フィッション・トラック

ニュースレター第 19 号

61-66

2006 年

学位論文概要紹介
2 種類のディテクターを用いた U-238 の自発核分裂壊変定数(λf)の測定
吉岡哲*・**・鶴田隆雄**・***・岩野英樹*・檀原徹*

Measurements of the spontaneous fission decay constant (λf) of U-238 using
two kinds of solid state nuclear track detectors
Tetsu Yoshioka*・**, Takao Tsuruta**・***, Hideki Iwano*, Tohru Danhara**(株)京都フィッション・トラック, Kyoto Fission-Track Co.,Ltd.
** 近畿大学大学院総合理工学研究科, Interdisciplinary Graduate School of Science and Engineering,
Kinki University***近畿大学原子力研究所, Atomic Energy Research Institute, Kinki University

はじめに子の放射能面密度（specific activity: A238α ）フィッショントラック(FT)年代年代測定法にがα壊変定数（λ α ）に，自発核分裂片の放射おいて，238 U の自発核分裂壊変定数(λf)の決定

線面密度（specific activity: A238f）が λf に比は長年解決されていない問題である（Bigazzi,

例することを原理とする．つまり次式の関係が1981）．λf については 1940 年代より，さまざ与えられる：まな手法を用いて約 60 の測定結果が報告されA238" A238 f=! 238" ! 238 f ．ている．その結果は広い範囲にばらつき，また~7.0 および~8.5

こ こ で ， λ238 α は 1.55125

10-17 yr-1 の 2 つのピーク

10-10 yr-1を持つ傾向がある．前者は主に固体飛跡検出器（Steiger and Jäger, 1977）を用いる．また，を使った手法で，後者は直接測定による手法でλf を求める方程式は最終的に次のようになる：

強く支持される．この問題が 1 つの要因として，# 238 f =現在ゼータ年代較正法が導入されている（Hurford, 1990）．

# 238 f
A238!

A238! =" f t ! E!
# 238! " f#= 238!
A238! t f $ E f 0.974 " ! t f E f．

λf 問題の解決によって，ジルコン，アパタイ

ρ は検出器上の飛跡密度，t はウラン線源にト，スフェン，ガラスの 4 鉱物種にしか応用で検出器を密着させた時間，E は検出効率である．

きないゼータ法の現状を打破し，多様な鉱物を0.974 はウラン同位体（238 U, 235 U, 234 U）の補対象とした年代測定法，すなわち独立した FT正係数である．この方法では，原子炉での熱中法を再構築できる．また，物理定数を確定する性子照射を要しないが検出器の飛跡検出効率がことは自然科学の中で重要な貢献と考えられる．
本研究の目的は，新しいより信頼性のある λf値の決定である．

原理
本研究では λf 値を測定するため薄いウラン線源と 2 種類の樹脂板を利用した単純な方法を開発した．この方法では，薄いウラン線源中の238U から生ずるα粒子と自発核分裂片をそれぞれ対応する樹脂検出器で検出し（図 1），α 粒
図１61

本研究で提案する λf 測定方法

図２ 臨界角（θ c），バルクエッチング速度（VB ）およびトラックエッチング速度（VT）の関係を示す概念図．
エッチング後には VTsinθ>V B のトラックのみが検出され，VTsinθ=VB となる時のθが臨界角（θ c ）と定義される．

重要な要素となる．検出器の検出効率は，それ252ぞれの検出器上の α トラックおよび自発 FT のックを段階エッチングし，測定を行った．α 粒臨界角（ θc ）に依存し（図 2），臨界角はバル子トラック長の変化は CR-39 板の断面を観察クエッチング速度（V B）およびトラックエッチし，測定した．自発 FT 長の変化はレーザー変ング速度（V T）から与えられる．

位計を用い，3 次元長として測定した。エッチ

Cf の自発核分裂片を照射し，それぞれのトラング溶液は 30% KOH 水溶液（90実験C）を使用した．

本研究では，CR-39 樹脂板および DAP 樹脂

ウラン線源からの α 粒子および自発核分板を用いて，以下の 3 つの実験を行った．

裂片の照射とそのトラック密度の測定
各検出器のバルクエッチング速度の測定

ウラン線源には，日本アイソトープ協会で作

バルクエッチング速度の測定は，エッチング成された標準ウラン面線源を使用した．この線による板の厚さの変化を測定することで行った．

源は，10cm 角のステンレス板に硝酸ウラン溶

樹脂 板は 水 を含 んで 厚さ が 増す ため ， 事前 に液を薄く塗り，焼き付けたものであり，使用さ60れているウランは精製された天然ウランである．

C の蒸留水に 40 時間浸しておいた．その後，段階エッチングを行い，板の厚さをマイク

ウラン線源には線源 A（ 238 U の放射能面密度ロメーターで測定した．エッチング溶液は 30%

6.03 cm-2 s-1 ）と線源 B（238 U の放射能面密度KOH 水溶液（908.88 cm-2 s-1 ）の 2 種類を用意した．検出器にC）を使用した．

は α トラックの検出のための CR-39 樹脂板と各検出器のトラックエッチン グ速度の測FT の検出のための DAP 樹脂板を使用した．2定種類の検出器はそれぞれ 10cm 角に整形した．

トラックエッチング速度の測定には，CR-39板には

241

2 つの線源に対して，CR-39 板は 120-426 分

Am からの α 粒子を，DAP 板には間，DAP 板は 50-238 日間，室温で密着させた．

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図 4 エッチング時間に対するトラック長の変化 [(a) CR-39 樹脂板中のαトラックおよび (b)DAP 樹脂板中の FT]
図３エッチング時間に対する板の厚さの変化 [(a)CR-39 樹脂板および (b) DAP 樹脂板]

2 種類 の線源 とそ れぞ れ複数 回の 照射 から ，長さの増加は 10 分以内で終了するため，CR-39

CR-39 板では 7 種類の試料を，DAP 板では 6樹脂板の厚さの変化速度として，0-10 分間の近種類の試料を準備した．照射後，CR-39 および似直線から 0.255

DAP 板をそれぞれ 5cm 角に切断し４片に分け，方，DAP 樹脂板では 120 分で一旦厚さが増加

1-4 象限として 識別し た．エ ッチング 溶液 はしたものの，120 分から 720 分まで直線的に変30% KOH 水溶液（90化し，0.0189C）を使用し，CR-390.079 μm/min を得た．一0.0055 μm/min が得られた．

は 10-20 分間，DAP は 2-4 時間エッチングを板の厚さの減少量はバルクエッチング量の 2 倍行った．となるので，バルクエッチング速度は CR-39で は 0.127

結果0.0095

0.039 μm/min ， DAP で は0.0028 μm/min と計算された．

バルクエッチング速度
CR-39 樹脂板および DAP 樹脂板の厚さの変トラックエッチング速度化を図 3 に示した．CR-39 板の厚さは 0 分からエッチングによる CR-39 樹脂板と DAP 樹脂10 分の間とそれ以降とで傾きが変化し，10 分板上のトラック長の変化を図 4 に示した．

以降は値が大きくなった．これは，調製されたCR-39 上の α トラック長は時間に比例して長板の表面と内部で重合度が異なっているからだ

くなるが，途中から直線的な増加から外れる．と考えられる．CR-39 樹脂上の α トラックの平均トラック長は最大約 1.5 μm となった．

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表１CR-39 樹脂板上のαトラック計数結果（斜体で表示された結果は，エッチング時間が長すぎたため加重平均計算から除外した）．

表 2 DAP 樹脂上の FT 計数結果およびλ f 値の計算結果

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図５ 文献の出版年に対するλf 値の報告値の変遷

0-3 分間で直線性が得られ，近似直線からみ示した．また，DAP 板上の FT 計数結果を表 2か け の ト ラ ッ ク 長 変 化 速 度 と し てにまとめた．CR-39 樹脂板のバルクエッチング0.007 μm/min が得られた．板表面の速度の変化明らかになったことから，CR-39 板バルクエッチングを考慮し，トラックエッチンのデータとして 10 分間エッチングのもののみ0.047 μm/min と補正した．

を採用した．各 CR-39 板の 4 つの象限毎の α

DAP 板上の FT も CR-39 板上の FT と同様トラック密度に違いは見られなかった．DAP 板に初めは時間に比例して長くなるが，その後直の，FT 密度についても，同様に 4 つの象限で線増加の傾向から外れる．平均トラック長は最一様であった．

0.363

グ速度を 0.490

大約 14 μm となった．0-5 分間で直線性が認

放射能面密度と λf 値められ，近似直線からみかけのトラック長変化
0.05 μm/min が得られた．

CR-39 板の α トラック密度および(3)で決定

バルクエッチングを考慮し，トラックエッチンした検出効率から，線源の放射能面密度を求め速度として 2.07

グ速度を 2.08

0.05 μm/min と補正した．

た．放射能面密度の計算結果は表 1 にまとめられている．線源 A, B の 238 U の放射能面密度は，臨界角と検出効率

そ れ ぞ れ 5.39

0.19 cm -2 s-1 , 8.55

0.30-2 -1

上述のバルクエッチングおよびトラックエッcm s となり，日本アイソトープ協会の検定値

チング速度に基づいて，CR-39 樹脂板およびとほぼ調和的であるが，線源 A の値はやや小さ

DAP 樹脂板におけるトラック検出効率を計算かった．CR-39 板から求めた放射能面密度とした．臨界角 θ c は CR-39 板で 15.1，DAP

DAP 板の FT 密度・検出効率から，核分裂壊変， 検 出 効 率 E は ， CR-39 板 で定数 λf を計算した．λf の計算結果は表 2 にま板 で 0.260.7400.072，DAP 板で 0.9950.035 と計算とめられている．測定データは，各板の 4 つのされた．検出効率の測定精度は，CR-39 板で象限ごとに分析されている．16 個の測定結果は9.7％，DAP 板で 3.6％であった．

すべて誤差範囲内で一致し，すべての加重平均として(8.51

トラック密度0.18)

10-17 y-1 が得られた．また，これらの値に対して χ2 検定を行い，χ2値として 12.4 が得られた．自由度 15 の χ2 確

CR-39 板上の α トラック計数結果を表 1 に65

率 65％で合格した．

子線量測定の不正確さなど）を含まない．本研
究の実験結果や最近の SSNTD による λf 値は，考察

ionazation chamber や bubble chamber を用本研究で得られたデータを含め，SSNTD 法

いた直 接決定 法か ら得ら れる 高い 値
10-17 y-1 ）と一致した．すなわち，異なで得られたデータを再検討した．SSNTD 法の（8.5データを時系列に図 5 に示す．1980 年以前のる方法で統一した値が支持されることを意味す

λf 値は 7.0-17-1y に集中する．最近 Guedesる．この事実は，大きい λf 値を基準とした FTet al. (2000, 2003)は，Roberts et al. (1968) の年代測定法の独立した年代較正の実現（Iwano

10結 果 （ 7.0310-17yr-1

を 支 持 す る

and Danhara, 1998; Van den haute et al.,mica-sandwich 法を用いた代表的な研究例）

1988）に寄与すると期待される．

を分析し，彼らの値は原子炉照射時の 238 U の速中性子核分裂の影響のために過小評価されてい参考文献ることを明らかにした．それに対して， 1980

Bigazzi, G., 1981, Nucl. Tracks, 5, 35-44.

年以降データは大きい値に集中することがわか

Guedes, S., Hadler, J.C., Iunes, P.J., Paulo, S.R.,

る．これらのデータは SSNTD 法の値のずれのZuñiga, A., 2000, J. Radioanal. Nucl. Chem.,

要因とされた中性子線量測定を用いない手法，

245 , 441-442.

あるいは，天然ウランモニターを用いて熱中性

Guedes, S., Hadler, J.C., Iunes, P.J., Zuñiga, A.,

子線量測定に依存しないよう特別の配慮を施し

Tello, C.A., Paulo, S.R., 2003, Nucl. Instr. andている研究である．このことから，1980 年以Meth. in Phys. Res. A, 4 96, 215-221.

前の λf 値は中性子線量測定の偏倚あるいは他

Holden, N.E., Hoffman, D.C., 2000, Pure Appl.の理由から不正確な値であると判断した．一方，Chem., 72 , 1525-1562.

1980 年以降の SSNTD 法による一連の測定値の加重平均は (8.300.08)

IUPAC に よ る 推 奨 値 (8.5

Hurford, A.J., 1990, Chem. Geol. (Isot. Geosci.

10-17 y-1 となり，0.1)

10-17ySect.), 80, 171-178.

-1Iwano, H. and Danhara, T., 1998, Van den haute, P.

（Holden and Hoffman, 2000）を支持する．

and De Corte, F. (eds), Advances inFission-Track Geochronology, Kluwer

まとめAcademic Publishers, 47-66.

本研究の方法は，壊変定数のよく知られた αRoberts, J.H., 1968, Physical Review, 17 4,

壊変のトラック密度と，FT 密度との比較から1482-1484.

自発核分裂の壊変定数を求める方法である．こSteiger, R.H., Jäger, E., 1977, Earth Planet. Sci.の方法の特徴は，単純で，すべての誤差が数値

Lett., 3 6, 359-362.

化され，これまでの SSNTD 法や FT 年代測定

Van den haute, P., Jonkheere, R., De Corte, F.,

法にあった問題点（FT の部分的な消滅や中性

1988, Chem. Geol. (Isot. Geosci. Sect.) , 73 , 233.

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