"歯科用組成物であって、i粒子状充填剤と、ii以下の式1:AXn1式中、Aは少なくともn個の窒素原子と、任意で1つ又は複数の酸性基とを含有するリンカー基であり、Xは重合性二重結合を含有し、Aの窒素原子とともにアミド結合を形成する部分であり、このXは同じであっても又は異なっていてもよく、以下の式2:式中、R1及びR2は互いに独立し、水素原子、C1~6アルキル基又は-CH2m-Z基を表し、ここでZはCOOM、OPO3M2、PO3M2、SO3Mであり、Mは独立して水素原子又は金属原子であり、mは0~6の整数であり、Lは結合、C1~6アルキレン基であるによって表され、nは少なくとも1の整数であり、ただし、少なくとも1つのXがメタアクリル基ではないの加水分解に安定な重合性化合物と、iii開始剤系と、を含む、歯科用組成物。前記リンカー基が、部分Xとアミド結合、尿素基又はチオ尿素基を形成するために末端位置に窒素原子又は窒素含有官能基を含有する線状又は分岐状のモノマー基、オリゴマー基、ポリマー基又はコポリマー基である、請求項1に記載の歯科用組成物。前記式1の重合性化合物がカルボン酸基、ホスホン酸基、スルホン酸基又はリン酸エステル基から選択される1つ又は複数の酸性基を含有する、請求項1に記載の歯科用組成物。前記リンカー基が、以下の式3のジアミンと、無水物の形態で存在し得る少なくとも2つのカルボン酸基を有する以下の式4の化合物とを含有する混合物を、任意で以下の式5の化合物の存在下で逐次重合する工程を含むプロセスによって得ることができるポリアミド基である、請求項1~3のいずれか一項に記載の歯科用組成物:R3NHR’y3式中、R3は炭化水素基の骨格内に任意で窒素原子、酸素原子又は硫黄原子から選択される1個~6個のヘテロ原子、並びに任意でヒドロキシル基、チオール基及びアミノ基から選択される1個~6個の官能基を含有し得るy価の直鎖状、分岐状又は環状のC2~20炭化水素基を表し、R’は水素原子、又は置換された若しくは非置換の脂肪族炭化水素基又は脂環式炭化水素基を表し、yは少なくとも2の整数を表す;MOOC-R4-COOM4式中、R4は炭化水素基の骨格内に任意で窒素原子、酸素原子又は硫黄原子から選択される1個~6個のヘテロ原子、並びに任意でカルボン酸基、ヒドロキシル基、チオール基及びアミノ基から選択される1個~6個の官能基を含有し得る直鎖状、分岐状、環状又は芳香族のC1~20炭化水素基を表し、Mは同じであっても又は異なっていてもよく、独立して水素原子又は金属原子を表す;式中、L、R1及びR2は請求項1において規定されるとおりであり、Yは脱離基であるか、又はYはR1若しくはR2中に存在するカルボキシル基及び隣接するカルボニル基とともに分子内無水物基を形成する。前記リンカー基が、末端位置に窒素原子を含有するポリオキシアルキレン基である、請求項1~4のいずれか一項に記載の歯科用組成物。前記式1の加水分解に安定な水溶性の重合性化合物が、300~10000の平均分子量を有する、請求項1~5のいずれか一項に記載の歯科用組成物。nが少なくとも2である、請求項1~6のいずれか一項に記載の歯科用組成物。フッ化物含有化合物を含有する、請求項1~7のいずれか一項に記載の歯科用組成物。前記粒子状充填剤がガラス、金属酸化物、金属水酸化物、その塩及び混合物の群から選択される無機粒子状充填剤である、請求項1~8のいずれか一項に記載の歯科用組成物。象牙質又はエナメル質に対する硬化後に、少なくとも3MPaの剪断強度ISO/TS114052003をもたらす、請求項1~9のいずれか一項に記載の歯科用組成物。一液型組成物である、請求項1~10のいずれか一項に記載の歯科用組成物。式2中のR1及びR2が互いに独立し、水素原子、C1~6アルキル基又は-CH2m-COOM基を表し、ここでMは水素原子又は金属原子であり、mは0~6の整数である、請求項1~11のいずれか一項に記載の歯科用組成物。好ましくは歯科用組成物の調製のための請求項1に記載の式1の化合物の使用。前記歯科用組成物が歯科用修復組成物又は歯科用補綴組成物である、請求項11に記載の使用。請求項1に記載の式1の化合物を調製する方法であって、以下の式3のジアミンと、無水物の形態で存在し得る少なくとも2つのカルボン酸基を有する以下の式4の化合物とを含有する混合物を、任意で以下の式5の化合物の存在下で逐次重合する工程を含む、請求項1に記載の式1の化合物を調製する方法:R3NHR’y3式中、R3は炭化水素基の骨格内に任意で窒素原子、酸素原子又は硫黄原子から選択される1個~6個のヘテロ原子、並びに任意でヒドロキシル基、チオール基及びアミノ基から選択される1個~6個の官能基を含有し得るy価の直鎖状、分岐状又は環状のC2~20炭化水素基を表し、R’は水素原子、又は置換された若しくは非置換の脂肪族炭化水素基又は脂環式炭化水素基を表し、yは少なくとも2の整数を表す;MOOC-R4-COOM4式中、R4は炭化水素基の骨格内に任意で窒素原子、酸素原子又は硫黄原子から選択される1個~6個のヘテロ原子、並びに任意でカルボン酸基、ヒドロキシル基、チオール基及びアミノ基から選択される1個~6個の官能基を含有し得る直鎖状、分岐状、環状又は芳香族のC1~20炭化水素基を表し、Mは同じであっても又は異なっていてもよく、独立して水素原子又は金属原子を表す;式中、L、R1及びR2は請求項1において規定されるとおりであり、Yは脱離基であるか、又はYはR1若しくはR2中に存在するカルボキシル基及び隣接するカルボニル基とともに分子内無水物基を形成する。本発明の目的は、優れた保管安定性及び長期の機械的耐性を有し、事前にプライマーを塗布することなく一液型組成物として歯の表面に直接塗布することができる、充填材、キャビティーライナー及びキャビティーベース、セメント、齲蝕を予防するための小窩裂溝封鎖材、歯構造及び/又は骨とポリマー複合材との間の接着剤として有用な歯科用組成物、特に歯科用複合材を提供することである。更なる目的は、比較的安価であり、製造が容易な歯科用修復/補綴組成物を提供することである。本発明は、歯科用組成物であって、i粒子状充填剤と、ii以下の式1:AXn1式中、Aは少なくともn個の窒素原子と、任意で1つ又は複数の酸性基とを含有するリンカー基であり、Xは重合性二重結合を含有し、Aの窒素原子とともにアミド結合を形成する部分であり、このXは同じであっても又は異なっていてもよく、以下の式2:式中、R1及びR2は互いに独立し、水素原子、C1~6アルキル基又は-CH2m-Z基を表し、ここでZはCOOM、OPO3M2、PO3M2、SO3Mであり、Mは独立して水素原子又は金属原子であり、mは0~6の整数であり、Lは結合、C1~6アルキレン基であるによって表され、nは少なくとも1の整数であり、ただし、少なくとも1つのXがメタアクリル基ではないの加水分解に安定な重合性化合物と、iii開始剤系と、を含む、歯科用組成物を提供する。特定の実施の形態では、式2中のR1及びR2は互いに独立し、水素原子、C1~6アルキル基又は-CH2m-COOM基を表し、ここでMは水素原子又は金属原子であり、mは0~6の整数である。さらに、本発明は、歯科用組成物の調製のための上記の式1の化合物の使用を提供する。さらに、本発明は、上記の式1の化合物を調製する方法であって、以下の式3のジアミンと、無水物の形態で存在し得る少なくとも2つのカルボン酸基を有する以下の式4の化合物とを含有する混合物を、任意で以下の式5の化合物の存在下で逐次重合する工程を含む、上記の式1の化合物を調製する方法を提供する:R3NHR’y3式中、R3は炭化水素基の骨格内に任意で窒素原子、酸素原子又は硫黄原子から選択される1個~6個のヘテロ原子、並びに任意でヒドロキシル基、チオール基及びアミノ基から選択される1個~6個の官能基を含有し得るy価の直鎖状、分岐状又は環状のC2~20炭化水素基を表し、R’は水素原子、又は置換された若しくは非置換の脂肪族炭化水素基又は脂環式炭化水素基を表し、yは少なくとも2の整数を表す;MOOC-R4-COOM4式中、R4は炭化水素基の骨格内に任意で窒素原子、酸素原子又は硫黄原子から選択される1個~6個のヘテロ原子、並びに任意でカルボン酸基、ヒドロキシル基、チオール基及びアミノ基から選択される1個~6個の官能基を含有し得る直鎖状、分岐状、環状又は芳香族のC1~20炭化水素基を表し、Mは同じであっても又は異なっていてもよく、独立して水素原子又は金属原子を表す;式中、L、R1及びR2は請求項1において規定されるとおりであり、Yは脱離基であるか、又はYはR1若しくはR2中に存在するカルボキシル基及び隣接するカルボニル基とともに分子内無水物基を形成する。本発明による歯科用組成物は、式1の化合物を含む加水分解に安定な重合性成分の混合物を含有する。この混合物は少なくとも1つの酸性重合性モノマーを含有する。好ましくは、混合物は少なくとも架橋重合性モノマーと酸性重合性モノマーとを含有する。この重合性モノマーは加水分解に安定である。具体的には、重合性モノマーは、室温でpH3の水性媒体中で1ヶ月以内に加水分解するエステル基等の基を主鎖中に含有しない。本発明による歯科用組成物は粒子状充填剤を含む。特定の実施形態では、粒子状充填剤はセメント反応においてポリ酸と反応する。粒子状充填剤とは、粉末の金属酸化物若しくは金属水酸化物、ケイ酸金属塩、又はイオン浸出性のガラス若しくはセラミックである。粒子状反応性ガラス材料の例としては、カルシウム又はストロンチウム含有材料及びアルミニウム含有材料等といった歯科用組成物の技術分野で一般に知られる材料が挙げられる。好ましくは、粒子状反応性充填剤は浸出性のフッ化物イオンを含有する。粒子状反応性充填剤の具体例は、カルシウムアルミノケイ酸塩ガラス、カルシウムアルミニウムフルオロケイ酸塩ガラス、カルシウムアルミニウムフルオロホウケイ酸塩ガラス、ストロンチウムアルミノケイ酸塩ガラス、ストロンチウムアルミノフルオロケイ酸塩ガラス、ストロンチウムアルミノフルオロホウケイ酸塩ガラスから選択される。好適な粒子状反応性充填剤には、例えば米国特許第3,655,605号、米国特許第3,814,717号、米国特許第4,143,018号、米国特許第4,209,434号、米国特許第4,360,605号及び米国特許第4,376,835号に記載されているような、酸化亜鉛及び酸化マグネシウム等の金属酸化物、並びにイオン浸出性のガラスが更に含まれる。好適な非反応性充填剤は、歯科用修復組成物に現在使用されている充填剤から選択することができる。充填剤は単峰性又は多峰性例えば二峰性の粒度分布を有し得る。充填剤は無機材料であってもよい。充填剤は、重合性樹脂に不溶性であり、任意で無機充填剤で充填された架橋有機材料であってもよい。充填剤は放射線不透過性、放射線透過性又は非放射線不透過性であり得る。好適な非反応性無機充填剤の例は、石英、窒化ケイ素等の窒化物、例えばCe、Sb、Sn、Zr、Sr、Ba及びAlから誘導されたガラス、コロイドシリカ、長石、ホウケイ酸ガラス、カオリン、タルク、チタニア及び亜鉛ガラス、並びに焼成シリカ等のサブミクロンシリカ粒子のような天然材料又は合成材料である。好適な非反応性有機充填剤粒子の例としては、充填又は無充填の微粉ポリカーボネート又はポリエポキシドが挙げられる。好ましくは、充填剤粒子の表面は、充填剤と基質との間の結合を増強するためにカップリング剤で処理されている。好適なカップリング剤の使用には、γ-メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ-メルカプトプロピルトリエトキシシラン、γ-アミノプロピルトリメトキシシラン等が含まれる。粒子状充填剤は、例えば電子顕微鏡法によって、又は従来のレーザー回折式粒度測定法MALVERNのMastersizerS装置又はMALVERNのMastersizer2000装置によって具体化されるようなものを用いて測定されるような平均粒度が、通常は0.005μm~100μm、好ましくは0.01μm~40μmである。粒子状充填剤は、平均粒度の異なる2つ以上の粒子画分の混合物である多モードのmultimodal粒子状反応性充填剤であってもよい。粒子状反応性ガラスはまた、化学組成の異なる粒子の混合物であってもよい。特に、粒子状反応性材料と粒子状非反応性材料との混合物を使用することが可能である。粒子状反応性充填剤を表面改質剤によって表面改質してもよい。さらに、本発明の歯科用組成物は、以下の式1の加水分解に安定な重合性化合物を含む:AXn1式1の重合性化合物は、部分Aと少なくとも1つの置換基Xとを含む。式1において、Aは少なくともn個の窒素原子と、任意で1つ又は複数の酸性基とを含有するリンカー基である。このリンカーは、置換基Xの総数に相当する少なくとも1の原子価を有する。したがって、Aは好ましくは一価n=1、二価n=2、三価n=3、四価n=4、五価n=5又は六価n=6であり得る。好ましいAは二価又は三価、最も好ましくは二価である。好ましくは、リンカー基は、部分Xとアミド結合を形成するために末端位置に窒素原子を含有する線状又は分岐状のモノマー基、オリゴマー基、ポリマー基又はコポリマー基である。モノマー基は最大で500の分子量を有する低分子基である。オリゴマー基は500超~最大で10000の分子量を有する基であり、重合反応によって調製することができる。ポリマー基又はコポリマー基は、重合反応によって得ることができる10000超の分子量を有する基である。重合は縮合反応又は付加反応であってもよい。リンカーAは、脂肪族及び/又は芳香族であり得る炭化水素基であり得る。この炭化水素基は1個~6個のC1~4アルキル基によって置換されていてもよい。アルキル基の具体例はメチル、エチル、n-プロピル、i-プロピル、n-ブチル、i-ブチル又はtert-ブチルである。好ましい実施形態では、リンカーAの炭化水素基は、脂肪族エーテル結合若しくは芳香族エーテル結合、ケト基、カルボン酸基又はヒドロキシル基の形態で1個~5個の酸素原子を炭化水素基中に含有し得る。エステル基は重合性モノマーの加水分解安定性の観点から、部分A中では好ましくない。脂肪族基の場合、Aは直鎖状又は分岐鎖状のアルキレン基又はシクロアルキレン基であり得る。芳香族基の場合、Aはアリーレン基又はヘテロアリーレン基であり得る。具体的には、Aは二価の、置換された又は非置換のC1~C20アルキレン基、置換された又は非置換のC6~14アリーレン基、置換された又は非置換のC3~C20シクロアルキレン基、置換された又は非置換のC7~C20アリーレンアルキレンアリーレン基であり得る。好ましくは、Aは2個~4個の酸素原子若しくは窒素原子を含有していても、1個~6個のC1~4アルキル基によって置換されていてもよい飽和脂肪族C2~20炭化水素鎖を表すか、又はAは1個~6個のC1~4アルキル基によって置換されていてもよい、置換された若しくは非置換のC7~C20アリーレンアルキレンアリーレン基であり得る。好ましい実施の形態によれば、式1の重合性化合物はカルボン酸基、ホスホン酸基、スルホン酸基又はリン酸エステル基から選択される1つ又は複数の酸性基を含有する。好ましくは、リンカー基は式3のジアミンと、少なくとも2つのカルボン酸基を有する式4の化合物とを含有する混合物を、任意で上記の式5の化合物の存在下で縮合反応又は付加反応させることを含むプロセスによって得ることができるポリアミド基である。式3において、R3は炭化水素基の骨格内に任意で窒素原子、酸素原子又は硫黄原子から選択される1個~6個のヘテロ原子、並びに任意でヒドロキシル基、チオール基及びアミノ基から選択される1個~6個の官能基を含有し得るy価の直鎖状、分岐状又は環状のC2~20炭化水素基を表す。式3において、R’は水素原子、又は置換された若しくは非置換の脂肪族炭化水素基又は脂環式炭化水素基を表す。式3において、yは少なくとも2の整数を表す。式4において、R4は炭化水素基の骨格内に任意で窒素原子、酸素原子又は硫黄原子から選択される1個~6個のヘテロ原子、並びに任意でカルボン酸基、ヒドロキシル基、チオール基及びアミノ基から選択される1個~6個の官能基を含有する直鎖状、分岐状、環状又は芳香族のC1~20炭化水素基を表す。式5において、L、R1及びR2は上記で規定されるとおりであり、Yは脱離基であるか、又はYはR1若しくはR2中に存在するカルボキシル基及び隣接するカルボニル基とともに分子内無水物基を形成する。式4の化合物のカルボン酸基は、無水物の形態で存在し得る。無水物は分子内無水物又は分子間無水物であり得る。したがって、式4の化合物のカルボン酸基は、同じ分子又は更なる式4の分子中に存在するカルボン酸基と無水物を形成し得る。式4の化合物のカルボン酸基は、更なるカルボン酸分子と無水物を形成し得る。好適な更なるカルボン酸は酢酸、プロパン酸、ブタン酸等から選択することができる。好ましい実施形態によると、リンカー基は末端位置に窒素原子を含有するポリオキシアルキレン基であり得る。式1の重合性化合物は、好ましくは300~10000、より好ましくは500~7000の平均分子量を有する。式1において、Xは重合性二重結合を含有し、Aの窒素原子とともにアミド結合を形成する部分であり、このXは同じであっても又は異なっていてもよく、以下の式2によって表される:式2において、R1及びR2は互いに独立し、水素原子、C1~6アルキル基又は-CH2m-COOM基を表し、ここでMは水素原子又は金属原子であり、mは0~6の整数である。具体的な実施形態では、式2中のR1及びR2は互いに独立し、水素原子、C1~6アルキル基又は-CH2m-COOM基を表し、ここでMは水素原子又は金属原子であり、mは0~6の整数である。好ましくは、R1は単一結合又はメチル基である。好ましくは、R2は水素原子又は基-CH2m-COOHであり、ここでmは0、1又は2である。式2において、Lは結合又はC1~6アルキレン基、好ましくは単一結合又はメチレン基又はエチレン基である。式1において、nは少なくとも1である。好ましくは、nは少なくとも1かつ10未満、より好ましくは2~6の整数である。式1の重合性化合物では、少なくとも1つのXはメタアクリル基ではない。本発明による歯科用組成物は開始剤系を含む。開始剤系はレドックス開始剤又は光開始剤をベースとし得る。歯科用組成物がレドックス開始剤を含有する場合、還元剤及び酸化剤の量は所望の重合度をもたらすのに十分であるものとする。好ましくは、混合済であるが未凝結のunset本発明のセメントは、混合済であるが未凝結のセメント成分の総重量水を含むベースで約0.01~約10、より好ましくは約0.2~約5、最も好ましくは約0.3~約3という合計重量の還元剤及び酸化剤を含有する。還元剤又は酸化剤は、米国特許第5,154,762号に記載のようにマイクロカプセル化することができる。このことは概して、セメント部の貯蔵安定性を向上させ、必要に応じて還元剤及び酸化剤の両方を一緒にパッケージングすることを可能にする。水溶性及び不水溶性のカプセル化剤を用いることができる。好適なカプセル化材料としては、酢酸セルロース、酢酸酪酸セルロース、エチルセルロースのようなセルロース系材料が挙げられ、ヒドロキシメチルセルロース及びヒドロキシエチルセルロースが好ましい。他のカプセル化剤としては、ポリスチレン、ポリスチレンと他のビニルモノマー及びポリメチルメタクリレートとのコポリマー、メチルメタクリレートと他のエチレン系不飽和モノマーとのコポリマーが挙げられる。好ましいカプセル化剤はエチルセルロース及び酢酸酪酸セルロースである。カプセル化剤の選択及びカプセル化条件を変更することによって、硬化の発生が数秒間~数分間の範囲の時点で開始するように調整することができる。カプセル化剤と活性剤との量の比は、概して0.5~約10、好ましくは約2~約6の範囲である。好適な酸化剤開始剤としては、ベンゾイルペルオキシド、クメンヒドロペルオキシドCHP及びtert-ブチルヒドロペルオキシド等の過酸化物、塩化第二鉄、ヒドロキシルアミン還元剤の選択に応じる、過ホウ酸及びその塩、並びに過マンガン酸アニオン又は過硫酸アニオンの塩が挙げられる。好ましい酸化剤は過酸化物、過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウムび過酸化水素である。好適な還元剤活性剤としては、アスコルビン酸、ベンジルチオ尿素、塩化第一鉄、硫酸第一鉄、ヒドラジン、ヒドロキシルアミン酸化剤の選択に応じる、シュウ酸、チオ尿素、及び亜ジチオン酸アニオン又は亜硫酸アニオンの塩が挙げられる。好ましい還元剤としては、アスコルビン酸及び硫酸第一鉄が挙げられる。光開始剤は、好適な波長及び強度の光に曝露されると重合性基の重合を促進することが可能であるものとする。光開始剤は十分に貯蔵安定性であり、望ましくない着色が認められず、典型的な歯科条件下でのその保管及び使用が可能であるのが好ましい。可視光光開始剤が好ましい。好適な可視光誘導性開始剤及び紫外光誘導性開始剤としては、付加的な水素供与体ベンゼンスルフィン酸ナトリウム、アミン及びアミンアルコール等を有する又は有しないα-ジケトン例えばカンファーキノンが挙げられる。光開始剤は所望の光重合速度をもたらすのに十分な量で存在し得る。この量は光源、放射エネルギーに曝露されるセメント層の厚さ、及び光開始剤の吸光係数に部分的に依存する。好ましくは、混合済であるが未凝結の本発明の光硬化性セメントは、混合済であるが未凝結のセメント成分の総重量水を含むベースで約0.01~約5、より好ましくは約0.1~約2の光開始剤を含有する。本発明による歯科用組成物は、酸性基を有するポリマーのような更なるポリマー成分を含有していてもよい。本明細書中で使用される場合、ポリマーという用語は、骨格が1つのモノマーすなわちホモポリマー又は2つ以上のモノマーすなわちコポリマーに由来する分子を含む。ポリマーは典型的には少なくとも約10000Daの重量平均分子量を有する。グラスアイオノマーセメント系に有用なポリマーの調製に使用される重合性の酸としては、アルケン酸、並びに不飽和のモノカルボン酸、ジカルボン酸及びトリカルボン酸が挙げられる。代表的なアルケン酸は、例えば米国特許第4,016,124号、米国特許第4,089,830号、米国特許第3,655,605号、米国特許第4,143,018号、米国特許第4,342,677号、米国特許第4,360,605号、米国特許第4,376,835号及び米国特許第5,130,347号に記載されている。具体例はアクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、クロトン酸及びその誘導体、例えばその酸塩化物、その酸無水物、及びそのクロロ誘導体又はブロモ誘導体である。特に好ましいモノマーはアクリル酸、イタコン酸及びマレイン酸、並びにその塩化物又は無水物である。改質された粒子状の反応性充填剤及び/又は非反応性充填剤の存在下で凝結反応又は硬化反応をもたらすためには、アイオノマーのペンデントpendentカルボン酸基の数又は重量パーセントが十分でなくてはならない。最終的な歯科用組成物に付加的な強度を与える付加的な共有結合架橋の供給源である重合性二重結合は、カルボン酸基の一部と二官能性モノマーとを反応させることによって導入することができる。好適な二官能性モノマーの例としては、N,N’-ジエチル-1,3-ビスアクリルアミド-プロパンpropanBADEP、1,3-ビスアクリルアミド-プロパンBAP、及び1,3-ビスアクリルアミド-2-エチル-プロパンBAPEN等のビスアクリルアミド、アクリロイルクロリド、メタクリロイルクロリド、ビニルアザラクトン、アリルイソシアネート、2-ヒドロキシエチルメタクリレートHEMA、2-アミノエチルメタクリレート、2-イソシアナトエチルメタクリレートIEM、アクリル酸、メタクリル酸及びN-ビニルピロリドンが挙げられる。好適な二官能性モノマーの他の例は、米国特許第4,035,321号、米国特許第5,130,347号に記載されている。歯科用組成物の架橋又は付加的な架橋を達成するために、1つ又は複数のコモノマーを歯科用組成物中に組み込むことができる。好適なコモノマーは、少なくとも1つの重合性官能基を含有する。好適な重合性官能基は、エチレン系不飽和基例えばアルケニル基、好ましくはビニル基である。エチレン系不飽和基は、フリーラジカル機構によって重合可能である。好ましい例は、置換された及び非置換のアクリレート、メタクリレート又はアルケンである。歯科用組成物は、本発明の歯科用組成物の成分を混合することによって調製される。歯科用組成物の成分は、本発明の歯科用組成物を形成するために様々な方法及び量で例えば混合又はブレンドすることによって組み合わせることができる。例えば、重合性化合物の濃縮溶液及び開始剤系を、使用時に粒子状充填剤及び任意で更なる成分と混合することができる。代替的には、重合性化合物、開始剤系、粒子状充填剤及び任意でアイオノマーを、凝結反応を進行させるのに十分な水が存在しない条件下で、フリーズドライ又は凍結乾燥させた粉末ブレンドとして提供する。次いで、凝結反応を始めるために、かかる系を使用時に水と混ぜ合わせることができる。凝結反応が始まった後、得られる混合物をその所望の形状に形成し、その後混合物を硬化させ、完全に固化させる。概して、アイオノマー対水の重量/重量比は約1:10~約10:1である。概して、水中のアイオノマーの濃度は25重量~75重量、好ましくは40パーセント~65パーセントの範囲である。得られる水溶液は、概して約1.5~8という範囲のポリマー対液体の重量比ポリマー:液体を有する。米国特許第4,089,830号、米国特許第4,209,434号、米国特許第4,317,681号及び米国特許第4,374,936号に記載されているように、セメントを調製する際の作業時間及び凝結時間をそれぞれ調整するために、反応混合物は酒石酸等の改質剤も含み得る。概して、作業時間の増加は凝結時間の増加にもつながる。作業時間は、アイオノマー及び改質された粒子状反応性充填剤を水の存在下で混ぜ合わせた際の凝結反応の開始と、その意図する歯科用途又は医学的用途のために更なる物理的作業を系に対して行うこと、例えばそれをスパチュラで扱うspatulateか又は再成形することが実際的でなくなるまで凝結反応が進行した時点との間の時間である。凝結時間は修復物における凝結反応の開始から、その後の臨床処置又は外科処置を修復物の表面に対して行うのに十分な固化が起こった時点までに測定される時間である。凝結反応では、重合性二重結合の存在のために重合反応が起こる。本発明の歯科用組成物は、溶媒、顔料、非ガラス質nonvitreous充填剤、フリーラジカル捕捉剤、重合防止剤、N,N’-ジエチル-1,3-ビスアクリルアミドプロパンBADEP、1,3-ビスアクリルアミドプロパンBAP及び1,3-ビスアクリルアミド-2-エチル-プロパンBAPEN等のビスアクリルアミド、反応性希釈剤及び非反応性希釈剤、例えば2-ヒドロキシエチルメタクリレートHEMA、ヒドロキシプロピルメタクリレート、界面活性剤防止剤の溶解度を高めるため等、例えばポリオキシエチレン、充填剤の反応性を高めるカップリング剤、例えば3-トリメトキシシリルプロピルメタクリレート、並びにレオロジー調整剤を更に含有していてもよい。好適な溶媒又は非反応性希釈剤としては、エタノール及びプロパノール等のアルコールが挙げられる。好適な反応性希釈剤は、靱性、接着性及び凝結時間等の性質を変化させるα,β-不飽和モノマーである。好適なα,β-不飽和モノマーは、アクリレート及びメタクリレートとすることができ、例えばアクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、メタクリル酸プロピル、アクリル酸イソプロピル、メタクリル酸イソプロピル、アクリル酸2-ヒドロキシエチル、メタクリル酸2-ヒドロキシエチルHEMA、アクリル酸ヒドロキシプロピル、メタクリル酸ヒドロキシプロピル、アクリル酸テトラヒドロフルフリル、メタクリル酸テトラヒドロフルフリル、アクリル酸グリシジル、メタクリル酸グリシジル、ビス-フェノールAのメタクリル酸ジグリシジルbis-GMA、モノアクリル酸グリセロール及びジアクリル酸グリセロール、モノメタクリル酸グリセロール及びジメタクリル酸グリセロール、ジアクリル酸エチレングリコール、ジメタクリル酸エチレングリコール、ジアクリル酸ポリエチレングリコールエチレンオキシド繰り返し単位の数は2~30で変動する、ジメタクリル酸ポリエチレングリコールエチレンオキシド繰り返し単位の数は2~30で変化する、特にジメタクリル酸トリエチレングリコールTEGDMA、ジアクリル酸ネオペンチルグリコール、ジメタクリル酸ネオペンチルグリコール、トリアクリル酸トリメチロールプロパン、トリメタクリル酸トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール及びジペンタエリスリトールのモノアクリレート、ジアクリレート、トリアクリレート及びテトラアクリレート並びにモノメタクリレート、ジメタクリレート、トリメタクリレート及びテトラメタクリレート、ジアクリル酸1,3-ブタンジオール、ジメタクリル酸1,3-ブタンジオール、ジアクリル酸1,4-ブタンジオール、ジメタクリル酸1,4-ブタンジオール、ジアクリル酸1,6-ヘキサンジオール、ジメタクリル酸1,6-ヘキサンジオール、ジ-2-メタクリロイルオキシエチル正:di2methacryloyloxyethylヘキサメチレンジカルバメート、ジ-2-メタクリロイルオキシエチルトリメチルヘキサンエチレンhexanethyleneジカルバメート、ジ-2-メタクリロイルオキシエチルジメチルベンゼンジカルバメート、メチレン-ビス-2-メタクリロキシエチル-4-シクロヘキシルカルバメート、ジ-2-メタクリロキシエチル-ジメチルシクロヘキサンジカルバメート、メチレン-ビス-2-メタクリロキシエチル-4-シクロヘキシルカルバメート、ジ-1-メチル-2-メタクリロキシエチル-トリメチル-ヘキサメチレンジカルバメート、ジ-1-メチル-2-メタクリロキシエチル-ジメチルベンゼンジカルバメート、ジ-1-メチル-2-メタクリロキシエチル-ジメチルシクロヘキサンジカルバメート、メチレン-ビス-1-メチル-2-メタクリロキシエチル-4-シクロヘキシルカルバメート、ジ-1-クロロメチル-2-メタクリロキシエチル-ヘキサメチレンジカルバメート、ジ-1-クロロメチル-2-メタクリロキシエチル-トリメチルヘキサメチレンジカルバメート、ジ-1-クロロメチル-2-メタクリロキシエチル-ジメチルベンゼンジカルバメート、ジ-1-クロロメチル-2-メタクリロキシエチル-ジメチルシクロヘキサンジカルバメート、メチレン-ビス-2-メタクリロキシエチル-4-シクロヘキシルカルバメート、ジ-1-メチル-2-メタクリロキシエチル-ヘキサメチレンジカルバメート、ジ-1-メチル-2-メタクリロキシエチル-トリメチルヘキサメチレンジカルバメート、ジ-1-メチル-2-メタクリロキシエチル-ジメチルベンゼンジカルバメート、ジ-1-メチル-2-メタクリロキシエチル-ジメチルシクロヘキサンジカルバメート、メチレン-ビス-1-メチル-2-メタクリロキシエチル-4-シクロヘキシルカルバメート、ジ-1-クロロメチル-2-メタクリロキシエチル-ヘキサメチレンジカルバメート、ジ-1-クロロメチル-2-メタクリロキシエチル-トリメチルヘキサメチレンジカルバメート、ジ-1-クロロメチル-2-メタクリロキシエチル-ジメチルベンゼンジカルバメート、ジ-1-クロロメチル-2-メタクリロキシエチル-ジメチルシクロヘキサンジカルバメート、メチレン-ビス-1-クロロメチル-2-メタクリロキシエチル-4-シクロヘキシルカルバメート、2,2’-ビス4-メタクリロキシフェニルプロパン、2,2’-ビス4-アクリロキシフェニルプロパン、2,2’-ビス[42-ヒドロキシ-3-メタクリロキシ-フェニル]プロパン、2,2’-ビス[42-ヒドロキシ-3-アクリロキシ-フェニル]プロパン、2,2’-ビス4-メタクリロキシエトキシフェニルプロパン、2,2’-ビス4-アクリロキシエトキシフェニルプロパン、2,2’-ビス4-メタクリロキシプロポキシフェニルプロパン、2,2’-ビス4-アクリロキシプロポキシフェニルプロパン、2,2’-ビス4-メタクリロキシジエトキシフェニルプロパン、2,2’-ビス4-アクリロキシジエトキシフェニルプロパン、2,2’-ビス[34-フェノキシ-2-ヒドロキシプロパン-1-メタクリレート]プロパン、並びに2,2’-ビス[34-フェノキシ-2-ヒドロキシプロパン-1-アクリレート正:acrylate]プロパンに言及することができる。重合性成分の他の好適な例は、イソプロペニルオキサゾリン、ビニルアズラクトン正:azlactone、ビニルピロリドン、スチレン、ジビニルベンゼン、アクリル酸ウレタン又はメタクリル酸ウレタン、エポキシアクリレート又はエポキシメタクリレート、及びアクリル酸ポリオール又はメタクリル酸ポリオールである。α,β-不飽和モノマーの混合物を所望に応じて添加することができる。好ましくは、混合済みであるが未凝結の本発明のセメントは、混合済みであるが未凝結の歯科用組成物成分の総重量水、溶媒、希釈剤及びα,β-不飽和モノマーを含むベースで、約0.5~約40、より好ましくは約1~約30、最も好ましくは約5~20の合計重量の水、溶媒、希釈剤及びα,β-不飽和モノマーを含有する。好適なフリーラジカル捕捉剤の一例は4-メトキシフェノールである。好適な重合防止剤は、ヒドロキシトルエン又はブチル化ヒドロキシトルエンBHTである。防止剤の量は、コポリマー/コモノマー/水混合物の総重量ベースで、0.001~2、好ましくは0.02~0.5から選択することができる。歯科用組成物の用途及び重合を達成する方法に応じて、多様なセメントの成分を様々にパッケージングすることができる。例えば、レドックスベースの系の場合、歯科用組成物の要素を2つの別個のパッケージに分ける第1のパッケージがコポリマー、コモノマー、開始剤及び水を含有し、第2のパッケージが反応性充填剤及び活性剤を含有する。別の実施形態では、第1のパッケージは全ての固形物例えばコポリマー、コモノマー、反応性充填剤、及び必要に応じて還元剤を含有し、第2のパッケージは水、及び必要に応じて開始剤を含有する。光開始の場合、光開始剤を歯科用組成物の固体部例えばペースト又は液体部のいずれかに組み込むことができる。好ましくは、本発明の歯科用組成物は、全ての成分を単一の組成物中に組み合わせた一液型組成物としてパッケージングされる。本発明による式1の重合性化合物を調製するプロセスは、ポリアミドを得るために、ジアミンと、少なくとも2つのカルボン酸基又はその無水物を有する化合物とを含有する混合物を、任意で以下の式5の化合物の存在下で逐次重合する工程iを含む:式中、L、R1及びR2は上記で規定されるとおりであり、Yは脱離基であるか、又はYはR1若しくはR2中に存在するカルボキシル基及び隣接するカルボニル基とともに分子内無水物基を形成する。このプロセスは、工程iで得られるポリアミドと、Yが脱離基であり、R1及びR2が請求項1において規定されるとおりである式5の化合物とを反応させることによって、式2の部分を導入する工程iiを更に含む。代替的には、本発明による式1の重合性化合物を調製するプロセスは、アミドを得るために、ジアミンを含有する混合物と、式5の化合物とを反応させる工程iiiと、式1の重合性化合物を得るために、iiiで得られるアミドと、少なくとも2つのカルボン酸基又はその無水物を有する化合物とを含有する混合物を逐次重合する工程ivとを含む。好ましくは、ジアミンは式3:R3NHR’y式中、R3は炭化水素基の骨格内に任意で窒素原子、酸素原子又は硫黄原子から選択される1個~6個のヘテロ原子、並びに任意でヒドロキシル基、チオール基及びアミノ基から選択される1個~6個の官能基を含有し得るy価の直鎖状、分岐状又は環状のC2~20炭化水素基を表し、R’は水素原子、又は置換された若しくは非置換の脂肪族炭化水素基又は脂環式炭化水素基を表し、yは少なくとも2の整数を表すの化合物である。本発明によるプロセスでは、少なくとも2つのカルボン酸基を有する化合物は、好ましくは式4:MOOC-R4-COOM式中、R4は炭化水素基の骨格内に任意で窒素原子、酸素原子又は硫黄原子から選択される1個~6個のヘテロ原子、並びに任意でカルボン酸基、ヒドロキシル基、チオール基及びアミノ基から選択される1個~6個の官能基を含有し得る直鎖状、分岐状、環状又は芳香族のC1~20炭化水素基を表すの化合物である。本発明によるプロセスでは、式5の化合物は好ましくはイタコン酸、又はラクトン若しくはそのカルボン酸無水物である。好ましい実施形態では、本発明の重合性化合物は、式1a:AXn式中、Aは少なくともn個の窒素原子と、任意で1つ又は複数の酸性基とを含有するリンカー基であり、Xは重合性二重結合を含有し、Aの窒素原子とともにアミド結合を形成する部分であり、このXは同じであっても又は異なっていてもよく、以下の式2a:式中、R1及びR2は互いに独立し、水素原子、C1~6アルキル基又は-CH2m-COOM基を表し、ここでMは水素原子又は金属原子であり、mは0~6の整数であり、Lは結合又はC1~6アルキレン基であるによって表され、nは少なくとも2の整数であるが、ただし、少なくとも1つのXがメタアクリル基ではないの化合物である。本発明による式1又は式1aの化合物は、歯科用組成物の調製に使用することができる。具体的には正:Specifically、歯科用組成物は式1又は式1aの重合性化合物と、開始剤系と、任意で粒子状充填剤とを含み得る。歯科用組成物は歯科用接着剤組成物正:composition又は歯科用組成物組成物であり得る。ここで、本発明を以下の実施例によって更に説明する。全ての百分率は、特に指定のない限り重量百分率を指す。実施例1式1の水溶性の重合性化合物の調製:0.01molのエチレンジアミンCAS:107-15-3を、15mLのクロロホルム中に溶解させた。0.021molのイタコン酸無水物を7.5mLのクロロホルム中でスラリー化し、ジアミンの溶液に徐々に滴加する。滴加の終了後、反応混合物を24時間還流させる。得られた固体を濾過し、アセトン50mLで洗浄し、真空で乾燥させる。2.2gの微粒子状白色粉末が得られる。IR:νcm-1単位=3311、1682、1647、1630、15441H-NMRDMSO-d6,400MHz=6.093/5.774d,2H、5.637/5.460d,2H、3.025/3.130/3.068s,8H実施例2式1の重合性化合物の調製:0.01molの2,2’-エチレンジオキシビスエチルアミンCAS:929-59-9を、15mLのクロロホルム中に溶解させた。0.021molのイタコン酸無水物を7.5mLのクロロホルム中でスラリー化し、ジアミンの溶液に徐々に滴加する。滴加の終了後、反応混合物を24時間還流させる。得られた固体を濾過し、酢酸エチル50mLで洗浄し、真空で乾燥させる。1.7gの白色固体が得られる。IR:νcm-1単位=3310、1680、1642、1628、1135。1H-NMRD2O,400MHz=6.254s,2H、5.754s,2H、3.553s,4H、3.503tr,4H,3J=5.2Hz、3.283tr,4H,3J=5.2Hz、3.185s,4Hppm。実施例3式1のマクロモノマー重合性化合物の調製:0.022mol3.16gの1,4-シクロヘキサンビスメチルアミンを、8mLのDMSO中に溶解させる。0.020mol3.96gのブタンテトラカルボン酸二無水物及び0.022molのマレイン酸無水物2.20gを、36mLのDMSO中に溶解させる。この2つの溶液を同時に同じ時間をかけてフラスコに滴加する。添加の間、反応混合物を水浴で冷却する。安定剤としてBHTをこの混合物に添加する。得られた反応混合物を室温で16時間撹拌する。続いて、生成物をジエチルエーテル又はtert-ブチルメチルエーテル中で2回沈殿させ、得られた沈殿物を真空で乾燥させる。IR:νcm-1単位=3288、2939、2872、1717、1649、1546。1H-NMRDMSO-d6,400MHz=9.051~7.780m,CONH、6.3936.199d,CH2CCH3COO,ビニルプロトン、3.636~2.670m,骨格、2.461~0.813m,骨格、ppm。適用例1実施例3で得られた式1のマクロモノマー重合性化合物8.2gを、4.2gのジエチレングリコールジメタクリレートdimethacrylat、2.1gの2-N,N’-ビスアクリルアミド-N,N’-ジエチル-1,3-プロパン、0.186gの2,6-ジ-tert-ブチル-p-クレゾールkresol、0.062gのカンファーキノン及び0.210gのエチル4-ジメチルアミノベンゾエートと混合する。得られた混合物を室温で16時間撹拌し、それにより均質な混合物を形成する。この混合物1.0gに、1.0gの不活性シラン化粒子状バリウムアルミノケイ酸塩ガラスを添加し、撹拌することによって均質化した。それにより歯科用複合材を得る。エナメル質に対する歯科用複合材の接着性SBS=剪断結合強度は、3.8±0.4MPaである。接着性の測定は以下の手順に従って行った。均一な表面を得るために、ヒトの歯を初めに220グリットの湿らせたSiC紙、及び最後に500グリットの湿らせたSiC紙を用いて、StruersのLaboPol-5研磨装置を使用することによって処理する。エナメル質に対する接着性の決定のために、約5mmの半径を有するエナメル質の表面部を研磨し、歯をConditioner36ですすぎ、15秒間エッチングする。続いて、歯を水ですすぐ。歯をUhligの手順に従って、作製される表面が水平に上向きに配向するようにワックスに包埋する。削られた歯の表面を布で慎重に拭く。歯科用複合材組成物を二つ割型を用いて歯の表面に配置し、鋳型にグラスアイオノマーを充填し、フィルムで押し固め、重合ライトSpectrum800を用いて500mW/cm2で40秒間硬化させる。次いで、歯をワックス包埋から取り出し、37°C及び相対湿度100で1時間維持する。続いて、サンプルを37°Cの蒸留水中で23時間保管する。測定のために、プラスターを用いて歯をプラスチックトレーに固定する。そのため、100gの石膏を30gの水と混合する。この混合物を鋳型に入れる。そこに接着面が垂直に配向し、被着体adhesionbodyがプラスターから離れて保持されるように歯を挿入する。次いで、標準的な機器を用いて剪断結合強度を測定する。"