平成 30 年度修士論文

気体吹込み時のスクラビングプール水位変動及び微細液滴とエアロゾル粒子放出量の評価
原子炉工学研究室
北原

北海道大学

直人

大学院

工学院

エネルギー環境システム専攻

目次
第一章 序論 ...................................................................................................................................... 1
1.1 研究背景 ................................................................................................................................... 1
1.1.1 福島第一原子力発電所事故による影響 ......................................................................... 1
1.1.2 フィルターベント装置の概要......................................................................................... 1
1.1.3 諸外国におけるフィルターベント装置の設置 ............................................................. 2
1.1.4 新規制基準への対応......................................................................................................... 4
1.1.5 先行研究について............................................................................................................. 7
1.2 研究目的 ................................................................................................................................... 8
第二章 水位測定実験....................................................................................................................... 9
2.1 実験概要 ................................................................................................................................... 9
2.1.1 実験装置概要..................................................................................................................... 9
2.1.2 実験概要 .......................................................................................................................... 10
2.2 実験結果と考察...................................................................................................................... 13
第三章 粒径分布測定実験............................................................................................................. 22
3.1 実験概要 ................................................................................................................................. 22
3.1.1 実験装置概要 .................................................................................................................... 22
3.1.2 水平円管を用いた硫酸バリウム乾燥エアロゾル粒径分布測定概要 ......................... 24
3.1.3 液滴・硫酸バリウム粒径分布測定概要 ......................................................................... 24
3.2 実験結果と考察...................................................................................................................... 28
3.2.1 硫酸バリウム乾燥エアロゾル粒径分布測定 ................................................................. 28
3.2.2 バックグラウンド測定..................................................................................................... 28
3.2.3 ドライ条件における硫酸バリウムエアロゾル粒径分布測定 ..................................... 29
3.2.4 ウェット条件における液滴粒径分布測定 ..................................................................... 31
3.2.5 ウェット条件における硫酸バリウムエアロゾル粒径分布測定 ................................. 36
3.2.6 除染係数の算出................................................................................................................. 41
第四章 結論 .................................................................................................................................... 47
参考文献 ............................................................................................................................................ 48
謝辞 .................................................................................................................................................... 50

1

第一章 序論
1.1 研究背景
1.1.1 福島第一原子力発電所事故による影響
2011 年 3 月 11 日に発生した東北地方太平洋沖地震により大規模な津波が発生し、東京電力福島第一原発は甚大な被害を受けた。1 号機から 4 号機は津波により全電源を喪失したことで冷却機能を失った。これにより炉心及び使用済み燃料プールの冷却が困難となり、1~3号機ではメルトダウン(炉心溶融)が発生した。また、格納容器内では溶融燃料中に含まれる
ジルコニウムと高温水蒸気の反応により水素が大量に発生したため、1~3 号機では原子炉建
屋に水素が充満して水素爆発が起きた。これにより、原子炉建屋を破損したため、環境中に大量の放射性物質が放出される事態となった。溶融燃料及び使用済み燃料の冷却の維持により、現在では事故は収束し、廃炉・解体作業が進展しているが、放射性物質の放出により、避難した周辺住民は未だに帰還が困難な状況となっている。
1.1.2 フィルターベント装置の概要
先に述べたように、広範囲にわたる周辺環境への放射性物質の放出は、福島第一原発事故
における重大な被害だったといえる。そのため深層防護の観点から、炉心損傷に対する防護策だけでなく、炉心損傷が発生した場合に、格納容器の損傷を防ぎ放射性物質の環境中への放出を抑制する対策を講じることが重要である。
フィルターベント装置は、過酷事故発生時に格納容器内に充満する放射性物質を大量に含んだガスを、フィルターを通して大気中に放出する機能を有する。これにより、格納容器
内の圧力上昇や水素の充満を抑制し、格納容器の過圧破損や水素爆発を防ぐことが出来る。
また、フィルターを通すことでベントガス中の放射性物質を除去して装置内に保持するため、環境中への放出を最小限にとどめることが可能であると考えられている。
過酷事故時に放出される放射性エアロゾルの内、主な物質は CsI と CsOH であるとされる。また、Soffer ら[1]は、放出される放射性ヨウ素の内、95％が CsI(エアロゾル)、4.85%がI2(ガス)、0.15%が CH3I(ガス)としている。フィルターベント装置はこれらの放射性物質に対して除染効率を高めるために、複数のフィルター装置によって構成されることが多い。
水を用いたフィルターは湿式フィルターと呼ばれる。ベントガスをプール中に噴射することで、放射性物質を捕獲してプールに保持することができる。粒子状の放射性物質に対して高い除去性能を有しており、CsI などの水溶性のエアロゾルが除去される。またガス状の無機ヨウ素に対しても、プール水に薬剤を溶解させてアルカリ性に保つことで、プール水中に保持することが可能である。しかし、水に難溶なガス状物質である有機ヨウ素については捕集することが出来ない。
1

金属繊維フィルターでは、主に粒子状の放射性物質が除去される。一般的に金属繊維フィ
ルターでは、粒子径に応じて、個々の繊維表面に、慣性、ブラウン拡散、さえぎりなどの作用で衝突し付着することで捕獲される。また、湿式フィルターと組み合わせて使用されることも多く、その場合は湿式フィルターで発生した微細液滴を捕集する役割も担う。
先述したように有機ヨウ素は水に難溶なガス状物質のため、水フィルターや金属フィル
ターによる捕集は難しい。ドイツでは、無機ヨウ素に対するフィルターとしてモレキュラー
シーブが用いられており、有機ヨウ素に対してもある程度の除去性能を有するとしているが、その性能は明らかでない。また、スロベニアのクルスコ原子力発電所では、仕様値として有機ヨウ素に対して DF が 10 とするフィルターが導入されているが、その性能特性についての公開文献はない。東京電力では銀ゼオライト(AgX)を用いたフィルターを開発している。AgX は有機ヨウ素の吸着剤の一つとして用いられており、使用済み燃料の再処理工場
で使用実績がある。川村ら[2]は、AgX フィルターの除去特性を明らかにし、有機ヨウ素に対して DF が 50 を上回るフィルターを開発したとしている。このフィルターは柏崎刈羽原
子力発電所 6、7 号機(ABWR 型)へ導入されている。
1.1.3 諸外国におけるフィルターベント装置
スリーマイル島原子力発電所事故やチェルノブイリ原子力発電所事故を受けて、欧州各国では 1980 年代後半からフィルターベント装置の導入が始まっており、現在ではシビア
アクシデント対策の一般的な設備として広く普及している。また、各国でフィルターベントの開発が行われたため、放射性物質を除去する方法は様々である。表 1-1~1-3 に諸外国に設置されているフィルターベント装置の概要を示す。
表 1-1

諸外国のフィルターベント装置の概要(1) [3][4]名称

SAND-BED FILTER SYSTEM

設置国

フランス

炉型

PWR

開発元

EDF / IRSN

概要図

概要

直径 8m、高さ 4m の容器内に設置された砂層、ガラス繊維層、粘土層のフィル
2

ターをベントガスが通過することで放射性物質が除去される。装置入口には金属フィルターも設置されている。使用時には蒸気凝縮による水素濃度の上昇を防ぐため、約 140℃までフィルターが加熱される。
性能

エアロゾル>99.9% 無機ヨウ素>90% 有機ヨウ素=0
表 1-2

諸外国のフィルターベント装置の概要(2) [4]

名称

DRY FILTER Method (DFM)

設置国

ドイツ・スロベニア

炉型

PWR

開発元

Karlsruhe Nuclear Research Center / H.KRANTZ-TKT

概要図

概要

格納容器内に金属繊維フィルター、容器外に絵応訴吸着フィルターを有する。
ヨウ素フィルターの上流には連続したオリフィスが設けられ、ヨウ素フィルタ
ーに過熱蒸気を送ることが可能とされている。それにより、配管内の相対湿度を軽減し、ヨウ素フィルター内のゼオライトに水膜が生成されることや、フィルター周辺の過熱を防止することができる。

性能

エアロゾル>99.99% 無機ヨウ素>99.9% 有機ヨウ素>97.5%
表 1-3

諸外国のフィルターベント装置の概要(3) [4]

名称

HIGH SPEED SLIDING PRESSURE VENTURI SYSTEM

設置国

ブルガリア・カナダ・フィンランド・ドイツ・オランダ・韓国・スイス

炉型

PWR・BWR

開発元

SIEMENS-AREVA

3

概要図

概要

格納容器から流入したベントガスは、スクラビングによりエアロゾルが除去される。プール水は薬剤の投入によりアルカリに保たれることで、プール水からのヨウ素の離脱が防がれる。次に金属繊維フィルターにより、更なるエアロゾ
ルの除去と湿分分離が行われる。

性能

エアロゾル>99.99% 無機ヨウ素>99.50% 有機ヨウ素>99.50%

1.1.4 新規制基準への対応
福島第一原子力発電所事故の反省から、実用発電用原子炉及び核燃料施設等に係る新規制基準(以下、新規制基準)が原子力規制委員会によって作成され、運用を開始している。これまでの規制基準の問題点として「福島第一原発事故以前の安全規制の問題点として、事故以前にはシビアアクシデント対策が規制の対象とされず十分な備えがなかったこと、また新たな基準を既設の原発にさかのぼって適用する法的仕組みがなく、常に最高水準の安全性をはかることがなされなかったこと」が指摘されている。新規制基準ではこれらの問題点に対応するため、図 1-1 に示すように従来の規制基準の強化とともにテロ対策やシビアアク
シデント対策などの基準が新設された。シビアアクシデント対策には、万一共通要因による安全機能の喪失などが発生したとしても炉心損傷に至らせないための対策を要求する「炉心損傷防止対策」、炉心損傷が起きたとしても格納容器を破損させないための対策を要求す
る「格納容器破損防止対策」、格納容器が破損したとしても敷地外への放射性物質の拡散を抑制するための対策を要求する「敷地外への放射性物質の拡散抑制対策」の 3 つが設定され、多段階にわたる防護措置が要求されている。
フィルターベント装置はシビアアクシデント対策の内、格納容器破損防止対策の一つとして、国内すべての原子力発電所に設置が義務付けられており、特に BWR は同装置の設置
4

が再稼働の要件の一つとなっている。国内の電力各社は、原子力発電所へのフィルターベン
ト装置の導入を進めており、東京電力では同装置を自社開発し、柏崎刈羽原子力発電所 6 号
機及び 7 号機への設置を完了している。

図 1-1

従来の規制基準と新規制基準の概要 [5]

図 1-2 に島根原子力発電所 2 号機に設置されたフィルターベント装置の概略図を示す。ベントガスは並列された 4 基のスクラバ容器に流入してエアロゾルや無機ヨウ素を除去した
後に、1 基の銀ゼオライト容器で有機ヨウ素が除去される設計となっている。図 1-3 に示す
ようにスクラバ容器内はスクラビングプールと金属フィルターで構成されている、高さ 8m、内径 2m の円筒形である。薬剤の投入で pH をアルカリ性に調整したプール水中でエアロゾ
ルと無機ヨウ素が除去・保持され、金属フィルタ―では、プールを通過したエアロゾルとプール水から発生した微細液滴を除去される。粒子状の放射性物質の 99.9%以上を除去する性能を有している。図 1-4 に示す銀ゼオライト容器は高さ 5m、内径 3m の円筒形である。ここではベントガスが同心円状に配置された銀ゼオライト層を通過することで、有機ヨウ素の除去が行われる。全体の性能として粒子状放射性物質に対して 99.9%以上、無機ヨウ素に対して 99％以上、有機ヨウ素に対して 98％以上の除去効率を有する。

5

図 1-2島根原発 2 号機フィルターベント装置概略配置 [6]図 1-3

島根原発 2 号機スクラバ容器概略 [6]6図 1-4島根原発 2 号機銀ゼオライト容器概略 [6]1.1.5 先行研究について
先行研究では、装置全体としての DF を算出している報告において、支配的な除去メカニ
ズムや対象の粒径ごとの除去特性などについては明らかにされていない場合が多い。そのため、フィルターベント装置の要素ごとの除去特性を把握することは、フィルターベント装置の除去性能を高める上で重要である。
過酷事故時に発生するベントガスの主成分は蒸気であるため、ベントガスが水プールに流入した際に、熱エネルギーと放射性物質の崩壊熱により、プール水温が飽和温度まで上昇する。一方、水温が飽和温度以下である場合はガス温度との差が大きいほど熱泳動効果や蒸気凝縮による気泡の縮小で、気泡中のエアロゾルがプール水に捕獲されやすくなる。先行研
究[2]では常温の水に対して常温常圧の空気を試験ガスとして用いた試験を行っており、エアロゾルに対する除去性能を把握する上では、上記の理由から蒸気―水試験に比べて保守的であるとしている。一方で、蒸気―水試験においてガイセリングによって、プール水位の上昇と吹き上がりが促進される可能性が示唆されており[?8]、プールに蒸気を吹き込んだ時の相変化が水位上昇及び吹き上がりに与える影響を調べる必要がある。
またプール水から発生する微細液滴は溶解した放射性物質を含むため、ベントガスに随伴して下流に流出することは除染性能の低下に繋がる。このため、プール水位と液滴発生量の挙動を評価することは重要である。

7

1.2 研究目的
本研究では、プール内における相変化が水位上昇および吹き上がりに及ぼす影響を明らかにするために、鉛直管内の水プールへの蒸気及び窒素の吹込み試験を実施し、水面の変動を考慮したプールの水位を評価した。また、初期水位と気体の吹込み流量がエアロゾル除染性能と微細液滴の発生量に与える影響を明らかにするために、スクラビングプール通過後のエアロゾル及び微細液滴の粒径分布測定を実施した。

8

第二章 水位測定実験
2.1 実験概要
2.1.1 実験装置概要
フィルターベント装置のスクラビングプールにおける気液二相流の流動実験及び不溶性
エアロゾルの放出量評価を行うため、図 2-1 に示すようなフィルターベント試験装置を使用した。本装置は可視化試験装置と高圧試験装置の二つの鉛直管からなる試験装置である。両試験装置の試験部はどちらも内径 105mm、高さ 4.0m の鉛直管であり、下部に設置したノズ
ルからガスを注入することで、スクラビングプール内部の流動を模擬することが可能である。可視化試験装置は透明色のポリカーボネート製であり、試験部内の流動を外部から観察できる。本実験装置は大気圧条件下での実験で使用する。高圧試験装置はステンレス製であり、1.0MPa、160℃での実験が可能である。どちらの実験装置にも試験部側面に複数の測定口を有しており、ボイドプローブや熱電対、圧力センサーなどの測定系を設置することが可能である。また、飽和蒸気及び窒素ガスを注入可能である。

図 2-1(左：高圧試験装置 右：可視化試験装置)

フィルターベント試験装置外観
9飽和蒸気は蒸気ボイラから生成され、ボイラの最大蒸発量は 90kg/h、最高圧力は 0.69MPaである。ノズル手前に設置された飽和蒸気用の質量流量計 STEAMcube MCV30(アズビル社
製)による質量流量の測定が可能である。窒素ガスはボンベから供給される。気体用流量センサーFD-V40(キーエンス社製)によって体積流量が測定できる。
2.1.2 実験概要
水位測定実験の実験体系概要を図 2-2 に示す。可視化試験装置に窒素ガス及び飽和蒸気をそれぞれ注入し、試験部の流動をビデオカメラで撮影し、水位変動を測定した。ノズル手前と試験装置高さ 380cm の測定点に圧力センサーを設置し、それぞれ窒素及び蒸気の注入圧
力、試験部内の気相圧力を測定した。380cm、100cm の位置に熱電対を挿入し、試験部内の気相温度及び液相温度を測定した。熱電対は、センサー部が試験部断面の中央に位置するように挿入した。

AtmosphereP

T

Nitrogengas
container

Test section
4.0mVideo camera

Flow meter

0-1000L/min

SteamboilerFlowmeter

0-90kg/h
0-0.69MPa

図 2-2

水位測定実験概要10

試験部内の水プール中に気体を吹き込むと、図 2-3 に示すように初期水位𝐿𝑒 に対して気体
吹込み時の平均水位𝐿𝑚 が形成される。このとき気泡がプール内を上昇して水面を貫通することで、平均水位が周期的に振動する。本実験では最高水位𝐿𝑚𝑎𝑥 と最低水位𝐿𝑚𝑖𝑛 を目視計測し、その平均高さを平均水位𝐿𝑚 とした。

LmLe
図 2-3 初期水位と平均水位
水位測定実験の実験手順を以下に示す。
窒素ガス注入① プール初期水位を調整する② 試験部への窒素ガスの注入を開始して、ガス流量を調整する③ およそ 60 秒間、窒素ガス流量を維持して水位変動を撮影する
飽和蒸気注入① プール初期水位を調整する② 試験部に飽和蒸気を注入して、プール水及び試験部を飽和温度まで加熱する③ 飽和蒸気の注入を止めて水位を再調整する④ 飽和蒸気を注入してガス流量を調整する⑤ およそ 60 秒間ガス流量を維持して水位変動を撮影する
窒素ガス注入時のプール水温度は室温とした。飽和蒸気吹込み時は、試験部内での蒸気凝縮によるプール水量の増加の影響を抑えるために、予めプール水を飽和温度まで加熱した
11

状態で初期水位を調整した。窒素吹込みの実験条件を表 2-1 に、蒸気吹込みの実験条件を表
2-2 に示す。窒素ガス流量は流量計の指示値にもとづいて弁の開度で調整した。蒸気流量は
ノズル手前の圧力計の指示値にもとづいて弁の開度で調整し、蒸気流量計の指示値を記録した。使用した蒸気流量計は 19.0kg/s 以下の流量を測定できないため、それ以下となる条件
では、注入圧力を用いた線形補完により流量を算出した。高水位及び高ガス流量では、最大水位が試験部上端に到達する。そのため、試験部上端に最大水位が到達しない条件範囲で実験を行った。
表 2-1

窒素ガス吹込みの実験条件

窒素ガス流量 [L/min]

初期水位 [cm]

50

100

150

250

450

600

60

○

○

○

○

○

○

80

○

○

○

○

×

×

100

○

○

○

○

○

○

120

○

○

○

○

×

×

160

○

○

○

○

○

×

220

○

○

○

○

×

×

260

○

○

○

×

×

×

300

○

×

×

×

×

×

表 2-2

飽和蒸気吹込みの実験条件
注入圧力 [MPa(G)]

初期水位 [cm]

0.01

0.02

0.03

0.04

0.05 0.075

0.1

80

○

○

○

○

○

○

○

○

○

○

100

○

○

○

○

○

○

○

○

○

×

120

×

○

○

○

○

○

○

○

○

○

140

×

○

○

○

○

○

○

○

○

○

160

×

○

○

○

○

○

○

○

○

○

220

×

○

○

○

×

×

×

×

×

×

12

0.125 0.15 0.175

2.2 実験結果と考察
気体吹込み時の試験部内の圧力変化について、代表して初期水位 100cm とした条件での測定結果を図 2-4 に示す。0 秒近傍が窒素吹込み開始時刻である。試験部出口において流路面積が減少しているため、ガス流量が大きくなると試験部内が加圧された。窒素流量及び蒸気流量はノズル手前で測定しているため、高流量では試験部内の体積流量が流量計の指示値よりも減少すると考えられる。そのため、測定した試験部内の圧力を用いて、窒素流量及び蒸気流量を補正した。
120
118

116

50L/min

100L/min

150L/min

250L/min450L/min

600L/minPressure [kPa]

114
112
110
108
106
104
102
100
0

10

20

30

40

50

Time [s]図 2-4 窒素吹込み時の試験部内の圧力変化
植田・小泉[9]は小口径鉛直管を用いた空気-水実験において、初期水位に対する平均水位の比𝐿𝑚 ⁄𝐿𝑒 について整理を行っている。また、ドリフトフラックスモデルを用いて液面上昇の機構を説明している。本実験でも植田・小泉の手法にならい結果の整理を行った。以下に概要を示す。
試験部内がスラグ流状態にあると仮定する。管壁に作用するせん断力は十分小さく無視できる。このとき平均水位は初期水位とボイド率で決まり次のように表せる。
𝐿𝑚
1=
𝐿𝑒 1 − 𝛼(2-1)

ここで、𝐿𝑚 は平均水位、𝐿𝑒 は初期水位、𝛼はボイド率をそれぞれ表す。
ドリフトフラックスモデルを用いると、気体プラグの上昇速度𝑢𝑔 は次式で表せる。
𝑢𝑔 = C0 𝑈𝑔 + 𝑉𝐺𝑗
ここでC0は分布定数、𝑈𝑔 は気体平均速度、𝑉𝐺𝑗 はドリフト速度をそれぞれ表す。
13

(2-2)

ボイド率は次式で表せる。
α=

𝑈𝑔
=
𝑢𝑔

1
𝑉𝐺𝑗
(C0 + 𝑈 )

(2-3)

𝑔

式(2-1)と式(2-3)から次式が導ける。
C0 𝑈𝑔 + 𝑉𝐺𝑗
𝐿𝑚=
𝐿𝑒 (C0 − 1)𝑈𝑔 + 𝑉𝐺𝑗(2-4)

ここで、ドリフト速度𝑉𝐺𝑗 と分布パラメータC0は、以下に示す Kataoka-Ishii の相関式[10]を用いて求めた。無次元等価水力直径𝐷𝐻 ∗ 、無次元ドリフト速度𝑉𝐺𝑗 +、粘性数𝑁𝜇𝑙 は次式で定義される。
𝐷𝐻 ∗ =(2-5)

𝑉𝐺𝑗

𝑉𝐺𝑗 + =
(
𝑁𝜇𝑙 =

𝐷𝐻
𝜎
√𝑔∆𝜌

𝜎𝑔∆𝜌 1⁄4
)
𝜌𝑙 2

(2-6)

𝜇𝑙
1⁄2

𝜎
(𝜌𝑙 𝜎√
)
𝑔∆𝜌

(2-7)

ここで𝜎は液相の表面張力、𝑔は重力加速度、∆𝜌は気液の密度差、𝜌𝑙 は液相密度を表す。
無次元ドリフト速度𝑉𝐺𝑗 +は、粘性数𝑁𝜇𝑙 と無次元等価水力直径𝐷𝐻 ∗を用いて次式で求めた。
低粘性領域：𝑁𝜇𝑙 ≤ 2.25 × 10−3
𝐷𝐻 ∗ ≤ 30のとき
𝑉𝐺𝑗 + = 0.0019𝐷𝐻 ∗0.809

𝜌𝑔 −0.157( )𝑁𝜇𝑙 −0.562
𝜌𝑙

(2-8)

𝐷𝐻 ∗ ≥ 30のとき
𝜌𝑔 −0.157
𝑉𝐺𝑗 + = 0.030 ( )𝑁𝜇𝑙 −0.562
𝜌𝑙

(2-9)

高粘性領域：𝑁𝜇𝑙 ≥ 2.25 × 10−3
𝜌𝑔 −0.157
𝑉𝐺𝑗 + = 0.92 ( )𝜌𝑙ここで𝜌𝑔 は気相密度を表す。

14(2-10)

式(2-8)~(2-10)で求めた𝑉𝐺𝑗 +を用いて、式(2-6)から𝑉𝐺𝑗 が求まる。また、スラグ流・チャーン
流での分布定数は次の Ishii の式[11]から求めた。
𝜌𝑔
C0 = 1.2 − 0.2√𝜌𝑙(2-11)

窒素吹込み及び蒸気吹込みにおける初期水位に対する平均水位の比𝐿𝑚 ⁄𝐿𝑒 を図 2-5 に示す。また、初期水位に対する水位変動幅の比∆𝐿⁄𝐿𝑒 を図 2-6 に示す。窒素ガス流量を試験部断面積で除した値を気相のみかけ流速𝑈𝑔 とした。
水プールへの気体吹込みにより初期水位𝐿𝑒 に対して高い位置に平均水位𝐿𝑚 が上昇した。
気体吹込み中は断続的に大気泡が生成されてプール中を上昇するが、上部の水を押し上げることで水が吹き上がり、その後気泡が上部の水を貫通することで周期的な水位の振動を伴った。吹込み気体流量の増加により平均水位は上昇し、水位振動幅が増大した。𝐿𝑚 ⁄𝐿𝑒 は初期水位によらず近い値であり、見かけ速度𝑈𝑔 の増加とともに増大する傾向を示した。
∆𝐿⁄𝐿𝑒 は初期水位が高いほど大きい傾向を示し、見かけ速度の増大に伴い∆𝐿⁄𝐿𝑒 も増大した。

3.0
2.5

Lm/Le [-]

2.0
窒素

1.5
1.0
蒸気

0.5
0.0
0

0.5

1
Ug [m/s]

図 2-5

気体吹込み時の平均水位𝐿𝑚 ⁄𝐿𝑒

15

1.5

60cm
80cm
100cm
120cm
160cm
220cm
260cm
80cm
100cm
120cm
140cm
160cm
2

0.6
60cm
80cm

0.5

100cm

窒素

ΔL/Le [-]

0.4

120cm
160cm
220cm

0.3

260cm
80cm

0.2
蒸気
0.1

100cm
120cm
140cm
160cm

0

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

Ug [m/s]

図 2-6

気体吹込み時の水位変動幅∆𝐿⁄𝐿𝑒

窒素吹込みと蒸気吹込みでは、気相物性値の差とプール水温度による液相物性値の差があるため、以下に示す無次元速度を用いて平均水位を比較した。無次元速度𝑈𝑔∗は次式で定義される。

𝑈𝑔∗ = (

𝜌𝑔 𝑈𝑔 2gD(𝜌𝑙 − 𝜌𝑔 ))0.5

(2-12)

図 2-7 に無次元速度による整理を示す。流速が低い領域では窒素吹込み時と蒸気吹込み時の𝐿𝑚 ⁄𝐿𝑒 が近い値を取るが、流速が高くなると蒸気吹込み実験の𝐿𝑚 ⁄𝐿𝑒 が窒素吹込み実験に比べて低くなり、その差が広がる傾向を示した。

16

2.5

Lm/Le [-]

2.0

蒸気

1.5

1.0
窒素
0.5

80cm
100cm
120cm
140cm
160cm
60cm
80cm
100cm
120cm
160cm
220cm
260cm

0.0

0

0.01

0.02

0.03

0.04

0.05

0.06

Ug* [-]

図 2-7

窒素吹込み及び蒸気吹込み時の平均水位𝐿𝑚 ⁄𝐿𝑒 の無次元速度による比較

図 2-8 に式(2-4)と測定値の比較を示す。窒素吹込み実験・蒸気吹込み実験どちらも低流速域では計算値と測定値がよく一致した。一方流速 0.8m/s を超えると両実験値とも計算値に比べて低い値をとるようになり、流速の増大によって計算値との差が広がる傾向を示した。
目視観察によれば、気泡上昇は大気泡とともに多くの小気泡が観察された。

17

3.0
2.5

Lm/Le [-]

2.0

蒸気

1.5
1.0

窒素

0.5

80cm
100cm
120cm
140cm
160cm
60cm
80cm
100cm
120cm
160cm
220cm
260cm
蒸気
窒素

0.0

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

Ug [m/s]

図 2-8

気体吹込み時の平均水位の測定値と計算値の比較

図 2-9 に窒素吹込み時の気相温度及び液相温度を 100℃、80℃、10℃としたときの式(2-4)
による𝐿𝑚 ⁄𝐿𝑒 の計算値、蒸気吹込み時の計算値、液相温度 100℃のプールに対して窒素を吹き込んだ実験値との比較を示す。𝑇𝑔 は気相温度、𝑇𝑙 は液相温度を表す。実験値は予め加熱した 100℃のプールに対して窒素吹込みを実施して測定した。100℃のプール水に対する窒素
吹込み時の試験部内の気相温度、液相温度を図 2-10 に、気相圧力について図 2-4 における常温のプール水に対して窒素吹込みを実施した際の気相圧力との比較を図 2-11 に示す。窒
素吹込みにおける計算値は気相温度、液相温度ともに温度が高いほど𝐿𝑚 ⁄𝐿𝑒 が大きい傾向を示した。また、液相温度を 10℃としたときに比べて液相温度を 80℃、100℃とした𝐿𝑚 ⁄𝐿𝑒 は
大きく下がっており、一方気相温度による𝐿𝑚 ⁄𝐿𝑒 への影響は小さいことがわかった。気相温度 100℃、液相温度 100℃としたときの窒素吹込み時の𝐿𝑚 ⁄𝐿𝑒 は蒸気吹込み時に比べて大きい値を示すがその差はわずかである。このことから平均水位は液相温度に大きく依存する
ことがわかった。また、分布パラメータ𝐶0の気液物性値による差はわずかであり、ドリフト
速度𝑉𝐺𝑗 の変化の影響が大きいことがわかった。実験値は、比較的圧力が安定している 40~50秒における平均圧力および平均温度から試験部内の窒素体積流量を補正した。実験では吹込み初期が最も平均水位及び吹き上がりが大きく、時間経過によりそれらが減少する傾向がみられた。流入した窒素ガスがプール水との温度差で加熱され急激に膨張したため、水位が激しく振動したと考えられる。

18

5

Nitrogen, Tg=10℃, Tl=10℃
Nitrogen, Tg=10℃, Tl=100℃
Nitrogen, Tg=80℃, Tl=80℃
Nitrogen, Tg=100℃, Tl=100℃
Nitrogen, Tg=100℃, Experiment

4.5

4Lm/Le [-]

3.5

Nitrogen, Tg=10℃, Tl=80℃
Nitrogen, Tg=80℃, Tl=10℃
Nitrogen, Tg=80℃, Tl=100℃
Steam, Tg=100℃, Tl=100℃

3
2.5
2
1.5
1
0.5
0
0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

1.2

1.4

Ug [m/s]

図 2-9相関式を用いた Lm/Le の計算値と実験値の比較

105
100

Temperature [℃]

95
90
85
80
75
70

Tg, 50L/min
Tg, 250L/min
Tg, 600L/min

65

Tl, 50L/minTl, 250L/min
Tl, 600L/min

60
0

10

20

30

40

50

60

Time [s]図2-10 高温プール水に対する窒素吹込み時の気相・液相温度の変化

19

70

160

150
Pressure(abs) [kPa]

140
130
120

110
100
50L/min, Tl=10℃
250L/min, Tl=10℃
600L/min, Tl=10℃

90
80
0

10

50L/min, Tl=100℃
250L/min, Tl=100℃
600L/min, Tl=100℃

20

30

40

50

Time [s]図2-11 プール水温度が高温および常温における窒素吹込み時の気相圧力変化

ガス流量の実機条件について以下に示す。島根原子力発電所 2 号機では、フィルターベン
ト 装 置 の 設計 条 件と して ベ ン ト ガス 流 量は 原子 炉 定 格 熱出 力の 1%相 当 の 蒸 気流 量
9.8kg/s(427kPa[gage])としている[6]。スクラバ容器の内径はおよそ 2m としている。このことから、島根原発 2 号機に設置されたフィルターベント装置のスクラバ容器内でのベントガスの体積流量は 3.5m3 ⁄s、見かけ流速はおよそ 0.67m/s と推測される。
同様に、柏崎刈羽原子力発電所 6・7 号機では、格納容器が最高使用圧力の 2 倍である
620kPa(gage)にてベントを実施した際に、原子炉定格熱出力の 2％相当の飽和蒸気が排出可能であることをフィルターベント装置の設計条件としており、ベントガスの設計流量は31.6kg/s としている[7]。スクラバ容器の内径はおよそ 4m としている。このことから、柏崎刈羽原発 6・7 号機に設置されたフィルターベント装置のスクラバ容器内でのベントガスの体積流量は 8.4m3 ⁄s、見かけ流速はおよそ 1.1m/s と推測される。
また、川村は ABWR プラントの事故想定シナリオにおけるベントガス流量を条件ごとに以下のように示している[2]。本文献で想定しているシナリオは配管大破断による原子炉冷却材喪失、全交流電源喪失、全非常用炉心冷却系機能喪失が同時に発生する、格納容器の過圧破損の観点で、事象進展が早く格納容器内の温度と圧力が高く推移する厳しいケースとしている。また、柏崎刈羽原発 6・7 号機を想定しており、フィルターベント装置も上記の
柏崎刈羽 6・7 号機のものと同型で内径 4.0m としている。
・ 最大流量条件：格納容器設計圧力の 2 倍(620kPa[gage])でベントした直後の体積流量である 33000m3 ⁄h・ 中間流量条件：格納容器設計圧力(310kPa[gage])でベントした直後の体積流量である
20

27000m3 ⁄h・ 最小流量条件：事故発生から 7 日(168 時間)経過後の流量を下回る条件として設定
した体積流量である 13500m3 ⁄h
これらのベントガスの設計流量及び事故シナリオ時の流量ついて以下の表 2-3 にまとめ
た。
表 2-3

設計および事故シナリオ時のベントガス流量及び流速

条件

ベント圧力

体積流量

見かけ流速

[kPa (gage)][m3 ⁄s][m/s]

島根 2 号機

427

3.49

1.11

柏崎刈羽 6・7 号機

620

8.38

0.667

ABWR 最大流量条件

620

9.17

1.29

ABWR 中間流量条件

310

7.50

0.597

ABWR 最小流量条件

-

3.75

0.191

※ABWR 最小流量条件におけるベント圧力の記載はなかった
本実験における窒素吹込み時と蒸気吹込み時の見かけ流速はそれぞれ、およそ 1m/s、
1.8m/s を最大としている。窒素吹込み実験では最大見かけ流速が実機における最大条件を下回っているが、近い値をとる実験条件を設定しており、蒸気吹込み実験では最大流量条件
を実験条件内に収めている。
本実験体系における試験部の内径は 0.105m であるのに対して、実機では 2~4m でありかなり大きい。そのため、実験体系における高流量域では壁面による流路の制限が吹き上がりに大きく影響し、実機と異なる水位挙動を示している可能性がある。管内径が大きい実機ス
ケールでは、本実験に比べて吹き上がりは抑制されると考えられる。

21

第三章 粒径分布測定
3.1 実験概要
3.1.1 実験装置概要
本実験ではエアロゾル発生装置としてエアロゾルジェネレーターRBG-1000I(PALAS 社
製)、エアロゾル検出器としてエアロゾルスペクトロメータ―Welas digital 2000(PALAS 社製)を使用した。以下にこれらの装置の説明を記す。また、試験部は図 2-1 に示す高圧試験装置を用いた。試験部として使用した高圧試験装置については 2.1.1 項に記述した可視化試験装置と同様であるため省略する。
エアロゾルジェネレーターRBG-1000I
本装置は乾燥エアロゾルを一定速度で継続的に発生させる装置である。図 3-1 にエアロゾ
ル発生機構の概略を示す。シリンダー内に充填された硫酸バリウム粉体は、ピストンによって押し出されると、回転する金属ブラシによって掻き取られ、コンプレッサーから供給される空気と混合されてエアロゾルが発生する。エアロゾルの供給量はシリンダー径とピスト
ン速度によって連続的に制御可能である。シリンダー径はエアロゾル発生速度に合わせて選択可能であり、本実験では直径 28mm のシリンダーを用いた。

Air compressor

Air

Air + Aerosol

Test section

40L/minBrush
0-1500rpm

BaSO4 powder

CylinderPiston5.0-700mm/h
図 3-1

エアロゾル発生機構
22

投入量測定エアロゾル発生装置から発生する硫酸バリウムエアロゾルの質量を把握する必要がある
ため、シリンダー内に充填された硫酸バリウム粉体の密度を測定した。容器に入った硫酸バ
リウム粉体を直径 28mm のシリンダーに充填し、ピストンが押し出された長さと充填前後のカップの重量を測定した。ピストン長とシリンダーの直径から充填時のシリンダー容積を算出し、充填前後のカップの重量差から、充填した硫酸バリウムの質量を算出した。同様の手順を 4 回繰り返してそれぞれ密度を算出した。結果を表 3-1 に示す。
表 3-1 シリンダー充填時の硫酸バリウム粉体密度
充填前

充填後

ピストン長

充填質量

充填密度

[g]

[g]

[mm]

[g]

[g/cm3]

1

49.26034.87723.93

14.3830.975722

49.20633.84425.47

15.3620.979123

49.22937.15819.55

12.0711.0023

4

49.23935.91522.26

13.324

0.97169

平均

0.98222以降ではシリンダー充填時の硫酸バリウム密度は0.982 g⁄cm3とした。28mm シリンダーを用いた際のピストン上昇速度とエアロゾル投入速度の関係を表 3-2 に示す。
表 3-2 ピストン上昇速度と硫酸バリウムエアロゾル投入速度の関係

上昇速度 [mm/h]

5

10

20

50

投入速度 [g/h]

3.02

6.05

12.10

30.25

Welas digital 2000
本装置は光散乱を用いてエアロゾルの個数濃度、粒径などを測定する光散乱式エアロゾ
ルスペクトロメーターである。検出部に流入する粒子にキセノンランプから白色光を照射し、散乱光強度の角度分布から粒径分布を計測する。welas が検出した粒子数及び粒径は、
welas 検出部の検査体積内で検出した粒子から空間中の個数密度 dCn[P/m3 ]、質量密度dCm[mg/m3 ]として出力される。以降では出力された値を換算して、試験部から流出する粒子数として次式で示す時間当たりの粒子流出個数dN𝑜𝑢𝑡 [/min]を、粒子質量として時間当たりの粒子流出質量dm𝑜𝑢𝑡 [mg/min]を用いる。
𝑑𝑁𝑜𝑢𝑡 = 𝑑𝐶𝑛𝑄𝑔(3-1)

𝑑𝑚𝑜𝑢𝑡 = 𝑑𝐶𝑚𝑄𝑔

(3-2)

23

ここで𝑄𝑔 [m3 /min]は単位時間当たりの混合ガス流量であり、次式のように窒素流量
𝑄𝑁2[m3 /min]と空気流量𝑄𝑎𝑖𝑟 [m3 /min]の和である。
(3-3)

𝑄𝑔 = 𝑄𝑁2 + 𝑄𝑎𝑖𝑟
3.1.2 水平円管を用いた硫酸バリウム乾燥エアロゾル粒径分布測定概要

エアロゾル発生装置から発生した直後の硫酸バリウムエアロゾルの粒径分布を調べるた
めに、水平管を用いて硫酸バリウムエアロゾルの粒径分布を測定した。垂直円管に下部からエアロゾルを吹き込み、最上部付近でサンプリングすると、粒径が大きく重いエアロゾルが重力沈降して減少し、エアロゾル発生直後に比べて粒径分布が小粒径側にシフトすることが推測される。そのため、水平管内に硫酸バリウムエアロゾルを流し、重力の影響を最小限に抑えて粒径分布の測定を行った。装置概要を図 3-2 に示す。試験部は内径 100mm、長さ2.0m のポリカーボネート製の円管を使用した。エアロゾル発生装置には内径 28mm のシリ
ンダーを使用し、ブラシの回転数は 1000rpm、ピストンの上昇速度は 20mm/h に設定した。
発生させるエアロゾルの質量は 12.10g/h となる。試験部の下流側は開放されており大気圧条件である。サンプリング管は、サンプリング口が試験部断面の中心に位置するように設置した。サンプリング管からは 5.0L/min の流量でエアロゾルを含む混合ガスが吸引されて、
welas の検出部に流入する。気相流速に対する粒径分布の変化を確認するために、窒素流量
100L/min と 200L/min の 2 条件で測定を行った。エアロゾル発生装置から流量 40L/min で空気が流れるため、試験部内の気体流量は窒素流量と空気流量の和になる。

Pump

Flow
controler

Filterwelas

5.0L/minSampling tubeBaSO4 + Airaerosol
Air Compressor

FilterAerosol
generator
Atmosphere

40L/min
2.0m

N2

Flowmeter

N2 gas0-600L/min

図 3-2

粒径分布測定概要図3.1.3 微細液滴・硫酸バリウム粒径分布測定概要
プールの初期水位とガス流量が、エアロゾルの除染性能と微細液滴の発生に及ぼす影響を明らかにするために、スクラビングプールを模擬した鉛直管内の水プールに気体及びエ24

アロゾルを吹込み、装置下流において粒径分布測定を行った。
粒径分布測定実験の実験体系概要を図 3-3 に示す。高圧試験装置に吹き込む圧縮空気及び窒素ガスに粒子状放射性エアロゾルの模擬粒子として硫酸バリウムエアロゾルを混合し、試験部出口におけるエアロゾル及び微細液滴の流出量を測定した。硫酸バリウムエアロゾ
ルはエアロゾル発生装置から発生させる。エアーコンプレッサーで生成した圧縮空気と混合し、さらにノズル手前で窒素ガス注入ラインと合流し、混合ガスとして試験部に吹き込む。
エアーコンプレッサーで生成した圧縮空気は、エアロゾル混入前にフィルターを通して水
分、油分を除去しているため、混合空気中には硫酸バリウム以外のエアロゾルは無視できる。
またエアロゾル発生装置から注入ラインとの合流地点まではゴムチューブを使用し、試験部以外でのエアロゾルの損失を抑えた。3.1.1 項で行った水平円管を用いた実験と同様にエ
アロゾル発生装置から 40L/min の空気が供給されるため、試験部内のガス流量は窒素流量と空気流量の和になる。
Atmosphere
Pump

Flow
controler

Filterwelas

5.0L/minAir
Compressor
40L/min

Nitrogengas
container

FilterAerosol
generator

Test section
4.0m

Sampling tubeBaSO4 + Airaerosol
Nitrogen gas

Flowmeter

0-600L/min

図 3-3

粒径分布測定実験概要

鉛直管最上部近傍の側面にサンプリング管を挿入し、水フィルターを通過して試験部から流出する窒素ガス、空気、微細液滴、硫酸バリウムを含む混合ガスをサンプリングした。
サンプリング管は、吸引口が試験部断面の中央に位置するように設置した。サンプリング管
25

から吸引された混合ガスはエアロゾルスペクトロメータ―検出部、HEPA フィルター、フローコントローラー、外部ポンプを通り、大気中へ放出される。また、このガスはフローコン
トローラー及び外部ポンプにより流量が 5.0L/min となるように制御した。
実験条件を表 3-3 に示す。エアロゾルスペクトロメータ―の検出部に水が混入すると正確な測定ができないため、気体吹込み時に変動する水位がサンプリング口に到達しない条件
範囲で実験を実施した。
表 3-3

粒径分布測定実験の実験条件

窒素ガス流量 [L/min]

初期水位
[cm]

0

50

100

200

400

550

60

○

○

○

○

○

○

100

○

○

○

○

○

○

160

○

×

○

○

×

×

220

○

○

○

×

×

×

300

○

×

×

×

×

×

※実施した実験条件を○で示す
粒径分布測定実験の実験手順を以下に示す。初期水位 0cm とした実験はドライ条件として装置内壁部に水が付着していない状態で実施した。プール水がある条件をウェット条件
とした。
ドライ条件
① エアロゾル、空気、窒素ガスの注入をしない状態でエアロゾル検出器による粒径測定を行い、バックグラウンド値を確認する② 空気の注入を開始する③ エアロゾルの発生と窒素ガスの注入を開始し、実験条件に合わせてエアロゾル発生速度と窒素ガス注入流量を調整する④ エアロゾル検出器による粒径測定を開始し、検出量が準定常状態となることを確認してから、一定時間測定を継続する
ウェット条件① エアロゾル、空気、窒素ガスの注入をしない状態でエアロゾル検出器による粒径測定を行い、バックグラウンド値を確認する② 空気の注入を開始する③ 実験条件に合わせてプール水位を調整する
26

④ エアロゾルの発生と窒素ガスの注入を開始し、実験条件に合わせてエアロゾル発生速度と窒素ガス注入流量を調整する⑤ エアロゾル検出器による粒径測定を開始し、検出量が準定常状態となることを確認してから、一定時間測定を継続する
コンプレッサーからの空気の供給量は 40L/min となるように設定した。エアロゾル発生装置へのプール水の逆流を防ぐため、圧縮空気は常に注入する必要がある。そのため、エアロゾルを投入しない場合も、空気は供給した状態で実験を実施した。エアロゾルを投入する実験を実施した後は、試験部内に残留する硫酸バリウムエアロゾルを除去するために、注水と排水による洗浄を行った。

27

3.2 実験結果と考察
3.2.1 水平円管を用いた硫酸バリウム乾燥エアロゾル粒径分布測定
図 3-4 にエアロゾル流出量の時間変化、図 3-5 に測定された硫酸バリウムエアロゾルの粒径分布を示す。窒素流量 100L/min、200L/min どちらの条件でも、エアロゾル検出量の時間変化は安定しており、バックグラウンドの影響は無視できることを確認した。粒径分布は0.3~0.4µm をピークとして、おおよそ一致している。
5.0E+08

Number of particles [P/min]

4.5E+08
4.0E+08

3.5E+08
3.0E+08

2.5E+082.0E+08

200L/min
100L/minBackground

1.5E+08
1.0E+08
5.0E+07
0.0E+00
0

20

40

60

80

100

Time [s]図 3-4

硫酸バリウムエアロゾルの流出個数の時間変化

0.07
100L/min

0.06

200L/mindCn/Cn [-]

0.05
0.04
0.03
0.02
0.01
0.00
0.1

1
Paraticle diameter [µm]図 3-5

硫酸バリウムエアロゾルの粒径分布
28103.2.2 バックグラウンド測定
ドライ条件、ウェット条件でそれぞれバックグラウンド測定を行った。プールを初期水位に設定し空気及び窒素を注入しない状態でのバックグラウンド測定を行った。ウェット条
件とドライ条件をそれぞれ代表して、初期水位 0cm と 100cm の 2 条件の結果を図 3-6 に示す。試験部内にガス及びエアロゾルを投入しない静止状態では、粒子の検出量がエアロゾル
粒子投入時と比較して極めて小さいことを確認した。

900

Number of particles [P/min]

800

0cm

700

100cm

600
500

400
300
200
100
0
0

20

40

60

80

100

Time [s]図 3-6

ドライ条件およびウェット条件におけるバックグラウンド測定

3.2.3 ドライ条件における硫酸バリウムエアロゾル粒径分布測定
図 3-7 にドライ条件の個数密度の時間変化、図 3-8 にドライ条件での粒径分布測定と 3.2.1
における水平円管を用いて測定した硫酸バリウムエアロゾル発生直後の粒径分布測定の比較を示す。図 3-8 中の PD はエアロゾル発生直後の粒径分布、Dry はドライ条件での測定を表す。ドライ条件の粒径分布は硫酸バリウム乾燥エアロゾル粒径分布測定の結果と概ね一致していることを確認した。分布が小粒径側にシフトしているのは、試験部である 4m の鉛直管をエアロゾルが上昇する間に、大粒径のエアロゾルが重力沈降するためであると考え
られる。

29

Number of particles [P/min]

2.5E+102E+10

1.5E+101E+10100L/min

5E+09

200L/min
0
0

20

40

60

80

100

Time [s]図 3-7 ドライ条件測定における粒子数の時間変化

8.0E-02
7.0E-02

PD 100L/min

6.0E-02

PD 200L/min
Dry 100L/min

dCn/Cn [-]5.0E-02Dry 200L/min

4.0E-02
3.0E-022.0E-02
1.0E-02
0.0E+00

0.1

1Particle diameter [µm]図 3-8エアロゾル発生直後とドライ条件測定における粒径分布の比較

30103.2.4 ウェット条件における液滴粒径分布測定
スクラビングプールによる除去メカニズム
スクラビングプールには放射性物質の粒子を含むベントガスが噴射される。この時、ガスの気泡がプール中を通過する間に、ガス中の粒子がプール水中に捕獲されて、ガス中から除去される。以下にその原理を示す[2]。
気泡中の粒子は慣性力や重力を受けて気液界面に接触することで液相側に捕獲される。
粒子径が大きく、質量が大きい粒子ほどこの作用を受けやすい。一方で、小粒径の粒子はガス中の気体分子との相互作用を受けやすいため、ブラウン拡散や熱泳動によって気液界面に接触して捕獲される。また、ノズルから高速で噴射された直後の領域では、気泡がプール
水中で急減速することで、粒子が慣性力を受けることによって液相に捕獲される。これは噴射速度が高いほど捕捉される確率が高くなる。プール水が飽和温度以下の場合、ベントガス
は水蒸気を含むため、気泡中の蒸気が凝縮することで気泡径が縮小し、粒子が液相に捕獲される。
エアロゾルを投入していない条件では、検出される粒子はすべて液滴であるとみなせる。
図 3-9 に窒素流量 0L/min におけるエアロゾル非投入時の測定結果を示す。水位が上昇すると広い粒径範囲で液滴数が減少する一方で大粒径の液滴数が増加した。小粒径の液滴が減少したことで液滴個数は減少したが、大粒径の液滴が増加したことで質量への寄与が大き
く、流出質量は増加する傾向がみられた。
初期水位の増大により大粒径液滴が増加した要因は、次のように考えられる。試験部内で発生した液滴は粒径が大きいほど重力の影響を受けて落下しやすく、気相部の距離が長いほど、試験部出口に到達するまでに重力沈降によりプール水面に落下して再合流する割合が高くなる。初期水位 60cm から 160cm において、初期水位が高くなると粒径およそ
1.05µm 以上の液滴数が増加した。検出される最大粒径も増大したが、ごくわずかであり有意な数値といえるかは疑問が残る。初期水位 220cm ではそれ以下の水位に比べて急激に大粒径の液滴が増加しており、検出された最大粒径も有意に増大した。
また、発生した液滴が出口に到達するまでに他の液滴と合体して大きい粒径の液滴になることも考えられる。ガス流速が同じ条件では気相部が長いほど微細液滴の浮遊時間が増加するため、初期水位が低いほど、発生した液滴が合体する確率が高くなると考えられる。
しかし上述したように、初期水位が低いほど液滴総数は多く、大粒径液滴の増加も見られない。合体液滴の有意な影響は確認できなかった。
次に、初期水位が高くなると小粒径粒子が減少した要因を考察する。測定した粒径範囲でのすべての微細液滴が、プール水面において気泡の貫通やそれに伴う水面の振動によって発生したとする。また、液滴合体の影響も無視できるほど小さいとみなす。ガス流量が低い領域では、液面の振動の激しさは初期水位が高くなってもあまり変化しない。また、高流量であれば、初期水位が高いほど液面の振動は激しくなる。そのため、初期水位が高くなると、液滴の発生量は変化しないかあるいは増加するはずである。また、水位が高いほど重力沈降
31

によって除去される液滴が少ないため、液滴粒径が変わらない限り検出される総液滴数は
全粒径にわたって増加するはずである。しかし、実際には水位の上昇によって大粒径液滴は増加するものの、それ以下の粒径では液滴数が減少した。つまり、小粒径の粒子は水面以外で発生した粒子が大部分を占めている可能性が高い。
これは、ノズル部で微細液滴が発生することが要因だと考えることができる。同一流量では水位によらずノズルまわりの気液挙動が変わらないと考えられる。初期水位によるプー
ル水頭圧の変化も大きくない。そのため、ノズルでのガスの噴射により発生する微細液滴量
及び粒径は、ガス噴射速度すなわちガス流量によって変化し、初期水位に対しては一定である。そのとき、気泡中に存在する微細液滴は上述した不溶性エアロゾルと同じ原理でプール
水と気泡の気液界面に接触して捕獲される。そのため、初期水位が高く、気泡がプール水中に滞在する時間が長いほど、ノズル部で発生した気泡中に含まれる液滴は減少するはずである。
この仮定を踏まえた上で、プール水面で発生する液滴に議論を戻す。初期水位が高いほどノズルで発生した液滴が減少し、相対的に液面で発生した液滴が増加するため、液面で発生した液滴の粒径分布は 220cm としたときの粒径分布に近く 1.1µm 付近にピークをもつことが推測される。
1.4E+08
60cm

Number of particles [P/min]

1.2E+08100cm
1.0E+08160cm
8.0E+07220cm

6.0E+07
4.0E+072.0E+07
0.0E+00
0.1

図 3-9

1
Particle diameter [µm]10エアロゾル非投入時の窒素流量 100L/min における粒径分布

図 3-10 に初期水位 60cm におけるエアロゾル非投入時の測定結果を示す。測定したすべての粒径範囲で、窒素流量の増大により検出液滴数の急激な増加がみられた。窒素流量の増大により水位の振動が激しくなるため、プール水面で発生する液滴数が増加する。また、平32均水位の上昇と試験部内の気相流速の増大により、発生した液滴が重力沈降により落下してプール水に捕獲される割合が減少する。これらの要因から検出粒子数が増加したと考えられる。
100cm 以上の水位におけるエアロゾル非投入時の測定結果も、同様の傾向が見られる。初期水位 60cm、160cm では窒素流量の増加によって、検出される最大粒径も大きくなっている。一方で初期水位 100cm、220cm では窒素流量 50L/min に比べて窒素流量 100L/min で検出される最大粒径が小さくなっており、傾向から外れている。
図 3-10 から窒素流量 0L/min から 400L/min まで、窒素流量の増大に伴い全粒径にわたって粒子数が増加しているが、550L/min では粒径 1µm 以下の粒子数は増加しているものの、粒径 1µm 以上の粒子数が減少している。サンプリング管内の流速に対して試験部の流速が高くなり、慣性の影響を受けやすい大粒径の粒子の個数濃度が主流より低く計測されている可能性が考えられる。

3.0E+09
0L/min
50L/min
100L/min
200L/min
400L/min
550L/minNumber of particles [P/min]

2.5E+09
2.0E+09
1.5E+09
1.0E+09
5.0E+08
0.0E+000.1

図 3-101
Particle diameter [µm]エアロゾル非投入時の初期水位 60cm における粒径分布

3310Particle diameter [P/min]

2.0E+06

1.8E+0660cm

1.6E+06

100cm

1.4E+06

160cm
220cm

1.2E+06

300cm

1.0E+06

8.0E+05
6.0E+05
4.0E+05
2.0E+05
0.0E+000.1

図 3-11

1Particle diameter [µm]10エアロゾル非投入時の窒素流量 0L/min における粒径分布

3.0E+07
60cm

Number of particles [P/min]

2.5E+07100cm
2.0E+07220cm
1.5E+07
1.0E+07
5.0E+06
0.0E+000.1

図 3-12

1
Particle diameter [µm]エアロゾル非投入時の窒素流量 50L/min における粒径分布

3410

1.0E+09
9.0E+08

60cm

Number of particles [P/min]

8.0E+08100cm

7.0E+08

6.0E+08160cm

5.0E+08
4.0E+08
3.0E+082.0E+08
1.0E+08
0.0E+000.1

図 3-13

1
Particle diameter [µm]10エアロゾル非投入時の窒素流量 200L/min における粒径分布

3.5E+09

Number of particles [P/min]

3.0E+0960cm

2.5E+09100cm

2.0E+09
1.5E+09
1.0E+09
5.0E+08
0.0E+000.1

図 3-14

1
Particle diameter [µm]エアロゾル非投入時の窒素流量 400L/min における粒径分布

3510

5.0E+09
4.5E+09
60cm

Number of particles [P/min]

4.0E+09
3.5E+09100cm

3.0E+09
2.5E+09
2.0E+09
1.5E+09
1.0E+09

5.0E+08
0.0E+000.1

図 3-15

1
Particle diameter [µm]10エアロゾル非投入時の窒素流量 550L/min における粒径分布

3.2.5 ウェット条件における硫酸バリウムエアロゾル粒径分布測定
図 3-16 に窒素流量 0L/min におけるエアロゾル投入時の測定結果を示す。エアロゾル除去
効率が最も低いと考えられる水位 60cm での粒径分布は、ドライ条件で測定されたものに近
い分布となった。
初期水位の上昇により広い粒径範囲で粒子数が減少し、総粒子数も減少する傾向が見られた。ガス流量が同じ条件の場合、試験部内は同じ気相速度であるため、初期水位が高いほ
ど気泡がプール水中に滞在する時間が長くなる。そのため、気泡中のエアロゾルが液相に捕獲される可能性が高くなり、プールを通過する粒子数が減少したと考えられる。粒径ごとにみると、粒径およそ 0.3µm 以上の粒子数が大きく減少したが、それに比べて 0.3µm 以下の粒子数の減少量は小さいため、粒径分布のピークが小粒径側にシフトした。しかし、初期水位 160cm を超えると粒径 1.0µm 以上の粒子数の増加がみられ、初期水位 220cm と 300cm の条件では粒径 1.0~1.1µm にピークが発生した。
次に、この 1.0µm を超える大粒径の粒子について考察する。図 3-12 に示すエアロゾル非投入実験との比較から、窒素流量 0L/min の条件で検出部まで到達する液滴数は、同条件のエアロゾル投入時の粒子数に比べて十分少ないため、この 1.0µm 以上の粒子について液滴はほとんど含まれないことがわかる。つまり考えられる要因は硫酸バリウムエアロゾルのみであり、一部の粒子で粒径が変化した可能性が高い。先述した通り、同一流量条件においては水位が高いほどエアロゾルの捕獲割合は増加し、プールを通過する粒子数が減少した
36

と考えらえる。図 3-16 から粒径 1.0µm 以下の粒子については初期水位の増加により粒子数も減少しており、上記の傾向と一致した。また、ドライ条件から初期水位 60cm から 100cmにかけての粒子数の変化をみると検出されたすべての粒径範囲で粒子数が減少していることから、水プールが選択的に特定の粒径範囲だけを除去しているわけではなく、硫酸バリウ
ムの粒径範囲すべてにフィルターとしての除去能力を持つことが確認できる。硫酸バリウ
ムエアロゾル一つ一つの粒径が変化しないと仮定すると、初期水位の上昇によってすべての粒径で粒子数が減少するため、水フィルターを通過した時点で、図 3-16 のように粒径
1.0µm 以上の粒子数が増加するとは考えられない。そのため、投入された硫酸バリウムエア
ロゾルのうち一部の粒径が変化したと考えるのが妥当である。
粒径が変化した要因として硫酸バリウムエアロゾルに液滴が付着したこと、および液滴が付着した後に周囲のエアロゾルと接触して凝集したことが考えられる。便宜上、水分子が付着した硫酸バリウムエアロゾル及び凝集したエアロゾルを湿潤粒子と呼ぶ。湿潤粒子の発生箇所として、ノズル部での気液の攪拌、プール内を上昇する気泡中、プールを通過した
後の気相部、及びプール水面を主とした気液界面からのエアロゾルの再離脱が考えられる。
このうち、ノズル部での攪拌と気液界面からの再離脱はガス流量の影響が大きいと考えられるため、同一流量での比較時はこれらの要因による発生割合は同一とみなせる。また、水フィルター通過後の気相部に比べてプール内の気泡中の粒子密度が十分大きいことが推測できるため、他の要因に比べて発生量は少ないと思われる。しかし、諸要因の影響度合いについてはさらなる実験が必要だと思われる。
これらの考察から、初期水位の上昇により、流出するエアロゾル粒子の総数は減少するが、湿潤粒子の増加により大粒径の粒子数が増加することがわかった。
4.5E+08

Number of particles [P/min]

4.0E+08

60cm
100cm

3.5E+08160cm

3.0E+08220cm

2.5E+08300cm

2.0E+08
1.5E+08

1.0E+08
5.0E+07
0.0E+00
0.1

1Particle diameter [µm]図 3-16 エアロゾル投入時の窒素流量 0L/min における粒径分布
3710図 3-17 の初期水位 60cm におけるエアロゾル投入時の測定結果について着目する。窒素流量 0L/min ではドライ条件と比較したときに、粒径分布は大きく変化していないことが分かる。窒素流量が増大すると、粒径およそ 0.4µm~1.0µm 程度の粒子数が減少し、粒径 1.0µm以上の粒子数が増加した。それに伴い総粒子数は減少した。この要因として窒素流量の増大によって、粒子が受ける慣性力が増してプール水に捕獲される粒子が増加したことが考えられる。また、大粒径の粒子の増加については、気相流速の増大に伴い、一度プール水を通過した粒子が重力沈降によりプール液面に捕獲される粒子が減少したこと、液面の振動により発生する液滴が増加したことが要因として考えられる。窒素流量が 200L/min を超えると 1.0µm をピークとして急激に粒子数が増加した。これは主に上述した液滴量の増加によるものである。

Number of particles [P/min]

2.5E+09
0L/min
50L/min
100L/min
200L/min
400L/min
550L/min

2.0E+09

1.5E+09

1.0E+09

5.0E+08

0.0E+00

0.1

1Particle diameter

図 3-17 エアロゾル投入時の初期水位 60cm における粒径分布

3810

5.0E+08

Number of particles [P/min]

4.5E+0860cm

4.0E+08100cm

3.5E+08
3.0E+08220cm

2.5E+082.0E+08

1.5E+08
1.0E+08
5.0E+07
0.0E+000.1

図 3-181
Particle diameter [µm]10エアロゾル投入時の窒素流量 50L/min における粒径分布

Number of particles [P/min]

8.0E+08
7.0E+0860cm

6.0E+08

100cm
160cm

5.0E+08220cm
4.0E+08
3.0E+082.0E+08
1.0E+08
0.0E+000.1

図 3-191
Particle diameter [µm]エアロゾル投入時の窒素流量 100L/min における粒径分布

3910

1.2E+09
60cm

Number of particles [P/min]

1.0E+09100cm
8.0E+08160cm
6.0E+08

4.0E+082.0E+08
0.0E+000.1

図 3-201
Particle diameter [µm]10エアロゾル投入時の窒素流量 200L/min における粒径分布

Number of particles [P/min]

2.5E+09

2.0E+0960cm

1.5E+09100cm

1.0E+09

5.0E+08

0.0E+000.1

図 3-21

1Particle diameter [µm]エアロゾル投入時の窒素流量 400L/min における粒径分布

4010

3.5E+09

Number of particles [P/min]

3.0E+0960cm

2.5E+09100cm

2.0E+09
1.5E+09
1.0E+09
5.0E+08
0.0E+000.1

図 3-22

1
Particle diameter [µm]10エアロゾル投入時の窒素流量 550L/min における粒径分布

3.2.6 除染係数の算出
粒径分布測定実験を実施した各条件での試験部の除染係数を算出した。フィルターベン
ト装置の除染性能は除染係数 DF(Decontamination Factor)を用いて評価される。DF は次式で定義され、DF が大きいほど除染性能が高いことを意味する。
DF =

𝑚𝑖𝑛
𝑚𝑜𝑢𝑡

(3-4)

ここで𝑚𝑖𝑛 は時間当たりに装置に流入した対象物質の質量、𝑚𝑜𝑢𝑡 は時間当たりに装置から流出した対象物質の総質量である。本実験における対象物質は硫酸バリウムエアロゾルである。そのため試験部への流入量𝑚𝑖𝑛,𝑎 はエアロゾル発生装置からの発生量とした。試験部からの流出量𝑚𝑜𝑢𝑡 は次のように求めた。エアロゾル非投入時に検出された粒子質量を液滴の質量𝑚𝑜𝑢𝑡,𝑤 、エアロゾル投入時に検出された粒子質量を硫酸バリウムエアロゾルと液滴の質量𝑚𝑜𝑢𝑡,𝑤+𝑎 とした。ここで𝑚𝑜𝑢𝑡,𝑤+𝑎 と𝑚𝑜𝑢𝑡,𝑤 の差分を硫酸バリウムの流出量𝑚𝑜𝑢𝑡,𝑎 とした。
つまり、試験部の DF は次式で求められる。
𝑚𝑜𝑢𝑡,𝑎 = 𝑚𝑜𝑢𝑡,𝑤+𝑎 − 𝑚𝑜𝑢𝑡,𝑤
DF =

𝑚𝑖𝑛,𝑎
𝑚𝑜𝑢𝑡,𝑎

(3-5)
(3-6)

粒径分布測定の結果より、窒素流量が高くなると 1µm を超える比較的大粒径の湿潤した
硫酸バリウムエアロゾルの検出数が増加した。大粒径の粒子は質量への寄与が極めて大き41

いため、湿潤粒子が増加すると流出質量に占める水の割合が大きくなることが推測される。
式（3-5）で定義された硫酸バリウムエアロゾルの流出質量は、硫酸バリウム粒子に吸着した水の質量も含むため、湿潤粒子を検出する条件では実際よりも大きい値となる。その結果、
DF は実際よりも小さい値となることが推測できる。また、硫酸バリウムエアロゾルの質量に対して液滴質量が大きくなると、実験ごとの液滴質量のばらつきにより、正確な硫酸バリ
ウム質量が算出できない可能性が高い。そのため、比較的に液滴流出量と湿潤粒子流出量が少ないと思われる、窒素流量 0L/min、50L/min、100L/min の条件のみについて除染性能を評価した。表 3-4 に各実験条件における DF を示す。
表 3-4

各実験条件での DF の算出

水位

窒素流量

𝑚𝑜𝑢𝑡,𝑤+𝑎

𝑚𝑜𝑢𝑡,𝑤

𝑚𝑖𝑛,𝑎

[cm]

[L/min][mg/min][mg/min][mg/min]

60

0

36.2

0.0162

62.6

60

50

52.8

7.00

49.5

60

100

55.0

23.5

72.1

100

0

24.0

0.413

96.3

100

50

51.8

6.40

25.8

100

100

79.1

22.9

160

0

35.5

0.0137

160

100

62.1

22.0

56.5

220

0

61.6

3.10

38.7

220

50

131

15.3

19.4

220

100

183

51.5

17.1

300

0

32.9

1.13

71.3

504.1

DF

40.4
63.7

窒素流量が小さいほど DF が高くなる傾向が見られた。ここで、図 3-23 と図 3-24 に窒素
流量 0L/min におけるエアロゾル投入時と非投入時の粒径ごとの粒子数と粒子質量の差分を示す。窒素流量 0L/min では液滴流出数が極めて少ないため、エアロゾル投入時と非投入時の差分から得た硫酸バリウムエアロゾルの粒径分布は図 3-16 におけるエアロゾル投入時の粒径分布とほぼ同じ分布が得られた。図 3-24 から、粒子の総質量に対して 1µm を超える粒子が占める質量割合が大きいことが分かる。そのため、その粒径範囲の粒子数が最も少ない
初期水位 100cm が最も高い DF となった。また、湿潤粒子が検出される条件において、表 34 で示された DF は水の質量の分だけ硫酸バリウムエアロゾル質量を過大評価しているため、実際にはそれ以上の DF であるといえるだろう。実機条件においては粒径の大きなエア
ロゾル及び液滴は、スクラビングプールを通過後に湿分分離器や金属繊維フィルターによ42

って高い割合で除去されるため、プールを通過した粒子に対しても粒径を大きくすることで後続のフィルターでの除去効率を上げる効果をももたらすことが推測できる。
図 3-25 から図 3-28 において、初期水位 220cm とした条件で粒径 1.1µm 以上の粒子数及
び粒子質量の差分がマイナスとなっており、エアロゾル投入時より非投入時の粒子数が多いことになる。この条件では液滴の検出数が硫酸バリウムエアロゾルの検出数と同スケールになるため、実験ごとの液滴検出数のばらつきが大きく影響している可能性がある。特に試験装置の構造上、初期水位の設定時に数 cm の誤差が生じるため、初期水位の差による液滴流出量の差が影響している可能性がある。このことから、液滴検出数が大きい条件では、エアロゾル投入時と非投入時の差分をエアロゾルとみなすことは難しい。

4.5E+08

Number of particles [P/min]

4.0E+08

60cm
100cm

3.5E+08160cm

3.0E+08220cm

2.5E+08300cm

2.0E+08
1.5E+08

1.0E+08
5.0E+07
0.0E+00
0.1

1Particle diameter [µm]10図 3-23 窒素流量 0L/min におけるエアロゾル投入時と非投入時の粒径ごとの粒子数の差分

43

0.45
60cm
100cm
160cm
220cm
300cm

0.40

Particle mass [mg/min]

0.35
0.30
0.25
0.20
0.15
0.10
0.05
0.00

0.1

1
Particle diameter [µm]図 3-2410

窒素流量 0L/min におけるエアロゾル投入時と非投入時の粒径ごとの粒子質量の差分

5.0E+08
60cm

Number of particles [P/min]

4.0E+08100cm

3.0E+08220cm
2.0E+08
1.0E+08
0.0E+00-1.0E+08
0.1

1Particle diameter [µm]図 3-25 窒素流量 50L/min におけるエアロゾル投入時と非投入時の粒径ごとの粒子数の差分

44

10

1.40
60cm

Particle mass [mg/min]

1.20

100cm

1.00

220cm

0.80
0.60
0.40
0.20
0.00

-0.20
0.1

1
Particle diameter [µm]10図 3-26 窒素流量 50L/min におけるエアロゾル投入時と非投入時の粒径ごとの粒子質量の差分

Number of particles [P/min]

7.0E+08
6.0E+0860cm

5.0E+08

100cm
160cm

4.0E+08220cm
3.0E+082.0E+08
1.0E+08
0.0E+00-1.0E+08
0.1

1Particle diameter [µm]図 3-27 窒素流量 100L/min におけるエアロゾル投入時と非投入時の粒径ごとの粒子数の差分

45

10

2.00
60cm

Particle mass [mg/min]

1.50

100cm

160cm
220cm

1.00

0.50

0.00

-0.50
0.1

1
Particle diameter [µm]図 3-28窒素流量 100L/min におけるエアロゾル投入時と非投入時の粒径ごとの粒子質量の差分

4610

第四章 結論
水位測定及び粒径分布測定から以下の結論が得られた。
水位測定
・ 窒素吹込みおよび蒸気吹込みから、気体吹込み時のプールの水位挙動を確認した。
・ プールの平均水位は、ドリフトフラックスモデルによる計算値と低流量においてよく一致した。一方で、実機スケールに近い高流量では計算値に比べて平均水位が低い値にずれる傾向を示した。
・ 窒素吹込み時に比べて蒸気吹込み時の平均水位は低く、ガイセリングなどの相変化に起因する吹き上がり現象の有意な影響は見られなかった。
粒径分布測定・ プールの初期水位を上昇させることにより、およそ 1.0µm を超える液滴の流出量が増
加し、およそ 1.0µm 以下の液滴の流出量が減少した。また、流出する硫酸バリウムエア
ロゾルの総数は減少した。さらに、プールを通過したエアロゾルも粒径が増大した。液滴およびエアロゾル粒子の粒子径の増大は、後続のフィルター装置における除去効率を高めることが期待できる。
・ 吹込み気体流量が大きいほど水位変動が大きくなり、液滴の流出量も増大した。硫酸バ
リウムエアロゾルの流出量は、粒径 1.0µm 以下で減少したが、粒径 1.0µm 以上では増加する傾向を示した。しかし本実験における高流量の条件では、試験部壁面による流路制限の影響が大きく、実機スケールでは水位の周期的な変動に起因する液滴の発生は抑制されると考えられる。

47

参考文献
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論文集, (2016)[17] 松村 邦仁, 神永 文人，鈴木 政浩，藤井 寛一, “垂直円筒容器内のガイセリングに関する研究日本原子力学会和文論文誌” Vol.11, No.1, 49-61, (2012)[18] 島田 学, 向阪 保雄, “エアロゾル粒子の物体表面への沈着現象”, エアロゾル研究, Vol.3,
No.4, 273-282, (1998)[19] 奥山 喜久夫, “流体中の微粒子の挙動” 地学雑誌, Vol.98, No.6, 81-87, (1989)[20] 一条 和夫, “光散乱式エアロゾルスペクトロメータと ISO 気化器 21501-1”, エアロゾル
研究,Vol.24, No.3, 176-178, (2009)[21] 宮島 信夫, 石岡 修, 田森 行男, 森 修身, 金子 士郎, “ダスト濃度測定における非等速吸引の実験的研究”, 大気汚染学会誌, Vol.20, No.2, 96-103, (1985)[22] 佐藤 行成, “微粒子の計測技術 エアロゾルから真空ダストへ”, 真空, Vol.33, No.12, 900908, (1990)[23] 佐俣 満夫, 金岡 千嘉男, “非等速吸引による粒子濃度測定誤差におよぼすノズル形状の影響”, 化学工学論文集, Vol.24, No.2, 299-305, (1998)[24] 金井 大造，古谷 正裕，新井 崇洋，西 義久, “フィルタベント装置のエアロゾル除去特性”, 日本機械学会 2016 年度年次大会講演論文集, No.16-1, (2016)[25] R.K. Hilliard, J.D. McCormack, A.K Postma, “SUBMERGED GRAVEL SCRUBBERDEMONSTRATION AS A PASSIVE AIR CLEANER FOR CONTAINMENT VENTING AND
PURGING WITH SODIUM AEROSOLS –CSTF TEST AC7 – AC10”, HANFORDENGINEERING DEVELOPMENT LABORATORY, (1981)[26] T. Kanai, M. Furuya, T. Arai, Y. Nishi, “Study of new evaluation method for aerosol
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Extended Operating Conditions in German PWR” AREVA GmbH EMUG-Meeting, (2014)[29] 江見 準, “気中微粒子沪過の基礎” エアロゾル研究, Vol.4, No.4, (1989)

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謝辞

本研究の実施にあたり、多くの方々にお世話になりました。ここに感謝の意を表させていただきます。
指導教官である北海道大学大学院工学研究院准教授の千葉豪先生、ならびに同助教の山本泰功先生には、研究におけるあらゆる面で多大なるご指導をいただきました。心より感謝
申し上げます。
現・東京工業大学先導原子力研究所特任教授の奈良林直先生には、先生が本研究室をご退官されるまで、指導教官としてご指導いただきました。厚くお礼申し上げます。
北海道大学大学院工学研究院准教授の坂下弘人先生、助教の三輪修一郎先生には研究において多くの貴重なご意見をいただきました。また、三輪先生には国際学会参加時に生活面でもお世話になりました。心より感謝申し上げます。
原子炉工学研究室の学生の皆様にも研究室での生活や実験の手伝い、学会や研修への参加など多くの面で助けていただき、原子炉工学研究室での 3 年間を過ごすことができました。
最後に、論文執筆にあたりお世話になったすべての方々に感謝いたします。
平成 31 年 1 月 31 日
北原直人

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