"ポリマ微小球の境界内に存在する2つ以上の水不溶性ポリマを含んでなる複合感圧接着性微小球。前記微小球が少なくとも1つの溶質ポリマと少なくとも1つの溶剤モノマとの反応生成物であり、しかも該溶質ポリマが該溶剤モノマ中に溶解可能であり、かつ重合された該溶剤モノマがマトリックスポリマである請求項1記載の複合感圧接着性微小球。前記溶質ポリマが、水不溶性もしくは水非反応性のモノマ、水溶性もしくは水反応性のモノマと、水不溶性もしくは水非反応性のモノマとの組合せ、ただし、この溶質ポリマは本質的に水不溶性である、ラジカル重合により重合できないモノマ、またはこれらの混合物、から調製される請求項2記載の複合感圧接着性微小球。前記溶質ポリマおよび前記マトリックスポリマを調製するために使用される前記モノマが同じモノマであり、かつ前記溶質ポリマおよび前記マトリックスポリマが異なる分子量または架橋密度を有する請求項3記載の複合感圧接着性微小球。前記溶質ポリマおよび前記マトリックスポリマが異なるガラス転移温度を有する請求項3記載の複合感圧接着性微小球。前記溶剤モノマが、本質的に水不溶性であり、かつ1つ以上のモノマを含み、かつ前記溶質ポリマを溶解する請求項2記載の複合感圧接着性微小球。前記溶剤モノマが、溶質ポリマを溶解できない1つ以上のモノマを更に含んでいてもよい請求項6記載の複合感圧接着性微小球。前記溶質ポリマが、チーグラーナッタ重合、アニオン重合、グループ移動重合、開環重合、ラジカル縮合重合、および段階成長重合、またはこれらに類する重合により調製されたポリマを含む請求項2記載の複合感圧接着性微小球。前記溶質ポリマが、ポリ、ポリ、ポリ、エラストマ、スチレンブタジエンブロックコポリマ、ポリウレタン、ポリウレア、ポリエステル、結晶性および非晶性のポリマ、これらの混合物および組合せを含む請求項8記載の複合感圧接着性微小球。前記溶剤モノマが、アクリレート、ビニルエステル、スチレン、アクリロニトリル、これらの混合物、およびこれらの類似物を含む請求項2記栽の複合感圧接着性微小球。微小球が、中空体、中実体、またはこれらの混合物である複合感圧接着性微小球。前記微小球が、少なくとも1つの溶剤モノマ中に溶解された少なくとも1つの溶質ポリマの溶液を懸濁重合することにより調製される請求項2記載の複合感圧接着性微小球。溶質ポリマを調製するステップと、該溶質ポリマを少なくとも1つの溶剤モノマ中に溶解して溶質ポリマ/溶剤モノマ混合物を提供するステップと、この溶質/ポリマ/溶剤モノマ混合物中に開始剤を溶解するステップと、反応容器に、水、界面活性剤、場合に応じて安定剤、および該溶質ポリマ/溶剤モノマ混合物を仕込んで反応混合物を提供するステップと、該反応混合物を攪拌してエマルションを形成するとともに該攪拌を持続しながら該エマルションを加熱するステップと、を含む、複合感圧接着性微小球を調製するための懸濁重合法。簡潔に述べれば、本発明の1態様において、ポリマ微小球の境界内で混合された2つ以上の水不溶性ポリマを含んでなる複合感圧接着性微小球が提供される。従って、本発明は、有利に、ユニークな感圧接着性微小球組成物を提供するとともに、ポリマ微小球の境界内に全体が存在するポリマの混合物に由来するユニークな化学的および物理的性質を提供する。本発明に使用できるモノマおよびポリマの範囲は、複合感圧接着性微小球の性質が特定の性能および/または適用条件に適合するように選択することができる。このほか、本発明は、除去可能かつ再位置決め可能なラベル、テープ、および標識などの製品用途に使用できる凝集強度、剥離接着力、および静的剪断力など、改良された接着性を有する再位置決め可能な接着剤を提供する。本発明に係る感圧接着性微小球は、ラジカル懸濁重合を用いて調製することができる。本出願で使用する場合、懸濁重合を行う前に溶剤モノマ中に溶解されるポリマは、これ以降では溶質ポリマと記される。溶剤モノマは、本質的に水不溶性であり、1つ以上のモノマを含む混合物であってもよく、しかも溶質ポリマを溶解できる。このほか、溶剤モノマは、溶質ポリマを溶解できない1つ以上のモノマを更に含んでいてもよいが、ただし、このようなモノマは、単独で使用されるモノマである場合に限られる。更にまた、溶剤モノマは、本質的に水不溶性である必要のない1つ以上のモノマを含んでいてもよいが、ただし、モノマの混合物を選んで混合物が本質的に水不溶性となるようにしなければならない。溶剤モノマを重合するとマトリックスポリマが得られる。懸濁重合の生成物は、1つ以上の溶質ポリマと1つ以上のマトリックスポリマとの混合物である。本発明の感圧接着性微小球を製造するために使用される溶剤モノマおよび溶質ポリマは、多岐にわたるポリマおよびモノマから自由に選択することができる。本出願で使用する場合、モノマは、モノマの混合物を含むものとして使用してもよく、またポリマは、ポリマの混合物、更にはコポリマ、ターポリマなどの混合物を含むものとして使用してもよい。本発明を実施するうえで有用な溶質ポリマは、溶剤モノマに溶解可能なポリマである。有利なことに、溶剤モノマまたは溶剤モノマの混合物に溶解可能な任意のポリマを使用して本発明の複合微小球を調製することができる。本発明は、水不溶性または水非反応性のモノマ、水溶性または水反応性のモノマと、水不溶性または水非反応性のモノマとの組合せ、ただし、溶質ポリマは本質的に水不溶性である、ラジカル重合により重合できないモノマ、から調製された溶質ポリマを含んでなる複合微小球を個々に提供する。更に、本発明は、同じモノマを用いて調製された溶質ポリマおよびマトリックスポリマを含んでなる複合微小球であって、得られるポリマ、すなわち溶質ポリマおよびマトリックスポリマがそれぞれ異なる分子量または架橋密度を有する微小球を提供するが、具体例としては、高分子量ポリと低分子量ポリとを含んでなる複合微小球が挙げられる。更に他の組合せを用いて高Tgポリマと低Tgポリマとを含んでなる複合微小球を提供してもよい。更に、溶質ポリマの一部分をマトリックスポリマと反応させてもよい。このほか、溶質ポリマとマトリックスポリマとの混合物において、数種の成分間でグラフト化または架橋を行ってもよい。このようなポリマとしては、例えば、特定のチーグラーナッタ重合、アニオン重合、グループ移動重合、開環重合、縮合重合、段階成長重合などの重合法により調製された水と不相容性のポリマが挙げられるが、これらに限定されるものではない。更に、本質的に水溶性または水反応性のモノマと、溶質ポリマを水不溶性にするのに十分な水不溶性モノマとを併用することにより得られる反応生成物を、微小球中に取り込むこともできる。使用可能な他のこうした溶質ポリマとしては、ポリ、ポリ、ポリ、ゴムなどのエラストマもしくはスチレン‐ブタジエンブロックコポリマ、ポリウレタン、ポリウレア、ポリエステル、結晶性および非晶性のポリαオレフィンなどの結晶性および非晶性のポリマ、これらの混合物などが挙げられる。溶質ポリマは高分子量もしくは低分子量であってもよく、あるいは複合微小球は様々な分子量のポリマの混合物を含んでいてもよい。主要な溶剤モノマは本質的に水不溶性であり、1つ以上のモノマを含んでいてもよい。モノマの混合物を使用する場合、その成分のすべてが本質的に水不溶性である必要はない。溶質ポリマを溶解するのに十分な溶剤モノマが存在するのであれば、水溶性または水不溶性のモノマを使用してもよい。特に有用な溶剤モノマとしては、アクリレートおよびビニルエステルが挙げられる。スチレン、アクリロニトリル、それらの混合物などの他のビニルモノマ、ならびにこのような溶剤モノマの様々な組合せを使用してもよい。少なくとも1つの溶質ポリマと少なくとも1つの溶剤モノマとの組合せを選択する場合、溶質ポリマが溶剤モノマに溶解できるようにする必要がある。溶剤モノマと溶質ポリマとの組合せにより、本質的に感圧接着性の複合ポリマ微小球が得られる。溶質ポリマとマトリックスポリマとの混合物は様々な形態をとることができるが、その形態は微小球中の2つ以上のポリマの相容性に依存する。このような形態としては、ポリマの均質混合物、および異なるポリマまたはポリマの混合物が独自の相として存在する相分離した組成物が挙げられる。微小球の最終形態は中実であっても中空であってもよい。モノマ中に溶解されたポリマの溶液を懸濁重合することにより、これまでに知られている感圧接着性微小球よりも優れたいくつかの独特な利点が得られる。本発明の利点の1つは、ラジカル重合により調製できないかまたは水の存在下で調製できないポリマが感圧接着性微小球中に取り込まれることである。本発明の更にもう1つの利点は、通常は懸濁重合を行う前に水相中で反応する水反応性部分が、感圧接着性微小球中に取り込まれることである。本発明の更なる利点は、微小球の粘弾性/機械的性質を変化させることのできるゴムなどの様々な溶質ポリマを取り込むことによって微小球の物理的性質を変更できることである。好ましい実施態様の説明ポリマ微小球の境界内で混合された2つ以上の水不溶性ポリマを含んでなる感圧接着性微小球が提供される。更に、本発明は、ポリマ微小球の境界内に存在するポリマの混合物に由来する化学的および物理的性質を有する感圧接着性微小球組成物を提供する。複合感圧接着性微小球には、1つ以上の溶質ポリマとマトリックスポリマとの混合物が含まれるが、このマトリックスポリマは溶剤モノマの反応生成物である。他と異なる点は、複合感圧接着性微小球には、少なくとも1つの溶質ポリマを含有する溶質成分と、少なくとも1つの溶剤モノマの重合生成物であるマトリックスポリマを含有する溶剤成分とが含まれることである。本発明に使用可能なモノマおよびポリマの範囲は多岐にわたり、しかも感圧接着性微小球の性質が特定の性能および/または適用条件に適合するように選択することができる。このほか、本発明は、凝集強度、剥離接着力、および静的剪断力などの接着特性の改良された再位置決め可能な接着剤を提供すべく調節可能であり、このような接着剤は、除去可能かつ再位置決め可能なラベル、テープ、および標識などの製品用途に使用できる。本発明に係る感圧接着性微小球は、モノマと、本質的に水不溶性のポリマとの溶液を懸濁重合することによって調製可能である。具体的には、少なくとも1つのモノマ中にポリマを溶解させる。次に、この混合物を界面活性剤および/または懸濁安定剤の水溶液中で乳化し、懸濁重合によって重合する。溶質成分本質的に水不溶性である溶質ポリマは、重合すると以下に記載の溶剤モノマまたは溶剤モノマの混合物に溶解可能なポリマとなる任意のモノマまたはモノマの混合物から形成されていてもよい。典型的には、溶質ポリマは少なくとも2000の分子量を有する。溶質成分には種々のクラスのポリマが含まれる。いずれのポリマを使用してもよいが、ただし、この溶質ポリマは溶剤モノマ中に溶解可能でなければならない。例えば、水反応性もしくは水溶性のモノマ、ラジカル重合できないモノマ、およびこれらの組合せを用いて、溶質ポリマの分枝、変性、調製を行ってもよい。更に、当業者には周知であるとみなされ、一般にPrinciplesofPolymerizationOrdian,3rded,WileyInterscienceなどの種々の文献中に見出される重合方法のいずれを用いて溶質ポリマを調製してもよい。有用な溶質ポリマとしては、例えば、ポリ、ポリ、ポリ、ゴムもしくはスチレンブタジエンブロックコポリマなどのエラストマ、ポリウレタン、ポリウレア、ポリエステル、結晶性および非晶性のポリマ、例えば、結晶性および非晶性のポリαオレフィン、結晶性ポリ、ならびに結晶性ポリ、更にこれらの混合物などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。有利なことに、本発明は、モノマの形態で使用した場合にこうしたモノマの懸濁重合を行う前に通常は水相中で反応する部分を取り込むことのできる複合感圧接着性微小球を提供する。このような水反応性部分を含む溶質ポリマとしては、例えば、無水マレイン酸、無水イタコン酸、2ビニル44ジメチル2オキサゾリン5オン、および2エチルメタクリレートを含有するポリマが挙げられるが、これらに限定されるものではない。更に、アクリル酸、Nビニルピロリドン、ポリオキシドマクロモノマ、アクリルイミド、11ジメチル1アミンメタクリルイミド、111トリメチルアミンメタクリルイミド、11ジメチル1アミンメタクリルイミドなどの水溶性の高い部分、ならびに例えば、NNジメチルNアンモニウムプロピオネートベタイン、449トリメチル4アゾニア7オキソ8オキサデカ9エン1スルホネート、アクリル酸ナトリウム、アクリル酸アンモニウム、および無水マレイン酸などの他の水溶性の部分もまた、複合感圧接着性微小球の調製に使用される溶質ポリマ中に組み込むこともできるが、ただし、溶質ポリマは本質的に水不溶性でなければならない。このほか、典型的にはラジカル重合によって調製できないかまたは水の存在下で調製できないポリマを複合感圧接着性微小球中へ取り込むことも本発明により実施できる。また、水溶性モノマと水不溶性モノマとのコポリマを溶質ポリマとして使用することもできる。このような溶質ポリマとしては、例えば、ポリ、ポリスチレン、ポリαオレフィン例えば、ポリ、ポリ、ポリ、ポリ、および/またはポリ、スチレンブタジエンブロックコポリマおよびその類似物、ポリエステル、ポリウレア、ならびに水溶性モノマと水不溶性モノマとの種々のコポリマ例えば、スチレン/アクリル酸、スチレン/アクリル酸、アクリレート/ポリマクロモノマ/アクリル酸、アクリレート/アクリル酸、アクリレート/Nビニルピロリドン、アクリレート/ポリオキシドマクロモノマ、これらの混合物、およびこれらの類似物が挙げられる。結晶性の主鎖セグメントすなわち骨格鎖セグメントを有する好適な結晶性ポリマ材料としては、例えば、ポリエステル、ポリテトラヒドロフラン、低級ポリオレフィン高級ポリオレフィン、および結晶性ポリエステルセグメントを含有するポリウレタンが挙げられるが、これらに限定されるものではない。同様に好ましいものとしては、ポリ、ポリ、ポリ、ポリなどの高級を有する好適な結晶性ポリマ材料としては、例えば、ポリ、ポリ、ポリ、ポリ、ポリ、およびポリ、ならびに次式式中、XはCH2、COOC、CNHなどであり、nは、室温において結晶性ドメインまたは領域を含有するポリマを形成するのに十分な側鎖長および配座を提供できるように十分に大きいで表されるコポリマが挙げられるが、これらに限定されるものではない。好適な結晶性ポリマ材料としては、ポリ、ポリ、ポリ、ポリ、ポリ、ポリ、ポリ、ポリ、ポリ、ポリ、およびこれらの混合物が挙げられるが、これらに限定されるものではない。これらの中で、ポリ、ポリ、およびこれらの混合物またはコポリマが好ましい。溶剤モノマ/マトリックスポリマ複合微小球の第2の成分はマトリックスポリマであり、これは溶剤モノマの重合生成物である。主溶剤モノマは、本質的に水不溶性であり、1つ以上のモノマを含んでいてもよい。有用なアルキルアクリレートモノマは、アルキル基が4~14個の炭素原子を有する単官能性不飽和アクリレートエステルである。このようなアクリレートは親油性で、水分散性であるとともに、本質的に水不溶性である。更に、有用なアクリレートは、ホモポリマとして一般的には約10°C未満のガラス転移温度を有するものであるか、またはモノマの組合せを使用する場合、このような組合せが一般的には約10°C未満のガラス転移温度を有するコポリマまたはターポリマを生成するものである。このようなアクリレートとしては、例えば、イソオクチルアクリレート、4メチル2ペンチルアクリレート、2メチルブチルアクリレート、イソアミルアクリレート、secブチルアクリレート、nブチルアクリレート、2エチルヘキシルアクリレート、イソデシルメタクリレート、tブチルアクリレート、tブチルメタクリレート、イソボルニルアクリレート、メチルメタクリレート、イソノニルアクリレート、イソデシルアクリレートなど、およびこれらの組合せが挙げられるが、これらに限定されるものではない。好ましいアルキルアクリレートモノマとしては、イソオクチルアクリレート、イソノニルアクリレート、イソアミルアクリレート、イソデシルアクリレート、2エチルヘキシルアクリレート、tブチルアクリレート、イソボルニルアクリレート、ブチルメタクリレート、nブチルアクリレート、secブチルアクリレート、およびこれらの混合物が挙げられる。これらのモノマの種々の組合せが利用できる。本発明に使用するための好適なビニルエステルとしては、ビニルプロピオネート、ビニルデカノエート、ビニルオクタノエート、ならびに1~14個の炭素原子を有する線状または分枝のカルボン酸の他の単官能性不飽和ビニルエステルのうちでホモポリマとして約10°C未満のガラス転移温度を有するものが挙げられるが、これらに限定されるものではない。好ましいビニルエステルモノマとしては、ビニルラウレート、ビニル2エチルヘキサノエート、およびこれらの混合物が挙げられる。ホモポリマとして約10°Cを越えるガラス転移温度を有するこのほかのビニルモノマ、例えば、ビニルアセテート、アクリロニトリル、スチレン、これらの混合物なども、場合に応じて、1つ以上のアクリレート、メタクリレート、およびビニルエステルのモノマと組合せて利用してもよいが、ただし、得られるポリマのガラス転移温度は約10°C未満でなければならない。接着性微小球の調製複合微小球または複合微粒子に対して、懸濁ラジカル重合法、例えば、米国特許第3691140号、同第4166152号、同第4786696号、同第5045569号、および同第5508313号、ならびにPCT特許出願第WO9601280号に記載の方法、に変更を加えて利用することができる。複合感圧接着性微小球のこうした調製方法の1つでは、溶質ポリマを調製するステップと、溶質ポリマを少なくとも1つの溶剤モノマ中に溶解して溶質ポリマ/溶剤モノマ混合物を提供するステップと、溶質/ポリマ/溶剤モノマ混合物中に開始剤を溶解するステップと、反応容器に、水、界面活性剤、場合に応じて安定剤、および溶質ポリマ/溶剤モノマ混合物を仕込んで反応混合物を提供するステップと、反応混合物を攪拌してエマルションを形成するとともに攪拌を持続しながらエマルションを加熱するステップと、を含めることができる。複合微小球に対して、懸濁重合は、典型的には、様々な乳化剤、界面活性剤、安定剤の存在下で、および/または粒子の形成を誘発しかつ該粒子の凝集を防止する特定の処理条件下で行われる。複合微小球は、中実体、中空体、またはそれらの組合せであってもよい。本出願で使用する場合、中空とは、少なくとも1つのボイドまたはキャビティを含有することを意味するが、この場合、キャビティとは、乾燥前の懸濁媒体または分散媒体の中にまだ存在しているときの液滴または微小球の壁の内部のスペースを意味し、従って、使用したいずれの媒体も含まれており、ボイドとは、重合された微小球の壁の内部に完全に含まれるスペースを意味し、液滴とは、重合が終了する前の微小球の液体段階を意味し、中実とは、中空でないこと、すなわち、本質的にボイドを含まないかまたはキャビティを含まないことを意味する。本発明の複合微小球を調製するためにこれらの方法を適用する場合、溶質ポリマ成分が溶解する温度で溶質ポリマを溶剤モノマ混合物中に溶解し、続いてエマルションを形成し、その後、モノマ液滴の重合を行う。重合が起こると、溶剤モノマはマトリックスポリマに転化されるが、この場合、マトリックスポリマおよび溶質ポリマは微小球の境界の内部に存在する。これらのポリマのいずれにも存在させることのできる反応性部分により、ポリマ間にグラフト部位が観測される場合もある。更に、マトリックスポリマを架橋してもよく、架橋を促進するために様々な方法が利用できるが、具体的には、電離線、過酸化物、シラン、金属イオン、または多官能性架橋剤が利用できる。好ましくは、特に、好ましいアクリレートポリマに対して多官能性架橋剤を使用する。好適な多官能性架橋剤としては、多官能性アクリレート、例えば、16ヘキサンジオールジアクリレートおよび14ブタンジオールジアクリレート;ポリマ多官能性アクリレート、例えば、ポリジアクリレートまたはポリオキシドジメタクリレート;ポリビニル架橋剤、例えば、置換および無置換のジビニルベンゼン;ならびに二官能性ウレタンアクリレートが挙げられるが、これらに限定されるものではない。これらの多官能性架橋剤は、様々な組合せで使用することができる。好ましい多官能性架橋剤は、ブタンジオールなどのジオール、グリセロールなどのトリオール、ペンタエリトリトールなどのテトロール、およびこれらの混合物のアクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステルから成る群より選ばれたものである。このような多官能性架橋剤を使用する場合、1つ以上は、全重合性組成物の約015当量パーセントまで、好ましくは約01当量パーセントまでの量で使用される。所定の化合物の当量は、その化合物の当量価数を全組成物中の全当量価数で割った値を100倍したものとして定義されるが、この場合、当量価とは、グラム数を当量で割った値である。当量は、分子量をモノマ中の重合性基の数で割った値として定義される。界面活性剤は、典型的には、反応混合物中に、好ましくは重合性モノマの100重量部あたり約10重量部以下、より好ましくは約5重量部以下、最も好ましくは重合性モノマの100重量部あたり05~3重量部の範囲の量で存在するであろう。有用な界面活性剤には、アニオン界面活性剤、カチオン界面活性剤、またはノニオン界面活性剤が含まれ、具体的には、ナトリウムアルキルアリールエーテルスルフェートなどのアルキルアリールスルフェートおよびスルホネート、例えば、RohmandHaasから入手可能なTritonTMX200;アルキルアリールポリスルフェートおよびスルホネートなどのアルキルアリールポリエーテルスルフェートおよびスルホネート、好ましくは約4個までのエチレンオキシ繰返し単位を有するもの;ナトリウムラウリルスルフェート、アンモニウムラウリルスルフェート、トリエタノールアミンラウリルスルフェート、ナトリウムヘキサデシルスルフェートなどのアルキルスルフェートおよびスルホネート;アンモニウムラウリルエーテルスルフェートなどのアルキルエーテルスルフェートおよびスルホネート;アルキルポリスルフェートおよびスルホネートなどのアルキルポリエーテルスルフェートおよびスルホネート、好ましくは約4個までのエチレンオキシ単位を有するもの、のようなアニオン界面活性剤が挙げられるが、これらに限定されるものではない。アルキルスルフェート、アルキルエーテルスルフェート、およびアルキルアリールエーテルスルフェートが好ましい。このほかのアニオン界面活性剤としては、例えば、ナトリウムドデシルベンゼンスルフェート、ナトリウムドデシルベンゼンスルホネートなどのアルキルアリールスルフェートおよびスルホネート;ナトリウムラウリルスルフェート、アンモニウムラウリルスルフェートなどのアルキルスルフェートのナトリウム塩およびアンモニウム塩が挙げられ、ノニオン界面活性剤としては、エトキシル化オレイルアルコール、ポリオキシエチレンオクチルフェニルエーテルなどが挙げられ、更に、カチオン界面活性剤としては、アルキル鎖が10~18個の炭素原子を含有するアルキルジメチルベンジルアンモニウムクロリドの混合物などが挙げられる。両性界面活性剤もまた本発明に有用であり、例えば、スルホベタイン、Nアルキルアミノプロピオン酸、およびNアルキルベタインが挙げられる。場合に応じてポリマ安定剤を使用してもよいが、使用する場合は、微小球の100重量部あたり約005~約3重量部、好ましくは約01~15重量部までの量で存在させる。有利には、安定剤の存在により、比較的少量の界面活性剤を使用しても依然として微小球を得ることができる。最終的な重合された液滴の十分な安定化を効果的に行うとともに懸濁重合プロセス中の凝集を防止する任意のポリマ安定剤が本発明に有用である。ポリマ安定剤としては、例えば、重量平均分子量が5000を越えるポリアクリル酸の塩、ポリビニルアルコール、カルボキシ改質ポリアクリルアミド、アクリル酸とジメチルアミノエチルメタクリレートとのコポリマおよびその類似物、ポリマ第四級アミン、セルロース系化合物、ならびにカルボキシ改質セルロース系化合物が挙げられる。重合を引き起こす開始剤は、通常、アクリレートモノマのラジカル重合に好適なものである。このような開始剤としては、例えば、アゾ化合物、ヒドロペルオキシド、ペルオキシドなどの熱活性化開始剤、およびベンゾフェノン、ベンゾインエチルエーテル、22ジメトキシ2フェニルアセトフェノンなどの光開始剤が挙げられる。他の好適な開始剤としては、ラウロイルペルオキシドおよびビスペルオキシジカーボネートが挙げられる。開始剤は、予め決められた時間および温度範囲で高いモノマ転化率が得られるように触媒として効果のある十分な量で存在させる。典型的には、開始剤は、微小球組成物の出発原料の100重量部あたり005~約2重量部の量で存在させる。感圧接着剤の調製少なくとも1つの溶質ポリマと少なくとも1つの溶剤モノマとの組合せを選択する場合、溶質ポリマが溶剤モノマに溶解できるようにする。更に、溶剤モノマと溶質ポリマとの組合せにより、本質的に感圧接着性の溶質ポリマ/マトリックスポリマ複合ポリマ微小球が得られるようにする。溶質ポリマとマトリックスポリマとの混合物は様々な形態をとることができるが、その形態は微小球中の2つ以上のポリマの相容性に依存する。このような形態としては、ポリマの均質混合物、および異なるポリマまたはポリマの混合物が独自の相として存在する相分離した組成物が挙げられる。結晶性溶質ポリマを使用する場合、好ましい形態は、結晶性溶質ポリマがマトリックスポリマ中に分散された形態である。場合に応じて、流動性調節剤、着色剤、充填剤、安定剤、粘着付与剤、可塑剤、ラテックスバインダ、様々な他のポリマ添加剤などの補助剤を利用することができる。このような補助剤を使用する場合、接着性混合物中での使用量は、このような補助剤の周知の用途に対して有効な量である。接着性製品接着性製品用の基材として使用されるバッキングは、従来からテープバッキングとして使用されている材料であってもよいし、または他の可撓性材料であってもよい。このようなバッキングとしては、ポリ、ポリ、ポリ、ポリエステル、デラウェア州WilmingtonのDuPontCoから商品名KAPTONとして市販されているようなポリアミドフィルム、セルロースアセテート、およびエチルセルロースから成る群より選ばれた材料から製造されたものが挙げられるが、これらに限定されるものではない。バッキングは、綿、ナイロン、レーヨン、ガラス、もしくはセラミック材料などの合成もしくは天然の材料の糸から形成された織布であってもよいし、天然もしくは合成の繊維またはこれらのブレンドのエアレイドウェブなどの不織布であってもよい。更に、バッキングは、金属、金属化ポリマフィルム、およびセラミックシート材料から成る群より選ばれた材料から形成してもよい。好ましいこのような材料としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル、酢酸セルロース、ポリ、ポリなどのプラスチック、ならびにこのようなプラスチックで被覆もしくはラミネートされた紙または他の基材が挙げられるが、これらに限定されるものではない。これらの被覆紙または熱可塑性フィルムは、改良された剥離特性を付与するために、しばしば、シリコーン処理または他の処理が施される。バッキングまたはライナの片面または両面にこのような剥離特性をもたせることができる。一般的には、バッキングまたは基材物質は、約50μm~約155μmの厚さであるが、これよりも厚いおよび薄いバッキングおよび基材物質が除外されるわけではない。本発明に係る接着性製品の作製に使用できる典型的なコーティング方法には、溶剤塗布および水系塗布の両方が含まれ、更に、当業者に周知の通常の技法が含まれる。本発明の感圧接着性微小球を用いて作製される特に有用な製品としては、再位置決め可能なノートおよび用紙製品、再位置決め可能なテープおよびテープフラグ、イーゼルシート、再位置決め可能なグルースティックなどの再位置決め可能な接着性製品が挙げられるが、再位置決めのできない工業用、商業用、および医療用の接着性製品を挙げることもできる。以下の実施例により、本発明の目的および利点を更に説明する。これらの実施例中に記載の特定の物質およびそれらの量、ならびに他の条件および詳細によって、本発明が不当な制約を受けるものではないことを理解すべきである。記載があるかまたは自明である場合を除き、すべての物質は市販品である。本明細書中で使用されている部およびパーセントはいずれも、特に記載のない限り、重量基準である。実施例試験方法接着剤移行量接着剤移行量は、接着剤被覆シートを基材から剥離または除去したときに、接合された基材に移行した接着剤の量として定義される。この試験は、TLMI剥離および接着試験機を用いて、KromekoteTMとして市販されているクレー被覆紙の清浄な領域に接着剤被覆シートの幅34インチのストリップを接着させることにより行われる。接着剤をKromekoteTMと30秒間接着させた状態に保ち、続いて90°の角度および90インチ/分の一定速度で引き離す。次に、ビデオカメラを介してイメージプロセッサによりクレー被覆ストリップを解析し、観測領域の接着剤被覆パーセントを記録する。各試験サンプルに対して10ヶ所の観測領域を解析し、続いて平均を求める。この試験を繰り返し、結果は平均値として報告する。剥離接着力剥離接着力は、接着剤被覆可撓性シート材料を試験パネルから引き離すのに要する力を、特定の角度および引き離し速度で測定したときの値である。実施例において、この力は接着剤被覆シートの幅あたりのグラムで表現されている。ポリエステルに対する接着力ポリエステルに対する接着力は、水平試験プレート上に固定された接着剤被覆サンプルの表面にポリエステルフィルムの幅125インチのストリップを接着することにより測定される。45lbの硬質ゴムローラを使用してストリップを接合させる。引き剥がし角度が水平試験プレートに対して90°になるようにポリエステルフィルムの自由端を接着試験機のロードセルに取り付ける。毎分12インチの一定速度で接着剤からポリエステルストリップを剥離する。ロードセルの読みを125インチあたりのグラムで記録する。試験を繰り返し、実験回数の平均としてデータを報告する。ボンド紙に対する接着力剥離接着力は、特定の角度および引き離し速度で被覆シートをボンド紙基材から引き離すのに要する力である。実施例において、この力は被覆シートの幅1インチあたりのグラムで表現されている。手順は次の通りである。被覆シートの幅1インチのストリップを20ポンドのボンド紙の水平面に接合する。45lbの硬質ゴムローラを用いてストリップをボンド紙にしっかりと接合させる。引き離し角度が90°になるように被覆シートの自由端を接着試験機のロードセルに取り付ける。次に、毎分12インチの一定速度でロードセルからプレートを引き離すことができる引張試験機のジョーに試験プレートを掴持する。ロードセルの読みを被覆シート1インチあたりのグラムで記録する。試験を繰り返し、実験回数の平均としてデータを報告する。静的剪断試験静的剪断試験では、試験パネルの表面に平行な方向に応力がかかるように一定の標準荷重の応力を加えて平らな試験パネルから接着剤被覆シート材料の標準領域を牽引するのに必要な時間を分単位で測定する。実施例ではステンレス鋼の試験パネルを使用する。各ストリップの10インチ×15インチ部分または10インチ×10インチ部分のいずれかがパネルに接触するように45ポンド硬質ゴムローラを用いて試験パネルに接合された接着剤被覆シート材料のストリップに関して試験を行う。被覆ストリップの取り付けられたパネルを、パネルが水平面に対して92°の角度をなすようにほぼ垂直な位置でラック中に保持する。垂直位置から2 ゚ずらすことにより剥離力がいずれも打ち消され、従って、剪断力だけが確実に測定される。1kgの重りを接着剤被覆ストリップの自由端に取り付け、被覆ストリップが試験パネルから分離するのに要する時間を分単位で記録する。試験を繰り返し、実験回数の平均としてデータを報告する。溶剤可溶分パーセント調製された微小球の溶剤可溶物含量を測定するために、次の方法を利用する。微小球の水懸濁液1グラムを加熱せずに減圧オーブン中で乾燥させる。乾燥後、100mlのヘプタンを添加し、24時間振盪する。振盪後、分散体を濾紙に通して不溶分を除去する。次に、100°Fのオーブン中で濾液を乾燥させる。乾燥させた濾液の重量を乾燥させた懸濁微小球の重量で割った値が溶剤可溶性ポリマ含有である。試験を繰り返し、実験回数の平均としてデータを報告する。用語IOAイソオクチルアクリレートAAアクリル酸ODAオクタデシルアクリレート14BDA14ブタンジオールジアクリレートmv平均体積sd標準偏差μmマイクロメートルVDM2ビニル44ジメチル2オキサゾリン5オンNVPNビニルピロリドンPEO750分子量750のアクリレート末端ポリマクロモノマMgミリグラム再位置決め可能な接着能力の実質的な損失を伴うことなく基材に対して接着および剥離を繰返すことができることを意味する。Mw重量平均分子量AIBN22アゾビス実施例1~7実施例1~7で使用する8020IOAAA溶質コポリマの調製36グラム分のIOA、9グラムのAA、180グラムの2ブタノン、および10mlの2ブタノン中に0585グラムのAIBNを溶解させた溶液1mlを3つの500ml褐色瓶に添加した。窒素を用いて溶液を5~10分間パージングし、キャップで瓶をシールした。AtlasLaunderometerTM水浴中に瓶を入れ、65°Cまで加熱し、一晩振盪した。次に、瓶を冷却し、最初に室温のテフロン登録商標ライニングパン中で、続いて55°Cの強制通風オーブン中で蒸発乾固させ、透明でわずかに黄色の8020IOAAAコポリマを得た。ゲル浸透クロマトグラフィーによりポリマのキャラクタリゼーションを行ったところ、61000のMwを有することが分かった。このポリマを実施例1~4で使用した。わずかに多い固形分およびより少量のAIBNを用いて重合を繰り返すことにより、86000のMwを有する類似のIOAAAコポリマを調製した。このポリマは実施例5および6で使用した。実施例1この実施例では、25の8020IOAAA溶質コポリマと75のポリマトリックスコポリマとを含有する複合MSAの調製について記載する。機械的攪拌機、温度調節器、ヒートランプ、窒素送入口、およびバッフルを備えた2Lスプリット反応フラスコに、600グラムのDI水および4グラムのSiponateDS10を充填し、65°Cまで加熱し、流動窒素を用いてパージングした。別の容器中で、0929グラムのLucidol70および50グラムの8020IOAAA溶質コポリマを、150グラムのIOA中に溶解した。水溶液を65°Cで平衡状態にした後、攪拌速度を450rpmに設定し、IOAコポリマベンゾイルペルオキシド溶液を添加した。流動窒素を用いて溶液を更に5分間パージングし、バブラを用いて大気を遮断し、65°Cで8時間反応させた。反応による発熱が観測され、モノマ溶液の添加24分後に68°Cの温度ピークに達した。8時間後、溶液を室温まで冷却し、チーズクロスに通して濾過した。顕微鏡観察により中実の微小球の存在が示唆された。粒子サイズ分析により、平均体積径が68ミクロンであることが示された。微小球の溶剤可溶分を測定したところ38であった。実施例2~C7実施例2~C7は、実施例1に記載の手順に従って調製したが、ただし、15、5、3、15、05、および0の8020IOAAAコポリマを含有する複合感圧接着性微小球組成物を作製するために8020IOAAA溶質コポリマの量を変化させた。粒子サイズおよび溶剤可溶分に対する結果は、表1にまとめられている。実施例1~C7で調製された接着剤のコーティング/接着性能溶剤系コーティング実施例1~C7に記載の接着剤の接着性能を評価した。懸濁液にイソプロピルアルコールを添加して塊状の凝結を起こさせることにより、各感圧接着性微小球を水から単離した。凝結したポリマを約80まで乾燥させ、十分なヘプタン中に分散して固形分8の分散体を得た。サンプルを一晩振盪し、次いで、微小球の均一な分散体が確実に得られるように機械的攪拌機で数分間混合した。紙とコータナイフとのギャップを4ミルに設定してヘプタン分散体を下地処理紙上にコーティングした。ポリエステルに対する接着力、ボンド紙に対する接着力、接着剤移行量、およびステンレス鋼に対する静的剪断力に関してコーティングを試験した。結果は表2にまとめられている。表1のデータは、本発明に記載の方法を用いて得られた接着特性が改良されていることを示している。例えば、静的剪断力性能は、少量の8020IOAAAコポリマを添加することにより144分から10000分を越えるまでに大きく増大し、しかもポリエステル対する接着力および結合は良好な状態を保持している。このような高い剪断強度を有する除去可能な接着剤は、除去可能なラベル、標識、テープなどの多くの用途に使用される。ポリエステルおよびボンド紙に対する接着力データにより、異なる表面に対する接着力を制御する能力が示された。例えば、IOAAAの配合量が少ない場合、ポリエステルに対する接着力は増大したが、ボンド紙に対する接着力は低下した。破損し易い基材に対する接着力は低いがより耐久性のある基材に対する接着力はより高いことが望まれる用途では、このような接着力差のあることが望ましい。溶質コポリマを微小球に添加した場合、接着剤移行量パーセントが著しく減少することが分かった。接着剤移行量を大きく改良するために、少量の溶質コポリマが必要となるにすぎない。これは、基材から清浄に除去される性質を改良する際に利点となる。水系コーティング溶剤系コーティングと比較した場合に同じように性能を改良しうることを提示するために、実施例1~C7を水からコーティングした。各接着剤を放置させてから微小球に富んだ相と微小球に乏しい相に分離させた。微小球に富んだ相の一部分に脱イオン水を添加して固形分50まで希釈し、攪拌して分散し、1ミルのギャップを介して3Mポリエステルフィルム製品Scotch8050上にコーティングした。コーティングの施されたサンプルに対して接着性能の試験を行った。結果は表3にまとめられている。表3のデータは、2回または3回の反復試験の平均として報告されているが、ただし、の着いた値については反復試験を1回行っただけである。実施例8この実施例では、20の8020IOANVP溶質コポリマと80のポリマトリックスポリマとを含有する微小球の調製について記載する。実施例1~4で用いたIOAAAコポリマの調製に利用したものと類似の方法で溶液重合によりIOANVPコポリマを最初に調製した。2Lスプリット反応フラスコに、325グラムの脱イオン水、875グラムのTritonTMX200、および70グラムのGoodriteTMK702を充填した。この溶液を450rpmで攪拌し、濃水酸化アンモニウムで中和してpH7とし、窒素のパージング下で65°Cまで加熱した。別の容器中で、655mgのLucidolTM70を58グラムのIOA中に溶解し、次いで、8020IOANVPコポリマをIOA中に溶解した30溶液117グラムを添加した。得られた溶液を10分間混合し、次いで、加熱された水溶液に添加した。この溶液を窒素でパージングし、65°Cにおいて45分間、次いで80°Cで2時間反応させた。溶液を冷却し、チーズクロスに通して濾過した。凝塊は観測されなかった。顕微鏡観察により中実の微小球の存在が示唆された。粒子サイズ分析により、平均体積径が69μmであることが示された。接着剤の元素分析を行ったところ、窒素含有量は051であることが分かったが、この値は、理論量の050とほとんど同じである。実施例9この実施例では、10のIOAPEO750溶質コポリマと90のポリマトリックスポリマとを含有する微小球の調製について記載する。PEO750は、750の平均分子量を有するアクリレート末端ポリマクロモノマである。14グラムのIOA、6グラムのPEO750、006グラムのVazo64に対する商品名、03のCBr4、および58グラムのエチルアセテートを瓶に添加することにより最初にIOAPEO750コポリマを調製した。窒素を用いて溶液を脱ガスし、瓶にキャップをし、LaunderometerTM中に60°Cで22時間保存した。反応を行ってから、エバポレーションによりエチルアセテートを瓶から除去した。ポリマ微小球は次のように調製した。まず、1リットルのスプリット型バッフル付き反応器に、6グラムのStandapolTMA、および450グラムの脱イオン水を充填した。別の容器中で、45グラムのAA、15グラムの7030IOAPEO750コポリマ、710mgのLucidol75を、1335グラムのIOA中に溶解した。次に、IOA混合物を反応器に添加し、得られたエマルションを、平均モノマ液滴サイズが直径約1マイクロメートルになるまで均質化した。400rpmで溶液を攪拌し、55°Cまで加熱し、アルゴンを用いて脱ガスし、22時間反応させた。反応を行った後、反応器中に凝塊はほとんど存在しなかった。顕微鏡観察による解析の結果、直径2~10マイクロメートルの微小球が存在することが分かった。実施例10この実施例では、25の7525IOAPEO750溶質コポリマと75のポリマトリックスポリマとを含有する微小球の調製について記載する。最初に、264グラムのIOA、88グラムのPEO750、720グラムの2ブタノン、および035グラムのAIBNを大型ビーカ中で混合することにより7525IOAPEO750コポリマを調製した。開始剤が溶解するまで溶液を攪拌し、4つの16オンスの細口褐色瓶に分配し、窒素を用いてパージングした。直ちに各瓶にキャップをし、続いて65°CのLaunderometerTM中に入れ、一晩反応させた。エバポレーションにより溶剤を除去することによってポリマを単離した。ポリマ微小球は次のように調製した。まず、7525IOAPEO750コポリマを固形分25となるようにIOA中に溶解した。5975グラム分のこの溶液に、08グラムのLucidol70を添加し、開始剤が溶解するまで混合物を攪拌した。740グラムのDI水および4グラムのSiponateDS10をスプリット反応フラスコに充填した。この溶液を70°Cまで加熱し、400rpmで攪拌した。窒素を用いて両方の溶液をパージングし、次にIOA混合物をフラスコに添加した。80°Cまで温度を上昇させた。2時間後、溶液を室温まで冷却した。顕微鏡観察による解析の結果、直径3~40マイクロメートルの微小球が存在することが分かった。実施例11この実施例では、13の8020IOAVDM溶質コポリマと87のポリマトリックスポリマとを含有する微小球の調製について記載する。240グラムのIOA、60グラムのVDM、600グラムの2ブタノン、および06グラムのAIBNを大型ビーカ中で混合することにより8020IOAVDMを最初に調製した。開始剤が溶解するまで溶液を攪拌し、4つの16オンスの細口褐色瓶に分配し、窒素を用いてパージングした。直ちに各瓶にキャップをし、続いて65°CのLaunderometerTM中に入れ、一晩反応させた。エバポレーションにより溶剤を除去することによってポリマを単離した。ポリマ微小球は次のように調製した。まず、41グラムのIOAVDMコポリマを272グラムのIOA中に溶解した。239グラム分のこの溶液に、08グラムのLucidol70を添加し、溶解するまで~45°Cで混合した。740グラムのDI水および45グラムのSiponateDS10界面活性剤の入った70°Cの反応フラスコに、得られた溶液を添加した。生成した混合物を450rpmで攪拌した。2時間にわたり80°Cまで温度を上昇させ、次に室温まで冷却させた。凝集はほとんどまたはまったく観測されなかった。顕微鏡観察による解析の結果、良好な形状の中実球が存在することが分かった。粒子サイズ分析により、平均体積径が34マイクロメートルであることが示された。実施例12この実施例では、10のポリヘキセン溶質ポリマと90のポリマトリックスポリマとを含有する微小球の調製について記載する。2Lスプリット反応フラスコに、730グラムのDI水、44グラムのSiponateDS10、96グラムのAcumer1530の固形分25の水溶液に対する商品名、および溶液を中和してpH7とするのに十分な濃水酸化アンモニウムを充填した。520rpmで溶液を攪拌し、65°Cまで加熱し、窒素を用いてパージングした。この溶液に、24グラムのポリと800mgのLucidol70とが215グラムのIOA中に溶解された溶液を添加した。流動窒素を用いて溶液を更に4分間パージングし、次いで反応器をバブラに固定した。この混合物を、65°Cで1時間、次いで80°Cで2時間反応させた。混合物を室温まで冷却し、チーズクロスに通して濾過した。凝塊は観測されなかった。顕微鏡観察による解析の結果、微小球の存在が示唆された。粒子サイズ分析により、平均体積径が38マイクロメートルである対称なサイズ分布をもつことが示された。実施例C13実施例C13は、実施例12と類似の方法で調製したが、ただし、ポリマ安定剤を使用しなかった。実施例12とは対照的に、実施例C13では、主に、チーズクロスを通して濾過できない凝集した微小球を生じた。実施例C14実施例C14は、実施例C13と類似の方法で調製したが、ただし、ポリヘキセンを添加しなかった。チーズクロスを通して容易に濾過できる微小球の懸濁液が得られた。実施例12、C13、およびC14は、複合感圧接着性微小球が非複合微小球よりも製造の難しい場合があることを示している。実施例15この実施例では、3のポリオクテン溶質ポリマと97のポリマトリックスポリマとを含有する微小球の調製について記載する。2Lスプリット反応フラスコに、739グラムのDI水、96グラムのAcrysolA3の固形分25の水溶液に対する商品名、45グラムのSiponateDS10、および溶液を中和してpH7とするのに十分な濃水酸化アンモニウムを充填した。500rpmで溶液を攪拌した。800mgのLucidol70と72グラムのポリオクテンとがIOA中に溶解された溶液を添加した。混合物を70°Cまで加熱し、窒素を用いてパージングした。約15分後に、反応による発熱で76°Cのピーク温度に到達するのが観測された。次に、反応物を80°Cで2時間攪拌し、室温まで冷却し、チーズクロスに通して濾過した。凝塊は観測されなかった。粒子サイズ分析により、平均体積径が52マイクロメートルであることが示された。実施例16この実施例では、溶質ポリマとして20のポリ、および80のポリマトリックスポリマを含有する微小球の調製について記載する。300グラム分のDI水、2グラムのSiponateDS10、および4グラムのAcumer1530、ならびに溶液を中和してpH7とするのに十分な濃水酸化アンモニウムを2Lスプリット反応フラスコに添加し、流動窒素下で65°Cまで加熱した。この水溶液に、20グラムのポリと270mgのLucidol70とが80グラムのIOA中に溶解された溶液を添加し、470rpmで攪拌した。1時間後、2時間にわたり温度を80°Cまで上昇させた。溶液を室温まで冷却し、チーズクロスに通して濾過した。凝塊は観測されなかった。顕微鏡観察による解析の結果、中実の微小球の存在が示唆された。粒子サイズ分析により、平均体積径が51マイクロメートルであることが示された。実施例17この実施例では、溶質ポリマとして5のKraton1111ゴムおよびマトリックスポリマとして95のポリを含有する微小球の調製について記載する。Kratonは、一晩振盪することにより固形分10でIOA中に溶解させた。75グラム分のこの溶液を、680mgのLucidol75が75グラムのIOA中に溶解した溶液に添加し、均一になるまで混合した。次に、1Lスプリット反応フラスコに、407グラムのDI水、アンモニウムラウリルスルフェートの10溶液30グラム、および115のポリGoodriteK702をDI水で希釈し、濃水酸化アンモニウムで中和したもの13グラムを充填した。IOA溶液を添加した。450rpmで溶液を攪拌し、65°Cまで加熱し、窒素を用いて脱ガスした。30~45分後に67°Cのピーク温度を有する発熱反応が検出された。65°Cで5時間経過させた後、溶液を室温まで冷却し、チーズクロスに通して濾過した。凝塊は観測されなかった。顕微鏡観察による解析の結果、少量のボイドを有する微小球の存在が示唆された。粒子サイズ分析により、平均体積径が72マイクロメートルであることが示された。実施例18この実施例では、溶質ポリマとして4のポリを含有する微小球の調製について記載する。30グラム分のポリスチレンおよび025グラムのVAZO52を7025グラムのIOA中に溶解させた。1Lスプリット反応フラスコに、450グラムのDI水、30グラムのアクリル酸、および50グラムのStandapolAを充填した。この水溶液を水酸化アンモニウムで中和してpH7とした。IOAポリスチレン溶液を水溶液に添加した。400rpmで混合物を攪拌し、55°Cまで加熱し、窒素を用いて脱ガスした。55°Cで5時間経過させた後、反応器から取り出し、懸濁液をチーズクロスに通して濾過した。凝塊は観測されなかった。光学顕微鏡観察による解析の結果、直径約2マイクロメートルの多数の小さな混在物を含有した平均直径10~20マイクロメートルの微小球の存在が示唆された。実施例19この実施例では、溶質ポリマとして5のCH2CH2OH末端ポリを含有する微小球の調製について記載する。1Lメスフラスコに、880mlの脱イオン水および360グラムのアクリル酸を仕込み、濃水酸化アンモニウムで中和してpH7とした。この溶液に、10000のMwを有するのCH2CH2OH末端ポリ60グラムと030グラムのVazo52とが1104グラムのIOA中に溶解した溶液を添加した。350rpmで混合物を攪拌し、アルゴンを用いて脱ガスした。20グラム分のSiponateDS10を添加した。アルゴンを用いて溶液を更に10分間脱ガスし55~65°Cまで加熱した。45分後に採取したサンプルから、直径約2マイクロメートルの多数の小さな混在物を含有した直径10~20マイクロメートルの微小球が存在することが分かった。実施例20実施例20は、19と類似した方法を繰り返したが、ただし、CH2CH2OH末端ポリの代わりに120000のMwを有する3鎖分枝ポリスチレン44グラムを使用した。直径約2マイクロメートルの多数の小さな混在物を含有した直径10~20マイクロメートルの微小球が生成した。実施例21この実施例では、溶質ポリマとして5のポリを含有する微小球の調製について記載する。ポリは、固形分10でIOA中に溶解させた。75グラム分のこの溶液を、680mgのLucidol75が75グラムのIOA中に溶解した溶液に添加した。得られた溶液を、406グラムのDI水、アンモニウムラウリルスルフェートの10溶液30グラム、およびポリの115溶液13グラムが充填された1Lスプリット反応フラスコに添加した。この混合物を65°Cまで加熱し、窒素を用いて脱ガスし、6時間反応させた。溶液を室温まで冷却し、チーズクロスに通して濾過した。凝塊は観測されなかった。顕微鏡観察による解析の結果、小さなボイドまたは混在物を含有した微小球の存在が示唆された。粒子サイズ分析により、平均体積径が55μmであることが示された。少量の懸濁液にイソプロピルアルコールを添加したところ凝集を起こし、粘着性のポリマ塊が得られた。実施例22この実施例では、溶質ポリマとして5のポリおよび95の964IOAAAマトリックスコポリマを含有する微小球の調製について記載する。1Lスプリット反応フラスコ中において、ポリがIOA中に溶解された10溶液105グラム分を添加し、溶液をよく混合した。次に、407グラム分のDI水、アンモニウムラウリルスルフェートの10水溶液30グラム、およびポリの115溶液13グラムを添加した。この混合物を450rpmで攪拌し、65°Cで加熱し、窒素を用いてパージングし、65°Cで約9時間反応させた。72°Cのピーク温度の発熱が観測された。反応液を室温まで冷却し、チーズクロスに通して濾過した。凝塊は観測されなかった。顕微鏡観察による解析の結果、直径約1~5マイクロメートルの少量の混在物を含有した微小球の存在が示唆された。粒子サイズ分析により、平均体積径が30マイクロメートルであることが示された。実施例C23実施例22を繰り返したが、ただし、実施例C23ではアクリル酸を使用しなかった。反応液は凝集し、チーズクロスに通して濾過することができなかった。実施例24この実施例では、溶質コポリマとして2の982IOAAAコポリマを含有する微小球の調製について記載する。1Lメスフラスコに、880mlの脱イオン水、360グラムのアクリル酸、および溶液を中和してpH7とするのに十分な濃水酸化アンモニウムを仕込んた。この溶液に、120グラムのStandapolTMAと、43グラムの982IOAAAコポリマおよび086グラムのLucidolTM70が220グラムのIOA中に溶解された溶液とを添加した。混合物をアルゴンで脱ガスし、激しく攪拌し、55~65°Cまで加熱し、一晩反応させた。比較的大きなサイズの単一混在物を有する中空微小球の懸濁液が得られた。実施例C25この実施例は、実施例24と類似の方法で調製したが、ただし、922IOAコポリマを添加しなかった。中実微小球の懸濁液が得られた。実施例26この実施例では、溶質ポリマとして5のポリおよびマトリックスポリマとして95のポリを、1425グラムのIOAおよび004グラムの14BDAの中に加熱しながら溶解させた。ポリを溶解させた後、このモノマ‐ポリマ溶液中に067グラムのLucidol70を溶解させた。反応器の内容物が65°Cに達したときに、攪拌速度を600rpmに保ちながら、開始剤を含有したポリのモノマ溶液を添加した。65°Cで15時間経過させた後、反応器の内容物を室温まで冷却させた。数滴の微小球懸濁液をガラススライド上で乾燥させた。微小球に触れたところ粘着性であった。光学顕微鏡観察により、約40マイクロメートルの平均直径を有する微小球であることが分かった。実施例27~28以下の実施例は、表4に示されているモノマおよび開始剤の量を用いて実施例26に記載の手順に従って調製した。本発明の範囲および原理から逸脱することなく、本発明の種々の修正および変更が可能であることは当業者には自明であろう。また、本発明が上述の実施態様に不当に限定されるものではないことを理解すべきである。引用により、すべての出版物および特許は、それぞれの出版物または特許が引用により具体的かつ個々に記載されたものとみなされる程度まで本明細書中に含まれるものとする。"