Proceedings of the 5th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japanand the 33rd Linear Accelerator Meeting in Japan (August 6-8, 2008, Higashihiroshima, Japan)

NEW AMS USING LINEAR ACCELERATOR
Toshiyuki Hattori*, Shintaro Ueda, Noriyosu Hayashizaki, Taku Ito, Takuya Ishibashi,
Lu Liang, Rui Kobori and Jun Tamura
Research Laboratory for Nuclear Reactors, Tokyo Institute of Technology
2-12-1 Ookayama, Meguro-ku, Tokyo, 152-8550, JapanAbstract
As a new technique we forces attention on Accelerator Mass Spectrometry (AMS) which is known for 14C dating andthe dating is performed by the abundance of 1 to 10-15. The basic AMS technique is based on counting technique todetect a particle filled detectable energy which is provided by acceleration with an accelerator. The technique isabatable to apply to trace element analysis like a radio isotope analysis, but there is some problem. The setting andanalyzing method, treatment of result of analysis are complicate comparison with radio isotope analysis, there for wemade known the setting by assembling AMS. As a character we build Radio Linear Accelerator (Linac) onto AMS.
This gives energy analysis for trace element analysis because Linac accelerates particles, which has equivalent ratio ofmass over charge, with same velocity and so constant acceleration energy leads proportionally relation for energy andmass. More specifically mass is identified by energy. In this paper we also clear up analytical skill and established twoquantitative methods. The one method is absolute analysis with a distribution chart, and the other is relative analysis
that uses nondestructive pre-analysis, which is Particle Induced X-ray Emission analysis, together.

線形加速器を用いた新型質量分析
１．はじめにAnalyzing magnetEL 3FC 2

FC 1RFQ

Analyzing magnet

加速器質量分析（AMS）は，加速器によって検出可能なエネルギーを与えた粒子を，個々にカウント
EL 2することによって分析をおこなう技術である。これ
FC 3
EL 1
は主に放射性同位体分析において，なかでも 14CをSSD用いた年代測定方法は多くの分野で利用されており，-15[1]
同位対比で1:10 まで測定可能である 。
1m
PM-ECRIS
このようにAMSは高い分析能力を持つため，微量
図1：L-AMS の構成図
元素分析への適用が検討されているが，未知試料を測定する場合は，イオン化効率の把握が困難である
PM-ECRイオン源
ため，定量分析は確立されていない。また，AMSはPM-ECRイオン源はミラー磁場および閉じこめ磁タンデム型加速器を用いたタイプが普及しているが，場の発生に電源を必要としないため，絶縁架台上へ近年では永久磁石型電子サイクロトロン共鳴イオンの設置が容易である。また，イオン源内で高温プラ源（PM-ECRイオン源）が開発されたこともあり，ズマと電子サイクロトロン共鳴により，全元素から線形加速器を用いたAMS（L-AMS）も容易に構築[2]できるようになり，エネルギー分析が可能になった。 多価イオンを生成が可能である 。
測定試料のイオン化は，固体試料をイオン源上流
そこで実際にL-AMSを構築し，これを微量元素分析部から導入し，直接プラズマに接触させることでおに適用する方法を研究した。
こなった。もしくは，Taで作成したオーブンに試料となる粉末を詰め，プラズマから少し離れた場所で２．L-AMSの構成試料をガス化させておこなった。なお，イオン源は
L-AMSの装置レイアウトを図1に示す。L-AMSは運転周波数14.8 GHzで連続運転をおこなった。
PM-ECRイオン源，分析マグネット，高周波四重極型線形加速器（RFQ型線形加速器），アインツェル
RFQ型線形加速器
レンズ（EL），ファラデーカップ（FC），半導体
RFQは対電荷質量比（q/A）の等しい粒子を核子検出器（SSD）から構成される。
あたりのエネルギーで加速することができる。LAMSに組み込まれたRFQはq/A=1/16までの粒子を4.9 keV/amuから214 keV/amuまで加速することができる [3] 。もしも質量数が1だけ異なったなら，出射-142-

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粒子のエネルギーは214 keV異なり，エネルギーの測定値から粒子の質量数を求めることが可能になる。

表1：イオン源から引き出された粒子
Element

分析マグネット
分析マグネットは，q/Aの等しい粒子を選択するフィルターとして，RFQ入射前と出射後に配置した。
入射前のマグネット（第1マグネット）の半径は28cmで，約6 kGの磁場を発生することができる。これに対して出射側のマグネット（第2マグネット）の半径は35 cmで，約14 kGの磁場を発生できる。

234Charge state
56812819319147812191459357251F221813732Ne262120128312810111714842CN16O1920Si92180SSD粒子の検出にはORTECのSurface Barrier Detectorを用いた。シリコンは300 Kで用いた場合，3.62 eV毎に電子正孔対を生成する。そのためエネルギースペ
クトルの測定は，マルチチャンネルアナライザーとA/Dを組み合わせたシステムによりおこなった。

q/A

1/10
1/7
1/4

40

1/9
1/6
1/3

1/8
1/5
1/2

02568

2996

3424

4066

4280

5992

Energy / keV

３．測定方法Particle Count / a.u.

図2：検出エネルギーとq/Aの関係
L-AMSではデータ校正に事前分析の結果が必要とされ，非破壊分析が可能な荷電粒子蛍光X線
次に検出エネルギーからは質量数，q/Aからは価（PIXE）分析により，試料中に含まれる元素の相数が導かれるため，価数分布図が作成できる（図対比および濃度（ppm-ppb）の測定を事前におこな3）。また，q/Aを横軸にとり，元素ごとに価数分布う。今回のPIXE分析は，バンデグラフ型静電加速を作成した後，異なる元素どうしの同じ価数を結ぶ器から出射された約2 MeVのプロトンを試料に照射ことで，粒子分布図も作成できる（図4）。イオンし，そこから発生した特性X線を検出することでお化効率の校正と定量分析は，図3～4にPIXE分析のこなった。
[5]
固体もしくは粉末でイオン源に導入された試料は， 結果を反映することによっておこなう 。そのため
L-AMSではppb以下の定量分析が可能になる。
プラズマによって多価イオンとなり，イオン源から80
10 kV の 電 位 差 で 引 き 出 さ れ る 。 こ の な か か ら
q/A=1/4 の 粒 子 （ 12C3+ ， 16O4+ ） を 測 定 す る 場 合 ，Charge state
q/A=1/4の粒子は19.6 kVまで前段加速された後に第12345マグネットにてフィルターされ，RFQに入射される。
678940粒子の測定は，第2マグネットで粒子を再びフィルターした後にSSDでおこなった。加速された粒子は214 keV/amuのエネルギーを持つため，12Cおよび16Oのエネルギーは各々約2.6 MeVと3.4 MeVになり，0エネルギースペクトルの測定では，2つのピークと34628
1211421619205C
NOFNeSiして検出される。なお，q/Aの異なるエネルギースペクトルの測定は，RFQ入射前の設定の変更，もしくは第2マグネットで磁場を変化させておこなった。
図3：価数分布図

４．分析結果の処理方法

18012 2

本節では，エネルギースペクトルから定量分析をおこなうまでの処理方法を示す。イオン源からは表1に示した粒子が引き出されるものと仮定する。
RFQによって加速された粒子は質量ごとに異なるエネルギーを持つため，q/Aを変えて測定したエネルギースペクトルはエネルギー毎にまとめることができる（図2）。ここでは便宜上，q/Aの分母はラウンドした[4]。

CCN
116O
N40419 1F
620 O

Ne28 1

Si9F

00.0

0.1

0.1

0.2

0.2

0.3

0.3

q/A

図4：粒子分布図
-143-

140.4

0.4

0.50.5

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５．原理実証実験

5q/A

5.1 検量線の作成

431/5.81/5.711/5.6

検 量 線 の 作 成 に は 大 気 お よ び 希 ガ ス （ Ne, Ar,2Kr）を試料として用いた。その検量線を図5に示す。
劣化前のSSDは，質量数12～40までチャンネル数と184の間に線形性をもつが， KrはSSDのエネルギー欠
00100200300
400500600700
8009001000
損によって，直線から大きく外れたチャンネルで検Channel出された。SSDの劣化に伴うチャンネル数の変化が大きいため，試料の測定と同時に検量線を作成する
図7：エネルギースペクトル（A/q=5.6，5.71，5.8）
必要がある。
1400６．まとめ

12001000

線形加速器を用いた，新しい微量元素分析方法を考案した。また，これを証明するためにL-AMSを構築し，試料の測定をおこなった。現在は価数分布図および粒子分布図を作成するために，エネルギースペクトルの統一方法と測定方法の検討を進めている。

80060040020000102030405060708090100Mass

図5：検量線
検量線の作成は同じSSDを用いておこなった．■：劣化前（Krの測定結果を除外し，最小二乗法を用いて検量線をひいた），●：劣化後（Krの測定結果も含め，最小乗法を用いて検量線をひいた）

5.2 試料の測定
試料にはあらかじめPIXE分析を行った古代エジプトのファイアンスを用い，イオン化はTaオーブンにておこなった。エネルギースペクトルの測定は，
RFQ へ の 入 射 粒 子 を q/A=1/5.6に 固 定 後 ， 第 2マ グネットの磁場を変化させておこなった。図6～7にq/Aの変化に伴うエネルギースペクトルの測定結果を示す。図7において 56Fe10+ （q/A=1/5.6）の現れる500チャンネル付近に着目すると，q/A=1/0.1の変化があったとき，ピークの状態が大きく変動している。
ま た 質 量 数 40 （ Ar ， K ， Ca ） を 持 つ 粒 子 の 7 価（q/A=5.71）が現れる400チャンネル付近に着目す
ると，q/Aが1/5.71のときに最もはっきりとしたピークが生じている。

参考文献[1] C. Tuniz, J. R. Bird, D. Fink and G. F. Herzog, “Acceleratormass spectrometry”, CsRC Press, Boca Raton (1998).
[2] R. Geller, “Electron Cyclotron Resonance”, IOP Publishing,
Bristol (1996).
[3] M. Okamura, Y. Oguri, K. Sasa, T. Ito, M. Okada, T. Hattori,
O. Takeda, K. Satoh, T. Miura, Y. Tanabe and N. Tokuda,“Design and construction of heavy ion RFQ linac witheffective Acceleration structure”, Nucl. Instr. and Meth., B89,(1994)38.
[4] C. M. Lyneis, “Operating experience with the LBL ECRsource”, International conference on ECR ion sources andtheir application, NSCL REPORT #MSUCP-47 , Michigan,
42-56 (1987).
[5] S. Ueda, T. Hattori, N. Hayashizaki, T. Hata, K. Kawasaki,
D. Nagae, International Journal of PIXE 16 (2005)11.

5q/A

4

1/5.6
1/5.5

3

1/5.4
2
10
0200

400

600

800

1000

Channel

図6：エネルギースペクトル（A/q=5.6，5.5，5.4）-144-