粉末中の単一分散している粒状結晶一次粒子の割合がSEM像の画像解析から算出した面積割合で95以上あることを特徴とする多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型の離型材用窒化珪素粉末。比表面積値が0.5m2/g~13m2/gであることを特徴とする請求項1記載の多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型の離型材用窒化珪素粉末。請求項1記載の多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型の離型材用窒化珪素粉末を水に分散させた多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型の離型層用窒化珪素粉末含有スラリー。請求項1記載の多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型の離型材用窒化珪素粉末を含有することを特徴とする多結晶シリコンインゴット鋳造用離型材。請求項4記載の離型材からなる離型層を鋳型の内面に形成した多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型。しかしながら、特許文献1では、用いている窒化珪素粉末SN-E10は、比表面積が9.5~12.5m2/gの範囲にあり、SEM像から測定した平均短軸粒子径が約0.2μmではあるが、窒化珪素粉末の表面酸化処理の際にそれらが凝集し、粒度分布平均径約0.7μmの凝集体ができてしまう。この凝集を解消するために、調整後のスラリーを壊砕する工程を要することになり、さらに湿式ボールミル等により長時間壊砕を行なってもスラリー中の粒子の粒度分布平均粒子径が0.2μmに戻ることは無く、逆に再凝集が進行してしまうという問題がある。また、壊砕工程を経ないで水中で撹拌分散しただけのスラリーをスプレーで塗布する場合などには、離型層にそのまま凝集粒子が残存することで、離型層内に緻密な部位と密度の低い部位が偏在し、離型層内の密度の低い部位では、離型材を構成する粉同士の結合力が小さく、離型材の層としての強度が低下するとともに、鋳型との接着性も低下して剥れ易くなる。これらの方法で作られた離型層は脆弱で剥離や破損し易く、シリコン融液が離型層内の密度の低い部位に浸透し、鋳型の坩堝内壁に付着して、凝固したシリコンのインゴットを離型する際に欠けが発生し、歩留まりが低下するという問題がある。また、特許文献2に記載の方法では、離型層密度を二層に分けたり、酸化珪素を加えて調整する方法は煩雑で、管理項目が増すことで、高コストとなり、離型層の品質の安定性にも問題があり、工程の簡素化とコスト低減、離型層の品質安定化のための改善が必要である。本発明は、上記のような従来の問題点に鑑みてなされたものであり、低コストで鋳型との接着性に優れ、凝固したシリコンインゴットを離型する際の欠けや破損の発生を抑えて品質の高いシリコンインゴットを高い歩留まりで得ることのできる多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型、並びにその離型材用窒化珪素粉末、その離型層用窒化珪素粉末含有スラリー及びその鋳造用離型材を提供することを目的とする。本発明者らは、上記問題を解決するために鋭意検討した結果、特定の窒化珪素粉末が、シリコンインゴット製造用の離型材として優れていることを見出し、本発明に至った。即ち、本発明は、粉末中の単一分散している粒状結晶一次粒子の割合がSEM像の画像解析から算出した面積割合で95以上あることを特徴とする多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型の離型材用窒化珪素粉末に関する。また、本発明は、上記多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型の離型材用窒化珪素粉末を水に分散させた多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型の離型層用窒化珪素粉末含有スラリー、離型材用窒化珪素粉末を含有する鋳造用離型材及びその離型材からなる離型層を鋳型の内面に形成した多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型に関する。以上のように、本発明によれば、低コストで鋳型との接着性に優れ、凝固したシリコンインゴットを離型する際の欠けや破損の発生を抑えて品質の高いシリコンインゴットを高い歩留まりで得ることのできる多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型、並びにその離型材用窒化珪素粉末、その離型層用窒化珪素粉末含有スラリー及びその鋳造用離型材を提供することができる。本発明に係る離型材用窒化珪素粉末は、多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型の離型材に用いる窒化珪素粉末であって、前記窒化珪素粉末中の単一分散している粒状結晶一次粒子の割合がSEM像の画像解析から算出した面積割合で95以上であることを特徴とする。窒化珪素粉末の粒状結晶とは、六方晶系の結晶で針状結晶や柱状結晶でないアスペクト比が1.5以下の粒子をいう。本発明に係る離型材用窒化珪素粉末は、離型層を形成したときに、離型層中に窒化珪素粉末が占める割合が高いので、シリコンインゴット鋳造用鋳型の内壁に緻密で高い接着強度を有する離型層を低コストで形成することができ、凝固したシリコンインゴットを離型する際の欠けや破損の発生を抑えて品質の高いシリコンインゴットを高い歩留まりで得ることができる。本発明に係る離型層用窒化珪素粉末含有スラリーを用いて離型層を形成し、また鋳造用離型材が含まれた多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型は、離型層に単一分散している粒状結晶一次粒子の割合が高い窒化珪素粉末を用いているため、従来の窒化珪素粉末を用いた場合のような針状結晶や微粒凝集粒子による離型層の緻密化を阻害する粒子が少なく、離型層内の窒化珪素粒子密度が均一で緻密な層となり、離型層を形成したときに、離型層と鋳型との接着強度が高いことを特徴とする。そのため、シリコン融液の鋳型への浸透を防ぎ、凝固したシリコンインゴットの離型性が改善して、高い歩留まりが得られる。本発明に係る離型材用窒化珪素粉末は、成形密度が高いことを特徴とし、例えば、2ton/cm2一軸圧成形密度が51~57となる。2ton/cm2一軸圧成形密度は、まず、図1記載の一軸圧成型密度測定に用いる治具の内径13φmmの型に試料を0.65g充填し、所定の圧力まで30秒で昇圧し、10秒間保持後、降圧し、成形体の体積を測定し、次に、その測定値と試料の理論密度3.186g/cm3から算出する。単一分散している粒状結晶一次粒子の割合がSEM像の画像解析から算出した面積割合で95未満では、一次粒子径が微細な粉末の場合は一軸圧成形密度は51未満となり、離型層密度も低下し、離型層を構成する粉同士の結合力が低く、離型層の接着強度が低下するとともに、鋳型との接着性も低下し、脆弱で剥離や破損し易く、シリコンの融液が離型層を浸透し、鋳型の坩堝内壁に付着して、凝固したシリコンのインゴットを離型する際に欠けが発生し、歩留まりが低下するため好ましくない。また、単一分散している粒状結晶一次粒子の占める面積割合が95以上である窒化珪素粉末の一軸圧成形密度は最大で57となる。一般に、窒化珪素粉末をアトライター等の粉砕機で粉砕し純化処理することにより、一軸圧成形密度が51~57である高い成形密度の窒化珪素粉末を得ることはできるが、純化処理をした窒化珪素粉末は大半が凝集粒子となり、しかも残存する金属不純物が多く、離型層を構成する離型材としては好ましくない。本発明に係る離型材用窒化珪素粉末は、ハロゲン化珪素とアンモニアとを反応させて得られた含窒素シラン化合物を熱分解して得られた非晶質窒化珪素粉末を結晶化焼成する方法イミド法や、金属珪素粉末の直接窒化により得られた塊状の窒化珪素粉末を粉砕、分級する方法直接窒化法によって得ることができる。イミド法としては、例えば、特許第2907366号公報、特許第2907367号公報、及び特許第3282456号公報記載の方法があり、特許第3077870号公報記載の含窒素シラン化合物や非晶質アモルファス窒化珪素粉末を原料として用いることができる。直接窒化法による窒化珪素粉末の製造では、窒化後の塊を微粉砕するために、粉砕に時間を要し、粉砕メディアの金属不純物が大量に混入し、粉砕後粉末を、鉱酸を用いて純化処理を行っても数100ppm以上の金属不純物が残存する。特に粉砕メディアに用いられている硬度の高い材質には、鉱酸を用いた純化処理の際に、溶解し難いCrやWの多価金属が多く含まれ、純化処理後にも多量に残存している。このため、本発明に用いられる離型材用窒化珪素粉末を得る方法としては、イミド法の方が優れている。イミド法において、原料の含窒素シラン化合物としては、シリコンジイミドSiNH2、シリコンテトラアミド、シリコンニトロゲンイミド、シリコンクロルイミド等が挙げられる。これらは、公知の方法、例えば、四塩化珪素、四臭化珪素、四沃化珪素等のハロゲン化珪素とアンモニアとを気相で反応させる方法、液状の前記ハロゲン化珪素と液体アンモニアとを反応させる方法などによって製造される。また、非晶質窒化珪素粉末は、公知の方法、例えば、前記含窒素シラン化合物を窒素又はアンモニアガス雰囲気下に1200~1460°Cの範囲の温度で加熱分解する方法、四塩化珪素、四臭化珪素、四沃化珪素等のハロゲン化珪素とアンモニアとを高温で反応させる方法などによって製造される。本発明に係る離型材用窒化珪素粉末は、例えば、イミド法により、非晶質窒化珪素粉末を調製する際の熱分解加熱温度と酸素含有量による結晶化速度制御、および結晶化焼成時の昇温速度による粒子成長速度制御をすることによって、粉末の粒度と粒子形状の制御を行うことができ、単一分散している粒状結晶一次粒子の比表面積値は、0.5~13m2/gとなるように調製することが好ましい。前記比表面積値が0.5m2/gを下回る窒化珪素粉末は、融着した凝集粒子割合が増加する。また、13m2/gを超える窒化珪素粉末を調製するためには、非晶質窒化珪素粉末中の酸素含有量を増やすことが必要である。従って、13m2/gを超える微粒の窒化珪素粉末は、凝集力が増すことにより単一分散している粒状結晶一次粒子の割合が減少するとともに、酸素含有量が増すことによりシリコン融液との反応性が高くなるので、好ましくない。さらに、本発明に係る離型材用窒化珪素粉末は、イミド法において、原料である含窒素シラン化合物や非晶質アモルファス窒化珪素粉末を結晶化焼成する前に、粗大な凝集粒子を少なくすることによって得ることができる。含窒素シラン化合物や非晶質アモルファス窒化珪素粉末は、比表面積値が300~850m2/gであり、凝集粒子の割合が多く、50μm以上の粗大な凝集粒子を10程度以上含んでいる。粗大な凝集粒子は、結晶化焼成の際に、異常粒成長による粗大粒子、針状結晶粒子および微細凝集粒子を同時生成する原因となり、粒度と粒子形態の不均一な粒子を生成して、粒度の揃った窒化珪素粉末を調製することが不可能となる。この粗大な凝集粒子の壊砕状態を改善し、焼成することによって、本発明に係る単一分散している粒状結晶一次粒子割合の多い離型材用窒化珪素粉末を得ることができる。粗大な凝集粒子を少なくする方法としては、非晶質窒化珪素粉末の段階で壊砕する方法、含窒素シラン化合物の熱分解工程での条件を変える方法などが挙げられる。このように結晶化焼成前に粗大な凝集粒子を少なくする工程を経て得られた結晶化後の窒化珪素粉末は、粗大粒子、針状結晶粒子および微細凝集粒子の割合が少なく、凝集を壊砕する工程を経なくても単一分散している粒状結晶一次粒子の割合を多くさせることができる。非晶質窒化珪素粉末の段階で壊砕する場合、50μm以上の凝集粒子がなくなるまで粉砕する必要がある。この粉砕する方法としては、壊砕用ボールの振動ミル容器内での遊び玉を減らして自公転運動割合が増える80~90充填体積とする方法が好ましい。通常、壊砕は、鉄球を樹脂でコーティングした壊砕用ボールを60~70充填体積連続式振動ミル内に充填して行うが、この通常の方法では、振動ミル内で空間が多くなり自由運動する遊び玉が多くなることで壊砕用ボール同士の衝突するまでにかかる時間が長くなり、非晶質窒化珪素粉末の粒度分布径で300μmまでの凝集粒子が残存する。これに対して、壊砕用ボールの振動ミル容器内での遊び玉を減らして自公転運動割合が増える80~90充填体積とする方法では、高い壊砕効率に改善することができ、非晶質窒化珪素粉末は粒度分布径で50μm未満に壊砕できる。また、90充填体積を超えると、壊砕用ボールが運動し難く壊砕効率が下がり好ましくない。非晶質窒化珪素粉末中の凝集粒子を従来よりも高い壊砕効率で壊砕することで、結晶化後の針状結晶や凝集粒子結晶を減らし、単一分散している粒状結晶一次粒子の割合を増加させた成形密度の高い窒化珪素粉末を得ることができる。上記イミド法で調製される窒化珪素粉末は微粒であり、凝集を軽く壊砕する工程はあるものの、壊砕に用いられているメディアは、金属球を樹脂でコーティングした材質や、窒化珪素焼結体が用いられていることで、金属不純物の混入量は非常に少なく、数ppm程度に止まり、多結晶シリコンインゴットを鋳造する鋳型用の離型材の原料に適した粉末となる。特開2007-261832号公報記載のように、太陽電池の発電効率は、シリコンインゴット中に含まれる金属不純物によって低下し、特に多価金属の混入による効率低下は著しいと言われ、離型材としての原料粉末自体の純度も発電効率に影響を与えることは公知の事実であり、離型材としての原料粉末は金属不純物混入量の少ないことが好ましいとされている。上記のようにして得られた窒化珪素粉末の単一分散している粒状結晶一次粒子の割合は、粉末のSEM像倍率を高めて観察することで簡単に判別できる。具体的には、試料粉末をアセトン溶媒中に入れ、超音波バス内で分散させ、得られた試料の希薄アセトン溶液をSEM台に滴下、乾燥後、金蒸着してSEM像観察することで、粒子の分散したSEM像を撮ることができる。このSEM像を後述する離型層に窒化珪素粉末が占める割合の算出方法と同様に、窒化珪素粒子の輪郭をトレースし画像解析ソフトImageJを用いて面積比率で算出することができる。本発明に係る離型層用窒化珪素粉末含有スラリーは、上記離型材用窒化珪素粉末を水に分散させたスラリーであり、多結晶シリコンインゴット鋳造用鋳型の内面に塗布、乾燥させて離型層を形成するものである。本発明に係る離型層用窒化珪素粉末含有スラリーは、上記離型材用窒化珪素粉末を蒸留水とともに容器に入れ、窒化珪素製ボールを充填して振動ミル、ボールミル、ペイントシェーカーなどの混合粉砕機を用いたり、またボールを用いない場合にはパドル翼等の羽のついた撹拌機や、高速自公転式撹拌機を用いて所定時間混合して得られる。鋳型である気孔率16~26の石英坩堝や、黒鉛坩堝に内装できる石英坩堝の内表面に、スプレーや刷毛もしくはへらを使用して本発明に係る離型層用窒化珪素粉末含有スラリーを塗布し、30~120°Cで乾燥後、大気雰囲気下800~1200°Cの温度で所定時間加熱処理を行い、離型層を鋳型に固着させることができる。本発明に係るシリコンインゴット鋳造用離型材は、この離型層を構成する離型材であり、本発明に係る離型材用窒化珪素粉末を含有することを特徴とする。また、本発明に係るシリコンインゴット鋳造用鋳型は、前記離型層を鋳型の内面に形成した鋳型であり、離型層に単一分散している粒状結晶一次粒子の割合が高い窒化珪素粉末を用いているため、離型層中に窒化珪素粉末が占める割合が高いことを特徴とする。単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合が95以上である窒化珪素粒子を用いた場合、離型層に占める窒化珪素粉末の面積比率は、45~60となる。また、単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合が95未満の場合、針状結晶や微細粒子の凝集粒子が多く、窒化珪素粒子の占める面積比率が45未満となり、離型層を構成する粉同士の結合力は低下して離型層の接着強度が低下するとともに、坩堝との密着性も低下して剥れ易く、脆弱で剥離や破損し易く、シリコン融液が離型層を浸透し、鋳型の坩堝内壁に付着して、凝固したシリコンのインゴットを離型する際に欠けや破損が発生し、歩留まりは低下する。単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合が95以上の場合、粒子間に侵入する径の細かな粒子が少ないために、窒化珪素粒子の占める面積比率が60を超えない。以下では、具体的例を挙げ、本発明を更に詳しく説明する。実施例において、非晶質窒化珪素粉末および窒化珪素粉末中の金属不純物含有量は、加圧フッ酸分解後誘導結合プラズマ発光分光分析法ICP-AESによる定量分析で測定した。試料0.2gを採取し、硝酸とフッ酸とともにテフロン登録商標瓶に入れ、密栓し、加圧酸分解した後、硫酸を加え白煙が発生するまで加熱濃縮し、これに純水と塩酸を加えて加熱し、可溶性塩類を溶解した後に、ICP-AESによる金属の定量分析を行なうことで測定を行った。また、離型層に窒化珪素粉末が占める割合は、離型材を塗布、乾燥、大気雰囲気下焼成した坩堝を、エポキシ樹脂で包埋し、図2aのようにFE-SEMを用いて×2000倍の離型層の断面像を撮り、このSEM像を400コピーで引き伸ばし、図2bのように20μm四方内の窒化珪素粒子の輪郭をトレースし、画像解析ソフトImageJを用いて面積比率で算出した。また、離型層の単一分散している粒状結晶一次粒子の割合についても同様に、単一分散一次粒子の輪郭をトレースし、画像解析ソフトImageJを用いて面積割合で算出した。また、原料粉末の単一分散している粒状結晶一次粒子の割合は、試料粉末をアセトン溶媒中に入れ、超音波バス内で分散させ、得られた試料の希薄アセトン溶液をSEM台に滴下、乾燥後、金蒸着してSEM像観察することで、粒子の分散したSEM像を撮ることができる。このSEM像を前述した離型層に窒化珪素粉末が占める割合の算出方法と同様に、窒化珪素粒子の輪郭をトレースし画像解析ソフトImageJを用いて面積比率で算出した。以上の方法によって面積割合を確認したところ、離型層の単一分散している粒状結晶一次粒子の割合と、原料粉末の単一分散している粒状結晶一次粒子の割合はほぼ同等値となった。さらにまた、離型層と鋳型との接着強度は、図3に示すテープを用いた簡便な剥離試験で、剥離強度として評価した。具体的には、幅18mmの樹脂性透明接着テープを離型層表面に貼り付け、ゆっくり剥がして、剥離した面積を測定し、接着面積に対するこの剥離面積の割合で評価した。剥離面積測定は、剥離後テープを写真撮影し、前記記載の画像解析ソフトのImageJを用いて行った。この場合において、剥離面積割合が多いほど、剥離強度は低いことになる。単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合が95以上である離型材用窒化珪素粉末を用いた離型層の剥離強度は、テープ接着剥離試験で剥離面積が40以下となり、良好な接着強度が得られる。剥離面積が40を超える場合は、離型層は脆弱で剥離や破損し易く、シリコンの融液が離型層を浸透し、鋳型の坩堝内壁に付着して、凝固したシリコンのインゴットを離型する際に欠けが発生し、歩留まりが低下する。また、シリコン融液の鋳型への浸透状況は、図4および図5に示すようにシリコン溶融テスト後の坩堝底部断面FE-SEM像観察によってシリコン融液坩堝浸透状況の良し悪しを評価した。図4は、実施例3に係る比表面積11.8m2/g、2ton/cm2一軸圧成形密度51.8の窒化珪素粉末を、5cm角で深さ4cmの石英坩堝に離型材を塗布し、乾燥後、1100°C×4hr大気加熱処理後、この坩堝にシリコン金属顆粒を75g仕込み、Ar雰囲気下1450°Cで1hr保持後冷却して取り出した後、シリコンインゴットを坩堝から外し、図2aと同様にエポキシ樹脂で包埋し、坩堝底部離型層付近の断面をFE-SEMを用いて×100倍の倍率で撮った写真であり、図5は、比較例4に係る比表面積11.0m2/g、2ton/cm2一軸圧成形密度49.5のSN-E10窒化珪素粉末を用いた場合の同坩堝底部離型層付近の断面を示すFE-SEM写真である。実施例1まず、実施例1に係る離型材用窒化珪素粉末を次のようにして作製した。四塩化珪素濃度が30volのトルエンの溶液を液体アンモニアと反応させてシリコンジイミドを合成し、液体アンモニアを用いて洗浄し、乾燥することでシリコンジイミドを得た。このシリコンジイミドを粉末1kg当たり70リッター/時の空気-窒素混合ガス混合ガスの酸素濃度は2vol流通下、900°Cで加熱分解して、非晶質窒化珪素粉末を得た。上記熱分解して得られた非晶質窒化珪素粉末は、比表面積が大きく300~850m2/gであり、粒度分布で50μm以上の粗大な凝集粒子を10程度含んだ粉末として得られる。得られた非晶質窒化珪素粉末を、金属球を樹脂でコーティングした壊砕用ボールを80~90充填体積入れた高壊砕効率の連続式振動ミルで、凝集を壊砕することで、粒度分布測定による非晶質窒化珪素粉末の凝集粒子径が50μm未満であり、反応容器材質および粉末取り扱い機器における粉末と金属との擦れ合いを少なくして、混入する金属不純物が5ppm以下の非晶質窒化珪素粉末を得た。この非晶質窒化珪素粉末を炭素製の坩堝に入れて、室温から1100°Cまでを3時間、1100°Cから1400°Cまでを50°C/hr、1400°Cから1550°Cまで2時間で昇温し、1550°Cで1時間保持し、冷却後取り出した。金属球を樹脂でコーティングした壊砕用ボールを70~80充填体積入れた連続式振動ミルによる凝集の軽い壊砕工程を経て実施例1に係る離型材用窒化珪素粉末を得た。得られた結晶質窒化珪素粉末の比表面積を測定フローソーブ2300型:島津社製したところ、5.5m2/gであった。また、2ton/cm2一軸圧成形密度は53.5、単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合は98であった。この離型材用窒化珪素粉末を用い、離型層剥離強度測定、離型層断面窒化珪素単一分散粒子面積割合測定、シリコン融液坩堝浸透状況、シリコンインゴット型離れ状況評価の離型層評価テストを行なった。まず、得られた離型材用窒化珪素粉末10gと蒸留水40gおよび10φmm窒化珪素ボール100gを、100ccのポリエチレン製の瓶に入れ密栓し、振幅5mm、振動数1780spmの振動ミル上に固定して、5分間混合することで20wt水スラリーを調製した。前記記載の20wt水スラリーを、予め40°Cで加温した気孔率16の5cm角×深さ4cmの石英坩堝と同材質の石英板にスプレー塗布し、40°Cでの乾燥と塗布を4回繰り返した。塗布後石英坩堝および石英板は、更に40°C乾燥を一夜行った。乾燥後は、箱型電気炉を用い、大気雰囲気下で1100°Cまで4時間で昇温し、1100°Cで4時間保持後降温することで離型層を石英坩堝に焼き付けた。各々の離型層の厚みは5点測定の平均で150μmとなった。この離型材を焼き付けた石英板は、剥離強度、離型層の窒化珪素密度および単一分散している粒状結晶一次粒子の割合測定用に使用した。剥離強度は、図3に示すように、離型材を焼き付けた石英板の坩堝離型層の一部に、幅18mmの樹脂性透明接着テープを貼り付け、ゆっくり剥がして、接着面積に対する剥離面積割合を測定した。剥離面積測定は、剥離後テープを写真撮影し、前記記載の画像解析ソフトのImageJを用いて行なった。剥離面積の割合は20であった。離型層の窒化珪素密度および単一分散している粒状結晶一次粒子の割合の測定は、焼き付けた石英板の一部をエポキシ樹脂で包埋し、断面カットし、FE-SEMを用いて×2000倍の離型層の断面像を撮り、このSEM像を400コピーで引き伸ばし、20μm四方内の全窒化珪素粒子と、単一分散している粒状結晶一次粒子のみの輪郭を別々にトレースし、画像解析ソフトImageJを用いて面積割合で算出して求めた。全窒化珪素粒子の面積割合は50、単一分散している粒状結晶一次粒子の割合は98であった。離型層を焼き付けた石英坩堝に、純度99.999で2~5mmのSi顆粒を75g充填し、箱型電気炉を用い、Ar雰囲気大気圧流通下、1000°Cまで3時間、1000°Cから1450°Cまで3時間、1450°Cで4時間保持して降温した。降温後、炉から取り出し、型離れ状況を観察し、坩堝底中央部のシリコン融液浸透状況を目視で観察し、さらに坩堝底中央部をエポキシ樹脂で包埋し、断面カットし、FE-SEMを用いて×100倍の離型層の断面像を撮りシリコン融液の浸透状況を観察した。評価結果を表1に示す。表1中のシリコン融液坩堝浸透状況の◎はシリコン融液の浸透が離型層表面で止まる、○はシリコン融液の浸透が離型層までで止まる、△はシリコン融液が石英坩堝の一部に少量浸透、×はシリコン融液が石英坩堝まで浸透し反対面まで漏れ出ている状態を意味する。またシリコンインゴット型離れ状況の◎は石英坩堝と一部の固着も無く完全に型離れする、○は石英坩堝と僅かに固着するが型離れする、△は石英坩堝の側面は型離れするが底面は固着する、×は石英坩堝全体に固着して型離れしない状態を意味する。実施例2次に、実施例1と同条件で調製したシリコンジイミドを粉末1kg当たり70リッター/時の空気-窒素混合ガス混合ガスの酸素濃度は2.5vol流通雰囲気下、900°Cで加熱分解して非晶質窒化珪素粉末を得た。この非晶質窒化珪素粉末を、実施例1と同条件で金属球を樹脂でコーティングした壊砕用ボールを80~90充填体積入れた高壊砕効率の連続式振動ミルで壊砕した。この壊砕後非晶質窒化珪素粉末を炭素製の坩堝に入れて、室温から1100°Cまでを3時間、1100°Cから1400°Cまでを50°C/hr、1400°Cから1550°Cまで2時間で昇温し、1550°Cで1時間保持し、冷却し、結晶化窒化珪素粉末を得た。得られた結晶化窒化珪素粉末を実施例1と同条件で金属球を樹脂でコーティングした壊砕用ボールを70~80充填体積入れた連続式振動ミルで凝集の軽い壊砕工程を経て実施例2に係る単一分散した離型材用窒化珪素粉末を得た。得られた離型材用窒化珪素粉末の比表面積は8.5m2/g、2ton/cm2一軸圧成形密度は52.4、単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合は96であった。この結晶質窒化珪素粉末を用い、実施例1と同法で離型層評価テストを行った。評価結果を表1に示す。実施例3次に、実施例1と同条件で調製したシリコンジイミドを粉末1kg当たり70リッター/時の空気-窒素混合ガス混合ガスの酸素濃度は3vol流通下、1050°Cで加熱分解して非晶質窒化珪素粉末を得た。この非晶質窒化珪素粉末を、実施例1と同条件で金属球を樹脂でコーティングした壊砕用ボールを80~90充填体積入れた高壊砕効率の連続式振動ミルで壊砕した。この壊砕後非晶質窒化珪素粉末を炭素製の坩堝に入れて、室温から1100°Cまでを3時間、1100°Cから1400°Cまでを60°C/hr、1400°Cから1550°Cまで2時間で昇温し、1550°Cで1時間保持し、冷却し、結晶化窒化珪素粉末を得た。得られた結晶化窒化珪素粉末を実施例1と同条件の軽壊砕工程を経て実施例3に係る単一分散した離型材用窒化珪素粉末を得た。得られた離型材用窒化珪素粉末の比表面積は11.8m2/g、2ton/cm2一軸圧成形密度は51.8、単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合は95であった。この結晶質窒化珪素粉末を用い、実施例1と同法で離型層評価テストを行った。評価結果を表1に示す。また、実施例3に係る離型材用窒化珪素粉末を用いた鋳型へのシリコン融液の浸透状況を図4に示す。図4より、白色のシリコン融液は離型層までの浸透に止まっていることが分かる。さらに、実施例3の上記シリコン溶融テスト後の凝固したシリコンインゴットの型離れ状況を図6に示す。図6より、シリコンの鋳型への浸透や付着もなく、シリコンインゴットの離型性は良いことが分かる。実施例4次に、実施例1と同条件で調製したシリコンジイミドを粉末1kg当たり70リッター/時の空気-窒素混合ガス混合ガスの酸素濃度は3.5vol流通下、1050°Cで加熱分解して非晶質窒化珪素粉末を得た。この非晶質窒化珪素粉末を、実施例1と同条件で金属球を樹脂でコーティングした壊砕用ボールを80~90充填体積入れた高壊砕効率の連続式振動ミルで壊砕した。この壊砕後非晶質窒化珪素粉末を炭素製の坩堝に入れて、室温から1100°Cまでを3時間、1100°Cから1400°Cまでを80°C/hr、1400°Cから1550°Cまで2時間で昇温し、1550°Cで1時間保持し、冷却し、結晶化窒化珪素粉末を得た。得られた結晶化窒化珪素粉末を実施例1と同条件の軽壊砕工程を経て実施例4に係る単一分散した離型材用窒化珪素粉末を得た。得られた離型材用窒化珪素粉末の比表面積は13.0m2/g、2ton/cm2一軸圧成形密度は51.3、単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合は95であった。この結晶質窒化珪素粉末を用い、実施例1と同法で離型層評価テストを行った。評価結果を表1に示す。実施例5次に、実施例1と同条件で調製したシリコンジイミドを粉末1kg当たり70リッター/時の空気-窒素混合ガス混合ガスの酸素濃度は1vol流通下、800°Cで加熱分解して非晶質窒化珪素粉末を得た。この非晶質窒化珪素粉末を、実施例1と同条件で金属球を樹脂でコーティングした壊砕用ボールを80~90充填体積入れた高壊砕効率の連続式振動ミルで壊砕した。この壊砕後非晶質窒化珪素粉末を炭素製の坩堝に入れて、室温から1100°Cまでを3時間、1100°Cから1400°Cまでを30°C/hr、1400°Cから1550°Cまで2時間で昇温し、1550°Cで1時間保持し、冷却し、結晶化窒化珪素粉末を得た。得られた結晶化窒化珪素粉末を実施例1と同条件の軽壊砕工程を経て実施例5に係る単一分散した離型材用窒化珪素粉末を得た。得られた離型材用窒化珪素粉末の比表面積は3.0m2/g、2ton/cm2一軸圧成形密度は55.1、単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合は98であった。この結晶質窒化珪素粉末を用い、実施例1と同法で離型層評価テストを行った。評価結果を表1に示す。実施例6次に、実施例1と同条件で調製したシリコンジイミドを粉末1kg当たり70リッター/時の空気-窒素混合ガス混合ガスの酸素濃度は0.5vol流通下、700°Cで加熱分解して非晶質窒化珪素粉末を得た。この非晶質窒化珪素粉末を、実施例1と同条件で金属球を樹脂でコーティングした壊砕用ボールを80~90充填体積入れた高壊砕効率の連続式振動ミルで壊砕した。この壊砕後非晶質窒化珪素粉末を炭素製の坩堝に入れて、室温から1100°Cまでを3時間、1100°Cから1400°Cまでを30°C/hr、1400°Cから1550°Cまで2時間で昇温し、1550°Cで1時間保持し、冷却し、結晶化窒化珪素粉末を得た。得られた結晶化窒化珪素粉末を実施例1と同条件の軽壊砕工程を経て実施例6に係る単一分散した離型材用窒化珪素粉末を得た。得られた離型材用窒化珪素粉末の比表面積は1.1m2/g、2ton/cm2一軸圧成形密度は55.9、単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合は99であった。この結晶質窒化珪素粉末を用い、実施例1と同法で離型層評価テストを行った。評価結果を表1に示す。実施例7次に、実施例1と同条件で調製したシリコンジイミドを粉末1kg当たり70リッター/時の空気-窒素混合ガス混合ガスの酸素濃度は0.5vol流通下、500°Cで加熱分解して非晶質窒化珪素粉末を得た。この非晶質窒化珪素粉末を、実施例1と同条件で金属球を樹脂でコーティングした壊砕用ボールを80~90充填体積入れた高壊砕効率の連続式振動ミルで壊砕した。この壊砕後非晶質窒化珪素粉末を炭素製の坩堝に入れて、室温から800°Cまでを3時間、1100°Cから1400°Cまでを15°C/hr、1400°Cから1550°Cまで2時間で昇温し、1550°Cで1時間保持し、冷却し、結晶化窒化珪素粉末を得た。得られた結晶化窒化珪素粉末を実施例1と同条件の軽壊砕工程を経て実施例7に係る単一分散した離型材用窒化珪素粉末を得た。得られた離型材用窒化珪素粉末の比表面積は0.5m2/g、2ton/cm2一軸圧成形密度は56.3単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合は97であった。この結晶質窒化珪素粉末を用い、実施例1と同法で離型層評価テストを行った。評価結果を表1に示す。比較例1次に、実施例5と同条件で調製したシリコンジイミドを粉末1kg当たり70リッター/時の空気-窒素混合ガス混合ガスの酸素濃度は1vol流通下、800°Cで加熱分解して非晶質窒化珪素粉末を得た。この非晶質窒化珪素粉末を、金属球を樹脂でコーティングした壊砕用ボールを60~70充填体積入れた通常効率の連続式振動ミル内で壊砕した。この壊砕後の非晶質窒化珪素粉末は、実施例1と比べて壊砕の程度が低いため、凝集粒子の割合が多く、粒度分布測定による50μm以上の粗大な凝集粒子割合が10程度以上で、最大で200μmの凝集粒子を含有していた。この壊砕後の非晶質窒化珪素粉末を炭素製の坩堝に入れて、室温から1100°Cまでを3時間、1100°Cから1400°Cまでを30°C/hr、1400°Cから1550°Cまで2時間で昇温し、1550°Cで1時間保持し、冷却し、比較例1に係る結晶化窒化珪素粉末を得た。得られた結晶化窒化珪素粉末を実施例1と同条件の軽壊砕工程を経て窒化珪素粉末を得た。得られた窒化珪素粉末の比表面積は3.2m2/g、2ton/cm2一軸圧成形密度は53.0、単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合は90であった。この結晶質窒化珪素粉末を用い、実施例1と同法で離型層評価テストを行った。評価結果を表1に示す。比較例2次に、実施例2と同条件で調製したシリコンジイミドを粉末1kg当たり70リッター/時の空気-窒素混合ガス混合ガスの酸素濃度は2.5vol流通下、900°Cで加熱分解して非晶質窒化珪素粉末を得た。この非晶質窒化珪素粉末を、金属球を樹脂でコーティングした壊砕用ボールを60~70充填体積入れた通常効率の連続式振動ミル内で壊砕した。この壊砕後の非晶質窒化珪素粉末は、凝集粒子の割合が多く、粒度分布測定による50μm以上の粗大な凝集粒子割合が10程度以上で、最大で250μmの凝集粒子を含有していた。この壊砕後の非晶質窒化珪素粉末を炭素製の坩堝に入れて、室温から1100°Cまでを3時間、1100°Cから1400°Cまでを50°C/hr、1400°Cから1550°Cまで2時間で昇温し、1550°Cで1時間保持し、冷却し、比較例2に係る結晶化窒化珪素粉末を得た。得られた結晶化窒化珪素粉末を実施例1と同条件の軽壊砕工程を経て窒化珪素粉末を得た。得られた窒化珪素粉末の比表面積は8.1m2/g、2ton/cm2一軸圧成形密度は51.6、単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合は85であった。この結晶質窒化珪素粉末を用い、実施例1と同法で離型層評価テストを行った。評価結果を表1に示す。比較例3次に、実施例1と同条件で調製したシリコンジイミドを粉末1kg当たり70リッター/時の空気-窒素混合ガス混合ガスの酸素濃度は5vol流通下、1050°Cで加熱分解して非晶質窒化珪素粉末を得た。この非晶質窒化珪素粉末を、金属球を樹脂でコーティングした壊砕用ボールを60~70充填体積入れた通常効率の連続式振動ミル内で壊砕した。この壊砕後の非晶質窒化珪素粉末は、凝集粒子の割合が多く、粒度分布測定による50μm以上の粗大な凝集粒子割合が10程度以上で、最大で270μmの凝集粒子を含有していた。この壊砕後の非晶質窒化珪素粉末を炭素製の坩堝に入れて、室温から1150°Cまでを3時間、1100°Cから1400°Cまでを80°C/hr、1400°Cから1550°Cまで2時間で昇温し、1550°Cで1時間保持し、冷却し、比較例3に係る結晶化窒化珪素粉末を得た。得られた結晶化窒化珪素粉末を実施例1と同条件の軽壊砕工程を経て窒化珪素粉末を得た。得られた窒化珪素粉末の比表面積は14.0m2/g、2ton/cm2一軸圧成形密度は50.5、単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合は50であった。この結晶質窒化珪素粉末を用い、実施例1と同法で離型層評価テストを行った。評価結果を表1に示す。また、比較例3のシリコン溶融テスト後の凝固したシリコンインゴットの型離れ状況を図7に示す。図7より、シリコンインゴットは鋳型の坩堝と固着して離れることは無く、離型性は悪いことが分かる。比較例4次に、実施例3と同条件で調製したシリコンジイミドを粉末1kg当たり70リッター/時の空気-窒素混合ガス混合ガスの酸素濃度は3vol流通下、1050°Cで加熱分解して非晶質窒化珪素粉末を得た。この非晶質窒化珪素粉末を、金属球を樹脂でコーティングした壊砕用ボールを50~60充填体積入れた通常効率の連続式振動ミル内で壊砕した。この壊砕後の非晶質窒化珪素粉末は、凝集粒子の割合が多く、粒度分布測定による50μm以上の粗大な凝集粒子割合が10程度以上で、最大で300μmの凝集粒子を含有していた。この壊砕後の非晶質窒化珪素粉末を炭素製の坩堝に入れて、室温から1100°Cまでを3時間、1100°Cから1400°Cまでを60°C/hr、1400°Cから1550°Cまで2時間で昇温し、1550°Cで1時間保持し、冷却し、比較例4に係る結晶化窒化珪素粉末を得た。得られた結晶化窒化珪素粉末を実施例1と同条件の軽壊砕工程を経て窒化珪素粉末を得た。得られた窒化珪素粉末の比表面積は11.0m2/g、2ton/cm2一軸圧成形密度は49.5、単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合は55であった。この結晶質窒化珪素粉末を用い、実施例1と同法で離型層評価テストを行った。評価結果を表1に示す。また、比較例4に係る窒化珪素粉末を用いた鋳型へのシリコン融液の浸透状況を図5に示す。図5より、白色のシリコン融液は坩堝内部まで浸透していることが分かる。比較例5次に、実施例1と同条件で調製したシリコンジイミドを粉末1kg当たり70リッター/時の窒素ガス流通下、500°Cで加熱分解して非晶質窒化珪素粉末を得た。この非晶質窒化珪素粉末を、金属球を樹脂でコーティングした壊砕用ボールを80~90充填体積入れた高壊砕効率の連続式振動ミルで壊砕した。この壊砕後の非晶質窒化珪素粉末を炭素製の坩堝に入れて、室温から1100°Cまでを3時間、1100°Cから1400°Cまでを10°C/hr、1400°Cから1550°Cまで2時間で昇温し、1550°Cで1時間保持し、冷却し、比較例5に係る結晶化窒化珪素粉末を得た。得られた結晶化窒化珪素粉末を実施例1と同条件の軽壊砕工程を経て窒化珪素粉末を得た。得られた窒化珪素粉末の比表面積は0.3m2/g、2ton/cm2一軸圧成形密度は57.0、単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合は95であった。この結晶質窒化珪素粉末を用い、実施例1と同法で離型層評価テストを行った。評価結果を表1に示す。特許文献1で使用している宇部興産株製の窒化珪素粉末SN-E10も、イミド法で製造された窒化珪素粉末であるが、原料粉末である前記非晶質窒化珪素粉末の壊砕はわずかであり、壊砕後の非晶質窒化珪素粉末は図8に示す粒度分布測定結果の比較例4の壊砕後の非晶質窒化珪素粉末のように50μm以上の粗大な凝集粒子が10程度残存している。このため、結晶化後の窒化珪素粉末にも多量の凝集粒子が残存し、単一分散している粒状結晶一次粒子以外の粒子を多く含有する。本発明に係る離型材用窒化珪素粉末の製造では、実施例3の壊砕後非晶質窒化珪素粉末のように壊砕工程を改善することで50μm以上の粗大な凝集粒子割合を無くすことが可能となり、結晶化の焼成工程後は、SEM像を用いた画像解析ソフトImageJによって得られる単一分散している粒状結晶一次粒子の面積割合が95以上の窒化珪素粉末を調製できる。これにより、鋳型に形成した離型層内の密度や厚みが均一となり、離型層内の粒子同士および鋳型との接着強度が増し、離型不良を引き起こす原因となる離型層の亀裂や剥離現象の発生を抑えることが出来る。