第156回 講演会「レオロジーと成形加工」
2016/12/06 プラスチック成形加工学会

レオロジーと成形加工
CAE
谷藤 眞一郎株式会社HASL〒179-0041 東京都練馬区石神井町3-30-23
石神井ウエスト201
TEL 03-5923-6988 FAX 03-5923-6987
E-mail:tanifuji@hasl.co.jp
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AGENDA◇材料特性のモデリング技術

Page

粘性モデリング2

粘弾性モデリング

4◇押出成形CAE
弾性効果を反映した二次流れとダイスウェル解析

6

フィルム成形プロセスの粘弾性流動解析

14◇ブロー成形CAE
成形材料のひずみ硬化性とすべりを考慮した真空成形解析

29◇スクリュCAE
二軸スクリュ内の液滴分裂/合体解析

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135◇材料特性のモデリング技術
粘性モデリング
高分子溶融体の粘度は、温度及びひずみ速度に依存して変化する。
その特性を正確にシミュレーションで考慮することが重要あり、現状、粘度特性の表現に適した様々な粘度モデルが提案されている。

ボタンを押すことで、注文フォームが表示されます。当フォーム内で無償ソフト利用の申請が可能です（但し、非線形粘度フィット機能に限定）。

Copyright© 2010- Hyper Advanced Simulation Laboratory Co., Ltd. All Rights Reserved2Cross model:

Power law model:

フローカーブの曲率を表現可能。
利用頻度高い。

フローカーブを一定勾配の直線で表現

Carreau model:
フローカーブのゼロせん
断領域とずり流動領域の両特性を表現可能。

Copyright© 2010- Hyper Advanced Simulation Laboratory Co., Ltd. All Rights Reserved3粘弾性モデリング① 動粘度マスターカーブの作成② 離散型緩和スペクトルの計算
Gi:離散型緩和弾性率(Pa)λi:離散型緩和時間(s)全ての粘弾性モデルに共通のパラメータ

η=mode number∑ G λ :粘度(Pa・s)i =1

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4i i

③ 動粘度フィットによる離散型緩和スペクトルの計算値の補正④ 非線形粘弾性パラメータの計算

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弾性効果を反映した二次流れとダイスウェル解析
Contraction flow

Die swell

出典：D. B. Boger and H. Nguyen, Polym. Eng. Sci., 18, 1038 (1978)

出典：A. S. Lodge, Elastic Liquids, Academic Press, New York (1964)
Copyright© 2010- Hyper Advanced Simulation Laboratory Co., Ltd. All Rights Reserved6Criminale-Ericksen-Filbey model
第一法線応力差係数••

第二法線応力差係数∇•

τ = 2η (γ ) D − ψ 1 (γ ) D + 4ψ 2 (γ ) D • D,∂D
D=+ u • ∇D − LD − DLT∂t∇

粘弾性モデルの定量化に際して重要になる第一/第二法線応力差を考慮可能
第一/第二法線応力差係数を粘度モデルと同様、代数式でフィット可能
粘性流体解析結果として算出される変形速度テンソルDを用いて、法線応力差が評価されるため、計算負荷が小さい（粘性流体解析と同等）計算安定性に優れる（但し、CEFモデルは厳密な粘弾性モデルでは無い）

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7

CEFモデルを利用した断面急変流れとダイスウェル解析結果

第一法線応力差がこれらの成形現象を支配的に決定

Simulation result
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Experimental data
8Encapsulation flow

Down stream
角柱流路を流れる溶融樹脂断面内の界面変形挙動

Down stream
Tear drop断面流路を流れる溶融樹脂断面内の界面変形挙動
出典：Eexprimental data: Viscoelastic Flow Effects in Multilayer Polymer Coextruison / by Joseph Dooley, Ph-D thesis,
Technische Universiteit Eindhoven,2002

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9第二法線応力差がこれらの成形現象を支配的に決定

流速ベクトル分布

流線分布

CEFモデルを利用した角柱断面内二次流れの解析結果
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10包込シミュレーションにおける界面追跡法
z=0, t=0z=z1, t=t1=z1/Wav z=z2, t=t2=z2/Wavyx

流動方向

Inletz

下流側に向けての界面観測位置の変化を樹脂到達時間の差と見なし、非定常の界面追跡法であるVOF(Volume Of Fluid)法を適用

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11

OutletSimulation results

Time sequence
Experimental data

Down stream

角柱流路を流れる溶融樹脂断面内の界面変形挙動に対するシミュレーション結果と実測値の比較（単層流体）
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12Experimental data

Down stream

Time sequence

Simulation results

Tear drop断面流路を流れる多層溶融樹脂断面内の界面変形挙動に対するシミュレーション結果と実測値の比較（青色領域：高粘性流体）
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目的: メソ/マクロスケールシミュレーション統合化技術を利用したコートハンガーダイ内樹脂流動の粘弾性応力分布の評価

Molecular Dynamics

Rheology

Polymer processing

Micro-scale simulation

Meso-scale simulation

Macro-scale simulation<10-7m<10-7sec

10-7~10-4m
10-3~103sec

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1410-3m<0.1sec<多階層解析技術
1) Meso-scale simulation

NAPLES
2)Material characterization

動粘度,せん断粘度,伸長粘度,法線応力差

Materialfit3)Macro-scale simulation

緩和スペクトル,非線形粘弾性パラメータ

Flowsimulator
流動, 応力,温度,物性,滞留時間分布,形状

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非線形粘弾性構成方程式(Multi mode Exponential type PTT model):∇τ i + f GS ( τ i , D) + λ ( τ i ) −1 • τ i = 2Gi D,f GS ( τ i , D) = ξ i (D • τ i + τ i • D), λ ( τ i ) −1 =τi：モードiの粘弾性応力テンソル
D：変形速度テンソル1  εi1 + trace(τ i ) Iλi  Giξ i , ε i : 物質パラメータ0 ≤ ξ i ≤ 2, ε i ≥ 0

Gi：モードiの緩和弾性率, λi：モードiの緩和時間を利用し、従来の純粘性解析では表現されない法線応力を定量化。

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直鎖ポリスチレン(Linear-PS) &分岐ポリスチレン(Branch-PS)

両者は、せん断粘度が、ほぼ等しく、伸長粘度と法線応力差が大きく異なる。
動粘度(G’,G’’), せん断粘度, 過渡一軸伸長粘度,第一法線応力差をNAPLESを利用して予測。

○:NAPLES○:NAPLES
Solid line: E-PTT

Solid line: E-PTT

Red:130℃
Green:140℃
Blue:150℃

Red:130℃
Green:140℃
Blue:150℃

・ηs vs. γ(Linear-PS)

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・ηs vs. γ(Branch-PS)

17

○:NAPLES○:NAPLES
Solid line: E-PTT
Red:130℃
Green:140℃
Blue:150℃

Red:130℃
Green:140℃
Blue:150℃

・・
N1 vs. γ(Branch-PS)

N1 vs. γ(Linear-PS)・ -1):
ε(s0.121
0.363554

0.0364 0.0121

0.0364 0.0121
0.121・ -1):ε(s0.363554○:NAPLES○:NAPLES
Solid line: E-PTT

Solid line: E-PTT

ηe vs. t (Branch-PS,140℃)

ηe vs. t (Linear-PS, 140℃)
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有限要素解析モデル
800mm

成形(計算)条件
流量20kg/h

流入温度220℃

ダイ壁面温度境界条件

環境温度200℃
熱伝達係数300W/m2/K

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19Shear stress (KPa)

解析結果

予想通り、せん断応力分布は、両者間でほぼ等しい。

Linear-PS

Branch-PS
せん断応力分布解析結果
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第一法線応力差は、Branch-PSの方が大きい。

Linear-PS

Branch-PS
第一法線応力差分布解析結果
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せん断応力τと第一法線応力差N1を計算することで、スウェル比の簡易予測が可能。
yxDfdD f  1  N1  2 
χ== 1 +   d 12  τ W N1 = τ xx − τ yy ,Tanner’s theoryτ = τ xy

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1/ 422

Swell ratio

Linear-PS

Branch-PS
スウェル比分布解析結果
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23解析モデルケーススタディ一覧

フィルムキャストプロセス

Case

緩和弾性率(Pa)

緩和時間(s)Giesekus
αパラメータ0---

1100000.0

0.01

210000.00.1

31000.0

1.0410000.00.10.15

10000.00.1

0.90.5

Case0は粘性解析(η0=1000.0Pa・sを採用)

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非線形粘弾性構成方程式(Multi mode Giesekus model): ∂τ xxk ∂u∂τ xxk∂τ xxkα∂u  ∂u+u+v− 2 τ xxk + τ xyk   + τ xxk + k ((τ xxk ) 2 + (τ xyk ) 2 ) = 2Gk λk,λk ∂x∂y∂y  Gk∂x
 ∂x ∂t ∂τ xyk∂τ xyk∂τ xyk  ∂v k  ∂u ∂v  k ∂u k   k α k k k ∂u ∂v +u+v−  τ xx +  + τ xy + τ yy   + τ xy +(τ xxτ xy + τ xyk τ yyk ) = Gk λk  + ,λk  ∂t∂x∂y  ∂x∂yGk ∂x ∂y  ∂y ∂x kk ∂τ yy∂τ yy∂τ kyy ∂vα∂v  ∂v+u+v− 2 τ xyk + τ yyk   + τ kyy + k ((τ xyk ) 2 + (τ yyk ) 2 ) = 2Gk λk,λk tx
yxyGy∂∂∂∂∂∂k ∂τ zzk
 ∂u ∂v   ∂u ∂v α∂τ zzk∂τ zzk+u+v+ 2 + τ zzk  + τ zzk + k ((τ zzk ) 2 ) = −2Gk λk  + λk Gk∂x∂y ∂x ∂y   ∂x ∂y  ∂t

Gk：モードkの緩和弾性率, λk：モードkの緩和時間, αk：モードkの物質パラメータ

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700

Neck in

Film width (mm)650600

Case0
Case1
Case2
Case3
Case4
Case5

550500450400350
300050100150200

Down stream distance (mm)フィルム幅計算結果の比較Copyright© 2010- Hyper Advanced Simulation Laboratory Co., Ltd. All Rights Reserved

26

αパラメータを増加させると過渡一軸
伸張粘度のひずみ硬化性低下

0.30

Film thickness (mm)

0.25
Case0
Case1
Case2
Case3
Case4
Case5

0.20
0.15
0.10
0.050.075 mm : Neck in 0の場合のフィルム肉厚

0.00
050

100

150200250300Film half width (mm)

Chill roll位置フィルム肉厚計算結果の比較

Copyright© 2010- Hyper Advanced Simulation Laboratory Co., Ltd. All Rights Reserved27350τxx(-4.960~0.641 KPa)

τxx(-0.201~0.016 KPa)

τxy(-2.488~3.932 KPa)

τxy(-0.088~0.329 KPa)

τyy(-0.025~16.581 KPa)

τyy(0.317~8.563 KPa)

Case3 : Giesekus fluid (G=1000Pa,λ=1s)

Case0 : Newtonian fluid(η0=1000Pa・s)

各種応力分布状態の比較
Copyright© 2010- Hyper Advanced Simulation Laboratory Co., Ltd. All Rights Reserved28◇ブロー成形CAE
成形材料のひずみ硬化性とすべりを考慮した真空成形解析
解析モデル
加圧（吸引）
ケーススタディ一覧
5mm

シート
金型

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29

Case

材料モデル

シート/金型
接触条件

1

Newtonian

固着

2G’Sell-Jonas

固着

3G’Sell-Jonas

滑りStress σ

真空成形材料のレオロジー特性モデル

×破断

降伏点

G’Sell-Jonas visco-plastic model *)σ = K (T )(1 − exp(− Aε )) exp( Bε c )ε& dε・ < ε・ < ε・弾性領域 塑性領域
Strain ε

温度依存性

SS(応力・ひずみ）曲線＊）参考文献

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弾性領域の特性

ひずみ硬化性

ひずみ速度依存性

INSTRON 3369

Peek nano-composite SSカーブのG’Sell-Jonas モデルフィット例
写真出典：
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31

解析結果

Case2:G’Sell-Jonas nonslip

Case3:G’Sell-Jonas slip

フィルム形状と肉厚分布の時間変化（アニメーション）

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Case1:Newtonian nonslip

Case2:G’Sell-Jonas nonslip

Case3:G’Sell-Jonas slip
最終成形品肉厚分布の比較
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33

6.0
Newtonian nonslip
G'Sell-Jonas nonslip
G'Sell-Jonas slip

Thickness (mm)

5.0

4.0

3.0

2.0

1.0

0.0
-150.0-100.0

-50.0

0.0

50.0

100.0

Transverse position (mm)
最終成形品対角切断経路上肉厚分布の比較
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34150.0◇スクリュCAE
二軸スクリュ内の液滴分裂/合体解析
液滴の分裂状態を規定するキーパラメータ：Capillary numberη mγ&Shear stress
Ca ==σ / R Surface tension
η m : マトリクス粘度
γ& : マトリクスひずみ速度σ : 表面張力係数
R : 液滴半径

Copyright© 2010- Hyper Advanced Simulation Laboratory Co., Ltd. All Rights Reserved35せん断流動場内の液滴の変形状態＊＊）

Critical capillary number (Cacrit)①②③Capillary instabilities②End pinching①Binary breakage(necking)③

Viscosity ratio (λ = η d / η m )η d : 液滴粘度
η m : マトリクス粘度

臨界キャピラリー数の粘度比依存性＊）＊）出典：H. P. Grace : Eng. Found. Res. 3rd Conference on Mixing, Andover(1971)＊＊）出典：LIU,H., XU, X.M., GUO, S.D., : Chinese Journal of Chemical Engineering, 15(1),1-5（2007）

Copyright© 2010- Hyper Advanced Simulation Laboratory Co., Ltd. All Rights Reserved36臨界キャピラリー数に対するBruijnの経験則評価式*)：

0.1150log λ − 0.6110

Cacritlog(Cacrit ) = −0.5060 − 0.0994 log λ + 0.1240(log λ ) 2 −Grace curve のBruijn モデルフィット＊）＊）出典：R. A. De Bruijn, PhD thesis, Eindhoven University of Technology, TheNetherlands(1989)

Copyright© 2010- Hyper Advanced Simulation Laboratory Co., Ltd. All Rights Reserved37規格化キャピラリー数による液滴状態の分類＊）

C * = Ca / Cacrtit

液滴の状態

C * < 0.1

液滴は、変形しない。

0.1 < C * < 1

液滴は、変形するが、分裂しない。

1 < C* < 4

液滴は、変形し、２つに分裂する。

4 < C*

液滴はフィラメント化し、その後、複数に分裂する。

注）フィラメント化した後に分裂する液滴径は、粘度比に依存し、0.1<λ<1の場合は均一、1<λの場合は不均一になる。**)＊）参考文献：M.A. Huneault, Z. H. Shi, and L.A. Utracki : Polym. Eng. Sci. 35(1),115(1995)＊＊）参考文献：S. Maindarkar, A. Dubbleboer, and J. Meuldijk, H. Hoogland, and M. Henson:
Polym. Eng. Sci. 118,114(2014)
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Morphological Evolution Model*)
液滴の単位体積当たりの分裂/合体に伴う形状（半径）変化を定量化する現象論的計算モデル

Ccoalesence 8 / 3DRγ&R
for 1 ≤ C * ≤ 4&=−+φγ
Dt3Cacrit tb*
Rt : 無次元時間
R : 液滴半径*bγ& :液滴半径の時間変化

分裂に伴う液滴 合体に伴う液滴半径の減少率 半径の増加率

ひずみ速度

φ:Cacrit : 臨界キャピラリー数
Ccoalesence : 液滴合体実験観測定数(1.5×10-12 m2)＊）参考文献：S. Maindarkar, A. Dubbleboer, and J. Meuldijk, H. Hoogland, and M. Henson: Polym.
Eng. Sci. 118,114(2014)
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液滴体積分率（不変）DR=0Dtfor C * < 11−2R(t + ∆t ) = 2 R(t )γ (t : t + ∆t ) 23for 4 < C **無次元パラメータ tb は液滴分裂の実験観測結果より決定

log10 (tb* ) = 0.3396 log10 (λ ) + 1.9604

粘度比と無次元分裂時間の関係
Copyright© 2010- Hyper Advanced Simulation Laboratory Co., Ltd. All Rights Reserved40液滴径解析結果

Droplet radius (μm)

Min.0.1
Max. 0.5

液滴径 v.s.
表面張力係数

σ：0.04 (N/m)
Droplet radius (μm)

Min.1.0
Max. 5.0
R0 = 2000(μm),η m = 300 (Pa • s),η d = 600 (Pa • s),Ω = 100 rpm,

σ：0.4 (N/m)
液滴径分布
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41

Q = 50kg/h,
Filled analysis

1.0E+04
1.0E+03

Droplet radius (μm)σ：0.4 N/m
σ="0.04 N/m"

1.0E+02
1.0E+01
1.0E+00
1.0E-01
1.0E-02
0.0

50.0

100.0

150.0

200.0

250.0

300.0

Down stream distance (mm)
周方向平均液滴径分布

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42350.0400.0液滴径 v.s. 充満率

Droplet radius (μm)

Min.0.0Max. 0.5

背圧Ph：2 (MPa)R0 = 2000(μm),η m = 300 (Pa • s),η d = 600 (Pa • s),

背圧Ph：1 (MPa)
液滴径分布
Copyright© 2010- Hyper Advanced Simulation Laboratory Co., Ltd. All Rights Reserved43Ω = 100 rpm,
Q = 15kg/h,
Un - filled analysis

Flow direction

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44

背圧Ph：2 (MPa)

背圧Ph：1 (MPa)
充満率分布

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45

Strain
Min.0.0
Max. 3000

背圧Ph：2 (MPa)

背圧Ph：1 (MPa)
ひずみ分布

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46t

γ = ∫ γ&dt ⇒0Dγ= γ&Dt

3500.0

1.0E+04

3000.01.0E+03

Droplet radius (μmm)

Ph: 2 MPa
Ph: 1 MPa
2500.0Strain2000.01500.01000.0

500.0

0.0
0.0

50.0

100.0

150.0

200.0

250.0

300.0

350.0

400.0

Ph: 2 MPa
Ph: 1 MPa
1.0E+02

1.0E+01

1.0E+00

1.0E-01

1.0E-02
0.0

50.0

100.0

150.0

200.0

250.0

300.0

Down stream distance (mm)Down stream distance (mm)

周方向平均ひずみ分布

周方向平均液滴径分布

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47

350.0

400.0