第２章

第２章

放射性廃棄物の減容処理への応用

2-1

低レベル放射性廃棄物の減容処理への応用 ……… 12

2-1-1

低レベル放射性雑固体廃棄物の発生状況

2-1-2

アークプラズマ溶融技術の適用性評価の視点

2-1-3

溶融固化体の物性

2-1-4

溶融時の核種挙動

2-1-5

Cs のスラグ層への捕捉率の推定手法

2-1-6

研究成果の電気事業への貢献

2-2

TRU 廃棄物処理への応用 …………………………… 18

2-2-1

TRU 廃棄物の現状

2-2-2

耐火系るつぼを用いた逐次溶融法の提案

2-2-3

溶融時の核種挙動

2-1 低レベル放射性廃棄物の減容処理
への応用

2-1-2

アークプラズマ溶融技術の適用性評価の視点

第２章

アークプラズマ加熱は、廃棄物の物理・化学的性質に本研究を開始した 1990 年頃では、液体廃棄物を固型左右されずに超高温を容易に発生できる。当研究所は、化処理した廃棄体の第１次埋設処分事業が許可されたとこの特長に着目し、低レベル放射性雑固体廃棄物の一括ころであり、関連法規制などの整備が行われ、廃棄体の処理へのアークプラズマ溶融技術の適用できることを明

技術基準などが定められていた（22）｡ この技術基準を参らかにした（1）～（12）。さらに、最終処分前の放射能量評

考に、低レベル放射性雑固体廃棄物を模擬した試料を溶価に重要なセシウム（Cs）が、溶融固化体に捕捉され融する実験を通し、雑固体廃棄物の一括処理へのアークる割合を推定する手法を確立した（13）～（15）。また、これ

プラズマ溶融技術の適用性を評価するため、次のようにらの処理におけるアークの安定性に関する研究を推進し適用性を評価する基準を設定した。

た

。

（16）
（17）

⑴

2-1-1

低レベル放射性雑固体廃棄物の発生状況

溶融固化体の物性作製した溶融固化体が最終処分に適することを評価するために、以下の物性に対し評価基準を設定した ｡
原子力発電所から固体状で発生する低レベル放射性廃①機械的強度

棄物には、液体廃棄物を固型化処理したもの、発電所の第１次埋設処分では、200ℓドラム缶に固型化された運転や定期点検に伴って発生する金属、保温材などの雑廃棄体は、処分場で鉄筋コンクリートのピット内に積み

固体廃棄物などがある。最近では雑固体廃棄物の溶融固重ねられた後、モルタルで空隙を埋め覆土される。埋設化設備も順調に稼働しており、雑固体廃棄物を溶融固化

時には自重などで破損しないだけの強度が廃棄体に要求した廃棄体も含まれる。低レベル放射性固体廃棄物の年される。溶融固化体は、比重の違いから下部が金属層、間発生量は、2002 年度以降は５～６万本前後で推移し、上部がスラグ層の２層構造となり、このうちの脆いスラ

（18）
（19）

2007 年度の累積保管量は約 60 万本に達している

グ層について一軸圧縮強度を明らかにした。評価の基準

また、低レベル放射性雑固体廃棄物の種類別発生割合

は、第１次埋設処分に用いられているセメント均質固化

の調査結果

（20）
（21）

。

によれば、1992 年度末で、金属類が体の一軸圧縮強度（20 ～ 50MPa 程度）と同等以上であ最も多く、体積割合で 48%、重量割合では 70% 以上をることとした。

占めている。次いで体積割合では、塩化ビニル・ゴム類②均質性の難燃物、保温材の不燃物、フィルタ類が多い。これら

廃棄物を 200ℓドラム缶に直接もしくは圧縮減容しての種類以外に、工事などに伴うコンクリートや、可燃物収納しモルタルを充填する固型化方法に比べ、溶融固化を焼却処理した後の焼却灰などが発生している。

体を 200ℓドラム缶に収納しモルタルを充填する固型化

雑固体廃棄物の特徴としては、その種類が多岐に亘っ

方法は、比重や核種の分布が均一になりやすいという特ていること、また、厳密な分別が難しいこと、融点の高長を持つ。このため、廃棄体に含まれる放射能量の評価

い廃棄物も含まれていることが挙げられる。分別が難しが容易になる。つまり、廃棄体に含まれる放射能量の確い理由として、気体フィルタやケーブル類のように、廃認には、計測の比較的容易な Co-60（コバルト）と Cs-

棄物そのものが金属、不燃物あるいは可・難燃物の複数

137 の放射能量を実測し、他の核種については予め定めの種類から構成されている場合や、金属部品などが養生た適切な係数を乗じて求めるスケーリングファクタ

用のシートで包まれてドラム缶に収納されている場合が（SF）法（23） などが適用される。この際、比重や Co とあることが挙げられる。また、融点の高い廃棄物の例と

Cs の濃度の分布が均一であれば、計測結果の誤差評価

しては、焼却炉の除塵設備で用いられている濾材（セラなどが容易になる。均質性の評価基準は、高周波誘導加ミックフィルタ（C/F）エレメント）や土砂などが挙げ

熱（24）や誘導加熱など（25）（26）による報告を参考にして、られる。

溶融固化体の金属層とスラグ層の各々について、比重と12

模擬核種の濃度の変動係数（標準偏差を平均値で除した

セメント均質固化体の値③核種閉じ込め性
最終処分場では、廃棄体はモルタルを通過した環境水に接する。廃棄体から環境水への核種の溶出率は、処分場の設計などに重要である。ここでは、溶融固化体の脱イオン水中での模擬核種の溶出率を、高レベル放射性廃

400
300
200
100
0

B
C
溶融試料の種類

D

溶融試料の種類
A：炭素鋼、コンクリート
B：炭素鋼、飛灰C：炭素鋼、コンクリート、セラミックフィルターエレメント
D：炭素鋼、飛灰、木液のガラス固化体の結果（27）と比較した。また、処分場の環境水を模擬した溶出液での溶出率も取得し、核種閉溶融時の雰囲気ガス：空気

じ込め性を評価した。

図2-1-1⑵

A

スラグ層の一軸圧縮強度

溶融時の核種挙動
溶融処理では廃棄物を融点以上に加熱するため、飽和

2-1-3

溶融固化体の物性

蒸気圧の高い元素は揮発しやすい。溶融時の核種挙動を明らかにしておくことは、処理時の放射線防護と廃棄体⑴

スラグ層の一軸圧縮強度に含まれる放射能量の確認の観点から重要である。後者

スラグ層の一軸圧縮強度は、JISR1608 に準拠し計測の観点については、SF 法が雑固体廃棄物の埋設処分にした。試験片の大きさは 5mm × 5mm × 15mm（高さ）

おいても適用される場合、飽和蒸気圧の高い Cs が溶融である。図 2-1-1 に溶融試料の種類を変えた場合のスラ固化体に捕捉される割合を明らかにしてくことが重要でグ層の一軸圧縮強度を示す。いずれの試料でも、スラグある。これは、Cs の溶融固化体への捕捉率が 100% に層の圧縮強度は、ばらつきがあるものの第１次埋設処分

満たない場合には捕捉率を考慮して Cs をキー核種とすに用いられているセメント均質固化体の圧縮強度（20る他の難測定核種の放射能量を補正する必要が生じるた～ 50MPa）と比較して高い値である。また、図には示めである。

していないが、第１次埋設処分に用いられているセメン
ト均質固化体の技術基準（22）である 1.5MPa と比較して⑶

低レベル放射性雑固体廃棄物の模擬方法も十分高い値である。なお、ばらつきは、作製した試験

低レベル放射性雑固体廃棄物の発生状況から、これを模擬する試料として、炭素鋼などの金属、コンクリート、

片の圧縮面の平行度が加工上ばらついたことなどが原因と考えられる。

保温材、飛灰、土砂などの不燃物、木材やポリエチレンなどの可燃物を選んだ。また、放射性核種を模擬する元
素には、第１次埋設処分の申請書記載核種を参考に

、

（23）

⑵

均質性
炭素鋼、飛灰、木片を空気比 2 で一括溶融して得られCo、 ニ ッ ケ ル（Ni）、 レ ニ ウ ム（Re）、 ニ オ ブ（Nb）、た溶融固化体中のスラグ層と金属層のそれぞれについて、セリウム（Ce）、ストロンチウム（Sr）、Cs の非放射性

模擬核種の濃度と比重の分布を図 2-1-2 に示す。分析用の 7 元素を選んだ。Re と Ce 以外の元素は、申請書記の試料は、それぞれの層の中心軸上の上下２箇所と、円載核種の非放射性同位元素である。Re と Ce は、それ周方向上の２箇所から採取した。なお、空気比とは、可ぞれ、テクネシウム（Tc）と a 核種の代替として用い燃物を完全燃焼させるために必要な理論的な空気量に対た。これらの模擬試料を模擬核種と共に、当研究所のし、炉内へ注入している空気量の比を表す。すなわち、100kW 級プラズマ溶融処理設備を用いて溶融し、上述

空気比２の条件では、完全燃焼に必要な空気量の２倍のの溶融固化体の物性や溶融時の核種挙動から、アークプ

量の空気を炉内へ注入した条件である。図に示した結果

ラズマ溶融技術の適用性を評価した。

では、金属層の比重、金属層中の模擬核種（Co）の変動係数は、それぞれ、2.8%、1.6％である。また、スラグの比重とスラグ層中の模擬核種（Cs）の変動係数は、

電中研レビュー No.54 ● 13

第２章

一軸圧縮強度 (MPa)値）が 10% より小さいこととした。

0.5
Cs
0

2
1

1 2 3 4
サンプリング箇所

0

0.4

0.2

8

Ni

0.3
Co

6

0.1
0

Reの溶出率のm-2･day-1)
(g･cm

Sr

比重

0.5

比重 (g/cm3)

3

Nb

模擬核種の濃度 (wt%)

4
比重 (g/cm3)

第２章

模擬核種の濃度 (wt%)

比重

1.0

0

100 200 300 400
溶出期間 (day)1 2 3 4
サンプリング箇所

4

溶融試料：炭素鋼●：検出限界以下

図2-1-3

サプリング箇所：1・・・中心軸上の上部
2・・・中心軸上の下部
3・・・中心軸と最外層の中間 4・・・最外層

図2-1-2鉄の腐食速度

1×10-4

1×10-5(2) 金属層(1) スラグ層

1×10-3

溶融固化体の金属層とスラグ層の比重と各層中の模擬核種の濃度の分布

脱イオン水に浸漬した金属層からのReの溶出率の経時変化

以 上 か ら、 金 属 層 か ら の 模 擬 核 種 の 溶 出 率 は、
-4

10 g･cm-2･day-1 未満で、母層の主要な構成元素であるそれぞれ、0.9%、3.4％である。

鉄の腐食速度より小さいことを明らかにした。

上述以外の溶融試料についても、SF 法を適用する際に重要な比重、Co と Cs の濃度変動係数は、ばらつき②スラグ層の核種閉じ込め性の指標とした 10% 以下であり、均質な溶融固化体が作得られた溶融固化体のスラグ層に捕捉された模擬核種製できると判断した。均質な溶融固化体が作製できるた

は、Sr、Nb、Cs、Ce であった。スラグ層から試験片をめ、廃棄体の放射能濃度や放射能量の確認が容易になる。

採取し、MCC-1P 法（静的溶出試験法）に準拠し、これらの模擬核種やスラグの主要構成元素に着目して溶出試⑶

核種閉じ込め性験を実施した。脱イオン水中での溶出試験の結果、脱イ①金属層の核種閉じ込め性

オン水中で検出された模擬核種は Sr のみで、その溶出得られた溶融固化体の金属層に捕捉された模擬核種は、

率 は 10-8g･cm-2･day-1 未 満 で あ っ た。 検 出 限 界 以 下 でCo、Ni、Re であった。金属層から試験片を切り出し、あった他の核種を含め、検出下限値を用いて求めた溶出MCC-1P 法（静的溶出試験法）に準拠し、これらの模擬率は 10-7g･cm-2･day-1 未満であった。

核種の溶出試験を実施した。その結果、溶出溶液に検出された模擬核種は Ni と Re で、Co は検出下限以下であった。また、Re の溶出率は、Ni や Co の場合に比べ
-4

-2

-1

て 高 く 10 g･cm ･day 未 満 で、Ni や Co の 溶 出 率 は
-5

-2

-1

（A）溶出液がスラグ層の核種閉じ込め性に及ぼす影響
高レベル放射性ガラス廃棄物の溶出に関する研究において、ガラスを構成する酸化物や珪酸塩のモル分率と水10 g･cm ･day 未満であった。Re の溶出率が他の元素和反応の自由エネルギーの積を求めその総和が小さい程、に比べて若干高い理由は、Re 以外の金属は、その水酸

ガラスの溶出率が大きくなることが報告されている（29）。

化物が水に溶けにくいため沈殿物を形成しやすいのに対そこで、スラグ層の主要な構成成分の中で水和反応の自し、Re は水中の溶存酸素に酸化され可溶性の過レニウ

由エネルギーの大きな SiO2 に着目し、スラグ層の SiO2ム酸が生成されたためと推測している。Re の溶出率の（二酸化ケイ素）の含有量に対し Sr の溶出率をプロット

溶出期間に対する変化を図 2-1-3 に示す。図には、空気して図 2-1-4 に示す。溶融試料の組成の影響を受けスラ飽和水中での定常状態での鉄の腐食速度も示した。この

グ層中の SiO2 の含有量の低下とともに、Sr の溶出率は

値は、pH が４～ 10 の範囲ではほぼ一定で、（1.0 ～ 2.5）増加した。また、処分場の環境水を模擬したモルタル平

-4

-2

-1

× 10 g･cm ･day である（28）。図に示した Re の溶出率

衡水中での溶出率は、脱イオン水中の場合と比較して小は、溶出期間が 28 日以上で、ばらつきがあるもののこさい。これは、モルタル平衡水では、脱イオン水に比べの値より若干小さい値である。難溶性の水酸化物を形成て Si などの元素が溶出試験の開始時点で既に溶け込んする Re 以外の金属の溶出率は、沈殿物の形成のためにでいるため、脱イオン水に比べ短時間で Si の濃度が飽

鉄の腐食速度よりさらに小さくなったと判断できる。

和し、母層の溶解を制限したと考えられる。この結果は、

14

1×10-8

溶融試料
灰コンクリートセラミックフィルタ
エレメントとコンクリート

金属やアルカリ土類金属が、水に含まれる水素イオンとの電荷交換により選択的に溶け出す過程が報告されている（32）。そこで塩基性の酸化物が多いほど母層の溶解が進みやすいと考え、得られたスラグの主要な構成成分

1×10-9（SiO2：15 ～ 51wt%、Aℓ2O3：2 ～ 26wt%、CaO：0 ～14wt%、FeO：0 ～ 56wt%、MgO：0 ～ 40wt%）から、

2×10-10

0

10

20

30

40

50

60

スラグ中のSiO2の含有量 （wt%）
白抜きは脱イオン水に、黒塗りのプロットはモルタル平衡水に浸漬した結果

図2-1-4スラグ層のSiO2の含有量とSrの浸出率

いくつかの塩基度を定義した。スラグ層からの溶出試験
結果とこれらの塩基度との相関性を評価した結果、これ
らの５つの酸化物のモル分率を用いた塩基度で溶出率が予測できることが明らかになった。結果を図 2-1-5 に示す。図ではスラグの網目構造を形成する Si の溶出率について示した。図から、塩基度が高いほど溶出率は大き脱イオン水を用いた溶出試験を行えば、溶出率を過小評くなることが分かる。これは、塩基度の高いスラグほど価しないことを示している。

イオン結合性が高く、誘電率の大きな水によってその結合が切断されやすくなるためと考える。

（B）スラグ層の核種閉じ込め性の高レベルガラス固化体との比較
低レベル放射性雑固体廃棄物の組成が広範囲に亘って次に、プラズマ溶融で得られたスラグ層からの Si の溶出率を高レベル放射性廃棄物のガラス固化体のそれと比較し表 2-1-1 に示す。表の注に示したように、溶出試いることや、炉内の酸素濃度などの溶融処理条件により、スラグ層は、ガラス質から岩石質まで幅広い性状を呈すを確定できれば、廃棄物の種類が変動した場合でも溶出率を推定でき核種閉じ込め性を評価できる。一方、スラグ層中の核種は、スラグの網目構造を構成する Si などの原子や O などと結合して、網目構造の中に閉じ込め

Siの溶出率 NLSi (g･cm-2)

る。このようなスラグ層に対し、溶出率を決定する変数

10-6

られている。このため、スラグ層からの核種の溶出は、溶出期間：28日

10-7
y
x
10-8
0.0

スラグ層中を拡散して溶出するような機構ではなく、母スラグ層を構成する酸化物は、網目構造を構成する酸

図2-1-5性酸化物と、それを切断する塩基性酸化物に分類できる。

相互作用が強いほど酸性を、弱いほど塩基性を示す（30）。
酸性・塩基性酸化物を含むスラグの性質（正確にはスラ
グ中の酸素イオンの活量）を便宜的に表す指標として、塩基度が用いられる。工業的には塩基度として CaO/
SiO2 の重量比がよく用いられている。しかし、これ以外にも、それぞれの酸化物の重量比の総和の比やモル分率の総和の比、などいくつかの定義がある（31）。

1.0
=

1.5

2.0

2.5

3.0

3.5

4.0

(CaOmol% ) + (FeOmol% ) + (MgOmol% )(SiO 2 mol%) + (Al2 O 3mol% )x：雑固体廃棄物の塩基度の範囲
y：プラズマ溶融スラグの塩基度の範囲（FeOが溶融時に多量に生成すると仮定した）れる。

素イオンの相互作用の強さによって判断することができ、

0.5

塩基度 B

層の溶解と共に溶出する機構に支配されていると考えら

酸性・塩基性の違いは、スラグを構成する陽イオンと酸

log(NLSi)= -7.15+0.20×B

表2-1-1

Siの溶出率の塩基度への依存性

プラズマ溶融スラグと高レベルガラス固化体のSiの溶出率の比較

固化体の種類
プラズマ溶融スラグ
PNL76-68
高レベル （アメリカで開発）
ガラス
ABS39
（スェーデンで開発）

溶出率（g･cm-2）

溶出条件
期間
（日）

温度
（℃）
10

SA/V*a（cm-1）
100

91

10*b

100

10*c

100*d

2×10-7
3×10-6
1×10-8*a： （試験片の表面積）／（溶出液の容積）*b： 活性化エネルギーを15kcal/mol(33)として90℃の結果(34)を外挿*c： 活性化エネルギー(27)を用いて90℃の結果(35)を外挿*d： SA/Vと溶出量の関係(34)から推定

電中研レビュー No.54 ● 15

第２章

Srの溶出率 NLSr (g･cm-2･day-1)

スラグが水に接した場合、ガラスに含まれるアルカリ

溶出期間:364日
溶出温度:10℃

準生成自由エネルギ
酸化物の標準ギー
ΔG （ｋJ/mol-O2)

験条件の違いを考慮した。図 2-1-5 から、低レベル放射性雑固体廃棄物の溶融時に FeO が多量に生成されるこス ラ グ 層 か ら の 溶 出 率 は、91 日 の 溶 出 期 間 で 2 ×
10-7g･cm-2 となる。このことからスラグは、ガラス固化体と比較して遜色の無い核種閉じ込め性を有していると判断できる。

NiO
CoO

-200
-400
-600
-800
-1000
-1200

0

500

1000 1500 2000
温度 T (℃)

以上から、スラグ層の溶出については、脱イオン水を
図2-1-7

用いた試験を実施すれば、過小評価しないことが分かっ

酸化物の標準生成自由エネルギーた。また、スラグ層は、高レベルのガラス固化体と比較して遜色のない核種閉じ込め性を有していることが分捕捉されやすい。このため、Co、Ni と Re は金属層へ、かった。

Sr、Nb と Ce はスラグ層へ捕捉されたと考える。また、Cs については、酸化物の標準生成自由エネルギーは、

2-1-4

溶融時の核種挙動

900℃付近より高温側で鉄に比べて大きい。しかし、Csの沸点が 678℃と低いために金属層では安定に存在でき

図 2-1-6 に、炭素鋼、飛灰と木片を一括溶融処理したな い と 考 え ら れ る。 さ ら に、Cs の 酸 化 物 は、350 ～場合の核種挙動の結果を示す。Co と Ni は安定に金属層400℃で分解するため高温では不安定である。しかし、へ、Sr、Nb と Ce は安定にスラグ層へ捕捉された。また、SiO2-Na2O ガラスにおいて、Na2O のモル分率が低い場

飽和蒸気圧が高い Cs と Re については、それらの一部

合に Na が SiO4 の無秩序な３次元の網目構造の中に捕がダストへ捕捉された。ただし、Re は、実験に用いた

捉されているという機構（36）と同様の機構によりスラグ

酸化物の形態では、その沸点が低いため揮発しやすいも層に捕捉されたと考えられる。

のの、溶融時に金属へ還元されやすく、金属の沸点は次に、SF 法（p12 参照）のキー核種である Cs の捕捉

3,000℃以上と高いため、比較的安定に金属層へ捕捉さ率に対し、溶融試料や溶融時の炉内のガスの種類の影響れやすい。

を調べた。その結果、炉内が空気や不活性なガスなら不金属層へ捕捉されるか、スラグ層へ捕捉されるかを判

燃性廃棄物の種類を変えても、50％以上がスラグ層に捕断する目安として、図 2-1-7 に示す酸化物の標準生成自捉された。しかし、図 2-1-8 示すように、炉内を連続的

由エネルギーがある。すなわち、溶湯の主要な構成要素

な還元性の雰囲気とすると Cs の捕捉率は低下した。なである鉄に比べ、酸化物の標準生成自由エネルギーの小さな元素は、酸化されやすくスラグ層へ捕捉されやすい。

金属層

100
80

スラグ層

ダスト

60
40
20
0

Co

Ni

Sr

Nb Cs Ce Re

模擬核種の種類
炭素鋼10kg、飛灰3kg、木片0.44kgを空気比2で溶融処理した。
捕捉率の結果は、捕捉率の合計が80～120％であったので100％になるように規格化した。

図2-1-616

模擬核種の溶融時の挙動

木片を投入した条件
スラグ層へのCsの捕捉率 (%)

逆に、標準生成自由エネルギーの大きな元素は金属層へ捕捉率 (%)

第２章とを想定すると塩基度の最大値は 1.6 と推定されるため、

Cs2O

0

木片を投入しなかった条件
100
ND

ND*

1.9

50

0

ND

ND*

2.1

1.0
0.5
空気比

0.2

鉄、飛灰、木を空気比をパラメータとして溶融し
た条件

3.4

No.1

No.2

No.1：鉄と灰をCOガスを含む雰囲気で溶融した条件
No.2：鉄と灰を空気雰囲気で溶融した条件

図中の数字は排ガス中のCO濃度(vol%)を表す
ND：排ガス中にCOが検出されなかった（検出下限：0.1%）。
＊：実験時には排ガス中の酸素濃度が徐々に低下したことから、実験前にチャンバー内に存在した空気が、木やその熱分解生成物の燃焼に消費されたため、COが検出されなかった。

図2-1-8

Csのスラグ層への捕捉率

同式の右辺の第１項がスラグ表面からの Cs の揮発によ燃物を処理している状態になり、CO、H2、すすなどがる Cs 濃度の減少を、第２項が廃棄物の溶融による Cs

発生し還元性の雰囲気になる。逆に空気比が大きい場合濃度の増加を表している。

には酸化性の雰囲気となる。

AΔwdN= −k · s · N +· (N 0 − N )
Vs
Ws
dt

以上のように Cs の挙動の観点から、炉内が定常的に還元性の雰囲気とならない溶融条件を設定する必要があ

N はスラグ中の Cs 濃度、t は時刻、k は Cs の蒸発速度ることを明らかにした。

2-1-5
⑴

（2-1-1）

定数、As は Cs が蒸発するスラグの表面積（気中と接している面積）、Vs はスラグの体積、Dw は廃棄物の溶融

Cs のスラグ層への捕捉率の推定手法

速度、Ws はスラグ重量、N0 は廃棄物中の Cs 濃度である。

廃棄物の溶融が完了した時点での Cs の捕捉率 Ne（%）

Cs 捕捉率を推定するモデル
Cs は、廃棄体の放射能評価に用いられる SF 法（p12をより簡便に求める方法として、（2-1-2）式を用いるこ参照）のキー核種で、廃棄体に一定割合以上捕捉されるともできる。この導出にあたっては、以下を仮定してい必要がある。しかし、前節に示したように、沸点が低い

る。

ためその一部が溶融処理時に揮発する。そこで、廃棄物・ 溶融が進み溶融したスラグが溶融炉の全域を覆っていの組成や処理時間などが変わった場合にでも Cs の捕捉る（As が溶融炉の断面積 A と等しくなる）。

率を適切に予測するため、Cs の捕捉率を推定する手法

・ 廃棄物の溶融速度は一定とする（Dw が一定）。

を確立した。

・ スラグ表面から Cs が揮発する速度と廃棄物の溶融に

Cs の捕捉率を推定するために構築した溶融処理時のよって Cs がスラグに流入する速度がバランスするよ

Cs の挙動モデルを図 2-1-9 に示す。本モデルは、溶融

うに、スラグ中の Cs 濃度が決定される（dN/dt=0）。

時にスラグ表面から Cs が揮発しスラグ中の Cs 濃度が減少することと（同図①）、同時に、廃棄物の溶融にNe = 1 / 1 +よって廃棄物中の Cs がスラグへ流入しスラグ中の Cs

k·A
·100
Δw

（2-1-2）ρs濃度が増加すること（同図②）を示している。スラグ表r s はスラグの密度である。

面からの Cs の揮発は、廃棄物が完全に溶融した後のス
ラグ中の Cs 濃度の経時変化を計測することによって、スラグの単位体積あたりの表面積とスラグ中の Cs 濃度⑵

Cs の蒸発速度定数に比例すること、すなわち、１次の反応速度式で表せる①スラグ組成の影響ことを明らかにした。このモデルに基づき、溶融時のCs の蒸発速度定数は、溶融する廃棄物の組成が変動

Cs 濃度の経時変化は、（2-1-1）式で表すことができる。

した場合、次式で定義した塩基度 Ki’ で、図 2-1-10 に示すように一義的に表せることを明らかにした。

Ki ' = X CaO +
①

iMgO
iCaO

X SiO2 + 2 ·

スラグ層
金属層
未溶融の
廃棄物

溶融処理時のCsの挙動のモデル

iSiO2
i Al2O3

X Al2O3 + 2 ·iSiO2
iFe2O 3

· X Fe2O3（2-1-3）②①溶融したスラグ層表面からCsが揮発する。
②未溶融の廃棄物が溶融されCsがスラグ層へ流入する。

図2-1-9i
X MgO + FeO X FeO
iCaO

XRmOn は酸化物のモル分率を表す。また、iRmOn は酸化物の結合のイオン度を表し、Ca2+、Fe2+、Fe3+、Mg2+、Aℓ3+、
Si2+ の そ れ ぞ れ に 対 し、78、65、57、75、63、51 の 値を用いた（37）。

電中研レビュー No.54 ● 17

第２章

お、空気比が小さい場合には、酸素が不足した状態で可②プラズマの電極点近傍の高温領域の影響
プラズマ溶融では、電極点近傍の高温領域が Cs の蒸の変化などを考慮して、Cs 捕捉率を推定する手法を確立した。

るつぼの内径を変えて溶融スラグの表面積を変えて Cs

2-1-6

研究成果の電気事業への貢献の蒸発速度定数を明らかにした。その結果、溶融スラグの表面積を大きくすると電極点近傍の高温領域の影響度

上述の研究を開始した頃は、低レベル放射性雑固体廃

合いは急激に小さくなり、Cs 蒸発速度定数も小さくなっ

棄物の処理方法として高周波溶融法の研究開発が先行した。実機では、るつぼ断面積がさらに大きいので、電極ていた。同時に、電気事業として、技術の選択肢を増す

点近傍の高温領域の影響がさらに小さくなり、Cs 蒸発

ために他の技術が模索されていた。そのような状況下で、速度定数は、図 2-1-10 に示した結果より小さい値にな

プラズマ溶融法が低レベル放射性雑固体廃棄物の処理へると考えられる。蒸発速度定数が大きいほど、Cs の捕適用できる可能性を示した当研究所の研究成果は、電気捉率は低下するので、図 2-1-10 の結果を用いれば、Cs事業におけるプラズマ溶融技術の実用化進展やその後のの捕捉率は、実機の場合でも過大に評価しないと考えら

技術基準の策定などへ貢献した（38）～（40）。さらに、高周れる。

波溶融法における技術基準の策定などにも役立っている（41）。

③酸化鉄の価数の影響
炉内に酸素が存在する雰囲気で鉄を含む廃棄物を溶融

2-2

TRU 廃棄物処理への応用

2-2-1

TRU 廃棄物の現状すると酸化鉄が生成される。この時、酸化鉄の価数によって、（2-1-3）式で定義したスラグの塩基度 Ki’ が変化する。すなわち、Fe であれば蒸発速度定数が小さ
3+

くなり、Fe2+ であれば蒸発速度定数が大きくなる。そ原子力発電所の使用済み燃料の再処理工程では、半減こで、炭素鋼と種々の組成の不燃性廃棄物模擬試料を溶期の長い TRU（transuranic）核種を含む廃棄物が発生融し、スラグ中の Fe ／ Fe の組成比を調べた。そのする。これらから高レベルの廃棄物を除いたものを結果、この値は 0.2 以上であり、また、スラグの塩基度

TRU 核種を含む放射性廃棄物（TRU 廃棄物）と呼ぶ。

が小さいほど大きくなった。この結果から、スラグ中のTRU 核種とは、原子番号がウランより大きい（超ウラ酸化鉄の組成として、Fe3+ ／ Fe2+ を 0.2 とすれば、Cs

２３９２４１ン）元素を指し、特に、 ２３７
９３ Np、 ９４ Pu、 ９５ Am のの蒸発速度定数を小さく見積もらず、捕捉率を過大に評

相対的な毒性が強い（42）。また、TRU 廃棄物の特徴とし価しないことが明らかになった。

て、以下が指摘されている（43）～（45）。

3+2+①高レベルの廃棄物に比較して発生量が多いことに加え、
以上のように、（2-1-1）式、または、簡易的に（2-1-2）

その種類が、廃液、雑固体、金属、可燃物、不燃物、式を用い、実機と実験炉との相違や溶融時のスラグ組成

燃料棒の被覆管に相当するハル、燃料集合体の端部に

k×10-6 (m/s)

相当するエンドピースなど多岐にわたっている。

Cs蒸発速度定数

第２章

発速度定数に影響を及ぼすことが考えられる。そこで、②廃棄物に含まれる放射能濃度が、ハル・エンドピース
40のように比較的高いものから、核燃料サイクル機構の溶融スラグ表面積：415cm2

30

再処理工程から発生している雑固体廃棄物のようにか

20

なり低いものまで範囲が広い。

100：直線回帰した値
0.4

0.8

1.2

1.6

2.0

スラグの塩基度

Ki’

2.4

TRU 廃棄物は、核種閉じ込め性の向上と処分場の確保の両面から、圧縮、破砕や溶融などによる減容処理をして処分することが適切である。このうち溶融法は、高い減容率が達成できる。しかし、年間に約 260 t 発生す

図2-1-1018

スラグの塩基度Ki’とCsの蒸発速度定数ると推定されているハル・エンドピースの主な成分であるジルカロイは、その融点が高く、化学的活性も強いた

2-2-2

耐火系るつぼを用いた逐次溶融法の提案

め、溶融自体が困難であること、また加熱に伴う放射性課題がある。

共晶材を添加したり（ジルコニウムは約 20wt% の鉄やニッケルと共晶し融点が 1,000 ～ 1,200℃程度まで低

これらの課題に対し、アークプラズマによる加熱処理

くなる）、長時間加熱したりすることにより、ジルカロ

は、高温を容易に発生でき、また高融点材料の溶融に対イの溶融は促進され、溶融固化体の均質性は高まると考する適度なエネルギー密度を有することから、ジルカロ

えられるが、一方でダストの発生や揮発成分の蒸発も促

イ廃材の有望な方法の一つであると考えられる。しかし進され、るつぼ材の溶け込みも増えることから、何らか

ハル・エンドピースを模擬したジルカロイ廃材のアークの形で少量ずつ短時間加熱することが溶融システム最適

プラズマによる溶融は、海外で実験的に行われた例（46）化の一手段として考えられる。

があるが、国内の実情と異なるため、その適用性を詳細

このため、図 2-2-1 に示すように、ジルカロイ廃材をに検討することは困難である。また TRU 核種は非放射少量投入し、新たに投入された部分だけを短時間加熱し、性の同位体が存在しないため、溶融時の核種挙動の検討

その部分の溶融が完了した時点で次の投入を行い、同様例が少ない。

な加熱を繰り返す溶融法（耐火系るつぼを用いた逐次溶当研究所は、溶融条件の最適化に関連した加熱条件と融 SMRC：Successive Melting with Refractory Cruci-

溶融状態の関係の解明、および、溶融時の核種挙動の推ble）を試みた。金属材料を製造するような場合は、る定を目的とした研究を実施した。その研究成果として、ま

つぼ材料の溶融対象への微量な溶け込みを抑制するためず、融点の高いジルカロイを、エネルギー効率が高くダに水冷銅るつぼを用いることが望ましい。しかし廃棄物ストの発生量も抑制できるプラズマ溶融方法（逐次溶融の溶融固化体を作製する場合は、減容比の低下や核種挙法）を提案した。さらに、TRU 核種を模擬する元素

動への影響がなければ、溶融対象への少量のるつぼ成分

をその熱力学特性から選定し、プラズマ溶融時には TRUの混入は問題がない。非水冷の耐火物系るつぼを用いる

核種はスラグ層へ捕捉されることを明らかにしたことには、むしろ、①万が一の水漏れの危険性を避ける

（47）

。

（48）

プラズマトーチ
アークプラズマ

溶湯

固化体

るつぼ
炉底電極

（a）全量一括溶融の流れ（一度にすべてを溶湯化する。）

固化体（b）逐次溶融の流れ（少しずつ投入し、溶融は表面だけで行い、加熱中に下から徐々に固化させていく。）

図2-2-1

溶融方法の比較

電中研レビュー No.54 ● 19第２章

核種の蒸発の可能性が圧縮法に比較して高いことなどの

ない電力で短時間に溶融が完了するため、ダスト発生量

つぼへの熱伝達が少なく加熱効率が上昇する、③場合にも 1/100 以下と大幅に低減することができた。特にジル

よっては、るつぼごと廃棄体とすることも可能である、カロイ廃材のみを溶融した場合、排ガス経路、チャンなどのメリットがある。

バー内面ともに、計測限界以下のダスト発生量となった。

また、非水冷のるつぼを用いた全量一括溶融の場合、るつぼ内に高温の溶湯を比較的長時間保持する必要があ

2-2-3

溶融時の核種挙動るため、損傷を避けるために、るつぼの材質や形状に制約が生じるが、SMRC を用いた場合、るつぼの損傷をTRU 核種には非放射性の同位元素が存在しないため、低減できるため、るつぼの材質や形状の選択肢が拡がり、核種挙動の推定に重要な元素の熱力学的特性に着目し、同時にるつぼ寿命も長くなると考えられる。

非放射性の模擬核種を選定した。次に、TRU 廃棄物を

図 2-2-2 に、SMRC により作製した溶融固化体を示す。

模擬した⑴ジルカロイ廃材とステンレス鋼、および⑵金僅かな空隙が見られるものの、ほぼ全量一括溶融時と同属と不燃性の廃棄物（炭素鋼と飛灰）を、模擬核種と共様の溶融固化体が得られている。本例では、共晶材なしに溶融し溶融時の核種挙動を解明した。以下にその概要で、合計 2kg のジルカロイ廃材を溶融している。

をまとめる。

SMRC によって 500g のジルカロイ廃材を溶融するために必要な加熱エネルギーと、その際のダスト発生量を、⑴

模擬核種の選定

全量一括溶融の場合と比較して図 2-2-3 に示す。図に示

溶融時の核種挙動に影響を与える熱力学的な特性としすように加熱エネルギーを 1/9 に低減できた。また、少て、核種の飽和蒸気圧と酸化物の標準生成自由エネル
ギーに着目した。これは、飽和蒸気圧の高い核種ほど溶
融時に揮発しやすくダストへ捕捉されやすいこと、また、
雑固体廃棄物を溶融すると金属と酸化物の溶湯が形成され、酸化物の標準生成自由エネルギーの小さい核種ほど酸化されやすくスラグ層へ捕捉されやすいこと、が理由である。さらに、化学的な性質にも着目し、TRU 核種
やウラン（U）と周期表で同属になるランタノイド系の10ｃｍ

元素の中から模擬核種を選定した。TRU 核種（Np、Pu、

図2-2-2 逐次溶融で作製した溶融体断面（ジルカロイ廃材 2kg、41MJ）

Am）や U について、飽和蒸気圧（49）と酸化物の標準生
成自由エネルギー（50）を調査した結果を表 2-2-1 に示す。
表に示すように、TRU 核種や U のこれらの熱力学特性を挟むように、ユーロピウム（Eu）、ツリウム（Tm）、（La）の 5 種類の元素を選定した。

100

120
100

80

80

60

60
40
20

ダスト発生量
加熱エネルギー

図2-2-3402000
全量一括溶融20エ ル ビ ウ ム（Er）、 プ ラ セ オ ジ ウ ム（Pr）、 ラ ン タ ン

溶融試料：ジルカロイ廃材：500g
共晶材の添加：なし
加熱雰囲気：Ar

ダスト発生量 (A.U.)

溶融に必要な加熱エネルギー (MJ)

第２章

ことができる、②るつぼ温度を高く設定できるため、る

逐次溶融

全量一括溶融および逐次溶融での加熱エネルギーとダスト発生量の比較

表2-2-1
熱力学特性

模擬核種とTRU核種の熱力学特性の比較
比較結果

核種挙動への影響

飽和蒸気圧 (Eu,Tm)>Am≒
Er>Pr>Pu>La>U

飽和蒸気圧の高い元素ほどダストへ捕捉されやすい。

酸化物の標 (例えばFe, Siなど)>Np>
準生成自由 U≒Eu>Am≒(La, Pr)>
エネルギー Pu≒(Er, Tm)

金属層やスラグ層の主要な構成元
素（Fe、Siなど）と比較し、酸化物の標準生成自由エネルギーの小さな元素は、スラグ層へ捕捉されやすい。

注 ： TRU 核種と U に を付けた。

⑵プラズマ溶融時の核種挙動な構成元素（Fe や Si など）に比べて小さいためである。
TRU 核種と U の酸化物の標準生成自由エネルギーも、30kW のアークプラズマ加熱により、黒鉛系のるつぼを金属層やスラグ層の主要な構成元素に比べて小さいこと用いて溶融した。なお、溶融には ､ 加熱効率が高くダスから、TRU 核種と U はスラグ層に安定に捕捉されるとトの発生量が少ない逐次溶融法を採用した。

判断できる。

①ジルカロイ廃材とステンレス鋼を溶融した時の核種挙動

以上の結果から、ハル・エンドピース、または金属おダストへの捕捉率の実験結果を、図 2-2-4 に示す。図

よび不燃性の TRU 廃棄物をアークプラズマで溶融しては、ステンレス鋼や模擬核種を投入する際に用いた銅細も、Pu、Np、Am の TRU 核種および U はダストへ捕線に由来する Ni、Mn や Cu についても結果を示した。

捉されにくく、溶融固化体に安定に捕捉されることが明

また、U、Pu、Am の飽和蒸気圧も示した。図に示した

らかになった。核種挙動の観点から、これらの廃棄物のように、ダストへの捕捉率は、元素の飽和蒸気圧で整理

溶融処理へアークプラズマ加熱を適用できると考えられできる。このことから、U、Pu と Am は、ダストへはる。特に、金属および不燃性の廃棄物を溶融処理すると、捕捉されず溶融固化体へ捕捉されやすいと判断できる。

金属層を除染できる可能性がある。

また、Np の沸点は La より高いことから、Np もダストへは捕捉されず溶融固化体へ捕捉されやすいと判断で

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金属層とダストへの移行はほとんどなく、模擬核種の大部分はスラグ層に捕捉されている。これは、模擬核種の酸化物の標準自由エネルギーが金属層やスラグ層の主要ダストに検出された模擬核種の重量ダストへの捕捉率＝
溶融した模擬核種の重量
投入間隔
5分
4分
3分

×100

チャンバー内面に付着するダストの重量の推定誤差を加味したダストへの捕捉率

ダストへの捕捉率 (%)

150

100
沸点
U(4,402K) > Np (4,150K) > La(3,727K)

50

Pr Cr
La

0

Eu

Cu Er

Ni

Tm
Mn

U

Pu

10-3 10-2

10-1

100

Am

101

102

103

104

105

106

1,800Kにおける元素の飽和蒸気圧 (Pa)

図2-2-4

逐次溶融法の投入間隔を代えた場合の元素のダストへの捕捉率

電中研レビュー No.54 ● 21

第２章

TRU 廃棄物を模擬した試料を模擬核種と共に、20 ～（10）安井晋示、天川正士、足立和郎：低レベル放射性廃棄（26）隅谷尚一、天野治、菊池恂、堀内進、千野耕一：放射物のプラズマ溶融技術の開発（その 9）－可燃物の炉性廃棄物のセメントガラス固化技術、火力原子力発電、第２章

内燃焼処理方法の検討－、電力中央研究所研究報告、
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電力中央研究所総合報告、W18（2003）（14）安井晋示、天川正士：低レベル放射性雑固体廃棄物のプラズマ溶融時のセシウム蒸発挙動、電力中央研究所
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ウムを捕捉するための溶融条件－、電力中央研究所研
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アルゴンアークの電圧変化とその機構、電力中央研究
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電中研レビュー No.54 ● 23第２章

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