名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXIV, 2013.
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西南日本内帯広島県三原鉱山周辺の後期白亜紀花商岩体のペグマタイトに含まれる希元素鉱物の記載と年代測定の予察的研究
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佐藤桂 1. ・皆川鉄雄 2 .加藤丈典 1 ・牧賢志 3 .岩野英樹 4 ・平田岳史 3 .鈴木和博 14KeiSaω1事， Te刷.o M泊akawa2 ， Takenor
iKato l, KenshiM紘i 3 ， HidekiIwano, TakafumiHirata3,K位uhiro Suzuki1l

名古屋大学年代測定総合研究センター . 2 愛媛大学大学院理工学研究科・ 3 京都大学大学院
理学研究科・ 4 (株)京都フィッション・トラック

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キーワード・希元素鉱物;西南日本内帯;後期白亜紀花闘岩類;ペグマタイト; CHI旧年代測定

1. はじめに地球全体をみたとき，マントルの上に浮いている大陸地殻は微量元素・希土類元素(とくに軽希土類元素)が濃集する場所である(図[).それ故，大陸地殻内部や縁辺部での微量元素・希土類元素の挙動・循環過程の解明は，地質学・岩石鉱物学・地球化学等の研究分野において，大陸の形成・進化史を紐解く上で重要である.また，これらの元素には，現代人の生活に欠かせない天然資源である希少金属としての希土類(レアアース)としての工業的価値もある.
花商岩類は大陸地殻を構成する主要な岩石であるため，地殻内部での物質の輸送という点で深成岩マグマは重要な役割を呆たしている.また，花商岩類は放射性核種の壊変関係を利用した U，百1Pb 系のサブグレイン年代測定[二次イオン質量分析法 (SHRIMP 法) ，レーザーアプレーション
試料導入法を組み合わせた高周波誘導結合プラズマ質量分析法 (LA-ICP-MS 法) ,ン

トリウム

ワラ

全鉛量アイソクロン年代法 (CHIME 法 )J で用いるジルコンやモナズ石等の希元素鉱物を多く含むため，花商岩類や関連するペグマタイトの記載岩石学的研究は地質年代学の推進に貢献する.

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著者らは，大陸縁辺部での地殻内部の微量元素・希土類元素の挙動の解明を目指して，その足掛りとして西南日本内帯の後期白亜紀に形成した花闘岩体および岩体内部のペグマタイト鉱床の希元素鉱物の記載と地質年代測定を 2012 年度より新たに開始した.本稿では，その経過報告として，興味深い鉱物反応組織を抜粋して，希元素鉱物聞の元素の移動の議論と併せて紹介する.

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薬指J

1.
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1:
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図1.中央海嶺玄武岩仰ORB) で規格化した上部地殻，下部地殻，海洋島玄武岩の組成.使用した分析値の引用元: Rollinson(1993).

2. 地質概略
本研究では，フォッサマグナの糸魚川一静岡構造線の西側の，中央構造線よりも北側で東西約 800kmfこ渡って広域的に分布する西南日本内帯の花闘岩類(図 2 挿図)を研究対象とした.内帯の山陽帯では，山陽地方や瀬戸内の芸予諸島等で広島花闘岩と呼ばれる後期白亜紀の花闘岩類がみられる.広島県南部から中部の広島花闘岩類に対する過去の K- Ar年代測定や Rb-Sr 年代測定では，凡そ 78'"'"'89Ma の地質年代が報告されている(柴田・石原， 1974; 東元ほか， 1985;Nak可 ima eta l.,1990).広島県三原鉱山(図 2) では，広島花闘岩との接触部付近で石灰岩を交代した高温交代鉱床やモンゾ、ニ岩がみられ，蛍石鉱床やベリリウム鉱床が報告された(青木・肥田， 1974; 石原， 2005).

3. 希元素鉱物の記載
本研究では，三原鉱山周辺のベグマタイトから採集された花両岩質岩を記載した(図 2). 記載した岩石からは，主な希元素鉱物として，モナズ石(理想式 CeP04 ;軽希土類元素・ Y ・百等を多く含む) ，ジルコン (ZrSi04) ，褐レン石 [(Ca，RMAl，Fe，Ti)3ShO n(OH); R = Ce，Mn，LaヱTh] ，トール石(百lSi04 ) ，燐灰石[CaS(P04)3σ'，Cl，OH)] が見出された.この岩石試料ではモナズ石は量的に非常に少なく，稀な例として自形性が弱いモナズ石の周囲にジルコン・トール石・褐レン石・燐灰石の集合体から成る鉱物反応組織が鏡下観察によって確認された.また，同じ岩石薄片から，粗粒で自形性が強い褐レン石も観察された.ゼノタイム(yP04) がジルコン中にみられる事があった(図 3).

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ジルコンの組成分析のために，岩石を粉砕し，簡いと水洗によってジルコンを濃集させて岩石から分離し，回収した.ジルコンのサブグレインでのトリウム・ウラン濃度は，京都大学設置のフェムト秒レーザー (Cyber Laser 製)を組み合わせた二重収束型 ICP-MS (NuIns佐uments 製 NuAttoM)を用いて測定した.但し，標準試料にはジルコン 91500 を用いた. Th232 , U238 等に対して ， 20μmのレーザー径で， 15Hz で 6 秒間測定した.その結果，ジルコンには化学的な不均質がみられ，コ
ア部分で 643""'2764 ppm のトリウム・ 1244""'5803 ppm のウラン，リム部分で 1556""'4553 ppm のトリウム・ 4277""'12141 ppm のウランが検出された(図 4).

ﾟo,ー20km

前期~中期ジ、 ユラ紀 (2 億--1.6 億年前)

付加コンプレックス

石炭紀最末期~ベルム紀~三畳紀~ジ、 ユラ紀(2.99 億--1.46 億年前)

その他の付加コンプレックスD

前期~後期白 E紀 (1 .2 億--9000 万年前)
花商岩類(古期領家)
山陽帯~仁コo

後期自 E紀( 1 億--6500 万年前)
花間岩類(新期領家)

後期白 E紀( 1 億--6500 万年前}

200km

火山岩類

図 2. 広島県南部・芸予諸島の地質図(産業技術総合研究所地質調査総合センター， 201 1)と岩石試料の採集場所.

[挿図:西南日本内帯の花闘岩類の分布域(石原・村上，− 37 −2006))

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図 3. 本研究で鉱物分離によって抽出した化学的に

図 4. 本研究で鉱物分離によって抽出したジルコンの不均質なジルコンの反射電子像.

コア部分とリム部分のトリウム・ウラン濃度.

4.C皿ME 年代測定

本研究では，名古屋大学年代測定総合研究センターに設置されている電子プロープマイクロアナライザー (EPMA; 日本電子製 JCXA・733) を用いて，前述の自形性の弱いモナズ石の CH白血年代測定も行なった. CHIME 法は，鉱物試料表面のトリウム・ワランの総量と全鉛量からアイソクロン年代を求める年代測定法であるが，この手法で正確な年代(即ち，誤差の小さい年代)を求めるためには年代測定の対象となる鉱物が化学的に不均質である必要がある.しかし，本研究で分析したモナズ石は化学的に比較的均質であったため(図 5) ，アイソクロンを引かず，平均値を計算する事で年代を求めた.その結果，

81.7:
t6.
4Ma(2sigma, N=23) の後期白亜紀年代が得られた.尚，モナズ石のトリウムとウランの濃度の平均値は，それぞれ 100241 ppm と 3582ppm であった (Th/U=28.
0).
著者らは芸予諸島大三島のベグマタイトに含まれるモナズ石の CHIME 年代測定〔アイソクロン
年代: 83.
4:
t6.
6Ma(2sigma, N=51);図 6) も行なっており(佐藤ほか， 2012) ，三原鉱山と大三島のモナズ石の形成年代は誤差の範囲内で一致した.

5. 議論
本研究で記載した希元素鉱物の幾っかは，深成岩マグマ過程の最末期の熱水変質による生成物であると考えられる.前述の自形性が弱いモナズ石と周囲のジルコン+トール石+褐レン石+燐灰石の集合体から成る鉱物反応組織は，初期のステージ(= 81.7:t6.
4Ma) でモナズ石が形成し，二次的な熱水変質のステージで他の希元素鉱物が形成した(あるいは，結晶の周縁部が再成長した)事を示唆する.同じ薄片上に粗粒の褐レン石がみられる観察事実もモナズ石の分解を支持する.従って，モナズ石の分解によって，図 7 に示されるようなトリワム・ウラン・リン・セリウム・その他の軽希土類元素等の移動が起こったと考えられる.
LAーICP-MS 分析ではジルコン 91500 標準試料が使用されたため，厳密には標準試料の不均質性を考慮する必要があるが (Wiedenbeck eta1., 1995) ，ジルコンの組成変化の傾向としては，コア部分か− 38 −

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らリム部分に向かつてトリウムとウランの濃度が増加する事が確認された.とくにウラン濃度が顕著に増えていた.その結果として，リム部分の Th/U比が減少した(コア付近で 0 .3 9""'0.81 ，リム付近で 0.19""'0.51 ;図 4). この化学分析結果は，前項と同じく，モナズ石が分解したため鉱物間(あるいは，鉱物一流体間?)の元素分配係数に依存してジルコンのリム部分により多くのウランが供給された事を示唆する.
ここで紹介した記載結果は希元素鉱物聞の物理・化学反応を示す一例であり，今後，より多くの記載や年代測定を行ない，結果を統括して議論を行なう必要がある.尚，本稿で紹介した内容は，

平成 24 年度名古屋大学年代測定総合研究センターの新研究創成経費を使用して行なった研究の成果である.

0.
080.
08

モナズ石

モナズ石

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0.
060.
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平均値: 81.
7+6.
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000.
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Th02*(wt.%)

51015Th0 2(wt.%)

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図 5. 本研究で C田ME 年代測定を行なった三原鉱山

図 6. 芸予諸島大三島のベグ、マタイトに含まれるモのモナズ石のトリウムとウランの総量 (Th0 2 *) とナズ石の CHIME 年代測定の結果.

全鉛量 σbO). 比較的均質な組成であるため，アイソクロン年代を求めず，平均値を計算した.

|卜ール石||褐レン石|

図 7. モナズ石の分解による他の希元素鉱物への元素の移動の関係.

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引用文献
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日本語要旨
島弧地殻内部の微量元素・希土類元素の分配関係を議論するために， EPMA 分析と LA-ICP-MS分析を行ない，西南日本内帯広島県三原鉱山周辺の後期白亜紀の花商岩体内部のペグマタイト鉱床の希元素鉱物を記載した.深成岩マグマ過程の最末期に熱水変質の影響を受けた希元素鉱物の反応組織やジルコンの化学的特徴は，初期に形成したモナズ石が分解し，微量元素・希土類元素が他の希元素鉱物に供給された事を示唆する.

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