2.3 パラメータの充実
2.3.1 放射性物質の形態間移行
2.3.1.1 汽水中における放射性物質の形態間移行
Transfer Rate of Radionuclides between Chemical Species in Brackish Water
高久 雄一, 野副 晋, 久松 俊一
環境動態研究部

Yuichi TAKAKU, Susumu NOZOE, and Shun’ichi HISAMATSU
Department of Radioecology
Abstract
Radionuclides deposited on the surface of water expanses such as lakes and oceans are considered to be
initially in ionic forms. They are then removed from the water system as particulates after various chemicaland biological reactions. This study aims at clarifying the transformation rate of ionic radionuclides tovarious chemical forms and the effects of environmental parameters, such as salinity and microorganism
activities, etc., on this rate, by adding stable elements, Th, and U to water samples. We have already reported
results for a fresh water sample. Results for a brackish water sample are reported here.
A brackish water sample was collected from Lake Obuchi in Rokkasho where a spent nuclear fuelreprocessing plant is located. We added a mixture of lanthanoids, Th and U or just inorganic iodine as ionicforms to aliquots of the sample. After standing for a predetermined period from 10 min up to 2 weeks, theparticulate fraction in each aliquot was collected on a filter (pore size, 0.22 μm). The molecular size oforganic materials binding the elements in the filtrate was analyzed with an ultra-filter with a cut-off size of
10 kDa. The target element concentrations in the particulate and filtrate fractions were analyzed by ICP-MS.
Iodine was added to the sample as I- or IO3- to examine the effect of chemical form on I behavior.
Several percent of the I- changed to a particulate form (> 0.22 μm) 10 min after its addition, and remained asthat form during the experiment. Initially, 3% of the added I- was in the >10 kDa fraction, and then thepercentage varied from 7 to 16% after 15 min without dependency on elapsed time. Almost all added IO3was retained in the <10 kDa fraction throughout the experimental period. Most of the added lanthanoids
were in the <10 kDa fraction. The percentage of the lanthanoid particulate fraction varied from 0 to 15% at
10 min, and decreased with elapsed time. The fraction of >10kDa retained 5-10% of the original amount oflanthanoids throughout the experimental period. The relative distributions of Th in particulate and >10 kDa
fractions were larger than those of the lanthanoids, and they did not change over time. Initial percentages ofparticulate and >10 kDa fractions were 10% and 20%, respectively. However, the relative amount of natural
lanthanoids and Th in particulate form was much larger than that in our experiment; the cause of this isunknown.
The behavior of the target elements in the brackish water sample was similar to that in the fresh watersample. However, the percentages of particulate and >10 kDa fractions of lanthanoids and I in the brackishwater sample were smaller than those in fresh water for the same fractions. From this we inferred that
dissolved salts suppressed transformation between the fractions.
Since microorganism activity is considered as one of the parameters affecting transformation ofchemical form, we have begun to investigate the effect of phytoplankton on the transformation. Species
composition of phytoplanktons in the fresh water lakes, Lake Ichiyanagi and Takahoko, was surveyed.
Dominant species were separated and their cultivation methods were established.
及び 200 pg g-1である。

1. 目的
湖沼及び海洋に降下した放射性核種は、イオン態、添加後、所定の時間（10、15、30 分、1、3、6 時

有機物に収着した形態（高分子態）等様々な化学形

間、1、2、7、15 日）毎に 3 試料を用い、それぞれ態変化を経て粒子態となり、最後には沈降して系か0.22 μm のメンブランフィルタ－によりろ過し、溶ら除去されると考えられる。そこで、大型再処理施存態と粒子態に分離した。フィルターを通過した溶設に隣接する尾駮沼及び周辺環境中の水試料（淡水、存態の一部を排除限界 10 kDa の限外ろ過フィルタ

汽水、海水）に安定元素等を添加し、経時的な形態ーを用いて限外ろ過し、<10 kDa 試料を作成した。

変化を求めるとともに、それに対する環境要因（有作成した試料中の目的元素の濃度を ICP-MS を用機物、プランクトン等）の影響を解明する。
平成 20 年度においては、以下に示す 2 項目について定量し、>10 kDa（以降、高分子態）中の元素濃度は、溶存態と<10 kDa の差分として計算した。

いて研究を実施した。
1) 尾駮沼汽水試料に、イオン態でI（I-、IO3-）又は、ランタノイド（La-Lu）、アクチノイド（Th、U）

3. 成果の概要
3.1 汽水試料を用いた添加実験を添加し、各元素のイオン態から粒子態及び高Fig. 1 にI-及びIO3-の存在形態割合の経時変化を示分子態への変化を明らかにする実験を行った。

す。I-では添加直後の粒子態の割合は約 2％であり、を採取・単離し、培養法を確立した。

2. 方法
添加実験用の水試料には、尾駮沼の二又川河口域において 2008 年 8 月に採水した表層水を用いた。試

100%

I80%

Relative distribution2) 六ヶ所村淡水湖に生息する植物性プランクトン60%40%

Particle (>0.22 mm)>10 kDa<10k20%0%

料のpH及び塩分はそれぞれ 8.0 と 11.0 である。採水

10 min 15 min 30 min1hとした。添加実験には、内容量 100 mlのポリエチレン容器を用い、100 mlの試料水を入れた。試料溶液--中にI とIO3 を、Iとして 100 μg添加し、実験溶液中-1の濃度を 1μg g とした。また、別の試料溶液に、各ランタノイド及びTh、Uを 100 ng添加し、溶液中濃度が、1 ng g-1 となるようにした。なお、尾駮沼試料中のヨウ素濃度は 10 ng g-1、各ランタノイドの濃度は 1-10 pg g-1、ThとUの濃度はそれぞれ、0.1 pg g-1

IO3
Relative distribution

葉や土壌粒子等の大きなごみを除去し、実験用試料

6h

1 day 2 days 7 days15days

Time後、試料を 10 Lのポリエチレン容器に入れ、約 12時間、5℃の条件下で静水し、採水時に混入した木の

3h

100%
80%
60%
40%

Particle (>0.22 mm)>10 kDa<10k20%0%
10 min 15 min 30 min

1h3h6hTimeFig. 1

1 day 2 days 7 days

15daysRelative speciation of iodine added as Iand IO3- to the brackish water sample
collected from Lake Obuchi.

その後、変化しなかった。高分子態の割合は添加直100%

後が約 3％と低かったのを除いて 7~16%の間で変化
ほとんど形態変化せず、<10 kDaのまま存在していることが判明した。今回の添加実験により、イオン態で添加されたヨウ素は添加後短い時間で粒子及び高80%

Relative distribution

し、変化に規則性は見られなかった。一方、IO3-は60%

10 min40%
Particle (>0.22 mm)>10 kDa<10k20%分子体に吸着され、比較的安定に結合していた。
0%

Fig. 2 に添加後 10 分と 15 日の全ランタノイドのLa

CePr

Nd Sm Eu

各ランタノイド間での大きな差は見られない。
La、Ce では、高分子態は認められるが、粒子態は見られなかった。Pr 以降の中及び重希土類元素では、

DyHo

15 days
Particle (>0.22 mm)>10 kDa<10k20%0%La

CePr

Nd Sm Eu

GdTb

Dy

ほぼ同じような割合で粒子態の占める割合が減少しFig. 2ている。
一方、Th は、添加直後で約 70%が粒子態に、15%が高分子態に形態変化し、その後 2 週間でのそれぞErTm Yb

LuRelative speciation of lanthanoids addedto the brackish water sample collectedfrom Lake Obuchi.

2010 min6h
1 day
15 days

れの形態の経時的変化はなかった。U は添加直後に、
15particulate (%)

今回得られた汽水での各元素の粒子態、高分子態

HoElementsに示すように Pr から Lu までの各ランタノイドとも割合は減少した。

Lu

40%間の経過に伴ってその割合は減少していった。Fig.3

後は、高分子態の割合に変化は見られず、粒子態の

Tm Yb

60%

添加直後に 10~15%程度の粒子態が見られたが、時粒子態に約 10%、高分子態に約 20%が変化し、そのEr80%

Relative distributionとなるが、全期間を通して高分子態の存在割合には

Tb

100%分子態になる割合は少なく、約 80%以上が<10 kDaのまま存在した。添加直後に 5~10%程度が高分子態

GdElements

存在形態割合を示す。ランタノイドは粒子態及び高105の割合は、昨年度の淡水の結果に比べて小さく、試料中の塩濃度が上昇することによりイオン態からの形態変化が抑制されることを示している。
3.2 六ヶ所村淡水湖に生息する植物性プランクトン
培養法の確立形態変化に影響を及ぼすと考えられる環境要因

0PrSmEuGdTb

DyHoErTmYbLu

ElementsFig. 3

Ratio of particulate lanthanoids from Pr to
Lu to total concentration after addition to
the brackish water sample collected fromLake Obuchi.

として、共存する生物の影響がある。そこで本年度

aeruginosa が最も多く、第 2 位は、Anabaena sp. (cf.

より、元素の形態変化に対する生物学的要因を明らA.curva) であった。市柳沼に生息する植物プランクかとする調査を開始した。本年度は、予備試験としトンに占めるこの 2 種の割合は、それぞれ 47%とて六ヶ所村の淡水湖沼（鷹架沼及び市柳沼）に生息29%であり、この 2 種で 76%を占めている。一方鷹する植物プランクトンの種構成を調査し、優勢種を架沼では、Skeletonema costatum が最も多く、鷹架沼単 離 し た 。 そ の 結 果 、 市 柳 沼 で は 、 Microcystis

で計数した全細胞数に占める割合は、この種だけで83%を占めた。この結果から、六ヶ所村周辺の淡水域に生息する植物プランクトンの優勢種は、Microcystis aeruginosa、Anabaena sp. (cf. A. curva)、及び Skeletonema costatum の 3 種であることがわかった。
次に、これらの 3 種のプランクトンを単離し、インキュベーターを用いて培養を行った。培養に用いる培地や適切な温度については、国立環境研究所の微生物系統保存施設において示されている各植物プランクトンの種類に応じた培地の種類や温度を参考にした。その結果、Microcystis aeruginosa と Anabaena sp.の 2 種に対しては C2 培地、25℃、Skeletonema
costatum には、f/2 培地、20℃の培養条件が最適であることが分かった。これら単離培養した 3 種の植物プランクトンを用いて、次年度以降元素の添加実験を行って行く予定である。