Abstract

縣
JR

1. はじめに
関東平野中央部（東京都、埼玉県、千葉県）の地下深部には水溶性天然ガスおよび温泉資源が豊富に賦存する.東京湾周辺から房総半島にかけて古くから天然ガス資源の開発を目的とした多数のガス井が盛んに掘削され,天然ガスおよび付随水の化学組成や胚胎層準,付随水の広域流動機構などの研究が多数行われてきた(河井, 1961;楡井, 1980;福田ら, 1988;金子ら, 2010など). また,温泉開発を目的とした深部温泉井の掘削も盛んに行われ、深部温泉水の主成分に関する研究成果が多数報告されてきた(福田ら, 1988;関ら, 2001, 2004;道前ら, 2003など). これらの研究によって水質特性はかなり明らかになってきたが、地質鉱物学的視点に立って天然ガスかん水や深部温泉水の広域的な水質形成機構を研究した報告はほとんどなされていない（杉崎ら, 1963). このような現状に鑑みて、村松ら（2008）は関東平野中央部に分布する温泉を対象に、貯留母岩別に主成分特性と地下構成鉱物を把握するとともに. 地質鉱物学的視点に立ち深部温泉の形成に関与した深部流体の水質形成機構を報告している. この水質形成機構の解明には主成分とともに酸茶・水茶安定同位体比のデータも欠かせないが，同位体比に関する研究成果は非常に少ないのが現状であり（関ら、 2001)、主成分濃度および安定同位体比を総合的に説明できる水質形成機構の解明は行われていない.水溶性天然ガス付随水を含む深部高塩泉は化石海水と降水の混合物であり、水質は化石海水に大きく支配されている. この化石海水は関東堆積盆地の海底堆積物に閉じ込められた海水（間隙水）が裝成変質過程で進化したものであり、関東平野中央部に分布する塩化物泉の水質形成機構は雑成作用による間隙水の進化の視点にたって解明することが不可欠である. このような観点から,本研究では関東平野中央部に分布する高塩泉を対象に、水質および酸素・水素安定同位体比分析を実施するとともに. 地殻観測井のコアに含まれる間隙水の主成分分析植（鈴木ら,  1983;鈴木・高橋. 1985 ;鈴木、1996)を加え、理没統成変質による海水起源の問隙水の進化の視点に立って塩化物泉の水質形成機構を検討した. なお. 本論では地表で採取された温泉水を温泉水（Spring water）と呼称し、地下に赋存する本源的な温泉水である深部流体（Deep fluid）と区別する.また、各温泉の名称は所在地で表す.
2. 地地質概要
関東平野中央部の地質は高橋(2006, 2008),林ら(2004, 2006, 2008),鈴木(2002)などによって報告されており. 高橋（2006）および林ら（2004）による地質図および地質断面図をFig. 1に示す.本地域の地表には下総層群相当層と上総層群相当層（後期鮮新世～更新世）が分布し.これらの下位には海成の安房層群相当層と安中層群相当層（中新世）が伏在していると推定されている.このうち、安房層群相当層は房総半島の嶺岡陸起帯以北に広く露出する前弧海盆堆積物であり，以南には海溝〜海溝陸開斜面堆積盆埋積物からなる三浦層群が露出する（高橋, 2008).安中層群相当層は海成泥質堆積物と上位に承なる海退期の粗粒砕居物からなる弧内堆積盆埋積物であり.関東平野に広く分布するが、千葉県北東部から茨城県筑波山地周辺にかけての地域には分布していない(林ら、2004).安房層群相当層と安中層群相当層の境界は特定されていないので、本論では安中・安房層群相当層と呼称する（林ら, 2008).安中・安房層群相当層は先新第三系基盤岩類あるいは中新統富岡層群相当層を不整合に覆っている.基盤岩類は花崗岩類やそれにより熱変成を受けた砂岩や頁岩など.富岡層群相当層は砂岩やシルト岩などでそれぞれ構成される（林ら, 2006, 2008).安中・安房層群相当層は凝灰質な部分が目立つ砂岩と泥岩の五層からなり, 富岡層群相当層に庭谷不整合（約15 Ma）で重なる. 上総層群相当層は砂岩と泥岩で構成され. 安中・安房層群相当層とは黒滝不整合で基底礫岩によって接しており、基底深度は船橋で約2,000mと最も深く、東京都心部でも1,500m以上と深く、北西に向けて次第に浅くなる(Fig. la).
3. 試料採取および分析方法
安中・安房層群相当層を貯留母岩にしている10地点の高塩泉で2015年4～6月に採水した(Fig. 1).現地で水温.  pHをカスタニー ACT  pHメータ（堀場製作所製D-24）で測定した後、分析用として500mLのポリエチレン新２本に採水するとともに,  Fe,  Al分析用として100mLポリエチレン瓶1本に採水して時間経過により沈殿物が生じないように. 速やかに濃硝酸1 mLを加えてpHを1程度に調整した. これらの水試料を実験室に持ち帰り. 各種溶存化学成分を分析した. 温泉井の湧出形態は水中ポンプによる動力揚湯であった. 採水は孔口付近の分岐バルプを用いた排水口で行うことを原則としたが、バルプがない場合には貯湯槽への吐出口や浴槽で失施した. なお.現地では温泉所有者より掘削深度および孔明管の位置に関する聞き取り調査を実施した．温泉水の分析項目と方法は次の通りである。 HCOs-濃度は硫酸滴定法（HACH製AL-DT）によるpH48アルカリ度から換算した.  Na*, K*, Ca²t, Mg²t, Fe, Al²t, B, Siは連続光源フレーム原子吸光分析法(Analytik Jena製ContrAA 700)で分析し, Na*, K*, FeにはC 2 H 2 -airフレームを, Ca *, Mg**, Al²t, B, SiにはC₂H₂-N₂Oフレームをそれぞれ使用した.  Fˉ, Clˉ, SO₂-はイオンクロマトグラフ法(Dionex製ICS-900)で分析した.酸素安定同位体比(δ°O)と水素安定同位体比(δD)はキャビティリングダウン分光法(PICARRO製L-2120-i)を使用し、標準物質からの千分率偏差(‰)で表した. δ(‰) = [R x/R s − 1] × 1000ここで， R xおよびR sは試料および標準物質の安定同位体比をそれぞれ表す。 *°O/ *°O比とD/H比の標準物質にはVienna標準平均海水(V-SMOW)を用い, 8 0とδD値の測定精度はそれぞれ±0.05と±0.12‰程度である.さらに,村松ら（2008）は関東平野中央部に分布する温泉の水質組成を報告しているが,酸茶・水茶安定同位体比は測定していないので. 上総層群相当層を貯留母岩にしている4地点の高塩泉を対象に筆者らの研究室で従来实施してきた方法で測定した.すなわち. 水試料を0.2μmのフィルターで遊過し、元茶分析計により酸茶はガラス質炭茶炉で一酸化炭茶に. 水茶はクロム炉で水茶にそれぞれ変換した後. 質量分析計（GV  Instruments製Iso Prime-EA）で測定した（村松ら. 2013).  δ¹8O値,  δD値の測定精度はそれぞれ±0.2‰.  ±2.0‰程度である.本研究では、関東平野中央部に分布する温泉の水質および酸素・水茶安定同位体組成に関する多くの公表論文（関ら, 2001, 2004;村松ら, 2008, 2013;道前ら, 2003など),および入手できた温泉分析書を加えて全域を網羅した90地点を対象に解析を実施した（Appendix 1). さらに、野田（NR）,流山(NP),草加(SR),船橋(FR),江戸川(ER),大森(HW)の各天然ガス観測井に産する付随水（杉崎ら, 1963;福田ら, 1988),および府中(FT),江東(KT),下総(SU)の各地殻観測井の掘削時に回収されたコアに含まれる間隙水の主成分分析値（鈴木ら, 1983;鈴木・高橋,  1985 ;鈴木,  1996)も検討に加えた.
4. 結果および考察
4.1 塩化物泉の起源
4. 1. 1   温泉水の主成分および同位体組成
温泉水の化学分析結果を村松ら（2008）の分析値と併せてTable 1に, 入手できた温泉水および間隙水の分析値(Appendix 1)を加えたトリリニアダイヤグラムをFig. 2にそれぞれ示す. 温泉井のなかには孔底深度が2,000 mに達するものもあるが.  1,500m前後がもっとも多く. 深度800～ 1,000 mまで造水管が挿入されていることから. 採水された深部流体はこれ以深の安中・安房層群相当層と上総層群相当層の層状型(岩相規制型)貯留層に賦存していると判断され(Fig. 1：村松ら, 2008）, 上総層群相当層では基底礫岩が貯留母岩になっている温泉が多い(Nos. 13, 58, 65, 66, 76なと）.本研究では塩化物泉の水質形成機構に大きく関わる炭酸塩泉（Na一HCOs型）も検討の対象に加えており（Fig. 2). このタイプは関東山地およびその周辺に主に分布している(Fig. 1). 海水と降水の混合物からなる塩化物泉の多くは海水希釈線よりNa²に過剰であり（Fig. 3a）. 塩化物泉のSO,"濃度は低く. 未検出のものが大半を占める（Fig. 3b).  B/Cl"モル比は貯留母岩によって異なり、安中・安房層群相当層を貯留母岩にする塩化物泉は上総層群より大きい傾向を示してい
る(Fig. 3c).
4. 1. 2 塩化物泉の起源
(1) 安中・安房層群相当層を貯留母岩にする塩化物泉
安中・安房層群相当層を貯留母岩にする塩化物泉（Nos. 1～10）のなかで， Cl~濃度が高い高塩
泉(Nos. 6～8)のMg*/Cl~当量比(0.044～0.068), SO,²~/Cl~当量比(0.000), K*/Cl~当量比(0.005 ～0.007）は現海水（Mg²+/Cl 当量比0.205.  SO,²-/Cl-当量比0.101,  K*/Cl-当量比0.018) より低い一方, Ca*r/Cl当量比(0.066～0.078)は現海水(同0.037)よりやや高く, Na*/Cl当量比(0.831 ～0.911）も現海水（同0.859）と同程度ないしやや高い. 塩化物泉はこのような水質特性をもった変質海水（化石海水）と降水が混合したものである.温泉水のδ f O. δD値.  Cl 濃度間の関係を関ら（2001）のデータと併せてFig. 4に示す. 関東山地の基盤岩および安中・安房層群相当層を貯留母岩にするNa一HCO s泉（Nos. 25, 26, 36, 38；関ら、 2001）は天水線（δD＝8 δ*60+15）付近にプロットされ. 関東山地などの高標高域で滴養された降水を起源にしている（Fig. 4a）.  Nos. 1～10地点にNa一HCOs泉を加えた相関直線（混合線
第65巻（2016)関東平野中央部における塩化物泉の水質形成機構ML1）には正相関が認められ、Cl -濃度が現海水（19.800mg/L）に等しいと仮定した化石海水（化石海水１と呼称）のδ 18 O, δD値はそれぞれ＋1.90（Fig. 4b）,  +5.4%。（図は割愛）と見積もられ,塩化物泉の深部流体はδ 110値が現海水よりプラスシフトした化石海水１とNa一HCO ,型降水起源水の混合によって形成されたと推察される. (2)   上総層群相当層を貯留母岩にする塩化物泉上総層群相当層を貯留母岩にする塩化物泉（Nos. 11～14）のなかで、CI~濃度が高い高塩泉(Nos. 12, 13)のMg*/Cl-当量比(0.018～0.019),  SO,*- /Cl-当量比(0.002～0.007)は現海水よりかなり低い一方、Ca*/Cl-当量比（0.053～0.067）とNa*/Cl-当量比（0.897～0.905）は現海水よりやや高く、化石海水１に似た成分的特徴をもった化石海水が関与しているが、K ≠ Cl −当量比（0.022 ～0.033）は現海水よりやや高い。 δ⁰O値とδD値の関係図（Fig. 4a）をみると，上総層群相当層を貯留母岩にするNa一HCO s泉(Nos. 73, 75, 78 ;関ら、2001)は天水線(δD = 8 δ 8 O+ 15)付近にプロットされ.関東山地などの高標高域で涵養された降水を起源にしている.上総層群相当層を貯留母岩にする４地点（Nos. 11～14：Fig. 1）に関東山地の基盤岩および上総層群相当層を貯留母岩にするNa一HCOs泉（Nos. 25, 26, 73, 75, 78）を加えた相関直線（混合線ML2）には強い正相関が認められ、混合線ML1と明瞭に区別できる（Figs. 4a, b）.上総層群相当層を貯留母岩にする化石海水（化石海水２と呼称）からなるNos. 12, 13, 13a地点のδ*O, δD値はそれぞれ− 2.40～ − 2.92‰ (Fig. 4b),   − 2.9～ − 8.6‰を示し,  深部流体はδ⁰O値が現海水よりマイナスシフトした化石海水2とNa一HCO,型降水起源水の混合によって形成されたと推察される.
4. 2   塩化物泉の水質形成機構
深層泥質堆積物に閉じ込められた海水（間隙水）の進化の視点に立って、塩化物泉をもたらした深部流体の水質形成機構を考察する。塩化物泉の形成に関与した間隙水は海水起源であるにも関わらず、府中、江東、下総観測井の上総層群相当層および安中・安房層群相当層に閉じ込められた間隙水のCl-濃度は現海水より低い結果が報告されており（Fig. 3a：鈴木ら, 1983;鈴木・高橋, 1985;鈴木、1996). 間隙水は埋没過程で降水起源水により種々の程度に希釈された海水が堆積物に閉じ込められたものである（松井. 1980).このような海水より低いCl -遠度をもった流体は相模トラフの海底堆積物から湧出する谷湧水などで見出されており、海水と陸域由来の降水の混合によると解釈されている（Tsunogai et al , 1996).塩化物泉の水質形成機構には降水起源水である炭酸塩泉（Na一HCO 3型）の水質形成機構が関係することから，以下には炭酸塩泉の水質形成機構を述べた後に，塩化物泉の水質形成機構を考察する．なお．温泉水に含まれる化学成分の起源を検討するにあたっては．海水の当該成分に対する過剰・欠損量を求める必要がある。試料のCl -がすべて海水起源であると仮定して、水式より試料の過剰・欠損するM成分の濃度を算出した.
Δ[M] = [M] − [M/Cl] xxx [Cl]

ここで.  Δ[M]：試料の過剰・欠損するM成分量.  [M]：試料のM成分の濃度.  [M/Cl]…：海水のCl-に対するM成分の濃度.  [Cl]：試料のCl-濃度. 4. 2. 1   炭酸塩泉の水質形成機構炭酸塩泉（Na一HCO 3型）のΔNa +とΔHCO 3 -濃度は直線ΔNa + = ΔHCO 3 -付近にプロットされ(Fig. 5a).  Na ʿとHCO s ʿ濃度は火山性物質（曹長石組成）のNa一スメクタイト化に規制される. 2.33NaAlSisO s + 2CO 2 + 2H 2 O → Na 433A k33Si365O 10 (OH) 2 + 2Na * + 2HCO s − + 3.32SiO 2 (3)水一鉱物平衡計算プログラム「SOLVEQ」(Reed, 1982)を用いて、深部流体のNa一スメクタイトに対する飽和指数を計算した結果，炭酸塩泉の深部流体はNa一スメクタイトに過飽和状態にある（Fig. 6a）。これらの結果に炭酸塩泉が天水線（δD＝8 δ 8 O+15）に沿ってほぼ分布している特徴を勘案すると(Fig. 4a).関東山地などの高標高域で降水が地下浸透した後、基盤岩,上総層群相当層。安中・安房層群相当層を構成する火山性物質の風化作用によって炭酸塩泉の深部流体が形成されたと判断される.
4. 2. 2  塩化物泉の水質形成機構
(1)　有機物の分解
村松ら(2010)は関東山地の北側に位置する群馬県安中・富岡地域に分布する中新統海成の安中・富岡層群を貯留母岩にする高塩化物泉がSO 2を殆どないし全く含まない要因を解明する目的で硫黄安定同位体比を測定し、硫酸懲硫黄遠度が硫酸還元菌による硫酸還元反応によって低下したことを明らかにした.  Cl-一SO,²-濃度相関図（Fig. 3b）からわかるように. 関東平野中央部の上総層群相当層と安中・安房層群相当層を貯留母岩にする高塩泉の多くもSO 2を殆どないし全く含まず.安中・富岡地域と同様に、埋没過程で海底堆積物に閉じ込められた問隙水は初期続成期に硫酸還元菌による硫酸湿元反応を経験していると考えるのが妥当である.
2CHzO + SO¸²¯  → HzS + 2HCO¸¯
(4)
さらなる埋没過程でSO 2 -が消費されて硫酸湿元菌の活動が終わると、メタン生成菌が活発な環境に間隙水は置かれる.メタンの炭茶安定同位体比とメタン/(エタン＋プロバン)比の関係から,上総層群相当層を貯留母岩にする温泉に産するメタンの多くは微生物起源であり、海成層中でのCO 2還元反応で生成したと考えられている（金子ら, 2002, 2010).本地域では, Cl-濃度(13,000～ 17.820mg/L)が高くてSO,²を含まない船橋温泉水(No. 56;甘露寺, 2010)や、大森,船橋,江戸川,草加,流山,野田観測井の天然ガス付随水などでメタンガスの産出が報告されている（Fig. 3b:杉崎ら, 1963;福田ら, 1988). (2)　火山性物質のMg―スメクタイト化安中・安房層群相当層を貯留母岩にする高塩泉(Nos. 6～8)および上総層群相当層を貯留母岩にする高塩泉（Nos. 12, 13）のMg 濃度は現海水より低い一方. Ca *濃度は高い傾向が認められた.カリプ海での深海掘削時に海底から深度400m間で採取されたコアに含まれる間隙水のδ 8 ℃値は−3‰程度低くなりMg²濃度も減少する一方.  Ca²濃度は増加する傾向が認められており. 海底堆統物中の火山性物質がMg一スメクタイトに変質したことが一因になっていると考えられている(Lawrence et al , 1975). 今回.  Mg*, Ca*濃度に同様の傾向が関東平野中央部の化石海水1,  2で,さらにδ 18 O値に同様の傾向が化石海水2でそれぞれ確認されている.本研究では温泉井掘削時の回収岩石片は入手できなかったが、下総.岩槻.江東観測井の上総層群相当層と安中・安房層群相当層には火山性物質が含まれるコアにスメクタイトが確認されていることから（鈴木ら、1983：高橋ら、1983;鈴木、1996).両層を貯留母岩にする高塩泉の深部流体は火山性物質のMg一スメクタイト化を受けた可能性が高く。化石海水２の海水に比したδ 80値のマイナスシフトはこの変質によってもたらされたと考えられる. (3) イオン交換反応、方解石セメント化作用硫酸湿元菌活動期に(4)式の反応で生成した間隙水中のHCO 5 -はCa*と反応し、コンクリーションの核になる方解石（CaCOs）が生成すると考えられる（平, 2004).
Ca²+ + 2HCO² → CaCO² + CO² + H²O

また，海水が堆積物の埋没過程で種々の程度にNa一HCO 3型降水起源水によって希釈された間隙水は火山性物質のNa一スメクタイト化を経験している。そこで、硫酸還元反応および方解石生成後の過剰Ca² − AHCO 3 )の利(ΦCa 2 + ΦNa + )とΔMg 2 間の相関関係をFig. 5bに示す.図からわかるように,安中・安房層群相当層と上総層群相当層を貯留母岩にする塩化物泉は直線ΦCa² + ΦNa² = − ΔMg²付近にプロットされ. 高い逆相関が認められる（前者の相関直線はML1でR²＝0.825, 後者はML2でR 2 = 0.815). したがって、Na一HCO 3型降水起源水が関与した火山性物質のNa一スメクタイト化に加えて、間隙水は硫酸還元反応、方解石セメント化、火山性物質のMg一スメクタイト化、海底泥質堆積物に含まれるNa一スメクタイトの陽イオン交換反応によるMg一スメクタイト化を経験したと推察される. これらの統成作用の進行は上総層群相当層を貯留母岩にする塩化物泉がMg一スメクタイトに過飽和であることからも妥当である（Fig. 6b）. Figure 5bからわかるように、厳密には上総層群相当層を貯留母岩にする塩化物泉では直線ΦCa²++ΦNa²= − ΔMg²+より(ΦCa²++ΦNa²)にやや欠損する傾向を示している.メタン生成帯では、堆積物に残っている有機物は微生物による分解で出された二酸化炭素と水素から、メタン生成菌は次の反応によってメタンを生成するとともに、残りの二酸化炭素は間隙水中のHCO 3を増加させる（平、2004）. CO 2 + 4H 2 → CH 4 + 2H 2 O (6) CO 2 + H 2 O → H 2 + HCO 3 2 (7)メタンを付随する上総層群相当層の間隙水に含まれるCa*は(7)式で生成したHCOs -と反応して方解石のセメント化に消費され, （ΦCa²++ΦNa²）欠損分はこのCa²量に相当すると考えられる. 村松ら（2008）によれば、No. 11地点では貯留層付近の砂岩、砂岩/泥岩互層に方解石が確認されており、方解石のセメント化を示唆する一例であろう. (4)　スメクタイトのイライト化作用安中・安房層群相当層を貯留母岩にする塩化物泉の形成に関与した化石海水１のδαO値は現海水よりプラスシフト化していることが明らかとなった（Fig. 4b）関東山地の北側に位置する群馬県富岡地域および本地域より利根川上流に位置する利根川中流低地帯で，富岡層群と安中層群を貯留母岩にする塩化物泉の形成に関与した化石海水のδ n O値（+ 6.92%）は現海水より高く。主にスメクタイトのイライト化によってもたらされたと考えられている（村松ら、2013).関東平野中央部に分布する高塩泉の深部流体の水質組成にはスメクタイトが大きな役割を果たしていることから、この再結晶作用が本地域でも進行したか検討しよう. Toki et al. (2014)は南海トラフの沈み込み帯の海底堆積物に含まれる間限水のB濃度が深くなるとともに高くなる傾向を見出し、この場の平均地温勾配（50～60℃/km）を勘案して、間隙水中のＢ濃度の増加はスメクタイト一イライトの相転移に起因すると考えている. Ｂはスメクタイトの層間にB(OH)sとして存在しており、イライトへ相転移する時に層間水とともに放出されると考えられる（大沢ら、2010）前述したように、安中・安房層群相当層を貯留母岩にする高塩泉のB/ CIFモル比は上総層群相当層を貯留母岩にする高塩泉に比べて高い傾向にあり（Fig. 3c）。南海トラフの沈み込み帯と同様の解釈が可能である.イライト化にはK tの供給量が関係することから.塩化物泉のΔKとCl -の濃度相関をFig. 5cに示す. 上総層群相当層を貯留母岩にする塩化物泉は分散するのに対して、安中・安房層群相当層を貯留母岩にする塩化物泉の両成分濃度間には高い逆相関（相関直線L ; R²=0.843）が認められ、府中、江東，下総地殻観測井における安中・安房層群相当層に閉じ込められた間隙水（FT1, KT8, 9, SU2, 3）でも同様である。したがって、スメクタイトのイライト化は上総層群相当層に閉じ込められた問隙水では進んでいないが、安中・安房層群相当層では行われていた可能性が高く、当該塩化物泉はイライトに過飽和であることもこの再結晶作用の進行を支持する（Fig. 6c）.次に、関東平野中央部の貯留母岩である安中・安房層群相当層がスメクタイト一イライトの相転
feed point, and parentheses in depth and RT of the basal boundary of the Kazusa Group show the feed point and its recovery temperature, respectively.移温度（58～142℃；Freed and Peacor, 1989）に達しているか検討しよう.地殻観測井および温泉井の温度検層で得られた長時間放置後の回復試験結果およびホーナー法による推定回復温度をTable 2に示す.表中. ３本の地殻観測井の検層温度は掘削を終了してから22日～６ヶ月間放置した後に測定されたものであり，ほぼ地層温度を反映している．また，複数回の温度検層が実施された印西(No. 11)と板橋(No. 14)温泉井における上総層群相当層の流入深度における回復温度はホーナー法などで推定したものである（村松ら, 2008).表からわかるように,上総層群相当層の貯留母岩域にある江東,下総観測井と印西(No. 11). 板橋(No. 14)温泉井における上総層群相当層の基底深度および流入深度の推定回復温度（37～56℃）はスメクタイト一イライトの相転移温度の下限に達していない．地下構成鉱物をみても，印西温泉井（No. 11）の流入深度付近および下総観测井の貯留母岩である上総層群相当層の基底深度付近にスメクタイトは存在するがイライトは確認されていない（村松ら, 2008;鈴木ら, 1983).一方、府中観測井における安中・安房層群相当層の推定回復温度（58～66℃）はスメクタイト一イライトの相転移の下限温度に達しており、本層にはイライトが確認されている(鈴木・高橋. 1985).安中・安房層群相当層における推定回復温度の情報は府中観測井のみであるが，安中・安房層群相当層の貯留母岩域にある北葛飾強塩泉(No. 34)の泉温は57℃を示し、深部流体温度は孔内上昇流動に伴って数℃程度冷却されて地表に達している（村松ら、2008）ことを考慮すると、相転移温度の下限値をやや上回っていると予想される。以上のことから、関東平野中央部では主として安中・安房層群相当層の凝灰岩に含まれる火山ガラスが地熱の影響を受けてスメクタイト一イライトの相転移下限温度をやや上回る温度環境下に置かれた結果,スメクタイトのイライト化によって化石海水１のδ 8 0値のプラスシフトがもたらされたと推察される.  Figure 4bからわかるように,  Nos. 9,  10,  53地点のδ 80値は混合線ML1より大きくプラスシフトしており、安中・安房層群相当層の貯留母岩域におけるスメクタイトのイライト化の進行度は場所によってかなり異なっていたのであろう.最後に本節で得られた結果をまとめると、塩化物泉の形成に関与した深部流体の水質は、次のような間隙水の進化によって形成されたと推察される.有機物を含む海底泥質堆積物に閉じ込められた海水は，埋没過程で硫酸還元反応を受けた．さらに，関東山地などの高標高域で滴袭された降水が深部を倒方流動する過程で火山性物質の風化作用を受けて変質した降水起源水により種々の程度に希釈されるとともに、方解石セメント化。火山性物質のMg―スメクタイト化。 Na―スメクタイトの陽イオン交換反応によるMg一スメクタイト化によって変質した結果,  SO,²-とMg²遠度が減少しCa²とNa²濃度が増加した問限水が誕生した. 以上の続成作用は安中・安房層群相当層と上総層群相当層の貯留母岩に閉じ込められた間隙水に共通し、火山性物質のMg一スメクタイト化は現海水に比したδ 8 ℃値のマイナスシフトをもたらした.その後、上総層群相当層より貯留層温度が高い安中・安房層群相当層ではスメクタイトのイライト化が進行し、間隙水のK t濃度の低下とB濃度の上昇が進むとともにδ¹80値は現海水よりもプラスシフト化した.
5.まとめ
関東平野中央部で上総層群相当層と安中・安房層群相当層を貯留母岩にする高塩泉を対象に化学成分および酸素・水茶安定同位体比分析を実施するとともに、入手できた温泉水と間隙水の分析值を加えて、埋没続成変質過程における海水起源の問隙水の進化の視点に立って塩化物泉の水質形成機械を検討し、以下の結果が得られた。 （1）本地域の塩化物泉は化石海水と降水の混合によって形成された.このうち,化石海水のMg²とSO,²は現海水より乏しくCa²とNa²に富み.  B濃度は安中・安房層群相当層の化石海水で高くK 濃度は低い. 化石海水のδ 80値は貯留母岩によって異なり、上総層群相当層では現海水に比してマイナスシフト，安中・安房層群相当層ではプラスシフトしている. (2)一方.降水は関東山地などの高標高域で滴粪した後に、深部を傾方流動する過程で基盤岩.上総層群相当層。安中・安房層群相当層を構成する火山性物質の風化作用を進行させてNa一HCO翌降水起源水に進化した. （3）化石海水の化学成分および酸茶・水茶安定同位体比の特徴は、以下のような海底堆積物中の間隙水の埋没装成変質過程によって合理的に説明でき、貯留母岩の推定回復温度および地下構成鉱物と整合的である.有機物を含む海底泥質堆積物に閉じ込められた海水は埋没過程で硫酸還元反応を受けた.さらに, Na一HCO,型降水起源水により種々の程度に希釈されるとともに,方解石セメント化. 火山性物質のMg一スメクタイト化.  Na一スメクタイトの陽イオン交換反応によるMg一スメクタイト化を受けて、SO,²とMg*遠度の減少とCa*とNa*濃度の増加をともなった間隙水に進化した.その後.上総層群相当層より貯留層温度が高い安中・安房層群相当層ではスメクタイトのイライト化が進行して間隙水のＢ濃度の上昇とK 濃度の低下が進んだ. これらの続成変質によって進化した問隙水が塩化物泉の深部流体の起源になっている. （4）上総層群相当層を貯留母岩にする化石海水で推定されたδ 80値の現海水に比したマイナスシフトは火山性物質のスメクタイト化.安中・安房層群相当層のプラスシフトはスメクタイトのイライト化にそれぞれ起因する.
辞
商
本研究を遂行するにあたり、温泉所有者各位は温泉水の採取に便宜を図られた.また, ２名の査読者には懇切丁寧なご指摘を頂いた．以上の方々に深乱なる謝意を表する．