"酸化アルミニウム又は酸化ケイ素の少なくとも一つと、窒化ケイ素と、窒化アルミニウムと、光学活性元素化合物とを混合したβ型サイアロンの原料を、1820°C以上2200°C以下の温度で焼成する焼成工程を有するβ型サイアロンの製造方法であって、焼成工程が、複数の窒化ホウ素製の容器に充填されたβ型サイアロンの原料を窒素ガスと触れやすくなるように黒鉛ボックス内に配置し窒素雰囲気下で焼成する工程である、β型サイアロンの製造方法。酸化アルミニウム又は酸化ケイ素の少なくとも一つと、窒化ケイ素と、窒化アルミニウムと、光学活性元素化合物とを混合したβ型サイアロンの原料を、1820°C以上2200°C以下の温度で焼成する焼成工程を有するβ型サイアロンの製造方法であって、焼成工程が、複数の窒化ホウ素製の容器に充填されたβ型サイアロンの原料を窒素ガスと触れやすくなるように黒鉛ボックス内に配置し、黒鉛ボックスの上部を解放して窒素雰囲気下で焼成する工程である、β型サイアロンの製造方法。複数の窒化ホウ素製の容器に充填されたβ型サイアロンの原料の総容積が黒鉛ボックスの内容積に対して2である、請求項1又は2記載のβ型サイアロンの製造方法。前記光学活性元素化合物が、酸化ユーロピウムである、請求項1又は2記載のβ型サイアロンの製造方法。一般式:Si6-zAlzOzN8-zで示され、Euを含有するβ型サイアロンであって、炭素濃度が200ppm以下である、β型サイアロン。請求項5に記載のβ型サイアロンを用いた蛍光体。請求項6記載の蛍光体と、発光光源とを有する発光装置。β型サイアロンは、原料を充填した複数個の窒化ホウ素製容器を焼成炉内で同時に焼成することによって大量生産されている。しかし、β型サイアロンを大量生産する場合、焼成炉内部の温度条件等の調整を行わないと、複数個の窒化ホウ素製容器の中に、必要な発光強度を備えないβ型サイアロンが製造されることがあり、発光強度が不均一になっていた。本発明者等は、β型サイアロンに含まれる炭素濃度が発光強度に影響を与えることを見出し、本発明を完成した。本発明は、品質を向上させたβ型サイアロンの製造方法を提供するとともに、β型サイアロンに含まれる炭素を低減し、高い発光強度を有するβ型サイアロンを提供することを目的とする。本発明はこのβ型サイアロンを用いて優れた品質の蛍光体を提供することを別の目的とし、この蛍光体を用いた高い発光強度をもった発光装置を提供することをさらなる目的とする。本発明のβ型サイアロンの製造方法は、窒化ケイ素と、窒化アルミニウムと、酸化アルミニウム又は酸化ケイ素の少なくとも一つと、光学活性元素化合物とを混合したβ型サイアロンの原料を、1820°C以上2200°C以下の温度で焼成する焼成工程を有する。この焼成工程にあっては、複数の窒化ホウ素製の容器に充填したβ型サイアロンの原料を、窒素ガスと触れやすくなるように黒鉛ボックス内に配置して窒素雰囲気下で焼成するものである。本発明のβ型サイアロンの製造方法の他の構成は、窒化ケイ素と、窒化アルミニウムと、酸化アルミニウム又は酸化ケイ素の少なくとも一つと、光学活性元素化合物とを混合したβ型サイアロンの原料を、1820°C以上2200°C以下の温度で焼成する焼成工程を有し、この焼成工程が、複数の窒化ホウ素製の容器に充填されたβ型サイアロンの原料を、窒素ガスと触れやすくなるように黒鉛ボックス内に配置し、黒鉛ボックスの上部を解放して窒素雰囲気下で焼成する工程である。上記したβ型サイアロンの製造方法の発明において、光学活性元素化合物は酸化ユーロピウムであることが好ましい。本発明のβ型サイアロンは、一般式:Si6-zAlzOzN8-zで示され、Euを含有し、炭素濃度が200ppm以下である。より好ましくは、炭素濃度は150ppm以下である。他の発明は、このβ型サイアロンを用いた蛍光体である。さらに別の発明は、β型サイアロンを用いた蛍光体と、発光光源とを有する発光装置である。本発明のβ型サイアロンの製造方法によれば、発光強度の高いβ型サイアロンを高いレベルの品質で生産性良く製造することができる。本発明のβ型サイアロンは、紫外線から可視光の幅広い波長域で励起され、高効率で520nm以上550nm以下の範囲内を主波長とする緑色発光の蛍光体として優れている。そのため、単独もしくは他の蛍光体と組み合わせて種々の発光素子、特に紫外LEDや青色LEDを光源とする発光装置に好適に利用可能である。本発明の発光装置は、β型サイアロンが高い発光強度を有するため、高温で使用しても輝度低下が小さく、また長寿命である。以下、本発明の実施の形態について、詳細に説明する。<β型サイアロンの製造方法>本発明のβ型サイアロンの製造方法は、酸化アルミニウム又は酸化ケイ素の少なくとも一つと、窒化ケイ素と、窒化アルミニウムと、光学活性元素化合物とを混合したβ型サイアロンの原料を、1820°C以上2200°C以下の温度で焼成する焼成工程を有するものであって、焼成工程を、複数の窒化ホウ素製の容器に充填されたβ型サイアロンの原料を窒素ガスと触れやすくなるように黒鉛ボックス内に配置し、黒鉛ボックスの上部を解放して窒素雰囲気下で行うことを特徴とする。焼成工程で用いられる窒化ホウ素製の容器の形状は、立方体、直方体又は円筒形のいずれでもよいが、熱の伝播の均一化のためには、円筒形或いは球形が好ましく、とくに安定性をも加味すると円筒形が好ましい。容器の大きさは、熱の伝播が均一になるような範囲の大きさであるのが好ましく、円筒形の場合、内径での直径5cm~8cm、内径での高さ5cm~8cmのものが好ましい。黒鉛ボックスは、黒鉛板で形成された箱状であり、複数の窒化ホウ素製の容器を収納できる大きさを有し、上部に開口部を備える。黒鉛ボックスの大きさは、箱状の場合、例えば内寸で縦51cm×横31cm×高さ20cmである。黒鉛ボックスの上部が解放されているため、複数の窒化ホウ素製の容器に充填されたβ型サイアロンの原料は窒素ガスと触れやすくなった状態におかれ、窒素雰囲気下で焼成されることになる。製造されたβ型サイアロンに含まれる炭素濃度は低減し、高い発光強度のβ型サイアロンが得られる。本発明において、β型サイアロンの原料を、窒素ガスと触れやすくなるように黒鉛ボックス内に配置するとは、黒鉛ボックスの壁に沿って窒化ホウ素製の容器を配置する手段、窒化ホウ素製の容器を上下に積み重ねずに一段で配置する手段、黒鉛ボックスの内容積に対する原料粉の総容積の比率である原料粉充填率を2以下にする手段、の3つの手段のうち、少なくとも1つの手段を採用することをいう。原料粉の総容積は、原料粉の総重量とβ型サイアロンの密度3.2gcm3から計算することができる。焼成工程時の窒素ガスは、製造雰囲気の窒素分圧を高めることが好ましい。窒素分圧を高めることにより、焼成工程時の原料の配置を安定させることができる。上述の条件で製造されたβ型サイアロンの炭素含有量は、200ppm以下となり、発光強度は、市販のYAG:Ce化成オプト社製YAG:Ceグレード名:P46Y3と同等以上となる。本発明おいて、焼成工程後のβ型サイアロンは、大気圧アルゴン雰囲気中1450°C~1600°Cで再度加熱処理されるのが好ましい。本発明おいて、焼成工程後又は再加熱処理後のβ型サイアロンは、酸処理されるのが好ましい。酸処理は、本発明にあっては、酸の水溶液にβ型サイアロンを分散させ、数分から数時間程度、撹拌して反応させ、その後、β型サイアロンを水洗することである。酸処理によって、加熱時に変化した発光阻害因子が溶解除去され、蛍光特性を向上させることができる。酸処理で用いられる酸としては、フッ化水素酸、硫酸、リン酸、塩酸、硝酸の1種以上の酸がある。<β型サイアロン>本発明のβ型サイアロンは、一般式:Si6-zAlzOzN8-zで示されるβ型サイアロンのホスト結晶に、発光中心としてEu,Mn,Sm,Ceから選択される1以上の元素が含有されたものである。とくに、Euを含有するものが、紫外線から可視光の幅広い波長域で励起されるため、好ましい。本発明のβ型サイアロンは、赤外線吸収法による計測における炭素濃度が200ppm以下である。β型サイアロンを構成する炭素が多いと、発光強度の低下を引き起こし、発光中心であるEu2への光吸収を阻害する。すなわち、炭素濃度を200ppm以下にしたβ型サイアロンは、高い発光強度を有する。より好ましくは、炭素濃度は150ppm以下である。また、本発明のβ型サイアロンの格子定数は、主としてSi-N結合のAl-O結合への置換数、つまりz値に支配される。すなわち、格子定数aが0.7605nm以上0.7620nm以下、格子定数cが0.2908nm以上0.2920nm以下の範囲にあることが好ましい。β型サイアロンの結晶格子サイズが大きいほど、Euが含有されやすく、特に格子定数a、cが上記の範囲内の場合には、十分な輝度を得るために必要な量のEuを含有させることが容易になるため好ましい。本発明のβ型サイアロンにおいて、Eu含有量は、発光輝度を充分に得る範囲であればよく、例えば0.1質量以上3質量以下の範囲が好ましい。<発光装置>本発明の発光装置は、上述のβ型サイアロンで形成される蛍光体と、発光光源とを備えて構成されている。この発光装置を用いて、350nm以上500nm以下の波長を含有している紫外光や可視光を励起源として、β型サイアロンに照射する。照射によって、β型サイアロンが520nm以上550nm以下の範囲の波長にピークを持つ高い発光強度を有する光を発し、これにより本発明の発光装置は高い発光強度を有する。発光装置の励起源としては、紫外LED、青色LED、蛍光体ランプの単体又はこれらの組み合わせがある。また、β型サイアロン蛍光体と、赤色発光蛍光体や青色発光蛍光体とを組み合わせることによって、発光色を白色や他の波長の色とすることができる。本発明のβ型サイアロンは、高温での輝度低下が少ないため、これを用いた発光装置は、その輝度低下及び色度ズレが小さく、高温下でも劣化しない。さらに、酸化雰囲気及び水分環境下における長期間の安定性にも優れているので、高輝度の状態が長くなる。以下、実施例に基づいて本発明を更に詳細に説明する。Eu含有β型サイアロン用原料粉末の準備α型窒化ケイ素粉末電気化学工業社製NP-400グレード、酸素含有量0.96質量95.4質量、窒化アルミニウム粉末トクヤマ社製Fグレード、酸素含有量0.9質量3.1質量、酸化アルミニウム粉末大明化学社製TM-DARグレード0.7質量、及び酸化ユーロピウム粉末信越化学工業社製RUグレード0.8質量を配合し、原料混合物1kgを得た。原料混合物を、V型混合機を用いて30分間乾式で混合した後、目開き150μmのナイロン製篩を全通させ、蛍光体合成用の原料粉末を得た。実験例1<焼成工程>上記のようにして得た原料粉末を、内寸で直径8cm×高さ8cmの蓋付きの円筒型窒化ホウ素製容器電気化学工業社製N-1グレード9個に各容器当たり100g充填し、内寸で51cm×31cm×高さ20cmの上蓋付き黒鉛ボックス内部に壁に沿って容器を配置した原料充填率=0.9。カーボンヒーターの電気炉で0.9MPaの加圧窒素雰囲気中、2000°Cで10時間の加熱処理を行った後、得られた粉末を室温まで徐冷した。得られた焼成物は、緩く凝集した塊状であり、清浄なゴム手袋を着用した人の手で軽度の解砕を行った。軽度の解砕をした原料を、目開き150μmの篩を通し、45gの合成粉末を得た。原料充填率は、原料粉の総容積2,880cm3を上蓋付き黒鉛ボックスの内容積31,620cm351cm×31cm×20cmで割った値であり、原料粉の総容積は、原料粉の全体の重さ900g容器9個×容器あたりの原料粉の重さ100gをβ型サイアロンの密度3.2g/cm3で割った値である。原料充填率は、具体的には次の式に基づいて算出されたものである。原料充填率0.9=9×100/3.2/51×31×20実験例2原料を充填した円筒型窒化ホウ素製の容器14個を、黒鉛ボックス内部に5個を3列に配置した。ただし、1列のみ4個とした原料充填率=1.4。他は、実験例1の焼成工程と同じ条件で処理を行い、蛍光体粉末を得た。実験例3黒鉛ボックスの上蓋を開け、実験例2と同じ個数の容器、焼成工程及び条件で処理を行い、蛍光体粉末を得た。実験例4原料を充填した円筒型窒化ホウ素製の容器を19個とし、黒鉛ボックス内部に3列×5列に配置し原料充填率=1.9、更に4個の容器を黒鉛ボックスの壁に沿って上段に配置するよう変更し、実験例1の焼成工程と同じ条件で処理を行い、蛍光体粉末を得た。比較例1原料を充填した円筒型窒化ホウ素製の容器30個を、黒鉛ボックス内部に5個を3列、上下2段に配置する原料充填率=3.0よう変更し、実験例1の焼成工程と同じ処理工程及び条件で処理を行い、蛍光体粉末を得た。実験例1~4及び比較例1の蛍光粉末の発光強度を分光蛍光光度計日立ハイテクノロジーズ社製F4500により測定した。測定結果を表1に示す。蛍光体の発光強度は、以下の操作によって算出した。蛍光体粉末を10mm×10mm×45mmの2面透明石英セルに入れ、50回タッピングした後、セルの方向を180度変え、更に50回タッピングした。その蛍光体粉末の入ったセルを上記装置の試料室内にあるセルフォルダーに取り付けた。このセルに、発光光源Xeランプから所定の波長に分光した単色光を導入した。この単色光を励起源として、蛍光体試料に照射し、分光光度計を用いて試料の発光強度を測定した。本実施例での単色光は、波長455nmの青色光を用いた。発光強度は、YAG:Ce化成オプトニクス社製P46Y3の発光強度を100とした相対ピーク強度で表した原料混合粉、実験例1~4及び比較例1の蛍光粉末の炭素濃度を炭素分析装置LECOジャパン株式会社製IR-412により測定した。蛍光体の炭素濃度は、次のように評価した。粉末状の蛍光体0.1g及び銅粉末1.0gをアルミナ坩堝に入れ、試料台に取り付けた。このセルに高周波をかけ、蛍光体を溶融した。酸化雰囲気中で、蛍光体より排出されたガスを赤外線吸収法により測定した。測定結果を表2に示す。表2より、カーボンヒーターの電気炉で0.9MPaの加圧窒素雰囲気中、2000°Cで10時間の加熱処理を行うと、原料混合粉中の炭素濃度が低減することがわかる。炭素濃度の低減は、容器数、原料粉充填率によって変動していた。原料充填率が低くなるほど炭素濃度が低くなっていた。特に原料充填率が2以下であると、炭素濃度が200ppm以下であり好ましい。また、上下2段に容器を配置する場合は、黒鉛ボックスの壁に沿って容器を配置することが好ましい。さらに、Eu含有β型サイアロン用原料粉末を入れた窒化ホウ素製の容器を投入する黒鉛ボックスの蓋を開いた状態で焼成すると炭素含量が低減していた。発光強度及び炭素濃度の関係を図1に示す。表1、表2及び図1より、合成粉末に含まれる炭素濃度を低減することで発光強度が向上していた。炭素濃度が200ppm以下であれば、YAG:Ceより高い発光強度となっていた。粉砕工程実験例1で得られた合成粉末を超音速ジェット粉砕機日本ニューマチック工業社製PJM-80SPにより解砕して粉末を得た。図2に、得られた粉砕粉末の走査型電子顕微鏡像SEM像を示す。粉砕粉末の粒径の制御は、粉砕機の粉砕室への試料供給速度と粉砕エアー圧力により行った。加熱処理工程粉砕後の粉末15gを、直径40mm×高さ45mmの蓋付きの円筒型窒化ホウ素製の容器電気化学工業社製N-1グレードに充填し、カーボンヒーターの電気炉で大気圧アルゴン雰囲気中、1450°Cで8時間の加熱処理を行った。得られた粉末には焼成を伴う収縮はなく、加熱前とほとんど同じ性状であり、目開き45μmの篩を全て通過した。酸処理工程加熱処理後の粉末を50フッ化水素酸と70硝酸の1:1混酸中で処理した。処理中に懸濁液は深緑色から鮮やかな緑色に変化した。その後、水洗及び乾燥してβ型サイアロンの粉末を得た。微粉除去処理得られたβ型サイアロンの粉末に対し、湿式沈降法により、微粉除去処理を行った。まず、蛍光体粉末を分散剤としてヘキサメタ燐酸ナトリウムを添加した水溶液中に分散した後、容器に移し、静置した後、上澄み液を除去する操作を、上澄み液が透明になるまで繰り返した。その後、沈殿物をろ過し、分散剤を除去するために十分に水洗し、乾燥を行い微粉除去したβ型サイアロンの粉末を得た実験例5。実験例2に記載の合成粉末を、実験例5と同じ処理工程及び条件で処理を行い、β型サイアロンの粉末を得た実験例6。比較例2比較例1に記載の合成粉末を、実験例5と同じ処理工程及び条件で処理を行い、β型サイアロンの粉末を得た。粉砕工程、加熱処理工程、酸処理工程及び分級工程を含む製造方法により、β型サイアロンの粉末を製造した比較例2。実験例5、6及び比較例2のβ型サイアロンの発光強度の測定結果を、表3に示す。測定は実施例1と同じ方法で行った。実験例5、6及び比較例2の発光強度及び炭素濃度の関係を図3に示す。表3及び図3より、粉砕工程、加熱処理工程、酸処理工程及び分級工程を行っても、焼成工程後と同様の傾向があり、焼成工程後の炭素濃度が200ppm以下の条件を満たさないと十分な発光強度が得られなかった。"