"重合性単量体、重合開始剤、第一の球状無機充填材及び第二の球状無機充填材を含有する成形用組成物を硬化させることにより得られ、前記第一の球状無機充填材の平均粒径が0.2~10μmの範囲であると共に、この第一の球状無機充填材の含有量が50~85質量の範囲であり、前記第二の球状無機充填材の平均粒径が0.005~0.1μmの範囲であると共にこの第二の球状無機充填材の含有量が1~18質量の範囲である歯科切削加工用成形体。前記重合性単量体が、分子量300以上780以下のポリエチレングリコールジメタクリレートを6質量以上30質量以下の割合で含有する請求項1に記載の歯科切削加工用成形体。前記重合性単量体がトリエチレングリコールジメタクリレートを1質量以上60質量以下の割合で含有する請求項1又は2に記載の歯科切削加工用成形体。請求項1乃至3のいずれか一項に記載の歯科切削加工用成形体の製造方法であって、前記成形用組成物を準備する工程、前記成形用組成物を成形型内に充填する工程、前記成形型内を減圧して前記成形用組成物を脱泡する工程、及び前記脱泡後、前記成形型内で前記成形用組成物を常圧以上40MPa以下の圧力下で硬化させる工程を含む、歯科切削加工用成形体の製造方法。しかし、特許文献1に開示されている技術では、重合前の成形用組成物の流動性が著しく低くなるという問題がある。このような成形用組成物は成形性が悪く、更に、重合体中の気泡の混入抑制のためには高圧下での成形が必要となってしまう。本発明は上記事由に鑑みてなされたものであり、優れた審美性と機械的特性とを有し、且つ成形用組成物からの成形性に優れた歯科切削加工用成形体、及びその製造方法を提供することを目的とする。本発明に係る歯科切削加工用成形体は、重合性単量体、重合開始剤、第一の球状無機充填材及び第二の球状無機充填材を含有する成形用組成物を硬化させることにより得られ、前記第一の球状無機充填材の平均粒径が0.2~10μmの範囲であると共に、この第一の球状無機充填材の含有量が50~85質量の範囲であり、前記第二の球状無機充填材の平均粒径が0.005~0.1μmの範囲であると共にこの第二の球状無機充填材の含有量が1~18質量の範囲である。本発明において、前記重合性単量体が、分子量300以上780以下のポリエチレングリコールジメタクリレートを6質量以上30質量以下の割合で含有することが好ましい。本発明において、前記重合性単量体がトリエチレングリコールジメタクリレートを1質量以上60質量以下の割合で含有することも好ましい。本発明に係る歯科切削加工用成形体は、次の工程、すなわち、前記成形用組成物を準備する工程、前記成形用組成物を成形型内に充填する工程、前記成形型内を減圧して前記成形用組成物を脱泡する工程、及び前記脱泡後、前記成形型内で前記成形用組成物を常圧以上40MPa以下の圧力下で硬化させる工程を含む製造方法によって提供され得る。本発明によれば、優れた審美性と機械的特性とを有しつつ、流動性の高い成形用組成物から形成される歯科用成形体が得られる。歯科切削加工用成形体を作製するための成形用組成物は、重合性単量体、重合開始剤、第一の球状無機充填材及び第二の球状無機充填材を含有する。重合性単量体としては、一般に歯科用途に用いられているメタアクリレート系モノマー、ウレタンメタアクリレート系モノマー、ビスフェノールA骨格を含むメタアクリレート系モノマーなどの公知の重合性単量体が挙げられる。これらの重合性単量体の具体例としては、メチルメタアクリレート、2-ヒドロキシエチルメタアクリレート、トリエチレングリコールジメタアクリレート、ポリエチレングリコールジメタアクリレート、ジフェニルグリシジルエーテルアクリレート-ヘキサメチレンジウレタン、ジ-2-メタクリロキシエチル-2,2,4-トリメチルヘキサメチレンジウレタンUDMA、2,2-ビス4-3-メタクリロイルオキシ-2-ヒドロキシプロポキシフェニルプロパンBis-GMA、ネオペンチルグリコールジメタアクリレート、トリメチロールプロパントリメタアクリレート等の化合物が挙げられる。これらの化合物は一種のみが用いられても、複数種が併用されてもよい。重合性単量体として、一般に電子材料用として用いられるビスフェノールAジグリシジルエーテルなどのエポキシ樹脂モノマーなどの化合物が用いられてもよい。重合性単量体が、分子量300以上780以下のポリエチレングリコールジメタクリレートを6質量以上30質量以下の割合で含有することが好ましい。この場合、重合性単量体が、分子量300以上780以下のポリエチレングリコールジメタクリレートを6質量以上の割合で含有することで、成形用組成物の熱硬化反応速度が低く抑えられ、更に成形時の硬化収縮が抑制される。また重合性単量体が、分子量300以上780以下のポリエチレングリコールジメタクリレートを30質量以下の割合で含有することで、歯科切削加工用成形体の高い強度が維持され得る。この分子量300以上780以下のポリエチレングリコールジメタクリレートの割合は、更に10質量以上20質量以下であることが好ましい。分子量300以上780以下のポリエチレングリコールジメタクリレートとしては、テトラエチレングリコールジメタクリレート分子量330、ノナエチレングリコールジメタクリレート分子量550、テトラデカエチレングリコールジメタクリレート分子量770などが挙げられる。これらのモノマーのうち一種のみが用いられても、複数種が併用されてもよい。このように重合性単量体が、分子量300以上780以下のポリエチレングリコールジメタクリレートを6質量以上30質量以下の割合で含有する場合、上記のとおり成形用組成物の熱硬化反応速度が低く抑えられ、更に成形時の硬化収縮が抑制され、更に歯科切削加工用成形体の高い強度が維持され得るため、大きいサイズの歯科切削加工用成形体を得ることが容易になる。この場合、体積が20cm3以上350cm3以下の範囲の歯科切削加工用成形体を得ることも可能となる。すなわち、メタアクリレート系のモノマーは熱硬化反応速度が速く、且つ硬化収縮が大きいため、通常は成形品にはクラックが生じやすい。このため、単冠や或いは2~3連冠などの小さなサイズの歯冠材料、補綴材料、上部構造体などを作製するためには対応できても、それよりも大きいサイズの歯冠材料、補綴材料、上部構造体等を作製することは困難である。しかし、成形用材料中の重合性単量体が、分子量300以上780以下のポリエチレングリコールジメタクリレートを6質量以上30質量以下の割合で含有すると、上記のとおり大きいサイズの歯科切削加工用成形体を得ることが容易になり、このように歯科切削加工用成形体のサイズが大きいと、この歯科切削加工用成形体は大きいサイズの歯冠材料、補綴材料、上部構造体等を作製するために利用され得るようになり、全顎連冠の歯冠材料等を形成することも可能となる。更に、このような大きなサイズでありながら、上述のとおり成形用材料の熱硬化反応速度が低く抑えられ、更に成形時の硬化収縮が抑制されるため、歯科切削加工用成形体にはクラックが生じにくい。このため、サイズの大きい歯科切削加工用成形体を歩留まりよく得ることができるようになる。成形用組成物中の重合性単量体は、トリエチレングリコールジメタクリレート分子量286を含有することも好ましい。特に、重合性単量体が分子量300以上780以下のポリエチレングリコールジメタクリレートを含有する場合において、更に重合性単量体がトリエチレングリコールジメタクリレートを含有することが好ましい。この場合、歯科切削加工用成形体の高い強度が維持され得る。重合性単量体中のトリエチレングリコールジメタクリレートの割合は、1質量以上60質量以下であることが好ましい。このトリエチレングリコールジメタクリレートの割合が1質量以上であると、歯科切削加工用成形体の強度が更に向上し得る。また、トリエチレングリコールジメタクリレートの割合が60質量以下であるとエチレングリコール鎖含有モノマー総量が抑制され、このためエチレングリコール鎖による吸水性が抑制され、これにより吸水による歯科切削加工用成形体の強度の低下が抑制される。このトリエチレングリコールジメタクリレートの割合は、更に20質量以上60質量以下であることが好ましい。成形用組成物中の重合性単量体の含有量は、2~49質量の範囲であることが好ましい。重合開始剤としては、一般に歯科用として用いられている加熱重合開始剤、光重合開始剤などの公知の重合開始剤が挙げられる。これらの重合開始剤の具体例としては、ベンゾイルパーオキサイド、ターシャリーブチルパーオキサイド、メチルエチルケトンパーオキサイドなどの加熱重合開始剤、カンファーキノン、ベンゾイン、ベンゾフェノンなどの光重合開始剤などが挙げられる。これらの化合物は一種のみが用いられても、複数種が併用されてもよい。第一の球状無機充填材及び第二の球状無機充填材の材質としては、シリカ、アルミナ、ジルコニアなどが挙げられる。第一の球状無機充填材及び第二の球状無機充填材の材質は、シリカと、アルミナやジルコニア等とが複合化した複合セラミックスであってもよい。第一の球状無機充填材の平均粒径は、0.2~10μmの範囲であり、且つこの第一の球状無機充填材の、成形用組成物中の含有量は、50~85質量の範囲である。また、第二の球状無機充填材の平均粒径は、0.005~0.1μmの範囲であり、且つこの第二の球状無機充填材の、成形用組成物中の含有量は、1~18質量の範囲である。成形用組成物中の球状無機充填材の粒度分布がこのように調整されることで、成形用組成物の流動性が非常に高くなり、常圧で脱泡が可能となり、常圧もしくは低圧での成形が可能になる。更にこの成形用組成物から形成される歯科切削加工用成形体の審美性及び機械的特性が高くなる。特に重合性単量体が、分子量300以上780以下のポリエチレングリコールジメタクリレートを6質量以上30質量以下の割合で含有する場合は、第一の球状無機充填材の、成形用組成物中の含有量は、60~85質量の範囲であることが好ましい。この場合、ポリエチレングリコールジメタクリレートを配合することで成形体の機械的強度は低下する傾向が見られるが、第一の球状無機充填材の含有量が60質量以上であることで成形体の高い機械的強度が十分に維持される。尚、平均粒径は、レーザー回折散乱法により測定される、D50体積の累積が全累積体積の50となる中位粒径である。第一の球状無機充填材及び第二の球状無機充填材の形状が球状であることによって、成形用組成物の流動性が更に向上すると共に、この成形用組成物から形成される歯科切削加工用成形体、及びこの歯科切削加工用成形体に切削加工が施されることで得られる歯科用成形体の表面滑沢性が高くなる。このためこの歯科用成形体が口腔内に固定された場合にこの歯科用成形体によって口腔や歯が傷つけられるようなことが抑制される。さらに第一の球状無機充填材及び第二の球状無機充填材の形状が球状であることによって、歯科切削加工用成形体に切削加工が施される際のドリルビットなどの切削用工具の摩耗が抑制される。第一の球状無機充填材及び第二の球状無機充填材の粒子形状は、表面がほぼ曲面から形成されていれば、厳密な球体である必要はない。但し、成形用組成物中の充填材の分散性を向上して成形用組成物に高充填する観点、光散乱を抑制して歯科切削加工用成形体の透明性を向上する観点、歯科切削加工用成形体の表面滑沢性を向上する観点、歯科切削加工用成形体に切削加工が施される際の切削用工具の摩耗を抑制する観点などから、第一の球状無機充填材及び第二の球状無機充填材中の粒子の真球度は0.95以上であることが好ましい。この真球度は0.96以上であればより好ましく、0.97以上であれば更に好ましい。尚、真球度は、第一の球状無機充填材及び第二の球状無機充填材の顕微鏡撮影画像に基づいて得られる各粒子の投影断面の面積及びこの断面の周囲長から、粒子投影断面の面積と同じ面積の真円の円周長/粒子投影断面の周囲長の測定値の値を導出した値である。真球度は、第一の球状無機充填材及び第二の球状無機充填材の各々の中の任意の50個の粒子について導出された値の平均値とする。第一の球状無機充填材及び第二の球状無機充填材は、カップリング剤による表面処理が施されていてもよい。この場合、一般に歯科用として用いられているカップリング剤が使用されることが好ましい。カップリング剤としては、例えばγ-メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシランなどの公知のカップリング剤が挙げられる。成形用組成物は、必要に応じて、更に重合禁止剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、抗菌剤、フッ素徐放剤、着色顔料、その他の従来公知の添加剤などを含有してもよい。特に歯科用材料を得るための成形用組成物に含有される添加剤としては、一般に歯科用として用いられている適宜の化合物が用いられる。歯科切削加工用成形体は、例えば角柱状、円柱状、角板状、円板状などの適宜の形状に形成される。この歯科切削加工用成形体から、例えば義歯、歯科用のクラウンやインレー等の歯冠材料や補綴材料、プロビジョナルレストレーション、インプラント治療における上部構造体等が、CAD/CAM装置による切削加工等で作製される。歯科切削加工用成形体が歯科用CAD/CAMシステムによって切削加工されると、手作業の場合と比べて、均一な歯科医療用補綴物が得られる。また、口腔内に固定されている歯科医療用補綴物に部分的に欠けるなどの不具合が発生した場合には、CADデータに基づいて歯科医療用補綴物を修復再生することが容易となる。更に、口腔内に固定されている歯科医療用補綴物に欠けが生じてもそれが微小な場合には、その欠けが歯科治療に常用されているペースト状のレジンなどの歯科用レジン材料で埋められることで、容易に修復される。この場合、歯科医療用補綴物と歯科用レジン材料が共にレジン材料であるから両者の接着性は良好となる。以下、特に歯科切削加工用成形体を形成する方法について説明する。成形用組成物に、その組成に応じた光が照射され、若しくは加熱され、或いは光が照射されると共に加熱されることによって、成形用組成物が重合硬化する。これにより、歯科切削加工用成形体が得られる。成形用組成物から歯科切削加工用成形体が形成されるにあたっては、例えば成形型が用いられる。成形型の材質としては、金属やセラミックス、耐熱性樹脂などが採用される。成形用組成物が光硬化する場合には、成形型は例えばガラス、PET等で形成された、光が透過する部分を備えていてもよい。成形型には、角柱状、円柱状、角板状、円板状など適宜の形状のキャビティが形成されている。成形型は、成形用組成物が常圧で硬化する場合でも、酸素による重合阻止を防ぐために、蓋などで密閉できる構造を有することが好ましい。成形型には、成形前に予め離型剤が塗布されてもよい。成形用組成物が加熱重合型の開始剤を含有する場合には、例えばまず成形型のキャビティに成形用組成物が充填された後、このキャビティ内が減圧されて成形用組成物から気泡が除去される。次に、この成形型に蓋がされてキャビティが閉塞された状態で成形用組成物が加圧下又は常圧下で加熱されることで重合硬化する。これにより、歯科切削加工用成形体が得られる。重合硬化時の加圧力や加熱温度は、必要に応じて経時的に変動してもよい。例えば成形用組成物が室温からいきなり100°Cを超える温度に加熱されると、激しい発熱によって歯科切削加工用成形体に割れが生じるなどの不具合が生じることがある。加熱温度が100°C以下では硬化不足となり、歯科切削加工用成形体から重合性単量体が溶出したり、歯科切削加工用成形体の強度が不足したりすることがある。そこで、成形用組成物の加熱重合による成形時には、例えば成形用組成物がまず100°C以下の温度に加熱され、その後、100~200°Cの温度に加熱されることが好ましい。成形用組成物が光重合型の開始剤を含有する場合には、例えばまず成形型のキャビティに成形用組成物が充填された後、このキャビティ内が減圧されて成形用組成物から気泡が除去される。次に、この成形型に蓋がされた状態で成形用組成物に加圧下又は常圧下で光が照射される。これにより成形用組成物が重合硬化し、歯科切削加工用成形体が得られる。重合硬化時には、必要に応じて光照射後の成形用組成物に後硬化処理として加熱処理が施されてもよい。重合性単量体が、分子量300以上780以下のポリエチレングリコールジメタクリレートを6質量以上30質量以下の割合で含有する場合は、成形用組成物の成形にあたっては、例えば成形型と、蓋とが準備される。成形型はキャビティを備える。サイズの大きい歯科切削加工用成形体を得るためには、大きな容積、例えば20cm3以上350cm3以下の容積を有するキャビティを備える成形型が用意される。成形型のキャビティに成形用組成物が充填された後、このキャビティ内が減圧されて成形用組成物から気泡が除去される。次に、この成形型に蓋が取着されてキャビティが閉塞された状態で成形用組成物が加圧下又は常圧下で加熱されることで重合硬化する。これにより、歯科切削加工用成形体が得られる。成形時の加熱温度は成形用組成物の組成等に応じて適宜調整されるが、例えば60°C~150°Cの範囲である。成形時に成形用組成物にかけられる圧力も適宜調整されるが、例えば常圧大気圧~40MPaの範囲である。成形時の温度及び圧力は、必要に応じて経時的に変動させてもよい。[実施例1~9、比較例1~7]成形用組成物及び成形体の作製各実施例及び比較例では、下記表1乃至3に示す成分を攪拌混合することで、成形用組成物を得た。尚、表1乃至3中のシランカップリング剤はγ-メタクリロキシプロピルトリメトキシシランを、3EDMはトリエチレングリコールジメタクリレートを、PGA-HMUはジフェニルグリシジルエーテルアクリレート-ヘキサメチレンジウレタンを、TMPTMはトリメチロールプロパントリメタクリレートを、BPOはベンゾイルパーオキサイドを、それぞれ示す。実施例1~3,5~7、及び比較例1~7では、成形用組成物をステンレス製の成形型キャビティサイズ50mm×40mm×2mm、50mm×40mm×1mm、50mm×40mm×5mmの3種類に充填し、減圧脱泡した後、この成形型にステンレス製の蓋を取り付けた。この状態で成形用組成物を表1乃至3に示す一段階目の温度及び時間で加熱し、続いて表1乃至3に示す二段階目の温度及び時間で加熱することで、成形体を得た。実施例4では、ガラス板とステンレス製の枠から作製された成形型キャビティサイズ50mm×40mm×2mm、50mm×40mm×1mm、50mm×40mm×5mmの2種類に成形用組成物を充填し、減圧脱泡後、この成形型にガラス製の蓋を取り付けた。この状態で成形用組成物に向けて、歯科用光重合装置から365nmの強度が100mW/cm2の紫外光を、成形型の片側のガラス面を介して5分間照射した後、成形型の反対側のガラス面を介して5分間照射した。続いて、この成形用組成物を表1乃至3に示す二段階目の温度及び時間で加熱することで、成形体を得た。各実施例及び比較例で得られた成形体から試験片を切り出し、この試験片の評価試験を下記の方法で行った。成形性成形用組成物から無機充填材が除かれた組成を有する組成物の成形体の比重と、無機充填材の真比重とに基づいて、成形体の理論比重値を算出した。この理論比重値と、成形体の比重の実測値との差が0.03より小さい場合を良、0.03以上の場合を不良と評価した。この結果は、成形体におけるボイドの発生の程度の指標となる。曲げ強さ試験常態試験片の寸法を25mm×2mm×2mmとし、この試験片の破断時の強度を、曲げ試験機を用いて、クロスヘッドスピード毎分1mmで測定した。各実施例及び比較例において5個の試験片について測定し、その結果の平均値で評価した。この値は成形体の強度の代表値となる。曲げ強さ試験水浸漬後試験片の寸法を25mm×2mm×2mmとし、この試験片をまず37°Cの水中に24時間浸漬した。次にこの試験片の破断時の強度を、曲げ試験機を用いて、クロスヘッドスピード毎分1mmで測定した。各実施例及び比較例において5個の試験片について測定し、その結果の平均値で評価した。この値は成形体の耐久性の代表値となる。透明性試験片の寸法を13mm×13mm×1mmとした。この試験片に、厚みが0.8mmになるまでバフ研磨を施した。この試験片の、空気層の全光線透過率を100とした全光線透過率を、ヘイズメーターで測定した。各実施例及び比較例において3個の試験片について測定し、その結果の平均値で評価した。この値は成形体の審美性の代表値となる。ドリル摩耗性試験片の寸法を平面視50mm×40mm、厚み5mmとした。直径1mm、刃長15mmの超硬ドリルを用い、回転数10000/min、送り速度500mm/minの条件で、試験片を厚み方向に貫通する貫通加工を1000回行った。超硬ドリルの刃先面積を加工前と加工後に観察し、その比加工後の刃先面積/加工前の刃先面積の値で、ドリル摩耗性を評価した。この値は成形体の加工性の代表値となる。評価結果以上の結果を下記表1乃至3に示す。これらの結果によれば、実施例1~9では、比較例1~7と比べて、成形時にボイドが発生しにくいことから成形性が良好であり、また曲げ強さが高いことから機械的強度が良好であり、且つ透明性が高く、ドリル摩耗が少なかった。[実施例10~22、比較例8~10]成形用材料及び成形体の作製各実施例および比較例では、下記表4乃至9に示す成分を攪拌混合することで、成形用材料を得た。表4乃至9中のシランカップリング剤はγ-メタクリロキシプロピルトリメトキシシランを、3EDMはトリエチレングリコールジメタクリレートを、4EDMはテトラエチレングリコールジメタクリレートを、9EDMはノナエチレングリコールジメタクリレートを、14EDMはテトラデカエチレングリコールジメタクリレートを、PGA-HMUはジ-ヘキサメチレンジウレタンを、NPGDMはネオペンチルグリコールジメタクリレートを、TMPTMはトリメチロールプロパントリメタクリレートを、BPOはベンゾイルパーオキサイドを、それぞれ示す。各成形用組成物をステンレス製の成形型キャビティサイズ:直径5cm、厚さ2cm、容積39.3cm3に充填し、キャビティ内の成形用組成物を減圧脱泡した後、この成形型にステンレス製の蓋を取り付けた。この状態で常圧下、60°Cで3時間加熱し、続いて80°Cで1時間加熱し、続いて120°Cで2時間加熱した。これにより歯科切削加工用成形体を得た。成形性実施例1~9、比較例1~7の場合と同じ手法により、成形性を評価した。クラック評価各実施例及び比較例において、成形用組成物の成形を10回繰り返すことで、10個の歯科切削加工用成形体を得た。これらの歯科切削加工用成形体の外観を目視で観察し、10個の歯科切削加工用成形体のうち1個でもクラックが生じている場合には不良、全ての歯科切削加工用成形体でクラックが認められなかった場合を良と評価した。曲げ強さ常態評価実施例1~9、比較例1~7の場合と同じ手法により、曲げ強さ常態を評価した。曲げ強さ水浸漬後評価実施例1~9、比較例1~7の場合と同じ手法により、曲げ強さ水浸漬後を評価した。透明性実施例1~9、比較例1~7の場合と同じ手法により、透明性を評価した。これらの結果によれば、実施例10~22では、比較例8~10と比べて、成形時にボイドが発生しにくいことから成形性が良好であり、また曲げ強さが高いことから機械的強度が良好であり、且つ透明性が高かった。更に実施例10~19では、機械的特強度が特に高いと共に、クラックが発生しにくかった。このため、実施例10~19は、大きなサイズの歯科切削加工用成形体の作製のために適用され得ると評価できる。"