助成番号

５－２161176
研 究 成 果 報 告 書（国立情報学研究所の民間助成研究成果概要データベース・登録原稿）

研究テーマ（和文） ＡＢ

界面抵抗フリーを目指した電極電解質一体型全固体リチウムイオン電池の創製

研究テーマ（欧文） ＡＺ

Development of the battery made from a single material for the low interfacial
resistance

研究氏
代表名
者

ｶﾀｶﾅ ＣＣ姓）イノイシ

名）アツシ

研究期間 Ｂ

２０１６ ～ ２０１８ 年

漢字 ＣＢ

猪石篤

報告年度 ＹR

２０１８ 年

Inoishi

研究機関名

九州大学

ﾛｰﾏ字 ＣＺ Atsushi

研究代表者 ＣＤ
所属機関・職名

九州大学 先導物質化学研究所・助教

概要 ＥＡ (600 字～800 字程度にまとめてください。)
非水電解液並の高イオン伝導性固体電解質が開発されても未だに固体電池の実用化を阻んでいる壁の一つ
は、電解質抵抗よりも大きな界面抵抗である。界面抵抗の要因として、焼成時の電極と電解質の反応は特に大きい。酸化物系全固体電池は、界面形成を焼成に頼らざるを得なく、接合と部材間の反応というトレードオフのジレンマがある。究極の固体電解質/電極界面を作製する手法の一つとして、正極、負極、固体電解質を同一材料とする方法が挙げられる。電極と電解質の区別がなくなることで、焼成時の界面での副反応がないため、より高温での焼結が可能で緻密な界面が得られる。Li3V2(PO4)3 は、V3+/V2+（負極）及び V3+/V4+（正極）のレドックスにより負極及び正極として動作する。しかし、イオン電導度が室温で 10-7 S/cm-1 オーダーと低いという課題があった。そこで本研
究では、V サイトへの異種金属ドープを行うとともに、新規材料の検討によってイオン電導度を向上させ、室温での円滑な充放電を目指した。まずは、Li3V2(PO4)3 のバナジウムサイトへの異元素置換を行った。各種異元素を検討したところ、Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3 等の固体電解質で用いられる Al が適切であった。密度測定及び SEM による観察から、Al 添加による電気伝導度向上の主な要因は焼結密度の向上であると考えられた。373 K において、
Li3V2(PO4)3 に比べて Li3V1.6Al0.4(PO4)3 の方が大きな可逆容量を示した。これは、電子伝導性の低下による内部短絡の低減が原因と考えられた。また、高イオン伝導性を示す材料として、新たに Li1.5Cr0.5Ti1.5(PO4)3と Ag1.5Cr0.5Ti1.5(PO4)3 を電極電解質一体型全固体電池として評価したところ、0.1 mAcm-2 という高速での充放電作動が実証された。

キーワード ＦＡ

ナシコン

イオン伝導体全固体（以下は記入しないでください。）
助成財団ｺｰﾄﾞ ＴＡ

研究課題番号 ＡＡ

研究機関番号 ＡＣ

シート番号- 1 -発表文献（この研究を発表した雑誌・図書について記入してください。）
論文標題ＧＢ

Effect of Li3BO3 addition to NASICON-type single-phase all-solid-state lithium battery
based on Li1.5Cr0.5Ti1.5(PO4)3

著者名 ＧＡ

Akira
Nishio,Atsushi Inoishi,
雑誌名 ＧＣ
Ayuko
Kitajou,
Shigeto Okada

雑誌

ページ ＧＦ

０１９

巻号 ＧＤ

127

著者名 ＧＡ

Atsushi Inoishi,
Akira
Nishio,
雑誌名 ＧＣ
Ayuko
Kitajou,
Shigeto Okada

論文標題ＧＢ

9965～9968

発行年 ＧＥ

ChemistrySelect

２０１８

巻号 ＧＤ

3

A single-phase all-solid-state lithium battery based on Li1.5Cr0.5Ti1.5(PO4)3 for highrate capability and low temperature operationcapabilityand low temperature operation
Atsushi Inoishi,

雑著者名 ＧＡ

ページ ＧＦ

AkiraNishio,
Yuto
Yoshioka, 雑誌名 ＧＣ
Ayuko
Kitajou,
Shigeto Okada
3178～3181

発行年 ＧＥ

Chemical Communications

２０１

８

巻号 ＧＤ

54

論文標題ＧＢ

Single-Phase All-Solid-State Lithium-Ion Battery Using Li3V2(PO4)3 as the Cathode,
Anode, and Electrolyte

著者名 ＧＡ

Atsushi Inoishi,
TakuyaOmuta,
YutoYoshioka,
Eiji Kobayashi,
Ayuko
Kitajou,
Shigeto Okada

雑誌名 ＧＣ

ChemistrySelect

ページ ＧＦ7925～7929

発行年 ＧＥ

２

雑誌

２

Single-phase All-solid-state Silver Battery using Ag1.5Cr0.5Ti1.5(PO4)3 as Anode,Cathode, and Electrolyte

ページ ＧＦ誌

発行年 ＧＥ

論文標題ＧＢ
雑誌

18～21

Journal of the Ceramic Society of Japan

０１

７

巻号 ＧＤ

2

欧文概要 ＥＺTo realize an ideal interface between electrode and electrolyte, all-solid-state lithium-ion battery made from asingle material was studied using Li3V2(PO4)3-based NASICON-type material as the cathode, anode, and electrolyte.
In this study, Al was doped into the V site of the Li3V2(PO4)3 to increase the electrochemical performance. Al
substitutional doping for V brings the suppression of the electronic conductivity and increase in the ionic
conductivity. Li1.5Cr0.5Ti1.5(PO4)3 was also studied as the battery made from a single material. A high rate capability atroom temperature and very low-temperature operation (233 K) were possible as a result of the superior ionic
conductivity and low interfacial resistance.

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