放射光第 1 巻第 2 号

1988 年 8 丹

線磁気散乱 明おける
可国J

*洋*

35の利用

並河一道**

ネルギー物理学研究所*ApplicationofPolarizationi
nX千aγMagnetic S
cattering
HiroshiKAWAτ

区azumichi NAMIKA
WA*

ationalLaboratoryforHighEnergyPhysics ,PhotonFactory , N
Tsukuba-shi , lbaraki305*Departmento
fPhysics , TokyoGakugeiUniversity ,Koganeトshi ， Tokyo184Polarizationdependenceo
ft
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rpolarizat
ion.Somet
ypicalexperimentsinx‑raymagnet
icscattering 訂 ereferredtoillustratetheroleofthepolar包 ation.

出

はじめに

2. X 線磁気散乱の一般論
入射 X 線のエネノレギーが電子の静干止エネノレギー

X 線磁気ブラッグ散乱が始めて実験的されたとき i) ，その強度が通常のブラッグ散乱の10‑7--10- 8 という ζ とで句

それを何か物性の測(hν 三 100 KeV) では，に比べて小さい

X線間 l乙働く相互作用を(￡ )2 のオーダーと定に利用することはおろかその存在自体疑わしくまで相対論効果をとり入れた非相対論近似の相互思われたものだった。 その後 X 線磁気散乱の本質

作用ハミルトニアンを用いて表わすことができる叱の 1 つで、ある偏光の利用を考えるにおよんでーヰ fA( 円)・ Pj-EZと~ Sj• [す xA(rj)]

もなる補完

d一

一つ山正、つ '11

物として物性の研究に利用できるだけでなく，いvh一m

はや X 線磁気散乱は中性子磁気散乱のAZ‑]も現実のものとなってきた。 さらに放射光の特徴

一2(1)

一一

その物性への応用

討光が利用できるようになると。

放射22em
一にもとづいた各種の検証が進み 2-0.

fSj-[A( ゆ xA(rj)]

くつかの分野で、は中性子磁気散乱よりはるかにすぐれた手法であることが認識されつつある。本稿
では，偏光とのかかわりに力点をおいて，ここで。

A. Pj , Sj はそれぞれ X 線のベクトルポテ

その基礎と実例を紹介しその発展性を考えてみたい。

*) 乙の解説は KEK REPORT87-30 の“円偏光放射光の利用"のらによる文献に若干手を加えたものである。

(C) 1988 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research361988 年 8 月

ンシャノレ，

j 番目の電子の運動量およびスピンを‑i(壬) (竺)型以 ω(E a ‑Ec)
山V
11 jc表わす。 (1)式の第 I 項と第 2 項が電気的な相互作{(ε ，*・ <a Ir
jIc><cIr
j Ia> ・用，第 3 項と第 4 項が磁気的な相互作用を表わす。
このような相互作用による X 線の散乱は時間に依五) (誌× ε) ‑ (ε ・ <a Irjic>

存した摂動論を用いて計算することができ 6-8) ，

くど I rjIa> ｷﾎk')(ρ × ε ，* )} ・ Sj(2) Mf= (二三 )<al~ eÍfく・ rjla>( ê' *.ε) (1)~

第 1 巻第 2 号

放射光.Hl しjぷ

xLr 一一_lk_二E己主久KxPi~2‑i(主) (ー竺 )<al~eilくザj (i 一寸L
j.
. 1í k~(Ea-Ec+ 長 ω)~ 十三才

nHU(A+Sj'B)la>(VI)(Ea‑Ec- 1í. ω)2 十 4十(長)号T 戸C (Ea- 恥)2(é'* •1l.
1
¥j

̲J.
.
L](3) A=ε ，* xε<aIγjlc><clrjla> ・ ε)

(4)

ょA_.
.
̲B=ε ，* xε 十(庇 'xε'*) (ík" 倉 ε)

一(淀× ε) (瓦。 ε' 勺一 ( fk"'x ε ， *)x[x(五× ε)(Eam山十(Ea4と表わされる。ここで， S ， GP は入射 e 回折 X 線の波数ベクトノレの単位ベクトノレで，

m一ザ一c一me2

トルである。
~I (Ea‑EC)2(ε ，* .

Jc

また，の偏光を表わし，ε ， ε'K は散乱ベクは散乱前後の X 線光

直線偏光なら実ベクトノレ，円偏光なら複素ベクトノレで，楕円偏光はこれらの<aIr
jIc><cIrjla> ・ ε)重ね合せで表わされる。これらの散乱振幅のうちI'c(1)は電気的相互作用による通常の原子散乱因子 lζ(W)ﾗ(Ea-Ec+五 ω)2 十 4

幅を表わし，カッコの中の第 1 項は軌道磁気モー一 (JL)( 竺γ) 子以ω(Ea‑Ec)
JC
J..l l しHl し対応するもので. (日)が磁性電子による磁気散乱振τ1メントによる寄与を与え，第 2 項はスピン磁気モーメントによる寄与を与える。(阻)と (W)が電気的相互作用による共鳴散乱振幅を表わし{(ε ，* .く a Ir
jIc><cIrjla>'

それぞれ異常分散の実数部と虚数部を与える。 (V) と (VI)が磁気勛)(瓦× ε 〉的相互作用による共鳴散乱振宇ずを表わすO 磁気的一 (ε ・< aIi"jI
c><cIrjIa> ｷﾎk')相互作用の位栴は電気的相互作用の位相に比べてπ/2 ずれているため( 1)が実数のとき (II) は純虚数で(五〉× ε '*) }・ Sjあり。電気的共鳴散乱振幅と磁気的共鳴散乱振幅rcとでは実数部と虚数部が入れ換っている。

(V)

放射光第 1 巻第 2 号

371988 年 8 月

3. X 線磁気散乱に対する偏光の効果

制1) 直線偏光を基礎とする磁気散乱振幅εR=~(~)εL=

才 (_li )非共鳴的な X 線散乱振幅(1)と(日)について.入射X 線が直線偏光している場合について散乱前後のとおいて考えればよい。

偏光状態を結ぶ散乱振幅について考える O 互に直2) 円偏光を基礎とする磁気散乱振幅

交する直線偏光を列ベクトノレ

この場合も 1) と同様にして，円偏光状態を(11)εR=(1 \εL =(0 ¥¥0 )とし電気的散乱振幅の偏光 lζ 関する部分を行列(6)
A2(;;)と表わせば.

¥ 1J

これらが対応する電気的散乱振幅および磁気的散乱振幅の偏光に関係する部分は，

ωA' 口 ;f1+cos201-ω 。\(7) B= (-1k x ρ 2.1k' sin2θ\()( 1 十 cos 2)¥1‑cos2)¥. 21ksin 2θ-G × ρ ノ(8) C= ( 0((信十五ト) sin2)¥2e2\ー(淀+広， )().‑2(信× ρ) ssin)in
十 i sin 2θ/で表わせば，散乱振幅は

広十五'\ー (S-G')(14) C'=sin 2θ/ ー (ík'x lk")のノ/ヘ/'...

(9) Mf は (εf IAIεi) F(K)十 i sin 2θ ( (ρ×信)K)M(・可アで与えられる入 9) 。
こ ζ で.

¥'(五十 Îk') )八(Jkxﾎk')'¥¥ (信×前') ‑2( ぶ× ρ) )十 i(it2)(εf IBIεi )・ S(K)
十 i (疋) (εf ICIεi)fk一定，¥00¥-(ρ ×淀) )と表わされ，散乱振幅はF(K) と S(K) および M(K) はそれぞれ(2) 式で j ~[関する総和を結晶全体に拡張した場合(15) Mf 氏 (εf IA'Iεj) F(K)に得られる電荷分布とスピン分布および軌道磁気モーメント密震分布のフーリェ成分を表わす。ス

十 i (長) (εf IB'IEj')ｷS(K)

ピン磁気モーメントによる散乱と軌道磁気モーメントによる散乱の偏光依存性の違いを利用してこM(K)

十 i (可) (εf IC'iεi )・ 7

れらを分離することができる。また右円偏光.左円偏光状態はそれぞれ，と表わされる 2.9)O 複素偏光の場合磁気散乱振幅l と実数部が現れ，これを利用して磁気散乱振|陥と電気的散乱振幅の干渉項を測ることができる。ま38

放射光第 1 巻第 2 号

1988 年 8 月

1 ,1
た互いに直交する直線偏光はそれぞれ ε 上-:;玄 (i) ,ε11 口才(1) とおいて考えればよい o3) 円偏光 X 線によるヘリカノレスピン磁性体の磁(17)" S( ーよ) =_ê_旦ヘaya~ [ex 手 i ey]
az'‑"となる O

気散乱偏極中性子を用いるとヘリカノレスピン磁性体のS ×信'コ e y sin2e(18G S'zex 2COSO

右巻きか左巻きかを区別され得ることが知られている 10) が，円偏光 X 線を用いても全く同様にそれらを区別することができる。すなわち，

S‑S'z‑ez2sin 。
が成り立ち@円偏光のときの磁気散乱振幅の表式(14). (18)から異なる偏光状態の間の散乱振幅は存在へリカン磁性体のスピン構造はしないことがわかる。入射 X 線が右円偏光であれ

山 πZ2 7r Z、は付W

日vw(16) S(r) 口 So(COS Ei-ex 士 mlj-ey)

ば右巻きスピンと左巻きスピンに対する散乱振!幅(+左巻き。ー右巻き)で与えられる。 S(r) のフーリエ変換

nsin 2e~-L-(sinO 士 1 )<(+右巻き-左巻き)となり，(17) S(h)=fS(r)exp(2πiher)drζ れらを散乱強度の違いとして区別することができる。

から h =(0 , 0 ;土止)の所だけで値をもち，4. これまで行なわれた X 線磁気散乱の研究例

その値は1) 希土類磁性体のスピン超格子構造の研究 11)az

逆格子空間における X 線の分解能は中性子の場(1引， S(ニ )=ß oaxfv aL[ex士 i ey ]az

L,~K4 政均4f9CX) 4 20:ヌ) 42Ⅰ

423コJ

42 玄刃 4 ê4CO42ヨχ)

42EOJ 4270J 42OCO 429:X)

I(凶行 15 臼::-C)、‘.，，，，，，‘、、.hυ(a)い。乙の特徴を生かして

V20ω\仰に〆M向Uバの凸⑦合①①CCGGGC

201(<T>1321( T<20K

工:0:コに比べて 10--- 100

FigJ(a) Schematic representationofthe magnetic structureo
fHo.
(わ)

Temperature dependenceof Ho(004) magnetic satellitepeak.
))(After ref.(11放射光第 1 巻第 2 号

ギブスら

39

1988 年 8 月

1 図 (a) ~ζすようなホルミウムのとができた。
2)

スノマイラノレスピン又はコーンスノマイラノレスピン様性体多!笥膜界面磁性の研究 12)周期構造を OOl 面の強震測定を行なって調べた。

磁性体の多層膜では通常の電気的散乱による超第 1 図 (b) は Ho (004)+ 磁気衛星反射の 0α 逆格

格子反射とともに‘膜の磁気的周期構造に対応す子上の位置と試料温度の関係を示すもので。温度る磁気超格子反射が観察される。これらの超格子が上昇するとともに長周期構造の期期が短かくな反射の強度は膜の構造を反映して指数によって異ることを示している。
2 図 (a)~乙ζ のような測定によって第すようなスピン変調波数の詳細な溢度依存性が得られた。

度分布は膜の内部における磁気モーメントの分布これからホルミウムのスピを反映する。一般に多層膜格子の磁気的な周期はンスパイラノレ構造の波数は 50K 以下で熱的な履歴非可逆性。

現象.

一致し。

2 つの波数の共存‘波数の口ック e イン現象などを示すことが見い出された。

磁気的超格子反射の指数によって異なる強な v) 、磁気的散乱振幅(百)と電気的な共鳴散乱振幅(有)は同ーの逆格子反射に干渉的にる。

乙乙のような干渉性散乱強度は号スピンに一次に依存のような測定に際して‘観察される衛星反射がスするので試料に磁場をかけ実験室系に対するスピピン長期構造によるものか。

ンの向きを反転させたときの超格子反射強度の非格子の変調構造によるものかを明らかにするため。 第 2 図 (b) ~ζす対称変

ほぼ完全に直線偏光した X 射ビームを用ように。

い検光子と組み合せて衛星反射の起源を調べる乙8,♂

』υハυυωの()\のω吋
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ハリハハυ勺ぺJq/。

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引印日羽川山口

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的山山川川知川均的山川

ゾ M(に〕{)れ〕一円三}一い一認円・九4一U個U以川入

ハリハリハリハリハリハリハ

0.
1
700(20) Ra 一
一Fig.2(a) Temperature dependence of the wave number of Spin modulation on Ho. Black dots
and open circles show the data obtained by X‑ray magnetics
cattering and Neutronmagnetic scattering , respectively. Inserted figure shows t
he Loclぐ i n phenomena at thes obtained by X‑ray magnetic s
catte
ring.
wave number 5/
27 and 2/11 , which i、、ZE ，J，，EE‘、

bOpen circles:the two Ho (004) satellites , at5/27 and 2/9 observed at17K.
詰 lack dots: with polarization analysis , the second peak , coming from charge scatter明ing , disappears , white the first magnetic one remai
ns present. (Afterref.(11))

40

放射光第 1 巻第 2 号

1988 年 8 月『A<O4
内、Baa--Jウι

AUv'rests、spu

V0(4.2)

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10‑3

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<話、Cヒzi
5a.
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.

a.
a..、

1.
0:J IOι
tι

10.4。

7.
08.0

8.2

ENERGY (KeV)(a)Fig.3

λ~ 10‑'"‑8場 4。

48行1(b)

Top:three models fort
he magnetic‑moment modulation.
Bottom:thecalcu
latedflipping ratio corresponding tothethree models and the ex‑.(12) )perimental datas. (Afterrefを観察することによって調べることができる。ベ対称度を求め，第 3 図 (b) に示すように実験値とチェノレらはイットリウムおよびガド 1) ニウムの比較を行ないモデ、 j レの妥当性を検討した。

(001)面をそれぞれ 21 層ずつ交互にエピタキシ3) 円偏光 X 線を用いた X 線磁気散乱 4)

アノレ成長させ. 40 周期の人工格子をつくり.放射円偏光 X 線を用いた X 線磁気ブラッグ散乱の実

光 X 線のエネルギーをガド 1) ニウムの吸収端付近

験はブ、ノレネノレたちによってフェリ磁性体 Zno ・ 5に選んで OOl +m 次反射の指数 ( l , m) による強Fe 2 . 5 04 を用いて行なわれた。かれらは DCI の度の変化を調べた。界面におけるスピンの大きさ

ストレージリングからの放射光を軌道面の上下かの分布について第 3 図 (a) に示すようないくつか

ら第 4 図に示すような方法でとり出し‘それぞれのモデルを仮定して超格子反射強度を計算し，非についてブラッグ反射強度を測定し‘次の式で英放射光第 1 巻第 2 骨1988 年 8 月

415. まとめわされる非対称度を求めた。

以上述べた実験はすべて放射光 X 線の偏光の性.
11， nω181

質を何らかの形で利用しているわけであるが.今臼)1-24 で(示~2 )予一
A

後円偏光光源が十分利用できるようになると.乙c08θ8in 2 2)((l- P l1)十( 1+P11) C0822)(れまでの実験例も含んで.いくつか有力な手法が実現され。

ここで τ は円偏光度を表わし円偏光.

τ=1 のときは右1 のときは左円偏光を意味する。また

P ll は直線偏光度を表わし1 のときは水平偏光，

X 線磁気散乱の実用の道が関かれるものと思われる。

第 l は円偏光 X 線を利用すると通常の電気的散乱と磁気的散乱の干渉項を観察する乙とができ.

-1 のときは垂直偏光を表わす。かれらの結果によれば 0.1 %,...__ 0.4%程度の非対称度が観察された 04) X 線共鳴磁気散乱 8)内殻電子はスピンが対をなしているため個々の電子のスピンに依存した散乱振幅は互に打ち消し合って磁気散乱に寄与せず\一般にスピン不対電子である磁性電子が磁気散乱に寄与する。共鳴型の磁気散乱においては.共鳴散乱の中間状態 lζ ス

ピンの向きによる状態密疫の差が存在する場合には.逆向きスピンの寄与は完全には打ち消し合わず状態密度の差に対応して内殻電子の寄与する磁気散乱が現われる。このような現象は共鳴磁気散乱振幅(lV)と通常の散乱振幅(I)の干渉項として現われ.ブラッグ反射強度の非対称度を測ることによって観察する乙とができる。第 5 関 (a) は著者らが最初に見い出したニッケノレ K 吸収端における非対称度のスペクトルで X 線共鳴磁気散乱の存在を示している O 共鳴磁気散乱の効果をとり入れない場合には.実線で示したような非対称度スペクトノレを観察することが期待できるが.実際は共鳴磁気散乱の存在のため.非対称度スペクトルは吸収端付近で符号を変えー負の鋭い極大を示している。
このようなスペクトノレから吸収端付近のスピンの向きによる振動子強度の密度の差を求めることができる。第 5 図 (b) は (a) から求めた振動子強度の密度の差で.

フェノレミ準位のすぐ上に P 型のスピン分極の存在することを示している。

Fig.
4 The storage'ring (DCI) , the monochroｭ
he powder diffracto剛
mator (M) , and tmeter.γhe sign ofc
ircular polariza 幽tion , when seen from above or belowthe plane ofthe ring , is determinedby theelectrondirectionotrotation.Ahorizontal slit(dh)selects a beam sliceof disired polar zation; this one isadjusted by moving the diffractometerheupwards of downwards , through tdev
ice(V). The sample is magnetizedby a field (H) , which is periodicallyreversed. (After ref.(4))

42

放射光第 1 巻第 2 号

1988 年 8 月

X10‑3xlO‑l/RyQ二I2: 十1. 0tl'~ィ
1-""'::、~ I 、---“ー~、、I
2:

CI'~ï とえ50100JE(eV)~()

50J fI ω(eV)--‘、'hu11I(a)Fig.5(a) The asymmetrical rationof2
20 Bragg 内flection under thealternate magnetic field.
The open m3γks and fi"ed marks are the date obtained under a magnetic field aboutespectivety. The circles and squares correspond to the5.
8KOe and under zero field , rseriesof data obta
ined by an indebendent experiment.
(b) The differenceofoscilator‑strengt
h density for each spin. The negative sign means
excess oftheoscilator‑strengt
h density forthe minority spin. The abcissa isthe en 叩ergy measured from the Fermi level EF. (After ref.(8))

共鳴散乱のないところでも大きな強度を期待できは原理的 iζ 不可能なことで X 線磁気散乱独自の特る。乙のような手法の対象はフェロ磁性体やブエ徴といえよう。

リ磁性体であり‘特 iζ 多層膜磁性体への適用が期待できる。第 2 は K 空間における高分解能を利用する研究で対象は破気超格子構造をもつような物質が脊望でこの場合磁気超格子皮射の偏光依存性を利用して磁気超格子皮射と変調構造による超格子反射とを分離する ζ とができる。第 3 は入射 X
線が偏光しているとき散乱後の偏光状態を調べる

いわゆる偏光解析の手法によって‘例えばヘリカノレスピンの向きを決定するなどの課題が考えられる。第 4 は共鳴磁気散乱によって非占有嵩子状態のスピンの向きによる状態密度の差を求めるスピン分光の分野である。この場合も入射 X 線の偏光状態を利用して共鳴磁気散乱だけをとり出すことができる O 第 5 は偏光を利用してスピン磁気モーメントの寄与と軌道磁気モーメントの寄与を直接分離する乙とである。最後の 2 つは中性子回折で

文献1)F. De Bergevin and 拙. Brunel:Phys.Lett. 24(1972)141.
2)F. DeBergev
inandM. Brunel: ActaCryst.A 37(1981)314.

3) M. B
runelandF.DeBergev
in: ActaCryst.A 37(1981)324.

.Patrat , F.DeBergevin , F.Fousseaux4) M.Brunel , G
andM.Lemonnier:ActaCryst.A 39(1983)84.
5)S.S. Schweber: An IntroductiontoRelativ
istic
Quantum Field Theory (Harper and Row , New)p.102.
York19616)O.L.ZhizhimovandI.B.Khriplov
ich:Sov.Phys.
JETP60(1984)313.

放射光第 1 巻第 21988 年 8 丹7) M.Blume:J.Appl.P
hys.57(1985)3615.
8)K. Namikawa , M. Ando , T. Nakagima and H.
Kawata:J.Phys.Soc.Jpn.S4(1985)4099.
9) M.B
lumeandD.Gibbs:Phys.Rev.

蕗 37 ， (1988)

177910) M.Ishida , Y.Endoh , S.Mitsuda , Y.Ishikaw
aand
M.Tanaka:J.Phys.Soc.Jpn.54(1985)2975
11)D.Gibbs , D.E.Moncton, K.L.D'Amico , J.BohrandB.H.Grier:Phys.Rev.Lett.S5(1985)234.
12)C. Vettier , D.B.Mc\\弓lan， E.M.Gyorgy , J.Kwo ,B.M.Buntschu
handB.W.Batterman:Phys.Rev.
Lett.S6(1986)75
7.

43