地熱発電技術研究開発事業「酸性地熱流体探査技術～酸性流体分布域推定のための地質・地化学調査手法の開発～」

報

告

書

令和６年６月

独立行政法人エネルギー・金属鉱物資源機構

はじめに
独立行政法人エネルギー・金属鉱物資源機構（JOGMEC）は、平成 30 年度から令和 2 年度にかけて地熱発電技術研究開発事業「酸性地熱流体発生機構解明技術」を実施した。酸性地熱流体発生機構解明技術は、酸性流体を有する地熱貯留層を利用可能とする今後の技術開発の基礎とするため、地熱地帯における酸性流体発生メカニズムを解明するための調査を行い、その結果を基に酸性流体が賦存する地熱地点での地熱利用技術の開発要素を抽出することを目的として実施したものである。調査の結果、地質・地化学サンプリングでは酸性地域に特徴的な指標を確認し、シミュレーション等で酸性流体の流動および分布を概ね再現することができた。しかし、探査・解析技術の確立には至らなかったことから、
地表地熱徴候の地質・地化学的検討及び、地質・流体試料の成因・分布推定検討が必要となった。
本報告書では、酸性地熱流体の産状や賦存域を把握するための探査・解析技術の確立を目的とし、西日本技術開発株式会社に令和 3 年度から令和 4 年度までの 2 年間に委託した【地熱発電技術研究開発事業「酸性地熱流体探査技術～酸性流体分布域推定のための地
質・地化学調査手法の開発」】の結果についてとりまとめたものである。
本調査の実施にあたり、関係各位から多大なご指導ご協力を賜りましたことをこの場を借りて感謝申し上げる。本調査および今後の技術開発の成果が、わが国における地熱資源の開発促進に貢献できれば幸いである。
令和６年 ６ 月
独立行政法人エネルギー・金属鉱物資源機構

目

次

目
次 ...................................................................................................................... 3
1． 概要 ....................................................................................................................... 1
1-1． 目的 ........................................................................................................................................1
1-2． 委託件名 ................................................................................................................................1
1-3． 実施期間 ................................................................................................................................1
1-4． 実施内容 ................................................................................................................................1
1-5． 実施体制 ................................................................................................................................1

2． 地表地熱徴候の地質・地化学調査による酸性流体の性状・分布予測技術の開発.............................................................................................................................. 2
2-1． 登別温泉及び周辺地域の温泉、湧水ガスなどの地化学調査 .........................................2
2-1-1． pH、水温、主要溶存イオン成分及び水の水素・酸素同位体比.............................2
2-1-2． ハロゲン元素比（Br/Cl、I/Cl）及び塩素同位体比(δ37Cl) .......................................7
2-1-3． その他の成分：ヘリウム同位体比（3He/4He）、Li/Cl 重量比、硫黄同位体比（δ34S）......................................................................................................................................11
2-1-4． 登別温泉及び周辺地域における酸性流体の特徴、中性泉の差異及びマグマ流
体・マグマ脱ガス成分などの上昇域の把握 .........................................................................13
2-2． 八甲田山周辺地域の温泉、湧水の地化学調査...............................................................142-2-1． pH、水温、主要溶存イオン成分及び水の水素・酸素同位体比...........................142-2-2． ハロゲン元素比（Br/Cl、I/Cl）及び塩素同位体比（δ37Cl） ................................19
2-2-3． その他の成分：ヘリウム同位体比（3He/4He）、Li/Cl 重量比、硫黄同位体比(δ34S) ...........................................................................................................................................22
2-2-4． 八甲田山周辺地域における酸性流体の特徴、中性泉の差異及びマグマ流体・マグマ脱ガス成分などの上昇域の把握 .....................................................................................25
2-3． 九重火山及び大分周辺地域の温泉、湧水などの地化学調査 .......................................25
2-3-1． pH、水温、主要溶存イオン成分及び水の水素・酸素同位体比...........................25
2-3-2． ハロゲン元素比（Br/Cl、I/Cl）及び塩素同位体比(δ37Cl) .....................................30
2-3-3． その他の成分：ヘリウム同位体比（3He/4He）、Li/Cl 重量比、硫黄同位体比(δ34S) ...........................................................................................................................................34
2-3-4． 九重・大分地域周辺域における酸性流体の特徴、中性泉の差異及びマグマ流
体・マグマ脱ガス成分などの上昇域の把握 .........................................................................36
2-4． 池田湖周辺地域（指宿）の温泉、湧水などの地化学調査...........................................36
2-4-1． pH、水温、主要溶存イオン成分及び水の水素・酸素同位体比...........................36
2-4-2． ハロゲン元素比（Br/Cl、I/Cl）及び塩素同位体比(δ37Cl) .....................................41

2-4-3． その他の成分：ヘリウム同位体比（3He/4He）、Li/Cl 重量比、硫黄同位体比(δ34S) ...........................................................................................................................................44
2-4-4． 池田湖周辺地域における酸性流体の特徴、中性泉の差異及びマグマ流体・マグ
マ脱ガス成分などの上昇域の把握.........................................................................................46
2-5． ハロゲン元素比、塩素同位体比の塩酸酸性賦存域推定のための指標としての適用性評価 ............................................................................................................................................46
2-5-1． ハロゲン元素比による Cl の起源解析......................................................................46
2-5-2． 塩素同位体比による塩酸酸性賦存域推定のための指標としての適用性評価....47

3． 岩石の化学・同位体調査 .................................................................................. 51
3-1． 変質鉱物分布の詳細検討による酸性流体の分布・賦存エリアの予測 .......................51
3-1-1． 八丁原地熱系の酸性流体 ...........................................................................................51
3-1-2． 八丁原断層周辺の地表の変質帯調査 .......................................................................52
3-2． コア・カッティングス中の硬石膏の硫黄同位体比.......................................................53
3-2-1． 目的 ...............................................................................................................................53
3-2-2． 結果および考察 ...........................................................................................................53
3-3． 流体包有物中の流体化学組成分析 ..................................................................................55
3-3-1． 目的 ...............................................................................................................................55
3-3-2． 分析方法 .......................................................................................................................56
3-3-3． 結果および考察 ...........................................................................................................57
3-4． 変質鉱物中の化学組成分析 ..............................................................................................58
3-4-1． 緑泥石の化学組成分析 ...............................................................................................58
3-4-2． 探査に応用するための X 線回折分析による緑泥石の化学組成の推定 ...............64
3-4-3． 地質試料の希土類元素分析 .......................................................................................66

4． 流体の化学・同位体調査 .................................................................................. 68
4-1． 坑井の噴出流体の主要化学組成・同位体組成...............................................................68
4-2． リチウム同位体比（δ7Li）及びホウ素同位体比（δ11B）.............................................70
4-3． 希土類元素（REE）...........................................................................................................78

5． 酸性流体賦存を示す地化学的指標の抽出 ....................................................... 80
5-1． 地表調査段階における酸性流体賦存域の推定...............................................................80
5-2． 掘削段階における酸性流体賦存域の推定.....................................................................100

6． 酸性流体探査技術の実開発への応用方法の検討・検証 .............................. 104
6-1． 地表調査段階におけるフロー図の適用例.....................................................................104

7． まとめ及び課題................................................................................................ 127

図

目

次

第 2-1-1 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の pH 分布..........................................................4
第 2-1-2 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の水温分布 ........................................................4
第 2-1-3 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の Cl 濃度分布 ...................................................5
第 2-1-4 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の SO4 濃度分布.................................................5
第 2-1-5 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の Na-K-Cl の関係.............................................6
第 2-1-6 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の Cl 濃度と SO4 濃度の関係 ...........................6
第 2-1-7 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の水素同位体比と酸素同位体比の関係 .........7
第 2-1-8 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の Br/Cl モル比分布..........................................9
第 2-1-9 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の I/Cl モル比分布 ............................................9
第 2-1-10 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の I/Cl モル比と Br/Cl モル比の関係 ..........10
第 2-1-11 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の δ37Cl 分布 ..................................................10
第 2-1-12 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の δ37Cl 値と Br/Cl モル比の関係 ................11
第 2-1-13 図 登別温泉及び周辺地域の温泉のヘリウム同位体比（3He/4He 比）分布 ...12
第 2-1-14 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の Li/Cl 重量比分布 ......................................13
第 2-2-1 図 八甲田山周辺地域の温泉の pH 分布................................................................15
第 2-2-2 図 八甲田山周辺地域の温泉の水温分布 ..............................................................16
第 2-2-3 図 八甲田山周辺地域の温泉の Cl 濃度分布 .........................................................16
第 2-2-4 図 八甲田山周辺地域の温泉の SO4 濃度分布 ......................................................17
第 2-2-5 図 八甲田山周辺地域の温泉の Cl 濃度と SO4 濃度の関係 .................................17
第 2-2-6 図 八甲田山周辺地域の温泉の Na-K-Cl の関係...................................................18
第 2-2-7 図 八甲田山周辺地域の温泉の水素同位体比と酸素同位体比の関係 ...............18
第 2-2-8 図 八甲田山周辺地域の温泉の Br/Cl モル比分布 ................................................20
第 2-2-9 図 八甲田山周辺地域の温泉の I/Cl モル比分布 ..................................................20
第 2-2-10 図 八甲田山周辺地域の温泉の I/Cl モル比と Br/Cl モル比の関係 ..................21
第 2-2-11 図 八甲田山周辺地域の温泉の δ37Cl 分布 ..........................................................21
第 2-2-12 図 八甲田山周辺地域の温泉の δ37Cl 値と Br/Cl モル比の関係 ........................22
第 2-2-13 図 八甲田山周辺地域の温泉のヘリウム同位体比（3He/4He 比）分布 ...........23
第 2-2-14 図 八甲田山周辺地域の温泉の Li/Cl 重量比分布 ..............................................24
第 2-2-15 図 八甲田山周辺地域の温泉の δ34S(SO4)分布....................................................24
第 2-3-1 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の pH 分布 ................................................27
第 2-3-2 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の水温分布...............................................27
第 2-3-3 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の Cl 濃度分布 .........................................28
第 2-3-4 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の SO4 濃度分布.......................................28

第 2-3-5 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の Cl 濃度と SO4 濃度の関係 .................29
第 2-3-6 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の Na-K-Cl の関係 ...................................29
第 2-3-7 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の水素同位体比と酸素同位体比の関係............................................................................................................................................30
第 2-3-8 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の Br/Cl モル比分布 ................................31
第 2-3-9 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の I/Cl モル比分布...................................32
第 2-3-10 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の I/Cl モル比と Br/Cl モル比の関係 ..32
第 2-3-11 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の δ37Cl 分布 ..........................................33
第 2-3-12 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の δ37Cl 値と Br/Cl モル比の関係 ........33
第 2-3-13 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水のヘリウム同位体比（3He/4He 比）分
布 ........................................................................................................................................34
第 2-3-14 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の Li/Cl 重量比分布 ..............................35
第 2-3-15 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の δ34S(SO4)分布....................................35
第 2-4-1 図 池田湖周辺地域の温泉の pH 分布....................................................................38
第 2-4-2 図 池田湖周辺地域の温泉の水温分布 ..................................................................38
第 2-4-3 図 池田湖周辺地域の温泉の Cl 濃度分布 .............................................................39
第 2-4-4 図 池田湖周辺地域の温泉の SO4 濃度分布 ..........................................................39
第 2-4-5 図 池田湖周辺地域の温泉の SO4 濃度と Cl 濃度の関係 .....................................40
第 2-4-6 図 池田湖周辺地域の温泉の Na-K-Cl の関係.......................................................40
第 2-4-7 図 池田湖周辺地域の温泉の水素同位体比と酸素同位体比の関係 ...................41
第 2-4-8 図 池田湖周辺地域の温泉の Br/Cl モル比分布 ....................................................42
第 2-4-9 図 池田湖周辺地域の温泉の I/Cl モル比分布 ......................................................42
第 2-4-10 図 指池田湖周辺地域の温泉の I/Cl モル比と Br/Cl モル比の関係 ..................43
第 2-4-11 図 池田湖周辺地域の温泉の δ37Cl 分布 ..............................................................43
第 2-4-12 図 池田湖周辺地域の温泉の δ37Cl 値と Br/Cl モル比の関係............................44
第 2-4-13 図 池田湖周辺地域の温泉のヘリウム同位体比（3He/4He 比）分布 ...............45
第 2-4-14 図 池田湖周辺地域の温泉の Li/Cl 重量比分布 ..................................................45
第 2-5-1 図 池田湖周辺地域の温泉の d-excess 値と Br/Cl モル比の関係 ........................49
第 2-5-2 図 本業務で採取した試料の δ37Cl と Br/Cl モル比の関係 ..................................49
第 2-5-3 図 本業務で採取した試料のうち低 pH 試料の δ37Cl と Br/Cl モル比の関係 ...50
第 3-1-1 図 八丁原地熱系の酸性流体の分布概念図 ..........................................................52
第 3-1-2 図 八丁原地域における岩石試料採取位置及び XRD 分析で同定された変質鉱
物種.....................................................................................................................................53
第 3-2-1 図 八丁原地熱系の硫酸塩鉱物および硫化鉱物の硫黄同位体比.......................55
第 3-3-1 図 各坑井の二次石英中の流体包有物均質化温度－氷融点温度の関係図 .......56
第 4-1-1 図 噴出流体の化学組成比較のためのエリア区分...............................................68

第 4-1-2 図 噴出流体の δD 及び δ18O の関係図...................................................................69
第 4-1-3 図 主要陰イオンの関係 ..........................................................................................70
第 4-1-4 図 Na-K-Mg 温度計（Giggenbach ダイアグラム） ..............................................70
第 4-2-1 図 堆積物と水が共存する系での温度と Li 濃度の関係 .....................................72
第 4-2-2 図 Li 濃度と δ7Li の分布 .........................................................................................72
第 4-2-3 図 種々の天然物質中のホウ素同位体比 ..............................................................73
第 4-2-4 図 温泉水中のホウ素同位体比 ..............................................................................74
第 4-2-5 図 Li/Cl 重量比と δ7Li の関係 ................................................................................75
第 4-2-6 図

1/Li 重量比と δ7Li の関係 ..................................................................................76

第 4-2-7 図

B/Cl 重量比と δ11B の関係 .................................................................................77

第 5-1-1 図 地熱系概念モデル ..............................................................................................81
第 5-1-2 図 国内の火山周辺の酸性温泉 ..............................................................................82
第 5-1-3 図 酸性温泉の pH と Cl 濃度及び SO4 濃度の関係 ..............................................84
第 5-1-4 図 酸性温泉の Na-K-Cl の関係...............................................................................85
第 5-1-5 図 酸性温泉の Cl 濃度と Li 濃度の関係 ...............................................................85
第 5-1-6 図 酸性温泉の pH と Al 濃度の関係 ......................................................................86
第 5-1-7 図 酸性温泉の pH と Cl 濃度の関係 ......................................................................86
第 5-1-8 図 酸性 SO4 型温泉の pH 頻度分布........................................................................87
第 5-1-9 図 火山ガス及び海水等を起源とする温泉の Na-K-Cl の関係 ...........................89
第 5-1-10 図 火山ガス及び海水等を起源とする温泉の δ18O(H2O)と δD(H2O)の関係 ...89
第 5-1-11 図 火山ガス及び海水等を起源とする温泉の Cl 濃度と δ18O(H2O)及び
δD(H2O)の関係 ..................................................................................................................90
第 5-1-12 図 火山ガス及び海水等を起源とする温泉の Br/Cl モル比と I/Cl モル比の関
係 ........................................................................................................................................91
第 5-1-13 図 火山ガス及び海水等を起源とする温泉の Li/Cl 重量比と B/Cl 重量比の関
係 ........................................................................................................................................91
第 5-1-14 図 火山ガス及び海水等を起源とする温泉の Li/Cl 重量比と δ7Li の関係 ......92
第 5-1-15 図 火山ガス及び海水等を起源とする温泉の B/Cl 重量比と δ11B の関係 ......92
第 5-1-16 図 火山ガス起源の温泉の Cl 濃度と δ34S(SO4)の関係 ......................................93
第 5-1-17 図 火山ガス起源の温泉の 3He/20Ne と 3He/4He の関係 .....................................94
第 5-1-18 図 地表調査段階における酸性流体賦存可能性の分類フロー.........................98
第 5-1-19 図 国内の温泉の pH の頻度分布..........................................................................98
第 5-1-20 図 国内の酸性温泉の pH と Cl 濃度の関係 ........................................................99
第 5-1-21 図 酸性流体賦存可能性の４段階区分の地熱系概念モデルにおける表現 ...100
第 5-2-1 図 変質鉱物の生成条件（pH 及び温度）...........................................................102
第 5-2-2 図 熱水性変質帯の生成環境 ................................................................................103

第 5-2-3 図 坑井掘削段階における酸性流体賦存可能性のチェックリスト .................103
第 6-1-1 図 九重山周辺の温泉の pH と Cl 濃度の関係 ....................................................105
第 6-1-2 図 九重山周辺の温泉の Na-K-Cl の関係.............................................................106
第 6-1-3 図 九重山周辺の温泉の Li/Cl 重量比と B/Cl 重量比の関係 .............................106
第 6-1-4 図 九重山周辺の温泉の SO4 濃度と δ34S(SO4)の関係........................................107
第 6-1-5 図 九重山周辺の温泉の δ18O(H2O)と δD(H2O)の関係 .......................................107
第 6-1-6 図 九重山周辺の温泉の Cl 濃度と δD(H2O)の関係 ...........................................108
第 6-1-7 図 九重山周辺の温泉の Br/Cl モル比と I/Cl モル比の関係 ..............................108
第 6-1-8 図 九重山周辺の温泉の Li/Cl 重量比と δ7Li の関係..........................................109
第 6-1-9 図 別府温泉の Cl 濃度と Li 濃度の関係 .............................................................109
第 6-1-10 図 九重山周辺の温泉の Li/Cl 重量の比分布 ....................................................110
第 6-1-11 図 九重山周辺の温泉の Br/Cl モル比の分布 ....................................................110
第 6-1-12 図 九重山周辺の温泉の酸性流体の賦存可能性の分類結果の分布 ...............111
第 6-1-13 図 八甲田山地域の温泉の pH と Cl 濃度の関係 ..............................................111
第 6-1-14 図 八甲田山地域の温泉の Na-K-Cl の関係.......................................................112
第 6-1-15 図 八甲田山地域の温泉の Li/Cl 重量比と B/Cl 重量比の関係 .......................112
第 6-1-16 図 八甲田山地域の温泉の SO4 濃度と δ34S(SO4)の関係..................................113
第 6-1-17 図 八甲田山地域の温泉の δ18O(H2O)と δD(H2O)の関係 .................................113
第 6-1-18 図 八甲田山地域の温泉の Cl 濃度と δD(H2O)の関係 .....................................114
第 6-1-19 図 八甲田山地域の温泉の Br/Cl モル比と I/Cl モル比の関係 ........................114
第 6-1-20 図 登別地域の温泉の pH と Cl 濃度の関係 ......................................................115
第 6-1-21 図 登別地域の温泉の Na-K-Cl の関係...............................................................115
第 6-1-22 図 登別地域の温泉の Li/Cl 重量比と B/Cl 重量比の関係 ...............................116
第 6-1-23 図 登別地域の温泉の SO4 濃度と δ34S(SO4)の関係..........................................116
第 6-1-24 図 登別地域の温泉の δ18O(H2O)と δD(H2O)の関係.........................................117
第 6-1-25 図 登別地域の温泉の Cl 濃度と δD(H2O)の関係 .............................................117
第 6-1-26 図 登別地域の温泉の Br/Cl モル比と I/Cl モル比の関係 ................................118
第 6-1-27 図 登別地域の温泉の Li/Cl 重量比と δ7Li の関係............................................118
第 6-1-28 図 指宿地域の温泉の pH と Cl の関係 ..............................................................119
第 6-1-29 図 指宿地域の温泉の Na-K-Cl の関係...............................................................119
第 6-1-30 図 指宿地域の温泉の Li/Cl 重量比と B/Cl 重量比の関係 ...............................120
第 6-1-31 図 指宿地域の温泉の SO4 濃度と δ34S(SO4)の関係..........................................120
第 6-1-32 図 指宿地域の温泉の δ18O(H2O)と δD(H2O)の関係.........................................121
第 6-1-33 図 指宿地域の温泉の Cl 濃度と δD(H2O)の関係 .............................................121
第 6-1-34 図 指宿地域の温泉の Cl 濃度と δ18O(H2O)の関係...........................................122
第 6-1-35 図 指宿地域の温泉の Br/Cl 重量比と I/Cl 重量比の関係 ................................122

第 6-1-36 図 指宿地域の温泉の Li/Cl 重量比と δ7Li の関係............................................123
第 6-1-37 図 指宿地域の温泉の B/Cl 重量比と δ11B の関係 ............................................123

表

目

次

第 3-3-1 表 ラマン分光分析の測定試料一覧 ......................................................................57
第 3-4-1 表 標準試料一覧 ......................................................................................................59
第 3-4-2 表 X 線回折分析の分析条件一覧...........................................................................65
第 4-2-1 表 火山ガスと温泉の δ11B ......................................................................................77
第 5-1-1 表 高温火山ガス起源の温泉の化学・同位体的特徴とフロー図の適用結果 ...99
第 6-1-1 表 九重山周辺の温泉の化学・同位体的特徴と酸性流体賦存の可能性.........124
第 6-1-2 表 八甲田山地域の温泉の化学・同位体的特徴と酸性流体賦存の可能性 .....124
第 6-1-3 表 登別地域の温泉の化学・同位体的特徴と酸性流体賦存の可能性 .............125
第 6-1-4 表 指宿地域の温泉の化学・同位体的特徴と酸性流体賦存の可能性 .............126

用語に関して「深部熱水」および「スラブ脱水流体」はその区分においては明確な判断基準はなく、
文献によりその適応範囲は異なる。本報告書では、「深部熱水」および「スラブ脱水流体」
を以下のように定義する。
〇深部熱水
深部熱水は地下深部に賦存する熱水で、地表から数 km 程度の範囲で流動する熱水と定義する。基本的には、天水や海水を起源とし岩石と高温高圧下で反応して生成した高温の熱水を意味する。
〇スラブ脱水流体
スラブ脱水流体は、沈み込むプレートから脱水した水であると述べられており（例えば、風早ほか（2014））、地表から数十～数百 km 程度から上昇する流体と定義する。基本的には、海水を起源とする熱水を意味する。

要

約

本技術開発は、平成 30 年度から令和 2 年度に実施された、地熱発電技術研究開発事業「酸性地熱流体発生機構解明技術」の結果を基に、酸性地熱流体が賦存する領域を把握する技術を開発し、未利用になっている酸性地熱流体を発電に有効利用することで、地熱発電の拡大・促進を目指すことを目的として令和 3 年度から令和 4 年度に実施した結果を取りまとめたものである。
本技術開発においては、①地表地熱徴候の地質・地化学調査による酸性流体の性状・分布予測技術の開発、②コア・カッティングスを用いた酸性流体の性状・分布予測技術の開発、③酸性流体賦存を示す地化学的指標の抽出、及び④酸性流体探査技術の実開発への応用方法の検討・検証、をそれぞれ行い、地熱系における酸性流体及び中性流体の性状や発生メカニズムについて検討を行うとともに、地熱系における酸性流体の賦存エリアの予測・評価方法を検討することで地熱開発時において利用可能な技術の開発を行った。
地熱調査の地表調査段階で地下に高温火山ガス起源の酸性流体が賦存する可能性を評価する技術として、温泉や噴気ガスの化学・同位体組成を用いたフローを構築した（第 5-1
18 図を参照）。この評価フローでは、地表の温泉・噴気の化学・同位体データに基づき、
高温火山ガス起源の酸性流体が賦存する可能性を I～IV の 4 段階にタイプ分けして地熱地
域や温泉・噴気地を評価する形とした。評価の指標に用いた各化学・同位体組成は、i) 噴
気ガスの組成、ii) 温泉の pH、iii) 温泉の Cl 濃度、iv) Excess Cl、v) Li/Cl 重量比、vi) 硫酸イ
オ ン の 硫 黄 同 位 体 比 （ δ34S(SO4)） 及 び vii) 水 の 酸 素 同 位 体 比 と 水 素 同 位 体 比（δ 18 O(H 2 O)、δD(H2O)）の 7 項目である。フローに沿った評価において、タイプ I が地下に火山ガス起源の酸性流体が賦存する可能性が最も高く、II 及び III と順に低下して IV ではほとんどないと評価される。
構築した地表調査段階における酸性流体賦存可能性の評価フローを、日本国内の火山ガ
ス起源の温泉の化学・同位体的特徴を有する温泉に適用した結果、一部のデータがないものや他のタイプの特徴に類似した特徴を示すものもあるものの、いずれの温泉も概ね酸性
流体の賦存可能性が高いタイプ I に分類された。また、タイプの異なる地熱地域として、
北海道登別地域、青森県八甲田山地域、大分県九重山地域、鹿児島県指宿地域を対象にケーススタディーを行い、地域的な特性を考慮する必要は生じたものの、評価フローによる酸性流体賦存可能性のタイプ分けやその分布が各地熱地域で考えられている地熱系概念モ
デルと齟齬がないことを確認した。
地熱井掘削段階における酸性流体賦存可能性を評価する技術として、坑井のフィードポ
イント付近の地質試料の熱水性鉱物に基づいたチェックリストを構築した（第 5-2 3 図を参照）。チェックリストでは、まず、方解石もしくは沸石類の有無に着目する。次いで、酸性変質鉱物の有無、ならびに緑泥石の化学組成の確認を行う。これらの指標に基づき、酸性流体賦存可能性が相対的に高い場合を判断するチェックリストとした。
一方で、構築した技術の課題として次の点が挙げられる。地表調査段階で酸性流体の賦存可能性を評価するフローは、日本国内の温泉を簡易的に分類できる指標とするために、一定程度、しきい値を一般化した。そのため、地熱地域に適用するにあたっては、地域特性や他の情報も総合的に考慮した評価が必要である。また、坑井掘削段階における酸性流体賦存可能性を評価する変質鉱物に基づくチェックリストでは、変質鉱物が過去の熱水活動で生じた場合があることや、酸性流体は狭い割れ目などの通路に局所的に存在している
場合があること等の理由により、地質試料から酸性流体賦存可能性を検証する際の不確実性が内在する。
さらに、実際に地熱開発を進めるにあたり、地表調査段階で高温火山ガス起源の酸性流体の賦存可能性を評価するフローを適用した場合、次に重要となるのは酸性流体が賦存する可能性のある区域を適正に抽出・評価することである。そのためには、地域的特徴を踏
まえたうえでの地点毎の地熱系概念モデルの評価が不可欠であり、化学的な指標に加えて、地質情報と地球物理情報を網羅した統合的な地熱系概念モデルの構築を通じた地熱系の評価が重要となる。
本事業において構築された評価フローについても、今後、複数の地熱フィールドを扱った実証的な検証によりフローの精緻化を行うことが望まれる。それにより、評価フローが実際の地熱開発調査・事業においてより広く活用されることが期待され、本事業成果の社
会実装につながるものとなる。

1．概要
1-1．目的本技術開発では、平成 30 年度から令和 2 年度にわたり地熱地帯における酸性熱水の発生メカニズム解明を目的として実施した調査（地熱発電技術研究開発事業「酸性地熱流体発生機構解明技術」（以下、業務名を示す場合は｢フェーズ 1 業務｣、報告書を引用する場合は
JOGMEC（2021））と呼称する。
）の結果を基に、酸性地熱流体の産状や賦存域を把握するための探査・解析技術の確立させることを目的とする。

1-2．委託件名
地熱発電技術研究開発事業「酸性地熱流体探査技術～酸性流体分布域推定のための地
質・地化学調査手法の開発～」

1-3．実施期間自：令和 3 年 9 月 28 日

至：

令和 5 年 3 月 10 日

1-4．実施内容(1) 情報収集(2) 化学・同位体性状調査① 地表地熱徴候の地質・地化学調査による酸性流体の性状・分布予測技術の開発② コア・カッティングスを用いた酸性流体の性状・予測技術の開発③ 酸性流体賦存を示す地化学的指標の抽出④ 酸性流体探査技術の実開発への応用方法の検討・検証

1-5．実施体制
受託者：西日本技術開発株式会社
再委託：国立研究開発法人 産業技術総合研究所（情報収集、化学・同位体性状調査）

12．地表地熱徴候の地質・地化学調査による酸性流体の性状・分布予測技術の開発
火山及び周辺地域の温泉、湧水、噴気ガスなどの地化学調査を行い、火山活動域の遷移と火山ガスの吹込みによる酸性流体の賦存域との関連性について検討した。また、周辺に掘削されている調査井のデータなどを用いて深部の熱水性状との比較検証を行った。
「酸性地熱流体発生機構解明技術（フェーズ 1 業務）」において実施した化学・同位体性状調査より、複数の地熱井について熱水中の Cl の起源として火山性成分の混入が考えられた。一方、火山噴気地帯の噴気ガスやそれに付随する強酸性の熱水において塩素同位体比（δ37Cl）
・Br/Cl 比の分別がみられた。これらも HCl ガスと地下水の相互作用によるものと考えられている。HCl などのマグマからの脱ガス成分の分布は低 pH 流体の賦存する地域分布を考えるうえで必要不可欠であり、地熱開発は火山近傍を対象に実施されることが多い
ため、火山近傍における酸性流体の性状・分布を予測するには、火山より放出されるガス
成分等の地域分布の把握が重要となる。
本業務では、火山周辺において温泉・噴気ガスの微量化学成分及び同位体組成の地域分布を把握し、マグマ流体・マグマ脱ガス成分各々の上昇域及び上昇形態（気相、液相など）を決定づける要因を究明するための技術開発を行った。
令和 2 年度までの研究により、地表調査段階において、ハロゲン元素比（Br/Cl モル比）
及び δ37Cl との関係等により、火山ガスの影響範囲の予測が可能になる可能性が見いだされてきた。一方で、課題として、低 pHの温泉水を対象とした検証が少ないこと、また、九州とは地質的背景の異なる東北日本弧等での適用性など詳細な検証等が十分でないことが挙げられた。令和 3 年度には対象とする地点を九州外へも拡大し、様々なテクトニックセッ
ティング下の火山・地熱地域を対象にケーススタディーを行うことにより、事例を蓄積し、それに基づいた評価手法の確立を目指した。令和 4 年度は、九重火山地域に加えて登別温泉及び周辺地域（北海道）、八甲田山周辺（青森県）及び池田湖周辺地域（鹿児島県）を対象とした。

2-1．登別温泉及び周辺地域の温泉、湧水ガスなどの地化学調査
2-1-1．pH、水温、主要溶存イオン成分及び水の水素・酸素同位体比
第 2-1-1 図に、調査によって得られた登別温泉及び周辺地域の温泉の pH 分布を示す。本
業務では、登別温泉、登別臨海温泉地域、カルルス温泉の泉源を調査した。本地域で酸性の温泉を湧出する地域は登別温泉に限定される。他の地域は中性から弱アルカリ性を示す。
登別臨海温泉地域では、pH 8.1～8.5 を示し、一点（NB-14）のみ pH 7.0 を示す。この地点
は、臨海地域のうち、やや内陸で登別市街地より登別温泉に向かう途中に位置する。カル
ルス温泉の pH は 7.3 である。登別温泉は、奥の湯、大正地獄及び地獄谷に湧出する温泉と登別温泉街の掘削井戸より試料を採取した。この中では、酸性を呈する温泉は、大正地獄及び地獄谷に限定され、大部分が pH 2.2～3.0 を示す。奥の湯では pH 5.3、登別温泉街の温2

泉は 5.8～7.7 の範囲内に入る。
酸性を示す温泉の水温は 49～98℃と幅広く（第 2-1-2 図）、地獄谷の内部に行くほど高温となっている。中性を示す登別温泉街の温泉の水温も 47～84℃を示す。カルルス温泉の水
温は 68℃、登別臨海地域の温泉は 44～49℃を示すが、pH 7.0 を示した地点（NB-14）では55℃とやや高温であった。このように水温に関しては登別温泉及び周辺地域全体的に高温となっている。
第 2-1-3 図及び第 2-1-4 図に陰イオンである Cl 及び SO4 濃度の地域分布を示した。大正地獄において Cl 濃度が 11,000 mg/L を超えるが、本で採取した低 pH の温泉の Cl 濃度はいず
れも 360 mg/L 以下と比較的低い。一方、登別温泉街の温泉は 1,000 mg/L を超えるものが多い。SO4 濃度を見ると、低 pH の温泉は 230～980 mg/L の範囲内に入るのに対し、登別温泉
街の温泉は 20～50 mg/L 程度が多く、pH 5.8 の温泉についても 160 mg/L とやや低い。
登別温泉周辺地域の酸性泉において Excess Cl（Na+K＜Cl）を示す温泉は大正地獄のみである（第 2-1-5 図）。ただし、後述の八甲田周辺の酸性泉のように顕著な Cl の Excess を示す
ものではない。また、弱酸性から中性の奥の湯・登別温泉街の泉源が、Excess Cl の方向にプロットされている。これは、登別温泉街の泉源の方が Cl 濃度が高く、SO4 濃度が低いこととも関連しているかもしれない（第 2-1-6 図）。第 2-1-6 図では、奥の湯・登別温泉街の泉源の方が Cl 濃度が高い一方で、SO4 濃度が非常に低くなっていることが見てとれる。
第 2-1-7 図に水の水素・酸素同位体比の関係を示す。図で大きく酸素同位体比が高い方向にシフトしているのは大正地獄であり、また、低 pH を示す酸性泉もこの地域の天水（図中の冷湧水）から大正地獄方向へシフトしている。天水と大正地獄の混合ラインは“安山岩水”（δD =-40～-20‰、δ18O = 7～11‰; Giggenbach, 1992）の方向に向かっている。登別温泉街の泉源も、この方向に若干シフトしているように見えるが、酸性泉ほどではない。

3

第 2-1-1 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の pH 分布

第 2-1-2 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の水温分布4

第 2-1-3 図

登別温泉及び周辺地域の温泉の Cl 濃度分布

第 2-1-4 図

登別温泉及び周辺地域の温泉の SO4 濃度分布5

登別温泉街第 2-1-5 図

登別温泉及び周辺地域の温泉の Na-K-Cl の関係

登別温泉街

第 2-1-6 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の Cl 濃度と SO4 濃度の関係

6

第 2-1-7 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の水素同位体比と酸素同位体比の関係
図中の数字は pH 値を示す。

2-1-2．ハロゲン元素比（Br/Cl、I/Cl）及び塩素同位体比(δ37Cl)
本業務で分析した試料のうち、Br 濃度が低い地点は Br/Cl モル比の誤差が大きいため、Cl 濃度が 50 mg/L を越すものについて Br/Cl モル比及び、I/Cl モル比の地域分布を示した（第 2-1-8 図、第 2-1-9 図）。今回測定・収集した温泉の Br/Cl モル比は(0.55～1.53) × 10-3 の範囲内に入る。海水の Br/Cl モル比は 1.5 × 10-3 であるのに対し、火山ガス、スラブ脱水流
体の Br/Cl モル比は(0.5～1) × 10-3 程度である（Böhlke and Irwin, 1992; 野崎 1997; 東郷ほか,
2020）。したがって、単純な混合を考えると Br/Cl モル比が< 1 × 10-3 程度に低い地点はマグ
マ起源ガスあるいはスラブ脱水流体の寄与率が高いものと思われる。登別温泉の Br/Cl はす
べて低く、(0.55～0.73) × 10 - 3の範囲で、これは火山ガスの範囲内である。このうち酸性泉
は(0.55～0.66) × 10-3 であり、弱酸性～中性の温泉（(0.63～0.73) × 10-3）に比べてわずかに低い傾向がある。これに対し、登別臨海地域は(1.26～1.53) × 10-3 であり、NB-14 地点を除いてほぼ海水値に近い。
第 2-1-9 図に I/Cl モル比の地域分布を示す。I/Cl モル比は(78～220) × 10-6 と比較的狭い範
囲内に入る。海水の I/Cl モル比は 0.8 ×10-6 であるのに対し、火山ガス、スラブ脱水流体の
I/Cl モル比は(50～200) × 10-6 程度である（Böhlke and Irwin, 1992; 野崎 1997; 東郷ほか, 2020）。
登別温泉の I/Cl モル比は大正地獄が 78 × 10-6 程度とやや低い他は、(156～220) × 10-6 と狭い範囲内に入るが、いずれも火山ガスの範囲内である。Br/Cl モル比が高く、海水の値に近い

7登別臨海地域も(98～150) × 10-6 と比較的高い値を示し、海水以外のハロゲン元素が含まれていると思われる。
ハロゲン元素の起源をより詳細にみるために、I/Cl-Br/Cl プロットを行った（第 2-1-10図）。Br/Cl モル比、I/Cl モル比の分布からも考えられたように、登別温泉は酸性泉・弱酸
性～中性の温泉とも火山ガスの範囲内に入ることが明瞭に示されている。程度は低いが、カルルス温泉、登別臨海地域の NB-14 地点も火山ガス起源のハロゲン元素が含まれると思われる。
登別温泉周辺の温泉の δ37Cl 値の範囲は比較的広く、-0.62～+0.91‰の範囲内に入る（第2-1-11 図）。登別温泉は-0.37～+0.59‰の範囲内に入るが、このうち酸性泉は-0.28～+0.59‰であり、pH による違いは見られない。塩素同位体比を測定した登別温泉 12 試料のうち、7
試料はマイナスの値を取る。地球上の物質の δ37Cl 値は-2～+2‰の範囲内に入るものが多い
が、島弧の火山活動によって放出される物質の δ37Cl 値は、沈み込んだスラブ成分（海洋堆
積物、変質海洋地殻）の影響でわずかにマイナスの値をとる（たとえば、Sharp et al., 2013）。
登別温泉の δ37Cl 値にマイナス値を示すものが多いのは、これを反映しているものと思われる。一方、火山噴気ガスのデータはプラスの方向に大きく変動する傾向があり、浅層でのHCl ガス－液相間の分別を反映しているものと考えられている。特に火山噴気ガスを溶存した酸性流体ではプラスに大きくずれ、Br/Cl モル比の低下を伴うことは箱根・立山などにおいて観測されている（JOGMEC, 2021）。第 2-1-12 図に δ37Cl 値と Br/Cl モル比の関係を示した。JOGMEC (2021)による他地域の温泉では、δ37Cl 値と Br/Cl モル比の関係には負の相関がみられ、これは、酸性泉を含む他地域の温泉・地熱井にも報告されている。ただし、登別温泉の酸性泉については 4 試料のうち 3 試料がプラスの値を取っているが、δ37Cl 値とBr/Cl モル比の関係では負の相関傾向はみられない。

8

第 2-1-8 図

登別温泉及び周辺地域の温泉の Br/Cl モル比分布

Cl 濃度が 50 mg/L 以上の地点のみプロットしている。

第 2-1-9 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の I/Cl モル比分布
Cl 濃度が 50 mg/L 以上の地点のみプロットしている。

9

第 2-1-10 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の I/Cl モル比と Br/Cl モル比の関係
Cl 濃度が 50 mg/L 以上の地点のみプロットしている。海水の値は野崎（1997）、火山ガス・スラブ脱水
流体の範囲は、Böhlke and Irwin (1992)及び東郷ほか（2020）による。堆積物間隙水の値は、高橋ほか（2018）で報告されている試料のうち宮崎平野で採取された試料の値を用いた。黒色の実線は、海水、火山ガス・スラブ脱水流体、堆積物間隙水の各端成分を仮定した混合曲線である。

第 2-1-11 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の δ37Cl 分布10

第 2-1-12 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の δ37Cl 値と Br/Cl モル比の関係

2-1-3．その他の成分：ヘリウム同位体比（3He/4He）、Li/Cl 重量比、硫黄同位体 比（δ34S）
第 2-1-13 図にヘリウム同位体比(3He/4He)の地域分布を示す。ヘリウム同位体比はマントル由来のヘリウム（8 ± 1 Ra; Graham, 2002）と地殻内で生成されるヘリウムの同位体比（約0.01 Ra）が大きく異なるため、マントル由来の流体の寄与を評価するのに用いられている。
大正地獄、地獄谷内の熱水中のヘリウムは濃度が低く、大気成分以外に溶解したヘリウム
成分の同位体比の特徴を見るのは困難であった。ただし一地点では、3.8 Ra と高い値を示
し、マントル由来のヘリウムを含んでいるといえる。登別温泉の弱酸性から中性の温泉、
カルルス温泉も 4.2〜4.5 Ra（53～56%がマントル由来のヘリウム）といった高い値を示す。
ここでも NB-14 地点では 4.1 Ra と、登別温泉と似た値を示している。これとは対照的に、
登別臨海地区においては 1.4〜2.0 Ra と、大気よりも同位体比は高くマントル由来の He を含んでいるが、その寄与率は低い（17～25%がマントル由来のヘリウム）。
第 2-1-14 図に Li/Cl 重量比の地域分布を示す。Li は、高温下で岩石から溶出しやすく、一旦溶出すると温度が低下しても液相に留まる傾向がある（西尾, 2013）ことから、高温状態を経験した流体の寄与を評価するのに用いられている。Li 濃度が低く、Li/Cl 重量比の誤差が大きい試料が多数あるため、ここでは Cl 濃度が 100 mg/L 以上のもののみプロットし11

た。海水の Li/Cl 重量比が約 1.0 × 10-5 であるのに対し、スラブ脱水流体は 1.0 × 10-3 以上を示す（風早ほか, 2014）。登別地域の酸性泉については、Li 濃度が低く値が得られてないものが多いが、大正地獄においては 1.4 × 10-4 と低い値が観測されている。これは、Cl が Li を多く含む熱水とともに湧出したものではなく、Li のような熱水溶存イオンを含まない火山
ガスとして Cl が地表付近まで運ばれたと解釈できる。大正地獄以外の酸性泉は(3.8～6.5) ×
10 - 4とやや高い値を示すが、1.0 × 10-3 を超えるものは無い。これは登別温泉の弱酸性～中性泉と同程度の値である。登別臨海地区では NB-14 地点を除き Li/Cl 重量比は< 5.0× 10-5 と低い値を示し、海水の寄与が大きいことと整合的である。また、第 2-1-14 図中には硫酸イオンの硫黄同位体比（δ34S）を示した。大正地獄及び地獄谷の酸性泉の δ34S 値は高橋ほか(2002)も含めると+2.8～+5.3‰までの範囲内に入る。後に示すように本業務で分析した酸性泉の δ34S 値は+15～+25‰を示すものが多く、マグマ性の流体起源と考えられ、蒸気加熱型
はそれに比べて極端に低い値を示すが、登別温泉の酸性泉の δ34S 値についてはその間に入る。その一方で、登別温泉街の中性の温泉中の硫酸イオンの δ34S 値は+12.3～+13.3‰と高く（高橋ほか, 2022）、深部熱水由来と思われる。

第 2-1-13 図 登別温泉及び周辺地域の温泉のヘリウム同位体比（3He/4He 比）分布12

第 2-1-14 図 登別温泉及び周辺地域の温泉の Li/Cl 重量比分布
Cl 濃度が 100 mg/L 以上の地点のみプロットしている。図中の数値は硫黄同位体比（δ34S）を示す。

2-1-4．登別温泉及び周辺地域における酸性流体の特徴、中性泉の差異及びマグマ流
体・マグマ脱ガス成分などの上昇域の把握
登別温泉及び周辺地域では、低 pH の温泉は登別温泉の中でも大湯沼（大正地獄）、地獄谷に限定され、他の地域は中性から弱アルカリ性を示す。低 pH の温泉の化学組成は大正地
獄と地獄谷では異なり、大正地獄では Cl 濃度が 10,000 mg/L を超すのに対し、SO4 濃度は330 mg/L と低く、Excess Cl を示す。地獄谷では Cl 濃度は比較的低く（360 mg/L 以下）、SO4
濃度の方が数倍高く、Excess Cl を示さない。大正地獄の付近に位置する弱酸性を示す奥の湯は、SO4 濃度に比べて Cl 濃度が卓越しているものの、Cl 濃度が 600 mg/L 程度と低濃度であり、水の水素及び酸素同位体比も天水線から安山岩水への大きなシフトは見られない。
ハロゲン元素比（Br/Cl-I/Cl）からは酸性泉いずれも Cl の起源は火山ガスあるいはスラブ脱水などの深部熱水に由来すると考えられる。ただし、δ37Cl 値は 0.1～0.2‰程度と高くはな
く、δ37Cl からは明瞭な HCl ガスによる酸性化の証拠はない。地獄谷内の湧水はいずれも酸性を示すが SO4 が卓越している。一方で、その南に位置する登別温泉街では Cl が卓越しているが、いずれも中性を示す。水の水素及び酸素同位体比では、低 Cl 濃度・低 pH の地獄谷の方が安山岩水方向へ大きなシフトが見られ、Cl 濃度の高い中性泉では水の同位体シフトは見られない。ヘリウムからは、加わった成分の同位体比の特徴が判別困難な地点が多かったものの、地獄谷の酸性泉、登別温泉街の中性泉ともマグマ起源のガスが上昇してい13

ることがわかる。地獄谷の酸性泉、登別温泉街の温泉に加わった元のマグマ成分が化学的に類似したものと考えると、登別温泉街では中性の Cl が濃縮した成分であり、地獄谷はマ
グマ水・SO4 に卓越した酸性成分を考える必要がある。
登別温泉以外の地域を見ると、カルルス温泉及び登別温泉街から登別臨海地域に向かう
途中に存在する NB-14 地点で高いヘリウム同位体比を示している。いずれも SO4/Cl 比が高く、登別温泉の中性泉に類似している。登別臨海地区ではハロゲン元素からは海水起源の
Cl を多く含み、ヘリウム同位体比もマグマ起源の寄与率が低いことが示唆されるため、マ
グマ流体の寄与は少ないものと思われる。
登別温泉の δ37Cl は、プラスの値を示すが、箱根・立山の温泉のような低 Br/Cl・高 δ37Cl
を示すものは無い（JOGMEC, 2021）。カルルス温泉などは大きなマイナス値を示し、登別温泉及び周辺地域のマグマ起源の Cl が沈み込んだスラブ成分（海洋堆積物、変質海洋地殻）の特徴を反映している可能性があるため、HCl ガスの存在を塩素同位体比から推定することは困難であると考えられる。

2-2．八甲田山周辺地域の温泉、湧水の地化学調査
2-2-1．pH、水温、主要溶存イオン成分及び水の水素・酸素同位体比
第 2-2-1 図に、調査によって得られた八甲田山周辺地域の温泉の pH 分布を示す。八甲田
山周辺地域では低 pH の地点は酸ヶ湯（pH 0.9～2.0）及び八甲田温泉（pH 2.4～2.7）に限定され、他の地域は弱酸性から中性を示す。八甲田温泉には pH 5.1 と 7.0 の温泉も存在する。
また、八甲田山南東麓には pH 4.6～5.8 の温泉が存在する。
酸ヶ湯の水温は 55～82℃であるのに対し、八甲田温泉のうち酸性を示す温泉は 36～40℃である。八甲田温泉のうち中性から弱酸性を示すものは 52、64℃とやや高い。その他の地
域の温泉は 43～66℃に入るものがほとんどであるが、八甲田山の西方で 90℃以上の高温の温泉も見られる（第 2-2-2 図）。
第 2-2-3 図及び第 2-2-4 図に陰イオンである Cl 濃度及び SO4 濃度の地域分布を示した。八
甲田山地域の温泉の Cl 濃度は全般的にやや低く、酸ヶ湯では 770～2,500 mg/L と 1,000 mg/L
を超えるものもいくつかあるが、八甲田温泉の酸性泉では 280～360 mg/L と比較的低い。
弱酸性を示す八甲田温泉では 68～134 mg/L とさらに低くなっている。その他の温泉も同様に Cl 濃度は低く、9～186 mg/L の範囲内に入る。一方、SO4 濃度を見ると、こちらも酸ヶ湯では 3,400～9,500 mg/L と高濃度であり、八甲田温泉の酸性泉でも 1,100～1,300 mg/L と高い。Cl 濃度と同様に、弱酸性を示す八甲田温泉の SO4 濃度は 630～800 mg/L と低くなっている。その他の温泉も同様に SO4 濃度は低く、130～720 mg/L の範囲内に入る。酸性泉のSO4 濃度と Cl 濃度の関係を見ると、登別温泉とは異なり、正の相関がみられ、天水と高SO4 濃度・高 Cl 濃度成分の混合が考えられる（第 2-2-5 図）。
八甲田山周辺地域の温泉においては Na-K-Cl の関係図上では酸性泉と、弱酸性～中性の温泉は明瞭に異なる。酸ヶ湯及び酸性の八甲田温泉はいずれも大きな Excess Cl を示す一方

14

で、弱酸性を示す八甲田温泉や八甲田山南東麓の pH 4.6～5.8 の温泉も Excess Cl は示さな
い（第 2-2-6 図）。
第 2-2-7 図に水の水素・酸素同位体比の関係を示す。八甲田山周辺の温泉の水素・酸素同位体比は地域によって異なる。酸ヶ湯温泉では天水線からのシフトが見られ、この地域の湧水の値から酸素同位体比が高い方向に、水素同位体比もわずかに高い方向にずれている。
水素同位体比のずれが小さいことから水－岩石反応による酸素同位体比のシフト、あるいは、安山岩水を δD = -40‰。δ18O = 10‰程度とすると、安山岩水とこの地域の天水との混合でも説明可能であるように見える。Cl 濃度の高い温泉ほど、シフトの程度は大きくなっていることを考えると、安山岩水との混合であると思われる。八甲田温泉は pHによらず天水線の範囲内に入り、他の八甲田山周辺と同程度の値を示している。ただし、低 pH の八甲田温泉の Cl 濃度は 280～360 mg/L 程度であるため、安山岩水の混合があった場合でも水素・酸素同位体比からはその影響が見えないと考えられる。

第 2-2-1 図 八甲田山周辺地域の温泉の pH 分布

15

第 2-2-2 図

八甲田山周辺地域の温泉の水温分布

第 2-2-3 図

八甲田山周辺地域の温泉の Cl 濃度分布16

第 2-2-4 図 八甲田山周辺地域の温泉の SO4 濃度分布

第 2-2-5 図 八甲田山周辺地域の温泉の Cl 濃度と SO4 濃度の関係

17

第 2-2-6 図

第 2-2-7 図

八甲田山周辺地域の温泉の Na-K-Cl の関係

八甲田山周辺地域の温泉の水素同位体比と酸素同位体比の関係

18

2-2-2．ハロゲン元素比（Br/Cl、I/Cl）及び塩素同位体比（δ37Cl）
本業務で分析した試料のうち、Br 濃度が低い試料は Br/Cl モル比の誤差が大きいため、Cl 濃度が 50 mg/L を越すものについて Br/Cl モル比及び、I/Cl モル比の地域分布を示した（第 2-2-8 図、第 2-2-9 図）。Br/Cl モル比は(0.02～1.57) × 10-3 と広い範囲内に入る。このう
ち酸性泉はすべて 0.7 × 10-3 以下で、火山ガスあるいはスラブ脱水流体の寄与率が高いものと思われる。特に酸ヶ湯は 6 地点のうち 4 地点が(0.02～0.05) × 10-3 と極端に低い値を示している。これに対し、低 pH の八甲田温泉は(0.35～0.52) × 10-3 と火山ガスの範囲内に入る。
八甲田温泉のうち中性から弱酸性を示す温泉も Br/Cl モル比は(0.43～0.73) × 10-3 と火山ガス
あるいはスラブ脱水流体の寄与率が高いことが考えられる。酸ヶ湯・八甲田温泉に比べると、ほかの地域の温泉は若干高い値を示すが、それでも 1.0 × 10-3 以下を示す温泉も見受けられる。
第 2-2-9 図に I/Cl モル比の地域分布を示す。I/Cl モル比は(13～190) × 10-6 と広い範囲内に入る。ただし、(13～15) × 10-6 と低い I/Cl モル比を取る温泉は酸ヶ湯の 6 地点のうち 4 地点
であり、これは極端に低い Br/Cl モル比を示した温泉である。それ以外の低 pH の温泉は酸ヶ湯・八甲田温泉とも(130～150) × 10-6 と狭い範囲に入り、いずれも火山ガスの範囲内である。
ハロゲン元素の起源をより詳細にみるために、I/Cl-Br/Cl プロットを行った（第 2-2-10図）。Br/Cl モル比、I/Cl モル比の分布からも考えられたように、酸ヶ湯及び八甲田温泉の酸性泉は火山ガスの範囲内か、あるいはそれよりも Br/Cl・I/Cl とも低い値にずれていることがわかる。また中性から弱酸性を示す八甲田温泉も火山ガスの範囲内に入る。Br/Cl モル
比が低く I/Cl モル比も低い温泉水は、箱根・立山などの酸性泉にも報告されている（JOGMEC, 2021）。これらの箱根・立山の温泉の δ37Cl 値は正の方向に大きく変動する傾向を示し、これは、HCl ガス-液相間の分別を反映しているものと考えられている。
八甲田山周辺の温泉の δ37Cl 値の分布を第 2-2-11 図に示した。八甲田山周辺地域の温泉は比較的広い範囲内に入るが（-0.01～+1.5‰）、酸ヶ湯温泉、八甲田温泉ともプラスの値を示している（酸ヶ湯は 0.35～1.5‰、八甲田温泉は 0.56～1.0‰）。一方、その他の温泉は-0.01～0.05‰とほぼ 0 値を取っている。第 2-2-12 図に δ37Cl 値と Br/Cl モル比の関係を示した。
JOGMEC (2021)による他地域の温泉では、δ37Cl 値と Br/Cl モル比の関係には負の相関がみられ、これは、酸性泉を含む他地域の温泉・地熱井にも報告されている。また、八甲田山周辺の酸性泉もこの傾向を示しており、酸性泉の起源として HCl ガスの混入が考えられる。

19

第 2-2-8 図

八甲田山周辺地域の温泉の Br/Cl モル比分布

Cl 濃度が 50 mg/L 以上の地点のみプロットしている。

第 2-2-9 図

八甲田山周辺地域の温泉の I/Cl モル比分布

Cl 濃度が 50 mg/L 以上の地点のみプロットしている。

20

第 2-2-10 図 八甲田山周辺地域の温泉の I/Cl モル比と Br/Cl モル比の関係
Cl 濃度が 50 mg/L 以上の地点のみプロットしている。海水の値は野崎（1997）、火山ガス・スラブ脱水
流体の範囲は、Böhlke and Irwin (1992)及び東郷ほか（2020）による。堆積物間隙水の値は、高橋ほか（2018）で報告されている試料のうち宮崎平野で採取された試料の値を用いた。黒色の実線は、海水、火山ガス・スラブ脱水流体、堆積物間隙水の各端成分を仮定した混合曲線である。

第 2-2-11 図 八甲田山周辺地域の温泉の δ37Cl 分布21

第 2-2-12 図 八甲田山周辺地域の温泉の δ37Cl 値と Br/Cl モル比の関係

2-2-3．その他の成分：ヘリウム同位体比（3He/4He）、Li/Cl 重量比、硫黄同位体比(δ34S)
第 2-2-13 図にヘリウム同位体比の地域分布を示す。酸ヶ湯の酸性泉については、登別の地獄谷と同様に溶存するヘリウム濃度が低く、大気成分以外に溶解したヘリウム成分の同位体比の特徴を見るのは困難であった。ヘリウムは揮発性が高いため、噴気地帯や高温の温泉では、溶存していたヘリウムが脱ガスして噴気ガスの方に移動するため、温泉水のみ採取された場合はそのヘリウムの特徴を見ることが困難な場合もある。八甲田温泉の酸性泉については 5.7〜5.8 Ra と非常に高い値が観測されており、中性泉においても同様の値が得られている。この値は地下において温泉に加わったヘリウムのうち約 70%が、マントル由来であることを示しており、火山ガスあるいは深部熱水の寄与が高いことを意味する。
八甲田山周辺地域の他の温泉も 2.8～4.9 Ra と高い値を示すが、八甲田温泉ほどではない。
第 2-2-14 図に Li/Cl 重量比の地域分布を示す。八甲田山周辺地域の温泉の Li/Cl 重量比は酸性泉と弱酸性～中性泉とではその特徴が明瞭に異なる。酸性泉は、酸ヶ湯、八甲田温泉
とも 1.0 × 10-4 以下であり、ハロゲン元素比からは Cl の起源は海水の寄与が低いことから、加わった Cl は火山ガス起源であるといえる。一方、弱酸性～中性泉の Li/Cl 重量比は 3.9～
6.3 × 10-4 とやや高い値を示すが、1.0 × 10-3 より大きいものは無い。八甲田山周辺の温泉中の硫酸イオンの硫黄同位体比は、ほとんどが+10～+25‰の範囲内に入り、特に酸ヶ湯はい
ずれも+22‰以上、八甲田の酸性泉も+16.3‰と、マグマ起源と考えられる（第 2-2-15 図）。

22

第 2-2-13 図 八甲田山周辺地域の温泉のヘリウム同位体比（3He/4He 比）分布
図中の●印は湧水・温泉水に溶存する 3He/4He 比を示し、◆印は遊離ガス中の 3He/4He 比を示す。また数値は大気起源 He の寄与を取り除いた corrected Ra 値でプロットし、大気起源 He の影響の大きな試料（4He/20Ne < 0.5）についてはプロットしていない。

23

第 2-2-14 図 八甲田山周辺地域の温泉の Li/Cl 重量比分布
Cl 濃度が 100 mg/L 以上の地点のみプロットしている。

第 2-2-15 図 八甲田山周辺地域の温泉の δ34S(SO4)分布24

2-2-4．八甲田山周辺地域における酸性流体の特徴、中性泉の差異及びマグマ流体・マグマ脱ガス成分などの上昇域の把握
八甲田山周辺地域では、低 pH の温泉は酸ヶ湯、八甲田温泉に限定され、他の地域は弱酸性～中性を示す。酸性泉はいずれも、SO4 濃度は 1,000 mg/L を超え、Cl 濃度も数 100～2,500
mg/L と比較的高濃度であり、SO4/Cl 重量比は 3.7～5.6 と比較的均一である。また、いずれも大きな Excess Cl を示す。Br/Cl モル比はいずれも低く、酸性泉及び弱酸性泉はいずれも
Cl の起源は火山ガスあるいはスラブ脱水などの深部熱水に由来すると考えられる。特に酸ヶ湯においては Br/Cl モル比は 0.05 以下の温泉も見られ、箱根・立山の温泉に見られたよ
うなハロゲン元素の分別を起こしているものと思われる。δ37Cl 値は一地点（0.35‰）を除
いて 0.5～1.5‰と大きくプラスの方向にシフトしている。Li/Cl 重量比も 1.0 × 10-4 以下と低
く、Excess Cl、Br/Cl モル比の低下との関連性から HCl ガスによる酸性化が考えられる。
ヘリウムからは、加わった成分の同位体比の特徴が判別困難な地点が多かったものの、八甲田温泉で最も高い値（5 Ra 以上）を示し、弱酸性から中性の地域でも 4 Ra 以上を示すものが多く、八甲田山周辺地域では全般的に火山ガスあるいは深部熱水成分が地表付近まで上昇している地域であると言える。弱酸性～中性泉については、SO4 濃度は数 100 mg/L
を超え、最大で 720 mg/L と比較的高濃度であるものの、Cl 濃度は 190 mg/L と比較的低い。
また、δ37Cl 値は-0.01～0.05‰とほぼ 0‰であり、Li/Cl 重量比も(5～6) × 10-4 と比較的高く、
HCl ガスの影響はあまりみられないといえる。弱酸性から中性の温泉では Cl 濃度が低いこともあり、火山ガスあるいは深部熱水の寄与率が低いといえる。酸性化の原因となる火山
ガスの上昇域が、酸ヶ湯・八甲田温泉のみであるのか、より深層では全般的に上昇しているものなのかについては、地質構造・ガス成分の通り道となる断層の存在、地震波探査・
電磁探査などによる深部に存在する流体の 3 次元分布などを確認する必要がある。

2-3．九重火山及び大分周辺地域の温泉、湧水などの地化学調査
2-3-1．pH、水温、主要溶存イオン成分及び水の水素・酸素同位体比
九重地域の湧水・温泉水では低 pH の地点は少なく、八丁原地熱井や猟師山の西南西約 4～5 km に位置する黒川温泉以外では、小松地獄(pH 2.2)、ワタラセ地獄(pH 4.2) 、九重火山の北方 15 km に位置する水分峠付近の地獄(pH2.0～4.3)、北千里浜、法華院周辺の湧水、大船山御池の湧水及び黒岳北東麓の白水鉱泉が pH 3～5 を示すのみである。本業務では、九重硫黄山周辺の酸性泉、別府市伽藍岳山麓の酸性泉、及び比較のため大分市内からその西方・九重火山に向かう地域の温泉の調査を行った。第 2-3-1 図に、調査によって得られた九重火山及び大分周辺地域の温泉の pH 分布を示す。
酸性の地獄の泉温は 79℃から 97℃の高温を示すが、黒川温泉の酸性泉は 39℃であり同
じ黒川温泉の中性泉はより高温で 90℃を超すものもある。その他、比較的低い pH を示す
湧水・温泉水のうち、北千里浜、法華院周辺の湧水、大船山御池の湧水及び黒岳北東麓の白水鉱泉などは 10～23℃程度の冷鉱泉である（第 2-3-2 図）。九重火山周辺の温泉水の水温

25

は、涌蓋山北西麓及び北側で 70℃～90℃以上を示す地点が多く、全般的に西部の古い火山体に存在する温泉ほど水温が高い傾向にある。
第 2-3-3 図及び第 3-1-33 図に陰イオンである Cl、SO4 及び全溶存無機炭素濃度の地域分布を示した。九重火山内の採取地点は湧水が多く、溶存イオンは少ない。温泉掘削井の Cl 濃度分布をみると、涌蓋山北西麓及び北側で 300 mg/L 以上の濃度を示す地点がいくつか見られ、これらは 70℃～90℃以上の高温泉分布と一致する。一方、黒川温泉においてはいずれ
も 300 mg/L 以下である。水分峠、伽藍岳の酸性泉の Cl 濃度は 2 mg/L 以下と極端に低い。
一方、大分市内の温泉の Cl 濃度は高い傾向にあり、大分市西部の冷鉱泉では 10,000 mg/Lを超すものもある。
SO4 濃度を見ると、黒川温泉の pH 3～5 の源泉では 120～300 mg/L を示すが、小松地獄、
水分峠・伽藍岳では 420～2,700 mg/L と比較的高濃度である（第 2-3-4 図）。SO4 濃度が 300
mg/L 以上の地点は九重連山北部と東部で多く見られるとともに久住山・中岳南麓において1,000 mg/L 以上の高濃度が観測されている。その一方で、大分市内では SO4 濃度は極端に低く、一点で 530 mg/L である以外は 50 mg/L 以下あるいはほとんど濃度 0 の地点も多く見受けられる。
Cl 濃度と SO4 濃度の関係を見ると、低 pH を示す小松地獄、ワタラセ地獄、水分、伽藍
岳はいずれも極端に Cl 濃度が低く、SO4 濃度が高いことが明瞭に示されている（第 2-3-5図）。これらはいずれも蒸気加熱型の酸性泉と思われる。また、黒川温泉、八丁原も含め、本地域で Excess Cl を示す地点はない（第 2-3-6 図）。
第 2-3-7 図に水の水素・酸素同位体比の関係を示す。図で大きく酸素同位体比が高い方向にシフトしているのは大分市内の温泉と水分峠、八丁原の地熱井である。また、九重火山周辺でもいくつか酸素同位体比のシフトがみられるが、これは涌蓋山北西部・北部の水温が高い地点と一致する。大分市内、八丁原、涌蓋山の温泉の混合ラインは“安山岩水”（δD= -40～-20‰、δ18O = 7～11‰; Giggenbach, 1992）の方向に向かっている。上記以外の湧水・深層地下水は水素同位体比が約-65～-55‰、δD = 8 × δ18O + d の天水線において d-excess 値
が 10～17 の範囲にほぼ収まる。

26

第 2-3-1 図九重・大分地域周辺の温泉・湧水の pH 分布

第 2-3-2 図九重・大分地域周辺の温泉・湧水の水温分布27

第 2-3-3 図

九重・大分地域周辺の温泉・湧水の Cl 濃度分布

第 2-3-4 図

九重・大分地域周辺の温泉・湧水の SO4 濃度分布28

第 2-3-5 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の Cl 濃度と SO4 濃度の関係

第 2-3-6 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の Na-K-Cl の関係

29

第 2-3-7 図

九重・大分地域周辺の温泉・湧水の水素同位体比と酸素同位体比の関係

2-3-2．ハロゲン元素比（Br/Cl、I/Cl）及び塩素同位体比(δ37Cl)
分析した試料について Br/Cl モル比の地域分布を示す（第 2-3-8 図）。Br 濃度が低く、Br/Cl モル比の誤差が大きい試料が多数あるため、ここでは Cl 濃度を 50 mg/L 以上の地点のみプロットした。Br/Cl モル比は(0.47～1.7) × 10-3 の範囲内に入る。黒岩山東麓の温泉水は
約 0.47 × 10-3 と、九重火山周辺では最も火山ガスあるいはスラブ脱水流体起源に近い Br/Cl
モル比を示す。また、九重連山より東側地域では長湯や七里田地域などで同様に低い Br/Cl
モル比を示す地点が多数存在するとともに、海水に近い値を示す地点はない。一方、涌蓋
山周辺、八丁原地熱井、黒川温泉などではこれに比べて若干高い Br/Cl モル比を示している。つまり、九重連山周辺では東に行くほど Br/Cl モル比が低い傾向を示している（第 23-8 図）。また、大分市周辺地域の Br/Cl モル比は(0.73～1.2) × 10-3 の範囲に入り、いずれも海水よりも低く、火山ガスあるいはスラブ脱水流体起源の Cl を含んでいるといえる。
第 2-3-9 図に I/Cl モル比の地域分布を示す。九重火山周辺の温泉の I/Cl モル比は(16～82)
× 10-6 の範囲内に入る。海水の I/Cl モル比は 0.8 ×10-6 であるのに対し、火山ガス、スラブ脱水流体の I/Cl モル比は(50～200) × 10-6 程度である（Böhlke and Irwin, 1992; 野崎 1997; 東郷ほか, 2020）。Br/Cl モル比が低く、マグマ起源ガスあるいはスラブ脱水流体の寄与率が高いと考えられた法華院、長者原などの温泉は(16～21) × 10-6 と比較的低い値を示した。それ以外の地域を見ると涌蓋山北麓でもやや低い値を示すが、黒川温泉では比較的高い I/Cl モル比を示している。それ以外は(40～60) × 10-6 の範囲に入り、Br/Cl モル比のみと I/Cl モル比の30

みでは火山ガス・スラブ脱水流体の地域分布は不明瞭なものとなっている。
ハロゲン元素の起源をより詳細にみるために、I/Cl-Br/Cl プロットを行った（第 2-3-10
図）。第 2-3-10 図では、Br/Cl モル比が低く I/Cl モル比も低い法華院、長者原などの温泉は単純な火山ガス・スラブ脱水流体と海水成分の混合では説明できない。Br/Cl モル比が低く
I/Cl モル比も低い温泉水は、箱根・立山などの酸性泉にも報告されている（JOGMEC,
2021）。一方、八丁原の地熱井や黒川温泉は 3 成分の混合領域に入るが、同様に混合領域に入る九重火山東側あるいは南側の方がマグマ起源成分の寄与率が高いように見える。ただし、非火山地域である大分市内の温泉は、さらに低い Br/Cl-I/Cl 比を示し、マグマ起源成分
であるよりも非火山性のスラブ脱水流体の特徴を示していると思われる。
九重火山周辺湧水・温泉水の δ37Cl 値は、-0.18～0.44‰の範囲内に入り（第 2-3-11 図）、
δ37Cl 値と Br/Cl モル比の関係をみると、δ37Cl 値と Br/Cl モル比の関係には負の相関がみられる（第 2-3-12 図）。これは、酸性泉を含む他地域の温泉・地熱井にも報告されているが（JOGMEC, 2021）、九重火山の変動の程度は他地域の酸性泉に見られる程度の大きさには及ばない。

第 2-3-8 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の Br/Cl モル比分布
Cl 濃度が 50 mg/L 以上の地点のみプロットしている。

31

第 2-3-9 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の I/Cl モル比分布
Cl 濃度が 50 mg/L 以上の地点のみプロットしている。

第 2-3-10 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の I/Cl モル比と Br/Cl モル比の関係
Cl 濃度が 50 mg/L 以上の地点のみプロットしている。海水の値は野崎（1997）、火山ガス・スラブ脱水
流体の範囲は、Böhlke and Irwin (1992)及び東郷ほか（2020）による。堆積物間隙水の値は、高橋ほか（2018）で報告されている試料のうち宮崎平野で採取された試料の値を用いた。黒色の実線は、海水、火山ガス・スラブ脱水流体、堆積物間隙水の各端成分を仮定した混合曲線である。

32

第 2-3-11 図

九重・大分地域周辺の温泉・湧水の δ37Cl 分布

第 2-3-12 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の δ37Cl 値と Br/Cl モル比の関係

33

2-3-3．その他の成分：ヘリウム同位体比（3He/4He）、Li/Cl 重量比、硫黄同位体比(δ34S)
第 2-3-13 図にヘリウム同位体比の地域分布を示す。九重火山周辺全域で 6 Ra 以上（75%以上が、マントル由来のヘリウム）の 3He/4He 比を示す温泉水がみられた。そして、涌蓋
山周辺及び八丁原地熱井では 3.4～5.9 Ra と若干低い値となっていた。大分地域の温泉・鉱泉中のヘリウム同位体比も高く、4.1～6.4 Ra と九重火山に匹敵する値となっている。伽藍
岳の酸性泉はヘリウムの濃度が低いため、加わったヘリウムの特徴は不明である。大分地域の高ヘリウム同位体比の要因としては、別府−万年山断層帯などを介して上昇する深部
熱水の特徴を反映しているものと思われる。これは、大分地域においてすべて Br/Cl モル比が低い試料がほとんどであること、Li/Cl 重量比が 1.0 × 10-3 を超す温泉・鉱泉がほとんどであることと整合的である（第 2-3-14 図）。九重火山周辺の温泉中の硫酸イオンの硫黄同位体
比は、ほとんどが+15～+22‰の範囲内に入るが、黒川の酸性泉のみ+7.6‰と若干低く（第2-3-15 図）、伽藍岳の湧水はさらに低い+0.8‰を示した。

第 2-3-13 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水のヘリウム同位体比（3He/4He 比）分布
図中の●印は湧水・温泉水に溶存する 3He/4He 比を示し、◆印は遊離ガス中の 3He/4He 比を示す。また数値は大気起源 He の寄与を取り除いた corrected Ra 値でプロットし、大気起源 He の影響の大きな試料（4He/20Ne < 0.5）についてはプロットしていない。

34

第 2-3-14 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の Li/Cl 重量比分布
Cl 濃度が 100 mg/L 以上の地点のみプロットしている。

第 2-3-15 図 九重・大分地域周辺の温泉・湧水の δ34S(SO4)分布35

2-3-4．九重・大分地域周辺域における酸性流体の特徴、中性泉の差異及びマグマ流
体・マグマ脱ガス成分などの上昇域の把握
九重火山周辺では、火山性のガス成分の混入がみられる温泉が広い範囲で確認されているにもかかわらず、酸性の流体が確認されているのは硫黄の酸化還元反応が原因と推定されている八丁原や、黒川地域のみである。九重火山周辺地域の調査では、涌蓋山北西部に賦存する高温、高 Cl 濃度の温泉などは、古い火山体深層においてマグマの固化に伴い放出された中性の熱水とともに NaCl として Cl が放出されると考えられた。また、九重火山の活動域が次第に東側に移動し、アクティブな火山ガスの上昇域は東側にあると思われた。
全溶存無機炭素濃度は九重火山東側において特に高く、3He/4He は全体的に高いが八丁原・
涌蓋山北西部に比べると東側地域の方が高かった。NEDO (1989)の報告では九重火山東麓の七里田温泉などの熱源は久住山付近と離れており、火山活動度の低さ、水温の低さ、熱水系の未発達などを考えると九重山東側では酸性流体賦存の兆候は見られなかった。
本業務では、比較のため九重火山よりも東方に位置する大分地域において調査を行った。
また、九重火山北方の水分地区、さらに北東方向の伽藍岳の酸性湧水の調査を行った。この２地区の湧水はいずれも酸性を示すものの Cl 濃度が極端に低く（< 2 mg/L）、SO4 濃度が> 1,600 mg/L と高く、蒸気加熱型の特徴を示す。
大分地区の温泉はいずれも弱酸性から弱アルカリ性を示す。Cl 濃度は 10,000 mg/L を超えるものもあり、SO4 は逆に最大でも 540 mg/L であり Cl に比べると比較的低濃度である、
Excess Cl を示すものはない。Br/Cl モル比は(0.82～1.2) × 10-3 と若干低く、九重火山東部域と同程度であるいはそれよりもやや低いものが多い。水の水素・酸素位体比は高 Cl 濃度を示す温泉・鉱泉において大きく安山岩水方向にシフトしている。また、ヘリウムも全体的に高く（> 4.1 Ra）、マントル由来のガスを多く含むことがわかる。Li/Cl 重量比はほとんど
が 1.0 × 10-3 を超える。当該地域はスラブ脱水流体の上昇場であるといえ、火山ガスによる酸性化は考えられない。

2-4．池田湖周辺地域（指宿）の温泉、湧水などの地化学調査
2-4-1．pH、水温、主要溶存イオン成分及び水の水素・酸素同位体比
第 2-4-1 図に、調査によって得られた池田湖周辺地域（指宿）の温泉の pH 分布を示す。
池田湖東側（東方地区）にのみ pH 3 程度の酸性泉が賦存し、権現地区では噴気ガスとともに低 pH の湧水が存在する。指宿市街地、山川地区、川尻地区など湧水・温泉水の pH 値は6.3～7.6 の範囲に入りほぼ中性となっている。低い pH 値を示す湧水・温泉水のうち、権現地区は 95℃以上と沸騰温度であり、東方地区も 70℃以上の高温である。このような高温の温泉は中性泉においても鰻池東岸、山川町南部、指宿市街で確認されており、数 m 程度の井戸においても 50℃近い温度が観測されている（第 2-4-2 図）。
第 2-4-3 図及び第 2-4-4 図に陰イオンである Cl 及び SO4 濃度の地域分布を示した。Cl 濃度についても広い範囲で数 1,000 mg/L を超える高濃度が観測されており、東方地区ではいず

36

れの温泉も 3,000 mg/L を超えている。一方、権現地区の噴気ガスに伴う湧水の Cl 濃度は 3mg/L 以下と極端に低濃度である。また、中性泉では沿岸部のみならず内陸部においても Cl
濃度が 10,000 mg/L を超える温泉がある。一方、SO4 濃度は比較的低濃度で、1,000 mg/L を超える温泉は川尻地区においてのみ観測されている。その他は 100～570 mg/L 程度であり、東方地区の酸性泉も 280～400 mg/L の範囲内、権現地区の湧水も 300 mg/L の SO4 を含む。
Cl 濃度と SO4 濃度の関係を見ると、低 pH を示す権現地区の湧水、東方の酸性泉と他の中性泉との関係が明瞭になっている（第 2-4-5 図）。権現地区の湧水は極端に Cl 濃度が低い一方で SO4 濃度は比較的高濃度であるため、蒸気加熱型の酸性湧水といえる。東方地区の酸性泉は Cl 濃度も高いが、他の中性泉と同じ傾向にあり天水と海水が混合したような範囲に入っている。
Na-K-Cl の関係図を見ると、権現地区の湧水は Excess Cl を示さず、東方地区についてはわずかに Cl が Excess しているように見える（第 2-4-6 図）。ただし、これも他の中性泉と同様の傾向であり、海水もわずかに Excess Cl 方向にずれるので、これをもって Excess Cl とするかどうかは、まずは、Cl の起源を明らかにする必要がある。
第 2-4-7 図に水の水素・酸素同位体の関係を示す。池田湖周辺地域の温泉の水素・酸素同位体比は、山川地熱と同様に（変質した）海水方向に大きくシフトしているものが多い。
東方地区の酸性泉もこれと同方向にずれているように見える。権現地区の酸性湧水については他の温泉と比べてまったく異なるところにプロットされる。当該地区の天水の水素・酸素同位体とあわせて考えると、酸素同位体のみシフトしているようにも見え、水－岩石反応によるものかもしれない。

37

第 2-4-1 図 池田湖周辺地域の温泉の pH 分布

第 2-4-2 図

池田湖周辺地域の温泉の水温分布38

第 2-4-3 図 池田湖周辺地域の温泉の Cl 濃度分布

第 2-4-4 図 池田湖周辺地域の温泉の SO4 濃度分布39

第 2-4-5 図

池田湖周辺地域の温泉の SO4 濃度と Cl 濃度の関係

第 2-4-6 図 池田湖周辺地域の温泉の Na-K-Cl の関係

40

第 2-4-7 図

池田湖周辺地域の温泉の水素同位体比と酸素同位体比の関係

2-4-2．ハロゲン元素比（Br/Cl、I/Cl）及び塩素同位体比(δ37Cl)
本業務で分析した試料のうち、Cl 濃度が 50 mg/L を越すものについて Br/Cl モル比及び、
I/Cl モル比の地域分布を示した（第 2-4-8図、第 2-4-9 図）。Br/Cl モル比は(1.25～1.58) × 10 - 3と他の地域と比べて非常に狭い範囲内に入る。東方地区の酸性泉も(1.51～1.55) × 10-3 と均質な値を取っており、かつ高い値を示す。I/Cl モル比は(2.8～11) × 10-6 とすべて低い値となっている。東方地区の酸性泉３地点もすべて約 7 × 10-6 の値を取る。これらはすべて山川地
熱井の取る値とも一致する。ハロゲン元素の起源をより詳細にみるために、I/Cl-Br/Cl プロットを行った（第 2-4-10 図）。ハロゲン元素の三つの端成分（海水、火山ガス/スラブ脱水
流体、堆積物間隙水）の値からも明瞭なように、ハロゲン元素比からも池田湖周辺地域の酸性泉を含む温泉の Cl の起源は内陸においても海水起源であるといえる。
池田湖周辺地域の温泉の δ37Cl 値の分布を第 2-4-11 図に示した。池田湖周辺地域の温泉は比較的広い範囲内に入るが（-0.77～+0.51‰）、東方地区の酸性泉の δ37Cl 値は-0.77～-0.07‰の値を示す。また中性泉ではプラスの方向にずれるものもあるが、八甲田山周辺の温泉や
箱根・立山地域に見られたような Br/Cl モル比の低下を伴うものではない（第 2-4-12 図）。
ハロゲン元素比より池田湖周辺地域の温泉の Cl の起源は海水であるので、HCl ガスによる酸性泉生成による δ37Cl 値の変動とは異なる要因によると考えられる。

41

第 2-4-8 図 池田湖周辺地域の温泉の Br/Cl モル比分布
Cl 濃度が 50 mg/L 以上の地点のみプロットしている。

第 2-4-9 図 池田湖周辺地域の温泉の I/Cl モル比分布42

第 2-4-10 図 指池田湖周辺地域の温泉の I/Cl モル比と Br/Cl モル比の関係
Cl 濃度が 50 mg/L 以上の地点のみプロットしている。海水の値は野崎（1997）、火山ガス・スラブ脱水
流体の範囲は、Böhlke and Irwin (1992)及び東郷ほか（2020）による。堆積物間隙水の値は、高橋ほか（2018）で報告されている試料のうち宮崎平野で採取された試料の値を用いた。黒色の実線は、海水、火山ガス・スラブ脱水流体、堆積物間隙水の各端成分を仮定した混合曲線である。

第 2-4-11 図 池田湖周辺地域の温泉の δ37Cl 分布43

第 2-4-12 図 池田湖周辺地域の温泉の δ37Cl 値と Br/Cl モル比の関係

2-4-3．その他の成分：ヘリウム同位体比（3He/4He）、Li/Cl 重量比、硫黄同位体比(δ34S)
第 2-4-13 図にヘリウム同位体比の地域分布を示す。池田湖周辺地域の酸性泉である東方
地区は水温が 73～82℃といずれも高温を示し、ヘリウム同位体比は酸ヶ湯などと同じようにヘリウム濃度が低く、加わったヘリウム成分の特徴を見出すことはできなかった。ただし、権現地区の噴気ガスを分析した結果は 4.0 Ra と高い値を示した。また鰻池近くの噴気
ガスも 5.1 Ra と高い値を示している。指宿市街地や山川、川尻においては 6 Ra を超す高い
値が複数地点で観測されており当該地区は全般的にマントル由来のガス成分が上昇していると思われる。東方地区酸性泉の Li/Cl 重量比は(0.47～0.81) × 10-4 と 1.0× 10-3 を超えない値になっている（第 2-4-14 図）。ただし、ハロゲン元素比からは Cl の起源は海水であると思われるため、Sakai and Matsubaya (1974)で議論されているように海水を起源とする流体が高温岩体と接した結果であることも考えられる。また、第 3-1-58 図中には硫酸イオンの硫黄同位体比を示した。硫黄同位体比は-6.6～+19.9‰まで幅広い範囲内に入るが、実際は権現地区の湧水が-6.6‰であるのに対してその他の酸性泉・中性泉は+15.4～+19.9‰の範囲に収まる。δ34S 値の低い SO4 は蒸気加熱型の熱水に表れ、H2S の酸化によって生じるとされている。権現地区の酸性湧水は SO4/Cl 比から蒸気加熱型と推測されたが、硫黄同位体比の結果と矛盾するものではない。

44

第 2-4-13 図 池田湖周辺地域の温泉のヘリウム同位体比（3He/4He 比）分布
図中の●印は湧水・温泉水に溶存する 3He/4He 比を示し、◆印は遊離ガス中の 3He/4He 比を示す。また数値は大気起源 He の寄与を取り除いた corrected Ra 値でプロットし、大気起源 He の影響の大きな試（4He/20Ne < 0.5）についてはプロットしていない。

第 2-4-14 図 池田湖周辺地域の温泉の Li/Cl 重量比分布
Cl 濃度が 100 mg/L 以上の地点のみプロットしている。図中の数値は硫黄同位体比（δ34S）を示す。

45

2-4-4．池田湖周辺地域における酸性流体の特徴、中性泉の差異及びマグマ流体・マグ
マ脱ガス成分などの上昇域の把握
池田湖周辺地域では、池田湖東側（東方地区）にのみ pH 3 程度の酸性泉が存在し、権現地区では噴気ガスの存在とともに低 pH の湧水が存在する。このうち、東方地区は Cl 濃度
が 3,000 mg/L 超、SO4 が 280～400 mg/L と比較的低濃度であるが、Excess Cl は NaCl-KCl の混合線よりわずかに Excess Cl 側にずれるのみである。海水もわずかに Excess Cl 側にずれるため、これが酸性ガスによるずれかどうかはこのプロットのみではわからない。権現地
区の低 pH の湧水は Cl 濃度が極端に低く（< 2 mg/L）、SO4/Cl 重量比は 140 を超える。こちらは蒸気加熱型の酸性泉といえる。
ハロゲン元素比からは東方地区の酸性泉の Cl の起源は、他の地域の中性泉と同様にほぼ海水であると思われる。これは、水の水素・酸素同位体比からも言える。ただし、Li/Cl 重量比は(7～8) × 10-4 と 1.0 ×10-3 を超えないものの深部熱水の混入を意味する。中性泉についても同様にやや高く 1.0 × 10-3 を超えるものも見られる。東方地区ではデータが得られていないものの、ヘリウム同位体比は当該地域全体で高く 6 Ra を超えるものもある。当該地区
全域においてマントル由来のガスが上昇しており、Cl を含む水の起源がほぼ海水であるものの深層において高温岩体と接した高 Li 化が得られたものと思われる。δ37Cl 値について
は、Cl の起源が海水である場合、0‰付近に分布すると考えられるが、実際は-0.77～0.51‰と広い範囲内に入る。このうち東方地区の酸性泉は-0.77～-0.07‰とすべてマイナスの値を示す。これが、何らかの分別によるものか、海水以外の起源をもつ Cl の影響によるものかは不明であるが、酸性ガスによる低 pH 化との関連性は低いと考えられる。

2-5．ハロゲン元素比、塩素同位体比の塩酸酸性賦存域推定のための指標としての適用性評
価2-5-1．ハロゲン元素比による Cl の起源解析
世界各地の天水の水素・酸素同位体組成は δD = 8 × δ18O + d の式で表される関係に従う（天水線; Craig et al., 1961）。気候条件の違いにより切片は異なるが、日本各地では概ね 10からやや 20 を超える範囲内に入る（早稲田・中井, 1983 など）。しかし、火山ガス由来の水やスラブ脱水流体、海水などの非天水起源の水が混合した時、あるいは水‐岩石反応による同位体交換反応が起こった場合は、この天水線から外れ、切片である d 値（d-excess 値と呼ぶ）は大きく異なり、通常は低い値になる。d-excess 値のずれは火山性の HCl ガスやスラブ脱水流体、海水などの混入の指標となり、これらは Cl を多く含むため、Cl の起源を解明することは酸性流体賦存域の予測にとって重要である。
ここでは、ハロゲン元素比による Cl 起源解析の適用性評価として、水の水素・酸素同位体比や d-excess 値との比較を行う。第 2-5-1 図に d-excess 値と Br/Cl の関係を示した。dexcess 値が天水の取る範囲よりも大きく異なる温泉の Br/Cl モル比は大きく分けて 2 つの傾46

向がある。一つ目は Br/Cl モル比が約(1.3～1.5) × 10-3 の範囲にある温泉で、池田湖周辺の温泉群、九重火山周辺の温泉群と八丁原の地熱井がこれに相当する。池田湖周辺の温泉群は水の水素・酸素同位体比プロットからわかるように変質海水と天水の混合であるので dexcess 値は 0 からマイナス値に下がっている。海水の Br/Cl モル比は(1.5～1.6) × 10-3 程度であるため、海水起源の Cl を多く含むことが考えられ、水の同位体比から考えられる Cl の起源と矛盾するものではない。八丁原地熱井と一部の九重地域の温泉も Br/Cl モル比は(1.3～1.5) × 10-3 の範囲内に入るもので d-excess 値が低いものがある。ただし、I/Cl-Br/Cl の関係（第 2-3-10 図）を見ると、I/Cl モル比が約(50～100) × 10-6 と海水値（<1.0 × 10-6）に比べて明らかに高く、海水に加え堆積物中の間隙水や火山ガス・スラブ脱水などの深部熱水起源の Cl も多く含まれると思われる。水の水素・酸素同位体比プロットからもその天水線からのずれは安山岩水方向へのシフトに見えるので、ハロゲン元素比から考えられる Cl の起源と水の同位体比の特徴は矛盾するものではない。
もう一つの d-excess 値が低い試料の傾向は、Br/Cl モル比が 1.0 × 10-3 よりも低い試料である。これは、登別・大分の試料で顕著である。この範囲の温泉の d-excess 値は、10～20 の天水の範囲から-50 に至るまで幅広い。Br/Cl モル比が 1.0 × 10-3 よりも低い試料は単純な混合を考えると、火山ガス・スラブ脱水などの Cl を多く含むこと以外に説明できない。また、
I/Cl-Br/Cl 比の関係も火山ガス・スラブ脱水などの深部熱水起源の範囲内に入る（第 2-1-10
図、第 2-3-10 図）。登別地域及び大分地域の水の水素・酸素同位体比も安山岩水方向にシフトしているため、ハロゲン元素比から考えられる Cl の起源と水の同位体比の特徴は矛盾するものではない。Br/Cl モル比が低い試料においても d-excess 値が天水の範囲内に入るものも多く見受けられる。ただし、天水にわずかな量の安山岩水が混入した場合は、水の同位体比では天水からのずれの程度がわかりにくい反面、安山岩水中の Cl 濃度は天水中の Cl 濃度（数 mg/L 程度）に比べて 3～4 桁程度高いと考えられるため、ハロゲン元素比は安山岩
水の混入を高感度で検出できるものと思われる。
Cl の起源を解析するのにハロゲン元素比が有効であることは以上の議論から明らかであるが、酸性流体の発生を引き起こす HCl ガスを含む火山ガスによるものかどうかを判別するのは困難である。HCl を含む火山ガス起源 Cl、NaCl を主体とする中性のスラブ脱水流体
起源の Cl はいずれも低い Br/Cl モル比を伴っているためである。以下の節ではこの 2 つを区別するための手法について検討する。

2-5-2．塩素同位体比による塩酸酸性賦存域推定のための指標としての適用性評価
JOGMEC (2021)では多くの低 pH の酸性泉（特に噴気地帯で湧出する酸性泉や、火山ガス
凝縮水）において、Br/Cl の極端な低下を伴う高 δ37Cl 値が確認された。この原因として、
気相（HCl(g)）－液相（HCl 水溶液）間の分別の可能性が指摘された。Cl などハロゲン元
素がマグマだまりの上にある熱水にトラップされる際に、火山ガス－熱水間の分配は、Berndt and Seyfield (1997)や Foutoukos and Seyfield (2007)の実験によると蒸気相へ Br が選択

47

的に分配されるのに対し、Liebscher et al. (2006)では液相に Br の方が強く分配されるという正反対の結果が得られている。HCl (aq)と HBr (aq)の解離定数を考えると（log K = 0.51 と8.60; Johnson and Pytkowicz, 1978; Pokrovskii, 1999）、HBr (aq)は HCl (aq)よりもより簡単に解離し(Myers, 1976)、HCl (aq)は酸性流体から HCl(g)として選択的に気相に移動し、Br に富む液相が残る。つまり HCl を含む火山ガスは低 Br/Cl 方向に分別する可能性がある。また、
Sharp et al. (2010)が行った HCl の蒸留実験では、δ37Cl 値が+7.6～+9.6‰の大きな分別を示すことを報告している。これらの高い値は、水溶液中の Cl-イオンと 37Cl に富む HCl 蒸気との間の速度論的交換によって説明されている。結果として、HCl ガスを含む火山ガスは低Br/Cl モル比、高 δ37Cl 値を示すこととなり、この結果は実際に得られた低 pH の酸性泉のデータの傾向と一致している。
第 2-5-2 図では、本業務でデータを取得した登別、八甲田、池田湖周辺地域に JOGMEC(2021)のデータ、九重火山周辺のデータを加えた Br/Cl モル比と高 δ37Cl 値の関係を見た。
Br/Cl モル比が低い（< 約 0.6 × 10-3）試料はいずれも δ37Cl 値が概ね+0.5‰以上と高くなっており、上記の分別が示唆される。Br/Cl モル比が約 0.6 × 10-3 以上の試料は Br/Cl-δ37Cl 値に負の相関があるように見えるが、大きなマイナス値を示すものが登別や池田湖周辺地域において見られる。海水の δ37Cl 値は 0‰であるが、間隙水や堆積物中の Cl の場合はマイナスの値を取る傾向があり、島弧マグマ活動によって放出される Cl は、沈み込んだ成分（海洋堆
積物、変質海洋地殻）の影響で δ37Cl 値はわずかにマイナスの値を取ると考えられている。
Br/Cl モル比が約 0.6 × 10-3 以上の試料は、この起源物質の特徴を保持しているもの、それに加えてマグマから放出されたガスの浅層での分別の影響がオーバーラップされているものの両方の影響を受けていると思われる。第 2-5-3 図では、本地域の試料を pH 5 以下の地点に絞ってプロットした。登別温泉は 1 地点を除いて δ37Cl 値はプラスの値を取っている。酸性泉である酸ヶ湯、八甲田温泉はいずれも大きな δ37Cl 値（約 0.5‰以上）を取っており、
低 Br/Cl モル比は HCl ガスを含む火山ガスの影響であると思われる。一方、九重火山周辺
地域は、ハロゲン元素比からは Cl の起源は多様であると考えられ、池田湖周辺地域では Cl
は海水起源であることから、HCl ガスによる分別の影響はない。ただし、δ37Cl 値は比較的広い範囲に分布している。上記の起源物質の違いや他の分別要因による可能性も否定できない。
酸ヶ湯・八甲田温泉のように Excess Cl、δD-δ18O、Li/Cl 重量比などが火山ガス混入を示すような地域では、ハロゲン元素比・塩素同位体比も火山ガスの混入による塩酸酸性流体
発生の観点で整合的であり、指標として有効であると思われる。概ね+0.5‰以上のものはHCl ガスによる影響が大きいものと思われる。塩素同位体比による適用性評価が困難な事
例としては、火山ガス混入の程度が低く、分別の程度が見にくい場合や、Cl の主たる起源
が海水等の場合であり、この場合の適用には注意が必要である。

48

第 2-5-1 図 池田湖周辺地域の温泉の d-excess 値と Br/Cl モル比の関係

第 2-5-2 図 本業務で採取した試料の δ37Cl と Br/Cl モル比の関係
過年度の報告値（鬼首地熱発電所、大霧発電所、山川発電所、八丁原発電所、酸性泉を含む活動的火山
近傍の温泉、東北日本における第四紀火山近傍の温泉）も合わせて示した（JOGMEC, 2021）。

49

第 2-5-3 図 本業務で採取した試料のうち低 pH 試料の δ37Cl と Br/Cl モル比の関係
過年度の報告値（鬼首地熱発電所、大霧発電所、山川発電所、八丁原発電所、酸性泉を含む活動的火山
近傍の温泉、東北日本における第四紀火山近傍の温泉）も合わせて示した（JOGMEC, 2021）。

50

3．岩石の化学・同位体調査
本章では、地表の岩石試料や坑井の掘削段階において得られる岩石試料を使用し、酸性流体の分布及び賦存エリアを予測する技術について検討を行った。大分県の八丁原地熱系を対象とし、地表の変質帯調査、地下の変質鉱物種の整理、変質鉱物の化学組成分析及び流体の化学・同位体分析を実施した。

3-1．変質鉱物分布の詳細検討による酸性流体の分布・賦存エリアの予測
3-1-1．八丁原地熱系の酸性流体
八丁原地熱系では、地表の温泉や噴気が複数存在し、小松池地獄やワタラセ地獄では酸性の温泉が湧出する。八丁原発電所の生産井から噴出する流体においても SO4 に富む酸性流体が確認されている（島田ほか、1985、Matsuda et al., 2005 など）。八丁原発電所の噴出流体は主に Cl 型の中性～弱アルカリ性の流体であり、275～300℃程度である。酸性流体の地熱貯留層は 250～255℃程度で八丁原断層に沿って主に賦存する（島田ほか、1985）。南部生産域にも酸性流体が賦存していることが確認されている（Tsutsumi et al., 2020）。
八丁原地熱系の変質分帯を第 3-1-1 図に示す。酸性の変質鉱物は標高 1,000m～500m 付近に分布し、明礬石帯、カオリン及びパイロフィライト帯に区分される（島田ほか、1985）。
生産井のフィードポイント深度付近はイライトや緑泥石が卓越し、酸性の変質鉱物はほとんど認められない（Tsutsumi et al., 2020）。
このように、八丁原地熱系のような SO4 型の酸性流体が賦存している地熱地域では各生産井のフィードポイント深度付近で酸性の変質鉱物が認められず、酸性変質鉱物の分布か
らは酸性流体の賦存エリアの特定が困難な場合がある。本業務では、酸性流体の地熱貯留層の存在が確認されている八丁原断層周辺を検討エリアとして、地表の変質分帯の特徴及び地下の変質鉱物の鉱物化学的特徴を把握し、中性流体が主に噴出するエリアと比較する
ことで、酸性流体の賦存エリアの検討に有用な手法の検討を行った。

51

出典：島田ほか（1985）を基に作成

第 3-1-1 図 八丁原地熱系の酸性流体の分布概念図

3-1-2．八丁原断層周辺の地表の変質帯調査（1） 背景・目的
酸性流体の噴出が確認された八丁原断層の地表地質調査を行うことで、地下に酸性流体の賦存が確認された地域の地表の地質的特徴を把握する目的で八丁原断層周辺の地表の地表地熱徴候の調査を行った。
（2） 実施内容及び結果
八丁原断層に沿って地質踏査を行い変質帯の岩石試料を採取した。X 線回折分析（以下、XRD 分析と記載する）を行い変質鉱物種の同定を行った。岩石採取位置及び XRD
分析により同定された変質鉱物種を第 3-1-2 図に示す。八丁原断層に沿う河川の下流域において、河床からはガスの湧出が認められ、ガスの湧出地点周辺では変質岩が認められた。また、高温泉（96℃）も確認されガスや蒸気のバブリングが確認された。八丁原
断層沿いの沢の上流部では硬質の変質岩が確認された。XRD 分析によって確認された
主な変質鉱物種を第 3-1-2 図に示す。八丁原断層沿いの地表では、カオリナイトや明礬石などの酸性熱水で形成される変質鉱物種が分布することが確認された。

52

第 3-1-2 図

八丁原地域における岩石試料採取位置及び XRD 分析で同定された変質鉱物種

3-2．コア・カッティングス中の硬石膏の硫黄同位体比
3-2-1．目的
JOGMEC（2021）では、酸性流体噴出坑井および中性流体噴出坑井の坑井地質試料を用いて硫黄同位体比分析を実施した。その結果、酸性流体噴出坑井の硬石膏の硫黄同位体比
は、中性流体噴出坑井のものと比較して低い値を持つことが示された。これは酸性流体噴
出坑井が逢着した地熱貯留層内の流体の硫黄同位体比が中性流体噴出坑井の流体と比較して低い値を持つことにより、2 坑井間の硬石膏の硫黄同位体比の値に差が生じたと考えられた。本業務では、JOGMEC（2021）で確認された分析値の差の有意性を確認する目的で、複数の坑井を対象に硬石膏のフィードポイント深度の地質試料を対象として、硫黄同位体比の分析を行った。

3-2-2．結果および考察
本検討では、坑井地質試料中の硫酸塩鉱物（明礬石および硬石膏）、硫化鉱物（黄鉄鉱）を対象に硫黄の同位体比測定を実施した。熱水の性状等の情報を考慮し、八丁原地域の開発エリアを北部、中央部および南部に区分して、区域毎に測定値を比較した。硫黄同位体53

比分析より、開発エリア南部は北部および中部と比較して硫酸塩鉱物（硬石膏）の硫黄同位体比が低い特徴を持つ（第 3-2-1 図）。また、南部に対し、開発エリア北部は相対的に高い値を持つ傾向が認められる。開発エリア南部の軽い δ34S 値を持つ硬石膏の生成と（～
15‰）北部の重い δ34S 値を持つ硬石膏の生成とは（20‰～）、異なる性状の流体が関与していると解釈される。清崎ほか（2006）で報告された、八丁原地熱系の開発エリア北部を対象とした研究においても明礬石と硬石膏の硫酸塩鉱物間で δ34S 値に大きなばらつき（+12.0～+23.7‰）があることが報告されており、草津白根火山の酸性泉（+11.0 ～+27.5‰）や榛名山周辺の温泉（+11.1～+25.8‰）においても温泉水の δ34S 値にばらつきがあると報告されている（山本ほか，1997 および村松ほか，2014）。清崎ほか（2006）では、δ34S 値の高い値を持つ明礬石は、高温のマグマ性流体を起源とする H2SO4 が関与しており、δ34S 値の低い値を持つ明礬石は、酸素に富む地表水が硫化水素ガスを酸化してできた蒸気加熱水の影
響下で生成されたと解釈されている。また、村松ほか（2014）では、軽い同位体比を持つ
硬石膏の生成には、地下深部から上昇する蒸気中に含まれる δ34S 値の軽い硫化水素ガスの空気酸化による浅層 SO4 型酸性水が起因したと解釈されている。本業務にて実施した変質
鉱物の硫黄同位体比解析より、酸性流体が噴出するエリアである開発エリア南部について
は、開発エリア北部および開発エリア中部と比較して低い値の δ34S 値を持つ傾向が認められた。低い値の δ34S 値を持つ硬石膏の生成には以下の流体が関与している可能性が考えられる。
・ 酸素に富む地表水に硫化水素が溶解し、酸化されることで形成された蒸気加熱型の熱水が深部まで浸透し、δ34S 値の低い硬石膏が生成した。
・ 地下深部から上昇する蒸気中に含まれる δ34S 値の低い硫化水素ガスが熱水に溶解し、δ34S 値の低い硬石膏が生成した。

54

第 3-2-1 図

八丁原地熱系の硫酸塩鉱物および硫化鉱物の硫黄同位体比

3-3．流体包有物中の流体化学組成分析
3-3-1．目的フェーズ 1 において、酸性流体噴出坑井および中性流体噴出坑井のフィードポイント深度の試料を対象に流体包有物の均質化温度および氷融点温度を測定した。H-28、H-34、H33、HS-1 および H-35 の流体包有物の均質化温度および氷融点温度の関係図を第 3-3-1 図に示す。分析を行った試料のうち、石英中の流体包有物で測定された値をグラフにプロットして酸性流体噴出坑井の均質化温度および氷融点温度と中性流体噴出坑井の均質化温度および氷融点温度との比較を行った。氷融点温度は多くの坑井で-2℃以下の測定値が得られたのに対し、H-28 の深度 1,160 m および H-35 の深度 2,195 m ではより低い氷融点温度が得られている。H-28 は均質化温度が 200～260℃間の試料で低い氷融点温度が測定されており、200℃以下の均質化温度が測定された試料や 260℃以上の均質化温度が測定された試料は2℃以下の氷融点温度が測定されている。H-35 は最低値-11.6℃が測定されており、これはその他の坑井の 5 倍程度差がある値であった。これまでに得られたデータに基づくと、H28 や H-35 といった掘削直後より酸性流体を噴出する坑井の氷融点温度が相対的に高い塩濃度を示す傾向を持つことが明らかとなった。NEDO（1996）では、霧島の地熱地域で掘削

55

された構造試錐井の地質試料を対象にラマン分光分析を実施した。その結果、氷融点の低い流体包有物にはガスを含む（CO2 および CH4 ガス）ものが多い傾向があることを示していると述べられている。本業務では、酸性流体噴出坑井に特徴的な氷融点温度の低い流体
包有物の化学組成を明らかにすることを目的としてラマン分光分析を実施した。さらに、
八丁原地熱系の開発エリア北部、中部および南部の流体包有物の化学組成の特徴を把握する目的でエリア毎の比較検討を行った。

出典：JOGMEC（2021）
第 3-3-1 図 各坑井の二次石英中の流体包有物均質化温度－氷融点温度の関係図

3-3-2．分析方法（1） 分析試料
分析は流体包有物分析（均質化温度および氷融点）を実施した二相流体包有物に対し実施した。流体包有物分析の測定対象試料は、石英や硬石膏などの変質鉱物脈や母岩石英粒を対象とする。カッティングス中の透明鉱物を分離し、実体鏡下で対象鉱物をピックアッ
プした後、顕微鏡下で測定可能な包有物をもつ粒子を選り分け測定試料とした。測定した試料一覧を第 3-3-1 表に示す。
（2） 測定顕微ラマン分光分析は、流体包有物分析実施試料のうち代表的な包有物を数点選出して測定した。顕微ラマン分光装置は株式会社堀場製作所の顕微レーザーラマン分光装置（LabRAM ARAMIS)を用いた。分析の手順・手法は以下の通りである。
・ 包有物中の物質同定を行うため顕微ラマン分光分析を行った。物質に一定の振動数の光を照射すると反射や屈折などの散乱が起き、その散乱光中には入射光56と異なる振動数の光が検出される（ラマン効果）。ラマン分光法は流体包有物を含む石英粒子に高輝度なレーザー光を照射し、物質ごとに特有のラマン情報を測定・解析して、物質の同定を行うものである。
・ 光源に 532 nm の波長をもつレーザーを用い、散乱光を検出器により検出した。
測定は各包有物の気相、液相の 2 か所で行った。また、対物レンズは 50 倍または 100 倍を使用し、以下の条件で測定した。
測定領域：50 cm-1～4000 cm-1
露光時間：30 秒
積算回数：2 回
第 3-3-1 表 ラマン分光分析の測定試料一覧
番号

試料名

鉱物名 測定を実施した包有物

1
石英

2
3
4

番号

試料名

鉱物名

測定を実施した包有物(a)-1 ※

18(a)-1 ※(a)-2

19(b)-1 ※(a)-3 ※20

石英(b)-2 ※(b)-1

21(b)-2 ※

22(b)-3 ※

23

7

(b)-4

24

8

(b)-5 ※

25

9

(a)-1

26

(d)-4

10

(a)-2 ※

27(a)-2 ※

11(a)-3 ※

28(a)-3 ※

(a)-4

29

(a)-5

(a)-5

30

(b)-1
(b)-3

H-34 1700ｍ

5

硬石膏

6

12
13

H-35 1815ｍ

石英H-35 1975ｍ

(c)-1
(c)-2
(c)-3
(d)-1

硬石膏

(d)-2

14

(c)-1

※

31

15

(c)-2

32

16

(c)-3

33

(c)-2 ※

17

(c)-4

34

(e)-1 ※

35(e)-2 ※

36(e)-3 ※

37(e)-4 ※

※包有物のサイズが小さかったため，気相と液相を明確に分けて測定できていない可能性がある。

HRS-34 1480ｍ

石英

(b)-4

出典：JOGMEC（2021）

3-3-3．結果および考察
スペクトルは深度ごとに包有する鉱物の種類（石英・硬石膏）および気相と液相を分けてプロットした。今回の測定で明確に検出できたのは、包有する鉱物（石英・硬石膏）
および水のみであった。いくつか不明なピークが認められるものの、代表的なガスや鉱57

物とは一致しなかった。H-34 の(a)-1～3 および H-35 1975(c)-2 は、包有物試料の特性により、試料表面の付着物の影響によりバックグラウンドが高くなっていると考えられる。
今回のラマン分光分析では、JOGMEC（2021）で確認された氷融点の低い流体包有物
中にはガスの存在を示すピークは確認されなかった。なお、H-34 の(a)-1～3 および H-35
1975(c)-2 については、ガスのピークが検出される位置ではバックグラウンドは低いもののガスのピークは確認されていない。従って、ラマン分光分析を行った試料についてガスの濃度は検出限界値以下であると言える。また、八丁原地熱系のエリア毎の比較については、いずれのエリアにおいてもガスの存在を示すピークは検出されておらず、ガス
濃度はいずれのエリアにおいても変わらないと考えられる。

3-4．変質鉱物中の化学組成分析
3-4-1．緑泥石の化学組成分析（1） 背景・目的
八丁原地域において、地熱流体は主に NW-SE 系及び NE-SW 系の断層に沿った破砕帯に貯留されている（Momita et al., 2000）。これらの破砕帯に貯留される流体の多くは中性を示すが、八丁原断層周辺に沿った破砕帯に貯留される流体は pH=3～5 程度の酸性を示す（島田ほか，1985）。八丁原断層周辺の破砕帯に貯留される酸性流体の組成
は、中性流体の組成に比べて Fe 及び Mg に富む傾向にある（NEDO, 2000、JOGMEC,
2021）。八丁原断層に向けて掘削された坑井から採取されたカッティングス試料の X 線
回折分析結果によると、フィードポイント深度において中性流体環境下で安定な緑泥石
及びイライトが認められる（堤ほか，2020、JOGMEC, 2021）。また、その近傍ではしば
しば弱アルカリ環境下で安定な方解石が認められない。従来、酸性流体環境下で Al-緑泥石が出現することが報告されている（川野・富田，1991）。そこで酸性流体の流動の影響を推定する指標の抽出を目的として緑泥石の組成変化に着目し、電子マイクロアナ
ライザー（Electron Probe Micro Analyzer; EPMA）を用いた化学組成分析を実施した。試料は酸性流体噴出坑井及び中性流体噴出坑井に産する緑泥石とし、その化学組成を比較検討した。
（2） 分析
i. 分析試料
本業務で分析対象とした坑井は、八丁原発電所構内で掘削された生産井の 8 坑井である。これらの 8 坑井は熱水の性状より、酸性流体が確認された坑井（3 坑井）、噴出
開始当初は酸性流体が確認されたが運用中に中性流体が確認された坑井（2 坑井）、中性流体が確認された坑井（3 坑井）に分けられる。また、酸性流体が確認された坑井は断層との位置関係より、八丁原断層周辺の破砕帯へ向けて掘削された坑井（2 坑井）及びそれ以外の断層へ向けて掘削された坑井（1 坑井）に分けられる。分析対象とし58

た試料は、6 坑井のフィードポイント深度のカッティングス 6 試料である。
さらに、坑井の深度方向の緑泥石の組成の変化にも注目した。分析対象とした坑井は、八丁原断層周辺の破砕帯へ向けて掘削された酸性流体噴出坑井である。分析対象とした試料は、フィードポイント深度以外の 3 深度のカッティングス 3 試料である。
ii. 分析試料作成
カッティングスを乾燥させ、エポキシ系樹脂でチップ状に固化したのち、岩石薄片を作製した。偏光顕微鏡で観察し、有色鉱物の仮像と見られる緑泥石を分析箇所とした。岩石薄片は EPMA 分析のため、ダイアモンドペーストで鏡面仕上げし、導通のため炭素蒸着を実施した。
iii. 分析装置・分析条件
EPMA は（株）久留米リサーチパークオープンラボの島津製作所製 EPMA-1720H を用いた。定量分析では、第 3-4-1 表に示す MAC 社製標準試料を標準試料として用いた。
第 3-4-1 表

1.
2.
3.
4.
5.
6.
7.
8.
9.

分析元素
Na
Mg
Al
Si
K
Ca
Ti
Mn
Fe

標準試料一覧

MAC ref. No.
1-011-3-0025
1-012-2-0001
1-012-3-008
1-014-3-0003
1-019-3-0001
1-020-3-0008
1-022-2-0008
1-025-3-0003
1-026-3-0004

物質名
AlbiteMgO
PyropeQuartzOrthoclase
Diopside
TiO2
Rhodonite
Almandine

定性化学分析、定量化学分析及び面分析（X 線マッピング）はそれぞれ以下の条件で実施した。
・定性化学分析
加速電圧：

15 kV

ビーム電流：

50 nA

ビーム径：

10 もしくは 20 μm

積分時間：45.0 ms/point

積算回数：

1回

・定量化学分析59

加速電圧：

15 kV

ビーム電流：

5 nA

ビーム径：

5 μm

ピーク測定時間：

20 s

バックグラウンド測定時間： 10 s
RAP Na，Mg，Al

分光結晶：

PET Si，K，Ca
LiF Ti，Mn，Fe・面分析（X 線マッピング）
加速電圧：

15 kV

ビーム電流：

50 nA もしくは 70 μA

ビーム径：

最小値

計測モード：

ステージスキャン（3） 分析結果
分析の結果、光学的に緑泥石と認められた鉱物は、多くが Mg-Fe 緑泥石の化学組成を示すが、一部は緑泥石に含まれないカリウム（K）やカルシウム（Ca）を含む（K：
最大値 1.10 apfu.※1、Ca：最大値 1.07 apfu.）。緑泥石のみの化学組成に注目するため、K及び Ca がごく少量（< 0.1apfu.）しか含まれない鉱物を緑泥石として抽出した。
なお、緑泥石（K< 0.1apfu., Ca< 0.1apfu.）の八面体層に含まれる Al イオン数（VIAl）と空席（□※2）の合計を Zane and Weiss（1988）に従い、以下のように算出した。
VI

Al = 4 - Si

□ = 6 – (Mg + Fe2+ + VIAl)
各坑井のフィードポイント深度の緑泥石の VIAl+□を比較すると、酸性流体噴出坑井の緑泥石の VIAl+□値（最大値 2.44 apfu.、平均値 1.65apfu.）は相対的に高い。一方で中性流体噴出坑井の緑泥石の VIAl+□値（最大値 1.69 apfu.、平均値 1.42apfu.）は低い。
酸性流体噴出坑井の各深度の緑泥石の VIAl+□を比較すると、酸性変質帯で認められる
僅かな緑泥石の VIAl+□は相対的に高く、坑底付近では低い。Mg/Fe 比に注目すると、フィードポイント深度では Fe に富む緑泥石も認められるが、酸性変質帯及びその上位の緑泥石は VIAl+□値が高くかつ Mg に非常に富む緑泥石が認められる。
※1…atoms per formula unit：理想化学式あたりの原子量。代表的な Mg-Fe 緑泥石の化学式は(Mg,Fe2+)5Al(Si3Al)O10(OH)8 で表される。従って、O10(OH)8 で分析値を規格化した。

60

※2…□は緑泥石の八面体層に含まれる空席を示す。
緑泥石は 3(Mg2+, Fe2+) ⇔ 2Al3+ + □の置換があり、Al に富む緑泥石には空席が生まれる。
（4） 考察i. 坑井変質鉱物と緑泥石の化学組成の比較分析した坑井のフィードポイント深度は、全て緑泥石帯に分帯されている。ただし、フィードポイント深度周辺に認められる変質鉱物は坑井ごとに少しずつ異なる。例えば、酸性流体噴出坑井では、フィードポイント深度の約 50m 上部で、酸性変質帯であるパイロフィライトが認められ、緑泥石及びイライトは X 線回折分析では認められていない（ただし薄片観察結果では微量の緑泥石が認められる）。一方で中性流体噴出
坑井では、フィードポイント深度で緑泥石、イライトの他に中性流体環境下で安定である方解石が分布する。今回の緑泥石の化学組成の分析結果と比較すると、酸性流体噴出坑井でも酸性変質帯から距離が近い緑泥石は VIAl＋□値が相対的に高い。従って、
Al に富む緑泥石はその形成時に酸性流体の影響を受けているという仮説が立てられる。
その仮説を確かめるため、酸性流体噴出坑井の各深度の緑泥石の化学組成を変質鉱物と共に比較した。酸性変質帯に僅かに含まれる緑泥石は、フィードポイント深度よりもさらに Al に富む傾向を示す。坑底付近の緑泥石は、他の中性流体変質坑井と同様に VIAl＋□値が低い。従って、緑泥石帯中であっても酸性変質帯に近づくと、酸性流体の影響を受けて緑泥石の VIAl＋□値が高くなることが分かる。酸性変質帯に近づくと緑泥石の Al 含有量が高くなることは、これまでに珪化岩鉱床で報告されている。例えば、鹿児島県南薩層群の珪化岩鉱床では、珪化岩及びパイロフィライト等の酸性変質帯の周辺で雲母及び Al 緑泥石（sudoite）が確認されている（河野・富田，1991）。また西
南北海道の南白老鉱山では、珪化帯中の部分的な粘土化岩で Al 緑泥石（sudoite）が確認されている（米田，1989）。酸性流体噴出坑井の緑泥石は、Al-緑泥石（sudoite）には至らないものの、一部は Al 及び Mg に富み sudoite に近づく組成を示す。このように過去の報告とも整合的である。以上のことから、輝石安山岩及び同質凝灰岩を母岩とする中性変質帯内では Fe-Mg 緑泥石が分布し、酸性変質に近づくとその影響を受けて
Mg-rich 緑泥石が産出し、Al 含有量も増加すると考えられる。
ただし、酸性流体噴出坑井の酸性変質帯から約 300m 上位に産する緑泥石でも Al に富む緑泥石が一部認められている。この周辺の変質鉱物組み合わせはフィードポイン
ト深度と同様であり、酸性変質帯の徴候を示す淡色やパイロフィライト等は認められない。このような緑泥石が産する理由としては、①地層が異なるから（フィードポイ
ント深度は宇佐層群、その 300m 上位の深度は豊肥火山岩類に相当する、ただし岩相はどちらも安山岩及び同質凝灰岩からなる）、②温度条件が異なるから、③酸性変質
鉱物は認められないものの酸性流体の影響を受けたから等が考えられる。温度との関61

係については次章で記すが、これらのどれが確からしいかは今回のデータからは不明である。
ii. 地温及び岩相との比較
緑泥石の化学組成は、反応する熱水の pH の他にその生成時の温度とも関係がある
ことが報告されている（米田・前田，2008 等）。Fe-Mg 緑泥石の四面体層の Al イオン
数（IVAl）は緑泥石の生成温度と正の相関を示すことを利用して、次の回帰式が地質温度計として示されている（Cathelineau, 1988）。
T(℃) = -61.92 + 321.98(IVAl)
今回得られた緑泥石の化学組成を Cathelineau の緑泥石地質温度計に適応し、地温と比較した。八丁原地域において、石英あるいは方解石に含まれる流体包有物均質化温
度の最低値は、坑井から推定される地温を示す（田口、1981）。従って、流体包有物
均質化温度の最低値から得られる地温を、緑泥石の化学組成から算出される温度と比較した。また、流体包有物均質化温度の最低値から得られる地温を、緑泥石の八面体層に含まれる Al イオン数と空席の合計（VIAl+□）と比較した。
緑泥石の四面体層の Al イオン数（IVAl）から求められる地温は、その最大値と最小値の中間値を取ると、均質化温度とほとんど相関が見られないか、非常に弱い正の相関がある。均質化温度は 220℃～300℃に分布するのに対し、四面体層の Al イオン数
（IVAl）から求められる地温は 100℃～400℃と幅がある。緑泥石の組成だけを用いて地質温度計とするには無理があることも指摘されており（Essene and Peacor, 1995）、今回行った分析結果においても数十度の差で地温を求めるには限界があることが分かる。
緑泥石の VIAl+□と地温の関係について、均質化温度が相対的に低い坑井（酸性流体噴出坑井）でも VIAl+□が高い緑泥石が認められる。従って、均質化温度から求められる
地温と緑泥石の VIAl+□には相関は認められない。また、八面体層に含まれる Al イオン
数（VIAl）は Cathelineau の緑泥石地質温度計に用いられていない。従って、緑泥石のVI

Al+□は、地温と関係が非常に弱いあるいは認められないこと考えられる。
緑泥石が含まれる岩相について、中性流体噴出坑井の試料のひとつは基盤岩に相当し、岩相は花崗閃緑岩及び結晶片岩である。その試料の緑泥石は黒雲母の変質により生成されたものと考えられる。一方他の試料は豊肥火山岩類あるいは宇佐層群に相当し、岩相は安山岩及び同質火砕岩である。中性流体噴出坑井の緑泥石の組成が他の坑
井の緑泥石の組成と異なりほぼ同組成を示すのは、岩相の違いによるものが大きいと考えられる。
iii. 酸性流体噴出坑井における緑泥石の産状
EPMA 分析結果によると、光学的に緑泥石と認められる鉱物粒子において緑泥石に含まれないカリウム（K）を含むことがある。K と Mg+Fe には負の相関が認められる。

62

各分析点はイライトあるいは白雲母と緑泥石の間にプロットされる。光学顕微鏡を用いた観察結果では、緑泥石は僅かに干渉色を呈するあるいは結晶が重なり合い消光し、他の鉱物と区別することは難しい。そこで EPMA を用いた含有鉱物のマッピングを行った。マッピングの結果、鉱物内に不均質にカリウムが含まれることがわかった。このような産状から、緑泥石には電子顕微鏡で確認できるほど微細にイライト及び白雲
母を含むことがあることが示唆される。このような緑泥石は、酸性流体が確認された坑井に多く認められる。前述の通り、珪化岩及びパイロフィライト等の酸性変質帯の周辺で雲母及び Al 緑泥石が確認されている（河野・富田，1991）。従って、酸性流体の影響が認められる付近では Mg-Fe 緑泥石が不安定であり、雲母類が形成する条件下であることが示唆される。
（5） 実用と課題
八丁原断層に向けて掘削された酸性流体噴出坑井のフィードポイント深度では、EPMA 分析の結果、八面体層の Al イオン数が高い緑泥石（VIAl＋□の平均値 1.65 apfu.）が認められ、緑泥石の化学組成と酸性流体及び酸性変質帯との関連が示された。従って、八丁原断層に向けて掘削された坑井において掘削段階で酸性流体の噴出予想に応用できる可能性が示唆された。一方で、酸性流体噴出坑井に産する緑泥石の八面体層の Al イ
オン数は、中性流体噴出坑井に産する緑泥石の八面体層の Al イオン数と同程度である。
従って他の地域や地質構造との比較等、更なるデータの蓄積が必要である。

63

3-4-2．探査に応用するための X 線回折分析による緑泥石の化学組成の推定（1） 課題と目的
掘削中の坑井に適応する場合、薄片作成と EPMA 分析には費用と時間がかかることが課題である。X 線回折分析から緑泥石の化学組成を推定する方法が報告されており（白水，1960、須藤，1974）、X 線回折分析を適応することでより迅速に多くの緑泥石の Al
含有量を安価に推定できる可能性がある。そこで、EPMA 分析を行った一部の試料を対象に X 線回折分析（不定方位）を行い、緑泥石のサブグループ（Mg-Fe 緑泥石及び Al
緑泥石）の検討を行った。
（2） 分析
i. 分析試料
EPMA 分析を行った試料のうち、Al 含有量が高い緑泥石が多く認められた酸性流体
噴出坑井の 3 試料（深度の浅い方から、深度 A、B および C）を分析試料とした。
ii. 試料準備・分析
初めに、試料の含有鉱物の定性分析を行うために、試料を洗浄、風乾した後、指で擦ってざらつきを感じない程度まで粉砕し、専用のアルミホルダーに詰めたものを分析試料として全岩分析を実施した。
次に、上記の全岩分析のデータで緑泥石のサブグループを判定するため 060 反射のピ
ーク出現位置の検討を試みたが石英とピークが重複し判定が困難であったため、石英を可能な限り除去するために試料の水簸を実施した。初めに通常の手順で水簸を実施したが、石英は十分に除去できたものの凝集により緑泥石を含む粘土鉱物もほぼ沈殿してしまい、不定方位分析を実施するために必要な試料量が得られなかった。そこで、
水簸の時間を調整し 15 分だけ行うことで最低限の粗粒分の除去と細粒な粘土分の試料量の確保を図り、分析に足る試料量を得た。この試料を専用のガラスホルダーに詰めたものに対して不定方位分析を実施した。
また、この水簸試料に対し定方位分析（無処理・塩酸処理）を実施し、カオリナイ
トの有無を確認した。定方位分析は、少量の蒸留水に懸濁させた水簸試料をスライドグラスに塗布し、乾燥させたものを分析試料とした。
iii. 分析条件
含有鉱物の定性分析、緑泥石の 060 反射の確認及びカオリナイトの有無の確認を第 34-2 表に示す条件で行った。

64

第 3-4-2 表 X 線回折分析の分析条件一覧

全岩分析（不定方位分析）
項目

定方位分析

単位

含有鉱物の
定性分析
Cu

緑泥石の 060
反射の確認
Cu

カオリナイトの
有無の確認
Cu

管電圧

kV

40

40

40

管電流

mA

15

15

15

発散スリットdegree

1.250

1.250

1.250

受光スリット

mm

13.0

13.0

13.0

散乱スリット

mm

13.0

13.0

13.0

スキャンスピード

degree/min

20.0

2.0

10.0

サンプリング幅

degree

0.01

0.01

0.02

走査範囲

degree

2～62

56～64

2～20

X 線管球

（3） 結果含有鉱物の定性分析の結果、3 試料すべてで Mg-Fe 緑泥石、深度 B でパイロフィライ
トが認められた。塩酸処理の結果、深度 B および深度 C でカオリナイト及び Al 型緑泥石は確認されなかった。深度 A では塩酸処理後にも 6°付近、12°付近にピークが残存するため、カオリナイトあるいは Al 型緑泥石が微量含まれると考えられる。
典型的な Mg-Fe 緑泥石の 060 反射は 1.54Å、Al 緑泥石及びパイロフィライトの 060 反
射は 1.49Å である。緑泥石の(060)反射の確認の結果、深度 A および深度 C は 1.49Å 周辺
でピークが認められないため、Al 緑泥石を含んでいないあるいは非常に少ないと考えられる。深度 B はパイロフィロライトを含有するため、1.49Å 周辺でピークが認められる。
3 試料の Mg-Fe 緑泥石の 060 反射の位置は各試料でやや異なる。
（4） 考察６面体層の Al＋□の含有量は d(060)値と正の相関がある。なお、最大値では深度 A の方が Al＋□の含有量が高いが、平均値では深度 B の方が高い。X 線回折分析ではその性
質状、試料全体の平均の方が分析結果に表れていると考えられるため、平均値を採用した。
緑泥石の端成分には Mg 緑泥石（クリノクロア）、Al 緑泥石（須藤石）等があるが、天然に産する緑泥石はそれらの端成分の固溶体を成す。今回分析した Mg-Fe 緑泥石においても、3(Mg2+, Fe2+) ⇔ 2Al3+ + □の置換により一部の Mg、Fe が Al に置換されていると考えられる。このような置換が進むと、Mg-Fe 緑泥石の 060 反射のピークが Al 緑泥石の65

ピークにシフトする可能性が示唆される。このピークシフトは他の固溶体を持つ鉱物でも認められる現象であり、固溶する元素のイオン半径に影響されて格子間隔が拡大縮小する。Al のイオン半径は Mg や Fe よりも小さく、さらに Al 緑泥石には空席もあるため、
Al 含有量が増大すると Mg-Fe 緑泥石の 060 反射のピークが高角側にシフトする、すなわ
ち d 値が小さくなると考えられる。
緑泥石の 060 反射の確認では、1.49Å の反射が認められなかったが、深度 A の試料は塩酸処理後に残存している緑泥石が僅かに存在することから、一部は Al 緑泥石の結晶構造と捉えている可能性がある。
（5） 課題
今回の X 線回折分析の結果、酸性流体噴出坑井に産する緑泥石の六配位 Al+□の平均値が高い試料ほど 060 反射が高角側に出現する（d 値が小さくなる）という仮説が立てられた。ただし試料数は 3 試料のみであるため、Al 含有量が高い緑泥石が産する酸性流体の他の坑井を対象として緑泥石の 060 反射の確認を目的とした X 線回折分析を行い、今回分析した試料と同様の傾向が得られるか確認する必要がある。今回用いた試料中の緑泥石の含有量が少なく、試料量の確保のため水簸の時間を 15 分としたが、石英と粘土鉱物が完全に分離されていないため、d(060) 値のピークは明瞭ではなく、判読者によるところがある。緑泥石の含有量が多い試料や異なる手法により、より長い時間水簸した試料を行うことで、d(060) 値のピークが明瞭となる。

3-4-3．地質試料の希土類元素分析
岩石の希土類元素のパターンは、熱水変質作用を被って変化することがある。例えば、緑泥石化を被った安山岩は、原岩と比較して軽希土類元素がやや乏しい傾向を示す（Lesher et al., 1986）。一方、酸性変質鉱物である明礬石を含む場合、軽希土類元素に富む傾向を示す（Terakado and Fujitani, 1988）。八丁原地域では酸性流体及び中性流体を噴出する坑井が確認されている。酸性流体の探査に利用可能な指標の抽出を目的として、ICP 質量分析を用いた希土類元素分析を実施し、酸性流体噴出坑井及び中性流体噴出坑
井のフィードポイント深度のカッティングスの希土類元素のパターンを比較検討した。
分析対象とした坑井は、八丁原発電所構内で掘削された生産井の 9 坑井である。これらの 9 坑井は流体の性状より、酸性流体が確認された坑井（3 坑井）、掘削当初は酸性流体が確認されたが運用中に中性流体が確認された坑井（3 坑井）、中性流体が確認された坑井（3 坑井）に分けられる。
分析では、粉末試料を硝酸とフッ素の混酸で加熱分解し、その後 0.1 mol/L の硝酸酸性溶液になるように調整、定容し、これについて ICP 質量分析を行った。ICP 質量分析
（誘電結合プラズマ質量分析）法は、誘電結合プラズマ（ICP）をイオン源として利用
し、アルゴンプラズマによってイオン化された試料溶液中の元素の定性、及び定量分66析のための手法である。分析にはアジレント・テクノロジー株式会社製の ICP 質量分
析装置（AgilentTechnology 8900）を用いた。
分析結果について、REE 含有量を Cl コンドライト中の REE の含有量を用いて規格化した値を算出し、存在度のパターンを作成した。存在度パターンは全ての試料で類似しており、今回分析した希土類元素の存在度パターンから酸性流体及び中性流体を判別するための指標を設けることは困難と判断された。

67

4．流体の化学・同位体調査
4-1．坑井の噴出流体の主要化学組成・同位体組成（1） 背景坑井の掘削後に得られる地熱流体の化学組成及び同位体組成から、酸性流体の賦存域を推定する目的で噴出流体の化学組成・同位体組成分析を行った。八丁原発電所の生産エリアのうち、主に中性～アルカリ性の流体が噴出する北部（North）と酸性流体の噴出が認められる南部(South)とに区分し化学組成・同位体組成の比較を行った。エリア区
分を第 4-1-1 図に示す。

第 4-1-1 図 噴出流体の化学組成比較のためのエリア区分（2） 流体の化学組成・同位体組成
水の水素同位体比と酸素同位体比の関係図を第 4-1-2 図に示す。八丁原の生産井では、水素・酸素同位体比は中性流体及び酸性流体で同様の値が得られた。酸素同位体比は天
水線（δD＝8δ18O+10）より正の方向にシフトしており、高温で岩石と反応した流体の特徴を示す。また、還元域に近い北部貯留層では、一部で水素・酸素同位体比が共に大き
くなっており、還元熱水の混入を示している。
主要陰イオンの関係図を第 4-1-3 図に示す。酸性流体は相対的に SO4 イオンの割合が高く、島田他（1985）と同様の結果が得られた。また、主要陽イオンの関係図を第 41-4 図に示す。Na-K-Mg の組成比から求めた地化学温度は（Giggenbach, 1988）、240～68

260℃程度を示す。中性流体はほぼすべての試料で平衡状態（Full equilibrium）にプロットされるのに対し、酸性流体は部分平衡状態のエリアにプロットされる。

第 4-1-2 図

噴出流体の δD 及び δ18O の関係図

69

第 4-1-3 図

主要陰イオンの関係

第 4-1-4 図 Na-K-Mg 温度計（Giggenbach ダイアグラム）
4-2．リチウム同位体比（δ7Li）及びホウ素同位体比（δ11B）
Li は、高温下で岩石から溶出しやすく、一旦溶出すると温度が低下しても液相に留まる傾向があることから（第 4-2-1 図）、高温流体の寄与を評価するのに用いられている。また、
高温流体が低温流体で希釈された場合、Li 濃度の高い高温流体の δ7Li を反映しやすいという特徴がある（西尾、2013）。δ7Li の天然での報告幅は概ね-20～40‰と大きく、現在の海水で 31‰程度、島弧火山岩では 1～8‰程度の値を示す（第 4-2-2 図）。Oi et al.、 (1989) によれば、一般に複数の同位体がある場合、高配位サイトにより軽い同位体が入りやすい。
ほとんどの珪酸塩では Li はほぼ同じイオン半径を持つ Mg を置換して 8 面体 6 配位であるのに対して、水溶液中では 4 面体 4 配位をとる。このため、液相の Li の方が共存する固相の Li より重い 7Li に富む（西尾、2013）。
天然物質中の δ11B は、概ね-30～40‰の範囲に分布しており、海水では 39～41‰と最も大きい値を示す（第 4-2-3 図）。大井（2001）によれば、国内の温泉水の δ11B には地域差があり、北海道や中国、九州では δ11B＝0～5‰辺りをピークとした分布を示しており、東北や関東（δ11B＝5～11‰辺りをピークとした分布）に比べて小さい（第 4-2-4 図）。この温泉
水の δ11B の地域変動は、火山ガス凝縮水中の δ11B の地域変動と良い対応を示している。温70

泉水や火山ガス凝縮水の δ11B が大きい東北の東側では、太平洋プレートの沈み込みに伴って多くの海底堆積物が取り込まれている。そのため、東北や関東で生成したマグマあるいはマグマ由来の岩石が関与する温泉や火山ガスは δ11B が大きいと述べられている。また、ホウ素は 3 配位構造（B(OH)3）をとる時の方が 4 配位構造（B(OH)4-）をとる時より安定であるため、重い 11B が B(OH)3 に、軽い 10B が B(OH)4-に遍在する。火山ガスよりその周辺の温泉は δ11B が小さい傾向があり（第 4-2-1 表）、流体の pH によっても異なるが、火山ガスが温泉水に溶解した際にこの分別が生じるためと考えられている。
Oi et al.、 (1996) は、指宿周辺の約 40 ヶ所の温泉の δ11B を測定した結果、2.1～39.4‰の幅広い値を得ており、海水とマグマ由来の二つを起源としていることを報告している。指宿周辺では火山ガスは得られていないが、指宿の北と南に位置する霧島火山と薩摩硫黄島の火山ガスの δ11B がそれぞれ 6‰と 5.5‰と類似した値を示し、霧島火山周辺の温泉水のδ11B が 2‰とそれらよりやや低い値を示すことから、指宿周辺でもマグマ由来の温泉水の値として 2.1‰程度のものがあることは妥当と考えられている。
八丁原発電所、大岳発電所及び山川発電所の生産井流体及び八丁原生産井のフィードポ
イント周辺で採取されたカッティングスの δ7Li 及び δ11B を第 4-2-5 図～第 4-2-7 図に示す。
図には、2-1 章で採取・分析した温泉データの内、大岳・八丁原発電所周辺（九重・大分周辺）及び山川発電所周辺（池田湖周辺）のデータも併記している。
（1） 地熱流体の δ7Li、δ11B
今回測定した大岳発電所の地熱流体の δ7Li、δ11B はそれぞれ+2.1‰、-1.3～-0.5‰であり、八丁原発電所の地熱流体（+1.3～+2.7‰、-4.2～-0.1‰）と同程度であった（第 4-2-5 図～第4-2-7 図）。一方、山川発電所の地熱流体は、大岳・八丁原発電所の地熱流体に比べて Li/Cl

比や B/Cl 比が小さく、δ11B が+9.3～+9.8‰と大きい特徴があり、海水の寄与を示している。
ただし、δ7Li は+1.6～+2.3‰で大岳・八丁原発電所の地熱流体と同程度であり、高温の流体
では δ11B に比べて δ7Li が海水の影響を受けにくいことを示唆している。
大岳・八丁原発電所及び山川発電所の周辺で採取された温泉には、発電所の地熱流体と同様に Li/Cl 比が大きく δ7Li が小さいものがあり、一方、Li/Cl 比が小さくなるほど δ7Li が大きくなる傾向がある。1/Li と δ7Li の関係では、高温下で岩石との反応が進んだ Li 濃度の高い地熱流体（1/Li が小さい）の δ7Li 値が概ね+1～+3‰と小さい値を示しており、貯留されていた火山岩の δ7Li 値を反映していると推定される（第 4-2-6 図）。一方、九重火山・大分周辺及び池田湖周辺の両地域ともに δ7Li が非常に大きい温泉は沿岸部に位置していることから、海水の影響を受けて δ7Li が大きくなったと考えられる。また、δ7Li の大きい温泉は δ11B も大きいが、池田湖周辺に比べて九重・大分周辺の温泉は B/Cl 比が大きい傾向にある。これらの δ11B と B/Cl 比が共に大きい温泉の周辺には、3.1 章で述べたとおりスラブ脱
水流体起源の温泉が分布しており、それらの寄与により現海水もしくは変質海水の影響を受けた温泉とやや異なる混合関係を示していると推定される。

71

出典：西尾（2013）

第 4-2-1 図

堆積物と水が共存する系での温度と Li 濃度の関係

出典：西尾（2013）

第 4-2-2 図 Li 濃度と δ7Li の分布72

出典：大井（2001）

第 4-2-3 図

種々の天然物質中のホウ素同位体比73

出典：大井（2001）

第 4-2-4 図 温泉水中のホウ素同位体比74

八丁原地熱井
山川地熱井
池田湖周辺の温泉
九重・大分周辺の温泉

大岳地熱井
火山ガス起源の酸性温泉
有馬温泉
八丁原のカッティングス

35
海水

30

δ7Li（‰）

25

海水起源の温泉

20
15
火
山
岩

10
5
0
-5
-10
1.E-06変成
岩

火山ガス起源の酸性温泉

1.E-05

1.E-04
1.E-03
Li/Cl重量比

海
洋
性
堆
積
物

1.E-02

1.E-01

第 4-2-5 図 Li/Cl 重量比と δ7Li の関係
海水、岩石は西尾, 2013、有馬温泉は Umam et al., 2022、JAEA・電中研, 2020, 2021、火山ガス起源の酸性温泉は JOGMEC, 2021 より引用

75

八丁原地熱井
山川地熱井
池田湖周辺の温泉
有馬温泉

大岳地熱井
火山ガス起源の酸性温泉
九重・大分周辺の温泉

35

海水

30
河川水

δ7Li（‰）

25
20
15
10
火

海
洋
性
堆
積
物

5山

岩

0
-5
-10
0.01

変
成
岩

0.1

第 4-2-6 図

1
101/Li重量比100

1000

1/Li 重量比と δ7Li の関係

海水、岩石は西尾, 2013、有馬温泉は Umam et al., 2022、JAEA・電中研, 2020, 2021、火山ガス起源の酸性温泉は JOGMEC, 2021 より引用

76

40

八丁原地熱井

大岳地熱井

山川地熱井

池田湖周辺調査井火山ガス起源の酸性温泉

池田湖周辺の温泉

九重・大分周辺の温泉

八丁原のカッティングス

海水δ11B（‰）

30
20
10
0

-10

霧島、薩摩
硫黄島な
どの噴気

八丁原北部
エリア近傍
八丁原南部
エリア

九州の温泉

火山岩中に貯留-20
0.00010.001
0.01
B/Cl重量比
第 4-2-7 図

堆積岩中
に貯留

0.1

B/Cl 重量比と δ11B の関係

海水は Oi et al., 1996、噴気ガスは Kanzaki et al., 1979、野村他, 1979、九州の温泉は大井, 2001、池田湖周辺の調査井は NEDO, 2001, 2010、有馬温泉は JAEA・電中研, 2020, 2021、大井他, 1991、火山ガス起源の酸性温泉は JOGMEC, 2021 より引用

第 4-2-1 表

火山ガスと温泉の δ11B

出典：Oi et al., (1996)77

4-3．希土類元素（REE）
希土類元素（REE）の地球化学的な特徴については、中田（2019）などにより以下のよ
うに解説されている。REE は周期表で 3 族に位置するスカンジウム（Sc）、イットリウム（Y）と 15 のランタノイド（ランタン（La）からルテチウム（Lu））を合わせた 17 の元素群である。この内、ランタノイドは主に 3 価の陽イオンとして存在し、最外殻電子軌道が同じであることから、化学的性質が相互に類似している。また、ランタンからルテチウム
にかけて原子番号が増加するにつれてイオン半径が連続的に減少する現象（ランタノイド
収縮）によってランタノイドの分配に系統的な変化が生じることが大きな特徴である。イ
ットリウムのイオン半径はホルミウム（Ho）と類似しているが、スカンジウムはルテチウ
ムよりも小さなイオン半径であることから、地球化学分野ではイットリウムとランタノイ
ドを合わせた元素群を REE とすることが多い。
天然資料中の REE 濃度は、適当な参照資料中の濃度で規格化して、REE の相対存在度曲線（REE パターン）を描くことにより、特定の元素の濃縮や欠乏を明確にし、その試料が経てきた環境を推察することができる（中田、2019）。主なものを以下に列記する。
・セリウム（Ce）の負異常：海水などの酸化的な環境では、セリウムは酸化されて 4 価として存在する。4 価の Ce は他の 3 価の REE と比べて溶解度が著しく低いため、溶液から除去される（中田，2019）。
・ユウロピウム（Eu）の正異常：還元的な環境（硫化物が共存など）では、Eu は 2 価のイオンとしても溶出されるため、溶液中では他の 3 価の REE より高濃度（正異常）となり、岩石中では負異常を生じる（中田，2019、鹿園・小川，2006）。また、ユウロ
ピウムの正異常を示す長石などとの反応を示す（中村ほか，2015）。
・REE 高濃度、フラット：炭酸濃度が高いと錯体を形成して REE の溶解度の上昇、及びフラットな（テトラド効果の少ない）分配係数をもたらす（中村ほか，2015）。
・REE 低濃度：水酸化鉄による REE の共沈や沸騰（pH の上昇）による REE の沈殿。
また、液相の pH によって次のような特徴も報告されている。
・酸性温泉水に対する溶出抵抗力が小さい長石類に含まれる Na、Ca、Al、Sr、軽希土類
は、酸性温泉水に溶出されやすい（真田ほか，2003）。
・酸性温泉水は、岩石との反応が進むほど、希土類パターンがフラットになる（Kikawada et al., 1993）。
・中性～弱アルカリ性の溶液では、重希土類の方が軽希土類より塩と錯体を形成しやすい（齊藤ほか，2013）。
Wood（2001）は、ニュージーランドやアメリカ合衆国、フィリピン共和国、インドネシ
ア等の多数の地熱地域の坑井流体や温泉水の希土類を分析し、以下の特徴を報告している。
・地熱流体中の REE 濃度はコンドライトの 10-7 倍～1 倍の幅広い値を示しており、酸性78

流体で高い傾向がある。
・REE は、酸性流体中では溶解しているが、中性流体中では懸濁している。
・沸騰が生じると、CO2 ガスなどの分離により pH が上昇するため、REE 濃度が低下する。
・浅部まで高温で流動してきた流体はユウロピウムの正異常が見られる（新規開発地点の指標となる）。
八丁原生産井流体の REE 濃度を測定し、コンドライト規格化した結果、流体の REE は、
コンドライトに比べて概ね 10-7～10-4 倍と低濃度であった。また、これらの結果から、流体試料の全てで Eu の正の異常が確認された。噴出初期は酸性であったが中性へ変化した流体のうち 1 つは、Ce の負の異常及び Tb、Dy 及び Ho が低い濃度を示した。
酸性から中性へ変化した流体は中性の流体に比べ、わずかではあるが REE に富む傾向を示し、特に重希土類元素でその傾向は大きい。これは、中性化した流体にもわずかに酸性流体が混入しており、その酸性流体が中性流体よりも REE に富む可能性が考えられる。このことは、酸性から中性へ変化した流体は中性の流体と比較して、Mg濃度がやや高い傾向を示すことからも推定される。また、Ce の負の異常及び Tb、Dy 及び Ho が低い濃度を示した酸性から中性に変化した流体は、主成分等の変化から低温流体の混入が示唆されており、低温流体の混入によってこれらの変化が生じている可能性が考えられる。よって、地熱流体の REE では、いくつかの流体の REE を比較することで、酸性から中性に変化した流体ないし酸性流体が混入している可能性がある流体を判別できる可能性があるものの、それらは主要な化学成分濃度も含め、総合的に判断する必要があると考えられる。
また、3-4-3 章で記載した岩石試料の分析結果及び流体試料の分析結果を比較すると、ともに右肩下がりの傾向を示している。しかしながら、岩石試料の REE は噴出する流体の pHによる有意な変化は確認されず、流体は酸性流体や低温流体の混入を示唆する等の影響により変化していると考えられるため、地熱発電所が運開した後の流体試料と岩石試料の比較は困難であると考えられる。

79

5．酸性流体賦存を示す地化学的指標の抽出
酸性流体の発生メカニズムについては、分布や化学組成、同位体比の特徴などからそれぞれ以下のようなメカニズム（起 源）が検討されている。Truesdell et al., (1989) 及びMatsuda et al., (2005) などの既存文献を参考に、酸性流体の発生メカニズムによる分類と関連する化学反応についてまとめたものを①～④に示す。
①

高温の火山ガス起源の酸性流体：鬼首など
HCl → H+ + Cl4SO2 + 4H2O → 3SO42- + 6H+ + H2S②

硫黄や酸性変質帯との反応による酸性流体：八丁原など
4S(s) + 4H2O → SO4 + 2H+ + 3H2S(aq)KAl3(OH)6(SO4)2 → 6H+ + K+ + 2SO42- + 3AlO2-③

硫化物発生による酸性化：山川など
ZnCl42- + H2S → ZnS + 4Cl- + 2H+
PbCl3- + H2S → PbS + 3Cl- + 2H+④

2 次的な要因による酸性熱水：鬼首、八丁原など
酸性の還元熱水や酸素を含んだ還元熱水の混合による酸性化

これらの内、①高温の火山ガス起源の酸性流体については、地表で高温の火山ガスある
いはその影響による変質鉱物や温泉を確認することができれば、地表調査段階でもその賦存可能性を検知できる。また、坑井掘削段階では、コア・カッティングスの分析を行うことにより、①や②のタイプの酸性流体の賦存可能性が示される場合がある。一方、③及び④は開発後の生産や還元により酸性化するため、調査段階で検知することは困難である。
ただし、③のタイプは高塩濃度で亜鉛（Zn）や鉛（Pb）などを多く含む地熱流体に特徴的なものであるため、調査段階で類似した熱水の賦存が推定もしくは確認された場合にはこのタイプの酸性化に備える必要がある。ここでは、主に①及び②のタイプの酸性流体の賦存可能性を地表調査段階及び掘削段階に検討するための手法について記載する。

5-1．地表調査段階における酸性流体賦存域の推定
地表調査の段階では、変質鉱物や温泉・噴気などの特徴より、深部に①高温火山ガス起源の酸性流体が賦存している可能性を示唆する項目について検討する。
高温の火山ガスには、HCl や SO2、H2S などが含まれているため、これらのガスと地下水が混合することにより強酸性の Cl-SO4 型～SO4 型の酸性流体が生じる（第 5-1-1 図中①）。
一方、熱水貯留層から分離した CO2 ガスや H2S ガスを主成分とする蒸気と地表水が混合した場合などにも酸性 SO4 型の温泉（蒸気加熱型の温泉）が生じるため（第 5-1-1 図中④）、
酸性の温泉の中から高温の火山ガスを起源とするものを抽出する必要がある。ここでは、佐々木（2018）が収集・整理した国内 58 地域（第 5-1-2 図）の火山周辺の酸性温泉（pH≦80

4）の化学組成データ 2,564 個を使用して、火山ガス起源の酸性温泉の特徴及びその抽出方法を検討した。

第 5-1-1 図

地熱系概念モデル

地熱エネルギーハンドブック（2014）を基に作成

81出典：佐々木，2018

第 5-1-2 図 国内の火山周辺の酸性温泉（1） 主要な化学組成による酸性温泉の分類（佐々木，2018 の温泉データを使用）
高温の火山ガスが地下水と混合した場合、以下の反応により pH が下がる（反応が右に進む）ほど Cl 濃度や SO4 濃度が上昇する。
HCl → H+ + Cl4SO2 + 4H2O → 3SO42- + 6H+ + H2S
3SO2 + 2H2O → 2SO42- + 4H+ + S
周辺岩石との中和反応の進行に応じてその pH に幅は生じるものの、酸性温泉水の SO4 濃
度が高くなるほど pH が低くなる負の相関関係を示した（第 5-1-3 図(a)）。一方、pH と Cl 濃
度の関係では負の相関関係を示すのは一部のみであり（第 5-1-3 図(b)）
、これらの酸性温泉の中から火山ガスの HCl を起源とするものを抽出する必要がある。
火山ガスの HCl が地下水に溶解した場合には、Na イオンと K イオンの和に対して過剰なCl イオン（Excess Cl）が含まれることから、Na-K-Cl の関係図で酸性温泉を Excess Cl を含
むものと含まないものとに分類した（第 5-1-4 図）。なお、図に示す通り、海水も Excess Clを僅かに含む領域にあるため、海水を起源とする温泉を Excess Cl を含むグループから除外する必要があるが、それについては後述する。また、図中には Li/Cl 比が大きい温泉を区別して示している。第 5-1-5 図に示すとおり、酸性温泉の Cl 濃度と Li 濃度の関係は、Excess
Cl の有無で異なる関係を示した。すなわち、Excess Cl を含む温泉は Cl 濃度に関わらず Li
濃度は低いが、Excess Cl を含まない温泉では Cl 濃度が高いものほど Li 濃度も高い傾向を82

示した。Li イオンは火山ガスにはほとんど含まれないため、火山ガスを起源とする（Excess Cl を含む）温泉では Li 濃度が低くなる。一方、Cl イオンと Li イオンは、いずれも高温下で岩石から溶出されやすい特徴を持つため、高温下で岩石との反応が進んだ深部
熱水には共に高い濃度で含まれる。風早他（2014）では、高温下で岩石中に長時間貯留された流体（Cl 濃度≧100mg/L）の Li/Cl 重量比は 0.001 以上であると述べられていることから、第 5-1-4 図でも Li/Cl 重量比が 0.001 以上含まれているものを Li/Cl 比が高いグループに分類した。その結果、Li/Cl 重量比が高い温泉は、概ね Na＋K＝Cl の線近傍に分布しており、高温下で岩石との反応が進んだ流体として妥当なものである。さらに、この深部熱水が混入している酸性温泉は、Al 濃度がやや低い傾向もある（第 5-1-6 図）。
以上の分類を pH と Cl 濃度の関係図に反映させたところ、概ね以下の 3 つのグループに分類できた（第 5-1-7 図）。
a)Excess Cl あり、pH<2～3、高 Cl 濃度、低 Li/Cl 重量比、高 Al 濃度 ⇒ HCl、SO2 を含む火山ガスの混入、海水起源の温泉b)

Excess Cl なし、pH>2～3、高 Cl 濃度、高 Li/Cl 重量比、低 Al 濃度 ⇒深部熱水と酸性流体の混合c)Excess Cl なし、低 Cl 濃度 ⇒SO2 を含む火山ガスの混入、蒸気加熱型

a のグループは、Excess Cl を含むことから、主に HCl や SO2 等の火山ガスを起源とする温泉である。このグループの温泉は、pH が低下するほど Cl 濃度が上昇する傾向があり、
Li/Cl 重量比は低く、Al 濃度は高い。この中には海水起源の温泉が含まれているため、それらを区別する必要がある。b のグループは、a と同様に Cl 濃度は高いが pH との相関はなく、
Li/Cl 重量比が高いことから深部熱水と酸性流体が混合したタイプと考えられる。c のグループは Cl 濃度が低く硫酸により酸性化した温泉である。その生成機構としては a のグループの生成に関与している火山ガスよりやや低温の SO2 や H2S に富む高温の火山ガスを起源とするもの、もしくは熱水貯留層から分離した蒸気中の H2S が酸化されて硫酸が生成された蒸気加熱型の温泉の二つが考えられることから、これらを更に分離する必要がある。
Cl 濃度の低い温泉の内、その生成原因が SO2 を含む火山ガスを起源とするものもしくは蒸気加熱型のものに選別できるものを抽出して pH を比較した（第 5-1-8 図）。SO2 を含む火山ガスを起源とする温泉としては、近傍の噴気ガスに SO2 が含まれていることが確認できるもの、及び旧火口の温泉など 136 個を抽出した。また、蒸気加熱型の温泉としては、八幡平や阿蘇湯の谷などの温泉 174 個を抽出した。両端 5%程度を除外した pH の分布域を比較すると、火山ガス起源は概ね 1.25～3.25、蒸気加熱型は概ね 1.75～4 と蒸気加熱型が高かっ た。蒸気 加熱型 の温泉 の pH 範囲は 、Hedenquist and Arribas（2022）で は約 2～3、Nicholson（1993）では 2.8 より大きいと述べられており、いずれも概ね 2 を下回らない。

83

100000(a)

SO4 (mg/L)

10000
1000

100
10
1
0.1
-1

0

1

2
pH

3

4

1000005(b)

Cl (mg/L)

10000
1000
100
10
1
0.1
-1

第 5-1-3 図

0

1

2
pH

3

4

酸性温泉の pH と Cl 濃度及び SO4 濃度の関係

佐々木（2018）のデータを使用

84

5

0
ExcessClなし
ExcessClあり
高Li/Cl重量比

Na

100

20

80
NaCl
60

40

海水
60

40
火山ガスの混入

80

20

100
10K 0 KCl

2040

第 5-1-4 図

酸性温泉の Na-K-Cl の関係

60

80

0
100 Cl/2

佐々木（2018）のデータを使用

ExcessClなし

12

ExcessClあり

Li (mg/L)

10
8
6
4
2
0
0

1000

第 5-1-5 図

2000
3000
Cl（mg/L）

4000

酸性温泉の Cl 濃度と Li 濃度の関係

佐々木（2018）のデータを使用

85

5000

ExcessClなし
10000

ExcessClあり

高Li/Cl重量比

Al (mg/L)

1000
100

10
1
0.1
0.01
-1

0

1

2
pH

3

4

5

第 5-1-6 図 酸性温泉の pH と Al 濃度の関係
佐々木（2018）のデータを使用

ExcessClなし

高Li/Cl重量比

ExcessClあり

火山ガスSO2起源

100000Cl (mg/L)

10000
1000
100
10
1
0.1
-1

0

1

2
pH

3

第 5-1-7 図 酸性温泉の pH と Cl 濃度の関係
佐々木（2018）のデータを使用

86

4

5

SO4型

SO4型

35

35
30

火山ガス起源の温泉

25

温泉（個）

25
20
15

20
15

10

5

5

0

0

～0.00
～0.25
～0.50
～0.75
～1.00
～1.25
～1.50
～1.75
～2.00
～2.25
～2.50
～2.75
～3.00
～3.25
～3.50
～3.75
～4.00

10

～0.00
～0.25
～0.50
～0.75
～1.00
～1.25
～1.50
～1.75
～2.00
～2.25
～2.50
～2.75
～3.00
～3.25
～3.50
～3.75
～4.00

温泉（個）

蒸気加熱型の温泉

30

pH

pH

第 5-1-8 図

酸性 SO4 型温泉の pH 頻度分布

佐々木（2018）のデータを使用（2） 火山ガス起源の温泉と海水起源の温泉の分類
海水を起源とする温泉及び有馬温泉のようなスラブ脱水流体などの高塩濃度流体は、第5-1-9 図（図中の青印及び緑印）に示すように僅かに Excess Cl を含む領域にプロットされることから、このような高塩濃度流体が関与した酸性温泉を火山ガス起源の酸性温泉（第5-1-9 図中赤印）と区別する必要がある。ここでは、本調査で採取した温泉データの他に阿部ほか, 1979、Furukawa&Ueda, 2021、JAEA・電中研, 2020, 2021、池田, 1949a, 1949b, 1955、
JOGMEC, 2021、Kakihana et al., 1987、清棲・倉橋, 1982、Kiyosu&Kurahashi, 1983、Kusakabe
et al., 2000、Kusuda et al., 2014、Masuda et al., 1985、松葉谷ほか, 1973, 1974, 1975, 1980、水谷ほか, 1972, 2000、武蔵, 1999、Musashi, 2015、NEDO, 1986, 1998, 2001、大井ほか, 1993,
1995, 1996、Ohsawa et al., 1993、大沢ほか, 2015a、Sano&Wakita, 1985、佐々木, 2018、佐竹ほか, 2005、茂野・阿部, 1987、Shinohara et al., 1993、Takamatsu et al., 1986、上村ほか, 1988、
Umam et al., 2022、梅津, 1993、若狭ほか, 2015、綿貫, 1966、山本ほか, 1997 のデータを用いて、3 つのタイプの温泉の分類方法について述べる。
i. 水の酸素同位体比と水素同位体比（δ18O(H2O)、δD(H2O)）
水の酸素同位体比と水素同位体比及びそれらと Cl 濃度の関係は、水の起源（天水、海水、
高温火山ガス）に応じて異なる特徴を示すため、これらを区別するのに有効である。下賀茂温泉や指宿温泉などの海水を起源とする温泉（第 5-1-10 図、第 5-1-11 図中の青印）は、
天水と海水もしくは海水からやや酸素同位体比がシフトしたものとの混合線付近にプロットされ、玉川温泉などの火山ガスを起源とする温泉（第 5-1-10 図、第 5-1-11 図中の赤印）
は、天水と J-HTVG（日本の高温火山ガス；日下部・松葉谷、1986）の混合線付近にプロットされる。有馬温泉などのスラブ脱水流体（第 5-1-10 図、第 5-1-11 図中の緑印）は、天87

水と J-HTVG の混合線付近にプロットされるため、水の酸素同位体比と水素同位体比の関係だけでは火山ガス起源の温泉との区別が難しいが、Cl 濃度と水の酸素同位体比と水素同位体比の関係では火山ガス起源の温泉との区別が可能である。
ii. ハロゲン元素比（Br/Cl 比、I/Cl 比）3-1 章で述べたとおり、Br/Cl 比と I/Cl 比の関係も高塩濃度の流体の起源を分類するのに有効である。両比の関係図では、火山ガス・スラブ脱水流体（Böhlke and Irwin, 1992、東郷ほか, 2020）、海水（野崎、1997）、海底堆積物間隙水（高橋ほか、2018）の 3 つの端成分が混合する範囲に多くの温泉がプロットされる。この中で火山ガスを起源とする温泉とスラブ脱水流体は Br/Cl 比及び I/Cl 比が類似した特徴を示すが、海水起源の温泉はこれらに比べて Br/Cl 比が大きく I/Cl 比が非常に小さい特徴を示す（第 5-1-12 図）。
iii. Li/Cl 比、B/Cl 比Li/Cl 比と B/Cl 比の関係や Li、B の同位体比も高塩濃度の流体の起源を分類するのに利用できる。Li イオンは、火山ガスや海水にはあまり含まれず、高温下で岩石との反応が進んだ熱水に多く含まれる。このため、スラブ脱水流体の Li/Cl 比は高いが、火山ガスや海水のLi/Cl 比は低く、岩石との反応が進むほど Li/Cl 比が大きくなる傾向にある。一方、B は海
水中の濃度は低く、岩石との反応が進んだ流体や火山ガスに多く含まれる。このため、
B/Cl 比は、海水では低く、火山ガス起源の温泉やスラブ脱水流体では高い。したがって、
Li/Cl 比と B/Cl 比を組み合わせることにより、スラブ脱水流体もしくは海水を起源とする温泉を火山ガス起源の温泉と区別することが可能となる（第 5-1-13 図）。また、海水は Li や Bの同位体比が非常に大きいことから、これらも併用することにより、火山ガスと海水やス
ラブ脱水流体との区別が明確になる（第 5-1-14 図、第 5-1-15 図）。

88

下賀茂温泉

0

Na

100

指宿温泉
玉川温泉

20

万座温泉

80

草津白根温泉
草津温泉

NaCl
60

40

川原毛温泉

海水

立山温泉

60

箱根温泉

40

薩摩硫黄島
えびの高原
有馬温泉

火山性ガスの混入
80

100
10K 0 KCl

20

20

40

60

80

0
100 Cl/2

第 5-1-9 図 火山ガス及び海水等を起源とする温泉の Na-K-Cl の関係
海水は野崎（1997）、温泉データは本文中に記載の文献より引用

下賀茂温泉
草津白根温泉
立山温泉
有馬温泉

指宿温泉
万座温泉
箱根温泉

玉川温泉
草津温泉
薩摩硫黄島

20

-15

-10

δ18O(H2O)（‰） 海水
0
-5
0

5
J-HTVG

10

-20

-60
-80

δD(H2O)（‰）

-40

-100
第 5-1-10 図 火山ガス及び海水等を起源とする温泉の δ18O(H2O)と δD(H2O)の関係
J-HTVG は日下部・松葉谷（1986）、温泉データは本文中に記載の文献より引用

89

下賀茂温泉

指宿温泉

玉川温泉

草津白根温泉

万座温泉

草津温泉

川原毛温泉

立山温泉

箱根温泉

薩摩硫黄島

有馬温泉

20

δD(H2O)（‰）

0
0

10000

Cl濃度（ｍｇ/L）
海水
20000

30000

40000

-20
-40
-60

-80
-100
下賀茂温泉

指宿温泉

玉川温泉

草津白根温泉

万座温泉

草津温泉

川原毛温泉

立山温泉

箱根温泉

薩摩硫黄島

有馬温泉

10

δ18O(H2O)（‰）

5
海水
0
0

10000

20000

30000

40000

Cl濃度（ｍｇ/L）

-5

-10

-15
Na

第 5-1-11 図 火山ガス及び海水等を起源とする温泉の Cl 濃度と δ18O(H2O)及び δD(H2O)の関係
海水は野崎（1997）、温泉データは本文中に記載の文献より引用

90

下賀茂温泉
立山温泉
有馬温泉

指宿温泉
箱根温泉

1.E-02

玉川温泉
薩摩硫黄島

海底堆積物
間隙水

火山ガス
スラブ脱水流体

1.E-03I/Clモル比

1.E-04
1.E-05
1.E-06

海水
1.E-07
1.E-04

1.E-03
Br/Clモル比

1.E-02

第 5-1-12 図 火山ガス及び海水等を起源とする温泉の Br/Cl モル比と I/Cl モル比の関係
海水の値は野崎（1997）、火山ガス・スラブ脱水流体の範囲は、Böhlke and Irwin (1992)及び東郷ほか（2020）による。堆積物間隙水の値は、高橋ほか（2018）、温泉データは本文中に記載の文献より引用
下賀茂温泉
草津白根
箱根温泉

指宿温泉
草津温泉
薩摩硫黄島

玉川温泉
川原毛温泉
えびの高原

万座温泉
立山温泉
有馬温泉

1.E-01

火山ガス起源の酸性温泉

B/Cl重量比

1.E-02

1.E-03
海水起源の温泉

海水
1.E-04
1.E-06

1.E-05

1.E-04
1.E-03
Li/Cl重量比

1.E-02

第 5-1-13 図 火山ガス及び海水等を起源とする温泉の Li/Cl 重量比と B/Cl 重量比の関係
海水は野崎（1997）、温泉データは本文中に記載の文献より引用

91

下賀茂温泉

指宿温泉

万座温泉

立山温泉

えびの高原

有馬温泉

35
海水

30

δ7Li（‰）

25
海水起源の温泉

20

15
10
火
山
岩

5
0
火山ガス起源の酸性温泉-5-10
1.E-06

1.E-05

海
洋
性
堆
積
物
変
成
岩

1.E-04

1.E-03

1.E-02

Li/Cl重量比

第 5-1-14 図 火山ガス及び海水等を起源とする温泉の Li/Cl 重量比と δ7Li の関係
海水、岩石は西尾, 2013、温泉データは本文中に記載の文献より引用

噴気
万座温泉
えびの高原

40

下賀茂温泉 指宿温泉
草津温泉
箱根温泉
有馬温泉

玉川温泉
立山温泉

海水

30
δ11B（‰）

箱根

20

那須岳

10

小笠原
硫黄島

東北、関東
の温泉

恵山

薩摩硫黄
島など

0

-10
0.0001

それ以外の
国内温泉

0.001

火山岩中に貯留 堆積岩中に貯留

0.01
0.1
B/Cl重量比1

第 5-1-15 図 火山ガス及び海水等を起源とする温泉の B/Cl 重量比と δ11B の関係
海水は Oi et al., 1996、噴気ガスは Kanzaki et al., 1979、野村他, 1979、Nomura et al., 1982、東北・関東及びそれ以外の国内温泉は大井, 2001、温泉データは本文中に記載の文献より引用

92

（3） SO2 を含む火山ガス起源の温泉と蒸気加熱型の温泉の分類
Cl 濃度の低い SO4 型の酸性温泉は、SO2 や H2S に富む高温の火山ガスあるいは熱水貯留層より派生した蒸気に含まれる H2S などから、以下の化学反応により硫酸が生成されることにより生じる。
4SO2 + 4H2O → 3SO42- + 6H+ + H2S
3SO2 + 2H2O → 2SO42- + 4H+ + S
H2S ＋ 2O2 →SO42- + 2H+
Sakai（1957）は、H2S の酸化により生成した SO4 の硫黄同位体比（δ34S）は H2S の値か
らほとんど変化せず小さい値を示し、SO2 の自己酸化還元反応によって生成した SO4 の δ34S
は H2S 等との同位体分別により大きくなると述べている。第 5-1-16 図に示すように、火山
ガス起源の温泉の δ34S(SO4)は概ね大きく、起源の違いを反映している。ただし、立山などのように一部で小さい値を示す場合もあるため、近傍に噴気がある場合にはその組成及びSO2 や H2S の δ34S 値なども考慮する必要がある。
また、3He/4He はマントル起源物質の寄与を示すことから、マントルの値に近い大きい値を示す場合には、熱源からの距離が近いことを示唆している（第 5-1-17 図）。

下賀茂温泉

指宿温泉

玉川温泉

万座温泉

草津白根温泉

草津温泉

立山温泉

薩摩硫黄島

35
30

δ34S(SO4)（‰）

25
20
海水

15
10
5

火
山
ガ
ス
の
SO2

硫
化
水
素

0
-5

0

5000

10000
15000
Cl濃度（mg/L）

20000

25000

第 5-1-16 図 火山ガス起源の温泉の Cl 濃度と δ34S(SO4)の関係
海水は Mahara et al.,（2004）、SO2 や H2S は Rye（2005）、温泉データは本文中に記載の文献より引用

93

指宿温泉
薩摩硫黄島

玉川温泉
えびの高原

草津温泉
有馬温泉

9
マントル

8

3He/4He(Ra)76

マントル：地殻＝8：2

5
マントル：地殻
＝6：4

4
3
2
1

大気

地殻

0
0.1

1

10

100

1000

4He/20Ne

第 5-1-17 図 火山ガス起源の温泉の 3He/20Ne と 3He/4He の関係
温泉データは本文中に記載の文献より引用（4） 地表調査段階で酸性の賦存可能性を推定するフロー図の作成
地表調査の段階で得られるデータの内、高温の火山ガス及びそれが関与した温泉、変質帯の特徴をまとめると以下のとおりである。
噴気ガスの特徴：•

HCl や SO2 を含む•

δD(H2O)、δ18O(H2O)が高温火山ガスの混合を示す•

3

He/4He が大きい

温泉水の特徴：•強酸性で Cl 濃度や SO4 濃度が高い（pH と両濃度が負の相関を示す）•

Na 濃度と K 濃度の和を上回る Cl 濃度（Excess Cl）を含む•

Br/Cl 比、Li/Cl 比が小さい•

δD(H2O)、δ18O(H2O)が高温火山ガスの混合を示す•

δ34S(SO4)が大きい•

3

He/4He が大きい

変質帯の特徴：•珪化帯や明礬石（δ34S 大）などが分布

94

これらの中から比較的分析されることの多い温泉や噴気ガスの化学・同位体組成を用いて、高温の火山ガスの関与した酸性流体が深部に賦存する可能性を推定するフロー図を作成した（第 5-1-18 図）。このフロー図では、深部に流体が賦存する場合にそれが火山ガス起源の酸性流体である可能性を I～IV の 4 段階に分けており、地下に火山ガス起源の酸性流体が賦存する可能性はⅠが最も高く、II 及び III と順に低下して IV ではほとんどない。ただし、IV（蒸気加熱型）については、玉川温泉などで HCl ガスを含む高温火山ガスを起源とする酸性温泉の極近傍に位置する温泉であっても、温泉の分析結果のみで判断した際に IV（蒸気加熱型）に分類される場合があるため、周辺の温泉のタイプや変質の状況などを考慮して総合的に検討する必要がある。
フロー図に用いた各化学・同位体組成の考え方は以下のとおりである。なお、本フローは国内の高温火山ガス起源の酸性温泉を簡易的に分類できるように指標を検討したが、実際に適用する場合には、各地熱地域の特徴に応じて他の情報も総合的に検討する必要がある。
i. 噴気ガスの組成
高温の噴気ガスには HCl や SO2 が多く含まれていることから、対象地域近傍の噴気ガスにこれらのガスが検出される場合には、これらの溶解等により酸性流体が賦存している可能性が高い。
ii. 温泉の pH
既存資料では、HCl や SO2 などの高温の火山ガスを起源とする温泉の pH としては、
安川・野田（2017）では 3 未満、Nicholson（1993）では 2 未満、Hedenquist and Arribas（2022）では約 1～1.7（ただし火口湖では蒸発により 0.5 未満になる場合もある）と述
べられている。一方、蒸気加熱型の温泉の pH は、Nicholson（1993）では 2.8 より大きい、Hedenquist and Arribas（2022）では約 2～3（ただし蒸発により 1.5～2 程度になる場
合もある）と述べられている。
阪口・村田（2020）が収集・整理した 7,203 個の温泉データを用いて国内の温泉の pH
頻度分布を作成した結果、概略 8 付近及び 3 付近をピークとする 2 つのグループに分かれており、4～5 付近がその境界となっている（第 5-1-19 図）。野田・高橋（1992）では、温泉水の主要イオンの一つである HCO3 の存在する領域が pH4.8 以上であることから、pH がこれより低いものを実質的な酸性温泉と位置付けるのが妥当と述べられている。
また、pH4 以下の佐々木（2018）のデータで作成した温泉の pH と Cl 濃度の関係では、
火山ガスを起源とする酸性温泉は、Cl 濃度が高い場合も低い場合も pH が概ね 2～3 より低く、他のタイプの酸性温泉は pH が 2 より大きい傾向がある（第 5-1-20 図）。以上のことから、pH のしきい値として、2 及び 4.8 を用いた。Hedenquist and Arribas（2022）でも蒸気加熱型の温泉の pH は約 2～3 と述べられており、概ね一致している。ただし、蒸発

95

などにより蒸気加熱型であってもより低い pH になる場合もあり、周辺の噴気ガスの組成や変質の状況なども併せて十分考慮して評価する必要がある。
iii. 温泉の Cl 濃度
HCl を含む高温の火山ガスが地下水に溶解した場合は、Cl 濃度の上昇に伴い pH が低下する。第 5-1-20 図でこのような pH と Cl 濃度の負の相関が認められるのは、Cl 濃度が約 50 mg/L 以上である。また、Cl 濃度 50 mg/L 前後は比較的温泉の数が少ないことから、
Cl 濃度のしきい値を、50 mg/L とした。
iv. Excess Cl
HCl を含む高温の火山ガスにより生成した温泉は Na イオンと K イオンの和に対して過剰な Cl イオン（Excess Cl）を含む。したがって、HCl の関与を評価するために Na-KCl の関係図を作成して Excess Cl の有無を評価する。その際、前述の通り海水も僅かにExcess Cl を含む領域にプロットされることから（第 5-1-4 図参照）
、僅かに Excess Cl を含む温泉の場合には、水の酸素同位体比と水素同位体比の関係やこれらと Cl 濃度の関係、Br/Cl と I/Cl の関係、Li/Cl と B/Cl の関係などを用いて海水やスラブ脱水の関与を評価する必要がある。海水やスラブ脱水を起源とするために僅かに Excess Cl を含む領域にプロットされる場合には、このフロー図では Excess Cl なしと評価する。
v. Li/Cl 重量比
酸性温泉の内、深部熱水起源で Cl 濃度の高い温泉を HCl 起源の温泉と区別するため、
Li/Cl 重量比を用いる。Cl イオンと Li イオンは、いずれも高温下で岩石から溶出されやすい特徴を持つため、高温下で岩石との反応が進んだ深部熱水には共に高い濃度で含まれる。Nishio et al.（2010）は御岳山周辺の地表水の内、浅層の流体でないものは Cl/Li 重
量比が 1100 より小さい（Li/Cl 重量比＞0.0009）であると述べている。また、風早他（2014）は起源・成因が分類可能な 50 地点の深層地下水のデータを解析した結果から、
高温下で岩石中に長時間貯留された熱水（Cl 濃度≧100 mg/L）の Li/Cl 重量比は 0.001 以
上であると述べている。これらの結果を考慮して、Li/Cl 重量比≧0.001 をしきい値とした。
vi. 硫酸イオンの硫黄同位体比（δ34S(SO4)）
酸性温泉の内、蒸気加熱型の温泉を火山ガス起源の温泉と区別するため、δ34S(SO4)を用いる。H2S の酸化により生成した SO4 の δ34S は H2S の値からほとんど変化せず小さい
値（-3～+4‰；Rye, 2005、-5～+5‰；Taran and Kalacheva, 2020）を示し、SO2 の自己酸化還元反応によって生成した SO4 の δ34S は H2S 等との同位体分別により大きくなる（Sakai, 1957）。したがって、δ34S(SO4)の値が+4‰より小さい場合には H2S の酸化により
96

生成した可能性が高い。また、その場合には Cl 濃度が非常に低く 10 mg/L 以下になることが多いため、Cl 濃度も考慮する。また、近傍に噴気がある場合にはその組成及び SO2
や H2S の δ34S 値なども考慮する必要がある。
vii. 水の酸素同位体比と水素同位体比（δ18O(H2O)、δD(H2O)）
高温の火山ガスが地下水と混合して酸性の温泉が生成している場合、δ18O(H2O)とδD(H2O)が天水線と高温火山ガスの混合関係を示す。ただし、高温火山ガスの混合割合が僅かである場合は、天水線からほとんど変化しない場合もある。また、マッドプールなどの開放系の高温温泉では、逐次的な蒸気の逸散により δ18O(H2O)と δD(H2O)が共に正のシフトをする場合がある。その際には天水から傾きが約 3 程度の値をとることが多いが、周辺の天水の値によっては高温火山ガスとの混合関係との区別が困難な場合があることから注意する必要がある。
上記(3)で図示した火山ガス起源の温泉の化学・同位体的特徴と酸性流体賦存可能性の分
類フロー図に適用した結果を第 5-1-1 表に示す。一部のデータがないものや他のタイプの特徴に類似した特徴を示すものもあるが、いずれの温泉も概ね酸性流体の賦存可能性が高いⅠに分類された。ただし、玉川の SO4 型の温泉では、もしも近傍の噴気ガスに SO2 が含まれることが不明な場合には、7 試料中 3 試料が IV（蒸気加熱型）に分類されることとなる。
すなわち、IV（蒸気加熱型）に分類された場合には、周辺の温泉のタイプや噴気ガスの組
成、変質状況などを総合的に考慮して火山ガスの寄与について検討する必要がある。
なお、深部に流体が賦存する場合にそれが火山ガス起源の酸性流体である可能性を４段
階（I～IV）に区分したが、それを地熱系概念モデルで表現した場合、第 5-1-21 図のように
示される。

97

噴気ガス中にHClやSO2を含む

18

温泉のpH

温泉の
Cl濃度
（mg/L）

Excess Cl*1

温泉の
Li/Cl
重量比

温泉の
δ34S(SO4)（‰）

δD-δ OでHTVGと
*2
の混合

酸性熱水が
賦存してい
*3
る可能性

例

＜4.8

≧50

あり

＜10-3

＞4

あり

Ⅰ

玉川、薩摩
硫黄島

≧4.8

≧50

あり

＜10-3

＞4

あり

Ⅲ

鬼首吹上

≧50

あり

＜10-3

＞4

あり

Ⅰ

草津、酸ヶ
湯

＜50

あり

＞4
≧4

あり

Ⅱ

別府明礬、
鳴子潟沼

＜10-3

＞4

あり

Ⅰ

酸ヶ湯、八
甲田

＜10-3

＞4

あり

Ⅱ

九重星生

含む

<2

あり
≧50

なし
なし/不明

Ⅱ～Ⅳ （深部熱水に混入している酸性熱水次第)

≧10-3

2～4.8
あり

＞4

なし

≦4

あり

＜50

あり

＜10-3

＞4

あり

別府、黒川

Ⅱ

九重星生

Ⅳ（蒸気
加熱型）

水分峠

Ⅲ

登別温泉街

Ⅳ

湯布院

Ⅳ

八甲田猿ヶ
倉

≧50
なし

≧4.8
＜50

*1：Excess Clあり：温泉のNa+K＜Cl（単位：mol/L）
ただし、Excessが僅かであり、Cl濃度、δD-δ18O、B/Cl、Br/Cl-I-Clなどで海水の影響がある場合はExcess Clなしに進む*2：温泉のδD(H2O)とδ18O(H2O)の関係がHTVG（高温火山ガス）との混合関係を示す*3：酸性熱水が賦存している可能性：Ⅰ＞Ⅱ＞Ⅲ＞Ⅳ：当てはまる必要はないが、当てはまれば確度が上がる

第 5-1-18 図 地表調査段階における酸性流体賦存可能性の分類フロー
1200

100
左図のpH=2～6の詳細版

1000

80

温泉（個）

温泉（個）

800
600

60

40

400
20

200

0

0

pH

pH

第 5-1-19 図 国内の温泉の pH の頻度分布
阪口・村田、2020 のデータを使用

98

～9.5
～10
～10.5
～11
～11.5
～12
～12.5
～13
次の級

ExcessClなし

高Li/Cl重量比

ExcessClあり

火山ガスSO2起源

10000010000

Cl (mg/L)

1000
100
Cl=50mg/L

10
1
0.1

-1

0

1

2
pH

3

4

5

第 5-1-20 図 国内の酸性温泉の pH と Cl 濃度の関係
佐々木（2018）のデータを使用

第 5-1-1 表

高温火山ガス起源の温泉の化学・同位体的特徴とフロー図の適用結果
火山ガス起源の酸性泉

地域
項目
噴気ガス
pH

玉川
草津白根
Cl-SO4型 SO4型
SO2

SO2

SO2,HCl

区別が必要な他タイプの温泉
蒸気
有馬
海水
加熱型

万座

草津

川原毛

箱根

立山

えびの
高原

薩摩
硫黄島

基準

SO2,HCl－

一部SO2 SO2,HCl

SO2,HCl

SO2,HCl

SO2,HCl

SO2,HClの検出

1.0～2.1 0.6～3.8 0.7～3.2 1.2～3.8 1.4～2.4 1.2～1.6 -0.3～4.8 0.5～3.5 0.7～2.5 1.1～2.1

<2

>2

Cl濃度

～5000

1～50

～5000

～3000

～1200

～2000 ～70000 ～10000

～5000

～8000

>50

<10

Excess Cl

〇

×

〇

一部

〇

〇

〇

〇

一部

〇

Cl>Na+K

Li/Cl-B/Cl

〇

－

〇

一部

〇

〇

〇

〇

〇

B/Cl低め Li/Cl<10

12～32

-2～3

14～28

15～24

14～20

13

－

-2～19

－

15～19

>4

δD-δ O

〇

〇

〇

〇

〇

〇

◎

◎

－

〇

高温火山ガ
スの混合

Br/Cl-I/Cl

〇

－

〇

〇

〇

〇

〇

〇

－

－

Br/Cl<10-3

SO4濃度

～3000

～6000

～8000

～5000

～4000

～2000 ～80000～6000～9000 ～20000

δ37Cl

0～0.3

ｰ

0.02

-0.1～0.1 -0.3～0.2－

0.4～1.5 0.5～1.8

δ11B（温泉）

9

－

－

10～12

9～12

－

20～21

δ11B（ガス）

－

－

－

－

－

－

16～21

δ7Li

－

－

－

1

－

－

－

34

δ S(SO4)
18

-3

－

B/Cl高

≦4

高い

Ⅰ(5/5)

Ⅰ(7/8) Ⅰ(12/14)
Ⅰ(3/3)
Ⅱ(1/8) Ⅱ(2/14)

99

19000

僅か

僅か

Li/Cl>10-3 Li/Cl<10-3
B/Cl高
B/Cl低

－

20

◎
－

Br/Cl<10-3 Br/Cl=1.5X10-3
I/Cl=8X10-7
I/Cl低

0

3000

－

－

0.3～0.5

0

-5～5

－

-3～0

39

－

－

2～8

-7～3

-3～3

－

1～2

29～31

4～9

Ⅰ(6/8)
Ⅰ(8/9)
Ⅰ(10/10) Ⅱ～Ⅳ Ⅰ(8/8)Ⅱ(1/9)(2/8)
各項目の単位 ： Cl濃度、SO4濃度：mg/L、Br/Cl,I/Cl：モル比、Li/Cl,B/Cl：重量比、δ34S(SO4)、δD(H2O)、δ18O(H2O)、δ11B、δ7Li：‰
酸性熱水賦存の可能性の項目中の（ ）内は該当したデータの個数を示す

酸性熱水賦
Ⅰ(21/21) Ⅰ(7/7)
存の可能性

40000

－

第 5-1-21 図 酸性流体賦存可能性の４段階区分の地熱系概念モデルにおける表現
上図は平面図、下図は断面図をそれぞれ示す。

5-2．掘削段階における酸性流体賦存域の推定
地熱井掘削段階にかけて新たに得られるデータには、坑井より噴出する熱水、ガス及び坑井地質情報（地質層序、変質分帯）、地下温度分布等がある。掘削段階では、地表調査
段階と比較し、深度方向の情報が追加されるため、酸性流体の賦存エリア推定の為に重要な情報を得ることができる。

100

変質鉱物は、流体と岩石との反応によって生成し流体の化学組成や地下温度等の物理化学的条件の違いによって生成される鉱物が決定される（第 5-2-1 図）。Hedenquist and Arribas（2022）では、鉱床周辺の変質帯の生成環境の違い（特に産出する変質鉱物種、生成温度
及び流体の pH）から変質帯を 5 つに区分した（第 5-2-2 図）。このうち、1．Cooling ofmagmatic fluid 及び 2．Hypogene acid sulfate-chloride は酸性流体の生成に火山ガスが関与する。温泉の生成機構のうち①の高温の火山ガス起源の酸性流体にあたる。3．Steam-heatedacid sulfate 及び 4．Steam-heated CO2-rich は深部から上昇する H2S の酸化反応や CO2 ガスの溶解によって酸性流体が形成する場合であり、蒸気加熱によって酸性流体が生成する環境にあたる。5．Supergene oxidation of pyrite は地表の変質鉱物の風化等によって酸性流体が生成する場合であり、火山ガスや蒸気等の流体は酸性流体の生成に関与しない。
本業務では坑井掘削段階における酸性流体賦存可能性を検証する指標として、坑井のフィードポイント付近の熱水性鉱物に基づいたチェックリストを構築した（第 5-2-3 図）。チェックリストでは、まず、方解石もしくは沸石類の有無に着目する。次いで、酸性変質鉱物の有無、ならびに緑泥石の化学組成の確認を行う。これらの指標に基づき、酸性流体賦存可能性が相対的に高い場合を判断するチェックリストとした。
なお、岩石試料から酸性流体賦存可能性が相対的に高い（ランク A）に区分された場合でも酸性流体が存在しないことはありうる。変質鉱物の存在は過去の熱水活動により生じたものである場合があること、酸性流体は狭い通路に局所的に存在している場合があること、等による。一方、酸性流体は狭い通路に局所的に存在している場合があることから、
坑井から得られた地質試料において酸性変質鉱物が認められない場合でも、酸性流体が噴出する場合はあり得る。このような、岩石試料から酸性流体賦存可能性を検証する際の不確実性が存在することを念頭におく必要がある。

101

出典：Hedenquist and Arribas (2022)

第 5-2-1 図 変質鉱物の生成条件（pH 及び温度）102出典：Hedenquist and Arribas (2022)

第 5-2-2 図

熱水性変質帯の生成環境

第 5-2-3 図 坑井掘削段階における酸性流体賦存可能性のチェックリスト

1036．酸性流体探査技術の実開発への応用方法の検討・検証
6-1．地表調査段階におけるフロー図の適用例
5．章で述べた地表調査段階における酸性流体賦存可能性の分類フローをタイプの異なる複数の地熱地域に適用した。対象地域は、九重山、八甲田山、登別、指宿である。適用
結果を第 6-1-1 図～第 6-1-37 図、第 6-1-1 表～第 6-1-4 表に示す。ここでは、情報収集作業として収集・分析したデータのほかに、阿部・茂野, 1986、網田ほか, 2005、青木ほか, 1995、
有井・永澤, 1949、Asamori et al., 2010、比留川・阿部, 1988、Kita et al., 2009、北岡ほか, 1993,
1996, 1997、清棲, 1986、Marty et al., 1989、Matsubaya et al., 1973、松葉谷ほか, 1975, 1978、
松 田 ほ か, 2017、Mizutani et al., 1986、Musashi et al., 2010、 長 永, 1940、 中 村 ほ か,1959a,1959b、NEDO, 1985, 1990, 1991, 1993, 1994, 1999、野田ほか, 1985、野口・中川, 1968、
Nomura et al., 1982、大井ほか, 1991、Oi et al., 1996、大沢ほか, 1996, 1997, 2015b、小沢・永嶋, 1975、Saito et al., 2002、Sano&Wakita, 1988、Scott et al., 1994、茂野, 2011、鈴木ほか, 2009、
高橋ほか, 2022、太秦ほか, 1960a, 1960b, 1960c, 1960d、Volcanology society of Japan, 1981、横山・松波, 1998 のデータを解析に用いた。
九重山地域は、酸性の温泉は少ないものの（第 6-1-1 図）、九重火山群周辺から別府までの広域を対象としているため、様々なタイプの温泉が分布していることから、このエリアの温泉データに第 5-1-18 図のフロー図を適用して深部に火山ガス起源の酸性流体が賦存する可能性を分類した過程を事例として紹介する（第 6-1-12 図、第 6-1-1 表）。この地域では、深部に酸性流体が賦存している可能性のあるタイプ I～III に分類されたのは、九重硫黄山
周辺及び伽藍岳周辺のみである。
九重硫黄山では、高温の噴気帯周辺の温泉がタイプ I に、その近傍に位置する酸性の温泉がタイプ II に分類され、さらに北方の標高の低い所に位置する中性温泉である牧ノ戸温泉の一部がタイプ III に分類された。タイプ III に分類された温泉は、中性だが Excess Cl を含み、Li/Cl 比や Br/Cl 比が小さいことから火山ガスの寄与を受けている可能性が高いと判断した（第 6-1-2 図、第 6-1-3 図、第 6-1-7 図）。牧ノ戸のそのほかの温泉は酸性流体の賦存
可能性の低いタイプⅣであり Li/Cl 比は 1 以上を示すが、Br/Cl 比が小さい傾向があることから（第 6-1-3 図、第 6-1-7 図）、周辺岩石との反応により中和が進んだものの火山ガスの影
響を残している可能性がある。
伽藍岳周辺では、酸性の温泉が標高の高い塚原温泉から東方の別府に複数分布しており、
塚原及び別府の明礬温泉がタイプ II に、さらに東方の酸性温泉がタイプ II～IV 深部熱水混入型に分類された。塚原温泉は Cl 濃度が低く δ34S(SO4)が小さいことから（第 6-1-1 図、第6-1-4 図）蒸気加熱型の特徴を示すが、近傍の塚原鉱山跡地に出現した泥火山で採取された噴気に僅かに HCl が含まれており（大沢ほか、1996）過去には Cl 濃度を 30 mg/L 程度含む
データもあること、塚原温泉の pH は 1～2 の低い値を示すことから、火山ガスの寄与があると判断した。また、別府の明礬温泉も Cl 濃度が低いものの、噴気に僅かに SO2 が含まれていたとの報告があり（NEDO、1990）、pH が 1～2 と低く δ34S(SO4)が大きいことから（第1046-1-1 図、第 6-1-4 図）、火山ガスの寄与が示唆される。一方、別府南部には Cl 濃度が低く

δ34S(SO4)が小さい蒸気加熱型（タイプ IV）の温泉も分布している（大沢ほか、2015b）。その他の別府北部の酸性温泉は、Cl 濃度が高いものの Excess Cl は含まず、Cl 濃度と Li 濃度が正の相関関係を示すことから（第 6-1-9 図）、高温下で岩石との反応が進んだ深部熱水混合型と判断した。このタイプでは深部熱水に混合した酸性流体に応じて火山ガスの寄与の有無が異なる。別府温泉は pH に関わらず Cl 濃度がほぼ一定であり（第 6-1-1 図）深部熱水と混合した酸性流体の Cl 濃度はそれほど高くないとことから、SO2 を含む火山ガス起源も
しくは蒸気加熱型と考えられる。別府北部の酸性温泉は概ね亀川断層周辺に分布していることから、上流に位置する明礬温泉と同様の酸性流体が混合している可能性がある。この他の酸性温泉については、黒川の Cl 濃度の高い酸性温泉は II～IV 深部熱水混入型に、湯坪及び水分峠の Cl 濃度の低い酸性温泉は IV 蒸気加熱型に分類された。
以上に述べたものを除くと九重山地域の温泉は中性であり、火山ガスの影響がほとんどないタイプ IV に分類される。この内、大分、狭間の温泉の一部で火山ガスの混入を示す
Excess Cl を僅かに含むが（第 6-1-2 図）、Li/Cl 比及び B/Cl 比、Br/Cl 比が周辺の温泉に比べてやや低いこと（第 6-1-3 図、第 6-1-7 図）、水の酸素同位体比と水素同位体比の関係及び Cl
濃度と水素同位体比の関係から、高温火山ガス（ 第 6-1-5 図の J-HTVG）に類似した
δ D (H 2 O )、δ18O(H2O)を持ち（第 6-1-5 図、第 6-1-6 図）、海水より高い Cl 濃度を持つスラブ
脱水流体の混合が示唆されることから、HCl 起源の Excess Cl は含まれていないと判断した。

九重周辺の温泉

硫黄山

塚原

別府

黒川

湯坪

水分峠

100000Cl濃度（mg/L）

10000
1000
100

10
1
0.1
0

2

4

6

8

pH
第 6-1-1 図 九重山周辺の温泉の pH と Cl 濃度の関係

105

10

0

Na

100

九重周辺の温泉pH<4.8
20

80
NaCl
60

40
海水
狭間
60

40

大分

火山ガスの混入

牧ノ戸
80

20

硫黄山

10K

100
0 KCl

20

40

60

80

0
100 Cl/2

第 6-1-2 図 九重山周辺の温泉の Na-K-Cl の関係
海水は野崎（1997）より引用

九重周辺の温泉

大分・狭間

pH<4.81.0E-01

火山ガス起源の温泉

B/Cl重量比

1.0E-02

牧ノ戸
大分、狭間

1.0E-03
海水起源の温泉
海水
1.0E-04
1.0E-06

1.0E-05大分
1.0E-04 1.0E-03
Li/Cl重量比

1.0E-02

1.0E-01

第 6-1-3 図 九重山周辺の温泉の Li/Cl 重量比と B/Cl 重量比の関係
海水は野崎（1997）より引用

106

九重周辺の温泉

pH<4.8

硫黄山噴気ガスのSO2

硫黄山噴気ガスのH2S

30
25

別府

δ34S(SO4)（‰）

20

海水
火
山
ガ
ス
の
SO2

15
庄内

10

硫黄山

5

硫黄山
別府

0

-5

硫
化
水
素

硫黄山

水分峠

塚原

湯坪

-10

0

5000

10000

15000

SO4濃度（mg/L）
第 6-1-4 図

九重山周辺の温泉の SO4 濃度と δ34S(SO4)の関係

海水は Mahara et al.,（2004）、SO2 や H2S は Rye（2005）より引用

九重周辺の温泉

大分・狭間

pH<4.8

硫黄山の噴気ガス
20.0

-15.0

-10.0

δ18O(H2O)（‰）
0.0
-5.0
0.0

5.0
筋湯

-20.0
別府

硫黄山

水分峠

-60.0
-80.0

δD(H2O)（‰）-40.0

J-HTVG-100.0
第 6-1-5 図

九重山周辺の温泉の δ18O(H2O)と δD(H2O)の関係

J-HTVG は日下部・松葉谷（1986）より引用

107

10.0

九重周辺の温泉

0

5000

大分・狭間

pH<4.8Cl濃度（mg/L）
10000
15000

20000

25000

0
海水

-10
硫黄山

δD(H2O)（‰）

-20
-30

別府

-40

大分・狭間

-50
-60
-70

-80

第 6-1-6 図

九重山周辺の温泉の Cl 濃度と δD(H2O)の関係

海水は野崎（1997）より引用

九重周辺の温泉

大分・狭間

pH<4.81.0E-02
海底堆積物
間隙水

I/Clモル比

1.0E-03

1.0E-04
大分、狭間
1.0E-05

長湯牧ノ戸

1.0E-06
海水
1.0E-07
1.0E-04

1.0E-03
Br/Clモル比

1.0E-02

第 6-1-7 図 九重山周辺の温泉の Br/Cl モル比と I/Cl モル比の関係
海水の値は野崎（1997）、堆積物間隙水の値は高橋ほか（2018）より引用

108

九重周辺の温泉

大分・狭間

35
30

海水

25

δ7Li（‰）

20

15
10

火
山
岩

5

海
洋
性
堆
積
物

0
牧ノ戸、筌ノ口-5-101.0E-05

1.0E-04

第 6-1-8 図

1.0E-03
Li/Cl重量比変成岩

1.0E-02

1.0E-01

九重山周辺の温泉の Li/Cl 重量比と δ7Li の関係

海水、岩石は Oi et al., 1996 より引用

pH<4.8

別府

南部

10

9
8
Li濃度（mg/L）

7
6
5
4
3
2
1

0

塚原

0

500

1000

1500

Cl濃度（mg/L）
第 6-1-9 図 別府温泉の Cl 濃度と Li 濃度の関係

109

2000

第 6-1-10 図 九重山周辺の温泉の Li/Cl 重量の比分布

第 6-1-11 図

九重山周辺の温泉の Br/Cl モル比の分布

110

第 6-1-12 図 九重山周辺の温泉の酸性流体の賦存可能性の分類結果の分布

酸ヶ湯

八甲田

谷地

猿倉

蔦

下湯

城ヶ倉

10000

Cl濃度（mg/L）

1000

100

10

1
0

2

4

6

8

pH
第 6-1-13 図 八甲田山地域の温泉の pH と Cl 濃度の関係

111

10

0

Na

100

酸ヶ湯
八甲田

20

谷地

80

猿倉

NaCl
60

蔦

40

下湯
城ヶ倉

海水

pH<4.86040

火山ガスの混入80

100
10K 0 KCl

20

20

40

60

80

0
100 Cl/2

第 6-1-14 図 八甲田山地域の温泉の Na-K-Cl の関係
海水は野崎（1997）より引用

酸ヶ湯

八甲田

蔦

下湯

pH<4.8

1.E-01

B/Cl重量比

1.E-02

火山ガス起源の温泉

1.E-03

海水起源の温泉
海水

1.E-04
1.E-05

1.E-04 Li/Cl重量比1.E-03

1.E-02

第 6-1-15 図 八甲田山地域の温泉の Li/Cl 重量比と B/Cl 重量比の関係
海水は野崎（1997）より引用

112

酸ヶ湯

八甲田

谷地

猿倉

蔦

下湯

城ヶ倉

pH<4.830
25

δ34S(SO4)（‰）

20
火
山
ガ
ス
の

海水

15
10

SO2

5

硫
化
水
素

0
-5

-10
0

1000

2000
3000
4000
SO4濃度（mg/L）

5000

6000

第 6-1-16 図 八甲田山地域の温泉の SO4 濃度と δ34S(SO4)の関係
海水は Mahara et al.,（2004）、SO2 や H2S は Rye（2005）より引用

酸ヶ湯

八甲田

谷地

猿倉

蔦

下湯

城ヶ倉

地表水

pH<4.8

20

-15

-10

δ18O(H2O)（‰）
0
-5
0

5

10

-40
-60

δD(H2O)（‰）-20
J-HTVG-80-100
第 6-1-17 図 八甲田山地域の温泉の δ18O(H2O)と δD(H2O)の関係
J-HTVG は日下部・松葉谷（1986）より引用

113

酸ヶ湯

八甲田

0

500

谷地

猿倉

蔦

城ヶ倉

地表水

pH<4.8

2000

2500

3000

下湯

Cl濃度（mg/L）
1000
1500

0

δD(H2O)（‰）

-20

-40

-60

-80

-100

第 6-1-18 図 八甲田山地域の温泉の Cl 濃度と δD(H2O)の関係

酸ヶ湯

八甲田

谷地

猿倉

蔦

下湯

1.E-02

pH<4.8海底堆積物
間隙水

I/Clモル比

1.E-03

1.E-04

1.E-05

1.E-06
海水

1.E-07
1.E-05

1.E-04

1.E-03
Br/Clモル比

1.E-02

第 6-1-19 図 八甲田山地域の温泉の Br/Cl モル比と I/Cl モル比の関係
海水の値は野崎（1997）、堆積物間隙水の値は高橋ほか（2018）より引用

114

大湯沼周辺

地獄谷

登別温泉街

カルルス

登別臨海

6

8

100000大正地獄

Cl濃度（mg/L）

10000

1000

100

10

1
0

2

4

10

pH
第 6-1-20 図 登別地域の温泉の pH と Cl 濃度の関係

0

Na

100

大湯沼周辺

地獄谷

20

80

登別温泉街
カルルス

NaCl
60

40

登別臨海
pH<4.8海水6040火山ガスの混入
大正地獄

80

100
10K 0 KCl

20

20

40

60

80

第 6-1-21 図 登別地域の温泉の Na-K-Cl の関係
海水は野崎（1997）より引用

115

0100 Cl/2

大湯沼周辺

地獄谷

登別温泉街

カルルス

登別臨海

pH<4.8

1.E-01

1.E-02
B/Cl重量比

火山ガス起源の酸性泉

1.E-03

海水起源の温泉

海水
1.E-04
1.E-05

1.E-04
1.E-03
Li/Cl重量比

1.E-02

第 6-1-22 図 登別地域の温泉の Li/Cl 重量比と B/Cl 重量比の関係
海水は野崎（1997）より引用

大湯沼周辺
登別臨海

地獄谷

登別温泉街
カルルス
噴気ガスのH2S 噴気ガスのSO2

pH<4.825
20

δ34S(SO4)（‰）

海水
火
山
ガ
ス
の
SO2

15
10
5

硫
化
水
素

0
-5
0

500

1000
1500
2000
SO4濃度（mg/L）

2500

第 6-1-23 図 登別地域の温泉の SO4 濃度と δ34S(SO4)の関係
海水は Mahara et al.,（2004）、SO2 や H2S は Rye（2005）より引用

116

3000

大湯沼周辺 地獄谷
調査井
地表水

登別温泉街 カルルス
噴気ガス
pH<4.8

登別臨海

20

-15

-10

δ18O(H2O)（‰）
0
-5
0

5
J-HTVG

10

-20

-60
-80

δD(H2O)（‰）

-40

-100
第 6-1-24 図 登別地域の温泉の δ18O(H2O)と δD(H2O)の関係
J-HTVG は日下部・松葉谷（1986）より引用

大湯沼周辺 地獄谷
登別臨海
調査井

0

2000

登別温泉街 カルルス
地表水pH<4.8Cl濃度（mg/L）
4000
6000
8000

10000

12000

0

δD(H2O)（‰）

-20

-40

-60

-80

-100
第 6-1-25 図 登別地域の温泉の Cl 濃度と δD(H2O)の関係

117

大湯沼周辺

地獄谷

登別温泉街

カルルス

登別臨海

pH<4.8

1.E-02海底堆積物
間隙水
1.E-03I/Clモル比

1.E-04

1.E-05

1.E-06
海水
1.E-07
1.E-04

1.E-03
Br/Clモル比

1.E-02

第 6-1-26 図 登別地域の温泉の Br/Cl モル比と I/Cl モル比の関係
海水の値は野崎（1997）、堆積物間隙水の値は高橋ほか（2018）より引用

大湯沼周辺

地獄谷

登別温泉街

pH<4.83025海水

δ7Li（‰）

2015

海水起源の温泉
海
洋
性
堆
積
物

10
5
大正地獄

火
山
岩

0

-5
火山ガス起源の酸性泉-101.E-05

1.E-04変成岩

1.E-03
Li/Cl重量比

第 6-1-27 図 登別地域の温泉の Li/Cl 重量比と δ7Li の関係
海水、岩石は Oi et al., 1996 より引用

118

1.E-02

坑井

権現

東方

指宿

川尻

伏目

成川

10000010000

Cl(mg/L)

1000
100

10
1
0.1
0

2

4

6

8

10

pH
第 6-1-28 図 指宿地域の温泉の pH と Cl の関係

0

中性井
酸性井
権現
東方
川尻
指宿
伏目
成川
pH<4.8

Na

100

20

80
NaCl
60

40
海水
60

40
火山性ガスの混入

80

100
10K 0 KCl

20

20

40

60

80

第 6-1-29 図 指宿地域の温泉の Na-K-Cl の関係

119

0
100 Cl/2

中性井

東方

川尻

指宿

成川

pH<4.8

1.E-01

火山ガス起源の酸性泉

B/Cl重量比

1.E-02

1.E-03
海水起源の温泉

海水

1.E-04
1.E-06

1.E-05

1.E-04

1.E-03

1.E-02

1.E-01

Li/Cl重量比
第 6-1-30 図 指宿地域の温泉の Li/Cl 重量比と B/Cl 重量比の関係
海水は野崎（1997）より引用

中性井

権現

東方

川尻

指宿

成川

pH<4.8

25
20

海水
火
山
ガ
ス
の
SO2

δ34S(SO4)(‰)

15
10
5

硫
化
水
素

0

-5
-10
0

2000

4000
6000
SO4(mg/L)

8000

第 6-1-31 図 指宿地域の温泉の SO4 濃度と δ34S(SO4)の関係
SO2 や H2S は Rye（2005）より引用

120

10000

中性井

酸性井

権現

東方

指宿

伏目

成川

pH<4.8

δ18O(H2O)（‰）
-10

川尻

0

-5

0

5

10

-20

-40

δD(H2O)（‰）

J-HTVG-60
第 6-1-32 図 指宿地域の温泉の δ18O(H2O)と δD(H2O)の関係
J-HTVG は日下部・松葉谷（1986）より引用

中性井

酸性井

権現

東方

指宿

伏目

成川

pH<4.805000

Cl濃度（mg/L）
10000
15000

川尻

20000

δD(H2O)（‰）

5
0
-5
-10
-15
-20

-25
-30
-35
-40
第 6-1-33 図 指宿地域の温泉の Cl 濃度と δD(H2O)の関係

121

25000

中性井

酸性井

指宿

伏目

権現

東方

成川

pH<4.8川尻

Cl濃度（mg/L）
0

5000

10000

15000

20000

25000

2

δ18O(H2O)（‰）

0

-2

-4

-6

-8

-10

第 6-1-34 図 指宿地域の温泉の Cl 濃度と δ18O(H2O)の関係

中性井

東方

川尻

指宿

伏目

pH<4.8

1.E-02
海洋堆積物間隙水

I/Cl重量比

1.E-03
1.E-04
1.E-05
1.E-06
海水

1.E-07
1.E-04

1.E-03
Br/Cl重量比

第 6-1-35 図 指宿地域の温泉の Br/Cl 重量比と I/Cl 重量比の関係
海水の値は野崎（1997）、堆積物間隙水の値は高橋ほか（2018）より引用

122

1.E-02

中性井

東方

川尻

指宿

35
30

海水

δ7Li（‰）

252015

海水起源の温泉

10
火
山
岩

5
0

変
成
岩

火山ガス起源の酸性泉-5-101.E-05

1.E-04

海
洋
性
堆
積
物

1.E-03
Li/Cl重量比

1.E-02

1.E-01

第 6-1-36 図 指宿地域の温泉の Li/Cl 重量比と δ7Li の関係
海水、岩石は Oi et al., 1996 より引用

川尻

中性井

40

噴気

東方

川尻

指宿

伏目

成川

pH<4.8海水25000

δ11B（‰）

30

海水起源の温泉

20

10

0

霧島、薩摩硫黄島などの噴気

火山ガス起源の酸性泉

九州の温泉

-10
0.0001

火山岩中に貯留

0.001

堆積岩中
に貯留

0.01

B/Cl重量比
第 6-1-37 図 指宿地域の温泉の B/Cl 重量比と δ11B の関係

123

0.1

第 6-1-1 表 九重山周辺の温泉の化学・同位体的特徴と酸性流体賦存の可能性
地域

水分峠

湯坪

黒川

牧ノ戸

－

一部HCl

－

－

－

－

小国・
菅原
－

1.2～9

2.0～8

2.0～8

3.0～8

>4.8

>4.8

>4.8

>4.8

>4.8

>4.8

>4.8

>4.8

～30

～2000

<10

<10

～700

～700

～60

～200

～400

～700

～2000

～300

～20000

一部

×

×

×

×

×

一部

×

×

×

×

×

×

海水付近

－

－

－

－

一部

－

2～5

-1～1

-2～1

-5～-2

10～22

8～10

17～22

19～23

1～20

9～24

11～22

〇

〇

硫黄山

塚原

別府

項目
噴気ガス

SO2,HCl 一部HCl 一部SO2pH

1.1～3.8 1.1～2.2

Cl濃度

～3000

Excess Cl
Li/Cl-B/Cl
34

δ S
18

1～23

〇

δD-δ O
Br/Cl-I/Cl

－

－

SO4濃度

～10000

～6000

～5000

δ37Cl

－

－

δ11B(温泉)

－

－

δ7Li

－

－

7～24

法華院

久住

長湯

湯平

湯布院
－

大分・狭
間・庄内
－

B/Cl低め

3～30
一部◎

－

－

～2000

～900

－

－

－

-0.1～0.3 0.2～0.4

－

2

-5～5

－

-5～-4

-4

－

5

3～9

－

－

－

1～4

-0.1～3

－

6

3～9

～500

一部

〇

一部

一部

一部

～1000

～500

～1000

～700

～100

～1000

～200

－

-0.2～0.3

－

0.9

－

-1～0

－

-13～28

－

2～7

－

4～16

0.1～0.3 0.1～0.4

一部
～2000

Ⅳ(21/31)
Ⅳ(16/24)
Ⅳ深部熱Ⅰ(6/9)Ⅱ～Ⅳ深
水混入 Ⅳ蒸気加 Ⅳ蒸気加
酸性熱水賦 Ⅱ（2/9）
部熱水混 Ⅳ(18/20)
Ⅱ(2/2) （8/31） 熱(2/3) 熱(3/4)
Ⅳ(4/4) Ⅳ(16/16) Ⅳ(25/25) Ⅳ(10/10) Ⅳ(24/24) Ⅳ(13/13) Ⅳ(45/45)
存の可能性 Ⅳ蒸気加入(6/24) Ⅲ(2/20)
Ⅱ(1/31) Ⅳ(1/3) Ⅳ(1/4)
熱(1/9)
Ⅳ蒸気加
Ⅳ蒸気加熱(2/24)熱(1/31)
掘削実績と
(〇中性)
(〇中性)
〇中性 〇中性〇中性 〇中性
の整合性
>1km
>1km
各項目の単位 ： Cl濃度、SO4濃度：mg/L、Br/Cl,I/Cl：モル比、Li/Cl,B/Cl：重量比、δ34S(SO4)、δD(H2O)、δ18O(H2O)、δ11B、δ7Li：‰
酸性熱水賦存の可能性の項目中の（ ）内は該当したデータの個数を示す

第 6-1-2 表 八甲田山地域の温泉の化学・同位体的特徴と酸性流体賦存の可能性
地域
項目
噴気ガス

酸ヶ湯

八甲田

谷地

猿倉

蔦

下湯

城ヶ倉

寒水沢

－

－

－

－

－

－

－

－

pH

0.9～7

2.2～9

4.6～6

>4.8

>4.8

>4.8

>4.8

>4.8

Cl濃度

～3000

～400

～20

～50

～100

～200

～40

～300

Excess Cl

〇

〇

×

×

×

×

×

×

20～26

14～17

10～11

10

18～19

16～18

7

－

34

δ S
18

δD-δ O〇

Br/Cl-I/Cl

〇

〇

－

－

一部

－

－

Li/Cl-B/Cl

〇

〇

－

－

〇

〇

－

－

SO4濃度

～10000

～1000

～400

～200

～400

～100

～40

～200

－

0.05

0.03

-0.01

－

－

－

－

1

4

－

－

37

δ Cl
11

δ B(温泉)－

0.4～2.1 0.6～1.0
－

4～5

δ7Li

－
－
－
－
12
8
－
－
Ⅰ(23/26)
酸性熱水賦 Ⅳ蒸気加 Ⅰ(7/11) Ⅳ(3/4)
Ⅳ(4/4) Ⅳ(3/3) Ⅳ(4/4) Ⅳ(3/3) Ⅳ(1/1)
存の可能性 熱(2/26) Ⅳ(4/11) Ⅱ(1/4)
Ⅲ(1/26)
掘削実績と〇中性 〇中性の整合性
各項目の単位 ： Cl濃度、SO4濃度：mg/L、Br/Cl,I/Cl：モル比、Li/Cl,B/Cl：重量比、δ34S(SO4)、
δD(H2O)、δ18O(H2O)、δ11B、δ7Li：‰
酸性熱水賦存の可能性の項目中の（ ）内は該当したデータの個数を示す

124

第 6-1-3 表

登別地域の温泉の化学・同位体的特徴と酸性流体賦存の可能性

噴気ガス

大湯沼周辺
大湯沼・ 大正
奥湯地獄
SO2,HCl
－

pH

地域
項目

地獄谷
SO2

登別市
カルルス
街地

登別
臨海

－

－

－

1.1～5.4 2.8～4.6 1.0～3.6

>4.8

>4.8

>4.8

Cl濃度

～700

～10000

～5000

～9000

～100

～700

Excess Cl

一部

〇

一部

〇

×

×

Li/Cl-B/Cl

〇

〇

〇

〇

2～9

2～7

2～8

7～18

δD-δ O◎◎◎◎

Br/Cl-I/Cl

一部

〇

〇

〇

SO4濃度

34

δ S
18

〇
11～14

14～18

～3000

～400

～5000

～200

～500

～2000

37

δ Cl

－

0.2

－

－

－

－

11

4

4

0.2

4

－

－

7

1

6

δ B(温泉)δ Li

Ⅰ(2/4)
酸性熱水賦
Ⅱ(1/4)
存の可能性
Ⅲ(1/4)

Ⅰ(5/5)

2
4－
Ⅰ(5/11)
Ⅱ(4/11)
Ⅲ(14/14) Ⅳ(5/5)Ⅳ蒸気加熱(2/11)－Ⅳ(8/8)

掘削実績と
〇中性
の整合性
各項目の単位 ： Cl濃度、SO4濃度：mg/L、Br/Cl,I/Cl：モル比、Li/Cl,B/Cl：
34
18
11
7
重量比、δ S(SO4)、δD(H2O)、δ O(H2O)、δ B、δ Li：‰
酸性熱水賦存の可能性の項目中の（ ）内は該当したデータの個数を示す

125

第 6-1-4 表 指宿地域の温泉の化学・同位体的特徴と酸性流体賦存の可能性
地域
項目
噴気ガス

権現

東方
－

－

－

2.5～2.7

3.2～3.9

>4.8

Cl濃度

<10

～4000

～20000

Excess Cl

×

海水付近 海水付近 一部海水付近 海水付近 海水付近

Li/Cl-B/Cl

－

海水

海水

海水

－

海水

<4

16～18

15～20

10～25

－

17

δD-δ O

一部

海水

海水

海水

海水

海水

Br/Cl-I/Cl

－

海水

海水

海水

海水

－

SO4濃度

～300

～500

～2000

～3000

～200

～200

pH

34

δ S
18

指宿

川尻

伏目

成川

>4.8

>4.8

>4.8

～20000～20000

～6000

－

37

δ Cl

－

11

δ B

－

2～6

6～25

7～39

5

－

7

－
Ⅳ蒸気加
熱(2/2)

3～4

2～4

9

－

－

δ Li
酸性熱水賦
存の可能性

-0.8～0.2 -0.3～0.5 -0.2～0.3 -0.2～-0.3

Ⅱ(4/4) Ⅳ（21/21） Ⅳ（11/11） Ⅳ（3/3）－

Ⅳ（4/4）△一部初期のみ酸性
各項目の単位 ： Cl濃度、SO4濃度：mg/L、Br/Cl,I/Cl：モル比、Li/Cl,B/Cl：重量
34
18
11
7
比、δ S(SO4)、δD(H2O)、δ O(H2O)、δ B、δ Li：‰
酸性熱水賦存の可能性の項目中の（ ）内は該当したデータの個数を示す

掘削実績と
の整合性

126

7．まとめ及び課題
地表調査では、坑井掘削の前段階において開発のターゲットとなる地熱貯留層の範囲、形状、特性の概略を把握することを目的としている。地表調査は、石油資源や鉱物資源の探査と同様に、地質調査、物理探査、地球化学調査などの手法が用いられる。調査の要素
としては、地熱の 3 要素である、①地質構造（地熱流体が貯留される断層・地層の割れ目の分布と予想される開発深度など）、②熱構造（高温部の位置・形状と広がりなど）、③地
熱流体の特性（深部の地熱流体の流動・分布と化学性状など）に主眼が置かれる。これらの調査の結果は、地熱構造モデルに集約され、最終的に開発規模の目安となる貯留層の範囲・形状が抽出される。その成果に基づき次段階で調査井を掘削し、地熱貯留層の存在が確認される。このように、地熱の 3 要素に関する情報を収集し、開発規模や掘削ターゲッ
トの検討に必要な地熱貯留層の概略を把握することが地表調査の目的とされる。
地表調査の段階においては地熱井は掘削されておらず、地下における熱水変質の状況や実際の地熱流体の化学性状についての情報は得られていない。地表調査段階において、酸性流体賦存可能性や賦存域については、地熱系概念モデルの評価を通じて次のふたつの評価が必要となる。
➢

酸性流体賦存可能性評価➢

酸性流体賦存可能性の区域評価（酸性流体の平面的広がりと深度的広がり）

これらの情報に基づき、地熱開発事業者は開発対象地点における酸性流体賦存可能性とその広がりの予想について知見を得、地熱調査井掘削段階への事業判断に役立てられる。
本調査の成果として、地表調査段階における火山活動による酸性流体賦存可能性評価として、温泉水・ガスの化学指標を用いた評価フローダイアグラムが構築された。このフロー
ダイアグラムによって、火山活動に起因する酸性地熱流体賦存可能性について 4 段階で評価する手法が提示された。このフローダイアグラムによる評価の後、実際に地熱開発を進めるにあたり重要となるのが酸性流体が賦存する可能性のある区域を適性に抽出・評価することである。その評価手法については、地熱系概念モデルを通じた統合的な評価が必要となるが、その手法の確立は今後の課題と位置づけられる。以下には、酸性流体賦存可能性の区域評価の手法確立を目指すうえでの検討課題と留意点を記す。
酸性流体賦存可能性の区域評価の必要性：評価フローダイアグラムにおいて火山活動に起因する酸性地熱流体賦存可能性が示唆された場合でも、対象地点の範囲内で広範囲に渡り酸性流体賦存の可能性が示された場合と、やや限られた区域のみと評価された場合では、事業継続の判断が異なる。そのようなことから、酸性流体賦存可能性の区域に関する評価を行い、開発事業者にその情報が提示されることは地熱開発にとって重要となる。
酸性流体賦存区域を推定する上での不確からしさ：火山活動に起因する酸性地熱流体の広がりを推定するうえでの地下資源ゆえの不確からしさとしては次の事項が挙げられる。
➢

火山活動により生じた酸性流体は岩石-水反応において地下で中性化するが、その程度が貯留母岩の岩石種により異なる。

127

➢

火山性ガスの寄与範囲が地点により異なる（ガスの通路、火山活動の活発さなど）。

➢

酸性地熱流体や火山性ガスの流動域は断裂などの高透水ゾーンに規制され、それら流動域は地下において偏在や局在する。

このような地熱貯留層構造や高透水ゾーンの広がり不確からしさの程度を低減した評価を行うためには、地域的特徴を踏まえたうえでの地点毎の地熱系概念モデルの評価が不可
欠であり、化学的な指標に加えて、地質情報と地球物理情報を網羅した統合的な地熱系概念モデルの構築がその唯一の評価手法となる。
また、本調査により構築された評価フローダイアグラムは、一定程度、しきい値を一般化したものであるため、地熱地域への適用においては地域特性の考慮が必要となる。そのためには、今回構築されたフローダイアグラムについて、複数の地熱フィールドを扱った
実証的な検証によりフローダイアグラムの精緻化を行うことが望まれる。それにより、本調査により構築された評価フローダイアグラムが、実際の地熱開発調査・事業においてより活用されることが期待され、本調査成果の社会実装につながるものとなる。
以

128

上

参考文献

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