─ 65 ─

数値予測モデルによる光化学オキシダントの濃度予測と発生源・気象条件の影響解析
─ 平成15年度「光化学オキシダント対策基礎調査」結果に基づく考察 ─
深山暁生*

上野広行

石井康一郎

宮川正孝**

芳住登紀子***（*㈱数理計画、** 現都市地球環境部、***環境改善部）

要旨

関東地域において広域に光化学オキシダント高濃度が発生した２日間（2001年７月23日と2002年８月７日）を対象日として数値モデルによるオキシダント濃度を予測した。使用した数値モデルは局地気象モデ
ル（MM5）と大気移流・拡散・反応モデル（CMAQ）とからなり、局地気象モデルでは解像度15㎞の広領域と解像度５㎞の狭領域を設定し２ウェイ・ネスティング（2 ways nesting）で計算を行い、大気移流・拡散・反応モデルでは濃度の初期・境界条件を与えて、狭領域のみについて濃度を予測した。地域内の地上気象観測局の観測値と局地気象モデルによる予測値を比較・評価した所、気流分布は良好に再現された。しかしながら、オキシダント濃度予測値を一般局の測定値と比較した所、ピーク時の高濃度を再現できない局が存在し、USEPA（米国環境保護庁）の評価基準を満たすことはできなかった。さらに、本モデルを用いて、汚染物質排出量や気象条件の変化による影響解析を行った結果について示す。
キーワード：光化学オキシダント、窒素酸化物、非メタン炭化水素、メソスケール数値シミュレーションモ
デルPrediction and Influence Analysis of Emission and Meteorology
by Numerical Simulation Model of Photochemical Oxidant
FUKAYAMA Akeo*, UENO Hiroyuki, ISHII Koichiro
MIYAGAWA Masataka**, YOSHIZUMI Tokiko****Suuri-Keikaku Co., Ltd. **Urban and Global Environment Division***Environmental Improvement DivisoinSummary
Photochemical oxidants were predicted for two target days (2001/July/23 and 2002/August/7)
when high concentrations phenomena of photochemical oxidants were observed widely in Kanto
area. Numerical simulation model used consists of the local meteorological model (MM5) and theatmospheric dispersion / diffusion / chemical reaction model (CMAQ). The local meteorologicalmodel made simulation by 2 ways nesting of wide area with 15 km resolutions and narrow areawith 5 km resolutions. The atmospheric dispersion / diffusion / chemical reaction model simulated the concentrations only for the narrow area under certain initial and boundary conditions.
Predicted values by the local meteorological model were compared and evaluated with observed
values at surface meteorological stations and the wind flow patterns were reproduced well.
However, simulated oxidant concentrations were compared with observed values at general monitoring stations, and high peak concentrations were not simulated correctly at some stations andthe criteria by the USEPA (the United States Environmental Protection Agency) were not satis東京都環境科学研究所年報 2004─ 66 ─fied. Adding to the above, results of influence analysis by changing emission and meteorologicalconditions were also shown.
Key words : photochemical oxidant, nitrogen oxides, non-methane hydrocarbons, meso- scale
numerical simulation model１

はじめにデルを構築した。このモデルによる予測結果は、高濃

1970年代に年間数万人もの被害者を出し大きな社

度出現位置の不一致等の問題点が未解決であったた

会問題となった光化学オキシダント（光化学スモッグ）

め、都内のオキシダント注意報発令時の対策を定量的は、1980年代以降、その濃度が低下したが、近年、に検討するには十分ではないと考えられた。しかしな再び上昇傾向にあるとの指摘がある。例えば、大原ら

がら、原因物質の削減率とオキシダント濃度変化とのは全国の大気常時監視測定局で測定されたオキシダン関係を広域的に検討するには有効な結果である。ここト昼間年平均濃度（５時〜20時）が1985年から

では、モデルの予測結果との比較・評価と共に、発生1999年にかけて0.33ppb/年の増加率を示したとして量削減や気象条件（気温、紫外線）変化による予測濃いる（大原ら、2003） 1)。また、東京都光化学オキ度への影響解析結果を示す。

シダント対策検討会での解析によれば東京都の継続測定局における1990年から2002年までの昼間年平均値２

予測モデルと４〜９月の昼間平均値は各々、0.47ppb/年及び光化学オキシダントの予測に用いた数値シミュレー0.65ppb/年の率で増加している（東京都光化学オキションモデルは大きく局地気象モデルと大気移流・拡

シダント対策検討会、2004） 2）。一方で、光化学オ散・反応モデルとから構成される（図１）。ここでは、キシダント生成の原因物質であるNOx（窒素酸化物）

局地気象モデルとして米国大気科学研究センター

濃度やNMHC（非メタン炭化水素）濃度は近年、減（NCAR）とペンシルバニア州立大学（PSU）とが共少傾向にある。

同で開発した「MM5（The Fifth-generation Penn

原因物質濃度の減少にもかかわらず、光化学オキシState/NCAR Mesoscale Model）」モデル（G. A.

ダント濃度が上昇していることの要因として幾つかのGrell et al., 1995, MM5 Community Model Web点が指摘されている。それらは、東アジア地域での人Site） 13), 14)を、大気移流・拡散・反応モデルとして為起源排出量の増加とその日本への影響の可能性、USEPA（米国環境保護庁）が1990年頃から開発を

NMHC/NOx比やNMHC成分組成等の地域汚染構造続けてきた「CMAQ（Community Multi-scale Airの変化、気温上昇や紫外線量増加等の気象条件の変化

Q u a l i t y ）」モデル ( D . W . B y u n e t a l . , 1 9 9 9 ,である（秋元、2003；若松、2003；大原、2003；

Community Modeling & Analysis System Web吉門、2003）3), 4), 5), 6)。

Site) 15), 16)を採用した。

また、1970年当時は計算機（コンピュータ）性能

２つの数値モデルの詳細については参考文献の通りの制約が大きかったが、その後、計算機の性能は飛躍であるが、両モデル共、文献発表後にも改良が施され的に上がり、より複雑で高性能な局地気象モデルや大ており、最新の情報はウェブサイトを通じて公開され気移流・拡散・反応モデルが開発されてきた。最近でている 14), 16)。以下では、本研究の数値シミュレーシ

は、それらの数値予測モデルを用いて関東地方や関西ョンの計算条件等を示す。

地方で光化学オキシダントやSPMのシミュレーショ

(1)

対象期間ンが行われている（兼保ら、2002a、2002b、2001年度と2002年度における光化学オキシダント

2002c；大原ら、2001a、2001b、1997）7), 8), 9), 10),

高濃度日について海陸風発達状況、オキシダント高濃11), 12)。

度分布状況、気圧配置に基づいたパターン分類を行い、本研究は「光化学オキシダント対策基礎調査」の中５つのパターンに分類した。パターンＢとＡは域内がで実施したものであり、関東地方の汚染物質排出量デ高気圧に覆われ海陸風が発達して埼玉まで達したケーータを用いて、光化学オキシダント濃度を予測するモスであり、高濃度地域が全域（パターンＢ）かもしく

東京都環境科学研究所年報 2004─ 67 ─は南部（神奈川）以外（パターンＡ）に広がる。パタ

日ずつ計２日間を大気移流・拡散・反応モデルの計算ーンＣとＤは高気圧圏内であるが海風が十分に発達し対象日とした（表１）。

ないケースであり、高濃度地域が北部（群馬・栃木）
表１

以外か（パターンＣ）北部と埼玉以外に（パターンＤ）

数値シミュレーション対象日広がるもので、Ｃ２はパターンＣの中で気圧配置が低気圧・前線性であるという特異的なものである。
それらの中から、海陸風が発達して、特に関東地域内の広い範囲で光化学オキシダント高濃度が測定された分類パターンＢと分類パターンＡについて濃度予測

計算対象期間は、対象日前日の午前９時から48時間とし、対象日の１時から24時の時間値について評対象期間を選定した。
両パターンに分類された数日間ずつについて、局地価した。

気象モデルによる予測を行い、気象再現性の良好な１

図１

数値予測モデルの全体構成東京都環境科学研究所年報 2004─ 68 ─
(2)

表２

対象領域

領域１、２の解像度と格子数

水平方向の座標系は東経140度、北緯36度を中心としたランベルト正角図法によって定義し、領域１（広領域）と領域２（狭領域）を設定した（図２、表２）。局地気象モデルでは領域１と領域２の間で２ウェイ・ネスティング（2 ways nesting、主領域を密な格子、周辺を粗な格子で計算することで計算を効率化する方法、２ウェイの場合には双方向の影響を計算

鉛直層は地表面に沿って、最上層と各面の気圧によする）を用いて計算し、大気移流・拡散・反応モデルって定義されるσ座標系を用い、鉛直層は地表から約では発生源の分布する領域２のみを対象とした。

25, 50, 70, 140, 290, 440, 580, 740, 1050, 1550,2400, 3400, 4500, 5700, 7000, 8500, 11000,14000ｍの18層に設定した。

図２

(3)

対象領域（領域１：左、領域２：右）

表３

発生源モデル

対象汚染物質

光化学オキシダント濃度予測に必要な発生源データ
は炭化水素と窒素酸化物であり、また、光化学オキシダント高濃度現象が非常に広域に発生することから、東京都及び隣接県を含む地域（環境省「平成14年度浮遊粒子状物質総合対策検討に係る調査」）の発生源を収集し、データ化した。なお、東京都については、東京都作成の発生源データ（2000年度、2010年度）を使用した（表３）。

入力データは１時間毎の３次元格子系の各ボックス毎の汚染物質排出量であり、工場・事業場点源については、煙突諸元及び毎時の気象条件から有効煙突高を東京都環境科学研究所年報 2004─ 69 ─推計して鉛直層を決定した。また、今回のモデルでは、

３

結果と考察

光化学反応モジュールとしてCB-IV（Carbon Bond

(1)

風の再現性

Method version-IV）（Gery et al., 1989）17)を用い局地気象モデルによる予測値と地上気象観測局の観たことから、炭化水素については、炭素結合のタイプ測値との風のベクトル相関を求め再現性について評価

によって分類された９つのグループに配分して入力デした（表５）。

ータとした。
(4)

表５

局地気象モデルへの入力データ

風のベクトル相関

MM5（局地気象モデル）によって局地気象を予測するために気圧、風、気温、相対湿度、ジオポテンシ
ャル高度、標高、土地利用データが必要である。気圧、風、気温、相対湿度、ジオポテンシャル高度については気象庁メソ客観解析データを、海面水温についてはNOAA（米国海洋大気庁）のReynoldsデータを、また、標高、土地利用データについてはUSGS（米国地質調査所）データを活用した。
また、長時間積分による観測値との差を補正するた
めに、風と気温については、ナッジング（nudging、モデル予測値と観測値との差をニュートン緩和法で補正する方法）による４次元同化手法（FDDA）を適用した。その際のナッジング係数は1×10-3である。
(5)

大気移流・拡散・反応モデルの初期・境界条件

濃度計算のための初期・境界条件を表４のように設

その結果、対象日とした2002年８月７日、2001年

定した。境界条件は狭領域の東西南北について時間方７月23日共に、全局平均の風のベクトル相関は0.822、向に一定とした。O 3 については計算対象期間中の長0.829と良好な再現性を示した。

野県八方尾根の観測データに基づき、その他の物質に(2)

ついては「JCAP技術報告書1-5-4」（1999年10月）18)を参考として設定を行った。

濃度の再現性O 3、NOx及びNMHC予測濃度について、東京と埼玉の一般局の測定値と比較し、相関係数や一致性の指標によって評価した（表６、表７）。更に、O 3につい表４

大気移流・拡散・反応モデルの初期・境界条件ては、USEPAで定められている基準（USEPA、1991） 19)を用いて評価した。ここで、一致性の指標ｄは次式で表される。

─
Pi：実測値、Oi：計算値、Ｏ：実測の平均値
N：評価データ数（測定時間×測定地点数）
その結果、両日共に、O 3 の相関係数、一致性の指標は0.76〜0.83と一定の再現性を示したが、USEPAの基準を満たしていない。特に、正規化標準偏差が許容範囲を大きく超えており、これは、夜間に実測O 3濃度が低下している時の予測値が過大評価であること
東京都環境科学研究所年報 2004─ 70 ─に起因している。

また、各測定局における時間変化を比較すると、実測値の時間変化を良好に再現した局（図４）と極端な

表６

計算値と実測値の比較・評価（８月７日）

ピーク時濃度を再現しきれなかった局（図５）とが存在した。

表７

計算値と実測値の比較・評価（７月23日）
図４ 濃度時間変化の比較（８月７日、江戸川区鹿骨局）

図３に2002年８月７日15時の濃度分布図を示す。測定局（丸印）の高濃度域と比較して、予測値（格子）の高濃度域が東側にずれて予測されている様子が分かる。
図５ 濃度時間変化の比較（８月７日、青梅市東青梅局）(3)

将来年における発生源・気象条件による影響解析

現況年で再現性を評価した後、既定対策を見込んだ単純将来をベースケースとして、汚染物質排出量や気象条件等を変えて予測計算を行うことにより影響解析を行った。ここでは2010年度を将来年としているが、主に自動車NOx・PM法（自動車から排出される窒素酸化物及び粒子状物質の特定地域における総量削減等に関する特別措置法）による対策によって、関東地域における将来年のNOxとNMHC排出量（植物起源を含む）は、各々、現況年の約７割と約９割に削減されると予測されている（単純将来）。
ア

将来年における既定対策の効果
まず、NMHC単独の既定対策とNOx単独の既定対策について計算を行い、各々の削減対策の効果を調べた（ケース①、②）。
図３

濃度分布図（2002年８月７日15時）
東京都環境科学研究所年報 2004─ 71 ─表８（８月７日）と表９（７月23日）に各ケース

７日の事例では、120ppb超過メッシュ数は37個からにおける計算結果の濃度ランク別出現度数を示す。こ９個となり（⑦）、これは１都６県蒸発系炭化水素排の出現度数は、対象日の昼間（５時〜20時）の対象出量の50%削減（⑥）に匹敵する。一方、７月23日

地域内のメッシュ（1234個）について１時間値−１の事例では、100〜120ppbのメッシュ数が182個かメッシュを１個として数えたものである。８月７日にら87個に減少しており（⑦）、これは東京都蒸発系炭

ついては、現況年では120ppbを超えるメッシュ数は化水素排出量の50%削減（④）に相当する。

272個であり、将来年では37個に減少する。この効ウ

気象条件の影響果の内訳を見ると、超過メッシュ数はNMHC対策単気温（⑧）と紫外線（⑨）のオキシダント濃度への独では、236個（①）、NOx対策単独では63個（②）

影響を調べると共に、それらの気象要素の影響と削減であることから、８月７日については地域全体におけ対策を組み合わせた場合（⑩）のオキシダント濃度をる高濃度削減効果は、NOx削減による部分が大きい予測した。と言える。一方、7月23日の事例では、現況の気温については３℃上昇するケースを想定し、その120ppb超過メッシュ数は47個に対して、単純将来で気温上昇は化学反応計算のみに影響するとして（⑧）、３個と減少するが、この内訳はNMHC対策単独ではまた、紫外線量については10%上昇するケースを想定０個（①）、NOx対策単独では23個（②）であり、こし、その紫外線量の上昇によってNO2等の光解離定数ちらではNMHC対策が効果的である。

が大きくなるとして（⑨）、それらの効果を検討した。

イ

最後に、気温上昇と紫外線量増加によりオキシダント追加発生源対策の効果
発生源対策メニューとしては、既に自動車について濃度が有意に増加することが判明したことから、それは自動車NOx・PM法による既定対策が見込まれていを抑えるために１都６県で蒸発系炭化水素排出量をることや実行可能性を考慮して蒸発系炭化水素排出量50%削減したケース（⑩）を想定した。

を東京都で30%と50%削減する対策ケース（③、④）

８月７日の事例では、単純将来で37個であったと、更に、それを１都６県に拡大するケース（⑤、⑥）

120ppb超過メッシュ数が、気温上昇によって163個を想定した。また、NOxについては既に単純将来で（⑧）、紫外線量増加によって92個（⑨）と共に大幅削減が見込まれているが、将来年における炭化水素とに増加する。これらの影響が共に起こるとした条件下

窒素酸化物の削減効果を比較するために、既定対策にで、現実的な範囲で最も削減効果の大きいと考えられ加えて、さらにNOxを30%削減する場合を加えた

る１都６県蒸発系炭化水素排出量の50%削減対策を行（⑦）。っても、120ppb超過メッシュ数は183個となり（⑩）、８月７日の事例では、単純将来で120ppb超過メッ気象影響を抑えきれない。

シュ数が37個であったものが、東京都内蒸発系炭化７月23日の事例では、単純将来では３個であった

水素排出量の30%、50%削減により34個（③）、31個120ppb超過メッシュ数が、気温上昇によって36個（④）と徐々に減少し、１都６県蒸発系炭化水素排出（⑧）、紫外線増加によって16個と増加するが（⑨）、量の30%、50%削減対策では19個（⑤）、９個（⑥）

これら２つの気象要素の影響下でも、１都６県蒸発系と減少する。一方、７月23日の事例では、単純将来炭化水素排出量の50%削減対策は有効であり、の超過メッシュ数３個が30%削減で０個になり、100120ppb超過メッシュは消滅する（⑩）。

〜120ppbのメッシュ数も182個から141個に減少しエ

自然起源発生源と長距離移流の影響（③）、１都６県蒸発系炭化水素排出量の30%、50%削

自然起源発生源については、全ての自然起源炭化水減対策では120個（⑤）、53個（⑥）と減少する。こ素排出が無いケースを想定し（⑪）、長距離移流につれらのことから、８月７日の事例では東京都蒸発系炭いては境界条件のO 3 濃度を20ppbに設定した（⑫）。

化水素削減対策の効果は大きくないが１都６県で対策

この20ppbという値は八方尾根における年間時間値のを取ることによって効果が現れ、７月23日の事例で最低レベルに相当する。

は東京都単独の対策でも一定の効果が上がると言える。

８月７日については単純将来の37個の120ppb超過

さらなるNOx排出量の30%削減については、８月

メッシュ数が自然系影響無しのケースでは17個に

東京都環境科学研究所年報 2004─ 72 ─表８

各ケースの濃度ランク別出現度数（2002年８月７日）

表９

各ケースの濃度ランク別出現度数（2001年７月23日）（⑪）、長距離移流無しのケースでは３個になり（⑫）、満に抑えようとすると、20%程度の削減量となり、こ双方の影響が存在することを示唆しているが、７月れを窒素酸化物排出量の削減で達成しようとすると、23日の事例では、自然系影響（⑪）、長距離移流影響70%程度の削減が必要となる。

（⑫）共に、８月７日に比べると相対的に小さい傾向にある。
オ

発生量削減効果
最後に炭化水素と窒素酸化物の発生量を削減した場合の効果を調べるために、単純将来ケースを基準として、炭化水素及び窒素酸化物排出量を各々、30、50、70、100%削減した条件でシミュレーションを行い、等濃度線図を作成した。
ここでは、一例として、2002年８月７日のケースで、東京都内オキシダント最高濃度を用いて作成した等濃度線図を示す（図４）。
このケースでは、炭化水素排出量のみの削減で都内最高オキシダント濃度を注意報レベル（120ppb）未図４ オキシダント等濃度線図（2002年８月７日、東京都内最高濃度）

東京都環境科学研究所年報 2004─ 73 ─４

まとめ

資源環境対策、第39巻第11号、pp.86-89（2003）

高濃度の光化学オキシダントが出現する頻度が高い

６）吉門洋；気象の変化と光化学オキシダントの関係、気象パターンから2002年8月7日と2001年7月23日を資源環境対策、第39巻第11号、pp.97-100（2003）

選び、局地気象モデルによりオキシダント濃度予測を

７）兼保直樹；初冬季の光化学大気汚染、大気環境学行った。対象地域の気流分布については良好に再現で会誌、第37巻第４号、pp.231-244（2002a）

きたが、一部にピーク時の高濃度が予測しきれない局

８）兼保直樹ら；組成別SPM濃度シミュレーショがあり、USEPAの評価基準を十分に満たすことがでン・モデルの開発と初冬季高濃度大気汚染への適用きなかった。しかし、気流分布は良好に再現されてお(Ⅰ)、大気環境学会誌、第37巻3号、pp.167-183

り、一次汚染物質である窒素酸化物についての相関係（2002b）

数や一致度が低いことから、鉛直層の設定や拡散係数９）兼保直樹ら；組成別SPM濃度シミュレーショ等について更に検討することにより予測精度の向上がン・モデルの開発と初冬季高濃度大気汚染への適用図られると考えられる。

(Ⅱ)、大気環境学会誌、第37巻５号、pp.302-319

将来年について汚染物質排出量や気象条件を変化さ（2002c）

せて感度分析を行った結果、対象とした日で、それら

10）大原利眞ら；関西地域における春季高濃度汚染の変化の傾向は異なる場合が見られた。このことはオの数値シミュレーション(1)、大気環境学会誌、第キシダント高濃度発生日の気象条件によって、高濃度36巻第４号、pp.208-230（2001a）の原因となる発生源が異なることを示唆していると考

11）大原利眞ら；関西地域における春季高濃度汚染えられる。より具体的・定量的な発生源対策を検討すの数値シミュレーション(2)、大気環境学会誌、第るためには、予測モデルの再現性の向上と共に、より36巻第４号、pp.231-243（2001b）多くの高濃度パターンについての解析が必要である。

12）大原利眞ら；光化学オキシダント・シミュレー
ションモデルの構築と検証、大気環境学会誌、第謝辞

32巻第１号、pp.6-28（1997）

最後に、本研究を行うに当たってモデルの改良につ13）G. A. Grell, et al. : A description of the fifth

いて御指導を頂いた大原利眞先生（現国立環境研究所- generation Penn State/NCAR mesoscale

総合研究官）と予測結果・設定条件について御意見をmodel (MM5), NCAR/Technical Note-398+STR

頂いた秋元肇先生（地球環境フロンティア研究センタ(1995)ープログラムディレクター）に深謝致します。
本研究は、平成15年度「光化学オキシダント対策基礎調査」で得られた成果の一部を再構成し、考察を加えたものである。

14）http : //www.mmm.ucar.edu/mm5/mm5home.html
15）D. W. Byun, et al. : Science algorithms of
the EPA models-3 community multiscale airquality (CMAQ) modeling system, EPA/600/

参考文献

R-99/030 (1999)

１）大原利眞、坂田智之；光化学オキシダントの全国的な経年変動に関する解析、大気環境学会誌、第38巻第１号、pp.47-54（2003）16）http://www.cmascenter.org/
17）M. W. Grey, et al. : A photochemical kinetics
mechanism for urban and regional scale com-

２）東京都光化学オキシダント対策検討会；光化学オキシダント対策検討会中間のまとめ（2004）
３）秋元肇；東アジアオゾン汚染の日本への影響、資源環境対策、第39巻第11号、pp.90-96（2003）

puter modeling, J. Geophys. Res., 94, 12,12925-12956 (1989)
18）(財)石油産業活性化センターJCAP推進室；
JCAP技術報告書1-5-4（1999）

４）若松伸司；都市での広域大気汚染の生成機構、環19）USEPA, Guideline for regulatory applica-

境技術、第32巻第７号、pp.530-535（2003）

tion of the urban airshed model, EPA-450/4-

５）大原利眞；最近の光化学オキシダント汚染の実態、

91-013(1991)

東京都環境科学研究所年報 2004