本記事は , 文部科学省「マテリアル先端リサーチインフラ」技術スタッフ表彰について紹介するものです .

文部科学省 マテリアル先端リサーチインフラ 令和 4 年度技術スタッフ表彰 優秀技術賞

TEM データを味わい尽くす～画像処理 ・ 機械学習 ・ 統計解析で電子顕微鏡データから有効な情報を引き出す～受賞者 国立研究開発法人 物質 ・ 材料研究機構 上杉 文彦氏に聞く
文部科学省「マテリアル先端リサーチインフラ（ARIM Japan）」[1] は，2021 年度（令和 3 年度）からスタートし，前代プロジェ
クト「ナノテクノロジープラットフォーム（NPJ）」の最先端装置の共用，高度専門技術者による技術支援に加え，新たにリモー
ト・自動化・ハイスループット対応型の先端設備を導入し，広がり・高度化する応用専門領域の利用者に対応する材料開発のための高度な先端装置の共用や技術支援の提供を行いつつ，装置利用に伴い創出されるマテリアルデータを，利活用しやすいよう構造化した上で提供し，データ駆動型研究開発に貢献することを目的とする．また，文部科学省の革新的機能を有する材料開発を実施する「データ活用型マテリアル研究開発プロジェクト」[2] とも連携して，我が国のマテリアル革新力強化に資することを狙う．
ARIM Japan の基礎となる，全国的な最先端共用設備体制と高度専門技術者による技術支援は，2012 年度（平成 10 年度）から 10 年にわたり実施してきた NPJ から引き継いだ．最先端共用設備の有効活用には，高度な専門技術を有する技術スタッフの支援が不可欠である．技術スタッフの貢献に報い，その育成を図ろうと，NPJ は 2014 年度より技術スタッフ表彰を始めた．表彰には，優秀技術賞（類い稀な秀でた技術），技術支援貢献賞（技術

実験室の上杉氏支援で貢献），若手技術奨励賞（35 歳以下の技術スタッフが対象）の 3 つの賞がある．技術スタッフ表彰も ARIM Japan に引き継がれて令和 4 年度は，優秀技術賞 1 件，技術支援貢献賞 4 件が選ばれた [3]．表彰式は 2023 年 2 月 1 日に第 22 回 国際ナノテク
ノロジー総合展・技術会議（nano tech 2023，東京ビッグサイト
で開催）の中で行われた．
令和 4 年度 技術スタッフ表彰 優秀技術賞は，国立研究開発法
人 物質・材料研究機構（NIMS）の上杉 文彦氏に贈られた [4]．
題目は「TEM データを味わい尽くす」である（TEM：透過電子顕微鏡）．受賞理由は表彰式で，「収差補正高分解能電子顕微鏡，
EDS（エネルギー分散型 X 線分光）
，EELS（電子エネルギー損失
分光）などの先端 TEM 技術を駆使し，ユーザーにハイレベルの研究成果創出をもたらした．特に卓越したスキルとして，スクリ
プト言語のプログラミングに長け，取得データの画像処理や多変量解析により，精緻なデータ解析を可能にし，機械学習を加えて
これまでは得られなかった情報の取得に成功した．
」と紹介された．表彰の後日，受賞技術の内容・支援状況を，受賞者の NIMS
技術開発・共用部門 評価プラットフォーム 電子顕微鏡ユニット

nano tech 2023 ARIM Japan ブースで賞状と記念バッジとともに

主幹エンジニア 上杉 文彦（うえすぎ ふみひこ）氏にオンライン
で伺った．

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文部科学省「マテリアル先端リサーチインフラ」令和 4 年度技術スタッフ表彰（優秀技術賞）-1

デバイスプロセス分野／物質・材料合成プロセス分野の装置を共用に供する [7]．NIMS には茨城県つくば市に複

１．ARIM における受賞者の技術支援

数の事業所があり，共用装置は，つくばエリアの千現地

１．１ 物質・材料研究機構（NIMS）マテリアル先端
リサーチインフラ（ARIM）の概要

区（本部），並木地区，桜地区の 3 拠点に設置されている（表ARIM Japan は，7 つの重要技術領域（略称で，1．高本稿の関係する TEM 分野（千現地区）の共用装置を，度なデバイス機能マテリアル，2．エネルギー変換マテリ

さらに詳しく表 2 に示した．透過電子顕微鏡，TEM 試料

アル，3．量子・電子マテリアル，4．マテリアルの高度

ホルダー，FIB（集束イオンビーム）試料加工装置，断層循環技術，5．バイオマテリアル，6．ナノスケールマテ

像解析ソフトなど 16 点が ARIM ホームページに掲載されリアル，7．マルチマテリアル化技術・高分子マテリアル）

ている．

1）
．表 1 で，計測・分析分野の共用装置は，NMR，材料
分析，3D，TEM の技術分野に分けて示されている．

のそれぞれに強みを持つ先端装置群を提供するハブ機関と，特徴的な装置・技術を持つスポーク機関からなるハブ＆スポーク体制で，利用者の研究開発を支援する．共用する装置は 3 つの技術領域（1．計測・分析，2．加工・デバイスプロセス，3．物質・材料合成プロセス）で提供

１．
３ NIMS ARIM 計測・分析分野の共用装置利用支援
NIMS ARIM 共用装置の利用方法 [8] には，表 3 に示す
3 つの形態がある．

される [1]．ARIM には，装置共用により得られるデータ

利用件数は，NPJ の NIMS 微細構造解析プラットフォー

を利用者の許可を得た上で収集・蓄積し，データ活用型

ム（ARIM の計測・分析分野に相当）におけるコロナ禍前

研究開発に資するデータベースを構築し共用を図るデーの 2017 年度では 202 件であった．

タ中核拠点となるセンターハブが設けられた．
NIMS はセンターハブの機能を果たすと共に，ハブが取り上げる上記 7 重要技術領域のうちの「3．量子・電子制

１．４

受賞者の NIMS ARIM における支援活動

御により革新的な機能を発現するマテリアル」，「4．マテ

受賞者の上杉氏は，民間の計測・分析会社から，2014

リアルの高度循環のための技術」の 2 領域を担当し，上年に NIMS に加わり，NIMS 微細構造解析プラットフォー

記 3 つの技術領域，すべての領域の装置を提供している．

ムの電子顕微鏡担当技術スタッフとなった．他の技術ス

NIMS マテリアル先端リサーチインフラは，NIMS ARIM

タッフ同様，装置の保守・運用，装置使用に当たってのの略称で運営され [5]，NIMS 組織における技術開発・共試料作製，機器操作，観察結果の解析まで，電子顕微鏡用部門が運営する NIMS Open Facility（NOF）と連携する．

微細構造解析に関する業務の全てを行なっている．機器

NOF は，物質・材料やナノテクノロジーに関する先端装利用の支援では，表 3 の機器利用，技術補助，技術代行

置および大型装置を保有し，NIMS の研究者のみならず国のいずれも行うが，3 つの支援形態の中では技術代行が内外の大学，企業，公的機関の研究者が行なう研究開発多いという．表彰式の受賞者挨拶で上杉氏は，「大学で格をサポートする [6]．NOF には，7 つのユニットがあり，子欠陥の研究に従事して電子顕微鏡を扱ってから，30 年

上杉氏は，その一つ，電子顕微鏡ユニットに所属する．

になる．ニッチなところを歩んできた．長年積み上げてきたものが役に立った．これからも技術向上に励み，変１．
２

化には柔軟に対応したい．
」と語った．ニッチは他人のやNIMS ARIM 共用設備 [5]らないことでもある．新しいことに挑戦するから，開発・NIMS ARIM は 3 つの技術分野：計測・分析分野／加工・
表1

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習得した技術は，利用者が容易に利用できるものではな

NIMS ARIM の共用設備

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表2

NIMS ARIM TEM 分野（千現地区）の共用装置（抜粋）

表3

NIMS ARIM の支援形態

い．これが，電子顕微鏡利用の難しさに加えて，技術代のより深い活用法の開拓，即ち，電子顕微鏡の大量デー

行が多くなる理由かと推測する．

タを活用し，画像処理や統計的手法，機械学習などを組

以 前， 上 杉 氏 は，NPJ の Web ジ ャ ー ナ ル：

み合わせた複合的な解析により，隠れた高度な情報を引

NanotechJapan Bulletin のインタビューを，装置利用者にき出すことに挑戦した．以下に STEM から大量のデータ並んで受けた．その内容は，最先端の研究設備の共同利が生み出される仕組みと，大量のデータから必要な情報用により得られた研究成果を発信する企画特集「ナノテを引き出す 3 件の試みと成果を紹介する．

クノロジー PickUp」に「イオン液体中の微細構造解析」
として掲載された [9]．イオン液体は，イオン結晶のように陽イオンと陰イオンで構成される液体で，電池の電解質やバイオマスの溶媒などへの応用が期待される新材料である．利用者の東北大学 宮田 智衆氏は，イオン液体
中の単原子イオンの挙動を観察したかった．これに対し，液体の電子顕微鏡観察に難色を示すことが多い中，上杉

２．TEM（透過電子顕微鏡）データの複合的な解析のきっかけ
２．１

TEM 微細構造解析・画像表示

氏が NIMS の高分解能電子顕微鏡による観察支援を引き電子顕微鏡は，試料を透過した電子を蛍光板に拡大・受けた．新たな液体試料作製法などの新技術開発が加わっ結像させる透過型から始まった．次いで，電子線を走査

た支援により，宮田氏は溶媒中の単原子イオンの運動のして試料からの二次電子をブラウン管に表示する走査型

追跡に初めて成功した．

が生まれた．二次電子の検出は，検出器に代わり，コン

他人のやらないこと，新しい手法に挑戦する上杉氏は，ピュータを用いて 2 次元の像を形成するようになり，電共用装置利用者の支援業務を遂行する傍ら，電子顕微鏡

子顕微鏡のデジタル化が進んだ．更に，透過電子顕微鏡

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（TEM）に走査電子顕微鏡（SEM）の技術を取り入れ，集めるために電子レンズの収差を補正する球面収差補正装

束レンズによって細く絞った電子線プローブを試料上で置（Aberration corrector）から出力した走査電子線は，走査し，試料の照射位置で散乱され，透過した電子線を試料を透過，直進して環状明視野（ABF, Annular Bright

検出し，照射位置と対応させてイメージ（画像）化す

Field）で検出するか，あるいは試料通過時に大きく散乱る 走 査 透 過 電 子 顕 微 鏡（STEM, Scanning Transmission

され円環状の暗視野領域（広角環状暗視野：HAADF, HighElectron Microscope）へと発展する．STEM は，微少領

Angle Annular Dark Field）で検出して，画像化される．

域の電子回折や元素分析が可能なため，原子分解能など

さらに，試料の照射位置からの特性 X 線を検出器 SDD

高分解能の透過電子顕微鏡（TEM）の多くは，STEM になっ（Silicon-Drift Detector）で検出・分析する EDS（Energy

た．走査点ごとに集められた検出電子データをコンピュー

Dispersion Spectroscopy，エネルギー分散 X 線分光）にタ処理して，電子顕微鏡画像や電子回折パターンを構成より照射位置の原子がどの元素であるかを同定できる

する．デジタルデータの取得，コンピュータ処理は電子[10]．

顕微鏡の機能の一部となり，市販電子顕微鏡の付属品となった．
図 1 に STEM の構成と機能を示す．TEM の分解能を高

２．２

TEM 画像の複合的な解析のきっかけ

上 杉 氏 は NIMS に 入 る 前 の 民 間 の 計 測・ 分 析 会 社 でTEM を担当し，半導体中の歪み測定を依頼された．Si などの半導体に応力をかけて歪みが生じるとバンドギャッ
プが変わり，キャリア移動度が変化するのでデバイス特性に影響する．依頼は，微細構造 Si MOSFET 内の微細領
域の伸び縮みを，TEM の電子回折によって格子定数を測ることで求められないか，というものだった．図 2 中央
上部に試料 MOSFET の断面構造を示す．表面に形成されたコンタクト電極の先に SiGe のソース或いはドレイン領域があり，その間の表面にゲート電極が形成されている．
赤枠で囲んだ部分が歪みを評価する領域である．そこでまず，観察者が試料を動かし，場所を選んで一点，一点，電子回折図形（Diffraction pattern：DP）を取得した．これでは時間がかかり十分なデータが取れないばかりか，
データを取得したサンプル上の位置を後々保証できない．
そこで，ナノスケールの電子ビームを用いる STEM-NBD（Nano Beam electron Diffraction）により（図 2 左），ビー
図1

ムをスキャンしながら DP を取得した．散乱された電子

STEM の概略図

図2

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STEM-NBD による Si MOSFET 内部の歪み測定

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線は環状検出器によって検出され，ADF 像が取得できる．

人口動態の将来予測や，コンビニのレジから得られたビッADF 像から DP の取得位置は保証される．本手法を用いグデータから顧客性向などの有効な知見を導き出していることにより自動で多くのデータを取れるようになったる．ビッグデータに機械学習や統計処理を適用することが（図 2 中下），今度は人間が解析するにはデータが多過で，個々のデータを解析するのとは質の異なった情報がぎる．そこで，Gatan 社の DigitalMicrograph というアプ得られる．

リケーションのスクリプト機能を用いて回折スポットの上杉氏は，TEM で得られる大量データの有効利用に，距離を自動で測るプログラムを作成し，0.1% の精度で歪統計的手法や機械学習が使えないかと考えた．前節に複み変化を捉えることに成功した．図 2 右中・下に，評価

合解析のきっかけとした歪み検出では，興味ある場所で結果の歪み分布を色分けして（圧縮は青，伸張は赤）示

DP のスポット間の距離を測って格子定数を求め，無歪のした [11]（図 2 の測定結果は，同じ手法を用いて NIMS

領域の格子定数と比べて歪みがどれだけあるかを見ていにおいて測定したもの）．

た．先の解析は単結晶を対象としたものであるが，多結晶や多層ナノシートから得られる複数の DP が重なった状

２．
３

TEM 画像の複合的な解析に向けて態を解析しなければいけない場合もある．少数の DP の解析では，結晶の情報，面と面の角度関係，消滅則などの当時は図 2 に示すように ABF 像の検出に CCD カメラを知識を使って個々の DP に分離し，その後所望の解析を行用いているが，その後さらに高感度・高速のカメラが開うことができる．しかし，4D-STEM データのように多量発された．264 × 264 pixels なら，毎秒 1,000 フレームに DP がある場合には人間技では到底無理である．さまざの速度（1,000 fps）で画像が撮れる．4 k × 4 k の高解

まな DP が重なっている DP から個々の DP を分離できな像度でも 25 fps のフレーム速度が得られる．取得できるいかと考えた．その際，EELS や EDS のスペクトル解析で，データの数も以前は多くても 100 枚だったのが，近年の重なったスペクトルを統計処理の多変量解析で分解してPC の処理能力とストレージの大容量化により今では何万いる論文を見つけた [12]．

枚もの回折図形を撮れるようになった．試料上で電子プ

図 3 で，観測された電子回折像に一本の線を引いてみローブを走査する各点ごとに，DP を記録する手法は，試るとその線に沿って電子線強度のラインプロファイルが料走査面での 2 次元に加え，検出面での 2 次元情報が得とれる．これをスペクトルと見なすと，縦の線ごとにスられるので，4D-STEM 法とも呼ばれる．

ペクトルが得られる．電子回折像はスペクトルの重ね合

TEM で取得される DP には，空間群，結晶構造，歪み，わせとなるから，2 次元のデータを並べ替えて 1 列のデー

原子配列などの結晶に関する情報が豊富に含まれている．

タにすることで同じ手法が使えないかと考え，TEM デー

しかし，
これまでの TEM は選ばれた領域の電子回折といっ

タの多変量解析を試みることになった．

た一部のデータしか利用していない．

これに続き，TEM データから人力だけでは難しい有効

一方，大量のデータ，所謂ビッグデータを扱う機械学

情報の抽出に向け，多変量解析に加えて，機械学習を伴習や統計処理が近年注目を集めている．例えば，国民生

うトポロジーと AI（人工知能）を組み合わせた解析，同

活では国勢調査から得られるビッグデータの統計処理で

心円状ウェーブレットによる画像処理を行なった．

図3

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電子回折パターンのスペクトル展開のアナロジー

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３．TEM データから人力だけでは難しい有効情報の抽出３．
１

多変量解析を用いた 4D-STEM データ解析 [13]多変量解析（Multivariate Analysis）は，多変量のデー
タの特徴を要約する統計手法である．多変量解析には様々わからないので C の要素には乱数を入れておく．両辺にC の転置行列 C T を掛け，C C T の逆行列を掛けると S が求まる．

X C ＝ S C C T，S ＝ (X C T) (C C T) － 1（2）

得られた S の要素で負のものは 0 にし，この S を用いてC を改める．

な手法があり，PCA（Principal Component Analysis，主成分分析）だと負の成分が出て，直感的に理解しにくS T X ＝ S T S C ，C ＝ (S T S ) － 1(S T X ） （3）い．MCR（Multivariate Curve Resolution：多変量スペク
トル分解）は，非負値行列因子分解（NMF: Nonnegative

この C でも負の要素は 0 に修正し，式（2）に戻って式

Matrix Factorization）ともいい，成分は正になるので解（3）に進む．これを収束するまで繰り返す．収束の結果

析結果を理解し易い．このため MCR を用いて，TEM デー

として得られた行列 S が分離された回折図形である．こタの多変量解析を行なった．

の MCR 計算は標準的なパソコンで行い，以下に示す例で

まず，TEM の 4D データを行列に変換する．図 4 において 4D データから右上の回折パターン，n × n のピクセ

は，収束までの反復回数は 100 回程度，計算時間は 20分程度であった．

ルイメージを行列に変換し，左下の 1D 回折データから成この手法の検証には酸化チタン（TixOy）ナノシートのる 3D データを 2 次元行列に変換して，4D-STEM データ

構造解析を用いた．酸化チタンには TiO2，Ti2O3 といったの 2D 行列 X とする．

複数の化合物があり，試料の酸化チタンナノシートは酸4D -STEM データは試料中の異なる点からの電子回折の素濃度 y の異なる領域が混在しており，さらにナノシー

重なりである．特定の点からの電子回折を多変量解析で分トの層数も異なっている．この試料から得た ADF-STEM

離するのは，実験で得られた信号の行列 X を，着目する点

像と 4D-STEM データの解析結果を図 5 に示す．実験でを表す行列 C と回折図形の行列 S に分解することになり，得られる 4D データは酸素濃度の異なる複数の領域からのDP の重ね合わせである．図 5（a）は ADF-STEM 像（中央）X ＝S C（1）と解析前の 4D-STEM によって得られた DP の一部が周りに示してある．赤の数字は ADF-STEM 像の強度から推定である．この関係式から S を求めて行くが，初めは何も

図4

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できるシートの層数である．層数が多いほど複雑な DP で多変量解析のための 4D -STEM データ変換

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図 5 酸化チタンナノシートからの 4D-STEM データの多変量解析結果．（a）酸化チタンナノシートの ADF-STEM 像と多変量解析結果前の DP．（b）多変量解析によって分解後の DP（下段）とそれぞれの DP に対応した領域（上段．DP の
枠の色と領域の色は対応している）

あることがわかる．図 5（b）は，多変量解析によって分解された DP（下段）とそれらの DP が生じる領域を示し

３．２

トポロジーと AI を組み合わせた解析方法 [14]てある．DP の外枠の色と領域の色は一致している．図 5

TEM 解析の対象は結晶質とは限らない．半導体 LSI の（b）右の水色の枠と赤の枠で囲まれた DP は一見双晶から素子分離領域は，SiO2，SiNx の反復 CVD（化学気相蒸着）の DP に見え，分解が不十分であるように思われるかもしと パ タ ー ン エ ッ チ ン グ に よ る 浅 溝 分 離（STI：Shallow

れない．それらに含まれる個々の DP を生じるような領域

Trench Isolation）などで作るから，結晶質の Si 基板と非がサンプル上に存在すれば，それぞれの DP の情報を用い晶質の SiO2，SiNx 絶縁膜が混在する．異種物質との接合てそれらは分解できるが，今の場合，重なったナノシー

により Si に歪みが生じ，製造条件により非晶質領域の構トしかこの領域に無いのでこれ以上分解できない．多変造が変わる．結晶質領域と非晶質領域を分離して解析し量解析が実験によって得られた大量の情報を用いて，少たい，といった要求が起こる．しかしアモルファス（非数の要素を見つけ出していることがわかる．

晶質）材料の TEM 像の解析は，結晶のもつ周期性がない

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ため難しい．とはいえ，長距離の規則性，周期性はなく果を図 7 に示す．その結果 4000 K のものでは，実際にとも，アモルファスの中で短距離の規則性は存在し，原は融点が 2500 K であるにもかかわらず，原子座標はラ

子は繋がっている，上杉氏は，データの繋がり方（トポンダムにはならず溶融していることは確認できなかった．

ロジー）を解析するトポロジカルデータ解析に着目した．

さらにそれを急冷したものの PD は 1000 K のものと一致

トポロジカルデータ解析では，データの繋がり方（トした．分子動力学ではこのようなことはよくある．6000

ポロジー）がデータの集合の特徴を表していると考え，

K では原子座標は全く 1000 K，4000 K と異なり急冷し繋がり方によって生ずる環や空隙といった「穴」に対応たものも同様に 1000 K および 4000 K の急冷のものと異する構造の定量化を行う．その手法として，トポロジカ

なっていた．そこで以後 6000 K のもので液体（without

ルデータ解析の一つであるパーシステントホモロジー

RT） と ア モ ル フ ァ ス（with RT） の 原 子 座 標 を 用 い て（Persistent Homology, PH）を取り上げた．図 6 にその概TEM シミュレーションを行い，これらについて PH 解析

要を示している．図の上段に示すように，データ点を中を行った．TEM 像は電子線画像シミュレータ（ELBIS）を心にした円を描き，その半径を r1，r2，r3‥と増やしていっ

用いて作成した．一部を図 7 の中央の列に示してある．

たときに，r2 でデータ点のリングの円が繋がってリング

TEM 画像は完全に焦点が合った状態で取得できると限が生成され，穴ができる（birth）．r3 で穴が被覆されて消らないので，± 100Åの範囲で焦点を振った画像を用意滅する（death）．r4 で二つのリングが形成され，その一した．これらの画像の PD を作成し，機械学習（Logistic

つは r5 で穴が消滅し，もう一つは r6 で穴が消滅する．図classification）を行い，液体からの像とアモルファスから

6 上段 2 列目は，一列目の状況変化をデータ点の接続関の像を分離できるように学習した． PD は 0 次と 1 次の係で表現したもので，穴の消滅は，リンクを黒く塗り潰

ものを連結したものを使った．学習した結果，± 100Å

している．図 6 の下段は，これらの変遷を，横軸に生成では 75% 程度，just focus に近いところでは 85% 以上の（birth）時の半径，
縦軸に消滅（death）時の半径を取って，正答率を得られた．液体では，Birth-Death ペアが PD の

リングごとにプロットしたパーシステント図（PD）である．

対角線に近い側に，アモルファスではそれより遠くに生

データ点が散在する複雑な図形が，PD により数値データ

じやすいという結果が得られた（図 8．暖色の領域が液体，に変換され，この数値データを機械学習や統計解析に利寒色がアモルファス）．液体では構造が完全にランダムに用する．

なっているのに対し，アモルファスではある程度秩序がPH によりアモルファス状態を解析する手法の妥当性を確かめようと，TEM 画像で液体状態とアモルファス状態あることが 2 次元の TEM 像でも表れていることがうかがえる．

が PH によって識別できるか，シミュレーションを行なった．先ず，50Å× 50Å× 50Åの大きさの結晶モデルを作成し，計算化学ソフトウェア LAMMPS[15] を用いて分

３．３

同心円状ウェーブレットによる画像処理 [16]子動力学（MD）シミュレーションを行なった．1000 K，

TEM の性能向上と TEM を制御するコンピュータの高4000 K，6000 K で昇温と 300 K への急冷を行った．昇速化がもたらした大量データの活用には画像処理が重要

温状態の原子座標と急冷したもので PH 解析を行った結になる．ノイズ除去，特徴抽出，図形や輪郭の強調など

図6

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パーシステントホモロジー（PH）の概念図

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図7

MD によって作成した結晶モデルの俯瞰像（左），TEM シミュレーション像（中央）と 3 次元データからの 1 次 PD（右）図 8 PH を用いたアモルファス解析．
（a）機械学習によって領域分けした 1 次の PD．（b），（c）逆解析結果．アモルファスと液体の領域ある点が像のどこから生じたかを示す．

を行えば，TEM データから追加の情報を引き出すことが数に合わせて固定するため，広い周波数領域の解析にはできる．

向かない．これに対し，小さい波（Wavelet）を拡大縮小，

TEM データにおいて，図形や輪郭の強調にはフーリエ平行移動して足し合わせることで，入力波形を表現する

変換（Fourier Transform, FT）が用いられてきた．一次元ため広い周波数領域の解析が容易になるウェーブレット

なら FT は次式で表され，変換（WT）が考え出された．WFT の窓関数に相当する
マザーウェーブレット ψ(x) を用いて入力データ f(x) のウェーブレット変換 (Wψf) は次式で表される．

入力関数 f(x) の周波数ωにおける FT には，x に関する情報がなくなっている．窓関数を用いる窓フーリエ変換
WFT により x の情報を残すことができるが，窓幅を周波ARIM Japan Magazine 2023

ここで，a は局在度，b は位置を表し，a,b を調整してマ

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ザーウェーブレットを作る．画像のような二次元データ

合物 SrAlSi4N7 の ADF-STEM 画像に適用して画像処理をには二次元ウェーブレット変換 2D-WT が定義されるが，した結果を図 11 に示した．この化合物は，図 11（c）に従来の画像変換に用いられたメキシカンハット型の中心重ねられているように，Sr 原子と Al 及び N の鎖構造か対称（centrosymmetric）のウェーブレットを使うと，格らなる．原画像：図 11（a）の中心部を FT 処理して拡大子状に配列した円を変換した時に，元々あった円の間にすると図 11（b）となる．Sr の像だけが残り，他の原子

新たに円が現れるといった不都合が起きる．そこで，図 9は消えてしまう．512 × 512 の画像を 256 枚の同心円状に示す同心円状（concentric）ウェーブレットを用いるこ

ウェーブレットで処理し，全てを足し合わせると（Slicesととした．

0-255），原画像と同等の画像：図 11（d）だが，一部のウェー

同心円状ウェーブレットによる画像処理では，図 9（a）の一連のマザーウェーブレットで画像データを変換する．

ブレット（Slices 27-62）を足し合わせた図 11（c）ではSr 原子が図 11（d）より鮮明に表示されている．

ウェーブレットは鳥瞰図で見ると図 9（b）の形状で，中また，64 × 64 ピクセルというデータ量の比較的少な

心付近の強度分布は図 9（c）のように双峰性を示し，同い α － SiN の EDS マッピングに同心円状ウェーブレット

心円状に強度が高くなっている．

画像処理を適用して画質向上を図った．画素数が小さな処理の手順は，図 10 に示すように，原画像と一連の画像ではフィルタが使いにくく FT による特徴抽出は難し

ウェーブレットの相互相関関数で得られた変換画像群かい．未処理の N のマップ（図 12 の上段の右列）を見る

ら，必要な画像を選んで再構成する，というものである（図とほとんどノイズにしか見えないが，本手法を用いたマッ

10 の★は相互相関関数を表す）．

プ（同図下段右列）では強度の高いところが N サイトに

この同心円状ウェーブレット変換をストロンチウム化

図9

図 10

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一致していることがわかる．本手法を適用した N マップ

同心円状ウェーブレット

同心円状ウェーブレットによる画像変換

文部科学省「マテリアル先端リサーチインフラ」令和 4 年度技術スタッフ表彰（優秀技術賞）-10

図 11

一部ウェーブレット選択による画像強調

図 12

図 13

ARIM Japan Magazine 2023

EDS 元素マップの画像強調

2 次元多層薄膜材料の構造解析

文部科学省「マテリアル先端リサーチインフラ」令和 4 年度技術スタッフ表彰（優秀技術賞）-11

を一度見た後，未処理の画像を見てみると，処理後のマット事業」についてプで強度が高く表示されている箇所は未処理のマップでhttps://www.mext.go.jp/a_menu/kagaku/nano/data_

もノイズに埋もれながらも高い強度を示していることにdriven_fs_00001.html

気づくことができる．画像処理は人間の認知の助けにな[3] 令和 4 年度技術スタッフ表彰

ることがわかる．

https://nanonet.mext.go.jp/page/awards_for_

一方，グラフェンのような 2 次元物質は，3 次元物質に比べて優れた，特異な物性を示す．層状結晶となる

technical_staff_R04.html[4]【優秀技術賞】「TEM データを味わい尽くす」

Bi-Te の多層薄膜成長を行い，組成などの相の異なる層がhttps://nanonet.mext.go.jp/data/doc/1675129320_

得られているか確認するのに ADF-STEM 観察を行い，同

doc_10_0.pdf

心円状ウェーブレット画像処理を行った（図 13）．Si 基
板にマグネトロンスパッタで形成された Bi-Te 層の ADFSTEM 像が Bi または Te の原子配列に分解され（図 13 下段）
，Bi-Te 層状配置像に変換された．組成の異なる Bi-Te
二次元膜の重なりを，TEM で直接，観察することに成功[5] NIMS ARIMhttps://www.nims.go.jp/arim/[6] NIMS Open Facility
https://www.nims-open-facility.jp[7] NIMS ARIM 利用装置

した（図 13 上段）．この解析は，NPJ の装置共用におけhttps://www.nims.go.jp/arim/facilities/facilities2.

る微細構造解析の技術代行の中で行われた [17]．

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同心円状ウェーブレット画像処理は，フーリエ変換に[8] NIMS ARIM 利用について

よる画像処理よりも柔軟性があり，画像強調やノイズ処

https://www.nims.go.jp/arim/use/flow.html

理の有効な手段である．
「画像処理は，偽物の画像を作り[9] イオン液体中の微細構造解析，NanotechJapan

出してしまうような好ましくない手法と思われる方もいBulletin Vol. 13, No. 1, 2020
https://nanonet.mext.go.jp/data/doc/1654488562_
doc_10_0.pdf[10] 原子分解能 STEM-EDS マッピングによる原子カラムの可視化
NanotechJapan Bulletin Vol. 11, No. 2, 2018https://nanonet.mext.go.jp/data/doc/1653013123_
doc_11_0.pdf[11] Fumihiko Uesugi, Akira Hokazono, and Shiro Takeno,"Evaluation of two-dimensional strain distribution by
STEM/NBD", Ultramicroscopy , Vol. 111, Issue 8, pp.
995-998 (2011)[12] Shunsuke Muto, Tomoko Yoshida, and Kazuyoshi
Tatsumi, "Diagnostic Nano-Analysis of Materials
Properties by Multivariate Curve Resolution Applied
to Spectrum Images by S/TEM-EELS", Materials
Transactions , Vol. 50, No.5, pp. 964-969 (2009)[13] Fumihiko Uesugi, Shogo Koshiya, Jun Kikkawa,
Takuro Nagai, Kazutaka Mitsuishi, and Koji Kimoto,"Non-negative matrix factorization for mining big
data obtained using four-dimensional scanningtransmission electron microscopy", Ultramicroscopy ,Vol. 221, pp. 113168-113173 (2021)[14] Fumihiko Uesugi, and Masashi Ishii, "Classification
for transmission electron microscope images
from different amorphous states using persistenthomology", Microscopy , Vol. 71, No. 3, pp. 161-168(2022)[15] Aidan P. Thompson, H. Metin Aktulga, Richard
Berger, Dan S. Bolintineanu, W. Michael Brown, PaulS. Crozier, Pieter J. in 't Veld, Axel Kohlmeyer, Stan

ると思うが，時と場合によって適宜使い分けることがデータ解析では必要なのではないか」と上杉氏は云う．

４．おわりに電子顕微鏡はナノテクノロジーの世界を観察する主要手段である．分解能は，走査透過電子顕微鏡（STEM）で原子レベルに達した．STEM では試料面の 2 次元走査と検出面の 2 次元位置を合わせた 4D データが得られる．装置の高精度化・高速化，装置を制御する計算機の高速化とメモリーの大容量化により取得できるデータは飛躍的に増大した．大量のデータから有効な情報を抽出すべく，上杉氏は，画像処理，統計的手法，機械学習などの活用を提案した．提案した手法には技術代行で利用したものもあるが，このほか，10 ～ 20 行の小さなスクリプトを日常的に作成・使用して，技術代行における画像の加工やデータの整理に役立てているという．しかし，このよ
うな活動，解析の過程は，解析結果に比べて表に出にくい．
これからは，電子顕微鏡構造解析におけるデータ処理の重要性を再認識し，大容量データからより多くの情報を引き出すことにより，材料データの集積が進み，材料革新が促進されることを期待する．

参考文献[1] ARIM Japan 文部科学省 マテリアルリサーチインフラ
https://nanonet.mext.go.jp[2]「データ創出・活用型マテリアル研究開発プロジェク

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文部科学省「マテリアル先端リサーチインフラ」令和 4 年度技術スタッフ表彰（優秀技術賞）-12

G. Moore, Trung Dac Nguyen, Ray Shan, Mark J.

Mitrofanov, Fumihiko Uesugi, Masaki Takeguchi,

Stevens, Julien Tranchida, Christian Trott, and Steven

Alexander V. Kolobov, and Junji Tominaga,

J. Plimpton, "LAMMPS - a flexible simulation tool"Compositional tuning in sputter-grown highly-

for particle-based materials modeling at the atomic,

oriented Bi-Te films and their optical and electronic

meso, and continuum scales", Computer Physics

structures", Nanoscale , Vol. 9, pp. 15115-15121

Communications , Vol. 271, February 2022, 108171(2017)[16] Fumihiko Uesugi, "Proposal of a new image
processing method inspired by wavelet transform",（図 1 以外の図は全て NIMS 上杉氏から提供された）

Submitted to Nanoscale[17] Yuta Saito, Paul Fons, Kotaro Makino, Kirill V.

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（古寺 博）

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