全政君'
Micropump Using Boiling Propagation Phenomena on a Silicon Substrate Jeong-Hun KIM †, Kunito OKUYAMA * Shoji MORI * and Abstract Micropump using boiling propagation as the actuation mechanism is proposed. A film heater on a silicon (Si) substrate placed facing a microchannel is powered pulsewise. Boiling propagation is triggered at a high wall superheat by generating a vapor bubble at t the end of the heater. The repetition of unidirectional propagation over the heater length produces continuous pumping action in the microchannel. The propagation configuration, propagation velocity, propagating bubble size, maximum allowable repetition frequency and the wall superheat range for the occurrence of propagation are investigated under pool boiling conditions using ink for a thermal inkjet printer. The results obtained for Si substrate are compared with those on a quartz glass (SiO 2 ). No significant difference in the propagation behaviors and the pumping head is observed between the Si and SiO 2 substrates for a given pulse period, wall superheat and repetition frequency. However, a larger pulse power is required for the Si substrate because of its higher heat diffusion property. The resulting larger heat storage in the substrate before the boiling onset causes the delay of bubble collapse after the pulse heating. The gradual increase in the temperature of the thin Si substrate during the repetition of the pulse heating results in a lower allowable repetition frequency and therefore in lower pumping performance compared with those for the SiO₂ substrate.
Key Words: Micropump, Boiling propagation, Pulse heating, Silicon substrate
© 2007 The Heat Transfer Society of Japan
る．一般に沸騰気泡は加熱毎に発生，成長，収縮,消滅を繰り返すだけなので，微小な流路内で一方向の正味流れを生じさせるには，(1)ノズル、デフューザなど流路の非対称構造，(2)流路に沿う複数のヒータの時系列加熱などが必要になる[1-5].一方，伝熱面との濡れが良い液体あるいは極めて平滑な伝熱面を用いた場合など，沸騰開始時の伝熱面過熱度が定常核沸騰のそれに比べかなり高くなる(水や有機液体では約50 K以上の)場合には，初気泡発生直後に加熱面に沿って沸騰領域が急速に広がる特異な「沸騰の伝播現象」が生じることが知られている[6-8].著者らは，マイクロ流路内で同現象を一方向へ繰り返し発生させることによる液体輸送法を提案し，断面積一定の流路に沿って細長い薄膜ヒータを配置したU字型マイクロ流路を用いて本現象にポンプ作用が生じることを初めて実験的に明らかにした[7].しかし，短い周期で加熱を繰り返すと,ヒータ付近の基板(石英ガラス)の温度が徐々に上昇し，沸騰現象の再現性が失われ，ポンプ作用も得られなくなった．より安定した動作には，基板や液体に速やかに放熱がなされ，繰り返し加熱に伴う温度上昇が十分小さく抑えられる必要がある.繰り返しパルス発熱する薄膜ヒータから半無限基板への放熱に関する数値解析[9]によれば，熱伝導性に優れたシリコン(Si,熱伝導率と熱拡散率はそれぞれ300 Kで148 W/(m・K), 88.0 mm²/s)を基板に用いれば，高過熱度への昇温に必要なパルス発熱量は基れ300 Kで1.38 W/(m・K), 0.85 mm²/s)の場合より大きくなるものの，繰り返し加熱時のヒータ付近の基板の定常的温度上昇は顕著に抑えられることが報告されている. 一方で伝熱面上の過熱液の崩壊過程である沸騰伝播現象そのものに基板の熱伝導性が影響することも考えられる.そこで本報告では，基板がシリコンの場合の薄膜ヒータ面上の沸騰伝播挙動を実験により調べ，石英ガラス基板の場合と比較するとともに，マイクロ流路内において繰り返し伝播現象を生起させた際のポンプ能力に与える基板物性の影響を検討した.
2 実験装置及び方法
図1に試験部発熱体の概略を示す.表面に厚さ1μmの絶縁層(SiO₂)をもつ厚さ0.65 mmのSi基板上に厚さ0.25μmの白金薄膜が蒸着されヒータ部がパターンニングされている.有効発熱区間は,試験片1では0.2 mm×2 mm,試験片2は0.5 mm×5 mmであり，前者は伝播現象の觀察とポンプ実験，後者は局所の伝熱挙動を調べるのに用いた．有効発熱区間には温度測定用の電圧タップが複数本設けられており(試験片1は2 mm間隔で2本,試験片2は1 mm間隔で6本)、左端の1本の先端縮小部(図中○で囲んだ0.1 mm×0.1 mmの区間)をヒータ上の沸騰を誘発するための気泡発生用トリガ部としても用いた. SiO₂基板試験片については，その厚さ(1.0mm)を除きヒータのパターン・寸法ともSi基板試験片と同じである．伝播現象観察と伝熱測定は各試験片を室温の試料液プールに浸した状態で行い，またポンプ実験は厚さ5mmの黄銅製支持基板に固定した試験片上に,図2に示すようにゴムシート(ヒータ直上部分は幅0.25mmのスリット状にくり抜かれている),アクリル板，ガラス細管を順に積層してU字型マイクロ流路を形成し，シリンジで室温の試料液を満たして行った．試料液にはサーマルインクジェット(TIJ)プリンタ用のインク(主成分水(80%以上)，チレングリコール及びイソプロピルアルコール)を用い,気泡が観察できるよう染料抜きのものを使用した. TIJインクは，単一成分液体に比べ加熱後速やかに気泡が完全消滅するので後続のパルス加熱沸騰に影響を及ぼし難い.実験では，図３に示す“Main”回路により矩形パルス信号を電力増幅し，図1の加熱電流用端子間に通電することにより薄膜のヒータ部全体をステップ状に発熱させ，所定の過熱度(ΔT settris)に達した時，“Trigger”回路により図1における左端の加熱電流用端子と左端の電圧タップ間に矩形のパルス電流を流し，トリガ部を短時間高発熱させて気泡を発生させ，ヒータ面に沿う一方向への伝播を誘起させる．伝播が他端に達した直後に加熱を停止する.このシーケンスを一定の周期で繰り返した際に生じる左右ガラス細管内液柱高さの差(ヘッド差)及び流量(メニスカスの移動による)を測定した.ヒータの発熱量は両端のタップ間電位差と加熱電流より,ヒータの温度(タップ間平均温度)は電気抵抗の温度変化より求めた．温度測定誤差は± ７ K以内である．現象の観察は35 mmカメラによるストロボ撮影またはハイスピードビデオカメラ(27000 f/s)により行った.
３実験結果及び考察
3.1沸騰開始過熱度
図4に，トリガー気泡を発生させない場合のパルス加熱時の沸騰開始過熱度ΔT set,B.I.（ただし試料液の飽和温度は100℃を仮定)を発熱量Q" (熱流束換算値)に対して示す.沸騰開始時刻は高速ビデオの画像において最初に気泡を捕捉した時刻とした．沸騰が生じない発熱量範囲では加熱し続け定常状態に達したときの過熱度をプロットしている(Si基板では●印，SiO₂基板では▲印で表示).  Si基板の場合，沸騰は約10 MW/m²以上で生じ(SiO₂基板では約3 MW/m²以上),  ATsub1は約100 K程度と高く, 発熱量の増加とともに少しずつ増加する.
3.2沸騰伝播の様相
図5には，Si基板試験片でトリガ気泡により一方向への伝播を生じさせた際の沸騰様相を，SiO₂基板試験片の場合とともに示す.パルス時間幅(2.2 ms)並びにトリガ時のヒータ過熱度△T sat,trig (= 90 K)が両者でほぼ同一になるように発熱量を調節した．この© 2007 The Heat Transfer Society of Japanため熱伝導率と熱拡散率が大きいSi基板では, SiO 2基板の場合の7倍以上の発熱量が必要になったが,沸騰開始前に液体側に伝わる熱流束qı”は一次元熱伝導を仮定し液体の物性は水のそれとみなして試算してみるとほぼ同じ6.4 MW/m²であった.いずれの基板の場合もトリガ部に気泡が発生すると同時に伝熱面上に気泡が発生し，高過熱度にある右側の領域に向かって成長・伝播し，他端に達して停止する.伝播気泡の後部は速やかに凝縮・消滅するので，あたかも伝播気泡が伝熱面をすべって移動しているように見える．伝播気泡の先端部は高過熱液の自己蒸発により液体を前方に押しのけ，後端部は凝縮によFig. 5 Photographs of boiling propagation triggered at left end potential tap on Si substrate. © 2007 The Heat Transfer Society of Japanり周囲から液を引き込むのでマイクロ流路内では液を前方に輸送する効果が得られるものと考えられる.伝播の様相には基板による大きな差異は見られないが，Si基板では伝播気泡通過後に多くの気泡が残存(または新たに発生)している．これは，後述するように沸騰開始前に基板に蓄積されていた熱の影響と考えられるが，伝播完了後(加熱終了後)の気泡消滅の遅れはマイクロポンプでは繰り返し加熱可能周波数の低下につながる.図6は，Si基板試験片で△T sat.trigが区5(a)と異なる場合の伝播の様相を示す. 過熱度が比較的小さい図6(a)の場合，伝播気泡が前方隣接部の気泡核を次々と活性化させ巻き込みながら進んでいるような様相が見られる.過熱度が高くなると,図6(b)のように伝播気泡と速度は顕著に大きくなり輪郭がなめらかになる.これらの傾向はSiO₂基板における水の沸騰伝播の場合[8]と同様であったFig. 7
3.3伝播速度と気泡高さ
図] 7に△T sat,trigを変化させた際の平均伝播速度V p,avと伝播開始時過熱度ΔT sat,pの関係を示す. トリガ気泡を付与することで付与しない場合の沸騰開始過熱度よりかなり低い過熱度でも沸騰伝播が生じ，Si基板とSiO₂基板のいずれにおいてもV p,arはAT sat,pとともに顕著に増加すること，また伝播速度に与えるこれら基板材料の影響は小さいことがわかる．なお,過熱度48 K以下では伝播は観察されなかった.図8に側面からの観察による伝播気泡高さht,av (各撮影時刻における最大高さの伝播開始から終了までの時間平均値)と△T sat,trigの関係を示す. 気泡高さはマイクロポンプの流路高さを設定する上で重要となる. 図から， h , πは0.1 – 0.4  mm程度であり,過熱度や基板材料による差は小さく，主にパルス発熱量に依存している．発熱量が大きいほど小さくなるのは，沸騰開始までの加熱時間が短くなり，液体に蓄積される過熱エネルギーが小さくなるためであろ。
3.4伝播時の局所熱伝達
図9には，試験片2でヒータ長さ方向1 mmごとに分割測定した局所温度T ~ T 5の時間変化を伝播気泡先端位置 x ∞ (図中○印で表示)と対応させて示す.図中t=6.25msに記された矩形波はトリガーパルス(図の条件ではトリガー部単位面積当たりの発熱量209MW/m²，時間幅0.1ms)を表す.約100 Kもの高過熱度での急激な沸騰開始にもかかわらず乾燥面の出現による伝熱の低下は観測されず，むしろ伝播気泡の通過した直後から壁温が順次降下して定常(核沸騰)値に近づく．しかし，Si基板の場合，SiO₂基板に比べ大きなヒータ発熱量が必要になるため沸騰する前に多量の熱が基板内に蓄積しており，沸騰開始後はこの熱が温度降下とともにヒータ面に流出してくるので，加熱終了後気泡が完全に消滅するまで時間がかかるようになるものと考えられる.
3.5繰り返し加熱許容周波数
上述のパルス加熱による沸騰伝播現象を高い頻度で繰り返すと，トリガ気泡が付与される前にヒータ面の不特定な位置で沸騰が開始したり次のパルスの前に気泡が完全に消滅しないなど，直前のパルスによる沸騰の影響が出てくる．一方向への沸騰伝播現象を再現性よく起こすことのできる繰り返し加熱可能最大周波数fmaxを，試験片を試料液プールに浸漬した状態で調べた.図10に示すように,同一基板で比較すると，fmax liΔTsat.trigが小さくまた発熱量が大きいほど高く， SiO₂基板の場合，最大70 Hzまで可能であったが，当初の予測とは反対にSi基板よりも高い値となった.図11は，試料液プール中でパルス加熱を10 Hzで60秒間繰り返したときのヒータ温度波形の経時変化を示す. 10秒経過するごとに波形全体に高温側にシフトしているが，これは繰り返し加熱によりヒータ付近の基板温度が次第に上昇するためである. SiO₂基板では60秒でほぼ飽和しているが， Si基板ではまだ上昇し続ける傾向があり十分な放熱がなされていない.一方，薄膜ヒータから半無限基板への放熱に関する数値解析[9]によれば,ヒータ付近の基板の定常的温度上昇は, Si基板の場合SiO₂基板の約1/7 (ただし繰り返し加熱周波数,パルス加熱時間幅,トリガ時過熱度が等しい場合)と見積もられ，図 11の結果はこの予測と全く逆の傾向を示している．このことについて以下に考察する.いま微小薄膜ヒータから半無限基板への放熱を半径r = √s/π (s:ヒータ有効発熱部面積)の半球面から半径方向一次元の定常熱伝導と近似的にみなせるとすると，中心から距離ｒの位置における温度の無限遠点の温度との差ATは次式で表される.
ここで，Qは半球面全体における熱の移動速度(rに依らない一定値), kは基板の熱伝導率を表す. ΔT がr=r 。における値の1/100になる位置までを熱浸透厚さと定義すると，試験片１のヒータの大きさに対する熱浸透厚さは，基板材料の熱伝導率によらず約40 mm程度と見積もられ，基板厚さ(Si : 0.65 mm, SiO 2 : 1.0 mm)並びに試験片の支持基板(黄銅製)の厚さ(5 mm)よりかなり大きい. 式(1)で同じΔTを得るΩの値はkの大きさに比例することも考え合わせると, Si基板の場合基板の総厚が足りないため十分な放熱性が得られず，反対に SiO₂基板では(SiO₂に比べ熱伝導率の高い)黄銅基板がヒートシンクとなり放熱性が向上したため，予測とは逆の結果になったものと考えられる.
3.6ポンプにおける液軸送能力
図12は，マイクロ流路内で一方向への伝播を繰り返し生じさせた際の細管内液柱ヘッド差Δhと繰り返し加熱周波数fの関係を示す。パルス加熱時間幅は2.2 ms， ΔT sat,trig = 100 K，流路幅は0.25mm，駆動部流路高さは図8の結果から0.35 mmとした．ヘッド差は両基板ともƒとともに同様に増加したが， SiO,基板の場合，20 Hzまでポンプ作用が得られたのに対し，Si基板では最大10 Hzで限界となった．これに関して，Si基板において20 Hzでパルス加熱を行った際のヒータ温度波形の経時変化を図 13に示す。繰り返し加熱を続けると基板の温度上昇により沸騰開始前の波形全体が高温側にシフトしており, 10秒以上経つとトリガパルスを加える前に沸騰が始まっている(壁温の降下).このとき沸騰は伝熱面上の不特定な場所で始まることから，一方向への流れは生じなくなり，ポンプ作用が失われる．繰り返し可能な加熱周波数が低くなったのは前節で述べた基板からの放熱性によるもの,すなわちSi基板と黄銅支持基板の総厚がヒータに加えた熱を放散させるのに十分な厚さより小さかったためと考えられる.図14は，ヘッド差Δhと流量Fの関係をΔT settrisをパラメータとして示す.  Si基板の場合，10  Hzにおいて最大約50 μl/minの流量が得られたが，これはSiO₂基板における最大流量の約50%であった.以上の結果から，実験に用いた大きさのヒータに対してSi基板の高い放熱性を活かして繰り返し可能周波数を増大させるには基板を数10 mm以上に厚くする必要があるが，それは実用上からも現実的でなく，またSi基板の場合SiO₂基板に比べ非常に大きなパルス発熱量が必要になることも考えると,むしろSiO₂基板の背面にヒートシンクを配し，基板厚さをパルス加熱時の温度変化が SiO₂層内のみに限られる最小厚さにすれば，パルス発熱量は小さくて済み，また次のパルスまでの比較的長い休止時間の放熱はヒートシンクになされるので，結果として繰り返し可能周波数は高く保てるものと考えられる.なお,上述の議論は基板材料としてSiを用いることを否定するものではない．ヒータ面積が本実験よりさらに小さく，例えば幅10 μm，長さ50 μm程度の微小ヒータの場合を考えると, 3.5節で述べた基板の熱浸透厚さはSi基板の場合1 mm程度となり，本実験で用いた厚さ(0.65 mm)の基板内の温度変化は半無限基板のそれに近づく．このとき，文献[9]によれば，パルス発熱量を加熱時の温度変化がSi基板上のSiO₂絶縁層(1μm)内に限定されるような高い値を選ぶことにより,温度変化がSi基板まで及ぶ場合に比べ小発熱量で高い繰り返し加熱可能周波数が得られることが示唆されている．パルス発熱量の増加とともに気泡は小さくなるものの(図8参照)，より高温での沸騰伝播が可能になり伝播速度が増大することも考え合わせると，より小さなヒータと小さな流路の系においてSi基板上の沸騰伝播現象を利用したマイクロポンプの高い液輸送能力が得られる可能性のあるものと考えられ，今後検討していく必要がある.
4結結
シリコン基板に設けた微小薄膜ヒータ上の沸騰伝播現象とこれを利用したマイクロポンプにおける液輸送能力を、石英ガラス基板の場合と比較しつつ調べた結果，以下の結論を得た. 1.パルス加熱時間幅と伝播時の伝熱面過熱度がほぼ同一の条件の場合,気泡が伝熱面をすべるように移動していく伝播の様相や伝播速度の過熱度依存性に基板材質による相違は見られない. 2.伝播気泡通過後直ちに伝熱が良好になるが，シリコン基板の場合,石英ガラス基板に比べ大きなヒータ発熱量が必要になり,多量の熱が基板内に蓄積する結果，気泡の消滅が遅れる. 3.実験に用いた0.2 mm×2 mmの大きさのヒータに対して，基板(厚さ0.65 mm)はシリコンの高い熱伝導性を活かした十分な放熱を得ることのできる厚さよりかなり薄いため,繰り返し加熱によるヒータ付近の基板の温度上昇が顕著となる結果,伝播の繰り返し可能周波数が小さくなり,石英ガラス基板の場合に比べかえってポンプ能力は低くなった．しかしながら，さらに小さなヒータに対しては繰り返し加熱可能周波数とポンプ能力が向上する可能性がある.