"窒素酸化物から窒素への転化方法であって、a従来の粉末X線回折XRD法により決定したときに相純度>95の結晶格子構造と、b追加の相の形成を伴わずに前記格子構造内に分散された触媒活性カチオンと、ここで、前記純相格子構造は、ジルコニウムの酸化物から誘導されるものとする、を含む卑金属酸化物触媒の存在下で前記窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることによる、窒素酸化物から窒素への転化方法。前記純相格子構造がセリウム-ジルコニウムの酸化物固溶体から誘導される、請求項1に記載の方法。前記活性分散カチオンが、元素周期表の遷移金属系列、元素周期表のアルカリ土類金属族、および元素周期表のアルカリ金属族よりなる群の1種以上の元素から選択される、請求項1~2のいずれか1項に記載の方法。前記活性分散カチオンが、Cu、Fe、Nb、Ta、W、およびそれらの混合物よりなる群から選択される、請求項1~3のいずれか1項に記載の方法。前記温度が約150°C~約700°Cである、請求項1~4のいずれか1項に記載の方法。窒素酸化物から窒素への前記転化が過剰の酸素の条件下で行われる、請求項1~5のいずれか1項に記載の方法。窒素含有還元剤源が、触媒入口で0.5~2の効果的なNH3:NOx比α比が得られるように導入される、請求項1~6のいずれか1項に記載の方法。前記触媒入口で記録されるNO:NO2比が体積基準で1:0~1:3である、請求項1~7のいずれか1項に記載の方法。酸化触媒が、NO2富化排気ガスの発生を可能にするために前記卑金属酸化物SCR触媒の前に利用される、請求項8に記載の方法。従来のX線回折XRD法による相分析で実質的に純相の材料>95であることが明らかになり、バルク金属酸化物ドーパント相が<5で記録され、かつ線の広がりにより決定したときに/Scherrer式により決定したときにドーパント金属酸化物粒子サイズが約30Å~約100Åになるように、触媒としての前記触媒活性カチオンドープ格子が、追加の相の形成を伴わずに純相結晶格子構造への触媒活性カチオンの組込みを含む、請求項1~9のいずれか1項に記載の方法。前記格子構造中にドープされる前記触媒活性カチオンが、前記触媒の全質量を基準にして約1wt~7.5である、請求項1~10のいずれか1項に記載の方法。前記触媒活性カチオンドープ格子材料が、共沈を介して直接合成により作製される、請求項1~11のいずれか1項に記載の方法。前記触媒が、ゼオライト/ゼオタイプまたは金属交換ゼオライト/ゼオタイプに基づく共触媒を追加的に含有する、請求項1~12のいずれか1項に記載の方法。前記ゼオライト/ゼオタイプまたは金属交換ゼオライト/ゼオタイプが、全触媒質量の約1wt~約35wtである、請求項1~13のいずれか1項に記載の方法。前記ゼオライト/ゼオタイプまたは金属交換ゼオライト/ゼオタイプが、ZSM5、ゼオライトβ、チャバザイト、SAPO-34、8環細孔開口構造を含有する構造により特性付けられるゼオライト、およびそれらの混合物よりなる群から選択される、請求項1~14のいずれか1項に記載の方法。前記金属交換ゼオライト/ゼオタイプで利用される金属が、銅、鉄、およびそれらの混合物よりなる群から選択される、請求項1~15のいずれか1項に記載の方法。そのため、当技術分野で必要とされるのは、改良された耐水熱性および低減されたコストを有する高活性かつ選択的なSCR触媒作用を提供する技術である。そのほかに、新しい技術は、広い運転範囲、高NO2含有率に対する耐性を維持するとともに排気流中に存在するHCおよびSOx被毒物質に対する向上した耐性を有して現代のマルチブリック排出制御構造の要件を満たしたうえで、以上に挙げた改良を提供しなければならない。本明細書に開示された本発明では、NH3または適切な有機窒素化合物を用いた窒素酸化物NOxの選択的接触還元SCR用の活性格子に基づく触媒を記述する。a従来の粉末X線回折XRD法により決定したときに相純度>95の結晶格子構造と、b追加の相の形成を伴わずに前記格子構造内に分散された触媒活性カチオンと、ここで、純相格子構造は、ジルコニウムの酸化物から誘導されるものとする、を含む卑金属触媒の存在下で前記酸化窒素を窒素含有還元剤に接触させる、窒素酸化物から窒素への転化方法を説明する。さらに、純相格子構造が好ましくはセリウム-ジルコニウムの酸化物固溶体から、より好ましくはセリウム-ジルコニウム-イットリウム固溶体からform誘導される方法を開示する。それに加えて、活性分散カチオンは、元素周期表の遷移金属系列、元素周期表のアルカリ土類金属族、および元素周期表のアルカリ金属族よりなる群の1種以上の元素から選択される。その次の方法は、活性分散カチオンがCu、Fe、Nb、Ta、W、およびそれらの混合物よりなる群から選択されるプロセスに関する。本発明に係る方法は、約150°C~約700°Cの温度で行われる。窒素酸化物から窒素への転化が過剰の酸素の条件下で行われる場合が好ましい。さらに、窒素含有還元剤源は、触媒入口で0.5~2の有効NH3:NOx比α比が得られるように導入される。触媒入口で記録されるNO:NO2比は、体積基準で1:0~1:3である。NO2富化排気ガスの発生を可能にするために卑金属酸化物SCR触媒の前に酸化触媒が利用されるその次の方法を示す。純相材料>95が、<5で記録されるバルク金属酸化物ドーパント相を有し、かつ線の広がりにより決定したときに/Scherrer式により決定したときにドーパント金属酸化物粒子サイズが約30Å~約100Åになるように、触媒としての触媒活性カチオンドープ格子が、追加の相の形成を伴わずに純相結晶格子構造への触媒活性カチオンの組込みを含む、本発明に係るさらなる方法を述べる。本発明に係る好ましい方法では、触媒活性カチオンは、触媒の全質量を基準にして約0.01wt~15wtで格子構造中にドープ可能である。好ましくは、触媒活性カチオンは、触媒の全質量を基準にして0.1wt~10wtで、より好ましくは触媒の全質量を基準にして約1wt~7.5wtで格子構造中にドープされる。触媒活性カチオンドープ格子材料が共沈を介する直接合成により作製されるさらなる方法を明記する。場合により、本発明に係る方法では、ゼオライト/ゼオタイプまたは金属交換ゼオライト/ゼオタイプに基づく共触媒を追加的に含有する触媒が使用される。好ましくは、ゼオライト/ゼオタイプまたは金属交換ゼオライト/ゼオタイプは、全触媒質量の約1wt~35wtである。より好ましくは、ゼオライト/ゼオタイプまたは金属交換ゼオライト/ゼオタイプは、ZSM5、ゼオライトβ、チャバザイト、SAPO-34、8環細孔開口構造を含有する構造を特徴とするゼオライト、およびそれらの混合物よりなる群から選択される。それに加えて、金属交換ゼオライト/ゼオタイプで利用される金属は、銅、鉄、およびそれらの混合物よりなる群から選択される。本明細書中の活性格子に基づく触媒では、耐水熱性を有することが明らかにされたZrOx、Zr-CeOx、およびZr-Ce-REOx結晶構造の有利な構造マトリックスが利用される。これらの耐久性マトリックス中に、レドックス機能に悪影響を及ぼすことなく二次的な触媒サイトおよび機能が追加的に組み込まれるように、高原子分散度を有する活性カチオンレドックス金属、酸性金属もしくはアルカリ/アルカリ系金属、または遷移金属を分散することが可能である。SCR触媒作用を促進する活性カチオン用のホストマトリックスとしてZrOx、CeZrOx、またはCeZrREOxRE=Yもしくは1種以上の希土類金属またはYと希土類金属との組合せ相の1つまたは組合せを利用して安定かつ活性なNH3/尿素SCR触媒を誘導可能であることを提案しかつ実証する。本明細書で用いられる場合、希土類というという用語は、元素周期表のランタニド系列およびアクチニド系列で構成される30種の希土類元素を意味する。特定的には、酸化物マトリックス内に高分散度で特定の二価たとえば、Ca、Cu、Srなど、三価たとえば、Co、Fe、Mnなど、および五価たとえば、Nb、Taのドーパントを組みこむことにより機能強化されてきた以上に挙げた固溶体の適用により高活性が得られることを提案する。酸化物マトリックス内に組み込まれる1種または複数種の卑金属すなわち非貴族金属の選択は、SCRプロセスを促進すべく提案された種々の性質に基づく。たとえば、理論により拘束されることを望むものではないが、ドーパントは、レドックス機能を向上させることが可能であり、したがって、NH3活性化H引抜きまたはNO活性化/酸化を促進することが可能である。他の選択肢として、ドーパントは、結果的にNH3の吸着および活性化を促進する格子構造の酸特性を向上させるように選択可能である。実施可能なさらなる手段は、SCRを促進すべく高分散NOx吸着中心を提供するように導入される化学的塩基性ドーパント、たとえば、アルカリ、アルカリ土類金属、または遷移金属の使用である。最後に、カチオンは、これらの特性の組合せを有してpossesいてもよいがたとえばレドックス酸、いずれの場合も、カチオンドーパントの選択は、尿素/NH3SCRに有益であることがわかっている化学的特性に基づくであろう。したがって、典型的なドーパントは、Ca、Sr、Cu、Mn、Fe、Nbなどを含みうる。他の態様では、本発明は、従来のX線回折法による相分析で実質的に純相の材料>95であることが明らかになり、バルク金属酸化物ドーパント相が<5で記録され、かつ線の広がりにより決定したときに/Scherrer式により決定したときにドーパント金属酸化物粒子サイズが約30Å~約100Åになるように、追加の相の形成を伴わずに触媒活性カチオンを純相結晶格子構造に組みこむことを含む、触媒としての触媒活性カチオンドープ格子の作製方法に関する。触媒活性カチオンドープ格子材料は、いくつかの方法で、たとえば、共沈を介する直接合成により、作製可能である。他の方法では、触媒活性カチオンドープ格子材料は、高pHpH>8、好ましくは8,1~10かつ低ヒドロニウムイオンH3O含有率の条件下で格子材料を溶存カチオンの前駆体溶液に接触させ、続いて、乾燥および仮焼によりいかなる溶媒をも除去してカチオンを高分散された金属系酸化物または金属酸化物のアンサンブルまたはクラスターに変換することにより作製される。また、触媒活性カチオンドープ格子材料は、溶存カチオンと、水または他の溶媒を加熱により除去したときに水素結合されたゲル状マトリックスを形成可能な水溶性有機物質である有機堆積反応剤と、を含む前駆体溶液に格子材料を接触させることにより作製可能であり、前記ゲル状マトリックスは、前駆体カチオンのイオンを支持して格子内および格子上で高均一度および高分散度を保持する。またさらに、触媒活性カチオンドープ格子材料は、低pHpH≧4、好ましくは4,1~4,5かつ高ヒドロニウムイオンH3O含有率の条件下で格子材料を溶存カチオンの前駆体溶液に接触させ、続いて、乾燥および仮焼によりいかなる溶媒をも除去してカチオンを高分散された金属系酸化物または金属酸化物のアンサンブルまたはクラスターに変換することにより作製される。他の実施形態では、本発明は、ディーゼル/圧縮点火機関の排気流からNOx汚染物質を除去する方法を記述する。これは、尿素、尿素から誘導された画分、NH3、または他のNに基づく還元剤の存在下でNOx含有排気流を本明細書に記載の新規な触媒に接触させることにより達成される。ここで、触媒は、純相カチオンドープ結晶格子構造に由来する1種以上の活性成分を含み、結晶格子は、ZrOx、CeZrOx、またはCeZrREOxに基づくものとする。自動車排出制御触媒作用用途でのZrOx、CeZrOx、またはCeZrREOxの使用は、それ自体は前例がないわけではない。実際上、より低価数のイオンがドープされたジルコニアZrO2、トリウムThO2、およびセリアCeO2に基づく結晶格子を有する固体電解質の用途は、排出制御のために広範に研究されていたたとえば、米国特許第6,585,944号明細書および米国特許第6,387,338号明細書。この研究では、希土類やアルカリ土類ストロンチウムSr、カルシウムCa、およびマグネシウムMgなどのより低価数のイオンの導入により電気的中性を保存すべく酸素空孔が形成されることが示された。酸素空孔の存在は、結果的に、高温>800°Cで酸素イオン伝導性OICを引き起こす。したがって、これらの固体電解質の典型的な商業用途または潜在用途としては、三元転化TWC触媒が挙げられるだけでなく、エネルギー変換用の固体酸化物型燃料電池SOFC、酸素吸蔵OS材料in、電気化学酸素センサー、酸素イオンポンプ、高靭性の構造セラミック、発熱素子、電気化学反応器、水蒸気電解セル、エレクトロクロミック材料、電磁流体MHD発電機、水素センサー、メタノール分解用の触媒、および核廃棄物固定能力のあるホストでの使用もまた挙げられる。CeO2およびThO2固体電解質は両方とも、ドープ形およびアンドープ形の両方で立方晶構造で存在する。ドープZrO2の場合、部分安定化ZrO2は、正方晶相および立方晶相よりなり、一方、完全安定化形は、立方晶蛍石構造で存在する。ZrO2の立方晶構造を完全安定化させるのに必要とされるドーパントの量は、ドーパントタイプによって異なる。Caの場合、約12~13モルの範囲内であり、Y2O3およびSc2O3の場合、YまたはスカンジウムSc換算で>18モルの範囲内であり、他の希土類たとえば、Yb2O3、Dy2O3、Gd2O3、Nd2O3、およびSm2O3の場合、イッテルビウムYb、Dy、ガドリニウムGd、Nd、およびサマリウムSm換算で約16~24モルの範囲内である。示されたように、ZrO2、CeO2、および三価ドーパントよりなる固溶体は、酸素吸蔵OS材料として三元転化TWC触媒で広く使用されており、より高い酸素吸蔵能である点においても空気対燃料A/Fの過渡変動に対するより速い応答特性を有する点においても純粋CeO2よりも効果的であることが判明している。それに加えて、ディーゼル酸化触媒米国特許出願第12/408,411号明細書、ディーゼル触媒付きパティキュレートフィルター米国特許出願第12/363,329号明細書、およびNOx吸蔵/再生トラップ米国特許出願第12/240,170号明細書などの燃料リーン排出制御用途で類似の材料の使用が増加している。この用途で、これらの概念のいくつかを発展させ、レドックス機能に悪影響を及ぼすこともなくしかも二次的な触媒サイトおよび機能をも組み込んで活性カチオンを高分散度で分散しうるZrOx、Zr-CeOx、およびZr-Ce-REOx結晶構造の有利なかつ耐久性のある構造マトリックスの特定の利点が生かされる。実際に、卑金属カチオンの組込みによりOS材料の通常のレドックス特性の劇的かつ永続的な向上を引き起こしうることが示されているたとえば、米国特許第6,387,338号明細書、米国特許第6,585,944号明細書、米国特許第6,605,264号明細書、ならびに米国特許出願第12/363,310号、同第12/363,329号、同第12/408,411号を参照されたい。この考え方の類推として、ZrO2マトリックスへのCe4の添加が考えられる。たとえば、COの接触酸化におけるCeの役割は、次のようにそのレドックス活性に基づく。すなわち、Ce3O2→O2-Ce4、それ続くO2-アニオンとCONOとの反応によるCO32-NO3の生成ならびにCO2NO2およびO-への後続分解、最後にCe3の再生である。この反応サイクルは、純粋CeO2上で実施可能であり、Ce4⇔Ce3のレドックスサイクルの性質/エネルギー障壁は、350~600°Cで表面CeO2の還元ピークを用いてTPR昇温還元によりプローブ可能である。バルクのCeO2は、これらの温度で還元されず、CeO2としての結晶格子は、より大きいCe3イオンの形成に対応できず、そのため、電気的中性を維持するためのバルクからのO移動は、起こりえない。しかしながら、Ce4イオンがZrO2格子中に分散された場合、Ce4のレドックス活性は、悪影響を受けないが、実際には、主に、Ce4イオン自体の固有の化学/還元性の改変によってではなく、この時点ですべてのCe4イオンを利用可能な以上に述べたジオメトリー機構によって、大幅に向上する。さらに、ZrO2マトリックスの存在により、材料は、表面積の損失、結晶成長、および多孔度の損失に関して大幅に安定化される。ZrO2はまた、CeO2と対比されるZrO2の固有の酸性度に起因してCO2やSO2などの酸性排気成分による望ましくない安定化合物の形成が起こらないようにCe4を阻害または保護しうる。したがって、目標は、類似の化学性および利用可能性の利点を達成すべくひいては向上したSCR性能に役立てるべく、以上に挙げたZrOx、CeZrOx、およびCeZrREOx材料の結晶格子中に追加の機能性カチオンを組み込むことである。本発明に係るZrOx材料は、機能性を提供するとともに材料が活性かつ単一純相の立方晶成分として存在することを保証するように>75のZr酸化物としてと<25のカチオンドーパントとを有することを特徴とする。本発明に係るCeZrOxおよびCeZrREOx材料は、材料中の100モルの金属成分を基準にして、約0.5~約95モルのジルコニウムと、約0.5~約90モルのセリウムと、場合により約0.1~約20モルのREと、を有するOIC/OS材料である。ここで、REは、希土類金属、アルカリ土類金属、イットリウム、および以上の少なくとも1つを含む組合せよりなる群から選択されるものとする。この場合も、材料はさらに、従来の粉末X線回折XRD法により決定したときに高い相純度であることを特徴とする。すべての材料の相純度は、好ましくは>95すなわち、<5の追加の相、最も好ましくは>99の単相である。結晶材料はすべて、標準的N2物理吸着BET法により決定したときに>25m2/g、より好ましくは>50m2/gの新生表面積を有することを特徴とする。表面積は、小細孔寸法<20nm、より好ましくは中細孔寸法細孔直径20<x>100nmで構成されうる材料の多孔性に由来する。このメソ多孔性は、この組織構造特性により耐熱性、増強された物質移動などの特定の機能強化が触媒にもたらされるので、好ましい特性である。ドーパントカチオンの効果的な分散のための骨格としてのZrOx/CeZrOx/CeZrREOx結晶格子の使用はまた、その結果として得られる粉末の基本化学特性を制御するための効果的なツールを提供する。たとえば、このクラスの化合物に対する一選択肢は、以上に概説した適切なアルカリ性カチオンまたは酸性カチオンの組込みによる担体の全酸性度の制御である。同様に、空孔密度の操作を介してイオン伝導特性を制御および改変することが可能である。空孔密度は、電気的中性に必要な酸素組込みを伴って名目上4価/3価Zr/RE3マトリックスに5価Nbを添加することにより制御可能である。これらの典型的組成は、米国特許第6,585,944号明細書および同第6,468,941号明細書にすでに取り扱われており、より最近になって、類似の組成がそれぞれ国際公開第2003/082740号パンフレットおよび国際公開第2003/082741号パンフレットで特許請求されたが、これらの特許は、とくにSCR用途を対象にしたものでもなく、他の触媒活性イオン用の汎用的ホストマトリックスとして結晶格子系を利用するものでもない。要約すると、以上は、この新しいクラスの材料により与えられる汎用的柔軟性の特定例を示しており、特定の触媒問題に対処する強力な手段を示している。利点および特徴としては、以下のことが挙げられる。aSCRに対するAg、Co、Cu、Fe、Mn、Nbなどのイオンのレドックス活性および触媒機能のいずれについてもその破壊を最小限に抑えてSCRプロセスに対して触媒活性のあるカチオンを固溶体の格子内に高分散度で導入する能力。実際に、そのようなイオンの組込みは、レドックス活性を向上させることが示されている米国特許第6,387,338号明細書、米国特許第6,585,944号明細書、米国特許第6,605,264号明細書、米国特許出願第12/240,170号明細書および同12/363,310号明細書。カチオンの選択は、きわめて柔軟性があり、レドックスの促進、酸性度もしくは塩基性度の増大、または実際上はそれらの組合せたとえばレドックス酸のための化学種の組込みを可能にする。b特定の触媒機能または相乗作用を導入する能力。たとえば、N2を与える後続のSCRが容易に行えるようになるまで表面に高濃度のNOxを吸蔵しかつそのような化学種を保持する手段を提供するように選択される以上に挙げたドーパント金属と共に、アルカリ金属、アルカリ土類金属、または遷移金属がほぼ原子分散度で導入される立方格子材料の組合せ。c以上に挙げたカチオンを分散するための骨格として利用される結晶格子の固有の安定性に基づく改良された性能および性能の持続性。カチオン交換/含浸ゼオライト系に見られるように、系が安定でありかつ水蒸気滲出作用がないため、向上した安定性が得られる。d共ドーパントY、La、Gd、ならびに米国特許第6,387,338号明細書、米国特許第6,585,944号明細書、および米国特許第6,605,264号明細書に示される他の希土類の適切な選択により特定の単相かつ純相のカチオンドープ系を作製する能力。純相系の形成は公知であり、SCRおよび他のプロセスに最適な性能を提供することがさらに実証されるであろう。これは、Cea-Zrb-Rc-Ad-Me-Oxと呼ばれる複雑な複合酸化物多相系が活性SCR触媒として特許請求されている米国特許出願公開第2008/0095682A1号明細書とは対照的である。e性能を最適化する構造/化学修飾での大きな柔軟性の提供。すなわち、これは、結晶格子パラメーターの制御、相純度、格子内欠陥密度の最大化、または表面の酸性度/塩基性度の改変などのための多種多様な二価および三価および五価のカチオンの使用を含みうる。f大きいかつ持続性のある細孔容積および表面積のメソ多孔性系を形成するようにドープ格子系の組織構造特性を操作および調整する能力。格子内のカチオンの高分散度おそらく単原子分散度と組み合わされたときに大細孔系から得られるこの安定な表面積は、レドックス活性/酸性/塩基性のカチオンへのガス状反応剤の高い到達可能性をもたらし、それにより、物質移動作用を制限しかつそれに伴って増強された性能を提供する。g競合しうる低温反応性、優れた耐水熱性、および一般的な排気ガス被毒物質、たとえば、CO、SOx、とくに炭化水素に対する耐性を有するより低コストの非ゼオライト/ゼオタイプSCR触媒の提供。後者は、炭素質析出物の蓄積に起因するSCR活性の公知の被毒物質であるY.Huang,Y.ChengandC.Lambert,SAEInt.J.ofFuelsLubricantsvol.12009,466-470。そのほかに、イオン交換ZSM5およびゼオライトβ系中に保持されたHCの急速燃焼もまた、いずれもゼオライトマトリックスを蒸熱してカチオンを抽出する無制御なHC燃焼および発熱に起因する破滅的な失活を引き起こしうるJ.Girard,R.Snow,G.CavataioandC.Lambert,SAE2008-01-0767。これらの作用は、新しいクラスの格子分散カチオン触媒では見られない。hまた、カチオンドープ格子材料または立方格子カチオンドープ材料の合成は、より単純でより速く、金属交換/ドープゼオライトの場合のような後続の合成後の処理を必要としない。また、カチオンの分散および骨格は、従来のゼオライト系よりも耐水熱性である。この戦略は、明確に規定された高耐久性かつ耐被毒性のホストマトリックスを用いることによりSCRのレドックス機能と他の所望の化学的機能との相乗作用を生成する正式な試みがなされてない従来のSCRNOx制御触媒とは対照的である。たとえば、米国特許出願公開第2008/0095682A1号明細書では触媒成分として立方晶蛍石相を利用しているが、MnWO4などの追加の相を存在させることにより材料の多相性を与えることが開示されている。以上に記載のおよび他の特徴は、当業者であれば、以下の詳細な説明、図面、および添付の特許請求の範囲から正しく認識され理解されるであろう。本発明は、N含有還元剤を用いたNOxのSCR用の活性触媒としてのZrOx、CeZrOx、CeZrYOx、CeZrREOx式中、RE=希土類金属、もしくはCeZrYREOx、またはそれらの混合物に基づく純相格子酸化物材料の開発および使用に関する。これらの格子材料はさらに、従来のXRD分析により高純相材料であることが明らかになるように格子構造内に分散された触媒活性カチオンの存在を特徴とする。カチオン自体は、レドックス活性、酸性、もしくは塩基性、またはそれらの組合せの特性を含むその固有の反応性によりその触媒有効性を発揮する。したがって、レドックス活性カチオンドーパントは、NH3活性化H引抜きの速度を増加させるかまたはNOもしくはNO2の酸化を促進することにより速いSCRを促進しうる。これとは対照的に、酸性カチオンドーパントは、おそらく、NH3吸着の結合強度および量を増大させることによりその活性化を促進するであろう。一方、化学的塩基性ドーパントの使用は、高分散NOx吸着中心を提供してこの場合もSCRを促進するであろう。さらなる例では、カチオンは、多機能を呈することによりたとえば、レドックス酸でありうる、NH3の活性化吸着を促進しうる。格子構造中にドープされる1種もしくは複数種のカチオンの選択にかかわらず、そのような組合せはすべて、尿素/NH3SCRプロセスの活性を向上させることが特徴であることを強調しておかなければならない。表1は、660°Cで50時間のダイノエージングを行った後のSCR対照と対比されたOSに基づく技術のエンジンダイノ性能たとえば図9に及ぼすMHSVおよびDOCの影響をまとめたものである。以下のデータ集合は、SCR触媒作用のためのレドックス活性カチオンおよび触媒活性カチオンの安定な分散のための骨格としての立方晶構造、より特定的には立方晶蛍石構造の柔軟性の具体例として明細書の末尾に列挙した多岐にわたる組成を含む。データは、試験被覆モノリス典型的には、全周4.66インチ×長さ6インチ、1平方インチあたり400個のセルを用いて流動するエンジン排気中でエンジン動力計これ以降ではダイノにより試験およびエージングを併行して行って発生させた。エージング時、排気スパイダーの4本すべての脚を介した流動バランス調整を利用してモノリスの等価なエージングを確保した。典型的なエージングサイクルは、50時間にわたり660°Cの入口温度で流動する排気中で行った。また、Fiat1.9Lエンジンおよび表1に列挙された条件を用いてダイノにより後続試験を行った。試験時、熱交換器組立て体を利用して入口温度を制御し、場合により、触媒の活性に及ぼすNO2発生の影響の検討を可能にすべく、NH3注入点の前で、排気スパイダー中にディーゼル酸化触媒を配置した。図1は、OSに基づく3種のSCR触媒OS1、OS2、およびOS3の性能を従来のCu交換ZSM540のSARを有するMFIに基づく技術と対比している。試験は、前段DOC70gcfPtのみ、660°Cで50時間エージングを用いて行った。ここでは、市販の対照が有利であったが、3種のOS技術いずれも、わずか2g/in3の全ウォッシュコート担持量で被覆され、かつわずか1.5g/in3の活性OSであるは、依然として、300°Cで>80のピークNOx転化率で良好な活性を呈した。したがって、CeZrREOx格子を用いたFe、Nb、または2種のカチオンの組合せの分散は、効果的なNOx低減の化学を提供することは明らかである。これらのカチオンの不在下ではCeZrREOxの活性は無視できるほど小さいことを強調しておかなければならない。しかしながら、3種のサンプルの非常に類似した性能特性を考慮すれば、その活性が格子中のカチオン分散に相関付けられること以外のいかなる特定の構造-機能相関に基づいても活性を識別することは不可能である。OS1、OS2、OS3、およびその他の組成は、明細書の末尾のリストに示されている。カチオンドープCeZrREOxの活性を図2でさらに説明する。この場合も、前段DOCを用いたエージング性能を比較する。しかしながら、この場合には、OS材料の活性に明瞭な差異が存在する。かくして、OS4では、OS5およびOS6よりも有意に高い活性が観測される。実際には、この材料の性能は、調べた温度範囲の大部分にわたり市販の対照に非常に類似している。かくして、300および350°Cでは、約87のピークNOx転化率が観測される。これは、それぞれ約53および63のピークNOx転化率を呈するOS5およびOS6とは対照的である。この顕著な活性の差は、従来のX線回折XRD分析により決定される材料の構造特性を帰属され、表2にまとめられている。したがって、OS4では、材料は、単一純相立方晶蛍石構造である。すなわち、格子中へのNbカチオンの組込みはうまく行われた。これは、OS5およびOS6とは対照的である。これらの材料は両方とも、複数の立方晶相を呈し、OS6の場合にはNb2O5に基づくバルク相が存在し、このことから、カチオンが立方格子中に十分に組み込まれなかったことが確認される。それ以外では3種のサンプルの組織構造および化学的性質が同等であることを考慮して、ここでは、OS4の高活性がその純相特性ならびにそれに関連付けられるレドックス効果および分散効果に起因すると考えられる。表2は、OS4、OS5、およびOS6の粉末のXRD相分析をまとめたものである。苛酷なエージングの後、OS4の性能をさらに調べた。苛酷なエージングプロトコルでは、エージングの最悪のシナリオのモードを提供するために、この場合も660°Cの入口温度で、炭化水素をSCR触媒中にスリップさせ、続いてSCRブリックで燃焼させ、それにより830°Cの床温度を得た。すなわち、触媒中で170°Cの内部発熱を引き起こした。次に、前段DOCを用いておよび用いずに触媒を再試験して図3に示される結果を得た。これらのデータは両方とも、苛酷なエージングの後、性能の低下をほとんど示さないだけでなく図2のDOCデータと比較されたい、より低い温度でDOCの不在下で、より多くのNO2を示す一般的な知見すなわち、前段DOCは、低温性能に有利であるとは対照的に、配合物の増強された活性を呈する。DOCの不在下でのこの良好な活性は、この方法の高い耐被毒性の例であり、この場合、とくに、通常は触媒被毒/サイトブロッキング現象が最も明瞭に認められる低温領域で、有意レベルのCO、HC、SOx、および他の化学種が活性に影響を及ぼさない。さらに、NH3転化データの分析から、OS4と従来のゼオライトSCR技術との挙動間に他の有意差があることが明らかにされる。従来の触媒では、性能は、活性ではなく選択率により制限される。すなわち、NH3転化率は、同様に高いが、高転化率に関与する活性のかなりの部分は、NH3からN2への、より有害にはN2OまたはNOxすなわち、汚染物質の発生に寄与するへの寄生酸化に由来する。OS4の場合、選択率は、制約的ではなく、95~99DOCを用いたときおよび98~99.8DOCを用いなかったときである。すなわち、N2O形成またはNH3からNOxへの寄生酸化は、実用上ゼロである。かくして、格子中へのカチオンの組込みがうまく行われ、得られる材料は、従来のゼオライト系SCR技術に見られるものを上回ってきわめて高い耐水熱性を示すことがわかるであろう。従来のゼオライトSCR材料と組み合わされたOSに基づく触媒の能力は、図4で調べられている。ここでは、Cu修飾OS0、0.5、および1g/in3のエージング時活性が、Cu-ZSM5対照と有利に対比される。実際には、Fe-ZSM5を含有するサンプルは、Fe-ゼオライトSCR技術がより低い活性を呈することが知られているより低い温度でさえも、対照とほぼ同等の性能を示す。さらに、より高い温度では、これらサンプルは、対照よりも優れた性能を呈する。これは、対照と比較してNH3の寄生酸化速度が遅いことに帰される。0.5および1g/in3の担持率間の性能差はさほど顕著でないことから、ゼオライトの非常に低い担持率においてさえもOSとゼオライトとの間の効果的な相乗作用が示唆されることにも留意すべきである。これとは対照的に、OS7のみのサンプルは、主に温度<250°Cのときにいくらか弱さを呈する。しかしながら、より高い温度では、活性は、ゼオライト含有モノリスのものに近づき、350°Cで79のピークNOx転化率を与える。かくして、これらのデータからさらに、格子中に分散されたカチオン性化学種の有効性さらには従来のゼオライト技術と組み合わされたそれらの能力が確認され、市販の対照と対比して有意に減量されたゼオライト/削減されたコストで競合しうる性能を提供する。次に、立方格子分散Nb2O5のさらに数種の変形物の活性を調べ、図5に示される性能データを得た。ここでは、前段DOCを用いたときおよび用いなかったときのエージングデータダイノにより660°Cで50時間を記録した。前段DOCを用いたときのNOx転化のOS含有モノリスの低温性能は、OS8で見られた有望な利点を有してCu-ZSM5対照とほぼ等しい。これとは対照的に、≧350°Cでは、OSのみの技術はすべて、対照と比較して増大傾向にある利点を呈する。この利点は、この場合も、寄生アンモニア酸化速度がより低いことに帰される。相対的に、DOC無しの活性は、温度<250°Cではきわめて低く、実際には、図3に示される極限エージングサンプルで見られたよりも低いことから、積極的エージングにより、これらの系のDOC無しの活性が事実上向上しうることが示唆される。しかしながら、従来のSCR技術と比較して、OSに基づく物品は、依然として、温度の増大に伴って大きくなる明らかな利点が存在する。かくして、繰返しになるが、OS8は、400°Cで記録される79という高いNOx転化率を有する最も高い活性を呈する。これは、前段DOCを用いた場合に見られたものと等しく、Cu-ZSM5に基づく対照で見られたものの約2倍である。OS9およびOS10もまた、良好な性能を呈し、70を超えるピークN2収率が観測される。かくして、CrZrREOxマトリックスの立方晶構造内に配置および分散されたNb2O5には、特別な利点があるように思われる。この利点は、図2に見られるように、Nb2O5が、格子に対する追加の骨格として存在するときには十分に認識されないものである。立方格子中へのレドックス性、酸性、およびレドックス酸性のカチオンドーパントの適用がうまく行われたことに基づいて、格子中に分散された塩基性ドーパントの使用の検討を行った図6。この場合、目的は、触媒の表面上にNOxをトラップすることによりSCRプロセスを促進する手段としてアルカリ土類ドープOS系を利用することであった。この目的は、すべてサンプルが、アンドープCeZrOxで見られたものを上回ってかなりの活性を呈したので、達成された。しかしながら、このクラスのOSサンプルの活性は、OS12が最良の性能を有するものであり、市販の対照と比較して中程度の低温活性であるにすぎない。これは、OS4、OS8、OS9、およびOS10などの酸性ドープOS系と比較してNH3を活性化するこれらの系の能力が低いことに帰される。NH3活性化がより容易であるより高い温度では、この障害は克服され、OS12は、この場合、対照と等価な、実際にはそれよりも優れた性能を呈し、87のピークNOx転化率を提供する。純相特性を呈するOS12を用いてXRD分析を再度行ったが、OS11は、二相であることが判明した。これは、前の観測結果図2、表2と一致し、純相材料の優れた活性の相関を再確認するものである。すなわち、それにより、立方格子中へのドーパントカチオンの効果的な分散は、高活性と相関付けられる。表3は、OS11およびOS12の粉末のXRD相分析をまとめたものである。塩基性ドープOS系の活性を向上させるために、3つの方法を採用した。第1の方法は、酸性度を増強するプロトンゼオライト40のSARを有するH-ZSM5の添加であり、第2の方法は、レドックス機能を向上させる銅の添加による複合OS-ゼオライト系のさらなる機能強化であり、第3の方法は、銅を用いたOS単独の機能強化である。銅添加の場合、これは、米国特許出願第12/363,310号明細書、同第12/363,329号明細書、および同第12/408,411号明細書参照により典拠となり本明細書に組み入れられるものとするに記載のOS促進方法に従ってCuNH3OH4の後含浸により達成された。いずれの場合も、図6に示されるデータに基づいて制限因子であると思われるより低い温度でのNH3吸着および活性化/レドックス機能を向上させる能力に基づいて、種々の助触媒を添加する。これらの方法の結果は、図7にまとめられている。データから、3つの方法のうちの2つがOS12材料のかなりの促進を提供することがわかる。かくして、H-ZM5の添加は、低温活性を向上させないだけでなく、実際には、中温領域250~300°CでのSCR活性の減少を引き起こすことが判明した。これとは対照的に、銅が添加されたサンプルは両方とも、改良された低温活性および中温活性を示す。実際には、銅ZSM5OS12の場合、活性は、この時点では、市販の対照サンプルと競合しうるが、ゼオライト担持量/コストを有意に低減する。したがって、格子は、合成時にまたは特定の後修飾により導入されるカチオンの組合せを効果的に分散するために使用可能であることが明らかになる。この場合、各カチオンは、所望の用途での最適な性能および耐久性をもたらす相乗的形で作用しうる特定の機能性を有してCeZrREOxに進入する。図8は、エージングされたNb含有OS材料OS13、OS14、およびOS15の性能に及ぼす希土類ドーピングこの場合、Pr6O11を用いた格子の特定のドーピングの影響を示している。3種のOS材料すべてについて、米国特許第6,605,264号明細書の教示に従って、効果的なNb組込みを促進するためにYおよびNbの濃度のバランス調整を行うように注意を払うことを強調しておかなければならない。この方法は、市販の対照と同等の性能を呈するすべてのサンプルで効果的であるとように思われる。このことから、格子組成の柔軟性が確認される。3種の試験品では、ランク付けは、OS15>OS13>OS14に従うが、差は小さく、依然として、Nb含有率>10質量から得られる明らかな利点はない。OSに基づくSCR技術の性能特性をさらに調べるために、一連の合成ガスベンチSGBを行った。これらの試験のうち第1の試験では、OS8-CuZSM5の動的SCR特性を市販の対照と比較した。一貫性をもたせるために実物大の物品のコーティングに使用されるウォッシュコートスラリーから誘導されたメッシュ処理粉末を用いて試験を行った。試験前に静的オーブン700°Cの10水蒸気/空気で24時間内で粉末をエージングした。試験プロトコルは、表4に記載されるとおりである。すなわち、最初に、NH3を除く全反応性ガス中の温度で触媒を安定化させ、次に、特定の時間でNH3をα=1NH3:NOの比で導入し、ピーク転化率を達成する触媒の時間応答を決定する。安定なSCR活性が実現されたら、次に、NH3を除去し、ゼロNOx転化率になるまで活性が減衰するのに要する時間をモニターする。OS技術がどの程度良好に動的NOx濃度に、ひいては所要のNH3、実際の適用条件下で存在する変化に応答するかを比較することが試験の目的である。表4は、SGB過渡SCR活性試験で利用される条件を列挙したものである。この研究の結果は、図9a300°C試験および9b400°C試験にまとめられている。NH3導入時の応答に関して、OS8-CuZSM5は、より高い温度では応答でわずかな利点を呈し、一方、300°Cでは応答は同等である。しかしながら、NH3の除去時、2つの技術の応答はかなり異なる。いずれの場合も、OS8-CuZSM5は、NH3除去に対して有意により速い応答を呈する。かくして、300°Cでは、効果的NOx転化率は、約10分間でピーク時の60からform<5に低下する。これとは対照的に、市販のサンプルでは、NOx転化率が<5まで低下するのに約20分間を要する。400°Cでの応答は、より迅速であるが、同一の傾向を示す。したがって、OS8-CuZSM5サンプルでは、ピーク転化率から<5になるまでに約6分間を要し、一方、市販のゼオライト技術では、約14分間を要する。これらのデータは、効果的であり、そのような技術が車両用途に必要な動的応答により良好に適合するという点でOSリッチまたはOSのみの技術からさらなる利点が得られることを示唆している。この利点は、これらの材料のより低いNH3吸収に帰され、また、そのような材料のより高い選択率/より少ないNH3寄生酸化と一致する。したがって、ゼオライトやゼオタイプの材料と異なり、OS技術では、大量のNH3吸着が導入されないので、結果的に、過剰供給により還元剤を浪費したりゼオライト内に化学吸着された過剰のNH3の急速酸化によりNOx形成に寄与したりすることなく、ピーク性能が得られる所望のα比を達成すべく所要のNH3注入濃度のより良好な調整が可能になる。SGBで調べたOSに基づくSCRの第2の性能特性は、この場合も車両の動的運転状態の影響を調べることを試みて、温度変動下でのNH3脱着性であった。0.03NO、0.03NH3、9.95O2、0.01CO、5CO2、10H2O、残部N2を用いて30,00h-1で試験を行った。試験時、各温度でサンプルを安定化/浸漬し、温度を上昇させる前に全反応性ガス混合物中で性能を決定した。温度ステップ時、NH3の活性および脱着をモニターした。次いで、その次の温度でサンプルを安定化させるとともに、安定に要した時間を記録した。利用した温度ステップおよび浸漬時間は、次のとおり、すなわち、150/45min、200/45min、250/45min、300/30min、350/min、400/30min、450/30min、500/30minであった。利用した温度ステップおよび浸漬時間は、次のとおり、すなわち、150/45min、200/45min、250/45min、300/30min、350/min、400/30min、450/30min、500/30minであった。図10aNH3転化/脱着および10bNOxppm出口は、OS8-CuZSM5対Cu-ZSM5オーブンエージング粉末として試験-28時間650°C10水蒸気空気の応答を示している。両技術とも、誘導期が観測された図9と一致して、とくに150および200°Cの最低温度を除いて各浸漬工程の最初の数分間以内にNOx転化率の安定化を達成する。これとは対照的に、NH3の転化および脱着の応答は、技術間で顕著な差を示した。いずれの場合も、150°Cでの初期NH3転化率は非常に高く、0ppmが観測された。これは、NH3吸着とNH3転化との組合せに帰される。しかしながら、その次の約15分間にわたり、転化率は、減少および安定化が見られ、対照およびOS8-CuZSM5の平均ppmNH3outは、それぞれ、265および245ppmである。次いで、温度を200°Cに上昇させると、実際には、それぞれ350°Cまでの後続の温度ランプで、NH3の大きな脱着が起こる。NH3のこのプルームは、両方の触媒で観測され、プルームの程度は、触媒組成に直接関連付けられる。かくして、OS8-CuZSM5は、ランプの開始直前に見られた定常状態の転化率のときよりもわずか約30~40ppm多いピークNH3脱着を有する。これとは対照的に、市販のCu-ZSM5は、前の定常状態の転化率のときよりも120、240、85、および85ppm多いピークとして温度ステップによって異なるはるかに大きなプルームを呈する。そのような多量の放出は、車両用途では許容できないので、これらのデータは、このクラスの技術の基本的な弱点を強調している。かくして、OS含有ウォッシュコートのさらなる利点は、各エージング後、全温度領域にわたり競合しうるNOx転化率を提供する能力である。ここで、温度過渡期、過渡SCR機能は向上し、NH3スリップは少ない。表5は、660°Cで50時間のダイノエージングを行った後のOSのみの技術およびOSゼオライトに基づく技術のエンジンダイノ性能に及ぼすMHSVおよびDOCの影響を示している。表5は、さらなるダイノ研究をまとめたものである。ここでは、目的は、性能に及ぼす流量質量時間空間速度-MHSVおよび前段DOCの影響を調べることであった。エージングした試験触媒は、図5に記載のものから選択した。より広範囲の流量22±2g/s、33±2g/s、および44±2g/sならびに温度175~520°Cを試験時に実現しうるより大型のDuramax6.6リットルディーゼルエンジンを用いて第2のダイノで触媒を試験した。NOxおよびNH3の濃度は、それぞれ、300±20ppmおよび300±30ppmであった。すべての他の態様では、排気スパイダーおよび熱交換器の構成は、先に述べたとおりであった。得られたデータは、以下のようないくつかの重要な特徴を示す。iOS含有技術は、前段DOCの要件を用いたときおよび用いなかったときの両方で広範囲の温度および流量にわたり効果的なNOx転化を提供する。iiDOCは、NOx転化を促進する。この作用は、DOCを用いたときと用いなかったときの結果を比較した場合、より低い温度およびより高い流量でとくに顕著である。iii前段DOCを用いたとき、流量と温度との間に複雑な相互作用が存在する。そのため、400°Cでのより高い流量の使用は、すべての技術でNOx転化率に対して負の相関を示す。しかしながら、300および350°Cでは、22および33g/sでの転化率は類似しているが、これらの例では、転化率は、44g/sで有意に減少することが観測された。ivDOCの不在下では、300、350、および400°Cで流量増加と転化率との間に直接的な負の相関が存在するいずれの場合もR2計算値>0.95。しかしながら、流量に対する技術のロバスト性を明確に評価するのに十分なデータは存在しない。ただし、この温度領域では、OS9技術は、すべての流量で最高のNOx転化率を提供することを強調しておかなければならない。表6は、660°Cで50時間のダイノエージングを行った後のWで機能強化されたOS材料のエンジンダイノ性能に及ぼすMHSVおよびDOCの影響を示している。表6は、タングステンの後含浸によりさらに機能強化されたOSに基づく技術に対するMHSVおよびDOCの影響をまとめたものである。ここでは、10W-OS8が対照として含まれている。これは、レドックス酸OSとアルカリ土類ドープOSとの比較を可能にする。エージング技術の性能は良好であり、10W-OS8≧10W-OS17≧10W-OS18=10W-OS19に従う。明らかなように、格子ドープ立方晶OSへのタングステンの添加により追加の利点を実現可能である。さらなる分析では、表5で観測された傾向、すなわち、DOCの好影響および高流量の悪影響が見られる。さらに、データから、この場合、立方格子中の希土類ドーパントのタイプおよび濃度を操作することにより触媒の活性に影響を及ぼしうることが示唆され、Y2O3La2O3Pr6O11の組合せでは、SrOドープOSサンプルで全体的に最高の性能が提供される。しかしながら、この場合も、これらの技術はどれも、排気流中のCO、HC、SOxなどの種々の被毒物質の存在下で、広範にわたる条件下で特定的にはDOC無しの試験で、性能の破滅的低下を呈することがないことから、これらの技術は、車両用途で競合しうるかつそれに適合するものであることが確認される。表7は、Wで機能強化されたOS技術のさらなるまとめであり、ここでは、格子ドープOSと従来のOS材料との組合せの効果を調べる。目的は、容易なOイオン伝導特性および高い耐水熱性を有することで知られる三元触媒米国特許第6,387,338号明細書に由来する標準的OSを利用することにより、ウォッシュコートのレドックス特性を向上させることであった。データから、すべての技術が、この場合も、多岐にわたる条件下で高性能であることが示される。また、タングステン機能強化は、改良された低温性能を提供するが、機能強化されていないOS8材料は、優れた高温活性を提供することも明らかである。これらの特徴は両方とも、触媒がNH3を活性化する能力に帰され、より低い温度で、これは、NH3の活性化がプロセスの律速段階の役割を果たす可能性があるので有益であるが、高温では、NH3を活性化する能力が高いので寄生NH3酸化速度が増加する。ウォッシュコート中に存在する二重OSの濃度に関して、データによれば、高レベルのカチオンドープOSが好ましく、より高担持率の非カチオンドープOSでは性能が低下することが示唆される。また、データによれば、OSの不在下でさえも、とくに活性がほぼ同等であるT≧400°Cでは、OS材料が依然としてかなりのNOx転化率を保持するという事実にもかかわらず、DOCの積極的な役割が示される。また、同様に、高流量は、活性低下に相関付けられるが、さらにまた、より高い温度では、とくにOS8技術では、差は、徐々に小さくなる。さらに、第1、第2などの用語は、本明細書中では、なんら重要性の順序を表すものではなく、一方の要素を他方の要素と区別するために用いられるものであり、また、aおよびanという用語は、本明細書中では、数量の限定を表すものではなく、参照された項目の少なくとも1つが存在することを表すことに留意すべきである。さらにまた、本明細書に開示される範囲はすべて、包括的かつ結合可能であるたとえば、約25重量パーセントwt.まで、約5wt.~約20wt.が望ましく、約10wt.~約15wt.が最も望ましいという範囲は、端点および範囲のすべての中間値、たとえば、約5wt.~約25wt.、約5wt.~約15wt.などを含む。一実施形態では、触媒装置は、SCR触媒が基材に配設された状態で基材の周りに配設されたハウジングを含みうる。また、ガソリンリーンバーン排気流または圧縮点火排気流またはリーン化石燃料燃焼排気流のオフガスの処理方法は、前記排気流をSCR触媒に導入することと、前記排気流のNOx成分をN2に還元することと、を含みうる。触媒材料は、アルミナまたは他の適切な担体を他の触媒材料と組み合わせて混合物を形成することと、乾燥させることと能動的にまたは受動的に、場合により仮焼することと、により、配合物に組み込まれる。より特定的には、アルミナおよび水、および場合によりpH調整剤たとえば、無機または有機の酸および塩基、および/または他の成分を組み合わせることにより、スラリーを形成することが可能である。次いで、触媒OS材料を添加することが可能である。次いで、このスラリーを好適な基材上にウォッシュコートすることが可能である。ウォッシュコートされた製品を乾燥および熱処理して基材上にウォッシュコートを固定することが可能である。このスラリーを、たとえば、約500°C~約1,000°C、より特定的には約500°C~約700°Cの温度で、乾燥および熱処理して、完成触媒配合物を形成することが可能である。他の選択肢としてまたは追加として、担体の表面積および結晶性を調整するために、スラリーを基材上にウォッシュコートし、次いで、以上に記載したように熱処理することが可能である。担体を熱処理した後、場合により、触媒金属を担体上に配設してもよい。したがって、ウォッシュコートを基材上に固定した後、追加のウォッシュコート工程によりおよび/またはウォッシュコートされた基材を触媒金属含有液体に暴露することにより、触媒金属を添加することが可能である。触媒は、N含有還元剤を用いたNOxのSCR用の活性触媒としてZrOx、CeZrOx、CeZrYOx、CeZrREOx式中、RE=希土類金属、もしくはCeZrYREOx、またはそれらの混合物に基づく純相格子酸化物材料を含む。格子酸化物材料はさらに、従来のXRD分析により純相材料であることが明らかになるように格子構造内に分散された触媒活性カチオンの存在を特徴とする。触媒は、アルミナ、チタニア、非ゼオライトシリカアルミナ、シリカ、ジルコニア、それらの複合物、またはそれらの少なくとも2つを含む混合物よりなる群から選択される不活性耐火性バインダーを追加的に含んでいてもよい。最後に、触媒は、ZSM5、ゼオライトβ、チャバザイト、SAPO-34、または8環細孔開口構造を含有する構造により特性付けられる他のゼオライトよりなる群から選択される1種または1種超の混合物から選択されるゼオライト/ゼオタイプ材料または金属交換ゼオライト/ゼオタイプ材料を追加的に含有していてもよい35≦wt。金属交換ゼオライト/ゼオタイプで利用される金属は、銅および鉄のうちの1種またはそれらの混合物から選択される。担持触媒は基材上に配設可能である。基材は、圧縮点火/ディーゼル機関環境などの所望の環境で使用されるように設計された任意の材料を含有可能である。可能な材料としては、コージェライト、炭化ケイ素、金属、金属酸化物たとえばアルミナなど、ガラスなど、および以上の材料の少なくとも1つを含む混合物が挙げられる。これらの材料は、充填材料、押出し物、箔、プリフォームperform、マット、繊維状材料、モノリスたとえばハニカム構造体など、ウォールフローモノリスディーゼルパティキュレート濾過能力を有する、他の多孔性構造体たとえば、多孔性ガラス、スポンジ、発泡体、モレキュラーシーブなど特定の装置に依存する、および以上の材料および形態の少なくとも1つを含む組合せ、たとえば、金属箔、開放細孔アルミナスポンジ、および多孔性超低膨張ガラスの形態をとりうる。さらにまた、ヘキサアルミネートスケールでコーティングされたステンレス鋼箔などのように、これらの基材を酸化物および/またはヘキサアルミネートでコーティングすることが可能である。他の選択肢として、カチオンドープ格子材料を適切なバインダーおよび繊維と共に押し出してモノリス構造体またはウォールフローモノリシック構造体にしてもよい。基材は、任意のサイズまたはジオメトリーを有しうるが、サイズおよびジオメトリーは、好ましくは、所与の排気制御装置設計パラメーターでジオメトリー領域を最適化するように選択される。典型的には、基材は、実質的に正方形、三角形、五角形、六角形、七角形、もしくは八角形、または製造の容易さおよび表面積の増大の点で好ましい類似のジオメトリーの任意の多面形状または丸形形状を有するカムスルーチャネルを備えたハニカムジオメトリーを有する。担持触媒材料を基材上に配置した後、基材をハウジング内に配設してコンバーターを形成することが可能である。ハウジングは、任意のデザインを有しうるとともに適用に好適な任意の材料を含みうる。好適な材料は、金属、合金など、たとえば、フェライト系ステンレス鋼ステンレス鋼を含む。たとえば、SS-409、SS-439、およびSS-441などの400系および他の合金たとえば、運転温度でまたは酸化性もしくは還元性の雰囲気下で増大された安定性および/または耐食性を与えうるニッケル、クロム、アルミニウム、イットリウムなどを含有するものを含みうる。また、ハウジング、エンドコーン、エンドプレート、排気マニホールドカバーなどと類似の材料を同心状に一方または両方の端近傍に取り付けてハウジングに固定し、気密シールを提供することが可能である。これらの部材は、独立して形成可能であるかたとえば成形など、またはたとえば回転成形などの方法を用いてハウジングと一体化して形成可能である。ハウジングと基材との間には、保持材料を配設することが可能である。マット、微粒子などの形態をとりうる保持材料は、膨張性材料たとえば、バーミキュライト成分すなわち加熱により膨張する成分を含む材料、非膨張性材料、またはそれらの組合せであってもよい。これらの材料は、セラミック繊維などのセラミック材料、ならびに有機および無機のバインダーなどの他の材料、または以上の材料の少なくとも1つを含む組合せを含みうる。かくして、OS含有触媒を有する被覆モノリスは、燃料リーン機関の排気流中に組み込まれる。これは、環境にやさしい窒素ガスへの接触転化を促進すべく排気中に注入される尿素もしくはアンモニアまたはHCの存在下で、正味酸化条件酸素リッチ下で、前記ディーゼル排気流を以上に挙げたSCR触媒上に通すことにより、NOxの濃度を低減するように、前記排気流を処理する手段を提供する。以上に記載の触媒およびプロセスならびに他の特徴は、当業者であれば、以下の詳細な説明、図面、および添付の特許請求の範囲から正しく認識され理解されるだろう。OS4材料の合成方法は、BortunおよびNunan米国特許第6,605,264号明細書参照により典拠となり本明細書に組み入れられるものとするの方法に従った。ここでは、所要の濃度のZrZrONO32溶液、CeたとえばCeNO33.6H2O、およびYYNO33.6H2Oを絶えず撹拌しながら脱イオンD.I.水に溶解させ、均一溶液を形成する。次いで、少量のH2O2Nb5を溶解状態に保持するためが添加された水性HCl中のNbたとえばNbCl5の混合物を調製した。次いで、この混合物を徐々にかつ激しく混合しながら他方の水性前駆体に添加した。次いで、最終混合物を同様に激しく混合しながら3MNH4OHに添加し、沈殿サスペンジョンを形成した。サスペンジョンを3時間混合し、次いで、濾過してから反復洗浄して残留するNH4ClおよびNH4NO3を除去し、その後、120°Cで24時間乾燥させてから700°Cで2時間仮焼した。OS7の合成は、米国特許出願第12/363,310号明細書参照により典拠となり本明細書に組み入れられるものとするに従った。ここでは、所要の質量の硝酸銅II三水和物を最小限のD.I.水に溶解させる。青黒色銅テトラアンモニア溶液が得られるまで、この溶液に30wtNH4OHを添加した。次いで、均一な粉末が得られるまで、混合しながら銅テトラアミンをOS2乾量基準に添加した。粉末を乾燥させてから540°Cで4時間仮焼した。部材OS1、OS2、およびOS3の作製手順は次のとおりである。任意の所要のスラリー粘度/レオロジー調整剤を含有する脱イオンD.I.水にミル処理しながら約15分間かけて徐々にアルミナを添加する。d50粒子の50の直径が5~7ミクロンになるまでスラリーをミル処理し、d90を確認する。次いで、適切なOS粉末強熱減量LOIの補正を行うを最小限の追加のD.I.水に徐々に添加してコーティングに適した粘度およびレオロジーのスラリーを作製する。OSスラリーのD50およびD90を確認する。OSスラリーをアルミナスラリーに添加し、少なくとも30分間混合する。合わせたスラリーを軽くミル処理して均一化し、成分の粒子サイズをチェックする。合わせたスラリーのd50が3~6ミクロンになるようにし、d90を再確認する。比重およびpHをチェックし、1パスでのコーティングが容易になるように調整する。次いで、1パスでモノリスにコーティングし、≧540°Cの温度で≧1時間かけて仮焼する。部材OS4、OS5、およびOS6の作製手順は次のとおりである。アルミナを0.5HNO3/D.I.水溶液に徐々に添加し、任意の他の所要のスラリー粘度/レオロジー調整剤を添加する。3.5~4の最終pHで固形分50のスラリーが得られるようにする必要であればpHを調整する。次いで、d50が4~5ミクロンかつd90が14~16ミクロンになるまでスラリーをミル処理する。ミル処理後、pHは4~4.5でなければならない所要により調整する。次いで、適切なOS粉末LOIの補正を行うおよび追加のD.I.水OSの質量の50をアルミナスラリーに徐々に添加する。次いで、d50が3~4ミクロンになるまで振動ミルでミル処理する。いずれの場合も、ミル処理は10分間を超えてはならない。スラリーの比重およびpHをチェックし、1パスでのコーティングが容易になるように調整する。次いで、1パスでモノリスにコーティングし、≧540°Cの温度で≧1時間かけて仮焼する。部材OS7-FeZEO1の作製手順:任意の所要のスラリー調節剤を含有するD.I.水にミル処理しながら約15分間かけて徐々にアルミナを添加する。d50が7~10ミクロンになるまでスラリーをミル処理し、d90を確認する。次いで、追加のD.I.水ゼオライトに対して質量基準で1:1と共に3Fe-MFI27粉末LOIの補正を行うを徐々に添加してコーティングに適した粘度およびレオロジーのスラリーを作製する。d50が5~8ミクロンになるまでスラリーをミル処理する。次いで、OS7粉末LOIの補正を行うを最小限のD.I.水に徐々に添加してコーティングに適した粘度およびレオロジーのスラリーを作製する。d50が4~6ミクロンになるまでミル処理し、D90を確認する。OSスラリーをアルミナ-ゼオライトスラリーに添加し、少なくとも30分間混合する。合わせたスラリーを軽くミル処理して粒子サイズを均一化する。d50が3~6ミクロンになるようにし、d90を再確認する。スラリーの比重およびpHをチェックし、1パスでのコーティングが容易になるように調整する。次いで、1パスでモノリスにコーティングし、≧540°Cの温度で≧1時間かけて仮焼する。部材OS7-FeZEO2の作製手順は次のとおりである。任意の所要のスラリー調節剤を含有するD.I.水にミル処理しながら約15分間かけて徐々にアルミナを添加する。d50が7~10ミクロンになるまでスラリーをミル処理し、d90を確認する。1パスでのコーティングが容易になるようにpHを調整し、モノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。次いで、3Fe-MFI27粉末LOIの補正を行うをD.I.水ゼオライトに対して質量基準で1:1になるようにするに添加してコーティングに適した粘度およびレオロジーのスラリーを作製する。d50が5~8ミクロンになるまで得られたスラリーをミル処理する。次いで、OS7粉末LOIの補正を行うを最小限のD.I.水に徐々に添加して適切な粘度およびレオロジーのスラリーを作製する。d50が4~6ミクロンになるまでミル処理し、D90を確認する。ゼオライトスラリーにOSスラリーを添加し、30分間混合すること。合わせたスラリーを軽くミル処理して成分の粒子サイズを均一化する。合わせたスラリーのd50が3~6ミクロンになるようにし、d90を再確認する。スラリーの比重およびpHをチェックし、1パスでのコーティングが容易になるように調整する。次いで、1パスでモノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。部材OS7の作製手順:任意の所要のスラリー粘度調節剤を含有するD.I.水にミル処理しながら約15分間かけて徐々にアルミナを添加する。d50が7~10ミクロンになるまでスラリーをミル処理し、d90を確認する。1パスでのコーティングが容易になるようにpHを調整し、モノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。次いで、OS7粉末LOIの補正を行うを最小限のD.I.水に徐々に添加して適切な粘度およびレオロジーのスラリーを作製する。d50が4~6ミクロンになるまでミル処理し、D90を確認する。OSスラリーをゼオライトスラリーに添加し、少なくとも30分間混合する。合わせたスラリーを軽くミル処理して成分の粒子サイズを均一化する。d50が3~6ミクロンになるようにし、d90を再確認する。比重およびpHをチェックし、1パスでのコーティングが容易になるように調整する。1パスでモノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。部材OS8、OS9、およびOS10の作製手順は次のとおりである。任意の所要のスラリー粘度/レオロジー調整剤を含有するD.I.水にミル処理しながら約15分間かけて徐々にアルミナを添加する。d50が7~10ミクロンになるまでスラリーをミル処理し、d90を確認する。1パスでのコーティングが容易になるようにpHを調整し、モノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。次いで、適切なOS粉末LOIの補正を行うを任意の所要の調節剤と共に最小限のD.I.水に徐々に添加して適切な粘度およびレオロジーのスラリーを作製する。d50が4~6ミクロンになるまで振動ミルでミル処理し、D90を確認する。合わせたスラリーのd50が3~6ミクロンになるようにし、d90を確認する。スラリーの比重およびpHをチェックし、1パスでのコーティングが容易になるように調整する。1パスでモノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。部材OS11a、OS11b、およびOS12の作製手順は次のとおりである。任意の所要のスラリー粘度/レオロジー調整剤を含有するD.I.水に混合しながら約15分間かけて徐々にランタン安定化アルミナを添加する。スラリーが25°Cを超えないことが保証されるように注意しながら、d50が5~6ミクロンになるまでミル処理し、d90を確認する。1パスでのコーティングが容易になるようにpHを調整し、モノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。次いで、適切なOS粉末LOIの補正を行うを最小限のD.I.水および任意の所要の調節剤に徐々に添加して適切な粘度およびレオロジーのスラリーを作製する。d50が4~6ミクロンになるまでミル処理し、D90を確認する。スラリーの比重およびpHをチェックし、1パスでのコーティングが容易になるように調整する。次いで、1パスでモノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。部材OS12ZSM5の作製手順は次のとおりである。任意の所要のスラリー粘度/レオロジー調整剤を含有するD.I.水に混合しながら約15分間かけて徐々にランタン安定化アルミナを添加する。d50が5~6ミクロンになるまでスラリーをミル処理し、d90を確認する。スラリーが25°Cを超えないことが保証されるように注意する。比重およびpHを確認し、1パスでのコーティングが容易になるように調整し、モノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。次いで、OS12粉末その後MFI40粉末いずれもLOIの補正を行うを任意の所要の調節剤と共に最小限のD.I.水に徐々に添加して適切な粘度およびレオロジーのスラリーを作製する。d50が4~6ミクロンになるまでミル処理し、D90を確認する。スラリーの比重およびpHをチェックし、1パスでのコーティングが容易になるように調整する。次いで、1パスでモノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。部材OS12ZSM5Cuの作製手順は次のとおりである。任意の所要のスラリー粘度/レオロジー調整剤を含有するD.I.水に混合しながら約15分間かけて徐々にランタン安定化アルミナを添加する。d50が5~6ミクロンになるまでスラリーをミル処理し、d90を確認する。スラリーが25°Cを超えないことが保証されるように注意する。比重およびpHを確認し、1パスでのコーティングが容易になるように調整し、モノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。次いで、OS12粉末その後MFI40粉末いずれもLOIの補正を行うを任意の所要の調節剤と共に最小限のD.I.水に徐々に添加してコーティングに適した粘度およびレオロジーのスラリーを作製する。d50が4~6ミクロンになるまでミル処理し、D90を確認する。スラリーの比重およびpHをチェックし、1パスでのコーティングが容易になるように調整する。1パスでモノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。次いで、乾燥部材の吸湿量を決定する。この値を用いてCuNH3OH4の水性溶液pHは9~10でなければならないを調製して部材に後含浸し、乾燥させてから>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。部材OS12Cuの作製手順:任意の所要のスラリー粘度調整剤を含有するD.I.水に混合しながら約15分間かけて徐々にランタン安定化アルミナを添加する。d50が5~6ミクロンになるまでスラリーをミル処理し、d90を確認する。スラリーが25°Cを超えないことが保証されるように注意する。比重およびpHを確認し、1パスでのコーティングが容易になるように調整し、モノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。次いで、OS12粉末LOIの補正を行うを任意の所要の調節剤と共に最小限のD.I.水に徐々に添加してコーティングに適した粘度およびレオロジーのスラリーを作製する。d50が4~6ミクロンになるまでミル処理し、D90を確認する。比重およびpHをチェックし、1パスでのコーティングが容易になるように調整する。1パスでモノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。次いで、乾燥部材のor吸湿量を決定する。この値を用いてCuNH3OH4の水性溶液pHは9~10でなければならないを調製して部材に後含浸し、乾燥させてから>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。部材OS8CuZSM5の作製手順は次のとおりである。アルミナを0.5HNO3/D.I.水溶液に徐々に添加し、任意の他の所要のスラリー粘度/レオロジー調整剤を添加する。3.5~4の最終pHで固形分50のスラリーが得られるようにする必要であれば最終pHを調整する。次いで、d50が4~5ミクロンかつd90が<9ミクロンになるまでスラリーをミル処理する。スラリーを24時間エージングして安定化させる。次いで、OS8粉末および5Cu-ZSM5粉末いずれもLOIの補正を行うを任意の所要の調節剤と共に最小限のD.I.水に徐々に添加して適切な粘度およびレオロジーのスラリーを作製する。d50が4~6ミクロンになるまでミル処理し、D90を確認する。ミル処理時、pHを6近傍に保持し、pHが3.5を下回った場合、有機塩基の賢明な使用により調整する。OS8-CuZSM5スラリーをアルミナスラリーに添加し、少なくとも30分間混合する。スラリーの比重およびpHをチェックし、1パスでのコーティングが容易になるように調整する。次いで、1パスでモノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。部材OS13、OS14、およびOS15の作製手順は次のとおりである。任意の所要のスラリー粘度/レオロジー調整剤を含有するD.I.水にミル処理しながら約15分間かけて徐々にアルミナを添加する。d50が7~10ミクロンになるまでスラリーをミル処理し、d90を確認する。1パスでのコーティングが容易になるようにpHを調整し、モノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。次いで、適切なOS粉末LOIの補正を行うを最小限のD.I.水に徐々に添加してコーティングに適した粘度およびレオロジーのスラリーを作製する。d50が4~6ミクロンになるまでミル処理し、D90を確認する。スラリーの比重およびpHをチェックし、1パスでのコーティングが容易になるように調整する。次いで、1パスでモノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。部材10W-OS8の作製手順は次のとおりである。アルミナを0.4HNO3/D.I.水溶液に徐々に添加し、任意の他の所要のスラリー粘度/レオロジー調整剤を添加する。3.5~4の最終pHで固形分50のスラリーが得られるようにする必要であれば最終pHを調整する。次いで、d50が4~5ミクロンかつd90が<9ミクロンになるまでスラリーをミル処理する。スラリーを24時間エージングして安定化させる。次いで、OS8粉末LOIの補正を行うを最小限のD.I.水および任意の所要の調節剤に徐々に添加してコーティングに適した粘度およびレオロジーのスラリーを作製する。d50が4~6ミクロンになるまでミル処理し、D90を確認する。タングステンの適切な担持量になるように絶えず撹拌しながらメタタングステン酸アンモニウム[NH46H2W12O40.xH2O]塩を最小限のD.I.水に溶解させ、少なくとも15分間混合する。タングステン溶液をOS8スラリーに添加し、タングステンの十分な化学吸着を可能にすべく少なくとも60分間混合する。アルミナスラリーをOS8-Wスラリーに添加し、30分間混合する。スラリーの比重およびpHをチェックし、1パスでのコーティングが容易になるように調整する。次いで、1パスでモノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。部材10W-OS8-OS16および10W-OS16-OS8の作製手順は次のとおりである。アルミナを0.4HNO3/D.I.水溶液に徐々に添加し、任意の他の所要のスラリー粘度/レオロジー調整剤を添加する。3.5~4の最終pHで固形分50のスラリーが得られるようにする必要であれば最終pHを調整する。d50が4~5ミクロンかつd90が<9ミクロンになるまでスラリーをミル処理する。スラリーを24時間エージングして安定化させる。次いで、所要のOS8およびOS16粉末LOIの補正を行うを最小限のD.I.水および任意の所要の調節剤に徐々に添加してコーティングに適した粘度およびレオロジーのスラリーを作製する。d50が4~6ミクロンになるまでミル処理し、D90を確認する。タングステンの適切な担持量になるように絶えず撹拌しながらメタタングステン酸アンモニウム[NH46H2W12O40.xH2O]塩を最小限のD.I.水に溶解させ、少なくとも15分間混合する。タングステン溶液をOS8スラリーに添加し、タングステンの十分な化学吸着を可能にすべく少なくとも60分間混合する。アルミナスラリーをOS8-Wスラリーに添加し、30分間混合する。スラリーの比重およびpHをチェックし、1パスでのコーティングが容易になるように調整する。次いで、1パスでモノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。部材10W-OS17、10W-OS18および10W-OS19の作製手順は次のとおりである。アルミナを0.4HNO3/D.I.水溶液に徐々に添加し、任意の他の所要のスラリー粘度/レオロジー調整剤を添加する。3.5~4の最終pHで固形分50のスラリーが得られるようにする必要であれば最終pHを調整する。次いで、d50が4~5ミクロンかつd90が<9ミクロンになるまでスラリーをミル処理する。スラリーを24時間エージングして安定化させる。次いで、適切なOS粉末LOIの補正を行うを最小限のD.I.水および任意の所要の調節剤に徐々に添加してコーティングに適した粘度およびレオロジーのスラリーを作製する。d50が4~6ミクロンになるまでミル処理し、D90を確認する。タングステンの適切な担持量になるように絶えず撹拌しながらメタタングステン酸アンモニウム塩を最小限のD.I.水に溶解させ、少なくとも15分間混合する。タングステン溶液をOS8スラリーに添加し、タングステンの十分な化学吸着を可能にすべく少なくとも60分間混合する。アルミナスラリーをOS8-Wスラリーに添加し、30分間混合する。スラリーの比重およびpHをチェックし、1パスでのコーティングが容易になるように調整する。次いで、1パスでモノリスにコーティングし、>540°Cで1時間より長くかけて仮焼する。利用したOS組成のリスト:OS1CeO231.99ZrO250.9La2O34.9Y2O34.88Fe2O37.33OS2CeO244.75ZrO236.28Nd2O39.87Pr6O114.48Nb2O54.62OS3CeO244.72ZrO235.33Nd2O39.68Pr6O114.59Nb2O54.72Fe2O30.96OS4CeO231.76ZrO254.79Y2O36.44Nb2O57.01OS5CeO244.33ZrO238.06La2O39.77Pr6O114.66Fe2O33.18OS6CeO244.4ZrO235.36La2O39.77Pr6O114.74Nb2O54.58Fe2O31.15OS7CeO238.75ZrO247.7La2O34.82Pr6O114.72CuO4OS8CeO232.07ZrO254.1Y2O36.39Nb2O57.44OS9CeO236.07ZrO254.19Y2O34.87Nb2O54.87OS10CeO232.26ZrO251.95La2O32.05Y2O36.29Nb2O57.45OS11CeO244ZrO239.5La2O39.5Pr6O114.5CaO2.5OS12CeO231.5ZrO252.3La2O35Y2O35SrO5OS13CeO230.22ZrO252.16Y2O37.84Pr6O112.05Nb2O57.73OS14CeO230ZrO248.4Y2O39.85Pr6O112.02Nb2O59.73OS15CeO230.14ZrO254.16Y2O37.85Nb2O57.85OS16CeO231.5ZrO258.6La2O34.9Y2O35OS17CeO231ZrO257Y2O35La2O33Pr6O113SrO1OS18CeO231ZrO258Y2O35La2O35SrO1OS19CeO231ZrO258Y2O35Pr6O115SrO1ウォッシュコートの定義はg/in3単位であり、これらの研究で使用した市販の対照触媒はすべて、5CuMFI40に基づくものである。図1:0.5Al2O31.5OS10.5Al2O31.5OS20.5Al2O31.5OS3図2:1.3Al2O32.7OS41.3Al2O32.7OS51.3Al2O32.7OS6図3:1.3Al2O32.7OS4図4:0.5Al2O313Fe-MFI272OS71.1Al2O30.53Fe-MFI272OS71.1Al2O32.5OS7図5:1.1Al2O31パス|2.5OS82パス1.1Al2O31パス|2.5OS92パス1.1Al2O31パス|2.5OS102パス図6:1.14La2O3--Al2O31パス|2.5OS112パス1.54La2O3--Al2O31パス|2.5OS112パス1.54La2O3--Al2O31パス|2.5OS122パス図7:1.54La2O3--Al2O31パス|0.5MFI402OS122パス1.54La2O3--Al2O31パス|0.5MFI402OS122パス|0.225CuNH3OH41.54La2O3--Al2O31パス|2.5OS122パス|0.225CuNH3OH4図8:1.1Al2O31パス|2.5OS142パス1.1Al2O31パス|2.5OS132パス1.1Al2O31パス|2.5OS152パス図9:a300°Cおよびb400°Cでの過渡SCR応答のSGB分析0.5Al2O31.55CuMFI401.5OS8図10:温度ランプ時のNH3プルーム形成のSGB分析。0.5Al2O31.55CuMFI401.5OS8表1:エンジンダイノ試験の詳細表2:OS4、OS5、およびOS6のXRD相分析表3:OS11およびOS12のXRD相分析表4:SGB分析1.1Al2O31パス|2.5OS92パス0.5Al2O31.55CuMFI401.5OS8表5:660°Cで50時間のダイノエージングを行った後の市販のゼオライトSCRと対比されたOS材料のエンジンダイノ性能に及ぼすMHSVおよびDOCwの影響1.1Al2O31パス|2.5OS92パス0.5Al2O31.55CuMFI401.5OS8表6:660°Cで50時間のダイノエージングを行った後のWで機能強化されたOS材料のエンジンダイノ性能に及ぼすMHSVおよびDOCの存在の影響0.35Al2O30.2889W2.6OS80.35Al2O30.2889W1.7334OS80.8666OS160.35Al2O30.2889W1.7334OS160.8666OS81.1Al2O31パス|2.5OS82パス表7:660°Cで50時間のダイノエージングを行った後のWで機能強化された二重OS材料のエンジンダイノ性能に及ぼすタングステン機能強化、MHSV、およびDOCの存在の影響0.35Al2O30.2889W2.6OS170.35Al2O30.2889W2.6OS80.35Al2O30.2889W2.6OS180.35Al2O30.2889W2.6OS19例示的実施形態を参照しながら本発明を以上で説明してきたが、本発明の範囲および一般原理から逸脱することなく、種々の変更を加えることが可能であり、等価物をその要素の代わりに使用可能であることは当業者であればわかるであろう。それに加えて、特定の状況または材料に適合するように本発明の教示に対してその本質的な範囲から逸脱することなく多くの変更を加えることが可能である。したがって、本発明は、本発明の実施に利用可能と考えられる最良の形態として開示された特定の実施形態に限定されるものではなく、本発明は、添付の特許請求の範囲に包含されるすべての実施形態を含むものとする。これらの実施形態は、とくに、以下の態様を包含しうる。a純相結晶格子構造と、b前記格子構造内に分散された触媒活性カチオンと、を含む卑金属酸化物触媒の存在下で窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることによる、窒素酸化物から窒素への転化方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、純相格子構造が、ジルコニウムの酸化物から誘導される、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、純相格子構造が、セリウム-ジルコニウムの酸化物固溶体から誘導される、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、純相格子構造が、セリウム-ジルコニウム-イットリウムの酸化物固溶体から誘導される、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、純相格子構造が、セリウム-ジルコニウム-希土類の酸化物から誘導され、希土類が、元素周期表のランタニド系列およびアクチニド系列で構成された30種の元素を意味する、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、純相格子構造が、セリウム-ジルコニウム-イットリウム-希土類の酸化物から誘導され、希土類が、元素周期表のランタニド系列およびアクチニド系列で構成された30種の元素を意味する、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、触媒がカチオンドープ格子構造を含有し、ドープ格子構造が、ジルコニウムの酸化物、セリウム-ジルコニウムの酸化物固溶体、セリウム-ジルコニウム-イットリウム固溶体、セリウム-ジルコニウム-希土類の酸化物、およびセリウム-ジルコニウム-イットリウム-希土類の酸化物よりなる群から選択される少なくとも2つの格子構造の混合物を含み、希土類が、元素周期表のランタニド系列およびアクチニド系列で構成された30種の元素を意味する、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、活性分散カチオンが元素周期表の遷移金属系列の1種以上の元素から選択される、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、活性分散カチオンが元素周期表のアルカリ土類金属族の1種以上の元素から選択される、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、活性分散カチオンが元素周期表のアルカリ金属族の1種以上の元素から選択される、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、活性分散カチオンが、Cu、Fe、Nb、Ta、W、およびそれらの混合物よりなる群から選択される、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、前記転化が、少なくとも100°Cの温度で窒素含有還元剤との反応を介して窒素酸化物の還元を伴って起こる、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、温度が約150°C~約700°Cである、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、窒素酸化物から窒素への転化が過剰の酸素の条件下で行われる、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、窒素含有還元剤源が、触媒入口で0.5~2の効果的なNH3:NOx比α比が得られるように導入される、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、触媒の入口で記録されるNO:NO2比が体積基準で1:0~1:3である、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、NO2富化排気ガスの発生を可能にするために卑金属酸化物SCR触媒の前に酸化触媒が利用される、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、窒素含有還元剤が、尿素NH22CO、炭酸アンモニウム、カルバミン酸アンモニウム、炭酸水素アンモニウム、ギ酸アンモニウム、およびそれらの混合物よりなる群から選択される、加水分解または分解の条件下でNH3を生成することが知られている有機窒素化合物である、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、窒素酸化物が、燃焼プロセスから発生する排出流である窒素酸化物含有ガス流にある、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、燃焼プロセスが内燃機関の燃料の燃焼を含む、上記方法。窒素酸化物を窒素含有還元剤に接触させることにより窒素酸化物を窒素に転化するための本発明に係る方法であって、内燃機関が燃料リーン/酸素リッチ条件下で運転される車両内燃機関である、上記方法。従来のX線回折法による相分析で実質的に純相の材料>95であることが明らかになり、バルク金属酸化物ドーパント相が<5で記録され、かつ線の広がりにより決定したときに/Scherrer式により決定したときにドーパント金属酸化物粒子サイズが約30Å~約100Åになるように、追加の相の形成を伴わずに触媒活性カチオンを純相結晶格子構造に組みこむことを含む、触媒としての触媒活性カチオンドープ格子の作製方法。触媒として触媒活性カチオンドープ格子を作製するための本発明に係る方法であって、格子構造中にドープされる触媒活性カチオンが、触媒の全質量を基準にして約0.01wt~15wtである、上記方法。触媒として触媒活性カチオンドープ格子を作製するための本発明に係る方法であって、格子構造中にドープされる触媒活性カチオンが、触媒の全質量を基準にして約0.1wt~10wtである、上記方法。触媒として触媒活性カチオンドープ格子を作製するための本発明に係る方法であって、格子構造中にドープされる触媒活性カチオンが、触媒の全質量を基準にして約1wt~7.5である、上記方法。触媒として触媒活性カチオンドープ格子を作製するための本発明に係る方法であって、触媒活性カチオンドープ格子材料が、共沈を介して直接合成により作製される、上記方法。触媒として触媒活性カチオンドープ格子を作製するための本発明に係る方法であって、高pHかつ低ヒドロニウムイオンH3O含有率の条件下で格子材料を溶存カチオンの前駆体溶液に接触させ、続いて、乾燥および仮焼により溶媒を除去しかつカチオンを高分散された金属系酸化物または金属酸化物のアンサンブルまたはクラスターに変換することにより、触媒活性カチオンドープ格子材料が作製される、上記方法。触媒として触媒活性カチオンドープ格子を作製するための本発明に係る方法であって、触媒活性カチオンドープ格子材料が、溶存カチオンと、水または他の溶媒を加熱により除去したときに水素結合されたゲル状マトリックスを形成可能な水溶性有機物質である有機堆積反応剤と、を含む前駆体溶液に格子材料を接触させることにより作製され、前記ゲル状マトリックスが、前駆体カチオンのイオンを支持して格子内および格子上で高均一度および高分散度を保持する、上記方法。触媒として触媒活性カチオンドープ格子を作製するための本発明に係る方法であって、低pHかつ高ヒドロニウムイオンH3O含有率の条件下で格子材料を溶存カチオンの前駆体溶液に接触させ、続いて、乾燥および仮焼により溶媒を除去しかつカチオンを高分散された金属系酸化物または金属酸化物のアンサンブルまたはクラスターに変換することにより、触媒活性カチオンドープ格子材料が作製される、上記方法。触媒として触媒活性カチオンドープ格子を作製するための本発明に係る方法であって、触媒が、アルミナ、チタニア、非ゼオライトシリカアルミナ、シリカ、ジルコニア、それらの複合体および混合物よりなる群から選択される不活性酸化物バインダーを追加的に含有する、上記方法。触媒として触媒活性カチオンドープ格子を作製するための本発明に係る方法であって、触媒が、ゼオライト/ゼオタイプまたは金属交換ゼオライト/ゼオタイプに基づく副次濃度の共触媒を追加的に含有する、上記方法。触媒として触媒活性カチオンドープ格子を作製するための本発明に係る方法であって、任意選択のゼオライト/ゼオタイプまたは金属交換ゼオライト/ゼオタイプが、全触媒質量の約1wt~約35wtである、上記方法。触媒として触媒活性カチオンドープ格子を作製するための本発明に係る方法であって、任意選択のゼオライト/ゼオタイプまたは金属交換ゼオライト/ゼオタイプが、ZSM5、ゼオライトβ、チャバザイト、SAPO-34、8環細孔開口構造を含有する構造により特性付けられるゼオライト、およびそれらの混合物よりなる群から選択される、上記方法。触媒として触媒活性カチオンドープ格子を作製するための本発明に係る方法であって、金属交換ゼオライト/ゼオタイプで利用される金属が、銅、鉄、およびそれらの混合物よりなる群から選択される、上記方法。触媒として触媒活性カチオンドープ格子を作製するための本発明に係る方法であって、交換される銅および鉄またはそれらの混合物が、ゼオライト/ゼオタイプの質量を基準にして0.5~約7.5wtで存在する、上記方法。触媒として触媒活性カチオンドープ格子を作製するための本発明に係る方法であって、触媒およびバインダーが、フロースルーセラミックモノリス、金属基材、または発泡体にコーティングされる、上記方法。触媒として触媒活性カチオンドープ格子を作製するための本発明に係る方法であって、触媒およびバインダーが、ウォールフローセラミックフィルター基材にコーティングされる、上記方法。触媒として触媒活性カチオンドープ格子を作製するための本発明に係る方法であって、触媒が、完全成形モノリスが得られるように適切なバインダーおよび繊維と共に押し出される、上記方法。a純相結晶格子構造と、ここで、格子構造は、ジルコニウム、セリウム-ジルコニウム複合材、セリウム-ジルコニウム-イットリウム複合材、セリウム-ジルコニウム-希土類複合材、またはセリウム-ジルコニウム-イットリウム-希土類複合材に基づく酸化物の1つまたは混合物から選択されるものとする、b前記格子構造内withに分散された触媒活性カチオンと、ここで、触媒的分散カチオンは、元素周期表の遷移金属系列、アルカリ土類金属族、アルカリ金属族、およびそれらの混合物よりなる群から選択されるものとする、よりなる触媒と共に任意選択の低ゼオライト/ゼオタイプ含有分を有する不均一卑金属触媒。前記触媒と共に任意選択の低ゼオライト/ゼオタイプ含有分を有する本発明に係る不均一卑金属触媒であって、前記カチオンが、Cu、Fe、Nb、Ta、W、およびそれらの混合物よりなる群から選択される、上記不均一卑金属触媒。"