名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXII.
2011.03

水田土壌中有機物の分解に由来する CO 2 および CH 4 の炭素同位体比の経時変化
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森泉純・.森嘉貴・江川紗矢香・山津弘実

JunMORIIZUMI , YoshikiMORI, S
ayakaEGAWAandH
iromiYAMAZAWA
名古屋大学・院・工(Grad田.te S
choolofEngin出血.g， NagoyaUniv町sity)
申Com酎pondence to:JunMORIIZUMI;E‑mail:j‑
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キーワード:土壌有機物分解;水田;二酸化炭素;メタン;回転時間
1.はじめに

炭素 14(14C)は天然に普遍的に存在する半減期 5730y の放射性核種であり、かっ炭素は主要な生体構成元素であることから、地上のあらゆる生物体は 14C を含有する。従って生体は常に 14C が放出するベータ線による内部被ぱくを受け、その線量(実効線量)は標準的なヒトで 1 年間に 0.01mSv( ミリシーベルト)と評価される。これは自然放射線による年間実効線量の世界平均値 2 .4 mSv(UNSCEAR , 2000) に対して非常に小さな寄与ではあるが、生体が生害する限り逃れられない被ばくである。一方、 14C は人間活動によっても環境中に付与され、大気圏内核実験が停止された以降、主な人為的 14C 放出源は原子力発電に関連する施設である。従って原子力施設の安全評価において放出された 14C の環境中の移行に関する知見は不可欠である。しかし未だ不確実な部分が多〈、安全評価は過度に保守的(安全側に評価するため、考えられるより危険性の高い条件を重ねる)にならざるを得ない。
日本人にとって主食とするコメは炭素の最も重要な経口摂取源であり、しかも園内の水田でほぼ180

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3自給する。従って日本国内で操業する原子力施設の 14C 放出の安全評価において、施設近隣の水田の炭素循環は最も重要な過程である。水田では稲の光合成によって大気中の CO，が固定され、稲わらのすき込みによって人為的に土壌に有機炭素が供給される。稲わらは分解される過程でその一部が土壌有機物を形成して水田土壌中に滞留する。 14C もこれらの過程によって移行すると考えるのが妥当であり、水田土壌有機物の分解過程の特性は、水田で固定された I'CO，の滞留、再放出、そして稲による再固定といった移行の把握のために不可欠である。
水田の有機物分解は、好気的条件下(水田の落水時)での分解により CO，が放出される過程と、嫌気的条件下(水田の湛水時)での CH，が放出される過程との 2 つに大別される。特に、有機物分解が盛んな高温期は水稲の生育期でもあり、即ち湛水条件下であることが多い。従って CH，放出を伴う嫌気的分解の寄与が無視できない可能性がある。本研究では、好気・嫌気両条件下で分解される水田土壌有機物の分解速度と、その炭素同位体組成に関する特徴の解明を試みた。分解速度の温度依存性に着目し、分解の速い温度条件下で水田土壌を培養することで、本来年単位の有機物分解の速度と炭素同位体組成の変動の、より短期の実験期間での再現を試みた。

2. 実験方法
愛知県西部の濃尾平野に位置するあま市の水田にて、好気条件実験のために 2009 年 7 月および嫌気条件実験のために 2010 年 6 月に、水/土壌境界から深さ 5cm までの土壌を採取した。これらを 2mm メッシュのふるいにかけ、稲わらの残留物や水稲の根など有形の有機物を除去し、培養に使用する実験試料とした。
0好気条件下の分解実験では、湿潤土壌約 lkg を土壌質量合水率 50 :t 5 wt.% を保ちながら 35 C で培養した。適宜培養容器を密封し、 CO，を含まない純空気で容器内部を置換した後、 24 h 後に容器内部の空気を採取した。内部の CO，濃度上昇速度から乾燥土壌質量あたりの CO，の生成率を算出し、空気中 CO，を精製して炭素同位体比(13C, fj, I'C)を測定した。 CO，濃度測定には非分散型赤外吸光測定器 (LI-840 ， Li-Cor) を、炭素同位体比測定には名古屋大学年代測定総合研究センターの同位体比質量分析計(F祖国.gan MAT252 , T
hermoFisherScientific)およびタンデトロン加速器質量分析計 2 号機(T，皿detron-2， HVEE) を用いた。

嫌気条件下での分解実験では、湿潤土壌約 50g に蒸留水約 300mL を加え、加振で容易に懸濁す
0る状態で 500mL ガラス容器に封入し、内部を N，ガスで置換して嫌気的に保ち、 40 C で培養した。

適宜容器に振動を加えながら内部を N，ガスで置換し、 3 h 後の内部空気の CH，濃度を FlD付きガ
スクロマトグラフ (GC-14A，島海製作所)にて測定し、濃度上昇速度から乾燥土壌質量あたりのCH，の生成率を算出した。 CH，の炭素同位体比測定用として、同様の条件で大容量試料を並行して培養した。 CH，の炭素同位体路はシンポジウム発表時点で未測定である。

水田土壌の有機炭素の含有量と炭素同位体比を測定するために、乾燥した土壌を 0" N，流通下で0850 C に加熱、燃焼し、燃焼ガスを回収した。回収したガスの CO，濃度から燃焼した有機炭素含有量を算出し、ガス中 CO，を精製して ð 13C, fj, I'C を測定した。

3. 実験結果と考察

3.
1 CO，・ CH，生成率測定に用いた水国土壌の有機炭素含有量は 0.025 kg‑Ckg- であった。図 I に示すように、 CO，I10I

生成率(炭素量換算)は培養開始時に 9x 10‑ kg‑Ckg‑ S-I を示した後、lO d 以内に急激に 1/3 程度まで減少し、以降は緩やかに減少した。培養 15 d 以降の CH，生成率(炭素量換算)は 10- kg‑C10181名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXII .
2011.
03kg
" S" をやや下回る量で、同時期の CO，生成率の 2/5 程度あり、土壌有機物の分解の総量に対して無視できない寄与を持っと示唆される。培養日数に伴う CH，生成率の減少率は CO，生成率のそれと同様であった。
図 I の CO，生成率 2制の変化は培養初期lO d 以内に急激に減少する成分(以後、易分解性成分と称する)とそれ以降緩やかな減少を担う成分(中分解性成分)の 2 つの和で表され、 CO，の生成量は原料となる有機炭素量に比例する(1次反応)と仮定すると、次式で表される。

)I(S(f)=SO.1 巴xp(-tjT1 ) +SO.
2exp(‑tjT.
)

ここで、成分 i の初期生成率を SO.f' 回転時間をr.とする。r.は成分 i の平均滞留時間に相当する。

式(1)を CO，生成率の測定結果に当てはめ、 SO) とr.を決定した。図 I に示す CH，生成率の測定結果
は式 (1) の右辺第 2 項(中分解性成分)に相当すると仮定し、 SO と T を算出した。培養温度目。Cでの CO，生成即ち好気的有機物分解において易分解性成分、中分解性成分の回転時聞はそれぞれ 0.88d、 108d であった。培養は分解速度が速い条件下であるので、 16.C の分解速度に換算すると回転時間はそれぞれ 5.3 d、 650 d である。好気的有機物分解での中分解性成分は現実の水田で 2-3yの回転時間を持つ。培養温度 40.Cでの CH. 生成即ち嫌気的有機物分解での中分解性成分の回転時
聞は 111 d であった。これは 20.C の分解速度に換算すると 980 d であり、嫌気的有機物分解の中分解性成分も好気的有機物分解と同様の 3y 程度の回転時聞を持つ。
式(1)の右辺の各項を t = ∞まで積分すると、生成する CO，あるいは CH，の各成分の総量が得られる。分解された有機物はすべて CO，あるいは CH，となると仮定すると、好気的有機物分解の易分解性成分および中分解性成分有機炭素の総量はそれぞれ全土壌有機炭素の 0 .4%、 14 .4%であった。残りの 85% はより分解されにくく実験期間では顕わに CO，生成への寄与が見えなかった成分(難分解性成分)と見なせる。易分解性成分有機炭素の脊在割合はごくわずかである。嫌気的有機物
分解の中分解性成分有機炭素の総量は全土壌有機炭素の 5.1% であった。これは好気的分解の中分解性成分の 1/3 であり、嫌気的分解の分解効率が好気的分解より低い可能性を示す。

9MDH(HI的H)
時創出制
I v-hIo• CH4(40C)o• C02(3SC)

ζu.
.
u‑3。

••• •••••••••...・・・30。

6090120150

培養 回数 ( d )図 1Fig.1

培養期間中の CO 2 および CH. の生成率の経時変化

Variationsi
ntheproductionr
ate
sofCO2 andCH.fort
heirincubationperiods

182名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXII.
2011.033.
2 生成 CO，の炭素同位体比
図 2 に培養日数に伴う CO，の ð 13C 値の変化を示す。培養開始直後の 22%。から1O-20d までに-28%0まで減少し、以降は緩やかに減少した。一方土壌有機炭素の ð 13C に大きな変動はなく、平均
1313一29.2%。で一定と見なせる。培養日数が進むにつれ、生成する CO，の ð C 値は土壌有機炭素の ð C値に漸近したロ
図 2 のð

13C 値の変化は 3.1 節で導入した易分解性成分と中分解性成分の混合比率の変化によると考えられる。即ち、(δ 日C) C02 = [(δ 日C)ぷ(1) +(δ 日C) ßj l)] /[Sil)+Sjl)]
ここで、 (ð 13C)∞z は生成する CO，の ð13C 値、 ((2)

13C)
"8;
(1)はそれぞれ成分 i の生成率と ð 13C 値であり、8;{1) = So. , exp(ーが η である。式 (2) を生成 CO，の 6 日C 値測定結果に当てはめ、 (ð 13C)，を算出した。 CO，と原料となる有機炭素の δ 目C 値が等しいと仮定すると、易分解性成分、中分解性成分1313

有機炭素の ð C 値はそれぞれー 19.7%。、 -28.2%0であった。質量保存から、難分解性成分の ð C 値
はー29 .4%。であった。これらの安定炭素同位体比の特徴は、複雑な組成を持つ土壌有機物の分解特性を推定する上で重要な束縛条件となる。菌類や微生物の ð C 値は植物体よりも大きい傾向が報13告されていることから(Tu andDawson , 2005)、易分解性成分は培養等による条件変化により死滅した土壌中の菌類や微生物の分解に相当する可能性がある。
図 3 に培養日数に伴う CO，の{l 14C 値の変化を示す。培養開始時より{l 14C 値は O怖を下回り、培養 20 d までわずかに減少した。{l 14C=0 は 14C 年代で 1950 年(大気圏内核実験以前)に相当する。従って生成した CO，の原料となった有機炭素は見かけ上、 1950 年以前、即ち現在より 60 y以上前に大気から固定されたことを意味する。しかし 3.1 節での解析結果では中分解性成分の回転時間(土壌中の平均滞留時間)が 2~3y であり、 60y 以上を経た現在まで残留する割合はごくわずかである。即ち、分解時間と見かけの 14C 年代は整合しない。従って、中分解性成分は最近固定された有機炭素と、より古い年代の有機炭素の複数の起源を持つ可能性が考えられる。後者は数lO y 以上 CO，に分解されずに残ったことから本研究では「難分解性」に分類されるとするならば、各分解性成分間での有機炭素の交換の可能性が示唆される。
4.

まとめ

6~7 月に採取した水田土壌中の有機炭素の内、 5~15% は 2~3 y の回転時間(平均滞留時間)で分解され、水田の落水時には CO，として、湛水時には CH 4 に変換される。水田士壌中の有機物
分解特性を評価するためには好気、嫌気条件とも同等の重みを持つ。好気的条件において、この回13転時間を持つ有機物に由来する CO，の ð C 値はー28%0程度であるのに対し、数 d の回転速度を持13つ有機物に由来する CO，の ð C 値は 20%。程度と大きい。生成される CO，の{l大気圏内核実験以前の年代を持ち、本研究で示された回転時間と整合しない。分解性の異なる成分間での有機炭素の交換の可能性が示唆される。
謝辞
本研究を遂行するにあたり、名古屋大学年代測定総合研究センターの中村俊夫教授、池田晃子様、太田友子様には炭素同位体胎測定で大変御支援頂きました。水田土壌の採取にあたり、日本原子力研究開発機構の太田雅和博士に御協力頂きました。深〈感謝の意を表します。

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参考文献

TuK.andDawsonT. ,“ Stable isotopesandbiosphere‑atmosphereinteractions‑processesand.B., Ehleringer, J. R. , Pataki , D.E. andbiologicalcontrols.
"Ed.byFlanagan , L.A. , AcademicPress , London(2005).
Mooney, H
UnitedNationsScientificCommitteeon 仕le Effec
tofAtomicRadiation(UNSCEAR) ,“ Sourcesandeffectsofionizingradiation.UNSCEAR2000report.
"UnitedNations(2000).

‑
22{。渓)u込m*:SOM 分解 CO 2‑
24•

:SOC‑
26‑
28平均値
・ 29.2%。

‑
3010。

2030

4050

培養日数 (d)図 2

培養期間中の SOM 由来 CO 2 および SOM の δ13C 値の経時変化

3Fig.
2 Variationintheﾔ'ortheincubationperiod.
CofSOM‑derivedCO2 andSOMf

6040..,{。渓)uzd20..,o.,

特‑
20ーT。

10+2030争4050

培養日数 (d)図 3

培養期間中の SOM 由来 CO 2 の企 14C 値の経時変化

4Fig.
3 VariationintheA'ortheincubationperiod.
CofSOM‑derivedCO2 f‑ 184 一

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXII.
2011.03日本語要旨
水田の土壌有機物 (SOM) の分解特性を水田における炭素、特に放射性の I'C の循環の観点で研究した。好気的条件下で培養した水田土壌からの CO 2 生成率、および嫌気的条件下での CH. 生成率を 100d 以上の期間にわたり、測定した。培養は SOM 分解を数倍速く「力日速」するため、実際の水田の条件に比べて高い温度で行った。 CO 2 および CH4 共に生成率は培養開始から IOd 程度で急kg‑C(kg‑drySOil)-IS-1 程度となり、その後緩やかに減少した。培養中の CO 2 の炭素13C. t:;, 14C)の変化も測定した。当初、 SOM に由来する CO 2 の ð 13C 値は約ー22%0で、急激に減少し 10-同位体比 (10激にー28%0いかに減少し、 SOM の ðl3C 値 (-29.2%0)に近づいた。 CO 2 の t:;， 1'C 値も初期の数日では1420d 以降よりわずかに大きかった。しかし全てのt:;， C 測定値は O協を下回り、これは見かけ上 1960年代(大気圏内核実験の時代)よりも古い 14C 年代を示す。この見かけの年代は本研究で測定された SOM 分解の時間スケールと整合しないため、最近の SOM だけでなくより古い SOM の CO 2 生成への寄与が示唆される。

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