2.2 水産生物におけるヨウ素の形態別濃縮係数
Concentration Coefficients of Radioiodine in Different Chemical Forms
from Sea Water to Fishery Products
高橋 賢臣, 高久 雄一, 久松 俊一
環境影響研究部

Masaomi TAKAHASHI, Yuichi TAKAKU, and Shun’ichi HISAMATSU
Department of Radioecology
Abstract
Radioiodine takes various chemical forms in the environment. Ion forms of I- and IO3- were found inocean for 129I discharged from the first Japanese commercial nuclear fuel reprocessing plant located in
Rokkasho. Since the concentration factor of iodine from seawater to marine products strongly depends on thechemical form of iodine, it is necessary for realistic assessment of radiation dose from the discharged
radioiodine via marine products to use the concentration factor of each chemical form of iodine. This study
aims to establish the concentration factor of radioiodine in I- and IO3- for marine products (seaweed, shellfishand benthos). In FY 2012, 1) the concentration coefficients of I- and IO3- for green algae (Ulva pertusa) weredecided using an iodine radiotracer and 2) the chemical form of stable iodine in U. pertusa was analyzed byusing X-ray absorption fine structure (XAFS) analysis.
The concentration coefficient of I- or IO3- for U. pertusa was measured with iodine radiotracer (125I).
The seaweed samples were incubated for 3 d at 15C in the seawater with added 125I as I- or IO3-. The
biological activity of the seaweed samples was checked by 13C absorption experiment. Since the biologicalactivity 3 d after the start of the incubation was lower than that before, we used the data for 2 d after the start.
The concentration of 125I in U. pertusa samples increased with the period of incubation in both forms. The125

I concentration in U. pertusa samples exposed to 125I- was much higher than that for 125IO3-. The 125I

concentration in seawater in the incubation bottle decreased during the exposure experiment relative to the125 -I concentration. The concentration factor of 125I- for U. pertusa was estimated to be 140 with a

one-compartment dynamic model considering decline of 125I- concentration in seawater, while that of IO3was ~8. Those results showed that the iodine concentration coefficient of U. pertusa strongly depends on thechemical form of iodine.
Since XAFS analysis of chemical forms of stable iodine in the natural U. pertusa samples was hard to
do due to the low iodine concentration, a U. pertusa sample was incubated in seawater with added I- to get aniodine concentration of 5 g g-1 seawater (total iodine concentration in natural seawater is approximately 50ng g-1). The XAFS analysis of the incubated seaweed sample showed that iodine in the sample consisted of
34% I- and 66% organic iodine.
1. 目的産物を介した現実的な被ばく線量を評価する際には、大型再処理施設の海洋放出管から排出される放射-化学形態別の濃縮係数を用いる必要がある。

-性ヨウ素は I および IO3 の化学形態であるため、水- 18 -そこで本調査では、六ヶ所村周辺で採取される海産物（緑藻、褐藻、貝類、底生生物等）を対象に、コンパートメントモデルを作成し、さらに実験系外海水から各海産物への放射性ヨウ素の濃縮係数を化への不可逆的な移行を考慮に入れ 3 つの速度定数--学形態（I 又は IO3 ）別に求める。

（k1：海水からアナアオサ、k2：アナアオサから海平成 24 年度は、緑藻類(アナアオサ、Ulva pertusa)--水、k3：海水から系外）を設定した。それぞれのコを対象に、化学形態別 (I 又は IO3 )の放射性ヨウ素

ンパートメント中 125I 量の変化を以下の式(1)およ(125I)を添加した海水を用いて濃縮係数を求めた。まび(2)で表し、アナアオサの重量 M は、実験期間を-た、大型放射光施設 SPring-8 を用いて I 濃度を高め通じて変化しないと仮定した。

た海水で培養したアナアオサ中のヨウ素の化学形態を明らかにした。

dCM
 k1  CW  k2  CMdt

(1)

2. 方法

dCw
MM k1   Cw  k 2   CM  k3  Cwdt
WW(2)アナアオサへの放射性ヨウ素の化学形態別 (I- 又

CM: アナアオサ中濃度, CW: 海水中濃度,は IO3-) 濃縮係数を求めるために、海水に放射性ヨM : アナアオサ重量, W : 海水重量

ウ素 (125I) を I- 又は IO3-の形で添加し、アナアオサ
特に海水中 125I 濃度の変化と 125I の系外への移行の培養を行った。
I 又は 125IO3- を添加した海水中でアナアオサ125 -を培養し、1, 3, 6, 18, 24, 30, 42, 48, 又は 72 時間後に取り出し、アナアオサ中のが無視できる場合においては、CM の経時変化は(1)式を解いて以下の式(3)によって表される。

125I 濃度を定量した。アkC M (t )  CW  1  (1  e k2t )k2

ナアオサの培養を行う海水中の放射性ヨウ素濃度は、(3)

I では 160 Bq g-1 、また、125IO3- では 190 Bq g-1 と125 -また、125I のアナアオサ中濃度と海水中濃度が平した。なお、アナアオサの生物活性は植物試料で広く用いられている 13C 法を用いて確認した。

衡に達すると dCM/dt=0 となることから(1)式により加えて、Spring-8 産業利用 II ビームライン BL14B2

平衡時のアナアオサ中濃度／海水中濃度比は k1/k2を用いて、ヨウ素 K 吸収端（33.164 keV）の X 線吸となる。

収端近傍構造（以下 XANES）測定を行い、アナアオ125 -I を添加した実験では、アナアオサ中の 125I 濃度

サ中の安定ヨウ素の存在形態を調べた。昨年度はアの上昇に伴い、海水中濃度の減少が認められた。まナアオサ中のヨウ素濃度が低いことから解析できな

た、アナアオサ及び海水中の 125I 総和量も減少してかったため、24 年度は I-を 5 mg g-1 添加した海水でおり、125I が揮散しているか、壁面に吸着しているアナアオサを培養することにより、アナアオサ中のことを示している。このため実験データを用いて式

ヨウ素濃度を高めて XANES 測定を行った。

(1)および(2)に対して最小自乗近似を行い、各速度定数を求めたところ、k1 = 1.8 E+1、k2 = 1.3 E-1、k3 =3. 成果の概要

2.9 E-3 が得られた。Fig. 1-a にモデルによるアナア

3.1 水産物における放射性ヨウ素の形態別濃縮係数オサ及び海水中の 125I 濃度計算値（赤線）を示す。

125 -I の添加実験で得られたアナアオサと海水中の125

次に、得られたパラメータの値を用いて、平衡時のIの海水とアナアオサの 125I 濃度比を算出した結果、ア合計量を Fig. 1-a に、同様に 125IO3- の添加実験の結

ナアオサ中濃度/海水中濃度比として、1.4 E+2 が得

I の濃度及びアナアオサと海水に含まれる12513果を Fig. 1-b に示す。培養後 72 時間では、 C の吸られた。

収量が低下し生物活性の低下が確認された。加えて一方、IO3-の添加実験では、海水中 125I 濃度は培試料の所々から葉緑素の脱離が認められたため、72

養開始時から培養終了時まで数%の減少が見られ時間の125I 濃度は以下の解析に含めなかった。

たが、減少率はわずかであることから、海水中の濃実験結果を解析するために海水と海藻から成る 2度変化を無視し、式(3)に対して最小自乗近似を行- 19 -

い 各 速 度 定 数 を 求 め た 。 そ の 結 果 、 k1=3.5E-1 、125

オサの XANES スペクトルを示す。平均的な海水中-IO3 濃の全ヨウ素濃度は、およそ 50 ng g-1 であることから度係数は 9.1 と算出された。以上の計算結果から、天然のおよそ 100 倍の濃度となるように添加したこ

k2=3.9E-2 が得られ、海水とアナアオサの--I と IO3 では、海水とアナアオサの125I 濃度係数にととなる。得られたアナアオサのスペクトルは、平およそ 15 倍の差があることが判明した。

成 23 年度に得られた天然試料のスペクトルとほぼ3.2 海藻中の安定ヨウ素の化学形態分析同様のスペクトルを示しており、I-と有機態ヨウ素のNaI を添加し培養したアナアオサ試料中のヨウ素中間的なスペクトルであった。ピークフィッティンの化学形態を XANES により分析し、得られたスペ

グの結果は、I- : 有機態ヨウ素 = 0.34 : 0.66 となり、クトルからヨウ素の存在形態（I-, IO3-及び有機態ヨ

アナアオサ中には、I- と有機態ヨウ素の 2 つの形態ウ素）を解析した。Fig. 2 上段にヨウ素の標準溶液、でヨウ素が存在していることが分かった。

--1

下段に I を 5 mg g 添加した海水で培養したアナア

IO3-

I concentration in Ulva pertusa

I125-1

10000
5000

2000
1500
1000
50000102030Times (h)405002001252030Times (h)50I

I concentration in sea water

1251208040150100500010203040050010Times (h)18000

Total concentration of 125I

16000
14000
12000

102030Times (h)3040

Total concentration of

20000

4050

125I

15000
10000

10000
020Times (h)Total concentration of
125I (Bq)

Total concentration of125
I (Bq)

40-1

Concentration of125-1

10200

I concentration in sea water(Bq g )

I

125160(Bq g )

I concentration in Ulva pertusa

2500
-1

Concentration of

15000

0

Concentration of

125

3000

(Bq g )

Concentration ofb3500(Bq g )

20000

12512525000

IaI-5000
050

0102030Times (h)4050

Fig. 1 Concentration of 125I in Ulva pertusa and seawater samples,
and total content of 125I in seawater.
ヨードフェノール
4-Iodphenol
NaIO3

NaIO3
NaI

NaI
Athena Fitting

Ulvapertusa
アオサスペクトル－：XANES spectrum－：Linear fitting result

33150

33200

33250

33300

X ray energy (eV)Fig. 2 XANES spectrum of Ulva pertusa.
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