"エポキシ当量が2500g/当量以上であるエポキシ樹脂A、および、エポキシ当量が400g/当量以下であるエポキシ樹脂Bを少なくとも含むことを特徴とする三次元積層型半導体装置用の層間充填材組成物。エポキシ樹脂Aが、下記式1で表される構造を有することを特徴とする請求項1に記載の三次元積層型半導体装置用の層間充填材組成物。式1中、Aは下記式2で表わされるビフェニル骨格であり、Bは水素原子又は下記式3であり、nは繰り返し数であり、平均値は10<n<50である。式2中、R1は、水素原子、炭素数1~10の炭化水素基、又はハロゲン原子であり、互いに同一であっても異なっていてもよい。全エポキシ樹脂中のエポキシ樹脂Aの割合が、2重量以上40重量以下であることを特徴とする請求項1又は2に記載の三次元積層型半導体装置用の層間充填材組成物。更に硬化剤Cを含み、該硬化剤Cの含有量が、全エポキシ樹脂100重量部当たり、0.01重量部以上200重量部以下であることを特徴とする請求項1から3のいずれか1項に記載の三次元積層型半導体装置用の層間充填材組成物。更に無機フィラーDを含むことを特徴とする請求項1から4のいずれか1項に記載の三次元積層型半導体装置用の層間充填材組成物。請求項1から5のいずれか1項に記載の組成物に、更に、有機溶媒Eを含むことを特徴とする三次元積層型半導体装置用の層間充填材組成物塗布液。請求項1から6のいずれか1項に記載の組成物を硬化させてなることを特徴とする三次元積層型半導体装置用の層間充填材硬化物。請求項6に記載の層間充填材組成物塗布液を用いることを特徴とする三次元積層型半導体装置の製造方法。請求項7に記載の層間充填材硬化物を使用してなることを特徴とする三次元積層型半導体装置。本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、本発明の目的は、三次元積層型半導体装置の製造プロセスへの適合性、すなわち、成膜性、Bステージ膜形成性、接合時の低溶融性など、を有し、かつ熱伝導性や耐熱性などの性能バランスに優れた層間充填材組成物を提供することである。本発明の目的は、また、該層間絶縁充填材組成物を含有する塗布液、該層間絶縁充填材組成物の硬化物、該層間絶縁充填材組成物を用いてなる三次元積層型半導体装置の製造方法、及び、該層間絶縁充填材組成物の硬化物を含有する三次元積層型半導体装置を提供することである。本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、下記発明が上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は以下を要旨とする。<1>エポキシ当量が2500g/当量以上であるエポキシ樹脂A、および、エポキシ当量が400g/当量以下であるエポキシ樹脂Bを少なくとも含む三次元積層型半導体装置用の層間充填材組成物。<2>エポキシ樹脂Aが、下記式1で表される構造を有する前記<1>に記載の三次元積層型半導体装置用の層間充填材組成物。式1中、Aは下記式2で表わされるビフェニル骨格であり、Bは水素原子又は下記式3であり、nは繰り返し数であり、平均値は10<n<50である。式2中、R1は、水素原子、炭素数1~10の炭化水素基、又はハロゲン原子であり、互いに同一であっても異なっていてもよい。<3>全エポキシ樹脂中のエポキシ樹脂Aの割合が、2重量以上40重量以下である前記<1>又は<2>に記載の三次元積層型半導体装置用の層間充填材組成物。<4>更に硬化剤Cを含み、該硬化剤Cの含有量が、全エポキシ樹脂100重量部当たり、0.01重量部以上200重量部以下である前記<1>から<3>のいずれかに記載の三次元積層型半導体装置用の層間充填材組成物。<5>更に無機フィラーDを含む前記<1>から<4>のいずれかに記載の三次元積層型半導体装置用層間充填材組成物。<6>前記<1>から<5>のいずれかに記載の組成物に、更に、有機溶媒Eを含む三次元積層型半導体装置用の層間充填材組成物塗布液。<7>前記<1>から<6>のいずれかに記載の組成物を硬化させてなる三次元積層型半導体装置用の層間充填材硬化物。<8>前記<6>に記載の層間充填材組成物塗布液を用いる三次元積層型半導体装置の製造方法。<9>前記<7>に記載の層間充填材硬化物を使用してなる三次元積層型半導体装置。本発明により、三次元積層型半導体装置の製造プロセスへの適合性に優れ、かつ熱伝導性や耐熱性などの性能バランスに優れた層間充填材組成物が提供される。また、本発明により、該層間充填材組成物を含有する塗布液、該層間充填材組成物の硬化物、該層間充填材組成物を用いてなる三次元積層型半導体装置の製造方法、及び、該層充填材組成物の硬化物を含有する三次元積層型半導体装置が提供される。以下、本発明の実施の形態について説明するが、本発明は以下の実施の形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で種々変形して実施することができる。本発明は、先ず、エポキシ当量が2500g/当量以上であるエポキシ樹脂A、および、エポキシ当量が400g/当量以下であるエポキシ樹脂Bを少なくとも含む三次元積層型半導体装置用の層間充填材組成物以下、単に層間充填材組成物ということがある。に係るものである。ここに、本発明の三次元集積型半導体装置とは、半導体デバイス層が形成された半導体チップを少なくとも2層以上積層した半導体チップ積層体である。各半導体チップには、貫通電極TSVが設けられており、半導体チップ間では、バンプを介してTSVが接続される。この積層体の層間には、層間充填材層間充填材組成物が使用される。上述のように、三次元積層型半導体装置を形成するプロセスとして、ウェハ上に層間充填材組成物の塗布薄膜を形成した後に、Bステージ化を行い、次いでダイシングにより半導体チップを切り出し、この半導体チップを用いた仮接合により積層体を得、最終的に加圧加熱条件下で本接合はんだ接合を行う工程が提案されている。このプロセスに適合するために、層間充填材組成物には、成膜性、Bステージ膜形成性、仮接着性、高温加熱時の低溶融粘性などが求められる。本発明の上記エポキシ樹脂A、および、エポキシ樹脂Bを含有する層間充填材組成物は、かかる要求性能に適合するものであり、更に、硬化剤Cや無機フィラーDを含有することにより、より最適な層間充填材組成物とすることができる。[層間充填材組成物]先ず、本発明の層間充填材組成物以下、単に組成物ということがある。の成分A~Dについて説明する。[エポキシ樹脂A]本発明の層間充填材組成物を構成するエポキシ樹脂Aは、下記式1で表される構造を有し、かつ、エポキシ当量が2500g/当量以上であるエポキシ樹脂である。式1中、Aは下記式2で表わされるビフェニル骨格であり、Bは水素原子又は下記式3であり、nは繰り返し数であり、平均値は10<n<50である。式2中、R1は、水素原子、炭素数1~10の炭化水素基、又はハロゲン原子であり、互いに同一であっても異なっていてもよい。エポキシ樹脂Aは、ビフェニル骨格を含み、伸び性、熱伝導性、耐熱性などのバランスに優れるエポキシ樹脂である。エポキシ樹脂Aは、エポキシ樹脂成分として所望の量添加することで硬化物の熱伝導性を高めることが出来、また、エポキシ樹脂Aの伸び性に由来して、材料に低応力性を付与しうることから、製品への要求物性と高熱伝導性の両立が可能な本発明の層間充填材組成物を提供することができる。エポキシ樹脂Aが伸び性に優れる理由の詳細は明らかではないが、引っ張りの応力がかかった際の延伸に耐えうる分子鎖長を有し、さらにその応力を緩和するために、重なり合ったビフェニル骨格同士が滑ることができるためであると推測される。また、この時、結晶性が高すぎると、脆く、伸びずに破断してしまうため、適度にアモルファス部分を有していることが重要であるが、本発明のエポキシ樹脂では、ビフェニル骨格が置換基を有することにより、結晶性を適度に低下させることができ、このことが伸び性の発現に繋がっていると考えられる。従って、伸び性の観点からは、前記式2におけるR1がすべて水素原子ではなく、1つ以上のR1が炭化水素基、又はハロゲン原子であることが好ましい。熱伝導はフォノンと伝導電子に支配され、金属のように自由電子を有する場合は伝導電子による寄与が大きいが、エポキシ樹脂は一般的に絶縁体であり、絶縁体においてはフォノンが熱伝導の主因子である。フォノンによる熱伝導は振動エネルギーの伝播であるので、振動が減衰しにくく、硬い材料であるほど熱伝導性に優れる。エポキシ樹脂Aが熱伝導性に優れる理由の詳細は明確ではないが、全ての骨格がビフェニル骨格であることから構造の自由度が少なく、振動エネルギーが減衰しにくいこと、またビフェニル骨格は平面性が高いため、分子間の重なりが良く、より分子運動を拘束できることによるものであると推定される。エポキシ樹脂は、一般に、結晶性がよい方が耐熱性に優れる傾向があり、同一構造のエポキシ樹脂であれば、樹脂の分子量、あるいはエポキシ当量が高い方が耐熱性に優れる傾向にある。エポキシ樹脂Aは適度な結晶性とエポキシ当量の高さを有することにより耐熱性にも優れる。前記式1中、nは繰り返し数であり、平均値である。その値の範囲は10<n<50であるが、伸び性と樹脂の取り扱いの両面のバランスから、nの範囲は、15<n<50であることが好ましく、とりわけ20<n<40であることが好ましい。式1のnが10以下であると本発明の組成物の伸び性が不十分となり、50以上であるとエポキシ樹脂Aを含む、本発明の組成物の粘度が高くなり、取り扱いが困難となる傾向がある。前記式1中、Aは前記式2で表されるビフェニル骨格であり、前記式2において、R1は、互いに同一であっても異なっていてもよく、水素原子、炭素数1~10の炭化水素基、又はハロゲン原子を表すが、1分子のエポキシ樹脂において、R1としては水素原子と炭素数1~10の炭化水素基との両方を含んでいるものがエポキシ樹脂全体の結晶性とハンドリングの観点から好ましい。R1が同一であると結晶性が高くなり、熱伝導性を高めることが可能であるが、結晶性が高すぎると組成物をフィルム成形したときの伸びが小さくなる傾向にある。前記式2におけるR1が、炭素数1~10の炭化水素基である場合には、R1は好ましくは1~4のアルキル基、特に好ましくはメチル基である。尚、R1の炭化水素基は置換基を有していてもよく、その置換基は特に限定されるものではないが、分子量で200以下のものである。また、R1のハロゲン原子とは、フッ素原子、塩素原子、臭素原子を指し、これらは1種のみでも複数種を含んでいてもよい。Aのビフェニル骨格は、2,2’-ビフェニル骨格、2,3’-ビフェニル骨格、2,4’-ビフェニル骨格、3,3-ビフェニル骨格、3,4’-ビフェニル骨格、4,4’-ビフェニル骨格のいずれでも良いが、好ましくは4,4’-ビフェニル骨格である。また、R1としては、2位及び/又は6位に水素原子があることが好ましく、3位及び/又は5位に炭化水素基があることが好ましい。エポキシ樹脂Aのエポキシ当量は2,500g/当量以上であることを必須とする。エポキシ樹脂Aのエポキシ当量は2,500g/当量未満の場合には、本発明の組成物は、十分な伸び性が得られず、フィルム成形塗布などのプロセスに適用することが困難となる。伸び性の観点からは、エポキシ樹脂Aのエポキシ当量は、好ましくは3,000g/当量以上、より好ましくは4,000g/当量以上である。一方、エポキシ当量の上限値は特に限定はないが、取り扱い性作業性という点で、好ましくは15,000g/当量以下、より好ましくは10,000g/当量以下である。エポキシ樹脂Aのエポキシ当量は、後述の実施例の項に記載される方法で求められる。エポキシ樹脂Aの重量平均分子量Mwは、10,000以上200,000以下であることが好ましい。重量平均分子量が10,000より低いものでは伸び性が低くなる傾向にあり、200,000より高いと樹脂の取り扱いが困難となる傾向にある。エポキシ樹脂Aの重量平均分子量は、後述の実施例の項に記載される方法で求められる。エポキシ樹脂Aは耐熱性に優れるものであり、後掲の実施例の項で示すガラス転移温度Tgで評価した場合、80°C以上、220°C以下を達成することができる。エポキシ樹脂のTgは、後掲の本発明のエポキシ樹脂を用いる用途では高い方が好ましく、好ましくは85°C以上、より好ましくは90°C以上、更に好ましくは100°C以上であるが、Tgが高過ぎると、加工プロセスで使用する加熱温度で硬化反応が十分に進行せず、品質が安定しなかったり、要求される物性が発現しなかったりする、といった問題が生じうるため、その上限は通常200°Cであることが好ましい。以下、エポキシ樹脂Aの製造方法について説明する。エポキシ樹脂Aは、例えば、ビフェニル骨格を有する2官能エポキシ樹脂Xとビフェノール化合物Yを反応させる、二段法によって得ることができる。また、1種類又は2種類以上のビフェノール化合物Yとエピクロロヒドリンを直接反応させる、一段法によっても得られる。しかし、ビフェノール化合物Yは溶剤溶解性が良くないため、一般的に一段法に用いられる溶剤がそのまま適用できない場合があるので、二段法を用いることが好ましい。エポキシ樹脂Aの製造に用いられる2官能エポキシ樹脂Xは、ビフェニル骨格を有し、分子内に2個のエポキシ基を持つ化合物であり、下記式4で表されるビフェノール化合物をエピハロヒドリンと縮合させて得られるエポキシ樹脂等が挙げられる。式4中、R2は式2におけるR1と同義である。前記式4で表されるビフェノール化合物としては、例えば、2,2’-ビフェノール、2,3’-ビフェノール、2,4’-ビフェノール、3,3’-ビフェノール、3,4’-ビフェノール、4,4’-ビフェノール、2-メチル-4,4’-ビフェノール、3-メチル-4,4’-ビフェノール、2,2’-ジメチル-4,4’-ビフェノール、3,3’-ジメチル-4,4’-ビフェノール、3,3’,5,5’-テトラメチル-4,4’-ビフェノール、2,2’,3,3’,5,5’-ヘキサメチル-4,4’-ビフェノール、2,2’,3,3’,5,5’,6,6’-オクタメチル-4,4’-ビフェノール等が挙げられる。これらの中で好ましいものは、4,4’-ビフェノール、3,3’-ジメチル-4,4’-ビフェノール、3,3’,5,5’-テトラメチル-4,4’-ビフェノールである。エピハロヒドリンとの縮合反応を行う際には、これらのビフェノール化合物は単独で用いてもよく、また複数種を併用してもよい。また、このようなビフェノール化合物とエピハロヒドリンとを縮合させて得られた2官能エポキシ樹脂Xを複数種併用することもできる。2官能エポキシ樹脂Xとしては、その末端基不純物である加水分解性塩素濃度が200ppm以下であり、αグリコール基濃度が100meq/kg以下である2官能エポキシ樹脂Xを原料として使用することが好ましい。加水分解性塩素濃度が200ppmより大きい場合や、αグリコール基濃度が100meq/kgより大きい場合には、十分に高分子量化しなくなり、好ましくない。一方、ビフェノール化合物Yは、2個の水酸基がビフェニル骨格に結合した化合物であり、前記式4で表される。ビフェノール化合物Yとしては、上記と同様、例えば、2,2’-ビフェノール、2,3’-ビフェノール、2,4’-ビフェノール、3,3’-ビフェノール、3,4’-ビフェノール、4,4’-ビフェノール、2-メチル-4,4’-ビフェノール、3-メチル-4,4’-ビフェノール、2,2’-ジメチル-4,4’-ビフェノール、3,3’-ジメチル-4,4’-ビフェノール、3,3’,5,5’-テトラメチル-4,4’-ビフェノール、2,2’,3,3’,5,5’-ヘキサメチル-4,4’-ビフェノール、2,2’,3,3’,5,5’,6,6’-オクタメチル-4,4’-ビフェノール等が挙げられる。これらの中で好ましいものは、4,4’-ビフェノール、3,3’-ジメチル-4,4’-ビフェノール、3,3’,5,5’-テトラメチル-4,4’-ビフェノールである。これらのビフェノール化合物は複数種を併用することもできる。なお、上記2官能エポキシ樹脂Xとビフェノール化合物Yに含まれるビフェニル骨格が同時に無置換でないことが好ましく、一分子中に1つ以上の置換基を有することが好ましい。全てが無置換のビフェニル骨格であると、得られるエポキシ樹脂Aの結晶性が高くなり、伸び性が悪くなる傾向にある。エポキシ樹脂Aの製造において、上記の2官能エポキシ樹脂Xとビフェノール化合物Yの使用量は、その配合当量比で、エポキシ基:フェノール性水酸基=1:0.90~1.10となるようにするのが好ましい。この当量比が上記範囲であることにより十分な高分子量化が進行する。エポキシ樹脂Aの合成には触媒を用いてもよく、その触媒としては、エポキシ基とフェノール性水酸基、アルコール性水酸基やカルボキシル基との反応を進めるような触媒能を持つ化合物であればどのようなものでもよい。例えば、アルカリ金属化合物、有機リン化合物、第3級アミン、第4級アンモニウム塩、環状アミン類、イミダゾール類等が挙げられる。これらの触媒は1種のみを使用することも、2種以上組み合わせて使用することもできる。アルカリ金属化合物の具体例としては、水酸化ナトリウム、水酸化リチウム、水酸化カリウム等のアルカリ金属水酸化物、炭酸ナトリウム、重炭酸ナトリウム、塩化ナトリウム、塩化リチウム、塩化カリウム等のアルカリ金属塩、ナトリウムメトキシド、ナトリウムエトキシド等のアルカリ金属アルコキシド、アルカリ金属フェノキシド、水素化ナトリウム、水素化リチウム等のアルカリ金属の水素化物、酢酸ナトリウム、ステアリン酸ナトリウム等の有機酸のアルカリ金属塩が挙げられる。有機リン化合物の具体例としては、トリ-n-プロピルホスフィン、トリ-n-ブチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、テトラメチルホスフォニウムブロマイド、テトラメチルホスフォニウムアイオダイド、テトラメチルホスフォニウムハイドロオキサイド、トリメチルシクロヘキシルホスホニウムクロライド、トリメチルシクロヘキシルホスホニウムブロマイド、トリメチルベンジルホスホニウムクロライド、トリメチルベンジルホスホニウムブロマイド、テトラフェニルホスホニウムブロマイド、トリフェニルメチルホスホニウムブロマイド、トリフェニルメチルホスホニウムアイオダイド、トリフェニルエチルホスホニウムクロライド、トリフェニルエチルホスホニウムブロマイド、トリフェニルエチルホスホニウムアイオダイド、トリフェニルベンジルホスホニウムクロライド、トリフェニルベンジルホスホニウムブロマイドなどが挙げられる。第3級アミンの具体例としては、トリエチルアミン、トリ-n-プロピルアミン、トリ-n-ブチルアミン、トリエタノールアミン、ベンジルジメチルアミンなどが挙げられる。第4級アンモニウム塩の具体例としては、テトラメチルアンモニウムクロライド、テトラメチルアンモニウムブロマイド、テトラメチルアンモニウムハイドロオキサイド、トリエチルメチルアンモニウムクロライド、テトラエチルアンモニウムクロライド、テトラエチルアンモニウムブロマイド、テトラエチルアンモニウムアイオダイド、テトラプロピルアンモニウムブロマイド、テトラプロピルアンモニウムハイドロオキサイド、テトラブチルアンモニウムクロライド、テトラブチルアンモニウムブロマイド、テトラブチルアンモニウムアイオダイド、ベンジルトリメチルアンモニウムクロライド、ベンジルトリメチルアンモニウムブロマイド、ベンジルトリメチルアンモニウムハイドロオキサイド、ベンジルトリブチルアンモニウムクロライド、フェニルトリメチルアンモニウムクロライドなどが挙げられる。環状アミン類の具体例としては、1,8-ジアザビシクロ5,4,0ウンデセン-7,1,5-ジアザビシクロ4,3,0ノネン-5等が挙げられる。イミダゾール類の具体例としては、2-メチルイミダゾール、2-エチル-4-メチルイミダゾール、2-フェニルイミダゾールなどが挙げられる。触媒の使用量は反応固形分中、通常0.001~1重量である。なお、触媒として、アルカリ金属化合物を使用すると得られるエポキシ樹脂A中にアルカリ金属分が残留し、エポキシ樹脂Aを成分として含む、本発明の層間充填材組成物をプリント配線板に使用した場合、使用したプリント配線板の絶縁特性を悪化させる傾向があるため、エポキシ樹脂中のLi,NaおよびKの含有量の合計が60ppm以下、好ましくは50ppm以下とする必要がある。また、有機リン化合物、第3級アミン、第4級アンモニウム塩、環状アミン類、イミダゾール類等を触媒として使用した場合も、得られるエポキシ樹脂A中にこれらが触媒残渣として残留し、アルカリ金属分の残留と同様にプリント配線板の絶縁特性を悪化させるので、エポキシ樹脂A中の窒素の含有量が300ppm以下であり、エポキシ樹脂A中のリンの含有量が300ppm以下である必要がある。さらに好ましくは、エポキシ樹脂A中の窒素の含有量が200ppm以下であり、エポキシ樹脂A中のリンの含有量が200ppm以下である。本発明のエポキシ樹脂Aは、その製造時の合成反応の工程において、溶剤として有機溶媒を用いてもよく、その有機溶媒としては、エポキシ樹脂Aを溶解するものであればどのようなものでもよい。例えば、芳香族系溶剤、ケトン系溶剤、アミド系溶剤、グリコールエーテル系溶剤などが挙げられる。芳香族系溶剤の具体例としては、ベンゼン、トルエン、キシレンなどが挙げられる。ケトン系溶剤の具体例としては、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、2-ヘプタノン、4-ヘプタノン、2-オクタノン、シクロヘキサノン、アセチルアセトン、ジオキサンなどが挙げられる。アミド系溶剤の具体例としては、ホルムアミド、N-メチルホルムアミド、N,N-ジメチルホルムアミド、アセトアミド、N-メチルアセトアミド、N,N-ジメチルアセトアミド、2-ピロリドン、N-メチルピロリドンなどが挙げられる。グリコールエーテル系溶剤の具体例としては、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノ-n-ブチルエーテル、エチレングリコールジメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノ-n-ブチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノ-n-ブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテートなどが挙げられる。これらの有機溶媒は単独で用いてもよく、2種以上を併用することもできる。エポキシ樹脂Aの製造時の合成反応における固形分濃度は35~95重量が好ましい。また、反応途中で高粘性生成物が生じたときは溶剤有機溶媒を追加添加して反応を続けることもできる。反応終了後、溶剤有機溶媒は必要に応じて、除去することもできるし、更に追加することもできる。エポキシ樹脂Aの製造において、2官能エポキシ樹脂Xとビフェノール化合物Yとの重合反応は使用する触媒が分解しない程度の反応温度で実施される。反応温度が高すぎると生成するエポキシ樹脂が劣化するおそれがある。逆に温度が低すぎると十分に反応が進まないことがある。これらの理由から反応温度は、好ましくは50~230°C、より好ましくは120~200°Cである。また、反応時間は通常1~12時間、好ましくは3~10時間である。アセトンやメチルエチルケトンのような低沸点溶剤を使用する場合には、オートクレーブを使用して高圧下で反応を行うことで反応温度を確保することができる。[エポキシ樹脂B]本発明の層間充填材組成物を構成するエポキシ樹脂Bは、エポキシ当量が500g/当量未満のエポキシ樹脂である。本発明の層間充填材組成物は、エポキシ樹脂Aと共にエポキシ樹脂Bを含むことにより高温加熱時に流動性が発現し、三次元積層型半導体装置のはんだ接合を容易に行うことが出来る。上述のエポキシ樹脂Aは、それ自体は硬化条件を含めた硬化プロセス等において制限が少なく、十分な伸び性を有し、熱伝導性、耐熱性とのバランスに優れたエポキシ樹脂であるが、エポキシ樹脂Aのエポキシ当量が2500g/当量以上であり、ガラス転移温度Tgを有する高分子であるため、エポキシ樹脂の流動性と反応性が不十分であると考えられる。ここで、本発明の組成物は、500g/当量未満のエポキシ樹脂Bを含有することにより、高流動性と高反応性を有するエポキシ樹脂成分が導入され、このエポキシ樹脂Aとエポキシ樹脂Bとの混合物が加熱接合時に溶融し流動することではんだとランドの接合を阻害しない。なお、エポキシ樹脂Bのエポキシ当量は、500g/当量未満であることを必須とするが、溶融粘度の観点からは、好ましくは、400g/当量未満、より好ましくは、300g/当量未満である。エポキシ樹脂Bのエポキシ当量が、500g/当量以上であると、十分な加熱流動性を有する組成物が得られないことがある。エポキシ樹脂Bとしては、上記エポキシ当量を満足するエポキシ樹脂であればよい。なお、上記式1で表される構造を有するエポキシ樹脂であっても、上記エポキシ当量を満足すれば、エポキシ樹脂Bに該当する。このようなエポキシ樹脂の中でも、分子内に2個以上のエポキシ基を有するものであることが好ましく、例えば、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、多官能フェノール型エポキシ樹脂等の、各種エポキシ樹脂を使用することができる。これらは1種を単独で又は2種以上の混合体として使用することができる。エポキシ樹脂Bは、上記エポキシ当量を満足するエポキシ樹脂であればよく、その他の物性は任意のものを使用することができる。また、本発明の組成物は、その目的を損なわない範囲において、エポキシ樹脂Aとエポキシ樹脂B以外のエポキシ樹脂以下、他のエポキシ樹脂という。を含んでいてもよい。エポキシ樹脂A、エポキシ樹脂B及び他のエポキシ樹脂を含む全エポキシ樹脂中における他のエポキシ樹脂の割合は、その合計を100重量として、通常、50重量以下、好ましくは、45重量以下である。他のエポキシ樹脂の例としては、ビスA型の固形エポキシ樹脂やビスF型の固形エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、エポキシ樹脂の反応性希釈剤などが挙げられる。本発明の組成物において、全エポキシ樹脂中のエポキシ樹脂Aの割合は、全エポキシ樹脂を100重量として、1~50重量、好ましくは2~40重量である。なお、全エポキシ樹脂とは、本発明の組成物に含まれるエポキシ樹脂が、エポキシ樹脂A及びエポキシ樹脂Bのみの場合には、エポキシ樹脂Aとエポキシ樹脂Bとの合計を意味し、さらに他のエポキシ樹脂を含む場合には、エポキシ樹脂A、エポキシ樹脂B及び他のエポキシ樹脂の合計を意味する。エポキシ樹脂Aの割合が1重量以上であることにより、エポキシ樹脂Aを配合することによる熱伝導性の向上などの効果を十分に得ることができる。エポキシ樹脂Aの割合が50重量以下であることにより、加熱時の低溶融粘度が実現される。[硬化剤C]次に、本発明で用いる硬化剤Cとは、エポキシ樹脂のエポキシ基間の架橋反応に寄与する物質を示す。硬化剤Cとしては、特に制限はなく一般的にエポキシ樹脂硬化剤として知られているものはすべて使用できる。例えば、フェノール系硬化剤、脂肪族アミン、ポリエーテルアミン、脂環式アミン、芳香族アミンなどのアミン系硬化剤、酸無水物系硬化剤、アミド系硬化剤、第3級アミン、イミダゾールおよびその誘導体、有機ホスフィン類、ホスホニウム塩、テトラフェニルボロン塩、有機酸ジヒドラジド、ハロゲン化ホウ素アミン錯体、ポリメルカプタン系硬化剤、イソシアネート系硬化剤、ブロックイソシアネート系硬化剤等が挙げられる。フェノール系硬化剤の具体例としては、ビスフェノールA、ビスフェノールF、4,4’-ジヒドロキシジフェニルメタン、4,4’-ジヒドロキシジフェニルエーテル、1,4-ビス4-ヒドロキシフェノキシベンゼン、1,3-ビス4-ヒドロキシフェノキシベンゼン、4,4’-ジヒドロキシジフェニルスルフィド、4,4’-ジヒドロキシジフェニルケトン、4,4’-ジヒドロキシジフェニルスルホン、4,4’-ジヒドロキシビフェニル、2,2’-ジヒドロキシビフェニル、10-2,5-ジヒドロキシフェニル-10H-9-オキサ-10-ホスファフェナンスレン-10-オキサイド、フェノールノボラック、ビスフェノールAノボラック、o-クレゾールノボラック、m-クレゾールノボラック、p-クレゾールノボラック、キシレノールノボラック、ポリ-p-ヒドロキシスチレン、ハイドロキノン、レゾルシン、カテコール、t-ブチルカテコール、t-ブチルハイドロキノン、フルオログリシノール、ピロガロール、t-ブチルピロガロール、アリル化ピロガロール、ポリアリル化ピロガロール、1,2,4-ベンゼントリオール、2,3,4-トリヒドロキシベンゾフェノン、1,2-ジヒドロキシナフタレン、1,3-ジヒドロキシナフタレン、1,4-ジヒドロキシナフタレン、1,5-ジヒドロキシナフタレン、1,6-ジヒドロキシナフタレン、1,7-ジヒドロキシナフタレン、1,8-ジヒドロキシナフタレン、2,3-ジヒドロキシナフタレン、2,4-ジヒドロキシナフタレン、2,5-ジヒドロキシナフタレン、2,6-ジヒドロキシナフタレン、2,7-ジヒドロキシナフタレン、2,8-ジヒドロキシナフタレン、上記ジヒドロキシナフタレンのアリル化物又はポリアリル化物、アリル化ビスフェノールA、アリル化ビスフェノールF、アリル化フェノールノボラック、アリル化ピロガロール等が例示される。アミン系硬化剤の具体例として、脂肪族アミン類としては、エチレンジアミン、1,3-ジアミノプロパン、1,4-ジアミノプロパン、ヘキサメチレンジアミン、2,5-ジメチルヘキサメチレンジアミン、トリメチルヘキサメチレンジアミン、ジエチレントリアミン、イミノビスプロピルアミン、ビスヘキサメチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ペンタエチレンヘキサミン、N-ヒドロキシエチルエチレンジアミン、テトラヒドロキシエチルエチレンジアミン等が例示される。ポリエーテルアミン類としては、トリエチレングリコールジアミン、テトラエチレングリコールジアミン、ジエチレングリコールビスプロピルアミン、ポリオキシプロピレンジアミン、ポリオキシプロピレントリアミン類等が例示される。脂環式アミン類としては、イソホロンジアミン、メタセンジアミン、N-アミノエチルピペラジン、ビス4-アミノ-3-メチルジシクロヘキシルメタン、ビスアミノメチルシクロヘキサン、3,9-ビス3-アミノプロピル-2,4,8,10-テトラオキサスピロ5,5ウンデカン、ノルボルネンジアミン等が例示される。芳香族アミン類としては、テトラクロロ-p-キシレンジアミン、m-キシレンジアミン、p-キシレンジアミン、m-フェニレンジアミン、o-フェニレンジアミン、p-フェニレンジアミン、2,4-ジアミノアニソール、2,4-トルエンジアミン、2,4-ジアミノジフェニルメタン、4,4’-ジアミノジフェニルメタン、4,4’-ジアミノ-1,2-ジフェニルエタン、2,4-ジアミノジフェニルスルホン、4,4’-ジアミノジフェニルスルホン、m-アミノフェノール、m-アミノベンジルアミン、ベンジルジメチルアミン、2-ジメチルアミノメチルフェノール、トリエタノールアミン、メチルベンジルアミン、α-m-アミノフェニルエチルアミン、α-p-アミノフェニルエチルアミン、ジアミノジエチルジメチルジフェニルメタン、α,α’-ビス4-アミノフェニル-p-ジイソプロピルベンゼン等が例示される。酸無水物系硬化剤の具体例としては、ドデセニル無水コハク酸、ポリアジピン酸無水物、ポリアゼライン酸無水物、ポリセバシン酸無水物、ポリエチルオクタデカン二酸無水物、ポリフェニルヘキサデカン二酸無水物、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、無水メチルハイミック酸、テトラヒドロ無水フタル酸、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルシクロヘキセンジカルボン酸無水物、メチルシクロヘキセンテトラカルボン酸無水物、無水フタル酸、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸無水物、エチレングリコールビストリメリテート二無水物、無水ヘット酸、無水ナジック酸、無水メチルナジック酸、5-2,5-ジオキソテトラヒドロ-3-フラニル-3-メチル-3-シクロヘキサン-1,2-ジカルボン酸無水物、3,4-ジカルボキシ-1,2,3,4-テトラヒドロ-1-ナフタレンコハク酸二無水物、1-メチル-ジカルボキシ-1,2,3,4-テトラヒドロ-1-ナフタレンコハク酸二無水物等が例示される。アミド系硬化剤としては、ジシアンジアミド、ポリアミド樹脂等が例示される。第3級アミンとしては、1,8-ジアザビシクロ5,4,0ウンデセン-7、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリスジメチルアミノメチルフェノール等が例示される。イミダゾールおよびその誘導体としては、1-シアノエチル-2-フェニルイミダゾール、2-フェニルイミダゾール、2-エチル-45-メチルイミダゾール、2-フェニル-4-メチルイミダゾール、1-ベンジル-2-メチルイミダゾール、1-ベンジル-2-フェニルイミダゾール、1-シアノエチル-2-ウンデシルイミダゾール、1-シアノ-2-フェニルイミダゾール、1-シアノエチル-2-ウンデシルイミダゾールトリメリテイト、1-シアノエチル-2-フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、2,4-ジアミノ-6-[2’-メチルイミダゾリル-1’]-エチル-s-トリアジン、2,4-ジアミノ-6-[2’-エチル-4’-メチルイミダゾリル-1’]-エチル-s-トリアジン、2,4-ジアミノ-6-[2’-メチルイミダゾリル-1’]-エチル-s-トリアジンイソシアヌル酸付加体、2-フェニルイミダゾールイソシアヌル酸付加体、2-フェニル-4,5-ジヒドロキシメチルイミダゾール、2-フェニル-4-メチル-5-ヒドロキシメチルイミダゾール、およびエポキシ樹脂と上記イミダゾール類との付加体、2-フェニル-4,5-ジヒドロキシメチルイミダゾール、2-フェニル-4-メチル-5-ヒドロキシメチルイミダゾール、等が例示される。有機ホスフィン類としては、トリブチルホスフィン、メチルジフェニルホスフイン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルホスフィン、フェニルホスフィン等が例示され、ホスホニウム塩としては、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウムエチルトリフェニルボレート、テトラブチルホスホニウムテトラブチルボレート等が例示され、テトラフェニルボロン塩としては、2-エチル-4-メチルイミダゾールテトラフェニルボレート、N-メチルモルホリンテトラフェニルボレート等が例示される。また、これらの硬化剤は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を任意の組み合わせおよび比率で混合して用いてもよい。本発明の層間充填材組成物中の硬化剤Cの含有量は、全エポキシ樹脂100重量部当たり、0.01重量部以上200重量部以下であり、好ましくは0.05重量部以上100重量部以下、より好ましくは0.1重量部以上65重量部以下である。硬化剤Cの含有量が0.01重量部未満であると、硬化が不十分になるおそれがあり、200重量部を超えると接着性、熱伝導性などの所望の物性が得られない場合がある。[無機フィラーD]本発明の層間充填材組成物において、無機フィラーDは、熱伝導性の向上と線膨張係数の制御を目的に添加されるものであり、特に熱伝導性の向上が主目的である。そのため、本発明で用いる無機フィラーDは高い熱伝導性を有するものが好ましく、当該無機フィラーの熱伝導率として1W/mK以上、好ましくは2W/mK以上の高熱伝導性無機フィラーが好ましい。無機フィラーDとしては、アルミナAl2O3:熱伝導率30W/mK、窒化アルミニウムAlN:熱伝導率260W/mK、窒化ホウ素BN:熱伝導率3W/mK厚み方向、275W/mK面内方向、窒化ケイ素Si3N4:熱伝導率23W/mK、シリカSiO2:熱伝導率1.4W/mKなどが挙げられ、なかでも、Al2O3、AlN、BN、SiO2が好ましく、とりわけAl2O3、BN、SiO2が好ましい。これらの無機フィラーは、1種を単独で用いてもよく、2種以上を任意の組み合わせおよび比率で混合して用いてもよい。無機フィラーDは、その粒径が大き過ぎると積層を阻害することがあり、小さ過ぎると凝集しやすくなり分散性が悪くなることから、粒状や扁平状の無機フィラーであれば、平均粒径0.05~1000μm程度のものを用いることが好ましい。また、凝集状の無機フィラーであれば、平均結晶径が0.01μm~5μmで、平均凝集径が1~1000μmのものを用いることが好ましい。本発明の組成物中の無機フィラーDの含有量は、全エポキシ樹脂100重量部当たり、10重量部以上400重量部以下が好ましく、20重量部以上300重量部以下がより好ましい。無機フィラーDの含有量が全エポキシ樹脂100重量部当たり、10重量部未満であると、無機フィラーDの添加効果が小さくなり、目的とする熱伝導性が得られない場合があり、400重量部を超えるとフィラーの存在が接合性を阻害することがある。本発明の組成物には、その機能性の更なる向上を目的として、本発明の効果を損なわない範囲において、各種の添加剤を含んでいてもよい。添加剤の例としては、はんだ接合性向上のためのフラックス、基材との接着性やマトリックス樹脂と無機フィラーとの接着性向上のためのカップリング剤、保存安定性向上のための紫外線防止剤、酸化防止剤、可塑剤、難燃剤、着色剤、分散剤、流動性改良剤、基材との密着性向上剤等が挙げられる。これらは、いずれも1種を単独で用いてもよく、2種以上を任意の組み合わせおよび比率で混合して用いてもよい。その他の添加剤の配合量には特に制限はなく、必要な機能性が得られる程度に、通常の樹脂組成物の配合量で用いられる。なお、その他の添加剤成分の配合量は、全エポキシ樹脂100重量部当たり、10重量部以下が好ましく、好ましくは5重量部以下であることがより好ましい。上記添加剤の中でも、フラックスを含むことが好ましい。フラックスとは、具体的には、金属端子のはんだ接合時において、はんだバンプ等の金属電気信号端子及びランドの表面酸化膜の溶解除去や、はんだバンプのランド表面における濡れ広がり性の向上、更にははんだバンプの金属端子表面の再酸化防止などの機能を有する化合物である。本発明で用いるフラックスとしては、蓚酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、リンゴ酸、酒石酸、クエン酸、乳酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、オレイン酸、ステアリン酸などの脂肪族カルボン酸、安息香酸、サリチル酸、フタル酸、トリメリト酸、トリメリト酸無水物、トリメシン酸、ベンゼンテトラカルボン酸などの芳香族カルボン酸、アビエチン酸、ロジンなどのテルペン系カルボン酸などの有機カルボン酸、及び有機カルボン酸をアルキルビニルエーテル類と反応して変換したヘミアセタールエステルである有機カルボン酸エステル、グルタミン酸塩酸塩、アニリン塩酸塩、ヒドラジン塩酸塩、臭化セチルピリジン、フェニルヒドラジン塩酸塩、テトラクロルナフタレン、メチルヒドラジン塩酸塩、メチルアミン塩酸塩、エチルアミン塩酸塩、ジエチルアミン塩酸塩、ブチルアミン塩酸塩などの有機ハロゲン化合物、尿素、ジエチレントリアミンヒドラジンなどのアミン類、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、グリセリンなどの多価アルコール類、塩酸、フッ酸、燐酸、ホウフッ化水素酸などの無機酸、フッ化カリウム、フッ化ナトリウム、フッ化アンモニウム、フッ化銅、フッ化ニッケル、フッ化亜鉛などのフッ化物、塩化カリウム、塩化ナトリウム、塩化第一銅、塩化ニッケル、塩化アンモニウム、塩化亜鉛、塩化第一錫などの塩化物、臭化カリウム、臭化ナトリウム、臭化アンモニウム、臭化錫、臭化亜鉛などの臭化物などが挙げられる。これらの化合物は、そのまま用いても、また有機ポリマーや無機化合物等による被覆剤を用いてマイクロカプセル化したものを用いても良い。これらの化合物は1種を単独で用いてもよく、2種以上を任意の組み合わせおよび比率で混合して用いてもよい。本発明において、フラックスの含有量は、全エポキシ樹脂100重量部当たり、0.1重量部以上10重量部以下、好ましくは0.5重量部以上5重量部以下である。含有量が、0.1重量部未満では、酸化膜除去性低下によるはんだ接続不良のおそれがあり、また10重量部を超えると組成物の粘度上昇による接続不良の恐れがでてくる。さらに、上記添加剤の中で、エポキシ樹脂成分と無機フィラーDとの密着性を向上させる観点からは、カップリング剤を含むことが好ましい。ここで、シランカップリング剤としては、γ-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ-グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、β-3,4-エポキシシクロヘキシルエチルトリメトキシシラン等のエポキシシラン、γ-アミノプロピルトリエトキシシラン、N-βアミノエチルγ-アミノプロピルトリメトキシシラン、N-βアミノエチルγ-アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ-アミノプロピルトリメトキシシラン、γ-ウレイドプロピルトリエトキシシラン等のアミノシラン、3-メルカプトプロピルトリメトキシシラン等のメルカプトシラン、p-スチリルトリメトキシシラン、ビニルトリクロルシラン、ビニルトリスβ-メトキシエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、γ-メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン等のビニルシラン、さらに、エポキシ系、アミノ系、ビニル系の高分子タイプのシラン等が挙げられる。一方、チタネートカップリング剤としては、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリN-アミノエチルアミノエチルチタネート、ジイソプロピルビスジオクチルホスフェートチタネート、テトライソプロピルビスジオクチルホスファイトチタネート、テトラオクチルビスジトリデシルホスファイトチタネート、テトラ2,2-ジアリルオキシメチル-1-ブチルビスジトリデシルホスファイトチタネート、ビスジオクチルパイロホスフェートオキシアセテートチタネート、ビスジオクチルパイロホスフェートエチレンチタネート等が挙げられる。なお、その他の添加剤のうち、カップリング剤の添加量は、組成物中の全固形分に対して0.1~2.0重量程度とするのが好ましい。カップリング剤の配合量が少ないと、カップリング剤を配合したことによるマトリックス樹脂と無機充填材との密着性の向上効果を十分に得ることができず、多過ぎると得られる硬化物からカップリング剤がブリードアウトする問題がある。また、本発明の組成物には、成形時の流動性改良及び基材との密着性向上の観点より、熱可塑性のオリゴマー類を添加することができる。熱可塑性のオリゴマー類としては、C5系及びC9系の石油樹脂、スチレン樹脂、インデン樹脂、インデンスチレン共重合樹脂、インデンスチレンフェノール共重合樹脂、インデンクマロン共重合樹脂、インデンベンゾチオフェン共重合樹脂等が例示される。添加量としては、通常、全エポキシ樹脂100重量部に対して、2~30重量部の範囲である。<層間充填材組成物の製造>本発明の層間充填材組成物は、エポキシ樹脂、無機フィラー、硬化剤とその他の成分をミキサー等によって均一に混合した後、加熱ロール、ニーダー等によって混練して製造する。これらの成分の配合順序には特に制限はない。また、混練後にプレス機などを用いてフィルム化することも可能である。更には、混練後に溶融混練物の粉砕を行い、パウダー化することやタブレット化することも可能である。[層間充填材組成物塗布液]本発明の組成物は、エポキシ樹脂A、エポキシ樹脂B、硬化剤C、無機フィラーD、及び、必要に応じて上記その他の添加剤を、更に有機溶媒Eに分散して塗布液とすることができる。[有機溶媒E]本発明の塗布液で用いる有機溶媒Eとしては、例えばアセトン、メチルエチルケトンMEK、メチルイソブチルケトン、メチルアミルケトン、シクロヘキサノン等のケトン類、酢酸エチル等のエステル類、エチレングリコールモノメチルエーテル等のエーテル類、N,N-ジメチルホルムアミド、N,N-ジメチルアセトアミド等のアミド類、メタノール、エタノール等のアルコール類、ヘキサン、シクロヘキサン等のアルカン類、トルエン、キシレン等の芳香族類などが挙げられる。このうち、樹脂の溶解性及び溶媒の沸点等を勘案すると、メチルエチルケトンやシクロヘキサノン等ケトン類、エステル類及びエーテル類が好ましく、特にメチルエチルケトンとシクロヘキサノンのケトン類を用いることが特に好ましい。これらの有機溶媒は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を任意の組み合わせおよび比率で混合して用いてもよい。本発明の塗布液において、有機溶媒Eの他の成分に対する混合割合は、特に制限はないが、好ましくは他の組成物に対して20重量以上70重量以下、特に好ましくは30重量以上60重量以下である。このような混合割合とすることにより、本発明の塗布液を使用することにより、任意の塗布法によって良好な塗布膜を形成することができる。有機溶媒Eの混合割合が、20重量未満では組成物の粘度が上昇し良好な塗布膜が得られない場合があり、または70重量を超えると所定の膜厚が得られない等の問題が出てくる可能性がある。本発明の塗布液には、各種の添加剤を含んでいてもよい。このような添加剤としては、上述の添加剤の他、塗布液中での各成分の分散性を向上させる界面活性剤、乳化剤、低弾性化剤、希釈剤、消泡剤、イオントラップ剤等が挙げられる。ここで、界面活性剤としては、従来公知のアニオン系界面活性剤、ノニオン系界面活性剤、カチオン系界面活性剤のいずれも使用できる。例えば、ポリオキシエチレンアルキルエーテル類、ポリオキシエチレンアルキルアリールエーテル類、ポリオキシエチレンアルキルエステル類、ソルビタンアルキルエステル類、モノグリセリドアルキルエステル類、アルキルベンゼンスルホン酸塩類、アルキルナフタレンスルホン酸塩類、アルキル硫酸塩類、アルキルスルホン酸塩類、スルホコハク酸エステル塩類、アルキルベタイン類、アミノ酸類などが挙げられる。界面活性剤の添加量として、組成物中の全固形分に対して、0.001~5重量程度とするのが好ましい。0.001重量未満では、所定の膜厚均一性が得られない場合があり、また5重量を超えるとエポキシ樹脂成分との相分離等を引き起こす場合があり好ましくない。本発明の塗布液の製造方法は、特に限定されず従来公知の方法によればよく、塗布液の構成成分を混合することで製造することができる。なお、その際、組成物の均一性の向上、脱泡等を目的として、ペイントシェーカーやビーズミル、プラネタリミキサ、撹拌型分散機、自公転攪拌混合機、三本ロールなどを用いて混合することが好ましい。混合順序も反応や沈殿物が発生するなど特段の問題がない限り任意であり、塗布液の構成成分のうち、何れか2成分又は3成分以上を予め配合し、その後に残りの成分を混合してもよいし、一度に全部を混合してもよい。<層間充填材組成物およびその塗布液の用途>本発明の層間充填材組成物は、フィルム成形塗布等のプロセスに適用するのに十分な伸び性を有し、かつ熱伝導性、耐熱性とのバランスに優れ、硬化物性にも優れるものであり、三次元積層型半導体装置の層間絶縁充填材に好ましく使用される。また、本発明の組成物の塗布液は、上記フィルム成形塗布等のプロセスに好適に使用されるものである。[層間充填材硬化物]<硬化物の製造>以下、本発明の層間充填材組成物を含有する塗布液から硬化物を得る場合につき詳述する。本発明の塗布液を三次元積層型半導体装置の製造に適用して硬化物を得る場合は以下の手順で行う。本発明の組成物をウェハ基板上に塗布し、塗布膜から溶媒を除去してBステージ膜とした後、ウェハから半導体チップを切り出す。切り出したチップを基板上に載せ、位置合わせ後に加圧加熱を行って仮接着したのちに、はんだの溶融温度まで半導体チップ-基板を加圧加熱して接合を行う。その後、この接合済みの半導体チップ-基板をオーブン中などで加熱し、硬化させることができる。なお、Bステージ薄膜とは、塗布膜をその膜面が鉛直方向となるように傾けた場合にも塗布膜が流動しない状態の薄膜をさす。本発明の塗布液の塗布方法としては特に制限はないが、均一な薄膜を容易に形成することができることから、スピンコート、ディップコート、スプレーコート、フローコート、ドクターブレード法、スクリーン印刷法、インクジェット法などを採用することが好ましい。形成された塗布膜から溶媒を除去してBステージ膜を得る際の溶媒の除去は、膜を常温あるいは加熱下において溶媒を蒸発させることにより行うことができる。この際必要に応じて減圧を行うことも出来る。この溶媒の除去は、組成物の硬化温度未満の温度で行うことが接着性を得る上で重要である。なお、ここで、組成物の硬化温度とはゲル化点の温度である。溶媒除去時の処理温度は、組成物の硬化温度に対して10~100°C程度低い温度とすることが好ましい。なお、上述のようにウェハ基板上にBステージ膜を得るのではなく、まず、塗布液から溶媒を留去した固体を得た後、プレス機やロールを用いてフィルムなどに成型した後、半導体チップ-基板間に挟み込み、加圧加熱によりはんだ接合を行った後に加熱して硬化させることも出来る。本発明の層間充填材硬化物を使用する三次元積層型半導体装置は高い熱伝導性を有し、半導体デバイスの高速化高容量化に寄与することが期待される。以下に実施例および比較例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、以下の実施例により何ら限定されるものではない。また、以下における各種物性ないし特性の測定方法は次の通りである。本発明の実施例で使用したエポキシ樹脂A1の評価は、下記の方法で行った。<分子量>東ソー株製HLC-8120GPC装置を使用し、以下の測定条件で、標準ポリスチレンとして、TSKStandardPolystyrene:F-128Mw1,090,000、Mn1,030,000、F-10Mw106,000、Mn103,000、F-4Mw43,000、Mn42,700、F-2Mw17,200、Mn16,900、A-5000Mw6,400、Mn6,100、A-2500Mw2,800、Mn2,700、A-300Mw453、Mn387を使用した検量線を作成し、重量平均分子量および数平均分子量をポリスチレン換算値として測定した。カラム:東ソー株製TSKGELSuperHM-HH5000H4000H3000H2000溶離液:テトラヒドロフラン流速:0.6ml/分検出:UV波長254nm温度:40°C試料濃度:0.1重量インジェクション量:10μL<n数>前記式1におけるnの値およびその平均値は、上記で求められた数平均分子量より算出した。<エポキシ当量>JISK7236に準じて測定し、固形分換算値として表記した。<ガラス転移温度Tg>溶剤を乾燥除去したエポキシ樹脂で、SIIナノテクノロジー株製DSC7020を使用し、30~200°Cまで10°C/minで昇温して測定した。<伸び>エポキシ樹脂の溶液をセパレータシリコーン処理したポリエチレンテレフタレートフィルム、厚み:100μmにアプリケーターで塗布し、60°Cで1時間、その後150°Cで1時間、更に200°Cで1時間乾燥させ、厚さ約50μmのエポキシ樹脂フィルムを得た。これを幅1cmに切り出し、オートグラフINSTRON5582を使用して5mm/minで3回測定した平均値を示した。<溶融粘度>本発明の層間充填材組成物の溶融粘度とは、株式会社アントンパールジャパン製粘弾性測定装置PhysicaMCR301を用いて測定したパラレルプレート動的粘度である。測定方法は以下の通りである。まず、本発明の組成物から溶媒を留去して固形物を得、その後、この固形物を二枚のセパレータに挟み込んで加熱プレス成型を行った後に室温まで放冷し、厚さ約1mmの板状サンプルを得た。このサンプルを、パラレルプレートディッシュとパラレルプレートφ25mmの間に載置しパラレルプレート動的粘度測定を行った。測定条件は、上記サンプルに正弦波歪みを20与え、その歪みの角周波数は10rad/secとし、1分間に3°Cの割合で昇温させる過程での粘度を40°C~200°Cまで測定した。1エポキシ樹脂A1実施例で使用したエポキシ樹脂A1は、下記の方法で製造した。使用した原料、触媒、溶剤を以下に示す。化合物X:三菱化学株製商品名YL6121H4,4’-ビフェノール型エポキシ樹脂と3,3’,5,5’-テトラメチル-4,4’-ビフェノール型エポキシ樹脂の1:1混合物、エポキシ当量171g/当量化合物Y:3,3’-ジメチル-4,4’-ビフェノールOH当量107g/当量、本州化学株製触媒:27重量テトラメチルアンモニウムハイドロオキサイド水溶液溶剤溶剤1:シクロヘキサノン溶剤2:メチルエチルケトン化合物X210重量部、化合物Y127.6重量部、触媒0.78重量部、および溶剤1シキロヘキサノン181.8重量部を撹拌機付き耐圧反応容器に入れ、窒素ガス雰囲気下、180°Cで5時間反応を行った。その後、該耐圧反応容器に溶剤1シキロヘキサノン212.1重量部及び溶剤2メチルエチルケトン393.8重量部を加えて固形分濃度を調整した。反応生成物から定法により溶剤を除去した後、得られたエポキシ樹脂A1について分析を行った結果を以下に示す。エポキシ樹脂A1重量平均分子量Mw:26425数平均分子量Mn:8129式1におけるn数:29エポキシ当量:4586g/当量Tg:103°C伸び:102実施例の組成物の製造に使用した、エポキシ樹脂B1、B2、B3、その他のエポキシ樹脂、及び溶媒Eを以下に示す。1エポキシ樹脂Bエポキシ樹脂B1:三菱化学株製ビスフェノールA型液状エポキシ樹脂商品名834エポキシ樹脂B2:三菱化学株製ビスフェノールA型液状エポキシ樹脂商品名828ELエポキシ樹脂B3:三菱化学株製トリスフェノールメタン型多官能エポキシ樹脂商品名1032H6080重量メチルエチルケトン溶液を調整その他のエポキシ樹脂:三菱化学株製ビスフェノールA型固形エポキシ樹脂商品名100180重量メチルエチルケトン溶液を調整2溶媒E:メチルエチルケトン実施例1~7上記エポキシ樹脂A1とエポキシ樹脂B1、B2、B3及びその他のエポキシ樹脂を表1に示す配合重量比として自転公転ミキサーで混合した。それぞれのサンプルについて、溶媒を除去した後のBステージ化膜の性状、80°Cでの粘着性、150°Cでの溶融粘度を評価し、結果を表1にまとめた。すべての場合において、三次元積層プロセスへの適合性を満たしていた。すべてのサンプルにおいて、エポキシ樹脂A1に含まれるメソゲン部位の配向に起因する高熱伝導性が発現する。"