九州シンクロトロン光研究センター
県有ビームライン利用報告書
課 題 番 号 ： 1810105F

Ｂ Ｌ 番 号 ： 12， 15（様式第 5 号）

γ-Ga 2 O 3 ， Al 2 O 3 薄 膜 の 結 晶 構 造 評 価 と バ ン ド オ フ セ ッ ト 計 測
Evaluation of epitaxial structure of γ-Ga 2 O 3 and Al 2 O 3 films
and band-offsets of the heterojunction between them.
大 島 孝 仁 1， 馬 込 栄 輔 2， 小 林 英 一 2， 高 橋 和 敏 3
Takayoshi Oshima 1 , Eisuke Magome 2 , Eiichi Kobayashi 2 , Kazutoshi Takahashi 3
1

佐賀大学，2 九州シンクロトロン光研究センター，3 佐賀大学シンクロトロン光応用センター
1Saga Univ, 2 Kyushu Synchrotron Light Research Center, 3 Synchrotron Light Application
Center, Saga Univ.

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※２

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※４

先 端 創 生 利 用（ 長 期 タ イ プ ）課 題 は 、 実 施 課 題 名 の 末 尾 に 期 を 表 す（ Ⅰ ）、（ Ⅱ ）、（ Ⅲ ）を 追 記
してください。
利 用 情 報 の 公 開 が 必 要 な 課 題 は 、本 利 用 報 告 書 と は 別 に 利 用 年 度 終 了 後 2 年 以 内 に 研 究 成 果 公
開｛ 論 文（ 査 読 付 ）の 発 表 又 は 研 究 セ ン タ ー の 研 究 成 果 公 報 で 公 表 ｝が 必 要 で す (ト ラ イ ア ル
利 用 を 除 く )。
実験に参加された機関を全てご記載ください。
共 著 者 に は 実 験 参 加 者 を ご 記 載 く だ さ い （ 各 実 験 参 加 機 関 よ り 1 人 以 上 ）。

１．概要（注：結論を含めて下さい）(100) MgAl 2 O 4 基 板 上 に エ ピ タ キ シ ャ ル 成 長 さ せ た 3.0 nm γ-Ga 2 O 3 , 3.0 nm γ-Al 2 O 3 ,1.0/3.0 nm γ-Ga 2 O 3 /Al 2 O 3 薄 膜 を 評 価 し た ．X 線 回 折 に よ り ，エ ピ タ キ シ ャ ル 膜 が 基 板 に対してコヒーレント成長したことが確認された．また，歪んだ薄膜の格子定数から
γ-Ga 2 O 3 と γ-Al 2 O 3 の ポ ア ソ ン 比 (0.31, 0.28)を 求 め ，臨 界 膜 厚 (5.3, 4.0 nm)を 推 定 し た ．さら に ，X 線 光 電 子 分 光 か ら ，γ-Ga 2 O 3 と γ-Al 2 O 3 の バ ン ド ギ ャ ッ プ が そ れ ぞ れ 5.6，7.4 eVで あ る こ と を 求 め ， type-I 方 の バ ン ド ラ イ ン ナ ッ プ を 確 認 し た ． 伝 導 帯 ， 価 電 子 帯 の バ
ン ド オ フ セ ッ ト は そ れ ぞ れ 1.6， 0.2 eV で あ っ た ． γ-(Al x Ga 1 -x ) 2 O 3 混 晶 系 の 母 材 料 に 関 するこれら基礎物性は，今後の混晶を用いたヘテロ接合系の研究に有用であると考える．
（ English ）We characterized 3.0-nm γ-Ga 2 O 3 , 3.0-nm γ-Al 2 O 3 , and 1.0/3.0-nm γ-Ga 2 O 3 /Al 2 O 3 films grownon (100) MgAl 2 O 4 substrates. X -ray diffraction measurements revealed that γ -Ga 2 O 3 andγ-Al 2 O 3 films were coherent to the substrate wi th Poisson’s ratios of 0.31 and 0.28, implying
critical thicknesses of 5.3 and 4.0 nm, respectively. While, X -ray photoelectron spectroscopy
found that band gaps of the γ-Ga 2 O 3 and γ-Al 2 O 3 films were 5.6 and 7.4 eV, respectively, andthat the γ-Ga 2 O 3 /Al 2 O 3 heterojunction had type-I band-alignment with conduction - andvalence-band-offsets of 1.6 and 0.2 eV, respectively. These findings regarding the end
members of γ-(Al x Ga 1 - x ) 2 O 3 will be beneficial for further study on γ -(Al x Ga 1 -x ) 2 O 3 -based
heterostructures.

２．背景と目的
近年，結晶多形を含めた Ga2O3 の研究が盛んに行われている．我々は，その中でも準安定立方晶欠陥スピネル構造の γ-Ga2O3 に注目し，エピタキシャル成長，不純物ドーピング，混晶によるバンドギ
ャップ変調を行ってきた．
特に γ-(AlxGa1-x)2O3 混晶が全組成範囲で実現できることが明らかになり[1]，将来的なヘテロ接合エレクトロニクスへの展開が期待される．そこで，本研究では，そのような展開で重要となる，混晶の母物質である γ-Ga2O3 と γ-Al2O3 の基礎物性評価を行った．
３．実験内容（試料、実験方法、解析方法の説明）
図1に示すように(100) MgAl2O4基板上に3.0 nm γ-Ga2O3, 3.0 nm γ-Al2O3, 1.0/3.0 nm γ-Ga2O3/Al2O3 薄膜を分子線エピタキシー法により成長させた．それらのうち，γ-Ga2O3とγ-Al2O3単膜については，BL-15でX線回折を行った．一方，作製した3つのサンプルに対して，BL-12でX線光電子分光を行った．
γ-Ga2O3

γ-Al2O3

γ-Ga2O3/Al2O3

γ-Ga2O3 3.0 nm

γ-Al2O3 3.0 nm

γ-Al2O3 3.0 nm(001) MgAl2O4(001) MgAl2O4(001) MgAl2O4

γ-Ga2O3 1.0 nm

-Al2O3

-Al2O3

-Ga2O3

-Ga2O30.200.63008004

QZ (Å-1)

Intensity (arb. units)

図1 評価したサンプル．
４．実験結果と考察
X 線回折結果を図 2 にまとめる．対称面パターンからは，面直の格子定数が決定できた．一方，逆格子マップからは，面内格子定数が基板と同一であり，コヒーレント薄膜であることが確認できた．
これらの歪んだ格子定数とバルク格子定数から，γ-Ga2O3 と γ-Al2O3 のポアソン比は，それぞれ 0.31と 0.28 と計算された．また，その値から臨界膜厚が，5.3，4.0 nm であると見積もられた．

0.250.45Sin()-1 (Å-1)

0.50

0.55

1150.66
1150.620.650.610.64

-Al2O30.630.60

-Ga2O30.59

0.620.58

0.61-0.18 -0.17-0.18 -0.17
QX (Å-1)

図 2 γ-Ga2O3，γ-Al2O3 単膜に対する X 線回折対称面パターン（左），非対称面逆格子マップ（右）．
さらに，X 線光電子分光の結果から，γ-Ga2O3 と γ-Al2O3 のバンドギャップがそれぞれ 5.6，7.4 eVであり，それらの接合における伝導帯，価電子帯のバンドオフセットがそれぞれ 1.6，0.2 eV の type-Iであることが分かった．
これらの成果は，準安定相である γ-Ga2O3 と γ-Al2O3 の基礎物性として重要であり，今後のγ-(AlxGa1-x)2O3 混晶ヘテロ接合系の研究開発に寄与するものである．
５．今後の課題
今後は γ-(AlxGa1-x)2O3 混晶系に関する物性評価が求められる．なお，今回の γ-Ga2O3 と γ-Al2O3 が最も格子不整合度が大きくコヒーレント膜を作製しずらいので，γ-(AlxGa1-x)2O3 混晶膜の作製と評価はより容易であると考える．
６．参考文献[1] T. Oshima, Y. Kato, M. Oda, T. Hitora, and M. Kasu, Appl. Phys. Express 10, 051104 (2017).
７．論文発表・特許（注：本課題に関連するこれまでの代表的な成果）
Takayoshi Oshima, Yuji Kato, Eisuke Magome, Eiichi Kobayashi, and Kazutoshi Takahashi“Characterization of pseudomorphic γ-Ga2O3 and γ-Al2O3 films on MgAl2O4 substrates and theband-alignment at the coherent γ-Ga2O3/Al2O3 heterojunction interface” Applied Physics Express AcceptedManuscript として掲載中．
https://doi.org/10.7567/1347-4065/ab219f
８．キーワード（注：試料及び実験方法を特定する用語を２～３）
酸化ガリウム，酸化アルミニウム，X 線回折，X 線光電子分光
９．研究成果公開について（注：※２に記載した研究成果の公開について①と②のうち該当しない方を消してください。また、論文（査読付）発表と研究センターへの報告、または研究成果公報への原稿提出時期を記入してください（2018 年度実施課題は 2020 年度末が期限となります）。
長期タイプ課題は、ご利用の最終期の利用報告書にご記入ください。

① 論文（査読付）発表の報告（報告時期：2019 年12 月末までに）