ガラスキャピラリーによる多価イオンビーム操作
量子・物質工学専攻

山田千樫研究室

1. 目的・背景
1.1 研究目的中山亮

1.2 節で述べたような多価イオンのプロセス効果を利用して微細加工技術や表面分析技術等に応

近年、多価イオン自身の価数を保持したまま多用するためには多価イオンビームをナノメートル価イオンビームの径をマイクロメートル、あるいサイズにする必要がある。我々が多価イオン源とはナノメートルサイズまでに絞り込み、ビームのして用いる Tokyo-EBIT[1]は、EBIS 型多価イオン偏向が行える方法としてガラスキャピラリーを用源であり、それらの多価イオン生成領域の空間広いた集束法が期待されている。しかしこれまではがりは 100 μm 程度となり、このままでは従来の比較的低価数(q ≲ 10)のイオンによる実験が主で静電レンズや磁気レンズを用いてナノメートルサあったため、高価数領域での通過特性は調べられイズに絞り込むことはできない。

た例がない。本研究では、電通大 Tokyo-EBIT[1]近年、ガラスキャピラリーによるイオンビームによって生成した多価イオンを用いて、高価数領の集束法が見出された。以下にその集束法につい域でのガラスキャピラリーに対する通過特性を調て説明する。

べるために本研究を行った。

1.2 多価イオンと固体表面との相互作用(a)

一般に 2 価以上の正負のイオンを多価イオンと呼ぶが、本研究が対象としている多価イオンとは、高度に電離したイオンである(例：I53+、 Xe54+等 )。

(b)

多価イオンの持つポテンシャルエネルギーは、そのイオンを生成するためのイオン化エネルギーの総和として定義され、価数qとともに急激に増加し

図 1：ガラスキャピラリーを用いたていく。1 価のヨウ素イオンのポテンシャルエネル

多価イオンビーム集束法

ギーが、たかだか 10 eVであるのに対して、裸のヨウ素イオン(I53+)のそれは、200 keVにまで達す

キャピラリー内壁が帯電していない状態で、キる。低速多価イオンが固体表面に接近していくと、ャピラリーに入射したイオンは、キャピラリー内膨大なポテンシャルエネルギーを表面の微小領域壁に衝突することによって停止してしまう(a)が、(～10 nm)に短時間(～10 fs)で注入する。その結果、そのイオンの電荷により内壁表面は帯電する。こ高い 2 次粒子(電子・イオン)放出率、ナノ領域におれらの内壁の帯電分布と同じ場所にきた後続のイける表面改質などの特徴的な現象が生じる。

オンは、クーロン反発力により、内壁に近づくこ

1.3 ガラスキャピラリーを用いたとができず、前方に散乱される(b)。この散乱を 1多価イオンビーム集束法回または複数回繰り返すことで、イオンはキャピラリー出口から出射することができる。このとき、

出射直後のイオンビームの径はキャピラリー出口

出口内径は、上記のような方法で数 100 nmφかに等しいと考えられる。また、必ずしも内壁とビら数 10 μmφの出口内径のキャピラリーを製作すームの間の角度を厳密に要求していないことから、ることが可能となった。実験に使用したガラスキ

ビーム軸とキャピラリー軸が完全には一致していャピラリーの全体像(a)と出口の SEM 像(b)を図 3なくてもビーム通過が起こる（ガイド効果）。に示す。

また、Ar8+をキャピラリーに通過させた際に、(a)99 %以上の通過イオンが 8 価のままであったとの報告されており、入射・出射前後でのイオンの価数保持が観測されている[2]。

30 mm

2. 実験装置
2.1 ガラスキャピラリー

(b)

ガラスキャピラリーの材質として、ATG 社の

50μmφ

(c)

1μmφ

IWAKI TE-32 のガラス管(外径 2 mmφ、内径 0.8mmφ)を使用した。この材質を選択したのは、粘度の値が下記の製作方法を取る上で最も適切であるためである。
上記のガラス管を、耐熱性のあるカンタルヒー

図 3：ガラスキャピラリーの外形と先端の SEM 像

ター線のリングで加熱しながら重力方向に荷重をかけて引っ張ることのできる装置を製作した(図 2)。

2.2 実験セットアップ
図 4 に本研究で用いた実験チャンバー内部の構造図を示した。

Rotation directionselector switch

Aperture
50μmφSlit 10 mm

Iq+
Kanthal heater
Glass tube

PSD (Position Sensitive Detector)
25 mmφPreampsGlass Capillary

Positionanalyzer
analyzer

inlet
outletAperture
0.6 mmφ 0.8 mmφ 50μmφ
Pulse
Height15 mm

Weight

図 2：キャピラリー製作装置

30 mm

300 mm

XYPC

図 4：実験セットアップ

作製したガラスキャピラリーは、キャピラリーホルダーに設置されている。キャピラリーホルダ

均等にガラス管に熱を与えられるように、リンーはマニピュレーター（位置微調機構）の先に取グヒーターを回転できる機構が装備されており、1り付けられており、イオンビーム入射軸に対して回転毎に回転方向が変えられる仕組みが施されて垂直な方向に上下させることが可能で、水平方向いる。加熱温度、荷重を調整しながら最適の長さ、に回転できるようになっている。

出口径を得ることができる。

キャピラリーホルダーの入口の上流 15 mm の位

置に 10 mm 幅のスリットを開けた板が取り付けて

図 5(a)は 50 μmφのアパーチャーにイオンを入ある。これは、キャピラリーの出口以外から出射射したときの出射イオン強度の時間変化である。

してきたイオンが下流の検出器に届くのを防いで時間的に、強度が変化せず、ほぼ一定を保っていいる。

ることが分かる。アパーチャーからの出射イオン

キャピラリーホルダーの入口には、0.6 mmφのアパーチャーが取り付けてある。また、キャピラ強度を測定することによって、キャピラリーに入射するイオン強度を見積もることができる。

リーの出口から下流 300 mm には二次元位置敏感

キャピラリーからの出射イオン強度の時間変化型検出器(PSD : Position Sensitive Detector)が設を図 5(b)-(e)、図 7 に示す。図の横軸は、イオンビ置してある。PSD はマニピュレーターの先に取りームがキャピラリーに照射され始めた時刻をゼロ付けてあり、紙面垂直方向に前後可能となっていとしており、イオンビームの照射時間を示している。PSD を用いることにより、PSD に到達したキる。縦軸は 1 秒間にキャピラリーから何個のイオャピラリーからの出射イオンの二次元的な位置やンが出射してきたかを示している。

パルス波高の情報を得ることができる。

キャピラリーからの出射イオン強度の時間変化

3. 実験

は、アパーチャーからのそれとは異なり、立ち上3.1 内壁での電荷分布形成過程

がり数十秒にかけて、徐々に強度が増加していっ絶縁体であるガラスキャピラリーにおける多価ていることが分かる。この出射イオン強度の時間

イオンビームに対するガイド効果は、イオン照射変化の振る舞いを式 3.1 でフィッティングを行い、によってキャピラリー内壁に電荷分布が形成され、立ち上がりの振る舞いを調べた。

その電荷によるポテンシャルによってイオンが内壁に衝突されることなく出口へと反射されるものと考えられているが、詳細なメカニズムは明らかになっていない。

⎡⎛ t − t 0 ⎞⎤J ∞ ⋅ ⎢1 − exp⎜ −⎟τ ⎠⎥⎦⎝⎣(3.1)

J∞は出射イオン強度が飽和したときの値を示して本研究では、高価数多価イオンビーム照射によいる。τは立ち上がりの振る舞いを示す時定数を表るキャピラリー内壁表面の電荷分布形成過程につしており、t0はイオンが出射してくるまでの遅延時いての知見を得るために、キャピラリーからの出間を示している。

射イオン強度の時間的変化を調べた。
3.1.1 実験方法
実験セットアップは図 4 の通りで、EBIT から引以下に、(1)キャピラリーの傾け角依存性と(2)入射イオン強度依存性について考察を示す。
(1) 傾け角依存性

き出してきた多価イオンビームを 10 mm のスリッキャピラリーの入口への入射イオン強度を一定ト、0.8 mmφのアパーチャーを介してキャピラリ(Jin= 650 cps/ 50 μmφ)とし、キャピラリーのイオーに入射する。キャピラリーの出口より出射してンの入射軸からの傾け角θt を－1°～+0.25°と変化くるイオンを PSD にて検出する。

させたときの、出射イオン強度の時間変化を図

そして、出射イオン強度の時間変化のイオンの入射軸からのキャピラリーの傾け角、または入射イオン強度に対する依存性を調べた。
3.1.2 結果と考察

5(b)-(e)に示す。また、式 3.1 でフィッティングを行った結果を表 1 に示した。

Qc≡Jin・τ[counts/ mm2]、さらにそれらの和であ800

図 5：アパーチャー(a)、Intensity [cps]700600またはキャピラリー

500400(b)-(d)からの出射イオン

300200(a)10050100150

Time [s]角依存性2006030050250

Intensity [cps]Intensity [cps]00

強度の時間変化の傾け

40302010050100150

イオン強度が最大値に対して約 2/3 に達するまでにキャピラリー内壁の 1 mm2あたりに照射したイオン数である。そして、Q∞はそれらの和であるか

0(c)θt= -0.25°

050100150ら、この値が大きい程、出射イオン強度が飽和す200Time [s]Time [s]るまでにキャピラリー内壁に供給された電荷量が多いことを示している。このQ∞を傾け角θtの大き120さを横軸としてプロットしたのが図 6 である。傾Intensity [cps]Intensity [cps]100200150100505010015080

け角θtの大きさの増大とともにこれらの値も増大60していることが分かる。

4020(d)θt= -0.75°00200

Time [s]

出射してくるまでにキャピラリー内壁の 1 mm2あ出射し始めてから、時定数のτ秒間、つまり出射100200250

そのガイド効果によりイオンがキャピラリーからたりに照射したイオン数である。Qcは、イオンが15050300

は、キャピラリー内壁に電荷分布が形成されて、200(b)θt= +0.25°0る飽和積分イオン密度Q∞≡Qd + Qcを定義する。Qd00

これは、入射イオン強度一定で、傾け角を大き(e)θt= -1°
50100Time [s]150200

くすると、イオン強度が最大に達するために必要なキャピラリー内壁の電荷量がより多く必要になることを示している。

τ [s]41±0.591.8±1.4

20±2.3(c)220±1.4

0.22±0.68

12±0.92(d)240±1.8

2.9±0.83

31±1.5(e)120±1.8

20±1.351±3.0表 1：図 5 における出射イオン強度の時間変化を式 3.1 でフィッティングした結果（値±標準誤差）

42 102t0 [s]

Q∞ [counts/ mm ](b)

J∞ [cps]

41.5 1041 105000

000.2

0.4

0.60.8

11.2

Tilt angle |θ | [deg]t

式 3.1 でフィッティングを行った際の時定数τと遅延時間t0に注目してみると、キャピラリーの傾け角θtの増大とともにそれぞれ増加する傾向にあることが分かる。
ここで、遅延時間t0と入射イオン強度Jinの積である照射積分イオン密度Qd≡Jin・t0 [counts/ mm2]と、立ち上がり時定数τと入射イオン強度Jinの積である特性積分イオン密度

図 6：飽和積分イオン密度Q∞の傾け角θtに対する依存性(2) 入射イオン強度依存性
キャピラリーのイオンの入射軸からの傾け角を一定(θt= －0.25°)として、入射イオン強度Jinを変化させたときの出射イオン強度の時間変化を図 8に示す。また、式 3.1 でフィッティングを行った結果を表 2 に示した。

43 101542.5 10

Intensity [cps]Intensity [cps]2Q∞ [counts/ mm ]150100105(a)Jin=290 cps/ 50μmφ204060Time [s]805000100(b)Jin=450 cps/ 50μmφ20406080250502005000100002004006008001000

Incident ion intensity J [cps/ 50 μmφ ]in

図 8：Q∞のJinに対する依存性

15030100203.2 イオンビームの偏向角測定

501000(c)Jin=650 cps/ 50μmφ20406080100001.3 節で述べたガイド効果は、イオン照射により(d)Jin=850 cps/ 50μmφ20406080100Time [s]Time [s]8060

入射イオンが偏向され、キャピラリーをイオンのの出射イオン強度の時入射軸から数°程度傾けても入射したイオンを出射間変化の入射イオン強させることができる効果である。このガイド効果

度依存性が高価数多価イオンビームでも起こりうるか確か

504030201000めるために以下のような実験を行った。

(e)Jin=900 cps/ 50μmφ20406080

形成されたキャピラリー内壁の電荷分布によって、

図 7：キャピラリーから70Intensity [cps]41 10Time [s]604041.5 10Intensity [cps]Intensity [cps]0042 101003.2.1 実験方法

Time [s]3.1.1 節と同様に EBIT から引き出してきた多価
J∞ [cps]t0 [s]

τ [s]イオンビームをキャピラリーに入射し、出口より(a)

14±0.194.6±4.651±6.8

出射してくるイオンを PSD にて検出する。

(b)

100±1.4

0.18±1.3

19±1.9(c)41±0.591.8±1.4

20±2.3(d)190±6.8

2.4 ±0.42

10 ±1.3(e)52±0.8512±0.744.7±1.1式 3.1 でフィッティングした結果（値±標準誤差）

Q∞を横軸を入射イオン強度Jinとしてプロットしけながら、PSD 上のスポットについて調べた。
3.2.2 結果と考察
Intensity [arb. units]

表 2：図 7 における出射イオン強度の時間変化をマニピュレーターでキャピラリーを少しずつ傾

1-3-2.5

Deflection angle θd [deg]
-20.8
0.6
0.4-1.5-1-0.500.51⊿θｔ～3.5°
θt= -2.5° -2°-1.5° -1° -0.5°±0° +0.5° +1°

0.2
0-15-10-50

Horizontal position X [mm]5図 9：ガイド効果によるイオンビームの偏向たのが図 8 である。Jinを変化させてもQ∞はあまり変化していないことが分かる。これは、入射イオ
ン強度に関わらず、傾き角が一定の下では、出射イオン強度が最大に達するまでに必要なポテンシャルが一定となることを示している。

図 9 はキャピラリーの傾け角θtを変化させたとき、PSDにて検出した出射イオンの二次元像を水平方向への射影したものである。下の横軸は、検出器上の水平方向の位置で、上の横軸は、その位考えることができ、キャピラリー通過後のイオン置を偏向角θdに直したものである。なお、使用しの波高分布と比較することで、入射・出射前後でたガラスキャピラリーの幾何学的許容角の幅はの波高分布を比較することができる。下の横軸は、1.2°程度で、ガラスキャピラリーに入射する際のビ波高の大きさをVoltを単位として表したもので、上ーム拡がりは±0.1°程度である。の横軸は、その波高の大きさをイオンの価数に変

図 9 を見てみると、偏向可能角⊿θtが 3.5°程度と換したものである。縦軸は、各波高における強度なっており、幾何学的許容角を大きく上回っていを示しており、ため込み時間はともに同じで 150る。また、傾け角θtと反射角θdの値に注目してみる秒となっている。図 10 のパルス波高分布において、と、θt～θdとなっていることが分かる。これは、キ1V付近の波高は主に、Cq+、Nq+、Oq+や二次電子等ャピラリーを傾けた方向にイオンビームが偏向さの波高の集まりで、2V付近をピークとする波高がれていることを示している。これは、絶縁体であヨウ素多価イオンのものである。

るガラスキャピラリーによる多価イオンビームの

図 10 から、アパーチャーからの出射イオン同様ガイド効果を確認できたといえる。に、キャピラリーからの出射イオンにもヨウ素の3.3 入射イオンと出射イオンの価数分布多価イオン(q～20-30, qmax～50)が出射してきてい高価数多価イオンビームを用いた場合の、キャることが分かる。これまでは通過が確認されたイ

ピラリーにおける入射・出射前後でのイオンの価オンの最高価数はq= 8[2]であるから、これまでの数分布の変化について調べるために実験を行った。

報告例の中で最も高い価数のイオンのガラスキャ

3.3.1 実験方法

ピラリー通過を確認することできた。

3.1.1 節と同様に EBIT から引き出してきた多価

4. 総括

イオンビームをキャピラリーに入射し、出口よりガラスキャピラリーによるイオンビームの集束出射してくるイオンを PSD にて検出する。PSD に法に注目し、電通大 Tokyo-EBIT によって生成して、出射イオンのパルス波高分布を測定した。

た多価イオンを用いて、高価数領域でのガラスキャピラリーに対する通過特性を調べた。

q+

Charge state q (I )Intensity [arb. units]

3000

010203040←Cq+,Nq+,Oq+
二次電子等

2500

Iq+

2000

5060

through
the aperture
through
the glass capillary(θt= -2.25°)

1500

本研究で、高価数多価イオンビームに対するガラスキャピラリーのガイド効果を確認し、ガラスキャピラリーの有用性を確認した。
今後、ガラスキャピラリー通過特性をより詳細1000に調べながら、多価イオン-絶縁体表面の相互作用50000についての知見を得つつ、ガラスキャピラリーに123Pulse Height [V]4

図 10：出射イオンのパルス波高分布

よる高価数多価イオンのマイクロ・ナノビーム生成法の可能性を探っていきたい。

参考文献
図 10 は、50 μmφアパーチャー、またはキャピ[1] F.J. Currell et al., J. Phys. Soc. Jpn. 65,

ラリーからの出射イオンのパルス波高分布の一例

3186 (1996).

である。アパーチャーからの出射イオンの波高分[2] T. Ikeda et al., Appl. Phys. Lett. 89, 163502 (2006).

布はキャピラリーに入射するイオンの波高分布と