東北地方太平洋沖地震による津波堆積物中のヒ素
Arsenic in tsunami sediments by the 2011 off the Pacific coastof Tohoku Earthquake, Northeast Japan
土屋 範芳

＊

Noriyoshi TSUCHIYA ＊東北大学 大学院環境科学研究科
Graduate School of Environmental Studies, Tohoku University摘要2011 年 3 月 11 日に発生した東北地方太平洋沖地震による津波で陸域に運ばれた津波堆積物について，岩手県久慈市から福島県南相馬市にかけての津波被災エリア 137地点について，泥質津波堆積物試料を採取し，地球科学的含有量（全含有量），水溶出試験を行ったところ，44 地点の試料に環境基準（水溶出 10 μg/L）を超えるヒ素を含む堆積物があることがわかった．特に，気仙沼から志津川にかけてと石巻から仙台平野にかけての地域では環境基準を超える地点が多く，気仙沼から志津川地域では過去に稼行された金属鉱山由来，また，仙台平野では竜の口層などの堆積岩起源である可能性が指摘できる．これらの津波堆積物について水溶出と海水溶出について検討を行ったところ，ほとんどの試料は，海水溶出値が水溶出値を下回ることがわかった．さらに，化学的性質を用いることにより，歴史津波堆積物の識別ができる可能性がある．

キーワード：重金属類，津波堆積物，東日本大震災，ヒ素，リスク評価
Key words：heavy metals, tsunami sediment, Great East Japan Disaster, arsenic,
risk assessment

1．はじめに2011 年 3 月 11 日。東北地方に住む者にとって，この日の重しはいまだぬぐえない。14 時 46 分，いまだ経験したことのない，大きくて，長い揺れに襲われた。そして，私の携帯には地震発生の一報に続いて，大津波警報発令を伝える防災メールが届いた。しかし，そのときは学生たちの安否を確認し，建物を点検するなど，目の前の緊急課題に振り回され，沿岸部での被害まで気を巡らす余裕など全くなかった。停電が続く仙台では，震災後しばらくは沿岸部の津波の状況の映像をテレビで見ることはできなかった。最低限のライフラインが復旧し，大学がある程度の秩序を取り戻し，私たちが津波被害地域に初めて足を踏み入れたのは，3 月 25 日であった。
そのときの光景はいまだ忘れることができない。散乱するガレキと大量の津波堆積物で覆われた変わり果てた街や集落に愕然とした。
震災以前から我々の研究グループでは，宮城県の土壌のヒ素及び重金属類のバックグラウンド調査を1）進めており ，宮城県の沿岸部分にはヒ素が比較的多く含まれる地層，土壌が分布していることをつかんでいた。このことから，沿岸部分の海洋底にはそれ相当の海洋底堆積物があることが予測された。これから復旧，復興が始まるときに（もっともそのときは，果たしてこの状況から回復できるのだろうかと呆然としていたが），津波堆積物の危険性について，もしくは対応の仕方についての基礎知見を得ておく必要がある。それよりも，なによりも，一地質研究者として，この状況で何かやれることはないか，何かやらなければという思いが強かった。それは私だけではない。私の周辺の教職員や学生たちの共通の思いであった。津波堆積物の研究は，みんなのそんな切羽詰まった思いから始めた研究である。
その後，津波堆積物研究は，災害対応の研究からしだいに地球化学的な検討に軸足を移していく。そ2）のあたりの事情は，土屋ほか に詳しい。本稿では，津波堆積物の中のヒ素について焦点を絞り，その分布と対処法，および津波堆積物の判別法の概略についてまとめたい。なお，津波堆積物中の重金属類に3）
ついては，土屋 を参照されたい。
2．‌宮城県の土壌中のヒ素及び重金属類と津波堆積物
平成 18～20 年度に，宮城県と共同で，宮城県全受付；2016 年 11 月 29 日，受理：2017 年 3 月 24 日＊
〒 980-8579 仙台市青葉区荒巻字青葉 6-6-20，e-mail：tsuchiya@mail.kankyo.tohoku.ac.jp
2017 AIRIES45

土屋：津波堆積物中のヒ素域の土壌についてのヒ素および重金属類のバックグラウンドを明らかにする研究を行った。県内に分布する地層に対して，地質時代や岩相に偏りがないように試料採取位置を選び，深さ 5–50 cm の土壌を採取し，環境省告示第 18 号試験（水溶出試験），19号試験（塩酸溶出試験），および蛍光 X 線分析による全含有量の三つの分析を行った。
環境省の告示方法では，塩酸溶出を含有量と称しているが，地球科学的意味での含有量とは，全含有量であり，一般には，全量溶解か，固体のまま蛍光X 線分析によって知ることができる。本稿では，環境省の定める塩酸溶出による含有量と明確に区別するために，蛍光 X 線分析によって得られた測定データを地球科学的含有量と称することとする。これ
らの三つ（水溶出，塩酸溶出含有量，地球科学的含有量）を測定した結果，三者間にはあまりよい相関1）は認められなかった 。すなわち，地球科学的含有量が多くても，必ずしも水溶出量が高くない試料もあれば，地球科学的含有量が少なくても水溶出量は際だって高い試料もある。したがって，土壌の潜在的なリスクを評価するためには，特定の検査項目に重きをおくのでなく，測定したデータを等価に評価すべきであろう。本研究では，各測定データが対数正規分布するとして，各データを等分に 5 区分し，各測定データに対して，最もリスクの高いグループに属する試料には 5 点を与え，最も低リスクのグル

図146ープには 1 点を与えるスコア評価を行った。この方法によれば，三つの測定データ全てが高リスクグループに属する試料のスコアは 15 点となり，最も低リスクの試料は 3 点となる。
図 1 に，ヒ素についての水溶出バックグラウンド図（a）と，上記の方法でスコアを算出したスコア濃度分布図（b）を示す。溶出のバックグラウンド図
では，仙台平野と北上川から旧北上川流域（宮城県北部域から中部域を経て石巻湾に至る）が高く，スコア濃度図では，これらに加えて，気仙沼域（宮城県北東部）にスコアが高い地層が分布している。また，図 2 に，第四紀層のみを抽出して，ヒ素のスコア濃度分布を示す。宮城県中部から北部域及び仙台平野がスコア値が高く，ヒ素の潜在的なリスクがあることを示している。これらの結果を合わせると，土壌のバックグラウンドとしてヒ素の潜在的なリスクが高い地域として，仙台平野，石巻（北上川流域）及び気仙沼地域が挙げられる。沿岸域および河川流域でヒ素リスクが高いということは，海域へ流出した砕屑物が集積する湾内の海底堆積物にもヒ素が濃集している可能性がある。産業技術総合研究所が示した海洋底の地球化学図でもこのことは明瞭
4）に表れている（図 3）。
高潮などは，低気圧と強風により海面の表層が大きく波立つものであるが，津波は，地震による海洋底の変動によって引き起こされるため，海洋底堆積

ヒ素についての水溶出バックグラウンド図（a）と，
1）
本文中に示した方法によるスコア濃度分布図（b）．

地球環境 Vol.22 No.1

図245－52（2017）

ヒ素についてのスコア濃度分布図（第四紀層）．

物を巻き上げて陸域に達する。従来，津波堆積物の研究は主として砂質の津波堆積物を対象として行わ
5），6）。これは，歴史津波堆積物の認定方法とれてきたして，砂質堆積物の粒度分布や粒子形状などが有効な方法とされていたためであった。しかしながら，今回の津波被災地域では，泥質津波堆積物に広く覆われていることがわかった。津波が押し寄せる映像や
7）
報道写真 を見ても，黒色で細粒の粒子が懸濁していることが容易に想像できる。一方，泥質堆積物は，
8）
，9）
。これら
砂質に比べてヒ素や重金属類を吸着するのことを勘案すると，津波被災エリアの泥質津波堆積物はヒ素や重金属類の潜在的なリスクを抱えている可能性が高いと考えられた。
3．津波堆積物中のヒ素の分布

図3

東北地方太平洋沿岸海洋底堆積物のヒ素濃度．

「海と陸の地球化学図」 より．
4）

3.1 津波堆積物試料と分析方法
岩手県久慈市から福島県南相馬市までの南北およ
そ 250 km の津波浸水域の 137 地点から，津波堆積物を採取した。上述の理由から，基本的に泥質津波堆積物を採取した。試料は，風乾後，さらに目開き2 mm のふるいで分級し，粒径 2 mm 未満の試料を分析に用いた。
土壌の水溶出試験は，環境省の公定法（環境省告47土屋：津波堆積物中のヒ素

示第 18 号試験，土壌溶出量調査に係る測定方法を定める件）としてほぼ定着している。津波堆積物においても，この土壌試験方法に準じた水溶出試験を行った。すなわち，50 ml ポリプロピレン製遠沈管に未粉砕試料 3 g 及び純水 30 ml を加え 6 時間振とうさせた（振とう回数 200 rpm，振とう幅 40 mm）。
振とう後は遠心分離し（3,000 rpm，20 分），上澄みを 0.45 μm のメンブレンフィルターでろ過し，その後，濃硝酸を 0.15 mL 加えた。溶出液中のヒ素は，還元気化原子吸光法により定量した。測定方法
10）の詳細は，4.1 節ならびに土屋ほか を参照されたい。
全含有量分析
（地球科学的含有量）は，蛍光 X 線分析により行った。分級した試料をさらに粉砕して得られた微粒試料をプレスしてペレット試料を作り，エネルギー分散型蛍光 X 線分析装置を用いて分析を行った。分析条件の詳細については，ほかの10）－ 12）。
文献を参照されたい
3.2 津波堆積物中のヒ素津波堆積物中のヒ素の水溶出試験結果を図 4，図 5に 示 す。 水 道 水 の ヒ 素 の 水 質 基 準 は，10 μg/L（0.01 mg/L）であり，排水に含まれる許容限度はその 10 倍の 100 μg/L と定められている。この図では，水質基準の 10 μg/L を超えた地点を白抜きで示している。137 試料中，環境基準を超過したものは 44 試料であった。
東北地方の太平洋沿岸域には多くの金属鉱山が分3）布しており，特に金鉱山が多い 。釜石地域，気仙沼地域では，ヒ素の溶出量が環境基準を超える地域
がある
（図 4）
。牡鹿半島より北の志津川，気仙沼及び釜石地域のヒ素は金属鉱山に由来し，仙台平野のヒ素は宮城県の土壌図からも想定されるように，沖積平野に堆積したヒ素に由来している可能性がある。仙台平野には，竜の口層と呼ばれる鮮新世に海中で堆積した地層が広く分布している。この竜の口層には，ヒ素やカドミウムが数 10 ～数 100 ppm 含13）まれている 。この竜の口層を主たる供給源とするヒ素が沖積層には含まれており，その結果，仙台平野のヒ素含有量は高くなっていると推定される。つまり，釜石から気仙沼，志津川にかけての三陸沿岸のヒ素異常と仙台平野のヒ素異常の起源やプロセス14）は異なっていると考えられる 。
図 5 に地球科学的含有量と水溶出結果との関係を示す。この図からわかるように，地球科学的含有量と水溶出量には弱い相関は認められるもののばらつきが大きい。たとえば，1,000–2,000 ppm 程度の地球科学的含有量を示しながら，水溶出量は 2.5 μg/L から250 μg/L 程度まできわめて幅が広い。津波堆積物の処分や復興工事への再利用では，そもそもヒ素がどれだけ含まれているか（全含有量）といった基本的情報が必要とともに，環境リスクとしての評価では，水溶出量が重要となる。しかしながら，地球科
48

志津川

牡鹿半島

図4

図5

津波堆積物中のヒ素の水溶出量の分布．

津波堆積物中のヒ素の地球科学的含有量と水溶出量との関係．

学的含有量と水溶出量との間には明確な関係がな
く，ばらつきが大きいことから，ヒ素の環境へのリスクを評価するためには，少なくとも両方の分析を必要としていることがわかる。

地球環境 Vol.22 No.1

45－52
（2017）

4．海水溶出試験
4.1 海水溶出液中のヒ素の分析
津波堆積物の処理として，地盤沈下した海岸のかさ上げ工事や堤防の新設など，海岸域の復旧，復興
15）工事に用いることが想定された 。土壌の水溶出試
験として公定法があり，それを津波堆積物に適用することが可能であるが，海水による溶出試験には定められた方法がない。海水はそもそも塩濃度が高いこと，多種多様な溶存物質が含まれているなどの特徴がある。そこで，海水による溶出試験方法を開発し，津波堆積物の有効利用，海岸部で津波堆積物を路盤材などに再利用した場合のリスク評価として有用な情報を得るために，海水溶出試験方法を開発し
図 6 津波堆積物からのヒ素の水溶出量と海水溶出量16）た 。との関係．
当初は，仙台湾の海水を使った試験を行っていた（線は，純水溶出量：海水溶出量＝ 1：1 を示す）．
が，安定した組成の海水を得られにくいこと，汎用性に欠けることから，日本製薬工業製ダイゴ人工海4.2 海水溶出液中のヒ素水 SP（AS - SP）（ 粉末）を用いることとした。このダ
図 6 に水溶出量と海水溶出量の関係を示す。水溶イゴ人工海水 SP を超純水で 1 リットルに調製し， 出試験結果では，ヒ素溶出量が 0.7–392 μg/L，海0.45 μm のメンブランフィルターでろ過した後に使
水溶出試験結果では 0.9–213 μg/L であった。図中用した。水溶出による公定法に準じて，津波堆積物には，純水溶出量と海水溶出量が 1：1 の線を示し3 g に対して人工海水を 30 mL 加え，振とう機を用ているが，多くの試料がこの線より下側にある。こいて 6 時間振とうし，海水溶出試験の検液とした。のことは，海水溶出量が水溶出を下回ることを示し
ICP - MS を使用してヒ素の微量分析（ppt オーダー） ており，地下水や雨水による曝露より海水によるリを行うケースが増えてきているが，海水など塩素が多スクのほうが小さくなることを示している。たとえ4035や塩素（ Cl） ば，護岸工事などに津波堆積物を利用したとして量に含まれている場合，アルゴン（ Ar）による質量干渉の影響を無視することができない。例
も，そのリスクは淡水よりも低く押さえられること
えば，我々が使用している ICP - MS
（ELAN DRC II,を示している。海水溶出量が水溶出量より低くなる
Perkin Elmer 社製）
では純水使用での質量数 75 のバことの原因は明確ではないが，おそらく海水の高い
ックグラウンドカウントは 10–20 cps であったが， 塩濃度で分散していた微小粒子が凝集，沈殿し，そ1,000 倍に希釈した海水条件下では約 110 cps まで増の微小粒子にヒ素が吸着して溶脱が抑制されること加する。
により，純水溶出量と比べて相対的にヒ素の海水溶一方，還元気化により水素化物を発生させ原子吸出量が少なくなったと考えられる。しかしながら，
光光度計に導入しヒ素（As）やセレン（Se）の定量を試料の中には，純水溶出量を若干ながら上回るもの行う水素化物発生原子吸光光度法（または，還元気（主に鉱山廃棄物である鉱滓を含む試料）もあり，海化原子吸光法）は，ヒ素などの目的成分を水素化物
水が必ずしもヒ素の溶出を抑制するわけではない。
（ガス）とし，海水のマトリックス成分から分離し原ヒ素の存在形態などを検討して，溶出メカニズムを子吸光光度計に導入することにより，試料の導入効考察する必要がある。
率を増大させるとともに，塩化物イオンや硫酸イオンなどの妨害イオンの影響を排除し，少なくとも5．津波堆積物の地球化学的判別図ppb レベルの高感度分析が可能となる。 このことから本研究では，原子吸光光度計（Varian 社製の津波堆積物の化学的性質について検討した研究は17），18）。我々は，泥質津波堆積物を分AA240FS，還元気化装置は VGA - 77）を用いて分析限られている
16）析対象としていたために，泥質津波堆積物は砂質堆を行った 。
水素化物発生法はマトリックスの影響や一部還元積物に比べて組成のバリエーションが広く，ある特気化を妨害する元素が存在する可能性があるため， 徴的な組成的性質を持つことに気がついていた。こ
標準添加法で定量分析が行われる場合が多い。しかのことを図式化すれば，津波堆積物の判別が可能にし，津波堆積物の水抽出では共存元素の量は相対的なるのではないかと予測された。従来，歴史津波堆に少なく，海水抽出では逆にマトリックス成分の変積物の判別には，地層断面に砂質堆積物が挟在する
動が試料間および標準溶液との間でほとんどないこか，もしくは年代値既知の火山灰層との相互関係な19）とから検量線法を採用した。
どから判定される例が多かった 。化学組成の特徴
49

土屋：津波堆積物中のヒ素

図7

津波堆積物の地球化学判別図の一例．

を捉えることができれば，より定量的に歴史津波堆積物の判定が行えるであろう。さらに，泥質堆積物は砂質堆積物に比べてより深く陸域に浸入することから，歴史津波の規模や浸水域の推定がより正確に出来る可能性があると考えられる。図 7 に津波堆積物の地 球 化 学的判別図の一 例を示す。この図は，（海水成分），（Cu＋Zn＋As＋Cd＋Pb）（ヒ（Na2O＋CaO）の含有量
素及び重金属類），および Al2O（岩石成分）
3を各頂点とする三角ダイヤグラムである。重金属類の含有量（ppm オーダー）は他の元素（％オーダー）に比べて格段に少ないため，この図では全プロットの平均値がこの三角形の重心にくるように調整している。この図から，今回の津波堆積物（平成の津波堆積物）は，三角形の右側，すなわち（Na2O＋CaO）と重金属類（Cu＋Zn＋As＋Cd＋Pb）が高い領域にプロットされ，東北地方に分布する海成の堆積岩は，三角形の左下エリア，つまり Al2O3 が多い領域にプロットされる。この図には，869 年に発生した貞観の津波，また仙台市の沓形遺跡で発見された弥生時代の津波とその上下にある非津波堆積物の値もプロットしている。この図からもわかるように，津波堆積物と海成堆積岩とは，化学組成が異なっていることがわかる。つまり，化学組成を用いて，津波堆積物を判別することができる可能性がある。地球化学判
別図はここに示したもののほか，さまざまなダイヤグラムを考案するとともに，機械学習を行って，よりシステマティックに識別できるようになってきて50いる。

20），21）

6．まとめ2014 年 5 月には，東日本大震災による津波堆積物は，福島第一原発立ち入り禁止区域を除いてほぼ全量処理されている。震災直後に懸念された津波堆積物による健康被害，直接的な化学的影響について大きな問題は特に生じなかったと認識している。まずは一安心であった。津波堆積物の海岸部での処理も，リスクを把握して適切に行えば問題のないレベルにおさまっていたと考えられる。そもそも津波堆積物処理を行っている期間（そして，大部分の地域は 2016 年末現在も），津波震災エリアに居住する住民や農耕地はなく，決して肯定的にとらえることはできないが，津波堆積物による直接的な健康被害は免れている。
一方，歴史津波堆積物の研究では，砂質堆積物が良好な鍵層と考えられていたため，化学的に多様性を示す泥質堆積物にはあまり関心が払われてこなかった。しかし，砂質堆積物に比べて泥質堆積物はより内陸部まで運搬されるため，津波被災の浸水域の実態は，砂質よりも泥質のほうがよく表していると考えられる。今回の大津波はその実態をよく示していた。
泥質津波堆積物は歴史津波の浸水域の正確な把握に重要な役割を果たすであろう。また，砂質堆積物に比べて，泥質堆積物はヒ素や重金属類を吸着しやすい地球環境 Vol.22 No.1

ため，化学的なリスク評価という観点からも，泥質津波堆積物は重要な意味を持っている。
震災直後の津波堆積物のヒ素並びに重金属類のリスクを明らかにする研究から，現在は，歴史津波の評定と津波の被災リスクを評価する研究へと進化している。東北地方のみならず，他地域にも拡張して，歴史津波の認定を始めているところである。現世の津波堆積物を手にする機会は限られており，そもそも津波堆積物を手にするということは，とりもなおさず，大きな災害に見舞われたことを示している。東日本大震災で得られた貴重なデータを活かして，今後の災害科学研究に役立てていきたいと考えている。
謝辞

本研究を行うにあたり，多くの方々のご協力をいただいた。特に分析については，東北大学環境科学研究科の山崎慎一博士ならびに渡邊隆弘博士（現日本原子力研究開発機構東濃地科学センター）に大変ご尽力いただいた。感謝申し上げます。
引用文献
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グラウンドマップ．〈https://www.pref.miyagi.
jp/soshiki/kankyodojomap.html〉（2017 年 2 月 27 日 最終確認）
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特集号「津波堆積物と環境科学―巻頭言（序説）．
地学雑誌，123，793–796.
3）土屋範芳（2013）津波堆積物中のヒ素および重金属類とそのリスク評価．今を生きる 東日本大震災から明日へ！復興と再生への提言．吉野博・日野正輝 編，5 自然と科学 85–105. 東北大学出版会．
4）今井 登 ほか（2010）海と陸の地球化学図．産業技術総合研究所地質調査総合センター．
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6）澤井祐紀（2012）地層中に存在する古津波堆積物の調査．地質学雑誌，118，535–558.
7）岩手日報社（2011）特別報道写真集 平成の三陸
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8）小川泰正・原淳子・土屋範芳・丸茂克美・駒井武（2007）多段階ろ過から見た風化粘板岩からの元素溶出挙動．資源地質，57，15–24.
9）小川泰正・山田亮一・山崎慎一・井上千弘・土屋範芳（2013）堆積岩類からの重金属類の水溶出試験結果に対する粒径の影響．資源地質，45－52（2017）

63，125–131.
10）土屋範芳・井上千弘・山田亮一・山崎慎一・
平 野 伸 夫・ 岡 本 敦・ 小 川 泰 正・ 渡 邊 隆 広・
奈良郁子・渡邉則昭・東北地方津波堆積物研究グループ（2012）東北地方太平洋沖地震による岩手，宮城，福島沿岸域の津波堆積物のヒ素に関するリスク評価．地質学雑誌，118，419–430．
11）Matsunami, H., K. Matsuda, S. Yamasaki, K.
Kimura, Y. Ogawa, Y. Miura, I. Yamaji and N.
Tsuchiya （2010） Rapid simultaneous multielement determination of soils and environmental
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Nutrition, 56, 530–540.
12）山 崎 慎 一・ 松 波 寿 弥・ 武 田 晃・ 木 村 和 彦・
山路 功・小川泰正・土屋範芳（2011）偏光式エ
ネルギー分散型蛍光 X 線分析法による土壌および底質中の微量元素の同時分析，分析化学，
69，315–323.
13）須 藤 孝 一・ 米 田 剛・ 小 川 泰 正・ 山 田 亮 一・
井上千弘・土屋範芳（2010）竜の口層の堆積岩における重金属の溶出挙動および形態変化に及ぼす風化の影響．応用地質，51，181–190.
14）山田亮一・土屋範芳・渡邊隆広（2014）三陸海岸
ならびに仙台平野における東北地方太平洋沖地震に起因した津波堆積物中のヒ素ならびに重金属類の起源．地学雑誌，123，854–870.
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16）土屋範芳・山崎慎一・渡邊隆広（2014）津波堆積物中の海水溶出試験とヒ素の分析，ぶんせき
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17）Chagué-Goff C.（2010） Chemical signatures ofpalaeotsunamis: A forgotten proxy? MarineGeology, 271, 67–71
18）Changué-Goff, C. and H. K. Y. Wong, D.
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19）菅原大助（2014）津波堆積物と津波の規模について．地学雑誌，123，797–812.
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駒井 武（2014）主成分分析を用いた次元圧縮に基づく東北地方太平洋沖地震による津波堆積物の地球化学的特性評価．地学雑誌，123，923–935.
51

土屋：津波堆積物中のヒ素21）Kuwatani, T., K. Nagata, M. Okada, T. Watanabe,Y. Ogawa and N. Tsuchiya （2014） Machinelearningtechniques
forgeochemical
discrimination of 2011 Tohoku tsunami deposits.
Scientific Reports, 4, 7077. doi:10.1038/srep07077.

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土屋範芳／Noriyoshi TSUCHIYA

1988 年東北大学工学研究科資源工学専
攻博士課程修了。同年東北大学工学部助手，
1996 年工学研究科地球工学専攻助教授，2004 年環境科学研究科教授。1989 -1990（第31 次），1993 -1994（第 35 次），2009 - 2010
（第51 次）日本南極地域観測隊として南極の地質調査を行う。第 51 次ではセール・ロンダーネ山地地学調査隊長としてベルギー他の国際隊を率いる。2011 年の震災後，津波堆積物の研究を行ったが，現在は，地熱エネルギー，特に超臨界地熱資源の形成メカニズムについての研究を進めている。