アルミニウム溶湯処理プロセス中の環境負荷の低減にむけた技術開発
山本卓也

輸入に頼っている．また，精錬までは海外資源メジャー，海.

は じめに外アルミメジャーが占めており，国内メーカーは地金を利用した加工専業となっている．このため，産業競争力を高める

この度，第 30 回日本金属学会奨励賞に選出頂き，誠にあためには，リサイクル比率を向上させる必要がある．現状でりがとうございます．本賞を受賞することができ，大変嬉し

は，アルミ缶の 2018 年リサイクル率は 93.6 (1) であるものく思います．コロナ禍の大変な状況の中，本賞の選考に関わの，アルミニウム全体で見た場合には 2019 年の国内でのリった委員の皆様，日本金属学会事務局の方々に御礼を申し上

サイクル率は 48 (2) に留まっている．もう少し詳しくデーげます．また，大変恐縮ではございますが，近年取り組んでタを見ると，鋳物のリサイクル率はほぼ 100 に近い一方いる研究に対して紙面を割いて紹介させて頂ければ幸いでで，展伸材のリサイクル率は 10 程度(2) である．このようす．私は，大阪大学大学院基礎工学研究科において 2017 年な比率になる原因は展伸材の2次合金は鋳物に利用されるとに学位を取得後，金属生産工学分野に研究領域を変更し，現いうカスケードリサイクルが行われているからである．この在に至るまでアルミニウムの溶湯処理プロセスの環境負荷低ため，展伸材から展伸材へのリサイクル技術の開発が必要と減技術開発を中心に研究を行っております．以下にその研究されている．

背景，動向に関して紹介致します．

また， Sustainable Development Goals(SDGs)が国連で掲げられて以降，生産プロセス中の環境問題がますます重要視.

アルミニウム生産プロセスにおける研究背景されている．輸入した地金は，溶解炉において溶湯にした

近年，持続可能な社会実現のため，温室効果ガス利用量低を行い，鋳造を行う．溶湯清浄化操作においては，ハロゲン減が叫ばれており，輸送機器の軽量化に取り組まれている．

化物を使用し不純物を取り除いているが，ハロゲン化物は環アルミニウムは軽量且つ生産量も鉄に次いで多い金属である

境負荷が大きいため，使用量を低減する，もしくはハロゲンため，高級車や鉄道におけるアルミニウムの使用比率は向上

化物を利用しない技術開発が求められている．また，国内でしている．また，軽量且つ熱伝導性が良いことから，燃料電は行っていないがアルミニウムの電解精錬時に消費するエネ

池用ケース材，外装材，さらには食品包装材等での利用拡大

ルギー， CO2 等の温室効果ガス排出量が多い．リサイクルが見込まれている．

した 2 次地金を利用した場合，電解精錬時と比較し，エネ後，母合金やスクラップ等の 2 次地金を加え，溶湯清浄化

材料の応用先としては上記のようなものが期待されている

ルギー消費量が4.6(3)，CO2 排出量が4.6，NOx 排出量がが，材料プロセスの点から見てみると，日本の置かれた状況

4.4 (4)となる．具体例を挙げると，アルミ缶のリサイクルと環境対策の 2 点から解決せねばならない問題が多い．日によって，年間256億 MJ のエネルギー，電力換算として71

本は他国と比較して電気料金が高いため，電力を大量に消費億 kWh ( 国 内 全 世 帯 約 15 日 分 ) を 節 約 し て い る こ と に なするアルミニウムの電解精錬を行っておらず，地金は100る(1)．このため，リサイクル率を向上させることが環境負荷東北大学大学院工学研究科金属フロンティア工学専攻助教(〒9808579 仙台市青葉区荒巻字青葉 6602)
Development of Technologies for Reduction of Environmental Impact in Aluminum Melt Treatment; Takuya Yamamoto(Research Group,Department of Metallurgy, Graduate School of Engineering, Tohoku University, Sendai)
Keywords: aluminum purification, flux treatment, ultrasonic treatment of molten metal, acoustic cavitation, numerical simulation
2021年 2 月 9 日受理[doi:10.2320/materia.60.347]

ま て り あ 第60巻 第 6 号(2021)
Materia Japan低減に大きく貢献できる．
このような背景のもと，当研究室では環境調和型プロセスを開発することを掲げ，速度論を用いたアルミニウム清浄化処理時のハロゲン化物使用量低減，超音波鋳造による展伸材リサイクル率向上のための研究を行っている．特に，著者は移動現象論の観点から上記課題を解明することを試みている．以下に，著者らが行ってきた研究を中心に，研究進展を説明する．

.


課題に対する近年の研究進展

ハロゲン化物使用量低減のためのフラックス，ガス吹き込み処理効率の向上

図1

機械攪拌中の気泡分裂挙動(a) 翼付近の気泡の運動(8)と (b) 翼端渦と気泡の関係性(9)．

アルミニウムの溶湯処理では，溶解炉や保持炉において塩素ガスや不活性ガス，フッ化物，塩化物を含むフラックスを究として，炉内処理を模擬できる水モデル実験系(12)(13)を提溶湯中へ吹き込み，ガス種やフラックスと不純物を反応，浮案している．

上分離させ，最終的に溶湯表面から掻き取る．坩堝実験では乱流中の気泡，液滴分断現象は Liao and Lucas(14) によっ

強攪拌すれば，反応は迅速に終了し不純物を除去できるが，て review されているが，乱流変動，粘性せん断応力，切数10から 100 t 近くにもなる炉内では，物質移動が律速とな断，表面不安定性の 4 種類のメカニズムで分断される．著る(5)．このため，回転翼の下側からガスやフラックスを吹き者らは RGI, RFI のような機械攪拌を伴う系での支配的な分込む Rotary Gas Injection(RGI)や Rotary Flux Injection

断メカニズムを特定するため，機械攪拌中に単一気泡を吹き(RFI)が利用されている．近年開発されている低環境負荷の込み，その分裂機構を解明することとした．図に数値解析

フラックスは分散性等が悪く，炉内処理で望まれる反応速度による気泡分裂挙動を示す．図 1 (a )に示すように気泡は翼に達しない．また，従来処理でもハロゲン化物の利用量を低後方で分裂し，翼端から発生する渦対(翼端渦)に気泡が巻き減することが期待されるが，当然反応速度が下がる．これら込まれ，分断した(8)．さらに，多数の条件でこの気泡分裂挙の背景のもと，炉内処理における RGI, RFI 処理時の物質移動を解明すると，攪拌 Reynolds 数が大きい条件では大半の動向上が望まれている．

気泡は翼端渦によって分断された(9)．産業応用においては攪

炉内での不純物除去における律速段階は，RGI, RFI 周辺

拌 Reynolds 数が大きいため，翼端渦による気泡分断が支配の局所物質移動である(6)．この場合，フラックスの溶融塩表的になると考えられる．また，翼端渦と気泡の関係性を詳し

面，もしくは塩素ガス等の気泡界面での物質移動に着目すべく調査すると，図 1( b)に示すように，渦対間のせん断流にきである．界面付近の局所物質移動に支配される場合，物質よって分断していた． Liao and Lucas(14) の分類によると乱移動速度は反応界面積と反応界面における物質移動係数に依流変動と粘性せん断応力が個別に議論されていたが，乱流変存する．著者らは，吹き込まれた気泡や液滴の反応界面積増動(乱流渦)によって渦間に粘性せん断応力が発生し，それに加による物質移動の向上を目的とし， RGI, RFI 中の気泡，より気泡が分断されるという現象になっており，この分類分液滴の分裂挙動を解明している．

けには当てはまらない．

また，同時に着目すべき現象として，酸化皮膜の巻き込みまた，気液界面からの巻き込み現象を解明するため，機械があげられる． RGI や RFI では溶湯を機械的 に攪拌する

攪拌中の界面変動メカニズムを水モデル実験と数値解析を行が，溶湯は空気中の酸素や水蒸気と反応し，生成した酸化皮った．機械攪拌中の界面変動挙動を図に示す．界面変動は膜が撹拌に伴い溶湯中へ巻き込まれる．巻き込まれた皮膜は( 1 )マクロ不安定性による大変形，( 2 )翼端渦等によって誘bifilm と呼ばれる二重酸化皮膜となり，鋳物の機械特性を著起される局所変形，(3)局所表面渦の 3 種類に分類分けする

しく悪化させる(7)．これらのことから，気泡や液滴の分断がことができた(10)．また，この変形メカニズムは攪拌方法や必要であるものの，激しい撹拌は皮膜巻き込みを増大するの翼を変更した場合でも支配的な変形パターンが変わるだけで避ける必要がある．

で，この 3 種類から変形を説明できた(10)(11)．つまり，巻き上記の研究方法として炉内実験が好ましいが，大型炉内で込みに寄与する湯面変形は 3 種類のメカニズムのどれか，多数の実験を行うことは現実的ではない．このため，炉内でもしくは複合的に関与していると考えられるが，巻き込み現生じる現象を水モデル実験系において模擬し，無次元数を用象の定量評価は，今後の課題として残っている．巻き込み現いて整理される方法が古くから用いられてきた．また，近年

象を低減するための応用研究としては，邪魔板(15)，偏心(10)では，数値シミュレーションによっても現象が解明されてい等があるが，邪魔板は表面渦深さを低減するが，邪魔板部でる．著者らは， RGI, RFI での気泡分断現象(8)(9)，巻き込みの巻き込みを引き起こし(16) ，偏心はインペラと軸に強い応現象(10)(11)を数値シミュレーションによって解明し，応用研力が加わることから，単純に設備導入すれば良いという訳で



新 進 気 鋭図3

音響キャビテーション分裂時の気泡分裂挙動(26)．

著者らは，主に超音波鋳造プロセス技術に着目して研究を
図2

数値解析によって求めた機械攪拌中の液面形状(10)．

行っている．超音波鋳造実用化のためには，音響流やキャビテーション生成領域，熱，物質輸送までを予測する必要がある．このため，筆者らはこれらを同時に解析できる数値モデもない．

ルを構築し(22) ，アルミニウム中での音響流を数値的に予測

上記のように基礎現象を解明することで，新しい装置構造し(23) ，その結果を検証するため，アルミニウム溶湯中でのや制御指針を示すことができる．例えば，気泡分裂に関して音響流を実験的に初めて計測した(24) ．実験，数値解析結果

はどのように翼端渦と気泡を衝突させ，分裂させるかが反応から，音響流はアルミニウム中では水中と同程度，もしくは効率向上の指針となり，それに応じて翼や装置構造を変化さ少し流速が小さくなるが，水モデル実験等の結果と大差はなせることが重要となる．今後，基礎的知見を元に装置改良さい．このため，水モデル実験でも大まかには溶湯中と同様のれることが期待される．

現象を表現できていると考えられる．ここで開発した数値モ

不要金属間化合物無害化のための超音波鋳造中基礎現象解明

デルを活用し，アルミニウムの超音波半連続鋳造時に発生する現象(25) を予測した．超音波鋳造時には，音響流の影響で特に鋳造初期にサンプ(溶融領域)が深くなる．また，超音波

超音波鋳造は，ある合金系において液相線と固相線の間の音響流が対流伝熱を促進することで，従来鋳造と比較して固温度において超音波を照射し鋳造する技術であり，様々な効液共存領域が減少し，固液共存領域の再溶解もみられる．上果が得られる．よく知られている効果としては，鋳造時に金記の現象が理解されたものの，現状の数値モデルは固液共存属組織を微細化できるというものである(17)．超音波を照射領域の流動等の数多くの要素が入っておらず，より詳細な数した際に生じている現象は様々なものがある．例えば，超音値モデル開発に取り組んでいる段階である．

波を溶湯中へ照射するとキャビテーションと呼ばれる気泡のまた，音響キャビテーションと金属組織微細化の関係性を生成，崩壊が生じる(18) ．このキャビテーションによって核明らかにするため，キャビテーション気泡の動力学に関して生成が促進される，金属間化合物に向かって 100 m / s を優も調査している(26)(27)．例えば，アルミニウム溶湯中で音響に超える液体ジェットが発生することで金属間化合物が分断

キャビテーション気泡サイズを推定するため，音響キャビテされる，キャビテーション崩壊時に衝撃波が発生し金属組織ーションの分裂挙動を解明した．ここでは，気泡分裂条件をが分断される，キャビテーション気泡の運動によって汚れや求めることで，疑似的に気泡サイズを予測することとし気泡によって不活性化されていた微細化剤が活性化されるた(26) ．数値解析によって得られた気泡分裂挙動を図に示等，様々なことが提案されている．また，キャビテーション

す．外部音圧が低下することで気泡は膨張し，音圧が上昇すによる効果以外にもソノキャピラリー効果によって金属組織ることで気泡が圧縮する．音圧振幅が大きい条件では気泡振が溶断する，大域的な音響流によって溶湯温度が均一化し核動と音圧振動の位相がずれ，気泡が急速に圧縮され，対称性生成サイトが増える等の金属間化合物微細化メカニズムが提が崩れ，最終的に気泡が分裂する．この分裂条件は対称性が案されている．これらの現象を一つ一つ解き明かしていくこ崩れる条件(28)(29)とほぼ一致している．つまり，気泡振動時とが必要であるが，溶湯中の現象を計測するのは一般に困難の気泡形状に対して線形安定性解析を行えば，気泡サイズをである．音響キャビテーションや音響流による金属間化合物理論的に予測可能であると考えられる．また，音響キャビテ微細化の直接観察(19)(20)やサクシノニトリルを利用したモデーションと金属組織の関係性を解明するため，モデル系としル実験での観察(21) も見られるが，未だに組織微細化メカニて音響キャビテーションと溶湯とは別の第三相の相互作用もズムについて決着がついていない．また，超音波鋳造実用化調査した(30)が，第三相によってもキャビテーション気泡のに向けては，音響流やマクロ的流動，熱物質移動，偏析等ま動力学は変化する．具体的には第三相に応じて発生する液体でを制御する必要がある．

ジェットの方向性が反転する．このように，金属組織とキャま て り あ 第60巻 第 6 号(2021)
Materia Japanビテーション間の相互作用は複雑な現象が絡み合うと予想される．今後は，金属組織分断とキャビテーションの関係性や音響キャビテーションによる核生成促進機構の解明等のより複雑な現象に取り組む予定である．

.

さ いごにアルミニウムのリサイクルや環境問題を起点とした溶湯処理プロセスの効率化，現象解明に関する研究を紹介した．フラックス処理，超音波鋳造共に古くから知られている技術ではある．一方で，近年 SDGs や社会の流れから環境負荷低減が叫ばれており，再度取り組むべき課題だと著者らは考えており，今後一層，上記課題解決に向けて邁進していく予定である．また，超音波鋳造中の諸現象は理解されていないものが多く，全容が解明できているとは言い難い．この現象解明に向けてさらに今後取り組んでいく．本稿の研究内容は，当研究室主宰 Komarov Sergey 教授の元で研究室内にて行われたものである． Komarov 教授をはじめ，研究室の皆様には感謝申し上げる．

文献( 1 ) アルミ缶リサイクル協会 2019 年度飲料用アルミ缶のリサイ
クル率について，(2020), 14.
( 2 ) 日本アルミニウム協会アルミニウム Vision 2050, (2020).
( 3 ) J. A. S. Green: ASM International, (2007), 6790.
( 4 ) N. Ding, F. Gao, Z. Wang, X. Gong and Z. Nie: Procedia Eng.,
27(2012), 465474.
( 5 ) V. S. Ware, S. Shankar and M. M. Makhlouf: J. Mater.
Process. Technol., 168(2005), 119126.
( 6 ) J. F. Bilodeau and Y. Kocaefe: Light Met., 2001(2001), 1009
1015.
( 7 ) J. Campbell: Mater. Sci. Technol., 22(2006), 127145.
( 8 ) T. Yamamoto, Y. Fang and S. V. Komarov: Chem. Eng. Sci.,
197(2019), 2636.
( 9 ) T. Yamamoto and S. V. Komarov: Chem. Eng. Sci., 207(2019), 1007
1016.
(10) T. Yamamoto, Y. Fang and S. V. Komarov: Chem. Eng. J., 367(2019), 2536.
(11) T. Yamamoto, W. Kato, S. V. Komarov and Y. Ishiwata:Metall. Mater. Trans. B, 50B(2019), 25472556.
(12) K. Kato, T. Yamamoto, S. V. Komarov, R. Taniguchi and Y.
Ishiwata: Mater. Trans., 60(2019), 20082015.
(13) T. Yamamoto, K. Kato, S. V. Komarov, R. Taniguchi and Y.
Ishiwata: Metall. Mater. Trans. B, 51B(2020), 18361846.
(14) Y. Liao and D. Lucas: Chem. Eng. Sci., 64(2009), 33893406.
(15) H. Bagherpour
Torghabeh, R. Raiszadeh and H. Doostmohammadi: Metall. Mater. Trans. B, 49B(2018), 34563469.
(16) S. T. Johansen, S. Graadahl and T. F. Hagelien: Appl. Math.
Model., 28(2004), 6377.
(17) G. I. Eskin and D. G. Eskin: Ultrasonic treatment of light alloy
metals, CRC Press (2015).
(18) K. Yasui: Acoustic cavitation and bubble dynamics, Springer(2017).
(19) T. Nagira, N. Nakatsuka, H. Yasuda, K. Uesugi, A. Takeuchi
and Y. Suzuki: Mater. Lett., 150(2015), 135138.
(20) F. Wang, D. Eskin, J. Mi, C. Wang, B. Koe, A. King, C. Reinhard and T. Connolley: Acta Mater., 141(2017), 142153.
(21) F. Wang, J. Kang, Z. Guo, T. L. Lee, X. Zhang, Q. Wang, C.
Deng and J. Mi: Acta Mater., 165(2019), 388397.
(22) Y. Fang, T. Yamamoto and S. Komarov: Ultrason. Sonochem.,
48(2018), 7987.
(23) T. Yamamoto and S. Komarov: Light Metals, 2019(2019),15271531.
(24) T. Yamamoto, K. Kubo and S. V. Komarov: Ultrason.
Sonochem., 71(2021), 105381.
(25) S. V. Komarov and T. Yamamoto: Materials, 12(2019), 3532.
(26) T. Yamamoto, S.
i. Hatanaka and S. V. Komarov: Ultrason.
Sonochem., 58(2019), 104684.
(27) T. Yamamoto and S. V. Komarov: J. Appl. Phys., 128(2020),044702.
(28) M. P. Brenner, D. Lohse and T. F. Dupont: Phys. Rev. Lett.,
75(1995), 954957.
(29) R. G. Holt and D. F. Gaitan: Phys. Rev. Lett., 77(1996), 3791
3794.
(30) T. Yamamoto and S. V. Komarov: Ultrason. Sonochem., 62(2020), 104874.
★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★
2017 年 3 月

山本卓也

大阪大学大学院基礎工学研究科博士後期課程修了
2017 年 4 月 東北大学大学院環境科学研究科先端環境創成学専攻 助教2020年 4 月現職
専門分野移動現象論，数値解析◎移動現象論を活用した数値シミュレーションによって，アルミニウムの溶湯処理や超音波利用プロセス
技術開発を中心に活動．

★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★

新 進 気 鋭