大気中メタンの炭素同位体比測定とその挙動解析（ｎ）
森泉純・永峰康一郎・飯田孝夫・池辺幸正（名古屋大学工学部）
吉田尚弘（名古屋大学大気水圏科学研究所）
１。はじめにメタン（ＣＨ４）は大気中に存在する微量成分（世界平均で１．８ｐｐｍｖ弱）であるが強い
赤 外 線 吸 収 物 質 で あ り 、 水 （ Ｈ ２ ０ ） ・ 二 酸 化 炭 素 （ Ｃ Ｏ ２ ） に 次 ぐ 温 室 効 果 気 体 と して 知 られて い る 。 そ の 大 気 中 濃 度 は 年 率 約 １ ％ で 増 加 傾 向 に あ り 、 二 酸 化 炭 素 と と も に 温 暖 化 への 寄 与 が 危 惧 さ れて い る 。 こ の 増 加 を 抑 制 す る た め に 、 大 気 中 メタ ン の 生 成 ・ 消 滅 等 の 動態 を 解 明 す る べ く 研 究 が 行 わ れて い る 。
温室効果ガスなど環境中に存在する物質の動態を解明するためには、その物質に含まれて い る 元 素 の 同 位 体 比 に 着 目 す る こ と が 一 つ の 有 効 な 方 法 で あ り 、 数 多 くの 研 究 で 同 位 体比 の 測 定 が 行 わ れて い る 。 大 気 中 メタ ン の 動 態 解 明 に も 同 様 の 手 法 が 適 用 で き る 。 大 気 中メタ ン は 湿 地 ・ 水 田 ・ 反 別 動 物 ・ 天 然 ガ ス ・ バイ オ マ ス 燃 焼 ・ 埋 立 地 な ど 主 に 地 表 か ら 発生する。その発生源の種類によって炭素同位体比に差異があること、また主な消滅機構であ る 大 気 中 Ｏ Ｈ ラ ジ カ ル や 土 壌 に よ る 酸 化 に お いて 同 位 体 分 別 が 起 こ る こ と が 明 ら か に な って い る 。 大 気 中 の メタ ン 濃 度 は ご く １ 散 量 で あ る が 、 比 較 的 存 在 比 の 大 き い １ ３ Ｃ に つ いて は多 くの 測 定 ・ 解 析 例 が あ る 。 １ ４ Ｃ に つ いて は 、 そ の 存 在 比 が 極 端 に 小 さ い こ と と 大 気 中 メ
タンが微量であることから測定が難しく、１４Ｃを用いた解析例は多くない。しかし４Ｃには、天然ガスなどいわゆる化石起源と呼ばれる発生源からのメタンには全く含まれないという、安定同位体のｓＣにはなｔ、ヽ牛刳敢があり、大気中メタンの動態を知る上で有用である。
本研究は大気中メタンの炭素同位体比を測定することによって、その動態を解明する
こ と を 目 的 と して い る 。 １ ４ Ｃ 測 定 の た め に は 大 量 の 空 気 試 料 か ら 微 量 の メ タ ン を 濃 縮 ・ 分離する必要がある。炭素同位体比測定のための空気試料中メタンの濃縮・分離試料作成装置 に つ いての 機 能 評 価 を 森 泉 ・ 他 （ １ ９ ９ ３ ） に 引 き 続 いて 行 っ た の で、 本 稿 で は ま ず こ れ に
つ いて 述 べ 、 次 に 本 装 置 を 用 いて 得 た 空 気 試 料 中 メタ ン の 炭 素 同 位 体 比 測 定 の 結 果 を 示 す。
２。空気試料中メタン濃縮・分離装置の機能評価２­１本装置の概要
本研究で行う大気中メタンの炭素同位体比測定手法は大きく次の４段階からなり、濃縮・分 離 装 置 で 行 う 操 作 は Ｉ 〜 ｍ に あ たる 。 操 作 の 詳 細 に つ いて は 森 泉 ・ 他 （ １ ９ ９ ３ ） を 参 照 されたい。
Ｉ 活性炭を用いた吸着・脱着により空気試料からメタンを分離する。
ｎガ ス ク ロ マ ト グ ラ フィ を 用 いて メ タ ン を 精 製 す る 。

Ⅲ

精製したメタンを二酸化炭素に変え、保存する。

１７０­

Ⅳ二酸化炭素をグラファイト化し、ＡＭＳを行う。また二酸化炭素を測定試料として １３Ｃを測定する。
タンデトロン加速器質量分析計による１４Ｃ測定に必要な約１ｍｇＣのメタンを得るためには、通常１ｍ３強の空気試料が必要である。必要な試料量を抑えるため、また試料の処理によそ）同位体効果をさけるために、空気試料からのメタンの収率は１００％近いことが望ましい。また空気試料に含まれるメタン以外からの炭素の混入には十分注意する必要があ る 。 こ れ ら か ら 本 装 置 の 機 能 評 価 と して 空 気 試 料 中 メタ ン の 収 率 と 、 空 気 試 料 中 メタ ン
以 外 か ら の 炭 素 の 混 入 お よ び 同 位 体 効 果 の 有 無 の ３ 点 に つ いて 確 認 し た 。
２­２空気試料からのメタン収率
空気試料からのメタンの収率はガスクロマトグラフで精製したメタン量（段階且）および回収したメタン由来の二酸化炭素量（段階ｍ）の２点で算出した。前者はクロマトグラ
ム の ピー ク 面 積 、 後 者 は 二 酸 化 炭 素 の 圧 力 か ら 求 め た 。
空 気 試 料 中 メタ ン 濃 度 は ２ ｐ ｐ ｍ ｖ 前 後 で あ る が 、 こ れ ら の 試 料 に つ いての メタ ン 収 率は現在のところ前者について９１．３ ６．１％（３１試料）、後者について９０．１ ５．５％（３０試料）
で あ る （ 誤 差 は ば らつ き で、 １ ㈲ 。 メタ ン の 吸 着 に 使 用 して い る 粒 状 活 性 炭 を 交 換 し た
ところ、森泉・他（１９９３）の値（８４％程度）よりも若干向上した。この理由として繰り返し使 用 に よ り 活 性 炭 が 劣 化 して い く こ と が 考 え ら れ る 。 同 位 体 比 測 定 値 の 信 頼 性 向 上 の た めに、収率を１００％近くに向上させることが今後の課題である。
２­３コンタミネーションの有無
メタン標準ガス（純度９９．７％、日本酸素製）を段階Ⅲのメタン燃焼ラインを用いて二酸化炭素化した試料と、この標準ガス２．００❹を高純度窒素に希釈、本装置を用いて回収・二酸化炭素化した試料の１４Ｃ測定を行い、比較した。希釈した高純度窒素量は５０召または通常の空気試料と同程度（０．５〜１．１３ｍ３）である。このメタン標準ガスはほとんど１４Ｃを含まないので、周囲の１４Ｃを含む炭素が混入した場合は明瞭に測定結果に反映されるはずである。
１４Ｃ濃度測定値は標準試料の１４Ｃ／１３Ｃに対する試料の１４Ｃ／１３Ｃの比（以下１４Ｃ／１３Ｃ比とする）で表してある。標準の１４Ｃ／１３Ｃとして、１９５０年当時のＮＢＳシュウ酸（０１ｄ）をδ１３Ｃ＝­１９‰に規格化した値を用いている。ただし１４Ｃ測定に用いた標準試料（ＮＢＳシュウ酸（Ｎｅｗ））の １３Ｃ値を測定していないので、これを­１７．８‰として標準の１４Ｃ／１３Ｃを算出した 。 ま た １ ４ Ｃ ／ １ ３ Ｃ の 算 出 に あ た って は 、 バ ッ ク グ ラ ウ ン ド と して 人 エグ ラ フ ァ イ ト を 測 定したときの１４Ｃ計数率を試料および標準試料の１４Ｃ計数から差し引いた。
図 １ に １ ４ Ｃ 濃 度 測 定 の 結 果 を 示 す。 標 準 ガ ス メ タ ン に 対 し そ れ を 希 釈 回 収 し た 試 料 の１４Ｃ／１３Ｃ比が大きくずれることはなかった。本研究が対象とする大気中の微量メタンはその１４Ｃ／１３Ｃ比が１前後であること、またタンデトロンの測定精度が１％程度であることか­１７１­

ら試料メタン以外からの炭素の混入は無視しうるといえる。
本 装 置 で は 空 気 試 料 処 理 の 準 備 と して、 吸 着 ・ 脱 着 を 用 い る 活 性 炭 ト ラ ップ お よ び ガ ス
クロマトグラフ試料導入管（モレキュラーシーブ５Ａを０．５ｇ封入）をそれぞれ３８０〜４００℃、２５０℃で油拡散ボンプにて０．００１Ｔｏｒｒ程度まで焼き出し・真空引きしている。図１の （ っ は １ ４ Ｃ を 含 ん だ メタ ン を 含 む 空 気 試 料 処 理 の 次 に 処 理 し た 標 準 ガ ス メタ ン 試 料 の 測 定値である。従ってこの準備が適切であるかどうか、すなわち前試料のメモリ効果の有無の指標となる。４つの測定結果のうち２つの１４Ｃ／１３Ｃ比がやや高いが、大きな差異はなかった。１４Ｃ／１３Ｃ比の高かった２試料について、試料Ｎ０．１１は処理前に行う活性炭の焼き出し不十分によるメモリ、Ｎ１­２は希釈した試料へのコンタミネーションがあった可能性がある。１４Ｃ／１３Ｃ比が標準ガスメタンと変わらない試料もあるので、注意深い操作、処理を行え ば メ モ リ 効 果 は 抑 える こ と が で き る と い える 。
２­４同位体効果の有無
図２は前節と同様にメタン標準ガスを二酸化炭素化した試料、ガスクロマトグラフに打ち込みメタンを分取、燃焼ラインに送った試料、および高純度窒素５０Ｈこ希釈・回収した 試 料 の ３ 種 に つ いて、 δ １ ３ Ｃ 値 を 質 量 分 析 計 で 測 定 、 比 較 し た 結 果 で あ る 。 希 釈 ・ 回 収
試料のメタンの収率は９５．４ １．７％で１００％ではないが、三者に有意な差は見られなかった。
またこの収率は実際の空気試料よりもやや高いが、実際の空気試料でも（い３Ｃ値に大きな差はないと考えられる。
メタンを直接二酸化炭素化した試料と希釈・回収した試料のδ１３Ｃ値のばらつきは、標準偏差でそれぞれ０．７５、０．８９‰であった。それぞれ同一のメタンに同じ操作を行ったものであるが、質量分析計の測定精度に比べてかなり大きな値である。本装置による処理を行った試料の １３Ｃ値の精度の向上が今後の課題の１つである。
３。大気中メタンの炭素同位体比測定
名 古 屋 大 学 工 学 部 ６ 号 館 屋 上 お よ び、 名 古 屋 市 中 川 区 役 所 富 田 支 所 （ 名 古 屋 市 中 川 区 富田 ） に て 空 気 試 料 を 採 取 、 本 装 置 を 用 いて メタ ン を 分 離 し 、 そ の 炭 素 同 位 体 比 を 測 定 し た 。
富 田 支 所 の 周 辺 は 住 宅 と 水 田 が 混 在 して い る 。 空 気 試 料 は 採 取 地 に て 容 量 １ ｍ ３ の テ ド ラ ー
バ ッ グ に ダイ ヤ フ ラ ム ポ ン プ で 採 取 し 、 名 古 屋 大 学 の 研 究 室 に 持 ち 帰 っ て 処 理 し た 。 試 料の採取は名古屋大学工学部６号館では１９９３年１月、５月、７月に、富田支所では同年７月に行った。
名古屋大学、富田支所で採取した空気試料中メタンの濃度に対する１４Ｃ戸３Ｃ比、δ１３Ｃ
値 を 図 ３ 、 図 ４ にそ れ ぞ れ 示 す。 測 定 数 が ま だ 少 な い た め 定 量 的 な 解 析 は 進 んで い な い が 、名古屋大学７月の４点について、メタン濃度の増加にともない１４Ｃ／１３Ｃ比の減少傾向が見られた。これは１４Ｃを含まない化石メタン発生源の大気中メタン濃度増加分への寄与を示すものではないかと考えられる。名古屋大学１月の１４Ｃ／１３Ｃ比が高く、５月の１４Ｃ／１３Ｃ比が低いことの理由は現段階では分かっていない。また（：ｉ１３（Ｓ値については明確な傾向は見１７２­

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図１窒素希釈試料から回収したメタンのＡＭＳ結果
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Ｂ ： メタ ン を 窒 素 ５ ０ Ｈ こ 希 釈 、 回 収

Ｃ：メタンを窒素０．５〜１．１３ｍ３に希釈、回収○は空気試料処理の次に希釈試料を処理したもの
Ｆｉｇ．１１４Ｃ／１３Ｃｒａｔｉｏｓｏｆｄｉｌｕｔｅｄａｎｄｕｎｄｉｌｕｔｅｄｍｅｔｈａｎｅｏｆｎｏ１４Ｃ
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図２窒素希釈試料から回収したメタンの １３Ｃ測定結果
Ａ：希釈に用いたメタンを直接Ｃ０２イヒ
Ｂ ： メタ ン を 窒 素 ５ ０ Ｈ こ 希 釈 、 回 収
Ｄ ： メ タ ン を ガ ス ク ロ マ ト グ ラ フ に 打 ち 込 んで か ら Ｃ Ｏ 。 化○は空気試料処理の次に希釈試料を処理したもの
Ｆｉｇ．２６１３Ｃｖａｌｕｅｓｏｆｄｉｌｕｔｅｄａｎｄｕｎｄｉｌｕｔｅｄｍｅｔｈａｎｅ
Ａ：ｕｎｄｉｌｕｔｅｄＪ：ｄｉｌｕｔｅｄｗｉｔｈｐｕｒｅｒｌｉｔｒｏｇｅｎｏｌ｀５０­Ｌ，Ｄ：ｔｌｎｄｉｌｕｔｅｄ（ｐｕｒｉｆｉｅｄｗｉｔｈａｇａｓｃｈｒｏｍａｔｏ１１ｒａｐｈ）
Ｏｐｅｎ（２ｈ・ｃｌｅｓｒｅｐｌ｀ｅｓｅｎｏｈｅｓａｍｐｌｅｓｗｈｏｓｅｐｒｅｐａｍｔｉｏｎｓｆｏｌｌｏｗｅｄｔｈｅｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓｏｆａｔｍｏｌ；Ｉ）ｈｅｒｉｃｍｅｔｈａｎｅ．

１７３­

られなかった。

４。おわりに炭素同位体比測定のために大気中の微はメタンを分離する装置について機能の評価を行い 、 本 装 置 を 用 いて 調 製 し た 測 定 試 料 の 信 頼 性 を 確 か め た 。 ま た 本 装 置 を 用 いて 実 際 の 空

気試料からメタンを分離し、その炭素同位体比を測定した。しかし現段階では測定数を増や しつ つ 解 析 を 行 って い る と こ ろで あ り 、 明 確 な 結 論 は 得 ら れて い な い 。 今 後 の 課 題 と して 本 装 置 の 機 能 の 評 価 で 不 足 で あ る 点 を 改 善 しつ つ 、 測 定 結 果 を 蓄 積 し 、 解 析 を 進 め た い 。
謝辞
富田支所での空気試料の採収にあたっては名古屋市環境保全局ならびに同局の伊藤仁氏にご協力をいただいた。また空気試料中メタンのδ１３Ｃ値測定では名古屋大学大気水圏科学研究所の質量分析計を使用させていただいた。同研究所の中塚武氏には測定のご指導をいただいた。この研究は文部省科学研究費補助金（一般研究（Ｂ）課題番号（：）５・１１５２３９８）の 補 助 に よ り 行 わ れ た 。 記 して 謝 意 を 表 し ま す。

参 考 文 献森 泉 純 ・ 永 峰 康 一 郎 ・ 飯 田 孝 夫 ・ 池 辺 幸 正 ・ 中 井 信 之 ， 大 気 中 メ タ ン の 炭 素 同 位 体 比 測
定 と そ の 挙 動 解 析 （ Ｄ 一 微 量 メ タ ン の 濃 縮 ・ 分 離 と そ の 炭 素 同 位 体 比 測 定 ­ ，名古屋大学加速器質量分析計業績報告書（Ⅳ），７７­８４（１９９３）
Ｍ．Ｗａｈｌｅｎ，Ｎ．Ｔａｎａｋａ，Ｒ．Ｈｅｎｒｙ，Ｂ．Ｄｅｃｋ，Ｊ．Ｚｅ１１１ｅｎ，Ｊ．Ｓ．ｖｏｇｅｌ，Ｊ．Ｓｏｕｔｈｏｎ，νＸ．１；ｈｅｍｅｓｈ，ｌｌ．Ｆａｉｒｂａｎｋｓ，Ｗ．Ｂｒｏｃｋｅｒ，Ｃａｒｂｏｎ­１４ｉｎＭｄｈａｎｅＳｏｕｒｃｅｓａｎｄｉｎＡｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃＭ（ｉｔ１１１１１１ｅ：ＴｈｅＣｏｎｔｒｉｂｕｔｉｏｎ
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北 川 浩 之 ， 増 憚 敏 行 ， 松 本 英 二 ， 山 口 和 典 ， 中 村 俊 夫 ， 水 素 還 元 法 に よ る Ａ Ｍ Ｓ 法 炭 素 ­ １ ４
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１７４­

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メ タ ン 濃 度 ［ ｐ ｐ ｍ ｖ ］ メ タ ン 濃 度 ［ ｐ ｐ ｍ ｖ ］
図３大気中メタンの炭素同位体比（名古屋大学工学部６号館屋上１９９３年）
Ｆｉｇ．３ＣａｒｂｏｎｉｓｏｔｏｐｉｃｃｏｌｌｌＰｏｓｉｔｉｏｎｓｏｆａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃｍｅｔｈａｎｅａｔＮａｇｏｙａｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ

Ａｉｌ・ｓａｍＰｌｅｓｗｅｒｅｃ（）１１ｅｃｔｅ（ＨｎＪａｎｕａｒ３・（（）ｐｅｎ（ｊｌ・ｃｌｅｓ），Ｍａｙ（ｏｐｅｎ・；（Ｆｌａｒｅｓ）ａｎｄ，ｌｕｌｙ（ｓｏｌｉｄ（沿ｃｌｅｓ），１９９３．

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１。６１．７１．８１．９２．０２．１２．２２．３

メタン濃度［ｐｐｍｖ］

メタン濃度［ｐｐｍｖ］

図４大気中メタンの炭素同位体比（名古屋市富田１９９３年７月）
Ｆｉｇ．４ＣａｒｂｏｎｉｓｏｔｏｐｉｃｃｏｒｎＰｏｓｉｔｉｏｎｓｏｆａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃｍｅｔｈａｎｅａｔＴｏｍｉｔａＢｒａｎｃｈｏｆＮａｋａｇａｗ毒垂婁ｄｏｆｎｃｅ，ＮａｇｏｙａＣｉｔｙｉｎＪｕｌｙ，１９９３­１７５­

Ｏｒｉｇｉｎａｎｄｂｅｈａｖｉｏｒｏｆａｔｍｏ，；ｐｈｅｒｉｃｍ❶ｌａｎｅｉｎｆｅｒｒｅｄｆｒｏｍｃａｒｂｏｎｉｓｏｔｏｐｉｃａｎａｌｙｓｅｓ（ＩＩ）

ＪｕｎＭｏｒｉｉｚｕｍｉ，ＫｏｉｃｈｉｒｏＮａｇａｍｉｎｅ，Ｔａｋａｏｌｉｄａ，Ｙｕｋｉｍａｓａｌｋｅｂｅ
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Ｃｈｉｋｕｓａ，Ｎａｇｏｙａ，ＪａＰａｎ＊ｌｎｓｔｉｔｕｔｅｆｏｒＨｙｄｒｏｓＰｈｅｒｉｃ­ＡｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃＳｃｉｅｎｃｅｓ，Ｎａｇｏｙａｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，
Ｃｈｉｋｕｓａ，Ｎａｇｏｙａ，Ｊａｐａｎ

Ｃａｒｂｏｎｉｓｏｔｏｐｉｃｒａｔｉｏｓｇｉｖｅｕｓｍ；ｅｆｕｌｉｎｆｏｒｍａｔｉｏｎｏｎｔｈｅｏｒｉｇｉｎａｎｄｂｅｈａｖｉｏｒｏｆａｔｍｏｓＰｈｅｒｉｃｍｅｔｈａｎｅ，
ｗｈｉｃｈｃｏｎｔｒｉｂｕｔｅｓｔｏｔｈｅｇｒｅｅｎｈｏｕｓｅｅｆｆｅｃｔ．Ｔｈｅｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｏｆｍｅｔｈａｎｅｉｎｔｈｅａｔｍｏｓｐｈｅｒｅｉｓｔｏｏ
ｌｏｗｔｏｍ｛ｉａｓｕｒｅｉｔｓｃａｒｂｏｎｉｓｏｔｏＰｉｃｒａｔｉｏｓｗｉｔｈｏｕｔｅⅢ・ｉｃｈｍｅｎｔｌ）ｒｏｃｅｄｕｒｅ．Ｗｅａｓｓｅｍｂｌｅｄａｐｌ・ｅＰａｒａｔｉｏｎ
ｌｉｎｅｆｏｒｔｈｅｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓｏｆｔｈｅｓｅｒａｔｉｏｓ．ＴｈＱｅｍｃｉｅｎｃｙｏｆｍｅｔｈａｎｅｃｏｌｌｅｃｔｉｏｎｗｉｔｈｔｈｉｓｌｉｎｅｗａｓ
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ｔｗｏｓｉｔｅｓｉｎＮａｇｏｙａＣｉｔｙ，ａｎｄｍ（ｉａｓｕｒｅｄ１４Ｃ／１３Ｃｒａｔｉｏａｎｄ６１３Ｃｏｆｍｅｔｈａｎｅｉｎｔｈｅｍ．Ａｗｅａｋｉｎｖｅｒｓｅ
ｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎｗａｓｒｅｃｏｇｎｉｚｅｄｂｅｔｗｅｅｎｔｈｅｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎａｎｄ１４Ｃ／１３Ｃｏｆｔｈｅｍｅｔｈａｎｅｃｏｌｌｅｃｔｅｄａｔｏｎｅ
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­１７６­

口頭発表
森泉純・永峰康一郎・飯田孝夫・池辺幸正・中井信之（１９９２），大気中メタンの炭素同位体組成の測定，日本大気電気学会第４７回研究発表会，於豊田産業文化セン
ター，１９９２年７月１７日
森泉純・永峰康一郎・飯田孝夫・池辺幸正・中井信之（１９９２），大気中メタンの炭素同位体比測定，１９９２年度日本地球化学会年会，於東京農工大学，１９９２年１０月３日．
森泉純・永峰康一郎・飯田孝夫・池辺幸正・中井信之（１９９２），大気中メタンの炭素同位体比測定，日本原子力学会中部支部「第２４回研究発表会」，於文部省核融合科学研究所，１９９２年１２月８日．
森 泉 純 ・ 永 峰 康 一 郎 ・ 飯 田 孝 夫 ・ 池 辺 幸 正 ・ 吉 田 尚 弘 ・ 中 井 信 之 （ ： Ｌ ９ ９ ３ ） ， 大 気 中 メタンの炭素同位体比測定（ｎ），１９９３年度日本地球化学学会年会，於近畿大学，
１９９３年９月３０日〜１０月２日­１７７­