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特別寄稿論文＿ ＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿_

小学校室内の大気およびダストを介した児童の化学物質暴露
佐賀大学農学部生物環境学分野

准教授 上野大介

溝内重和

教授 市場正良

佐賀大学農学研究科 特定研究員
佐賀大学医学部環境医学分野の小学校を対象とし、小学校室内環境の現状を把握する

１．はじめにため曝露量評価を実施してきた。

室内環境中の化学物質が原因で起こるシックハウス症

ところで近年のシックスクール症候群の事例に見られ候群は 1990 年代に顕在化し大きな社会問題となった。

る共通点の一つとして、指針値設定物質を測定しても濃これを受けた各省庁および業界の活動により代表的揮発度が低く原因が不明とされることが挙げられ、未規制物性有機物質（VOCs）の指針値等が設定され、近年の建築質がその要因として疑われている。本研究では未規制物物におけるそれら物質の大気中濃度は指針値よりおおむ質として、おもに水性塗料溶剤として利用されるグリコね低いことが報告されている（斎藤ら総説）1) 。しかしールエーテル類（GEs）およびテキサノール類（Texanols）、シックハウス症候群に関する問題は依然として収束してまた樹脂や繊維、フロアワックスなどの難燃剤や可塑剤おらず、健康被害をうったえる報道は新聞等のメディアとして利用されている有機リン系難燃可塑剤（PFRs）にでも絶えない。

着目した。本研究グループでは、小学校室内環境におけ本研究では VOCs による健康被害の中でも、学校校舎るこれら物質の残留濃度を測定し、小学生の曝露量とその新築改修にともなう健康被害 “シックスクール症候群”の影響評価に取り組んだので紹介する 8, 9) 。の問題に着目した。シックスクール症候群の報告例としては、2002 年の九州の小学校における健康被害 2) 、2006
年の北海道の新築小学校における健康被害 3) 、2000 年の新築大学校舎における健康被害 4, 5)

２．学校室内大気を介した未規制 VOCs 曝露量、2007 年の新築大と影響評価 8）

学校舎における健康被害 6) などがあげられ、潜在的には２．１

より多くの事例があると推測される。

背景

本研究グループでは佐賀市内小学校における室内環境

近年のシックスクール症候群の事例に見られる共通点

VOCs 調査を、市教育委員会と共同で平成 19 年より実施の一つとして、指針値設定物質を測定しても濃度が低く、してきた 7) 。その中で児童のシックスクール症候群とお原因が不明とされることが挙げられる。一方で指針値設もわれる様症状が複数報告されてはいるものの、現在の定物質の濃度が低くとも総揮発性有機化合物（TVOCs）ところ化学物質との因果関係は明らかとなっていない。の濃度は高いことが多く、代替物質としての未規制物質

このことは現状では明確な健康被害の報告がなされていの利用が示唆されている。従って近年のシックスクールない小学校でも、潜在的に健康被害が発生していること症候群については、室内における未規制物質の利用によを示唆している。本研究では将来的な化学物質と健康にって発生する“未規制 VOCs”が、その要因として疑われて関する調査を視野に継続的な調査が可能である佐賀市内いる。

39

ここでは未規制 VOCs として、おもに水性塗料（ペンキ・ワックス・接着剤など対象表面に塗布し保護膜を形成させる素材の総称）の溶剤として利用される物質であるグリコールエーテル類（GEs）およびテキサノール類（Texanols）に着目した。これらはトルエンをはじめとする有機溶媒を溶剤とした溶剤型塗料の規制が進む中で需要量の増加が予想されているにもかかわらず、管理を目的とした明確な規制が制定されていない物質群である。
これらの物質は目や鼻、気道の炎症に関連することが報告されており 10, 11) 、スウェーデンの疫学調査では子供の写真１

小学校における室内環境調査の様子

ベッドルームの大気中濃度とアレルギー疾患との間に有意な関係があることも報告されている 12, 13) 。加えてこがみられた（100%, 0.1〜160μg/m3）。次に高い検出率がれまで学校や病院で報告されている VOCs による健康被見られたのはエチレングリコールブチルエーテル

害の例のなかで、アレルギー疾患との関連が強く疑われ（ EtGBtE ）、 エ チ レ ン グ リ コ ー ル フ ェ ニ ル エ ー テ ルている物質として 2-エチル-1-ヘキサノール（2E1H）14, 4-6)

（EtGPhE）であり（97%,<MDL〜55μg/m3 ）、それに続があげられる。これまでの調査でも佐賀市内小学校の室く物質としてはジエチレングリコールメチルエーテル

内環境から比較的高濃度の 2E1H が検出されていること（DiEtGMeE）（96%,<MDL〜92μg/m3）、ジエチレングリから 7) 、より詳細な調査が望まれてきた。本研究では未コールエチルエーテル（DiEtGEtE）（96%,<MDL〜51μ規制 VOCs による小学校室内空気の汚染現状を把握するg/m3）、ジエチレングリコールブチルエーテル（DiEtGBtE）ため、濃度実態調査と曝露量評価を行った。

（86%,<MDL〜22μg/m3）が挙げられた。ほぼ全ての試料からこれら物質が検出されたことから、小学校室内環

２．２

試料と方法境における本物質の幅広い存在が明らかとなった。検出試料は佐賀市内の小学校の室内大気を対象として、された物質群の寄与率を検討したところ、ほぼすべての2011〜2013 年に 70 教室で採取した（写真１）。大気試料教室で 2E1H および総グリコールエーテル（ΣGEs）がの採取は学校環境衛生基準に準拠して実施した。大気試

高い割合を示し、なかでも DiEtGMeE、DiEtGEtE が比較

料採取は既報を参照し 3) 、ガラス捕集管（吸着剤 Tenax的高い割合を示した。以下の議論では、検出率および寄TA/Carboxen 1000：Supelco)をローボリュームエアーポン

与率共に高い値を示した 2E1H および GEs を対象とした。

プに接続し、0.1ml/min で 24 時間吸引した。水性ワック

本結果において 100%の検出率と高い濃度範囲を示し

ス試料は、各学校で使用されている製品をポリエチレンた 2E1H は、可塑剤の一つであるであるフタル酸ジエチ容器に分取した（n=4）。試料は、捕集管に内部標準ルヘキシル（DEHP）や 2-エチルヘキシルアクリレート(d-8Toluene)を添加後、加熱脱着装置を接続した GC-MS（EHA）の加水分解物であることが知られており、床材で定性・定量した。詳細は既報にまとめた 8) 。

接着剤などに含まれる DEHP や EHA のエステル結合が、コンクリート中のアルカリ成分によって加水分解され、２．３

結果と考察

2E1H が発生すると報告されている 5, 15) 。親物質である

化学分析の結果、すべての小学校の室内環境から未規

DEHP や EHA は学校の室内環境でも塩化ビニル床材や制 VOCs が検出された（図１）。検出された未規制 VOCs

塗装剤、接着剤などに多く使用されており、これら部材の総濃度（ΣVOCs）の範囲は 11〜360μg/m3 であった。

が 2E1H の発生源として寄与していることが考えられる。

検出された未規制 VOCs の中では、2E1H、Nonanal、室内大気中の 2E1H 濃度は気温や湿度の高い夏期に上昇、Texanol がすべての試料から検出され、また高い濃度範囲冬期に低減するが、1 年後における濃度の低減は見られ40

ΣVOCs 濃度 ( μg / m3 )

300

200

1000

図１

その他教室

理科室

図書館

体育館

9 11 13 15 17 19 21 23 25 27 29 31 33 35 37 39 41 43 45 47 49 51 53 55 57 59 61 63 65 67 69 71 73 75 77

パソコン室

7

音楽室

5

家庭科室

3教室

1

小学校室内大気から検出された未規制 VOCs の総濃度（ΣVOCs： 総グリコールエーテル類 + 総テキサノー
ル類 + 2 エチル 1 ヘキサノール + ノナナール）8）なかったことが報告されている 5) 。2E1H の自然低減にキがみられた（最大で 100 倍程度）。ΣVOCs 濃度を教室は数年以上の期間が必要であることが予想され、今後の種間で比較したところ、体育館がいくつかの教室（一般低減時間の推定に関する調査が望まれる。次に高い濃度教室、家庭科室、パソコン室、図書館）より有意に低いと寄与率を示した GEs の発生源としては、水性ワックス傾向を示した（p<0.05, Conover-Inman Test）。体育館のΣや水性塗料の溶剤としての利用が知られている 16) 。水性VOCs が有意に低い要因は不明であるが、建築物の構造ワックスからの放散を確認するため検査対象としている的に気密性が低いことや、他の教室では窓開放後に一晩小学校で使用されている水性ワックスを分取し、固相マ放置することによって室内濃度が定常状態に達したが、イクロ抽出法（SPME）をもちいたヘッドスペース GC-MS

体育館の場合は容積が大きいために定常状態に至らず、分析に供試した。その結果、分析したすべての水性ワッサンプリング位置の濃度が相対的に低くなっていた、と

ク ス 試 料 の ヘ ッ ド ス ペ ー ス VOCs か ら 高 濃 度 のいう可能性が考えられる。今後の調査法の検討が必要でDiEtGMeE および DiEtGEtE が、一部の水性ワックスからあろう。一方で、体育館を除くその他の教室種（一般教は EtGBtE が検出された（n=4、拡散係数不明のため同定室、家庭科室、パソコン室、図書館、音楽室、理科室）

のみ、データ示さず）。加えて、斎藤らは、「子どもたちの間では、教室間でΣVOCs 濃度に差はみられなかった。

が気分が悪くなると感じる主な教材」について小学生をこれら結果は、未規制 VOCs の発生源は多岐にわたり、対象にアンケート調査実施し、各種教材から放散される教室種には依存していないことが明らかとなった。

VOCs を分析している。その結果、教科書やニス、接着教室種間の濃度差を物質ごとに検討したところ、2E1H剤等から GEs が検出されたことが報告されている 17, 18) 。

はパソコン室がいくつかの教室（一般教室、理科室、体本研究における GEs の検出率と濃度範囲の高さは、学校育館）より有意に高い傾向を示した（p<0.05）。上述の通室内環境における本物質の利用範囲の広さを反映していり、2E1H は、可塑剤 DEHP および EHA の加水分解物でると考えられる。

ある 5, 15) 。パソコン室ではカーペットを接着剤でコンクリート床に直接貼り付けている部屋が多くあったこと、検出された未規制 VOCs 総濃度（ΣVOCs 濃度）を教パソコン関連器機等の可塑剤を多く含むプラスチック製室ごとに比較した（図１）。ΣVOCs はすべての教室で検品が多く保管されていることなどがその要因として考え出され、その濃度は同一種の教室内でもおおきなバラツられる。ΣGEs も体育館がいくつかの教室（一般教室や41

パソコン室、図書館）より有意に低い傾向を示したが（図２）。上島ら 5) は、新築大学校舎で発生したアレル（p<0.05, Conover-Inman Test）、他の教室種間で有意な濃ギー症状に対する 2E1H の閾値は、66〜340μg/m3 の間で度差はみられなかった。GEs の発生源としては、上述のあると報告している。また森ら 6) は、学生および職員の通り水性ワックス 16) や水性塗料、接着剤、教材 17, 18) が体調不良が報告された新築大学校舎において各種 VOCs知られている。これら資材は教室の種類に関係なく広くを測定し、その要因として疑われる 2E1H の濃度範囲を利用されているため、教室種間に明確な濃度差が見られ12〜62μg/m3 と報告している。本調査において小学校教なかったと考えられる。

室から検出された 2E1H の濃度範囲は 1〜160μg/m3 であり、一部の教室では上述した既報の値を超えていた（図２）。

本調査で得られた小学校室内環境の未規制 VOCs 濃度について暴露による影響を評価した。未規制 VOCs は室

また Choi ら 12, 13) は、スウェーデンで VOCs と子供の内濃度の指針値等が設定されていないため、室内大気中アレルギー疾患に関する大規模な疫学調査を実施しておの化学物質の毒性指標としては、Lowest concentration ofり、子供のベッドルームにおける大気中 GEs 濃度の高さ

interest（LCI）19, 20) を指標としてもちいた。LCI はヒトとアレルギー疾患の発症率の間に有意な関係を見いだしが感じる刺激を毒性指標として用いており、小学生に対ている。そこで、本研究で得られた小学校の室内環境かする室内環境の評価指標として適切であると考えられる。

ら検出された GEs の濃度範囲と、既報の濃度範囲を比較

また LCI が設定されていない物質に関しては既報を参照した（図２）。その結果、本研究で得られた小学校の室内し 21) 、無毒性量（NOAEL）22, 23) を安全係数 100 で除し環境から検出された GEs 濃度範囲は、スウェーデンにおて LCI と仮定した。推算の結果、すべての物質の HI はける調査でアレルギー疾患の発症群でみられた濃度範囲<1 であり、直ちに問題となる値ではないことが明らかとと同程度であった。TDI をもちいた暴露量評価では問題なった。とならない値であったが、実際の学校における発症例やつぎに、実際に健康被害が発生した学校における調査、疫学調査の値と比較すると無視はできない濃度であるとおよびスウェーデンにおける疫学調査と濃度を比較した言える。
監視の継続とともに、暴露量の低減が望まれる。

2エチル1ヘキサノール (2E1H)

グリコールエーテル類(GEs)120

VOCs濃度 ( μg / m3 )95%
Geometric
mean

300

MedianMin

5%

80

200

40

10000
本研究
SchoolGEs

図２MaxThis
study
本研究

ベッドルームSweden13)

スウェーデンMori*
大学講義室日本6)

Kamishima**
大学講義室
日本5)

本研究で検出された小学校室内大気中グリコールエーテル類および 2 エチル 1 ヘキサノール濃度とアレルギー症状が報告されている文献値の比較８）42

３．学校室内ダストを介した PFRs の曝露量と影響評価 9）
３．１

背景

難燃・可塑剤とは、火災防止や柔軟性付与を目的に樹脂製品や塗料に添加する化学物質の総称であり、建材や内装、家電製品などに多用されている。これまで樹脂製品の難燃剤として多用されてきた臭素系難燃剤(BFRs)は環境汚染問題をきっかけとして使用量が減少しており、その代替物質として有機リン系難燃・可塑材(phosphorus

写真２

小学生を対象とした手拭き試料採取の様子

３．３

結果と考察

flame retardants and plasticizers: PFRs）の使用量の増加が報告されている。これら難燃・可塑剤はおもに室内環境で使用される物質群であるため、さまざまな経路を介し分析に供したすべてのダスト試料から PFRs が検出さてヒトに摂取されていることが想定される。

れた。分析対象とした 19 種類の PFRs の中ではリン酸ト

近年、ハウスダストが難燃剤等の化学物質の重要な摂リスブトキシエチル（TBOEP）が最も高濃度で検出され、取経路であり、とくにダストを介した難燃剤摂取量は大

その濃度範囲は 3600〜1900000ng/g 乾重であった。

人よりも子供で多いことが報告されている 24, 25) 。また子公共施設である小学校では難燃剤の使用量が多いこと

供のダスト摂取の特徴として高頻度で手を舐めることなが考えられるため、ダスト試料から検出された PFRs 濃どがあげられ、手を介した化学物質摂取量は子供で多い

度を小学校と一般家庭で比較した。その結果、総 PFRs26) 。ここでは小学校児童による濃度は小学校で有意に高く、TBOEP とフェニル系 PFRs

PFRs の摂取量を把握するため、ダストを介した PFRs 摂（リン酸トリフェニル（TPHP）およびリン酸トリクレジ取量を推定する。また、とくに小学生児童による新たなル（TMPPs））が有意に高濃度であった。また総 PFRs のPFRs 摂取経路として、手を介した経口摂取に着目した。

濃度に対する各 PFRs 濃度の割合を参照すると、どの教実際の小学校において児童の手拭き試料を採取し、手を室においても TBOEP が 50〜99%と高い割合を示した（図介した PFRs の経口摂取量の推算を目的とした。

３）。TBOEP はフロアワックスの可塑剤として多く利用ことも示唆されている

３．２

されることが知られており、小学校におけるワックスの試料と方法利用頻度の高さが影響していると考えられる。一方、一ダスト試料は、佐賀市内の小学校から 2009 年の 8 月〜

般家庭では小学校より塩素系 PFRs（リン酸トリスクロロ9 月に採取した。比較対象として、2009 年の 10 月〜12

エチル （ TCEP ）、 リ ン 酸 ト リ ル ク ロ ロ イ ソ プ ロ ピ ル

月に佐賀大学生ボランティアより一般家庭のダスト試料（TCIPP））が有意に高濃度であった（図３）。塩素系 PFRsを採取した。ダスト採取には紙パック式掃除機を使用しは、おもに難燃剤としてプラスチックに添加されることた。手拭き試料は、2009 年の 8 月〜9 月に佐賀大学付属が知られている。一般家庭では小学校と比べ、プラスチ小学校の児童を対象に、両手のひらをエタノール綿で拭ックを使用した家電製品の密度が高いことがその要因とき取ることで採取した（写真２）。本研究では代表的な考えられる。ダスト試料から検出された PFRs 濃度からPFRs、19 種類を分析対象とした 9)

子供の PFRs 取り込み量を算出し、一日耐用摂取量（TDI）。ダスト試料および手拭き試料は、内部標準を添加しジクロロメタンを用い27, 28)と比較した。その結果、TBOEP の取り込み量は TDIて超音波抽出した。抽出液を 10％含水フロリジルカラムを最高で 10 倍超過しており、また、TMPP、TCEP の最をもちいて精製し GC/MS にて定性･定量した。詳細は既大取り込み量も TDI に近い値であった（図４）。

報にまとめた 9) 。

43

(a) 全PFRs
ΣPh-PFRs

寄与率 (%)

Σalkyl-PFRs
ΣCl-PFRsTBOEP(b) TBOEPを除く

ΣPh-PFRs*

ΣAlkyl-PFRs

寄与率 (%)

ΣCl-PFRs**

Music
room

Classroom

Computerroom

Gymnasium

Library

小学校

図３

一般家庭

教室と家庭のダストから検出された PFRs の寄与率。
（a）全 PFRs を対象とした寄与率；（b）TBOEP を除いた PFRs を対象とした寄与率 9）

1.9 0.52

0.003

0.00660.024

0.00420.015

0.00530.019

0.0042

ダスト
摂取量

高暴露
平均暴露

小学校

0.001

TMPPs
TCrsP

TDCIPP
T(DCiPr)P TCEP
T(CEt)P

HigherAverage

HigherAverage

HigherAverage

HigherAverage

HigherAverage

HigherAverage

TBOEP
T(BxEt)PHigher0.0000.0

図４

家庭0.0020.1

Average

ハザードインデックス

最高メジアン
最小TPHP
TPhP TCIPPs
T(CiPr)P TNBP
TnBuP

教室と家庭のダストを介した PFRs 摂取量から算出した小学生のハザードインデックス（各物質の摂取量と一日耐容摂取量との比）9）

そこで小学生の PFRs 摂取の主な経路であると推測さ出され、その濃度範囲は 12〜1,400 ng hands-1 であった。

れる、手に付着している PFRs の定量に着手した。化学

手拭き試料から検出された TBOEP が高い割合を示す分析の結果、すべての手拭き試料から PFRs が検出され

PFRs の物質組成は、ダスト試料から検出されたものと類た。検出された PFRs の中では TBOEP が最も高濃度で検似していた。手拭き試料から検出された PFRs の起源と44

してフロアワックスの影響を受けたダストが小学生の手3）小林智, 武内伸治, 小島弘幸, 高橋哲夫, 神和夫, 秋津に付着したことが要因と推察された。小学生児童の手拭裕志, 伊佐治信一: 水性塗料成分 1-メチル-2-ピロリド

き試料より検出された PFRs 濃度をもちいて PFRs 摂取量

ン及びテキサノールによる新築小学校の室内空気汚を算出したところ最高値は 2,900 ng day-1 であり、もっと染. 室内環境, 13, 39-54 (2010).

も寄与率の高い TBOEP の摂取量は最大で 2,400 ng day-14）Kamijima M., Sakai K., Shibata E., Yamada T., Itohara S.,と算出された。一日耐用摂取量と比較したところ一部のOhno H., Hayakawa R., Sugiura M., Yamaki K., Takeuchi

試料において TBOEP の取り込み量はハザードインデッ

Y.: 2-Ethyl-1-hexanol in indoor air as a possible cause of

クスが 1 以上であり、摂取量が TDI を超過していた。小sick building symptoms. J. Occup. Health, 44, 186-191

学生の PFRs 曝露量を低減させるためには、手を介した(2002).
5）上島通浩, 柴田英治, 酒井潔, 大野浩之, 石原伸哉, 山

摂取の低減が有効であると推測された。

田哲也, 竹内康浩, 那須民江: 2-エチル-1-ヘキサノールによる室内空気汚染. 日本公衛誌, 52, 1021-1031

４．結論(2005).

本調査で得られた佐賀市小学校で検出された未規制

6）森美穂子, 原邦夫, 宮北隆志, 石竹達也: 新築大学校

VOCs 濃度は、2E1H がアレルギー発症の報告値に近く、舎の室内空気質と利用者の体調との関連. 日衛誌, 66,

また GEs 濃度範囲はスウェーデンの疫学調査におけるア122-128 (2011).

レルギー疾患と関係が見られた濃度範囲と同程度であっ

7）市場正良, 高橋達也, 山下善功, 高石恵子, 西村晃一,た。またダストを介した TBOEP の取り込み量は TDI を蒲池将史, 近藤敏弘, 松本明子, 上野大介, 宮島徹:最高で 10 倍超過しており、また、TMPP、TCEP の最大

佐賀環境フォーラムにおけるシックスクール問題へ取り込み量も TDI に近い値であった。この結果は小学校の取り組み. 日本衛生学雑誌, 64, 26-31 (2009).

児童における潜在的な健康被害の発生を示唆している。

8）溝内重和, 市場正良, 宮島徹, 兒玉宏樹, 高椋利幸, 染

多種多様な未規制化学物質が検出されることが予想さ

谷孝, 上野大介: 小学校室内環境における未規制れる小学校等の公共建築物については、例えば新築改修

VOCs 濃度の現状把握. 室内環境, 17, 69-79 (2014).

後の引き渡し時における“臭気指数”をもちいた指針値の9 ） Mizouchi S., Ichiba M., Takigami H., Kajiwara N.,

設定や、積極的な手洗いによるダストを介した化学物質

Takamuku T., Miyajima T., Kodama H., Someya T., Ueno

摂取量の低減など、化学物質を特定しない包括的な曝露

D.: Exposure assessment of organophosphorus and量低減の対応が必要であると考えられる。

organobromine flame retardants via indoor dust fromelementary schools and domestic houses. Chemosphere,
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