J. Plasma Fusion Res. Vol.93, No.6 (2017)２
８７‐２９１講座 実践低温プラズマシミュレーション

２．低温プラズマシミュレーションの基礎
2. Fundamentals of Low-Temperature Plasma Simulation池田圭１），中 舘博２），松 永 史 彦２）

IKEDA Kei１）, NAKADATE Hiroshi２）and MATSUNAGA Fumihiko２）
１）

株式会社アテナシス，２）ペガサスソフトウェア株式会社（原稿受付：２０１
７年５月１１日）

低温プラズマは弱電離でかつ熱的に非平衡であり，それゆえに利用価値が高く，様々な産業に幅広く応用されている．しかしながら，実用化されている技術が数多くある一方で現象の理解は必ずしも進んでいない．本章
では，はじめに温度に着目した上で低温プラズマの特徴を説明する．次に，低温プラズマがどのような産業で応用されているかを鳥瞰し，その理解のためにはシミュレーションが不可欠な理由を述べる．更に，低温プラズマシミュレーションの手法としての粒子モデルおよび流体モデルに関して，その特徴と基礎的事項を説明する．
Keywords:
low-temperature plasma, non-equilibrium plasma, particle model, PIC/MC, DSMC, fluid model

２．
１ 低温プラズマとは温度は一桁以上異なっていることが多く，非平衡性は維持

我々の身近にあるプラズマの多くは，電離している粒子されていることが本学会誌の過去の小特集でも取り上げらの数が相対的に少ない弱電離プラズマである．中性粒子がれている［３］．低温プラズマと高温プラズマについては，何室温であると仮定して，弱電離プラズマ中のイオンや電子度以上は高温プラズマといった厳密な区別はないが，身近の温度はどうなっているであろうか．電子は質量が小さくな低温プラズマは熱的に非平衡であり，その多くは重粒子電界からの加速を受けやすい一方で，一回の衝突で失うエの温度が気体と同程度の温度から熱電離が大きく影響を及

ネルギーは重粒子同士の衝突の場合よりも非常に小さい．

ぼさない 5,000 K 程度までである（アークの条件を除くと，半導体製造プロセスで多く利用されるような低圧下では，多くの低温プラズマの電離度は 0.1％ にも満たない）．大気粒子同士の衝突周波数も低いために，プラズマ中で加速さ圧程度の高圧力で重粒子の温度がおよそ 10,000 K まで高くれた電子の温度の方が重粒子の温度よりも高い状態［１］となると熱プラズマと呼ばれるようになり，より熱平衡に近なり，熱的に非平衡なプラズマ，すなわち低温プラズマがづくが，依然として非平衡性が議論されている［４］．更に温容易に生成される．

度が上昇して電離度も高くなると高温プラズマと呼ばれ，衝突周波数は圧力に比例して高くなることから，図１に核融合プラズマはその典型である．２．
２節では身近な低温示すように，大気圧近傍もしくはそれ以上の圧力では，電プラズマに焦点を絞り，どのような分野で応用されている子の温度も重粒子の温度に近づくと期待される［２］．しかのか，また２．
３節では，なぜシミュレーションが必要とされしながら，実際には大気圧でも電子温度と周囲の重粒子のるのかを順に述べる．

２．
２ プラズマと固体・液体表面（界面）における反応
プラズマを扱う装置のシミュレーションを検討する際には，プラズマ領域のモデル化は勿論であるが，周囲の壁との相互作用の考慮も重要である．反応場をごく一部の限られた領域で制御できる場合でも，ガスや電力などを供給するシステムが直接的・間接的に影響を与える．プラズマを応用する目的は，大きく分けて以下の２つに分けられる．
一つは，プラズマを利用した燃焼［５］のように，主にプラズマ生成部を利用する場合であり，もう一つはプラズマを固図１

体や液体［６］と接触させて，その界面との相互作用を利用

電子温度および重粒子の温度の圧力依存性（文献［２］より引用）．

する場合である．後者の代表的な例の一つである半導体の

1)ATHENASYS Co.,Ltd., 2)PEGASUS Software Inc.

authors’ e-mail: dk@athenasys.co.jp, h-nakadate@psinc.co.jp, matsunaga@psinc.co.jp

２８７!2017 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion Research

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.93, No.6 June 2017

製造過程には，薄膜を堆積するプラズマ CVD（化学気相成た領域で進展し，光電離が重要なプロセスの場合には，そ長）や微細加工を行うエッチングの工程が多数あり，LSIの反応を測定する手段もない．更に，表面反応に関しては（大規模集積回路）や LCD（液晶ディスプレイ）などのデバ汎用のモデル構築も容易ではない．例えば，文献等で見つイス作製に必須の技術となっている［７］．デバイス応用以けられる金属表面の二次電子放出係数は，一般に研磨され外でも幅広い応用が進んでおり，例えば DLC（ダイヤモンた状態で測定された値であるが，多くの低温プラズマにおドライクカーボン）［８］等のコーティング技術は，耐摩耗性いて，その表面状態は履歴に依存しやすく，表面の堆積物を必要とする研磨剤や切削工具，自動車部品の他，PETもしくはエッチングされた状態を考慮する必要がある．

ボトルのバリア膜［９］などに応用されている．また，親水性以上のように，低温プラズマの反応は極めて複雑である向上を目的とした表面改質の例として，大気圧プラズマにため，現象の理解にはシミュレーションによる可視化が不よるチタンインプラントの表面処理も知られている［１０］．

可欠である．以降，具体的な低温プラズマシミュレーショ

異種材料の接着性を向上させる例として，有機膜とステンンの方法を粒子モデル，流体モデルの順に説明する．

レスの密着性向上の目的にも応用が期待されている［１１］．

２．
４ 粒子モデルによるシミュレーション手法

更に，自立式鉄塔としては世界最高となった東京スカイツ
リーの完成には溶接技術が不可欠であった［１２］．その他に

低温プラズマシミュレーションでは，荷電粒子（電子おも，生成物を直接利用する代わりに，プラズマアクチュよびイオン）だけでなく，中性粒子（原料ガス，励起原子・エータ［１３］を利用した気流制御技術の研究も進められてお分子，ラジカル分子）を取り扱う必要がある．荷電粒子にり，再生可能なエネルギーの一つとして風車のブレードへついてはの応用も期待されている［１４］．このように，小さなスケー（PIC/MC 法）［２２，２３］，中性粒子については Direct Simula-Particle-in-Cell/Monte Carlo Collision method

ルから大きなスケールまで，実に幅広い分野で利用・研

tion Monte Carlo method（DSMC 法）［２４，２５］という粒子モ究・応用がなされている．

デルのシミュレーション手法がある．どちらも短い時間ス
テップ t で粒子の運動を追跡していく手法である．

また，近年では医療応用に対する研究も進められており，２００９年 に は ISPM（International Society for Plasma

両者の粒子の移動や境界条件の扱いはよく類似していMedicine）［１５］も設立され，外傷や手術の際にプラズマをる．計算コードのソースレベルの話をすれば，PIC/MC照射して止血を始めとする創傷医療やがん治療［１６，１７］，法と DSMC 法の粒子境界条件，粒子の移動，統計処理など心筋梗塞の緩和［１８］治療などへの研究も進められている．のルーチンは共通化して完全に同一のルーチンを用いるこ

この他にも，種子の発芽制御や成長促進，滅菌・殺菌や鮮とができる．
超粒子（super particle や simulated particle などともい度維持など，農業への応用［１９］や，低温プラズマを利用した大気・水環境保全技術への応用［２０，２１］も期待されていう）の概念も共通である．真空装置内に存在する，例えば

る．

１０２０個の粒子（電子，イオン，中性の気体分子）のすべてを計算機内で取り扱うのは不可能であるので，例えば１０６個

２．
３ 低温プラズマシミュレーションの重要性の 超 粒 子 で 代 表 さ せ て 計 算 を 実 行 す る．こ の低温プラズマは非常に幅広い分野で実用化されている一１０２０/１０６＝１０１４，つまり一個の超粒子は１０１４個の実在粒子を方で，理解が及んでいない点も非常に多い．計測手段とし代表していることを表しており，これを超粒子の重みといては，比較的低圧のプラズマの場合，ある程度大きな空間う．低温プラズマを取り扱う場合は，荷電粒子を取り扱うのプラズマが対象であれば，静電プローブや質量分析，PIC/MCC 法の方が，中性粒子を扱う DSMC 法に比べて超LIF（レーザー誘起蛍光法）などが有効な場合もある．しか粒子の重みが小さくなるのが普通である．

しながら，近年応用を広げている大気圧プラズマの多く

１ステップの時間 !!は対象粒子種で大きく異なる．質は，その体積が非常に小さく，静電プローブのようにプラ量が軽く，加速によりエネルギーを得やすい電子の速度はズマに影響を与える測定方法は適さない．また．比較的実高いため PIC/MC 法の !!は１０−１０秒程度に短くとる必要が用的な測定手段の一つである発光分光測定についても，十ある．一方，DSMC 法の !!は１０−６秒程度である．

分な空間分解能を得ることは困難となる．更に，大気圧近移動と衝突を分離して取り扱う点は両者同様である．実傍の高圧力下では，プラズマによって様々な励起種やラジ際には，分子は !!の間のどこかで衝突をするのだが，計算カルが生成される上に，それらと他の原子・分子，イオン

では !!の時間，超粒子は衝突なしで移動し，!!後に（衝との反応によって二次的に生成される化学種の数が膨大と突すると判定された超粒子は）一斉に衝突するという取扱なる．例えば，N2 や O2 の振動励起状態を細かく分けて考えいをする．!!が平均衝突時間程度より小さければ，この取＋ないとしても，準安定な励起種が複数ある上に，O−3 ，Ｏ4 ，扱いは妥当である．

＋N＋3 ，N4 といったイオンも生成され，全ての化学種を定量

両者の衝突の取扱いは幾分異なる．PIC/MC 法ではバッ的に測定することは事実上不可能である．反応について

クグラウンドに存在する原料ガス（これは超粒子として取は，N++O2→NO++O のような異種のイオンと中性粒子のり扱わない）との衝突を考えるのに対し，DSMC 法では超反応の他，O+O2+M→O3+M（M は第三体粒子）のような粒 子 同 士 の 衝 突 を 取 り 扱 う．ま た，PIC/MC 法 で は 電３体反応も無視できなくなる．粒子の平均自由行程は圧力離，励起，解離などの反応を考慮する必要がある．最大のの上昇に反比例して短くなることから，反応はごく限られ衝突周波数を見積もって仮衝突と実衝突の判定を行うな
２８８

Lecture Note

2. Fundamentals of Low-Temperature Plasma Simulation

K. Ikeda et al.

合である．ガスの圧力が (［Pa］で温度が 400 K のプラズマ

ど，計算効率をあげるための工夫には共通点がある．

!
"(!#の場合，電子の平均自由行程は !
［m］と見積もられる

PIC/MC 法では電界を計算する必要があるという点もDSMC 法との大きな違いである．中性粒子の運動は電界のので［７］，系の代表長さを "［m］として !' &!
!
"という条件影響を受けないが，荷電粒子の運動は電界の影響を考慮にに 代 入 す る と，("'!
!
#と な る．し た が っ て，例 え ば入れて運動方程式を計算することになる．

"$0.1 m の場合にはガス圧が 4 Pa 以上であれば電子に対一般的には粒子モデルに比べると流体モデルの計算負荷して流体モデルを適用できそうである．逆に圧力がそれ以ははるかに小さいと言われているが［２６］，実はそうでもな下の場合は粒子モデルを用いたほうがよいであろう．ただい場合も多い．例えば，流体モデルには粒子種や反応式のし "の取り方には任意性があるので，これはあくまでも目数に比例して計算量が増える計算量の大きいルーチンがい安と考えてほしい．なおイオンの平均自由行程は電子よりくつかあるが，粒子モデルにはそれがない．粒子種や反応小さいので，同じ条件であれば流体モデルが適用できる．

式が非常に多い計算では，粒子モデルでの計算が速いケー

ところで，熱プラズマの場合には，電子とイオンと中性スもある．また，流体モデルで計算する際の #)やメッシュ

粒子をまとめて一つの流体として取り扱えるので，運動方幅も，粒子モデルに比べて常に大きくとれるというわけで

程式は一つだけ解けばよいが［３０］，非平衡低温プラズマのもない．

場合は粒子種ごとに異なった流体が粒子の衝突を介して相互に質量，運動量，およびエネルギーを交換しながら運動

PIC/MC 法と DSMC 法の詳細に関しては，紙面の都合する混合流体と考えなければならない．したがって，粒子上，いくつか文献を紹介するにとどめたい．
PIC/MC 法は１９９０年代初めには既に低温プラズマシミュ種の数だけ方程式のセットを解かなければならない．しかレーションに用いられている［２８］．まずは Birdsall の教科も現象が本質的に非定常であるため，定常解を一回求めて書［２２］を読むのがよいだろう．また，南部の著書［２７］に衝終わりという訳にはいかない．しかし，すべての方程式を突の取扱いについての記述がある．粒子モデルだけでなく忠実に解く場合には膨大な計算時間を要するため，実際に流体モデルにも当てはまるが，荷電粒子のシミュレーショは以下に示す近似を用いる場合が多い．

ンは非線形性が非常に強いため，空間メッシュ幅，時間ス・電子とイオンについては，運動方程式を解くかわりにドテップ #)などの計算条件が適切に設定されていない場合リフト−拡散モデルを用いて粒子フラックスを計算する．には直後に計算が発散してしまうなどといった扱いづらい

・イオン温度の空間−時間変化は小さいとしてイオンに関するエネルギー方程式は解かない．
（イオンの温度は室面もある．

温などの既知であるとする．）

DSMC 法は１９６０年代前半に Bird により最初に開発され・中性粒子は全部まとめて一つの多成分気体とみなす．

た手法である．Bird は１９７６年，１９９４年に DSMC 法の著書［２４，２５］を出版している．また，２０１３年にも自費出版のサイトで新しい著書［２９］を発表している．南部の著書［２７］も取なお，荷電粒子の密度分布により電界が形成され，また電りかかりやすいであろう．DSMC 法は，原理的に計算が発界は外力の形で荷電粒子の運動に影響を与えるので，これ散することがないという流体シミュレーションにはない強らの方程式のほかに静電ポテンシャル（電位）に関するポ力な利点を持っている．ただし，妥当な計算結果を得るたアソン方程式を同時に解く必要がある．電界は静電ポテン

めにはやはり，空間メッシュ幅や時間ステップ #)に注意

シャルの空間勾配から求められる．このような近似のもとが必要である．

で荷電粒子に関しては，電子および各イオン種についての連続の式と，電子に関するエネルギー方程式のみをポアソ

２．
５ 流体モデルによるシミュレーション手法

ン方程式とともに解けばよいことになる．

流体モデルでは，プラズマを連続体（流体）とみなし，質

ここで，ドリフト−拡散モデルについて説明しよう．例

量保存則を表す「連続の式」，運動量保存則を表す「運動方として電子を考える．外部磁界が無い（もしくは無視でき程式」，そしてエネルギー保存則を表す「エネルギー方程る）場合，電子に関する運動方程式は以下のように書ける式」に基づいてシミュレーションを行う．未知変数は粒子（電子を表す下付の添え字は省略する）．

数密度 '$，流速ベクトル "$，温度 #$または圧力 ($であり，*"!""$!()&'!('!!'&&'%$#*!$""#()

これらは粒子種ごとに空間座標 +と時間 )の連続関数として定義される巨視的な量である．ここで添え字の $は粒子

（１）の 種 類 を 区 別 す る 指 標 で あ る．ま た 状 態 方 程 式

ここで，& は電子の質量，'は電子の数密度，"は電子の($ $'$%$#$，が成り立つと仮定する．%$ はボルツマン定数である．基礎方程式系は，これら未知変数の +および )速度，!は電界，$は素電荷，そして &は１個の電子が１秒に関する偏微分を含んだ非線形の偏微分方程式である．方ある．上式の左辺は電子流体の加速度を表し，右辺第１項

程式の具体的な形は例えば文献［３５］を参照されたい．このは圧力勾配による力，第２項は電気力，そして第３項は分ような連続体としての扱いが妥当であるのは，プラズマを子との衝突に起因する電子集団としての減速率をそれぞれ構成している粒子の平均自由行程 %とプラズマ容器サイズ表している．イオンとの衝突による影響や粘性応力は無視

や電極間距離など系の代表的な長さ "の比 %""（これをクしている．いま，"が変化する時間的な尺度を 'としたとヌッセン数といい !%と記す）が１に比べて充分小さい場&%"であれば，左辺括弧内の第１項は右辺第３き，もし '間に分子と弾性衝突をする平均回数（平均衝突周波数）で２８９

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.93, No.6 June 2017

項に比べて無視できる．また，)の大きさが熱運動の平均の粒子フラックスを求める際に，それを挟む両隣のセルで的な大きさ（!&&'程度）よりも小さければ，上式の右%""!の密度の値を補間して用いる必要があるが，それには空間辺第３項に比べて左辺括弧内第２項も併せて無視できる

１次元移流−拡散方程式の厳密解を利用する Scharfetter-［３１］．これらの場合には，式（１）から直ちに "が求められ

Gummel 法がよく用いられる［３４］．時間積分に関して陽解る．

法を用いる場合には，時間の経過とともに解が発散しない""! # !! ! %&'%""'&& &&'

ように「電子が "(秒間にドリフト速度で進む距離がセルの幅を超えない」という条件が必要である．通常は，プロ（２）グラム内部で "(を自動的に決めるが，荷電粒子についてこの式は，電子集団としての平均速度が局所的な電界に比は，おおよそ "("10−12〜10−10 秒程度である．中性粒子に例する速度（電界ドリフト速度）と，密度勾配に比例する関しては，流れ場の変化する時間尺度が荷電粒子のそれと速度（拡散速度）の和で表されることを示している．式

比してオーダが大きく異なるため，荷電粒子の時間積分と（２）に密度を乗じてフラックス #（"'"）で表せば，は分離して，中性粒子計算のための別の "(を用いて計算#$ "#'$%$!!!$%'$を行う．これは，おおよそ "("10−8〜10−6 秒程度である．

（３）

荷電粒子を解く際には，中性粒子の密度分布を現在求めら&&を 移 動 度，と 表 す こ と が で き る．こ こ で，%$#!

れている最新の値に固定しておき，数周期分計算を進め!$%""!
&&を拡散係数という．ここでは，電子のみならる．その際，電子と分子の衝突によって生成される中性ラずイオンに対しても同様の近似を適用できるとして，粒子ジカル種などの生成率の空間分布（印加電圧１周期の平均種の区別を示す添え字 $を付けた．また，右辺第２項では値）を求めておく．続いて，中性粒子の計算を別の "(を用温度を空間微分の外に出した形で近似している．右辺第１いて１［ms］程度の時間で計算を進める．その際には，今度項の複号は，正イオンに対してはプラス（＋），電子およびは荷電粒子種の密度の空間分布を固定しておき，また荷電負イオンに対してはマイナス（−）をとる．'に関しては，例

粒子の計算で求められた中性粒子の生成率の空間分布も併えば電極への 印 加電 圧 の 周 波 数 が $［Hz］で あ る ならばせて用いる．上記の通り，異なる時間スケールで行われる

1/ $［秒］と設定すればよい．式（３）において，!は瞬時の荷電粒子の計算および中性粒子の計算のやり取りを反復す&! 1 の場合においても，緩やかに変化す電界であるが，'ることによって（周期的）定常状態時の低温プラズマの諸る実効電界 !#$$を !の代わりに用いることで，式（３）と同特性を求める．

じ形式で粒子フラックスを計算する手法が提案されている［３１］．このとき，移動度や拡散係数および各種の衝突周波

参考文献

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実際に低温プラズマシミュレーションを行うには，微分方程式を離散化しなければならない．空間に関してはメッシュ分割を行って，計算対象となる領域を多数の（小さい）空間領域（セル）に分割する．未知変数は各セルにおいて一つの値を持つことになる．差分法や有限体積法を用いて方程式の離散化を行う場合，密度や温度などのスカラー量をセルの中心で定義し，粒子フラックスなどのベクトル量は，隣あうセルとの境界面においてその面に垂直な成分で定義する場合が多い［３４］．このように諸量を設定すると，(2006).
［２２］C.K. Birdsall and A.B. Langdon, Plasma Physics via Com-

セル内のスカラー変数の時間変化が，セル表面を通過する粒子フラックスで表現できるため都合が良い．セル表面で
２９０

Lecture Note

2. Fundamentals of Low-Temperature Plasma Simulation

puter Simulation (McGraw-Hill, 1985).
［２３］K. Nanbu, IEEE Trans. Plasma Sci. 28, 971 (2000).
［２４］G.A. Bird, Molecular Gas Dynamics (Clarendon Press,K. Ikeda et al.

いけけい圭

１９８
９年東京理科大学卒業，同年日電アネルバ㈱（現，キヤノンアネルバ㈱）入社．２００１年ウェーブフロント入社．２００
８年１０月㈱アテナシス設立．化学反応を含んだマルチフィジックス解析に従事．今回，小田先生より貴重な機会をいただきました．これから低温プラズマシミュレーションを始めようとしている方々に少しでも参考にしていただければ幸いです．

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だ池 田!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

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まつながふみひこ

１９８
２年京都大学理学部卒（おもに数学を専攻）．同年セン チ ュ リ リ サ ー チ セ ン タ ㈱（現伊藤忠テクノソリューションズ㈱）に入社し，おもに流体に関するシミュレーションを担当する．２００
２年にペガサスソフトウェア㈱に移り，流体モデルを用いた非平衡プラズマシミュレーション用のソフトウェア開発に従事し現在に至る．

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松 永 史 彦

だてひろし

中 舘

なか博

１９９
８年 東北大学大学院工学研究科 原子核工学専攻 後期課程 修了．博士（工学）．株
式会社 CRC を経てペガサスソフトウェア株式会社を設立．４
０代後半にして社内最年
少．粒子モデルのシミュレーションが専門．GUI やインス
トーラ回りだけでなく，会社のウェブ更新，ゴミ出し，電気ポットにお湯の補給などの雑用も専門．

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1976).
［２５］G.A. Bird, Molecular Gas Dynamics and the Direct Simulationof Gas Flow (Clarendon Press, 1994).
［２６］南部健一：プラズマ・核融合学会誌 77, 1137 (2001).
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シ ョ ン 第３章 モ ン テ カ ル ロ 法 の 基 礎（コ ロ ナ 社，
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