"下式1で表わされるニトロフェニルアルキルアミンハロゲン酸塩と、下式2で表わされるカルボニル化合物と、をアミド系溶媒中にて塩基の存在下に縮合反応せしめて下式3で表わされるニトロ化合物を製造し、次いで、得られる前記ニトロ化合物を低級アルコール溶媒中にて還元反応せしめることを特徴とする、下式4で表わされるビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法。式中、Rは炭素数1~3のアルキレン基であり、Yは、任意の炭素原子上にニトロ基が置換されていてもよいフェノキシ基又は1-イミダゾリル基である。前記縮合反応せしめて得られるニトロ化合物を含む反応混合物に対し低級アルコールを添加して晶析せしめて該ニトロ化合物を単離する請求項1に記載のビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法。前記縮合反応せしめて得られるニトロ化合物を含む反応混合物に対し低級アルコールを添加して該ニトロ化合物を単離せしめることなく、還元反応せしめる請求項1に記載のビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法。前記還元反応せしめて得られるビスアミノフェニルアルキルウレアをヒドラジン処理する請求項1~3のいずれかに記載のビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法。前記ニトロフェニルアルキルアミンのハロゲン酸塩が、2-4-ニトロフェニルエチルアミンの塩酸塩若しくは4-ニトロフェニルメチルアミンの塩酸塩である請求項1~4のいずれかに記載のビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法。前記カルボニル化合物が、ビス4-ニトロ置換又は無置換フェニルカーボネート、又はカルボニルジイミダゾールである請求項1~5のいずれかに記載のビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法。前記ビスアミノフェニルアルキルウレアが、ビス4-アミノフェニルメチルウレアである請求項1~6のいずれかに記載のビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法。前記ビスアミノフェニルアルキルウレアが、ビス4-アミノフェニルエチルウレアである請求項1~6のいずれかに記載のビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法。前記式1で表わされるニトロフェニルアルキルアミンハロゲン酸塩と、式2で表わされるカルボニル化合物と、をアミド系溶媒中にて塩基の存在下に縮合反応せしめ、得られる前記式3で表わされるニトロ化合物を含む反応混合物に対して低級アルコールを添加して晶析することを特徴とする前記式3で表わされるニトロ化合物の製造方法。出願人は、先に、かかるジアミン化合物として、ラビング処理時の膜表面への傷や削れが少ない機械的強度が大きく、液晶配向性が良好な液晶配向膜を得られるポリアミック酸やポリイミドの原料として、下記の式1で表わされるビスアミノフェニルアルキルウレアを国際公開WO2010/053128号として提案した。式中、R11及びR21は、相互に独立して、炭素数1~3のアルキレン基である。かかるビスアミノフェニルアルキルウレアの一部のものは、本願出願前の文献未載の新規化合物である。一方、かかるビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法としては、ニトロフェニルアルキルアミンハロゲン酸塩と、ビス4-ニトロ置換又は無置換フェニルカーボネートなどのカルボニル化合物とを反応溶媒中にて縮合反応させてニトロ化合物を製造し、該ニトロ化合物を反応溶媒中で還元して目的物を製造することが考えられる。しかし、この場合、テトラヒドロフラン、ケトン、アルコールなどの通常使用される溶媒中にてビスアミノフェニルアルキルウレアを製造しようとする場合、反応速度が小さく、容積効率が低いため大きな装置が必要とされ、また、ある場合には、溶媒との反応による副生物が生じたり、生成物が着色するなど高純度のものが得られない。本発明は、上記の反応により上記ビスアミノフェニルアルキルウレアを製造する場合において、反応速度が高く、容積効率が高く、副生物が少なく、高純度で、かつ高収率にて目的物が得られる方法を提供することを目的とする。また、本発明は、ビスアミノフェニルアルキルウレアのうちでもこれまで知られていない新規物質を、高純度で、かつ高収率で得る製造方法を提供することを目的とする。本発明者は、上記の目的を達成するべく鋭意研究を進めたところ、出発原料である、ニトロフェニルアルキルアミンハロゲン酸塩と、特定のカルボニル化合物とを縮合反応させてニトロ化合物を製造する場合の反応溶媒、及び得られたニトロ化合物を還元して目的とするビスアミノフェニルウレアを製造する場合の反応溶媒として、それぞれ、特定の有機溶媒を使用し、また、上記のニトロ化合物を晶析して反応を進める場合には、晶析に使用する溶媒として、特定の溶媒を使用することにより、上記の目的を達成し得ることを見出した。本発明は以下の要旨を有する。1下式1で表わされるニトロフェニルアルキルアミンハロゲン酸塩と、下式2で表わされるカルボニル化合物と、をアミド系溶媒中にて塩基の存在下に縮合反応せしめて下式3で表わされるニトロ化合物を製造し、次いで、得られる前記ニトロ化合物を低級アルコール溶媒中にて還元反応せしめることを特徴とする、下式4で表わされるビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法。式中、Rは炭素数1~3のアルキレン基であり、Yは、任意の炭素原子上にニトロ基が置換されていてもよいフェノキシ基又は1-イミダゾリル基である。2前記縮合反応せしめて得られるニトロ化合物を含む反応混合物に対し低級アルコールを添加して晶析せしめて該ニトロ化合物を単離する上記1記載のビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法。3前記縮合反応せしめて得られるニトロ化合物を含む反応混合物に対し低級アルコールを添加して該ニトロ化合物を単離せしめることなく、還元反応せしめる上記1記載のビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法。4前記還元反応せしめて得られるビスアミノフェニルアルキルウレアをヒドラジン処理する上記1~3のいずれかに記載のビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法。5前記ニトロフェニルアルキルアミンハロゲン酸塩が、2-4-ニトロフェニルエチルアミン塩酸塩若しくは4-ニトロフェニルメチルアミン塩酸塩である上記1~4のいずれかに記載のビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法。6前記カルボニル化合物が、ビス4-ニトロ置換又は無置換フェニルカーボネート、又はカルボニルジイミダゾールである上記1~5のいずれかに記載のビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法。7前記ビスアミノフェニルアルキルウレアが、ビス4-アミノフェニルメチルウレアである上記1~6のいずれかに記載のビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法。8前記ビスアミノフェニルアルキルウレアが、ビス4-アミノフェニルエチルウレアである上記1~6のいずれかに記載のビスアミノフェニルアルキルウレアの製造方法。9前記式1で表わされるニトロフェニルアルキルアミンハロゲン酸塩と、前記式2で表わされるカルボニル化合物と、をアミド系溶媒中にて塩基の存在下に縮合反応せしめ、得られる前記式3で表わされるニトロ化合物を含む反応混合物に対して低級アルコールを添加して晶析することを特徴とする前記式3で表わされるニトロ化合物の製造方法。本発明によれば、後記する比較例と対比して示される実施例から明らかにされるように、反応速度が高く、容積効率が高く、副生物が少なく、高純度で、高収率にて目的物であるビスアミノフェニルアルキルウレアが製造される。本発明の製造方法によれば、ビスアミノフェニルアルキルウレアのうちでも、新規化合物であるビス4-アミノフェニルエチルウレアが高純度で、高収率で得られる。A:ニトロフェニルアルキルアミンハロゲン酸塩と、カルボニル化合物とを縮合反応させてニトロ化合物を製造する工程かかる工程は、下記の反応式によって表わされる。出発物質であるニトロフェニルアルキルアミンアミンハロゲン酸塩は、上記の式1で表わされる化合物である。式1中、Rは、炭素数1~3のアルキレン基であり、好ましくはメチレン基又はエチレン基である。Xは、ハロゲン原子であり、好ましくは、塩素原子又は臭素原子である。ニトロフェニルアルキルアミンハロゲン酸塩の好ましい具体例としては、2-4-ニトロフェニルエチルアミン4-ニトロフェネチルアミンともいう。の塩酸塩若しくは臭素酸塩、4-ニトロフェニルメチルアミンの塩酸塩の塩酸塩若しくは臭素酸塩が挙げられる。上記式2で表わされるカルボニル化合物としては、ビス4-ニトロ置換又は無置換フェニルカーボネート炭酸ビス4-ニトロ置換又は無置換フェニルともいう、カルボニルジイミダゾールなどが挙げられる。ビス4-ニトロ置換又は無置換フェニルカーボネートとしては、好ましくはビス4-ニトロフェニルカーボネート、又はビス4-フェニルカーボネートが挙げられる。上記の縮合反応は、有機溶媒中で行われるが、本発明者の知見によると、かかる反応溶媒は、縮合反応の速度に大きく影響し、その結果、反応の容積効率に大きく影響することが見出された。すなわち、反応溶媒として、アミド系溶媒を使用した場合には、テトラヒドロフラン、ケトン、アルコールなどの溶媒に比べて、縮合反応速度が大きく、従って、容積効率が極めて大きいことが判明した。この結果、例えば、反応溶媒としてテトラヒドロフランを使用する比較例1の容積効率と比べて、実施例1の容積効率は3.5~4倍にも達する。本発明において、上記アミド系溶媒としては、ジメチルホルムアミドDMF、NN-ジメチルアセトアミド、N-メチルピロリドン、N-エチルピロリドン、へキサメチルリン酸トリアミドなどが挙げられるが、特にジメチルホルムアミドが好ましい。ニトロフェニルアルキルアミンハロゲン酸塩とカルボニル化合物とは、前者の1モルに対して、後者は、好ましくは0.4~0.6モル、特に好ましくは0.45~0.5モルが使用される。上記アミド系溶媒は、ニトロフェニルアルキルアミンハロゲン酸塩に対して、好ましくは0.5~10質量倍、より好ましくは5.5~6.5質量倍使用される。上記縮合反応においては、好ましくは触媒として、各種の塩基が使用される。かかる塩基の好ましい例としてしては、トリエチルアミン、トリメチルアミン、トリプロピルアミンなどのトリアルキルアミン;4-NN-ジメチルアミノピリジンなどが使用される。これらの塩基は、ニトロフェニルアルキルアミンハロゲン酸塩の1モルに対して、後者は、好ましくは1.5~6モル、特に好ましくは1.8~2.2モルが使用される。上記の縮合反応における反応温度は、好ましくは30~100°Cの範囲、より好ましくは55~65°Cである。具体的な縮合反応は、好ましくは下記のようにして実施される。すなわち、窒素などの不活性雰囲気中にて、ニトロフェニルアルキルアミンハロゲン酸塩、及び上記カルボニル化合物を反応溶媒であるジメチルホルムアミド中に溶解して溶液とし、該溶液に対して、好ましくは30~100°C、特に好ましくは55~65°Cにて、触媒であるトリエチルアミンが好ましくは撹拌しながら好ましくは5分~10時間かけて徐々に添加される。必要に応じて、さらに上記の温度を維持しながら撹拌を続ける。かくして、縮合反応は進行し、上記式3で表わされる目的物であるニトロ化合物が製造される。得られたニトロ化合物を含む反応混合物に対して、該ニトロ化合物に対する貧溶媒である低級アルコールが添加される。低級アルコールとしては、炭素数が好ましくは1~3のアルコール、より好ましくはメタノール、エタノールが使用される。低級アルコールは、好ましくは30~100°C、特に好ましくは55~65°Cにて、好ましくは5分~10時間かけて徐々に添加される。次いで、得られるニトロ化合物の低級アルコール溶液は、好ましくは0~10°Cに冷却することにより晶析される。晶析により得られたニトロ化合物は、必要に応じて、好ましくは低級アルコールにより洗浄し、乾燥せしめられる。なお、得られたニトロ化合物からビスアミノアルキルフェニルウレアを製造する場合は、本発明では、反応溶媒として、低級アルコールが使用されるので、上記で得られたニトロ化合物の低級アルコール溶液から、ニトロ化合物を晶析して単離することなく、そのまま、次工程において使用することが可能である。B:ニトロ化合物を還元してビスアミノフェニルウレアを製造する工程かかる工程は、下記の反応式によって表わされる。上記のように、式3で表わされるニトロ化合物は、還元されて目的物である式4で表わされるビスアミノアルキルフェニルウレアが製造される。かかる還元反応も、溶媒中で行われるが、その場合の反応溶媒も、還元反応の速度に大きく影響し、反応の容積効率に大きく影響する。同時に、使用する溶媒によっては溶媒との反応副生物が生じる場合がある。本発明では、反応溶媒として、低級アルコールが使用され、その結果、大きい容積効率が得られるとともに、溶媒との反応副生物が生じることはない。例えば、反応溶媒として一般的な有機溶媒である、テトラヒドロフランなどを使用した場合には、容積効率が小さいとともに、付加物である副生物が生じてしまう。上記の還元反応では好ましくは触媒が使用される。かかる触媒としては、一般に接触還元に用いられている金属触媒、例えばニッケル、パラジウム、白金、ロジウム、ルテニウム、コバルト、銅などを使用することができる。工業的にはパラジウム触媒を使用するのが好ましい。これらの触媒は、金属の状態でも使用することができるが、通常は、カーボン、硫酸バリウム、シリカゲル、アルミナ、セライトなどの担体表面に担持させて用いたり、また、ニッケル、コバルト、銅などはラネー触媒としても用いられる。触媒の使用量は特に制限はないが、式3で表されるニトロ化合物に対して好ましくは0.01~10質量であり、通常、金属の状態で使用する場合は好ましくは2~8質量であり、担体に担持させた場合では好ましくは0.1~5質量である。還元剤としては、特に水素が好ましい。還元剤は、式3で表されるニトロ化合物の1モルに対して好ましくは1~15モル、より好ましくは2~10モル使用される。反応溶媒の使用量は、ニトロ化合物に対して好ましくは4~30質量倍、好ましくは7.5~8.5質量倍である。反応温度は、好ましくは40~60°C、特に45~55°Cが好ましい。また反応圧力は、好ましくは0~1MPa‐Gゲージ圧、より好ましくは0.1~0.4MPa‐Gである。具体的な還元反応は、好ましくは下記のようにして実施される。すなわち、オートクレーブなどの反応器中に、出発原料であるニトロ化合物、還元触媒、及び反応溶媒である低級アルコールを仕込み、好ましくは40~60°Cにて、撹拌下に、還元剤である水素が導入され、好ましくは1~20時間、撹拌される。反応の終点は水素吸収量によっても、あるいは薄層クロマトグラフィーや高速液体クロマトグラフィーなどによっても決定できる。かくして式3で表されるニトロ化合物は還元され、ビスアミノフェニルアルキルウレアが製造される。生成したビスアミノフェニルアルキルウレアはそのまま回収してもよいが、より純度を高めるために、好ましくは、ヒドラジンで処理することができる。ヒドラジンは、ビスアミノフェニルアルキルウレアを含む低級アルコール溶液を好ましくは4.5~5.5°Cに保持し、ビスアミノフェニルアルキルウレアの1モルに対して好ましくは0~0.3モル、より好ましくは、0.15~0.25モル添加し、好ましくは1分~1時間撹拌することにより行われる。このようにして得られた式4で表わされるビスアミノフェニルアルキルウレアを含む低級アルコール溶液から、目的であるビスアミノフェニルアルキルウレアが回収されるが、この回収は、既存の方法にておこなうことができる。すなわち、ビスアミノフェニルアルキルウレアを含む低級アルコール溶液を濾過し洗浄し、使用した触媒などを除去する。濾液から目的物を晶析するために貧溶媒を添加し、晶析によりビスアミノフェニルアルキルウレアが回収される。この場合の貧溶媒としては、イソプロパノール、ブタノールなどが使用される。本発明によれば上記のようにして種々のビスアミノフェニルアルキルウレアが製造されるが、その例としては下記の式1-4~式1-10で表わされるものが挙げられる。かかるビスアミノフェニルアルキルウレアのうち、式1-6、式1-7及び式1-8で表わされるものは、新規な化合物であり、本発明により初めて提供されるものである。以下に実施例を挙げ、本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれらに限定して解釈されるものではない。DMF:ジメチルホルムアミドDMAP:4-N,N-ジメチルアミノピリジンTHF:テトラヒドロフランBNPU:1,3-ビス4-ニトロフェニルエチルウレアBAPU:1,3-ビス4-アミノフェニルエチルウレア実施例1:BNPUの合成500mLの四つ口フラスコに、4ニトロフェネチルアミン塩酸塩13.98g69.0mmol、ビスニトロフェニルカーボネート10.00g32.9mmol及びDMF60gを仕込み、羽根攪拌下に、60°Cに昇温し、トリエチルアミン13.34g131.5mmolを59~63°Cで3~5分かけて適下し、58~62°Cで2時間撹拌した。反応収率は94であった。次いで、メタノール100gを10~15分かけて滴下し、反応液を全溶させた。続いて、5°Cまで冷却し、析出した結晶をろ過後、メタノール80gで洗浄し、減圧乾燥すると白色結晶10.01g収率86.0が得られた。この結晶は、1HNMR分析結果より、BNPUであることを確認した。1HNMR8275593328上記実施例1における反応は、以下のとおりである。比較例12000mLのジャケット付セパラブルフラスコに、4ニトロフェネチルアミン塩酸塩31.50g155.4mmol、DMAP1.81g14.8mmol、トリエチルアミン89.88g及びTHF338gを仕込み、羽根攪拌下に、60°Cに昇温し、ビスニトロフェニルカーボネート22.51g74.02mmolをTHF225gに溶解した溶液を、57~63°Cで42分かけて滴下した。続いて、58~62°Cで4時間攪拌した。次いで、メチルイソブチルケトン113g、水酸化ナトリウム47.37g1184mmolを溶解した純水450gを添加し、60°Cにて攪拌後、水層を除去した。続いて、有機層を純水450gを用いて洗浄し水層を除去する工程を、2回繰り返した。続いて、ヘプタン225gを10~15分かけて滴下した。20°Cまで冷却し、析出した結晶をろ過後、メタノール113gで洗浄し、減圧乾燥するとBNPUの淡黄色結晶22.70gが得られた。参考例4-ニトロフェネチルアミン塩酸塩60g396mmol及びODBオルトジクロロベンゼン720gを仕込み、120°Cでホスゲンガス1.5~2.2molを5~6時間吹き込んだ。また、4-ニトロフェネチルアミン塩酸塩30g148mmolを水に溶解し、48水酸化ナトリウム溶液を添加することによりフリー化し、ODB300mLで抽出したものを、先の溶液に添加した。析出した結晶を濾化後、固体をジメチルホルムアミド800mlで再溶解し、水500gを添加した。再度析出した結晶を濾化後、減圧乾燥するとBNPUのクリム色結晶48.7gが得られた。実施例2:120mLのオートクレーブに、BNPU6.01g16.8mmol、10PdC0.076g、活性炭0.60g及びメタノール48gを仕込み、マグネチックスターラー攪拌下に、50°Cに昇温し、0.3MPa-Gの水素ガス雰囲気下、50~55°Cで11時間攪拌した。次いで、反応液にヒドラジン一水和物0.17gを加え、50°Cでろ過後、メタノール12gで洗浄し、触媒と活性炭を除去した。反応液の34を、100mL四つ口フラスコに移し、強酸性H型イオン交換樹脂1.4gを添加し、50°Cで1時間攪拌し、ろ過後、メタノール9gで洗浄した。この反応液の23を、イソプロパノール12gを添加した後に、120~150Torr40°Cで15gまで濃縮し、イソプロパノール15gを滴下した。続いて、5°Cまで冷却し、析出した結晶をろ過後、イソプロパノール6gで洗浄し、減圧乾燥するとBAPUの白色結晶2.18gが得られた。なお、上記活性炭は、生成物の着色を防ぐため、また、イオン交換樹脂は、含有金属を除去するために使用した。この結晶は、1HNMR分析結果より、BAPUであることを確認した。1HNMR6865583825尚、結晶の金属分析では、Na、K、Al、Ca、Cr、Cu、Mg、Mn、Ni、Fe、Pd、Znはいずれも1ppm未満であることを確認した。上記実施例における反応は、以下のとおりである。比較例22000mLのオートクレーブに、BNPU18.06g50.3mmol、5Pdc50wet0.90g、活性炭1.80g及びTHF540gを仕込み、羽根攪拌下に、40°Cに昇温し、0.3MPa-Gの水素ガス雰囲気下、40~46°Cで2時間攪拌した。次いで、反応液を40°Cでろ過後、THF54gで洗浄し、触媒と活性炭を除去した。反応液を、1000mLの四つ口フラスコに移し、羽根攪拌下に、ヘプタン180gを10~15分かけて滴下した。続いて、5°Cまで冷却し、析出した結晶をろ過後、THF25.2gとヘプタン10.8gの混合溶媒で洗浄し、減圧乾燥するとBAPUの白色結晶19.38gが得られた。なお、結晶の金属分析では、NaKAlCaCrCuMgMnNiFePdZnいずれも1ppm未満であることを確認した。実施例3500mLの四つ口フラスコに、4ニトロフェネチルアミン塩酸塩2107g104mmol、カルボニルジイミダゾール802g493mmol及びDMF90gを仕込み、羽根攪拌下に、60°Cに昇温し、トリエチルアミン1997gを57~63°Cで3~5分かけて滴下した。続いて、DMAP121g66mmolを添加し、58~62°Cで5時間攪拌した。次いで、メタノール150gを10~15分かけて滴下し、反応液を全溶させた。続いて、5°Cまで冷却し、析出した結晶をろ過後、メタノール120gで洗浄し、減圧乾燥するとBNPU白色結晶148gが得られた。実施例4500mLの四つ口フラスコに、4ニトロフェネチルアミン塩酸塩1408g695mmol、ジフェニルカーボネート707g330mmol及びDMF60gを仕込み、羽根攪拌下に、60°Cに昇温し、トリエチルアミン4003gを59~68°Cで3~5分かけて滴下した。続いて、DMAP080g66mmolを添加し、58~62°Cで5時間攪拌した。次いで、メタノール100gを10~15分かけて滴下し、反応液を全溶させた。続いて、5°Cまで冷却し、析出した結晶をろ過後、メタノール80gで洗浄し、減圧乾燥するとBNPUの極薄い淡黄色結晶980gが得られた。"