文部科学省 「富岳」成果創出加速プログラム

次世代二次電池・燃料電池開発によるET革命に向けた計算・データ材料科学研究（富岳電池課題）
代表機関：NIMS
課題責任者：館山佳尚（NIMS グループリーダー）
URL: https://www.nims.go.jp/fugaku-denchi/
事務局: fugakubfc-office@ml.nims.go.jp

カーボンニュートラル、脱炭素社会実現に不可欠な二次電池・燃料電池
2050年カーボンニュートラルを宣言

カーボンニュートラルは電化・水素がキー  二次電池・燃料電池がエネルギー活用の鍵
全固体・革新電池や燃料電池の性能向上等、新たなブレークスルーが必須
出展：経済産業省ウェブサイト（ https://www.meti.go.jp/press/2020/12/20201225012/20201225012.html ）2

二次電池・燃料電池の技術的課題
解決すべき技術的課題
二次電池：
・安全性：全固体電池の開発、燃えない電解液の開発、劣化抑制
・高速充放電：電極界面の低抵抗化、固体電解質の物質輸送高速化
・容量(エネルギー密度)：金属負極の利用、新規正極-発電 e

燃料電池：＋ プロト
ン＋＋＋＋＋＋＋＋＋＋＋

H2＋＋＋＋

燃料極＋＋＋＋

高分子
電解質膜

空気極

O2

・高耐久性：劣化反応抑制、電解質膜の高強度化
・高出力化：反応の高活性化、高性能電解質膜の開発
薄膜化・クロスリーク防止、物質輸送高速化
・低コスト：脱白金、低白金化計算に求められている課題
二次電池：
・電解液・固体電解質の材料設計
・界面の微視的機構の解明
・界面制御指針の確立

燃料電池：・電極材料設計技術の確立
・高分子電解質膜設計技術の確立
・電極界面の微視的機構の解明
3

富岳電池課題の研究サブテーマと目標
研究サブテーマ：
A: 次世代二次電池
A1: 電解液系次世代二次電池
A2: 全固体（二次）電池
B: 次世代燃料電池
B1: 電極界面反応
B2: 電解質膜・プロトン輸送
課題終了時までの目標：
サブテーマA：二次電池
・次世代二次電池向けの電解液・固体電解質の提案
・次世代二次電池に資する界面制御指針の提案
サブテーマB：燃料電池
・次世代燃料電池に資する電極材料の提案
・次世代燃料電池に向けた電解質膜内の微視的機構の解明
課題全体：・産業界コンソーシアム等を通した計算・データ技術の社会実装
4富岳電池課題の実施者・研究協力者
物理・化学分野にまたがる産官学の強力な連携体制により、技術移転と成果創出を加速

5

富岳電池課題の計算・データ科学連携（データ創出・活用による研究開発）
データ創出

NIMS 材料データ
プラットフォームセン
ター（DPFC）

第一原理MD:stat-CPMD
古典MD:MODYLAS
データ蓄積・公開

億規模のデータ生成

MDR-Closed
材料機能
｢富岳｣
DB
ストレージ

リポジトリ

データ格納

「二次電池・燃料電池」 計算チーム/データチーム連携
機械学習

データ活用

指針
獲
得

記述子抽出・材料探索
超大規模・長時間MDシミュレーション
neural network力場作成＋ メタデータ(データアノテーション機能)
大規模・長時間計算データ、再利用可能データの格納・利活用
プロジェクト内へ公開、将来は、プロジェクト外にも公開

6

主要アプリケーションの機能・特徴と主な成果
stat-CPMD：第一原理分子動力学計算 x 高次並列化●主な計算手法・機能• 密度汎関数理論ベースの第一原理分子動力学計算• 平面波基底：凝縮系（固体・液体・界面）計算に適性• 統計力学ベースの自由エネルギー計算手法(BlueMoonアンサンブル法、meta-dynamics法等）実装• MPI制御による高次並列化導入●特徴• 数千原子オーダー大規模DFT-MDサンプリングの大量実行が可能• 自由エネルギー計算（熱力学積分計算）・ハイスループッ
ト計算共に多数ノード高効率実行が可能• 酸化還元電位計算・マルチカノニカル計算の高効率実行が可能

館山(NIMS)

二次電池負極界面被膜の 二次電池高濃度電解液
微視的機構研究
開発支援

界面被膜形成の“沖合集積”による新メカニズム提案
J. Electrochem. Soc. (2015)

・高安全性電解液「消火性電解液」開発に貢献
Nature Energy., 3,22 (2018)

負極－SEI膜界面のLi+輸送メカニズムの理論提案

・新タイプ電解液「高濃度電解液」の安全性向上やイオン拡散の微視的メカニズム解明
J. Am. Chem. Soc. 136 (2014),
Nature Commun., 7, 12032 (2016)

Phys. Chem. Chem. Phys. (2020)
・低コスト・高安全性電解液[Invited article in a special issue]「ハイドレートメルト」開発に貢献●URL：https://www.nims.go.jp/group/cs/

Nature Energy., 1, 16129 (2016)

京大触媒・電池元素戦略拠点、東大、企業との連携により実施

7

主要アプリケーションの機能・特徴と主な成果
MODYLAS：高並列汎用分子動力学シミュレーションソフト
●主な計算手法・機能(1) 汎用分子動力学計算
・アンサンブル NVE、NVT、NPT(full flexible)、引張り試験
・拘束 原子、分子集団、反応座標
SHAKE,RATTLE,ROLL・力場 各種力場、テーブル関数(2) 自由エネルギー 各種方法
(3) 不均一系の位置依存の拡散係数、大域的な浸透係数(4) プロトン移動 vehicle機構、Grottuss機構、EVBモ
デル(5) FMM法によるクーロン相互作用、圧力テンソル計算(6) 新規通信アルゴリズムMTD法、RDMA通信●特徴
・100万原子を超える大規模系計算に最適・高効率の超並列計算
・不均一系、界面系、プロトン移動等
・GROMACS互換●URL：http://www.modylas.org/

岡崎(東大)

高分子電解質膜 IMPACT連携 分離膜設計 NEDO 超々連携

高分子界面の過剰自由エネルギー
高分子電解質膜のミクロ相分離構造
J. Phys. Chem., C 120, 25832(2016)

Langmuir, 34, 12214(2018)

界面活性剤
MODYLASが適用可能な材料系
高分子樹脂 IMPACT連携
PC

PMMA

界面活性剤の相安定性
Langmuir, 35,10877(2019)

高分子樹脂の脆性・延性破壊

Polymer, 178, 121570(2019)8

主要アプリケーションの機能・特徴と主な成果
STATE：第一原理分子動力学プログラム
森川(阪大)●主な計算手法・機能(1) 平面波基底・ウルトラソフト擬ポテンシャル(2) LDA, GGA, GGA+U, vdW-DF(3) ESM法による界面での電場、電極電位制御●特徴固体表面・界面での電場・電位制御、レプリカ、k点、バンド、G点のMPI四重並列+ OpenMP並列化による高並列計算

水/Pt界面での水素発生 振動励起によるCO2水素化促進反応
J. Phys. Soc. Jpn., 77, Nature Chem., 11, 722(2019).
024802 (2008).

Pt/HF/SiC界面でのエッチング反応
Appl. Phys.Lett., 107,201601 (2015).

Naフラックス中でのGaN結晶成長促進機構
APEX, 9, 015601 (2016).

●URL：STATE-Wiki: http://wwwcp.prec.eng.osakau.ac.jp/puki_state/index.php

RedMoon：混合モンテカルロ(MC)/分子動力学(MD)反応法化学反応シミュレーション
長岡(名大)●主な計算手法・機能(1)混合MC/MD反応法による化学反応シミュレーション(2)MM法、QM/MM法による反応エネルギー評価●特徴(1)メトロポリス法による非平衡系の確率的分子シミュレーションが可能（MDソルバー：AMBER、LAMMPS等）(2)化学反応に伴う分子種変化のミクロな取扱い可能(3)拡張系の方法に基づいた定電位差印加が可能(4)100万原子スケールのバルク系、界面系に対応可能
Red Moon 法 - 混 合
MC/MD反応法に基づいた大規模複合反応系のアトミス
ティックシミュレーション
Chem. Phys. Lett., 583, 80 (2013)

Red Moon法で明らかになったリチウムイオン電池負極被膜のボトムアップ生成機構
J. Phys. Chem. Lett., 10, 5949
(2019)●URL: http://www.ncube.human.nagoya-u.ac.jp/jp/project/macro.html

9主要アプリケーションの機能・特徴と主な成果
ESM-RISM

大谷(産総研)、杉野（東大）●主な計算手法・機能(1) 電極触媒・電解質界面（固液界面）での電子状態及び構造に関する第一原理計算を行う計算手法(2) 界面付近から離れた溶媒分子をあらわに計算することなく、その密度分布を決定することができる●特徴• 界面から離れた領域での密度分布の決定が可能• 電池のシミュレーションに有効な電位の決定が可能

金属に担持された酸化物
電極触媒のシミュレーションのイメージ図
Application for Electrode/Electrolyte interface
電極(+ion)をDFT+ESM (QM), 溶液を古典溶液理論(RISM)で扱うHybrid理論.
ΔNe

ΔNe
QM

RISM

Grand canonical system: Grand potential

QM

RISM

電子の化学ポテンシャル(μe)→電極電位: Helmholtz free energy 溶媒和機構→RISM方程式

力場最適化フレームワーク

赤木(東北大)●特徴・VASPと拡張型遺伝アルゴリズムによる最適化

VASP●主な計算手法・機能・密度汎関数理論ベースの第一原理計算の標準的プログラム。 Wien大学のKresseらが開発・管理。
●特徴
・多彩な機能を有する。どの計算機とも親和性が高い。
・富岳については、計算条件次第で良いパフォーマンスが出る。

10

富岳電池課題の主な研究成果：高性能固体電解質の記述子探索
背景：高イオン伝導度固体電解質探索の新しい・有望な方向性が待たれる。
目標：高イオン伝導度を持つ固体電解質物質群から支配因子を探る
DFT-MD (473K)

Ion conductivity

W, Mo, 2V, 1V

A. Hayashi et al., Nat. Commun. 10, 5266 (2019).

成果：イオン拡散時の（遷移状態）ボトルネック体積よりもWykoff site cage（準安定サイト） の体積が重要な記述子であることを示唆。

EADFT-MD = 0.201±0.042 eV
EADFT-MD = 0.159±0.052 eV
EADFT-MD = 0.134±0.018 eV
EADFT-MD = 0.104±0.021 eV
EAexpt = 0.27 eV
EAexpt = 0.23 eV
EAexpt = 0.22 eV

DFT-MDサンプリング：VASP
R. Jalem*, A. Hayashi, Y. Tateyama* et al., Chem. Mater. 32, 8373-8381 (2020). [IF=9.57]

11富岳電池課題の主な研究成果：全固体電池正極界面の網羅的解析

産学官連携研究 (富士フイルムーNIMS)

硫化物固体電解質、酸化物固体電解質、コート層の包括的第一原理計算解析

Y. Okuno*, Y. Tateyama* et al., ACS Appl. Energy Mater. 3, 11061-11072 (2020). [IF=4.47]
DOI: 10.1021/acsaem.0c02033

12富岳電池課題の主な研究成果：不均一系における大域的な浸透係数の評価手法確立

電解質膜バルクや電極界面におけるプロトン、酸素、水素の大域的な浸透係数を、位置に依存する自由エネルギーと拡散係数から評価する新規方法論を確立した。この手法は、ガス分離膜やイオン伝導体などにも応用できる。

電解質膜バルクのモデリングと、電解質膜バルクの内部に於ける水素の位置に依存した自由エネルギー計算を行った。
水素の自由エネルギーの断面図と、その断面に対応する分子構造を重ねたものを示す。自由エネルギーと分子構造との関係を明らかにし、輸送のメカニズムを明らかにしつつある。

T. Nagai, S. Okazaki* et al., J. Chem. Theory Comput. 16, 7239–7254 (2020). [IF=5.01]
DOI:10.1021/acs.jctc.0c00448

13富岳電池課題 第1回公開シンポジウム（成果報告会）
開催概要
日時：2021年3月21日（日） 13:00～15:40
形式：日本化学会第101春季年会(2021) の併催シンポ
ジウム オンライン開催（配信方法は参加登録者に連絡）
参加費：無料
参加登録：日本化学会第101春季年会(2021) の併催
シンポジウムのページ、または富岳電池課題
ホームページの第1回公開シンポジウム（成果報告会）のページから、「参加登録」より登録フォームに必要事項をご記入の上お申し込みください。
日本化学会第101春季年会(2021)の参加有無に関わらず、どなたでもご参加いただけます。
・日本化学会第101春季年会(2021) の併催シンポジウム
https://confit.atlas.jp/guide/event/csj101st/static/CoSymp#Csympo5
・富岳電池課題の第1回公開シンポジウム（成果報告会）
https://www.nims.go.jp/fugaku-denchi/events/2020/20210320.html

14