Tm3+:YLF レーザー励起 Cr2+:ZnSe レーザーの開発
2133069 多田 涼太郎
主任指導教員：戸倉川 正樹 准教授
1.

はじめにCr2+:ZnSe[1]は、波長 1.9-3.4 μm に広帯域な蛍光スペクトルを有し、室温で高効率・低発振閾値のレーザー動作が可能であり、機械的安定性にも優れたレーザー媒質である。また 1.5-2.1 μm に吸収を有し、Tm3+や Ho3+レーザーといった汎用的なレーザーでの励起が可能である。また Cr2+:ZnSe レーザーを励起光源とし ZnGeP2(ZGP)結晶を用いた光パラメトリック発振[2][3]により、分子の指紋領域[4]が存在する 2-10 μm へ変換することもでき、その中赤外光を用いた医療応用[5]や環境計測[6]、分光計測[4]、加工応用などが注目を集めている。これら応用において高エネルギー(µJ～mJ)で短パルス(~ns)な Cr2+:ZnSeレーザーが求められている。 我々の研究室では、Q スイッチ法 [7] を用いたパルス幅~ns の Tm3+レーザーの開発を行ってきたが、Tm3+添加媒質(蛍光寿命~10 ms)と比べ Cr2+:ZnSe は蛍光寿命が 6 μs と小さく、Q スイッチ法
では高エネルギーな短パルス光は得難い。
本研究では、励起光源に Q スイッチ Tm レーザーを用いた、パルスエネルギー~mJ かつパルス幅~ns の利得ス
イッチ Cr2+:ZnSe レーザーの開発を目指し、前段階の実験として将来的な Q スイッチ発振を考慮した共振器設計のもと、連続発振 Tm3+:YLF、Tm3+:YAP レーザー、およびそれを用いた連続発振 Cr2+:ZnSe レーザーの開発を行ったのでその結果を報告する。

2. 原理
2.1. Tm3+:YLF, Tm3+:YAP 利得媒質の特徴
Tm3+レーザーは波長 2 μm 帯で動作可能であり、その大きな利点として、高出力な波長 0.8 μm 帯 LD を用いて直接励起可能であることが挙げられる。 図 1 に Tm3+イオンのエネルギー準位図を示す。0.8 μm 帯のレーザーによって "H! から "H# に励起された後、 "F# に非放射緩和する際に、隣接する Tm3+イオンへエネルギーが譲渡されることで基底準位にあるイオンが "F# に励起される。
!

!"!

!"!

""

Cross relaxation~0.8 μm

Two for
One pump~2 μm!

図 1. Tm3+のエネルギー準位図!#指導教員：白川 晃 教授

このクロス緩和と呼ばれる励起過程により、1 つの光子の吸収で 2 つのイオンが励起され、量子効率が 2 に迫る動作が可能である。また理論限界の効率についても 80%と非常に高い値が得られる。
Tm3+:YLF(yttrium lithium fluoride)は、化学式 LiYF4 で表される一軸性結晶であり、c 軸に対して並行なπ偏光および垂直なσ偏光が存在する。表 1 に Tm3+添加媒質の物性を示す。表 1 に示すように Tm3+:YLF は屈折率が小さく、熱光学定数が負で、その絶対値も小さい値を示すことから、熱レンズ効果を抑制し、高出力なレーザー動作に適している。また蛍光寿命についても他のホスト材料と比べ長いため、上準位に反転分布をある程度蓄える必要のある Q スイッチ発振などの動作に適している。さらに 1.8-2.0 μm に広がる蛍光スペクトルを有し、後述する
Cr2+:ZnSe の励起光源として利用可能である。
Tm3+:YAP(yttrium aluminum perovskite)は、化学式 YAlO3で表され、ペロブスカイト構造を持つ二軸性結晶であり、結晶軸として a 軸、b 軸、c 軸が存在する[9]。表 1 に示すように Tm3+:YAP は熱伝導率に優れ、また 1.7-2.0 μmに広がる蛍光スペクトルを有し Tm3+:YLF 同様、Cr2+:ZnSe の励起光源として利用可能である。
表 1. Tm3+添加媒質の物性 [8][9][10][11][12][13][14]発振波長 熱伝導率

熱光学定数

蛍光寿命

[10-6 K-1]

[ms]

母材

屈折率

YLF
YAP

~1.44~1.92

1.8-2.0 5.3||a 7.2||c -4.6||a, -6.6||c
1.9-2.0
148.5||a, 8.1||b, 12.8 ||c145

YAG~1.81

2.0-2.1

10~14910Lu2O3~1.90

2.0-2.1

12.8

9.1

4[μm]

[Wm-1K-1]

2.2. Cr2+:ZnSe 利得媒質の特徴
Cr2+:ZnS/ZnSe は、広帯域な蛍光スペクトルや優れた機械的安定性などから「中赤外の Ti:Sapphire」とも呼ばれている。図 2 に Cr2+:ZnSe の吸収(黒実線)および誘導放出断面積を示す(赤実線)[1]。Cr2+:ZnSe は、1.8-3.4 μm に広がる大きな誘導放出断面積を有し、また 1.5-2.1 μm に広帯域な吸収を有することから、Er3+レーザーや先述したTm3+レーザーを励起光源としたモード同期レーザーによって数サイクルの超短パルス発生が可能である。しかし表 1 に示すとおり Tm3+添加媒質などと比較し、蛍光寿命が 6 μs と非常に短いため、Q スイッチ法ではエネルギーを貯めにくく、高エネルギー(µJ～mJ)で短パルス(~ns)
なレーザーは得難い。

と表せる。この𝜔をビーム半径、2𝜔をビーム径と定義し、スポットサイズと呼ぶ。伝搬距離𝑧に対するビーム半径
𝜔(𝑧)および曲率半径𝑅(𝑧)は𝜔(𝑧) = 𝜔- 31 + 4

𝜆𝑧 %8𝜋𝜔- % 𝑛(2)%図 2. Cr2+:ZnSe の吸収および誘導放出断面積[10]𝑅(𝑧) = 𝑧31 + 9

2.3. Q スイッチ法と利得スイッチ法
Q スイッチ法[7]とは、光共振器の Q 値を急激に変動させることでパルス光を得る手法である。図 3(a)に示されるように Q スイッチ法では、まず初めに共振器の損失を大きい状態(AB 区間)にし、非発振状態で反転分布を大きくする。その後共振器の損失を小さくすることで(BC区間)、蓄えたエネルギーを短時間に放出させる(CD 区間)。このような動作によって高エネルギーな短パルス光を得ることができる[15]。しかし前述の Cr2+:ZnSe のように蛍光寿命が短い利得媒質でエネルギーが貯め難く得られるパルス光を制限してしまう。
これに対し利得スイッチ法とは、図 3(b)に示すように利得媒質を Q スイッチ法などで得られたパルスレーザーで励起することで、短時間で反転分布量の急激な変化を生み出し、短パルス光を得る方法である。Q スイッチ法に比べ、蛍光寿命が短い利得媒質においても高エネルギーな短パルス光を得ることができる。

𝜋𝜔- % 𝑛:𝜆𝑧(3)と表せる。ここで𝜆は波長、𝑛は屈折率、𝜔- はビームウエストでのスポットサイズである。なおビームウエストとは、ビーム径が最小値をとる位置(𝑧 = 0)を表す。また、ビームウエストのスポットサイズが√2倍、すなわち𝜔(𝑧- ) = √2𝜔- を満たす𝑧- をレイリー長と呼び、𝑧- =.+" ! /01で表せる。

2.5. ビーム品質(𝑴𝟐 )ビーム品質(𝑀% )とは、実際のビームがガウス分布、TEM00 からどの程度離れているかを示す数値である[17]。
𝑀% は式(4)で定義される。
𝑀% =𝑛𝜋𝜔 𝜃
2𝜆 -(4)シータは広がり角を示す。ファイバーの𝑀% は、開口数(𝑁𝐴)およびコア径𝑎を用いて
𝑀% =𝑛𝜋𝑛𝜋(𝑁𝐴)tan(sin$3 𝑁𝐴) ≈2𝜆2𝜆(5)と表せる。また𝑀% を用いると高次横モードを含むレーザー光は、𝑀倍のガウシアンビームとしてビーム伝搬を記述できる。つまり、式(2)は𝑀% を用いて
図 3. パルス発生法(a)Q スイッチ法 (b)利得スイッチ法%

本研究では、励起光源に Q スイッチ Tm3+レーザーを用いた、利得スイッチ Cr2+:ZnSe レーザーの高パルスエネルギー(~mJ)かつ短パルス動作(~ns)を目的とした。
2.4. ガウシアンビームの伝搬
ガウシアンビームとは、断面の強度分布がガウス関数で表せるものを指す[16]。光の進行方向を𝑧軸とおいたとき、進行方向と垂直な𝑥𝑦平面における光の強度分布
𝐼(𝑥, 𝑦)は、定数𝜔を用いて𝐼(𝑥, 𝑦) ∝ 𝑒$%&' ! () !*%,!
$ !
+!
=𝑒 + ,

𝜌% = 𝑥 % + 𝑦 %

(1)

𝑀% 𝜆𝑧
𝜔(𝑧) = 𝜔- 31 + 9:𝜋𝜔- % 𝑛(6)と表すことができる。
2.6. スロープ効率と共振器内損失
レーザーの吸収励起パワーに対する出力パワーの割合を示すスロープ効率𝜂45678 は、励起量子効率𝜂496:84 、励起吸収パワー𝜂;<4 、原子量子効率𝜂=>;/9>? 、モードマッ
チング効率𝜂?6@8 、および出力鏡や結合鏡の透過率による損失𝑇、共振器内部での散乱や開設などに基づく残留損失𝐿A を用いて𝜂45678 = 𝜂496:84 ∙ 𝜂;<4 ∙ 𝜂=>;/9>? ∙ 𝜂?6@8 ∙𝑇𝑇 + 𝐿A

(7)(a)(b)(c)(d)と表せる[18][19]。このとき左辺の全ての効率𝜂 < 1なので、式(7)は限界スロープ効率𝜂- を用いて
𝜂45678 = 𝜂- ∙𝑇𝑇 + 𝐿A

(8)と表せる。またこの式(8)を変形して1
𝜂45678=

𝐿A 1 1∙ +𝜂- 𝑇 𝜂-(9)式(9)より、𝑥軸に1/𝑇、𝑦軸に1/𝜂45678 を取ることで、傾きと𝑦切片から共振器内の損失を見積もることができる。

3. Tm3+レーザー実験
3.1 Tm3+:YLF レーザー実験構成
はじめに Tm3+:YLF レーザーの発振実験を行った。図 4に Tm3+:YLF レーザー実験構成を示す。共振器は 3 枚のミラーで構成される L 字型の共振器である。励起光源には波長 793 nm ファイバー結合 LD(最大出力:30 W、NA :0.22、コア径:105 μm)を使用した。励起光の集光レンズ系には焦点距離が 50 mm と 200 mm の球面レンズ、M1 は曲率半径 200 mm の凹面鏡を使用し、励起光と共振器内レーザー光が利得媒質中でそれぞれ半径が 210μm、250 μm となるように設計した。このときの共振器
内ビーム半径を図 5 に示す。利得媒質は結晶長が 8 mmと 20 mm の 2 種類の Tm3+:YLF(c-cut、3 at.%添加、AR コート)を使用し、励起光に対して垂直に配置した。出力鏡(OC)は、透過率が 1.5%、5%、10%、20%、30%の 5 種類を用いて実験を行った。
DMOC

図 5. Tm3+:YLF レーザー実験のビーム半径
共振器内 (a)8 mm, (b)20 mm
利得媒質内 (c)8 mm, (d)20 mm

結晶長 20 mm の Tm3+:YLF についての同様に、中心波長はそれぞれ 1937 nm、1930 nm、1925 nm、1909 nm、1908 nm、最大出力はそれぞれ 3.7 W、6.3 W、7.7 W、6.0W、5.7 W を得た。また、スロープ効率はそれぞれ 16%、29%、33%、31%、31%を得た。
(a)

(b)

(c)

(d)

f=50 mm

Tm3+:YLF
LDDM
f=200 mmM1

図 4. Tm3+:YLF レーザー実験構成

3.2 Tm3+:YLF レーザー実験結果
図 6 に 2 種類の Tm3+:YLF レーザーの出力特性とスペクトルを示す。
結晶長 8 mm の Tm3+:YLF について、出力鏡の透過率が1.5%、5%、10%、20%、30%のとき、中心波長はそれぞれ 1932 nm、1910 nm、1908 nm、1886 nm、1880 nm、最大出力はそれぞれ 5.78 W、6.60 W、6.73 W、5.17 W、4.14W を得た。また、スロープ効率はそれぞれ 20%、24%、24%、21%、19%を得た。

図 6. Tm3+:YLF レーザー
8 mm (a)出力特性, (b)スペクトル20 mm (c)出力特性, (d)スペクトルどちらの利得媒質もスロープ効率から、出力鏡の透過率 10%のときが最適であると考えられる。また中心波長について、図 6(c)と図 6(d)を比較すると、結晶長 20 mmの Tm3+:YLF の方が全体的に長波長側にシフトしていることが分かる。これは結晶長が長く、再吸収の影響が大きくなることで反転分布量が小さくなり、長波長側で発振が起きていると考えられる。

3.3 Tm3+:YAP レーザー実験構成
次に Tm3+:YAP レーザーの発振実験を行った。共振器の構成は図4 のTm3+:YLF レーザー実験時と同様であり、励起光と共振器内レーザー光が利得媒質中でそれぞれ半径 210 μm、250 μm となるように設計した。このときの共振器内ビーム半径を図 7 に示す。利得媒質は
Tm3+:YAP(結晶長 12 mm、c-cut、4 at.%添加、AR コート)を使用し、励起光に対して垂直に配置した。出力鏡は、透過率が 1.5%、5%、10%の 3 種類を用いて実験を行った。

(a)

(b)

図 7. Tm3+:YLF レーザー実験のビーム半径(a)共振器内, (b)利得媒質内

3.4 Tm3+:YAP レーザー実験結果
図 8 に Tm3+:YAP レーザーの出力特性とスペクトルを示す。出力鏡の透過率が 1.5%、5%、10%のとき、中心波長はそれぞれ 1992 nm、1984 nm、1940 nm、最大出力はそれぞれ 0.81 W、1.2 W、0.66 W を得た。また、スロープ効率はそれぞれ 19%、25%、17%を得た。
また実験途中結晶の端面を確認したところ、亀裂が確認された。これは励起による熱の影響や、ホルダーによる結晶への圧による影響の可能性が考えられる。

図 8. Tm3+:YAP レーザー(a)出力特性, (b)スペクトル

3.5 Q-switcher 挿入用 Tm3+YLF レーザー実験構成
将来的な Q スイッチ発振に向けて Q-switcher の挿入を考慮した共振器を設計した。図 9 に実験構成を示す。共振器構成は、Tm3+:YLF、Tm3+:YAP レーザー実験時とほぼ同様であるが、将来的な Q スイッチ発振に向けて M1を曲率半径 300 mm の凹面鏡に変更し、Q-switcher 挿入の空間を設けた。利得媒質付近のレーザー光のビーム半径は約 315 μm であり、それに伴い励起光の集光レンズ系も 50 mm と 300 mm の球面レンズに変更し、励起光を利得媒質中で約 315 μm に集光した。このときの共振器

DMOC

f=300 mm

Tm3+:YLF
LDDM

f=50 mm
54 mm

Q-switcher

90 mm

M1 (R=300 mm)

図 9. Q-switcher 挿入用 Tm3+:YLF レーザー実験構成

内ビーム半径を図 10 に示す。また Q-switcher の端面の光強度は、200 MW/cm2 と計算され、これは Q-switcher の破壊閾値 500 MW/cm2 のよりも小さい値としている。利
得媒質は、前述の Tm3+:YLF レーザー、Tm3+:YAP レーザーの実験結果およびレイリー長を考慮し、結晶長が20mm の Tm3+:YLF のみを使用した。出力鏡は、透過率が 1.5%、5%、10%、20%、30%の 5 種類を用いて実験を行った。

(a)

(b)

図 10. Q-switcher 挿入用 Tm3+:YLF レーザー実験のビーム半径(a)共振器内, (b)利得媒質内

3.6 Q-switcher 挿入用 Tm3+YLF レーザー実験結果
図 11 に Q-switcher 挿入用 Tm3+:YLF レーザーの出力特性とスペクトルを示す。出力鏡の透過率が 1.5%、5%、10%、20%、30%のとき、中心波長はそれぞれ 1942 nm、1933 nm、1926 nm、1911 nm、1909 nm、最大出力はそれ
ぞれ 3.83 W、4.45 W、5.15 W、3.86 W、3.05 W を得た。
また、スロープ効率はそれぞれ 16%、22%、28%、25%、24%を得た。こちらも出力鏡の透過率 10%のときが最適であると考えられる。また、前述した Tm3+:YLF レーザー実験結果と比べて発振閾値の上昇が確認された。これは利得媒質での励起光の集光径が大きくなり、単位面積あたりの励起光強度が小さくなったためだと考えられる。

図 11. Q-switcher 挿入用 Tm3+:YLF レーザー(a) 出力特性, (b)スペクトル次に、結晶長 20 mm の Tm3+:YLF における Tm3+:YLFレーザー実験系および Q-switcher 挿入用 Tm3+:YLF レーザー実験系の共振器内の損失を、式(6)を用いて計算した。
結果を図 12 に示す。ここで反転分布量の変化の割合が大きい透過率 20%、30%はフィッティングから除いた。

4.2 実験結果
図 15 に Cr2+:ZnSe レーザーの出力特性とスペクトルを示す。

(a)

(b)

図 15 Cr2+:ZnSe レーザー(a)出力特性, (b)スペクトル
図 12. 共振器内の損失3+(a) Tm :YLF レーザー実験系(b) Q-switcher 挿入用 Tm3+:YLF レーザー実験系

共振器内の損失は Tm3+:YLF レーザーおよび Q-switcher
挿入用 Tm3+:YLF レーザー実験系でそれぞれ 2%、1%とな

スロープ効率 15%、最大出力 240 mW(@1.8 W)、中心波長 2443 nm で発振を確認した。しかし、出力において±20%かつ数秒単位で揺れており、またスペクトルも測定毎でスペクトル強度の揺れが確認された。図 16(a)に
Cr2+:ZnSe レーザーの時間波形、図 16(b)にそれを拡大したものを示す。

った。前者と比較して後者の方が損失が小さい理由としては、集光レンズ系を変更したことで、後者の方がレイリー長が長くなり、利得媒質内の散乱損失が減少したためだと考えられる。

4. Cr2+:ZnSe レーザー実験
4.1 実験構成
開発した Q-switcher 挿入用 Tm3+:YLF レーザーを励起光源に用いて Cr2+:ZnSe レーザーの発振実験を行った。
図 13 に Cr2+:ZnSe レーザー実験構成を示す。共振器は L字型の共振器であり、励起光の集光レンズ系は 200 mmと 150 mm の球面レンズ、M1 は曲率半径 200 mm の凹面鏡を使用し、励起光と共振器内レーザー光が利得媒質中でそれぞれ半径 200 μm、250 μm となるように設計した。
このときの共振器内ビーム半径を図 14 に示す。利得媒質は Cr2+:ZnSe(Cr2+添加濃度 8.0×1018 cm-3、長さ 5 mm、AR コート)を使用し、励起光に対して垂直に配置した。
出力鏡は、透過率が 10%のものを用いて実験を行った。
OCDM

Cr2+:ZnSe

f=200 mm

f=150 mm

図 16. Cr2+:ZnSe レーザーの時間波形(a)0~2.0 ms, (b)0~2.0 μs

Cr2+:ZnSe レーザーにおいてパルシングが確認され、また 1 つのパルスを拡大すると大きさの違うパルス列が確認された。パルス出射間隔は約 200 μs、パルス幅は 50 nsであった。次に励起光源である Tm3+:YLF レーザーの時間波形を測定した。測定結果を図 17 に示す。

(a)

(b)

Tm3+:YLF laser

M12+

図 13. Cr :ZnSe レーザー実験構成
(a)

(b)

図 14. Cr2+:ZnSe レーザー実験のビーム半径(a)共振器内, (b)利得媒質内

図 17. Tm3+:YLF レーザーの時間波形(a)0~2.0 ms, (b)0~0.5 ms

図 17 に示すように、Tm3+:YLF レーザーにおいてもセルフパルシングが確認された。以下これらの現象について考察する。
Cr2+:ZnSe レーザーのパルシングについて、Tm3+:YLF
レーザーのセルフパルシングによる、Cr2+:ZnSe レーザーの疑似的な利得スイッチ発振が生じたと考えられる。また図 5 に示すように Tm3+:YLF レーザーのパルスの強度に大小が存在していたため、励起された Cr2+:ZnSe レーザーの出力が不安定であった可能性がある。
ここで、各レーザーのパルス出射間隔の違いは、
Tm3+:YLF レーザーのパルスのピークパワーが小さい場合に Cr2+:ZnSe が発振できなかったことが原因であると考えられる。

6.

まとめと展望本研究では ZGP 結晶を用いた、OPO による 2-10 μmの中赤外光発生に向け、ZGP 励起用 Cr2+:ZnSe レーザーの開発を目指した。またそのための励起用光源として
Tm3+:YLF レーザーおよび Tm3+:YAP レーザーの開発を行い、出力特性を評価した。次に共振器を変更し、将来的な Q スイッチ発振に向け、Q-switcher の挿入を考慮した Tm3+:YLF レーザーを開発し、それを励起光源とした
Cr2+:ZnSe レーザーの開発を行った。
Tm3+:YLF レーザー実験において、結晶長 8 mm で ccut の Tm3+:YLF では、出力鏡の透過率 10%のとき、最大出力 6.7 W(@30 W)、最大スロープ効率 24%、中心波長1908 nm での発振を確認した。
同様に結晶長 20 mm では、透過率 10%のとき、最大出力 7.7 W(@29 W)、最大スロープ効率 33%、中心波長 1925 nm での発振を確認した。
また同じ共振器構成で結晶長 12 mm の c-cut のTm3+:YAPレーザー実験においては、出力鏡の透過率10%のとき、最大出力 1.2 W(@12 W)、最大スロープ効率 25%、中心波長 1984 nm での発振を確認した。
次に、結晶長 20 mm の Tm3+:YLF を用いた Q-switcher
挿入用 Tm3+:YLF レーザー実験では、出力鏡の透過率10%のとき、最大出力 5.2 W(@28 W)、最大スロープ効率28%、中心波長 1926 nm での発振を確認した。
さらに、この Q-switcher 挿入用 Tm3+:YLF レーザーを励起光源として用いた Cr2+:ZnSe レーザー実験では、出力鏡の透過率 10%のとき、最大出力 240 mW(@1.8 W)、スロープ効率 15%、中心波長 2443 nm での発振を確認したが、出力、スペクトルともに不安定であった。Cr2+:ZnSeレーザーおよび、励起光源である Tm3+:YLF レーザーの時間波形について測定すると、ともにパルシングが生じていることがわかった。今後の展望としては、Tm3+:YLF
レーザーに Q-switcher を挿入し、パルスを制御することで、パルスエネルギーが~mJ の安定した利得スイッチ
Cr2+:ZnSe レーザーの開発に繋がると考えている。

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