汎関数くりこみ群に基づいた密度汎関数理論による二次元一様電子系の解析
横田猛高エネルギー加速器研究機構

共同研究者

内藤智也

東京大学理学系研究科, 理研仁科センター

TY, Naito, Phys. Rev. B 99, 115106 (2019)
熱場の量子論とその応用, 京大基研, 2019年9月2日
1

汎関数くりこみ群に基づいた密度汎関数理論
量子多体系の手法を発展させた

特に密度汎関数理論 (DFT) の文脈で密度汎関数理論 (DFT) とは?
原理的には、シュレーディンガー方程式を解けば多体問題は解けるĤ Ψ(x1, ⋯, xN ) = EΨ(x1, ⋯, xN ) 相互作用系では、粒子数が𝑵大きいと解くのは困難

別のアプローチ…DFT!
エネルギー密度汎関数(EDF)が存在

Hohenberg, Kohn, PR (1964)
Kohn, Sham, PRA (1965)

E[ρ] = F[ρ] + dxV(x)ρ(x)∫
相互作用のみから決定EDFの変分方程式は簡便に解く

Kohn-Sham method

方法がある

変分方程式

δE[ρ]−μ =0
δρ(x)

外場

変分方程式 自由シュレーディンガー方程式∇2−+ VKS[ρ](x) ϕi(x) = ϵiϕi(x)( 2m)F[ρ] さえ決まれば, 大きい粒子数でもエネルギー, 密度がより少ないコストで計算できる!
!2

Egs, ρgs(x)密度汎関数理論
W. KohnNobel Prize in Chemistry (1998)“density functional theory”に関係する論文数と分野(2018 April 26, Web of Scienceより)幅広い分野(物性, 原子核含む)で使われている!3

DFTの基礎的問題
エネルギー密度汎関数 (EDF)

E[ρ] = F[ρ] + dxV(x)ρ(x)∫F[ρ] はどう決める?
Perdew, Schmidt, AIP
Conf. Proc. (2001)

ヤコブの梯子 Chemical accuracy(parameter fitting など) 経験的なアプローチは数多くされている

Hartree world

微視的ハミルトニアンに基づいた非経験的, 系統的方法は?

̂H?

汎関数くりこみ群に基づいた密度汎関数理論 (FRG-DFT)!4F[ρ]

汎関数くりこみ群 (FRG)• 汎関数の偏微分方程式を用いてくりこみ群を厳密に定式化• 有効作用に基づく定式化が発展 (Wetterich流)BareΛSk Γk0Γ

Dressed(Wetterich) Flow equation

2

Wegner, Houghton (1973)
Wilson, Kogut (1974)
Polchinski (1984)
Wetterich, PLB (1993)−1δ Γk[Φ]1∂k Γk[Φ] =∂k Rk(X − X′)+ Rk(X, X′)
2 ∫X,X′( δΦδΦ)• Γk[Φ] : 有効作用 (平均有効作用)• Rk : レギュレーター (k以下の運動量スケールのモードを抑制)• k : 運動量スケール
頂点展開, 微分展開など, 非摂動的, 系統的方法が発展!!

このFRGの方法を取り入れられないか?
汎関数くりこみ群に基づいた密度汎関数理論 (FRG-DFT)!5密度に対する有効作用 Γ[ρ]フェルミオン ψ 、作用 S[ψ †, ψ] の非相対論系を考える

相対論系への拡張も可能

Δ
1
S[ψ , ψ] = ψ (Xϵ) ∂τ −+ V(x) ψ (X ) +ψ †(Xϵ)ψ †(X′ϵ)U2b(X − X′)ψ (X′)ψ (X )()∫X
2m
2 ∫X,X′††U2b(X − X′) = δ(τ − τ′)U(x − x′)Xϵ = (τ + ϵ, x)

𝜀: 時間順序を決めるための正の無限小(normal ordering)

Δ1Ĥ = d x ψ̂†(x) −+ V(x) ψ̂ (x) +d x d x′ψ̂†(x)ψ̂†(x′)U(x − x′)ψ̂ (x′)ψ̂ (x)( 2m)∫2∫ ∫()TY, Yoshida, Kunihiro, PRC(2019)†密度場 ρψ (X) = ψ (Xϵ)ψ(X)に対する有効作用

W[J] = ln Z[J] = DψDψ e∫
Legendre trans.

† −S[ψ †,ψ]+ ∫X J(X)ρψ (X)Γ[ρ] = supJ

( ∫X)

J(X)ρ(X) − W[J]• Γ[ρ] はすべての密度相関関数の情報を持っている
2PPI

2-particle point irreducible (2PPI)ダイアグラムの生成汎関数

2本のフェルミオン線を同じ点からNot 2PPI離しても分けられない

fermionU2b(X − X′)!6有効作用としてのEDF
Fukuda, Kotani, Suzuki, Yokojima, PTP92 (1994); Valiev, Fernando, arXiv:9702247 (1997)

Γ[ρ] = supJ( ∫X)

J(X )ρ(X ) − W[J ]• Γ[ρ] はEDFとしての性質を備えている (Hohenberg-Kohnの定理)• 変分方程式 (量子EOM)δΓ[ρ]−μ=0δρ(X)Γ[ρgs] = μ∫X

1−S[ψ †,ψ]+μ ∫X ′ ρψ (X′)†ρ(X ) =DψDψ ρψ (X )e= ρgs(X )Z[μ] ∫Egs = lim Γ[ρgs]/βρgs(X ) − W[μ] = βFHelmβ→∞• V(x) に対して線形に依存Shift of V

Shift of JΓ[ρ] =∫X

V(x)ρ(X ) + (V-independent terms)

Γ[ρ]E[ρ] = limβ→∞ βCalculation of EDF E[ρ]Calculation of Γ[ρ] !!
!7

汎関数くりこみ群に基づいた密度汎関数理論 (FRG-DFT)
Polonyi, Sailer, PRB (2002), Schwenk, Polonyi (2004)

Sλ[ψ †, ψ] =0Regulator

FreeRλ=1(X − X′) = 1

Γ0λ Γλ1Δ1
ψ †(Xϵ) i∂τ −+ V(x) ψ (X ) +ψ †(Xϵ)ψ †(X′ϵ)Rλ(X − X′)U2b(X − X′)ψ (X′)ψ (X )()∫X2m
2 ∫X,X′

Rλ=0(X − X′) = 0Free system

FRG-DFT Flow equation
2−1δ Γλ[ρ]1∂λΓλ[ρ] =∂λ Rλ(X − X′)U2b(X − X′) ρ(Xϵ)ρ(X′) +(Xϵ, X′) − ρ(X′)δ(x − x′)∫2 X,X′( δρδρ )Γ1Interacting

Fully-interacting system

HartreeEx.+Corr.

𝜆=1 まで解くとEDFが得られる!!

• Rλ(X, X′) = λ ととると断熱接続で知られる以下の結果を再現
Harris, Jones, PLA (1974)

density-density correlation function

Langreth, Perdew, SSC (1975)• さらにエネルギーだけでなく, すべての相関関数のフロー方程式が得られる
EDFの系統的導出!
!8FRG-DFTの年表
2002

定式化の提案2013(0+0), (0+1)次元非調和振動子

2017(1+1)次元有限核子系

Polonyi, Sailer, PRB (2002); Schwenk, Polonyi

Kemler, Braun, JPG (2013)

Kemler, Pospiech, Braun, JPG (2017)(1+1)次元接触相互作用 (有限系)
Kemler, Ph.D. thesis (2017)2018

Kohn-Sham FRG ((0+0)次元非調和振動子)
Liang, Niu, Hatsuda, PLB (2018)

我々の仕事以前• 低次元のトイモデル• 有限系• 基底状態のみ!9FRG-DFTの年表 (our contribution)(1+1)次元無限核物質の基底状態
TY, Yoshida, Kunihiro, PRC (2019)(1+1)次元無限核物質の励起状態
TY, Yoshida, Kunihiro, PTEP (2019)

無限系に定式化、一次元系で基底、励起状態を解析
0.0
0.20.3103

Hartree-Fock
FRG-DFT (c = 1)

FRG-DFT
Free
RPA

102

FRG-DFT
Monte Carlo⇢d(!, p = pF)

0.1

Egs,1/N

2019

0.4
0.5
0.6
0.7

101
100
10 1
10 2

0.8
0.9
0.9

1.0

1.1

1.2

Density

1.3

1.4

1.5

n

1.6

10 3
0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

!/µ0

FRG-DFTによる

FRG-DFTによる

基底エネルギー(状態方程式)

密度・密度スペクトル関数!103.5

FRG-DFTの年表 (our contribution)2019(1+1)次元無限核物質の基底状態
TY, Yoshida, Kunihiro, PRC (2019)(1+1)次元無限核物質の励起状態
TY, Yoshida, Kunihiro, PTEP (2019)(2+1)次元一様電子ガス (2DHEG, 無偏極)TY, Naito, PRB (2019)

今日の話

任意のスピン偏極のある2DHEG
TY, Naito, in progress• 2次元系以上の系への初の適用• 内部自由度に偏りがある系への初の適用• 長距離力への初の適用!112次元電子系
2D layer に閉じ込められた電子
半導体ヘテロ接合, MOSFET

非公開

グラフェン
液体ヘリウム表面…
量子ホール効果などの物理の舞台!

2次元一様電子系

TY, Naito, PRB (2019)

シンプルだが電子相関の研究に重要
豊かな相構造

多体摂動論 …

rs

Wigner
crystal~35a.u.

Dense

ferromagnetic
phase~26a.u.

多くの理論的研究
モンテ・カルロ,

paramagnetic
phase

Diluteモンテカルロの予言 Tanatar, Ceperley, PRB (1988)

3次元系より計算軽いと期待

Attaccalite, et. al., PRL (2002)!12

セットアップ
EDF構築の一様系を考える (DFTの言葉では局所密度近似 (LDA) 汎関数の導出)
ハートリー原子単位系

第一ステップ

me = e = ℏ = 1/(4πϵ0) = 1

electron elementarymasschargeCoulomb’s
constantSλ[ψ †, ψ] = Sel,λ[ψ †, ψ] + Sel−i,λ[ψ †, ψ] + Si,λ[ψ †, ψ]
Sel,λ[ψ †, ψ] =11ψs†(Xϵ) ∂τ − Δ ψs(X ) +ψs†(Xϵ)ψs′†(X′ϵ)U2b,λ(X, X′)ψs′(X′)ψs(X )∑∫(2 )
2 ∑ ∫X,X′
Xs

Sel,λ[ψ †, ψ] = − ns,s′

∑∫s

X,X′

U2b,λ(X, X′) ψs†(Xϵ)ψs(X )+ +- ++n2Si,λ[ψ , ψ] = −U2b,λ(X, X′)∫2 X,X′†U2b,λ(X, X′) = Rλ(X − X′)

δ(τ − τ′)λδ(τ − τ′)=| x − x′|| x − x′|n : density of electronsand background ions

粒子数密度 n = n↑ + n↓ , スピン偏極 ζ = (n↑ − n↓)/n を固定した(𝜆依存させない)解析
𝜆-依存する化学ポテンシャルが必要δΓλ[ρ↑ = n↑, ρ↓ = n↓] = μs,λ変分方程式
δρs(X)TY, Yoshida, Kunihiro, PRC (2019)

Wigner-Seitz radius
Initial chemical potential!13rs = 1/ πnμs,λ=0 = πns近似
以下、簡単のため ζ = 0 の場合を述べる (μλ = μ↑,λ = μ↓,λ)2−1δ Γλ1∂λΓλ[ρ] =U2b(X − X′) (ρ(Xϵ) − n)(ρ(X′) − n) +(Xϵ, X′) − ρ(X′)δ(x − x′)2 ∫X,X′( δρδρ )background ion
汎関数の微分方程式なので解くのが難しい…
近似が必要

頂点展開 ( ρ(X) = n 周りでのテイラー展開)k1
Γλ[ρ] = Γλ[n] + μλ (ρ(X1) − n) +⋯ Γ(k)[n](X1, ⋯, Xk)(ρ(Xi) − n)λ∑∏∫X
k! ∫X1 ∫Xk
1
k=2
i=1
∞

0th1
∂λΓλ[n] =U2b(X, X′)(Γ(2)−1[n](X, X′) − nδ(x − x′))λ∫2 X,X′

1st∂λΓ(1)[n](X ) = −λ11·(3)(2)−1U2b,λ(X4 − X1)Γ(2)−1[n](X,X)Γ
[n](X,X,X)Γ
[n](X,X)
−U(0)
1 2 λ
2 3
3 4λλ∫
2 X1,X2,X3,X4
2⋮

Coupled diﬀerential equations!14k
δ
Γλ[n]
(k)
Γλ [n](X1, ⋯, Xk ) :=δρ(X1)⋯δρ(Xk )フロー方程式[n](X1, ⋯, Xk ) の代わりに便利のため、 Γ(k)λnδWλ[μλ](n)密度相関関数 Gλ (X1, ⋯, Xn) = δJ(X )⋯δJ(X ) のフロー方程式にする1nTY, Yoshida, Kunihiro, PRC (2019)

運動量表示を使う

0th
1st2ndEgs,λ1∂λ=Ũ(p)G̃(2)(P) − nλN2n ∫p( ∫ω)∂λ μλ =

1∫
2G̃(2)λ (0) P1(3)Ũ(p)G̃λ (P, − P) − U(0)
2

1
1(2)
(2)
(4)
(3)
2
∂λG̃λ (P) = − Ũ(p)G̃λ (P) −Ũ(p′)G̃λ (P′, − P′, P) + G̃λ (P, − P) ∂λ μλ + U(0)
()
2 ∫P′
2

⋮
無限個の結合した微分方程式…

Truncation!

p = (ω, p)dωdp==∫P ∫ω ∫p ∫ 2π ∫ (2π)2(n)G(X1, ⋯, Xn)
G̃(k)(P,⋯,P):
Fouriertrans.
of1k−1λλŨλ(p)!15: Fourier trans. of Uλ(x)∂λFlow eq.
G̃(2)λ2次の展開の結果

Egs,λ1=Ũ(p)G̃(2)(P) − nλ∫∫N2n p( ω)G̃(2)λG̃(2)
R,λDirect term

xc term(3)(3)
G̃
(P′,−P′)G̃
1λλ (P, − P)
(2)
(2)
(4)
2
∂λG̃λ (P) = − Ũ(p)G̃λ (P) −Ũ(p′) G̃λ (P′, − P′, P) −∫2 P′()
G̃(2)
λ (0)

=: Cλ(P) ≈ C0(P) Ignore 𝜆-dependenceSolution(P) =G̃(2)λEgs,λ=1N=G̃(2)
0 (P) +1+Egs,λ=0
NC0(P)/ Ũ(p) tanh λ(Ũ(p)C0(P)Ũ(p)/C0(P) G̃(2)0 (P) tanh (λ)Ũ(p)C0(P))

Kinetic 1/(2rs2)

1+Ũ(p)G̃(2)(P) − n Exchange −4 2 /(3πrs)
02n ∫p( ∫ω)
1+ln coshŨ(p)C0(P) +()∫2n PŨ(p) (2)G̃0 (P)sinhŨ(p)C0(P)− Ũ(p)G̃(2)
(P)
0()
C0(P)

Correlation Ecorr /N!16

高密度極限 (rs → 0)
Ecorr
1=
ln coshŨ(p)C0(P) +()N2n ∫PŨ(p) (2)G̃0 (P)sinhŨ(p)C0(P)− Ũ(p)G̃(2)
(P)
0()
C0(P)

2r
C
(ω,p;r)=rC(rC0 , G̃(2)の s に対する依存性:0s
s 0 s ω, rsp; 1)0Wigner-Seitz radius(2) 2G̃(2)(ω,p;r)=G̃(rs ω, rsp; 1)s00rs = 1/ πnよってEcorr
11(2)
(2)
=
ln [1 + Ũ(p)G̃0 (ω, p)] − Ũ(p)G̃0 (ω, p) +Ũ(p)C0(ω, p) + 𝒪(rs)
()
∫∫
N2n P
4n P+

+⋯+RPA
2nd-order ex.
Gell-Mann-Brueckner (GB) resum.!! Gell-Mann, Brueckner, PR (1957)
Rajagopal, Kimball, PRB (1977)• GB resum. による高密度極限 ( rs → 0 ) の厳密な結果を再現!!
• GB resum. では取り入れられていない rs の高次項も含まれる。
少なくとも高密度では良い近似!!
!17

Result at ζ = 00.00

TY, Naito, PRB (2019)

相関エネルギー
Ecorr/N

0.05

0.10

Egs

4 2 1 Ecorr
1= 2−+N2rs
3π rsNKinetic

モンテカルロとの一致

0.200510rs

1520

高密度極限での厳密な結果を再現!!

Correlation

Wigner-Seitz 半径

1n= 2πrs

FRG-DFT (2nd-order vertex expansion)
Gell-Mann-Brueckner resummation
DMC [Kwon, Ceperley, Martin 1993]
DMC [Drummond, Needs 2009]

0.15

Exchange

金属中での典型的なスケール:

25𝑟𝑠≲10a.u.

拡散モンテカルロ法 (DMC) のFRG-DFTは高密度で厳密な結果、モンテカルロの結果と一致!!
!18

結果は以下の論文
Kwon, Ceperley, Martin, PRB (1993)
Drummond, Needs, PRB (2009)

任意のスピン偏極がある系 (preliminary)
普通, EDFのスピン偏極 ζ 依存性は適当に仮定されている。

しかし、任意の𝜁でFRG-DFTの計算を達成し、フィッティングなしで依存性を導いた!!

TY, Naito, in progress

Egs /NEgs /N

非公開

非公開!19近似の精度を上げるためのアイデア
(3)
(3)
G̃
(P′,−P′)G̃
1λλ (P, − P)
(2)
(2)
(4)
2
∂λG̃λ (P) = − Ũ(p)G̃λ (P) −Ũ(p′) G̃λ (P′, − P′, P) −2 ∫P′
()
G̃(2)
λ (0)

=: Cλ(P)𝜁→1 となり電子が同一のスピンを持つと、パウリ排他律の効果大きいだろう
しかし, Cλ(P) ≈ C0(P) という近似はパウリ排他律からのある条件を壊す!
Strategy

パウリブロッキングを考慮した近似

Kemler, Pospiech, Braun, JPG (2017)

簡単のため 𝜁=1 を考える。

(TY, Yoshida, Kunihiro, PRC (2019)
でもすでに取り入れた)

二粒子分布関数f2,λ(x, x′) =∂λ∫P∫P2eip⋅(x−x′)G̃(2)(P)+n− nδ(x − x′) → 0, (x → x′)
λG̃(2)(P) = 0λ∫PCλ(P) =∫P

Pauli blocking!

2
Ũ(p)G̃(2)(P)
λ

この条件を保つために, C0(P) を以下のように近似する

Cλ(P) ≈ cλC0(P)cλ =2∫P Ũ(p)G̃(2)λ (P)∫P C0(P)numerical calculation in progress…
!20

まとめ
汎関数くりこみ群に基づいた密度汎関数理論 (FRG-DFT) を発展させた

2019(1+1)次元無限核物質の基底状態
TY, Yoshida, Kunihiro, PRC (2019)(1+1)次元無限核物質の励起状態
TY, Yoshida, Kunihiro, PTEP (2019)(2+1)次元一様電子ガス (2DHEG, 無偏極)
TY, Naito, PRB (2019)

任意のスピン偏極のある2DHEG
TY, Naito, in progress• 2次元系以上の系への初の適用• 内部自由度に偏りがある系への初の適用• 長距離力への初の適用!21

展望
偏極した2次元電子ガスでの精度の向上(パウリブロッキングの効果の取り入れ)

3次元電子ガス

TY, Naito, in progress

クーロンの場合はおそらく2Dと同様の計算コスト

有限温度DFT
超流動系

TY, Kasuya, Yoshida, Kunihiro, in progress

非一様系!22