フィッション・トラック

ニュースレター第 20 号 1-5 2007 年

研究ノート

共焦点レーザ顕微鏡を用いたフィッション・トラック法への適用例−レーザ溶融ピットの形状測定−
伊藤久敏*・長谷部徳子**

Application of confocal laser microscopy on fission-track dating method- surface profile measurement of laser ablated pit Hisatoshi Ito* and Noriko Hasebe***（財）電力中央研究所，Central Research Institute of Electric Power Industry (CRIEPI)**金沢大学自然計測応用研究センター，Institute of Nature and Environmental Technology, Kanazawa Univ.

Abstr a c t
Confocal laser microscope (KEYENCE© VK-8500) was applied to measure surface profile of laser-ablated pits on both zircon and apatite surfaces, because precise determinations of ablated depth
and volume are required for fission-track dating using LA-ICP-MS (Laser Ablation-Inductively Coupled
Plasma-Mass Spectrometry). It was found that 1) the ablated pits are nearly identical to column (orcircular cylinder), 2) the bottom of the pits shows convex upward in zircon and flat in apatite, and 3)
deeply ablated narrow ditches exist near the rim of the bottom both in zircon and apatite pits. Finally,anisotropy of etching rate in zircon was measured comparing the ablated pits before and after theetching: it is ~10 times faster in crystallographic c-axis direction than in a-axis direction.

Key words: fission-track dating, confocal laser microscopy, LA-ICP-MS

は じめ にタが得られる，SEM に匹敵する高解像度・超深度

共焦点レーザ顕微鏡は，固体表面の形状を，そ画像を取得できる，等の特徴を有する．本研究でのままの状態で，ナノ〜ミクロンの精度で，短時は，共焦点レーザ 顕微鏡として ，KEYENCE 製間に観察・測定可能な顕微鏡であり，地球科学分VK-8500 を用い，観察・測定条件として，対物レ野での適用例も報告されつつある（例えば，清水・ンズ 100 倍，ピッチ 0.05 ㎛で実施した．本装置で島田，2002）．フィッション・トラック法（以下，は，レーザ用受光素子とは別にカラーCCD カメラ

FT 法）に関する研究としては，主としてトラックを内蔵しており，レーザ画像にカラーCCD からの数の自動計測に関する研究（Petford et al., 1993；

色情報を重ねることにより，画面の全てに焦点の猪又ほか，2003）への応用が試みられているが，あったカラー画像（カラー超深度画像）が得られここでは，共焦点レーザ顕微鏡を用いたレーザ溶る．本装置を用いた測定精度は，標準試料を用い融ピットの形状測定例を示す．

た繰り返し測定の結果，鉛直方向，水平方向ともに 0.1 ㎛程度である．なお，測定結果の表示・解共 焦点 レ ー ザ 顕 微鏡 の 概 要

析用ソフトとして，三谷商事製の Virtual View 3D共焦点レーザ顕微鏡は，試料の表面を傷つけなVer. 2.5 および Win ROOF Ver. 5.5.0 を使用した．

い，測定時間が短い，観察画像と同時に形状デー

1

レ ーザ 溶 融 ピ ッ トの 測 定X

レーザ溶融による誘導結合プラズマ質量分析計

X’（LA-ICP-MS）を用いた FT 年代測定の試みが金沢大学の長谷部研究室を中心に実施されている（Hasebe et al., 2004；長谷部・荒井，2004）．この方法を用いて FT 年代値を求める場合，レーザ溶

c-axis

融により作成した試料面の穴（レーザ溶融ピット）の形状を正確に測定する必要がある．この一つのFig. 1 Laser ablated pits on Buluk Member Tuffzircon surface.
Laser ablations were done
twice: those with circular pits (type1) were ablated after etching; the other pits (type2) wereablated before the etching. Scale bar is 10 µm.

理由として，LA-ICP-MS により求めるウラン濃度の測定範囲（結晶表面からの深さ）と，FT 法の自発トラック密度の測定範囲が同じであることが望ましいためである．また，LA-ICP-MS によりウラン濃度を計測する際，得られた質量分析計の信号もしくは type 2 と称する）のような形をしている．

強度を濃度に変換するために外部標準試料を利用

正円型ピットは，ジルコンのエッチング後にレーする．その際，レーザ照射に対する，外部標準試ザ溶融したピットであり，目玉型ピットは，エッ料と測定試料の振る舞いの差（特に，レーザ照射チング前にレーザ溶融したピットである．目玉型により溶融される体積の違い）を補正するためにピットの長軸方向は揃っており，結晶のｃ軸方向内部標準元素を利用する．レーザ顕微鏡によってに向いている．この方向性は，ジルコンのフィッ溶融体積を正確に見積もることができれば，内部ション・トラックのエッチングの異方性（ｃ軸方標準元素を必要としないウラン濃度測定が可能と向にエッチングされやすい）と同じである．このなるという利点がある．

ことは，ジルコンのエッチング速度を評価する上で興味深いため，本研究では，両タイプのピット

ジ ルコ ン の 溶 融 ピッ トの形状を測定した．

年代標準試料の Buluk Member Tuff ジルコンをFig. 2 に Fig. 1 の X-X' 測線に沿った形状プロフ

用いて，レーザ溶融されたピットの形状測定を行

ァイルを示す．Fig. 2A) は生データであり，B) はなった．Fig. 1 にカラー超深度画像を示す．同図にフィルタリング処理を施したデータである．両図

見られる８個の溶融ピットのうち，４個はほぼ正ともに，３つのピットの形状断面が示されている．

円（ここでは，これを正円型もしくは type 1 と称

このうち，中央のピットは，円の直径に沿った断する）であるが，他の４個は目玉（同様に目玉型面であり，この断面を用いて，正円型ピットの幅

Fig. 2

Surface profile of laser ablated pits along X-X' line in Fig. 1.

2A) Raw profile. B) After filtering.

と深さを計測した．まず，このピットの形状に注は正円型ピットとほぼ同じであること，長軸方向目する．ピットの底の部分は，①中央が盛り上がではジルコンの表面に近い方が速いエッチング速った，上に凸の形状を示す（Fig. 2a）．また，②両度を示すこと（Fig. 2c），の特徴が見られる．目玉端（すなわちピットの壁側）付近で，少しピット型ピットについては，短軸方向の幅（ピット上面が浅くなっている（特に左側が明瞭；Fig. 2a' ）．

における幅），深さとともに長軸方向の幅（ピットさらに，③ピットの壁の上端（頂部）は盛り上が上面における幅），深さを計測した．計測結果を，っている（Fig. 2b）．この盛り上がった部分は，レ他のジルコンの結果も含め，Table 1, 2 に示す．

ーザにより溶融したジルコンが再度固結したもの

なお，表面形状の変化が激しい箇所では，レーザと思われる．以上の①〜③の形状は，正円型のピ光量の異常のため，正確な計測が出来ない場合がットに普通に見られた．

ある．Fig. 2 のｄで示した箇所で，フィルタリングピットの幅と深さは，Fig. 2 に示されている縦と処理の前後で値が大きく異なるのはその影響であ横のライン（計測ライン）を指定することによりる．また，Fig. 2 のｂに示した盛り上がり箇所につ求めた．同図より，ピットの幅は容易に決定できいても，多少その影響が認められる．

ることが分かる．ピットの深さは，同図に示した

正円型ピットの形状，すなわち，レーザ溶融さように，下側の計測ラインはピット底部の凸型プれたオリジナルの形状は，幅 21.6 ± 0.7 ㎛（誤差ロファイルの中間点に，上側の計測ラインは（ピは全て１σの標準偏差．以下，同様），深さ 4.1 ± 0.2ットの盛り上がり部分を除いた）ジルコン表面の㎛となった．ピットの形状を円柱と仮定するとそ位置に合わせた．このようにして，このピットはの体積は 1.5 ± 0.1 × 10-15 ㎥となる．なお，再固結

幅 20.8 ㎛，深さ 4.0 ㎛と計測された．目玉型ピッした箇所は，Fig. 2B)b を参考に，同箇所の断面をトについては，Fig. 2 に示されているように，深さ高さ 1 ㎛，底辺 2 ㎛の三角形と仮定すると，同箇所の体積は，0.07 × 10-15 ㎥と計算され，円柱の体Table 1積の約 5％に相当する．従って，レーザ溶融によりSurface profile data for type1 pit in zircon.

No. Width( µm) Depth( µm)
1
21.5
4.2
2
20.8
4.5
3
22.3
4.3
422.5
4.2
5
22.4
3.9
6
22.8
4.1
7
22.1
4.1
8
20.2
4.3
9
20.3
4.2
1021.14.1
1121.63.8
1221.74.0
1321.73.71420.8
4.0
15
22.0
3.8
1622.1
3.7
1720.83.71821.64.2
1921.24.2
2022.1
4.5
Mean
21.6
4.1
STD
0.7
0.2
-15Vol.: Volume in 10Vol.
1.5
1.5
1.7
1.7
1.5
1.7
1.6
1.4
1.4
1.4
1.4
1.5
1.4
1.4
1.4
1.4
1.3
1.5
1.5
1.7
1.5
0.1

ICP-MS に供されたジルコンの量は，円柱と仮定した場合よりも 5％程度少ないものと推定されるが，その影響は小さいと思われる．
目玉型ピットは短軸方向（すなわち，ジルコン結晶のａ軸方向）で幅 23.0 ± 0.7 ㎛，深さ 4.0 ± 0.1㎛，長軸方向（同ｃ軸方向）で幅 34.7 ± 1.0 ㎛，深さ 4.1 ± 0.2 ㎛となった．目玉型ピットと正円型ピットの形状の差から，ジルコン結晶のｃ軸方向のエッチング速度は，ａ軸方向のそれの 9.4 倍と計算される．
Table 2

Surface profile data for type2 pit in zircon.

No. Width1( µm) Depth1( µm) Width2( µm) Depth2( µm)
1
23.4
4.0
35.5
4.2
2
22.3
4.1
34.9
4.2
3
24.4
3.9
32.8
4.1
4
22.3
3.8
33.8
3.7
5
23.0
4.1
35.1
4.1
6
22.9
4.1
35.7
4.2
7
22.9
4.2
35.2
4.3
Mean
23.0
4.0
34.7
4.1
STD
0.7
0.1
1.00.2
Width1&Depth1: Along shorter axis in type2 pit.
Width2&Depth2: Along longer axis in type2 pit.

3m , STD: standard deviation.

3

ア パタ イ ト の 溶 融ピ ッ ト
Fig. 3 にアパタイト（年代標準試料の DurangoApatite）の溶融ピットのカラー超深度画像を示す．
図はエッチング後にレーザ溶融したピットを示す．
これらはすべて正円型を示す．なお，今回，レーザ共焦点顕微鏡による観察・測定を行ってはいな
いが，アパタイトの溶融ピットは，エッチング後
Fig. 3 Laser ablated pits on Durango apatite surface.
Laser ablation was performed afteretching to reveal fission-tracks. Scale bar is 10µm.

も正円型を示した．すなわち，アパタイトのエッチング速度の結晶の方向に関する異方性は認められなかった．
Fig. 4 に Fig. 3 の Y-Y' 測線に沿った形状プロフ

Table 3 に示す．
アパタイトの溶融ピットは幅 22.2

ァイルを示す．同図は，Fig. 3 に見られる下段中央± 0.5 ㎛，深さ 8.6 ± 0.2 ㎛となり，ピットを円柱の溶融ピットの計測時における断面（従って，下と仮定するとその体積は 3.3 ± 0.2 × 10-15 ㎥となっ段中央の溶融ピットの中心を通るように測線を設た．長谷部・荒井（2004）は，光学顕微鏡を用い，定したもの）である．ピットの底は，ジルコンのDurango アパタイトの溶融ピットの形状を概略測ように上に凸ではなく，ほぼフラットである（Fig.

定し，幅 24.4 ± 0.9 ㎛，深さ 10.5 ± 1.7 ㎛の結果4a）が，ピットの壁付近で浅くなるとともに（Fig.

を報告している．今回の結果と比較すると，幅，4a'），壁際で深くまで削られている（Fig. 4a"）．中

深さともに約２㎛レーザ顕微鏡の方が小さな値を央のピットでは，壁の頂部が少し欠けている（Fig.

示している．

4b）が，左側のピットでは，ジルコン同様に，盛なお，溶融ピットの底部と壁部の境界（Fig. 2dり上がりが見られる（Fig. 4b'）
．なお，ジルコン，および Fig. 4a"）では，溶融の影響が強く，深くまアパタイトともに（エッチングしていない）溶融で削られている．この深さをレーザ顕微鏡で正確

ピットの壁側頂部では，盛り上がりが普通に観察に計測するのは困難であるが，フィルタリング処され，欠けた形状はまれであった．

理後の結果から，（フィルタリングの程度にも依存溶融ピットの形状（幅・深さ）は，ジルコンとするが）ジルコンで 2-3 ㎛，アパタイトで 5-6 ㎛程同様にして計測した（Fig. 4a'，a" に見られる形状度まで，局所的に深く削られていると判断される．

は局所的であることと，互いに相殺する関係にあ

この局所的に深く削られた部分が，他の溶融部分るため無視した）．に比べ，極端にウラン濃度が異なる場合には，FTアパタイトの溶融ピットの形状測定結果をFig. 4

年代値への影響を考慮する必要が生じる可能性がSurface profile of laser ablated pits along Y-Y' line in Fig. 3.

4A) Raw profile. B) After filtering.

Table 3

あるとともに，壁と接する部分で選択的に深Surface profile data for type1 pit in apatite.

No. Width( µm) Depth( µm)
1
22.7
8.6
2
22.9
8.6
3
22.7
8.6
4
22.1
8.5
5
21.8
8.6
6
21.6
8.5
7
21.9
8.6
8
22.8
9.2
922.3
9.1
10
21.8
8.6
1122.08.4
1222.58.2
1322.08.51422.1
8.5
1523.2
8.7
16
22.2
8.6
1721.88.2
1821.7
8.5
1921.2
8.8
20
22.5
8.9
Mean
22.2
8.6
STD
0.5
0.2

Vol.
3.5
3.5
3.5
3.3
3.2
3.1
3.2
3.8
3.6
3.2
3.2
3.3
3.2
3.3
3.7
3.3
3.1
3.1
3.1
3.5
3.3
0.2

くまで溶融する．この深さは，ジルコンで2-3 ㎛程度，アパタイトで 5-6 ㎛程度と推定された．
5.

ジルコンについては，結晶の方向性に関してエッチングの異方性が大きく，ｃ軸方向はａ軸方向に比べ，約 10 倍エッチング速度が速いことが分かった．

謝辞（株）キーエンスの大木重美氏および（株）三谷商事の久我篤司氏には共焦点レーザ顕微鏡および関連するソフトの操作方法をご教示頂いた．東京大学の村上雅紀博士および匿名査読者の査読により本論文は改善された．以上の方々に記してお礼申し上げます．

文献
Hasebe, N., Barbarand, J., Jarvis, K., Carter, A. andHurford, A.J., 2004, Apatite fission-track chro-あるが，今後の課題としたい．

nometry using laser ablation ICP-MS. ChemicalGeology, 207, 135-145.

ま とめ

長谷部徳子，荒井章司，2004，LA-ICP-MS FT 年代測

レーザ溶融ピットの形状を共焦点レーザ顕微鏡

定：エッチングされた試料のレーザー溶融について．

により観察・測定した．その結果，以下の点が明フィッション・トラックニュースレター，No17，らかになった．

45-46．

1.

ジルコンとアパタイトのレーザ溶融ピット

猪又竜，金森智哉，山口一裕，北岡豪一，2003，共焦点

は，共焦点レーザ顕微鏡により詳細に観察・レーザー顕微鏡を用いたフィッション・トラック自測定することができた．それぞれの溶融ピッ動計数の基礎的研究．フィッション・トラックニュ

トの形状を円柱で近似することにより，それースレター，No.16，7-10．

ぞれの体積を求めることができた．
2.

3.

4.

Petford, N., Miller, J.A. and Briggs, J., 1993, The

溶融ピットの底部はジルコンでは上に凸型

automated counting of fission tracks in an ex-を示すが，アパタイトではほぼフラットであternal detector by image analysis. Comp. Geosci.,

る．

19, 585-591.

溶融ピットの壁側頂部は，通常，盛り上がっ清水以知子，島田耕史，2002，レーザー偏光顕微鏡の開ている．この盛り上がりは溶融した部分が固発 と 計 量 岩 石 組 織 学 へ の 応 用 ． 地 質 雑 , 108,結したためと考えられる．

306-317.

溶融ピットの壁側底部は，溶け残りの箇所が5