国際宇宙ステーションにおける溶融金属/酸化物間の界面張力
渡邉匡

人の物質を浮遊させることができ，試料の加熱，溶解をレーザ

.

は じめにーで行うので波長を選ぶことで，全ての物質の浮遊と溶解が可能である．しかし，地上での ESL では試料浮遊のために我々は，国際宇宙ステーション( International Space Sta-数十 kV の高電圧を上下極板間に印加する必要があり，極板tion, ISS)において静電浮遊装置を用いて，鉄鋼融体と酸化間での放電を防ぐために超高真空中で測定を行わなければな

物融体間の界面張力測定のプロジェクトを現在実施していらない．高温融体は蒸気圧が高く真空中では蒸発してしまう

る(1) ．このプロジェクトでは，鉄鋼融体と酸化物融体でコため，合金や化合物などの融体では組成が変化してしまい熱

ア・シェル形状の二重液滴を形成しその表面振動数から界面物性測定が困難であった．

張力を求めることが主課題である．鉄・酸化物融体界面は鉄そこで微小重力環境を利用し，重力に逆らう浮遊力印加を鋼プロセスの様々なところで現れ，鉄・酸化物融体の界面現なくし低電圧で試料位置保持のみできれば超高真空雰囲気の象解明の要求は多く，鉄鋼・酸化物融体界面張力を知ること必要がなく，ガス雰囲気中でも測定が可能となる．これを実は鉄鋼プロセスの現場では非常に重要である．従来の容器を現すれば，地上では困難であった酸化物融体の測定が行え用いた方法(2) では鉄鋼の融点近傍のみ( 1800 K )での温度しる．そこで，我々は， ISS 搭載の静電浮遊炉( Electrostaticか測定が行えず界面張力の温度変化を知ることはできなかっlevitation furnace: ELF)を用いて，酸化物融体に内包されたた．この鉄鋼プロセスで必要な鉄・酸化物融体の界面張力と溶融鉄試料を用いて，液滴表面振動解析から精密な界面張力その温度変化を知る要請と，地上では実験が困難な密度差のとその温度変化を取得する計画を立て，現在測定実験を実施

大きな液体同士のコア・シェル液滴の振動挙動を実際に計測している．また，このプロジェクトにおいて酸化物融体の粘して明らかにする科学的な興味から本プロジェクトは計画さ性とその温度変化を知っておく必要があり，ガス浮遊法を用れた．本プロジェクトでは鉄融体と溶融酸化物のような高温いた酸化物融体粘性測定の方法の開発と測定も行った(4)(6)．

融 体 を 扱う た め ，無 容 器 浮遊 法 の 1 つ であ る 静 電浮 遊 法(Electrostatic levitation: ESL)を用いる．本特集の石川の解説(3) にあるように ESL は，上下 2 つの極板に電圧を印加し.

微小重力下での鉄・酸化物融体によるコア・シェ
ル液滴形成

極板間に電場を形成し，帯電した試料とのクーロン力により試料を浮遊させる．このため，電磁浮遊法(Electromagnetic

ISS での実験に先立ち，実際に酸化物融体・溶融鉄がコlevitation: EML)のようにポテンシャル最小の位置がなく，ア・シェル形状の液滴になるかを確かめる必要があった．こ

浮遊試料を一定位置にするために試料位置を常時モニターしのため航空機を用いた短時間微小重力実験を行い，酸化物融上下の電極の周りに配置したサブ電極間の電場をフィードバ体と溶融鉄によるコア・シェル液滴形成を電磁浮遊法によりック制御し試料位置を一定にする必要があり， EML に比べ確認した(7)．ISS 実験を想定して静電浮遊法を用いるべきで浮遊に関する装置構成が複雑になる．しかし， EML では電あるが，静電浮遊は航空機の放物線飛行での加重力から微小気伝導の高い試料しか適応できないが， ESL ではほぼ全て重力へ変化する際に電場の制御が難しく，簡単に航空機実験

学習院大学理学部教授(〒1718588 東京都豊島区目白 151)
Measurement of Interfacial Tension between Liquid Iron and Molten Oxides under Microgravity in International Space Station; Masahito
Watanabe(Faculty of Science, Gakushuin University, Tokyo)
Keywords: interfacial tension, levitation, microgravity, liquid iron, molten oxide
2019年 6 月24日[doi:10.2320/materia.58.657]

ま て り あ 第58巻 第11号(2019)
Materia Japan

が行えないため，航空機の短時間微小重力環境でも容易に浮遊できる電磁浮遊法を用いた(8)．コア・シェル液滴の形成の.

鉄・酸化物によるコア・シェル液滴による界面張力測定方法

確 認 に は ， 溶 接 用 フ ラ ッ ク ス を 模 擬 し た 酸 化 物 ( SiO2 CaO  Mn3O4  TiO2  Fe2O3 ＝ 25  7  20  18  30 wt )を用い，高純度の鉄を加工したるつぼに球状に固めた酸化物を次に酸化物融体と溶融鉄によるコア・シェル液滴試料を用封入した試料を用意した．微小重力突入と同時に完全に溶融

いて界面張力を求める方法を述べる．液体を無容器で浮遊すするよう加熱時間を調整して，微小重力状態でコア・シェルると，表面張力により液滴となる．無容器浮遊法による高温液滴形成の観察を行った．この結果，図に示すように微小融体熱物性計測は，この液滴形状での流体挙動を利用して行

重力状態で酸化物融体が溶融鉄を覆い尽くす様子を観察できう．液滴に表面振動を励起すると，モード数 l に依存した振た．この実験では鉄るつぼの大きさは変えず，封入した酸化動数 v で振動するが，この振動数 v は表面張力 s と以下の物 量 を 変え て 実 験を 行 っ た． こ の 結果 ， 図 1 に 示す よ う

関係となり(R0 は真球時の半径，r は密度)(9)，に，酸化物量によりコア・シェル液滴形成過程の様子が異な

v2＝l(l－1)(l＋2)

ることがわかった．図 1( a )の酸化物量の少ない場合では，

srR 30(1)最初に小さな溶接フラックス酸化物滴が溶融鉄表面に現れ，液滴の表面振動数 v の計測から表面張力 s を得ることがで時間とともにそれぞれが合体しながら溶融鉄を覆い尽くしてきる．この表面振動が図のように中心が一致したコア・シいく様子がわかる．一方，図 1( b )の酸化物量が多い場合にェル液滴の場合には，式( 1 )の l＝ 2 の基準振動の表面振動

は，一瞬で酸化物融体が溶融鉄を覆い尽くしてしまうことが数がコアとシェル界面の振動により変調され以下のようなわかる．いずれの場合も最終的には酸化物融体が溶融鉄を覆る(10)．

い尽くし，コア・シェル液滴が微小重力下で形成できることを確認した．この酸化物量の違いによる，コア・シェル液滴形成過程の違いは，界面自由エネルギーと表面エネルギーの関係から理解できる．さらに，酸化物量により溶融鉄を覆い尽くす時間が異なることは ISS での実験において，コア・(rs (1＋Dr)r2 ＋2/3Dr)
1 sm m r
1 sm m r＋±－＋1K ＝ ()24 ( rrss )8v2±＝v20 K±i±10o33io(2)33(3)ここで，それぞれの記号は，コア・シェル液体の半径比 r＝

シェルの半径比が異なる場合の液滴形成時間を見積るうえで

R2/ R1 ( R1コア液体半径， R2コア・シェル液体半径)，重要な情報となった．

密度差比 Dr ＝ 3 ( r1 － r2 )/ 5r2 ( r1 コア液体密度， r2 シェル液体密度)，およびシェル液体表面張力 s2 と界面張力 s12の比 s ＝ s2 / s12 で， K± 中のパラメータ mi と mo はそれぞれ，
mi＝(1＋Dr)r 5－Dr/s,m o ＝ 3r 5/ 5＋ 2/ 5r 5(4)である． v0 は式( 1 )で示したシェル部分液体だけの液滴での表面振動数である．式( 2 ), ( 3 )からコア・シェル形状液滴の表面振動数は 1 相のときの表面振動 v0 よりも大きい振動数 v＋ と小さい振動数 v－ の二つに分裂することがわかる．この解析解のように，コア・シェル液滴の表面振動数が

図2
図1



航空機の短時間微小重力環境で観察した酸化物融体と溶融鉄のコア・シェル液滴形成過程(7) ．
(a) 酸化物量が少ない場合，(b) 酸化物量が多い場合．

表面張力計測に用いるコア・シェル形状模式図と 解 析 に 必 要 な 値 ． R1  コ ア の 半 径 ， R 2  コ
ア・シェルの半径， s12 界面張力， s2 シェルの表面張力，r1コア液体の密度，r2シェル液体の密度．(オンラインカラー)

特集

2 つに分裂することを， VOF ( Volume of Fluid )法で界面を場合も 2 つのピークが表れていることが確認できる．従っ取り扱った数値シミュレーションで確認した(11)(12)．て，コア・シェル液滴は，式( 2 )で表せるように単層液滴VOF 法は，計算の際に空間を分割したセルについて界面の表面振動数よりも大きい振動数と小さい振動数の 2 つのを含むセルにおける着目した相の体積率を 0 から 1 の関数異なる振動数で表面振動することが確認された．つまり，式で定義し，その体積率の変化から界面形状とその変化を求め( 2 )において，液滴の半径比 r と密度差比 Dr を既知とすれる手法である．本数値シミュレーションでは，コアとシェルば未知数は界面張力 s12 とシェルの酸化物融体の表面張力

界面および気相とシェル界面に VOF 法を適応，コア・シェs2 の 2 つとなり，測定で v＋ と v－ が取得できれば，界面ル界面振動とシェル表面振動を求めた．数値シミュレーショ

張力 s12 を求めることができる．図 4 において，温度の違い

ンでは航空機実験に使用した酸化物組成の密度，表面張力とで 2 つのピークの強度比が変化しているが，これは酸化物粘性をガス浮遊法を用いて測定した値(13) を使用し，鉄融体融体の粘性が低温で増大するため表面振動の減衰時間が短くの物性値は文献値(14)を用いて行った．この系の界面張力値なるためである．このため低温では表面振動数を精度よく求はこれまでに報告がないため，第一次近似としてそれぞれのめることが難しくなることを想定し，その対応を検討してお表面張力値の差を用いた．コアとシェルの半径比は 1.3で行かなければならない．

った．この結果得られた表面振動の振幅の時間変化を図に
そのパワースペクトラムを図に示す．図 3 は，(a)1536°
C(鉄の融点)，(b)1900°
Cの場合の表面振動の振幅の時間変化.

国際宇宙ステーション搭載静電浮遊装置と実験の状況

で初期変形させた径からの差を示している．この結果より温度が高くなると表面振動の振幅が大きくなり，減衰時間が長以上で述べた酸化物・溶融鉄の界面張力測定を ISS におくなることがわかる．これはシェル層の酸化物融体の粘性がいて静電浮遊炉 ELF を用いて行う実験の状況を述べる．

高温で小さくなるためである．図 3 では単一の振動数で減ELF は2015年12月に ISS に搭載され，同時に我々の測定試衰振動しているように見えるが，表面振動を FFT でフーリ料の入った試料カートリッジも打ち上げられた(15)．

エ変換したパワースペクトラム(図 4)には，どちらの温度のELF の構成は試料を加熱溶融する「チャンバ」，試料の供給，回収を行う「試料カートリッジとホルダ」，浮遊試料の加熱溶融用「レーザー」，浮遊試料位置と形状の観測のための「試料観察機器」および「位置制御機器」となっている．
チ ャ ン バ は 多 面 体 構 造 で 多 面 体 部 の 大 き さ は q200 × 200mm 程度で，各面に位置制御，加熱，観察計測用機器が 3 次元的に取り付けられ小型化されている．チャンバ内を酸素センサと圧力センサで，随時モニタして測定環境を随時知ることができる．試料ホルダに一度に充填できる試料数は 15
図3

数値シミュレーションによる酸化物融体，溶融鉄のコア・シェル液滴の各温度での表面振動振幅の時間変化(12) ．( a ) 1536 °C (鉄の融点)，( b )1900°
C．(オンラインカラー)

個，試料径は約 2 mm，打ち上げ・回収時の振動で試料が破損しないように試料を固定する機構を有した構造となっている(16)(17)．試料は，回転機構の付いた試料ホルダから自動的に供給され，宇宙飛行士が作業することなく最大 15 回連続して実験を行うことができる．電極間に供給された試料は，4 方 向 か ら 半 導 体 レ ー ザ ー ( 980 nm, 40 W ) を 均 等 に 照 射し，加熱，溶融する．試料温度計測は単色放射温度計を用い，3000°Cまでを 5～10°Cの精度で測定できる．試料観察には，全体観察カメラ，拡大観察カメラ，放射温度計の視野カメラの 3 台で行う(図)．全体観察カメラ(図 5 ( a ))は試料の浮遊挙動観察に用い，拡大観察カメラ(図 5(c))では UVLED
バックライトの白黒画像を観測し，画像から試料外径を抽出し密度計測ができる．位置認識用半導体レーザーを試料に照射し対面の位置認識センサで位置検出し，検出した位置信号により PID 制御で電極間の電圧を高速で変化させ，試料を安定浮遊させている．液滴振動励起には，浮遊制御用電圧に試料の固有表面振動周波数近傍の正弦波振動(1～600 Hz)を図4加算して行う．表面振動した液滴を 2 次元光検出器の設定

図 3 に示したコア・シェル液滴の表面振動振幅の各温度でのパワースペクトラム(12)．(オンラインした範囲の光強度の時間変化をフーリエ変換し液滴の表面振カラー)動数を得る．この方法は，微小重力環境では測定方法で述べ

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ことを確認できた．これらは ISS での実験が微小重力下で弱い静電気力で液滴を浮遊保持できる結果であり，ISS での微小重力環境の有効性を再確認した．

.

結言

国際宇宙ステーションにおいて静電浮遊装置を用いて，鉄鋼融体と酸化物融体間の界面張力測定プロジェクトの現在について報告した．航空機実験により酸化物融体と溶融鉄が微小重力状態でコア・シェル液滴となることを確認し，数値シミュレーションでコア・シェル液滴の表面に振動が 2 つの異なる周波数で振動することを確認した．これらから， ISの微小重力環境で界面張力をコア・シェル液滴の表面振動か
図5

ISS に搭載した ELF の浮遊試料観察画面．( a )全体カメラ画像，(b) 放射温度計の視野カメラ画像，(c ) 液滴密度計測用拡大カメラ画像． (オンラインカラー)

ら計測できることを確認できたが，まだ実際の計測は行えていない．現在酸化物単層液滴の表面振動計測を実施しており，酸化物融体の計測終了後に界面張力計測を実施していく．このように，宇宙実験は計画から実施まで非常に時間のかかる研究であるが，希少な機会を使って研究するために十分な議論を重ねていく必要がある．この過程で，新たなアイデアが生まれることを今回のプロジェクトでは実感できた．
界面を有した液滴を試料とすることで，界面張力を測定するだけでなく，これまで観測することのできなかった密度差の大きな 2 相液滴の振る舞いを調べる事が可能となり，浮遊技術の新たな展開にもつながると期待する．例えば，放射性物質の廃棄方法の検討や，反応性の高い物質を酸化物ガラスなどで保護する方法等を検討する際に，異相界面での移動現

図6

ISS に お い て 浮 遊 し た SiO2 : CaO : Mn3O4 :TiO2 : Fe2O3 ＝ 25 : 7 : 23 : 18 : 27 wt  酸 化 物 融体(18)．(a) バックライト画像，(b) 画像から外形抽出した形状．内側のプロットは比較とした真球形状．(オンラインカラー)

象などのシミュレーションにも役立つ情報を提供できるはずであり，さらに浮遊技術が界面での現象を研究する強力なツールにもなることを実証していきたい．
国際宇宙ステーションでの界面張力測定プロジェクトは，田中敏宏教授(大阪大学)，塚田隆夫教授(東北大学)，石川毅

た l＝ 2 の液滴の基準振動を励起できるので，試料断面積の彦教授( JAXA)，小澤俊平教授(千葉工業大学)，福山博之教

時間変化を光強度の変化として検出し表面振動を計測してい授(東北大学)，Prof. Joonho Lee(Korea Univ.), Prof. An-る．

dreas Meyer, Prof. Florian Kargl(DLR), Prof. Robert Hyres2019 年 6 月時点で溶融鉄・酸化物融体のコア・シェル液(MassachusettsUniv.),Dr.

Jonghyun

Lee(Minnesota

滴を使っての界面張力測定は実施できていない．現在，Univ.), Prof. Anders Jarfors, Prof. Taishi Matsushita

Batch1 実験として計画した酸化物だけを用いた液滴振動実( J äonk äoping Univ.)などの国内外のメンバーの協力のもとに験に成功し，酸化物融体の密度，粘性，表面張力の計測を開進めている． ISS での実験は JAXA の田丸晴香氏，織田裕始した(18) ．この実験の終了後に，コア・シェル形状液滴を株久氏，猿渡英樹氏，小山千尋博士，中村裕広氏および使って界面張力測定を行っていく計画である．図に ELF

AES の渡邊勇基氏，仲田結衣氏の協力の下進められた．まを 用 い て ISS 内 で 浮 遊 し た SiO2 : CaO : Mn3O4 : TiO2 :た ， 本 研 究 は ， JAXA に よ る 協 力 と JSPS 科 研 費

Fe2O3＝25 : 7 : 23 : 18 : 27 wtの酸化物融体を浮遊溶融時のJP18H01386および文部科学省私立大学戦略的研究基盤形成

写真を示す．この溶融浮遊の際は，1 気圧の大気組成のガス支援事業( 2015 年度～ 2019 年度)の支援を受けたものであ雰囲気中で行った．この画像を解析した結果，真球からのずり，以上の関係各位に感謝する．

れが 0.1以下でありほぼ真球形状になっていることが確認できた(18) ．液滴振動の解析は真球を仮定しているため，試文

献料が真球であることは，精度よく表面振動の解析ができることを意味している．また，回収試料の質量変化も 1以下であり，ガス雰囲気中で加熱溶融できたため試料の蒸発を防ぐ

( 1 ) M. Watanabe, T. Tanaka, T. Tsukada, T. Ishikawa, H.
Tamaru and A. Mizuno: Int. J. Microgravity Appl., 32(2015),

特集320102.
( 2 ) P. V. Riboud and L.D. Lucas: Can. Metall. Quart., 20(1981),
199298.
( 3 ) 石川毅彦まてりあ，58(2019), 637640.
( 4 ) D. Langstaff, M. Gunn, G. N. Greaves, A. Marsing and F.
Kargl: Review of Scientific Instruments, 84(2013), 124901.
( 5 ) S. Hakamada, A. Nakamura, M. Watanabe and F. Kargl: Int. J.
Microgravity Appl., 34(2017), 340403.
( 6 ) D. Siafakas, T. Matsushita, S. Hakamada, K. Onodera, F.
Kargl, A. E. W. Jarfors and M. Watanabe: Int. J. Microgravity
Sci. Appl., 35(2018), 350204.
( 7 ) K. Onodera, K. Tanaka, Y. Ishii, Y. Yamada, S. Nishikoori, H.
Goto, M. Watanabe, A. Mizuno and T. Tanaka: Int. J.
Microgravity Appl., 33(2016), 330218.
( 8 ) S. Ozawa, M. Watanabe, Y. Kiyamura, K. Morohoshi, T.
Aoyagi, M. Tanno, T. Matsumoto, M. Adachi, A. Mizuno, H.
Fujii and T. Hibiya: Int. J. Microgravity Appl., 27(2010), 215
222.
( 9 ) L. Rayleigh: Proc. R. Soc. London, 29(1879), 7197.
(10) M. Saffren, D. Ellmann and W. K. Rhim: Proc. 2nd interna
tional colloquium on drops and bubbles, (1981), 714.
(11) S. Ueno, M. Kubo, T. Tsukada, K. Sugioka and M. Watanabe:Int. J. Microgravity Appl., 33(2015), 320408.
(12) E. Shoji, R. Takahashi, N. Itoi, M. Kubo, T. Tsukada and M.
Watanabe: Int. J. Microgravity Sci. Appl., 36(2019), 360207.
(13) K. Onodera, A. Nakamura, S. Hakamada, M. Watanabe and F.
Karg: Proc. The 10th InternationalConference on Molten
Slags, Fluxes and Salts (MOLTEN16), Washington, USA,

ま て り あ 第58巻 第11号(2019)
Materia Japan

June, (2016).
(14) W. F. Gale and T. C. Totemeier, eds.: Smithells Metals Reference Book, Elsevier, (2004).
(15) M. Watanabe, K. Onedera, K. Tanaka, S. Taguchi, R.
Serizawa, S. Hakamada, A. Nakamura, A. Mizuno, S. Ueno, T.
Tsukada, H. Gotoh, T. Tanaka, H. Tamaru and T. Ishikawa:Int. J. Microgravity Sci. Appl. 33(2016), 330212.
(16) H. Tamaru, T. Ishikawa, J. T. Okada, Y. Nakamura, H. Ohkuma, S. Yukizono, Y. Sakai and T. Takada: Int. J. Microgravity Appl., 32(2015), 320104.
(17) H. Tamaru, C. Koyama, H. Saruwatari, Y. Nakamura, T.
Ishikawa and T. Takada: Microgravity Science and Technology, 30(2018), 643651.
(18) M. Watanabe: Proceedings, Proc. 32nd International Symposium Space Technology and Science, Fukui, June (2019).
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渡邉匡人

1989年 学習院大学自然科学研究科博士前期課程修了
主な略歴
株 基礎研究所主任
1989年 4 月2001年 3 月 日本電気
研究員
2001年 4 月現職
専門分野高温融体の構造と熱物性，宇宙環境利用研
究◎無容器浮遊法による高温融体の構造解析と熱物性測定手法の開発に従事．宇宙環境利用による材料科学研究の進展を目指し活動．

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