"-LIT型構造を有するアルミノシリケート又はメタロシリケートからなり炭素燃焼反応で使用するための炭素燃焼用触媒。カリウムの一部が他のアルカリ金属で置換された-LIT型アルミノシリケート又は-LIT型メタロシリケートからなる、請求項1に記載の炭素燃焼用触媒。コバルトあるいはニッケルを含有する-LIT型メタロシリケートからなる、請求項1に記載の炭素燃焼用触媒。炭素燃焼反応において、-LIT型の構造を有するアルミノシリケート又はメタロシリケートを炭素燃焼触媒として利用することを特徴とする炭素燃焼除去方法。-LIT型アルミノシリケート又は-LIT型メタロシリケートに含まれるシリコンとアルミニウムの原子数比が、シリコン/アルミニウム=2~4の範囲であり、かつ、カリウムとアルミニウムの原子数比がカリウム/アルミニウム=1~3の範囲である、請求項4に記載の炭素燃焼除去方法。カリウムの一部が他のアルカリ金属で置換された-LIT型アルミノシリケート又は-LIT型メタロシリケートを用いる、請求項4又は5に記載の炭素燃焼除去方法。炭素燃焼量が、加熱温度が440°C未満では仕込んだ炭素の50、470°C以下では100となる、請求項4から6のいずれかに記載の炭素燃焼除去方法。コバルトあるいはニッケルを含有する-LIT型メタロシリケートを用いる、請求項4又は5に記載の炭素燃焼除去方法。このような状況の中で、本発明者らは、上記従来技術に鑑みて、新しい炭素燃焼触媒を開発することを目標として鋭意研究を重ねた結果、-LIT型の構造を有する化合物を炭素燃焼触媒として利用することにより所期の目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。本発明は、アルカリ金属を触媒活性成分とした炭素燃焼反応において、従来のゼオライト触媒よりも高い触媒活性を、アルカリ金属を含浸担持した触媒を用いずに達成できる炭素燃焼除去方法を提供することを目的とするものである。ここで言う高い触媒活性とは、より低い加熱温度で、炭素燃焼反応が進行完了することを意味する。上記課題を解決するための本発明は、以下の技術的手段により構成されるものである。1-LIT型構造を有するアルミノシリケート又はメタロシリケートからなり炭素燃焼反応で使用するための炭素燃焼用触媒。2カリウムの一部が他のアルカリ金属で置換された-LIT型アルミノシリケート又は-LIT型メタロシリケートからなる、前記1に記載の炭素燃焼用触媒。3コバルトあるいはニッケルを含有する-LIT型メタロシリケートからなる、前記1に記載の炭素燃焼用触媒。4炭素燃焼反応において、-LIT型の構造を有するアルミノシリケート又はメタロシリケートを炭素燃焼触媒として利用することを特徴とする炭素燃焼除去方法。5-LIT型アルミノシリケート又は-LIT型メタロシリケートに含まれるシリコンとアルミニウムの原子数比が、シリコン/アルミニウム=2~4の範囲であり、かつ、カリウムとアルミニウムの原子数比がカリウム/アルミニウム=1~3の範囲である、前記4に記載の炭素燃焼除去方法。6カリウムの一部が他のアルカリ金属で置換された-LIT型アルミノシリケート又は-LIT型メタロシリケートを用いる、前記4又は5に記載の炭素燃焼除去方法。7炭素燃焼量が、加熱温度が440°C未満では仕込んだ炭素の50、470°C以下では100となる、前記4から6のいずれかに記載の炭素燃焼除去方法。8コバルトあるいはニッケルを含有する-LIT型メタロシリケートを用いる、前記4又は5に記載の炭素燃焼除去方法。次に、本発明について更に詳細に説明する。本発明は、-LIT型の構造を有するアルミノシリケート又はメタロシリケートからなる炭素燃焼触媒、及び当該-LIT型の構造を有するアルミノシリケート又はメタロシリケートを炭素燃焼触媒として利用する炭素燃焼反応による炭素燃焼除去方法を提供するものである。本発明では、-LIT型アルミノシリケート又は-LIT型メタロシリケートに含まれるシリコンとアルミニウムの原子数比が、シリコン/アルミニウム=2~4の範囲であり、かつ、カリウムとアルミニウムの原子数比がカリウム/アルミニウム=1~3の範囲であること、カリウムの一部が他のアルカリ金属で置換された-LIT型アルミノシリケート又は-LIT型メタロシリケートを用いること、炭素燃焼量が、加熱温度が440°C未満では仕込んだ炭素の50、470°C以下では100となること、コバルトあるいはニッケルを含有する-LIT型メタロシリケートを用いること、を好ましい実施態様としている。次に、-LIT型アルミノシリケート及び-LIT型メタロシリケートの製造方法について説明する。-LIT型アルミノシリケートは、一定組成範囲のゼオライト、もしくはシリカ成分、アルミニウム成分からなる均一混合相沈殿物である含水酸化物を、水酸化カリウム溶液とアルコール溶媒中にて混合加熱合成することにより製造することができる。以下の表1に、-LIT型アルミノシリケート合成過程における原料の処理条件と生成物の関係を示す。上記方法において、出発原料としては、SiO2/Al2O3比が原子比で4-7のH型もしくはアンモニウム型にイオン交換された合成アルミノシリケートであるフォージャサイト、チャバサイト、フィリップサイト等が用いられる。SiO2/Al2O3比がこれよりも高くなると、ポリシリケートのKHSi2O5が得られる。また、SiO2/Al2O3比がこれより低くなると、KAlSiO4の多形が得られる。未乾燥の含水酸化物ゲルの出発原料では、LTL型ゼオライト等の水熱合成で結晶化しやすいゼオライトが得られ、乾燥ゲルではKOHをフォージャサイトの出発原料の場合とモル比が等しくなるように混入すると、アモルファスに近いカルシライトkalsilite:KAlSiO4やその多形が得られる。これよりKOHの添加量を減少させると、結晶化にかかる時間が長くなりすぎる。出発原料として、前述の合成アルミノシリケートを予め遷移金属イオンを含む水溶液中に分散してイオン交換を行ない、その後に乾燥させたものを合成用スラリーの調製に用いると、これらの遷移金属を含有する-LIT型メタロシリケートが合成される。このとき、前述のようにSiO2/Al2O3比が適切ではないと、遷移金属を含むKHSi2O5やKAlSiO4のように別構造のシリケートが合成される。出発物質となるスラリーの調製方法としては、水酸化カリウムをアルコール溶媒中に入れて完全に溶かし、前述のフォージャサイト粉末を分散して、1時間以上、好適には3-5時間撹拌して作製する。この撹拌中に原料となるゼオライトの構造が切断され部材化されるため、もとのゼオライトの構造が残っていると混晶になり易い。このときの水酸化カリウム濃度はK2O/Al2O3=1-3であり、好適にはK2O/Al2O3=1.5-2.5である。これよりもカリウム濃度が高くなると、カルシライトが晶出する。カリウムに替わって、他のアルカリ水酸化物を反応させると、得られる結晶相が異なってしまう。例えば、水酸化ナトリウムを用いて得られるゼオライトは、ソーダライトである。また、セシウムではポルーサイトができる。アルコール溶媒としては、エタノール、メタノール、エチレングリコール、イソプロパノール、ブタノール、ペンタノール等が好適に用いられる。合成温度は、170-300°Cであり、好適には200-250°Cである。合成時間は、15時間から数日間、好適には15-120時間と、合成温度や出発物質の組成によって異なり、SiO2/Al2O3比が高い場合は、SiO2/Al2O3比が低い場合に比較して、250°Cでも7-8時間長くなる。合成は、テフロン登録商標内筒型ステンレス小型反応容器等の密閉型反応容器に入れて、通常のオーブンや恒温槽もしくはオートクレーブ内で、自生圧下にて行うことができる。水熱処理中、全く撹拌の必要はないが、撹拌しても差し支えない。所定時間反応後、固液分離して、-LIT型アルミノシリケートが得られる。天然リソサイトの組成範囲は、Si/Alモル比が2.00-2.08であり、合成リソサイトの組成範囲は、これと相違している。更に、-LIT型メタロシリケートは、構造中にコバルト、ニッケルを含有しており、天然リソサイトと全く相違している。-LIT型アルミノシリケート、及びメタロシリケートの構造は、例えば、X線回折、電子顕微鏡観察によって評価することができる。出発物質のH型フォージャサイト粉末を水酸化カリウムと共にアルコール中で200-250°C、15-120時間の条件下で加熱処理することにより、SiO2/Al2O3モル比が4-7、K2O/Al2O7モル比が1-3の組成範囲であり、且つ-LIT型構造を有する-LIT型アルミノシリケートを合成することができる。また、モルで1以上の遷移金属元素を構造中に含む-LIT型メタロシリケートを合成することもできる。上記合成方法によって合成される-LIT型合成ゼオライトは、炭素燃焼反応における炭素燃焼触媒として有用である。本発明により、次のような効果が奏される。1アルカリ金属を触媒活性成分とした炭素燃焼反応において、従来のアルカリ金属を含浸担持したゼオライト触媒よりも高い触媒活性を有する-LIT型ゼオライトからなる炭素燃焼触媒を提供することができる。2炭素燃焼反応において、-LIT型構造を有するアルミノシリケート又はメタロシリケートを炭素燃焼触媒として利用する炭素燃焼除去方法を提供することができる。3本発明によれば、-LIT型ゼオライトを触媒として用いることにより、アルカリ金属を含浸担持した触媒を用いずに、従来のゼオライト触媒よりも高い触媒活性が達成される。次に、-LIT型アルミノシリケートの製造例について説明する。[製造例1]エタノール和光特級99.5112.5mLに水酸化カリウム和光特級856.075g0.11モル相当分を溶解した後、更に、H型合成フォージャサイト東ソー製HSZ320-HOA、SiO2/Al2O3=5.512.5gを加えて、1時間、室温にて撹拌した。テフロン登録商標内筒型ステンレス製耐圧容器内で、自然圧下、200°C、72時間、恒温槽中で加熱した後、室温まで冷却した。固形物を濾過し、これを65°Cの空気中で乾燥した。この生成物は、図1及び図2に示すように、-LIT型のゼオライト構造を示す粉末X線回折パターンとリートベルト解析の結果を与えた。電子顕微鏡観察によると、図3に示すように、生成物粒子は、細長い板状の結晶粒子で、その長さは6μm長前後、幅は1.8μm前後であった。図4に、その結晶構造モデル、及びTG-DTA曲線を示す。これらから、このゼオライトの構造は、700°C前後までは安定であることが分かる。SEM-EDXによる組成分析によると、K2O:Al2O3:SiO2の組成比は、2.4:1:5.4であった。[製造例2]製造例1において、250°C、15時間、恒温槽中で加熱する他は、製造例1と同様の操作を行なって、生成物を得た。この生成物については、製造例1と同様に、-LIT型のゼオライト構造の粉末X線回折パターンを示し、-LIT型アルミノシリケートであった。SEM-EDXによる組成分析によると、K2O:Al2O3:SiO2の組成比は、2.1:1:5.3であった。[製造例3]製造例2において、エタノールの代わりにメタノール和光特級を使用する他は、製造例2と同様の操作を行なって、生成物を得た。この生成物については、製造例1と同様に、-LIT型ゼオライト構造の粉末X線回折パターン、及び化学組成を示し、-LIT型アルミノシリケートであった。[製造例4]製造例2において、250°C、22時間恒温槽中で加熱する他は、製造例2と同様の操作を行なって、生成物を得た。この生成物については、製造例1-3と同様に、-LIT型ゼオライト構造の粉末X線回折パターンを示し、-LIT型アルミノシリケートであった。[製造例5]製造例4において、用いるフォージャサイトの組成を変えて、SiO2/Al2O3=5.5東ソーHSZ-320HOAの代わりにSiO2/Al2O3=6.3東ソーHSZ-330HUA12.5gを使用する他は、製造例4と同様の操作を行なって、生成物を得た。この生成物については、製造例1-4と同様に、-LIT型ゼオライト構造の粉末X線回折パターンを示し、-LIT型アルミノシリケートであった。電子顕微鏡観察によると、生成物粒子は、細長い板状の結晶粒子で、長さは2-6μm長前後、幅は1μm前後であった。SEM-EDXによる組成分析の結果、K2O:Al2O3:SiO2の組成比は、2.6:1:6.7であった。[製造例6]製造例4における試薬添加量を半量にして、エタノール56.25mLに水酸化カリウム3.04gを溶解した後、H型合成フォージャサイト東ソー製HSZ330-HOA6.25gを加える他は、製造例4と同様の操作を行なって、生成物を得た。この生成物については、製造例1-5と同様に、-LIT型ゼオライト構造の粉末X線回折パターンを示し、-LIT型アルミノシリケートであった。[製造例7]製造例6において、H型合成フォージャサイトの代わりに予め炭酸アンモニウム溶液でイオン交換したアンモニウム型チャバサイトSiO2/Al2O3=5.56.25gを加え、200°C、120時間、恒温槽中で加熱する他は、製造例6と同様の操作を行なって、生成物を得た。この生成物については、製造例1-6と同様に、-LIT型ゼオライト構造の粉末X線回折パターンを示し、-LIT型アルミノシリケートであった。[製造例8]製造例7において、エタノール36.0mLに水酸化カリウム1.95gを溶解した後、アンモニウム型チャバサイトの代わりに、同様にイオン交換でアンモニウム型にしたフィリップサイトSiO2/Al2O3=5.53.98gを加え、室温で5時間撹拌する他は、製造例7と同様の操作を行なって、生成物を得た。この生成物については、製造例1-7と同様に、-LIT型ゼオライト構造の粉末X線回折パターンを示し、-LIT型アルミノシリケートであった。[製造例9]硫酸コバルト7水和物CoSO47H2O0.7gを蒸留水50mLに溶解し、得られた溶液に5gのH型合成フォージャサイトTosoh320HOAを分散、一晩撹拌した後、濾過、乾燥して、Coイオン交換を行なった。このCoフォージャサイトは、薄桃色に着色し、Coが二価イオンの形でイオン交換サイトに存在することが示唆された。イオン交換後の組成は、SEM-EDXによる分析では、原子比でNa:Al:Co:Si:O=1.3:8.4:3.1:23.6:63:6であり、質量比で8.6のCo含有量であった。エタノール40.5mLに水酸化カリウム2.18gを溶解した中に、イオン交換後乾燥済のCo型フォージャサイト粉末4.48gを加える他は、製造例7と同様の操作を行なって、生成物を得た。この生成物については、製造例1-8と同様に、-LIT型ゼオライト構造の粉末X線回折パターンを示し、Co酸化物やその外の不純物のピークは見つけられなかった。得られた-LIT型Coメタロシリケートは、青色を呈しており、Coが3価の状態で骨格に結合していることが示唆された。SEM-EDXによる組成分析では、Al2O3:SiO2の組成比は、原子比で5.7、Co2O3:Al2O3は0.2であった。[製造例10]硫酸ニッケル6水和物NiSO46H2012.5gを蒸留水25mLに溶解し、得られた溶液に製造例9の-LIT型Coメタロシリケート0.2gを分散し、一晩撹拌した後、濾過、乾燥して、Coがイオン交換されるかを調べた。濾過乾燥後の試料のSEM-EDXによる組成分析では、Niは検出されず、Co2O3:Al2O3の組成比は、原子比で0.2であり、Co含有比に減少は認められなかった。このため、Coは、イオン交換されない形で-LIT型メタロシリケート中に存在していると考えられた。[製造例11]硫酸ニッケル6水和物NiSO46H200.11gを蒸留水100mLに溶解し、得られた溶液に5gのH型合成フォージャサイトTosoh320HOAを分散し、一晩撹拌した後、濾過、乾燥して、Niイオン交換を行なった。このNiフォージャサイトは、薄緑色に着色し、Niが二価イオンの形でイオン交換サイトに存在することが示唆された。エタノール40.5mLに水酸化カリウム2.18gを溶解した中に、乾燥済Ni型フォージャサイト粉末の回収分全量4.52gを加える他は、製造例7と同様の操作を行なって、生成物を得た。この生成物については、製造例1-10と同様に、リソサイトの粉末X線回折パターンを示し、-LIT型アルミノシリケートであった。また、Ni酸化物やその外の不純物のピークは見つけられなかった。SEM-EDXによる組成分析では、Al2O3:SiO2の組成比は、原子比で6.1、NiO:Al2O3の組成比は0.1であった。[製造例12]硫酸ニッケル6水和物NiSO46H2025gを蒸留水50mLに溶解し、得られた溶液に5gのH型合成フォージャサイトTosoh320HOAを分散し、一晩撹拌した後、濾過、乾燥して、Niイオン交換を行なった。エタノール32.8mLに水酸化カリウム1.75gを溶解した中に、乾燥済Ni型フォージャサイト粉末3.64gを加える他は、製造例7と同様の操作を行なって、生成物を得た。この生成物については、製造例1-11と同様に、-LIT型ゼオライト構造の粉末X線回折パターンを示し、-LIT型アルミノシリケートであった。また、Ni酸化物やその外の不純物のピークは見つけられなかった。SEM-EDXによる組成分析では、Al2O3:SiO2の組成比は、原子比で6.6、NiO:Al2O3の組成比は2.3であった。次に、本発明を実施例に基づいて具体的に説明するが、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。-LIT型ゼオライトの合成は、非特許文献2に従い、次のように行った。エタノール和光特級99.556.25mLに水酸化カリウム和光特級853.04g0.11モル相当分を溶解した後、更に、H型合成フォージャサイト東ソー製HSZ320-HOA、SiO2/Al2O3=5.56.25gを加えて、1時間、室温にて撹拌した。テフロン登録商標内筒型ステンレス製耐圧容器内で、自然圧下、200°C、120時間、恒温槽中で加熱した後、室温まで冷却した。固形物を濾過し、これを65°Cの空気中で乾燥した。この生成物について粉末X線回折装置装置名:マックサイエンス社製M21Xを使用し構造を同定したところ、-LIT型ゼオライト構造の粉末回折パターンと一致し、-LIT型アルミノシリケートであることが分かった図5。エネルギー分散型X線分析装置装置名:HORIBA社製EX-250で分析した結果、得られた-LIT型アルミノシリケートのシリコン/アルミニウム原子比は2.5、カリウム/アルミニウム原子比は1.8、ナトリウム/アルミニウム原子比は0.1であった。合成した-LIT型アルミノシリケートの炭素燃焼活性を、以下の方法で評価した。-LIT型アルミノシリケートとカーボンブラックDegussa社製PRINTEX-Uを、メノウ製乳鉢で10分間混合したカーボン/-LIT型ゼオライト重量比=1/10。混合したサンプル0.020gを石英ガラス反応管外径10mmに充填し、酸素-ヘリウム混合ガス気流中酸素濃度10、全流速50cm3min-1、5Kmin-1で昇温した。このときの出口ガス中の二酸化炭素濃度をガスクロマトグラフで分析し、二酸化炭素生成量から炭素燃焼量を見積もった。その結果、434°Cで仕込んだ炭素の50、470°Cで100が燃焼した。反応後の-LIT型アルミノシリケート触媒の粉末回折測定から、結晶構造が壊れていないことが確認された図6。コバルト含有-LIT型メタロシリケートの合成手順は、次のようにして行った。硫酸コバルト7水和物CoSO47H2O0.7gを蒸留水50mLに溶解し、得られた溶液に5gのH型合成フォージャサイトTosoh320HOAを分散、一晩撹拌した後、濾過及び乾燥を行い、コバルトイオン交換させたバルトフォージャサイトを調製した。次に、エタノール40.5mLに水酸化カリウム2.18gを溶解した中に、イオン交換後乾燥済のコバルトフォージャサイト粉末4.48gを加え、1時間、室温にて撹拌した。テフロン登録商標内筒型ステンレス製耐圧容器内で、自然圧下、200°C、120時間、恒温槽中で加熱した後、室温まで冷却した。固形物を濾過し、これを65°Cの空気中で乾燥した。この生成物については、-LIT型ゼオライト構造の粉末X線回折パターンを示し、コバルト酸化物やその外の不純物のピークは見つけられなかった図7。得られたコバルト含有-LIT型メタロシリケートはコバルトが3価の状態で骨格に結合していることを示唆するように、青色を呈していた。エネルギー分散型X線分析装置で分析した結果、得られたコバルト含有-LIT型メタロシリケートのシリコン/アルミニウム原子比は2.8、カリウム/アルミニウム原子比は2.5、コバルト/アルミニウム原子比は0.17であった。実施例1と同条件で、触媒をコバルト含有-LIT型メタロシリケートに変えて、炭素燃焼活性を評価した。その結果、447°Cで仕込んだ炭素の50、480°Cで100が燃焼した。比較例1実施例1と同条件で、触媒を混合せずに炭素燃焼反応を行った。その結果、577°Cで仕込んだ炭素の50、660°Cで100が燃焼した。比較例2実施例1と同条件で、触媒を市販のK-L型ゼオライト和光ケミカルに変えて炭素燃焼反応を行った。その結果、551°Cで仕込んだ炭素の50、600°Cで100が燃焼した。比較例3実施例1と同条件で、触媒を市販のゼオライト3A和光純薬に変えて炭素燃焼反応を行った。その結果、471°Cで仕込んだ炭素の50、500°Cで100が燃焼した。実施例1,2及び比較例1~3の炭素燃焼実験結果を図8に示す。-LIT型アルミノシリケート実施例1及びコバルト含有-LIT型メタロシリケート実施例2を利用することにより、従来型のK-Lゼオライト比較例2や、ゼオライト3A比較例3を使用するよりも、低温での炭素燃焼が可能となることが分かった。"