2020/03/03
2019年度日米科学技術協力事業核融合分野事業報告会
於 新橋ビジネスフォーラム

中性子照射後積層試験片の熱拡散率測定
秋吉 優史（大阪府立大学）
派遣期間: 2020/1/12 ～ 2/7 （27日間）

HFIR RB19JキャプセルにおけるGdシールドによる熱中性子抑制照射
核融合原型炉において問題となる、ダイバータ候補材料の熱負荷特性に及ぼす中性子照射効果を弾き出し損傷及び核変換効果の視点から明らかにすることを本研究の目的としている。
核融合炉ダイバーターに於いてタングステン材料中の核変換量と弾き出し損傷量の比は0.08%/dpa と見積られているのに対し、軽水炉であるHFIR のFuel trap region では8.5%/dpaにも達する。核変換により生成される Re,Osの影響を低減するため、比較的熱中性子束の少ないRB*(large Removable Beryllium facility)において、Gd により熱中性子をシールドした照射を行った ( Gd-157(15.7%): 2.5×105 barn, Gd-155(14.8%): 6.1×104 barn )。
Fuel trap region: φfast=1.1×1019n/m2s (>0.1MeV), φthermal=1.7×1019n/m2s(<0.5eV)Rabit 照射はこちらで実施

RB*: φfast=4.7×1018n/m2s (>0.1MeV), φthermal=9.5×1018n/m2s(<0.5eV) [1]
照射は2016/6/14から12/9まで 4サイクル 94日間、出力85MWで実施された。中性子束は試料を装荷したキャプセル中の高さにより異なり、それぞれの試料に対して計算と実測により照射量が評価されている。またタングステン中の弾き出しは高速中性子(>0.1MeV)1025n/m2あたり0.195dpaとして求められる[2]。
[1] T. Daly et al., Proc. of 2012 Advances in Reactor Physics Linking Research, Industry, and Education (PHYSOR 2012).
[2] Mohamed E.Sawan, Fusion Engineering and Design, 87(2012) 551-555.

Re, Os 生成による熱拡散率低下
W-184 (n,γ) W-185 → β崩壊(75.1day) → Re-185

照射後の主要な放射性核種

天然同位体比30.4%, 1.7barn

W-186 (n,γ) W-187 → β崩壊(2.37h) → Re-187
天然同位体比28.4%, 38.1barn

Re-187 (n,γ) Re-188 → β崩壊(17h) → Os-188

Re,Os の生成により熱拡散率が大きく低下する

天然同位体比62.6%, 76barn

Re-185 (n,γ) Re-186 → β崩壊(3.7d) → Os-186
天然同位体比37.4%, 112barn

M. Fukuda et al., Fusion Engineering Design, 132 (2018) 1-6.
中性子吸収断面積は @0.0253eV, JENDL-4.0より

HFIR 19J 照射後試料の測定結果
・HFIR 19J キャプセル 500℃ zone でのD6T2サイズの照射試料に対してLFA-457により500℃までの測定を行った。
Neutron fluence
Dose・照射後Pure W は未照射3%Re添加
Grain( 10 n/m ・s )( dpa )
Specimen ID
Component
Orientation( C)
Calculated Measured Calculated Measured
材よりも高い熱拡散率を示した。
Irradiation
temperature

252

Thermal Diffusivity / mm2・s-1o

4000

662

2.4

2.0

0.46

0.39

Pure W

∥

5001

548

1.3

0.78

0.25

0.15

Pure W⊥

9000

532

1.1

0.53

0.21

0.10

K-doped W-3%Re∥

A000

660

2.32.00.45

0.38

K-doped W-3%Re⊥

80・未照射試料では結晶方位による差はほとんど見られなかった。

Unirradiated4003: Pure W(//)
500H: Pure W (⊥)
9003: K-doped W-3%Re(//)
A00C: K-doped W-3%Re(⊥)

70・結晶方位の異なる試料は装荷位置が異なり、損傷量が2倍程度異なるが、それでもほとんど違いが見られなかった。

Irradiated 550℃ Zone
4000: Pure W(//) Tirr 662℃
5001: Pure W(⊥) Tirr 548℃
9000: K-doped W-3%Re(//) Tirr 532℃
A000: K-doped W-3%Re(⊥) Tirr 660℃

6050

弾き出し損傷による影響は限定的

4030300

・照射後の試料も高温では未照射試料との差が小さくなった。

400500600700Measurement Temperature / K800

中性子照射後試料のアニール試験結果

70・800℃までのアニールで回復挙動は見られなかった。現在、1100℃までのアニール操作を継続中。

5001: Pure W(⊥) TIrr 548℃
A000: K-doped W-3Re(⊥) TIrr 660℃

60

measurements up to 600, 700, 800, 900 ℃

・900での測定に於いて、赤外線信号に周期的なノイズが乗る、Oscillation の問題が顕著となっており、現在それ以上の温度での測定を停止している。

507406530

4Response

Thermal Diffusivity / mm2・s-1

前ページと同一の試料に対して、LFA-467HT によりアニール試験を行った。室温～目標温度まで測定を行いながら昇温後、1h以上キープ、降温後に翌日再度室温～昇温しながらの測定を繰り返し、温度依存性変化を評価した（等時アニール試験）。さらに1分ごとの測定を行いながらアニールをすることで等温アニールについても評価可能。

4006008001000321200

10

Measurement Temperature / K

Calculation range-1-50050100150

Time /ms

欠陥量が少なく、フォノン伝導に対する寄与が殆ど無ければ、核変換量（及び核変換後の元素の分布状況）によって照射後の熱伝導が予測可能となる。

200

Thermal Diffusivity / mm2・s-1

中性子照射後試料と1%Re添加材との比較
M. Fukuda et al., Fusion Engineering Design, 132 (2018) 1-6.

70

Unirradiated4003: Pure W (//)
500H: Pure W(⊥)
: 9003: K-doped W-3%Re(//): A00C: K-doped W-3%Re(⊥): W-1%Re [Fukuda2018]
Irradiated5001: Pure W(⊥) TIrr 548℃

60

A000: K-doped W-3Re(⊥) TIrr 660℃
measurements up to600, 700, 800, 900 ℃

504030400600

800

1000

1200

Measurement Temperature / K
中性子照射後のPure W 試料は、未照射の W-1%Re 試料と非常に近い熱拡散率を示した。温度依存性が若干異なるが、点欠陥の影響か、Re分布状態の違いかは不明。

核変換生成量の考察
・RB-19J キャプセル内に設置した中性子線量計の実測により熱中性子束が得られている。残念ながら3本設置した線量計の一本が行方不明であり、2本の線量計から得られた線量でこれまで得られている二次式でのフィッティングを行うと、550℃ Zoneでの熱中性子束は負の値となっている。
高さ 2.7cm で熱中性子 (< 0.5eV) は 1.0x1024 n/m2、 10.3cmで 5.8x1023 n/m2 と評価されており、550℃ Zone は 17～25cm の高さであるため、大まかに5x1023 n/m2として計算を行った。
W-186 (n,γ) W-187 → β崩壊(2.37h) → Re-187のみを考慮すると、天然同位体比28.4%, 熱中性子(0.0253eV) 吸収断面積38.1barn(10-28m2) から、核変換量は0.05% 程度と見積られた。実際には20eV付近で共鳴吸収を示しており0.5eV～10MeVの積分断面積は474barnある。さらにEpithermal 領域の中性子束は熱中性子よりも50倍程度高いため、Dailyらが照射前に行った見積では、550℃ Zone の核変換量は 4cycleで 0.52% となっている。Pure W 照射後試料に対する熱拡散率測定
結果は、W-1%Reより若干高い程度の値となっており、非常に良い一致を示している。

JENDL-4.0 (JAEA) より

Journal of Nuclear Materials 543 (2021) 152594

Contents lists available at ScienceDirect

Journal of Nuclear Materials
journal homepage: www.elsevier.com/locate/jnucmat

Thermal diffusivity of irradiated tungsten and tungsten-rhenium alloys
Masafumi Akiyoshi a,∗, Lauren M. Garrison b, Josina W. Geringer b, Hsin Wang b,Akira Hasegawa c, Shuhei Nogami c, Yutai Katoh ba

Osaka Prefecture University, Sakai, Osaka 599-8570, JapanOak Ridge National Laboratory, Oak Ridge, TN 37831, USAc
Tohoku University, Sendai, Miyagi 980-8579, Japanba r t i c l ei n f oArticle history:Received 4 March 2020
Revised 16 September 2020
Accepted 8 October 2020
Available online 15 October 2020
Keyword:
Thermal diffusivity
Tungsten material
Neutron irradiation
Transmutation
Lattice defecta b s t r a c t
The Japan-US PHENIX project irradiated tungsten materials in the RB-19J capsule experiment in the High
Flux Isotope Reactor (HFIR). A gadolinium (Gd) shielding was used to absorb the thermal neutrons andreduce rhenium and osmium generation in tungsten. Pure tungsten and K-doped W-3% Re samples wereirradiated at 532 – 662 °C to dose of 0.21-0.46 dpa, with the grain orientation perpendicular or parallelto the disk surface. Thermal diffusivity measurements were performed from 100 °C to 500 °C. Additional
measurements followed after annealing up to 900 °C. Irradiated pure tungsten specimens showed similar thermal diffusivity results compared with an unirradiated W-1% Re specimen in another study. The
transmutation amount of Re was calculated to be about 0.52% for those specimens that showed good
agreement with this study. Specimens irradiated in this study to different doses presented almost thesame thermal diffusivity. Annealing up to 800 °C resulted in no recovery of thermal diffusivity. Theseresults show that the contribution of crystalline defects to degradation of thermal diffusivity is quite
limited. In addition, the thermal diffusivity of the irradiated specimens was getting close to that of theunirradiated specimens at elevated temperature.
© 2020 Elsevier B.V. All rights reserved.

1. Introduction
Neutron irradiation introduces various changes in the physicalproperties of materials. Thermal diffusivity is an important property to consider as it is key in the divertor design for a fusion reactor. High heat transfer ceramic materials such as SiC or AlN showed
severe degradation in thermal diffusivity after neutron irradiations[1-3]. In these materials, heat is mainly carried by phonon, and theheat transfer is disturbed by neutron induced defect with phononlattice scattering.
Tungsten is the primary candidate material for divertor inwhich some part of heat is carried by phonons like ceramics, andthe other part is carried by electron like other metals. In fusion
reactors neutron irradiation will induce both crystalline displacement defects and transmutation reactions producing rhenium andosmium. It was reported that the thermal diffusivity of tungsten isstrongly reduced by additional elements in the alloy [4]. It is important to understand these effects independently for developing
tungsten materials for fusion reactors. Currently, there is limited∗

Corresponding author.
E-mail address: akiyoshi@riast.osakafu-u.ac.jp (M. Akiyoshi).

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2020.152594
0022-3115/© 2020 Elsevier B.V. All rights reserved.

available data of tungsten on thermal diffusivity after neutron irradiation [5]. Furthermore, the existing irradiations were performed
in ﬁssion test reactor with different neutron energy spectra froma fusion reactor. In a ﬁssion reactor, the ratio of thermal neutrons
that induce transmutations to fast neutrons that induces crystalline
defects is relatively higher than that in a fusion reactor. In the caseof tungsten materials, the total solid transmutation rate in a fusion
divertor is 0.08 %/dpa, while it is about 8.5 %/dpa in the fuel trap
region of the HFIR at Oak Ridge National Laboratory (ORNL) [6].
Moreover, it has been reported that specimens irradiated in lightwater ﬁssion reactors had different microstructures from materials
irradiated in fast reactors [7].
Therefore, the US-Japan collaboration project PHENIX irradiatedtungsten materials in the RB-19J capsule experiment in the HFIR.
The capsule was lined with a 1 mm thick gadolinium (Gd) metalliner. It was located on the inside of the capsule housing and surrounded the specimen holders. Its purpose was to serve as a thermal neutron shield to modify the fast/thermal neutron ratio overthe life of the experiment and controlling the rhenium (Re) andosmium (Os) transmutations [8,9].

Oscillation問題の検証
熱拡散率測定時のフラッシュ後の温度上昇曲線（赤外線信号）に、周期的な振動が発生する。微小試料に於いて相対的に振動強度が高く、測定不能になる。

Thermal diffusivity / mm2・s-1

高温においてW試料に塗布したカーボンコーティングがCO2となり飛んでしまう問題と切り分けるために、元々表面が黒くコーティング不要なSiC試料の測定を行った。
80
60

2020/01/17 LFA-467HT LAMDA
Bridgestone β-SiC (polished)
D3TH
D10TH
D10T2

40

D3TH @400℃

D3TH @500℃

D3TH @800℃

D10TH @600℃

D10TH @1000℃

D10TH @1100℃

D10T2 @800℃

D10T2 @1000℃

D10T2 @1100℃

200400600800
1000
Measurement Temperature / K

1200

SiC試料に於いてもOscillationは発生した。
元々の赤外線信号強度は測定面積と絶対的な温度上昇量に依存する。薄板試料に於いてフラッシュパルスのパルス幅が小さ過ぎると十分な信号強度が得られない可能性がある。

今後の展開・パルス幅の調整、アンプゲインの制御などによりOscillation を可能な限り低減すると共に、測定ショット数を増やして統計処理することで測定の信頼性を向上する。
・1100℃までのアニール試験を行い、点欠陥の影響を確認する。（生成したReの分布状態が変化する可能性もあり、微構造観察が必要）

・電気伝導度測定 →核変換による不純物の影響評価
・陽電子消滅寿命測定 → 空孔導入状態の評価
・電子線照射 → 格子欠陥（点欠陥のみ）の導入による影響評価などと組み合わせることで、と核変換による不純物の影響と格子欠陥による影響とをより明確に分離可能であると考えられる。
・いずれにしても1000℃程度の高温では照射後と未照射の材料の熱拡散率の違いは小さい。工学的にはそれほど大きな問題とはならないと考えられる。
・微小試験片での高温測定を可能とした後に、微小積層試料の測定を行い、界面の評価を行う。