日本磁気学会論文特集号
6巻2号
ONLINE

ISSN: 2432-0471

Electronic Journal URL: https://www.jstage.jst.go.jp/browse/msjtmsj/-char/ja/

CONTENTS
Thin Films, Fine Particles, Multilayers, Superlattices
MgO(001) 単結晶基板上におけるγ'-Fe4N 薄膜のエピタキシャル成長… …… 今村光佑・前田悠良・大竹充・磯上慎二・二本正昭・川井哲郎・桐野文良・稲葉信幸

105

Measurement Technique, High-Frequency Devices
Co-Zr-Nb 膜を配置した MSL の磁気回路解析による回路定数の推定… ……………………………………………………………………… 三上貴大・室賀翔・田中元志

111

Biomagnetism / Medical Applications
緩衝溶液中の磁気ナノ粒子の磁気特性評価とイメージングへの応用… ……………… 野村航大・山内一輝・鷲野将臣・松田哲也・岡田泰行・進中川泰彰・清野智史・貴・紀和利彦・殿岡

Board of Directors of The Magnetics Society of Japan
President:
S. Sugimoto
Vice Presidents:
Y. Takemura, J. Hayakawa
Directors, General Affairs:
H. Saito, H. Yuasa
Directors, Treasurer:
H. Takahashi, A. Yamaguchi
Directors, Planning:
T. Kondo, M. Mizuguchi
Directors, Editorial:
T. Kato, S. Yabukami
Directors, Public Relations:S. Sakurada, K. Kakizaki
Directors, International Affairs:
H. Yanagihara, H. Kikuchi
Specially Appointed Director, Gender Equality:
F. Akagi
Specially Appointed Director, Societies Collaborations: K. Fujisaki
Specially Appointed Director, International Conferences: Y. Miyamoto
Auditors:
Y. Takano, K. Kobayashi

俊116

INDEX
T. Magn. Soc. Jpn. (Special Issues)., 6, 105-110 (2022)<Paper>0J2()単結晶基板上におけるʹ)H1 薄膜のエピタキシャル成長
Epitaxial Growth of ʹ--Fe4N Thin Films on MgO(001) Single-Crystal Substrates
今村光佑  ・前田悠良  ・大竹充  †・磯上慎二  ・二本正昭  ・川井哲郎  ・桐野文良  ・稲葉信幸  
横浜国立大学大学院工学研究院，神奈川県横浜市保土ヶ谷区常盤台 （〒）
物質・材料研究機構磁性・スピントロニクス材料研究拠点，茨城県つくば市千現 （〒）

東京藝術大学大学院美術研究科，東京都台東区上野公園 （〒）

山形大学大学院理工学研究科，山形県米沢市城南 （〒）

Kosuke Imamura1), Yura Maeda1), Mitsuru Ohtake1)†, Shinji Isogami2),
Masaaki Futamoto1), Tetsuroh Kawai1), Fumiyoshi Kirino3), and Nobuyuki Inaba4)
79-5 Tokiwadai, Hodogaya, Yokohama 240-8501, Japan
1-2-1 Sengen, Tsukuba, Ibaraki 305-0047, Japan3)Graduate School of Fine Arts, Tokyo University of the Arts, 12-8 Ueno-koen, Taito, Tokyo 110-8714, Japan4)Graduate School of Science and Engineering, Yamagata University, 4-3-16 Jyonan, Yonezawa, Yamagata 992-8510, Japan
1)Faculty of Engineering, Yokohama National University,2)Research Center for Magnetic and Spintronic Materials, National Institute for Materials Science,

Fe-N thin films are prepared on MgO(001) single-crystal substrates at temperatures ranging from room
temperature to 600 °C by varying the ratio of N2 partial to total pressure in sputtering from 0 to 5%. The effects ofsubstrate temperature and N2 partial pressure ratio on the formation of ʹ phase (sc-based L’1 phase) are systematicallyinvestigated. Epitaxial  phase (bcc-based A2 phase) is formed in the films prepared by sputtering in pure Ar gas for
all the investigated temperatures. On the other hand, the structure is delicately influenced by the substratetemperature when the films are prepared in Ar-N2 mixture gases. Epitaxial films are obtained at temperatures higher
than 300 °C, whereas the films prepared at temperatures lower than 200 °C involve poly-crystals. When the N2 partialpressure ratio is 2.5%, the films prepared at temperatures ranging between 200 and 400 °C consist of a mixture of and ʹ phases and the volume fraction of ʹ phase decreases with increasing the substrate temperature. When the N2
partial pressure ratio is 5%, ʹ single-crystal films are obtained at temperatures ranging from 300 to 400 °C. The N
site ordering parameter slightly increases as the substrate temperature increases from 200 to 400 °C. The films
prepared at temperatures higher than 500 °C in the N2 partial pressure ratios of 2.5 and 5% primarily consist of 
phase. The present study has shown that high substrate temperature prevents the formation of ʹ phase andemployment of a moderate substrate temperature around 300–400 °C is suitable to obtain a ʹ single-crystal film.
Keywords: ʹ-Fe4N, thin film, reactive sputtering, epitaxial growth はじめに
窒化鉄（Fe-N）は，鉄系材料表面の機械および化学的性質の改善 1)–4) ，磁気的性質の基礎検討 5)–14)，また，最近ではスピントロニクス・デバイスへの応用を目的に，研究されている 15)–21)．特にʹ-Fe4N 相は，機械的性質として，弾性率（ E ）が 157 GPa，延性に対応する体積弾性率とせん断弾性率の比（ B/G ）が 3.12 と大きく 2),3) ，
化学的性質として，耐腐食性が高いこと 4)が知られている．また，磁気的には強磁性であり 12) ，キュリー温度（ Tc）
は 488 °C 13)，室温（RT）における飽和磁化（ Ms）は 1427
emu/cm3 14)，結晶磁気異方性エネルギー（ K1）は +2.3
× 10 5 erg/cm3 15)，そして，スピン偏極率（ PD）は –0.6程度の負の大きな値 16),17)であることが，理論と実験の両面から示されている．しかしながら，磁歪定数など，未だ実験的に明らかにされていない物性もあり 22) ，単結晶材料を用いて基礎物性を調べることは応用を見据えても重要である．
                          †Corresponding author:
Mitsuru Ohtake (e-mail: ohtake-mitsuru-yt@ynu.ac.jp).

Fe-N 二元系のバルク熱平衡状態図 1) を参照すると，
ʹの単相域は狭く（19.3～20.0 at. %），単結晶バルク材料を作製することは容易ではない．また， ʹ単相の粉末を合成し 23) ，焼結することで，バルク体を得ることは出来るが 24) ，多結晶材料となってしまう．そこで，ʹ単結晶薄膜をエピタキシャル成長させることが出来れば，結晶方位に基づく物性を調べることが可能になる．
これまで，分子線エピタキシー 25)–29) やスパッタリン
グ 30)–42) 法 に よ り ， Cu 31) , MgO 25)–28),32)–37),41),42) ，
MgAlO4 28) ，SrTiO3 27),28),32),34),36),41) ，LaAlO3 27),32),34),36)などの(001)基板上にʹ相からなる薄膜が 250～450 °Cの基板温度でエピタキシャル成長すること が報告されている．本研究では，反応性スパッタリング法によりMgO(001)基板上に Fe-N 薄膜を形成し，基板温度および N2 分圧比が相形成と膜成長に及ぼす影響を詳細に調べた．Table 1 にスパッタリング法で報告されているʹFe 4N 薄膜の形成条件と構造解析手法を示す．ʹ相がエ
ピタキシャル成長 する条件についての情報は断片的であり，相形成との関係を広域的に調べた研究は少ない．
本研究では，ʹ単結晶膜を作製する際の明確な条件を示
すことを目的とする．

Transaction of the Magnetics Society of Japan (Special Issues) Vol.6, No.2, 2022

105

INDEX

Tab l e 1

Previous studies on epitaxial growth of ʹ-Fe 4 N films on (001) single-crystal substrate by sputtering.

Substrate material

SrTiO 3
MgO, SrTiO 3 , LaAlO 3

Substrate
temperature(ºC)
350–450450

Annealing
temperature
(ºC)

MgO
MgO, SrTiO 3 , LaAlO 3

－
450

280

MgO
MgO

300
－

MgO
MgO

400
350

Ag / Fe / MgO

285

Cr,Ag / MgO
LaAlO 3
MgO, SrTiO 3 , LSAT
MgO

240
402
450
250

Annealing
time
(min)

Mixingratio ofN 2 (%)
33
9.1

Total
pressure
(Pa)
0.4
0.73

Depositionrate(nm/s)
0.1
0.055

Power
supplyStructuralcharacterization

Ref.

Year

DC
DC

57
32

2003
2008

10

－
17

－
1

－
0.012

DC
DC

33
34

2010
2013

300
50, 120, 220,
300

15
15

－
25

－
－

－
－

RF
DC

XRD (2θ/ω)XRD (2θ/ω, φ, pole
figure)XRD (2θ/ω)XRD (2θ/ω, φ, pole
figure), TEM
XRD (2θχ/φ, φ)
XRD (2θ/ω, φ-2θχ)

15
35

2014
2014

350, 400, 450,
500
325

60

2.5
－

0.045
－

RF
DC

XRD (2θ/ω, φ)
XRD (2θ/ω)

14
37

2015
2016

0.33

－

DC

XRD (2θ/ω)

58

2017

350

30

2.5
5, 10,
15, 2014, 16,20, 24
16
10
15
14

0.33
0.53
－
0.37

－
－
－
－

DC
DC
DC
DC

XRD (2θ/ω)XRD (2θ/ω)XRD (2θ/ω), TEM
XRD (2θ/ω, φ)

38
39
41
42

2018
2019
2019
2021

120

 実験方法
試料の作製には，背圧が 4 × 10–7 Pa 以下のマグネトロ
ン・スパッタリング装置を用いた．MgO 基板には，表面研磨を施した(001)面を用い，表面清浄化を目的に製膜前に600 °C で 1 時間の熱処理を施した．その後，基板温度を RT～600 °C の間の一定値とし，Ar と N2 の混合ガスのもと Fe
ターゲットをスパッタすることにより，基板上に Fe-N 膜を形成した．このとき，混合ガスの全圧は 0.67 Pa とし，全圧に対する N2 分圧の比を 0～5%の間で変化させた．ターゲット–基板間距離は 150 mm，投入電力は 70 W とした．また，膜厚は，試料毎に X 線反射率法により測定し，54 ± 8 nm の範囲内であることを確認した．このとき製膜
レートは 0.027 ± 0.004 nm/s である．
膜成長を反射高速電子回折法（RHEED）により調べた．
その際，電子線の入射方向は MgO 基板の[100]方向と平行になるようにした．
構造評価には Cu-K
（ = 0.15418 nm）
を線源とした X 線回折法（XRD）を用いた．組成の確認に
は X 線光電子分光法（XPS）を使用した．また，表面形態観察および磁化曲線測定には，それぞれ，原子間力顕微鏡（AFM）および試料振動型磁力計を用いた．
なお，Table 2 は本研究に関連する材料の結晶構造の表記
および格子定数を示しており，格子ミスマッチの計算には
これらの値を用いた．
 結果と考察相形成と膜成長Fig. 1(a)に純 Ar ガスの雰囲気下（N2 分圧比 0%）で RT～600 °C の MgO(001)基板上に形成した Fe 膜の RHEED
パターンを示す．250～600 °C では（Fig. 1(a-2)～(a-6)），
Fig. 2(a)に模式的に示す相の(001)単結晶表面の[110]方向に電子線を入射した際に現れる回折パターンが観察されており，単結晶膜がエピタキシャル成長していることが分かる．電子線の入射方向と膜の回折パターンを考慮することに よ り 基 板 と 膜 の 結 晶 方 位 関 係 を ， -Fe(001)[110] ||MgO(001)[100]と特定することが出来る．このとき，格子ミスマッチは–3.9%となる．また，Fig. 1(a-2)～(a-5)中に白色の矢印で示すように c(2×2)の表面再構成 46)に対応するス
トリーク状の反射が観察されている．一方，RT では，(001)106

表面からの反射に加えて，Fig. 1(a-1)中の青色の矢印で示す，異なる結晶面からの反射が重畳して現れている．同様な 反 射 は ， RT の MgO(001) 基 板 上 に 形 成 し た(Fe0.7Co0.3)95B5 膜 47)や 100 °C の SrTiO3(001)基板上に形成した Fe50Co50 膜 48)に対しても観察されており，これまでの研究より，4 つのバリアントから構成される(122)表面からの RHEED
反射であり（Fig.
2(c)，(d)），それぞれ，____
(122)[011](122)[011](122)[41 1 ] type C,
type A,
type B ,_(122)[411]type D || 基板(001)[100]の方位関係で形成されることが明らかにされている 47),48)．本研究の RT で形成したFe 膜においても，(001)結晶に加えて，(122)結晶が形成されていることが考えられる．
なお，
MgO(001)基板に対す___る-Fe(122)結晶の[011]および[411]方向の格子ミスマッチ
は，いずれも，-Fe(001)/MgO(001)界面と同じ–3.9%となる．Fig. 3(a)に XRD パターンを示す．RT～600 °C で形成したいずれの膜に対しても，相の(002)面からの反射のみが観察されており，RHEED 解析と同様な結果が得られている．なお，(122)は禁制反射であり，(244)は Cu-K線
では回折条件を満足しない．そのため，面外 XRD パターンでは，(122)結晶からの反射が現れていない．
N2 分圧比が 5%の混合ガス雰囲気下で，300 および
450 °C の基板温度で形成した Fe-N 膜の RHEED パターンを Fig. 1(c-3)および(c-4)にそれぞれ示す．いずれの膜に対しても，Fig. 2(b)に模式的に示すʹ相の(001)単結晶表面の[100]方向に電子線を入射した場合に現れる回折パターンが観察されている．図中の黄色の矢印は，-Fe 格子の体心位置に N が存在するときに現れる超格子反射を示している．
Fig. 3(c-3)および(c-4)に XRD パターンを示す．ʹ (002)基本
反射に加えて，ʹ(001)超格子反射が観察されている．以上の結果から，ʹ単結晶膜がエピタキシャル成長していること
が 分 か る ． 結 晶 方 位 関 係 は ， ʹ-Fe4N(001)[100] ||MgO(001)[100]と決定できる．このとき，格子ミスマッチ
Table 2study.

Structure of materials related in the present
Pearson Strukturbericht

Space group

Latticeconstant

A2

Im 3m (#229)

a = 0.2866 nm 43)

cP 5

L’ 1

Pm 3m (#221)

a = 0.3795 nm 44)

ʹʹ-Fe16N2

tI 18

D 2g

I 4/mmm (#139)

a = b = 0.5720 nm 6)
c = 0.6292 nm

MgO

cF 8

B1

Fm 3m (#225)

a = 0.42198 nm 45)

Material

symboldesignation

-Fe

cI 2

ʹ-Fe4N

Transaction of the Magnetics Society of Japan (Special Issues) Vol.6, No.2, 2022

INDEX

N2 partial pressure ratio, PPRN2 (%)

(b-3)

(c-3)

hk4

0k5
0k4
0k3

hk2 0k2

(a-2)

(b-2)

c(2×2)

2５0

(c-2)

hk4

0k5

0k3

(b-1)

(c-1)

RT

hk4

0k5
0k4
0k3

hk2 0k2

Fig. 1RHEED patterns observed for Fe-N films
prepared on MgO(001) substrates at (a-1)–(c-1) RT, (a-2)–(c-2) 250 ºC, (a-3)–(c-3) 300 ºC, (a-4)–(c-4) 450 ºC, (a-5)–(c-5) 500 ºC, and (a-6)–(c-6) 600 ºC in the N2 partialpressure ratios of (a) 0, (b) 2.5, and (c) 5%. The incident
electron beam is parallel to MgO[100].

01l

004

112

002

(b)

005

11l 02l00l 00l

01l

11l 02lは–10.0%となる．ʹ-Fe4N(001)/MgO(001)界面では，大きなミスマッチによる応力の一部を緩和するために，界面近傍においてミスフィット転位が導入されることが報告されており 41)，本研究においても，同様な現象が生じていることが推察される．
N2 分圧比を 2.5%に低下させ，300 および 450 °C で形成した Fe-N 膜の RHEED パターンを Fig. 1(b-3)および(b-4)，XRD パターンを Fig. 3(b-3)および(b-4)にそれぞれ

(a)

hk4

0k5
0k4
0k3

112

hk2 0k2

hk4

004

003

0k5

0k4

0 3 3B2 2 2A0 2 2B2 1 1A0 2 2C0 1 1B(c)

0 3 3A2 2 2B0 2 2A2 1 1B0 2 2D0 1 1A

(d)

0k3

022
002
022
012
012

RT

hk2 0k2

Fig. 2
Schematic diagrams of RHEED patterns
simulated for [(a),(b)] (001) single-crystalline surfaces,and (c) (122) surface consisting of four variants44),45) with[(a),(c)]  and (b) ʹ phases. The incident_ electronbeam__ _ isparallelto (a) [110], (b) [100], or (c) [011]A+[011]B+[411]C_+[4 11]D. The open and the filled circles correspond tosuperlattice and fundamental reflections, respectively.
RHEED pattern of (d) is drawn by overlapping (a) and (c).

20

60

WL

Kb

WL

Kb

WL

(c-3)

(c-2)

(b-1)

40

WL
Kb
Kb

WL

Kb

(b-2)

(a-1)

WL
WL

Kb

WL

(a-2)

Kb

WL

Kb

Kb

WL

Kb

Kb

(b-3)

0k4

hk2 0k2

(a-1)

250

(a-3)

Intensity, I (arb.unit)

300(a-3)c(2×2)

300

(c-4)

Kb

0k3
hk2 0k2

(b-4)

(c-1)
Kb

0k4

(c-5)

WL

hk4

(b-5)

Kb

450

(c-4)

(a-4)

(002)
(002)
(004)
(002)

(c-6)

WL

(b-4)

c(2×2)

450

5

(001)

Kb

(a-4)

0k5

(a-5)

Kb

0k3
hk2 0k2

500

Kb

0k4

WL

0k5

WL

hk4

(b-6)

Kb

(c-5)

(002)
(002)
(004)
(002)

WL

(b-5)

(a-6)

2.5

(001)

Kb

Substrate temperature, Ts (ºC)500(a-5)c(2×2)

600

WL

0k3
hk2 0k2

Kb

0k4

WL

600

0k5

(002)
(002)
(004)
(002)

Kb

hk4

0

(001)

Kb

01l

11l 02l00l 00l

01l

(c-6)

ʹ

ʹʹ
MgO

Kb

(b-6)

11l 02l01l

11l 02l01l00l 00l

N2 partial pressure ratio, PPRN2 (%)

5

Substrate temperature, Ts (ºC)(a-6)

11l 02l01l

2.5

11l 02l01l00l 00lʹ

11l 02l

0

20

40

60

20

Diffraction angle, 2q (deg.)40

60

Fig. 3 XRD patterns measured for Fe-N films preparedon MgO(001) substrates at (a-1)–(c-1) RT, (a-2)–(c-2) 250ºC, (a-3)–(c-3) 300 ºC, (a-4)–(c-4) 450 ºC, (a-5)–(c-5) 500 ºC,
and (a-6)–(c-6) 600 ºC in the N2 partial pressure ratios of(a) 0, (b) 2.5 and (c) 5%. The intensity is shown inlogarithmic scale.
示す．N2 分圧比が 5%のときと同様に，ʹ(001)表面に対応する RHEED パターンが観察されている．一方で，XRD パ
ターンでは，ʹ相からの反射に加えて，相からの反射も現れている．これらの結果は，膜表面ではʹ相のみが存在し，膜内部においては相が混在していることを示唆している．
ʹ(001)に比べて(001)面の方が MgO(001)面に対する格子
ミスマッチは小さいため，エピタキシャル成長の観点からは相の方が形成されやすく，また，2.5%の N2 分圧比では，Fe と結合する N 量が十分ではなかった可能性があり，そのため，相が混在したことが推察される．なお，膜厚方向の相分布の解析には，高分解能透過型電子顕微鏡等による断面構造の観察が必要である．
N2 分圧比が 2.5 および 5%の混合ガス雰囲気下で，250 °Cで形成した Fe-N 膜の RHEED パターンを Fig. 1(b-2)および(c-2)にそれぞれ示す．いずれの膜に対してもʹ(001)表面からの回折パターンに加えて，多結晶表面に対応するリン
グ状の回折パターンが重畳して現れており，基板温度が250 °C まで低下すると，完全なエピタキシャル成長が起こらないことが分かる．これらの膜の XRD パターンを Fig.
3(b-2)および(c-2)に示す．基板温度が 300～450 °C の場合と同様に，N2 分圧比が 5%のときはʹ相のみからの反射が観察されているが，2.5%のときは相からの反射も認められる．
基板温度を RT まで低下させ，2.5 および 5%の N2 分圧比で形成した Fe-N 膜の RHEED パターンを Fig. 1(b-1)および(c-1)にそれぞれ示す．基板温度を RT まで低下させると，リング状の回折パターンが支配的となっており，エピ
タキシャル成長が生じていないことが分かる．Fig. 3(b-1)
および(c-1)に XRD パターンを示す．2.5%の N2 分圧比で形Transaction of the Magnetics Society of Japan (Special Issues) Vol.6, No.2, 2022

107

100

0

成した膜に対しては(002)とʹʹ(004)反射が，5%で形成した膜に対してはʹ(002)とʹʹ(004)反射が観察されている．なお，Fig. 3 は散乱ベクトルが膜直方向と平行となるように測定した XRD パターンであり，これらの膜は多結晶であるため，その他の結晶相も含んでいる可能性がある．
500 および 600 °C の高基板温度で形成した膜の RHEED
パターンを Fig. 1(b-5)，(b-6)，(c-5)，(c-6)に示す．Ar と N2の混合ガス雰囲気下でスパッタしているにも関わらず，いずれの膜に対しても，(001)表面に対応する回折パターン
が現れている．Fig. 3(b-5)，(b-6)，(c-5)，(c-6)に XRD パターンを示す．基板温度 500 °C，N2 分圧比 5%で形成した膜に対しては，強い(002)反射に加え，微弱なʹ(002)反射も観察されているが，その他の膜に対しては，(002)反射のみが現れている．したがって，高基板温度では，窒化が起
こらないことが分かる．この理由として，温度が高いほど，
N 原子が拡散しやすくなり 49)，N 同士が結合して N2 分子となって膜外に脱離していることが考えられる．窒化によりʹ相が形成される温度に関するこれまでの報告を確認す
ると，薄膜試料の場合，150～450 °C であり 50)，バルク試料においても 460 °C 以上では表面で N の脱離が起こるとされている 51)．これらの温度は本研究の実験結果と一致す
る．また，熱力学的にも，窒化物の標準生成ギブズエネル
ギーの温度曲線 52)から温度が低いほど窒化されやすいことが分かる．
以上の結果より，N2 分圧比が 0～5%の範囲では N2 分圧
比が高いほどʹ相が形成されやすいが，500 °C 以上の高基板温度では N の脱離が生じ，また，250 °C 以下の低基板温度では多結晶の成分が混在してしまうため，ʹ単結晶膜を得るためには，基板温度を 300～450 °C に制御する必要があることが分かる．なお，5%の N2 分圧比で形成した膜に対して，XPS による組成分析を行っており，200～400 °C で形成した膜の N 組成は 19～21 at. %と Fe4N の化学両論組
成と一致していることを確認した．また，600 °C の膜の N
組成は 0 at. %で，N が脱離していることが裏付けられた．
Fig. 4 には，400 および 600 °C で形成した膜から得られた
XPS スペクトルを示す．N1s ピークが 400 °C では存在す
るが，600 °C では現れていないことが分かる．
ʹ相
相の構造解析
XRD データに基づき，ʹ相の詳細な構造特性を調べた．
Fig. 5(a)にʹ(002)反射の回折角から求めた格子定数（c ）を示す．いずれの基板温度および N2 分圧比で形成されたʹ相に対してもその格子定数はバルク値と–0.03～+0.22%の差で一致しており，格子が殆ど歪んでいないことが分かる．
Fig. 5(b)に回折角をʹ(002)反射のピーク角に固定し，入射角をスキャンすることにより得られるロッキングカーブの半値幅である配向分散（q 50）を示す．基板温度および N2
分圧比の増加に伴い，配向分散が減少する傾向が認められる．また，400～450 °C では，N2 分圧比の違いによるq 50

108

1

4

Fʹ002 = S fFeexp(2πilwx) + S [rN fN+(1 – rN)fvac]exp(2πilwy)
y=1

x=1

3

+ S [rvac f vac+(1 – rvac)fN]exp(2πilwz) (1)z=1と表せる．ここで，f Fe と f N は，それぞれ，Fe と N の原子散乱因子であり，f vac は空孔の散乱因子であるため，f vac = 0
である．また，S と r N，r vac の間には，rN = (3S + 1) / 4,
rvac = (S + 3) / 4 の関係が成り立つ．したがって，(001)および(002)面に対する構造因子は Fʹ001 = –S fN, Fʹ002 = 4 fFe+ fNとなる．また，同様に考えると，-Fe の(002)面に対する構
造因子は，F002 = 2 fFe となる．

0.385

(a)

PPRN
5%
2.5%
2

0.380

Bulk44)

0.375
1

(c)

0.5

0

200

400

Orientation dispersion,Δθ50 (deg.)

400

Binding Energy (eV)Fig. 4 XPS spectra measured for Fe-N films preparedon MgO(001) substrates at (a) 400 ºC and (b) 600 ºC.

6

N siteordering parameter, S

500

Lattice constant, c (nm)(a) 400 ºCの差は僅かであり，q 50 = 1° 程度の高配向の単結晶膜が得られていることが分かる．
膜中に含まれるʹ相の体積率（Vʹ = 0～1）および N 位置
規則度（S = 0～1）を求めるためには，まず，構造因子（F ）を把握する必要がある．そして，X 線強度（I ）が|FD |2，ローレンツ偏光因子（L ），吸収因子（A ）に比例するという性質を用いる．D = exp[–B (sinq /)2] であり，D および B
はデバイ・ワーラーおよび B 因子 53),54)である．ローレンツ
偏光因子は単結晶のものを用い，L = (1 + cos22θ ) / (sin 2θ )とした．なお，S を求める際に文献 35 では，面内 XRD の結果から，powder ring distribution factor Ψ を導入することによって光学系の発散スリットによる回折線強度の影響を考慮した解析が行われているが，本研究では面外 XRD の結果より以下に示す手順によって算出した．
ʹ-Fe4N 格子において，Fe 原子は fcc の位置に存在し，
そ の 座 標 (ux,vx,wx) は (0,0,0) ， (0,1/2,1/2) ， (1/2,0,1/2) ，(1/2,1/2,0)である．一方，N 原子は八面体格子間位置のひとつである(uy,vy,wy) = (1/2,1/2,1/2)に存在する．ここで，Fe 原
子は fcc 位置のみに存在し，N 原子は(uy,vy,wy)に加え，他の八面体格子間位置である(uz,vz,wz) = (0,0,1/2)，(0,1/2,0)，(1/2,0,0)にも存在できると定義する．そして，(uy,vy,wy)に N原子が存在する確率を r N（= 1/4～1），(uz,vz,wz)が空孔となる確率を rvac（= 3/4～1）とする．このとき，(00l)面に対す
る構造因子（F ）は，Volume fractionof ʹ phase, Vʹ

Fe 3p

Fe 3s

(b) 600 ºC

N 1s

Intensity, I(arb.unit)

INDEX

1

(b)

4
2
0

(d)

0.5

0
600
200
400
Substrate temperature, Ts (ºC)

600

Fig. 5 Substrate temperature dependences of (a) lattice
constant, (b) orientation dispersion, (c) volume fraction,and (d) N site ordering parameter of ʹ phase in Fe-N film
prepared on MgO substrate.

Transaction of the Magnetics Society of Japan (Special Issues) Vol.6, No.2, 2022

1

MgO[100]

N2 partial pressure ratio, PPRN2 (%)[010]

Substrate temperature, Ts (ºC)

[001]

600
400

200
RT

(a-4)

(a-3)

(a-2)

(a-1)
200 nm

0

2.5

24

(b-4)

2.5

(c-4)

5

8.8

nm

nm

nm

0

0

0

3.3

(b-3)

8.2

(c-3)

7

nm

nm

nm

0

0

0

1.5

(b-2)

24

(c-2)

nm

nm

0

0

0

(b-1)

39

(c-1)

200

0
400
600
0
200
Substrate temperature, Ts (ºC)

400

600

MgO[100]（|| -Fe[110]）

–1
–2
–2
2

1

–1

0

MgO[110]

0

1

2

0

1

2

MgO[110]
MgO[100]–1

1

MgO[100]

(b)

0
–2
–2
2

MgO[110]（|| -Fe[100]）

–1

(c)

MgO[110]（|| ʹ-Fe4N[110]）–1

MgO[100]（|| ʹ-Fe4N[100]）

–2
–2

–1

MgO[100]

MgO[110]012Magnetic field, H (kOe)

Fig. 8 Magnetization curves measured for Fe-N films
prepared on MgO(001) substrates at 400 ºC in the N2
partial pressure ratios of (a) 0, (b) 2.5, and (c) 5%.
の薄膜としては平坦であると考えられる．基板温度が 600ºC の場合，スパッタガス中の N2 の有無により，Ra および島径に顕著な差が現れている．高基板温度では，膜形成時，N が脱離してしまうが，基板表面到達時に Fe と N が結合していることが，表面拡散の抑制に寄与していると考えられる．
Fig. 8 に単結晶膜，とʹの混相エピタキシャル膜，ʹ単結晶膜の磁化曲線を示す．なお，これらは，基板温度を
400 °C とし，N2 分圧比を 0，2.5，5%とすることにより形成したものである．単結晶膜は[100]（|| MgO[110]），ʹ
単結晶膜はʹ[100]（|| MgO[100]）方向に磁化容易な傾向を示しており，いずれも，正の結晶磁気異方性エネルギー（K1-Fe = +4.9×105 erg/cm3 55)，K1ʹ-Fe N = +2.3×105 erg/cm315)）を反映した面内磁気異方性が現れていることが分かる．
また，混相膜に関しては，とʹ相の異方性が打ち消されて，等方的な磁気特性になっている．飽和磁化に関しては，単結晶膜で 1697 emu/cm3，ʹ単結晶膜で 1348 emu/cm3，混相膜で 1452 emu/cm3 となっており，-Fe およびʹ-Fe4N
結晶の文献値（Ms-Fe = 1714 emu/cm3 56)，Msʹ-Fe N = 1427
emu/cm3 14)）と概ね一致する．また，混相膜に関しては，
相とʹ相の中間となっている．したがって，およびʹ相の磁気特性を反映した膜が得られていることが分かる．
4

37

nm

13

(a)

0

Magnetization, M (kemu/cm3)表表面形態と磁気特性
Fig. 6 に AFM 像を示す．また，Fig. 7 に算術平均表面粗さ（Ra）および島径を示す．多結晶成分を含む 2.5～5%のN2 分圧比かつ RT～200 ºC の基板温度で形成した膜では，Ra が数 nm 以上と大きい．配向面ごとに結晶粒の成長速度が異なり，起伏の大きな表面が形成されたことが推察される．その他の条件で形成されたエピタキシャル膜では，N2
分圧比 0%かつ基板温度 600 ºC の場合を除いて，基板温度の増加に伴い，島が緩やかに大きくなる傾向が認められ，一方で，島の凝集は顕著に生じていないため，Ra は増大していない．基板温度が高いほど表面拡散が促進されるため，島径増加に影響を及ぼしていることが考えられる．また，
ʹ単結晶膜の Ra は 1 nm を下回っており，スピントロニク
ス・デバイスへの応用にはやや大きいが，基礎物性評価用

0

2

2

と表せ，ここから S を求めることが出来る．Fig. 5(d)に 5%の N2 分圧比で形成したʹ単相膜における S の基板温度依存性を示す．いずれも N 位置規則度は–9.1～+1.2%の範囲で1 に近く，化合物として安定して八面体中心位置に N が存在していることが示唆される．また，基板温度が高いほどS が僅かに大きくなっており，この傾向は，熱処理方法は異なるが，温度と S の関係を調べた過去の文献 35)と一致し
ている．

0

100

Fig. 7 Substrate temperature and N2 partial pressure
ratio dependences of (a) arithmetic mean surface
roughness and (b) mean island diameter of Fe-N film
prepared on MgO substrate.

Iʹ001 / Iʹ002 = [(–S fNDʹ001) LAʹ001] / {[(4 fFe+ fN)Dʹ002] LAʹ002} (3)220の関係が成り立ち，Vʹを求めることが出来る．Fig. 5(c)に
2.5 および 5%の N2 分圧比で形成した膜における Vʹの基板
温度依存性を示す．5%の場合，N が脱離する温度まではʹ
単相が維持されていることが分かるが，N 供給量が十分ではない 2.5%の場合は，基板温度の上昇に伴い，Vʹが減少してしまうことが分かる．
次に S を求める． ʹ(001)とʹ(002)反射の強度比は

4

(b)
200

2.5

(2)

2

5

32

PPRN
5%
2.5%
0%

N2 partial pressure ratio, PPRN2 (%)

Iʹ002 : I002 = Vʹ[|Fʹ002Dʹ002 / cʹ | LAʹ002] : (1 – Vʹ)[|F002D002 / c | L A002]
32

(a)

6

Mean island diameter (nm)Vʹを求める．相の体積率を 1–Vʹとする．ここで，ʹおよびʹʹ相は 200 °C 以上で，とʹ相に分解するという
報告 5),9)に基づき，基板温度 200 °C 以上の膜は相とʹ相のみからなると仮定している．ʹ(002)と(002)反射の強度を比較すると，

Arithmetic meansurface roughness, Ra (nm)

INDEX

27

nm

nm

nm

0

0

0

Fig. 6 AFM images observed for Fe-N films prepared on
MgO(001) substrates at (a-1)–(c-1) RT, (a-2)–(c-2) 200 ºC,(a-3)–(c-3) 400 ºC, and (a-4)–(c-4) 600 ºC in the N2 partialpressure ratios of (a) 0, (b) 2.5 and (c) 5%.

Transaction of the Magnetics Society of Japan (Special Issues) Vol.6, No.2, 2022

4

109

INDEX まとめ基 板 温 度お よ び N2 分 圧 比を 変 化 させ る こ とに よ り
MgO(001)基板上に Fe-N 膜を形成し，これらの形成条件がʹ相の形成および構造に及ぼす影響を系統的に調べた．Arと N2 の混合ガスでスパッタした場合，200 ºC 以下の基板
温度では多結晶の成分が膜に含まれ，一方，300 ºC 以上の基板温度ではエピタキシャル膜が形成された．0～5%の N2
分圧比では，N2 分圧比が高いほどʹ相が形成されやすく，5%の N2 分圧比かつ 300～450 ºC の基板温度で作製した場
合，ʹ単結晶膜が得られた．また，5%の N2 分圧比を用いた
場合においても 500 ºC 以上の高基板温度では，N が膜から脱離してしまい，その結果，相が形成された．以上の結果
より，ʹ単結晶膜を得るためには，N2 分圧比の制御に加えて，基板温度を 300～450 ºC に制御する必要があることが分かった．また，本研究で得られたʹ相の組成は Fe4N の化
学両論組成とほぼ一致しており，N 位置規則度は基板温度が 200 から 450 °C に上昇するにつれて僅かに増加する傾向を示した．更に，その磁気異方性は K1 が正の結晶磁気異方性エネルギーを反映していることが示された．


謝辞 横浜国立大学・機器分析評価センターの金田祐子氏
および吉原直希氏に，それぞれ，XPS および XRD 測定でご協力を頂きました．ここに謝意を表します．
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 年  月  日受理， 年  月  日再受理， 年  月  日採録Transaction of the Magnetics Society of Japan (Special Issues) Vol.6, No.2, 2022

INDEX
T. Magn. Soc. Jpn. (Special Issues)., 6, 111-115 (2022)<Paper>Co-Zr-Nb 膜を配置した MSL の磁気回路解析による回路定数の推定
Estimation of circuit parameters of MSL with Co-Zr-Nb filmby magnetic circuit analysis
三上貴大・室賀翔†・田中元志
秋田大学大学院理工学研究科，秋田県秋田市手形学園町 1－1 (〒010-8502)

T. Mikami, S. Muroga†, and M. Tanaka

Graduate School of Engineering Science, Akita University, 1-1 Tegata Gakuen-machi, Akita-shi, Akita 010-8502, Japan

Electrical equivalent circuit parameters of a microstrip line (MSL) with a Co-Zr-Nb film as a noise
suppressor were estimated by magnetic circuit analysis. First, the magnetic flux distribution in the cross section of
the MSL with Co-Zr-Nb film was theoretically calculated to determine the magnetic flux path of the magnetic circuit.
Second, the circuit parameters were calculated by the magnetic circuit analysis and compared with the values obtainedby S-parameter measurement. The results are in good agreement, which indicates the feasibility of the estimation of
the electrical equivalent circuit parameters of the MSL with the noise suppressor using the magnetic circuit analysis
with the cross-sectional dimensions and material properties.
Keywords: noise suppressor, magnetic film, microstrip line, magnetic circuit analysis, circuit parameter

1. はじめに
大容量，高速通信の進展に伴い，電子機器の動作周波数が高周波
数化，多周波数化している．一方で，機器内の回路の小型化，高密度化が進んでいる．そのため，素子や配線内に意図しない電磁結合が発生しやすくなり，電磁ノイズによる感度抑圧や誤動作が問題になっている 1)，2)．その対策の 1 つとして，磁性体の強磁性共鳴(Ferromagnetic resonance, FMR)損失 3), 4)を利用したノイズ抑制
シート（Noise suppression sheet, NSS）が普及している 5)．NSS
は，金属磁性粉を樹脂中に分散させた構造であり，厚さは数十から

および，そのノイズ抑制体を適切に実装するための指針は構築されているとは言えない．
筆者らは，それらの指針の構築を目指し，ノイズ抑制体を配置した線路断面の材料および設計パラメータを用いて，その電気等価回路を構築する方法について検討してきた 11), 12), 13)．材料および設計パラメータと回路パラメータの関係を明らかにするためには，
線路から生じる磁束の経路の一部に，複素透磁率をもつ磁性体が配置された空間の，実効的な透磁率を考慮する必要がある．線路の周囲の空間の磁束分布を単純化した磁気回路解析を実施すること

数百 μm，比透磁率は 10―250 程度である 6)．NSS は，回路や素により，実効的な透磁率が回路パラメータに与える影響の定量化

子のレイアウトを変更せず，周波数選択的にかつ高周波，広帯域のコプレーナ線路（Coplanar waveguide, CPW）断面の磁気回路解ノイズを抑制したいときに用いられる．一方で，その設計指針は確立されておらず，実装はノウハウと試作の繰り返しや大規模数値解析に頼っている部分が大きい．今後，電子機器におけるノイズ抑制体と回路や配線との距離は，さらに近接することが予想され，ノイズ抑制体が回路特性に与える影響が大きくなると考えられる．
そのため，ノイズ抑制体を含めた回路や配線の設計指針の構築が望まれている．
先行研究では，回路や配線を模擬した伝送線路上にノイズ抑制
体を配置し，線路の S パラメータを測定し，その行列変換から線路の抵抗やインダクタンス等の回路パラメータを推定する手法について検討された 7), 8), 9), 10)．その結果，測定あるいはそれを再現す
る電磁界シミュレーションを実施すれば，ノイズ抑制体を配置した伝送線路の回路パラメータや特性インピーダンス等を定量的に推定することが可能であることが示された．しかし，それらのパラ
メータと，ノイズ抑制体の複素透磁率を含めた材料パラメータな
らびに線路の寸法等の設計パラメータの明確化には至っておらず，必要な周波数で十分なノイズ抑制効果を得るための材料設計指針
Corresponding author: S. Muroga (e-mail: muroga@gipc.akita-u.ac.jp.).

を試みた． まず，電磁ノイズ抑制体として Co-Zr-Nb 膜を配置した
析より，線路の抵抗とインダクタンスを推定した 11)．その推定値は実験値とおおよそ一致し，寸法と材料特性のみから回路パラメー
タを定量的に導出できる可能性があることを示した．次に，CPWと構造が異なるマイクロストリップ線路（Microstrip line, MSL）上に，寸法や材料を変化させた電磁ノイズ抑制体を配置した場合について検討した．その結果，MSL 断面の磁束分布を電磁界シミュ
レーションによって算出すれば，波長共振の影響が小さい周波数帯では回路パラメータを推定できることを示した 12), 13)．しかし，ノイズ抑制体を配置するための設計指針を構築するためには，
MSL 断面の磁束分布を解析的に算出する必要がある．
本研究では，電磁ノイズ抑制体として Co-Zr-Nb 膜を配置した
MSL 断面の磁束分布を，断面寸法と材料パラメータのみを用いて解析的に算出する手法を検討する．Co-Zr-Nb 膜内の磁束の微分方
程式より，Co-Zr-Nb 膜内の磁束密度が，信号線直上における CoZr-Nb 膜内の磁束密度の 1/e（e : ネイピア数）倍以上である範囲を算出する．その結果を用いて Co-Zr-Nb 膜を配置した MSL 断面の磁気回路を構築し，MSL の回路パラメータを算出した．その結果を実験値と比較することにより，その妥当性を検討する．

Transaction of the Magnetics Society of Japan (Special Issues) Vol.6, No.2, 2022

111

INDEXy

1000

Magnetic film

Relative permeability

z

x

MSL

wg

ws

(a) MSL with a magnetic filmw
Magnetic film

µr=µr’-jµr’’ tdt

Signal line

MSL

Dielectric

ws

εr

h

r'
500

r"
0

-500
0.1

0.5
1
5
10
Frequency [GHz]Fig. 2 Frequency characteristics of relative
permeability of 1-μm-thick Co-Zr-Nb film.

ts

GND

(b) Cross-sectional dimension
Fig. 1 Geometry of measured and calculated an MSL
with a magnetic film (unit: µm).

RDUT

LDUT

GDUT

2. Co-Zr-Nb 膜を配置した MSL

RDUT

LDUT

CDUT

Fig. 1 に，評価対象である Co-Zr-Nb 膜を配置した MSL の構造および寸法を示す．比誘電率 9.8，比透磁率 1，厚さ h =100 μm,

wg =10,000 μm のアルミナ基板上に，パッケージ内の配線を想定した寸法をもつ MSL を試作した．その寸法は，信号線幅 ws = 95μm，厚さ t s = 3 μm，長さ l s = 10,000 μm である．MSL は，磁性膜を配置しない場合に50 Ω 整合するように設計した．
Co-Zr-Nb

膜は，幅 w = 5,000 μm，長さ l = 9,000 μm，厚さ t = 1 μm であり，MSL の直上に配置した．このとき，Co-Zr-Nb 膜と MSL の垂Fig. 3 Lumped electrical equivalent circuit for an
MSL with a magnetic film.

𝑑𝑑2 𝜑𝜑x (𝑥𝑥) 𝜑𝜑x (𝑥𝑥)
𝑎𝑎
−
=−
𝐼𝐼
𝑑𝑑𝑥𝑥 2
𝑤𝑤m 2
𝑤𝑤m 2

(1)

直距離 t d は，電磁界シミュレータを用いたフィッティングにより，(1)式の方程式の解として，磁性膜内の膜幅方向の磁束密度 Bx(x)を

17 μm と推定した 13).

次式の通り表すことができる．

Co-Zr-Nb 膜は，RF スパッタ法でガラス基板上に製膜したものを用いた．
Fig.2 にCo-Zr-Nb 膜の比透磁率 µr = µr'－jµr" を示す 14)．
透磁率の実部 µr'は低周波帯で 600 程度，虚部 µr"は FMR 周波数

1.05 GHz で 900 程度である．Co-Zr-Nb 膜の抵抗率は 1.2 µΩ・mである．
Co-Zr-Nb 膜を配置した MSL の伝送特性をネットワークアナラ
イザ（Keysight, N5224A）を用いて測定した．電力−5 dBm を給電し，反射特性として S 11 と S 22，透過特性として S 21 と S 12 をそれぞれ測定した．測定結果を用いて，Fig. 3 に示す磁性膜を配置した伝送線路の等価電気回路を仮定することにより，回路パラメー
タを算出した．
3. Co-Zr-Nb 膜内の磁束分布の解析
Fig. 4 に MSL 断面の主要な磁束経路を示す.φ 0 は信号線から生じる全磁束，g は誘電体と Co-Zr-Nb 膜間の距離（g = t d+t s）を表す．wm は磁束が分布する範囲（垂直方向の磁束経路の磁路の幅の一部）を示し，MSL 断面の磁束分布を考慮して算出する必要がある．そこで，wm の算出のために，磁気ヘッドのインダクタの磁束分布解析に関する知見を利用する 15) ．Fig. 4 における 1 から
4 の磁束経路に沿って，アンペールの法則を適用すると，以下に示

す磁性膜内の信号線幅方向（x 方向）に平行な磁束φx(x)の微分方
程式が得られる 15) ．

112

−

𝑥𝑥

𝐵𝐵x (𝑥𝑥) = 𝐵𝐵0x 𝑒𝑒 𝑤𝑤m(2)

B0xは Bx(x)の最大値であり，信号線端部直上における Bx(x)ここで，の値である．この式より，wm は Co-Zr-Nb 膜内の磁束密度が B0xの 1/e 倍以上である範囲を示す．この wm は，Fig. 4 に示す寸法と材料パラメータから次式で算出することができる 13), 14)．
𝑤𝑤m =

g

√ a
1
+
𝜇𝜇r 𝑡𝑡 ℎ(3)

ここで，a は全磁束に対する磁性膜内に流入する磁束の割合を表す．

a を定量的に算出するためには，Fig. 4 の磁束経路の他に，磁性膜外の漏洩磁束を考える必要がある．

Fig. 5 に磁性膜外の漏洩磁束を考慮したMSL 断面の磁気回路を示す．φ m は磁性膜内に流れる磁束，φ d は磁性膜下部の漏洩磁束，

φ a1，φ a2 は磁性膜上部の漏洩磁束，φ 0 は全磁束を示す．このとき，
a は次式の通り表すことができる．
a=𝜑𝜑m
𝜑𝜑d + 𝜑𝜑m + 𝜑𝜑a1 + 𝜑𝜑a2

Transaction of the Magnetics Society of Japan (Special Issues) Vol.6, No.2, 2022

(4)

INDEX

3

2

φ0

MSL

B0x

wm

ws

100

t

50

td g

4

1

x

wm [m]

0

Magn.
film

wm

wm
0.5ws
t
td

Magn.
film

φ0

ts

wm

ws

wm

φa1

Pm
Pv

φd

Pv

φa2

Pa2

φa1

Pa1

Magn.
film

Pm

φm

Pv

Pd

Pv

Signal line
～F

φ0

Pa

Dielectric
GND(b) Permeances

Rm
Rv

φd

Rv

φ0

R a1
Rm

φm

Rd

Ra

Magn.
film

Rv

Pd =

𝜇𝜇0 𝑡𝑡d ∆𝑙𝑙
𝑤𝑤s + 𝑤𝑤m

れらのパーミアンスを用いて，磁束の分流則を（4）式に適用すると，次式の通り，a を求められる．
𝜇𝜇r 𝑡𝑡
𝜇𝜇r 𝑡𝑡 + 𝑡𝑡d + 0.26(𝑤𝑤s + 𝑤𝑤m ) + 0.64𝑤𝑤m(9)

wm 3 +𝑚𝑚wm 2 +𝑛𝑛wm +𝑜𝑜=0(10)

ここで，m，n，o は wm 以外の寸法や材料パラメータをまとめた係数であり，それぞれ以下の式で表される．

Rv
Dielectric
GND(c) Magnetic resistances

以下のように計算できる．

𝜇𝜇0 (𝜇𝜇r ′ − 𝑗𝑗𝑗𝑗r ′′ )𝑡𝑡∆𝑙𝑙Pm=
𝑤𝑤s + 𝑤𝑤m

10

うに得られる．

アンスを用いて計算した．各パーミアンスは，仮定磁路法を用いてP a1 = 0.264𝜇𝜇0 ∆𝑙𝑙

5

R a2

各磁束量は，Fig. 5(b)に示す MSL 断面における各磁路のパーミ

0.64𝜇𝜇0 𝑤𝑤m ∆𝑙𝑙
𝑤𝑤s + 𝑤𝑤m

0.5
1Frequency [GHz]Fig. 6 Calculated wm.

式より，a は wm の関数であることがわかる．a を（2）式に代入しFig. 5 Magnetic circuit of an MSL with a magnetic
film considering magnetic flux leakage.

P a2 =

-200
0.1

wm1
wm2
wm3
FEM simulationて，wm について整理すると，wm に関する三次方程式が次式のよ

Signal line
～F

-150

a=

(a) Path of magnetic flux
φa2

-50

-100

Fig. 4 Magnetic flux path of an MSL with amagnetic film. The signal line edge is x=0, and themagnetic flux density B0x at that point is the
maximum value. wm is the distance of x direction
until the B0x becomes B0x/e. e: Napier number.

MSL

0

𝑚𝑚 =

ℎ + 𝜇𝜇r 𝑡𝑡 + 𝑡𝑡d + 0.26𝑤𝑤s
0.90

𝑛𝑛 = −𝑔𝑔ℎ𝑜𝑜 =−𝑔𝑔ℎ(𝜇𝜇r 𝑡𝑡 + 𝑡𝑡d + 0.26𝑤𝑤s )
0.90

(11)
(12)
(13)

この三次方程式を，解の公式（カルダノの公式 17) ）を用いて解き，

wm の 3 つの解（wm1，wm2，wm3）を算出した．ここでは，位相の影響を無視するため，wm の実部を計算した．
Fig. 6 に算出した wm の周波数特性を，電磁界シミュレータ（Ansys® HFSS™, Ansys Inc.）の結果と比較して示す．Fig.

(5)

6 から，0.1－3.5 GHz の範囲で，wm1 が電磁界解析と概ね一致し(6)として不適であると判断した．一方で，3.5 GHz 以上の周波数にた．wm2，wm3 は，0.1―10 GHz の範囲で負の値を示したため，解

(7)
(8)

おいて，wm1 は電磁界解析の結果と差異が生じた．これは，高周波帯では FMR によって磁性膜の透磁率が低下し，磁路を Fig. 5(c)に示す磁気回路では近似できなくなるためと考えられる．これまでの検討で，この断面寸法で得られる実効的な FMR 周波数
そこで，は約 3 GHz であることは既に明らかである 12), 13)．

算出した wm1 を wm として磁気回路解析を実施し，3.5 GHz 以下

ここで，Δl は伝送線路の長さ方向（y 方向）の微小長さである．
なお，Pa2 については，0.5ws+wm < h が成り立つ必要がある 16)．この周波数帯域において，その結果を実験値と比較することにより，提案する磁束分布の解析方法の妥当性を評価する．

Transaction of the Magnetics Society of Japan (Special Issues) Vol.6, No.2, 2022

113

INDEX

200

LΔl

GΔl

CΔl

Fig. 7 Per-unit-length electrical equivalent circuit for
an MSL with a magnetic film.

Resistance []

RΔl

150

Meas.(without)Meas.(with film)
Calc.(with film)

100
50
0
0.1

4.回路パラメータの推定

0.51Frequency [GHz](a) Resistance

4.1 磁気回路から電気回路への変換
第 3 章で算出した wm を用いて磁気回路解析を行い，回路パラメータを導出した．導出には Fig.5（c）に示す磁気回路を用いた．

−10.64𝜇𝜇0 ∆𝑙𝑙= (0.26𝜇𝜇0 ∆𝑙𝑙 + 𝑤𝑤
)
s
+1
𝑤𝑤m

1
ws + 𝑤𝑤m
Rm=′
μ0 (𝜇𝜇r − j𝜇𝜇r ′′) 𝑡𝑡m ∆𝑙𝑙
1 ws + 𝑤𝑤m
Rd=
𝜇𝜇0 𝑡𝑡d ∆𝑙𝑙
Rv=

(14)

(15)

Inductance [nH]

−1

1
+
)
R 𝑎𝑎 = (R a1 R a2

6
4
2

Meas.(without)Meas.(with film)
Calc.(with film)

0.5
1
5
10
Frequency [GHz](b) InductanceFig. 8 Comparison of circuit parameters.

(17)

．
（20）
，(21)式より，単位長さあたる電流と等価である（F ＝ I ）りのインダクタンス L は，と表され 9)，それぞれ計算することができる．ここで，起磁力 F から見た回路全体の合成磁気抵抗 R t は，
-1 -1

1
1
1
+ {R v + (+ ) } ]
R t =R a +R v + [
Rd
Rm Ra

𝐿𝐿 =

-1

(18)

と表される．ここで，複素透磁率を含む磁性膜内の磁気抵抗 R m に
よって，R t は以下のように複素数で表現できる 18)．
R t =R t ′ + 𝑗𝑗R t ′′(19)

一方，磁気回路に流れる磁束 φ 0 と起磁力Fを用いて，磁気回路におけるオームの法則は，(20)

F = R t 𝜑𝜑0と表わされる．さらに，インダクタンス L の配線に電流 I が流れるとき，全磁束 φ 0 は．
𝜑𝜑0 = 𝐿𝐿𝐿𝐿

8

0
0.1

(16)

1 𝑡𝑡d
𝜇𝜇0 𝑤𝑤m ∆𝑙𝑙

1010各磁気抵抗は，

1

5

1= 𝐿𝐿m ′ ―𝑗𝑗𝐿𝐿m ′′R t ∆𝑙𝑙(22)と求められ 19)，L m'，L m"は，それぞれ次の式で表現される．
𝐿𝐿m ′ =
𝐿𝐿m ′′ =R t ′2(R t ′2 + R t ′′2 )∆𝑙𝑙

R t ′′2(R t ′2 + R t ′′2 )∆𝑙𝑙

(23)
(24)

これを，Fig. 7 に示す伝送線路の等価電気回路に代入して，直列イ

ンピーダンス Z RL を算出した．

𝑍𝑍RL = 𝑅𝑅 + 𝑗𝑗𝑗𝑗𝑗𝑗 = (𝑅𝑅 + 𝜔𝜔𝐿𝐿m ′′) + 𝑗𝑗𝜔𝜔𝐿𝐿m ′(25)

ここで，R は伝送線路の配線抵抗や Co-Zr-Nb 膜で発生した渦電流損失などの，FMR 損失以外の損失の影響を考慮した抵抗値であり，

ωL m"は FMR 損失による抵抗の増分と考える．L m'は Co-Zr-Nb 膜を配置した伝送線路のインダクタンスである．
(21)

4.2 実験値との比較提案した磁気回路解析の妥当性を評価するために，算出であることから，MSL の信号線とグラウンドを流れる電流 I で形した抵抗とインダクタンスを，3.5 GHz 以下の周波数帯域にお成されるループ電流を起磁力と考えると，起磁力は信号線に流れいて，実験値と比較した．ただし，実験では，測定対象全体

114

Transaction of the Magnetics Society of Japan (Special Issues) Vol.6, No.2, 2022

INDEXの回路パラメータを集中定数として求めているため，計算値についても，抵抗 RDUT とインダクタンス LDUT を算出した．Fig. 8 にそれぞれの周波数特性を示す．なお，いずれの測定結果においても，5 GHz 付近で急峻な変化が得られているのは波長共振によるものであると考えられる．
Fig. 8(a)について，Co-Zr-Nb 膜を配置しない場合の測定
値は，低周波帯から 5 GHz までほとんど 0 であり，ほぼ一定値を示した．Co-Zr-Nb 膜を配置した場合，1 GHz 付近で周波数の増加に対して急峻に増加した．これは磁性膜内で発生する渦電流による損失と考えられる．さらに，2.7 GHz付近で極大値が得られた．これは，Co-Zr-Nb 膜の比透磁率の虚部の周波数特性と定性的に一致するため，実効的なFMR による損失の影響と考えられる．
Fig. 8(b)について，Co-Zr-Nb 膜を配置しない場合の測定
値は，低周波帯域では 4.8 nH 程度で周波数に対して一定値である．Co-Zr-Nb 膜を配置した場合，1 GHz 以下の周波帯域ではインダクタンスは 6.2 nH 程度となり，Co-Zr-Nb
膜を配置しない場合と比較して増加した．一方，2―4 GHz
帯域では，周波数の増加に伴い減少した．これは，Co-ZrNb 膜の比透磁率の実部の周波数特性と定性的に一致する
ため，実効的な FMR による透磁率の低下の影響と考えられる．いずれも回路パラメータの推定値は，0.1―3.5 GHzの周波数帯で実験値と概ね一致した．

5. まとめ
ノイズ抑制体を含めた伝送線路の設計指針構築を目指し，
Co-Zr-Nb 膜を配置したマイクロストリップ線路（MSL）断面の磁束分布を解析的に算出し，磁気回路解析から算出した回路パラメータを実験値と比較してその妥当性を評価した．その結果，実効的な強磁性共鳴（FMR）周波数以下で実験値と概ね一致した．これは，Co-Zr-Nb 膜を配置した MSL
断面の磁束分布から回路パラメータを解析的に算出できる可能性を示している．この成果は，電磁ノイズ抑制体が回路に与える影響を定量的に算出できるようになるため，電子機器に実装する上での設計に有用である．今後は，本提案手法の適用範囲の明確化，必要な周波数帯で十分なノイズ抑制量を得られるノイズ抑制体を配置した伝送線路の設計指針の構築を目指す．
謝辞

本研究の一部は，科研費 20K04497，村田学術振興財団，および東北大学電気通信研究所共同プロジェクト研
究の助成を受けた．
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2021年11月9日受理，2022年5月14日採録

Transaction of the Magnetics Society of Japan (Special Issues) Vol.6, No.2, 2022

115

INDEX
T. Magn. Soc. Jpn. (Special Issues)., 6, 116-120 (2022)<Paper>

緩衝溶液中の磁気ナノ粒子の磁気特性評価とイメージングへの応用
Evaluation of magnetic properties of magnetic nanoparticles
in buffer solution for Magnetic Particle Imaging
野村航大 D †・山内一輝 D ・鷲野将臣 D ・松田哲也 D ・岡田泰行 D ・進泰彰 D 
清野智史 E ・中川貴 E ・紀和利彦 F ・殿岡俊 D 
D

三菱電機株式会社先端技術総合研究所，兵庫県尼崎市塚口本町  〒 b)
大阪大学工学研究科，大阪府吹田市山田丘 （〒）
c)
岡山大学学術研究院ヘルスシステム統合科学学域，岡山県岡山市北区津島中  〒 

K. Nomura a)†, K. Yamauchi a), M. Washino a), T. Matsuda a), Y. Okada a),Y. Susumu D , S. Seino E , T. Nakagawa E , T. Kiwa F , and S. Tonooka D

Mitsubishi Electric Corp., 8-1-1 Tsukaguchi-Honmachi, Amagasaki, Hyogo 661-8661, Japan

D 

E 
F

Osaka University, 2-1 Yamadaoka, Suita, Osaka 565-0871, Japan

Okayama University, 1-1-1 Tsushimanaka, Okayama Kita-ku, Okayama 700-0082, Japan

Magnetic Particle Imaging (MPI) is an imaging modality that directly detects the nonlinear response ofmagnetic nanoparticles (MNPs). Spatial encoding is realized by saturating MNPs almost everywhere except in thevicinity of a special point called the field free point (FFP) using a static magnetic field. Recently, it has been shownthat the sensitivity of MPI can be significantly improved using a simultaneous encoding scheme by scanning with afield free line (FFL) instead of FFP. The MPI with FFL device was developed using a neodymium magnet and an ironyoke to image the object with small amount of magnetic nanoparticle such as in biological systems. The magnetization
response of magnetic nanoparticles in biological systems was studied using the developed MPI device. We developed
the imaging system that can evaluate the magnetic signal and relaxation time of magnetic moments which isreflected by core and hydrodynamic size of MNPs. We found that iron concentration changes the MNP size, and thenthe relaxation time is varied.
Key words: magnetic particle imaging, magnetic nano particles, Brownian relaxation, Neel relaxationはじめに 超常磁性を有する磁気ナノ粒子をトレーサーとして体内に注入し, 外部からから磁気ナノ粒子の交流磁化信号をすることで, がんなどの疾病領域をイメージングする磁気粒子イメージング（Magnetic particle imaging; MPI）が医療画像診断技術として注目されている1). MPI は機能的な画像を取得できる点でも注目されているが, 機能的画像診断の代表的なモダリティである陽電子放出
断層撮影(Positron Emission Tomography; PET)とは異なり放射線被ばくがないため, PET に代わる非侵襲な機能画像診断装置として期待されている. 機能画像診断はがんや認知症などの診断だけでな
く, 生体機能や薬剤動態の解明にも用いることが期待され, 近年では, MPIの実用化に向けて溶液中の磁性ナノ粒子の交流磁化特性などの動的特性についても精力的に研究されている 2). 例えば, 生体
内のように塩濃度が異なる環境に磁気ナノ粒子が存在する場合,
磁気ナノ粒子の凝集状態が変化し, 磁化応答における信号強度および緩和時間が変化することが報告されている 2).
我々の研究グループでは生体内の病態に特異的に結合する機能性
磁気ナノ粒子と, 機能性磁気ナノ粒子を用いたイメージング装置の開発に取り組んでおり生体中の磁気粒子状態毎に信号弁別する手法についても検討している. 本稿では開発した生体イメージン
グ用の MPI 装置の概要, および開発した MPI 装置を用いて生体内 
Corresponding author: K. Nomura(e-mail: Nomura.Kota@cw.MitsubishiElectric.co.jp).

116における磁気ナノ粒子の磁化応答の挙動について, 緩衝溶液中の磁気ナノ粒子を用いて検証した結果, および磁気ナノ粒子の緩和
時間差を用いたイメージング手法について開発した結果を詳述する.
磁気粒子イメージング（03,）
 )LHOGIUHHOLQH03,
 MPI装置は, ゼロ磁場を有する静磁場領域を生成する勾配磁場源（永久磁石やコイル）, 交流磁場を印加する励磁コイルから構成される. 勾配磁場中のゼロ磁場近傍に磁気ナノ粒子が存在する場
合は, 印加した交流磁場により磁気ナノ粒子の磁化が変動するため受信コイルに誘導起電力が生じるため信号が検出される 1). 磁気
ナノ粒子が勾配磁場中の有磁場領域に存在する場合は, 磁気ナノ粒子の磁化が静磁場により飽和するため磁気ナノ粒子からの信号は検出されなくなる 1). この現象を利用し, ゼロ磁場を有する静磁場領域を走査すれば, 磁気ナノ粒子の 3 次元分布を画像化できることになる 1). 磁性ナノ粒子からの信号は, 印加する交流磁場の基本波だけでなく, 磁化率曲線の非線形性に伴い, 奇数次の高調波信号が得られる 4). 印加する交流磁場の大きさが数十 mT であるのに対して, 検出する磁化信号は, pT レベルの磁場強度である. 磁気
ナノ粒子からの磁化信号と励磁場の分離を容易にするため, ロッ
クインアンプを用いて同期検波によって高調波信号を検出する手法が用いられる 5).

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INDEX

本研究で用いる MPI 装置の概観図とシステムダイアグラムを

磁気粒子特性と 03, 信号の比較
磁Fig. 1に示す. 本装置はコの字型の鉄心と永久磁石を組み合わせた

磁気ナノ粒子に交流磁場を印加した時の磁化応答は, 粒子内でマグネットを対向配置することによりライン上のゼロ磁場領域をの磁気モーメントの回転によるネール磁気緩和（τN）と溶液中での形成する Field free Line（FFL）方式を採用している. FFL 方式は

粒子自身の回転によるブラウン磁気緩和 τB で決定される   磁気

点状のゼロ磁場領域を形成する Field free point(FFP)方式と比較

緩和時間 τE は 前述の 種類の緩和時間より以下の式で表すことして, 信号取得領域が広く, 検出される信号強度が高い. 我々の研ができる   究グループは, 磁気ナノ粒子量が少ない対象物（例えば脳などの磁気粒子の移行が困難なターゲット）のイメージングを目的とするため, FFL 方式を選定した. 励磁コイルと受信コイルを一体としたコイルシステムとサンプル（マウス等）を同時に並進, サンプル(1)

τN = τ0 exp(πK dc3 / 6kB T ).
τB = πηdH3 / 2kB T .
τE = τNτB/ (τN +τB) .

(2)
(3)

のみを回転走査することで投影データを取得し横断像を再構成す
る. 勾配磁場強度は対向するマグネット間距離を変えることによ

ここで, dc, dH はそれぞれ磁気ナノ粒子のコア粒径および流体力

り１～4 T/m に連続的に可変できる. 励磁コイルにより励磁され学的粒径, η は溶媒の粘度, K は磁気異方性エネルギー定数, kB はボる交流磁場は周波数が500 Hz 時に振幅は約 30 mTp-p である. ま

ルツマン定数, T は絶対温度を表す. MPI 装置が検出する高調波

た, 開発した MPI 装置はロックインアンプを用いて, 励磁コイル

信号は, 粒子状態の同じ, すなわち dc, dH が同じ場合, 緩和時間がの通電電流を参照して, 計測される MPI 信号の位相差を算出する

等しいことから開発したMPI装置が算出する信号位相に変化は生ことができる. 位相差情報は計測機器の時定数や磁気ナノ粒子のじない. 一方, MPI 装置が検出する高調波信号強度は, 磁気粒子の緩和時間によって決まるため, 位相差を用いることで磁気ナノ粒

磁化総量に比例することが報告されている 5).

子の緩和時間変化を評価することやノイズとの弁別を行うことが磁気分離により収集された磁化応答性の高い成分は, 鉄量あたりできる.

の磁化が高くなることが報告されている 7). 開発した MPI 装置の性能評価を行うために Fig. 2 に示す永久磁石を用いた簡易な磁気分離手法にて Ferucarbotoran(名糖産業)を磁気的に分離し, 永久
磁石に集まった磁場応答性の高い成分を抽出した磁気ナノ粒子をFerucarbotran_Magnetic （ FcM ） ,上 澄 み 成 分 をFerucarbotran_Negative fraction (FcN)と示す. 磁気分離よって得られたFcM, FcNの直流磁化率測定結果をFig. 3示す. 比較対象
として, 磁気特性が Ferucarbotoran とほぼ同等である Resovist®
の直流磁化率測定結果も Fig. 3 に併記した. 開発した MPI 装置を用いて, FcM, FcN, Resovist®の MPI 信号を取得し, 信号強度と位相について評価を行った. 3 次高調波の信号強度を Fig. 4, 位相をFig. 5 に示す. FcM のMPI シグナル値はResovist®の約1.9 倍を示し, 磁化応答性の向上により MPI 信号強度も増加することを確認できた. MPI信号取得時に励磁した交流磁場強度における磁化と3次高調波信号の関係を Fig. 6 に示す. 鉄量あたりの磁化量に対して MPI 信号も線形に増大していることが確認された. 一方で, 位相は各サンプルに有意な差は見られなかったことから磁気分離によって弁別される粒子の粒径にも有意な差が見られないと考えられる.

g. 1 Picturea and Illustration of developed system.
Fig
Fig. 2 Schematic figure of the preparation of magneticallyfractionated MNPs from Ferucarbotran.

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117

INDEX

Fig. 3 Static M–H curves of Resovist® and magneticallyfractionated MNPs from Ferucarbotran (FcM, FcN).

Fig. 6 Relationship between MPI signal and magnetization.
生体内磁気ナノ粒子の 03, 信号生

生体内に存在する磁気ナノ粒子を対象とした磁気ナノ粒子イ
メージングを行うため, 系内の塩濃度が磁気ナノ粒子の磁化応答に及ぼす影響を評価することとした.
生体内の塩濃度状態を模擬するため, ダルベッコリン酸緩衝生理
食塩水(Merck 製 PBS Bufer 溶液)を用いて FcM を希釈したサン
プルを作成し MPI 信号を取得した. 生体内の塩濃度と同程度を模擬した条件として 10 倍濃度の PBS Buffer 溶液と FcM との体積比を 1:9 で混合したサンプル（BUFFER 1）と, 塩濃度が過剰な場合を模擬した条件として体積比を 5:5 で混合したサンプル（BUFFER 5）を作成した. 作成した磁気ナノ粒子サンプルの外観写真を Fig. 7 に示す. FcM は磁気ナノ粒子が分散しており沈殿等は見られないが, PBS Buffer 容器にて希釈したサンプルは磁気ナノ粒子の凝集が生じ沈殿している様子が確認できた. MPI 信号
Fig. 4 Measurement results of the 3rd harmonic signal
intensity.

と信号位相を計測して信号強度と緩和時間の評価を行う. 開発した MPI 装置が算出する信号の位相差は, 計測機器の時定数による影響を含むため緩和時間の絶対値を評価することは困難であるが,磁気ナノ粒子サンプルごとの位相差を評価することで緩和時間の変動を評価することができる.

Fig. 5 Measurement result of the phase of the 3rd
harmonic signal.

118

Magnetic particle sample. (a)FerucarbotoranFig. 7
Magnetic (FcM) is a magnetic nanoparticle obtained bymagnetically separating Ferucarbotoran and extracting
components with high magnetic field response collected in apermanent magnet. (b) Sample (BUFFER 1) in which thevolume ratio of FcM to 10 times the concentration of PBS
Buffer solution was mixed at 1: 9 under conditions
simulating the same level of salt concentration biologicalsystems. (c) Sample (BUFFER 5) was mixed at a volume
ratio of 5: 5 under simulated conditions for salt concentration
excessive.

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INDEX

信
信号強度と緩和時間の評価
各サンプルの高次高調波信号計測結果を Fig. 8, 3 次高調波の位
相算出結果を Fig. 9 に示す. PBS Buffer の添加により生じた磁気ナノ粒子の凝集状態変化とともにMPI 信号強度が減衰していることが Fig.8 より確認できる. 一方で, FcM の位相を基準として,
BUFFER 1 は早くなり, BUFFER 5 は遅延していることが Fig. 9より確認できる. ロックインアンプを用いた位相計測は, 磁気粒子からの信号応答以外にも計測系の信号伝搬特性の影響も重畳する。
そのため磁気粒子の緩和時間に起因する位相変化のみを絶対値として評価することは難しい 8)。一方で, 計測系の構成を変えることなく異なる磁気粒子の信号を比較する場合, 位相の変化は磁気粒子の緩和時間に起因する位相差のみを抽出することができるため位相差と検出周波数から相対評価することが可能となる。FcM を

Fig. 8 Strength of harmonic MPI signal intensity underan ac excitation field with frequency f = 461 Hz.

基準とした場合, FcM と測定サンプルの緩和時間差Δτe は以下の式を用いて算出できる.

ΔτE = (θsample-θFcM )/( 360 f i )(4)θsample,θFcM は各サンプルの信号位相, f i は高調波の周波数を示す.ここで測定される位相差は 360°の周期条件にて表現されるため 1 周期以上の緩和時間差が生じた場合は適切に評価することができない。MPI で一般的に用いられる
周波数 25kHz の 3 次高調波を用いる場合, 1 周期は 13μsecと磁気粒子緩和時間と漸近しており評価が難しい。一方で本装置は約 500Hz の励磁場を用いることから, 3 次高調波の1 周期が 600μsec 以上と磁気粒子の緩和時間より十分長いため位相差による緩和時間差の評価が可能となる.
緩和時間差Δτe と磁気粒子径の関係性を評価するため, 各
サンプルの dH をDLS (Dynamic Light Scattering)により測定した. BUFFER 5 は磁気粒子の沈降が生じたためdH を測定できなかった. FcM は Fig.3 に示す M-H curves から dc の粒径分布を算出

Fig. 9 Relationship between aggregation state of MNPs
and phase of 3rd harmonic signal under an ac excitation
field with frequency f = 461 Hz.

Table 1 Result of particle size estimated fromrelaxation time difference estimated from phasedifference.

し, ピークとなる粒径を表記する 3). BUFFER 1 と FcM の位相差から得られた緩和時間差からBUFFER 1のdc 算出した. 各サンプ
ルの dc, dH、Δτe を Table 1 に示す. サンプルの目視結果から磁気ナノ粒子の凝集が生じていることは明らかであり, dH が大きくなることと合致する. BUFFER 1 と BUFFER 5 において緩和時間の磁気粒子はdc が小さくなりτN が短くなることによってネール緩
一方でBUFFER
和が支配的となりτE も短くなったと考えられる。
5 は磁気粒子の沈降が激しくなったことから dH が大きくなっていることは明らかであることと, 緩和時間が長くなることから dc は
BUFFER 1 よりも大きくなりブラウン緩和が支配的になることが想定される。溶媒のイオン状態によって dc, dH の状態が変化し緩和時間の変化が生じてMPI信号強度と位相に変化が生じることを確認した.

dH(nm)dc(nm)Δτe (μsec)

24-

BUFFER 1
BUFFER 5

95
N. A.

21
-

-19.0
+5.43

54



差の符号が反転している. すなわち FcM よりも緩和時間がBUFFER 1 は早く、BUFFER 5 は緩和時間が遅い. BUFFER 1

SampleFcM

緩緩和時間差を用いたイメージング手法の検討

FcM と BUFFER1 の MPI 信号検出時のリサージュ曲線と 2 つのサンプルをイメージングした結果を Fig.10 に示す.
磁気ナノ粒子を生体等に投与した場合, 塩濃度の変化に伴う粒子径変化によって緩和時間の差が生じることが確認できた. また生体イメージングにおいては, 目標となる病態に磁気ナノ粒子を結合もしくは集積させるため, 生体組織
内に浮遊している磁気ナノ粒子とは緩和時間の変化が生じることが想定される. 磁気ナノ粒子の緩和時間変化を位相差として検出することによって目的とする磁気ナノ粒子をTransaction of the Magnetics Society of Japan (Special Issues) Vol.6, No.2, 2022

119

INDEX

弁別する手法について検証した. FcM と BUFFER1 の MPI



信号検出時のリサージュ曲線を Fig.10 に示す. MPI 信号検

結
結論

出時のリサージュ曲線から抽出目標となる磁気ナノ粒子の信号のみが実部信号に残るよう回転角を算出する. イメー


本研究では, 生体内の病態に結合する磁気ナノ粒子のイジングに用いる測定データにリサージュ曲線から求めた回

メージングを目指し, 生体内の磁気ナノ粒子状態変化に伴転角を用いて rotation を行い, 実部信号のみを用いて画像

う交流磁化応答の挙動について評価した. 粒子状態変化を

再構成を行うことで磁気ナノ粒子の弁別を実施した. －交流磁化の信号強度だけでなく緩和時間変化を位相差とし66°, －58°の回転角で rotation を行い画像再構成した結て評価を行った. 今回用いた磁気ナノ粒子は, PBS Buffer

果を Fig. 11, Fig. 12 に示す. 目標とする磁気ナノ粒子のの添加によりイオン濃度が変化した場合, 流体力学的粒径

MPI 信号の位相差, すなわち緩和時間を取得することによおよびコア粒径の変化を生じることにより磁気信号と信号って状態のことなる磁気ナノ粒子を弁別してイメージング

位相差が変化することを確認した. さらにその条件下で,することができることが Fig. 11, Fig. 12 より確認できる.

位相差を信号処理に用いることにより磁気ナノ粒子の粒子状態毎にイメージング結果を画像再構成し弁別する手法に関して検討した. 磁気ナノ粒子ごとの測定結果から PBS
Buffer の添加前後の信号の位相差を算出し, 取得したイメージング用の 2 次元データに位相差を用いた rotation 処理を行うことによりサンプル毎にイメージング結果を弁別表示できることを確認できた.
生体イメージングを目的とした場合, 目標とした病態に結合するプローブを有する磁気ナノ粒子の病態への結合状
態によって緩和時間に変化が生じると考えられ, 位相差にFig. 10 Lissajous curves and imaging results using
absolute value of 3rd harmonic signal.

よる信号処理を用いることで, 検出すべき病態結合している磁気ナノ粒子のみの信号を抽出可能であると考えられる.
謝辞

本研究は国立研究開発法人日本医療研究開発機構医療分野研究成果展開事業 先端計測分析技術・機器開発プロ
グラム（課題番号 KP）の支援を受けて行われた
付記して謝意を表す
5HIHUHQFHVFig. 11

Lissajous curves and imaging results using realpart signal after rotation processing (rotation angle = －66°).

1) Gleich.B, Weizenecker J: Nature, 435, 1214-1217(2005).
2) K.Jinno, T.Kiwa et.al: AIP Advances, 9, 125317 (2019).
3) T.Yoshida, S.Bai, A.Hirokawa, K.Tanabe, K.Enpuku: J. Magn.
Magn. Mat., 380, 105(2015).
4) R. M. Ferguson, K. R. Minard, and K. M. Krishnan,R: J.
Magn. Magn. Mater, 321, 10 (2009).
5) K.Murase, S.Hiratsuka, R.Song, and Y.Takeuchi: Jpn. J. Appl.
Phys., 53, 067001(2014).
6) W.F. Brown, Jr.: Phys. Rev., 130, 1677 (1963).
7) T.Yoshida, T.Nakamura, O.Higashi, and K.Enpuku: Jpn. J.
Appl. Phys., 57, 080302(2018).
8) Kazunori Umeo: Rev. High Press. Sci. Technol., 25, 4, 283-291(2015).
年月日受理，年月日採録

Fig. 12 Lissajous curves and imaging results using real partsignal after rotation processing (rotation angle = －58°).




120

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Editorial Committee Members・Paper Committee Members
T. Kato and S. Yabukami (Chairperson), K. Koike, K. Kobayashi and Pham NamHai (Secretary)
T. Hasegawa
K. Hioki
S, Inui
K. ItoK. KamataH. Kikuchi
S. Kokado
Y. Kota
T. Kouda
A. Kuwahata
S. Muroga
T. Nagahama
Y. Nakamura
H. Nakayama
T. Narita
T. Nozaki
D. Oyama
T. SatoT. Suetsuna
T. Takura
T. Tanaka
N. Wakiya
T. Yamamoto
K. Yamazaki

Y. Kamihara
K. Masuda
K. Nishijima
K. ThamN. Adachi
T. GotoH. KuraE. Shikoh
M. Toko

M. GotoT. Kojima
M. Sekino
K. Tajima
S. Yoshimura

H. AokiS. Honda
T. MakiK. Suzuki
S. YakataK. Bessho
S. Isogami
M. NaoeI. TagawaS. Yamada

M. DoiM. Iwai
M. OhtakeY. Takamura
A. YaoT. DoiY. Kanai
S. Seino
M. Takezawa
M. Yoshida

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加 藤 剛 志 （理事） 薮 上
伊藤啓太
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小田洋平
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中山英俊
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信 （理事） 小 池 邦 博 （幹事） 小 林 宏 一 郎 （幹事） Pham NamHai（幹事）
小山大介
鎌田清孝
神原陽一
菊池弘昭
桑波田晃弘
神田哲典
末綱倫浩
田倉哲也
田中哲郎
Kim Kong Tham
長浜太郎
西島健一
野崎友大
長谷川崇
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増田啓介
室賀
翔

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後藤太一
土井正晶
山田晋也

磯上慎二
鈴木和也
都甲
大
吉村
哲

安達信泰
仕幸英治
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吉田征弘

岩井守生
清野智史
直江正幸

大竹
充
関野正樹
別所和宏

金井
靖
高村陽太
本多周太

藏
裕彰
田河育也
槙
智仁

小嶋隆幸
竹澤昌晃
八尾
惇

古門聡士
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山崎慶太

後藤
穣
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日本磁気学会論文特集号
Vol. 6 No. 2 (通巻第 12号) 2022年9月1日発行

Vol. 6 No. 2 Published Sep. 1, 2022
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