160

低合金鋼の照射硬化とミクロ組織変化への個別元素の影響
Effects of Solute Elements on Irradiation Hardening and Microstructural Evolution
in Low Alloy Steels
藤井克彦（Katsuhiko Fujii)＊ 1

福谷耕司（Koji Fukuya)＊ 1

大久保忠勝（Tadakatsu Ohkubo)＊ 2

要約 低合金鋼の照射脆化因子である溶質原子クラスタを構成する Cu，Mn，Ni，Si の個別元素の影響を調べるために，Fe 基モデル合金（Fe-1.5Mn-0.5Ni-0.25Si）をベースに，Mn，Ni，Si を 1
元素ずつ除いたものと Cu を 0.05wt％加えたものの合計 5 種類のモデル合金（Fe-Mn-Ni-Si，Fe-Ni-Si，Fe-Mn-Si，Fe-Mn-Ni，Fe-Mn-Ni-Si-Cu）を作製し，290℃で最大 0.5dpa まで Fe イ
オン照射して硬さの変化を調べるとともに，TEM 観察とアトムプローブ分析でミクロ組織変化を調べた．硬さは照射により増加し，0.2dpa 以上で飽和する傾向を示したが，増加量は合金により異なり，Mn が未添加の合金で小さく，Ni と Si が未添加の合金で大きくなった．これらの結果は硬化に対する Mn の促進効果と Ni-Si の複合添加による抑制効果を示唆している．また，0.05wt％の Cuの添加は 0.5dpa までの照射では硬化にほとんど影響しなかった．硬化の大きい Fe-Mn-Ni-Si 合金と硬化が小さい Mn 未添加の Fe-Ni-Si 合金をアトムプローブ分析した結果，ともに溶質原子クラスタの形成は認められなかったが，TEM 観察の結果，2〜5nm の微細な転位ループの形成が確認された．転位ループの大きさと密度を比較した結果，Mn が転位ループの形成を促進することが分かった．Mn 添加と未添加の合金で見られた硬化量の差は，転位ループの大きさと密度から硬化量を算出する Orowanʼs 硬化モデルで定性的に説明できた．しかし，観察された転位ループのみでは硬化量を定量的に説明できず，アトムプローブ分析と TEM 観察で検出されていない微細なミクロ組織変化を想定する必要があることが推察された．
キーワード

低合金鋼，モデル合金，照射脆化，照射硬化，イオン照射，アトムプローブ分析，溶質原子クラスタ，TEM 観察，転位ループ

Abstract
To investigate the effects of the elements Mn, Ni, Si, and Cu, which are the main
constituents of a solute cluster, on the irradiation hardening and microstructural evolution in low
alloy steels, heavy ionirradiation experiments were carried out. Five types of alloys（Fe-Mn-Ni-Si, Fe-Ni-Si, Fe-Mn-Si, Fe-Mn-Ni, Fe-Mn-Ni-Si-Cu）were made by removing Mn,
Ni and Si from, and adding 0.05wt%Cu to, base alloy（Fe-1.5Mn-0.5Ni-0.25Si). Specimens were
irradiated by 3MeV Fe2＋ ions at 290℃ . The dose rate was 1 × 10-5dpa/s at 300nm depth and the
maximum dose was 0.5dpa. Hardness was measured using the nano-indentation controlledindentation depth of 150nm. Microstructure was examined by transmission electron microscopy（TEM） and three-dimensional atom probe. Hardness increased with increasing doses, and theextent of its increase depended on alloys. The alloys without Ni or Si showed a larger increase andthe alloy without Mn showed a smaller increase. These facts indicated that Mn enhanced hardening
and that Ni and Si had some synergetic effects. The base alloy and alloy to which Cu was added
showed a similar hardening, indicating that the addition of 0.05wt％ Cu had hardly any influence on
hardening in the present irradiation condition. The formation of solute clusters was not confirmed
by atom probe analysis, whereas dislocation loops with a diameter of 2-5nm were identified by TEM
observation. It was confirmed that Mn enhanced the formation of dislocation loops. The differencein hardness increase between the alloy with Mn and without Mn was qualitatively consistent withthat estimated by Orowanʼs hardening model with size and density of dislocation loops. However thesize and density of the observed dislocation loops were small to explain the hardening level
quantitatively. These results suggested that microstructural components that were not detected by
the atom probe analysis and the TEM observation were assumed to be formed in the present alloys.
Keywords

low alloy steel, model alloy, radiation embrittlement, irradiation hardening, ion irradiation,
three-dimensional atom probe, solute cluster, TEM, dislocation loop.

＊ 1 （株）原子力安全システム研究所＊ 2 （独）物質・材料研究機構

技術システム研究所

161

1. はじめにFe イオン照射して透過型電子顕微鏡（transmission
electron microscope, TEM）と 3 次元アトムプロー

軽水型発電炉の原子炉容器鋼の照射脆化は重要な

ブ（three dimensional atom probe, 3DAP）を用い

高経年化事象の一つである．このため，非常に多くたミクロ組織観察を行うとともに，硬さの変化を測の研究が行われ，延性−脆性遷移温度の上昇や上部定した．

棚エネルギーの低下に関するデータの蓄積とこれを用いた現象論的な脆化予測式の改良が行われてきた

2.

試験方法

2.1

供試材および照射条件（1)〜(4）．また，脆化因子の実体が次第に明らかになるにつれて，物理的な脆化機構に立脚した予測式の開発が進められ（5)〜(8），国内では 2007 年に（社）
日本電気協会の電気技術規格 JEAC4201「原子炉構低 Cu 濃度の実用低合金鋼の化学組成を模した Fe

造材の監視試験方法」が現状の脆化メカニズムを取基モデル合金（Fe-1.5Mn-0.5Ni-0.25Si）をベースり入れた脆化予測式に基づいて改訂された(9）．原子に，Mn，Ni，Si を 1 元素ずつ除いたものと Cu を炉容器に使用されている A533B 鋼等の低合金鋼で0.05wt％ 加 え た も の の 合 計 5 種 類 の モ デ ル 合 金は，ナノメートル（nm）・スケールの極めて微細な（Fe-Mn-Ni-Si，Fe-Ni-Si，Fe-Mn-Si，Fe-Mn-Ni，

溶質原子クラスタの形成やマトリックス損傷と呼ばFe-Mn-Ni-Si-Cu）を作製した．化学組成を表 1 にれる照射欠陥集合体の形成が照射脆化因子であり，示す．供試材から直径 3mm，厚さ 0.2mm のディス照射脆化機構の解明には材料組成や照射条件が異なク状の試験片を作製し，照射面を機械研磨後，コロる場合の照射ミクロ組織変化を把握して，それらのイダルシリカで鏡面研磨した後，フッ酸で化学研磨

硬化への寄与度を明らかにすることが重要である．

した．

最 近 の 研 究 か ら，溶 質 原 子 ク ラ ス タ と し て Cu，

イオン照射には，東京大学重照射研究設備のビー

Mn，Ni，Si が集積したクラスタが形成されること，

ムラインから供給される 3 MeV Fe2＋ イオンを用い

マトリックス損傷として格子間原子型の転位ループ

た．照射温度は 290 ± 5℃であり，照射中の試料温が形成されることが明らかになっている（10)〜(13）．

度はダミー試料にスポット溶接した熱電対と試料ホ

また，溶質原子クラスタの組成が材料の組成に依存

ルダーにセットされた 2 本の熱電対で測定した．注すること，形成したクラスタの体積率によって硬化入イオンのイオンビームのフラックスは 1.6 × 1012

量を比較的よく整理でき，脆化の主要因は溶質原子

ions/cm2 /s と し，フ ル エ ン ス は 最 大 8.0 × 1014

クラスタの形成であると考えられることが報告され

ions/cm2 と し た．は じ き 出 し エ ネ ル ギ ー を Ed ＝て い る（12) (13）．し か し，溶 質 原 子 ク ラ ス タ，特 に40eV として SRIM2006（14）から計算される損傷速度

Cu を含まない Mn-Ni-Si クラスタ等の形成機構や，は，表面から 300nm の深さで 1.0 × 10-5dpa/s であ転位ループのクラスタ形成核としての役割，クラス

り，損傷量は最大 0.5dpa である．なお，本論文でタを構成する個別元素のこれらへの影響についてはは特に断りの無い限り各試料の損傷量（単位：dpa）

よく分かっていない．

は 300nm 深さでの値で定義する．

そこで本研究では，溶質原子クラスタを構成する
Cu，Mn，Ni，Si の個別元素のミクロ組織変化と硬化に対する影響を調べるために，Fe 基モデル合金を
表1
Alloy
Fe-Mn-Ni-Si
Fe-Ni-Si
Fe-Mn-Si
Fe-Mn-Ni
Fe-Mn-Ni-Si-Cu

供試材の化学組成
Chemical composition（wt％）

C

Si

0.003
0.003
0.003
0.003
0.003

0.25
0.24
0.25
＜ 0.01
0.24

Mn

P

S

Ni

1.52 ＜ 0.001 0.001
0.54＜ 0.01 0.002 ＜ 0.001 0.53
1.54
0.001
0.001 ＜ 0.01
1.51
0.001
0.001
0.53
1.52
0.001
0.001
0.54

Cu

O

N

Fe

＜ 0.01＜ 0.01＜ 0.01＜ 0.010.05

0.00270.00310.00270.00400.00260.00060.00060.00060.00060.0008

Balance
Balance
Balance
Balance
Balance162

2.2

材料試験および分析

イ オ ン ス パ ッ タ リ ン グ 装 置（日 本 フ ィ ジ テ ッ ク
GENTLE MILL Model IV5）により 1kV と 200V の（１） 硬さ測定

電圧条件でスパッタリングを行い除去した．転位

硬さは，超微小硬さ測定機（ELIONIX ENT1100）

ループ等のミクロ組織観察には，通常の明視野観察を用い，ナノインデンテーションにより押込み深さと Weak-beam 法(16）による暗視野観察を用いた．

2＋

150nm で測定した．3 MeV Fe

イオン照射では，ピーク損傷深さは約 750nm であり，最大深さは約

3.

結果

3.1

硬さ測定

1000nm である．照射材では超微小硬さ測定の押込み深さの 4 倍程度の深さ領域が塑性変形し，この領域の硬さの平均値が測定される(15）．今回の測定では押込み深さを 150nm とすることで損傷領域のみの硬各モデル合金に対して測定された損傷量に対するさを得た．なお，測定は各試料に対して 20 点以上

超微小硬さの変化を図 1 に示す．押込み深さ 150nm行った．

で測定した結果であり，損傷領域を平均した硬さに対応する．また，誤差は測定値の標準偏差で示した．

（２） 3 次元アトムプローブ分析

各合金の未照射材の硬さは 250〜290 の範囲にあり，

ア ト ム プ ロ ー ブ 分 析 は，Fe-Mn-Ni-Si 合 金 のFe-Mn-Ni 合金で幾分軟らかい傾向が見られたが合0.1dpa 照 射 材 と 0.2dpa 照 射 材，Fe-Ni-Si 合 金 の金間の差は小さい．硬さは照射量の増加に伴い増加

0.5dpa 照射材を対象として，物質・材料研究機構のレーザーパルス補助の広角位置敏感型 3 次元アトム
については，表面近傍に限定される損傷領域を分析する必要があるため，集束イオンビーム（focusedion beam, FIB）加工装置（HITACHI FB-2000A お
よび FB-2100）を用いて試験片を作製した．FIB のマイクロサンプリング機構を用いて微小サンプル（2× 2 × 20 μm）を切り出した後，W ニードルの先端に固定し，FIB の任意形状加工機構を用いて表面か㻫㼄㼕㼇㼑㼈㼖㼖㻃㻋㻔㻘㻓㻃㼑㼐㻃㼌㼑㼇㼈㼑㼗㼄㼗㼌㼒㼑㻌

プローブを使用して実施した．イオン照射材の試料

㻚㻓㻓
㻙㻓㻓
㻘㻓㻓
㻗㻓㻓
㻩㼈㻐㻰㼑㻐㻱㼌㻐㻶㼌㻩㼈㻐㻰㼑㻐㻱㼌㻐㻶㼌㻐㻦㼘㻩㼈㻐㻰㼑㻐㻶㼌
㻩㼈㻐㻱㼌㻐㻶㼌
㻩㼈㻐㻰㼑㻐㻱㼌

㻖㻓㻓
㻕㻓㻓
㻔㻓㻓
㻓

ら 300nm の深さが針先端の分析領域になるように加㻓工した．なお，アトムプローブ分析では，Fe-58 と㻓㻑㻔

分析装置の原理上区別できない Ni-58 については，

㻓㻑㻕

㻓㻑㻖
㻓㻑㻗
㻧㼒㼖㼈㻃㻋㼇㼓㼄㻌

㻓㻑㻘

㻓㻑㻙

㻓㻑㻚

(a) 硬さの測定値

今回の Ni の評価に使用しなかった．
㻖㻘㻓

TEM 観察は，Fe-Mn-Ni-Si 合金の 0.05dpa 照射
材，0.1dpa 照 射 材，0.2dpa 照 射 材，0.5dpa 照 射
材，Fe-Mn-Ni 合金の 0.2dpa 照射材，Fe-Ni-Si 合
金の 0.5dpa 照射材を対象として，加速電圧 300kVの FE-TEM（HITACHI HF-3000）を 用 い て 行 った．試料は，FIB 加工装置（HITACHI FB-2000A）を用いて作製した．FIB のマイクロサンプリング機
構を用いて微小サンプル（20 × 20 × 10 μm）を切㻫㼄㼕㼇㼑㼈㼖㼖㻃㼌㼑㼆㼕㼈㼄㼖㼈㼌㼑㼊（３） TEM 観察㻩㼈㻐㻰㼑㻐㻱㼌

㻖㻓㻓㻕㻓㻓㻩㼈㻐㻰㼑㻐㻱㼌
㻃㻃㻃㻃㻃㻃㻐㻶㼌㻐㻦㼘㻩㼈㻐㻰㼑㻐㻶㼌

㻔㻘㻓㻩㼈㻐㻰㼑㻐㻱㼌㻐㻶㼌㻔㻓㻓㻩㼈㻐㻱㼌㻐㻶㼌

㻕㻘㻓

㻘㻓
㻓
㻓

㻓㻑㻔

り出した後，Mo 製の TEM 観察用メッシュに固定した．次に，表面から 300nm の深さが表面に平行に薄膜になるように加工した．なお，FIB 加工に伴い薄膜表面に導入される加工層は極低エネルギー Ar

㻓㻑㻕

㻓㻑㻖
㻓㻑㻗
㻧㼒㼖㼈㻃㻋㼇㼓㼄㻌㻓㻑㻘(b) 未照射からの硬さの増加分
図1

照射に伴う硬さの変化

㻓㻑㻙

㻓㻑㻚

163

Si

Ni

Mn

Si

Ni

10nm
図2

し，0.2dpa 以上で飽和する傾向を示した．硬さの増10nm(a) 0.1dpa照射材

Fe-Ni-Si 合金 0.5dpa 照射材の原子マップ

Mn

Si

Ni

加量は合金により異なり，Mn が未添加の Fe-Ni-Si
合金で小さく 0.05dpa 以上ではほとんど増加が見られない．これに対して，Ni もしくは Si が未添加の
Fe-Mn-Si 合金と Fe-Mn-Ni 合金では 0.2dpa まで
は Ni と Si の複合添加合金の Fe-Mn-Ni-Si 合金に比べて硬化量が大きく複合添加の影響が認められるが，0.5dpa で は ほ ぼ 同 様 な 硬 化 を 示 し た．ま た，

10nm(b) 0.2dpa照射材

Fe-Mn-Ni-Si 合金と Fe-Mn-Ni-Si-Cu 合金はほぼ
図3

同じ照射量依存性であり，0.05wt％の Cu の添加はFe-Mn-Ni-Si 合金照射材の原子マップ

0.5dpa まで硬化にほとんど影響していないことが分かる．

Si 原子が 0.7nm 以内の間隔で 5 個以上集まっているものをクラスタ核と定義してクラスタの形成を評

3.2 3 次元アトムプローブ分析

価 し た．そ の 結 果，Fe-Mn-Ni-Si 合 金，Fe-Ni-Si
合金ともに Si クラスタは検出されず，クラスタ形成

Fe-Ni-Si 合金を 0.5dpa 照射した試料をアトムプは認められなかった．

ローブ分析して得られた原子マップの一例を図 2 に示す．図には，Ni，Si の同一領域の原子マップを示

3.3

TEM 観察した．各元素について明確な集積は認められなかった．

図 4 に，Fe-Mn-Ni-Si 合 金 の 0.05dpa 照 射 材 とFe-Mn-Ni-Si 合金を 0.1dpa および 0.2dpa まで

0.1dpa 照射材の代表的な TEM 像を示す．明視野で照射した試料をアトムプローブ分析して得られた原観察した結果であり，線状の初期ネットワーク転位

子マップの一例を図 3 に示す．図には，Mn，Ni，Siに加えて，微細な黒い点状の照射欠陥の形成を示唆の同一領域の原子マップを示した．0.2dpa までの照射において各元素について明確な集積は認められなかった．
アトムプローブ分析により得られた原子マップか
ら溶質原子クラスタを抽出するためには，クラスタを構成する原子を定義する基準が必要である．本研
究では，低 Cu 濃度の実用低合金鋼をイオン照射してクラスタ形成を調べた先の研究（17）で，クラスタ

50nmを構成する主要元素であることが分かった Si 原子によりクラスタ核の形成を解析した．なお，我々が使用してきたこれまでのクラスタ解析の定義に準じて，(a) 0.05dpa
図4(b) 0.1dpa

Fe-Mn-Ni-Si 合金 0.05dpa 照射材と 0.1dpa 照射
材の TEM 像

164

（明視野）

（暗視野）

20 nm

20 nm

50nm

(a) Fe-Mn-Ni-Si合金0.2dpa照射材(a) Fe-Mn-Ni-Si合金0.5dpa照射材

20 nm

20 nm

(b) Fe-Mn-Ni合金0.2dpa照射材
図 5 Fe-Mn-Ni-Si 合 金 と Fe-Mn-Ni 合 金 の 0.2dpa
照射材の TEM 像

50nm
するコントラストが観察された．暗視野像を解析した結果，マトリックス損傷として微細な転位ループが形成されていることが確認された．転位ループは(b) Fe-Ni-Si合金0.5dpa照射材
図6

全体にわたりほぼ均一に形成され，直径は 2〜5nm

Fe-Mn-Ni-Si 合金と Fe-Ni-Si 合金の 0.5dpa 照
射材の TEM 像

であり，数密度は〜1022m-3であった．また，照射量密度を評価した結果，Fe-Mn-Ni-Si 合金では平均直の増加に伴い密度が高くなる傾向が見られた．

径および数密度はそれぞれ d ＝ 3.4nm，1.2 × 1023

図 5 に，Fe-Mn-Ni-Si 合 金 と Fe-Mn-Ni 合 金 のm-3 で あ り，Fe-Ni-Si 合 金 で は そ れ ぞ れ d ＝0.2dpa 照射材のミクロ組織を比較した結果を示す．

2.7nm，0.3 × 1023 m-3 であった．硬化量の大きい

代表的な TEM 像であり，同一の場所を明視野と暗Fe-Mn-Ni-Si 合金において，より成長した高密度の視野で観察した結果の組み合わせで示した．観察条

転位ループが観察された．

件を示す電子線の入射方向 B と散乱ベクトル g を図中に示した．明視野像では線状の初期ネットワーク

4.

考察

転位に加えて，微細な黒い点状の照射欠陥の形成を示唆するコントラストが観察された．一方，暗視野

当研究グループにおいて Fe 基モデル合金の化学

像では転位ループを示す微細な白い輝点が観察され，組成を決定するのに参照にした低 Cu 濃度の実用低全体にわたりほぼ均一に形成している様子が観察さ合金鋼（以下，実用鋼という）を用いたイオン照射れた．

実験を行っており，照射に伴う硬さとミクロ組織の

図 6 に，Fe-Mn-Ni-Si 合 金 と Fe-Ni-Si 合 金 の変化について既に報告している（17）．図 7 に本研究

0.5dpa 照射材のミクロ組織を比較した結果を示す．

の Fe 基モデル合金で測定された硬さと既報の実用

代 表 的 な 暗 視 野 TEM 像 で あ り，と も に B ＝鋼のデータを併せて示す．硬さの測定法は同じ押込〔011〕，g ＝ 011，(g, 3g) の 観 察 条 件 で 撮 影 し た

み深さ 150nm のナノインデンテーションであるが，Weak-beam 像である．転位ループを示す微細な白照射イオンが若干異なる．実用鋼の照射に用いられい輝点が観察され，全体にわたりほぼ均一に形成したイオンは，損傷速度 1 × 10-4dpa/s，最大 1dpa 照ている様子が観察された．転位ループの大きさと数射では 3MeV Ni イオンであり，損傷速度 1 × 10-6

165

Mn を含まない合金での挙動が実用鋼と異なること

400

は，Mn 以外の固溶元素の影響を研究する場合，少Hardness increase

Irradiation at 290ºC

300
200

Fe-Mn-Ni
Fe-Mn-Si
Fe-Mn-Ni-Si

Fe ion irrad.
10-5dpa/s
Low Cu A533B
Fe ion irrad.
10-6dpa/s

Mn の照射硬化に対する影響は，鉄 2 元系モデル
Fe-Mn-Ni-Si-Cu
Fe-Ni-Si

図7

100
Dose (mdpa)

Fe-Mn，Fe-Cu 合金等を材料試験炉（JMTR）で照射して硬化の照射量依存性を調べ，Fe-Mn 合金では

Low Cu A533B
Ni ion irrad.
10-4dpa/s

10

上でその効果を検討する必要があることを示唆する．
合金によって調べられており，木村ら(18）は純 Fe や

100
0

なくとも Fe-Mn-X（X=Ni, Si, Cu 等）の 3 元系以1000

モデル合金と実用鋼の照射硬化の比較

高照射量（4.6 × 1023n/m2以上）で照射硬化が顕著になり，Fe-Cu 合金と同等な照射硬化を生じることを報告している．また，この原因として，Fe-Cu 合
金での Cu クラスタの形成とは異なり，Fe-Mn 合金
では Mn クラスタが形成するのではなく，Mn は格子間原子型の転位ループの形成を促進して転位ルー
プ密度を増加させることによって硬化を生じさせる

dpa/s，最大 0.05dpa 照射では 3MeV Fe イオンであと TEM 観察に基づき結論している．さらに最近，る．本 研 究 で は 3MeV Fe イ オ ン を 損 傷 速 度 1 ×

Cu を含まない材料では Cu リッチクラスタとは別の-5

10 dpa/s，最大 0.5dpa 照射に用いており，直接照硬化メカニズムが生じることが，モデル合金をベル

射量依存性が比較可能なデータは 3MeV Fe イオン

ギーの試験炉 BR2 で照射した試料の陽電子消滅分析と 3MeV Ni イオンによる照射データである．照射量

結果に基づき，Lambrecht と Almazouzi により指摘が非常に高い場合には，照射したイオンが格子間原され，周囲に Mn 原子を配した SIA（self-intersti-

子として作用してミクロ組織変化に影響するととも

tial atom：自己格子間原子）ループの形成が提案さに，注入されるイオンによる局所的な組成の変化がれている（19）．本研究においても，Fe-Mn-Ni-Si 合

影響し，Fe イオン照射と Ni イオン照射とで違いが

金 と Fe-Ni-Si 合 金 照 射 材 の TEM 観 察 で現れる可能性が考えられる．しかし，今回照射量依

Fe-Mn-Ni-Si 合金ではより高密度の転位ループの形存性を比較する範囲では照射量は最大で 1dpa であ成が確認されていることから，Mn による転位ルーり，照射されたイオンの総量から濃度に与える影響

プ形成の促進効果が示唆される．

を評価すると 0.002wt％である．この量は母材の Ni

最 大 照 射 量 の 0.5dpa 照 射 材 で 観 察 さ れ た 転 位濃度である 0.5〜0.6wt％に比べても少なく，注入さループの大きさと数密度は，Fe-Mn-Ni-Si 合金ではれたイオンに直接起因するミクロ組織の変化は無視

平均直径および数密度はそれぞれ d ＝ 3.4nm，1.2

できると考えられる．

× 1023 m-3 であり，Fe-Ni-Si 合金ではそれぞれ d ＝

Fe 基モデル合金と実用鋼の硬化を比較すると，モ

2.7nm，0.3 × 1023m-3 で あ っ た．硬 化 量 の 大 き い

デル合金の方が低照射量から硬化する傾向があるが，Mn が添加された Fe-Mn-Ni-Si 合金で，より成長し照射量の増加に伴う硬さの増加傾向，照射量依存性

た高密度の転位ループが観察された．そこで，転位は類似していることが分かる．モデル合金で低照射

ループの硬化への寄与を定量的に評価することを目量から硬化が生じる傾向はこれまでもよく知られた的に，転位ループ形成に伴う耐力の増加を Orowanʼs

ものであり，不純物等による点欠陥のトラップ効果

硬化モデルにより検討した．このモデルでは，転位により照射に伴う物質移動が実用鋼では抑制される

ループ形成に伴う耐力増加Δσ  は次式で表される．

ため，より高い照射量で硬化等の材料変化が現れると理解される．一方で，照射量依存性については，Δσ =αGb N⋅d

Mn 未添加の Fe-Ni-Si 合金は照射量の増加に伴う硬ここで，N は転位ループの数密度，d は転位ルーさの増加が小さく，Mn を含む合金と実用鋼の照射

プの平均直径，G はせん断係数（bcc 鉄：49GPa），

量依存性とは異なる傾向が認められる．これは，固b はバーガースベクトルの大きさである．α は欠陥

溶元素としての Mn の効果を示しており，Mn の照の種類により異なる硬化係数であり，微細な転位

射硬化の促進効果を示唆すると考えられる．また，ループに対しては 0.4 がよく使用され(20），今回の計166

算でも α ＝ 0.4 を適用した．また，転位ループの明できないことから，アトムプローブ分析や TEM

バーガースベクトルは b ＝ a〈100〉の格子間原子型の観察では検出できない硬化因子，例えば転位ループ

転位ループがこれまでの研究 (21）で観察されているを核にして形成しつつある非常にルーズな溶質原子ことから，本評価でも b ＝ a〈100〉の転位ループを仮クラスタや，超微細な転位ループや Mn 等が周囲に定 し た．Fe-Mn-Ni-Si 合 金 と Fe-Ni-Si 合 金 の偏析することでコントラストを生じにくくなった転

0.5dpa 照射材のそれぞれのデータを用いて，転位位ループなどのミクロ組織変化を想定する必要があ

ループ形成による耐力増加を計算すると，それぞれると考えられる．これらの解明に向け，より高照射

99MPa と 44MPa と計算される．Fe-Mn-Ni-Si 合金

量のイオン照射実験を行うとともに，溶質原子クラでより大きな照射硬化を示す傾向と一致しており，

スタが形成する際の転位ループの核としての作用に

転位ループの形成により合金による硬化挙動の違い

ついて今度検討を進める予定である．

の傾向を説明できることが示唆される．しかし，転位ループの形成に伴う耐力の増加分は，硬さの増加

5.

まとめ

量から見積もられる耐力の増加量（約 400MPa と200MPa）に比べて約 1/4 であり，TEM で観察され低合金鋼の照射脆化因子である溶質原子クラスタ

た転位ループのみでは硬化量を定量的には説明できを構成する Cu，Mn，Ni，Si の個別元素の影響を調ない．試みに，硬化量を転位ループのみで説明する

べるために，Fe 基モデル合金（Fe-1.5Mn-0.5Ni-のに必要となる数密度を概算すると，Fe-Mn-Ni-Si

0.25Si）をベースに，Mn，Ni，Si を 1 元素ずつ除い24-3

合金 0.5dpa 照射材で 2 × 10 m となる．これは観たものと Cu を 0.05wt％加えたものの合計 5 種類の察された転位ループの数密度の 16 倍であり，より微モデル合金（Fe-Mn-Ni-Si，Fe-Ni-Si，Fe-Mn-Si，細な転位ループを仮定するとさらに多くの転位ルー

Fe-Mn-Ni，Fe-Mn-Ni-Si-Cu）を 作 製 し，290℃ でプが必要となる．今回のミクロ組織観察では溶質原最大 0.5dpa まで Fe イオン照射して硬さの変化を調子クラスタの形成は確認されなかったが，同様なイ

べるとともに，TEM 観察とアトムプローブ分析でオン照射を実用鋼に行った場合には中性子照射と同ミクロ組織変化を調べた．得られた主な成果は以下

様な溶質原子クラスタの形成が確認されている（17)のとおりである．

(22)〜(25）．図 7 で比較した 0.03wt％ Cu 材では，モ(1)押込み深さを制御したナノインデンテーション硬デル合金の 0.2〜0.5dpa 照射材の硬さと同程度の硬さ測定の結果，照射損傷領域の硬さは照射量の増加

さの 1dpa 照射材では，アトムプローブ分析と TEMに伴い増加し，0.2dpa 以上で飽和する傾向を示し観察の結果として Si-Mn-Ni クラスタ（d ＝ 3.3nm，た．ただし，硬さの増加量は合金により異なり，

24-3

1.2 × 10 m ）と格子間原子型転位ループ（d ＝Mn が未添加の合金で小さく，Ni と Si が未添加の2.5nm，1 × 1022m-3）が観察され，高密度のクラス合金で大きくなった．これらの結果は硬化に対するタ形成を主とした硬化が確認されている(17）．また，

Mn の促進効果と Ni-Si の複合添加による抑制効果

最近，土肥ら(26）により Fe-1.4％ Mn を 1dpa イオを示唆した．また，0.05wt％の Cu の添加は今回のン照射した照射材のアトムプローブ分析が報告され，照射条件では硬化にほとんど影響しないことが分

24-3

約 2nm の極めて微細な Mn クラスタが 1 × 10 m

かった．

以上の非常に高密度に形成されていたことが報告さ(2)硬化の大きい Fe-Mn-Ni-Si 合金と硬化が小さい

れている．これらの結果は，Cu 濃度が非常に低い

Mn 未添加の Fe-Ni-Si 合金をアトムプローブ分析

もしくは Cu を含まない実用鋼やモデル合金においした結果，ともに各溶質原子の集積は認められず，ても，照射条件によっては溶質原子クラスタが形成

溶質原子クラスタの形成は認められなかった．

されることを示している．本研究で溶質原子クラス(3)TEM 観察の結果，2-5nm の微細な転位ループがタがアトムプローブ分析で観察されなかった原因と高密度に形成していることが確認された．転位ルー

しては，イオン照射のように非常に損傷速度の速い

プの大きさと数密度を比較した結果，Mn が転位

照射では最大照射量 0.5dpa が十分でなく，アトム

ループの形成を促進することが分かった．Mn 添加

プローブ分析で検出できるレベルまでクラスタ形成と未添加の合金で見られた硬化量の差は，転位ルーが進んでいなかったためではないかと考えられる．

プの大きさと密度から硬化量を算出する Orowanʼs

ただし，観察された転位ループのみでは硬化量を説

硬化モデルで定性的に説明できた．しかし，観察さ167れた転位ループのみでは硬化量を定量的に説明でき

S. Ishino, Proc. Int. Symp. on Research forず，アトムプローブ分析と TEM 観察で検出されてAging Management of Light Water Reactors,

いない微細なミクロ組織変化を想定する必要がある

INSS, p.355（2008）．

ことが推察された．

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