"処理容器内の加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスの熱分解反応が生じる条件下で、該原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する工程と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して窒素含有ガスを供給することで、前記所定元素含有層を窒化層に変化させる工程と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して酸素含有ガスを供給することで、前記窒化層を酸窒化層に変化させる工程とを、それらの間に前記処理容器内に不活性ガスを供給して前記処理容器内をパージする工程を挟んで交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸窒化膜を形成する工程を有し、前記所定元素含有層を形成する工程では、前記原料ガスを前記基板の側方に設けられたノズルを介して前記基板に向けて供給し、その際、そのノズルを介して前記原料ガスと一緒に不活性ガスまたは水素含有ガスを前記基板に向けて供給することで、前記処理容器内をパージする工程において不活性ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付けるよりも強く、前記原料ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付ける半導体装置の製造方法。前記窒化層を酸窒化層に変化させる工程では、前記酸素含有ガスによる前記窒化層の酸化反応を飽和させることなく前記窒化層を酸化する請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記酸素含有ガスは酸化窒素系のガスを含む請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記酸素含有ガスは、N2Oガス、NOガスおよびNO2ガスのうち少なくともいずれか1つを含む請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記酸素含有ガスはN2Oガスを含む請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記所定膜厚の酸窒化膜を形成する工程における前記基板の温度を、350°C以上950°C以下とする請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記所定膜厚の酸窒化膜を形成する工程における前記基板の温度を、700°C以上950°C以下とする請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記所定膜厚の酸窒化膜を形成する工程における前記基板の温度を、750°C以上950°C以下とする請求項1に記載の半導体装置の製造方法。前記所定膜厚の酸窒化膜を形成する工程における前記基板の温度を、800°C以上950°C以下とする請求項1に記載の半導体装置の製造方法。処理容器内の加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスの熱分解反応が生じる条件下で、該原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する工程と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して窒素含有ガスを供給することで、前記所定元素含有層を窒化層に変化させる工程と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して酸素含有ガスを供給することで、前記窒化層を酸窒化層に変化させる工程とを、それらの間に前記処理容器内に不活性ガスを供給して前記処理容器内をパージする工程を挟んで交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸窒化膜を形成する工程を有し、前記所定元素含有層を形成する工程では、前記原料ガスを前記基板の側方に設けられたノズルを介して前記基板に向けて供給し、その際、そのノズルを介して前記原料ガスと一緒に不活性ガスまたは水素含有ガスを前記基板に向けて供給することで、前記処理容器内をパージする工程において不活性ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付けるよりも強く、前記原料ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付ける基板処理方法。基板を収容する処理容器と、前記処理容器内の基板を加熱するヒータと、前記処理容器内に所定元素を含む原料ガスを供給する原料ガス供給系と、前記処理容器内に窒素含有ガスを供給する窒素含有ガス供給系と、前記処理容器内に酸素含有ガスを供給する酸素含有ガス供給系と、前記処理容器内に不活性ガスまたは水素含有ガスを供給する不活性ガスまたは水素含有ガス供給系と、前記処理容器内の圧力を調整する圧力調整部と、前記処理容器内の加熱された基板に対して、前記原料ガスの熱分解反応が生じる条件下で、前記原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する処理と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して前記窒素含有ガスを供給することで、前記所定元素含有層を窒化層に変化させる処理と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して前記酸素含有ガスを供給することで、前記窒化層を酸窒化層に変化させる処理とを、それらの間に前記処理容器内に前記不活性ガスを供給して前記処理容器内をパージする処理を挟んで交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸窒化膜を形成する処理を行い、前記所定元素含有層を形成する処理では、前記原料ガスを前記基板の側方に設けられたノズルを介して前記基板に向けて供給し、その際、そのノズルを介して前記原料ガスと一緒に前記不活性ガスまたは前記水素含有ガスを前記基板に向けて供給することで、前記処理容器内をパージする処理において前記不活性ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付けるよりも強く、前記原料ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付けるように、前記ヒータ、前記原料ガス供給系、前記窒素含有ガス供給系、前記酸素含有ガス供給系、前記不活性ガスまたは水素含有ガス供給系および前記圧力調整部を制御する制御部と、を有する基板処理装置。発明者等は、鋭意研究の結果、高温領域において、膜中の水素濃度が極めて低く、膜厚均一性が良好な窒化膜を形成する方法を考案した。しかしながら、この方法で形成した窒化膜をフラッシュメモリのトンネル絶縁膜やMOSキャパシタのゲート絶縁膜として用いた場合、窒化膜にストレス電圧フラッシュメモリの書き込み電圧やMOSキャパシタのゲート電圧等が印加されることで、窒化膜の特性が変化し、デバイスの動作に影響を与えてしまうことがあった。例えば、上述の窒化膜をMOSキャパシタのゲート絶縁膜として用いた場合、窒化膜にゲート電圧等が印加されることで、フラットバンド電圧がシフトして閾値電圧が変動してしまう場合があった。本発明の目的は、高温領域において、膜中の水素濃度が極めて低く、膜厚均一性が良好であり、ストレス電圧に対する耐性の高い絶縁膜を形成することができる半導体装置の製造方法、基板処理方法および基板処理装置を提供することにある。本発明の一態様によれば、処理容器内の加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスの熱分解反応が生じる条件下で、該原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する工程と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して窒素含有ガスを供給することで、前記所定元素含有層を窒化層に変化させる工程と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して酸素含有ガスを供給することで、前記窒化層を酸窒化層に変化させる工程とを、それらの間に前記処理容器内に不活性ガスを供給して前記処理容器内をパージする工程を挟んで交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸窒化膜を形成する工程を有し、前記所定元素含有層を形成する工程では、前記原料ガスを前記基板の側方に設けられたノズルを介して前記基板に向けて供給し、その際、そのノズルを介して前記原料ガスと一緒に不活性ガスまたは水素含有ガスを前記基板に向けて供給することで、前記処理容器内をパージする工程において不活性ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付けるよりも強く、前記原料ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付ける半導体装置の製造方法が提供される。本発明の他の態様によれば、処理容器内の加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスの熱分解反応が生じる条件下で、該原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する工程と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して窒素含有ガスを供給することで、前記所定元素含有層を窒化層に変化させる工程と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して酸素含有ガスを供給することで、前記窒化層を酸窒化層に変化させる工程とを、それらの間に前記処理容器内に不活性ガスを供給して前記処理容器内をパージする工程を挟んで交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸窒化膜を形成する工程を有し、前記所定元素含有層を形成する工程では、前記原料ガスを前記基板の側方に設けられたノズルを介して前記基板に向けて供給し、その際、そのノズルを介して前記原料ガスと一緒に不活性ガスまたは水素含有ガスを前記基板に向けて供給することで、前記処理容器内をパージする工程において不活性ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付けるよりも強く、前記原料ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付ける基板処理方法が提供される。本発明のさらに他の態様によれば、基板を収容する処理容器と、前記処理容器内の基板を加熱するヒータと、前記処理容器内に所定元素を含む原料ガスを供給する原料ガス供給系と、前記処理容器内に窒素含有ガスを供給する窒素含有ガス供給系と、前記処理容器内に酸素含有ガスを供給する酸素含有ガス供給系と、前記処理容器内に不活性ガスまたは水素含有ガスを供給する不活性ガスまたは水素含有ガス供給系と、前記処理容器内の圧力を調整する圧力調整部と、前記処理容器内の加熱された基板に対して、前記原料ガスの熱分解反応が生じる条件下で、前記原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する処理と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して前記窒素含有ガスを供給することで、前記所定元素含有層を窒化層に変化させる処理と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して前記酸素含有ガスを供給することで、前記窒化層を酸窒化層に変化させる処理とを、それらの間に前記処理容器内に前記不活性ガスを供給して前記処理容器内をパージする処理を挟んで交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸窒化膜を形成する処理を行い、前記所定元素含有層を形成する処理では、前記原料ガスを前記基板の側方に設けられたノズルを介して前記基板に向けて供給し、その際、そのノズルを介して前記原料ガスと一緒に前記不活性ガスまたは前記水素含有ガスを前記基板に向けて供給することで、前記処理容器内をパージする処理において前記不活性ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付けるよりも強く、前記原料ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付けるように、前記ヒータ、前記原料ガス供給系、前記窒素含有ガス供給系、前記酸素含有ガス供給系、前記不活性ガスまたは水素含有ガス供給系および前記圧力調整部を制御する制御部と、を有する基板処理装置が提供される。本発明によれば、高温領域において、膜中の水素濃度が極めて低く、膜厚均一性が良好であり、ストレス電圧に対する耐性の高い絶縁膜を形成することができる半導体装置の製造方法、基板処理方法および基板処理装置を提供できる。発明者等は、窒化膜にストレス電圧が印加されることで、窒化膜の特性が変化し、デバイスの動作に影響を与えてしまう理由について、鋭意研究を行った。その結果、窒化膜中に存在する欠陥が上述の現象の一要因であることを究明した。上述の方法により形成される窒化膜は、そもそも膜中の水素濃度、応力が極めて低く、欠陥が少ないという優れた特性を有しているが、所定の大きさの応力を有しており、膜中には係る応力により生じた歪みに起因する欠陥が存在していることがある。また、窒化膜中には、窒素の欠損に起因する欠陥も存在していることがある。これらの欠陥は、膜中に供給された電荷を捕捉するトラップサイトトラップ準位を形成する。そのため、上述の窒化膜を例えばMOSキャパシタのゲート絶縁膜として用いた場合、窒化膜にゲート電圧等のストレス電圧が印加されることで窒化膜中に電荷が供給され、膜中に供給された電荷がトラップサイトに捕捉される。そして、トラップサイトに捕捉された電荷の中に負または正の電荷が存在していた場合に、MOSキャパシタのフラットバンド電圧がシフトし空乏層から蓄積層への変化点が変わり、閾値電圧が変動してしまうことがある。発明者等は、鋭意研究の結果、上述の窒化膜中に酸素O原子を導入して酸窒化膜に変化させることで、係る課題を解決可能との知見を得た。すなわち、処理容器内の加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスの熱分解反応が生じる条件下で、該原料ガスを供給して、前記基板上に所定元素含有層を形成する工程と、大気圧未満の圧力雰囲気下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して窒素含有ガスを供給して、前記所定元素含有層を窒化層に変化させる工程と、大気圧未満の圧力雰囲気下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して酸素含有ガスを供給して、前記窒化層を酸窒化層に変化させる工程とを、それらの間に前記処理容器内に不活性ガスを供給して前記処理容器内をパージする工程を挟んで交互に繰り返して、前記基板上に所定膜厚の酸窒化膜を形成する。この場合に、前記所定元素含有層を形成する工程では、前記原料ガスを前記基板の側方に設けられたノズルを介して前記基板に向けて供給し、その際、そのノズルを介して前記原料ガスと一緒に不活性ガスまたは水素含有ガスを前記基板に向けて供給することで、前記基板の表面と平行方向に流れる前記原料ガスの流速を、前記処理容器内をパージする工程において前記基板の表面と平行方向に流れる不活性ガスの流速よりも大きくする。これにより、高温領域において、膜中の水素濃度が極めて低く、膜厚均一性が良好であり、ストレス電圧に対する耐性の高い絶縁膜を形成することが可能となる。窒化層を酸窒化層に変化させることで、酸窒化層に変化させる前の窒化層中に欠陥が少ないという優れた特性を生かしつつ、酸窒化層中の欠陥を更に低減させることができる。その結果、欠陥が少なく、ストレス電圧に対する耐性の高い酸窒化膜を形成することができる。そして、形成した酸窒化膜を例えばMOSキャパシタのゲート絶縁膜として用いた場合、ゲート絶縁膜中における電荷の捕捉をより効果的に抑制でき、フラットバンド電圧のシフト等をより確実に回避できるようになる。なお、基板上に所定元素含有層を形成する工程は、CVD反応が生じる条件下で行う。このとき基板上に1原子層未満から数原子層程度の所定元素含有層としての所定元素層を形成する。所定元素含有層は所定元素を含む原料ガス以下、単に原料ガスともいうの吸着層であってもよい。ここで、所定元素層とは、所定元素により構成される連続的な層の他、不連続な層や、これらが重なってできる薄膜をも含む総称である。なお、所定元素により構成される連続的な層を薄膜という場合もある。また、原料ガスの吸着層とは原料ガスのガス分子の連続的な化学吸着層の他、不連続な化学吸着層をも含む。なお、1原子層未満の層とは不連続に形成される原子層のことを意味している。原料ガスが自己分解熱分解する条件下、すなわち、原料ガスの熱分解反応が生じる条件下では基板上に所定元素が堆積することで所定元素層が形成される。原料ガスが自己分解熱分解しない条件下、すなわち、原料ガスの熱分解反応が生じない条件下では、基板上に原料ガスが吸着することで原料ガスの吸着層が形成される。なお、基板上に原料ガスの吸着層を形成するよりも、所定元素層を形成する方が、成膜レートを高くすることができ好ましい。また、所定元素含有層を窒化層に変化させる工程では、大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理容器内で窒素含有ガスを熱で活性化させるか熱分解させて窒素を含む窒化種を生成し、この窒化種により所定元素含有層を窒化して窒化層に変化させる改質する。すなわち、この窒化種と所定元素含有層とを反応させて、所定元素含有層を窒化層に変化させる。所定元素含有層を窒化層に変化させる工程はノンプラズマの減圧雰囲気下で行うことができる。なお、所定元素含有層を窒化層に変化させる工程では、窒素含有ガスをプラズマで活性化させて用いることもできる。また、窒化層を酸窒化層に変化させる工程では、大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理容器内で酸素含有ガスを熱で活性化させるか熱分解させて酸素を含む酸化種を生成し、この酸化種により窒化層を酸化して酸窒化層に変化させる改質する。すなわち、この酸化種と窒化層とを反応させて、窒化層を酸窒化層に変化させる。窒化層を酸窒化層に変化させる工程はノンプラズマの減圧雰囲気下で行うことができる。なお、窒化層を酸窒化層に変化させる工程では、酸素含有ガスをプラズマで活性化させて用いることもできる。そして、所定元素含有層を形成する工程において、原料ガスを基板の側方に設けられたノズルから基板に向けて供給し、その際、そのノズルと同じノズルから、原料ガスと一緒に不活性ガスまたは水素含有ガスを供給することで、基板の表面と平行方向に流れる原料ガスの流速を、パージの際に基板の表面と平行方向に流れる不活性ガスの流速よりも大きくする。すなわち、処理容器内をパージする工程において不活性ガスを基板の表面と平行方向に吹き付けるよりも強く、原料ガスを基板の表面と平行方向に吹き付ける。このように、基板の表面と平行方向に流れる原料ガスの流速を高めることで、基板上への所定元素含有層の堆積または吸着を阻害抑制させつつ基板上に所定元素含有層を形成することができるようになり、所定元素含有層の堆積または吸着中心を基板のエッジ側からセンタよりに移動させることが可能となる。その結果として、高温領域において、膜厚均一性が良好な酸窒化膜を形成することが可能となる。本発明は、発明者等が得たかかる知見に基づいてなされたものである。以下に、本発明の一実施形態について図面を参照しながら説明する。<本発明の一実施形態>1基板処理装置の構成図1は、本実施の形態で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉202部分を縦断面で示している。また、図2は本実施の形態で好適に用いられる縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉202部分を図1のA-A線断面図で示している。なお、本発明は、本実施形態にかかる基板処理装置に限らず、枚葉式、HotWall型、ColdWall型の処理炉を有する基板処理装置にも好適に適用できる。図1に示されているように、処理炉202は加熱手段加熱機構としてのヒータ207を有する。ヒータ207は円筒形状であり、保持板としてのヒータベース図示せずに支持されることにより垂直に据え付けられている。なお、ヒータ207は、後述するようにガスを熱で活性化させる活性化機構としても機能する。ヒータ207の内側には、ヒータ207と同心円状に反応容器処理容器を構成する反応管203が配設されている。反応管203は、例えば石英SiO2または炭化シリコンSiC等の耐熱性材料からなり、上端が閉塞し下端が開口した円筒形状に形成されている。反応管203の筒中空部には処理室201が形成されており、基板としてのウエハ200を後述するボート217によって水平姿勢で垂直方向に多段に整列した状態で収容可能に構成されている。処理室201内には、第1ガス導入部としての第1ノズル233aと、第2ガス導入部としての第2ノズル233bとが、反応管203の下部側壁を貫通するように設けられている。第1ノズル233aには、第1ガス供給管232aが接続されている。また、第2ノズル233bには、第2ガス供給管232b及び第3ガス供給管232cが接続されている。このように、反応管203には2本のノズル233a,233bと、3本のガス供給管232a,232b,232cが設けられており、処理室201内へ複数種類、ここでは3種類のガスを供給することができるように構成されている。なお、反応管203の下方に、反応管203を支持する金属製のマニホールドを設け、各ノズルを、この金属製のマニホールドの側壁を貫通するように設けるようにしてもよい。この場合、この金属製のマニホールドに、さらに後述する排気管231を設けるようにしてもよい。なお、この場合であっても、排気管231を金属製のマニホールドではなく、反応管203の下部に設けるようにしてもよい。このように、処理炉の炉口部を金属製とし、この金属製の炉口部にノズル等を取り付けるようにしてもよい。第1ガス供給管232aには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラMFC241a、及び開閉弁であるバルブ243aが設けられている。また、第1ガス供給管232aのバルブ243aよりも下流側には、第1不活性ガス供給管232dが接続されている。この第1不活性ガス供給管232dには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラ241d、及び開閉弁であるバルブ243dが設けられている。また、第1ガス供給管232aの先端部には、上述の第1ノズル233aが接続されている。第1ノズル233aは、反応管203の内壁とウエハ200との間における円弧状の空間に、反応管203の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ200の積載方向上方に向かって立ち上がるように設けられている。すなわち、第1ノズル233aは、ウエハ200が配列されるウエハ配列領域の側方の、ウエハ配列領域を水平に取り囲む領域に、ウエハ配列領域に沿うように設けられている。第1ノズル233aはL字型のロングノズルとして構成されており、その水平部は反応管203の下部側壁を貫通するように設けられており、その垂直部は少なくともウエハ配列領域の一端側から他端側に向かって立ち上がるように設けられている。第1ノズル233aの側面にはガスを供給するガス供給孔248aが設けられている。ガス供給孔248aは反応管203の中心を向くように開口しており、ウエハ200に向けてガスを供給することが可能となっている。このガス供給孔248aは、反応管203の下部から上部にわたって複数設けられ、それぞれが同一の開口面積を有し、更に同じ開口ピッチで設けられている。主に、第1ガス供給管232a、マスフローコントローラ241a、バルブ243aにより第1ガス供給系が構成される。なお、第1ノズル233aを第1ガス供給系に含めて考えてもよい。また、主に、第1不活性ガス供給管232d、マスフローコントローラ241d、バルブ243dにより、第1不活性ガス供給系が構成される。第1不活性ガス供給系はパージガス供給系としても機能する。第2ガス供給管232bには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラMFC241b、及び開閉弁であるバルブ243bが設けられている。また、第2ガス供給管232bのバルブ243bよりも下流側には、第2不活性ガス供給管232eが接続されている。この第2不活性ガス供給管232eには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラ241e、及び開閉弁であるバルブ243eが設けられている。また、第2ガス供給管232bの先端部には、上述の第2ノズル233bが接続されている。第2ノズル233bは、ガス分散空間であるバッファ室237内に設けられている。バッファ室237は反応管203の内壁とウエハ200との間における円弧状の空間に、反応管203内壁の下部より上部にわたる部分に、ウエハ200の積載方向に沿って設けられている。すなわち、バッファ室237は、ウエハ配列領域の側方の、ウエハ配列領域を水平に取り囲む領域に、ウエハ配列領域に沿うように設けられている。バッファ室237のウエハ200と隣接する壁の端部にはガスを供給するガス供給孔248cが設けられている。ガス供給孔248cは反応管203の中心を向くように開口しており、ウエハ200に向けてガスを供給することが可能となっている。このガス供給孔248cは、反応管203の下部から上部にわたって複数設けられ、それぞれが同一の開口面積を有し、更に同じ開口ピッチで設けられている。第2ノズル233bは、バッファ室237のガス供給孔248cが設けられた端部と反対側の端部に、反応管203の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ200の積載方向上方に向かって立ち上がるように設けられている。すなわち、第2ノズル233bは、ウエハ配列領域の側方の、ウエハ配列領域を水平に取り囲む領域に、ウエハ配列領域に沿うように設けられている。第2ノズル233bはL字型のロングノズルとして構成されており、その水平部は反応管203の下部側壁を貫通するように設けられており、その垂直部は少なくともウエハ配列領域の一端側から他端側に向かって立ち上がるように設けられている。第2ノズル233bの側面にはガスを供給するガス供給孔248bが設けられている。ガス供給孔248bはバッファ室237の中心を向くように開口している。このガス供給孔248bは、バッファ室237のガス供給孔248cと同様に、反応管203の下部から上部にわたって複数設けられている。この複数のガス供給孔248bのそれぞれの開口面積は、バッファ室237内と処理室201内の差圧が小さい場合には、上流側下部から下流側上部まで、それぞれ同一の開口面積で同一の開口ピッチとするとよいが、差圧が大きい場合には上流側から下流側に向かって、それぞれ開口面積を大きくするか、開口ピッチを小さくするとよい。本実施形態においては、第2ノズル233bのガス供給孔248bのそれぞれの開口面積や開口ピッチを、上流側から下流側にかけて上述のように調節することで、まず、ガス供給孔248bのそれぞれから、流速の差はあるものの、流量がほぼ同量であるガスを噴出させる。そしてこのガス供給孔248bのそれぞれから噴出するガスを、一旦、バッファ室237内に導入し、バッファ室237内においてガスの流速差の均一化を行うこととしている。すなわち、第2ノズル233bのガス供給孔248bのそれぞれよりバッファ室237内に噴出したガスはバッファ室237内で各ガスの粒子速度が緩和された後、バッファ室237のガス供給孔248cより処理室201内に噴出する。これにより、第2ノズル233bのガス供給孔248bのそれぞれよりバッファ室237内に噴出したガスは、バッファ室237のガス供給孔248cのそれぞれより処理室201内に噴出する際には、均一な流量と流速とを有するガスとなる。主に、第2ガス供給管232b、マスフローコントローラ241b、バルブ243bにより第2ガス供給系が構成される。なお、第2ノズル233bおよびバッファ室237を第2ガス供給系に含めて考えてもよい。また、主に、第2不活性ガス供給管232e、マスフローコントローラ241e、バルブ243eにより第2不活性ガス供給系が構成される。第2不活性ガス供給系はパージガス供給系としても機能する。第3ガス供給管232cには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラMFC241c、及び開閉弁であるバルブ243cが設けられている。また、第3ガス供給管232cのバルブ243cよりも下流側には、第3不活性ガス供給管232fが接続されている。この第3不活性ガス供給管232fには、上流方向から順に、流量制御器流量制御部であるマスフローコントローラ241f、及び開閉弁であるバルブ243fが設けられている。また、第3ガス供給管232cの先端部は、第2ガス供給管232bのバルブ243bよりも下流側に接続されている。主に、第3ガス供給管232c、マスフローコントローラ241c、バルブ243cにより第3ガス供給系が構成される。なお、第2ガス供給管232bの第3ガス供給管232cとの接続部よりも下流側、第2ノズル233bおよびバッファ室237を第3ガス供給系に含めて考えてもよい。また、主に、第3不活性ガス供給管232f、マスフローコントローラ241f、バルブ243fにより第3不活性ガス供給系が構成される。第3不活性ガス供給系はパージガス供給系としても機能する。このように、本実施形態におけるガス供給の方法は、反応管203の内壁と、積載された複数枚のウエハ200の端部とで定義される円弧状の縦長の空間内に配置したノズル233a,233b及びバッファ室237を経由してガスを搬送し、ノズル233aに開口されたガス供給孔248a及びバッファ室237に開口されたガス供給孔248cからウエハ200の近傍で初めて反応管203内にガスを噴出させており、反応管203内におけるガスの主たる流れをウエハ200の表面と平行な方向、すなわち水平方向としている。このような構成とすることで、各ウエハ200に均一にガスを供給でき、各ウエハ200に形成される薄膜の膜厚を均一にできる効果がある。なお、反応後の残ガスは、排気口、すなわち、後述する排気管231の方向に向かって流れるが、この残ガスの流れの方向は、排気口の位置によって適宜特定され、垂直方向に限ったものではない。第1ガス供給管232aからは、所定元素を含む原料ガス、すなわち、所定元素としてのシリコンSiを含む原料ガスシリコン含有ガスとして、例えばヘキサクロロジシランSi2Cl6、略称:HCDガスが、マスフローコントローラ241a、バルブ243a、第1ノズル233aを介して処理室201内に供給される。すなわち、第1ガス供給系は原料ガス供給系シリコン含有ガス供給系として構成される。なお、HCDのように常温常圧下で液体状態である液体原料を用いる場合は、液体原料を気化器やバブラ等の気化システムにより気化して、原料ガスとして供給することとなる。このとき同時に、第1不活性ガス供給管232dから、堆積吸着阻害ガスとしての不活性ガスが、マスフローコントローラ241d、バルブ243dを介して第1ガス供給管232a内に供給される。ここで、堆積吸着阻害ガスとは、ウエハ200表面上へのシリコンの堆積またはHCDガスの吸着を阻害させるためのガスのことである。第1ガス供給管232a内に供給された堆積吸着阻害ガスとしての不活性ガスは、第1ノズル233aを介してHCDガスと一緒に処理室201内に供給される。なおこのとき、堆積吸着阻害ガスとして、不活性ガスの代わりに水素含有ガスを第1ガス供給管232a内に供給するようにしてもよい。この場合、第1不活性ガス供給系を水素含有ガス供給系に置き換えればよい。すなわちこの場合、水素含有ガス供給系は、水素含有ガス供給管232d、マスフローコントローラ241d、バルブ243dにより構成されることとなる。このように、第1不活性ガス供給系は堆積吸着阻害ガス供給系としても構成され、水素含有ガス供給系に置き換えることも可能となっている。第2ガス供給管232bからは、窒素を含むガス窒素含有ガスとして、例えばアンモニアNH3ガスが、マスフローコントローラ241b、バルブ243b、第2ノズル233b、バッファ室237を介して処理室201内に供給される。すなわち、第2ガス供給系は窒素含有ガス供給系として構成される。このとき同時に、第2不活性ガス供給管232eから、不活性ガスが、マスフローコントローラ241e、バルブ243eを介して第2ガス供給管232b内に供給されるようにしてもよい。第3ガス供給管232cからは、酸素を含むガス酸素含有ガスとして、例えば亜酸化窒素N2Oガスが、マスフローコントローラ241c、バルブ243c、第2ガス供給管232b、第2ノズル233b、バッファ室237を介して処理室201内に供給される。すなわち、第3ガス供給系は酸素含有ガス供給系として構成される。このとき同時に、第3不活性ガス供給管232fから、不活性ガスが、マスフローコントローラ241f、バルブ243fを介して第3ガス供給管232c内に供給されるようにしてもよい。なお、本実施形態では、NH3ガスとN2Oガスとを同じノズルから処理室201内バッファ室237内に供給するようにしているが、それぞれを別々のノズルから処理室201内に供給するようにしてもよい。ただし、複数種類のガスでノズルを共用とした方が、ノズルの本数を減らすことができ、装置コストを低減することができ、メンテナンスも容易になる等のメリットがある。バッファ室237内には、図2に示すように、細長い構造を有する第1の電極である第1の棒状電極269及び第2の電極である第2の棒状電極270が、反応管203の下部より上部にわたりウエハ200の積層方向に沿って配設されている。第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270のそれぞれは、第2ノズル233bと平行に設けられている。第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270のそれぞれは、上部より下部にわたって各電極を保護する保護管である電極保護管275により覆われることで保護されている。この第1の棒状電極269又は第2の棒状電極270のいずれか一方は整合器272を介して高周波電源273に接続され、他方は基準電位であるアースに接続されている。この結果、第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間のプラズマ生成領域224にプラズマが生成される。主に、第1の棒状電極269、第2の棒状電極270、電極保護管275、整合器272、高周波電源273によりプラズマ発生器プラズマ発生部としてのプラズマ源が構成される。なお、プラズマ源は、後述するようにガスをプラズマで活性化させる活性化機構として機能する。電極保護管275は、第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270のそれぞれをバッファ室237の雰囲気と隔離した状態でバッファ室237内に挿入できる構造となっている。ここで、電極保護管275の内部は外気大気と同一雰囲気であると、電極保護管275にそれぞれ挿入された第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270はヒータ207による熱で酸化されてしまう。そこで、電極保護管275の内部には窒素などの不活性ガスを充填あるいはパージし、酸素濃度を充分低く抑えて第1の棒状電極269又は第2の棒状電極270の酸化を防止するための不活性ガスパージ機構が設けられている。反応管203には、処理室201内の雰囲気を排気する排気管231が設けられている。排気管231には、処理室201内の圧力を検出する圧力検出器圧力検出部としての圧力センサ245および圧力調整器圧力調整部としてのAPCAutoPressureControllerバルブ244を介して、真空排気装置としての真空ポンプ246が接続されている。なお、APCバルブ244は、真空ポンプ246を作動させた状態で弁を開閉することで、処理室201内の真空排気真空排気停止を行うことができ、更に、真空ポンプ246を作動させた状態で弁開度を調節することで、処理室201内の圧力を調整することができるように構成されている開閉弁である。真空ポンプ246を作動させつつ、圧力センサ245により検出された圧力情報に基づいてAPCバルブ244の弁の開度を調節することにより、処理室201内の圧力が所定の圧力真空度となるよう真空排気し得るように構成されている。主に、排気管231、APCバルブ244、真空ポンプ246、圧力センサ245により排気系が構成される。反応管203の下方には、反応管203の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシールキャップ219が設けられている。シールキャップ219は反応管203の下端に垂直方向下側から当接されるように構成されている。シールキャップ219は例えばステンレス等の金属からなり、円盤状に形成されている。シールキャップ219の上面には反応管203の下端と当接するシール部材としてのOリング220が設けられている。シールキャップ219の処理室201と反対側には、後述する基板保持具としてのボート217を回転させる回転機構267が設置されている。回転機構267の回転軸255はシールキャップ219を貫通してボート217に接続されている。回転機構267は、ボート217を回転させることでウエハ200を回転させるように構成されている。シールキャップ219は、反応管203の外部に垂直に設置された昇降機構としてのボートエレベータ115によって垂直方向に昇降されるように構成されている。ボートエレベータ115は、シールキャップ219を昇降させることで、ボート217を処理室201内に対して搬入搬出することが可能なように構成されている。基板支持具としてのボート217は、例えば石英や炭化珪素等の耐熱性材料からなり、複数枚のウエハ200を水平姿勢で、かつ、互いに中心を揃えた状態で整列させて多段に支持するように構成されている。なお、ボート217の下部には、例えば石英や炭化珪素等の耐熱性材料からなる断熱部材218が設けられており、ヒータ207からの熱がシールキャップ219側に伝わりにくくなるように構成されている。なお、断熱部材218は、石英や炭化珪素等の耐熱性材料からなる複数枚の断熱板と、これら断熱板を水平姿勢で多段に支持する断熱板ホルダとにより構成してもよい。反応管203内には温度検出器としての温度センサ263が設置されており、温度センサ263により検出された温度情報に基づきヒータ207への通電具合を調整することで、処理室201内の温度が所望の温度分布となるように構成されている。温度センサ263は、第1ノズル233a及び第2ノズル233bと同様に、L字型に構成されており、反応管203の内壁に沿って設けられている。図6に示されているように、制御部制御手段であるコントローラ121は、CPUCentralProcessingUnit121a、RAMRandomAccessMemory121b、記憶装置121c、I/Oポート121dを備えたコンピュータとして構成されている。RAM121b、記憶装置121c、I/Oポート121dは、内部バス121eを介して、CPU121aとデータ交換可能なように構成されている。コントローラ121には、例えばタッチパネル等として構成された入出力装置122が接続されている。記憶装置121cは、例えばフラッシュメモリ、HDDHardDiskDrive等から構成されている。記憶装置121c内には、基板処理装置の動作を制御する制御プログラムや、後述する基板処理の手順や条件などが記載されたプロセスレシピ等が、読み出し可能に格納されている。なお、プロセスレシピは、後述する基板処理工程における各手順をコントローラ121に実行させ、所定の結果を得ることが出来るように組み合わされたものであり、プログラムとして機能する。以下、このプロセスレシピや制御プログラム等を総称して、単にプログラムともいう。なお、本明細書においてプログラムという言葉を用いた場合は、プロセスレシピ単体のみを含む場合、制御プログラム単体のみを含む場合、または、その両方を含む場合がある。また、RAM121bは、CPU121aによって読み出されたプログラムやデータ等が一時的に保持されるメモリ領域ワークエリアとして構成されている。I/Oポート121dは、上述のマスフローコントローラ241a,241b,241c,241d,241e,241f、バルブ243a,243b,243c,243d,243e,243f、圧力センサ245、APCバルブ244、真空ポンプ246、ヒータ207、温度センサ263、回転機構267、ボートエレベータ115、高周波電源273、整合器272等に接続されている。CPU121aは、記憶装置121cから制御プログラムを読み出して実行すると共に、入出力装置122からの操作コマンドの入力等に応じて記憶装置121cからプロセスレシピを読み出すように構成されている。そして、CPU121aは、読み出したプロセスレシピの内容に沿うように、マスフローコントローラ241a,241b,241c,241d,241e,241fによる各種ガスの流量調整動作、バルブ243a,243b,243c,243d,243e,243fの開閉動作、APCバルブ244の開閉動作及びAPCバルブ244による圧力センサ245に基づく圧力調整動作、温度センサ263に基づくヒータ207の温度調整動作、真空ポンプ246の起動停止、回転機構267の回転速度調節動作、ボートエレベータ115によるボート217の昇降動作、高周波電源273の電力供給、整合器272によるインピーダンス調整動作等を制御するように構成されている。なお、コントローラ121は、専用のコンピュータとして構成されている場合に限らず、汎用のコンピュータとして構成されていてもよい。例えば、上述のプログラムを格納した外部記憶装置例えば、磁気テープ、フレキシブルディスクやハードディスク等の磁気ディスク、CDやDVD等の光ディスク、MO等の光磁気ディスク、USBメモリやメモリカード等の半導体メモリ123を用意し、係る外部記憶装置123を用いて汎用のコンピュータにプログラムをインストールすること等により、本実施形態に係るコントローラ121を構成することができる。なお、コンピュータにプログラムを供給するための手段は、外部記憶装置123を介して供給する場合に限らない。例えば、インターネットや専用回線等の通信手段を用い、外部記憶装置123を介さずにプログラムを供給するようにしてもよい。なお、記憶装置121cや外部記憶装置123は、コンピュータ読み取り可能な記録媒体として構成される。以下、これらを総称して、単に記録媒体ともいう。なお、本明細書において記録媒体という言葉を用いた場合は、記憶装置121c単体のみを含む場合、外部記憶装置123単体のみを含む場合、または、その両方を含む場合がある。2基板処理工程次に、上述の基板処理装置の処理炉を用いて、半導体装置デバイスの製造工程の一工程として、基板上に絶縁膜としての酸窒化膜を成膜する方法の例について説明する。なお、以下の説明において、基板処理装置を構成する各部の動作はコントローラ121により制御される。図3に本実施形態における成膜フロー図を、図4、図5に本実施形態に係る酸窒化膜の成膜シーケンスにおけるガス供給のタイミング図を示す。本実施形態の成膜シーケンスでは、処理容器内の加熱された基板に対して、所定元素としてのシリコンを含む原料ガスの熱分解反応が生じる条件下で、該原料ガスを供給することで、基板上に所定元素含有層としてのシリコン含有層を形成する工程と、大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理容器内の加熱された基板に対して窒素含有ガスを供給することで、シリコン含有層を窒化層としてのシリコン窒化層に変化させる工程と、大気圧未満の圧力雰囲気下にある処理容器内の加熱された基板に対して酸素含有ガスを供給することで、シリコン窒化層を酸窒化層としてのシリコン酸窒化層に変化させる工程とを、それらの間に処理容器内に不活性ガスを供給して処理容器内をパージする工程を挟んで交互に繰り返すことで、基板上に所定膜厚の酸窒化膜としてのシリコン酸窒化膜を形成する。そしてシリコン含有層を形成する工程では、原料ガスを基板の側方に設けられたノズルを介して基板に向けて供給し、その際、そのノズルを介して原料ガスと一緒に堆積吸着阻害ガスとしての不活性ガスまたは水素含有ガスを基板に向けて供給することで、処理容器内をパージする工程において不活性ガスを基板の表面と平行方向に吹き付けるよりも強く、原料ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付ける。以下、これを具体的に説明する。なお、本実施形態では、原料ガスとしてHCDガスを、窒素含有ガスとしてNH3ガスを、酸素含有ガスとしてN2Oガスを、堆積吸着阻害ガスとしてN2ガスまたはH2ガスを、パージガスとしてN2ガスを用い、図3の成膜フロー、図4、図5の成膜シーケンスにより、ウエハ200上にシリコン酸窒化膜SiON膜を形成する例について説明する。複数枚のウエハ200がボート217に装填ウエハチャージされると、図1に示されているように、複数枚のウエハ200を支持したボート217は、ボートエレベータ115によって持ち上げられて処理室201内に搬入ボートロードされる。この状態で、シールキャップ219はOリング220を介して反応管203の下端をシールした状態となる。処理室201内が所望の圧力真空度となるように真空ポンプ246によって真空排気される。この際、処理室201内の圧力は圧力センサ245で測定され、圧力センサ245により検出された圧力情報に基づきAPCバルブ244の弁の開度がフィードバック制御される圧力調整。なお、真空ポンプ246は、少なくともウエハ200に対する処理が終了するまでの間は常時作動させた状態を維持する。また、処理室201内が所望の温度となるようにヒータ207によって加熱される。この際、処理室201内が所望の温度分布となるように温度センサ263が検出した温度情報に基づきヒータ207への通電具合がフィードバック制御される温度調整。続いて、回転機構267によりボート217及びウエハ200の回転を開始する。なお、回転機構267によるボート217及びウエハ200の回転は、少なくとも、ウエハ200に対する処理が完了するまでの間は継続して行われる。その後、次の6つのステップ、すなわち、ステップ1~6を順次実行する。[ステップ1]第1ガス供給管232aのバルブ243a、第1不活性ガス供給管232dのバルブ243dを開き、第1ガス供給管232aにHCDガス、第1不活性ガス供給管232dに堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスを流す。N2ガスは、第1不活性ガス供給管232dから流れ、マスフローコントローラ241dにより流量調整される。HCDガスは、第1ガス供給管232aから流れ、マスフローコントローラ241aにより流量調整される。流量調整されたHCDガスは、流量調整されたN2ガスと第1ガス供給管232a内で混合されて、第1ノズル233aのガス供給孔248aから、加熱された減圧状態の処理室201内に供給され、排気管231から排気されるHCDガスN2ガス供給。なお、このとき、第2ノズル233b、バッファ室237内へのHCDガスの侵入を防止するため、バルブ243e,243fを開き、第2不活性ガス供給管232e、第3不活性ガス供給管232f内にN2ガスを流す。N2ガスは、第2ガス供給管232b、第3ガス供給管232c、第2ノズル233b、バッファ室237cを介して処理室201内に供給され、排気管231から排気される。このとき、APCバルブ244を適正に調整して、処理室201内の圧力を、大気圧未満、例えば10~1000Paの範囲内の圧力に維持する。マスフローコントローラ241aで制御するHCDガスの供給流量は、例えば20~1000sccm0.02~1slmの範囲内の流量とする。マスフローコントローラ241dで制御する堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの供給流量は、HCDガスの供給流量よりも大流量とし、例えば1000~20000sccm1~20slmの範囲内の流量とする。HCDガスをウエハ200に晒す時間は、例えば1~120秒間の範囲内の時間とする。ヒータ207の温度は、上述の圧力帯において処理室201内でCVD反応が生じるような温度となるように設定する。すなわちウエハ200の温度が、例えば350~950°C、好ましくは700~950°C、より好ましくは750~950°C、さらに好ましくは800~950°Cの範囲内の温度となるようにヒータ207の温度を設定する。なお、ウエハ200の温度が350°C未満となるとウエハ200上においてHCDが分解、吸着しにくくなる。また、ウエハ200の温度が950°Cを超えるとCVD反応が強くなり過ぎ、堆積吸着阻害ガスの作用が十分に働かず、膜厚均一性の悪化を改善するのが困難となる。一方、ウエハ200の温度が700°C未満の場合、膜厚均一性は比較的良好となり、700°C以上の高温領域において膜厚均一性の悪化が顕著となり、堆積吸着阻害ガスを用いる本発明が特に有効となる。また、ウエハ200の温度が800°C未満、特に750°C未満の場合、膜中に取り込まれた水素が残留し易く、かつ、水素の吸着サイトの多い欠陥の多い低密度な膜が形成される。以上のことから、ウエハ200の温度は350~950°C、好ましくは700~950°C、より好ましくは750~950°C、さらに好ましくは800~950°Cとするのがよい。なお、ウエハ200の温度を750~950°C、さらに好ましくは800~950°Cとすれば、堆積吸着阻害ガスの作用を十分に生じさせることができ、さらに、膜中に取り込まれた水素が残留し難く脱離し易くなり、かつ、水素の吸着サイトの少ない欠陥の少ない高密度な膜を形成することが可能となる。すなわち、この温度帯においては、膜中の水素濃度が極めて低く、膜厚均一性が極めて良好な膜を形成することが可能となる。上述の条件、すなわちCVD反応が生じる条件下でHCDガスを処理室201内に供給することで、ウエハ200表面の下地膜上に1原子層未満から数原子層程度のシリコン含有層としてのシリコン層が形成される。シリコン含有層はHCDガスの吸着層であってもよい。ここでシリコン層とは、シリコンにより構成される連続的な層の他、不連続な層や、これらが重なってできるシリコン薄膜をも含む総称である。なお、シリコンにより構成される連続的な層をシリコン薄膜という場合もある。また、HCDガスの吸着層とは、HCDガスのガス分子の連続的な化学吸着層の他、不連続な化学吸着層をも含む。なお、1原子層未満の層とは不連続に形成される原子層のことを意味している。HCDガスが自己分解熱分解する条件下、すなわち、HCDの熱分解反応が生じる条件下では、ウエハ200上にシリコンが堆積することでシリコン層が形成される。HCDガスが自己分解熱分解しない条件下、すなわち、HCDの熱分解反応が生じない条件下では、ウエハ200上にHCDガスが吸着することでHCDガスの吸着層が形成される。ウエハ200上に形成されるシリコン含有層の厚さが数原子層を超えると、後述するステップ3での窒化及び後述するステップ5での酸化の作用がシリコン含有層の全体に届かなくなる。また、ウエハ200上に形成可能なシリコン含有層の最小値は1原子層未満である。よって、シリコン含有層の厚さは1原子層未満から数原子層程度とするのが好ましい。なお、ウエハ200上にHCDガスの吸着層を形成するよりも、ウエハ200上にシリコン層を形成する方が、成膜レートを高くすることができ好ましい。このとき、上述のように、HCDガスを供給する第1ノズル233aと同じノズルからHCDガスと一緒に堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスを大流量でウエハ200に向けて供給することで、HCDガスの流速、特にウエハ200表面と平行方向に流れるウエハ200表面を横切るHCDガスの流速を速くする。すなわち、HCDガスのウエハ200表面と平行方向への吹き付けを強くする。これにより、ウエハ200上へのシリコンの堆積効率またはHCDガスの吸着効率を下げ、堆積または吸着を抑制させつつウエハ200上にシリコン含有層を形成することができるようになる。この堆積吸着阻害ガスの作用により、図7に示すようにシリコン含有層の堆積または吸着中心をウエハ200のエッジ側からセンタよりに移動させることが可能となり、また、シリコン含有層の最も厚い部分と最も薄い部分との差を小さくすることができ、例えば700°C以上の高温領域において吸着反応が崩れる領域、すなわちシリコン含有層の堆積または吸着が過剰となる領域においても、均一にシリコン含有層を形成することが可能となる。なお、図7aはウエハ200表面と平行方向に流れるHCDガスの流速が小さい場合におけるシリコンの堆積またはHCDガスの吸着の様子を模式的に示す図である。また、図7bはウエハ200表面と平行方向に流れるHCDガスの流速が大きい場合におけるシリコンの堆積またはHCDガスの吸着の様子を模式的に示す図である。なお、図7における白抜き矢印は、HCDガスとN2ガスとの流れる方向を示しており、ウエハ200上の白丸○は、ウエハ200上に堆積したSi原子またはウエハ200上に吸着したHCDガス分子を示している。また、図7では、便宜上、ウエハ200の左半分のみを示している。図7に示すように、ウエハ200表面と平行方向に流れるHCDガスの流速を大きくすることにより、シリコン含有層の厚さを全体的に薄くしつつ、シリコン含有層の堆積または吸着中心をウエハ200のエッジ側からセンタよりに移動させることが可能となる。また、シリコン含有層の最も厚い部分と最も薄い部分との差を小さくすることができ、ウエハ200面内にわたり均一にシリコン含有層を形成することが可能となる。なお、堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの供給流量は、上述のように1~20slmの範囲内の流量とするのが好ましく、HCDガスの供給流量よりも大流量とするのが好ましい。このようにN2ガスの供給流量を設定し、N2ガスの体積流量を、HCDガスの体積流量よりも大流量とすることで、ウエハ200表面と平行方向に流れるHCDガスの流速を、HCDガスを単独で流す場合よりも速くする。すなわち、HCDガスを単独で流す場合よりも強くHCDガスをウエハ200表面と平行方向に吹き付ける。また、堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの供給流量は、後述するステップ3,5において処理室201内に供給するNH3ガスやN2Oガスの供給流量よりも大流量とするのが好ましい。このようにN2ガスの供給流量を設定し、N2ガスの体積流量を、NH3ガスやN2Oガスの体積流量よりも大流量とすることで、ウエハ200表面と平行方向に流れるHCDガスの流速を、ウエハ200表面と平行方向に流れるNH3ガスやN2Oガスの流速よりも速くする。すなわち、NH3ガスやN2Oガスをウエハ200表面と平行方向に吹き付けるよりも強く、HCDガスをウエハ200表面と平行方向に吹き付ける。さらには、堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの供給流量は、後述するステップ2,4,6において処理室201内に供給するパージガスとしてのN2ガスの供給流量よりも大流量とするのが好ましい。このように堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの供給流量を設定し、堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの体積流量を、パージガスとしてのN2ガスの体積流量よりも大流量とすることで、ウエハ200表面と平行方向に流れるHCDガスの流速を、ウエハ200表面と平行方向に流れるパージガスとしてのN2ガスの流速よりも速くする。すなわち、パージガスとしてのN2ガスをウエハ200表面と平行方向に吹き付けるよりも強く、HCDガスをウエハ200表面と平行方向に吹き付ける。具体的には、堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの体積流量は、HCDガスの体積流量の10~30倍程度であって、パージガスとしてのN2ガスの体積流量の5~30倍程度とするのが好ましい。堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの体積流量をHCDガスの体積流量の10~30倍程度とすることで、ウエハ200表面と平行方向に流れるHCDガスの流速をより十分に高めることが可能となり、シリコン含有層の堆積または吸着をより十分に抑制でき、堆積または吸着中心をウエハ200のエッジ側からセンタよりにすることが容易となる。また、シリコン含有層の最も厚い部分と最も薄い部分との差を小さくすることも容易となる。結果、膜厚均一性をより十分に改善できることとなる。また、HCDガスの流速が速くなり過ぎ、シリコン含有層の堆積または吸着を抑制し過ぎて、実用的な成膜速度が得られなくなることを防止することができる。Siを含む原料としては、HCDの他、STCシリコンテトラクロライドすなわちテトラクロロシラン、SiCl4、TCSトリクロロシラン、SiHCl3、DCSジクロロシラン、SiH2Cl2、MCSモノクロロシラン、SiH3Cl、SiH4モノシラン等の無機原料だけでなく、アミノシラン系の4DMASテトラキスジメチルアミノシラン、Si[NCH32]4、3DMASトリスジメチルアミノシラン、Si[NCH32]3H、2DEASビスジエチルアミノシラン、Si[NC2H52]2H2、BTBASビスターシャリーブチルアミノシラン、SiH2[NHC4H9]2などの有機原料を用いてもよい。堆積吸着阻害ガスとしての不活性ガスとしては、N2ガスの他、Arガス、Heガス、Neガス、Xeガス等の希ガスを用いてもよい。また、堆積吸着阻害ガスとしては、水素含有ガスを用いてもよい。水素含有ガスとしては、例えば水素H2ガスや重水素D2ガス等を用いることができる。図5に、堆積吸着阻害ガスとして水素含有ガスであるH2ガスを用いた成膜シーケンス例を示す。堆積吸着阻害ガスとしてのH2ガスの供給流量は、堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの供給流量と同様、1000~20000sccm1~20slmの範囲内の流量とする。なお、例えば750°C以上、好ましくは800°C以上の高温下では、膜中に取り込まれた水素は残留し難く脱離し易くなることから、吸着阻害ガスとして水素含有ガスを用いても、膜中の水素濃度低減効果に影響を与えることはない。この場合においても水素の吸着サイトの少ない欠陥の少ない高密度な膜が形成される。なお、HCDガス供給時にH2ガスを供給することで、HCDガス中のClを引き抜くことが考えられ、成膜レートの向上、膜中Cl不純物の低減効果が考えられる。[ステップ2]ウエハ200上にシリコン含有層が形成された後、第1ガス供給管232aのバルブ243aを閉じ、HCDガスの供給を停止する。このとき、排気管231のAPCバルブ244は開いたままとして、真空ポンプ246により処理室201内を真空排気し、処理室201内に残留する未反応もしくはシリコン含有層形成に寄与した後のHCDガスを処理室201内から排除する。このとき、バルブ243d,243e,243fを開いたままとし、不活性ガスとしてのN2ガスの処理室201内への供給を維持する。N2ガスはパージガスとして作用し、これにより、処理室201内に残留する未反応もしくはシリコン含有層形成に寄与した後のHCDガスを処理室201内から排除する効果を更に高めることができる残留ガス除去。なお、このとき、処理室201内に残留するガスを完全に排除しなくてもよく、処理室201内を完全にパージしなくてもよい。処理室201内に残留するガスが微量であれば、その後に行われるステップ3において悪影響が生じることはない。このとき処理室201内に供給するN2ガスの流量も大流量とする必要はなく、例えば、反応管203処理室201の容積と同程度の量を供給することで、ステップ3において悪影響が生じない程度のパージを行うことができる。このように、処理室201内を完全にパージしないことで、パージ時間を短縮し、スループットを向上させることができる。また、N2ガスの消費も必要最小限に抑えることが可能となる。このときのヒータ207の温度は、ウエハ200の温度がHCDガスの供給時と同じく350~950°C、好ましくは700~950°C、より好ましくは750~950°C、さらに好ましくは800~950°Cの範囲内の温度となるように設定する。パージガスとしてのN2ガスの供給流量は、200~1000sccm0.2~1slmの範囲内の流量とする。なお、パージガスとしてのN2ガスの体積流量は、堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの体積流量ほど大きくする必要はなく、それより小流量で十分なパージ効果が得られる。逆にいうと、堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの体積流量は、パージガスとしてのN2ガスの体積流量よりも大きくする必要がある。すなわちシリコン含有層の堆積吸着抑制効果を得るには、堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの体積流量を、パージ効果が十分に得られるだけのN2ガスの体積流量よりも大流量とする必要がある。よって、パージにより処理室201内の残留ガスを除去する際は、マスフローコントローラ241dを制御して、第1不活性ガス供給管232dから供給するN2ガスの供給流量を1~20slmから0.2~1slmへと変更し、N2ガスの体積流量を減少させることとなる。なお、パージガスとしては、N2ガスの他、Arガス、Heガス、Neガス、Xeガス等の希ガスを用いてもよい。[ステップ3]処理室201内の残留ガスを除去した後、第2ガス供給管232bのバルブ243bを開き、第2ガス供給管232bにNH3ガスを流す。NH3ガスは第2ガス供給管232bから流れ、マスフローコントローラ241bにより流量調整される。流量調整されたNH3ガスは第2ノズル233bのガス供給孔248bから加熱された減圧状態のバッファ室237内に供給される。このとき、第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間に高周波電力を印加しない。これにより、バッファ室237内に供給されたNH3ガスは、熱で活性化されて、バッファ室237のガス供給孔248cから、加熱された減圧状態の処理室201内に供給され排気管231から排気されるNH3ガス供給。なお、このとき、第1ノズル233a内へのNH3ガスの侵入を防止するため、バルブ243dを開き、第1不活性ガス供給管232d内にN2ガスを流す。N2ガスは、第1ガス供給管232a、第1ノズル233aを介して処理室201内に供給され、排気管231から排気される。このとき、第2不活性ガス供給管232eのバルブ243eを開き、第2不活性ガス供給管232eから不活性ガスとしてN2ガスを供給するようにしてもよい。N2ガスはマスフローコントローラ241eにより流量調整されて、第2ガス供給管232b内に供給される。この場合、第2ノズル233bからは、NH3ガスとN2ガスとの混合ガスが供給されることとなる。なお、不活性ガスとしては、N2ガスの他、Arガス、Heガス、Neガス、Xeガス等の希ガスを用いてもよい。このとき、APCバルブ244を適正に調整して、処理室201内の圧力を、大気圧未満、例えば1~3000Paの範囲内の圧力に維持する。マスフローコントローラ241bで制御するNH3ガスの供給流量は、例えば100~10000sccm0.1~10slmの範囲内の流量とする。NH3ガスをウエハ200に晒す時間は、例えば1~120秒間の範囲内の時間とする。ヒータ207の温度は、ウエハ200の温度が、例えば350~1200°Cの範囲内の温度となるように設定する。なお、この範囲内の温度であれば減圧雰囲気下でのNH3ガスによる窒化の効果、すなわち、シリコン含有層の窒化反応が得られることを確認した。また、ウエハ200の温度が低すぎると窒化の効果が得られないことも確認した。ただしスループットを考慮すると、ウエハ200の温度が、シリコン含有層の窒化反応が生じる程度の温度であってステップ1のHCDガスの供給時と同様な温度帯となるように、すなわちステップ1とステップ3とで処理室201内の温度を同様な温度帯に保持するようにヒータ207の温度を設定するのが好ましい。この場合、ステップ1とステップ3とでウエハ200の温度、すなわち処理室201内の温度が350~950°C、好ましくは700~950°C、より好ましくは750~950°C、さらに好ましくは800~950°Cの範囲内の一定の温度となるようにヒータ207の温度を設定する。さらには、ステップ1~ステップ6後述にかけて処理室201内の温度を同様な温度帯に保持するようにヒータ207の温度を設定するのがより好ましい。この場合、ステップ1~ステップ6後述にかけて処理室201内の温度が350~950°C、好ましくは700~950°C、より好ましくは750~950°C、さらに好ましくは800~950°Cの範囲内の一定の温度となるようにヒータ207の温度を設定する。なお、処理室201内の温度を550°C以上とすることで、減圧雰囲気下でのNH3ガスによる窒化力向上効果を得ることができる。この窒化力向上効果をより高めようとする場合、処理室201内の温度を600°C以上とするのが好ましく、さらには700°C以上とするのがより好ましい。なお、NH3ガスはプラズマで活性化させて供給するよりも、熱で活性化させて供給した方が、ソフトな反応を生じさせることができ、後述する窒化をソフトに行うことができる。上述の条件にてNH3ガスを処理室201内に供給することで、NH3ガスは加熱された減圧雰囲気下においてノンプラズマで熱的に活性化されるか、もしくは熱分解して窒素を含む窒化種が生成される。このとき、処理室201内にはHCDガスは流していないので、NH3ガスは気相反応を起こすことはなく、NH3ガスが熱的に活性化されるか、もしくは熱分解することで得られた窒化種は、ステップ1でウエハ200上に形成されたシリコン含有層の少なくとも一部と反応する。これにより、シリコン含有層に対して窒化処理が行われ、この窒化処理により、シリコン含有層はシリコン窒化層Si3N4層、以下、単にSiN層ともいう。へと変化させられる改質される。なお、このとき、NH3ガスをプラズマで活性化させて流すこともできる。NH3ガスをプラズマで活性化させて流すことで、よりエネルギーの高い窒化種を生成することができ、この窒化種により窒化処理を行うことで、デバイス特性が向上する等の効果も考えられる。NH3ガスをプラズマで活性化させる場合、第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間に高周波電源273から整合器272を介して高周波電力を印加することで、バッファ室237内に供給されたNH3ガスはプラズマ励起され、活性種としてガス供給孔248cから処理室201内に供給され排気管231から排気される。このとき、高周波電源273から第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間に印加する高周波電力は、例えば50~1000Wの範囲内の電力となるように設定する。その他の処理条件は、上述の処理条件と同様とする。なお、上述の温度帯では、NH3ガスは熱で十分に活性化され、十分な量の窒化種が生成される。よって、NH3ガスをノンプラズマで熱的に活性化させても十分な窒化力が得られる。なお、NH3ガスは熱で活性化させて供給した方が、ソフトな反応を生じさせることができ、上述の窒化処理をソフトに行うことができる。窒素含有ガスとしては、NH3ガスの他、ジアジンN2H2ガス、ヒドラジンN2H4ガス、N3H8ガスやアミン系のガス等を用いてもよい。[ステップ4]シリコン含有層をシリコン窒化層へと変化させた後、第2ガス供給管232bのバルブ243bを閉じ、NH3ガスの供給を停止する。このとき、排気管231のAPCバルブ244は開いたままとして、真空ポンプ246により処理室201内を真空排気し、処理室201内に残留する未反応もしくはシリコン窒化層の形成に寄与した後のNH3ガスや反応副生成物を処理室201内から排除する。このとき、バルブ243d,243e,243fを開いたままとすることで、不活性ガスとしてのN2ガスの処理室201内への供給を維持する。N2ガスはパージガスとして作用し、これにより、処理室201内に残留する未反応もしくはシリコン窒化層形成に寄与した後のNH3ガスや反応副生成物を処理室201内から排除する効果を更に高めることができる残留ガス除去。なお、このとき、処理室201内に残留するガスを完全に排除しなくてもよく、処理室201内を完全にパージしなくてもよい。処理室201内に残留するガスが微量であれば、その後に行われるステップ5において悪影響が生じることはない。このとき処理室201内に供給するN2ガスの流量も大流量とする必要はなく、例えば、反応管203処理室201の容積と同程度の量を供給することで、ステップ5において悪影響が生じない程度のパージを行うことができる。このように、処理室201内を完全にパージしないことで、パージ時間を短縮し、スループットを向上させることができる。また、N2ガスの消費も必要最小限に抑えることが可能となる。このときのヒータ207の温度は、ウエハ200の温度がNH3ガスの供給時と同じく350~950°C、好ましくは700~950°C、より好ましくは750~950°C、さらに好ましくは800~950°Cの範囲内の温度となるように設定する。パージガスとしてのN2ガスの供給流量は、200~1000sccm0.2~1slmの範囲内の流量とする。なお、上述のようにパージガスとしてのN2ガスの体積流量は、堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの体積流量ほど大きくする必要はなく、それより小流量で十分なパージ効果が得られる。パージガスとしては、N2ガスの他、Arガス、Heガス、Neガス、Xeガス等の希ガスを用いてもよい。[ステップ5]上述のステップ1~ステップ4により形成されるシリコン窒化層は、膜中の水素濃度が極めて低く、膜応力も極めて低く、膜厚均一性が良好であり、欠陥が少ないという優れた特性を有するが、所定の大きさの応力を有しており、このシリコン窒化層中には係る応力により生じた歪みに起因する欠陥が存在していることがある。また、シリコン窒化層中には、窒素の欠損に起因する欠陥も存在していることがある。これらの欠陥は、上述したように電荷を捕捉するトラップサイトを形成する。そこで本ステップでは、後述するように酸化力の弱いN2Oガスを用いてシリコン窒化層に対して酸化処理を行うことで、欠陥が少ないというこのシリコン窒化層の優れた特性を生かしつつ、シリコン窒化層中の欠陥をさらに減少させる。処理室201内の残留ガスを除去した後、第3ガス供給管232cのバルブ243cを開き、第3ガス供給管232cにN2Oガスを流す。N2Oガスは第3ガス供給管232cから流れ、マスフローコントローラ241cにより流量調整される。流量調整されたN2Oガスは第2ガス供給管232bを経由して第2ノズル233bのガス供給孔248bから加熱された減圧状態のバッファ室237内に供給される。このとき、第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間に高周波電力を印加しない。これにより、バッファ室237内に供給されたN2Oガスは、熱で活性化されて、バッファ室237のガス供給孔248cから、加熱された減圧状態の処理室201内に供給され、排気管231から排気されるN2Oガス供給。なお、このとき、第1ノズル233a内へのN2Oガスの侵入を防止するため、バルブ243dを開き、第1不活性ガス供給管232d内にN2ガスを流す。N2ガスは、第1ガス供給管232a、第1ノズル233aを介して処理室201内に供給され、排気管231から排気される。このとき、第3不活性ガス供給管232fのバルブ243fを開き、第3不活性ガス供給管232fから不活性ガスとしてN2ガスを供給するようにしてもよい。N2ガスはマスフローコントローラ241fにより流量調整されて、第3ガス供給管232c内に供給される。この場合、第2ノズル233bからは、N2OガスとN2ガスとの混合ガスが供給されることとなる。なお、不活性ガスとしては、N2ガスの他、Arガス、Heガス、Neガス、Xeガス等の希ガスを用いてもよい。このとき、APCバルブ244を適正に調整して、処理室201内の圧力を、大気圧未満、例えば1~1000Paの範囲内の圧力に維持する。マスフローコントローラ241cで制御するN2Oガスの供給流量は、例えば1000~10000sccm1~10slmの範囲内の流量とする。なお、N2Oガスをウエハ200に晒す時間は、例えば1~120秒間の範囲内の時間とする。ヒータ207の温度は、ウエハ200の温度が、例えば350~1000°Cの範囲内の温度となるように設定する。ただしスループットを考慮すると、ウエハ200の温度が、ステップ1のHCDガスの供給時及びステップ3のNH3ガスの供給時と同様な温度帯となるように、すなわちステップ1,3,5で処理室201内の温度を同様な温度帯に保持するようにヒータ207の温度を設定するのが好ましい。この場合、ステップ1,3,5でウエハ200の温度、すなわち処理室201内の温度が350~950°C、好ましくは700~950°C、より好ましくは750~950°C、さらに好ましくは800~950°Cの範囲内の一定の温度となるようにヒータ207の温度を設定する。さらには、ステップ1~ステップ6後述にかけて処理室201内の温度を同様な温度帯に保持するようにヒータ207の温度を設定するのがより好ましい。この場合、ステップ1~ステップ6後述にかけて処理室201内の温度が350~950°C、好ましくは700~950°C、より好ましくは750~950°C、さらに好ましくは800~950°Cの範囲内の一定の温度となるようにヒータ207の温度を設定する。なお、減圧雰囲気下でのN2Oガスによる酸化効果を得るには、処理室201内の温度を350°C以上とする必要があるが、処理室201内の温度は400°C以上とするのが好ましく、さらには450°C以上とするのが好ましい。上述の条件にてN2Oガスを処理室201内に供給することで、N2Oガスは加熱された減圧雰囲気下においてノンプラズマで熱的に活性化されるか、もしくは熱分解して酸素を含む酸化種が生成される。このとき、処理室201内にはHCDガスは流していないので、N2Oガスは気相反応を起こすことはなく、N2Oガスが熱的に活性化されるか、もしくは熱分解することで得られた酸化種は、ステップ3でウエハ200上に形成されたシリコン窒化層の少なくとも一部と反応する。これにより、シリコン窒化層に対して酸化処理が行われ、この酸化処理により、シリコン窒化層はシリコン酸窒化層以下、SiON層ともいう。へと変化させられる改質される。これにより、シリコン窒化層中すなわちシリコン酸窒化層中の欠陥をさらに減少させることができる。すなわち、シリコン窒化層中に存在する窒素欠損や歪み起因の欠陥に酸素O原子を供給することで、シリコン窒化層中の欠陥をさらに減少させることができる。また、酸素含有ガスとして、O2ガス等に比べて比較的酸化力が弱い亜酸化窒素N2Oガスを用いることで、シリコン窒化層中の窒素を残しつつ、シリコン窒化層をシリコン酸窒化層に変化させることができる。すなわち、酸化力が弱いN2Oガスを用いることで、窒素欠損の新たな発生を回避しつつ、より効果的に欠陥を減少させることができる。このとき、N2Oガスによるシリコン窒化層の酸化反応は、飽和させないようにするのが好ましい。なお、シリコン窒化層の酸化反応を不飽和とするには、ステップ5における処理条件を上述の処理条件とすればよい。なお、このとき、N2Oガスをプラズマで活性化させて流すこともできる。N2Oガスをプラズマで活性化させて流すことで、よりエネルギーの高い酸化種を生成することができ、この酸化種により酸化処理を行うことで、デバイス特性が向上する等の効果も考えられる。例えば、N2Oガスをプラズマで活性化させる場合、第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間に高周波電源273から整合器272を介して高周波電力を印加することで、バッファ室237内に供給されたN2Oガスはプラズマ励起され、活性種としてガス供給孔248cから処理室201内に供給され、排気管231から排気される。このとき、高周波電源273から第1の棒状電極269及び第2の棒状電極270間に印加する高周波電力は、例えば50~1000Wの範囲内の電力となるように設定する。その他の処理条件は、上述の処理条件と同様とする。なお、上述の温度帯では、N2Oガスは熱で活性化されて十分に反応し、十分な量の酸化種が生成される。よって、N2Oガスをノンプラズマで熱的に活性化させても十分な酸化力が得られる。なお、N2Oガスは熱で活性化させて供給した方が、ソフトな反応を生じさせることができ、上述の酸化処理をソフトに行うことができる。酸素含有ガス、すなわち酸化性ガスとしては、N2Oガスの他、例えば一酸化窒素NOガスや二酸化窒素NO2ガス等の酸化窒素系のガスを用いてもよい。すなわち、酸素含有ガスとしては、O2ガス等に比べて酸化力が弱く、酸素と共に窒素を含有するガス窒素及び酸素を含むガスを用いることができる。このようなガスを用いれば、シリコン窒化層中の窒素を残しつつ、シリコン窒化層をシリコン酸窒化層に変化させることができる。[ステップ6]シリコン窒化層をシリコン酸窒化層へと変化させた後、第3ガス供給管232cのバルブ243cを閉じ、N2Oガスの供給を停止する。このとき、排気管231のAPCバルブ244は開いたままとして、真空ポンプ246により処理室201内を真空排気し、処理室201内に残留する未反応もしくはシリコン酸窒化層の形成に寄与した後のN2Oガスや反応副生成物を処理室201内から排除する。このとき、バルブ243d,243e,243fを開いたままとすることで、不活性ガスとしてのN2ガスの処理室201内への供給を維持する。N2ガスはパージガスとして作用し、これにより、処理室201内に残留する未反応もしくはシリコン酸窒化層形成に寄与した後のN2Oガスや反応副生成物を処理室201内から排除する効果を更に高めることができる残留ガス除去。なお、このとき、処理室201内に残留するガスを完全に排除しなくてもよく、処理室201内を完全にパージしなくてもよい。処理室201内に残留するガスが微量であれば、その後に行われるステップ1において悪影響が生じることはない。このとき処理室201内に供給するN2ガスの流量も大流量とする必要はなく、例えば、反応管203処理室201の容積と同程度の量を供給することで、ステップ1において悪影響が生じない程度のパージを行うことができる。このように、処理室201内を完全にパージしないことで、パージ時間を短縮し、スループットを向上させることができる。また、N2ガスの消費も必要最小限に抑えることが可能となる。このときのヒータ207の温度は、ウエハ200の温度がN2Oガスの供給時と同じく350~950°C、好ましくは700~950°C、より好ましくは750~950°C、さらに好ましくは800~950°Cの範囲内の温度となるように設定する。パージガスとしてのN2ガスの供給流量は、200~1000sccm0.2~1slmの範囲内の流量とする。なお、上述のようにパージガスとしてのN2ガスの体積流量は、堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの体積流量ほど大きくする必要はなく、それより小流量で十分なパージ効果が得られる。パージガスとしては、N2ガスの他、Arガス、Heガス、Neガス、Xeガス等の希ガスを用いてもよい。上述したステップ1~6を1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回、好ましくは複数回実施することにより、ウエハ200上に所定膜厚のシリコン酸窒化膜SiON膜を成膜することが出来る。パージ及び大気圧復帰所定膜厚のシリコン酸窒化膜が成膜されると、バルブ243d,243e,243fを開き、第1不活性ガス供給管232d、第2不活性ガス供給管232e、第3不活性ガス供給管232fのそれぞれから不活性ガスとしてのN2ガスを処理室201内へ供給し排気管231から排気する。N2ガスはパージガスとして作用し、これにより、処理室201内が不活性ガスでパージされ、処理室201内に残留するガスや反応副生成物が処理室201内から除去されるパージ。その後、処理室201内の雰囲気が不活性ガスに置換され、処理室201内の圧力が常圧に復帰される大気圧復帰。ボートアンロード及びウエハディスチャージその後、ボートエレベータ115によりシールキャップ219が下降されて、反応管203の下端が開口されるとともに、処理済のウエハ200がボート217に保持された状態で反応管203の下端から反応管203の外部に搬出ボートアンロードされる。その後、処理済みのウエハ200はボート217より取り出されるウエハディスチャージ。3本実施形態に係る効果本実施形態によれば、以下に示す1つ又は複数の効果を奏する。本実施形態のステップ1によれば、第1ノズル233aからHCDガスと一緒に堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスを上述のような大流量で処理室201内に供給することより、HCDガスの流速、特に第1ノズル233aのガス供給孔248aからウエハ200に向けて噴出されウエハ200表面と平行方向に流れるウエハ200表面を横切るHCDガスの流速を速くする。これにより、ウエハ200上へのシリコンの堆積効率またはHCDガスの吸着効率を下げることができ、シリコンの堆積またはHCDガスの吸着を抑制させつつウエハ200上にシリコン含有層を形成することができるようになる。この堆積吸着阻害ガスの作用により、シリコン含有層の堆積または吸着中心をウエハ200のエッジ側からセンタよりに移動させることが可能となり、また、シリコン含有層の最も厚い部分と最も薄い部分との差を小さくすることができ、例えば700°C以上の高温領域において吸着反応が崩れる領域、すなわちシリコン含有層の堆積または吸着が過剰となる領域においても、均一にシリコン含有層を形成することが可能となる。その結果、シリコン酸窒化膜の面内膜厚均一性を向上させることが出来る。また、本実施形態のステップ3では、加熱された減圧雰囲気下においてNH3ガスを活性化もしくは熱分解させて得た窒化種を用いて、シリコン含有層をシリコン窒化層へと変化させることにより、窒化種の持つエネルギーが、Si-H結合だけでなく、Si-H結合よりも高い結合エネルギーを持つN-H結合をも乖離させることでH水素が除去され、H2等として排出される。水素との結合が切り離されたSiやNは、それぞれN、Siと結びつき、新たなSi-N結合を形成する。本実施形態のステップ1~ステップ4により形成したシリコン窒化層は、膜中水素濃度がCVD-SiN層よりも1桁少なく、極めて良質な膜となることを確認した。また、本実施形態のステップ1~ステップ4によりシリコン窒化層を形成すれば、ウエハ面内における膜厚均一性は、一般的なCVD法によりシリコン窒化層を形成する場合よりも良好なものとなることを確認した。なお、一般的なCVD法とは、無機原料であるDCSとNH3とを同時に供給してCVD法によりシリコン窒化層を形成する方法のことを指している。また、本実施形態のステップ1~ステップ4により形成したシリコン窒化層中の水素等の不純物の濃度は、一般的なCVD法により形成したシリコン窒化層よりも極めて低くなることを確認した。また、本実施形態のステップ1~ステップ4により形成したシリコン窒化層中の水素濃度は、有機系シリコン原料を用いてCVD法により形成したシリコン窒化層よりも極めて低くなることを確認した。また、本実施形態のステップ1~ステップ4によれば、有機系シリコン原料を用いた場合であっても、ウエハ面内における層厚均一性、層中の水素濃度が良好なものとなることを確認した。また、本実施形態のステップ5では、ステップ1~ステップ4により形成したシリコン窒化層に酸素含有ガスを供給し、シリコン窒化層をシリコン酸窒化層に変化させる。シリコン窒化層中に酸素が導入されることで、シリコン窒化層中の欠陥を減少させることができる。ステップ1~ステップ4により形成されるシリコン窒化層は、そもそも欠陥が少ないという優れた特性を有するが、更にステップ5を実施することで、シリコン窒化層中の窒素欠損や歪み起因の欠陥に対して酸素が供給され、欠陥を更に減少させることができる。その結果、欠陥すなわち電荷のトラップサイトが少なく、ストレス電圧に対する耐性の高いシリコン酸窒化膜を得ることができる。また、EOTが同等でも実膜厚の厚い絶縁膜が形成可能となる。本実施形態の成膜シーケンスにより得られたシリコン酸窒化膜を例えばMOSキャパシタのゲート絶縁膜として用いた場合、ゲート絶縁膜中における電荷の捕捉をより効果的に抑制することができ、フラットバンド電圧のシフト、閾値電圧の変化をより確実に回避することができる。また、本実施形態のステップ5では、酸素含有ガスとして、O2ガス等に比べて比較的酸化力が弱い酸化窒素系のガスである亜酸化窒素N2Oガスを用いる。これにより、シリコン窒化層中の窒素を残しつつ、シリコン窒化層をシリコン酸窒化層に変化させることができる。すなわち、酸化力が弱いN2Oガスを用いることで、窒素欠損の新たな発生を回避しつつ、より効果的に欠陥を減少させることができる。その結果、シリコン酸窒化膜のストレス電圧に対する耐性を更に高めることができる。また、本実施形態の成膜シーケンスによれば、水素濃度が極めて低いシリコン酸窒化膜以下、水素フリーSiON膜ともいう。を形成することができ、この水素フリーSiON膜をSACSelfAlignContactとして使用すれば、NBTINegativeBiasTemperatureInstability特性を向上させることができる。また、この水素フリーSiON膜をゲート絶縁膜として使用すれば、絶縁破壊耐性を高めることが可能となる。Si-H結合はSi-N結合やSi-O結合と比べて結合力の弱いボンドであり、正孔-電子の再結合によって脱離する確率が高い。水素が取れたSi-未結合手ダングリングボンドは電荷トラップとなり、電流電導に寄与し、絶縁破壊耐性を弱くする。このため、膜中水素特にSi-H結合がない極めて少ない水素フリーSiON膜をゲート絶縁膜として用いることで高い絶縁破壊耐性が得られることとなる。また、本実施形態の成膜シーケンスによれば、応力が極めて低いシリコン酸窒化膜以下、応力フリーSiON膜ともいう。を形成することができ、この応力フリーSiON膜をSTIShallowTrenchIsolation工程に用いれば、次のようなメリットがある。すなわち、STIの形成にはSiN膜をマスクにSiエッチングが行なわれるが、SiN膜の応力は高く、ウエハ上に直接成膜するとウエハチャネル部に欠陥が入る等ダメージを与えるため、通常は、ウエハ上に10nm程度の犠牲酸化膜を形成した上にSiN膜を形成している。これに対して応力フリーSiON膜をSTI工程に用いれば、ウエハ上に応力フリーSiON膜を直接成膜してもウエハチャネル部へのダメージが生じないことから、犠牲酸化膜を形成する必要がなく、犠牲酸化膜を成膜する工程と犠牲酸化膜を除去する工程の2つの工程を削減できる。また、通常、マスク加工後のSiN膜はウエハ裏面のみ応力が大きくかかる状態になり、ウエハ全体としてゆがんでしまうが、応力フリーSiON膜をマスクとして用いれば、マスク加工後におけるウエハのゆがみがなくなり、研磨のあたりが均一になり、より効率よく研磨が可能となる。<本発明の他の実施形態>上述の実施形態では、堆積吸着阻害ガスの作用により、ウエハ200表面と平行方向に流れるHCDガスの流速を上げることでウエハ200上へのシリコンの堆積またはHCDガスの吸着を抑制し、膜厚均一性を向上させる例について説明したが、HCDガスの流速を上げる方法はこれに限らない。例えば、反応管203内部の流動抵抗をウエハ200間の流動抵抗と同程度とすることにより、ウエハ200表面と平行方向に流れるHCDガスの流速を高めることができる。例えば、反応管203上部や下部の空間を、ダミーウエハや断熱板などで充填することにより、ウエハ200表面と平行方向に流れるHCDガスの流速を高め、ウエハ200上へのシリコンの堆積またはHCDガスの吸着を抑制し、膜厚均一性を向上させることができる。また例えば、HCDガスを供給する第1ノズル233aとウエハ200との間のコンダクタンスを、ウエハ200間のコンダクタンスと同程度とすることにより、ウエハ200表面と平行方向に流れるHCDガスの流速を高めることができる。例えば、第1ノズル233aの径を大きくしたり、また、反応管203の径を小さくしたりすることにより、ウエハ200表面と平行方向に流れるHCDガスの流速を高め、ウエハ200上へのシリコンの堆積またはHCDガスの吸着を抑制し、膜厚均一性を向上させることができる。また例えば、HCDガスの供給と排気を繰り返すことにより、ウエハ200表面と平行方向に流れるHCDガスの流速を高めることができる。例えば、反応管203内のウエハ配列領域と第1ノズル233a内バッファ室237内との圧力差を大きくすることにより、ウエハ200表面と平行方向に流れるHCDガスの流速を高め、ウエハ200上へのシリコンの堆積またはHCDガスの吸着を抑制し、膜厚均一性を向上させることができる。また上述の実施形態では、ステップ1~6をこの順に行い、これを1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回、好ましくは複数回実施することにより、ウエハ200上に所定膜厚のシリコン酸窒化膜を成膜する例について説明したが、ステップ1,3,5は相互に入れ替えてもよい。すなわち、ステップ3,4,1,2,5,6をこの順に行い、これを1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回、好ましくは複数回実施することにより、ウエハ200上に所定膜厚のシリコン酸窒化膜を成膜することもできる。また例えば、ステップ5,6,1,2,3,4をこの順に行い、これを1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回、好ましくは複数回実施することにより、ウエハ200上に所定膜厚のシリコン酸窒化膜を成膜することもできる。また例えば、ステップ5,6,3,4,1,2をこの順に行い、これを1サイクルとして、このサイクルを少なくとも1回、好ましくは複数回実施することにより、ウエハ200上に所定膜厚のシリコン酸窒化膜を成膜することもできる。また、上述の実施形態では、基板上に酸窒化膜として半導体元素であるシリコンSiを含むシリコン酸窒化膜SiON膜を形成する例について説明したが、本発明は基板上に酸窒化膜としてチタンTi、タンタルTa、アルミニウムAl等の金属元素を含む金属酸窒化膜を形成する場合にも適用することができる。この場合、原料ガスおよび堆積吸着阻害ガス供給による基板上への金属元素含有層の形成ステップ1と、パージによる残留ガスの除去ステップ2と、窒素含有ガス供給による金属元素含有層の金属窒化層への変換ステップ3と、パージによる残留ガスの除去ステップ4と、酸素含有ガス供給による金属窒化層の金属酸窒化層への変換ステップ5と、パージによる残留ガスの除去ステップ6と、を1サイクルとして、このサイクルを所定回数実施することにより、基板上に所定膜厚の金属酸窒化膜を形成する。例えば、基板上にチタンTiを含む金属酸窒化膜としてチタン酸窒化膜TiON膜を形成する場合、原料ガスおよび堆積吸着阻害ガス供給による基板上へのチタン含有層の形成ステップ1と、パージによる残留ガスの除去ステップ2と、窒素含有ガス供給によるチタン含有層のチタン窒化層への変換ステップ3と、パージによる残留ガスの除去ステップ4と、酸素含有ガス供給によるチタン窒化層のチタン酸窒化層への変換ステップ5と、パージによる残留ガスの除去ステップ6と、を1サイクルとして、このサイクルを所定回数実施することにより基板上に所定膜厚のチタン酸窒化膜を形成する。原料ガスとしては、例えばTiCl4四塩化チタンガスやTDMATTetrakisdimethylaminotitanium:Ti[NCH32]4ガスを用いることができる。窒素含有ガスとしては、上述の実施形態と同様、例えばNH3ガスを用いることができる。酸素含有ガスとしては、上述の実施形態と同様、例えばN2Oガスを用いることができる。この場合、上述の実施形態における基板処理装置の第1ガス供給系原料ガス供給系をチタン含有ガス供給系として構成する。また処理条件は、例えば上述の実施形態に記載の処理条件範囲内の条件とする。なお、TiON膜は導電性の金属酸窒化膜である。また例えば、基板上にタンタルTaを含む金属酸窒化膜としてタンタル酸窒化膜TaON膜を形成する場合、原料ガスおよび堆積吸着阻害ガス供給による基板上へのタンタル含有層の形成ステップ1と、パージによる残留ガスの除去ステップ2と、窒素含有ガス供給によるタンタル含有層のタンタル窒化層への変換ステップ3と、パージによる残留ガスの除去ステップ4と、酸素含有ガス供給によるタンタル窒化層のタンタル酸窒化層への変換ステップ5と、パージによる残留ガスの除去ステップ6と、を1サイクルとして、このサイクルを所定回数実施することにより基板上に所定膜厚のタンタル酸窒化膜を形成する。原料ガスとしては、例えばPETPentaethoxytantalum:TaOC2H55ガスを用いることができる。窒素含有ガスとしては、上述の実施形態と同様、例えばNH3ガスを用いることができる。酸素含有ガスとしては、上述の実施形態と同様、例えばN2Oガスを用いることができる。この場合、上述の実施形態における基板処理装置の第1ガス供給系原料ガス供給系をタンタル含有ガス供給系として構成する。また処理条件は、例えば上述の実施形態に記載の処理条件範囲内の条件とする。なお、TaON膜は導電性の金属酸窒化膜である。また例えば、基板上にアルミニウムAlを含む金属酸窒化膜としてアルミニウム酸窒化膜AlON膜を形成する場合、原料ガスおよび堆積吸着阻害ガス供給による基板上へのアルミニウム含有層の形成ステップ1と、パージによる残留ガスの除去ステップ2と、窒素含有ガス供給によるアルミニウム含有層のアルミニウム窒化層への変換ステップ3と、パージによる残留ガスの除去ステップ4と、酸素含有ガス供給によるアルミニウム窒化層のアルミニウム酸窒化層への変換ステップ5と、パージによる残留ガスの除去ステップ6と、を1サイクルとして、このサイクルを所定回数実施することにより基板上に所定膜厚のアルミニウム酸窒化膜を形成する。原料ガスとしては、例えばTMATrimethyl-aluminium:AlCH33ガスを用いることができる。窒素含有ガスとしては、上述の実施形態と同様、例えばNH3ガスを用いることができる。酸素含有ガスとしては、上述の実施形態と同様、例えばN2Oガスを用いることができる。この場合、上述の実施形態における基板処理装置の第1ガス供給系原料ガス供給系をアルミニウム含有ガス供給系として構成する。また処理条件は、例えば上述の実施形態に記載の処理条件範囲内の条件とする。なお、AlON膜は絶縁性の金属酸窒化膜である。このように、本実施形態の成膜シーケンスは、TiON膜やTaON膜等の導電性金属酸窒化膜を形成する工程や、AlON膜等の絶縁性金属酸窒化膜を形成する工程にも適用できる。すなわち、本実施形態の成膜シーケンスは、所定元素が半導体元素である場合だけでなく金属元素である場合にも適用できる。このように、本発明を金属酸窒化膜の形成に適用した場合においても、本発明をシリコン酸窒化膜の形成に適用した場合と同様な効果が得られる。また、上述の実施形態では、一度に複数枚の基板を処理するバッチ式の基板処理装置を用いて成膜する例について説明したが、本発明はこれに限定されず、一度に1枚または数枚の基板を処理する枚葉式の基板処理装置を用いて成膜する場合にも、好適に適用できる。また、上述の実施形態や変形例や応用例等は、適宜組み合わせて用いることができる。また、本発明は、例えば、既存の基板処理装置のプロセスレシピを変更することでも実現できる。プロセスレシピを変更する場合は、本発明に係るプロセスレシピを電気通信回線や当該プロセスレシピを記録した記録媒体を介して既存の基板処理装置にインストールしたり、また、既存の基板処理装置の入出力装置を操作し、そのプロセスレシピ自体を本発明に係るプロセスレシピに変更することも可能である。第1実施例次に第1実施例について説明する。上述の実施形態の成膜シーケンスにおけるステップ1~4を1サイクルとしてこのサイクルを繰り返すことでウエハ上にSiN膜を形成し、膜厚およびウエハ面内膜厚均一性を測定した。成膜温度ウエハ温度は、膜厚均一性の悪化が顕著となることが判明している800~950°Cの範囲内の温度とした。堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの供給流量は2~8slmの間で3通りに変化させた。3通りのN2ガスの供給流量は、ある流量値を基準、すなわち1として比率で表すと、A2.5、B5.0、C7.5となり、以下、それぞれを流量条件A、流量条件B、流量条件Cと称することとする。それ以外の成膜条件各ステップでの処理条件は、上述の実施形態に記載の処理条件範囲内の条件とした。その結果を図8、9に示す。図8は、堆積吸着阻害ガスN2の供給流量の違いによるSiN膜の膜厚のウエハ中心からの距離への依存性を示す図である。図8の横軸はウエハ面内におけるウエハ中心からの距離任意単位a.u.、すなわちウエハ中心からウエハエッジ方向半径方向に向かう位置を示している。横軸の0がウエハ中心位置を示しており、100がウエハエッジ位置を示している。図8の縦軸はSiN膜の膜厚a.u.を示している。なお、膜厚は、ウエハ中心における膜厚値を基準、すなわち1とした比率で示している。図8の白丸○、白三角△、黒丸●は、それぞれ堆積吸着阻害ガスN2の流量を、流量条件A、流量条件B、流量条件Cとした場合の膜厚を示している。図8より、堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの供給流量が大きくなるほど、ウエハ外周における膜厚が減少し、ウエハ中心方向に膜厚の厚い部分が移動することが分かる。また、SiN膜の最も厚い部分と最も薄い部分との膜厚差を小さくできることが分かる。すなわち、N2ガスの供給流量を大流量にするほど、シリコンの堆積中心またはHCDガスの吸着中心をウエハのエッジ側からセンタよりに移動させることができ、均一にシリコン含有層を形成することが可能となり、その結果、均一にSiN膜を形成できるようになることが分かる。図9は、SiN膜のウエハ面内膜厚均一性の堆積吸着阻害ガスN2の供給流量への依存性を示す図である。図9の横軸は堆積吸着阻害ガスN2の供給流量a.u.を示している。なお、N2ガスの供給流量は、上述のように、ある流量値を基準、すなわち1とした比率で示している。図9の縦軸はウエハ面内膜厚均一性a.u.を示している。なお、ウエハ面内膜厚均一性は、堆積吸着阻害ガスN2の供給流量を流量条件Aとしたときのウエハ面内膜厚均一性を基準、すなわち1とした比率で示している。図9の黒丸●は、左から順に、それぞれ堆積吸着阻害ガスN2の供給流量を流量条件A、流量条件B、流量条件CとしたときのSiN膜のウエハ面内膜厚均一性を示している。なお、ウエハ面内膜厚均一性は、ウエハ面内における膜厚分布のばらつきの度合を示しており、その値が小さいほどウエハ面内における膜厚均一性が良好なことを示している。図9より、堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの供給流量が大きくなるほど、SiN膜のウエハ面内膜厚均一性が向上することが分かる。なお、堆積吸着阻害ガスN2の供給流量が、流量条件A、流量条件B、流量条件Cのいずれの場合においても、SiN膜のウエハ面内膜厚均一性は10程度以下となり、流量条件Cに至ってはSiN膜のウエハ面内膜厚均一性は5程度以下となり、膜厚均一性の悪化が顕著となることが判明した800~950°Cの高温領域においても、ウエハ面内膜厚均一性が極めて良好なSiN膜を形成できることが判明した。また、本実施例と同等の条件で、上述の実施形態の成膜シーケンスにおけるステップ1~6を1サイクルとしてこのサイクルを繰り返すことでウエハ上に形成したSiON膜についても、本実施例のSiN膜と同等のウエハ面内膜厚均一性が得られることを確認した。第2実施例次に第2実施例について説明する。上述の実施形態の成膜シーケンスにおけるステップ1~4を1サイクルとしてこのサイクルを繰り返すことでウエハ上にSiN膜を形成し、形成されたSiN膜の水素濃度と膜密度を測定した。成膜温度ウエハ温度は、600°C~900°Cの間で3通りに変化させた。堆積吸着阻害ガスとしてのN2ガスの供給流量は2~8slmの範囲内のある流量とした。それ以外の成膜条件各ステップでの処理条件は、上述の実施形態に記載の処理条件範囲内の条件とした。また、SiN膜の水素濃度は、TDSThermalDesorptionSpectroscopy、昇温脱離法により測定し、膜密度は、XRRX-rayReflection、X線反射率測定法により測定した。その結果を図10、図11に示す。図10は、本実施例におけるSiN膜の成膜温度とSiN膜中の水素濃度TDSによる脱離水素量との関係を示す図である。図10の横軸は成膜温度ウエハ温度°Cを示しており、縦軸はSiN膜中の水素濃度水素積算数atoms/cm3を示している。図10の黒丸●は、それぞれ成膜温度を600°C、800°C、900°CとしたときのSiN膜中の水素濃度を示している。なお、図10の白丸○は、700°C~800°Cの温度帯でSiH2Cl2ガスとNH3ガスとを用いて通常のCVD法により成膜したSiN膜CVD-SiN膜の水素濃度を比較例として示している。図10より、本実施例におけるSiN膜中の水素濃度は、成膜温度が高くなるほど低減し、少なくとも700°C~800°C以上の温度帯においては、比較例におけるCVD-SiN膜中の水素濃度よりも低くなることが分かる。また、比較例におけるCVD-SiN膜中の水素濃度は10の21乗オーダー1.0×1021atoms/cm3であるのに対し、本実施例におけるSiN膜中の水素濃度は10の20乗オーダー900°Cにおいて1.0×1020atoms/cm3であり、比較例におけるCVD-SiN膜中の水素濃度よりも一桁低くできることが分かる。図11は、本実施例におけるSiN膜の成膜温度とSiN膜の膜密度との関係を示す図である。図11の横軸は成膜温度ウエハ温度°Cを示しており、縦軸はSiN膜の膜密度Densitya.u.を示している。図11の黒丸●は、それぞれ成膜温度を600°C、800°C、900°CとしたときのSiN膜の膜密度を示している。なお、図11の白丸○は、700°C~800°Cの温度帯でSiH2Cl2ガスとNH3ガスとを用いて通常のCVD法により成膜したSiN膜CVD-SiN膜の膜密度を比較例として示している。図11より、本実施例におけるSiN膜の膜密度は、成膜温度が高くなるほど高くなり、少なくとも700°C~800°C以上の温度帯においては、比較例におけるCVD-SiN膜の膜密度よりも高くなることが分かる。また、本実施例と同等の条件で、上述の実施形態の成膜シーケンスにおけるステップ1~6を1サイクルとしてこのサイクルを繰り返すことでウエハ上に形成したSiON膜についても、本実施例のSiN膜と同等の水素濃度、および膜密度が得られることを確認した。第3実施例次に第3実施例について説明する。堆積吸着阻害ガスを使用した場合の本実施形態の成膜シーケンス、および、堆積吸着阻害ガスを使用しない場合の本実施形態の成膜シーケンスによりウエハ上にSiN膜をそれぞれ形成し、それぞれのSiN膜のウエハ面内膜厚均一性を測定した。SiN膜の形成は、上述の実施形態の成膜シーケンスにおけるステップ1~4を1サイクルとしてこのサイクルを繰り返すことで行った。堆積吸着阻害ガスを使用した場合の本実施形態の成膜シーケンスにおける成膜温度は800~900°Cの間で変化させた。堆積吸着阻害ガスを使用しない場合の本実施形態の成膜シーケンスにおける成膜温度は600~900°Cの間で変化させた。それ以外の成膜条件各ステップでの処理条件は、上述の実施形態に記載の条件範囲内の条件とした。その結果を図12に示す。図12は、ウエハ面内膜厚均一性と成膜温度ウエハ温度との関係を表す図である。図12の横軸は成膜温度°Cを示しており、縦軸はウエハ面内膜厚均一性任意単位a.u.を示している。なお、ウエハ面内膜厚均一性は、堆積吸着阻害ガスを使用しない場合の本実施形態の成膜シーケンスにより成膜温度を900°Cとして成膜したSiN膜のウエハ面内膜厚均一性を基準、すなわち1とした比率で示している。図12の黒丸●は、堆積吸着阻害ガスを使用しない場合の本実施形態の成膜シーケンスにより成膜したSiN膜のウエハ面内膜厚均一性を表している。また、白丸〇は、堆積吸着阻害ガスを使用した場合の本実施形態の成膜シーケンスにより成膜したSiN膜のウエハ面内膜厚均一性を表している。なお、ウエハ面内膜厚均一性は、ウエハ面内における膜厚分布のばらつきの度合を示しており、その値が小さいほどウエハ面内における膜厚均一性が良好なことを示している。図12より、堆積吸着阻害ガスを使用した場合の本実施形態の成膜シーケンスにより形成されたSiN膜のウエハ面内膜厚均一性は、堆積吸着阻害ガスを使用しない場合の本実施形態の成膜シーケンスにより形成されたSiN膜のウエハ面内膜厚均一性よりも良好となることが分かる。特に、成膜温度を800~900°Cとした場合においては、本実施形態の成膜シーケンスにより形成されたSiN膜のウエハ面内膜厚均一性は、堆積吸着阻害ガスを使用しない場合の本実施形態の成膜シーケンスにより形成されたSiN膜のウエハ面内膜厚均一性の1/2以下となることが分かる。すなわち、本実施形態の成膜シーケンスにより、堆積吸着阻害ガスを使用してSiN膜を形成することで、高温領域においてウエハ面内膜厚均一性を大幅に改善することが可能となることが分かる。また、本実施例と同等の条件で、上述の実施形態の成膜シーケンスにおけるステップ1~6を1サイクルとしてこのサイクルを繰り返すことでウエハ上に形成したSiON膜についても、本実施例のSiN膜と同等のウエハ面内膜厚均一性が得られることを確認した。また、本実施例のSiN膜と同様に、堆積吸着阻害ガスを使用してSiON膜を形成することで、高温領域においてウエハ面内膜厚均一性が大幅に改善することを確認した。第4実施例次に第4実施例を参考例と共に説明する。MOSキャパシタのゲート絶縁膜として、上述の実施形態の成膜シーケンスにおけるステップ1~6を1サイクルとしてこのサイクルを繰り返すことでウエハP型のシリコンウエハ上にSiON膜を形成し、さらに導電性膜からなるゲート電極をSiON膜上に形成して評価サンプルを作成した。そして、SiON膜に対する電気的ストレスとして、ゲート電極とウエハとの間にバイアス電圧Vsを所定時間印加した後、C-V容量-ゲート電圧特性を測定した。なお、SiON膜を形成する際のウエハ温度は900°Cとした。電気的ストレスとしてのバイアス電圧Vsは-5Vとし、印加時間は0秒~500秒の範囲内とした。参考例では、MOSキャパシタのゲート絶縁膜として、HCDガス供給によるウエハP型のシリコンウエハ上へのシリコン含有層の形成と、パージによる残留ガスの除去と、NH3ガス供給によるシリコン含有層のシリコン窒化層への変換と、パージによる残留ガスの除去と、を1サイクルとして、このサイクルを所定回数実施することにより、ウエハ上にSiN膜を形成し、さらに、導電性膜からなるゲート電極をSiN膜上に形成して評価サンプルを作成した。そして、SiN膜に対する電気的ストレスとして、ゲート電極とウエハとの間にバイアス電圧Vsを所定時間印加した後、C-V容量-ゲート電圧特性を測定した。なお、SiN膜を形成する際のウエハ温度は800°Cとした。電気的ストレスとしてのバイアス電圧Vsは-5Vとし、印加時間は0秒~500秒の範囲内とした。なお、各評価サンプルに加わるストレスを一定とするため、各評価サンプルにおけるゲート絶縁膜SiON膜、SiN膜のEOTは同様な値となるように設定した。具体的には、実施例に係る評価サンプルにおけるSiON膜のEOTを4.3nmとし、参考例に係る評価サンプルにおけるSiN膜のEOTを4.4nmとした。図13は、実施例に係る評価サンプルのC-V特性を示すグラフ図であり、図14は、参考例に係る評価サンプルのC-V特性を示すグラフ図である。図13及び図14の横軸は、C-V特性の測定に際してゲート電極に印加したゲート電圧VgVを示しており、縦軸は、静電容量CF/cm2を示している。図13及び図14の○印、□印、◇印、△印、■印、◆印、▲印は、それぞれ、バイアス電圧Vsの印加時間を0秒印加なし、1秒、5秒、10秒、50秒、100秒、500秒とした場合の測定結果を示している。図13及び図14を比較すると、実施例に係る評価サンプル図13では、ストレス電圧の有無や印加時間に関わらず、空乏層から蓄積層への変化点ゲート電圧値が変動していない、すなわちフラットバンド電圧がシフトしていないことが分かる。これは、実施例に係るSiON膜では、膜中の欠陥電荷のトラップサイトが少なく、膜中での電荷の捕捉を抑制できているためであると考えられる。これに対して、参考例に係る評価サンプル図14では、ストレス電圧Vsが印加されることにより、空乏層から蓄積層への変化点ゲート電圧値が変動している、すなわちフラットバンド電圧がシフトしていることが分かる。これは、参考例に係るSiN膜では、膜中の欠陥電荷のトラップサイトが比較的多く、膜中での電荷の捕捉量が多いためであると考えられる。<本発明の好ましい態様>以下、本発明の好ましい態様を付記する。付記1本発明の一態様によれば、処理容器内の加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスの熱分解反応が生じる条件下で、該原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する工程と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して窒素含有ガスを供給することで、前記所定元素含有層を窒化層に変化させる工程と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して酸素含有ガスを供給することで、前記窒化層を酸窒化層に変化させる工程とを、それらの間に前記処理容器内に不活性ガスを供給して前記処理容器内をパージする工程を挟んで交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸窒化膜を形成する工程を有し、前記所定元素含有層を形成する工程では、前記原料ガスを前記基板の側方に設けられたノズルを介して前記基板に向けて供給し、その際、そのノズルを介して前記原料ガスと一緒に不活性ガスまたは水素含有ガスを前記基板に向けて供給することで、前記処理容器内をパージする工程において不活性ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付けるよりも強く、前記原料ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付ける半導体装置の製造方法が提供される。付記2付記1の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、前記窒化層を酸窒化層に変化させる工程では、前記酸素含有ガスによる前記窒化層の酸化反応を飽和させることなく前記窒化層を酸化する。付記3付記1の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、前記酸素含有ガスは酸化窒素系のガスを含む。付記4付記1の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、前記酸素含有ガスは、N2Oガス、NOガスおよびNO2ガスのうち少なくともいずれか1つを含む。付記5付記1の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、前記酸素含有ガスはN2Oガスを含む。付記6付記1の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、前記所定膜厚の酸窒化膜を形成する工程における前記基板の温度を、350°C以上950°C以下とする。付記7付記1の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、前記所定膜厚の酸窒化膜を形成する工程における前記基板の温度を、700°C以上950°C以下とする請求項1に記載の半導体装置の製造方法が提供される。付記8付記1の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、前記所定膜厚の酸窒化膜を形成する工程における前記基板の温度を、750°C以上950°C以下とする。付記9付記1の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、前記所定膜厚の酸窒化膜を形成する工程における前記基板の温度を、800°C以上950°C以下とする。付記10付記1の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、前記ノズルには、前記ノズル内に前記原料ガスを供給する原料ガス供給管が接続されており、前記原料ガス供給管には、前記ノズルを介して前記原料ガスと一緒に前記基板に向けて供給する前記不活性ガスまたは前記水素含有ガスを前記原料ガス供給管内に供給する供給管が接続されている。付記11付記1の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、前記所定元素は半導体元素および金属元素のうち少なくともいずれか1つを含む。付記12付記1の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、前記所定元素は半導体元素を含む。付記13付記1の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、前記所定元素は金属元素を含む。付記14付記1の半導体装置の製造方法であって、好ましくは、前記所定元素はシリコンを含む。付記15本発明の他の態様によれば、処理容器内の加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスの熱分解反応が生じる条件下で、該原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する工程と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して窒素含有ガスを供給することで、前記所定元素含有層を窒化層に変化させる工程と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して酸素含有ガスを供給することで、前記窒化層を酸窒化層に変化させる工程とを、それらの間に前記処理容器内に不活性ガスを供給して前記処理容器内をパージする工程を挟んで交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸窒化膜を形成する工程を有し、前記所定元素含有層を形成する工程では、前記原料ガスを前記基板の側方に設けられたノズルを介して前記基板に向けて供給し、その際、そのノズルを介して前記原料ガスと一緒に不活性ガスまたは水素含有ガスを前記基板に向けて供給することで、前記処理容器内をパージする工程において不活性ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付けるよりも強く、前記原料ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付ける基板処理方法が提供される。付記16本発明のさらに他の態様によれば、基板を収容する処理容器と、前記処理容器内の基板を加熱するヒータと、前記処理容器内に所定元素を含む原料ガスを供給する原料ガス供給系と、前記処理容器内に窒素含有ガスを供給する窒素含有ガス供給系と、前記処理容器内に酸素含有ガスを供給する酸素含有ガス供給系と、前記処理容器内に不活性ガスまたは水素含有ガスを供給する不活性ガスまたは水素含有ガス供給系と、前記処理容器内の圧力を調整する圧力調整部と、前記処理容器内の加熱された基板に対して、前記原料ガスの熱分解反応が生じる条件下で、前記原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する処理と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して前記窒素含有ガスを供給することで、前記所定元素含有層を窒化層に変化させる処理と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して前記酸素含有ガスを供給することで、前記窒化層を酸窒化層に変化させる処理とを、それらの間に前記処理容器内に前記不活性ガスを供給して前記処理容器内をパージする処理を挟んで交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸窒化膜を形成する処理を行い、前記所定元素含有層を形成する処理では、前記原料ガスを前記基板の側方に設けられたノズルを介して前記基板に向けて供給し、その際、そのノズルを介して前記原料ガスと一緒に前記不活性ガスまたは前記水素含有ガスを前記基板に向けて供給することで、前記処理容器内をパージする処理において前記不活性ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付けるよりも強く、前記原料ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付けるように、前記ヒータ、前記原料ガス供給系、前記窒素含有ガス供給系、前記酸素含有ガス供給系、前記不活性ガスまたは水素含有ガス供給系および前記圧力調整部を制御する制御部と、を有する基板処理装置が提供される。付記17本発明のさらに他の態様によれば、基板処理装置の処理容器内の加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスの熱分解反応が生じる条件下で、該原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する手順と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して窒素含有ガスを供給することで、前記所定元素含有層を窒化層に変化させる手順と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して酸素含有ガスを供給することで、前記窒化層を酸窒化層に変化させる手順とを、それらの間に前記処理容器内に不活性ガスを供給して前記処理容器内をパージする手順を挟んで交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸窒化膜を形成する手順と、をコンピュータに実行させ、前記所定元素含有層を形成する手順では、前記原料ガスを前記基板の側方に設けられたノズルを介して前記基板に向けて供給し、その際、そのノズルを介して前記原料ガスと一緒に不活性ガスまたは水素含有ガスを前記基板に向けて供給することで、前記処理容器内をパージする手順において不活性ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付けるよりも強く、前記原料ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付けるプログラムが提供される。付記18本発明のさらに他の態様によれば、基板処理装置の処理容器内の加熱された基板に対して、所定元素を含む原料ガスの熱分解反応が生じる条件下で、該原料ガスを供給することで、前記基板上に所定元素含有層を形成する手順と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して窒素含有ガスを供給することで、前記所定元素含有層を窒化層に変化させる手順と、大気圧未満の圧力下にある前記処理容器内の加熱された前記基板に対して酸素含有ガスを供給することで、前記窒化層を酸窒化層に変化させる手順とを、それらの間に前記処理容器内に不活性ガスを供給して前記処理容器内をパージする手順を挟んで交互に繰り返すことで、前記基板上に所定膜厚の酸窒化膜を形成する手順と、をコンピュータに実行させ、前記所定元素含有層を形成する手順では、前記原料ガスを前記基板の側方に設けられたノズルを介して前記基板に向けて供給し、その際、そのノズルを介して前記原料ガスと一緒に不活性ガスまたは水素含有ガスを前記基板に向けて供給することで、前記処理容器内をパージする手順において不活性ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付けるよりも強く、前記原料ガスを前記基板の表面と平行方向に吹き付けるプログラムを記録したコンピュータ読み取り可能な記録媒体が提供される。"