Role of Radiation on chemical evolution at the universe
Kazumichi Nakagawa
Graduate School of Human Development and Environment, Kobe University
3-11 Tsurukabuto, Nada-ku, Kobe 657-8501, Japannakagawa@kobe-u.ac.jp(Received September 13, 2009; Accepted September 16, 2009)
プランク放射機構によって 3.8X1026 J/s のフラックスで電磁波を放出しており，各天体はこの電磁波の放射をエネルギー流入成分とし，一方プランク放射機構による赤外線放出によってエネルギーを発散する．各天体の表
面温度は両者による平衡によって決まるという仮定のもとに太陽系の各天体の表面温度の理論値を計算する[3]と，大気がない場合
でも地球 255 K，火星 250 K，木星 135 K，海王星 38 K となって背景輻射の温度 2.7 K よりもかなり高く，大気による温室効果を考慮するとさらに高くなる．分子の電子状態を励起し化学反応を起こして化学進化につながる可能性をもつ紫外線領域の光について考えると，太陽からある程度の紫外線フラックスが期待できる領域では同時に可視光や赤外線もやってくるので，温度はさほど低くはないと仮定しても大きな間違いにはならないと考えられる．
宇宙における化学進化のエネルギー源は何であろうか？温度が高いところでは熱が化学反応のエネルギーとなるが，温度が低い場所では水素原子のトンネル反応などによって駆動される反応が主体となるであろう．
上述のように太陽系の各天体の表面温度はトンネル反応が主体となるよりは高い値となる．土星の衛星タイタンの平均表面温度は94 K 大気圧は 1.6 気圧であり，大気の 2%を占めるメタン（融点 90 K，沸点 111 K）が液体で存在し，気化し，流動し，雨として降下していると考えられている．我々は水を溶媒とする化学反応については相当の知識を蓄積してきたが，メタンのような非水溶媒の化学の知識はまだ乏しく，今後に残る課題のひとつである．
宇宙における化学進化のエネルギー源のひとつに放射線があげられる．放射線とは狭義には物質を電離し得る電離放射線を意味
し，電磁波と粒子線に分けて議論されることが多いが，ここでは電磁波（光）のうち，電離は起こさないが化学反応を起こし得る紫外線なども（広義の）電磁放射線に含めて考える．電磁放射線の化学作用はその波長領域により光化学と放射線化学に分けられるが，両者とも熱化学反応よりも高いポテンシャ
ル障壁を一気に越えて化学反応を起こすことが可能であるという特徴をもつ．光化学反応は化学反応に寄与する電子状態に共鳴励起を行うことによって引き起こされる．反応の収量は吸収光子数に比例し，この比例定数を光化学反応の光量子収率と呼び，単位は（反応イベントの数／１吸収光子）で表す．
一方，放射線化学反応では共鳴励起は起きず
光電効果などによって生じた一次電子とそれによって生じた二次電子による反応が主体となるので，反応の収量は吸収された放射(Abstract)
Radiation might play an important role duringchemical evolution in space. We discuss here therole of circularly polarized vacuum ultraviolet
radiation to prepare the enantiomeric enrichmentof amino acids.
(Keywords)
Amino acid, chemical evolution, radiation,ultraviolet radiation, circularly polarized soft
X-ray, enantiomeric enrichment

宇宙での化学進化における放射線・紫外線の役割
中川和道
神戸大学 大学院 発達環境科学研究科〒657-8501 神戸市灘区鶴甲 3-11
nakagawa@kobe-u.ac.jp
1. はじめに
地球の生命の起源を考えるとき，生命体をつくる材料である有機物が宇宙から運ばれたのか地球で生成されたのかあるいは両方が（どの程度）寄与したのか，現状ではまだ定かではない．現在までに我々が得た手がかりとして，隕石の加水分解生成物からアミノ酸 が 発 見 さ れ た こ と [1]は 宇 宙 に お い て も 生
体分子が生成した可能性を示し，近年それらの ア ミ ノ 酸 に 見 出 さ れ た エ ナ ン チ オ 過 剰[2]は宇宙においてもカイラリティーの始まりの引き金が引かれたこと，すなわち不斉反応が宇宙で起きたことを示唆する．不斉反応の誘因となる紫外線領域の円偏光は地球上では存在しないので，我々は，宇宙で生成したアミノ酸が地球にたどりつくまでの間で不斉反応を起こしてわずかな偏りを獲得し，地球にたどりついたあとで大きな偏りを実現していくうえでの「偏りのタネ」となり，地球由来の有機物や宇宙由来の有機物と反応して化学進化が進行したと考えている．
ここでは放射線・紫外線が宇宙での化学進化において果たした役割を以下の諸点から検討する．
2. 宇宙における化学進化の条件
宇宙環境の特徴として，高真空，低温，高放射線場，などがあげられる．まず低温についてふれると，宇宙の背景輻射のスペクトルは 2.7 K の黒体輻射に相当するから，星間塵の表面の温度は 2.7 K 付近であると考えて化学進化のシナリオを検討するのが通例であろう．だが，宇宙の特徴はまた際立った不均一さにあり，温度についても例外ではない．
恒星の周辺の天体表面ではある程度の温度となることが知られている．例えば，太陽はViva Origino 37 (2009) 24 - 30ⓒ 2009 by SSOEL Japan- 24 -

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所にいない限り，現在の宇宙飛行士の被ばく許容量を超えてしまうことが予測されている[5]．宇宙放射線環境における被曝をどう低減するかという観点から，太陽粒子放射線は大きな問題となっている[6]．粒子線のもうひ
とつの成分は太陽系の外部から地球に降り注ぐ銀河宇宙線である．図２にその全成分のエネルギースペクトル[7]を，図３に成分別のス ペ ク ト ル [8]を 示 す ． 図 ２ に 示 さ れ て い る
10 20 eV というエネルギーはサーブのさいテニスボールがもつ運動エネルギーに匹敵するものであり，銀河宇宙線のエネルギーの大きさを如実に示すものである．図３からは，太陽活動が活発な時にはその磁場の影響のために銀河宇宙線の低エネルギー成分が地球に届きにくくなるものの，高エネルギー成分はほとんど影響を受けずに地球に到達することが読み取れる．

線（例えばＸ線，γ 線）の光子数のみならずそのエネルギーにも比例するという特徴をもつ．そこで放射線化学では反応の収率を100 eV のエネルギー吸収あたりで数えてこれを G 値と呼び，G 値=（反応イベントの数／吸収エネルギー100 eV）で表す．宇宙環境
で化学進化のエネルギー源は紫外線からガンマ線にわたるので，その反応の収率を表すのに紫外線に対しては光量子効率を，Ｘ線やγ 線に対しては G 値で表すのが本来であろう
が，中間のエネルギー域に属する真空紫外線や軟Ｘ線では両者が混在して使われている．
本稿では，波長 400n m〜200 nm（光子エネル
ギー約 3〜6 eV）を紫外線，6 nm〜200 nm（同じく 6〜200 eV）を真空紫外線，0.4 nm〜6 nm（同じく 200〜3000 eV）を軟Ｘ線，0.4 nm 以下（同じく 3000 eV 以上）をＸ線あるいは硬Ｘ線と呼ぶ．
宇宙では，粒子放射線もエネルギー源として大きな寄与をする．恒星の代表として太陽を例にとると，太陽からの物質放出は 10 9 kg/sでありその大部分は陽子 p+ である．図１に太陽から放出される陽子のフラックスを大きなフレアが起きた時について示す[4]．静止軌道(高度約 36,000km)上における 10 MeV 以上の陽子のフラックスは通常約 0.2 個／(cm2s sr)であるが，太陽フレアの大型の場合には103〜10 4 個／(cm 2 s sr)のレベルが数時間，それより低い期間が数日続くこともある．1972
年 8 月や 1989 年 10 月に太陽高エネルギー粒子現象が発生したとき，静止軌道での陽子線フルエンスをもとに磁気圏外を飛行する宇宙飛行士（例：月面，火星）の被ばく量を予測した結果，船外活動をしている宇宙飛行士は被曝死する可能性があること，船内でも特に放射線を遮へいするように設計された場

Fig. 2. Integrated spectra of galactic cosmic ray(Revised from [7]).

Fig. 3. Energy distribution of proton, helium,carbon and oxygen, and iron in galactic cosmic
ray. Solid lines: at solar minimum, broken lines: atsolar maximum (Revised from [8]).

Fig. 1. Proton spectra at large scale solar flares
observed on February 23, 1956 and August 4, 1972
(Revised from [4]).

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宇宙環境での電磁波の発生機構は，太陽など恒星の発光原理としてなじみの深いプランク放射と，中性子星に代表される強磁場の磁力線に巻きついて運動する高速荷電粒子によるシンクロトロン放射，原子の発光スペクトルの３つがある．プランク放射の代表として図４に地球大気圏外で人工衛星によって測定された太陽からの光強度スペクトル[9]を示す．国際宇宙ステーション（ISS）におけるスペクトルはこれにだいたい相当する．このデータには波長 110 nm 以上の測定結果が示されている．アミノ酸の化学反応に寄与する 120 nm〜190 nm の積分光強度を図から求めると 3.1x10 12 光子 cm -2s-1 となる．図５はＸ線天文衛星 Chandra が観測した，かに星雲のＸ線放射スペクトル[10]である．Ｘ線発生の主要な機構はシンクロトロン放射によるものと考えられている．図から振動数
10 16 〜10 18 Hz すなわち光子エネルギー11〜1100 eV 付近の電磁波が強く放射されていることが分かる．
地球表面と大気圏外の放射線量について再び述べる．放射線の遮へいは物質の質量によって決まる場合が大きいので約 1 kg cm -2と い う 地 球 大 気 の 厚 さ を 密 度 ρ=11.3 g cm -3の鉛の厚さに換算すると 91cm にもなる．ア
ポロ 11 号の機体が 13mm 程度のアルミニウ
ム で 作 ら れ た [8]こ と を 考 え る と 地 球 大 気 の役割の大きさがよく分かる．事実，宇宙線による放射線量は地上では 0.29 mSv/y であるが，磁気圏外（例えば月面上）では太陽フレアが起きた時の高エネルギー粒子線による１回被 曝 線 量 は 5 Sv に も 達 し ， こ れ は 人 間 のLD3050（30 日以内に 50%の人が死亡する線量）の値 4 Sv よりも大きい[8]．地上の一般公衆の基準線量 5 mSv，地上の放射線作業従事者の基準線量が 50 mSv，NASA 宇宙飛行士の基準線量 500 mSv などの値と比較すると宇宙放射線環境は人間にとってまさしく致死的であることがわかる．このバイオレントな宇宙放射線環境を克服できるかどうかが人類の火星旅行の大きな問題点のひとつとされている．
放射線化学反応の研究に用いられる放射線量は，人間の基準線量（放射線作業者に対し 50 mSv/y）に比して極めて大きい．例えば，我々のグループの研究で光子エネルギー860eV の軟Ｘ線をグリシン蒸着膜に照射してGly+Gly+hν → GlyGly の化学進化の研究を行ったさい，半径 10mm 厚さ 1µm のグリシン蒸着膜に 860eV の軟Ｘ線光子を 1.6x10 15 光子吸収させた[11]．これをエネルギーに換算して蒸着膜の体積 3.3 x 10 -3mm 3 とグリシン固体の密度 1.60 gcm -3 から Gy 単位で吸収線量を求めると 1.53x10 7 Gy となり，Ｘ線に対する線質係数 1 を用いて線量当量に換算すると1.53x10 7 Sv という極めて大きな値となる．このことは，生命の起源に先立つ化学進化の時期には大量の宇宙放射線は大きな味方であったが，生命の起源から長い時間を経て高度な生命機構の確立を成し遂げた現在にあっては，その維持という観点から，放射線は今や大きな敵として位置付けられるようになったことを示すものである．
3. 放射線誘起化学進化：中川グループの例
3. 1. 化学進化のシナリオ
この論文の冒頭に述べたように，隕石の加水分解生成物からアミノ酸が発見されたこと[1]は，宇宙においても生体分子が生成した可能性を示し，近年それらのアミノ酸に見出さ れ た エ ナ ン チ オ 過 剰[2]は 宇 宙 に お い て もカイラリティーの始まりの引き金が引かれたこと，すなわち不斉反応が宇宙で起きたことを示唆するものと我々は考えた．以下，我々が描くシナリオを図６をもとに説明する．図には不斉反応の引き金として宇宙における円偏光を概念的に示した．不斉反応の誘因となる紫外線領域の円偏光は地球上では存在しないので，我々は，宇宙で生成したアミノ酸が地球にたどりつくまでの輸送過程で不斉反応を起こしてわずかな偏りを獲得し，地球にたどりついたあとで大きな偏りを獲得するうえでの「偏りのタネ」となり，地球由来の有機物や宇宙由来の有機物と反応して化学進化が進行し，その過程でカイラリティーが極度に増幅されてアミノ酸のホモカイラリティーが確立したというシナリオを考えている．このあとに続く化学進化はア
ミノ酸重合によって原始的なエネルギー代謝系と原始的な遺伝暗号系がつくられていくアミノ酸ワールド仮説へと向かうのであろう．そのあと RNA が成立するとアミノ酸・Fig. 4. Intensity spectrum of electromagnetic wave at
outside of the earth (Revised from [9]).

Fig. 5. Integrated spectra of electromagnetic wave
emitted from the Crab nebla (Revised from [10]).

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Fig. 6. A scenario of delivery of amino acid molecules with enantiomeric excess.

RNA ワールド仮説の世界に発展していくものと思われる．

照射によって重合する化学進化の効率の決定実験，について報告する．

3. 2. 研究課題の設定：アミノ酸の発展
上に述べたシナリオにおいて我々が研究すべきことは，(1)円偏光照射によってラセミ体アミノ酸にカイラリティーの偏りが実際に導入されるかどうかの検討，(2)導入されたカイラリティーが解消されないかどうかの検討である．さらに考察すると，隕石から検出されたアミノ酸はペプチド結合したものの方が多いが，単体である遊離アミノ酸も検出されたとの報告がある． (1)の課題において，アミノ酸は多量体よりも単量体である方がカイラルな偏りの導入には有利であると思われる．したがって隕石などに存在すると信じられている複雑有機化合物が宇宙紫外線や放射線によって分解してアミノ酸単量体が形成され，それらに円偏光紫外線が作用してカイラリティーの偏りが導入されるものと考えられる．さらに，偏りを得たアミノ酸単量体は脱水縮合反応を繰り返して大きなサイズを獲得していく必要がある．
以上を総合すると，(1)アミノ酸単量体の円二色性スペクトル（CD(λ)，左円偏光吸収係数µ L(λ)と右円偏光吸収係数µ R(λ)の差；CD(λ)= µ L(λ) - µ R(λ)）を入射光波長 λ の関数として測定し，異方性因子(CD(λ)/2(µ L(λ) + µ R(λ)))
が最大となる波長を調べる，(2)偏りを[得たアミノ酸単量体のラセミ化因子（非偏光真空紫外線照射，熱作用など）に対する耐性を調べる（これを我々はカイラル安定性の検討と呼んでいる），(3)アミノ酸単量体が重合因子（非偏光真空紫外線照射，熱作用など）によって重合する化学進化の効率を調べる，という研究課題を遂行することが必要である．
以下，我々のグループが行ってきた(1)アミノ 酸 単 量 体 の 円 二 色 性 ス ペ ク ト ル 測 定 ，(2)アミノ酸単量体のカイラル安定性の実験，および(3) アミノ酸単量体が非偏光真空紫外線

3. 3. アミノ酸単量体の円二色性スペクトル測定
アミノ酸の円二色性スペクトルを論じる
前にアミノ酸の吸収スペクトルを概観する．
図７はアミノ酸蒸着膜の波長範囲 30〜250nmの吸収スペクトル[12]を，図８は光子エネル
ギー範囲 3〜250 eV の吸収スペクトル[12]を示 す ． こ こ に σ は 吸 収 断 面 積（）をあらわす(1 Mb=10 -18 cm 2)．図から，アミノ酸の吸収ス
ペクトルの主要部分は波長 200 nm の真空紫外域にあり，C-C，C-H，C-N，N-H，C-O，C=O などアミノ酸の分子構造の主要な化学結合の励起に相当する 17 eV（波長 70 nm）付近に吸収極大が現れることなどが分かる．
図７，図８のフェニルアラニンの 200 nm（6eV）の吸収ピークはベンゼン環の寄与を表し，図８のメチオニンの 190 eV の吸収ピークはイオウ原子の L 殻電子の遷移に対応している．

Fig. 7. Vacuum ultraviolet absorption spectra ofamino acids (Revised from [12]).

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膜に照射して初期分子数の 60%まで分解反応を進行させたところ，約 1.5%のエナンチオ過剰率が観測された．この値は Kagan の式から予測される 0.9%に近い値であり不斉反応の実証実験に成功したものと我々は結論した．
真空紫外光よりも反応性が高い軟Ｘ線領域の円二色性スペクトルの測定が我々のグループによって SPring-8 においてなされている．図 10 にセリン蒸着膜，図 11 にアラニン蒸着膜の軟Ｘ線円二色性（SXNCD）スペクトルのうち，酸素 1s →π*遷移を拡大して示す[17]．図 10，11 には，理論計算の結果[18, 19]も示す．セリンは 531.5 eV に正の小さなピー

Fig. 8. Absorption spectra of amino acids in theenergy region of vacuum ultraviolet and soft X-ray(Revised from [12]).

アラニン蒸着膜の吸収スペクトル，円二色性スペクトルの実測値と計算値を図９に示す[13]．円二色性の大きさをエネルギー積分
するとゼロになるという総和則の要請により，図９からも分かるように円二色性スペク
トルは波長により正，負の符号をとる．このことは，不斉反応を起こすには円偏光の左右の向きを波長によって変えなければならないこと，あるいは特定の波長域のみがフィルターによって選択されねばならないことを意味する．宇宙においては分子雲などがこのフィルターの役割を担うことが期待される．
近年，シンクロトロン放射を用いてアミノ酸の円二色性スペクトルが盛んに測定されるようになり[14]，カイラリティーに関する理解の基礎データとして期待されている．
円偏光照射によって不斉反応を起こしてカイラリティーの偏りを導入する実証実験
が我々のグループ[15]および Mierhenrich ら[16]によってロイシン蒸着膜を用いて行われた．実際に我々の実験[15]では産業技術総合研究所シンクロトロン放射施設 NIJI-2 から発生した波長 180 nm の円偏光をロイシン蒸着

Fig. 10. Experimental [17] and calcuklated [18]results of absorption and circular dichroism
spectra of evaporated film of seline (Revised from[17]).

Fig. 9. (a)Experimental data of absorption
spectrum and circular dichroism spectrum ofevaporated film of alanine. (b)Calculated circulardichroism spectrum of alanine (Revised from[13]).

Fig. 11. Experimental [17] and calcuklated [19]results of absorption and circular dichroism
spectra of evaporated film of alanine (Revisedfrom [17]) .

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L-Ala 固相に 172nm の非偏光真空紫外線を照射した場合には，Asp の場合とは対照的に，L-Ala-L-Ala２量体の他に L-D２量体，D-L２量体も生成し，L-Ala 固相おける重合反応ではカイラリティーが保存されないことが分かった．我々はバリン固相についても同様の実験を行っており[22]，その再現性確認実験の結果を待っているところである．

クが 532.5eV に負の大きなピークを示し，アラニンは 532.9 eV に負の大きなピークを示
す．531.5 eV と 532.5eV とで円偏光の向きが反転した照射が自然条件で行われるのは難しく，さらにアラニンの円二色性はセリンよりも大きいので，アラニンの方がセリンよりも不斉反応が起こりやすいと予測されよう．
軟Ｘ線領域での不斉反応の実証実験を我々は実施する予定である．
3. 4. アミノ酸単量体のカイラル安定性の実
験的検討
隕石の加水分解生成物から抽出されたアミノ酸にエナンチオ過剰が見出されたこと [2]は 不 斉 反 応 が 宇 宙 で 起 き た こ と を 示 唆するものであり，獲得された偏りが，隕石が地球まで輸送される間に消失しなかったことを意味する．宇宙には真空紫外線，陽子などの宇宙線，熱など各種のラセミ化因子が存在するので，これらのラセミ化因子の作用に対抗してアミノ酸のカイラリティーがどの程度保存され得るかを調べることは重要である．我々はこの安定性を「カイラル安定性」と呼び，新しいコンセプトとしてその正当性を吟味しているところである[20]．
ここでは，泉によってなされたアスパラギン 酸 (Asp)の カ イ ラ ル 安 定 性 の 実 験 [21]を 紹介する．泉は，固相 Asp が紫外線による光分解の結果，アラニン(Ala)と β アラニン(β-Ala)を生じる反応に着目し，L-Asp からは L-Alaしか生じないのか D-Ala も生じるのかを調べた．L-Asp から L-Ala しか生じなければ Aspというやや大きなアミノ酸から Ala という小さなアミノ酸に分解されたとはいえ，カイラリティーは保持できたことになり，ホモカイラリティー獲得という化学進化の目標からすれば重要な性質の保持に成功したことになる．L-Asp 蒸着膜に波長 146 nm の非偏光真空紫外線を照射したところ， L-Asp が分解し，L-Asp からは L-Ala と β-Ala が生成し，D-Ala，グ リ シ ン (Gly)が 生 成 さ れ な い こ と が 分 か った．L-Asp の分解分子数を吸収光子数の関数として調べた結果を図 12 に，L-Ala と β-Alaの生成分子数を吸収光子数の関数として調べた結果を図 13 に示す．

Fig. 12. Number of decomposed L-aspartic acidmolecules by 146 nm VUV irradiation (Revisedfrom [21]).

3. 5. アミノ酸単量体が非偏光真空紫外線照射によって重合する化学進化の効率の決定
実験
グリシン固相に軟Ｘ線を照射してグリシン２量体を生成させた実験[11]を紹介する．
実験は SPring-8 ビームライン BL23SU で行った．グリシン蒸着膜に光子エネルギー860
eV の軟Ｘ線を照射し，生じたペプチド結合の窒素Ｋ殻吸収スペクトルを測定した．結果を図 14 に示す．
図において照射時間を 0 分から 240 分まで増加させると 402 eV に小さなピークが成長していくのが分かる．これはペプチド結合の窒素の化学的環境がアミノ酸の α 炭素に結合した窒素の化学的環境が異なるために生じた K 殻吸収帯のエネルギーのシフトであり，「化学シフト」として知られている．402eV
ピークの面積を照射時間あるいは吸収光子数の関数としてプロットすると直線的な増加が認められ，その傾きの値から，光子エネ

Fig. 13. Number of produced L-alanine and β-alanine
molecules by 146 nm VUV irradiation (Revised from[21]).

Fig. 14. X-ray absorption spectra of glycine films
irradiated with 860 eV soft X-rays (Revised from[11]).

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ルギー860 eV の軟Ｘ線照射による２量体生成の量子効率は 0.035 と決定された．

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4. まとめ
宇宙における化学進化のエネルギー源として，真空紫外線，放射線の役割を検討した．
真空紫外線には円偏光があり得るので，これによってカイラリティーの偏りが導入される可能性がある．非偏光真空紫外線，放射線，熱などによって，獲得されたカイラリティーの偏りがどの程度破壊される（ラセミ化する）かを，詳しく調べていく必要がある．
5. 謝辞
円二色性スペクトルの測定では，原子力研
究開発機構 安居院あかね博士，産業技術総合研究所 田中真人博士，高輝度光科学研究センター 室 隆桂之博士にとくにお世話になりました．ここに感謝いたします．吸収ス
ペクトル測定，反応性の研究については，中川研究室の歴代の大学院生たち，とくに田中真人博士，金子房恵博士，児玉洋子氏，蒲原真澄氏，松井貴弘氏，現役の大学院生たち，泉雄大君，今津亜季子さん，三本晶さん，田邊真依子さんに感謝いたします．
本研究の一部は，分子科学研究所 UVSOR
共同研究 13-860，14-855，15-545，18-515，18-514 ， SPring-8 共 同 利 用 （ 課 題 番 号
2007B1498，2008A1307）によってなされました．
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