富岳を用いたベイズ推定と先端量子ビーム計測への応用鳥取大学工学部，KEK物構研低速陽電子施設(客員),東大物性研(客員)  星健夫・東京大学工学部物理工学科卒業・卒論は，高温超電導体の実験研究．大学院から計算物質物理学． 1.計算物質物理学の潮流(1)計算科学のパラダイムチェンジ(2)密度汎関数理論(DFT)の勃興と成熟2.富岳を用いたベイズ推定と先端量子ビーム計測への応用

20世紀
コンピュータの誕生→数値計算アルゴリズムの整備パラダイムチェンジ(古いプログラムは「死ぬ」？)
21世紀
・超並列コンピュータ(「京」「富岳」など） •メニーコアCPU •GPU搭載機の躍進(AI需要) •量子計算機への期待新しい数理手法による学際研究の可能性参考: 20世紀のトップ10アルゴリズム(F. Sullivan and J. Dongarra, Comp. Sci. Eng. 2, 22 (2000)) • The Metropolis Algorithm (1946) • Simplex Method (1947) • Krylov Subspace Method (1950) • The Decompositional Approach to Matrix Computations (1951) •The Fortran Optimizing Compiler (1957) ・QR Algorithm (1959) • Quicksort (1962) • Fast Fourier Transform (1965) • Integer Relation Detection (1977) • Fast Multipole Method (1987)解説書籍「20世紀のトップ10アルゴリズム」, 2022年→
20世紀21世紀数理による学際研究例:科研費基盤A ｢物理学･情報科学に共通する大規模行列関数の総合的数値計算法の創成」代表:曽我部知広（名古屋大）超並列コンピュータ(「京」「富岳」など） -コアCPU搭載機の躍進(AI需要)計算機への期待数理手法による学際研究の可能性20世紀のトップ10アルゴリズム2022年→
密度汎関数理論(Density Functional Theory, 1960–;プラズマ)電子密度分布ρ(r)の汎函数としてエネルギーE[ρ]を定義. Walter Kohn (1923–2016) (1998年ノーベル賞)標準的プログラムの確立（1990年代～2000年代）例: VASP, Quantum Espresso計算データライブラリ整備（インフォマティクス）例:米国Materials Project (https://materialsproject.org/)物質科学のインフラに（実験家も使うツールに）未踏領域へのチャレンジ例:大規模系(>103原子系).出口志向のマルチスケール理論（例:デバイス）高密度高温系,非平衡・非定常状態,量子ビーム＋物質(→計測,加工) DATABASE ENTRIES Year
(c)イオン液体(電池研究) (トヨタとの産学連携) (e)有機(高)分子集合体(フレキシブルデバイス) (→住友化学との産学連携)フレキシブルデバイス例(*2) (*2) Fukuda, et al., ture Comm. 5, 4147 (2014) (*1) Irifune, et al., Nature 421, 599 (2003).
鳥取大学工学部，KEK物構研低速陽電子施設(客員),東大物性研(客員)星健夫目次・計測データ解析フレームワーク「2DMAT」 ・超並列モンテカルロ法によるベイズ推定・全反射高速陽電子回折(TRHEPD)への応用
謝辞：和田健・望月出海(KEK物構研低速陽電子)吉見一慶・本山裕一（東大物性研）福島孝治（東大総合文化）,花田貴（東北大金研）,高草木達・朝倉清高(北大触媒研),岩本晴道,木下直希,中野陽斗,寺地雄真（鳥取大院工；学生） (*)謝辞・2DMAT(https://www.pasums.issp.u-tokyo.ac.jp/2dmat)は,
・計測データD ≡ (D 1 ,..D m )が与えられた時に,目的状態量(欲しい量) X ≡ (X₁,..X₁)の確率分布（ベイズ事後確率分布）を,ベイズの定理（下記）に基づいて得るP(D|X)P(X) P(X|D)= - P(D) ・例：病気Aには検査Bがあるが，誤判定する場合もある． 、計測データD |今，検査Bを3回行ったところ，3回とも陽性と診断された.実際に，病気Aにかかっている確率は，何パーセントか？ (計算に必要な情報：病気Aの患者の割合は，日本国民の10%.検査Bは，病気Aに罹患している人のうち，30％を陰性と誤判定する．検査Bは，病気Aに罹患していない人のうち，20％を陽性と誤判定する）
htts://www.pasums.issp.u-tokyo.ac.jp/2DMAT/; Motoyama, et al , Comp. Phys. Commun. 280, 108465 (2022)特徴1：高信頼な計測データ解析を,高速に実行•「見えないものを,見る」（測定限界突破） →不確かさ•ノイズに隠された「真の情報」を抽出. •人的試行錯誤を伴わない→大域解析(解のinitial guessは,不要) •並列(「手分け」できる)アルゴリズム(PCからスパコンまで)特徴2：汎用性：さまざまな計測手法に対応•当座対象:2次元物質むけ計測(1)全反射高速陽電子回折(TRHEPD,トレプト)(本発表) (2)反射高速電子回折(RHEED) (3)表面エックス線回折(SXRD) (4)低速電子回折(LEED) (5) (予定)オペランド偏光全反射蛍光(PTRF) X線吸収微細構造(XAFS)(高草木・朝倉(北大触媒研)) •他実験にも対応可.
htts://www.pasums.issp.u-tokyo.ac.jp/2DMAT/; Motoyama, et al , Comp. Phys. Commun. 280, 108465 (2022) ◎大域型逆問題解析
1)物理学により，測定量Dを目的量Xの関数(順問題ルーチン)で与える
例えば，F (X; D) ≡ ∑ i  (Di − Dcal,i (X))     (2)
図目的関数F(X;D)の概念図対象実験:全反射高速陽電子回折(Total-reflection high-energy positron diffraction; TRHEPD,トレプト) ：Fukaya, et al. , J. Phys. D 52, 013002 (2019)然設解析例：[1] Hoshi, et al, Comp. Phys. Comm. 271, 108186 (2022) ・2次元的構造非破壊計測の革新手法（図1）, KEKで実用的測定可(全国共同利用).反射高速電子回折(Reflection high-energy positron diffraction; RHEED)の陽電子版陽電子を用いることで，表面領域（厚さ< 1nm)のみをプローブできる. ・回折データ（各スポットの強度）から表面原子配列を決定する実験装置模式図新規2次元(極薄膜)半導体： Si4O5N3 /6H-SiC(0001)-(√3×√3) R30° 2次元物質(表面)構造出口の１つ：
例：[1]  Hoshi, et al, Comp. Phys. Comm. 271, 108186 (2022)解析原理：測定量（回折強度）における，実験データDと計算データDcal(X)の数値的一致→ 「R因子（残差）」 R(X;D) ≡ |Dcal(X) − D| の2乗が，目的関数(F(X;D) ≡ R(X;D)²) (*)利用ルーチン：SIM-TRHEPD-RHEED (https://github.com/sim-trhepd-rheed/; Hanada, et al , Comp. Phys. Commun. 277, 108371 (2022)
https://www.pasums.issp.u-tokyo.ac.jp/2DMAT/; Motoyama, et al., Comp. Phys. Commun. 280, 108465 (2022) ◎大域型逆問題解析・内容：測定量D ≡  (D1,..Dm)(観測データ)から目的状態量(欲しい量) X ≡ (X 1 ,…X n )を得る. •解析原理： 1)物理学により，測定量Dを目的量Xの関数(順問題ルーチン)で与える(1) Dcal  ≡ Dcal(X) →「順問題ルーチン」を取り替えることで様々な実験に対応2)計算値Dca1(X)と実測値Dの残差を目的関数F(X;D)とする.例えば，F(X;D) ≡ ∑ i  (Di − Dcal,i(X))     (2) →最適化・不確かさ解析を実行・5種解析法が実装(1)局所探索型最適化(Nelder-Mead法) (2)グリッド型探索(3)並列化ベイズ最適化(PHYSBOライブラリ(*)を利用) (*)https://www.pasums.issp.u-tokyo.ac.jp/PHYSBO/ (4)レプリカ交換(RE)モンテカルロ(MC)法(5)ポピュレーションアニーリング(PA)モンテカルロ(MC)法トベイズ推定→「富岳」などの超並列計算機に最適図目的関数F(X;D)の概念図
K. Hukushima and Y. Iba., AIP Conf. Proc. 690, 160 (2003). PAMC法の概念図・並列化されたモンテカルロ法の1種で，大域解析を実現. →レプリカと呼ばれる多数サンプルデータを、乱数により生成・更新. → 100万以上の並列自由度. 「富岳」に理想的(右図) ・パラメータβ（β−1が観測データの不確かさ強度）に依存した事後確率分布P(X|D;β)をヒストグラムとして表現(下図) .注：ベイズ事後確率分布P(X(D)をベイズの定理から計算. P(D|X; β)P(X) P(X|D; β) = P(D;B) P(D(X; β) α  exp(−βF(X, D)) (ボルツマン型尤度関数) F(X,D) ≡ R(X,D)²: (測定量についての実験と計算の2乗残差） P(X) ：定義域で一様分布ベイズ事後確率分布の模式図2
Motoyama, et al., Comp. Phys. Commun. 280, 108465 (2022) ・最表面2原子のz座標(z₁,z₂ )に対するベイズ事後確率分布P(z₁,z₂|D) →大域解析(initial guess不要). 不確かさパラメータ値βにより，真解・局所解を検出・区別できる. (a)原子構造注：実測定データの代わりに，人工データを利用
等高線図の値： R因子(残差)R(z₁,z₂ )×100 - 10**-5 < Ge(001)-c4x2構造への応用：表面1~6層のz座標の大域解析・真解が既知である構造を使った，手法テスト・一波条件(z座標のみの決定) ・側面図（右図）で， 0 < z < 9 Åでの大域解析→事後確率分布P(X|D;β)をヒストグラムとして生成. （ X ≡(z₁, z₂ … zɕ) )まとめ： ・ 「2DMAT」:データ駆動科学の立場から開発された，データ解析フレームワーク[2DMAT] (https://www.pasums.issp.u-tokyo.ac.jp/2DMAT/) ・超並列モンテカルロ法(PAMC法)によるベイズ推定（ベイズ事後確率分布計算） →「富岳」などの超並列計算機に理想的. ・全反射高速陽電子回折実験(TRHEPD,トレプト)で実践. →回折データDから，表面付近（厚さ：サブナノメートル）の原子座標Xを推定. →大域解析(解へのinitial guess不要)で，真解（正しい原子座標・原子数）が得られた. ・展望： (i)「見えないものを，見る」（測定限界突破）例：TRHEPDによる表面水素の検出（→次世代触媒・電池） (望月，招待講演，SLOPOS-16, Orléans, France, 2023年7月16日) (ii)種々実験（ TRHEPD, RHEED, SXRD, LEED,オペランドPTRF-XAFS)，DFT計算との連携→マルチプローブ計測（同一サンプルを多数手法で計測）における,データ駆動科学の立場からの統合的データ解析(関連：KEK物構研での試料ケース共通化)