表面科学 Vol. 32, No. 4, pp. 216-225, 2011
特集「トポロジカル絶縁体」

研究紹介

トポロジカル絶縁体は本当か―実験から見て―

長谷川 修司・平原徹

東京大学大学院理学系研究科物理学専攻 〠 113-0033

東京都文京区本郷 7-3-1（2011 年 1 月 12 日受理）

Are Topological Insulators Experimentally Verified?
Shuji HASEGAWA and Toru HIRAHARA
Department of Physics, School of Science, The University of Tokyo
7-3-1 Hongo, Bunkyo-ku, Tokyo 113-0033(Received January 12, 2011)
By comparing topologically trivial materials (Au, Bi, graphene) and topological insulators (Bi 1-xSb x, Bi 2Se 3), we
discuss what the features unique to topological surface states are. The properties reported so far for topological insulators
are all explained by Rashba effect due to strong spin-orbit interaction and break down of space-inversion symmetry at
surfaces. Topological arguments are not needed. Spin-split surface states with spin-texture Fermi surfaces, however, arevery attractive play grounds for exploring spin-flow physics.
KEYWORDS : topological insulators, surface states, Dirac cone, Rashba effect, spin-orbit interaction

1．は

じ

め

に

実は，この研究を始める前に，我々はビスマス（Bi）
超薄膜結晶の成長と電子状態・電気伝導の研究を細々とトポロジカル絶縁体の表面に形成される電子状態「ト続けていた 1∼5)。そこに突然，Bi に微量のアンチモン

ポロジカル表面状態」は，今までに知られてきた表面電（Sb）を混ぜ込んだ合金がトポロジカル絶縁体となり，子状態とはまったく異なる新しい概念である。Schock-

その結晶表面上にトポロジカル表面状態が現れるという

ley 状態や Tamm 状態といわれる従来の表面状態は，結論文が出てきたので 6)，行きがかり上，研究の手を広げ

晶表面での原子結合やポテンシャルがバルク内部と異なたのである。Bi のバルクは半金属であるが表面状態はるために生じた電子状態であった。半導体表面でのダン金属であり，しかも強いスピン軌道相互作用によって巨グリングボンドや表面再構成構造に起因した電子状態な大な表面 Rashba 効果を発現して，スピン分裂した表面

どであったわけで，当然のことながら，表面の汚れや欠バンドを形成する 2, 3)。トポロジカル絶縁体でも，金属陥などに敏感に影響された。しかし，トポロジカル表面

的な表面状態とスピン軌道相互作用がキーワードとなっ状態は，表面構造や不純物・欠陥などの詳細に依らないて お り 7, 8)，極 め て 似 た 現 象 が 引 き 起 こ さ れ る の で，という。
「時間反転対称性」という自然界の最も基本的

我々にとっては Bi の延長線上にトポロジカル表面の研な性質に起因しているので，表面が汚れていようが欠陥

究が位置づけられている。

があろうが頑強に存在する電子状態だという。今までのしかしながら，誤解を恐れずに現在までの我々の理解

表面科学の常識では到底受け入れ難い性質である。そのを述べれば，理論家が言うようなトポロジカル表面状態

ような電子状態が実際の物質表面にほんとうに存在するに固有の新しい性質が実験的に確認されているとは言いのか，表面物理の実験屋なら当然確かめたいと思うわけ

難い，と結論せざるを得ない。スピン分裂した表面状態

で，不本意ながら流行の尻馬にのって研究を行っている。

やそのフェルミ面での spin texture 構造，後方散乱の消失，ステップ端を電子が高い透過確率で透過することな
ど，トポロジカル絶縁体の性質として実験的に報告され

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徹

217

Fig. 1. (color online). Various types of surface states.

ている現象は，トポロジカル絶縁体でない Bi や Au 結
晶でも観察されているのである。フェルミ面が奇数枚あるとか，表面バンドがバルクの伝導帯と価電子帯をつないでいるとか，トポロジカル表面状態になる必要条件が実験的に証明されても，「トポロジカルに non-trivial な物質ならでは」の真に新規な現象は，まだ観測されていないと言ってよい。
しかし，トポロジカル表面状態の概念は極めて魅力的であり，その研究からスピン偏極した Dirac cone 状の表面状態など新しい素材が出てきている。さらに，結晶表面での「スピン流」の物理と結びつけば，表面科学やス
ピントロニクスでの大きなブレイクスルーにつながると期待されるので，しばらくは研究を続けるつもりでいる。この解説記事では，トポロジカル絶縁体ではない純粋な Bi や Au 結晶の表面状態と，Bi の合金であってト
ポ ロ ジ カ ル 絶 縁 体 と い わ れ て い る 物 質（Bi 1-xSb x やBi 2Se 3）の表面状態を比較しながら，何がトポロジカル
絶縁体固有の性質なのか議論する。

2．表面状態いろいろ

Fig. 2. (color online). The surface states of Si (111)  3 × 3 -Ag. (a) The band dispersion revealed by
the first-principles calculations 13) and (b) by ARPES
measurements. (c) Its Fermi surface. 14) (d) The
conductance image taken by STM, and (e) its
Fourier-transform pattern. 16)

Fig. 1 に示すように，表面状態にはさまざまな分散や特徴を持つものが知られている。これらはすべて，下地
バルク結晶の電子バンドのエネルギー・ギャップ中に形される Si(111)- 3 × -Ag 表面を取り上げる 9∼12)。Fig.

成されるので，下地から電子的に分離されている。つま2（a）（b）に示すように，第一原理計算および角度分解

り，表面だけに局在する電子状態である。しかし，面内

光電子分光（Angle-Resolved PhotoEmission Spectroscopy,

方向には拡がっている 2 次元的な状態である。そのた

ARPES）測定によって，放物線的な表面バンドがバルめ，表面状態のなかのキャリアはバルク状態には散乱さク基板のバンドギャップ中に形成されていることがわかれずに表面平行方向に流れ，その結果「表面状態伝導」っている 13, 14)。この S 1 と呼ばれる表面状態はフェルミが観測される 9∼11)。低次元電子輸送物理の舞台となって準位を横切っており，そのフェルミ面は，ARPES で測いる。

定すると，Fig. 2（c）に示すように，Γ
̅ 点を中心とした

従来の表面状態の代表例として，例えば，Si(111)結半径 k F（フェルミ波数）の円となっている 14)。よって，晶表面上に 1 原子層の Ag 原子を吸着させたときに形成

金属的で等方的な 2 次元自由電子系をなしているといえ

218

表面科学

第 32 巻る。この状態は，基板最表面の Si 原子と Ag 原子との第4号

(2011)

している電子のスピンの向きが逆なのである。

反結合状態に由来していることがわかっている 15)。当然

一般に，波数ベクトル k でスピン↑の状態（k, ↑）のことながら，原子配列構造が変われば，このような電は，時間反転操作によって両ベクトルとも反転した状態

子状態は壊されてしまう。次に述べる Fig. 3 の例ととも（−k, ↓）に変換される。磁場や磁性不純物が無い場合に Schockely 状態といわれる表面状態の代表例である。

には時間反転対称性が保たれるので，この二つの状態のこの表面を走査トンネル顕微鏡（Scanning TunnelingMicroscope, STM）で観測すると，Fig. 2（d）に示すよ
16, 17)エネルギーは等しい：
E(k, ↑)＝E(−k, ↓) （時間反転対称性）

(1)

，そのフ

一方，空間反転操作は，スピンの向きは変えずに波数ーリエ変換パターンは Fig. 2（e）に示すように原点をベクトル k だけを反転させるので，状態（k, ↑）は状態中心とする円となる。これは，たとえば Fig. 2（c）の（−k, ↑）に移される。空間反転対称性のある結晶内部

フェルミ面上の点 A で示される状態の電子が後方散乱では，この二つの状態のエネルギーが等しい；

うな，いわゆる「電子定在波」が観察されされて点 B に移ったとき，点 A の波と点 B の散乱波のE(k, ↑)＝E(−k, ↑) （空間反転対称性）(2)状態の干渉によって電子定在波ができるのである。だか

よって，時間反転対称性と空間反転対称性が保たれる

ら，そのときの散乱ベクトル q は q＝k F−(−k F)＝2 k F

状況では( 1 )式と( 2 )式が同時に成り立つ。右辺どうしとなるので，Fig. 2（e）は半径 2 k F の円となる。この表を比較すると，波数ベクトルが同じならスピンの向きに面状態ではスピン↑と↓の電子が縮退しているので，電かかわらず同じエネルギーになるというスピン縮退が導子が散乱されるときにスピン反転が起こっても起こらな

かれる：

くても点 A から点 B に散乱されて干渉する。

E(k, ↑)＝E(k, ↓) （Kramers 縮退）(3)類似の放物線的な分散をもつ表面状態は，Fig. 3 に示

しかし，結晶表面では一般に空間反転対称性が破れてすように，Au(111)清浄表面でも知られている。これいるので，( 2 )式が成り立っていない。そのため，バルは，結晶の周期性が途切れて，表面近傍の電子が感じる

ク状態が Kramers 縮退していても，表面状態はその縮退

ポテンシャルが結晶内部と異なることによって生じる表が解けている場合がある；E(k, ↑)≠E(k, ↓)。しかし，面状態である。ここで興味深いのは，このバンドを高分反対向きのスピン状態のエネルギーがどれだけ異なるの

解能 ARPES で観測すると，Fig. 3（a）に示すように，

か，それは，スピン軌道相互作用の強さによって決ま18)

バンドが 2 本に分裂しているのである 。これは，強いる。それは次のハミルトニアンの第 3 項（Rashba 項）

スピン軌道相互作用に起因する Rashba 効果であり，そによって記述される：のためにスピン縮退が解けて，それぞれのバンドを占有

H＝

1
p2
＋V(x)＋s･(grad V(x)×p)
2m
4 mc 2(4)

静電ポテンシャル V(x)の勾配（結晶表面では表面垂直方向に勾配をもつ場合が多い）と電子の運動量ベクト
ル p との外積 grad V(x)×p と，電子のスピン x の内積に比例する量が，スピンの向きに依存したエネルギー差となる。grad V(x)×p が物質内部の電子だけが感じる有効磁場とみなせ，Rashba 項は，その有効磁場によるゼーマン・エネルギーともみなせる。原子核の周りを回る
核外電子，という見方ではなく，電子から見ると，電子の周りを原子核が回っているので，その原子核の運動による円環電流が作り出す磁場が電子にはたらく有効磁場と考えてもよい。一般に，Au や Bi のような原子番号の大きい原子ほど grad V(x)が大きくなるのでスピン分裂が大きく観測される 19)。その結果，Fig. 3（a）に示すよ
うに，同じ波数を持つ状態でもスピンの向きによって異Fig. 3. The surface states of Au (111). (a) The band
dispersion and (b) Fermi surface, revealed by
ARPES. 18) (c) The conductance image taken by
STM, and (d) its Fourier-transform pattern. 21)なるエネルギーを持つのである。これが Rashba 効果である。
その結果，Fig. 3（b）に示すように，ARPES で観測したフェルミ面は二重の同心円となり，それぞれの状態

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219

の電子のスピンの向きは図中の白色の矢印で示した方向

る直線的な分散関係となる。これがまさにグラフェンでとなる。これをフェルミ面の「spin texture 構造」とい観測されたわけで，「質量ゼロの Dirac フェルミ粒子」

う。内側のフェルミ円と外側の円でスピンの向きが逆とといわれる所以である。しかし，もちろん，電子がグラなり，しかも，スピンの向きは面内で波数ベクトルに常フェンのなかを相対論的効果が効くほどの速い（群）速20)に直角となっている 。

度で走っているわけではない。それにもかかわらず相対

この Au(111)表面でも STM で観察すると，Fig. 3（c）
21)

論的粒子の性質を持つというサプライズのために 2010に示すような電子定在波が観測される 。これをフーリ

年のノーベル物理学賞がこの発見に授与されたのであエ変換した結果が Fig. 3（d）であり，原点を中心とする 23)。グラファイトから単離されたグラフェンだけでなる 一 重 の 円 と な る。こ の 結 果 は，Fig. 2 で 述 べ た Si

く，SiC 結晶を加熱してその表面上に形成されたグラフ(111)- 3 × 3 -Ag 表面でのスピン縮退した結果と一見ェンでも同じ分散が得られているので，表面状態の一種

同じように見える。つまり，ARPES で観測されたフェと言ってよい。

ルミ面（Fig. 3（b）
）は二重の同心円であったにもかかこのバンドには，右上がりの分枝と左上がりの分枝のわらず，電子定在波像のフーリエ変換パターンは一重の二つが存在して，それぞれ右向きに進む電子と左向きに円となっており，スピン分裂した効果が一見すると現わ

進む電子を表している。それぞれのバンドにはスピン↑れていない。これは，実は，電子定在波ができるときのと↓の両方の電子が占めているので，スピン縮退したバ

電子の散乱過程でのスピンの振る舞いを考えると理解でンドである。炭素は軽元素なので，スピン軌道相互作用

きる。つまり，電子がステップや欠陥などによって散乱が小さく，Rashba 効果は観察されない。

されるとき，散乱体が磁性不純物でないかぎりスピン反

後述するトポロジカル絶縁体の一つである Bi 2Se 3 結

転 は 起 こ ら な い（場 合 が 多 い）
。そ の た め，例 え ば，晶表面でも同様の Dirac フェルミ粒子状の表面バンドがFig. 3（b）の A 点で示される状態にいた電子が後方散存在する。しかし，その場合には，強いスピン軌道相互乱されたときには，B 点には移れない。なぜなら，B 点

作用のために，Fig. 1（d）に示すように，右上がりの分でのスピンの向きが A 点での向きと逆だからである。

枝と左上がりの分枝が反対向きのスピンを持つ電子バンなので，C 点にしか散乱されないのである。このようなドとなっている。つまり，結晶表面上で右向きに進む電ことを考えると，二重のフェルミ面のうち，内側の円上

子と左向きに進む電子のスピンが反対向きなのである。

の電子は外側の円にしか後方散乱されず，逆に外側の円

この特性を利用すると，結晶表面上でスピン偏極した電上の電子は内側の円にしか後方散乱されない。その結流を流せるのでは，と期待される。Dirac cone 状の分散

果，散乱ベクトル q の大きさは常に内側のフェルミ円の自体はトポロジカル絶縁体固有の性質ではない。それが半径 k F(内) と外側のフェルミ面の半径 k F(外) の和となるた

スピン分裂しているところがグラフェンと違うのだが，め，定在波のフーリエ変換は半径 q＝k F(内) ＋k F(外) の一

それがトポロジカル的に non-trivial な性質に由来するの

重の円にしかならない。このように，スピン分裂したフか，それとも単に強いスピン軌道相互作用に起因した性ェルミ面（spin texture 構造）の場合，スピンが保存され質でトポロジカル性とは何の関係もないのか，実のとこる電子散乱しか起こらないとすると，スピン反転を必要

ろよくわからない。またグラフェンでも擬スピンというとする散乱が消失するという現象が起こる。その証拠が別な自由度があって理想的には後方散乱が起きないとい

電子定在波のフーリエ変換パターンに現れる。この「スうことが知られており，必ずしも Dirac cone がスピン偏ピン選択的散乱」は，後述するトポロジカル表面でも見極していることは特別なことではない 24)。しかし，スピられる現象であるが，トポロジカル表面に限った性質でン偏極した Dirac cone 状態は，基礎的な物性物理だけではないことが Au(111)面の例からわかる。

なくデバイス応用の観点からも極めて興味深い性質であFig. 1（c）に示した直線的なバンド分散は，グラフェ

ることは間違いない。

22)

ンで観測されている 。Fig. 2 と Fig. 3 の例で示した放物線的な分散関係 E＝(k) 2/2 m は非相対論的な自由電

3．ビスマス―トポロジカル絶縁体の母物質―

子状態を表していたが，相対論的な自由電子の分散関係

トポロジカル絶縁体の話に入る前に，それと極めてよ

は E＝ (mc 2) 2＋(kc) 2 と書ける（c は光速度， はプ

く似た純粋な Bi の性質を述べる。Si(111)清浄表面上にランク定数を 2 p で割った定数）。ここで，質量 m をゼ

室温で Bi を蒸着するだけで，ある膜厚以上になると高ロとおくと，

品質の Bi(001)エピタキシャル超薄膜が形成される 1)。

E＝:ck(5)となり，エネルギー E が波数 k に対して線形に比例す

それは，Fig. 4 の断面透過電子顕微鏡像に見られるように，基板との界面および表面ともに原子レベルで平坦な

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第 32 巻

第4号(2011)

を満たしていない。そのために，Bi はトポロジカルに
trivial な物質，つまり通常の物質に分類される。
Fig. 6（b）に，スピン分解なしの ARPES によるフェルミ面測定の結果を示す。Γ
̅ 点周りに六角形の電子ポケットがあり，その 6 つの頂点方向に楕円形をしたホー
ル・ポケット，さらにその外側に細長いかすかな楕円状の電子ポケットが存在する。それぞれのフェルミ面上での電子スピンの向きをスピン分解 ARPES で調べた結果
Fig. 4. (color online). (a) Cross-sectional transmission
electron micrograph (XTEM) of the Bi(001)/Si(111)interface viewed from the [011] direction of the Si
substrate. (b) Magnified image near the Bi/Si
interface. (c) Schematics of the atomic structure of
Bi film. 1, 25)

が Fig. 6（a）に矢印で示されている。Fig. 3 の Au(111)
表面で見たように，スピンが一定の方向を向いているspin texture 構造となっていることがわかる。
この Bi 表面上でも STM による電子定在波が観測されており，そのフーリエ解析も，トポロジカル絶縁体が登場する前にすでに報告されていた 29, 30)。それによると，Fig. 3 の Au(111)表面で見たように，電子定在波の25)

単結晶性の膜である 。そのため，この超薄膜の電子状形成にはスピンが逆転する散乱が禁止されていることが態を ARPES で測定すると，Fig. 5（a）の分散図に示す

明らかになった。つまり，Fig. 6（a）に示したようにように，量子井戸状態を示すサブバンドが明瞭に観測さspin texture 構造を持つフェルミ面の電子が散乱されるとれる。サブバンド間のエネルギー間隔は，膜厚が厚くな

き，始状態と同じ向きのスピンを持つ終状態にしか散乱ると狭くなるので，価電子帯が量子サイズ効果によってされない「スピン選択的散乱」しか起こっていないので離散化されているのである

2, 26∼28)。しかし，フェルミ準位を横切る金属的なバンドは膜厚に依存しない。そのバンドは薄膜内部に由来するのではなく，表面に由来してある。

4．トポロジカル絶縁体いるからである。Bi 膜の最表面には Fig. 4（c）に模式4. 1的に示したように，最表層の Bi 原子のダングリングボ

トポロジカル絶縁体の厳密な定義は，本特集号の他のンドに起因する表面状態が存在する。それがフェルミ準記事を参照していただくことにして，ここでは量子ホー位近傍の金属的なバンドとなっているのである。この表

ル効果状態からのアナロジーとして説明してみる。Fig.

面バンドを通る電気伝導も検出されている

4, 5)

。

トポロジカル絶縁体とは7（b）に示すように，2 次元電子ガス系に強磁場を印加

この Bi 超薄膜をスピン分解 ARPES で測定してスピすると，電子はローレンツ力によってサイクロトロン運

ンの向きを決定した結果が Fig. 5（a）中に三角印で示動をする。だから試料の一方の端から他方の端に電流をしてある 3, 28)。案の定，それぞれのバンドは，スピン↑

流そうとしても，この円運動のために電子は流れない。

か↓に分かれている。しかも，それぞれのバンドのスピ

いわば絶縁体状態になっている。これは，ちょうど，原ンの向きは，Γ
̅ 点に対して対称的に逆転している。これ

子核の周りをまわる核外電子が隣りのサイトに移れないは Rashba 効果によるスピン分裂の特徴である。Fig. 5というバンド絶縁体と同じ状況になっている，実際，エ（b）は，第一原理計算によって求められたバンド分散図

ネルギー状態は，Fig. 7（a）に示すように，無磁場中でである。細い実線で示した状態がバルクバンドであるは連続的で金属的だった状態密度が，強磁場の印加によが，そのエネルギー・ギャップ中に丸印で示された表面っていわゆるランダウ準位に離散化し，その間にエネル

状態バンドが形成されており，しかもスピン分裂していギー・ギャップを作る。フェルミ準位がそのエネルギ

ることが再現されている。ARPES ではフェルミ準位以ー・ギャップの中に位置すると，ちょうど絶縁体（また下の状態しか測定できないことを考えると，実験と計算

は半導体）と同じ状況となる。よって，金属的であった

結果は良い一致を示していることがわかる。Fig. 5（b）

2 次元電子ガス系が，強磁場によってその内部は絶縁体から，スピン分裂した表面バンドが伝導帯と価電子帯を化したと言える。しかし，その両側の端を見ると，Fig.

つなぐというトポロジカル表面状態と同じ形になってい7（b）に模式的に示したように，サイクロトロン周回運

る。ただし，Γ
̅ 点と M̅ 点の間で，表面バンドがフェル動をしようとする電子が端で反射され，それがまた周回

ミ準位と 4 回交差している。これは，奇数回の交差でな運動と端での反射を繰り返して繋がった円弧状の軌道とければならないというトポロジカル表面状態の必要条件

なり，結局，試料の端に沿って電子が一方から他方に流

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徹

221

Fig. 5. (a) The spin-split band dispersion of the 7-bilayer Bi(001) films obtained from
Spin-Resolved ARPES, overlaid on the dispersion obtained by non-spin-resolved
ARPES. (b) The spinpolarized band structure of
the ab initio calculations forfree-standing 7-bilayer Bi
slabs. 27) Thin solid lines arebulk states, while circles witharrows are surface states.

Fig. 6. (a) Schematic drawing of the Fermi surface of Bi(001) ultrathin films in the Brillouin zone, made up of
surface states with the spin orientation analyzed byspin-resolved ARPES results. (b) Fermi surface ofpure Bi(001) surface mapped by non-spin-resolved
ARPES, 27, 28) and (c) that of a topological insulator
Bi 0.86Sb 0.14(001). 31)

Fig. 8. Temperature dependence of resistivity of ultrathin
films of Bi and Bi 0.9Sb 0.1 with different thicknesses. 31)

れることができる（skipping 軌道という）。つまり，内部 は 絶 縁 体 的 だ が，端 だ け は 電 流 が 流 れ る 金 属 状 態（edge 状態）になっているのである。ただし，両側で逆向きの電流が流れるので，ネットの電流はゼロとなる。
この量子ホール効果状態を 3 次元物質に拡張したもの
Fig. 7. Quantum Hall regime. (a) Schematic drawing of theenergy diagram, showing Landau levels under strong
magnetic field. (b) Schematic drawing of cyclotron
motion of electrons inside a two-dimensional
electron gas system, and skipping orbits at the edges.

がトポロジカル絶縁体であると言える。つまり，スピン
軌道相互作用の強い物質中では，外部磁場を印加しなくても，( 4 )式で述べた内部有効磁場が存在するため，この量子ホール効果状態と同様の状態になっているとい

222

表面科学

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第4号(2011)う。この内部有効磁場によって伝導電子はくるくると周

カルに non-trivial な物質に分類されることの証拠という。

回運動をするだけで電流を運ぶキャリアとはならない。

この物質の電気抵抗の温度依存性を測定した結果がよって物質内部では絶縁体となる。これがトポロジカル

Fig. 8 である 31)。239 Å 厚さの Bi(001)薄膜は，冷却とと絶縁体である。しかし，その表面では，いわば電子の周もに抵抗率が減少しているので，金属的であると言って回運動が妨げられるために，金属的な電子状態となってよい。これは，半金属であるバルク Bi の性質からも理

電気伝導を担うというである。だからトポロジカル表面

解できるし，金属的な表面状態からもうなづける。しか状態は，「物質の端」というだけで生じる電子状態であし，同じ厚さの Bi 0.9Sb 0.1 (001)薄膜は，冷却とともに抵る。また，そのフェルミ面が spin-texture 構造をもって抗率が増加するという絶縁体的な性質を示した。確かにいると，つねに波数ベクトルとスピンの向きが一対一にSb を 10% 程度混ぜ込んだだけで絶縁体になったように対応しているので，表面を反対向きに流れる電流は反対見える。表面状態は金属的であるが，膜が十分厚けれ向きのスピンを持つことになる。つまりスピン偏極したば，膜内部での電気伝導が支配的となり，金属的な表面

電流が表面を流れることになる。

状態伝導の寄与が見えていないと考えられる。しかし，

従来知られている絶縁体にはいくつかの種類がある。

この薄膜の膜厚を 29 Å まで薄くすると，冷却によって最も一般的な「バンド絶縁体」（結晶内での原子どうし抵抗率が減少するという金属的な振る舞いに変わった。

の結合・反結合状態に由来する，または結晶内での電子

これは，膜内部の電気伝導の寄与が減少したために，金波の反射に起因するバンド・ギャップを持つ），少し前

属的な表面状態が電気伝導に支配的に寄与しているためまで流行っていた「モット絶縁体」（強い電子相関効果と解釈できる（29 Å 厚の膜が金属的であるとはいって，汚い物質でに起因するエネルギー・ギャップを持つ）

も，絶縁体的な 239 Å 厚の膜より抵抗率が高いことに注見られる「アンダーソン絶縁体」（強い乱れによる電子。以意。ここでプロットしているのは面抵抗率である）

波の干渉効果によって局在状態となることに起因する），

上のように，電気伝導の測定から，Bi 0.9Sb 0.1 の内部は絶

低次元物質で見られる「パイエルス絶縁体」（電荷密度縁体であるが表面は金属的であるといえそうだ。もちろ波の形成に起因する）が知られていた。しかし，トポロ

ん，通常の半導体結晶表面でもバルク内部は半導体（絶ジカル絶縁体は，強いスピン軌道相互作用に起因する絶縁体）的であるが表面状態は金属的である例は多数知ら縁体で，全く新しいタイプである。いままでに隠れていれているので，この Bi 0.9Sb 0.1 の結果は珍しいものではて知られていなかった新しい物質の量子相であると言わない。

れている。しかも，その物質の表面状態は，上述の説明

混合比は少し異なるが，Bi 0.92Sb 0.08(001)結晶表面上でからわかるように，物質の端である，ということだけでの電子定在波が観察されており，そのフーリエ変換パタ生じる状態であり，表面構造の詳細に依らないことが著ーンから電子の後方散乱が消失しているという報告がな

しい特徴である。表面物理にとどまらず凝縮系物理全般

されている 32)。それが「時間反転対称性によって保護さの分野にわたって興味がもたれるのは当然である。

れた」トポロジカル表面状態の性質だという主張がされ

4. 2

たが，そのような現象は，前節までに述べたようにトポ

ビスマス合金系

Bi に Sb を 7-22% 混ぜ込んだランダム合金がトポロ
6)

ロジカル絶縁体に限った性質ではなく，spin texture 構造

ジ カ ル 絶 縁 体 と し て 知 ら れ て い る 。そ の Bi 0.86Sb 0.14をもつフェルミ面で起こる「スピン選択的散乱」が原因(001)結晶の薄膜表面から ARPES 測定したフェルミ面となっていることはもはや説明の必要はあるまい。

31)

を Fig. 6（c）に示す 。Fig. 6（b）に示された純粋な Bi

Bi に Se を混ぜ込んだ規則合金 Bi 2Se 3 もトポロジカル(001)結晶のフェルミ面と比べると，Γ̅ 点周りの六角形

絶縁体といわれている 33)。その結晶の薄膜は，(001)方の電子ポケット，その 6 つの頂点方向にある楕円形をし向に Bi 原子層が 2 枚と Se 原子層 3 枚の合計 5 原子層がたホール・ポケット，さらにその外側に見える細長い楕

成長単位となって（1quintuple layer（QL）と呼ばれる），

円状の電子ポケットすべてがやや大きくなっていること

Si(111)表面上にエピタキシャルに層状成長させることがわかる。つまり，キャリアの数が増えている。しかができる 34)。この薄膜の異なる膜厚でのバンド分散をし，特徴的な形はほとんど変化していない。Spin texture

ARPES で測定した結果が Fig. 9 に示されている 34)。膜構造も純粋な Bi 結晶と変わらないこともわかっている。

厚が薄いときにはエネルギー・ギャップがフェルミ準位

ただ，詳細な解析によると，外側に伸びている細長い電の下 0.4 eV 程度のところに開いているが，8 QL の膜厚31)

子ポケットのフェルミ面が二重になっており ，それにになると，そのエネルギー・ギャップ中に，交差する直よって，Γ
̅ 点と M̅ 点との間にフェルミ面が奇数枚（5線状の 2 本のバンドが見えてくる。これはまさに，Fig.

枚）存在することが Bi と異なる。この枚数がトポロジ1（d）で模式的に示した Dirac cone 状の表面状態であ

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223

Fig. 9. (color online). Band dispersion images measured by ARPES for (a) 1 QL,
̅-K̅ direction(b) 2 QL, (c) 3 QL, and (d) 8 QL ultrathin Bi 2Se 3 films along the Γnear the Γ̅ point, respectively. 34)

り，バルク Bi 2 Sb 3 結晶表面で見られたもの 33) と同じである。膜厚が薄い場合，薄膜の表面と裏面（基板との界面）にできるトポロジカル表面状態が相互作用して混成するためにエネルギー・ギャップが開いてしまうと解釈されている。十分厚い膜の表面状態をスピン分解 ARPES 測定すると 35)，Fig. 1（d）で述べたように，Diraccone の右上がりの分枝と左上がりの分枝でスピンの向きが逆になっていることがわかった。そのフェルミ面は
やや 6 角形に近い円形状であり，スピンの向きがその円を周回する方向に向いている spin texture 構造を持つ。
この結晶と非常に近い原子・電子構造を持つ Bi 2 Te 3
表面から STM 観察された電子定在波からも，後方散乱が消失していることが報告されている 36)。やはり，この物質も spin texture 構造のフェルミ面を持っているので当然の現象である。

Fig. 10. (color online). Current and spin flows at the surface
of a strong spin-orbit-interaction material. Spin Hall
effect, which brings about accumulation of spins at
both sides, and the current-induced spin polarization
effect, which produces spin-polarized current.

しかし，その電子輸送特性は不可解な振る舞いを示す
ことがわかってきた 35)。低温における磁気抵抗効果が異常を示すが，その原因はわかっていないし，紙数が尽き作用に起因するスピン分裂した表面状態とフェルミ面でたので，原著論文 35)を参照していただきたい。

の spin texture 構造は，スピン流の物理の研究にとって

5．おわりに―スピン流の物理―

極めて魅力的な題材である。このような表面状態での電気伝導では，Fig. 10 に示すような現象が期待できる。

トポロジカルに trivial な物質に分類される Bi や Au

つまり，( 4 )式のハミルトニアンから，スピン軌道相互と，non-trivial な物質に分類される Bi 1-xSb x や Bi 3Se 2 を作用に起因する内部有効磁場によって，反対向きのスピ

比較しながら，それらの表面状態の性質を述べた。いまンを持つ電子は，反対向きに力を受けて反対方向に曲げまで Rashba 効果によって，スピン分裂した表面バンド

られるという「スピン・ホール効果」が起こる。また，と spin texture 構造をもつフェルミ面が形成され，そのspin texture 構造をもつフェルミ面から，スピンが波数ベためにスピン反転をともなう電子の後方散乱が消失する

クトルの向きと一対一に対応しているので，電場をかけことが知られていた。しかし，トポロジカル絶縁体でもてフェルミ面をシフトさせるとスピンのバランスが崩れそのような現象が見られ，それこそがトポロジカル絶縁

電流を流すとスピンが一定方向にそろうという「電流誘体の性質のように言われてきたが，それは誤解であるこ起スピン偏極」という現象も起きうる。このようなスピとが理解されたと思う。トポロジカル絶縁体およびトポン流とスピン分布は強磁性探針などを使って「逆スピロジカル表面状態の真に新しい性質はまだ明らかになっン・ホール効果」によって電圧信号として検出することていないと言っていいだろう。

も可能となろう。このように，非磁性体の試料でスピン

しかし，空間反転対称性の破れと強いスピン軌道相互流の現象をさまざまな形で研究することができそうだ。

224

表面科学

第 32 巻

通常の Rashba 系は Fig. 1（b）
，Fig. 3（a），（b）のように波数空間で正・負の非常に近い場所に反対向きのスピンが存在しているため打ち消し合って正味のスピン伝導現象のシグナルは小さくなってしまう。一方トポロジカ
ル絶縁体の表面状態は Fig. 1（d），Fig. 9（d）のように正の領域と負の領域でスピンの向きが反対のため打ち消されず大きなシグナルが期待できる。しかも，表面科学の常識からすれば，表面構造を変化させることによって，トポロジカル表面状態を多少なりとも制御することができるはずだ。今までに培ってきた表面科学の手法がスピントロニクに応用されることが期待できる。

文

献1) T. Nagao, J.T. Sadowski, M. Saito, S. Yaginuma, Y.
Fujikawa, T. Kogure, T. Ohno, Y. Hasegawa, S.
Hasegawa and T. Sakurai : Phys. Rev. Lett. 93, 105501(2004) ; 長尾忠昭, 柳沼 晋, J.T. Sadowski, 斉藤峯雄,
藤川安仁, 大野隆央, 長谷川修司, 櫻井利夫 : 表面科
学 26, 344 (2005).
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Chulkov, Yu. M. Koroteev, P.M. Echenique, M. Saito and
S. Hasegawa : Phys. Rev. Lett. 97, 146803 (2006).
3) T. Hirahara, K. Miyamoto, I. Matsuda, T. Kadono, A.
Kimura, T. Nagao, G. Bihlmayer, E.V. Chulkov, S. Qiao,
K. Shimada, H. Namatame, M. Taniguchi and S.
Hasegawa : Phys. Rev. B 76, 153305 (2007).
4) T. Hirahara, I. Matsuda, S. Yamazaki, N. Miyata, T.
Nagao and S. Hasegawa : Appl. Phys. Lett. 91, 202106(2007).
5) 平原 徹, 松田 巌, 山崎詩郎, 長谷川修司 : 表面科
学 30, 374 (2009).
6) L. Fu and C.L. Kane : Phys. Rev. B 76, 045302 (2007) ;D. Hsieh, D. Qian, L. Wray, Y. Xia, Y.S. Hor, R.J. Cava
and M.Z. Hasan : Nature 452, 970 (2008).
7) シャオリャン・チー , シュウチェン・ザン : パリテ
ィ 25, 4 (2010) ; X.-L. Qi and S.-C. Zhang : Physics
Today 63, 33 (2009).
8) 村上修一, 平原 徹, 松田 巌 : 日本物理学会誌 65,
840 (2010).
9) 長谷川修司 : 日本物理学会誌 54, 347 (1999) ; 長谷川
修司 :“見えないものをみる―ナノワールドと量子力学―” UT フィジックス・シリーズ (東京大学出版会, 2008).
10) 長谷川修司, 白木一郎, 田邊輔仁, 保原 麗, 金川泰三, 谷川雄洋, 松田 巌, C.L. Petersen, T.M. Hanssen,
P. Boggild, F. Grey : 表面科学 23, 740 (2002) ; 勝本信
吾, 長谷川修司 :“ナノテクのための物理入門”, 第12 章ナノスケール系の電子状態と電気伝導, 菅原康弘, 粉川良平編 (共立, 2007).
11) S. Hasegawa, X. Tong, S. Takeda, N. Sato and T. Nagao :Progress in Surface Science 60, 89 (1999).
12) S. Hasegawa, N. Sato, I. Shiraki, C.L. Petersen, P.
Boggild, T.M. Hansen, T. Nagao and F. Grey : Jpn. J.

第4号(2011)

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13) H. Aizawa, M. Tsukada, N. Sato and S. Hasegawa : Surf.
Sci. 429, L509 (1999).
14) T. Hirahara, I. Matsuda, M. Ueno and S. Hasegawa : Surf.
Sci. 563, 191 (2004) ; T. Hirahara, I. Matsuda and S.
Hasegawa : e-J. Surf. Sci. Nanotech. 2, 141 (2004).
15) H. Aizawa and M. Tsukada : Phys. Rev. B 59, 10923(1999).
16) M. Ono, T. Nishio, T. An, T. Eguchi and Y. Hasegawa :Appl. Surf. Sci. 256, 469 (2009).
17) N. Sato, T. Nagao, S. Takeda and S. Hasegawa : Phys.
Rev. B 59, 2035 (1999).
18) G. Nicolay, F. Reinert, S. Hüfner and P. Blaha : Phys.
Rev. B 65, 033407 (2001).
19) 一般に原子番号の大きいものほど Rashba 分裂は大きいが, 例外もいくつかあり, 表面状態の Rashba 分裂の起源としては他にも色々な要素が議論されている. 詳しくは例えば次の文献を参照 : 有賀哲也, 八田
振一 : 真空 52, 577 (2009).
20) 単純な Rashba 効果では x ⊥ k (面内) だが, 現在では
面 直 ス ピ ン を 持 つ 系 も 発 見 さ れ (例 え ば K.
Sakamoto, T. Oda, A. Kimura, K. Miyamoto, M.
Tsujikawa, A. Imai, N. Ueno, H. Namatame, M.
Taniguchi, P.E.J. Eriksson and R.I.G. Uhrberg : Phys.
Rev. Lett. 102, 096805 (2009).), 理論的にも対称性に基づいた群論的考察がなされている ; T. Oguchi and
S. Shishidou : J. Phys. : Cond. Mat. 21, 092001 (2009).
21) L. Petersen, P. Laitenberger, E. Lægsgaard and F.
Besenbacher : Phys. Rev. B 58, 7361 (1998).
22) A. Bostwick, T. Ohta, T. Seyller, K. Horn and E.
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23) http://nobelprize.org/nobel_prizes/physics/laureates/
2010/24) F.V. Tikhonenko, A.A. Kozikov, A.K. Savchenko and
R.V. Gorbachev : Phys. Rev. Lett. 103, 226801 (2009).
25) T. Nagao, S. Yaginuma, M. Saito, T. Kogure, T. Ohno, S.
Hasegawa and T. Sakurai : Surf. Sci. 590, L247 (2005).
26) 平原 徹 : 真空 52, 582 (2009).
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Chulkov, Y.M. Koroteev and S. Hasegawa : Phys. Rev. B
75, 035422 (2007).
28) T. Hirahara, K. Miyamoto, A. Kimura, Y. Niinuma, G.
Bihlmayer, E.V. Chulkov, T. Nagao, I. Matsuda, S. Qiao,
K. Shimada, H. Namatame, M. Taniguchi and S.
Hasegawa : New Journal of Physics 10, 083038 (2008).
29) T.K. Kim, J. Wells, C. Kirkegaard, Z. Li, S.V. Hoffmann,
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Pascual, K.T. Moore, A.J. Schwartz, H. He, J.C.H.
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30) J.I. Pascual, G. Bihlmayer, Yu. M. Koroteev, H.-P. Rust,
G. Ceballos, M. Hansmann, K. Horn, E.V. Chulkov, S.
Blügel, P.M. Echenique and Ph. Hofmann : Phys. Rev.
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31) T. Hirahara, Y. Sakamoto, Y. Saisyu, H. Miyazaki, S.

長谷川

修司・平原

Kimura, T. Okuda, I. Matsuda, S. Murakami and S.
Hasegawa : Phys. Rev. B 81, 165422 (2010).
32) P. Roushan, J. Seo, C.V. Parker, Y.S. Hor, D. Hsieh, D.
Qian, A. Richardella, M.Z. Hasan, R.J. Cava and A.
Yazdani : Nature 460, 1106 (2009).
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Bansil, D. Grauer, Y.S. Hor, R.J. Cava and M.Z. Hasan :Nat. Phys. 5, 398 (2009) ; H. Zhang, C.-X. Liu, X.-L. Qi,
X. Dai, Z. Fang and S.-C. Zhang : Nat. Phys. 5, 438

徹225(2009).
34) Y. Sakamoto, T. Hirahara, H. Miyazaki, S. Kimura and S.
Hasegawa : Phys. Rev. B 81, 165432 (2010).
35) T. Hirahara, Y. Sakamoto, Y. Takeichi, H. Miyazaki, S.
Kimura, I. Matsuda, A. Kakizaki and S. Hasegawa : Phys.
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Wang, H. Zhang, X. Dai, Z. Fang, X. Xie and Q.-K. Xue :Phys. Rev. Lett. 103, 266803 (2009).