レーザー誘起ブレークダウン分光分析装置の立ち上げと評価
中村信行研究室 横田大地
天体観測所において可視領域や近赤外領

1. 序論
1.1域の電磁波観測が行われた[5]。

背景

中性子星合体における発光の観測結果

2015 年にブラックホール同士による重と輻射輸送計算を比較することで排出さ力波が検出されてから中性子星同士の合れた物質がどのような元素になり、どのく体による重力波の検出が期待されていた。

らいの量が排出されたかどうかが分かる

その理由としてはブラックホール同士のようになる。輻射輸送計算には元素の吸収合体では検出できない様々な波長の電磁係数が必要となる。
田中ら[6]は Se(Z=34)、波を検出することで、これまで謎とされてRu（Z = 44）、Te（Z = 52）、Ba（Z = 56）、きた重元素の起源に迫ることが可能となNd（Z = 60）、Er（Z = 68）の吸収係数をるからである。中性子星同士が合体するこ計算することで輻射輸送計算を行った。ことで中性子星の一部の物質は放出される。

れらの元素は異なる開殻における吸収係放出された空間は中性子数密度がとても数を考慮するために選択され、Ba は s 開高いと考えられており、中性子が高速に捕殻元素、Se は p 開殻元素、Ru は d 開殻獲される r-プロセスという過程を経て放元素、Nd と Er は f 開殻元素である[6]。

射性元素となる。放射性元素の崩壊がエネ

また、これらのイオン化状態は合体後 1 日ルギーの供給源となり、可視領域および近以降のキロノバで一般的である中性原子、赤外領域において強く放射する。このよう1 価イオン、2 価イオンにおいて考えられに放出される発光は「キロノバ」と呼ばれ、ている。ランタノイド族を含む重元素生成

中性子星合体における大きな特徴とされを考慮した輻射輸送計算と中性子星合体ている[1]。r-プロセス過程を経てランタノの観測結果は合体の 2 日から 7 日まで良イド族が生成されることにより可視光領い一致を示した[1]。このことから中性子域よりも赤外領域において長時間明るく星合体について重元素であるランタノイ観測されることが予想されている[2,3]。

ド族が生成されていることが示唆された

これはランタノイド族の元素は 4f 軌道に[1]。

電子が配置されていることからエネルギー準位が密になっており、束縛―束縛遷移における赤外領域の吸収や放射が起こりやすいことが原因である[4]。
初めて中性子星合体による重力波が検

1.2 レーザー誘起ブレークダウン
分光法
レ ーザ ー誘 起ブ レー クダ ウン 分光 法
(LaserInducedBreakdown

出されたのは、2017 年 8 月 17 日にアメSpectroscopy : LIBS)は試料表面に高強度リカにある 2 台のレーザー干渉計重力波のレーザーパルスを照射することで標的

Laser

Interferometer

試料表面にプラズマを発生させ、そのプラ

Gravitational-Wave Observatory (LIGO)

ズマの発光を分光するものである。LIBSとイタリアに存在する Virgo 干渉計によの特徴としては試料に対する事前の処理るものであった。以上の 3 つの重力波検を必要としないこと、試料の状態(固体、出器による重力波源の位置決定が行われ、液体および気体)に依存しないこと、試料続けてすばる望遠鏡や南アフリカ赤外線に非接触かつ破壊が微量であること、分光天文台が即時に行えることなどがあげられる。
図 1.1 に LIBS の典型的な概略図を示す。レーザー源から照射されたパルスレー
ザーは集束光学系を経て試料容器内の試料に照射される。この時、試料表面に強い電場が印加されることで原子や分子は電図 1.1子が引きはがされプラズマ化する。このこLIBS の概略図とをブレークダウンと呼ぶ。試料表面に照射されたパルスレーザーにより試料表面LIBS の測定において試料表面で生成は高温かつ電子が高密度であるプラズマされたプラズマからの発光を観測するこが生成される。プラズマ内には蒸発した原とで、発光線の強度から遷移確率を導出す子やイオンが存在し、パルスレーザーの照ることが可能となる。これは局所熱平衡が射が終わるとプラズマは膨張していき冷成り立っており、元素の占有密度がボルツ却される。この時に励起されていた原子やマン分布であると仮定した条件が必要とイオンは放射により基底状態へ戻る。プラなる。そのような条件下では上準位から下ズマは時間によって温度や電子密度が変準位への発光線の発光強度 𝐼 とプラズマ化するが、短い時間および限定された空間

励起温度 𝑇 の関係式は式(1.1)で与えらにおいては局所熱平衡状態が成り立つ場

れる[7]。

合がある。原子やイオンから放出された発光線は集光光学系を経て分光器に導入さln(れる。分光器に導入された発光線はプリズ

𝐼×𝜆1ℎ𝑐 𝑁) = − 𝐸 + ln()
𝑔 ×𝐴
𝑘𝑇
4𝜋 𝑍

(1.1)

ムや回折格子などにより分散され検出器で検出されコンピュータにてデータが保

この時、ℎ はプランク定数、𝑐 は真空の光存される。コンピュータと遅延発生器につ速度、𝑔 は統計重率、𝐴 は遷移確率、𝜆 は

いてはレーザーの照射されるタイミング

波長、𝑁 と 𝑍 はそれぞれ原子またはイオと検出器が発光線を検出するタイミング

ンの数密度と分配関数、𝑘 はボルツマンを制御することを目的としている。生成し定数、𝐸 は上準位のエネルギーを示す。こたプラズマの電子密度やプラズマ温度がのように(1.1)式の左辺は傾きが温度に依時間に依存して変化するため、時間発展測存する上準位のエネルギーの 1 次関数で定は不可欠な要素である。

示すことが出来る。したがって上準位のエネルギーが分かっていれば発光強度から遷移確率を導出することが可能となる。

1.3

目的

中性子星合体による重力波が検出されたことで中性子星合体の電磁波観測が行われ、重元素の吸収係数を考慮した輻射輸

集光レンズは焦点距離が 150 mm のもの

送計算との比較により重元素の起源が中を用いた。プラズマ化した標的試料内の性子星合体によるものである説をより強試料は発光線を放射する。放射された試調した[5]。しかし輻射輸送計算を行う上料からの発光線は集光レンズによりファで必要な束縛―束縛遷移の遷移確率のデイバー内に導入される。ファイバー内をータは限られているため、現状では中性子伝播した試料からの発光線はエシェル型星合体で生成されうる元素すべてを考慮分光器により分散されたのちに CCD でしているわけではない。より正確な輻射輸検出される。Q スイッチ Nd:YAG レーザ

送計算とし、重元素合成をより確かにするーの照射するタイミングと CCD で検出ために、中性子星合体で一般的とされる原するタイミングを制御するためにパルス子番号が 26 以上である重元素の中性原子ジェネレーターを用いており、その波形および 1 価イオン、2 価イオンの遷移確率を図 2.2 に示す。Q スイッチ Nd:YAG レデータが必要とされている。

ーザーと CCD を動作させるのに必要でそこで本研究では種々の重元素の束縛ある 5V の矩形波の波形をパルスジェネ―束縛遷移についてその波長と遷移確率レーターで出力した。波形が立ち下がりのデータを収集することを目的とした

CCD が動作する時間を A とし、立ち上LIBS を立ち上げた。LIBS におけるプラげりレーザーが照射される時間を B とす

ズマが局所熱平衡条件を満たし、発光強度る。用いた CCD は機械式シャッターをから遷移確率を実験的に得ることが可能利用しており CCD のシャッターが全開であることを確認・評価する。となるまでに 10 ミリ秒が必要とされている。そのため LIBS における局所熱平2 実験
2.1

衡状態を満たすような短時間内での測定を行うことは困難である。したがって

CCD を用いた実験構成

CCD の測定においては CCD のシャッタ検出器として CCD を用いた LIBSーを全開にした状態でレーザーを照射すの概略図を図 2.1 に示す。構成としてはるようにパルスジェネレーターのパルスQ スイッチ Nd:YAG レーザー、標的試幅を設定した。また CCD の露光時間は料容器、エシェル型分光器、分光器の検プラズマの発光時間よりも充分長い時間

出器として CCD、ミラーや集光レンズなとした。

どの光学系、および制御 PC となる。Qスイッチ Nd:YAG レーザーは高強度パルスレーザーでありミラーを介して標的試料容器内の試料に照射される。その際、集光レンズにより高強度パルスレーザーは試料表面で集光され、試料をプラズマ化するのに十分なパワー密度を有する。

図 2.1

CCD を用いた実験装置の概略図

所熱平衡が成り立っている短時間内での観測が可能となり、レーザーを照射してプラズマからの発光を観測した。

図 2.2 同期制御に用いたパルスジェネレーターの波形。𝑡𝑝𝑢𝑙𝑠𝑒 はパルスジェネレーターで発生させたパルス幅の時間、𝑡𝑚𝑒𝑎𝑠𝑢𝑟𝑒 は CCD で観測する時間。波形の立ち下がりで CCD の観測を開始し、立ち上がりでレーザーを照射させる。

2.2

sCMOS を用いた実験構成

検出器としてイメージインテンシファ
イア付き sCMOS を用いた実験装置を図図 2.3

sCMOS を用いた実験装置の概略図

3 実験結果および考察
3.1

CCD 観測結果

2.3 に示す。特徴としては CCD よりも時

図 2.1 で示した CCD を用いた装置構成

間分解能がよいことがあげられナノ秒スで波長の分かっている波長校正用の水銀ケールでの観測が可能となっている。そランプを使用して観測を行った。その結果のためプラズマ中の局所熱平衡が成り立を図 3.1 に示す。
スリットの幅は 100μｍ、っている状態の発光線の観測が行える。

スリット高さを 2mm、CCD の露光時間高いフレームレートを持ちデジタル遅延を 10s とした。

パルス発生器が内蔵されているため、レーザー外部のパルスジェネレーターが不要である装置構成となっている。レーザーを照射する際に出力する信号を外部トリガーとして sCMOS に取り込み、デジ
タル遅延パルス発生器で sCMOS が観測するタイミングを遅延させて sCMOS で

図 3.1 水銀ランプの発光線観測する。デジタル遅延発生器は 10 ピ
コ秒ごとに 10 秒まで遅延を発生させる

測定範囲は次数で 121 次から 144 次、波ことが出来るため、プラズマの時間発展長では約 390 nm から約 470 nm であ測定を行う際には適している。またる。140 次と 141 次に 404.7 nm、139sCMOS では電子式シャッターが用いら次と 140 次に 407.8 nm、130 次と 131れており、最速 2 ナノ秒のゲート時間で次に 435.8 nm の発光線が観測された。

観測を行うことが可能である。そのためまた図 3.1 における黒線の内側は、次数レーザーにより生成されたプラズマの局の重なりがない自由スペクトル領域である。図 3.1 の緑の枠線で囲われた 140 次

図 3.3 に示す。CCD を用いた観測と同様の 2 本の発光線の波長差と 404.7nm のの条件でスリットの幅は 100μｍ、スリッ半値全幅から、分解能は4.6 × 104と求め

ト高さを 2mm、CCD の露光時間を 10s とられた。

した。

次に LIBS の装置構成の確認のため試料として Al を用いた実験結果を図 3.2 に示す。NIST データベースより LIBS を用いた Al の発光線は 400nm で期待されていたので観測範囲の中心が 400nm となるように分光器のダイヤルを設定した。パルスジェネレーターのパルス幅を 20ms、スリットの幅は 100μｍ、スリット高さを2mm、CCD の露光時間を 100ms とした。

図 3.3 水銀ランプの発光線

CCD を用いた水銀ランプの発光線の観測結果と sCMOS を用いた水銀ランプの発光線の観測結果を比較することで407.8nm(140 次)と 435.8nm(131 次)の発光線が確認できた。観測した測定範囲は
127 次から 140 次、波長では 404nm か
図 3.2

Al 試料を用いた観測結果

ら 443nm である。またこの観測においては次数の異なる同じ波長の発光線が観観測した測定範囲は 130 次から 154 次、測されなかったことから測定範囲は自由波長では 365nm から 435nm である。

スペクトル領域内であると考えられる。

NIST データベースを参考として図に記

次に Fe 試料からの発光観測を試みた。

したように各発光線を同定した。また、水Fe 試料からの発光線は 500nm で期待さ銀ランプでは見られなかった連続光が観れていたので、観測範囲の中心がおおよそ測された。Al の発光線が観測できたこと

500nm となるように分光器のダイヤルをから LIBS の装置構成が成立しているこ設定した。十分な光量を確保することを念とを確認できた。

頭におき、スリット幅を 500μm とした。
またスリット高さは観測された発光線を3.2sCMOS 観測結果判別しやすくするため 2mm に統一し、

図 2.3 で示したイメージインテンシフ

sCMOS の露光時間は 5μs とした。デジァイア付き sCMOS を用いた装置構成でタル遅延発生器で発生させる遅延時間を波長の分かっている波長校正用の水銀ラ400ns として観測した結果が図 3.4 であンプを使用して観測を行った。その結果をる。

可能となった。

4 結論
CCD を用いた構成では、波長の分かっている波長校正用の水銀ランプと Al の測定を行った。水銀ランプを用いた実験では
図 3.4 遅延時間が 400ns で観測した Fe 発光線から分解能を算出した。また Al の測定では水銀ランプを用いた実験と NIST のデ試料に用いた鉄の発光線を観測できたこータベースをもとに 8 本の発光線を確認とが確認できた。しかしレーザープラズマし、LIBS の装置構成が成立していることからの発光としては鉄の発光線以外にを確認した。

CCD でも観測されていた連続光も確認さ

sCMOS を用いた構成での Fe の実験でれた。次に図 3.4 と遅延時間を除いた条件

は CCD では観測された連続光を除去するは同様として遅延時間を 1μs とした実験

ことができ観測出来ていなかった発光線結果を図 3.5 に示す。の観測が可能となった。今後は局所熱平衡状態が成り立つ条件で発光線を観測し、上準位のエネルギーが分かっている遷移についての遷移確率を導出していく必要がある。
参考文献[1] Masaomi Tanaka, et al., PASJ, 69(9), 102(1-7)(2017)

図 3.5 遅延時間が 1μs で観測した Fe 発光線[2]Jennifer

Barnes,DanielKasen,

ApJ,775:18(9pp)(2013)

図 3.5 には図 3.4 にあるような連続光は確[3] Masaomi Tanaka, et al., ApJ, 775:113(16pp)(2013)

認できず、鉄の発光線のみを観測すること[4] 田中雅臣 「中性子星合体のマルチメッセンジャーが出来ている。これらの結果から CCD で観測」,「パリティー」,34(1),pp.50-51,(丸善出版 2019)の観測結果や遅延時間を短く設定した観[5] Yousuke Utsumi, Masaomi Tanaka,et al., PASJ,

測では観測されていた連続光はレーザー

69(9), 101(1-7) (2017)

プラズマが生成された直後に観測される[6] Masaomi Tanaka, et al.,

ことがわかり、遅延時間を適切に設定する(2018)

ことで連続光の除去が可能となった。そう[7] 赤岡克昭, 大場正規, 宮部昌文, 音部治幹, JAEA-することで連続光により観測できていな

Research 2015-012 (2015)

かった束縛ー束縛遷移の発光線の観測がApJ, 852:109 (12pp)