次

1.はじめに
多価イオンからの発光線の観測は，天体プラズマの理解に重要な役割を果たしてきた.太陽外層の最上層部にはコロナと呼ばれる希薄な高温プラズマが拡がっている．可視域の分光スペクトルには，コロナで散乱された太陽大気下層部（光球）の連続スペクトルの他に，コロナ中に存在する多価イオンからの輝線も重なっている．なかでも，1869年8月の皆既日食で観測された530.29 nmの波長を持つ強い輝線には逸話がある．この輝線は発見された当時には知られていたどの元泰のものとも同定できなかった．そのため，ヘリウムに続き太陽で「新元泰」が発見されたと考えられ,コロニウムと呼ばれた(本シリーズ第1回でもこの逸話は紹介されている). 1942年になって，GrotorianとEdlenにより，その輝線が鉄の13価イオン(Fe¹³+)の基底項準位の間で起きる磁気双極子遷移によることが確かめられた. Fe¹³+が生成されるためには，コロナの温度が数百万度Kに及んでいることを示している[1].また，太陽の突発的でダイナミックな高エネルギー現象であるフレアでは,ヘリウム様イオン（Fe²4+）からのK-X線が観測されており，数千万度Kもの高温状態になっていることを示している[2].約6000度Kの光球の外に拡がる大気最上層部をこのような高温に保つ加熱機構は，太陽物理学における大きな謎のひとつとして残されている[3]. X線天文学は，宇宙に存在する強いX線源がブラックホール（あるいは中性子星）とその伴星から成る連星系であることを明らかにした．伴星の物質がブラックホールの降着円盤に流れ込み，その重力エネルギーが又線として解放される．伴星から周囲に放出された比較的高密度の物質は，降着円盤からの強いX線照射により電離され，いわゆる光電離プラズマが形成される. X線観測衛星「あすか」や「Chandra」により，白鳥座X-3のX線スペクトルには1 keVを超える電離エネルギーを持つ水素様のシリコンや硫黄イオンからのライマン線が強くでていることが確認されていろ[4,5].天体観測によって多価イオンの電子状態に現れる際立った特徴が示された例もある．電離度が進んだ多価イオンでは軌道電子の運動や状態に強い相対論的効果が表れる。この効果のひとつは，光の放射遷移における選択則の破れ(禁制遷移)として顕れる.有名な例として，ヘリウム様イオンの磁気双極子遷移1s2s ³S 1 → 1s 2 ¹S 0は，人工衛星を使った太陽コロナのX線観測で初めて見つかった．観測当初謎であった2.21 nmの波長を持つスペクトル線が，実はヘリウム様酸素イオン（O t ）の磁気双極子遷移であることが理論計算により確認された．スペクトル線の同定が容易でなかったのは，同遷移確率が当時の理論予測よりもずっと大きかったためである．この発見に触発されて，ビームフォイル実験などによる同遷移確率の測定が精力的に行われた[6].これらの研究から，この遷移確率が原子番号の増加に伴って極めて急激に増加することが明らかにされた.同遷移による1s2s 3S1の寿命は，ヘリウム原子では約3時間であるのに対して，クリプトンの34価イオンになると1 nsよりも短くなってしまう.多価イオンには，多重励起準位を含めると極めて膨大な数の空孔準位が存在する。そのどれかの準位とエネルギーが共鳴したときに周囲の自由電子との再結合(二電子性再結合)を起こしやすい.この二竜子性再結合がプラズマ中で起こることにより，高温でのプラズマからの放射パワーが著しく増加することが知られている．現代の核融合プラズマでは10 keVに及ぶ高温状態が達成されている.そのような高温プラズマに不純物重元素が混入すると，多価イオンとなってプラズマの自由電子と衝突し強い放射冷却を起こす.国際熱核融合実験炉（ITER）のプラズマ対向壁にはタングステン材料が用いられる計画である．英国カラム研究所のトカマク装置(JET)を用いて, ITERを想定したプラズマ対向壁の模擬実験が実施され，タングステン粒子の中心プラズマへの混入による軟X線放射が確認されている[7].また，タングステン多価イオンの極端紫外域での発光スペクトルには５ nmあたりに非常に強い発光線の束（UTA: Unresolved Transition Arrayと呼ばれる）があることも知られている．タングステン多価イオンの蓄積が過剰になるとこれらの強い光放射によってプラズマの放射崩壊が起こり，定常な高温プラズマを維持できない．この問題を解決することは現代の核融合研究の中でも最も重要な課題のひとつである.多価イオン原子物理の理解の深化と,これに基づいたプラズマ中の多価イオン原子過程データは，太陽コロナや核融合プラズマ研究での最近の課題においても重要な役割を果たしている.本稿第２章では,多価イオンの発光線スペクトルを用いたプラズマ診断とその基礎となる衝突輻射モデルについて解説する.第３章では,プラズマ診断に必要な多価イオン原子過程データの実験的研究が，専用に開発された電子ビームイオントラップ(CoBIT)の登場で新たな展開をみせていることについて紹介する.第4, 5章では,最近核融合プラズマ研究で注目されているタングステン多価イオンについて,核融合科学研究所の大型ヘリカル装置(LHD)を用いて行われている磁場閉じ込めプラズマ中での発光スペクトルとそれを利用したプラズマ中のタングステン挙動研究について紹介する.最後に第６章では,国立天文台の研究グループとの協力で行われた,太陽コロナの鉄多価イオンからの極端紫外(EUV)発光スペクトルの研究について紹介する.
2.プラズマ分光診断と衝突輻射モデル
多価イオンからの発光線を使って天体などのプラズマの状態を調べるプラズマ分光診断にとって，発光線とプラズマの状態との関係を調べるための分光モデルは重要な役割を担う.その分光モデルに不可欠なのが原子データである. q価の多価イオンの励起状態である上準位iから下準位」への遷移による発光線の強度(単位時間単位体積当たりの光子数)は，上準位iのポピュレーションn(i)と放射遷移確率A(i,j),イオンの密度n 。の積，n(i)A(i,j)n 。で表される.ここではポピュレーションは,イオン1個当たりの励起状態iの存在割合とする.太陽コロナのような非常に希薄なプラズマからの発光線強度は，いわゆるコロナモデルで記述できる.コロナモデルでは,発光線の上準位iのポピュレーションは，基底状態1から準位iへの電子衝突励起過程と,準位 iから出るすべての放射遷移過程とが釣り合うとして,
と近似できる.従って,発光線強度は
と評価することができる.ここで，C(1,i)は基底状態1から励起状態iへの電子衝突励起速度係数，nは電子密度である.電子密度が高くなってくると,励起状態間の電子衝突過程などが重要になってくるため,それらを取り入れた衝突輻射(CR)モデルが開発され,発光線強度の評価に用いられている.衝突輻射モデルでは,励起状態間の電子衝突励起・脱励起と放射遷移過程,励起状態からの電子衝突電離過程,励起状態への再結合過程などを考慮して，励起状態のポピュレーションの速度方程式を立て,ポピュレーションの時間変化が十分早く緩和するとした準定常状態を仮定して時間変化を0としてポピュレーションを求める.典型的な速度方程式は,
となる.ここでは，準位iに対し，上にある準位をk,下にある準位をjとし, Cは電子衝突励起速度係数, Fは電子衝突脱励起速度係数, Sは電子衝突電離速度係数, A は放射遷移確率, α g ,は放射性再結合速度係数，α ρ ,は二竜子性再結合速度係数，α r 8 sは三体再結合速度係数，n 8 +1は一つ上の価数q + 1のイオンの基底状態の密度を表す.この速度方程式の中の電子衝突励起・脱励起速度係数，電子衝突電離速度係数，各再結合速度係数は,それぞれの衝突過程の断面積に対し、プラズマ中の電子の速度分布をかけて速度で積分して求めるため，プラズマの電子温度に依存する原子データである.従って,ポピュレーションは電子温度と密度に依存することになる.励起状態ごとにこのような速度方程式を立て,連立方程式を組み立てて解くことにより,励起状態のポピュレーションが求められ，発光線強度を求めることができるようになる.この衝突輻射モデルでは，基底状態のポピュレーションは解かず，固定値（通常は１を仮定）として与えて,それに対する各励起状態のポピュレーションとして解き,最終的には１と仮定した基底状態も含めてポピュレーションの総和が1になるように規格化する.基底状態のポピュレーションはプラズマの電子温度や密度の変化に応じて変化するので，別の速度方程式を立てて解く必要がある.その際，電離速度係数や再結合速度係数には，励起状態を経由した過程の寄与を加えた衝突輻射電離速度係数・再結合係数を用いる必要が生じる.本稿の第3,4章で紹介するスペクトル解析にあたっては，基底状態に関するモデルには言及せず,励起状態の衝突輻射モデルによって得られる発光線強度を用いて議論を進める.衝突輻射モデルを構築するには,式(2.3)に使われるすべての原子データが必要で,多くの励起状態を考慮すると,膨大な量となる.そのため,主量子数の大きな励起状態は,水素様レベルとして近似するなどの方法も工夫されてきた.励起状態のどこまでモデルで扱うか，微細構造レベルは分解されているか，主量子数の大きなレベルはどう扱うか,などの仮定や,モデルに用いる原子データがどのような方法で得られているかなど,様々な衝突輻射モデルが構築可能である.そのような衝突輻射モデルにより得られる発光線強度と電子密度や温度などとの関係の信頼性は，モデルに用いる原子データの信頼性と，モデルにおける仮定の妥当性に依存する.従って,モデルの妥当性を実験などで検証することは重要である.
3.電子ビームイオントラップを用いた
タングステン多価イオンの分光計測
核融合プラズマのような高温プラズマ中では,混入(導入)された中性原子は高エネルギー電子の衝撃にさらされ,もはや原子のままでは安定に存在することができずイオン化する.しかも磁場閉じ込め装置の場合,不純物であれ,荷電粒子であれば閉じ込められることになり，常に高温の電子にさらされ1価が2価, 2価が3価というように逐次電離が進み,多価イオンがプラズマ内に蓄積される.閉じ込められた多価イオンは,プラズマの温度が高くなるにつれ高電離化が進むことになり，プラズマ温度と生成多価イオンのイオン化エネルギーとの間には，密接な関係にあることは容易に理解できるであろう.また閉じ込められた多価イオンは，電子衝撃により励起状態となり,ある寿命の後,脱励起して光や電子を放出する.この光(可視光からX線にまで至る広い波長範囲の光)を観測することにより、閉じ込められているイオンの価数同定や電子状態の情報,プラズマの電子温度や密度など，またプラズマ中の粒子輸送などの情報まで得ることが可能である.ところで,第1章でも述べたが,近年,次期核融合装置のダイバータなどのプラズマ対向壁に用いられる材料の有力な候補として挙がっているタングステンが注目されている.重元素であるタングステンは,プラズマ対向壁として優れている反面,スパッタリングにより不純物多価イオンとしてプラズマ内部に蓄積され，放射損失によりプラズマを冷却してしまうことが指摘されている.従ってプラズマ中でのタングステン多価イオンの発光や挙動を知ることが，核融合プラズマを制御する上で非常に重要となってくる.ところが,プラズマ中の高電離化した不純物タングステン多価イオンの発光ラインの同定手法は，多電子系による放出スペクトルの複雑さ故に，未だ確立されていないのが現状である.我々は,この現状を打破するために,タングステン多価イオンの原子データの取得を目的として，独自に多価イオン源CoBIT (Compact Electron Beam Ion Trap) [8]を開発し、タングステン多価イオンの分光学的研究を進めている.図3-1にCoBITの概略図を示す.この多価イオン源は，高効率に多価イオンを生成することが可能で,トラップ領域にイオンを閉じ込め,その多価イオンからの発光を連続的に観測することができる. CoBITはペニング様イオントラップとそれを貫く高エネルギー電子ビームから成り,その主な構成部品は,電子銃(e-gun),ドリフトチューブ(DT1 ～3)，電子コレクター (e- collector)，高温超伝導磁石(SCM)である。ドリフトチューブは三つに分割された円筒型電極から成り,そこに井戸型ポテンシャルＥを印可することによって軸方向にイオンを閉じ込める.径方向には,超伝導磁石による軸方向の強磁場Bと高密度に圧縮された電子ビームの空間電荷ポテンシャルによってイオンを閉じ込める.多価イオンの種となる原子は，ガス導入装置によりイオン源真空容器内に導入される.タングステンの場合,タングステンヘキサカルボニル(W(CO)6)の昇華現象を利用し導入される.このように三次元的にトラップされたイオンが，高エネルギー電子による逐次電離を受け，多価イオンが生成される.閉じ込められたイオンは短い時間の後(価数にもよるがマイクロからミリ秒のオーダー)，電離平衡状態となり，電子エネルギーに対応する価数の多価イオンがトラップされ,ドリフトチューブに開けられた観測用スリットから,多価イオンと電子の衝突過程を分光学的に研究することが可能である。しかも我々は，従来の高電離多価イオンを研究対象としたEBITのように, 高エネルギー (数百keV)の電子ビームを用いず,研究対象となる太陽外層大気プラズマや磁場閉じ込めプラズマ装置などの温度に対応した数keVから数百eV程度の電子エネルギーに限定し，中程度の多価イオンを生成する専用の装置とすることで,コンパクトで高温超伝導磁石を用いた液体窒素での運転を可能にした装置を作り上げた.そうすることで,テーブルトップタイプの操作性の良い,低コストの多価イオン実験装置が実現した. CoBITは,種々のプラズマ光源と異なり,単色電子ビームにより生成・励起された多価イオンからの発光を観測できるため, (1)多価イオンの電離状態つまり価数qを電子ビームエネルギーにより制御が可能, (2)共鳴過程など(例えば二竜子性再結合過程など)竜子ビームエネルギーに依存した発光過程の観測が可能, (3)ドップラーシフトが無くドップラー拡がりも小さいため精密分光が可能,などの長所がある.図 3-2 に CoBITに設置した極端紫外(EUV)分光器の概略図を示す.本装置には，可視，真空紫外(VUV)，極端紫外分光器が設置されている.電子軌道の変化を伴う遷移波長は,多価イオンの価数が高くなるに従い短くなり，可視から真空紫外，極端紫外，軟X線波長領域へとシフトしていく.タングステン多価イオンの場合も比較的温度の高いプラズマでは，極端紫外から軟Ｘ線領域の発光が顕著になってくる.我々はこの領域の発光過程を研究するために, CoBIT専用の極端紫外分光システムを独自に開発・設計しCoBITに設置している[9,10].前述のようにCoBITの電子ビームは強磁場で圧縮されているため,その直径は百 μm オーダー以下になる。つまり細い線光源であり、光源をスリットと見なすことで，波長分散分光器を入射スリット無しで使用することが可能となる.回折格子に平面結像型凹面回折格子を用い,スリット位置に光源を配置することで集光レンズなしの光学的に明るい分光システムを構築することが可能となった. EUV 領域のようなレンズによる集光が困難となる短波長光には非常に有効である. CoBITの電子エネルギーは100 eVから数keV程度まで可変で,生成されるタングステン多価イオンは W¹⁰+から W⁴⁰+程度まで可能である.これはちょうどLHDであれば,温度の比較的低いダイバータ・周辺プラズマから高温部分のコアプラズマ付近までで存在しうるタングステン多価イオンの価数に匹敵する.図3-3にCoBITで観測されたタングステン多価イオンスペクトルの電子ビームエネルギー( E )依存性を示す.波長は15 ～55 Åの範囲でEUV領域のスペクトルである.図から分かるように，スペクトルは強いエネルギ一依存性を示す.それぞれの矢印で示した発光ピークの出現エネルギーは、タングステン多価イオンのイオン化エネルギーに関係付けられ，それらの考察から帰属イオン価数を同定することが可能であり，そのタングステンの価数を図の左側にMax. charge stateとして示してある.ここで,矢印の発光ピークが，電子ビームエネルギーの増加に伴い短波長側にシフトしていく様子が見てとれる.これは,多価イオンの価数増加により,同種の電子遷移でもエネルギー準位間隔が次第に広がり,遷移エネルギーが大きくなる,つまり遷移波長が短くなってくことに起因している.このような実験的な考察と並行して，理論的な考察(衝突輻射モデル:第2章参照)により,これらの発光ピークの電子遷移の同定が可能である.図3-4 (a), (b)に電子エネルギー800 eVと1210 eVのスペクトルを示す. CoBITのエネルギーの違いにより異なった電子遷移のピーク(6g-4f, 5g- 4f, 5f-4d, 5p-4d)が表れている. CoBITのデータと衝突輻射モデルによる計算結果を同定されたタングステン多価イオンの価数で比較したものが図 3-5 である.それぞれの実験値が理論値と非常に良く一致しており,しかも W² +で 4f 電子が無くなり閉殻構造となることで，異なる励起遷移チャンネルが開いていることがよくわかる.以上のように我々はCoBITを用い,タングステン多価イオンの発光スペクトル情報を得ることができた[11].これらを用い,核融合装置における複雑なスペクトルの解析を行っていく.プラズマの竜子エネルギーはマックスウェル分布しており,プラズマからの発光スペクトルは，これら CoBITの異なった単色電子ビームエネルギーでのスペクトルの重ね合わせで表現することが可能である.図3-6 (c)はLHDへのタングステンペレット入射時の典型的なスペクトルで電子温度T = 2 keVである.図3-6 (a), (b)にCoBITで測定された電子エネルギー E 。 = 950 eV，1370 eVでのスペクトルを示す.これらを比較するとCoBITで表れるピークがLHDのスペクトルに表れるピークにそれぞれ対応していることがわかる.プラズマからのスペクトル線は単純に価数で並んでいるのではなく,多くの価数のしかもいろいろな遷移が重なり合った複雑なスペクトル線であることが，このCoBITのデータとの比較により明らかになってきた.このようなプラズマからの複雑なスペクトル線の詳細な同定は, CoBITの登場によって初めて可能となった.以上のように,プラズマ中の多価イオンの解析に非常に有効なツールである多価イオン源CoBIT は,我々共同研究グループが独自に開発したオリジナルの実験装置であり，この比較的低いエネルギー領域(100 eV～数keV)では現在世界をリードしている[12,13].我々NIFSの共同研究グループは,その重責を十分理解し,より精度のよい系統的な多価イオン分光データを提供していくことを心がけている.
4. LHD を用いたタングステン多価イオ
ンの極端紫外分光計測
LHDはLarge-Helical-Deviceの略称で，1998年から実験を始めた世界最大のヘリカル型磁場閉じ込めプラズマ実験装置である(図4-1).摄れた円環(ドーナツ)状の磁気面(磁力線でできた筒状のかご）を形成するためにらせん状の外部磁場コイルを用いる方式をヘリカル型と呼び，一方，ITERなどに代表されるトカマク型はプラズマの内部電流を用いる方式である。プラズマは幾重にも入れ子になった磁気面に閉じ込められ，磁力線に沿った方向にはプラズマの荷電粒子と熱の拡散が速いため，図4-1 : LHDのコイル構造[14].超伝導ヘリカル与えられた磁気面上の温度と密度はほぼ一様である．一方，磁気面を横切る方向には荷電粒子と熱の拡散が制限され，温度と密度の勾配が形成される。電磁誘導により内部電流を駆動するトカマク型の場合にはパルス運転となり，内部電流を安定に維持することが容易ではないが，ヘリカル型は原理的に長時間の定常運転が容易であるため，トカマク型とならび有力なオプションとして将来の発電炉に向けた研究が進められている.開いた磁力線に沿って高い熱流速が流れ込むダイバータには，ITERでは融点が高く炉内トリチウム蓄積量の抑制などの理由でタングステン材料が使用されるが，タングステン図4-2:ヘリカルプラズマの円環を真上から見た模式図.分光器とペレット入射装置のポートの配置区.はスパッタされてプラズマに混入する。プラズマの定常維持のためには，中心プラズマに蓄積するタングステンの数密度の許容量は燃料である水素同位体の10万分の1程度までという試算がある[15].そのため，実際に磁場閉じ込めプラズマ中でタングステンイオンがどのように分布するのかについて高い関心がもたれており，世界の主要な装置で盛んに研究が進められている.  LHDはダイバータ材料に炭素繊維材料を用いているため，ペレット入射によってタングステンの分光研究を行っている．図4-2にヘリカルプラズマ環を真上から見た模式図に，２種類のペレット入射装置 (トレーサー内蔵固体ペレット (TESPEL) [16]と不純物ペレット)，可視紫外分光器, EUV分光器，真空禁外分光器（SOXMOS）の配置図を示す. LHD はタングステンのような高Zの不純物を入射してもプラズマを維持することが可能で，分光データの取得にも適している．これまでEUV領域に現れるN殻イオンからの強い発光線に注目した研究が多数報告されてきた[17,18].原子番号74のタングステンはITERのプラズマ中心温度15～30 keVでも71価までしか電離せず,トカマク装置JETやJT-60Uでの10 keVのプラズマで64価, LHDでは3 keV程度のプラズマ中で45価までのタングステン多価イオンからの発光線の情報が必要となる.しかし,特に43価(Ga様イオン)より低い価数のタングステンイオンの原子構造の研究はそれほどすすんでおらず,同定されている発光線も少ない[19].従って,プラズマ中のタングステンの挙動を調べるには，まず発光線の波長とその遷移の同定,そして発光強度とプラズマパラメータとの関係を知る必要があり,そのためには信頼できる原子データと分光モデルが必要となってくる.特に, 1～2 keVのプラズマの場合,第１章で述べたように，５ nm 付近に幅広い発光構造， UTA が観測され，放射損失の大部分を担うが，これを記述する分光モデルの構築が問題となっている.この発光構造は，主量子数n = 4が開殻のイオンの4p-4d遷移と4d-4f遷移の波長がほぼ同じになるために形成されると考えられている.この発光構造は,原子番号50の錫や54のキセハンでも同様に見られ，狭帯域化したこのUTAを半導体リソグラフィーの為の次世代光源として用いるために多くの研究が行われた[20,21].スペクトルの狭帯域化には，配置間相互作用(CI)が重要な役割を果たしていることが調べられた[22].我々は20～45価のタングステンイオンの原子構造と放射遷移確率，電子衝突励起断面積をHullac原子コード[23]を用いて計算し,衝突輻射モデルを構築して発光線強度を計算した. Hullacコードは，相対論的なスピン軌道関数に基づいて,多価イオンの原子構造,放射遷移確率,電子衝突励起断面積等を計算する原子コード群で，電子配置のセットを指定すれば，衝突輻射モデルの構築に必要な様々な原子過程データを計算できる.励起状態は, n = 4 − 6, l = 0 − 4の電子配置を考慮した.一部のイオンはn = 8まで考慮してある.微細構造レベルとして最大約23000レベルをモデルに取り込んだ[24].このモデルには，まだ再結合過程は取り込まれていない.第3章で述べたように, CoBITによるEUV分光計測により， 2～4 nmにたくさんの発光ピークが計測され，衝突輻射モデルの計算と比較することにより,これらのピークは, 19～32 価タングステンイオンの6g-4f, 5g-4f, 5f-4d, 5p-4d遷移であることが同定された[25].例として図4-3と図4-4に26価と33価タングステンイオンのエネルギーダイアグラムを示す.図4-3の27価以下の4f開殻イオンと,図4-4の29価以上の4d開殻イオンでのエネルギー準位の違いが分かり,前者は5g- 4f遷移が,後者は5f-4d, 5p-4d遷移が強くなることが予想できる.また, 4.5～6 nmのUTA発光構造は，基底状態への4d-4f遷移，4p-4d遷移によ
って形成されると考えられる.
CoBITの計測によって明らかになったように,これらn = 5-4遷移の波長が価数によってシフトすることから,これらを利用してプラズマ中のタングステンイオンを調べることができる. LHDプラズマにペレットを利用して少量のタングステンを入射し, EUV 分光計測を行うと, 2～4 nm領域の発光線は, CoBITと似たスペクトルを示し、プラズマの竜子温度の変化と連動した変化が観測された.このスペクトルに対し,衝突輻射モデルを使って計算した各イオンのスペクトルにイオン存在比をパラメータとしてかけて合成したスペクトルでフィットを行い,イオン存在比を推定した. LHD 実験では,トムソン散乱計測により電子温度と密度が計測でき,それで得られたプラズマ中心領域における電子温度と密度を衝突輻射モデルの計算に用いた.図4-5にLHDでの計測したスペクトルとモデルで計算したスペクトルを,図 4-6 に得られたイオン存在比を示す.モデルは計測されたスペクトルをよく再現している.フィッティング誤差は大きいが, LHDプラズマでのタングステンイオン価数分布を初めて実験的に得ることができた．また，この分布は，ADASデータベース[26]にある電離速度係数と再結合速度係数を用いて電離平衡を仮定して計算された価数分布とも似ている.更にこの価数分布を用いて, ５nm付近のUTAがモデルにより再現できるか調べてみた.図4-7にLHDで計測したスペクトルとモデルで計算したスペクトルを示す.計算したスペクトルは,衝突輻射モデルで得られた各イオンのスペクトルに価数分布をかけて合成したものである.原子構造の計算の際に配置間相互作用(CI)が考慮していない場合と考慮した場合の結果を示す.例えぼ33価のタングステンイオンの場合,このUTAのメインの5 nmピークは励起状態4p 64d 4fから基底状態4p64d5への4d-4f遷移, 6 nmの二つ目のピークは，励起状態4p54dから基底状態への4p-4d遷移が主に寄与している(図4-4参照).これらの状態間でのCIが効くと, 4p-4d遷移の遷移確率が1桁以上小さくなると共に, 4p54d6から4p64d4fへの二電子一光子遷移が起こり, 4p²4d°のポピュレーションが小さくなり, 6 nmの発光線が非常に弱くなるという結果を得た.ほかの価数のイオンでも同様の状況が起こり,価数分布で合成したスペクトルでも，非常に狭帯域化した4.8 nmの強いピークしかできない.この状況は，錫のときとよく似ているが，LHDやトカマク装置では,図 4-7(a)に示すようにダブルピークの発光構造が計測されており,残念ながら現在のモデルでは再現には至っていない.この衝突輻射モデルには，再結合過程が入っていない.タングステンイオンの再結合過程の原子データが未整備だからである. LHDのようなプラズマでは再結合過程に起因する発光の寄与が十分考えられるのでそれをモデルに入れる必要がある.一方, CoBIT で単一エネルギーの電子ビームで逐次電離しているプラズマを計測する場合は，再結合過程はほとんど効かないと考えられているが，30～35価の5～6 nmのスペクトルをCoBITでも詳細に計測してみる必要があり,今後の課題である.ここ数年,タングステンイオンの原子データも衝突輻射モデルも研究が進み，実験データもいろいろ蓄積がされてきた.しかしながら, UTA 構造はまだ完全に理解できていない.この発光構造は放射損失に大きく寄与すると考えられるため，より深い理解が必要である. 6 nmのピークが再結合過程で説明ができたとしても，狭帯域化した5 nmのピークは計測されたスペクトルとかけ離れており，更なる研究が必要である．
5.基底項禁制線を用いた磁場閉じ込め
プラズマ中の多価イオン分布計測
磁気双極子（M1）遷移は光学的禁制遷移であり一般に遷移(発光)確率は小さいが，可視域に現れる多価イオンの基底項微細構造間のM1遷移は太陽コロナ（第1章で述べたFe¹³+のM1線もその例）や惑星状星雲などの様々な天体プラズマで古くから観測されている.可視域のM1線は自然幅が狭く，イオン温度のドップラー計測に適しているなど，プラズマ診断に有用な特長もあることから, Feldmanら[27]により重元素不純物多価イオンの基底項M1線を核融合プラズマ診断に用いることが提案された．また，Doronら[28]は可視から紫外域のM1線の強度比が電子密度依存性を示すことを理論計算によって示した．一方，原子物理的興味から, 3d基底状態をもつチタン様多価イオンについて，そのような可視域M1遷移の系統的研究が電子ビームイオントラップを用いて行われた[29].大型磁場閉じ込め装置でタングステン多価イオンの近紫外～可視域M1発光を用いた研究例はなかったが，CoBIT装置（本稿第3章参照）をはじめ，上海の複旦大学にある同型装置を用いてタングステン多価イオンからの発光線が多数同定され[30–33],それが可能となった．この波長領域なら光ファイバーを用いた遠隔検出が容易であり，将来の核融合プラズマ計測で必要な計測機器の中性子遮蔽の点で優れている．本章では，LHDでのタングステン多価イオンの近紫外〜可視域に現れる基底項M1線の観測[34]と,それを用いた磁場閉じ込めプラズマ中でのタングステン多価イオン分布の研究について紹介する.中心温度が約2.5 keVまで加熱されたLHDの水蒸プラズマに，タングステン粒を内包したトレーサー内蔵固体ペレット（TESPEL） [16]を入射し, CCD検出器を装備したCzerny- Turner型の可視-紫外域分光システム（波長分解能Δλ ~ 0.045 nm [35]）を用いて発光線を観測した（装置の配置図は図4-2を参照）.並列する40本の光ファイバーによってヘリカルプラズマ環の横長ポロイダル断面（図5-1）の縦方向（Z方向）を40チャンネルの視線に分割して分光スペクトルを測定した．視線方向はプラズマ垂直断面に対して6度傾いているため,視線の載るポロイダル断面はZ=0に対して非対称になっている．したがって，視図5-2: 3つの連続した時間フレーム(#14,線積分発光強度のZ方向分布も非対称となり,周辺部での発光はZ = 0.5 mと0.2 m付近で極大を示す.図には有効小半径（r gr : effective minor radius）も示している．原点がプラズマ中心に対応する。ある磁気面を成す磁力線に沿ってドリフト運動する荷電粒子の軌跡は,ポロイダル断面上で有効小半径一定の閉曲線を描く.測定ではプラズマからの発光を250msごとに140ms間サンプリングして，各時間フレームでの発光線スペクトルを取得した.ペレット入射後，タングステン粒の溶発，電離，タングステンイオンの励起と光放射によりプラズマの電子温度は急激に低下する。測定を行ったLHD放電では，TESPEL（タングステントレーサー量～3.32×10¹個)入射直後の140 msの時間フレームに，プラズマ中心（大半径3.6 m）の電子温度（最高温度）は約2 keVから800 eVに低下した．その後の時間フレームでは，約350 eV以下まで電子温度が低下した.図5-2に，TESPEL入射の前後の連続した3つの時間フレーム(#14-16)で検出された発光のCCDイメージを示す.横は波長分散，縦は横長ポロイダル断面Z位置に対する視線積分発光強度の分布を表している.波長較正には,同放電の終盤に現れる水素原子のバルマー線シリーズを用い，これによる誤差はおおよそ0.04 nmであった.いずれの時間フレームのイメージでも，Z = 0.5 mと0.2 mに発光強度の極大が見られる.これらはポロイダル断面の形状から周辺部での発光と考えられる. #16フレームでは，中心電子温度は低いが平均電子密度とプラズマからの放射パワーの極大期に当たり，周辺部での発光が強くなっている. #15フレームのイメージだけには，これらとは別に，波長389.4 nmでZ = 0周辺に極大を持つ発光強度のピークが重畳しているのが分かる.図5-3に, TESPEL入射直後の時間フレーム(#15)で検出された1ピクセルあたりの光子数から，前の時間フレーム(#14)のものを差し引いたCCDイメージ，およびそれをZについて積分した発光スペクトルを示す.  Z = 0の周辺に極大を持つピークが，先ほど述べた389.4 nm付近(ピークA)に加え，389.9 nm付近（ピークB）にも見られる．表5-1には，発光スペクトルを正規分布関数にフィッティングして得られた中心波長（標準偏差σ < 0.01 nm）と，CoBITを用いた実験により価数同定されたタングステン多価イオンからの発光線のうち,今回の波長と最も近いものを示した.ピークAについては, grasp2Kコード[36]により相対論効果と竜子相関効果を考慮した多配置ディラック-フォックおよび配置間相互作用計算の結果[37],   W²6†の基底状態4ヶの基底項微細構造準位³H｣のM1遷移J = 5 → 4による発光線であることが明らかにされている.
のポピュレーションP。 (q価イオンの全体に占める割合)，励起準位iのポピュレーションn(i)，放射遷移i → jの遷移確率A(i,j)を用いて次のように表すことができる.
励起準位のポピュレーションと遷移確率が与えられれば,測定された発光線強度の分布からq価のタングステンイオン密度n P g = n g (第２章参照)の分布を得ることができる.励起準位のポピュレーションは与えられた電子温度と密度における衝突輻射モデル(第2章参照)を解くことによって得られる.こうして得られたポピュレーションと遷移確率の積n(i) A(i, j)はemissivityと呼ばれる.図5-6に,今回の計算で得られたW²²+の基底項M1線のemissivityを電子温度と密度に対してプロットしたものを示す.与えられた温度に対して, emissivityは低密度ではほぼ電子密度に比例して増加し，高密度領域で一定値に飽和する傾向がみられる. Emissivityの電子密度依存性の変化は,励起準位のポピュレーションを形成するキネティクスの変化によるものである.低密度領域(コロナ相)では，励起準位のポピュレーションが基底準位からの衝突励起速度に比例することを示している.一方，高密度領域(飽和相)では，励起状態が光脱励起する前に，引き続いて起こる電子衝突の結果，はしご様励起で励起準位のポピュレーションが他のピークBの中心波長は，CoBITの測定[30]によりW²4+からの発光線として価数のみ同定されているものとほぼ一致する.図5-4には同様に同定されたW²¹¹の基底項4f²F sのM1線（J = 7/2 → 5/2）の視線積分強度分布と，横長ポロイダル断面（図5-1）の逆アーベル変換によって得られた発光線強度の径方向分布を示す。発光線強度の径方向分布は，それをポロイダル断面のXについて積分変換したものが実際に測定された視線積分強度の分布に近くなるように最小二乗法によって求められている．この積分変換は軸対称系ではアーベル変換と呼ばれ，与えられた視線積分強度を再現するような径分布を求めることを逆アーベル変換という. LHDの横長ポロイダル断面は軸対称ではないが，同様の変換を逆アーベル変換と呼ぶ場合が多い。この測定が行われたときの電子温度と密度の径方向分布を図5-5に示す.これらの結果を見ると,同M1線の発光強度分布は局所的な電子温度がだいたい1 keVになる位置（r α  ~ 0.3 m)でピークを示すことが分かる．局所的な発光強度Iは，タングステン密度n r , q価イオン準位へ流出するために電子密度に依存しなくなる. Emissivityの電子温度依存をみると,低温側と高温側にピークが見られる.前者は,水素プラズマ中の電子衝突励起に起因し,後者はプロトン衝突に起因するものである. M1遷移の微細構造間のエネルギー差は数 eV と小さいため,数keV程度の高温ではプロトン衝突による励起過程が emissivity を支配することを示している.ただし,この計算ではプラズマ中の電子密度とプロトン密度が等しいと仮定している.また,現在のところデータの入手が困難なため,プロトン衝突断面積は竜子衝突断面積を質量比でスケールして代用していることを断っておく.図5-7は, M1発光線のemissivityから得られた W²¹+のイオン密度分布を示している.先に示したM1線発光強度分布とほぼ相似であることが分かる.これは,発光強度の高い電子温度領域でemissivityの変化が小さいためである.では,こうして得られたイオン密度分布はどのようなメカニズムによって形成されるのだろうか.一定の電子温度と密度でのq価イオンのポピュレーションの時間変化は，タングステン密度が一定だと仮定すれば，電離速度係数S。と再結合速度係数α。を使って次式で与えられる.
初期条件をP = 1 ,  P q 21 = 0として,電子温度 1 keV,電子密度10¹³ cm -³における電離・再結合速度係数データ[38]を用いて計算してみると, W²¹+イオンのポピュレーションが電離平衡値P (∞)に達するまでに必要な時間は数ミリ秒であった.速度係数自体が電子密度に強く依存しない範囲であれば，電離平衡に達するまでの時定数をも。とすると，式(5.2)から明らかなようにnçτ eq ~ 10 10 cm -³sというスケーリングが成り立つ.磁気面を横切って電子温度が相当変化する位置までイオンが移動するのに必要な時間がτ 。に比べて十分長いのであれば,ポピュレーションの空間分布は局所的な電子温度と密度で決まると考えられる.そう仮定した場合の W²¹+イオンのポピュレーションの電離平衡分布とM1 線のemissivityから得られたイオン密度分布を比べると,概ねよくあっているように見える(図5-7).自明だが，タングステン密度n wの分布が空間的に一様であると仮定すれば, q価イオンのポピュレーションP 。とイオン密度n 。の空間分布は相似になる.しかし,図 5-7 を詳しく見れば,ピークの位置に若干のずれがあり,分布の裾野の形状に相違がみられる.プラズマ中心領域( r e → 0)からの発光強度の情報は, Z = 0近傍の視線積分に限られるため，逆アーベル変換の結果に含まれる不確定性が一般にプラズマ周辺部のものより大きくなる.このため,プラズマ中心に近い領域では精度の高い比較が難しいという問題がある. LHDの真空容器の壁から流入してくる鉄イオンの場合,プラズマ中心方向への対流速度が周辺部で局所的に大きくなるという研究報告[39]があり，周辺部ではイオン輸送効果（磁気面を横切るイオンの拡散や対流によるイオン分布の電離平衡分布からのずれ)の影響が大きくなることが考えられる.また,プラズマ周辺部は他の軽元素不純物イオンからの発光線のブレンドの影響が含まれている可能性もある.今回得られたイオン密度分布の結果をより正確に理解するには，電離平衡計算に用いた速度係数データの評価,および磁気面を横切るイオン輸送(拡散や対流)のモデルによる解析が必要であるが，それらは今後の大きな課題である.
6.鉄多価イオンの衝突輻射モデルの検
は
2006年に打ち上げられた太陽観測衛星「ひので」に搭載されている極端紫外線撮像分光装置EIS [40]は,波長域17～21 nm, 25～29 nmにある主にFe 8+からFe 23+までの鉄多価イオン発光線をターゲットとして設計され，太陽遷移層と呼ばれる電子温度6000度の太陽表面(光球)と数百万度のコロナの間の急激に物理状態が変化する領域からの発光線の観測により,太陽プラズマの状態からコロナ加熱のなぞを探る研究が進められている.価数の異なるイオンを使って,異なる温度領域の物理状態を調べている.鉄多価イオン発光線強度比と電子温度・密度の関係を使って太陽プラズマの状態を調べるには，その関係の信頼性が重要である．我々は，鉄イオンの衝突輻射モデルを構築し[41],原子データの評価[42]や, LHDとCoBITを使った分光計測により鉄イオンの衝突輻射モデルの検証を行ってきた[10,43,44].ネオン様 Fe¹6+イオンは太陽表面の高温活動領域を探る指標として用いることができる. Fe 16+イオンの20.46 nmと25.49 nmの二本の発光線は，同じ上準位 2p53p 1S0から 2p53s 1P1 (20.46 nm)と2p 53s 3P 1 (25.49 nm)への遷移で,発光線強度比はプラズマの状態によらず，遷移確率による分岐比で決まる.その理論値は1.1とされ,過去のSkylabによる太陽観測でも理論と合う結果が得られていた[45].ところが，「ひので」の計測では,強度比は２より大きく[46],さらに電子温度が低いほど大きいという依存性まで現れ[47],原子データの信頼性が疑われた.我々はLHDプラズマに鉄ペレットを入射し,鉄多価イオンからのスペクトルを計測して,この発光線強度比を調べた[48]. LHDでは電子温度や密度はトムソン散乱計測によって発光線とは独立に測ることができる.図6-1に計測された電子温度の分布を,図6-2に計測したEUVスペクトルを示す. 3.8 秒でプラズマへ鉄ペレットを入射し, 4.3秒では中心竜子温度が2 keVあり,高価数のFe²³+ (Fe XXIV)が見られるが,加熱の減少により中心温度が600 eVに下がった5.0秒では, Fe 16+ (Fe XVII)の発光線が観測された.図6- 3に, Fe¹ 6+の問題の二本の発光線強度比と電子温度の関係を示す. LHDのデータは赤丸で示し,衝突輻射モデルによる計算値は実線で示す.得られたLHDのデータは理論値を支持し，ひのでのデータには問題があることを指摘した.同時に計測したほかの Fe¹ +発光線強度比についても，衝突輻射モデルの計算と計測値を比較した.図6-4に例を示すが, LHDの測定値はモデル計算と矛盾しない結果を得た.従ってこの衝突輻射モデルを用いた計算は太陽プラズマ診断への適用が可能となった.その後ひのででは,計測に使われている2つのCCD検出器のあいだの補正に問題があることがわかった.また,低温度プラズマで強度比が大きくなることについては, 20.46 nmで太陽フレアを撮像した構造を調べると, 25.49 nmでの撮像には見られない,より低い温度を示唆する Si +イオンの発光線(27.53 nm)と同様の構造も見られたため，低温度由来の未同定の発光線がブレンドしている可能性が指摘されている[49].
7.最後に
多価イオンを使ったプラズマの分光診断は,手の届かない天体プラズマの物理状態を知る重要な手段であるとともに，核融合プラズマをはじめとする実験室プラズマの多角的な理解に欠かせない．特に核融合の実現にとって不純物の挙動解明は制御への大事なステップであり、そのためにも，多価イオン発光線の波長や遷移確率，電子衝突励起断面積といった基礎的な原子データと，衝突輻射モデルによって導かれる発光線強度と物理状態との関係は，高い信頼性が必要である.これまでに,原子物理学の理論計算手法の発展, EBITなどを用いた基礎実験, LHDプラズマを使った分光計測による衝突輻射モデルの検証が進み,プラズマ原子過程の分野は大きな進展を見せてきた.電子数の少ない水素様,ヘリウム様イオンから発展し,タングステンをはじめとする原子番号の大きな元素の多価イオンの理解もずいぶん進んできた.今後も,タングステンをはじめとする多価イオンの研究をさらに進め,関連分野の共同研究者とも協力して,原子物理とプラズマをつなぐ分野をさらに発展させていきたいと考えている.本稿で紹介したCoBITの開発当初から電気通信大学レーザー新世代研究センターの中村信行氏には共同研究者として多大なるご尽力を頂いた．またLHD分光実験では，核融合科学研究所の後藤基志氏,鈴木千尋氏,大石鉄太郎氏,森田繁先生,田村直樹氏ほか LHD 実験グループの方々にお世話になった.発光強度分布の逆アーベル変換については京都大学の藤井恵介氏にお世話になった.紙面を借りて御礼申し上げたい．また，本稿で紹介した研究はKAKENHI (23246165, 22340175, 15H04235)の助成を受けて行われた. [1] J. B. Zirker, 'Spectroscopy of astrophysical plasmas' (ed. A. Dalgarno and D. Layzer) (Cambridge Univ. Press, Cambridge) 1987, 165. [2]   T. Kato, Physica Scripta T73 , 98 (1997). [3]渡邊鉄哉,日本物理学会誌57(10), 738 (2002). [4] K. Kawashima and S. Kitamoto, Publ. Astron. Soc. Japan 48, L113 (1996). [5] F. Parerels et al., Astrophys. J. 533, L135 (2000). [6] R. Marrus and P. J. Mohr, Adv. At. Mol. Phys. 14, 182 (1978). [7] T. Pütterich et al., Plasma Phys. Control. Fusion 55, 124036 (2013). [8] N. Nakamura et al., Rev. Sci. Instrum. 79, 063104 (2008). [9] H. A. Sakaue et al. , J. Phys.: Conf. Ser. 163 , 012020 (2009). [10] H. A. Sakaue et al., J. Appl. Phys. 109, 073304 (2011). [11] H. A. Sakaue et al ., Phys. Rev. A 92 , 012504 (2015). [12] Y. Kobayashi et al., Phys. Rev. A 89, 010501(R) (2014). [13] Y. Kobayashi et al. , Phys. Rev. A 92 , 022510 (2015). [14] http://www.lhd.nifs.ac.jp/lhd/jstr/jcoil.html [15] A. Kallenbach et al. , Plasma Phys. Control. Fusion B 47, 207 (2005). [16] S. Sudo, J. Plasma Fusion Res. 69, 1349 (1993). [17] T. Pütterich et al., Plasma Phys. Control Fusion Sci. 50, 085016 (2008). [18] C.S. Harte et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 43 , 205004 (2010). [19] A. E. Kramida and T. Shirai, Atomic Data Nucl. Data Tables 95, 305 (2009). [20] V. Bakshi ed., 'EUV Sources for Lithography', (Bellingham, SPIE Press) 2006. [21] C. Suzuki et al., J. Phys. B: At.Mol. Opt. Phys. 43 , 074027 (2010). [22] G. O’Sullivan and R. Faukner, Opt. Eng. 33 3978 (1994). [23] A. Bar-Shalom et al., J. Quant. Spectr. Rad. Transfer 71, 169 (2001). [24] I. Murakami et al. , Nucl. Fusion 55 , 093016 (2015). [25] H. A. Sakaue et al., AIP Conf. Proc. 1438, 91 (2012). [26] H.  P.  Summers,  The  ADAS  User  Manual, version 2.6 (2004), http://www.adas.ac.uk/ [27] U. Feldman et al., J. Opt. Soc. Am. B8 , 3 (1991). [28] R. Doron and U. Feldman, Phys. Scr. 64, 319 (2001). [29]加藤太治,大谷俊介,日本物理学会誌 57, 890 (2002),およびその引用文献. [30] A. Komatsu et al. , Phys. Scr. T144 , 014012 (2011); Plasma and Fusion Res.: Rapid Commun. 7, 1201158 (2012). [31] H. Watanabe et al., Can. J. Phys. 90 197 (2012). [32] Z. Fei et al. , Phys. Rev. A 86, 062501 (2012). [33] M. Qiu et al., J. Phy. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 175002 (2014). [34] D. Kato et al., Phys. Scr. T156, 014081 (2013). [35] M. Goto et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 43 , 144023 (2010). [36] P. Jönsson et al. , Comp. Phys. Comm. 184 , 2197 (2013). [37] X.-B. Ding et al. , J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 44, 145004 (2011). [38] The Atomic Data and Analysis Structure (ADAS)のオンラインでデータ取得が可能なサイト(http://open.adas.ac.uk/)を利用した.タングステンの電離・再結合速度係数データに関する最近の研究としてA. Sasaki and I. Murakami, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 46, 175701 (2013)がある. [39]佐藤國憲,舟場久芳, NIFSニュース 2001年９月号(http://www.lhd.nifs.ac.jp/result/nifs  news/2 001/01sep_2.html). [40] J. H. Culhane et al. , Solar Phys. 243 , 19 (2007). [41] N. Yamamoto et al., Astrophys. J. 689, 646 (2008). [42] I. Skovelev et al. , Astron. Astrophys. 511, A60 (2010). [43] T. Watanabe et al. , Astrophys. J. 692 , 1294 (2009). [44] N. Nakamura et al., Astrophys. J. 739, 17 (2011). [45] G. A. Doschek et al., Phys. Rev. A 43, 2565 (1991). [46] H. P. Warren et al. , Astrophys. J. 685, 1277 (2008). [47] T. Watanabe et al. , 38th COSPAR-GA, E25- 008-10 (oral presentation) (2010). [48] I. Murakami et al. , Plasma Fusion Res. 9, 1401056 (2014). [49] Del Zenna and Ishikawa, Astron. Astrophys. 508, 1517 (2009).
長崎泰之東京理科大学理学部第二部 〒 162-8601東京都新宿区神楽坂1-3 ynaga@rs.kagu.tus.ac.jp平成27年10月1日原稿受付本号からシリーズ「陽電子が拓く物質の科学」がスタートする.このシリーズの趣旨を簡潔に説明してみたい.反物質の構成要素である陽電子は,通常の物質中でも様々な振る舞いをする[1,2].たとえば,金属結晶に入射すればバルク中で数psのうちに熱化し,その後金属中を熱的に動き回った後に金属中の電子(主に価電子)と対消滅してγ線になる.このγ線を検出すれば,価電子の運動についての情報を得ることができる.結晶中に空孔型の格子欠陥が存在すれば，そこに捕捉されてから対消滅することもある.気体中に入射した場合も、陽電子は原子や分子との散乱を繰り返してエネルギーを失い,その後に原子・分子中の電子と対消滅する.エネルギー損失の過程で原子･分子から電子を奪い,陽電子と電子の束縛状態であるポジトロニウムを形成してやがて自己消滅することもある.陽電子を単色のビームにして気体中を透過させれば,陽電子ー原子•分子間の散乱断面積が得られる.この様に陽電子は物質との相互作用で様々な振る舞いを起こすが,それには,陽電子の消滅断面積が散乱断面積よりも遙かに小さいことが重要な役割を果たす．つまり，陽電子は物質中の電子と衝突してもなかなか対消滅せず，何度も衝突を繰り返した後にやがて対消滅する.数密度nの電子ガス中の陽電子の対消滅率はπ 2 cnと書き表すことができる.ここでrは古典電子半径で2.818×10 –15 m とボーア半径よりも極めて小さな値である.金属中での陽電子寿命は100 ps程度である.この間に陽電子は,電子やイオンと何度も相互作用する.気体の場合では電子密度が遙かに低いため,これよりもかなり長い寿命をもつ.その間に陽電子は,原子・分子と様々な相互作用をし，妖艶で多彩な振る舞いを見せるのである.陽電子を用いた研究で問題になるのは，電子の場合と比べてビーム強度が極めて低いことである.しかしながら，電子には遠く及ばないものの，陽電子源に加速器からの高エネルギー電子の制動放射や原子炉からのγ線の対生成を利用するなどして，次第に改善しつつある[3].弱い陽電子源を使いながらも，逆にその特徴を生かして陽電子の特性を暴き出そうとする研究も行われている.近年の陽電子素過程の研究として目を引くものには,次のようなものがある. (1)陽電子ー原子・分子束縛状態陽竜子は分子と束縛状態を形成することがある.陽電子が分子の振動を励起するとともにエネルギーを失い,そのまま分子と束縛して分子中の電子と対消滅する過程が存在することも見いだされている[4].振動励起のエネルギーとの比較から,陽電子と分子の束縛エネルギーが見積もられており,理論計算[5]との比較も行われている.原子との束縛や共鳴状態についても，理論計算が行われている[6]. (2)ポジトロニウムー原子・分子相互作用ポジトロニウムー原子・分子相互作用の研究のために,陽電子ー原子・分子の電荷交換反応を利用してポジトロニウムビームを生成し,ポジトロニウムの散乱実験がロンドン大学で行われている.ポジトロニウムは最も軽い中性原子と見なすことができ,その散乱実験の意義は大きい.近年,ポジトロニウムー原子・分子散乱の全断面積が，同じ速度を持つ電子と原子・分子散乱の全断面積に近い値になることが実験的に見出された[7].それを契機としていくつかの理論的研究が始まっている[8].また,ポジトロニウムビームを用いるのではなく,シリカエアロジェルに陽電子を入射してシリカ微粒子間の空隙中にポジトロニウムを生成してポジトロニウムー原子・分子相互作用を観測する実験も行われている.特に, Xeのような重い希ガス原子とのスピン－軌道角運動量相互作用が起こることが分かってきており,それに関する研究が進展している[9,10].さらには,シリカエアロジェルを用いずに高圧気体中でポジトロニウムを生成し,その熱化を調べる研究も始まっている[11]. (3)反水素合成反水素の合成は現在,複数のグループが欧州原子核研究機構(CERN)でしのぎを削っており,そのなかで日本のグループの寄与が大きい.たとえばカスプ磁場を利用して生成した反水素をビームとして引き出すことに成功しており[12],今後の展開が期待される. (4) 陽電子と電子からなる束縛状態陽電子と電子が1個ずつ束縛するとポジトロニウムになるが，1個の陽電子と2個の電子が束縛すればポジトロニウム負イオンが形成される.近年,効率の高いポジトロニウム負イオン生成法が開発され,この分野が進展してきている[13,14].また, 2 個のポジトロニウムが東縛し合ったポジトロニウム分子の生成も確認されている[15]. (5) 高励起ポジトロニウムポジトロニウムは水素原子様の束縛状態であり,無限個の励起状態が存在する.ポジトロニウムの励起状態に関する研究は，1S − 2S状態間のエネルギーの精密測定やn = 18程度までの励起に関する研究が行われてきている.最近になって，高励起状態のポジトロニウムに電場をかけてシュタルク効果を観測する実験が報告されている[16].この手法をポジトロニウムのマニピュレーションに利用する試みも検討されている. (6) 陽電子を用いた固体表面の研究電子を数10 keVに加速して固体表面にすれすれの角度で入射すると,反射高速電子線回折による像が得られ，これを用いれば表面の結晶構造解析が可能である。電子の代わりに陽電子を利用すると,陽電子のポテンシャルが結晶内部では真空中よりも高いため結晶表面第一層のみの情報を得ることが可能である[17,18].最近になってこの研究がにわかに大きな注目を浴びている．また，陽電子を表面に入射するとポジトロニウムが放出され,ポジトロニウム源としての利用が可能であると同時に，そのポジトロニウムのエネルギー分布を測定することで表面の情報が得られるようになってきている.さらに，低速陽電子をTiO₂(110)表面に入射するとOイオンが放出される現象が見いだされている[19].この現象はKnotekとFeibelmanの実験[20]との類似性から，表面近傍の原子の内殻が陽電子との対消滅によってイオン化され,さらにオージェ効果が起こって電気的に不安定になりO+が放出されたと考えられる.ただし電子の場合とは異なり,入射陽電子のエネルギーに関値がないという特徴があろ. (7)固体中の細孔中にポジトロニウムが生成されると,その寿命,もしくは運動量分布から細孔のサイズを評価することが可能である.その理解が進んでいる[21].陽電子の蒸過程の研究分野では，我が国の研究者が大きく寄与する部分が多い.そこで今回のシリーズでは，上記研究の第一線で活躍されている方々に解説をお願いした.その内容(仮題)は次の通りである.ポジトロニウムー気体分子の反応ポジトロニウムを含む共鳴反水蒸ポジトロニウムによる細孔評価ポジトロニウム負イオン陽電子付着陽電子消滅誘起イオン脱離本シリーズが原子衝突学会の会員の皆さんに有益な情報を提供することを願って筆を置きたい. [1] M. Charlton and J. Humberston, 'Positron Physics'  (Cambridge) 2001. [2]長嶋泰之“原子分子物理学ハンドブック”朝倉書店 (2012) 254. [3] J. R. Danielson, D. H. E. Dubin, R. G. Greaves and C. M. Surko, Rev. Mod. Phys. 87 , 247 (2015). [4] K. Wada et al., J. Phys.: Conf. Ser. 443, 012082 (2013). [5]  M. Tachikawa, Y. Kita and R. J. Buencker, Phys. Chem. Chem. Phys. 13, 2701 (2011). [6] T. Yamashita and Y. Kino, J. Phys.: Conf. Ser. 618 , 012009 (2015). [7] S. J. Brawley, S. Armitage, J. Beale, D. E. Leslie, A. I. Williams and G. Laricchia, Science 330, 789 (2010). [8] I. I. Fabrikant and G. F. Gribakin, Phys. Rev. Lett. 112, 243201 (2014). [9] K. Shibuya, T. Nakayama, H. Saito and T. Hyodo, Phys. Rev. A 88, 012511 (2013). [10] K. Shibuya, Y. Kawamura and H. Saito, Phys. Rev. A 88, 042517 (2013). [11] Y. Sano, Y. Kino, T. Oka and T. Sekine, J. Phys.: Conf. Ser. 618 , 012010 (2015). [12] N. Kuroda et al. , Nat. Comm. 5, 3089 (2014). [13] K. Michishio, T. Tachibana, H. Terabe, A. Igarashi, K. Wada, T. Kuga, A. Yagishita, H. Hyodo and Y. Nagashima, Phys. Rev. Lett. 106 , 153401 (2011). [14] Y. Nagashima, Phys. Rep. 545, 95 (2014). [15] D. B. Cassidy, T. H. Hisakado, H. W. K. Tom and A. P. Mills, Jr., Phys. Rev. Lett. 108 , 133402 (2012). [16] T. E. Wall, A. M. Alonso, B. S. Cooper, A. Deller, S. D. Hogan and D. B. Cassidy, Phys. [17] A. Kawasuso and S. Okada, Phys. Rev. Lett. 81, 2695 (1998). [18] Y. Fukaya, I. Mochizuki, M. Maekawa, K. Wada, T. Hyodo, I. Matsuda and A. Kawasuso, Phys. Rev. B 88, 205413 (2013). [19] T. Tachibana, T. Hirayama and Y. Nagashima, Phys. Rev. B 89, 201409(R) (2014). [20] M. L. Knotek and O. J. Feibelman, Phys. Rev. Lett. 40, 964 (1978). [21] K. Wada and T. Hyodo, J. Phys. Conf. Ser. 443 , 012003 (2013).
澁谷憲悟*，斎藤晴雄東京大学大学院総合文化研究科広域科学専攻 〒 153-8902 東京都目黒区駒場三丁目8-1 *shibuken@gakushikai.jp平成27年9月12日原稿受付陽電子は電子の反粒子であり,電子と出会うと対消滅してγ線となる.また対消滅に先だって,陽電子と電子がポジトロニウムと呼ばれる水素様原子を形成することがある.消滅 γ線には,消滅前の情報が残されており,陽電子やポジトロニウムがどのような状態にあったか,あるいはどのような相互作用を経験したかを読み出すことができる.本稿では,本号より連載される,シリーズ「陽電子が拓く物質の科学」の冒頭に当たり,陽竜子消滅研究の概略を述べるとともに,ポジトロニウムと気体分子との相互作用に関する研究を幾つか紹介する.この分野では,国内の研究者が多くの先駆的役割を果たしてきた.ポジトロニウム(Ps)は電子とその反粒子である陽電子からなる,極めて軽量な水素様原子であり，その質量は2m，換算質量はμ = m。 /2であろ.水素様原子のシュレディンガー方程式を解くと, n=1 軌道のエネルギ一固有値はE 1 = − μe 4 /8ε 2 π²でありμに比例するので, Psの第一イオン化エネルギー (陽電子と電子の東縛エネルギー)は，水泰原子の第一イオン化エネルギー (13.6 eV)の1/2の, 6.8 eVである.ここでeは素電荷，eは真空の誘電率である．また， n = 1軌道における両竜荷の平均距離は〈r〉= 6πε o ñ² | μe² = 3α B / 2μでありμに反比例するので[1], Psにおける陽電子と電子の平均距離は,水素原子における陽子と竜子の平均距離の心から電子(陽電子)までの距離はほぼ等しい. 2倍の, 3a rである.ここでaはボーア半径(52.9 pm)である.ただし,図1に示すように, Psでは陽電子と電子が重心を挟んで相対的に運動するので，重心から電子（陽電子）までの距離は，水素原子の場合とPsの場合でほぼ等しい[2]. Psは,様々な気体,液体,固体(主に絶縁体)中で形成され得るが,本稿では主に気体中のPsとその相互作用について述べる.なお,本稿では, Psの励起状態には言及しない. Psは最終的にはγ線に崩壊して消滅する.我々は,この消滅γ線を計測し,様々な保存則等を駆使しながら,消滅前のPsの状態やその相互作用に関する情報の復元を試みる.これによって，時に，陽竜子を用いることでしか得られない貴重な情報に辿り着く.言うなれば, γ線は電子対の"dying message"であり，陽電子消滅の研究は，さながら，それを読み解く“推理小説”のようである. Ps実験に用いられる陽竜子の発生原理には2種類がある。一つは原子核中で陽子が中性子に崩壊する反応(β†嫌変)であり、もう一つは高エネルギー光子(X線等)からの電子対生成であろ. zX → z-1X'+e* +v。 (1)であり,余剰エネルギーが陽電子と電子ニュートリノ( ν )に不定比で配分されるため、発生するβ +線は連続スペクトルを示す.例えば,実験で多用される22Na (半減期2.6年)では，放出される陽竜子の最大エネルギーが0.55 MeV(平均エネルギーは0.20 MeV)であり, 68Ge/68Gaの半減期が68分と短いため親核種の68 Ge (半減期271日)を用意する]から放出される陽電子では,最大1.90 MeV (平均0.99 MeV)である. ²²Naがβ+壊変すると,その直後に1.27 MeVの即発y線が，娘核²²Neの核異性体転移により放出されるため,この核γ線を検出することで陽電子発生時刻を知ることの出来る点が，実験上有用である.厳密には,陽電子発生時刻と核 γ線発生時刻には平均5.3 psの時間差があるが，これは核γ線測定の時間分解能(100 ps程度)に比べて十分に短く,両事象は事実上の同時とみなされる.一方, 68Ge/68Gaは,このような即発γ線を放出しないが、陽電子の初期エネルギーが十分に大きいため,フィルム状のプラスチックシンチレータ(厚さ0.1 mm程度)を効率よく透過させることができ,その発光から時間信号が得られる.また, β+壊変で放出された陽電子は，パリティ非保存のため進行方向にスピン偏極しており,その放出速度が大きいほど偏極率も大きいため，スピン物性の研究には68Ge/68Ga線源の方がしばしば有用である[3]. ²²Naはバイアル瓶に入った²²NaCl水溶液の状態で購入し,カプトンや金属のフィルム上に滴下乾燥させたものを封止して,実験に用いることが多い（図 2).あらかじめ密封線源として封止され，窓部から陽電子が放出される状態の製品も輸入されており,低速陽電子ビームの生成などに用いられている. 68Ge/68Gaは,密封線源として封止された状態の製品を購入して用いることが多い.このような RI を使用する場合,デスクトップ程度の比較的小規模な装置による陽竜子消滅実験も可能である.ただし,前者のように非密封 RIを取り扱う場合や，密封 RI であっても法令の定める数量を超える強度で用いる場合は，放射線管理区域内で行わなければならない.一方で，電子対生成により陽電子を得るには，例えば，電子ライナックで発生した高エネルギー電子を重金属等の物質(主にタングステンかタンタル)に入射して2m c 2 (1.022 MeV)以上の制動放射線を発生させ,その制動放射線と物質中の原子核の電場との相互作用による電子対生成で,陽竜子(と電子)を得る[4].タングステンは，原子番号が大きいので制動放射線の発生効率に勝れ，また融点が高い(3,380℃)ので耐熱性も良好である.また,光源としてシンクロトロン放射光も利用されていろ[5].また,原子炉から放出される中性子を利用して, 63Cu(n,γ)64Cu (半減期12.7時間)の反応や58Ni(n,p) 58Co(半減期71日)の反応により,陽電子放出核種を大量に生成することも可能である[6].最近では, ¹¹³Cd(n,γ)¹¹⁴Cdの反応で放出される即発γ線(1.5 MeV以上のものが平均2.3本)からの電子対生成が利用されている[7].国内で図2: 非密封線源を利用した陽竜子消滅実験のイメージ写真. (左)バイアル瓶に入った²²NaCl水溶液, (中)Ti薄膜に滴下された²²NaCl水溶液, (右)中央のガスチェンバーを取り囲むように配置された放射線検出器(BaF 2シンチレーション検出器).は京大原子炉で陽竜子ビームラインが建設されている[8].これらは，いずれも加速器等の比較的大規模な設備を要するが，RIに比して大強度の陽電子ビームを得ることが期待される.なお,ビーム形成技術等については，本シリーズ中で他の著者により詳しく述べられる.また,最近, Ps 負イオン( Ps - )の光竜子脱離を利用したPsビームの形成も試みられている[9]. β +壊変もしくは電子対生成により生じた高エネルギーの陽電子は，物質中に入射すると主に電子との相互作用でエネルギーを失う.また,その過程で物質を構成する原子から電子を奪い, Psを形成することがある.基底状態のPsは,そのスピンにより大きく二つに分けられる.一つは，電子スピンと陽電子スピンの合成値が１の場合(Ｓ＝１)で,この状態のPsをオルソポジトロニウム(o-Ps)と呼ぶ.もう一つは,合成スピンが０の場合( S = 0 )で,この状態のPsをパラポジトロニウム(p-Ps)と呼ぶ.これらのスピン状態を, Psの合成スピンの値をＳ ,そのz成分をM sとしてχ = | S, M s 〉と表す.量子数を大文字で表記するのは，個々の電子や陽電子の状態ではなく, Ps を一体の粒子として記述しているの意である. | S,M, |を具体的に,電子と陽電子の個々のスピン関数で書き下すと,
の4つが固有状態である.ただし、αはアップスピンを，βはダウンスピンをそれぞれ表し，また添え字のｅ( p )は電子(陽電子)を表す.式(2)のうち,前の3つがo-Psであり,これらは磁場がなければ縮退している(三重項状態).残りの1つがp-Psである(一重項状態).なお, "ortho-"はギリシア語で「オーソドックス（正常な）」を意味する接頭辞であり, "para-"は「パラドックス(異常な)」を意味する接頭辞である. o-Psとp-Psの生成率の比は, Ps を形成する前の電子や陽電子がスピン偏極していなければ,スピン状態数の比に等しい.つまり,一般的には, o-Psの生成数が全体の3/4を占める.なお, o-Psのエネルギー固有値は, p-PsのそれよりもΔ HFs = 840 μeV (positronium hyperfine structure, Ps-HFS)だけ大きい[10].これは,両者のスピンが反平行なp-Psの方が僅かに安定なためである. Ps-HFSは水素原子のHFS (5.9  μeV)と比べて2桁も大きいが,それでも室温の熱エネルギー(40 meV)に比べれば十分に小さいため, o-Psとp-Psの生成率比には影響しない. 2種類のPsを明示的に区別するのは，両者の性質や振る舞いが大きく異なるためであり，また，この違いがPs実験で得られる情報をより豊富なものとしている．両者の違いの中で最も特徴的なのは, γ線に崩壊する過程で, o-Psは主に三光子消滅し, p-Ps は主に二光子消滅する点である.これは,荷電共役パリティの保存則に起因する.前者は関与する光子が1個多いため, o-Psの崩壊率はp-Psの崩壊率と比べてかなり(微細構造定教倍程度)小さいと考えられる.実際,真空中(周囲に竜子が存在しない環境)におけるo-Psの消滅率はえ。= 7.0401(7)±10 6 s 1 [寿命は142.04(1) ns][11,12], p-Psの消滅率はえ= 7.9909(17) ±10° s ¹ [寿命は125.14(3) ps]であり[12],約3桁異なる.図3に,二光子消滅と三光子消滅の概念図を示す.ここで, o-Psの固有寿命は,ガス中であればガス分子との相互作用を繰り返し経験するのに十分な長さであるため, o-Psからの消滅γ線には,消滅までに体験した相互作用に関する情報も含まれている.ただし,その情報を取り出すには一工夫が必要であり,そこが Ps 実験の醍醐味である.三光子消滅では511 keV以下の消滅y線が3 本発生し,そのエネルギーの合計は2m,c² (1.022 MeV)である.また，二光子消滅では約m,c² (511 keV)の消滅γ線が２本発生する[13].このとき, 2本のγ線は,お互いにほぼ正反対の方向へ放出される,という特徴がある.これは,第4.3節にて後述するように,運動量の保存則によるものである.なお，二光子消滅を医学利用したのが陽電子断層撮像装置(positron  emission  tomography, PET)であり，陽電子放出核種（''Cや'8Fなど）で標識した生体分子の空間分布を,被検者の周囲にトンネル状に配置したγ線検出器で測定する.このとき，二光子消滅のγ線が互いに正反対の方向で検出されることから，同時計数の成立した検出器同士を直線で結ぶことにより，被標識化合物の位置情報をin vivoで追跡できる.例えば, 18Fで標識したブドウ糖を静脈に注射すると,糖代謝が昂進しているがん細胞に集積する様子が確認される[14,15].ここでは，消滅γ線の計測により得られる代表的な情報である,時間情報と運動量情報について述べる.まず，時間情報とは，陽電子の生成から消滅までの生存時間である。生成の時刻は，前述のように即発核γ線やβ +線自身(あるいは,ビームであれば加速器等に同期した信号)に基づく検出信号(スタート信号)により決定する.消滅の時刻は，消滅γ線の検出信号(ストップ信号)により決定する.陽竜子は，周囲の物質(線源自身，測定試料，チェンバー内壁など)中にある竜子と直ちに対消滅する場合もあるし，物質から電子を奪ってPsを形成する場合もある.この Ps はそのまま自己消滅する場合もあるが，Ps が物質と接触した際に， Psを構成する陽電子が構成相手の電子とではなく，周囲の物質中にある他の電子と対消滅する場合(ピックオフ消滅)もある.いずれにしても，陽竜子の生存時間は,その系内で陽竜子が消滅相手の電子をどれだけ見つけやすいかを反映している.ただし，陽竜子は物質内で取り得る様々な状態から消滅するため，個々の消滅放射線がどの状態に由来するのかは，必ずしも明らかではない.有意な情報を得るためには,このような個々の陽竜子の生存時間に関する情報を数千万イベント程度蓄積し（蓄積に数週間以上を要する場合もある)，生存時間を横軸とするヒストグラム(寿命スペクトルと呼ばれる)を作成する.一般的には，そこに時間に対して指数関数的に減少する1つないし複数の成分が現れる.その成分の数を陽電子が消滅する状態の数に対応させ,各成分の相対強度と減衰の時定数(寿命と呼ばれる)を手掛かりとして、陽電子が置かれた状態の物理的･化学的な性質を議論し,物質やPsの性質を解き明かす.寿命スペクトルの例として，図４に高圧Arガス(7.5 MPa)中の陽電子寿命スペクトルを示す(佐野らが測定[16]).まず，時間原点付近の急峻なピーク構造は主に短寿命のp-Psに由来し,次に, 5  ns付近の肩状の構造はPsを形成することなく消滅した陽竜子に由来し,続いて, 20  ns以降の指数関数的(片対数グラフでは直線的)に減少する構造がArガス中に形成されたo-Psに由来する,とそれぞれ考えられる.なお, o-Ps に由来する構造は，複数の寿命成分に分離できることもある.最後に,約160 ns以降のカウント数一定の平らな部分は，スタート信号とストップ信号の組み合わせが不適切な(ランダムの)同時計数により生じたノイズ成分であり，時間構造を持たないバックグラウンドである.ここで，o-Psに由来する成分の寿命は40 nsであるが，これは真空中でのo-Ps寿命(142 ns)に比してかなり短い.これは, Arとのピックオフ消滅(先述)により, o-Ps の消滅率が増大したためである.このピックオフ消滅率は, Ps が存在する空間のガス密度に比例するため,ガス密度nで規格化した消滅率1 Z er = λ/(4πr 2 cn)を用いるのが便利である.ここで,分母のπr²cnはDiracの消滅率,つまり,密度nの電子の海を,陽電子が十分に小さな速度(ν≪c)で飛行する際の消滅率であり，rは竜子の古典半径(2.817×10~15 m)である.係数の４は,全竜子のうち陽竜子とスピンが反平行となる電子(全体の４分の１)のみがピックオフ消滅率に寄与するからである。つまり，1ZsgはPsが衝突した原子1個当たりに，対消滅相手となる電子が実質的に何個存在するかを表している[17,18]. (なお, Psではなく陽竜子単体の消滅率の場合にはZ …と書く[17–19].  )例えば, Heは1原子当たり2個の価電子を有し,各電子が Ps を形成する陽電子とスピン反平行の組み合わせとなる確率は1/4なので, 1Zsg = 2/4 = 0.5となりそうであるが，実際には，この値が0.125(2)であることが知られている[18].これはPsを形成する電子とHeの価電子の交換相互作用が,ピックオフ消滅を妨げて, Z ,を目減りさせる方向に働くためである.最近,和田らによって,ピックオフ消滅については，Z srと分子の幾何学的な断面積との間に，概ね比例関係があると指摘されている[20].一方で,気体の中には, O₂やI₂等のように例外的に大きな, Z , ,を持つ分子が幾つか知られており,これらは全てピックオフ以外の消滅機構を持つと考えられる[21].具体的な消滅機構ごとに述べると, O 2やNOのような常磁性分子では,その不対電子がo-Psを構成する電子と入れ替わる電子交換反応(electron exchange)が起きて, o-Psが短寿命のp-Psにスピン転換されるため,消滅率が大きい.なお，この竜子交換反応は，標的分子の励起を伴う必要はない[22].また, NO₂, Br₂,およびI₂などのガス分子では, Ps が一種の束縛状態や共鳴状態(浅い束縛状態)を取ることが知られており,この場合,陽竜子と軌道電子の波動関数が重なり合う時間が長くなるため, o-Psの消滅率が大きい.この現象はケミカルクエンチングと呼ばれる[23].最後に, KrやXeなどの原子番号の大きな原子(を含む分子)にPsが散乱される際に,スピン軌道相互作用によってo-Psかp-Psにスピン転換されることがあるため，o-Psの消滅率が大きい．これは, 2003年にオーストラリア人の理論家Mitroyによって提案され[24], 2006年に齋藤らによって実験的に確認された[25], Psの新しい反応機構である.このとき, KrやXeの状態は変化しない.先の電子交換に伴うスピン転換とは異なる現象であり，以降，本稿で単に「スピン転換」という場合にはこのスピン軌道相互作用によるスピン転換を指し，前者は「電子交換」と呼んで区別することにする.この「スピン転換」については,第6節以降で詳しく述べる.次に，運動量情報は，対消滅に関するエネルギー保存則と運動量保存則によりもたらさせる.先に,荷電パリティの保存則によりPsのスピン状態に応じて消滅光子数に差異を生じることを述べたが，このうち二光子消滅には，以下の関係式が成り立つ.まず，質量を含むエネルギーの保存則により，対消滅の前(左辺)後(右辺)で,
である.ただし，p 1とp 2は放出される2本の消滅y線の各運動量である.次に，消滅前の電子と陽電子の運動量のベクトル和をp ep (p x , p y )とすると,各方向成分は,
の関係を満たす.ただし,微小角Δθは2本の消滅γ線の相対角度が180度からずれる大きさを表す(図5,ただしΔθを誇張して描いた).先に,「2本の消滅γ線がほぼ正反対の方向に放出される」と述べたが，厳密には，消滅前の電子対の合成運動量が０の場合にのみ正反対となり，一般的には概ね１度よりも小さな角度揺動Δθを生じる.図 5 中の平行四辺形が運動量保存則を示している.以上のことから，消滅後の未知数はp 1 ,  p 2 , Δθ (Δθ ≪1)の3つであり,同数の保存式(3), (4)を連立して解くと,
の関係を得る[26].つまり, 2 本消滅放射線のエネルギーはmçç² = 511 keVより, ΔE = cp, /2だけ増減している(合計は常に2m¸c²である).これは,観測者(測定器)に対して波源が移動していると,観測される波長(エネルギー)が変化する現象,すなわちドップラー効果である.消滅放射線でドップラー効果が顕著なのは, Ps の質量が2m,しかなく運動速度が大きいためである.したがって,消滅γ 線のエネルギースペクトルを,高純度ゲルマニウム半導体(HP-Ge)検出器を用いて高精度に測定し,そのうち511 keVの全吸収ピークの形状がドップラー効果でどれだけ左右に拡がるかを調べれば，消滅直前のPs (あるいは陽電子)が持っていた運動量(エネルギー)を求められる(ドップラーを）。この原理を利用して，ガス中におけるPsの減速過程が調べられている[16,27,28].一方, 2本の消滅放射線の相対角度は180度から，Δθ = p x /m cだけずれている.この角度を測定するのに特化した測定系は，消滅放射線二光子角相関測定装置(angular correlation of positron  annihilation  radiation,  ACAR)と呼ばれる.十分な角度分解能を得るためには,線源からγ線検出器までの距離を5～10  m程度とする必要があるところ,同時計数率(感度)は距離の2乗で減少するため,大強度の陽電子線源が必要である.大掛かりな装置となるが，電子運動量の分解能としては, HP-Ge検出器を用いる場合よりも，1 桁以上勝れている（二光子角相関法）.長鳴らは,この原理を利用して,ガス中における Psの減速過程を調べている[29,30]. 5.1  Oreモデル気体中のPs形成を,エネルギー的観点から説明する大まかな描像として, Oreモデルが提唱されている.このモデルでは,ある程度のエネルギーを有する陽電子が物質中の原子との衝突する際に,その価電子を奪い取ることで Ps が形成されると考える[18].物質が気体の場合には,高エネルギーの陽電子が入射すると,陽竜子は周辺の気体分子を電離･励起しつつ,徐々にエネルギーを失う.その過程で,気体分子から価電子を引き抜くことでPsが形成されるが,形成されたPsの運動エネルギーが Ps の束縛エネルギー ( E pc  = 6.8   eV)よりも大きいと,次の衝突で再び陽電子と電子が解離(イオン化)してしまうため, Ps は安定な粒子として存在できない.つまり,標的分子の第一イオン化エネルギーをE iとするとPs形成反応,
はE i – E p sだけ吸熱反応であるから,陽電子のエネルギー( E p )がE p − (E i − E p s )≥ E psのとき,すなわちE 。≥ E iのときには，Ps が形成されたとしても安定には存在できない.また，E p − (E i − E p ,) < 0のとき，すなわちE ρ < E i − E ρ sのときは，陽電子が電子を引き抜くのに必要なエネルギーを有しないので，Psを形成することは出来ない.陽竜子のエネルギーがこの中間領域にあるとき，つまりE i > E p ≥ E i − E pを満たすときにのみ， Ps は形成され得る.このエネルギー領域を Oreギャップと呼ぶ.ただし，当該分子の最低励起エネルギーをE αとしたときに，E i > E p ≥ E αの場合にはPsの形成と分子の励起が競合するため,効率よくPsが形成されるかどうか定かではない.どちらの過程が支配的かは，分子の種類でも異なるであろう.ここで,関連するエネルギー準位を整理すると図6のようになる.陽竜子が非弾性散乱を繰り返して，今関心のある範囲のエネルギー ( 0 < E r < E ; )にまで緩和したとき，残されたエネルギーの量がランダム(均等分布)であると仮定すると,図 6の左側に示すように,全陽電子のうち Ps を形成する陽電子の割合の最大値F  mgは,
と書ける.これは，E α < E < Eの競合領域において, 100%の確率でPsが形成される場合である.また,最小値F , は図6の右側に示すように,
と書ける.これは,競合領域において,全くPsが形成されない場合である. Oreモデルが妥当であれば，Fの値は概ねF minとF maxの間に収まると予想される.ここで，標的として希ガス族を考える．希ガス族は単原子分子であり，振動や回転励起のモードを持たないことから, Oreモデルに最も良く当てはまると考えられる.希ガス族のEやE ,値は良く知られているので[31],表１のようにＦを計算すると,原子番号の大きな希ガスほどPsを形成しやすいものと期待される.ところが，o-Psに由来する長寿命成分の分量を4/3倍して全Ps数を推定しFを決定する,という当時の評価方法では，原子番号の小さい方から３つ目まで(He, Ne,およびAr)は予想通りのFを得たが，次のKrでは予想されるF minよりも，
あるいは測定されたArのFよりも，小さな値を示した.また, Xeの測定値は, Krの測定値よりも更に小さな値を示し、全陽電子の僅か3%しかPsを形成しない(ように見える)ことが分かった[32]. Xe(とKr)でPs形成率が, Oreモデルの予想値を大幅に下回る理由は長らく不明であり,「Xe問題」ないし「Xeパズル」と呼ばれてきた. 「Xeパズル」を解くために,種々の実験が行われ,様々な仮説も立てられた.一連の実験で見出されたことは， 1.  o-Psに由来する成分(寿命スペクトル中で指数関数的に減少する成分)の分量が,期待されるよりも少ないこと,未知の短寿命成分(fast component)が,寿2.命スペクトルの時間原点付近の急峻なピーク構造(p-Psに由来する)の付近に,現れること[17],および, KrやXeに, Heのような軽いガスを混入する3.と，Fの観測値が大きくなる（Psの形成量が回復するように見える) [17]こと,であった.以上のことなどから, Kr中やXe中でもPsは形成されているが，o-Psの消滅を促進する未知の機構が存在し，それは特に時間原点付近で(o-Psが熱化する前に)強く発現していると考えられた[32,33].つまり,この機構はエネルギーに大きく依存するものであることが示唆された．また，その状況証拠として, KrやXeに質量の小さなHeを混合すると,この消滅機構から逃れるo-Psの割合が増大することがあげられ,その物理的な理由は, Psと標的の質量比が小さくなると1回の衝突でPsが失うエネルギーが増えて, Psの熱化が早まろからである.このようにして,形成されたPsが何らかの理由で積極的に消滅させられている,と“推理”されたものの,その消滅機構が具体的に何なのかについては不明であった.その間, KrやXeとPsが束縛状態を形成するという仮説[32]や，何らかの理由でピックオフ消滅率が時間(エネルギー)に強く依存するという仮説も提唱された[34]が,いずれも明確な根拠が示されず,「Xe問題」の真相は長らく未解明のままであった.これに対して, 2003年にMitroyらが, KrやXeの様な原子番号の大きな原子とo-Psが散乱する際に，スピン軌道相互作用によって短寿命のp-Psにスピン転換が起きるのではないかと提案した[24].このスピン軌道相互作用は,原子番号 Zの4～5乗程度に比例するので，希ガスのうちKrやXeでしか,この機構が発現しない理由となる.また，角運動量の保存則により，このスピン転換はs波散乱では禁制のため,低エネルギーにおけるスピン転換反応断面積は，ほぼp波散乱断面積に比例すると考えられる.更に, p 波散乱断面積は,低エネルギーにおいて概ねエネルギーの2乗に比例することから,スピン転換反応のエネルギー依存性も同様にエネルギーの2乗程度に比例すると考えられる.以上のことから,この消滅促進機構であれば, 1～3の観測事実を矛盾無く説明できそうである.しかし，スピン転換の実験的な検証には，しばし時間を要した.それは,ピックオフ消滅による二光子消滅と,スピン転換による二光子消滅を見分けるのにも，一工夫が必要だからである．斎藤らは，磁場をかけてo-Psの縮退を解くことで， 2006年にスピン転換を実証した[25].実験における磁場の役割を理解するために,まずPsに対する磁場の効果を見てみよう.導出過程は文献[35]を参照していただき，結果のみを示す. Psの4つのスピン状態のうち, |1,±1⟩の2つでは，電子と陽電子が互いに磁場の効果を打ち消し合うため影響を受けない.一方, |1,0|と|0,0|は,エネルギーが変化し,スピン波動関数の固有状態ではなくなってしまう.新しい固有状態は,磁場強度がBのとき,
となる．ただし， y = x /( √ 1 + x ² + 1 )で, x = 4μ o B/Δ HFSである.つまり,新しい固有状態を|±⟩と書くと, |±⟩では,もともと三重項状態の一つであった|1,0)と一重項状態であった|0,0)とが,磁場強度に応じた割合で混合している(Zeeman効果).なお，B → 0で， |+ ⟩ → |1,0⟩および|−⟩→|0,0⟩である.ここで， |+ ⟩は二光子消滅が可能であるため，その消滅率が純粋な| 1,0 ⟩の消滅率によりも有意に大きい.例えば, B = 0.83 Tでは,  |+)における|0,0)の混合率は 1%に過ぎないが,その固有寿命は9.3 nsで, |1,±1⟩の固有寿命(142 ns)よりも有意に短い.この大きな変化は, |1,0}と|0,0}の固有寿命の間に３桁の違いがあるためである. ー方で, |-⟩の固有寿命は127 psとなり, |1,0⟩の固有寿命(125 ps)に比して僅かに長くはなるが，この変化は実験上無視できる程度である[36].磁場の有無とPsのスピン固有状態の関係を,図7に示す[37].ここで状態間を結ぶ矢印が, Xe等とのスピン軌道相互作用によるスピン転換を表している.もしスピン転換反応が存在すれば,磁場を掛けた場合に， |1,±1 ⟩から寿命の短くなった|+⟩へのスピン転換によって,観測される|1,±1⟩の寿命が短くなる.つまり,磁場がない場合のo-Ps(|1,±1)および|1,0})の寿命値と,磁場がある場合の|1,±1)の寿命値(成分強度はo-Psの約2/3になる)を比べることで,スピン転換の有無とその反応速度定数が求められる.図8は筆者らが測定した３本の寿命スペクトル(測定温度623 K)で,それぞれ,ガスが無い場合, 2.5 気圧の Xe を入れた場合,および更に0.83 Tの磁場を印加した場合を示している.ガスが無い場合の寿命は128.7(3) ns, 2.5気圧のXeを入れた場合の寿命は85.8(3) ns,更に0.83  Tの磁場を印加した場合の寿命は70.4(5) nsであった[38].レート方程式で解析すると, Xe による全消滅率（密度で規格化した消滅率） i Zeff = 4.47±0.22のうち,ピックオフ消滅によるものが1.36±0.17で，スピン転換によるものが3.11±0.14と求められた.つまり, Xeとの相互作用に起因するPsの消滅反応うち約7割(室温では約半分[37,38])は，これまで知られていなかったスピン転換によるものであったことが判明した.なお,この測定では,密度0.1  g/ccのシリカエアロゲル(アモルファスSiO₂超微粒子の集合体)をPs生成媒体として用いた. ²²Na線源から飛び出した陽竜子はシリカエアロゲルとの相互作用により,線源近傍でエネルギーを失いつつ,シリカエアロゲルから電子を奪って,高い確率でPsを形成する[29].試料ガス分子との相互作用は,シリカエアロゲルの大部分を占める空隙で行われる.また, Psを形成できなかった低エネルギーの陽電子( E < E i − E ps )が，シリカエアロゲルとの衝突で速やかに消滅するため,寿命スペクトルには図4に見られるような肩構造は現れない.このような特長から,シリカエアロゲルはPsの原子・分子散乱寒験の立役者となっている.二光子消滅率のうちピックオフとスピン転換の内訳が求められたので, Mitroyの仮説を検証するべく,各消滅率のエネルギー依存性を調査した.新しく発見されたスピン転換反応が「Xe問題」の正答ならば，スピン転換反応は強い正のエネルギー依存性を持たなくてはならない.実験では,ガスチェンバー全体の温度を制御する(300〜623  K)ことで,数平衡状態にある Psの平均エネルギー(40〜80 meV)を変化させた. p 波散乱断面積は低エネルギーにおいて,エネルギーの約2乗に比例するので,衝突頻度を考應すると,スピン転換消滅率は温度の約2.5乗に比例して増大することが予想される.測定結果は,図 9 のように，スピン転換消滅率は温度の2.08(1)乗に比例し、ピックオフ消滅率は同じく1.03(1)乗に比例するものであった[38].スピン転換消滅率の温度依存性が予想(2.5乘)よりも小さいのは, Psの速度分布が原因である.寿命スペクトルの傾きが一定となる時間領域(図8では160 ns以降)ではPsは周囲と温度平衡に達していると考え,その速度分布をマックスウェル分布で仮定すると, 2.08(1)乗という値が説明できる.これは Ps の全消滅率のうち,マックスウェル分布の高速度(高エネルギー)側の裾に含まれるPsの寄与が,大きな割合を占めているためである.このように，確かにスピン転換反応は強い正のエネルギー依存性を持っていることが，確認された.一方,ピックオフ消滅率は温度の1.03(1)乗に比例し,つまり623 Kに加数すると300 Kの2倍強となったが,これは他の気体では1.1〜1.3倍程度の値が報告されていること[39],に比べ予想外に大きな温度依存性である.その原因は,現時点では解明されていない(第8節で述べる解析を進めると,明らかになるかもしれない). 7.2 スピン転換反応を利用したPsのエネルギーの計測以上のように, Xe中のPsの消滅率はエネルギーに強く依存するが，ここでは逆に，Xe 中におけるPsの消滅率の時間発展を計測して, Psのエネルギーの時間発展を高精度に求める方法を紹介する[40]. Psのエネルギーの時間発展が明らかになれば,運動量移行断面積などのPs-Xe散乱を理解する上で不可欠な情報が得られ，未だに真の形成率Fが不明な「Xe問題」の決着に向け，また一歩前進する．実験系は，消滅γ線の一方をエネルギー分解能に勝れたHP-Ge検出器で測定し,他方を時間分解能に勝れたBaF 2シンチレーション検出器で測定するものである.つまり,核γ線と合わせた三重同時計教測定系を構築して,第4節で述べた代表的な情報である,エネルギー (運動量)情報と時間情報を,同時に取得する.このとき，HP-Ge検出器で測定された消滅γ線のエネルギーが, 511 keVの光電ピークの領域(509～515 keV)に含まれるときは二光子消滅を検出したものとし，光電ピークと340 keV付近に現れるコンプトンエッジの間の領域(410～473 keV)に含まれるときは三光子消滅を検出したものとする.それぞれのイベントを収集して,二光子消滅寿命スペクトルI ,(t)と三光子寿命スペクトルI,(t)を,それぞれ作成する.ここで，ε,とε,をそれぞれ二光子消滅と三光子消滅の検出率とし，N (t)をo-Psの数とし， λ(t)とえをそれぞれ二光子消滅率および三光子消滅率( 2 = 2 = 7.0401(7)×10 6 s -1)とすると,それぞれの寿命スペクトルは,
である.これを辺々割ってN(t)を消去し,整理すると,
を得る.つまり,測定された二光子消滅寿命スペクトルと三光子寿命スペクトルの比をとると，それは二光子消滅率の定数倍となるのである.なお, 300  K の寿命値から，ε 3 /ε 2 = 0.231(6)と定まるので,二光子消滅率の絶対値が求まる.各温度での二光子消滅率は前節で図9のように求められているので,図10のように,二光子消滅率をPsの平均エネルギー ( E )に換算できる.図中のフィッティング曲線は，古典的な弾性散乱を仮定したモデルで，E(t) = E th coth 2 (α + βt)の形の双曲線関数である[41].ただし，E 。は熱浴のエネルギー，αはエネルギーの初期値で決まる定数，βは熱化の速度を表す定数である。このフィッティング結果は, 20 ns以降の時間帯( Eか40〜60 meVの範囲)において良好であった. βの内訳は, Xeとの衝突に起因する項（βχε）と，シリカエアロゲルとの衝突に起因する項( β sag )に分けて,
と書ける[29].ただし、σ 。は40～60 meVの範囲で一定とみなしたPs-Xe散乱の運動量移行断面積，n x。はガス分子の数密度，ν 。は熱化した Psの速度，M xにはXeの質量，Lはシリカエアロゲルの微粒子間の平均距離,およびM SAGは Ps との衝突におけるシリカエアロゲルの表面原子団の実効的な質量である.このβの逆数の値が, Xeのガス圧が100 kPa ( n xc =2.42×10 25 m 3)のときにはβ −1 =121(6) nsであり, 250  kPa ( n xc = 6.06 × 10 ²⁵ m ³)のときにはβ−1 = 89(2) nsであったことから, 40～60 meVのエネルギー範囲でσ =12(2)×10−16 cm²と求められた[40].これは, Xeのvan der Waals半径から算出される断面積( 14.7×10−16 cm²)に近い値である. Psエネルギーの時間発展や運動量移行断面積は, 4.3節で述べたように,ドップラー法や二光子角相関法で調べられてきた.例えば, Ps のエネルギー分解能に注目してみると,式(5)から明らかなように,従来の両手法では測定値がPsの運動量pに比例(エネルギーEの0.5乗に比例)して変化する.これに対して,図9から分かるように,スピン転換を利用する新しい方法では,測定値が温度Tの約2乗に比例(Eの2乗に比例)して変化することから,高いエネルギー分解能が得られる(凡そ80倍).また,従来の両手法では,原理的に二光子消滅にしか感度がないが，スピン転換を利用する方法では三光子消滅もデータとなるので，感度も向上する（凡そ６倍）.今後は, Xeガスを“温度計”として用い,他のガスをXeと混合することで, Psと様々な分子の運動量移行断面積などを求めることが期待されろ.最後に, Psのスピン転換反応がs波散乱では禁制であることにより生じる, Ps 散乱の研究上の特徴を述べる.ピックオフの消滅率( Λ ρ )とスピン転換の消滅率( Λ , )は,それぞれ,
と書ける。ƒρとƒ,は散乱1回当たりの各消滅率, kはPsの波数，ρ(k)は波数分布(数平衡下ではマクセル分布)，σ (k)は軌道角運動量Lの部分波の弾性散乱の断面積である.なお，Λ。については，部分波の和をL = l (p波)からとる.ここで，σ L (k)は位相シフトδ L (k)と, (14) σ L (k) = 4πk-2 (2L + 1)sin² δ L (k) Copyright© 2015 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reservedの関係にあり，また，δι (k)はポテンシャルの係数等をあらわに含まない最低次の近似(形状独立近似)で, cot δ L (k) = k − (2L+1) (− A − 1 + r L k 2 /2)である.特に,低エネルギーで散乱を支配するs波散乱のAは散乱長(scattering  length)と呼ばれ，rは有効到達距離(effective range)と呼ばれる.低エネルギーPsの散乱に伴う消滅のうち,ピックオフ消滅ではs波散乱が支配的になり,スピン転換消滅ではp波散乱が支配的になると考えられる.このことから, p 波散乱のパラメータであるAともも精度良く決定できると期待される. s波の影響を除外できる低エネルギー衝突実験はユニークであり,理論との対比も含め,新しい物理の展開が期待される.日本では陽電子を用いた研究が長年盛んであり[42], Psと気体の相互作用に関する研究においても，国内の研究者が教々の重要な役割を果たしてきた. 「Xe問題」に対しても実験により, Psは形成されているが何らかの強いエネルギー依存性を持つ機構で消滅しているとの見解を示したこと[33],初めてスピン転換反応を実証したこと[25],などで大きく貢献している.また，測定技術の面においても，シリカエアロゲルの導入により低圧でガス実験が可能になったこと[29],本稿では割愛したが,デジタルサンプリング機器(デジタルオシロスコープなど)の導入によりアナログ回路を大幅に簡略化かつ高精度化したこと[43],などで大きく寄与した.今後も陽電子の特徴を生かした実験法や解析法を開発し,原子分子衝突の分野に発展に寄与したい.なお,第 7, 8 節で紹介した内容のうち,著者自身の関与する研究については，科研費(23654114および15H03703)の支援を受けたので,ここに謝意を表する. 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加藤康作* ¹大阪大学レーザーエネルギー学研究センター テラヘルツサイエンスグループ〒 565-0871大阪府吹田市山田丘2-6 21世紀プラザ３階共同研究室1 kato-ko@ile.osaka-u.ac.jp平成27年9月19日原稿受付分子に強いレーザー光を照射して発生する高次高調波は、その解析から分子の電子状態の情報が高い空間・時間分解能で得ることができることから近年盛んに研究が行われている.本稿では私たちがこれまでに行ってきた,以下の二つの研究を紹介する.  (1)配列した分子から発生する高次高調波の,分子の配列方向に対する依存性を,光パラメトリック増幅器から出る波長1300 nmのパルスを基本波として調べた.  CO₂分子から発生する高次高調波はN₂やO₂と異なり基本波の偏光が分子の向きと平行なときに強度が弱まることが波長800 nmの光を基本波とした場合について報告されていたが、より長波長な波長1300 nmの光を基本波としても同様の現象が起こることが確かめられた. (2)高次高調波のイオン化限界近傍における振る舞いを調べるため.隣り合う次数間の位相差を調べる装置を開発した.この装置によりArとN 2から発生する高次高調波を測定して比較したところ, 11次と13次の位相差に有意な違いが現れた.考えられる原因として、クーロンポテンシャルの形状の違いの影響を検討した.原子や分子(以下，簡単のため原子も含めて「分子」と書く)に強いレーザー光を照射すると、非線形効果により照射したレーザー光の整数倍の光子エネルギーをもつ光が高調波として発生する.レーザー光の電場強度が分子内のクーロン電場に比べてずっと弱いときは、高調波の振る舞いは媒質の分極Pをレーザー電場Eのベき級数P = ∑ n χ(n) E nで表して高次項を打ち切る近似でよく記述され[1, §1],高調波の強度は次数が上がるにつれて急峻に減少する．しかし，レーザー光の電場強度が分子内の電場と同程度に大きくなると，もはやこのような摂動論的記述は使えなくなる．実際，レーザー光の強度が10¹ W/cm²程度に達すると,図1の例のように次数が10を超えるような高い次数の高調波が真空紫外の広い波長範囲に渡って発生し、そのスペクトルには次数に対して高調波の強度があ図1:  高次高調波スペクトルの例.にTi:sapphire増幅器から出た中心波長800 nm (光子エネルギー ～ 1.55 eV)の光を照射したときに発生した高次高調波.まり変わらない「プラトー」と呼ばれる領域が現れる.このような,摂動論で記述できない振る舞いを示す「高次高調波」(high-order harmonics)の発生はレーザーの高強度化に伴い1980年代より実験で観測されるようになった[2, 3].一方,理論面では1993年に高次高調波の発生メカニズムを説明する「3ステップモデル」が提案された[4] (図2).まず,分子内のクーロンポテンシャルに束縛されている電子が高強度レーザー電場によってトンネルイオン化し、連続状態に遷移する(ステップ1). 次に,連続状態にある電子がレーザー電場によって加速され、レーザー電場の向きが反転すると親イオンのほうに戻ってくる(ステップ2).親イオンと再結合する際,双極子放射で真空紫外光が発生する(ステップ3).この「3ステップモデル」はシンプルな模型であるにもかかわらず、高次高調波のスペクトルの特徴をよく記述できることが分かった.例えば,振幅E,角振動数ωの振動電場中で電子が持つ運動エネルギーの平均値E²/4ω²をUp(「ポンデロモーティプエネルギー」と呼ばれる)¹,媒質のイオン化ポテンシャルをIpと書くと,上述の「プラトー」領域が終わり高調波の強度が急減する「カットオフ」の光子エネルギーは, 3ステップモデルによる3.17Up + Ipに近い値をとることが知られている. さらに翌1994年には, 3ステップモデルを量子力学に基づき拡張したモデルが提案された[5]. このモデルによると，高次高調波の電場EHHは, 3ステップモデルのステップ3において戻ってくる電子の波動関数|ゆreturn 〉と,再結合先の分子軌道|ゆorbital〉との間の遷移双極子モーメントに近似的に比例する．戻ってくる電子のド・プロイ波が平面波で近似できるとすると,
となる. ここで, ωは高次高調波の光子エネルギー, kは戻ってくる電子の波動関数の波数ベクトルである. 式(1)は、高次高調波のスペクトルEHH(ω)に分子軌道の形状ゆorbital(r)の情報が内包されていることを示している.この顕著な例として, 2004年に発表された高次高調波による分子軌道のイメージング実験が挙げられる[6].この実験では配列したN₂分子に高強度レーザー光を照射し、発生した高次高調波を解析することでN 2分子の最高被占軌道の形状を再現した．高次高調波発生の3ステップの最後の過程で再衝突する電子波束の時間幅は１フェムト秒程度と短いことから[7],高次高調波のスペクトルから得られる情報は高い時間分解能をもち、分子の物理を調べる手段として近年盛んに研究されている[8–11].   本稿では,分子から発生する高次高調波の研究の例として，長波長パルスを用いた配列分子中からの高次高調波発生[12],および高次高調波のイオン化限界近傍における位相差の観測[13]について紹介する.強度が10¹³ W/cm²程度の比較的弱いレーザーパルスを分子に照射すると,分子の分極率の異方性のためにトルクが働き,分子の向きを揃えることができる[14].この手法を用いて配列させた分子からの高次高調波を調べたところ, N 2やO 2の場合は基本波の偏光が分子の向きと平行なときに高次高調波が強くなるのに対して, CO₂分子から発生する高次高調波は基本波の偏光が分子の向きと平行なときに強度が抑制されるという現象が2005年に報告された[8].文献[8]ではこの抑制を分子軌道の形状に起因する再結合過程の破壊的干渉により説明した．しかしその後， CO2の複数のイオン化チャネル間の破壊的干渉によるという新たな仮説が提案され[15]、CO₂から発生する高次高調波の抑制においてイオン化過程と再結合過程のどちらが主要な要因なのかについて議論が続いていた.ところで,高次高調波を発生させる基本波の波長を変えると、イオン化過程は波長によって変化するが再結合過程は波長に依存しない．したがって，異なる波長の光を基本波としたときの高次高調波を比較することで,上述の現象の原因を明らかにできると考えられる.そこで,私たちは論文[8, 15]で用いられた波長800 nmのパルスより長い1300 nmの波長をもつ高強度レーザー光を基本波として配列分子に照射し、高次高調波の振る舞いを波長800 nmの基本波を用いた場合と比較した.実験セットアップを図３に示す. Ti:sapphire増幅器の出力(中心波長800 nm)の一部を分子配列用のポンプ光(パルス幅～130 fs,ピーク強度～ 3 × 10¹³  W/cm²)とし,残りを光パラメトリック増幅器で中心波長1300 nmのパルス(パルス幅~60 fs,ピーク強度~ 7 × 10¹³  W/cm²)に変換してプローブ光として用いた.ポンプ光とプローブ光は直線偏光しており、偏光の向きは互いに平行になるようにした.パルスバルブから出る分子のガスジェットにまずポンプ光を照射し、一定遅延時間後にプローブ光を照射した.ポンプとプローブの遅延時間を変えながら、発生した高次高調波のスペクトルを平面結像型斜入射分光器とCCDカメラを用いて観測した.比較のため,波長800 nmの光をプロープとして用いた実験も行った.この際は,プローブ光照射時に発生するイオン量をイオンコレクターで測定することで,イオン収量の配列依存性を観測した.ポンプ光照射後,分子の配列状態は時間とともに変化する．ポンプ光の偏光と分子軸のなす角をθとすると, cos²θの集団平均値〈cos²θ〉について文献[16]で述べられた手法により計算した結果を図４に示す.〈cos²θ〉は分子の配列度の指標で,分子の集団がランダムな向きのとき1/3であり，ポンプ光の偏光方向に平行に揃っているとき( “align” )は1に、ポンプ光の偏光方向と直交した面内に揃うとき(“anti-align”)は0に近づく.  N₂  [図4(a)]とCO₂  [図4(b)]のどちらの場合でも,ポンプ光照射からの経過時間△tが分子の回転周期Trot (N2は約8.4 ps, CO2は約42.7 ps)の半分△t ~ Trot/2において, 〈cos² θ〉はまず増加して１に近づき，その後減少して０に近づく.このように、分子の向きは△t ~ Trot/2の付近において，まずポンプ光の偏光に対して平行に揃い、次に直交した面内に揃うことが分かる[14, 16].図5(a)と5(b)の(i)に,波長800 nmのプロープ光によってN 2およびCO 2から生じたイオン強度をポンプ光との遅延時間△tの関数としてそ(b)図5:れぞれ示した.イオン強度はどちらの分子の場合でも,それぞれの分子の回転周期の半分Trot/2が経過した付近で増加してから減少するという振る舞いを示した. これは, N₂とCO₂のどちらにおいてもイオン化確率は分子軸とレーザーの偏光が平行な場合のほうが垂直な場合より強くなることを示している.図５の(ii)と(iii)に,波長800 nmの光と1300 nmの光の高次高調波のうち,ほぼ等しい約39 eVの光子エネルギーをもつ次数(800 nmの25次, 1300 nmの41次) (b)図6:  波長800 nmおよび1300 nmの高次高調の強度を,ポンプ光との遅延△tの関数として示した.どちらの波長の場合でも、N 2分子の場合[図5(a)]高次高調波は分子の向きと偏光方向が平行なときに強くなるが、CO₂分子[図5(b)]では，分子の向きと基本波の偏光方向が平行なときに強度が弱くなった.図6(a)と図6(b)に,それぞれ配列したN₂分子とCO₂分子から発生した高次高調波の強度を分子がランダムな向きを向いているときの強度で規格化した結果を光子エネルギーの関数として示した.波長1300 nmのパルスを用いても波長800 nmの場合[8]と同様, 30 eV~40 eVの光子エネルギーをもつ高調波において, CO₂分子では分子の向きと基本波の偏光方向が平行な場合の方が弱くなることが分かった.高次高調波スペクトルは３ステップモデル(図2)の第３ステップにおいて戻ってくる電子の波束と光再結合断面積の積として理解でき,分子軌道の形状は主に後者に反映される[17, 18]. 文献[8]では配列したCO₂における高次高調波の抑制を、その最高被占軌道の形状により、式(1)に現れる電子の連続状態から束縛状態への遷移双極子モーメントが小さくなるために起こると説明している．この機構は基本波の波長によらずに起こり得る.一方,文献[15]で提案されたモデルでは, CO₂分子の最高被占軌道(イオン化ポテンシャルI p 0 = 13.8 eV)とその二つ下の軌道(イオン化ポテンシャルIp2 = 18.1 eV)からイオン化する過程が存在し,この二つの過程から発生する高次高調波の位相差δφ ～ (Ip2 − Ip0)τ + 0.5πが破壊的干渉条件δφ = (2n + 1)π(nは整数) を満たすときに高次高調波が弱まると説明している(0.5πは二つの軌道の対称性の違いに起因する[15]).ここでヶは電子がイオン化してから再結合するまでの時間であり，これは基本波の波長によって変わる[19].例えば古典計算によりτを得ると, 800 nmの21次高調波を発生させる電子はτ = 1.1 fsに対し同程度の光子エネルギーをもつ1300 nmの31次高調波は1.9 fsであり,前者がδφ ~ 2.8πと破壊的干渉条件に近いのに対し後者はヶ〜 4.4πとむしろ建設的干渉条件に近くなる[12]. しかし本実験ではどちらの場合においてもCO₂分子から発生する高次高調波は分子の向きと基本波の偏光方向が平行な場合の方が弱くなったことから，この抑制には文献 [8]で提案されたような再結合における電子の連続状態から束縛状態への遷移双極子モーメントがCO₂の分子軌道の形状を反映して小さくなる効果の方が主要な役割を果たしていると推測される. 3.原子および分子から発生する高次高調波のイオン化限界近傍における位相差の観測冒頭で示した式(1)では,戻ってくる電子のドプロイ波を平面波で近似している.これは,再結合時に親イオンの作るクーロンポテンシャルの影響を無視していることに対応する．この近似に“イオン化前の束縛状態として基底状態のみを考え,励起状態の寄与は無視する”, “イオン化に伴う基底状態の減少の効果を無視する”という二つを加えた近似が文献[5]で提案されており,強電場近似(strong-field approximation)と呼ばれている.強電場近似を用いることで,高次高調波がもつ特徴を簡単な計算で比較的正確に再現することができる。しかし、最近イオン化エネルギーと同程度の光子エネルギーをもつ,いわゆる「イオン化限界近傍」の高次高調波を調べた研究において,強電場近似では説明できない現象が観測された[20].現状ではこのような低い次数の高次高調波の研究は高い次数のものに比べて限られているが,例えば大きな分子の軌道の情報を高次高調波から得るためにはド・プロイ波長の長い再結合電子に対応する低次の高調波の情報を適切に取り込む必要があり,その際にはイオン化限界近傍の高次高調波の理解が重要になると考えられる.ところで,高次高調波の電場のフーリエ成分EHH(ω) ≡ |EHH(ω)|exp(iφ́HH(ω))について，通常の回折格子を用いた分光器ではその強度|EHH(ω)|しか得ることができない. 高次高調波の隣り合う次数の位相差△φннは高次高調波が放出された時間もと
(ω oは基本波の角周波数)で関係づけられることが知られている[21]ので,もしイオン化限界近傍の高次高調波を発生させる再結合電子がクーロンポテンシャルの影響を受けるなら,その効果が位相φ нн(ω)に現れることが期待される.私たちはクーロンポテンシャルの形状の違いが高次高調波発生過程に及ぼす影響を調べるため、ほぼ等しいイオン化エネルギーの値を持つがクーロンポテンシャルの形状が異なるAr原子とN 2分子から発生する高次高調波の隣り合う位相差の測定を行い,そこから得られる情報について考察を行った.位相差を調べる方法として, RABBIT (recon- struction of attosecond beating by interference of two-photon transitions)と呼ばれる方法を用いた[22].この手法では，高次高調波とその基本波を時間差Δtをつけて希ガスに集光し、発生する光電子のエネルギースペクトルを観測する.光電子のエネルギースペクトルには高調波による一光子イオン化の信号の間に高調波の光子と基本波の光子が１個ずつ関与した二光子イオン化による光電子の信号がサイドバンドとして現れる. ここで, (2n − 1)次高調波の信号と(2n + 1)次高調波の信号との間に現れるサイドバンド(以下“(2n)次サイドバンド”と呼ぶ)を発生させる過程としては、“(2n – 1)次高調波の光子と基本波の光子１個を吸収する”過程と，“(2n + 1)次高調波の光子1個を吸収し基本波の光子1個を放出する”過程の二つが存在し、この二つは互いに干渉する。二次の摂動論を用いて計算すると, (2n)次サイドバンドの信号強度は
と表される[13].ここで，Δφ(2n) ≡ φ(2n+1) _ φ(2n−1)が(2n − 1)次高調波と(2n + 1)次高調波との間の位相差でありA 1とA (²n±¹)はそれぞれprobe pulseと(2n ± 1)次高調波の電場振幅, A(2n±1)  A(2n)   A(2n)は高次高調波の振幅および位相によらない数である.そこで,高次高調波と基本波の時間差Δtに対するサイドバンド強度の変調の様子を観測することで, (2n – 1)次数高調波と(2n + 1)次数高調波との間の位相差△φ(²²)を抽出することができる.実験装置の概要を図7に示す. Ti:sapphire増幅器から出た光を穴あきミラーで外側のドーナツ状のビームと内側の細いビームの２つに分け,外側は高次高調波を発生させるためのdriving図8:  実験装置の一部の写真レーザーは左側の真空槽に入射して高次高調波を発生させる.中央の真空槽の中のトロイダルミラーにより高調波と基本波を集光し、右側の速度マッブイメージング装置で光電子を観測する. pulse,内側をRABBIT法を用いた測定のためのprobe pulseとした.両者はピエゾ素子駆動の遅延ステージにより光路差をつけた後,穴あきミラーで同軸上に戻してから真空槽(図8)に入れ,四面鏡でガスジェット中に集光した.外側の光は高次高調波を発生させた後にアパーチャで遊断した．高次高調波と内側の細いprobe pulseはアパーチャを通り抜け、トロイダルミラーによってArガスジェット中に集光した．発生した光電子の運動量分布を速度マップ型イメージング装置[23]で観測し、そこからエネルギースペクトルを得た.図 9は,  Arのジェットから発生した高次高調波を位相差検出用のArジェットに集光して放出された光電子の運動量分布を示しており,左が高次高調波のみを集光した場合,右が高次高調波と基本波を同時に集光した場合のイメージである。基本波も同時に集光した場合は高次高調波による光電子の信号の間に二光子イオン化によるサイドバンドが現れる.このイメージの動径分布を積分して，サイドバンドの強度をprobe pulseの遅延時間△tの関数として観測した変調信号を解析し，そこから隣り合う高調波間の位相差を得た.この際,原理的には式(3)より得られたサイドバンド強度をΔtの関数としてcos [2ω⁰Δt+φ]でフィットすれば位相差△φ(2n)が得られるはずだが,実際は高次高調波を発生させるときにdriving pulseとprobe pulseが干渉し，それに伴う高調波の振幅A(²n±¹)の変調がサイドバンドに影響を及ぼすという問題があった. 求めたい位相差△φήήは式(3)のcos [2wo Δt −Δφ(2n) +Δφ(2n)]の中にあるが, Αζ π±¹)の変動のために，実験で得られたサイドバンド強度はそのままではcos [2ωρΔε+φ]でフィットすることはできない.従来の研究[22, 24]では,サイドバンドの強度を全信号強度で割ることで高調波強度の変調の影響を打ち消していたが、今回私たちはより妥当性の高い方法として,式(3)の代わりに両辺をA(2n-1) A(2n+1)で規格化した
を解析に用いた.このように規格化すると,位相差の情報を含むコサインの項の係数にA(2n±1)が含まれておらず,その前にある少2 n −1 ) A(2n+1) A+と  4(2n+1)   A(2n−1)は変動を互いに打ち消しあうように振る舞うので△tに対して一定に近くなる．また，規格化に用いるA(2n-1) A(2n+1)は一光子イオン化の信号から見積もることができる. Š²n(t)の例として，Arから発生した高次高調波について14次サイドバンドに対するŠ²n(t)を式(4)で計算し、高次高調波と基本波の時間差△tの関数として図４中の黒い四角で示した.基本波の一周期(2π/ω ~ 2.67 fs)に対して半分の周期1.3 fsでの振動が見えており,これが式(4)のcos [2ω 0Δt − Δφ (2n) + Δφ (2n) ] による角周波数2ωの振動であると考えられる.一方,基本波の角周波数ωでの振動も少し見られる.これは式(4)の規格化で取り除けなかったdriving pulseとprobe pulseの干渉の影響と見られる. これを除くために，cos [2ω0Δt+φ]に干渉の効果を加えたA[1 + B cos (ω∆t+η)][1 + C cos (ω∆t+φ)]    (5)でŠ²n(t)をフィットして¢を求めた.この¢が式(4)の−∆φ (2n) + ∆φ (2n)に相当する. ∆φ (2n) (4)は“atomic phase”と呼ばれる量で[22],高次高調波の電場形状に依存しない数である.本研究では文献[25]で与えられた有効ポテンシャルを用いて一電子近似の下で位相差検出用の希ガスの電子状態を計算し，そこから文献[26]に述べArおよびN,中で発生した高次高調波の, (2n – 1)次高調波と(2n + 1)次高調波との間の位相差Δφ'(2n)  ≡ φ'(2n+1)  — φ'(2n+1) をそれぞれ図11の中の四角と三角の点で示す(横軸はサイドバンド次数2nに対応). △φήήはArとN₂どちらの場合でも次数とともに単調増加するが、Arでは11次と13次の位相差△φHH が13次と15次の位相差△φHHと近い値をとっているのに対し, N 2では0.5 radほど離れている[13, 27]. 実験と比較するため,強電場近似に基づいた手法[21]による数値計算を行い,結果をArとN 2についてそれぞれ実線と破線で図11の中に示した.計算結果は位相差が単調増加する傾向を再現している一方, ArとN 2で△φθηに違いが現れる点は再現できない. 図11の計算ではイオン化ポテンシャルの影響を無視しているが、イオン化限界近傍の高次高調波では，発生過程で電子が親イオンの近傍を運動するため,親イオンの作るポテンシャルの影響を大きく受けると考えられる.ポテンシャルの形状によって変化する量として電子が再結合するタイミングがあるが、古典軌道モンテカルロ法[20, 28]による計算から,再結合のタイミングの変化だけでは実験で得られたArとN 2の結果の違いを説明するのは難しいと推測された[13].一方,再結合過程においてポテンシャルの効果で電子のド・プロイ波の位相がシフトし、これが高次高調波の位相にも反映されることが予想されている[29].今回観測されたArとN 2における△φθηの違いは,両者のイオン化ポテンシャルの形状の差異が再結合電子の位相シフト量の違いを通じて現われたものと考えられる.分子から発生する高次高調波の研究の例として、照射する基本波の波長依存性(2節)と高次高調波の位相測定の実験(3節)について紹介した.後者の実験で、本稿で紹介した実験で顕著な違いが見られたのは11次と13次の間の位相差だけであったが，これは用いた基本波がTi:sapphire増幅器から出る波長800 nmの光で,この場合高次高調波スペクトルの隣り合うピークのエネルギー差が3.1 eVと広く, 13次以上の高次高調波についてはクーロンポテンシャルの影響が弱くなるためと考えられる．前者の実験のようにより長い波長を基本波として用いれば、高次高調波スペクトルのピーク間隔が狭くなり，イオン化限界近傍のエネルギー領域に含まれる次数が増える.これにより,イオン化限界近傍領域における高調波位相の光子エネルギーに対する依存性が得られ、3節の終わりに示したクーロンポテンシャルによる位相シフトによる説明の妥当性を定量的に調べることができると考えられる．一方２節でも触れたが，基本波の波長を変えることは３ステップモデル(図2)を考えると電子が再結合するタイミングを変えることに相当する[19].本稿3節で述べたようにイオン化限界近傍の高次高調波は分子内のポテンシャルの影響を受けていると考えられるので,基本波の波長依存性を調べることで,分子内ポテンシャルの超高速ダイナミクスについての情報が得られる可能性がある．このように，イオン化限界近傍の高次高調波の研究は、高次高調波の分子物理学へのさらなる応用につながることが期待される.本稿で紹介した研究は,著者が大学院生の間に東京大学院理学系研究科物理学専攻にて行われたものです.共同研究者の酒井広文准教授,峰本紳一郎助教,酒見悠介博士に心より感謝いたします.本稿についても貴重なご助言をいただき,お礼申し上げます.本研究は,科学研究費補助金基盤研究A (課題番号19204041),特別推進研究(課題番号2100003),特別研究員奨励費(課題番号12J10272),文部科学省「光・量子科学研究拠点形成に向けた基盤技術開発最先端の光の創成を目指したネットワーク研究拠点プログラム」,及び，「最先端研究基盤事業コヒーレント光科学研究基盤の整備」からの支援を受けて行われました．ここに記して謝意を表します. 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常置委員会
編集委員     岸本直樹,北島昌史,冨田成夫,中井陽一,彦坂泰正,日高宏,間鳩拓也,森林健悟しょうとつ 第12巻第6号(通巻67号) Journal of Atomic Collision Research ©原子衝突学会2015 http://www.atomiccollision.jp/発行: 2015 年11 月16 日配信: 原子衝突学会事務局 <acr-post@bunken.co.jp>