ReviewReport微細塑性加工を用いた鉄の再結晶方位制御
吉野雅彦 *

M. Yoshino

1. はじめに
金属材料の機械的特性や電磁気的特性は，材料内の結晶組織（方位や粒径）に強く影響される．超微細粒鋼や方向性電磁鋼板に見られるように，結晶粒径や結晶方位を上手く制御する
ことにより非常に優れた材料特性を創出できる可能性がある．
種々の合金成分を加えなくても材料特性を改善することができるので，新たな合金元素が不要であり，単純組成の素材を用いながら新たな特性を創出できるという利点がある．そのため材料のリサイクルが容易になり，高機能化による省エネルギー効果だけではなく省資源化に大きいな効果が期待できる．
しかし , 従来の技術では合金多結晶を素材とし，圧延などのマクロな塑性加工後の組織の平均粒径や集合組織分布を検討対象としており，個々の結晶粒の変形がどのように核の発生や粒成長に結びつくかについての詳細な研究は成されていない．
この課題の難しさは試験片素材の結晶組織のランダム性にある．すなわち通常の金属素材は多結晶体であるため元々の結晶組織が不明であり，そこにマクロな塑性変形を加えた場合，それぞれの結晶にどのような塑性ひずみが生じ，転位がどのように蓄積されるかといった個々の状況は明かにできない．そのため，その後の熱処理により再結晶が生じたとしても，どのような塑性ひずみや転位構造がその後の再結晶や変態に結びついたのかを明らかにすることは出来ない．
そこで本研究では最も基本的な組織変化である静的再結晶を対象とし，塑性変形によりどのように核発生，粒成長が生じるか，また再結晶後の結晶方位との関係を検討する．なお
合金材料では再結晶の他に変態が生じることまた動的再結晶
では塑性変形中に再結晶が生じるため塑性ひずみが再結晶に及ぼす影響を明瞭に分けることが出来ないこと，など現象が複雑になってしまうという問題がある．そこで現象を最も単純化できるように，結晶方位が明らかな純鉄の単結晶試験片を用い，所定の塑性ひずみを冷間で加えた後に熱処理を施し，発生した再結晶粒を調べる実験を行う．これにより加工条件と再結晶挙動との関係を検討する．

Fig.1 Experimental procedure of the static recrystallization test ofa single crystal iron.と考えている．微細加工にて実験を行うのは，再結晶核の発生位置を狭い領域に特定できること，また塑性変形域内の転位構造と再結晶粒との関係を観察するのに観察倍率がほぼ同じ方が観察しやすいという利点があるためである．本実験では深さ数 μm の押込み痕を作製し，その周辺約 30μm 角の領域で再結晶現象が生じるようにした．
Fig.2 に実験に用いた微細塑性加工装置を示す．本装置を用いて鉄単結晶試験片にナイフエッジ工具を押し付け，微細溝を成形し結晶格子に塑性変形を起こさせた．本装置は超精密ステージより構成され，位置決め分解能は 10nm および1nm である．Z ステージにロードセルが取り付けてあり，その先端にナイフエッジ工具を取り付けてある．コンピュータ制御により押し付け荷重をフィードバックしながら Z ステージを駆動することにより，正確な位置に正確な荷重で工具を押し付けることができる．
Fig3 に実験に用いたナイフエッジ工具を示す．これは単結晶ダイヤモンド製であり，図に示すように幅１mm，先端角 120 度で，先端は研磨により鋭く仕上げてある．このナイ2. 実験方法
Fig.1 に , 本実験の流れを図示する．結晶方位の判っている単結晶金属試験片に微細押込み加工を行い塑性変形を起こし，転位を発生させる．次いでその試験片を焼鈍し静的再結晶を起こさせる．焼鈍の経過に伴い生じる再結晶核の発生および粒成長の過程，さらに再結晶粒の結晶方位を観察する．
ここで結晶方位，加工量，熱処理条件を厳密に制御することにより，再結晶核の発生と転位構造との関係，粒成長に及ぼす転位エネルギーの影響などの定量的に求めることができる＊

東京工業大学大学院理工学研究科 教授-62-

Fig.2 Nano Plastic Forming Tester試験片を取り出し，Ar ガスを吹き付け冷却した．なお熱電対により試験片温度を同時に測定し，炉内挿入後 30 秒程度で設定温度 600˚C まで昇温すること，また冷却時には 1 分程度で十分温度が低下することを確認した．
その後，試験片を樹脂に包埋し，押し込み溝の断面が現れるまで削った．さらに断面を研磨し，最後はコロイダルシリカで仕上げた．その後 FESEM-EBSD 装置で押し込み溝周辺の結晶方位分布を調べた．なおこの時の試験片の座標系を
Fig.5 に示す．
Fig.3 Diamond knife edge tool.
フエッジ工具を鉄単結晶試験片表面に押し込むことにより，工具のエッジに沿って均一な塑性変形領域が生じる．これにより押込み痕全体に亘って均一なひずみ，均一な応力場，均一な転位構造が発生すると考えられる．このためこの押込み痕のどの断面を観察しても同等な再結晶が生じるはずであり，後の EBSD 分析において断面を研磨する際，断面の研磨量による結果の不確定性を排除できる．
Fig.4 に鉄単結晶試験片の加工方法を示す．試験片は鉄単結晶インゴット（φ5 × 20mm）より，上面が {100} 面に一致するようワイヤーカット放電加工機で厚さ 1mm の平行板に切り出した．さらに，試験片上面を化学研磨により鏡面に仕上げ，放電加工による表面の変質層を除去した．これまでの様々な実験において研磨面下の変質層を評価したが，化学研磨により加工変質層はほぼ完全に除去され歪みの殆どない結晶格子が表面に現れることを確認している．
微細押込み加工実験ではナイフエッジ工具の刃が試験片上面および [100] 方向に平行になるようにして工具を試験片に押し付けた．押込み痕全体に亘って押込み痕深さが一定になるよう，ナイフエッジ工具の刃と試験片表面の平行度を十分に調整した．実験では図に示すように押し込み位置を 0.3mm間隔でずらしながら，かつ押し込み荷重を 1N，3N，5N，7N，10N，15N と変化させることにより，一つの試験片あたり６本の押込み加工した．
次いで微細押し込み加工後，試験片を焼鈍した．試験片の酸化を防止するために Ar 雰囲気炉中で焼鈍した．この Ar雰囲気炉は，予め焼鈍温度に予熱しておき，Ar 雰囲気を保ちながら炉中に試験片を出し入れできる構造となっており，非酸化雰囲気中で試験片の急速加熱，急速冷却ができる．本(a)(b)

Fig.5 Coordinate system of EBSD analysis.

3. 押込み実験結果

実験では炉の設定温度を 600˚ とし，試験片を炉内に挿入後，5 分～ 60 分間保持した．焼鈍時間終了後，すぐに炉内よりFig.6 に押し込み加工痕断面近傍の IQ マップの例を示す．
(a) は押込み荷重 15N，(b) は 10N のものである．加工痕の下の塑性変形域を見るとパッチ状に IQ 値が分布していることが判る．押込み荷重が大きい (b) の方が細かく，しかしその領域は広く深く広がっている．
Fig.7 に IPF マップを示す．(a) は押込み荷重 10N，(b) は15N の ND 方向の IPF マップ（ND 方向を向いている結晶面分布），(c)(d) はそれぞれの試験片の TD 方向の IPF マップ，(e)Fig.4 Schematic illustration about tool indentation condition.

Fig.6 IQ maps of indented specimens.

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は標準三角形で示した結晶方位の配色である．(a)(b) のどち
らも，殆ど全領域で ND 方向に (100) 面が向いていることが判る．多少色の変化が生じており，結晶方位がわずかに変化した部分があるのが見える．それに対しして (c)(d) を見ると，押込み痕の下の領域で色が分布しており，結晶方位が変化したことが判る．

Fig.8 Miss orientation map.

(a) ND, 10N(b) ND, 15 N

Fig.9 Pole ﬁgures and the invers pole ﬁgures of an indentedspecimen.

(c) TD, 10N(d) TD, 15 N

るが，(101) 面および (111) 面は幅広く分布していることが判る．また逆極点図を見ても ND 方向では (001) 面に集中しているが，RD 方向 TD 方向から見ると (001) 面から (101) 面の間に分布している．すなわち殆どの結晶は ND 方向に (001)面を向けているが，RD 方向および TD 方向には (001) 面から (101) 面の間の面を向けている．押込み加工により試験片はナイフエッジに垂直な面内で塑性流動し，その面内で結晶格子が回転したためである．これにより結晶格子は [001] 軸まわりに回転したと考えられる．

(e) Standard triangle
Fig.7 IPF maps of an indented specimen.
一方，Fig.8 に結晶方位の回転角分布を示す．押込み痕の工具に接触した斜めの部分で大きく結晶回転が生じているこ

4. 再結晶実験結果とが判る．回転角は最大 25˚ 程度であり，また押込み荷重が大きい (a) の方が回転角が大きくなる傾向が見られる．Fig.7の結果を勘案すれば，試験片の結晶格子は TD-RD 面内で図中の矢印で示すように [100] 軸回りに回転したと考えられる．
すなわち試験片は TD-RD 面内で回転しており，面内で二次元変形したことになる．これにより ND 方向（ナイフエッジ工具の長手方向）への変形は生じていないと考えられる．
既報で fcc 結晶（純銅）の押し込み試験において，ナイフエッジ工具の方位に拘わらず，結晶は常に [100] 軸回りに回転することを示した．bcc 結晶である鉄についても常に [100]軸回りの結晶回転が生じている可能性が考えられる．結晶回転軸については，今後，詳細な検討が必要である．
Fig.9 に 15N で押込み加工した試験片の極点図および逆極点図を示す．極点図を見ると，(001) 面は中央に集中していFig.10 に 15N で押込み加工した試験片を 600℃で 10 分間焼鈍したときの (a)IQ マップ，(b)IPF マップ，(c) 結晶回転角分布を示す．IQ マップは Fig6 の焼鈍前のものと殆ど同じように見えるが，粒界がよりはっきりしている．これは焼鈍により転位がより安定した位置に移動し，サブグレインを構成したためと考えられる．(b) の IPF マップは図 7 のものと殆ど変りなく，結晶方位の大きな変化は生じていない．また核発生や粒成長など再結晶の兆候も見られない．10 分間の焼鈍でもまだ潜伏期の段階にあると考えられる．(c) の結晶回転角分布についても Fig.6 との大きな差異は見られない．しかし回転角の最大値は約 10˚ であり，Fig.6 の最大回転角 25˚よりかなり小さい．Fig.10 の試験片は Fig.6(b) の試験片と同じ条件で加工したものであるが，押込み加工条件や工具摩擦，結晶方位などの僅かな誤差が原因で，このような差が生じた-64-

一方，Fig.12に別の試験片について同じ条件で加工および熱処理実験を行ったときの再結晶粒のIPFマップを示す．同様に再結晶粒が発生しているが，結晶方位および結晶粒径が少し異なっていることが判る．この違いの原因として押込み加工によって生じた塑性変形域の違いが考えられる．高精度な加工装置を実験に用いているが，加工寸法が1μmレベルのため，サブμmレベルの誤差であっても相対的に大きな誤差となって，実ものと考えられる．定量的な検討には実験精度の更なる向上が必要である．

験に影響してしまうはずであり，今後，加工条件のバラつきを極力小さくした高精度な実験技術が必要である．
Fig.13にそれぞれの試験片の逆極点図を示す．(a)は押込み

Fig.12 IPF map of another specimen annealed for 20 min.
Fig.10 EBSD analysis data of a specimen annealed for 10min.
Fig.11に同じく15Nで押込み加工し600℃で焼鈍した試験片のIPFマップを示す．(a)が20分間，(b)が60分間焼鈍したものである．どちらも押込み痕の下に再結晶粒が発生していることが判る．この再結晶粒の結晶方位は試験片のもとの方位とは異なっており，塑性加工により再結晶粒の結晶方位が決まったと考えられる．また(a)(b)のどちらも再結晶粒の大きさ，形，方位がほぼ同じであり，焼鈍時間が20分から60分に長くなっても，再結晶粒の大きさは変化していない．すなわ
ち焼鈍時間10分以降に再結晶が始まり，20分以前に再結晶は終了していたことになる．これは押込み痕によって生じた塑性ひずみは押込み痕周辺に集中しており，そこに転位として蓄えられたひずみエネルギーが駆動力によって再結晶核が発生したものと説明できる．さらに発生した再結晶粒は塑性変形域を侵食するように成長し，20分の時点で殆どの塑性変形域が再結晶粒で置き換わったため，ひずみエネルギーが枯渇し粒成長が止まったものと考えられる．そのためその後も焼鈍を続けても，(b)のように結晶粒は殆ど変化なかったと説明できる．

(a) Before annealing(b) Annealed at 600C for 20 minute.

(c) Annealed at 600C for 20 minute.

(d) Annealed at 600C for 20 minute.
Fig.11 IPF map of specimens annealed for longer time.

Fig.13 Inverse pole ﬁgures of recrystallized specimens-65-加工した試験片（Fig.9と同じ），(b)～(d)は全て同じ条件で加工し，600℃で20分間焼鈍した試験片の逆極点図である．
前章でも議論したように焼鈍前のFig.12(a)ではRD方向，TD方向において(001)と(101)の間で点が広く分布している．これは塑性変形によって生じたサブグレインの方位を示しており，塑性変形より結晶格子が回転したものである．それに対して再結晶後のFig.12(b)を見ると(001)近辺に殆ど集中しており，そこから離れた位置に一つ点が見える．(001)近辺の点は試験片の母材部分の結晶方位であり，離れた点は再結晶粒の結晶方位を示している．この点の位置を(a)の分布と比べてみると，ND方向，TD方向については焼鈍前の分布と重なっていないことが判る．すなわち，塑性加工によって生じたサブグレインの結晶方位がそのまま再結晶粒に継承された訳ではないことになる．同様に(c)についても，ND方向の再結晶粒の方位が焼鈍前のサブグレインの方位分布から大きく外れている．一方，(d)についてみると，再結晶粒の方位は，ほぼ(a)の分布した範囲内にある．
もし再結晶核が塑性変形により生じたサブグレインに起因するなら，再結晶粒の結晶方位は(d)のように常に(a)のサブグレインの方位分布の範囲と重なっているはずである．(b)(c)のようにサブグレインの方位以外の結晶方位の再結晶粒が発生したということは，再結晶核がサブグレイン以外から発生したことを意味している．
再結晶粒の結晶方位を決定する要因の解明は，組織予測ならびに組織制御加工にとって重要な課題である．Fig.13で示したデータはバラつきが大きく，この課題を検討するには十分ではない．今後，加工精度の向上など実験技術の向上を図り，またデータ数を増やすことにより信頼性のあるデータを得ることが必要である．

4．おわりに純鉄単結晶試験片を用い，微細押込み加工および熱処理により生じる結晶組織の変化をEBSD分析により検討した．これにより，塑性変形域でサブグレインが生成されること，また加工荷重が大きいほどサブグレインが小さくなる傾向が見られた．またその試験片を焼鈍しEBSDで分析することにより，ある程度の潜伏期を経た後，および再結晶が成長し塑性変形域を全て侵食したところで再結晶終了する過程が明瞭に示された．さらに再結晶粒の方位は母材とは異なる方位を有することが示された．しかし，再結晶粒の結晶方位については，サブグレインの方位と必ずしも一致しておらず，再結晶核がサブグレインから発生したのか，それとも全く別の機構により再結晶核が発生したのかは明らかにはならなかった．
この問題は実験結果のバラつきが大きいためであり，今後実験精度の向上およびデータ数の増加により，詳細に検討する必要がある．

謝辞

本研究を助成して頂いた公益財団法人天田財団に深く感謝いたします．

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