AE文
東山市五福3190富山大学トリチウム科学センター Variation of the background levels of tritium monitors due to natural radioactivity Masao Matsuyama, Hitoshi Miyake, Kan Ashida Kenji Ichimura and Kuniaki Watanabe Tritium Research Center, Toyama University, Gofuku 3190, Toyama 930 (Received January 14, 1983) Variation of the background levels of tritium monitors due to natural radioactivi¬ ty in air was measured by means of tritium monitors, each of which was equipped with an ionization chamber as a detector. The background levels of the monitors varied significantly depending on the ventilator-on and -off mode. The decay curve of the radioactivity revealed that the variation of the background levels was mainly the result of 222Rn. The concentration of 222Rn in the laboratory room amounted about 1x10-8 pCi/cm³ when the ventilator was not used for a day. The variation of the background level of a low-background liquid scintillation counter also fluctuated due to the variation of the concentration of 222Rn in air. Although the fluctuation could be partially prevented by weather-strpping the counter, other counterplans such as gas-purging might be necessary in order to measure tritium in a low concentration.
1
結
th
富山大学トリチウム科学センターでは１日５Ciのトリチウムの使用が許可されており,トリチウムのモニタリングシステムは実験室中のトリチウム濃度を測定するための室内ガスモニター（５台）及び排気中のトリチウム濃度を測定するためのスタックモニター（２
台）より構成されている。
トリチウムから放出されるβ線の平均エネルギーは 5.7kev であり,他の放射性同位元茶から放出される放射線のエネルギーに比べて極めて低い。また放射線障害防止法に定められた告示別表の空気中濃度値は2×10~6μci/cm³である。このように非常に微弱で，かつ低濃度の気体状トリチウムの放射能は高感度の電離箱により測定されているが，この検出器は天然の 4°K，ウラン系列及びトリウム系列の嬢変生成物による放射能の影響を受けやすい。本報告は当センターに設置されているモニタリングシステムの自然放射能によるバックグラウンドの変動、その原因となる核種及び他の放射能測定装置への影響について調べたものである。
2　測定方法
施設の換気装置の運転及び停止に伴なう空気中の自然放射能レベルの変動及びこれに伴なう液体シンチレーションカウンターのバックグラウンドレベルの変動を調べた。空気中の自然放射能の測定にはトリチウム濃度測定用として設置されている窒内ガスモニター及びスタックモニターをそのまま用いた。これらのモニターは同一の仕様のものであり，検出器は通気式円筒型電離箱(Aloka, RIC-511)で，その内容積は30ℓで気体流量は35ℓ/ minである。これらのモニターが設置されていない部屋の濃度は可搬型のルームモニターで測定した。このモニターの検出器(Aloka, MGR-110)は上記のものと同様であるが、内容積は10ℓで流量は5ℓ/minである。他の放射線測定装置への影響を調べるため、低バックグラウンド液体シンチレーション測定装置(Aloka, LSC-LB1)のバックグラウンドの変動幅も並行して測定した。この時に用いたバックグラウンド測定用試料は，①乳化シンチレーターに水を加えたもの(100cm³テフロンバイアル)，②ジオキサンシンチレーターのみ(100cm³テフロンバイアル)，③乳化シンチレーターに四塩化炭素を加えたもの（20cm³テフロンバイアル）の３種類である。いずれの場合にも１回が50分でサイクルおよびリピート測定（50回）を行なった。
3結果と考察
Fig.1 は空気中放射能の測定結果の一例で、1981年５月１日（金）から５月31日（日）の1ケ月間の放射能レベルの変動を示したものである。同図(a)は当センターの1階にある高レベル実験室(A), (b)は2階の反応実験室(B), (c)は3階の高さに相当するスタックモニターでの結果である。この期間排風機は午前8時30分頃から午後7時頃まで運転され，また日曜日及び祭日は運転を停止した。Fig.1のいずれの結果も排風機の運転中では空気中の放射能64レベルは低く，停止と共に上昇し，午前８時頃に最高値になった。また日曜日の最高値は平日の約２倍近くになっている。しかも地上から高い位置になるほど低い値を示している。この傾向は当センターが設立されて以来2年間にわたって同様であった。これらの観測結果より，放射能レベルの変動は排風機の運転時間と密接な関係をもっていることがわかる。更に，この変動は自然放射能に起因することを示唆している。この原因となる放射性同位元素の核種を推定するために放射能濃度の減衰時間を測定した。その結果がFig.2である。これはモニターの指示値が最高になった時に空気の流入を停止し，その後の時間変化を追跡したものである。これより求められた自然放射能の半減期(T'/2)は3.6日であった。この値はウラン系列の²²²Rnの半減期(T'/2=3.8日)に極めて近く，Fig.1に示した放射能レベルの変動は²²²Rnによるものと結論できる。 ²²²Rnは地中に由来するものの他に，最近では建築材として使用されている石膏ボードから相当量放出されていることが知られているり。当センターの実験室の天井材としては石膏ボードが使用されており，排風機の停止と共に外気との交換がなくなる。一方スタッックはコンクリートのみであり，排風機が停止しても外気との交換が起こる。このためにFig.1で示されたようなスタックと実験室での²²²Rn濃度に差が生じたものと考えられる。モニターの指示値はトリチウムに対して目盛りづけされているので²²²Rn濃度を次の式により換算した。 I=5.9×10-¹³KEVA/W……( 1 )ここでIは電離電流(A),  Eはα線のエネルギー (eV),  Vは電離箱の容積(cm³),  Aは放射性ガスの濃度(μCi/cm³), Kはエネルギーにより変化する定数, Wはイオン対を作るに用する平均エネルギー（ev）である。一例としてFig.1の(a)図で5月18日の最高値を²²²Rn 漁度に換算すると, A=9.2×10-9µCi/cm²となる。但し，K, E, W, Vはそれぞれ, 0.85, 5.5×10°, 34, 3×10°とした。この²²²Rn 濃度は他に報告されている値²に比べ約100倍高く，また障害防止法の告示別表に示されている値(1 ×10~8µCi/cm³)に極めて近い。一方, ²²²Rn は放出源が天井材の石膏ボードであると仮定した場合,石膏ボードから放出された²²²Rnの部屋の遺度を次の式より推定できる"。 Cn=Cr•T•f•S{1-exp(- λnt)}/v……( 2 )ここでCnは室内の ²²²Rn 濃度(μCi/cm³), C kは石膏ポードに含まれる ²²6Ra の量(μCi/ g), Ｔはボードの厚み(g/cm²), ｆは生成した²²²Rnが室内に移行する割合, Ｓはボードの面積(cm²)， Vは部屋の容積(cm³)， ληは²²²R。の物変定数(sec-¹)， tは時間(sec)である。この式を用いて高レベル実験室における月曜日の午前８時の濃度を計算すると、 Cn=2.6×10~9(pCi/cm3)となる。但し，C R , T , f , S , Vの値はそれぞれ22.7× 10~°, 0.96, 0.1, 6×10°, 1.2×10°とした。このCnの値はトリチウムモニターの指示値を ²²²Rn 濃度に換算した結果の約1/4となっている。これは ²²²Rn の放出源が石膏ポードのみでなく，床や壁のコンクリート（但し表面はリノリウムで覆われている）からも放出されていることを示している。このような排風機の運転，停止による放射能レベルの変動が液体シンチレーションのパックグラウンドにどのように影響するかを調べたものがFig.3である。(A)は可救型のルームモニターを液体シンチレーションカウンターの近くに置き，その週辺の空気中放射能濃度を，また(B)は液体シンチレーションカウンターのバックグラウンドをサイクル測定した結果である。いずれのバックグラウンド試料でも，その変動は室内の放射能濃度とよい相関関係がある。またバイアルの容積が大きいとその影響も著しくなることがわかる。 Fig.4は液体シンチレーション測定装置内への²²²R,の混入を防ぐために測定装置の笠間を目張りしてFig.3と同様にサイクルで測定した結果である。Fig.3に比べ変動幅は小さくなっているが室内の濃度変化の影響を受けている様子が見られる。 ー方リピート測定にして試料の検出器内への出入りを少なくするとFig.5のようになった。リピート測定ではサイクル測定よりも更に変動幅が小さくなっていることがわかる。しかし，まだ僅かに ²²²R。の影響を受けている。変動幅を更に小さくするためには装置内の窒素パージが有効であると考えられる。
め
4
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（1）実験室内のトリチウム濃度測定用モニターの測定結果はトリチウム以外の天然の放射性同位元素によって著しく影響されることが見出された。 （2）その原因となる天然の放射性同位元素の主たるものは²²²R。であり，その放出源は石膏ボードやコンクリートである。この核種の空気中遺度は約10~*μCi/cm³に達することもある。 ( 3 ) 液体シンチレーションカウンターのパックグラウンドも²²²Rnの空気中濃度により変化する。したがって低濃度のトリチウム試料を測定する場合には自然放射能の変動に対して目張り及び窒素パージ等の対策を講ずる必要がある。
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訪
格
液体シンチレーションによるバックグラウンドの測定に多大の御協力をいただいたアロカ（株）の谷耕路氏に感謝します。文
転
道国,加藤隆夫,池辺幸正:保健物理, 17 (1982) 119. 1) 下道国,池辺幸正;保健物理, 14 (1979) 251. 2)ド3)黒澤龍平: Isotope News, №328 (1981) 9.