令和３年１１月２９日判決言渡
令和２年（ネ）第１００２９号

特許権侵害差止等請求控訴事件（原審・東京地方裁判所平成２９年（ワ）第２４５９８号）
口頭弁論終結日

令和３年９月１５日
判
控

決
訴

人

旭

同訴訟代理人弁護士

古

城

春

実

加

治

梓

子

同訴訟代理人弁理士

川島

さ

同補佐人弁理士

松

井

佳

被

日 本 製 紙 株 式 会 社

控

訴

人

同訴訟代理人弁護士

成

株

式

会

や

社

か
章

荒

井

俊

行

三

井

睦

貴

横

田

重

信

同訴訟復代理人弁理士

井

出

桂

子

同補佐人弁理士

香

島

拓

也

山

崎

主
１

化

亨

文

原判決を次のとおり変更する。
⑴

被控訴人は，控訴人に対し，３６３万３６１４円並びにうち２０９
万５６４４円に対する令和元年１０月３１日から支払済みまで年５分の割合による金員及びうち１５３万７９７０円に対する令和３年６月２８日から支払済みまで年３分の割合による金員を支払え。

⑵
２

控訴人のその余の請求をいずれも棄却する。
訴訟費用は，第１，２審を通じて，これを２分し，その１を控訴人の負担とし，その余を被控訴人の負担とする。

1

３

この判決の第１項⑴は，仮に執行することができる。
事

第１

実

及

び

理

由

控訴の趣旨

１

原判決を取り消す。

２

被控訴人は，原判決別紙物件目録記載の製品を製造し，譲渡し，又は譲渡の申出をしてはならない。
３

被控訴人は，原判決別紙方法目録記載の方法で，原判決別紙物件目録記載の製品を製造し，譲渡し，又は譲渡の申出をしてはならない。

４

被控訴人は，その占有に係る原判決別紙物件目録記載の製品を廃棄せよ。

５

被控訴人は，控訴人に対し，９４８万５５５４円並びにうち４６７万５６７８円に対する令和元年１０月３１日から支払済みまで年５分の割合による金員
及びうち４８０万９８７６円に対する令和３年６月２８日から支払済みまで年３分の割合による金員を支払え（控訴人は，当審において，４７４万３６７９円及び遅延損害金の損害賠償請求を，このように拡張した。）。

第２１

事案の概要（略称は，特に断りのない限り，原判決に従う。）
事案の要旨
本件は，発明の名称を「セルロース粉末」とする特許（特許第５１１０７５７号。請求項の数１６。以下「本件特許」といい，本件特許に係る特許権を「本件特許権」という。）の特許権者である控訴人が，被控訴人による原判決別紙物
件目録記載の各製品（以下「被告各製品」と総称し，同目録１記載の製品を「被告製品１」，同目録２記載の製品を「被告製品２」という。）の製造及び販売，
原判決別紙方法目録記載の方法（以下「被告方法」という。）を使用した被告各製品の製造等が本件特許権の侵害に該当する旨主張して，被控訴人に対し，特許法１００条１項及び２項に基づき，被告各製品の製造及び販売，被告方法を使用した被告各製品の製造等の差止め並びに被告各製品の廃棄を求めるとともに，本件特許権侵害の不法行為による損害賠償として４７４万３６７９円及び2

これに対する平成２９年８月５日（訴状送達日の翌日）から支払済みまで平成２９年法律第４４号による改正前の民法所定（以下「改正前民法所定」という。）の年５分の割合による遅延損害金の支払を求めた事案である。
原審は，①被告製品１は，本件特許の特許請求の範囲の請求項１及び２に係る発明（以下，請求項の番号に応じて「本件発明１」などという。）の技術的範囲に属するが，被告製品２は，本件発明１及び２の技術的範囲に属さず，被告方法も，本件発明６の技術的範囲に属さない，②本件発明１及び２に係る本件特許には特許法３６条６項１号所定のサポート要件に違反する無効理由があり，同法１０４条の３第１項の規定により，控訴人は，本件発明１及び２に係る本件特許権を行使することができないとして，控訴人の請求をいずれも棄却した。
控訴人は，原判決を不服として，本件控訴を提起した。その後，控訴人は，当審において，控訴の趣旨第５項のとおり，損害賠償請求に関する部分の請求の拡張をした。
２

前提事実
以下のとおり訂正するほか，原判決の「事実及び理由」の第２の２記載のとおりであるから，これを引用する。
⑴

原判決２頁２５行目から３頁５行目までを次のとおり改める。
「ア

旭化成ケミカルズ株式会社は，平成１３年６月２８日，発明の名称を「セルロース粉末」とする発明について，特許出願（特願２００２－５
０７８９４号，優先日平成１２年７月５日，優先権主張国日本。以下「本件出願」という。）をし，平成２４年１０月１９日，本件特許権の設定登録を受けた（甲１，２）。
控訴人は，平成２８年４月１日，旭化成ケミカルズ株式会社を吸収合併し，本件特許権を一般承継し，その旨の移転登録（受付日同年７月２０日）を経由した（甲１）。

3

イ
⑵

本件特許権は，令和３年６月２８日，存続期間の満了により消滅した。」

原判決３頁７行目の「請求項１に記載された発明を「本件発明１」という。
また，」を削る。

⑶

原判決４頁４行目から５行目にかけての「（以下，請求項２に記載された発明を「本件発明２」という。）」を削る。

⑷

原判決４頁２２行目の「請求項６」から２３行目の「併せて」までを「本件発明１，２及び６を併せて」と改める。

⑸

原判決５頁２０行目から２２行目までを次のとおり改める。
「⑹

被控訴人は，平成２７年１２月から令和３年６月２８日まで，「ＮＰミクロース」の商品名で，食品添加物用途に使用される結晶セルロースである被告各製品の製造及び販売をした。」

３

争点
⑴

被告製品１の構成要件１Ｂ及び２Ｂの充足性（争点１）⑵

被告製品２の構成要件１Ｆ及び２Ｆの充足性（争点２）⑶

被告方法の構成要件３Ｅの充足性（争点３）⑷

無効の抗弁の成否（争点４）ア

実施可能要件違反の有無（争点４－１）

イ

サポート要件違反の有無（争点４－２）

ウ

明確性要件違反の有無（争点４－３）

エ

本件出願の優先日前に頒布された刊行物である特開平６－３１６５３５号公報（乙２９。以下「乙２９公報」という。）を主引用例とする本件各発明の新規性又は進歩性の欠如の有無（争点４－４）⑸

差止請求及び廃棄請求の可否（争点５）（当審における追加主張）⑹

控訴人の損害額（争点６）４

争点に関する当事者の主張⑴

争点１（被告製品１の構成要件１Ｂ及び２Ｂの充足性）について

4

原判決の「事実及び理由」の第２の４⑴記載のとおりであるから，これを引用する。
⑵

争点２（被告製品２の構成要件１Ｆ及び２Ｆの充足性）について
原判決１０頁２１行目から２４行目までを次のとおり訂正するほか，原判決の「事実及び理由」の第２の４⑵記載のとおりであるから，これを引用する。

「イ

被控訴人が提出するＰＴ－Ｒによる測定結果（乙３４）は，被控訴人の従業員が第三者の立会いもなく検査を行っており，検体の選別の可能性もあるのに対し，控訴人の測定結果（甲２０の２）は，第三者の測定機関によるものであるから，控訴人の測定結果の方が信頼できる。
控訴人は，上記の測定結果のほかに，本件訴訟の提起に先立ち，被告製品２が本件特許権を侵害していることを確認するため，そのロット番号「Ｍ４６１２１０４」から被控訴人の乙３４の検体①〜③と同時期の２
０１６年１月２１日に製造されたことが分かる被告製品２の販促用サンプルを入手し，控訴人の工場においてパウダーテスターＰＴ－Ｒを用いて測定を行った。その測定結果によると，見掛けタッピング比容積の測定
値は２．４０であった（甲７０）。
したがって，被告製品２は，構成要件１Ｆ及び２Ｆを充足する。」⑶

争点３（被告方法の構成要件３Ｅの充足性）について
原判決１３頁７行目末尾に次のとおり加えるほか，原判決の「事実及び理由」の第２の４⑶記載のとおりであるから，これを引用する。
「エ

なお，本件明細書の「噴霧乾燥では…凝集粒子間の水素結合が弱いために崩壊性が良好なものになる」（【００２３】），「成形性に加えて流動性，崩壊性の良好なものを得るためには，乾燥前に粒子のＬ／Ｄを特定範囲に制御しておき，品温が１００℃未満で噴霧乾燥することによって初めて達成される」（【００２４】）との記載によれば，成形性と崩壊性の良好

5

なバランスを得るには所定の噴霧乾燥が必須である。
しかるところ，前述のとおり，被告各製品は，噴霧乾燥によって製造されたものでないから，成形性，崩壊性及び流動性をバランスよく併せもつという本件発明１及び２の作用効果を奏さない。
したがって，被告各製品は，作用効果不奏功の抗弁により，本件発明
１及び２の技術的範囲に属さない。」⑷

争点４－１（実施可能要件違反の有無）について
原判決の「事実及び理由」の第２の４⑷記載のとおりであるから，これを
引用する。

⑸

争点４－２（サポート要件違反の有無）について
以下のとおり訂正するほか，原判決の「事実及び理由」の第２の４⑸記載のとおりであるから，これを引用する。
ア

原判決２２頁２５行目の「（本件発明３）」を「（本件発明６）」と，２７
頁７行目，１０行目及び２４行目，３１頁１４行目，３３頁１３行目，１
５行目，１７行目，２０行目及び２３行目，３４頁５行目，７行目及び８行目の各「本件発明３」をいずれも「本件発明６」と改める。

イ

原判決２８頁１６行目の「同じ値となるのであり」を「実質的に同じ値になるのであり（百歩譲って，厳密に同一といえないとしても，近しい値であることは，本件出願当時，セルロースの結晶モデルについて広く認められた事項に基づく技術常識である（甲３９，６４等）。）」と改める。

⑹

争点４－３（明確性要件違反の有無）について
原判決の「事実及び理由」の第２の４⑹記載のとおりであるから，これを
引用する。

⑺

争点４－４（乙２９公報を主引用例とする本件各発明の新規性又は進歩性の欠如の有無）について
原判決４２頁３行目，４３頁１４行目（２箇所），１６行目，２１行目，４6

７頁１４行目，１６行目，１８行目から１９行目にかけて，４８頁１１行目，
１３行目及び１７行目の各「本件発明３」をいずれも「本件発明６」と改めるほか，原判決の「事実及び理由」の第２の４⑺記載のとおりであるから，これを引用する。
⑻

争点５（差止請求及び廃棄請求の可否）（当審における追加主張）（被控訴人の主張）
本件特許権は令和３年６月２８日に存続期間の満了により消滅したから，控訴人による本件特許権に基づく差止請求及び廃棄請求は，理由がない。
（控訴人の主張）
被控訴人の主張のうち，本件特許権の存続期間が満了したことは認める。

⑼

争点６（控訴人の損害額）について（控訴人の主張）ア

特許法１０２条３項の実施料相当額の損害額(ア)

被告各製品の売上高ａ

被告製品１の売上高①●●●●●●●●円

平成２７年１２月から令和元年１０月３１日まで●●●●●●●●●円（乙６０）②

令和元年１１月１日から令和３年６月２８日まで●●●●●●●●●円③
ｂ

小計

被告製品２の売上高（平成２７年１２月から令和３年６月２８日ま
で）

ｃ

合計額

(イ)

実施料率

ａ

●●●●●●●●●円●●●●●●●●●円●●●●●●●●●円（乙７８）

株式会社帝国データバンク作成の「平成２１年度特許庁財産制度問題調査研究報告書

知的財産の価値評価を踏まえた特許等の活用の在7

り方に関する調査研究報告書～知的財産（資産）価値及びロイヤルテ
ィ料率に関する実態把握～」（以下「本件報告書」という。甲５８）の
表Ⅲ－１０には，「国内企業のロイヤルティ料率」に関するアンケート
結果として，産業分野を「化学」とするロイヤルティ料率は５．３％と記載され，また，表Ⅲ－１２には，平成１６年から平成２０年までの産業分野を「化学」とする「司法決定によるロイヤルティ料率」は平均値６．１％，最大値２０％，最小値０．３％（件数５件）と記載されている。
ｂ

本件各発明は，医薬品である錠剤や食品添加物としての用途において従来の製品にはなかった高い機能を実現し，他の製品では代替することのできない，高い付加価値を有し，本件各発明の実施品を含む控訴人の結晶セルロース製品は，結晶セルロースの市場において広く採用されている。また，本件特許に係る控訴人の結晶セルロース製品は，
平成２６年に発明協会の表彰（甲５４）を受けている。
そして，本件各発明の実施品を含む控訴人の結晶セルロース製品を用いることにより顧客の錠剤製造上の課題を解決し得ることは，顧客の購入動機に影響を与えるものであるから，本件各発明は，売上高と利益に貢献している。
さらに，控訴人の結晶セルロース製品は，低価格競争に巻き込まれることのない高付加価値製品として，相応に高い利益率を維持しており，控訴人は，本件各発明について他にライセンスを供与せず，独占実施により利益を追求するというビジネスポリシーを採ってきた。
一方で，被控訴人は，結晶セルロース市場に控訴人以外では初めてとなる高付加価値製品を投じて参入したものであり，また，「微結晶セ
ルロースＮＰミクロース」のパンフレット（甲３の１）において，本件各発明の実施品である被告各製品が従来品と比べて高機能であるこ8

とを謳い，顧客に訴求している。
このように控訴人の結晶セルロース製品と被告各製品は，市場において直接競合する関係にあるから，控訴人は，十分な額の実施料を得られなければライセンスに合意するはずがなかったことは明らかである。
ｃ以上によれば，控訴人の特許法１０２条３項に基づく実施料相当額の損害額の算定に当たり，被告各製品の売上高に乗じるべき実施料率
は，少なくとも●●％とするのが相当である。

(ウ)

まとめ
したがって，控訴人の特許法１０２条３項に基づく実施料相当額の損害額は，被告各製品の売上高合計●●●●●●●●●円（前記ア(ア)）に実施料率●●％を乗じた●●●●●●●●円を下らない。
イ

弁護士費用

●●●円

ウ

消費税相当額●●●●●●●円(ア)

知的財産権の侵害に基づく損害賠償金は，消費税法上の資産の譲渡等の対価に該当し，消費税の課税対象になると解されるから（消費税法４条，消費税法基本通達５−２−５），前記ア及びイの損害額に対する消費税相当額●●●●●●●円を損害額として請求できる。
計算式：（●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●）×８％(イ)

前記(ア)のうち，平成２７年１２月から令和元年１０月３１日までの前記ア及びイの損害額に対する消費税相当額は，●●●●●●●円となる。
計算式：（●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●）×８％
エ

小括
以上によれば，控訴人は，被控訴人に対し，本件特許権侵害の不法行為

9に基づく損害賠償として９４８万５５５４円並びにうち４６７万５６７８円（●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●）に対する令和元年１０月３１日から支払済みまで改正前民法所定の年５分の割合による遅延損害金及びうち４８０万９８７６円に対する令和３年６月２８日から支払済みまで民法所定の年３分の割合による遅延損害金の支払を求めることができる。
（被控訴人の主張）
ア

控訴人主張の被告各製品の売上高は，認める。

イ

特許法１０２条３項に基づく実施料相当額の損害額の算定に当たり，被告各製品の売上高に乗じるべき実施料率は，以下のとおり，多くても２％が相当である。
(ア)

本件報告書には，産業分野を「化学」とする特許のロイヤルティ料率は，一般データでは５．３％であると記載されているが，平成２１年から平成２２年に実施されたアンケート結果（表Ⅱ―３）では平均４．
３％と記載されている。また，当該アンケート結果の詳細（乙６５）では，「訴訟などの和解交渉による場合」，実施料率の最低区分の「１～２％未満」から「９～１０％未満」の間にほぼ全てが含まれている。
(イ)

控訴人が主張する発明協会の表彰（甲５４）は，「ＫＧ－８０２」という規格のセルロース粉末のみについてされたものであり，その「ＫＧ－８０２」も，控訴人の別の特許の明細書（乙５３）において，流動性が不十分とされている。
(ウ)

被告各製品は，成形性と崩壊性がバランスしておらず（乙６２），本件発明１及び２の作用効果である「流動性・成形性・崩壊性のバランス」
を備えるものではない。
加えて，被告各製品の特徴及び需要者に対する訴求点は，「硬度・摩損10度が優れており錠剤に強度を付与させることができる」点にあり，被告各製品が本件発明１及び２の作用効果である「流動性・成形性・崩壊性のバランス」を備えるような宣伝もしていない（甲３の１ないし３，乙６２）。また，被控訴人は，実際の取引においても，被告各製品は，成形性と崩壊性をバランスしていないことを明らかにして販売している(乙６２)。
したがって，本件発明１及び２は被告各製品の売上げに貢献していない。
(エ)被告各製品は，食品添加物用途の結晶セルロースであって，医薬品

添加物用途ではないのに対し，本件発明１及び２の実施品とされる控訴人の「セオラスＫＧ－８０２」は，医薬品添加剤用途に幅広く使用される結晶セルロースであって（乙６６の１，２），食品添加物用途の結晶セルロースではないから，本件発明１及び２の実施品と被告製品１との間には市場での競合関係はない。また，食品添加物用途の結晶セルロース
については，控訴人及び被控訴人以外の競合メーカーが存在する(乙６７ないし６９)。
(オ)

以上のとおり，実施料率に関するアンケート結果では，４．３％が平均であるが，本件各発明の価値は低いこと，本件各発明は被告各製品の売上げに対する貢献度はないこと，本件各発明の実施品と被告各製品は市場において競合しないこと等の諸事情を総合すると，本件における実施料率は，多くても２％とするのが相当である。
ウ
第３１

消費税相当額及び弁護士費用に関する控訴人主張は争う。

当裁判所の判断
本件明細書の記載事項について⑴

本件明細書（甲２）には，次のような記載がある（下記記載中に引用する
表１ないし表６については別紙１を参照）。

11

ア【０００１】【発明の属する技術分野】【０００２】
本発明は，医薬，食品，工業用途において使用される圧縮成形用賦形剤に適するセルロース粉末に関する。より詳細には，医薬用途において，良好な圧縮成形性を保ちながら，流動性，崩壊性にも優れる圧縮成形用賦形剤に適するセルロース及びそれからなる賦形剤に関する。
【従来の技術】【０００３】
医薬品の錠剤化は生産性が高いということのほか，輸送や使用時に取扱い易いという利点がある。そのため圧縮成形用賦形剤には，輸送や使用に際して錠剤が磨損や破壊しない程度の硬度を付与するための成形性が必要である。また医薬品用途における錠剤は，薬効の正確な発現のために１錠中の医薬品含量が均一であることが求められ，医薬品と圧縮成形用賦形剤の混合粉体を打錠して錠剤化する際には，該粉体が打錠機の臼に均一量充填される必要がある。そのため圧縮成形用賦形剤は成形性に加えて十分な流動性が必要となる。さらに医薬品錠剤はこれらの性質に加えて，服用後の速やかな薬効発現のために崩壊時間が短くなければならない。崩壊が速いほど，医薬品はそれだけ速く消化管液に溶解しやすいため，血中への移行が速くなり薬効を発現しやすくなる。そのため
圧縮成形用賦形剤は，成形性，流動性に加え，速やかな崩壊性を備えている必要がある。
多くの活性成分原料は圧縮しても成形ができないために，圧縮成形用賦形剤を配合して錠剤化される。一般に，錠剤中の圧縮成形用賦形剤の配合
量が多いほど錠剤硬度は高くなり，また，圧縮応力が高いほど錠剤強度は高くなる。安全性や上記観点より，圧縮成形用賦形剤としては結晶セルロ

12

ースがよく使用される。
【０００４】
ところが，例えば医薬分野において成形性の乏しい活性成分等を錠剤化する場合には，実用的な錠剤硬度を得るために過剰の圧縮応力をかけざるを得ず，打錠機に負担をかけるため臼杵の消耗を早め，また得られた錠剤の崩壊時間が遅延するという問題があった。薬物等の活性成分の配合量が多い場合，漢方薬等の比容積の大きな原末を配合した場合，錠剤の飲み易さを改善するために小型化する場合等では，賦形剤の配合量が著しく制限されるため，所望の錠剤硬度を得られず輸送中の磨損や破壊といった問題が生じる。また，さらには打圧感受性の活性成分，例えば酵素，抗生物質
等では打圧による発熱や圧力によって活性成分が失活するため，実用硬度を得ようとすると含量が低下して錠剤化できない等の問題がある。上記の問題解決のためには，十分な流動性や崩壊性を備え，かつ少量添加でも十分な錠剤硬度を付与できる，あるいは低打圧でも十分な錠剤硬度を付与できる等の従来よりも優れた成形性を有する圧縮成形用賦形剤が必要となる。
従って医薬用賦形剤として使用されるセルロース粉末の機能としては圧縮成形性，崩壊性，流動性のいずれもが高いレベルで満足するものが望ましいのであるが，圧縮成形性と他の崩壊性，流動性とは相反する性質であるため，成形性が高いにもかかわらず崩壊性，流動性にも優れるセルロー
ス粉末は知られていなかった。
【０００５】
従来セルロース粉末としては結晶セルロース，粉末セルロースが知られており，医薬，食品，工業用途で使用されてきた。
特公昭４０－２６２７４号公報には平均重合度が１５～３７５，見掛け
比容積が１．８４～８．９２ｃｍ ３ ／ｇ，粒度が３００μｍ以下の結晶セル
ロースが記載されている。また特公昭５６－２０４７号公報には平均重合13度が６０～３７５，見掛け比容積が１．６～３．１ｃｍ ３ ／ｇ，見掛け密比
容積が１．４０ｃｍ ３ ／ｇ以上，２００メッシュ以上が２－８０重量％であり，安息角が３５－４２°である結晶セルロースが記載されている。また
ＤＥ２９２１４９６号公報には流動可能な非繊維性，水不溶性のセルロー
ス粉末としてセルロース物質を酸加水分解し，固形分濃度を３０－４０重量％とし，次いで１４０－１５０℃で棚段乾燥することによって平均重合
度１５０のセルロース粉末を製造するという記載がある。さらにはＲＵ２
０５０３６２号公報には粉末セルロースの安定なゲル生成を目的として，
セルロースを含む原料に鉱酸又は酸性塩の溶液を含浸させて，高温で加水分解を行うと同時に原料層を１０－１０００ｓ －１ の剪断速度で１－１０
分間攪拌することにより平均重合度が４００以下の粉末セルロースを得るという方法について記載がある。しかしこれらの公報に具体的に開示されている結晶セルロース，粉末セルロースでは乾燥後の７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄ，見掛け比容積，見掛けタッピング比容積が小さく圧縮成形性に劣るという課題があった。
【０００６】
また特開昭６３－２６７７３１号公報には特定の平均粒径（３０μｍ以下），比表面積が１．３ｍ ２／ｇ以上であるセルロース粉末が記載されているが，粉砕工程を経るために７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄが小さく成形性が不十分であり，また粒子が小さく軽質なため流動性が悪く，さらには見掛けタッピング比容積が小さくなりすぎて崩壊性が著しく悪いという課題があった。
また，特開平１－２７２６４３号公報には特定の結晶形（セルロースＩ型）を有し，直径０．１μｍ以上の細孔の気孔率が２０％以上で，かつ３５０メッシュ以上が９０％以上であるセルロース粉末について，特開平２－８４４０１号公報には結晶形がＩ型で，比表面積が２０ｍ ２ ／ｇ以上，直14径０．０１μｍ以上の細孔の全容積が０．３ｃｍ ３／ｇ以上，平均粒径が大きくとも１００μｍであるセルロース粉末について記載がある。しかしこ
れらは成形性が比較的高いものの乾燥粉体のＬ／Ｄが２．０未満であり本発明のものと異なる。また粒子の窒素比表面積が大きすぎるため，圧縮時に導水管が減少してしまい，崩壊性が悪くなり好ましくない。さらに該発
明のセルロース粉末は加水分解後，乾燥前のスラリー媒体として有機溶媒を使用し噴霧乾燥したものであるが，有機溶媒を使用するため防爆構造の乾燥機や有機溶媒の回収システムが必要になる等，コスト高となり実用化されていない。
イ【０００７】
また特開平６－３１６５３５号公報には，セルロース質物質を酸加水分
解又はアルカリ酸化分解して得られる平均重合度１００－３７５，酢酸保
持率２８０％以上，かつ，定数ａ及びｂがそれぞれ０．８５－０．９０，
０．０５－０．１０の川北の式で表される圧縮特性を有する結晶セルロー
スであって，見掛け比容積が４．０－６．０ｃｍ ３／ｇ，見掛け密比容積が２．４ｃｍ ３ ／ｇ以上，比表面積が２０ｍ ２ ／ｇ未満であり，実質的に３５５μｍ以上の粒子がなく平均粒径が３０－１２０μｍである結晶セルロースについての記載がある。該公報の結晶セルロース粉末は成形性と崩壊性のバランスに優れるものとの記載があるが，具体的に開示されている，
最もバランスに優れる実施例について安息角を実測すると５５°を超えており流動性は十分満足のいくものではない。また該公報の結晶セルロース
では，特に高打圧下で成形した場合に高硬度を付与できるものの，乾燥後の粒子の水蒸気比表面積が低く錠剤中の導水管が減少しているため，崩壊が遅延するという問題や，流動性の不良な活性成分が多く配合される処方
等では，流動性に劣るために錠剤重量の変動係数が大きくなり薬物の含量
均一性に影響を及ぼすという課題があった。

15

【０００８】
さらに特開平１１－１５２２３３号公報には平均重合度が１００－３
７５，７５μｍ篩を通過し３８μｍ篩上に残留する粒子が全重量の７０％以上で，かつ，粒子のＬ／Ｄ（長径短径比）の平均値が２．０以上である
結晶セルロースについての記載がある。しかし該公報の結晶セルロースは安息角の記載がなく，具体的に開示されている，特開平６－３１６５３５号公報の結晶セルロースを篩分する結晶セルロースでは特開平６－３１
６５３５号公報の結晶セルロースよりもさらに一層流動性，崩壊性が悪くなるという欠点を有していた。また特開昭５０－１９９１７号公報には精製パルプを前処理によって平均重合度が４５０－６５０になるまで解重合させ，見掛けタッピング比容積が１．６７－２．５０ｃｍ ３ ／ｇ，２００
メッシュ篩を５０％以上が通過する粒度にまで機械的粉砕処理を行う錠剤成形用添加剤の製造方法が記載されている。しかし該公報のセルロース
粉末では重合度が高く繊維性が発現するために，７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄや見掛け比容積が大きくなりすぎて，崩壊性，流動性に劣るという欠点があった。また見掛け比容積のわりに見掛けタッピング比容積が小さいことも圧縮した錠剤の崩壊性を悪化させる原因である。
【０００９】
以上のように従来のセルロース粉末では，成形性，流動性，崩壊性の諸性質をバランス良く併せ持つものは知られていなかった。
また，医薬品は活性成分の安定性改善，薬物放出速度の調整，味のマス
キング，あるいは腸溶化を目的としてコーティングを施した顆粒や細粒剤
等の粒剤，あるいはコーティング剤と薬物を混合して他の成分と造粒した
マトリックスタイプの粒剤の形態をとることが多い。この粒剤が１ｍｍ程
度以下の大きさの場合は取扱い易さの観点からカプセル剤とすることがほとんどであったが，コストや服用性の観点から賦形剤と混合して圧縮成

16形した錠剤とする方が好ましい。しかし，徐放性コーティング顆粒，苦味
マスキング顆粒，腸溶性コーティング顆粒等のコーティング皮膜を有する
顆粒を圧縮して錠剤にすると，圧縮応力によってコーティング皮膜が損傷を受け，口腔内，胃腸内において溶出速度が増加してしまうために，期待した薬効の発現が達成されないという問題があった。この問題の解決として，特開昭５３－１４２５２０号公報には結晶セルロースを用いる方法，
特開昭６１－２２１１１５号公報には錠剤に対して約１０－５０％の結晶セルロースを用いる方法，特開平３－３６０８９号公報には平均粒径３０μｍ以下，比表面積が１．３ｍ ２ ／ｇ以上である結晶セルロースを用いる
方法，特開平５－３２５４２号公報には直径が０．０１μｍ以上の細孔容積が０．３ｃｍ ３／ｇ以上の多孔構造を有し，比表面積が２０ｍ ２ ／ｇ以上である結晶セルロースを用いる方法，特開平８－１０４６５０号公報には
平均重合度が１５０－２２０，見掛け比容積が４．０－６．０ｃｍ ３ ／ｇ，
見掛けタッピング比容積が２．４ｃｍ ３／ｇ以上，比表面積が２０ｍ ２／ｇ
未満，酢酸保持率が２８０％以上，３５５μｍ以上の粒子が５重量％未満
で，かつ平均粒子径が３０－１２０μｍの粒度分布を有し，定数ａ及びｂがそれぞれ０．８５－０．９０，０．０５－０．１０の川北の式で表される圧縮特性を有し，５００ｍｇを１０ＭＰａで１０秒間圧縮するときに得られる底面積が１ｃｍ ２ の円柱状成型体が，直径方向の破壊強度が１０ｋ
ｇ以上（ＳＩ単位系換算値１００Ｎ以上）でかつ崩壊時間が１００秒以内となる圧縮成形特性をもつ結晶セルロースを用いる方法が記載されている。
【００１０】
しかし特開昭５３－１４２５２０号公報，及び特開昭６１－２２１１１５号公報の方法では結晶セルロースの圧縮成形性が低いために実用硬度を得るためには圧縮応力をかけざるを得ず，コーティング被膜の損傷を十分17に抑えることができないという欠点があった。特開平３－３６０８９号公報の方法では結晶セルロースの流動性が悪いため，錠剤調製時に顆粒と分離偏析を起こしやすいという問題があった。また特開平５－３２５４２号
公報の結晶セルロースは有機溶媒を使用して調製されるため，コスト高となり実用的でないという欠点があった。顆粒強度が低い場合等，圧縮応力をかけられない場合には圧縮応力低減のため結晶セルロース含有量を増す必要があるが，その場合特開平８－１０４６５０号公報の結晶セルロース
では，崩壊が著しく悪くなり使用が制限されるという欠点があった。
【００１１】
また多くの医薬品活性成分は微粒子化して使用することが多く，流動性が著しく悪いため直接圧縮法（直打法）による圧縮成形は容易ではない。
特に医薬品活性成分の添加量が多くなるほど圧縮成形が困難となる。上記
特開平８－１０４６５０号公報には漢方薬粉末又は生薬粉末に対して，上述の通りの結晶セルロースと流動化剤，崩壊剤とを用いると直接打錠法に供することのできる程度の流動性を確保することができ，成形性と崩壊性のバランスに優れた錠剤が得られることについて記載されている。しかし
漢方粉末又は生薬粉末に限らず，成形性の乏しい医薬品活性成分について
その製剤中の含有量が増した時には十分な流動性が得られない，また崩壊剤が十分量でないと崩壊遅延や溶出率の低下を起こす等の問題があった。
また医薬品活性成分粉末は圧縮成形性に乏しく賦形剤の添加なしには成型物が得られないため，医薬品活性成分に賦形剤を加えて湿式又は乾式の公知の方法を用いて顆粒化する工程を経ることで圧縮成形性，崩壊性，流動性を確保した後に圧縮成形する顆粒圧縮法を用いることが汎用される。また顆粒製造時に顆粒内部とは別に，顆粒外にも賦形剤を添加することにより賦形剤の添加効果を高める手段として，後末法が用いられることも多い。
特公平５－３８７３２号公報には，平均粒径３０μｍ以下，比表面積が１．

18

３ｍ ２ ／ｇ以上である結晶セルロースを用いる方法，特開平８－１０４６
５０号公報にも特定の結晶セルロースを用いて顆粒圧縮法により錠剤化す
る方法について記載されている。しかしこれらの結晶セルロースでは圧縮応力が増した時の崩壊遅延や溶出率の低下を起こす等の問題があった。
ウ【００１２】【発明が解決しようとする課題】
本発明は，成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末を提供することを目的とする。また，このセルロース粉末を含有することで，特に高打圧下で成形した場合に高硬度であり，かつ崩壊遅延を助長しない錠剤や，圧縮成形したときに顆粒の破壊，顆粒の被膜の損傷が少なく薬物放出特性の変化が少ない顆粒含有錠剤，さらには薬物含有量が多い場合においても錠剤重量にばらつきを生じることなく，硬度崩
壊のバランスのとれた錠剤を提供することを目的とする。

エ【００１３】【課題を解決するための手段】
本発明者らは上述した現状に鑑み鋭意検討した結果，セルロース粉末の粉体物性を特定範囲に制御することに成功し，成形性，流動性，崩壊性の諸性質のバランスに優れるセルロース粉末を見出し，本発明を達成したものである。即ち本発明は，下記のとおりである。

（１）平均重合度が１５０～４５０，７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄ（長径短径比）が２.０～４.５，平均粒子径が２０～２５０μｍ，見掛け
比容積が４.０～７.０ｃｍ ３ ／ｇ，見掛けタッピング比容積が２.４～４.
５ｃｍ ３／ｇ，安息角が５５°以下であるセルロース粉末，（２）平均重合度が２３０～４５０である（１）のセルロース粉末，（３）平均重合度がレベルオフ重合度ではない（１）又は（２）のセルロ
ース粉末，

19

（４）安息角が５４°以下である（１）～（３）のいずれかのセルロース
粉末，（５）水蒸気吸着による比表面積が８５ｍ ２ ／ｇ以上である（１）～（４）のいずれかのセルロース粉末，（６）セルロース粉末０．５ｇを２０ＭＰａで圧縮した錠剤の破壊荷重が１７０Ｎ以上であって，その崩壊時間が１３０秒以下である（１）～（５）のいずれかのセルロース粉末，（７）セルロース粉末と乳糖との等量混合物０．５ｇを８０ＭＰａで圧縮した錠剤の破壊荷重が１５０Ｎ以上であって，その崩壊時間が１２０秒以下である（１）～（６）のいずれかのセルロース粉末，【００１４】（８）ⅰ）天然セルロース質物質の加水分解反応工程又はその後の工程
における溶液攪拌力を制御することにより，ａ）平均重合度が１５０～４５０，かつｂ）湿潤状態の平均Ｌ／Ｄが３.０～５.５である
セルロース粒子を含むセルロース分散液を得る工程，ｉｉ）得られたセルロース分散液を品温１００℃未満で噴霧乾燥する工程，を含
むセルロース粉末の製造方法，（９）平均重合度が２３０－４５０である（８）のセルロース粉末の製造方法，（１０）平均重合度がレベルオフ重合度ではない（８）又は（９）のセル
ロース粉末の製造方法，（１１）乾燥工程が品温が１００℃未満の条件下で噴霧乾燥する工程である（８）～（１０）のいずれかのセルロース粉末の製造方法，（１２）（８）～（１１）のいずれかの製造方法により得られ得るセルロース粉末，（１３）（１）～（７）及び（１２）のいずれかのセルロース粉末からな

20

る賦形剤，（１４）（１）～（７）及び（１２）のいずれかのセルロース粉末又は（１３）の賦形剤を含む成型体，（１５）成型体が１つ以上の活性成分を含む錠剤である（１４）の成型体，（１６）活性成分を３０重量％以上含む（１５）の成型体，（１７）圧縮に弱い活性成分を含む（１４）～（１６）のいずれかの成型
体，（１８）活性成分が被覆されている（１７）の成型体，（１９）成型体が速崩壊性である（１４）～（１８）のいずれかの成型体，（２０）流動化剤を含む（１４）～（１９）のいずれかの成型体。
オ【００１５】【発明の実施の形態】
以下本発明について詳細に説明する。
本発明のセルロース粉末は，その平均重合度が１５０～４５０，好ま
しくは２００～４５０，さらに好ましくは２３０～４５０である必要がある。平均重合度が１５０未満だと成形性が不足するので好ましくな
く，また４５０を超えると繊維性が強く現れるため粉体の流動性及び崩壊性が低下するので好ましくない。平均重合度が２３０～４５０の場合は成形性，崩壊性，流動性のバランスが特に優れるので好ましい。また
平均重合度はレベルオフ重合度ではないことが好ましい。レベルオフ重
合度まで加水分解させてしまうと製造工程における攪拌操作で粒子Ｌ／Ｄが低下しやすく成形性が低下するので好ましくない。本発明でいうレベルオフ重合度とは２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した後，粘度法（銅エチレンジアミン法）により測定される重合度をいう。セルロース質物質を温和な条件下で加水分解すると，酸が浸透しうる結晶以外の領域，いわゆる非晶質領域を選択的に解重合させるため，

21

レベルオフ重合度といわれる一定の平均重合度をもつことが知られており（ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬ ＡＮＤ ＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧ ＣＨＥＭＩＳＴＲＹ，Ｖｏｌ.４２，Ｎｏ.３，ｐ.５０２－５０７（１９５０）），
その後は加水分解時間を延長しても重合度はレベルオフ重合度以下にはならない。従って乾燥後のセルロース粉末を２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した時，重合度の低下がおきなければレベルオフ
重合度に達していると判断でき，重合度の低下が起きれば，レベルオフ
重合度でないと判断できる。
【００１６】
レベルオフ重合度からどの程度重合度を高めておく必要があるかということについては，５～３００程度であることが好ましい。さらに好ましく
は１０～２５０程度である。５未満では粒子Ｌ／Ｄを特定範囲に制御することが困難となり成形性が低下して好ましくない。３００を超えると繊維性が増して崩壊性，流動性が悪くなって好ましくない。
本発明のセルロース粉末は２５０μｍ篩に残留する粒子の割合が５０重量％以下であることが好ましい。２５０μｍを超える粒子は造粒され緻密な構造となるので，５０重量％を超えて存在すると，成形性低下，崩壊悪化の原因となるので好ましくない。好ましくは３０重量％以下，さらに好ましくは１０重量％以下，特に好ましくは５重量％以下である。
本発明のセルロース粉末の平均粒径は２０－２５０μｍである必要がある。２０μｍ未満だと付着凝集性が増してハンドリングが悪く，さらに流動性も悪くなり，また２５０μｍを超えると活性成分との分離偏析が起こり，製剤の含量均一性を悪化させる恐れがあるので好ましくない。好まし
くは，２０－１２０μｍである。
本発明のセルロース粉末は７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄが２.０－４.５である必要があり，好ましくは２.２－４.２である。７５μｍ以下

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の粒子の平均Ｌ／Ｄが２.０未満だと，塑性変形性及び成形性が低下し好ましくない。４.５を超えると流動性，崩壊性が悪化するので好ましくない。また繊維性が現れ弾性回復しやすくなるためか，成形性を損なう傾向にある。
【００１７】
粉体の塑性変形性の指標として平均降伏圧があり，この値が低いほど
塑性変形性が良く，圧縮成形性に優れる。本発明の高成形性賦形剤は，該粉体０.５ｇを１０ＭＰａまで圧縮したときの平均降伏圧が３５ＭＰａ
以下であることが好ましい。平均降伏圧が３５ＭＰａを超えると，成形性が低下し好ましくなく，特に好ましくは３０ＭＰａ以下である。本発
明のセルロース粉末は見掛け比容積が４.０－７.０ｃｍ３ ／ｇである必要がある。見掛け比容積が４.０ｃｍ ３ ／ｇ未満であると成形性が低下し，７.０ｃｍ ３／ｇを超えると崩壊性，流動性が低下するので好ましくない。また繊維性が現れ弾性回復しやすくなるためか，成形性を損なう傾向にある。好ましくは４.０－６.５ｃｍ ３ ／ｇ，特に好ましくは４.２－
６.０ｃｍ ３／ｇである。
見掛けタッピング比容積は２.４－４.５ｃｍ３／ｇである必要がある。
好ましくは２.４－４.０ｃｍ ３ ／ｇ，特に好ましくは２.４－３.５ｃｍ ３／ｇである。見掛け比容積が４.０－７.０ｃｍ３ ／ｇの範囲にあっても，見掛けタッピング比容積が２.４ｃｍ ３ ／ｇ未満であると，錠剤にしたときに圧密化されすぎて崩壊性が悪化するので好ましくない。
【００１８】
また，本発明のセルロース粉末は安息角が５５°以下である必要がある。セルロース粉末では安息角が５５°を超えると，流動性が著しく悪くなる。特に流動性の乏しい活性成分を多量に加えて錠剤化する際には，圧縮成形用賦形剤の流動性が悪いと錠剤の重量変動が大きくなって実用

23

に供さない。好ましくは５４°以下，さらに好ましくは５３°以下である。特に好ましくは５２°以下である。本発明でいう安息角とは粉体水分を３.５～４.５％に調整した後，パウダーテスター（ホソカワミクロン㈱製）で測定した安息角である。このような優れた流動性を付与するた
めには，特定範囲の圧縮度［％］（＝１００×（見掛けタッピング密度［ｇ／ｃｍ ３］－見掛け密度［ｇ／ｃｍ３ ］）／見掛けタッピング密度［ｇ／ｃｍ ３］）を有していることが好ましく，圧縮度がおおよそ３０－
５０％の範囲にあることが好ましい。さらに好ましくは３０－４９％，
特に好ましくは３０－４７％である。
但し，本発明でいう見掛けタッピング密度及び見掛け密度とはそれぞれ本発明で定義した見掛けタッピング比容積の逆数及び見掛け比容積の逆数である。
また，本発明のセルロース粉末は，水蒸気吸着による比表面積が８５㎡／ｇ以上であることが好ましい。８５㎡／ｇ未満だと粒子中への水侵入面積が小さいために，錠剤にした時の導水管量も小さくなって崩壊性が低下するため好ましくない。この値の上限は特に限定しないが，乾燥によって減少する値と考えられることから，未乾燥物の値が一応の目安とするとおよそ２００㎡／ｇ程度である。
【００１９】
また本発明のセルロース粉末は，窒素吸着法による比表面積が０.５－
４.０㎡／ｇの範囲にあることが好ましい。０.５㎡／ｇ未満では成形性が低下して好ましくない。４.０㎡／ｇを超えると崩壊性が著しく悪化するので好ましくない。好ましくは０.８－３.８㎡／ｇ，さらに好ましくは０.８－３.５㎡／ｇである。
窒素比表面積が増すと，圧縮時に粒子間隙（導水管）の潰れが起こり崩壊が悪くなる傾向にあるが，一定範囲内であればこの値が高くとも水24蒸気比表面積を一定量以上に制御すれば導水管量を維持でき，崩壊性を損なわないようにすることができる。成形性を示す実用的な物性値は成型体の硬度であり，この値が大きいほど圧縮成形性に優れる。また，崩壊性を示す実用的な物性値は成型体の崩壊時間であり，この時間が短いほど崩壊性がよい。一般に硬度が高いほど崩壊性が悪化すること，医薬品等の活性成分は成形性の乏しいものが多く，高打圧で圧縮せざるを得ないことを考慮すると，高打圧で圧縮した成型体の錠剤硬度と崩壊時間のバランスが実用的に重要である。
本発明のセルロース粉末０.５ｇを２０ＭＰａで１０秒間圧縮することによって得られる直径１.１３ｃｍの円柱状成型体は直径方向の破壊荷重が１７０Ｎ以上であることが好ましい。さらに好ましくは１８０Ｎ以上である。特に好ましくは１９０Ｎ以上である。またその崩壊時間（３７℃純水溶液，ディスクあり）は１３０秒以下であることが好ましい。
さらに好ましくは１２０秒以下である。特に好ましくは１００秒以下である。また，本発明のセルロース粉末と乳糖（ＤＭＶ社製，Ｐｈａｒｍ
ａｔｏｓｅ

１００Ｍ）との等量混合粉体０.５ｇを８０ＭＰａで１０秒間圧縮することによって得られる直径１.１３ｃｍの円柱状成型体は直径方向の破壊荷重が１５０Ｎ以上であることが好ましい。さらに好ましくは１７０Ｎ以上である。特に好ましくは１８０Ｎ以上である。またその崩壊時間（３７℃純水溶液，ディスクあり）は１２０秒以下であることが好ましい。さらに好ましくは１１０秒以下である。特に好ましくは９０秒以下である。
【００２０】
また，本発明のセルロース粉末は，該粉体０．０５ｇを９０ＭＰａで１０秒間圧縮することによって得られる直径０．８ｃｍの円柱状成形体が，アセトニトリル溶媒浸漬処理後，下式（１）の吸着特性を有することが好

25

ましい。
ｌｎ［θｅ／（θｅ－θ）］＝Ｋａ・ｔ （１）（但しＫａ≧０．０２００ｍｉｎ －１ であり，θｅは相対湿度５５％ＲＨ下での錠剤の飽和水蒸気吸着率［％］，θは水蒸気吸着時間ｔ［分］における
相対湿度５５％ＲＨ下での錠剤の水蒸気吸着率［％］を表す。）
本発明でいうアセトニトリル溶媒浸漬処理とは円柱状成形体をアセト
ニトリル溶媒が十分浸透するよう４８時間浸漬した後，２５℃，窒素気流
下，相対湿度が０％ＲＨになるまで乾燥することをいう。操作の過程で吸湿や吸着が考えられる場合，例えば（１）式の直線性が低い場合には加熱
真空乾燥してセルロース表面を清浄する必要がある。Ｋａ値が０．０２０
０ｍｉｎ －１ 未満であると水の吸着速度が遅く，崩壊時間が長くなる傾向にあるため好ましくない。アセトニトリル溶媒浸漬処理の効果は以下のように推定している。セルロース粉末の圧縮では粒子間水素結合の増大と，粒子内ミクロ空隙（導水管）の潰れが起こるが，高密度に圧縮された円柱状成形体をアセトニトリルに浸漬すると，アセトニトリルは粒子間水素結合
部位には入らず，粒子内ミクロ空隙（導水管）に侵入し，導水管径を拡大する作用があるようである。
すなわち，セルロース粉末中の粒子内ミクロ空隙（導水管）を圧縮後に多く残している錠剤ほど，アセトニトリル溶媒が浸透してその導水管径を広げるために，その後の水蒸気吸着速度が速くなるものと思われる。そしてこのような錠剤ほど水を速く吸収するため水中崩壊時間が短くなるものと思われる。また，Ｋａ値の上限については特に定めていないが，この値が大きいほど崩壊時間が短くなる傾向があり，好ましくは０．０４００
ｍｉｎ －１ 以下であることが好ましい。Ｋａ値の好ましい範囲は０．０２１
０－０．０４００ｍｉｎ －１ ，さらに好ましくは０．０２２０－０．０４０
０ｍｉｎ －１ である。

26

カ【００２１】
本発明のセルロース粉末の製造方法は，ｉ）天然セルロース質物質の加水分解反応工程又はその後の工程における溶液攪拌力を制御することにより，ａ）平均重合度が１５０－４５０，かつｂ）湿潤状態の平均Ｌ／Ｄが３.０－５.５であるセルロース粒子を含むセルロース分散液を得る工程，ｉｉ）得られたセルロース分散液を品温１００℃未満で噴霧乾燥する工程，を含む必要がある。
本発明でいう天然セルロース質物質とは，木材，竹，コットン，ラミー等，セルロースを含有する天然物由来の植物性繊維質物質であり，セルロースＩ型の結晶構造を有しているものであることが好ましい。製造収率の観点からはこれらを精製したパルプであることが特に好ましく，
α－セルロース含量が８５％以上であることが望ましい。
平均重合度が１５０－４５０のセルロース分散液を得るための条件は，例えば２０－６０℃，０.１－４Ｎの塩酸水溶液中の温和な条件下で加水分解することが挙げられる。しかし，セルロース質物質をレベルオ
フ重合度まで加水分解してしまうと，製造工程における攪拌操作で粒子Ｌ／Ｄが低下しやすく成形性が低下するので好ましくない。
また，乾燥前のセルロース分散液中の粒子は，湿潤状態で篩過（ＪＩ
Ｓ標準篩使用）したとき，７５－３８μｍ篩に残留する粒子の平均Ｌ／
Ｄが３.０－５.５の範囲にあることが好ましい。好ましくは３.２－５.
２である。セルロース分散液の粒子は乾燥により凝集し，Ｌ／Ｄが小さくなるので，乾燥前の粒子の平均Ｌ／Ｄを一定範囲に保つことで高成形性でかつ崩壊性の良好なセルロース粉末が得られる。乾燥前の粒子の平均Ｌ／Ｄを一定範囲に保つには，加水分解反応中又はその後の工程における溶液攪拌力を特定の強さに制御することにより達成できる。
【００２２】

27

反応中又はその後工程における攪拌は，セルロース繊維を短くする作用があり，攪拌が強すぎると粒子の平均Ｌ／Ｄが小さくなって十分な成形性を得られないので，粒子の平均Ｌ／Ｄが３.０以上となるように攪拌力を抑制する必要がある。また攪拌が弱すぎると繊維性が強くなりかえって成形性が低下し，また崩壊が著しく悪くなるので，粒子の平均Ｌ／Ｄが５.
５を超えないように攪拌力を維持するのが好ましい。
攪拌力の大きさは例えば以下の経験式（２）により，求められるＰ／Ｖ（ｋｇ・ｍ －１ ・ｓｅｃ－３ ）値を参考にして制御することができる。しかしながらＰ／Ｖ値は攪拌槽の大きさ，形状，攪拌翼の大きさ，形状，回転数，邪魔板数等に依存するので絶対的な数値ではない。乾燥前の各工程におけるＰ／Ｖの最大値は０．０１～１００００の範囲内にあり，攪拌槽，
攪拌翼の種類毎に回転数を制御することによって上記範囲内で下限，上限値を決定できる。例えばＮｐ＝８，Ｖ＝０．０３，ｄ＝０．３ではＰ／Ｖ
は０．３～８０の範囲に，Ｎｐ＝２．２，Ｖ＝０．０７，ｄ＝０．０５では０．０１～５の範囲に，Ｎｐ＝２．２，Ｖ＝１，ｄ＝１ではＰ／Ｖを１～１００００の範囲にする等，使用する攪拌漕，攪拌翼の回転数を変えた
時のＰ／Ｖの値と７５μｍ～３８μｍの粒子の平均Ｌ／Ｄの大きさを比較して適宜決定すればよい。
Ｐ／Ｖ＝（Ｎｐ×ρ×ｎ ３ ×ｄ ５ ）／Ｖ （２）
ここでＮｐ（－）は動力数，ρ（ｋｇ／ｍ ３ ）は液密度，ｎ（ｒｐｓ）は攪
拌翼の回転数，ｄ（ｍ）は攪拌翼の径，Ｖ（ｍ ３ ）は液の体積である。
【００２３】
上記操作により得られたセルロース分散液は乾燥によって粉末にする必要がある。反応後，洗浄，ｐＨ調整した乾燥前のセルロース分散液のＩＣ（電気伝導度）は２００μＳ／ｃｍ以下であることが好ましい。２００μ
Ｓ／ｃｍを超えると，粒子の水中での分散性が悪くなり崩壊が悪くなる。

28

好ましくは１５０μＳ／ｃｍ，さらに好ましくは１００μＳ／ｃｍ以下である。セルロース分散液を調製する際には水の他，本件発明の効果を損なわない範囲であれば，有機溶媒を少量含む水であってもよい。
成形性，流動性，崩壊性のバランスがよいセルロース粉末を得るためには，品温が１００℃未満で噴霧乾燥を行うことが好ましい。本発明でいう品温とは，噴霧乾燥時の入口温度ではなく排風温度のことである。噴霧乾燥では反応後のセルロース分散液中の凝集粒子が全方向からの熱収縮応力によって圧密され，緻密化（重質化）して流動性が良好なものとなり，また凝集粒子間の水素結合が弱いために崩壊性が良好なものになる。乾燥前のセルロース粒子分散液濃度は２５重量％以下であることが好ましい。さらに好ましくは２０重量％以下である。セルロース分散液濃度が高すぎると乾燥中に粒子が凝集しすぎてしまい，乾燥後の粒子の平均Ｌ／Ｄが低下
し，嵩密度が増大するために成形性が低下して好ましくない。またセルロース分散液濃度の下限は１重量％以上であることが好ましい。１重量％未満では流動性が悪化するため好ましくない。また生産性の観点からもコスト高となり好ましくない。
【００２４】
品温が１００℃未満で噴霧乾燥を行う本発明の乾燥方法に比べて，特開平６－３１６５３５号公報，特開平１１－１５２２３３号公報に記載されたセルロース分散液を１００℃以上の温度で加熱後，噴霧乾燥する
又はドラム乾燥する方法，あるいは加熱せずに薄膜状態で乾燥する方法
では凝集粒子間の水素結合が強固に形成されてしまうため崩壊性が低下して好ましくない。このような乾燥方法ではたとえ乾燥前の粒子のＬ／
Ｄが特定範囲下限未満であっても，スラリー中のセルロース粒子が粒子の長軸方向に揃った状態で凝集しやすいために，乾燥による粒子のＬ／
Ｄ低下を抑制することができ良好な成形性を付与することができるもの

29

の，同時に崩壊性，流動性を同時に付与することはできない。成形性に加えて流動性，崩壊性の良好なものを得るためには，乾燥前に粒子のＬ／Ｄを特定範囲に制御しておき，品温が１００℃未満で噴霧乾燥することによって初めて達成される。乾燥前の粒子のＬ／Ｄを特定範囲に制御するためには，上述したように平均重合度がレベルオフ重合度とならない条件で加水分解することが好ましい。
また，ドラム乾燥，薄膜乾燥で得られるセルロース粉末では，所望の粉体物性を与えるためには乾燥後に粉砕することが必須であるが，全ての粒子を粉砕してしまうと，粒子表面が緻密でなくなり凹凸が生じるた
めか，粒子同士の摩擦による静電気の発生量が多いことも流動性が悪くなる要因であり好ましくない。但し，本発明の効果を損なわない程度に，乾燥後に粉砕することは可能である。
【００２５】
乾燥前スラリーを有機溶媒により全置換又は必要以上に置換後に乾燥する方法では，有機溶媒が粒子間隙から蒸発する際の毛細管力が水に比較して低くなり，粒子間水素結合の形成を抑制するため，窒素比表面積が増大しすぎて崩壊性が低下して好ましくない。有機溶媒の添加はスラリー溶媒の５０重量％以下，好ましくは３０重量％以下，特に好ましくは２０重量％以下である。また有機溶媒を大量に使用する場合には乾燥設備の防爆化，有機溶媒回収設備等，設備が大がかりとなりコスト高になる観点からも好ましくない。
また本発明のセルロース粉末は乾燥減量が８％以下の範囲にあることが好ましい。８％を超えると成形性が悪くなり好ましくない。
本発明でいう賦形剤とは，医薬，食品，工業用途において，活性成分を公知の方法を用いて製剤化する際に，結合剤，崩壊剤，造粒助剤，充填剤，流動化剤等の目的で使用されるものをいう。好ましくは圧縮成形性，崩壊30

性，流動性のバランスに特に優れる圧縮成形用賦形剤である。
本発明でいう成型体とは，本発明のセルロース粉末を含み，混合，攪拌，造粒，打錠，整粒，乾燥等の公知の方法を適宜選択して加工した成型物をいう。成型物の例としては，医薬品に用いる場合，錠剤，散剤，細粒剤，顆粒剤，エキス剤，丸剤，カプセル剤，トローチ剤，パップ剤の固形製剤等が挙げられる。医薬品に限らず，菓子，健康食品，食感改良剤，食物繊維強化剤等の食品，固形ファンデーション，浴用剤，動物薬，診断薬，農薬，肥料，セラミックス触媒等に利用されるものも本発明に含まれる。
本発明でいう成型体は，本発明のセルロース粉末を含有していればよく，
その量は特に限定しないが，好ましくは成型体重量に対して１重量％以上必要である。１重量％未満では成型体が磨損，破壊するなどして十分な物性を付与できない。好ましくは，３重量％以上，好ましくは５重量％以上である。
キ【００３２】
以下，実施例により本発明を詳細に説明するが，これらは本発明の範囲を制限しない。なお，実施例，比較例における各物性の測定方法は以下の通りである。
１）平均重合度
第１３改正日本薬局方，結晶セルロースの確認試験（３）に記載された
銅エチレンジアミン溶液粘度法により測定した値。
２）乾燥前粒子のＬ／Ｄ
乾燥前のセルロース分散液中の粒子の平均Ｌ／Ｄは以下のように測定した。セルロース分散液をＪＩＳ標準篩（Ｚ８８０１－１９８７）を用いて，７５μｍ篩を通過し３８μｍ篩に残留する粒子について，粒子の光学顕微鏡像を画像解析処理し（（株）インタークエスト製，装置：Ｈｙｐｅｒ
７００，ソフトウエア：Ｉｍａｇｅｈｙｐｅｒ），粒子に外接する長方形の

31

うち面積が最小となる長方形の長辺と短辺の比（長辺／短辺）を粒子のＬ／Ｄとした。粒子の平均Ｌ／Ｄとしては少なくとも粒子１００個の平均値を用いた。
３）乾燥減量［％］粉末１ｇを１０５℃，３時間乾燥し，重量減少量を重量百分率で表した。
４）２５０μｍ篩に残留する粒子の割合［％］
目開き２５０μｍのＪＩＳ標準篩（Ｚ８８０１－１９８７）を用い，ロータップ式篩振盪機（平工製作所製シーブシェーカーＡ型）で試料１０ｇ
を１０分間篩分し，２５０μｍ篩に残留する粒子の重量を全重量に対する重量百分率で表した。
５）７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄ
エアージェットシーブ（ＡＬＰＩＮＥ製，Ａ２００ＬＳ型）を用い，Ｊ
ＩＳ標準篩７５μｍで篩過した粒子について，粒子の光学顕微鏡像を画像解析処理し（（株）インタークエスト製，装置：Ｈｙｐｅｒ７００，ソフト
ウエア：Ｉｍａｇｅｈｙｐｅｒ），粒子に外接する長方形のうち面積が最小となる長方形の長辺と短辺の比（長辺／短辺）を粒子のＬ／Ｄとした。粒子の平均Ｌ／Ｄとしては少なくとも粒子４００個の平均値とした。
但し，個々の粒子は絡まりがないように予めばらけた状態にして測定する必要がある。
【００３３】
６）見掛け比容積［ｃｍ ３／ｇ］
１００ｃｍ ３ のガラス製メスシリンダーに粉体試料を定量フィーダーなどを用い，２－３分かけて粗充填し，粉体層上面を筆のような軟らかい刷毛で水平にならし，その容積を読みとり，これを粉体試料の重量で除した値である。粉体の重量は容積が７０－１００ｃｍ ３ 程度になるように適宜
決定する。

32

７）見掛けタッピング比容積［ｃｍ ３／ｇ］
市販粉体物性測定機（ホソカワミクロン製，パウダーテスターＴ－Ｒ型）
を用い，１００ｃｍ ３カップに粉体を充填し，１８０回タッピングした後，カップの体積を，カップに充填されて残る粉体層の重量で除して求めた。
８）安息角［°］
粉体水分（赤外線水分計（ケット科学研究所製，ＦＤ－２２０型，１ｇ，
１０５℃）で測定する。）を３．５－４．５％に調整した後，市販粉体物性測定機（ホソカワミクロン製，パウダーテスターＴ－Ｒ型）でオリフィス
径０．８ｃｍの金属製ロート（静電気の発生しない材質であること），振動
目盛１．５の条件で粉体を落下させ，粉体の作る山の稜線角度（２稜線角度測定，測定間隔３°）を測定した。３回測定の平均値で示した。
９）圧縮度［％］
圧縮度は上記で定義した見掛け比容積，見掛けタッピング比容積を用いて，下式（３）より求めた。
圧縮度＝１００×［（１／見掛けタッピング比容積）－（１／見掛け比容積）］／（１／見掛けタッピング比容積） （３）【００３４】
１０）平均粒径［μｍ］
粉体試料の平均粒径はロータップ式篩振盪機（平工作所製シーブシェー
カーＡ型），ＪＩＳ標準篩（Ｚ８８０１－１９８７）を用いて，試料１０ｇ
を１０分間篩分することにより粒度分布を測定し，累積重量５０％粒径として表した。
１１）水蒸気比表面積［ｍ ２ ／ｇ］
動的水蒸気吸着装置ＤＶＳ－１（Ｓｕｒｆａｃｅ Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ Ｓｙｓｔｅｍｓ Ｌｔｄ．製）を用い，吸着ガスとして水蒸気を使用
し，以下の測定ステップに従って０－３０％ＲＨの範囲において試料の水33

蒸気吸着量を求め，ＢＥＴ法により算出した。水の分子占有面積は８．１Åとして計算した。試料はセルロース粉末約０．１０ｇを５ｃｍ ３ サンプル
管に入れ１００℃，３時間真空乾燥し，試料中の水分を除去したものを０．
０１－０．０２ｇ上記装置に入れて測定を行った。
（測定ステップ）
試料を下記の各相対湿度下に下記の測定時間だけ放置し試料の水蒸気吸着量を測定した。
相対湿度 測定時間
０％ＲＨ ２００分以下
３％ＲＨ １５０分以下
６，９，１２，１５，１８，２１，２４，２７，３０％ＲＨ １００分以下【００３５】
１２）窒素吸着比表面積［ｍ ２ ／ｇ］
島津製作所（株）製フローソーブＩＩ２３００を用い，吸着ガスとして窒素を使用しＢＥＴ法により測定した。
１３）平均降伏圧［ＭＰａ］
粉体の水分（赤外線水分計（ケット科学研究所製，ＦＤ－２２０型，１ｇ，１０５℃）で測定する。）を３．５－４．５％に調整した後，粉体試料０．５ｇを，臼（菊水製作所製，材質ＳＵＫ２，３を使用）に入れ，底面
積が１ｃｍ ２の平面杵（菊水製作所製，材質ＳＵＫ２，３を使用）で圧力が１０ＭＰａになるまで圧縮する（圧縮機はアイコーエンジニアリング製，
ＰＣＭ－１Ａを使用し，圧縮速度は１ｃｍ／分とした）。応力Ｐとその時の粉体層高さｈ［ｃｍ］をデータ取り込み速度０．０２秒でコンピュータに取り込み記録する。
応力Ｐとその時の粉体層体積Ｖ［ｃｍ ３ ］から計算されるｌｎ［１／（１－Ｄ）］の関係を図示し，応力Ｐ［ＭＰａ］が２－１０ＭＰａの範囲につい34

て，最小自乗法で直線回帰し，その傾きｋの逆数を平均降伏圧とした。但しＶ［ｃｍ ３ ］は平面杵の底面積（１ｃｍ ２ ）と応力Ｐにおける粉体層の高さｈ（ｃｍ）の積で表され，粉体層の高さｈは圧縮機の系の歪み（臼杵，ロードセル，プランジャー等の合計の歪み）がない状態で測定しなければならない。また，Ｄは以下の（４）式より計算した。
Ｄ＝［（０．５×（１－Ｗ／１００））／Ｖ］／１．５９ （４）
ここでＤは錠剤の充填率，Ｗは赤外線水分計（ケット科学研究所製，Ｆ
Ｄ－２２０型，１ｇ，１０５℃）で測定した水分［％］，１．５９は空気比
較式比重計（ベックマン社製，ピクノメーター９３０）で測定した時のセルロース粉末の真密度［ｇ／ｃｍ ３ ］である。
【００３６】
１４）錠剤の水蒸気吸着速度 Ｋａ［１／分］
試料０．０５ｇを９０ＭＰａで１０秒間圧縮することによって得られる
直径０．８ｃｍの円柱状成形体（圧縮機はアイコーエンジニアリング製，
ＰＣＭ－１Ａを使用し，圧縮速度は２９ｃｍ／ｍｉｎとした。）を，アセト
ニトリル（液体クロマトグラフ用）で４８時間浸漬処理した後，動的蒸気
吸着測定装置（（株）マイクロテック・ニチオン製，ＤＶＳ－１型）に入れ，２５℃，窒素気流下，相対湿度を０％ＲＨに設定し，錠剤重量が十分平衡に達する（５分間の重量変動率が０．００１５％／分以下）まで乾燥させる。その後相対湿度を５５％ＲＨに設定し，平衡に達する（５分間の重量
変動率が０．００１５％／分以下）まで１分ごとに錠剤重量を記録する。
水蒸気吸着時間ｔとｌｎ「θｅ／（θｅ－θ）］の関係を図示し，２０－１
００分の範囲について最小自乗法で直線回帰し，その傾きをＫａとする。
但し相対湿度５５％ＲＨにおける錠剤の飽和水蒸気吸着率θｅ［％］，水蒸
気吸着時間ｔでの相対湿度５５％ＲＨにおける錠剤の水蒸気吸着率θ［％］はそれぞれ以下のように求める。

35θｅ＝１００×ｍｓ／ｍ ０［％］ （５）θ＝１００×ｍｔ／ｍ ０ ［％］ （６）
ここでｍ ０ は相対湿度０％ＲＨで十分平衡に達した時の錠剤重量［ｇ］，
ｍｔは水蒸気吸着時間ｔでの相対湿度５５％ＲＨにおける錠剤の重量［ｇ］，ｍｓは相対湿度５５％ＲＨで十分平衡に達したときの錠剤重量［ｇ］である。
【００３７】
１５）硬度［Ｎ］
円柱状成形体あるいは錠剤をシュロインゲル硬度計（フロイント産業（株）
製，６Ｄ型）を用いて，円柱状成形体あるいは錠剤の直径方向に荷重を加え，破壊したときの荷重を測定した。試料５個の数平均で示した。セルロース粉末１００％の円柱状成型体及びセルロース粉末と乳糖の等量混合物の円柱状成型体は以下のようにして作製した。試料０．５ｇを，臼（菊水製作所製，材質ＳＵＫ２，３を使用）に入れ，直径１．１３ｃｍ（底面積が１ｃｍ ２ ）の平面杵（菊水製作所製，材質ＳＵＫ２，３を使用）で圧縮した。セルロース粉末１００％の場合には２０ＭＰａで圧縮し，その応力を１０秒間保持し円柱状成形体を作製した（圧縮機はアイコーエンジニアリ
ング製，ＰＣＭ－１Ａを使用し，圧縮速度は１０ｃｍ／分程度とした）。また，セルロース粉末と乳糖の等量混合物の場合には８０ＭＰａで圧縮し，その応力を１０秒間保持し円柱状成形体を作製した（圧縮機はアイコーエ
ンジニアリング製，ＰＣＭ－１Ａを使用し，圧縮速度は２５ｃｍ／分程度とした）。
１６）崩壊時間［秒］
第１３改正日本薬局方，一般試験法，錠剤の崩壊試験法に準じて崩壊試験を行った。円柱状成形体あるいは錠剤について，崩壊試験機（富山産業（株）製，ＮＴ－４０ＨＳ型，ディスクあり）で，３７℃純水中における36

崩壊時間として求めた。試料６個の数平均で示した。
【００３８】
１７）錠剤のＣＶ値［％］
錠剤１０個を精秤した時の錠剤重量の変動係数とした。
１８）錠剤の摩損度［％］
錠剤２０個の重量（Ｗａ）を測定し，これを錠剤摩損度試験器（ＰＴＦ
Ｒ－Ａ，ＰＨＡＲＭＡ ＴＥＳＴ製）に入れ，２５ｒｐｍ，４分間回転した
後，錠剤に付着している微粉を取り除き，再度重量を測定し（Ｗｂ），（７）
式より計算した。
摩損度 ＝ １００×（Ｗａ－Ｗｂ）／Ｗａ （７）１９）薬物の溶出率［％］
自動溶出試験機ＤＴ－６１０（日本分光工業（株）製）を使用し，パド
ル法で測定した。試験液は第１３改正日本薬局方一般試験法崩壊試験法の試験液第１液を用いた。測定は３回行いその平均値をとった。
ク【００３９】【実施例】
実施例１（参考例）
市販ＳＰパルプ（重合度１０３０，レベルオフ重合度は２２０）２ｋ
ｇを細断し，４Ｎ塩酸水溶液３０Ｌ中に入れ，低速型攪拌機（池袋琺瑯
工業（株）製，３０ＬＧＬ反応器，翼径約３０ｃｍ）で攪拌（攪拌速度
１０ｒｐｍ）しながら，６０℃，７２時間加水分解した。得られた酸不溶解残渣はヌッチェを使用して濾過し，ろ過残渣をさらに７０Ｌの純水で４回洗浄し，アンモニア水で中和後，９０Ｌのポリバケツに入れ純水を加え，スリーワンモーター（ＨＥＩＤＯＮ製，タイプ１２００Ｇ，８
Ｍ／Ｍ，翼径約５ｃｍ）で攪拌（攪拌速度１００ｒｐｍ）しながら濃度
１０％のセルロース分散液とした（ｐＨ；６.７，ＩＣ；４５μＳ／ｃ

37

ｍ）。
これを噴霧乾燥（液供給速度６Ｌ／ｈｒ，入口温度１８０～２２０℃，
出口温度５０～７０℃）してセルロース粉末Ａ（乾燥減量３.５％）を得た。
【００４０】
実施例２
パルプを市販ＳＰパルプ（重合度７９０，レベルオフ重合度は２２０），加水分解条件を４Ｎ，４０℃，４８時間，セルロース分散液濃度を８％，ｐＨを６.０，ＩＣを３５μＳ／ｃｍとする以外は実施例１と同様に操作しセルロース粉末Ｂ（乾燥減量４.２％）を得た。
実施例３
反応中の攪拌速度を５ｒｐｍ，セルロース分散液濃度を１２％（この時の攪拌速度５０ｒｐｍ），ｐＨを６.５，ＩＣを４０μＳ／ｃｍ，とする以外は実施例２と同様に操作しセルロース粉末Ｃ（乾燥減量３.８％）
を得た。
実施例４
セルロース分散液濃度を１６％，ｐＨを６.９，ＩＣを６５μＳ／ｃｍとする以外は実施例２と同様に操作しセルロース粉末Ｄ（乾燥減量３.

２％）を得た。
【００４１】
実施例５
加水分解条件を３Ｎ塩酸水溶液，４０℃，４０時間，セルロース分散
液濃度を８％，ｐＨを６.３，ＩＣを３８μＳ／ｃｍとする以外は実施例
２と同様に操作しセルロース粉末Ｅ（乾燥減量４.０％）を得た。
実施例６
パルプを市販ＳＰパルプ（重合度８７０，レベルオフ重合度は２２38０），加水分解条件を３Ｎ塩酸水溶液，４０℃，２４時間，反応中の攪拌
速度を１５ｒｐｍ，セルロース分散液濃度を８％，ｐＨを５.７，ＩＣを３０μＳ／ｃｍとする以外は実施例１と同様に操作しセルロース粉末Ｆ
を得た。
実施例７
加水分解条件を３Ｎ塩酸水溶液，４０℃，２０時間，反応中の攪拌速度を２０ｒｐｍ，セルロース分散液濃度を６％，ｐＨを７.１，ＩＣを１８０μＳ／ｃｍとする以外は実施例１と同様に操作しセルロース粉末Ｇを得た。
【００４２】
比較例１
市販ＳＰパルプ（重合度７９０，レベルオフ重合度は２２０）を３Ｎ塩酸水溶液３０Ｌ，１０５℃，３０分，低速型攪拌機（池袋琺瑯工業（株）
製，３０ＬＧＬ反応器，翼径約３０ｃｍ）で攪拌（攪拌速度３０ｒｐｍ）
しながら加水分解し，得られた酸不溶解残渣はヌッチェを使用して濾過し，ろ過残渣をさらに７０Ｌの純水で４回洗浄し，アンモニア水で中和後，９０Ｌのポリバケツに入れ純水を加え，スリーワンモーター（ＨＥＩＤＯＮ
製，タイプ１２００Ｇ，８Ｍ／Ｍ，翼径約５ｃｍ）で攪拌（攪拌速度５００ｒｐｍ）しながら，濃度１７％のセルロース分散液（ｐＨ；６．４，ＩＣ；１２０μＳ／ｃｍ）を得た。
これをドラム乾燥機（楠木製作所ＫＤＤ－１型，スチーム圧力０．３５
ＭＰａ，ドラム表面温度１３６℃，ドラム回転数２ｒｐｍ，溜め部分散体
温度１００℃）で乾燥後，ハンマーミルで粉砕し，目開き４２５μｍの篩で粗大粒子を除き，セルロース粉末Ｈ（乾燥減量３．９％，特開平６－３
１６５３５号公報記載の実施例１に相当）を得た。得られたセルロース粉末Ｈの物性及びセルロース粉末Ｈを圧縮して得られた円柱状成形体の物

39

性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｈと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。
【００４３】
比較例２
市販ＳＰパルプ（重合度１０３０，レベルオフ重合度は２２０）２ｋｇ
を細断し，０．１４Ｎ塩酸水溶液３０Ｌ，１２１℃，１時間の条件で，低速型攪拌機（池袋琺瑯工業（株）製，３０ＬＧＬ反応器，翼径約３０ｃｍ）
で攪拌（攪拌速度３０ｒｐｍ）しながら加水分解した。得られた酸不溶解
残渣はヌッチェを使用して濾過し，ろ過残渣をさらに７０Ｌの純水で４回洗浄し，アンモニア水で中和後，９０Ｌのポリバケツに入れ，スリーワン
モーター（ＨＥＩＤＯＮ製，タイプ１２００Ｇ，８Ｍ／Ｍ，翼径約５ｃｍ）
で攪拌（攪拌速度５００ｒｐｍ）しながら濃度１７％のセルロース分散液を得た（ｐＨ；６．４，ＩＣ；６４μＳ／ｃｍ）。
これを噴霧乾燥（液供給速度６Ｌ／ｈｒ，入口温度１８０～２２０℃，
出口温度７０℃）後，３２５メッシュ篩で粗大粒子を除きセルロース粉末
Ｉ（乾燥減量４．１％，特公昭４０－２６２７４号公報の実施例１に相当）を得た。得られたセルロース粉末Ｉの物性及びセルロース粉末Ｉを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｉと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。
【００４４】
比較例３
針葉樹，広葉樹混合溶解用パルプシート（α－セルロース９０．５％，
β－セルロース４．７％，銅安相対粘度４．７０，白色度９３）を解砕後，
有効塩素１．６ｇ／ｌの次亜塩素酸ナトリウム溶液１２Ｌ中に浸漬してｐＨを１０．９として６０℃で３１０分間処理した。処理後のパルプを十分
水洗して遠心脱水後１０５℃で送風乾燥した。このパルプを振動ボールミ40

ルで３０分間粉砕してから１００メッシュ篩で粗大粒子を除き，セルロー
ス粉末Ｊ（乾燥減量２．０，特開昭５０－１９９１７公報の実施例２に相当）を得た。得られたセルロース粉末Ｊの物性及びセルロース粉末Ｊを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また，セルロース粉末
Ｊと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。
比較例４
市販ＫＰパルプ（重合度８４０，レベルオフ重合度１４５）を０．７％
塩酸水溶液中で，１２５℃，１５０分間加水分解した後，加水分解残渣を中和，洗浄，濾過して湿ケークとし，ニーダー中で十分磨砕した後，容積比で１倍のエタノールを加え，圧搾濾過した後風乾した。乾燥粉末はハンマーミルで粉砕し４０メッシュ篩で粗大粒子を除き，セルロース粉末Ｋ（乾燥重量３．０％，特開昭５６－２０４７号公報の実施例１に相当）を得た。得られたセルロース粉末Ｋの物性及びセルロース粉末Ｋを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｋと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。
【００４５】
比較例５
比較例２のセルロース粉末Ｉを気流式粉砕機（（株）セイシン企業製，シングルトラックジェットミルＳＴＪ－２００型）で粉砕し，目開き７５μｍ篩で粗大粒子を除きセルロース粉末Ｌ（乾燥減量４．１％，特開昭６３－２６７７３１号公報の実施例１に相当）を得た。得られたセルロース粉体Ｌの物性及びセルロース粉末Ｌを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｌと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。
比較例６

41

実施例５のセルロース粉末Ｅを磁性ボールミルで１２時間粉砕し，セルロース粉末Ｍ（乾燥減量５．１％）を得た。得られたセルロース粉体Ｍの物性及びセルロース粉末Ｍを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｍと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。
比較例７
加水分解条件を７％塩酸水溶液，１０５℃，２０分とする以外は比較例
２と同様に操作し濾過，洗浄した後脱水し，イソプロピルアルコールを加え，日本精機製作所（株）製ゴーリンホモジナイザー１５Ｍ型で分散させた。１０％固形分濃度に調整した分散液を噴霧乾燥し，目開き２５０μｍ
篩で粗大粒子を除き，セルロース粉末Ｎ（乾燥減量３．５％，特開平２－
８４４０１号公報の実施例２に相当）を得た。得られたセルロース粉体Ｎの物性及びセルロース粉末Ｎを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。
また，セルロース粉末Ｎと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。
【００４６】
比較例８
比較例１のセルロース粉末Ｈをエアジェットシーブを使用して７５μｍ
篩で粗大粒子を除き，３８μｍ篩で微細粒子を除いてセルロース粉末Ｏ（乾燥減量４．０％，特開平１１－１５２２３３号公報の実施例に相当）を得た。得られたセルロース粉末Ｏの物性及びセルロース粉末Ｏを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。
また，セルロース粉末Ｏと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。
比較例９

42

実施例５で得られたセルロース分散液をＴＫホモミキサーで攪拌（攪拌
速度４０００ｒｐｍ）し，これを噴霧乾燥（液供給速度６Ｌ／ｈｒ，入口
温度１８０～２２０℃，出口温度５０～７０℃）してセルロース粉末Ｐ（乾燥減量３．８％）を得た。得られたセルロース粉末Ｐの物性及びセルロー
ス粉末Ｐを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｐと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物
性を表２に示す。
比較例１０
市販ＳＰパルプ（重合度７９０，レベルオフ重合度２２０）を細断し，１０％塩酸水溶液中で１０５℃で５分間加水分解して得られた酸不溶解残渣を濾過，洗浄，ｐＨ調整，濃度調整を行い，固形分濃度１７％，ｐＨ６．
４，電気伝導度１２０μＳ／ｃｍのセルロース粒子分散液を得た。これをドラム乾燥機（楠木機械製作所（株）製，ＫＤＤ－１型，スチーム圧力０．
３５ＭＰａ，ドラム表面温度１３６℃，ドラム回転速度２ｒｐｍ，溜め部
分散液温度１００℃）で乾燥後，ハンマーミルで粉砕し，目開き４２５μｍの篩で粗大粒子を除き，セルロース粉末Ｑ（乾燥減量４．５％，特開平
６－３１６５３５号公報の比較例８に相当）を得た。得られたセルロース
粉末Ｑの物性及びセルロース粉末Ｑを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｑと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。
【００４７】
比較例１１
細断した市販ＳＰパルプ（重合度１０３０，レベルオフ重合度２２０）
１０ｇを０．２５Ｎ塩酸のイソプロピルアルコール溶液１０ｇで含浸した
後，原料層の剪断速度が１０ｓ －１ となるように攪拌しながら９０℃で１０
分間加水分解した後，４０℃，２４時間棚段乾燥しセルロース粉末Ｒ（乾43燥減量２．５％，ＲＵ２０５０３６２号公報の実施例８に相当）を得た。
得られたセルロース粉末Ｒの物性及びセルロース粉末Ｒを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｒと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。
実施例８
実施例３のセルロース粉末Ｃ２０重量％，乳糖（ＤＭＶ社製，Ｐｈａｒｍａｔｏｓｅ１００Ｍ）１９．５重量％，エテンザミド（岩城製薬（株）
製）６０重量％，軽質無水ケイ酸（アエロジル２００，日本アエロジル（株）
製）０．５重量％とをポリエチレンバッグ中で３分間充分に混合し，混合粉体の総重量に対して０．５重量％のステアリン酸マグネシウム（太平化
学産業（株）製）を加えて３０秒間さらにゆっくりと混合した。この混合
粉体の安息角を表３に示す。
該混合粉体をロータリー打錠機（（株）菊水製作所製，ＣＬＥＡＮＰＲＥＳＳＣＯＲＲＥＣＴ １２ＨＵＫ）で直径０．６ｃｍ，１１Ｒの杵を用いてターンテーブル回転速度２４ｒｐｍ，圧縮力３０００Ｎで打錠し，重量１００ｍｇの錠剤を作製した。その錠剤物性を表３に示す。
【００４８】
実施例９
セルロース粉末として実施例５のセルロース粉末Ｅを用いた他は実施
例８と同様に操作し混合粉体及び錠剤を調製した。混合粉体の安息角，錠
剤物性を表３に示す。
比較例１２
セルロース粉末として比較例１のセルロース粉末Ｈを用いた他は実施
例８と同様に操作し混合粉体及び錠剤を調製した。混合粉体の安息角，錠
剤物性を表３に示す。
比較例１３

44

セルロース粉末として比較例２のセルロース粉末Ｉを用いた他は実施
例８と同様に操作し混合粉体及び錠剤を調製した。混合粉体の安息角，錠
剤物性を表３に示す。
実施例１０
アセトアミノフェン（吉富ファインケミカル（株）製，微粉タイプ）６
０重量％，軽質無水ケイ酸（アエロジル２００，日本アエロジル（株）製）
０．５重量％とをポリエチレンバッグ中で３分間混合して予め薬物の流動性を改善した後，実施例３のセルロース粉末Ｃ３０重量％，コーンスター
チ（日澱化学（株）製）９．５重量％を加えてポリエチレンバッグ中で３分間充分に混合し，混合粉体の総重量に対して０．５重量％のステアリン
酸マグネシウム（太平化学産業（株）製）を加えて３０秒間さらにゆっく
りと混合した。この混合粉体の安息角を表４に示す。
該混合粉体をロータリー打錠機（（株）菊水製作所製，ＣＬＥＡＮＰＲＥＳＳＣＯＲＲＥＣＴ １２ＨＵＫ）で直径０．６ｃｍ，１１Ｒの杵を用いてターンテーブル回転速度５３ｒｐｍ，圧縮力５０００Ｎで打錠し，重量１００ｍｇの錠剤を作製した。その錠剤物性を表４に示す。錠剤の崩壊時間
はディスクなしの値を記載した。また錠剤中の薬物の溶出率はパドル回転数１００ｒｐｍとした時の値を記載した。
【００４９】
実施例１１
実施例３のセルロース粉末Ｃ３０重量％，クロスポビドン（コリドンＣ
Ｌ，ＢＡＳＦ製）９．５重量％，アセトアミノフェン（吉富ファインケミ
カル（株）製，微粉タイプ）６０重量％，軽質無水ケイ酸（アエロジル２
００，日本アエロジル（株）製）０．５重量％とをポリエチレンバッグ中
で３分間一括混合し，混合粉体の総重量に対して０．５重量％のステアリン酸マグネシウム（太平化学産業（株）製）を加えて３０秒間さらにゆっ45

くりと混合した。この混合粉体の安息角を表５に示す。
該混合粉体をロータリー打錠機（（株）菊水製作所製，ＣＬＥＡＮＰＲＥＳＳＣＯＲＲＥＣＴ １２ＨＵＫ）で直径０．６ｃｍ，１１Ｒの杵を用いてターンテーブル回転速度５３ｒｐｍ，圧縮力５０００Ｎで打錠し，重量１００ｍｇの錠剤を作製した。その錠剤物性を表４に示す。錠剤の崩壊時間
はディスクなしの値を記載した。
実施例１２
アセトアミノフェン（吉富ファインケミカル（株）製，微粉タイプ）６
０重量％，軽質無水ケイ酸（アエロジル２００，日本アエロジル（株）製）
０．５重量％とをポリエチレンバッグ中で３分間混合して予め薬物の流動性を改善した後，実施例３のセルロース粉末Ｃ３０重量％，クロスポビド
ン（コリドンＣＬ，ＢＡＳＦ製）９．５重量％を加えてポリエチレンバッ
グ中で３分間充分に混合し，混合粉体の総重量に対して０．５重量％のス
テアリン酸マグネシウム（太平化学産業（株）製）を加えて３０秒間さらにゆっくりと混合した。この混合粉体の安息角を表５に示す。
該混合粉体をロータリー打錠機（（株）菊水製作所製，ＣＬＥＡＮＰＲＥＳＳＣＯＲＲＥＣＴ １２ＨＵＫ）で直径０．６ｃｍ，１１Ｒの杵を用いてターンテーブル回転速度５３ｒｐｍ，圧縮力５０００Ｎで打錠し，重量１００ｍｇの錠剤を作製した。その錠剤物性を表４に示す。錠剤の崩壊時間
はディスクなしの値を記載した。
【００５０】
実施例１３
セルロース粉末を実施例５のセルロース粉末Ｅとする他は実施例１２と同様に操作した。混合粉体の安息角，錠剤物性を表５に示す。
実施例１４
アセトアミノフェン（吉富ファインケミカル（株）製，微粉タイプ）７46

０重量％，軽質無水ケイ酸（アエロジル２００，日本アエロジル（株）製）
０．５重量％とをポリエチレンバッグ中で３分間混合して予め薬物の流動性を改善した後，実施例３のセルロース粉末Ｃ２５重量％，クロスカルメ
ロースナトリウム（Ａｃ－Ｄｉ－Ｓｏｌ，ＦＭＣ社製造，旭化成（株）販売）４．５重量％を加えてポリエチレンバッグ中で３分間充分に混合し，混合粉体の総重量に対して０．５重量％のステアリン酸マグネシウム（太平化学産業（株）製）を加えて３０秒間さらにゆっくりと混合した。この混合粉体の安息角を表６に示す。該混合粉体をロータリー打錠機（（株）菊水製作所製，ＣＬＥＡＮＰＲＥＳＳＣＯＲＲＥＣＴ １２ＨＵＫ）で直径０．
８ｃｍ，１２Ｒの杵を用いてターンテーブル回転速度５３ｒｐｍ，圧縮力
１００００Ｎで打錠し，重量１８０ｍｇの錠剤を作製した。その錠剤物性を表６に示す。錠剤の崩壊時間はディスクなしの値を記載した。
実施例１５
セルロース粉末を実施例５のセルロース粉末Ｅとする他は実施例１４と同様に操作した。混合粉体の安息角，錠剤物性を表６に示す。錠剤の崩壊時間はディスクなしの値を記載した。
ケ【００６５】【発明の効果】
本発明のセルロース粉末は，良好な圧縮成形性を保ちながら，流動性，崩壊性にも優れているので，特に高打圧下で成形した場合であっても，高硬度であってかつ崩壊遅延を助長しない錠剤を提供することができる。さらには薬物含有量が多い場合においても錠剤重量のばらつきを損なうことなく，硬度と崩壊性とのバランスのとれた錠剤を提供することが可能となる。そのため，本発明のセルロース粉末は，比容積の大きな活性成分を含
む錠剤又は活性成分配合量の多い錠剤等の小型化にも大変有用であり，また，被覆した活性成分を含む顆粒含有錠剤においては，圧縮成形したとき47

に顆粒の破壊，顆粒の被膜の損傷が少なく薬物放出特性の変化が少ないという効果も奏する。
⑵

前記⑴の記載事項によれば，本件明細書の発明の詳細な説明には，本件発明１に関し，次のような開示があることが認められる。
ア

医薬用途等において活性成分の錠剤化に圧縮成形用賦形剤として使用されるセルロース粉末は，輸送や使用に際して錠剤に磨損や破壊が生じない
程度の硬度を付与するための成形性，服用後の速やかな薬効発現のための崩壊性，１錠中の医薬品含量の均一化のために医薬品と圧縮成形用賦形剤の混合粉体が打錠機の臼に均一量充填されるための流動性のいずれもが高いレベルで満足するものが望ましいが，成形性と崩壊性及び流動性とは相反する性質であるため，従来のセルロース粉末では，成形性，流動性，崩壊性の諸性質をバランス良く併せ持つものは知られていなかった（【０００２】ないし【０００４】，【０００９】）。

イ「本発明」は，成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末を提供することを目的とするものであり（【００１２】），「本発明者ら」は，鋭意検討した結果，セルロース粉末の粉体物性（「平均重合度」，「粒子の平均Ｌ／Ｄ（長径短径比）」，「平均粒子径」，「見掛け比容積」，「見掛けタッピング比容積」，「安息角」及び「平均重合度とレベルオ
フ重合度との差分」）を特定範囲に制御することにより，成形性，流動性，崩壊性の諸性質のバランスに優れるセルロース粉末を見出し，「本発明」を達成したものである（【００１３】ないし【００１６】）。
「本発明」のセルロース粉末は，良好な圧縮成形性を保ちながら，流動性，崩壊性にも優れているので，特に高打圧下で成形した場合であっても，高硬度であってかつ崩壊遅延を助長しない錠剤を提供することができるという効果を奏する（【００６５】）。

２

争点１（被告製品１の構成要件１Ｂ及び２Ｂの充足性）について48

以下のとおり訂正するほか，原判決の「事実及び理由」の第３の２記載のとおりであるから，これを引用する。
⑴

原判決６５頁１３行目の「本件明細書の特許請求の範囲」を「本件発明１の特許請求の範囲（請求項１）」と改める。

⑵

原判決６８頁２０行目の「本件特許の優先日当時」を「本件出願当時」と
改める。

(3)

原判決６９頁１５行目末尾に行を改めて次のとおり加える。

「⑷ア

以上のとおり，被告製品１は構成要件１Ｂ及び２Ｂを充足する。
次に，被告製品１は，「微結晶セルロース」と称して販売されている
こと，微結晶セルロースとは綿セルロースあるいは漂白木材セルロー
スを希酸で部分的に加水分解して得るセルロース粉末であること（甲３の１ないし３，６，１２）からすると，被告製品１は，天然セルロ
ース質物質の加水分解によって得られたセルロース粉末である。
そして，天然セルロース質物質の加水分解によって得られたセルロース粉末の有する特性等を有することは明らかであるから，被告製品
１は，構成要件１Ａ及び２Ａを充足する。

イ

前記⑶のとおり，被告製品１の平均重合度は３２３であり，また，
被告製品１を塩酸２．５Ｎ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法により測定したレベルオフ重合度は１８０と認められるから（甲６），平均重合度とレベルオフ重合度の差分は１４３である。
そうすると，被告製品１は，構成要件１Ｈ及び２Ｈを充足する。

ウ

ＰＴ－Ｒ（測定間隔３°）で計測した被告製品１の安息角は５０°と認められるから（甲６，３７，３８），被告製品１は，構成要件１Ｇ及び２Ｇを充足する。
また，被告製品１が本件発明１及び２のその余の構成要件を充足することは，争いがない。

49

エ

以上によれば，被告製品１は，本件発明１及び２の構成要件をすべて充足するから，本件発明１及び２の技術的範囲に属すると認められる。

オ

これに対し被告は，本件明細書の記載（【００２３】，【００２４】）によれば，成形性と崩壊性の良好なバランスを得るには所定の噴霧乾燥が必須であるところ，被告各製品は，噴霧乾燥によって製造されたものでないから，成形性，崩壊性及び流動性をバランスよく併せ持つという本件発明１及び２の作用効果を奏さないとして，被告各製品は，作用効果不奏功の抗弁により，本件発明１及び２の技術的範囲に属さない旨主張する。
しかしながら，本件発明１及び２の特許請求の範囲（請求項１及び２）には，本件発明１及び２のセルロース粉末を「噴霧乾燥」の工程を経て製造されたものに限定する記載はない。
次に，本件明細書の【００２３】には「上記操作により得られたセルロース分散液は乾燥によって粉末にする必要がある。…成形性，流動性，崩壊性のバランスがよいセルロース粉末を得るためには，品温が１００℃未満で噴霧乾燥を行うことが好ましい。」，【００２４】には「品温が１００℃未満で噴霧乾燥を行う本発明の乾燥方法に比べて，特開平６－３１６５３５号公報，特開平１１－１５２２３３号公報に記載されたセルロース分散液を１００℃以上の温度で加熱後，噴霧乾燥する又はドラム乾燥する方法，あるいは加熱せずに薄膜状態で乾燥する方法では凝集粒子間の水素結合が強固に形成されてしまうた
め崩壊性が低下して好ましくない。このような乾燥方法ではたとえ乾燥前の粒子のＬ／Ｄが特定範囲下限未満であっても，スラリー中のセルロース粒子が粒子の長軸方向に揃った状態で凝集しやすいために，乾燥による粒子のＬ／Ｄ低下を抑制することができ良好な成形性を付50

与することができるものの，同時に崩壊性，流動性を同時に付与することはできない。成形性に加えて流動性，崩壊性の良好なものを得る
ためには，乾燥前に粒子のＬ／Ｄを特定範囲に制御しておき，品温が１００℃未満で噴霧乾燥することによって初めて達成される。」との記載があり，これらの記載は，成形性，流動性，崩壊性のバランスがよいセルロース粉末を得るためには，品温が１００℃未満で噴霧乾燥を行うことが好ましいことを示すものといえるが，一方で，噴霧乾燥が必須であるとまで述べるものではない。また，本件明細書の【００２４】には，「ドラム乾燥，薄膜乾燥で得られるセルロース粉末では，所望の粉体物性を与えるためには乾燥後に粉砕することが必須である
が，全ての粒子を粉砕してしまうと，粒子表面が緻密でなくなり凹凸が生じるためか，粒子同士の摩擦による静電気の発生量が多いことも流動性が悪くなる要因であり好ましくない。但し，本発明の効果を損なわない程度に，乾燥後に粉砕することは可能である。」との記載があり，上記記載は，ドラム乾燥，薄膜乾燥で得られるセルロース粉末であっても，「本発明」の効果を奏することを示唆するものといえる。
したがって，被控訴人の上記主張は採用することができない。」
３

争点２（被告製品２の構成要件１Ｆ及び２Ｆの充足性）について
以下のとおり訂正するほか，原判決の「事実及び理由」の第３の３記載のとおりであるから，これを引用する。
⑴

原判決７１頁７行目の「本件明細書の」を「本件発明１の」と改める。

(2)

原判決７１頁２４行目の後に行を改めて次のとおり加える。

「

このほか，控訴人は，被告製品２の販促用サンプルを入手し，本件訴
訟の提起前の２０１６年（平成２８年）１２月に，その測定を行ったとして，報告書（甲７０）を提出するが，これを含めて検討しても，被告
製品２の見掛けタッピング比容積が２．４ｃｍ ３ ／ｇであることを認め

51

るに足りない。
(3)

したがって，被告製品２は，構成要件１Ｆ及び２Ｆを充足しないから，本件発明１及び２の技術的範囲に属するものと認められない。」
４

争点３（被告方法の構成要件３Ｅの充足性）について
以下のとおり訂正するほか，原判決の「事実及び理由」の第３の４記載のとおりであるから，これを引用する。
⑴

原判決７２頁２３行目の「充足するとは認められない。」を「充足しないから，本件発明６の技術的範囲に属するものと認められない。」⑵
５

原判決７２頁２４行目から７３頁２０行目までを削る。
争点４－１（実施可能要件違反の有無）について
以下のとおり訂正するほか，原判決の「事実及び理由」の第３の６記載のとおりであるから，これを引用する。
⑴

原判決７５頁３行目の「加水分解したときに」を「加水分解した後に」と
改める。」

⑵

原判決７６頁１６行目の「前記１(1)のとおり，」を削り，同頁２５行目の「優先日前に頒布された公刊物である」を「本件出願の優先日前に頒布された刊行物である」と改める。

⑶
６

原判決７７頁５行目の「優先日当時」を「本件出願当時」と改める。
争点４－２（サポート要件違反の有無）について⑴

本件出願当時のレベルオフ重合度に関する技術常識についてア

各文献の記載事項(ア)乙２３（Ｏ.Ａ.ＢＡＴＴＩＳＴＡ，“Ｈｙｄｒｏｌｙｓｉｓ ａｎｄＣｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎ ｏｆ Ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ” ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬ ＡＮＤ ＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧ ＣＨＥＭＩＳＴＲＹ，Ｖｏｌ.４２，Ｎｏ.３ １９５０。ＢＡＴＴＩＳＴＡ論文）（下記記載中に引用する図２，３，６及び表Ⅱ，ⅣないしⅥについては別紙２を参照）

52

ａ「セルロースの加水分解及び結晶化
温和な条件（５．０Ｎ塩酸，５℃，１８℃，４０℃）及び過酷な条件（２．５Ｎ及び５．０Ｎ塩酸，沸騰）で加水分解を行い，セルロースの代表的なサンプル１０種の重量減少と重合度における時間の影響の包括的な研究を行った。精製綿，漂白綿リンター，綿リンターパルプ，
木材パルプ，テキスタイルレーヨン，タイヤヤーン，フォーティサン，
ファイバーＧ，及び２つの実験レーヨンをサンプルとした。酸加水分
解後に測定した（残渣の重量に基づく）結晶化度（％）とレベルオフ
重合度は，加水分解の条件，すなわち，温和な条件，過酷な条件，あるいは温和な条件の後に引き続き行う過酷な条件，に依存することを示す。この文献に記載された器具と組み合わせた際の，重量減少又は相対結晶化度とレベルオフ重合度を測定するための最適過酷条件として，２．５Ｎ塩酸，１０５℃，１５分の条件を推奨する。重量減少及び重合度のデータに基づいて，温和な加水分解条件及び過酷な加水分
解条件のそれぞれについて，結晶化を同時に伴うセルロース鎖の分割を説明するメカニズムを提唱する。天然セルロースよりも再生セルロースに対する加水分解の結晶化の影響は，天然セルロースに対する加水分解の結晶化の影響より顕著であることがわかった。」（訳文１頁）
ｂ「セルロース繊維の分子鎖構造を特徴づけるための化学的方法として酸加水分解が，Ｎｉｃｋｅｒｓｏｎ（１６－１９）及び後のＮｉｃ
ｋｅｒｓｏｎとＨａｂｒｌｅ（２０－２２）による一連の論文を通じて開発された。Ｎｉｃｋｅｒｓｏｎ法では，セルロースサンプルを２．
４５Ｎ塩酸と０．６Ｍ塩化鉄の沸騰溶液に曝した。
この過酷な加水分解処理下では，セルロース鎖は反応可能な（ａｖａｉｌａｂｌｅ）１，４－グルコシド結合で速やかに分割し，短鎖セルロースそして最終的にグルコースを生成する。」（訳文１頁）

53

「２つのかなり異なる反応速度が観測されており，２相の微細構造に基づいて―１相は酸により容易に攻撃される非晶質領域であり他相は酸によって非常に緩やかにしか攻撃されない結晶領域として―２つの反応速度の違いを説明づけている。原料サンプルに存在する非晶質物
質が徐々に酸可溶性の最終生成物に変化し，耐酸性の結晶成分が残渣となることが当時提唱された。この理論に基づいて，セルロースの結晶と非晶質の定量的な評価が試みられた。」（訳文２頁）「ＢａｔｔｉｓｔａとＣｏｐｐｉｃｋ（２）は，セルロース微細構造の化学的特徴づけのためのより温和な加水分解条件（５Ｎ塩酸，１８℃）の使用を提案しており，長時間の温和な条件での酸加水分解では，ほとんどの天然セルロース構造の基本重合度（ｂａｓｉｃ ｄｅｇｒｅｅｏｆ ｐｏｌｙｍｅｒｉｓａｔｉｏｎ）は，再生セルロース構造（４０－８０）の場合よりも高い値（２２５－２７５）で安定化する傾向にあること，及び，マーセル化セルロース構造は（７５－１２５）の間のどこかの基本重合度の範囲で安定化する傾向にあることを彼らは示した。」（訳文２頁）「今回の研究では，天然セルロースと再生セルロースの両微細構造の加水分解に対する，時間，温度，及び酸濃度などの変数の効果を研究している。温和な条件及び過酷な条件で系統的に加水分解された多種多様なセルロースに対して，重量減少及び重合度の包括的なデータが得られた。
重量減少と重合度のデータの組合せを用いて，加水分解を伴う結晶化のメカニズムが２つの相互依存プロセス－加水分解と結晶化－により制御されることを論証する。温和な加水分解条件は，１,４－グルコシド結合が比較的緩やかに分割する間に，より長く，酸溶解性が低い
結晶性物質の形成を促進することを，データに基づいて提唱する。一54

方，過酷な加水分解条件は，極めて短く，より酸溶解性の結晶性物質の形成を促進する。」（訳文３頁）
ｃ「研究サンプル
この研究のために，天然セルロース及び再生セルロースの両微細構造を代表する精製セルロースであるサンプル１０種を選択した
番号

サンプル

原料基本重合度

Ⅰ

精製綿

3200

Ⅱ

漂白リンター

1900

Ⅲ
Ⅳ

リンターパルプ
木材パルプ

880
1030

Ⅴ

Aviscoタイヤヤーン（高強力，Ⅵ

高配向再生セルロースヤーン）
Aviscoテキスタイルヤーン（再生セルロース
レーヨン，中強力，中配向）

470

実験レーヨン（ＨＳＴ）
実験レーヨン（ＬＳＴ）

440
350

Ⅶ
Ⅷ

Ⅸ
フォーティサンⅩ
ファイバーＧ（訳文３頁～４頁）
ｄ 「実験手順

490

450
550」

重合度の測定。銅アンモニア溶液中の粘度を測定するために使用した方法は，基本的に著者ら（１）が記載した方法であった。…
温和な分解工程。サンプル１０種をそれぞれ，５Ｎ塩酸，５℃，１８℃，及び４０℃で多様な時間にわたって加水分解した。
全てのサンプルを，標準的な非分解抽出及び精製操作に付して，ワッ
クス及び油剤を除去した。…
２（２．０００）ｇ部分（オーブン乾燥）を秤量し，２５０ｍＬのサンプル瓶に移し，それぞれの温度に維持したストック瓶から，５．
０Ｎ塩酸２００ｍＬを取り出して各サンプルに添加した。サンプルを55

大過剰量の酸に均一に分散し，瓶に栓をして事前に設定した計画に沿った様々な時間保管した。それぞれ規定された加水分解時間の終わりに，サンプルをフリットガラスフィルターにすぐに移し，蒸留水，５％水酸化アンモニウム，さらに多量の蒸留水で洗浄して酸を除去した。
残渣を１０５℃，５時間，真空オーブン（水銀圧３０インチ）で乾燥
後，相対湿度５８％における平衡状態に調整し，基本重合度を測定した。」（訳文４頁～５頁）
ｅ「過酷な分解条件。沸騰塩酸でサンプルを加水分解するために使用する器具を図１に示す。…
既知の水分率のサンプルの一部２（２．０００）ｇ（オーブン乾燥基準）を秤量し，予め沸騰させた，３００ｍＬの５．０Ｎ又は２．５０Ｎ塩酸溶液（示したとおり）に加えた。サンプルは，移動し易いよ
うに１５ｍＬの各塩酸溶液に浸した。
セルロースサンプルは，規定された正確な時間，沸騰した塩酸溶液に浸したままにした。器具は，加水分解処理の終わりに分解し，フラスコの内容物をＤポロシティのフリットガラスフィルタに移した。器具を分解し，水和セルロース残渣をフィルターに移すために要する時
間は６０秒以内であった。
その後，サンプルを蒸留水，５％希水酸化アンモニウム，さらに蒸留水で酸が除かれるまで繰り返し洗浄し，その後，１０５℃で定量になるまで真空オーブンで乾燥した。２．５０Ｎ塩酸で３０分まで加水分解したサンプルの全ての残渣は，上記の洗浄及び乾燥した後，見掛け上，雪のような白色であった。」（訳文５頁～６頁）

ｆ「結果
５．０Ｎ塩酸，５℃，１８℃，及び４０℃並びに沸騰の条件での加水分解時間による基本重合度の変化を，それぞれ，表Ｉにまとめ，各56

サンプル（綿リンターパルプ及びビスコースタイヤヤーン）を図２及
び３にプロットした。これらのデータが示すように，基本重合度は加水分解温度が低いほど高い値でレベルオフする傾向にある。
沸騰温度，５．０Ｎ塩酸の条件でセルロースを１５分以上加水分解す
ると，腐食物質を生成することがわかった。重量減少の研究の目的では，それゆえ，腐食分解物質の生成を防ぐか，無視し得る最小量を維持する加水分解条件を選択した。沸騰温度，２．５Ｎ塩酸，１５分の条件が，これらの即ち，腐食分解物質の生成を防ぐか，無視し得る最小量を維持する，要件を満たすことが分かった。前述の仮説が基礎とする基準は，３０分まで加水分解が行われた時でも，極微少量の腐食物質の発生の特徴である，不溶性かつ暗色の物質が見られないことであった。」（訳文６頁）
ｇ「レベルオフ重合度。天然セルロース（精製綿）及び再生セルロー
ス（ビスコースタイヤヤーン），それぞれに対する２．５０Ｎ塩酸，沸騰の加水分解条件の時間依存の重合度の変化を表Ⅱに示し，図５にプロットする。
これに関連して，かなり長時間温和な条件で加水分解した後，またはかなり短時間過酷な条件で加水分解した後に到達する比較的一定の重合度を称するために，「限界重合度（limiting Ｄ.Ｐ.）」の代わりに「レベルオフ重合度（leveling-off degree of polymerization）」という用語を使用することを著者は好む。もし，セルロースが十分に加水分解されたなら，真の「限界重合度」である１まで減少するはずである。
加水分解による結晶化度％。図４及び５から認識する特に重要なことは，（１）かなり一定の値に見える基本重合度にどの程度の速さで到達するのか，（２）天然構造が再生構造よりもはるかにレベルオフ値が57

高いこと，そして，（３）天然セルロース構造の加水分解時間に対する重量減少が再生セルロース構造の重量減少よりはるかに緩やかである
こと，である。これらのデータに基づいて，加水分解の重量減少－即ち，加水分解による残渣の結晶化度（％）－とレベルオフ重合度の両方を測定する最適条件として，２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の加水
分解条件を基準とする。」（訳文７頁～８頁）
ｈ「加水分解の結晶化。温和な加水分解条件の重量減少と過酷な加水分解条件の重量減少を比較することにより，加水分解時の結晶化の仮説を支持する実験証拠が得られた。これらのデータを表Ⅳ及びＶに一覧にする。
表Ⅳのデータは，（１）温和な加水分解（５Ｎ塩酸，１８℃），（２）
過酷な加水分解（２.５Ｎ 塩酸，１０５℃），そして（３）温和な加水分解の後に引き続き行う過酷な加水分解（５Ｎ塩酸，１８℃に続いて２.５０Ｎ 塩酸，１０５℃）に曝したレーヨングレードの木材パルプの重量損失と重合度のデータを示す。
上記のレーヨン木材パルプから得られたタイヤヤーンに対する，温和な加水分解のデータ，過酷な加水分解のデータ，そして温和な加水分解の後に引き続き行う過酷な加水分解のデータを対応させて表Ｖに示す。表Ｖから，比較的短時間温和な加水分解の後，タイヤヤーンには重量減少がほとんど或いは全くみられなかったことがわかる。重量のわずかな増加は，重量減少を測定する際の実験精度の要求では，重要ではないと考えられる。但し，１,４-グルコシド結合を分割する際に，セルロース分子に対して水分子が付加するので，加水分解がセル
ロース残渣の重量に対してごくわずかな寄与を有するかもしれないという可能性はある。
表Ⅵは，１０個の異なるテキスタイルヤーンに対する温和な事前加58

水分解処理（２.５０Ｎ塩酸，１８℃，１０日）が，これらのテキスタ
イルヤーンの加水分解による結晶化度（％）を顕著に増加するという効果を示している。
表Ⅳ，Ｖ，及びⅥに示すデータは，セルロースの温和な加水分解は，ほとんど或いは全く重量減少を伴わない結晶化を誘導することを示しているようである。このことは，全てのケースで，基準とした過酷な加水分解処理を直接行った場合よりも，事前の温和な加水分解処理の後に引き続き行う基準とした過酷な加水分解処理に供した場合に，サンプルが実質的にほとんど重量を減少していないという事実で証明されている。但し，この効果は，天然セルロースよりも再生セルロースの場合ではるかに顕著であることが示されている。」（訳文８頁～９頁）
ｉ「セルロース微細構造の不均一相酸加水分解に対するメカニズム
温和な加水分解条件及び過酷な加水分解条件でのセルロース微細構造の加水分解に対し提唱されたメカニズムの模式図を図６に表す。
セルロース微細構造の酸分解のこの図は，この文献で記載した重合
度と重量減少の全てのデータを説明可能である。
加水分解条件が比較的温和であるときは，図６のＡ部で図示したメカニズムが適用されると考えられる。この条件下では，アクセシブルなセルロース鎖のごくわずかな１，４－グルコシド結合が単位時間あたりに分割する。これにより，結晶成長が可能となり，そして，更なるセルロース鎖の分割が起こる前に，微細構造の非晶質領域のセルロ
ース鎖のより長いセグメントが「結晶化」し得，次第にアクセシビリ
ティに乏しい微細構造となる。
しかしながら，加水分解条件が過酷であるときは，図６のＢ部で図示したメカニズムがよりふさわしい。これらの条件では，１，４－グ
ルコシド結合の分割がきわめて速く起こるので，極めて短いセグメン

59

トのセルロース鎖しか実質的には「結晶化」されない。言い換えると，過酷な加水分解により，比較的小さく，塩酸溶解性のより高いセルロース部分が形成される。過酷な加水分解で形成される，短鎖の結晶セ
ルロース部分の溶解性は，１，４－グルコシド結合の遅い分割で得られるより長い「結晶」成分の溶解性よりかなり高いので，観測された
ように，沸騰温度で加水分解した際の重量減少が大きくなると予想される。」（訳文９頁～１０頁）
ｊ「さらに，図６のＡ部に図示されたメカニズムに従って加水分解された微細構造が，続いて図６のＢ部に提案したメカニズムを支持する
過酷な加水分解条件に付されるなら，Ａ部に図示したメカニズムだけに従った場合や，Ｂ部に図示したメカニズムに直接従った場合より，
水和セルロース残渣の平均基本レベルオフ重合度と重量減少が低下すると予想し得る。過酷な加水分解単独（Ｐａｒｔ Ｂ）では，残渣の平均基本重合度を下げるよう作用するであろう極めて短鎖フラグメントが除かれ，過酷な加水分解単独の場合の重合度が高くなるはずである
し，一方，温和な加水分解条件の後に続いて過酷な加水分解条件を行う場合，結晶化された短いセルロース鎖の材料は残渣に保持され，平均基本重合度を下げる傾向にある。言い換えると，温和な加水分解後のサンプルの残渣の結晶粒子サイズの分布は，過酷な加水分解後の残渣の結晶粒子サイズの分布と異なり得る。」（訳文１０頁）

ｋ「結論
加水分解の重量減少から，（１）加水分解の進行速度と，（２）加水分解と同時に起こるらしい結晶化及び結晶成長，の組合せに依存することが示される。長時間温和な加水分解条件を行うと，短時間過酷な
加水分解条件を行う場合よりも重量減少がより少ないことが確認されるが，平均重合度はそれぞれの場合で同じレベルオフ値に近づく。さ60

らに，無秩序で歪んだ（ｄｉｓｏｒｇａｎｉｚｅｄ ａｎｄ ｓｔｒａｉｎｅｄ）セルロース鎖における結晶化を支持する温和な加水分解処
理が，引き続き行う過酷な加水分解処理における急激な重量減少を低減するのに有効であることがわかる。
この結果は，温和な条件では，１，４－グルコシド結合が比較的緩
やかに分割する間，酸不溶性であり，さらに速やかな加水分解に耐性を有するセルロース長鎖セグメントの結晶成長と結晶化を支持するとみなすことにより説明される。一方，過酷な加水分解では，反応可能な１，４－グルコシド結合が速やかに分割される間，ごく短いセルロ
ース鎖セグメントしか結晶化せず，結果，酸可溶性であり加水分解の間より速やかに除去される，結晶核（ｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅ ｎｕｃｌｅｉ）となる。」（訳文１０頁）(イ)

甲６４（米国特許２９７８４４６号公報。１９６１年４月４日公開）ａ「この発明は，レベルオフＤ.Ｐ.セルロース生成物およびその調製方法に関する。天然および再生のいずれも，セルロースの構造の研究においてセルロース系材料は，加水分解によって非晶質セルロース系
材料を除去され，結晶とされる残りのセルロース系構造は，現在では，
Ｏ.Ａ.Ｂａｔｔｉｓｔａによる論文，「Ｈｙｄｒｏｌｙｓｉｓ ａｎｄＣｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎ ｏｆ Ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ」Ｖｏｌ.
４２ Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ ａｎｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｃｈｅ
ｍｉｓｔｒｙ，５０２－７，（１９５０）にしたがって，一般にレベル
オフＤ.Ｐ.セルロースと呼ばれる。加水分解は様々な具体的な方法によって実行されるが，２次反応を伴わないもっとも直接的な方法は，塩酸によるセルロース系材料の処理である。セルロース系材料に対する酸の加水分解処置から得られるセルロースは，時間の経過により，実質的に一定の分子量に達する。レベルオフＤ.Ｐ.セルロースは，元61

のセルロース系材料に主として依存し，加水分解条件の過酷さに依存する程度はより少ない。一般に，天然繊維のレベルオフＤ.Ｐ.は，約２００～３００の範囲であり，一方，再生セルロースのレベルオフＤ.
Ｐ.は，約２５～約６０の範囲となる。」（第１欄１５行～３７行・訳文１頁）
ｂ「本発明の主目的は，様々な物品の製造に用いるためのレベルオフ
Ｄ.Ｐ.セルロース生成物を提供することである。」（第１欄４１行～４３行・訳文１頁）

ｃ「精製されたセルロースは，天然セルロースであれ再生セルロース
であれ，加水分解によってレベルオフＤ.Ｐ.生成物となる。天然セル
ロースの精製形態としては，コットン繊維，コットンリンター，精製
木材パルプなどの材料があげられ，一方，再生セルロースの具体例としては，ビスコースレーヨンの繊維およびフィラメント，ならびにセロファンなどの非繊維状シート形態があげられる。…セルロースは様々な手段，例えば塩酸および塩化第二鉄，硫酸などによって加水分解されうるが，この発明の目的には純粋なヒドロセルロース生成物が求められるため，本発明の目的のためには，塩酸を使用することが好ましい。加水分解は，過酷（ｄｒａｓｔｉｃ）または穏和のいずれであってもよいことも知られている。本発明の目的のためには，溶液の沸点（約１０５℃）における塩酸の２．５Ｎ標準溶液に１５分間，セルロースを供することに行われる過酷（ｄｒａｓｔｉｃ）な加水分解が好ましい。しかし，より長時間の穏和な加水分解も，同じ特徴を有する結晶質凝結体をもたらす。セルロース系原材料は精製した天然セルロースまたは再生セルロースのいずれかであるため，無機不純物の量は極めて少ない。過酷な加水分解は，さらなる量の非セルロース系
物質を効果的に除去し，後続の加工において，実質的にすべての無機62

不純物が加水分解酸における溶液によって除去されるので，結果として得られるレベルオフＤ.Ｐ.微結晶は実質的に純粋であり，おそらく入手可能なセルロースとしては最も純粋な形態である。沸騰している
２．５標準塩酸に約１５分間，セルロース原材料を供することによって，すべての不純物および非晶質材料が除去され，残留物は実質的に一定の分子量ないしＤ.Ｐ.値となることが知られている。」（第１欄５９行～第２欄２５行・訳文１頁～２頁）(ウ)

甲９（岩波理化学辞典第３版，１９７１年，岩波書店）「セルロース（Ｃ ６Ｈ １０Ｏ ５ ）ｎ

繊維素ともいう。植物細胞膜の主成分をなす多糖類。」「セルロース繊維はミセル状の構造をもち，セルロース分子が一定の排列をした結晶部分と，乱雑に集合した非結晶部分とから成り，両者の適当な配合により繊維に強度，易撓性，弾力性，染色性，吸湿性などが生ずるものと考えられている。」（以上，７３６頁）(エ)甲６３（セルロース学会編「セルロースの事典」２０００年１１月

１０日，朝倉書店）「ｂ．製造方法
結晶セルロースは高純度木材パルプを酸加水分解して得られる。
パルプの非結晶部分は酸で分解されやすく，結晶部分は分解されずに残る。高度にコントロールされた条件下で製造された結晶セルロースはほぼ一定の重合度（１００～３００）であり，酸加水分解により化学的修飾を受けない。その化学構造と結晶構造は木材パルプ
由来の天然セルロースのままである。」（５２３頁）(オ)

甲３９（磯貝明著「セルロースの材料科学」２００１年２月５日，

東京大学出版会）（下記記載中に引用する図については別紙３を参照）。

63

ａ「セルロース分子の構成単位であるグルコースどうしを結合しているβ―１，４グリコシド結合は酸性下で解裂しやすく，分子量が低下
して材料としての強度低下につながる。酸性紙の長期保存中の劣化問
題は，このセルロース分子の酸加水分解による分子量低下が原因である。さて，その酸加水分解は，酸水溶液（厳密にはＨ⁺イオン）が浸透できるセルロース中の非晶領域から始まる。」ｂ「セルロース材料中の非晶領域の分布状態を解明する上で重要な実験事実は，希酸加水分解過程でのセルロースの分子量変化挙動にある。
セルロース試料を希酸中で加熱処理すると，セルロースは徐々に酸加水分解されて単糖となって希酸中に溶解していく。一方，酸加水分解
処理で残存しているセルロースの重合度は酸加水分解初期に急激に２００－３００に低下し，その後は重量減少が続いても変化しない。この一定になる重合度をレベルオフ重合度といい，高等植物由来の綿セ
ルロース，木材セルロース，麻のセルロース等では常に観察される現象である（図１．９）。この現象を合理的に説明するためには，セルロースのミクロフィブリルに沿って重合度で２００－３００程度の結晶領域と少量の非晶領域とが交互に存在するモデルが妥当である（図１．
１０）。」（以上，１６頁～１７頁）

イ

レベルオフ重合度について(ア)

前記アの記載事項を総合すると，本件出願当時（出願日平成１３年

６月２８日），①「レベルオフ重合度」とは，セルロースを酸加水分解す
ると，その重合度は，酸加水分解初期に急激に２００－３００に低下した後ほぼ一定になり，このほぼ一定になった重合度を意味すること，②
原料セルロースは，酸加水分解時に，原料セルロースの非結晶部分は酸で分解されやすいが，結晶部分は分解されずに残り，この分解されずに64

残った部分の化学構造と結晶構造は，原料セルロースのままであり，分解されずに残った部分の結晶領域の長さが「レベルオフ重合度」に対応することは，技術常識であったことが認められる。
(イ)

この点に関し被控訴人は，ＢＡＴＴＩＳＴＡ論文（乙２３）の記載によれば，温和な加水分解の後，過酷な条件で加水分解を行った場合には，温和な加水分解を経ることなく過酷な条件下で加水分解を行った場
合に比べて，そのレベルオフ重合度は通常低下すると理解されることに照らすと，加水分解により分解されずに残った部分の化学構造と結晶構
造は，原料セルロースのままであり，その結晶領域の長さが「レベルオ
フ重合度」に対応するとはいえない旨主張する。
そこで検討するに，被控訴人の主張に沿うように，乙２３には，「図６のＡ部に図示されたメカニズムに従って加水分解された微細構造が，続いて図６のＢ部に提案したメカニズムを支持する過酷な加水分解条件に付されるなら，Ａ部に図示したメカニズムだけに従った場合や，Ｂ部に図示したメカニズムに直接従った場合より，水和セルロース残渣の平均
基本レベルオフ重合度と重量減少が低下すると予想し得る。」，「過酷な加水分解単独（Ｐａｒｔ Ｂ）では，残渣の平均基本重合度を下げるよう作
用するであろう極めて短鎖フラグメントが除かれ，過酷な加水分解単独の場合の重合度が高くなるはずであるし，一方，温和な加水分解条件の後に続いて過酷な加水分解条件を行う場合，結晶化された短いセルロー
ス鎖の材料は残渣に保持され，平均基本重合度を下げる傾向にある。」（前記ア(ア)ｊ）との記載がある。
しかしながら，他方で，①乙２３の１１年後に発行された乙２３の著者（Ｏ．Ａ．Ｂａｔｔｉｓｔａ）を発明者に含む特許公報である甲６４には，「セルロース系材料に対する酸の加水分解処置から得られるセルロ
ースは，時間の経過により，実質的に一定の分子量に達する。レベルオ

65

フＤ.Ｐ.セルロースは，元のセルロース系材料に主として依存し，加水分解条件の過酷さに依存する程度はより少ない。」（前記ア(イ)ａ），「本発明の目的のためには，溶液の沸点（約１０５℃）における塩酸の２．
５Ｎ標準溶液に１５分間，セルロースを供することに行われる過酷（ｄｒａｓｔｉｃ）な加水分解が好ましい。しかし，より長時間の穏和な加
水分解も，同じ特徴を有する結晶質凝結体をもたらす。」（ 前記ア(イ)ｃ）との記載があること，②甲６３には，「パルプの非結晶部分は酸で分解されやすく，結晶部分は分解されずに残る。高度にコントロールされた条件下で製造された結晶セルロースはほぼ一定の重合度（１００～３００）であり，酸加水分解により化学的修飾を受けない。その化学構造と結晶
構造は木材パルプ由来の天然セルロースのままである。」（前記ア(エ)）との記載があること，③甲３９には，「酸加水分解処理で残存しているセルロースの重合度は酸加水分解初期に急激に２００－３００に低下し，その後は重量減少が続いても変化しない。この一定になる重合度をレベ
ルオフ重合度といい，…この現象を合理的に説明するためには，セルロースのミクロフィブリルに沿って重合度で２００－３００程度の結晶領域と少量の非晶領域とが交互に存在するモデルが妥当である（図１．１０）」（前記ア(オ)）との記載があり，上記記載中の「図１．１０」（別紙３）は，結晶領域と非晶領域とからなるセルロースのミクロフィブリル
が，酸加水分解により非晶領域で切断され，切断後のレベルオフ重合度は結晶領域の長さに対応することが示されていることに照らすと，乙２３の上記記載を踏まえても，本件出願当時，加水分解により分解されずに残った部分の化学構造と結晶構造は，原料セルロースのままであり，
その結晶領域の長さが「レベルオフ重合度」に対応することが技術常識であったとの前記(ア)の認定を左右するものではない。
したがって，被控訴人の上記主張は採用することができない。

66

⑵

本件発明１の技術的意義についてア

前記１(2)認定の本件明細書の開示事項によれば，本件明細書の発明の詳細な説明には，本件発明１に関し，医薬用途等において活性成分の錠剤化に圧縮成形用賦形剤として使用されるセルロース粉末は，輸送や使用に際して錠剤に磨損や破壊しない程度の硬度を付与するための成形性，服用後の速やかな薬効発現のための崩壊性，１錠中の医薬品含量の均一化のために医薬品と圧縮成形用賦形剤の混合粉体が打錠機の臼に均一量充填されるための流動性のいずれもが高いレベルで満足するものが望ましいが，成形性と崩壊性及び流動性とは相反する性質であるため，従来のセルロース
粉末では，成形性，流動性，崩壊性の諸性質をバランスよく併せ持つものは知られていなかったという問題があったことから，本件発明１は，成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末を提供することを課題とし，その課題を解決するための手段として，セルロー
ス粉末の粉体物性である「平均重合度」，「粒子の平均Ｌ／Ｄ（長径短径比）」，「平均粒子径」，「見掛け比容積」，「見掛けタッピング比容積」，「安息角」
及び「平均重合度とレベルオフ重合度との差分」を特定の数値範囲に制御する構成を採用することにより，全体として成形性，流動性，崩壊性の諸性質をバランスよく併せ持つという効果を奏するものとしたことに技術的意義があることの開示があるものと認められる。

イ

この点に関し原告は，本件明細書記載の「成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末を提供すること」（【００１２】）にいう「成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つ」とは，「硬度１７０Ｎ以上」，「崩壊時間１３０秒以下」及び「安息角５４°以下」の数値をすべて満たすことを意味するものであり，このようなセル
ロース粉末を提供することが本件発明１の課題であると認定すべきである旨主張する。

67しかしながら，本件明細書の【００１８】及び【００１９】の記載によれば，原告の挙げる「硬度１７０Ｎ以上」，「崩壊時間１３０秒以下」及び「安息角５４°以下」の数値は，それぞれ成形性，崩壊性及び流動性を「個別で評価する場合に好ましい」とされる範囲の指標であって，本件明細書には，「成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロー
ス粉末」を提供するという本件発明１の課題を解決するために，これらの数値をすべて満たすことが必須であることについての開示はないから，原告の上記主張は採用することができない。
⑶

本件発明１のサポート要件の適合性について
ア

原告は，本件発明１の課題は，「成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバラ
ンスよく併せ持つセルロース粉末」を提供すること，すなわち，「硬度１７０Ｎ以上」，「崩壊時間１３０秒以下」及び「安息角５４°以下」の数値をすべて満たすセルロース粉末を提供することが本件発明１の課題であるとした上で，当業者は，本件発明１の「平均重合度」，「７５㎛以下粒子Ｌ／Ｄ」，「平均粒子径」，「見掛け比容積」，「見掛けタッピング比容積」，「安息角」及び「平均重合度とレベルオフ重合度との差分（差分要件）」という７つのパラメータの数値範囲全体をカバーする具体例の開示なくして，上記課題を解決できると認識することはできないが，本件明細書の発明の詳細な説明には，かかる具体例の開示がなく，当業者は，本件発明１の上記
課題を解決できると認識することはできないから，本件発明１は，サポート要件に適合しない旨主張する。
しかしながら，前記⑵イで説示したとおり，「硬度１７０Ｎ以上」，「崩壊
時間１３０秒以下」及び「安息角５４°以下」の数値をすべて満たすセル
ロース粉末を提供することが本件発明１の課題であると認めることはできないから，原告の上記主張は，その前提において理由がない。

イ

原告は，①本件発明１の「該平均重合度が，該セルロース粉末を塩酸２.

68５Ｎ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法により測定されるレベ
ルオフ重合度より５～３００高いこと」との要件（差分要件）は，「該セル
ロース粉末」に関するレベルオフ重合度との差分であるにもかかわらず，
本件明細書の発明の詳細な説明に記載されたレベルオフ重合度は，いずれも「原料パルプ」のレベルオフ重合度であって，実施例及び比較例の「該セルロース粉末」のレベルオフ重合度は不明であること，ＢＡＴＴＩＳＴＡ論文の記載に照らすと，「該セルロース粉末」と「原料パルプ」のレベル
オフ重合度が同じであるとは認められないことからすると，本件明細書の発明の詳細な説明の記載から，差分要件の数値範囲において，本件発明の１の課題を解決できると当業者が認識することはできない，②仮に本件審決が認定するように「該セルロース粉末」のレベルオフ重合度は，「原料パルプ」のレベルオフ重合度より１００低いと仮定した場合，実施例２ない
し６において示されている差分の範囲は１５０～２５５であり，その下限
値は１５０であること，差分５ないし１０という数値は，粘度法による重合度測定の誤差の範囲のレベルであり，実質的にはレベルオフ重合度との差分を技術的有意性をもって認識することはできないこと，当業者は，差分要件の作用機序の技術的意味を理解できないことからすると，本件明細書記載の差分が１５０以上の実施例のデータのみをもって，測定誤差のレベルである差分５ないし１０を下限とする差分要件の数値範囲の全体にわたり本件発明１の課題を解決できると認識することはできないとして，
本件発明１はサポート要件に適合しない旨主張するので，以下において判
断する。
(ア)

本件発明１の「レベルオフ重合度」の意義について
本件発明１の特許請求の範囲（請求項１）には，本件発明１の「レベルオフ重合度」の意義について規定した記載はないが，本件明細書の【００１５】に，「本発明でいうレベルオフ重合度とは２.５Ｎ塩酸，沸騰温69

度，１５分の条件で加水分解した後，粘度法（銅エチレンジアミン法）
により測定される重合度をいう。」との記載がある。
上記記載は，本件発明１の「レベルオフ重合度」を定義したものといえるから（前記６(1)イ），本件発明１の「レベルオフ重合度」とは，２.
５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した後，粘度法（銅エチ
レンジアミン法）により測定される重合度」をいうものと解される。
なお，本件明細書の【００１５】には，レベルオフ重合度に関し，「セルロース質物質を温和な条件下で加水分解すると，酸が浸透しうる結晶以外の領域，いわゆる非晶質領域を選択的に解重合させるため，レベル
オフ重合度といわれる一定の平均重合度をもつことが知られており（ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬ ＡＮＤ ＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧ ＣＨＥＭＩＳＴ
ＲＹ，Ｖｏｌ.４２，Ｎｏ.３，ｐ.５０２－５０７（１９５０）），その後は加水分解時間を延長しても重合度はレベルオフ重合度以下にはならない。従って乾燥後のセルロース粉末を２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した時，重合度の低下がおきなければレベルオフ重合
度に達していると判断でき，重合度の低下が起きれば，レベルオフ重合度でないと判断できる。」との記載がある。上記記載中の「乾燥後のセルロース粉末を２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した時，重合度の低下がおきなければレベルオフ重合度に達していると判断でき，重合度の低下が起きれば，レベルオフ重合度でないと判断できる。」との記載部分は，本件出願当時，「レベルオフ重合度」とは，セルロースを酸加水分解すると，その重合度は，酸加水分解初期に急激に２００－３００に低下した後ほぼ一定になり，このほぼ一定になった重合度を意味することは技術常識であったこと（前記⑴イ(ア)）に照らすと，レベルオ
フ重合度に達しているか否かの一般的な判断基準を示したものではない
ものと理解できる。

70

(イ)
ａ

①について
本件明細書には，実施例２ないし７及び比較例１ないし１１のセル
ロース粉末について，それぞれの原料パルプ（市販ＳＰパルプ，市販
ＫＰパルプ等）のレベルオフ重合度が記載されている（【００３９】ないし【００４７】）。
前記⑴イ(ア)のとおり，本件出願当時，酸加水分解時に，非結晶部
分は酸で分解されやすいが，結晶部分は分解されず残り，残った部分の化学構造と結晶構造は，原料セルロースのままであって，分解されずに残った部分の結晶領域の長さが「レベルオフ重合度」に対応する
ことは技術常識であったことを踏まえると，本件明細書の上記実施例
及び比較例記載のセルロース粉末のレベルオフ重合度は，原料パルプのレベルオフ重合度とおおむね等しいものと理解できる。
この点に関し磯貝明作成の令和２年９月１１日付け意見書（乙７２）
中には，「３桁のＬＯＤＰを報告するときの有効数字は２桁とするのが一般的であるが，実際のところ，２桁目，３桁目の精度は無いといっ
ていほどバラバラになるので，ＬＯＤＰについて十の桁，一の桁を議論することは技術的に意味がない。そして，同一のセルロースでもＬ
ＯＤＰは酸加水分解条件等によって変化することも常識である，そのため，例えば，市販の木材パルプのＬＯＤＰを測定したとしても，その木材パルプを原料として酸加水分解したセルロース粉末のＬＯＤＰについては，やはり実際に測定してみなければわからず，原料である
木材パルプと同一になるとは推測できないばかりか，具体的にいかなる値になるかも推測することはできない。」との記載部分がある。
しかしながら，他方で，上記意見書中には，「ＬＯＤＰとは「セルロース試料を酸で加水分解処理した残渣の重合度が一定時間（…）経過
しても”ほぼ”一定になる現象」であると述べる部分や，「ＢＡＴＴＩ71

ＳＴＡ論文でも同様であるが，「ほぼ一定になる」という現象を示す以
上に，例えば，「平均重合度が下がりきっている（これ以上全く低下しない）」という含意はない。」，「「一定」といっても過酷な条件であれば少なくとも２時間程度は更なる酸加水分解によって平均重合度が緩やかに低下していくことは常識である。」，「こうした変化も含めて２００～３００程度の粗い幅で「ほぼ一定」と言っているのである。」と述べる部分がある。
これらを総合すると，上記意見書の上記記載部分は，市販の木材パ
ルプのＬＯＤＰとその木材パルプを原料として酸加水分解したセルロース粉末のＬＯＤＰとの間における「かなり程度の高い同一性」を問題とした上で，木材パルプを原料として酸加水分解したセルロース粉
末のＬＯＤＰについては，原料である木材パルプと同一になるとは推測できない旨を述べたにとどまるものというべきであるから，上記記載部分によって，本件明細書の実施例及び比較例記載のセルロース粉末のレベルオフ重合度が原料パルプのレベルオフ重合度とおおむね等
しいものと理解できるとの上記判断を左右するものではない。
ｂ

加えて，本件明細書の表４には，実施例２ないし７及び比較例１ないし１１のセルロース粉末の平均重合度の記載があることからすると，本件明細書に接した当業者は，上記セルロース粉末が差分要件を満たすかどうかを把握できるものと解される。
また，本件明細書の表４には，「平均重合度」，「粒子の平均Ｌ／Ｄ（長径短径比）」，「平均粒子径」，「見掛け比容積」，「見掛けタッピング比容積」，「安息角」及び「平均重合度とレベルオフ重合度との差分」（差分要件）のいずれもが本件発明１の数値範囲内にある実施例２ないし７のセルロース粉末の円柱状成形体とそのいずれかが本件発明１の数値
範囲外である比較例１ないし１１とのセルロース粉末の円柱状成形体

72

について，平均降伏圧［ＭＰａ］，錠剤の水蒸気吸着速度Ｋａ，硬度［Ｎ］
及び崩壊時間［秒］が示されている。
そして，実施例２ないし７のセルロース粉末は，いずれも，安息角が５５°以下，錠剤硬度が１７０Ｎ以上，崩壊時間が１３０秒以下であり，ここで，安息角は，５５°を超えると，流動性が著しく悪くなり（【００１８】），錠剤硬度は成形性を示す実用的な物性値であり，１７０Ｎ以上が好ましく（【００１９】），崩壊時間は崩壊性を示す実用的な物性値であり，１３０秒以下が好ましい（【００１９】）のであるから，実施例２ないし７のセルロース粉末は，成形性，流動性及び崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末であるということができる。
したがって，当業者は，本件明細書の発明の詳細な説明の記載及び本件出願時の技術常識から，実施例２ないし７のセルロース粉末は，本件発明１の課題を解決できると認識できるものと認められるから，①は採用することができない。
(ウ)

②について
本件明細書には，「 平均重合度はレベルオフ重合度ではないことが好ましい。レベルオフ重合度まで加水分解させてしまうと製造工程における攪拌操作で粒子Ｌ／Ｄが低下しやすく成形性が低下するので好ましくない。」（【００１５】），「レベルオフ重合度からどの程度重合度を高めておく必要があるかということについては，５～３００程度であることが好ましい。さらに好ましくは１０～２５０程度である。５未満では粒子
Ｌ／Ｄを特定範囲に制御することが困難となり成形性が低下して好ましくない。３００を超えると繊維性が増して崩壊性，流動性が悪くなって好ましくない。」（【００１６】），「セルロース質物質をレベルオフ重合度まで加水分解してしまうと，製造工程における攪拌操作で粒子Ｌ／Ｄ

73

が低下しやすく成形性が低下するので好ましくない。…セルロース分散
液の粒子は乾燥により凝集し，Ｌ／Ｄが小さくなるので，乾燥前の粒子の平均Ｌ／Ｄを一定範囲に保つことで高成形性でかつ崩壊性の良好なセ
ルロース粉末が得られる。」（【００２１】）との記載がある。
これらの記載から，セルロース粉末がレベルオフ重合度まで加水分解されてしまうと，乾燥前のセルロース粒子のＬ／Ｄが低下しやすく，その後の乾燥工程でセルロース粒子が凝集して，得られるセルロース粉末のＬ／Ｄが小さくなり，Ｌ／Ｄが小さくなると，成形性が低下することを理解できる。
そして，本件発明１の差分要件は，レベルオフ重合度まで重合度が低下しないように加水分解することを，セルロース粉末の平均重合度とレベルオフ重合度の差分（差分要件）で表し，その下限を「５」としたことを理解できるから，当業者は，本件発明１の差分要件の数値範囲の全体にわたり，本件発明１の課題を解決できると認識できるものと認められる。
したがって，②は採用することができない。
(エ)

まとめ
以上のとおり，本件明細書の発明の詳細な説明の記載及び本件出願時の技術常識から，当業者は，本件発明１の差分要件の数値範囲の全体にわたり，本件発明の課題を解決できると認識できるものと認められるから，本件発明１は，発明の詳細な説明に記載したものであることが認められる。
また，これと同様の理由により，本件発明２も，発明の詳細な説明に記載したものであることが認められる。
⑷

小括
以上によれば，本件発明１及び２は，サポート要件に適合するものと認め74られるから，被控訴人主張のサポート要件違反の無効理由は，理由がない。
７

争点４－３（明確性要件違反の有無）について
以下のとおり訂正するほか，原判決の「事実及び理由」の第３の８記載のとおりであるから，これを引用する。
⑴

原判決９５頁２行目を削り，同頁１３行目末尾に行を改めて次のとおり加える。
「

一方で，本件発明１及び２の特許請求の範囲（請求項１及び２）には，「天然セルロース質物質の加水分解によって得られるセルロース粉末」にいう「加水分解」の条件を特定する記載はなく，また，セルロース粉末の製造に至る加水分解以降の工程を規定した記載はない。」⑵

原判決９７頁７行目から８行目にかけての「本件特許の優先日当時」を「本件出願当時」と，同頁８行目の「構成要件１Ａ・２Ａには」を「請求項１及び２には」と改める。

⑶

原判決９７頁１６行目の「そうすると，」から１７行目末尾までを次のとおり改める。
「したがって，本件発明１及び２の「天然セルロース質物質の加水分解によって得られるセルロース粉末」の内容は明確であるから，被告の前記主張は理由がない。」

８

争点４－４（乙２９公報を主引用例とする本件各発明の新規性又は進歩性の欠如の有無）について
以下のとおり訂正するほか，原判決の「事実及び理由」の第３の９記載のとおりであるから，これを引用する。
⑴

原判決１０２頁１５行目の「乙２９発明は」から１６行目の「発明であり，」までを削る。

⑵

原判決１０４頁２行目の「（差分１５－２１９）」を削り，同頁４行目から
１９行目までを次のとおり改める。

75

「しかしながら，乙２９公報には，本件発明１及び２の「レベルオフ重合度」（「２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した後，粘度法（銅エチレンジアミン法）により測定される重合度」）についての記載はなく，
乙２９発明の結晶セルロース粉末の平均重合度をレベルオフ重合度との関係において特定することについての記載も示唆もない。
そうすると，乙２９発明は，「平均重合度が，該セルロース粉末を塩酸２．
５Ｎ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法により測定されるレベ
ルオフ重合度より５～３００高い」との点（差分要件）を備えるものと認めることはできないから，上記相違点のうち，差分要件に係る相違点３は実質的な相違点であるものと認められる。
したがって，その余の点について検討するまでもなく，本件発明１又は２が乙２９発明と同一の発明であるものと認めることはできないから，被控訴人の上記主張は理由がない。」⑶

原判決１０４頁２３行目から末行までを次のとおり改める。
「イ

しかるところ，乙２９公報には，前述のとおり，本件発明１及び２の「レベルオフ重合度」（「２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した後，粘度法（銅エチレンジアミン法）により測定される重合度」）
についての記載はなく，乙２９発明の結晶セルロース粉末の平均重合度
をレベルオフ重合度との関係において特定することについての記載も示唆もない。
そうすると，乙２９公報に接した当業者においては，乙２９発明において，相違点３に係る本件発明１及び２の構成を採用する動機付けがあるものと認めることはできないし，また，上記構成を採用することが設計的事項であるものと認めることもできない。
したがって，被控訴人の上記主張は理由がない。」

９

争点５（差止請求及び廃棄請求の可否）について

76

本件特許権は，本件出願日（平成１３年６月２８日）から２０年を経過した令和３年６月２８日に，その存続期間の終了により消滅したから，控訴人の本件特許権に基づく差止請求及び廃棄請求は理由がない。
１０

争点６（控訴人の損害額）について⑴

特許法１０２条３項に基づく実施料相当額の損害額
ア

前記２(4)認定のとおり，被告製品１は，本件発明１及び２の技術的範囲に属するから，被控訴人による被告製品１の製造及び販売は，本件発明１及び２に係る本件特許権の侵害行為に該当する。
そして，被控訴人には，少なくとも過失があったものと認められるから（特許法１０３条），被控訴人は，控訴人に対し，上記侵害行為による損害賠償責任を負うイ

平成２７年１２月から令和元年１０月３１日までの期間の被告製品１の売上高が●●●●●●●●●円であること，同年１１月１日から令和３年
６月２８日までの期間の被告製品１の売上高が●●●●●●●●●円であること（合計●●●●●●●●●円）は，争いがない。

ウ(ア)

本件報告書（株式会社帝国データバンク作成の「平成２１年度特許庁財産制度問題調査研究報告書

知的財産の価値評価を踏まえた特許等の活用の在り方に関する調査研究報告書～知的財産（資産）価値及びロイヤルティ料率に関する実態把握～」）の表Ⅲ－１０には，「技術分野別
ロイヤルティ料率（国内アンケート調査）」のアンケート結果（調査実施
期間２００９年１１月５日～２０１０年２月１５日）として，産業分野
を「化学」とする特許の「ロイヤルティ料率」について５.３％と記載され，表Ⅲ－１２には，産業分野を「化学」とする特許の「司法決定によるロイヤルティ料率」（日本司法決定・１９９７年～２００８年）について平均値６.１％，最大値２０％，最小値０.３％（件数５件）と記載さ
れている。

77

(イ)

本件発明１の技術的意義は，医薬用途等において活性成分の錠剤化に圧縮成形用賦形剤として使用されるセルロース粉末は，成形性，崩壊性及び流動性のいずれもが高いレベルで満足するものが望ましいが，成形性と崩壊性及び流動性とは相反する性質であるため，従来のセルロー
ス粉末では，成形性，流動性，崩壊性の諸性質をバランス良く併せ持つものは知られていなかったという問題があったことから，本件発明１は，成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末を提供することを課題とし，その課題を解決するための手段として，
セルロース粉末の粉体物性である「平均重合度」，「粒子の平均Ｌ／Ｄ（長径短径比）」，「平均粒子径」，「見掛け比容積」，「見掛けタッピング比容積」，「安息角」及び「平均重合度とレベルオフ重合度との差分」を特定の数
値範囲に制御する構成を採用することにより，全体として成形性，流動性，崩壊性の諸性質をバランスよく併せ持つという効果を奏するものとしたことにある（前記６⑵）。
控訴人は，本件発明１の実施品として，食品添加物用途の結晶セルロース製品「セオラス

ＳＴ－０２」（甲５），医療薬品用添加剤の結晶セルロース製品「セオラスＫＧ－８０２」（甲５９，乙６６の１，２）を製造及び販売している（甲６０）。
また，控訴人は，平成２６年度九州地方発明表彰（宮崎県発明協会）
において，本件特許について「高成形性結晶セルロース」の発明として
文部科学大臣発明奨励賞を受賞した（甲５４）。上記表彰の紹介記事には，「本発明は，医薬品錠剤等の圧縮成形用賦形剤として，最高レベルの成形性を有し，打錠機への均一充填に必要な優れた流動性を有し，かつ服用後の速やかな薬効発現に必要な崩壊性にも優れるセルロース粉末である。」と記載されている。
控訴人は，本件特許を自己実施し，第三者にライセンスをしないライ78

センスポリシーを採用している（甲４，弁論の全趣旨）。
(ウ)ａ

被控訴人作成の被告各製品に係る「微結晶セルロース

ＮＰミク

ロース《錠剤賦型剤用途》」と題するパンフレット（甲３の１）には，「ＮＰミクロースは硬度・摩損度に優れ直打し難い素材の製造に適しています。」，「ＮＰミクロースＷ－２００Ｍ，４００Ｍは，他社セル

ロースより硬度・摩損度が優れており錠剤に強度を付与させることが出来ます。」との記載がある。
被控訴人は，被告製品１を食品添加物用途の結晶セルロース製品として販売している（乙３の２，弁論の全趣旨）。
ｂ

この点に関し被控訴人は，被告製品１は，成形性と崩壊性がバランしておらず（乙６２），本件発明１及び２の作用効果である「流動性・成形性・崩壊性のバランス」を備えるものではないし，また，実際の取引においても，被告製品１は，成形性と崩壊性をバランスしていないことを明らかにして販売している旨主張する。
しかしながら，被控訴人が挙げる乙６２のパンフレットには，被告
製品１には「崩壊性（分）」欄に「４３」との記載があるのに対し，他社品ＡないしＥの「崩壊性（分）」欄には「１」又は「２」との記載があり，被告製品１の崩壊時間が他社品ＡないしＥよりも長くなっていることが示されているが，本件発明１の技術的意義は，セルロース粉末の粉体物性（「平均重合度」，「粒子の平均Ｌ／Ｄ（長径短径比）」，「平
均粒子径」，「見掛け比容積」，「見掛けタッピング比容積」，「安息角」
及び「平均重合度とレベルオフ重合度との差分」）を特定の数値範囲に制御する構成を採用することにより，全体として成形性，流動性，崩壊性の諸性質をバランスよく併せ持つという効果を奏する点にあり，成形性，流動性及び崩壊性を示す個別の指標のすべてにおいて従来のセルロース粉末よりも優れているものでなければ上記効果を奏しない79

というものではない。
したがって，乙６２のパンフレットにおいて被告製品１の崩壊時間
が他社品ＡないしＥよりも長くなっていることが示されているからといって，被告製品１が本件発明１及び２の作用効果を奏しないとはいえないから，被控訴人の上記主張は採用することができない。
(エ)以上によれば，本件報告書には，「技術分野別ロイヤルティ料率（国内アンケート調査）」のアンケート結果による産業分野を「化学」とする
特許の「ロイヤルティ料率」は５.３％，産業分野を「化学」とする特許の「司法決定によるロイヤルティ料率」は平均値６.１％，最大値２０％，
最小値０.３％（件数５件）と記載されていること，被告製品１と控訴人の結晶セルロース粉末製品（「セオラスＳＴ－０２」）は市場において競合していること，本件発明１の技術的意義，控訴人が本件特許について「高成形性結晶セルロース」の発明として文部科学大臣発明奨励賞を受賞していること，控訴人は，本件特許を自己実施し，第三者にライセ
ンスをしないライセンスポリシーを採用していることなど本件に現れた諸事情を総合考慮すると，控訴人の特許法１０２条３項に基づく実施料相当額の損害額は，被告製品１の売上高に●％を乗じた額（消費税相当分を含む。）と認めるのが相当である。
そうすると，被告製品１の販売に係る控訴人の特許法１０２条３項に基づく実施料相当額の損害額は，●●●●●●●●円（●●●●●●●●●●●●●●●）となる（このうち，平成７年１２月から令和元年１０月３１日までの分は●●●●●●●●円（●●●●●●●●●●●●●●●）となる。）。
⑵

弁護士費用
本件事案の性質・内容，本件の認容額，原審及び当審の審理経過等諸般の事情を斟酌すると，被控訴人の本件特許権侵害の不法行為と相当因果関係の80

ある弁護士費用相当額は，●●●円と認めるのが相当である。
なお，上記弁護士費用相当額の損害額は，その実質が資産の譲渡等の対価に該当するものと認められないから，消費税相当分は含まない。
⑶

小括
以上によれば，控訴人は，被控訴人に対し，本件特許権侵害の不法行為に基づく損害賠償として３６３万３６１４円並びにうち ２０９ 万５６４４円に対する令和元年１０月３１日（不法行為の日又は後）から支払済みまで改正
前民法所定の年５分の割合による遅延損害金及びうち１５３万７９７０円に対する令和３年６月２８日（不法行為の日又は後）から支払済みまで民法所
定の年３分の割合による遅延損害金の支払を求めることができる。

第４

結論
以上によれば，控訴人の請求は，被控訴人に対し，３６３万３６１４円並びにうち２０９万５６４４円に対する令和元年１０月３１日から支払済みまで年５分の割合による金員及びうち１５３万７９７０円に対する令和３年６月２８日から支払済みまで年３分の割合による金員の支払を求める限度で理由があり，その余はいずれも理由がないから棄却すべきものである。
したがって，原判決は一部不当であって，本件控訴は一部理由があるから，原判決を本判決主文第１項のとおり変更することとして，主文のとおり判決する。

知的財産高等裁判所第１部

裁判長裁判官

大

鷹

一

郎

裁判官

小

林

康

彦

81

裁判官

小

82

川

卓

逸

（別紙１）

本件明細書

【表１】

【表２】

83

【表３】

【表４】

【表５】

【表６】

84

（別紙２）ＢＡＴＴＩＳＴＡ論文（乙２３）

【図２】

【図３】

85

【図６】

【表Ⅱ】

86

【表Ⅳ】

【表Ⅴ】

87

【表Ⅵ】

88

（別紙３）

甲３９【図１．９】【図１．１０】89

（別紙４）

乙２９【表１】90