埋 立 処 分 場 か ら 発 生 す る メタ ン の 炭 素 同 位 体 比 測 定伊藤誠介・間瀬順一・森泉純・永峰康一郎＊・飯田孝夫・池辺幸正
名古屋大学工学部原子核工学科＊名古屋大学大学院人間情報学研究科
物質・生命情報学専攻
１。はじめにメタン（ＣＨ４）は大気中に存在する微量成分である。強い赤外線吸収物質であり、水（Ｆ｛２０｝・二酸化炭素（Ｃ０２）に次ぐ温室効果気体として知られている。また、対流圏、
成 層 圏 の 大 気 化 学 に お いて 重 要 な 役 割 を 持 って い る 。 そ の 大 気 中 濃 度 （ 世 界 平 均 で １ ． ８ｐｐｍｖ弱）は年率１％弱で増加傾剛こあり（Ｄｈ場ｏｋｅｎｃｋｙＥ・❹・、１９９４）、二酸化炭素とともに
温 暖 化 へ の 寄 与 が 危 惧 さ れて い る 。 こ の 濃 度 の 増 加 傾 向 は ２ 〜 ３ 世 紀 前 か ら 始 ま って お り 、人間の活動の拡大との関連が考えられる。しかし、大気中メタン濃度の増加に何がどれだ
け 寄 与 して い る の か 不 明 確 で あ る 。 廃 棄 物 の 埋 立 処 分 に よ り 発 生 す る メ タ ン は 人 間 の 活 動によって直接的に生み出される人為的なメタンである。従って埋立地からのメタンについての情報は大気中メタン濃度増加への人間活動の寄与を解析する上で重要である。
温室効果ガスなど環境中に存在する物質の動態を解明するためには、その物質に含まれて い る 元 素 の 同 位 体 比 に 着 目 す る こ と が 一 つ の 有 効 な 方 法 で あ り 、 数 多 くの 研 究 で 同 位 体比 の 測 定 が 行 わ れて い る 。 大 気 中 メ タ ン の 動 態 解 明 に も 同 様 の 手 法 が 適 用 で き る 。
２。大気中メタンの炭素同位体比
大 気 中 メタ ン は 湿 地 ・ 水 田 ・ 反 別 動 物 ・ 天 然 ガ ス ・ バイ オ マ ス 燃 焼 ・ 埋 立 地 な ど 主 に 地表から発生する。その発生源の種類によって炭素同位体比に差異があること、また主な消滅機構である大気中ＯＨラジカルや土壌による酸化における同位体分別によって同位体比が変化することが明らかになっている（ＳｔｅｖｅｎｓａｎｄＥｎｇｅｌｋｅｍｅｉｌ１１９８８）。大気中メタンの炭素同位体比はこれら発生源や消滅機構を反映する。
炭素の安定同位体比は １３Ｃ値で表現される。 １３Ｃ値は次式で定義される。

］゜（１３ｃ／１２ｃヤ票才Ｊぎｃ：ｌ）
ʼ ゜）（１（）ｏｏ［゛ｏ］（１）

ここで岬Ｃ／ｊ２０ｓｓは標準物質ＰＤＢの１２Ｃに対する１３Ｃの数の比ヽｒＣ／ｊ２０ａａｊｊま試料の１２Ｃ

１４６­に対する１３Ｃの数の比である。大気中メタンの １３Ｃ値の世界平均は­４７、２‰程度である（ＱｕａｙＥａ／。、１９９１）。これに対しメタン生成に微生物が関与する湿地、水田、反錫動物などの発生源からは １３Ｃ値が­６０‰程度と比較的１３Ｃが少ない「軽い」メタンが放出され、バイオマス燃焼や天然ガスなどメタン生成が微生物でなく熱的に行われる発生源からは１３Ｃ値が­４０‰程度と１３Ｃが多い「重い」メタンが放出される傾向がある。
１４Ｃは半減期５７３０年の放射性核種で、宇宙線と上層大気の相互作用で生成される。そのため、永く地下に封じられ大気と隔絶された天然ガスなどいわゆる化石起源と呼ばれるメ
タ ン は １ ４ Ｃ を 全 く 含 ま な い 。 メタ ン が 現 在 で は な く 過 去 の 有 機 炭 素 か ら 生 成 さ れ た 場 合 も１４Ｃの存在比が減少する。これは安定同位体の１３Ｃとは別の特徴であり、メタンの発生機構をうかがい知る上で有用である。
３。埋立処分場から発生するメタンの炭素同位体比測定
３ｊ試料採取試料の採取は名古屋市の廃棄物最終処分場の一つである大清水処分場（名古屋市緑区鳴海町字大清水６９番地の１２３）で行った。大清水処分場は昭和６３年１１月に開設され、平成６年９月の時点で埋め立て面積は２９、１００ｍ２である（名古屋市環境事業局、１９９４）。試料の採取はＦｉｇ．１に示した埋め立て場で行った。この埋め立て場は、埋め立て終了から２年ほど経過しており、面積１８、８００ｍ２、Ｈ３８、０００ｍ３の廃棄物が処理された。現在は新しく調整池の南に作られた用地で埋め立てが行われている。試料採取地はＦｉｇ．２に示すように廃棄物（ 厚 さ ３ ｍ ） と 覆 土 （ 厚 さ ５ ０ ｃ ｍ ） が 交 互 に 積 み 重 ね ら れ た 高 台 と な って いて、 土 中 で 生成 し た メ タ ン を 大 気 に 逃 す た め 、 ４ 本 の ガ ス 抜 き 管 が 土 中 か ら 地 表 へ 通 して あ る 。 ガ ス 抜き管は直径３０ｃｍで、側面に直径２ｃｍの穴が開いている。ガス抜き管の位置をＦｉｇ、１にＡ〜Ｄで示す。
試 料 は ガ ス 抜 き 管 に ユ ニ チ ュ ーブ を 挿 入 し 、 足 踏 み 式 ポ ン プ で 容 量 ５ 口 の テ ド ラ ー バ ッ
グに採取した。
Ｊ．２試料調製と測定採取した空気試料のメタン濃度はＴＣＤを装備したガスクロマトグラフにて測定した。
ガスクロマトグラフのカラムはモレキュラーシーブ５Ａ、粒径６０／８０メッシュを充填した
内 径 ３ ｍ ｍ ｘ 長 さ ４ ｍ の ス テ ン レス カ ラム で、 測 定 条 件 は 恒 温 槽 温 度 ４ ０ ℃ 、 キ ャ リ ア ガ ス（窒素）供給圧２ｋｇ／ｃｍ２で行った。
濃度測定後、１４Ｃの加速器質量分析に必要な１ｍｇＣに相当する量の空気試料を、大気中微量メタン分離精製ライン（森泉ら、１９９３；１９９４；１９９５）のガスクロマトグラフにガスタイト
シ リ ン ジ に て 直 接 導 入 して、 メタ ン を 精 製 し 、 二 酸 化 炭 素 に 変 換 し た 。 １ ３ Ｃ 測 定 は こ の１４７­Ｆｉｇ．ＩＬｏｃａｔｉｏｎｏｆｖｅｎｔｐ４）ｅｓｉｎｏｓｈｉｍｉｚｕ㎞１１ｄｆｉｌｌｓｉｔｅ，Ｍｉｄｏｒｉ­ｋｕ，Ｎａｇｏｙａ．

Ｊ吐血鮭．ｌｉＬ

Ｆｉｇ．２Ａ・；（・（；ｔｉｏｎ・１１１）ｌａｎｏｆ（ｓｈｉｌｌｌｉｚｕｌａｎｄ１７１１１ｓｉｔｅ．

１４８ＴａｂｌｅｌＣａｒｂｏｎｉｏｔｏｐｉｃｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｏｆｍ｛ｌｔｈａｎｅｉｎｖｅｎｔｐφｅｓｉｎＯｓｈｊｍｉｚｕｌａｎｄｎｌｌｓｉｔｅ．

ＬｏｃａｔｉｏｎＤａｔｅＨｅｉｇｈｔ＊ＳａｍｐｌｉｎｇＣＨ４Ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ［ｃｍ］Ｄｅｐｔｈｔ［ｃｍ］［％］

Ａ

Ｂ
Ｃ

１９Ｊａｎ．１９９６
１９Ｊａｎ．１９９６
１９Ｊａｎ．１９９６

１３０

４０８
５２７Ｎｏｖ．１９９５
２７Ｎｏｖ．１９９５

３００
４
００
００
３０５０

６
１３
Ｃ

１４ＣＣｏｎｔｅｎｔ［‰］［ｐＭ］

３１．４土０．２­５０．２６

１１１．２土２．０

２５．０士０，２­５ｔ．１４

１０８．２土１．８

１７．３ ０．３­５７．２８

１１２．６士２．０く以）５ ０．３７

­５５．６１

１１０．５士１．５

１０．１ ０．３­５１．４９

１１４．０ １．７

７聯ごご諭ご燐：；；だ；ｌな忿乱，。肖二酸化炭素をそのまま測定試料として同センターのＲｎｎｉｌｌａｎ？ｖｌＡＴ２５２質量分析計で行った。

１ ４ Ｃ 濃 度 測 定 に は １ ４ Ｃ 測 定 の た め に は 二 酸 化 炭 素 を グ ラ フ ァ イ ト 化 して 加 速 器 質 量 分 析 計 の測定試料に調製した（北川ら，１９９１；ＫｉｔａｇａｗａＥＩα／。，１９９３）。この調製は名古屋大学年代測定資料研究センターにて行い，測定は名古屋大学タンデトロン加速器質量分析計で行った。
４。結果と考察ガ ス 抜 き 管 内 の 空 気 中 メ タ ン の 炭 素 同 位 体 比 の 測 定 結 果 を Ｔ ａ ｂ ｌ ｅ １ に 示 す。 安 定 同 位 体比を示すδ１３Ｃ値は大気中メタンの平均値よりも小さく、­５０〜­６０‰であった。この１ ３ Ｃ 値 は メタ ン 生 成 に 微 生 物 が 関 与 して い る こ とを う か が わ せる 数 値 で あ る 。
放射性核種である１４Ｃの存在比はＰＭφ（５ｒｃｅｎｔｍｏｄｅｒｎｃａｒｂｏｎ）で算出した。ＰＭは次式で定義される。
＿（１４ｃ／１２ｃ）ｓⅣ皿ｆ ￣（１４Ｃ／１２Ｃ）Ａ＆

１００（２）

ここで円Ｃが２０ｊま『 １３Ｃ＝­２５‰に規格化した試料の１“Ｃ／１２Ｃ』、円Ｃ／”０ぬは標準の１４Ｃ／１２ｃで『 １３Ｃ＝­１９‰に規格化したＮＢＳ修酸（０１ｄ）の１４Ｃ／１２Ｃの１９５０年当時の９５％』である（５；ｔｕｉｖｅｒａｎｄＰＯｌａｃｈ、１９７７）。ｆｊ４（ｙ゛ʼＣふは次式で表される（ＳｔｔｌｉｖｅｒａｎｄＲｏｂｉｎｓ（）ｎｊ９７４）。

（３）（１４Ｃ／１２Ｃ）ｓ７ｖニ（１４Ｃ／１２Ｃ）ｉｊ琲面治

添 字 必 ・ ／ 加 は 試 料 を 意 味 す る 。 げ ｃ ／ ” ｃ 心 に つ いて は 、 『 （ ５ １ ３ Ｃ ＝ ­ １ ９ ‰ に 規 格 化 し た Ｎ Ｂ Ｓ
蔀酸（０１ｄ）の１４ｃ／１２ｃの９５％』と『（！ｉ１３Ｃ＝­２５‰に規格化したＮＢＳ修酸（Ｎｅｗ）の１４『：：／ʼ２ｃ』の換­ １ ４ ９ ­

算計数として０．７４５９が提案されている（５；ｔｕｉｖｅｒＪ９８３）。従ってげＣ／ヤ廠は後者に１９５０年から の １ ４ Ｃ の 放 射 壊 変 の 補 正 を 掛 け 合 わ せ て、

（１４０：！Ｃ；）台＝（゛４昔風１４０２（Ｊ）〜｜：１宍ま５／１０００）ｅ゛｀１）４］リー１９５０》（１＋６ｃ肥べ０００）（４）と表される。添字旭ｗはＮＢＳ修酸（Ｎｅｗ）を意味する。また、（（“ ソ１２ｃ）づ１４（ソ１ダｘｊ１３ｃ／１硝ニ（１４（：ソ１３ｃｘ１い１３（：う／１（）（：）ｏｘ１３ｃ／１２（コ）ｒａ（５）であるので、式（２）〜（５）からｐＭは次式で表される。
１００ノフＡｆニｊ？

（６）

則まＮＢＳ修酸（Ｎｅｗ）を用いた時のタンデトロン加速器質量分析計の測定値
円Ｃ／７ｊ（ʼ ７几９ノヴ（：７／７ｊＣ玩。であり、λは１４Ｃの崩壊定数（／、１１２！／５７３０［ｙｒ­１］）、７は
ʼ 測定を行った年（西暦）である。本研究では １３Ｃやに文献値­１７．８‰を用いた（１；ｔｕｉｖｅｒ、１９８３）。
大気中メタンの１４Ｃ存在比の世界的な平均値としてＱｕａｙｅｔａｌ．（１９９１）は１２２ ４ｐＭ（１９８６〜１９８７年の平均）を示した。ｐＭが１００を越えるのは、１９６０年代に行われた大気中核実験によって大気中に生成された１４Ｃの影響が残っているためである。世界平均１２２ｐＭに対して 今 回 測 定 し た 埋 立 地 の ガ ス 抜 き 管 内 の メタ ン は １ １ ０ ｐ Ｍ 程 度 を 示 し た 。 大 清 水 処 分 場 での埋め立てが開始されたのは約８年前であるから、埋め立てられた廃棄物中の炭素もしくはそ の 炭 素 か ら 生 成 さ れ 、 土 中 に 留 ま って い た メタ ン が 放 射 壊 変 に よ って １ ４ Ｃ 存 在 比 を 減じたとは考えられない。すなわちメタンの原料となった炭素が埋め立てられた時点で既に１４Ｃ存在比が減少していたと言える。
最終処分場に持ち込まれる廃棄物は粗大・分別ごみなどの不燃物および焼却灰である。
ま た 市 民 が 承 認 を 得 て 直 接 搬 入 す る こ と も 認 め ら れて い る 。 市 民 搬 入 に は 事 業 活 動 に よ って 排 出 さ れ た 一 般 廃 棄 物 （ 食 物 く ず な ど ） 、 木 く ず な ど が 含 ま れて い る （ 名 古 屋 市 環 境 事業局、１９９４）。食物くずや木くずが１４Ｃ存在比を約１０ＰＭ減少させるほど年代が古いとは考え にくい 。 焼 却 灰 に は 石 油 化 学 製 品 の 灰 も 含 ま れ る と 予 想 さ れ る 。 石 油 化 学 製 品 は 「 イ ヒ 石起 源 」 で あ り 、 そ の 炭 素 は １ ４ Ｃ を 含 ま な い 。 も し 石 油 化 学 製 品 の 灰 に メタ ン 生 成 菌 が 利 用
可 能 な か た ち で 炭 素 が 残 って い た 場 合 、 こ の 炭 素 を 原 料 に １ ４ Ｃ を 含 ま な い メタ ン が 生 成 さ
れ る こ と が 考 え ら れ る 。 ガ ス 抜 き 管 内 の メタ ン の １ ４ Ｃ を 希 釈 し た の は こ の よ う に して 生 成
さ れ た 化 石 メタ ン で は な い か と 考 え ら れ る 。

­１５０

５。まとめ名古屋市の廃棄物の最終処分場の１つである大清水処分場のガス抜き管内のメタンの炭素同位体比を測定した。 １３Ｃ値は文献値と一致した（http://ww.ｎｄＥｎｇｅ１１.comｅｉｌい９８８）.また
１４Ｃ存在比から、現在の炭素だけでなく、化石起源の炭素もメタンの原料になっていることが示された。これより、同位体比を用いて大気中メタンの収支・動態を解析する際に、埋 立 地 を 一 概 に ｍ ｏ ｄ ｅ ｒ ｎ な メタ ン の 発 生 源 と して 扱 って は 不 都 合 で あ る こ とを 示 して い る 。
埋立地からの１４Ｃを含まないメタンの原料としては、石油化学製品の焼却灰に残った炭素ではないかと考えられる。

謝­ 辞
名古屋市環境事業局には大清水処分場での試料採取に快く御協力頂きました。炭素同位体 比 測 定 に 際 して は 名 古 屋 大 学 年 代 測 定 資 料 研 究 セ ン タ ー の 中 村 俊 夫 助 教 授 、 池 田 晃 子 氏
な ら び に 太 田 友 子 氏 に 大 変 便 宜 を 図 って い 頂 き ま し た 。 こ こ に 記 して 深 く 謝 意 を 表 し ま す。

参考文献
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１５
１３５，Ｎ０．２，２９５­３００．
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２５，７９３­７９５．

１５２

ＣａｒｂｏｎｉｓｏｔｏＰｉｃｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｏｆｍｅｔｈａｎｅｄｅｒｉｖｅｄｆｒｏｍｌａｎｄｆｉＵｓｉｔｅ
Ｓｅｉｓｕｋｅｌｔｏ，Ｊｕｎ­ｉｃｈｉＭａｓｅ，ＪｕｎＭｏｒｉｉｚｕｍｉ，ＫｏｉｃｈｉｒｏＮａｇａｍｉｎｅ＊，Ｔａｋａｏｌｉｄａ
ａｎｄＹｕｋｉｍａｓａｌｋｅｂｅ
Ｄｅｐｔ．ｏｆＮｕｃｌｅａｒＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＳｃｈｏｏｌｏｆＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ・Ｎａｇｏｙａｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ・
Ｆｕｒｏ­ｃｈｏ，Ｃｈｉｋｕｓａ­ｋｕ，Ｎａｇｏｙａ，４６４­０１，Ｊａｐａｎ＊ＤｉｖｉｓｉｏｎｏｆｌｎｆｏｒｍａｔｉｃｓｆｏｒＮａｔｕｒａＩＳｃｉｅｎｃｅｓ，ＧｒａｄｕａｔｅＳｃｈｏｏｌｏｆＨｕｍａｎｌｎｆｏｒｍａｔｉｃｓ，Ｎａｇｏｙａｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，
Ｆｕｒｏ­ｃｈｏ，Ｃｈｉｋｕｓａ­ｋｕ，Ｎａｇｏｙａ，４６ レ０１，ＪａｐａｎＭｅｔｈａｎｅ（ＣＨ４）ｉｓｏｎｅｏｆｔｒａｃｅｃｏｍＰｏｎｅｎｔｓｏｆｔｈｅａｔｍｏｓｐｈｅｒｅ（１．７­１．８ｐＰｍｖ），
ａｎｄｔｈｅｉｎｃｒｅａｓｅｏｆｉｔｓｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｉｓｓｕ粟荏ｓｔｅｄｔｏｃｏｎｔｒｉｂｕｔｅｔｏｇｌｏｂａｌｗａｒｍｉｎｇ・
ＴｈｅｄｅｖｅｌｏＰｍｅｎｔｏｆ２１（；ｔｉｖｉｔｉｅｓｏｆｍａｎｋｉｎｄｗｏｕｌｄｂｅａｔｔｒｉｂｕｔｅｄｔｏｔｈｉｓｒａｐｉｄｉｎｃｒｅａｓｅｓｉｎｃｅｉｔｈａｓｏｃｃｕｒｒｅｄｆｒｏｍ２ｏｒ３ｃｅｎｔｕｒｉｅｓａｇｏ．Ａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃｍｅｔｈａｎｅｉｓｅｍｉｔｔｅｄｆｒｏｍ
ｗｅｔｌａｎｄｓ，ｒｉｃｅＰａｄｄｉｅｓ，ｒｕｍｉｎａｎｔｓ，ｂｉｏｍａｓｓｂｕｍｉｎｇ，ｔｈｅｌｅａｋａｇｅｏｆｎａｔｕｒａｌｇａｓａｎｄｃｏａｌｍｉｎｉｎｇ，ａｎｄｌａｎｄｆｉｌｌｓｉｔｅｓ．ＴｈｅｒｅａｃｔｉｏｎｗｉｔｈＯＨｒａｄｉｃａｌｓｉｎｔｈｅａｔｍｏｓｐｈｅｒｅａｎｄｔｈｅｏｘｉｄａｔｉｏｎｂｙｓｏｉｌｃｏｎｓｕｍｅａｔｍｏｓＰｈｅｒｉｃｍｅｔｈａｎｅ．Ｔｈｅｌａｎｄｆｉｌｌｉｓｏｎｅｏｆｔｈｅ
ａｎｔｈｆｏｐｏｇｅｎｉｃｓｏｕｒｃｅｏｆｍｃｉｔｈａｎｅ。
ＣａｒｂｏｎｉｓｏｔｏｐｉｃｒａｔｉｏｓｇｉｖｅｕｓｕｓｅｆｕｌｉｎｆｏｒｍａｔｉｏｎｏｎｔｈｅｏｒｉｇｉｎａｎｄＰｒｏｃｅｓｓｏｆ
ｍｅｔｈａｎｅｅｍｉｓｓｉｏｎ．ＩＶｅｃｏｌｌｅｃｔｅｄａｉｒｌ；εｌｍＰｌｅｓｆｒｏｍｖｅｎｔＰｉＰｅｉｎＯｓｈｉｍｉｚｕｌａｎｄｆｉｌｌｓｉｔｅ（Ｍｉｄｏｒｉ­ｋｕ，Ｎａｇｏｙａ），ａｎｄｍｅａｓｕｒｅｄ１４Ｃｃｏｎｔｅｎｔａｎｄ６１３Ｃｏｆｍｅｔｈａｎｅｉｎｔｈｅｍ．Ｔｈｅ
匹Ｃ１岨唵ｅｓｒａｎｇｅｄｆｒｏｍ­５０ｔｏ­６０％ｏａｎｄｉｍＰｌｉｅｓｔｈｅｅｖｉｄｅｎｃ６ｏｆｂａｃｔｅｒｉａＩＰｒｏｄｕｃｔｉｏｎ
ｏｆｍｅｔｈａｎｅ．Ｃａｒｂｏｎ­１４ｃｏｎｔｅｎｔｓｏｆｍｅｔｈａｎｅｉｎａｉｒｓａｍｐｌｅｓｗｅｒｅａｂｏｕｔ１１０ＰＭｗｈｉｃｈｗａｓｓｌｉｇｈｔｌｙｄｅＰｌｅｔｅｄｗｉｔｈｃｏｍｐａｒｅｄｔｏｔｈｅｇｌｏｂａｌｍｅａｎｏｆａｔｍｏｓＰｈ❶ｃｍｅｔｈａｎｅ（１２２ｐＭ）．Ｔｈｉｓｉｎｄｉｃａｔｅｓｔｈａｔａｐａｒｔｏｆｅｎｌｉｔｔｅｄｍｃ，ｔｈａｎｅｗａｓｃｌｅｒｉｖｅｄｆｒｏｍｆｏｓｓｉｌｃａｒｂｏｎ
ｗｈｉｃｈｉｎｄｕｄｅｓｎｏ１４Ｃ．ＴｈｉｓｆｏｓｓｉｌｃａｒｂｏｎｗｏｕｌｄｂｅｒｅｌａｔｅｄｔｏａｓｈｏｆＰｅｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ
ｐｒｏｄｕｃｔｓ．ｌｔｉｓｎｏｔｐｒｏｐｅｒｔｈａｔｌａｎｄｆｉｌｌｓｉｔｅｉｓｉｎｄｉｓｃｒｉｍｉｎａｔｅｌｙａｃｃｏｕｎｔｅｄａｓｔｈｅｓｏｕｒｃｅ
ｏｆｎＫ）ｄｅｍｍｅｔｈａｎｅｄｅｒｉｖｅｄｆｒｏｍｏｒｇａｎｉｃｗａｓｔｅｓ．

１５３学会誌への発表
森泉純・永峰康一郎・飯田孝夫・池辺幸正・中村俊夫（：１．９９５），大気中メタンの１４Ｃ同位体比測定測定のための試料調製言七言凰学，２！り９９­ｎ１．

１５４­