「イオン交換樹脂を用いた水道水放射
能モニタリング前処理法の開発と応用に関する研究」
実績報告書

2022 年 2 月
福谷 哲
今中哲二
京都大学複合原子力科学研究所

イオン交換樹脂を用いた水道水放射能モニタリング前処理法の開発と応用
 はじめに３年前から「いわき放射能市民測定室たらちね」のみなさんと一緒に、いわきを中心とする福島県産農水産物についてゲルマニウム半導体測定器を用いた放射能測定を行い、福島原
発事故にともなう放射能汚染の現状を把握する作業を行っている。農水産物については、サンプル量にもよるが、0.1Bq/kg 程度のセシウム 137 汚染があれば測定できるので、大まかな汚染状況の把握と内部被曝の評価が可能である。一方、飲料水については、最近の水道水汚染レベルは 1mBq/L 以下と想定され、なんらかの前処理による濃縮操作をしないと測定できず、具体的な値をつかめない。水中の放射性セシウムの濃縮には、ふつう蒸発濃縮処理かリンモリブデン酸アンモニウム（AMP）共沈処理などが用いられるが、いずれも手間と時間がかかり、それなりの費用も必要となる（「環境放射能モニタリングのための水中の放射性セシ
ウムの前処理法・分析法」2015 など）。
『セシウムを除去できるという浄水器から捕集材を取り出して、捕まったセシウムを測定すれば水道水でも簡単に測れるかも』と思いついて､いい浄水器がないかネットで探してみた。
すると“セシウム 100％除去”という触れ込みの米国製浄水器 ZeroWater が見つかった。早
速購入し、2019 年春にたらちねラボにていわき市の水道水 50L を処理して頂き、捕集材を測定してみたら何とかセシウム 137 を検出できた。捕集材のカートリッジをばらして調べた
ら、中にあるイオン交換樹脂の部分がセシウムを捕まえているようだった。
次に、今中の古くからの知り合いで、福島原発事故後に東京都の水道水を AMP 処理して測定した結果を報告していた、県立広島大学の加藤一生さんに協力してもらい、たらちねラ
ボの水道水 60L を AMP 処理と、ZeroWater 処理とで比較測定したところ、いい一致が得られた。
『イオン交換樹脂によって水道水中のセシウムを濃縮できそうだ』という感触を得たので、2020 年からは、円筒カラムにイオン交換樹脂を詰め、蛇口からの水道水を直接カラムに流し
セシウム 137 を捕集する予備実験を始めた。熊取の京大複合研では、化学的挙動がセシウムに似ていて自然放射能としてもともと水道水に含まれているカリウム 40 に着目して基礎データを得るための予備実験を行っている。内径約 5cm 長さ約 20cm の円筒カラム中に Na 型
陽イオン交換樹脂を詰めて、流量毎分５L で総量 200L]まで、ほぼ全量のカリウム 40 を捕集できることを確認した。
いわきに出かけて実地での基礎データを集める作業にかかろうとしていた頃から、新型コロナが蔓延をはじめ動きが鈍ってしまった。カラムを使ってのいわきでの水道水サンプリン
グは 2020 年度に１回、2021 年度も１回しか実施できなかったが、なんとか水道水中セシウ
ム 137 を測定できるメドが立ったつもりでいる。
これまでやったことをまとめておく。

1 いわきの水道水測定 予備実験１：Zero Water 浄水器実験
2019 年 5 月に米国製浄水器 Zero Water をアマゾンで購入し、6 月にたらちねラボで水道
水 50L をろ過してもらって捕集材中のセシウム 137 を熊取のゲルマで測定。
＜結果＞

2019 年６月 たらちねラボ水道水のセシウム 137 濃度
0.8 ± 0.2 mBq/L
まとめ：ZeroWater で水道水のセシウムを捕集できそうだ！
●資料１：19/7/10 付「いわきの水道水を通した ZeroWater 浄水器フィルター測定」

 予備実験２：Zero Water と県立広島大・加藤さんの AMP 法の比較2019 年 7 月にたらちねラボで、ZeroWater で 60L 処理してもらうと同時に、60L を採水して県立広島大学の加藤一生さんに送ってもらい、AMP 共沈法にてセシウム 137 を測定して
もらった。
＜結果＞

2019 年７月 たらちねラボ水道水のセシウム 137 濃度
ZeroWater

0.7 ± 0.2

mBq/L

加藤さん AMP

0.68 ± 0.12

mBq/L

まとめ：ZeroWater と加藤さんの AMP と値が一致した！
●資料２：19/9/3 付「米国製浄水器 ZeroWater を用いた水道水中セシウム 137 の捕集実験（その２）」●資料３：19/12/24 付「いわき市水道水中のセシウム 137 の比較測定結果：イオン交換樹脂
捕集法とリンモリブデン酸アンモニウム（AMP）共沈法」

 カラム実験その１：たらちねビル駐車場の散水栓で 100L 処理
2020 年 10 月 1 日、たらちねビル駐車場の散水栓から、イオン交換樹脂カラムを用いて 100Lの通水処理（2L/min×50min）を行った。用いた樹脂は、陽イオン用と陰イオン用を混合した
純水用。
＜結果＞

2020 年 10 月 たらちねビル散水栓水のセシウム 137 濃度
0.3 ± 0.１ mBq/L
まとめ：カラムも使えるが、処理量を増やした方がよさそう！
●資料４：20/10/30 付「水道水中放射性セシウム捕集のたらちねでの予備実験まとめ」

2 カラム実験その２：いわき市水道水（３カ所）と沢水（１カ所）サンプリング
2021 年 10 月 11 日から 14 日にかけていわき市を訪問し、たらちねスタッフに協力してもらっていわき市内４カ所でのサンプリングを実施した（水道水３カ所、沢水引き込み１カ所）。
図１にサンプリング点を示す。水道水（No14、No16、No17）は 200L（4L/分×50 分）を現場で通水、No15 はポリタンクに 40L 採水後、たらちねラボでカラムに通水。
＜結果＞
場所

No14：平

No15：川前

通水量、L

200

40

セシウム 137 濃度
mBq/L

0.39  0.11

1.4  0.4*

No16：遠野 No17：小名浜
200

200

0.082  0.057 0.17  0.07

まとめ：水道水中のセシウムがうまく測れることを確認できた！
＊；たらちねラボで AMP 法にて測定すると、14±0.9 mBq/L だった（資料５）．この問題は後で考察．

図１．2021 年 10 月のサンプリング場所●資料 5：21/11/5 付「いわき市志田名の沢水中の放射性セシウムについて」●資料 6：21/12/1 付「イオン交換樹脂を用いたいわき市水道水中セシウムの捕集実験結果」
3

 熊取でのカリウム 40 捕集実験
イオン交換カラムの特性を把握するため、京大複合研の水道水中の自然放射能カリウム 40をセシウム 137 の模擬に見立てて通水実験をおこなった。


カラム実験１：純水用イオン交換樹脂、通水量 100L
2020 年 8 月に、純水用イオン交換樹脂（H 型陽イオン交換樹脂と陰イオン交換樹脂のミックス）を詰めたカラムに、水道水流量がそれぞれ１L/分、２L/分、３L/分、４L/分の場合について 100L を通水し、カラム入口（上部）から出口（下部）を４分画に分けて樹脂を取り出しそれぞれの分画にトラップされたカリウム 40 量を測定した（図２、資料７）。
60

Mix‐type 100L 1L/min

捕集された割合／％50

Mix‐type 100l 2L/min
Mix‐type 100L 3L/min40

Mix‐type 100L 4L/min

30
20
10
0
1st

2nd
3rd
イオン交換樹脂４分画の順番：上から4th

図２．純水用樹脂を用いた 100L 通水実験で各分画に捕集された割合－捕集総濃度は、1L/min；80mBq/L、2L/min；76mBq/L、3L/min；81mBq/L、4L/min；99mBq/L●資料 7：20/9/30 付「水道水中放射性セシウムのイオン交換樹脂による捕集の予備実験」


カラム実験２：Na 型強酸性陽イオン交換樹脂、通水量 200L
最初は勝手が分からないので純水用樹脂を使ったが、純水にする必要はないので、Na 型陽イオン交換樹脂を用いることにした。
2021 年 9 月、Na 型強酸性イオン交換樹脂を用いて、流量 2L/分～5L/分で 200L を通水し
た（図３）
。
80

Na‐type 200L 2L/min70

Na‐type 200L 3L/min

捕集された割合／％60

Na‐type 200L 4L/min
Na‐type 200L 5L/min

50
40
30
20
10

2.53.70123
イオン交換樹脂４分画の順番：上から

1.44.1

4

図３．Na 型強酸性樹脂を用いた 200L 通水実験で各分画に捕集された割合－捕集総濃度は、2L/min；61mBq/L、3L/min；79mBq/L、4L/min；76mBq/L、5L/min；68mBq/L4



イオン交換の原理

イオン交換樹脂とは
イオン交換樹脂とは、ふつうは高分子ポリマー（いわばプラスチックの原料）の構成分子に、酸基（＋イオンの発生源）または塩基（－イオン発生の発生源）をもつイオン交換基をくっつけたもので、水溶液中に存在する別のイオンと入れ替え反応を起こさせ、イオンの分離
や濃縮、純水の製造などさまざまな用途で用いられる。ふつうビーズ状の粒子で用いられる
ことが、食塩製造などでは膜状のイオン交換樹脂が使われる。
図４に、今回用いたスチレン系強酸性陽イオン交換樹脂の構造を示す。スチレン重合体（スチロール）のベンゼン環にスルホ基（SO3H）が交換基として結合している。図４は、H 型であるが、Na 型の場合は（SO3Na）となる。

図４．スチレン系強酸性陽イオン交換樹脂（H 型）の構造
・日色和夫「イオン交換法」環境技法 Vol.9 No.8 (1980)より


イオン交換反応と選択性
Na 型陽イオン交換樹脂と水溶液中の Cs+イオンとの交換反応を式にすると

R-Na＋＋ Cs＋
＜固相＞



＜液相＞

R-Cs＋＋ Na＋
＜固相＞

(1)

＜液相＞

となる。両方向矢印は、右方向にも左方向にも反応が起きること、つまり可逆であることを示しているが、Na+イオンと Cs+イオンのどちらが交換基（R-）にくっつき易いかで、(1)式の落ち着く方向が決まってくる。
「平衡定数」とか「分配係数」といったややこしい理論は抜きにして、１価の陽イオンについて、交換基とのくっつき易さを並べると以下のようになるそうだ（日色、1980）。

Ag＋ ＞ Cs＋ ＞ Rb＋ ＞ K＋ ＞ NH4＋ ＝ Na＋ ＞ H＋ ＞ Li＋5(2)

（2）式は、Na＋イオンより Cs＋イオンの方が陽イオン交換樹脂にくっつき易いことを示している。つまり、Cs＋を含む水を、Na 型陽イオン交換樹脂のカラムに流すと、（１）式の右の方への交換反応が起きて Cs＋が樹脂に捕集されることになる。
K＋イオンも Na 型陽イオン交換樹脂に捕集されるが、Cs＋イオンの方が捕集されやすい。


イオン交換容量と反応速度●交換容量
イオン交換樹脂がどれだけのイオン交換を起こすかのめやすが「交換容量」である。言い換えると、重さまたは体積当りの交換基の数である。本レポートでの水道水実験で使っている陽イオン交換樹脂（サンエイ化学 C100MB）の交換容量は、2.0 当量/L となっている。カ
ラム充填樹脂量は約 500mL なので､その交換容量は１価イオン１モル分の交換基に相当する。
熊取のカラム通水実験で流している水道水中の、安定カリウムを含むカリウムイオン量を、
図３の 200L について計算してみる。
・図３の注から、熊取の水道水の K40 濃度を 100mBq/L と仮定する。
・200L のサンプリングで、水道水中の K40 全量を捕集したとして 20Bq となる。
・カリウム１ｇ中のカリウム 40 量は 31Bq なので、捕集したカリウム量は 20/31＝0.65g。
・0.65g のカリウムは、0.65/39.1＝0.017≒0.02 モルになる。
つまり、200L の水道水カラム処理でイオン交換された R-Na＋基は全体の 2%程度となり、「飽和」には至らない。Cs+イオンは、K＋よりもっとくっつきやすく、安定 Cs 濃度は K 濃度より低いはずなので、飽和の問題はなさそうである。

●反応速度
交換容量が十分あっても、反応速度が遅ければ、カラム通水中にうまく捕集できずに抜けてしまうことになる。反応速度論を勉強して考えるほどのことではないので、熊取での予備実験結果から考えて見る。イオン交換の反応速度が捕集効率の重要なファクターになっていれば、流量を変えると４分画での捕集比率の分布が変化すると想定される。
図３の Na 型陽イオン樹脂では、2L/min から 5L/min で流量を変化させた。2L/min の場
合に比べ、3～5L/min では、第３分画が若干増えているが、全体として大きな違いはないと言えるだろう。
図２の純水用混合樹脂の場合は、どの流量でも若干のテーリングが認められる。流量増加の効果というより、交換容量の飽和化が起きつつあるように思われる。熊取の実験では 10L
ごとに TDS（溶存塩濃度）を測定したが、100L 通水の終盤で TDS の上昇が認められた。純水型樹脂では、陽イオン型（H 型）と陰イオン型（Cl 型）の体積が１：２であること、それに水道水中の Na＋と樹脂の H＋の交換反応があることから飽和が早いと考えられる。
ちなみに、熊取の水道水中 Na 濃度は、町のホームページから辿ったデータでは約 15mg/L
なので、100L の通水で 1.5g の Na 量となる。この量は 0.065 モルであり、カラムに充填した H 型陽イオン交換樹脂の交換容量 0.33 モルの５分の１程度である。
6



沢水のカラム通り抜け問題
資料５で述べたように、2021 年 10 月にいわき市でサンプリングした、川前地区の沢水引

き込み水では、イオン交換樹脂で捕集した量の約 10 倍がカラムを通り抜けたと思われる。
つまり、『沢水には、前処理ろ過のろ紙（1μm）を通り抜けて、さらにイオン交換樹脂にも捕まらなかったセシウム 137 成分』があったことを示している。
『公共水道中のセシウムはす
べてイオン形になっていてイオン交換樹脂で捕集可能』という前提でやってきたので、この“通り抜け現象”を説明しておく必要がある。
資料５の＜参考＞で述べたように、Sakaguchi ら(2014)は阿武隈川水系の水を採取して粒度分布を測っている。彼らのデータでは、河川水に 0.45m のフィルターを通過する、いわゆる“溶存態”がかなり含まれている。そして、0.45m のフィルターろ過後の水に、さらに限外ろ過（Ultrafiltration）を行っても、溶存態のほとんどが 10kDa（分子量１万、0.05m相当以下）のフィルターを通過したと述べている。
辰野ら（2016）は、リターと水を混合して得られた有機物溶液を 0.45m フィルターでろ過した後に CsCl 試薬を添加振とうし、飯舘村のマサ土のカラムに通液すると大部分のセシ
ウムがカラムを通り抜けたと述べている。一方、有機物を含まない CsCl 溶液では Cs の大部分が土壌に捕集された。西村（2017）は、飯舘村林地の土壌中放射性セシウム量と炭素量との関係を調べ、セシウム量が炭素量に相関して増加していることを観察し、有機物の存在が放射性セシウムの土壌への吸着を阻害していると報告している。そして“溶存態”と呼ばれる 0.45m フィルターを通過した分画にも放射性セシウムを含む有機物コロイドが含まれていると指摘している。
以上を考えると、川前の沢水には有機物と結合したセシウム 137 が含まれていたため、イオン交換樹脂では捕集できなかったものと判断される。公共上水道についは、不純物について慎重な水質管理がされており、有機物コロイドの混入はないものと考えてよいだろう。

 まとめ


これまでの実験結果から判断すると、Na 型陽イオン交換樹脂カラムによる水道水中セシ
ウム 137 の捕集はうまく出来そうである。本方法の特徴は、水道蛇口からの圧力を使っての「簡便、迅速、安価」な捕集なので、しっかりしたマニュアルを作って各地の自治体
や市民放射能測定所などでも試してもらえるようなものにしたいと思っている。



いわき市の水道水中セシウム 137 は現在 0.1～0.4mBq/L 程度と思われる。確実に検出できるセシウム 137 量（30mBq 以上）を捕集するには、300L の通水（5L/分×60 分）がよ
さそうである。



今後は、いわき市をはじめ、福島県内外で広く水道水サンプリングし、水道水の汚染状況を明らかにしたい。



余裕ができれば、水道局に協力して頂き、源水から浄水へ至る処理過程での放射能の移行を調べるのも興味深いと考えている。

7

**************************「特定非営利活動法人いわき放射能市民測定室」からの受託研究
・テーマ：イオン交換樹脂を用いた水道水放射能モニタリング前処理法の開発と応用
・期間：2021 年 1 月 1 から 12 月 31 日
・研究経費：年間 65 万円（直接経費 50 万円、間接経費 15 万円）**************************＜参考文献等＞・水中の放射性セシウムのモニタリング手法に関する技術資料検討委員会「環境放射能モニタリ
ングのための水中の放射性セシウムの前処理法・分析法」2015 年 9 月
https://staff.aist.go.jp/t.yasutaka/PDF/AIST-GREEN-Cswater-TD201509.pdf
・環境水等の放射性セシウムモニタリングコンソーシアム監修「環境水中の放射性セシウムの前処理手法・分析法（第２版）」2021 年 2 月
https://staff.aist.go.jp/t.yasutaka/MoniCons/files/techdata/03_cs-water_R3_0204_note_ver1.pdf
・保高徹生ほか「陸水中における微量溶存態放射性セシウムの濃縮法の比較」分析化学、66 巻、2017
https://www.jstage.jst.go.jp/article/bunsekikagaku/66/4/66_299/_article/-char/ja/
・加藤一生「東京都で 2013 年 4 月以降に採取した飲料水中の放射性セシウム濃度の測定」県立
広島大学生命環境学術誌、8 巻、2016
http://harp.lib.hiroshima-u.ac.jp/pu-hiroshima/metadata/12383
・Sakaguchi A et al. “Size distribution studies of 137Cs in river water in the Abukuma Riverine systemfollowing the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident” Journal of Environmental Radioactivity,
Vol. 139, 2015
・日色和夫「イオン交換法」環境技法、９巻、1980
https://www.jstage.jst.go.jp/article/jriet1972/9/8/9_8_637/_pdf
・神崎愷、鈴木憲子「イオン交換反応の選択性はどのようにして決まるか」イオン交換学会誌、12 巻、2001
https://www.jstage.jst.go.jp/article/jaie1990/12/2-3/12_2-3_57/_pdf/-char/ja
・西村拓「土壌中の Cs の移動：速い現象 遅い現象」土壌の物理性、135 巻、2017
https://js-soilphysics.com/downloads/pdf/135025.pdf
・辰野宇大ほか「溶存有機物がセシウムの移動に与える影響」土壌物理学会第 59 回シンポジウム
要旨集、2017
https://js-soilphysics.com/data/symposiums_posters/poster_59_20133036.pdf
・高橋嘉夫「土壌-河川-海洋系でのセシウムの挙動解析」第 12 回 放射能の農畜水産物等への影響についての研究報告会資料、2016
https://www.a.u-tokyo.ac.jp/rpjt/event/20160326slide3.pdf
・大阪広域水道企業団「令和２年度水質検査結果」
https://www.wsa-osaka.jp/material/files/group/32/R2kensakeka.pdf
8

資料１
2019.7.10

いまなか

いわきの水道水を通した ZeroWater 浄水器フィルター測定
いわき市水道水のセシウム 137 を簡便に測定したいということで、セシウムをうまく捕集できそうな浄水器を探していた。多重フィルター方式で最後に逆浸透膜を備えた米国製 ZeroWater とやらは、『セシウム除去率 100％』http://labs.naturalnews.com/Water-Filter-Test-Results.html というふれ込みだったので、アマゾンで取り寄せて、いわき市のたらちねで水道水 50L を通水してもらった後、こちらのゲルマで測って見た。
まず、フィルターカートリッジをそのままマリネリに突っ込んで１週間測定したところ、セシ
ウムピークはあるかないか分からない程度だった（図１）。カートリッジをばらしてフィルター（主にイオン交換樹脂）をマリネリ容器に入れて測ると５日の測定で、キレイにセシウムピークが出てきた（図２）。この５月に５日間測定した BG スペクトルを図３に示しておく。
図２のスペクトルから、50L の捕集効率を 100％として、水道水のセシウム 137 濃度を求めると、0.8 ± 0.2 mBq/L となった。図１でピークがキレイに出なかったのは、セシウムのトラップ
された場所がカートリッジの上の方だったため、測定効率が悪かったためであろう。
とりあえず

図１．カートリッジままの７日間（6/25～7/2）測定（写真１）1図２．カートリッジをばらした中身の５日間（7/4～7/9）マリネリ測定（写真２、３）．

図３．バックグランド５日間（5/16～5/21）測定．

2

写真１

マリネリに突っ込んだカートリッジ

写真２

カートリッジのはらわた

写真３．マリネリに入れたフィルター（600mL）.
膜フィルターは潜って見えない．

①漉し採り②泡採り（？）③活性炭＋α④イオン交換樹脂⑤（逆浸透？）膜フィルター

https://www.zerowater.com/
3

資料２
2019 年 9 月 3 日

米国製浄水器 ZeroWater を用いた水道水中セシウム 137 の捕集実験（その２）今中哲二
京都大学複合原子力科学研究所
先に、イオン交換樹脂をろ過材とする米国製家庭用浄水器 ZeroWater（以下 ZW）を用いて、「いわき市の水道水中セシウム 137 を捕集して測定できそうだ」という結果が得られた（19/7/10 付メモ）。
今回、広島県立大学の加藤さんに水道水中セシウム 137 の比較測定をお願いするともに、ZW ろ過材についても少し細かい測定を行った。結果をまとめておく。
１．水道水サンプル
いわき市の市民放射能測定室たらちねラボにおいて、７月２４日から２５日にかけて、ZW による
水道水 60L のろ過作業と、加藤さん送付用の水道水 60L の採水作業をしてもらった。
手順としては、ZW によるろ過は 10 回（１回当り 1.5L）を１シリーズとして４回実施した。20L
ポリタンクへの採水は、ZW 濾過シリーズの合間に３回採水した。ZW による 40 回の濾過の前後に、
ZW 附属の溶存濃度計にて測定をしてもらった。
濾過前の濃度は 49～52ppm でろ過後はすべて 0ppmであった。また、20L ポリタンクに採水した水道水では、50、51、49ppm だった。
２．ZW フィルターの解体と測定
７月末に受けとった ZW フィルターを 8 月 5 日に解体。上部から目分量で順に４つに分けながらシャーレに取り出した（写真１）。風乾させながら、8 月 8 日から順に U8 容器にて測定開始し、最後はまとめて１L マリネリ容器に入れて測定した。

写真１．左：カートリッジの蓋を取ったところ．右：上部から４分割したイオン交換樹脂．左からZF2-1、ZF2-2、ZF2-3、ZF2-4．最上部の ZF2-1 にはチャコールが混じっている．
表１．ZF2 カートリッジフィルターの Ge 測定
番号

測定容器

試料高さ
mm

測定重量
g

Ge

測定開始日

測定時間
hr

ZF2-1

U8

55

75.0

CANBERRA

8/8

62.2

ZF2-2

U8

55

74.6

CANBERRA

8/11

81.2

ZF2-3

U8

50

76.8

CANBERRA

8/17

93.8

ZF2-4

U8

55

72.0*

CANBERRA

8/22

97.1

ZF2-Total

M1000

400mL

305

ORTEC

8/26

112.2

*;ZF2-4 の総量は 83g．
1

３．測定結果
測定結果を表２に示す。セシウム 137 以外にも、カリウム 40、ビスマス 214（半減期 19.9 分）な
どのウラン系列、アクチニウム 228（6.15 時間）などのトリウム系列の核種も検出された。7 月 4 日に測定した、前回のカートリッジ測定の結果も合わせて表に示してある。
図１～図５には、ガンマ線スペクトルのセシウム 137 ピークの様子を示した。
表２．ZeroWater カートリッジ・イオン交換樹脂のガンマ線測定結果
サンプル No

放射能濃度

通水量

mBq/L ± １σ

L

Cs137

K40

Bi214

Ac228

ZF2-1

60

0.6 ± 0.3

62 ± 49.8 ± 0.8

4.8 ± 0.8

ZF2-2

60

ND（<0.3）*

15 ± 3

1.8 ± 0.5

2.7 ± 1.0

ZF2-3

60

ND

6 ± 3

ND

ND

ZF2-4

60

ND

ND

ND

ND

ZF2-Total60

0.7 ± 0.2

78 ± 3

16 ±0.8

7.3 ± 0.5

ZF1-Total50

0.8 ± 0.2

66 ± 49.1 ±0.8

6.3 ± 0.8*；ZF2-2 Cs137 の ND（<0.3）は２σ(BG)値．

図 2．ZF2-2

図１．ZF2-1

図 3．ZF2-3

図 4．ZF2-4

2図 5．ZF2-Total

４．まとめ＜今回の測定から＞

ZeroWater カートリッジにより、水道水中のセシウム 137 がうまく捕集できることは間違いない。



セシウム 137 を捕集しているろ過材はイオン交換樹脂で、（従来の知見から考えて）チャコールの寄与は少ないであろう。



４分割のデータから、イオン交換性のセシウムについては、（60L の処理量であれば）ほぼ全量が捕集されると考えて良い。



イオン交換樹脂に捕集されないセシウム 137 成分があるかどうかについては、加藤さんの測定（60L を濃縮してからリンモリブデン酸アンモニウム沈殿法で処理）との比較で判断。



いわき市の現在の上水道中のセシウム 137 濃度は 0.7mBq/L 程度であろう。

＜今後の課題＞


今回用いた ZeroWater ピッチャー（1.5L）を満水にするのに約 10 分かかる。40 回行うとすると 400 分（６時間 40 分）で結構な作業である。0.1L/min の流量で連続的に濾過できるシステムを考案すれば作業が楽になる。



イオン交換樹脂やカラムについて勉強し、詳しい方の知恵を借りれば、より簡便で効率的な捕集システムになるだろう。
以上
3

資料３
2019 年 12 月 24 日

いわき市水道水中のセシウム 137 の比較測定結果
イオン交換樹脂捕集法とリンモリブデン酸アンモニウム（AMP）共沈法
今中哲二
京都大学複合原子力科学研究所
いわき市の放射能測定 NGO「たらちね」さんから『いわき市の農水産物放射能汚染の現状調査と内部被曝量評価に関する研究』というタイトルの受託研究を受けて“非常勤研究員”にしてもらっていることの関連で、いわき市の水道水中セシウム 137 レベルを押さえておきたいと思っていた。文献
値などによると 1mBq/L 程度なので、手持ちの Ge 半導体で測定するとなると、何らかの方法で捕集or 濃縮の必要がある。
いろいろ調べているうちに『セシウム 100％除去』と宣伝している米国製家庭用浄水器 ZeroWater（以下 ZW）というのが出てきたので、試してみたら「使えそうだ」という結果が得られた（19/7/10
付メモ）。そこで、ZW を用いて少し細かい測定を行うとともに、古い知り合いで、東京の河川水や水道水をリンモリブデン酸アンモニウム（AMP）共沈法で測定している県立広島大学の加藤さんに比較測定をお願いした。今中の測定は 19/9/3 付のメモにまとめてある。その後、加藤さんからも結果を受けとったので比較しておく。
１．水道水サンプル
いわき市のたらちねラボにおいて、７月末に、ZW による水道水 60L のろ過作業を行ってもらうと同時に、水道水 62L を採水して加藤さんに送ってもらった。
２．測定結果

今中の測定果： 19/9/3 付メモに示したように、0.7 ± 0.2 mBq/L だった。



加藤さんの測定

分析方法の詳細は加藤論文参照：
http://harp.lib.hiroshima-u.ac.jp/pu-hiroshima/file/12383/20160628101020/seikan0869.pdf＜以下は、加藤さんの手順と結果＞
1.

62L の水道水を、24kg、24kg、13kg の３つに分けて、まずヒーターにより、複数の２Ｌビーカーを用いて加熱減容。減容した液に硝酸を加え、ひと晩静置してからろ過。硝酸に溶けない沈殿物を回収（サンプルＡ）。

2.

セシウム担体を加えないまま、上記の濾液に AMP を加えて沈殿を回収（サンプル B ３つ）。

3.

上記の濾液に、セシウム担体を加え、再び AMP の沈殿を作成して回収（サンプル C）。

結果：－サンプル A とサンプル C の測定からはセシウム 137 のピークは出なかった。
－サンプル B については、３つに分けた水道水のセシウム 137 濃度は、0.7 ± 0.2、0.5 ± 0.2、0.8 ±0.3 mBq/kg で、全体平均は 0.68 ± 0.12 mBq/kg となった。
今中と加藤さんの測定結果はよく一致しており、ZW 浄水器（イオン交換樹脂）は、放射性セシウ
ムをうまく捕集し、水道水のモニタリングに使えそうだ。
以上

資料４2020 年 10 月 30 日

水道水中放射性セシウム捕集のたらちねでの予備実験まとめ（暫定）今中哲二
京都大学複合原子力科学研究所
カリウム 40 を模擬核種にみたてて、イオン交換樹脂カラムに水道水を通してセシウム 137 を捕集するための予備実験を熊取の水道水を用いて行っていたが、10 月１日に、いわき市のたらちねさんの協力を得て、カネマンビル駐車場の散水栓を使わせてもらってセシウムを捕まえる予備実験を行った。
熊取に戻って、イオン交換樹脂を４分画して測定したが、最下層からセシウム 137 が検出されたり、されなかったりで、ちょっととまどっているが結果をまとめておく。
 現場写真

午前 10 時半から、フロートメータで流量を調節しながら、毎分２リットルで通水を開始。ポリバケツに 10 リットル貯まったところで、バケツを変えて、溜まった水の TDS（溶解固形量）を測定。途中、ホースの水漏れで若干中断しながら 11 時半に終了。
 セシウム 137 とカリウム 40 の測定結果
たらちねの化学ラボを借りて、カラム中の樹脂を上から４分画し、U８容器に封入し、熊取に持ち帰って、今中が普段使っている Ortec 社製ゲルマで、セシウム 137 とカリウム 40 を測定した。
表１．４分画の捕集量から求めた水道水中濃度.

Exp-7A

U8 試
料高さ
Mm
60

Exp-7AR60

10 月 24 日

5634

0.25 ± 0.11

24 ± 5

2 nd

Exp-7B60

10 月 5 日

2777

0.0 ± 0.2

12 ± 5

3 rd

Exp-7C60

10 月 7 日

2966

0.0 ± 0.2

1 ± 5

Exp-7D60

10 月 10 日

3037

0.30± 0.12

0.6 ± 5

Exp-7D-1

30

10 月 12 日

2814

0.11 ± 0.11

0.9 ± 4２分割

Exp-7D-2

30

10 月 14 日

2953

0.02 ± 0.12

3 ± 4

２分割

Exp-7DR60

10 月 19 日

4303

0.07 ± 0.14

0.4 ± 5

再測定

分画
No
1 st

4 th

測定 No

水道水換算濃度／ mBq/L

測定開始日

測定時
間、分

セシウム 137

カリウム 40

10 月 3 日

3085

0.32 ± 0.16

24 ± 5

備考

再測定

注：測定値が２σ を越えたものを黄色蛍光で示した。
Exp-7D で『セシウム 137 検出』となったので、サンプル取り違え、コンタミの可能性、ホントにあるとしたら非イオン交換性懸濁物など、と考えて再測定したところ、『偽ピークの可能性』が大きくなって1いる。以下に、全測定スペクトルのセシウムピーク領域スペクトルを図１に示しておく。

Exp-7A

Exp-7AR

Exp-7B

Exp-7C

Exp-7D

Exp-7DR

Exp-7D-1

Exp-7D-2

図１．各スペクトルのセシウム 137 ピーク領域（表示範囲は若干ずれているが同じ ROI）
ちょっと見では判断しがたいが、Exp-7D はピークチャンネルも（1keV ほど）小さめだった。いずれにしても、通水量を増やした再実験が必要だろう。
ちなみに、熊取のときと違って、TDS 値４ppm で安定していた（2ppm と 3ppm が１回）。水道水そのままは 60ppm だった。

とりあえず
2

資料５
2021 年 11 月 5 日

いまなか

いわき市志田名の沢水中の放射性セシウムについて
福島原発事故にともなう水道水のセシウム汚染の現状を把握するため、いわき市の市民放射能測定室たらちねと一緒に、イオン交換樹脂カラムに通水してセシウムを捕集する実証実験を行っている。10 月 11 日～15 日にかけていわき市で、水道水３カ所（各 200L）と沢水引き込み１カ所（40L）のサンプリングを実施し、現在、イオン交換樹脂を４分画して測定中である（計 16 サ
ンプル）
。水道水については、所期の結果が得られそうだ。しかし、沢水については、たらちねラ
ボで行われたリンモリブデン酸アンモニウム共沈法での測定結果との比較から、イオン交換樹脂で捕集できない成分が示唆されている。以下、中間まとめである。


沢水サンプリング

日時：10 月 13 日（水）午前

参加者：今中、たらちね（木村、大森、鈴木）

場所：いわき市川前町下桶売り志田名の H 邸

サンプル：飲料として裏山の沢から引いている水 40L を２つ（イオン交換用とリンモリ

天気雨模様

用）


処理



イオン交換処理：たらちねラボで吸引ろ過（ろ紙５C）後、40L をタンクからサイホン落下
でイオン交換樹脂カラムに通水。カラムを分解して４分画（上から、15A、15B、15C、15D）
し U8 容器に封入。



リンモリ処理：後日、たらちねスタッフにより、吸引ろ過後、リンモリ処理が行われ沈殿を測定。



測定結果（暫定）通水量で換算したセシウム 137 濃度．単位：mBq/L
ろ過フィルター

イオン交換

34.9 ± 0.2

リンモリ（34.9 ± 0.2）

捕集分
樹脂捕集
（15A）
1.4 ± 0.4
リンモリ沈殿14 ± 0.9

合計
樹脂通過分
？

36.3＋？

－

48.9

コメント

イオン交換樹脂 15A とリンモリ沈殿の違いは、（15B、C、D の測定結果も必要だが）沢水には、
5C ろ紙でトラップされず、イオン交換樹脂にも捕集されない形態のセシウム 137 が含まれていたことを示唆している。5C ろ紙の保持粒子径は 1μm とされているので、それ以下の懸濁粒子があったと考えるのが順当だろう。
（本格運用するには確認する必要がある。
）
この問題が、浄水場経由の水道水にもあてはまるような気はしないが、それなりにチェックしておく必要がある。
とりあえず

＜参考＞
河川水や湖水に含まれている放射性セシウム懸濁態の粒度分布
河川水や湖水のセシウム汚染を調べた報告はかなりあるが、存在形態についは、ほとんどの文献で、『懸濁態』と『溶存態』に２分されているだけのようだ。つまり、穴形 0.45ｍのメンブ
レンフィルターで捕集されるのが『懸濁態』で、濾液に移行するのを『溶存態』とするのが業界の常識のようだ。
今のところ、福島の水汚染で粒径について細かい議論をみつけたのは、筑波大の坂口さんらの論文のみ。
Aya Sakaguchi et al, “Size distribution studies of 137Cs in river water in the Abukuma
Riverine system following the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident”
Journal of Environmental Radioactivity, 139 (2015)379-389
図１に阿武隈川水系のサンプリング位置、図２に 2012 年 8 月に 6 カ所でサンプリングしたときのセシウム 137 の粒度分布。

図１

図２

図２を見ると、0.45～3m の分画はいずれも小さいが、0.45 以下は数 10％。論文では、
0.45ｍ以下をもっと細かく調べて、大部分が分子量 10 万より小さい粒子だったと述べている。

資料６
2021 年 12 月 1 日

今中

イオン交換樹脂を用いたいわき市水道水中セシウムの捕集実験結果
コロナの勢いが一段落した、2021 年 10 月 11 日から 14 日にかけて「たらちね」を訪問し、スタッ
フのみなさん（木村さん、田中さん、大森さん、鈴木さん）に協力してもらって、いわき市の４カ所（上水道３カ所、沢水引き込み１カ所）で『イオン交換樹脂カラムを用いたセシウム捕集実験（No14～No17）』を行った。何とかセシウム 137 を検出できたので、簡単ながら結果をまとめておく。


樹脂カラム通水サンプリングNo14．10 月 12 日午前：いわき市平・N 邸の散水栓（たぶん上野原浄水場）から 4L/分の流量で200L 通水No15．10 月 13 日午前：いわき市川前・H 邸裏山からの沢水引き込み栓から 40L をポリタンクに取水し、たらちねラボに持ち返ってサイホン方式で通水。



No16．10 月 14 日午前：いわき市遠野・F 邸の散水栓（遠野簡易水道）から 4L/分の流量で 200L
通水

No17．10 月 14 日午後：いわき市小名浜・たらちねラボの蛇口（山玉浄水場）から 4L/分の流量で 200L 通水
通水した樹脂カラムは、その日のうちにたらちねラボにて樹脂（約 400mL）を掻き出し、上から４分画（A～D）に分けて U8 容器に封入し、測定試料とした。


ガンマ線測定と結果熊取に持ち帰った U8 容器を、京大複合研廃棄物処理棟の ORTEC ゲルマで測定し、一部はたらちねラボのゲルマでも重複測定してもらった。
表１．測定開始日と測定時間、hr
分画No14：平
測定開始

No15：川前

No16：遠野

No17：小名浜

測定時間 測定開始 測定時間 測定開始 測定時間 測定開始 測定時間

A

10/16

47.4

10/18

44.0

10/22

118.0

11/2

49.6

B

10/29

94.5

11/4

48.1

10/27

49.1

11/6

95.8

C

11/10

47.7

11/12

71.8

11/15

45.5

11/17

50.1

D

11/19

48.3

11/21

71.7

11/24

25.0

11/25

40.4

表２．放射能測定結果. （）内はたらちね測定値
分画
AB

セシウム 137 濃度, mBq/L
No14

No15

No16

カリウム 40 濃度, mBq/L
No17

No14

0.260.09 1.40.4
0.170.07 20.92.6
0.0820.057(0.25 (1.50.55)(0.270.09) (382)
ND
ND
ND
0.130.06
13.72.8
(ND)

No15

No16

ND
(279)

30.52.9

NDNo17

27.62.6(415)
12.72.5
13.02.9(26.72.5)
3.12.8
ND
(ND)

C

ND

ND

ND

ND

6.03.0

ND

D

ND

ND

ND

ND

ND

ND

ND

ND

ND

43.54.1

43.44.6

合計 0.390.11

1.40.4 0.0820.057 0.170.07 40.64.9
1



コメント



上水道水３カ所のセシウム 137 濃度は、0.39（平）、0.17（小名浜）、0.08（遠野）（単位：mBq/L）だった。これまでの測定から 0.5mBq/L 程度だろうと予測していたが、思っていたより低めだった。遠野の値は、200L のサンプリングで当方のゲルマの測定下限値に近い。



No15 の沢水引き込み水は別として、上水道水については、カラム下部の分画は ND なので、水道水中セシウム 137 の全量を捕集できたと判断していいだろう。



川前の沢水については、たらちねラボの「リンモリ共沈法」処理によるセシウム 137 濃度が14mBq/L と、『樹脂カラム捕集法』に比べ約 10 倍だった。21/11/5 日付け「いわき市志田名の沢
水中の放射性セシウムについて」で述べたように、沢水のセシウムは“懸濁態”が主でイオン交
換樹脂に捕集されず、通り抜けてしまった割合が多いと思われる。また、熊取の測定でカリウム40 が検出できなかったのも、水道水との違いとして特徴的である。



熊取とたらちねの測定結果を比較すると、セシウム 137 はまずまずの一致だが、カリウム 40 はたらちねの値が大きい。たぶん、カリウム 40 のガンマ線（1460keV）ピーク効率の校正か BG
ピークの扱いについて解決されるべき問題がありそう。



図１は、樹脂カラム４分画に捕集されたカリウム 40 の分布をグラフにしたものである（No15 は除いた）。上から３分画でほぼ全量が捕集されている。
「ものの教科書」によると、カリウムイオンよりセシウムイオンの方が陽イオン交換樹脂には選択的に吸着されるそうだ。今回の捕集実験
は「４L/分の流量 50 分で 200L」だったが、セシウム 137 濃度が測定下限値に近いサンプルがあったことを考えると、次回は「５L/分の流量 60 分で 300L」を試みようと思っている。
35

No14

カリウム40濃度、mBq/L

30

No16

25

No17
20
15
10
5
0
1st

2nd
3rd
イオン交換樹脂４分画の順番：上から4th

図１．樹脂カラム４分画ごとに捕集されたカリウム 40．No15 は除いた．


水サンプリングの場所をいわき市浄水場マップに重ねた図を次ページに示しておく。
以上

2

No15

No14

No16

No17

3

資料７
2020 年 9 月 30 日

水道水中放射性セシウムのイオン交換樹脂による捕集の予備実験（未完）今中哲二
京都大学複合原子力科学研究所
福島原発事故にともなう水道水中のセシウム 137 汚染は現在、福島県周辺では 1mBq/L 程度で推移
していると思われる。今中が使っているゲルマ測定システムの検出限界は、2～3 日測定でセシウム 137の量にして 20～mBq 程度なので、水道水 100L からセシウムを回収できれば、確実に測定できると思われる。そこで、イオン交換樹脂カラムに水道水を通してセシウム 137 を捕集するための予備実験として、カリウム 40 を模擬核種にみたてて、京大複合研・廃棄物処理棟の水道水を用いた捕集実験を行ってみた。とりあえずの結果をまとめておく。
 捕集装置の写真と仕組み

水道蛇口から直接、イオン交換樹脂カラム（円柱部：内径 54mm 長さ 220m）に上から通水し、フローメータで流量を調節しながら、ポリバケツで 10 リットルずつ受ける。10 リットルになったら隣のポリバケツにホースを移し、時間を記録し溜まった水の TDS（溶解固形量）を測定。
100L 通水後、カラム内の樹脂を上から４分画（約 100mL）に採取し、U8 容器に封入し、ゲルマにて K40 を測定した。表１に、通水流量を変えた捕集した予備実験結果をまとめた。イオン交換樹脂は、
ネット通販で購入した、サンエイ化学の純水用イオン交換樹脂で、陽イオン用樹脂と陰イオン樹脂の混合樹脂。
表１４分画の捕集割合.
通水流量
1 L/min2 L/min3 L/min4 L/min

４分画に捕集された K40 濃度、mBq/L
1st

2nd

3rd

4th

Total、
mBq/L

38 ± 10(48 %)
31 ± 10(41 %)
39 ±10(48 %)
46 ± 10(47 %)

32 ± 10(40 %)
24 ± 10(31 %22 ± 10(27 %)
28 ± 10(29 %)

6 ± 10(8 %)17 ± 10(22 %)
15 ± 10(19 %)
17 ± 10(17 %)

4 ± 10(5 %)5 ± 10(6 %)5 ± 10(6 %)7 ± 10(7 %)80 ± 20100 %76 ± 10100 %81 ± 19100 %99 ± 20100 %1図１は、表１の各分画での捕集割合をプロットしたもの。図２には、積算通水量にともなう出口側の TDS
値変化を示した。
60

1 L/min

捕集された割合／％50

2 L/min3 L/min40

4 L/min

30
20
10
0
1st

2nd
3rd
イオン交換樹脂４分画の順番：上から4th

図１.各分画でのカリウム 40 の捕集割合
20

1L/min2L/min3L/min30

50

4L/min

TDS値／ｐｐｍ

15

10

5

0
0

10

20

40

60

70

80

90

100

通水量／リットル
図２．積算通水量にともなう TDS 値の変化
蛇口水の TDS 値は、1L/min～4L/min 実験で、それぞれ 105、99、121、120ppm．

 コメント・図１から、実験範囲の流量では、捕集パターンは基本的に似通っている（１L/min で若干テーリングが小さいかも）。
・図２から、70L を越える当たりから、ppm が上がっている（テーリングと関係ありそう）。
・テーリングしてカラムを通過している量は、せいぜい５％程度と思われるが、確認が必要。
・カラムを２段式にすると、全量を捕集できると予測される。
・混合樹脂を陽イオンのみにしたほうが捕集率はよくなるだろう。（TDS がどうなるか？）
・文献によると、カリウム 40 よりセシウム 137 の方が優先的に用イオン交換樹脂に吸着する。
・今日の午後からいわき市小名浜のたらちねへ出かけて、明日２L/min での捕集実験を行う。
『イオン交換樹脂によるセシウム捕集方法』の開発は、トライ&エラーを繰り返しながら、たぶんうま
くゆくことと思っている。
とりあえず2