日本大学歯学部紀要 31, 35―42，2003

過塩素酸ナトリウム溶液における歯科用アマルガムの電位走査曲線
野元 成晃1 田中 昌一2 鈴木 信雄3 神山 明生4

The potential sweep polarization curves for dental amalgams
in sodium perchlorate solutions
Shigemitsu Nomoto1, Shoichi Tanaka2, Nobuo Suzuki3and Akemi Nasuda―Kouyama4

Abstract
Polarization behavior of dental amalgams in 1.0―0.02 M sodium perchlorate solutions were studied by the potential sweep method with a sweep rate of 200 mV/s and potential range of 0.4― ―1.5 V（SCE）. The dental amalgam electrodes studied were prepared from a conventional amalgam
alloy and three high―copper amalgam alloys according to the manufacturers’ instructions in regard to mercury―alloy ratios and trituration times.
The dissolution of tin from the conventional dental amalgam increased with the concentrationof sodium perchlorate solutions and a current peak of the dissolution was obtained at a concentration of 1.0 M. The oxidation and recuction currents of high―copper amalgams increased with theconcentration of sodium perchlorate solutions and the oxidation currents for copper from DJ wasobserved.
Key words: dental amalgam, corrosion, tin, copper, perchlorate緒オン，チオシアン酸イオンあるいはリン酸イン

言オンなど歯科用金属に対して特異な働きをする

過塩素酸イオンは電極／溶液界面における特イオンは多数存在するが7―12），それらのイオン異吸着が少なく，電気化学の分野において電気の影響を詳細に検討するには特異吸着を考慮し二重層に関する検討に常用されるイオンであなくてよい過塩素酸塩が優れた支持電解質である1―5）。しかし，歯科用金属／溶液界面におけるり，これを利用するには過塩素酸塩単独溶液中電気二重層に関心を持たれることが少なく，まにおける歯科用金属の電気化学的挙動を知る必た，過塩素酸イオンが唾液あるいは体液に多量要があると考えられる。本報ではこの種の検討に含有されていないことなどから，過塩素酸塩の一環として過塩素酸ナトリウム溶液中におけ溶液中における歯科用金属の電気化学的挙動のる歯科用アマルガムの電気化学的挙動を電位走6）検討は殆どない 。塩化物イオン，ヨウ化物イ査曲線測定によって検討した。

1

日本大学総合科学研究所
田中歯科医院1陸上自衛隊多賀城駐屯地医務室
日本大学歯学部物理学教室

3234〒101―8310 東京都千代田区神田駿河台 1―8―13（受理：2003 年 9 月 25 日）

24Research Center of Nihon University
Tanaka Dental Clinic
Medical Section of Tagajo, Ground Self Defense Force
Department of Physics,Nihon University School of Dentistry
1-8-13 Kanda-Surugadai, Chiyoda-ku, Tokyo 101-8310, Japan― 35 ―

日本大学歯学部紀要 31, 35―42，2003

開始し，走査開始 3 分後に電位走査曲線を記録材料と方法
1．電した。電位走査範囲は 0.4〜−1.5 V（SCE）
であり，電位走査速度は全て 200 mV/s である。

極

試料電極は，市販の歯科用アマルガム合金 4

結果と考察

種（従来型球状合金 1 種，高銅型合金 3 種）を用いて調製した。各電極の本報で用いる略号，合1．従来型アマルガム
CP 極の電位走査曲線を図 1，2 に示す。過金名，組成（製造者表示値）
は表 1 に示すとおり2の調である。試料電極（電極表面積 0.126 cm ）塩素酸ナトリウム濃度によって反応電流が大き製は既報13）と同様に行った。電極はアマルガム

く異なるため，図中に示した縮尺あるいは倍率

練和後 6 ヵ月以上経過したものを使用し，供試で電流値を調整して表示した成績である。

直前に耐水研磨紙（#1200，三共）を用い，注水従来型アマルガムである CP 極はγ2 相の錫下で研磨した。対極として白金極（HP―105，東が溶出し易く，−0.5 V（SCE）付近から著明な亜電波），参照極として飽和カロメル極（HC―205型，東亜電波）を用いた。以下，この参照極に対する電位を V（SCE）と略記する。
2．溶液

試料溶液は 1.0〜0.02 M の過塩素酸ナトリウ
ム溶液であり，一級分析試薬および蒸留‐イオン交換水を用いて調製した。溶液は特に脱酸素することなく，室温で実験した。電解用セルは100 ml 用硬質ガラス製ビーカーであり，各測定に用いた液量は 50 ml である。
3．電位走査曲線測定装置
電位走査曲線の測定はポテンショスタットに電位走査装置（HB―104，（HA―301，北斗電工）北斗電工）を付加して行い，記録は X―Y 記録計

図 1 高濃度過塩素酸ナトリウム溶液における CP極の電位走査曲線によった。
（F―3 DR，理研電子）
4．測定操作
試料電極を研磨し，水洗の後，所定濃度の試料溶液に浸積する。浸積後，直ちに電位走査を
表 1 アマルガム用合金
CodeAlloy

Composition（mass%)
Ag Sn Cu Zn Hg Pd others

CP G―C’s Pre Non Zinc Luna Alloy 70 26 31JJ 13

DJ Johnson & Johnson Dispersalloy 70 16 13 1
DG G−C’s Dialloy

60 25 10

DS Shofu Spherical−D

60 22 13

Batch No.

11 GG
14JM 45117860

図 2 低濃度過塩素酸ナトリウム溶液における CP極の電位走査曲線― 36 ―

過塩素酸ナトリウム溶液における歯科用アマルガムの電位走査曲線

酸化電流を示し，カソード走査では酸化されたきい。この相違は塩化物イオンの反応促進作用

錫 の 還 元 に よ っ て−0.7 V（SCE）に還元電流によるところが大であるが，定電流充電法と電ピークを示した。このような電位走査曲線は硫位走査法の分極方法の相違も考慮する必要があ酸ナトリウム溶液あるいは塩化ナトリウム溶液

り，詳細は今後の検討課題である。過塩素酸ナ12，14―19）に類似であり，錫トリウム濃度とともにこの電位域の酸化電流がの酸化還元挙動がこの 3 溶液で基本的に同じで低下するのは溶液抵抗のためではなく，限界電あることを示した。

流様の波形を示すことから，錫酸化皮膜を透しにおける電位走査曲線

電 位 走 査 範 囲 の 最 貴 な 電 位 で あ る 0.4 V（SCE）
付近における酸化電流値が過塩素酸ナトての陰イオンの拡散律速になるためと考えられる。

リウム濃度とともに比例的に増加し，このため電位走査曲線の最貴な電位域の酸化電流を同生 成 し た 錫 酸 化 体 の 還 元 に 基 づ く−0.7 V

程度濃度の塩化ナトリウム溶液の成績19）と比較（SCE）
における還元ピーク電流値も過塩素酸ナ

すると本測定の酸化電流が低い。過塩素酸ナト

トリウム濃度に比例的であった。これは酸化電リウム溶液の電導度は塩化ナトリウム溶液より20）流が溶液抵抗支配になっているためである 。

程度なので，この相違も僅かに低い（約 10%32））

この酸化電流はアノード走査よりもカソード走は過塩素酸ナトリウム溶液で上記ステップのた査で大になるが，これは従来型アマルガムでよめ酸化電流が急昇する電位が貴になったためとく観測される現象であり

6，13，21―24），皮膜破壊によ考えられる。
本測定の 1.0 M 溶液では 0.3 V（SCE）に酸化るものである。
過塩素酸ナトリウム濃度 0.2 M 以下では酸化電流のピークが認められた。このピークは 0.6

電流立ち上がり部分に明確なステップが認めら

M 以上の塩化ナトリウム溶液19）でも認められ，れ，この電位域における錫の酸化が単一の反応

塩化ナトリウム濃度 0.6〜1 M でピーク電流値ではないことを示していた。このステップも従も本測定と同じ約 100 mA/cm2 であった。これ

6，16，19），電はこの走査条件で反応し得る表層の錫の最大量

位走査速度が遅い場合25，26）および電位27）あるいに関連するが，塩化ナトリウム溶液中19）では 2は電流28）規制法で測定した場合にも認められてM の場合 200 mA/cm2 以上 に な っ て い る。こいる。また，Hg（Sn）
希薄アマルガム29）でも認の反応は従来型アマルガムにおける錫の反応のめられているが，本測定の成績が最も明確で不働態化として極めて重要であり，電位走査速あった。このステップは定電流充電曲線の電位度を遅くして同一電位における酸化量を多く来型アマルガムではしばしば観測されステップ30，31）に対応し，錫（II）としての溶出を表すと考えられる

30，31）。本測定では過塩素酸ナ

トリウム濃度 0.2 M 以下で濃度低下とともにスし，溶液抵抗の影響を避け難くした条件での検討が必要である。
2．高銅型アマルガム

テップ域−0.1 V（SCE）付近の酸化電流が低下し，ステップ域の酸化電気量は 0.2 M で 20 mC

高銅型アマルガムの電位走査曲線を図 3〜8に示す。

/cm2，0.02 M で は 6 mC/cm2 で あ っ た。定 電30，31）

DJ 極（図 3，4）は−0.1 V（SCE）
よりも貴な電によると塩化ナトリウム溶液中に位域で銅の酸化波を示すが，全体として比較的おいて従来型球状アマルガムおよび CP 極の 4不活性な電位走査曲線であった。DJ 極はアマ流充電法

2

溶出ステップは 900〜〜5 mA/cm による錫（II）
21200 mC/cm であり，本測定よりも著しく大ルガム中の銅が反応し易い特徴があり33，34），本
測定でも特に DJ 極で銅の酸化波が明確であっ― 37 ―

日本大学歯学部紀要 31, 35―42，2003

図 3 高濃度過塩素酸ナトリウム溶液における DJ極の電位走査曲線

図 5 高濃度過塩素酸ナトリウム溶液における DG極の電位走査曲線

図 4 低濃度過塩素酸ナトリウム溶液における DJ極の電位走査曲線

図 6 低濃度過塩素酸ナトリウム溶液における DG極の電位走査曲線

た。また，このアマルガムは激しい酸化還元を濃度（0.1 M 以下）
でも銅が反応し，銅とともに繰り返さない場合，含有される亜鉛（表 1 参照）錫も反応するので，銅と錫の反応波が認められの酸化波を示すのが特徴である19，22―24，35）。本測定では銅の反応波が認められる19）。本測定（図 4）

でも−1.0〜−1.2 V（SCE）の還元電流が他の電るものの溶出を伴うような様子はなく，このた極よりも低く，この電位域で亜鉛の酸化電流がめ全体として不活性な電位走査曲線であり，過寄与していることを示した。これは上記のよう塩素酸ナトリウム濃度低下とともに全体としてに過塩素酸ナトリウム溶液中で比較的不活性な酸化還元電流が低下した。銅の酸化が過塩素酸ため亜鉛の消失が起こらないためである。

ナトリウム濃度に依存することは考え難いの

高銅型アマルガムでは銅の反応が主となるたで，溶液濃度低下によって溶液抵抗が大になめ，塩化物イオンの有無が電位走査曲線波形にり，水素発生電流が低下し，電極面近傍の pH大きく影響し，塩化ナトリウム溶液と過塩素酸増加が抑制され，錫（II）酸化皮膜生成量が少なナトリウム溶液では全く異なる電位走査曲線にくなることが影響していると考えられる。

なる。塩化ナトリウム溶液において DJ 極は低― 38 ―DG 極（図 5，6）
も DJ 極に類似し，全体とし過塩素酸ナトリウム溶液における歯科用アマルガムの電位走査曲線て比較的不活性な電位走査曲線であり，過塩素酸ナトリウム濃度低下に伴い全電位域の酸化還元電流が低下する成績であった。このアマルガ
ムはアマルガム中の錫が他の高銅型アマルガムよりも反応し易い特徴があり19，21，22，24，26，34，36），本
測定でも錫の酸化を示す−0.5 V（SCE）
付近からの酸化電流増加が DJ 極などよりも大であった。ただし，2 価錫酸化体の生成に基づく−1.0〜−0.5 V（SCE）の酸化電流は他の高銅型アマルガムよりも低く，またこの電流は過塩素酸ナトリウム濃度（1.0〜0.1 M）に依存しなかった。
DG 極は塩化物イオンがある場合，低濃度で

図 7 高濃度過塩素酸ナトリウム溶液における DS極の電位走査曲線

あっても DJ 極ほどではないが銅が反応し，本測定（図 6）よりも変化に富んだ電位走査曲線を（SCE）よりも示す19）。本測定においても 0.0 V
貴な電位域で銅の反応に基づく酸化電流増加が認められたが，電極を活性化して還元電流ピークを示すような反応量ではなかった。
DS 極（図 7，8）も特徴ある 反 応 波 を 示 さ なかったが全体として高銅型としては大きな酸化還元電流を示す電位走査曲線であった。DS 極
は DG 極よりも錫が反応し難いが19，21，22，24），アマ
ルガム硬化途次についての検討25）では錫が反応し易い成績も得られている。本測定においても−0.5 V（SCE）
付近よりも貴な電位域の酸化電図 8 低濃度過塩素酸ナトリウム溶液における DS極の電位走査曲線

流が DG 極などよりも大きく，錫が反応し易い

慮し，歯科用金属の充放電曲線測定36，44―47）では表面になっていたため，全電位域の酸化還元電基礎電解質濃度 0.05 M 以下の溶液についても流が大きい電位走査曲線になったものと考えら検討している。電位走査曲線測定では主としてれる。錫が反応し易くなった原因としては本測

速い電位走査速度を採用していることから溶液定の DS 極では−1.5 V（SCE）付近の還元電流が抵抗の影響を受け易く，電解質濃度 0.1 M 以下他の高銅型アマルガムよりも大きく，水素発生の検討はそれ程行なっていない19，23，43，48）。ここでにともなう電極近傍の pH 増加が顕著なためとは塩化ナトリウム濃度 0.03 M 迄の測定を行っ考えられる。

た既報19）を参考に電解質濃度について考察す3．過塩素酸ナトリウム溶液についてる。
錫の反応のみ顕著な CP 極については，溶液

唾液電解質濃度は血清（0.15 M）のそれよりも低く，大略 0.04〜0.05 M 程度以下

37―41）であるこ

抵抗の影響を受けることを考慮する必要はあるとから腐食研究用人工唾液もこの程度の濃度にが 0.02 M ま で 基 本 的 な 波 形 は 変 わ ら ず（図調製される場合が多い42，43）。著者らもこれを考

2），低濃度電解質溶液で CP 極に対し特殊な反― 39 ―

日本大学歯学部紀要 31, 35―42，2003

応を起こすイオンを含まない支持電解質として高濃度溶液中における DS 極では水素発生が溶

過塩素酸ナトリウム溶液および本測定条件が使液抵抗支配となり，電位走査曲線にその影響が用できると考えられる。

あると考えられた。

高銅型アマルガムでは銅の反応が電位走査曲3．過塩素酸塩は錫および銅の反応が主体とな線波形に影響するので，塩化物イオンの有無でる歯科用アマルガムの電気化学的挙動を検討す波形は大きく変わる。過塩素酸ナトリウム溶液るための支持電解質として，特殊な反応を惹起では主として銅の反応が進み難いので全体としせず有用な電解質と考えられた。て不活性な電位走査曲線となり，特に低濃度溶液では溶液抵抗のため水素発生が起こり難く，

文

献

CP 極の場合と同様に高銅型アマルガムに対しても特殊な反応を起こすイオンを含まない支持

１）Grahame DC （1947） The electrical doublelayer and theory of electrocapillarity. Chem

電解質として有用と考えられた。
本 測 定 で は 銅 の 反 応 が 起 こ り 得 る 0.4 VRev 41, 441―501
２）Valette G（1989）The crystallin heterogeneity（SCE）を電位走査範囲貴な側としたが，アマル

correction of the double―layer capacity for sin-

ガムの腐食について問題となる 0.0 V（SCE）
以gle―crystal electrodes. J Electroanal Chem 260,

下に電位走査範囲を限定すれば，さらに無関係塩としての有用性は高まるものと推定される。

425―431３）Hamelin A, Morin S, Richter J, Lipkowski J（1991） Adsorption of pyridine on the （210）結論

face of silver. J Electroanal Chem 304, 195―209

市販歯科用アマルガム 4 種（従来型 1 種，高４）Mohtat N, Byloos M, Soucy M, Morin S,Morin M（2000）Electrochemical evidence of銅型 3 種）の 1.0〜0.02 M 過塩素酸ナトリウムthe adsorption of alkanethiols on two sites on

溶液における電位走査曲線について，電位走査速 度 200 mV/s，電 位 走 査 範 囲 0.4 V〜−1.5 VAg（111）. J Electroanal Chem 484, 120―130５）Langkau T, Baltruschat H（2002）The point of（SCE）の電位走査曲線を測定し，次ぎの結論をzero charge of adsorbed monolayers : Pt（111）

えた。

covered by Ag. Electrochim Acta 47, 1595―

1．従来型アマルガムの錫溶出電流は一般に過1599塩素酸ナトリウム溶液濃度の増加とともに大き

６）寺西誠治，吉 井 剛，野 元 成 晃，宮 木 了，くなり，−0.5〜0.0 V（SCE）には酸化電流のス

中村節子（1981）
弗化物含有歯科用アマルガムテップが明確に認められた。本実験条件下ではに関する電気化学的検討．日大歯学 55,

錫の反応が激しく酸化還元電流は殆ど溶液抵抗支配になっているが，酸化電流ステップは低電

７）勝又徳昭，前野正夫，大越哲也，藤井征朗，今泉凱久，大塚吉兵衛，野元成晃（1980）
各種位における従来型アマルガムにおける錫の反応歯科用合金の電位走査曲線におよぼす塩素イとして詳細に検討する必要があると考えられた。

633―

638

オンの影響．日大歯学 54, 431―438
８）勝又徳昭，田村豊彦，岡野保徳，吉井 剛，

2．高銅型アマルガムは過塩素酸ナトリウム溶

竹内 正，大塚吉兵 衛，野 元 成 晃（1980）
銀，液中において比較的不活性であり，DJ 極では銅および歯科用銀合金の電気化学的挙動にお銅の酸化波が認められたが，他の高銅型アマルよぼすハロゲンイオンの影響．日大歯学 54,ガムは特徴の無い電位走査曲線波形であった。

439―444― 40 ―

過塩素酸ナトリウム溶液における歯科用アマルガムの電位走査曲線９）宮木 了，野元成 晃，福 田 豊，谷 口 勝 彦，おける電位走査曲線―塩化ナトリウム濃度の影
響―．日大歯研紀 29, 27―36

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歯科用銀合金およびその組成金属の電気化学的挙動に及ぼすチオシアン酸

20）野元成晃，横瀬勝美，勝又徳昭（1993）
歯科用イオンの影響．日大歯学 57, 340―346

アマルガムの電位走査曲線―走査時間の影響

10）野元成晃，松島一彦，下地清八郎，高根沢英―；日大歯研紀 21, 55―67

二，粕谷光由，稲葉尚治，小野瀬英雄（1983）

21）宮木 了，野元成晃，鈴木義秋，小森真弓（1982）

高銅型アマルガムの電気化学的挙動におよぼ

歯科用アマルガムの狭い電位域に関する電位

すチオシアン酸イオンの影響．日歯保存誌 26,876―882

走査曲線．日大歯学 56, 909―913
22）野元成晃，中村節子，鈴木 誠，一宮 晶三，

11）野元成晃，柴 忠一，横瀬勝美，鈴木信雄（1988）

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歯科用アマルガムの電位走査

歯科用アマルガムの塩化ナトリウム，リン酸

曲線―初回走査に 関 す る 検 討―．日 大 歯 学 56,931―936

混合溶液中における電気化学的挙動．日大歯研紀 16, 49―55

23）野元成晃，鈴木信雄，田中昌一，神山明生（2000）

12）野元成晃，柴 忠一，横瀬勝美，鈴木信雄（1988）

歯科用アマルガムの炭酸水素ナトリウム溶液

歯科用アマルガムの電気化学的挙動に及ぼす中における電位走査曲線．日大歯研紀 28, 41―48

ヨウ素イオンおよび臭素イオンの影響．日大歯研紀 16, 57―64

24）野元成晃，宮木 了，湯浅 智，西山 司（2001）

13）野元成晃，守屋和章，木村 寿，伊沢三樹，

歯科用アマルガムの電位走査曲線―電位走査範日野浦光，小野瀬英雄（1979）
歯科用アマルガ

囲卑な側について―．日大歯研紀 29, 9―18

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歯科14）古畑恒和（1980）
歯科用アマルガムの変色に関用アマルガムの硬化途次における電気化学的する電気化学的検討―卑な電位域における硫化挙動に関する遅い電位走査速度による検討．
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16）野元成晃，宮木 了，石田昌也，佐藤甫幸，

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大塚吉兵衛，竹内 正（1980）
各種無機化合物
水溶液中における歯科用アマルガムの電位走28）野元成晃，田中昌一，佐々木高憲，吉田英泉，

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相浦洲吉，鈴木英之，原田秀一郎（1987）
歯科17）野元成晃，中村節子，遠藤 努，中村真一郎

用アマルガムおよび錫の電流規制法による検討．日大歯学 61, 772―777（1983）
歯科用アマルガムの電気化学的挙動におよぼすチオシアン酸イオンの影響．日大歯29）野元成晃，横瀬勝美，名取愛一郎（1995）
希薄

学 57, 1200―1204

アマルガムの電気化学的挙動．日大歯研紀 23,18）野元成晃，乙部朱美，佐々木高憲，吉田英泉，

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30）野元成晃，田中昌一，西山 司，中村真一郎，的挙動に及ぼす各種酸添加の影響．日大歯学

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錫および歯科用アマルガムの60, 399―403

陽分極充電曲線．日大歯学 60, 308―312

19）野元成晃，田中昌一，手嶋健介，小森規雄（2001）

31）小川秀典，武藤 晃，小森二三夫，中野喜 右

歯科用アマルガムの塩化ナトリウム溶液中に人，及川栄二，大塚吉兵衛，野元成晃（1993）― 41 ―

日本大学歯学部紀要 31, 35―42，2003

895

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炭酸水42）野元成晃，柴 忠一，宮木 了，勝又徳昭（1981）

素塩溶液中における歯科用アマルガムの充放

歯科用金属の電 気 化 学 的 側 面 に 関 す る 文 献

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ノート
（IV）
―腐食研究用混合溶液―．日大歯研34）野元成晃，横瀬勝美，鈴木信雄（1995）
炭酸水

紀 9, 78―89

素塩溶液中における歯科用アマルガムの充放43）飯塚一郎（1982）
各種腐食研究用溶液中におけ電曲線―繰返し回数及び 100 mM 塩化ナトリウ

る歯科用アマルガムの電気化学的挙動．日大

ムの影響―；日大歯研紀 23, 31―38

歯学 56, 760―767

35）鈴木信雄（1990）
歯科用アマルガムの電気化学44）野元成晃，横瀬勝美，湯浅 智，武田弘人（1993）

的挙動におよぼすクエン酸塩，乳酸塩混合溶

歯科用銀合金の電気化学的挙動―塩化ナトリウ液の影響．日大歯学 64, 57―64

ム，リン酸塩混合溶液および溶存酸素還元挙36）野元成晃，横瀬勝美，橋本宏二，平野治朗，動―．日大歯研紀 21, 47―53

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炭酸水素塩，45）野元成晃，横瀬勝美，湯浅 智（1994）
歯科用リン酸塩混合溶液中における歯科用アマルガ

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