Proceedings of the 11th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
August 9-11, 2014, Aomori, Japan

PASJ2014-SUOM08

高強度フェムト秒レーザー加速電子を用いた	 
超高速時間分解電子線回折法の開発	 
ULTRA-FAST ELECTRON DIFFRACTION USING ELECTRONS ACCELERATED BY
INTENSE FEMTOSECOND LASER PULSES
阪部周二#, A, B), 橋田昌樹 A, B), 井上俊介 A, B) , 時田茂樹 A, B, *)Shuji Sakabe #, A, B), Masaki HashidaA, B), Shunsuke InoueA, B), Shigeki Tokita A, B, *)A)
Institute for Chemical Research, Kyoto UniversityB)
Graduate School of Science, Kyoto University

Abstract
We have demonstrated to use electron pulses accelerated by intense femtosecond laser pulses and self-compressed for
ultrafast electron diffraction (UED). The electron pulses are generated by irradiating tightly focused terawatt
femtosecond laser pulses on a polyethylene foil target, then, the pulses are compressed by using an achromatic bending
magnet system. These femtosecond electron pulses have an intensity to demonstrate a single-shot diffraction pattern.

1.

はじめに	  物質科学やナノ科学が飛躍的に発展しているが，物質の状態やその変化を調べるには高い空間と時間分解能をもつ観察手法が必要となる．物質の原子状態を知ることができる電子顕微鏡は今日までの半世紀の間にレンズの高度化，高エネルギー電子加速管の開発，そして収差補正技術の発明などのブレークスルーを経てナノメートル以下の空間分解能を得られるまでに発展してきた．他方，時間分解能技術については空間分解能と比してみると大きな遅れがあると言える．物質内部のノナメートルスケールで起こる諸現象は究極的には単一原子の運動により決まる．物質の極微細状態変化のような構造的な動力学を単一原子の振動時間尺度（<数 100fs）で直接観察できると唯一の方法と考えられるのが時間分解電子線回折（TRED）である．TRED を用いて，固体の相転移，気相の過渡的な分子構造，表面力学の観察が試みられてきたが，今日までは TRED 実験はみな数 ps の時間分解能に留まっている．フェムト秒の時間分解で電子線回折により構造変化を直接測定する手法の開発は大きな挑戦的課題である．特に，十分な強度のフェムト秒電子パルスの発生が絶対不可欠である．最近の当該研究はすべて電子を低強度フェムト秒レーザーとフォトカソードを用いて発生するものである．この方式では，レーザーパルス幅程度の電子線を発生できるが，回折に利用できる数100keV のエネルギーにまで加速しなければならな
い．この間に「空間電荷効果」によりパルス幅は大きく広がる．この問題を解決する手法として，電子バンチ（パルス）密度を下げる（究極には 1 個）などが報告されているが，これらはいずれも物質の高速時間分解回折のための電子線源に求められる仕様からほど遠いものである．すなわち，諸現象に見られる構造的な動力学の殆どが不可逆的であるので，単一パルスにより回折像を捉えなければならない．

そのため回折に適したエネルギーでかつ十分な電子量の極短パルスが不可欠である．筆者らは超高強度
極短パルスレーザー生成プラズマ中で加速される高エネルギー電子を用いて，単一パルスで数 100fs 以下の時間分解回折像の撮像を実証し，時間分解電子線法(UED: Ultrafast Electron Diffraction)の開発に取り組んでいる．

2.	  UED を実現するための最も重要な課題は高輝度の短パルス電子線源を開発することである．超高強度
短パルスレーザーを薄膜に集光照射すると，光場により薄膜表面に生成されるプラズマ電子を高エネルギーに加速することができる．我々はこのレーザー加速電子の UED への応用を研究している [1]．その主な課題は(1)レーザー加速電子の特性測定と加速機構の解明，(2)レーザー加速電子の高輝度化，(3)レーザー加速電子の短パルス化，(4) UED の予備実証である．これにより，100fs 以下の時間分解能で数 100keV の電子により単一パルスによる電子線回折像を取得する手法を確立することが目標である．	 	  筆者らが行った予備実験配置を Figure 1 に示す[2]．
EMCCD カメラ以外の装置はすべて約 10−2 Pa に減圧された真空容器内に配置される．京都大学化学研究所が有する高強度レーザー装置	 (フェムト秒チタンサファイアレーザー)	 T6-laser からのレーザービー
ム（波長 800nm，140mJ，パルス幅 150fs，直径約50mm）を等分割し，一方は電子加速ビーム，もう一方はパルス幅測定ビームとして用いた．後者のビームラインには可変光学遅延を挿入している．それぞれのビームを軸外し放物面鏡（焦点距離 165mm）で集光し，集光点のビーム幅は 6×4µm2 である．その結果，集光点の光強度は約 1018W/cm2 に達する．
電子加速ビームをポリエチレン膜（厚さ 10µm）のターゲットに入射角 10°で照射し，電離したター
ゲットの電子は主として J×B 加熱や真空加熱により____________________________________________#*

レーザー加速電子線回折実験装置

sakabe@laser.kuicr.kyoto-u.ac.jp
現所属：大阪大学レーザーエネルギー学研究センター- 147 -

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PASJ2014-SUOM08	 	 Figure 1: Schematic diagram of the experimental setup of electron pulse compression and pulse duration measurement:(a) top view and (b) side view.	 	 
加速・放出される．よって，初期の電子パルス幅は ルスと高強度レーザーパルスを垂直に交差させ，ポレーザーのパルス幅と同程度であると考えられ，実 得 る た め 電 子 ビ ー ム は 第 2 の 磁 気 レ ン ズ に よ り
際、別の実験でこの事は検証されている [3]．このと 70µm まで収束し，測定レーザービーム（ビーム幅き電子は集光点と同程度の領域から放出するが指向 6×4µm2）と交差させ，第 3 の磁気レンズにより再び性が弱いため，永久磁石により構成した磁気レンズ 平行ビームに戻した後，蛍光スクリーンに入射する．	 とアパーチャ（直径 1mm）により発散角の小さい結	  果
電子ビームへと整形した [4]．ターゲットから放出し 3.
た電子は 100keV~1MeV を中心とする幅広いエネル
3.1 電子パルス幅測定
ギー分布をもつが，磁気レンズを通過した時点でおよそ 350keV を中心としたある程度狭いエネルギー 	  電子パルスとレーザーパルス間の遅延時間を変化範囲のみが選択される．整形した電子ビームを磁場 させ電子線像を観測する．レーザービーム進行方向
強度 63mT の偏向磁石を 2 台用いて 180°を２回（合 の横方向にポンデロモーティブ力により散乱されたわせて 360°）偏向する．偏向磁石へのビームの入 電子の像に含まれる散乱電子量を遅延時間に対して射・出射のため，第 2 の偏向磁石を第 1 の磁石に対 プロットするとトレースが得られる．これは電子パし 12°の角度をつけて配置し，エネルギー選択のた ルスとレーザーパルスのエンベロープの相互相関に
め 180°偏向後のビーム行路上に幅約 1mm スリット 対応する．各々のパルスがガウス関数のエンベロー（350keV において約 1%の運動量幅に対応）を配置 プを持つと仮定した場合，電子パルスの時間幅（半している．さらに，360°偏向後のビーム行路上に 2 値全幅）は 524±59 fs と見積もられた（この結果は台の四重極電磁石を配置した．2 台の四重極電磁石 論文に発表した値を記しているが，その後の実験での電流値を調節することにより，スクリーン上での 300fs に達している）．この時間幅は電子加速レー電子ビーム径が最小となるように電子ビームの水 ザービームの時間幅（150fs）と比較して大きい．現
平・垂直方向の広がり角を調整した．また，四重極 時点でこの原因は明らかではないが，レーザーとプ電磁石の中心軸とビーム軸をずらすことにより，偏 ラズマの相互作用における電子放出において，何等向磁石で生じる横方向のエネルギー分布の偏りを補 かのパルス幅を伸ばす効果が存在することを示唆し正している．四重極磁石通過後およそ 0.1m の位置 ている．	 
（ターゲット位置か 0.45m）で電子パルスは圧縮され，パルス時間幅が最小となる．この位置で電子パ 3.2	  単一パルス電子線回折の実証実験
ンデロモーティブ力による電子の散乱を観測するこ について述べる．厚さ 10 nm	 の金の単結晶（001）とによりパルス幅を測定できる．高い時間分解能を	  薄膜を四重極磁石後のビーム行路上に設置し，観察上述の装置を用いて行った電子回折測定の実証実験 試料として用いた．パルス幅測定で電子ビーム収束- 148 -Proceedings of the 11th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
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PASJ2014-SUOM08に用いた第二および第三の磁気レンズを取り除き， 謝	  辞スクリーンに近づくにつれ徐々にビームが収束するように四重極磁石を調整する．試料位置での電子	 	  本 研 究 は 科 学 研 究 費 補 助 金 （ 基 盤 研 究 (A)	 
ビームの直径は約 0.8mm であり，パルスあたりの電 (18206006),	 挑戦的萌芽研究(22654050)	 ，基盤研
荷量は 6fC である．試料により散乱された電子は 究(S)(23226002)，基盤研究(C)(24540537)，挑戦的
0.41m 後方の蛍光スクリーンへ入射し，スクリーン 萌芽研究(25600138)），山田科学財団，三菱財団，上で生じた回折パターンは EMCCD カメラにより撮 京都大学のコアステージバックアップからのご支援
影する．単一ショット撮影により得られた回折像を	  を頂き行われております．研究のご支援に深く感謝
Figure 2 に示す．明瞭な（020）及び（220）面の回 申し上げます．	 
折スポットが観察でき，単一ショット撮影に十分なビーム強度が得られていることがわかる．既知の金 参考文献
単結晶の格子定数より，電子ビームのエネルギーは[1] S. Tokita, S. Inoue, S. Masuno, M. Hashida, and S. Sakabe:356keV と算出された．	 
“Single-Shot Ultrafast Electron Diffraction with a Laser	 
Accelerated Sub-MeV Electron Pulse”, Applied Physics
Letters 95, 111911 (2009).
[2] S. Tokita, M. Hashida, S. Inoue, T. Nishoji, K. Otani, and S.
Sakabe: “Single-Shot Femtosecond Electron Diffraction
withLaser-Accelerated
Electrons:
Experimental
Demonstration of Electron Pulse Compression”, PhysicalReview Letters 105, 215004 (2010).	 
Figure 2: Diffraction patterns obtained from gold (001)single-crystal sample with (1) single shot and (b) 10-shot
irradiation.

3.	  結	  言[3] S. Inoue, S. Tokita, K. Otani, M. Hashida, and S. Sakabe:“Autocorrelation measurement of fast electron pulses
emitted through the interaction of femtosecond laser pulses
with a solid target”, Physical Review Letters 109,185001(2012).
[4] S. Inoue, S. Tokita, T. Nishoji, S. Masuno, K. Otani, M.
Hashida, and S. Sakabe: “Single-shot microscopic electron
imaging of intense femtosecond laser-produced plasmas”,
Review of Scientific Instruments 81, 123302 (2010).
[5] S. Tokita, K. Otani, M. Hashida, T. Nishoji, S. Inoue, M.	  以上の成果から，我々は 350keV のレーザー加速Hashida, and S. Sakabe: “Collimated Fast Electron
電子ビームを 500fs に圧縮を世界で初めて実証し，Emission from Long Wires Irradiated by Intense
それを用いて単一パルスでの電子線回折像の撮像にFemtosecond Laser Pulses”, Physical Review Letters 106,255001 (2011).
成功した．これらは最終目的に向けて研究を発展させるための有意義な成果であり．既に，レーザー装 [6] H. Nakajima, S. Tokita, S. Inoue, M. Hashida, and S.
Sakabe: “Divergence-free transport of laser-produced fast
置の短パルス化とパルスの高品位化などの装置改良
electrons along a meter-long wire target”, Physical Reviewを実施し、新しい線源の探求に取り組んでいる [5,6] ．
Letters 110, 155001(2013).
また，この高強度短パルスレーザー加速された短パルス電子は電子偏向法の電子源に用いてプラズマや [7] S. Inoue, S. Tokita, K. Otani, M. Hashida, and S. Sakabe:“Femtosecond electron deflectometry for measuring
物質近傍の電磁場の測定にも有効である．	 
transient fields generated by laser-accelerated fastelectrons”, Applied Physics Letters 99, 31501 (2011).

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