Ｘ線・ＥＵＶ結像光学ニューズレター
No.56 2023 年 11 月発行
高輝度放射光用 X 線多層膜レンズの開発の歴史
和歌山県立医科大学

【要旨】

田村

繁治

実は, 今となっては知らない人が多いと思うので

放射光 X 線用の集光素子の 1 つで多層膜レンズにつ紹介するが, 日本では 1995 年に高エネルギー物理

いて, 1988 年に作製された実用的な第 1 号から最新

学研究所 PF において 3 か月間限定で、第 3 世代にの研究開発成果にいたるまで, 仕様や性能について匹敵する超高輝度 X 線（8 または 10 GeV）利用実験

主だった結果について 3 枚の図に纏めて, 35 年間のが行われた。多岐にわたる高度な専門技術が必要な進化の歴史を鳥瞰できるようにした. 今では知る人

放射光施設を関係者の総力で貫徹し, トリスタン

が非常に少なくなった事項や文献も列挙し, 今後に

MR-BW-TL ビームラインが稼働し SPring-8 に先駆語り継げるようにした.

けて実験が行われた。その全体計画, 加速器, 挿入光
源, ビームライン, 光源の各種技術, 利用実験（7 課【キーワード】題）の成果は日本放射光学会誌「放射光」1997 年 10

アスペクト比, 回折効率, ゾーンプレート, 多層膜,

巻2 号に詳細に記録されている。
また, 科学新聞（（株）

ラウエレンズ

科学新聞社）1996 年 1 月 1 日第 2586 号の第 6 面にも紹介された。さらに, 稼働前後には文献 2）などにも紹介された。

1. まえがき

日本での放射光施設の設置計画や利用計画，種々
化学, 物質科学, 医学などの幅広い分野で放射光の応用事例は報告書や書籍に記されている 3-15)。ま用 X 線が利用されている。1895 年に W. C. Rontgen

た, 増加する利用者の利便性を鑑み, 入門書が刊行によってX 線が発見されてから間もなく130 年になされ 16), その後も新たな光源の開発や装置のアップる。また, 1947 年にニューヨークの General Electric

グレードに対応するために改訂版も刊行された 17)。

の研究所で 70 MeV のシンクロト口ンによる放射光中でも文献 3)～6) は関係者の試行錯誤の努力の結が初めて観察されてから 75 年が経過した 1)。

晶が凝縮されており, 存在を知らない人も多いと思1970 年代以降, シソクロトロン放射 (SR) 光施

われ, 日本における語り継ぐべき報告書と考える.

設が世界各国で盛んに建設され,真空紫外から極短

さて, 種々の技術で利用されている放射光利用の波長 X 線領域までの幅広い波長領域の輝度の高い光一つとして, 放射光をマイクロビーム～ナノビームを利用することが可能となった。1990 年代には, 第に集光して観察や分析を行う方法がある。そのため3 世代の大型放射光施設である APS (Advancedの集光素子の開発も行われており, 1つの学問領域とPhoton Source: 6 GeV，1994 年), ESRF (European

なっている。本稿では, 集光素子の分野の一翼を担

Synchrotron Radiation Facility: 7 GeV，1996 年),っている多層膜レンズ（FZP: Fresnel zone plate）のSPring-8 (8 GeV，1997 年) が相次いで稼働した。

開発の歴史を紹介する。

1

特化された総説も出版されるようになった 21,22)。あ2. 放射光 X 線集光素子の開発の変遷

るいは, 特化されていなくても, 扱っている集光素
2.1 21 世紀当初の放射光 X 線集光素子

子は厳選されている 23)。なお, 文献 17) では, 出版

筆者は2001 年に日本真空協会から真空技術と関時点での殆どの集光素子を網羅しているようである。

係のある放射光 X 線集光素子に関する解説執筆の依頼を受けた 18)。
そこでは, 当時, 各研究機関で利用頻度, あるいは性能が高かったブラッグ・フレネルレンズ(BFL)（図 1-(a)）, フレネルゾーンプレート(FZP)（図 1-(b)）, カークパトリック・バエズ(KirkpatrickBaez (K-B))ミラー（図 1-(c)）, 屈折レンズ（図 1-(d)）の図を挙げた。X 線のエネルギーは 8 keV が主流で,集光ビームサイズ, 顕微画像の解像度はサブミクロン（数百 nm）であった。

図 2：放射光 X 線集光素子 18)

3. 多層膜フレネルゾーンプレート (FZP) の開発の変遷
文献 21), 22) では多層膜フレネルゾーンプレート(FZP)（以下では多層膜 FZP と記述する）に関して紹介されており, また, ここ 10 年間程度の性能評価の変遷が紹介されている。そこで, 筆者が学んできた多層膜 FZP の歴史も加えて 1980 年代からの開発
技術の進歩を紹介する。
多層膜 FZP の概念は 1981 年に G. Schmahl らによって発表され, 金属基板上に Au，Ag を交互に 10層程度積層したものを試作したが, 集光テストは行
図 1：放射光 X 線集光素子 18)っていない 24)。その後, 1988 年に斉藤（日本真空:ULVAC）らのグループが直径 18 µm の金ワイヤー基19)

筆者は2008 年に再度執筆をする機会を頂いた 。

板上に WSi2/C 多層膜を 40 層積層後（最外層幅: 0.2

そこでは, 前報に書き加えるのを失念したウォルタµm）, 50 µm の厚さに薄片化し, 高エネルギー物理

ーミラー (Wolter Mirror) と新しく登場した多層膜学研究所放射光研究施設 (BL-4) で 8 keV の X 線のラウエレンズとを加えた（図 2）。この頃の集光ビー

集光に成功した 25-27)。積層したゾーン領域の総膜厚

ムサイズ, 顕微画像の解像度, 素子によっては 50

は約 13 ミクロンであった。集光サイズは当初は 3

nm 程度にまで向上していた。

µm 程度であったが, 後に, 別の方法で評価した結果, 1 µm であったことを本人から伺った。成膜には2.2 その後の放射光 X 線集光素子

スパッタリング蒸着法が採用された。その後, Bionta

2010 年11 月にSpringer 社から文献20) の本が出ら (Lawrence Livermore Lab) らのグループが, 直版されて以降, 筆者の知る限りでは, 各集光素子に径 97 µm のステンレスワイヤー基板上に Cu/Al 多層
2

膜をゾーン領域の総膜厚約 320 ミクロン（最外層幅:（信号）を同時に得ることができる。後者は直接の0.2 µm）を積層した 28)。当時, 薄膜工学の世界では,拡大像が得られ, 実時間観察が可能, 動的過程の観薄膜とは数ミクロン以下の膜が通常であったので,察が可能, さらには、試料を回転させることで顕微

この層膜厚は驚くべきもので, 今でもこの記録は破CT (Computed Tomography) による非破壊三次元

られていない。レンズとしての性能評価は Tabletop

内部構造の観察が可能である。このように走査型顕タイプの卓上型光源（8 keV）で 10 µm に集光した。

微鏡と結像型顕微鏡とは補完性がある。いずれの方

この FZP もスパッタリング蒸着法で作製された。

式でも厚い試料の分析・観察を「大気中,非破壊,前処

筆者もスパッタリング蒸着法で金ワイヤー基板上理なし」に行えることが大きな特徴であり, これらに多層膜を成膜し, これを低融点合金に埋め込んでは電子顕微鏡による測定とは異なる点である。

固定し, 切断・研磨により多層膜 FZP を作製し, 高2000 年頃, 結像型顕微鏡の代表例として, ESRF のエネルギー物理学研究所（BL-8C）, 大型放射光グループは図 1-(d) の屈折レンズを利用した光学系

SPring-8 (BL47XU, BL20XU, BL08W) で性能評価やで金メッシュを観察したが, その時の波長は 25 keV

顕微実験を行った。既出のトリスタン MR-BW-TL ビ(0.05 nm), 拡大率は 50 倍, 分解能 0.35 µm であっームラインでの実験にも参画した 29-31)。そこでは,た 37)。これに対し筆者の多層膜 FZP を利用した顕高い回折効率が期待できる位相変調型 FZP17)を使用

微鏡では、まず、25 keV (0.05 nm)、拡大率は 10.2

した。

倍、0.5 µm の分解能を達成した 38)。 次に, 中尺ビ

その後, 多くの多層膜 FZP の作製, 集光実験を行ームライン（BL20XU）で 82.7 keV (0.05 nm), 拡大

った。代表的な成果と参考文献を紹介する: 多層膜率 100 倍を達成した 39)。これは, 多層膜 FZP からFZP の厚さと回折効率との関係を調べた 32), 人の頭試料までの距離が 1.64 m, 試料から検出器までの距

髪, 象の体毛, 自動車塗料の断面の元素マッピング

離が 164 m という巨大結像型顕微鏡であった。

を行った 33), 厚さが40 µm の多層膜FZP が18－113

話は再び多層膜 FZP に戻る。FZP の重要な性能

keV の広範囲な波長域で使用できることが判った 34)．

に, 回折効率と高エネルギー領域での利用の可否が37.5 keV と 75 keV の高エネルギービームを利用しある。

て金属超集積植物の各部位での重元素の分布状態を

FZP の理論上の回折効率（集光効率）は 10%，位

初めて観察し 35), 金属セラミックス酸化物の観察を

相変調型 FZP での最大値は 4/2（~ 40%）であるが行った 36)。自動車塗料では, Fe,TiO2:下塗り, CaCO3:, 実際には作製精度の誤差などが原因で,この数値よ

顔料, Zn3 (PO4)2 の構造が見えた。発表はしなかったりも低い場合が多い。回折効率の向上は, 顕微分析が, 象牙ではカルシウムが自然界の中でストロンチ

観察において測定時間の短縮,試料の放射線損傷のウムに置換されていることが観察され, 当時の最先軽減,光学系の簡素化（高次光カット用の OSA が不端の IC チップでは金の電極が銀で固定されている要）などのために必須である。基本的な FZP の構造のが観察された。これらは走査型顕微法（顕微鏡）は電子ビームリソグラフィーで作製したものでは「である。

輪帯の有無（透明か不透明か）の交互構造」であり,

一方, 拡大率 100 倍の結像型顕微鏡も行い, 当時

多層膜 ZP では重元素層と軽元素層の交互構造であのトップレベルの拡大率を高エネルギーで達成したる。この構造を鋸歯状にすることで理論上 100%の。Ｘ線顕微鏡の構成方法には走査型と結像型とがあ

回折効率を達成できることが知られており ,り, 筆者は前者を主に採用したが両者には以下の特kinoform FZPと呼ばれている 40)。kinoform 型の発想徴がある。前者は試料を 2 次元走査する必要があるの原典は文献 41)である。しかしながら, このようが試料の被爆量を必要最小限に抑えることができるな形状の素子を作製することは技術的に非常に困難。また、複数の検出器を利用することで種々の情報であるので, ゾーン構造を階段状にする方法が提案
3

された 42,43)。この FZP は微細加工法で作製された 4keV での 2 次元集光は他機関では達成されていない。

段構造で, Ｘ線のエネルギーが 7 keV の時に 55%の

また、未公表ではあるが、BL47XU での実験で、82.7

回折効率を達成している。同じ観点から 2 種類の材

keV の X 線に対し、0.4 micron の集光を 1 度記録し料を使用して理論的に提案した例もある 44)。電子ビ

た。

ームリソグラフィーでは FZP の厚さは 2 ~ 3 µm 程

以上に紹介した多層膜 FZP は, 直径が 3 インチの度が限界であるので, 高エネルギー領域では使用で蒸着材料（ターゲット）を装着した大型スパッタリきない。一方, 多層膜 FZP は例えば 50～100 µm のング装置を使用して作製した。顕微分析で重要視さ厚みの実現が可能である。通常の多層膜 FZP ではれる空間分解能は 100 nm が限界であった 33)。2005

重元素薄膜と軽元素薄膜を交互に積層するが, 2 種類

年に筆者が 4 段構造多層膜FZP を開発した頃, 国内の元素を同時蒸着して得られる混合膜を利用すれば外において 20 keV 以下のエネルギー領域ではある

階段構造と同等の光学的条件の実現が期待できる。

が, 他の集光素子の集光サイズは 50 nm 程度に高度

さらに混合比の異なる層を成膜することで階段の数化し 55-58), 多層膜FZP においても従来の装置では対を増やすことによって、擬似的に連続変化である

応できなくなり, また, 蒸着装置も老朽化したので

kinoform FZP が可能と考えられる。筆者は, この混2009 年 3 月で実験を終了した。2004 年頃から放射合膜を利用した 4 段構造と 6 段構造の 2 種類の階段

光関連研究は経済産業省や産業技術総合研究所の重状多層膜 FZP を作製し、集光特性を評価した。さ

点領域やミッションとは合致しなくなり, また原則,

らに, 30 段構造のFZP も試作した。集光テストの結2 人程度での研究は承認されなくなったことを記し

果、厚さによって使用可能なエネルギー領域は異なておく。最後の英文解説を記した 59)。一連の成果はるが, 40 ~ 90 keV の高エネルギーＸ線領域で 40% ~新聞などにも掲載された 60-65)。なお, 日本でも電子50%の高い回折効率が得られ, 混合層を利用した階

ビームリソグラフィー法により 3 段構造の ZP が開段状の構造が回折効率の向上に寄与することを再現発されたことを補足しておく 66,67)。

性良く実証した 45-47)。Refraction corn と呼ばれる輪
4. 最近の国内外の成果との比較一覧

帯画像では, 通常のFZP では正と負の一次光の強さは同じであるが, 今回のケースでは回折効率が高い

大型スパッタリング装置での作製では集光ビーム

ことから, 正のパターンが明るかった。６段構造のサイズの微小化が限界に達した頃, 兵庫県立大学

階段状多層膜FZP については, TEM による構造解析（篭島靖教授）と NTT-AT ナノファブリケーションも行った 48)。なお, 30 段構造の FZP は厳密な（株）のグループが, 科学技術振興機構のプロジェ

kinoform-FZP 構造では無かったことから散乱 X 線

クトで「Ｘ線円形多層膜ラウエレンズの開発」

が多く, 回折効率の一層の向上は観察されなかった（2006.10-2010.3）がスタートした。NTT-AT ナノフ

49)。なお, 軟 X 線領域ではあるが, 電子ビームリソァブリケーション（株）はそれまで詳細は明らかにグラフィー法で製作された kinoform-FZP では 90％

されていないが, 軟Ｘ線領域用の多層膜ミラー（各以上の回折に成功した事例が紹介されている 50)。

層の膜厚は 10 nm レベル）を開発しており, その技

現時点における高エネルギー（極短波長）X 線ビ術を利用することにしたようである。そして, 最外ームの集光記録は 212 keV の一次元集光（10 µm）

層幅 13.2 ~ 30 nm の多層膜ラウエレンズの開発に成である 51,52)。高エネルギーX 線ビームを利用すれば、

功し, 20 keV のＸ線を 25.2 ~ 30 nm のサイズに集光

厚い材料の観察のみならず、重元素の K 核情報を活することに成功した 68-70)。なお, FZP とラウエレン

用できるので、重要な技術要素である。筆者らはズとの違いについては文献 17) などを参考にされた

BL20XU で 100 keV：0.5 µm × 0.5 µm53), BL-08W でい。

200 keV：6 µm × 20 µm 54)の集光に成功した。200
4Universität Stuttgart の報告書 12) に近年の多層膜集

Multilayer FZP

光素子が表で紹介されており、日本では Osaka

100000Group, Hyogo Group と書かれ, 図中に筆者の個人名

10000
Active zone area ( μm2 )も書かれており, 大変感動した。Hyogo Group の成果として, 上述の文献 68-70) が挙げられていた。そこで筆者は, 過去に遡って, 独自の評価基準により
文献 25) 以降の未来へ伝えるべき主要な記録を 3 枚の図に纏めた。そこには欧州, 中国の最近の成果も

72) 2017

70) 2017

100074) 2022
69) 2016

100
1068) 2011

73) 2017
71) 2013

1
1

含めた 71-74)。文献 72,74) では, 一層ずつ原子を堆積

33) 2002 29,30) 1997 28) 1990
33) 2002
25) 1988

10

100

1000

10000

Focused beam size, Resolution (nm)する ALD (Atomic Layer Deposition) 法で, 文献
71,73)では PLD (Pulsed Laser Deposition) 法により

図 5：開発当初から現在までの多層膜集光素子成膜を行った。このことで, 従来の大型スパッタリ(空間分解能とゾーンの面積)

ング装置での最外輪外層の線幅の限界 (0.1 µm) より微小な領域への発展が可能となった。

5. あとがき
産業技術総合研究所関西センター（～2001：通商産業省工業技術院大阪工業技術研究所, 2001～産業
技術総合研究所）における X 線用多層膜レンズの開発・高度化の歴史と成果について、同時代の世界の事例を併記しながら紹介した。この間, 多層膜方式
ではないが, 第 3 世代の大型放射光施設が稼働後は各種の研究機関で光学素子が開発された。特に CRLと MLL が飛躍的な発展を遂げている最中であるので、それらの一部も文献で紹介した。しかしながら、現時点では、
筆者は2010 年頃に本研究を終えたが、その記録の中で 2 種類は破られていない。200 keV

図 3:日本国内での多層膜集光素子 (アスペクト比)での2 次元集光、および高エネルギー（50 keV 以上）
での 50%を超える回折効率である。50%を超える回折効率に関しては, Proceedings ではなく, impact
factor がある権威ある論文誌に掲載されたのを見つけたので挙げておく 75)。新産業創出には繋がらなかったが, 多層膜 FZP の開発の過程で, 企業が開発した機器の空間分解能の測定に利用できることを知った。最初は学会誌「応用物理：1998 年 1 月号」の裏表紙全体を使った広告, 浜松ホトニクス株式会社の
Ｘ線電子顕微鏡（C5333）の空間分解能を実証した件である。その後, 文献 76) に記述されている株式

図 4：海外での多層膜集光素子 (アスペクト比)会社島津製作所のマイクロフォーカス X 線透視装置「SMX-160LT」における空間分解能を実証した件で5ある。筆者は, これをきっかけに, 多層膜素子の新し平成 26 年度科学技術試験研究委託事業（文部科

い用途を思いついて発表を行い 77), その後, X 線 CT

学省）(2014).

の性能試験に利用した 78）。

8) 菊田惺志. 放射光光源の現状と将来. 表面学会:13、45-54 1992.

放射光分野の研究は今後も発展が期待され、既に米国の LCLS（Linac Coherent Light Source）79）では

9) 木原元央. 第三世代高輝度放射光実験施設の開発

第 4 世代の加速器を利用した X 線自由電子レーザーと今後, 応用物理:66、1225-1228 1997.

（XFEL）が稼働し、SPring-8 では XFEL である

10) 北村英男. 第 4 世代放射光源ワークショップ報

SACLA が稼働している 80)。

告（挿入光源）, 放射光:5 179-182 1992.
11) 安岡則武, 木原裕. 夢の光-生命の神秘. 共立版 2000.

【謝辞】

12) 日本放射光学会編. 放射光が解き明かす驚異の筆者が工業技術院～産業技術総合研究所に在籍時、ナノ世界, 講談社 2011.

本研究開発の遂行にあたっては下記の方々に御協

13) 高橋功. 加藤知. シンクロトロン放射光 物質科

力・御助言を頂くなど大変お世話になりました。改学最前線, アドスリー 2010.

めて御礼申し上げます。木原裕先生（当時、自治医科大学：関西医科大学→姫路日ノ本短期大学）、上條14) 田中啓介, 鈴木賢治, 秋庭義明, 菖蒲敬久. 放射

長生氏（当時、大阪工業技術研究所）、安本正人氏（大光による応力とひずみの評価,養賢堂 2009.

阪工業技術研究所→産業技術総合研究所）、鈴木芳生

15) 堀江一之, 古宮聰, 高田昌樹 編. 機能物質・材氏（当時、日立製作所：SPring-8→東京大学）、竹内

料開発と放射光―SPring-8 の産業利用, シーエ

晃久氏（当時：筑波大学→SPring-8）、上杉健太郎氏

ムシー出版 2014.
16）大橋治彦 (著), 平野馨一 (著), 日本放射光学会（SPring-8）、寺田靖子氏（SPring-8）、高野秀和氏（当時：SPring-8→兵庫県立大学→東北大学）。

編. 放射光ビームライン光学技術入門 はじめて放射光を使う利用者のために, 日本放射光学会 2008.

【参考文献】

17) 大橋治彦 (著), 平野馨一 (著), 日本放射光学会

1) 佐々木泰三. 放射光研究 50 年の回顧と展望, 放
射光:11 82-92 1998.

編. 改訂版 放射光ビームライン光学技術入門2) 安藤正海, 菊田惺志. トリスタン主リング(MR)～はじめて放射光を使う利用者のために, 学術
研究出版 2019.

テストビームラインによる放射光利用研究, 日18) 田村繁治, 安本正人, 上條長生, 高野秀和, 竹内

本結晶学会誌:36 228-233 1994.
3) 「小型放射光（SR）利用技術に関する調査研究報晃久, 淡路晃弘, 鈴木芳生, 香村芳樹, 半田克己.

告書」； 新エネルギー・産業技術総合開発機構/

高輝度放射光Ｘ線用多層膜フレネルゾーンプレ（財）大阪科学技術研究センター(1993).

ートの開発，真空:44 815-821 2001.

4)「小型放射光（SR）利用技術に関する調査研究報19) 田村繁治, 安本正人, 上條長生, 鈴木芳生. 多層

告書(Ⅱ)」； 新エネルギー・産業技術総合開発機

膜構造を用いたＸ線集光素子と応用, 真空:52

構/（財）大阪科学技術研究センター(1995).

212-217821 2009.

5)日本放射光学会：中型放射光施設計画に関する調

20) Erko A, Idir M, Krist T, Michette AG. Modern
Developments in X-Ray and Neutron Optics

査報告書； 放射光、4、pp.199-317 (1991).
6)日本放射光学会：次世代大型放射光施設計画に関(Springer Series in Optical Sciences, 137) ,Springer 2010.

する調査報告書； 放射光、3、205-256 (1990).
7)「次世代放射光施設に関するニーズ調査」報告書；

21) Mayer MWR. A new production method for6

Fresnel zone plates32) Tamura S, Murai K, Kamijo N, Yoshida K, Kihara

for high-resolution X-ray microscopy andH, Suzuki Y. Focusing effciency of a multilayer

investigation of theirFresnel zone plate for hard X-ray fabricated byimaging properties,

Universität Stuttgart 2011.

DC sputtering deposition, Vacuum:59 553-558

22) Sanli UT. Novel X-ray lenses for direct and2000.

coherent imaging, Universität Stuttgart 2019.

33) Kamijo N, Suzuki Y, Awaji M, Takeuchi A, Takano23) Salditt T, Egner A, Russell LD. Nanoscale

H, Ninomiya T, Tamura S, Yasumoto M. Hard X-

Photonic Imaging (Springer Topics in Applied

ray microbeam experiments with a sputtered-

Physics 134), Springer 2020.

sliced Fresnel zone plate and its applications, J.

24) Rudolph D, Niemann B, Schmahl G. Status of the

Synchrotron Rad.:9 182-186 2002.

Sputtered Sliced zone Plates For X-Ray

34) Tamura S, Yasumoto M, Kamijo N, Suzuki Y,

Microscopy, Proc. SPIE:316 103-105 1981.

Awaji M, Takeuchi A, Takano H, Uesugi K. High-25) Saitoh K, Inagawa K, Kohra K, Hayashi C,

energy X-ray Microprobe by Multilayers Zone

Iida A, Kato N. Fabrication and Characterization

Plate and Microscopy at SPring-8, AIP

of Multilayer Zone Plate for Hard X-Rays, Jpn J.

Conference Proc.:716, 144-147 2006.

Appl. Phys:27 L2131-L2133 1988.

35) Terada Y, Suzuki Y, Kamijo N, Tamura S, Onuma

26) Saitoh K, Inagawa K, Kohra K, Hayashi C,

R, Hokura A, Nakail. High Energy Micro-XRF

Iida A, Kato N. Characterization of sliced

Imaging of Heavy Metals in the Cells ofmultilayer zone plates for hard x rays, Rev. Sci.

Hyperaccumulator Plants, 8th International

Instrum.:60 1519-1523 1989.

Conference on Biology and Synchrotron27) 斉藤一也. X 線用積層型ゾーンプレートの試作

Radiation (BSR2004) 2004.

429-435 1989.

36) Takeuchi T, Kageyama H, Nakazawa H, Atami T,28) Bionta RM, Ables E, Clamp O, Edwards OD,

Tamura S, Kamijo N, Takeuchi A, Suzuki Y.

Gabriele PC, Ott LL, Skulina KM , Viada T.

Preparation of fluorine-containing indium tin

Tabletop X-Ray Microscope Using 8 keV Zone

oxide sputtering targets using spark plasma

Plates, Optical Engineering:29 576-580 1990.

sinteringとその性能評価, 真空:32

29) Suzuki Y, Kamijo N, Tamura S, Handa K, Takeuchiprocess;J.

Americanceramic

cosiety:91 2495-2500 2008.

A, Yamamoto S, Sugiyama H, Ohsumi K, Ando

37) Lengeler Schroer CG, Richwin R, Tummler J,

M. Hard X-ray Microprobe Experiment at the

Drakopoulos M, Snigirev A, Snigireva I. A

TRISTAN MAIN Ring Test Beamline of the KEK,

microscope for hard x rays based on parabolic

J. Synchrotron Rad.:4, 60-63 1997.

compound refractive lenses, Applied physics30) Kamijo N, Suzuki Y, Tamura S, Handa K, Takeuchi

letter:74 3924-3926 1999.

A, Yamamoto S, Ando M, Ohsumi K, Kihara H.

38) Awajia M, Suzuki Y, Takeuchi A, Takano H, Kamijo

Fabrication of Hard X-ray Sputtered-Sliced

N, Tamura S, Yasumoto M. X-ray imaging

Fresnel Phase Zone Plate, Rev. of Sci.

microscopy at 25keV with Fresnel zone plate

Instrum.:68 14-46 (1997).

optics,31) 鈴木芳生. 積層型ブレネルゾーンプレートを用

Nuclear Instruments and Methods in Physics

いた硬 X 線マイクロビームの生成, 放射光:10

Research: A467-468 845-848 2001.

183-188 1997.

39) Suzuki Y, Takeuchi A, Uesugi K, Awaji M,
7

Yasumoto M, Tamura S, Kamijo N.

Observation of kinoform-style multilayer Fresnel

X-ray Imaging Microscopy at 82 keV withzone plate by scanning ion microscopy ，Sputtered-sliced Fresnel Zone

Vacuum:84 669-671 2010.

Plate Objective, IPAP Conf. Series 7 pp.47-49

49) Tamura S, Yasumoto M, Kamijo N, Takeuchi A,

2006.

Uesugi K, Terada Y, Suzuki Y. Fabrication and40) Erko AI, Aristov VV,Vidal B. Diffraction X-ray

testing of sputtered-sliced kinoform style Fresnel

Optics, Institute of Physics Publishing, Bristol

zone plate, Vacuum:84 1457-1459 2010.

and Philadelphia 36-40 1996.

50) Sanli UT, Keskinbora K, Grévent C, Schütz G.

41) Lesem LB, Hirsch PM, Jordan JA. The Kinoform:

Overview of the multilayer-Fresnel zone plate

A New Wavefront Reconstruction Device, IBM,and the kinoform lens development at MPI for

J. Res. Develop:13 150-155 1969.

intelligent systems; SPIE 9510 (2015) 95100U.

42) Fabrizio EDi, Romannato F, Gentili M, Cabrini S,51) Nazmov V, Reznikova E, Snigirev A, Snigireva I,

Kaulich B, Susini J, Barrett B. High-efficiency

DiMichiel M, Grigoriev M, Mohr J, Matthis B, Saile

multilevel zone plates for keV X-rays, Nature:401

V. LIGA fabrication of X-ray Nickel lenses;

895-898 1999.

Microsystem Technologies:11 292–297 2005.

43) Fabrizio EDi, Gentili M. X-ray multilevel zone platefabrication

byelectron-beam

Grigoriev M, Nazmov V, Reznikova E, Mohr J,

high-efficiency

Saile V. Submicron focusing of high-energy x-

performances; J. Vac. Sci. Technol.:B17 3439-

rays; with Ni refractive lenses; Proc. SPIE:5539

3443 1999.

244-250 2004.

lithography:

means

of

52) Snigirev A, Snigireva I Michiel MDi, Honkimaki V,

Toward44) Fujisaki H, Nakagiri N.: Design of a gradient53) Kamijo N, Suzuki Y, Takano H, Tamura S,

refractive index phase zone plate for soft x-rays;

Takeuchi A, Yasumoto M, Awaji M.

Applied Optics, 29 (1990) pp.483-488.

Microbeam of 100 keV X-ray with a sputtered-45) Kamijo N, Suzuki Y, Tamura S, Takeuchi A,

sliced Fresnel zone plate;

Yasumoto M. Practical use of quasi-kinoform

Rev. Sci. Instrum.:74 5101-5104 2003.

zone plate : Towards high-efficiency microbeam54) Kamijo N, Suzuki Y, Takeuchi A, Itou M, Tamura S.

for hard /high-energy x-rays, IPAP Conference

Microbeam of 200 keV xray with a sputtered-

Series:7 97-99 2006.

sliced zone plate, Jpn. J. Applied Physics:48

46) Tamura S, Yasumoto M, Kamijo N, Takeuchi A,

010209 2009.

Uesugi K, Suzuki Y.

55) Matsuyama S. Mimura H. Yumoto H. Sano Y.

Multilevel-type multilayer X-ray lens (Fresnel

Yamamura K. Yabashi M. Nishino Y. Tamasaku

zone plate) by sputter deposition, Vacuum:83

K., Ishikawa T. Yamauchi K. Development of

691-694 2008.

scanning x-ray fluorescence microscope with47) Tamura S, Yasumoto M, Kamijo N, Takeuchi A,
Uesugi K, Terada Y, Suzuki Y.

Quasi-Blazed

Type

for

Multilayer

Zone

Plate

spatial resolution of 30 nm using Kirkpatrick-Baez
mirror optics, Rev. Sci. Instrum.,:77 103102 2003.

X-rays,56) Schroer CG, Kurapova O, Patommel J, Boye P,

Vacuum:84 578-580 2009.

Feldkamp J, Lengeler B, Burgahammer M,48) Yasumoto M, Tamura S, Kamijo N, Uesugi K,

Riekel C, Vincze L, Hart A, Kuchler M: Hard X-

Takauchi A, Suzuki Y.

Ray Nanoprobe with Refractive X-Ray Lenses,
8

IPAP

Conference

Series7(Proc.

8th67) 竹中久貴, 小山貴久, 高野秀和, 籠島靖. ナノフ

International Conference on X-ray Microscopy),ァブリケーション技術による X 線光学素子開Institute of Pure and Applied Physics, Japan 94-

発 ─フレネルゾーンプレート系 X 線集光素子

96 2006.

について─, 光学:42 289-295 2013.

57) Kang HC, Maser J, Stephenson GB, Liu C,68) Koyama T, Tsuji T, Takano H, Kagoshima Y,

Conley R, Macrander AT, Vogt S.

Ichimaru

S, Ohchi T,

Nanometer Linear Focusing of Hard X Rays by

Development of Multilayer Laue Lenses; (2)a Multilayer Laue Lens Physical Review

CircularLetters:96 127401 2006.

Proceedings:1365 100-103 2011.

Type,

Takenaka

AIP

H.

Conference58) Kang HC, Stephenson GB. Liu C, Conley R,69) Hirotomo T, Takano1 H, Sumida K, Koyama T,

Khachatryan R, Wieczorek M, T. Macrander A,

Konishi S, Ichimaru S, Ohchi T, Takenaka H,

Yan H, Maser J, Hiller J, Koritala R. Sectioning

Tsusaka Y, Kagoshima Y. Upgrading Multilayerof multilayers to make a multilayer Laue lensZone Plate Technology

Rev. Sci. Instrum., 78 (2007) 046103.

Focusing, AIP Conference Proceedings:1696

59) Tamura S. Intech Multilayer Fresnel zone platefor Hard X-Ray

020017 2016.

with high-diffraction efficiency: application of70) Takano H, Sumida K, Hirotomo, Koyama T,

composite layer to X-ray optics, Ceramic andIchimaru S, Ohchi T, Takenaka H, Kagoshima Y.

Polymeric Composites for Various Uses 637-654

Hard X-ray multilayer zone plate with 25-nm

2011.

outermost zone width IOP Conf. Series: Journal

60）日刊工業新聞. 硬 X 線でマイクロビーム～サブof Physics: Conf. Series:849 012052 2017.

ミクロン集光実現；第 18411 号 2000.

71) Döring F, Robisch AL, EberC, Osterhoff M,61）日経産業新聞. 放射光を絞る素子～細胞の内部Ruhlandt A,LieseT, Schlenkrich F, Hoffmann S,
Bartels M, Salditt T, Krebs HU, Sub-5 nm hard x-

構造解析用；2000.
62）科学工業日報. X 線用多層膜レンズ～27.8keV で

ray point focusing by a combined Kirkpatrick-

高解像度 2000.

Baez mirror and multilayer zone plate.

63）通産新報. 大阪工業技術研究所～短波長高輝度

Optics Express:21 19311-19323 2013.

Ｘ線のマイクロビーム化に成功 2000.

72) Sanli U, Keskinbora K, Gregorczyk K, Leister J,64）田村繁治. 高輝度放射光 X 線のマイクロビーム

Teeny N, Gréventa C, Knezb M, Schütza G.

化；工業技術通商産業省工業技術院）:41 2000.

High-resolution high-efficiency multilayer Fresnel65）田村繁治. 放射光Ｘ線顕微鏡で見る世界, パワフ

zone plates for soft and hard x-rays, Proc.
SPIE:9592 95920F 2015.

ルかんさい（近畿経済産業局／経済産業調査会
近畿本部):467 54-55 2008.

73) Osterhoff M, Soltau J, Eber C, Krebs HU. Faster66) Takeuchi A, Suzuki A, Uesugi K, Okada I, Iriguchi

scanning, higher resolution:H.

New setup for Multilayer Zone Plate Imaging,
Performance

Test

and

EvaluationofProc. SPIE:10389, 103890T 2017.

Multilevel Fresnel Zone Plate with three-Step
ProfileFabricatedwith74) Li Y, Lu W, Wang S, Yuan Q, Kong X, Han L, Xia

Electron-Beam

Y. Fabrication of multilayer Fresnel zone plate for

Lithography, Jpn J Applied Physics:51

hard X-ray microscopy by atomic layer

022502 2012.

deposition and focused ion beam milling,9Vacuum:209, 111776 2022.

synchrotron75) Tamura S, Yasumoto M, Kamijo N, Suzuki Y,

radiation

high-brilliance

X-ray

beamlines at SPring-8, Vacuuum:74 741-746

Awaji M, Takeuchi A, Uesugi K, Terada Y, Takano

2004.

H. New approaches to fabrication of multilayer78) Suzuki, Y., Takeuchi, A., Terada, Y., Uesugi, K. &Fresnel zone plate for high-energy synchrotron

Tamura, S.

radiation X-rays, Vacuum:80 823–827 2006.

resolution hard x-ray imaging microscopy and76) Hirakimoto A, Ohnishi S, Maeda H, Kishi T, Shiota

microtomography with Fresnel zone plate

T, Tamura T, Ukita M, Fujita S, Kamegawa M.

objective, Proc. SPIE:8851 885109 2013.

Progress of microfocus X-ray systems forfluoroscopic

andcomputed

Development of large-field high-79）https://www6.slac.stanford.edu/

tomography,（2023 年 11 月 21 日検索）。

Spectrochimica Acta Part B:59 1101– 1106 2004.

80)77) Tamura S, Yasumoto M, Kamijo N, Suzuki Y,

http://www.spring8.or.jp/ja/news_publications/pr

Awaji M, Takeuchi A, Takano H, Uesugi K. Noveless_release/2011/110329

application（2023 年 11 月 21 日検索）。

ofsputtered-sliced

concentric

multilayers to various optical elements for

半導体リソグラフィー露光用 EUV 光源の高効率化
宇都宮大学

東口

武史

本号の編集の責任でありながら，あえてニ回路パターンを転写する前工程があります。露ューズレターのこの場を借りて，少し宣伝させ光に用いられるのが波長 13.5 nm の EUV 光でて頂こうと思います。先の 9 月 13 日にプレスす。露光機内の EUV 光は、CO2 レーザー生成

リリースを発表しましたので，そのお話を少し

スズ (Sn) プラズマからの放射であり、EUV 光

したく[1]。発表内容は，EUV 光源の世界最高変を集め、露光機内に導いています。

換効率（理論値）10.3%の達成です。サブタイ

現在の 5 nm ノードテクノロジーのみならず

トルには，超微細の先端半導体製造の省エネ化（ここが混乱しやすいのですが、ノードは技術にブレークスルーとややインパクトを大きく名のことであり、実際の回路線幅ではありませするような表現にしました。なお，本稿は，米ん）、2 nm ノードテクノロジーとそれ以下のテ

国光学会の論文誌に掲載されました [2]。

クノロジーの回路パターンの微細化に向け、露光機の光学系の開口数を大きくしていくのに伴い、EUV 光源の高出力化と高効率化が必要です。露光機の消費電力は 1 台あたり 1 MW を超

1. 背景

えており、大きな消費電力が電力需要に与える
スマートフォンや機械学習、人工知能などに影響が大きくなりつつあり、露光機の省エネ化

は先端半導体が使われています。先端半導体はは非常に重要な課題です。露光機の消費電力に

経済安全保障の観点からも非常に重要です。先大きく関係するのは CO2 レーザーの消費電力

端半導体の製造過程の一つに露光と呼ばれると EUV 光源の変換効率です。特に、放電レー

10ザーのパルス CO2 レーザーには高出力化が求

ns、プラズマの密度勾配が 100 µm かそれ以下

められていますが、この消費電力が非常に大きでは、EUV 変換効率は 6%以下と計算されます

いのが問題です。今以上に EUV 光源を高出力が、これが今の実用機の変換効率に対応します。

化するにあたり、CO2 レーザーの高出力化とEUV 変換効率の高効率化が必要です。
そこで，本研究では、スーパーコンピュータ

2. 研究成果(SQUID) を使って数値シミュレーションを行いました。 国内外の原子物理やプラズマ科学

レーザースポット径、プラズマスケール長、の研究成果を取り入れた放射流体シミュレー

CO2 パルス持続時間などのさまざまな要因が、ションコード (Star2D) をコンピュータ上で走プラズマパラメーター、EUV 光の変換効率およらせることにより、レーザー光をスズに照射しびスペクトル純度にどのように影響するかにたときに発生する高温気体（プラズマ）の密度、

ついて包括的に議論しました。レーザーパルス

温度や運動、プラズマからのさまざまな波長のの持続時間や予備成形プラズマのスケール長発光を計算することができます。先端半導体をを調整することにより、EUV 変換効率を現在の製造する技術である半導体リソグラフィーの約 5%から 10.3%まで向上させるための指針を光源として用いられる波長 13.5 nm の EUV 光

明らかにしました。本論文は、基礎となる詳しをどのようにすれば効率よく発光させること

い物理プロセスを説明し、先行研究の結果と詳ができるかを計算によって明らかにしていく

しく比較することで、今回の研究がそれらをど中で、従来の効率を凌ぐ高効率が得られる条件のように補完あるいは裏付けるかを説明しま

を見出しました。

した。Sn プラズマの挙動を説明し、これまでに得られた主要な結果をまとめました。

3. 展望
近年の国際情勢を反映したエネルギー問題の高まりとともに電力需要が逼迫している中、EUV 露光機の消費電力を大きく下げる見通し

図 1：(a) 放射流体の計算の仕組み。入射したもなかなかたっていません。EUV 光源の変換効

レーザーのエネルギーはプラズマの生成、プラ率の理論上 限が従来 よりも大 きく向 上し、ズマによる吸収、熱伝導、プラズマの運動、プ

10.3%であることとその条件も明らかしたこ

ラズマ内での原子過程、放出される EUV 光をとは先端半導体分野に大きなインパクトを与含む放射などに変換されます。プラズマは時間えるものです。今後、原理実証機や実用機の的・空間的に変化しますので、プラズマや放射EUV 変換効率の高効率化への指針が明らかにを含め流体計算します。大規模な計算ですので、なり、EUV 変換効率はさらに向上すると期待さ

スーパーコンピューターを使います。(b) EUV

れます。EUV 光源の高出力化のみならず、CO2

変換効率の密度勾配長、レーザーパルス幅依存レーザーの出力および消費電力を抑制できる性。プラズマの密度勾配が長く、CO2 レーザーことを意味します。

のパルス幅が短いときに、EUV 変換効率が増加します。なお、CO2 レーザーのパルス幅が 1515

4. まとめ[1] プレスリリース「EUV 光源の世界最高変現在の露光機の EUV 光源方式を理論的に模換効率（理論値）10.3%の達成」

擬し、2 次元放射流体シミュレーションにより、[2] A. Sunahara, A. Hassanein, K. Tomita, S.

プラズマの初期条件および炭酸ガス (CO2) レ
ーザーの照射条件を細かく検討しました。レー

Namba, and T. Higashiguchi,

ザーの照射条件を詳細に検討したところ、EUV“Optimization of Extreme Ultra-Violet light

変換効率の理論的上限値を従来の 7%〜8％か

emitted from CO2 laser-irradiated tin

ら 10.3%と大幅に向上させることができるプ

plasmas using 2D radiation hydrodynamic

ラズマ生成条件を初めて明らかにしました。こsimulations,” Opt. Express 31(20), 31780-の結果は、消費電力の大きな CO2 レーザーの出

31795 (2023).

力を少しでも抑制できることを意味し、EUV 光
源の高出力化と省エネ化に大きく貢献できると考えています。

編集部より

Ｘ線・ＥＵＶ結像光学ニューズレターの第 56 号をお届けします．今回の和歌山県立医科大学の田村繁治先生による「高輝度放射光用 X 線多層膜レンズの開発の歴史」は読み応えがあり，文献も非常に充実していますので，若い研究者や学生さんにも読んでもらうとよいと思います．小生も研究室の学生さんに渡そうと思います．各種 X 線望遠鏡や放射光がますます充実していますので，みなさまのご専門と少しだけずれている分野を本ニューズレターで補完頂けますと幸いです．（毎度ながら，出版が遅くなり，
大変申し訳ありませんでした．）（文責・東口武史）【メーリングリスト（登録メールアドレスの変更などについて）】
本ニューズレターは原則、メーリングリスト（xio-nl@prec.eng.osaka-u.ac.jp）によるメール配信となっております。メールアドレス変更などの際には、お手数ですが、編集部（xioedit@prec.eng.osakau.ac.jp）までご連絡ください。メーリングリストは、研究会のお知らせなど、会員全員に情報を配信したいときなどにも便利なので、積極的にご活用ください。

Ｘ線・EUV 結像光学ニューズレター
No.56（2023 年 11 月）

発行

一般社団法人 日本光学会
Ｘ線・EUV 結像光学研究グループ（代表 兵庫県立大学 篭島靖）

編集部

山内和人（大阪大）、西野吉則（北海道大）、
齋藤彰（大阪大）、松本浩典（名古屋大）、
東口武史（宇都宮大）、高野秀和（理研）
E-mail: xioedit@prec.eng.osaka-u.ac.jp

16