原田・若槻：風化花崗岩配合粘土の焼成における変形挙動

資料

風化花崗岩配合粘土の焼成における変形挙動
原田

1．目

＊

達也 ・若槻

＊和郎

る原料土を用いた．また，坏土は石州瓦メーカーが使用し的ている配合調製済みの粘土を用いた．これらの原料のうち島根県西部地域は , 石州瓦の名称で知られる陶器瓦の生低品位粘土および坏土を主粘土として用い , それぞれの粘産地である．石州瓦は都野津層の粘土を主原料としており，土に風化花崗岩を配合し , ねじれの大きさを焼成時の変形

長年の採掘による良質な粘土の減少が問題となっている

1），2）

．

3）量を基に検討した．また , 日貫は低品位粘土に配合し , 風

これに対し , 塩村ら は原料に関する一連の研究を行い，島化花崗岩配合粘土との比較に用いた．

根県浜田市金城町近辺に分布する変質した花崗岩（以下，風2.2 前処理化花崗岩とする）が原料粘土の一部として配合利用できるこ

風化花崗岩は 105±5℃で乾燥させ , アルミナボールと , さらに , その配合粘土の耐火度が高くなることを報告し（φ30mm）と質量比 1 : 1 の割合で混合し , アルミナボールた．この中には , 風化花崗岩を配合することにより , 耐火度

ミル（φ550mm, L350mm）の中で 1 時間乾式粉砕後 , 振動が低いため現在利用されていない粘土（以下 , 低品位粘土とふるいで 250μm 以下に分級した．低品位粘土および瓦坏する）が石州瓦原料として利用できることが示唆されており ,土は , 自然乾燥物をジョークラッシャーとロールクラッシ

これを踏まえて筆者ら は , 風化花崗岩と低品位粘土の配合

ャーにて粗粉砕した .

割合を変えた瓦の試作を行い , 通常製品と同等の品質にな2.3 試験体の作製4）ることを示した．風化花崗岩の埋蔵量は1,000 万トン以上と2.2 の前処理をした原料を表 1 の割合になるように全部で推測されていることから , 実用的に使用されるようになれ

11 種 類 配 合 し , そ れ ぞ れ 逆 流 式 混 合 機（ ア イリッヒ 製

ば，原料の問題を解決する一手段となることが期待できる．

RV02）で撹拌･混合した．次に , 乾燥質量基準で含水率がこの風化花崗岩に関する一連の研究には , 都野津層の約 20mass% になるように水を加えてポリエチレン袋中で混粘土に風化花崗岩を配合すると割れあるいはねじれ（変形）練した後 , 12 時間以上静置して水分を均一化し , それぞれが減少する傾向にあるという優位性も指摘されているが ,真空土練機で押し出し成形して , 約 220×70×12mm の板

これを正確に示すデータが少ないため , 詳細には検討さ状試験体を作製した．この試験体にノギスで 200mm 間隔れていない．に刻印し自然乾燥した．その後 , 105±5℃で強制乾燥後 ,そこで , 筆者らは風化花崗岩の配合比を変えた粘土を用電気炉を用いて 1160℃〜 1240℃の温度範囲で焼成した．焼いて , 焼成過程におけるねじれについて評価を行ったので ,成 は , 図1に 示 す ように ム ラ イト チ ュ ー ブ（ φ8mm ×80mm）を用いて試験体をノギスの刻印の間隔で支持して行その結果について報告する．

2．方った．

法

2.4 物性測定
各原料は既報 2）に従って粒度分布測定 , 耐火度測定およ

2.1 原料5）

原料は風化花崗岩 , 日貫（ひぬい）
マサ （以下，日貫とする）低品位粘土および現在使用されている石州瓦坏土（以下，坏土とする）の 4 種類を用いた．日貫は従来より使用実績のある原料の中でも配合効果が風化花崗岩に類似しており , 風化花崗岩との比較のために選定した．低品位粘土は耐火度が低く現時点では未利用であるが将来的に利用する可能性が高いものである．また坏土は現在の粘土の基準とするために選定した．風化花崗岩は浜田市金城町下来原で採取し，低品位粘土および日貫は石州瓦メーカーが保有す＊研究開発グループ− 34 −

表1

粘土の配合割合（mass%）

島根県産業技術センター研究報告第45号（2009）

物は主にハロイサイトであった .
3.1.3 低品位粘土
低品位粘土は , 表 2 に示したように石州瓦業界で現在使用されている坏土と比較すると耐火度が低く , 表 3 において他の原料と比較すると MgO, CaO, Na2O および K2O 分が多かった．また , X 線回折結果より石英 , 長石 , カオリン鉱物 , スメクタイト , 雲母粘土鉱物を含んでおり , 他の
図1

原料と比較すると長石およびスメクタイトの回折ピーク強焼成試験模式図度が強く , これらの含有量が大きいと推察される .
3.1.4 坏土坏土は X 線回折結果より石英 , 長石 , カオリン鉱物からなり , 雲母粘土鉱物とスメクタイトを随伴していた．表 2の粒度組成における粘土分の割合は石州瓦業界の平均値
図2（32mass%; 2007 年 6 月）と比較すると大きかった．他方 , 耐

変形量の測定模式図

火度（表 2）および化学分析値（表 3）は石州瓦業界の平均値

び化学組成の分析を行い , あわせて X 線回折測定および電（2007 年）とほぼ同等であった .

子顕微鏡観察を実施した．X 線回折測定は X 線回折装置（島3.1.5 日貫
日貫は X 線回折結果より石英 , 長石 , カオリン鉱物 , 雲津 製 作 所 製 XRD-6000）を用い , Cu-Kα線 , 管電 圧 40kV,管電流 30mA, 走査速度 2°/min. の条件で行った．電子顕微

母粘土鉱物からなり , スメクタイトを随伴していた．以前

鏡観察は金属（Au-Pd）を蒸着してから走査電子顕微鏡（日立は耐火度 SK20 〜 32 の範囲内のものが瓦原料とされていた 5）

製作所製 S-3500N）により行った．配合粘土については , 乾のに対し , 今回採取した試料は表 2 に示したように耐火度2）燥した試験体の寸法を測定した後 , 既報 に従って粒度分が SK18（+）
であった．したがって , 現在石州瓦メーカーで用いられている日貫は , 従来瓦用原料とされていたものよ

布測定および耐火度測定を行った．
焼成後の試験体について , 図 2 に示すノギス痕間の中心りも耐火度の低い原料であることが分かった．このように部における変形量をデプスゲージにて測定した．さらに ,耐火度の低い日貫を使わざるをえないことから , SK20 〜焼成前後の幅方向の寸法を測定して収縮率を算出し , JIS32 の範囲内の良質な日貫はほぼ枯渇したと思われる .

A 5208 に従って焼成後の吸水率を測定した．

3.1.6 配合粘土3．結配合粘土の耐火度と粒度組成を表 4 に , 配合粘土の砂分果の粒度組成を表 5 に示す．表 4 に示したように , 風化花崗3.1 使用原料および配合粘土の性状岩を配合した粘土はその配合割合に比例して耐火度が大き3.1.1 原料の性状くなった．他方 , 日貫を低品位粘土に配合することにより使用した原料の耐火度と粒度組成を表 2 に , 化学分析値

配合物の耐火度が少し高くなったが , 配合割合が大きくなっても同様の耐火度であった．

を表 3 に示す．
3.1.2 風化花崗岩
風化花崗岩は , 表 2 より他の原料よりも極めて耐火度が

表2高く , 2μm 以下の粘土分の割合が小さいことが分かる．化
学分析値は表 3 に示したように Al2O3 分が多く , Fe2O3 分および K2O 分が少なく , CaO 分と Na2O 分は 0mass% に近い値となった．X 線回折の結果より石英 , カオリン鉱物（カオリナイトおよびハロイサイト）, 雲母粘土鉱物からなり , 長石が随伴していた．電子顕微鏡観察の結果よりカオリン鉱（mass%）
表 3 原料の化学分析値− 35 −

原料の耐火度と粒度組成

原田・若槻：風化花崗岩配合粘土の焼成における変形挙動

表4

配合粘土の耐火度と粒度組成

表5

配合粘土の砂分の粒度組成

1480℃に相当し , それぞれの SK 番号間に 20℃程度の温度

3.2 焼成過程における変形量
各配合粘土の焼成過程における変形量を図 3 〜図 5 に示幅がある．このことから , 日貫の配合割合が大きくなるのす．いずれの配合粘土でも風化花崗岩あるいは日貫を配合に従って配合物の溶倒温度が SK 番号の明確な差のない範すると配合割合が大きくなるほど変形量が小さくなり , 焼囲で高くなり , 日貫の配合割合が大きくなると変形量が小成温度が高くなるのに従って変形量が大きくなった．図 3さくなったと考えられる．もう1 つの原因として配合粘土中および図 5 より , もともと変形量の大きい低品位粘土に風の粗粒の存在が挙げられる．瓦用粘土の焼成時の挙動につ化花崗岩を配合する方が , 坏土に風化花崗岩を配合するよ

いて , 田中 6）は石英の粗粒（0.5 〜 1.0mm 程度）を混合するこり変形を抑える効果が高かった．低品位粘土と日貫の配合とにより溶融変形を防止する効果があるとしている．これ

粘土でも変形は抑えられているが , 今回の配合粘土の中では粗粒に骨材の効果があるためと考えられている．今回のはもっとも変形を抑える効果が低かった．

配合粘土では , 表 5 に示したように日貫の配合割合が大きまた , 表 4，図 3 および図 5 より , 低品位粘土または坏土

くなるほど 150 〜 850μm の粗粒の割合が大きくなっているに風化花崗岩を配合した粘土は耐火度が高くなるほど変形ことにより変形量が抑えられたことが考えられる．これら 2量が小さくなる傾向を示した．他方 , 日貫は配合割合に関つの要因により , 配合粘土の高温時の変形には耐火度だけわらず同様の耐火度であったが , 配合割合が大きくなるほでなく粗粒の割合が影響している可能性が推察される．

ど変形量が小さくなった．この原因として次の 2 つのこと

さらに , 現行の粘土と比較するため , 各焼成温度におけが推察される．表 4 において低品位粘土と日貫の配合粘土る坏土 100mass% の変形量を基準とする各配合粘土の変形の耐火度は SK16 と同じ数値であるが , 耐火度を溶倒温度比を算出した．その結果を図 6 〜図 8 に示す．図 6 および図に換算すると , SK15 は 1435℃ , SK16 は 1460℃ , SK17 は8 より低品位粘土は坏土と比較すると約 2.3 倍の変形量であ− 36 −

島根県産業技術センター研究報告第45号（2009）

った．しかし , 低品位粘土に風化花崗岩を 30mass% 配合す

これは配合粘土の主原料とした低品位粘土が坏土よりも著ると変形比は１に近づき坏土 100mass% の変形量と同程度しく高い収縮率であったため , 風化花崗岩あるいは日貫をになることが分かった．図 6 および図 7 より低品位粘土に日添加しても坏土 100% の焼成収縮率と同等にならなかった

貫を 30mass% 配合した粘土より風化花崗岩を 20mass% 配と考えられる．

合した粘土の変形比が低く , 風化花崗岩は日貫より変形を3.4 吸水率
図 12 〜図 14 に各配合粘土の焼成試験体の吸水率を示す．

抑える効果が高いことが明らかとなった．

いずれの配合でも焼成温度の上昇に従い吸水率が低くなっ

3.3 焼成収縮率
各配合粘土の焼成収縮率を図 9 〜図 11 に示す．低品位粘た．低品位粘土に風化花崗岩を 20 〜 30mass% 配合した粘土に風化花崗岩あるいは日貫を配合すると , いずれの場合土と坏土 100 mass% がほぼ同じ結果を示した．3.2 の変形も焼成収縮率が低下した．それに対して , 坏土と風化花崗量と同様に , 風化花崗岩配合粘土は低品位粘土 , 坏土に配岩の配合粘土では焼成収縮率に有意な差は認められなかっ合した場合とも , 配合割合が大きくなると配合粘土の耐火た．このように , 坏土に風化花崗岩を配合した場合には ,度が高くなり , 吸水率も高くなった．石州瓦業界の吸水率

焼成収縮率を一定に保ったまま焼成時の変形量のみを低下の平均値が 4.8mass%（2007 年 6 月）であることから , 坏土にさせる変形抑制効果が明確に認められた．しかし , 本試験

対して風化花崗岩の配合割合を大きくするのであれば焼成の配合割合では低品位粘土に風化花崗岩 , 日貫のいずれを温度を上げるなどの対応が必要になる .

配合しても坏土 100mass% よりも高い焼成収縮率となった．
− 37 −

原田・若槻：風化花崗岩配合粘土の焼成における変形挙動以上より次のことが明らかになった．
（1）
風化花崗岩を低品位粘土に 30 mass% 配合することにより , 坏土 100mass%の変形量と同程度になる , （2）変形量が大きい低品位粘土に風化花崗岩を配合した方が変形を抑える効果が顕著に現れる , （3）
風化花崗岩は日貫より変形を抑える効果が高い ,（4）風化花崗岩の配合により焼成素地の吸水率が高くなることに注意を要する .

文献1）塩村隆信，川谷芳弘，石州瓦坏土および瓦製品の品質調査（平成 2．島根県立工業技術センター研究報告．1993，年度〜平成 5 年度）
30，p.53-57.

2）塩村隆信，川谷芳弘．石州瓦坏土および瓦製品の品質調査（1993．島根県立工業技術センター研究報告．1996，
年度〜 1996 年度）
33，p.53-56.
3）塩村隆信，川谷芳弘，若槻和郎，永島晴夫．瓦用粘土を配合した金城地区風化花崗岩の焼成性状．島根県立工業技術センター研究報告．1994，31，
p.14-21.
4）原田達也，若槻和郎，上野敏之，川谷芳弘．未利用粘土活用技術の開発 - 低品位粘土を用いた瓦用坏土による石州瓦の試作 -．島根県産業技術センター研究報告．2002，39，p.75-78.
5）井上多津男，若槻和郎，長野和秀．島根県石見町有安に産出する瓦原料としての変質火砕岩．島根県立工業技術センター研究報
告．
1988，25，p.21-25.
6）田中稔． 焼成による素地の変化 ．粘土瓦ハンドブック．田中稔．
技報堂出版，
1980，p.195-196.
第 1 版，− 38 −