狭帯域軟Ｘ線フェムト秒レーザーの開発
京都大学 大学院理学研究科化学専攻准教授 足立 俊輔（平成 26 年度一般研究開発助成 AF-2014221）
キーワード：フィラメンテーション、高次高調波、自己圧縮

１．研究の目的と背景

カス条件においては、生成した自由電子によって引き起こ高強度超短パルスレーザーを用いた高次高調波発生されるドライブレーザーパルスの自己位相変調による不(HHG)により、真空紫外～軟 X 線領域の非常に広い波長域安定化が避けられない。そこでまず本研究では、フィラメにおけるフェムト秒レーザー光が得られるようになっンテーションと呼ばれる現象を利用し、深紫外ドライブレ

た [1]。空間分解能の面から、このような短波長光源はレーザーの短パルス化を行った。ドライブレーザーを短パルーザー加工に非常に魅力的である。しかしながら図 1 に示ス化することにより、自己位相変調によるパルスの劣化がしたように、近赤外(主に 800nm、チタンサファイアレー抑えられ、加工応用により適した高安定 HHG が得られるとザーの発振波長)の高強度フェムト秒パルスをドライブレ考えられる。

ーザーとして用いる従来の HHG では、隣接する高調波次数フィラメンテーションはよく知られた超高速現象の一との間隔が狭い(inseparable)上に、それぞれの次数のスつであり、ビームが集光された状態でレイリー長よりもずペクトル広がりも大きい(too broad)ため、ほぼ連続スペっと長い距離伝搬できる [3]。高い非線形性が実現できるクトルになっており、スペクトル密度が低い。この広帯域ことからスペクトルブロードニングや波長変換等、様々な性・低スペクトル密度が加工応用への障害となっており、応用がある。中でも自己圧縮性(パルスが入射前より短く狭帯域で特定の次数(=波長)の高調波を高効率に発生させなる)は他の超高速現象にはない特徴であり、近赤外領域るレーザー技術が望まれてきた。

での自己圧縮過程はこれまでよく研究されてきた [4]が、これまでの研究により我々は、深紫外(270nm)の超短パルスレーザーをドライブレーザーとして用いることで、狭紫外域で自己圧縮が確認された報告はこれまで存在しなかった。

帯域・単一次数の真空紫外(90nm)高調波を高効率に発生させられることを実証した [2]。このアプローチを発展させ２．実験方法

る、すなわち紫外ドライブレーザーをタイトフォーカス条実験セットアップを、図 2 に示した。高強度深紫外パル件(1016W/cm2 程度)でターゲットガスに照射することで、軟ス(パルス幅 40fs、パルスエネルギー0.8mJ、中心波長Ｘ線領域(13nm)の狭帯域 HHG を達成することが本研究の275nm、繰り返し周波数 1kHz)を、長焦点(f =2000mm)の凹最終的な目的である。しかしながら、そこに至るまでに乗面鏡を用いてフィラメンテーションセルに緩やかに集光り越えるべき技術的なハードルが存在する。タイトフォーする（図 2(a)）。フィラメンテーションセルには、クリプトン(Kr)が圧力 150－270Torr で封入されている。フィラメントの形成は目視でも確認でき、おおよそ 0.5m ないし 1.0m 程度の長さであった。
フィラメンテーションセル内で自己圧縮したパルスは、二段階の差動排気機構(図 2(a)の Aperture)

図 1.高調波スペクトルのドライブレーザーによる違いにより、ウインドウレスで後段のイオン化エネルギーは Ie=9.3eV であり、真空紫外パルス(光子エネルギー hv=4.5 eV)の三光子イオン化過程により発生する光電子のエネルギーは 4eV 程度であることが、図 2(b)に示したエネルギーダイアグラムから予想される。

３．実験結果
3・1

フィラメンテーションスペクトル

フィラメンテーションセル (封入圧力250Torr)から発生したレーザーパルスのス
図 2. 実験セットアップ。(a)フィラメンテーションセル。(b)一酸化窒素(NO)の多光子イオン化過程を利用したパルス幅評価系。

ペクトルを、フィラメント長 z を変化させながら測定した結果を図 3 に示す。フィラ

パルス幅評価系（図 2(b)）に送られる。一段階目の差動メント長が長くなる(input→10cm→21cm→33cm)のに応じ排気後の圧力は 1Torr 以下であり、フィラメント形成に必て、スペクトル幅が増大する結果となっている。スペクト

要な圧力を大幅に下回る。そのため、フィラメントは一つル形状をより詳しく見ていくと、input→10cm ではスペク

目の aperture の位置で強制的に「終端」させられること

トル広がりがほぼ対称であるのに対して、それ以降(10cmになる。先に述べた長焦点凹面鏡の位置調整と組み合わせ→21cm→33cm)ではスペクトル広がりが非対称であり、かることで、フィラメント長 z を任意の長さに設定することつレッドシフトしているのが分かる。非対称なスペクトルが可能である。近赤外領域での実験でも示されている通広がりは、近赤外領域での自己圧縮過程の際にしばしば観り [5]、いったん自己圧縮されたパルスが更にフィラメン測される [7]ものであり、自由電子プラズマによる位相変ト中を伝搬すると、そのパルス幅はすぐさま伸びてしまう調に起因する。すなわち図 3 の結果は、フィラメンテーシため、このようにフィラメント長を最適化する機構が必ずョンセル中で深紫外パルスが自己圧縮していることを示必要である。

唆していると言える。ただし先述のように、実際にパルスパルス幅の評価は、多光子イオン化過程を利用した三次幅を評価してフィラメント長を最適化する必要がある。の自己相関測定 [6]により行った（図 2(b)）。2 枚の半円パルス幅評価の結果を示す前に、フィラメンテーション形の反射鏡(D-shaped mirrors)を用いてビームを空間的のスペクトルのガス圧依存性について述べる(図 4)。このに二分割する。二本のビームの光路差は、自動ステージ(シ測定では、フィラメント長は z=33cm に固定されている。

グマテック社製 FS-1020PX)により 10nm の精度で掃引される。その後、二本のビームは凹面鏡により一点に集光され、その集光点に一酸化窒素(NO)の分子線試料を導入する。多光子(主に三光子)イオン化過程により発生した光電子を磁気ボトルにより捕集し、飛行時間型光電子分光装置により検出する。NO の第一図 3. フィラメンテーションスペクトルのフィラメント長依存性。

た上で遅延時間の関数として表示する（図 5(e)－(h)、三次の強度自己相関波形）。波形を順に見ていくと、まず Krの圧力が最小（215Torr、図 5(e)）のとき、ダブルピーク型パルス(時間領域で二つのピークを持つ)に特有の自己相関波形を示している。近赤外領域でも、自己圧縮の前段階として、同様のダブルピーク型パルスが観測されている [9]。ここから Kr の圧力を上昇させていくと、ダブルピークの片方の強度が徐々に低下し（230Torr、図 5(f)）、最適圧力ではほぼ消失する（245Torr、図 5(g)）。これは、多光子イオン化による吸収損失 and/or もしくはプラズマ
図 4. フィラメンテーションスペクトルのガス圧デフォーカス効果によるものである。その一方で、ダブル依存性。

ピークのもう片方は自己圧縮され、自己相関の時間幅が最ガ ス 圧 依 存 性 ( 図 4 の input → 150Torr → 200Torr →250Torr)が、フィラメント長依存性(図 3 の input→10cm小となる。また、最適値を超えて Kr の圧力を増加させると自己相関の時間幅がむしろ伸びてしまう（270Torr、図→21cm→33cm)と非常によく似た振る舞いを示すのが分かる。フィラメンテーション現象のガス圧依存性については先行研究があり、(本研究を含め)比較的低い封入圧力では、ガス圧を上げることでフィラメントの形成位置がより手前になる [8]。
言い換えると、ガス圧の変化を通してフィラメント長が制御できるということである。

3・2

パルスの時間幅とエネルギーパルス幅評価系に影響を及ぼすことなく連続的にフィラメント長を変化させることは実験的には困難であるため、以下では図 4 の測定と同様に、フィラメント長を z=33cm に固定し、Kr の圧力を変化させて測定を行った。空間的に分割された二つのパルスの遅延時間を掃引しながら、光電子信号のスペクトルを測定した結果を 図5(a)－(d)に示す。これらは、いわゆる FROG トレースに相当するものである。残念ながら本測定では、NO の基底状態及びイオン化状態のフランクコンドン重なり(～0.5eV)によりスペクトル分解能が決まってしまっており、この(a)－(d)のトレースから FROG のリトリーバルアルゴ
リズムを用いて測定対象となるパルスのスペクトル位相に関する情報を得ることはできない。
そこで、3.5－4.6eV の光電子信号強度を積分し図 5. (a)－(d)測定された FROG トレース。(e)－(h)三次の強度自己相関波形。共に、フィラメント長を z=33cm に固定した上で、ガス圧を変化させて測定を行った。

謝5(h)）のが分かる。自己圧縮パルスの時間幅は、測定で得辞られた自己相関幅をデコンボリューション因子で除する

本研究は、天田財団の研究助成を受けて行ったものです。

ことで得られる。このデコンボリューション因子は相関測

ここに心より感謝の意を表します。

定の次数やパルスのスペクトル形状に依存するが、sech型もしくはガウス型のスペクトルを仮定すると、自己圧縮

参考文献
1.

パルスの最短パルス幅は 14 ないし 15fs となる。この値は、スペクトルから計算されるフーリエ限界パルス幅 10fs に2.

迫る値となっている。また、フィラメンテーションセルか3.

ら得られたパルスのエネルギーは 0.28mJ であり、セルの4.

スループットは 35%(＝0.28/0.80)である。

４．まとめと展望

5.

本稿では、紫外域フィラメンテーションにおける自己圧縮現象を世界で初めて観測した結果について報告し6.

た [10]。15fs というパルス幅は、サブ mJ 級の深紫外パルスの中では世界最短である。近赤外や可視域では、非線7.

形光学過程（自己位相変調等）を利用して先にスペクトルを広げ、その後にチャープ鏡やプリズム対といった分散補8.

償用の光学素子を用いて時間的に再圧縮するというアプローチが広く採られてきた。しかしながら損傷閾値の問題9.

があり、このアプローチは紫外域の高強度パルスでは成立しづらい。すなわち、再圧縮を必要としない自己圧縮技術は、紫外域で特に重要なアプローチである。
今後の予定として、本研究で開発した 15fs、サブ mJ 深紫外パルスをドライブレーザーとして用い、軟Ｘ線領域の狭帯域 HHG を実現したい。狭帯域軟Ｘ線フェムト秒レーザ
ーは全く新しい光源であり、短波長性によるナノレベルの空間分解能、フェムト秒パルスによる熱影響フリーの高品位加工等の優れた特徴を兼ね備えていると同時に、軟Ｘ線領域では(石英やフッ化物ガラス等の透明材料も含め)あらゆる材料への吸収強度が大きいことから、レーザーの照射パルス数により深さ方向もナノレベルで制御できる。この３次元ナノ加工というブレークスルーにより、これまでにないフォトニックデバイスが実現できれば、現在の情報化社会を支える光エレクトロニクス産業に大きく寄与する。また、狭帯域軟 X 線フェムト秒レーザーには、コヒーレント散乱イメージングや時間分解分光測定等、他にも数多くの応用研究が想定され、サイエンス、テクノロジー両面で社会に対して大きなインパクトを与える研究である。

10.

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