"処理室内の基板に対して、クロロシラン系原料およびアミノシラン系原料のうちの一方の原料を供給し、その後、他方の原料を供給することで、前記基板上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、前記処理室内の前記基板に対して、前記各原料とは異なる反応ガスを供給することで、前記第1の層を改質して、第2の層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、前記基板上に、所定組成及び所定膜厚の絶縁膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法。前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱またはプラズマで活性化させた窒素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン炭窒化層またはシリコン窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン炭窒化膜またはシリコン窒化膜を形成する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン炭窒化膜を形成する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとしてプラズマで活性化させた窒素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン窒化膜を形成する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン炭窒化膜を形成する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱またはプラズマで活性化させた酸素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン酸炭窒化層、シリコン酸炭化層またはシリコン酸化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン酸炭窒化膜、シリコン酸炭化膜またはシリコン酸化層を形成する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた酸素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン酸炭窒化層またはシリコン酸炭化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン酸炭窒化膜またはシリコン酸炭化膜を形成する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとしてプラズマで活性化させた酸素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン酸化層またはシリコン酸炭化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン酸化膜またはシリコン酸炭化膜を形成する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた硼素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン硼炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン硼炭窒化膜を形成する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスを供給し、その後、前記反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン炭窒化膜を形成する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスを供給し、その後、前記反応ガスとして熱で活性化させた酸素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン酸炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン酸炭窒化膜を形成する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた硼素含有ガスを供給し、その後、前記反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン硼炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン硼炭窒化膜を形成する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給し、その後、前記反応ガスとして熱で活性化させた酸素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン酸炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン酸炭窒化膜を形成する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスを供給し、その後、前記反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給し、その後、前記反応ガスとして熱で活性化させた酸素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン酸炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン酸炭窒化膜を形成する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスを供給し、その後、前記反応ガスとして熱で活性化させた硼素含有ガスを供給し、その後、前記反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン硼炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン硼炭窒化膜を形成する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。処理室内の基板に対して、クロロシラン系原料とアミノシラン系原料とを供給することで、前記基板上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、前記処理室内の前記基板に対して、前記各原料とは異なる反応ガスを供給することで、前記第1の層を改質して、第2の層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、前記基板上に、所定組成及び所定膜厚の絶縁膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法。処理室内の基板に対して、クロロシラン系原料およびアミノシラン系原料のうちの一方の原料を供給し、その後、他方の原料を供給することで、前記基板上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、前記処理室内の前記基板に対して、前記各原料とは異なる反応ガスを供給することで、前記第1の層を改質して、第2の層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、前記基板上に、所定組成及び所定膜厚の絶縁膜を形成する工程を有する基板処理方法。基板を収容する処理室と、前記処理室内の基板に対してクロロシラン系原料を供給する第1原料供給系と、前記処理室内の基板に対してアミノシラン系原料を供給する第2原料供給系と、前記処理室内の基板に対して前記各原料とは異なる反応ガスを供給する反応ガス供給系と、前記処理室内の基板に対して、前記クロロシラン系原料および前記アミノシラン系原料のうちの一方の原料を供給し、その後、他方の原料を供給することで、前記基板上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する処理と、前記処理室内の前記基板に対して、前記反応ガスを供給することで、前記第1の層を改質して、第2の層を形成する処理と、を交互に所定回数行うことで、前記基板上に、所定組成及び所定膜厚の絶縁膜を形成するように、前記第1原料供給系、前記第2原料供給系および前記反応ガス供給系を制御する制御部と、を有する基板処理装置。しかしながら、クロロシラン系原料やアミノシラン系原料の何れかひとつを用いて、特に低温領域において絶縁膜を形成する場合、シリコン密度の低い絶縁膜が形成される等、膜質の低下が見られていた。また、絶縁膜を形成する過程でシリコンを堆積させる際にSiH4やSi2H6を用いる場合では、ウエハ温度や処理室内圧力の調整により薄膜制御が行われているが、層状の堆積は難しく、表面反応による堆積方法が期待されてきていた。なお、発明者らの実験によれば、クロロシラン系原料単体を用いる場合、550°C以下では生産効率を満たす成膜レートでシリコンを堆積させることは困難であった。また、アミノシラン系原料単体を用いる場合、550°C以下ではシリコンの堆積も確認されなかった。従って本発明の目的は、クロロシラン系原料やアミノシラン系原料を用いて絶縁膜を形成する場合に、低温領域において良質な絶縁膜を形成することができる半導体装置の製造方法、基板処理方法および基板処理装置を提供することにある。本発明の一態様によれば、処理室内の基板に対して、クロロシラン系原料およびアミノシラン系原料のうちの一方の原料を供給し、その後、他方の原料を供給することで、前記基板上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、前記処理室内の前記基板に対して、前記各原料とは異なる反応ガスを供給することで、前記第1の層を改質して、第2の層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、前記基板上に、所定組成及び所定膜厚の絶縁膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法が提供される。本発明の他の態様によれば、処理室内の基板に対して、クロロシラン系原料とアミノシラン系原料とを供給することで、前記基板上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、前記処理室内の前記基板に対して、前記各原料とは異なる反応ガスを供給することで、前記第1の層を改質して、第2の層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、前記基板上に、所定組成及び所定膜厚の絶縁膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法が提供される。本発明の更に他の態様によれば、処理室内の基板に対して、クロロシラン系原料およびアミノシラン系原料のうちの一方の原料を供給し、その後、他方の原料を供給することで、前記基板上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、前記処理室内の前記基板に対して、前記各原料とは異なる反応ガスを供給することで、前記第1の層を改質して、第2の層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、前記基板上に、所定組成及び所定膜厚の絶縁膜を形成する工程を有する基板処理方法が提供される。本発明の更に他の態様によれば、基板を収容する処理室と、前記処理室内の基板に対してクロロシラン系原料を供給する第1原料供給系と、前記処理室内の基板に対してアミノシラン系原料を供給する第2原料供給系と、前記処理室内の基板に対して前記各原料とは異なる反応ガスを供給する反応ガス供給系と、前記処理室内の基板に対して、前記クロロシラン系原料および前記アミノシラン系原料のうちの一方の原料を供給し、その後、他方の原料を供給することで、前記基板上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する処理と、前記処理室内の前記基板に対して、前記反応ガスを供給することで、前記第1の層を改質して、第2の層を形成する処理と、を交互に所定回数行うことで、前記基板上に、所定組成及び所定膜厚の絶縁膜を形成するように、前記第1原料供給系、前記第2原料供給系および前記反応ガス供給系を制御する制御部と、を有する基板処理装置が提供される。本発明によれば、クロロシラン系原料やアミノシラン系原料を用いて絶縁膜を形成する場合に、低温領域において良質な絶縁膜を形成することができる半導体装置の製造方法、基板処理方法および基板処理装置を提供できる。以下に本発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。図1は、本実施の形態で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉202部分を縦断面で示しており、図2は本実施の形態で好適に用いられる縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉202部分を図1のA-A線断面図で示している。図1に示されているように、処理炉202は加熱手段加熱機構としてのヒータ207を有する。ヒータ207は円筒形状であり、保持板としてのヒータベース図示せずに支持されることにより垂直に据え付けられている。なお、ヒータ207は、後述するようにガスを熱で活性化させる活性化機構としても機能する。ヒータ207の内側には、ヒータ207と同心円状に反応容器処理容器を構成する反応管203が配設されている。反応管203は、例えば石英SiO2または炭化シリコンSiC等の耐熱性材料からなり、上端が閉塞し下端が開口した円筒形状に形成されている。反応管203の筒中空部には処理室201が形成されており、基板としてのウエハ200を後述するボート217によって水平姿勢で垂直方向に多段に整列した状態で収容可能に構成されている。処理室201内には、第1ノズル249a、第2ノズル249b、第3ノズル249c、第4ノズル249dが反応管203の下部を貫通するように設けられている。第1ノズル249a、第2ノズル249b、第3ノズル249c、第4ノズル249dには、第1ガス供給管232a、第2ガス供給管232b、第3ガス供給管232c、第4ガス供給管232dが、それぞれ接続されている。また、第1ガス供給管232aには、第5ガス供給管232iが接続されており、第4ガス供給管232dには、第6ガス供給管232jが接続されている。このように、反応管203には4本のノズル249a、249b、249c、249dと、6本のガス供給管232a、232b、232c、232d、232i、232jが設けられており、処理室201内へ複数種類、ここでは6種類のガスを供給することができるように構成されている。第1ガス供給管232aには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラMFC241a、及び開閉弁であるバルブ243aが設けられている。また、第1ガス供給管232aのバルブ243aよりも下流側には、第5ガス供給管232iが接続されている。この第5ガス供給管232iには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラ241i、及び開閉弁であるバルブ243iが設けられている。また、第1ガス供給管232aにおける第5ガス供給管232iとの接続箇所よりも下流側には、第1不活性ガス供給管232eが接続されている。この第1不活性ガス供給管232eには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラ241e、及び開閉弁であるバルブ243eが設けられている。また、第1ガス供給管232aの先端部には、上述の第1ノズル249aが接続されている。第1ノズル249aは、反応管203の内壁とウエハ200との間における円弧状の空間に、反応管203の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ200の積載方向上方に向かって立ち上がるように設けられている。第1ノズル249aはL字型のロングノズルとして構成されている。第1ノズル249aの側面にはガスを供給するガス供給孔250aが設けられている。ガス供給孔250aは反応管203の中心を向くように開口している。このガス供給孔250aは、反応管203の下部から上部にわたって複数設けられ、それぞれが同一の開口面積を有し、更に同じ開口ピッチで設けられている。主に、第1ガス供給管232a、マスフローコントローラ241a、バルブ243a、第1ノズル249aにより第1ガス供給系が構成される。また、主に、第5ガス供給管232i、マスフローコントローラ241i、バルブ243i、第1ノズル249aにより、第5ガス供給系が構成される。また、主に、第1不活性ガス供給管232e、マスフローコントローラ241e、バルブ243eにより、第1不活性ガス供給系が構成される。第2ガス供給管232bには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラMFC241b、及び開閉弁であるバルブ243bが設けられている。また、第2ガス供給管232bのバルブ243bよりも下流側には、第2不活性ガス供給管232fが接続されている。この第2不活性ガス供給管232fには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラ241f、及び開閉弁であるバルブ243fが設けられている。また、第2ガス供給管232bの先端部には、上述の第2ノズル249bが接続されている。第2ノズル249bは、反応管203の内壁とウエハ200との間における円弧状の空間に、反応管203の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ200の積載方向上方に向かって立ち上がるように設けられている。第2ノズル249bはL字型のロングノズルとして構成されている。第2ノズル249bの側面にはガスを供給するガス供給孔250bが設けられている。ガス供給孔250bは反応管203の中心を向くように開口している。このガス供給孔250bは、反応管203の下部から上部にわたって複数設けられ、それぞれが同一の開口面積を有し、更に同じ開口ピッチで設けられている。主に、第2ガス供給管232b、マスフローコントローラ241b、バルブ243b、第2ノズル249bにより第2ガス供給系が構成される。また、主に、第2不活性ガス供給管232f、マスフローコントローラ241f、バルブ243fにより第2不活性ガス供給系が構成される。第3ガス供給管232cには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラMFC241c、及び開閉弁であるバルブ243cが設けられている。また、第3ガス供給管232cのバルブ243cよりも下流側には、第3不活性ガス供給管232gが接続されている。この第3不活性ガス供給管232gには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラ241g、及び開閉弁であるバルブ243gが設けられている。また、第3ガス供給管232cの先端部には、上述の第3ノズル249cが接続されている。第3ノズル249cは、反応管203の内壁とウエハ200との間における円弧状の空間に、反応管203の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ200の積載方向上方に向かって立ち上がるように設けられている。第3ノズル249cはL字型のロングノズルとして構成されている。第3ノズル249cの側面にはガスを供給するガス供給孔250cが設けられている。ガス供給孔250cは反応管203の中心を向くように開口している。このガス供給孔250cは、反応管203の下部から上部にわたって複数設けられ、それぞれが同一の開口面積を有し、更に同じ開口ピッチで設けられている。主に、第3ガス供給管232c、マスフローコントローラ241c、バルブ243c、第3ノズル249cにより第3ガス供給系が構成される。また、主に、第3不活性ガス供給管232g、マスフローコントローラ241g、バルブ243gにより第3不活性ガス供給系が構成される。第4ガス供給管232dには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラMFC241d、及び開閉弁であるバルブ243dが設けられている。また、第4ガス供給管232dのバルブ243dよりも下流側には、第6ガス供給管232jが接続されている。この第6ガス供給管232jには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラ241j、及び開閉弁であるバルブ243jが設けられている。また、第4ガス供給管232dにおける第6ガス供給管232jとの接続箇所よりも下流側には、第4不活性ガス供給管232hが接続されている。この第4不活性ガス供給管232hには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラ241h、及び開閉弁であるバルブ243hが設けられている。また、第4ガス供給管232dの先端部には上述の第4ノズル249dが接続されている。第4ノズル249dは、ガス分散空間であるバッファ室237内に設けられている。バッファ室237は反応管203の内壁とウエハ200との間における円弧状の空間に、反応管203内壁の下部より上部にわたる部分に、ウエハ200の積載方向に沿って設けられている。バッファ室237のウエハ200と隣接する壁の端部にはガスを供給するガス供給孔250eが設けられている。ガス供給孔250eは反応管203の中心を向くように開口している。このガス供給孔250eは、反応管203の下部から上部にわたって複数設けられ、それぞれが同一の開口面積を有し、更に同じ開口ピッチで設けられている。第4ノズル249dは、バッファ室237のガス供給孔250eが設けられた端部と反対側の端部に、反応管203の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ200の積載方向上方に向かって立ち上がるように設けられている。第4ノズル249dはL字型のロングノズルとして構成されている。第4ノズル249dの側面にはガスを供給するガス供給孔250dが設けられている。ガス供給孔250dはバッファ室237の中心を向くように開口している。このガス供給孔250dは、バッファ室237のガス供給孔250eと同様に、反応管203の下部から上部にわたって複数設けられている。この複数のガス供給孔250dのそれぞれの開口面積は、バッファ室237内と処理室201内の差圧が小さい場合には、上流側下部から下流側上部まで、それぞれ同一の開口面積で同一の開口ピッチとするとよいが、差圧が大きい場合には上流側から下流側に向かって、それぞれ開口面積を大きくするか、開口ピッチを小さくするとよい。本実施形態においては、第4ノズル249dのガス供給孔250dのそれぞれの開口面積や開口ピッチを、上流側から下流側にかけて上述のように調節することで、まず、ガス供給孔250dのそれぞれから、流速の差はあるものの、流量がほぼ同量であるガスを噴出させる。そしてこのガス供給孔250dのそれぞれから噴出するガスを、一旦、バッファ室237内に導入し、バッファ室237内においてガスの流速差の均一化を行うこととした。すなわち、第4ノズル249dのガス供給孔250dのそれぞれよりバッファ室237内に噴出したガスはバッファ室237内で各ガスの粒子速度が緩和された後、バッファ室237のガス供給孔250eより処理室201内に噴出する。これにより、第4ノズル249dのガス供給孔250dのそれぞれよりバッファ室237内に噴出したガスは、バッファ室237のガス供給孔250eのそれぞれより処理室201内に噴出する際には、均一な流量と流速とを有するガスとなる。主に、第4ガス供給管232d、マスフローコントローラ241d、バルブ243d、第4ノズル249d、バッファ室237により第4ガス供給系が構成される。また、主に、第6ガス供給管232j、マスフローコントローラ241j、バルブ243j、第4ノズル249d、バッファ室237により、第6ガス供給系が構成される。また、主に、第4不活性ガス供給管232h、マスフローコントローラ241h、バルブ243hにより第4不活性ガス供給系が構成される。第1ガス供給管232aからは、第1のシリコン原料ガス第1のシリコン含有ガスとして、例えば、クロロシラン系原料ガスが、マスフローコントローラ241a、バルブ243a、第1ノズル249aを介して処理室201内に供給される。ここで、クロロシラン系原料とは、クロロ基を有するシラン系原料のことであり、少なくともシリコンSi及び塩素Clを含む原料のことである。クロロシラン系原料ガスとしては、例えばヘキサクロロジシランSi2Cl6、略称:HCDガスを用いることができる。なお、HCDのように常温常圧下で液体状態である液体原料を用いる場合は、液体原料を気化器やバブラ等の気化システムにより気化して、原料ガスとして供給することとなる。第2ガス供給管232bからは、第2のシリコン原料ガス第2のシリコン含有ガスとして、例えば、アミノシラン系原料ガスが、マスフローコントローラ241b、バルブ243b、第2ノズル249bを介して処理室201内に供給される。ここで、アミノシラン系原料とは、アミン基アミノ基を有するシラン系原料のことであり、少なくともシリコンSi、窒素N及び炭素Cを含む原料のことである。アミノシラン系原料ガスとしては、例えばトリスジメチルアミノシランSi[NCH32]3H、略称:3DMASガスを用いることができる。なお、3DMASのように常温常圧下で液体状態である液体原料を用いる場合は、液体原料を気化器やバブラ等の気化システムにより気化して、原料ガスとして供給することとなる。第3ガス供給管232cからは、例えば、ボロンBすなわち硼素を含むガス硼素含有ガスが、マスフローコントローラ241c、バルブ243c、第3ノズル249cを介して処理室201内に供給される。硼素含有ガスとしては、例えば三塩化硼素BCl3ガスを用いることができる。第4ガス供給管232dからは、例えば、窒素Nを含むガス窒素含有ガスが、マスフローコントローラ241d、バルブ243d、第4ノズル249d、バッファ室237を介して処理室201内に供給される。窒素含有ガスとしては、例えばアンモニアNH3ガスを用いることができる。第5ガス供給管232iからは、例えば、カーボンCすなわち炭素を含むガス炭素含有ガスが、マスフローコントローラ241i、バルブ243i、第1ガス供給管232a、第1ノズル249aを介して処理室201内に供給される。炭素含有ガスとしては、例えばプロピレンC3H6ガスを用いることができる。第6ガス供給管232jからは、例えば、酸素Oを含むガス酸素含有ガスが、マスフローコントローラ241j、バルブ243j、第4ガス供給管232d、第4ノズル249d、バッファ室237を介して処理室201内に供給される。酸素含有ガスとしては、例えば酸素O2ガスを用いることができる。不活性ガス供給管232e、232f、232g、232hからは、例えば窒素N2ガスが、それぞれマスフローコントローラ241e、241f、241g、241h、バルブ243e、243f、243g、243h、ガス供給管232a、232b、232c、232d、ガスノズル249a、249b、249c、249dおよびバッファ室237を介して処理室201内に供給される。なお、例えば各ガス供給管から上述のようなガスをそれぞれ流す場合、第1ガス供給系により第1のシリコン原料ガス供給系、すなわちクロロシラン系原料ガス供給系が構成される。また、第2ガス供給系により第2のシリコン原料ガス供給系、すなわちアミノシラン系原料ガス供給系が構成される。また、第3ガス供給系により硼素含有ガス供給系が構成される。また、第4ガス供給系により窒素含有ガス供給系が構成される。また、第5ガス供給系により炭素含有ガス供給系が構成される。また、第6ガス供給系により酸素含有ガス供給系が構成される。なお、クロロシラン系原料ガスとアミノシラン系原料ガスとを総称して原料ガスと称する場合、クロロシラン系原料ガス供給系とアミノシラン系原料ガス供給系とにより原料ガス供給系が構成される。なお、クロロシラン系原料ガス供給系、アミノシラン系原料ガス供給系、原料ガス供給系を、それぞれ、単に、クロロシラン系原料供給系、アミノシラン系原料供給系、原料供給系とも称する。また、硼素含有ガス、窒素含有ガス、炭素含有ガス、および、酸素含有ガスを総称して反応ガスと称する場合、硼素含有ガス供給系、窒素含有ガス供給系、炭素含有ガス供給系、および、酸素含有ガス供給系により反応ガス供給系が構成される。バッファ室237内には、図2に示すように、細長い構造を有する第1の電極である第1の棒状電極269及び第2の電極である第2の棒状電極270が、反応管203の下部より上部にわたりウエハ200の積層方向に沿って配設されている。第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270のそれぞれは、第4ノズル249dと平行に設けられている。第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270のそれぞれは、上部より下部にわたって各電極を保護する保護管である電極保護管275により覆われることで保護されている。この第1の棒状電極269又は第2の棒状電極270のいずれか一方は整合器272を介して高周波電源273に接続され、他方は基準電位であるアースに接続されている。この結果、第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間のプラズマ生成領域224にプラズマが生成される。主に、第1の棒状電極269、第2の棒状電極270、電極保護管275、整合器272、高周波電源273によりプラズマ発生器プラズマ発生部としてのプラズマ源が構成される。なお、プラズマ源は、後述するようにガスをプラズマで活性化させる活性化機構として機能する。電極保護管275は、第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270のそれぞれをバッファ室237の雰囲気と隔離した状態でバッファ室237内に挿入できる構造となっている。ここで、電極保護管275の内部は外気大気と同一雰囲気であると、電極保護管275にそれぞれ挿入された第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270はヒータ207による熱で酸化されてしまう。そこで、電極保護管275の内部には窒素などの不活性ガスを充填あるいはパージし、酸素濃度を充分低く抑えて第1の棒状電極269又は第2の棒状電極270の酸化を防止するための不活性ガスパージ機構が設けられている。反応管203には、処理室201内の雰囲気を排気する排気管231が設けられている。排気管231には処理室201内の圧力を検出する圧力検出器圧力検出部としての圧力センサ245および圧力調整器圧力調整部としてのAPCAutoPressureControllerバルブ244を介して真空排気装置としての真空ポンプ246が接続されており、処理室201内の圧力が所定の圧力真空度となるよう真空排気し得るように構成されている。なお、APCバルブ244は弁を開閉して処理室201内の真空排気真空排気停止ができ、更に弁開度を調節して圧力調整可能となっている開閉弁である。主に、排気管231、APCバルブ244、真空ポンプ246、圧力センサ245により排気系が構成される。反応管203の下方には、反応管203の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシールキャップ219が設けられている。シールキャップ219は反応管203の下端に垂直方向下側から当接されるようになっている。シールキャップ219は例えばステンレス等の金属からなり、円盤状に形成されている。シールキャップ219の上面には反応管203の下端と当接するシール部材としてのOリング220が設けられている。シールキャップ219の処理室201と反対側には、ボートを回転させる回転機構267が設置されている。回転機構267の回転軸255はシールキャップ219を貫通して、後述するボート217に接続されており、ボート217を回転させることでウエハ200を回転させるように構成されている。シールキャップ219は反応管203の外部に垂直に設置された昇降機構としてのボートエレベータ115によって垂直方向に昇降されるように構成されており、これによりボート217を処理室201内に対し搬入搬出することが可能となっている。基板支持具としてのボート217は、例えば石英や炭化珪素等の耐熱性材料からなり、複数枚のウエハ200を水平姿勢でかつ互いに中心を揃えた状態で整列させて多段に支持するように構成されている。なおボート217の下部には、例えば石英や炭化珪素等の耐熱性材料からなる断熱部材218が設けられており、ヒータ207からの熱がシールキャップ219側に伝わりにくくなるよう構成されている。なお、断熱部材218は、石英や炭化珪素等の耐熱性材料からなる複数枚の断熱板と、これらを水平姿勢で多段に支持する断熱板ホルダとにより構成してもよい。反応管203内には温度検出器としての温度センサ263が設置されており、温度センサ263により検出された温度情報に基づきヒータ207への通電具合を調整することで、処理室201内の温度が所望の温度分布となるように構成されている。温度センサ263は、ノズル249a、249b、249c、249dと同様にL字型に構成されており、反応管203の内壁に沿って設けられている。制御部制御手段であるコントローラ121は、マスフローコントローラ241a、241b、241c、241d、241e、241f、241g、241h、241i、241j、バルブ243a、243b、243c、243d、243e、243f、243g、243h、243i、243j、圧力センサ245、APCバルブ244、真空ポンプ246、ヒータ207、温度センサ263、回転機構267、ボートエレベータ115、高周波電源273、整合器272等に接続されている。コントローラ121により、マスフローコントローラ241a、241b、241c、241d、241e、241f、241g、241h、241i、241jによる各種ガスの流量調整動作、バルブ243a、243b、243c、243d、243e、243f、243g、243h、243i、243jの開閉動作、APCバルブ244の開閉及び圧力センサ245に基づく圧力調整動作、温度センサ263に基づくヒータ207の温度調整動作、真空ポンプ246の起動停止、回転機構267の回転速度調節動作、ボートエレベータ115の昇降動作等の制御や、高周波電源273の電力供給制御、整合器272によるインピーダンス制御が行われる。次に、上述の基板処理装置の処理炉を用いて半導体装置デバイスの製造工程の一工程として、基板上に絶縁膜を成膜するシーケンス例について説明する。尚、以下の説明において、基板処理装置を構成する各部の動作はコントローラ121により制御される。なお、従来のCVDChemicalVaporDeposition法やALDAtomicLayerDeposition法では、例えば、CVD法の場合、形成する膜を構成する複数の元素を含む複数種類のガスを同時に供給し、また、ALD法の場合、形成する膜を構成する複数の元素を含む複数種類のガスを交互に供給する。そして、ガス供給時のガス供給流量、ガス供給時間、プラズマパワーなどの供給条件を制御することによりSiO2膜やSi3N4膜を形成する。それらの技術では、例えばSiO2膜を形成する場合、膜の組成比が化学量論組成であるO/Si≒2となるように、また例えばSi3N4膜を形成する場合、膜の組成比が化学量論組成であるN/Si≒1.33となるようにすることを目的として、供給条件を制御する。これに対し、本発明の実施形態では、形成する膜の組成比が化学量論組成、または、化学量論組成とは異なる所定の組成比となるようにすることを目的として、供給条件を制御する。例えば、形成する膜を構成する複数の元素のうち少なくとも一つの元素が他の元素よりも化学量論組成に対し過剰となるようにすることを目的として、供給条件を制御する。以下、形成する膜を構成する複数の元素の比率、すなわち、膜の組成比を制御しつつ成膜を行うシーケンス例について説明する。第1シーケンスまず、本実施形態の第1シーケンスについて説明する。図3は、本実施形態の第1シーケンスにおけるガス供給およびプラズマパワー供給のタイミングを示す図であり、図3aはプラズマを用いずノンプラズマで成膜を行うシーケンス例を示しており、図3bはプラズマを用いて成膜を行うシーケンス例を示している。本実施形態の第1シーケンスでは、処理室201内のウエハ200に対して、クロロシラン系原料を供給し、その後、アミノシラン系原料を供給することで、ウエハ200上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、処理室201内のウエハ200に対して、反応ガスとして熱またはプラズマで活性化させた窒素含有ガスを供給することで、第1の層を改質して、第2の層としてシリコン炭窒化層、または、シリコン窒化層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン炭窒化膜、または、シリコン窒化膜を形成する。以下、本実施形態の第1シーケンスを具体的に説明する。ここでは、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを、窒素含有ガスとしてNH3ガスを用い、図3のシーケンスにより、基板上に絶縁膜としてシリコン炭窒化膜SiCN膜、または、シリコン窒化膜SiN膜を形成する例について説明する。複数枚のウエハ200がボート217に装填ウエハチャージされると、図1に示されているように、複数枚のウエハ200を支持したボート217は、ボートエレベータ115によって持ち上げられて処理室201内に搬入ボートロードされる。この状態で、シールキャップ219はOリング220を介して反応管203の下端をシールした状態となる。処理室201内が所望の圧力真空度となるように真空ポンプ246によって真空排気される。この際、処理室201内の圧力は、圧力センサ245で測定され、この測定された圧力情報に基づきAPCバルブ244が、フィードバック制御される圧力調整。また、処理室201内が所望の温度となるようにヒータ207によって加熱される。この際、処理室201内が所望の温度分布となるように、温度センサ263が検出した温度情報に基づきヒータ207への通電具合がフィードバック制御される温度調整。続いて、回転機構267により、ボート217が回転されることで、ウエハ200が回転されるウエハ回転。その後、後述する3つのステップを順次実行する。[ステップ1]第1ガス供給管232aのバルブ243a開き、第1ガス供給管232a内にHCDガスを流す。第1ガス供給管232a内を流れたHCDガスは、マスフローコントローラ241aにより流量調整される。流量調整されたHCDガスは第1ノズル249aのガス供給孔250aから処理室201内に供給され、排気管231から排気される。このとき、ウエハ200に対してHCDガスが供給されることとなる。このとき同時にバルブ243eを開き、不活性ガス供給管232e内にN2ガス等の不活性ガスを流す。不活性ガス供給管232e内を流れたN2ガスは、マスフローコントローラ241eにより流量調整される。流量調整されたN2ガスはHCDガスと一緒に処理室201内に供給され、排気管231から排気される。このときAPCバルブ244を適正に調整して処理室201内の圧力を、例えば1~13300Pa、好ましくは20~1330Paの範囲内の圧力とする。マスフローコントローラ241aで制御するHCDガスの供給流量は、例えば1~1000sccmの範囲内の流量とする。マスフローコントローラ241eで制御するN2ガスの供給流量は、例えば200~10000sccmの範囲内の流量とする。HCDガスをウエハ200に晒す時間、すなわちガス供給時間照射時間は、例えば1~120秒、好ましくは1~60秒の範囲内の時間とする。このときヒータ207の温度は、ウエハ200の温度が、例えば250~700°C、好ましくは350~600°Cの範囲内の温度となるような温度に設定する。なお、ウエハ200の温度が250°C未満となるとウエハ200上にHCDが化学吸着しにくくなり、実用的な成膜速度が得られなくなることがある。ウエハ200の温度を250°C以上とすることで、これを解消することが可能となる。なお、ウエハ200の温度を350°C以上とすることで、ウエハ200上にHCDをより十分に吸着させることが可能となり、より十分な成膜速度が得られるようになる。また、ウエハ200の温度が700°Cを超えるとCVD反応が強くなる気相反応が支配的になることで、膜厚均一性が悪化しやすくなり、その制御が困難となってしまう。ウエハ200の温度を700°C以下とすることで、膜厚均一性の悪化を抑制でき、その制御が可能となる。特にウエハ200の温度を600°C以下とすることで、表面反応が支配的になり、膜厚均一性を確保しやすくなり、その制御が容易となる。よって、ウエハ200の温度は250~700°C、好ましくは350~600°Cの範囲内の温度とするのがよい。HCDガスの供給により、ウエハ200表面の下地膜上に、1原子層未満から数原子層のシリコン含有層が形成される。シリコン含有層はHCDの化学吸着層であってもよいし、シリコン層Si層であってもよい。また、その両方を含んでいてもよい。ここでシリコン層とはシリコンにより構成される連続的な層の他、不連続な層やこれらが重なってできる薄膜をも含む。なお、シリコンにより構成される連続的な層を薄膜という場合もある。また、HCDの化学吸着層とはHCD分子の連続的な化学吸着層の他、不連続な化学吸着層をも含む。なお、1原子層未満の層とは不連続に形成される原子層のことを意味している。ウエハ200上に形成されるシリコン含有層の厚さが数原子層を超えると、後述するステップ3での窒化の作用がシリコン含有層の全体に届かなくなる。また、ウエハ200上に形成可能なシリコン含有層の最小値は1原子層未満である。よって、シリコン含有層の厚さは1原子層未満から数原子層とするのが好ましい。なお、HCDガスが自己分解する条件下では、ウエハ200上にシリコンが堆積することでシリコン層が形成され、HCDガスが自己分解しない条件下では、ウエハ200上にHCDが化学吸着することでHCDの化学吸着層が形成される。なお、ウエハ200上にHCDの化学吸着層を形成するよりも、ウエハ200上にシリコン層を形成する方が、成膜レートを高くすることができる。シリコン含有層が形成された後、バルブ243aを閉じ、HCDガスの供給を停止する。このとき、排気管231のAPCバルブ244は開いたままとして、真空ポンプ246により処理室201内を真空排気し、処理室201内に残留する未反応もしくは反応に寄与した後のHCDガスを処理室201内から排除する。なお、この時バルブ243eは開いたままとして、N2ガスの処理室201内への供給を維持する。これにより、処理室201内をパージし、処理室201内に残留する未反応もしくは反応に寄与した後のHCDガスを処理室201内から排除する効果を高める。クロロシラン系原料ガスとしては、HCDガスの他、テトラクロロシランSiCl4、略称:STCガス、トリクロロシランSiHCl3、略称:TCSガス、ジクロロシランSiH2Cl2、略称:DCSガス、モノクロロシランSiH3Cl、略称:MCSガス等の無機原料を用いてもよい。不活性ガスとしては、N2ガスの他、Arガス、Heガス、Neガス、Xeガス等の希ガスを用いてもよい。ステップ2ステップ1が終了し処理室201内の残留ガスを除去した後、第2ガス供給管232bのバルブ243bを開き、第2ガス供給管232b内に3DMASガスを流す。第2ガス供給管232b内を流れた3DMASガスは、マスフローコントローラ241bにより流量調整される。流量調整された3DMASガスは第2ノズル249bのガス供給孔250bから処理室201内へ供給され、排気管231から排気される。このときウエハ200に対して3DMASガスが供給されることとなる。この時同時にバルブ243fを開き、不活性ガス供給管232f内にN2ガスを流す。N2ガスは3DMASガスと一緒に処理室201内へ供給され、排気管231から排気される。このときAPCバルブ244を適正に調整して処理室201内の圧力を、ステップ1と同様、例えば1~13300Pa、好ましくは20~1330Paの範囲内の圧力とする。マスフローコントローラ241bで制御する3DMASガスの供給流量は、例えば1~1000sccmの範囲内の流量とする。マスフローコントローラ241fで制御するN2ガスの供給流量は、例えば200~10000sccmの範囲内の流量とする。3DMASガスをウエハ200に晒す時間、すなわちガス供給時間照射時間は、例えば1~120秒、好ましくは1~60秒の範囲内の時間とする。このときのヒータ207の温度は、ステップ1と同様、ウエハ200の温度が、例えば250~700°C、好ましくは350~600°Cの範囲内の温度となるような温度に設定する。3DMASガスの供給により、ステップ1でウエハ200上に形成されたシリコン含有層と3DMASガスとが反応する。これによりシリコン含有層は、シリコンSi、窒素N及び炭素Cを含む第1の層へと改質される。第1の層は、1原子層未満から数原子層のSi、N及びCを含む層となる。なお、第1の層は、Si成分の割合とC成分の割合が比較的多い層、すなわち、Siリッチであり、かつ、Cリッチな層となる。その後、第2ガス供給管232bのバルブ243bを閉じて、3DMASガスの供給を停止する。このとき、排気管231のAPCバルブ244は開いたままとして、真空ポンプ246により処理室201内を真空排気し、処理室201内に残留する未反応もしくは反応に寄与した後の3DMASガスを処理室201内から排除する。なお、この時バルブ243fは開いたままとして、N2ガスの処理室201内への供給を維持する。これにより、処理室201内をパージし、処理室201内に残留する未反応もしくは反応に寄与した後の3DMASガスを処理室201内から排除する効果を高める。アミノシラン系原料ガスとしては、3DMASガスの他、テトラキスジメチルアミノシランSi[NCH32]4、略称:4DMASガス、ビスジエチルアミノシランSi[NC2H52]2H2、略称:2DEASガス、ビスターシャリーブチルアミノシランSiH2[NHC4H9]2、略称:BTBASガス等の有機原料を用いてもよい。不活性ガスとしては、N2ガスの他、Arガス、Heガス、Neガス、Xeガス等の希ガスを用いてもよい。ステップ3ステップ2が終了し処理室201内の残留ガスを除去した後、第4ガス供給管232dのバルブ243dを開き、第4ガス供給管232d内にNH3ガスを流す。第4ガス供給管232d内を流れたNH3ガスは、マスフローコントローラ241dにより流量調整される。流量調整されたNH3ガスは第4ノズル249dのガス供給孔250dからバッファ室237内に供給される。このとき、第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間に高周波電力を印加しないことで、バッファ室237内に供給されたNH3ガスは熱で活性化されて、ガス供給孔250eから処理室201内に供給され、排気管231から排気される図3a参照。また、このとき、第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間に高周波電源273から整合器272を介して高周波電力を印加することで、バッファ室237内に供給されたNH3ガスはプラズマ励起され、活性種としてガス供給孔250eから処理室201内に供給され、排気管231から排気される図3b参照。このときウエハ200に対して、熱またはプラズマで活性化されたNH3ガスが供給されることとなる。この時同時にバルブ243hを開き、不活性ガス供給管232h内にN2ガスを流す。N2ガスはNH3ガスと一緒に処理室201内に供給され、排気管231から排気される。NH3ガスをプラズマ励起することなく熱で活性化させて流すときは、APCバルブ244を適正に調整して処理室201内の圧力を例えば50~3000Paの範囲内の圧力とする。処理室201内の圧力をこのような比較的高い圧力帯とすることで、NH3ガスをノンプラズマで熱的に活性化させることが可能となる。なお、NH3ガスは熱で活性化させて供給した方が、ソフトな反応を生じさせることができ、後述する窒化をソフトに行うことができる。また、NH3ガスをプラズマ励起することにより活性種として流すときは、APCバルブ244を適正に調整して処理室201内の圧力を、例えば10~100Paの範囲内の圧力とする。マスフローコントローラ241dで制御するNH3ガスの供給流量は、例えば100~10000sccmの範囲内の流量とする。マスフローコントローラ241hで制御するN2ガスの供給流量は、例えば200~10000sccmの範囲内の流量とする。このときNH3ガスを熱で活性化させて流すときは、処理室201内におけるNH3ガスの分圧を、例えば6~2940Paの範囲内の圧力とする。またNH3ガスをプラズマで活性化させて流すときは、処理室201内におけるNH3ガスの分圧を、例えば6~100Paの範囲内の圧力とする。熱で活性化させたNH3ガス、または、NH3ガスをプラズマ励起することにより得られた活性種にウエハ200を晒す時間、すなわちガス供給時間照射時間は、例えば1~120秒、好ましくは1~60秒の範囲内の時間とする。このときのヒータ207の温度は、ステップ1~2と同様、ウエハ200の温度が、例えば250~700°C、好ましくは350~600°Cの範囲内の温度となるような温度に設定する。NH3ガスをプラズマ励起する場合に、高周波電源273から第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間に印加する高周波電力は、例えば50~1000Wの範囲内の電力となるように設定する。このとき処理室201内に流しているガスは、処理室201内圧力を高くすることで熱的に活性化されたNH3ガス、もしくは、NH3ガスをプラズマ励起することにより得られた活性種であり、処理室201内にはHCDガスも3DMASガスも流していない。したがって、NH3ガスは気相反応を起こすことはなく、活性化された、もしくは、活性種となったNH3ガスは、ステップ2でウエハ200上に形成されたSi、N及びCを含む第1の層の少なくとも一部と反応する。これにより第1の層は窒化されて、シリコン炭窒化層SiCN層、または、シリコン窒化層SiN層を含む第2の層へと改質される。なお、図3aに示すように、NH3ガスを熱で活性化させて処理室201内に流すことで、第1の層を熱窒化してSiCN層へと改質変化させることができる。このとき、第1の層におけるN成分の割合を増加させつつ、第1の層をSiCN層へと改質させることとなる。なおこのとき、NH3ガスによる熱窒化の作用により、第1の層におけるSi-N結合が増加する一方、Si-C結合およびSi-Si結合は減少し、第1の層におけるC成分の割合およびSi成分の割合は減少することとなる。すなわち、窒素濃度を増加させる方向に、また、炭素濃度およびシリコン濃度を減少させる方向に組成比を変化させつつ第1の層をSiCN層へと改質させることができる。さらに、このとき処理室201内の圧力やガス供給時間等の処理条件を制御することで、SiCN層におけるN成分の割合、すなわち、窒素濃度を微調整することができ、SiCN層の組成比をより厳密に制御することができる。また、図3bに示すように、NH3ガスをプラズマ励起することにより得られた活性種を処理室201内に流すことで、第1の層をプラズマ窒化してSiN層へと改質変化させることができる。このとき、第1の層におけるN成分の割合を増加させつつ、活性種のエネルギーにより、第1の層におけるC成分を脱離させることで、第1の層をSiN層へと改質させることができる。なおこのとき、NH3ガスによるプラズマ窒化の作用により、第1の層におけるSi-N結合が増加する一方、Si-C結合およびSi-Si結合は減少し、第1の層におけるC成分の割合およびSi成分の割合は減少することとなる。特にC成分は、その大部分が脱離することで不純物レベルにまで減少するか、実質的に消滅することとなる。すなわち、窒素濃度を増加させる方向に、また、炭素濃度およびシリコン濃度を減少させる方向に、組成比を変化させつつ第1の層をSiN層へと改質させることができる。さらに、このとき処理室201内の圧力やガス供給時間等の処理条件を制御することで、SiN層におけるN成分の割合、すなわち、窒素濃度を微調整することができ、SiN層の組成比をより厳密に制御することができる。なお、このとき、第1の層の窒化反応は飽和させないようにするのが好ましい。例えばステップ1、2で1原子層または1原子層未満の第1の層を形成した場合は、その第1の層の一部を窒化させるようにするのが好ましい。この場合、1原子層または1原子層未満の第1の層の全体を窒化させないように、第1の層の窒化反応が不飽和となる条件下で窒化を行う。なお、第1の層の窒化反応を不飽和とするには、ステップ3における処理条件を上述の処理条件とすればよいが、さらにステップ3における処理条件を次の処理条件とすることで、第1の層の窒化反応を不飽和とすることが容易となる。NH3ガスを熱で活性化させて流すときウエハ温度:500~600°C処理室内圧力:133~2666PaNH3ガス分圧:67~2394PaNH3ガス供給流量:1000~5000sccmN2ガス供給流量:300~1000sccmNH3ガス供給時間:6~60秒NH3ガスをプラズマで活性化させて流すときウエハ温度:500~600°C処理室内圧力:33~80PaNH3ガス分圧:17~67PaNH3ガス供給流量:1000~5000sccmN2ガス供給流量:300~1000sccmNH3ガス供給時間:6~60秒その後、第4ガス供給管232dのバルブ243dを閉じて、NH3ガスの供給を停止する。このとき、排気管231のAPCバルブ244は開いたままとして、真空ポンプ246により処理室201内を真空排気し、処理室201内に残留する未反応もしくは反応に寄与した後のNH3ガスを処理室201内から排除する。なお、この時バルブ243hは開いたままとして、N2ガスの処理室201内への供給を維持する。これにより、処理室201内をパージし、処理室201内に残留する未反応もしくは反応に寄与した後のNH3ガスを処理室201内から排除する効果を高める。窒素含有ガスとしては、NH3ガスを熱やプラズマで励起したガス以外に、ジアジンN2H2ガス、ヒドラジンN2H4ガス、N3H8ガス等を熱やプラズマで励起したガスを用いてもよく、これらのガスをArガス、Heガス、Neガス、Xeガス等の希ガスで希釈したガスを熱やプラズマで励起して用いてもよい。上述したステップ1~3を1サイクルとして、このサイクルを1回以上所定回数行うことにより、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン炭窒化膜SiCN膜、または、シリコン窒化膜SiN膜を成膜することができる。なお、上述のサイクルは、複数回繰り返すのが好ましい。所定組成を有する所定膜厚のSiCN膜、または、SiN膜を形成する成膜処理がなされると、N2等の不活性ガスが処理室201内へ供給され、排気管231から排気されることで、処理室201内が不活性ガスでパージされるガスパージ。その後、処理室201内の雰囲気が不活性ガスに置換され不活性ガス置換、処理室201内の圧力が常圧に復帰される大気圧復帰。その後、ボートエレベータ115によりシールキャップ219が下降されて、反応管203の下端が開口されるとともに、処理済ウエハ200がボート217に支持された状態で反応管203の下端から反応管203の外部に搬出ボートアンロードされる。その後、処理済ウエハ200はボート217より取出されるウエハディスチャージ。第2シーケンス次に、本実施形態の第2シーケンスについて説明する。図4は、本実施形態の第2シーケンスにおけるガス供給のタイミングを示す図である。本実施形態の第2シーケンスでは、処理室201内のウエハ200に対して、クロロシラン系原料を供給し、その後、アミノシラン系原料を供給することで、ウエハ200上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、処理室201内のウエハ200に対して、反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスを供給することで、第1の層を改質して、第2の層としてシリコン炭窒化層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン炭窒化膜を形成する。以下、本実施形態の第2シーケンスを具体的に説明する。ここでは、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを、炭素含有ガスとしてC3H6ガスを用い、図4のシーケンスにより、基板上に絶縁膜としてシリコン炭窒化膜SiCN膜を形成する例について説明する。ウエハチャージ、ボートロード、圧力調整、温度調整、ウエハ回転までは、第1シーケンスと同様に行う。その後、後述する3つのステップを順次実行する。[ステップ1]ステップ1は第1シーケンスのステップ1と同様に行う。すなわち、ステップ1での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ1でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内へのHCDガスの供給により、ウエハ200上にシリコン含有層を形成する。ステップ2ステップ2は第1シーケンスのステップ2と同様に行う。すなわち、ステップ2での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ2でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内への3DMASガスの供給により、シリコン含有層と3DMASガスとを反応させ、Si、NおよびCを含む第1の層を形成する。ステップ3ステップ2が終了し処理室201内の残留ガスを除去した後、第5ガス供給管232iのバルブ243iを開き、第5ガス供給管232i内にC3H6ガスを流す。第5ガス供給管232i内を流れたC3H6ガスは、マスフローコントローラ241iにより流量調整される。流量調整されたC3H6ガスは第1ノズル249aのガス供給孔250aから処理室201内へ供給され、排気管231から排気される。このときウエハ200に対して、熱で活性化されたC3H6ガスが供給されることとなる。この時同時にバルブ243eを開き、不活性ガス供給管232e内にN2ガスを流す。N2ガスはC3H6ガスと一緒に処理室201内へ供給され、排気管231から排気される。このときAPCバルブ244を適正に調整して処理室201内の圧力を、例えば50~3000Paの範囲内の圧力とする。マスフローコントローラ241iで制御するC3H6ガスの供給流量は、例えば100~10000sccmの範囲内の流量とする。マスフローコントローラ241eで制御するN2ガスの供給流量は、例えば200~10000sccmの範囲内の流量とする。このとき処理室201内におけるC3H6ガスの分圧は、6~2940Paの範囲内の圧力とする。熱で活性化させたC3H6ガスをウエハ200に晒す時間、すなわちガス供給時間照射時間は、例えば1~120秒、好ましくは1~60秒の範囲内の時間とする。このときのヒータ207の温度は、ステップ1~2と同様、ウエハ200の温度が250~700°C、好ましくは350~600°Cの範囲内の温度となるような温度に設定する。なお、C3H6ガスは熱で活性化させて供給した方が、ソフトな反応を生じさせることができ、後述する炭素含有層の形成が容易となる。このとき処理室201内に流しているガスは熱的に活性化されたC3H6ガスであり、処理室201内にはHCDガスも3DMASガスも流していない。したがって、C3H6ガスは気相反応を起こすことはなく、活性化された状態でウエハ200に対して供給され、このとき、ステップ2でウエハ200上に形成されたSi、N及びCを含む第1の層の上に1原子層未満の炭素含有層、すなわち不連続な炭素含有層が形成される。炭素含有層は、炭素層C層であってもよいし、C3H6の化学吸着層、すなわち、C3H6が分解した物質CxHyの化学吸着層であってもよい。なお、条件によっては第1の層の一部とC3H6ガスとが反応して、第1の層が炭化される。このようにして、第1の層が改質され、シリコン炭窒化層SiCN層を含む第2の層が形成される。なお、C3H6ガスを熱で活性化させて処理室201内に流すことで、第1の層を改質させる際、第1の層におけるC成分の割合を増加させつつ、第1の層をSiCN層へと改質させることとなる。すなわち、炭素濃度を増加させる方向に組成比を変化させつつ第1の層をSiCN層へと改質させることができる。さらに、このとき処理室201内の圧力やガス供給時間等の処理条件を制御することで、SiCN層におけるC成分の割合、すなわち、炭素濃度を微調整することができ、SiCN層の組成比をより厳密に制御することができる。その後、第5ガス供給管232iのバルブ243iを閉じて、C3H6ガスの供給を停止する。このとき、排気管231のAPCバルブ244は開いたままとして、真空ポンプ246により処理室201内を真空排気し、処理室201内に残留する未反応もしくは反応に寄与した後のC3H6ガスを処理室201内から排除する。なお、この時バルブ243eは開いたままとして、N2ガスの処理室201内への供給を維持する。これにより、処理室201内をパージし、処理室201内に残留する未反応もしくは反応に寄与した後のC3H6ガスを処理室201内から排除する効果を高める。炭素含有ガスとしては、C3H6ガス以外に、エチレンC2H4ガスやアセチレンC2H2ガス等を用いてもよい。上述したステップ1~3を1サイクルとして、このサイクルを1回以上所定回数行うことにより、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン炭窒化膜SiCN膜を成膜することができる。なお、上述のサイクルは、複数回繰り返すのが好ましい。所定組成を有する所定膜厚のSiCN膜を形成する成膜処理がなされると、ガスパージ、不活性ガス置換、大気圧復帰、ボートアンロード、ウエハディスチャージが、第1シーケンスと同様に行われる。第3シーケンス次に、本実施形態の第3シーケンスについて説明する。図5は、本実施形態の第3シーケンスにおけるガス供給およびプラズマパワー供給のタイミングを示す図であり、図5aはプラズマを用いずノンプラズマで成膜を行うシーケンス例を示しており、図5bはプラズマを用いて成膜を行うシーケンス例を示している。本実施形態の第3シーケンスでは、処理室201内のウエハ200に対して、クロロシラン系原料を供給し、その後、アミノシラン系原料を供給することで、ウエハ200上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、処理室201内のウエハ200に対して、反応ガスとして熱またはプラズマで活性化させた酸素含有ガスを供給することで、第1の層を改質して、第2の層としてシリコン酸炭窒化層、シリコン酸化層、または、シリコン酸炭化層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン酸炭窒化膜、シリコン酸化膜、または、シリコン酸炭化膜を形成する。以下、本実施形態の第3シーケンスを具体的に説明する。ここでは、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを、酸素含有ガスとしてO2ガスを用い、図5のシーケンスにより、基板上に絶縁膜としてシリコン酸炭窒化膜SiOCN膜、シリコン酸化膜SiO膜、または、シリコン酸炭化膜SiOC膜を形成する例について説明する。ウエハチャージ、ボートロード、圧力調整、温度調整、ウエハ回転までは、第1シーケンスと同様に行う。その後、後述する3つのステップを順次実行する。[ステップ1]ステップ1は第1シーケンスのステップ1と同様に行う。すなわち、ステップ1での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ1でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内へのHCDガスの供給により、ウエハ200上にシリコン含有層を形成する。ステップ2ステップ2は第1シーケンスのステップ2と同様に行う。すなわち、ステップ2での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ2でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内への3DMASガスの供給により、シリコン含有層と3DMASガスとを反応させ、Si、NおよびCを含む第1の層を形成する。ステップ3ステップ2が終了し処理室201内の残留ガスを除去した後、第6ガス供給管232jのバルブ243jを開き、第6ガス供給管232j内にO2ガスを流す。第6ガス供給管232j内を流れたO2ガスは、マスフローコントローラ241jにより流量調整される。流量調整されたO2ガスは第4ノズル249dのガス供給孔250dからバッファ室237内に供給される。このとき、第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間に高周波電力を印加しないことで、バッファ室237内に供給されたO2ガスは熱で活性化されて、ガス供給孔250eから処理室201内に供給され、排気管231から排気される図5a参照。また、このとき、第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間に高周波電源273から整合器272を介して高周波電力を印加することで、バッファ室237内に供給されたO2ガスはプラズマ励起され、活性種としてガス供給孔250eから処理室201内に供給され、排気管231から排気される図5b参照。このときウエハ200に対して、熱またはプラズマで活性化されたO2ガスが供給されることとなる。この時同時にバルブ243hを開き、不活性ガス供給管232h内にN2ガスを流す。N2ガスはO2ガスと一緒に処理室201内に供給され、排気管231から排気される。O2ガスをプラズマ励起することなく熱で活性化させて流すときは、APCバルブ244を適正に調整して処理室201内の圧力を、例えば1~3000Paの範囲内の圧力とする。処理室201内の圧力をこのような比較的高い圧力帯とすることで、O2ガスをノンプラズマで熱的に活性化させることが可能となる。なお、O2ガスは熱で活性化させて供給した方が、ソフトな反応を生じさせることができ、後述する酸化をソフトに行うことができる。また、O2ガスをプラズマ励起することにより活性種として流すときは、APCバルブ244を適正に調整して処理室201内の圧力を、例えば1~100Paの範囲内の圧力とする。マスフローコントローラ241dで制御するO2ガスの供給流量は、例えば100~5000sccmの範囲内の流量とする。マスフローコントローラ241hで制御するN2ガスの供給流量は、例えば200~10000sccmの範囲内の流量とする。このとき処理室201内におけるO2ガスの分圧は、6~2940Paの範囲内の圧力とする。熱で活性化させたO2ガス、または、O2ガスをプラズマ励起することにより得られた活性種にウエハ200を晒す時間、すなわちガス供給時間照射時間は、例えば1~120秒、好ましくは1~60秒の範囲内の時間とする。このときのヒータ207の温度は、ステップ1~2と同様、ウエハ200の温度が、例えば250~700°C、好ましくは350~600°Cの範囲内の温度となるような温度に設定する。O2ガスをプラズマ励起する場合に、高周波電源273から第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間に印加する高周波電力は、例えば50~1000Wの範囲内の電力となるように設定する。このとき処理室201内に流しているガスは、処理室201内圧力を高くすることで熱的に活性化されたO2ガス、もしくは、O2ガスをプラズマ励起することにより得られた活性種であり、処理室201内にはHCDガスも3DMASガスも流していない。したがって、O2ガスは気相反応を起こすことはなく、活性化された、もしくは、活性種となったO2ガスは、ステップ2でウエハ200上に形成されたSi、N及びCを含む第1の層の少なくとも一部と反応する。これにより第1の層は酸化されて、シリコン酸炭窒化層SiOCN層、シリコン酸化層SiO層、または、シリコン酸炭化層SiOC層を含む第2の層へと改質される。なお、図5aに示すように、O2ガスを熱で活性化させて処理室201内に流すことで、第1の層を熱酸化してSiOCN層またはSiOC層へと改質変化させることができる。このとき、第1の層にO成分を付加しつつ、第1の層をSiOCN層またはSiOC層へと改質させることとなる。なおこのとき、O2ガスによる熱酸化の作用により、第1の層におけるSi-O結合が増加する一方、Si-N結合、Si-C結合およびSi-Si結合は減少し、第1の層におけるN成分の割合、C成分の割合およびSi成分の割合は減少することとなる。そしてこのとき、熱酸化時間を延ばしたり、O2ガスによる熱酸化の酸化力を高めたりすることで、N成分の大部分を脱離させてN成分を不純物レベルにまで減少させるか、N成分を実質的に消滅させることが可能となる。すなわち、酸素濃度を増加させる方向に、また、窒素濃度、炭素濃度およびシリコン濃度を減少させる方向に組成比を変化させつつ第1の層をSiOCN層またはSiOC層へと改質させることができる。さらに、このとき処理室201内の圧力やガス供給時間等の処理条件を制御することで、SiOCN層におけるO成分の割合、すなわち、酸素濃度を微調整することができ、SiOCN層の組成比をより厳密に制御することができる。また、図5bに示すように、O2ガスをプラズマ励起することにより得られた活性種を処理室201内に流すことで、第1の層をプラズマ酸化してSiO層またはSiOC層へと改質変化させることができる。このとき、第1の層にO成分を付加しつつ、活性種のエネルギーにより第1の層におけるC成分とN成分との両成分を脱離させることで、第1の層をSiO層へと改質させることができる。なおこのとき、O2ガスによるプラズマ酸化の作用により、第1の層におけるSi-O結合が増加する一方、Si-N結合、Si-C結合およびSi-Si結合は減少し、第1の層におけるN成分の割合、C成分の割合およびSi成分の割合は減少することとなる。特にN成分およびC成分は、その大部分が脱離することで不純物レベルにまで減少するか、実質的に消滅することとなる。すなわち、酸素濃度を増加させる方向に、また、窒素濃度、炭素濃度およびシリコン濃度を減少させる方向に、組成比を変化させつつ第1の層をSiO層へと改質させることができる。また、このとき、第1の層にO成分を付加しつつ、活性種のエネルギーにより第1の層におけるN成分を脱離させC成分の一部を脱離させずに残すことで、第1の層をSiOC層へと改質させることができる。なおこのとき、O2ガスによるプラズマ酸化の作用により、第1の層におけるSi-O結合が増加する一方、Si-N結合、Si-C結合およびSi-Si結合は減少し、第1の層におけるN成分の割合、C成分の割合およびSi成分の割合は減少することとなる。特にN成分は、その大部分が脱離することで不純物レベルにまで減少するか、実質的に消滅することとなる。すなわち、酸素濃度を増加させる方向に、また、窒素濃度、炭素濃度およびシリコン濃度を減少させる方向に、組成比を変化させつつ第1の層をSiOC層へと改質させることができる。なお、ステップ1、2により形成された第1の層におけるC成分はN成分に比べてリッチな状態にあることが判明している。例えば、ある実験では、炭素濃度が窒素濃度の2倍程度以上となることもあった。すなわち、活性種のエネルギーにより、第1の層におけるC成分とN成分とを脱離させる際、N成分の大部分が脱離し終わった段階においても、第1の層にはC成分が残ることとなり、この状態で酸化を止めることで、第1の層はSiOC層へと改質されることとなる。また、N成分の大部分が脱離し終わった後においても、酸化を継続し、C成分の大部分が脱離し終わった段階において酸化を止めることで、第1の層はSiO層へと改質されることとなる。つまり、ガス供給時間酸化処理時間を制御することにより、C成分の割合、すなわち、炭素濃度を制御することができ、SiO層またはSiOC層のうちの何れかの層を、組成比を制御しつつ形成することができる。さらに、このとき処理室201内の圧力やガス供給時間等の処理条件を制御することで、SiO層またはSiOC層におけるO成分の割合、すなわち、酸素濃度を微調整することができ、SiO層またはSiOC層の組成比をより厳密に制御することができる。なお、このとき、第1の層の酸化反応は飽和させないようにするのが好ましい。例えばステップ1、2で1原子層または1原子層未満の第1の層を形成した場合は、その第1の層の一部を酸化させるようにするのが好ましい。この場合、1原子層または1原子層未満の第1の層の全体を酸化させないように、第1の層の酸化反応が不飽和となる条件下で酸化を行う。なお、第1の層の酸化反応を不飽和とするには、ステップ3における処理条件を上述の処理条件とすればよいが、さらにステップ3における処理条件を次の処理条件とすることで、第1の層の酸化反応を不飽和とすることが容易となる。O2ガスを熱で活性化させて流すときウエハ温度:500~600°C処理室内圧力:133~2666PaO2ガス分圧:67~2394PaO2ガス供給流量:1000~5000sccmN2ガス供給流量:300~1000sccmO2ガス供給時間:6~60秒O2ガスをプラズマで活性化させて流すときウエハ温度:500~600°C処理室内圧力:33~80PaO2ガス分圧:17~67PaO2ガス供給流量:1000~5000sccmN2ガス供給流量:300~1000sccmO2ガス供給時間:6~60秒その後、第6ガス供給管232jのバルブ243jを閉じて、O2ガスの供給を停止する。このとき、排気管231のAPCバルブ244は開いたままとして、真空ポンプ246により処理室201内を真空排気し、処理室201内に残留する反応に寄与した後のO2ガスを処理室201内から排除する。なお、この時バルブ243hは開いたままとして、N2ガスの処理室201内への供給を維持する。これにより、処理室201内をパージし、処理室201内に残留する未反応もしくは反応に寄与した後のO2ガスを処理室201内から排除する効果を高める。酸素含有ガスとしては、O2ガスを熱やプラズマで励起したガス以外に、亜酸化窒素N2Oガス、一酸化窒素NOガス、二酸化窒素NO2ガス、オゾンO3ガス、水素H2ガス酸素O2ガス、H2ガスO3ガス、水蒸気H2Oガス、一酸化炭素COガス、二酸化炭素CO2ガス等を熱やプラズマで励起したガスを用いてもよく、これらのガスをArガス、Heガス、Neガス、Xeガス等の希ガスで希釈したガスを熱やプラズマで励起して用いてもよい。上述したステップ1~3を1サイクルとして、このサイクルを1回以上所定回数行うことにより、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン酸炭窒化膜SiOCN膜、シリコン酸化膜SiO膜、または、シリコン酸炭化膜SiOC膜を成膜することができる。なお、上述のサイクルは、複数回繰り返すのが好ましい。所定組成を有する所定膜厚のSiOCN膜、SiO膜、または、SiOC膜を形成する成膜処理がなされると、ガスパージ、不活性ガス置換、大気圧復帰、ボートアンロード、ウエハディスチャージが、第1シーケンスと同様に行われる。第4シーケンス次に、本実施形態の第4シーケンスについて説明する。図6は、本実施形態の第4シーケンスにおけるガス供給のタイミングを示す図である。本実施形態の第4シーケンスでは、処理室201内のウエハ200に対して、クロロシラン系原料を供給し、その後、アミノシラン系原料を供給することで、ウエハ200上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、処理室201内のウエハ200に対して、反応ガスとして熱で活性化させた硼素含有ガスを供給することで、第1の層を改質して、第2の層としてシリコン硼炭窒化層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン硼炭窒化膜を形成する。以下、本実施形態の第4シーケンスを具体的に説明する。ここでは、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを、硼素含有ガスとしてBCl3ガスを用い、図6のシーケンスにより、基板上に絶縁膜としてシリコン硼炭窒化膜SiBCN膜を形成する例について説明する。ウエハチャージ、ボートロード、圧力調整、温度調整、ウエハ回転までは、第1シーケンスと同様に行う。その後、後述する3つのステップを順次実行する。[ステップ1]ステップ1は第1シーケンスのステップ1と同様に行う。すなわち、ステップ1での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ1でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内へのHCDガスの供給により、ウエハ200上にシリコン含有層を形成する。ステップ2ステップ2は第1シーケンスのステップ2と同様に行う。すなわち、ステップ2での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ2でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内への3DMASガスの供給により、シリコン含有層と3DMASガスとを反応させ、Si、NおよびCを含む第1の層を形成する。ステップ3ステップ2が終了し処理室201内の残留ガスを除去した後、第3ガス供給管232cのバルブ243cを開き、第3ガス供給管232c内にBCl3ガスを流す。第3ガス供給管232c内を流れたBCl3ガスは、マスフローコントローラ241cにより流量調整される。流量調整されたBCl3ガスは第3ノズル249cのガス供給孔250cから処理室201内へ供給され、排気管231から排気される。このときウエハ200に対して、熱で活性化されたBCl3ガスが供給されることとなる。この時同時にバルブ243gを開き、不活性ガス供給管232g内にN2ガスを流す。N2ガスはBCl3ガスと一緒に処理室201内へ供給され、排気管231から排気される。このときAPCバルブ244を適正に調整して処理室201内の圧力を、例えば50~3000Paの範囲内の圧力とする。マスフローコントローラ241cで制御するBCl3ガスの供給流量は、例えば100~10000sccmの範囲内の流量とする。マスフローコントローラ241gで制御するN2ガスの供給流量は、例えば200~10000sccmの範囲内の流量とする。BCl3ガスをウエハ200に晒す時間、すなわちガス供給時間照射時間は、例えば1~120秒、好ましくは1~60秒の範囲内の時間とする。このときのヒータ207の温度は、ステップ1~2と同様、ウエハ200の温度が250~700°C、好ましくは350~600°Cの範囲内の温度となるような温度に設定する。なお、BCl3ガスは熱で活性化させて供給した方が、ソフトな反応を生じさせることができ、後述する硼素含有層の形成が容易となる。このとき処理室201内に流しているガスは熱的に活性化されたBCl3ガスであり、処理室201内にはHCDガスも3DMASガスも流していない。したがって、BCl3ガスは気相反応を起こすことはなく、活性化された状態でウエハ200に対して供給され、このとき、ステップ2でウエハ200上に形成されたSi、N及びCを含む第1の層の上に1原子層未満の硼素含有層、すなわち不連続な硼素含有層が形成される。硼素含有層は、硼素層B層であってもよいし、BCl3の化学吸着層、すなわち、BCl3が分解した物質BxClyの化学吸着層であってもよい。なお、条件によっては第1の層の一部とBCl3ガスとが反応して、第1の層が硼化される。このようにして、第1の層が改質され、シリコン硼炭窒化層SiBCN層を含む第2の層が形成される。なお、BCl3ガスを熱で活性化させて処理室201内に流すことで、第1の層を改質させる際、第1の層にB成分を付加しつつ、第1の層をSiBCN層へと改質させることとなる。すなわち、硼素濃度を増加させる方向に組成比を変化させつつ第1の層をSiBCN層へと改質させることができる。さらに、このとき処理室201内の圧力やガス供給時間等の処理条件を制御することで、SiBCN層におけるB成分の割合、すなわち、硼素濃度を微調整することができ、SiBCN層の組成比をより厳密に制御することができる。その後、第3ガス供給管232cのバルブ243cを閉じて、BCl3ガスの供給を停止する。このとき、排気管231のAPCバルブ244は開いたままとして、真空ポンプ246により処理室201内を真空排気し、処理室201内に残留する未反応もしくは反応に寄与した後のBCl3ガスを処理室201内から排除する。なお、この時バルブ243gは開いたままとして、N2ガスの処理室201内への供給を維持する。これにより、処理室201内をパージし、処理室201内に残留する未反応もしくは反応に寄与した後のBCl3ガスを処理室201内から排除する効果を高める。硼素含有ガスとしては、BCl3ガス以外に、ジボランB2H6ガス等を用いてもよい。上述したステップ1~3を1サイクルとして、このサイクルを1回以上所定回数行うことにより、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン硼炭窒化膜SiBCN膜を成膜することができる。なお、上述のサイクルは、複数回繰り返すのが好ましい。所定組成を有する所定膜厚のSiBCN膜を形成する成膜処理がなされると、ガスパージ、不活性ガス置換、大気圧復帰、ボートアンロード、ウエハディスチャージが、第1シーケンスと同様に行われる。第5シーケンス次に、本実施形態の第5シーケンスについて説明する。図7は、本実施形態の第5シーケンスにおけるガス供給のタイミングを示す図である。本実施形態の第5シーケンスでは、処理室201内のウエハ200に対して、クロロシラン系原料を供給し、その後、アミノシラン系原料を供給することで、ウエハ200上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、処理室201内のウエハ200に対して、反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスを供給し、その後、反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、第1の層を改質して、第2の層としてシリコン炭窒化層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン炭窒化膜を形成する。なお、第2の層を形成する工程では、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた炭素含有ガスを供給することで、第1の層の上に炭素含有ガスを化学吸着させ、その後、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、第1の層の上に炭素含有ガスが化学吸着した層を改質してシリコン炭窒化層を形成する。以下、本実施形態の第5シーケンスを具体的に説明する。ここでは、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを、炭素含有ガスとしてC3H6ガスを、窒素含有ガスとしてNH3ガスを用い、図7のシーケンスにより、基板上に絶縁膜としてシリコン炭窒化膜SiCN膜を形成する例について説明する。ウエハチャージ、ボートロード、圧力調整、温度調整、ウエハ回転までは、第1シーケンスと同様に行う。その後、後述する4つのステップを順次実行する。[ステップ1]ステップ1は第1シーケンスのステップ1と同様に行う。すなわち、ステップ1での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ1でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内へのHCDガスの供給により、ウエハ200上にシリコン含有層を形成する。ステップ2ステップ2は第1シーケンスのステップ2と同様に行う。すなわち、ステップ2での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ2でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内への3DMASガスの供給により、シリコン含有層と3DMASガスとを反応させ、Si、NおよびCを含む第1の層を形成する。ステップ3ステップ3は第2シーケンスのステップ3と同様に行う。すなわち、ステップ3での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第2シーケンスにおけるステップ3でのそれらと同様である。なお、ステップ3においては、処理室201内へのC3H6ガスの供給により、ステップ2でウエハ200上に形成されたSi、N及びCを含む第1の層の上に、C3H6の化学吸着層、すなわちC3H6が分解した物質CxHyの化学吸着層を形成するのが好ましい。ここで、CxHyの化学吸着層はCxHy分子の不連続な化学吸着層とする必要がある。なお、第1の層の上に形成するCxHyの化学吸着層を連続的な層とした場合、例えばCxHyの第1の層上への吸着状態を飽和状態として、第1の層上にCxHyの連続的な化学吸着層を形成した場合、第1の層の表面が全体的にCxHyの化学吸着層により覆われることとなる。この場合、第1の層の上にCxHyが化学吸着した層の表面にシリコンが存在しなくなり、この層の、後述するステップ4での窒化が困難となる。窒素はシリコンとは結合するが、炭素とは結合しないからである。後述するステップ4で所望の窒化反応を生じさせるためには、CxHyの第1の層上への吸着状態を不飽和状態として、この層の表面にシリコンが露出した状態とする必要がある。なお、CxHyの第1の層上への吸着状態を不飽和状態とするには、ステップ3における処理条件を、第2シーケンスのステップ3における処理条件と同様な処理条件とすればよいが、さらにステップ3における処理条件を次の処理条件とすることで、CxHyの第1の層上への吸着状態を不飽和状態とすることが容易となる。ウエハ温度:500~600°C処理室内圧力:133~2666PaC3H6ガス分圧:67~2394PaC3H6ガス供給流量:1000~5000sccmN2ガス供給流量:300~1000sccmC3H6ガス供給時間:6~60秒なお、C3H6ガスを熱で活性化させて処理室201内に流すことで第1の層の上にCxHyを化学吸着させる際、第1の層の上にCxHyが化学吸着した分だけその層全体でのC成分の割合が増加することとなる。すなわち、炭素濃度を増加させる方向に組成比を変化させることができることとなる。さらに、このとき処理室201内の圧力やガス供給時間等の処理条件を制御することで、第1の層の上にCxHyが化学吸着した層におけるC成分の割合、すなわち、炭素濃度を制御微調整することができ、ステップ4で形成されるSiCN層の組成比をより厳密に制御することができる。ステップ4ステップ4は第1シーケンスのステップ3と同様に行う。すなわち、ステップ2での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ3でのそれらと同様である。なお、ステップ4においては、NH3ガスをプラズマ励起することなく熱で活性化させて処理室201内に供給する。このとき処理室201内に流しているガスは、熱的に活性化されたNH3ガスであり、処理室201内にはHCDガスも3DMASガスもC3H6ガスも流していない。したがって、NH3ガスは気相反応を起こすことはなく、活性化されたNH3ガスは、ステップ3でウエハ200上に形成された、第1の層の上にCxHyが化学吸着した層の少なくとも一部と反応する。これにより、この層は窒化されて、シリコン炭窒化層SiCN層を含む第2の層へと改質される。なお、NH3ガスを熱で活性化させて処理室201内に流すことで、第1の層の上にCxHyが化学吸着した層を熱窒化してSiCN層へと改質させる際、この層におけるN成分の割合を増加させつつ、この層をSiCN層へと改質させることとなる。なおこのとき、NH3ガスによる熱窒化の作用により、この層におけるSi-N結合が増加する一方、Si-C結合およびSi-Si結合は減少し、この層におけるC成分の割合およびSi成分の割合は減少することとなる。すなわち、窒素濃度を増加させる方向に、また、炭素濃度およびシリコン濃度を減少させる方向に組成比を変化させつつ第1の層の上にCxHyが化学吸着した層をSiCN層へと改質させることができる。さらに、このとき処理室201内の圧力やガス供給時間等の処理条件を制御することで、SiCN層におけるN成分の割合、すなわち、窒素濃度を微調整することができ、SiCN層の組成比をより厳密に制御することができる。なお、このとき、第1の層の上にCxHyが化学吸着した層の窒化反応は飽和させないようにするのが好ましい。すなわち、その層の一部を窒化させるようにするのが好ましい。この場合、その層の全体を窒化させないように、その層の窒化反応が不飽和となる条件下で窒化を行う。なお、第1の層の上にCxHyが化学吸着した層の窒化反応を不飽和とするには、ステップ4における処理条件を、第1シーケンスのステップ3における処理条件と同様な処理条件とすればよい。上述したステップ1~4を1サイクルとして、このサイクルを1回以上所定回数行うことにより、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン炭窒化膜SiCN膜を成膜することができる。なお、上述のサイクルは、複数回繰り返すのが好ましい。所定組成を有する所定膜厚のSiCN膜を形成する成膜処理がなされると、ガスパージ、不活性ガス置換、大気圧復帰、ボートアンロード、ウエハディスチャージが、第1シーケンスと同様に行われる。第6シーケンス次に、本実施形態の第6シーケンスについて説明する。図8は、本実施形態の第6シーケンスにおけるガス供給のタイミングを示す図である。本実施形態の第6シーケンスでは、処理室201内のウエハ200に対して、クロロシラン系原料を供給し、その後、アミノシラン系原料を供給することで、ウエハ200上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、処理室201内のウエハ200に対して、反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスを供給し、その後、反応ガスとして熱で活性化させた酸素含有ガスを供給することで、第1の層を改質して、第2の層としてシリコン酸炭窒化層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン酸炭窒化膜を形成する。なお、第2の層を形成する工程では、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた炭素含有ガスを供給することで、第1の層の上に炭素含有ガスを化学吸着させ、その後、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた酸素含有ガスを供給することで、第1の層の上に炭素含有ガスが化学吸着した層を改質してシリコン酸炭窒化層を形成する。以下、本実施形態の第6シーケンスを具体的に説明する。ここでは、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを、炭素含有ガスとしてC3H6ガスを、酸素含有ガスとしてO2ガスを用い、図8のシーケンスにより、基板上に絶縁膜としてシリコン酸炭窒化膜SiOCN膜を形成する例について説明する。ウエハチャージ、ボートロード、圧力調整、温度調整、ウエハ回転までは、第1シーケンスと同様に行う。その後、後述する4つのステップを順次実行する。[ステップ1]ステップ1は第1シーケンスのステップ1と同様に行う。すなわち、ステップ1での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ1でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内へのHCDガスの供給により、ウエハ200上にシリコン含有層を形成する。ステップ2ステップ2は第1シーケンスのステップ2と同様に行う。すなわち、ステップ2での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ2でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内への3DMASガスの供給により、シリコン含有層と3DMASガスとを反応させ、Si、NおよびCを含む第1の層を形成する。ステップ3ステップ3は第5シーケンスのステップ3と同様に行う。すなわち、ステップ3での処理条件、生じさせる反応、形成する層、炭素濃度の制御方法等は、第5シーケンスにおけるステップ3でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内へのC3H6ガスの供給により、第1の層の上にCxHyを化学吸着させる。ステップ4ステップ4は第3シーケンスのステップ3と同様に行う。すなわち、ステップ4での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第3シーケンスにおけるステップ3でのそれらと同様である。なお、ステップ4においては、O2ガスをプラズマ励起することなく熱で活性化させて処理室201内に供給する。このとき、処理室201内に流しているガスは、熱的に活性化されたO2ガスであり、処理室201内にはHCDガスも3DMASガスもC3H6ガスも流していない。したがって、O2ガスは気相反応を起こすことはなく、活性化されたO2ガスは、ステップ3でウエハ200上に形成された、第1の層の上にCxHyが化学吸着した層の少なくとも一部と反応する。これにより、この層は酸化されて、シリコン酸炭窒化層SiOCN層を含む第2の層へと改質される。なお、O2ガスを熱で活性化させて処理室201内に流すことで、第1の層の上にCxHyが化学吸着した層を熱酸化してSiOCN層へと改質させる際、この層にO成分を付加しつつ、この層をSiOCN層へと改質させることとなる。なおこのとき、O2ガスによる熱酸化の作用により、この層におけるSi-O結合が増加する一方、Si-N結合、Si-C結合およびSi-Si結合は減少し、この層におけるN成分の割合、C成分の割合およびSi成分の割合は減少することとなる。すなわち、酸素濃度を増加させる方向に、また、窒素濃度、炭素濃度およびシリコン濃度を減少させる方向に組成比を変化させつつ第1の層の上にCxHyが化学吸着した層をSiOCN層へと改質させることができる。さらに、このとき処理室201内の圧力やガス供給時間等の処理条件を制御することで、SiOCN層におけるO成分の割合、すなわち、酸素濃度を微調整することができ、SiOCN層の組成比をより厳密に制御することができる。なお、このとき、第1の層の上にCxHyが化学吸着した層の酸化反応は飽和させないようにするのが好ましい。すなわち、その層の一部を酸化させるようにするのが好ましい。この場合、その層の全体を酸化させないように、その層の酸化反応が不飽和となる条件下で酸化を行う。なお、第1の層の上にCxHyが化学吸着した層の酸化反応を不飽和とするには、ステップ4における処理条件を、第3シーケンスのステップ3における処理条件と同様な処理条件とすればよい。上述したステップ1~4を1サイクルとして、このサイクルを1回以上所定回数行うことにより、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン酸炭窒化膜SiOCN膜を成膜することができる。なお、上述のサイクルは、複数回繰り返すのが好ましい。所定組成を有する所定膜厚のSiOCN膜を形成する成膜処理がなされると、ガスパージ、不活性ガス置換、大気圧復帰、ボートアンロード、ウエハディスチャージが、第1シーケンスと同様に行われる。第7シーケンス次に、本実施形態の第7シーケンスについて説明する。図9は、本実施形態の第7シーケンスにおけるガス供給のタイミングを示す図である。本実施形態の第7シーケンスでは、処理室201内のウエハ200に対して、クロロシラン系原料を供給し、その後、アミノシラン系原料を供給することで、ウエハ200上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、処理室201内のウエハ200に対して、反応ガスとして熱で活性化させた硼素含有ガスを供給し、その後、反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、第1の層を改質して、第2の層としてシリコン硼炭窒化層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン硼炭窒化膜を形成する。なお、第2の層を形成する工程では、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた硼素含有ガスを供給することで、第1の層の上に硼素含有ガスを化学吸着させ、その後、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、第1の層の上に硼素含有ガスが化学吸着した層を改質してシリコン硼炭窒化層を形成する。以下、本実施形態の第7シーケンスを具体的に説明する。ここでは、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを、硼素含有ガスとしてBCl3ガスを、窒素含有ガスとしてNH3ガスを用い、図9のシーケンスにより、基板上に絶縁膜としてシリコン硼炭窒化膜SiBCN膜を形成する例について説明する。ウエハチャージ、ボートロード、圧力調整、温度調整、ウエハ回転までは、第1シーケンスと同様に行う。その後、後述する4つのステップを順次実行する。[ステップ1]ステップ1は第1シーケンスのステップ1と同様に行う。すなわち、ステップ1での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ1でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内へのHCDガスの供給により、ウエハ200上にシリコン含有層を形成する。ステップ2ステップ2は第1シーケンスのステップ2と同様に行う。すなわち、ステップ2での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ2でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内への3DMASガスの供給により、シリコン含有層と3DMASガスとを反応させ、Si、NおよびCを含む第1の層を形成する。ステップ3ステップ3は第4シーケンスのステップ3と同様に行う。すなわち、ステップ3での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第4シーケンスにおけるステップ3でのそれらと同様である。なお、ステップ3においては、処理室201内へのBCl3ガスの供給により、ステップ2でウエハ200上に形成されたSi、N及びCを含む第1の層の上に、BCl3の化学吸着層、すなわち、BCl3が分解した物質BxClyの化学吸着層を形成するのが好ましい。ここで、硼素はシリコンとは結合するが、炭素とは結合しないので、BxClyの化学吸着層はBxCly分子の不連続な化学吸着層となる。なお、BCl3ガスを熱で活性化させて処理室201内に流すことで第1の層の上にBxClyを化学吸着させる際、第1の層の上にBxClyが化学吸着した分だけB成分が付加されることとなる。すなわち、硼素濃度を増加させる方向に組成比を変化させることができることとなる。さらに、このとき処理室201内の圧力やガス供給時間等の処理条件を制御することで、第1の層の上にBxClyが化学吸着した層におけるB成分の割合、すなわち、硼素濃度を制御微調整することができ、ステップ4で形成されるSiBCN層の組成比をより厳密に制御することができる。ステップ4ステップ4は第5シーケンスのステップ4と同様に行う。すなわち、ステップ4での処理条件等は、第5シーケンスにおけるステップ4でのそれらと同様である。ただし、ステップ4は、第5シーケンスのステップ4とは、生じさせる反応、形成する層等が若干異なる。ステップ4においては、NH3ガスをプラズマ励起することなく熱で活性化させて処理室201内に供給する。このとき処理室201内に流しているガスは、熱的に活性化されたNH3ガスであり、処理室201内にはHCDガスも3DMASガスもBCl3ガスも流していない。したがって、NH3ガスは気相反応を起こすことはなく、活性化されたNH3ガスは、ステップ3でウエハ200上に形成された、第1の層の上にBxClyが化学吸着した層の少なくとも一部と反応する。これにより、この層は窒化されて、シリコン硼炭窒化層SiBCN層を含む第2の層へと改質される。なお、NH3ガスを熱で活性化させて処理室201内に流すことで、第1の層の上にBxClyが化学吸着した層を熱窒化してSiBCN層へと改質させる際、この層におけるN成分の割合を増加させつつ、この層をSiBCN層へと改質させることとなる。なおこのとき、NH3ガスによる熱窒化の作用により、この層におけるSi-N結合が増加する一方、Si-B結合、Si-C結合およびSi-Si結合は減少し、この層におけるB成分の割合、C成分の割合およびSi成分の割合は減少することとなる。すなわち、窒素濃度を増加させる方向に、また、硼素濃度、炭素濃度およびシリコン濃度を減少させる方向に組成比を変化させつつ第1の層の上にBxClyが化学吸着した層をSiBCN層へと改質させることができる。さらに、このとき処理室201内の圧力やガス供給時間等の処理条件を制御することで、SiBCN層におけるN成分の割合、すなわち、窒素濃度を微調整することができ、SiBCN層の組成比をより厳密に制御することができる。なお、このとき、第1の層の上にBxClyが化学吸着した層の窒化反応は飽和させないようにするのが好ましい。すなわち、その層の一部を窒化させるようにするのが好ましい。この場合、その層の全体を窒化させないように、その層の窒化反応が不飽和となる条件下で窒化を行う。なお、第1の層の上にBxClyが化学吸着した層の窒化反応を不飽和とするには、ステップ4における処理条件を、第5シーケンスのステップ4第1シーケンスのステップ3における処理条件と同様な処理条件とすればよい。上述したステップ1~4を1サイクルとして、このサイクルを1回以上所定回数行うことにより、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン硼炭窒化膜SiBCN膜を成膜することができる。なお、上述のサイクルは、複数回繰り返すのが好ましい。所定組成を有する所定膜厚のSiBCN膜を形成する成膜処理がなされると、ガスパージ、不活性ガス置換、大気圧復帰、ボートアンロード、ウエハディスチャージが、第1シーケンスと同様に行われる。第8シーケンス次に、本実施形態の第8シーケンスについて説明する。図10は、本実施形態の第8シーケンスにおけるガス供給のタイミングを示す図である。本実施形態の第8シーケンスでは、処理室201内のウエハ200に対して、クロロシラン系原料を供給し、その後、アミノシラン系原料を供給することで、ウエハ200上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、処理室201内のウエハ200に対して、反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給し、その後、反応ガスとして熱で活性化させた酸素含有ガスを供給することで、第1の層を改質して、第2の層としてシリコン酸炭窒化層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン酸炭窒化膜を形成する。なお、第2の層を形成する工程では、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、第1の層を改質してシリコン炭窒化層を形成し、その後、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた酸素含有ガスを供給することで、シリコン炭窒化層を改質してシリコン酸炭窒化層を形成する。以下、本実施形態の第8シーケンスを具体的に説明する。ここでは、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを、窒素含有ガスとしてNH3ガスを、酸素含有ガスとしてO2ガスを用い、図10のシーケンスにより、基板上に絶縁膜としてシリコン酸炭窒化膜SiOCN膜を形成する例について説明する。ウエハチャージ、ボートロード、圧力調整、温度調整、ウエハ回転までは、第1シーケンスと同様に行う。その後、後述する4つのステップを順次実行する。[ステップ1]ステップ1は第1シーケンスのステップ1と同様に行う。すなわち、ステップ1での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ1でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内へのHCDガスの供給により、ウエハ200上にシリコン含有層を形成する。ステップ2ステップ2は第1シーケンスのステップ2と同様に行う。すなわち、ステップ2での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ2でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内への3DMASガスの供給により、シリコン含有層と3DMASガスとを反応させ、Si、NおよびCを含む第1の層を形成する。ステップ3ステップ3は第1シーケンスのステップ3と同様に行う。すなわち、ステップ3での処理条件、生じさせる反応、形成する層、窒素濃度の制御方法等は、第1シーケンスにおけるステップ3でのそれらと同様である。なお、このステップでは、NH3ガスを、プラズマ励起することなく熱で活性化させて処理室201内に流すことで、第1の層をSiCN層へと改質させる。ステップ4ステップ4は第6シーケンスのステップ4と同様に行う。すなわち、ステップ4での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第6シーケンスにおけるステップ4でのそれらと同様である。なお、ステップ4においては、O2ガスをプラズマ励起することなく熱で活性化させて処理室201内に供給する。このとき、処理室201内に流しているガスは、熱的に活性化されたO2ガスであり、処理室201内にはHCDガスも3DMASガスもNH3ガスも流していない。したがって、O2ガスは気相反応を起こすことはなく、活性化されたO2ガスは、ステップ3でウエハ200上に形成された、SiCN層の少なくとも一部と反応する。これにより、SiCN層は酸化されて、シリコン酸炭窒化層SiOCN層を含む第2の層へと改質される。なお、O2ガスを熱で活性化させて処理室201内に流すことで、SiCN層を熱酸化してSiOCN層へと改質させる際、SiCN層にO成分を付加しつつ、SiCN層をSiOCN層へと改質させることとなる。なおこのとき、O2ガスによる熱酸化の作用により、SiCN層におけるSi-O結合が増加する一方、Si-N結合、Si-C結合およびSi-Si結合は減少し、SiCN層におけるN成分の割合、C成分の割合およびSi成分の割合は減少することとなる。すなわち、酸素濃度を増加させる方向に、また、窒素濃度、炭素濃度およびシリコン濃度を減少させる方向に組成比を変化させつつSiCN層をSiOCN層へと改質させることができる。さらに、このとき処理室201内の圧力やガス供給時間等の処理条件を制御することで、SiOCN層におけるO成分の割合、すなわち、酸素濃度を微調整することができ、SiOCN層の組成比をより厳密に制御することができる。なお、このとき、SiCN層の酸化反応は飽和させないようにするのが好ましい。すなわち、SiCN層の一部を酸化させるようにするのが好ましい。この場合、SiCN層の全体を酸化させないように、SiCN層の酸化反応が不飽和となる条件下で酸化を行う。なお、SiCN層の酸化反応を不飽和とするには、ステップ4における処理条件を、第6シーケンスのステップ4第3シーケンスのステップ3における処理条件とすればよい。上述したステップ1~4を1サイクルとして、このサイクルを1回以上所定回数行うことにより、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン酸炭窒化膜SiOCN膜を成膜することができる。なお、上述のサイクルは、複数回繰り返すのが好ましい。所定組成を有する所定膜厚のSiOCN膜を形成する成膜処理がなされると、ガスパージ、不活性ガス置換、大気圧復帰、ボートアンロード、ウエハディスチャージが、第1シーケンスと同様に行われる。第9シーケンス次に、本実施形態の第9シーケンスについて説明する。図11は、本実施形態の第9シーケンスにおけるガス供給のタイミングを示す図である。本実施形態の第9シーケンスでは、処理室201内のウエハ200に対して、クロロシラン系原料を供給し、その後、アミノシラン系原料を供給することで、ウエハ200上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、処理室201内のウエハ200に対して、反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスを供給し、その後、反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給し、その後、反応ガスとして熱で活性化させた酸素含有ガスを供給することで、第1の層を改質して、第2の層としてシリコン酸炭窒化層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン酸炭窒化膜を形成する。なお、第2の層を形成する工程では、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた炭素含有ガスを供給することで、第1の層の上に炭素含有ガスを化学吸着させ、その後、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、第1の層の上に炭素含有ガスが化学吸着した層を改質してシリコン炭窒化層を形成し、その後、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた酸素含有ガスを供給することで、シリコン炭窒化層を改質してシリコン酸炭窒化層を形成する。以下、本実施形態の第9シーケンスを具体的に説明する。ここでは、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを、炭素含有ガスとしてC3H6ガスを、窒素含有ガスとしてNH3ガスを、酸素含有ガスとしてO2ガスを用い、図11のシーケンスにより、基板上に絶縁膜としてシリコン酸炭窒化膜SiOCN膜を形成する例について説明する。ウエハチャージ、ボートロード、圧力調整、温度調整、ウエハ回転までは、第1シーケンスと同様に行う。その後、後述する4つのステップを順次実行する。[ステップ1]ステップ1は第1シーケンスのステップ1と同様に行う。すなわち、ステップ1での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ1でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内へのHCDガスの供給により、ウエハ200上にシリコン含有層を形成する。ステップ2ステップ2は第1シーケンスのステップ2と同様に行う。すなわち、ステップ2での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ2でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内への3DMASガスの供給により、シリコン含有層と3DMASガスとを反応させ、Si、NおよびCを含む第1の層を形成する。ステップ3ステップ3は第5シーケンスのステップ3と同様に行う。すなわち、ステップ3での処理条件、生じさせる反応、形成する層、炭素濃度の制御方法等は、第5シーケンスにおけるステップ3でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内へのC3H6ガスの供給により、第1の層の上にCxHyを化学吸着させる。ステップ4ステップ4は第5シーケンスのステップ4と同様に行う。すなわち、ステップ4での処理条件、生じさせる反応、形成する層、窒素濃度の制御方法等は、第5シーケンスにおけるステップ4でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内へのNH3ガスの供給により、第1の層の上にCxHyが化学吸着した層をSiCN層へと改質させる。ステップ5ステップ5は第8シーケンスのステップ4と同様に行う。すなわち、ステップ5での処理条件、生じさせる反応、形成する層、酸素濃度の制御方法等は、第8シーケンスにおけるステップ4でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内へのO2ガスの供給により、SiCN層を改質してSiOCN層を含む第2の層を形成する。上述したステップ1~5を1サイクルとして、このサイクルを1回以上所定回数行うことにより、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン酸炭窒化膜SiOCN膜を成膜することができる。なお、上述のサイクルは、複数回繰り返すのが好ましい。所定組成を有する所定膜厚のSiOCN膜を形成する成膜処理がなされると、ガスパージ、不活性ガス置換、大気圧復帰、ボートアンロード、ウエハディスチャージが、第1シーケンスと同様に行われる。第10シーケンス次に、本実施形態の第10シーケンスについて説明する。図12は、本実施形態の第10シーケンスにおけるガス供給のタイミングを示す図である。本実施形態の第10シーケンスでは、処理室201内のウエハ200に対して、クロロシラン系原料を供給し、その後、アミノシラン系原料を供給することで、ウエハ200上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、処理室201内のウエハ200に対して、反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスを供給し、その後、反応ガスとして熱で活性化させた硼素含有ガスを供給し、その後、反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、第1の層を改質して、第2の層としてシリコン硼炭窒化層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン硼炭窒化膜を形成する。なお、第2の層を形成する工程では、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた炭素含有ガスを供給することで、第1の層の上に炭素含有ガスを化学吸着させ、その後、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた硼素含有ガスを供給することで、第1の層の上に炭素含有ガスが化学吸着した層の上に硼素含有ガスを更に化学吸着させ、その後、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、第1の層の上に炭素含有ガスと硼素含有ガスとが化学吸着した層を改質してシリコン硼炭窒化層を形成する。以下、本実施形態の第10シーケンスを具体的に説明する。ここでは、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを、炭素含有ガスとしてC3H6ガスを、硼素含有ガスとしてBCl3ガスを、窒素含有ガスとしてNH3ガスを用い、図12のシーケンスにより、基板上に絶縁膜としてシリコン硼炭窒化膜SiBCN膜を形成する例について説明する。ウエハチャージ、ボートロード、圧力調整、温度調整、ウエハ回転までは、第1シーケンスと同様に行う。その後、後述する4つのステップを順次実行する。[ステップ1]ステップ1は第1シーケンスのステップ1と同様に行う。すなわち、ステップ1での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ1でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内へのHCDガスの供給により、ウエハ200上にシリコン含有層を形成する。ステップ2ステップ2は第1シーケンスのステップ2と同様に行う。すなわち、ステップ2での処理条件、生じさせる反応、形成する層等は、第1シーケンスにおけるステップ2でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内への3DMASガスの供給により、シリコン含有層と3DMASガスとを反応させ、Si、NおよびCを含む第1の層を形成する。ステップ3ステップ3は第5シーケンスのステップ3と同様に行う。すなわち、ステップ3での処理条件、生じさせる反応、形成する層、炭素濃度の制御方法等は、第5シーケンスにおけるステップ3でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内へのC3H6ガスの供給により、第1の層の上にCxHyを化学吸着させる。ステップ4ステップ4は第7シーケンスのステップ3と同様に行う。すなわち、ステップ4での処理条件、生じさせる反応、形成する層、硼素濃度の制御方法等は、第7シーケンスにおけるステップ3でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内へのBCl3ガスの供給により、第1の層の上にCxHyが化学吸着した層の上にBxClyを化学吸着させる。ステップ5ステップ5は第7シーケンスのステップ4と同様に行う。すなわち、ステップ5での処理条件、生じさせる反応、形成する層、窒素濃度の制御方法等は、第7シーケンスにおけるステップ4でのそれらと同様である。すなわち、このステップでは、処理室201内へのNH3ガスの供給により、第1の層の上にCxHyとBxClyとが化学吸着した層を改質してSiBCN層を含む第2の層を形成する。上述したステップ1~5を1サイクルとして、このサイクルを1回以上所定回数行うことにより、ウエハ200上に所定組成及び所定膜厚のシリコン硼炭窒化膜SiBCN膜を成膜することができる。なお、上述のサイクルは、複数回繰り返すのが好ましい。所定組成を有する所定膜厚のSiBCN膜を形成する成膜処理がなされると、ガスパージ、不活性ガス置換、大気圧復帰、ボートアンロード、ウエハディスチャージが、第1シーケンスと同様に行われる。本実施形態によれば、クロロシラン系原料やアミノシラン系原料を用いて絶縁膜を形成する場合に、低温領域においてシリコン密度の高い所望組成のシリコン絶縁膜を形成することができる。また、理想的量論比のシリコン絶縁膜を形成することもできる。なお、発明者らの実験によれば、クロロシラン系原料単体を用いる場合、550°C以下の温度帯では生産効率を満たす成膜レートでウエハ上にシリコンを堆積させることは困難であった。また、アミノシラン系原料単体を用いる場合、550°C以下の温度帯ではウエハ上へのシリコンの堆積も確認されなかった。しかしながら、本実施形態の手法によれば、550°C以下の低温領域においても、生産効率を満たす成膜レートで、良質なシリコン絶縁膜を形成することが可能となる。なお、成膜温度を低温化させると、通常、分子の運動エネルギーが低下して、クロロシラン系原料に含まれる塩素やアミノシラン系原料に含まれるアミンの反応脱離が起きづらくなり、これらのリガンドがウエハ表面上に残留することとなる。そしてこれらの残留したリガンドが立体障害となることで、ウエハ表面上へのシリコンの吸着が阻害され、シリコン密度が低下し、膜の劣化が引き起こされてしまう。しかしながら、そのような反応脱離が進みにくい条件下でも、2つのシランソース、すなわちクロロシラン系原料とアミノシラン系原料とを適正に反応させることで、それらの残留リガンドを脱離させることが可能となる。そしてそれら残留リガンドの脱離により立体障害が解消され、それにより開放されたサイトにシリコンを吸着させることが可能となり、シリコン密度を高めることが可能となる。このようにして、550°C以下の低温領域においてもシリコン密度の高い膜を形成することができるようになると考えられる。また、本実施形態によれば、クロロシラン系原料を供給し、その後、アミノシラン系原料を供給してウエハ上にSi、NおよびCを含む第1の層、すなわち、シリコン絶縁層を形成した後、更に、熱またはプラズマで活性化させた窒素含有ガス、炭素含有ガス、酸素含有ガス、または、硼素含有ガスを供給するようにしたので、シリコン絶縁層の窒素濃度、炭素濃度、酸素濃度、または、硼素濃度を調整でき、組成比を制御しつつ、所望の特性を有するシリコン絶縁膜を形成することができる。また、本実施形態の手法により形成したシリコン絶縁膜を、サイドウォールスペーサとして使用することにより、リーク電流が少なく、加工性に優れたデバイス形成技術を提供することが可能となる。また、本実施形態の手法により形成したシリコン絶縁膜を、エッチストッパーとして使用することにより、加工性に優れたデバイス形成技術を提供することが可能となる。本実施形態によれば、低温領域においてもプラズマを用いず、理想的量論比のシリコン絶縁膜を形成することができる。また、プラズマを用いずシリコン絶縁膜を形成できることから、例えばDPTのSADP膜等、プラズマダメージを懸念する工程への適応も可能となる。なお、上述の実施形態では、各シーケンスにおいてSi、NおよびCを含む第1の層を形成する際に、処理室201内のウエハ200に対して、クロロシラン系原料を供給し、その後、アミノシラン系原料を供給する例について説明したが、原料の流し方は逆でもよい。すなわち、アミノシラン系原料を供給し、その後、クロロシラン系原料を供給するようにしてもよい。つまり、クロロシラン系原料およびアミノシラン系原料のうちの一方の原料を供給し、その後、他方の原料を供給するようにすればよい。このように、原料を流す順番を変えることにより、各シーケンスにおいて形成される薄膜の膜質や組成比を変化させることも可能である。また、クロロシラン系原料とアミノシラン系原料を流す順番だけでなく、クロロシラン系原料およびアミノシラン系原料を含む全てのガスを流す順番を変えることにより、各シーケンスにおいて形成される薄膜の膜質や組成比を変化させることも可能である。また、上述の実施形態では、各シーケンスにおいてSi、NおよびCを含む第1の層を形成する際に、クロロシラン系原料とアミノシラン系原料とを用いる例について説明したが、クロロシラン系原料の代わりに、クロロシラン系原料以外のハロゲン系のリガンドを持つシラン系原料を用いてもよい。例えば、クロロシラン系原料の代わりに、フルオロシラン系原料を用いてもよい。ここで、フルオロシラン系原料とは、フルオロ基を有するシラン系原料のことであり、少なくともシリコンSi及びフッ素Fを含む原料のことである。フルオロシラン系原料ガスとしては、例えば四フッ化ケイ素SiF4ガスや六フッ化二ケイ素Si2F6ガス等のフッ化ケイ素ガスを用いることができる。この場合、各シーケンスにおいてSi、NおよびCを含む第1の層を形成する際に、処理室201内のウエハ200に対して、フルオロシラン系原料を供給し、その後、アミノシラン系原料を供給するか、アミノシラン系原料を供給し、その後、フルオロシラン系原料を供給することとなる。また、上述の実施形態では、第1シーケンスのステップ3および第3シーケンスのステップ3においてプラズマを用いる例について説明したが、他のシーケンスの各ステップにおいてプラズマを用いるようにしてもよい。例えば、各シーケンスの各ステップで、窒素含有ガス、炭素含有ガス、酸素含有ガス、硼素含有ガスをプラズマで活性化して供給することで、プラズマ窒化窒素ドープ、プラズマ炭化炭素ドープ、プラズマ酸化酸素ドープ、プラズマ硼化硼素ドープにより各層の改質を行うようにしてもよい。ただし、プラズマの使用は、プラズマダメージの懸念のある工程には適しておらず、それ以外のプラズマダメージの懸念のない工程に適用するのが好ましい。また、酸素含有ガスを供給するステップにおいては、酸素含有ガスと一緒に水素含有ガスを供給するようにしてもよい。大気圧未満の圧力減圧雰囲気下にある処理室201内に酸素含有ガスと水素含有ガスとを供給すると、処理室201内で酸素含有ガスと水素含有ガスとが反応し酸素を含む酸化種原子状酸素等が生成され、この酸化種により各層を酸化することができる。この場合、酸素含有ガス単体で酸化するよりも高い酸化力にて酸化を行うことができる。この酸化処理はノンプラズマの減圧雰囲気下で行われる。水素含有ガスとしては、例えば水素H2ガスを用いることができる。また、上述の実施形態では、各シーケンスにおいてSi、NおよびCを含む第1の層を形成する際に、処理室201内のウエハ200に対してクロロシラン系原料を供給し、その後、アミノシラン系原料を供給する例について説明したが、図13、図14のようにクロロシラン系原料とアミノシラン系原料とを同時に処理室201内のウエハ200に対して供給してCVD反応を生じさせるようにしてもよい。図13、図14は、クロロシラン系原料とアミノシラン系原料とを同時に供給する本発明の他の実施形態におけるガス供給のタイミングを示す図である。なお、この場合における処理条件も、上述の実施形態の各シーケンスにおける処理条件と同様な処理条件とすればよい。図13のシーケンスは、処理室201内のウエハ200に対して、クロロシラン系原料HCDとアミノシラン系原料3DMASとを同時に供給することで、ウエハ200上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、処理室201内のウエハ200に対して、反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスC3H6を供給し、その後、反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスNH3を供給し、その後、反応ガスとして熱で活性化させた酸素含有ガスO2を供給することで、第1の層を改質して、第2の層としてシリコン酸炭窒化層SiOCN層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、所定組成及び所定膜厚のシリコン酸炭窒化膜SiOCN膜を形成する例である。なお、第2の層を形成する工程では、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた炭素含有ガスを供給することで、第1の層の上に炭素含有ガスを化学吸着させ、その後、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、第1の層の上に炭素含有ガスが化学吸着した層を改質してシリコン炭窒化層を形成し、その後、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた酸素含有ガスを供給することで、シリコン炭窒化層を改質してシリコン酸炭窒化層を形成する。図14のシーケンスは、処理室201内のウエハ200に対して、クロロシラン系原料HCDとアミノシラン系原料3DMASとを同時に供給することで、ウエハ200上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、処理室201内のウエハ200に対して、反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスC3H6を供給し、その後、反応ガスとして熱で活性化させた硼素含有ガスBCl3を供給し、その後、反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスNH3を供給することで、第1の層を改質して、第2の層としてシリコン硼炭窒化層SiBCN層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、所定組成及び所定膜厚のシリコン硼炭窒化膜SiBCN膜を形成する例である。なお、第2の層を形成する工程では、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた炭素含有ガスを供給することで、第1の層の上に炭素含有ガスを化学吸着させ、その後、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた硼素含有ガスを供給することで、第1の層の上に炭素含有ガスが化学吸着した層の上に硼素含有ガスを更に化学吸着させ、その後、処理室201内のウエハ200に対して、熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、第1の層の上に炭素含有ガスと硼素含有ガスとが化学吸着した層を改質してシリコン硼炭窒化層を形成する。このように、処理室201内のウエハ200に対して、クロロシラン系原料とアミノシラン系原料とを順次供給するのではなく、同時に供給するようにしても上述の実施形態と同様な作用効果が得られる。ただし、上述の実施形態のように、各原料を順次供給する方が、すなわち、クロロシラン系原料とアミノシラン系原料とを、それらの間に処理室201内のパージを挟んで交互に供給する方が、クロロシラン系原料とアミノシラン系原料とを、表面反応が支配的な条件下で適正に反応させることができ、膜厚制御の制御性を上げることができることとなる。ところで、従来のCVD法の場合、形成する薄膜を構成する複数の元素を含む複数種類のガスを同時に供給する。この場合、形成する薄膜の組成比を制御するには、例えばガス供給時のガス供給流量比を制御することが考えられる。なお、この場合にガス供給時の基板温度、処理室内圧力、ガス供給時間などの供給条件を制御しても形成する薄膜の組成比を制御することはできない。また、ALD法の場合、形成する薄膜を構成する複数の元素を含む複数種類のガスを交互に供給する。この場合、形成する薄膜の組成比を制御するには、例えば各ガス供給時のガス供給流量、ガス供給時間を制御することが考えられる。なお、ALD法の場合、原料ガスの供給は、原料ガスの基板表面上への吸着飽和を目的としているため、処理室内の圧力制御が必要ではない。すなわち原料ガスの吸着飽和は、反応温度に対して原料ガスが吸着する所定圧力以下で生じ、処理室内の圧力をその所定圧力以下としさえすれば、どのような圧力値としても原料ガスの吸着飽和を実現できる。そのため通常、ALD法により成膜する場合、処理室内の圧力はガス供給量に対する基板処理装置の排気能力に任せた圧力となっている。処理室内圧力を変化させるようにする場合、原料ガスの基板表面上への化学吸着を阻害したり、CVD反応に近づくことも考えられ、ALD法による成膜を適切に行うことができなくなる。またALD法により所定の膜厚の薄膜を形成するためにはALD反応吸着飽和,表面反応を繰り返し行うため、それぞれのALD反応が飽和するまでそれぞれのALD反応を十分に行わなければ、堆積が不十分となり、十分な堆積速度が得られなくなってしまうことも考えられる。よって、ALD法の場合、処理室内の圧力制御により薄膜の組成比を制御することは考えにくい。これに対し、本実施形態では、いずれのシーケンスにおいても、各ステップにおける処理室内の圧力やガス供給時間を制御することにより、薄膜組成比を制御微調整するようにしている。なお、好ましくは、処理室内の圧力、または、圧力およびガス供給時間を制御することにより、薄膜組成比を制御するのがよい。各ステップにおける処理室内の圧力を制御することにより、薄膜の組成比を制御する場合、異なる基板処理装置間での機差の影響を少なくすることができる。すなわち、異なる基板処理装置間でも、同様な制御により、同様に薄膜の組成比を制御することが可能となる。この場合に、各ステップにおけるガス供給時間をも制御するようにすれば、薄膜の組成比を微調整でき、薄膜の組成比制御の制御性を上げることができる。また、各ステップにおける処理室内の圧力を制御することにより、成膜レートを上げつつ、薄膜の組成比を制御することも可能となる。すなわち、処理室内の圧力を制御することにより、例えば各シーケンスにおけるステップ1で形成するシリコン含有層の成長レートを上げつつ、薄膜の組成比を制御することも可能となる。このように、本実施形態によれば、異なる基板処理装置間でも、同様な制御により、同様に薄膜の組成比を制御できるだけでなく、薄膜の組成比制御の制御性を上げることもでき、さらには成膜レート、すなわち生産性を向上させることもできる。一方、例えばALD法による成膜において、各ステップにおけるガス供給流量やガス供給時間を制御することにより、薄膜の組成比を制御する場合、異なる基板処理装置間での機差の影響が大きくなる。すなわち、異なる基板処理装置間で、同様な制御を行っても、同様に薄膜の組成比を制御することができなくなる。例えば、異なる基板処理装置間で、ガス供給流量、ガス供給時間を同じ流量値、時間に設定した場合であっても、機差により処理室内の圧力は同じ圧力値にはならない。よって、この場合、処理室内の圧力が基板処理装置毎に変わり、所望の組成比制御を異なる基板処理装置間で同様に行うことができなくなる。さらには、処理室内の圧力が基板処理装置毎に変わることで、原料ガスの基板表面上への化学吸着を阻害したり、CVD反応に近づくことも考えられ、ALD法による成膜を適切に行うことができなくなる場合もある。実施例1上述の実施形態における第1シーケンスにより、ウエハ上にSiCN膜を形成し、その成膜レートと、膜の屈折率R.I.とを測定した。なお、本実施例では、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを、窒素含有ガスとしてNH3ガスを用い、図3aのシーケンスにより、ノンプラズマでSiCN膜を形成した。そのときの各ステップにおける処理条件は次のように設定した。ステップ1処理室内温度:550°C処理室内圧力:266Pa2TorrHCDガス供給流量:200sccmHCDガス照射時間:12秒ステップ2処理室内温度:550°C処理室内圧力:266Pa2Torr3DMASガス供給流量:200sccmNH3ガス照射時間:12秒ステップ3処理室内温度:550°C処理室内圧力:831Pa6.5TorrNH3ガス供給流量:5000sccmNH3ガス照射時間:12秒結果、本実施例にて形成されたSiCN膜の成膜レートは1.8Å/サイクルとなり、膜の屈折率R.I.は2.10となった。すなわち、550°Cという低温領域においても、生産効率を満たす成膜レートで、良質なシリコン絶縁膜を形成できることが判明した。実施例2上述の実施形態における第1シーケンスにより、ウエハ上にSiCN膜を形成し、その成膜レートと、ウエハ面内膜厚均一性と、屈折率R.I.とを測定した。また、そのSiCN膜のXPSスペクトルを測定し、C/Si比Si成分に対するC成分の比およびN/Si比Si成分に対するN成分の比を算出した。また、比較例として、第1シーケンスのステップ1とステップ2とを交互に繰り返すことでSi、C及びNを含む物質以下、単にSiCNというを形成し、そのXPSスペクトルを測定し、C/Si比およびN/Si比を算出した。なお、本実施例では、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを、窒素含有ガスとしてNH3ガスを用い、図3aのシーケンスにより、ノンプラズマでSiCN膜を形成した。また、比較例では、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを用い、図3aのシーケンスのステップ1とステップ2とを交互に繰り返すシーケンスによりSiCNを形成した。そのときの各ステップにおける処理条件は次のように設定した。ステップ1処理室内温度:550°C処理室内圧力:399Pa3TorrHCDガス供給流量:100sccmHCDガス照射時間:12秒ステップ2処理室内温度:550°C処理室内圧力:10Pa1333Torr3DMASガス供給流量:100sccmNH3ガス照射時間:6秒ステップ3処理室内温度:550°C処理室内圧力:865Pa6.5TorrNH3ガス供給流量:4500sccmNH3ガス照射時間:24秒結果、本実施例にて形成されたSiCN膜の成膜レートは4.15Å/サイクルとなり、ウエハ面内膜厚均一性は0.3となり、屈折率R.I.は2.40となった。すなわち、550°Cという低温領域においても、生産効率を満たす成膜レートで、良質なシリコン絶縁膜を形成できることが判明した。また、図15に示すように、本実施例にて形成されたSiCN膜は、N成分の割合が増加し、C成分の割合およびSi成分の割合が減少し、N濃度がC濃度よりも高くなることが判明した。図15aは、本実施例に係るXPSスペクトルの測定結果を示すグラフ図であり、横軸は結合エネルギーeVを、縦軸は光電子の強度count/secをそれぞれ示している。また、図15bは、本実施例に係るC/Si比およびN/Si比の測定結果を示すグラフ図であり、縦軸はSi成分に対するC成分およびN成分の比任意単位a.u.を示している。いずれの図においても、Add.Th-NH3は本実施例にて形成されたSiCN膜の測定結果を、HCD/3DMASは比較例にて形成されたSiCNの測定結果を示している。なお、図15bには、比較のため、後述する実施例3Add.NH3Plasmaの測定結果も記載している。図15aに示すように、比較例にて形成されたSiCNは、Si-C結合およびSi-Si結合が多く、CリッチかつSiリッチな状態となっていることが分かる。これに対し、本実施例にて形成されたSiCN膜は、比較例にて形成されたSiCNと比べてSi-N結合が増加する一方で、Si-C結合およびSi-Si結合が減少しており、Nリッチな状態となっていることが分かる。また、図15bに示すように、比較例にて形成されたSiCNは、C/Si比がN/Si比よりも大きく、C濃度がN濃度よりも高くなっていることが分かる。これに対し、本実施例にて形成されたSiCN膜は、N/Si比がC/Si比よりも大きく、N濃度がC濃度よりも高くなっていることが分かる。つまり、本実施例にて形成されたSiCN膜は、ステップ3におけるNH3による熱窒化の作用により、N成分の割合が増加し、また、C成分の割合およびSi成分の割合が減少し、さらに、N濃度がC濃度よりも高くなることが分かる。実施例3上述の実施形態における第1シーケンスにより、ウエハ上にSiN膜を形成し、その成膜レートと、ウエハ面内膜厚均一性と、屈折率R.I.とを測定した。また、そのSiN膜のXPSスペクトルを測定し、C/Si比およびN/Si比を算出した。また、比較例として、第1シーケンスのステップ1とステップ2とを交互に繰り返すことでSiCNを形成し、そのXPSスペクトルを測定し、C/Si比およびN/Si比を算出した。なお、本実施例では、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを、窒素含有ガスとしてNH3ガスを用い、図3bのシーケンスにより、プラズマを用いてSiN膜を形成した。また、比較例では、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを用い、図3aのシーケンスのステップ1とステップ2とを交互に繰り返すシーケンスによりSiCNを形成した。そのときの各ステップにおける処理条件は次のように設定した。ステップ1処理室内温度:550°C処理室内圧力:399Pa3TorrHCDガス供給流量:200sccmHCDガス照射時間:12秒ステップ2処理室内温度:550°C処理室内圧力:10Pa1333Torr3DMASガス供給流量:200sccmNH3ガス照射時間:6秒ステップ3処理室内温度:550°C処理室内圧力:30Pa3999TorrNH3ガス供給流量:4500sccmNH3ガス照射時間:24秒RF電力:300W結果、本実施例にて形成されたSiN膜の成膜レートは4.0Å/サイクルとなり、ウエハ面内膜厚均一性は1.7となり、屈折率R.I.は1.93となった。すなわち、550°Cという低温領域においても、生産効率を満たす成膜レートで、良質なシリコン絶縁膜を形成できることが判明した。また、図16に示すように、本実施例にて形成されたSiN膜は、N成分の割合が著しく増加し、また、Si成分の割合が減少し、さらにC成分の割合が不純物レベルにまで減少することが判明した。図16aは、本実施例に係るXPSスペクトルの測定結果を示すグラフ図であり、横軸は結合エネルギーeVを、縦軸は光電子の強度count/secをそれぞれ示している。また、図16bは、本実施例に係るC/Si比およびN/Si比の測定結果を示すグラフ図であり、縦軸はSi成分に対するC成分およびN成分の比任意単位a.u.を示している。いずれの図においても、Add.NH3Plasmaは本実施例にて形成されたSiN膜の測定結果を、HCD/3DMASは比較例にて形成されたSiCNの測定結果を示している。なお、図16a及びbには、比較のため、上述の実施例2Add.Th-NH3の測定結果も記載している。図16aに示すように、比較例にて形成されたSiCNは、Si-C結合およびSi-Si結合が多く、CリッチかつSiリッチな状態となっていることが分かる。これに対し、本実施例にて形成されたSiN膜は、比較例にて形成されたSiCNと比べてSi-N結合が著しく増加する一方で、Si-C結合およびSi-Si結合が著しく減少し、特にSi-C結合が不純物レベルまで減少していることが分かる。また、図16bに示すように、比較例にて形成されたSiCNは、C/Si比がN/Si比よりも大きく、C濃度がN濃度よりも高くなっていることが分かる。これに対し、本実施例にて形成されたSiN膜は、N/Si比がC/Si比よりも著しく大きく、N濃度がC濃度よりも著しく高くなっていることが分かる。つまり、本実施例にて形成されたSiN膜は、ステップ3におけるNH3によるプラズマ窒化の作用により、N成分の割合が著しく増加し、また、Si成分の割合が減少し、さらにC成分の割合が不純物レベルにまで著しく減少することが分かる。実施例4上述の実施形態における第3シーケンスにより、ウエハ上にSiOC膜を形成し、その成膜レートと、ウエハ面内膜厚均一性と、屈折率R.I.とを測定した。なお、本実施例では、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを、酸素含有ガスとしてN2Oガスを用い、図5aのシーケンスにより、ノンプラズマでSiOC膜を形成した。そのときの各ステップにおける処理条件は次のように設定した。ステップ1処理室内温度:550°C処理室内圧力:399Pa3TorrHCDガス供給流量:200sccmHCDガス照射時間:12秒ステップ2処理室内温度:550°C処理室内圧力:10Pa1333Torr3DMASガス供給流量:200sccmNH3ガス照射時間:6秒ステップ3処理室内温度:550°C処理室内圧力:10Pa1333TorrN2Oガス供給流量:1000sccmN2Oガス照射時間:30秒結果、本実施例にて形成されたSiOC膜の成膜レートは0.61Å/サイクルとなり、ウエハ面内膜厚均一性は1.7となり、屈折率R.I.は1.62となった。すなわち、550°Cという低温領域においても、生産効率を満たす成膜レートで、良質なシリコン絶縁膜を形成できることが判明した。実施例5上述の実施形態における第3シーケンスにより、ステップ3における酸素含有ガスの供給時間を変えて、ウエハ上にSiOCN膜またはSiOC膜を形成し、その際に形成されるそれぞれの膜のO濃度、C濃度およびN濃度をXRFにて測定した。なお、本実施例では、クロロシラン系原料ガスとしてHCDガスを、アミノシラン系原料ガスとして3DMASガスを、酸素含有ガスとしてN2Oガスを用い、図5aのシーケンスにより、ノンプラズマでSiOCN膜またはSiOC膜を形成した。そのときの各ステップにおける処理条件は上述の実施例4における処理条件と同様とした。ただし、ステップ3におけるN2Oガス照射時間は1~120秒の間で変化させた。図17は、本実施例に係るXRFの測定結果を示すグラフ図であり、横軸はN2Oガスの供給時間任意単位a.u.を、縦軸はO濃度、C濃度およびN濃度任意単位a.u.をそれぞれ示している。図中の●印は膜中のO濃度を、○印は膜中のC濃度を、□印は膜中のN濃度をそれぞれ示している。また、N2OFlowtime=ゼロとは、N2Oガスを供給しなかったケース、つまり、図5aのシーケンスのステップ1とステップ2とを交互に繰り返すシーケンスによりSiCNを形成したケースを示している。図17に示すように、N2Oガスを供給しなかったケース比較例では、C濃度が高く、CリッチなSiCNが形成されることが分かる。また、N濃度よりもC濃度の方が高いことが分かる。これに対し、N2Oガスを供給したケース実施例では、N2Oガスを供給することで酸化が生じ、SiCNがSiOCN膜に変わることが分かる。また、N2Oガスの供給時間を長くする程、酸化が進行してO濃度が増加し、C濃度およびN濃度が減少することが分かる。そして、N2Oガスの供給時間をある程度長くして、酸化がある程度進行したところでN成分が不純物レベルとなり、N2Oガスの供給時間を更に長くすることで、酸化が更に進行してN成分が実質的に消滅し、SiOC膜が形成されることが分かる。つまり、本実施例では、ステップ3におけるN2Oガスによる熱酸化の作用により、O成分の割合が増加しつつ、また、C成分の割合が減少しつつ、さらにN成分の割合が減少しつつ、SiOCN膜が形成されることが分かる。また、ステップ3におけるN2Oガスによる熱酸化の作用により、O成分の割合が増加しつつ、また、C成分の割合が減少しつつ、さらにN成分の割合が不純物レベルにまで減少もしくは実質的に消滅しつつ、SiOC膜が形成されることが分かる。以下に、本発明の好ましい態様について付記する。本発明の一態様によれば、処理室内の基板に対して、クロロシラン系原料およびアミノシラン系原料のうちの一方の原料を供給し、その後、他方の原料を供給することで、前記基板上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、前記処理室内の前記基板に対して、前記各原料とは異なる反応ガスを供給することで、前記第1の層を改質して、第2の層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、前記基板上に、所定組成及び所定膜厚の絶縁膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法が提供される。好ましくは、前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱またはプラズマで活性化させた窒素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン炭窒化層またはシリコン窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン炭窒化膜またはシリコン窒化膜を形成する。また好ましくは、前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン炭窒化膜を形成する。また好ましくは、前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとしてプラズマで活性化させた窒素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン窒化膜を形成する。また好ましくは、前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン炭窒化膜を形成する。また好ましくは、前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱またはプラズマで活性化させた酸素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン酸炭窒化層、シリコン酸炭化層またはシリコン酸化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン酸炭窒化膜、シリコン酸炭化膜またはシリコン酸化層を形成する。また好ましくは、前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた酸素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン酸炭窒化層またはシリコン酸炭化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン酸炭窒化膜またはシリコン酸炭化膜を形成する。また好ましくは、前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとしてプラズマで活性化させた酸素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン酸化層またはシリコン酸炭化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン酸化膜またはシリコン酸炭化膜を形成する。また好ましくは、前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた硼素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン硼炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン硼炭窒化膜を形成する。また好ましくは、前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスを供給し、その後、前記反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン炭窒化膜を形成する。また好ましくは、前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスを供給し、その後、前記反応ガスとして熱で活性化させた酸素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン酸炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン酸炭窒化膜を形成する。また好ましくは、前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた硼素含有ガスを供給し、その後、前記反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン硼炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン硼炭窒化膜を形成する。また好ましくは、前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給し、その後、前記反応ガスとして熱で活性化させた酸素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン酸炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン酸炭窒化膜を形成する。また好ましくは、前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスを供給し、その後、前記反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給し、その後、前記反応ガスとして熱で活性化させた酸素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン酸炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン酸炭窒化膜を形成する。また好ましくは、前記第2の層を形成する工程では、前記基板に対して、前記反応ガスとして熱で活性化させた炭素含有ガスを供給し、その後、前記反応ガスとして熱で活性化させた硼素含有ガスを供給し、その後、前記反応ガスとして熱で活性化させた窒素含有ガスを供給することで、前記第2の層としてシリコン硼炭窒化層を形成し、前記絶縁膜を形成する工程では、前記絶縁膜としてシリコン硼炭窒化膜を形成する。本発明の他の態様によれば、処理室内の基板に対して、クロロシラン系原料とアミノシラン系原料とを供給することで、前記基板上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、前記処理室内の前記基板に対して、前記各原料とは異なる反応ガスを供給することで、前記第1の層を改質して、第2の層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、前記基板上に、所定組成及び所定膜厚の絶縁膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法が提供される。本発明の更に他の態様によれば、処理室内の基板に対して、クロロシラン系原料およびアミノシラン系原料のうちの一方の原料を供給し、その後、他方の原料を供給することで、前記基板上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する工程と、前記処理室内の前記基板に対して、前記各原料とは異なる反応ガスを供給することで、前記第1の層を改質して、第2の層を形成する工程と、を交互に所定回数行うことで、前記基板上に、所定組成及び所定膜厚の絶縁膜を形成する工程を有する基板処理方法が提供される。本発明の更に他の態様によれば、基板を収容する処理室と、前記処理室内の基板に対してクロロシラン系原料を供給する第1原料供給系と、前記処理室内の基板に対してアミノシラン系原料を供給する第2原料供給系と、前記処理室内の基板に対して前記各原料とは異なる反応ガスを供給する反応ガス供給系と、前記処理室内の基板に対して、前記クロロシラン系原料および前記アミノシラン系原料のうちの一方の原料を供給し、その後、他方の原料を供給することで、前記基板上にシリコン、窒素および炭素を含む第1の層を形成する処理と、前記処理室内の前記基板に対して、前記反応ガスを供給することで、前記第1の層を改質して、第2の層を形成する処理と、を交互に所定回数行うことで、前記基板上に、所定組成及び所定膜厚の絶縁膜を形成するように、前記第1原料供給系、前記第2原料供給系および前記反応ガス供給系を制御する制御部と、を有する基板処理装置が提供される。"