第 15 回「放射線計測フォーラム福島」
2022/1/19 online

先端計測技術の融合で実現する
高耐放射線燃料デブリセンサーの研究開発
高エネルギー加速器研究機構 (KEK)
物質・材料研究機構 (NIMS)
海上・港湾・航空技術研究所/海上技術安全研究所 (NMRI)

平成30年度～令和２年度「英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業」
課題解決型廃炉研究プログラムから
量子科学技術研究開発機構

萩原雅之

はじめに廃炉作業
全体概要（経産省 廃炉の大切な話2018、2019より）

2

3

現状の課題と研究開発目標
福島第一原子力発電所の廃炉作業の安全性を確保するためには
 燃料デブリ・炉内構造物等の状況把握
 臨界リスク管理
 燃料デブリ取出しの早期実現 が必要

１号機原子炉格納容器内部調査について～映像データ及び線量データの分析結果～
D2③ポイント

廃炉・汚染水対策チーム会合／事務局会議(第44回) 2017/7/27
資料より堆積物厚さが不明のため燃料デブリの有無を判別できず。

目標

非常に高い放射線環境（>数10 Gy/h）において冠水し、堆積物に覆われている燃料デブリの分布状況や臨界性 を「その場」で測定・分析できる技術の開発。

冠水した燃料デブリの「その場」分析のイメージ

4冠水した燃料デブリの分布状況を「その場」で測定・分析することを目的とした、ROV、ソナー、中性子センサーからなる複合計測技術の基盤研究

Camera
ROV

原子炉外部からの遠隔計測

DiamondsensorSonars*日英原子力共同研究 (H27-29)の知見を活用し、更に発展。

Most Probable dose rate distribution in PCV*
Cs汚染, コンプトン影響大ある程度のエネルギー分解能を有するガンマ線検出器
によりデブリ特有のガンマ線を検出可

1.E+16光子発生数 (Photons/s)

ガンマ線強度

1.E+15Ba137m(Cs137)
Eu154

Eu154
Cs134

Eu154
Eu154

Eu154（1.27 MeV, …)

Eu154
Eu154

Co60

Co60

Co60(1.17 MeV, 1.33 MeV)

Eu154
Cs134
Eu154

Eu154

Eu154
Eu154

Cs134

Cell

Eu154

Eu154

1.E+14

1号機燃料デブリ2018年3月11日
高放出モデル(Cs 99%放出)

Model of PCV (PHITS)

Eu154

Pr144(2.19 MeV)
Pr144(Ce144)

Eu154
Eu154

Eu154

1.E+13

Pr144(Ce144)
Cs134

1.E+12
0.5

11.5

2

2.5

Energy (MeV)

ガンマ線エネルギー (MeV) Photons > 1 MeV :Eu154(8.6y), Co60(5.3y),Pr144/Ce144(285d)
Upper side access Lateral side access Neutrons ：Cm244 spontaneous fission,*UK Japan Collaborative Civil
Actinides via (α,n) reactions: 102～106 cm2/s
Nuclear Research Program High energy photons via (n,γ), (n,f) reactions(2015-2018)56

燃料デブリ中性子センサーとして求められる仕様

非常に高いγ線環境（>数10 Gy/h）・・・パイルアップ対策
 微弱な中性子束（＜106 cm2/s）・・・高いS/N～10、感度が必要
 小型・軽量・・・重厚な鉛遮へいは困難
 耐放射線性・・・測定回路も含めたシステム全体に要求 温度（＜60℃）・・・熱雑音に弱い検出器は困難


熱中性子コンバータ＋薄型ダイヤモンド検出器
Si

DiamondSiC(4H)

GaN

GaAs

1.12

5.48

3.27

3.39

1.42

3.6

13

7.8

8.9

4.6

Electron mobility (cm2/Vs)

1500

1800

1000

1200

9200

hole mobility (cm2/Vs)

450

1500

115~30320

Dielectric constant

11.9

5.7

9.7

8.9

12.4Thermal conductivity (W/cm/℃)

1.5

20.9

4.9

1.3

0.46

Semiconductor device

Bandgap(eV)ε value (eV)Low noise -> suitable to a sensor device under harsh environments7

研究実施項目
１．中性子検出用ダイヤモンドセンサーの研究開発①高品質ダイヤモンド成長に関する研究（NIMS）②センサー開発プロセスに関する研究（NIMS）③中性子検出用センサー構造に関する研究（NIMS＋KEK）

小泉Gr.

２．耐放射線集積回路開発と核分裂中性子測定システムの開発④耐放射線センサー信号処理集積回路の研究開発（KEK）⑤核分裂中性子測定システムの開発（KEK＋NMRI）

田中Gr., 萩原Gr.

３．複合型センサーを搭載したROV(水中ロボット)による遠隔計測技術の開発⑥音響探査装置と中性子センサーを組み合わせた複合型センサーの開発（NMRI+KEK）⑦原子炉外部からROVによる遠隔計測を可能にする
遠隔操作技術の開発 (NMRI)

とりまとめ・・・KEK

鎌田Gr.
萩原1. 中性子検出用ダイヤモンドセンサーの研究開発① 高品質ダイヤモンド成長に関する研究（NIMS）→

量子コンピューター用センサー開発技術を活かし、超高純度高品質膜の作製を行う。
γ線に対する感度を極限まで下げるため、センサーを小型化する。
（200μm角× ～4μm厚）② センサー開発プロセスに関する研究（NIMS）→

NIMSで世界に先駆けて開発されたダイヤモンドのn型ドーピング技術、pin接合技術を用いて、センサーのコアとなる感受層、接合構造形成、 Alマスクを蒸着したダイヤモンド試料素子構造加工のプロセス研究を行う。

ダイヤモンドpinダイオード作製プロセス

8

9

１．中性子検出用ダイヤモンドセンサーの研究開発
γ線に対する感度を極限まで下げた薄膜ダイヤモンドpinダイオードを低電圧で動作可能な熱中性子センサへ応用①高品質ダイヤモンド成長に関する研究
単結晶CVD（chemical vapor deposition）ダイヤモンドの不純物濃度を1×1016 cm-3以下に抑える成長条件の探索

低炭素濃度でかつ酸素を原料ガスに加えた特殊な成長条件において結晶成長面が原子レベルで平坦かつ結晶内ホウ素不純物濃度が3×1014 cm-3と極めて低い
高品質｛111｝ダイヤモンド薄膜の成長に成功②センサー開発プロセスに関する研究
有感層3μm以上のダイヤモンドpinダイオードの形成

酸素添加条件により高濃度Bドープ層表面にi(p-+n-)層を成長させ、3 μm以上の空乏層形成を確認
1 Al蒸着2 反応性イオンエッチング

Al masknin+

O2 plasma
nn+ippdiamond sub.

diamond sub.

Al mask

3 化学洗浄ダイヤモンドメサ
nn+ip

diamond sub.

成長したダイヤモンドのB濃度の酸素ガス比依存性

検出限界

C-V特性から算出したpinダイオードの空乏層幅と印加電圧との関係

10③中性子検出用センサー構造に関する研究（NIMS+KEK）「④耐放射線トランジスタ及び集積回路の研究開発」で作製された信号処理集積回路とダイヤモンドpinダイオードを接続し、回路全体の動作を確認(a)

ダイヤモンドpinダイオード

(b)

ASIC

ダイヤモンドpinダイオードの電流-電圧特性

Pad#2
Pad#4
HV

Pad#6
Pad#8

漏れ電流<~pA

1 mm開発した回路でのα線応答波形

α線の明瞭な応答波形を確認し、信号処理集積回路とダイヤモンドpinダイオードとの接続動作を実証
h10BNコンバータからのα線検出にも成功。

11１．中性子検出用ダイヤモンドセンサーの研究開発
目標を上回る成果および研究の有効性・発展性・相乗効果

ベータボルタ電池

本研究で確立した高品質ダイヤモンド接合デバイス形成技術を原子力電池に応用。ベータボルタ電池として世界最高の発電効率を実証した。
T. Shimaoka, H. Umezawa, K. Ichikawa, J. Pernot, and S. Koizumi, “Ultrahigh conversion efficiency ofbetavoltaic cell using diamond pn junction”, Appl. Phys. Lett. 117, 103902 (2020);
doi: 10.1063/5.0020135
3530

ベータ線源 : 63Ni (T1/2 = 100 yrs)n-typeEc
beta particles

Frontcontact

LoadEv

Radioisotopes
nbeta-particlesp

SQ limit
This study
Diamond (pn)25ηs (%)

Radioisotopes

p-typeSiC (pn)

201510Back contact

ベータボルタ電池の構造概念図

GaAs (pn)5GaN (pn)

Diamond (SBD)

Silicon(pn)

00

1

2

3

4

5

EGAP (eV)
ベータボルタ電池の効率比較

6２．耐放射線集積回路開発と核分裂中性子測定システムの開発

12

γ線に対する耐放射線性を有するトランジスタを用いた信号処理集積回路及び、核分裂中性子測定システムの設計、評価を実施④耐放射線トランジスタ及び集積回路の開発研究(1) 1 MGyまで動作するトランジスタの開発とTIDの評価

CMOS 65 nmプロセスを使用した
耐放射線トランジスタサンプル

TSMC65nmの場合は、ゲート酸化膜を薄くすることで酸化膜中に滞在する正孔が少なくなり、放射線性能が向上。これに加えトランジ
スタ形状を変更しリーク電流系路を遮断することで照射によるリーク電流増加を抑制

トータルドーズ効果（TID : Total Ionizing Dose Effect）
多量の放射線が入射し、電離作用によって生成された電荷が、固定電荷や界面準位を形成し、半導体素子の諸特性を劣化させる

ELT

H-Shape13④耐放射線トランジスタ及び集積回路の開発研究

CMOS65nmプロセスで作成したトランジスタは1 MGy照射まで正常動作を確認
トランジスタ幅と長さを1 μm以上にしたサンプルと
H-Shapeトランジスタは5 MGy照射まで正常動作を確認

W,L ≧ 1μm
5MGy後でも照射前

プロセスばらつきの範囲内

5MGy
照射後

耐放射線強化型（H-Shape）のトランジスタ
5 MGy照射後でもプロセスばらつきの範囲内

照射前

目標を上回る成果および研究の有効性・発展性・相乗効果

電気的ヒーリング効果の実証

電気的な操作によってトランジスタの界面にトラップされた電荷を消し去ることができる技
術を適用し2.34 MGy照射後のヒーリング効果を確認

照射2.34 MGy後ヒーリング後

④耐放射線トランジスタ及び集積回路の開発研究

14(2) CMOS 65 nm商用プロセスで作成した信号処理回路要素の耐放射線評価

CMOS65nmプロセスで作成した集積回路（1 GHz高速応答の信号処理回路、10~100 Mサンプリング10ビットADC等）は1 MGy照射まで正常動作を確認（多チャンネル化を想定して4 ch)

中性子検出用
信号処理ボード

中性子検出用集積回路
1 MGyまで動作する中性子検出
ダイヤモンドセン
サー用信号処理回路を作成し、「⑥音響探査装置と中性子センサーを組み合わせた複合型センサーの開発」
で開発するROVへ実装

15⑤核分裂中性子測定システムの開発
中性子検出用ダイヤモンドセンサー構造におけるγ線感度の評価
熱中性子センサー構造の例
NIMS pin 200µΦ×～4μmt

Cividec社 B6C （25, 140μmt ）(小型ダイヤモンド熱中性子センサー)
https://cividec.at/detectors-B6-C.html

137Cs (662 keV) γ-ray response by PHITS simulation (5 mm□diamond)

5μm厚10B(n,α)7Li

25μm厚6Li(n,t)αE =1.47,1.78 MeV
Range < 3.1 μm

Et = 2.73 MeV
Range ≒21 μm

γ線の検出感度はセンサーの厚さに依存

140μm厚16Performance test of B6-C (140 and 25 μm thick)Characterization of diamond detector
for the optimization of electronics
Leak current< 20 nA at operation voltages;
20 V (25 μm), 80 V (140 μm)

Energy spectra of the mixed source (148Gd, 241Am, 244Cm)

3.18
3
MeV

5.486
MeV

5.805
MeV

3.18
3
MeV

5.486
MeV5.805
MeV

measured with Keithley SMU 2450Charge collection efficiency (CCE)*>91 % (3.183 MeV)
>96 % (5.486 MeV) @ operation>96 % (5.805 MeV)
voltages
Energy resolution (ΔE/E@FWHM)*<1.7 % (3.183 MeV)
<1.0 % (5.486 MeV) @ room temperature<1.1 % (5.805 MeV)in vacuummeasured with a conventional analog
spectroscopy system(Shaping time 0.5 µs)

17

熱中性子照射試験
KEK graphite pile

High purity graphite cube
（250cm×190cm×190cm）
Put 241Am-Be source into thecenter and then make thermal
neutrons by slow-down process.

T. Michikawa et al., Jpn J Appl Phys 47, 3635 (2008).

Use this location

Cividec社 B6Cのγ線と中性子の検出感度の実測値をPHITSによるシミュレーション計算で再現

実測により熱中性子検出効率:6Li(n,t)
統計精度10％での検出とすると（100カウント）〜9×10-5cps/nvを決定

106 cm-2s-1 ・・・・ ～90cps ～1.1秒で検出可~
102 cm-2s-1 ・・・・ ～0.009cps ～3時間で検出可

PHITSシミュレーションと実測で確認

25 μm 6Li (n, t) α
Et= 2.73 MeV

6LiFコンバータで決まるので、中性子感度を変えずに、

Eα= 2.05 MeV

ダイヤモンド検出器を薄くする
500μm＞140μm＞25μm
ことでγ線感度を低下させることが可能
Cividec catalog:
500 μm18140 μm

高線量率γ線照射試験（パイルアップ影響の確認）
High-dose rate γ-ray irradiation at Kyoto university
60Co gamma-ray facility
60Co 線源

Distance from the
60Co source [cm]Air absorbed
dose rate [Gy/h]301075052.17029.9

110

13.0

170

5.73

2602.72

350

1.51

500

0.69

19

Measured spectra exposed to high-dose rate γ-rays
with a conventional analog system (0.5µs shaping)<< Et= 2.73
MeV

Serious
pile-up

25umはPile-upの影響を考慮しても、n-γのしきい値を2MeV以上に設定することで、100Gy/hのγ線環境でもS/N>10を満たす。

20

中性子の減弱計算とコリメータ設計

センサーの小型化によってγ線感度の低減と高速信号処理を実現、その結果、ROVの重量制限で問題となる鉛遮へいを用いないコリメータを設計
センサーは60 ℃の温度環境でも正常に動作することを確認した。
100Total neutron fluence
Thermal neutron fluence( <0.5 eV )Neutron flux [cm -2]

10-1

中性子センサー格納容器兼コリメータ

10-210-310-410-5

水厚さに対する2 MeV中性子束と熱中性子束の減衰曲線

10-6100101Distance from neutron source [cm]

目標を上回る成果および研究の有効性・発展性・相乗効果
気中においても、水素を含むポリエチレン等の減速材を利用することで、自発核分裂反応から発生する2 MeV付近に感度のピークを持つ中性子センサーで制作することが可能であることを確認
ポリエチレンの厚さに対する中性子応答関数のシミュレーション

103-440 mm

2]

70 mm
110 mm2190 mm

Response [cm気中における中性子センサーへの適用

102110-1010-710Energy [MeV]-410-1102シミュレーションによる中性子検出の高効率化Cividec B6-Cの構造

PHITS simulation21

熱中性子の高効率化

１．ダイヤモンド検出器になるべく6LiFコンバータを近づける
２．ダイヤモンド検出器の両面に6LiFコンバータを配置。
6LiFコンバータ

ダイヤモンド検出器

Sandwich構造にすることでγ線感度を変えず熱中性子効率13倍
デブリの中性子束 102 cm-2s-1
B6CSandwich～0.009cps～0.12cps～3時間で100計数 ～14分で100計数
統計精度＜±10％の精度で検出可

Neutron efficiency [cps/nv]

6LiFコンバータ

0.000625 µm thick diamond detector
0.0005
Sandwich strucute
0.0004 Cividec B6C
0.00030.00020.000101
2
Deposit energy [MeV]3

３．複合型センサーを搭載したROVによる遠隔計測技術の開発

22

各種ソナーの性能試験及び、ROV搭載での動作試験、通信試験を実施⑥音響探査装置と中性子センサーを組み合わせた複合型センサーの開発(1)音響探査装置によるデブリ探査
・汎用マルチフェイズドアレイ・ソナー (Garmin PS-31)
による形状模擬デブリの観測
・SBP(Sub Bottom Profilerによる堆積物とデブリの識別)

汎用マルチフェイズドアレイ・ソナーによる模擬デブリのソナーイメージを取得
汎用の水中スピーカー（音源）、ハイドロホン（受波器）を用いた音波のTOF測定と音圧測定を合わせることで対象物の深度プロファイルを取得

⑥音響探査装置と中性子センサーを組み合わせた複合型センサーの開発

23(1)中性子センサー制御回路の制作
・中性子センサーを動作させるためのFPGAの設計・製作
・耐放射線性能の試験

ロボット試験用水槽
JAEA楢葉遠隔技術開発センター

ダイヤモンド検出器ーASIC
での信号処理したアナログ信号を、TTLに変換、EthernetでPCに転送

京大複合研のコバルト60線源を用いた照射試験にて、1.13 kGy/hで1時間以上の照射において正常動作することを確認

⑦原子炉外部からROVによる遠隔計測を可能にする遠隔操作技術の開発

24

センサの測定結果（ソナーなど）をJAEA楢葉遠隔技術センター開発のVR
コンテンツへの投影, UnityTMにより連動するソフトを作成

測位システムの出力によって、下図のようにPCV内部の映像が随時出力される。
ヘッドマウント型VRゴーグルに出力が可能＊測位システムの出力例としては、H27-29
実施の日英共同研究によって、海技研と英国マンチェスター大学と共同開発したもの(極座標、直交座標)がある。

今後の展望25

１．中性子検出用ダイヤモンドセンサーの研究開発
極薄型の高品質ダイヤモンドpin検出器を作成し熱中性子の検出に成功
今後、中性子感度を向上させるべく中性子コンバータ、放射線感受層の最適化、多素子化を進める。
R2年度採択課題(KEK 田中代表「遮蔽不要な臨界近接システム用ダイヤモンド中性子検出器の要素技術開発」 ）として実施予定
２．耐放射線集積回路開発と核分裂中性子測定システムの開発
トランジスタの１MGyまでの動作確認、ヒーリング技術の検証を実施
集積回路へのヒーリング機能の付加に関する研究開発を推進
100Gy/hの過酷なγ線環境下において中性子検出が可能であること実証
R2年度採択課題(KEK 田中代表「遮蔽不要な臨界近接システム用ダイヤモンド中性子検出器の要素技術開発」 ）として実施予定
３．複合型センサーを搭載したROVによる遠隔計測技術の開発
ROVによる遠隔計測技術が問題なく動作することを確認
今後、IRID等との情報の共有が必要
PCV内部の詳細調査を反映させたVRコンテンツデータが燃料デブリ取り出し作業時の遠隔操作に活用されることを期待
R2年度採択課題(NMRI 鎌田代表「無人航走体を用いた燃料デブリサンプ
ルリターン技術の研究開発」 ）で継続予定