2.3 土壌中ヨウ素の浸透性
Parameters of Iodine Migration in Soil
山上 睦, 武田 晃, 海野 佑介, 高久 雄一, 久松 俊一
環境影響研究部

Mutsumi YAMAGAMI, Akira TAKEDA, Yusuke UNNO
Yuichi TAKAKU, Shun’ichi HISAMATSU
Department of Radioecology
Abstract
7

Iodine-129 (half-life, 1.6 × 10 y) is one of the important radionuclides discharged from the firstcommercial nuclear fuel reprocessing plant in Rokkasho, Japan for the assessment of radiation dose to thepublic. A part of the 129I discharged to the atmosphere from the plant is deposited on the land surface andretained in surface soil. Downward migration of 129I in soil is important for the prediction of its concentrationin both ground water and surface soil during and after long-term operation of the reprocessing plant. Theaims of this study are to evaluate the rate of downward migration of 129I in soil around the reprocessing plant
and to clarify physico-chemical and biological factors affecting the migration rate. In FY 2014, we studied:
1) the downward migration rate of 125I in core samples of subsurface soil (0.5–3 m); 2) chemical form ofstable I in surface soil in grassland and forest; and 3) the effect of pasture grassed and wild plants on thechemical form of stable I in soil solution by an experiment with cultivation pots.
A core sample in subsurface soil (0.5–3 m) was collected from grassland in Rokkasho to study thedownward migration rate of I. The distribution coefficient (Kd) values of 125I, as well as 85Sr and 137Cs, in thesoil samples fractionated from different depths of the soil core sample were measured by the batch sorption
method. Downward migration rate of the nuclides in a soil was estimated by using a retardation factor, which
was obtained by the measured Kd value, under the assumption that half of the precipitation in Rokkasho
permeates in the soil. The downward migration rate of 125I, 85Sr and 137Cs ranged from 0.04 to 41 mm y−1,0.02–0.16 mm y−1 and 0.005–0.022 mm y−1, respectively. The downward migration rate of 125I significantly
increased in soil under 2 m depth, while that of 137Cs and 85Sr in 0.5-3.0 m depth showed gradually
increasing and decreasing trends with soil depth, respectively.
To study the chemical forms of stable I in soil, surface soil samples were collected at four points ineach grassland area and forest around the nuclear fuel reprocessing plant at 5 cm depth intervals up to 20 cm.
The organic layer including the root mat and O-horizon were also collected at each point. Soil solution of thesurface soil sample was obtained by a centrifugation method and analyzed for I-, IO3- and total I separately.
The concentration of the total I in the soil solution ranged from 2.8 to 46 μg-I L-1. The major form of I in thesoil solutions was I− (61%), whereas IO3- was not detected in any of the soil solution samples. Organic-I,
which is assumed to be the difference between the total I and the sum of I- and IO3-, was also a significant
form of I in the soil solution. Water-soluble I, which was extracted at 1:10 (w/v) ratio with deionized water,
occupied 0.03-1.2% of the total I in the organic layer and subjacent soil (0–5 cm) samples. The concentrationof the water-soluble I positively correlated with that of water-soluble organic carbon, suggesting that

migration of I would be affected by behavior of the organic carbon in the surface soils.
The chemical forms of stable I in the soil solution in cultivation pots of pasture grasses and wild plants
were examined to study the effect of plant cultivation on I in soil. Concentrations of I-, IO3- and organic-I in
the soil solution were analyzed 1 d after adding I- or IO3- solutions to the cultivated soil surface.
Concentrations of both I- and organic-I in the soil solution samples were increased by the plant cultivation.
The increasing ratio of cultivated soil to non-cultivated control depended on the cultivated plants. No IO3−
was detected in any soil solution samples.
1. 目的の化学形態変化調査

大型再処理施設の稼動に伴い放射性ヨウ素が大気中に排出され、周辺土壌に沈着する。これまでの調

3) 牧草及び野生植物の土耕栽培による根圏中ヨウ素の化学形態変化調査

査によって、土壌に沈着した放射性ヨウ素の一部は植物に吸収されるが、大部分は土壌内に残留するこ

2. 方法とが分かっている。更に、大気圏核実験等に由来す

2.1 深度 0.5～3.0 m の土壌コアを用いたヨウ素の化る

129

129

I の土壌深度分布から、 I には表層土壌に残留学形態別下方浸透速度調査する画分や、表層から下方へ移行する画分のあるこボーリングにより六ヶ所村二又の放牧地から深さとが確認されている。表層土壌における放射性ヨウ3 m までの浅層コア土壌を 2014 年 8 月 4～8 日に採素の浸透性はその存在形態に依存し、存在形態は多取した。
深さ 0.5～3.0 m のコアを深度別に分け 125I-、様な環境因子により影響を受ける。浸透した放射性85

ヨウ素はやがて地下水に達すると考えられるため、それぞれ求めた。六ヶ所村での年間降水量のうち下下方へ移動する放射性ヨウ素の浸透速度を求めるこ方浸透する割合を 50%として、分配係数から下方浸とは被ばく線量評価上重要である。

透速度を算出した。

本調査では、表層土壌から地下浸透するヨウ素の下方浸透速度を求めることを目的とし、更に、土壌

Sr 及び 137Cs のバッチ法による分配係数（Kd）を2.2 土地利用（草地と森林）による表層土壌中ヨウ素の化学形態変化調査

表層での物理・化学的要因（温度、水分、土壌種）

大型再処理施設周辺地域の草地及び森林それぞれや生物学的要因（植物の有無等）が、土壌中ヨウ素

4 地点を対象として、100 mL の採土管で深さ 5cm 毎の存在形態及び浸透性に与える影響を明らかにする。 の土壌試料を 20 cm まで層別に採取し、高速遠心分
平成 25 年度までに、六ヶ所村二又（放牧地）及び尾離法により土壌溶液を採取した。また、有機層及び駮（雑木林）で採取した深度 0～0.5 m の土壌を対象

0～5 cm の表層土壌は、採取後 4 mm の篩いを通しに分配係数（Kd）法により求めた

125

I の下方浸透速て均質化し、水抽出を行った。土壌溶液及び抽出液度は、後者の表層（0~3cm）において著しく大きな中の I-、IO3-及び全ヨウ素濃度を測定した。

値を示した。また、高温条件下では主に有機態ヨウ2.3 牧草及び野生植物の土耕栽培による根圏中ヨウ-素が土壌溶液中に溶出し、還元状態では I の溶出が素の化学形態変化調査増加した。更に、植物の有無による差異が明確で、牧草及び野生植物を土耕（黒ぼく土）栽培し実験

特に有機態ヨウ素濃度が植物栽培で増加することがに供した。I- 又は IO3- 液を土壌に添加し、1 日後、判明した。平成 26 年度は、以下の項目について調査

土壌溶液中の I- 、IO3- 及び全ヨウ素濃度を定量した。

を実施した。

また、窒素形態（硝酸態窒素/アンモニア態窒素）を

1) 深度 0.5～3.0 m の土壌コアを用いたヨウ素の化変えて牧草及びマメ科植物を土耕栽培及び水耕栽培

学形態別下方浸透速度調査

し、根圏溶液でのヨウ素の化学形態変化に及ぼす窒

2) 土地利用（草地と森林）による表層土壌中ヨウ素素の影響を調査した。

3. 成果の概要

ウ素のうち、水抽出される水溶性ヨウ素の割合は3.1 深度 0.5～3.0 m の土壌コアを用いたヨウ素の化0.03～1.2%であった。水溶性ヨウ素濃度と水溶性有学形態別下方浸透速度調査

機炭素濃度の間には正の相関関係が認められ、表層層別に求めた Kd 値から、各層の125 - 85

I 、 Sr 及び137Csの下方浸透速度を求め、これまでに報告した表層の125 -結果とともに Fig. 1 に示した。 I の下方浸透速度は
85

0.5 m 以深で深度とともに増加し、 Sr では漸減し、137

Cs はほぼ一定であった。

土壌におけるヨウ素の浸透性は、有機炭素の挙動の影響を強く受けることが示唆された。
3.3 牧草及び野生植物の土耕栽培による根圏中ヨウ素の化学形態変化調査
牧草及び野生植物を土耕栽培し、土壌溶液中のヨ3.2 土地利用（草地と森林）による表層土壌中ヨウウ素の存在形態を調査した。植物を栽培している土素の化学形態変化調査

壌溶液中の全ヨウ素、I-及び有機態ヨウ素濃度は、土壌溶液中の全ヨウ素濃度は 2.8～46 μg-I L-1 の範-囲にあり、いずれの試料でも IO3 は検出下限値以下-無栽培区に比べて高く、全ヨウ素濃度はアカクロー
バー、アルファルファ、ケンタッキーブルーグラス、であった。土壌溶液における安定ヨウ素は、I 及びチモシーで無栽培区よりも約 3 倍高い濃度を示した。

有機態ヨウ素が主要な形態であった。土壌溶液中のI-濃度は、牧草の種間差異が明確で、アカクローバ

安定ヨウ素のうち I-の存在割合は平均で 61%であり、 ー、ケンタッキーブルーグラス、ソルガム、チモシ草地と森林の間に有意な差は認められなかった。土

ー、リードカナリーグラスは無栽培区よりも約 5 倍

壌溶液中の有機炭素濃度は、全ヨウ素濃度及び有機高い濃度を示した。有機態ヨウ素濃度は、マメ科の態ヨウ素濃度と正の相関関係が認められた。

アルファルファで、無栽培区のよりも約 3 倍高い濃有機層及び 0～5 cm の表層土壌に含まれる安定ヨ度を示した。これらの結果から、土壌溶液中ヨウ素濃度に与える影響は植物により異なることが判明した。
更に、アンモニア態窒素を窒素源とし育てた牧草やマメ科植物の水耕培養液に IO3-を与えた場合、硝酸態窒素を窒素源として育てた場合に比べ、IO3から I-への還元や有機態ヨウ素への形態変化が多く、植物種間で差異があることが明らかになった。

Fig. 1 Vertical profiles of downward migration rate.
Open circles, 125I-; Open squares, 85Sr; Small open
rhombuses, 137Cs. Migration rates of 0 to 0.5 m wereadapted from the previous report in FY 2012.