"Aアルギン酸プロピレングリコールエステルとBイソプロピルメチルフェノールとからなる口腔バイオフィルム形成抑制剤。A成分とB成分との配合比率が、A/Bの質量比として0.4~20である請求項1記載の口腔バイオフィルム形成抑制剤。Aアルギン酸プロピレングリコールエステルとBイソプロピルメチルフェノールとを含有してなることを特徴とする口腔用組成物。A成分とB成分との配合比率が、A/Bの質量比として0.4~20である請求項3記載の口腔用組成物。A成分を0.02~1質量、B成分を0.005~0.1質量含有する請求項3又は4記載の口腔用組成物。更に、Cアルキル硫酸塩、アシルサルコシン酸塩から選ばれる少なくとも1種のアニオン性界面活性剤を含有する請求項3、4又は5記載の口腔用組成物。Aアルギン酸プロピレングリコールエステルからなる歯周病原因菌の歯面付着抑制剤。口腔バイオフィルム形成抑制剤を製造するためのAアルギン酸プロピレングリコールエステルとBイソプロピルメチルフェノールの使用。本発明は上記事情に鑑みなされたもので、歯周病原因菌の歯面付着抑制効果に優れた歯周病原因菌の歯面付着抑制剤、及び歯周病原因菌の歯面付着抑制効果に優れ、かつ高いバイオフィルム殺菌効果を発揮する口腔バイオフィルム形成抑制剤及び口腔用組成物を提供することを目的とする。本発明者らは、上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、アルギン酸プロピレングリコールエステルが、歯周病原因菌の歯面付着抑制剤として有効であることを知見した。また本発明者らは、アルギン酸プロピレングリコールエステルとイソプロピルメチルフェノールとを併用すること、また、これら両成分を口腔用組成物に配合することにより、歯周病原因菌の歯面付着抑制効果に優れ、かつ口腔バイオフィルムに対する高い殺菌効果が発揮され、口腔バイオフィルムの形成抑制効果に優れる製剤が得られることを知見した。更に、上記併用系に、アルキル硫酸塩及びアシルサルコシン酸塩から選ばれる少なくとも1種のアニオン性界面活性剤を配合することで、上記口腔バイオフィルムに対する殺菌効果をより増強できることを知見した。イソプロピルメチルフェノール等の難水溶性殺菌剤を含有する歯磨剤組成物は、口腔内バイオフィルムに対する殺菌効果を有しているものの、その効果は未だ十分なレベルとは言い難く改善の余地があり、また、歯磨き後にも口腔内には細菌が残存しており、この細菌が再び口腔内に付着、増殖することで歯周組織に悪影響を及ぼすことがあった。これに対して、本発明者らは、非殺菌的なプラークコントロール手段を検討した中で、アルギン酸プロピレングリコールエステルに、歯周病原因菌、特にポルフィロモナスジンジバリスPorphyromonasgingivalisの歯面への付着を抑制する従来知られていない効果があり、プラークコントロールに有用であることを見出した。更に、このアルギン酸プロピレングリコールエステルを、難水溶性殺菌剤のイソプロピルメチルフェノールと組み合わせて配合した場合、これら両成分が相乗的に作用し、口腔内細菌の歯面付着抑制効果に優れると共に歯周病原性バイオフィルムへの高い殺菌効果が発揮され、よって、歯周病原性バイオフィルムの形成を抑制する高い効果を奏することを見出した。本発明では、その作用機序は明確ではないが、両成分が相乗的に作用し、歯周病原性バイオフィルムの形成初期段階となる歯周病原性細菌の歯面初期付着を抑制できる上、歯面上に製剤がコートしてイソプロピルメチルフェノールが十分に滞留し、更にイソプロピルメチルフェノールのバイオフィルム浸透性が向上し、これにより清掃が行き届かない歯間部や歯肉辺縁部に残存する対薬剤バリアー性能の高い歯周病原性バイオフィルムに対しても優れた殺菌効果を発揮すると推測される。なお、従来の技術から、アルギン酸プロピレングリコールエステルに歯周病原因菌の歯面付着抑制効果がありバイオフィルム殺菌効果の亢進作用を奏することは予測できない。従って、本発明は、下記の製剤及び口腔用組成物を提供する。1Aアルギン酸プロピレングリコールエステルとBイソプロピルメチルフェノールとからなる口腔バイオフィルム形成抑制剤。2A成分とB成分との配合比率が、A/Bの質量比として0.4~20である1記載の口腔バイオフィルム形成抑制剤。3Aアルギン酸プロピレングリコールエステルとBイソプロピルメチルフェノールとを含有してなることを特徴とする口腔用組成物。4A成分とB成分との配合比率が、A/Bの質量比として0.4~20である3記載の口腔用組成物。5A成分を0.02~1質量、B成分を0.005~0.1質量含有する3又は4記載の口腔用組成物。6更に、Cアルキル硫酸塩、アシルサルコシン酸塩から選ばれる少なくとも1種のアニオン性界面活性剤を含有する3、4又は5記載の口腔用組成物。7Aアルギン酸プロピレングリコールエステルからなる歯周病原因菌の歯面付着抑制剤。8口腔バイオフィルム形成抑制剤を製造するためのAアルギン酸プロピレングリコールエステルとBイソプロピルメチルフェノールの使用。本発明によれば、歯周病原因菌の歯面への付着を効果的に抑制する歯周病原因菌の歯面付着抑制剤を提供できる。また、本発明によれば、歯周病原因菌の口腔内への付着抑制効果及びバイオフィルム殺菌効果に優れ、バイオフィルムの形成を抑制し得る口腔バイオフィルム形成抑制剤及び口腔用組成物を提供できる。これら製剤は、歯周病の予防や改善に有効である。以下、本発明につき更に詳細に説明する。本発明は、Aアルギン酸プロピレングリコールエステルを有効成分とする歯周病原因菌の歯面付着抑制剤、Aアルギン酸プロピレングリコールエステルとBイソプロピルメチルフェノールとを有効成分とする口腔バイオフィルム形成抑制剤、及びこれを含有する口腔用組成物である。A成分のアルギン酸プロピレングリコールエステルは、歯周病原因菌の歯面付着抑制剤である。アルギン酸プロピレングリコールエステルは、アルギン酸の耐酸性、耐塩性を高めるためアルギン酸を構成するカルボキシル基にプロピレングリコールをエステル化したもので、株フードケミファ製のダックロイド、株キミカ製のキミロイド、昆布酸などの商品名で商品化されているもの等を使用できる。アルギン酸プロピレングリコールエステルは、アルギン酸を構成するβ-D-マンヌロン酸Mとα-L-グルロン酸Gの量的比率M/G比モル比以下、同様。、配列順序、数分子量、及び、カルボキシル基のエステル化度等が異なる分子構造をとり、更に、これら分子構造の違いにより水溶液としたときの粘度も各種値をとり得る。本発明で用いるアルギン酸プロピレングリコールエステルは、これら分子構造、及び粘度に制限されるものではないが、β-D-マンヌロン酸Mとα-L-グルロン酸Gの構成割合M/G比が1.0より大きいもの、特に1.0を超え2以下が好ましい。カルボキシル基のエステル化度は40以上、特に70~95であることが好ましい。エステル化度が高いほど効果が高いもので、エステル化度が40より小さいと、十分な歯周病原因菌の付着抑制効果及びバイオフィルム殺菌効果の亢進作用が得られない可能性がある。95を超えるものは市販品にはない。また、後述するBL型粘度計による測定法による1質量。以下、同様。水溶液の20°Cでの粘度以下、同様。が10~1,300mPas、特には10~200mPasの範囲であることが好ましい。粘度が10mPas未満のものは市販されておらず、1,300mPasを超えると歯周病原因菌の付着抑制効果及びバイオフィルム殺菌効果の亢進作用が十分に得られない可能性がある。A成分としては、例えば下記の市販品を使用できる。アルギン酸プロピレングリコールエステル商品名昆布酸503:1水溶液粘度18mPasローターNo.1、60rpm、M/G比=1.3、エステル化度=80/株キミカ製商品名キミロイドBF:1水溶液粘度20mPasローターNo.1、60rpm、M/G比=1.3、エステル化度=80/株キミカ製商品名キミロイドLLV:1水溶液粘度24mPasローターNo.1、60rpm、M/G比=1.3、エステル化度=80/株キミカ製商品名キミロイドNLS-K:1水溶液粘度55mPasローターNo.1、60rpm、M/G比=1.3、エステル化度=80/株キミカ製商品名キミロイドLV:1水溶液粘度90mPasローターNo.1、30rpm、M/G比=1.3、エステル化度=80/株キミカ製商品名キミロイドMV:1水溶液粘度148mPasローターNo.1、30rpm、M/G比=1.3、エステル化度=80/株キミカ製商品名昆布酸542:1水溶液粘度1,280mPasローターNo.3、60rpm、M/G比1.3、エステル化度=40株キミカ製商品名ダックロイドLF:1水溶液粘度21mPasローターNo.1、60rpm、M/G比=0.8、エステル化度=75/株フードケミファ製商品名ダックロイドPF:1水溶液粘度51mPasローターNo.1、60rpm、M/G比=0.8、エステル化度=75/株フードケミファ製上記粘度は、BL型粘度計により測定した値であり、具体的には下記方法による測定値である。また、アルギン酸プロピレングリコールエステルは、製品の種類に応じて1種又は2種以上併用して使用できる。粘度測定法株フードケミファ製ダックロイドアルギン酸プロピレングリコールを4g採取し600mL容量のビーカーに入れ、そこに攪拌棒で攪拌しながら精製水396gを少しずつ加える。初めに少量の水でよく溶解し、ある程度溶けたら全量の水を入れる。その後1時間膨潤させ、1時間後、高速攪拌機ホモミキサーにより12,000回転/分で1分間攪拌する。この溶液を300mLトールビーカーに入れて、20°C水槽に静置させておく。泡が上に上がり、ビーカーの溶液の色が透明になったら、上の泡を薬さじ等で取り除く。温度計をビーカーの中に入れて検液が20°Cに達したことを確認し、粘度測定を行う。粘度計:東京計器BL型粘度計ローター:No.1回転数:60rpm測定時間:1分粘度測定法株キミカ製キミロイド、昆布酸300mLトールビーカーに精製水297gをとり、スターラー又はスリーワンモーターで攪拌しながらアルギン酸プロピレングリコールエステルを3.0g加えて完全に溶解する。次に、20°C恒温水槽に1時間静置後アルギン酸プロピレングリコールエステル水溶液が20°Cに達したことを確認する、BL型粘度計東京計器社製を用いて正確に1分後の粘度を測定する。なお、下記に示す粘度範囲に応じて使用するローター、回転数を変えた。粘度が10mPasを超えて80mPas以下の場合:ローターNo.1、回転数60rpm粘度が80mPasを超えて160mPas以下の場合:ローターNo.1、回転数30rpm粘度が160mPasを超えて400mPas以下の場合:ローターNo.2、回転数60rpm粘度が400mPasを超えて800mPas以下の場合:ローターNo.2、回転数30rpm粘度が800mPasを超えて1,600mPas以下の場合:ローターNo.3、回転数60rpm本発明において、Aアルギン酸プロピレングリコールエステルに併用するB成分のイソプロピルメチルフェノールは、抗菌スペクトルの広い非イオン性殺菌剤であり、高砂香料社、小川香料社、大阪化成社、住友製薬社などより商品化されているもの等を使用できる。本発明製剤において、上記併用系のA成分/B成分の質量比は、特に制限されるものではないが、0.4~20、特に1~10とすることが好ましい。A成分/B成分の質量比が0.4より小さい、あるいは、20を超えると、歯周病原因菌の付着抑制効果及びバイオフィルム殺菌効果が十分発揮されない可能性がある。本発明の口腔用組成物は、上述のAアルギン酸プロピレングリコールエステル及びBイソプロピルメチルフェノールの併用系を有効成分として含有する。アルギン酸プロピレングリコールエステルの配合量は特に制限されないが、口腔用組成物全体の0.02~1、特に0.05~0.5が好ましい。配合量が0.02未満では、十分な歯周病原因菌の付着抑制効果及びイソプロピルメチルフェノールによるバイオフィルム殺菌の亢進効果が得られない可能性がある。1を超えると、歯周病原因菌の付着抑制効果は飽和しているため付着抑制効果の向上は望めず、また、イソプロピルメチルフェノールによるバイオフィルム殺菌の亢進効果が低下する可能性がある。イソプロピルメチルフェノールの配合量は特に制限されるものではないが、組成物全体の0.005~0.1、特に0.01~0.1とすることが好ましい。配合量が0.005未満ではバイオフィルムに対する殺菌効果が十分発揮されない可能性がある。0.1を超えるとイソプロピルメチルフェノール自体の溶解性が悪いため析出によりバイオフィルム殺菌効果が低下する可能性がある。本発明の口腔用組成物で、A成分/B成分の質量比については上記と同様である。本発明の口腔用組成物には、更に、C成分としてアルキル硫酸塩、アシルサルコシン酸塩から選ばれる少なくとも1種のアニオン性界面活性剤を含有することができる。C成分を配合することで、バイオフィルム殺菌効果をより増強することができる。C成分としては、特に制限されるものではないが、アルキル硫酸塩としては炭素数が8~18である高級アルキル硫酸エステルのアルカリ金属塩、アシルサルコシン酸塩としてはアシル基の炭素数が8~18のアシルサルコシン酸塩を用いることができ、特にラウリル硫酸ナトリウム及び/又はラウロイルサルコシンナトリウムが好適に用いられる。アニオン性界面活性剤の配合量は特に制限されるものではないが、組成物全体の0.05~3、特に0.1~2.0が好ましい。配合量が0.05未満ではバイオフィルム殺菌効果が向上しない可能性があり、3を超えても、歯周病原性バイオフィルム殺菌効果の増強効果は飽和しており、それ以上のバイオフィルム殺菌効果が得られない可能性があり、また歯周病原因菌の付着表面に影響を与え、歯周病原因菌付着抑制効果が低下する可能性がある。本発明の口腔用組成物は、液状、ペースト状、ゲル状などの形態で、練歯磨、潤製歯磨、液体歯磨等の歯磨剤、洗口剤、ゲル剤、軟膏剤、口中清涼剤、うがい用錠剤、口腔用パスタ、ガム等の各種剤型に調製でき、剤型に応じて上記成分以外の公知の成分を、本発明の効果を損ねない範囲で配合し、通常の方法で調製することができる。任意成分としては、例えば歯磨剤の場合には、各種研磨剤、湿潤剤、粘結剤、界面活性剤、甘味剤、着色剤、防腐剤、香料、pH調製剤、その他の有効成分などが配合できる。研磨剤としては、沈降性シリカ、シリカゲル、アルミノシリケート、ゼオライト、ジルコノシリケート、第2リン酸カルシウム2水和物及び無水物、ピロリン酸カルシウム、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、アルミナ、炭酸マグネシウム、第3リン酸マグネシウム、不溶性メタリン酸ナトリウム、不溶性メタリン酸カリウム、酸化チタン、ハイドロキシアパタイト、合成樹脂系研磨剤等が挙げられる配合量;通常、5~50。湿潤剤としては、グリセリン、ソルビトール、プロピレングリコール、ポリエチレングリコール、1,3-ブチレングリコール、エリスリトール、キシリット、マルチット、ラクチット、トレハロース、トルナーレ等が挙げられる配合量;通常、0~50、特に5~45。粘結剤としては、カラギーナン、カルボキシメチルセルロースナトリウム、アルギン酸ナトリウム、ポリアクリル酸、ポリアクリル酸ナトリウム、カルボキシビニルポリマー、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、キサンタンガム、タラガム、グアガム、ローカストビーンガム、ジェランガム、ゼラチン、カードラン、アラビアガム、寒天、ペクチン、プルラン等が挙げられる配合量;通常、0.1~5。界面活性剤としては、C成分以外のアニオン性界面活性剤、非イオン性界面活性剤、カチオン性界面活性剤、両性界面活性剤が挙げられ、これらの1種又は2種以上を用いてもよい。アニオン性界面活性剤としては、ラウロイルメチルタウリン、アシルアミノ酸塩、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム、α-スルホ脂肪酸アルキルエステルナトリウム、アルキルリン酸エステル塩等が挙げられる。非イオン性界面活性剤としては、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンブロックコポリマー型活性剤、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、脂肪酸モノグリセライドなどが挙げられる。両性界面活性剤としては、アルキルジメチルアミノ酢酸ベタイン、脂肪酸アミドプロピルジメチルアミノ酢酸ベタインなどの酢酸ベタイン型両性界面活性剤、N-脂肪酸アシル-N-カルボキシメチル-N-ヒドロキシエチルエチレンジアミン塩などのイミダゾリン型両性界面活性剤、N-脂肪酸アシル-L-アルギネート塩等のアミノ酸型界面活性剤が挙げられる。カチオン性界面活性剤としては、アルキルアンモニウム、アルキルベンジルアンモニウム塩等が挙げられる配合量;通常、0.1~5。甘味剤としては、サッカリン、サッカリンナトリウム、ステビオサイド、ステビアエキス、パラメトキシシンナミックアルデヒド、ネオヘスペリジルヒドロカルコン、ペリラルチン、キシリトール、マルチトール、スクラロース、還元パラチノース、エリスリトール、アスパルテーム等が挙げられる。着色剤としては、青色1号、黄色4号、二酸化チタン等が挙げられる。防腐剤としては、安息香酸ナトリウム、パラオキシ安息香酸エステル、塩酸アルキルジアミノエチルグリシン、ソルビン酸カリウム等が挙げられる。香料としては、ペパーミント油、スペアミント油、ユーカリ油、ウィンターグリーン油、クローブ油、タイム油、セージ油、カルダモン油、ローズマリー油、マジョラム油、レモン油、ナツメグ油、ラベンダー油、パラクレス油等の天然精油、及びl-メントール、l-カルボン、シンナミックアルデヒド、オレンジオイル、アネトール、1,8-シネオール、メチルサリシレート、オイゲノール、チモール、リナロール、リモネン、メントン、メンチルアセテート、シトラール、カンファー、ボルネオール、ピネン、スピラントール等の上記天然精油中に含まれる香料成分、また、エチルアセテート、エチルブチレート、イソアミルアセテート、ヘキサナール、ヘキセナール、メチルアンスラニレート、エチルメチルフェニルグリシデート、ベンツアルデヒド、バニリン、エチルバニリン、フラネオール、マルトール、エチルマルトール、ガンマ/デルタデカラクトン、ガンマ/デルタウンデカラクトン、N-エチル-p-メンタン-3-カルボキサミド、メンチルラクテート、エチレングリコール-l-メンチルカーボネート等の香料成分、更には、いくつかの香料成分や天然精油を組み合わせてなる、アップル、バナナ、ストロベリー、ブルーベリー、メロン、ピーチ、パイナップル、グレープ、マスカット、ワイン、チェリー、スカッシュ、コーヒー、ブランデー、ヨーグルト等の調合フレーバーの1種又は2種以上が挙げられる配合量;通常、0.00001~3。pH調製剤としては、フタル酸、リン酸、クエン酸、コハク酸、酢酸、フマル酸、リンゴ酸、炭酸やそれらのカリウム塩、ナトリウム塩又はアンモニウム塩、リボ核酸やその塩類、水酸化ナトリウムなどの1種又は2種以上を用いることができる。その他有効成分としては、塩化セチルピリジニウム、塩化ベンゼトニウム、塩化ベンザルコニウム、塩酸クロルヘキシジン、塩酸アルキルジアミノエチルグリシン、ヒノキチオール等の殺菌剤、トラネキサム酸、イプシロン-アミノカプロン酸、アズレン、アラントイン、アラントインクロルヒドロキシアルミニウム、アラントインジヒドロキシアルミニウム、グリチルレチン塩類、グリチルレチン酸類、ジヒドロコレステロール、ヒドロコレステロールなどの抗炎症剤、デキストラナーゼ、塩化リゾチーム、アミラーゼ、プロテアーゼ、ムタナーゼ、溶菌酵素、リテックエンザイム等の酵素、フッ化ナトリウム、モノフルオロリン酸ナトリウム、フッ化第一錫等のフッ化物、アスコルビン酸塩、酢酸トコフェロール等のビタミン類、タイム、オウゴン、チョウジ、ハマメリス等の植物抽出物、クロロフィル、銅クロロフィリンナトリウム、グルコン酸銅、カロペプタイド、ポリリン酸ナトリウム、水溶性無機リン酸化合物、ポリエチレングリコール、ポリビニルピロリドン、硝酸カリウム、乳酸アルミニウム等を添加することができる。以下、実験例、実施例及び比較例を示し、本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例により制限されるものではない。なお、以下の例において配合量はいずれも質量である。また、各例での使用原料の詳細を下記に示す。アルギン酸プロピレングリコールエステル-1株キミカ製、商品名:キミロイドBF粘度20mPasローターNo.1、60rpmM/G比1.3、エステル化度80アルギン酸プロピレングリコールエステル-2株キミカ製、商品名:キミロイドNLS-K粘度55mPasローターNo.1、60rpmM/G比1.3、エステル化度80アルギン酸プロピレングリコールエステル-3株キミカ製、商品名:キミロイドMV粘度148mPasローターNo.1、30rpmM/G比1.3、エステル化度80アルギン酸プロピレングリコールエステル-4株キミカ製、商品名:昆布酸501粘度181mPasローターNo.2、60rpmM/G比1.3、エステル化度80アルギン酸プロピレングリコールエステル-5株キミカ製、商品名:昆布酸542粘度1,280mPasローターNo.3、60rpmM/G比1.3、エステル化度40アルギン酸ナトリウム:フードケミファ社製イソプロピルメチルフェノール:大阪化成社製ラウリル硫酸ナトリウム:東邦化学工業社製ラウロイルサルコシンナトリウム:川研ファインケミカル社製なお、アルギン酸プロピレングリコールエステルの粘度は、上述の製造メーカ毎に指定された方法で測定した値を示したBL型粘度計、20°C、1水溶液、測定時間1分、ローター及び回転数は個別に記載。[実験例1]歯周病原因菌の付着抑制効果表1に示す組成の試験組成物について、下記方法で歯周病原因菌の付着抑制効果を評価した。結果を表1に示す。歯周病原因菌は、アメリカンタイプカルチャーコレクションATCCより購入したポルフィロモナスジンジバリスPorphyromonasgingivalisATCC33277株を用い、ヘミン及びメナジオンを含むトッドへーウィットブロース培養液THBHM1により37°Cで嫌気的条件下80vol窒素、10vol二酸化炭素、10vol水素で定常状態まで培養し、550nmにおける吸光度が1.0になるようPBS和光純薬工業社製に懸濁した液を試験に供した。付着担体は、直径7mm×厚さ3.5mmのハイドロキシアパタイトHA板旭光学社製を用い、0.45μmのフィルターでろ過したヒト無刺激唾液に1時間37°C浸漬し、HA表面を唾液成分でコートし試験に供した。唾液コートしたHA板をPBS和光純薬工業社製で1回洗浄した後、表1~3に示す組成の試験組成物2mLに5分間浸漬した。処置後、PBSで1回洗浄後、HA板を前述したポルフィロモナスジンジバリス菌液に30分間37°C浸漬した。その後、HA板はPBS1mLで3回洗浄した後、PBS4mL中で超音波処理200μA、10秒間により付着した細菌を分散し、PBSを用いて10倍段階希釈を施した。このものを10綿羊脱繊血含有血液寒天平板2に50μL塗沫し、嫌気性条件下で約2週間培養した。生育したコロニー数よりHA板に付着したポルフィロモナスジンジバリスの菌数を求め、付着菌数をcfucolonyformingunit/HA板として算出した。コントロールの付着菌数に対する試験組成物の付着抑制率を下記式により求め、下記基準に則り、歯周病原因菌付着抑制効果を判定した。付着抑制率=コントロールの付着菌数-試験組成物の付着菌数/コントロールの付着菌数×100歯周病原因菌の付着抑制効果の判定基準◎:付着抑制率が80以上100以下○:付着抑制率が60以上80未満△:付着抑制率が40以上60未満×:付着抑制率が0以上40未満1THBHMの組成:1リットル中の質量で表す。トッドへーウィットブロースBectonandDickinson社製:30g/Lヘミンシグマアルドリッチ社製:5mg/Lメナジオン和光純薬工業社製:1mg/L蒸留水:残全量が1Lになるようにメスアップし、121°Cで20分間オートクレーブした。2血液寒天平板培地の組成:1リットル中の質量で表す。トッドへーウィットブロースBectonandDickinson社製:30g/L寒天BectonandDickinson社製:15g/Lヘミンシグマアルドリッチ社製:5mg/LビタミンK和光純薬工業社製:1mg/L蒸留水:残全量が1Lになるようにメスアップし、121°Cで20分間オートクレーブした。綿羊脱繊血日本バイオテスト研究所製100mL表1の結果から、アルギン酸プロピレングリコールエステルが優れた歯周病原因菌付着抑制効果を発揮することがわかった。[実験例2]バイオフィルムの殺菌効果試験表2、3に示す組成の試験組成物について、上記方法で歯周病原因菌の付着抑制効果を評価し、また、下記方法でモデルバイオフィルムに対する浸透殺菌効果を評価した。結果を表2,3に示す。1モデルバイオフィルムの作製方法直径7mm×厚さ3.5mmのハイドロキシアパタイトHA板旭光学社製を0.45μmのフィルターでろ過したヒト無刺激唾液で4時間処理したものをモデルバイオフィルム作製の担体に用い、培養液には、ベイサルメディウムムチン培養液BMM3を用いた。モデルバイオフィルムを作製するために使用した菌株は、AmericanTypeCultureCollectionより購入したアクチノマイセスヴィスコサスActinomycesviscosusATCC43146、ベイヨネラパルビュラVeillonellaparvulaATCC17745、フゾバクテリウムヌクレアタムFusobacteriumnucleatumATCC10953、ポルフィロモナスジンジバリスPorphyromonasgingivalisATCC33277を用いた。これら4菌株は予めBMM3,000mLを入れたRotatingDiskRector培養槽にそれぞれ1×107cfu/mLcfu:colonyformingunitsになるように接種し、唾液処理したHA担体と共に37°C、嫌気的条件下5vol炭酸ガス、95vol窒素で24時間培養した。その後、同条件でBMM培地を置換率5vol/時間の割合で連続的に供給し10日間培養を行い、HA表面に4菌種混合のモデルバイオフィルムを形成させた。2モデルバイオフィルムに対する殺菌効果形成させたモデルバイオフィルムは24穴マルチプレート住友ベークライト社製に移し、表2、3に示した試験組成物2mLを加え3分間浸漬し、PBS和光純薬工業社製1mLで6回洗浄した後、同バッファー4mLを添加した試験管直径13mm×100mm内で超音波処理200μA、10秒間により分散した。この分散液をPBSで10倍段階希釈を施し、硫酸カナマイシン含有血液寒天平板4に50μL塗沫し、嫌気的条件下で培養した。生育したコロニー数を計測し、モデルバイオフィルムあたりの歯周病細菌ポルフィロモナスジンジバリスの生菌数cfu/Biofilmを求めた。試験組成物のバイオフィルム殺菌効果は、下式によりコントロールに対する歯周病細菌の殺菌率を求め、この殺菌率から、下記基準に則りバイオフィルム殺菌効果を判定した。歯周病細菌の殺菌率=コントロールの歯周病細菌数cfu/Biofilm/試験製剤の歯周病細菌数cfu/Biofilmバイオフィルム殺菌効果の判定基準☆:歯周病細菌の殺菌率が1,000以上◎:歯周病細菌の殺菌率が100以上1,000未満○:歯周病細菌の殺菌率が10以上100未満△:歯周病細菌の殺菌率が1以上10未満×:歯周病細菌の殺菌率が1未満3BMMの組成:1リットル中の質量で表す。プロテオースペプトンBectonandDickinson社製:4g/LトリプトンBectonandDickinson社製:2g/LイーストエキスBectonandDickinson社製:2g/LムチンSigma社製:5g/LヘミンSigma社製:2.5mg/LビタミンK和光純薬工業社製:0.5mg/LKCl和光純薬工業社製:1g/Lシステイン和光純薬工業社製:0.2g/L蒸留水:残全量が1Lになるようにメスアップし、121°Cで20分間オートクレーブした。4硫酸カナマイシン含有血液寒天平板の組成:1リットル中の質量で表す。トリプチケースソイ寒天培地BectonandDickinson社製:40g/LヘミンSigma社製:5mg/LビタミンK和光純薬工業社製:1mg/L硫酸カナマイシン明治製菓社製:200mg/L蒸留水:残全量が1Lになるようにメスアップし、121°Cで20分間オートクレーブした。綿羊脱繊血日本バイオテスト研究所製100mL表2,3の結果より、アルギン酸プロピレングリコールエステルが優れた歯周病原因菌付着抑制効果を発揮することがわかった。また、アルギン酸プロピレングリコールエステルとイソプロピルメチルフェノールとを併用することで、歯周病原因菌付着抑制効果に優れる上、バイオフィルム殺菌効果が向上することがわかった。このことから、上記併用系は、口腔バイオフィルムの形成を抑制する優れた効果を奏することが確認された。アルギン酸ナトリウムとイソプロピルメチルフェノールとの併用では、歯周病原因菌付着抑制効果に劣る上、バイオフィルム殺菌効果が満足に向上しないのに対して、アルギン酸プロピレングリコールエステルとイソプロピルメチルフェノールとを組み合わせて配合することにより特異的に向上することが確認された。更に、ラウリル硫酸ナトリウム及び/又はラウロイルサルコシンナトリウムを添加することで、バイオフィルム殺菌効果がより増強された。次に、下記処方例の口腔用組成物を常法により調製した。なお、使用原料は上記と同様であり、アルギン酸プロピレングリコールエステルは株キミカ製、商品名:キミロイドBFを用いた。これら口腔用組成物を上記と同様に評価したところ、いずれも高い歯周病原因菌付着抑制効果及びバイオフィルム殺菌効果を奏するものであり、口腔バイオフィルム形成抑制効果に優れることがわかった。[処方例1]練歯磨アルギン酸プロピレングリコールエステル0.1イソプロピルメチルフェノール0.05ラウリル硫酸ナトリウム1.5ラウロイルサルコシンナトリウム0.1ポリオキシエチレン20ソルビタンモノステアリン酸エステル0.670ソルビット液40プロピレングリコール3カルボキシビニルポリマー0.6キサンタンガム0.6サッカリンナトリウム0.2フッ化ナトリウム0.21水酸化ナトリウム0.15無水ケイ酸22香料1.2水バランス計100[処方例2]練歯磨アルギン酸プロピレングリコールエステル0.1イソプロピルメチルフェノール0.05ラウリル硫酸ナトリウム1.3ラウロイルサルコシンナトリウム0.1トリクロサン0.02ポリオキシエチレン20ソルビタンモノステアリン酸エステル0.670ソルビット液40プロピレングリコール3カルボキシメチルセルロースナトリウム1.1ポリアクリル酸ナトリウム0.5サッカリンナトリウム0.2フッ化ナトリウム0.21リン酸カルシウム25無水ケイ酸5.0香料1.2水バランス計100[処方例3]軟膏剤アルギン酸プロピレングリコールエステル0.3イソプロピルメチルフェノール0.1モノステアリン酸ソルビタン1.0グリセリン10流動パラフィン15香料1.0白色ワセリンバランス計100[処方例4]ゲル剤アルギン酸プロピレングリコールエステル0.15イソプロピルメチルフェノール0.05ラウロイルサルコシンナトリウム0.1ショ糖ラウリン酸エステル0.5キサンタンガム1.5ポリエチレングリコール400015香料0.9水バランス計100[処方例5]洗口剤アルギン酸プロピレングリコールエステル0.1イソプロピルメチルフェノール0.05ラウロイルサルコシンナトリウム0.1エタノール1070ソルビトール5キシリトール5ショ糖ラウリン酸エステル0.5サッカリンナトリウム0.2香料0.8水バランス計100[処方例6]ガムアルギン酸プロピレングリコールエステル0.2イソプロピルメチルフェノール0.02ガムベース20香料1水飴20粉糖1070ソルビトール15キシリトール10水バランス計100"