"珪素系活物質の粒子を含む非水電解液二次電池用負極材であって、前記珪素系活物質の粒子が、パーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物の被膜で被覆されているものであることを特徴とする非水電解液二次電池用負極材。前記パーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物の被膜は、前記珪素系活物質の粒子の0.1質量以上5質量以下であることを特徴とする請求項1に記載の非水電解液二次電池用負極材。前記パーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物が、下記一般式1:式中、Rは有機基、mは1以上の整数、x及びyはそれぞれ1~4の整数である。で表される構造を有する化合物であることを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の非水電解液二次電池用負極材。前記一般式1において下記一般式2:で表される、パーフルオロポリエーテル部分が、下記一般式3:式中、mは前記と同様である。で表される構造であることを特徴とする請求項3に記載の非水電解液二次電池用負極材。前記珪素系活物質の粒子が、珪素単体、酸化珪素、炭素被膜で被覆された酸化珪素、及び珪素合金のいずれかからなるものであることを特徴とする請求項1ないし請求項4のいずれか一項に記載の非水電解液二次電池用負極材。請求項1ないし請求項5のいずれか一項に記載の非水電解液二次電池用負極材を用いたものであることを特徴とする非水電解液二次電池。本発明は、上記事情に鑑みなされたものであって、高容量かつ初回充放電効率及びサイクル特性に優れ、さらに安全性、信頼性の高い非水電解液二次電池用負極材並びにこれを用いた非水電解液二次電池を提供することを目的とする。上記課題を解決するため、本発明は、珪素系活物質の粒子を含む非水電解液二次電池用負極材であって、前記珪素系活物質の粒子が、パーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物の被膜で被覆されているものであることを特徴とする非水電解液二次電池用負極材を提供する。このような非水電解液二次電池用負極材であれば、高容量で初回充放電効率が高く、電池内部でのガス発生も従来の非水電解液二次電池に比べて抑制された安全性、信頼性の高い非水電解液二次電池用負極材となる。この場合、前記パーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物の被膜は、前記珪素系活物質の粒子の0.1質量以上5質量以下であることが好ましい。パーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物の被膜の質量比をこのようにすることにより、より効果的に、高容量で初回充放電効率を高くすることができるとともに、電池内部でのガス発生が抑制された非水電解液二次電池用負極材とすることができる。また、前記パーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物が、下記一般式1:式中、Rは有機基、mは1以上の整数、x及びyはそれぞれ1~4の整数である。で表される構造を有する化合物であることが好ましい。さらにこの場合、前記一般式1において下記一般式2:で表される、パーフルオロポリエーテル部分が、下記一般式3:式中、mは前記と同様である。で表される構造であることが好ましい。このような構造を有する有機珪素化合物を用いることにより、より効果的に、電池内部でのガス発生を抑制することができる。また、本発明では、前記珪素系活物質の粒子が、珪素単体、酸化珪素、炭素被膜で被覆された酸化珪素、及び珪素合金のいずれかからなるものとすることができる。これらのような材料からなる珪素系活物質の粒子を用いることにより、それぞれの材料の利点を生かしつつ、本発明による効果を付与することができる。また、本発明は、上記のいずれかの非水電解液二次電池用負極材を用いたものであることを特徴とする非水電解液二次電池を提供する。このように、上記のいずれかの非水電解液二次電池用負極材を用いた非水電解液二次電池であれば、高容量かつ初回充放電効率及びサイクル特性に優れ、また電池内部でのガス発生を低減することができ、安全性、信頼性が高い非水電解液二次電池とすることができる。本発明によれば、高容量かつ初回充放電効率及びサイクル特性に優れ、また電池内部でのガス発生を低減することができ、安全性、信頼性が高く、製造方法が簡便であり工業的規模の生産にも十分耐え得る非水電解液二次電池用負極材、及び前記負極材を用いた非水電解液二次電池が提供される。以下、本発明について詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。本発明の非水電解液二次電池用負極材は、珪素系活物質の粒子を含み、珪素系活物質の粒子が、パーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物の被膜で被覆されているものである。このような構造を有する非水電解液二次電池用負極材を用いた非水電解液二次電池であれば、従来に比べて高容量で、電池内部でのガス発生量も少なく、安全性、信頼性の高い非水電解液二次電池となる。また、電池の構造自体は一般的な非水電解液二次電池と略同じであるので、その製造は容易であり、量産を行う上での問題がない。さらに、本発明の非水電解液二次電池用負極材では、パーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物の被膜が、珪素系活物質の粒子の0.1質量以上5質量以下であることが好ましい。上記質量比が0.1質量以上であれば、ガス発生の抑制といった効果を十分に得ることができる。一方、上記質量比が5質量以下であれば、粒子の凝集体が生成されにくいとともに、充放電容量を低下させるほど不活性物質の割合が多くなることもない。すなわち、質量比が上記の範囲であれば、より効果的に高容量で初回充放電効率を高くすることができるとともに、電池内部でのガス発生が抑制された非水電解液二次電池用負極材とすることができる。以下、本発明の非水電解液二次電池用負極材、及びこれを用いた非水電解液二次電池についてより具体的に説明する。まず、非水電解液二次電池用負極材について説明する。本発明における珪素系活物質とは、珪素珪素単体、酸化珪素、炭素被膜で被覆された酸化珪素、及び珪素合金のいずれかからなるものとすることができる。これらの珪素系活物質の粒子を用いることにより、それぞれの材料の利点を生かしつつ、本発明による効果を付与することができる。なお、本発明における酸化珪素とは、特に断りの無い場合、一般式SiOx0<x<2で表される珪素酸化物の総称であり、二酸化珪素と金属珪素との混合物を加熱して生成した酸化珪素ガスを冷却析出させることで得ることができる。また、得られた酸化珪素粒子をフッ化水素などを用いてエッチングを行なったものや、二酸化珪素または酸化珪素を還元処理したもの、珪素ナノ粒子が酸化珪素中に分散した構造を有するもの、さらにそれらが導電性被膜で被覆されたものなども、本発明では酸化珪素と称する。また、珪素合金とは珪素と1種類以上の金属との合金を指し、その組成は特に限定されるものではない。珪素系活物質の粒子の物性は、目的とする複合粒子により適宜選定されるが、平均粒子径は0.1~50μmが望ましい。下限は0.2μm以上がより望ましく、0.5μm以上がさらに望ましい。上限は30μm以下がより望ましく、20μm以下がさらに望ましい。なお、本発明における平均粒子径とは、レーザー光回折法による粒度分布測定における体積平均粒子径のことである。また、珪素ナノ粒子が酸化珪素中に分散した構造を有する粒子のBET比表面積は0.5~100m2/gが望ましく、1~20m2/gがより望ましい。本発明で用いるパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物は、一般式1で表される構造を有する化合物であることが好ましい。式中、Rは有機基、mは1以上の整数、x及びyはそれぞれ1~4の整数である。ここで、一般式1において、Rは上記のように有機基を表し、例えば以下のような有機基である。すなわち、炭素原子数2~10の、好ましくは2~4のアルキレン基、オキシアルキレン基、及び炭素原子数1~5の、好ましくは1~3のアミド基である。また、mは上記のように1以上の整数であり、好ましくは2~50、より好ましくは2~30、特に好ましくは2~10の範囲である。上記パーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物は、上記一般式1において下記一般式2:で表される、パーフルオロポリエーテル部分が、下記一般式3:式中、mは前記と同様である。で表される構造であることが好ましい。上記一般式1で表される構造の具体的な例としては、下記式で表されるものが挙げられる。なお、パーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物の分子構造は、これら例示したものに限定されるものではない。また、上記パーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物は公知の技術により製造が可能であり、その製法としては例えば、特開2010-043251号公報に記載されている方法が報告されている。上記一般式1に示す構造のパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物被膜は、珪素系活物質のスラリーに上記一般式1に示す構造を有するシランカップリング剤等を添加し、加水分解を行なった後に乾燥する湿式法や、前記粒子に前記シランカップリング剤等を噴霧する乾式法で容易に形成することができる。珪素系活物質粒子の表面におけるパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物膜の割合は、珪素系活物質の粒子に対して、好ましくは0.1質量以上5質量以下、より好ましくは0.5質量以上3質量以下である。上記質量比が0.1質量以上であれば、ガス発生の抑制といった効果を十分に得ることができる。一方、上記質量比が5質量以下であれば、粒子の凝集体が生成されにくいとともに、充放電容量を低下させるほど不活性物質の割合が多くなることもない。その結果、上記質量比が上記の範囲であれば、より効果的に高容量で初回充放電効率を高くすることができるとともに、電池内部でのガス発生が抑制された非水電解液二次電池用負極材とすることができる。また、本発明における負極材及び負極には、初回充放電効率の向上等を目的としたリチウムプレドープ処理が可能である。プレドープ処理には、珪素系活物質とリチウム又はリチウム化合物を混合、加熱した後にパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物被膜を形成する手法や、前記有機珪素化合物被膜を形成した珪素系活物質を用いて電極を作製後、電極にリチウム箔を貼り付ける手法など、公知の技術を特に限定無く用いることができる。本発明における非水電解質二次電池用負極材は導電性を付与することが好ましい。導電性は、パーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物からなる被膜で被覆された珪素系活物質の粒子とカーボン等導電性のある粒子と混合する方法、珪素系活物質の粒子をカーボン被膜で被覆した後にパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物からなる被膜を形成する方法、両方を組み合わせる方法等で得られる。カーボン被膜で被覆する方法としては有機物ガス中で化学蒸着CVDする方法が好適であり、熱処理時に反応器内に有機物ガスを導入することで効率よく行うことが可能である。具体的には、珪素系活物質の粒子を、有機物ガス中、常圧または50Pa~30000Paの減圧下、700~1200°Cで処理することにより、珪素系活物質の粒子の表面上にカーボン被膜を化学蒸着することにより得ることができる。上記圧力は、50Pa~10000Paが望ましく、50Pa~2000Paがより望ましい。減圧度を30000Pa以下とすることで、グラファイト構造を有する黒鉛材の割合が大きくなり過ぎて、非水電解液二次電池用負極材として用いた場合に電池容量の低下に加えてサイクル性が低下するおそれを確実に避けることができる。また、化学蒸着温度は800~1200°Cが望ましく、900~1100°Cがより望ましい。処理温度を800°C以上とすることで、長時間の処理が必要となることも無い。そして1200°C以下とすることで、化学蒸着処理により粒子同士が融着、凝集を起こす可能性もなく、凝集面で導電性被膜が形成されずに非水電解液二次電池用負極材として用いた場合にサイクル性能が低下するおそれがないものとすることができる。なお、処理時間は目的とするカーボン被覆量、処理温度、有機物ガスの濃度流速や導入量等によって適宜選定されるが、通常、1~10時間、特に2~7時間程度が経済的にも効率的である。上記における有機物ガスを発生する原料として用いられる有機物としては、特に非酸化雰囲気下において、上記熱処理温度で熱分解して炭素黒鉛を生成し得るものが選択される。例えばメタン、エタン、エチレン、アセチレン、プロパン、ブタン、ブテン、ペンタン、イソブタン、ヘキサン等の鎖状炭化水素やシクロヘキサン等の環状炭化水素もしくはこれらの混合物、ベンゼン、トルエン、キシレン、スチレン、エチルベンゼン、ジフェニルメタン、ナフタレン、フェノール、クレゾール、ニトロベンゼン、クロルベンゼン、インデン、クマロン、ピリジン、アントラセン、フェナントレン等の1環~3環の芳香族炭化水素もしくはこれらの混合物が挙げられる。また、タール蒸留工程で得られるガス軽油、クレオソート油、アントラセン油、ナフサ分解タール油等も単独もしくは混合物として用いることができる。カーボン被覆量は特に限定されるものではないが、カーボン被覆した粒子全体に対して0.3~40質量が望ましく、0.5~20質量がより望ましい。カーボン被覆量を0.3質量以上とすることで、十分な導電性を維持することができ、結果として非水電解液二次電池用負極材とした際のサイクル性を確実に改善することができる。またカーボン被覆量を40質量以下とすることで、被覆の効果の向上を図れるとともに、負極材料に占める黒鉛の割合が多くなって充放電容量が低下することを確実に避けることができる。また、カーボン被覆後の複合粒子の物性は特に限定されないが、平均粒子径は0.1~50μmが望ましく、下限は0.2μm以上がより望ましく、0.5μm以上がさらに望ましい。上限は30μm以下がより望ましく、20μm以下がさらに望ましい。なお、ここでの平均粒子径とは、レーザー光回折法による粒度分布測定における体積平均粒子径である。平均粒子径を0.1μm以上とすることで、比表面積が大きくなることで粒子表面の酸化珪素の割合が大きくなり、非水電解液二次電池用負極材として用いた際に電池容量が低下するおそれもない。また50μm以下とすることで、電極に塗布した際に異物となって電池特性が低下することを防止することができる。カーボン被覆後の粒子のBET比表面積は、0.5~100m2/gが望ましく、1~20m2/gがより望ましい。BET比表面積を0.5m2/g以上とすることで、電極に塗布した際の接着性が低下して電池特性が低下するおそれもなく、100m2/g以下とすることで、粒子表面の酸化珪素の割合が大きくなってリチウムイオン二次電池負極材として用いた際に電池容量が低下するおそれもない。なお、上記のような非水電解液二次電池において、負極には、カーボン、黒鉛等の導電剤を添加することができる。この場合においても導電剤の種類は特に限定されず、構成された電池において分解や変質を起こさない電子伝導性の材料であればよい。具体的にはAl,Ti,Fe,Ni,Cu,Zn,Ag,Sn,Si等の金属粒子や金属繊維又は天然黒鉛、人造黒鉛、各種のコークス粒子、メソフェーズ炭素、気相成長炭素繊維、ピッチ系炭素繊維、PAN系炭素繊維、各種の樹脂焼成体等の黒鉛を用いることができる。また、非水電解液は、非水有機溶媒と、それに溶解している電解質とを含むものである。電解質としては、非水電解液二次電池の電解質として一般的に用いられているものを特に限定されること無く選択することができ、例えばLiPF6、LiNCF3SO22、LiNC2F5SO22、LiClO4、LiBF4、LiSO3CF3、LiBOB、LiFOB、LiDFOBもしくはこれらの混合物が挙げられる。非水有機溶媒としては、非水電解液二次電池の電解液に用いられるものとして知られているものであれば特に限定は無く、適宜選択使用することができる。例えばエチレンカーボネートやプロピレンカーボネート、フルオロエチレンカーボネート、ジフルオロエチレンカーボネートなどの環状カーボネート類や、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネートといった鎖状カーボネート、γ-ブチロラクトンやジメトキシエタン、テトラヒドロピラン、N,N-ジメチルホルムアミド、パーフルオロポリエーテル基を含有するエーテル特開2010-146740号公報参考といった有機溶媒、もしくはこれらの混合物が挙げられる。また、これら非水有機溶媒においては、任意の添加剤を適切な任意の量で用いることができ、例えばシクロヘキシルベンゼン、ビフェニル、ビニレンカーボネート、コハク酸無水物、亜硫酸エチレン、亜硫酸プロピレン、亜硫酸ジメチル、プロパンスルトン、ブタンスルトン、メタンスルホン酸メチル、トルエンスルホン酸メチル、硫酸ジメチル、硫酸エチレン、スルホラン、ジメチルスルホン、ジエチルスルホン、ジメチルスルホキシド、ジエチルスルホキシド、テトラメチレンスルホキシド、ジフェニルスルフィド、チオアニソール、ジフェニルジスルフィド、チオアニソール、ジフェニルジスルフィド、ジピリジニウムジスルフィドなどが挙げられる。そして、リチウムイオンを吸蔵及び放出することが可能である正極としては、例えばLiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、LiNiMnCoO2、LiFePO4、LiVOPO4、V2O5、MnO2、TiS2、MoS2等の遷移金属の酸化物、リチウム、及びカルコゲン化合物等が用いられる。本発明の非水電解液二次電池は、上述のような特徴を有する負極、正極及び電解液からなる点に特徴を有し、その他の構成としてのセパレーター等の材料や電池形状等は公知のものとすることができ、特に限定されない。例えば、非水電解液二次電池の形状は任意であり、特に制限はない。一般的にはコイン形状に打ち抜いた電極とセパレーターを積層したコインタイプ、電極シートとセパレーターをスパイラル状に捲回した角型あるいは円筒型等の電池が挙げられる。また、正極と負極の間に用いられるセパレーターは、電解液に対して安定であり、保液性に優れていれば特に制限はない。一般的にはポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン及びこれらの共重合体やアラミド樹脂などの多孔質シート又は不織布が挙げられる。これらは単層あるいは多層に重ね合わせて使用してもよく、表面に金属酸化物等のセラミックスを積層してもよい。また、多孔質ガラス、セラミックス等も使用される。以下、実施例及び比較例を示して本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された技術的特徴の範囲内において、適宜変更が可能である。実施例1以下の方法で電池を作製し、評価を行った。<負極材の調製>平均粒径5μm、炭素被覆量が15質量の酸化珪素粉末50gを70gのトルエンに加えて撹拌し、下記の化学式に示す単位からなるパーフルオロポリエーテル変性ポリシラザン以下、化合物1とする0.06gをヘキサフルオロメタキシレン0.24gに希釈したものを加え、トルエン還流下120°Cにて撹拌を2時間行なった。その後トルエンを留去し、得られた粉末を減圧下200°Cで2時間加熱乾燥を行ない、目的とする負極材を得た。熱重量測定により、負極材のパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物被膜の質量は基材カーボン被膜で被覆された酸化珪素に対し0.1質量であると判明した。<電極作製>前記調製した負極材90質量とポリイミド10質量を混合し、さらにN-メチルピロリドンを加えてスラリーとした。このスラリーを厚さ11μmの銅箔の両面に塗布し、100°Cで30分乾燥後、ローラープレスにより電極を加圧成形し、この電極を400°Cで2時間真空乾燥した。その後、縦5.8cm、横75cmにカットし、負極とした。さらに、コバルト酸リチウム94質量とアセチレンブラック3質量、ポリフッ化ビニリデン3質量を混合し、さらにN-メチルピロリドンを加えてスラリーとし、このスラリーを厚さ16μmのアルミ箔に塗布した。このアルミ箔に塗布したスラリーを、100°Cで1時間乾燥後、ローラープレスにより電極を加圧成形し、この電極を120°Cで5時間真空乾燥した後、縦5.7cm、横69cmにカットし、正極とした。<円筒型電池作製>作製した負極及び正極、LiPF6をエチレンカーボネート:ジエチルカーボネート=1:1体積比の混合溶液に1mol/Lの濃度となるよう溶解させた非水電解液、厚さ20μmのポリプロピレン製微多孔質フィルムのセパレーターを用いて評価用円筒型リチウムイオン二次電池を作製した。<電池評価>作製した円筒型リチウムイオン二次電池を一晩室温で放置した後、二次電池充放電試験装置アスカ電子株製を用いて充放電を行った。まずテストセルの電圧が4.2Vに達するまで300mA/cm2の定電流で充電を行い、4.2Vに達した後は、セル電圧を4.2Vに保つように電流を減少させて充電を行い、電流値が50mA/cm2を下回った時点で充電を終了した。放電は300mA/cm2の定電流で行い、セル電圧が2.5Vに達した時点で放電を終了し、以上の操作によって初回充放電容量及び初回充放電効率を求めた。そして以上の充放電試験を繰り返し、評価用リチウムイオン二次電池の300サイクル後の充放電試験を行った。その結果を表1に示す。<ガス発生試験>評価用円筒型リチウムイオン二次電池の負極作製に用いたスラリーを厚さ11μmの銅箔の両面に塗布し、100°Cで30分乾燥後、ローラープレスにより電極を加圧成形し、この電極を400°Cで2時間真空乾燥した。その後、縦5cm、横10cmにカットし、負極とした。乾燥後の電極の質量より、塗布された活物質量は0.5gであった。作製した負極をアルミラミネートバッグに入れ、評価用円筒型リチウムイオン二次電池に用いた電解液を0.5g加えてラミネートを密封し、120°Cにて2週間放置した。そして、加熱前後のラミネートバッグの体積変化より内部発生ガス量を算出した。その結果を表1に示す。実施例2以下の方法で電池を作製し、評価を行った。<負極材の調製>平均粒径5μm、炭素被覆量が15質量の酸化珪素粉末50gを70gのトルエンに加えて撹拌し、3gの化合物1をヘキサフルオロメタキシレン12gに希釈したものを加え、トルエン還流下120°Cにて撹拌を2時間行なった。その後トルエンを留去し、得られた粉末を減圧下200°Cで2時間加熱乾燥を行ない、目的とする負極材を得た。熱重量測定により、負極材のパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物被膜の質量は基材カーボン被膜で被覆された酸化珪素に対し5質量であると判明した。調製した負極材を用い、実施例1と同様の手法で作製した負極、正極及び電解液を用いて評価用円筒型リチウムイオン二次電池を作製した。作製したリチウムイオン二次電池は、実施例1と同様に電池評価、ガス発生試験を行った。その結果を表1に示す。実施例3以下の方法で電池を作製し、評価を行った。<負極材の調製>平均粒径5μmの珪素粉末50gを70gのトルエンに加えて撹拌し、0.06gの化合物1をヘキサフルオロメタキシレン0.24gに希釈したものを加え、トルエン還流下120°Cにて撹拌を2時間行なった。その後トルエンを留去し、得られた粉末を減圧下200°Cで2時間加熱乾燥を行ない、目的とする負極材を得た。熱重量測定により、負極材のパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物被膜の質量は基材珪素に対し0.1質量であると判明した。<電極作製>前記調製した負極材85質量と人造黒鉛平均粒子径10μm5質量、ポリイミド10質量を混合し、さらにN-メチルピロリドンを加えてスラリーとした。そしてこのスラリーを厚さ11μmの銅箔に塗布し、100°Cで30分乾燥後、ローラープレスにより電極を加圧成形し、この電極を400°Cで2時間真空乾燥した後、縦5.8cm、横75cmにカットし、負極とした。そして実施例1と同様の手法で作製した正極、非水電解液を用い、実施例1と同様の手法で評価用円筒型リチウムイオン二次電池を作製した。作製したリチウムイオン二次電池は、実施例1と同様に電池評価とガス発生試験を行った。その結果を表1に示す。実施例4以下の方法で電池を作製し、評価を行った。<負極材の調製>平均粒径5μmの珪素粉末50gを70gのトルエンに加えて撹拌し、3gの化合物1をヘキサフルオロメタキシレン12gに希釈したものを加え、トルエン還流下120°Cにて撹拌を2時間行なった。その後トルエンを留去し、得られた粉末を減圧下200°Cで2時間加熱乾燥を行ない、目的とする負極材を得た。熱重量測定により、負極材のパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物被膜の質量は基材珪素に対し5質量であると判明した。調製した負極材を用い、実施例3と同様の手法で作製した負極、正極及び電解液を用いて評価用円筒型リチウムイオン二次電池を作製した。作製したリチウムイオン二次電池は、実施例1と同様に電池評価、ガス発生試験を行った。その結果を表1に示す。実施例5以下の方法で電池を作製し、評価を行った。<負極材の調製>平均粒径5μm、Si/Ti=90/10質量比の組成の珪素-チタン合金の粉末50gを70gのトルエンに加えて撹拌し、0.06gの化合物1をヘキサフルオロメタキシレン0.24gに希釈したものを加え、トルエン還流下120°Cにて撹拌を2時間行なった。その後トルエンを留去し、得られた粉末を減圧下200°Cで2時間加熱乾燥を行ない、目的とする負極材を得た。熱重量測定により、負極材のパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物被膜の質量は基材珪素-チタン合金に対し0.1質量であると判明した。調製した負極材を用い、実施例3と同様の手法で作製した負極、正極及び電解液を用いて評価用円筒型リチウムイオン二次電池を作製した。作製したリチウムイオン二次電池は、実施例1と同様に電池評価、ガス発生試験を行った。その結果を表1に示す。実施例6以下の方法で電池を作製し、評価を行った。<負極材の調製>平均粒径5μm、Si/Ti=90/10質量比の組成の珪素-チタン合金の粉末50gを70gのトルエンに加えて撹拌し、3.0gの化合物1をヘキサフルオロメタキシレン12gに希釈したものを加え、トルエン還流下120°Cにて撹拌を2時間行なった。その後トルエンを留去し、得られた粉末を減圧下200°Cで2時間加熱乾燥を行ない、目的とする負極材を得た。熱重量測定により、負極材のパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物被膜の質量は基材珪素-チタン合金に対し5質量であると判明した。調製した負極材を用い、実施例3と同様の手法で作製した負極、正極及び電解液を用いて評価用円筒型リチウムイオン二次電池を作製した。作製したリチウムイオン二次電池は、実施例1と同様に電池評価、ガス発生試験を行った。その結果を表1に示す。実施例7化合物1の代わりに、下記の化学式に示す単位からなるパーフルオロポリエーテル変性ポリシラザン以下、化合物2とするを用いた他は、実施例1と同様の手法にて負極材の調製、評価を行なった。その結果を表1に示す。実施例8化合物1の代わりに、下記の化学式に示す単位からなるパーフルオロポリエーテル変性ポリシラザン以下、化合物3とするを用いた他は、実施例1と同様の手法にて負極材の調製、評価を行なった。その結果を表1に示す。実施例9化合物1の代わりに、下記の化学式に示す単位からなるパーフルオロポリエーテル変性アミドシラン以下、化合物4とするを用いた他は、実施例1と同様の手法にて負極材の調製、評価を行なった。その結果を表1に示す。実施例10以下の方法で電池を作製し、評価を行った。<負極材の調製>平均粒径5μm、炭素被覆量が15質量の酸化珪素50gを70gのトルエンに加えて撹拌し、0.04gの化合物1をヘキサフルオロメタキシレン0.2gに希釈したものを加え、トルエン還流下120°Cにて撹拌を2時間行なった。その後トルエンを留去し、得られた粉末を減圧下200°Cで2時間加熱乾燥を行ない、目的とする酸化珪素をパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物で被覆した負極材を得た。熱重量測定により、負極材のパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物被膜の質量は基材カーボン被膜で被覆された酸化珪素に対し0.06質量であると判明した。調製した負極材を用い、実施例1と同様の手法で作製した負極、正極及び電解液を用いて評価用円筒型リチウムイオン二次電池を作製した。作製したリチウムイオン二次電池は、実施例1と同様に電池評価、ガス発生試験を行った。その結果を表1に示す。実施例11以下の方法で電池を作製し、評価を行った。<負極材の調製>平均粒径5μm、炭素被覆量が15質量の酸化珪素50gを70gのトルエンに加えて撹拌し、4.5gの化合物1をヘキサフルオロメタキシレン16gに希釈したものを加え、トルエン還流下120°Cにて撹拌を2時間行なった。その後トルエンを留去し、得られた粉末を減圧下200°Cで2時間加熱乾燥を行ない、目的とする酸化珪素をパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物で被覆した負極材を得た。熱重量測定により、負極材のパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物被膜の質量は基材カーボン被膜で被覆された酸化珪素に対し8質量であると判明した。調製した負極材を用い、実施例1と同様の手法で作製した負極、正極及び電解液を用いて評価用円筒型リチウムイオン二次電池を作製した。作製したリチウムイオン二次電池は、実施例1と同様に電池評価、ガス発生試験を行った。その結果を表1に示す。比較例1以下の方法で電池を作製し、評価を行った。平均粒径5μm、炭素被覆量が15質量の酸化珪素粉末を負極材に用い、実施例1と同様の手法で作製した負極、正極及び電解液を用いて評価用円筒型リチウムイオン二次電池を作製した。作製したリチウムイオン二次電池は、実施例1と同様に電池評価、ガス発生試験を行った。その結果を表1に示す。比較例2以下の方法で電池を作製し、評価を行った。平均粒径5μmの珪素粉末を負極材に用い、実施例3と同様の手法で作製した負極、正極及び電解液を用いて評価用円筒型リチウムイオン二次電池を作製した。作製したリチウムイオン二次電池は、実施例1と同様に電池評価、ガス発生試験を行った。その結果を表1に示す。比較例3以下の方法で電池を作製し、評価を行った。平均粒径5μm、Si/Ti=90/10質量比の組成の珪素-チタン合金の粉末を負極材に用い、実施例5と同様の手法で作製した負極、正極及び電解液を用いて評価用円筒型リチウムイオン二次電池を作製した。作製したリチウムイオン二次電池は、実施例1と同様に電池評価、ガス発生試験を行った。その結果を表1に示す。比較例4以下の方法で電池を作製し、評価を行った。比較例1と同様の手法で作製した負極の活物質層を形成した。この負極形成後に、化合物1をヘキサフルオロメタキシレンに希釈したものを、負極の活物質層上に均一に塗布しすなわち、活物質の各粒子の表面を被覆するのではない。、減圧下200°Cで2時間乾燥させ、パーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物被膜を活物質層上に形成した。被膜形成前後の電極の質量増加より、形成されたパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物は、用いた負極材に対し0.1質量であると判明した。調製した負極を用い、実施例1と同様の手法で作製した正極及び電解液を用いて評価用円筒型リチウムイオン二次電池を作製した。作製したリチウムイオン二次電池は、実施例1と同様に電池評価、ガス発生試験を行なった。その結果を表1に示す。比較例5以下の方法で電池を作製し、評価を行った。<負極材の調製>平均粒径5μm、炭素被覆量が15質量の酸化珪素50gを70gのトルエンに加えて撹拌し、フェニルトリエトキシシラン3.0gを加え、トルエン還流下120°Cにて撹拌を2時間行なった。その後トルエンを留去し、得られた粉末を減圧下200°Cで2時間加熱乾燥を行ない、目的とする負極材を得た。熱重量測定により、負極材の有機珪素化合物被膜フェニルトリエトキシシランの質量は基材カーボン被膜で被覆された酸化珪素に対し5質量であると判明した。調製した負極材を用い、実施例1と同様の手法で作製した負極、正極及び電解液を用いて評価用円筒型リチウムイオン二次電池を作製した。作製したリチウムイオン二次電池は、実施例1と同様に電池評価、ガス発生試験を行った。その結果を表1に示す。比較例6以下の方法で電池を作製し、評価を行った。<負極材の調製>平均粒径5μm、炭素被覆量が15質量の酸化珪素50gを70gのトルエンに加えて撹拌し、メルカプトプロピルトリメトキシシラン3.0gを加え、トルエン還流下120°Cにて撹拌を2時間行なった。その後トルエンを留去し、得られた粉末を減圧下200°Cで2時間加熱乾燥を行ない、目的とする負極材を得た。熱重量測定により、負極材の有機珪素化合物被膜メルカプトプロピルトリメトキシシランの質量は基材カーボン被膜で被覆された酸化珪素に対し5質量であると判明した。調製した負極材を用い、実施例1と同様の手法で作製した負極、正極及び電解液を用いて評価用円筒型リチウムイオン二次電池を作製した。作製したリチウムイオン二次電池は、実施例1と同様に電池評価、ガス発生試験を行った。その結果を表1に示す。比較例7以下の方法で電池を作製し、評価を行った。<負極材の調製>平均粒径5μm、炭素被覆量が15質量の酸化珪素50gを70gのトルエンに加えて撹拌し、パーフルオロオクチルエチルトリメトキシシラン3.0gをヘキサフルオロメタキシレン12gに希釈したものを加え、トルエン還流下120°Cにて撹拌を2時間行なった。その後トルエンを留去し、得られた粉末を減圧下200°Cで2時間加熱乾燥を行ない、目的とする負極材を得た。熱重量測定により、負極材の有機珪素化合物被膜パーフルオロオクチルエチルトリメトキシシランの質量は基材カーボン被膜で被覆された酸化珪素に対し5質量であると判明した。調製した負極材を用い、実施例1と同様の手法で負極を作製しようと試みたが、負極材がバインダー及びN-メチルピロリドンをはじいてしまい、均一なスラリーの調製が困難であったため、電池試験及びガス発生試験は行わなかった。表1に示すように、珪素系活物質がパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物被膜にて被覆された負極材を用いた実施例1~11は、被膜を形成していない比較例1~3に比べてガス発生量が少なく、300サイクル後の容量維持率も向上する結果となり、高容量かつサイクル性に優れ、安全性、信頼性の高いリチウムイオン二次電池であることが確認された。なお、上記有機珪素化合物の被膜の珪素系活物質に対する質量比が0.1より小さい実施例10では、実施例1、2よりもガス発生の抑制効果が小さく、サイクル性の向上の度合いも小さかったが、比較例1より改善した。上記質量比が5より大きい実施例11では、実施例1、2よりも初回充電容量が低いが、比較例1より改善した。パーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物被膜を、粒子ではなく、負極を形成した後に活物質層上に形成した比較例4では、ガス発生の抑制効果及びサイクル性の向上は見られたものの、実施例1、2に比べるとその効果は小さいものであった。さらに、有機珪素化合物被膜をパーフルオロポリエーテル基を含有しないものに変更した比較例5、6ではガス発生の抑制効果及びサイクル性の向上は見られなかった。また表1より、有機珪素化合物被膜で被覆していない珪素系活物質の中では、特に酸化珪素を用いた電極のガス発生量が多いことから、本発明は酸化珪素を負極活物質として用いる非水電解液二次電池に特に効果的であると言える。以上に示すように、珪素系活物質の粒子がパーフルオロポリエーテル基を含有する有機珪素化合物被膜にて被覆された負極材を用いた実施例1~11では高容量でサイクル特性も良く、ガス発生の抑制された安全性、信頼性の高い電池が得られたのに対し、前記有機珪素化合物被膜にて被覆していない比較例1~3と、前記有機珪素化合物被膜を電極作製後に負極活物質層上に形成した比較例4、パーフルオロポリエーテル基を含有しない有機珪素化合物被膜で被覆した比較例5、6はガス発生を抑制できず、サイクル性も実施例1~11に比べ劣るものであった。また、パーフルオロアルキル基を含有する有機珪素化合物被膜で被覆した比較例7はバインダー及びN-メチルピロリドンをはじき、スラリー調製が困難であったために電極の作製が困難であった。なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。"