2.3 土壌中ヨウ素の浸透性
Parameters of Iodine Migration in Soil
塚田 祥文, 山上 睦, 武田 晃, 高久 雄一, 久松 俊一
環境影響研究部

Hirofumi TSUKADA, Mutsumi YAMAGAMI, Akira TAKEDA,Yuichi TAKAKU, Shun’ichi HISAMATSU
Department of Radioecology
Abstract
7

Iodine-129 (half-life, 1.6 × 10 y) is one of the important radionuclides discharged from the firstcommercial nuclear fuel reprocessing plant in Rokkasho, Japan that must be considered for the assessment ofradiation dose to the public. A part of the 129I discharged to the atmosphere from the plant is deposited on theland surface and retained in surface soil. Downward migration of 129I in soil is important for the prediction of
its concentration in both ground water and surface soil during and after long-term operation of thereprocessing plant. The aims of this study are to evaluate the rate of downward migration of 129I in soil
around the reprocessing plant and to clarify physico-chemical and biological factors affecting the migration
rate. In FY 2013, we studied 1) the downward migration rate of 125I− and 125IO3− in core samples of surfacesoil, 2) the effect of soil water condition on the chemical form of stable I in soil solution, and 3) the effect ofrice plant root activity on the chemical form of stable I in cultivated soil solution.
Undisturbed soil core samples were collected at a forest in Rokkasho to study the downward migration
rate of I. The distribution coefficient (Kd) values of 125I− and 125IO3−, as well as 85Sr and 137Cs, in the soil
samples fractionated from different depths (0–50 cm) of the soil core samples were measured by the batch
sorption method. Downward migration rate of the nuclides in a soil was estimated by using a retardation
factor which was obtained by the measured Kd value. The downward migration rate of 125I in the two forms
examined ranged from 0.1 to 69 mm y−1, where higher values were observed within 3 cm in depth. The
downward migration rates of 85Sr and 137Cs were 0.9–7.5 mm y−1 and 0.03–2.2 mm y−1, respectively.
Undistributed soil columns were prepared from the core samples, and the solution of 125I was added on thesoil surface of each column. Vertical distribution of the nuclides was investigated after passing simulated
rainwater through it. The vertical distribution was not different between 125I– and 125IO3– in the 0–20 cm soilcolumn while the distribution in a soil column deeper than 20 cm suggested that the downward migration
rate of 125IO3- was higher than that of 125I-.
Surface soil samples were incubated during 28 d under different water conditions: 30, 60, 100, 200 and300% of the maximum water holding capacity. Concentrations of I-, IO3- and total I in the soil solution
collected at pre-determined periods after starting the incubation were analyzed. The concentration of the total
I in the soil solution was remarkably high under the soil reducing condition at higher water content, in whichI- was the main form of iodine in the solution. No IO3− was detected in any soil solution samples.
The chemical forms of stable I in the cultivation solution of different rice cultivars with different root
activities were examined to study the effect of plants on I. Concentrations of I-, IO3- and organic-I in thesoil solution were analyzed 4 d after adding I- or IO3- solutions to the cultivated soil surface.
Concentrations of I− in all soil solution samples were not different from that in the soil solution without
plants, so independent of the rice cultivars, while organic-I concentrations were increased for the plantcultivation, showing dependence on the rice cultivars. No IO3− was detected in any soil solution samples.
To investigate the effect of plant root activity on iodine speciation, rice plant cultivars were cultivatedby sand-hydroponics using the cultivation solution with added I- and IO3-. The concentrations of both Iand IO3- in the solution decreased in the cultivation period. The I- concentration depended on the rice
plant cultivars, while the IO3- concentration did not.
1. 目的

ボーリングにより六ヶ所村尾駮の雑木林（N40º

大型再処理施設の稼動に伴い放射性ヨウ素が大57.5’、E141º22.5’）から表層コア土壌を 2013 年 7

気中に排出され、周辺土壌に沈着する。これまでの月 3～10 日に採取した。0～50 cm を層別に分け 125I

調査によって、土壌に沈着した放射性ヨウ素の一部（I-又は IO3-）、85Sr 及び 137Cs のバッチ法による分配は植物に吸収されるが、大部分は土壌内に残留する係数（Kd）を求め、それを用いた遅延係数から下方ことが分かった。更に、大気圏核実験等に由来する浸透速度を算出した（Kd 法）。また、表層から 20 cm129129

I の土壌深度分布から、 I は表層土壌に残留する毎に切断したコア土壌試料（0～60 cm）に 125I（I-又画分や、表層から下方へ移行する画分のあることがは IO3-）、85Sr 又は 137Cs を添加した後、人工雨水を確認されている。表層土壌におけるヨウ素の浸透性滴下し、滴下終了後のコア土壌試料中放射性核種のはヨウ素の存在形態に依存し、存在形態は多様な環濃度分布を求めた（カラム法）。

境因子により影響を受ける。浸透した放射性ヨウ素

2.2 物理・化学的要因による表層土壌中ヨウ素の化はやがて地下水に達すると考えられるため、下方へ学形態変化調査（水分）移動する放射性ヨウ素の浸透速度を求めることは被ばく線量評価上重要である。

六ヶ所村内から採取した表層土壌を実験に用いた。水分量を最大容水量の 30%、60%、100%、200%

本調査では、表層土壌から地下浸透するヨウ素の及び 300%に調整した土壌試料を、20℃及び 30℃で下方浸透速度を求めることを目的とし、更に、土壌最長 28 日間培養した。培養後に、採取した土壌溶液

表層での物理・化学的要因（温度、水分、土壌種）

中全ヨウ素濃度及び I-、IO3-濃度を HPLC により定量

や生物学的要因（植物の有無、植物根による酸化還した。

元等）が、土壌中ヨウ素の存在形態及び浸透性に与2.3 生物学的要因によるイネ根圏中ヨウ素の化学形える影響を明らかにする。平成 25 年度は、以下の項

態変化調査 (土耕栽培)目について調査を実施した。

根の TTC 活性の異なるイネ数品種を土耕（黒ぼく1) 土壌カラムを用いたヨウ素の化学形態別下方浸土）栽培し実験に供した。I- 又は IO3- 液を土壌に添透速度調査（表層 0～50 cm）加し、所定期間栽培後、土壌溶液中全ヨウ素濃度お2) 物理・化学的要因による表層土壌中ヨウ素の化学

よび I- 、IO3- 濃度を定量した。植物根の TTC 活性と形態変化調査（水分）土壌溶液中のヨウ素の化学形態との相関関係を調査

3) 生物学的要因によるイネ根圏中ヨウ素の化学形し、また、水耕培養液の窒素形態（硝酸態窒素/アン態変化調査（土耕栽培）モニア態窒素）を変えて植物を栽培し、培養液に添加したヨウ素の化学形態変化に及ぼす窒素の影響を

2. 方法
2.1 土壌カラムを用いたヨウ素の化学形態別下方浸透速度調査（表層 0～50 cm）調査した。

3. 成果の概要μg L-1）であった。土壌水分の増加により土壌の還元

3.1 土壌カラムを用いたヨウ素の化学形態別下方浸が進行した場合、土壌中ヨウ素濃度が急激に上昇す透速度調査（表層 0～50 cm）る傾向が認められた。30℃で 28 日間培養した後の土層別に求めた Kd 値から、六ヶ所村での年間降水壌溶液中ヨウ素濃度は、土壌水分を最大容水量の量のうち下方浸透する割合を 50%として、各層の300%とした場合に、60%とした場合と比較して最大125 - 125

Cs の下方浸透速度を求めた。

で 500 倍高い濃度であった。また、土壌の還元に伴その結果、 I の表層 0～50 cm における下方浸透速

い溶出するヨウ素では、I-の存在割合が多かった。

度は、125I-又は 125IO3-を添加した場合、それぞれ 0.13.3 生物学的要因によるイネ根圏中ヨウ素の化学形- 85

I 、 IO3 、 Sr 及び137

125-1～69 又は 0.3～65 mm y にあった。そのうち表層 0-1態変化調査（土耕栽培）～3 cm の浸透速度は数 cm（17～69 mm y ）と、3 cm

は種後 50 日目に土壌に I-を添加した試験において以深の層に比べ 1 桁以上高い値を示した。3～20 cm

は、土壌溶液中の I- 濃度は、無添加土壌と比べての層ではそれぞれの形態で添加した場合でも浸透速

BAROGGIA がやや高かったが、他の品種において-1

度は 0.2～4.3 mm y にあり、0～20 cm 層までは添加は差異が見られなかった。また、土壌溶液中の IO3-した形態による浸透速度の差は見られなかった。

は検出限界以下（< 1 μg L-1）であった。一方、有機

一方、20 cm 以深での 125I-及び 125IO3-の添加におけ態ヨウ素濃度は、無栽培の土壌に比べて高くなり、-1加えて、品種間差異も観察された。植物根の TTC 活と約 1 桁の違いがあった。 Sr の 0～50 cm の層に性と土壌溶液中の全ヨウ素濃度の間には弱い正の相る下方浸透速度は、それぞれ 0.1 及び 1.1～2.0 mm y85-1

おける浸透速度の変動は、0.9～7.5 mm y の約 1 桁の範囲で、0～10 cm の層で 10 cm 以下の層に比べ高137関が認められた。
さらに、培養液窒素形態の異なるイネ水耕液へのい値であった。 Cs の 0～50 cm の層における浸透IO3- 50 μg L-1 添加１日後のヨウ素形態の変化は、ア速度は、0.03～2.2 mm y-1 と 2 桁の範囲にあり、0～3ンモニア態窒素を窒素源として与えた場合は硝酸態cm の表層において高い値であった。本調査で検討

窒素を栄養源として与えた場合に比べ、IO3- から I-した 3 核種とも、表層での浸透速度が高く、特に 125Iへの還元が多く、有機態ヨウ素への形態変化も多かと

137

Cs は 0～3 cm の層でそれより下層の層に比べ際立って高い値であった。
平成 24 年度の調査地点を対象に Kd 法で得られた浸透速度の結果と比較すると、125I と 137Cs の浸透速度は表層土壌（0～10 cm）では採取地点により約 1桁の違いがあるが、10 cm 以深の土壌では比較的同様の浸透速度であった。一方で、85Sr の浸透速度は両地点で違いがなかった。
カラム法において 125I-と 125IO3-の浸透後の 125I 濃度
分布は、0～20 cm のコア土壌では同様であった。一方、20 cm 以深のコア土壌では 125I-に比べ 125IO3-の下方での存在割合が高かった。カラム法における 125I
添加時の形態による浸透性の違いは、Kd 法による結果と同様であった。
3.2 物理・化学的要因による表層土壌中ヨウ素の化学形態変化調査（水分）土壌溶液中 IO3-は全ての試料で検出限界以下（< 1った。