"下記一般式1式中、mは10≦m≦260、nは1≦n≦100であり、R1は水素原子、炭素数1~4のアルキル基、又はアセチル基であり、a及びbは1~3の整数であり、Xは置換基を有しても良い炭素数1~10のアルキレン鎖であり、置換基は炭素数1~6のアルキル基であり、Yは直接結合、酸素原子又はCHR5基を表し、R2、R3、R4及びR5は水素原子又は炭素数1~6のアルキル基を表すが、R3又はR4とR5が結合して飽和炭素環を形成しても良い。で表される繰り返し単位を有する、複数の一級アミノ基と加水分解性シリル基及び/又はシラノール基とを有する含ケイ素水溶性高分子化合物と、有機溶剤及び/又は水とを含むことを特徴とするコーティング剤組成物。一般式1のm,nが、0.003≦n/mn≦0.9を満足することを特徴とする請求項1記載のコーティング剤組成物。含ケイ素水溶性高分子化合物の重量平均分子量が300~3000である、請求項1又は2記載のコーティング剤組成物。下記一般式3式中、mは10≦m≦260、nは1≦n≦100である。で示される一級アミノ基を有する水溶性高分子化合物と、下記一般式2式中、R1は水素原子、炭素数1~4のアルキル基、又はアセチル基であり、a及びbは1~3の整数であり、Xは置換基を有しても良い炭素数1~10のアルキレン鎖であり、置換基は炭素数1~6のアルキル基であり、Yは直接結合、酸素原子又はCHR5基を表し、R2、R3、R4及びR5は水素原子又は炭素数1~6のアルキル基を表すが、R3又はR4とR5が結合して飽和炭素環を形成しても良い。で示されるエポキシ基を有するケイ素化合物とをアルコール及び/又は水中で反応させて、下記一般式1式中、m、n、a、b、X、Y、R1~R4は上記の通り。で表される繰り返し単位を有する、複数の一級アミノ基と加水分解性シリル基及び/又はシラノール基とを有する含ケイ素水溶性高分子化合物と、アルコール及び/又は水とを含むことを特徴とするコーティング剤組成物の製造方法。一般式1のm,nが、0.003≦n/mn≦0.9を満足することを特徴とする請求項4記載のコーティング剤組成物の製造方法。含ケイ素水溶性高分子化合物の重量平均分子量が300~3000である、請求項4又は5記載のコーティング剤組成物の製造方法。本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、水溶性が高く、無機材質及び有機樹脂との接着性が良好であり、機械的強度、耐水耐煮沸性、耐候性等の改善効果に優れたプライマーあるいは複合材料用改質剤となり得るコーティング剤組成物及びその製造方法を提供することを目的とする。本発明者は、かかる目的を達成すべく鋭意研究を行った結果、無機材質と反応して化学結合を形成するシリル基と、有機樹脂と反応して化学結合を形成するアミノ基を複数有するケイ素含有水溶性高分子化合物を主成分とするコーティング剤組成物が、プライマーあるいは複合材料用樹脂改質剤として用いた場合に、従来のアミン系シランカップリング剤に比べ、有機樹脂との反応点が増加し、それにより有機樹脂との結合力が強まるため、接着性が向上するという優れた結果が得られることを見出し、本発明をなすに至った。従って、本発明は、下記に示すコーティング剤組成物及びその製造方法を提供する。1下記一般式1式中、mは10≦m≦260、nは1≦n≦100であり、R1は水素原子、炭素数1~4のアルキル基、又はアセチル基であり、a及びbは1~3の整数であり、Xは置換基を有しても良い炭素数1~10のアルキレン鎖であり、置換基は炭素数1~6のアルキル基であり、Yは直接結合、酸素原子又はCHR5基を表し、R2、R3、R4及びR5は水素原子又は炭素数1~6のアルキル基を表すが、R3又はR4とR5が結合して飽和炭素環を形成しても良い。で表される繰り返し単位を有する、複数の一級アミノ基と加水分解性シリル基及び/又はシラノール基とを有する含ケイ素水溶性高分子化合物と、有機溶剤及び/又は水とを含むことを特徴とするコーティング剤組成物。2一般式1のm,nが、0.003≦n/mn≦0.9を満足することを特徴とする1記載のコーティング剤組成物。3含ケイ素水溶性高分子化合物の重量平均分子量が300~3000である、1又は2記載のコーティング剤組成物。4下記一般式3式中、mは10≦m≦260、nは1≦n≦100である。で示される一級アミノ基を有する水溶性高分子化合物と、下記一般式2式中、R1は水素原子、炭素数1~4のアルキル基、又はアセチル基であり、a及びbは1~3の整数であり、Xは置換基を有しても良い炭素数1~10のアルキレン鎖であり、置換基は炭素数1~6のアルキル基であり、Yは直接結合、酸素原子又はCHR5基を表し、R2、R3、R4及びR5は水素原子又は炭素数1~6のアルキル基を表すが、R3又はR4とR5が結合して飽和炭素環を形成しても良い。で示されるエポキシ基を有するケイ素化合物とをアルコール及び/又は水中で反応させて、下記一般式1式中、m、n、a、b、X、Y、R1~R4は上記の通り。で表される繰り返し単位を有する、複数の一級アミノ基と加水分解性シリル基及び/又はシラノール基とを有する含ケイ素水溶性高分子化合物と、アルコール及び/又は水とを含むことを特徴とするコーティング剤組成物の製造方法。5一般式1のm,nが、0.003≦n/mn≦0.9を満足することを特徴とする4記載のコーティング剤組成物の製造方法。6含ケイ素水溶性高分子化合物の重量平均分子量が300~3000である、4又は5記載のコーティング剤組成物の製造方法。本発明のコーティング剤組成物は、主成分である含ケイ素水溶性高分子化合物の分子内に加水分解性シリル基一つに対して複数の一級アミノ基を有しており、従来のアミン系シランカップリング剤に比べ、有機樹脂との反応点が増加し、それにより有機樹脂との結合力が強まるため、プライマー、特に複合材料の改質剤として用いた際にその接着性が向上する。以下、本発明について具体的に説明する。本発明のコーティング剤組成物の主成分である含ケイ素水溶性高分子化合物は、下記一般式1で表される。式中、mは10≦m≦260、nは1≦n≦100であり、R1は水素原子、炭素数1~4のアルキル基、又はアセチル基であり、a及びbは1~3の整数であり、Xは置換基を有しても良い炭素数1~10のアルキレン鎖であり、置換基は炭素数1~6のアルキル基であり、Yは直接結合、酸素原子又はCHR5基を表し、ここにR2、R3、R4及びR5は水素原子又は炭素数1~6のアルキル基を表すが、R3又はR4とR5が結合して飽和炭素環を形成しても良い。上記式1中、R1は水素原子、メチル基、エチル基、n-プロピル基、i-プロピル基、n-ブチル基、i-ブチル基、t-ブチル基等の炭素数1~4のアルキル基、又はアセチル基である。また、R2~R5は水素原子、又はメチル基、エチル基、n-プロピル基、i-プロピル基、n-ブチル基、i-ブチル基、t-ブチル基、ペンチル基、イソペンチル基、ヘキシル基等の炭素数1~6のアルキル基であるが、R3又はR4とR5が結合してシクロペンチル基、シクロヘキシル基等の飽和炭素環を形成しても良い。また、Xは置換基を有しても良いメチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、ペンチレン基、へキシレン基、へプチレン基、オクチレン基、ノニレン基、1,4-シクロへキシレン基、1,2-シクロへキシレン基、1,3-シクロペンチレン基、1,4-シクロオクチレン基、1,4-シクロヘキサンジメチレン基等の炭素数1~10の直鎖状、分岐状又は環状のアルキレン鎖であり、置換基はメチル基、エチル基、n-プロピル基、i-プロピル基、n-ブチル基、i-ブチル基、t-ブチル基、ペンチル基、イソペンチル基、ヘキシル基等の炭素数1~6のアルキル基である。m,nは、10≦m≦260,1≦n≦100であり、好ましくは10≦m≦100,1≦n≦80であり、更に好ましくは10≦m≦75,1≦n≦50である。また、0.003≦n/mn≦0.9、特に0.06≦n/mn≦0.5で、シリル基一つに対してアミノ基を複数有するものが好ましい。このケイ素含有水溶性高分子化合物は、一級アミノ基を複数有しており、その化合物の構造中における一部のアミノ基とシランカップリング剤とが反応し結合を形成している。具体的に、エポキシ基を有するシランカップリング剤を用いた場合は、エポキシ基が開環してアミノ基の窒素原子に結合した構造となる。ここで、上記に述べたアミノ基とシランカップリング剤との反応は、高分子化合物を形成する前に行っても、また高分子化合物を形成した後に行っても良い。すなわち、一級アミノ基を複数有する水溶性高分子化合物に、シランカップリング剤を反応させることによって、その水溶性高分子化合物に加水分解性シリル基を導入することも可能であるし、また一級アミノ基を有するアミノ化合物とシランカップリング剤を反応させた後、重合又は重縮合反応を行うことにより加水分解性シリル基を導入した水溶性高分子化合物を得ることができる。本発明のケイ素含有水溶性高分子化合物において、加水分解性シリル基を導入するための一級アミノ基と反応し結合を形成するシランカップリング剤としては、下記一般式2で示されるエポキシ基を有するケイ素化合物が例示される。式中、a及びb、R1~R4、X、Yは上記の通り。このようなケイ素化合物の具体例としては、グリシドキシメチルトリメトキシシラン、グリシドキシメチルメチルジメトキシシラン、グリシドキシメチルジメチルメトキシシラン、グリシドキシメチルトリエトキシシラン、グリシドキシメチルメチルジエトキシシラン、グリシドキシメチルジメチルエトキシシラン、3-グリシドキシ-2-メチルプロピルトリメトキシシラン、3-グリシドキシ-2-メチルプロピルメチルジメトキシシラン、3-グリシドキシ-2-メチルプロピルジメチルメトキシシラン、3-グリシドキシ-2-メチルプロピルトリエトキシシラン、3-グリシドキシ-2-メチルプロピルメチルジエトキシシラン、3-グリシドキシ-2-メチルプロピルジメチルエトキシシラン、2-3,4-エポキシシクロヘキシルエチルトリメトキシシランが特に好ましく、これらのケイ素化合物は単独で用いてもよいし、2種以上組み合わせて用いてもよい。一方、ケイ素含有水溶性高分子化合物の基体樹脂となる一級アミノ基を有する水溶性高分子化合物としては、一級アミノ基を有する重合性モノマーであるアリルアミンのホモ重合によって得られるポリアリルアミンが挙げられる。また、他に水溶性を妨げない範囲で他のビニルモノマーが重合していても良い。好ましくは、下記一般式3式中、m,nは上記の通り。で示される一級アミノ基を有する水溶性高分子化合物が挙げられる。本発明においては、特に上記式3で示される一級アミノ基を有する水溶性高分子化合物と、上記式2で示されるエポキシ基を有するケイ素化合物とをアルコール及び/又は水中で反応させることが好ましい。この場合、アルコールとしては、メタノール、エタノール、イソプロパノール、ブタノールといった炭素数1~4の低級アルコール等が挙げられ、特にメタノール、エタノールが好ましい。また、アルコール及び/又は水の仕込み量は、不揮発分が20~50質量となる量とすることが好ましい。なお、アルコールと水とを混合使用する場合、水1質量部に対してアルコールが7~9質量部の割合であることが好ましい。ここで、一般式1において、m,nはそれぞれ分子中のアリルアミンユニットと、アリルアミンとシランが反応したユニットの数を示しており、mとnの比率が分子中の一級アミノ基とシリル基の比率を示している。260<m又は100<nである場合には、分子量が大きく、合成の段階で非常に高粘度となるため安定した製造ができない。また、m<10である場合、特にm=0である場合には、十分な水溶性が得られない。n<1である場合には無機材質との密着性が不足する。上記ケイ素含有水溶性高分子化合物は、基体樹脂であるポリアリルアミンと反応させるシランカップリング剤が、いずれの場合も導入されるシリル基の量nと残存するアミノ基の量mの比率が0.003≦n/mn≦0.9であることが好ましく、より好ましくは0.06≦n/mn≦0.5である。この範囲より小さい場合、無機材質との密着性が不足するおそれがあり、大きい場合は水溶性が不足するおそれがある。従って、上記式3の高分子化合物と式2のケイ素化合物とは、上記m,nとなるように選定、使用することが好ましい。上記反応における反応温度は、一般に100°C以下、特に25~70°Cが好ましい。また、反応時間は便宜選定されるが、通常1~100時間、特に2~50時間であることが好ましい。コーティング剤組成物の主成分であるケイ素含有水溶性高分子化合物は、化合物の重量平均分子量が300~3000であることが好ましく、より好ましくは1000~2000である。分子量が3000を超える場合、化合物がゲル化し易く、製造及び保存が困難である可能性がある。また、分子量が300未満である場合、重合の制御ができず、ポリマー自体の合成が困難である可能性がある。なお、この分子量はゲルパーミエーションクロマトグラフィーGPCによるポリスチレン換算値である。本発明のコーティング剤組成物に含有される有機溶剤及び/又は水は、全体の10~95質量となるような含有量であり、特に20~90質量であることが好ましく、残部はケイ素含有水溶性高分子化合物である。また、有機溶剤としては、メタノール、エタノール等の低級アルコールが特に好ましい。本発明のコーティング剤組成物は、無機材質と反応して化学結合を形成するシリル基と、有機樹脂と反応して化学結合を形成するアミノ基とを有するため、プライマー、あるいは無機材質と有機樹脂との複合材料の改質剤として好適に用いることができる。本発明のコーティング剤組成物で被覆又は表面処理される基材としては、一般に加水分解性シリル基と反応し、結合を形成する無機材質及びアミノ基と反応して結合する有機樹脂であれば適用可能であり、基材の形状については特に指定されない。その中でも代表的な無機材質としては、シリカ等の無機フィラーやガラス繊維をはじめとしたガラスクロス、ガラステープ、ガラスマット、ガラスペーパー等のガラス繊維製品、セラミック、鉄、アルミニウム、銅、銀、金、マグネシウム等の金属基材等が挙げられる。また、代表的な有機樹脂としては、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂等が挙げられる。なお、ここに例示したものに限定されるものではない。本発明のコーティング剤組成物の上記基材への被覆又は表面処理方法、硬化条件等としては特に限定されるものではないが、具体的に、被覆又は表面処理方法としては、フローコート浸漬法、スピンコート等が挙げられる。また代表的な硬化条件としては、加熱乾燥が挙げられ、処理後は60°C~180°C、好ましくは80°C~150°Cで5分~2時間加熱乾燥し、溶媒の除去と同時にコーティング組成物中の主剤と基材表面とを化学反応させることが好ましい。以下、実施例及び比較例により本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。下記例中、pH及び粘度は25°Cにおいて測定した。また、例中でGCはガスクロマトグラフィーの略であり、NMRは核磁気共鳴分光法の略である。平均分子量は、GPCのポリスチレン換算重量平均分子量であり、粘度はB型回転粘度計25°Cの測定に基づく。[実施例1]15質量ポリアリルアミン水溶液日東紡績株製、PAA-01型、平均分子量1000500.0質量部を減圧下で水分を除去し、メタノールを加えて溶媒交換し、15質量メタノール溶液とした。この中に3-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン77.9質量部0.33モルを加えて、60°C~70°Cで5時間撹拌した。反応が進行することで原料の3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランは消費される。そこで、この溶液をガスクロマトグラフィーで測定したところ、原料の3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランのピークは検出されなかった。また、ケイ素のNMRを測定したところ、3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランのシグナルはなく、新たに目的化合物由来と思われるシグナルを確認した。以上より、反応は完了したと判断し、溶液をメタノールで希釈して有効成分が15質量となるように調整し、プライマー組成物を得た。この組成物は水と速やかに混和する黄色透明の溶液で、pH11.7、粘度2.7mPasであり、基体ポリマー部分の重合度は約17であり、平均構造式はであった。[実施例2]15質量ポリアリルアミン水溶液日東紡績株製、PAA-01型、平均分子量1000500.0質量部を減圧下で水分を除去し、メタノールを加えて溶媒交換し、15質量メタノール溶液とした。この中に3-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン40.1質量部0.17モルを加えて、60°C~70°Cで5時間撹拌した。反応が進行することで原料の3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランは消費される。そこで、この溶液をガスクロマトグラフィーで測定したところ、原料の3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランのピークは検出されなかった。また、ケイ素のNMRを測定したところ、3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランのシグナルはなく、新たに目的化合物由来と思われるシグナルを確認した。以上より、反応は完了したと判断し、溶液をメタノールで希釈して有効成分が15質量となるように調整し、プライマー組成物を得た。この組成物は水と速やかに混和する黄色透明の溶液で、pH11.4、粘度2.1mPasであり、基体ポリマー部分の重合度は約17であり、平均構造式はであった。[実施例3]20質量ポリアリルアミン水溶液平均分子量700500.0質量部を減圧下で水分を除去し、メタノールを加えて溶媒交換し、15質量メタノール溶液とした。この中に3-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン96.8質量部0.42モルを加えて、60°C~70°Cで5時間撹拌した。反応が進行することで原料の3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランは消費される。そこで、この溶液をガスクロマトグラフィーで測定したところ、原料の3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランのピークは検出されなかった。また、ケイ素のNMRを測定したところ、3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランのシグナルはなく、新たに目的化合物由来と思われるシグナルを確認した。以上より、反応は完了したと判断し、溶液をメタノールで希釈して有効成分が15質量となるように調整し、プライマー組成物を得た。この組成物は水と速やかに混和する黄色透明の溶液で、pH11.8、粘度2.3mPasであり、基体ポリマー部分の重合度は約12であり、平均構造式はであった。[実施例4]20質量ポリアリルアミン水溶液平均分子量2500500.0質量部を減圧下で水分を除去し、メタノールを加えて溶媒交換し、15質量メタノール溶液とした。この中に3-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン96.8質量部0.42モルを加えて、60°C~70°Cで5時間撹拌した。反応が進行することで原料の3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランは消費される。そこで、この溶液をガスクロマトグラフィーで測定したところ、原料の3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランのピークは検出されなかった。また、ケイ素のNMRを測定したところ、3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランのシグナルはなく、新たに目的化合物由来と思われるシグナルを確認した。以上より、反応は完了したと判断し、溶液をメタノールで希釈して有効成分が15質量となるように調整し、プライマー組成物を得た。この組成物は水と速やかに混和する黄色透明の溶液で、pH12.0、粘度14.8mPasであり、基体ポリマー部分の重合度は約44であり、平均構造式はであった。[実施例5]15質量ポリアリルアミン水溶液日東紡績株製、PAA-01型、平均分子量1000500.0質量部を減圧下で水分を除去し、メタノールを加えて溶媒交換し、15質量メタノール溶液とした。この中に2-3,4-エポキシシクロヘキシルエチルトリメトキシシラン81.2質量部0.33モルを加えて、60°C~70°Cで5時間撹拌した。反応が進行することで原料の2-3,4-エポキシシクロヘキシルエチルトリメトキシシランは消費される。そこで、この溶液をガスクロマトグラフィーで測定したところ、原料の2-3,4-エポキシシクロヘキシルエチルトリメトキシシランのピークは検出されなかった。また、ケイ素のNMRを測定したところ、2-3,4-エポキシシクロヘキシルエチルトリメトキシシランのシグナルはなく、新たに目的化合物由来と思われるシグナルを確認した。以上より、反応は完了したと判断し、溶液をメタノールで希釈して有効成分が15質量となるように調整し、プライマー組成物を得た。この組成物は水と速やかに混和する黄色透明の溶液で、pH11.5、粘度3.5mPasであり、基体ポリマー部分の重合度は約17であり、平均構造式はであった。[比較例1]15質量ポリアリルアミン水溶液日東紡績株製、PAA-15型、平均分子量25000式3においてmn>360500.0質量部を減圧下で水の溜去を行った。水が減少するにつれて粘度が増加し、ハンドリングが非常に困難な状態になり、これ以上の水分除去が不可能となった。この中にメタノールを加えて固形分を溶解し、15質量メタノールと水の混合溶液とした。この中に3-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン77.9質量部0.33モルを加えたところ、シランのゲル化が起こり、これ以上の合成が不可能となった。[比較例2]15質量ポリアリルアミン水溶液日東紡績株製、PAA-01型、平均分子量1000500.0質量部を減圧下で水分を除去し、メタノールを加えて溶媒交換し、15質量メタノール溶液とした。この中に3-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン309.2質量部1.31モルを加えて、60°C~70°Cで5時間撹拌した。反応が進行することで原料の3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランは消費される。そこで、この溶液をガスクロマトグラフィーで測定したところ、原料の3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランのピークは検出されなかった。また、ケイ素のNMRを測定したところ、3-グリシドキシプロピルトリメトキシシランのシグナルはなく、新たに目的化合物由来と思われるシグナルを確認した。以上より、反応は完了したと判断し、溶液をメタノールで希釈して有効成分が15質量となるように調整し、プライマー組成物を得た。この組成物はpH11.9、粘度3.5mPasであり、基体ポリマー部分の重合度は約17であり、平均構造式はであった。しかし、この溶液を水と混和させると白濁してしまい、水溶性が不十分であった。[比較例3]3-アミノプロピルトリメトキシシランをメタノールで希釈して15質量の溶液とし、プライマー組成物を得た。[比較例4]15質量ポリアリルアミン水溶液日東紡績株製、PAA-01型、平均分子量1000500.0質量部0.075モル,分子量1000としてのポリアリルアミンの物質量を減圧下で水分を除去し、メタノールを加えて溶媒交換し、15質量メタノール溶液とすることで、プライマー組成物を得た。接着性試験用ポリウレタンエラストマーの調製分子量1000のポリオキシテトラメチレングリコール150質量部、1,6-キシレングリコール100質量部、水0.5質量部、ヘキサメチレンジイソシアネート200質量部及びジメチルホルムアミド800質量部を撹拌しつつ混合して90°Cに加熱し、そのまま2時間撹拌して反応させた後、ジブチルアミンを3質量部添加して反応を停止させ、次いで過剰量のアミンを無水酢酸で中和してポリウレタンエラストマーを得た。プライマーの接着試験ガラス板、鉄板、アルミニウム板夫々に対し、本実施例及び比較例で得た前記プライマー組成物を刷毛で塗布し、120°Cで5分間乾燥した後、更にポリウレタンエラストマーを刷毛で塗布し、100°Cで10分間乾燥した。次いで、得られた塗膜に1mm間隔で縦横に切れ目を入れて100個の碁盤目を形成させた後、セロハンテープで圧着してから剥離させて、剥離した碁盤目の数からプライマーのウレタン樹脂及び無機基材との接着性を評価した。実施例で得たプライマー組成物に関しては、いずれの基材の場合にも剥離した碁盤目はまったくなく、極めて接着性能が良好であった。プライマーの水溶性試験本実施例及び比較例で得られたプライマー組成物を10質量の水溶液として約10時間静置した。その後、溶液の不溶分による濁り及び析出物、層分離等の有無を目視で確認した。実施例及び比較例を含めた接着試験及び水溶性試験の結果を表1に示す。以上の実施例及び比較例の結果は、本発明のプライマー組成物が接着性に対して良好な結果を与えることを実証するものである。"