新学術領域研究「コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス」
キックオフミーティング、2010年9月18日、東京大学本郷キャンパス

研究項目A02

密度汎関数法理論に基づく非平衡
ナノスケール電気伝導ダイナミクス―これまでの研究成果と今後の計画―
計画研究代表者
東大工 渡邉聡

メンバー• 代表：渡邉聡（東大・工）‐連携：多田朋史、山本貴博• 分担：渡辺一之（東理大・理）‐連携：小鍋哲（→胡春平）• 分担：相馬聡文（神戸大・工）• 分担：小野倫也（阪大・工）○連携：酒井明（京大・工）⇒実験家からの示唆

ターゲット：ナノスケール電気伝導
Novel nanostructures(such as atomic chain)

Si device(further downsizing)

Nanoscale multi-terminal
resistance measurement

Carbon nanotube transistor

Atomicswitch

・電気伝導計測の進歩
・新規ナノ構造・デバイス
・量子効果の顕在化計算科学としてのチャレンジ• 電流：非平衡開放系⇔熱平衡状態、孤立系or周期系‐電圧（電場）の印加（バイアス電圧、ゲート電圧）‐半無限電極への接続

新規方法論の開発：1990年代からホットトピック→非平衡グリーン関数法等、方法論が確立しつつある・本班のメンバー：この分野の研究に早くから取り組む渡邉（東大工）研の研究の展開
ナノスケール電気伝導単原子鎖の電気伝導

電界電子放出e-J. Surf. Sci. Nanotech. 4, 570 (2006)

Phys. Rev. Lett. 87,177601 (2001)

F=10V/nm5Å[nm-3]

単分子架橋

固体電解質原子スイッチ

4端子抵抗計測

Appl. Phys. Lett. 93, 152106 (2008);
J. Appl. Phys. 106, 103713 (2009).
Phys. Rev. B 79, 195436 (2009).

水溶液中単分子架橋の電気伝導特性

渡邉（東大工）-カーパリネロ分子動力学法＋非平衡グリーン関数（NEGF)法-コンダクタンスヒストグラム
真空中80806060CountsCounts水中40200402000.00.1

0.20.30.0

Conductance (G0)

0.1

0.2

0.3

Conductance (G0)

水分子の存在により、１）ピークが低コンダクタンス側にシフト、２）ピーク幅が減少
Tawara, Tada and Watanabe, PRB 80 (2009) 073409.

多端子電気伝導特性の計算
実験：CNTの4端子抵抗

渡邉（東大工）計算：密度汎関数強束縛（DFTB)法に基づくグリーン関数法

単原子鎖モデル（現象理解）
Negativeresistance
Gao et al., PRL 95,
196802 (2005)

CNTモデル（大規模系への展開）

Terasawa et al., PRB 79, 195436 (2009)

飛松啓司 他，
ナノ学会会報Vol. 8, No. 1,
pp.21-26 (2009)

固体電解質原子スイッチ
実験（NEC阪本他）

渡邉（東大工）Cu/Ta2O5/Pt (JAP 106,103713 (2009))

Ag/Ag2S/Ag (APL 93, 152106 (2008))

NEGF法

電気伝導へのフォノンの影響

渡辺（東理大理）＋渡邉（東大工）

電流-電圧特性

点線はﾌｫﾉﾝの影響を考慮しない場合計算ﾓﾃﾞﾙ（ただし金電極は1次元鎖とした）架橋部のﾌｫﾉﾝ系に散逸する
電力・Tight-bindingMD計算＋非平衡
グリーン関数計算
・フォノン散乱で電流が増加(T. Yamamoto et al., PRL 95, 065501 (2005).)

光刺激電子励起ダイナミクス

渡辺（東理大理）

1. 光励起エキシトンから電流を作りだす‐(20,0)CNTを例に

図2 光吸収スペクトルにみるエキシトン

図1 光→エキシトン→オージェ過程→2個のエキシトン→電子・正孔電流

ベーテ・サルピータ方程式を解いて、レーザー照射による複数エキシトン生成によって、弱電界で電流を流すことができることを示した．

図3 オージェエキシトンにExciton
Band-edge

よる電流

APEX 2,092202(2009)
JJAP 49,02BD06(2010)
PRB 82,073402(2010)

Exciton
Band-edgeθ [deg]

分解
非分解
1.4 2.7 4.1 5.4 6.8 8.2 9.5 10.9 12.2 13.6 15.0 16.3 17.7 19.0 20.4

Energy [eV]

図3吸着CH4 へのフェムト秒レーザー照射

TDDFT-MD法によって、照射レーザー条件（強度、振動数、角度）によって分子解離、表面脱離を制御することができることを示した

図2 H2 光吸収スペクトルと分解条件（レーザー振動数と強度）
表面からの距離[A]

図1 H2 へのフェムト秒
レーザー照射5432
1Absorption

H2Intensity

レーザー照射による表面電子励起と原子脱離 渡辺（東理大理）

2.221.81.600 [deg]30456090
10 時間 [fs] 2030

図4脱離のレーザー照射角度依存性JPSJ 782,094707(2009)

ゲート電極による電気特性制御の解析
VDS
Drain
VGate
= −1.5[V]Source Gate

Drain Gatexy

ZGNR
Source Gatez V Source = 1.5[V]
Gate

Gate
Drain

(κ = 16) tins = 2[nm]Insurator
絶縁体（κ=16）
Drain Gate
Drain
Gate

V

半無限電極２個（電圧印加）＋ゲート電極例）ジグザグ型グラファイト
ナノリボン（ZGNR）= −1.5[V]ZGNR

tinsGateyxz

41.0

G (2e2/h)

SourceVGate= 1.5[V]相馬（神戸大工）＋渡辺（東理大理）

0.5

J. Comput. Electronics 7,390-393 (2008).

00.02345678
N

N=4 n-p
N=4 p-n
N=5 n-p
N=5 p-n-2-4-1.0-0.50.0

VDS [V]

0.5ID [µA]

リボン幅が奇数原子の時は金属的、偶数原子の時はダイオード的ID [µA]

23020100-10-20-301.0

マルチゲートスピン素子
VDS

相馬（神戸大工）

yGNR

VGS

Source extension

Bottom Gate

LchTop Gate

ElectrodeGate

ZGNR

tins
y

1234n - type

N = 4 ZGNR

x

Bottom Gate

Drain extension

WSide Gate

Insurator (κ = 16 ) tins = 2[ nm]Electrode
GatezElectrode
Gate
Side Gatex

Top Gate

DrainSourceElectrodeGate

Side− VGate

Side+ VGate

VGSz

2[nm]n - typeElectrode Gate

Electrode Gate
13Channel GateGNR Spin Filtering Device
Transverse Field Effect
N=4, Mch=15
VGate=0

VDS = 0.1[V ]TotalSpin UpSpin Down

Electrostatic Potential

0.02

Electric Field

ID/I0

0.03

2.84[nm]0.04

Spin density

0.01
0.5

1.0Drain

VGate=0[V],
VGateside=0[V]

1µS

0µD

-1-1-2-10ka/π

10

1T(E)

-10ka/π221-2DrainSource
VGateside=1[V]102

VGate=0[V],

1µS

0µD

-1-2-1-10ka/π101T(E)-10ka/π1

Energy [eV]

Source100.0

VSide gate

Energy [eV]

Energy [eV]2-0.5Energy [eV]0.00
-1.0-214

Vacancy induced spin polarized current
VDS = 0.1[V ]

0.06

Total
Spin Up
Spin Down

0.05
0.04

Current ID/I0

Current ID/I00.06 With Edge Vacancy (m=13/25 upper)

0.03
0.02
0.01
0.00
-1.0

0.05
0.04

With Edge Vacancy (m=13/25 lower)
Total
Spin Up
Spin Down

0.03
0.02
0.01

-0.5

0.00.5

Side Gate Voltage VSide

1.00.00-1.0-0.5

0.00.51.0Side Gate Voltage VSide15実空間差分法による高精度第一原理計算コードの完成

小野（阪大工）実空間差分法にPAW法を組み込み高速・高精度第一原理計算コードを完成した
並列化性能

計算精度

理想的な並列化

100fccCu

水クラスター(96原子)

計算時間(秒)hcp

Blue Gene@Jülich

1000(meV/atom)

実空間手法

+90

FLAPW+80

実空間手法

0+20FLAPW

0+23

実空間手法

0+53FLAPW

0+54CoSi結晶(1000原子)

10Ti

10100
PE数

1000

10000

超並列計算機(Blue gene)で優れた並列効率を発揮
T. Ono et al., arXiv:1009.0800 (2010).

遷移金属の結晶構造の違いによるエネルギー差を高精度に計算可能

Si/SiO2界面のリーク電流の解析

小野（阪大工）第一原理輸送特性計算により、ゲート絶縁膜の絶縁破壊に致命的な欠陥を解明
Gate insulator

Gate electrodeGatetunneling
electronInsulator
Semiconductor

Leakage current

MOSFET

リーク電流の比Dangling bond(a)(b)

欠陥無Ｈ終端

1:

0.9:

(c)

(d)

Ｈ終端

欠陥有 欠陥有

1.6:

T. Ono, Phys. Rev. B 79 195326 (2009).

3.9:

(e)

12.6 :

Si(f)

欠陥有534

致命的な欠陥OH

（本領域の中での）今後の研究• Interplay: 電気伝導と他の様々な要素との絡み合い-フォノン・熱、イオン伝導、スピン、電子励起• Dynamics: 定常→非定常-過渡応答、交流応答• Realistic modeling: より多数の原子-計算の高速化

本班の研究目標
原子移動・原子振動との相関

スピン流との相関
スピン流電流電流

電磁場

伝導計算コードの整備・高速化
スピン流電流電流と熱流～交流・過渡応答

ナノデバイス動作の現実的理解⇒ 新規ナノデバイスの設計

計算アルゴリズム

逆行列計算：現在はScaLAPACK→領域内共同研究での改善の可能性[8] 尾崎氏（北陸先端大）交流応答・過渡応答
過渡応答

APL 96, 102105 (2010)

渡邉（東大工）交流応答
ｺﾝﾀﾞｸﾀﾝｽ

ｻｾﾌﾟﾀﾝｽ

g=2.0×G0
g=2.0×G0
g=1.0×G0
g=1.0×G0
g=0.25×G0
g=0.25×G0(現状)単一準位、TB、ﾜｲﾄﾞﾊﾞﾝﾄﾞ極限電極⇒現実的なナノ構造＆電極DOS、電子-ﾌｫﾉﾝ相互作用(現状)金属‐ﾅｰﾎﾞﾝﾅﾉﾁｭｰﾌﾞ‐金属、TB、ﾜｲﾄﾞﾊﾞﾝﾄﾞ極限電極⇒DFTで現実的なナノ構造＆電極DOS、電子-ﾌｫﾉﾝ相互作用

原子ダイナミクス／コード整備／スピン⇒長時間過程も含むﾊﾞｲｱｽ電圧下での原子ﾀﾞｲﾅﾐｸｽ計算法の確立／
発熱、熱伝導とのｶｯﾌﾟﾘﾝｸﾞ
コード整備

0.4

bias0Vbias1V

Conductance(G0)原子ダイナミクス（現状）ﾊﾞｲｱｽ印加単分子架橋のNEGF-MD＋ｾﾞﾛﾊﾞｲｱｽでの動的ﾓﾝﾃｶﾙﾛ、NEB計算（ｲｵﾝ伝導体）

渡邉（東大工）DFTﾍﾞｰｽ強結合法による多端子伝導計算コード

0.3
0.2
0.1
00500 1000 1500
Timestep(fs)2000

・ｾﾞﾛﾊﾞｲｱｽ極限⇒有限ﾊﾞｲｱｽ
・ｺﾋｰﾚﾝﾄ伝導⇒ﾌｫﾉﾝ非弾性散乱の考慮
・1000原子程度⇒並列化、10000原子以上

スピン （現状）1次元鎖での電流のｽﾋﾟﾝﾌﾘｯﾌﾟ散乱⇒より複雑な系へ

電子励起＋電子・原子ダイナミクス 渡辺（東理大理）
eassociation

desorptionωvibration

フェムト秒レーザーによる超高速表面
電子励起の実時間ダイナミクスを
TDDFT-MD法で追跡する

plasmon
図1 レーザー励起超高速表面ダイナミクス

2010年度
レーザー励起電界放射のTDDFTシミュレーション

ω

光誘起電界放射通常電界放射図2 レーザー励起電界電子放射顕微鏡
H. Yanagisawa et al, PRL 103,257603(2009)から

図3 レーザー励起電界放射プロセス

電流とスピン流のinterplay

相馬（神戸大工）

Zigzag Edge(spin-up polarized)

Charge Current

Zigzag Edge(spin-down polarized)

４端子Z-GNR構造におけるスピン流の生成)

Spin Current

SourceCharge Current

Drainデバイスや計測実験のより実際的な理解 小野（阪大工）
MOS-FETの界面欠陥とリーク・チャネル電流の相関
非弾性散乱、原子振動と輸送特性の相関

反射
透過
スピン軌道相互作用、ノンコリニア磁性を含めた輸送現象

 ポストSi材料を用いたMOS-FETのリーク電流、チャネル電流伝導特性予測(10～13年度)
 非弾性散乱や原子振動を含めた輸送特性計算(12～13年度)
 スピン軌道相互作用、ノンコリニア磁性を含めた輸送特性計算(13～14年度)

実験家の協力：酒井明（京大工、連携研究者）
高バイアス伝導金単原子接点の破断電圧分布

理論との連携・ 高バイアス下での非平衡電子伝導．
・ 電子系から格子系へのｴﾈﾙｷﾞｰ伝達：接点の発熱の微視的機構．
・ 電子系から格子系への運動量伝達：ｴﾚｸﾄﾛﾏｲｸﾞﾚｰｼｮﾝの微視的機構．

高周波伝導

銅単原子接点を透過したパルス理論との連携
・ 単原子接点，単分子接合の高周波ｺﾝﾀﾞｸﾀﾝｽ Ｇ（ω）の周波数特性．
・単原子接点，単分子接合はどの周波数まで純抵抗と見なせるか／高周波で接合は容量的か誘導的か．