2021, Feb.
No.

395

CONTENTS
レーザーラマン分光を利用した水中油の遠隔計測技術の開発
超短パルスレーザー加工のシミュレーション
井澤靖和所長 瑞宝中綬章を受賞
主な学会報告予定

ISSN 0914-9805【表紙図】長水槽による水中油の遠隔計測実験の様子

レーザーラマン分光を利用した
水中油の遠隔計測技術の開発
レーザープロセス研究チーム◆海底開発にレーザー技術を利用

染川智弘

にわたる領域を短時間でモニタリングできる手法の開日本の領海・排他的経済水域は国土の面積の12倍程発が望まれる。当研究所では、広範囲の海水領域を効度も大きく、レアアースに代表される海底鉱物資源や率よくモニタリングすることを目指して、海水中に含メタンハイドレートの採掘、CO2を海底地層に圧入しまれるCO 2 ガスや油の濃度などを遠隔からラマン散乱て大規模削減を目指すCCS（ Carbon dioxide Captureで測定する、ラマンライダー技術を開発している。

and Storage）、石油や天然ガスなどのエネルギー資源◆長水槽による水中油の遠隔計測実験を輸送する海底パイプラインの建設など、海底の有効これまでの研究では、水中のガスをラマン散乱で検利用に関するさまざまな計画が進められている。一方出する場合、散乱光強度が大きい波長355 nmのレー海底開発では、資源探査手法の開発だけでなく、環境ザーを利用してきた。ところが油に波長355 nmのレー保全の観点から海底インフラのメンテナンスや事故のザーを照射すると蛍光が生じ、ラマン信号に対する信早期発見、海底開発に伴う海洋生態系・環境への影響

号雑音比が低下することがわかった。そこで今回は油を評価する技術を確立することも重要とされている。の検出のため、蛍光の影響が少なく、また水に対する現状で主に行われている採取・採水測定では、評価吸収が比較的小さく遠方まで伝搬が可能な波長532 nmの頻度や評価可能なエリアに限度があるため、広範囲

公益財団法人レーザー技術総合研究所

レーザー･クロスのレーザーを利用することとした。

次ページへつづくレーザーラマン分光を利用した水中油の遠隔計測技術の開発
表紙図に長水槽による水中油の遠隔実験の様子、図変化させることで、測定する油の量を変化させた。

1(a)に光学配置図を示す。長水槽は30 cm角の開口、長図1(b)に長水槽による水中油の遠隔計測実験でのラさは6 mであり、水道水で満たしている。使用したレーマンスペクトルを示す。スペクトルは、観測視野に含ザ ー 光 は 波 長532 nm、パ ル ス 幅10 ns、繰 り 返 し10まれる水がほぼ均一であるために、3400 cm-1に見らHz、パルスエネルギーは100 mJである。油試料としてれる水のラマン信号（O-Hの対称伸縮モード）で規格化

キャノーラ油を光路長が5、10、20 mmの蛍光セルにし、見やすいように、信号強度にオフセットをかけて入れ、水中伝搬距離が2 mの位置に設置した。ラマン並べてある。油からは信号強度の大きな2910 cm-1の散乱光は口径20 cmの望遠鏡で集め、エッジフィルター

C-Hの対称伸縮モードが水のラマン信号の裾に観測さでレイリー光を除去した後、ミニ分光器（波長分解能：れている。挿入図に油の2910 cm-1部分の拡大図を示1.4 nm）で観測している。レーザーは蛍光セルに垂直にしているが、光路長に応じて油のラマン信号が大きく入試させ、観測視野中のレーザーと油の相互作用長をなっていることがわかる。したがって、水中にある油に対してもラマン法による測定は可能であり、海底パイプラインの油流出事故を遠隔から観測できる可能性を示した。
図2に油試料の光路長と2910 cm-1の油と3400 cm-1の水のラマン信号強度比との関係を示す。光路長5、10、20 mmの3点の結果は、点線で示す直線近似でフィットすることが可能であるが、原点を通っていない。これは、2 910 cm-1の油のラマン信号は、信号強度の大きな水の裾に位置しており、水のラマン散乱信号強度のゆらぎ以下の信号は検出できないためだと考えられる。検出限界はこの近似直線のX軸との交点とすると、油の長さにして約5.0 mmである。

◆今後の展開今 回 の 実 験 で は、遠 隔 操 作 型 無 人 潜 水 機 ROV（Remotely Operated Vehicle）などに装置を搭載することを想定し、小型の分光器を利用したため、信号強度の大きな2910 cm-1の信号しか観測できなかった。しかしながら、ダークカウントが少なく感度の高い分光【図1】長水槽での水中油遠隔計測実験の(a)光学配置図と(b)ラマンスペクトル（光路長：5,10,20 mm）

システムを利用すれば、検出感度が向上するだけでな
く、1290 〜1 7 5 0 cm -1 に見られる他の微細なラマンスペクトルの観測が可能になり、より詳細な油の識別が実施可能になるのではないかと考えている。
本実験では、散乱信号を取得する時間ゲート幅を4msとしているために、6 m分の水からの散乱信号をすべて取得している。ICCDカメラを利用して、時間ゲート幅を5 nsに短縮したとすると、水のラマン散乱信号は1.5 m分と小さくできる。水のラマン信号強度を減少させ、それに伴う強度ゆらぎの影響を小さくすることが可能となるため、検出感度の向上が期待できる。

【図2】油試料の光路長に対する2910 cm-1の油と3400cm -1の水のラマン信号強度比2

また、時間ゲートを掃引させることで、位置情報も取得することが可能となる。

TOPICS

超短パルスレーザー加工のシミュレーション

古河裕之
大阪大学レーザー科学研究所 長友英夫、三間圀興
筑波大学計算科学研究センター 矢花一浩
理論・シミュレーションチーム

■はじめにザーの相互作用の初期過程の解明に注視した。固体は超短パルスレーザー加工に関する大阪大学レーザー

原子が結晶構造を組んでおり、電子の波動関数に周期科学研究所との共同研究では、近赤外の超短パルス性が表れ、バンド構造を形成する。結晶中の電子の波レーザーを用いた微細加工プロセスのシミュレーショ動関数は、ブロッホの定理で表される関数形を持つ。

ン手法の高度化を進めている。マイクロメーターの加本稿では、まずレーザー場と相互作用する電子状態工精度を実現するには、レーザーで注入されたエネルを記述する簡易モデルであるクローニッヒ・ペニーモ

ギーの熱伝導による拡散を極力避けることが必要であデルを用いてバンド構造および波動関数を求め、さらる。マイクロメーターの空間スケールでは熱伝導の時に久保公式より複素誘電関数を求めることにより、間スケールは数ピコ秒であり、マイクロメーターの微レーザーの吸収長などを評価した結果を報告する。

細加工用レーザーのパルス幅は、ピコ秒もしくはサブ■クローニッヒ・ペニーモデル1, 2)、及びシミュレーション結果ピコ秒となる。このような超短パルスレーザー加工では、レーザーの吸収は厚さ数十ナノメーターの層で生レーザー場と相互作用する電子状態を記述する簡易

じ、過渡的に超高圧が発生し気体・液体・固体相の圧モデルとして、図1 のような井戸型の障壁が周期的に縮膨張が超音速で進行することにより、加工面はピコ並んだポテンシャル中の電子状態を考える。高さが秒のオーダーで変化する気・液・固体の混相状態になる。

V0 で 幅 が b，周 期 が L = a + b の 井 戸 型 の ポ テ ン

このような、混相状態と超短パルスレーザーとの相互シャルで、幅 b は b << a とする。図1 のポテンシャ作用をモデル化し、正確なレーザー吸収の時間空間変ル 中 で は 解 析 的 に、conduction band（E > V 0 ）や化をシミュレーションに反映することが重要である。

valence band（E < V0 ）のバンド構造や波動関数を求本研究では、レーザーの吸収過程とその後の輻射流めることができる。図2は、物質としてアルミニウム体運動の結果である、アブレーションや溶融層の生成を想定し、L を格子定数、b = 0.1165 L, V0 = フェルと凝固を記述する統合シミュレーションコードを開発

ミエネルギーとして求めた、アルミニウムのバンド構し、レーザー微細加工の最適化とサイバーフィジカル造である。バンド構造と波動関数が求まれば、久保公システム（CPS）の構築に資することを目指す。統合シミュレーションコードをさまざまな照射条件でのレーザー微細加工へと適用するためには、混相状態とレーザーの相互作用の物理の解明、およびそのモデル化を行うことは極めて重要であるため、現在我々はその実現に向けて研究を進めている。本年度は、固体とレー【図1】井戸型の障壁をもつポテンシャル【図2】クローニッヒ・ペニーモデルにより求めたアルミニウムのバンド構造
3汎関数理論（Time Dependent Density
Functional Theory : TDDFT ）が 挙 げられる5) 。時間依存密度汎関数理論では、レーザー電場をベクトルポテンシャ
ル A(t) で記述し、A(t) を含む時間依存のシュレディンガー方程式を解き、波動関数の時間空間発展を求め、高強度パルス光が物質中をどのように伝搬するのか、また光から物質中の電子にエネルギーが移行する様子を求める。図5
久保公式により求めたレー は、時間依存密度汎関数理論による光【図3】久保公式により求めた複素誘 【図4】
ザーの吸収長電応答関数の物質中での伝搬と吸収に関する解析の流れの概略図である。現在、矢花ら
式

より複素電気伝導度、複素誘電応答関数、複素により、時間依存密度汎関数理論を用いたアルミニウ

屈折率、レーザーの吸収長等を求めることができる。

ムの誘電応答関数等の計算が精力的に行われている。

図3は求めた複素誘電応答関数、図4 は求めたレーザー

実験結果6) との比較など、活発な議論が本稿の著者間の吸収長である。

で行われている。

3, 4)■時間依存密度汎関数理論5)

超短パルス光が照射した直後の電子状態や、光から電子へのエネルギー移行を正確に見積もるための有効な手法として、第一原理計算手法である時間依存密度

参考文献[1] L. L. Chang, L. Esaki, and R. Tsu : Appl. Phys. Lett. 24(1974) 593-595.
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[5] 矢花一浩；レーザー研究 44 (2016) 789-793.

【図5】時間依存密度汎関数理論による物質中での光の伝搬と吸収に関する解析の流れ[6] Igor Zoric, Michael Zach, Bengt Kasemo, and Christoph
Langhammer : ACS NANO 5 (2011) 2535–2546.

NEWS

井澤靖和所長 瑞宝中綬章を受賞
昨年11月3日、令和2年秋の叙勲受章者が発表され、当研究所井澤靖和所長（大阪大学名誉教授）が瑞宝中綬章を受章されました。瑞宝章は、公務または公共的な業務に長年にわたり従事し、功労を積み重ねた方に授与される勲章です。井澤先生は、大阪大学レーザー核融合研究センター／レーザーエネルギー学研究センター（現レーザー科学研究所）でセンター長をつとめられ、レーザー学会など学術界においても指導的な役割を果たされました。現
在も当研究所所長やレーザー技術振興センター（PLT）理事長などを兼任され、精力的に活動されています。栄えある叙勲を心からお祝い申し上げますとともに、今後もより一層のご活躍をお祈り申し上げます。

主な学会報告予定
3月16日（火）〜19日（金） 第68回応用物理学会春季学術講演会（オンライン開催）
染川 智弘「共鳴ラマンライダーに向けた深紫外波長可変Ti:Sレーザーの誘導ブリルアン散乱パルス圧縮」
Laser Cross No.395 2021, Feb.

http://www.ilt.or.jp

発行／公益財団法人レーザー技術総合研究所 編集者代表／谷口誠治 〒550 - 0004 大阪市西区靱本町1-8-4 大阪科学技術センタービル4F TEL(06)6443-6311 FAX(06)6443-6313

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