名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXVI , 20l 5.03

名古屋大学タンデトロン AMS 14C システムの現状と利用 (2014)
StatusandApplicationsofaTandetronAMSSystematNagoyaUniversityin2014
中村俊夫 1 ・・南雅代 1 ・小田寛貴 l ・池田晃子 1 •箱崎真隆 1 ・城森由佳 1 ・太田友子 1 ・西田真砂美 1 ・池盛文数 2 •園田圭佑 2 ・冨山慎二 2 ・椋本ひかり 3

ToshioNakamura 1, MasayoMinami 1, HirotakaOda 1, AkikoIkeda l, MasatakaHakozaki 1, Yuka
Jyomori1 , TomokoOhta 1, MasamiNishida 1, KazufumiIkemori 2, KeisukeKunita2, Shinji
Tomiyama 3 , HikariMukumot031

名古屋大学年代測定総合研究センター
2

名古屋大学大学院環境学研究科
3
名古屋大学理学部

1CenterforC
hrono
10gica1Research , NagoyaUniversity , Chikusa , Nagoya464‑8602Japan
2GraduateSchoo1ofEnvironmenta1Studies , NagoyaUniversity , Chikusa , Nagoya464‑8602
Japan3S
choo1ofScience , NagoyaU
niv
er
sity
事 Corresponding author.E・ ma i1 :nakamura@nendai.nagoya-u.ac .jp

Abstract
4C measurements , bui
An AMS system (Mode1 4130‑AMS) dedicatedt
o11tby High
Voltage Engineering Europe (HVEE) , B.V. , The Nethe r1 ands , was deliv
eredto Nagoya
Univ
er
sit
yi
n1
996/
97.Acceptancet
est
sofi
t
sperformanceoncarboni
sotop
emeasurements
were comp1eted in January of 1999 , and routine measurements began in mid‑2000. S
ince
comp1etionoft
hea
ccept
ancetestsi
near
1y1999 , wehaveencountereda10
toftrou
b1eswitht
hemachine , particu
1
ar1yi
n2002.Sincetheendof2002 , themachineh
asworkedr
e1ative1ywell ,expectforminorprob1e皿 s. Thestandarddev
iation(onesigma)oft
he14C;
I2Cratioi
saround", 0.3% to 土 0 .4% (abit1ar
gerthant
heun
certaint
yofabout", 0.3% ca1cu
1ate
dfrom14Ccountingstatistics)andt
hatofthecorresponding13C;I2Crat
iois 主 0.03% to 主 0.07% ， asarete
stedforHOxIItargets.Thenumbero
ftar
ge
t
smeasuredwas330 , 1430 , 2077 , 1003 , 1, 979 , 1679 , 1772 ,1115 , 1339 , 866 , 1300 , 1701 , 1449 , 1634 , 1351 , 1741 in each ye
ar from 1999 to 2014 ,respective1y , andt
ot
a1numberoftargetsmeasuredbyt
heendof2014i
s22 ,765. Webr
ieflydescr
ibet
hemaintenancep
rocessesandapplicatio
nresultsoft
heAMSsystemin2014.
TheTandetronAMSsystematNagoyaUniversit
yworkedratherwellin2014 , withon1yminorfa i1 ures , suchas(1)targe
texchangetroub1e , (2)hightemper
atureprob1emoft
hecir
cu
1at
in
g water for cooling down t
he power supp
1y system for two high‑energy3)damageofadiaphragmvacuumpumpingsystemi
ntheionmass‑ana1yzingmagnets , and(hetota1numberofgraphitesou
rces
tage.I
nspit
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heseminord
i
ffi
cult
i
eswitht
hemachine , tt
argetsmeasuredwas1741i
n2014 , about400morei
nnumberthanthatin2013(1351).
Keywords: accele
rator mass spectrometry , radiocarbon , diaphragm vacuum pump , magnet
powersupply, targetexchangesystemキーク- h":!Jn遂務質量分析、放射佐炭素、ダイアプラム真空ポンプρ、マグネ:Y h 電源、ターグ:Y Hさ挨システム− 17 −

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXVI ,20l 5.03

1.はじめに名古屋大学年代測定総合研究センターに、1997 年 3 月に完納された High

VoltageEngineering(HVE)社製 Tandetron (Model4130-AMS) は，放射性炭素測定専用のシステムである。 Cs スバッタ負イオン源 (Model 864B) 、リコンピネーター、 3MV ベースのタンデム加速器、110 度および 90 度曲げ角度の質量分析電磁石 2 台、 33 度曲げ角度の静電デフレク

夕、およびイソブタンガスを用いる電離箱型重イオン検出器からなるロリコンビネーターシ
ステムにより、まず 12c-J3c-， 14c- ピームを分離させ、このときに chopper wheel を用いて 12C ーについてのみピーム強度を約百分のーに減表させ、その後に 3 つのビームを再び結合して加速器に入射する。こうして炭素 14 C 、13 C 、12 C の同時測定を行い、炭素の同位体比を高精度に測定できる。 1999 年 1 月に 14C/12C 、 13C/12C 比測定の性能検収を終了し、 2000 年度から学内共同利用を開始した (Nakamura etal.2000;2004) ロ
2013 年末までの装置の運用、稼働状況については、これまでに発行された報告書(名古屋大学加速器質量分析計業績報告書 1988-2014) に概要を述べているので参考にされたい。 2013年には、加速器タンクを 2 回も開放する事態になった。ターミナルポンプ作動時に激しい雑音が加速器短期内から発生した。もう一度は、加速器高電圧読み取りの Generating V
oltMeter(GVM) の劣化である。加速器の高電圧が正しく読めないようになり、また、高電圧の読み値が時聞と共に低い値にずれていく。このような故障に対処したため、 2013 年の一年間の測定ターゲット数は、 1351 個と少なかった。 2014 年は、本稿でまとめるように、定例ともいえる小規模の故障は発生したものの、装置を長期間停止し、加速器タンクをオープンするような事態には至らなかった。 2014 年の測定ターゲット数は 1741 個と平均レベル以上の個数を達成した。この期間に行われた 14 C 測定利用による成呆については本報告書に寄稿されているさまざまな分野における研究事例報告を参照されたい。

2. 2014 年の一年間の運転状況の概要
2014 年の一年間に測定したターゲット数、使用時間などを表 l にまとめる。また、表 2 に各月毎の装置の保守状況と測定ターゲット数を示す。 2014 には、特殊な故障は少なく、これまでにも頻発する故障が相変わらず発生した。主な事象としては、

1.

イオン源における Cs の枯渇のため洗浄保守、アイオナイザーの交換(1月)2

イオン源のターゲット交換の失敗による点検 (2 月)

3.

クライオポンプの保守 (3 月)

4. HE・ Magnet 電源の冷却不良による停止 (6 ， 7 , 8 , 11 月)
5. 4 年に一度の、法定の放射線施設の定期点検・定期確認 (9 月)6.

イオン源ダイアブラム真空ポンプの故障、予備の新品と交換

7 名大構内の定期停電、断水
8. 加速器高電圧が突然ダウンのようなことがあったが、大きな問題に至らず、そのために装置を停止させる必要もなく対処できた。
2007 年から 2014 年までの月ごとに測定したターゲット数を図 1 に、利用を開始した 1999

年から 2014 までの毎年に測定したターゲット数を図 2 に示す。図 I に示されるように、通常の年では、故障により 1-2 ヶ月の停止があるが、 2014 年には長期停止はなく、毎月利用が進められた。また、図 2 から判るように、 2014 年の測定ターゲット総数は、 2006 年以降で最も数が多く、 1741 個が測定出来た。利用を開始した 1999 年から 2014 年末までの測定総数

は、表 1 に示されるように、 22 ， 765 個に及ぶ。

− 18 −

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXVI , 20l 5.03

表 1

年間のターゲット測定数と測定時間(1 999 年の測定開始から 2014/12/31 まで)> \11

測定時間(時間)

測定ターゲット(個)
年間

1999
2000
2001
2002
2003
2004
2005
2006
2007 申2008 申2009
2010
2011
2012
2013
2014

積算数

月平均

330
1, 4302 , 077
1, 003
1, 9791, 6791, 771
1, 115
1, 339866
1, 3001, 701
1 ,449
1 , 634
1 , 351
1 , 741

28
119
173
84
165
140
148
159134')
1
44‑'}
186'}
1554)
1
40')
1
63')
169D}
145 リ

年間

330
1, 7603 , 837
4 , 840
6 , 819
8 , 498
10 , 269
11 , 384
12 , 723
13 , 589
14 , 889
16.59018 , 039
19 , 673
21 , 024
22 , 765

月平均

352
2 , 234
3 , 161
1, 545
3 , 219
2 , 837
3 , 456
1, 5842 , 136
1, 4882 , 470
3 , 027
2 , 856
3 , 204
2 , 795
3 , 571

29
186
263
129
268
239
288
264
214'}
248‑')
3
50'}
2794)
286')
320')
349D}
2981)耐震工事(実質的には 200 7/1 111-2008/06120) の聞は，年代測定装置は停止した.
2) 有効使用月・ 6 ヶ月

3) 有効使用月・ 7 ヶ月

4) 有効使用月: 11 ヶ月5) 有効使用月: 10 ヶ月6) 有効使用月: 8 ヶ月

7) 有効使用月: 12 ヶ月

測定ターゲット数/年:

850
17011634
17411340 1300
1449
1351400

2500

司3組守

poヲ，

「‘"&200縦士 1000b150il/50

マ FDN− 19 −

hDDN
出門

図 2 1999 年から 2014 年末までの年ごとのターゲット測定数

ット担.u 定数

開FDN
NFDN
FFON
OFON
mDDN
国OON

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田口
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守口
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引

1+L

50

世 M
1g d 「5eazVE

H川a52118521a5z
1o2007 年から 2014 年までの月ごとのターゲnu

震|門トhEJ

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図 1

内U

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話

ね小9ιnUF35豆nunununu{尉\訴事)五2077

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書. XXVI.20l5.03

表 2

年間のターゲット測定数と測定時間( 1999 年の測定開始から 2014/1 2/31 まで)
測定番号

月(NUTA2‑
20931‑
121064

測定数

batch数

133ごZ

メン

ト

1
2 1ceナのイPザ
enーn1のng断真線空， 計センサ の取替
102 Ionア00イurオ
1
127 Coヒーターが働かず .Cーピーム出力が無い
1130-2/2 イオン源の洗浄保守. Co を Ig 充填
2/16 重イオン検出器のイソブタンガスの交換
2/18 イオン源のターゲット交換失敗
2/19 イオン源を聞けて，ターゲットとホイーノレの点検の結果，ターゲットがホイーノレの席にしっかりと固定され，取り出すのにカがいる アルミニウムのターゲットの直径が，大きすぎる事が原因か.
3/06-07 クライオポンプのへッドおよびコンプレッサの保守(業者による)を実施。
3/
2
8 パソコンなどのコントロールシステム系に設置しである無停電電源のパッテリーを交換したー
3/31 , 411 , 4/2 この 3 日間に. SF6 の脱水を行った
3 /3 1 クライオポンプのへッド (LE-Qー阻out の箇所)から，きゆっきゅっと音が聞こえる.へッドの温度，等を確認したが，異常は見つからない.
4/
1
6Batch プログラムの作動不良。 Source PC をリセットしたら、Batch プログラムが作動を開始した。

22116399

E321215529421411

196

165621656
21803

245
147

2
1
13 6/02 冷却水チラユニットの保守.
6/02 重イオン検出器のイソブタンガスの交換
6/03HEー血 agをnet の電源のプレーヵーが作動して，パワーオフーカーリセットすると再作動かが可能.
6/03 電源の冷却水パイプの保守を実施した.

プレ

6/13 再度オ(2 回目プ). HEカmーqを
net の電源のプレーカーが作動して，パ

721999196

15822097

98

7ワーフ.
レー
リセットすると再作動かが可能回再作動させて，電流値をチェックしたが，異常はない.ひょっとす
ると，マグネットとの温度センサーが作動したのかもしれない.~グネットの冷却水パイプがかなり汚れて見える.
7/
0
6HV がダウン。エフ 表示は rHV tripdownJ 。表示をリセット、HV 立ち上げ OK。
7/17HE-magnet 電源が、 r temperatureerrorP2J でダウン。リセット、 OK
7/18HE-magnet の電源が、 r temperaturee
rrorP2J でダウン。リセ
ット、 OK
7/
31HEー血agnet の電源が、 r te血perature errorP2J でダウン。 リセ
ット、 OK
8/01110 度電磁石、 90 度電磁石の冷却水パイプの交換(冷却水の出口のパイプがかなり汚れていた。詰まりを心配して交換した)

8/02H
ウEン-mをa繰gnet の電源の制御装置で、 r tempe
ratureerrorP2J でダ

922271174

191022421150

1
71122546125

131222546

125

13ノロ
ミ

1741

計り返す。
8/02 クライオポンプの再生 (3/06-07 以来 5 ヶ月ぶりに実施)
8102 循環冷却水のフィノレターを交換した。
8/04HE-ma四国電源の冷却水パイプの洗待作業を実施した。
9/02 重イオン検出器のイソブタンガスの交換
9125 放射線施設の定期検査・定期確認を受けた (5 年に 1 回が義務づけ)
10/272 年使ったイオン源用ダイアブラムポンプ (MVP 015) を予備品と交換した。
11116 名大構内の定期停電、断水
11117 停電後に PC など用の無停電電源の作動不良有り。パッテリーの充電を行った。
11/30 運転中に、加速器 HV が突然ダウン。原因不明。リセットして、再稼働できた。
12115 重イオン検出器のイソブタンガスの交換

合計

1633. 14 C ノ『ックグラウンド
2014 年に測定した 14C ノ号ックグラウンド物質の 14C 年代を図 4 に示す。名古屋大学の AMS− 20 −

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXVI , 20l 5.03

システムの 14 C パックグラウンドを推定するための 14 C パックグラワンド物質として、鉱物起源のグラファイト粉末と 14C を含まない石油から合成されたシュウ酸(キシダ化学(株)、特級シュワ酸 57952) を用いている。前者は、粉末をそのままターゲットホルダーに詰める。

後者は、 14 C 濃度の標準体 (NIST ‑Oxalic acid-SRN・4990C)と同様にして、ガラスチューブ内で酸化銅により加熱分解して三酸化炭素を回収し、それを鉄粉触媒のもとに水素還元したグラファイトをターゲットホルダーに詰めて用いるロ

AMS システムの 14C ノ宅ックグラウンドは、鉱物起源のグラファイト粉末の測定により、ほぼ 52 ， 000-56 ， 000 BP に相当することが示された。また、試料調製を含めて、一般的な試料についての 14 C パックグラウンドは、シュウ酸試料の測定から、 45 ， 000-50 ， 000 BP に相当することが示された。

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8 日付、r守2014 年、鉱物起源のグラファイト粉末および 14 C を含まない石油から合成されたシュワ酸について測定した 14 C 年代

4. HVEE タンデトロン加速器質量分析計の故障
2014 年の一年間の AMS のトラブルについては、既に述べたとおりである。幸いにも、修理に数週間を要するような重大なトラブルは発生しなかった。ここでは、イオン源ダイアブラム真空ポンプ(写真1)の故障、予備の新品と交換について概説する。
前触れとしては、数分、あるいは数時間をおいて間欠的に「機械音」が装置の方から、特に、イオン源や加速器のイオン入射部から聞こえてきた。間欠的に発生する音であり、発生源を特定することは難しかった。しかし、 AMS が稼働してイオン源でターゲット交換する度に、次第に、イオン源での真空度が悪くなる症状が出ていた。最後には、 2014 年 10 月 26 日に完全停止した。そこで、予備品として購入していたものと交換した。交換後は、順調に稼働している。

5. おわりに名古屋大学タンデトロン加速器年代測定システムによる 14C 年代測定では、約 5 千年前よりも若い試料について、ほぽ定常的に土 20- 土 30 年の誤差( 1 標準偏差)で年代測定が可能で− 21 −

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書. XXVI.
2015.
03ある (Nakamura etal.2004;2007) ため、暦年代との比較が必然とされる文化財科学や考古学関連のさまざまな資料の年代測定についての利用が期待されている。また、試料調製を含めた AMS 14C 年代測定のパックグラウンドは、 45 ， 000 ・ 50 ， 000BP に相当しており、 4 万年前の前半程度までは、測定可能である。本システムは、年代測定に限らず、環境研究などにも幅広く利用されている(名古屋大学加速器質量分析計業績報告書 1988 ・ 2014) 。これらの応用研究は、今回のシンポジウムでも報告された。この稿で、改めて紹介することは行わない。
本報告書にまとまられているさまざまな報告を参照して頂きたい。

写真 1

イオン源のステージに設置されているダイヤブラム真空ポンプが金属音を発して故障した。
謝辞

タンデトロン加速器質量分析計の改造や保守、さらに運転のための消耗品類の開発などにおいて、名古屋大学全学技術支援センターの教育・研究技術支援室(旧理学部装置開発室)の皆様には大変お世話になっています。特に、鈴木和司、鳥居龍晴、松下幸司の 3氏には、当センターを担当し様々に支援して頂いています。また、ガラス工作室の夏目秀子、岡本久和の両氏には、試料調製用のガラス真空装置の修理など、日本原子力研究開発機構むつ事務所の関武雄・甲昭三の両氏には、同型の AMS を使用していることから、さまざまな情報を交換するなどして便宜を図って頂いています。さらに、装置の故障の際には、放射線医学総合研究所基盤技術センター研究基盤技術部の酢屋徳啓、株式会社エリコンのシステム部所属の関野達也の両氏に、そしてタンデトーン加速器質量分析計の輸入代理店の小倉一郎氏は多大なご支援を頂いています。ここに、記して関係者の皆様に深く感謝致します。

参考文献
名古屋大学加速器質量分析計業績報告書(1 988-2014) 名古屋大学年代測定総合センター.

(1‑ XXV).
Nakamura , T. , E. Niu , H. Oda , A. Ikeda , M. Minami , H. Takahashi , M. Adachi , L.Pals , A.
Gottdang , andN.Suya(2000)TheHVEETandetronAMSsystematNagoyaUniversity.
Nucl.Instru.andMeth.inPhys.Res. , B172 , 52 ・ 57.
Nakamura , Toshio , EtsukoNiu , HirotakaOda , AkikoIkeda , MasayoMinami , TomokoOhtaandheHVEETandetronAMS
TakefumiOda(2004)Highprecision 円 C measurementwithtucl.Instru.andMeth.inPhys.Res.B223-224 , 124‑129.
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Instru.andMeth.inPhys.Res. , B259 , 408‑413.

− 22 −