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平成23年度後期 トポロジー理工学 特別講義II(2011/12/16)

BCS型のエネルギーギャップを持つ系の光励起キャリア緩和

北海道大学大学院工学研究科
応用物理学専攻 数理物理工学研究室
小野頌太

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目次I. 背景・ 光と物質の相互作用
・ ポンプ・プローブ分光法(a)金属への適用(b)ギャップ形成物質への適用
C60 polymer

YBa2Cu3O7-δ

III. 実験への適用∆II. キャリア緩和理論の構築

Tc

BCSギャップT3/23

I - 1. 光と物質の相互作用
光電効果

Albert Einstein1 2
1 2光の二重性

量子力学の完成
物性物理学、素粒子物理学・・・

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I - 1. 光と物質の相互作用

Photoemission spectroscopy

Raman spectroscopy

IR spectroscopy

NMR spectroscopy

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I -2. ポンプ・プローブ分光法(Pump-probe spectroscopy)∆ Δfs

ps・電子-電子散乱・電子-フォノン散乱

非平衡現象
緩和現象
緩和現象

nsµs

・光合成・化学反応

mshouryear

・放射性物質の半減期(ヨウ素131)

・人類の歴史・地球の歴史6/23

I -2. ポンプ・プローブ分光法 (適用例)
理論的予想

Metal

放出される光電子数

パルス光による光電効果< 

電子温度の上昇↓光電子数の増加[S. I. Anisimov et al., Sov. Phys. JETP (1975).]

75 fs
ポンプ・プローブ分光法
 ′ と  の分離を観測[J. G. Fujimoto et al., Phys. Rev. Lett. (1984).]

ポンプ光到着時刻とプローブ光到着時刻との差

 緩和過程、緩和過程、緩和時間は緩和時間は？

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I – 3. 金属におけるキャリアダイナミクス(1)緩和過程[P. B. Allen, Phys. Rev. Lett. (1987).]

温度

′電子
電子
ポンプ光フォノン

e-ee-ph～fs～ps

電子
フォノン

フォノン
電子励起

エネルギー移行

系全体の熱平衡化

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I – 3. 金属におけるキャリアダイナミクス(2)緩和時間[P. B. Allen, Phys. Rev. Lett. (1987).] ′3 ! 電子
e-ph～ps: 電子-フォノン結合定数→ 超伝導転移温度、電子比熱

電子
フォノン

フォノン

ギャップが発現する物質では？
[S. D. Brorson et al., Phys. Rev. Lett. (1990).]

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I - 4. キャリア緩和におけるフォノンボトルネック効果[A. Rothwarf and B. N. Taylor, PRL (1967).]phonon2Δ

キャリアのフォノン放出・吸収 → キャリア緩和の抑制
キャリアのキャリアの緩和 ＝ フォノンのフォノンの非調和減衰
非調和減衰フォノンボトルネック効果

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I – 5. エネルギーギャップ発現物質のキャリア緩和時間[V. V. Kabanov et al. Phys. Rev. B (1999).]

&2∆

' !

exp !/ 1 , for ! % 2Δ' !

exp !/  &1 , for ! 0 2Δ

Ωh∆

ρ(ω)

温度の異なる２つの平衡分布

phononTc

! 0 2Δ
0 % ! % 2Δ1 ∝ΔT

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I – 6. キャリア緩和時間の温度依存性 (1)発散 at  1 2

CDW物質

超伝導物質

Bi2Sr2CaCu3O8+δ [Liu et al., (2008).]

K0.3MoO3[J. Demsar et al., (2000)]

MgB2 [V. V. Kabanov et al., (2005).]

NbSe3[K. Shimatake et al., (2006)]

YBa2Cu3O7-δ
[V. V. Kabanov et al., (1999).]12/23

I – 6. キャリア緩和時間の温度依存性 (2)非発散 at  1 2

超伝導物質
K3C60 (×)
Rb3C60 (○)

CDW物質

？
Solid C60 [S. B. Fleischer et al., (2000).]

C60 polymer[Y. Toda et al., Appl. Phys. Lett. (2008).]
Tl2Ba2Ca2Cu3Oy [E. E. M. Chia et al., (2007).]13/23

I – 6. キャリア緩和時間の温度依存性 (3)低温で単調増大YBa2Cu3O7-δ [V. V. Kabanov et al., (1999).]

MgB2 [V. V. Kabanov et al., (2005).]

C60 polymer [Y. Toda et al., (2008).]

Tl2Ba2CuO6+δ [V. V. Kabanov et al., (2005).]14/23

発散と非発散と低温で単調増大
Rothwarf – Taylor (RT) モデル
スピン密度波物質
UNiGa5∝' ∝ 1/∆': キャリア密度[E. E. M. Chia et al., Phys. Rev. B (2006).]

Kabanov の理論

Kabanov + RTの理論

発散

○

○

非発散

××

低温単調増大×○

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問題点
エネルギーギャップが発現する物質のキャリア緩和
時間における発散現象、非発散現象、低温単調増大現象を統一的に説明する理論が存在しない。

発散＆
低温で低温で増大

非発散＆
低温で低温で増大

研究目的
キャリア緩和時間の発散現象と非発散現象、および低温での単調増大現象を統一的に解釈し、ギャップが発現する物質のキャリア緩和現象を理解する。

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II. 光励起キャリア緩和理論の一般化について

ρ(ω)

Kabanov らフォノンモデル
&



縦波モード
モードのみキャリアと相互作用する縦波
縦波
モード
キャリアと相互作用しない横波
横波モード
横波モードは？
モード

2∆Ωh

ρ(ω)

横波モードの性質
3∙50→ キャリアの緩和・再励起過程に寄与しない

6789 : 0→ 横波モード
横波モードへのエネルギー移行
モード

2∆

ΩTA

Ωh→ 高エネルギーフォノンの緩和
緩和が緩和が促進

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ρ(ω)

研究方法(1) 非平衡フォノン分布' !

exp !/ 

1 , for ! % 2Δ
and TA mode

' !

exp !/  &1 , for ! 0 2Δ

&2∆ΩTAΩh(2) Boltzmann 方程式



&>
>

?7= @ ?789

&



1
∞

6789;≡67=：緩和時間

ρ(ω)

>
>

&2∆

ΩTAΩh

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研究結果

τphΩTA10

緩和時間  の温度依存性

5104103

p=0.0p=0.1
p=0.2
p=0.3
p=0.4
p=0.5

6789
;≡
67=(i) ; ≪ 110(ii) ; 0 0.3  は非発散 at  1 22(iii) ; D 010

 は発散 at  1 2

10.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0T/Tc

 は単調増大 for  ≪ 2

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III. 実験結果の解釈？
直鎖型C60重合体

C60 polymer [Y. Toda et al., (2008).]

IR phonon anomaly[J. Onoe et al. (2010).]

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直鎖型C60重合体への適用
10ρ(ω)/ρ0ρ(ω)/ρ0ρ(ω)

10552∆ΩTAΩh00.0

κ=0
κ=0.01

0.5 ω/ω 1.01.503∙503∙5:0

00.00.5

ω/ω01.01.5

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研究結果
実験 [Y. Toda et al., APL (2008).] との比較

8experiment
p=0.25p=0.30p=0.35

τ [ps]

641.6 E60K

2Δ0 G6 0 3.56789
;≡
67=
ρ(ω)

2020

ΩΩ89

40

6080



100

T [K]
To be submitted.

0.32∆ΩTAΩh22/23

まとめ
電子e-phΔ

問題点phonon

フォノン

キャリア緩和時間の温度依存性が理解されていない(発散・非発散 at  2 および 低温増大現象)

第II部

緩和時間の発散・非発散・低温増大現象の統一解釈
高エネルギーフォノンから横波モードへのエネルギー散逸

第III部

理論の実験データへの適用 (理論の正当性を検証する)
理論結果は直鎖型C60重合体のキャリア緩和時間の温度依存性と定量的に一致
S. Ono and H. Shima, J. Phys. Soc. Jpn. 80, 064704 (2011).

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今後の課題(a) その他のギャップ形成物質への適用
K3C60 (×)
Rb3C60 (○)

C60 固体 [Fleischer et al., (2000).]

MgB2 [V. V. Kabanov et al., (2005).](b) ; 値の妥当性の検証
・ダイナミカル行列理論
・非調和相互作用理論 etc.

6789
;≡
67=

レポート課題(どちらか１つを選択)
phonon(1) フォノンボトルネック効果
フォノンボトルネック効果について効果について説明
について説明せよ
説明せよ。
せよ。
参考文献:
A. Rothwarf and B. N. Taylor, Phys. Rev. Lett. 19, 27 (1967).
V. V. Kabanov et al., Phys. Rev. B 59, 1497 (1999).
V. V. Kabanov et al., Phys. Rev. Lett. 95, 147002 (2005).

(2) ポンプ・ポンプ・プローブ分光法
プローブ分光法の適用例を1つつ挙げ、その例その例について説明について説明せよ
分光法の適用例を説明せよ。
せよ。
自分の研究でポンプ・プローブ分光法を使っている場合、その研究内容について説明しても良い。

Δ