Proceedings of the 11th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
August 9-11, 2014, Aomori, Japan

PASJ2014-SUP125大阪府立大学における１MeV イオン加速器を用いた表面分析の開発
DEVELOPMENT OF SURFACE ANALYSIS WITH 1-MEV ION ACCELERATOR AT
OSAKA PREFECTURE UNIVERSITY
宮丸広幸#, 藤田萌花, 谷口良一, 奥田修一
Hiroyuki Miyamaru #, Honoka Fujita , Ryoichi Taniguchi and Shuichi Okuda

Graduate school of engineering, Osaka Prefecture University

Abstract
This paper describes recent development of surface analysis with the 1-MeV ion accelerator at Osaka Prefecture
University. The disktron-type accelerator was transferred to our university from TRI-Osaka in 2012 and its maintenancehas been performed for two years to operate the accelerator again. A surface analysis system including this accelerator
was developed for RBS (Rutherford Backscattering Spectrometry) and PIXE (Particle Induced X-ray Emission). A
silicon detector and a silicon lithium X-ray detector were newly equipped to an analysis vacuum chamber. RBS
measurement for the magnetic material inside a floppy disk clarified the depth profile of a thin iron layer. A nuclear
reaction analysis was employed to detect a small amount of lithium in an aluminum metal plate. The alpha particles
from the 7Li(p, α)4He reaction were measured at high energy region of the RBS spectrum. Several X-ray peaks wereidentified by the PIXE analysis for a mineral supplement. A CdTe detector was newly employed and usedsimultaneously to measure X rays at higher energies. The X rays over 20keV were detected with the CdTe detector withhigh efficiency. Further development of the system is in progress to establish the method of quantitative analysis.
ンク内に収められており SF6 ガスの充填により絶縁されている。加速部が小型であるため、大学の手狭
大阪府立大学地域連携研究機構放射線研究セン な実験室にも設置できることは利点であるが、ガスターでは 2012 年に 1MeV イオンビーム加速器を大阪 の交換には絶縁タンクの開放が必要となるなどメン府立産業技術総合研究所より譲り受け、RBS や PIXE テナンス性は劣る。イオンビーム種としては水素まなどの加速器分析に用いるべく整備と改修を進めて たはヘリウムが選択できる。ビームラインには数十きた。この加速器は神戸製鋼所製の mikro-i という加 ミクロン程度まで制御可能な XY 方向の物理スリッ速器分析装置として販売されていたもので、導入か トがビームライン上流に配置され、そのスリットにらすでに長い年数が経過している模様であった。こ より絞られたビームがウィーンフィルターを通過すのため移設後の加速器の再起動は容易ではなく、2 ることで分子イオン等のイオン種の弁別がなされる。
年間に渡る復旧と改修作業により最近になり安定し その後、2 つの円形アパーチャーを通してビームがたヘリウムや水素イオンビームを取り出すことが可 整形され、最後に四重極磁気レンズによって試料ス能となった。本学では大型の電子線ライナックを所 テージ上でフォーカスされる。ビーム径については有しているが、イオン加速器についてはこのような 仕様では 1µm が可能であるが、現在は調整中であり加速エネルギーの比較的高いものはない。このため 直径が 1mm の円形ビームスポットとして分析に用いイオン加速器を用いた各種表面分析が可能になれば、 ている。ビーム電流はイオン源からの引き出し直後
従来のライナックと併用して大学院生等への加速器 では約 1 µA で、試料位置では調整により 1 nA が得に関する教育効果を高められると期待している。ま られる。試料ステージには XY 方向の移動ステージ
た今後の研究への活用も念頭に放射線検出器周辺を に加え、2 軸の回転が可能なゴニオメータが装備さ新たに整備して特色のある分析システムの開発を進 れている。試料の装着部はステージと電気的に絶縁されており二次電子放出抑制のための 125V の正バめている。本論文ではこの現状を報告する。
イアス電圧が印加された状態にてビーム電流測定を行っている。電流値はデジタルカレントインテグ
レーター (ORTEC 439)にてデジタル化された後カウ2. 加速器分析システムの概要
ンターにて計測され、照射クーロン量の規格化など
本加速器はシングルエンドの加速電圧１MV 未満 に用いられる。という仕様である。加速方式はディスクトロンとい分析に関しては新たに検出有効エリア 25mm2 のイう円盤ディスクが回転し電荷を運搬する形式でバン オン注入型シリコン検出器(ORTEC ULTRA)を角度デグラフの一種である。ディスク回転機構やイオン 140 度に導入し RBS 測定が可能になった。これに加源などは直径 1m 高さ 1.8m 程の小型の金属製円筒タ え、X 線用のシリコン半導体検出器により PIXE 分析が可能である。現在はこれら 2 種類の検出器によ
#

1.

はじめに

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miyamaru@riast.osakafu-u.ac.jp- 1386 -Proceedings of the 11th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
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る表面分析の整備を行っているが、分光器を用いたイオンビーム誘起光計測や、より高いガンマ線の計測のための放射線検出器の導入も検討しており、多角的な分析が可能となるよう整備を進めている。

エネルギーを持つ α 線の信号である。この核反応は陽子のエネルギーが 950keV において 10mb 程度の反応断面積を持つ。これらの核反応法の感度は主に反応断面積の大きさに依存するため、高感度での分析は実用上厳しいと予測できる。しかしながらこのようにリチウムからの α 線はエネルギーが高いことか
3. RBS 分析
ら数％の含有量であると、計測において特に特別な本加速器で試験的に得られた RBS 分析の例を示す。 工夫もなく測定が可能である。α 線エネルギーが高図 1 ではフロッピーディスクの記録部材料の RBS ス いため散乱イオンとの弁別も容易なため、検出立体ペクトルである。RBS 測定では元素の同定はスペク 角の向上と合わせて散乱イオンの入射抑制により感トルのエッジ部のエネルギーから判別できるものの、 度はより高められる。このように低エネルギー核反水素イオンの場合には元素ごとのエネルギーの変化 応を用いた分析は本加速器システムの特徴とすべく、量が小さく弁別が難しい。このため通常はヘリウム 今後ビーム電流の増加や検出効率の向上などの工夫イオンに置き換えて RBS が測定される。しかしなが を加えつつ整備を進める予定である。

103

Intensity (counts)

ら PIXE 分析を同時に行うことで組成元素が特定されることを利用して RBS スペクトルを解析することは有効である。本分析でも PIXE 分析により鉄の信号が得られており、この RBS スペクトルはおよそ0.6μm 程度の酸化鉄磁性体薄膜が高分子のバッキング材料に形成されている様子を表している。このように 1MeV 程度の加速エネルギーではその飛程の問
題から、深さ方向の分析には限度があるが、薄膜などの分析には十分対応できることが分かる。

1027101100
Intensity (counts)

10K

Al RBS peak edge

FDD disk0Li(p,α)4He

510E (MeV)

Figure 2: Alpha particles from p-Li reaction in the RBSspectrum.

1K1005.

PIXE 分析950keV の水素イオンビームによる PIXE 分析の例をいくつか紹介する。ビーム電流は 1nA である。図3 には銅のエネルギースペクトルである。銅の Kα, Kβ
01000
2000
線に対応する 8.05keV、8.90keV のピークに加え、よChannel
り低エネルギー部では L 線(0.93keV, 0.95keV)による
Figure 1: RBS spectrum of a floppy disk.
ピークも明らかに測定できる。銅の Kα 線に対する半値幅（FWHM）は 180eV である。また測定 X 線エネ
4. 核反応分析ルギーの下限値も 800eV 程度であることから、通常のPIXE 分 析 と 同 様 、 検 出 対 象 は ナ ト リ ウ ム
通常は軽元素を RBS にて分析するのは困難である。
(1.04keV)以降の元素となる。
軽元素は散乱断面積が小さいだけでなく、母材と奥10- 1387 -104
Intensity (counts)

まで到達したビームの散乱により連続ピークが作られ、それらに軽元素の散乱ピークは埋もれてしまうからである。後述する PIXE 分析においてもナトリ
ウムより軽い元素の分析は X 線の測定の困難さから向いていない。このようにリチウムやホウ素などの軽元素の分析はこれら RBS や PIXE では困難である
が、イオンビームを用いると他に核反応分析法(NRA, Nuclear Reaction Analysis)が適用できる。ここでは試験的な試みとしてリチウムに関する核反応を用いた分析を紹介する。
リチウムを 5%含有したアルミニウム金属を試験的に分析し、その結果を図 2 に示す。RBS スペクトルに加え、高いエネルギー領域にわずかながらカウントがある。これは 7Li(p, α)4He による 9MeV 付近のCu L(0.93-0.95keV)
Cu K α8.05keV

103

Cu K β8.90keV

102
101
100

0510E (keV)

Figure 3: PIXE spectrum of copper.

15

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つぎにミネラル入りのサプリメントの錠剤を分析対象とした結果を図 4 に示す。このようなミネラル補給用の錠剤はナトリウム、マグネシウムなど人体の必須元素が多数含まれており、低エネルギー側の分析特性を見るのに適している。スペクトルからは大きなピークとしてマグネシウム(1.25keV)、リン(2.02keV)、カルシウム(3.69keV)が判別できる。また高いエネルギー領域には鉄(6.4keV)や亜鉛(8.64keV)のピークが観測されている。また 2.3keV 付近にある比較的大きいピークはモリブデンの L 線による信号である。現在はまだ定量化できるまでに分析システ
ムが整備されていないが、このように PIXE 分析は非破壊で様々な元素を一度に分析できる点において優れている。PIXE 分析で用いるビームのエネルギーは 3MeV 付近を用いることが分析感度の観点から一般的であるが、本加速器で用いるビームのエネルギーはそれよりかなり低い。このため分析感度においては劣るのだが、X 線低エネルギー部における制動放射の影響が小さくなるという利点もある。これは図中のエネルギースペクトルに低エネルギー部になだらかな連続部がないことからも明らかである。
これは低エネルギーX 線のピーク分離には有利となる。
Mg

P
Ca

1000
Intensity (counts)

Mo
Ca

100
K

Fe10Fe10246Zn

810E (keV)

100K10K

Al-K

Cu-L6複数の元素が同時に測定できる点が PIXE の特徴であるが、モリブデンなどの中重元素が含まれる場合にはこれらの L 線は発生強度が強く、他に含まれる軽元素からの K 線ピークとエネルギースペクトル上で重複する。生体試料などではリンや硫黄など軽元素の測定が重要であるが、中重元素の存在はピークの分離を困難にする。たとえば 1-3keV の領域にはナトリウムから塩素までの軽元素の K 線ピークと亜鉛からカドミウムまでの L 線ピークが狭いエネルギー領域に混在することになる。X 線検出器のエネルギー分解能だけに頼りにこれらを分けることは通常困難である。中重元素については収量が小さいがそれらからの K 線を同時に測定することで分離が可能であるが、通常の Si 検出器では高エネルギー部での検出効率が低いのが問題である。これを克服するために Si 検出器は低エネルギー測定に特化し、効率の高いテルル化カドミウム(CdTe)検出器を新たに配置して 20keV を超えるエネルギー領域の X 線の計測を行った。用いた CdTe 検出器はベリリウム薄板を前面に備えたアルミハウジング中に有感体積が 2mm角程の結晶を有する。これを試料から 1cm 程度の距離に配置し測定した。

Mo-L Ag-L

Ti-K

1K104

Cu-K

100Mo-K1010

複数検出器による PIXE 分析の改良

Intensity (counts)

X-ray peak intensity (counts/100 nC)

Figure 4: PIXE spectrum of the mineral supplement.

図 5 には様々な金属試料に対する一定の照射クーロン数あたりの X 線ピークの収量の比較を示している。これらの元素の X 線エネルギー範囲は 1keV～9keV にわたるが、この範囲での検出効率の違いや材料による X 線吸収特性の差によるピーク強度の補正はされていない。図のように K 線の収量は原子番号が増加するにつれ急激に減少し、L 線は 1keV 以上を超えないと測定にかからない事情から L 線の測定にて分析できる元素は銅以降に限られる。銅以降の元素では L 線の発生量が大きくこれを分析対象とできる。このため本分析システムではおよそチタンと銅の間にあるマンガンから亜鉛などの元素の感度が低くなる。この特徴は通常の PIXE 分析でも起こることであるが、イオンビームのエネルギーが低いことにより顕著に表れる。

20304050

Atom Number (Z)103
Mo K(17.48,19.61keV)

102
101
100

020406080

100

E (keV)

Figure 5: X-ray peak intensities for various metals.

Figure 6: Energy spectrum of Mo measured with CdTe
detector.

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図 6 は CdTe 検出器で測定したモリブデン試料からの K 線のスペクトルである。10keV 付近までは検出器のノイズレベルが高いがモリブデンの K 線が測定できることが確認できた。モリブデンの L 線はリンや硫黄の K 線付近とエネルギー領域が重複する。このためモリブデンが存在するとピークが複雑になるのだが、モリブデンの K 線を同時測定することでその存在量を推定することが可能になる。

7まとめ

本加速器を用いた表面分析のシステムの整備は上記のように現状まだ入り口段階である。加速エネル
ギーに上限値があるため、適用できる分析手法も限られるが、計測にも工夫をこらしつつ特徴ある分析システムの構築を進める予定である。また教育的な観点からは加速器が小型であるため加速器の昇圧運転、ビーム軌道の制御などを大学院生が身近に体験できることになり加速器に関する理解がより深まり、学習効果の向上に役立っている。今後、この加速器の整備をより進めて教育と研究に活用したいと考えている。

謝辞
この研究の一部は、2012-2014 年度 KEK 大学等連携支援事業の支援により行われた。

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