"Aアルギン酸プロピレングリコールエステルとBイソプロピルメチルフェノールとを含有し、かつCアルキル基の炭素数が14~18で、エチレンオキサイドの平均付加モル数が2以上20未満であるポリオキシエチレンアルキルエーテル及びエチレンオキサイドの平均付加モル数が5~30のポリオキシエチレン硬化ヒマシ油から選ばれる少なくとも1種の非イオン性界面活性剤を含有してなることを特徴とする歯磨剤組成物。A成分とB成分との配合比率が、A/Bの質量比として0.4~20である請求項1記載の歯磨剤組成物。A成分を0.05~1質量含有する請求項1又は2記載の歯磨剤組成物。C成分を0.3~5質量含有する請求項1、2又は3記載の歯磨剤組成物。このように従来技術では、歯周疾患予防、改善に有効な手段である歯周病原性バイオフィルム中の病原性細菌数を低レベルに保ち、更に、歯周病原性バイオフィルムの生成を抑制することをも十分なレベルで両立させることは未だ達成されていなかった。本発明は、上記課題を解決するためになされたもので、口腔内歯周病原細菌が形成する歯周病原性バイオフィルムに対する殺菌力及び口腔内細菌の歯面付着抑制効果が、長期保存後に満足に発揮され、歯周病原性バイオフィルムの生成を効果的に抑制できる歯磨剤組成物を提供することを目的とする。本発明者らは、上記目的を達成するため鋭意検討を進めた結果、Aアルギン酸プロピレングリコールエステルとBイソプロピルメチルフェノールとを併用し、かつCアルキル基の炭素数が14~18で、エチレンオキサイドの平均付加モル数が2以上20未満であるポリオキシエチレンアルキルエーテル及びエチレンオキサイドの平均付加モル数が5~30のポリオキシエチレン硬化ヒマシ油から選ばれる少なくとも1種の非イオン性界面活性剤を配合することにより、歯周病原性バイオフィルムに対する高い殺菌力が発揮されると共に、口腔内細菌、特に歯周病原因菌の歯面への付着抑制効果に優れ、これら両効果が長期保存後に有効に発揮されること、よって、歯周病原性バイオフィルムの生成を効果的に抑制できる歯磨剤組成物が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。イソプロピルメチルフェノール等の難水溶性殺菌剤を含有する歯磨剤組成物は、口腔内バイオフィルムに対する殺菌効果を有しているもののその効果は未だ十分なレベルとは言い難く改善の余地があり、また、歯磨き後にも口腔内には細菌が残存し、細菌が再び口腔内に付着、増殖することで歯周組織に悪影響を及ぼすことがあった。これに対して、本発明者らは、非殺菌的なプラークコントロール手段を検討した中で、アルギン酸プロピレングリコールエステルに、歯周病原因菌、特にポルフィロモナスジンジバリスPorphyromonasgingivalisの歯面への付着を抑制する従来知られていない効果があり、プラークコントロールに有用であることを見出した。更に、このアルギン酸プロピレングリコールエステルを難水溶性殺菌剤のイソプロピルメチルフェノールと併用すると、口腔内細菌の歯面付着抑制効果が長期に亘って保存後も有効に発揮されることを見出した。更にこの場合、歯周病原性バイオフィルムへの殺菌効果が長期保存すると低下するという問題が生じるが、上記併用系に、適切な非イオン性界面活性剤を配合した場合、口腔内細菌の歯面付着抑制効果と歯周病原性バイオフィルムへの殺菌効果との両特性に優れ、製剤を長期保存してもこれらの優れた特性が発揮され、歯周病原性バイオフィルムの抑制効果に優れることを見出した。なお、従来技術から、アルギン酸プロピレングリコールエステルに歯周病原因菌の歯面付着抑制効果がありバイオフィルム殺菌効果の亢進作用を奏することは予測できない。本発明では、その作用機序は明確ではないが、アルギン酸プロピレングリコールエステルをイソプロピルメチルフェノールと併用することによって、これら両成分が相乗的に作用し、歯周病原性バイオフィルムの生成初期段階となる歯周病原性細菌の歯面初期付着を抑制できる上、歯面上に製剤がコートしてイソプロピルメチルフェノールが十分に滞留し、これにより清掃が行き届かない歯間部や歯肉辺縁部に残存する対薬剤バリアー性能の高い歯周病原性バイオフィルムに対しても優れた殺菌効果を発揮すると推測される。更に、これら両成分に親油性の非イオン性界面活性剤を適切に配合することによって、上記効果に優れる上、製剤の低温での押し出し性も改善できる。従って、本発明は下記の歯磨剤組成物を提供する。[I]Aアルギン酸プロピレングリコールエステルとBイソプロピルメチルフェノールとを含有し、かつCアルキル基の炭素数が14~18で、エチレンオキサイドの平均付加モル数が2以上20未満であるポリオキシエチレンアルキルエーテル及びエチレンオキサイドの平均付加モル数が5~30のポリオキシエチレン硬化ヒマシ油から選ばれる少なくとも1種の非イオン性界面活性剤を含有してなることを特徴とする歯磨剤組成物。[II]A成分とB成分との配合比率が、A/Bの質量比として0.4~20である[I]記載の歯磨剤組成物。[III]A成分を0.05~1質量含有する[I]又は[II]記載の歯磨剤組成物。[IV]C成分を0.3~5質量含有する請求項[I]、[II]又は[III]記載の歯磨剤組成物。本発明の歯磨剤組成物は、歯周病原性バイオフィルムに対する殺菌効果及び歯周病原性細菌の歯面への初期付着抑制効果が、長期保存後に有効に発揮されるもので、歯周病等の口腔疾患の予防又は改善に有用である。更に本発明によれば、上記優れた効果を有する上、低温での押し出し性も良好な製剤を提供できる。以下、本発明につき更に詳細に説明する。本発明の歯磨剤組成物は、練歯磨、液状歯磨、潤製歯磨等の歯磨剤、特に練歯磨として好適に調製され、Aアルギン酸プロピレングリコールエステル、Bイソプロピルメチルフェノール、Cアルキル基の炭素数が14~18で、エチレンオキサイドの平均付加モル数が2以上20未満であるポリオキシエチレンアルキルエーテル、エチレンオキサイドの平均付加モル数が5~30のポリオキシエチレン硬化ヒマシ油から選ばれる少なくとも1種の非イオン性界面活性剤を含有する。Aアルギン酸プロピレングリコールエステルは、歯周病原因菌付着抑制剤として配合する。アルギン酸プロピレングリコールエステルは、コンブ、ワカメに代表される褐藻類に特有な天然多糖類アルギン酸の耐酸性、耐塩性を高めるためカルボキシル基にプロピレングリコール基を導入しエステルとしたもので、株フードケミファ製のダックロイド、株キミカ製のキミロイド、昆布酸などの商品名で商品化されているもの等が使用できる。アルギン酸プロピレングリコールエステルは、アルギン酸のカルボキシル基をプロピレンオキサイドでエステル化したものであり、用途に応じて各種重合度、即ち各種分子量、各種分子内β-D-マンヌロン酸/α-L-グルロン酸の量的比率M/G比モル比以下、同様。、各種エステル化度のものを用いることができる。本発明において、特に好ましいアルギン酸プロピレングリコールエステルは、M/G比が1.0を超えるものであり、とりわけ1.0を超え2以下のものが好ましい。また、カルボキシル基のエステル化度は40以上、特に70以上、とりわけ70~95が好ましい。エステル化度が高いほど効果が高いもので、エステル化度が40より小さいと、十分な歯周病原因菌の付着抑制効果及びバイオフィルム殺菌効果の亢進作用が得られない可能性がある。95を超えるものは市販されておらず入手困難である。更に、後述するB型粘度計による測定法による1質量、以下同様。水溶液の20°Cでの粘度以下、同様。が10~1,300mPas、特に10~200mPasの範囲であることが好ましい。粘度が10mPas未満のものは市販されておらず、1,300mPasを超えると十分な歯周病原因菌の付着抑制効果及びバイオフィルム殺菌効果の亢進作用が得られない可能性がある。このようなアルギン酸プロピレングリコールエステルとしては、株キミカのキミロイドBF、LLV、NLSK、LV、MV、HV、昆布酸501、503、542、株フードケミファのダックロイドLF、PF等の市販品を使用することができる。アルギン酸プロピレングリコールエステルは、製品の種類に応じて1種単独で又は2種以上併用して使用できる。具体的には、下記の市販品を使用できる。アルギン酸プロピレングリコールエステル:株キミカ製、商品名:キミロイドBF、M/G比:1.3、エステル化度:80、1水溶液20°Cの粘度:20mPasローターNo.1、60rpmアルギン酸プロピレングリコールエステル:株キミカ製、商品名:キミロイドLV、M/G比:1.3、エステル化度:80、1水溶液20°Cの粘度:90mPasローターNo.1、30rpmアルギン酸プロピレングリコールエステル:株キミカ製、商品名:キミロイドHV、M/G比:1.3、エステル化度:80、1水溶液20°Cの粘度:200mPasローターNo.2、60rpmアルギン酸プロピレングリコールエステル:株キミカ製、商品名:昆布酸503、M/G比:1.3、エステル化度:80、1水溶液20°Cの粘度:18mPasローターNo.1、60rpm上記粘度は、BL型粘度計により測定した値であり、具体的には下記方法による測定値である。粘度測定法株フードケミファ製ダックロイドアルギン酸プロピレングリコールエステルを4g採取し600mL容量のビーカーに入れ、そこに攪拌棒で攪拌しながら精製水396gを少しずつ加える。初めに少量の水でよく溶解し、ある程度溶けたら全量の水を入れる。その後1時間膨潤させ、1時間後、高速攪拌機ホモミキサーにより12,000回転/分で1分間攪拌する。この溶液を300mLトールビーカーに入れて、20°C水槽に静置させておく。泡が上に上がり、ビーカーの溶液の色が透明になったら、上の泡を薬さじ等で取り除く。温度計をビーカーの中に入れて検液が20°Cに達したことを確認し、粘度測定を行う。粘度計:東京計器BL型粘度計ローター:No.1回転数:60rpm測定時間:1分粘度測定法株キミカ製キミロイド、昆布酸300mLトールビーカーに精製水297gをとり、スターラー又はスリーワンモーターで攪拌しながらこれにアルギン酸プロピレングリコールエステルを3.0g加えて完全に溶解する。次に、20°C恒温水槽に1時間静置後、BL型粘度計を用いて正確に1分後の粘度を測定する。粘度計:東京計器BL型粘度計測定条件1水溶液粘度が10~80mPasの場合:ローターNo.1、回転数60rpm1水溶液粘度が80mPasを超えて160mPas以下の場合:ローターNo.1、回転数30rpm1水溶液粘度が160mPasを超えて400mPas以下の場合:ローターNo.2、回転数60rpm1水溶液粘度が400mPasを超えて800mPas以下の場合:ローターNo.2、回転数30rpm1水溶液粘度が800mPasを超えて1,600mPas以下の場合:ローターNo.3、回転数60rpm測定時間:1分Aアルギン酸プロピレングリコールエステルの配合量は、組成物全体の0.05~1、特に0.1~1が好適である。0.05未満では十分な歯周病原因菌付着抑制効果が発揮されないことがあり、1を超えると低温での押し出し性に問題が生じたり、組成物表面が粗くなる場合がある。Bイソプロピルメチルフェノールは、1-ヒドロキシ-4-イソプロピル-3-メチルフェノールであり、商品名ビオゾールとして大阪化成株から販売されているものを使用できる。その配合量は、組成物全体の0.01~0.2、特に0.03~0.2が好適である。0.01未満では十分な殺菌効果が発揮されないことがあり、0.2を超えると味が悪くなることや、保存後の組成物表面が粗くなる場合がある。本発明では、A及びB成分を併用することが効果発現に重要である。A成分単独配合ではバイオフィルム殺菌効果に劣り、B成分単独配合では歯周病原因菌付着抑制効果に劣り、いずれにしても本発明の目的を達成できない。また、本発明においてA成分とB成分の質量比A/Bは0.4以上20以下、特に1~10が好適である。A/Bが0.4未満では十分な菌付着抑制効果が発揮されないことがあり、20を超えると十分な殺菌効果が発揮されないことがある。C成分は、非イオン性界面活性剤であり、アルキル基の炭素数が14~18で、エチレンオキサイド以下、EOと略記。の平均付加モル数が2以上20未満であるポリオキシエチレン以下、POEと略記。アルキルエーテル及びEOの平均付加モル数が5~30のPOE硬化ヒマシ油から選ばれる1種又は2種以上であり、上記POEアルキルエーテルとPOE硬化ヒマシ油とを併用してもよい。POEアルキルエーテルのアルキル基の炭素数は14~18であり、好ましくは16~18である。アルキル基の炭素数が14より小さい場合や18より大きい場合は、保存後の組成物において十分な殺菌効果が発揮されない。具体的には、POEセチルエーテル、POEミリスチルエーテル、POEステアリルエーテル等が挙げられ、特にPOEステアリルエーテルが好適である。また、上記POEアルキルエーテルのEOの平均付加モル数は2モル以上20モル未満、好ましくは5~10モルの範囲である。平均付加モル数が2モルより小さかったり、20モル以上では、保存後の組成物において十分な殺菌効果が発揮されない場合がある。このようなPOEアルキルエーテルとしては、日本エマルジョン株の商品名EMALEX102、103、105、107、110、112、115、117、503、505、506、508、510、512、515、602、603、605、606、608、611、615、日光ケミカルズ株の商品名NIKKOLBC-2、BC-5.5、BC-7、BC-10TX、BC-15TX、BS-2、BS-4、BO-2、BO-7、BO-10、BO-15等の市販品を使用することができる。POE硬化ヒマシ油のEOの平均付加モル数は5~30であり、好ましくは5~20である。EOの平均付加モル数が5よりも小さかったり、30を超えると、保存後の組成物において十分な殺菌効果が発揮されない。このようなPOE硬化ヒマシ油としては、日本エマルジョン株のEMALEXHC-5、HC-7、HC-10、HC-20、HC-30、日光ケミカルズ株のNIKKOLHCO-5、HCO-10、HCO-20、HCO-30等の市販品を使用することができる。C成分の非イオン性界面活性剤の配合量は、組成物全体の0.3~5、特に0.5~2が好適である。配合量が0.3未満では、保存後の組成物において十分な殺菌効果が発揮されない場合や、低温での押し出し性が改善されない場合がある。5を超えるものは低温での押し出し性に問題が生じたり、異味が発生したり、保存安定性の面で問題が生じる場合がある。本発明の歯磨剤組成物は、上記した構成成分に加えて、任意成分として通常歯磨剤組成物に配合されるその他の公知成分、例えば研磨剤、粘稠剤、粘結剤、C成分以外の界面活性剤、保湿剤、甘味料、着色料、防腐剤、pH調整剤、A及びB成分以外の薬効成分等を適宜、本発明の効果を損なわない範囲で配合し得る。研磨剤としては、研磨性シリカ、第2リン酸カルシウム2水和物、第2リン酸カルシウム無水和物、ピロリン酸カルシウム、水酸化アルミニウム、アルミナ、二酸化チタン、ポリメチルメタアクリレート、不溶性メタリン酸カルシウム、軽質炭酸カルシウム、重質炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、第3リン酸マグネシウム、ゼオライト、ケイ酸ジルコニウム、第3リン酸カルシウム、ハイドロキシアパタイト、フルオロアパタイト、カルシウム欠損アパタイト、第3リン酸カルシウム、第4リン酸カルシウム、第8リン酸カルシウムなどが挙げられる。研磨剤の配合量は、組成物全体の10~50、特に15~40が好適である。界面活性剤としては、アニオン性界面活性剤、C成分以外の非イオン性界面活性剤、カチオン界面活性剤及び両性界面活性剤を配合し得る。アニオン性界面活性剤としては、ラウリル硫酸ナトリウム、ミリスチル硫酸ナトリウム等のアルキル硫酸ナトリウム、N-ラウロイルサルコシン酸ナトリウム、N-ミリストイルサルコシン酸ナトリウム等のN-アシルサルコシン酸ナトリウム、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム、水素添加ココナッツ脂肪酸モノグリセリドモノ硫酸ナトリウム、ラウリルスルホ酢酸ナトリウム、N-パルミトイルグルタミン酸ナトリウム等のN-アシルグルタミン酸塩、N-メチル-N-アシルタウリンナトリウム、N-メチル-N-アシルアラニンナトリウム、α-オレフィンスルフォン酸ナトリウムなどが挙げられる。非イオン性界面活性剤としては、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステルなどの糖アルコール脂肪酸エステル、グリセリン脂肪酸エステル、ポリグリセリン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレングリセリン脂肪酸エステル、ポリエチレングリコール脂肪酸エステル等の多価アルコール脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン共重合体、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテルなどのエーテル型の非イオン性界面活性剤、ラウリン酸ジエタノールアミド等の脂肪酸アルカノールアミドなどが挙げられる。カチオン性界面活性剤としては、アルキルアンモニウム、アルキルベンジルアンモニウム塩等が挙げられる。両性界面活性剤としては酢酸ベタイン、イミダゾリニウムベタイン、レシチンなどが挙げられる。これら界面活性剤の配合量は、C成分の非イオン性界面活性剤を含めた合計配合量が0.3~10、特に0.3~5となる範囲が望ましい。粘稠剤としては、ソルビット、グリセリン、エチレングリコール、プロピレングリコール、1,3-ブチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、キシリトール、マルチトール、エリスリトールなどの糖アルコール、多価アルコールを配合してもよい。粘稠剤の配合量は通常10~50、特に20~40である。粘結剤としては、ポリアクリル酸ナトリウム、カルボキシビニルポリマー、カラギーナン、カルボキシメチルセルロースナトリウム、アルギン酸ナトリウム、キサンタンガム、ヒドロキシエチルセルロースなどを配合できる。粘結剤の配合量は通常0.5~2である。薬効成分としては、A及びB成分以外の薬効成分、例えばフッ化ナトリウム、フッ化カリウム、フッ化第1錫、フッ化ストロンチウム、モノフルオロリン酸ナトリウム等のフッ化物、クロルヘキシジン、塩化セチルピリジニウム、塩化ベンザルコニウム、塩化ベンゼトニウム、トリクロサン、クロルヘキシジン塩類、ソルビン酸塩、ヒノキチオール、アズレンスルホン酸塩等の抗菌性物質、プロテアーゼ、グルカナーゼ、リゾチーム等の分解酵素、トラネキサム酸、イプシロンアミノカプロン酸、アラントイン、グリチルリチン酸、グリチルレチン酸等の抗炎症物質、塩化ナトリウム、硝酸カリウム、乳酸アルミニウム、塩化亜鉛、クエン酸亜鉛、塩化ストロンチウムなどの無機塩類、ゼオライト、銅クロロフィリンナトリウム、クロロフィル、グリセロホスフェートなどのキレート性化合物、アスコルビン酸、酢酸トコフェロール、ピリドキシン等の各種ビタミン類、トウキ軟エキス、オウバクエキス、カミツレ、チョウジ、ローズマリー、オウゴン、ベニバナ等の天然抽出物などが挙げられる。これら有効成分の配合量は、本発明の効果を妨げない範囲で有効量とすることができる。甘味料としては、サッカリンナトリウム、ステビオサイド、ネオヘスペリジルジヒドロカルコン、ペリラルチン、p-メトキシシンナミックアルデヒド、アスパルテーム等が配合できる。香料として、例えば、ユーカリ油、ウィンターグリーン油、カシア油、クローブ油、タイム油、セージ油、バジル油、カルダモン油、コリアンダー油、ペパーミント油、スペアミント油、ハッカ油、オレンジ油、レモン油、マンダリン油、ライム油、グレープフルーツ油、柚子油、スウィーティー油、ラベンダー油、ローズマリー油、ローレル油、カモミル油、キャラウェイ油、マジョラム油、セロリ油、ベイ油、オリガナム油、パインニードル油、ネロリ油、レモングラス油、ローズ油、ジャスミン油、パチュリ油、イリスコンクリート、ローズアブソリュート、オレンジフラワーアブソリュート、バニラアブソリュート、マンゴーアブソリュート、パチュリアブソリュート、ジンジャーオレオレジン、ペッパーオレオレジン、カプシカムオレオレジン、トウガラシ抽出物等の天然香料、及び、これら天然香料の加工処理前溜部カット、後溜部カット、分留液抽出、エッセンス化、粉末香料化等した香料、及び、リモネン、ピネン、ブタノール、イソアミルアルコール、n-ヘキセノール、cis-3-ヘキセノール、cis-6-ノネノール、リナロール、α-テルピネオール、メントール、ベンジルアルコール、フェニルエチルアルコール、アネトール、チモール、メチルチャビコール、オイゲノール、カルボン、メントン、プレゴン、1,8-シネオール、ヨノン、キャロン、n-ヘキサナール、trans-2-ヘキセナール、シトラール、シンナムアルデヒド、ベンズアルデヒド、エチルアセテート、エチルブチレート、イソアミルアセテート、ヘキシルアセテート、エチル2-メチルブチレート、アリルヘキサノエート、アリルシクロヘキサンプロピオネート、リナリルアセテート、メンチルアセテート、メンチルラクテート、カルビールアセテート、フェノキシエチルイソブチレート、メチルジャスモネート、サリチル酸メチル、サリチル酸エチル、メチルシンナメート、メチルアンスラニレート、フェニルエチルグリシデート、エチルラクテート、バニリン、マルトール、炭素数4~12のガンマ及びデルタラクトン、アンブレットリド、ジメチルサルファイド、トリメチルピラジン、エチルβ-メチルチオプロピオネート、フラネオール、エチルシクロペンテノロン、シクロテン、2-メチルブチリックアシッド、プロピオニックアシッド、p-メトキシシンナミックアルデヒド、3-l-メントキシプロパン-1,2-ジオール、メントングリセリンアセタール、スピラントール、モノメンチルサクシネート、リナロールオキサイド、バニリルブチルエーテル、イソプレゴール等の単品香料、更に、ストロベリーフレーバー、アップルフレーバー、メロンフレーバー、バナナフレーバー、ピーチフレーバー、ラズベリーフレーバー、パイナップルフレーバー、グレープフレーバー、トロピカルフルーツフレーバー、マンゴーフレーバー、ウメフレーバー、オレンジフレーバー、レモンフレーバー、グレープフルーツフレーバー、ティーフレーバー、バターフレーバー、ミルクフレーバー等の調合香料、及び、エチルアルコール、プロピレングリコール、トリアセチン、グリセリン脂肪酸エステル等の香料溶剤等、歯磨剤組成物に用いられる公知の香料素材を組み合わせて使用することができる。これらの香料素材の配合量は特に限定されないが、組成物中に0.000001~1使用するのが好ましい。また、上記香料素材を使用した賦香用香料としては、組成物中に0.1~2.0使用するのが好ましい。着色料としては、赤色2号、赤色3号、赤色225号、赤色226号、黄色4号、黄色5号、黄色205号、青色1号、青色2号、青色201号、青色204号、緑色3号、雲母チタン、酸化チタン等を挙げることができる。防腐剤としては、パラオキシ安息香酸エステル、安息香酸ナトリウム等が挙げられる。pH調整剤としては、例えばクエン酸、リンゴ酸、乳酸、酒石酸、酢酸、リン酸、ピロリン酸、ポリリン酸、グリセロリン酸やこれらの各種塩、水酸化ナトリウム、水酸化カリウムなどを挙げることができる。本発明の歯磨剤組成物は、pH5~10、特に6~9に調整されることが好ましい。本発明の歯磨剤組成物を収容する容器の材質は特に制限されず、通常、歯磨剤組成物に使用される容器を使用できる。具体的には、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ナイロン等のプラスチック容器等が使用できる。以下、実施例及び比較例、処方例を示して本発明を具体的に説明するが、本発明は下記実施例に制限されるものではない。なお、以下の例においては特に記載のない限りいずれも質量である。[実施例、比較例]表1,2に示す組成の歯磨剤組成物練歯磨を下記製造法により調製した。製造法1精製水中にA成分:アルギン酸プロピレングリコールエステル及び水溶性成分粘結剤、プロピレングリコールを除くを常温で混合溶解させたA相を調製した。2プロピレングリコール中にB成分:イソプロピルメチルフェノールを溶解させた後、粘結剤を常温で分散させたB相を調製した。3攪拌中のA相の中にB相を添加混合し、C相を調製した。4C相中に、C成分:非イオン性界面活性剤、更に研磨剤等の水溶性成分以外の成分、他の界面活性剤などの残りの成分を添加し、1.5Lニーダー石山工作所製を用い常温で混合し、減圧4kPaによる脱泡を行い、歯磨剤組成物1.2kgを得た。なお、比較例は上記方法に準じて調製した。歯磨剤組成物の調製に用いた各成分の詳細を下記に示す。アルギン酸プロピレングリコールエステル:株キミカ製、商品名:キミロイドBF、M/G比:1.3、エステル化度:80、1水溶液20°Cの粘度:20mPasローターNo.1、60rpmアルギン酸プロピレングリコールエステル:株キミカ製、商品名:キミロイドLV、M/G比:1.3、エステル化度:80、1水溶液20°Cの粘度:90mPasローターNo.1、30rpmアルギン酸プロピレングリコールエステル:株キミカ製、商品名:キミロイドHV、M/G比:1.3、エステル化度:80、1水溶液20°Cの粘度:200mPasローターNo.2、60rpmアルギン酸プロピレングリコールエステル:株キミカ製、商品名:昆布酸503、M/G比:1.3、エステル化度:80、1水溶液20°Cの粘度:18mPasローターNo.1、60rpmイソプロピルメチルフェノール:大阪化成株製商品名ビオゾールポリオキシエチレン5ステアリルエーテル、ポリオキシエチレン6ステアリルエーテル、ポリオキシエチレン8ステアリルエーテル:日本エマルジョン株製、商品名EMALEX605,606,608ポリオキシエチレン10セチルエーテル:日本エマルジョン株製、商品名EMALEX110ポリオキシエチレン10硬化ヒマシ油:日本ケミカルズ株製、商品名NIKKOLHCO-10ポリオキシエチレン20硬化ヒマシ油:日本ケミカルズ株製、商品名NIKKOLHCO-20ポリオキシエチレン30硬化ヒマシ油:日本ケミカルズ株製、商品名NIKKOLHCO-30その他の成分である、研磨性シリカ、キサンタンガム、ポリアクリル酸ナトリウム、アルギン酸ナトリウム、ソルビット液、プロピレングリコール、サッカリンナトリウム、フッ化ナトリウム、無水ケイ酸、酸化チタン、ラウリル硫酸ナトリウム、水については医薬部外品原料規格2006に適合したものを用いた。得られた歯磨剤組成物を、最内層が直鎖状低密度ポリエチレンからなる直径26mmのラミネートチューブLDPE55/PET12/LDPE20/白LDPE60/EMAA20/AL10/EMAA30/LDPE20/LLDPE30、厚み257μm大日本印刷株製に50g充填した。使用したラミネートチューブの層構成における略号と名称は以下の通りであり、略号に続く数字は各層の厚みμmを示したものである。LDPE:低密度ポリエチレン白LDPE:白色低密度ポリエチレンLLDPE:直鎖状低密度ポリエチレンAL:アルミニウムPET:ポリエチレンテレフタレートEMAA:エチレンメタクリル酸の共重合体樹脂得られた歯磨剤組成物を40°Cにて6ヶ月間保存した後の1歯周病原性細菌の歯面付着抑制効果及び2バイオフィルムモデルバイオフィルム殺菌効果について、以下の方法により評価した。結果を表1,2に併記する。1歯周病原性細菌の歯面付着抑制効果の評価法歯周病原因菌は、アメリカンタイプカルチャーコレクションATCCより購入したポルフィロモナスジンジバリスPorphyromonasgingivalisATCC33277株を用い、ヘミン及びメナジオンを含むトッドへーウィットブロース培養液THBHM1により37°Cで嫌気的条件下80vol窒素、10vol二酸化炭素、10vol水素で定常状態まで培養し、550nmにおける吸光度が1.0になるようPBS和光純薬工業社製に懸濁した液を試験に供した。付着担体は、直径7mm×厚さ3.5mmのハイドロキシアパタイトHA板旭光学社製を用い、0.45μmのフィルターでろ過したヒト無刺激唾液に1時間37°C浸漬し、HA表面を唾液成分でコートし試験に供した。唾液コートしたHA板をPBS和光純薬工業社製で1回洗浄した後、表1,2の歯磨製剤に人口唾液50mmol/LKCl1mmol/LKH2PO41mmol/LCaCl20.1mmol/LMgCl2pH7.0を2倍質量添加し、分散させた後の遠心上清を試験薬剤液2mLに5分間浸漬した。処置後、PBSで1回洗浄後、HA板を前述したポルフィロモナスジンジバリス菌液に30分間37°C浸漬した。その後、HA板はPBS1mLで3回洗浄した後、PBS4mL中で超音波処理200μA、10秒間により付着した細菌を分散し、PBSを用いて10倍段階希釈を施した。このものを10綿羊脱繊血含有血液寒天平板2に50μL塗沫し、嫌気性条件下で約2週間培養した。生育したコロニー数よりHA板に付着したポルフィロモナスジンジバリスの菌数を求め、付着菌数をcfucolonyformingunit/HA板として算出した。なお、コントロールにはサンプル2mLの代わりにPBS2mLで処置したものを用い、コントロールの付着菌数に対する試験組成物の付着抑制率を下記式により求め、下記基準に則り、歯周病原因菌付着抑制効果を判定した。付着抑制率=コントロールの付着菌数-試験組成物の付着菌数/コントロールの付着菌数×100歯周病原因菌の付着抑制効果の判定基準◎:付着抑制効果が80以上○:付着抑制効果が60以上80未満△:付着抑制効果が40以上60未満×:付着抑制効果が0以上40未満1THBHMの組成:1リットル中の質量トッドへーウィットブロースBectonandDickinson社製:30g/Lヘミンシグマアルドリッチ社製:5mg/Lメナジオン和光純薬工業社製:1mg/L蒸留水:残全量が1Lになるようにメスアップし、121°Cで20分間オートクレーブした。2血液寒天平板培地の組成:1リットル中の質量トッドへーウィットブロースBectonandDickinson社製:30g/L寒天BectonandDickinson社製:15g/Lヘミンシグマアルドリッチ社製:5mg/LビタミンK和光純薬工業社製:1mg/L蒸留水:残全量が1Lになるようにメスアップし、121°Cで20分間オートクレーブした。綿羊脱繊血日本バイオテスト研究所製100mL2モデルバイオフィルム殺菌効果の評価法表1,2に示す組成の歯磨剤組成物を調製し、40°Cにて6ヶ月間保存した後、下記方法でモデルバイオフィルムに対する浸透殺菌効果を評価した。iモデル歯周病原性バイオフィルムの作製方法直径7mm×厚さ3.5mmのハイドロキシアパタイトHA板旭光学社製を0.45μmのフィルターでろ過したヒト無刺激唾液で4時間処理したものをモデルバイオフィルム作製の担体に用い、培養液には、ベイサルメディウムムチン培養液BMM3を用いた。モデルバイオフィルムを作製するために使用した菌株は、AmericanTypeCultureCollectionより購入したアクチノマイセスヴィスコサスActinomycesviscosusATCC43146、ベイヨネラパルビュラVeillonellaparvulaATCC17745、フゾバクテリウムヌクレアタムFusobacteriumnucleatumATCC10953、ポルフィロモナスジンジバリスPorphyromonasgingivalisATCC33277を用いた。これら4菌株は予めBMM3,000mLを入れたRotatingDiskRector培養槽にそれぞれ1×107cfu/mLcfu:colonyformingunitsになるように接種し、唾液処理したHA担体と共に37°C、嫌気的条件下5vol炭酸ガス、95vo1窒素で24時間培養した。その後、同条件でBMM培地を置換率5vol/時間の割合で連続的に供給し10日間培養を行い、HA表面に4菌種混合のモデルバイオフィルムを形成させた。iiモデルバイオフィルムに対する殺菌効果形成させたモデルバイオフィルムは24穴マルチプレート住友ベークライト社製に移した。これに、歯磨製剤に人口唾液を2倍質量添加して分散させた後の遠心上清を試験薬剤液として2mL加え3分間浸漬、PBS和光純薬工業社製1mLで6回洗浄した後、同バッファー4mLを添加した試験管直径13mm×100mm内で超音波処理200μA、10秒間により分散させた。この分散液をPBSで10倍段階希釈を施し、硫酸カナマイシン含有血液寒天平板4に50μL塗沫し、嫌気的条件下で培養した。生育したコロニー数を計測し、モデルバイオフィルムあたりの歯周病細菌ポルフィロモナスジンジバリスの生菌数cfu/Biofilmを求めた。試験製剤のバイオフィルム殺菌効果は、下式によりコントロールPBS2mL処置に対する歯周病細菌の殺菌率を求め、下記基準に則り、バイオフィルム殺菌効果を判定した。歯周病細菌の殺菌率=コントロールの歯周病細菌数cfu/Biofilm/試験製剤の歯周病細菌数cfu/Biofilmバイオフィルム殺菌効果の判定基準◎:歯周病細菌の殺菌率が100以上1,000未満○:歯周病細菌の殺菌率が10以上100未満△:歯周病細菌の殺菌率が1以上10未満×:歯周病細菌の殺菌率が1未満3歯磨剤組成物の低温押し出し性評価専門家5名が、-5°Cで1ヶ月保存した後の歯磨剤組成物を上質紙の上に約5cm押し出し、この際の歯磨剤組成物の押し出し性を官能評価した。評価基準は以下の通りであり、被験者5名の平均値を用いた。低温での押し出し性の評価基準3:普通に押し出すことができる2:やや固いが、押し出すことができる1:押し出すことが困難である評点◎:低温での押し出し性の平均点2.5点以上○:低温での押し出し性の平均点2点以上2.5点未満×:低温での押し出し性の平均点2.0点未満表1,2の結果から、本発明のいずれかの必須要件を欠くと、長期保存後の細菌付着抑制効果又はバイオフィルム殺菌効果に劣っていた。更に、細菌付着抑制効果及びバイオフィルム殺菌効果と低温での押し出し性とを両立させることもできなかった。本発明によれば、長期保存後に高い菌付着抑制効果及びバイオフィルム殺菌効果を奏することが確認された。更に、本発明によれば、低温での押し出し性も良好であった。以下の処方例を上記と同様の原料を使用して同様に調製し、同様の方法で評価したところ、いずれの効果にも優れており、本発明の効果が認められた。[処方例1]練歯磨アルギン酸プロピレングリコールエステル0.1商品名:キミロイドLVイソプロピルメチルフェノール0.05塩化セチルピリジニウム0.05ポリオキシエチレン10セチルエーテル0.8ポリオキシエチレン30硬化ヒマシ油0.670ソルビット液40プロピレングリコール3ポリアクリル酸ナトリウム0.5キサンタンガム0.6アルギン酸ナトリウム0.3サッカリンナトリウム0.2フッ化ナトリウム0.21イプシロン-アミノカプロン酸0.03ラウリル硫酸ナトリウム1.5無水ケイ酸22香料1.2精製水バランス計100[処方例2]練歯磨アルギン酸プロピレングリコールエステル0.3商品名:キミロイドHVイソプロピルメチルフェノール0.05ポリオキシエチレン8ステアリルエーテル1.0ポリオキシエチレン10硬化ヒマシ油0.870ソルビット液38プロピレングリコール3ポリアクリル酸ナトリウム0.4キサンタンガム0.8カラギーナン0.2サッカリンナトリウム0.2フッ化ナトリウム0.21イプシロン-アミノカプロン酸0.1ラウリル硫酸ナトリウム1.2ラウロイルサルコシンナトリウム0.1無水ケイ酸20香料1.2精製水バランス計100[処方例3]練歯磨アルギン酸プロピレングリコールエステル0.15商品名:キミロイドBFイソプロピルメチルフェノール0.05ポリオキシエチレン5ステアリルエーテル0.6ポリオキシエチレン20硬化ヒマシ油0.670ソルビット液42プロピレングリコール3キサンタンガム0.5アルギン酸ナトリウム0.4カルボキシビニルポリマー0.3サッカリンナトリウム0.2フッ化ナトリウム0.21イプシロン-アミノカプロン酸0.05ラウリル硫酸ナトリウム1.2ラウロイルサルコシンナトリウム0.2水酸化ナトリウム0.1無水ケイ酸20香料1.2精製水バランス計100[処方例4]練歯磨アルギン酸プロピレングリコールエステル0.15商品名:昆布酸503イソプロピルメチルフェノール0.05トリクロサン0.02ポリオキシエチレン6ステアリルエーテル0.5ポリオキシエチレン30硬化ヒマシ油1.070ソルビット液40プロピレングリコール3カルボキシメチルセルロースナトリウム1.1カルボキシビニルポリマー0.2サッカリンナトリウム0.2フッ化ナトリウム0.21ラウリル硫酸ナトリウム1.3水酸化カリウム0.15無水ケイ酸22香料1.2精製水バランス計100"