通電加熱変形による磁性材料の組織制御技術に関する研究
千葉工業大学大学院 工学研究科機械サイエンス専攻教授 齋藤 哲治（平成 25 年度一般研究開発助成 AF-2013020）
キーワード：粉末冶金法，通電加熱変形，磁気特性、組織制御

１．緒言

２．実験方法

電気自動車やハイブリッド自動車等のモータに希土類磁石粉

2.1 試料作製方法

末を高温で焼結した Nd-Fe-B(ネオジウム鉄ボロン)磁石が使用

原料粉末には市販されている Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末（MQされているが，この Nd-Fe-B 磁石には保磁力向上のために原料powder）を使用した．まず，Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末の固化成資源の制約が大きいディスプロシウム(Dy)が添加されているこ形を放電プラズマ焼結法で行い,磁気的に等方性のNd-Fe-B 磁石とが問題となっている．一般に Nd-Fe-B 磁石は Nd-Fe-B 磁石粉を作製した．なお，放電プラズマ焼結法は真空中，焼結温度末を磁界中で配向プレスした圧粉体を焼結することで製造され673-873 K，圧力 100 MPa で５分間行った．次に，得られた,磁1）ている． しかし，Nd-Fe-B 磁石は、Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末

気的に等方性の Nd-Fe-B 磁石に通電加熱変形を施して試料を作をホットプレスで固化成形したバルクの Nd-Fe-B 磁石にホット製した．図１に通電加熱変形による磁性材料の組織制御技術のプレス中で加熱しながら熱間塑性変形することで結晶粒を配向概略図を示す．通電加熱変形は真空中，加熱温度 873-1073 K ，（異方化）させて製造できることも知られている．2）この熱間塑

変形速度約 0.02 mm/s で試料の高さが約 20% になるまで変形さ性変形で作製した Nd-Fe-B 磁石は焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁せた．

石よりも組織が微細で保磁力が大きく，耐食性も優れているが，3，4）

2.2 評価方法

この熱間塑性変形はそのプロセスが非常に複雑で手間がかか

まず，放電プラズマ焼結法および通電加熱変形で作製したり，その上組織制御が難しいという問題点があり，ハードディ

Nd-Fe-B 磁石の密度をアルキメデス法で測定した．その後、放電スクや家電用モータ等には広く焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石

プラズマ焼結法および通電加熱変形で作製した Nd-Fe-B 磁石よが使用されている．

りダイヤモンドカッターで試料を切り出して，その構造と磁気本研究では，より簡便な高温での塑性変形技術として通電加特性を調べた．得られた試料の構造はＸ線回折装置(XRD)で，得熱変形により Nd-Fe-B 磁石の組織制御および結晶配向が可能でられた試料の組織は透過型電子顕微鏡(TEM)で調べた．また得らあるかどうかについて検討する．具体的には，短時間で効率的れた試料の磁気特性は振動試料型磁力計(VSM)で調べた．に，またより微細で異方化（結晶配向）した高性能な Nd-Fe-B
磁石等が通電加熱変形により製造できる製造条件について検討する．

３．結果および考察
3.1 放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石
まず，Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末より放電プラズマ焼結法で Nd-Fe-B 磁石を作製した．原料に用いた Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末と放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B
磁石の外観写真を図 2 に示す．Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末
は放電プラズマ焼結法により Nd-Fe-B 磁石へと固化成形できることがわかった．

図 1 通電加熱変形による磁性材料の組織制御技術の概略図

図2

Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末(左)と放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石(右)の外観写真

ある．放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石より圧力方向と平行な方向と垂直な方向の試料を切り出して，その磁気特性の違いを調べたところ，放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石は平行な方向と垂直な方向ではほぼ同じヒステリシス曲線が得られた．このことより，放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石は磁気的に等方性な磁石であることがわかった．
図 6 に原料に用いた Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末と放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石の X 線回折図を示す．原料に用いた Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末は Nd-Fe-B
磁石のハード磁性相である Nd2Fe14B 相からなることが確
図 3 放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石の認できた．また，Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末より放電プラ密度と焼結温度の関係ズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石も Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末と同様に Nd2Fe14B 相からなることがわかった．このことより，Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末はその主相であるハード磁性相の Nd2Fe14B 相が分解することなく固化成形されていることが確認できた．
なお，放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石の X
線回折は Nd2Fe14B 相の結晶学的な配向を調べるため図に示すように放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石の表面で測定したが，Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末とほぼ同様な X 線回折図が得られた．このことより，放電プラズマ

図 4 放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石の保磁力と焼結温度の関係
そこで、放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石の密度を測定した．図 3 に放電プラズマ焼結法で作製した
Nd-Fe-B 磁石の密度と焼結温度の関係を示す．放電プラズ
マ焼結法により 673K で焼結した Nd-Fe-B 磁石の密度は6.7g/cm3 (相対密度 88％) であったが，放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石の密度は焼結温度が上がるにつれて向上することがわかった．
次に，放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石の磁気特性を調べた．図 4 に放電プラズマ焼結法で作製した

図 5 放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石のヒステリシス曲線

Nd-Fe-B 磁石の保磁力と焼結温度の関係を示す．原料に用いた Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末の保磁力は 16ｋOe と大きな 保 磁 力 が 示 す が， 放 電 プラ ズ マ 焼 結 法 で 作製 し た
Nd-Fe-B 磁石の保磁力は焼結温度が上がるにつれて低下していき，放電プラズマ焼結法により 873K で焼結した
Nd-Fe-B 磁石の保磁力は 8ｋOe しか示さないことがわかった ． こ の こ と よ り， 放 電 プラ ズ マ 焼 結 法 で 作製 し た
Nd-Fe-B 磁石の密度は焼結温度が上がるにつれて向上するが，得られた Nd-Fe-B 磁石の保磁力は焼結温度が上がるにつれて低下していくため，本実験では Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末は焼結温度 673-873 K で実験を行った．
図 5 に放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石のヒステリシス曲線を示す．この試料は放電プラズマ焼結法により 723K で焼結した Nd-Fe-B 磁石のヒステリシス曲線で

図6

Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末(a)と放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石(b)のＸ線回折図

焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石中の Nd2Fe14B 相には結晶学的な配向がないことがわかった．以上の結果より，Nd-Fe-B
合金急冷薄帯粉末より放電プラズマ焼結法で作製した
Nd-Fe-B 磁石はハード磁性相の Nd2Fe14B 相がランダムな方向を向いている磁気的に等方性の磁石であることが確認できた．
3.2 通電加熱変形で作製した Nd-Fe-B 磁石
放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石は磁気的に等方性な磁石であるが，それは Nd-Fe-B 磁石中のハード磁性相である Nd2Fe14B 相に配向がないためであることもわかった．そこで，この磁気的に等方性な Nd-Fe-B 磁石に

図 8 通電加熱変形で作製した Nd-Fe-B 磁石の保磁力と通電加熱変形を施してハード磁性相である Nd2Fe14B 相が変形温度の関係配向できるかどうかについて検討した．
まず，放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石が通電加熱変形できるかどうかについて検討した．図 7 に放電
プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石と通電加熱変形で作製した Nd-Fe-B 磁石の外観写真を示す．放電プラズマ
焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石の通電加熱変形は放電プ
ラズマ焼結温度 673-873 K よりも少し高い 873-1073 K で検討したところ， 873K では十分に通電加熱変形できなかったが，923K 以上の温度で通電加熱変形できることがわかった．
図 8 に通電加熱変形で作製した Nd-Fe-B 磁石の保磁力と変形温度の関係を示す．なお，放電プラズマ焼結法により673K で焼結した Nd-Fe-B 磁石 (相対密度 88％)の試料は通図9

Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末(a)と通電加熱変形で作製した Nd-Fe-B 磁石(b)のＸ線回折図

電加熱変形中に割れを生じて十分に通電加熱変形できなかったが，723K 以上で焼結した Nd-Fe-B 磁石 (相対密度図 9 に Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末と通電加熱変形で作製90％以上)の試料は 923K 以上の温度で通電加熱変形できした Nd-Fe-B 磁石の X 線回折図を示す．Nd-Fe-B 合金急冷ることがわかった．通電加熱変形で作製した Nd-Fe-B 磁石

薄帯粉末と通電加熱変形で作製した Nd-Fe-B 磁石の X 線回の保磁力は放電プラズマ焼結法により作製した Nd-Fe-B

折図は大きく異なるが，通電加熱変形で作製した Nd-Fe-B

磁石の保磁力が高いほど保磁力が高いことが，また放電プ磁石も Nd-Fe-B 合金急冷薄帯粉末と同様にハード磁性相

ラズマ焼結法により作製した Nd-Fe-B 磁石の保磁力によである Nd2Fe14B 相からなることがわかった．しかし，通電らず変形温度が上がるにつれて低下することがわかった．

加熱変形で作製した Nd-Fe-B 磁石は結晶学的な配向を調

こ の こ と よ り ， 放電 プ ラ ズマ 焼 結 法 に よ り 作製 し た

べるため図に示すように表面で測定したところ，(004)面

Nd-Fe-B 磁石の保磁力が高ければ高いほど，また通電加熱(008)面などある特定の回折ピークが強く観察されること

変形時の変形温度が低ければ低いほど通電加熱変形で作がわかった．このことより，通電加熱変形で作製した製した Nd-Fe-B 磁石の保磁力が高くなることがわかった．

Nd-Fe-B 磁石中の Nd2Fe14B 相が c 軸方向には結晶学的に配向していることがわかった．
以上の結果より，本研究目的である通電加熱変形でNd-Fe-B 磁石の組織制御および結晶配向が可能であることがわかった．また，通電加熱変形では原料に用いる放電プラズマ焼結法により作製した Nd-Fe-B 磁石の密度は90％以上必要であり，通電加熱変形温度は比較的高温（本実験では 923K 以上）である必要があることがわかった．
最後に，通電加熱変形で作製した Nd-Fe-B 磁石の磁気特図 7 放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-B 磁石(左)性を図 10 に示す．
放電プラズマ焼結法で作製した Nd-Fe-Bと通電加熱変形で作製した Nd-Fe-B 磁石(右)の外観写真

磁石は平行な方向と垂直な方向ではほぼ同じヒステリシハード磁性相である Nd2Fe14B 相が c 軸方向に配向した磁気的に異方性の Nd-Fe-B 磁石を作製した．以上の結果より，通電加熱変形で Nd-Fe-B 磁石の組織制御および結晶配向が 可 能 で あ る か こと が わ かっ た ． 現 在 は ， 得ら れ た
Nd-Fe-B 磁石の磁気特性の更なる向上のために通電加熱変形条件について検討している．

５．発表論文
1) T. Saito and Y. Sajima, J. Jpn. Soc. Powder and Powder
Metallurgy, (2016) in press.
図 10 通電加熱変形で作製した Nd-Fe-B 磁石のヒステリシス曲線2) T. Saito, Y. Sajima, and D. N. Hamane, Journal of Alloys
Compd., (2016) in press.

ス曲線が得られたが，通電加熱変形で作製した Nd-Fe-B

謝 辞

磁石では平行な方向と垂直な方向でヒステリシス曲線が本研究は公益財団法人天田財団平成 25 年度一般研究開大きく異なり，磁気的に異方性であることが確認できた．

発助成（AF-2013020）の助成を受けたものです．ここに謝この通電加熱変形で作製した Nd-Fe-B 磁石は図のように意を表します．

Nd2Fe14B 相が配向した方向（Nd2Fe14B 相が c 軸方向）に平行に測定した時に大きな磁化を示す異方性の磁石であることがわかった．

参考文献
1)M. Sagawa, S. Fujimura, N. Togawa, H. Yamamoto, Y.
Matsuura: J. Appl. Phys., 2083-2087 (1984) 55.

４．結言
本研究では，放電プラズマ焼結法により Nd-Fe-B 磁石の2)R. W. Lee, E. G. Brewer, and N. A. Schaffel: IEEE Trans.
Mag., 1958-1963 (1985) MAG-21.

ハード磁性相である Nd2Fe14B 相がランダムな方向を向い

3)B. M. Ma, D. Lee, B. Smith, G. Gaiffi, B. Owens, H. Bie,

た磁気的に等方性の Nd-Fe-B 磁石を作製した．次に，このG. W. Warren: IEEE Trans. Magn., 2477-2479 (2001) 37.

磁気的に等方性の Nd-Fe-B 磁石に通電加熱変形を施して

4)T. Saito: J. Mater. Sci. Lett. , 209-211 (2001) 20.