丹治研究室　櫻井明彦平成31年3月8日
1　序論
1.1 光の量子状態の制御の必要性
日常目にする光は古典的な波として理解されるが、強度の弱い光の場合、波の性質と粒子としての性質の両方が現れる。このような光が持つ量子力学的性質を利用する、量子計算[1]や量子計測[2]、量子リソグラフィー [3]などの技術が世界中で提案されている。中でも量子暗号通信は実用化が近い技術で、インターネット等の通信技術が普及している現代において重要性が増しているものである。量子暗号通信の1方式として一つの光子を１量子ビットとして暗号化する鍵を乗せることで安全に暗号鍵を配布するものがある[4]。安全である理由は単一光子をそれ以上分割することができず、盗聴などにより観測された場合に量子状態に痕跡を残すためである。この例に見る通り、量子暗号の実用化や量子情報処理技術の発展のためには単一光子発生は非常に重要なものである。単一光子発生とは、その中に1個の光子のみが存在する光パルスを発生させることであり、特に全てのパルスにおいて確実に光子を発生させるオン・デマンドな単一光子源の実現が望まれている。暗号鍵生成レートは単一光子発生純度に敏感に依存性をもつため[5]、オン・デマンドであるかどうかは単一光子源の性能を評価する上で重要な指標となるからである。本研究室ではcavity QEDの系において、中性原子にも関わらず原子間に非常に大きな相互作用を生じさせられるリュードベリ原子を用いたオン・デマンドな単一光子発生を目指している。リュードベリ原子を用いることで励起される原子数を制限できるため、高いレートでの単一光子発生が期待できる。
1.2 研究の目的
本研究はリュードベリ原子を用いたオン・デマンドな単一光子発生の実現を目指した87Rb原子のリュードベリ状態の観測を目的として行ったものである。87Rb原子のリュードベリ状態への励起は波長780 nmと480 nmの2つのレーザーを用いた2光子励起により実現される。本研究ではまず波長960 nmのチタンサファイアレーザーを基本波とした第2高調波発生により発生させた波長480 nmの光源の作製を行った。さらに3準位系において量子干渉効果により引き起こされる電磁場誘起透明化(EIT)を利用して87Rb原子のリュードベリ状態の観測を行った。
2リュードベリ原子を用いた単一
光子源
本節では、私たちの研究室で実現を目指しているリュードベリ原子を用いた単一光子源の原理に付いて説明する。リュードベリ原子が持つ巨大な双極子モーメントにより近傍の原子のリュードベリ状態への励起が抑制されるリュードベリプロッケイドという現象がある。これを利用することにより、強い励起光に対しても励起される原子の個数を１個に制限することができる。このようにして、励起させた1個の原子を脱励起させることで単一光子を発生させられるため、高効率な単一光子源の実現が期待できる。まず光共振器中に87Rb原子を３次元的な不均一磁場とレーザー冷却によって実現される磁気光学トラップ(MOT)によって冷却し、捕捉する。さらに光双極子トラップを利用してプロッケイド半径内に原子をトラップする。その後cavityモードに波長780 nmのレーザー光、 cavityに垂直に波長480 nmのレーザー光を図1のように入射し、図２のように原子を２光子励起させる。リュードベリプロッケイドにより複数原子の励起が抑制されるため、十分強い光強度のレーザー光で励起させることによって、ほぼ確実に１個の原子のみが励起された状態を作ることができる。そこに波長480 nmのレーザー光を入射させ、脱励起させることでcavityモードから単一光子を取り出すことができる。これまでに2光子遷移過程ではなく、基底状態からリュードベリ状態ヘレーザー光を用いて直接励起させるスキームが提案・実証されている。しかしながらこのために必要な光源は一般的に紫外領域になってしまうため、レーザー光源の高出力化は容易ではない。そのため私たちの研究室では2光子遷移過程を用いてリュードベリ励起を行う。
リュードベリ励起用光源の開発
3
3.1 波長480 nmのレーザー光源の開発
中間状態からリュードベリ状態へ励起させる波長480 nmのレーザー光は第２高調波発生により発生させた。第2高調波発生は、周波数ωの光が非線形光学材料に入射すると、2倍の周波数2ωの光が発生する現象である。本研究では、波長960 nm付近での出力がおよそ１ W、線幅50 kHz未満のM Squared Lasers LtdのSolsTis Ti:sapphire Laserを用いて、第2高調波発生を行い、リュードベリ状態へ励起させる波長480 nmのレーザー光を発生させた。基本波をそのまま非線形光学媒質に入射させても倍波は発生するが、倍波の発生効率をより向上させるために４枚のミラーで構成されるbow-tie cavityを作製した。作製したbow-tie cavityを図3に示す。本実験で用いた非線形光学媒質はPPKTP結晶、すなわち、周期反転分極した(periodically- 2 poled)KTP(KTiOPO 4 :リン酸チタン酸カリウム)である。PPKTP結晶のサイズは1 × 1×10 mm³、ドメイン幅6.4 μmで両面に960 nmおよび480 nm用のARコートが施されている。結晶の温度はWAVE-LENGTH ELECTRONICS社の温度コントローラー (HTC1500)を用いてベルチエ素子に流れる電流に対しフィードバック制御を行うことにより安定化させている。倍波のパワーをモニタしながら温度の最適化を行った。最適化した結果、結晶の温度は主量子数n=41の時46 °C、n=50のとき28.4 °Cとなった。
3.2
Hansch-Couillaud法
Cavity長とレーザー周波数を相対的に安定化させる方法として、Hansch-Couillaud法[6]がある。これはcavity内の結晶の複屈折性により、直交する偏光成分がcavityに対して異なる共鳴周波数を持つことを利用して誤差信号を作成し、安定化を行う方法である。図4は実際に構築したHansch-Couillaud法の実験系である。この実験系においてbow-tie cavityの2枚目のミラーに取り付けたビエゾ素子の電圧を掃引し、cavity長を変化させた結果、実際に得られたエラー信号を図５に示す。また、このエラー信号を用いてbow-tie cavityのcavity長を安定化したときの信号を図6に示す。 Cavity長安定化後に417 mWの倍波出力が得られた。このとき基本波の出力は0.85 Wであったので変換効率は577 mW/W²と求まった。ただしこの結果はbow-tie cavity出射後のミラー反射率やPD前のバンドパルフィルタの透過率を考慮し、bow-tie cavity出射直後の値に換算したものである。変換効率の理論値はbow-tie cavityのフィネスを用いて計算することができる。先行研究[7]よりbow-tie cavityのフィネスFは以下のようになる。
シングルパスでの倍波の発生効率の理論値は、9.6 mW/W²と計算でき、Bow-tie cavityの場合の倍波の発生効率の理論値は基本波のパワーがF/2π倍になるとして、同様に求めると1.26 W/W²となった。本実験で得られた倍波の発生効率は理論値よりは小さい値となったが、今後基本波の周波数安定化に用いるパワーや単一光子発生に用いるパワーとして十分であるため、このまま用いることにした。発生効率が理論値よりも小さい原因は、結晶の温度、bow-tie cavityのアライメント、結晶に入射する際のビーム径が最適化されていなかったことが考えられる。
電磁場誘起透明化を用いたリ
4
ュードベリ状態の観測
電磁場誘起透明化
4.1
電磁場誘起透明化(electromagnetically induced transparency:EIT)は、3準位系において2つの2励起過程が干渉することにより、原子が電磁波を吸収せず透明化したように見える現象である。光強度の大きいカップリング光を照射すると、量子干渉効果により光強度の小さいプロープ光の吸収が抑制される。EITは1991年にΛ型の3準位系において初めて観測された[8]。 EITにおける吸収の抑制は、暗状態(dark-state)という光の吸収のない安定な状態に起因するため、暗状態の概念について述べる。図７のような３準位系のハミルトニアンはH = H 0 + H intと書ける。この時、H 0は裸原子のハミルトニアンであり、H intは原子と光の相互作用ハミルトニアンである。電気双極子近似において、相互作用ハミルトニアンHint = μ · Eはラビ周波数Ω = μ · E o /hを用いて表される。この時、Eoは電場振幅、μは遷移電気双極子モーメントである。回転波近似の下で3準位系の相互作用ハミルトニアンは以下のように表すことができる。
グ光のラビ周波数である。また、△1 = ω 31 — ω pとΔ 2 = ω 32 − ω 5はプロープ光とカップリング光の角周波数ωρ、ωςとそれぞれの準位間の共鳴周波数との離調である。式(4.1)の相互作用ハミルトニアンの固有状態は混合角θ及びφを用いて表すことができる。2光子共鳴の場合(△ = △ 1 = △ 2 )、混合角は以下のようになる。
のように書ける。 | a + ⟩ =  sinθsinφ | 1 ⟩ + cosφ | 3 ⟩ + cosθsinφ | 2 ⟩ =    cosθ |1) — sinθ |2) | a o ⟩ |a-)    =    sinθcosφ |1) — sinφ |3) + cosθcosφ |2) |α≠)は裸原子状態の全ての要素を含んでいるが、 |α 0 ⟩は状態|3 ⟩への励起確率及び、その後の自然放出確率は0である状態である。この状態は状態|3)からの寄与がなく、暗状態と呼ばれる。このようにコントロール光の存在により、暗状態という光の吸収のない安定な状態が実現することからプロープ光の吸収が抑制され、透過率が上昇する。 EIT観測のために図８の光学系を構築した。ガスセルを透過したプローブ光をAPDで観測することでEITスペクトルを得る。この時、プロープ光がガスセル中を透過する領域で常にコントロール光が原子に照射されるようにプロープ光のビーム径をコントロール光のビーム径より小さくなるようにすることで、S/Nよく信号を観測することができる。プロープ光のビーム径がコントロール光のビーム径より大きい場合、プロープ光の重なっていない部分ではEITは起こらずノイズとなってしまうためである。図8の実験系を用いて得られたEIT信号が図9である。プロープ光の周波数を原子に対して安定化させ、コントロール光の周波数を掃引することで得られたものである。この時、プロープ光とコントロール光のラビ周波数は、それぞれΩ780/2π = 13.5 MHz、Ω480/2π = 4.3  MHzであった。EIT信号の幅は計算より数MHz程度と見積もれるので、得られたEIT信号の線幅は見積もりと同程度であることが分かる。
EIT観測に必要なパワーとラビ周
4.2
波数の見積もり
EIT観測に必要なコントロール光のパワーを見積もる。本実験で用いたリュードベリ準位41D3/2の双極子モーメント、w780 = 150μm、w480 = 500 μ mとして見積もったものである。まずAPDのノイズ等価電力(noise equivalent power:NEP)をより、プロープ光に必要なパワーを見積もる。本実験で用いるADPはTHORLABSのAPD110A/MでありNEPは0.20 pW/√Hz、バンド幅は50 MHzであるから、プロープ光の観測に最低限必要なパワーは0.20 pW / √ Hz × √ 50 MHz = 1.41 nW      (4.4)となる。さらにS/Nをよくするために10倍のP780 =14.1 nWのパワーを入射することにする。その時のラビ周波数Ω780はI = –μ · Ε/ћ(μ:双極子モーメント)を用いると
となる。EITによる中間状態からの自然放出の抑制を十分に利用するためΩ480 ≫ Ω780である必要があるため、Ω480/2π = 450 kHzとするとP480は
となる。Bow-tie cavityのcavity長安定化後の倍波のパワーは417 mWであるから十分パワーが足りていることが分かった。
4.3  EITを用いた波長960  nmのレー
ザー光の周波数安定化
この節ではEITを用いた基本波の周波数安定化[9]について述べる。図10に実際に周波数安定化のために構築した光学系を示す。この周波数安定化の方法ではFM分光のロックイン検波によりエラー信号を生成する。プロープ光が電気光学変調器(electro-optic modulator:EOM)により位相変調されることでサイドバンドが発生する。それぞれのサイドバンドとキャリアとビート信号が変調周波数の信号として検出され、それを復調することで周波数安定化を行うためのエラー信号を得ることができる。実際にロックイン検波により得られた信号を図9に示したEIT信号と合わせて図11に示す。ロックイン検波により、EIT信号のビークで急岐なスロープを持つ信号が得られていることが分かる。この信号を用いて、基本波の周波数の安定化を行うことができる。
5　まとめと今後の展望
本研究ではリュードベリ原子を用いた単一光子発生を目指し、単一光子発生に用いる87Rb原子をリュードベリ状態にするための光源の開発と高励起Rydberg準位の室温ガスセル中での観測を行った。リュードベリ励起させる波長480 nmの光は第2高調波発生により発生させた。第2高調波発生を行う上で倍波の発生効率を向上させるためにbow-tie cavityを組んだ。Bow-tie cavityのcavity長を基本波に対して安定化した後の倍波のパワーは417 mWであり、基本波のパワーが0.85 Wであることから、倍波の発生効率は577 mW/W²と求まった。これはラビ周波数から求めたEIT観測に必要なパワーよりも十分に大きいことを確認した。次に、リュードベリ準位の観測は３準位系において菓子干渉効果により引き起こされるEITを利用して行った。室温のガスセルにEOMを用いて周波数変調をかけた波長780 nmと波長480 nmのレーザー光を対向させて入射させることでEIT信号のロックイン検波を行った。この方法により、 EITのビークで急峻なスロープを持つエラー信号を作製した。この信号を用いて、基本波の周波数安定化を行うことができる。今後の展望として、実際に単一光子発生に用いる主量子数n=70でのリュードベリ状態の観測を行い、得られた信号を用いて基本波の周波数安定化を行う。また、真空中にトラップした原子集団にこのレーザー光を入射させ、EITの観測や高効率な単一光子源の実現を行う。