㹝㹝㹝㹝 総説 㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝㹝B

環境放射能研究−特に超ウラン元素を追い求めて
金沢大学・環日本海域環境研究センター・低レベル放射能実験施設 教授 山本 政儀ても有用視されてきた。原子エネルギーの利用が続く限り、

１．はじめにこのような研究の継続と若い研究者の育成・確保が必須と

私は、金沢大学の理学部・化学科の学生として、阪上正思われる。ここでは、私が“面白いと思った環境の超ウラ

信先生の放射化学講座で放射化学を専攻した後、原子力発ン元素”に関係する自身の幾つかの研究を取り上げそれら電所周辺の環境放射能の調査・研究（福井県衛生研究所）、の概略を紹介してみたい。

北陸大学薬学部の放射薬品学教室で放射性医薬品と環境
放射能を研究し、1986 年チェルノブイリ事故直後の 7 月に金沢大学理学部附属・低レベル放射能実験施設に異動した。気が付けば、あっという間に 40 年余りが経過した。
この間、幸いにも一貫して放射性核種・放射線と共に歩むことができ、アルファー（α）線を放出する天然放射性元
素 U、Th、Ra、Rn、Po に加えて、特にプルトニウムなどのα線を放出する人工放射性元素、超ウラン元素諸核種の分析・測定法の開発、環境中での挙動、広島・長崎、イギ
リスのセラフィールド核燃料再処理工場からの放射性廃
図１

液で高濃度に汚染されているアイリッシュ海の汚染、さら周期律での超ウラン元素の位置（Americium and Curium Chemistry and Technology,に中央アジアのカザフスタンにある旧ソ連セミパラチン

Edited by N. M. Edelstein, J. D. Navratil & W. W. Schulz；Published by
D. Reidel Publishing Company, 1985. の表紙カバーから引用）

スク核実験場及びその周辺の環境放射能汚染や住民への

放射線影響研究、天然および人工の放射性核種をトレーサーとする地球・環境化学研究に取り組んできた。最近は、

表１

福島第一原子力発電所事故に絡む超ウラン元素にも取り

環境放射能分野で重要な超ウラン元素諸核種組んでいる。超ウラン元素は、馴染みが薄いと思われるが、
92 番元素のウランよりも原子番号の大きい元素の総称（図１）で、現在環境に存在する超ウラン元素の殆どは核時代の幕開けとなる大気圏内核実験からの地球規模フォールアウト（global fallout） や核施設からの漏洩・放出に由来する。これらの元素は、それ自身化学的毒性が強く、生物学的に危険なα線を放出し、かつ物理的半減期の長い核種（表１）が多くキャリヤー・フリー状態でⅢ〜Ⅵ価の原子価状態をとりうるなどの理由から、それらのレベル、分布、存在状態、環境挙動、人体への影響研究が重要とな

り、これまでに膨大な量の調査・研究が実施されてきた。
また、地球化学の諸現象を解明するためのトレーサーとし
4

分裂生成核種 137Cs（T 1/2 ＝30.17 y）を中心に測定が行われ

２．広島原爆の“黒い雨”に絡む放射能問題 1), 2)

たが、1950 年から 1960 年代はじめに行われた米ソの大気大学でアクチニウム系列の 227Ac（T 1/2 ＝21.7 y、β ̶

圏内核実験からの大量の地球規模フォールアウト（global（98.5%）&α（1.2％））の分析・定量法の研究を行い、卒

fallout）のために、広島原爆由来のフォールアウト 137Cs の業（1973/3）後、環境中の土壌や海底土試料の Pu や 241Am

痕跡を見出すことが極めて困難であった。そこで、 globalのレベル、分布、移行挙動の研究をしてきた。1980 年頃、

fallout の影響を受けず、当時の close-in fallout の降下を保

広島・長崎の原爆 fallout 試料に出会い化学分離、α線スペ存している試料に目が向けられた。幸い、市民の協力が得

クトロメトリーで測定する機会を得た。広島試料について、られ、原爆直後（1〜4 年）に建築されて最近解体する建1976 年当時に採取した土壌の Pu 濃度および同位体比物が幾つか見つかり、その床下の土壌が最適ではないかと（238Pu、239Pu、240Pu、241Pu）などを測定したが、同位体比いうことになり 137Cs 測定を広島大・星グループらと共にについては global fallout 値と大差なかった。一方、長崎で

試みた。

は、
西山地区で高濃度の 239、240Pu（10cm 深さ 3 試料で 2,500-

爆心地から主に北および北西方向の 20 地点（図２）の5,000 Bq/kg）を検出、さらに 238Pu/239、240Pu 放射能比が 0.055

家屋床下から採取した土壌（1 家屋から 3〜5 サイト：約前後と低いことを確認した。当時助教授であった小村和久

30cm 深さの土壌コア）について、試料 100 g 程度を用い先生と共に、Lx/α線測定を併用した新規な方法で長崎原て 137Cs および 239、240Pu 濃度（4 地点について 240Pu/239Pu

爆の 240Pu/239Pu 同位体比が 0.042 前後であることを見出し、同位体比）を測定した。広島原爆は 235U 爆弾であること

95％程度の 239Pu を含む Pu が原爆材料として使用されてを考慮すると、 Pu 生成は無視できるので、もし何がしかいることが分かった。今にして思えば小村先生との懐かしの Pu が検出されるならば、床下土壌は global fallout で汚い思い出である。それから、20 年余り広島・長崎における染されている可能性が高い。Pu は、このように global

放射能とは縁がなかったが、10 年ほど前から、原爆の際

fallout 汚染有無の indicator として用いられた。非破壊測定に降った黒い雨に含まれている放射性物質からの被曝（以での 137Cs 検出は困難であったので、化学分離（試料 100

前からも問題視されていたのだが）が社会的関心を呼ぶよg 程度を使用）を（財）九州環境管理協会にお願いし、測うになり、黒い雨の降下時間推移、降下範囲、この雨等に定を尾小屋地下測定室の極低バックグランド Ge 検出器でよる放射性物質の降下量とそれに伴う被曝線量がどの程行った。全ての地点で 137Cs を数〜数 100 Bq/m2 （大部分度であったのかの検討が緊急の研究課題になってきた。原は 10〜50 Bq/m2）、239、240Pu を 0.1〜24 Bq/m2（大部分は 1

爆投下から 68 年経過した今日においてでさえ、広島原爆

Bq/m2以下）の範囲で検出した（図３）。また 4 地点の試料

フォールアウト（close-in fallout）の実体、さらに、黒い雨について測定した 240Pu/239Pu 同位体比は 0.13〜0.19（global

による被曝線量評価は未解決のままであった。爆発直後に放出された中性子やガンマ線以外に、原爆投下 20〜30 分
後に広島市の北および北西方向に“黒い雨（black rain）”が降り、これにより原爆で生成した核分裂放射性核種が降下したことが知られている。中性子やガンマ線からの線量は、
現在 DS02 （Dose System 2002）と呼ばれる被曝線量評価システムで評価されているが、上記の DS02 システムでは、
この黒い雨に伴うファールアウトからの被曝線量は寄与が少ないと考えられ考慮されていない。
1976 年と 1978 年に、厚生省が中心となり、広島市の爆心地 30 km 圏内 16 方位で、きめ細かな土壌試料の採取を

図２ 1945-1949 年当時に建築され最近解体された
Atomic Bomb Dome㻌

行い、残留放射能の調査を行った。物理的半減期の長い核

建物の床下土壌採取地点（広島）+LURVKLPD㻌

5あり、当時の close-in fallout の降下状況把握には利用できなかった（広島大・坂口らとの共同で行われ、現在この核種の海洋水塊循環のトレーサーとしての有用性が検討されている）。結果はともかくとして、久しぶりに忘れかけていた多量の試料からの Pu 化学分離と低レベル放射能測
定、さらに AMS よる 236U 測定の醍醐味を味わわせてくれた。

図３

床下土壌の 137Cs と 239,240Pu 蓄積量および240

３．ビキニ原爆被災事故-降下物中の超ウラン元

Pu/239Pu 原子数比

素諸核種 3)

fallout 値 0.18）であった。今回検出された 239、240Pu およ1945 年 7 月 16 日、米国・ニューメキシコ州のアラマゴ

び 240Pu/239Pu 同位体比は、床下土壌が長年の間に 1950 年

ルドで世界最初の原子爆弾の実験が行われ、1 ヶ月も経た

代から 1960 年代はじめの global fallout で多かれ少なかれ

ないうちに広島と長崎の原爆悲劇が起こった。その後、米汚染されている可能性を強く示唆するが、家屋が建築されソの核競争の中で、米国は第一回の水爆実験（1952/10/31）、

た 1945〜1949 年代にも長崎を初めとする Pu 爆弾の原爆

10.4 Mt の通称“マイク”の実験を南太平洋のエニウエイト

が幾つか実施されている。青山、広瀬（気象研究所）の 137Cs

ク島で行った。旧ソ連も 1953/8/12、セミパラチンスク核

降下量を基にして 1945〜1949 年頃の 239、240Pu 降下量を試実験場（現：カザフスタン共和国）で最初の水爆実験を実算すると 0.1 Bq/m2 程度になる。地理的、気象的条件等を施した。このような状況を受けて米国はその翌年の 19542を上限として、これ以下の 239、240Pu を

年に前回を上回る大規模な第二回の水爆実験（CASTELE）

検出した地点での 137Cs が全て広島原爆由来すと仮定するを開始した。このシリーズの最初の爆発が 3/1（米国日時、と、当時 100 Bq/m2程度の降下が見積もられた。また検出

2/28）、ビキニ島で実施された 15 Mt の水爆、通称“ブラボされた 239、240Pu が 1950 年代から 1960 年代はじめの globalー”と呼ばれる実験であった。当時この海域には 900 隻以

fallout に由来するとして、137Cs 降下量を見積もり、検出さ上の日本からのマグロ延縄漁船が操業しており、ビキニ環

れた 137Cs 蓄積量を補正すると最大で当時 50 Bq/m2の降下

礁の東方約 160 km 水域にいた第五福竜丸が、危険区域のが予想された。今回試料を採取した地域に限定して、広島

約 30 km 外側にいたにもかかわらず乗組員 23 名が被災し原爆の close-in fallout 137Cs 降下量は 50〜100 Bq/m2程度とた不幸な事件が発生した。これが、いわゆる｢ビキニ原爆

推定された。採取地点の床下土壌の建築前や建築時の整地

被災事件｣である。この事件は、金沢大学と無縁ではなく、状況、更に原爆直後の台風（1945 年 9 月の枕崎台風）
・大理学部化学科の木羽敏泰教授らが金沢の近江町市場に出

洪水などによる土壌浸食なども踏まえてさらに詳細な検荷された原爆マグロの放射能測定に尽力された。当時の放討が、また、当時降下量が多いと言われている己斐、高須

射能測定で特筆すべき点は、日本の科学者達が降下灰中

地域での調査・研究も必要であると考えている。今後、長に 238U（n,2n）核反応で生成する 237U（T 1/2 ＝6.75 d、β−）

崎原爆についても、close-in fallout 降下量とそれに伴う被を検出（全放射能強度の 20％を占める）し、原爆の正体

曝線量評価を継続したい。また、この研究中に広島原爆（3F 爆弾：Fission-Fusion-Fission）を解明する糸口となっ

は 235

U

た。237U は半減期が短いので、その壊変生成物 237Np（T 1/2（n,γ）核反応で出来ているのではないかと思い、この核＝2.14×106 y、α）の検出を試みたが、微弱過ぎて定量は種の測定をウィーン大学のタンデム加速器質量分析計

不可能であったと述べられている。

考慮して 0.5Bq/m

U 爆弾であるので

236

7

U（T 1/2 ＝2.34×10 y、α）が235（AMS）で試みた。236U は極微量検出されたが、236U/239、第五福竜丸の展示館の開館（1976/6/10）と時を同じくし

240Pu あるいは 236U/137Cs 比などは global fallout の範囲内でて、金沢大学に理学部附属の低レベル放射能実験施設が開6

設された。被災後 25 年を経た 1979 年 4 月頃に、阪上正信

たと推察できる。Pu は、化学分離操作を何回も繰り返し教授と小村和久助教授らが展示館を訪れ、展示館内の試料

原子核乾板上にできる Pu からのα線の飛跡を顕微鏡で入の in-situ Ge 測定を行い

137

60

Cs、 Co、

125

155

241

Sb、 Eu、 Am

念に観察して求められている。改めて当時の科学者達の測を検出した。その後、研究用にとほんの少し頂いたと思わ

定能力、特に“分析能力”の高さに感銘させられる。現在、れるシュロ（ボンテンチク：延縄の浮きの目印に使用され分析法や測定法の進歩は目覚ましく、放射能測定が比較的ており、高濃度に汚染）試料が当実験施設に保存されてい簡単にできるようになった。先人のビキニ偉業を噛みしめ、た。環境試料中の 237

分析技術を高めながら、この分野の夢を追いかけたいもの

Np 分析・測定法も国内で一早く開発し、土壌中での蓄積量、降下量、更に 237Np/239、240Pu 放射である。

能比など検討していた。当時検出された 237U がどの程度の放射能強度であったのか、他の放射性核種との放射能比

表２

シュロ試料で測定されたアクチニド諸核種、60はどの程度であったのかに興味を持ち、この試料（乾燥でCo 及び 137Cs 濃度（シュロ試料はマグロ延縄漁の目印に使用されていた物）

0.4g 程度）の 237Np を含む他の超ウラン元素諸核種の測定に挑戦した（1995 年頃）。137Cs や 60Co が図４に示すように明瞭に検出され“死の灰”で汚染されていることを確かめた。α線測定の結果を表２に示すが、ビキニ原爆由来の 237Np を初めて検出した。シュロの葉に付着した 237Npから推定した 237U 放射能 106 Bq/g（乾燥物）を基に当時の“死の灰”の全放射能を見積もると、106/0.2（全放射能の中㻌で 237Np 放射能が占める割合：文献値）/0.01〜0.001（シュ㻌

ロ乾燥物中の死の灰の割合：仮定）＝5×109〜5×1010 Bq/g

表３（死の灰）の範囲の非常に高い放射能強度になる。さらに、爆発当時（1954/3/1）のシュロ試料中の 237U 放射能

最も興味深かったのは、表３に示すように、東大の木村健
二郎先生らが評価した 237U/239、240Pu 放射能比（1954/3/26
現在）が今回の測定から評価した値と測定誤差内でよく一致していることである。当時の科学者達は、恐らく上記で推定した高い放射能試料で比較的高い放射線被曝を受けながら、GM 計数管で徹夜しながら分析・測定を進めてい㻌

４．英国・アイリッシュ海（Sellafield 核燃料再処
理工場沖合）沿岸堆積物ー海底堆積物における放射性核種の分布と挙動 4)1990 年頃から、イギリスのウエールズ大学・海洋学部の D.J.Assinder 博士と共同で、セラフィールド核燃料再処
図４ シュロ（Bontenchiku）試料のガンマー線スペクト
ル

理工場からの放射性廃液で比較的高濃度に汚染されてい7

るアイリッシュ海をフィールドに再処理工場周辺の沿岸
海域の堆積物（コア試料）を用いて、超ウラン元素諸核種の汚染状況、分布、蓄積量を測定し、それら元素の堆積物への移行挙動を研究してきた。
沿岸帯は、物質の分散はもとより化学的には溶存物質の不溶化、沈殿、再溶出、生物的には物質代謝が集中的に展開される海域であり、物質の収支と循環が最も活発に演じられる場所である。生物学的に危険なα線放射体でしかも長寿命が多い超ウラン元素諸核種の沿岸帯での挙動研究
は、汚染が始まって以来 60 年程度しか経過しておらず過度的現象を見ているに過ぎない。長期展望に立った継続的

図５な研究が必要であるが、一般の沿岸環境ではレベルが低く㻌

放射性廃液の放出に関係するイギリスの核施設

測定が困難な状況にある。イギリスのアイリッシュ海はこのような超ウラン元素の存在状態、移行挙動を研究するフ10 km 南東に位置する Esk 川河口で採取した堆積物コアにィールドとして最適である。国内の原子力利用施設の殆どついて測定した深度分布の一例を図６に示す。137Cs に加が沿岸地域に立地していることを考えると、上記諸過程をえて Np、Pu、Am、Cm 同位体全てを検出することができ

系統的、総合的に質・量の両面からその実態を把握しておた。国内での沿岸表層堆積物の 239、240Pu 濃度は数 Bq/kg 程

くことは、国内の環境放射能研究面からのみならず地球化度なので、それと比べるとこの海域は数千倍高い濃度で汚学研究面からも重要である。

染されている。1970〜1980 年当初は、沿岸域の地点間でセラフィールド核施設（図５）は、イギリス中西部カン

大きな濃度差（放水口に近い地点で高く（数千 Bq/kg）、遠

ブリア地方に広がる巨大な原子力センターであり、そこに方（約 100 km 以北または以南）では一桁低い）が見られは核燃料の加工施設、原子炉、再処理工場、核燃料およびたが、低減化対策がとられた 1980 年代後半からは地点間

廃棄物の保管場が並ぶ。再処理工場は第二次世界大戦後のの濃度差が小さく一様になりつつある。アイリッシュ海に1952 年に軍事用の Pu 製造目的で始まり、1964 年には第二処理工場が稼動した。その規模と実積で並ぶのはフランスのラ・アーグ工場のみである。1952 年以来、年間放出管理目標値以下で、低レベル放射性廃液を沿岸から約 2 km
先に放出し続けてきた。1970 年代に最大の放出が有り、1980 年代から種々の低減化対策がとられて激減した。
1990 年までに放出された 137Cs、239、240Pu、241Am の総放出量は、それぞれ、3×104（大気圏内核実験：1.3×106）、7×102（1.3×104）、9×102（3×103）TBq である。Pu、Am、
Cm の大部分は粒子（大部分が Fe（OH）3 である floc で構成）として、一方、Np はどちらかと言えば溶存状態（恐らくⅤ価）が多い割合で放出された。α粒子の hot-particleが存在しているが、環境に放出されると数ヶ月で可溶性になると報告されている。アイリッシュ海の海底土汚染の分㻌

布は一定ではなく、堆積物の粒度組成とも関連して時間の

図６

Esk 川河口で採取した堆積物中での超ウラン元
素諸核種の深度分布

経過と共にその分布を大きく変化させている。工場から約8

の被曝は、長期の低線量率・低線量が多く、原爆による瞬時の被曝からのリスクをそのまま低線量率・低線量被曝に適用することは疑問視されている。そのため、この難問題を現実的に解決するためには、大きな集団の長期の低線量
率・低線量被曝の調査・研究が必須である。
旧ソ連の核実験場セミパラチンスクでは、1949〜1989
年の間に、地上で 26 回、大気圏内で 87 回、地下で 346 回の核実験が周辺住民にその危険を知らせることなく実施㻌されてきた（図８）。それにより、数十万の住民が、低線

図７(A) 放水口近傍から沿岸堆積物への放射性核種移行

量率で低線量から高線量まで被曝したと言われている。世

モデルと、
（B）
Esk 湾で得た堆積物コア中の Pu-alpha

界では、米国のネバダを初めとして多くの地点で地上、大および 241Am/Pu-alpha 比とモデル計算との比較

気圏内の核実験が行われたが、周辺住民が多数居住してい放出された放射性核種の沿岸帯への移行には、溶存態として、しかも幅広い低線量率で長期被曝した集団は無く、こて海流にのって拡散する場合と、放水口近傍の高濃度汚染のセミパラチンスクが最も適した集団であると考えられ堆積物が粒子として拡散する場合の二つの移行メカニズている。1994 年に京都大学の「カザフスタンの経済再生

ムが考えられており、相互に絡み合いながら放出された放と環境問題」の研究グループの分担者として始めてセミパ

射性核種の沿岸帯への移行の時空間的分布を決定していラチンスクに行き、その後、広島大学原医研の星グループ、

るようである。Mackenzie らの粒子による輸送機構を表す

セミパラチンスク市にあるカザフスタン放射線医学環境

単純なモデル（再処理工場からの供給と放出口周辺の堆積研究所の研究者（B. I. Gusev、 K. N. Apsalikov ら）らと上物への蓄積（壊変、粒子の分散、再溶解に依存））を用い

記問題解決を目指して研究に着手してきた。セミパラチンて、今回測定した堆積物コアのモデル計算を行った結果のスク周辺住民被曝の特徴は、長崎、広島での爆発時のγ、一例を図７に示すが、測定値をよく再現していることが確

中性子線による直接被曝ではなく、大気中に拡散した放射

かめられた。放出量が 1980 年代に入って 2 桁以上に激減

性雲からの放射性降下物によるもので、200〜300 km の範し、その現象に伴って人体への内部被曝線量も当初 2 桁以囲で降下し影響を及ぼした。それにより、外部被曝 30〜上減少することが期待されたが、実際には 1 桁程度しか減

250 cSv （1949〜1992 年間の総被曝線量）に加えて多量の少していない。ひとたびこのような沿岸および潮間帯が長内部被曝 40〜300 cSv を受けたと言われている。しかし、寿命放射性核種で汚染されるとその影響は長期に渡ることをアイリッシュ海は警告している。今回の福島第一原発事故による沿岸への超ウラン元素の放出は、不明な点もあるが、今のところ無視できるようなレベルであり、放射性Cs を中心に動態調査・研究が行われている。

５．旧ソ連核実験場セミパラチンスク周辺の環境
放射能汚染と周辺住民の放射線被曝問題

㻌
図８ （A）旧ソ連セミパラチンスク核実験場の位置、

5)（B）周辺住民に被曝をもたらした主な地上・大放射線の人体影響研究は、広島・長崎の原爆被災者コホ

気核実験、（C）地下核実験で出来た原子の湖

ート数十万人の高線量率・高線量をベースにして発ガンへ（atomic lake）と（D）最初の核実験（1949/8/26）の跡の影響、寿命調査などが行われ、その影響が国際放射線防護委員会（ICRP）で認定されてきた。しかしながら、通常9これらの外部・内部被曝線量は、旧ソ連およびカザフスタ
ンの科学者らによって主として数学的モデルで推定されてきたものでその検証も含めてモデルの妥当性が問われてきた。我々は、核実験当時に住民が住んでいた集落内外
で詳細な放射能土壌汚染（現在、検出できる核種
は 137Cs、90Sr、Pu 同位体）を明らかにし、137Cs 初期沈着量から空間線量を試算することを試みてきた。その他に、

㻌

建物のレンガを用いた TLD 測定や歯を用いた ESR 測定に

図９ 核実験場内外で採取した土壌中の 240Pu/239Pu 原
子数比（核実験場内（Within the SNTS）やその近傍（Sarzhal Dolon）は、0.05（核分裂を免れた原爆 Pu 材料）、遠方（Zunamenk to Korosteli,Ustʼ-Kamenogorusk）は、それより高く 0.1 前
後）よる線量評価も実施（広島大・星グループ）してきた。
1994 年以来今日までに 30 数回訪れ、核実験場周辺に点在する集落を含む数多くの地域を移動しながら主に土壌試料（＋飲料水）を採取し、日本に持ち帰り（50〜100 kg/1

㻌

回調査）
、
主として 137Cs や Pu 同位体などを測定してきた。
核実験場から南東方向のカラウル集落（砦のある村と言う意味）には、ユーラシア大陸の中心点、カザフスタンの詩
人・文学・哲学者のアバイ・クナンバエフ生誕地などのモ
ニュメントがあり、何回行っても飽きることの無い地平線が見渡せる広大な瓦礫と草原の大地である。
最初は、汚染の実態を把握するために広範囲の地域を調査した。当初、周辺大地が 137Cs で高濃度に汚染されていると思っていたが近傍の集落では数千〜 数万 Bq/m2 と意

図１０

外に低く、
一方、
原爆材料の Pu で比較的高濃度（数千 Bq/m2）に汚染されていた。後日、近傍の土壌中 Pu の大部分が爆㻌
セミパラチンスク核実験場周辺で採取した土壌で検出された Hot-particle（強放射性粒子：CR-39 を用いたαトラック）発時（ほんの一部が核分裂、残りの大部分は Pu のまま（110 km）、カラウル（200 km）、南西方向に位置するカイ（240Pu/239Pu 原子数比 0.05 前後（図９））に瞬時蒸発→凝ナル集落（140 km）に適用し、主として外部被曝を評価し集物（土壌など）に取り込まれた状態で存在していること、てきた。しかし、最終ゴールは中々見えず、過去の内部評

さらに近傍の土壌においては hot-particle が多く存在して価も加えた線量評価の難しさを痛感している。今回、福島いることも明らかになった（図１０）。最も大きな被害を

原発事故を受けて、最も重要なことは、何よりも優先して被ったドロン集落（核実験場から北西 110km：1948 年 8 月

事故当初からの個人の被曝線量（外部＋内部被曝）をできの最初の核実験による）を中心にきめ細かな調査（放射性るだけ多くの住民に対して継続調査し、併せて健康調査を雲の通過した位置、幅、降下量）を行い、137Cs 降下量の分行うことである。人に対する低線量被曝のリスクの最終判

布をベースにして、当時の 137Cs 降下量（10,000〜20,000

断は、このような地味な調査研究を通じての疫学データに

Bq/m2） から他の核分裂生成核種（フラクショネーション

頼るしか無いだろう。

を考慮）も考慮した簡単なモデル計算で、外部被曝線量が500 mGy 程度であることを見積もった（京大・今中先生と

６．福島第一原発事故−事故由来の超ウラン元素

共同）。この値は、レンガ（TLD） や歯（ESR）から推定

諸核種の検出を目指して 6)された値とも一致し、残留している 137Cs 蓄積量からも評価可能であることが示唆された。 このような手法を、ド2011 年 3 月 11 日、東北地方太平洋沖で M 9.0 の巨大地

ロン集落以外の集落、南東方向に位置するサルジャール

震とそれに続く大津波が発生し、2 万人を超える住民が死

10亡または行方不明になった（東日本大震災）。亡くなられ

降雨（雪）の多い日本海側 （2,500 mm/y）での 239、240Pu 蓄

た方々のご冥福を祈ると同時に、さらに東京電力福島第一

積量は 80〜150 Bq/m2、降雨の少ない太平洋側（1,200 mm/y）

原子力発電所の事故で避難を余儀なくされた方々、また被では 30〜50 Bq/m2である。原子炉でウラン燃料が燃やされ害を被った方々に心からお見舞い申し上げます。事故からると燃料ウラン（主に 238U）と中性子との核反応、さらに3 年経過したが、原発事故の被害は本当に底知れない広が生成した Pu と中性子との核反応により種々の Pu 同位体

りを見せている。住民の被曝を出来るだけ軽減する工夫とが生成され、239Pu に対する存在度が燃焼度と共に増加す

根拠のない「安心」ではなくて根拠のある「安心」、さらる。それ故、原発由来 Pu の存在を検知あるいは識別するに汚染地域の除染が緊急の課題となっている。

際には、濃度のみならず同位体比での検討が必須である。

これまでの膨大な調査・研究等によって、事故概要、環さらに、Pu よりも原子番号の大きい Am （241Am）や Cm

境に放出された放射性核種、特に放射性 I（131I）や放射性（242Cm、243Cm、244Cm）も生成する。燃焼度の高い燃料にCs（134Cs、137Cs）の放出量や汚染の広がり、汚染状況など

おいては、初期の頃、242Cm（T 1/2 ＝162 d、α）が超ウランが明らかになってきた。しかし、放射線影響の観点から重元素諸核種の全α線強度の中で最も大きなα線寄与をす

視されている 90Sr やプルトニウムをはじめとする超ウラる。 原発由来の Pu が放出されていれば、Pu レベル以上

ン元素諸核種については、これら核種が測定困難なβあるの放射能強度で 242Cm が 243Cm や 244Cm と共に検出される

いはα線放射体のために当初情報が非常に少なかった。通可能性が高いと考え、これら核種の検出をさらに試みた。

常のウラン燃料を用いている原子炉においても Pu が生成

通常のコアサンプラーで採取した土壌では、採取面積が小しているのだが、特に事故を起こした原子炉の中で 3 号炉

さく検出困難であったので、道路脇に存在するダストを含は燃料の一部に MOX 燃料（Pu を含む燃料）を使用していむ土壌まじりの試料に目を向けた。これら試料は、外見がたために、 住民は毒性の高い Pu の環境放出を真っ先に懸黒く見えるので“黒い物質”と呼ばれ、134Cs、137Cs で高濃度念した。事故当初、東京電力の方から原発敷地内で採取しに汚染されている。原子炉から放出された放射性核種が、た何地点かの土壌について、global fallout の約 0.03 値よ道路や広場のアスファルト上に降下し、それらが風雨により 100 程度高い 2 前後の 238Pu/239、240Pu 放射能比が検出さって広い面積から道路脇などに吹き寄せられ高濃度になれ、239、240Pu レベルは非常に低いが極微量の事故由来 Puったものと思われ、同位体比測定には最適であると考えた。

が放出されていることが報告された。2011 年 4 月にいわ2012 年 9〜11 月にかけて、原発近傍の市町村（南相馬市、き市から福島に通じる 20 km 圏外の道路脇で採取した土

浪江町、双葉町、大熊町、それから原発南方の市町村）か

壌（広島大・星グープ）や飯館村（京大・今中グループ）、

ら立ち入りの許可を得て、黒い物質や落ち葉、さらに降下

さらに 5 月に原発に近い大熊町で採取した土壌（東北大・量評価のための土壌コア試料を 100〜200 地点で採取した

小池グループ）などについて、Pu 濃度とその同位体比の（図１１）。原発近傍では、アロカ製の線量計が振り切れ測定を行った。その結果、殆どの土壌で 239、240P が検出さる（地上 1m 高さ：＞30 PSv/h）多くの地点が点在していれるが、レベルは低く、さらに上記した 238Pu/239、240Pu 比

た。土壌コア試料を除いて黒い物質や落ち葉試料は、非常

は 0.03 前後で、原発由来 Pu の存在を明確に検証できなに高い濃度（数百万〜数千万 Bq/kg）の放射性 Cs で汚染かった。飯館村で汚染が酷い長泥地区で採取した土壌で唯されていた。土壌コア試料については、238Pu、239、240Pu の一、0.7〜1.5 範囲の 238Pu/239、240Pu 比を検出した。放医研

みであるが、黒い物質や落ち葉では殆どの試料について、の Zhen らは、幾つかの土壌や落ち葉試料で 100（global

試料 40〜70g から 238Pu、239、240Pu、 241Am、 242Cm、243、

fallout 値は現在 1.2 程度）を超える 241Pu/239、240Pu 比を報

244Cm を明瞭に検出でき（図１２）、原発由来 239、240Pu 蓄

告しており、周辺環境に極微量の原発由来 Pu が飛散して積量のみならず、これら核種間の信頼に耐え得る放射能比

いることが明らかになってきた。一般環境中には、過去のを評価することができた（なお、α線スペクトロメーター

239Pu、240Pu、
241Pu）
大気圏内核実験により、Pu 同位体（238Pu、では、239Pu と 240Pu、および 243Cm と 244Cm とのα線エネ

239Pu と 240Pu 存在度が最も多く、が広く分布存在している。

ルギーを区別することができないので、両者の合計とし

11

表４

原子炉コアと環境試料での超ウラン元素諸核
種間の放射能比（原子数比）の比較

㻌て、両者は 2 倍以内でよく一致していることが分かった。
このような結果は、U（236U 測定は広島大・坂口らとの共同）も含めて、Pu、Am、Cm が大きな分別をすること無く、微粉末となって蒸気と共に放出（carry-over）された可能性
㻌
図１１が高いことを示していると思われる。これらのデータは、

福島第一原発周辺での試料採取地点（黒い物

原子炉の燃焼度、メルトダウン・メルトスルーの燃料破損質を中心に、落ち葉、土壌コア試料を採取）状況の考察、さらに環境中での非揮発性 （refractory） 元素（Pu など）と揮発性 （volatile） 元素（Cs など）の拡
散、降下挙動を比較検討する上で貴重なデータではないかと考えている。

７．これまでの超ウラン元素研究を通して
放射能・放射線は、もともと宇宙には元素誕生以来存在しながら、人間の目にも見えず五感にも感じない。19 世
紀末になってやっと人間の工夫になる化学分離、物理的測定法の進歩によりこれらが測定できるようになり、また原

図１２

㻌

子力発電の基本となるウラン（235U）の核分裂現象が 1939

福島第一原発周辺での黒い物質についての年に東ドイツの科学者オット・ハーン（O. Harn）らにより

Am、Cm に対する α 線スペクトルの一例発見された。過去を振り返ると、この放射能・放射線の“影”て、239、240Pu、243、244Cm としてある）。私にとって、環境の部分として、核兵器としての原爆・水爆（広島・長崎原

試料中の Cm 同位体測定は、先に示したイギリスのアイリ

爆（1945）、ビキニ水爆被災（1954）、それに続く米ソを中

ッシュ海の堆積物分析以来、二度目の出会いとなった。

心として行われた大気圏内核実験からの放射性降下物）、

土壌コア試料から評価された原発由来 239、240Pu 蓄積量

そして時代は進み今度は核の平和利用（アメリカでのスリ

は、0〜2.8 Bq/m2 で平均 0.20±0.37 Bq/m2 で非常に少な

ーマイル島原発事故（1979）、世界を震撼させた旧ソ連でく、239、240Pu/137Cs 比は 10-7オーダであることが分かった。

のチェルノブイリ原発事故（1986）、JCO 臨界事故（1999）

表４に、原子力研究開発機構の西原らが評価した原子炉の等）から、幾多の悲惨な核被災を経験し、同時に多くの放コア・インベントリーの核種間の比と今回測定した試料で射性物質が環境に放出されてきた。そして、チェルノブイ

の核種間の比との比較を示すが、239、240Pu/137Cs 比を除い

リ事故から 25 年後、今度は巨大地震とその後の大津波で12被災した東京電力・福島第一原子力発電所の事故によって

参考文献

大量の放射性物質が環境に放出され、通常の震災と放射能

1）M. Yamamoto et al., Estimation of close-in fallout 137Cs

災害が複合・増幅し合う人類未体験の破局的災害が発生し

deposition level due to the Hiroshima atomic bomb from soil

た。特に福島県の浜通りの市町村では、震災地の救援・復samples under houses built 1-4 years after the explosion,

旧が強い放射能のために不可能になると共に、原発の事故

Revist: The Hiroshima A-bomb with a Database, Volume 2

処理や住民の放射能からの退避、避難も混迷をきわめた。

Hiroshima City 2013, ISBN 978-4-9905935-1-3, p.35-43

今回の事故では、住民が懸念していた Pu を初めとする超（2013/3）.

ウラン元素の放出は少なかった。原子エネルギーの利用が2）坂口

続く限り、このような研究の継続と若い研究者の確保が必

綾，山本政儀，et al., 環境中のウラン同位体 U-

236 を利用した研究−海洋循環トーサーとしての確立

須と思われる。今日、放射能測定については目覚ましい進を目指して,分析化学,62（第 11 号）,1001-1012（2013）.

歩（ICP-MS、TIMS、AMS など）があり極低レベルのみな3 ） M. Yamamoto et al., 237Np in help-palm leaves of

らず同位体測定（isotopic fingerprint analysis）が可能となっ

Bontenchiku for fishing gear used by the Fifth Fukuryu-ている。極微量測定を行うためにも、化学分析の重要性をMaru: 40 years after “Bravo”, Health Phys., 70, 744-748

再認識して超ウラン元素の新たな環境化学分野が開ける（1996）.

ことを望んでいる。

4）山本政儀，「特集̶沿岸海底堆積物はどこまで解明されここでは、共に研究して来た学生や共同研究者の一人一ているのか」：海底堆積物における長寿命人工放射性核

人のお名前を記すことが出来なかったが、協力者の皆様に種の分布と挙動−アイリッシュ海の沿岸堆積物−,日本

心から深謝申し上げる。ここに記した私の経験が何か参考

海水学会誌,57, 192-204 （2003）.

になることがあれば幸いである。

5） T. Imanaka, M. Yamamoto et al., Reconstruction of local
fallout composition and gamma-ray exposure in a village

最後に、このような原稿を書く機会を設けて戴いた（一contaminated by the first USSR nuclear test in the財）九州環境管理協会、副理事長の松岡信明氏をはじめとSemipalatinsk nuclear test site in Kazakhstan, Radiat.

する関係各位の方々にお礼を申し上げます。貴協会は、我Environment. Biophys., 49, 673-684 （2010）.

が国の環境放射能測定において重要な役割を担っている。

6）M. Yamamoto et al., Isotopic Pu, Am and Cm signatures in分析・測定の意義と測定結果の重みを考えながら一層ご活

environmental samples contaminated by the Fukushima Dai-

躍されることを期待しています。

ichi Nuclear Power Plant accident, J. Environ. Radioactivity,
132, 31-46（2014）.

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