化学組成データの対数比解析を利用した黒曜石の原産地推定
金井拓人 *・池谷信之 **・保坂康夫 ***●●キーワード： 黒曜石産地推定（obsidian source analysis），化学組成データ（chemical compositional data），
対数比解析（log-ratio analysis）

1. はじめに

上記の中で XRF 分析に基づく黒曜石の産地推定では，一次データである蛍光 X 線強度を利用する手法

日本列島における黒曜石の利用は後期旧石器時代初と，蛍光 X 線強度から算出される元素濃度を利用す

頭に始まり，おおむね弥生時代中期末まで継続する。

る手法がある。蛍光 X 線強度を利用する手法として，原産地から消費地（遺跡）への供給方法は社会関係を

特定の蛍光 X 線強度比に注目した産地判別指標（望鋭敏に反映して変化するので，これまで複数の産地推

月ほか : 1994）は国内では広く一般的に利用されてい定法が試行され，遺跡出土の黒曜石製石器に応用される。しかし，蛍光 X 線の検出感度は装置固有のものてきた。

であり，蛍光 X 線強度を利用した指標も装置固有の産地推定法のひとつに黒曜石の化学組成に注目した指標となる。そのため，異なる分析装置間のデータを手法が挙げられる。この手法では黒曜石の化学組成が比較できないという問題点が指摘されている（大屋 :原産地ごとに異なることに注目し，機器分析によって2009）。一方，蛍光 X 線強度から装置特性を考慮して黒曜石の化学組成もしくは化学組成に類するデータを推定される元素濃度であれば，異なる分析装置間の測定することで原産地を推定する。化学組成を分析す

データを比較することができる。元素濃度には標準試る分析手法として，中性子放射化分析（NAA; Suzuki:

料を用いた検量線法による定量値と，蛍光 X 線スペ1974）， 蛍 光 X 線 分 析（XRF; Merrick and Brown:

クトルに尤も一致するように元素濃度を推定するファ

1984a, 鎌木ほか : 1984, 鈴木ほか : 1985），誘導結合プ

ンダメンタルパラメータ法（FP 法 ; Criss and Birks,

ラズマ質量分析（ICP-MS; Gratuze: 1999, Suda et al.:1968）によって得られた半定量値があるが，どちらの2018），走査型電子顕微鏡 - エネルギー分散型 X 線分

元素濃度も分析条件を整えれば装置非依存の値とな

光分析（SEM-EDS; Acquafredda et al.: 1999），電子

る。この元素濃度を束ねたデータが化学組成データでプローブマイクロアナライザー分析（EPMA; Merrick

あり，化学組成データを利用して黒曜石の産地推定を

and Brown: 1984b, 和田ほか : 2003）などが利用され行 っ た 研 究 も 数 多 く な さ れ て い る（Merrick andてきた。これらの分析手法や黒曜石産地推定手法の変Brown: 1984a, Glascock et al.: 1998, 建石・津村 : 2003,

遷についてはいくつかのレビュー（小田 : 2001, 大屋 :大屋ほか : 2006, 隅田ほか : 2016）。

2009, 池谷 : 2009, 建石 : 2012）があるので参照されたい。

前述したように化学組成データには装置非依存のデータであるというメリットがあるが，統計解析にお* 帝京大学文化財研究所 〒 406-0032 山梨県笛吹市石和町四日市場 1566-2** 明治大学黒耀石研究センター 〒 386-0601 長野県小県郡長和町大門 3670-8*** 山梨学院大学 〒 400-8575 山梨県甲府市酒折 2-4-537

いてはデータの正規性を検討する必要性が指摘されて

箱根系：柏峠，畑宿および芦之湯，信州系：麦草峠，星ヶいる（大屋 : 2009）。実際，化学組成データには後述

塔，和田峠西，鷹山川，小深沢，土屋橋西，土屋橋南，する定数和制約が設けられており（Aitchison: 1986），

ブドウ沢，高松沢および牧ヶ沢下。

我々が普段利用する実数の比例尺度データを対象とした統計解析を安易に適用することはできない。近年の

2.2 分析条件と結果

研究では定数和制約を考慮して黒曜石の産地推定がな

分析には第二著者池谷の所有するエネルギー分散型

されている研究もあるが（Orange et al.: 2017），定数

蛍光 X 線分析装置 SEA-2110（SII ナノテクノロジー

和制約の影響を検討せずに産地推定を行っている研究社製）を利用した。この XRF は Na 以降の測定が可も少なくない。そこで本研究では黒曜石化学組成デー能とされており，本研究では主要元素を Na，Mg，タの統計解析方法を整理し，化学組成データを利用しAl，Si，K，Ca，Ti，Mn，Fe，微量元素を Rb，Sr，Y，

た機器非依存型の黒曜石産地推定方法を新たに提案す

Zr とする 13 元素を対象として分析を試みた。これまる。

で本装置を用いた分析では，分析条件を雰囲気：真空，2. 関東および中部地方産黒曜石の化学組成
2.1 関東および中部地方の原産地黒曜石

管電圧：50 keV，管電流：自動設定，照射径：1 cm，測定時間：300 秒のように設定することが多かった（池谷 : 2009）。しかし，蛍光 X 線を最も有効に利用す本研究では関東および中部地方の黒曜石原産地からるには管電圧を励起電圧の 3 ～ 5 倍に設定することが主要な産出地 16 ヶ所を選定し（図 1），各産地 5 試料

望ましく（水渡・塩尻 : 1964），従来の管電圧は主要ずつ分析を行った。なお，本研究では 16 の原産地の元素の分析では強すぎる可能性がある。そこで本研究

うち地理的に近い地域をグループ化する際には次の名

では，はじめに主要元素の分析条件を検討するため，称を利用する。神津島系：恩馳島および神津島，伊豆・次の分析条件で分析を行った。雰囲気：真空，管電圧：

図 1 関東および中部地方の黒曜石原産地．（a）全体図，（b）霧ヶ峰地域の拡大図．
Fig. 1 Locations of obsidian sources in the Kanto and the Chubu Region.（a）Overall view and（b）enlarged view of the
Kirigamine area.

38

表 1 標準試料の分析結果．基準値は Suda et al.（2018）による．
Table 1 Results of analysis of standard samples. References cited are Suda et al.（2018）.

15 keV，管電流：40 μA，照射径：1 cm，測定時間：

できている。

300 秒。その結果 Na，Mg の 2 元素については蛍光次に，標準試料と同様の分析条件で原産地試料の分

X 線スペクトルに明瞭なピークが確認できず，本研究析を各試料 3 回ずつ行い，結果の平均値を算出した。

では解析に利用できないと判断した。一方，Al から

結果を表２に示す。なお，試料番号は原石を識別する

Fe までの主要元素については解析に十分な蛍光 X 線

ための番号であり解析等における意味はない。

強度が確保されており，測定時間を 150 秒に半減させてもその結果に大きく変化が見られないことから，
主 要 元 素 の 分 析 条 件 は， 雰 囲 気： 真 空， 電 圧：15

3. 組成データの性質と統計解析手法
3.1 組成データの性質

keV，電流：40 μA，照射径：1 cm，測定時間：150

元素濃度などに用いられる百分率（%）や百万分率秒とした。また，微量元素については，雰囲気：真空，（ppm）のデータは組成データと呼ばれ，組成データ

電圧：50 keV，電流：6 μA，照射径：1 cm，測定時間：には総和が一定（例えば 100%）になるという定数和

150 秒の分析条件とした。なお，分析に際しては測定制約が設けられている（Aitchison: 1986）。定数和制

面が試料の平坦面となるように可能な限り調整した。

約により，変数の数が D の組成データでは，D − 1

本研究では定量分析のための標準試料として北海道個の変数を決めるだけで残りの 1 つの変数を一意的に

産 黒 曜 石 JOSH-1，JOSA-1，JOO-1，JOR-1（Suda et

決定することができる。すなわち組成データの自由度

al.: 2018）を利用した。この試料は黒曜石試料の標準は変数の数より 1 小さく，その標本空間は実空間より化および国際的な共有を目的として，2011 年 11 月にも次元が 1 だけ小さい非ユークリッド空間となる

明治大学黒曜石センターにて分割された原石の一つで（Aitchison: 1986）。この非ユークリッド空間に属するある（明治大学黒曜石センター : 2012）。各試料 10 回

データには，ユークリッド距離を利用した演算や統計

ずつ分析を行い，得られた蛍光 X 線強度 [cps] 対標準

解析を無条件に適用することはできない。例えば，従試料の酸化物濃度 [wt%] もしくは標準試料の元素濃度来の研究で利用されてきた次の（1）–（3）の解析も[ppm] で検量線を作成した。作成した検量線を利用し不適切な解析となっている可能性がある。

て求められた標準試料の化学組成データを表 1 に示

（1） デ ー タ 間 で SiO2 [wt%] や Rb 分 率（Rb 強 度 /す。なお，本研究において Fe は全て FeO として算Rb+Sr+Y+Zr 強度）[%] などの増減を議論すること。

出した。JOO-1 の FeO を除けばすべての元素の平均（2）デカルト座標系での図示。すなわち，K2O [wt%]

値が Suda et al.（2018）による基準値の 1 σ範囲内の対 Al2O3 [wt%] 図などの図示。

値を示しており，統計解析に十分な精度の定量分析が（3）正規性を前提としたパラメトリック解析。すなわ
39

表 2 原産地黒曜石の化学組成．
Table 2 Chemical composition of obsidian samples from 16 sources in the Kanto and the Chubu region.

40

表 2 続き．
Table 2 Continued.

ち，SiO2 [wt%] 対 Al2O3 [wt%] の相関係数といった統計量の算出や，正規分布を前提とするマハラノビス距離に基づく判別分析など。

計解析が適用できる。
Orange et al.（2017）は黒曜石化学組成データの図
示や統計解析に対数比解析を用いており，本研究でも対数比解析を利用する。ただし，対数比変換にはいく

3.2 組成データの統計解析手法

つかの種類があり，変換の方法によっては定数和制約

組成データの統計解析手法として，単体解析およびの影響が変換後のデータに引き継がれる可能性が指摘

対数比解析（Aitchison: 1986），不変量解析（Ohta etされている（太田・新井 : 2006）。そこで本研究では，

al.: 2011）が提案されている（太田・新井 : 2006）。

定数和制約の影響を最大限取り除くために不変量解析（1）単体解析：従来の統計学を適用せず，データの属の一部も応用する。

する標本空間に即した統計量および演算を利用する方法。
（2）対数比解析：対数比変換により D − 1 次元の標本空間内のデータを D − 1 次元の実空間へ写像する

4. 相加対数比変換を用いた組成データ散布
図の描写
4.1 相加対数比変換法と不変量検定

方法。対数比変換により，組成データはユークリッド

組成データは変数の相対的情報を束ねたデータであ空間上の実数に変換され，従来の統計学で利用されてり，相対的情報の解析に一般的に用いるのが比である。

きた統計解析が適用できる。

Aitchison（1982, 1986） は K2O/Al2O3 と い っ た 組 成（3）不変量解析：データセット内の不変量データを用

データの比が対数正規分布になじむことに注目し，組いた規格化によって絶対量変動を復元する方法。絶対成データの対数比の分布としてロジスティック正規分

量はユークリッド空間上の実数であるため，従来の統布を導入した。この考えを応用したのが相加対数比変414.1 相加対数比変変換法と不変量量検定

AitchisonA(1986) は，対数比
比データは順列
列不変性がありり，

組成データは
は変数の相対的的情報を束ねた
たデータでありり，

どののような規格格化成分を利用用したとしてももデータの重要要な

相対対的情報の解析
析に一般的にに用いるのが比比である．
Aitchihison

性質
質は変化しないとした．ししかし解析手法
法によっては規規格(19982, 1986) は K2O/Al2O3 といいった組成デーータの比が対数数正化成
成分 によってて解析結果が異異なってしまう可能性がああり，

規分分布になじむむことに注目しし，組成データタの対数比の分分布

組成成データを比比較する場合ははデータセット
トの中で値の変変動としてロジスティック正規分分布を導入した
た．この考えをを応
換 で あ り， 相 加 対 数 比 変 換（additive logratio
用 したのが相加加対数比変換換であり，相相加対数比変変換
transformation: alr）は(ad
dditive logratio ttransformation: alr) はが小小さい成分を規格化成分ととして利用するることが推奨さされ示す成分ペアが最も不変な 2 つの成分である可能性がていいる (Woronow
w and Love: 11990, Schedl: 1998, 太田・新新井:
あること（検定 2）を利用した 2 つの不変量検定法を
20006)．Woronow
w and Love (199990)，Schedl (11998) は対数比比デ提案している。本研究ではこの不変量検定を利用して，ータの正規性や相相関係数を利利用して 2 群間間において規格格化
規格化成分を決定した。
成分分を選定する方法を提案ししているが，ここの方法は複数数産

alr�x� , x� , ⋯ , x� � � �ln
n

x�
x�
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x�
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で表
表される．組
組成データの対対数比の分布ははロジスティッ
ック
で 表 さ れ る。 組 成 デ ー タ の 対 数 比 の 分布 は ロ ジ ス
正規
規分布に従うため，相加対対数比変換後のの対数比データ
タは
ティック正規分布に従うため，相加対数比変換後の対多変
変量正規分布布になじみ，実実空間における
る各種の統計解
解析
数比データは多変量正規分布になじみ，実空間におけが可可能となる．すなわち，黒黒曜石化学組成
成データに関ししてる各種の統計解析が可能となる。すなわち，黒曜石化

地間間での化学組
組成データを比比較する黒曜石
石産地分析ではは利4.2 黒曜石組成データへの適用用でできない．そこで本研究ででは単一のデーータセットに適適用
はじめに相加対数比変換のための規格化元素推定を可能
能な，組成デ
データ成分比のの変動係数を利利用した不変量量検
行 っ た。 表 2 で 示 し た デ ー タ の う ち SiO2，TiO2，
定 (Ohta et al.: 20011)を利用する
る．組成データ
タ成分比の変動動係
Al2O3，FeO，MnO，CaO，K2O を対象に Ohta et al.

学組成データに関して K2O と Al2O3 の関係を図示し7 （2011）の不変量検定を行った。なお，不変量検定 1

たり，統計解析を行ったりする場合，例えば ln（K2O/

は正に歪んだ分布を持つ変数が存在する場合に精度がSiO2）と ln（Al2O3/SiO2）のように同一の規格化成分

落ち，不変量検定 2 は正の相関がある変数が存在するによって規格化した上で対数を取ればよい。

場合に精度が落ちるとされている（Ohta et al.: 2011）。

Aitchison（1986）は，対数比データは順列不変性がそこで検定 1 ではデータの歪度を，検定 2 ではデータあり，どのような規格化成分を利用したとしてもデー間の相関をそれぞれ算出した。不変量検定 1 の結果をタの重要な性質は変化しないとした。しかし解析手法

表 3 に，不変量検定 2 の結果を表 4 にそれぞれ示す。

によっては規格化成分 によって解析結果が異なって

検定 1 より CaO > FeO > TiO2 = Al2O3 = MnO >しまう可能性があり，組成データを比較する場合はSiO2 > K2O の順で合格数が多く不変量の可能性が高

データセットの中で値の変動が小さい成分を規格化成い。しかし CaO，FeO，TiO，Al2O3 は歪度が 1 以上分として利用することが推奨されている（Woronow
and Love: 1990, Schedl: 1998, 太 田・ 新 井 : 2006）。
Woronow and Love（1990），Schedl（1998）は対数比

表 3 不変量検定 1 の結果．
Table 3. The result of Test 1 for identifying the unchanging
component.

データの正規性や相関係数を利用して 2 群間において規格化成分を選定する方法を提案しているが，この方法は複数産地間での化学組成データを比較する黒曜石産地分析では利用できない。そこで本研究では単一のデータセットに適用可能な，組成データ成分比の変動係数を利用した不変量検定（Ohta et al.: 2011）を利用

数��� ��� は基礎デ
データ� � ���� � � � �� �と基基礎データをパパー
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表 3 不変量検定
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は分子にあるとときーメ
メント，�
係数をそれぞれれ示す．Ohta
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は化モと表される。ここで，は変動係数，
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は変変動係数，�
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は変変動係数，�
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メント，�は積率相関係係数をそれぞれれ示す．Ohtaeetal.al.示す性質があるーメ
メント，�
は積率相関係係数をそれぞれれ示す．Ohtaは積率相関係数をそれぞれ示す。
ーメ
メント，�
は積率相関係係数をそれぞれれ示す．Ohtaeet011)(1)化モーメント，
不不変成分が分母
は分子にあるととき(20011) (20は，(1) は，
不不変成分が分母
母にあるときはとき�母にあるときは
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不不変成分が分母
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（2011）
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不不変成分が分母
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母にあるときはは分子にあるととき(20は，
不不変成分が分母
母にあるときはは分子にあるととき 示す成分ペア
よりも変動係数数が低い値を示
示す性質があるること (検定 11)，
可能性がある(2) 変動係数が最最も低い値を示す成分ペア
アが最も不変なな2ること
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よりも変動係数
数が低い値を示
示す性質がある
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11)，
よ
りも変動係数
数が低い値を示
示す性質がある
ること
(検定
11)，
(2) 変動係数が最最も低い値を示す成分ペア
アが最も不変ななつの2の成分である可よりも変動係数
数が低い値を示
示す性質がある
ること
(検定
11)，
よ
りも変動係数
数が低い値を示
示す性質がある(検定11)， こと (検定 2) を利用した 2 つ(2) 変動係数が最最も低い値を示す成分ペア
アが最も不変なな 2法を提案していではこの不変量
量検
つのの成分である可可能性があること(検定2) を利用した
2アが最も不変なつ(2)変動係数が最
最も低い値を示す成分ペアな質があること1），（2）
変動係数が最も低い値をつのの成分である可可能性がある
こと（検定
(検定
2)
を利用した
2 の不
つ不変量検定法(2)(2)
変動係数が最
最も低い値を示す成分ペア
アが最も不変なな2な(2)変動係数が最
最も低い値を示す成分ペア
アが最も不変なな
22 2いる．本研究で変動係数が最
最も低い値を示す成分ペア
アが最も不変なつのの成分である可可能性があること (検定 2) を利用した 2 つ
表 4 不変量検定
定 2 の結果．
定をを利用して，規規格化成分をの不不変量検定法法を提案していいる．本研究でではこの不変量
量検
つのの成分である可可能性がある
こと
(検定
2)2)
222つ
つの
の成分である可可能性があること(検定2)を利用したを利用した
つの不不変量検定法法を提案していいる．本研究でではこの不変量
量検
つのの成分である可可能性がある
こと
(検定
を利用した
つ
つの
の成分である可可能性がある
こと
(検定
2)
を利用した
2 つを決定した．
42 の不不変量検定法法を提案していいる．本研究でではこの不変量Tab
ble 4. The resu
ult of Test 2 forr identifying
表 4 量検定 2 の結果．
不変量検定
表 4 不変量検定
定 2 の結果．
表 4 不変量検定
定 2 の結果．
定をを利用して，規規格化成分をを決定した．
の不不変量検定法法を提案していいる．本研究でではこの不変量
量検の不不変量検定法法を提案していいる．本研究でではこの不変量
量検定をを利用して，規規格化成分をを決定した．
の不不変量検定法法を提案していいる．本研究でではこの不変量
量検の不不変量検定法法を提案していいる．本研究でではこの不変量
量検定をを利用して，規規格化成分をを決定した． Tabcom
mponent.
ble 4.
The
ult
of
Test
2 forr定
identifying
the unchanging
表
2定
42表
不変量検定
ble 4.TabThe
resu
ult ofresu
Test
r identifying
unchanging
表定
2thの結果．
の結果．
表
定
2の結果．
44for
不変量検定
2e の結果．
4不変量検定不変量検定
ble 4. The resu
ult of Test 2 forr identifying the unchanging
4.2 黒曜石組成デ
データへの適用
用 Tab
定をを利用して，規規格化成分をを決定した．
定をを利用して，規規格化成分をを決定した．
定をを利用して，規規格化成分をを決定した．
定をを利用して，規規格化成分をを決定した．
com
mponent.
Tab
ble
resu
ult
222forththetheeunchanging
Tab
ble4.
The
resu
ultof
ofTestTestforridentifying
identifying
unchanging
com
mponent.
Tab
ble
4.4.The
The
resu
ult
of
Test
for
Tab
ble
4.
The
resu
ult
of
Test
2r ridentifyingforr identifying
thunchanging
e unchanging
com
mponent.
はじめに相加は
加対数比変換ののための規格化
化元素推定を行行っ
4.2 黒曜石組成デ
データへの適用
用
4.2 黒曜石組成デ
データへの適用
用
4.2 黒曜石組成デ
データへの適用用com
mponent.
com
mponent.
com
mponent.
com
mponent.
た．
．表
2 で示し
したデータのうち SiO2，TiO
O2，Al2O3，FeO
O，
はじめに相加は 加対数比変換の加対数比変換ののための規格化
化元素推定を行行っ
4.2
黒曜石組成デ
データへの適用
用
4.24.2黒曜石組成デ
データへの適用用用
はじめに相加はのための規格化
化元素推定を行行っ
4.2
黒曜石組成デ
データへの適用
用
黒曜石組成デ
データへの適用

で強く正に歪んでいるため除外すると，MnO が不変

従来の研究では黒曜石の産地推定にマハラノビス距離量の候補として挙げられる。検定 2 ではスコアの上位に基づく判別分析が利用されている例があるが（東

8 組のうち，検定の精度が低下するとされる強い正の

村 : 1986, 池谷 : 2009），マハラノビス距離はデータの相関を持つ 3，4 組目を除くと，不変量の候補として正規性を条件としているため，マハラノビス距離の算

SiO2，Al2O3，MnO が挙げられる。5，6 組目も正の相出においても図 2b のような対数比データを利用する関を示すが，この 2 組を除いても結果は変化しない。

必要がある。

以上の検定結果より，黒曜石化学組成の相加対数比を散 布 図 と し て 図 示 す る 場 合， 規 格 化 元 素 は SiO2，
Al2O3，MnO の中から選択すべきだと結論付けられる。
ただし，MnO は黒曜石中の含有量が少なく，分析結

5. 有心対数比変換を用いた黒曜石化学組成
データの多変量解析
5.1 有心対数比変換 - 主成分分析法

果の有効桁数が一桁になる場合がある。MnO の有効相加対数比変換を用いることで，従来の判別図法で桁数が少ない場合には，黒曜石中の含有量が多く有効利用されてきたような元素間の関係を図示すること

桁数も確保できる SiO2 もしくは Al2O3 を利用する必や，その図内にユークリッド距離を前提とする確率楕要がある。

円を描くことも可能となった。このように特定の元素

図 2 に FeO 対 CaO の散布図および，SiO2 を規格化間の関係を利用した。

成分とした場合の有心対数比の散布図を示す。図 2a

判別図は視覚的に分類基準が分かりやすいが，対象では濃度は 0 以上の値しかとれないため，0 に近いととする元素の選択やその元素に乗じる係数は経験則にころでデータが集中し散布図に歪みが生じている。一委ねられ，統計学的な根拠に乏しい。これらの問題を

方図 2b では左下のデータ群はばらつきを持ってプ解決するためには多元素を対象とした指標づくりが必

ロットできており，散布図内の歪みも是正されている。

要となり，従来の研究では多変量解析のために主成分

図 2 （a）FeO 対 TiO2 散布図および（b）その相加対数比散布図．
Fig. 2 Scatter plot of（a）FeO vs. CaO and（b）its additive log-ratio.

43判別図は視覚判
覚的に分類基準
準が分かりやすすいが，対象ととす
る元
元素の選択ややその元素に乗乗じる係数は経経験則に委ねらられ，
統計
計学的な根拠拠に乏しい．ここれらの問題をを解決するため
めには多多元素を対象
象とした指標づづくりが必要ととなり，従来のの研究ででは多変量解析
解析のために主主成分分析 (priincipal componnent
ana
alysis:
PCA) がが広く利用されれてきた(GlaPCA）
scock etが広く利al.: 19998,
分析（principal
component
analysis:
Eri
Glasc
cock:
2004, Secccaronial.:1998,
20008)．主成分分
用cson
さ and
れて
き
た（Glascocket etal.:Ericson 分析
and

有心
心対数比変換 (centered logrratio transformmation: clr) を導導入した
た．有心対数比変換はclr��� , �� , ⋯ , �� � � �ln

��
��
��
�
, ln
, ⋯ , ln
gg���
g���
g���

によって表される．ここで g((x)は幾何平均均�g��� � ��� �� �

�⁄�

���

につ
ついては数多多くのレビュ
ており(Bro andGlascock:
2004,
Seccaroni ーがなされてet al.: 2008）。主成分分析にある．有心対数数比変換は主成
主成分分析を前前提とした写像
像で，であである。有心対数比変換は主成分分析を前提とした写Sm
milde: 2014, Jollliffe and Cadim
ma: 2016)，詳細
細はこれらの総
ついては数多くのレビューがなされており（Bro 総説
and

相加加対数比変換
換とは異なり，写像の行列表
表記が対称行列列と像で，相加対数比変換とは異なり，写像の行列表記がに委委ねるが，端端的には原点の回転によって情情報
Smilde:2014,
Jolliffe andの移動と軸の回Cadima: 2016），詳細はこれなる (Aitchison: 1986)．有心対
対数比のメリッットは主成分分分析
対称行列となる（Aitchison:1986）。有心対数比のメ

損失失を最小に抑抑えつつデータ
タの分散が最大大となるようにに次らの総説に委ねるが，端的には原点の移動と軸の回転によって得られれた主成分の解解釈が容易な点点にあり，黒曜曜石
リットは主成分分析によって得られた主成分の解釈が元をを圧縮する解析析方法である．例えば Glasscock et al. (19998)
によって情報損失を最小に抑えつつデータの分散が最化学
学組成データの主成分分析
析前処理としてての導入例もあある
容易な点にあり，黒曜石化学組成データの主成分分析

黒曜石中の21 種類の化学組
組成データを対対象に主成分分分析
大となるように次元を圧縮する解析方法である。例え
相加対数比散散布図． は黒(Orrange et al.: 2017)．そこで本
本研究でも多元元素を対象とす
する
前処理としての導入例もある（Orangeet al.: 2017）。

dditive log--ratio.

ば Glascock et al.（1998）は黒曜石中の 21 種類の化学 9

そこで本研究でも多元素を対象とする多変量解析に有組成データを対象に主成分分析を行い，第一主成分ス

心対数比変換 - 主成分分析を利用する。

コア対第二主成分スコアの2 次元散布図を作成していを行行い，第一主成
成分スコア対
対第二主成分ス
スコアの 2 次元
元散
5.2 黒曜石化学組成データへの適用

別図法で利
利用

る。しかし，主成分分析も正規分布を前提とするユー
布図図を作成している．しかしし，主成分分析
析も正規分布を
を前

とや，その
の図

クリッド空間内での統計解析であり，組成データを主提とするユークリッド空間内
内での統計解析
析であり，組成成デ

表 2 で示したデータセットを対象に有心対数比の主

を描くこと
とも

成分分析によって解析するためには対数比変換が必要
ータを主成分分
分析によって解解析するためにには対数比変換
換が成分分析を行った。結果を表 5 に示す。第一主成分

係を利用し
した

となる。
Aitchison（1986）
必要要となる．Aittchison(1986)はこの問題を解決するため，はこの問題をを解決するためめ，（PC1）は Sr, CaO, TiO2, FeO と正の相関を示し，Rb,

が，対象と
とす

有心対数比変換
心 対 数 比 変(centered換（centeredtransformation:
logrratiologratio
有心transform
mation:clr) を導導入

K2O と負の相関を示した。また，第二主成分（PC2）

則に委ねら
られ，

clr）
を導入した。有心対数比変換はした
た．有心対数
比変換はは Sr, K2O と正の相関を示し，FeO, CaO と負の相関

決するため
めに

clr��� , �� , ⋯ , �� � � �ln

り，従来の
の研

��
��
��
, ln
, ⋯ , ln
�
gg���
g���
g���

に
よって表される．ここで g((x)は幾何平均
均によって表される。ここでg(x) は幾何平均

pal componnent

�k et al.: 19998,

g��� � ��� �� �

．主成分分分析を示した。PC1 および PC2 はそれぞれ全分散の 81.08% および 13.06 % を占めており，PC1 および PC2 で全分散の 94.14 % を説明できている。

�⁄�

���

おり (Bro andある．有心対数数比変換は主成
主成分分析を前前提とした写像
像で，
であ

これらの総
総説

相加
加対数比変換
換とは異なり，写像の行列表
表記が対称行列
列と

によって情
情報

なる (Aitchison: 1986)．有心対
対数比のメリッットは主成分分
分析

なるように
に次

によって得られれた主成分の解解釈が容易な点点にあり，黒曜曜石

k et al. (19998)

化学
学組成データの主成分分析
析前処理としてての導入例もあ
ある

に主成分分
分析

(Orrange et al.: 2017)．そこで本
本研究でも多元元素を対象とすする

9

図 3 主成分分析の結果．図中の矢印は主成分負荷量の方向を示す．
Fig. 3 Principal component scores plot for chemical compositions of obsidian samples with 68%（1σ）confidence ellipse and scaled
loading factors（arrows）.

44

表 5 主成分分析の結果．
Table 5 The results of principal component analysis.

0.063 × 6.013-0.020 ×（-0.569）+0.002 × 4.174+…
-0.126 ×（-4.215）-0.085 ×（-3.143）+1.722=0.287 が得られる。このように PC1 スコアおよび PC2 スコア
を求めることでバイプロット図上にデータをプロットすることができ，バイプロット図を判別図として利用することで，産地未知資料の産地推定が可能となる。
5.3 対話的操作を用いた産地推定
前述したように主成分分析はデータの分散を最大化
させる多変量解析であり，分析対象とするデータセッ
トを変えれば結果も変化する。言い換えると対象となるデータを対話的に選択することで，より詳細な産地推定が可能となる。このような対話的操作は，特にデー各データの PC1 スコア対 PC2 スコアの散布図（バタをグループ化する操作において対話的クラスタリン

イプロット図）を図 3 に示す。ここで各データを囲む

グ（interactive clustering）として広く導入されてい楕円は母集団の 68%（1 σ）確率楕円である。図中のる（Wan et al.: 2004, 北村ほか : 2016）。

矢印は主成分負荷量を示し，例えば CaO や FeO の多対話的操作のひとつの手法として，分析対象とする

いデータは図の右下にプロットされ，MnO や Y の多

原産地の種類を対話的に限定していく方法が挙げられいデータは図の左下にプロットされる。すなわち，図る。この方法では，はじめに関東および中部地方産全の右側にプロットされる伊豆・箱根系の黒曜石は図の

原産地試料を対象とした判別図を作成し，その判別図

左側にプロットされる信州系や神津島系の黒曜石に比上に未知試料のデータをプロットする。その結果とし

べ TiO2, CaO, FeO が相対的に多く，Rb, K2O, Al2O3,て伊豆・箱根系や神津島系が産地の候補から外れた場

SiO2 が相対的に少ないと判断できる。

合，全原産地試料データから伊豆・箱根系と神津島系

このバイプロット図に石器などの産地未知資料のデータをプロットすることで産地推定を行うことができる。具体例として，恩馳島の試料 1 のデータをプロットする場合の計算手順を示す。まず 11 元素の幾何平
均 g(x) は��

分を限定する方
方法が挙げらられる．この方
方法は，FeO, K2O,成分� 0.11 � 12.63 � ⋯ � 0.00287 � 0.00839 �√79.40√–4
分を限定する方
方法が挙げらられる．この方
方法は，FeO,
K2O, う方�と求められる。このとき0.11 � 12.63
� ⋯ � 0.00287
�データは0.00839�
√79.40√ 0.194
ppm
10倍して
倍し
0.1
194と求められれる．このときき ppm
データ
タは 10–4て% 成分
Rbb といった特定定の成分のみをを利用して主成
成分分析を行う

��0.1
194と求められれる．このときき ppm
データ
タはを行い，有心対
10–4 倍してて%対数 Rbb といった特定定の成分のみをを利用して主成
成分分析を行う
う方とをて% データに変換する。次に有心対数比変換を行い，デーータに変換すする．次に有心心対数比変換を法でである．この
手法は岩石のの化学的特徴をを記述すること
��.��
�.��
��
�.��
�.�����
�.�����
デーータに変換すする．次に有心である．この
手法は岩石のの化学的特徴をを記述すること
とを難い
有心対数比
比
�ln
, ln 心対数比変換を, ln, ⋯ ,を行い，有心対ln, ln 対数 � � 法で目的的とする岩石石学の視点では
は適切な解析手
手法とは言い難
�.�
���
�.���
�.���
�.���
�.���
��.��

�.��

��
�.��

�.�����

�.�����

比 �6.013,
�ln �0.569,, ln ,4.174,, ln ⋯ , �4
, ⋯ , ln
, ln
� 得ら
� られ 目的
的とする岩石石学の視点では
は適切な解析手
手法とは言い難難い手段
が，，黒曜石の産
産地推定を目的的として割り切
切れば有効な手�.�
��� 4.215, �3.143
�.���
�.���
�.��� 3�を得る．
�.���
�6.013,
�0.569,,4.174,⋯ ,負荷量を
�44.215,
�3.1433�を得る．
，黒曜石の産
産地推定を目的切れば有効な手手段曜石（6.013,-0.569,4.174,…,-4.215,-3.143）
を 得分分析に伴う原
る。 得ら
得られ
ら れ原点
た が，
た有
有心対数比にPC1を乗じ，主成分であある．例えば，図 3 的として割り切のバイイプロット図ででは信州系黒曜た有有心対数比にPC1PC1
負荷量をを乗じ，主成分
分分析に伴う原
原点して， であある．例えば，図
3 のバイイプロット図ででは信州系黒曜曜石 主
有心対数比に負荷量を乗じ，主成分分析に伴うの移移動量を差し引いて総和をを求めると，PC
C1 スコアとしの確確率楕円の長長軸が右上から
ら左下方向にそそろっており，の移移動量を差し引いて総和をを求めると，PC
C1�スコアとし�
原点の移動量を差し引いて総和を求めると，PC1
�00.134 � 6.013
3 � 0.280
� ��0.569�
0.108 �して，
4.174
4ス
�
��6.013+0.280
��0.569��00.134
�0.183
6.013
0.280
�×
���3.140.108
� 4.1744� �
コとし3て，-0.134
×（-0.569）-0.108
⋯ア
�
����
�4.215�
0.0
046 �
43�
� 1.359の確確率楕円の長長軸が右上からそろっており，
主 す
成分
分負荷量を見ると Srら左下方向にその固有有ベクトル方向
向と一致する．
図4

対話的主成分分析の結果．図中の矢印は主成分負荷量の成分
分負荷量を見ると黒曜石は産地
Sr の固有有ベクトル方向
すいこ
なわ
わち，信州系
地内で Sr 向と一致する．
のばら
らつきが大きい方向を示す．

Fig. 4 Principal
component
plot for chemical
⋯ �×
0.183
� ��
�4.215�� 0.0046
�43� として，0.06
� 1.359� 3 � なわわち，信州系
黒曜石は産地
地内でSrscoresのばら
らつきが大きいいこ地推
4.174+…-0.183
×（-4.215）-0.046
×（-3.143）0.3348が得られる．同様にP ��3.14
PC2
スコアと
とが
が考えられ，
Sr を除いて主主成分分析を行行うことで産地
compositions of obsidian samples with 68%（1σ）confidence

0.3348が得られる．同様にP �スコアとPC2
3�
とがが考えられ，
Sr を除いて主主成分分析を行行うことで産地
地推�⋯�
6.0013 � 0.020
� ��0.569�
0.002 として，0.06
�
4.174
定に
に有利な指標を得られる可可能性がある．
+1.359=0.348が得られる。同様に
PC2
スコアとして，
ellipseand scaled
loading factors（arrows）.
� 1.722⋯ � � 0.28
6.0
0130.1
�0.020
� ��0.569�
� 0.002� 4.174 �に有利な指標を得られる可可能性がある．
上記の対話的126
� ��4.21
15� � 0.085
� ��3.143�
的分析の導入例
例として，土屋屋橋南，ブドウ沢
沢，
87 定に
45
��4.21
��3.143�
1.722
�
0.28
上記の対話的
0.1
126が得
�
15�
�
0.085
�
的分析の導入例
例として，
土屋
屋橋南，
ブドウ沢
沢，
�
87
得られる．こののように PC1 スコアおよびび PC2 スコアをを求
高松
松沢，牧ヶ沢下のみを対象
象とし，かつ Sr を除いたデーータが得得られる．こののようにPC1 スコアおよび
び PC2
スコアを
を求こと 高松松沢，牧ヶ沢下のみを対象象とし，かつSr を除いたデーータ
プロット図上める
ることでバイ
上にデータをプ
プロットするこ
セットを対象とした主成分分
分析の結果を示
示す (表 6,図 4)．
4プロット図上める
ることでバイ
上にデータをプ
プロットするこ
ことで， セットを対象とした主成分分
分析の結果を示
示す のグループ，土(表 6, 図 4)．
4 土屋
図 4 では牧ヶ沢
がででき，バイププロット図を判判別図として利利用することで沢下のグループ
プ，ブドウ沢のがででき，バイププロット図を判判別図として利利用することでで，産地
地未知資料の産
産地推定が可可能となる．

図 4 橋南では牧ヶ沢
沢下のグループ
プ，ブドウ沢ののグループ，土土屋てい
南・高松沢のグループと3 つのグループ
プに分離できて

のデータを取り除いた新しいデータセットを作成し，ても原産地試料のクラスタリングが困難な場合もある

新しいデータセットを対象とした主成分分析によってが，図 3 と図 4 を比較すると，対話的分析によってよ

新しい判別図を作成する。そしてこの新しい判別図上

り詳細な産地分析が可能になっていると判断できる。

に再度未知試料のデータをプロットして産地を推定する。上記の手順を繰り返すことで産地を限定すること
ができる。

6. 議論
6.1 従来の判別図との比較

対話的操作のもうひとつの手法として，分析対象と従来の研究で広く用いられた判別図として Rb，Sr，する成分を限定する方法が挙げられる。この方法は，Y，Zr，Fe，Mn の蛍光 X 線強度を利用した Rb 分率

FeO, K2O, Rb といった特定の成分のみを利用して主図（図 5a）が知られている。そこで，化学組成データ

成分分析を行う方法である。この手法は岩石の化学的を利用して Rb 分率図を再現し，Rb [ppm] /（Rb [ppm]

特徴を記述することを目的とする岩石学の視点では適+ Sr [ppm] + Y [ppm] +Zr [ppm]） 対 MnO [wt%] /切な解析手法とは言い難いが，黒曜石の産地推定を目FeO [wt%] という散布図を作成する（図 5b）。さらに，的として割り切れば有効な手段である。例えば，図 3相加対数比データを利用した ln（Rb / Al2O3）対 − lnのバイプロット図では信州系黒曜石の確率楕円の長軸（FeO / Al2O3）の散布図を作成する（図 5c）。ここでが右上から左下方向にそろっており，主成分負荷量を各図内に描写した 1 σ（68%）確率楕円は，各軸を構見ると Sr の固有ベクトル方向と一致する。すなわち，

成する二つの指標が直交し，さらにデータの分布が正信州系黒曜石は産地内で Sr のばらつきが大きいこと

規分布に従うと仮定した場合の確率楕円である。図が考えられ，Sr を除いて主成分分析を行うことで産

5c において FeO の相加対数比にマイナスを乗じてい地推定に有利な指標を得られる可能性がある。

るが，これは Rb 分率図と視覚的に比較しやすくする

上記の対話的分析の導入例として，土屋橋南，ブド

ための操作である。

ウ沢，高松沢，牧ヶ沢下のみを対象とし，かつ Sr をはじめに，視覚的な判別図としての視点から図 5 の除いたデータセットを対象とした主成分分析の結果を

散布図を比較する。3 つの散布図を見ると，伊豆・箱示す（表 6, 図 4）
。図 4 では牧ヶ沢下のグループ，ブ根系の黒曜石は信州系の黒曜石に比べて，相対的にドウ沢のグループ，土屋橋南・高松沢のグループと 3

Rb が少なく Fe が多いという特徴がすべての図から

つのグループに分離できている。対話的分析を導入し読み取れる。すなわち，判別図法においては蛍光 X
線強度と化学組成のどちらも解析用データとして利用

表 6 対話的主成分分析の結果．
Table 6 The results of interactive principal component
analysis.

することができ，従来の Rb 分率図などを利用して産地推定がなされてきた結果が信頼性を失うわけではない。一方で，化学組成データは機器依存性がなく，蛍光 X 線強度よりも汎用性が高いデータであるので，今後は化学組成を利用した判別図を利用した産地推定が試行されるべきであろう。
次に，従来の研究で用いられてきた判別分析などの統計処理が適用できるかどうか確認する。仮に産地内での黒曜石化学組成のばらつきが産地によらず一定であるとするならば，統計処理が可能な指標を利用した判別図上では，どの産地の確率楕円も同じ大きさで描かれるはずである。Rb [cps] /（Rb [cps] + Sr [cps] +Y [cps] +Zr [cps]）や，
MnO [wt%] / FeO [wt%] といっ46

た指標にユークリッド距離を前提とする統計解析が適り，判別分析には正規性が確保されたデータおよび指用できないことはすでに述べたが，そのことは判別図

標を利用する必要がある。

からも確認でき，図５a, b では図の左下のデータの方

上記の検討結果をふまえ，各判別図の特徴をまとめが右上のデータよりも確率楕円が小さく描かれる傾向

る。蛍光 X 線強度を利用した Rb 分率図（図 5a）は，を示す。一方，正規性の成立する図 5c では図 5a, b の視覚による産地推定が可能であるが機器依存性があように図の左下で確率楕円が小さくなる傾向は確認でる。組成データを利用した Rb 分率図（図 5b）は視覚

きない。すなわち，従来の Rb 分率や Sr 分率の値をによる産地推定が可能で機器依存性もない。相加対数利用した判別分析の結果については再考の余地があ

比散布図（図 5c）は視覚による産地推定と統計解析に

図 5 Rb および Fe に注目した産地判別図．(a) 蛍光 X 線強度を利用した従来の Rb 分率図，(b) 化学組成データを利用した Rb 分率図，(c) 相加対数比を利用した散布図．
Fig. 5 An origin identification diagram focusing on Fe and Rb with 68% (1 σ ) confidence ellipse. (a) Diagram using conventional
indicators, (b) diagram using conventional indicators reconstructed by compositional data, (c) diagram using additive log-ratio
method.

47

基づく判別分析が可能で機器依存性もないが，対象元どの問題があったが，これらの問題点は本研究で提案

素は 2 種類に制限される。有心対数比 - 主成分分析ス

した判別図作成法および統計解析手法を適用すること

コア図（図 3）は視覚による産地推定と統計解析に基で解決できる。相加対数比変換を用いて判別図を作成

づく判別分析が可能で，機器依存性も対象元素数の制する場合，不変量検定の結果から，今回対象とした原

約もないが，計算過程が複雑である。

産地試料では SiO2，Al2O3，MnO が規格化成分として今後の課題として，黒曜石の産地推定に適した元素

適していることを明らかにした。有心対数比変換 - 主の特定と，その元素の組成データを利用したよりシン

成分分析法では，解析と教師データの選択を対話的にプルな判別指標の作成が挙げられる。産地推定に適し行うことでより詳細な産地推定が可能となることが明た元素の条件は，原産地内で値の差が小さい，原産地

らかになった。これら対数比解析の導入により，装置間で値の差が大きい，可搬型 XRF を用いた大気雰囲

非依存型の統計解析が可能となり，原産地試料を持た気での測定でも統計解析可能な精度の値が得られるなない研究者でも黒曜石の産地推定を行うことが可能と

どである。

なる。

7. まとめ謝辞

本研究では化学組成データを利用した黒曜石産地推本研究にあたり，帝京大学文化財研究所の三浦麻衣

定法として，相加対数比変換を用いた判別図作成法と，子氏には標準試料のデータ解釈に際してご助言いただ

有心対数比変換 - 主成分分析法を用いた判別図作成法

いた。2 名の匿名の査読者には適切なコメントをいたを提案した。従来の黒曜石産地推定には，判別図が機

だき本稿は大幅に改善された。以上の方々に厚く御礼

械固有の図であることや，マハラノビス距離を用いた申し上げる。

判別分析でデータの正規性が確保されていないことな文献
池谷信之 2009「黒曜石原産地推定法」『黒曜石考古学』新泉社 pp.10–37
太田

亨・新井宏嘉 2006「組成データ解析の問題点とその解決方法」地質学雑誌 112 pp. 173–187

大屋道則 2009「最新の分析手法」月刊考古学ジャーナル 585 pp. 5–8
大屋道則・西井幸雄・上野真由美・亀田直美・国武貞克・島立桂・田村隆・望月明彦 2006「石器材料及び石器の理化学的分析値（1）-XRF による黒曜岩分析値（2005 年度）-」財団法人埼玉県埋蔵文化財調査
事業団研究紀要 21
小田静夫 2001「黒曜石石器の研究動向」PALYNO 4 pp. 3–15
鎌木義昌・東村武信・藁科哲男・三宅

寛 1984「黒曜石 , サヌカイト製石器の産地推定による古文化交流の研究」古文化財編集委員会（編）『古文化財の自然科学的研究』同朋舎 pp. 333–359
北村侑也・高間康史・梶並和記 2016「グルーピング操作に基づく対制約一括生成手法」人工知能学会論文
誌 31 pp. 1–9
水渡英二・塩尻詢 1964「X 線分析」日本ゴム協会誌 37 pp.875-895
鈴木正男・金山喜昭・青木豊・戸村健児 1985「神奈川県相模原市橋本遺跡の黒曜石分析」旧石器考古学 30
pp. 113–117
隅田祥光・稲田陽介・亀井淳志・及川穣 2016「島根県隠岐島後における黒曜石の全岩化学組成～黒曜石製石器の原産地解析システムの構築に向けて～」資源環境と人類 6 pp. 73–86.
48

建石

徹 2012「黒曜石の縄文石器の産地分析と流通」季刊考古学 119 pp. 71–78

建石

徹・津村宏臣 2003「黒曜石資料の原産地推定とその空間的展開に関する予察－千葉県域の縄文時代中期資料を中心として－」Archeo-Clio 4 pp. 1-13.
東村武信 1986『考古学ライブラリー 47 石器産地推定法』ニューサイエンス社 89p
明治大学黒曜石センター 2012『明治大学黒曜石研究センターニューズレター』1 中沢印刷 4p
望月明彦・池谷信之・小林克次・武藤由里 1994「遺跡内における黒曜石製石器の原産地別分布について−
沼津市土手上遺跡 BB V 層の原産地推定から−」静岡県考古学研究 26 pp. 1–24
和田恵治・向井正幸・武田

修 2003「EPMA による黒曜石ガラスの主成分化学組成 - 遺跡出土黒曜石の産地特定：常呂川河口遺跡の例 -」北海道教育大学大雪山自然教育研究施設研究報告 37 pp. 59–70
Aitchison, J. 1982“The statistical analysis of compositional data（with discussion）”Journal of the Royal
Statistical Society: Series B（Statistical Methodology）44, pp.39–177
Aitchison, J. 1986 ed.“The statistical analysis of compositional data”Chapman and Hall, London, 416p
Acquafredda, P., Andriani, T., Lorenzoni, S. and Zanettin, E. 1999“Chemical characterization of obsidiansfrom different Mediterranean sources by non-destructive SEM-EDS analytical method”Journal ofArchaeological Science 26 pp.315–325
Bro, R. and Smilde, A. K. 2014“Principal component analysis”Analytical Methods 6 pp.2812–2831
Criss, J.W. and Birks, L.S. 1968“Calculation methods for fluorescent x-ray spectrometry. Empiricalcoefficients versus fundamental parameters”Analytical Chemistry 40 pp.1080–1086
Ericson, J.E. and Glascock, M.D. 2004“Subsource characterization: Obsidian utilization of subsources of the
Coso volcanic field, Coso Junction, California, USA”Geoarchaeology: An International Journal 19
pp.779–805
Glascock, M.D., Braswell, G.E. and Cobean, R.H. 1998“A systematic approach to obsidian source
characterization”In M.S. Shackley（ED.）, Archaeological Obsidian Studies, New York, Plenum Press.
pp.15–65
Gratuze, B. 1999“Obsidian Characterization by Laser Ablation ICP-MS and its Application to Prehistoric
Trade in the Mediterranean and the Near East: Sources and Distribution of Obsidian within the
Aegean and Anatolia”Journal of Archaeological Science 26 pp.869–881
Jolliffe, I. T. and Cadima, J. 2016“Principal component analysis: a review and recent developments”
Philosophical Transactions of the Royal Society A 374 20150202.
Merrick H.V. and Brown, F.H. 1984a“Obsidian sources and patterns of source utilization in Kenya andnorthern Tanzania: some initial findings”The African Archaeological Review 2 pp.129–152.
Merrick H.V. and Brown, F.H. 1984b“Rapid chemical characterization of obsidian artifacts by electron
microprobe analysis”Archaeometry 26 pp. 230–236
Ohta, T., Arai, H. and Noda, A. 2011 pp.“Identification of the unchanging reference component ofcompositional data from the properties of the coefficient of variation”Mathematical Geosciences 43
pp.421–434.
Orange, M., Bourdonnec, F.L., Bellot-Gurlet, L., Lugliè,C., Dubernet, S., Bressy-Leandri, C., Scheffrs, A. and
Joannes-Boyau, R. 2017“On sourcing obsidian assemblages from the Mediterranean area: analyticalstrategies for their exhaustive geochemical characterization”Journal of Archaeological Science:49

Reports 12 pp.834–844.
Schedl, A. 1998“Log ratio methods for establishing a reference frame for chemical change”The Journl ofGeology, 106, pp.211–228.
Seccaroni, C. Volante, N., Rosada, A., Ambrosone, L., Bufalo, G. and Avino, P. 2008“Identification ofprovenance of obsidian samples analyzing elemental composition by INAA”Journal of Radioanalyticaland Nuclear Chemistry 278 pp. 277–282.
Suda, Y., Grebennikov, A.V., Kuzmin, Y.V., Glascock, M.D., Wada, K., Ferguson, J.R., Kim, J.C., Popov, V.K.,
Rasskazov, S.V., Yasnygina, T.A., Saito, N., Takehara, H., Carter, T., Kasztovszky, Z., Biró, K.T. andOno, A. 2018“Inter-laboratory validation of the WDXRF, EDXRF, ICP–MS, NAA and PGAA
analytical techniques and geochemical characterisation of obsidian sources in northeast Hokkaido
Island, Japan”Journal of Archaeological Science: Reports 17 pp.379–392
Suzuki, M. 1974“Chronology of prehistoric human activity in Kanto, Japan, Part II - Time-space analysis
of obsidian transportation”Journal of the Faculty of Science, 4, pp. 395–469.
Wan, X. F., Bridges, S.M. and Boyle, J. A. 2004“Revealing gene transcription and translation initiation
patterns in archaea, using an interactive clustering model”Extremophiles 8 pp.291–299
Woronow, A. and Love, K.M. 1990“Quantifying and testing differences among means of compositional
data suites”Mathematical Geosciences 22 pp.837–852（2018 年７月４日受付，2018 年 11 月 13 日受理）

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Obsidian source identification by log-ratio analysis ofchemical compositional data
Takuto Kanai*, Nobuyuki Ikeya**, Yasuo Hosaka****Research institute of cultural properties, Teikyo University, 1566-2 Yokkaichiba, Isawa-cho, Fuefuki-shi, Yamanashi,
406-0032, Japan**Meiji university Center for Obsidian and Lithic Studies, 3670-8, Daimon, Nagawa-machi, Chiisagata-gun, Nagano,386-0601, Japan***Yamanashi Gakuin University, 2-4-5 Sakaori, Kofu-shi, Yamanashi, 400-8575, JapanThe chemical compositions of obsidian samples provide important information for identifying thearchaeological source. However, appropriate statistical analyses of chemical compositional data
have not been sufficiently discussed. This paper summarizes a statistical method for analyzing
chemical compositional data and introduces a log-ratio analysis to evaluate the chemical compositionof obsidian. The additive log-ratio transformation can be used to create a diagram for theidentification of sample origins based on specific chemical components. Tests for the identificationof stable reference components indicated that SiO2, Al2O3, and MnO are suitable for normalization.
The combination of the centered log-ratio transformation and principal component analysis could
be used to create an origin identification diagram for multivariate compositional data. Moreover,interactive operation allowed more detailed identification of the obsidian source. By using these logratio transformations, statistical analyses of device-independent chemical compositional data are
possible. In other words, it is possible to identify the obsidian source at research institutions that do
not possess source samples.

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