名古屋大学加速器質量分析計業績報告書, ⅩⅩⅠ , 2010.03

環境試料の 14C 濃度変動

一名古屋大学東山キャンパスに生育する松の葉の 14C 濃度の経年変動と生育場所依存性一Variationsof1
4
CConcen仕組on forEnv
ironmentalSamples-Sωular Variatio
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名古屋大学年代測定総合研究センターlC冶nter forChronologica1Research, NagoyaUniv町宮ity， Chikus a, Nagoya4
64‑
8602J
apan@nendai.
nagoya‑u.
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Abs仕act:

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− 126 −

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書, ⅩⅩⅠ , 2010.03

The follow
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Keywords:atmosph町ic CO2, 1
4
Cconc阻凶tion， Su出直 effect， fo田il 白el， pineneedleキーワード.大気中二酸化炭素， 14C 濃度，シユース効果，化石燃料，松葉

1.はじめに

放射性炭素 e 4 C) 年代測定に利用される放射性同位体 14C は，宇宙線生成核種である.太陽系外から地球に降り注ぐエネルギーの高い銀河宇宙線が，地球大気を構成する窒素，酸素などの原子核と衝突して核反応を起こし，生成された二次粒子がさらに核反応をおこして核反応の規模が拡大する.高エネルギー宇宙線と大気中の原子核との衝突のモデルを図 1 に示す(小田 1972).

こうした粒子衝突，核反応過程において二次的に生成された中性子が，大気中に多量に存在する窒素の原子核と反応して 14 C が生成される.地表 Icm2 あたり毎秒 2 個の 14 C が作られるとされる.
一方，原子爆弾による235U の核分裂や水素爆弾による水素の熱核融合反応において過剰の中性子が作られる.大気圏内でこうした核兵器実験が行われると生成された中性子が大気中に広がり，それらが大気中の窒素原子核と核反応を起こして，大気中にて 14 Cが生成される.また，核兵器実験ほど大規模ではないが，原子力発電においても 14 C が生成され，さまざまな形で環境中に放出される.これらを人工起源の 14 C と称する .1950
年代後半から 1960 年の始めにかけて，米ソ両国による核兵器開発競争により大気圏内で核兵器実験が実施され，これに伴って大量の 14 C が人工的に作られた.核兵器の爆発により発生するキノコ雲は成層圏に達しており，成層圏内でも(Nakamuraeta
1.
1994)
.

− 127 −

14C が生成されている

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書, ⅩⅩⅠ , 2010.03

N

図 1|μ11/ γI ¥'6-2 閃 I~î ヱ ネルヰーの 1 次宇宙線が大気i-.!Iiで空気の原子核と衝突し，核子カスター F と電子カスケードの集積 としてあらゆる 種類の粒子を作りなが ち 発達，消滅していくようす

大気圏内における，高エネルギー宇宙線と大気中の原子との核反応(小田(1 972) による)

とれば粒子の童文，その比率等を忠実に表わしたものではない

大気圏内の核実験による大気中 CO2 の 14C 濃度の経年変動の一例を図 2 に示す(中村ほか 1987 :Nakamuraetal1987). 木曽ヒノキの年輪，硬骨カイメンの年輪及び生育した年のわかった松葉について 14C 濃度を測定することにより，対流圏の二酸化炭素の 14C濃度を求めたものである.北半球の対流圏大気の二酸化炭素の 14C 濃度は，図 2 のような経年変動を経たと考えて良い (Hua andBarbetti2004).図 2 の縦軸のうち左側のf1 14 Cは，試料の 14C 濃度の標準初期濃度からのずれを，さらに標準初期 14C 濃度で除して 1000分率をとったもの(後述の(1)式)である.

f1 14 C が 1000%。のときは，試料の 14C 濃度が標準初期 14C 濃度の 2 倍であることを意味する.右の縦軸は，標準初期 14C 濃度を1. 000としたときの試料の 14C 濃度を示す. 2.000 の値は，試料の 14C 濃度が標準初期 14C 濃度の 2 倍であることを示す. 1962 年には，大気圏内で大規模な核兵器実験が行われたが，1963 年には米ソ聞の条約締結により中止されなった.

それ以降は地表下での核実験が主流に

1964 年の 14 C 濃度のピークは，成層圏内で作られた 14 C の多くが対流圏に降下したためである • 1964 年以降，対流圏内の 14 C は，海洋との三酸化炭素交換により大気中から海洋へと移行して薄められてきた(図 2 の硬骨カイメンの 14 C 濃度を参照 ) .ここで注意するべきことは，核実験の実施場所が，ほぼ米ソの領土内の限られた地点にあることである.従って

図 2 の 14 C 濃度のピークの大きさは地表で核実験が行われた− 128 −

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書, ⅩⅩⅠ , 2010.03

場所に依存して，強い緯度依存性を示すが，大気圏内核実験が停止された後は，経年と共に徐々に緯度効果は薄れる.しかしながら，実験が開始された前後の 1955-1970 年の聞には，大気中二酸化炭素の 14c 濃度には，緯度依存性がある (Hua 血dBarbe仕i 2004).
一方， 1970 年頃から 2000 年にかけての 14C 濃度の単調な減少区間については，図 1 に示される 14 C 濃度の変動パターンは全地球的なグローパルものと考えて良い.すなわち，西暦年と 14C 濃度がほぼ一対ーの対応を示す.
一方では，産業革命以後の化石燃料使用の増大により，大気中三酸化炭素の 14C 濃度は希釈されてきた.これは釦田s 効果と呼ばれる (Su国 s 1955).化石燃料の使用により，大気中に二酸化炭素が放出されてきたため，大気中の二酸化炭素の濃度が 1850 年頃に急増し始め， 1950 年以降には特に急激に増大して現在に至っていることはよく知られている(Etheridgeeta11996).
一〈コKiso-hinoki t問e---1・- pineneedle

一世- SpongefromRyukyu15.(alive)___Sponge 骨om 町ukyu 15.(dead)800

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名松5』a由 υ 司) 悩鳴 υ(=E守F寸nu。

‑2001920

図 21940

1960
西暦年

1980

2000

2020

(AD)

大気中及び海水中の炭素の 14C 濃度経年変動
琉球列島産硬骨カイメン骨格の 14 C 濃度は森 (2000) による.

名古屋大学では 1983 年から，大学周辺大気の自動車排気ガス等による汚染の程度や状況を調査する目的として，名古屋大学東山キャンパス内の松葉を採集しその 14C 濃度− 129 −名古屋大学加速器質量分析計業績報告書, ⅩⅩⅠ , 2010.03

経年変動を調査している(図 2 ;Nakamuraetal1990). 本稿では， 2005 年および 2008

年に形成された松葉の 14C 濃度を比較して，経年変化や東山キャンパス内の松の生育場所による 14C 濃度の違いなどを報告する.

2.

実験

2. 1

図3

名古屋大学東山キャンパス内松葉の採取

名古屋大学東山キャンパス内の松葉試料採取地点と地点、番号ゼロ番の地点は，アイソトープ総合センターの有機廃液焼却炉の位置を示す.

写真 1

表 1 の試料番号 14 番の松葉試料を採取した四谷通り交差点南西角の一本松

名古屋大学東山キャンパス内にて， 2005 年に形成された松葉を 2006 年 3 月に，また2008 年に形成された松葉を 2009 年 5 月に採取した.採取地点を図 3 に示す.この学内松葉の採取は，1983 , 1988 , 1989 年と，近年まで、断続的に行っており，初期の成果は− 130 −

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書, ⅩⅩⅠ , 2010.03

Nakamuraeta1(1990) に報告されている. 2006 , 2009 年の試料採取地点も，これまでの地点をほぼ踏襲している.松の木の枝先にある新鮮な松葉がついた小枝の先を切り取り，プラスチックパックに入れ実験室に持ち帰った.採取した松葉 I:l:， 14C 測定のための試料調製を始める前まで， -20 0 C で冷凍保存した.

2. 2

試料開製と 14C 測定

それぞれの試料について，枝先から松葉を 10 数本分取し，水道水で良く洗浄したあとハサミを用いて 2cm の長さに切断した.蒸留水を用いて超音波洗浄したあと，アセトンを用いて超音波洗浄したあと，一晩アセトンに浸して放置した.再度，超音波洗浄したあと，蒸留水を用いて良く洗浄し，その後は， 14C 年代測定のための通常の化学処理と同様にして， 1.2 規定塩酸， 1.2 規定水酸化ナトリウム水溶液， 1.2 規定塩酸を用いて順次洗浄した.その後，蒸留水で洗浄したあと乾燥した.
乾燥した松葉試料を，約 6mg 分取し助燃剤である線状酸化銅約 500mg と共に石英ガラス試験管に詰め，真空装置で排気してガラス試験管内の空気を完全に除去した.次に石英ガラス管をバーナーで溶かして封じきり，試料および酸化銅の入ったガラス管を電気炉で 900"Cに加熱して試料を燃焼し，試料に含まれる炭素を全て三酸化炭素に変えた.
真空装置と冷媒を用いて，生成された二酸化炭素を分離・精製し，鉄粉末触媒による水素還元法で二酸化炭素をグラファイトに変えた.合成したグラファイトをアルミニウム製の試料ホルダーに充填圧縮して直接の分析試料であるグラファイトターゲットを作成し，その炭素同位体組成(14c l2C , 13cl2c 比)をタンデトロン加速器質量分析装置を用いて測定した.
炭素同位体組成比の表示は，さまざまな方法が用いられているが，ここでは，放射性14炭素年代測定の標準初期濃度(西暦 1950 年の標準 14 C 濃度として ， (2ClC)AD1950 で表される)に対する比の値 R ((1) 式) ，あるいは， (2)式で定義される偏差を千分率で表現する (Mook 岨d v
anderPlicht1999).なお，この際に，タンデトロンを用いて測定した
13cl2 C 比を用いて，試料及び標準体の 14 C ;t 2 C 比について炭素同位体分別の補正を行った(Mookandv血 d町 Plicht 1999).

R=C CPC)臨時1.，四"IC cl C)曲1950. 叩一一一一一一 (1)44214!
J. C(堤防) = [R‑1.0]x1000 一一一一一一一一一-- (2)

ここで，添字の「∞宜」は，炭素の同位体分別の補正が為されていることを示す.また，

松葉試料については，松葉を採取してから 14C 測定を実施するまでの− 131 −

14C の放射性崩名古屋大学加速器質量分析計業績報告書, ⅩⅩⅠ , 2010.03

壌による減哀を補正した.

表1

名古屋大学東山キャンパスに生育する松の葉の ô 1 'c および 14C 濃度

試料2005 年生育分採取

2008 年生育分

年C場所

I.
:
l"C 回nc

L油田 de 洋品"CJ"
Cconc

L曲 code#

番号(持。}(R皿 Eq.1)(NUTA2‑)

例。)(R皿Eq.l)(NUTA2‑)

‑
27.
5‑
25.
61.0214~.0037

1251512517‑
29.
1 1.0009&0038 146811233'4

松葉採取場所，コメント

RIC 焼却炉横1.0177~.0036

環境医学研究所の東‑
29.
1‑
28.
91.
0175:0.
003712518567‑
25.
6‑
26.
4

1.
0152
:0.
003
7
1.
0200
:0.
00361251912
520s‑
29.
0‑
29.
5‑
28.
2

年測第 1 実験室玄関

1. 0061 主0.0038

14686

STE 宇宙線望遠鏡北
工学部超両庄電子顕微鏡
施設

9
1
0
10'
11
1
1'
12
13
14
1
5‑
2
9.
2‑
27.
6

1. 0040主0.0038
1. 0042主0.0038

14
68
2
1468
7

総合グラウンドテニス場
旧プラズマ研究所の北

経済学部東，枯れて伐採

‑
28.
0‑
27.
6‑
30.
2‑
30.
1

1.
0003:0.
0
0
3
6
1.
0169
:0.
0
0
3
7
1.
0178:0.
00371.0015~.0036

1.
0105:0.
0
0
3
7
1.
0
2
9
1:0.
0
0
3
3
1.
0
1
9
1:0.
0
0
2
6

1
2
5
2
1
1
2
5
2
2
1
2
5
2
3

‑
2
6.
0
‑
2
6.
9

0.9966主0.0035
1. 0138主0.0036

14880
14
88
1

‑
2
8.
4

1. 0085士0.0036

14
8
8
2

4
‑
2
8.
5
‑
2
9.
4
‑
28.
‑
28.
1
‑
2
8.
6

1. 0092主0.0036

1488314884
1468314885148871360
3

総合グフウンド南
鏡池南

125251252613392

名大生協パス道路

工学部 1 号館玄関横

名大郵便局南1. 0124主0.0036
1. 0077主0.0038
0.9799主0.0035
1. 0030主0.0036

理学部A2館玄関前
環境学研究科環境館玄関
工学部 6 号館出入坂道
四谷通り交差点
古川記念館裏東端

注)場所番号は，図 3 による.

3. 測定結果および考察
試料の採取地点/ì 13CPDB , 14 C 濃度，実験室番号を表 1 に示す

また，試料の 14 C濃度を比較して図 4 及び図 5 に示す.

3. 1 生育場所による 1. C 濃度変動
図 4 に示されるように . 2005 年に形成された松葉の 14 C 濃度は . 2 地点⑧と⑪で，他の松葉の 14C 濃度に比較して著しく低い.ずれは，約 2%程度である.この 2 地点は，名古屋大学東山キャンパスを縦断する主要道路となっており自動車の交通量は多い.太陽光がある聞に自動車から排出された二酸化炭素は光合成により松葉に取り込まれる.
従って. 2 地点⑧と⑪の松葉が成長する際に固定された炭素は，自動車の排気ガス起源のデッドカーボン(石油に含まれる炭素は，炭素固定されてから充分に長い時聞が経過しているため含まれていたはずの 14C は全て放射性崩壊で失われており，現在では 14Cを含まないため， 14C が死滅(失われた)炭素としてデッドカーボンと呼称される)か− 132 −

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書, ⅩⅩⅠ , 2010.03

14 C 濃度が低くなら構成される co，が多く混ざっている大気中二酸化炭素であるためる.大気中三酸化炭素の増加は ，1960 年から 1980 年にかけて 31 0ppm から 340ppm に増加している.すなわち，1. 5ppm/年であり，その割合は， 1. 5ppml34Oppm=0.001 と 0.1%程度である.一方，道路のごく近傍とそれ以外の場所(東山キャンパス内で)による差は 1%一 2 .5%のずれがあることから，化石燃料起源の二酸化炭素の供給源の近傍ではSuess 効果が相対的に大きくなっていることがわかる.

松葉(草本植物)の 14C漉度

松葉(草本植物)の 14C濃度。

←ー盤ト「主←ー畢→

4

←一極ト→
←一盛十→
←ー置ト「陣礎」一盛→

有毒

1
1

←ー盟十→

自信

2%

←畳~•----•

1 警も←ー鍵争→,-----.-----,
ト罷

2.5号も

←一面→

1

蜘度

E

JFL
内リ大』

他方，人里離れたクリーンな空気が存在する場所として，チベット高原の標高 5000mに位置するプマユム湖 (28.6N， 90.4E) 周辺を例にとると，ここでの大気中二酸化炭素の 14c 濃度は， 2006 年に形成された植物の 14c 濃度を用いて評価すると，5 点の試料のR 値の平均値と 1 標準偏差は1.081 :1:0.016 となっており，この値は，大都市の近郊に位置する名古屋大学東山キャンパスにて形成された松葉の 14 C 濃度と比較すると約 6-7%高く Suess 効果の影響が小さいことがわかる.これは，植物体形成における地理的な条件の違いから説明できる(中村ほか 2009).

3. 2

14 C 濃度の経年変化

名古屋大学東山キャンパス内にて 2005 年に形成された松葉の 14 C 濃度について，特に Suess 効果の大きい 2 点の試料(表 1 の No.8 ， 1 1)を除いて14 C 濃度の平均を求めると 1.0185主0.0048 と得られる.同様に， 2008 年に形成された松葉の 14 C 濃度について，− 133 −3)
0《U

初刷濃e21lE4

削たーベ松

11F

羽汁‘、形年

ohL 成R‑。」戸乙図仰いυ 駒

名大車山キャンパス (2008)

似匂れ

盟0(E

41

(R=CC/'"C)咽/(C/C)AD1950)

2005 年に形成された松葉の 14c 濃度

酔ト畠寸

明度問問
週刊副C濃度

4t

←一橿ト→

司0.
9
70 0.
9
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9
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14.
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, 14.... ,12....... ,, 14.... ,12臨

4

16E15'2ト盛

15wo￨掴名鳩山キャンパス問05) Il

略委

14 ト

19

図4

十留守

咽l-r 』吻S

9Ig←一面→1111

ま事も←ー橿ト→←一面一→ヲ'eon ヨ内 υ量ラι 噌aa-TEJEO

2<U

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書, ⅩⅩⅠ , 2010.03

特に Suess 効果の大きい 2 点の試料(表 1 の No.8 ， 14) を除いて， 14C 濃度の平均を求めると1.0070:1:0.0041 となる.この生育年の違う松葉試料から的な変化をみると， 0.0115主0.0063 となり3 年間の 14C 濃度の平均3 年間で約 1%程度 14 C 濃度が薄まっていることがわかる.これは，化石燃料起源の二酸化炭素放出による Suess 効果の経年変化ととらえることができる.
東山キャンパス周辺の大気はもちろんのこと，名古屋の大気も，日本を覆う大気も，大気大循環に基づき，他所へ移動していくはずである.移動と共に撹枠され大気は一様になる.二酸化炭素の 14C 濃度も同様である.従って，地球全体で同様な Suess 効果の経年変化がみられると恩われるが，直接的に化石燃料燃焼による二酸化炭素放出の影響のないクリーンな空気について，含まれる二酸化炭素の 14 C 濃度の経年変化を観測して，名古屋大学東山キャンパス内のそれと比較することを検討したい.

4.

まとめ

名古屋大学東山キャンパス内の十数地点にて 2005 年および 2008 年に形成された松葉の 14C 濃度について，名古屋大学年代測定総合研究センターの加速器質量分析計を用いて測定した.その結果，以下のことが明らかとなった. (1)キャンパス内の松葉生育地

点のうち特に車道の近くの地点が他の箇所と比較して， 14C 濃度が 1-2 .5%低いことが，確認された.この効呆は，車の排気ガスに含まれる化石燃料起源の二酸化炭素に起因すると考えられる. (2) 東山キャンパス内で生育した松葉の 14 C 濃度は，直接的に化石燃料燃焼による二酸化炭素放出の影響の少ないクリーンな空気に含まれる二酸化炭素を固定した植物の 14C 濃度に比較して， 2005 年で 6.2% ， 2008 年で 7.4% 低いことが示される.名古屋の大気は慢性的に Sue四効果が高いことがわかる. (3)2005 年から 2008 年

へと 3 年の時間経過により， Suess 効果は約 1%程度大きくなっている.

参考文献

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