"少なくとも、a一般式Sr,Eu2Si5N8で表される化合物、b窒化ケイ素、ケイ素粉、またはそれらの組み合わせ、およびc窒化アルミニウムを混合し、加圧窒素雰囲気中で焼成する工程を含むことを特徴とする、酸窒化物蛍光体の製造方法。前記酸窒化物蛍光体が、一般式1で表される組成を有する、2価のユーロピウムで付活した蛍光体である、請求項1記載の製造方法。Sr1-xEuxaAlSibOcNd1式中、0<x<1、0.93<a<1.3、4.0<b<5.8、0.6<c<1.0、および6<d<11である前記酸窒化物蛍光体がSr3Al3Si13O2N21と実質的に同一の結晶構造を有する、2価のユーロピウムで付活した緑色発光蛍光体である、請求項1または2に記載の製造方法。焼成温度が1700°C以上である、請求項1~3のいずれか1項に記載の製造方法。成分bが、ケイ素粉を含む請求項1~4のいずれか1項に記載の製造方法。ケイ素粉の平均粒子径が5μm以上150μm未満である、請求項5に記載の製造方法。焼成工程に先立って、水素と窒素とを含む雰囲気中で予備焼成を行う、請求項1~6のいずれか1項に記載の製造方法。予備焼成の焼成温度が1400~1650°Cである、請求項7に記載の方法。少なくとも、酸素およびストロンチウムを含む化合物と、酸化ユーロピウムおよびケイ素粉または窒化ケイ素を混合し、非酸化物の材質からなる焼成容器に充填し、水素と窒素とを含む雰囲気中で焼成する第一の工程と、a’第一の工程によって得られた中間生成物と、b窒化ケイ素、ケイ素粉、またはそれらの組み合わせ、およびc窒化アルミニウムを混合し加圧窒素雰囲気中で焼成する第二の工程と、を含むことを特徴とする酸窒化物蛍光体の製造方法。酸素およびストロンチウムを含む化合物が、酸化ストロンチウムまたは水酸化ストロンチウムである請求項9に記載の製造方法。前記中間生成物が、一般式Sr,Eu2Si5N8で示される成分を含有するものである、請求項9または10記載の製造方法。前記酸窒化物蛍光体が下記一般式1で表される組成を有する、2価のユーロピウムで付活した蛍光体である、請求項9~11のいずれか1項に記載の製造方法。Sr1-xEuxaAlSibOcNd1式中、0<x<1、0.93<a<1.3、4.0<b<5.8、0.6<c<1.0、および6<d<11である前記中間生成物中に含まれるストロンチウムおよびユーロピウムのモル数の和に対する酸素モル数の比が1未満である、請求項9~12のいずれか1項に記載の製造方法。前記酸窒化物蛍光体が、Sr3Al3Si13O2N21と実質的に同一の結晶構造を有する、2価のユーロピウムで付活した緑色発光蛍光体である、請求項9~13のいずれか1項に記載の製造方法。第二の工程の焼成温度が1700°C以上である、請求項9~14のいずれか1項に記載の製造方法。第一の工程の焼成温度が1300~1600°Cである、請求項9~15のいずれか1項に記載の製造方法。成分bが、ケイ素粉を含む請求項9~16のいずれか1項に記載の製造方法。ケイ素粉の平均粒子径が5μm以上150μm未満である、請求項17に記載の製造方法。焼成工程に先立って、水素と窒素とを含む雰囲気中で予備焼成を行う、請求項9~18のいずれか1項に記載の製造方法。予備焼成の焼成温度が1400~1650°Cである、請求項19に記載の方法。Sr2Al2Si10O4N14と同一の結晶構造を有する第一の相とSr2Al3Si7ON13と同一の結晶構造を有する第二の相とを含む混合物を加圧窒素雰囲気中で焼成する工程を含むことを特徴とする酸窒化物蛍光体の製造方法。前記酸窒化物蛍光体が、一般式1で表される組成を有する、2価のユーロピウムで付活した蛍光体である、請求項21記載の製造方法。Sr1-xEuxaAlSibOcNd1式中、0<x<1、0.93<a<1.3、4.0<b<5.8、0.6<c<1.0、および6<d<11である前記酸窒化物蛍光体がSr3Al3Si13O2N21と実質的に同一の結晶構造を有する、2価のユーロピウムで付活した緑色発光蛍光体である、請求項21または22に記載の製造方法。焼成温度が1700°C以上である、請求項21~23のいずれか1項に記載の製造方法。請求項1~24のいずれか1項に記載の方法で製造されたことを特徴とする酸窒化物蛍光体。本発明の実施形態は、異相の生成が少なく、化学的に不安定な原料を必要としない酸窒化物蛍光体の製造方法を提供しようとするものである。本発明の実施形態による酸窒化物蛍光体の製造方法は、一般式Sr,Eu2Si5N8で表される化合物、窒化ケイ素、および窒化アルミニウムを混合し、加圧窒素雰囲気中で焼成する工程を含むことを特徴とするものである。酸窒化物蛍光体本発明の実施形態による第一の酸窒化物蛍光体の製造方法は、一般的に用いられていた原料に代えて、Sr,Eu2Si5N8で表される化合物を用いるものである。この化合物に加えて、窒化ケイ素、ケイ素粉、またはそれらの組み合わせ、および窒化アルミニウムを混合し、加圧窒素雰囲気中で焼成する。また、本発明の第二の実施形態による酸窒化物蛍光体の製造方法は、まず第1の工程において、原料として酸素とストロンチウムを含む化合物、例えば安価な酸化ストロンチウムSrOまたは水酸化ストロンチウムSrOH2などを用いて、Sr,Eu2Si5N8で表される化合物を中間生成物として製造し、第二の工程においてその中間生成物を用いて、第一の実施形態と同様の条件で焼成して酸窒化物蛍光体を製造するものである。さらに、本発明の第三の実施形態による酸窒化物蛍光体の製造方法は、Sr2Al2Si10O4N14と同一の結晶構造を有する第一の相とSr2Al3Si7ON13と同一の結晶構造を有する第二の相とを含む混合物を用いるものである。本発明の実施形態によるそれぞれの製造方法が目的とする酸窒化物蛍光体は、Sr3Al3Si13O2N21と同一の結晶構造を有するものである。以下、このような酸窒化物蛍光体をSr3Al3Si13O2N21属蛍光体ということがある。このような蛍光体は、Sr3Al3Si13O2N21をベースとして、その構成元素であるSr、Si、Al、O、またはNが他の元素で置き換わったり、Euなどのほかの金属元素が固溶したものであるということもできる。Sr3Al3Si13O2N21属蛍光体は、X線回折や中性子回折により同定することができる。すなわち、Sr3Al3Si13O2N21のXRDプロファイルと同一のプロファイルを示す物質の他に、構成元素が他の元素と入れ替わることにより格子定数が一定範囲で変化したものも、Sr3Al3Si13O2N21属蛍光体に包含されるものである。ここで、構成元素が他の元素で置き換わるものとは、Sr3Al3Si13O2N21結晶中のSrが発光中心元素Euで置換された結晶のことである。また、AlがSiに互いに置き換わると同時に、OとNが置き換わった、例えばSr3Al2Si14ON22、Sr3AlSi15N23、Sr3Al4Si12O3N20、Sr3Al5Si11O4N19、Sr3Al6Si10O5N18等もSr3Al3Si13O2N21属結晶である。さらに、Euなどの固溶量が小さい場合には、Sr3Al3Si13O2N21属蛍光体の簡便な判定方法として次の方法もある。本発明の実施形態による製造方法により得られた酸窒化物蛍光体について測定したXRDプロファイルの回折ピーク位置の主要ピークが、Sr3Al3Si13O2N21についての主要ピークと一致した時に、その酸窒化物蛍光体がSr3Al3Si13O2N21属蛍光体であると特定することができる。主要ピークとしては、例えば、回折強度の強い10本で判断すると良い。本発明の実施態様による製造方法が目的とするSr3Al3Si13O2N21属蛍光体のうち、好ましいものは、下記一般式Sr1-xEuxaAlSibOcNd式中、0<x<1、好ましくは0.0<x<0.3、0.93<a<1.3、好ましくは0.93<a<1.1、4.0<b<5.8、好ましくは4.0<b<4.3、0.6<c<1.0、好ましくは0.6<c<0.9、6<d<11、好ましくは6<d<8であるで表される酸窒化物蛍光体である。この蛍光体の特徴は酸素の含有量が少ないことである。特に、前記一般式におけるc/a、すなわちSrとEuとの和に対する酸素のモル比が1.0未満であると優れた発光特性を示すので好ましい。第一の実施形態このようなSr3Al3Si13O2N21属蛍光体を製造するために、本発明の第1の実施形態による製造方法では、原料としてSr,Eu2Si5N8で表される化合物を用いる。このような化合物は任意の方法で製造することができるが、例えば非特許文献1に記載の方法で製造することができる。非特許文献1には、SrCO3、Eu2O3、Si3N4の混合物を0.5MPaの窒素雰囲気中1600°Cで焼成することによりSr,Eu2Si5N8を形成させている。このSr,Eu2Si5N8を用いて、目的とする酸窒化物蛍光体を構成するのに不足する原料を補い、焼成することで酸窒化物蛍光体を得ることができる。補う原料としては、窒化ケイ素、ケイ素粉、またはそれらの組み合わせと窒化アルミニウムが用いられる。第一の実施形態では。これらの原料混合物を加圧窒素雰囲気下で焼成して、目的とする酸窒化物蛍光体を形成させる。ここで、原料に非酸化物を用いるのは、得られる酸窒化物蛍光体に含まれる酸素含有率を制御するためである。酸素含有率が高すぎると、最終的な生成物に含まれる異相が増大し、全体的な発光特性が劣化するためである。ここで原料混合物にはケイ素源として、窒化ケイ素、ケイ素粉、またはそれらの組み合わせが用いられる。ここで、ケイ素源としてケイ素粉を用いると、異相の生成が抑制される傾向にあるためであるので、ケイ素粉を用いることが好ましい。ケイ素粉を用いることにより異相の生成が抑制される理由は明確ではないが、窒化ケイ素などに比べてケイ素粉の反応性が高いためと考えられている。ここで、用いられるケイ素粉の平均粒子径は、反応性の観点から小さいことが好ましく、具体的には150μm未満が好ましく、50μm未満がより好ましい。一方、ケイ素粉に酸素や不純物が含まれると異相が発生し易く、発光特性低下の原因となることがある。このためケイ素粉の平均粒子径は大きいことが好ましい。具体的には5μm以上であることが好ましい。ここで、ケイ素粉の平均粒子径は50メジアン径を表し、たとえば堀場製作所社レーザ回折散乱式粒度分布測定装置により測定したものである。ただし原料中の酸素含有量が少なすぎる場合は、さらに酸化アルミニウムAl2O3を原料として併用することにより、得られる酸窒化物蛍光体の酸素含有量を調整することもできる。追加原料の調合比は、原料中のSrおよびEuのモル数の和、Alのモル数すなわち、窒化アルミニウムおよび酸化アルミニウムの中のアルミニウムのモル数の和、Siのモル数すなわち、Sr,Eu2Si5N8中のSiのモル数および追加するケイ素粉および窒化ケイ素中の窒素のモル数の和の比が、所望の蛍光体の組成における各原子の比に一致するようにする。具体的には、第二の工程の原料中に含まれるSrEu、Al、およびSiのモル比が、一般式Sr1-xEuxaAlSibOcNdにおけるa:1:bとなるように各原料を配合すればよい。ただし、第二の工程の焼成においてSiが揮発してしまう場合があり、その場合にはケイ素粉または窒化ケイ素の配合比を理論値より大きくすることが好ましい。一方で、製造コストの観点からは焼成温度が低いほうが好ましい。焼成温度が1700°C以上であれば、ほとんどの場合に十分な特性を有する蛍光体が得られる。このため、焼成温度は1700°C以上であることが好ましい。さらには、焼成温度は、蛍光体の収率を高くするという観点からは1800°C以上であることが好ましい。また、焼成は加圧窒素雰囲気下で行われる。圧力は常圧より高いことが必要であり、具体的には5気圧以上、好ましくは7~10気圧で焼成が行われる。焼成工程に用いる焼成容器は特に限定されないが、焼成温度が相対的に高いので、BNるつぼを使うことが好ましい。第二の実施形態第一の実施形態では、原料としてSr,Eu2Si5N8を用いているが、Sr,Eu2Si5N8を製造し、連続的または非連続的に、目的とする酸窒化物蛍光体を構成するのに不足する原料を補い、焼成することで酸窒化物蛍光体を得ることもできる。すなわち、i酸素およびストロンチウムを含む化合物、酸化ユーロピウムEu2O3およびケイ素粉Si粉または窒化ケイ素Si3N4を混合し、非酸化物の材質からなる焼成容器に充填し、水素と窒素とを含む雰囲気中で焼成する第一の工程と、ii第一の工程によって得られたSr,Eu2Si5N8を含む中間生成物に、窒化ケイ素Si3N4ケイ素粉Si、またはそれらの組み合わせ、および窒化アルミニウムAlNを混合し、加圧窒素雰囲気中で焼成する第二の工程とによって酸窒化物蛍光体を製造することもできる。このような方法が、本発明の第2の実施形態による製造方法である。従来、Sr3Al3Si13O2N21属蛍光体を製造するためには、Sr原料としてSrCO3を、付活元素であるEuの原料としてEu2O3を用い、加圧窒素雰囲気で焼成していた。しかし、このような方法では所望の蛍光体以外の異相が多量に生成してしまうことが多かった。さらに本発明者らの検討によれば、前記した二段階の製造法を用いた場合でも、Sr原料としてSrCO3を用いると、第一の工程によって得られる生成物中の酸素含有量が多くなってしまい、これが原因で第二の工程によって得られる酸窒化物蛍光体中には酸素を多く含む異相が生成し易いことがわかった。Sr原料に用いる酸素とストロンチウムを含む化合物のうち、酸化ストロンチウムSrOまたは水酸化ストロンチウムSrOH2は、吸湿性はあるものの長時間放置するなどしなければ大気中でも秤量、調合などの取り扱いが可能な物質である。また安価でもあり、高価で不安定なSr3N2の代わりにこれらの原料を用いることによる工業的な意義は大きい。また、上記の問題を低減できる傾向もあり、好ましい原料である。また、本発明の第二の実施形態による製造方法では、第一の工程において焼成の際に用いる焼成容器に非酸化物の材質からなるものを用いる。好ましい焼成容器の例は、窒化ホウ素BNまたは炭化ケイ素SiC製の焼成容器である。このような焼成容器を用いることによって、第一の工程によって得られる生成物中の酸素含有量を十分少なくできる。これに対して、第一工程において焼成容器にアルミナなど酸化物の材質のものを用いた場合には、中間生成物中の酸素含有量が多くなってしまい、第二の工程によって得られる酸窒化物蛍光体には多くの異相が生成してしまうためである。このような異相は蛍光体の発光の阻害要因となるため、異相を含む蛍光体は発光効率の低いものになってしまう。本発明の第二の実施形態による製造方法において、第一の工程の原料として、発光中心元素となるユーロピウム化合物、および蛍光体結晶の一部を構成するケイ素化合物も用いられる。ユーロピウム化合物としては、Eu2O3が用いられる。これ以外のユーロピウム化合物、例えばEu2N3も用いることができるが、コストの観点からEu2O3が好ましい。ただし、中間生成物の酸素含有率を極めて低くしたいときにはEu2N3を高い割合で併用することもできる。ケイ素化合物としては、Si3N4またはSi粉が用いられる。これらのケイ素化合物は酸素含有率が低いので、中間生成物の酸素含有率を低く保つのに有利である。これらの原料は化学的に安定であり、大気中で取り扱っても支障ない。第一の工程によって得られる中間生成物は、Sr,Eu2Si5N8の化学式で示される成分を含有することが必須である。すなわち、この成分は、前記した第一の実施形態における原料に対応する。この成分は、発光ピーク波長が600nm以上の橙ないし赤色の発光を示ものである。ただしこの他に、Sr,Eu2SiO4などの酸素を含有する相を含んでいてもかまわない。ただし、異相の少ない所望の蛍光体を得るためには、中間生成物中のSrとEuとの和に対する酸素のモル比が低いことが必要であり、1.0未満であることが好ましい。中間生成物の酸素含有量が高過ぎると、第二の工程において酸素を多く含む異相の生成を抑制することが難しくなる。第一の工程の焼成温度は、おおよそ1300~1600°Cの範囲内であることが望ましい。これより焼成温度が低い場合にはSr,Eu2Si5N8相の生成が不十分となる可能性があり、これより温度が高い場合には組成のずれなどが起こりやすくなる傾向にある。また、第一の工程における焼成は、水素と窒素とを含む雰囲気下で行う。すなわち、還元性の雰囲気下において焼成することで、中間生成物に含まれる酸素を低くする。雰囲気に含まれる水素と窒素の比率は特に限定されないが、一般的には2:98~75:25とされる。また、その他の不活性ガスを混合することも可能であるが、雰囲気中の酸素は可能な限り低くすることが必要である。また、焼成時の圧力は特に限定されず、一般的には常圧で行われる。第二の工程では、第一の工程によって得られた中間生成物に、少なくとも窒化ケイ素、ケイ素粉、またはそれらの組み合わせと窒化アルミニウムとを加えた混合物を原料として用いる。これらの原料混合物を反応させて、目的とする酸窒化物蛍光体を形成させる。ここで、第一の工程により得られた中間生成物は、前記した第一の実施形態におけるSr,Eu2Si5N8に対応するものである、したがって、第二の工程における追加の原料や焼成条件は、第一の実施形態と同様の条件とすることができる。第二の工程に用いる焼成容器は特に限定されない。第一の工程に引き続き、非酸化物の材質からなる焼成容器を用いることもできる。ただし、第二の工程における焼成工程は焼成温度が相対的に高いので、BNるつぼを使うことが好ましい。このような実施形態による酸窒化物蛍光体の製造方法は、原料として、化学的に安定で安価なSrOまたはSrOH2を用いることができるので、製造コストを低くすることができる一方で、発光特性低下の原因となる異相が少ない、発光効率の高い酸窒化物蛍光体を得ることができるという特徴を有するものである。第三の実施形態本発明の第三の実施形態による製造方法では、Sr2Al2Si10O4N14と同一の結晶構造を有する第一の相とSr2Al3Si7ON13と同一の結晶構造を有する第二の相とを含む混合物を焼成容器に充填し加圧窒素雰囲気中で焼成する工程を用いる。第一の相の物質は、X線回折パターンがJCPDSカードNo.89-8113に示されているもので、Srの一部をEuに置換することが可能であり、基本的な結晶構造が変わらない範囲でAlとSiの比やOとNの比を変えることができる。また、第二の相の物質は、特許文献3に示されており、これもSrの一部をEuに置換することが可能であり、基本的な結晶構造が変わらない範囲でAlとSiの比やOとNの比を変えることができる。このような第一の相と第二の相とを含む混合物は、第一の相および第二の相をそれぞれ独立した化合物として準備し、それらを混合して準備することもできるが、混合物を直接製造することもできる。すなわちその混合物は、一般式Sr,Eu2Si5N8で表される化合物、ケイ素粉末または窒化ケイ素、窒化アルミニウムを含む混合物を水素と窒素とを含む雰囲気中で焼成することによって製造することもできる。すなわち、この第三の実施形態における原料混合物は、前記した第一の実施形態における原料混合物、および第二の実施形態の第二の工程における原料混合物と対応するものである。したがって、第一の実施形態における焼成工程、または第二の実施形態の第二の工程における焼成工程に先立って、水素と窒素とを含む雰囲気中で予備焼成することによって、第三の実施形態による蛍光体の製造方法の原料混合物を得ることができる。このようにして第一の実施形態または第二の実施形態において予備焼成を行って得られた混合物は、緑色発光蛍光体の前駆体であるともいえる。そして、この前駆体を加圧窒素雰囲気下で焼成することにより緑色発光蛍光体を得ることができる。この第三の実施形態によれば、異相の少ない、すなわち発光効率の高い酸窒化物蛍光体を得ることができる。この第三の実施形態を第一または第二の実施形態に組み合わせることで、さらに異相低減、発光効率改良の効果を顕著にすることができる。このような予備焼成の焼成温度は特に限定されないが、所望の反応が効率よく進むように少子温度が高いことが好ましく、また不均一な反応を防ぎ、異相生成を防止するためには温度は低いことが好ましい。具体的には1400~1650°Cであることが好ましく、1500~1650°Cであることがより好ましい。また、予備焼成は、水素を含む還元性雰囲気で行われる。雰囲気に含まれる水素と窒素の比率は特に限定されないが、一般的には2:98~75:25とされる。また、その他の不活性ガスを混合することも可能であるが、雰囲気中の酸素は可能な限り低くすることが必要である。また、焼成時の圧力は特に限定されず、一般的には常圧で行われる。予備焼成に引き続き、第一の実施形態、あるいは第二の実施形態の第2の工程における焼成条件で焼成することにより、目的の酸窒化物蛍光体を得ることができる。追加焼成工程各実施形態における焼成工程に引き続き、さらなる追加焼成を行うこともできる。すなわち、焼成工程よりも50~200°C程度高い温度でさらに追加焼成を行うことにより、焼成を十分に行い、酸窒化物蛍光体の収率または純度をさらに高めることができる。追加焼成工程に用いる焼成容器は特に限定されない。ただし、追加焼成工程は焼成温度が焼成工程よりも相対的に高いので、BNるつぼを使うことが好ましい。本発明の実施形態を諸例を用いて説明すると以下の通りである。比較例1特許文献2の実施例1記載と同様に、Sr3N2、EuN、Si3N4、Al2O3、AlNをそれぞれ2.676g、0.398g、6.080g、0.680g、0.683g秤量し、乾式混合したものをBN容器に充填し、7.5気圧の加圧窒素雰囲気中で1850°C、4時間の焼成を行い、緑色発光蛍光体を得た。実施例1原料としてSrO、Eu2O3、Si粉末をそれぞれ7.46g、1.41g、5.62gを秤量し、乾式で混合した。この原料に含まれる元素の配合比モル比Sr:Eu:Siは1.8:0.2:5.0であった。これをBN容器に充填し、水素流量5L/分、窒素流量5L/分、常圧の還元雰囲気中にて、1500°C、8時間の焼成を行い、第一の工程による中間生成物を得た。この中間生成物を波長365nmの紫外線により励起したところ、図1に示すように、波長約650nmにピークを持つ橙色の発光を示した。この中間生成物をCu-Kα線を用いてX線回折測定をしたところ、図2に示すような回折パターンが得られた。これを非特許文献1に示される回折パターンと比較すると多くの回折線の位置が合致しており、中間生成物には少なくともSr,Eu2Si5N8の化学式で示される成分を含有することが確かめられた。この中間生成物を組成分析しSrとEuのモル数の和に対するOのモル数の比を求めたところ0.44であり、酸素含有量が少ないことが確認できた。次に第二の工程として、第一の工程によって得られた中間生成物を8.20g、Si3N4を3.09g、AlNを1.48g秤量し乾式混合した。この混合物中の元素の比モル比Sr:Eu:Al:Siは0.9:0.1:1.0:4.3であった。この混合物をBNるつぼに充填し、7.5気圧の加圧窒素雰囲気中で1850°C、8時間の焼成を行い、緑色発光酸窒化物蛍光体を得た。この蛍光体をCu-Kα線を用いてX線回折測定をしたところ、図3に示すような回折パターンが得られた。これを特許文献2に示された回折パターンと比較すると、回折角約20°、約26°、約32°など多くの回折線の位置が合致していた。さらにこの蛍光体を波長365nmの紫外線で励起したところ、図4に示される発光スペクトルを示した。また紫外線励起発光強度を比較したところ、上記比較例1の緑色発光蛍光体の1.2倍という高い発光効率が得られた。実施例2原料としてSrO、Eu2O3、Si3N4をそれぞれ9.33g、1.76g、4.68gを秤量し、乾式で混合した。この原料に含まれる元素の配合比モル比Sr:Eu:Siは、0.9:0.1:1.0であった。この原料をSiC製容器に充填し、水素流量5L/分、窒素流量5L/分、常圧の還元雰囲気中にて、1400°C、8時間の焼成を行い、第一の工程による中間生成物を得た。この中間生成物を波長365nmの紫外線で励起したところ、波長約640nmにピークを持つ橙色の発光を示した。この中間生成物のX線回折測定を行い、Sr,Eu2Si5N8の化学式で示される成分を含有することを確認した。また、この中間生成物のSrとEuのモル数の和に対するOのモル数の比を求めたところ0.73であり、酸素含有量が少ないことが確認できた。次に第二の工程として、第一の工程によって得られた中間生成物を5.35g、Si3N4を4.21g、AlNを1.11g秤量し乾式混合した。この混合物中の元素の比モル比Sr:Eu:Al:Siは0.9:0.1:1.0:4.3であった。この混合物をBNるつぼに充填し、7.5気圧の加圧窒素雰囲気中で1850°C、8時間の焼成を行い、緑色発光酸窒化物蛍光体を得た。この蛍光体のX線回折測定を行ったところ特許文献2に示された回折パターンと回折線の位置が多数一致した。さらにこの蛍光体を紫外線励起で評価したところ、上記比較例1の緑色発光蛍光体の1.05倍という高い発光効率が得られた。実施例3および4原料としてSrOH2、Eu2O3、Si粉末をそれぞれ10.95g、1.76g、5.62gを秤量し、乾式で混合した。この原料に含まれる元素の配合比モル比Sr:Eu:Siは0.9:0.1:2.0であった。これをBN容器に充填し、水素流量5L/分、窒素流量5L/分、常圧の還元雰囲気中にて、1600°C、8時間の焼成を行い、第一の工程による中間生成物を得た。この中間生成物を波長365nmの紫外線により励起したところ波長約650nmにピークを持つ黄橙色の発光を示した。この中間生成物のX線回折測定を行い、Sr,Eu2Si5N8の化学式で示される成分を含有することを確認した。また、この中間生成物のSrとEuのモル数の和に対するOのモル数の比を求めたところ0.34であり、酸素含有量が少ないことが確認できた。次に第二の工程として、第一の工程によって得られた中間生成物を4.59g、Si3N4を2.62g、AlNを0.98g秤量し乾式混合した。この混合物中の元素の比モル比Sr:Eu:Al:Siは0.9:0.1:1.0:4.3であった。この混合物をBNるつぼに充填し、7.5気圧の加圧窒素雰囲気中で1800°C、8時間の焼成を行い、実施例3の緑色発光酸窒化物蛍光体を得た。この蛍光体のX線回折測定を行ったところ特許文献2に示された回折パターンと回折線が多数一致した。この蛍光体を紫外線励起で評価したところ、上記比較例1の緑色発光蛍光体の0.5倍という値が得られた。実施例3の蛍光体を乳鉢で解砕後、BNるつぼに充填し、7.5気圧の加圧窒素雰囲気中で1900°C、8時間の追加焼成を行い、実施例4の緑色発光酸窒化物蛍光体を得た。この蛍光体のX線回折測定を行ったところ特許文献2に示された回折パターンと回折線が多数一致した。さらにこの蛍光体を紫外線励起で評価したところ、上記比較例1の緑色発光蛍光体の1.15倍という高い発光効率が得られた。実施例5原料としてSrCO3、Eu2O3、Si3N4を用い、非特許文献1に記載されている条件でSr2Si5N8:Eu蛍光体を作製した。次にこの蛍光体とSi3N4、Al2O3、AlNをそれぞれ5.29g、2.06g、0.54g、および0.55g秤量し、乾式混合した。この混合物中の元素の比モル比Sr:Eu:Al:Siは0.9:0.1:1.0:4.3であった。この混合物をBNるつぼに充填し、7.5気圧の加圧窒素雰囲気中で1850°C、8時間の焼成を行い、実施例5の緑色発光酸窒化物蛍光体を得た。この蛍光体のX線回折測定を行ったところ特許文献2に示された回折パターンと回折線が多数一致した。さらにこの蛍光体を紫外線励起で評価したところ、上記比較例1の緑色発光蛍光体の1.05倍という高い発光効率が得られた。比較例2原料としてSrCO3、Eu2O3、Si粉末をそれぞれ26.58g、3.52g、5.62gを秤量し、乾式で混合した。この原料に含まれる元素の配合比モル比Sr:Eu:Siは0.9:0.1:1.0であった。これをアルミナ容器に充填し、水素流量5L/分、窒素流量5L/分、常圧の還元雰囲気中にて、1400°C、4時間の焼成を行い、第一の工程による中間生成物を得た。この中間生成物を波長365nmの紫外線で励起したところ波長約590nmにピークを持つ黄色の発光を示した。この中間生成物のX線回折測定を行ったところJCPDSカードNo.39-1256のパターンと合致する回折線が多く観察され、Sr2SiO4相を主相として含むことがわかった。また、この中間生成物のSrとEuのモル数の和に対するOのモル数の比を求めたところ1.5であり、酸素含有量が多かった。次に第二の工程として、第一の工程によって得られた中間生成物を4.80g、Si3N4を4.68g、AlNを1.23g秤量し乾式混合した。この混合物中の元素の比モル比Sr:Eu:Al:Siは0.9:0.1:1.0:4.3であった。この混合物をBNるつぼに充填し、7.5気圧の加圧窒素雰囲気中で1850°C、8時間の焼成を行い、比較例2の蛍光体を得た。この蛍光体のX線回折パターンは図5に示す通りであり、特許文献2示された回折パターンとは大きく異なったパターンが現れており、比較例2の蛍光体は異相を多く含むことがわかる。さらにこの蛍光体を波長365nmの紫外線で励起したところ、図6に示される半値幅の広い発光スペクトルを示した。また紫外線励起発光強度を比較したところ、上記比較例1の緑色発光蛍光体の0.68倍という低い値であった。実施例6原料としてSrO、Eu2O3、Si粉末をそれぞれ9.33g、1.76g、2.81gを秤量し、乾式で混合した。次に、この原料に含まれる元素の配合比モル比Sr:Eu:Siは0.9:0.1:1.0であった。これをBN容器に充填し、水素流量5L/分、窒素流量5L/分、常圧の還元雰囲気中にて、1500°C、8時間の焼成を行い、第一の工程による中間生成物を得た。この中間生成物は波長365nmの紫外線励起下で図7に示すように、波長640nm付近にピークを持つ赤橙色の発光を示した。この中間生成物をCu-Kα線を用いてX線回折測定を行い、非特許文献1に記されたX線回折パターンと比較すると多くの回折線の位置が合致しており、中間生成物には少なくともSr,Eu2Si5N8の化学式で示される成分を含有することが確かめられた。次に第二の工程として、第一の工程によって得られた中間生成物を5.28g、平均粒子径20μmのSi粉末を3.37g、AlNを1.48g秤量し乾式混合した。この混合物中の元素の配合比モル比Sr:Eu:Al:Siは0.9:0.1:1.0:4.3となっていた。この混合物をBNるつぼに充填し、7.5気圧の加圧窒素雰囲気中で1850°C、8時間の焼成を行い、緑色発光酸窒化物蛍光体を得た。この蛍光体の波長365nmの紫外線励起下での発光強度を測定したところ、図8の発光スペクトルを示した。また紫外線励起発光強度を比較したところ、上記比較例1の製造方法による緑色発光蛍光体の1.1倍という高い発光効率が得られた。実施例7原料としてSrOH2、Eu2O3、Si3N4をそれぞれ32.8g、5.28g、28.1g秤量し、乾式で混合した。この原料に含まれる元素の配合比モル比Sr:Eu:Siは0.9:0.1:2.0である。これをBN容器に充填し、水素流量5L/分、窒素流量5L/分、常圧の還元雰囲気中にて、1400°C、8時間の焼成を行い、第一の工程による中間生成物を得た。この中間生成物を波長365nmの紫外線により励起したところ、波長約650nmにピークを持つ橙色の発光を示した。次に第二の工程として、第一の工程によって得られた中間生成物を8.86g、Si粉末を3.03g、AlNを2.03g秤量し乾式混合した。この混合物中の元素の比モル比Sr:Eu:Al:Siは0.9:0.1:1.1:4.4であった。この混合物をBNるつぼに充填し、水素流量5L/分、窒素流量5L/分、常圧の還元雰囲気中にて、1600°C、8時間の予備焼成を行い、緑色発光蛍光体の前駆体を得た。この前駆体をCu-Kα線を用いてX線回折測定をしたところ、図9に示すような回折パターンが得られ、Sr2Al2Si10O4N14と同一の結晶構造を有する第一の相とSr2Al3Si7ON13と同一の結晶構造を有する第二の相とが含まれることが確認できた。さらに予備焼成により得られた前駆体をBNるつぼに充填し、7.5気圧の加圧窒素雰囲気中で1850°C、8時間の焼成を行い、緑色発光蛍光体を得た。この蛍光体を波長365nmの紫外線で励起して発光強度を測定したところ、上記比較例1の緑色発光蛍光体の1.2倍という高い発光効率が得られた。実施例8原料としてSrOH2、Eu2O3、Si粉末をそれぞれ13.1g、2.11g、8.09g秤量し、乾式で混合した。この原料に含まれる元素の配合比モル比Sr:Eu:Siは0.9:0.1:2.4である。これをBN容器に充填し、水素流量5L/分、窒素流量5L/分、常圧の還元雰囲気中にて、1400°C、8時間の焼成を行い、第一の工程による中間生成物を得た。この中間生成物を波長365nmの紫外線により励起したところ、波長約655nmにピークを持つ赤橙色の発光を示した。次に第二の工程として、第一の工程によって得られた中間生成物を9.92g、Si3N4を4.42g、AlNを1.94g秤量し乾式混合した。この混合物中の元素の比モル比Sr:Eu:Al:Siは0.9:0.1:1.05:4.5であった。この混合物をBNるつぼに充填し、水素流量5L/分、窒素流量5L/分、常圧の還元雰囲気中にて、1600°C、8時間の予備焼成を行い、緑色発光蛍光体の前駆体を得た。この前駆体をCu-Kα線を用いてX線回折測定を行い、Sr2Al2Si10O4N14と同一の結晶構造を有する第一の相とSr2Al3Si7ON13と同一の結晶構造を有する第二の相とが含まれることを確認した。さらに予備焼成により得られた前駆体をBNるつぼに充填し、7.5気圧の加圧窒素雰囲気中で1850°C、8時間の焼成を行い、緑色発光蛍光体を得た。この蛍光体を波長365nmの紫外線で励起して発光強度を測定したところ、上記比較例1の緑色発光蛍光体の1.15倍という高い発光効率が得られた。以上、実施形態を例示により説明したが、発明の範囲はそれらに限定されるものではない。"