フィッション・トラック論

ニュースレター第 17 号

1-7 2004 年

説
アパタイトの TINT の数を簡便に増やす試みについて伊藤久敏*

OnasimpleapproachtoincreaseTINTnumbersinapatite
HisatoshiIto**

電力中央研究所,CentralResearchInstituteofElectricPowerIndustry(CRIEPI)AbstractA new method to increase TINT (track-in-track) in apatite is proposed. The method uses
irradiated apatites and simply re-etches them. Track figures were observed beforeand afterreetching.It wasshownthat diameterofetch pitsandwidthofTINTincreasedconsiderablywhilelengthofTINTincreasedslightlybythe re-etching.Thenumberofspontaneous TINTsandtheirlength distribution were observed for Nojima granodiorite and Kishima Group sandstone. The
number of spontaneous TINTs increased greatly (from ˜6 to ˜20 and from ˜5 to ˜18,
respectively). Although it is difficult to distinguish between spontaneous and induced TINTs of˜15 µm in length, this method increases valuable information on shorter spontaneous TINTs. It
alsoprovidesinformationoninitialinducedtracklength,whichcanbeusedtotestthereliabilityoflengthmeasurementprocedure.

Keywords:fission-trackdating,apatite,confinedtracklength,TINT,re-etching

1. はじめに近まで, アパタイトの閉鎖温度 (約 100˚C) 以上

フィッション・トラック法 (FT 法) は, 年代の温度を被っているため, 自発トラック密度が低値情報のみならず, 自発トラック長を含めて解析

く, トラック長測定を用いた熱履歴解析が採用さすることで熱履歴解析を行うことができるというれない場合が多い. このようなことから, アパタ利点を有する. トラック長解析を行う上で, 基とイトを用いた自発トラック長測定データを増やすなる自発トラック長データを精度良く, 多数得る試みについて検討することは意義が大きい. ここことにより, 熱履歴解析の精度・信頼性の向上にでは, 年代測定用に照射した試料を再エッチング寄与することが期待される.

することで出現する誘導トラックを用いることにFT 法では主にアパタイトとジルコンを用いたより, 自発トラック長測定データを増やすことが熱履歴解析が行われている. このうち, アパタイできた結果を報告する.

トについては, 一般にウラン含有量が小さいこと

トラック長測定に関するレビュー

から, 精度良い解析に必要とされる数 (50-100本; 例えば Barbarand et al., 2003) の自発トラ

トラック長の測定には, 結晶内部にトラックのック長測定を行うことが困難な場合が多い. 特に,全長が保存されたトラック (confined track) を日本のような変動帯のアパタイトは地質学的に最測定する場合と, 結晶表面に現れているトラック1

('semi-track'; Laslett et al., 1982) を測定するを増やす方法として, 人為的に結晶面に傷を作る場合がある. 後者は容易に多数のデータを取得で方法 (吉岡ほか, 1994; Yamada et al.,1998) がき る が , 分 解 能 の 高 い 解 析 に は 前 者 が 適 す るある.

(Laslett et al., 1982; Gleadow et al., 1986) た

TINT を増やすために粒子線を照射する方法は,め, 実際にモデル計算に用いられるトラック長は効果的ではあるが, 特別な装置を必要とする. こ

前者を用いたものに限られている. 従って, ここ

こでは, 以下のように, 簡便に TINT を増やす方

では前者を対象にする.

法を提案する.

confined track には結晶表面に達するエッチFT 法で年代測定を行う場合, 通常, 外部ディングされたトラックと交叉したトラックであるテクター法 (Gleadow, 1981) が採用される. こ

TINT (track-in-track) と, 結晶表面の傷と交叉の方法では, 対象鉱物 (アパタイトやジルコン)

した TINCLE (track-in-cleavage) がある (Lalの結晶表面上で自発トラック数の計測を行い, 外et al., 1969). 通常, トラック長解析には両方が部ディテクター (主に白雲母) 上で誘導トラック用いられるが, TINCLE のトラック長は短いトラ数を計測する. 年代測定に使用した鉱物試料は,ックを含む試料ではそれらを数え落とすなどの理自発トラック数の計測が終われば, トラック長測

由で TINT よりも長い値のものが相対的に増える定に用いられるか, 年代値のチェック用に保管さ傾向があるため, TINT のみを測定すべきだとのれている場合が多い. 年代測定済みの試料を再度報告がある (Barbarandetal.,2003).

エッチングすれば, エッチングされた誘導トラッ

また, トラック長測定では, 顕微鏡のステージ

クと交叉する自発トラックの TINT が新たに観察の面と平行なトラック (horizontal track) とそされることになり, トラック長解析に利用できるうでないトラック (inclined track) が区別されものと期待される. この場合, 自発トラックのる. 後者の測定には, 3 次元で測定できるシステ

TINT と誘導トラックの TINT を区別できるかどムが必要であり (山下ほか, 1992; Iwano et al.,うかが問題となる. Gleadow et al. (1986) は,1996), 前者の方がトラック長測定を簡便に精度

アパタイトの誘導トラックの confined track は良く行えるため, 通常は前者を用いたトラック長長さの平均が˜16.3 µm で, 自発トラックでは,測定が行われている.

試料のタイプ (急冷した火山岩や徐冷した花崗岩以上から, ここでは顕微鏡ステージに平行な結など) に関わらず, 平均長は 15 µm 以下である

晶内部面の TINT のみを対象に議論する.としている. このことから, 自発トラックと誘導トラックの TINT の区別はある程度可能であるとトラック長測定データを増やす方法考えられる. この方法は, 特別な装置を必要としトラック長測定データを増やす方法として, 結ない, 極めて簡便な方法である. 以下にこの方法

晶観察面に対して垂直方向に粒子線を照射する方について検討する.

法が行われている. 粒子 (線) を用いる方法としては放射線である 252Cf 線源による核分裂片照射

2. 実験

(DonelickandMiller,1991;Ohiraetal.,1994)

エッチング条件についてや タ ン デ ム 加 速 器 を 用 い た Ni イ オ ン 照 射

アパタイトは 5 MHNO3 を用い, 20

 1˚C で(Ohira etal.,1994; Yamada etal.,1998) があ20 秒のエッチングを行う場合が多い. 筆者はこる. Ohira et al. (1994) は両者を比較し, 後者のれ まで , ア パタ イト の エッ チン グ溶 液は 0.6%方が短時間で高密度の照射が行え, 飛跡長も揃う

HNO3 (0.13 M に相当) を用い, 25˚C で 2-4 分としているが, より簡便な方法である

252

Cf を用のエッチングを行ってきた (例えば, 伊藤・谷口,いた照射を行った例が多い. このほか, TINCLE

2004).Barbarand etal. (2003) は 5M HNO3 と2より濃度の薄い 0.8M HNO3 を比較し, 前者の方

ポキシ 154) に埋め込まれた 1.5 cm

はトラックが先端までより明瞭にエッチングされシート状を呈し (Ito, 1998), 両面テープでスラることから, 前者を推奨している. 従って, 今回

イドガラスに接着されている. スライドガラスには年代測定済みの試料 (0.6% HNO3 でエッチンはアパタイト試料とマニキュアで接着された外部グ済み) を用い, 5M HNO3, 20

ディテクター (白雲母) が貼り付けてあるが, ア 1˚C で 20 秒の再エッチングを行った.

1.5 cm のパ タ イ ト 試 料 の み が エ ッ チ ン グ 溶 液  (5 M

用いたアパタイト試料は Fish Canyon Tuff,HNO3) に浸るようにし, 上述の条件でエッチン

野島断層近傍の花崗岩 (野島花崗閃緑岩), およグを行った. エッチング後, 直ちに十分に水洗しび長崎県の杵島層群の砂岩 (伊藤・谷口, 2004)たものをトラック長測定に用いた.

から分離したものである. Fish Canyon Tuff は年 代 標 準 試 料 で あ り , 生 成 年 代  (27.9

トラック長測定は, 光学顕微鏡 (Nikon 社製

 0.5

OPTIPHOT) 下で倍率 1250 倍 (ドライの対物Ma; 誤差は 1σ. 以下, 同様. ) 以降, 急冷したも100 倍, 接眼 10 倍, drawing tube 1.25 倍) でのとされている. 野島花崗閃緑岩と杵島層群砂岩実施 した. こ の光学顕 微鏡に付 属してい る FTは, アパタイト年代としてそれぞれ, 82.6

STAge システム (Dumitru, 1993) を用い, デジ

 8.8

Ma (著者による測定. 未公表データ. ), 23.8

タイザーでトラックの両端をクリックすることで2.6 Ma (伊藤・谷口, 2004) が得られている. すトラック長を測定した. このシステムで測定したべての試料は, 日本原子力研究所の研究炉 JRR-3場合の誤差は Digital Instruments 社製の原子の気送管 PN-2 (下段) で 4 分間照射を行ったも間力顕微鏡用の標準サンプルを用いて 0.15 µm

ので ある . こ の照 射の 熱中 性子 束は 4.71710以内であることを確認した.

2n/cm  sec, Au に対する Cd 比は 24 である (日トラック長測定に用いた TINT はアパタイト結

本原子力研究所,2000).

晶の柱面に平行に研磨された面において, トラッ
クの両端が明瞭に観察されるものを選んだ

実験方法(Green, 1981; Donelick and Miller, 1991;

年代測定済みのアパタイト試料を用意する. ア

Barbarandetal.,2003).

パタイト試料はエポキシ系樹脂 (商品名: ペトロ

Fig. 1. Photomicrographs of fission tracks in apatite before (a) and after (b) re-etching. a) etchant: 0.6%
HNO3at25˚Cfor3min.,b)etchant usedfor re-etching:5M HNO3at20˚Cfor 20sec.Byre-etching etchpits and width of TINT widen greatly while length of TINT increases slightly. Crystallographic c-axis ishorizontaldirection.TheapatiteisfromNojimagranodiorite.Scalebaris10µm.

3Fig. 2. Changes of diameter of etch pits parallel to the crystallographic c-axis (a) and length of TINTs (b)before and after re-etching. a) sample: Nojima granodiorite, b) sample: Nojima granodiorite and Kishima
Groupsandstone.In(b)angletoc-axisisshownforeachTINT.

3. 結果と考察

軸方向の径を測定したものであり, TINT の長さ

再エッチングによるトラック形状の変化

は c 軸と 45˚以上で交わったもの (Fig. 2) を測

Fig. 1 に再エッチングによるトラック形状の変定したものである. エッチングのされやすさは結化を写真で示す. 再エッチングによりエッチピッ

晶の方位に関して異方性があるため, c 軸と直交トが大きくなり, TINT の幅は拡大するが, TINTする方向のエッチピットの径も測定する等により,の長さはあまり拡大しないことがわかる. Fig. 2より厳密な検討を行う必要がある.に示すように, エッチピットの径 (結晶の c 軸方自発トラックと誘導トラックの TINT向の径) は平均 1.8 µm 長くなり (データ数: 10),
TINT は平均で 0.8µm 長くなった (データ数:5).

Fig. 3 に再エッチングにより新たに出現した

すなわち前者の方がエッチングされやすい結果とFish Canyon Tuff の TINT を 2 本示す. これらなった. これはエッチピットと TINT の先端を比は長さがそれぞれ 17.3 µm と 14.9 µm であった.

べた場合, 前者の方がエッチング溶液と反応しやここでこれらが自発トラックか誘導トラックかにすい条件にあるためであると思われる. 但し, 今ついて検討する. まず, これらの形状は長さ以外回示したデータのうちエッチピットは結晶の cに区別しがたいことがわかる. Gleadow et al.
(1986) は 6 試料のアパタイトを用いたトラック
長測定 (TINT と TINCLE を測定) により, アパ
タ イト 中の 誘導 トラ ック 長は 平均 が˜16.3 µm(標準偏差 0.9 µm) であるとした. さらに, 自発
トラック長は, 急冷した火山岩で 14.5-15 µm(同 1.0 µm), 熱イベントを受けていない花崗岩で 12-13 µm (同 1.2-2.0 µm) とした. このことから Fig. 3 の長いほうの TINT は自発トラックとしては長すぎるので, 誘導トラックであると判断できる. 短いほうの TINT の長さは急冷した火山岩の平均値と一致するため, 自発トラックの可Fig. 3. Photomicrograph of re-etched fission
tracks(TINTs)in FishCanyonTuffapatite. Scalebaris10µm.

能性が高い. 但し, Gleadow et al. (1986) の示
した誘導トラックの長さと標準偏差を考慮すると

4Fig. 4. Fissiontrack (TINT) length distributions for Nojima granodiorite(a, b) andKishima Group sandstone(c, d). TINTs are shown before (a, c) and after (b, d) re-etching. The line graphs are induced track length
distribution obtained by assumingthatit has normal distribution withmeantracklength of15.8 µmandits
standarddeviationof0.9µm.Thepeakofthelinegraphisadjustedtotheexperimentaldata.n:totalnumberoftracksmeasured.

誘導トラックである可能性も否定できない.

数の変化については, 再エッチング前の TINTはそれぞれ, 6 本と 5 本であった (Fig.4a, c) が,再エッチングによる TINT の数と長さ分布再エッチングによりそれぞれ 34 本と 37 本のの変化

TINT が 新 た に 出 現 し た . 再 エ ッ チ ン グ 後 の照射前と照射後の再エッチングによる TINT のTINT は自発トラックと誘導トラックを含むが,数と長さ分布の変化について野島花崗閃緑岩と杵これらを厳密に識別することは不可能と思われる.

島層群の砂岩を対象に検討した (Fig. 4). なお,そこで以下の手順で誘導トラックの数とトラック再エッチングによる TINT (Fig. 4b, d) は再エッ長分布を推定した.

チングにより新たに出現したもののみを対象とし[1] 誘導トラック長分布は正規分布をすると仮た. これは照射前の TINT を再エッチングすると,定し, その平均長と標準偏差を与える. これで,オーバーエッチング状態になり, 長さの変化は幅誘導トラック長の分布パターンが得られる.の変化に比べ大きくない (Fig. 1, 2) とはいえ,[2] 次に, 誘導トラックの TINT の総数が未知

その変化は無視できない大きさであるためである.

なので, トラック長分布のピークの値 (Fig. 4b,5

d でそれぞれ 8 本, 11 本) と正規分布のピークのても情報量が増えることが示された.

値が一致するように誘導トラックの TINT の総数

再エッチングによる TINT の測定には, 以下のを決める. なお, この操作は, ピークを示す区間メリットも存在する. すなわち, 同時に測定する(今回の場合, ともに 15-16 µm) に自発トラック誘導トラック長を用いて, トラック長測定の実験が含まれないことを仮定している. 今回の場合,上の正確さを評価できるという点である. 今回の15 µm 以上の自発トラックの TINT は, 再エッチ

実験では, 誘導トラック長の平均は Gleadow etング前には見つかっていないことから, 再エッチ

al. (1986) の 16.3 µm よりはやや短い 15.8 µm

ング後も, これらは, 存在するとしてもかなり少程度と推定された. この結果は, 自発トラックのないと考えられる. この操作は, これらの極少数

TINT の影響により, やや短くなった可能性を考と推定される自発トラックを含めて, 正規分布に慮すると, ほぼ妥当な値であると思われる. トラ

より誘導トラックの数を見積もるため, 誘導トラック長測定に関して, 実験上問題のないことを確

ックの TINT の数は実際よりも過大評価すること

認することは重要な課題である (例えば,になる. 従って, 再エッチング後に得られた自発

Barbarand et al., 2003) が, この方法によりトトラックの数は実際よりも少なめに見積もること

ラック長測定の正確さを簡便にチェックできるこになる.とはメリットの一つである. さらに, モデル計算

誘 導 ト ラ ッ ク の 平 均 長 と 標 準 偏 差 は , ま ず ,を行う際には, 対象となる試料の誘導トラック長

Gleadow et al. (1986) に従い, それぞれ 16.3を測定することが望ましいとされているµm, 0.9 µm とした. この場合, ピークの位置が(Ketcham et al., 2000) ことからもこの方法は16-17 µm になり, 実験結果と合わなかったので,有効であると考えられる.

平均長のみを 16 µm, 15.8 µm, 15.5 µm と変化

4. まとめと今後の課題させてトラック長分布パターンを実験結果と比較した. その結果, トラック長の平均長が 15.8 µm

TINT を増やす方法として年代測定後の試料をの 場 合 で , 実 験 結 果 に 最 も 近 い 分 布 を 示 し た再エッチングする方法を提案した. この方法は極(Fig. 4b, d). 以上に基づき, 再エッチングによりめて簡便で, 自発トラック長に関する情報量が増得られた自発トラックの TINT の数を求めると野えるとともに, 誘導トラック長を同時に測定する

島花崗閃緑岩と杵島層群砂岩でそれぞれ, 14 本

ことで, トラック長測定に問題がないかどうか等(再エッチング前の数と合わせると 20 本), 13 本を判断できることがわかった. 但し, 自発トラッ(同 18 本) となった.

クと誘導トラックを正確には区分できないという自発トラック長の分布については, 両試料とも問題がある. 今回は, 簡単な統計的手法により誘再エッチング前は 10 µm 以下の短いトラックを導トラックの分離を試みたが, この手法についてそれぞれ 1 本含むのみであるが, 再エッチングにも, より高度化することで, 得られたトラック長より 2 本ずつ増えている. 従って, 再エッチングデータをモデル計算にも使えるものにしていていにより, 両試料とも 10 µm 以下の短縮したトラく必要がある.

ックを含むことがより確実に推定できる. また,謝辞

野島花崗閃緑岩と杵島層群の再エッチング前の段
階では, それぞれ 13-15 µm と 10-13 µm の株式会社セレスの谷口友規氏には試料の調整等

TINT が発見できなかったが, 再エッチング後のでお世話になった. 日本原子力研究所の市村茂樹

結果はそれらが存在することを示している.

氏には照射の便宜を図っていただいた. 長谷部徳以上のことから, 再エッチングにより自発トラ子氏, 渡辺公一郎氏の査読により, 本論文は改善ックの TINT の数は増え, トラック長分布に関しされた. 以上の方々に記してお礼申し上げます.

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