東京衛研年報 Ann. Rep. Tokyo Metr. Res. Lab. P.H., 53, 206‑210, 2002

新築住宅におけるホルムアルデヒド及び揮発性有機化合物濃度の年次推移‑室内濃度指針値との関係‑
大文*，齋貫藤育江*，瀬戸博*，上原眞一*，鈴木孝人**

The annual changes of indoor concentrations of formaldehyde and volatile organic compounds sampled at new houses :Relationship to the guidelines
Aya ONUKI*, Ikue SAITO*, Hiroshi SETO*, Shin-ichi UEHARA* and Takahito SUZUKI**
Keywords: ホルムアルデヒド
change，新築住宅
緒formaldehyde，揮発性有機化合物
new houses, 指針値

volatile organic compounds，年次推移

annualguideline value

言ついては，閉め切り状態で採取した．閉め切り状態では換「シックハウス症候群」とは，住宅が原因で体の不調が気回数が居住住宅の1/2として，測定値の濃度を補正した．

引き起こされる疾病で，特に新築住宅での発生が多い．こまた，物質放散量は，温度（アルデヒド類は温湿度）の影

れは新築住宅では内装等が施工されて間もないため，その響を受けるため，室温20 ℃（湿度50 %）を基準として，濃際に使用された化学物質が，高濃度に室内空気を汚染し，度を補正した．

化学物質に起因する健康障害を引き起こすためと考えられ

2. 測定物質ている．厚生労働省は，シックハウス症候群を社会問題と測定した物質は，HCHO（55室），アセトアルデヒド（20してとらえ，その対策として，原因と考えられる化学物質室），トルエン（51室），エチルベンゼン（45室），キシレンの室内濃度指針値を示し，室内空気汚染の低減化を図った（45室），スチレン（51室），p‑DCB（50室），ナフタレン（291)．1997年6月にはホルムアルデヒド（以下HCHOと略す），室）及びブタノール（43室）の9物質である．

2000年6月にはトルエン，キシレン，パラジクロロベンゼン

3. アルデヒド類の測定（以下p‑DCBと略す），2000年12月にはエチルベンゼン，ス1） 採取および分析

チレン，クロルピリホス，フタル酸ジ‑n‑ブチル，2001年7択し，室内空気を採取した．

①〜④の方法の，いずれかを適時選

月にはテトラデカン，フタル酸ジ‑2‑エチルヘキシル，ダイ①ホルムアルデヒド・二酸化窒素用パッシブガスチュー

アジノン，2002年2月にはアセトアルデヒド，フェノブカル

ブ（柴田科学）または②DSD‑DNPHサンプラー（SUPELCO）をブについての指針値が設定された．

用い，パッシブ法により24時間採取した．1996〜2002年に採取したほとんどの住宅は，簡便な①の方法を用い採取しそこで著者らは，指針値設定により住宅室内の化学物質た．2001年以降は②の方法も利用した．

濃度がどのように変化したかについて，調査を行い，その効果を検証することは，今後の室内環境対策を立てる上で③Sep‑Pack XpoSure アルデヒドサンプラー（Waters）をも重要であると考え，本研究を行った．今回は新築住宅に用い，アクティブ法により流量1 L/minで，30分間採取した

おける，HCHOと揮発性有機化合物（以下VOCと略す）濃度の（吸引空気量：30 L）．2001年以降に採取した未入居住宅の年次推移（1996〜2002年）を調査した．

多くは，この方法を用いた．
④Sep‑Pack DNPH‑silica カートリッジ（Short body，方法

Waters）を用い，アクティブ法により流量300 mL/minで，1. 調査対象

日中に6〜8時間採取した（吸引空気量：100〜130 L）．この方法は1996年の一部の住宅で利用した．

1996〜2002年にかけて，東京都及び埼玉県内の新築住宅（戸建24軒，集合14軒）を対象に，各住宅1〜2室（全55室）①，③，④の分析は既報の方法にしたがって行った2)．の室内空気を調査した．全ての住宅は築後月数0〜6ヶ月以②のDSD‑DNPHサンプラーによる分析法については，以下に内である．なお0ヶ月は，完成直後の未入居住宅を表す．日

述べる．

常生活での濃度レベルを把握するため，測定時は通常の居2） DSD‑DNPHサンプラーによる分析法

室使用状況下で空気採取を行った．ただし，未入居住宅にトを図1に示す．サンプラーを測定場所の空気に24時間暴露＊東京都立衛生研究所環境保健部環境衛生研究科

169‑0073

東京都新宿区百人町3‑24‑1＊The Tokyo Metropolitan Research Laboratory of Public Health
3‑24‑1,Hyakunin‑cho,Shinjuku‑ku,Tokyo 169‑0073 Japan＊＊東京都立衛生研究所環境保健部

操作のフローシー

東京衛

研

年

報

53, 2002

207

した後，保存用チューブと専用の袋に入れて密閉し，分析時間採取，または②アクティブ法により流量100 mL/minで，直前まで4 ℃に保存した．採取後2週間以内にアセトニトリ30分間採取した（吸引空気量：3 L）．1996〜2002年に採取

ル（高速液体クロマトグラフ（以下HPLCと略す）用，関東したほとんどの住宅は，簡便な①の方法を用いた．2001年

化学）5 mLで1分以上かけて抽出した．抽出溶液はアセトニ

以降に採取した未入居住宅の多くは，②の方法を用いた．

トリルで5 mLにメスアップし，HPLC用検液とした．空試験③Sep‑ Pack Plus PS‑2 カートリッジ（Waters）を用い，については未使用のサンプラーを用い，同様の抽出操作をアクティブ法により流量300 mL/minで，日中に6〜8時間採行った．HPLCの分析条件を表1に示す．③の分析についても，取した（吸引空気量：90〜120 L）．この方法は1996年の一2001年以降は表1の条件で行った．

部の住宅で利用した．いずれも，分析は既報の方法にしたがって行った3,4)．
5. 統計処理サンプラー

調査年と物質濃度との関係を解析するため，調査年，築後月数及び物質濃度を変数とし，偏相関分析を行い，相関24時間暴露．
アセトニトリル 5 mLで溶出．

係数を求めた．相関関係の有無については，無相関の検定を行った．統計処理は，エクセル統計（統計解析アドインソフト）を用いた．

溶出液
結

アセトニトリルで5 mLにメスアップ．

果

1. 調査居室
表2に，各調査年の居室数及び各築後月の居室数を示した．

HPLC測定

各年2〜20室，各築後月4〜14室と，居室数に違いがあったが，調査年と築後月数との間に関連はなかった．

図1. DSD‑DNPHサンプラーを用いた操作手順

2. 統計値
各物質濃度の統計値（最大値，最小値，平均値，中央値）

表1. HPLCの条件

カラムカラム温度
移動相流速
注入量
検出波長と，厚生労働省による室内濃度指針値を表3に示した．
HCHO，トルエンおよびp‑DCBの最大値は，指針値を超えてZORBAX Bonus RP
4.6 mm i.d. × 25 cm 5μm
40 ℃
アセトニトリル/水/テトラヒドロフラン
60/40/0.1
1.0 mL/min
20 μL
360 nmいた．特にトルエンの場合は指針値の約7倍（494/70），p‑DCBの場合も約5倍（207/40）と非常に高濃度であった．一方，最小値は各物質とも低く，エチルベンゼン，キシレン，ブタノール以外の6物質は，検出下限値以下であった．
中央値については，前回（1997〜1998年）著者らが行った，一般住宅室内の化学物質濃度実態調査5)より算出した中央値と比較した．HCHOについては，今回が26.0 ppbであ4. VOCの測定り，前回の調査値（32.6 ppb）より低かった．また，トル①〜③の方法の，いずれかを適時選択し，室内空気を採取した．

エン（11.5 ppb）
，エチルベンゼン（2.3 ppb），キシレン（3.4ppb）及びスチレン（0.44 ppb）は，今回の方①TenaxTA（200 mg）を充填したステンレス製チューブが2〜6倍高かった．このことは，前回の調査は，東京近郊（ATD400用，Perkin‑Elmer）を用い，パッシブ法により24の一般住宅を対象に，通常居室使用状況下で行ったもので

表2. 調査居室数

築後月数（ヶ月）
0（未入居）
123456計－：未調査

1996
1－
122－
－
61997
－
2421－
1101998
－
－
2－
－
－
24調査年
1999
－－
－
1
1－
－
2

2000
1－
2222－
9

2001
10222－
4－
20

2002
2－
－－－
－
24計
144
11966555

Ann. Rep. Tokyo Metr. Res. Lab. P.H., 53, 2002

208

表3. 各物質濃度の統計値と室内濃度指針値
単位：ppb
調査年

HCHO

アセト
アルデヒド

トルエン

エチル
ベンゼン

ｷｼﾚﾝ

スチレン

p -DCB

ナフタレン

ブタノール

最大値

14118.4

494

39.4

61.1

22.02072.927.8

最小値

1.7

3.9

0.56

0.69

0.95

0.08

0.12

0.130.50

平均値

37.7

6.6

74.4

6.6

10.8

4.4

20.4

0.564.5

中央値

26.0

6.1

28.1

4.6

7.2

2.7

1.6

0.26

1.8

指針値

80

30

70880

200

5040－

－

指針値：厚生労働省による化学物質室内濃度指針値

表4. 各調査年の平均濃度
単位：ppb
トルエン

エチル
ベンゼン

ｷｼﾚﾝ

スチレン

p -DCB

ナフタレン

ブタノール

11.5－

－

1.8

0.51－

－

調査年

HCHO

アセト
アルデヒド

1996

54.9

7.2

1997

69.9

-

143

10.9

15.5

6.1

16.8

0.37

7.7

1998

59.3

-

27.2

4.9

8.0

5.6

1.3

0.21

26.3199921.9-18.2

12.4

32.1

2.3

32.4

0.4315.2

2000

21.1

6.7

30.2

3.2

4.9

6.0

52.7

1.1

1.8

2001

24.8

6.8

102

6.3

10.7

4.5

21.0

0.55

3.3

2002

19.3

4.2

24.6

4.2

5.5

1.3

6.0

0.13

1.0

－：未調査あり（n=99〜345），新築住宅に限定して行ったものではな2001年），p ‑DCBでは8室（1997年及び1999〜2001年）あり，いためと考えられ，建材や内装材等から揮発する住宅由来各年に渡って検出された．のVOCは，新築住宅で高くなることが示唆された．

4. 物質濃度の推移

3. 調査年と物質濃度物質濃度の年次推移を図2〜4に示した．またHCHOの偏相各調査年の平均濃度を表4に示した．HCHOの平均濃度は1998年までは約60 ppb前後だったが，1999年を境に約20 ppb

関分析の結果を表5に，トルエンの偏相関分析の結果を表6に示した．
160

室間でのばらつきが大きく，指針値（80 ppb）以上の居室140が6室みられた．しかし1999年以降は，低濃度に集中してお120り，指針値以上の居室はみられなかった．
VOC各物質については，各調査年で約2〜3倍，トルエンでは12倍（143/11.5），p ‑DCBについては，100倍（52.7/0.51）
近い差がみられた．また調査年間でばらついており，HCHOHCHO濃度（ppb）と、1/3程度に低下した．その濃度分布は，1998年までは居100
806040のような年次的な傾向はみられなかった．指針値以上の濃20度を示した居室は，トルエンでは10室（1997年及び2000〜

0'96'97'98 '99'00'01'02'01'02

図2. HCHO濃度の年次推移
2556020420

スチレン濃度（ppb）

トルエン濃度（ppb）490350280210140151057000'96'97'98 '99'00

図3. トルエン濃度の年次推移'01'02'96'97'98 '99'00

図4. スチレン濃度の年次推移

東京衛研年報53, 2002

209

年次推移をみると，HCHOについては，1996年から2002年紙を選択する事ができるようになった．その他にも，HCHOにかけて徐々に低濃度に推移してきたのが観察できた（図を除去するための吸収シートや空気清浄器などが製品化さ2）．しかし，トルエンやエチルベンゼン，キシレン，p‑DCBれている7）．これら製品からの発生量，あるいは除去能には図3のように，調査年に関係なく稀に高濃度を示した．まついては様々であるが，建材メーカーの他，家電メーカー

たその他のスチレンやナフタレン，ブタノール，アセトアなど様々な業種で，室内汚染を低減させる取組みが進んでルデヒドは，図4のように毎年同じような濃度を示した．

いるといえる．上記のような対策及びメーカーや施主の意

散布図でみられた傾向は，偏相関分析でより明らかにで識の向上などにより，新築住宅室内のHCHO濃度が低下した

き，HCHOでは，調査年と濃度との間に，有意水準1 %で負のと考えられる．

相関（‑0.524）が認められ（表5），調査した期間においてまた，対策の一環として，ホルマリン系接着剤の改良もは，近年ほど低濃度になっていることが分かった．その他重要であった．ホルマリン系接着剤は，合板等の製造からの物質については，濃度と調査年との間に偏相関は認めら壁紙の接着まで，幅広く使用されていたが，HCHOを多量にれなかった（表6）．

発生するため，ノンホルマリン系接着剤の開発が必要であった．指針値が設定された当時，HCHOの代替物質として，

表5．HCHOの偏相関係数
偏相関

調査年

調査年

1.000

築後月数

0.039

-0.524 ****有意水準1％で有意である
HCHO濃度

築後月数

類似した化学物質であるアセトアルデヒドの使用と増加が
HCHO濃度年（7.2 ppb）と2000年以降（約6 ppb）のアセトアルデヒ
1.000
0.179

ド平均濃度に変動は見られず，HCHOの代わりに利用された
1.000という実態は観察できなかった．実際には，メーカーの広告等から，ノンホルマリン系接着剤には酢酸ビニル樹脂や表6．トルエンの偏相関係数
偏相関調査年

調査年

1.000

懸念されていた8)．しかし今回の調査結果をみると，1996

築後月数

ビニルウレタン系が使われていることが確認できたので，トルエン濃度

このことから，HCHOが減少してる一方で、これらの化学物質が増加していると推察される．

築後月数-0.070

1.000

トルエン濃度-0.024-0.331 *一方VOCでは，HCHOのような年次的な濃度減少が見られな
1.000

かったのは，VOC各種の指針値設定が2000年以降で日が浅い*有意水準5％で有意である

ため，低減化対策が徹底していないことが一因と思われる．
VOC類は，木材保存剤や塗料，ニス，接着剤などの溶剤とし考察て，非常に多用されており，なかでも接着剤は使用量及び新築住宅におけるHCHO濃度の年次推移を見ると，1998年用途が多い．VOC類をほとんど含まないエマルジョン系接着を境に低くなり，1999年以降は低濃度に集中していた．こ剤を用いることで，その発生量を少なくできるが，接着力れは1997年に設定された指針値の効果が現れたためと思わが低下するため，湿度の高い箇所等には不向きである．しれる．

たがって，有機溶剤を含む接着剤が，引き続いて使用され厚生労働省による室内濃度指針値の設定は，国によるシていると思われる．調査結果からは，特にトルエンの室内ックハウス対策の一つであり，同時に国土交通省，経済産濃度が高くなることが観察でき，指針値以上の室内が10室

業省，農林水産省，文部科学省及び環境省で，空気汚染のみられた．そのうち9室は築後2ヶ月以内であり，また築後原因分析や防止対策などが進められている．経済産業省や月数と濃度との間に，有意水準5 %の負の相関（‑0.331）が農林水産省を中心とする建材関係は，指針値設定以前に，認められたことから，新築住宅の中でも，新しいほどトル日本工業規格や日本農林規格による合板や複合フローリンエン濃度が高くなることが確認できた．このことから，トグ等のHCHO放出量の規格を規定した．その規格の生産シェ

ルエン等の有機溶剤を含む接着剤や塗料等を使用する場合

アは，指針値が設定された1997年を境に，放出量の多いE2

は，施工後数ヶ月間は入居せず換気を行うなどの対策を取やFc2（放出量：5.0 mg/L以下）から，放出量の少ないE0

るべきであろう．

6）やFc0（放出量：0.5 mg/L以下）へとシフトしてきた ．例
えば複合フローリングのFc0のシェア率は，33 %（1997年）

まとめから，88 %（2000年）に増加した．これは，室内濃度の指今回の調査で，1997年に指針値が設定されたHCHOの新築針値やシックハウスに関する情報が広く知られるようにな

住宅室内濃度が，近年になって低減してきた事が確認でき

り，住宅メーカーや施主がE0やFc0の合板等を選択するようた．これはHCHOを含まない合板等や接着剤などの製品が，になったため，シェア率が変化したと考えられる．

指針値設定を機に，広く使用されるようになったためと考現在，HCHO低減のための製品としては，低HCHOの合板やえられた．しかし，現在市場に多く出回っているノンホルパーティクルボード等，あるいはノンホルマリンの接着剤

マリン製品には，HCHO以外の化学物質が代替物質として使や壁紙が普及している．壁紙についてはSV（0.05 ppm以下）用されていることがあり，それらの化学物質濃度が増加しやISM（0.01 ppm以下）の安全規格が規定され，低HCHOの壁ている可能性がある．したがって，HCHO以外の化学物質にAnn. Rep. Tokyo Metr. Res. Lab. P.H., 53, 2002210

よる室内空気汚染に対し，今まで以上に注意しておく必要がある．

3) 瀬戸博，齋藤育江，竹内正博，他：東京衛研年報，50，240‑244，1999．
4) 齋藤育江，瀬戸博，多田宇宏，他：東京衛研年報，48，

付記（本研究の概要は，平成13年度室内環境学会研究発表会
2000年12月で発表した．
）

255‑260，1997．
5) 居住環境の安全性に関する研究：東京都立衛生研究所，2000年3月．
6）小林秀幸：シックハウス対策の現状，空気清浄，39（6），文献1) 室内空気中化学物質の室内濃度指針値及び標準的測定法等について：厚生労働省，2002年2月．
2) 齋藤育江，瀬戸博，多田宇宏，他：東京衛研年報，48，
250‑254，1997．

352‑359，2002．
7）小峯裕己：設備機器・生活用品に関わる室内化学物質
空気汚染防止対策，第12回健康住宅セミナー（東京），33‑49，2001年6月．
8) 第1回シックハウス（室内空気汚染）問題に関する検討
会議事録：厚生省 (旧)，2000年4月．