J. Plasma Fusion Res. Vol.85, No.5 (2009)２３９‐２４２講座 非線形光学結晶とそのプラズマ研究への応用

１．
２ 非線形光学結晶による高調波変換の基礎
吉 村 政 志，森勇介

大阪大学大学院工学研究科電気電子情報工学専攻（原稿受付：２００９年３月２７日）

レーザーの波長域を深紫外や中赤外領域などに拡げる方法として，非線形光学効果を利用した波長変換技術が知られている．波長変換の基礎原理を理解するために，第２高調波発生（SHG: second-harmonic generation）を中心に非線形分極の起源や位相整合について解説する．
Keywords:
nonlinear optical crystal, frequency conversion, birefringence, second-harmonic generation, phase matching,quasi-phase matching１．
２．
１ はじめにり，周波数が高くなる（波長が短くなる）と増大し，共鳴レーザーの波長域を深紫外や中赤外領域などに拡げる方周波数（吸収端波長）に向かって発散する．波長変換を考法として，非線形光学効果を利用した波長変換（frequency

える上で，この屈折率の波長依存性（屈折率分散，近似式conversion）技術が知られている．特に，赤外固体レーザーはセルマイヤー方程式と呼ばれる）が重要となる．異方性と非線形光学結晶（nonlinear optical crystal）を用いた全固結晶では同一方向の入射光に対しても偏光方向によって屈体紫外光源は，従来のガスレーザーに比べてガス交換が不折率が異なっており，これを複屈折（birefringence）と呼要なため長寿命化，低コスト化が実現するだけでなく，装ぶ．光学主軸 "，#，$の偏光方向に対する屈折率（主屈折置サイズも小型化し，高繰り返しパルスで動作が可能で，率 !"，!#，!$）が３つ異なる結晶を二軸性結晶，２つが異ビーム品質が優れているといった利点を備えている．高繰なる場合を一軸性結晶と呼ぶ．慣習的に !"!!#!!$となり返しパルス動作は多層基板などの微細孔加工光源，半導るように光学軸が取られる．複屈折を示さない入射方向

体リソグラフィ用光学系・基板・マスクなどの検査光源に$面内に２つ，一軸性結晶では（光軸）が二軸性結晶では "適しており，波長変換方式の光源に期待されるところが大$軸方位に１つあり，名称の由来となっている．構造の対きい．また，擬似位相整合（QPM: quasi-phase matching）素称性が比較的高い，正方晶系や三方晶系の結晶は一軸性結子を利用した波長変換方式の緑色光源は，開発が遅れてい晶となる．一軸性結晶の場合，特に入射方位によって変化る InGaN 系緑色半導体レーザーに先行し，レーザーディスしない偏光成分（常光）の屈折率 !"!!#を !（，# 常屈折率）

プレイ，プロジェクタなどへ応用され始めている．本章で極座標表記の入射角 "に依存して変化する偏光成分（異常は波長変換の基礎原理を理解するために，最初に屈折率分光）の屈折率を !"，!$を !"（異常屈折率）と表記する．
"#散，複 屈 折 な ど を 述 べ，第２高 調 波 発 生（SHG: second-

結晶の屈折率の特性（吸収端波長，分散，複屈折）によっharmonic generation）を中心に非線形分極の起源，屈折率て後述の位相整合条件が決まり，結晶がどのような波長変面，位相整合（phase matching）について解説する．さら換に利用できるかわかる．異方性を理解するために屈折率に，和周波発生（SFG: sum-frequency generation）を使っ面や屈折率楕円体が用いられるが，これらは位相整合のとた高調波発生の概要を説明し，非線形光学結晶に求められころで説明する．

る光学特性についても述べる．
非線形光学効果１．
２．
２ 波長変換の基礎

中心対称性のない結晶（非線形光学結晶）中で誘起され屈折率る「非対称に変位する電子分極波」には，印加光電界（基本波）と同一角周波数 #の成分に加え，２倍角周波数（第近赤外から紫外領域の光は，光学媒質（誘電体）中で主に構成原子の外殻電子に対して電子分極を誘起する．この#，および直流成分が含まれることがフーリエ２高調波）!

誘起された振動双極子が放出する輻射波と入射光の「位相解析からわかる．レーザーのような高強度電場の光を入射を考慮した総和」が，結晶中を伝搬する光となる．真空中すると光電界強度の２乗に比例してこの第２高調波成分がの光波速度を媒質中の光波速度で除したものが屈折率であ発生し，さらに位相整合を満たすことで成分が減衰しない

1.2 Basis of Harmonic Generation in Nonlinear Optical Crystal
YOSHIMURA Masashi and MORI Yusuke

author’s e-mail: yoshi@eei.eng.osaka-u.ac.jp

２３９!2009 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion ResearchJournal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.5 May 2009

光の位相はすべて揃い，増幅を続けながら伝搬する．他ので出力される．第２高調波の分極電界成分と入射電界は"$"&%##$"&%!$&%!$&%&信号は増減を周期的に繰り返し，検出できな
角度では "（１）い出力レベルとなる．このの関係で表され，誘電分極の高次成分であることから２次&$"&$%%#$'の非線形光学効果と呼ばれている．波長変換の SHG，SFG（２）はこの２次の非線形光学効果を用いて行われる．分極の大を，第２高調波発生（SHG）のタイプ１位相整合条件と呼きさは係数の非線形光学定数 #に依存しており，非対称構ぶ．また，造で，分極率の大きな原子団を持つ場合に値が大きくな%%$&"$&$%%$"&$# '"る．各非線形光学結晶において，#は入射方位・偏光方向%!
'%に依存するテンソル量であるが，これらの方位依存$（３）性を考慮したスカラ量，実効非線形光学定数 #$%%$%!
'%が一&光は増幅される．これをタイプ２位相となる条件でも "般に用いられる．結晶の屈折率分散からある波長変換の位整合と呼ぶ．&光の波長が短くなるにつれ，より吸収端に相整合方位および #$%%が決まる．ここで十分な大きさの&の屈折率面が大きくなるため，角度 %(& は 90°に近近い "#$%%が得られるかどうかが，求められる波長変換に応用でづく．複屈折は %軸方位が最大になるため，角度９０°の位相きるかどうかの鍵になる．

整合条件が短波長側の限界波長となる．より短い波長の光を発生させるには，吸収端波長が短く，複屈折が大きい結位相整合（第２高調波発生）晶であることが望まれる．ここまでは，一般的な教科書で一軸性結晶において，形式上 $'"$$の場合を負，逆を正も述べられており，興味のある方は参考いただきたい［１‐３］．の一軸性結晶と呼ぶ．波面伝搬方向を原点からとったベク
トル !で表し，２つの直交する偏光方向の屈折率を原点か位相整合（和周波発生）らの距離で表示した二重曲面，屈折率面（負の一軸性結晶，実際の高調波発生では第３高調波（THG: third-harmonic%&断面）は図１のようになる．$'は球面，$$%%は回転楕円generation）や様々な SFG が使われているが，これらの位面になり，それぞれ実線と破線で表現している．ベクトル相整合条件について記述されている教科書は見当たらな!に垂直で紙面垂直方向に振動する偏光（常光）に対応すい．そこで，本章ではもう少し踏み込んだ説明を行いたい．

る屈折率が $'，紙面内方向に振動する異常光の屈折率が式（１）の２次の非線形光学効果は，角周波数 &の入射電界（%#90°の時に $$）となる．図１は角周波数 &に対す$$%%の２乗に比例して発生している．波長の異なる２つの入射る屈折率面であり，より高周波になると屈折率面全体が大光電界の積から，第３の光が生じる場合も同様に考えるこきくなる．十分に大きな複屈折 #$#$'!$$を持つ非線形とができ，この場合を和周波発生（SFG）と呼ぶ．波長&の屈折率面光学結晶では，角周波数&とその第２高調波"$!，$"の入射光の SFG によって，$#の光が得られると考えが図２のような関係になる場合がある．角度 %(& において，る．光のエネルギー保存則から３つの波長の関係は，&の常光と "&の異常光との屈折率が一致することがわか! ! !
# "$# $! $"

る．この角度 %(& に常光偏光で基本波 &を入射すると，結&は &光と同一速晶内で生じた異常光成分の第２高調波 "となる．各波長の 屈 折 率 を $!，$"，$#で 表 す と，波 数&度で媒質中を伝搬する．この結果，結晶中で発生する "図１（４）

負の一軸性結晶の屈折率曲面（角周波数 &，xz 断面）．波面伝搬ベクトル k に垂直で紙面垂直方向に振動する常光偏光に対応する屈折率（球面）を実線で，紙面内方向に振動する異常光偏光の屈折率（回転楕円面）を破線で表現している．

図２２４０

負の一軸性結晶の第２高調波発生（タイプ１）の位相整合時の屈折率の関係．位相整合角 %pm の時に n２&(%)=no&となる．

Lecture Note

1.2 Basis of Harmonic Generation in Nonlinear Optical Crystal

位相整合時の屈折率を '，素子長を &，実効非線形光学定数%##''"&を用いて光の運動量保存則から'$ '" '#
# "&$ &" &#

M. Yoshimura and Y. Mori

を $*++，ビーム断面積を !，基本波の強度（パ ワ ー）を"*，#%#%#*!#%* とし，基本波光の減衰を無視できると仮定すると，変換効率 %SGH-1 は（５）なる関係が導かれる．これが和周波発生における位相整合

# # #

#

* $*++& 0#%&",.%#& "*%SHG-1= #$!
"$!
#%&"##'$!の関係式である．入射光 &"，&#の偏光が平行な場合をタイ
プ１，直交する場合をタイプ２と呼ぶ．上で述べた SHG（８）の条件は，#&$#&"#&#の SFG と考える こ と が できる．と得られる．$!は真空の誘電率，#は光の速度である．式中SFG は組み合わせる波長によって SHG 限界波長よりも短#の%は sinc 関数 と 呼 ば れ る 関 数 で，#%&""#%&"0,.%#&#&%&波長の光を発生させることができる．例として，ホウ酸系#%#!の時に最大値１を持つ．この #%#!を屈折率の関係

非線形光学結晶 CsLiB6O10（CLBO）［４］の最短 SHG 波長はで示したものが式（２）の位相整合条件となる．高い変換効

237 nmであるが，SFGによってNd:YAGレーザーの基本波率を得るためには，$*++が大きい結晶を用い，素子長 &を長**#&*）から 213 nm（1064 nm）の第５高調波発生（*"%くし，ビーム強度 "*"!を高くすることが考えられる．一が得られ，Er 添加ファイバ増幅器の 1547 nm 光を基本波と*光のエネルギー伝搬方向に角度ずれ方，現実には*光と#*#)*）によって 193 nm 光を得して８倍高調波発生（*"(（ウォークオフ角 )）が存在し，さらに波長変換に伴う **#$*のSFG出力は，基本波から見ることができる．*"##の関係で変光強度の減衰も生じるため，素子長に対して &て３倍高調波となるため慣習的に THG と呼ばれている．

換効率が上昇しないことが多い．また，ビーム強度を高め

THG の場合の位相整合条件は式（５）からるためにレーザー光を集光すると素子長方向で !が一定で'$* ##'#*"'*$なくなることから，!，&，)との関係で最適な集光条件が（６）存在することが知られている［７］．また，位相整合条件は，位相整合角からの角度ずれ，温度変化，波長変化に対してとなる．第４高 調 波 発 生（4 HG: fourth-harmonic generation）は，基本波のレーザーに対して SHG を２段階行った#%$#!となる．sinc関数が最大値の半分の0.5になる角度ず場合を指す．

れ幅を許容幅と呼ぶ．同様に，温度許容幅，波長許容幅が以上のように，屈折率の異方性と分散を理解し，エネルある．広い許容幅の波長変換素子は，光学調整が簡単で出ギー保存則と運動量保存則を使うことで，SHG，SFG の位力も安定するため実際の応用には好ましい．また，ウォー

相 整 合 条 件 が 求 ま る．差 周 波 発 生（DFG: difference-クオフ角が小さい場合，長い素子長が有効利用できること

frequency generation）
は式（４），（５）の右辺が減算の場合から変換効率の点で，またビーム品質の点で有利である．

である．波長の近い２つの入射光から中赤外光，テラヘル基本波の共振器の内部に波長変換素子を挿入し，高強度基ツ電磁波を発生することができる．以上のことから，波長本 波 か ら 波 長 変 換 を 行 う 場 合 が あ る（内 部 共 振 器 型

変換応用を考える場合，「１）ある所望の波長変換に対し，SHG，intracavity SHG）．

候補材料の非線形光学結晶（一軸性結晶）の屈折率から位

ここでは，タイプ１の SHG を例に取り上げたが，タイプ実効非線形光学定数 $*++%
相整合角 (/- を導く．２）(/-!
+&２や SFG，DFG についても基本的な考え方は同じである．

が最大になる +を選んだ時に，その値が十分に大きいか検また，波長可変レーザーとして，光パラメトリック発振器討する．」といった手順になる．例えば，負の一軸性結晶で（OPO: optical parametric oscillator）が実現しているが，こある CLBO は $*++がれも非線形光学結晶を用いた波長変換の例である．SFG

$*++%
!
(!
+&+12/*",.(0,.##$$'0の関係式（４），（５）から次のように考えると理解しやす（７）い．波長 &$の短波長光を励起光として用いる．長波長のという依存性を持つため，(が大きくなる短波長発生にお&"，&#のいずれか，あるいは両方に対して構成した高反射いて有望な結晶とわかる．+は最大値となる 45°とする．の共振器内に波長変換素子（位相整合条件が必須）を挿入

CLBO と同じ結晶点群に属する KH2PO4（KDP）は $*++の方し，励起光を入射する．あるしきい値強度以上の励起光を位依存性が同じであり，$$'値が異なる．結晶によっては最入射することで，共振器内でノイズから発生した長波長光短波長に近づくにつれて，$*++がゼロになる場合もある．非&" あるいは &#は共振器内を往復しながら増幅し，式（４）線形光学結晶のデータ，簡単な理論は文献［５］にまとめらの左辺から右辺へのエネルギー変換がレーザーのような発れている．また，AS-Photonics 社の Dr. Arlee Smith よりフ振現象を伴って生じる．これを OPO と呼び，波長変換素子リーソフトの SNLO が開発されており，非線形光学結晶のの角度を変化させることで位相整合条件が変化し，出力波データ，位相整合角の計算等ができるようになっている

長をチューニングできるようになる．

［６］．
擬似位相整合第２高調波発生SHG を行う際，複屈折位相整合条件を満足しないと第２SHG（タイプ１）を例に高変換効率を得る諸条件につい高調波の位相は揃わず，強度はある伝搬距離を周期としてて考察する．変換効率は非線形分極項を含んだマクスウェ

増減を繰り返す．強度の増減周期に着目し，減少に転じる

ル方程式から得られる．ここで，基本波の角周波数を *，部分の非線形分極波の位相（すなわち非線形光学定数の符
２４１

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.5 May 2009１．
２．
３ まとめ号）を周期的に反転させ，減少を抑えて SHG 出力を得る方法が実現している．参考書としては，文献［８］がよくまと非線形光学結晶を用いた波長変換を理解するために，光まっている．強誘電体結晶LiNbO3（LN）等の自発分極を外学の基礎的な部分から始めて解説を行った．実際の非線形部電界印加によって周期的に反転させる方法が一般的で，光学結晶には，上記の光学特性に加え，化学的に安定で素この波長変換を擬似位相整合（QPM: quasi-phase match-子加工しやすいこと，レーザー照射による損傷耐性（誘電ing）と呼ぶ．第２高調波強度はコヒーレンス長破壊，カラーセンター，光誘起屈折率変化）に優れている!""$"#!"!#"$##ことなどが求められる．次稿においては，これらの基礎を元に具体的な非線形光学結晶の紹介や，最新の波長変換の（９）例について解説する．の２倍の長さを周期として増減するので，分極反転は "$間隔で行う（分極反転周期は !
．LN などの結晶で"$となる）

参考文献

赤外光を緑色光に変換する場合は "$"3〜4 μm，青色光を［１］A. Yariv 著，多田邦雄，神谷武志監訳：光エレクトロニ
クス−展開編−（丸善，２０００）．
［２］F. Zernike and J.E. Midwinter, Applied Nonlinear Optics(John Wiley & Sons., 1973).
［３］浅海勝征：第二高調波発生の位相整合（青山社，２００１）．
［４］Y. Mori, I. Kuroda, S. Nakajima, T. Sasaki and S. Nakai,Appl. Phys. Lett. 67, 1818 (1995).
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Handbook of Nonlinear Optical Crystals (Springer-Verlag
New York, 1995).
［６］http://www.as-photonics.com/SNLO/［７］G.D. Boyd and D.A. Kleinman, J. Appl. Phys. 39, 3597
(1968).
［８］宮澤信太郎，栗村 直監修：分極反転デバイスの基礎と応用（オプトロニクス社，２００５）．

得るには "$"1.5〜2.5 μm となる．QPM は分極反転の形成が可能であるなら，「複屈折の小さい材料ででも利用できる」「!の最大成分を利用できる」「透明領域内の任意の波長で位相整合が可能になる」といった特徴を有している．大きな !値が使えるので連続波レーザーのシングルパスでも十分な波長変換が可能となり，可視光や近紫外領域への波長変換，OPO などで積極的に応用され始めている．LNは最大成分 !""を用いることができるが，この場合は $偏光の基本波入射に対して，!""を介した非線形光学効果によって $偏光の高調波が発生する．このような入出射光の偏光が全て平行な波長変換をタイプ０と呼び，QPM 素子で実現できる．また，QPM はウォークオフ角がゼロになるため，高効率変換，良好なビーム品質を得ることができる．

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