミニウムを0.205g入れた。これらの混合液を内容積500ccのホモジナイザーに入れ、5000rpmで15分間攪拌混合した。この時の組成比は、シリカとアルミナの比SiO2/Al2O3=150、構造規定剤とシリカのモル比T/SiO2=0.40、pHは12.69であった。混合液を内容積1Lのオートクレーブに入れ、攪拌することなく、200°Cで60時間水熱合成した。平均粒子径を測定した結果、平均粒子径は397nmであった。また、粒子径が平均粒子径の±10の範囲内にあるゼオライト粒子の個数は90であった。また、原料の仕込み量に対するゼオライトの収率は98質量であった。[比較例1]内容積300ccのビーカーAにオルトケイ酸テトラエチルを43.3g、エタノールを92.7g入れ、内容積300ccのビーカーBに10質量テトラプロピルアンモニウムヒドロキシド水溶液を97g、硫酸アルミニウムを1.33g入れた。これらの混合液を内容積500ccのホモジナイザーに入れ、5000rpmで15分間攪拌混合した。この時の組成比は、シリカとアルミナの比SiO2/Al2O3=94、構造規定剤とシリカのモル比T/SiO2=0.24、20°CにおけるpHは11.85であった。混合液を内容積1Lのオートクレーブに入れ、攪拌することなく、130°Cで144時間水熱合成した。合成したゼオライトのSEM像を図6に示す。平均粒子径を測定した結果、平均粒子径は650nmであった。また、粒子径が平均粒子径の±10の範囲内にあるゼオライト粒子の個数は64であった。さらに、粒子同士の凝集も多数見られた。[比較例2]比較例1と同様に原料の混合液を調製し、100°Cで144時間水熱合成した。合成した合成したゼオライトのSEM像を図7に示す。平均粒子径を測定した結果、平均粒子径は503nmであった。また、粒子径が平均粒子径の±10の範囲内にあるゼオライト粒子の個数は43であった。[比較例3]内容積100ccのビーカーAにオルトケイ酸テトラエチルを15g入れ、内容積100ccのビーカーBに10質量テトラプロピルアンモニウムヒドロキシド水溶液を35g、イオン交換水を50cc入れた。これらの混合液を内容積300ccのホモジナイザーに入れ、室温で24時間攪拌混合した。この混合液の20°CにおけるpHは11.18であった。この混合液80ccを50°Cで1時間攪拌した後、内容積1Lのオートクレーブに入れ、攪拌しながら、100°C及び120°Cで47時間水熱合成した。合成したゼオライトの平均粒子径を測定した結果、平均粒子径は1200nm及び1400nmであった。[比較例4]実施例1と同様に原料の混合液を調製し、40°Cで144時間水熱合成した。得られた固体は非晶質シリカと水酸化アルミニウムが再結晶化したものであり、ゼオライトは得られなかった。[比較例5]実施例1と同様に原料の混合液を調製し、210°Cで144時間水熱合成した。ゼオライトの平均粒子径を測定した結果、445nmであった。また、粒子径が平均粒子径の±10の範囲内にあるゼオライト粒子の個数は92であった。また、原料の仕込み量に対するゼオライトの収率は98質量であった。[比較例6]内容積300ccのビーカーAにオルトケイ酸テトラエチルを43.3g、エタノールを92.7g入れ、内容積300ccのビーカーBに10質量テトラプロピルアンモニウムヒドロキシド水溶液を50.84g、硫酸アルミニウムを1.33g、イオン交換水を42.3g、水酸化ナトリウムを1.0g入れた。これらの混合液を内容積500ccのホモジナイザーに入れ、5000rpmで15分間攪拌混合した。この時の組成比は、シリカとアルミナの比SiO2/Al2O3=94、構造規定剤とシリカのモル比T/SiO2=0.13、pHは12.24であった。混合液を内容積1Lのオートクレーブに入れ、攪拌することなく、130°Cで144時間水熱合成した。合成したゼオライトのSEM像を図8に示す。平均粒子径を測定した結果、平均粒子径は2064nmであった。また、粒子径が平均粒子径の±10の範囲内にあるゼオライト粒子の個数は75であった。また、原料の仕込み量に対するゼオライトの収率は98質量であった。