Proceedings of the 11th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
August 9-11, 2014, Aomori, Japan

PASJ2014-SAP118

利用拡大を目指した RF 電子銃ライナックのアップグレード
UPGRADE OF RF GUN BASED LINEAR ACCELERATORS AT OSAKA UNIVERSITY
楊金峰#, A), 菅晃一 A), 近藤孝文 A), 神戸正雄 A), 吉田陽一 A), 高富俊和 B) , 浦川順治 B)
Jinfeng Yang #, A), Koichi KanA), Takafumi KondohA), Masao GohdoA), Yoichi YoshidaA), Toshikazu TakatomiB) ,Jyunji UrakawaB)
A)
The Institute of Scientific and Industrial Research (ISIR), Osaka UniversityB)
High Energy Accelerator Research Organization (KEK)

AbstractThe RF gun based accelerator facilities at ISIR have been upgraded and renewed for the study of fundamental
dynamic processes in matter occurring on femtosecond time scales over sub-nanometer (even atomic) spatialdimensions. One of the accelerators is the RF gun based linac with beam energy of 32 MeV. It is used to generate
femtosecond/attosecond electron bunches and develop ultrafast pulse radiolysis with time resolution of femtosecond orattosecond. A prototype of time-resolved relativistic-energy electron microscopy has been constructed at the first timein the world using the RF gun. A new RF gun with the highest repetition rate of 1kHz is being developed under thecollaboration with KEK. An RF gun test facility has been constructed to study the beam dynamics in the RF gun and toopen new applications.
（Ultrafast Electron Diffraction/Microscopy, UED/UEM）である[4,5]。電子線は X 線に比べて大きな弾性散乱フェムト秒時間領域での分子や原子集団の動力学 断面積を持つため、回折効果の検出効率の大幅な向研究とその高速反応機構の本質的な理解は、物理・ 上と非弾性散乱による照射効果の低減が可能であり、化学・生物学などの多くの分野が関係する重要な研 UED/UEM 法は構造変化ダイナミクスの知見を直接究課題であり、ナノ材料、高効率触媒や生体機能材 的に獲得する有力な実験手法として大きく発展した。
料の設計・創製、新たな反応経路の設計などの応用 最近の UED 研究では、フェムト秒短パルス電子科学分野においても極めて重要である。物質内の高 ビームを利用したフェムト秒時間領域での光励起に速物理化学反応の詳細は、主として、フェムト秒超 よる種々の構造変化過程（構造相転移，表面・界面短パルスレーザーを利用し、可視・紫外・赤外領域 を含む固体中の励起による局所的な原子構造変化なにおける光学スペクトルの解析を通じて得られてき ど）に関する詳細な知見が獲得されつつある。
我々は、レーザーフォトカソード高周波（RF）電た。しかし最近では、荷電粒子性という見地から、子銃を活用し、RF電子銃から直接的にフェムト秒加速器から生成したエネルギー数 MeV ないし数十電子ビームの発生またはRF 電子銃と線形加速器・MeV のフェムト秒短パルス電子ビームが、レーザー磁気パルス圧縮装置から構成された
RF 電子銃ライと異なる短パルスビームとして注目され、物質内超ナックを用いてフェムト秒・アト秒短パルス電子高速反応現象の解明・構造変化の追跡などのさまざビームの発生を行い、パルスラジオリシス法と時間まな先端的な研究に欠かせない道具となっている。
分解電子顕微鏡法を通じて、フェムト秒・アト秒時短パルス電子ビームによる研究のひとつの典型的な対象は、電子線励起時間分解吸収分光法（Pulse 間領域での量子ビーム誘起物理・化学反応現象や構radiolysis、パルスラジオリシス法）による分子系に 造変化ダイナミクスの研究を推進している。高品
おける放射線化学初期過程の研究である。パルスラ 質・短パルス電子ビームの発生や利用の拡大を目指
ジオリシスは、量子ビーム誘起高速反応現象を直接 して、2014 年 1 月に現在の RF 電子銃ライナックと的に時間分解測定する手法であり、これまでミリ秒 時間分解電子顕微鏡をシャットダウンし、独立したからピコ秒までの幅広い時間領域における放射線化 実験室に移設すると共にアップグレードを行った。
学反応過程の解明に大きく貢献してきた。最近では、 さらに、測定時間を短縮し、測定精度を高めるためフェムト秒短パルス電子ビームを利用したフェムト に、世界に先駆けて繰返し 1kHz の常伝導フォトカ
秒パルスラジオリシスの進展[1-3]によって放射線化 ソード RF 電子銃の開発をスタートした。本年会で学反応過程の全貌の解明が大きく進展し、ナノテク は、RF 電子銃ライナックの移設、アップグレード、ノロジーにおける極限ナノファブリケーションプロ 1kHz の高繰返し RF 電子銃の設計・製作について報セスの発見やガン治療の新しい医療応用への展望が 告する。

1.

はじめに切り拓かれつつある。
もうひとつの短パルス電子ビームを用いた研究対
象は、超高速時間分解電子回折や電子顕微鏡法___________________________________________# yang@sanken.osaka-u.ac.jp

2.

阪大産研 RF 電子銃加速器

阪大産研では、2003 年に建設された S バンドフォ
トカソード RF 電子銃ライナックのほかに、2008 年- 857 -

Proceedings of the 11th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
August 9-11, 2014, Aomori, JapanPASJ2014-SAP118に製作したフェムト秒時間分解電子回折装置、ごく最近完成した RF 電子銃を用いた時間分解電子顕微鏡実証機と現在開発中の 1kHz 高繰返常伝導 RF 電子銃テストベンチと合計 4 台の RF 電子銃加速器装置がある。各装置は、企業の市販品ではなく、関連研究者の経験と知恵・努力を結集して独自に開発を続け、完成させたものである。2014 年 3 月に、フェムト秒時間分解電子回折装置を除いて、全ての装置を独立した実験室に移設し、アップグレードを行った。図 1 に移設後の加速器のレイアウトと写真を示す。以下、各装置の特徴と性能について紹介する。

Figure 1: Layout and photo of S-band RF gun based
accelerator facilities at ISIR, Osaka University.
2.1

S バンドフォトカソード RF 電子銃ライナック

本ライナックは、フェムト秒短パルス電子ビームの発生と量子ビーム誘起超高速反応現象の解明のために、2003 年に建設された加速器[6]であり、S バン
ドフォトカソード RF 電子銃、加速管と磁気パルス圧縮装置から構成されている。RF 電子銃は BNL のGUN-IV のタイプであり、カソードには無酸素銅を用いている。電子ビームの発生には、全固体
Nd:YLF ピコ秒レーザーの 4 倍波を使用した。RF 電子銃から発生したピコ秒電子線パルスは、下流に取付けられた加速管により最大エネルギー32MeV まで加速され、加速位相の調整によりパルス圧縮の最適なエネルギー・位相空間分布を作り出す。輸送中の空間電荷効果によるエミッタンス増大は、RF 電子銃の出口に取付けられたソレノイド電磁石により補正される。磁気パルス圧縮装置は、45°の偏向電磁石 2 台と四極電磁石 4 台から構成される。本磁気パ
ル ス 圧 縮 器 に お け る R56 の 値 は 、 エ ネ ル ギ ー が32MeV の電子ビームに対して 62.6mm であった。磁気パルス圧縮における 2 次と 3 次効果の係数（T566と U5666）は四極電磁石の磁場強度に依存する。フェムト秒電子線パルスを得るためには、磁場の非線形効果の影響、パルス圧縮中エミッタンスによるパルス幅の増大が低減する必要がある。そこで、我々は、まず加速管における非線形エネルギー変調を活用し、磁気パルス圧縮の 2 次効果の影響を最小限に抑えた。
次に、四極電磁石の磁場強度を精密に制御し、磁気パルス圧縮の対称面（mid-plane）に電子が垂直に入射するようなエンベロープマッチング条件を探し出し、パルス圧縮中エミッタンスによるパルス幅の増大を低減した。その結果、2006 年に最短 98 フェム
ト秒の電子線パルスの発生に成功した[7,8]。そのときのパルス電荷量は 0.2nC であった。発生したフェムト秒電子線パルスを用いて、2009 年に世界最高記録の 240 フェムト秒時間分解能を持つパルスラジオ
リシスの開発に成功した[2,3]。これにより、フェム
ト秒時間領域での放射線化学初期過程・反応プロセスの研究が初めて可能となった。その後、更に短い電子線パルスの発生を目指して、以下の 3 つの改良を行った。
i. まず、六極電磁石を製作し、2 次効果が補正できる磁気パルス圧縮器を開発した。
ii. 次に、圧縮後のパルス幅は、縦方向エミッタンス（Longitudinal emittance）に依存している。
我 々 は 、 RF 電 子 銃 を 直 接 的 に フ ェ ム ト 秒
Ti:Sapphire レーザーの 3 倍波（266nm）を駆動させ、縦方向エミッタンスが低いフェムト秒短パルス電子ビームを発生し、加速管によりエネルギー変調の後、磁気パルス圧縮器でフェムト秒電子線パルスの生成を試みた。圧縮前の電子線パルス幅が短くなると、パルス圧縮に必要なエネルギー分散幅が狭くなるため、磁気パルス圧縮における 2 次や 3 次などの高次効果によるパルス幅の増大（エネルギー分散幅の 2 乗と 3乗に比例する）が低減でき、より短パルス電子ビームの発生が可能となった。
iii. 最後に、極短パルス電子ビームを得るためには、
T566 と U5666 以外の高次効果を低減する必要がある。特に T511～T565 の効果である。これ
らの効果は、電子ビームのサイズや発散角、すな わ ち 横 方 向 エ ミ ッ タ ン ス （ Transverseemittance）に大きく依存する。詳細については、参考文献 8 を参考にしていただきたい。そこで、
我々はカソードに照射するレーザーのスポット径を小さくして初期の熱エミッタンスを低減させた。
これにより、横方向に 0.1mm-mrad の極低エミッタンス電子ビームの発生に成功し、改良した磁気パルス圧縮器を用いて最短 8.9 フェムト秒の短パルス電子ビームの発生に成功した。この時のパルス電荷- 858 -Proceedings of the 11th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
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量は 2.1pC であった。パルス幅の測定には、新たに開 発 し た THz 光 干 渉 法 （ Terahertz autocorrelationmethod）を用いた。THz 光干渉法によるパルス幅測定の詳細について、本大会の SAOM02 発表を参考にしていただきたい。
上記で述べたように、我々が開発したフォトカ
ソード RF 電子銃ライナックは、低エミッタンスかつ短パルスの電子ビームが発生可能のため、パルスラジオリシスなどの応用分野において、世界最高性能を有している。これからのビーム利用拡大を目指して、2014 年 1 月に独立した実験室に移設し、アップグレードを行った。図 2 に、新しいフォトカソー
ド RF 電子銃ライナックの構成図を示す。本ライナックに、新たにシングルショットパルスラジオリシス測定用の Achromatic ビームラインを建設し、3つのビーム利用ポートを整った。また、加速管の下流に加速空洞を設置するスペースを設け、将来には電子線パルスエネルギー変調を高精度で行い、アト秒電子線パルスの発生を目指す。

空間電荷効果の低減である。加速空洞内に DC 電子銃より 10 倍高い加速電場（100MV/m）を有するため、カソードから発生した光電子が広がらないうちに空洞内の高電場で瞬時に相対論的運動エネルギーまで加速される。こうして、空間電荷効果によるエミッタンスの増大が抑えられ、パルス当たりの電荷量が高く、発散角が小さい電子ビームを発生することが実現できる。第二は、短パルス電子ビームの発生である。RF 電子銃から発生する電子ビームの時間構造はレーザーの時間構造を反映するため、短パルスレーザーを利用すれば簡単に短パルスの電子ビームを得ることができるという利点がある。そこ
で、我々は、RF 電子銃をフェムト秒レーザーで駆動させ、規格化エミッタンスが 0.1mm-mrad、エネルギー分散が 10-4、パルス幅が 100fs のフェムト秒短パルス電子ビームを発生し、時間分解電子顕微鏡の電子源を実現させる。最近、我々の RF 電子銃の研究では、カソードに照射するレーザーのパルス幅、スポットサイズを制御し、加速空洞内の電場と位相などのパラメーターを最適化することにより、パルス当たりの電荷量が 0.1pC に抑えれば、上記で述べたような高品質フェムト秒電子ビームが発生可能であることがわかった[12]。
本電子顕微鏡には、RF 電子銃から発生したフェムト秒短パルス電子ビームは、コンデンサ絞りによるコリメートされた後、コンデンサレンズによってFigure 2: New femtosecond electron linear accelerator 厳密に制御されて試料に小さい収束角で入射する。
結像部には、対物レンズ、中間レンズと投影レンズ
using RF gun.の 3 つの強磁場磁気レンズを用いた。球面収差、色収差と非点収差を最小化するために、磁極やヨーク
2.2 RF 電子銃を用いた時間分解電子顕微鏡
物質の構造に対する直接的な知見を獲得する代表 の形状を最適化しており、電子レンズ系として十分的な手法は、言うまでもなく電子顕微鏡である。電 な特性が実現されている。対物磁気レンズでは、上子顕微鏡は、原子レベルでの構造決定を可能にし、 極と下極に非対称の構造を採用し、最大起磁力が沢山の重要な発見を成し遂げ、科学の新しい領域を 44,000A・ターンである。磁極は飽和磁束密度が高切り拓いてきた。これに時間分解機能を付加した時 いパーメンジュール軟磁性材料を使用しており、最間分解電子顕微鏡は、高速で進行するナノスケール 大磁場強度 2.4T の発生が可能である。これにより、での構造変化を時間分解で直接的に追跡できること 本電子顕微鏡のイメージ像拡大倍率は 5,000～75,000から、広い学問分野で大きな注目を集めている。高 倍となり，本開発目標である 10nm 分解能を十分に時間分解能を有する電子顕微鏡を実現するためには、 達成する見込みである。
高品質かつ短パルスの電子ビームが不可欠である。
超高速のイメージ測定には、検出器そのものの時
そこで、我々はフォトカソード RF 電子銃技術と間分解能に依存しないが、電子波の高感度検出は極フェムト秒電子線パルス発生の経験を活かして、未だ世界的に実現されていない、フェムト秒時間分解 めて重要である。特に、非可逆過程への測定を実現能を有する MeV 透過型電子顕微鏡の建設に装置開 するためには、single shot でのイメージを測定する発目標を置いた[10,11]。本研究では、時間的には 必要がある。そこで、我々が MeV 電子線回折測定
100fs、空間的には 10nm とする時空間分解能を両立 [5]に成功したパルスあたり少数の電子数でも測定可させた小型超高圧電子顕微鏡を開発することが、最 能な Tl をドープした CsI の柱状結晶化素子と浜松大の達成目標である。
フォトニクス社製の Fiber Optic Plate を採用した。時
図 3 に、我々が開発したフェムト秒時間分解 MeV 間分解 MeV 電子回折の測定では、検出系全体の検電子顕微鏡実証機の写真を示す。本電子顕微鏡には、 出感度として、3×10-3counts/ electron を達成していフォトカソード RF 電子銃を用いることは、最大の る[13,14]。最近、高感度カメラ（EM-CCD）に置き特徴である。初めての加速器技術と電子顕微鏡技術 換えることによって、検出感度を 10 倍以上に増強の融合と言える。RF 電子銃の特徴として、第一は、- 859 -Proceedings of the 11th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
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し、電子数 5×104 のパルスを用いて単結晶金における MeV 電子回折の single-shot 測定に成功した。

電子銃の断面図と写真を示す。熱除去のほかに、エミッタンスやエネルギー分散の低減を目指して、以下の 6 つの改良を行った。
i. まず、大きな改良点として、ハーフセルとフルセルの間の Iris 寸法と形状を変更し、πモードと 0 モードの共振周波数差を従来の RF 電子銃の 3.5MHz から 15.2MHz までに広げた。新しいRF 電子銃では、Iris 直径を 14.5mm、Iris 厚さは18.0mm であり、形状は従来の丸型から楕円形状に変更した。これにより、（1）カソードでの 0 モードの電場強度と Iris 表面電場強度を低減することができた。（2）空洞温度変化による field balance などの影響（温度の敏感さ）が受けにくく、低繰返しから高繰返しでの安定な運転につながる。（3）tuning や tolerance の敏感さが緩和された。（4）RF 加速位相によるエミッタンスの変化が小さくなり、また、（5）パルス内のエネルギー分散の低減も期待できる。
Figure 3: Photo of time-resolved relativistic-energy
ii. 次に、加速空洞の形状は従来の四角形状から丸electron microscopy using RF gun
い形状に変更した。これにより、加速空洞内の電場の非線形成分を低減することができ、最も2.3 1kHz 常伝導 RF 電子銃テストベンチ
対称性が良い理想に近い RF 加速電場が実現で
上記で述べたように、パルスラジオリシスの時間きる。また、Q 値やシャントインピーダンスの分解能をアト秒に、時間分解電子顕微鏡の空間分解向上にもつながった。
能をサブなのメートルに向上させるには、更になる
iii. ハーフセルとフルセルにセル壁面を変形させる
低エミッタンス・短パルス電子ビームが不可欠であ
新型チューナーを取り付けた。これにより、フる。このような電子ビームを得るために、パルス当ルセルとハーフセルの RF カップリングの調整たりの電荷量（0.1pC/pulse 以下）を低減しなければを容易にして、加速電場分布のバランスがよりならない。一方、測定には、高精度かつ短時間の観測が望まれ、短時間で沢山の電子数が要求される。
高精度で得られるようにした。
これらの問題を解決するために、電子線パルスの繰
iv. ハーフセルとカソードプレートを金ロウ付けす返しを上げなければならない。すなわち、高繰返しる構造を採用した。従来の RF 電子銃では、カの電子源が必要となる。そこで、我々は、高エネルソードプレートをハーフセルにヘリコフレック
ギー加速研究機構との共同研究で、世界先駆けて繰スで取り付けたため、カソードプレートとハー返し 1kHz の常伝導 RF 電子銃の開発に試みた。常フセルの間に隙間ができ、放電や暗電流発生の伝導 RF 電子銃を選んだもう最大理由は、装置の小原因となった。金ロウ付けにより、この隙間が型化である。
なくなり、RF 電子銃からの暗電流が大幅に低1kHz の常伝導 RF 電子銃を実現するために、最大減できる。の問題点は熱の除去である。現在の S バンド RF 電v. カソードプレートにカソードプラグの挿入機構
子銃では、ピーク加速電場が 100MV/m の運転条件を設け、フォトカソードの交換が可能になった。
（電子ビームエネルギーは 4MeV 程度）で必要なこれにより、透過型カソードなどの新しいフォRF ピークパワーは 6～7MW である。RF パルス幅がトカソードの研究開発にもつながる。
3µs、繰返しが 10Hz の場合、加速空洞における熱発生量は 0.18～0.21kW である。時間分解電子顕微鏡
vi. 最後に、Iris の冷却水路形状は従来の四角形状の場合、電子ビームのエネルギーは 2MeV であるたから五角形状に変更した。シミュレーションでめ、必要な加速電場は 50MV/m であり、この時の入は、ハーフセル半径方向に熱発生量が集中して力 RF ピークパワーは約 2MW である。また、必要いるため、ハーフセルとカソードプレートの連となる電子線パルスはシングルバンチであるため、結部に新たに 1 系統の冷却水路を追加した。ま入力の RF パルス幅が RF フィーリングタイムの 1µs
た、フルセルに取り付けられた導波管にも冷却まで抑えれば、我々が開発している繰返し 1kHz の水路を設けた。これにより、RF 共振による発RF 電子銃における熱発生量は約 2kW である。この生した熱を効率的に除去することができ、1kHz熱量は、SLAC での LCLS の 120Hz の RF 電子銃にの高繰返し RF 電子銃の実現が期待できる。
おける熱発生量と同じであり、現在の RF 電子銃に
図
5 に、新たに建設した RF 電子銃テストベンチ取付けられる冷却機構の改良により除去可能である。の構成図を示す。RF電子銃テストベンチには、RF
図 4 に、我々が開発している 1kHz の常伝導 RF- 860 -Proceedings of the 11th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
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電子銃の後ろにソレノイド電磁石、コンデンサレンズ、試料挿入機構、さまざまのビームモニターが設けられ、ビームダイナミクスの研究が可能となり、フェムト秒短パルス電子ビームを利用した時間分解電子回折やその他のポンププローブなどの応用実験も可能である。

応過程が測定でき、新物質の創製と新機能の開拓、ライフイノベーションの発展に極めて大きな貢献をもたらすであろう。また、フェムト秒時間分解電子顕微鏡は、フェムト秒領域の時間分解能と原子レベルの空間分解能を併せ持つ新しい測定ツールである。
実現すれば、今後の超高速構造科学研究を質的に格段に深化させるであろう。
現在開発中である 1kHz の RF 電子銃は、時間分解電子顕微鏡の実用化に不可欠な電子源である。実現すれば、この RF 電子銃を用いた新しい電子顕微鏡は、電子顕微鏡の性能だけを考えても、小型かつ安価で、一般的な研究施設や研究室でも導入可能である。更に、フェムト秒の高時間分解能が付加されることを考えれば。次世代の電子顕微鏡の誕生と言っても言い過ぎではない、世界中の物質構造科学研究者が待望してやまない「夢の装置」である。
本研究の一部は，文部科学省科学研究費補助金（基盤研究（A）、26246026）「フェムト秒時間分解電子顕微鏡に関する研究」によって遂行可能となった。また、フォトカソード RF 電子銃ライナッ
クの移設において、大阪大学産業科学研究所の谷村克己教授から多大な支援をいただいた。装置建設や運転等においては大阪大学産業科学研究所附属量子ビーム科学研究施設の教員と技術職員の方々にも最大限の協力をいただいた。関連する方々に深く感謝したい。

参考文献
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Tagawa: Nucl. Instrum. Methods A 556 (2006) 52.
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Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 597 (2008) 126.
Figure 5: RF gun test facility.
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[10] http://www.sanken.osaka-u.ac.jp/labs/bsn/
3. まとめKibanAKokai.pdf[11]
J. Yang, K. Kan, T. Kondoh, Y. Murooka, N. Naruse, Y.
以上、阪大産研 S バンドフォトカソード RF 電子
Yoshida, K. Tanimura, J. Urakawa, J. Vac. Soc.Jpn. 2012,
銃ライナックの移設とアップグレート、ごく最近完55, 42-49.
成した RF 電子銃を用いた時間分解電子顕微鏡装置、[12] J. Yang, K. Kan, N. Naruse, Y. Yoshida, K. Tanimura, J.
現在開発中の 1kHz 高繰返常伝導 RF 電子銃とテス
Urakawa, Radiat. Phys. Chem. 2009, 78, 1106.
トベンチ装置について紹介した。阪大産研フォトカ [13] J. Yang, K. Kan, T. Kondoh, Y. Yoshida, K. Tanimura, J.
Urakawa, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 2011, 637,
ソード RF 電子銃ライナックは、極短パルス電子S24.
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N.
Naruse, Y. Murooka, J. Yang, K. Tanimura: J. Particleの加速器を用いた高速パルスラジオリシスは、今まAccelerator Society of Japan, 2011, 7, 261-270.

で未踏領域での量子ビーム誘起の物理・化学初期反- 861 -