技術報告

環境中のヨウ素 129 とその分析法について
川村 秀久 *・天日 美薫 *・北里 美保 *・平佐田 紗恵 *・百島 則幸 **1. はじめにブイリ事故では 2kg（0.013TBq）が漏洩したと考え

福島第一原子力発電所（F1NPP）事故では，放射られている。

性ヨウ素が環境中に大量に放出された。放射性ヨウI は自由挙動圏では安定同位体の 127I と挙動を

129

素は体内に摂取されると甲状腺に濃縮するため被ば共にすることから，129I を表す指標としてその濃度く評価上重要な核種とされている。放射性ヨウ素の（単位重量もしくは面積当たりの放射能濃度）とと中でもヨウ素 129（129I）は，その半減期（1570 万年）もに比（129I/127I）が慣例的に用いられている。ちなが 131I（8.0 日）や 132I（2.3 時間），133I（21 時間）にみに，核実験以前の海洋に於ける天然起源の 129I/127I比較し極めて長いことから，環境中に放出されるとは 10-12 程度と考えられている。しかし，その後の年月を経て広く分布することになる。

129

I/127I は前述の理由のために上昇傾向にあり現在

本稿では，現在環境中に存在する 129I とその分析（10-11 ～ 10-6）に至っている。

法について，最新の知見を紹介する 1）- 6）。

3. 129I の分析法
2. 環境中の 129I

環 境 中 の 129I 分 析 法 に は， 中 性 子 放 射 化 分 析

環境中の 129I はその起源の違いにより天然起源と人工起源に大別される。天然起源の（NAA）法，加速器質量分析（AMS）法および誘導I は，大気圏結合プラズマ質量分析（ICP-MS）法の 3 種類がある。

においてキセノンと宇宙線との反応やウラン 238 のNAA 法は石英アンプル封入試料に熱中性子を照射自発核分裂により生成する。そのI の存在量は地し，129I（n，γ）130I と 127I（n,2n）126I 反応により生殻圏で約 50,000kg（320TBq）と最も多く，129I が自成するγ線放出核種を分離精製後にゲルマニウム半由に挙動する大気圏，水圏および生物圏（以下，自導体検出器で測定する方法である。従来から用いら由挙動圏）では合算しても約 263 kg（1.7TBq）程れていた手法であるが，供試料量が多いこと（例え度と見積もられている。一方，人工起源の 129I は，ば乾土で 100g），前処理が煩雑なこと，放射性廃棄1940 年代以降の核実験や原子力発電所事故，使用物が生成することなどの欠点があった。また検出下済核燃料再処理施設の稼働により環境中に放出さ限値（129I/127I）は 10-10 ～ 10-9 程度であり，一般環境れ，自由挙動圏に於ける存在量を急激に増加させて試料の 129I/127I の測定は困難であった。AMS 法は試いる。核実験では約 43kg（0.3TBq）の 129I が拡散さ料中ヨウ素からを調製されるヨウ化銀（AgI）ターれ，また，使用済核燃料再処理施設（La Hague とゲットを用いセシウムスパッターにより発生するSellafield）の稼働に伴って 1995 年迄に約 1,700 kg

ヨウ素イオンを電磁石で分別後に 127I をファラデイ（11TBq）が気体もしくは液体状廃棄物として管理

カップで 129I をガスカウンターや飛行時間型検出器放出されたと見積もられている。さらに，チェルノで検出し 129I/127I を求める手法である。検出下限値＊

一般財団法人

129129九州環境管理協会

調査分析部＊＊九州大学アイソトープ総合センター― 56 ―

（129I/127I）は 10-15 ～ 10-14 程度と低く，一般環境試料なお，環境試料の分析とともに，試料媒体ごとのプだけでなくI による年代測定にも利用されている。

ロセスブランク値の確認や二重測定，129I/127I レベル

NAA 法に比較し検出下限値が低いことから少ないが異なる IAEA-375（土壌），NIST-1547（桃葉）及供試料量で測定できる利点がある（例えば乾土でび NIST-8435（全粉乳）の定期測定による妥当性確0.5 ～ 2g）
。ICP-MS 法は近年報告されている手法で認など品質管理に努めている。

129ある。当初，129Xe による同重体干渉や 127I1H2 による分子イオン干渉のために，検出下限値（129I/127I）

5. 福島県内で採取した土壌の129I/127Iと129I /131I

は 10-6 程度であった。しかし，干渉作用を除去する

F1NPP 事故後，半減期の短い 131I は壊変し尽くしリアクションセル等の技術開発が進展し，現在でているため現在では検出されない。一方，半減期は 10 程度まで測定可能とされている。3 種類の手が極めて長い 129I は将来にわたって存在し続ける。

法の中では検出下限値は高いものの，前処理の煩雑129さが軽減され測定時間も 10 分以内と短いことから，無いことから，129I を分析することで事故当時の 131I

F1NPP 周辺でのスクリーニング等への適用が期待の挙動を推定できる可能性がある。そのためには，されている。

129-8

I と 131I の環境中での化学的挙動に大きな差異はI /131I を予め把握しておくことが重要である。
2011 年 4 月 18 日から 21 日にかけて福島県内で4. AMS 法

表層土壌試料を採取し，安定ヨウ素（127I）濃度と九環協が米国パデュー大学の協力を得て実施している AMS 法の概要を紹介する。

I/127I 及び 129I /131I を調べた。127I 濃度は ICP-MS 法

129で，129I（129I/127I）は AMS 法で，また 131I はゲルマ

環境試料は，土壌・堆積物試料，有機物試料（水ニウム半導体検出器を用いたγ線分析法により分析

産物・農産物・日常食），水試料（海水・汽水・湖した。その結果，127I 濃度は 1 ～ 10mg/kg の範囲に，沼水・降水）および大気試料である。分析手順を

また 129I/127I は 3.3 × 10-9 ～ 5.0 × 10-7 の範囲にあっ

図 1 に示す。土壌・堆積物試料の場合，五酸化バナた。129I と 131I との間には正の相関があり 129I /131I（3ジウム（V2O5）と混合後にキャリアー（Woodward

月 15 日に半減期補正）は 12 ～ 52 の範囲にあった。

iodine）を添加し酸素気流中で加熱（石英燃焼管法）

本結果（129I /131I）は，既に報告されている表層土壌して揮散するヨウ素を水酸化テトラメチルアンモニの値（31.6 ± 8.9）や，大気降下物の値（19.2）とウム（TMAH）溶液に捕集する。その溶液を用い溶ほぼ同じレベルであった。

媒抽出と逆抽出によりヨウ素を精製回収後にアンモF1NPP 事故では複数の原子炉から放射性物質がニア存在下で硝酸銀と反応させることによりヨウ素漏洩したとされている。各原子炉の燃料の燃焼条件を AgI として回収する。有機物試料の場合，V2O5は異なるために，固有の 129I /131I を示す放射性ヨウを用いずに燃焼しその後の操作を行う。水試料の場
合，キャリアーを添加後に溶媒抽出と逆抽出及びその後の操作を行う。大気試料の場合，フィルターや活性炭カートリッジを用いて粒子状及び気体状ヨウ素を捕集する。それらからヨウ素を TMAH 溶液により抽出しキャリアーを添加後に溶媒抽出と逆抽出及びその後の操作を行う。いずれの AgI 試料もニオブパウダーと混合しターゲット試料を調製後に，パデュー大学の 7.5MV FN タンデム型加速器（PRIMELab AMS システム）を用いて 129I/127I 測定を行う。
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図1

分析手順

素が各原子炉から漏洩したと考えられる。そのため，(129I/131I) released from Fukushima Daiichi NPP ac-

本調査の 129I /131I に見られる比較的大きな変動の理

cident” Geochem. J., 46, 327-333 (2012)

由の１つとして，各原子炉からの放射性ヨウ素の寄3） 山形ら “ 東京都心における福島第一原子力発

与率が表層土壌の採取地点ごとに異なることが考え電所起源 129I の沈着量の時間変動と事故時のられた。

131

今後，129I /131I についてはさらに検討を加える必要がある。またそれと同時に環境中の129

I の挙動をI/129I の推定 ” 第 14 回「環境放射能」研究会

要旨論文集（2013）4） 村松 “ ヨウ素の微量分析とその応用―地球化把握することも重要であると考えられる。

学・環境化学分野を中心に―” ぶんせき，12，709 － 715（2003）

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