2.3 土壌におけるヨウ素の浸透性に関するパラメータ
Parameters on Iodine Leaching in Soil
塚田 祥文, 山上 睦, 武田 晃, 高久 雄一, 久松 俊一
環境影響研究部

Hirofumi TSUKADA, Mutsumi YAMAGAMI, Akira TAKEDA,Yuichi TAKAKU, Shun’ichi HISAMATSU
Department of Radioecology
Abstract
7

Iodine-129 (half-life, 1.6 × 10 y) is one of the important radionuclides discharged from the firstcommercial nuclear fuel reprocessing plant in Rokkasho, Japan that must be considered for the assessmentof radiation dose to the public. Part of the 129I discharged to the atmosphere from the plant is deposited onthe land surface and retained in surface soil. Downward migration of 129I in soil is important for theprediction of its concentration in both ground water and surface soil during and after long-term operationof the reprocessing plant. The aims of this study are to evaluate the rate of downward migration of 129I in
soil around the reprocessing plant and to clarify physico-chemical and biological factors affecting themigration rate. Since the behavior of iodine in the environment strongly depends on its chemical form,developing and applying speciation analysis methods of each chemical form of iodine in soil environment
are also an aim of this study.
In FY 2011, preliminary experiments were conducted for establishment of experimental methods, andthe following results were obtained.
(1) Speciation analysis methods of both 125I and stable iodine in soil solution were examined. Separately,a determination method of 125I- and 125IO3- in soil solution by using an anion exchange disk wasdeveloped. A method for routine analysis of stable I- was established by combining a high performanceliquid chromatograph (HPLC) and an electrochemical detector (ECD). Concentration of total iodine insoil solution was also successfully determined by the HPLC-ECD analysis combined with the UV
irradiation technique to decompose dissolved organic iodine.
(2) Two undisturbed soil core samples were collected in Rokkasho by which laboratory soil column
experimental conditions for measurement of downward migration rate using 125I were examined. The
experimental conditions, such as the preparation method of the soil column and chemical components
and flow rate of simulated rain, were established.
(3) To investigate the physico-chemical effect on speciation of stable iodine in soil, a sampling method ofsoil solution by high-speed centrifugation was developed. Effect of drying treatment of soil sample onleachability of stable iodine was also investigated. Drying treatment of soil drastically increased theleachability.
(4) To investigate the effect of a specific type of plant on iodine speciation and downward migration rate
in surface soil, rice plant cultivars were cultivated. The oxidation and reduction activity of the cultivars
were measured by the 1-naphthylamine oxidization and triphenyltetrazolium chloride reduction method,and cultivars using for the experiment on the effect of the specific plant type on the iodine speciation
were selected based on the measurement results.
1. 目的

せた後、種々の溶離液による溶出率を求めた。また、

大型再処理施設の稼動に伴い放射性ヨウ素が大気安定ヨウ素については、高速液体クロマトグラフィ中に排出され、周辺土壌に沈着する。これまでの調ー・電気化学検出法 （HPLC-ECD）によるI-の分析査によって、土壌に沈着した放射性ヨウ素の一部は条件の最適化を行い、イオンクロマトグラフィー・植物に吸収されるが、大部分は土壌内に残留するこICP質量分析法（IC-ICP-MS）による測定結果との比129較を行った。更に、紫外線照射処理による有機態ヨの土壌深度分布から、 Iは表層土壌に残留する画分ウ素の分解を組み合わせて、HPLC-ECDにより溶液や、表層から下方へ移行する画分のあることが確認

中全ヨウ素濃度を定量する方法を検討した。

されている。表層土壌におけるヨウ素の浸透性はヨ2.2 土壌カラムを用いたヨウ素の下方浸透速度測定

ウ素の存在形態に依存し、存在形態は多様な環境因手法の確立とが分かった。更に、大気圏核実験等に由来する I129子により影響を受ける。浸透した放射性ヨウ素はや

六ヶ所村内 2 地点から採取した土壌コア試料を用がて地下水に達すると考えられるため、下方へ移動いて、ヨウ素の下方浸透速度を測定するためのカラする放射性ヨウ素の浸透速度を求めることは被ばくム試験方法を検討した。更に、六ヶ所村における降線量評価上重要である。

水の組成と降水強度のデータを基に、実験に用いる

本調査では、表層土壌から地下浸透するヨウ素の人工降水の組成・流量等を検討した。

下方浸透速度を求めることを目的とし、更に、土壌2.3 物理・化学的要因による表層土壌中ヨウ素存在

表層での物理・化学的要因（温度、水分、土壌種）

形態変化を調査するための実験手法の確立

や生物学的要因（植物の有無、植物根による酸化還高速遠心分離法、水抽出法及び吸引法による土壌元等）が、土壌中ヨウ素の存在形態及び浸透性に与溶液の採取法を検討した。更に、土壌の乾燥処理がえる影響を明らかにする。平成 23 年度は、それぞれ水抽出液中ヨウ素濃度に与える影響を調べた。の実験手法を確立するために、以下の 5 項目につい2.4 生物学的要因調査のためのイネ品種選定及び栽て調査を実施した

培条件の確立1) 土壌浸透液中ヨウ素形態分析法の確立

文献調査に基づき、根の酸化還元活性が異なる品

2) 土壌カラムを用いたヨウ素の下方浸透速度測定

種を農業生物試験研究所・遺伝資源センター等から手法の確立収集し増殖した。

3) 物理・化学的要因による表層土壌中ヨウ素存在形

土壌表層でのヨウ素存在形態に及ぼす植物の影態変化を調査するための実験手法の確立

響を調査するため、イネをモデル植物として、根の4) 生物学的要因調査のためのイネ品種選定及び栽

酸化還元活性と砂耕及び土耕栽培（陸稲の栽培条件）

培条件の確立下でのヨウ素の存在形態との関連を調べ、実際に関

5) 植物根の酸化還元力測定法の確立

連することが明らかになった場合は、根の酸化還元活性を指標として野生植物を選択し、野生植物によるヨウ素存在形態変化を調査する。平成 23 年度は

2. 方法
2.1 土壌浸透液中ヨウ素形態分析法の確立
125

栽培条件の確立を目的に、比較的土壌環境を均一にIの存在形態別濃度を定量する手法

できる砂耕について栽培容器の容量、栽培基材、栽を確立するため、陰イオン交換ディスク（Empore-SR,植密度について調査した。また、根圏の酸化還元電溶液試料中--3M）による分離法を検討した。I 、IO3 及び腐植酸位に及ぼす栽植密度、硅砂粒径、イネ品種の影響に結合態ヨウ素として陰イオン交換ディスクに吸着さついても調査した。

容器に、2 mm 径の珪砂又はガラスビーズを充填して2.5 植物根の酸化還元力測定法の確立
植物根の酸化還元活性（α-ナフチルアミン酸化力用いたところ、植物体の生育が良く、生育のばらつ及び TTC 還元力）を安定して測定できる実験系を確

きも少なかった。イネの栽植密度（5、10、15 本/ポ立した。上記(4)で得られたイネの品種の切断根を用ット）、珪砂粒径（1、2、3 mm 径）及び品種（早期い、α-ナフチルアミン（NA）酸化力、TTC 還元力のに種子が収穫できた品種）による根圏間隙水の酸化品種間差を求めた。

還元電位の差異は認められなかったが、ガラスビーズと珪砂間では差異があった。

3. 成果の概要

3.5 植物根の酸化還元力測定法の確立

3.1 土壌浸透液中ヨウ素形態分析法の確立
125-

植物根の酸化還元活性（α-NA酸化力及びTTC還元-Iを用いて陰イオン交換ディスクによるI 、IO3 及び力）を安定して測定できる実験系を確立できた。増有機態ヨウ素の分離法を検討した結果、I-及びIO3-は殖したイネの品種の切断根の酸化還元活性を測定し分離可能であったが、有機態ヨウ素の分離には更なた結果、α-NA酸化力では 0.3 から 12 μg mg-1h-1の品る検討が必要であった。また、安定ヨウ素について種間差があり、TTC還元力では 0.03 から 0.53 mg mg-1

は、HPLC-ECDにより土壌溶液中のI-を高感度に検出h-1の品種間差が認められた。これらの結果を基に、することが可能であり、測定値はIC-ICP-MSとほぼ生物学的要因調査のためのイネ品種として、一致していた。更に、紫外線照射処理による有機態

BAROGGIA、亀の尾、岩手胡桃、関取、キヨハタモチ、ヨウ素の分解を組み合わせることで、HPLC-ECDをトヨハタモチを選定した。

用いて溶液中全ヨウ素濃度を定量することができた。
3.2 土壌カラムを用いたヨウ素の下方浸透速度測定手法の確立
ヨウ素の下方浸透速度を測定するためのカラム試験には、直径 6.4 cm の土壌コア試料を長さ 20 cmずつ切断した試料をアクリル製カラムに固定して用いることとした。六ヶ所村における降水の組成を模擬した人工雨水をポンプで土壌カラムに供給し、フラクションコレクターを用いて浸透水を一定量採取する方法を確立した。
3.3 物理・化学的要因による表層土壌中ヨウ素存在形態変化を調査するための実験手法の確立
表層土壌における土壌溶液ヨウ素存在形態変化を調査するため、遠心分離法による土壌溶液採取法を確立した。また、土壌採取後の乾燥処理が、土壌溶液中ヨウ素の濃度及び存在形態に大きな影響を与えることが明らかになった。
3.4 生物学的要因調査のためのイネ品種選定及び栽培条件の確立
文献調査に基づき、根の酸化還元活性が異なる品種を遺伝資源センター等から収集し増殖した。実験可能な種子重量である 10 g 以上の採種ができたのは26 品種であった。イネの栽培のため、250 ml の砂耕