令和 2 年度卒業論文

原子核の崩壊や中性子・原子核反応による原子数密度変動に対する低次元化モデルの構築

原子炉工学研究室

北海道大学

吉藤

悠

工学部

機械知能工学科

1

目次
第１章

序論

1.1

背景

1.2

研究目的

第２章

検討手法

2.1

Bateman 方程式の低次元化モデルの作成

2.2

特異値分解

第３章

結果の検討

3.1

U-235 の瞬時核分裂後の崩壊のみを考慮した過程に関する検討

3.2

対象の核種を変えた過程に関する検討

第４章

結論

参考文献

2

第1章
1.1

序論

背景

放射性物質を含む媒質では、不安定原子核の放射崩壊により核種の変換が起こる。また、原子炉などで中性子が照射された媒質においては、中性子と原子核との相互作用により、同様に核種の変換が起こる。原子核の変換によって、媒質中の核種の原子数密度は時間とともに変動し、この変動を正確に予測することが原子力工学の分野において重要である。
原子数密度の時間的な変動を数値的に模擬することを核種崩壊・生成計算と呼び、また、原子炉内で中性子が照射された核燃料を対象とする場合は燃焼計算と呼ぶ。核種崩壊・生成計算は、種々の重要な工学的技術で構成されており、その主なものとして以下が挙げられる。
・核種崩壊・生成を記述する方程式（Bateman 方程式）の数値解法
・燃焼計算における微視的反応率の時間依存性を精度良く扱うための数値解法
・核種崩壊・生成を記述するモデル（核種崩壊・生成チェーン）
上記の工学的技術は、今なお改良が図られている。

1.2

目的

本研究では、核種崩壊・生成を記述する方程式に対する低次元化モデルの開発を行う。
その目的としては以下の 2 点が挙げられる。
1 点目は、Bateman 方程式をより効率的に解くというものである。原子核は 1,000 種以上存在するため、これらを全て考慮する場合には、核種数に応じた大きさを持つ行列を扱う必要がある。このようなサイズが大きい行列で構成される Bateman 方程式を数値的に解く方法として、Chebyshev Rational Approximation Method（CRAM）[1]や Mini-Max
Polynomial Approximation（MMPA）[2]等の方法が原子炉物理分野で開発され実用されているが、低次元化により行列サイズの小さい等価とみなせるモデルを作成することが出来れば、容易に Bateman 方程式の解を得ることが出来る。
2 点目は、核種崩壊・生成という物理過程の理解を深めるというものである。前述した核種崩壊・生成を記述するモデルである核種崩壊・生成チェーンは、用途に応じて、全ての核種を考慮した詳細なものから、いくつかの重要な核種のみを考慮した簡易的なものが存在する。後者の簡易チェーンを用いる場合、無視された核種の寄与を近似的に考慮するためのモデル（擬似 FP モデル）が用いられる[3-7]が、核種崩壊・生成の物理過程を理解3することがこのモデルの構築において有益となるものと考えられる。
物理挙動を記述する偏微分方程式に対して、その方程式を直接解くのではなく、より簡易な問題に変換し効率的に解くという Reduced Order Model（ROM）と呼ばれる方法が近年理工学分野において注目されている。ROM の一つとして、例えば想定しうる様々な入力条件下での問題に対して解を求め、そこから計算対象とする問題の解が存在する「部分空間」を探索し、元の問題に対して次元が低いこの部分空間内で解を計算して元の空間に戻す、という方法がある。複数の解候補を用いる方法は「スナップショット法（themethod of snapshots）」と呼ばれ、また複数の解候補から部分空間を作成する過程は「固有直交分解（Proper orthogonal decomposition）」と呼ばれる。このような ROM の方法は「Snapshot POD」とも呼ばれ、科学技術分野においては一般的に良く知られた方法である。今回行う研究も「Snapshot POD」の枠組みの中のものであると言える。
原子力工学分野においても ROM の適用が図られており、例えば原子炉の動特性問題[89]や、定常の粒子輸送問題[10]に対する適用結果が報告されている。ただし、原子核の崩壊や中性子・原子核反応による原子数密度変動、すなわち原子炉の燃焼問題に対するROM の適用事例はない。そのような観点からも、本研究の意義は大きいと言える。

4

第2章

検討手法

2.1.Bateman 方程式の低次元化モデルの作成
時刻𝑡における原子数密度ベクトルを𝒏 𝑡 としたとき、対象とする過程の燃焼行列を𝑨とすると、Bateman 方程式は以下のような行列方程式で記述できる。

𝑑𝒏 𝑡𝑑𝑡

𝑨𝒏 𝑡1

ここで、𝒏 𝑡 が 𝐼 個の正規直交基底ベクトル𝒖 で以下のように記述できるものとする。ここでの 𝐼 は低次元化された次元数である。I の導出過程については、後ほど説明する。

𝑐 𝑡 𝒖

𝒏 𝑡2

これを(1)式に代入すると以下の式が得られる。
𝑑𝑐 𝑡𝒖𝑑𝑡𝑐 𝑡 𝑨𝒖3

これに対して、両辺の左から𝒖 を転置したものを乗ずると、ベクトル群𝒖 が正規直交基底であることから以下の式が得られる。
𝑑𝑐 𝑡𝑑𝑡
したがって、𝑼𝒖 𝒖 … 𝒖 、𝑨𝑐 𝑡 𝒖 𝑨𝒖𝑼 𝑨𝑼とすると、以下の式が得られる。
𝑑𝒄 𝑡𝑑𝑡

ここで、𝒄 𝑡𝑐 𝑡 𝑐 𝑡 …𝑐 𝑡4𝑨𝒄 𝑡5である。このようにして得られた正規直交基底ベクトル群𝒖 を詳細に分析することによって、核種の崩壊・生成という物理過程の理解を深めることが可能となるものと考えられる。
以降において、前述の基底数 𝐼 について説明する。正規直交基底ベクトル群 𝒖 は、様々5な条件で得られた 𝐿 個の原子数密度ベクトル 𝒏 が構成する行列𝑵
𝑵𝒏 𝒏 … 𝒏 に対して𝑼𝑫𝑽 のように特異値分解を施すことで得られる。ここで、考えている核種数を 𝐽 とする。今回は燃焼計算の低次元化を図ることが目的であるので、十分な数の原子数密度ベクトルを準備し、𝐽𝐿 となるように 𝐿 を設定するものとする。そのとき、特異値分解により最大で 𝐽 の数だけ直交基底ベクトルと特異値が得られる。さらに特異値が小さい基底成分を無視することで低次元化が可能である。このとき、特異値が無視できない大きさである成分の数が上記の 𝐼 に対応する（ 𝐼𝐽）。

以上より(5)式から、解くべき方程式のサイズが 𝐼𝐼 に低減できることになるため、計算負荷を低減することが出来る。
ここで(2)式より、𝒏 𝑡 は𝒄 𝑡 と𝑼を用いて、以下の行列方程式で記述できる。
𝒏 𝑡

𝑼𝒄 𝑡6

従って、ある条件で得られた𝒏 に対して、直交基底ベクトルで記述したときの展開係数ベクトル𝒄 が以下のように得られる。
7𝑼 𝒏𝒄

特異値が小さな成分を無視することによる誤差は、以下の手順で定量化することが可能である。
(1) 全ての（ 𝐽 個の）特異値を考慮し、全ての原子数密度データ𝒏 に対して𝒄 を計算する。
(2) 考慮する直交基底成分を 𝐼 個として、𝑼および𝒄 から𝒏 の近似解を計算する。
(3) ステップ(2)で得た近似解と参照解の RMS 絶対誤差と最大絶対誤差を算出する。

2.2 特異値分解
得られた数密度行列の正規直交基底と特異値を得るために、特異値分解を行った。以降において、特異値分解についての説明を行う。
𝑚行𝑛列の実数行列を𝑨
𝑽𝒂 , 𝒂 , … , 𝒂 としたとき、正規直交基底𝑼𝒖 ,𝒖 ,…,𝒖𝒗 , 𝒗 , … , 𝒗 、𝑚行𝑛列の対角行列𝑫を用いて、𝑨は以下のように分解できる。
𝑨𝑼𝑫𝑽

この操作を特異値分解という。また、 𝑫は以下のように表される。

6、𝑫

なお、𝑠𝑚、𝑠𝜎⎛0⎜0⎜⋮⎜⎜0⎜0⋮⎝00𝜎0⋮00⋮000𝜎⋮00⋮0⋯ ⋯⋯ ⋯⋯ ⋯⋱⋮0 𝜎0 0⋮⋮0 0000000⋮0⋯⋯⋯⋯⋯0⋱000⎞0⎟0⎟⎟0⎟0⎟00⎠𝑫000𝑛である。対角成分は特異値を表し、大きさは降順とした。

また、ベクトル群𝒖 は𝑚次元空間の部分空間に対する正規直交基底を表し、ベクトル群𝒗は𝑛次元空間の部分空間に対する正規直交基底を表す。すなわち、以下の式が成り立つ。
𝑼𝑼

𝑼 𝑼𝑰𝑽𝑽

𝑽 𝑽𝑰

ただし、𝑰 は単位行列を表す。これらの式を用いて、
𝑨𝑽𝑼𝑫

𝑨 𝑽𝑼𝑫もしくは、のように変形することで、以下の式が得られる。
𝑨𝒗𝜎 𝒖𝑖𝑠𝑨𝒗0𝑖𝑠

𝑨𝑻 𝒖0𝑖𝑠ここで、あるベクトル 𝒓 が、ベクトル群𝒂 が張る空間の座標系において以下のように表されるとする。

𝒓𝑟′ 𝒂𝑨𝒓′

この式の行列𝑨を特異値分解すると、以下が得られる。

7𝒓

𝑼𝑫𝑽 𝒓𝒗 𝒓′𝒗
𝑼𝑫 ⎛ 𝒓′ ⎞⋮𝒗⎝ 𝒓′⎠

𝜎 𝒗 𝒓′⎛𝜎 𝒗 𝒓′⎞⎜ ⋮ ⎟𝑼 ⎜𝜎 𝒗 𝒓′⎟⎜ 0 ⎟⋮⎝ 0 ⎠𝜎 𝒗 𝒓′ 𝒖すなわちベクトル群𝒂 の線形結合で記述されるベクトル𝒓は、正規直交基底𝒖 の線形結合で記述されることがわかる。つまり、ベクトル群𝒂 について、それが張る部分空間の次元数は𝑠であり、その正規直交基底は𝒖 となるといえる。また、𝒖 の𝒂 に対する寄与の大きさは、それに対応する特異値𝜎 により表される。

8

第3章

結果の検討

この章では、種々の核分裂性核種の瞬時核分裂後の核分裂生成物の崩壊過程を対象とし、検討を行う。

3.1 U-235 の瞬時核分裂後の崩壊を考慮した過程に関する検討
はじめに、U-235 の瞬時核分裂後の崩壊を考慮した過程について、元の燃焼方程式を解いたときの、すべての時間ステップの数密度ベクトルを算出した。その後、各時間ステップにおける数密度ベクトルを列ベクトルとして並べ、全時間数密度行列𝑵を作った。その時の計算条件を表１に示す。なお、元の燃焼方程式を解く際には、本研究室で開発中である汎用炉
物理解析コード CBZ を用いた。
表１：計算条件
核種数1401

時間ステップ1401

初期値

それぞれの独立収率

なお、この計算において、崩壊データは JENDL/FPD-2011、初期値として用いている収率
データは JENDL/FPY-2011 に基づいており、熱中性子核分裂を想定している。時間ステッ
プについては、初期ステップ幅は 1/3500 秒とし、40 ステップごとにステップ幅が 2 倍ずつ増加していくように設定した。また、初期値として独立収率を与えているため、初期状態における全ての核種の数密度の和は 2.0 程度となる。
その後、𝑵を特異値分解し、𝑵の正規直交基底と特異値を取得した。得られた特異値を正規化した分布を図 1 に示す。ただし、縦軸は正規化した特異値の大きさ、横軸は特異値の大きさの順位を表す。

図 1：正規化した特異値の分布(U-235)9次に、特異値が大きい正規直交基底 15 個を図 2 に示す。縦軸が陽子数、横軸が中性子数、対応する色が基底成分における各核種の寄与の大きさを表す。

図 2：正規直交基底(U-235) (1/3)

10図 2：正規直交基底(U-235) (2/3)

11図 2：正規直交基底(U-235) (3/3)
以上の図において、いずれの基底においても 2 つの山のような形状をとっている。これは、核分裂反応が非対称な分裂反応であることに対応している。また、1 つ目の基底では他の図よりも左上にある核種の成分が大きくなっていることがわかる。これは、崩壊過程が進んでいったのちにできる安定核を表している。そのため、1 つ目の基底は安定核の成分を大きく与えていると考えられる。2 つ目は右下にある核種の成分が大きくなっているので、核分裂反応直後に発生した核種の成分を大きく与えていると考えられる。3 つ目以降は、成分が縞状になっているのがわかり、重要な核種を次々と細かく与えていると考えられる。さらに、特異値が小さくなるにつれて質量数が小さい核種の分布が見られる傾向にある。
次に、(7)式を用いて、𝑵に対応する展開係数ベクトル𝒄 𝑡 を作成した。上記の 15 個の正規直交基底に対応する展開係数𝑐 𝑡 〜𝑐𝑡 を図 3.1〜図 3.3 に示す。それぞれの左図が横軸 log スケール、右図が linear スケールを表している。

12

図 3.1：𝒄𝟏 𝒕 〜𝒄𝟓 𝒕 (U-235)

図 3.2： 𝒄𝟔 𝒕 〜𝒄𝟏𝟎 𝒕 (U-235)

図 3.3： 𝒄𝟏𝟏 𝒕 〜𝒄𝟏𝟓 𝒕 (U-235)
展開係数は基底成分の大きさを表している。𝑐 𝑡 が一つ目の基底の大きさで、図のように時間の後半で大きくなっていることがわかる。これは崩壊反応が進んだ後半で生成される安定核の分布であると考えられる。また、𝑐 𝑡 は崩壊前半の成分が大きくなっていることがわかり、𝑐 𝑡 以降では波状の形をとっているのがわかる。これらは先ほどの正規直交基

13底の図に対応しているとわかる。また、𝑐 𝑡 は𝑖が大きくなるにつれて振動の周期が短くなっていることがわかる。
次に、基底の数が増えたときの核種の数密度変動について調べた。ここで調べた核種は、
H-2、Se-78、Sb-126 である。これらの核種の数密度の時間挙動は、H-2 は一定であり、Se78 は増加し、Sb-126 は減少する。これらの核種の各基底数における数密度変動を図 4.1〜
図 4.3 に示す。それぞれの左図が横軸 log スケール、右図が linear スケールを表している。
また、凡例において、「exact」は参照解の数密度を表し、数字は基底数を表している。

図 4.1：数密度変動(H-2)

図 4.2：数密度変動 (Se-78)14図 4.3：数密度変動(Sb-126)
以上から、基底数が増えるにつれて、近似解が参照解に漸近していく挙動が確認できる。また、数密度が大きいところでは誤差は小さいのに対し、数密度が小さいところでは近似解が振動するような挙動を取り、誤差が大きくなっている。ゆえに、大きい数密度は重要な基底で容易に再現できるが、小さい数密度を再現するには、比較的重要でない基底を含む、より多くの基底が必要であるとわかる。
次に、正規直交基底数を減らして計算された数密度(近似解)と、CBZ により計算された数密度(参照解)の誤差関係を調べた。誤差の度合いは、近似解と参照解の RMS 絶対誤差と最大絶対誤差を算出し、定量化した。U-235 についての近似解と参照解の RMS 絶対誤差と最大絶対誤差を図 5 に示す。左図は全基底数についての誤差を表し、右図は基底数 150 個までについての誤差をより詳細に表している。

図 5：数密度の近似解と参照解の絶対誤差(U-235)以上から、仮に最大絶対誤差 10-12 以下の精度の U-235 の数密度の近似解を得たい場合、正規直交基底をおよそ 110 個用いることで十分に再現可能であるということがわかる。これは全基底数に対して 1/10 以下の基底数である。

15

3.2 対象の核種を変えた過程に関する検討
前述の検討では、U-235 の近似解と厳密解の誤差について考えた。次に、対象となる核種のみを変えて同様の検討を行う。ここで対象とする核種は Pu-239、Pu-241 である。これらは U-235 とともに核分裂反応による核種の生成の寄与に大きく関わる核種である。
まず、Pu-239 と Pu-241 の、特異値が大きい正規直交基底 15 個を図 6、図 7 に示す。縦軸が陽子数、横軸が中性子数、対応する色が基底成分の大きさを表す。

図 6：正規直交基底(Pu-239) (1/3)

16図 6：正規直交基底(Pu-239) (2/3)

17図 6：正規直交基底(Pu-239) (3/3)

図 7：正規直交基底(Pu-241) (1/3)

18図 7：正規直交基底(Pu-241) (2/3)

19図 7：正規直交基底(Pu-241) (3/3)

20以上の図において、U-235 の正規直交基底とほぼ同様な傾向が見られた。次に、U-235、Pu239、Pu-241 の中で、他の核種の正規直交基底との内積の絶対値を算出した。これは、2 つの基底の類似度を表す。それぞれの組み合わせにおける正規直交基底の内積の絶対値を図8.1〜図 8.3 に示す。

図 8.1：正規直交基底の内積の絶対値(U-235 と Pu-239)

図 8.2：正規直交基底の内積の絶対値(U-235 と Pu-241)

図 8.3：正規直交基底の内積の絶対値(Pu-239 と Pu-241)21

以上の図から、重要な基底においてはそれぞれの類似度は大きいとわかる。特に、Pu-239と Pu-241 の基底の類似度は高いことがわかる。対して、200 番以降においては、かなり類似度が小さい結果となった。また、U-235 と Pu-241 においては、1200 番以降の基底で類似度が上昇する傾向が見られた。
次に図 6、図 7 で示したそれぞれの正規直交基底 15 個に対応する展開係数𝑐 𝑡 〜𝑐𝑡について調べた。それらを図 9.1〜図 10.3 で示す。それぞれの左図が横軸 log スケール、右図が linear スケールを表している。

図 9.1： 𝒄𝟏 𝒕 〜𝒄𝟓 𝒕 (Pu-239)

図 9.2： 𝒄𝟔 𝒕 〜𝒄𝟏𝟎 𝒕 (Pu-239)

22図 9.3：𝒄𝟏𝟏 𝒕 〜𝒄𝟏𝟓 𝒕 (Pu-239)

図 10.1： 𝒄𝟏 𝒕 〜𝒄𝟓 𝒕 (Pu-241)

図 10.2： 𝒄𝟔 𝒕 〜𝒄𝟏𝟎 𝒕 (Pu-241)23

図 10.3： 𝒄𝟏𝟏 𝒕 〜𝒄𝟏𝟓 𝒕 (Pu-241)
以上の図において、多少の大きさの違いがあるものの、展開係数についても U-235 とほぼ同様な傾向が見られた。
さらに、Pu-239、Pu-241 の RMS 誤差と最大誤差の定量化を行った。それらを図 11、図12 に示す。

図 11：数密度の近似解と参照解の絶対誤差(Pu-239)

図 12：数密度の近似解と参照解の絶対誤差(Pu-241)24

以上の図から Pu-239 と Pu-241 においても、U-235 とほぼ同様な精度で低次元化が行えることがわかった。
次に、U-235、Pu-239、Pu-241 の数密度行列をそれぞれ組み合わせてできる数密度行列の特異値の分布を比較した。これは、それぞれの核種の重要な正規直交基底の中で低減できる基底数を確認するためである。U-235、Pu-239、Pu-241 のそれぞれの特異値と、2つ組み合わせた行列の特異値、また 3 つ組み合わせた行列の特異値の分布を図 13 に示す。図 13 において、それぞれ 350 個と 25 個の特異値の分布を詳細に示している。

図 13：様々な数密度行列の特異値以上の図から、組み合わせた核種の数により、ほぼ同じ特異値の分布を示している。ただし、Pu-239 と Pu-241 を組み合わせた行列の特異値については、他の 2 種類を組み合わせた行列の特異値より小さく分布している。ゆえに、Pu-239 と Pu-241 は比較的基底の類似度が高いとわかる。このことは前述の正規直交基底の内積の結果と整合する。また、U235 と Pu-239 の特異値の方が、U-235 と Pu-241 の特異値よりも小さく分布している。
そのため、それぞれの組み合わせにおいて、質量数の差が小さいほど基底の類似度が高いと考えられる。さらに、重要な基底であるほど特異値が近い値を取っており、より類似度が高いとわかる。
次に、特異値の基準値を 10-12 として、それぞれの核種において特異値が基準値以下となる特異値の順位をまとめた結果を表 2 に示す。

25

表 2：核種名と特異値が基準値以下となる順位
核種名

特異値が 10-12 以下となる順位

U-235110

Pu-239110Pu-241

110

U-235 と Pu-239

195

U-235 と Pu-241

195

Pu-239 と Pu-241

195

U-235 と Pu-239 と Pu-241265

よって、それぞれ核種の組み合わせにおいて、特異値 10-12 までを考慮する場合に低減できる基底数の推定値を表 3 に示す。
表 3：核種の組み合わせと基準値までを考慮した場合に低減できる基底数の推定値
核種の組み合わせ低減できる基底数

U-235 と Pu-239

25

U-235 と Pu-241

25

Pu-239 と Pu-241

25

U-235 と Pu-239 と Pu-24165

また、実際にそれぞれを組み合わせた数密度行列の再現誤差を定量化した。それらを図14.1〜図 14.4 に示す。

図 14.1：数密度の再現誤差(U-235 と Pu-239)

図 14.2：数密度の再現誤差(U-235 と Pu-241)26

図 14.3：数密度の再現誤差(Pu-239 と Pu-241)

図 14.4：数密度の再現誤差(U-235,Pu-239,Pu-241)

図 14.1〜図 14.4 と図 5、図 11、図 12 より、最大絶対誤差 10-12 となる基底数について比較を行うと、それぞれの核種の数密度を組み合わせることで低減できる基底数は表 3 で示す数とほとんど一致した。ゆえに、特異値を用いて行なった、低減できる基底数についての検討の妥当性を確認した。

27

第4章

結論

U-235、Pu-239、あるいは Pu-241 の瞬間的な核分裂反応から発生する核分裂生成物の崩壊過程の数密度変動を対象として、燃焼方程式そのものを解いて得られる参照解と基底数を減らして再現される近似解の誤差を定量化した。その結果、本研究で対象としたどの核種においても、仮に最大絶対誤差が 10-12 以内である近似解を得る場合には、基底数はおよそ110 個で十分に再現可能であるとわかった。これは原式の 1/10 以下の次元数である。また、
U-235、Pu-239、Pu-241 の基底において、それぞれの独立性が高いこともわかった。
さらに、重要な基底についての物理的な考察を行った。U-235 の基底については、最も重要な基底は安定核が、次に重要な基底では崩壊過程の前半に発生する核種が特に強く関与していることがわかった。また、それ以降の基底では成分が縞状に分布している傾向が見られた。Pu-239、Pu-241 の基底についても U-235 とほぼ同様な傾向が見られた。
今後は、(5)式で表される展開係数についての微分方程式を直接解くことで展開係数を取得し、それを用いて同じ検討を行う。このような検討により、計算時間の短縮効果についての検証が可能である。また、核反応を含めた過程を対象としたものでも同様な検討を行い、最終的にはピンセル計算を対象とした検討を行う。さらに、実際に要する時間を比較し、時間的にどれだけの効率化がなされたかを検討する。

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参考文献
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