ＭＡ入りＰｕ金属燃料高速炉サイクルによる革新的核廃棄物燃焼システムの開発(受託者) 東芝エネルギーシステムズ株式会社(研究代表者) 有江和夫 原子力先端システム設計部(再委託先) 一般財団法人電力中央研究所、国立大学法人福井大学、国立大学法人京都大学(研究期間) 平成２６年度～２９年度

1.研究の背景とねらい
本研究は、軽水炉時代が当面、主流と見TRU燃焼と発電
約５GWe （約２５GWe）＊

込まれることを踏まえ、ウランを含まない
TRU（プルトニウムとマイナーアクチニド）

高速炉
使用済燃料
約４００ tHM/年

金属燃料を用いた高速炉により TRU の燃焼効率を極大化し、軽水炉で発生する TRU を再処理
（軽水炉用）

再処理

軽水炉：２０GWe

約４ tTRU/年

最小の高速炉基数にて燃焼することを狙う
約300年で天然ウラン鉱石と同等の毒性になる高レベル廃棄物（①）

ものである。本研究が目指す全体システム

燃料製造必要な施設容量（スループット）は 1/5（高図1速炉）～1/8（サイクル施設）に削減できる。
本研究では、このような新しい「核廃棄物燃焼システム」の工学的見通しを得ること項目を研究開発目標としている。
このため、ウランを含まない TRU 金属燃再処理

料高速炉サイクルの特徴である、燃料中のTRU と燃料合金材（通常は Zr）の含有率が高いこと（Zr 高含有 TRU 金属燃料）に起因した技術課題(Ref.参照)を表 1 に示すアプ
ローチにて解決する。

「核廃棄物燃焼システム」概念と導入効果
表1

燃料

炉心

電解精製によるTRU一括回収
約１６ tTRU/年（約１２5 tHM/年）＊

射出成型によるTRU金属燃料製造 ＊括弧内は、従来の高速炉（U含有・ブランケット無し）の約２０tTRU/年
場合（約１50 tHM/年）＊

概念およびその効果は図 1 に示すように、通常のウランを含む TRU 燃焼高速炉に比べ、技技術課題と解決アプローチ
術課

題

解決アプローチ

高Zr含有燃料の融点、熱伝導率等基礎物性が不十分、かつ種々の組成での燃料照射挙動が未確認

熱力学計算により不足する基礎物性を把握

TRUを多く含むため、Puによる被覆管内面侵食が増加

Pu/TRUを用いた被覆管内面耐食試験により、侵食抑制対策を確立

再処理時に希土類FP(RE:レアアース)の新燃料への混入が増加し、偏在することで燃料健全性劣化の可能性

RE 溶解試験にてRE が均一に混合する条件を把握し、燃料健全性劣化の回避策を立案

高Zr/TRU含有燃料のRE除染性能の向上が必要

既往研究より再処理フローの調整、マスバランスを評価、新たな陰極材料の適用によりRE 除染性能向上を達成する

Zr高含有燃料のアクチニド回収実績が少ない

電解精製試験を実施して各種パラメータを評価し、必要な処理性能が得られることを示す

既設炉と同程度の炉心安全特性および燃焼期間を満足するTRU 金属燃料炉心設計技術及び炉心仕様の確立が必要

研究代表者らの既往研究を基に設計パラメータの最適化を図り、TRU 金属燃料炉心の最適化核設計手法を開発する

燃料溶融時の燃料挙動が従来炉心と異なり、過酷事故影響が厳しくなる可能性がある

最適炉心を対象とした過酷事故解析を行い、過酷事故収束シナリオの見通しを得る

ドップラー効果増強のための新たな燃料合金材は断面積の不確かさが大きい

加速器による照射試験により、不足データを取得して断面積精度を向上する

Ref.: K. Arie et. al.,“TRU Burning Fast Reactor Cycle Using
Uranium-free Metallic Fuel”, ICAPP2014, April 6-9, 2014.

2.これまでの研究成果
2.1 燃料開発(1) TRU 金属燃料健全性評価
H27 年度に評価・整備した TRU 金
属燃料の熱伝導率等の物性に基づき、TRU 金属燃料炉心(2.3(1)参照)の燃料健全性を照射挙動解析コード
ALFUS にて評価した。その結果、被覆管内面バリア材が機能すれば被覆管の累積損傷和(CDF)は 1.0 を十分下回り、燃料健全性は確保できる見通しを得た(図 2)。

①へ

図2

被覆管最大 CDF の解析結果(2) 被覆管内面侵食抑制技術開発
TRU 金属燃料で懸念される燃焼中の被覆管内面侵食に対し、被覆管内面バリア材 Cr 及び V について Pu-12AM-40Zr 金属燃料を用いた拡散対試験（700℃、100 時間）を米アイダホ国立研究所にて実施した。その結果、図 3 に示すとおり、Pu 及び Am はバリア材内部へ侵入しておらず、H27

各元素の信号強度（相対値）

各元素の信号強度（相対値）

年度の Pu-40Zr 金属燃料と同様、被覆管内面侵食は防止できることが確認できた。

Pu-12Am-40Zr

Zr

Pu 及び Am

Pu-12Am-40Zr

Zr

Pu 及び Am

燃料－バリア材境界部スキャン距離（μm）

燃料－バリア材境界部スキャン距離（μm）

V バリア vs Pu-12Am-40Zr

Cr バリア vs Pu-12Am-40Zr
図3Pu-12Am-40Zr 金属燃料の内面耐食拡散対試験後の元素分布ラインスキャン結果(3) RE（希土類 FP）混入量制限値評価TRU 金属燃料ではリサイクル時に新燃料中の RE の混入率が高まる可能性があるため、その混入制限値を検討している。H27 年度の TRU の模擬物質として U-Zr 金属燃料を用いた RE(Ce、Nd)の溶解試験では、Nd は U への飽和溶解度以上の量が溶解したため、そのメカニズムを把握する観点から、H28 年度は燃料模擬物質として液相での Nd の溶解挙動が U-Zr と類似している Nb-Zr を用いて Nd 溶解時の挙動を試験にて詳細に分析した。その結果、液相中では Nd は Zr 中に溶けており、Nb は Zr にも溶け合うことから、Nd は燃料母材への飽和溶解度を超えても均一な液相となって溶解することが確認された。したがって、新燃料中の RE 混入制限は燃料母材への飽和溶解度に対応する量で設定すれば保守側であり、妥当であることが確認できた。
2.2 再処理開発

新燃料

使用済燃料

(1) 高除染プロセスの開発

剪断TRUの移送（Ga→Cd）

→オフガス

集合体組立

電解槽 （回収ステップ）

H27 年度に絞り込んだ Cd 陰極代替材

TRU＋Ga

Na蒸留 →オフガス
Na

料の Ga 及び Bi からの TRU 抽出方法を適用可能であることを確認した。
更に、

TRU＋Cd

電解槽 （分離ステップ）

陽極
バスケット
装荷

検討した結果、電気化学的プロセスがGa

ヒール
スクラップ

陰極処理

富化度調製

TRU

ピン製造
各種検査

射出鋳造

（Cd蒸留）（Ga陰極）

ドロス

石英モールド+モールド付着物

ドロス

バスケット詰替え
バスケット（空）Pu,MA,Zr供給

Cd（Pu, MA）Cl3供給

バスケット（＋残留物）

ドロス処理
石英モールド↓ドロス廃棄物液体 Ga 陰極の場合のフローシートと塩塩
塩

ゼオライトカラム

向流抽出

FP吸蔵ゼオライト

CdCl2処理

マテリアルバランスを評価し、電解精

CdCl2調製

製を２段階にする他は従来のフローの塩蒸留変更の必要はなく、Ga の高い除染性能↓金属廃棄物

Cd-Li調製

廃棄塩

CdCl2調製

追加塩Cd

ソーダライト
固化体製造→ ソーダライト
廃棄物

Cd蒸留
逆抽出

追加ゼオライトを生かしたプロセスが構築可能であることが分かった(図 4）。除染された RE

図4

液体 Ga 陰極を採用する場合のブロックフロー

は従来のフローシートと同じく溶融塩中に蓄積し、最終的にはソーダライト廃棄物として処分される。
(2) Zr 高含有燃料の電解精製試験
Zr 含有率が高い金属燃料の電解処理の成立性を確認するため、H28 年
度は TRU 模擬物質として U-Zr を用いて計 6 回の電解試験等を実施した。
U の活性を高めた 700℃での U の優先的溶解電解試験では、従来の 500℃の場合と同様に、電流密度を極めて低く抑える必要があり、U の優先的溶解は処理速度の観点から現実的でないことが分かった。
次に U-Zr の同時溶解電解試験を実施したところ、溶融塩中の Zr 濃度が低い場合、U 濃度が高い陰極析出物が得られた。継続して電解すると塩中の Zr 濃度が上昇し、析出物の Zr 割合が多くなるが、電解を停止して一定時間静置すると U と Zr イオンの交換反応により塩中の Zr イオンは金属として Cd 中に移行するため、析出物中の Zr 割合を抑制しつつ高U:89% Zr:11%
図 5 電解回収 U

濃度の U を陰極析出できる見通しを得た。（図 5）

化学抽出法では、化学的に U-Zr を溶解させた Cd 中に ZrCl4 を添加して U を溶融塩中に UCl3 として抽出すると、Zr は Cd 中に留まり塩中の Zr 濃度は抑制できることを確認した。すなわちこの溶融 Cd 中への燃料の溶解と電解を組み合わせれば、Zr 割合を低く抑えた燃料を回収できる可能性があることが分かった。
Pu など TRU の塩化物生成自由エネルギーは U よりも大きいため、これらの結果から TRU-Zr 燃料でも Zr 割合を抑制しつつ TRU が回収できると考えられる。
(3) Zr 高含有燃料陽極溶解挙動の解析
Zr 高含有燃料に適した拡散パラメータを既存の陽極モデルに適用し、U-Zr 合金を用いて行った電気化学測定結果を利用して種々の電解工程の運転条件における TRU 及び Zr の溶解挙動を予測評価した。その結果、合金中の Zr 含有比が増加するにつれて残留 Zr 層中における実効的拡散係数は低下し、処理速度が大幅に低下することが予測された。また、アクチニドと Zr の同時溶解を許容した場合、安定した燃料合金溶解を継続することが可能な条件は、アクチニドではなく Zr の溶解電流上限値によって定まり、ZrCl4 の拡散係数と溶解度により評価可能であることが分かった。
(4) 廃棄物処理技術の開発
TRU 金属燃料電解後の陽極バスケットに残留する金属廃棄物(RE 等は溶融塩中に残留するため金属廃棄物には含まれない)の固化体試料(SUS-20wt%Zr および SUS-36wt%Zr に模擬貴金属 FPSUS-20wt%を加えたもの)を作成して、高純度水を用いて最長 140 日の浸出挙動試験を実施した。その結果、ガラス固化体からの Si の規格化浸出率と比較して１桁程度小さく、十分な安定性がある

図6

金属固化体浸出試験結果ことを確認した(図 6)。溶融るつぼ材と溶融金属との反応抑制等の観点を総合すると固化工程の運転条件は、組成：SUS-20wt%Zr、溶融温度 1600℃がより適切と評価した。

2.3 炉心開発(1) TRU 金属燃料炉心の構築
H27 年度に開発した炉心最適化設計手法を用いて、U を含まない TRU金属燃料炉心を構築した(図 7)。この炉心では、燃料集合体への減速材(BeO)ピン導入、炉心高さ低減（55cm）、低線出力化(最大 210w/cm)等により、制御棒誤引抜事故時や一次系冷却材流量喪失事故時にスクラム失敗を想定しても燃料溶融や冷却材沸騰はなく、ボイド反応度も 1$以下と高い安全性を確保しつつ、U がないことから優れた TRU 燃焼効率が実現可能であることを確認した。また、燃料集合体中の燃料ピンと減速材ピンの配置の工夫により、従来の U を含む金属燃料炉心と同様、過酷事故
図 7 TRU 燃料炉心時には燃料分散等により起因過程で炉内終息できる見通しを得た。
(2) 合金材のドップラー効果の測定

鉛シャドーバー
10m

ドップラー効果を増強できる燃料代替合金材のドップラー効果評価精度向上のため、代替合金材候補の Mo に対試料
中性子飛行導管施した(図 8)。その結果、エネルギー 10eV-1000eV に存在する Mo のドップラー効果による共鳴吸収の反応率変

Taターゲット

９０度

電子ビーム

して温度 300K と 600K で飛行時間測定（TOF 測定）を実

軽水モデレータ

中性子ビーム

図 8 共鳴吸収反応率測定体系化が測定できた。
測定誤差は Mo 試料厚さ 0.5mm で 18%以内、厚さ 3mm では 3%以内であった。また、この測定体系でのドップラー効果による解析値と実験値は実験誤差の範囲内で一致し、解析誤差は 20%以内であることを確認した。
2.4 「核廃棄物燃焼システム」の検討
軽水炉 20GWe から発生する TRU を、2.3(1)で構築した TRU 燃焼金属燃料高速炉により燃焼処理する場合に必要な炉、再処理及び燃料製造の各施設容量を評価するとともに、当システムの導入シナリオを検討した。その結果、必要な炉の規模は約 5GWe、再処理及び燃料製造の必要処理容量はそれぞれ約 12tHM/年、約 16tHM/年となり、最小限の高速炉サイクル施設にて軽水炉 20Gwe からの年間 4t の TRU を燃焼処理できることを確認した。システム導入時は、TRU 燃焼高速炉の導入に合わせて小規模の再処理及び製造施設を段階的に増設するのではなく、将来必要な処理量に対応した規模の施設を初期段階から導入するほうが経済的であることが分かった。
3.今後の研究
これまでの 3 年間の本研究により、U を含まない TRU 金属燃料高速炉システムを構築、具体化した。電解再処理評価は TRU 模擬物質として U-Zr を用いた試験に基づいているが、塩化物生成自由エネルギーは U より TRU のほうが大きいため、電解時の燃料と Zr の分離は TRU のほうが容易と考えられること等から、当システムの成立見通しを得た。最終年度の今年度は、残された技術課題の最終的な詰めを行うとともに、サイクル施設の経済性を含め総合評価を実施中である。また、
TRU や Pu を用いた確認試験なども含め、工学実証段階で必要になる試験計画を立案し、実現に向けた道筋を示す予定である。