"68Ge親核種が、トリヒドロキシフェニル基またはジヒドロキシベンゼン基を介して特異的に担体に結合しており、電子捕獲により半減期270.82日で連続的に崩壊して68Gaを生成する68Ga娘核種のためのジェネレータであって、前記トリヒドロキシフェニル基またはジヒドロキシフェニル基はリンカーを介して担体材料に共有結合しており、前記リンカーは、C2~C20エステル、C2~C20アルキル、フェニル、チオ尿素、C2~C20アミン、マレイミド、メラミン等、及びトリヒドロキシフェニルアルコキシシラン、具体的には、1,2,3-トリヒドロキシフェニルトリエトキシシラン、1,2,3-トリヒドロキシフェニルジエトキシシラン、1,2,3-トリヒドロキシフェニルエトキシシラン、1,2,3-トリヒドロキシフェニルトリプロポキシシラン、1,2,3-トリヒドロキシフェニルクロロシラン、エピクロロヒドリン、イソチオシアネート、チオール、からなる群より選択されることを特徴とする68Gaジェネレータ。前記担体材料が、不活性な無機酸化物材料、具体的には、シリカゲル、SiO2、TiO2、SnO2、Al2O3、ZnO、ZrO2、HfO2、あるいは不活性な有機ポリマーおよびコポリマー、具体的にはスチレン-ジビニルベンゼン、ポリスチレン、スチレン-アクリロニトリル、スチレン-アクリロニトリル-メタクリル酸メチル、アクリロニトリル-メタクリル酸メチル、ポリアクリロニトリル、ポリアクリル酸、アクリル酸またはメタクリル酸エステル、アクリロニトリル-不飽和ジカルボン酸-スチレン、塩化ビニリデン-アクリロニトリルからなる群より選択されることを特徴とする請求項1記載の68Gaジェネレータ。前記トリヒドロキシフェニル基が、1,2,3-トリヒドロキシベンゼンピロガロールであることを特徴とする請求項1または2記載の68Gaジェネレータ。前記担体としてシリカゲルが用いられ、前記リンカーとして1,2,3-トリヒドロキシフェニルトリエトキシシランが用いられていることを特徴とする請求項1から3のいずれか1項記載の68Gaジェネレータ。前記シリカゲルの平均粒子サイズが、10~150μmであり、平均空孔サイズが6~50nmであることを特徴とする請求項4記載の68Gaジェネレータ。親核種の放射性崩壊により生成した68Gaイオンを特異的に溶出させるために、68Geを吸着させた担体上のトリヒドロキシフェニル基を0.05~0.5MHClで処理することを特徴とする請求項4または5記載の68Gaジェネレータ。酸化数IVの化合物の形態を取る親核種68Geを用いることを特徴とする請求項1から6のいずれか1項記載の68Gaジェネレータ。68GeIV塩の水溶液、具体的には68Geアクアイオンがトリヒドロキシフェニル基への68Geの結合に用いられることを特徴とする請求項7記載の68Gaジェネレータ。製造された68Gaが、放射性医薬の用途に直接用いることが可能な純度を有しており、不純物の含有量、具体的には金属不純物の含有量は10~100ppb質量比の範囲内、好ましくは1~10ppb質量比、特に好ましくは1ppb質量比未満であることを特徴とする請求項1から8のいずれか1項記載の68Gaジェネレータ。かくして、欧州特許出願公開第2216789号明細書記載の従来技術を出発点として、本発明の目的は、放射性医薬の調製の前に、ガリウム-68画分をさらに処理する必要がなく、長期間にわたって繰り返し使用可能な、安定なガリウム-68ジェネレータを提供することである。この目的は、請求項1に記載の特徴を有する、68Ga娘核種のためのジェネレータにより達成される。具体的には、本発明は、68Ge親核種が、トリヒドロキシフェニル基またはジヒドロキシベンゼン基を介して特異的に担体に結合しており、電子捕獲により半減期270.82日で連続的に崩壊して68Gaを生成し、トリヒドロキシフェニル基またはジヒドロキシフェニル基はリンカーを介して担体材料に共有結合しており、リンカーは、C2~C20エステル、C2~C20アルキル、フェニル、チオ尿素、C2~C20アミン、マレイミド、メラミン等、トリヒドロキシフェニルアルコキシシラン、具体的には、1,2,3-トリヒドロキシフェニルトリエトキシシラン、1,2,3-トリヒドロキシフェニルジエトキシシラン、1,2,3-トリヒドロキシフェニルエトキシシラン、1,2,3-トリヒドロキシフェニルトリプロポキシシラン、1,2,3-トリヒドロキシフェニルクロロシラン、エピクロロヒドリン、イソチオシアネート、チオールからなる群より選択される68Ga娘核種のためのジェネレータに関する。本発明の好ましい実施形態は、前記担体材料が、不活性な無機酸化物材料、具体的には、シリカゲル、SiO2、TiO2、SnO2、Al2O3、ZnO、ZrO2、HfO2、あるいは不活性な有機ポリマーおよびコポリマー、具体的にはスチレン-ジビニルベンゼン、ポリスチレン、スチレン-アクリロニトリル、スチレン-アクリロニトリル-メタクリル酸メチル、アクリロニトリル-メタクリル酸メチル、ポリアクリロニトリル、ポリアクリル酸、アクリル酸またはメタクリル酸エステル、アクリロニトリル-不飽和ジカルボン酸-スチレン、塩化ビニリデン-アクリロニトリルからなる群より選択される68Gaジェネレータである。トリヒドロキシフェニル基は、1,2,3-トリヒドロキシベンゼンピロガロールであることが好ましく、この場合、シリカゲルを担体材料として、1,2,3-トリヒドロキシフェニルトリエトキシシランをリンカーとして好ましく用いることができる。通常、シリカゲルの平均粒子サイズは10~150μmであり、平均空孔サイズは6~50nmである。68Geを吸着させた担体上のトリヒドロキシフェニル基を0.05~0.5MHClで処理することは、親核種の放射性崩壊により生成した68Gaイオンを得るために好適で特異性の高い溶出法であることがわかった。本発明の68Gaジェネレータにおいて、担体上への吸着には、酸化数IVの化合物の形態を取る68Ge塩が好適に用いられる。具体的には、68GeIV塩の水溶液がトリヒドロキシフェニル基への68Geの結合に用いられ、68Ge水和イオンが特に好ましい。本発明の68Gaジェネレータを用いると、製造された68Gaは、すぐに放射性医薬の用途に用いることが可能な純度を有しており、不純物の含有量、具体的には金属不純物の含有量は10~100ppb質量比の範囲内、好ましくは1~10ppb質量比、特に好ましくは1ppb質量比未満である。シランまたはエピクロロヒドリンまたはイソチオシアネート結合基等の、不活性な無機担体または有機担体に対する有機分子または生体分子の共有結合基は、基本的に古くから公知であるが、このような結合基は、溶出剤として酸を用いた場合に加水分解を受けることも同様に知られている。このような酸加水分解の結果、担体を長期間にわたり使用すると不可逆的に分解を受け、結果的に68Ga画分への不純物の混入をも招くこととなる。しかし、驚くべきことに、特定のシランカップリング剤を用いた実用化試験において、これらが長期間にわたって酸に対し安定であり、親核種を吸着させた担体材料から68Gaを溶出させるために、68Geを吸着させた本発明の担体材料を0.05M~0.5MHClで溶出させると、非常に純度の高い68Ga画分が得られることがわかった。このように、68Ge親核種より生成される68Ga娘核種のための本発明のジェネレータは、長期間にわたる安定性を有し、得られる68Ga画分を、例えばPET用の放射性医薬として直接使用可能な68Gaジェネレータを初めて提供するものである。本発明のさらなる利点および特徴は、実施例の記載より明らかになる。粒子サイズ約40μm、空孔サイズ約6nmの不活性シリカゲルを1,2,3-トリヒドロキシフェニルトリエトキシシランで処理することにより、ゲルマニウムに特異的な樹脂を調製した。天然型のシリカゲルをシラン化することにより、不活性な担体上に共有結合した1,2,3-トリヒドロキシベンゼン官能基が得られた。樹脂上のGeIVの重量分布係数の測定結果より、材料がゲルマニウムに対し高い親和性を有することが示された。樹脂は、小型のクロマトグラフィー用カラムとして用いた。HClまたはHNO3またはNaClを含み、100~1000MBqの放射能を有する、放射性核種である68Geの水溶液を、ポンプでカラムに注入した。68Geの特異的な結合により、後者68Geは定量的にカラム材料上に吸着または結合した。68Geを吸着したこれらのカラムを、短寿命の娘核種である68Gaの製造に使用した。68Geが担体上に結合している間、68Gaは連続的に生成され、繰り返し溶出させることができる。2.5mL以下の少量の弱酸性の塩酸溶液0.05~0.5MHClにより、68Gaのみを非常に特異的に溶出させることができる。親核種68Geの漏出量は、105オーダー未満である。得られた68Gaは、直接、すなわち化学的処理を行うことなく、注射可能な68Ga放射性医薬の調製に用いることができる。さらに、本発明の樹脂は、分析または医療用途において、痕跡量のゲルマニウム放射同位体および安定同位体の両者を水溶液から除去するために用いることもできる。担体材料上に共有結合しているため、樹脂は、欧州特許出願公開第2216789号明細書記載の先行技術に係るものに比べ、化学安定性および放射線安定性が増大していると共に、流体力学的抵抗が低い等、より優れた化学的、機械的性質を示す。"