等粒径 Cu‑Al2O3 複合圧粉体の放電焼結過程における緻密化速度に及ぼす
アルミナ粒子体積率の影響
倉本英哲、隠岐貴史、松木一弘＊、柳沢 平＊

Influence of the alumina particle volume fraction on the densification rate of mono-sized
Cu-Al2O3 composite powder compact in spark sintering process
Hideaki KURAMOTO, Takashi OKI, Kazuhiro MATSUGI* and Osamu YANAGISAWA*
The densification rate of mono-sized Cu‐10~50vol%Al2O3 composite powder compact in spark sintering process wasmeasured and analyzed to investigate the influence of the alumina particle volume fraction on the densification rate.
Because it was considered that the composite compact densified by densifying of pure copper matrix powder, the following
densification rate equation was found in consideration of particle’s contact probability.
Keywords: spark sintering, Cu-Al2O3 powder composite, densification rate, particle’s contact probability
等粒径の銅とアルミナ粉末からなる複合圧粉体を放電焼結した場合に、添加したアルミナ粒子の体積率が緻
密化速度に与える影響について調べるために、アルミナの体積率が 10~50vol%の複合圧粉体を放電焼結によって緻密化し、この時の緻密化速度の測定と解析を行った。Cu-Al2O3 複合圧粉体では、母相である純銅粉末が緻密化することで、複合圧粉体の緻密化が進むと考え、粒子接触の確率を考慮することで、緻密化速度式を導いた。
キーワード：放電焼結、Cu‐Al2O3 複合圧粉体、緻密化速度、粒子接触確率
１．緒言

等しい球形粉末が入手しやすい Cu‐Al2O3 複合粉末の複合材料は、金属、セラミックあるいはプラスチッ型内単軸圧縮・放電焼結を行い、緻密化速度の測定とクなど特性の異なる材料を人為的に組み合わせ、比強解析によって、アルミナ粒子の体積率が緻密化速度に度、比弾性、耐食性、耐摩耗性などの単体材料では得及ぼす影響について考察した。

ることのできない諸特性を作り出す材料である。これ
２．実験方法らの複合材料の作製には、ホットプレス(HP)や熱間静(1)実験に用いた純銅粉末(99.8mass%,㈱福田金属箔粉工。最近では、放電焼結による複合材料の作製に関す

業製)およびアルミナ粉末(99.9mass% α-Al2O3,㈱昭和電

水圧プレス(HIP)などの粉末冶金法がよく用いられる‐(4)(5)‐(7)る報告工製)は、ともに平均粒径が約 50µm のほぼ等粒径球状も多くなってきた。

電気不導体で、塑性変形しないセラミック粒子が金粉末である。両粉末の SEM 像を Fig.1 に示す。先に銅属粉末に混合された場合、緻密化速度がどのような影粉末とアルミナ粉末をアルミナ粒子の体積率(Vp)が、響を受けるかを明らかにすることは、放電焼結によっ

0.1、0.2、0.3 および 0.5 になるように混合および秤量をて金属‐セラミックス系複合材料の製造技術を確立すして、型内に挿入した。1 回の焼結に用いる粉末の量る上で重要である。本研究では、最も簡単なモデルとは、円柱状の焼結体の相対密度が 100％のときに、直して界面反応が起こりにくく、2 種類の粉末の粒径が径が 10mm、高さが 10mm になるように、それぞれの*広島大学大学院工学研究科

1

の 真 密 度 の 値 と し て そ れ ぞ れ 8.93Mgm お よ び-3

3.97Mgm を用いた。なお、用いた型、パンチおよび基
本的な放電焼結を行う手順は前報(8)と同様であるため、ここでは説明を省略する。

Compact Temperature , Tc / K

1400

-3

1400

(a)

Compact Temperature , Tc / K

Vp について算出した。このとき、純銅およびアルミナ

1200
1000
800

420s

600

I=2.8A/mm2
I=3.2A/mm2
I=3.8A/mm2
I=4.5A/mm2

P=37.5MPa
Vp=0.1

1000

400

1
0.95

200
400
600
800
Sintering Time , t / s

P=37.5MPa
Vp=0.30

I=2.8A/mm2
I=3.2A/mm2
I=3.8A/mm2
I=4.5A/mm2

200
400
600
800
Sintering Time , t / s

1

(c)

0.85

P=37.5MPa
Vp=0.1

0.8
420s

0.75

I=2.8A/mm2
I=3.2A/mm2
I=3.8A/mm2
I=4.5A/mm2

0.7
0.65
0

200
400
600
800
Sintering Time , t / s

1000

(d)

0.95
Relative Density , D

Relative Density , D

420s

600

1000

0.9

0.6

800

400
0

(a)

(b)

1200

0.9
0.85
0.8
420s

0.75

P=37.5MPa
Vp=0.3I=2.8A/mm2
I=3.2A/mm2
I=3.8A/mm2
I=4.5A/mm2

0.7
0.65
0.6

1000

0

200
400
600
800
Sintering Time , t / s

1000

Fig.2 Temperatures,Tc, and relative density,D, of Cu-Al2O3 compact of(b)

10vol% Al2O3((a) and (c)) and 30vol% Al2O3((b) and (d)) with P=37.5MPaand various electric currents.

粉末の場合と同様に、焼結開始直後から急激に増加して、I によって決定されるある値に近づき、あとは時間の経過と共にその変化量は減少する。
Fig.3 に焼結時間 420s における Tc および D を示す。

Fig.1 SEM images of as-received (a)pure copper powder and (b)alumina

この時間における Tc およびD はともにその上昇速度を

powder.

減らし、徐々に定常値に収束しつつある段階の値であ
アルミナ粉末を 10〜50vol.%添加した銅圧粉体におる。本図(a)より、P=37.5MPa の場合、Vp=0.1 付近で焼いても、初期段階(第 1 段階)として矩形波パルス電流を結温度の極大値が見られ、Vp が大きくなるに従って低(9)負荷すると、純銅粉末の場合と同様の条件 で十分な下して、再び上昇することが認められる。これは、ア比抵抗の減少を確認することができた。そこで、本研

ルミナ粒子が電気絶縁体であるために、Vp の増加に伴

究では第 1 段階のパルス通電として、焼結圧力(P)がって銅圧粉体母相に電流が集中して発熱量を増加させ

2

37.5MPa、パルス電流密度(Ip)が 1.3A/mm 、単位パルスる効果がある反面、アルミナ粒子の加熱に熱エネルギ

通電時間(tp)が 100ms、パルスの on/off 時間比が 1：1 のーを消費するので、両者の効果が相乗して現れた結果

モード 1 の電源による矩形波パルス通電を 1020s(5000と考えられる。また、P が増加すると、同じ電流密度パルス)行い、その後、P が 37.5 もしくは 62.5MPa で、
2定電流連続パルス通電を行い、この時の相対密度およ
び圧粉体温度の時間変化を測定した。なお、実験は全-2て 10 Pa 下の真空中で行った。
３．実験結果および考察

1300

(a)

1

1200
1100
1000
900
P=37.5MPa

800

(b)

0.95
0.9
0.85
0.8
0.75

I=2.8A/mm2
I=3.2A/mm2
I=3.8A/mm2
I=4.5A/mm2

P=37.5MPa

0.7

-0.1

３．１ 相対密度および圧粉体温度

I=2.8A/mm2
I=3.2A/mm2
I=3.8A/mm2
I=4.5A/mm2

Relative Density at 420s, D

Compact Temperature at 420s, Tc / K

電流密度(I)が 2.8〜4.6A/mm のモード 2 の電源による

0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

Volume Fraction of Al2O3 Particles, Vp-0.1 0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6
Volume Fraction of Al2O3 Particles, Vp

Fig.2 に Vp=0.1 と 0.3 の場合の Tc と D の時間変化のFig.3 Influence of Al2O3 particles volume fraction,Vp, on (a)compact

例を示す。
Tc および D はアルミナの添加量に関係なく、

temperature,Tc, and (b)relative density,D, at 420s, with P=37.5MPa and(8)

その絶対値は異なるものの、前報 の等粒径純銅噴霧various electric currents.

2

で得られる Tc が小さくなる傾向が見られた。P が大きくなると純銅粉末粒子間の接触抵抗が減少することと、なる。また、P が 62.5MPa の場合には、Vp が 0〜0.3．
の間では D はほとんど変わらず、Vp が 0.5 になると小圧粉体と型の間の熱伝達係数が大きくなることが原因さくなる傾向が見られた。この傾向は前述の焼結時間と考えられる。

420s における相対密度(Fig.3(b))に現れた傾向と同じで同図(b)に示すように、Vp≈0.1 で到達相対密度の極大ある。

値が見られる。この傾向は上記のように、この Vp の範

３．３ アルミナ粒子添加の影響

囲で焼結温度が高くなることと、本研究の温度範囲に

アルミナ粒子を添加した場合、圧粉体中の粒子の接おいてアルミナ粒子同士の焼結が進行するとは考えに

触は Fig.5 に示すように、 銅-銅(c-c) 、 銅-アルミナ

くいことから、Vp と Tc の両者の関係によって Vp≈0.1(c-al) 、 アルミナ-アルミナ(al-al) の 3 通りに分類さで到達相対密度の極大値を示し、あとは Vp が増加するれる。それぞれの接触の起こる確率を考慮して、アルに従って、アルミナ粒子同士の接触が増えるために(後ミナ粒子を添加した場合の相対密度の増加が、Fig.5 の述)、得られる D は小さくなるものと考えられる。これような粒子同士の接近によって粒子接触部のオーバーに対して、P が 62.5MPa の場合には、焼結温度は Vp のラップ部の体積が空隙部を埋める過程(10),(11)とすれば、増加に伴ってわずかではあるが単調に上昇する傾向が複合圧粉体の相対密度の増加分(D-D0) は式(1)のよう見られ、得られる D は Vp =0.3 まではあまり変化なく、に表される。ここで、測定により銅粉とアルミナ粉の

Vp =0.5 で急激に減少した。

初期相対密度(かさ密度)Dc,0、Dal,0 は Dc,0= Dal,0=0.54 であ３．２ 緻密化速度．
緻密化速度(D)は D の変化量をその変化に要した微．
小時間(⊿t)で除して求めた。Fig.4 に Vp と D の関係のったので、接触の種類にかかわらず、初期相対密度をD0 で表わす。

例を示す。前報(8)で得られた等粒径純銅噴霧球状粉末．
の場合と同様に、D と D の関係は焼結開始直後の D がCu

小さい範囲で上昇し、焼結条件によって決まるある相．
．
その後は徐々
対密度において D の極大値(Dmax)に達し、

c-c contact

Dc-al-D0
Dc-c-D0

Dc-al-D0
Dc-c-D0にその速度を減らしながら最終的には 0 に近づく。P．
が 37.5MPa の場合、Dmax は Vp が 0.1 で最も大きな値を

0.005

(a)

I=2.8A/mm2
I=3.2A/mm2
I=3.8A/mm2
I=4.5A/mm2

0.004
0.003
0.002

P=37.5MPa
Vp=0.10.001

Densification Rate , D / s-1

Densification Rate , D / s-1

0.005

.

0

Cu

.

Fig. 5 Schematic illustration showing deformation and the transfer of theP=62.5MPa
Vp=0.1material at the contact of the particles.

0.001
0
0.6 0.65 0.7 0.75 0.8 0.85 0.9 0.95 1

Relative Density , D

Relative Density , D

0.005

(c)

I=2.8A/mm2
I=3.2A/mm2
I=3.8A/mm2
I=4.5A/mm2

0.004
0.003

P=37.5MPa
Vp=0.3

0.002
0.001
0

.

c-al contact

Al2O3

0.003
0.002

Dc-al-D0

I=2.8A/mm2
I=3.2A/mm2
I=3.8A/mm2
I=4.5A/mm2

0.6 0.65 0.7 0.75 0.8 0.85 0.9 0.95 1

Densification Rate , D / s-1

Densification Rate , D / s-1

0.005

(b)

0.004

Dc-al-D0al-al contact

示し、それ以上の Vp になると Vp の増加と共に小さく

.

Al2O3

c-al contact(d)(D-D0)= γc-c(Dc-c-D0)+ γc-al(Dc-al-D0)+ γal-al(Dal-al-D0)
ただし、γc-c＋γc-al＋γal-al＝１

I=2.8A/mm2
I=3.2A/mm2
I=3.8A/mm2
I=4.5A/mm2

0.004

ここで、γc-c、γc-al およびγal-al は、それぞれ Cu-Al2O3

0.003
0.002

(1)

複合圧粉体における銅-銅(c-c)、銅-アルミナ(c-al)および

P=62.5MPa
Vp=0.30.001

アルミナ-アルミナ(al-al)接触の起こる確率である。Dc-c0
0.6 0.65 0.7 0.75 0.8 0.85 0.9 0.95 1

0.6 0.65 0.7 0.75 0.8 0.85 0.9 0.95 1

Relative Density , D

Relative Density , Dと Dal-al はそれぞれ与えられた温度(Tc)と P で達成される銅圧粉体(γc-c=1、γc-al=0、γal-al=0) とアルミナ圧粉体．
Fig.4 Densification Rate,D, during increasing relative density in the(γc-c=0、γc-al=0、γal-al=1)の相対密度であり、Dc-c は式(3)composite compact of Vp=0.1 and 0.3.

を満足する銅粉末の相対密度に相当する。また、3

(Dc-c-D0)、(Dc-al-D0)および(Dal-al-D0)は、それぞれの接触より、c-al 接触部での温度は、c-c 接触部に比較して低部における相対密度の増加分を示す。ここで、圧粉体

くなると考えられる。このため、c-al 接触部における中のアルミナ粒子の分布をランダムとすれば、両粒子相対密度の増加分は c-c 接触部に比較して小さくなる

は球形・等粒径であるので、c‐c 接触、c‐al 接触およことが予想され、Dc-al-D0= η(Dc-c-D0) (ただし、 η≦1)び al‐al 接触の確率、γc-c、γc-al およびγal-al は次のようにと仮定することができる。そこで、この式と式(2)を用導かれる。単位体積の圧粉体中の全粒子数を N、銅粒

いて、式(1)から式(3)が導かれる。なお、上記のように子数を Ncu、アルミナ粒子数を Nal とし、配位数を Z と温度の不均一がある場合、熱電対によって測定されたする。単位体積中の全接触点数は NZ/2 であり、1 つの温度(Tc)は、ほぼ圧粉体の平均温度を意味するものと考

銅粒子に隣接するアルミナ粒子の数は VpZ であるから、えられる。

単位体積中の銅-アルミナ接触点数は VPZNcu となる。
よって、c‐al 接触の確率はγc-al = (VpZNcu)/(NZ/2) =(Dc-c-D0) =2Vp(Ncu/N) = 2Vp(1-Vp)と表される。同様にしてγc-c とγal-al{(D-D0)-Vp2(Dal-al-D0)}/{(1-Vp)2+2ηVp(1-Vp)}(3)を求めると式(2)が得られる。
３．４ 塑性変形機構による第 2 段階

γc-c=(1-Vp)NcuZ/(NZ)=(1-Vp)2

Fig.7 にそれぞれのVp におけるTc とD の関係を示す。

γc-al=2(1-Vp)NalZ/(NZ)=2Vp(1-Vp)

Vp および P が一定のとき、昇温速度が大きく、相対密(2)度が小さい範囲で、D は温度のみによって決定される。
1

確率(γc-c、γc-al およびγal-al)と Vp の関係を示す。本図からも分かるように、Vp が 0.5 まで増加すると、c-c 接触の確率は 1/4 まで低下する。

P=37.5MPa
Vp=0.10.9
0.8

I=2.8A/mm2
I=3.2A/mm2
I=3.8A/mm2
I=4.5A/mm2
η=0.7
η=1.0

0.7
0.6
400
1

Relative Density , D

Particles contact probability, γ

1
γc-c
γc-al

0.8

γal-al

0.6
0.4

600
800
1000 1200
Compact Temperature , Tc / K

P=37.5MPa
Vp=0.20.8
I=2.8A/mm2
I=3.2A/mm2
I=3.8A/mm2
I=4.5A/mm2
η=0.7
η=1.0

0.7

1400

400
0.9

0.8
I=2.8A/mm2
I=3.2A/mm2
I=3.8A/mm2
I=4.5A/mm2
η=0.7
η=1.0

600
800
1000 1200
Compact Temperature , Tc / K

1400

(d)

0.85

P=37.5MPa
Vp=0.3

0.7

(b)

0.9

0.6

(c)

0.9

0.6

0.2

Relative Density , D

Relative Density , D

Fig.6 に式(2)によって表されるそれぞれの粒子接触の1(a)Relative Density , D

γal-al=VpNalZ/(NZ)=Vp2

P=37.5MPa
Vp=0.5

0.8
0.75
0.7
0.65
0.6

I=2.8A/mm2
I=3.2A/mm2
I=3.8A/mm2
I=4.5A/mm2
η=0.7
η=1.0

0.55
400

0
0

0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
Volume Fraction of Al2O3 Particles, Vp

Fig.7

600
800
1000 1200
Compact Temperature , Tc / K

1400

400

600
800
1000 1200
Compact Temperature , Tc / K

1400

Relation between compact temperature and relative density ofFig. 6 Relation between volume fraction of alumina particles and particles

Cu-Al2O3 compact at various volume fractions of alumina particles duringcontact probability. γc-c, γc-al and γal-al are the contact probability of Cu-Cu,

spark sintering under the pressure of 37.5MPa. The dashed lines show the

Cu-Al2O3 and Al2O3-Al2O3 respectively.

relation between the relative density of the Cu-Al2O3 compact obtained bysubstituting Dc-c from eq. (3) for the eq. (5) and compact temperature.

ここで、Cu-Al2O3 複合圧粉体では、母相である純銅の変形によって、緻密化が起こると仮定すれば、Fig. 5

前報(8)において、純銅の放電焼結過程における第 1にも示すとおり Dc-c および Dc-al のどちらの場合も、粒段階以降の緻密化機構は、大まかに塑性変形機構によ

子中心間距離にのみに依存し、同じになることが予想

る第2 段階と累乗則クリープ(高温)変形による第3 段階される。しかし、放電焼結において粒子接触面の垂直の 2 つに分けられることを報告したが、Fig.7 の結果は、方向に流れる電流による局所ジュール発熱は c-c 接触

同様に、この範囲における圧密機構として、Vp によらでは起こり得るが、c-al 接触では期待されない。これず降伏応力の温度依存性のみに依存する塑性変形によ4

することはできなかった。ただし、計算による D とるものと考えられる(第 2 段階)。
前報 で述べたように、金属圧粉体の型内単軸圧

Tc の関係は、ηの値に関係なく実験結果のばらつきを

縮・放電焼結の第 2 段階において、D と P の関係は式考慮すると、おおむね実験結果をよく表した。すなわ(4)の Von Mises 型圧密構成式より、式(5)のように導か

ち、この第 2 段階における緻密化は、基本的に粒子全れ、さらに、降伏応力(0.2%耐力：σ0.2 = σ yield = σ eq)と体の再配列と c‐c 接触および c‐al 接触における純銅

温度(T)との関係を用いることで、D と Tc(=T)の関係をだけの塑性変形によると結論される。

求めることができる。

３．
５ 累乗則クリープ(高温)変形機構による第 3 段階

(8)α(D) J’2+β(D) J12 ＝ σeq2(4)

σeq = σyield = κ(D) P(5)

３．５．１ 緻密化速度式
アルミナ粒子を添加した場合の緻密化速度式としては、式(3)を時間で微分して式(6)が得られる。
．
．
D={(1-Vp)2+2 η Vp(1-Vp)} Dc-c
(6)．
ここで、Dc-c は複合圧粉体中の純銅部分のみの緻密化速

ただし、κ(D) = [9α(D)β(D) / {α(D)+12β(D)}]1/2

α(D)＝3/{1-exp(-Vex) + exp(-sVex) Vex}β(D)＝1/(9 Vex)、s=1/500、1/3度である。前報において、純銅の第 3 段階における緻2

Vex=[(3/4)k(D/D0) {(D-D0)/(1-D)}]

密化速度は報告(8)したが、これに拡張体積率(Vex)を考慮

ここで、σeq は圧粉体のみかけの相当応力(12)、σeq は粉して、発展させた式を式(7)に示す

末材料の相当応力で、0.2%耐力あるいはそれに近い値．
Dc-c=A Vexm Dc-c κCun+1exp{- QCu /(R Tc)} Pn

である。また、k は粉末粒子間の相対滑りによる再配(7)

列の起こりやすさによって変わる係数であり、純銅粉

ただし、A、R、Qcu および n はクリープ定数、気体定

末の場合、k=3.5 となることが分かっている。

数、純銅のクリープの活性化エネルギー

ここで、式(3)の(Dc-c-D0)は、複合圧粉体の D を得る(Qcu=197kJ/mol)(13)および応力指数である。m の値につために必要なc-c接触部とc-al接触部の銅粉の再配列といては、応力が有効的に使われる度合いを示す乗数で変形による相対密度増分を表し、これは、al-al 接触部あり、粒径が 50µm の純銅粉末の放電焼結の場合には、の相対密度増分(Dal-al-D0)とηが分かれば、右辺中の変数

m=0.3 の値を与えることで、実験結果とよく一致する。

から求められる。再配列だけによって決定されると考式(6)は式(7)を代入し、両辺の対数をとることで、式えられる Dal-al は、室温における P が 37.5MPa および(8)のように変形される。

62.5MPa のときの Dal-al に等しいと考え、実験によって
ln[D/(Dc-c κCu)] + QCu/(R Tc) – m ln(Vex)

求めたところ、それぞれ 0.59 および 0.61 であった。こ=n ln(κCu P) + lnA + ln{(1-Vp)2 + 2 η Vp(1-Vp)}の結果より、式(3)において Dal-al の値は、温度に関係な(8)

く一定値(P=37.5MPa の場合 Dal-al=0.59、P=62.5MPa の
場合 Dal-al=0.61)とした。式(3)とこれらの値を用いて、ηについて、第 3 段階においては相対密度が大きく

0.7 と 1.0 のηを仮定し、複合圧分体の D を得るためになって、昇温速度が小さくなり、圧粉体中の温度が均必要な銅粉の再配列と変形による Dc-c を求めた。この一に近づくので、c‐c と c‐al 接触部における温度差

Dc-c を用いて式(5)よりκ(D)(=κ(Dc-c)：κ Cu と表す)が求めは小さくなり、ほぼ 1 に近い値になるものと考え、式られる。さらに、式(5)より、このκCu が得られるよう(6)中のηを 1 とした。

なσyield/P を求めて、純銅の 0.2%耐力の実験結果から、

式(8)の左辺と右辺の ln(κCu P)の関係を求めたところ、

σyield/P=σ0.2/P が得られる温度を複合圧粉体の D が得ら

Fig.8 が得られた。
図から、それぞれの Vp について ln(κCu P)が約 3.0〜れる温度 Tc とした。得られた結果を Fig.7 中の破線で3.5 以下の部分でほぼ直線関係(図中に破線で示す)を示示す。
ここで、ηを 0.7〜1.0 の間で変えても、計算結果にすことが確認される。この直線の傾きは式(8)からも分

それほど大きな差はなく、本結果より、ηの値を決定

かるように、緻密化速度の応力指数(n)を表す。これよ

5

(a)

45
P=37.5MPa
P=62.5MPa40
35

Vp=0.1
k=3.5
m=0.3
η=1.0

30
25
20

.

n=4.7

15

ln(Dc-c/DCuk)+(QCu /RT)-m ln(Vex)ln(Dc-c/DCuk)+(QCu/RT)-m ln(Vex)

.

50

10

45

．
D={(1-Vp)2+2ηVp(1-Vp)}

(b)

40

P=37.5MPa
P=62.5MPa

35

25
20

0.5

1

1.5

2

2.5

3

3.5

4

0

1

40

P=37.5MPa
P=62.5MPa35

Vp=0.3
k=3.5
m=0.3
η=1.0

30
25
20

n=4.7

15

3

4

きな値を示したが、式(10)においてσth に約 5.0MPa を与5

えると、n 値は純銅の値とほぼ等しくなる。このときln(κCuP)

(c)

.

10
5

ln(Dc-c/DCu k)+(QCu/RT)-m ln(Vex)ln(Dc-c/DCuk)+(QCu/RT)-m ln(Vex)ln(κCuP)45

240の ln{D/(DCu κCu)} + Q/(RTc) - m ln(Vex)と ln(κCu P - σth)の

(d)

35

P=37.5MPa
P=62.5MPa

30

関係を Fig. 9 に示す。

Vp=0.5
k=3.5
m=0.3
η=1.0

25
20

このように Vp=0.5 の場合には、式(10)に従って、圧15

粉体の変形に最低限必要な応力として、σth を仮定する

n=8.0

10

ことによって、純銅の場合の n 値(=4.8)と同値で実験デ

5
0

1

2

3

4

5

0

ln(κCuP)

1(10)

本研究において、Vp が 0.5 の場合について n 値が大

n=4.5

15
10

0

.

A Vexm Dc-c κCuexp{- QCu /(R Tc)}{κ CuP-σth}nVp=0.2
k=3.5
m=0.3
η=1.0

30

2

3

4

5

ータを整理することができた。一般にσth は添加粒子がln(κCuP)．
Fig.8 Relation between ln(κCu P) and ln{D/(Dc-c κCu)}+Q/(RTc)−m ln(Vex)

可動転位を拘束することによって生まれる応力である。

at various alumina volume fractions. κCu is the function of relative density of

しかし、本研究における添加粒子であるアルミナ粒子

composites for each alumina volume fraction obtained from eq.(8).

0.2 および0.3 のときにn はそれぞれ4.7(4.5
り、
Vp が0.1、〜5.1)、4.5(4.0〜5.0)および 4.7(4.3〜5.3)となった。Vp.

が 0.3 までは Vp の増加に伴って n は若干小さくなる傾ln(Dc-c/DCuk)+(QCu/RT)-m ln(Vex)pure copper matrix compact,Dc-c. n is the stress exponent of copper-alumina
40
P=37.5MPa
P=62.5MPa35
Vp=0.5
k=3.5
m=0.3
η=1.0
σth=5.0MPa

30
25
20

n=4.8

15
10
0

向はあるものの、純銅のn値(=4.8)とほぼ同値であった。

1

2

3

4

5

ln(κCuP-σth)

このことから、Vp が 0.3 までは、式(6)に式(7)を代入す．
Fig.9 Relation between ln(κCu P - σth) and ln{D/(Dc-c κCu)} + Q/(RTc) -ることによって緻密化速度を表すことが出来る、つまm ln(Vex) at Vp=0.5. n in this figure is the stress exponent of copper-alumina

り、純銅のみの累乗則クリープ(高温)変形によって緻密

composites obtained from eq.(10) by using threshold stress,σth.

化が進行すると考えられる。しかし、Vp が 0.5 のときには、n=8.0(7.7〜9.2)となり、純銅の n 値と比較して大の粒径は約 50µm で、オロワン応力が働く粒子径よりきな値を示した。これには他の要因があるものと考えもはるかに大きいことから、転位移動の拘束による応られる(後述)。

力とは考えにくい。Fig. 6 に示されるように、Vp=0.5

３．５．２ しきい応力になると、クリープ(高温)変形がより起こりにくいと思

粒子分散型複合材料において、第 2 相粒子を添加す

われる c‐al 接触部と、クリープ(高温)変形が全く期待ることによって、nc 値は母相のそれよりも大きくなり、できないal‐al 接触部が合わせて0.75 にもなるために、

応力依存性は強くなることが多数報告(14)-(17)されていこれらの接触部が圧粉体全体のクリープ(高温)変形をる。他方、複合材料のクリープのひずみ速度はしきい

拘束するためと考えられる。

応力(σth)を考慮することによって、母相材の nc 値を用

３．６ 緻密化速度式の適合性

いて式(9)のように表すことができるとするいくつかのAl2O3 複合圧粉体の第2段階の緻密化速度については、

報告(18)‐(20)がある。

．
εc=A(σeq-σth)nexp{-Qc/(RT)}

式(3)を用いて D と Dc-c の関係を求め、この Dc-c を式(5)を時間で微分することで求めた緻密化速度式の D に置

(9)

き換えることで、下式のように表される。

そこで、式(9)を考慮して式(6)に対応する緻密化速度．
．
D= [(dσeq/dT)/ {dκ(Dc-c)/dD}] {κ(Dc-c)/σeq} Tc

式を求めると式(10)が得られる。

6

(11)

．
この式と式(10)によって D に対する D を計算し、実より整備したものであり、また、放電焼結機およびオ

験結果と比較した例を Fig.10 に示す。

ートグラフは、経済産業省地域産業集積活性化対策補助により整備したものであることを記し、関係各位に

.

0.004
0.003

0.005

(a)
P=37.5MPa
Vp=0.1

Experiment
Equation(11)Equation(10)I=3.8A/mm2

0.002
0.001
0

Densaification Rate , D / s-1

Densaification Rate , D / s-1

0.005

.

深く感謝致します。

(b)
P=37.5MPa
Vp=0.3

0.004

Experiment
Equation(11)Equation(10)I=3.8A/mm2

0.003

参考文献

0.002

(1)A.B.Pandey, R.S.Mishra and Y.R.Mahajan: Acta Metall. mater. 40(1992)

0.001

2045.

0

0.6 0.65 0.7 0.75 0.8 0.85 0.9 0.95 1

0.6 0.65 0.7 0.75 0.8 0.85 0.9 0.95 1

Relative Density , D

Relative Density , D(2)V.C.Nardone and J.R.Strife: Metal. Trans. A18(1987) 109.
(3)E.P.Barth, J.T.Morton and J.K.Tien: The Mincrals, Metal and Mater. Soc.

Fig.10 The comparison between the experimental results and the(1990) 839.

calculation results obtained from eq. (11) and eq. (10).

(4)隠岐貴史, 松木一弘, 清水功史, 柳沢 平：軽金属 52(2002) 243.
(5)M-J.Suk, K.H.Min, Y.D.Kim and I-H.Moon: Adv. Powder Metall. Part本図より、実験結果と計算結果はよく一致し、Al2O3

Mater. (2001) 9.42.

複合圧粉体においては複合圧粉体中の母相(純銅)部分(6)大迫和久, 戸田裕之, 小林俊郎：鉄と鋼 87(2001) 619.

のみが塑性変形もしくはクリープ(高温)変形するとし(7)高橋勝彦, 清水 満, 川上正博：日本金属学会誌 65(2001) 122.

て、緻密化速度を表すことが出来ると言える。また、(8)倉本英哲、隠岐貴史、松木一弘、柳沢 平：広島市工業技術センタ

本図より、3.2 節において述べた Dmax は、第 2 段階かー年報 16(2002) 46.

ら第 3 段階に遷移する相対密度において表われる。

(9)松木一弘,畑山東明,柳沢 平：日本金属学会誌 59(1995) 740.
(10)E.Arzt：Acta Metall. 30(1982) 1883.

４．結言(11)H.Fishmeister and E.Arzt：Powder Metall. 26(1983) 82.

平均粒径 50µm で等粒径の純銅粉末とアルミナ粒子(12)S.J.Park, H.N.Han, K.H.Oh and D.N.Lee：Int. J. Mech. Sci. 41(1999)

によって構成される Cu-Al2O3 複合圧粉体(アルミナ体

121.

積率 Vp=0.1、0.2、0.3、0.5)の定電流条件下での型内単(13)A.S.Helle, K.E.Eastering and M.F.Ashby：Acta Metall. 33(1985) 2163.

軸圧縮・放電焼結の緻密化速度の測定および解析を行(14)松浦圭助, 松田則男：日本金属学会誌 63(1999) 535.

った。結果として、アルミナ粒子体積率(Vp)の複合圧粉．
体の緻密化速度(D)に及ぼす影響は、粒子接触の確率を(15)T.G.Nieh, K.Xia and T.G.Langdon：J. Eng. Mater. Tech. 110(1988) 77.

考慮することで、以下の式によって整理された。

(17)Y.Li and T.G.Langdon：Acta Mater. 46(1998) 1143.

(16)F.Carreno and O.A.Rauno：Acta Mater. 46(1997) 159.

．
．
D={(1-Vp)2+2 η Vp(1-Vp)} Dc-c

(18)S.Ranganath and R.S.Mishra：Acta Mater. 44(1996) 927.
(19)Y.Li and T.G.Langdon：Acta Mater. 45(1997) 4797.

ただし、ηは銅‐アルミナ粒子接触部と銅‐銅粒子接(20)Z.Y.Ma and S.C.Tjong：Compos. Sci. Technol. 61(2001) 771.

触部における相対密度の増加量の比を表す係数(η≦1)．
であり、また、Dc-c は複合圧粉体中の母相である純銅部．
分の緻密化速度である。ここで、Dc-c は純銅の緻密化速度式と等しく、つまり、上式においては、純銅の緻密化速度式と Vp が明らかな場合において、複合圧粉体の緻密化速度を求めることができる。
おわりに本研究を実施するに際して、NC 旋盤、放電
焼結機およびオートグラフを使用しました。使用したNC 旋盤は、日本自転車振興会競輪機械工業資金補助に7