低級酸化珪素粉末の表面に導電性炭素皮膜を有し、この酸化珪素粉末の粒度分布において、1μm≦D50≦20μmであり、D50とD10の関係が1.4≦D50/D10≦2.4を満足することを特徴とするリチウムイオン二次電池負極材用粉末。前記導電性炭素皮膜の厚さが、1.5nm以上、7.5nm以下であることを特徴とする請求項1に記載のリチウムイオン二次電池負極材用粉末。BET法で測定した比表面積が、0.3m2/g以上、7.0m2/g以下であることを特徴とする請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池負極材用粉末。前記導電性炭素皮膜の占める割合が、0.5質量以上、10質量以下であることを特徴とする請求項1~3のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池負極材用粉末。TPD-MSで測定したタール成分の合計含有率が、1質量ppm以上、4000質量ppm以下であることを特徴とする請求項1~4のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池負極材用粉末。CuKα線を用いたX線回折装置で測定した場合に、2θ=10°~30°に現れるSiOxに由来するハローの最大値P1と、2θ=28.4±0.3°に現れるSi111の最強線ピークの値P2の関係が、P2/P1<0.01を満足することを特徴とする請求項1~5のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池負極材用粉末。請求項1~6のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池負極材用粉末を用いたリチウムイオン二次電池負極。請求項1~6のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池負極材用粉末を用いたキャパシタ負極。請求項7に記載のリチウムイオン二次電池負極を用いたリチウムイオン二次電池。請求項8に記載のキャパシタ負極を用いたキャパシタ。特許文献1で提案された方法によれば、導電性珪素複合体に均一な炭素皮膜が形成され、十分な電気伝導性を付与することができる。しかし、本発明者らの検討によると、特許文献1の導電性珪素複合体を用いたリチウムイオン二次電池は、珪素の微結晶が分散した二酸化珪素を負極材として用いるため、充放電時におけるリチウムイオンの吸蔵、放出時の膨張、収縮が大きくなり、充放電を繰り返すと、ある時点で容量が突然低下する等の課題があった。また、放電容量およびサイクル特性が十分ではなかった。この課題を解決するために、本発明者らは、特にリチウムイオン二次電池の高容量化を図れる負極材用粉末負極活物質であると考えられる酸化珪素について種々検討を行った。その結果、初期効率リチウムイオン二次電池の製造後、最初の充放電時初回充放電時の、放電容量の充電容量に対する比の値の低下は、下記1式に示すLi4SiO4の生成によるものと考えるに至った。1式の右辺第1項のLi22Si5が可逆容量、第2項のLi4SiO4が不可逆容量を担う成分である。Li4SiO4はリチウムイオンを放出することができない。SiOx44-x/10Li44-x/10e-→4-x/20Li22Si5x/4Li4SiO4...1本発明者らの検討によると、酸化珪素SiOxを負極材用粉末とし、x=1である場合のリチウムイオン二次電池の理論上の特性は、可逆容量が2007mAh/gであり、初期効率は76であることがわかった。これまでの酸化珪素を負極材用粉末として用いたリチウムイオン二次電池では可逆容量の大きいものであっても1500mAh/g程度であったため、酸化珪素を負極材用粉末として用いたリチウムイオン二次電池の可逆容量には未だに改善の余地があることがわかった。本発明者らがさらに検討を進めたところ、特許文献1に記載の条件で酸化珪素粉末の表面に炭素皮膜を形成した負極材用粉末を、バインダーや導電助剤と混合してスラリーにする時に、微細な気泡が生成することを発見した。スラリーに気泡が含まれると、バインダーと電極基板との接触面積が減少するため、負極前記図1の作用極2cと、銅板からなる電極基板同、作用極集電体2bとの密着性が弱くなり、初期放電容量が少なくなる。本発明は、この課題に鑑みてなされたものであり、放電容量が大きく、かつサイクル特性が良好であり、実用レベルでの使用に耐え得るリチウムイオン二次電池の負極材用粉末、この負極材用粉末を用いたリチウムイオン二次電池負極およびキャパシタ負極、ならびにリチウムイオン二次電池およびキャパシタを提供することを目的とする。上記の課題を解決するために、本発明者らは、スラリー作製時の気泡の生成を抑制する方法について検討した。発明者らは、SiOx粉末の中でも微粉が気泡を生成させやすい原因であると推定した。そして、沈降分離によって微粉を除去し、粒度分布の広がりを抑制したSiOx粉末を使用したところ、微粉を除去しないものと比較してスラリーの生成時の気泡が少ないことを知見した。また、微粉を除去したSiOx粉末を使用したスラリーは、微粉を除去しないものと比較して密度が高く、このスラリーを負極材に使用したリチウムイオン二次電池は初期放電容量が高いことを知見した。これらは、スラリー内部の気泡が減少したことに起因すると考えられる。さらに検討したところ、SiOx粉末の粒度分布におけるD50とD10の関係について1.4≦D50/D10≦2.4を満足させることにより、リチウムイオン二次電池の初期放電容量が優れた値となることを知見した。本発明は、以上の知見に基づいてなされたものであり、その要旨は、下記1~6のリチウムイオン二次電池負極材用粉末、下記7のリチウムイオン二次電池負極および下記8のキャパシタ負極、ならびに下記9のリチウムイオン二次電池および下記10のキャパシタにある。1低級酸化珪素粉末の表面に導電性炭素皮膜を有し、この酸化珪素粉末の粒度分布において、1μm≦D50≦20μmであり、D50とD10の関係が1.4≦D50/D10≦2.4を満足することを特徴とするリチウムイオン二次電池負極材用粉末。2前記導電性炭素皮膜の厚さが、1.5nm以上、7.5nm以下であることを特徴とする前記1のリチウムイオン二次電池負極材用粉末。3BET法で測定した比表面積が、0.3m2/g以上、7.0m2/g以下であることを特徴とする前記1または2のリチウムイオン二次電池負極材用粉末。4前記導電性炭素皮膜の占める割合が、0.5質量以上、10質量以下であることを特徴とする前記1~3のいずれかのリチウムイオン二次電池負極材用粉末。5TPD-MSで測定したタール成分の合計含有率が、1質量ppm以上、4000質量ppm以下であることを特徴とする前記1~4のいずれかのリチウムイオン二次電池負極材用粉末。6CuKα線を用いたXRDで測定した場合に、2θ=10°~30°に現れるSiOxに由来するハローの最大値P1と、2θ=28.4±0.3°に現れるSi111の最強線ピークの値P2の関係が、P2/P1<0.01を満足することを特徴とする前記1~5のいずれかのリチウムイオン二次電池負極材用粉末。7前記1~6のいずれかのリチウムイオン二次電池負極材用粉末を用いたリチウムイオン二次電池負極。8前記1~6のいずれかのリチウムイオン二次電池負極材用粉末を用いたキャパシタ負極。9前記7のリチウムイオン二次電池負極を用いたリチウムイオン二次電池。10前記8のキャパシタ負極を用いたキャパシタ。本発明において、低級酸化珪素粉末とは、xが0.4≦x≦1.2を満足するSiOxの粉末である。SiOxのx、D50、D10、導電性炭素皮膜の厚さ、比表面積、負極材用粉末において導電性炭素皮膜の占める割合、およびタール成分含有率の、それぞれの測定方法については後述する。低級酸化珪素粉末について表面に導電性炭素皮膜を有するとは、後述するように、X線光電子分光分析装置を用いて表面分析を行った結果、SiとCのモル比の値Si/Cが0.1以下であることをいう。本発明のリチウムイオン二次電池負極材用粉末、ならびにリチウムイオン二次電池負極またはキャパシタ負極を用いることにより、放電容量が大きく、かつサイクル特性が良好であり、実用レベルでの使用に耐え得るリチウムイオン二次電池またはキャパシタを得ることができる。また、本発明のリチウムイオン二次電池およびキャパシタは、放電容量が大きく、かつサイクル特性が良好である。1.本発明のリチウムイオン二次電池負極材用粉末本発明のリチウムイオン二次電池負極材用粉末は、低級酸化珪素粉末の表面に導電性炭素皮膜を有し、この酸化珪素粉末の粒度分布において、1μm≦D50≦20μmであり、D50とD10の関係が1.4≦D50/D10≦2.4を満足することを特徴とする。低級酸化珪素粉末とは、上述のように、xが0.4≦x≦1.2を満足するSiOxの粉末である。xをこの範囲とする理由は、xの値が0.4を下回ると、本発明の負極材用粉末を用いたリチウムイオン二次電池およびキャパシタの充放電サイクルに伴う劣化が激しく、1.2を超えると電池の容量が小さくなるからである。また、xは、0.8≦x≦1.05を満足するのが好ましい。絶縁体である低級酸化珪素粉末に導電性炭素皮膜を形成することで、この低級酸化珪素粉末を負極材用粉末として用いたリチウムイオン二次電池の放電容量を改善することができる。導電性炭素皮膜の厚さは、1.5nm以上、7.5nm以下とするのが好ましい。導電性炭素皮膜が1.5nm未満では電気伝導性が不足する可能性があり、7.5nmを超えて厚いと低級酸化珪素粉末の表面から剥離しやすく、いずれの場合とも、リチウムイオン二次電池の放電容量が不十分となるおそれがあるからである。導電性被膜の厚さは、2.0nm以上、5.0nm以下とするのがより好ましい。本発明のリチウムイオン二次電池負極材用粉末は、粒度分布において、1μm≦D50≦20μmである。Dn0<n≦100とは、粒径が小さい方からの積算頻度がnに達する時の粒径である。D50<1μmでは、スラリーの作製時に気泡が発生しやすくなるため、電極基板と負極との密着性が弱くなる。一方、20μm<D50では、負極表面の粗さが大きくなり、この場合も電極基板と負極との密着性が弱くなる。D50は、3μm≦D50≦12μmを満足するのが好ましい。また、本発明のリチウムイオン二次電池負極材用粉末は、粒度分布におけるD50とD10の関係が、1.4≦D50/D10≦2.4を満足する。1.4≦D50/D10≦2.4とは、粒度分布が適度にシャープであることを表す。D50/D10<1.4では、粒度分布が過度にシャープであり、負極材用粉末をバインダーや導電助剤と混合して作製したスラリーの嵩密度が高くなり、この場合もスラリーに気泡が含まれる場合と同様に、塗布した作用極集電体から剥離しやすいため、リチウムイオン二次電池の放電容量が低下する。また、D50/D10>2.4では、粒度分布がブロードであり、スラリーの作製時に気泡の生成量が多く、均一に混合することが困難であり、電極として使用した場合にリチウムイオン二次電池の放電容量が低下する。D50とD10の関係は、1.6≦D50/D10≦2.1を満足するのが好ましい。本発明のリチウムイオン二次電池負極材用粉末は、BET法で測定した比表面積を、0.3m2/g以上、7.0m2/g以下とするのが好ましい。負極材用粉末の比表面積が小さいと、初回充放電時の電極表面におけるSEI膜SolidElectrolyteInterface、不可逆容量成分の生成を抑制することができる。しかし、粒径が約10μmの粉末の場合、比表面積が0.3m2/gよりも小さい粉末の製造は、経済的な観点から工業化が困難である。また、比表面積が7.0m2/gよりも大きいと、表面積が相当広くなるため、粒子表面に形成されるSEI膜の比率が大きくなり、リチウムイオン二次電池の容量が小さくなるおそれがある。BET法で測定した比表面積は、0.5m2/g以上、6.0m2/g以下とするのがより好ましい。リチウムイオン二次電池負極材用粉末は、導電性炭素皮膜の占める割合以下、炭素皮膜率というを、0.5質量以上、10質量以下とするのが好ましい。これは、以下の理由による。炭素皮膜も、低級酸化珪素と同様にリチウムイオン二次電池の充放電容量に寄与するものの、その単位質量あたりの充放電容量は低級酸化珪素に比較して小さい。そのため、リチウムイオン二次電池負極材用粉末の炭素皮膜率は10質量以下であることが、リチウムイオン二次電池の充放電容量を確保する観点から好ましい。一方、炭素皮膜率が0.5質量よりも小さいと、導電性炭素皮膜による導電性付与の効果が得られず、この負極材用粉末を用いたリチウムイオン二次電池が電池として作用しにくい。炭素皮膜率は、0.5質量以上、2.5質量以下とするのがより好ましい。本発明のリチウムイオン二次電池負極材用粉末は、タール成分の合計含有率を、1質量ppm以上、4000質量ppm以下とするのが好ましい。タール成分は、後述するように、導電性炭素皮膜を形成する際に生成する。タール成分の合計含有率が4000質量ppmよりも多いと、リチウムイオン二次電池の充放電に伴う負極の膨張、収縮への耐性が乏しく、サイクル特性に劣る。一方、4000質量ppm以下であると、初期効率およびサイクル特性が良好なリチウムイオン二次電池を得ることができ、特にサイクル特性が良好となる。1500質量ppm以下ではさらに初期効率およびサイクル特性が良好となる。また、タール成分の合計含有率を1質量ppm以下とするのには、リチウムイオン二次電池負極材用粉末の真空処理の時間が長くなり、製造コストがかかる。タール成分の合計含有率は、40質量ppm以上、1500質量ppm以下とするのがより好ましい。リチウムイオン二次電池負極材用粉末は、CuKα線を用いたXRDで測定した場合に、10°≦2θ≦30°に現れるSiOxに由来するハローの最大値P1と、2θ=28.4±0.3°に現れるSi111の最強線ピークの値P2が、P2/P1<0.01を満足すること、すなわちアモルファスであることが好ましい。これは、負極材用粉末中の低級酸化珪素粉末が、結晶性を有する場合と比較して、アモルファスである場合にはリチウムイオンの侵入による膨張が緩和されやすく、リチウムイオン二次電池のサイクル特性に優れるからである。2.分析方法2-1.SiOxのxの算出方法SiOxのxは、リチウムイオン二次電池負極材用粉末中のO含有率とSi含有率のモル比O/Siであり、例えば下記測定方法で測定したO含有率およびSi含有率を用いて算出することができる。2-2.O含有率の測定方法リチウムイオン二次電池負極材用粉末中のO含有率は、酸素濃度分析装置Leco社製、TC436を用いて、試料10mgを不活性ガス融解赤外線吸収法によって分析することで定量評価した試料中のO含有量から算出する。2-3.Si含有率の測定方法リチウムイオン二次電池負極材用粉末中のSi含有率は、試料に硝酸およびフッ酸を加えて試料を溶解させ、得られた溶液をICP発光分光分析装置株式会社島津製作所製で分析することによって定量評価下試料中のSi含有量から算出する。2-4.導電性炭素皮膜の形成状態の評価方法本発明のリチウムイオン二次電池負極材用粉末において、低級酸化珪素粉末の表面に導電性炭素皮膜を有するとは、AlKα線1486.6eVを用いたX線光電子分光分析装置XPSで、導電性炭素皮膜の形成処理を施した低級酸化珪素粉末の表面分析を行った場合に、SiとCとのモル比の値Si/Cが0.1以下であることをいう。XPSの測定条件は表1に示す通りとする。リチウムイオン二次電池負極材用粉末に十分に電気伝導性を付与するには、Si/Cは、0.05以下が好ましく、0.02以下がさらに好ましい。Si/Cが0.02以下とは、低級酸化珪素粉末の表面のほとんどがCに覆われており、Siがほとんど露出していない状態である。2-5.粒度分布におけるD50およびD10の測定方法D50およびD10は、レーザー回折式粒度分布測定装置を使用して測定することができる。測定条件は表2に示す条件とし、2gの試料を装置に入れて、分散剤として2g/Lのヘキサメタリン酸ナトリウムを添加する。測定範囲は0.02μmから2000μmまでとし、重量分布を測定する。D10は、粒径が小さい方からの積算頻度が10に達する時の粒径であり、D50は、粒径が小さい方からの積算頻度が10に達する時の粒径である。2-6.導電性炭素皮膜の厚さの測定方法導電性炭素皮膜の厚さは、厚さが均一である場合の値を、後述するBET法によって測定した低級酸化珪素粉末の比表面積と炭素被膜率から算出することができる。組成や黒鉛化度によって多少異なるが、低級酸化珪素および炭素の密度はともに約2.2g/cm3である。これらの密度が等しいとすると、導電性炭素皮膜の厚さがナノメートルのオーダーと小さい場合には、皮膜の厚さA[nm]は、比表面積B[m2/g]および炭素被覆率C[wt]から、下記1式を用いて算出することができる。A=4.55×C÷B...12-7.導電性炭素皮膜を形成した低級酸化珪素粉末の比表面積の測定方法導電性炭素皮膜を形成した低級酸化珪素粉末の比表面積は、以下のBET法によって測定することができる。試料0.5gをガラスセルに入れて、200°Cで約5時間、減圧乾燥する。そして、この試料について測定した液体窒素温度-196°Cにおける窒素ガス吸着等温線から比表面積を算出する。測定条件は表3に示す通りとする。2-8.炭素皮膜率の測定方法炭素皮膜率は、リチウムイオン二次電池負極材用粉末の質量と、炭素濃度分析装置Leco社製、CS400を用いて酸素気流燃焼-赤外線吸収法によってCO2ガスを分析することで定量評価した炭素量の結果から算出する。ルツボはセラミックルツボを、助燃剤は銅を用い、分析時間は40秒とする。2-9.TPD-MSによるタール成分の含有量の測定方法リチウムイオン二次電池負極材用粉末の残留タール成分量は、以下のTPD-MSTemperatureProgrammedDesorption‐MassSpectroscopy;昇温熱脱離質量分析法によって測定することができる。試料50mgをシリカ製セルに入れ、50mL/minのヘリウムガスフロー中で、室温から1000°Cまで10K/minの速度で昇温する。そして、発生したガスを質量分析計株式会社島津製作所製、GC/MSQP5050Aで分析する。タール成分とは、炭化水素または有機物のガスを熱分解した時に生じる、芳香族炭化水素等の高分子量成分をいう。本発明では、分子量が57、106、178、202、252および276の成分量の合計を、残留タール成分量とする後述の表5参照。各分子量の代表化学種は、106はキシレン、178はフェナントレンおよびアントラセン、202はピレン、252はペリレンおよびベンゾピレン、276はペンタセンおよびピセンである。3.低級酸化珪素粉末の製造方法図2は、酸化珪素の製造装置の構成例を示す図である。この装置は、真空室5と、真空室5内に配置された原料室6と、原料室6の上部に配置された析出室7とを備える。原料室6は円筒体で構成され、その中心部には、円筒状の原料容器8と、原料容器8を囲繞する加熱源10が配置される。加熱源10としては、例えば電熱ヒーターを用いることができる。析出室7は、原料容器8と軸が一致するように配置された円筒体で構成される。析出室7の内周面には、原料室6で昇華して発生した気体状の酸化珪素を蒸着させるためのステンレス鋼からなる析出基体11が設けられる。原料室6と析出室7とを収容する真空室5には、雰囲気ガスを排出するための真空装置図示せずが接続されており、矢印A方向にガスが排出される。図2に示す製造装置を用いて低級酸化珪素を製造する場合、原料として珪素粉末と二酸化珪素粉末とを所定の割合で配合し、混合、造粒および乾燥した混合造粒原料9を用いる。この混合造粒原料9を原料容器8に充填し、不活性ガス雰囲気または真空中で加熱源10によって加熱してSiOを生成昇華させる。昇華により発生した気体状のSiOは、原料室6から上昇して析出室7に入り、周囲の析出基体11上に蒸着し、低級酸化珪素12として析出する。その後、析出基体11から析出した低級酸化珪素12を取り外し、ボールミル等を使用して粉砕することにより、低級酸化珪素粉末が得られる。4.粒度の調整方法このようにして得られた低級酸化珪素粉末は微粉を含有するため、例えば次の方法で微粉を除去する。水深10cmとなるように水を入れたビーカー内で低級酸化珪素粉末を浸漬させ、超音波洗浄機によって超音波振動を付与する。その後、自然沈降を行い、上澄みの水を捨てることによって水層に残った微粉を除去し、沈降した粉末のみを回収する。析出低級酸化珪素の粉砕時間および低級酸化珪素粉末の沈降時間を調整することにより、低級酸化珪素粉末の粒度を調整し、D50/D10の値を所定の範囲とすることができる。沈降時間が長いと、粒径の大きなもののみならず、水層に残った微粉も沈むため、D50/D10の値が大きくなる。図3は、沈降分離前後の粒度分布を示す図であり、同図aは沈降分離前、同図bは沈降分離後の分布を示す。同図aは後述の実施例における比較例である試験番号4、同図bは本発明例である試験番号1についての粒度分布である。これらの図から、沈降分離によって、粒径が約1μmの微粉が除去されていることがわかる。回収された低級酸化珪素粉末は、オーブンを用いて大気圧下、130°Cの条件で24時間以上乾燥させる。その後、メノウ乳鉢で解砕し、さらに同条件で乾燥させる。低級酸化珪素粉末の粒度の調整方法は、沈降分離に限られず、風力分級等によっても行うことができる。5.導電性炭素皮膜の形成方法粒度を調整した低級酸化珪素粉末の表面への導電性炭素皮膜の形成は、CVD等により行う。具体的には、装置としてロータリーキルンを用い、ガスとして炭素源である炭化水素ガスまたは有機物含有ガスと、不活性ガスとの混合ガスを用いて行う。ただし、炭素源として炭化水素以外の有機物を用いると、OやNといったCおよびH以外の成分が酸化珪素と反応し、SiO2やSi3N4を生成するため、リチウムイオンの収容、放出に寄与し得るSi量が減少し、リチウムイオン二次電池の容量が小さくなる。そのため、炭素源としてはCおよびHのみからなる炭化水素ガスが好ましい。炭素源として炭化水素ガスを用いた場合には、タール成分としてCとHのみからなる芳香族が生成し、分子量が57、106、178、202、252および276の成分が主成分となる。導電性炭素皮膜の形成処理温度は、700°C以上、750°C以下とする。また、処理時間は、20分以上、120分以下とし、形成する導電性炭素皮膜の厚さに応じて設定する。この処理条件は、結晶性の低い導電性炭素皮膜を得られる範囲である。また、低級酸化珪素粉末の表面と炭素皮膜との界面近傍におけるSiCの生成が抑制される範囲でもある。本発明者らの調査によると、導電性炭素皮膜は結晶性が低い方がリチウムイオン二次電池のサイクル特性に優れていることがわかっている。これは、導電性炭素皮膜の結晶性が高いほど、リチウムイオンの受け入れ速度が小さく、かつ酸化珪素の膨張、収縮を緩和する能力が低いことに起因すると考えられる。また、SiCは、加熱温度が過度に高い場合に低級酸化珪素粉末の表面と炭素皮膜との界面近傍に生成する。SiCが生成すると電池の容量に寄与し得るSiの量が減少するため、SiCの生成は抑制することが好ましい。6.導電性炭素皮膜を形成した低級酸化珪素粉末の真空処理方法導電性炭素皮膜を形成した低級酸化珪素粉末には、真空下で、600°C以上、750°C以下の温度に10分以上、1時間以下保持する真空処理を施す。真空処理は、低級酸化珪素粉末を真空槽に収容した状態で行い、真空槽の内圧は、油拡散ポンプを用いて1Pa以下に保つ。この内圧は、ピラニー真空計を用いて測定する。真空処理により、炭素皮膜の形成時に生成したタール成分を炭素皮膜から揮発除去することができる。また、加熱保持温度が上記範囲である場合には、酸化珪素と炭素皮膜との界面近傍におけるSiCの生成が抑制される。7.リチウムイオン二次電池の構成本発明のリチウムイオン二次電池負極材用粉末およびリチウムイオン二次電池負極を用いた、コイン形状のリチウムイオン二次電池の構成例を、前記図1を参照して説明する。同図に示すリチウムイオン二次電池の基本的構成は、上述の通りである。負極2、すなわち本発明のリチウムイオン二次電池負極を構成する作用極2cに用いる負極材は、本発明のリチウムイオン二次電池負極材用粉末を用いて構成する。具体的には、活物質である本発明のリチウムイオン二次電池負極材用粉末とその他の活物質と導電助剤とバインダーとで構成することができる。負極材中の構成材料のうち、バインダーを除いた構成材料の合計に対する本発明のリチウムイオン二次電池負極材用粉末の割合は20質量以上とする。本発明のリチウムイオン二次電池負極材用粉末以外の活物質は必ずしも添加しなくてもよい。導電助剤としては、例えばアセチレンブラックやカーボンブラックを使用することができ、バインダーとしては例えばポリアクリル酸PAAやポリフッ化ビニリデンを使用することができる。本発明のリチウムイオン二次電池は、上述の本発明のリチウムイオン二次電池負極材用粉末およびリチウムイオン二次電池負極を用いたため、放電容量が大きく、かつサイクル特性が良好であり、実用レベルでの使用に耐え得る。また、本発明の負極材用粉末およびこれを用いた負極は、キャパシタにも適用することができる。本発明の効果を確認するため、リチウムイオン二次電池を用いた以下の試験を行い、その結果を評価した。1.試験条件1-1.リチウムイオン二次電池の構成リチウムイオン二次電池の構成は、前記図1に示すコイン形状とした。最初に負極2について説明する。珪素粉末と二酸化珪素粉末とを所定の割合で配合し、混合、造粒および乾燥した混合造粒原料を原料とし、前記図2に示す装置を用いて析出基板上に低級酸化珪素を析出させた。析出した低級酸化珪素は、アルミナ製ボールミルを使用して24時間粉砕してD50が4.4μmの粉末とした。この低級酸化珪素粉末は、上述の方法で最大168時間の自然沈降により粒度調整を行った。沈降時間、粒度調整後のD50、D10およびD50/D10の値は後掲の表4~6に示す通りとした試験番号1~14。この低級酸化珪素SiOxの粉末は、x=1を満たしていた。低級酸化珪素粉末の表面には導電性炭素皮膜を形成し、リチウムイオン二次電池負極材用粉末とした。炭素皮膜の形成には、装置としてロータリーキルン、ガスとしてノルマルブタンとArとの混合ガスを使用し、処理温度は700°Cとした。炭素皮膜の形成処理温度、炭素皮膜率および炭素皮膜の厚さは、表4~6に示す通りとした。表4に示す試験番号1~6では、沈降時間を変化させてD50/D10の値を変化させた。試験番号1~3は本発明例であり、D50/D10の値が本発明の規定を満足した。試験番号4~6は比較例であり、D50/D10の値が本発明の規定を満足しなかった。表5に示す試験番号7および8では、導電性炭素皮膜を形成した後、真空処理を施した。保持温度は700°C、保持時間は表4に示す条件とし、真空槽の内圧は油拡散ポンプを用いて1Pa以下に保った。また、表6に示す試験番号9~14では、炭素皮膜率を変化させた。試験番号7~14はいずれも本発明例であり、D50/D10の値が本発明の規定を満足した。試験番号1および7~14では、沈降時間を24時間に統一したため、D50/D10の値は1.70以上、1.80以下の範囲に揃っている。このリチウムイオン二次電池負極材用粉末を65質量、アセチレンブラックを10質量、PAAを25質量とした混合物に、n‐メチルピロリドンを加えてスラリーを作製する。このスラリーを厚さ20μmの銅箔に塗布し、120°Cの雰囲気下で30分乾燥した後、片面の面積が1cm2となる大きさに打ち抜いて負極2とした。対極1cはリチウム箔とした。電解質は、ECエチレンカーボネートとDECジエチルカーボネートを1:1の体積比とした混合液に、LiPF6六フッ化リンリチウムを1モル/リットルの割合となるように溶解させた溶液とした。セパレーターには厚さ30μmのポリエチレン製多孔質フィルムを用いた。1-2.充放電試験条件充放電試験には、二次電池充放電試験装置株式会社ナガノ製を用いた。充電は、リチウムイオン二次電池の両極間の電圧が0Vに達するまでは1mAの定電流で行い、電圧が0Vに達した後は、0Vを維持したまま充電を行った。その後、電流値が20μAを下回った時点で充電を終了した。放電は、リチウムイオン二次電池の両極間の電圧が1.5Vに達するまでは1mAの定電流で行った。以上の充放電試験は10サイクル行った。2.試験結果上記条件で作製したリチウムイオン二次電池について充放電試験を行い、初回放電容量を指標として評価を行った。また、リチウムイオン二次電池負極材用粉末について、BET法で測定した比表面積、炭素皮膜率、炭素皮膜の厚さも測定した。試験番号1、7および8についてはタール成分の合計含有率も測定した。これらの値を試験条件と併せて前記表4~6に示す。2-1.粒度分布の影響前記表4に示す試験結果に基づいて、粒度分布、すなわちD50/D10の値の影響について説明する。試験番号1~6の全てにおいて、比表面積、炭素被覆率および炭素皮膜の厚さは、本発明で好ましいとする範囲内であった。試験番号4では沈降を行わなかったため、試験番号5では沈降時間が長すぎて水層から微粉が沈降したため、いずれも低級酸化珪素粉末に微粉が多く含まれており、D50/D10の値は本発明の規定する範囲よりも大きかった。また、試験番号6は、沈降時間が短すぎたため、低級酸化珪素粉末には微粉とともに粒径の小さいものも少なく、D50/D10の値は1.34と本発明の規定する範囲よりも小さかった。そのため、試験番号4~6では、初回放電容量は1619mAh/g以下と小さかった。一方、試験番号1~3では沈降時間が適切であったため、D50/D10の値は本発明の規定する範囲内であり、初回放電容量は1706mAh/g以上と優れた値であった。2-2.タール成分の合計含有率の影響前記表5に示す試験結果に基づいて、タール成分の合計含有率の影響について説明する。試験番号7および8のいずれも、比表面積、炭素被覆率および炭素皮膜の厚さは、本発明で好ましいとする範囲内であった。表5には、比較対象として試験番号1も記載している。前記表4に示すように、タール成分を除去しなかった試験番号1~6では試験番号1において初回放電容量が最も優れた値であった。しかし、表5に示すように、D50/D10の値を試験番号1と同等とした試験番号7および8では、タール成分を除去し、タール成分の合計含有率を4000質量ppm以下とすることにより、初回放電容量がさらに優れた値となった。表5に示す結果から、真空処理時間が長いほど、タール成分の合計含有率が低下し、初回放電容量が大きいことがわかる。2-3.炭素被覆率および炭素皮膜の厚さの影響前記表6に示す試験結果に基づいて、炭素被覆率および炭素皮膜の影響について説明する。表6に示す試験番号9~14のうち、試験番号9~12はいずれも、比表面積、炭素被覆率および炭素皮膜の厚さは、本発明で好ましいとする範囲内であった。試験番号13は炭素皮膜の厚さが、試験番号14は炭素被覆率および炭素皮膜の厚さが、それぞれ本発明で好ましいとする範囲外であった。表6に示すように、試験番号9~14はいずれも初期放電容量が1659mAh/g以上と優れた値であった。しかし、試験番号9~13のように炭素被覆率を0.5質量以上、10質量以下とすることにより、また、試験番号9~12のように炭素皮膜の厚さを1.5nm以上、7.5nm以下とすることにより、さらに優れた値となった。特に、試験番号9は、炭素被覆率が0.5質量以上、2.5質量以下であり、かつ炭素皮膜の厚さが2.0nm以上、5.0nm以下であり、初期放電容量が1734mAh/gと最も優れた値であった。また、試験番号1~14のいずれのリチウムイオン二次電池とも、10回目の放電容量と初回放電容量との比の値が93と、サイクル特性が優れていたことを確認した。