Proceedings of the 10th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (August 3-5, 2013, Nagoya, Japan)

高速重イオンビームのためのガス荷電変換装置の開発
DEVELOPMENT OF GAS CHARGE STRIPPER FOR INTENSE HEAVY ION BEAM
今尾浩士#, A), 奥野広樹 A), 久保木浩功 A)
Hiroshi Imao #, A), Hiroki OkunoA), Hironori KubokiA)
A)
RIKEN Nishina Center for Accelerator-Based Science, Saitama, Japan

Abstract
The RIKEN RI beam factory pursues powerful and energetic very-haevy-ion beams such as U and Xe to produce athousand of new isotopes. The charge stripper in the intermediate energy region around 10 MeV/u is a primarybottleneck for the acceleration because of the lifetime problem of solid-state strippers. Our group has been developed
the new lifetime-free charge stripping techniques using thick gases for high-intensity heavy ions. First, we obtainedsome fundamental data for charge stripper with some gas species and found out the usefulness of the "low-Z" gasstripper which can obtain higher charge state equilibrium. We also developed the actual stripper using helium gas withsome breakthroughs in huge differential pumping technology. The helium gas stripper was successfully operated in user
runs with U35+ beams more than 1 pA injected at 11 MeV/u. The stripper, which removed the primary bottleneck in thehigh-intensity uranium acceleration, greatly contributed the tenfold increase of the average output intensity of theuranium beams from the previous year.
ロトロン(IRC), 超伝導リングサイクロトロン(SRC)
1. はじめにへと入射される。最終エネルギー345 MeV/u まで加重イオン加速における特徴的な自由度の１つとし 速後、超伝導 RI ビーム生成分離装置 BigRips へと送て加速価数の自由度がある。価数はイオン源だけで られる。イオン種に依らず 1 pの強度で BigRipsなく、加速途中においても、「荷電ストリッパー」 へ送る事が加速器の目標である。
によりコントロールする事が出来て、その性能は多段式重イオン加速器における「加速ストラテジー」を決定付ける。また荷電ストリッパーは、加速途中にビームと多量の物質が触れる唯一の場所であり、その耐久性・品質はビームの「エミッタンス」に直結する。
理研 RI ビームファクトリー（RIBF）[1]を初めとして、近年の大強度重イオン加速器における問題、とりわけウラン・Xe 等の重元素イオンビーム大強度化における原理的な問題のいくつかは、この小さな基幹装置、荷電ストリッパーに集中しており、その研究開発は加速ビームの量と質を決める大きな鍵となっている。我々のグループでは特に大強度重元素イオンビーム加速の新要素技術として、厚いガスを用いた荷電ストリッパーの開発を行って来た。

2.

図１：RIBF におけるウランの加速スキーム。

RIBF での荷電変換における問題点

RIBF における 2011 年以前の 238U ビーム、 及び中重元素イオンの代表として 48Ca ビームの加速スキームを図 1 に示す。いずれのイオンについても荷電変換は 2 回行われており、炭素膜を荷電ストリッパーとして用いてきた。
ウラン加速についてみると、28GHz-ECR イオン源[2]を含む RILAC2[3]から生成、加速された 238U35+
ビ ー ム を 理 研リ ン グ サイ ク ロ ト ロン (RRC) で 11MeV/u まで加速後、～0.3 mg/cm2 の固定型炭素膜[4]、もしくは~0.35 mg/cm2 の回転型 CNT 膜（第 1ストリッパー）[5]を用いて 238U71+へ変換する。それを周波数固定サイクロトロン(fRC)で 51 MeV/u まで加速し、17 mg/cm2 の炭素膜（第 2 ストリッパー）で 86+へと荷電変換後、後段の中間段リングサイク2011 年に達成された最大ビーム強度でのエネルギー依存性も図１に示した。ウラン第１ストリッパーとしては回転型 CNT 膜が用いられた。比較的大強度ビームが得られている 48Ca ビームに比べ、イオン源強度の違いはあるが、238U ビーム強度は加速と共に大幅に減少している事が分かる。これは主に荷電変換の難しさが原因である。ウランのような重元素イオンは内殻電子の束縛エネルギーが大きいため、一般に電荷質量比 q/A の値を上げるのが困難であり、価数を上げるためにはエネルギーを十分に上げてから荷電変換する必要がある。軽いイオンの荷電変換に比べて荷電変換効率は下がり、また必然的に膜厚が厚くなる。ビームのエネルギー損失は増加- 294 -

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的なパラメータに関しても、10 MeV/u 近傍でのウラし、エミッタンスグロースを招く。
また、最も深刻な問題はウランビームによるダ ン・Xe 等の重元素イオンに関する実験データはメージであり、炭素膜の劣化、破損は実効的な変換 我々の知る限り皆無であり、また理論的な予想にも効率、照射時間やビーム品質減少の原因となる。特 かなりの幅（例えばウランについて 53～63 価、炭に第 1 ストリッパーで大きな問題となっていて、強 素膜は約 72 価）があった。
まず、我々は既存のガス標的システム[9]を流用す度の上限を決めるボトルネックであった。トータルる事でいくつかのガスについて平衡電荷・荷電分布の熱負荷、パワーロスという意味では生成標的が最の測定を行った。 実験では、窒素、アルゴン、二大だが、図１下段に示すように第１ストリッパーで 酸化炭素等のガスについて 1 mg/cm2 程度までの蓄積最大になるのは単位長エネルギー損失 dE/dx である。 を行い、11 MeV/u のウラン・Xe ビームについてそ
ウランの dE/dx は特に第１ストリッパー入射エネル れぞれ荷電分布、平衡電荷のデータを得た[10]。そギー近傍で大きく、我々の入射目標強度 10 pA は、 の結果、窒素等のガスでは平衡価数は 56 価となり、dE/dx でノーマライズすれば、例えば 400 MeV、500 69 価と大きなミスマッチがある事が分かった。一方、
mA の陽子ビームに相当する。更に局所的なエネル Xe ビームの場合は 40.5 価の平衡価数が得られ、後ギー損失によるサーマルスパイクと付随するイオン 段加速器で加速可能である事が分かった。
ウランについての大きなミスマッチを埋めるため、ハンマリング等の非線形なダメージも報告されてお入射エネルギーを上げる事で価数を上げる事が検討
り[6]、状況はより深刻である。
ウランの第１ストリッパーで固体を使用する限り、 された。窒素ガスを用い、11, 14, 15 MeV/u の各入射
1 m 程度以下の薄膜を使用せざるを得ず、脆弱性、 エネルギーにおける平衡価数を測定し、価数導出の経験式のパラメータ調整を行い、この式を外挿する
不均一性との戦いで、熱伝導も期待できない。実際、事で 69 価を得るために 24-25 MeV/u までの入射エ
ウラン照射における第１ストリッパーでのダメージネルギーが必要である事が分かった[11]。
は深刻で固定型の炭素膜では 20 pnA 程度の照射強度においても使用時間は半日程度であった[7]。2011 2.2 Low-Z ガスストリッパー
年には炭素膜の応用として、CNT ベースの大面積炭Low-Z（Z; 原子番号）ガスを用いる事でガスの低素膜を回転膜として使用し、実効的な面積を増やし い平衡電荷を補えるのではないか？という重要な提て、ダメージを散逸させるという取り組みが成果を 案がなされ、その可能性について検討された[12]。
上げた [5]。使用可能時間は飛躍的に上がり、 250 Low-Z ガスストリッパーとは原子番号の小さいガス
pnA 以上の照射強度においても 3－5 日の使用が可 （水素・ヘリウム）を用いたストリッパーで、Z の能となった。しかし 1)膜交換時の加速器調整に伴う 小さな原子では電子の束縛エネルギーが小さく、軌
ダウンタイム、2)膜の経時劣化や部分破損による実 道電子の速度が入射ウランの速度に比べて小さいた
効変換効率の低下、3)膜厚の不均一性起因のエネル め、速度マッチングが悪く、電子捕獲過程が抑制さギー広がりによる後段サイクロトロン通過効率の減 れる。このため平衡電荷が上がり、簡単な計算によ少、等の問題が生じていた。数十倍以上の強度増強 るとヘリウム・水素について 65 価以上の平衡電荷を目指すにあたり、耐久性や膜厚均一性を劇的に改 が得られる見込みとなった。一方で、low-Z ガスの善するための更なる新機軸が必要とされていた。こ 拡散性が大きく、真空中への「窓無し」蓄積が非常れは RIBF だけでなく、米国 FRIB 計画[8]等を含む、 に困難であるという弱点があった。更に low-Z 原子
次世代 RI 生成施設の共通問題でもあった。の荷電交換反応の断面積は小さく、平衡電荷得るための物質量が、例えば 11MeV/u のウランに対して、2. ガスストリッパー基礎研究窒素ガスでの値 0.15 mg/cm2 に比べてずっと大きくなり、1 mg/cm2 程度の標的が必要となる。実際過去
2.1 高速重イオン用ガスストリッパーに窒素ガスを蓄積するのに使用された差動排気系
ガスは耐久性、安定性等に優れているが、密度が（標的長=14 cm, 4 段式, 初段 MBP 排気量 ～1000
低く、残留イオン化等のプロセスが抑制されるため、 3m /h [9] ） で 蓄 積 可 能 な ヘ リ ウ ム の 最 大 量 は 15平衡電荷が固体に比べて低いという弱点もある。まg/cm2、水素は 3 g/cm2 と桁違いに少なかった。例
た、真空中への窓なし蓄積が必要で、特に我々が使えばヘリウムについて世界的に見てもビーム利用の用する高速イオンに対しては比較的大掛かりな蓄積標的としては 20 g/cm2 程度が最大であった。
システムが必要となる。
我々はまず薄い標的でもできる実験として、イオ開発当初の命題は「最適なガス種は何か？」といン化断面積、電子捕獲断面積の測定を行い、両者がう事であったが、入射イオン種、エネルギー、必要価数、ビーム品質、蓄積性、取扱性等の様々な要素 等しくなる点から平衡電荷を決定し、実際ヘリウムで決まる。特に、既存の後段加速器 fRC で加速する の平衡電荷について 66 価でイオン化断面積と電子ための最低必要価数 69 価に到達できるのかどうか、 捕獲断面積が交差する事が実験的に確かめられた(図どの程度迫れるのかは開発規模を決める重要事項で 2)。これは、窒素よりも 10 価程度高い値で low-Z ガあった。しかし、平衡電荷・荷電分布といった基礎 スの有効性が示された[12]。

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図 2：11, 14, 15 MeV/u におけるヘリウムガスのイオン化断面積と電子捕獲断面積の電荷依存性。

開 発 さ れ た プ ロ ト タ イ プシ ス テ ム を 用 い、 11
MeV/u の 238U35+ビームの荷電変換を行い、8 m 標的同様、65 価までの平衡電荷が得られた。厚さを変えながら詳細な荷電分布が取得され、0.7 mg/cm2 近辺の動作領域で 64+の変換効率が 25%近くまで上がる事が見出された。これは、電子シェル効果によるものと考えられ、固体の様な多段イオン化のないガス特有の効果といえる。64+の変換効率はこれまでの炭素膜の最大変換効率～18%よりも大きく、薄い標的でも効率良く得られるため、加速に適している。
更に重要なパラメータとして、通過ビームのエネルギー拡がりがあった。ガスの厚さ均一性によってこのエネルギー拡がりが炭素膜の半分程度に抑えられる事[14]が示されている。プロトタイプシステムにおける通過効率は 0.7 mg/cm2 の標的で 70%程度であった。
これらの結果から RIBF の第１ストリッパーとして、He ガスストリッパーが使用可能と判断し、後段 fRC の 64-65 価加速への対応[15]と He ガスストリッパー実用機の開発に取りかかった。

更により直接的な測定として、ヘリウムについて1.8 mg/cm2、水素について 1.1 mg/cm2 までの厚い標的を準備し、水素・ヘリウムの電荷分布と発展が直接観測され、65 価までの高い平均電荷が可能である事が示された[13]。これは最初の low-Z ガスストリッパーといえるが、標的部分の長さは約 8 m であり、ガス途中に三連四重極磁石を配置し、荷電変換 3.2 実用機の開発実用機による大強度ビームの荷電変換にはビームを行いながら欲しい電荷のビームを収束させるという事を行う事で、12%程度の通過効率を確保した。 損失を可能な限り避けるため、更なる大口径のビー2
この実験から、水素については蓄積が著しく困難で、 ムパス(>d=φ10 mm)を確保しながら 0.7 mg/cm 程度効率的なデザインが難しい事が分かった。また、エ までの He ガスを安定蓄積しなければならない。He
ネルギー損失が大きい事、不純物の影響が大きい事、 ガスの漏れ量は非常に大きく(約 200 L/min)、それら可燃性ガスである事、等からもヘリウムガスの使用 をプロトタイプと同様に排気したのでは He ガスの消費量が多すぎて実用に耐えない。その為、プロトが第１候補として検討された。
タイプで実現した以上の高性能差動排気系に加え、大流量のガス循環系の両立が不可欠であり、更に循3. ガスストリッパー実用研究
環系において、断面積（σ∝Z4.2）の低い He ではその純度も重要なパラメータとなる。また、通過ビー3.1 プロトタイプシステム
ムの品質を保つため、厚さ均一性、安定性も当然保ヘリウムガスの蓄積に特化させるのであれば 8 mたれなければならない。の標的は必要なく、差動排気系の改良と併せてよりこれらを実現させる循環システムとして、我々は短尺化が可能と思われた。我々は、ビーム光学から オイルフリーのメカニカルブースターポンプ(MBP)標的長さ（~50 cm）とチューブオリフィス形状の最 多段アレイを用いたガス循環システムを開発した
適化を行い、ポンプの性能と差動排気バランスの最 [16]。基本的にはオイルフリーである MBP アレイを適化を行った。その上で、真空排気システムの大規 通過したガスは簡単な熱交換器とフォアライント模化(MBP 排気量 ～4200 m3/h)や、ガスの流れ攪乱 ラップのみを通って標的へと戻す事が可能である。
板によるコンダクタンスの抑制を行う等のアイデア 前例のない方式で、ヘリウム圧縮によりポンプ温度（図 3）でヘリウムガス蓄積性能を劇的に改善し、 80℃程度に上昇するが、ロータリーポンプを用いたφ6mm 以上のビームパスを確保し、2 mg/cm2 までの 循環システムに場合に必要な、大流量ガス純化のたヘリウムガスを蓄積可能なプロトタイプシステムの めのシステムが省かれ、安定性、信頼性が増すと同時に大幅なコストダウンが可能となる。
開発に成功した[14]。
実際の He ガス循環式荷電ストリッパーのデザインを図 4 上に示す。ストリッパー領域には全部で 22台のポンプが接続されており、5 段階の差動排気が行われている（図 4 下）。非常に限られたスペースで多段の差動排気を実現するため、また、ビームパスの同軸性保証のため中心領域の真空チェンバー（メインチェンバー）は長さ 1.5m の一体型アルミチェンバーが使用され、その両端にターボポンプ接続用のサイドチェンバー、更に両端にモニターチェ
図 3：ガス流れ攪乱板によるコンダクタンス抑制。
ンバーが接続される。メインチェンバー及びサイド- 296 -Proceedings of the 10th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (August 3-5, 2013, Nagoya, Japan)

チェンバー内部には真空隔壁が 0.2 mm の同軸精度で計 10 個設置されている。φ10 -15 mm の水冷チューブオリフィスがそれぞれの隔壁に接続され、ビームパスを確保ししつつ、2 m 強の領域で標的圧力～10 kPa から BT 系真空圧力～10-5 Pa まで約 9 桁のヘリウムガス差動排気を実現出来るようにデザインされている。プロトタイプで成功したガスの流れ攪乱板は計 4 枚設置されている。

ない事を確かめた。

図 5：RRC 下流の A02 サイトに設置されたガス循
環式 He ガス荷電ストリッパー。
3.3

ビーム照射試験

実際にウランビームを用いた He ガス循環式荷電ストリッパーの試験を行い、不純物の影響や安定性などが調べられた。
He の電子捕獲断面積は小さく、Z の大きな分子、ポンプ油、水、空気等混入の可能性のある不純物の影響を大きく受ける。現在の標的圧力 10 kPa 近辺において、in-situ で精度良く不純物濃度を測定する簡単な方法はなく、実際に荷電分布を測定し、加速候補である 64-65+が十分な変換効率で得られる事を確認する必要があった。図 6 の赤丸が得られたガス循環を行った場合の平均電荷で、青と緑でプロットされたガスを排気した場合（ガス循環率 0%）と同等の性能が得られており、不純物の問題はクリアされている。
図 4：He ガス循環式荷電ストリッパーのデザイン（上）と真空系統図（下）。
大小計 7 台の MBP からなる MBP アレイの総排気量は 1.2×104 m3/h であり、約 200L/min のガスが循環される。ガス循環率はスクロールポンプによる標的からの直接排気量をコントロールする事で可変であるが最大 99.5%にする事ができる。コスト面の問題だけでなく、昨今世界的なヘリウム不足で、リサイクル率が仮に 95%でも MT に必要な He ボンベを準備できない状況であり、最大循環率は重要なパラ
図 6：平均電荷のヘリウム標的厚さ依存性。
メータであった。循環率 99.5%の場合、残りの 0.5%
He ストリッパーの安定性について、ストリッはターボ分子ポンプによって排気され、理研構内のパー通過後の位相変化を静電誘導型フェーズプローヘリウム液化施設へと送られる。ガス標的の圧力でブで測定した。ガス圧力はゲージの読みで 0.5%程度フィードバックをかけながら、この失われる 0.5%の の揺らぎに抑えられており、ガスストリッパー起因ガスがガスハンドリングシステムから供給され、標 と思われる有意な強度、位相の変化はなかった。特的圧力が保たれる。これは標的をリフレッシュし、 に位相揺らぎについては回転炭素膜ストリッパーの不純物の蓄積とガスの放射化を防ぐ上でも重要であ 1/10 以下に抑えられており、良好であった。fRC 等る。の後段加速器の通過効率の向上、通過調整時間の短装置は RRC 本体室の A02 サイトに設置された。 縮等に有利な点である。また、試験においてビーム
2012 年 1 月に上流ビームラインの組み換え、イン 通過効率は最大 90%が達成され、システムの重大なフラの整備、ストリッパー設置を完了させ（図 5）、 故障などはなく、特に MBP アレイの使用に問題がその後、ガス循環蓄積の試験を行い、性能に問題の ない事等、システムの堅牢性が確認された。

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3.4

4.

ユーザー運転での利用開発された He ガス循環式荷電ストリッパーはビーム照射試験後、インターロックシステム等の整備を行い、2012 年秋に約 1.5 ヶ月のマシンタイムに実戦投入された。図 7 は 2012 年（He ストリッパー）、及び 2011 年（CNT 膜）の第一ストリッ
パー通過後のビーム強度を時系列でプロットしたものである。

図 7：第 1 ストリッパー通過後のウランビーム強度の 2011 年（青）と 2012 年（赤）の比較。

まとめ

ガスストリッパーについて基礎研究・実用機開発までの研究を一貫して行い、2012 年にはウランビー
ム加速の為の 11 MeV/u 「ヘリウムガスストリッパー」の実装に世界で初めて成功した。実際にユーザー運転に使用する事で、大強度ビーム（~1 pA）の安定的な荷電変換に成功している。耐久性の制限もなく、変換効率、ビーム品質が向上し、2012 年における加速後の実効ビーム強度の 10 倍増に大きな貢献をした。この成果は、ガスストリッパーだけではなく、様々な周辺基幹設備増強との相乗効果であり、2012 年にはイオン源の改良、fRC 改造[15]、ビームダンプ設置、Be ストリッパー開発等の成功があった。ガスストリッパー技術により従来のボトルネックを打ち破り、重元素イオンビームの新しい加速方式が実現したという事が言える。
最近、ガスストリッパー技術の更なる応用として、
51 MeV/u の Xe ビームの荷電変換のために、20mg/cm2 の厚みの「空気」を用いたストリッパーの実装・運転も行われ、良好な成果を上げている。今後も、本研究で培われたガスストリッパー技術を更に高度化しながら、益々大強度化が進むであろうハドロン加速器分野において、様々に応用・貢献していきたいと考えている。

2012 年の運転ではストリッパーへの入射強度は平均的に 1 pA 前後の強度に到達している。これは炭素膜を用いては安定運転が不可能な強度であり、大 5. 謝辞きなブレークスルーである事が分かる。また、最終
本研究は理研の加速器基盤研究部、住重加速器的な SRC 後のビーム強度における 2011 年と 2012年の比較においても、最大強度(3.6 pnA⇒15.1 pnA)、 サービスの RIBF 加速器オペレータの総力を以て進供給率(56.7%⇒80.3%)、平均出射強度(1.6 pnA⇒10.2 められたものである。本研究を支えてくださった全pnA)の大幅な増強に成功している。これは He スト ての方々に深く感謝の意を表します。
リッパーにダウンタイムが少ない事、劣化がなく効率が良い事が大きな寄与をしており、平均出射強度 参考文献
×供給率という実効的なビーム強度の指標では実に [1] Y.Yano, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B261, 1009
(2007)
1 桁の増強に成功している。
1 puA のウランビーム通過時の He ガスでの発光 [2] Y.Higurashi et al., Rev. Sci Instrum. 83, 02A308 (2012).
Y.Higurashi et al., Rev. Sci Instrum. 83, 02A333 (2012).の様子を図 8 に示す。ビームの熱負荷によるガス密 [3] K.Yamada et al., Proceedings of IPAC12, TUOBA02
度の減少により実効的なガスの厚さが減少する可能(2012).
性が懸念されていたが、この効果は小さく、ガス特 [4] H.Hasebe et al., Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. Sect. A613, 453 (2010).
有の熱負荷抑制機構の存在が示唆されている。機構の理解はガスストリッパーの限界を知る上で重要で [5] H.Hasebe et al., Proceedings of the 9th PASJ Meeting inJapan, WELR06 (2012)現在のホットトピックスの一つとなっている。
[6] A. Benyagoub and S. Klaumunzer, Radiation Effects andDefects in Solids,126, 105 (1993).
[7] N. Fukunishi et al., PAC09, MO3GRI01 (2009).
[8] FRIB project, http://www.frib.msu.edu/[9] Kishida[10] H.Kuboki et al., Phys. Rev. ST-AB 13, 093501 (2010).
[11] H.Kuboki et al., Phys. Rev. ST-AB 14, 053502 (2011).
[12] H.Okuno et al., Phys. Rev. ST-AB 14, 033503 (2011).
[13] H.Imao et al., Proceedings of the 8th PASJ Meeting inJapan, WEMH01 (2011)[14] H.Imao et al., Phys. Rev. ST-AB 15, 123501 (2012).
[15] K.Kumagai et al., Proceedings of the 9th PASJ Meeting inJapan, WEPS055 (2012)[16] H.Imao et al., J. Radioanal. Nucl. Chem. DOI
10.1007/s10967-013-2649-x, (2013).

図 8：1 pA の強度のウランビーム入射時の He ス
トリッパーでの発光の様子。

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