スペクトル解析のための統計的機械学習
志

賀

元

,
,
紀



ることなく，人工知能のみを用いて，科学研究や製品開発を

.

は じ

め

に

できるものだろうか

これに対する前向きな回答は現状難しい．主な理由は 2 つある．第 1 の理由は，研究対象は新物質・材料科学において新たに合成された試料の構造や特規・未知の事象であり，利用可能なデータが限られることで性を評価するために，電子顕微鏡などの様々な計測機器が用ある．第 2 の理由は，目標が必ずしも明確でなく，目標やいられる．例えば，試料の微細構造を評価するために，走査問題設定自体の創発が研究活動に求められることである．こ

透過型電子顕微鏡の計測の HAADF STEM ( High Angleのような理由で，人工知能に全てを任せることはできないも

Annular DarkFieldScanning Transmission Electron Micro-のの，研究者自身が優れたセンスをもって，背後にあるモデ

scopy )法を用いれば，原子番号 1.4 ～ 2 乗に比例する強度のルおよび仮定を構築し，その検証を達成するための論理構築

実空間濃淡画像が観測される．この計測法では，2 次元の実およびデータ収集すれば，有益なシステムとして利用でき

空間画像が得られるため，研究者が目で見て判断するには非る．これは素晴らしい研究を行うために必要なことと同じで常に優れている．しかしながら，試料を透過した電子線をあある．つまり，昨今データ解析技術が発達しているものの，る一定の領域で積分して得たものであるために，その他の情研究者自身の理解がその性能を最大限に発揮するために非常報が損失している．これに対して，電子線の試料透過によるに重要なポイントでもある．本稿で扱うスペクトル解

エネルギー損失の分光計測である EELS(Electron

Energy析(3)(6) の問題においても，解析対象の背後にある物理・化

Loss Spectrum)法を 2 次元の試料平面上で計測する STEM

学的な理論とデータ解析で仮定されるモデルを理解すること

EELS 法は，平面上の各点で多数の帯域からなるスペクトルが，適切なデータ解析を行うために非常に重要である．

を直接計測できるため，より多くの情報を得られる．しかし

本解説では，電子顕微鏡等の分光計測スペクトルを対象とながら，そのデータ量のため研究者が直接チェックすることしたデータ解析法をいくつか紹介する．一言にスペクトル解が難しかったり，雑音との明瞭な区別がつかないなどの問題

析といっても，膨大な数のスペクトルを網羅的に計測できるがある．この問題を解消するためには，データ解析の自動化

状況もあれば，限られた実験条件における少数のスペクトルや定量評価が必要不可欠であり，昨今，研究のみならず産業しか得られない状況もある．また，理論的または経験的にス界で注目が集まっている人工知能・統計的機械学習(1)(2)によペクトル形状に関するモデルを知らない場合があれば，それるアプローチが期待される．ところで，機械学習と人工知能

らのモデルを知っており解析に利用できる場合もある．このの明確な言葉の区別が不明瞭な記事が多いように思われる．

ように，計測条件および解析対象によって様々な状況が存在

本稿では，データから規則発見やタスク遂行のためにシステするものの，全ての状況に対して最適なデータ解析・機械学

ムを学習する手法を(統計的)機械学習といい，一方，学習後習法は存在しない．そこで，研究者自身が状況に応じて適切にタスク遂行のために利用するシステムを人工知能というこな手法を選択することが，スペクトル解析によって適切な結とにする．

論を導くために必要不可欠である．もし，この選択を誤る

人工知能は，膨大な数のデータを利用でき，かつ，ゴールと，せっかく取得したデータが台無しになる恐れがある．本が明確なタスクに対して優れた性能を発揮することがいくつ

稿では，スペクトル解析アプローチを状況に基づき分類し，

かの実応用で実証されている．それでは，研究者が何も考え代表的な解析手法とその背後にあるモデルを述べる．

岐阜大学工学部准教授(〒5011193 岐阜市柳戸 1
1)
科学技術振興機構さきがけ研究者
理化学研究所革新知能統合研究センター客員研究員
Statistical Machine Learning for Spectral Data Analysis; Motoki Shiga,,(Faculty of Engineering, Gifu University, Gifu. Japan
Science and Technology Agency, Saitama. Center for Advanced Intelligence Project, RIKEN, Tokyo)
Keywords: statistical machine learning, multivariate analysis, unsupervised learning, spectrum imaging, scanning transmission electron
microscopy with electron energy loss spectroscopy
2018年 9 月 3 日受理[doi:10.2320/materia.58.23]

ま て り あ 第58巻 第 1 号(2019)
Materia Japan

る．しかしながら，ピーク数 K の推定のために平均二乗誤.

計測スペクトルのピーク関数フィッティング

差 J ( u )を最小化するアプローチを使えない．なぜなら，ピーク数 K を大きくすると雑音成分にモデルが過剰フィッテ

本節では，スペクトルのピーク形状が理論的あるいは経験ィングし，平均二乗誤差をいくらでも小さくできるからであ的に知られている場合の解析法を述べる．この状況は，例える．この問題に対して，ベイズ学習が有効であることが知らば，ラマン分光計測スペクトルのピーク形状が単峰性の関数

れる(7)．

(ローレンツ関数やガウス関数)で近似できる場合である．ピ

スペクトル解析において，ピーク形状以外にも，既知の観ークの個数が複数である場合，複数のピーク関数の線形和に測過程をモデル化できる場合がある．例えば，注目点だけでよって，計測スペクトルがモデル化される(図)(7)(8)．スペなく，実空間の隣接位置の構造特性が計測スペクトルに混合

クトル帯域 t での計測スペクトル y ( t )のモデル ây ( t, u )は，される過程のモデルである(図)．この状況では，計測スペ

ピーク数 K, k 番目のピークの中心位置 mk と幅 sk の単鋒性

クトルをピーク関数で単純にフィッティングするのではな

関数 fk(t, mk, sk)およびその高さ wk としたとき，く，混合前の純粋な特性スペクトルを推定する逆問題を解く

K

ây(t, u )＝∑ wk fk(t, mk, sk)

(1)

k ＝1

ことで，より正確な解析結果を導ける．具体的に，著者らは，試料の深さ方向に焦点を変えながら計測する 3D ラマンと記述される．ただし， u は全パラメータ(全てのピークの分光スペクトル計測に対する解析法を開発した(9)．問題の単中心，幅，高さ)をまとめたベクトルである．ピーク個数が純化のために，単峰性ピークのスペクトル(K ＝ 1)を仮定す

既知の場合， K を固定して，モデル ây ( t, u )の計測スペクト

る．深さ方向の焦点距離を離散的に D 個に区切れば，深さル y(t )へのフィッティング誤差(平均二乗誤差)

d での観測スペクトル yd(t )は以下のようにTJ(u )＝∑{ ây(t, u )－y(t )}2D

âyd(t, u )＝∑ ci, d wi fi(t, mi, si)

(2)

t＝1

(3)

i＝1

の最小化によってパラメータ u を学習する．ただし， T はとモデル化される．ただし，係数 ci, d, d＝1, ..., D, i＝1, ..., D

スペクトル帯域数である．一般に学習問題の解析的な解を得は，深さ i でのスペクトルが深さ d でのスペクトルに混合すられないので，勾配法などの逐次最適化アルゴリズムによっる大きさである．また，ピーク位置 mi および幅， si の関数て学習される．様々な実験条件・時刻で計測されたスペクト

fi ( t, mi, si )は深さ i での純粋な成分スペクトルである．ここ

ルが複数あれば，各スペクトルに対してパラメータ u を学習で，混合係数が理論的あるいは実験的に決定されているもの

して比較することで，物理量の変動や推移を調べることがでとする．この場合，2 乗誤差

きる．

D

T

J(u )＝∑∑{ âyd(t, u )－yd(t )}2

ところで，多数の実験条件でスペクトル計測する状況で(4)

d＝1 t＝1

は，ピーク数 K が条件によって変動することがあり，そのを最小にするようにパラメータ u を学習することによって，場合には計測データからピーク数 K を推定する必要があ

直接計測できない層ごとのスペクトルを推定できる．
この節を締めくくるにあたり，ピーク形状が既知の状況に関数モデルを用いる利点を述べる．1 つ目の利点は，無数にあるスペクトル形状から当てはめるべき形状をあらかじめ絞
り込めることである．この絞り込みによって，フィッティン
グ問題が格段に易しいものとなり，少数あるいは 1 つのス
ペクトルしか観測できない状況でもデータ解析が可能となる．ただし，誤った関数モデルを用いると誤った結論を導く

図1




スペクトルのピーク関数フィッティング(点観
測スペクトル，細線学習後の単峰性関数，太線学習後のモデル)．

図2

3D ラマン分光計測における線形混合モデル．

ミ ニ 特 集ので，フィッティング結果をプロットして注意深く確認する
ことを忘れずに行うべきである．2 つ目の利点は，ピーク関数のパラメータが形状と対応するため，結果を解釈しやすいことである．通常のピーク関数は，ピークの中心位置，幅，
高さの 3 つのパラメータで特徴付けられる．フィッティン
グによってこれらのパラメータが定まるため，実験条件ごとに学習されたパラメータを比較すれば，解析で知りたい情報を得られる．

.

スペクトル解析のための教師なし学習法
図3

記述子データ空間の構成およびクラスタ解析の概念図．

前節と異なりピーク形状に関する知識がない，あるいは，単純な関数モデルで記述できない場合の解析法を述べる．この場合，無数のスペクトル波形の候補からデータに最も適合するスペクトル波形を推定する必要があるため，前節のフィ

れ，対応する成分のスペクトルとみなせる．

ッティング問題より格段に難しい問題を扱うことになる．しクラスタ解析の代表的な手法は k 平均法( k means )であたがって，少数のスペクトルしか計測できない状況では適合る．k平均法のアルゴリズムは，各スペクトルのクラスタ割するスペクトル波形を絞り込むことは困難であるが，膨大な当と代表スペクトルの計算を収束するまで交互に実行するも数のスペクトルを計測できれば，関数モデルがない場合でものである．クラスタの代表スペクトルは，通常，クラスタにフィッティング問題を解くことは可能である．幸いにも，走属するスペクトルの平均値によって計算される．また，各ス

査透過型電子顕微鏡などの機器を用いれば，注目領域をグリ

ペクトルは最も類似する代表スペクトルに対応するクラスタ

ッド状に細分化した各地点(x, y )でスペクトルを計測できてに割当てられる． k 平均法は，各スペクトルを 1 つのクラ膨大な数のスペクトルを得られる．この計測データはスペク

スタに割り当てるため，ハードクラスタリングと呼ばれる．

ト ラ ム イ メ ー ジ と よ ば れ る ． 例 え ば ， STEM EELS やSTEM EDX の標準的なデータのサイズは，スペクトル帯




成分分析

域数2,000に対して，試料平面グリッド上の点数100×100＝

前述のクラスタ解析では，各計測スペクトルに 1 つのみ

10,000という非常に大きな本数のスペクトルである．こうしの成分が含まれることが仮定される．これに対して，成分分た状況では，関数モデルがなかったとしてもスペクトル解析

析では，複数の成分が含まれる状況を仮定しており，計測ス

が可能であり，有限個の成分(化学成分，電子状態)のスペク

ペクトルは成分スペクトルと成分濃度の線形結合でモデル化

トルおよび成分濃度の実空間分布を推定できる．本節で紹介される．つまり，計測地点 n，スペクトル帯域 t での計測スする手法は，化学成分に関する情報を使用せず，計測データ

ペクトルは， k 番目の成分濃度 Cnk と成分スペクトル Stk をのみを用いて解析するため，機械学習における教師なし学習

用いて，のアプローチに分類される．
ところで，スペクトラムイメージ計測データは，実空間のK

XÂ nt＝∑ CnkStk

(5)

k ＝1

計測地点に番号をつけて n＝1, …, N として計測スペクトルと記述される．ただし， K は成分数である．一見すると，を並び替えると，サイズ N × T のデータ行列 X に全データ式( 1 )と類似したモデル式であるが，スペクトル波形が特を格納できる．つまり，行列 X の各行は 1 地点での計測ス

定の関数となっておらず，帯域毎に自由に値を設定できるのペクトルを表す．以降では，スペクトラムイメージがデータが本モデルの特徴である．このモデルは関数形が定まってい行列 X で与えられているものとする．

ないため，ノンパラメトリックモデルとよばれる．



クラスタ解析

クラスタ解析とは，記述子で特徴づけられた観測標本をク

サイズ N × K の成分濃度行列 C ，サイズ T × K の成分ス
ペクトル行列 S とすれば，式( 5 )は，
XÂ ＝CST(6)

ラスタ(グループ)に分ける解析である(図)．計測スペクトと行列で記述される．一般的に K≪min(T, N )が成り立つ．

ルの記述子を各スペクトル帯域での強度とすれば，各スペク

この解析は，データ行列を要素数の少ない 2 つの行列に分

トルは，帯域数 T の次元の記述子空間中の 1 点に対応付け

解することに相当するため，行列分解とも呼ばれる．計測デられる．この記述子空間上で近いデータ点の集まりがクラスータが与えられたときに行うべきことは，各成分のスペクトタとなるため，同じ帯域でピークのあるスペクトルは同じク

ル S と各計測点での各成分の濃度 C を推定することであラスタに含まれる．そこで，各クラスタはピーク位置が類似

り，この推定は再構成誤差を最小にするように行われる．Sする物理的に意味のある成分の集合とみなせる．クラスタ内と C に何も制約がない場合，解の自由度が高すぎて，解がの中心点を計算すれば，クラスタの代表スペクトルが得ら定まらなかったり，物理的に不自然な解析結果を導く恐れがま て り あ 第58巻 第 1 号(2019)
Materia Japanあったりするため，通常，何らかの制約が課せられる．課せるデータの低次元部分空間を同定できる．しかしながら同定られる制約はもちろん解析結果に影響を与えるため適切に選された低次元空間の各軸は，前述したように同定したい成分

ぶ必要がある．本節では，スペクトル解析に使用される成分と対応するとは限らない．この問題を解決するために，低次分析の代表的な手法を紹介する．

元空間に計測データを射影した後に純粋な成分スペクトルを

( a)

主成分分析

推定する頂点成分分析(Vertex Component Analysis)が提案

主成分分析( Principal Component Analysis )は，多変量解析(複数の観測変数を統計的に扱う分野)において最も有名なされている(10)．
頂点成分分析は， i 番目の空間位置での計測スペクトル手法の一つであり，高次元データを低次元空間に射影しデー

Xi･ と純粋な成分スペクトル S･k, k＝1, …, K との間に以下のタ次元を削減する手法として知られる．主成分分析は，デー

関係式

タ分布を多次元正規分布でモデル化してフィッティングする

K

K

k＝ 1

k＝ 1

T
Xi･＝∑ CikS T･k＝g ∑ AikS ･k

ものであり，分散が大きい方向ベクトルで張られる低次元部(8)

分空間を重要な成分からなる空間と推定し，ここにデータがが成り立つことを利用する．ただし， Aik はゼロ以上かつ射影される．一方，残りの分散の小さいマイナーな部分空間∑kk＝1 Aik＝ 1 が成り立つ成分濃度比を表し，また， g はスケ

は雑音成分からなる空間と推定され除外される．射影されるール因子である．式( 8 )より，計測スペクトル Xi・ はデー

低次元空間の座標軸は互いに直交するように選ばれるので，タ空間において純粋な成分スペクトルから構成される凸錐

この直交制約が主成分分析の制約である．主成分分析をする(convex cone)に含まれている．スケール因子 g を取り除く

ためには，まず，全スペクトルの平均ベクトル m が原点とために，平均ベクトルとの内積が 1 となるようにデータを一致するようにデータ行列の各行(各観測スペクトル)を X̃n

正規化すれば，純粋な成分スペクトルを頂点とする単体＝Xn－m と平行移動する．そして，直交制約の下で平均 2 乗(simplex)に各計測スペクトル Xi・ が含まれることになる．

誤差

頂点成分分析は，この単体の頂点を探索することで純粋な成N

T

J(C, S )＝∑∑(Xnt－[CST]nt)2(7)

n ＝1 t＝1

分スペクトルを同定する．具体的な頂点探索アルゴリズムや雑音が多い計測データへの対策などの工夫の詳細は文献を最小する行列 C と S を行列 X̃ の特異値分解 X̃＝ UDV T に( 10 )を参考にしていただきたい．ところで，頂点成分分析

よって求める．特異値分解後の行列を K 列目まで取り出しは，純粋な成分スペクトルが観測データに含まれることが正た( U )K , ( V )K によって，成分濃度行列 C ＝( U )K および成確な成分同定のために必要である．したがって，原子分解能

分スペクトル行列 S ＝( VD )K ＋ M が得られる．ただし，行のスペクトル計測のように，成分が空間的に大きく重なる場

列 M は平均ベクトル m を K 列並べたサイズ T× K の行列で合に正確な解析が保証されないことに注意されたい．この問ある．特異値分解の制約より行列 U と V は正規直交であ

題解決のために，部分空間サンプリングに基づく手法が提案る．つまり，内積が単位行列になる(U TU＝I および VV T＝されている(11)．

I が成立する)ため，主成分分析で得られる行列 C も直交行

(c )列となることに注意されたい．上記の別解法として，共分散

前述したとおり，主成分分析で同定される成分濃度行列 C

非負値行列分解行列Σ＝U TU)N の固有値問題を解くアプローチがある．そと成分スペクトル行列 S は負の値になりうる．物理的な意の詳細については紙面の都合上省略するが，興味のある方は味合いを考えれば，これらの行列の要素値はゼロ以上であ

文献(1)の12章を参考にしていただきたい．

り，負の値となるべきでない．非負値行列分解は，あらかじ

主成分分析は，局所解に陥ることなく 2 乗誤差を最小にめ行列 C と S の要素値を非負に制約して，再構成誤差を最する行列 C と S を一意に求められるメリットがある．しか小化するように行列分解する手法である．データ行列 X にしながら，行列 C と S の値に範囲の制約がないため，そのも非負値性を仮定するが，バックグラウンド成分除去などの要素が負の値となる物理的に不自然な解析結果を導く可能性

前処理に起因して負値が現れる場合が発生する．その場合にがある．また，分解後の行列に直交制約を課すため，同定すは，通常，行列 X の負の値をゼロに置き換えて解析されべきデータが直交しない場合に誤った結果を導く．EELS ス

る．非負値行列分解における最適化は，主成分分析の場合とペクトルの解析では，ある電子状態に起因するスペクトル

異なり解析解を得られないため，再構成誤差を小さくするよは，特定帯域のピークのみでなく高エネルギー側に強度が継うに逐次最適化アルゴリズムが用いられる．その最適化アル

続するポストエッジを含むため，スペクトルが成分間で直交

ゴリズムは行列 C と S を交互に更新するのが一般的であせず，正しい分解結果を得られない可能性が高い．こうしたり，代表的なものとして，行列積による更新則によって行列デメリットがあるため，主成分分析のみを用いて成分濃度と単位に更新する手法(12) ，二乗誤差関数の勾配をゼロとする

成分スペクトルを同定する解析は難しい．そこで，解析対象

線形方程式を解いた後に負値をゼロとおき更新する Alter-に由来するスペクトル成分と雑音成分を分離し，雑音成分を

nating Least Squares (ALS)法(13)，列ベクトル毎に行列を更除去する処理に主成分分析を使用するのが適切と考えられる．

新する Hierarchical ALS (HALS)法(14) などが提案されてい( b)

頂点成分分析

主成分分析を用いれば，高次元の記述子空間の中に分布す

る．
基本的な非負値行列分解は単純な制約しか課さないので，

ミ ニ 特 集

実用的にいくつか問題がある．著者らは STEMEELS デーの空間分布は成分ごとに明確に分かれている．したがって，タを解析する場合に実用的に重要な 2 つの拡張を施した手解析結果として得られる成分濃度行列 C が直交行列になる法を提案している(15) ． 1 つ目の拡張は，非負値行列分解でことが期待される．一方，参照スペクトルは成分毎に特徴的得られる行列 C と S がスパースになる傾向があり，不自然なピーク形状を示すが，多くの帯域で非ゼロ値となりスパーな分解結果になる問題を回避するためのものである．EELS

スでも直交でもない．

スペクトルの解析において，成分濃度行列 C は成分間で重図 5 ―図 8 に主成分分析，頂点成分分析，非負値行列分

なりが少なくスパースになる傾向があるものの，本来の解，ソフト直交制約付き非負値行列分解( SONMF )による

EELS スペクトルはスパースでないため，行列分解によって行列分解の結果をそれぞれ示した．主成分分析の結果である

得られるスペクトルの形が物理的に不自然になる傾向があ

図( a )から空間的に成分が分離されていないことが分かる．この問題を解決するため，我々の提案した非負値行列分る．また，得られた成分スペクトルは参照スペクトルと異な解( SO NMF )(15) では，成分濃度行列 C が直交(スパースかり不自然に落ち込む形状をしている．図に示された頂点成

つ成分重なりが少ない)になるようにソフト直交制約の罰則

分分析の結果は，得られた成分スペクトルが自然な形状をし項を加えた目的関数を新たに導入し，この最適化によって行ており，成分 1(Si3N4)，成分 2(Si)，成分 3(SiO2)の全てが列分解を行う．この結果として得られる成分濃度行列 C が

主成分分析の結果より正確に同定できていることが分かる．

よりスパースになり，一方で，スペクトル行列 S が非スパ計測されたスペクトラムイメージ中に純粋な成分スペクトルースに最適化されることによって自然な分解結果を得られる．

が存在しており，これらを正確に同定できたといえる．ま2 つ目の拡張は，成分数 K の自動選択である．成分数はた，図より，非負値行列分解の結果は，主成分分析の結果

間違った値に設定されると誤った結論を導くために，計測データから自動的に決定できることが望ましい．我々の論文(15)では，Automatic Relevance Determination (ARD)事前分布(16) に基づく罰則項を導入し，成分数を計測データから学習するアプローチをとった．これら 2 つの拡張を施した行列分解法( ARD SO NMF )は，通常の平均 2 乗誤差に加えて，ソフト直交制約の罰則項および ARD に関する罰則項を加えた目的関数の最小化によって，成分濃度行列 C と成

図5

主成分分析による分解結果( a )成分濃度分布と(b)成分スペクトル．

図6

頂点成分分析による分解結果(a)成分濃度分布と(b)成分スペクトル．

図7

非負値行列分解による分解結果(a)成分濃度分布と(b)成分スペクトル．

図8

ソフト直交制約付き非負値行列分解( SO NMF )による分解結果( a )成分濃度分布と( b )成分スペクトル．

分スペクトル行列 S を最適化する．この最適化を具体的に実行するために， HALS 法に基づくアルゴリズムを新たに導出した．本開発法の実行ソフトウェアは著者の GitHub レ
ポジトリ(17)において公開されているので，興味のある方は参考にしていただきたい．


STEMEELS データの解析

実際の STEMEELS スペクトラムイメージを解析した．
解析したデータは半導体メモリ素子の断面試料に対し，1 ス
テップ 5 nm ，各点から 0.1 eV /チャンネルで EELS を取得した後に，試料バックグラウンド成分を除去し，シリコンのL2,3 吸収端 ELNES を取り出したものである．図は，この試料の計測領域における成分の参照分布と参照スペクトルである．このデータには 3 つの成分が含まれており，それら

図4

半導体メモリ素子 STEMEELS データにおける(a)成分の参照分布と(b)参照スペクトル．

ま て り あ 第58巻 第 1 号(2019)
Materia Japan

よりも正確なスペクトルを同定できているものの，不自然なる成分の一部が除去される場合もあるので，この点を注意深

落ち込みが残っており，また，成分が空間的に分離されていく調べる必要がある．

ないことが分かる．一方，図に示される我々の開発法

最後に，データ解析はデータさえあれば必ず適切な結果を( SONMF )は，成分の空間分離性能が他手法より優れてお導けるとは限らず，適切なモデル・手法・前処理を選択する

り，また，得られた成分スペクトルが参照スペクトルと類似ことが必要不可欠であることを強調したい．

していることが分かる．したがって，従来の非負値行列分解
名古屋大学の武藤俊介教授には，初稿に対して有益なコメ

より改善が見られる．

ントをいただいたことに深く感謝申し上げます．本研究は，

.

ま と

め

JST さきがけ JPMJPR16N6，新学術領域研究「ナノ構造情

報のフロンティア開拓」16H00736，基盤研究(B)16H02866
本稿では，スペクトル解析における統計的機械学習法を紹の支援を受けて行われた．

介した．最後にしばしば質問される事項に関して，私なりの文

考えを述べたい．まず，1 つ目によくある質問は「どの手法献を選択すればよいか」である．これ対する答えは，データの取得状況・性質・仮定とよく適合した手法を選べば良いといえる．本稿で紹介した全ての手法は教師なし学習である．
そこで，明確な目標数値を改善する教師あり学習と異なり，数値目標による判断が難しい．また，本来データには含まれていなかったとしても，解析手法の出力が偶然にも研究者が見たかったものと一致することが起こりうる．こうした誤りを引き起こさないためにも，解析手法の性質・モデルをよく理解し，また，解析結果を異なる計測データと照らし合わせて判断することが必要となる．これは，本稿が伝えたかった
ことの一つでもある．
また，「正確にデータ解析するために必要なスペクトル本
数はいくつか」という問いをよく投げかけられる．残念ながら，この問いへの答えは一般的に存在しないと考えている．スペクトルのピーク関数フィッティングは，モデルの制約が比較的厳しいために，スペクトル本数が少なくても良い．一方，成分分析は，関数モデルを仮定しないので比較的多くのスペクトル本数を必要とする．また，雑音量や成分数，比較対象の成分の変化度合いなどによって，正確な結論を導くためのサンプル数が異なり，一概にどれくらいの数があれば良いと言い切ることが難しい．
最後によく聞かれる質問は「前処理は必要か」である．
これに対しては，スペクトル解析に適切な前処理が重要と考えている．例えば， STEM EELS 解析では，バックグラウ( 1 ) C. M. ビショップパターン認識と機械学習，丸善出版，(2012).
( 2 ) T. Hastie, R. Tibshirani and J. Friedman統計的学習の基礎―データマイニング・推論・予測―，共立出版，(2012).
( 3 ) M. Shiga and S. Muto: Nanoinformatics., Springer, Singapore(2018), 179
203.
( 4 ) H. F. Grahn and P. Geladi: Hyperspectral Image Analysis,
Wiley, (2007).
( 5 ) M. Bosman, M. Watanabe, D. T. L. Alexander and V. J. Keast:
Ultramicroscopy, 106(2006), 10241032.
( 6 ) N. Dobigeon and N. Brun: Ultramicroscopy, 120(2012), 2534.
( 7 ) K. Nagata, S. Sugita and M. Okada: Neural Networks, 28(2012), 82
89.
( 8 ) H. Sudou, M. Shiga, T. Omodaka, C. Nakai, K. Ueda and H.
Takaba: J. Korean Astronomical Society, 50(2017), 157165.
( 9 ) H. Wang, H. Zhang , B. Da, M. Shiga, H. Kitazawa and D.
Fujita: J. Physi, Chem. C, 122(2018), 71877193.
(10) J. M. Nascimento and J. M. Dias: IEEE Trans. Geoscience andRemote Sensing, 43(2005), 898910.
(11) J. Spiegelberg, S. Muto, M. Ohtsuka, K. Pelckmans and J.
Rusz: Ultramicroscopy, 182, (2017), 205211.
(12) D. D. Lee and H. S. Seung: Adv. Neural Inform. Process. Syst.,
13(2001), 556562.
(13) M. W. Berry, M. Browne, A. N. Langville, V. P. Pauca and R.
J. Plemmons: Comput. Stat. Data Anal., 52(2007), 155173.
(14) A. Cichocki: IEICE Trans. Fund. Electron. Commun. Comput.,
92(2009), 708721.
(15) M. Shiga, K. Tatsumi, S. Muto, K. Tsuda, Y. Yamamoto, T.
Mori and T. Tanji: Ultramicroscopy, 170(2016), 4359.
(16) V.Y.F. Tan and C. Fevotte: IEEE Trans. Pat. Anal. Mach. Intell., 35(2003) 15921605.
(17) https://github.com/MotokiShiga

ンド成分を正確に除去しなければ，本稿で述べた解析手法が★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★

うまく機能しない．観測スペクトルには，通常，化学成分と2006 年 3 月

強く関係する信号だけでなく，興味のない成分も含まれ，場合によっては興味のない成分の方が振幅が大きい．この観測スペクトルをそのまま解析すると振幅の大きな成分に解析手法が引っ張られるので，正しい結果を得られないとしても不思議でない．興味のない成分の規則性をある程度分かっているようであれば，その規則を用いて興味のない成分を除去し，興味のある成分のみを取り出せば，解析精度が格段に改

志賀元紀

岐阜大学大学院工学研究科博士後期課
程修了
主な略歴 2006 年 4 月京都大学化学研究所・博士研究員，2008年 4 月同研究所・助教2017 年 4 月現職． 2016 年 10 月JST さきがけ研究者
を兼務
専門分野機械学習，マテリアルズインフォマティク
ス◎分光スペクトルなどの微細構造計測データ解析におけるデータ解析法の開発，統計的機械学習を用いた材料探索の研究を中心に活動している．

★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★

善される．しかしながら，前処理の副作用として，興味のあミ ニ 特 集