技術論文＞軟磁性金属粉末における磁区の変化挙動が磁気特性におよぼす影響

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技術論文
Technical Paper

軟磁性金属粉末における磁区の変化挙動が磁気特性におよぼす影響
佐藤誉将＊1，深瀬美紀子＊1，竹澤昌晃＊2

Effect of Magnetic Domain Wall Motion on Hysteresis Loss of Soft
Magnetic Powder
Takamasa SATO, Mikiko FUKASE and Masaaki TAKEZAWA
Synopsis
Soft magnetic powder cores are used for choke coils, used in DC-DC converters, noise filters, etc. However, the increaseof core loss during high frequency driving needs to be improved. Since core loss is related to magnetic domain motion, it isimportant to observe magnetic domains clearly to understand how to decrease core loss.
In this study, the relation between core loss and the magnetic domain motions in various Fe-Si alloy powders has been
investigated by observing magnetic domains with a Kerr effect microscope.
We concluded as follows:(1) Grain boundaries, vacancies and precipitates prevent the motion of domain walls as pinning sites.
(2) The patterns of magnetic domains vary with internal strain, crystal orientation, or segregation in the powders. Change rate ofluminance value decreases in powder with complex magnetic domains.
(3) Hysteresis loss decreases with increase of change rate of luminance value which quantifies the ease of domain wall motion.
Therefore, it is important to relax the strain induced by solidification or to homogenize the segregation so that domain walls
can easily move.

1．緒言せると，チョークコイルの磁芯となる軟磁性材料は高温となり，エネルギーの変換効率が低下してしまう．その近年パソコン，スマートフォンの普及や自動車の電動ため，磁芯に適用される素材にはエネルギーロスが小さ化に伴って，それらの制御用電源に使用されるスイッチいことが求められる．磁芯材料におけるエネルギーロス

ング電源や DC-DC コンバータは高特性化が進み，それとは鉄損失であり，軟磁性材料が電気エネルギーを磁気に付随して電磁部品を構成する素材にも，特性の改善がエネルギーに変換する際に生じる損失である．鉄損失は要求されている．特に DC-DC コンバータのような電力さらにヒステリシス損失と渦電流損失に分けることがで変換を行う変圧器は，スイッチング周波数を高めることきる．磁芯材料には，従来から電磁鋼板の積層磁芯が多で小型化が可能なため，近年では高周波駆動の技術開発用されていたが，近年では，積層磁芯に代わる材料としが積極的に行われている．しかし変圧器を高周波駆動さて，製品形状の自由度が高く，磁気特性の調整が容易な

2020年 3月 17日 受付＊ 1 大同特殊鋼㈱技術開発研究所（Corporate Research & Development Center, Daido Steel Co., Ltd.）＊ 2 九州工業大学（Kyushu Institute of Technology）

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粉末を圧縮成形した，圧粉磁芯が注目されている 1）．
圧粉磁芯は，各粉末が絶縁被膜に覆われているため，Table 1. Chemical compositions and circularities ofsample powders.

粒子間の短絡が抑制され積層磁芯に対し渦電流損失が低い．一方で一般にヒステリシス損失が積層磁芯に比べて高いため 2），その低減が課題となってくる．ヒステリシ
ス損失は，印加磁界を変化させたときの磁区の変化挙動に相関がある．しかしながら，軟磁性粉末材料において，磁区の変化挙動と磁気特性の相関関係はこれまであまり報告されていない．そこで本検討では磁気 Kerr 効

果顕微鏡を用いてさまざまな Fe-Si 系粉末の磁区観察を行い，磁区の変化挙動や，それらとヒステリシス損失の関連性を調査した．

1

Preparation
methodChemical compositions
Circularity(mass%)@56 μmFe Si Mn
SO

A
Gas
Bal. 2.85 ＜0.01 0.001 0.03
Fe-3.0Si atomization
BGas
Bal. 6.27 0.04 0.004 0.04
Fe-6.5Si atomization
C
Modified-waterBal. 6.36 0.07 0.003 0.08
Fe-6.5Si atomization
DWaterBal. 6.25 0.11 0.003 0.40
Fe-6.5Si atomization

0.90
0.930.89
0.76mm ×内径 13 mm のトロイダル状の型へ流し込んだ後，常温で自然硬化させ，成形体を得た．
鉄損失の測定は，交流 BH アナライザー（岩通計測㈱2．実験方法
2.

Sample製：SY8258）を用いて，最大励磁磁束密度を 0.1 T で一定にし，周波数を 1 ～ 200 kHz の範囲内で変化させて実試料施した．また，鉄損失 Pc におけるヒステリシス損失 Ph

本検討で用いた粉末の成分組成は Fe-3.0 mass%Si（以と渦電流損失 Pe の分離は以下のように行った．式（2），た．Fe-3.0Si 粉末はガスアトマイズ法で作製した粉末を周波数依存性から，この Pc/f を 0 Hz に外挿した値を 1 周下，Fe-3.0Si）と Fe-6.5 mass%Si（以下，Fe-6.5Si）とし用い，Fe-6.5Si 粉末は水アトマイズ，改良水アトマイズ，ガスアトマイズの 3 種類のアトマイズ方法で作製し3）式（3）に示すように，鉄損失を周波数で割った値 Pc/f の期当たりのヒステリシス損失係数（Kh=Ph/f）とし，ここから各周波数でのヒステリシス損失 Ph を算出した 4）．

たものを用いた．また，改良水アトマイズで作製した

・・・・・

Fe-6.5Si 粉末については，結晶粒の粗大化とアトマイズ時の冷却凝固歪みを減少させる目的で，水素雰囲気中，

（2）
（3）

1323 K で 21.6 ks の熱処理を施した試料も準備した．各
アトマイズ粉は粒度分布の相違による磁気特性への影響を排除するため，平均粒径が 50 ～ 60 μm となるように粒度を調整した．各粉末の成分分析値および円形度をTable 1 に示す．ここで円形度は粒子形状を数値化したもので，粒子画像分析装置（マルバーン製：Morphologi
G3）で測定した．円形度 C の定義式を（1）に示す．
（1）
ここで S は撮影された粒子の面積，L は粒子の周囲長である．円形度は粒子径約 56 μm の粉末の値を代表値とした．

2.

2

磁気特性評価磁気特性評価用の磁芯試料の作製には，成形に伴う歪みを極力抑えるために，粉末を樹脂と混ぜて注型し自然硬化させる低圧成形法を採用した．試験粉末に，4 wt%のエポキシ樹脂を添加し，さらに希釈用の有機溶剤をエポキシ樹脂に対して 50 wt% の割合で加え，撹拌脱泡装置にて混合した．スラリー状の混合試料を，外形 192.

3磁区観察および定量評価

磁区観察は，粉末をエポキシ樹脂で固定し，表面が鏡面となるように研磨した試料を用い，磁気 Kerr 効果顕微鏡により行った．すなわち，光の入射方向に対して試料の磁化方向が平行な場合に得られる縦 Kerr 効果を利用し，試料の面内磁化の方向に依存した明暗を磁区として観察した．軟磁性粉末は明瞭な磁区のコントラストが得られにくいため，画像処理によってコントラストの強調や品質の改善を行った．sin 波の交流磁界印加下の磁区変化過程を 3 秒で 128 枚取得・平均化して基準画像を作製し，ライブ画像との差分を処理することで，磁区のコントラストを強調した．磁区観察は残留磁化状態から+1.5 kOe までの磁化過程で行った．また磁場印加時開始時の磁化を残留磁化の状態を揃えるため，試料はあらかじめ 1.5 kOe の磁場を印加した．
磁区観察で取得した輝度値を用い，励磁による磁区の変化を定量化した．観察条件によるばらつきを無くすた

技術論文＞軟磁性金属粉末における磁区の変化挙動が磁気特性におよぼす影響

15

め，磁気飽和した際の輝度値が± 100 % となるようについて，磁場を 0 ～ 1.08 kOe まで印加しながら磁区観規格化した．規格化に用いた式を式（4）に示す．

察を実施した際の磁区構造変化を示す．印加磁界の増加に伴って磁壁が移動し，磁化反転が進む様子が確認でき・・・・・・（4）
ここで R は輝度値の変化率，L は各印加磁界強度でのる．Fig. 1(a), (b) に示すのは Fig. 1 の一部分を拡大したものである．Fig. 1(a) に示すように，結晶粒界が磁壁移動のピンニングサイトとなっている様子が確認された．

輝度値，Lmax は正の磁界で磁気飽和した時の輝度値，Lmin

また，Fig. 1(b) に示すように，結晶粒内でも磁壁のピニは負の磁界で磁気飽和した時の輝度値である．輝度値変ングサイトが確認され，EDX の分析結果から，結晶粒化率 R の大きさは，磁区変化のしやすさと相関する．

内のピニングサイトには Mn，S 等の介在物や，空孔が存在すると判明した．

3．結果および考察

Magnetization
mag netization+H+H(b)

3.

1(a)

磁気特性

Table 2 に各試料の低圧成形体密度と鉄損失を示す．

0 kOe

成形体密度については，各試料で同程度の値を示しており，試料間での相対評価を行う上で問題ないものと判断(a)した．損失特性については，今回調査対象とした 5 水準

Grainboundary

では，熱処理を施した Fe-6.5Si の改良水アトマイズ粉末

失が他の試料に比べて高い値を示しているが，これは含(b)20 µm＋0.48 kOe

20 µm＋1.08 kOe

Pinning

Do ma inwall＋0.36 kOe(b)

5 µm＋0.48 kOe＋0.72 kOe○Pinning site

有する Si 量が少ないため素材の固有抵抗が低下したことに起因すると推測できる．
本検討では，磁区の変化挙動を強く反映するヒステリシス損失に着目し，各試料の損失特性と磁区の関連性を調査すると共に，各試料の相対比較を実施した．
Table 2. Core density and iron loss value of powder
core.
SampleAFe-3.0Si
B
Fe-6.5Si
CFe-6.5Si
DFe-6.5Si
C (annealed)
Fe-6.5Si

Eddy
Hysteresis
current lossloss@0.1 T,@0.1 T,
30 kHz
30 kHz(kW/m3)(kW/m3)20 µm

10 µmである試料 C（anealed）が最も低損失であった．また，Fe-3.0Si のガスアトマイズ粉末である試料 A は渦電流損(a)Pinning＋0.48 kOe

＋0.72 kOe

＋1.08 kOe

Fig. 1. Change in magnetic domain of gas-atomized Fe3.0Si powder during the magnetizing process.
Images (a) and (b) are magnified.
Fig. 1 で使用した粒子とは異なる Fe-3.0Si ガスアトマ
イズ粉末の無磁場における磁区構造を Fig. 2 に示す．まCoredensity(g/cm3)

Total loss
@0.1 T,
30 kHz(kW/m3)4.72

6014541474.97

529

47653た．また，Fig. 2(b) のような磁区形状がより複雑な領域

4.70

40235448れる．そこでさまざまな磁区形状の Fe-3.0Si ガスアトマ

4.86

520

497

23

4.95

340

267

73

3.

2

磁区観察

3.

2.

1

Fe-3.0Siガスアトマイズ
粉末の磁区観察結果

Fig. 1 にガスアトマイズ法で作製した Fe-3.0Si 粉末にた，同粉末に 0 ～ 1.08 kOe までの磁場を印加した際の(a) および (b) 領域の磁区構造変化をそれぞれ Fig. 2 の(a) および (b) に示す．Fig. 1 の粉末の無磁場中での磁区観察結果と比較して，複雑化した形状の磁区が観察されの方が，磁区の変化が小さくなっているように見受けら
イズ粉末について，0 ～ 1.5 kOe まで磁場を印加した際の磁区観察から取得した輝度値で，磁区変化の定量化を検討した．その結果を Fig. 3 に示す．ストライプ形状の磁区が乱れたような複雑な磁区を有する粉末は，輝度値変化率が低下する傾向が認められる．磁区形状が変化する要因として，アトマイズ時の冷却凝固歪みや結晶方位，偏析などの影響が考えられるが，それらについては今後の研究課題としたい．

電気製鋼 第 91 巻 1 号 2020 年

16(a)と結晶磁気異方性定数 K1 や磁歪定数 λs が減少し，損失10 μm値が低下することが知られており 5），6），本検討の調査結(a)果は従来の知見と異なっている．従来知見と異なる原因(b)(b)として，Si 添加量の違いで冷却凝固過程が異なって生10 μm

じる偏析の影響などが考えられるが，詳細は不明確であFig. 2. Change in magnetic domain of the othergas atomized Fe-3.0Si particle during themagnetizing process. Images (a) and (b) are

More complex magnetic domain patternmagnified.

Change rate of luminance value

%

50 μm

Magnetic field, H (kOe)+H

Stripe shape disorderFig. 3. Relationship between magnetic domain patterns
and change rates of luminance value of Fe-3.0Si
gas atomized powders.

3.

2.

2Fe-3.0Si粉末の磁区変化におよぼすSi添加量の影響

Fig. 4 にガスアトマイズ法で作製した Fe-3.0Si 粉末とFe-6.5Si 粉末の磁区観察結果の比較を示す．Fe-3.0Si に対して Fe-6.5Si は磁区が複雑であることが分かる．Fig.

るため，今後さらなる検討が必要と考えている．
ただ上述のように，輝度値変化率はヒステリシス損失のわずかな大小さえも反映していることから，得られた結果は磁化過程を評価するうえで信頼性があると考えら
れる．
0 kOe

20 μm

た輝度値変化率は，各ロットの粉末 10 粒子について輝を用いて作製した磁芯のヒステリシス損失（Ph @ 0.1 T,1.08 kOe

10 μm

10 μm

10 μm

10 μm

B_Fe-6.5Si,
Gas

20 μm

Fig. 4. Magnetic domain structures and their changes
under magnetization process for gas-atomized
Fe-3.0Si and Fe-6.5Si powders.

20(Ph :454kW/m3)
A_3.0Si, Gas Ph
395 kW/m315(Ph :476kW/m3)
B_6.5Si, Gas Ph
476 kW/m3

1050-5-10-15-2000.1
0.20.3Magnetic field, H (kOe)

5 には，これらの粉末の輝度値変化率を示す．図で示し度値変化率を測定した平均値である．図中にはこの粉末

0.72 kOe

A_Fe-3.0Si,
Gas

Change rate of luminance value,R (arb. unit)+H

20 μm0.4

Fig. 5. Change rate of luminance value for gas-atomized
Fe-3.0Si and Fe-6.5Si powders.

ヒステリシス損失がわずかに小さい Fe-3.0Si 粉末の輝Fe-6.5Si粉末の磁区変化におよぼす粉末製造方法の影響

度値変化率は，Fe-6.5Si 粉末より若干大きく，このこと

Fig. 6 に，ガスアトマイズ法，改良水アトマイズ法，30 kHz）も併せて示している．

3.

2.

3

は，磁壁移動が容易なほどヒステリシス損失が小さくな

水アトマイズ法で作製した Fe-6.5Si 粉末の磁区観察結果ることを示す妥当な結果と考えられる．

を示す．粉末断面から水アトマイズ法で作製した粉末はしかし，一般に Fe-Si 合金では，Si 添加量を増大する異形状であることが分かる．また水アトマイズ粉末の磁17

技術論文＞軟磁性金属粉末における磁区の変化挙動が磁気特性におよぼす影響

Change rate of luminance value,R (arb. unit)

区は，その他の粉末と比べてさらに複雑化しており，磁区の変化が小さいことが分かる．Fig. 7 に，これらの粉末の磁区変化を輝度値変化率で定量した結果を示す．図中にはヒステリシス損失に加えて，粉末の円形度 C も併せて示している．輝度値変化率は改良水アトマイズ粉が最も大きく，水アトマイズ粉末が最も小さい．また，ヒステリシス損失も，改良水アトマイズ粉が最も小さ

20

B_6.5Si, Gas3)(P476kW/mkW/m3
Ph
h : 476
C_6.5Si, Modiﬁed-water3)(Ph : 345
Ph345kW/mkW/m3
D_6.5Si, Water3)(PPh497kW/mkW/m3
h : 49715105

C: 0.93
C: 0.89

C: 0.76

0-5-10く，水アトマイズ粉が最も大きいという矛盾ない結果が-15得られた．
水アトマイズ粉末はその他の粉末に比べて円形度が低-20

く，異形状であるが，これは，アトマイズ時の冷却速度が大きく，噴化された溶湯が表面張力で球形になる前に凝固することに起因する 7）．そのため，アトマイズ時に像できる．また，冷却速度が大きいと冷却凝固歪みが多0.4

powders atomized by different processes.

3.

2.

く導入されることも推定される．これらが磁壁移動のピニングサイトとして複合的に影響した結果，水アトマイ

0.1
0.2
0.3
Magnetic field, H (kOe)

Fig. 7. Change rate of luminance value of Fe-6.5Si

溶湯内部へ空気や水が巻き込まれた場合，それらが粉末内部に欠陥（空隙）として取り残されることは容易に想

04Fe-6.5Si粉末の磁区変化におよぼす粉末熱処理の影響

Fig. 8 には，改良水アトマイズで作製した Fe-6.5Si

ズ粉末は輝度値変化率が小さく，ヒステリシス損失も高粉末の熱処理前後について磁区観察を行った結果を示くなったと考えられる．一方で改良水アトマイズの冷却す．熱処理後の粉末は，未熱処理粉末と比較して，磁速度は，水アトマイズとガスアトマイズの中間に位置す

区形状とコントラストが明確になっていることが分かるため，改良水アトマイズ粉末は空孔などの粉末内部欠る．これは熱処理によって冷却凝固歪みが緩和された陥が少なく，冷却凝固歪みや，前節で述べた偏析の影響ことに起因すると考えられる．Fig. 9 に，これらの粉も小さくなり，輝度値変化率が大きく，ヒステリシス損末の輝度値変化率を示す．熱処理粉末は輝度値変化率失も小さいという良好な軟磁気特性が得られたと推測さが大きく，よってヒステリシス損失も小さい．熱処理れる．

によって，冷却凝固歪みの緩和の他，結晶粒粗大化に
0 kOe

0.72 kOe

1.08 kOe

B_Fe-6.5Si,
Gas

よる粒界数の低減や，偏析の均質化が起こり，ピニングサイトとなり得る因子が取り除かれたため，軟磁気特性が向上したと考えられる．
0 kOe

20 μm

10 μm

10 μm

C_Fe-6.5Si,
Modified-water
20 μm

10 μm

10 μm

D_Fe-6.5Si,
Water

10 µm10μm

5 μm

5 μm

Fig. 6. Magnetic domain structures and their changes
during the magnetization process of Fe-6.5Si
powders atomized by different processes.

0.24 kOe

0.60 kOe

C_Fe-6.5Si,
Modified-water

20 μm

10 μm

10 μm

20 μm

10 μm

10 μm

C (annealed)_Fe-6.5Si,
Modified-water

Fig. 8. Magnetic domain structures and their changes
during the magnetization process of modifiedwater-atomized Fe-6.5Si powders before andafter annealing.

電気製鋼 第 91 巻 1 号 2020 年

Change rate of luminance value,
R (arb. unit)

184.

2520ズ法で作製した Fe-Si 系粉末の磁区観察を行い，磁区の10変化挙動とヒステリシス損失の関連性を調査した結果，5以下の結果を得た．

0（1）結晶粒界や，空孔，介在物は，磁壁移動のピニング-5サイトとなって 磁壁の移動を妨げる．

C_6.5Si, Modiﬁed-water3)
Phh: 345
345 kW/mkW/m3(PC (annealed)_6.5Si, Modiﬁed-water3)
Phh: 267
267 kW/mkW/m3(P-15-20（2）凝固歪み，結晶方位，あるいは偏析などの諸因子により，磁区の形状は変化し，複雑な磁区が観察される粉末では，磁区の変化を定量化した指標である輝-25
00.1
0.2
0.3
Magnetic field, H (kOe)

0.4

Fig. 9. Change rate of luminance value of modifiedwater-atomized Fe-6.5Si powders before andafter annealing.

3言磁気 Kerr 効果顕微鏡を用いて，さまざまなアトマイ

15-103.

結

輝度値変化率とコアロスの関係

Fig. 10 に今回調査した粉末の，0.24 kOe 印加時の輝度値変化率とヒステリシス損失の関係を示す．ヒステリ
シス損失は輝度値変化率と明確な相関関係を持つことが認められる．これらの結果から，ヒステリシス損失の低減のためには，上述したようなピニングサイトを極力減らし，磁壁の移動をスムーズにして，磁区の変化を容易にすることが有効であると判明した．

度値変化率が小さくなる．
（3）輝度値変化率は，ヒステリシス損失と良好な相関関係を示した．すなわち，ヒステリシス損失を低減するためには，冷却凝固歪みの緩和や，偏析の均質化などで磁区の変化を容易にすることが重要である．
（文献）

1）北条啓文，赤城宣明，澤山哲也，三谷宏幸：神戸製鋼
技報，60（2010），79．

2）高下拓也，中村尚道，尾崎由紀子：JFE技報，36（2015），75．
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5）本間基文，田口章：磁性材料読本，工学調査会（1998），107．

6）山本達治：磁性合金，修教社書院，（1941），70．
Hysteresis loss, Ph (kW/m3)(at 0.1 T, 30 kHz)500

A_3.0Si, Gas
B_6.5Si, Gas
C_6.5Si, Modiﬁed-water
D_6.5Si, Water
C (annealed)_6.5Si, Modiﬁed-water

4504007）河合伸泰，佐藤義智，関義和：資源処理技術，33（1986）
，28．

350
300
250-2024681012
Change rate of luminance value (arb. unit) (at 0.24 kOe)

Fig. 10. Relationship between change rates of luminancevalue and hysteresis losses of Fe-Si alloy
powders made by different processes.

佐藤誉将

深瀬美紀子

竹澤昌晃