フィッション・トラック

ニュースレター 第23号

30-32

2010年

迅速パルス時間間隔解析による環境放射能測定橋本 哲夫*New determination method of environmental radionuclides
into decay-series using rapid pulse TIA (Time Interval Analysis) method
for radiation-induced pulses
Tetsuo Hashimoto** 新潟大学名誉教授 & NRI研究所代表,

Emeritus Professor of Niigata Univ. & NRI-Institute

はじめにス計測で，二つのカウンター(計数器)で測定し，天然物に含まれる微量な自然放射性核種を測定

その片方の計測器に200ミリ秒程度のデッドタイしてウランやトリウム壊変系列に分別して測定すムを設定して，両計数値の差異に基づきトロン量るための簡便法がなく，従来は高感度の放射線を評価する方法であった．天然壊変系列に含まれ測定器を用いて低バックグラウンドの下でγ線スる145ミリ秒の連続壊変現象を相関現象として捉ペクトル測定を長時間測定行う必要があった．一

えて壊変系列毎の壊変率を見積もる方法であった

方，同じ目的のために化学収率補正のトレーサが，統計誤差も大きいためか，今日の利用は殆んを用い化学分離を適用してα線スペクトル測定をど利用されていない．このアイデアを全く新しく長時間行う方法も，非平衡を用いた年代測定に基本から検討し，迅速時間間隔解析（Timeは使われてきたが複雑であった．

Interval Analysis: TIA）法を開発できた1)．

何れの方法も高価な測定装置や設備とともに高TIA法は，主としてシンチレション放射線測定

度の技術を要するため研究者以外には普及してい器からの放射壊変由来のパルスの発生の時間間隔ない．しかしながら，我々の生活圏内に必然的に分布を利用し，表に見られるThやAc系列のミリ付随する自然放射性核種の系統的な簡便な測定

秒程度のα-α相関現象をバックグランドの妨害法の開発が，特に放射年代測定とか，大気中のなしに抽出測定できる特徴を有している．

ラドン濃度の変動測定などの地球科学の分野で期

近年，液体シンチレション測定でαとβ線の弁待されていたが，画期的方法は見出されていな

別測定と共に，半導体の迅速化が進みマイクロ秒かった．

オーダの時間間隔測定も可能となったので，Rn現役教官時代から退官後に至る今日まで微弱環子孫核種(U系列)に属する 214 Bi(β)→ 214 Po（α,境放射能の測定法の開発を私自身継続している．

T1/2=164μs）のマイクロ秒間隔のβ-α相関事象

その一つとして，ウランやトリウム系列に属するを抽出するシステムを開発できた．このシステム

多数の核種が存在する中から，選択的にミリ秒により大気塵埃付着のRn子孫核種の連続観測にやマイクロ秒で連続して壊変する事象(以下では成功し，核燃料取り扱い施設のオンラインモニ相関事象と呼ぶ)を抽出する新しい放射線測定法

ターとして使えることを報告した1,2)．

を提案してきている．本方法の基本形は，粉末試

本研究では開発してきた3チャンネル入力TIA料から発生するラドンガスのシンチレションパル

システムの有効性の更なる確認のため，液体シンチレーションカウンターやフォスフィッチ型α/表 TIA法適用可能なミリ・マイクロ秒オーダの相関事象を含む系列

β弁別検出器と組み合わせた壊変系列核種の簡便高感度検出測定について報告する．

放射壊変系列
U系列

214Bi → 214Po (164 µsec) → 210Pb (β-α相関事象）

Th系列

220Rn → 216Po (145 msec) → 212Pb (α-α相関事象）

以下の2つの放射線測定器からのパルスを計測

Ac系列

219Rn → 215Po (1.8 msec) → 211Pb (α-α相関事象）

し，αとβ計数率および迅速TIA計数率から，系実験列核種の同定を行った．

Np系列 221Fr → 217At (32.3 msec) → 213Bi (α-α相関事象）i)液シン測定； HFと硝酸の混液で溶解した石213Bi → 213Po (4.2 µsec) → 209Pb (β-α相関事象）

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英粒子試料（2g）から，硫酸塩と炭酸塩沈殿法で精製し，ついでアルカリ溶液（ｐH:12）とし(a)た溶液からRaをRADEX(Ra専用液体シンチレー
Decay curve of TIA gave Po-214 (164µS)

タ約２ml)で抽出した．抽出済みのシンチレータを光電子増倍管1本からなり反射鏡付きのPERALS(ORDERA 8100AB)で計測した3)．この装置は波高弁別によるα線パルスと全体のパルスの出力ができるので，両方のパルス計数率の出力を 迅 速 パ ルス 時 間 解 析 ･ 表 示 シス テム （ Z -(b)COSMOS製,HTS-2）に入力した．このシステム
は3種のパルスの入力時間と同時に計数率を記録すると共に，これらのデータを用いてオンライン

Rβでパルスの時間間隔を求めその結果を積算しつつ液晶画面に表示できる．すなわちパルス時間間隔Rα解析（TIA）と共にα-β計数率の時系列変化も1マイクロ秒の時間分解能で調べることが可能な優ii)α/β弁別測定；大気をガラスセルロースろ図 捕集大気塵埃からのβ-α相関事象の壊変曲線(a)と捕集時系列に伴う人工核種検知パラメータ(Rα, Rβ)の変化 (b) １）.

紙に吸引捕集しつつ，捕集塵埃上部に設置したラメータRα・Rβの突起部は，α-β線放出のU線フォスフィッチ(ZnS(Ag) とプラスッチックシン源(三種)とβ放出のRa線源(一種)を捕集中の塵埃チレションを組み合わせた検出器)型α/β弁別検上に挿入した結果であり，これらの変化を利用す出器で検出した．検出器からのパルス出力を迅速ることでオンライン人工核種の混入の検知にとっ時間間隔解析システム用いてTIA解析し，その結て，図に示すように，TIAスペクトル(a)とR α ・果をオンラインで液晶画面に表示した．

R β の時系列変化(b)が有効であることを見出しれものである．

た．リアルタイムでの検知が可能であり，核物質結果と考察取り扱い施設の放射線モニターリングへの利用が時間間隔解析(TIA)法は，これまではコンピュ期待される．

ターの処理時間の遅さから，ミリ秒オーダのThii)でβ-α相関現象のみ計測でき，i)ではβ-系列中の相関事象であるRn-220(α)→Po-218

α，α-α両相関現象に適用できた．ii)ではTh系(α； 145mS）→に用いられており4)，バックグ列のPo-218のα-α相関事象が大気塵埃のみならランドが数cps以上の試料では相関事象率に含まず，電着後20年以上保存しており娘諸核種と放射れる誤差が大きく問題であった．しかしなが平衡に達しているU-232線源を使用したときもら，迅速TIAシステムの導入により，バックグラTn由来の相関事象を検出できなかった．おそらンドが1000cpsでも妨害なくマイクロ秒オーダのく，シンチレーション検出器でのαとβパルスのU系列の相関事象を選択的に抽出出来た．

波高の違いのため，αではパルス処理に時間を要i) 石英中のサブppmレベルのUやThの簡便検出しデッドタイムが生じているためと考えている．

定量がNp系列由来のRa-225用いて化学収率を補そこで，Th系列中のTn娘核種に存在するより短正することで(2回の測定を要する)可能となっいサブマイクロ秒のβ-α相関事象に注目していた．すなわち，U系列のみならず，Np系列の抽出る．このことは，より迅速なデータ処理が必要と測定が確認できた3)．

なるのは言うまでもない．今回の迅速TIAシステii) 大気捕集塵埃からの(a)β-αTIA(短寿命核種

ムの開発により，対象相関事象が拡大し，測定後の壊変に相当)分布スペクトルを(b)パラメータ

単一の時間ファイルを利用して複数のTIAの解析

Rα・Rβの時系列変化ともに右図に示す1)．相関も出来ることになった．

事象としてはBi-214(β)→Po-214(α)→連続壊変由来の事象である．解析の結果βトリガーパルス

文献に引き続くαパルスのTIA壊変はPo-214の半減期

1)橋本・石山・伊藤; β-α相関事象測定を用いたである164マイクロ秒と一致していた(a)．相関事

大気塵埃の自然放射性核種の連続測定―核燃象率やαとβ壊変率を利用した人工核種混入パ料取り扱い施設などからの人工放射性核種の31オンライン検知に向けて―, Radioisotopes,57, 679-694(2 008),
2) 八幡 崇，坂上央存，伊藤成樹，橋本哲夫；

複数入力に対応した高速パルス時間間隔解析
データ処理およびリアルタイム表示システムの構築とその性能評価，日本原子力学会和文
論文誌，5，221-228(2006)
3) Hashimoto, T., Sanada, and Y., Uezu, Y.;
Simultaneous determination ofradionuclides belonging to three nztural
decay series using teime-interval analysis(TIA), Anal. Bioanal. Chem., 379,227-233(2004)
4) Hashimoto, T., and Sakai, Y.; Selective
determination of extremely low-levels ofthorium series in environmental samples
bya a new delayed coincidence method,J. Radioanal. Nucl. Che., Articles, 138,
195-206(1990)

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