ハイパーカミオカンデによる超新星背景ニュートリノ観測に向けた光センサのノイズ低減横浜国立大学院理工学府数物・電子情報系理工学専攻　物理工学教育分野学籍番号 18NC213岡本浩大2020年2月7日
ハイパーカミオカンデ(HK)実験は2027年の測定開始に向けて、現在準備を進めている超大型水チェレンコフ検出器である。本研究ではHKのために開発された光センサ(PMT)であるR12860のダークレート低減を目指した。 HK実験では様々なニュートリノ物理をターゲットに見据えて準備が行われているが、その中の一つに超新星背景ニュートリノ（SRN）がある。SRNは宇宙の始まりから現在までのあらゆる超新星爆発から生成されたニュートリノであり、未だに観測されていない。HKでSRNを捉えるには、バックグラウンドを抑えるために、SRNによる反応で生成される中性子を検出することが重要である。この中性子検出の効率はPMTのダークレートに大きく依存している。HKのために開発された最新型のPMTのR12860は、検出効率など多くの面でスーパーカミオカンデの光センサより性能が向上している。ただし、ダークレートがHK実験の要求値の4 kHzに到達しておらず、 SRNなどの低エネルギー物理の感度に影響があるため対策を検討されていた。そこで、本研究ではダークレート低減のためにR12860のガラス中の放射性不純物含有量の削減を試みた。先行研究で受光面のガラス中の放射性不純物によるガラスのシンチレーション光がダークレートに影響していることがわかったため、ガラスの原材料を変更することで放射性不純物含有量を低減した。また、放射線による単位エネルギーあたりのガラスの発光量を測定し、ダークレートへの影響を見積もった。まず、実際に原材料を変更する前のガラスサンプルと変更した後のガラスサンプルそれぞれの放射性不純物含有量の測定を行った。原材料の変更により、R12860のガラス中の放射性不純物含有量を約25％低減することに成功した。次に、原材料を変更した新しいガラスと従来のガラスの光学研磨されたブロックを使用し、ガラスシンチレーションの発光量の測定を行った。放射線源などを使用して単位エネルギーあたりの発光量を見積もった結果、新しいガラスのほうが発光量が高いという結果が得られた。この理由として、原材料の変更による透過率の上昇が考えられるが、透過率の変化については別の研究で調査が進められている。ここで、ガラス中の放射性不純物含有量とエネルギーあたりの発光量からダークレート低減への影響を見積もると約20%の低減が期待できることがわかった。最後に、実際に新ガラスで作成されたR12860を使用してダークレートの測定を行った。シンチレーション光がメインを占める連続発光成分のレートを算出して、従来のR12860と比較すると約20%の減少を確認することができた。この結果はガラス中の放射性不純物含有量と単位エネルギーあたりの発光量から算出したダークレートの低減率と一致した。この連続成分はR12860のダークレート6 kHz中4 kHzを占めていることが確認されており、今回の結果、新ガラスで作成されたR12860では約5.2 kHzのダークレートを期待することができる。また、先行研究で開発された解析によってノイズの除去を行うと4.2 kHzまでダークレートを落とせることがわかっている。さらに、HKの建設に向けたR12860の大量製造時の品質向上や安定なHK測定環境での運用により、さらなるダークレートの低減を期待することができる。
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本章ではスーパーカミオカンデ（Super - Kamiokande, SK）実験の後継となる、ハイパーカミオカンデ(Hyper - Kamiokande, HK)実験のターゲットとなる物理のうち、超新星爆発によって生じる超新星背景ニュートリノについて述べる。
1.1 超新星爆発
まず、超新星爆発によるニュートリノの発生過程(図1.1)について述べる。太陽の8倍以上の重さを持つ大質量の恒星は、赤色巨星・赤色超巨星等を経てその生涯の最後に超新星爆発を起こす。生まれたばかりの恒星は始めに、水茶・ヘリウム等の軽い原子核の核融合により熱と光を生み出す。核融合の結果、星の内部ではより重い原子核が生成されるようになり、最終的にケイ茶や鉄の原子核にいたる。しかし恒星の中心部が鉄によって形成されるようになると、それ以上重い元素への核融合でエネルギーを取り出すことはできない。これは鉄が最も安定な原子核だからである。そして核融合の啓滞により恒星を支えていた圧力勾配と重力とのバランスが崩れ、最終的に崩壊する。この際、恒星の中心核を形成する鉄は重力崩壊により中性子の塊となり、膨大なエネルギーを生成する。このエネルギーが重力崩壊型超新星爆発の源であり、同時に多量のニュートリノの放出源である。超新星爆発はおよそ3 × 1053 ergに達するエネルギーを放出し、その後には押しつぶされ中性子星またはブラックホールとなった恒星のコアと、かつて恒星を構成していた物質が超新星残骸として残される。この過程で亜鉛や金銀など、我々の世界を形作る鉄より重い元素が合成され放出される（超新星元素合成）。超新星爆発の頻度は、我々の銀河系内で約1回/30 - 50年、近傍銀河10 Mpcまで視野を広げるならば20 - 50回/20年と言われている。超新星爆発のエネルギーのうち、99%はニュートリノとして放出される。これはニュートリノは物質との相互作用が小さく、超新星内部の高圧・高密度の物質をすり抜けて外にエネルギーを持ち出すことができるからである。この結果、超新星爆発ニュートリノは超新星内部の温度や爆発の時間発展等の情報を保持したまま我々の元へと到達する。典型的な超新星爆発ニュートリノの放出は、原子核が陽子と中性子に分解され、そうして生まれた陽子が中性子化バースト（p + e- → n+v ｡)することからはじまる。中性子化バーストはおよそ10 msのあいだ続き、105¹ ergのエネルギーを放出する。それに続きおよそ１s間の加熱フェイズと10 s間の冷却フェイズにより、反ニュートリノを含むνε,νμ,ντの全種類のニュートリノが残りのエネルギーを持ち去る。この際にニュートリノは超新星内部の温度に対応するフェルミ・ディラック型エネルギー分布を持つ。本計画の前前身にあたるカミオカンデなどのニュートリノ実験にて、超新星SN1987Aからのニュートリノが観測されたのは知られている。観測された事象数はすべての実験を合わせても24事象に過ぎないが、この観測によって、先述した重力崩壊による超新星爆発の理論が基本的には正しいことが実証された。ハイパーカミオカンデ実験は検出器の大型化・高度化によって、超新星爆発観測に新たな知見をもたらし、その理解を推し進めると期待されている。
1.2 超新星背景ニュートリノ
超新星背景ニュートリノ（supernova relic neutrino, SRN）とは、この宇宙の始まりから現在に渡ってこれまでに起こったあらゆる超新星爆発によって生じたニュートリノである。SRNは現在の宇宙を満たしており、数十/cm²/secのフラックスを持つと考えられている。観測することができれば世界初であり、星の形成の始まりにおいての重元茶の合成の歴史などの手がかりとなり、宇宙論や天体物理学、素粒子物理学の様々な分野に大きな影響を与えることになる[2]。これまで、SKなどの巨大地下検出器がSRNの観測を試みてきたが未だ達成されない理由として、SRNのフラックスの小ささがある。SKにて予想される逆β反応のイベントレートは10 MeV以上のもので0.8 - 5 events/yearであるが、低エネルギーの大気ニュートリノなどのバックグラウンドにより未だにSK実験でSRNは観測されていない。(図1.2) SKでは、バックグラウンドを減らすことでより低いエネルギーにおける感度を上げるため、超純水中にガドリニウムを加えるSK - Gd計画[4][5]が進行中である。これは、ガドリニウムによって、SRNによる逆ベータ反応によって生成される中性子の検出効率を向上させることにより、バックグラウンドの低減を実現するものである。ここで、SKが最初にSRNを発見した場合でも、HKのようなメガトンスケールの検出器による高い統計量の観測および検証が必要である(図1.3)。また、SK - GdではE = 10 - 20MeVに集中して観測を行う、一方、HKではSRNをE = 16 - 30 MeVの異なるエネルギー領域での観測を行うため、ブラックホール生成などHKにしか感度のない測定が可能となる。
本章ではハイパーカミオカンデ実験の概要に加えて、ハイパーカミオカンデにおけるSRNの観測について述べる。
2.1 概要
ハイパーカミオカンデ実験では前章で説明したSRNや太陽ニュートリノなどの低エネルギーのニュートリノの観測によるニュートリノ天文学、長基線ニュートリノビームを用いたニュートリノ振動の精密測定によるニュートリノの性質の解明、加えて、力の統一理論の予言する陽子崩壊の探索、以上の３つを研究の柱とした実験計画である。ハイパーカミオカンデは、現行のスーパーカミオカンデをスケールアップした超大型水チェレンコフ検出器である。水チェレンコフ検出器は水タンク(図2.1)と光センサ(光電子増倍管, PMT)(図2.2)から構成される。タンクに蓄えられた超純水は、ニュートリノを検出するための標的として用いられる。ニュートリノは物質とほとんど反応しないため検出することがとても難しい粒子だが、極稀に検出器内にある水分子の電子や原子核と相互作用すると、電子やミューオンなどの粒子が放出される。竜子やミューオンのような荷電粒子が水中での光速c/n（nは水の屈折率）を超える速度ぃで水中通過すると、粒子の進行方向とのなす角が
で得られるθとなる方向にチェレンコフ光と呼ばれる、微弱な光が放射される。水の屈折率nは約1.33であり、真空中の光速度ｃに十分近い速度で水中を通過するときには、粒子の進行速度に対して約42°の方向に円錐状にチェレンコフ光が放射される。この放射されたチェレンコフ光のリングを水タンク壁面に並べられたPMTで観測する。得られたリングのパターン、方向、明るさから、粒子の種類や発生点・進行方向・エネルギーなどの情報を得る。図2.1:岐阜県飛騨市神岡町に建設される、ハイパーカミオカンデのイラスト[3]。径光電子増倍管、R12860[3]。ハイパーカミオカンデの水タンクはスーパーカミオカンデと同様に二層構造になっており、内水槽（ID：Inner Detector）と、外水槽（OD:Outer Detector）からなり、ODでは外部から侵入してくる宇宙線ミューオンや、IDから外へ出ていく荷電粒子の検出に使われる。また、検出器周囲の岩盤から飛来するガンマ線や中性子などのバックグラウンドをOD中で停止させ、IDから遮蔵する役割を持つ。全体のサイズは直径68 m、深さ71 mの円筒形で、IDのうち、壁面から1.5 m以内の周辺部を除いた、有効体積は19万トンでスーパーカミオカンデの約10倍となる。また、 OD壁面には約40,000本の50 cm径光電子増倍管が並べられる予定である。光電被覆率は40%となり、スーパーカミオカンデと同等である。建設予定地は、J-PARCを用いた長基線ニュートリノ実験を行いやすい岐阜県神岡町の栃洞鉱山内が予定されていて、観測開始は2027年を予定している。表2.1に、前述の項目も含めたハイパーカミオカンデの基本仕様をスーパーカミオカンデと併記する。また、研究グループでは後に２つ目の検出器を建設することで、さらに研究を発展させる可能性についても検討している。

2.2 ハイパーカミオカンデ実験における超新星背景ニュートリノの観測
前章で述べた超新星背景ニュートリノ（SRN）について、HK実験における反応およびその検出について述べる。
2.2.1 超新星背景ニュートリノ検出反応
HK実験におけるSRNの観測について述べる。反応断面積より、SRNによる主な反応は以下の三種類である[6]。
Ve + p → n + e +
水との反応では逆β崩壊と呼ばれる上記の反応の断面積が最も大きく、水分子１つにつき２個の自由陽子が存在することからもこの反応が最も支配的である[7]。しかし、この反応は方向感度を持たない。 ●酸茶との中性カレント反応(8%)
ニュートリノが水分子内の酸素と反応して核子を弾き出すことで、150や15Nを生成する反応である。励起状態の原子核が作られるため同時に5 - 10MeV程度のガンマ線が放出される。 ●弾性散乱(3%)
ニュートリノによる竜子の弾性散乱。反跳竜子は元のニュートリノの方向情報を保存している。超新星爆発の直接観測であれば十分に統計があれば非常に重要な情報になるが、超新星背景ニュートリノの場合は特定の方向を持たないのでニュートリノの方向情報には意味がない。以上より、SRN観測に関してによる逆β崩壊が主な反応であるため、陽竜子によるチェレンコフ光に加えて、同時に生成される中性子を検出する事ができれば、太陽ニュートリノやラドン壊変核種²¹⁴Biのβ−崩壊由来のバックグラウンドの削減が可能となる。
2.2.2 中性子信号検出
前述のように、HKにおけるSRNによる主な反応はι εによる逆β崩壊である。ハイパーカミオカンデでは、この反応により生成される中性子は純水中ではほぼ100%の確率で約200 μsec以内で水分子中の水茶原子核に捕獲され、式(2.5)の反応によりγ線を放出する。
このγ線が水と反応して発生した電子のチェレンコフ光を捉えることで中性子を検出する。そのヒット数は、HKで14ヒット程度と少ない。しかし、図2.3で示されるように、中性子検出の有無により、SRNのイベントとバックグラウンドの識別に大きな差が出る。ここで、中性子の検出効率は70%を見積もっている。ここで、図2.4に示すように、中性子検出の効率はIDの光電子増倍管のダークヒットレートに大きく依存している。また、図2.5から、中性子検出の効率はSRNの見込めるイベント数にも影響を与える。これらの結果より、光電子増倍管のダークヒットレートが約４ kHzを達成することで、中性子検出効率がおよそ70％に到達する。70％の中性子検出効率により、ハイパーカミオカンデにおけるSRN観測（16MeV以上）では、6年間で3σ、16年間で5σの有意度でSRN信号の検出が見込まれる。
本章では、本論文の主題であるハイパーカミオカンデのID壁面に使用される50cm径の光センサ、R12860について述べる。
3.1 概要
光電子増倍管(PMT: PhotoMultiplier Tube)とは、光電面で受け取った光を電気信号として発信する装置である。仕組みとしては、光電面に光が入射することで光電効果が起こり、電子が放出される。放出された竜子はPMT内部のダイノードに衝突すると二次竜子を放出する。これらの二次電子は各ダイノード間に生じている電場によって加速され、後段のダイノードへとぶつけられる。この衝突と加速を繰り返すことで電子を増やされた電子が電気信号として発信される。 R12860（浜松ホトニクス社）はハイパーカミオカンデのために開発された世界最大の光電子増倍管である。表3.1にR12860の仕様と、ハイパーカミオカンデに要求される性能のいくつかを表記する。R12860のダイノードは、従来のスーパーカミオカンデで用いた50 cm径光電子増倍管(R3600)のベネシアンプラインド型ダイノードではなく、高い電荷分解能と時間分解能を得られるBox & Line型のダイノード(図3.1)を採用している。これにより、高い収集効率(CE:Collection Efficiency, 95%),時間分解能(TTS:Transit Time Spread, 4.1 ns)と電荷分解能を得た。また、光電面の改良によって量子効率(QE:Quantum Efficiency, 30%)も向上している。R12860では、CE, QEともにR3600と比較して約1.5倍になっており、合わせて検出効率として二倍の検出効率を達成している。また、R12860は水深68 mでかかる0.7 MPaに対する安全性を見るため、1.25 MPaまで加圧する水圧試験を行い、耐圧性能を確認されている。ここで、現在達成されているダークヒットレートが要求値、4 kHzの1.5倍のおよそ6 kHzであり、この値は前章などで述べたSRN観測などの低エネルギーの物理に大きな影響を与える要素であるため大量生産開始までに低減を試みる。
図3.1:  PMTダイノードの概略図[10]。左図がベネチアンプラインド型ダイノード、右図がBox
3.2 ダークヒットレート
光電子増倍管には、光が入射していないにも関わらず光電子が生成され、電気信号が発信されるダークノイズと呼ばれるノイズがあり、そのノイズ発生の頻度をダークヒットレートと呼ぶ。一般に、ダークノイズの主な原因は、熱的要因によって光電面から発生する熱電子がダイノードに到達して増幅されることである。しかし、先行研究にてR12860において、熱電子由来ではないと思われるダークノイズが発見された[11]。この熱電子由来でないダークノイズは数十マイクロ秒間に連続的なノイズが現れることから、連続パルスと称されている。以降の二節では、先行研究[11]で行われた連続パルスの性質調査と原因調査の概要を述べる。また、先行研究で使用されているR12860は改良前の製品であり、当時のダークレートは約８kHzであった。
3.2.1 連続パルスの性質調査
R12860で確認されているダークノイズ中には、数十マイクロ秒に渡ってパルスが連続的に発生する連続パルス(図3.2)と呼ばれる信号があり、この連続パルスはR12860に特有のものではなく、 R3600など他の光電子増倍管でも確認されている。
●ダークノイズ中の連続パルスの割合
R12860のダークノイズは、熱電子由来の時間的にランダムな成分と連続パルスの成分からダークレートが成る。ここでと考え、ダークノイズのうち連続パルスの成分の割合を調べた。レートの計測にあたって、信号幅を広げると連続パルスが信号幅の間一つのノイズにまとめられる。そこで、長幅の信号でのレートと短幅の信号でのレートの差から連続パルスのレートを算出した。レートの計測にあたって、連続パルスはおよそ20 ～ 30 μsの長さが見込まれているため、50 μ sの信号幅と200 nsの信号幅を使用した。この計測により、改良前のR12860でダークレートの約半数を連続パルスが占めていることが確認された(表3.2)。測定の結果。
●連続パルスの個体差連続パルスの量について、同じゲインに設定した６本のR12860で前項と同様の方法で測定してPMTの個体差を確認した。個体によって多少の差はあったが、いずれのPMTでも連続成分は6 ～ 8 kHzに収まっていた。測定は暗中放置一日間で25°Cの環境で行っている。 ●連続パルスの時間依存性R12860のHV印加後の時間経過で連続パルス量の変動を確認した。ランダム成分は数時間で5 kHz以上減少するが、連続成分の減少はとても少なく、一週間程度放置しても100 Hz程度の変動である。 ●連続パルスのヒット時間分布連続パルスのヒット時間分布の測定結果が図3.5である。測定はダークヒットでセルフトリガーをかけて、その後約40 μs間のトリガーヒットとの時間差を記録している。得られた分布を二種類の時定数を持つ指数関数と正規分布(式3.1)でフィットをした。
ここで、正規分布はアフターパルス、Cdrはダークレートのフィットに使用された。得られた二種の時定数の値が短長成分それぞれで、1.34 (±0.01) μsと8.9 (±0.1) μsである。 ●連続パルスのHV依存性連続パルスの量のHV依存性について確認した。1600 V ～ 2300 VでHVを変化させてPMTのダークレートを確認した。この測定からは、HV上昇によって生じる、「ランダム成分の増加によるアフターパルスの増加」、「閾値が相対的に下がることによるHit efficiencyの変化」と「HVによるCEの変化」の影響以上に有意な連続パルスの増加は確認されなかった。そのため、連続パルスはHV上昇により大幅に増える内部放電発光による発光の可能性は低い。 ●連続パルスの温度依存性連続パルスの温度依存性を測定した。−10 °C ～ 25 °Cで温度を変えて測定を行った結果が図3.4である。結果から、温度の低下に応じて連続パルスが増加することが確認された。一般に放射線によるシンチレーション発光は温度依存性があること知られているため[12]、連続パルスをガラスのシンチレーション発光だと考えると矛盾なく説明できる。
3.2.2 連続パルスの原因調査
先行研究いよる前述の測定結果、特に温度依存性の測定から、放射性物質によるシンチレーション光によって連続パルスが生じていることが考えられる。先行研究では、このシンチレーション発光と思われる連続パルスが何処から発生しているのかを探る調査も行われた。これまでに、いずれの測定環境でも連続パルスは確認されていることから、PMT自身の発光が検証された。 ●  PMT自身の発光の検証R12860をアルミホイルやブラックシートで覆った状態で連続パルスの測定を行った。その結果が表3.3である。ブラックシートで覆い、外部からの光の侵入を遮断しても連続パルス成分は減少していないことが確認できた。一方、アルミホイルを被せ内部からの光を反射させることで連続パルスが誤差の三倍増加することが確認できた。このことから、連続パルスはPMT外部由来ではなく、PMT内部に由来していることがわかった。表3.3:  PMT(R12860)をブラックシートもしくはアルミホイルで覆ったときのダークレートの変化[11]
●ガラス発光の検証PMTバルブに使用されるガラスの発光によって連続パルスが引き起こされているかの検証も行った。二本の向かい合わせに置いたR12860の間にR12860のバルプと同じ茶材のガラスブロック(10 × 10 × 4.0 cm, ～ 1 kg)を置き、そのガラスの側面に放射線源(表3.4)を着け、二本のR12860のコインシデンスレートとヒット時間分布の測定を行った。コインシデンスレートの測定の結果が表3.5で、ヒット時間分布の測定の結果が図3.5で
ある。放射線源を置くことによって、ガラスのみを置いた状態に比べてコインシデンスレートの値が大きく値が増加していることがわかり、放射線源の線量の高いもの使用したときのほうが増分も大きいことから、ガラスの発光が放射線によって引き起こされていることもわかった。また、ガラスの有無によるコインシデンスレートの差(0.423 kHz, 0.477 kHz)は二本のR12860のバルブ(3 + 3 kg)も考慮したガラスの増分(+1 kg)で説明できる値である(式(3.2))。ガラス無しでのレート×ガラスの増分  ＝  ガラス有りでのレート
また、図3.5のヒット時間分布を連続パルスと同様に式(3.1)のフィットより得た時定数が表3.6である。多くの放射線源での時定数の値と、連続パルスの時定数の値は誤差の範囲で一致しており、本研究ではガラスのシンチレーション発光が連続パルスの要因と考えられることと矛盾しない結果であった。だが、特定の線源と連続パルスの時定数が一致している結果ではなかった。
これらの調査より、PMTバルブ茶材のガラスのシンチレーション発光がダークレート中の半数以上を占めていると考えられる連続パルスに寄与していることがわかった。そのことから、ガラスのシンチレーション発光の抑制のためにR12860に使用されるガラス中の放射性不純物の低減を行うことでダークレートの低減を試みた。ここまで、R12860のダークレート中の連続パルス、およびガラスのシンチレーション発光について説明してきた。4章では、連続パルスの原因であるガラス中の放射性不純物含有量の低減およびその結果を説明する。
3.3 光センサ中の放射性不純物バックグラウンド
本研究で行うPMTガラスの放射性不純物含有量の削減はダークレートの低減以外にも低エネルギー物理のバックグラウンドの低減につながる。HKやSKなどのニュートリノ検出器や暗黒物質探索実験の多くは宇宙線の影響を避けるために、地下に検出器を建設する。このような地下実験では、222Rn娘核種などの放射性不純物からの放射線が大きなバックグラウンドとなる[13]。例えば、SKでの太陽フレア由来のニュートリノのエネルギースペクトルの観測において、214Biの3.26 MeVのベータ崩壊から放出される電子がバックグラウンド事象となっている。これらの放射性不純物によるバックグラウンドは主に、検出器の部材や周りの岩盤などから入り込んでくるもので、PMTのガラスも混入源の一つである[14]。SK-IVにおける太陽ニュートリノの観測における放射性不純物によるバックグラウンドの分布を表したものが図3.6である。ここからもわかるように側面と底面のPMTおよび岩盤近くにバックグラウンドのイベントが集中している。解析ではバックグラウンドの少ない部分のイベントのみ選別している。図中の黒の実線で囲まれた部分が太陽ニュートリノ観測に用いる有効体積となる。 PMTのガラス中の放射性不純物含有量を減らすことは、この壁面近くのバックグラウンドのイベントを減らすことに繋がり、有効体積を増やすことで太陽ニュートリノ事象の統計量の増加にも貢献する。

4.1 目的
前章から、連続パルス、ひいてはガラスのシンチレーション発光を引き起こす原因として放射線による影響があることがわかった。そのシンチレーション発光を引き起こす放射性不純物を、50 cm径光電子増倍管(R12860およびR3600)のバルブに使用される硼珪酸ガラスは多く含んでいる。 50 cm径光電子増倍管の製造への影響を抑えるため、硼珪酸ガラスの原材料を放射性不純物の合有量の少ないものに変えることでガラス中の放射性不純物含有量の低減を試みた。原材料を変更したガラスの作成にあたって、原材料の粉末、原材料の変更過程(変更前、変更途中、変更後)のガラス、変更後のガラスの取り出し口の異なる三種それぞれのガラスの放射性不純物含有量の測定を行い、原材料変更による放射性不純物含有量の減少量の予測、原材料変更によりガラス中の放射性不純物が実際に減少しているか、ガラスの放射性不純物含有量のばらつきがどの程度であるかの確認を行った。
4.2 測定のセットアップ
本測定は神岡地下実験施設にあるHPGe(High-Purity-Germanium)検出器(図4.1)を使用した。本節では、測定に使用したHPGe検出器とそのデータ解析について述べる。
4.2.1  HPGe検出器
HPGe検出器とは、サンプルの放射線不純物含有基を測定する半導体検出器である。検出器内に入れたサンプルから放出されるγ線を半導体である高純度のGe結晶を用いて検出することでサンプル中の放射線不純物含有量を測定する。半導体には、ドナー不純物をわずかに混ぜたN型半導体と、アクセプタ不純物を混ぜたP型半導体があり、それぞれキャリアとなる正孔と自由電子を放出する。P型半導体とN型半導体とを結合させたものをPN結合と呼び、逆バイアス電圧をかけることで、境界領域に空乏層と呼ばれるキャリアの存在しない領域を作ることができる。この空乏層にγ線が入射し、エネルギー損失を起こすと伝導電子と正孔が生成される。生成された伝導電子と正孔は逆バイアス電圧によって電極に集められ、これらを測定することで、γ線を検出する。上記が半導体検出器の仕組みである。 γ線と物質との光電効果の反応断面積は原子番号Zの5乗に比例するため、Geは半導体検出器によく使用されるSiに比べて約60倍の反応断面積を持つ。また、Ge検出器は電子正孔対を生成するのに必要なエネルギーが小さいため、高いエネルギー分解能を持っており、γ線ピークを分別し、放射線核種を突き止める事ができる。一方で、Geのバンドギャップは約0.6 eVと狭いので、熱励起によるノイズを減らすために、Ge検出器は液体窒素での冷却下で運用する必要がある[15][16]。
4.2.2 測定する放射性核種
HPGe検出器ではサンプルに含まれる放射性不純物から出るγ線を検出する。放射性核種の崩壊により放出されるγ線はその核種に対応したいくつかのエネルギーのピークを持っており、各ピークごとにそれぞれ放出される割合(分岐比)が決まっている。今回の測定では、238 U系列、232 Th系列、40 Kの三種の放射性不純物の量を主に求めている。 ● 238U系列図4.2が238U系列の崩壊系列である。この系列は238Uの崩壊から始まり、安定な206Pbまで崩壊を繰り返していく。壊変系列において放射平衡が成り立っているとすると、すべての核種の崩壊が単位時間あたり同数起きている事になり、すべての核種が同じBq数で検出される。この放射平衡を仮定して解析を行うと感度を上げることができる。しかし、崩壊系列の途中には、比較的半減期の長いものがあり、放射平衡に到達していないことがよくある。そのため、この²³⁸Ｕ系列のうち、230Thと²¹⁰Pbの前後で３つの系列に分けて、その３つの系列内で放射平衡が成り立っていると仮定し、今回は主に感度の高い中流に着目して比較を行った。今後、この中流の系列の値を²³⁸Ｕ系列の値として提示する。今回、解析に使用した238U系列の核種によるγ線のピークを表4.1に示す。
● 232Th系列図4.3に232Th系列の複変図を示す。232Thは安定な208Pbまで崩壊を繰り返す系列である。寿命の長い核種が少ないため、ほとんどの場合で放射平衡が成り立つと仮定できる。今回、解析に使用した232Th系列の核種によるγ線のピークを表4.2に示す。感度は前述の238U系列と同程度である。
● 40K
図4.4が40Kの崩壊図である。40Kの半減期は約13億年で、約一割の分岐比で電子捕獲(Electron Capture, EC)により1.46 MeVのγ線を放出する。電子捕獲ではない残りの約9割はβ崩壊を起こすがγ線は発生しない。そのため、解析にはECにより発生する1.46 MeVのピークのみ使用する。40Kは核種が一種類のため、他の複数の各種をもつU, Thの系列と比べて同時間の測定では統計誤差が大きくなる。

4.2.3 データ解析
データ解析に当たって、GEANT4を用いてサンプルの形状等を指定して検出効率の計算を行った。まずは、Ge結晶とサンプルの形状を入力し、サンプル全体から一様にγ線を発生させる。その後、Ge結晶内部でγ線が全エネルギーを落とす確率を計算する。以下に原材料粉末サンプル、光学研磨されたブロックガラス及び、半球形状のガラスの例を挙げる。 ●ガラス原材料粉末サンプルR12860のバルプに使用されるガラスの原材料と代替品の粉末サンプルの放射性不純物含有量の測定を行った。サンプルはいずれも放射線不純物を通さないEVOHのシートで包んでおり、おおよそのサイズで10 × 7.5 × 0.1 cmの直方体を仮定した(図4.5)。図4.5: 放射性不純物合有量測定のデータ解析における検出効率の計算に使用したGEANT4でのGe結晶(赤)とパッキングされた粉末サンプル(緑の枠)の形状。 ●光学研磨ブロックサンプル光学研磨を施した、10 × 10 × 5cmの直方体のガラスブロックを使用して放射性不純物含有量の測定を行った。広い面を底面にしてセッティングしており、材質として、一般的な硼珪酸ガラスを使用(図4.6)。図4.6: 放射性不純物合有量測定のデータ解析における検出効率の計算に使用したGEANT4でのGe結晶(赤)と光学研磨ブロックサンプル(緑の枠)の形状。 ●半球ガラスサンプル光学研磨ブロックサンプル以外にも半球状のサンプルも測定に使用した。直径約７cmのお椀型のガラスを作成。検出効率の計算ではサンプルの形状は7.0 cm半球に円筒形の土台を伸ばした形状で計算した(図4.7)。これらのサンプルの情報から、サンプルから一様に発生したγ線のうちGe結晶内に全エネルギーを落とす割合を計算し、これを検出効率とする。図4.8は光学研磨ブロックサンプルの形状を指定し、一般的な硼珪酸ガラスを仮定して計算された検出効率である。Ge結晶に入射するエネルギー (横軸)ごとに検出効率(縦軸)の値が出力されている。この検出効率(efficiency)と、γ線の検出数(Counts)、そのγ線を出す崩壊の分岐比(branch)によって、核種の放射能(X)[Bq]を算出する（式(4.1))。
40Kのように、単一ピークのγ線のみを出す核種であれば、上記の式(4.1)で放射能を計算することができる。一方、238U系列や232Th系列のように複数の核種が平衡状態に達していると考えているときは、各ピークからその分岐比と検出率を考慮して放射能を求め、その結果を統合して値を計算する必要がある。そのためにはあるピークから求められた放射能をx i (Bq)、その誤差をσ iとして、次の式(4.2)で放射能Xを算出した。

4.3 測定結果
4.3.1 原材料粉末の測定
従来のR12860のバルブのガラスに使用されていた原材料Aと放射線不純物含有量低減を目的とした代替原材料A’のHPGe検出器による測定結果を表4.3に示す。これらの検出効率は、ガラス原材料粉末サンプルとして同じ検出効率で計算を行った。このAをA ’へ全量入れ替えてガラスを作成することでガラス中の放射性不純物含有量の低減を図った。原材料粉末間の放射性不純物全体量の差はAとA’でおよそ四倍の違いである。ある。

4.3.2 原材料変更ガラスの放射性不純物含有量の低減
R12860のバルプに使用されているガラスと原材料AをA ’に一部または全量変更して作成されたガラスサンプルを使用して、HPGe検出器による放射性不純物含有量の測定を行った結果を表4.4にまとめる。原材料変更前と全量変更後のガラスは光学研磨サンプルブロック、一部変更中のガラスは半球ガラスサンプルを使用。加えて、原材料粉末ＡとＡ’の放射性不純物含有量の差と原材料変更前のガラスブロックの放射性不純物合有量から原材料変更後のガラスの放射性不純物合有量を予測した(表4.5)。測定結果について、238 U系列では原材料の変更によって、旧ガラスから比べて新ガラスはBq/kgで約40%の減少を達成した。予想値とは統計誤差以上に離れた値ではあるが、おおよそ近い値であった。232Th系列についても同様に減っていて、約50%の減少を確認でき、予想値とは統計誤差の範囲で一致していた。しかし、40Kでは減少を確認できておらず約40％の増加を確認、予想値では原材料変更によって約70%の減少を見込んでいた。40Kに関しては、原材料由来以外の混入経路の寄与が大きいことが考えられる。この原材料の変更により、ガラス中の放射性不純物の総量で比較すると、原材料変更前が7.87Bq/kg、原材料変更後が5.91 Bq/kgとなり、約25%の減少を確認した。表4.4: ガラス原材料を粉末AからA'への変更過程でのガラス中の放射性不純物含有量測定の結果。新旧ガラス表内の誤差は統計誤差であり、原材料一部変更ガラスの誤差は３つのサンプルの不偏分散である。

4.3.3 ガラス一様性評価
R12860新ガラスの放射性不純物含有量の測定に合わせて、ガラスの放射性不純物含有量のばらつきの評価を行った。ガラス炉の概略図を図4.9に示す。図4.9にあるようにガラスを取り出す場所は三箇所あり、それぞれの取り出し口から時間を空けて三サンプルずつの合計九つのサンプルを用意した。これらのサンプルの放射性不純物含有量の測定を行い、放射性不純物含有量にガラス炉内で一様性がどの程度保証できるか確認を行った。図4.9: ガラス炉の概略図。上流の炉に原材料を投入し下流の炉にガラスの取り出し口が三箇所ある。結果のグラフが図4.10である。また、それぞれの取り出し口での三サンプルの不偏分散と九サンプル全体の不偏分散をそれぞれの系列で表4.6に示す。全体の平均値でみて、238 U, 232 Thでは約10%のばらつき、40Kでは約5%のばらつきであることが確認できた。また、全体の平均値は光学研磨ブロックサンプルと近い値であり、不偏分散以内の差である。また、238U系列の取り出し口２にて、やや測定値の高いサンプルが確認されたが、それぞれの取り出し口での平均値と全体の平均値の差も不偏分散以内に収まっている。同系列内での最も大きい値と小さい値での差は最大で約1.5倍であり、ガラス中の放射性不純物含有量の一様性はこの程度もしくは以下である。

4.4 考察
HK用の新型光電子増倍管であるR12860に使用されるガラス中の放射性不純物含有量の低減に向けて、ガラスの原材料の変更を行い、作成されたガラスの放射性不純物含有量の測定をHPGe検出器を用いて行った。原材料変更によって、ガラス中に含まれる放射性不純物含有量全体で約25％の減少を達成した。そのうち、238U系列の量は約40%減少し、232Th系列では約50%減少していることを確認している。ガラスの一様性についても確認し、放射性不純物含有量について約10%のばらつきでガラスが生産されることを確認した。一方で、40Kについては原材料以外の混入からか、減少を確認できていない。今後、混入経路の特定および対策により40Kの量を減らすことが計画されている。

5.1 目的
4章では、新型PMT (R12860)に使用されるガラスの放射性不純物含有量の低減を達成した。この新しいガラスの光学研磨ブロックを使用してガラスの発光の測定を行い、以前のガラスと比較する。本測定では、ガラス単体での発光の調査に加えて、放射線源や宇宙線ミューオンによるシンチレーション発光の確認を行った。また、先行研究の連続パルスの原因調査で行われた放射線源による発光や発光の時定数の確認をR12860用の新旧ガラスだけでなく、SKで使用されているPMT(R3600)のバルプガラスや8 inch PMTで使用されているガラスなどの各種ガラス間で比較を行った。また、各種線源について単位エネルギーあたりの発光量を見積もった。
5.2 測定のセットアップ
本節では本測定にて使用したセットアップについて述べる。本測定では、「ガラス単体、ガラスと放射線源での測定」と「宇宙線での測定」で異なるセットアップを使用した。まず、二種のセットアップで共通で使用した各種ガラスブロックのサイズと放射性不純物含有量測定の結果を表5.1に示す。原材料変更前後のR12860新旧ガラス、R3600のバルプに使用されたガラスと8 inch PMT(R5912)に使用されるガラスの四種の光学研磨されたガラスブロックを使用した(図5.1)。
表5.1: 本測定に使用した光学研磨ガラスブロック。R12860新ガラス、旧ガラスは4章で使用したものと同一。また、R3600ガラスと8 inch PMTガラスもR12860ガラスと同様のHPGe検出器で放射性不純物含有量の測定を行った。放射性不純物含有量測定の測定値の誤差はいずれも統計誤差である。
5.2.1 放射線源を用いた測定のセットアップ
放射線源を用いた測定は神岡地下実験施設で行った。本セットアップではR12860を二本を向かい合わせにして暗箱内に設置した。この二本のR12860の間に光学研磨ブロックサンプルを置いて測定を行う(図5.2)。概略図が図5.3で、R12860同士の間は7 cmである。ここで、R12860は光学研磨ブロックサンプルと面している10 × 10 cmの四角に穴を開けたプラックシートで覆った。放射線源はガラスブロックの上に置いた、その際に放射線源を置く部分のみブラックシートをくり抜いてガラス上に直接置いた。本測定で使用した放射線源を表5.2に示す。使用したのはα線源の241 Amと、β線源の90Srである。90Srは崩壊後90Yになる、その後90Yも崩壊しβ線を放出する。そのため、90Sr, 90Yそれぞれの放出するβ線のエネルギースペクトルの平均から放射線源の放出するβ線のエネルギーを算出した。
また、このセットアップのデータ収集系を図5.4に示す。R12860のゲインは1.0 × 10 7の印加電圧にそれぞれ設定しており、Discriminatorで使用した閾値は約1/3 p.e.である。二本のR12860に同時にヒットがあったレートの測定をScalerで行い、オシロスコープで波形データを解析してヒット時間分布の取得や発光量の見積もりを行った。オシロスコープでは二本のR12860のコインシデンス信号をトリガーにして前後50 μsの波形を取得した。
5.2.2 宇宙線での測定のセットアップ
本セットアップでは宇宙線による測定を行うため、地上の実験室で測定を行った。本セットアップでも二本のR12860を向かい合わせにして間に光学研磨プロックサンプルを置き、それぞれPMT、ガラスと面していない部分はブラックシートで覆っている。セットアップの写真を図5.5、ジオメトリを表記した概略図を図5.6に示す。宇宙線のトリガーとして、両端にPMTを接続したプラスチックシンチレータ(5 cm × 15 cm)二本をガラスブロックの上下に設置した。本測定では、この宇宙線のトリガー用の４本のPMTのヒット信号のコインシデンスをトリガーとした。そして、放射線源を使用した測定と同様にオシロスコープで波形データを取得した。本セットアップでのデータ収集系の概略図を図5.7に示す。取得した波形データはトリガー PMTのコインシデンス信号から前後50 μs間である。
2本のR12860の初期発光が20  p.e.以上である宇宙線イベントの選別
トリガー用PMT四本のコインシデンス信号をトリガーとして波形データを取得したが、プラスチックシンチレータの面積はガラスブロックより大きいため、イベントの中にはガラスにミューオンが当たらなかったものや端をかするだけのもの、バックグラウンドも含まれていると考えられるため、イベントの選別を行った。イベントの選別には、初期発光(コインシデンス信号到達から後0.3 μs間、図5.8)の光量とその後の信号の光量の和の比較(図5.9)で行った。どちらのガラスを使用した際も、初期発光量の増加に合わせて後続発光の量が増加している成分と、初期発光の低い位置で広がっている成分の二種類が確認できた。初期発光が20 p.e.以上のイベントでは、初期発光の増加に連れて、後続の発光量も増加していることを確認した。宇宙線のミューオンによるガラスへのエネルギー損失はミューオンのガラス内を走る長さによって変わるため、宇宙線によるイベントは初期発光の大きさに応じて、シンチレーション発光と見られる後続の発光が大きくなるイベントを選んだ。
5.2.3　オシロスコープで取得したデータの解析
本測定での時間及び光量の情報はオシロスコープの波形データの解析から算出している。本測定での１イベントの波形データの例を図5.10に示す。図5.10は放射線源を用いた測定のセットアップにて、R12860新ガラスを置いたときの片側のPMTの波形データである。二本のR12860のコインシデンス信号をトリガー信号としており、そのトリガー信号から50 μs前を0 sとして100 μs間の波形を記録した。連続パルスは数十μsの構造持っていることがわかっているため連続パルスの信号に比べて長い時間幅を取っている。取得した波形データの中から設定した閾値を超えたすべてのヒットに対して、閾値を超えた時間をヒット時間、そのタイミングから200 ns間の積分値をそのヒットの電荷としている。また、ヒットの積分値の電荷Q [C]から検出光電子数P.E. [p.e.]への換算は1光電子分布の電荷の値q1 [C]と波形のベースラインでの積分値の値baseline [C]からなる以下の式(5.1)を使用した。
ここで、baselineはイベント毎に波形データの取得開始から10 μs間の波形の平均の高さから、何も信号のないときの200 ns間の積分値を算出した値である。波形データの解析では、約1/3 p.e.を閾値に設定してヒットごとに計算を行う。
5.3 測定結果と考察
5.3.1 放射線源による発光の確認
測定結果
それぞれのガラス上に放射線源を置き、両PMTのコインシデンスレートを計測した結果のグラフが図5.11である。縦軸は、コインシデンス信号(信号幅100 ns)のレート[kHz]から、二本のPMTのダークレートから偶発的に生じるコインシデンスレートを式(5.2)より算出し、それをバックグラウンド(BG[kHz])として引いている。 BG = 2 × Ratech1 × Ratech2 (5.2)ここで、Ratech1,2はch1, ch2それぞれのPMTのダークレートの値である。図5.11: 各ガラスと放射線源の組み合わせでのコインシデンスレート。黒がガラスも放射線源のいずれも設置していないときである。それぞれガラス上に放射線源を置いていないとき、241 Amを置いたとき、90Srを置いたときのそれぞれの群で、色がそれぞれのガラスサンプルの違いを表している。統計誤差を誤差棒で表示。
考察
放射線源を用いた測定により、放射線の影響による発光頻度の増加を確認した。使用したβ線源(90Sr)の線量がα線源(241 Am)よりも高いことから、特に90Srでレートの増大が確認できている。それぞれのガラス同士のレートの増加の程度の違いに関して、ガラスの透過率が関係していると考えられる。R12860新ガラスは他ガラスと比べて原材料変更などに伴い、光の透過率が上がっているため、ガラス中での発光の後にPMTまで到達するシンチレーション光が増えたためレートが増加していると考えられる。
5.3.2 ヒット時間分布
それぞれの測定で得られたヒット時間分布の結果を図5.13 ～ 5.16に示す。それぞれトリガーの信号の到達した時間をスタート(t = 0 s)としている。それぞれのヒット時間分布を以下の式(5.3)でフィットを行った。
二種類の時定数( τι, τε )のシンチレーション光に対応する指数関数と正規分布でフィットを行った。正規分布はアフターパルスのフィットのために加えた。アフターパルスのタイミングは知られており、R12860のアフターパルスの例を図5.12に示す。10 μs以内にに二種類、15 ～ 20 μsにもう一種類、合わせて三種類のアフターパルスが確認されている。今回の測定は小さい光量であったため、確認されたのは15 ～ 20 μs付近のアフターパルス(PMT中のガスと光電子の反応によるもの)のみであった。また、CDRは定数でダークレートのフィットに使用。一方で、宇宙線の測定のフィットには以下の式(5.4)を使用した。
ほとんど同様の式であるが、ダークレートに対応する定数CDRを除いている。これは、宇宙線イベントは選別を行ってい、イベント数が放射線源を使用した測定に比べて少なく、ダークレートの影響が少ないためである。以降に、ヒット時間分布図及び、フィット結果から得られた時定数の表を各セットアップ毎に示す。
測定結果
●光学研磨ブロックサンプルのみ光学研磨ブロックサンプルのみを２つのPMTの間に置いたときのヒット時間分布を図5.13に示す。また、式(5.3)によるフィットから得られた時定数を表5.3に示す。トリガーから50 μs間の分布である。ヒット時間分布は分布の面積で規格化している。ある。
●光学研磨ブロックサンプル＋ α source, 241 Am光学研磨プロックサンプル上にα線源である241 Amを置いた測定から得たヒット時間分布を図5.14に示す。また、式(5.3)によるフィットから得られた時定数を表5.4に示す。トリガーから50 μs間の分布である。ヒット時間分布は分布の面積で規格化している。
●光学研磨ブロックサンプル+ β source, 90 Sr光学研磨ブロックサンプル上にβ線源である90Srを置いた測定から得たヒット時間分布を図5.15に示す。また、式(5.3)によるフィットから得られた時定数を表5.5に示す。トリガーから50 μs間の分布である。ヒット時間分布は分布の面積で規格化している。
●光学研磨ブロックサンプル＋宇宙線(ミューオン)光学研磨ブロックサンプル内を宇宙線ミューオンが通過したときのイベントのヒット時間分布を図5.16に示す。また、式(5.4)によるフィットから得られた時定数を表5.6に示す。トリガーから50 μs間の分布である。本測定で使用したガラスはR12860の新旧ガラスの二種である。図5.16: 各光学研磨ブロックサンプル内をミューオンが通過したイベントのヒット時間分布。左図がch1、右図がch2のR12860に対応する。各色がガラスの違いを表しており、黄緑がR12860旧ガラス、赤がR12860新ガラスである。フィットの結果がそれぞれの色の実線で、フィット結果からアフターパルスの成分を除いたものが破線である。

考察
各種ガラスについて、それぞれの線源を使用してヒット時間分布及び時定数の値を取得した。それぞれの測定で得られた短長、二種の時定数をプロットしたグラフを図5.17と図5.18にそれぞれ示す。いずれの時定数でもおよそ二本のPMT(ch1, ch2)間の差はフィットのエラーの二倍から三倍程度の差であり、測定の誤差と取れる。ガラスのみとそれぞれの線源について、すべてのガラスで時定数1, 12の値の平均値をとった結果をまとめたものが表5.7である。
また、この誤差以上に離れているn, n2二種類の時定数も先行研究と同様に確認することができた。ガラス単体での測定と各種放射線源での測定を比較して、特にいずれかの線源による発光だけがガラスからの発光と一致しているという結果は本測定でも得られておらず、いずれの線種でも時定数に大きな違いが確認できていないため、どの場合でも発光のプロセスが同じであると考えられる。宇宙線での測定に関しては、信号の大きさも加味した分布での時定数も試みたが、放射線源での測定よりエネルギーが高いため10 μs以内のアフターパルス(PMTダイノードの後方散乱によるもの)の影響により短い時定数のデータが得られなかった。そのため、ガラス単体、ガラス＋放射線源での測定と同様にヒットでのヒット時間分布から時定数を得た。このことから、本測定で得られた結果には10 μ s以内の二種のアフターパルスの影響が含まれている事が考えられる。また、それぞれの測定はスタートのタイミングをトリガーのタイミングで合わせている。スタートのズレの殆どは指数関数の強度のパラメータに吸収されるので、時定数のフィットへの影響は小さいと考えている。
5.3.3 発光量調査
本節では、各ガラス及びガラスと線源による発光量の見積もりの結果について述べる。オシロスコープで取得した二本のR12860の波形データから、0.5 p.e.以上の信号を選び解析を行った。ガラスのみおよびガラスと放射線源の測定の解析では、二本のR12860のコインシデンス信号をトリガーとしているため、トリガーがシンチレーション発光の最初のヒットではかからないことがある(図5.10でも起こっている)。そのため、トリガー前10 μsからトリガー後50 μsまでの信号の光量を足し合わせることで連続パルスの光量を見積もる。二本のR12860それぞれで検出光電子数分布を描画し、以下の式(5.5)でフィットを行った。本式はポアソン分布がピークごとに正規分布の広がりを持つような分布になっている。
上式で、Aは分布の強度、入が光量の期待値、たが光電子数、σは正規分布の広がりを表している。発光量の見積もりは期待値を参照し、強度は考慮に入れないため検出光電子数分布の形状から発光量の期待値を見積もる、フィットの関数としては6 p.e.の山まで考慮した関数で1 ～ 4 p.e.のピークを含むの範囲でフィットを行った。これはピークが高くなるに連れて、ピークの広がりは√kσで広がるため、より隣接したピークの影響が現れる。そのため、フィット範囲の0 ～ 4 p.e.よりも広い範囲6 p.e.までのピークを考慮した関数でフィットしている。検出光電子数分布は光量が高くなるに連れ、バックグラウンド(ガラス及び放射線源のない状態)の成分に分布が埋もれていくので、フィットは４p.e.のピークまでの範囲に設定した。一方、宇宙線での測定では0.5 p.e.以上の信号を選ぶのとあわせて、セットアップの項で説明したように宇宙線イベントの選別のため、初期発光がch1とch2の合計で20 p.e.以上のイベントを選んだ。検出光電子数分布では初期発光を除いたトリガー後0.3 μsから50 μs間の信号の光量を足し合わせた。そのうえ、ch1とch2の光量を足し合わせて描画する。ミューオンの通過によるガラスに落とすエネルギー量はランダウ分布に従うことが知られているため、ランダウ分布でフィットを行った。ランダウ分布で得られる値はMPV(Most Probable Value)であり、期待値及び平均値とは異なる値である。エネルギーあたりの発光量を算出する際に、ミューオンの落とすエネルギーをMPVで見積もる必要がある。
測定結果
以降に各セットアップでの検出光電子数分布および発光量の期待値、MPVを順に示す。 ●光学研磨ブロックサンプルのみ本項では、光学研磨ブロックサンプルのみを２つのPMTの間に置いたときの検出光電子数分布を図5.19に示す。また、式(5.5)によるフィットから得られた期待値を表5.8に示す。縦軸は分布の面積で規格化した後、トリガーに使用しているコインシデンス信号レートで重み付けしている。
●光学研磨ブロックサンプル＋ α線源( 241 Am)本項では、光学研磨ブロックサンプルとα線源(241 Am)を置いたときの検出光電子数分布を図5.20に示す。また、式(5.5)によるフィットから得られた期待値を表5.9に示す。縦軸は分布の面積で規格化した後、トリガーに使用しているコインシデンス信号レートで重み付けしている。
●光学研磨ブロックサンプル＋ β線源( 90 Sr)本項では、光学研磨ブロックサンプルとβ線源(90Sr)を置いたときの検出光電子数分布を図5.21に示す。また、を式(5.5)によるフィットから得られた期待を表5.10に示す。縦軸は分布の面積で規格化した後、トリガーに使用しているコインシデンス信号レートで重み付けしている。
●光学研磨ブロックサンプル＋宇宙線(ミューオン)本項では、R12860旧ガラスと新ガラスをそれぞれ置いて宇宙線での測定を行った、初期発光を除いた検出光電子数分布(図5.22)とそのランダウフィットで得られたMPV(表5.11)を示す。図5.22の描画についても、ヒット時間分布の際と同様に宇宙線イベントの選別(初期発光が20 p.e.以上)を行っている。また、縦軸はイベント数である。二種類のガラスで発光量のMPVの値を取得した。図5.22:各光学研磨ブロックサンプル内をミューオンが通過したときの検出光電子数分布。ch1とch2の光量の合計。実線がランダウ分布によるフィットである。各色がガラスの違いを表しており、黄緑がR12860旧ガラス、赤がR12860新ガラスである。表5.11: 図5.22のランダウフィットで得られた発光量のMPV。表内の誤差はフィットのパラメータのエラー。
●発光量の期待値これまでの放射線源を用いた測定の結果で示したch1,2の発光量をそれぞれの軸に取り、散布図にしたものが図5.23、図5.24および図5.25である。それぞれ、ガラスブロックのみ、ガラスと241 Am(α線源)、ガラスと90 Sr(β線源)での測定より得た発光量である。いずれの測定でもch1とch2でおよそ線形の相関関係が確認できている。ガラス単体でのガラス中からの発光ではR3600(SK)ガラス、R12860旧(Old)ガラス、R12860新(LowRI)ガラス、8 inch PMT(GlassE)ガラスの順に高い発光量であった。一方、α, β線源を使用した既知の線源によるガラスの発光の測定ではどちらの線種でも、R12860新(LowRI)ガラス、R3600(SK)ガラス、R12860旧(Old)ガラス、8 inch PMT(GlassE)ガラスの順であった。これらから、新ガラスでは放射性不純物(特に238U, 232Th系列)の減少によって大きな発光が減ったが、線源による発光は鉄などの他不純物が減ったことで光が届きやすくなったことによるものと考えられる。図5.23: 各光学研磨ブロックサンプルのみを置いた場合の発光量の散布図。横軸がch1、縦軸がch2。黒がガラスを置いていないときで、各色がガラスの違いを表している。黄緑がR12860旧ガラス、赤がR12860新ガラス、青がR3600ガラス、水色が8 inch PMTガラスである。フィットのエラーを誤差棒で表示しており、見えないものは点の大きさ程度もしくはそれ以下である。宇宙線での測定の発光量のMPVに関しては、R12860新ガラスと旧ガラスの二種類でのみ測定を行った。両ガラスの差は統計誤差程度であったが、他放射線源を使用した測定と異なり、旧ガラスの方が高い光量であった。宇宙線は放射線源に比べてエネルギーが高く、光量が大きくなり、旧ガラスのほうが不純物が多いため散乱により光がPMTの窓から外れることが考えられる。 ●エネルギーあたりの発光量の見積もり測定により得られた発光量からガラスに落とされたエネルギーあたりの発光量[p.e./MeV]を算出する。エネルギーあたりの発光量X [p.e./MeV]の算出にあたって必要な数値は、ガラスブロックに落とされるエネルギー E [MeV]と発光箇所から光電面の窓までの見込み角¢と測定で得られた発光量x [p.e.]で、以下の式(5.6)を使用した。
それぞれのセットアップで換算に使用したE, φの値を表5.12に示す。各種放射線源については、すべてのエネルギーがガラス上に置いた放射線源の付近で落とされると仮定した。宇宙線ミューオンについては、ガラスの長辺の10 cmを通ると仮定して計算を行う。また、宇宙線による発光量をランダウ分布のMPVで見積もったため、エネルギー損失も同様にMPVで見積もる必要がある。そのため、以下の式(5.7)を使用してミューオンがガラスを通過する際に落とすエネルギーのMPVを見積もった[19]。
ここで、ξ = (K/2){Z/A}z² (x/β²)MeVであり、xはガラスの厚さｇ･cm−²で、j = 0.200である。 K = 4πN Ar 2 m ec²、Zがガラスの原子番号、Aはガラスの原子数、N Aはアボガドロ数、r eは電子半径、m eは電子の質量である。
表5.12の値と式(5.6)を使って、発光量からガラスのエネルギーあたりの発光を見積もった結果を表5.13に示す。α線の結果はシンチレーション光の消光(クエンチング)により、他線源に比べて低い値であると理解できる。また、同線種内ではいずれも類似した値が確認できている。エネルギーあたりの発光についてはR12860新旧ガラスで比較して、ミューオンによる発光に関しては統計誤差程度の差であるが新ガラスの方が発光量が低いが、他α,β線源による発光では新ガラスのほうが発光量が大きい。次に、得られたエネルギーあたりの発光量からガラス中の放射性不純物による発光量を見積もる。まず、ガラス中の主な放射性不純物である²³⁸Ｕ系列、²³²Th系列と40Kについて、崩¿図4.2, 4.3, 4.4から、崩壊時にα及びβを放出する核種を探し、その平均エネルギーと分岐比をまとめたものが表5.14, 5.15, 5.16である。それぞれの系列、線種毎に平均エネルギーに分岐比をかけて足し合わせたものが、系列の１崩壊あたりの各線種のエネルギーになる。得られた値を表5.17に示す。
それぞれのガラスの光学研磨ブロックサンプルの放射性不純物含有量RIαβ[Bq/kg = de- cay/kg/s]は前章の測定結果(4.4)を使用。表5.17で示した1崩壊あたりに放出される各線種のエネルギー E1α,β [MeV/decay]を元に、式(5.17)よりガラスごとに含まれる放射性不純物の各系列の量から放出されるα, β線のエネルギー Yα.β [MeV/kg/s]を算出する。
その後、238U系列、232Th系列と40Kの各系列でのya,β [MeV/kg/s]の合計をYa,β [MeV/kg/s]とする。そこに、それぞれの線種でのエネルギーあたりの発光量Xg.8 [p.e./MeV](表5.13)を適用し、各ガラス１kgが１秒あたりに発する放射性不純物由来の発光量Za.8 [p.e./kg/s]を式(5.9)から見積もる。その結果をまとめたものが表5.18である。
1 p.e.の発光がダークレートの1パルスと仮定するとガラス1 kgあたりのダークレートへの寄与が表5.18の合計の列の値にあたる。R12860に使われるガラスの重量はおよそ6 kgでそのうち受光面のバルプ側に使われるのがおよそ２～３kgと考えると、表の値の二倍から三倍程度がダークレートへの寄与と想定できる。この仮定から、R12860新旧ガラスの変更に伴うダークレートの低減量を見積もると1 kgあたり125 Hz、受光面側のバルプの重量を考廊すると250 Hz ～ 375 Hz程度の減少を期待することができる。これらは割合にするとガラスの変更によってガラス中の放射性不純物による発光が約20%減少する見込みとである。
表5.16: 40Kのβ線の平均エネルギー、及び分岐比[18]。
本測定からの見積もりでは発光の波長分布やガラスの透過率の影響を考慮に入れていない。ガラスのみの測定ではR12860新ガラスはR12860旧ガラスに比べて発光量の期待値は低く、放射性不純物含有量が下がった影響を確認できた。一方で、エネルギーあたりの発光量はR12860新ガラスのほうが高いことを確認した。これは、原材料の変更に伴ってR12860新ガラスの透過率が旧ガラスに比べて上昇していることによる影響で有ると考えられる。透過率が上昇すると、ガラス内で発生したシンチレーション光がより減衰されずガラス外に到達することになるため、R12860新ガラスのエネルギーあたりの発光量が高い理由となる。このことから、ダークレートへの影響は放射性不純物含有量減少の効果が、透過率の上昇の影響によって小さくなることが考えられる。本測定で使用した光学研磨ブロックサンプルの厚さは約５cmで、実際にR12860に使用されるバルブのガラスに比べて数倍厚い。そのため、ガラスをPMTに整形して行う測定より透過率の影響を大きく受けている。このため、本測定で得られたエネルギーあたりの発光量は実際よりも低く見積もられている可能性があり、実際に作られたPMTでは本測定での予想よりも大きなダークレートの減少を期待することができる。
前章では原材料変更により放射性不純物含有量を低減した新型PMT(R12860)に使用されるガラスのブロックによる発光の測定を行った。本章では、より実際のPMTでのダークレートの実測に近い測定環境を作り、改良したガラスのダークレートへの影響を確かめる。そこで、ガラス半球バルブを使用した測定と、実際に新しいガラスで作られたR12860でのダークレート測定を行った。
ガラス半球バルブを使用したダークレート測定
6.1
6.1.1目的
R12860新ガラスとR12860旧ガラスで作成された50 cm径のカットバルブガラスを使用して、ダークレートの測定を行った。そして、新旧ガラスを比較して、ダークレートが減少していることを確認する。
6.1.2　測定のセットアップ
本節ではセットアップについて述べる。概略図が図6.1である。本測定ではR12860を使用し、その上にカットバルプガラスをかぶせ、その上からブラックシートで覆って測定を行った。カットバルブガラスは50 cm径のPMT用のバルブのガラスを最大口径の部分でカットしたものである。R12860新旧カットバルブガラスの重さはそれぞれ、旧ガラスが1.80 kg、新ガラスが1.70 kgである。 Black Sheet Glass half-sphere PMT (R12860:EA4475)図6.1: 実験セットアップの概略図。青でR12860の概形、オレンジがカットバルブガラスであり、光電面全体をブラックシートで覆っている。データ収集系を図6.2に示す。5章のレートの測定から信号幅のみ変えて、ダークレートをスケーラーで測定を行った。R12860のゲインは1.0 × 10 7の印加電圧にそれぞれ設定しており、Dis- criminatorで使用した閾値は約1/3 p.e.である。測定した信号幅は、200 ns、2 μ s、20 μ sの三種類である。また、SKで使用されているエレクトロニクスであるQBEEを使用して、不感時間を変更してレートの測定を行った。QBEEでは関値を超えた全てのヒットを一つずつの時間情報を記録している。一つのヒットを記録した後、1 μ sの不感時間があるため、不感時間１μ s以上の場合でダークレートの算出を行うことができる。約一時間データ取得を行い、1 μ s ～ 1000 μ sまで不感時間を変えてレートを算出した。
6.1.3 測定結果と考察
測定結果
カットバルブガラスを置いたときと置いていないときの差分と、それぞれのカットバルブガラスを置いたときのレートの差分のプロットを図6.3に示す。カットバルブガラスの寄与をカットバルブの重さで規格化して算出すると、信号幅１μsのとき、R12860新ガラスで382 Hz、R12860旧ガラスで479 Hzであり、各ガラスの差分はガラス1 kgあたり97 Hzであった。
考察
本測定より、外部ガラス由来のレートが、原材料を変更した新ガラスでは旧ガラスと比較して20%程度の減少量したことが確認できた。この結果は、新ガラスに含まれる放射性不純物の旧ガラスからの減少量、約25%と近い値である。また、ガラス1 kgあたりのレートの減少量である97 Hzに関しては、5章の発光量から見積もったガラス変更に伴うダークレートの減少分115 Hzと矛盾しない結果であった。
6.2 新ガラスでバルブを作成したPMTのダークレート測定
6.2.1目的
原材料を変更し放射性不純物含有量の低減を達成した新しいガラスを使用して作成されたR12860のダークレートの測定を行い、ダークレートおよび連続パルスの量を確認する。
6.2.2 測定のセットアップ
測定は地上の実験室で行い、二本の新ガラスで作成されたR12860と二本の従来の旧ガラスで作成されているR12860の計四本のR12860を使用してダークレートの測定を行った。DAQの概略図が図6.4である。各PMTは恒温槽内の暗箱に設置し温度を13 °Cに固定しており、ゲインを107となるように設定した。これらのPMTを約1/4 p.e.相当の閾値でダークレートを測定する。その際に、BRoaDというモジュールに通してからScalerに信号を入力する。BRoaDは任意の論理回路を組んでデジタル信号を処理することのできるモジュールで、本測定ではrunごとにデジタル信号の幅を20 ns ～ 50 μsへ変えるモジュールとして使用した。レート測定は一つのゲート幅につき50秒ずつ10回測定を行った。また、環境の光に晒されたPMTはダークレートが高い状態になるため、本測定は、PMTを暗室に数週間置いてダークレートが落ち着いた後に行なった。
6.2.3　測定結果と考察
測定結果
ゲート幅を短い方から長い方に順々に変えて、ダークレートを測定した結果が図6.5である。ゲート幅を長くすることにより、連続パルスがマスクされるためいずれのPMTでもダークレートが下がっていくことが確認できている。
考察
本測定で得られた、それぞれのゲート幅でのダークレートから連続パルスのレート量を算出する。短いゲート幅(20 ns, 200ns)のレートと長いゲート幅(50 μ s)でのレートの差分(式(6.1))を使用して連続パルスのレート(Ratec.p.)を算出した。 Ratec.p. = Rate20ns,200ns — Rate50μs
式(6.1)から、それぞれのPMTで連続パルスを算出した結果が表6.1である。この結果から、20 ns、200 nsのどちらのゲート幅で見積もった場合でも連続パルスの量が減っていることが確認できた。また、図6.5でもゲート幅の短い測定では新ガラスR12860のほうがよりレートが低く、ゲート幅が短くなっていくに連れて、旧ガラスR12860のレートの下がり幅が大きいため新旧ガラスPMTのレートの差が小さくなっている。二本のPMT同士で平均値をとると、測定から見積もった連続パルスのレートはそれぞれ20 nsのゲート幅の測定からでは新ガラスPMTで4.25 kHz,旧ガラスPMTで5.31 kHz、200 nsの測定では新ガラスPMTで3.06 kHz,旧ガラスで3.79 kHzであった。ガラスの変更により連続パルスのレートの減少量はどちらのゲート幅でも約20％であった。
ハイパーカミオカンデ実験は2027年に測定開始を予定している巨大水チェレンコフ検出器によるニュートリノ観測実験である。そのターゲットの一つが超新星背景ニュートリノ(SRN)の観測である。超新星背景ニュートリノは、未だ観測されておらず、低エネルギーのバックグラウンドの多い事象である。SRN観測にはニュートリノ反応で生成される中性子の検出効率が大きく関わってくる。70%の中性子検出効率の実現により、測定期間６年で３σ、16年間で5σの有意度でSRNの観測が可能となる。ハイパーカミオカンデでの、中性子検出効率は光センサのダークレートに依存する。70%の中性子検出効率を達成するには、PMTのダークレートが4 kHz以下であることが必要である。しかし、ハイパーカミオカンデ実験のために開発された50 cm径光電子増倍管(R12860)でこれまでに達成されていたダークレートの値は、6 kHzであった。本研究ではハイパーカミオカンデ実験における超新星背景ニュートリノ観測に向けて、R12860のダークレートの低減を行った。先行研究により、R12860のダークレート中には、PMTガラスバルブに含まれる放射性不純物由来のシンチレーション光からなる数十μs間に複数のヒットが確認されていた。そのため、R12860に使用されるガラスの原材料を変更することで放射性不純物含有基の低減を試みた。そして、製造された新ガラスに含まれる放射性不純物の量をHPGe検出器で測定した。原材料を変更することで、ガラス１kgあたりの放射性不純物含有量を1.96 Bq/kg(約25%)削減することに成功した。また、ガラスブロックと二本のR12860を使用して、ガラス発光の測定を行った。放射線源などを使用してガラスのシンチレーション光を発生させて、エネルギーあたりの発光量を見積もった。エネルギーあたりの発光量は透過率の上昇などからか、新ガラスは旧ガラスと比べてα, βによる発光で約20%高い結果であった。得られたエネルギーあたりの発光量とガラス中に含まれる放射性不純物合有量からダークレートへの寄与をそれぞれのガラスで見積もった。その結果、原材料変更前後のガラスでそれぞれ1 kgあたりの寄与は変更前ガラスが584 Hz、変更後ガラスで459 Hzであった。この結果より、ガラスの変更で約20%のダークレートの減少を見込める。最後に、実際に新ガラスで作成されたR12860を用いてダークレートの測定を行った。同時に従来のR12860でも同様の測定を行い、シンチレーション光によるノイズのレートを算出した。測定の結果、シンチレーション発光由来の成分が約20%減少していることを確認した。 R12860のダークレート6 kHzのうち、約４kHzを占めていたシンチレーション発光由来の連続パルス成分が約20%減少し、約5.2 kHzまでダークレートを低減させることに成功した。また、先行研究[11]の結果から解析における連続パルスの除去によりノイズが30%落とせることがわかっているため、ダークレート4.2 kHzでの測定が可能となる。さらに、40Kの対策などによるさらなるガラス中の放射性不純物含有量の削減や、PMT製造時の品質向上や安定なHK測定環境での運用など様々な観点で、さらにダークレートが下がることが期待できる。
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