名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXVI , 20l 5.03

粒径別河川堆積物の元素濃度および Sr 同位体比7Grain‑sizeva由伽ns intheelementalconcentration
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1.はじめに

河川堆積物は基盤岩から侵食を受けた砕屑物が，河川水により運ばれたものであり，特に下流部においては，氾濫により河川道の外に運び出される。河川道の外で堆積したものは，平野の沖積土壊を形成するため，人間にとり重要な居住環境の基盤となり，また，田畑の土壌にもなる。このような河川堆積物の動態を知ることは， f台水や土壌利用の面で重要となるため，その物理的特性については河床工学や堆積学において明らかにされてきた。一方で，河川|堆積物は地球化学の分野でも試料として扱われてきた。河川|堆積物を分析して得られた元素濃度地球化学図は，基本的に地質の分布と対応することが明らかになっており，自然界でのパックグラウンド値を示していると考えられる。その特徴を利用し，地球化学図は古くは鉱床探査，近年では環境影響評価の指標として用いられている。日本でも既に，産業技術総合研究所により全国規模の地球化学図が公表されている(今井ほか， 2010) 。一方で，同位体比は地球化学図の分野で扱われることが少なく，基礎的情報が不足している状況にある。特に，本研究で測定対象とする Sr 同位体比 (87Sr/86Sr) は，基盤岩の値のバリエーションにより，湖底堆積物・海底堆積物の起源情報の指標になるが，一地点で採取された堆積物の 87Sr/86Sr が，粒径を分けるとどの程度変動するかなどの化学的特徴については，これまで日本において詳細に検討された例はないロそこで本論文では，単一の地質が分布する地域において採取された河川堆積物を粒径別に儲い分け，元素濃度及び 87Sr/86Sr の測定を行うことで，粒径別の変動について明らかにするロまた，地球化学園の試料として，十分な代表性を示す最も適当な粒径区分につき検討を行うことを目的とした。
2. 試料− 114 −

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXVI , 20l 5.03

河川堆積物試料は，愛知県豊田市矢作川上流部の伊奈川花筒岩 III 型が分布する領域で採取した(図 o 。試料 ul と U2 は地点 U で採取し， Ul は U2 よりも水流が弱いところで採取された。地点U , L , 0 での河川水の流速は 10ー30cmls 程度であり，普段は lmm 以上の河川堆積物は動かないほどの河床環境である。試料 L が採取された地点 L は， 50cm ほどの水深があり，地点 U よりも流速は遅かった。試料 0 は地点 U ・ L の下流側である地点 0 で採取され，流速は約 10 cm/s であった。

阿川堆積物は空気中で乾燥させ， 5 つの粒径分画(1 000-500 ， 500ー300， 300ー180 ， 180ー75 ， <75μm)に筒い分けた。 1 m血より粗粒分画については，複数の鉱物が結着した磯を含み，分析結果のばらつきが大きくなると予想されたため今回は用いなかった。水流の強さが起因となり，試料 U2 は測定に十分な細粒分画の重量が得られなかったため， 4 つの分画(1 000-500， 500ー300 ， 300ー180， <180μm) に分けた。各粒径分画の重量比は，最粗粒分画が最も大きく，粒径が小さくなるほど小さくなる。地点 0 の各粒径分画の重量比を例として挙げると， 1000-500μm: 68% , 500ー300μm:24%，300ー 180 阿n: 7% , 180ー75μm: 0.8% , <75μm: 0.1%であった。飾い分けた試料は分析手順上の不均一性が生じないよう，メノウ乳鉢で十分にすりつぶした。また，河川堆積物と母岩の化学組成を比較するために，河川の横に分布する花闘閃緑岩の十分に深い部分から新鮮な試料 (IGOO も採取した。
図1.

試料採取地点と周囲の地質図 .20 万分の 1 地質図(ilJ回ほか， 1972; 産総研地質調査総合センター， 2012) に基づき作成.

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元素濃度測定は，名古屋大学年代測定総合研究センターの蛍光 X 線分析装置(島津製作所
XRF-1800) を用いて行った。試料は 950 0 C で 5 時間加熱し，有機物の影響を除いた。その後，四ほう酸リチウムと混ぜ、 1000 0 C で溶融し，ガラスピードを作成した。主成分元素測定は 40kV，70mA，微量成分元素測定は 40kV， 95 mAの条件で行った。詳しい手順については，中崎ほか (2004)に従った。また，理学電機の X 線回折分析装置 (RAD・2C) で， X 線回折パターンを得た。 cu 管球を用い，測定時の電圧と電流はそれぞれ 30kV， 15 mAであった。

87Sr/86Sr 測定は，名古屋大学の表面電離型質量分析計 (VG Sector54・30) で行った。詳細な手順については Jomori eta1. (2013) に記載されている。標準試料 (NIS下SRM987) の繰り返し測定結果

は 0.710243士0.000018 (2σ， n=7) であった。

− 115 −

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXVI ,20l 5.034. 結果と考察
4- 1.元素濃度について
図 2 には伊奈川花闘岩 1001 と 4091 ・ 4093 (Ts曲oi， 2005) と共に， 5 つの粒径分画ごとの元素濃度変動について示した。基本的には，すべての試料でよく似た変動を示す。これは流域内に分布する花筒閃緑岩の種類がほぼ同一であるためと考えられる。一方で，同じ粒径分画でも各試料の濃度の絶対値は異なっている。次に，元素ごとの特徴を見ると， Si.o 2 濃度は粒径が小さい分画ほど減少するのに対し ， A12 .o 3 や Cr， Pb 濃度は逆の傾向で上昇している。百.02 ， Fe2.o3 ，抽.0， M gO, K 2.o,P2.o5, V, Rb 濃度については， 300ー180μm もしくは 180ー75μm 分画で最小値を示す凹型の変動だった。ただし下流側の試料 0 については異なる傾向が見られた。 Ca.oと NaョO と Sr については変動パターンがほぼ同じであり，

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180ー75μm 分画で最大値を示す凸型変動であった。

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− 116 −

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXVI , 20l 5.03

K2 0 と Rb 濃度については， 1000--500μm とく75μm 分画の Rb 濃度はほぼ母岩の値であるが， 300‑‑180μm， 180ー75μn 分画は母岩の値よりも低い。このことは，石英とカリ長石は風化に対して高い耐性があるため，粗粒粒子として残りやすいことに起因していると考えられる。一方で，斜長石は石英やカリ長石と異なり，風化の影響を受け細粒化されやすい。それに対応するように， CaO ， Na20 ,Sr は細粒分画で濃度が高くなっている。 ul と L で採取された河川|堆積物の XRD パターンからは，1000--500μm 分画ではカリ長石のほうが斜長石よりピーク強度が高いが， 300ー180μm 分画では逆転していることが明らかになり，この結果は元素濃度から予想されることと調和的である。

微量成分元素で最も特徴的な変化が見られたのは ，Z:t であるロ試料Ul， L のく75μm 分画の z:t
濃度はそれぞれ約 1260 ppm, 2700p戸n である。試料 U2 も， <180 ~m 分画は非常に高い z:t 濃度 (3320ppm) を示している。試料 0 は， 180ー75μm 分画で 1570ppm である(試料 0 の<75μm 分画の微量成分元素濃度は，十分な試料量が得られなかったため測定していない )0 ul と L のく75μm 分画の濃度は母岩 I印 1 の値 (240ppm) よりも， 5 倍から 10 倍ほど高い値ということになる。

次に，同じ粒径分画での各試料の元素濃度の違いについて述べる。これは，試料採取地点ごとの鉱物組成の不均質性を反映していると考えられる。例えば， 1000--500μm 分画の Na20 ， CaO , K 20 ,Sr 濃度は試料問の差が著しく大きい。また，試料 0 は苦鉄質鉱物に含まれる元素 (Ti0 2 ， Fe20，など)が，他の試料と異なる粒径別変動傾向を示すロよって，採取された河川環境の違いにより，河川堆積物中の鉱物組成の違いが生じていると推測できる。

4‑
2. Sr 同位体比について
河川|堆積物の肝Srf6 Sr は 0.70992 から 0.71048 を示した。粒径別に変動をみると， 300ー180μm もしくは 180ー75μm 分画で最小値を示す凹型の濃度変動であった。また，各試料の 500ー300 ， 300ー180 ，180ー75μm 分画は，非常に近い値を示した(図 3)0 500ー75μm 分画の 87srf6Sr は，母岩の値である

0.
71011 (409 1)および 0.71022 (IGo 1)より低い値を示したロ
同じ粒径分画の 87Srf6Sr が試料により異なるのは，元素濃度の結果から明らかな通り，河川水の流速などの河床環境の違いが鉱物組成の違いとして反映されていることを示唆している。 87Srf6Srの地点によるぱらつきは 300ー180μm 分画 (0.70992--0 .70995) で最も小さい。
図 30.
711伊奈川|桔商岩 lG0 1 ， 4091(Tsuboi， 2∞5) と f可J 11堆積物の各粒径分画の Sr 同位体比.

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Sr は元素の中でも化学的風化により溶出しやすいため，河川堆積物の 87srl'6Sr および Rb/Sr に，化学的風化の程度の違いが反映されることが予測された。そこで，河川堆積物の 87Srf6Sr と算出した前Rbf 6 Sr をプロットし， Tsuboi (2005) により報告された 4091 の各鉱物および全岩の値および鉱物アイソクロンとの比較を行った(図 4) 。もし化学的風化を全く受けていない試料であれば，母− 117 −名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXVI ,20l 5.03

岩のアイソクロンに乗るか，平行にプロットされるはずであるが，本研究で採取された河川堆積物は，特に粗粒部において，アイソクロンの右下の領域にプロットされており，化学的風化の影響が予想された。この要因としては

87Sr の溶出および Sr のRbに対する優先的溶出が考えられる。前者については， StilleandShields ([997) により，黒雲母から溶解の初期段階で軒Sr が放出されることが報告されており，本研究の試料においてもその影響が現れたものと考えられる。 1000-500μm

分画の XRD パターンにおいて，黒雲母が風化して生成したパーミキュライトのピークが確認されー

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るため，これはこの考察を補強するデータと言える。

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そこで，河川堆積物の風化程度の違いを粒径別に判断するため， NesbitandYoung ([982) により提唱された長石の風化度を概略的に評価できる Chemica1 indexof副知的on (CIA) を用いて考察した。 CIA 値はAl2 03 ， CaO , Na20 , K2 0 から求めることができ，計算式はAl2 0，，(Al，03+ CaO 叫Na2 0+ K2 0)で示される。 CaO吋土珪酸塩成分に含まれる CaO を指しているロまた， McL佃nan ([993) による補正計算に従った。鉱物中のAl20 3 が移動しにくい為 ， CIA 値は風化が進むほど増加する。伊奈川花岡岩 IOOl の CIA 値計算結果は 55 であり，これは新鮮な花岡岩の値といわれる 45 からお内の値である。それに対し，河川堆積物の CIA 値は母岩よりも高く， 58 から 73 を示す。また， 3 つの試料の変動パターンは凹型であり， 1000-500μm から 300ー180μm 分画にかけて減少し、 300ー180μm からく75μm 分画にかけて増加する。このことから， 500ー75 ドm 分画が他の分画よりも比較的新鮮であることが予測される。これは，図 4 にいて 1000ー500μm 分画が細粒分画と比較し，より化学的風化を受けていると推察されたことと調和的である。
このような粒径分画による化学的風化度の差は，粒子の運ばれやすさが粒径により異なることで生じていると考えられる。砕屑物粒子の流水中の動きやすさはユルストローム図等で明らかにされており，後年 Sundborg ([956) などによってさらに詳細な検証が行われた。 Sundborg ([956) によれば，河床に運ばれ一度堆積した河川堆積物粒子は，粗粒砂以上の大きさでは流速が約 50cmJs 以上でなければ動き出さず，シルト・粘土の細粒粒子においても，静電気力が働き粒子同士が結着するため動きにくいとしている。よって，最も動きやすい粒子は中粒砂から極細粒砂であると結論付けられている。つまり，中粒砂から極細粒砂は，他の粒径の粒子と比較し動きやすく，常に河川水によって撹乱されていることになる。このことから， 1000-500μm 分画が最も化学的風化を受けているのは，平常時の流速では動かず，その場にとどまり長期間河川水と反応しているためと考察することができる。さらに， 87Srf6Sr と元素濃度が 300ー180 および 180ー75μm という，中粒砂から極細粒砂の粒径に当たる分画で最も地点問の値の差が小さくなったのは，この粒径の粒子が平常時の− 118 −名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXVI ,20l 5.03

流速でも十分に擾乱され，試料の不均一性が小さくされたためと推測できる。
5.

まとめ

河川|堆積物の粒径別の元素濃度からは，一地点で採取されたものであっても，粒径を筋い分ければ，それぞれの粒径分画で鉱物組成が著しく異なっていることが明らかとなった。一方で，河床環境などの採取条件が異なる試料であっても，地点聞の元素濃度差は， 180ー75μm 分画で最も小さかった。これは，この粒径分画を用いることで，採取状況に依存しない安定した元素濃度を得られることを示しているロよって，本研究からは，元素濃度地球化学図に最も適しているのは 180ー75μm分画と言える。粒径別 87Sr!"6Sr については，主成分鉱物組成の変動があっても，得られた値は0.70986-0.71048 であり変動幅は非常に小さかった。また， 300- 180μm 分画での試料開の値のばらつきが最も小さいため，町Sr!"6S r 地球化学図に用いるには 1000-500 ， <75μm 分画は避け，中粒分画を用いるのが適していると言える。

謝辞
本研究を行うにあたり， Sr 同位体比測定および X 線回折ìllU定については、名古屋大学環境学研究科浅原良治助教・加藤丈典准教授にそれぞれお世話になりました。ここに記して感謝を申し上げます。また，本研究は JSPS 科研費(基盤研究 (B) No.22300308) の助成を受けて行ったものです。
引用文献
今井登・寺島滋・太田充恒・御子柴(氏家)真澄・岡井貴司・立花好子・池原研・片山肇・野田篤・富樫茂子・松久幸敬・金井登・上岡晃 (2010) 海と陸の地球化学園.産業技術総合研究所地質調査総合センター.

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日本語要旨

我々は，粒径別に筋い分けた花商岩起源河川|堆積物の粒径別元素濃度. 87Sr/'.Sr 変動を明らかにした。ほとんどの元素は粒径分画により濃度が変動し，鉱物組成の違いを反映している。 87Sr/'6Sr
については，全粒径分画の値が 0.709手-û.7105 と変動が小さく，地点別変動が最も小さいのは300-180μm 分画 (0.70992--û .70995) であった。本研究結果から，河川堆積物により地球化学図の作成を行う場合には，中粒砂から極細粒砂の粒径分画を用いるのが適していると結論付けられる。

− 119 −