A03
第一原理有効模型と相関科学のフロンティア
September 18, 2010

代表：
今田 正俊
東京大学工学系研究科

精鋭メンバーの顔ぶれ

研究分担者 ：
三宅 隆
産業技術総合研究所
中村 和磨 東京大学大学院工学系研究科
佐久間 怜 千葉大学大学院融合科学研究科
連携研究小口 多美夫 大阪大学産業科学研究所
石橋 章司 産業技術総合研究所
有田 亮太郎 東京大学大学院工学系研究科
藤森 淳
東京大学大学院理学系研究科
辛埴
東京大学物性研究所

M. IMADA

本プロジェクトのねらい
階層性を利用して自由度を縮減するダウンフォールディング法
少数自由度のみの有効模型を非経験的に導出
有効模型を精緻な低エネルギーソルバーで解く
強相関第一原理・３段階融合手法のさらなる展開：◆現実の物質群への広範な実証研究：★強相関物質の金属絶縁体転移や競合秩序・ゆらぎを第一原理的に理解★光電子分光、電気伝導とスピン伝導を含む輸送現象、光学スペクトル、スピンダイナミクスなどの動的性質、励起構造に現れる特異な強相関効果の解明、実験結果との比較検証★誘電応答、スピン伝導、交差相関に関する第一原理からの知見、★スピン軌道相互作用と強相関効果の絡み合いが生み出す物理の解明
反転対称性の破れている系；界面、表面◆強相関非平衡現象の解明への挑戦★電子の相転移が生み出す超高速現象、なかでも光誘起金属絶縁体転移や一次転移の過渡現象、巨大応答のダイナミックスの解明を進める★進展の著しいフェムト秒時間分解光電子分光など非平衡実験手法の結果を理解する理論構築
M. IMADA

興味ある物性
スピン軌道相互作用
鉄系を含む超伝導体
超原子・ゼオライト

M. IMADA

鉄系超伝導体 三宅、中村、有田、石橋、今田-

最局在ワニエ関数と制限RPAによる第一原理有効模型
低エネルギーソルバー・ DMFT, VMC
磁気構造と機構の理解
電子相関効果の理解

LaO
As
Feba

LDA+DMFT

鉄系超伝導体母物質
LaFeAsOの基底状態の磁気構造

Aichhorn et al., PRB(2009)

M. IMADA

佐久間、三宅スピン軌道相互作用と電子相関、石橋、小口、Σ (1,2) = iG (1,2)W(2,1)
有田、今田
αβαβ

W (1,2) = v(1,2) + ∫ v(1,3) P(3,4)W (4,2)d 3d 4P(1,2) = −iGαβ (1,2)Gβα (2,1+ )Au(110)up spin/down spinの混じった複素波動関数
Sr2IrO4
J. Kunes, R. Arita et al.

GW+SOI

Bi/Si 空間反転対称性の破れ

表面ラシュバ効果、
Ｘ線方向二色性
界面ラシュバ効果
磁気異方性・ノンコリニア磁性
輸送現象
三角格子金属・異常ホール効果
トポロジカル絶縁体
M. IMADA

d, f電子系の第一原理計算
VO2 High T: metallic(tetragonal)

Low T: insulating(monoclinic)
LDA: metallic
GW: insulating

tetragonal

monoclinic(Sakuma et al., PRB2008)

M. IMADA

超原子描像に基づくゼオライト系における物質設計
有田中村
ゲストクラスターとホスト構造の多様性から多様な物性を設計する

M. IMADA

方法論の挑戦
大規模計算への挑戦
汎用シミュレータの開発整備

M. IMADABig-System
Model Construction

複雑な系への挑戦
Finished:
SrVO3- 5 atoms- 383 au3

Finished:
LaFeAsO- 8 atoms- 961 au3

Finished:
Na4Al3Si3O12- 44 atoms- 4726 au3

Finished:κ-(BEDT-TTF)Cu2CN3- 118 atoms- 11003 au3

ONGOING:
EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2- 228 atoms- 22411 au3- 125 k-points- 1500-2000 bands- 150,000 plane waves

中村→ Ａ０２
TAPP
吉本（鳥取）超並列計算への挑戦
M. IMADA

シミュレータの開発整備

石橋(1) 第一原理材料シミュレータQMAS(Quantum MAterials Simulator) の開発・整備およびそれをプラットフォームとした各種計算機能の導入(2) エレクトロニクス材料を中心とした適用計算の実行
これまで(1) 通常の第一原理電子状態計算＋構造最適化機能に加え、静電場下での電子状態計算とBerry位相/1Dワニエ軌道を組み合わせた誘電特性計算機能、エネルギー・応力密度分布計算機能、スピン軌道相互作用＋ノンコリニア磁性計算機能、有効遮蔽媒質(ESM)モデル、などをQMASに導入(2) LAO/STO積層膜・超格子の電子状態・内部電場スクリーニング機構・分極率分布（含、非線形項）の解析、単一分子性導体・有機強誘電体などの分子性固体の電子状態解析(有効モデルへのパラメータ供給)、鉄ヒ素系超伝導体および関連物質の電子状態解析
今後(1) 「スピン軌道相互作用＋ノンコリニア磁性計算機能」と「ワニエ軌道関連計算機能(Berry位相・1D/3D最局在ワニエ軌道)計算機能」と「静電場下での電子状態計算機能」を組み合わせることによる交差相関計算機能および有効モデルパラメータの抽出機能の導入(2) 遷移金属化合物のバルク・界面・表面などにおける特異な電子状態（スピン軌道相互作用が現出 and/or スピンと誘電分極が結合したもの）の解明

M. IMADA

光電子分光との連携

複雑な電子相関・多バンド系・相競合非平衡・ダイナミックス

M. IMADA

第一原理有効模型理論と光電子分光実験の連携で取り組みたい課題

複雑な電子相関効果の解明（とくに多バンド系）

未知の量子状態，“相競合”状態の解明

藤森

Sakai,Motome, MI

s-wave likepseudogap

Yamaji, MI

銅酸化物超伝導体の擬ギャップ・フェルミアーク

鉄系超伝導体のフェルミ面
M. IMADAにおける相関効果

軟X線領域のレーザー光電子
CeRu2の超伝導ギャップ
木須, PRL(2005)
CeRu2
Intensity (arb.units)

Tc = 6.2 K
T=
3.8K
8.0K

超高分解能
光電子分光

世界最高エネルギー分解能を更新• ５０μｅＶの高エネルギー分解能• １Ｋ以下の極低温→ 重い電子系，有機超伝導体における超伝導ギャップ異方性の観測

1020

5EF

10EF
Binding energy (meV)

最高空間分解能
大強度
５０ｎｍ からｎｍ以下へ→ 不均一な，ネマティック 集光性
な電子状態の顕微分光
高空間分
解光電子
顕微分光

辛

単色性
軟Ｘ線高調波
レーザー

時間
パルス性

大強度
偏光特性

時間分解分光の確立
ピコ秒からフェムト秒へ→ 光誘起相転移の電子状態

時間分解
光電子分光

スピン分解
光電子

M. IMADA

マルチスケール強相関第一原理法
方法論と展開M. IMADALimitation of Conventional Methods
DFT； LDA, LSDA, GGA,
Underestimate of gap
Ignorance of fluctuations
Overestimate of ordering

LaTiO3Hartree-Fock, LDA+U
Overestimate of gap
Overestimate of Ordering, Ignorance of fluctuations

Target;Correlated metals and correlated insulators

Few bands are isolated near the Fermi level

M. IMADA

基本手法：エネルギー階層性を利用した3段階スキーム
Aryasetiawan, Imada, Kotliar, Georges, Lichtenstein 2004
Imai, Solovyev, Imada 2004, 2005
数十eV

(1) クーロン相互作用の遮蔽(2) 自己エネルギー 制限RPA
GW

ダウン
フォールディング

電子構造の階層性

フェルミ面から遠い高エネルギー領域
密度汎関数法による大域電子構造① 大域構造② downfolding③ 低エネルギーソルバー

低エネルギー有効模型
百分の一eV低エネルギーソルバー（拡張）DMFT、PIRG、変分MC、ガウス基底MC★ 遷移金属酸化物など現実の強相関物質に対する第一原理高精度攻略法

M. IMADA自由度の縮減と遮蔽クーロン相互作用
最局在ワニエ軌道
Virtual (rv)Target (d)Occupied (ro)

制限RPA

V
Wr =1 − PVr

F. Aryasetiawan, M. Imada,
A. Georges, G. Kotliar,
S. Biermann, and
A.I.Lichtenstein
Phys. Rev. B 70 (2004) 195104

Pr: フェルミレベルから離れた電子による分極

フェルミレベルから離れた電子によって遮蔽されたクーロン相互作用

Wr (ω= 0) ⇒ U⇒ 有効模型

10M. IMADA

Justification of constrained RPA
V
Normal condition to be satisfied by RPA
Wr =PrV ≪1 ; perturbative treatment
1 − PVrPresent case
|PrV |≫1

Virtual (rv)

Pr = -GrGrΓrr -GrGdΓdrvertex correction

Δ

Target (d)++ … small parameter

Occupied (ro)self-energy(Wr )rr (Wr )dr,
∆∆

=
Γrr+…

バーテックス補正の抑制
M. IMADA

絡み合いをほどく

Miyake, Aryasetiawan, Imada
Phys. Rev. B 80 (2009) 155134

Ni
高エネルギー部分と低エネルギー部分のバンドが絡み合っているとき、互いに直交するヒルベルト空間によって絡み合いをほどく安定した
ダウンフォールディング
M. IMADA

Dimensional downfolding
Nakamura, Yoshimoto, Nohara, Imada
arXiv:1007.4429

低次元系物理とのリンク
界面・表面への応用

M. IMADA

Effective Hamiltonian; Lattice Fermion Model

WannierbasislocalizedLMTObasis;
WanniermaximallyH1††ε kn c kn ckn +c ln cln 'U nn ',mm ' ( l , l ')c l ' m cl ' m '∑∑2 l ,l ',n ,m ,n ',m 'kn†

ε kn,U knk ' m ; downfolding

Uknk ' m→ U ; on-site intraorbital
K ; on-site interorbital
J ; exchange
V ;intersite Coulomb
M. IMADA

10~100e
V(1) Screening of Coulomb(2) self-energy CLDA
CRPA

downfolding

hierarchy

high-energy region
global structure by DFT(LDA-GW)

low-energy model
low-energy solver

0.01 eV

CDMFT、PIRG、VMC、Gaussian MCLow-Energy Solver
Improved variational Monte Carlo (VMC)
Path-integral renormalization group (PIRG)
Gaussian-basis Monte Carlo (GBMC)
Cluster extension of dynamical mean-field theory (cDMFT)

M. IMADA

State of the art by improved VMC
Tahara, Imada
Variational form with many parameters JPSJ 77 (2008)
114701pair wavefunction

Gros et al.

fij : site-dependent variational parameter♯ of variational parameters scales with N,
system size ～ 100- 1000

行列計算
→ Ａ０１
M. IMADA

Optimization of many variational parameters
Stably optimize more than 1000 parameters

Normal optimization by Hessianstochastic reconfiguration
計算機科学との連携？
M. IMADA

Accuracy of improved VMC
BenchmarkSpin correlation ofdoped Mott insulator
short-range correlationand fluctuations
2D Hubbard 6×6~10×10

Tahara & MI(2008)

Excitation Spectra
1D Hubbard model

M. IMADA

Application to Real Materials★ iron-based superconductor
LaFePO, LaFeAsO, BaFe2As2, LiFeAs, FeSe, FeTeinterplay of correlation and orbital physics★ organic conductors

θ-(ET)2CsZn(SCN)4 , κ-(ET)2Cu(NCS)2 , κ-(ET)2Cu2(CN)3Mott transition, spin liquid, superconductivity★ semiconductors excitonic effect
GaAs, LiF
★ transition metal oxides
Sr2VO4 ,YVO3 spin-orbital order
VO2, SrVO3★ zeolite (Na4)3+(SiO2)3(AlO2-)3, (K4)3+(SiO2)3(AlO2-)3

M. IMADAIron-Based Superconductors
Multi-Orbital and Correlated Electron Physics

Nakamura, Miyake, Arita, Misawa
M. IMADANew superconductor LnFeAs(O1-xFx)
Kamihara et al,
JACS 130, 3296 (2008)

Ln = La, Pr, Sm, …

Antiferromagnetic
metalTc ~ 26K-55K
Kamihara et al, JACS 130, 3296 (2008)
Ren et al. Chin. Phys. Lett. 25 (2008) 2215

M. IMADAGlobal band structure
1111: LaFePO, LaFeAsO
122: BaFe2As2
111: LiFeAs
11: FeSe, FeTeSimilarFe 3dBandsBandwidth~ 4.5 eVVarietyfamily dependence
Miyake, Nakamura, Arita, ImadaJPSJ 79 (2010) 044705

M. IMADADiversity and strong family dependence:
What should we understand?
No AF order in LaFePO
Small AF ordered moment （ 0.36µB for LaFeAsO）
cf. LSDA overestimate the order (~2µB)
vs. large moment (2.25 μB for FeTe)
Variation of AF ordered pattern (π,0) stripe in LaFeAsO
vs. (π/2, π/2) bicolinear in FeTeSC close to AFM

多様な反強磁性と超伝導

Role of electron correlation
Bad metallic behavior
small Drude weight
Symmetry of SC order parameter Keimer et al. Timusk et al.

mechanism of high Tc
Variation of Tc

Comparison to the cuprates

Chen et al.

Unconventional
T1
M. IMADASystematic change in covalencyh parameter ÅLaFePO 1.14
LaFeAsO 1.32
BaFe2Se2 1.36
FeSe
1.46
FeTe
1.77
LaFeAsO
1111
large hcovalenth11FeTeioniclarge Wannier spread
M. IMADASystematic dependence of U on Covalency

U / t :d model dp model
LaFePO
LaFeAsO
FeTeFeSe

891114Miyake, Nakamura, Arita, ImadaJPSJ 79 (2010) 044705

20202630

efficient screening

strongcorrelation
M. IMADA
small covalency

Correlation effectAichhorn, Biermann, Miyake, Georgesand Imada: PRB 82 (2010) 064504

non-Fermi liquid
LHB

Yoshida et al.
JPSJ, 2009see also ARPES by Tamai et al. (2009)

Malaeb et al. JPSJ 2008

M. IMADALower Hubbard band of FeSe
Aichhorn, Biermann, Miyake,Georges and Imada:
PRB 82 (2010) 064504

M. IMADAMulti-Variable Variational
Monte Carlo Results
LaFeAsO

Stripe AF close to QCP
small ordered moment

Orbital fluctuating AF
Material sensitive change
Strong correlation
sandwitched byweakly correlated metal (λ<0.5) andorbital differentiated Mott insulator (λ>1.0)

Misawa,Nakamura,
Imada
M.
IMADA
arXiv:1006.4812

課題
マルチスケール強相関第一原理手法の精度検証と汎用的な応用展開
スピン軌道相互作用系
有機導体・超原子ー巨大単位胞強相関系への展開
未知の量子相の解明
非平衡・ダイナミックス
時間分解光電子分光
光誘起、緩和現象

計算機科学との連携：
最適化計算・行列計算・並列化
M. IMADA