J. Plasma Fusion Res. Vol.88, No.1 (2012)３
５‐４７

講座 原子分子データベースの構築と利用

１．はじめに−原子分子データベースの概要とプラズマ研究への応用−
村上泉，長 壁 正 樹，池 田 勝 則，西 浦 正 樹，小 田 昭 紀１），菅 原 広 剛２），浜 口 智 志３）（核融合科学研究所，１）千葉工業大学，２）北海道大学，３）大阪大学）（原稿受付：２
０
１
１年１
１月２
８日）

プラズマ中の原子分子過程を記述する原子分子データやデータベースにはどのようなものがあるのか，原子分子データベースの概要，歴史的経緯と国際情勢を振り返る．原子分子データを応用したプラズマ研究例として，
荷電交換反応分光計測，ビーム減衰解析，重イオンビームプローブによるプラズマ計測，プラズマディスプレイ
パネル放電のモデリング，プロセスプラズマのためのモンテカルロシミュレーション，バイオプラズマを紹介する．
Keywords:
atomic and molecular data, database, plasma diagnostics, spectroscopy, chemical reaction modeling,
Monte Carlo simulation, ion beam, neutral beam, charge exchange, ionization, plasma display panel, NLD plasma,
plasma processing

この講座では，プラズマの挙動研究や分光計測診断など

光に関する数値データベース，衝突過程に関する数値デー

において重要な役割を果たしているプラズマ中での原子分

タベースがある．プラズマ固体相互作用によるスパッタリ

子過程を理解・考察する上で必要となる原子分子データとング収率などの数値データベースもあるが，この講座ではそのデータベースについて，活用するための基礎知識とそ取り扱わない．また，核反応断面積などは，物理学上カテの応用例，原子分子データの研究例を紹介する．この講座

ゴリーが異なり，原子分子データとは言わない．

で原子分子データベースと原子分子データに興味を持って分光データベースは，原子や分子の発光線の波長や遷移

いただき，それぞれの研究にも役立ててもらえればと思

確率と遷移の情報が含まれ，原子は米国標準技術研究所

う．まず，第１章では，原子分子データベースの概観と応（NIST）のもの［２］が有名である．分子は，例えば NIST

用したプラズマ研究の紹介，第２章で原子分子データの基の分子分光データ［３］があるが，他にもいろいろなところ

礎知識を述べる．第３章では原子分子データはどのようにで作られている．これらは，分光計測したときの発光線の生産されるのか，原子分子物理学研究やデータ評価につい

同定，元素の特定などに利用できる．

て紹介し，第４章では主なデータベースの具体的な利用方

衝突過程のデータベースは，衝突エネルギーもしくは電法を紹介する．

子温度に対する電離や励起，再結合過程，電子付着や解離，
荷電交換過程などの断面積や速度係数の数値データを持１．
１ 原子分子データベースとはち，核融合研の原子分子データベースはこれにあたる

プラズマの中の中性原子・分子，イオン，電子は互いに［４］．電離・再結合過程によるイオン価数分布計算や，発衝突して，弾性散乱や非弾性散乱を起こし，電離や再結合，光線強度を評価するためのコロナモデルや衝突輻射モデル

励起，発光など，様々な過程を起こしている．これらの衝などの分光モデル構築［５］に用いられるほか，分子などの突過程や発光過程を記述するための物理量を数値データと化学反応モデル構築にも必要である．

して収集したものが原子分子データベースである．どのよ

これらの原子データは，もともとは原子物理学の理論研

うな物理量を扱っているかにより様々なデータベースが存

究や実験によって得られ，論文などで発表されたもので，在する．

例えば分光モデルや化学反応モデルを構築しようと思った

現在公開されている原子分子データベースは，応用分野

ユーザーは，原子分子データベースがなければ，一から文ごとに異なった観点からデータが収集されてはいるが，大献を調べてデータ収集から始めなければならない．また，雑把に分けると，原子分子データに関する文献のデータ

いろいろな研究者が同じ原子分子過程のデータを発表してベース［１］，原子や分子の発光線の波長や原子構造など分いると，どれを使うのが適切か，判断は難しい．原子分子

Construction and Use of Atomic and Molecular Databases
1. Introduction ― Overview of Atomic and Molecular Databases and their Applications for Plasma Research
MURAKAMI Izumi, OSAKABE Masaki, IKEDA Katsunori, NISHIURA Masaki, ODA Akinori, SUGAWARA Hirotake and HAMAGUCHI Satoshi
corresponding author’s e-mail: murakami.izumi@nifs.ac.jp

３５!2012 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion Research

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.1 January 2012

データベースは，プラズマ研究者などが原子分子データを作用の数値データを XML で記述するためのルールブック

利用しやすいように，データを収集して提供するものである．

のようなものであり，完成に近づいてきている．

歴史的な経緯を振り返ってみよう．始まりは１９６０年代

近年はさらにインターネット上の仮想データベース構想

で，米国の規格基準局（NBS．現在の NIST）において分光が進んでいる．先んじているのは２００２年より始まった国際計測のためのスペクトル線波長のデータ収集，米国オークヴァーチャル天文台連合［１３］で，各国の天文台で観測した

リッジ国立研究所において核融合プラズマ研究のための原

天体の観測データのデータベースを，仮想的に統一した巨子分子の電子衝突断面積データ収集など，主要研究拠点で大データベースとして検索したりデータ解析ができるようの原子分子データの収集が始まり，データ集としての出版にしたものである．そのためのデータフォーマットの統一が始まった．データベースとしてのコンピュータ化と利用や，データ検索や表示用のツールの開発などが各国の協力者へのサービスは，７０年代〜８０年代に行われるようになっによって進められ，運用が行われている．
原子分子数値データに関しても，XSAMS という XMLた．
日本においては１９７３年に名古屋大学プラズマ研究所（当を用いたデータフォーマットを使い，IAEA の DCN を中心時）の共同研究として国内の原子物理学研究者やプラズマとした仮想データセンター構想が検討されている．EU に研究者によって組織されたスタディグループによって，水おいては，既に VAMDC という仮想原子分子データセン

素，重水素，トリチウムとヘリウムの衝突断面積の収集とタープロジェクトが２００９年７月から３年半の予定で進めら評価作業が行われた［６‐８］．その後，原子分子のデータ集

れている［１４］．VAMDC は，ヨーロッパを中心とした１
５は IPPJ-AM レポートや NIFS-DATA レポートとして出版の大学・研究所における原子分子の研究グループが参加された．コンピュータ化したデータベース作成と提供は，し，核融合に限らず，天体や大気化学，環境，燃焼化学，プ

プラズマ研究所で１９７８年から行われ，検索機能を備えた

ラズマ産業応用などの研究のための原子分子データを，統データベースとして汎用機で作成・提供された．１９
９７年以一したフォーマットで提供しデータ交換を可能とするプロ

降はインターネットでアクセスできる WWW でのデータ

ジェクトである．まだ開発段階であるが，!テスト版としベース提供や拡充が進められてきた．

て分光データを参照するクライアントソフトも作られてい１９７４年，東 京 で 開 か れ た 国 際 核 融 合 研 究 評 議 会

る．仮想原子分子データセンターに各データベースが参加（IFRC）において，核融合プラズマ工学発展のために原子するには，それぞれにおいて XSAMS に対応した出力を出

分子データの必要性と国際的な協力体制でのデータサービ

せるような改造と，そのデータを検索・参照するクライア

スの必要性が IAEA へ提言された．
１９７６年に IAEA は諮問

ントソフトの開発が必要となるため，各データセンターに委員会を開き，原子分子データセンターネットワークの設

おいてはまだ対応が進んでいない状況である．

置，原子分子データに関する文献および数値データの収原子分子データを積極的に流通させ，原子分子物理学研

集，データ交換のためのフォーマットの策定などが提案さ究者，データを利用する様々な分野の研究者，原子分子れた．これを受け，１９７７年に IAEA は第１回データセン

データセンターとの交流を図るための国際会議 ICAM-

ターネットワーク（DCN）会議を開催した．名古屋大学プDATA（原子分子データとその応用に関する国際会議）がラズマ研究所と日本原子力研究所（当時）が参加し，アメ

１９９７年に設立され［１５］，２０００年以降２年ごとに開催されて

リカ，フランス，ロシアとともにコアグループとして今日いる．第８回会議が２０１２年９月，第１回と同じ NIST で開まで DCN の一翼を担い，原子分子データの収集とデータ

催予定になっている．日本でも同様の交流コミュニティ形

ベース活動を行なっている．DCN 会議では，核融合プラズ成をめざした NPO 法人原子分子データ応用フォーラムがマ研究に必要な原子分子過程やプラズマ・壁相互作用の数

２０１０年に設立され，情報交換やセミナーなどを行っている値データや文献データの収集や研究活動が議論され，参加［１６］．また，プラズマ・核融合学会の５０周年記念事業の一センターの原子分子データ活動の情報交換ととともに国際環として，プラズマ研究者を対象とした原子分子過程の基的なデータ活動の方向性が議論されている．データフォー

礎と応用例を紹介したハンドブックも２０１１年に出版された

マットの標準化なども議論されてきている．

［１７］．本講座と合わせて参照してほしい．

（村上

泉）

データベースは，９０年代後半以降，インターネットを利

１．
２ データベースの活用研究例

用した WWW での公開が国際的にも行われるようになり，格段に利用しやすくなった．２００１年末からは，原子データ

原子分子データの詳しい話の前に，ここでは，様々な分の検索エンジン GENIE［９］が IAEA によって開発・運用さ野における原子分子データを活用した研究例を紹介する．

れ，ネットワーク上の複数の原子データベースの検索が同プラズマ中の原子分子過程を記述する原子分子データは，時に行えるようになった．国際的な協力体制でのデータ交

化学反応モデルや分光計測解析のための分光モデルに用い

換フォーマッ ト の策 定 も８０年 代 後 半 か ら 進 め ら れておられ，様々なプラズマの理解に必要となっている．分光計

り，８０〜９０年代は，ALADDIN［１０，１１］というフォートラン

測解析等における原子分子データの詳細な利用方法や，こベ ー ス の フ ォ ー マ ッ ト，２
００６年 か ら は XML を 用 い た

こでは取り上げていない天体プラズマ，超高層プラズマ，フ ォ ー マ ッ ト XSAMS の 策 定 が 進 め ら れ て い る［１２］．

レーザー生成プラズマなどの例が，文献［１７］に詳しく述べ

ALADDIN はあまり普及せず，現在はほとんど用いられてられているので，こちらも参照されたい．

いない．XSAMS は，原子分子データとプラズマ固体相互３６Lecture Note

1. Introductionａ）NBI を用いた高速イオン荷電交換分光計測

I. Murakami et al.

影響を除去する．また，観測データの中には，リサイクリ

高速イオン荷電交換分光計測は，プラズマ中を周回する

ング等によってプラズマ周辺部で発生した中性粒子と高速

高速イオンの空間分布を計測する手法で，近年，米国・カイオンが観測視線上で荷電交換反応を起こした際に発する

リフォルニア大学アーバイン分校の W. W. Heidbrink 氏ら"!光や制動放射による連続スペクトル光に起因する背景のグループによって提唱され，DIIID トカマクにおいて開光が含まれる．このような成分は観測波長域を変更するこ

発された手法である［１８，１９］．この手法は，プラズマ中に存とで除去することはできないが，この場合は NB を見込まと外部から中性粒子
在する高速の重水素イオン（D＋
fast-ion）

ない観測視線や NB のモジュレーション運転によって背景ビーム（Neutral Beam: NB）によって導入された高速の中光成分を観測し，観測データから除去する．図１に核融合性粒子（D0NB）との間の荷電交換反応の結果生じた高速中性研の大型ヘリカル装 置（LHD）で観測された典 型 的 な粒子（D０fast-ion）がプラズマ中を飛行する際に発するドップ

FICXS のスペクトルを示す．このデータは図２に示される

ラーシフトした Balmer-!
（D!）光を用いて高速イオンの計
1600

測を行うことから，FIDA（Fast-Ion Deuterium-Alpha）計

Intensity (a.u.)

測と呼ばれ，現在，多くの環状磁場閉じ込め装置において，高速イオンの閉じ込めを議論する際のツールとして利用されている［２０‐２４］．多くの場合，核融合プラズマ実験装置
では，重水素プラズマに重水素ビームを入射する実験を行うので，この名称で問題ないが，重水素を使用せずに軽水素を用いた装置で実験するものにとっては，この名称は使

beam-onbeam-off
w/o plasma

a)

1400
1200
1000

えない．また，対象とするプラズマの種類によって計測手
800
200

法の名称が変化することは大変紛らわしいので，ここでは
FICXS（Fast-Ion Charge eXchange Spectroscopy）を使わせていただく．
下式に FICXS 計測を行う上での重要な荷電交換反応を示す．（下式では，軽水素を念頭に置いて表記している．
重水素の場合は H を D と読み替えていただきたい．
）
H+fast-ion+H０NB→H０fast-ion＋H+NB（１）

H+bulk-ion+H０NB→H０bulk-ion＋H+NB（２）

H+fast-ion+H０halo→H０fast-ion＋H+halo

16

b)

150

㪋㪌㫂㪼㪭

㪜㫏㫇㪼㫉㫀㫄㪼㫅㫋

14㪚㪸㫃㪺㫌㫃㪸㫋㫀㫆㫅12

㪈 㪇㪌㫂㪼㪭

㪍㪌㫂㪼㪭

100

6
50

4
2
0

0
662

（３）

ここで，Hhalo はプラズマ中にいたバルクイオンが NB と荷

10
8

㪏㪌㫂㪼㪭

Intensity(Cal.) [a.u.]

Intensity(Exp.) [a.u.]

高速イオン荷電交換分光計測を英訳した略称である

663
664
665
Wave Length [nm]666

図１ （a）
LHD における高速イオン荷電交換分光素（FICX）スペクトル．（○）
径方向 NB 入射時のものと（◆）同 NB 非入射時の受動的な FICX スペクトル．（□）
プラズマがない時に観測された分光器のノイズレベル（b）
実線：径方向NB入射時の観測スペクトルから非入射時のスペクトルを差し引くことによって求めた NB によって導入された能動的な中性粒子源に起因する FICX スペクトル成分．破線：高速イオン
輸送シミュレーションコード（GNET）の結果をもとに評価した FICX スペクトル．

電交換反応を起こした結果生成した中性粒子のことを表し，通常ハロー中性粒子と呼ばれる．ハロー中性粒子は，NB を入射している時のみ，それが通過する領域およびその周辺に存在し，（２）式 中 の H０bulk-ion と 同 一 の も のを表す．ここでは，（３）式に示される反応で生成した H＋halo と（２）式のH＋
bulk-ion を区別するために，Hhalo と記している．前述したが，FICXS 計測では
（１）式右辺に示される中性化した高速イオン（H0fast-ion）の内の !!!の励起状態にあるものから発せられる "!光（656.28 nm）を利用する（詳しくは，
文献［１９］参照のこと）．この FICXS 成分による "!光の強度は非常に小さいので，観測を行うにあたっては，観測視線や観測波長域を注意深く選ぶ必要がある．例えば，通常の "!光計測は，真空容器壁などからリサイクリングによって発生した水素原子から発せられるプラズマ周辺部での発光が支配的になる．またハロー中性粒子が発する "!
光も無視できない．幸いこのような中性粒子のエネルギー

radial-NB

は，観測対象としている高速イオン（10−20 keV 以上）と比べ小さいため（リサイクリング中性粒子の場合は３‐５eV，ハロー中性粒子はイオン温度程度（1〜10 keV 程度）），そLine of sightのドップラーシフト量（ドップラー拡がり）は小さく，観図２

測対象とする波長域を適切に選ぶことによって，それらの３７

LHD 接線視野 FICXS 計測の観測視線（Line Of Sight: LOS）．

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.1 January 2012

ような接線視野を持つ観測視線からの計測によって得られの FICX スペクトルを評価する際には，下式で示される積たもので，赤方偏移した(#光を計測している．接線入射し分を数値的に実施する．

た NB によってプラズマ中に矢印の方向に走る高速イオン)!0%!0(%(%
#
&'
!'
&1&
'
!'
&
#!0!&+%&&'が生成されており，それらが観測視線上に能動的な中性粒子源として入射された NB およびそれに付随するハロー中

$* #
)
!0()#
()!
(2'
(2$&
(%!
'
!'
(/
&!&')&.-'
&
'
，（４）
1&
3 &

性粒子と荷電交換反応を起こした際に発する光を観測している．図１（a）には，この NB を入射した時の観測結果（○）としていない時の結果（◆）を表す．前述したように計測

ここで，!は観測視線に沿った距離，'（!）
は観測視線上のプ

NB とプラズマ中の高速イオンとの間の荷電交換反応をお

ラズマの規格化小半径を表し，nNB（!）
および n（'）は，それf

こ し た 成 分 は 両 者 の 差 分 を 用 い て 評 価 さ れ，そ れ は

ぞれ観測視線上のNBの密度および高速イオンの密度を表す．

図１（b）の実線のようになる．図中の点線の位置に対応す

nNB（!）は，次節で述べられるプラズマによる減衰を考慮にいれる波長は，そこに記されているエネルギーの高速中性粒子

)
［２８］
な
たビームの分布計算によって求め，&1&'!'&'は GNET０（Hfast-ion）が視線に沿って動くと仮定した時に，その粒子がどの高速イオンシミュレーションコードによって，高速イオンの速計測ポートに向かって発するドップラーシフトした (#光)度分布関数（ #）と一緒に計算される．現在は，正
()!
(%!
'
!'
&
'
1&

の波長である．また，663−664 nmの範囲には，線スペクト))
確な表 現 ではない が #
，
()!
()!
(%!
'
!'
(%!
'&
'
!'
&
'
$#
&
'
'
1&
1&

ル成分が見られているが，これはプラズマ中の窒素不純物

)
)
'
'&
'
&1&
!'
!'
&
'
$&1&
&
'
'として解析を進めている．()，(%と NB が荷電交換反応を起こした際に発した光である思わは高速イオンの磁力線に対する並行方向および垂直方向の

れる．

$+ #
速度成分，%はそのジャイロ運動の位相を表す．(/('
3 &プラズマ中の高速イオン閉じ込めの評価を行う際には，は水素イオンと水素原子が荷電交換反応を起こした際にこのようにして得られた実験結果と高速イオンのシミュ(#光を発する際の反応断面積で，ADAS・その他の原子分子データベース［２５，２７］から得ることができる．(2は NB

レーション計算によって得られた結果を比較することに

)
)
)
）であ
と高速イオンの間の相対速度（(2#(
(
(
#(
2(
+%!(
1(
)
)
り，(
，
はそれぞれ
NB
および高速イオンの速度ベクト(+%1

よって行われるが，その際には原子分子データベースが必要不可欠である．例えば，この計測手法の空間分解能を評価する上では，NBのプロファイル半値幅や，荷電交換反応

ルである．$はデルタ関数であり，&FICXS はドップラーシフ

によって生成した高速水素中性粒子が (#光を発する際のトした (#光の観測波長で，観測視線の向きを表す単位ベ)
クトル（%*,-），高速イオンの速度ベクトル，(#光の中心

平均自由行程などを評価する必要がある．前者を評価する
上では，イオン源を出発点とし，適切なビームの発散角，))波長（&!），
および光速（c）を用いて &')&.-#&!&
(
"
"'
"!%
*,-"
1

焦点距離を仮定したプロファイル計算と，ビームの経路上と表される．（４）式は，（１）式に示される反応に対した積での減衰を評価した計算を組み合わせて，FICXS 観測視線分であるが，実際には（３）式の反応（ハロー中性粒子と高上での NB プロファイルを計算して行う．このビーム減衰速イオンとの荷電交換反応）に対しても（４）式同様の積分の評価の際には，プラズマによるビームのイオン化過程を実施し，その結果と（４）式の 結 果 か ら 観 測 視 線 上 の（電子との衝突電離，イオンとの衝突電離および荷電交換

FICX スペクトルをシミュレーションコードの結果を用い反応）を考慮するために ADAS
［２５］などのこれらの反応断て再構築し，実験結果と比較する．図１（b）に，そのように面積を原子・分子のデータベースを用いて行う．プラズマ

して再構築したスペクトルを破線で示す．この時，ハローによる減衰を含めた NB のプロファイル計算の詳細につい中性粒子と高速イオンとの荷電交換反応を計算するにあては，次節で説明されるので，ここでは割愛させていただ

たっては，ハロー中性粒子の空間分布が必要となるが，こく．また，中性粒子が(#光を発する際の平均自由行程につれは，EIRENE-3D［２９］等のプラズマ中の中性粒子輸送をいては，自然放射遷移確率（いわゆるアインシュタインの計算するコードを用いて評価するが，このコードの中におA 係数）と観測しているビームの速度を用いて行う．A

いても原子・分子の様々な反応に対する反応断面積データ

係数とは，原子一個が単位時間あたりに準位 %から $に遷

ベースが利用されている．

移する確率を表し，NIST のデータベース［２６］などで調べこのように，プラズマ中の高速イオンの振る舞いを調べることができる．(#光発生に対する A 係数 A（3，2）は 4.41

る際には，様々な原子・分子データベースが使用されてお×107［s−1］で あ り，現 在 観 測 の 対 象 と な っ て い る 40−

り，より精度の高い解析を行う上では，より多くの原子に

6

200 keV の水素原子の速度は 5×10［m/s］
程度であること

対してデータベースが拡充していくことが望ましい．
（長壁正樹）

から，その平均自由行程は 10 cm 程度となる．この値はFICXS 観測視線に沿ったNBの半値幅（30−40 cm程度）よｂ）NBI を用いたビーム減衰解析

りも短いので，平均自由行程に起因する誤差の影響は小さい．また，視線が観測位置において磁気面に接するように

NBI から供給された水素ビームはプラズマ中でイオン化

とられているので，NB のビーム幅に起因する空間分解能

し，閉じ込め磁場にトラップされることでプラズマを加熱

は，規格化小半径上の分解能として考えた場合には 10％ 程する．この時に重要なのは水素ビームの吸収率で，プラズ度となる．

マを効率よく加熱する重要な知見となる．一方で，プラズ

高速イオンシミュレーションの結果を元に，観測視線上

マに入射された水素ビームはプラズマとの相互作用による
３８

Lecture Note

1. Introduction

I. Murakami et al.

電 子 の 励 起・脱 励 起 に よ り 水 素 の バ ル マ ー 線（"#：残留ビームの指標となる．また，残留ビーム密度はビーム

656.28 nm）を放出する．ビーム放射 "#線の発光強度は残入射軸線上における履歴（電子密度分布，断面積分布，お留水素ビームの密度に比例するため，これを計測すること

よび不純物粒子の混合，等々）に影響されるため，ビームで残留ビーム挙動，すなわちビームの減衰特性を知ること

放射"#強度から直接的に断面積は求まらない．そこで，原ができる．

子分子データベースを用いたビーム減衰解析をする必要が・ビーム放射 "#分光計測

ある．

LHD の NBI ビーム入射軸に対して 62.4°および 134.7°のビームの減衰解析として ADAS データベース［３３］の中角度でドップラー分光計測器を設置し，ビーム放射 "#との ADF２
１（Effective beam stopping coefficient: %$(）と ADF

背景 "#を分離計測した［３０，３１］．計測データの一例として

22（Effective beam emission coefficient: $［３４，３５］の２つ&*）水素放電プラズマに炭素ペレットを入射した場合のビームを使用し，ビーム入射軸上の位置 "における電子密度およ

放射 "#の時間変化を図３（c）に示す．NBI 加熱パワーは５

びイオン温度を用いて %$($"%と $"%を見積る．ここで&*$台でトータル 25 MW で，そのうち一台は荷電交換分光用

ビーム断面積&$"%は%$($"%をビーム速度で割ったもので，ビーム粒子の質量 ( とビームエネルギー !からにモジュレーション入射をしている．本計測のプローブ
ビ ー ム で あ る BL3 は 4.9 MW の ビ ー ム 入 射 を し て い る

&$
"%
"%(!
!，
"%$($
& !

（図３（a））．炭素ペレット（%"1 mm）は +"3.85 s から入（６）となり，位置 $における入射ポート通過ビーム密度を射されており，ペレットの溶発によって電子密度が大きく上昇し，時間経過とともに減少していく（図３（b））．ビー$%とすると，位置 "における残留ビーム密度 ##$"%##$ム放射"#強度は炭素ペレット入射のタイミングで減少し，は電子密度の減少に従って再び上昇していることがわかる

"

(
（７）
##$
"%
$%
'
%$($
'
&)'!!# )&$
%'
"##$
%
%
"，
!
$!
$

（図３（c））．プローブビームのポート通過粒子数一定とみなせば，定性的には炭素イオンによるビーム吸収断面積の増加によって，ビーム粒子のイオン化が促進されているとという減衰方程式で表すことができる．ビームエネルギー考えられる．

が一定のもとでビーム入射パワーはビーム粒子密度に比例

・ビーム減衰解析への原子分子データベースの適用するので，実際の計算ではビーム入射パワーを使用して相イオン源を原点として観測地点 "でのビーム放射 "#対的なビーム発光束 "$"%として評価し実験結果と比較しの強度 "$"%はビーム粒子の密度 ##$"%および電子密度

た．

"%の積に比例する［３２］．
)&$
，
"%
$
"%
##$
"%
"$
"%
#)&$
$
($

ビーム入射軸上の電子密度は図４のように炭素ペレットの溶発に伴ってプラズマの周辺部で大きく上昇している．

（５）

ここで，ターゲットのプラズマとして水素と炭素の混合モ

ここで $"%は発光係数（beam emission coefficient）であ$($デルを使い，炭素不純物の混合比としてペレット入射直後る．つまり，強い吸収が起きるとビーム粒子が減るが，"#で 5.5％ とし，時間とともに減衰するモデルを仮定した．

強度は電子密度にも依存するので，電子密度を考慮すれば

図３（c）に示すようにモデル計算の結果は観測されたビー
ム発光の時間変化を良く再現していることがわかる．図４のビーム入射軸上のビームの減衰を見ると，炭素ペレット
入射直前の +"3.8 s では平坦な密度分布に従いビームは一定の割合で減衰しているのに対し，+"3.9 sの場合ではビー
ムがプラズマに入った直後の ""15.6 m の密度のピーク付
近から急激にビーム減衰が起きていることがわかる．この図３ （a）
NBI3 号機からの中性粒子ビームのポート通過パワーおよびビーム減衰解析で推定したビーム吸収パワー，（b）
プ
ラズマの線平均密度，（c）
計測した放射 H#の強度，および炭素不純物混合モデルによるビーム減衰解析で求めたビー
ム放射 H#量（相対値）の時間変化．

図４３９

ビーム入射軸上の電子密度分布とビーム減衰率．

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.1 January 2012

時，トータルのビーム吸収率は 49％ から 88％ まで急上昇

LHD の HIBP においては，設計段階の検討［３７］が１９９４

し，その後，電子密度の減少とともに 60％ まで減少する．

年頃行われ，必要なビームエネルギーと電流量などが評価

このビーム吸収率から求めた入射ビームの吸収パワーは炭された．低エネルギー領域における金正イオンビーム生成

素 ペ レ ッ ト 入 射 直 後 で 4.9 MW の ポ ー ト 通 過 に 対 し ての原理検証実験も行われている［３８］．これらの結果，金正4.3 MW となる（図３（a））．このように，原子分子データ

イオンを検出するためにはプラズマに入射する１次ビーム

ベースを利用した NBI ビームの減衰解析はビーム放射 !!

は 1020 m−3 のプラズマに対し，１０"A 以上必要であると見の発光強度とクロスチェックすることで，時系列のビーム積もられた．また電位揺動計測を行うにはさらに電流量を吸収パワー評価に活用でき，計測手段が限定される核融合

上げる必要がある．そのビームを生成するためにスパッタ炉を想定した場合にプラズマ加熱を知る有効な手段にな型金負イオン源とタンデム加速器が採用されたが，LHD-（池田勝則）HIBP は１次ビーム電流量が所期の目標値には達していな

る．

かったため，負イオン源の開発と並行して，２次ビーム検ｃ）重イオンビームプローブを用いたプラズマ計測

出のために必要な金負イオン電流量と１次ビーム生成のための変換効率の最適解を見直した［３９］．

重イオンビームプローブ（HIBP）法により高温プラズマ
中のポテンシャル分布とその揺動などを計測することがで

MeV 領域のエネルギーを持つ１次ビーム生成量を見積きる［３６］．核融合科学研究所大型ヘリカル装置（LHD）にもるためには表１にあるようにタンデム加速器内部の高電おいては，金イオンビームを高エネルギー領域（〜6 MeV）

圧ガスセル内における金負イオン Au−とガス A（ここではまで加速して利用する一方，核融合科学研究所コンパクトAr）との衝突反応を取り扱う必要がある．そのガスセル内

ヘリカルシステム（CHS）やスペインの TJ-II ではセシウムで生じる Au＋，Au２＋，Au３＋等の多価イオンへの電離断面やルビジウムのイオンビームを数 100 keV のエネルギー領積（Auq+ ＋Ar→Au（q+m）＋＋m! +!Ar，m !１，q＝−1

域で利用するなど，その装置サイズと閉じ込め磁場強度に〜3）と価数 q＝0〜4 の !Auq＋の Ar ガスとの衝突によるより，利用するビームの種類やエネルギー領域は異なって

表１

くる．ここでは，LHD の HIBP において原子分子データの重イオンビーム生成

活用例を紹介する．

HIBP において取り扱った主要な原子過程．

Au−の中性ガス A との衝突による電離断面積，
Au−+A→Au（−１＋m）＋＋m!+!A
Auq＋の粒子 A との衝突による電子捕獲断面積，
Auq++A→Au（q−１）＋＋A+

HIBP における計測原理と原子分子データが必要となる背景を説明する．図５は重イオンビーム生成，プラズマ電位計測の原理，および HIBP システム全体を表している．
プラズマ中へ入射した１次ビームが観測点においてプラズ

プラズマ中の１次（２次）ビーム

マ粒子との相互作用を通して電子放出・電離の衝突過程に計を行う際，対象とするプラズマに対して十分なビーム電

Au＋，Au2＋の電子やプラズマイオンとの衝突による電離断面積，
Au++A→Au（１＋m）＋＋m!＋!A
Au＋，
Au２＋のプラズマや中性粒子との衝突による電子捕獲断面積，
Auq++A→Au（q−１）＋＋A+
Au＋，Au２＋のイオン Aa＋による電子捕獲を経由した電離断面積，
Auq++Aa＋→Au（q＋１）＋＋A（a−１）＋

流量を検出できるかどうかが重要になってくる．

注：!Aは電離や励起反応後の可能なすべての終状態Aを意味する．

よりイオン化され，そのイオン化された２次ビームがプラ
ズマ中の閉じ込め磁場により軌道を変えながらエネルギー分析器に入射しビーム電流として検出される．計測器の設

図５

LHD-HIBP のタンデム加速器による重イオンビーム入射系と電位計測のためのエネルギー分析器．

４０Lecture Note

1. Introduction

I. Murakami et al.

電子捕獲断面積（Auq++Ar→Au（q−１）＋＋Ar＋）が必要にな

換効率であり，最適変換効率は約 15％ となった．実験からる．ここでは q〜4 程度とした．また，プラズマ中の１次も得られる変換効率はビーム軌道や焦点位置の調整により理

しくは２次ビームに関しては，イオン・電子との衝突によ論値に近づくものと考えられる．

る電離断面積や電子捕獲断面積が必要になる．核融合科学

Cu−から Cu＋への理論上の変換効率も得られている．さ研究所（NIFS）や NIST などの原子分子データベースを検らに，実験的に幅広いエネルギー領域でその妥当性を検証索したが登録されていたのはイオンビームの電子衝突によしている．しかし，低エネルギーの keV 領域ではその断面

る電離断面積のみだった．その他の原子分子過程に関する積の誤差は大きくなることが予想されるため，実験によりデータは論文等もなかったため，実験と理論の両面から電
離および電子捕獲断面積を求める研究を開始した．
重イオンビーム生成に関してその詳細は参考文献［４０，４１］に譲るが，一例として，3 MeV の Au−から Auq＋への変換効率のガス密度長依存性に関して以下に示す．タンデム加速器により発生する電荷状態 $は多くの衝突過程を取り扱うほど精度は向上するが，ここでは $"−１〜４までを取り扱った．ガスセル内のガス密度長 %"#"として，衝突で生成される粒子の電荷分布割合 !$$%%を計算するた
めに，計算で得られ，電離および電子捕獲断面積を用いて，以下のバランス方程式を解いた［４２］．
#!$! !$$，%%!$$!!$$%%"! ! $#% $& $
$&

（８）

! !$$
%%
""，

（９）

&

&

&

$

3 MeV Au‐の Ar ガスとの衝突により生じる Auq＋の電荷分
布割合 Fq の Ar ガス密度長依存性の計算値［４
０］
．

図６

ここで，!$$ は初期電荷 $から $&への電荷変換断面積であ&0.30

る．電荷平衡状態では，

0.25

#!$
"!，
#%

（１
０）

Fraction

0.20となり，その時電荷平衡状態の !$# となる．ここで，これ３］らを解くために必要な電離断面積!$$はFirsovモデル［４
&

㪝㪈㪂

0.15

を，電子捕獲断面積 !$$ は CAPTURE コード［４４］を用いて0.10&

新たに計算した．ガスセル内のガス密度に対する電荷割合

㪝㪉㪂

0.05

の計算結果を図６に示す．これから HIBP 計測に必要なAu＋の生成のための最適 値 は ガ ス セ ル 内 の ガ ス 密度長

㪝㪊㪂

0.00
4

#""0.4×1015 cm−2 において Au−から Au＋への電荷分布6

図７は実際に実験で得られた 3 MeV Au−から Au＋への変
㪈㪐

10

10

㪈㪐

㪄㪊

㪠㪙㪈㪆㪠㪙㪇

-2-3

㪠㪙㪉㪆㪠㪙㪇㩷㫎㪆㫆㩷㫀㫆㫅㩷㪺㫆㫃㫃㫀㫊㫀㫆㫅-4㫅㪼㪔㫅㫀㪔㪉㫏㪈㪇 㫄-3㪠㪙㪈㪆㪠㪙㪇

-410㪠㪙㪉㪆㪠㪙㪇㩷㫎㪆㫆㩷㫀㫆㫅㩷㪺㫆㫃㫃㫀㫊㫀㫆㫅

-5

10

-6

10

㪠㪙㪉㪆㪠㪙㪇㩷㫎㫀㫋㪿㩷㫀㫆㫅㩷㪺㫆㫃㫃㫀㫊㫀㫆㫅㪠㪙㪉㪆㪠㪙㪇㩷㫎㫀㫋㪿㩷㫀㫆㫅㩷㪺㫆㫃㫃㫀㫊㫀㫆㫅

10

図８

㪄㪊

10

Detection efficiency

Detection efficiency

1012

実験で得られた Au‐から Auq＋ビームへの電荷分布割合 Fqの Ar ガス密度長依存性［４
０］
．

図７

㫅㪼㪔㫅㫀㪔㪈㫏㪈㪇 㫄-1

10Target thickness NL (rel.)

割合 !"，すなわち変換効率が 22％ になることがわかる．

10

8

-7

-5

1

2

3

4

5

6

7

10

8

1

2

3

4

5

6

Au beam energy (MeV)

Au beam energy (MeV)（a）
ne=ni=1×1019m‐3 の場合（b）ne=ni=2×1019m‐3 の場合

78

プラズマを通過したビーム検出効率の計算結果．入射ビーム電流 IB0，プラズマ通過後の１次ビーム電流 IB1，エネルギー分析器に検出される２次ビーム電流 IB2 とし，それぞれその比を検出効率 IB1/IB0，IB2/IB0 としてイオン衝突の影響を調べた．

４１

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.1 January 2012

その検証が行われている［４５］．

の二次電子放出係数など）の充実も同時に図られ，その結次に，LHD-HIBP の負イオン源の信号対雑音比や検出器

果原子分子基礎データの重要性が再認識されてきている．

の検出効率を評価するために，プラズマ中を通過する１次

本節では，この PDP 放電シミュレーションの一例とし（２次）ビームの反応を模擬した．プラズマ中の Au ビームて，流体モデルに基づく Ne/Xe 混合ガス PDP 放電シミュ

減衰の計算例を図８に示す．計算には電子密度 #)，電子のレーションモデルの説明をした後，N2 ガス添加が PDP 放熱運動速度 $)，イオン密度 #&" とし，その中をイオンビー

電特性へ与える影響に関する結果の一例［４８］を紹介する．

［３
９］．
ムが速度 $% で通過するとして，以下の式を用いた

PDP 放電のシミュレーションモデルを図９に示す．２枚の平行平板金属電極を 140 μm の間隔を空けて配置し，両

"!
#

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１）
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0.!!#) )*"!#""， （１
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金属電極に対し MgO 膜で表面を保護された誘電体（厚さ"30 μm，比誘電率１０）を貼り付けることで両誘電体間に

"
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%
"#& '
&
%#$
$%

80 μm の放電ギャッ プ が 形 成 さ れ た 構 成 を 考 え る．本"

ギャップ間に Ne/Xe（10％）混合ガス（全ガス圧 600 Torr，

#!
$

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$

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#)0.!!#) )*#!##"， （１&
２）$%$%

ガス温度 300 K）を封入し，そこに両金属電極間に両極性パ"ルス電圧を印加することで本ギャップ間に径方向均一な放

ここで，!
%!，!
%"，!
%#はそれぞれ入射ビーム，１次ビー電が発生するものとする．このとき，N2 ガスは 0−1000 ppm

ム，２次ビーム電流である．""はそれぞれ１次ビー"，"#，"の濃度で Ne/Xe 混合ガスに添加されるものとした．

ム軌道長，２次ビーム軌道長，２次ビームが発生する領域

本研究で適用した放電モデルは，疑似熱平衡近似に基づの微小長である．さらに，２次ビームの検出効率はκ,(.

く空間一次元流体モデル［４８］である．放電内の各粒子種のとした．プラズマ中に入射した Au＋ビームは電子との衝突振る舞いを流体として取り扱い，粒子数密度連続の式，ポ"!
#による電離断面積 #)だけでなく，イオンとの衝突による*アソンの式，電子エネルギー保存式，両誘電体表面への蓄"!
#電離断面積 #+
，電子捕獲断面積 #('.も考慮した．エネル-//

積電荷の式の時間空間発展を空間一次元方向（図９の %ギーが keV 領域のビームとは異なり，プラズマ密度が 2方向）で周期的定常解が得られるまで数値的に解くことで×1019 m−3 になるとイオン―イオン衝突を考慮しなければ

PDP 放電をシミュレートする．N2 ガス添加された Ne/Xe

検出効率を一桁以上高く見積もってしまうと考えられる．

混合ガス PDP 放電内に存在する粒子種として，重要と考え

このこととは別に，LHD のように MeV 領域のビームに対ら れ る６種 類 の 荷 電 粒 子（e−，Xe+，Xe+2 ，Ne+，Ne+2 ，し，ビ ー ム 検 出 に 用 い て い る Micro channel plate，Xe＊＊，
N２＋），６種類の励起原子（Xe＊（1s5），Xe＊（1s4）（MCP）の増幅率が低くなっていることも示唆された．

Ne＊（1s5），Ne＊（1s4），Ne＊＊），３種類の励起分子（エキシ＊マ）（Xe＊＊，Xe＊
2
2 ，Ne2 ）を考慮した．また，このシミュプラズマ中の１次・２次ビーム量を評価するのに用いた断面積はその応用事例として HIBP による局所密度揺動計

レーションを行う上で重要な混合ガス下での電子輸送係数測の検討［４６］に利用されている．

（移動度，拡散係数，衝突レート係数）を二項近似ボルツマ

本研究は，実験面に関しては LHD-HIBP グループで行っン方程式解析ソフトウェア Bolsig＋［４９］ならびに同梱の電た．理 論 面 で は Levedev 研 Viacheslav Sheveloko 博 士，

子衝突断面積セットにより事前に求め計算に利用した．

俵 博 之 博 士，Macedonian Academy of Sciences の Ratko

PDP 放電内で起こる反応過程として，電子衝突（運動量移Janev 博士，核融合研加藤隆子名誉教授，神戸大谷池晃准

行，励起，電離など），ペニング電離，電子−イオン再結教授の他，多くの方々に協力いただきました．ここに感謝合，電荷交換，中性粒子間衝突から構成される計９５種類をいたします．

（西浦正樹）

考慮した［５０］．
図１０に，［N2］＝0，100，1000 ppm 時における正極性時ｄ）プラズマディスプレイパネル放電のパルス状 PDP 放電発生期間時の放電電流の時間変化を

プラズマディスプレイパネル（Plasma Display Panel; PDP）
は，大気圧に近い高いガス圧力下の Ne や Xe などの混合希ガス放電からの発光を利用した動画質に優れたディスプレ
イであり，大画面化が容易な薄型フラットパネルディスプ
レイとして，１９９０年代から２０００年代にかけて精力的に研究開発が行われ，今現在我々にとって身近な放電プラズマ応用機器の一つとして認知を得ている．その際，この PDP
開発における設計・制御指針を得るために，シミュレー
ションによる PDP 放電の高精度な特性予測が威力を発揮した［４７］．それにより，PDP 放電のシミュレーション技術の進展はもとより，予測の精度（確度）に大きな影響を及ぼす PDP 放電の原料ガスである Ne や Xe などの希ガス
図９に関する原子分子基礎データ（電子衝突断面積，反応レー
ト係数，イオンの移動度，イオン衝撃による MgO 薄膜から
４２

N２添加 Xe/Ne 混合ガス PDP 放電のシミュレーション概念
図．

Current density (mAcm-2)

Lecture Note

1. Introduction

I. Murakami et al.

を作る．プラズマ中の電子は磁界が弱い NL 近傍でエネル

1.5

ギーを得るため環状のプラズマが生成し，その位置はコイ: [N2] = 0000 ppm: [N2] = 0100 ppm: [N2] = 1000 ppm

1.0

ル電流で制御できる［５１，５２］．プラズマ中でエッチャント（イオン，ラジカル）を生成する高エネルギー電子は磁力線に沿って流れることから（図１１），プロセス中もエッチャ
ント生成・照射域を磁界により動的に制御可能である．時
間加重による大面積均一処理が提案されているが［５３，５４］，プラズマ維持機構，種生成・輸送過程，磁界制御指針など

Increasing [N2]0.5

解明・検討が必要な事柄も多い．
本節ではプラズマ維持機構解明やプラズマへの電力投入の評価のため電子挙動解析を行っており，本節では解析に

0.0
0.70

必要な原子分子データについて述べる．

0.75

0.80

0.85

解析モデルおよび解析に必要なデータ

0.90

NLD プラズマ は 数 Pa 程 度 の 低 気 圧 で 駆 動 さ れ る たTime (µs)

め，電子挙動解析には粒子モデルを用いている．電子は電磁界下の飛行と気体分子との衝突の両過程を繰り返すが，

図１
０ 様々な N２添加時における Xe/Ne 混合ガス PDP 放電の電流波形．

確率事象である衝突の生起判定と衝突時の反応の選択に乱数を用いるモンテカルロ法を採用している．

示す．本図より，［N2］＝0 ppm 時の結果に対して 100 ppm

解析に必要な原子分子データは，電子衝突断面積と解離

添加時から放電電流のピークに遅れが生じ始め，1000 ppm

生成種（分子，イオン，ラジカル）の各種反応の定量的情時でその遅れは 10 ns 程度となった．この放電形成遅れを報である．

生ずる理由としては，N2 ガス添加により，低電子エネル

前者については，弾性，励起（回転，振動，電子励起），

ギー時に頻発する N2 ガスの運動量移行衝突や回転および電離，解離，電子付着など主要な過程が揃い，電子エネル

振動励起衝突（閾値エネルギー：0.02−2.35 eV）に伴う電ギー分布や電子輸送係数を再現できるセットとしての信頼

子エネルギー損失が放電休止期間中に促進される．そのた性が望まれる．電子エネルギー分布はエッチャント生成のめ，次回のパルス放電を起こすために必要な電離衝突に寄定量評価となる電離・解離レートの算出に必要な情報で，与する高エネルギー電子生成のタイミングに遅れを生じ，

これらレートは電子エネルギー分布に電子速度，電子衝突（小田昭紀）

断面積の重みをつけ気体分子と電子の数密度を乗じて積分放電形成遅れを生ずるものと考えられる．

することにより得られる．電子衝突断面積セット構成要素ｅ）プロセスプラズマ

モンテカルロシミュレーションにの一部が未知で電子エネルギー分布が算出できなくても，

よる NLD プラズマの解析

着目する反応の電子衝突断面積が既知であれば，プローブ

NLD プラズマ測定などで得た電子温度の関数として与えられるマクス

NLD（Neutral Loop Discharge）プラズマは RF（ラジオウェル分布を代用することで，上述の積分ができるように

周波数，13.56 MHz）アンテナから電力を供給し駆動するなる．しかし，多くの気体中で電子は熱的非平衡状態にあ

誘導結合型プラズマである．低気圧・高密度のプラズマがり，電子エネルギー分布は高エネルギー側の裾が短い非マでき，半導体集積回路やMEMSのエッチングなどに用いらクスウェル分布になりがちなため，高エネルギー領域の反れる．プラズマ容器を囲む上中下段３つの同軸コイルで磁応の見積りには慎重さを要する．

界を印加するが，中段コイルの電流は他と逆向きで，磁界後者については，解離生成種間の反応を含む一連の化学の一部を打ち消し磁界ゼロの環状領域（Neutral Loop: NL）

反応経路が完結していることや，各段階における種の生成・消滅反応速度や種毎の輸送係数（拡散係数，移動度）の情報が求められる．特にエッチャント種とその前駆体，
空間電荷電界を形成しプラズマ構造を決める正負イオンに関するデータはプロセス評価に直結する．イオン，ラジカ
ルは動きが遅く，電子運動追跡の時間ステップと比べ数桁長い時間をかけ蓄積される．そのため，電子以外の種の生成・消滅，輸送は流体モデルで扱うハイブリッドモデルが採用されることがあるが，低気圧における流体モデルの適用限界，結果の妥当性については別途吟味が必要である．
他のデータとしては，境界条件がプラズマ状態に大きく作用するため，またプロセス反応を直接評価するため，プ

図１
１ NLD プラズマリアクター内の平均電子エネルギー 分 布（左）と電子軌跡（右）（右図太線の交点が Neutral Loop）．

ラズマ中の種が器壁や基板面上で起こす諸反応（反射，吸着，再放出，再結合，二次電子放出）の情報も必要となる．
４３

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.1 January 2012

しかし表面反応の多くは未知であり，表面状態（形状，温度，帯電，吸着など）や粒子の入射角度，エネルギーなどにも依存するものと推測される．モデルに組み込むことが技術的には可能でも実際的データが希なため，表面反応の定量的扱いは必ずしも確立されていない．例え断片的なデータでもその情報は有用で，こうしたデータの充実も望まれる．

（菅原広剛）

ｆ）バイオ応用
近年，医療応用をめざしたプラズマプロセスが大きく注目されている．プラズマを用いた医療応用技術および治療法は，最近，広い意味で，「プラズマ医療」と総称されることが多い．プラズマ医療は，その目的別に，（１）プラズマによる殺菌，滅菌，（２）プラズマによる医療材料・バイオマ
テリアルプロセス，および（３）プラズマを直接生体に照射することによる治療，の三分野に大きく分けられる［５５］．
（１）のプラズマ殺菌・滅菌は，通常，高温に耐えられない物
質に対する殺菌・滅菌を安価に処理することをめざすた
め，気体温度の低い大気圧プラズマの応用が期待されてい図１
２ 気相，液相，固相におけるプラズマとその生成粒子の分布
例．矢印は，相界面を通した，粒子の輸送を表す．

る［５６‐５９］が，減圧容器のなかに処理する物体をいれて低圧の反応性プラズマを用いて処理する殺菌法も検討されている．（２）の材料プロセスでは，半導体製造プロセスなど

織（固相）に到達するまでに，気相から液相へと輸送されで用いられる材料プロセスと同様，低圧プラズマが主としる．そこで，本節では，プラズマのバイオ応用の特徴的なて使われている［６０‐６３］．（３）のプラズマによる生体の直接系として，図１２のような，気相，液相，固相からなる系を処理に関しては，通常，生体を減圧や高温の状態に置くこ想定して，気相と液相における化学反応を記述するためのとができないので，気体温度の低い大気圧プラズマが使用

データベースについて議論する．輸送および界面反応につされる［６４‐６６］．特に，プラズマの生体組織への照射の場

いての議論は，割愛する．

合は，生体組織が液体と共存することが多く，プラズマと気相における化学反応の数値計算の歴史は長い．大気圧

液体の相互作用がきわめて重要である．

放電に関して，反応速度方程式［１７］を用いた０次元計算が

図１２は，気相，液相，固相におけるプラズマとその生成

１９７０年代にはすでに行われている．例えば，文献［６７‐６９］粒子の分布例を示す．気相でプラズマを発生させると，そは，オゾン生成に関するものであるが，最近では，大気圧の電子や光と気体原子・分子の衝突により，各種イオンや放電への関心の高まりにつれて，各種大気圧放電による反励起原子・分子，反応活性種等が生成される．これは，拡応生成物の計算が精力的に行われている．
（例えば，参考

散などにより液相に輸送され，液体表面に付着，その後，

文献［７０‐７２］）これらの計算では，０次元ながらも，放電

さらに溶液中に拡散する．これら電子・イオン・反応活性

容器への粒子種（荷電粒子および中性粒子）の損失等も考種の大半は，水分子（溶媒分子）とクラスター（水和・溶慮に入れた，いわゆる global model が用いられている場合

媒和）を形成する．これらの中には，溶液中に存在する他も多い［７３］．これらの計算においては，単純な気体の放電の分子・反応活性種と反応して，さらに別の粒子種に形をの場合でも，放電により生成されるイオンや反応活性種，変えるものもある．こうして液相中に輸送された反応活性

原子，分子の種類が多く，さらに，それら粒子間の反応を種は，更に固相表面に輸送され，固体表面に吸着したり，関連づける化学反応式の数が，粒子種の数の二乗程度にな

あるいは，表面でなんらかの化学反応をおこしたりする場

るため，計算は，きわめて大規模となる．また，これらの合もある．

方程式は非常に強い非線形性をもつため，次に指摘するよ生体の場合は，この固相部分が生体組織や細胞表面に対

うに，微少な量の不純物気体の存在が，最終的な反応生成

応し，液相は，例えば，血清等に対応する．血清は，タン物を支配することも多い．また，その非線形性のため，放パク質等の巨大高分子を含むので，溶液（血清）中に生成

電条件のわずかな変化（放電により生成される電子の数のされた反応活性種は，固相（生体組織や細胞壁）に到達す

多寡）により，最終的な反応生成物の分布が大きく変化す

る前にこれらの高分子と反応して，高分子を改質する可能ることもある．

性が高い．プラズマを生体に直接照射する治療において大気圧放電において，例えば，気相中に不純物として微は，おそらく，このように改質された高分子と生体の相互少量存在する水（湿度）の影響は，一般に無視できない．例

作用が，その治療効果を決めている可能性が高い．

として，ヘリウムの大気圧放電を考える．大気中で気体温いずれにしても，プラズマの医療応用では，大気中の放度の低いプラズマを生成する際に，He は放電気体として電により生成された電子・イオン・反応活性種が，生体組よく用いられる．He のイオン化エネルギーは，24.6 eV と４４

Lecture Note

1. Introduction

I. Murakami et al.

非常に高いため，通常の大気圧放電では，電子衝突により液相における荷電粒子と反応生成物の分布については，

直接イオン化される確率はきわめて低い．一方，He の長寿

現在のところ，あまり詳細が知られていない．しかし，液命で励起エネルギーの比較的高い準安定励起状態の励起種

相，特に，水溶液中の水和電子や水和イオンが引き起こす

He＊は多数生成されるため，これらが，基底状態にある他反応については，放射線化学の分野で，詳細に調べられての原子・分子と衝突して，イオン化が進行する（ペニングいる．例えば，純水にガンマ線が照射されると，水分子が＋イオン化）．このため，大気圧 He 放電においては，He イ

分解され，水和電子 eaq と水イオン H2O＋が 生 成 さ れ る

オンよりも，他の不純物イオンが主たるイオンとなる．大が，水イオンは直ちに水分子と反応して，水和プロトン気圧下で（空気が存在しない状態で）He のみの放電を行う

H3O＋（あるいは，水溶液中では，単に，H＋と記述するこ場合，不純物として H2O が 1％ 以下程度しか含まれていなとも多い）とヒドロキシラジカル OH に分解される．

い場合でも，イオン種は，H2O 由来のものが大半となる

放射線による水の分解の場合，放射線の強度が強い場合［７４］．（文献［７０］の計算では，同様の条件下で，He＋が主は，液中十分深く放射線が到達して，液中でこれらのイオ

たるイオン種となるのは，H２O の密度が数 ppm 以下の場合ンが生成されるのに対し，大気圧プラズマの液面への照射であると報告されている．）また，大気圧 He 放電に，わずの場合，イオン種は液面に到達して付着し，その後，液中か（1 ppm 以下）でも N２が混入すると，N２＋イオンが放電中に拡散するだけである．プラズマと液面の相互作用についの主たるイオンとなるという報告もある［７５］．

ては，詳しいことは知られていないが，十分な湿度のある放電で生成された陽・陰イオンは，一般に，大気中に不大気中では，イオンの大半が水和していることを考える

純物として存在する少量のH2Oとクラスターを形成して存と，イオン種はそのまま，液体表面に付着すると考えてよ

在する．ただし，気相中の電子は，水分子と気相中で衝突さそうである．また，液面に到達した低エネルギー電子は，

すると，まずは，液体表面に付着して，水和電子となると考えてよ

e＋H2O→OH＋H−（１３）

e＋H2O→H2＋O−（１４）

e＋H2O→OH−＋H（１５）

さそうである．ただし，水和電子は，反応すべき溶質があれば，即座に反応する．
電子・イオン・反応活性種が気相から液相に輸送され，液中で液中特有の反応を経て，最終的に生成する反応生成のような解離性電子付着を行う．このため，気相中では，物の数は多い．そのうち，ヒドロキシラジカル OH，ヒドロ

通常，水和電子は存在できない．例えば，大気圧 He 放電

ペルオキシラジカル HOO，スーパーオキシドアニオン

で，わずかな量の水分子が不純物として存在する場合に

O２−，ペルオキシナイトライトアニオン ONOO−などが，生−−は，OH およびその水和イオン OH （H2O）
x が主要な陰イ体との反応に重要な役割を果たすと考えられている．これオンとなる例が報告されている［７６］．また，この場合，陰らは，前述したように，生体（細胞）に直接相互作用する

イオン密度は，電子密度と同程度となり，準安定励起種も，ばかりでなく，細胞を取り囲む溶液（血清等）中の各種タ

He＊，He２＊よりも，（励起エネルギーの低い）一重項酸素

ンパク質・糖質・脂質など反応して，これらを変質させ，

原子 O（ D），一重項酸素分子 O2（a !!），励起状態のヒド

これらが生体に接触することで，間接的に，生体へ影響をロキシラジカルOH（A2!）等が主要な励起種となると報告与える可能性も高い．プラズマ照射とこれらの液中の生化されている［７１］．

学反応の詳細については，現在，ほとんど知られていない．

1

1

これらのシミュレーションを行うためには，反応速度係

液中の反応データベースとしては，NDRL/NIST Solu-

数が必要であるが，それらを過去の文献から得るためにtion Kinetics Database（http://kinetics.nist.gov/solution/）は，様々なデータベースを利用すると便利である．ただし，がよく知られている．しかし，このデータベースにおいて一つのデータベースで必要な反応係数がすべて揃うことも，すべての液相反応を網羅しているわけではないので，は，まずない．参考までに，気相反応の中性分子・ラジカ

必要な反応データを得るために，別途，論文検索を行う必

ル間衝突に関する反応速度係数を得るのに役に立ちそうな要がある．
以上，プラズマのバイオ応用を考える際に必要な，原

データベースを挙げると，次のようなものがある．

子・分子反応データベースについて，簡単に議論した．本GRI-MECH Reaction Rate Database（http://www.me.ber-

来であれば，図１２中の最も下の相である固相（すなわち，

keley.edu/gri-mech/）

生体組織・細胞等）と液中の水和電子やイオン・反応活性

NIST Chemical Kinetics Database（http://kinetics.nist.gov

種との相互作用を議論すべきであるが，ページの都合もあ/kinetics/index.jsp）

り，ここでは割愛する．実際，反応活性種（活性酸素＝

IUPAC の EvaluatedKinetic

ROS や活性窒素＝RNS）と生体の相互作用はきわめて複雑

Data（http://www.iupac-

で，未知のことも多い．

kinetic.ch.cam.ac.uk/）（浜口智志）

電子との衝突によるイオン化，励起，解離などの反応速

参考文献

度は，仮定する電子のエネルギー分布に強く依存するた［１］例えば，AMBDAS (Atomic and Molecular Bibliographic

め，データベースや過去の文献から得られる反応断面積をData System), http://www-amdis.iaea.org/AMBDAS/［２］NIST Atomic Spectra Database, http://www.nist.gov/

もとに計算するほうが望ましい．
４５

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.1 January 2012

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pml/data/molspecdata.cfm［４］NIFS Atomic and Molecular Numerical Database, http://dbshino.nifs.ac.jp/［５］後藤基志 他：プラズマ・核融合学会誌 79, 1287 (2003);
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［７］高柳和夫，鈴木洋 編：原子過程断面積データ集第１
集，IPPJ-DT-48 (1975).
［８］高柳和夫，鈴木 博，大谷俊介 編：原子過程断面積デー
タ集第２集，IPPJ-DT-50 (1976).
［９］A General Internet Search Engine for Atomic Data "GENIE", http://www-amdis.iaea.org/GENIE/［１０］R.A. Hulse, in "Atomic processes in plasmas", eds. Y.-K.
Kim and R. C. Elton, AIP Conf. Proc. 206, 63 (1990).
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www-amdis.iaea.org/ALADDIN/al̲functions/general.
html ;［１
２］XSAMS (XML Schema for Atoms, Molecules, and Solids),
http://www-amdis.iaea.org/xml/［１３］International Virtual Observatory Alliance, http://
www.ivoa.net/［１４］Virtual Atomic and Molecular Data Centre, http://www.
vamdc.eu/［１５］ICAMDATA,
http://physics.nist.gov/Divisions/Div842/Icamdata/
Homepage/icamdata.html［１６］http://www.am-data-forum.com/［１７］浜口智志他 編：プラズマ原子分子過程ハンドブック（大阪大学出版会，２
０
１
１）
．
［１
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誌 86, 507 (2010).
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Kato, K. Tsukada, M. Yokota, H. Ogawa, T. Inoue, H.
Nakano, Y. Hamada and LHD Experimental Group,
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and LHD experimental group, NIFS-884, Jan. (2008).
［４１］M. Nishiura, T. Ido, A. Shimizu, H. Nakano, V.P. Shevelko,
R.K. Janev, T. Kato, S. Kato, Y. Hamada, M. Wada and LHD
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and A. Kitamura, Plasma Fusion Res. 5, S2087 (2010).
［４６］H. Nakano, T. Ido, A. Shimizu, M. Nishiura, S. Ohshima
and S. Kato, Proc. Int. Toki Conf. 2007 (ITC17).
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14, 722 (2005).
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１］T. Uchida, Jpn. J. Appl. Phys. 33, L43 (1994).
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083001 (2008).
［５３］H. Sugawara, T. Osaga, H. Tsuboi, K. Kuwahara and S.
Ogata, Jpn. J. Appl. Phys. 49, 086001 (2010).
［５４］H. Sugawara, Proc. 7th Int. Conf. Reactive Plasmas, DTP.27,
4-8 Oct., 2010, Paris, France.
［５５］浜口智志：プラズマ・核融合学会誌 87, 696 (2011).
［５６］J. Ehlbeck, U. Schnabel, M. Polak, J. Winter, Th. von
Woedtke, R. Brandenburg, T. von dem Hagen and K.-D.
Weltmann, J. Phys. D: Appl. Phys. 44, 013002 (2011).
［５７］S. Ikawa, K. Kitano and S. Hamaguchi, Plasma Process.
Polym. 7, 33 (2010).
［５８］北野勝久，浜口智志：応用物理 77, 383 (2008).
［５９］M. Laroussi, Plasma Process. Polym. 2, 391 (2005).
［６０］石 原 一 彦 編：バ イ オ マ テ リ ア ル の 基 礎（日 本 医 学
館，２
０
１
１）
．
［６
１］B.D. Ratner et al. Biomedical Engineering Desk Reference(Academic Press, 2009).
［６２］A. Milella, R. Di Mundo, F. Palumbo, P. Favia, F. Fracassiand R. d'Agostino, Plasma Process. Polym. 6, 460 (2009).
［６３］P.K. Chu, J.Y. Chen, L.P. Wang and N. Huang, Mat. Sci.Eng.
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［６４］K.D. Weltmann, E. Kindel, T. von Woedtke, M. Hähnel,
M. Stieber and R. Brandenburg, Pure Appl. Chem. 82,

４６

Lecture Note

1. Introduction

I. Murakami et al.

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

いずみ

村 上

泉

核融合科学研究所核融合システム研究系教授．主な研究分野はプラズマ中の原子分子
過程．２０１
１年は，１月に教授 昇 進 で 始 まり，３月にプラズマ原子分子過程ハンド
ブックが出版，４月から学童保育保護者会と PTA 役員を務
め，科研費も頂き，その他諸々，いろいろな意味で当たり年に．２
０１
２年はどんな年になるでしょう．小学生と幼児の子育てに奮闘中．特定非営利活動法人原子分子データ応用フォーラム理事長．

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!

物理です．趣味と実益をかねた毎日のウォーキングで痩身しました．先日，イベントで中山道（御嵩〜細久手）を歩きましたが，中山道に比べると土岐を通過する脇往還の下街道の方が歩きやすく，武並〜瑞浪付近の旧道がオススメです．

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!
のり

２
０
０
１年北海道大学大学院工学研究科電子情報工学専攻博士後期課程修了．博士（工学）．現在は，千葉工業大学工学部電気電子情報工学科准教授．低圧から大気圧下で生成される低温プラズマ（弱電離非平衡プラズマ）のモデリ
ングおよびシミュレーションに関する研究に取り組んでいます．２
０１
１年４月から千葉での新生活がスタートしました．今は，研究室の立ち上げと， 魔の２歳 を迎える息子と妻とで奮闘する毎日です．

まさ

き

１
９
９
９年総合研究大学院大学数物科学研究科
核融合科学専攻博士課程終了（理学）．日
本学術振興会特別研究員，理化学研究所基礎科学特別研究員を経て核融合科学研究所
助教．大型ヘリカル装置LHDで重イオンビームプローブ計測の高性能化，燃焼プラズマ下の高エネルギー粒子の振舞の理解等に興味がある．

すが

わら

ひろ

たけ

菅 原 広 剛北海道大学大学院情報科学研究科准教授．
同大学院工学研究科電気工学専攻修士課程
平成４年修了，博士（工学）．主な研究分野
は気体中電子輸送の基礎理論，プラズマのモデリングと計算機シミュレーション．現在はプロセス用磁化プラズマの解析に従事．趣味は外国語．国際会議の数ヶ月前から現地語を独習し旅先で使うのが楽しみ．

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!

あき

うら

はま

ぐち

さと

し

浜 口 智 志大阪大学工学研究科教授．東京大学理学部物理学科卒，同大学院修士・博士課程を経て，ニューヨーク大学クーラン数理科学研究所（大学院数学科）博士課程修了．理学
博士，Ph.D．専門はプラズマおよびプラズマ表面相互作用の理論・シミュレーション．

!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!!

だにし西 浦 正 樹!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

お!!!!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

小 田 昭 紀開発研究もやってますと言いたいところですが，現実は，逆になっています．１
０年ほど前に始めた自転車通勤をメゲズに続けています．体重の増加にともない，自転車のサドルの堅さが気になる今日この頃です．

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!

核融合科学研究所のプラズマ加熱物理研究系に所属しています．LHD 実験のお仕事はNBI３号機を担当し，主な研究分野は中性粒子ビーム入射装置を用いたプラズマ加熱

核融合科学研究所・プラズマ加熱研究系．
主な研究分野は，気持ちの上では，プラズ
マの中の高エネルギー粒子の閉じ込めで，場外乱闘的に，中性粒子ビーム入射装置の!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!

池 田 勝 則き!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

のりまさ!!!!!!!!!!!!!!

かつ!!!!!!!!!!!!!!!!

だ

かべ!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!
いけおさ

長 壁 正 樹!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

かみ!!!!!!!!!!!!!!!!!

むら!!!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!!

［７０］D.X. Liu, P. Bruggeman, F. Iza, M.Z. Rong and M.G. Kong,
Plasma Sources Sci. Technol. 19, 025018 (2010).
［７１］D.X. Liu, F. Iza, X.H. Wang, M.G. Kong, and M.Z. Rong,
Appl. Phys. Lett. 98, 221501 (2011).
［７２］G.Y. Park, Y. J. Hong and H.W. Lee, Plasma Process.
Polym. 7, 281 (2010).
［７３］M.A. Lieberman and A.J. Lichtenberg, "Principles of
Plasma Discharges and Materials Processing" (2nd edn.,
Wiley, 2005).
［７４］P. Bruggeman, F. Iza, D. Lauwers and Y. A. Gonzalvo, J.
Phys. D: Appl. Phys. 43, 012003 (2010).
［７５］T. Martens, A. Bogaerts, W.J.M. Brok and J. van Dijk,
Appl. Phys. Lett. 92, 041504 (2008).

!!!!!!!!!!!!!!!!

1223. (2010)［６５］M.G. Kong, G. Kroesen, G. Morfill, T. Nosenko, T. Shimizu,
J. van Dijk and J. L. Zimmermann, New J. Phys. 11, 115012(2009).
［６６］G. Fridman, G. Friedman, A. Gutsol, A.B. Shekhter, V.N.
Vasilets and A. Fridman, Plasma Process. Polym. 5, 503(2008).
［６７］S. Yagi and M. Tanaka, J. Phys. D: Appl. Phys. 12, 1509
(1979).
［６８］R. Peyrous, P. Pignolet and B. Held, J. Phys. D: Appl. Phys.
22, 1658 (1989).
［６９］B. Eliasson and U. Kogelschatz, IEEE Trans. Plasma Sci.
19, 309 (1991).

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

４７

J. Plasma Fusion Res. Vol.88, No.1 (2012)４
８‐５１

講座 原子分子データベースの構築と利用

２．原子分子データの基礎知識
加藤太治（核融合科学研究所 ヘリカル研究部 核融合システム研究系）（原稿受付：２
０
１
１年１
１月２
８日）

原子分子データは，対象とする 原子・分子固有の物理量 を指しており，それ故に様々な応用研究に 普遍的 に用いることができるデータである．本章は，原子分子データベースで提供されるデータの物理的意味など，
本講座を読み進めるにあたって必要となる基礎知識を読者に提供することを目的としている．そこで，原子分子
データを構造に関するものと衝突に関するものに分け，それぞれについてごく簡単に解説する．詳しい内容については他の文献［１］等も参照されたい．
Keywords:
atomic and molecular data, structure, cross section, reaction rate coefficient, transport coefficient

２．
１ 概観

入射粒子と衝突する場合を想定していることに注意する必要がある．量子論では，速度 %で運動している質量 # の粒

まず，構造に関する主なものは，原子・分子の電子準位
エネルギー，分子の振動・回転準位エネルギー，および準子は，一定のド・ブロイ（de Broglie）波長 #$!"#%を持

位間の光学的遷移確率（アインシュタイン係数）である．

つ物質波である．ただし，!&4.135×10−15 eV・s はプラン

また，遷移に関係する準位エネルギーから得られる遷移波

ク定数である．例えば，1 eV のエネルギーを持つ自由電子

長は，プラズマの発光や物質の吸収スペクトルの解析に有のド・ブロイ波長は約 12 Å（1 Å＝10−10 m）である．この用なデータである．準位エネルギーには，通常，対象とし自由電子が気体状の標的粒子と衝突するとき，極端に密度ている原子・分子の基底状態のもの（最低エネルギー）をが高くない気体中の標的粒子同士の距離は，自由電子の基準として測った値が与えられる．なお，エネルギー値は，

ド・ブロイ波長よりもずっと長い場合が圧倒的に多い．こハートリー（1 hartree &27.21 eV）やリュードベリ（1 Ryの講座で取り扱う原子衝突の断面積が意味を持つのはこの=1/2 hartree）の単位で表されることもある．各準位は決ような場合に限られる．

まった量子数の組で指定される．量子数は，電子や原子核の振動数，角運動量，および配置の幾何学的対称性など，

２．
２ 基礎知識

量子力学における運動の保存量に対応する．クーロン３体

原子・分子の構造
原子の各電子軌道は，主量子数 $)
!
!
!
"
#
$
+*と方位量子以上の非可積分な力学系ではエネルギー以外に厳密な運動の保存量は存在しないが，近似的な量子数は系の構造につ数"!
$!"*の組によって指定される（表１）．特に，同!
)+!

いて見通しのよい分類方式を与える．

じ主量子数の軌道をひとまとまりして主殻（K 殻，L 殻，M

衝突に関する主なデータは断面積である．断面積の物理

殻など）と呼び，方位量子数に分けたものを副殻と呼ぶ．

的意味は後で解説する．断面積はぶつかり合う粒子の相対

また，各副殻には磁気量子数 #)
!
!
+!
%"
*の数だけ縮退し速度の関数である．衝突によって生ずる特定の反応に対すた準位がある．これに電子スピンの自由度が加わり，各副る断面積と衝突速度の積を，ある与えられた速度分布で平殻にはパウリ（Pauli）の排他律に従い ##'"#""(個までの均したものを反応速度係数と呼ぶ．この反応速度係数は，電子を配置できる．例えば，Ne 原子の基底状態は 1s2 2s2 2p6

プラズマ中の原子・分子の発光線強度の解析や，弱電離プ
表１ラズマでの化学反応過程の分析に用いられる速度方程式を解くための基礎データとなる．また，物質中の原子の輸送

主量子数 $
１（K 殻）

係数（移動度や拡散係数）も原子衝突データに含まれる．
後で解説するが，輸送係数は原子衝突での運動量移行断面

２（L 殻）

積と関係するマクロな物理量である．光吸収も衝突過程に含まれる．光吸収断面積はプラズマの光学的厚み（オパシ

３（M 殻）ティー）などに直接関係する基礎データである．尚，一般

電子軌道の分類と量子数．

方位量子数 "
0
0
1
0
1
2

磁気量子数 #
0
0
0,±1
0
0,±1
0,±1,±2

電子軌道名
1s
2s
2p
3s
3p
3d

に原子衝突の断面積といえば，孤立した１個の標的粒子が2. Basic Knowledge of Atomic and Molecular Data
KATO Daiji

author’s e-mail: dkato@nifs.ac.jp

４８!2012 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion ResearchLecture Note

2. Basic Knowledge of Atomic and Molecular Data

D. Katoという電子配置をもつ１．ある電子配置が与えられた場

によって分類される（詳しくは群論の参考書［３］等を参照

合，スピン‐軌道相互作用が無視できるなら，軌道電子のいただきたい）．例えば，H2O 分子の対称操作は∠HOH

全軌道角運動量 "と全スピン角運動量 #が，それぞれ，運の２等分線を主軸にもつ !#* 点群を成し，主軸周りの１８０°動の保存量となる．その場合，電子準位はそれぞれの角運

回転操作で波動関数の符号が変わらないもの（A）と変わる

動量量子数の組 &#!
&'で指定される．このような電子準位

もの（B），また，そのそれぞれに対して，主軸を含む対称面を特に #&多重項と呼ぶ．例えば，He の 1s 軌道電子のひとに関する鏡映操作で符号が変わらないもの（A1, B1）と符号つが２p 軌道に励起した状態 He（1s2p）の #&多重項（ #&""#が変わるもの（A2, B2）とに分類される．なお，これらの表記のように表記）は，２電子の全スピンの多重度によって，法はマリケン（Mulliken）記号と呼ばれる．原子核が直線一重項（singlet，&#!）1P と三重項（triplet，&#"）3P に分に配列した分子は，原子核を結ぶ分子軸の周りにどのよう類される．"と #を合成した合成角運動量 !も運動の保存な角度で回転しても形を変えないから，分子軸を主軸にも量であり，これはスピン-軌道相互作用がある場合にも保存

つ !$ 点群に属する．この場合には，電子の全軌道角運動

され，He（1s2p）の一重項準位は PJ=1，三重項準位エネル

量の分子軸への射影成分 "によって電子準位が分類される

ギーは J で指定される３つの準位3PJ＝0,1,2 に分離する（これ（表２）．# 状態の場合は，分子軸を含む対称面に関する鏡

を微細構造という）．これらに加え，電子軌道の空間反転

映操作で波動関数が符号を変えないもの（# "）と変える対称性（パリティー）も保存量であり，電子座標を原点にもの（# !）に更に分類される．特に，同種原子から成る等

ついて反転させた場合に軌道の波動関数が符号を変えない

核二原子分子や CO2 の場合には，分子軸の中点に関する電1

場合と変える場合で，それぞれ even（e）と odd（o）に分類さ

子座標の反転操作によって波動関数が符号を変えないもの

れる．方位量子数が偶数の軌道，つまり s 軌道や d 軌道な（gerade，g ）と変えるもの（ungerade，u ）とに分類され，

どのパリティーは even，奇数の軌道，つまり p 軌道や f"，$&のように表記される．与えられた対称性の中#%軌道などのパリティーは odd である．軌道電子が複数ある

で，最も低いエネルギーをもつ基底状態の準位には，慣例

場合には，個々のパリティーの積が全体のパリティーを与として X をつけて表記し，励起準位に対しては，基底状態

える．つまり，He（1s2p）のパリティーはoddであり，2S+1PoJと同じスピン多重度の準位は A，B，C，…，異なる多重度のように表記される．

の準位は a，b，c，…をつけて区別して表記する場合が多原子が電離してイオンになると，イオン価数（中性状態

い．一例を上げると，O2 分子の基底状態はスピン三重項でから 剥 ぎ 取 ら れ た 電 子 数）に よ る 分類 が 加 わ る（例 え!
あり X 3#%のように表記され，一重項である第一励起準位

ば，１６個の電子がとれた鉄原子イオンは Fe１６＋）．また，イは '"%%と表される．ボルン―オッペンハイマー近似の枠組

オン価数に１を加えたローマ数字を使った分光学的表記でみでは，与えられた電子準位ごとに，原子核集団の振動や表す場合もある．その場合，中性の Fe 原子は Fe I，Fe

回転準位が付随し，振動･回転準位を指定する量子数 &*!
"'は Fe XVII のように表される．異なる元素だが軌道電子のが用いられる．

数が同じイオンは等電子系列に属するという．例えば，先

断面積

16＋

の Fe XVII は１０個の軌道電子をもつので Ne I と等電子系列

でたらめに動き回る剛体球が衝突する頻度（１秒間に起にあり，Ne 様 Fe イオ ン と も 呼 ば れ る．さ て，He 様 W

こる衝突回数）を考えてみよう．向かってきた剛体球と標イオン（W72＋，W LXXIII）のような超多価イオンでは，先的の剛体球との中心間の距離が 2 つの剛体球の半径の和と述の #&多重項による分類は適当でない．各軌道電子のス等しくなったときに衝突が起こる．ただし，すれすれで通ピン‐軌道相互作用が支配的になり，各電子の軌道角運動

り過ぎるものも衝突に含める．剛体球が数密度 %［m−3］で量とスピン角運動量の合成角運動量に対する量子数 )に基

空間的に一様に分布し，相対速度 *［ms−1］も一様であるとづく分類（ )
)結合）の方が実際に適している．先の例で挙仮定すれば，1 秒間に 1 個の標的の衝突範囲の断面積#［m2］

げた 1s2p 配置であれば，４つの電子準位エネルギーは，に入射する剛体球の数，つまり衝突頻度 ［(s−1］は次のよう"""$! ! " と ! ! " の２つのグループに近似的に分類# # "#!!
# # "#"!
"
#

に書ける．
(
*
%
##

できる．

（１）

分子の内部エネルギーは電子に加え原子核の運動の自由数密度と速度は与えられた条件であるが，断面積はそれら度にも依存するが，両者を独立に取り扱うことが多い．つに依存しない剛体球固有の量である．よって，衝突する粒

まり，電子運動は静的な原子核配置において規定され，原子の断面積を知っていれば，様々な数密度と速度の条件で子核集団の振動と回転は，様々な原子核配置の電子状態で
表２与えられる断熱的力学ポテンシャル面上の運動として取り扱われる．このような方法はボルン―オッペンハイマー（Born-Oppenheimer）近似と呼ばれ，電子と原子核の質量比が小さいためしばしば用いられる．さて，与えられた原子核配置での分子の電子準位は，一般に，点群の既約表現

全軌道角運動量量子数と記号．
#
記号0,1,2,3,…
S,P,D,F,…

$#(
"#(
記号

#,$ ,Δ,Φ,…

0,1,2,3,…

１ He 原子の二重励起状態のような多数の電子配置間の相互作用が強い場合には，本稿のような特定の電子配置による表現よりも実際に適した表現方法が提案されている．興味があれば文献［２］等をご覧いただきたい．

４９

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.1 January 2012

散乱，励起した入射粒子により標的粒子が電離される場合

衝突の頻度を予測できる．
剛体球の衝突断面積は剛体球の半径だけで決まるが，原にはペニング電離と呼ばれる．以上のような衝突の結果を子の衝突断面積は衝突速度に依存する．いわば，衝突速度特定した断面積を部分断面積と呼び，物理的に可能な結果

によって標的の見かけの大きさが変化する．例として，についての部分断面積の総和が全断面積である（ここでは図１にいくつかのガス粒子と電子ビームの衝突断面積を示

これを，衝突断面積と呼んでいる）．

す．He の断面積はこのエネルギー範囲では変化に乏しい

衝突後にある特定の方向に出てくる粒子だけを観測したが，他の粒子には多様な変化がみられる．H2O は永久双極

ものを微分断面積と呼ぶ．特に，入射粒子の散乱方向を特子モーメントを持つため，ゆっくりとした電子との衝突断定した断面積は微分散乱断面積と呼ばれる．図２に，散乱面積が極めて大きくなる．N2 の断面積は限られた範囲の衝の古典的な模式図を示す．入射方向に沿った軸から垂直距

突エネルギーで局所的に大きくなり，ギザギザとした振動

離#（これは衝突係数と呼ばれる）だけ離れて，入射方向とを見せている．これは，N2 分子の振動励起に電子の運動エ

平行に引かれた軸上に標的粒子が置かれている．尚，散乱ネルギーが効率的に移譲されるのがちょうどその辺のエネ

は軸の方位角について等方的である場合を考える．衝突係

ルギーで起こることを示している．このように，衝突に数を半径とした円環内（面積 '&#"$#'#）を通過して入射

よって標的の内部状態に変化を生じやすいエネルギー領域

する粒子束は，散乱中心から張る立体角 '"#"
$*
(
)%'%

では，断面積の振舞いに対応する変化が現れる．Xe の断面に散乱される．よって，微分断面積は次式で表せる．

積は 1 eV あたりに極小値をもつ．これはラムザウ ア ー

! !
# !
'&
'#!
!
!
#
!
'" *
(
)% '%!

（Ramsauer）極小と呼ばれ，入射電子の波動性を示す典型的な現象であり，電子の入射波と散乱波の位相のずれが $（２）立体角と衝突係数の具体的な関係は，粒子間に働く相互作の整数倍になる衝突エネルギーで現れる．

用によって決まる．立体角（あるいは衝突係数）について

衝突過程は，２つの粒子の内部状態が衝突の前後で変化
せず，相対運動エネルギーも保存される場合（弾性衝突）

微分断面積を積分したものを積分断面積と呼ぶ．

と，それ以外の場合（非弾性衝突）に分けられる．非弾性

反応速度係数衝突は，衝突によって軌道電子が高いエネルギー準位に移

気体やプラズマでは熱運動（ランダム運動）している粒る励起，軌道電子が自由になって飛び出す電離，標的粒子

子同士の衝突を問題にする場合が多い．単位時間，単位体が分子の場合の解離，自由電子が標的に捕獲される再結合積あたりに起こるある反応の数は，衝突する粒子 A の数密や電子付着，中性粒子からイオンへ電子が跳び移る電子移度 (% と粒子 B の数密度 (& を用いると，&(%(& のように書行（電子捕獲），入射粒子と標的粒子の間で構成粒子が組ける．ここで，係数 &［m3 s−1］は反応速度係数と呼ばれ，反

み替わる反応（化学反応）など様々な場合を含む．また，入応の種類と気体の温度で決まる量である．さて，熱運動す

射粒子が光子の場合には，光吸収による標的の励起・電る２つの粒子が衝突する場合の反応速度係数と反応に対応

離・解離等が生じる．励起や電離，解離などには，ある値する断面積 &の関係をみてみよう．（１）式から，単位時間，（しきい値）以上のエネルギーが必要であり，その分のエネ

単位体積あたりに２つの粒子が相対速度 )で衝突する頻度はルギーが衝突する２つの粒子の相対運動エネルギーから消

%
(! #&
)
(%(& のように表せる．したがって，マクスウェル‐ボル

費される（光吸収の場合は通常光子１個のエネルギーが消ツマン（Maxwell-Boltzmann）則に従って熱運動する２つの粒費される）．衝突前に粒子が励起状態にあった場合，衝突子の反応速度係数は，換算質量 ##'%'&!
'%"'&'を用&により脱励起して余分なエネルギーを粒子間の相対運動へいると次のように書ける．

移譲することもある．これは，電子散乱の場合には超弾性
#!
"

%

#
&&
"'
$"
)#$!#)!"&"')
#$
# $&
$&&"
"
"

&

（３）

!

ここで，&& $8.617×10−5 eV/K はボルツマン定数である．

図１−21 m2．文献
ガス粒子の電子衝突断面積の例．$a20 〜＝ 8.8×10
［１］
より転載．

図２

５０

２体衝突散乱の模式図．

Lecture Note

2. Basic Knowledge of Atomic and Molecular Data

運動量移行断面積と輸送係数

D. Kato向と異なる方向へ散乱される割合を表している．この運動量移行断面積を用いて移動度は次のように書ける．

気体を封入した容器に荷電粒子 A を導入し，静電場をかけると，気体を構成する粒子 B と衝突を繰り返して熱平衡##に達した後，荷電粒子の集団は拡散しながら集団の重心が電場に沿った方向にある一定の速度で移動し始める．この

%
'$(!(
*
%) )

（６）

とき の 移 動 速 度（ド リ フ ト 速 度）*' は，電 場 が 弱 け れ*)は気体粒子の熱的な速度分布による平均値をここで，(ば，ほぼ電場の強さ "に比例し，気体粒子の数密度 (%に反意味する．拡散係数は，電場のない極限で成り立つネルン

比例す る こ と が 知ら れ て い る．よ っ て，ロ シ ュ ミ ッ ト

スト‐タウンゼント‐アインシュタイン（Nernst-Townsend-（Loschmidt）数を (!$2.686×1025 m−3（0℃，１気圧，単Einstein）の関係式から次式で与えられる．

位体積 の 理 想 気 体 に 含 ま れ る 粒 子 数）と し て，移 動 度&%$&$!# % ##
%
'$(!(
*
%) )

##*'"(%!
(!"'がよく用いられる．これは，電場の強さ&をゼロにした極限での値が古典的な理論で求められる．以（７）

下，話を具体的にするために荷電粒子 $が電子の場合を考このように，巨視的な粒子集団の移動度と拡散係数の式にえよう．定常状態での電子の粒子束を "$，数密度を ($，拡は電場強度や気体粒子の数密度といった外部パラメータが散係数を !とすれば，気体中の電子集団の輸送現象は次の現れず，微視的な粒子固有の量だけを用いて表すことがで方程式で表せるだろう．

きる．

"$ #!($#!!!&
%($'

（４）

参考文献

右辺第１項は，電子集団の重心の移動，第２項は拡散を表［１］浜口智志，村上 泉，加藤太治，プラズマ・核融合学会
編：プラズマ原子分子過程ハンドブック（大阪大学出版会，２
０１１）第１部基礎編．
［２］C.D. Lin 編，Classification and Properties of Doubly Excited States of Atoms in Review of Fundamental Processes
and Applications of Atoms and Ions (World Scientific, 1993)
p. 357.
［３］犬井鉄郎，田辺行人，小野寺嘉孝：応用群論−群表現と物理学−（増補版）（裳華房，２０
０
９），7.4 点群の既約表現．

している．ここで，気体粒子による電子の微分散乱断面積)&$'を用いて運動量移行断面積を次式のように定義する．
#

#!&
)&
$'
%) ##
"!&
+,$'
,
(
*$'$

（５）

!

ただし，$は電子の入射方向に対する散乱方向の極角である．よって，この場合の運動量移行断面積は，電子が気体粒子と弾性衝突を１回起こすことによって電場に沿った方!!!!!!!!!!!!!!

か

とう

だい

じ

加 藤 太 治１９９
７年電気通信大学大学院修了．理学博士．旧科学技術振興事業団「多価冷イオン
プロジェクト」研究員，核融合科学研究所
COE 研 究 員 を 経 て，現 在，同 研 究 所 助
教．研究内容は，プラズマ及びプラズマ‐壁相互作用における原子分子過程，原子分子データベース，第一原理分子動力学による炉材料の水素照射効果モデリング等．

!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

５１

J. Plasma Fusion Res. Vol.88, No.2 (2012)１
０７‐１１８

講座 原子分子データベースの構築と利用

３．原子分子データベースの構築
村上泉，加 藤 太 治，北 島 昌 史１），坂 上 裕 之，今 井誠２）

核融合科学研究所，１）東京工業大学，２）京都大学（原稿受付：２
０
１
１年１
２月２
６日）

原子分子データベースを構成する原子分子データが，どのような研究によって生産されているのか原子物理学の理論研究や実験研究の紹介と，理論や実験で得られたデータをどのように評価して，データベースとして構築していくのかについて紹介する．原子分子物理学研究の例として，電子衝突過程断面積と，重粒子衝突過程断面積について述べる．
Keywords:
electron collisions, EBIT, atomic collisions, data evaluation, database system

３．
１ 概観

クーロン力の遅延効果，電子スピン同士の相互作用，束縛

本章では，原子分子データベースを構築するにあたり，

電子の電磁場との相互作用によるポテンシャルを考慮する

その元となる原子分子データが，どのような研究によって必要があり，それらをどのようにどこまで扱うかによっ生産されているのか，原子分子物理学分野での研究方法・て，結果が変わってくる．波動方程式は，電子を独立粒子

研究内容の紹介と，データをどのように評価しているのとして扱うハートリー‐フォック法や，複数の電子の配置

か，データベースの構築の方法に関して記述する．

間の相互作用を考慮した多配置ハートリー‐フォック法

原子分子データは，様々な理論計算手法や実験手法を用（MCHF 法），多配置摂動法といったような方法で解く．こいた原子分子物理学研究の結果として得られている．用いうして得られた原子構造によって決まる電子のエネルギーられる手法はある程度確立したもので，一定の信頼度を準位の差が発光線の波長である．紫外域や X 線領域で見ら持っているといえるが，それぞれの手法に内包された誤差

れるような，主量子数の異なる準位間の遷移の波長は，主は常に念頭に入れる必要がある．ある程度確立した地味な量子数が低いほど精度が高く得られる．一方，可視域に見印象のある研究分野であるが故に，原子分子物理学研究のられるような同じ主量子数の微細構造間の遷移や，高い主

昨今の流行とはやや一線を画しているが，高 Z 元素や多原

量子数の準位間の遷移の波長を，高い精度で得るには，子分子など，まだまだ研究が進んでいないものも多く，原

様々な相互作用による補正項などを注意深く考慮する必要

子分子データもすべて網羅・整備されているとはいえながある（たとえば［３］）．

（村上

泉）

い．半導体加工用の次世代極端紫外光源開発のためのスズの原子データ［１］のように，応用側の要請があってから

３．
２ 電子衝突過程断面積

データ整備が進められることが多いのが現状である．

３．
２．
１ 電子衝突断面積の計算方法

衝突過程に関しては，３．
２，３．
３節で紹介するが，ここでまず，紙面に限りがあるためかなり大雑把な説明になるは簡単に原子の構造計算と，関連して波長や遷移確率とことをお断りしておきたい．より詳しくは他の文献
［２，
４，
５］

いった分光に関するデータの研究について紹介する．詳し等を参考にしていただきたい．
さて，量子論では，電子はその運動量に対応する波長

くは，文献［２］の第２章・第３章を参照されたい．
原子や分子の発光線は，電子が上の励起状態から下の励（ド・ブロイ波長）をもった物質波であると考える（本講座

起状態（基底状態を含む）へ放射遷移することによって起２章参照）．電子の進行する先に散乱体である標的が置かこり，その波長は，状態間のエネルギー差によって決まる．

れると，散乱体の回りに散乱波を生じる（図１）．&方向にしたがって，原子や分子の構造と密接な関係がある．例と伝播する波数 $"の電子波が標的との相互作用によって散乱

して多電子原子を考えると，原子構造は，複数ある電子のされた場合の電子波動関数 %は，散乱中心から十分に遠方状態の波動関数を解くことによって得られる．ハミルトニ

では一般に次式で表せる．

アンは，原子核と電子の相互作用のポテンシャルと電子間

#
$%
$
!
#$! .
%#
%
$
%& ""!!#$&!"
"
!#
%
%' "
!

#

のクーロン相互作用ポテンシャルに加え，補正項として（１）

3. Construction of Atomic and Molecular Databases
MURAKAMI Izumi, KATO Daiji, KITAJIMA Masashi, SAKAUE A. Hiroyuki and IMAI A. Makoto
corresponding author’s e-mail: murakami.izumi@nifs.ac.jp

１０７!2012 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion Research

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.2 February 2012

た，標的電子との静電相互作用の影響を取り入れた歪曲波
ボルン近似もしばしば用いられる．標的が分子の場合には，ボルン近似であっても分子の振動・回転の自由度が加わり，散乱振幅の式は相当複雑になる．一般に，振動・回転励起のエネルギーは電子励起のエネルギーに比べて非常に小さい．したがって，電子励起を考えている限り，少な
くとも回転状態については平均化してしまって取り扱う場
合が多い．また，電子状態の遷移はほぼ瞬時に起こり，その間に原子核の配置が大きく変化しないと考えるのが妥当である（フランク−コンドンの原理）．
一方，比較的入射電子のエネルギーが低い場合には，散乱振幅を散乱中心に対する方位量子数 &ごとに分解して取り扱うことが多い．これは部分波の方法と呼ばれる．弾性図１

散乱の散乱振幅を部分波に分けると次のようになる．ただ

電子散乱の模式図．

し，以下では簡単のために '軸回りの方位角について散乱

右辺第一項は入射波，第二項は散乱中心から &
&
!
$'の方向

が対称に起こることを仮定する．

へ の 散 乱 波 の 成 分 を 表 し て い る．弾 性 散 乱 の 場 合 は

"!
，
#
&
"#$#&%'!")
#
%&&
&
+,&'
$
&
""'
(
$
% &$!
#

）である．標的とエネルギーのやり取りがある%($%（() $)&（非弾性散乱）場合には，入射波と異なる波数（%(%
$%)）の

（５）

散乱波が生じる．第二項の係数 #)(は散 乱 振 幅 と 呼 ばれ

ここで，#&は相互作用ポテンシャルによって与えられる部

る．なお，本講座２章（１）式の #とは関係ないので注意す

分波の位相のずれ（phase shift）を表す．%&はルジャンド

ること．散乱振幅の絶対値の二乗が遷移)+ (の微分断面積ル多項式である．大きな方位量子数の部分波は，大きな遠であり，それを散乱方向について積分したものが積分断面

心力ポテンシャルのために相互作用ポテンシャルが十分に積あるいは単に断面積と呼ばれる．

効果を発する領域内部で振幅が小さくなる．したがって，
低エネルギーでは方位量子数の大きな部分波の位相のずれ'')( %(
#
，
#&
&
!
$'
$ *
*
'" %) )(

（２）

%
#
"
#&
')($ ("&!
$',)*&'&'$．
*
*
%) )(

（３）

は小さいため，散乱振幅への寄与を無視しても大きな誤差は生じない．s 波（&$!）だけが寄与するような低エネル
ギーの場合，式から明らかなように，位相のずれが %の整数倍のとき散乱振幅（断面積）がゼロになる．これはラム標的との 局所的 な相互作用ポテンシャル ! による散乱

ザウアー極小と呼ばれる（本講座２章参照）．さて，位相の１

振幅は一般に次のように書ける ．なお，相互作用ポテン

ずれを正確に計算するには，相互作用ポテンシャルの影響

シャルは標的の原子核と電子の影響をすべて含むものとすを受けた波動関数を正確に求める必要がある．高エネル

る．標的が分子の場合には，相互作用ポテンシャルは分子ギーの場合にはボルン近似を用いることができたが，低エ配向にも依存することに注意する．

ネルギーの場合には緊密結合法や R 行列法と呼ばれる方法

"
"'
"'
#
(&
'"
$! ""$!#"!&%$(が用いられる．ボルン近似では，暗黙のうちに，)+ (の遷
移は途中下車のない片道切符であることを想定している．

（４）

しかし，衝突エネルギーが低くなると遷移にかける時間がこのように書くと未知の波動関数 (が散乱振幅に入れ子に長くなり，様々な中間状態を経由し，また行ったり来たりなっていて解きにくい．入射電子が高エネルギーの場合にしながら終状態に落ち着く．このような物理描像によくは，波動関数を相互作用ポテンシャルについて摂動展開合っているのが緊密結合法と呼ばれる方法である．この方

し，ゼロ次の項（標的との相互作用がない場合の波動関数

法では，始状態と終状態に加え，重要と思われる中間状態に相当する）を右辺の波動関数に代入したもので近似するも含めた連立微分方程式を数値的に解いて散乱電子の波動場合が多い．これはボルン近似と呼ばれる．ボルン近似は関数を求める．R行列法は，緊密結合法の要素を含み，さら入射エネルギーが低くなるとよい近似ではなくなるが，に中間状態では散乱電子と標的電子との区別をなくして複Binary-Encounter-Bethe（BEB）法と呼ばれるスケーリン

合系として取り扱う．よって，一時的に電子が標的につかグによって低エネルギーにまで拡張して使える場合がある

まった共鳴状態（自働電離状態）の記述に優れている．

（文献［２］の第１５章）．また，標的がイオンの場合には，入射

最後に，分子の振動・回転励起に用いられる方法につい波と散乱波の波動関数に散乱体とのクーロン相互作用の影て簡単に述べる．比較的簡単なのでボルン近似が用いられ響を予め含ませたクーロンボルン近似が用いられる．まる場合もあるが，やはり低エネルギーの場合には心もとな

１ 標的の電子と入射電子が衝突により入れ替わる交換相互作用は非局所的なので（４）式のように表すことはできないが，高エネ
ルギー衝突の場合に用いられる，ボルン−オッペンハイマー近似やオチクール−ラッジ（Ochkur-Rudge）近似が知られている．これらについてもう少し具体的な内容は，文献［４］６‐
１節などをご覧いただきたい．

１０８

Lecture Note

3. Construction of Atomic and Molecular Databases

I. Murakami et al.

い．電子は軽いので比較的低エネルギーでもかなり大きなるような散乱角の非常に小さい前方散乱によるものを，散速度を持っており，標的の分子を構成している原子の位置乱されずに透過した電子と区別することができない．このは衝突の間大きく変化しないと考えてよい．その場合にため，この手法による全断面積値は真の全断面積値よりもは，衝突の間完全に原子核の配置を平衡位置で固定し，分幾分小さくなる．

子の向きも固定して取り扱うことにする．この方法は核固・交差ビーム法（図３）

定近似（断熱近似）と呼ばれる．この近似法では，分子のビーム法は，エネルギーと運動方向の揃った電子（電子

振動・回転励起の散乱振幅が，様々な原子核配置での弾性ビーム）を原子・分子に衝突させ，散乱された電子の強度

散乱の振幅を原子核の振動と回転の波動関数で平均化してを散乱角ごとに測定するものである．電子の入射方向を極表される．

軸 に 選 ん だ 極 座 標 系 で %，#方 向 の 微 小 立 体 角（加藤太治）$"")&'%$%$#に散乱される衝突断面積（微分断面積，

３．
２．
２ 電子衝突断面積の測定手法
電子衝突断面積を測定す る 手 法 は 主 に ビ ー ム 法とス
分子が多重衝突を起こさないような実験条件，すなわち標

%
!
#$
$&#
）を得ることができる．ビーム法のうちでも，標的$"
原子・分子を方向の揃ったビームとした方法を交差ビーム

的原子・分子の数密度が十分に低い必要であり，入射電子法と呼び，電子衝突断面積の定量測定では最もよく用いらビームの強度がある程度大きくできる衝突エネルギーが数れている．図３に交差ビーム法による電子衝突実験装置のeV 以上において用いられてきた．一方，衝突エネルギーが概略図を示す．標的粒子ビームに，既知のエネルギーの電数 eV 以下になると一回衝突条件で十分な測定ができる程

子ビームを垂直に交差させ，電子と標的粒子を衝突させ度の電子ビームの強度を得ることが難しくなる．このようる．衝突により散乱された電子の強度を，そのエネルギーな低エネルギー領域の電子衝突断面積を得る手法として，ごとに散乱角度 %の関数として測定する．装置は，入射電

スウォーム法が知られている．

子のエネルギーを選別して単色化するエネルギー選別器，

１）ビーム法電子と標的原子・分子が衝突する衝突領域，散乱電子のエ・透過減衰法（図２）

ネルギーを分析するエネルギー分析器の３つに大別でき

ウォーム法に大別される．ビーム法は，電子と標的原子・ビーム法のなかで，もっとも簡単に衝突断面積を得る手

る．電子源としては，熱フィラメントを用いる場合が多く，法として，透過減衰法が知られている．標的に満たされたエネルギー広がりがあるのでエネルギー選別器により単色衝突セルに電子ビームを入射し，標的分子と衝突せずにセ化する．衝突領域において標的粒子により散乱された電子

ルを透過する電子の強度を測定するものである．入射電子

はアナライザーによりエネルギー分析された後に，２次電ビームの強度を !
!，衝突セル中の標的粒子の数密度を %，子増倍管で増幅されパルス信号として検出される．得られセルの長さを #，標的と衝突せずにセルを透過する電子る 散 乱 電 子 の 計 数 率 は，ア ナ ラ イ ザ ー の 透 過 効 率

ビームの強度を !とすると，弾性散乱およびすべての励起，標的原，入射電子ビームの強度 "
&
!
'
!
(
$#
%
!
#"
&
!
'
!
(
$
$
%#

過程による非弾性散乱の断面積の和である電子衝突全断面

子・分子の数密度 %##
&
!
'
!
(
$を用いて，

積 $ は，光吸収測定の Lambert-Beer の法則で知られる次式で与えられる．
．
!"!
*(#
!%$#$
!%

（６）

この手法では，セルの長さ #について電子ビームの入射，出射オリフィスからの標的分子の漏れに起因する実効長補正を行い，セル内の真空度の絶対値 %を一回衝突条件が保証される様に精確に制御し，!
!，!を精確に測定できれば，$ が精度よく求まる．なお，透過減衰法では，衝突セル内で散乱された電子のうちセルの出口スリットを通過す

図２

透過減衰法の概略図．標的に満たされた衝突セルに電子ビームを入射し，標的分子と衝突せずにセルを透過する電子の強度を測定する．

図３

１０９

交差ビーム法の概略図を示す．標的粒子は紙面の裏面より表面に向かって噴出させる．

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.2 February 2012

やや大きい拡がりのエネルギー分布を持った群（スウォー

)
&
(
!
%*
*$$ * *$+)*$

ム）となる．スウォーム実験では，電子スウォームの電場
中での移動・拡散をドリフト速度，拡散係数等の輸送係

& &)
6
!
7
!
8
2))
6
!
7
!
8
(
!
%&
6
!
7
!
8
'
*,，（７）***+)

数，並びに回転・振動・電子励起や電離，電子付着等の速で与えられる［６］．, は入射電子ビームと標的原子・分子

度定数といったマクロな物理量を測定する．これらのマク,と の 衝 突 の 起 き る 衝 突 体 積 で あ る．残 念 な が ら，

ロな物理量を電界強度と気体密度の比の関数として調べ，

，'
，2))
&)
(
!
%&
6
!
7
!
8
6
!
7
!
8
6
!
7
!
8
*
*
*を厳密に知ることは非+)ボルツマン方程式を介することで衝突断面積というミクロ

常に難しいため，電子衝突微分断面積の絶対値を散乱電子な物理量に関係づける．
**
電子スウォームの確率分布関数 %%%)
3
!
5
!
4
*は次式のボの計数率から直接的に得ることは一般に困難である．しかし，標的原子・分子の種類が異なっても，標的ガスを吹き

ルツマン方程式を満たす
［１１，
１２］．

出すガス・ノズル内の標的の平均自由行程を同一にするこ+% **% * * %$" % ，
)*
"5#
(5
(3 "-#+
4とで，衝突領域での標的ガスの分布，すなわち気体ビームの形状を同じにすることができる．このことを利用して，（１０）

微分断面積の絶対値を得る方法が relative flow 法［７］であ*を用いて *"
*は印加された電場 $
*$!.
加速度 $
1+で与え

る．これは，微分断面積の絶対値が既知の標的１（一般にHe を用いる）の測定と未知試料２の測定を同じ装置条件

られ，演算子 ")%*に衝突断面積等の情報が内包されてい*1について，***る．例えば%)
3
3
!
4
!
5
!
4
*と(
*を電子の数密度2+)で行い，散乱電子計数率の比 &&""#および標的ガスの圧力の0*
電子の速度分布関数 /5)*を用いて展開すると

比 *""*#を用いて，次式の関係から未知試料の微分断面積

0
0
**
*
*
*
*
%)
3
2+)
5
3
!
5
!
4
!
4
)
*
')
!(
*
*
$% /

の絶対値を求めるものである．
*
*)""
*$ &
$ " #，
*)#"
*$ &
#*
"

0$!

（１１）

0
*
となる［１１］．ここで，速度分布関数 /5)*が等方的であれ

ば 0の第二項までで展開を打ち切ることができ，電子エネ（８）ルギー + を用いて分布関数を /+*と書き直して次式のよ)
うに運動量移行断面積 ). と関係づけることができる［１３］．

He の微分断面積の絶対値としては Nesbet のまとめた報告［８］や Boesten and Tanaka の推奨値［９］などが知られてい

!"

+
0+,
($#
/
+*
)
$!+30#!& !
" ' " *+$，
#
.
!
+*
+
1+)#).
%)

る．
交差ビーム法では，散乱電子のエネルギーをアナライ（１２）

ザーで分析する．計数する散乱電子のエネルギーと入射電子エネルギーを等しくすれば，弾性散乱の微分断面積を得

ここで，!は規格化定数，( は標的原子・分子の質量，)ることができ，計数する散乱電子のエネルギーを入射電子

は標的ガスの数密度，$は電場強度，0'はボルツマン定数，

エネルギーから #E だけ低くすることで，励起エネルギー+,は標的ガスの温度である．スウォーム実験で直接得られが #E の励起状態を生成する非弾性散乱の微分断面積が得るドリフト速度 5* や（横）拡散係数 #( については以下のられる．

ようになり，実験で得られた 5* や #( を矛盾なく再現する得られた微分断面積から（９）式により（積分）断面積を様な，). のセットを決めることになる．

求めることができるが，実験可能な散乱角 (には限界があ

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) 1+
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.)

り，($0°近傍の前方散乱角および($１８０°近傍での後方散乱角での測定はできない．このため，前方散乱および後方

（１３）

""
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+ /+ +#+ $ " ! #" &
* ．
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) 1+
$
! )
+*
.)

散乱における微分断面積を何らかの方法で補外し，これを用いて積分断面積を求めることが多い．なお，近年，衝突（１４）

領域に Magnetic angle changer を設置することで，($180

ここで明らかなように，スウォーム法はビーム法では測定°までの測定を可能にする技術が開発され，より正確な積できない，非常に低いエネルギー領域での電子衝突断面積

分断面積が得られるようになってきた［１０］．

に関する知見が得られる反面，電子と標的粒子との多重衝#'突の末に得られたマクロな物理量を測定するため，断面積

'

) ((%
)$& & * 2
/ ** ．
$!
! *を一意に決めることができない．

（９）

スウォーム法には，その他，気体の電離または励起に必

２）スウォーム法

要な入力エネルギーを遮断（例えばパルス的に）して，発数 eV 以下になると一回衝突条件で十分な測定ができる

生したプラズマ中の電子やイオンの減衰を計測してエネル程度の電子ビームの強度を得ることが難しくなる．このよ

ギー緩和過程を反応定数という物理量で調べるアフターグ

うな低エネルギー領域の電子衝突断面積を得る手法としローイング法，パルス・ラジオリシス法等がある［１４］．こて，スウォーム法が知られている．多重衝突が起こる条件

れらの実験方法でも，実験によって得られる輸送係数や反下では，電子源より気体中に放出された電子は，電子の入応速度などのマクロな物理量に基づいて，ボルツマン分布

射方向に印加された電界の下で，原子・分子と多数回衝突を仮定し統計的に処理することでミクロな物理量である電を繰り返しながら運動すると，電子は熱エネルギーよりも子と標的粒子との衝突断面積を求める．
１１０

Lecture Note

3. Construction of Atomic and Molecular Databases

I. Murakami et al.

３）その他の手法
・クーラーリングを用いた実験
電子冷却法によ り 高 速 イ オ ン の 貯 蔵 リ ン グ（storagering）の中を周回するイオンビームの速度の広がりを狭め，ビームの性質を改善する「ビーム冷却」を目的としたクーラーリングは，今日では単にビーム冷却のためだけでなく，電子衝突実験装置としても活用されている［１５］．
クーラーリングは，ビーム貯蔵リングの中を周回する高温のイオンビームに，その平均速度とほぼ等しい速度の電子ビームをリングの直線部で合流させ，その際に行われる熱交換によってイオンビームを冷却するものである．この合流部分を用いることで，電子・イオン合流法による電子 ―イオン衝突実験が行われている．電子冷却で用いられる電子は約１０００℃程度に熱せられたカソードから出る熱電子
で，この熱電子のエネルギー幅が約 100 meV あり，従来はこのエネルギーが実験精度の限界を決めていたが，最近ではビームライン中のビーム制御用磁石の磁場を用いた電子ビームの断熱膨張によって衝突エネルギーを実効的に熱エネルギー以下にし，エネルギー精度を大幅に上げることが可能になっている．

（北島昌史）

図４３．
２．
３ 電子ビームイオントラップを用いた多価イオンのネオン様タングステン多価イオンと電子との衝突により放出される X 線の二次元スペクトル．

電子衝突実験
電子衝突過程の研究において，その標的密度の低さからこのスペクトルは，EBIT で Ne 様タングステン多価イオ

実験的に難しいのが電子−イオン衝突過程である．特に多ン（６４＋）を 生 成 し，相 互 作 用 す る 電 子 エ ネ ル ギ ー を価イオンの場合，イオン密度が著しく低下し現在の実験技

1.5 keV から 14 keV まで走査しながら，X 線領域の発光ス

術において，交差ビーム法での実験はほとんど不可能とペクトルを観測したものである．軸に対して斜めに帯状にいってよい．そのような状況下で，この困難を克服するこ現れている構造は放射性再結合過程（Radiative Recombi-とを可能にしたのが，電子ビームイオントラップ（EBIT）

nation Processes: RR）による X 線である．Ne 様タングステ装置［１６］である．EBIT は強磁場（多くの場合超伝導磁石

ン多価イオンは最もエネルギー的に低い空孔は !!!であを用いる）中で圧縮された大電流密度電子ビームの空間電!
#" も次第にり，図４には !!!への RR が強く現れ !!"荷ポテンシャルと，その軸上にもうけたドリフトチューブ

弱くなるが同様に確認できる．またスペクトルにはいくつによる井戸型の静電ポテンシャルによって，イオンを閉じかのピーク状の構造が現れている（LMM，LMN，LMO

込めながら電子衝突を繰り返し，逐次電離を進め多価イオなど）．このピークは二電子性再結合過程（Dielectronic

ンを生成する仕組みになっている．

Recombination Processes: DR）に よ る X 線 で あ る．DR

閉じ込められたイオンは短い時間の後（価数にもよるがは二電子励起状態を経て光の放出を伴う電子捕獲過程であマイクロからミリ秒のオーダー）電離平衡状態となり，電り，入射電子が多価イオンの励起準位（M，N，O 殻）に束子エネルギーに対応する多価イオンが生成されトラップさ縛されたときの余剰エネルギーと，多価イオンの束縛電子

れる．ドリフトチューブに開けられた観測用スリットからの励起（LM 励起）に要するエネルギーが一致するときにトラップされた多価イオンと電子の衝突過程を分光学的に起きる強い共鳴過程である．そのためスペクトルからもわ研究することが可能である．

かるように特定の電子エネルギーで強く現れている．

一般的にプラズマ中の電荷分布は電子−イオン衝突におこのような強い共鳴過程は，プラズマ発光強度に非常にける再結合過程と電離過程のバランスで決まっている．

大きな影響を与えるため，プラズマ診断において重要な発よってその断面積の測定はプラズマ計測において非常に重光過程となり，その基礎データは必要不可欠である．

要な要素の一つである．

２）電子衝撃によるイオンの電離過程

１）電子−イオン衝突における再結合過程

電子衝撃による電離過程は，プラズマ中で最も主要な衝

電子と多価イオンの再結合過程を具体的な例を挙げて説突過程の一つである．重元素多価イオンの電離断面積測定

明する．図４に EBIT で観測されたタングステン多価イオ

は唯一 EBIT で測定可能であり，重要な役割を担っている．

ンの二次元スペクトルを示す［１７］．タングステンは次期核EBIT を用いる方法の利点は，多価イオンの生成に用いら融合装置のプラズマ対向壁やダイバータ材料の有力な候補

れる電子ビームを断面積測定のプローブとして利用できるとして挙がっている金属であり，その基礎データは周辺プ

こと，電子ビームの電流密度がきわめて大きく，多価イオ

ラズマの正確な診断のために欠くことのできないものとンの再結合による放射が，断面積測定に利用するに十分ななっている．

強度で得られることである．EBIT による電離断面積の測１１１

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.2 February 2012となり，この !"!が第２章の（１）式で定義された断面積（衝突断面積，散乱断面積）と一致する．したがって，断面積を実験的に求めるためには，（十分希薄な）粒子ビームを局在させた標的ガスやビーム状にした標的粒子に衝突させ，求める特定の過程の発生数 !!を計数して，入射ビーム
量 !"と標的粒子面密度 ""から求めることが基本的手法となる．入射ビームと標的粒子を十分希薄にするのは，両者が重なる衝突領域内で，ある入射粒子が高々一回の衝突しか起こさない単回衝突条件を保証するためであり，このような手法をビーム法と呼ぶ．ビーム法では，散乱角を計測
図５することもできるので，微分散乱断面積の測定も可能であ

水素様鉄多価イオンの電子衝撃電離断面積の測定値と理論
値（［１
８］
参照）
．

る．これに対し，第２章にあるように（電離）気体やプラズマの運動を扱う場合，（マックスウェル−ボルツマン分定では，注目する多価イオンが効率的に生成，蓄積される布に限らず）とある速度分布を持つ粒子集団の衝突現象を

電子ビーム条件で電離平衡状態を達成させた上で，直ちに扱うことになり，その頻度を表す反応速度係数や，気体中

電子ビーム条件をプローブとしての設定に変えて放射を測を荷電粒子が静電場により運動するときの移動度などは，定した後，価数分布が平衡状態から大きく外れる前に最初

衝突断面積（一般に衝突エネルギーに依存する）がわかっの電子ビーム条件に戻す．この一連のサイクルを繰り返していれば，第２章の（３），（５），（６）式のように求められてデータを蓄積する方法が取られる．図５に EBIT で測定る．逆に，このような実験により反応速度係数や移動度がされた水素様の鉄多価イオン（Fe２５＋）の電離断面積を示

求められれば，ある条件の下に衝突断面積を求めることもす［１８］．高 Z 水素様イオンは，核融合や天体プラズマのよ可能であり，このように比較的高密度の気体を利用した断うな高温プラズマ中に存在し，特に鉄多価イオンは太陽観面積測定法は，スウォーム法と呼ばれる．後述のように，測において最も重要な観測対象の一つであり，このようなスウォーム法では，室温と 10 eV 程度の間の衝突エネル

基礎データは研究者から強く求められている．（坂上裕之）

ギーでの反応速度係数（断面積）測定が可能で，ビーム法
による実験では測定が困難になる数 eV 以下の低エネル

３．
３ 重粒子衝突過程断面積

ギー領域での測定に適用される［２２‐２４］．

本節では，原子分子衝突分野の研究者［１９］が，重粒子衝ビーム法，スウォーム法とも電子衝突，重粒子衝突に適

突過程の断面積を実験的・理論的に測定・計算する手法を用できるが，重粒子衝突においては，入射粒子と標的とし紹介するが，詳細な記述は参考文献［２］に譲り，実験的手法て中性の原子あるいは分子とそれらのイオンを組み合わせについて参考文献［２］第７章で触れなかった（電子衝突にた衝突系を対象とする．スウォーム法では入射粒子は１価つき前節にも記述された）スウォーム法につき解説し，あ

イオンである必要があるのに対し，ビーム法では，中性粒

わせて理論的手法の概要をまとめる．実験的手法について

子ビームを用いれば，中性−中性衝突の断面積も測定可能

は，他の文献［２０，２１］も参照されたい．

であるが，実際には（特に高速の，あるいはエネルギー分

第２章にあるように，衝突断面積は入射粒子と標的粒子

布巾の小さい）中性粒子ビームを作ることは簡単ではなが衝突するとき，ある過程が起こる頻度を表す尺度で，２く，イオンビームを入射ビームとすることが多い．

体衝突，すなわち十分希薄な標的に十分希薄なビーム中のビーム法は，多様な衝突過程の断面積を広範な衝突エネ

粒子が入射して１対１の衝突を起こす過程を前提とする．

ルギーで計測できる点で優れており，断面積測定の標準的

このときビーム内の入射粒子は，他の入射粒子と十分な空手法である．が，衝突系（入射粒子と標的粒子の組合せ）と間的間隔を保ってその間に相互作用はなく，標的への入射

衝突エネルギー毎に測定が必要で，入射粒子一つとってみは衝突過程の時間スケールに比して十分長い時間間隔で発ても，何らかの標的との衝突断面積が実測されている元素

生する．標的粒子も，他の標的粒子との相互作用がない十より未測定のものの方がはるかに多い．どのような衝突過分な間隔で存在し，入射粒子が衝突領域内で孤立した標的程の断面積を測定するかに応じ，衝突後の入射粒子の価数粒子に衝突するイベントが，十分な間隔で繰り返し発生す（電荷変換）や電子状態（励起，励起準位への電子捕獲），

る．ビーム固体相互作用を論ずる場合など，標的粒子が高散乱角（微分断面積），衝突前後の入射粒子のエネルギー密度に存在し，それゆえ真空中の孤立原子（分子）とは異差（励起，励起準位への電子捕獲）あるいは標的粒子の価なる状態にある場合も，断面積は入射粒子１つと標的粒子数（電離，電荷変換）や運動量（励起，電離，電荷変換），

１つの衝突に対して定義される．２体衝突においては，あ

反跳角（微分断面積）さらに衝突により放出された電子のる（弾性・非弾性）散乱イベントの総発生数 !!は，入射粒個数や運動量，放出角などを，単独あるいはいくつか同時

子数 !"，標的密度 "，衝突領域の長さ（衝突長）"に比例に計測する．具体的にどのような手法で何を検出すればどするはずであるから，比例定数を !"!としての過程の衝突断面積が得られるかについては，文献［２］の!!!!"!!"""

第７章に解説されているので，そちらを参照されたい．

（１５）

ビーム法では式（１５）より衝突断面積を求めるが，式の前提
１１２

Lecture Note

3. Construction of Atomic and Molecular Databases

I. Murakami et al.

#
$0
+%
.##"#
"!*
/0#&
&
!
"，（１９）)となる．ここで+，$ はそれぞれイオン，気体分子の質量，#は重心系での散乱 角，'は電場によるイオン加 速度，
)$&
!
%$"
!
%(
%はイオンと気体分子の衝突間隔である平均
自 由 時 間（mean free time）を 表 し，&は 平 均 自 由 行 程（mean free path），%はイオンと気体分子の相対速度，%は気体分子の数密度，(は弾性散乱衝突断面積，)*は群全体での平均の意である．気体の熱運動が無視できない場
図６

合，平均自由時間 )が一定であるとの仮定の下，移動管内

移動管によるスウォーム法実験装置の例．

となる単回衝突条件を確認するため，標的圧力を変えて標のイオン群の平均運動エネルギー))*は，イオン，気体分子それぞれの速度 (，! と気体分子温度 &，ボルツマン定数

的密度 ,を変化させ，イベント数比 %,!
%-の標的ガス厚*を用いて，,*に対する成長曲線が線形となることを確認する成長率" +"$&( #
" (#
!#*
)*
*$ '
%
)1*"$)
(
)
$ +)
#
#

法を用いる．同法とその裏返しでもある減衰法については
文献［２］第８章に詳細な記述がある．

" +"$&
# $
&，
.+
" *
$ %
#
#

本稿では，ハンドブックでは省略したスウォーム法につき解説する．図６に示されるように，スウォーム法による（２０）

イオン−中性粒子衝突実験では，移動管に比較的高い圧力と表される．後にボルツマン方程式の数値解析やモンテカ（例えば 1 Torr＝3.54×1016 cm−3）の気体を充填し，移動管

ルロシミュレーションにより得られた速度分布関数は，イ内の電極により 1軸方向に一様電場を印加する．管入口よオンと気体分子の散乱がほぼ等方的である場合で１０％以り導入されたイオンは，電場による加速と気体分子との衝

下，そうではない場合でも２０％以下の誤差で Wannier の解突を繰り返し，/，0軸方向に拡散しながら 1軸方向に平均析式が成立することを示しており［２６‐２９］，第２章にある移動速度 .+ で移動する（第２章）．個々のイオンの移動速ように移動速度 .+ は外部電場と気体粒子数密度の比によ

度の分布を解析的に求めることは困難であるが，このようり制御可能であることから，移動度 #や拡散係数 "を測定

な低エネルギーでは弾性散乱が最頻となることを前提に，し，第２章の（６），（７）式より室温から〜10 eV 程度の衝

Wannier が以下の関係を示している［２５］．熱運動が無視

突エネルギーで運動量移行断面積が測定できる．

できるほど外部電場が強く，外部電場による加速の影響がスウォーム法で非弾性散乱断面積（反応速度係数）を測無視できない場合，イオン速度の z 軸方向平均 )(1*と２乗定するには，移動管中の比較的高圧力の気体を緩衝気体と

平均 )
(#*は，

して入射イオンのエネルギー制御に用い，緩衝気体に少量の標的ガスを混入する（図６）．緩衝気体は入射イオン・標/0#$"+ "!*
(
)
$
!
"，
1*
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$

的ガスの双方と（弾性散乱以外の）反応をせず，入射イオ
ンと標的ガスの非弾性散乱に影響を与えないことが必要

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%
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$ +
#

で，質量が小さいことから衝突エネルギーを広範に制御で（１６）きることもあって，He が多用される．入射イオンの実験室となり，これよりイオン群の平均運動エネルギー ))*は第系エネルギーは（２０）式となるが，標的ガス分子の質量と速

）により
（$)
２章の移動速度 .
(1*+#度を+)，.)（+)).)*&）として標的ガスの熱運動を考*$$慮 す る と，相 対 衝 突 速 度 .-は 衝 突 角 を "と し て，" (# " +"$&( # " +"$&
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（１７）
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となり，重心系での衝突エネルギーの平均 )$'( *が，と表される．このとき，イオンの運動エネルギー )は /
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1軸方向に

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+) # $ ，%." *&+"+)& + ##%（２１）となる．ただし '$++)!
+"+)&は衝突系の換算質量で%ある．例えば入射イオン A＋と標的 B の電荷移行過程 A+と分配され，そのうち 1軸方向電場による加速の影響を除+B→A+B＋の断面積を測定する場合，A＋は緩衝気体によいたランダム運動分の寄与はり（２０）式のエネルギーまで減速され，標的ガス分子と（２１）式の重心系衝突エネルギーで電荷移行反応を起こす．生成

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した B＋は外部電場により移動管内を移動しながら，緩衝
１１３

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.2 February 2012

気体と弾性散乱のみ起こし，（２０）式に相当するエネルギー

刻々と変化する（準分子の）電子軌道上に入射・標的粒子

で移動管出口より取り出される．標的ガス B の混入量を少の電子が存在するという扱いが必要である．衝突エネル＋＋量としたのは，生成した B が別の A 入射イオンや別の標

ギーが高く，原子核の相対速度に比して電子の軌道速度が的ガス分子 B と反応しないようにするためである．ここ無視できる場合は，衝突時間すなわち標的電子と入射粒子で，移動管軸にそった１次元座標系を考え，ビーム法にもの間に有効な作用が及ぶ時間が短いため，入射粒子と標的登場する減衰法，成長率法により反応速度係数を求める方

電子のクーロン相互作用を摂動と見なすことが可能で，こ法を導く．座標と時間を変数 ，+で表し，反応速度係数をれに基づく様々な近似法が用いられる．本節では理論的手

κ，標的ガス密度を (% とすると，-における A イオン密法の大まかな分類のみ記すので，理論や近似の詳細につい度 ($ は，ては参考文献［４，３０‐３２］を参照されたい．

＋

重粒子衝突の理論的取り扱いは，量子力学的なものと古&($$!κ($(%，
&+

&$,，
&+ &

典力学的なものに大別される．量子力学的には，粒子は波（２２）動関数に従って空間的，時間的に

ぼんやり

存在してお

を満たす．移動管入口 (-$!
)における入射イオン密度をり，入射粒子の散乱軌道を古典力学のように!
としてこれを解くと，($ことは本来できず，衝突に関わるすべての原子核と電子のする運動を量子力学的に扱う方法と，原子核同士の近接と散乱!
($ $($'/-!!κ(% "，
,&

（２３）

のみ古典的に扱う半古典近似が存在する．この分類とは別に，量子力学的手法は衝突径数法と部分波による方法に分!
となり，全長 !の移動管出口での A＋イオン密度 ($を測定すると，反応前後の A

決定けられる．衝突径数法は入射粒子の軌道すなわち衝突径数! !
イオン強度比 ($"($ より，＋

を定義できる半古典近似に限って適用可能で，この点で量子力学的衝突径数法は半古典近似と同義である．量子力学

(!
,
, $!，
κ$! & +(%! ($（２４）的手法では反応前後の系の波動関数とその間の遷移確率を計算するが，衝突径数法では，ある衝突径数 #で入射したときの波動関数 #("!
+)を始状態 #)と終状態 #(を含む適当と反応速度係数が求まる（減衰法）．この場合，移動管出口!
!
!
!
イオン密度 (%が，(%となることより，
$($
!($

＋

な基底関数系で #(
"
"
+
#*(
!
+
!
+
)
)と展開し，散乱前
)
$% $
*(

反応速度係数をすなわち +- !& において始状態を示すよう複素係数 $
)

での B

κ$

'

の絶対値を１，他の係数を０と決定して，散乱後すなわち(!
,&+,#"" $!$(%!
(%#+- "& における係数 $#)$$,(より遷移確率 "((,を求め，（２５）&
積分 %$##)#&#より反応断面積を求める．この方$&! "(と求めることもできる（成長率法）．ただし，移動管出口で法は衝突エネルギーがおおむね 100 eV/u 以上であれば有の A＋，B＋強度を分離して測定するため，質量分析が必要効であり，波動関数と遷移確率の計算にボルン近似，アイ＋である．
（２２）式の適用には，移動管内部での A イオンとコナール近似や ゆがんだ固有関数（perturbed stationary

標的ガス分子 B との単回衝突条件成立が前提となり，(%state；PSS）法など衝突エネルギーに応じた理論を組み合! !
! !
を変化させたときの ($"($ 比あるいは ""($"(% の変化をわせる．部分波による方法では，全空間的に広がる波動関

片対数グラフにプロットして（２３）式の成立を確認する．反数で表される入射波 #（例えば波数ベクトル !!の平面波

応速度係数から断面積を求めるには，第２章の（３）式を解かなければならないが実際は困難であり，室温付近で衝突）が散乱後，散乱しなかった波動関数と散")!!##' '/-(&
乱 で 生 じ た 外 向 き 球 面 波 の 和 で *- & に お い て

断面積がほぼ一定であるとの条件の下，

!!#
""
!!"
&
*
*
!
')
&
'
*
"
*と 書 け る よ う に シ ュ
'/-(
'/-(
)
"%
(
)

# ""
κ$*
,.
%
,.+
$%*
+#

レーディンガー方程式を解き，散乱振幅 %から断面積を求（２６）める．実際に波動関数を計算するには，摂動法と緊密結合# ""より求めたり，平均反応断面積*
%+
%κ*
,.
+#を求めること

法に大別される近似が必要で，それぞれ高および低衝突エが行われる．

ネルギーで有効である他，比較的簡単な衝突系においては重粒子衝突断面積の理論的導出にあたっては，光子入射

時間依存の波動関数を有限要素法により数値的に解くこと

や電子入射の場合と異なり，入射粒子の構造，すなわち原も行われている．

子核とその周囲を巡る電子の結合を考慮する必要がある．

摂動法の代表的手法であるボルン近似では，前節あるい衝突エネルギーは入射粒子と標的粒子の原子核間相対速度は参考文献［２］第５章にもあるように，解くべきシュレーで表されるが，非弾性散乱は入射粒子と標的粒子の電子状ディンガー方程式を，衝突系全体の波動関数を標的の固有態変化によりもたらされるので，軌道電子の原子核周回速関数で展開した上で，両辺に系の波動関数 # が登場する積度を同時に意識しなければならない．衝突エネルギーが低分方程式に変形しておき，入射粒子の運動エネルギーが相く，二つの原子核が近接してやがて離れていくまでの時間

互作用ポテンシャルに比して十分大きく，相互作用によるが電子の軌道周回時間より長くなる場合には，入射粒子

運動への影響はごくわずか（散乱断面積も小）であるとの)")"$ と標的 %からなる準分子（擬分子）($%) の電子軌道

前提から，積分方程式左辺の # を，相互作用がない入射平（ポテンシャル曲線）を考え，$!%核間距離の変化により

面 波 の 波 動 関 数 #(!)$'/-(!!#&*)と し て 右 辺 の１１４

Lecture Note

3. Construction of Atomic and Molecular Databases###)!*"#)"*より散乱波 #)"*を求め（１次ボルン），散
乱振幅と断面積を求める．次いで ###)!*"#)"*を左辺に
!*
)

"*
)

I. Murakami et al.

古典論によると，接近速度 ))"*が小さく核間距離の変化
によるポテンシャル変化が十分小さいとき，遷移の振動励#*)

代入して### "# "# を求め（２次ボルン），これを高次まで繰り返せば厳密な解に収束するはずであるが，起の周期 %'!!
"!が衝突時間##%!
))"*に比して十分短

実際には１次ボルンあるいは必要に応じて２次ボルンまで率は低い（Massey の断熱判定基準［２］）．図７（c）のようにの計算が行われる．当初は相互作用がない状態の平面波をもともとポテンシャル曲線が交差しない場合でも，０１間の最初の波動関数 #)!*として用いた平面波ボルン近似が使

ポテンシャル差 +$!"+の差が最小と&!#!&"#"$!!!$""+と +われたが，現在では完全な平面波ではなくある程度散乱のなる核間距離で遷移は可能である．この例では二つの曲線

影響を織り込んだ波動関数を用いたり，２次ボルンまで計のみ考えたが，実際の系では励起，電離，電子移行など起算するなど精度を上げるための方法が用いられる．

こりうる非弾性過程のポテンシャル曲線が複雑に絡んで相く（#!
%%"）なると，衝突は断熱的となって状態間遷移確

低エネルギー衝突では，ボルン近似のような入射粒子原

互に関連しており，取り得る量子状態をできるだけ多く正子核と標的原子核の相互作用を無視する方法は使えず，歪確に取り入れて計算する方法が緊密結合法である．衝突曲波近似法により入射粒子と標的の相対運動の変化を取り

中，系は準分子（擬分子）の状態にあることから，ポテン

入れて計算を行う．衝突する入射粒子と標的の全電子が取シャル曲線の計算にあたっては，電子波動関数を個別原子り得る状態（どちらの核のどの準位に束縛されるか，あるではなく準分子の電子波動関数による展開で表現する．

いは自由電子としていくらの運動量を持つか）に応じた系

古典力学理論も水素様原子あるいは等価と見なせる衝突のポテンシャルエネルギーを，入射粒子と標的の核間距離の系の高エネルギー衝突において有効な理論式を与える他，関数として描いた図７を（断熱）ポテンシャル曲線と呼ぶ．

種々の半経験式作成のベースとなっている．水素様より複散乱はこの図で始状態を表すポテンシャル曲線の右方極限

雑な系での高エネルギー衝突では，標的中の電子と原子核（核間距離 (, (）から，曲線に従って最近接距離 (#"!

の相互作用を無視し，入射粒子が（核に束縛されない）自まで左に移動（接近）した２粒子が，ふたたび右方極限ま由電子に衝突すると近似する２体衝突近似が有効である

で離れると表現でき，この間に始状態の曲線から別の曲線が，２体衝突近似は励起断面積の計算には使えない．中エへの 乗り換え が起こり別の状態のまま核同士が離れていネルギー領域では，複雑な衝突系において衝突に関わるすく場合に，この終状態へ遷移する非弾性散乱が起こる．状

べての原子核と電子の古典的相互作用を連立して解く古典

態０と１の間に何の相互作用もなければ，それぞれのポテ

軌道モンテカルロ法が成功を収めている．

（今井

誠）

ンシャル曲線は図７（a）のようにある距離 (#"$で交差す

３．
４ データ評価るが，この場合状態０１間の遷移は起こらない．状態間に電子相互作用が働く（従って遷移が可能な）場合には，二つ原子分子データがどれだけ信頼できるのか，どの程度不の曲線は図７（b）のように (#"$において "!#$!"!#!
$#

定性があるのか，その評価は重要であり，データを利用すのオーダーで 反発 し交差しなくなる（擬交差）．$!"は電る原子分子物理学以外の研究者にとっては，評価された子相互作用があるときの両状態のエネルギー差（相互作用データが提供されることが望ましい．しかしながら，デーがなければ $!"#!となり曲線は交差）$は換算質量であ

タ評価は容易ではなく，原子分子物理学についての知識とる．この "!を越えて遷移が起こる確率を '&とすると，遷理解，理論計算方法・実験方法に関する理解と，データ評移が起こるのは状態０で接近する系が (#"$で状態１に遷価の経験が必要である．そのため，世界においてもごくわ

移し，最 近 接 距 離 (#"!に 至 っ た 後 引 き 返 し 離 遠 時 にずかな研究者が評価済みデータを作成しているのが現状で(#"$で状態０に遷移することなく離れていく場合と，逆ある．

に接近時に遷移せずに離遠時に遷移する場合の二つとなり，

データ評価の方法を簡単に記そう．データを評価するに散乱による状 態０１間の遷 移 確 率は，'&)
'&
"!'&*
"!'&*
")

は，まず，文献を調査し，既存のデータ集めから始まる．集［３３］とZener［３４］'&)"!'&*となる．'&の表式はLandau##

めたデータは，誰（どのグループ）が，どういう方法で求により独立に求められたが，'& $"，'& &"いずれの場合

めたデータか，誤差はどのくらいか，理論の場合はどのよにも非弾性過程の断面積は小さくなり，（'& &"の場合衝

うな仮定のもとで計算されているか，実験であれば，どの突中の状態は異なるものの）弾性散乱が主体となる．またような装置や条件で測定されたか，などをリストアップする．数値データについてはグラフ化し，値を比較する．このとき数値データベースがすでにあれば大変便利である．
断面積などは，衝突エネルギーに対する振る舞いの傾向などを吟味し，推奨データを決めていくことになる．その決め手となるのは，やはり実験による測定値とその誤差であるが，実験方法をよく吟味し，理論計算とも比較する必要がある．データ値のエネルギー依存性および値が，高エネ
ルギーまたは低エネルギーでの漸近形に近づいているかで

図７

信頼性を判断できる．市川は多くの分子などの電子衝突断

ポテンシャルエネルギー曲線とその交差点 r = Rc における挙動．

面積の評価を行っているが，その中で評価の指針を次のよ
１１５

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.2 February 2012

うに述べている［３５］．

もシミュレーションコードの中で用いられている．他にも① 理論データと実験データがあれば，基本的には実験

Cイオン衝突断面積について［４０］，Feイオンについて［４１］などがある．

データを優先する．
② 実験方法の信頼性を評価する．独立した測定方法によ

ここでは，具体的な評価の例として，分子 CH４の電子衝る結果が一致するものは，精度が高いと判断できる．

突電離断面積を見てみる［４２］．既存の実験データを中心に③ 一つの方法によるデータセットしかない場合は，参考収集，評価し，推奨データを選び，解析式でフィッティン

データとする．（評価済みデータとはしない）．複数のグをした．解析式では，エネルギーの高いところでの断面測定値のばらつきが大きいものも，データ評価を行わ

積の振る舞いが正しくなるようにベーテ−ボルン理論によない．

る結果を考慮している．分子の場合，電離後解離するチャ

一方，イオンの電子衝突励起断面積など実験による測定

ネルも多数あるため，その部分断面積の和がトータルの断値がほとんどないが，応用上重要なデータの場合，理論計面積になるように配慮する必要がある．図８に例として，算の手法や計算内容により判断して推奨データをまとめる

CH４が電離して CH３＋と H ができる場合の断面積を示す．図こともある．評価済みデータ，推奨データは，解析式でに示したように，一つの実験データ以外はほぼ一致していフィッティングして提供されることも多い．

る．この中で最も信頼性が高いデータを選んで推奨データ

このデータ評価の際に，既存のデータベースがあればそれは重要な役割を果たす．収集したデータをそのデータベースに追加することにより，グラフ化や比較が容易になり，データのアップデートによる再評価も難しくはない．
データベースの中には，このように収集した元データを収納・公開しているものと，評価済みデータのみを公開しているものとに分かれる．核融合研の衝突過程数値データ
ベース［３６］は前者であり，NIST の原子分光データベース［３７］は後者になる．データベースの使い方については，第４章で紹介する．
１）波長・遷移確率の評価
NIST の原子分光データベースに入っている原子のスペクトル波長や遷移確率はほとんどは評価済みデータであり，その結果は論文として発表もされている．例として，
タングステンイオンの波長について紹介する［３８］．この
データ評価では，２
００７年までに出版された論文を調査し，実験により測定された W２＋〜W７３＋の発光線波長とエネル
ギーレベル（一部のイオンのみ），遷移確率を評価している．実験としては，sliding spark light source，レーザー生

図８

電子衝突による CH4 の解離性電離断面積の衝突エネルギー依存性．シンボルは実験データ，実線は推奨データ．文献
［４
２］
より転載．

図９

Li３＋と H の荷電交換反応により，Li２＋（3p）へ電子が捕獲される断面積．横軸は実験室系の核子１個あたりの衝突エネ
ルギー．いろいろな理論データ（シンボル）を比較し，推奨
データ（実線）を求めている．文献［４
３］
より転載．

成プラズマ，トカマク，電子ビームイオントラップ装置（EBIT）が用いられている．これらの中から精度の高い計測値を選び，遷移の同定については，独自に理論計算も行い，オリジナル論文の結果と比較して決定している．複数のグループによる計測があるほうが望ましいが，タングス
テンイオンについては一つしかない場合が多く，その場合は，参考データと考えたほうが良い．
遷移確率は，測定としては発光線の寿命と分岐比の測定を行って理論計算と比較，評価するが，測定そのものが難
しく，評価されたデータとして NIST のデータベースに登録されたものは多くはない．
２）衝突断面積・速度係数の評価
衝突断面積・速度係数の場合は波長と異なりエネルギー依存性が加わるため，評価が大変難しい．さらに原子核衝
突データと比較しても励起状態が非常に多いためプロセスの数が多く，統一した評価済みデータはまだ確立されていない．
プラズマ中で重要となるイオンの電子衝突励起断面積
データとしては Itikawa et al.［３９］の評価済みデータは今で
１１６

Lecture Note

3. Construction of Atomic and Molecular Databases

I. Murakami et al.

表が出来たら，データ検索であるが，直接 SQL 文を実行としてフィッティングをし，図中に実線で示している．
原子衝突による荷電交換断面積は，全断面積は実験デー

してデータベースへアクセスするのは，ユーザーには不便

タがあるが，励起状態への部分断面積は実験測定データが極まりないし，管理上好ましくない．したがって，GUIない．しかし，荷電交換分光計測など応用上重要であるたやブラウザ等を使って，ユーザーによる検索パラメータのめ，推奨データは理論計算から作成する必要がある．ただ入力や，それを RDBMS への SQL 文に変換し，検索を実行

し，衝突エネルギー領域により，断面積の振る舞いが異なし，返ってきた結果を表示するシステムが必要である．ブり，また計算手法も異なるため，それらを考慮して推奨

ラウザを用いるのであれば，C 言語などのプログラム言語

３＋

データをきめなければならない．例として図９に Li と H

を用いて CGI を作成し，データベースへの SQL 文の実行命の衝突により Li２＋（3p）への電子捕獲過程の断面積を示す

令や，得られた結果を加工して表示するなど，ユーザーと

4［４３］．おおよそ（２〜５）×10 eV/amu あたりの断面積ののやりとりを行わせることになる．１．
１節で紹介したよう振る舞いが変わっているところは，ちょうど計算手法も変な統一フォーマット XSAMS に則った XML 形式による出

わる境界領域で，高エネルギー側と低エネルギー側では異力は，この段階で CGI が作成することになる．数値データ

なる計算モデルで断面積が得られている．それぞれで信頼をグラフ化する場合も，CGI によりグラフを作成するプロ性が高いデータを選び，これらをつなぎ合わせてもっともグラムを起動して数値を渡し，グラフを作成・表示するこらしいところに線を引き推奨データとしてフィッティングとになる．

を行った．そのため，このつなぎ目の領域の断面積の値は，注意して用いる必要がある．

（村上

現在インターネット上で公開されている検索機能の付い泉）

た原子分子データベースは，このような方法で構築されているといってよいだろう．

（村上

泉）

３．
５ データベース構築方法
収集した原子分子データをまとめ，あとで検索などがで参考文献

きるように使いやすく格納したデータベースを構築するに［１］G. O'Sullivan et al., EUV Sources for Lithography (2006, SPIE
Press), Chap. 5.
［２］浜口智志，村上 泉，加藤太治，プラズマ・核融合学会
編：プラズマ原子分子過程ハンドブック（大阪大学出は，リレーショナルデータベースマネージングシステム（RDBMS）とよばれるソフトウエアを用いるのが一般的である．データを複数の表に分けて管理し，表と表の間は ID

版会，
２
０
１
１）
．

で関係付け，SQL と呼ばれるデータベース言語を用いて［３］X. Ding et al., J. Phys. B 44, 145004 (2011).
［４］高柳和夫：電子・原子・分子の衝突［改訂 版］
（培 風
館，１
９
９
６）
．
［５］Y. Itikawa, Molecular Processes in Plasmas (SpringerVerlag, Berlin Heidelberg, 2007).
［６］K. Bederson and L.J. Kieffer, Rev. Mod. Phys. 43, 601(1971).
［７］D.F. Register, S. Trajmar and S.K. Srivastava, Phys. Rev.
A 21, 1134 (1981).
［８］R.K. Nesbet, Phys. Rev. A 20, 58 (1979).
［９］L. Boesten and H. Tanaka, At. Data Nucl. Data Tables 52,
25 (1992).
［１０］M. Zubek, N. Gulley, G.C. King and F.H. Read, J. Phys. B
29, L239 (1996).
［１１］L.C. Pitchford, S.V. ONiel and J.R. Rumble, Phys. Rev. A
23, 294 (1981).
［１２］R.W. Crompton, Adv. At. Mol. Opt. Phys. 33, 97 (1994).
［１３］L.S. Frost and A.V. Phelps, Phys. Rev. 136, A1538 (1964).
［１４］嶋森 洋，籏野嘉彦：放射線化学 18, 2 (1983).
［１５］M. Larsson, Rep. Prog. Phys. 58, 1267 (1995).
［１６］N. Nakamura, J. Asada, F.J. Currell, T. Fukami,
T. Hirayama, K. Motohashi, T. Nagata, E. Nojikawa,
S. Ohtani, K. Okazaki, M. Sakurai, H. Shiraishi,
S. Tsurubuchi and H. Watanabe, Phys. Scr. T73, 362(1997).
［１７］H. Watanabe, N. Nakamura, D. Kato, T. Nakano and
S. Ohtani, Plasma Fusion Res. 2, 027 (2007).
［１８］B O'Rourke, F.J. Currell, H. Kuramoto, Y.M. Li, S. Ohtani,
X.M. Tong and H. Watanabe. J. Phys. B34, 4003 (2001)［１９］日本における原子分子衝突および関連分野研究者の集
まりに，原子衝突研究協会 http://www.atomiccollision.

データを検索，参照し，表示する．RDBMS には，MySQL［４４］やPostgreSQL［４５］というオープンソースソフトやOracle，Microsoft SQL Server といった商用ソフトがある．これらのソフトでデータベースを構築し，ユーザーが検索な
ど使いやすいようなGUI等による表示システムは別途開発
す る 必 要 が あ る．Windows や MacOS で 動 く FileMakerなどの市販ソフトは，一般的に使いやすく作られている．
RDBMS を使ってデータベースを構築するにあたり，まず，どのようなデータ構造にするか，設計する必要がある．
原子分子データの場合は，文献情報と数値データに分けることができ，それぞれ別の表で管理するのが適当だと考える．文献情報は，著者，論文タイトル，雑誌名，巻・号，ページもしくは論文番号といった書誌情報が主で，電子ジャーナルの DOI などもあると便利である．一方，数値データは，断面積や速度係数，衝突エネルギー，誤差値といった数値そのものに加え，数値の単位の情報，実験室系
なのか中心質量系なのか，理論と実験の別，理論の方法や実験の方法の情報，どういう原子過程なのか，始状態と終状態の情報（原子や分子名，イオン価数，エネルギー状態の量子数などの内部状態の情報）など，付随情報がいろい
ろ必要である．場合によっては，フィッティング関数の解
析式やフィッティング係数などの情報も必要かもしれな
い．これらの数値データを更に複数の表に分けて管理することも可能だと思われる．これらの項目に対して，項目名，データの型（文字列，整数，実数等），データサイズ（バイト数）などを決めて表を設計する．忘れてはいけないのは，
データセットを区別するキー（ID）を設定することである．
１１７

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.2 February 2012!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

核融合科学研究所核融合システム研究系教授．主な研究分野はプラズマ中の原子分子
過程．２０１
１年は，１月に教授 昇 進 で 始 まり，３月にプラズマ原子分子過程ハンド
ブックが出版，４月から学童保育保護者会と PTA 役員を務
め，科研費も頂き，その他諸々，いろいろな意味で当たり年に．２
０１
２年はどんな年になるでしょう．小学生と幼児の子育てに奮闘中．特定非営利活動法人原子分子データ応用フォーラム理事長．

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!

か

とう

だい

じ

加 藤 太 治１９９
７年電気通信大学大学院修了．理学博士．旧科学技術振興事業団「多価冷イオン
プロジェクト」研究員，核融合科学研究所
COE 研 究 員 を 経 て，現 在，同 研 究 所 助
教．研究内容は，プラズマおよびプラズマ‐壁相互作用における原子分子過程，原子分子データベース，第一原理分子動力学による炉材料の水素照射効果モデリング等．

!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!! !!!!!!!!!!!!! !!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!!

泉

きた

じま

まさ

し

北 島 昌 史東京工業大学大学院理工学研究科化学専
攻，准教授．主な研究分野：原子・分子衝
突科学，主に超低エネルギー電子−原子・分子衝突過程を研究．その他：物理と化学を行ったりきたりしながら，新しいことを探しています．

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!
さか

うえ

ひろ

ゆき

坂 上 裕 之１９
９
１年上智大学大学院理工学研究科物理学専攻博士後期課程修了，理学博士．同年理化学研究所（大型放射光）の研究員としてSpring‐８建設に従事．１９９
５年に核融合科学研究所大型ヘリカル研究部開発研究系助手．現在に至る．専門は原子・分子衝
突過程の実験的研究．

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!
い

まこと

今 井

いま

誠

京都大学大学院工学研究科原子核工学専攻助教．広島市出身．主な研究分野は，イオン−原子・分子衝突物理．３月まで，記事中にも登場する原子衝突研究協会の庶務幹事を務め，会員増加に苦闘している．「協会は，４月より原子衝突学会に改名いたします．ご関心をお持ちの方はお問い合
わせください（^̲^；）」現在の個人的関心事は，専門を越えて20 キロ圏内の除染．まずは圏外から，機会を見つけては福島に通う．

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

村 上!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

いずみ!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

かみ!!!!!!!!!!!!!!!!!

むら!!!!!!!!!!!! !!!!!!!!!!!!! !!!!!!!!!!!!!!!!!

１
９
９
９）
．
［２
２］金子洋三郎：日本物理学会誌 37, 560 (1982).
［２３］K. Kumar, Phys. Rep. 112, 319 (1984).
［２４］S.T. Graul and R.R. Squires, Mass Spectrometry Reviews
7, 263 (1988).
［２５］G.H. Wannier, Bell System Tech. J. 32, 170 (1953).
［２６］H.R. Skullerud, J. Phys. B 6, 728 (1973).
［２７］L.A. Viehland, E.A. Mason and J.H. Whealton, J. Phys. B
7, 2433 (1974).
［２８］S.L. Lin and J.N. Bardsley, J. Chem. Phys. 66, 435 (1977).
［２９］L. Ferrari, J. Chem. Phys. 118, 11092 (2003).
［３０］高柳和夫：原子衝突（朝倉書店，２
０
０
７）
．
［３
１］B.H. Bransden and M.R.C. McDowell, Charge Exchange
and the Theory of Ion-Atom Collisions (Oxford University
Press, New York, 1992).
［３２］G.W.F. Drake (ed.), Springer Handbook of Atomic, Molecular,
and Optical Physics, Part D (Springer, 2005).
［３３］L. Landau, Physik. Z. Sowjet 1, 88 (1932), ibid. 2, 46 (1932).
[in Collected Papers of L.D. Landau, Pergamon Press (1965)

52-59, 63-66].
［３４］C. Zener, Proc. R. Soc. Lond. A 137, 696 (1932).
［３５］Y. Itikawa, J. Phys. Chem. Ref. Data 38, 1 (2009).
［３６］NIFS atomic and molecular numerical database, http://dbshino.nifs.ac.jp/［３７］Y. Ralchenko, A.E. Kramida, J. Reader and NIST ASD
Team (2011). NIST Atomic Spectra Database (ver. 4.1.0),［Online］. Available: http://physics.nist.gov/asd. National Institute of Standards and Technology, Gaithersburg, MD.
［３８］A.E. Kramida and T. Shirai, Atomic Data Nucl. Data Tables 95, 305 (2009).
［３９］Y. Itikawa et al., Atomic Data Nucl. Data Tables 33, 149(1985).
［４０］K. Suno and T. Kato, Atomic Data Nucl. Data Tables, 92,
407 (2006).
［４１］I. Murakami et al., Atomic and Plasma-Material Interaction Data for Fusion (APID series), IAEA, accepted (2011).
［４２］R. Janev et al., NIFS-DATA-68, NIFS (2001).
［４３］I. Murakami et al., Atomic Data Nucl. Data Tables 94, 161(2008).
［４４］MySQL, http://www-jp.mysql.com/［４５］PostgreSQL, http://www.postgresql.org/

jp/がある．
［２０］J.S. Chang, R.M. Hobson，市川幸美，金田輝男共著：電離気体の原子・分子過程（東京電機大学出版局，１
９
８
２）
．
［２
１］金 子 洋 三 郎：化 学 の た め の 原 子 衝 突 入 門（培 風 館，

１１８!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

J. Plasma Fusion Res. Vol.88, No.３ (2012)１
８０‐１８７

講座 原子分子データベースの構築と利用

４．主なデータベースの利用方法例
村上泉

核融合科学研究所（原稿受付：２
０
１
２年１月２
７日）

原子分子データベースの具体的な利用方法例として，NIST の原子スペクトルデータベースと分子の化学反
応データベース，核融合科学研究所の衝突過程の断面積等データベース，ADAS，そして化学反応データベース
として GRI-Mech の使い方を紹介する．
Keywords:
atomic and molecular database, wavelengths, transition probabilities, collision cross sections,chemical reaction rate constants

本章では，原子分子データベースの具体的な利用方法をデータと分子分光データなどがある．原子分光データは，いくつか紹介する．検索方法は，データベースごとに異ASD のほか，基礎原子スペクトルデータハンドブック（中なっており，ちょっとしたコツがあったり，いろいろなオ性原子と１価イオンのスペクトル線の波長と強度のデータ

プションがあったりするので，是非自分でもいろいろ試し集で，データは ASD に含まれている），水素と重水素のエて使ってみてほしい．どのデータベースでも，ユーザーか

ネルギーレベル（理論によるオンライン計算），中性原子

らのフィードバックは重要なので，使い勝手や，データ内の基底状態と電離エネルギー表，X 線遷移エネルギー（Z容などの要望は，どんどん出すと良い．インターネットで＝１０−１００の K!線等），原子スペクトルの文献データベーアクセスできるデータベースのほとんどを文献［１］第１７章スなどがある．分子分光データは，２原子分子，３原子分で紹介しているのでそちらも参照していただきたい．

子，炭化水素の回転遷移のマイクロ波スペクトルデータ

原子の波長・遷移確率と，電子衝突電離，励起，再結合（同位体を含む），赤外分光器較正用波数表，星間分子のマ

断面積・速度係数については，インターネット上のデータ

イクロ波遷移周波数などがある．
「Atomic and Molecular

ベ ー ス を 一 度 に 検 索 で き る 検 索 エ ン ジ ン GENIE［２］がPhysics」では，オンライン以外のデータベースもリスト

IAEA によって提供されており，これらは，原子（イオン）

アップされている．オンラインのもので，NIST Chemistryを指定するだけで検索が実行され，それぞれのデータベー

Web Book［６］では分子の様々な基礎データが集められていスからの検索結果がそのまま表示されるようになっている．SRD１０７として，分子の電子衝突電離・励起断面積のる．これらのデータを調べたい場合は，このサイトを利用

スケーリング理論（BEB モデル）によるオンライン計算がするのが手っ取り早い．

実行できる［７］．そのほか，中性原子・分子の気相化学反応の速度係数のデータベース［８］，液相中の分子の化学反

４．
１ NIST応の速度係数のデータベース［９］が提供され，化学反応式

米国標準技術研究所（NIST）では，その名のとおり標準によって検索ができる．

データ Standard Reference Data の整備に関する研究を広ここでは，最もよく利用されている原子スペクトルデー

く行なっており，多くのデータベースを提供している．そタベース ASD［４］について，簡単に使い方を紹介する．２

れは，１９６８年にアメリカで制定した標準データを提供する

つのデータベース「Lines」と「Levels」があり，Lines のほ

法律に基づいている．その総合的な入り口として NIST

うはスペクトル線の波長と遷移確率，遷移の上準位，下準Data Gateway［３］がある．このページの左側の分野リスト

位の情報，データの出典が見られる．調べたいイオン，例から「Atomic and Molecular Physics」を選ぶと，原子分子

えば，C3+イオンの場合は，分光記号で C IV と指定し，波関係のデータベースのリストが出てくる．あるいは，右側

長範囲を指定して検索する（図１）．複数のイオンを指定の Quick List から原子スペ ク ト ル デ ー タ ベ ー ス"Atomic

することも可能である．検索のときのオプションとして，

Spectra Database ASD"［４］へ行くこ と も で き る．
「Physi-

表示方法をテキスト形式にしたり，レベルエネルギーの単

cal Reference Data」を選ぶと物理系のデータベースリスト

位を変更したり出来る．検索条件に，エネルギー準位の範［５］へ行く．ここには周期律表もある．その中に原子分光囲の指定や，遷移強度の範囲の指定，データ精度の指定を

4. Examples How to Use Atomic and Molecular Databases
MURAKAMI Izumi

author’s e-mail: murakami.izumi@nifs.ac.jp

１８０!2012 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion ResearchLecture Note

4. Examples How to Use Atomic and Molecular Databases

図２

I. Murakami

NIST の ASD［４］の Line の中で，Dynamic Plots オプショ
ンの Saha-LTE Spectrum を選択した場合に作成される，熱平衡時のスペクトルで，C IV の例（１−２０００Å）を示す．電子温度 100 eV，電子密度 1013 cm−3 を指定した．スペクト
ル線強度は相対値になる．

成することもできる（"Saha-LTE Spectrum"）．図２に C IVのスペクトルの例を示す．これらオプションで作成した図は，検索結果の画面の一番下にリンクが出てきて，PDF
等での表示・ダウンロードや，図のデータのテキスト表示ができる．
また，グロトリアン図（Grotrian Diagram）と呼ばれる，エネルギー準位と準位間の光学的許容遷移の関係を表す図を作成することも可能である．図３に C IV の場合を示す．
図１

この図は JavaScript を使ってダイナミッ ク に 表 示 さ れ

NIST の ASD［４］の Line の検索画面．一番上部でイオン及び波長範囲を指定すると検索ができる．検索条件等の変更
や，オ プ シ ョ ン で 図 の 作 成 な ど も で き る．「Dynamic
Plots」では，熱平衡を仮定したスペクトルの図も表示できる（図２参照）．「Grotrian Diagram」では，エネルギー準位と遷移の関係を図にしたグロトリアン図が作成できる（図３参照）．

る．遷移を示す線をクリックすると，上準位や下準位の情報や，波長，遷移確率も表示できるため，スペクトル線の遷移の理解の助けになる．
次に，ASD のトップページに戻り「Levels」を選択すると，イオンの原子構造を調べることができる．イオンを分
光記号で指定すると，励起状態の電子配置，LS 多重項，全したり，表示される波長を真空のみにしたり，といった変角運動量量子数 J ，レベルエネルギー（cm−1）が表示され更もできる．デフォルトでの表示は，波長（計測値，Å），

る．検索のときに，エネルギーの表示を eV に変更するこRitz の波長（Å），相対強度，遷移確率 Aki（s−1），遷移確率

とも可能である．元素番号が大きな多価イオンの場合は，の精度（AAA（0.3％ 以下）〜E（５０％以上）），上準位およ

配置間相互作用による混合があるため，その表示されていび下準位のエネルギー（cm−1），遷移の電子配置（Con-る配置の占める割合（％）も表示される．例として，図４

figuration），LS 多重項（Term），全角運動量量子数 J ，統に W LXX（W69+）で検索したときの結果を示す．レベルエ

計重率 g，遷移のタイプ（何もない場合は電子双極子遷

ネルギーの値が，斜字体になっているのは，実験による評移），出典が表示される．波長は，２０００Å以下および２００００

価がない理論値で，＋x と書かれているものは，不定性がÅ以上は真空の波長，その間は空気中の波長である．また，あることを示している．電離閾エネルギーも表示される．

Ritz の波長は，遷移の上準位と下準位のエネルギーの差の詳しい使い方，説明は，ヘルプページ（ホームページ上

逆数 が 真 空 の 波 長で あ る と し た Ritz の 原 理［１０］に基づ部にリンク）に記述されている．

き，実験によって得られた準位のエネルギーを使って出し

NIST が公開しているデータベースの中から，もうひとている．

つ，分子の化学反応のデータベース NIST Chemical Kinet-

基本的に実験値を元に評価されたデータであるが，エネ

ics Database［８］を紹介する．様々な分子の気相化学反応のルギーレベルについては，実験値からの外挿や理論値の場

速度係数1を，化学反応式等を指定して検索できる．例え合があり括弧で表示される．オプションで，波長の位置のば，初期状態として CH4 と入力して CH４だけを指定して検図（"Line Identification Plot"）や，サハの熱平衡の場合のス

索すると，反応式ごとに分類した９０８レコードがヒットしペクトル線強度の計算を電子温度と電子密度を指定して作た．その中から，７レコードヒットした CH4+O2→CH3+

１ 反応速度係数（Rate coefficients），反応定数，速度定数（Rate constant）などともいう．

１８１

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.3 March 2012

図３

NIST の ASD［４］の Line のなかで作成したグロトリアン図の例として，C IV を示す．縦軸はエネルギーで，励起状態のエネルギー準
位が横棒で示されている．それらの電子配置は，横軸に 1s2 ns のように記され，これは，1s2 ns の意味で，主量子数 n＝2〜9（np，nd はもう少し上まで）が描かれている．その横棒の間に引かれている斜めの線が，光学的許容遷移（電気双極子遷移，E１）である．
電気双極子遷移の選択則として方位量子数 !l ＝±1 に当てはまるものが描かれている．その遷移の線をクリックすると，上準位，下準位の情報や波長，遷移確率が表示される．データベースの中に入っているデータを元に図が描かれているため，この場合，l が３以上の励起状態間の遷移のデータが含まれていないこともわかる．

図４

NIST の ASD［４］の Levels で，W LXX（W６９＋）を検索した結果．基底状態，励起状態の電子配置（Configuration），LS 多重項（Term），全角運動量量子数 J ，エネルギーレベル（cm−1；＋x は計算値に不定性があることを示す），混合の割合（％）で，他の項が混ざっているときは，２番目に大きいものも表示．

１８２

Lecture Note

4. Examples How to Use Atomic and Molecular Databases

I. Murakami

HO2 を見てみると，図５のように，速度係数に関するアレ

前に温度 "の n 乗の項を仮定しない場合と仮定した場合のニウスの式と，そのパラメータ !
（頻度因子）と $，活性化

フィットも自動で実行して，結果が表示される．

エネルギー !#，適用温度範囲がデータの出典ごとのリス

４．
２ NIFS

トとして表示される．化学反応が，１体反応（１次）か，２

核融合科学研究所（NIFS）では，原子・分子の衝突過程

体反応（２次）か，３体反応（３次）かによって，order−1が分類され，速度係数の単位が，１次の場合が s ，２次がの断面積・速度係数等の数値データベース［１１］を作成，

cm3 molecule−1 s−1，３次が cm6 molecules−2 s−1 となって公開しており，表１に示すように，９つのデータベースかいる．

ら 構 成 さ れ て い る．AMDIS，AMOL が 電 子 衝 突 過 程，

出典のところをクリックすると，論文の情報が得られCHART，CMOL が重粒子衝突過程のデータベー ス で，る．さらに，上部に表示された化学反応式の分子をクリッ

SPUTY，BACKS はプラズマ固体相互作用のデータベース

クすると，Chemistry webbook［６］へ飛んで，その分子の情である．データベース作成の歴史的経緯から DIO がある

報が見られるようにもなっている．

が，近年は分子の電子衝突解離過程のデータは AMOL に

出典の前にあるチェックボックスをチェックして，"Create

格納している．データベースは１９７８年から順次作成され，Plot"をクリックすると，図（アレニウスプロット）が描か

現在のインターネットによる公開は，１９９７年から行ってい

れて，データの比較ができる．図６に例を示す．アレニウ

る．これらのデータベースに格納しているデータは，基本

スプロットは，横軸が温度の逆数，縦軸が反応係数の対数

的には出版されている原著論文から収集したもので，一つであるため，傾きから活性化エネルギーが求められる．

の衝突過程に対して，複数の理論や実験などによるデータ

チェックされたデータを使い，アレニウスの式で指数部のが表示されることが多い．原子データは，実験方法や理論

図５

NIST のChemical Kinetics Database［８］で検索し，CH4＋O2→CH3＋HO2 の 化 学 反 応 を 選 択 し て 得 ら れ た 検 索 結 果．
データの出典ごとに，適用温度範囲，速度係数を表すアレニウスの式のなかのパラメータ A，n，Ea に対する値が表示される．Order は速度係数の単位を示す（本文参照）
．
表１

図６

NIST の Chemical Kinetics Database［８］で検索し，図５で示した反応のすべてのデータをチェックしてアレニウスプ
ロットを描いた結果．１
９
６
８と１
９
７
８の理論データを除き，どの文献からのデータもほぼ一致している．

NIFS 原子分子数値データベース［１１］の構成．

データベース名
AMDIS
ION
EXC
DIO
REC
CHART
AMDIS Molecule（AMOL）

内容
備考
原子の電子衝突電離断面積，速度係数原子の電子衝突励起断面積，速度係数
分子の電子衝突解離断面積
H２など．
原子の再結合断面積，速度係数
原子の重粒子衝突荷電交換断面積，電離断面積
分子標的の古いデータも含む
分子の電子衝突過程断面積，速度係数（全断面積，弾性散乱，励起，電離，解離，再結合，電子付着）

CHART Molecule（CMOL）SPUTY
BACKS

分子の原子衝突過程断面積，速度係数（弾性散乱，励起，電離，解離，電荷移行，組替）イオンの固体表面でのスパッタリング収率
固体表面での後方散乱係数

１８３

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.3 March 2012

計算手法などの違いなどにより，著者によって異なった値

画面を示す．元素名や価数などを指定して検索できる．検が出されていることが多々あり，どのデータを信頼して利索する際は，断面積か速度係数を指定する必要がある（デ用すべきか，気をつける必要がある．本講座３．
４節でデータフォルトは断面積）．オプションとして，理論，実験，評価

評価について述べたが，核融合研のデータベースでは，そデータを選んだり，著者や出版年などの指定や，検索結果のような様々なデータを比較して，データ評価を行うことを例えば出版年でソートするように指定することもできができるようになっている．すでに論文として評価が行わ

る．検索の結果は，衝突過程ごとに分類されて表示される．

れたデータも収集してあり，そのようなデータは，実験ヒットするデータが３００件を超えると検索が打ち切られて（E）でも理論（T）でもなく，評価済み推奨データ「V」がしまうので，ある程度狭くなるように条件を指定したほう表示されるようになっている．研究の進歩により新たなが良い．このデータ数の検索上限は，AMDIS EXC と REC

データが出されることもあるため，データベースのアップにはなく，EXC と REC の場合は，検索結果を一度，初期状

デートも重要である．アップデートは国内の原子分子物理

態ごとに分類したリストが表示されて，そのなかから知り学研究者の協力を得て行なっている．

たい過程をさらに選択した後，個々の衝突過程のリストが表１で示したこれらのデータベースは検索システムを持表示されるようになっている．

ち，原子名などでの検索ができ，数値データは，数表の表

図７にあるように ION で「Fe」のみ指定して検索する

示 に 加 え，グ ラ フ 表 示 が で き る．ま た，AMDIS ION，と，１５６件のデータがヒットした．例えばその中から中性鉄

CHART，SPUTY，BACKSは，経験則による断面積も同時

原子の電離断面積（１電子〜４電子電離）をチェックボッ

にグラフに書くことができる．ION の電離断面積について

クスで選択して（その際，デフォルトの All Data List のは，Lotz の 経 験 則（原 子 番 号≦３０）［１２］，CHART は，チェックをはずす必要がある），「Numerical Data Tables

H，H２，He 標的に対する電荷移行断面積の経験則［１３］，or Graphs」を選択して「Display」をクリックすると，図８

SPUTY は単原子固体に対するスパッタリング収率の経験則［１４］，BACKS は軽元素入射に対する後方散乱係数の経験則［１５］を用いている．Lotz の式は，文献［１］第１３章の（１３．
１．
５）式にも記述してある．電荷移行断面積は，文献［１］第７章に様々な経験則が記述されているので，参考になる．データベースの中の CURVE へ行くと，経験則で断面積を作図することもできる．
図７に，例として電子衝突断面積，AMDIS ION の検索

図８

図７

NIFS の AMDIS ION データベースの検索画面．元素名，価数などを指定して検索できる．検索データは断面積（デフォルト），もしくは速度係数を指定する．データの種類
として，理論，実験，評価データの指定や，著者，出版年，そのほかの項目も検索条件として指定できる．

１８４

NIFS の AMDIS ION データベースで鉄を選択後，得られた結果の中から，鉄原子の１電子〜４電子の電離過程を選択したあとに表示される画面．各衝突過程ごとに，データのリファレンスと衝突エネルギーの範囲が示される．ここで，数表や図で表示するデータを選択することができる（デフォルトは全部）．数表表示は，デフォルトは横書きなので，縦書きを選択すると，あとで利用しやすい．グラフの描き方もオプションで変更できる．経験則を同時に書く
場 合 は，CURVE を１に 変 更 す る．凡 例 の 表 示 場 所 は
AUTHOR の次のプルダウンメニューで指定する．

Lecture Note

4. Examples How to Use Atomic and Molecular Databases

I. Murakamiのようなページが表示される．衝突過程ごとに，データの電子衝突による分子の微分断面積，陽子衝突による水素分

出典論文の情報と，衝突エネルギーの範囲が表示される．

子の電離微分断面積，水素分子への電子の解離付着係数，

個々のデータのリストのリファレンスの著者名の次に，電離平衡時のイオン比，固体表面のスパッタリング収率・Reference というリンクと，Information というリンクがあ

反射係数・飛程値，光吸収断面積，電気学会提供の原子分

るが，Reference は，文献データベース ORNL への横断検子の電子衝突断面積の推奨データセットとなっている．現索，Information は，データに付随する情報（詳しい書誌情

在は，林真先生（故人）の収集された原子分子の衝突過程

報，データが取得された方法，データに対するコメントなの文献および断面積の未発表データのデータベースの作成

ど）を見ることができる．これらの情報は，この前のペーを電気学会放電委員会の協力を得て行っている．

ジ で「Numerical Data Tables and Graphs」を 選 ぶ 前 に，

４．
３ Open-ADAS「Standard」もしくは「Custom」の選択によっても見るこ

ADAS（Atomic Data and Analysis Structure）
［１
６］は，イ

とができる．
ここで「Graph Display」を選択してグラフ を 描くと，ギリスの Strathclyde 大学と JET が中心となった国際コン

図９のようになる．図を描く際に，オプション「Curve」をソーシアムが運営している原子データと解析用ソフトウエ「１」にすると，経験則を実線で同時に描くことができる．

アのパッケージで，核融合プラズマや天体プラズマの分光

また，個々のリファレンスごとに，データをシンボルでプ

解析等に有用な原子データや，それを使って作成されたロットするのではなく，線で結んで書くことも可能で，そ様々な２次データを利用したり自分で計算することができの場合は右側にある「Line-Option」のチェックボックスにる．本講座１．
２節 a および b で紹介した荷電交換分光計測やチェックを入れる．図はPDFファイル等でダウンロードでビーム減衰解析では，ADAS のデータとパッケージを利用

きる．図の描き方も変更でき，MODE を FIX にし，LOG

してデータの解析を行っている．そのほかにも，発光線強をえらんで対数表示，MAX と MIN で表示区間を指定する

度と電離の数の比，いわゆる S/XB や，放射損失パワー，電ことができる．凡例を書く場所も AUTHOR の項目で，右離平衡のイオン密度比，などといった計算ができる．また，上，などと変更できる．数表の表示は，Data Display を選択

原子データは，核融合プラズマ関係の様々なシミュレー

し，write vertically にすると，数値が縦に並ぶので利用しションコード（Strahl，EDGE2D，B２‐IRENE，ERO など）

やすい．

でも利用されている．ADAS の膨大なマニュアルはホーム核融合研では，表１に上げた検索機能付きのデータベーページから参照でき，利用方法に熟知すれば，いろいろ有スのほかに，いくつもの小さなデータベースを作成して公益に使える．しかしながら，このパッケージを利用するに開している．リストが，ホームページ［１１］に載っている．

は，研究機関がコンソーシアムに参加（有料）する必要が

これらのデータベースは共同研究などの成果の公開等を目ある．国内では，NIFS と日本原子力研究開発機構が参加し的に作成したもので，検索機能がなく，データをテキストている．２００９年より ADAS は ITER に絡んで EU からのサファイルとしてリンクしているだけであるが，項目ごとにポートを得て ADAS-EU プロジェクトを行っている．この

ダウンロードできるようになっている．現在公開している

プロジェクトの中で若手研究者向けにトレーニングコースのは，二重励起状態のエネルギーレベルとサテライト線，を毎年実施し，これはコンソーシアムメンバーでなくても参加ができる．
２００８年７月 よ り，ADAS は IAEA と の 協 力 に よ り，
OPEN-ADAS［１７］として，基本的な原子データの公開を始めた．ADAS は，原子データを原子過程等により分類している．OPEN-ADAS で公開されている原子データは，荷電交換断面 積（ADF０１），「Resolved specific ion data collections」（ADF０４：エネルギーレベル，基底状態や励起状態間の放射遷移確率と電子衝突励起速度係数が主体で，ファイルによっては，再結合速度係数や荷電交換再結合速度係数なども含み，衝突輻射モデルに使って励起状態のポピュ
レーションを計算したり発光強度を計算することのできる
原子データのセット），電子衝突電離速度係数（ADF０７），
放射再結合速度係数（ADF０８），二電子性再結合速度係数（ADF０９），等核子マスターファイル（ADF１
１；イオン密度を電離平衡等で計算するために必要なデータ，実効再結

図９合速度係数 ACD，実効電離速度係数 SCD，荷電交換 Cross

AMDIS ION データベースで Fe の電離断面積の検索を行い，そのうち，Fe の１電子〜４電子電離の断面積を表示させた．実線は，１電子電離断面積の Lotz の経験則［１２］である．
各シンボルに対する文献の著者のリストのなかで，末尾のE は実験，T は理論を示す．評価済みデータは V で示される（この図にはない）．

Coupling Coefficients CCD，準安定状態（Metastable）を区別してイオン密度を計算する際に必要となる Cross Coupling Coefficients XCD と，Parent Cross Coupling Coefficients QCD，励起によるラ イ ン 発 光 に よ る 放 射 パ ワ ー
１８５

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.3 March 2012

４．
４ そのほかのデータベース

PLT，再結合及び制動放射による放射パワー PRB，荷電交換による放射パワー PRC，個々の発光線による放射パワー

文献［１］の第１７章にあるように，様々な原子分子データ

PLS の９種類がある），荷電交換再結合発光 係 数（ADF

ベースがインターネット上で公開されている．大気化学と12），光子１個あたりの電離の係数，いわゆる S/XB（ADF

か，応用分野ごとに特化して収集されたデータベースがい13），発 光 係 数 PEC（ADF１５），実 効 ビ ー ム 阻 止 能 係 数

ろいろあるが，異なる分野からであっても利用できるもの（ADF２１），実効ビーム発光係数（ADF２２）となっている．

は多い．

これらのデータを読み込むためのフォートランプログラム

その中に記述されていないデータベースとして，GRI-

もダウンロードができるようになっている．フォーマット

Mech［１８］をここでは紹介する．これは，燃焼化学のためのなどの説明は，マニュアル（Appendix）の中に記載されて化学反応の速度係数のデータベースであるため，酸素，メいる．データファイルはテキスト形式で，データに対するタンなどの炭化水素，二酸化炭素など，燃焼に用いられるコメントも記されている．ADAS のデータファイルは，

ガス分子に限られるが，低温のプロセスプラズマなど応用

データセットの形になっており，例えば，あるイオンのプラズマ分野の化学反応を調べるのにも用いることができ

ADF０
４のファイルがあれば，そのイオンの衝突輻射モデル

る．［１８］のトップページから「Reaction Rate Coefficients」を構築してスペクトル合成ができるようになっていて，利用しやすい．
ADAS の原子データは，基本的には NIFS のデータベースと同様に，一つの衝突過程等に対して，異なる著者によって得られた複数のデータセットが存在する．データ
は，学術雑誌に発表された原著論文のある理論計算データであったり，ADAS のグループが複数のデータを比較・検討して広い衝突エネルギー領域に適応できるようにして作成したデータなど，いろいろなものが存在する．また，励起状態に対して微細構造レベルまで分解したデータ（resolved）と分解していないデータ（unresolved）といった違いがあったり，準安定励起状態（Metastable）を区別した
場合と区別しない場合というのもある．原子データを利用して計算した２次データ，例えば，発光係数（Photo Emission Coefficients，PEC）は，計算に用いた原子データのセットが異なれば，異なった値となり，それぞれのファイ
図１
０ OPEN-ADAS［１７］で，波長領域を指定して検索した結果の例．波長，イオン名，データクラス，遷移，データファイル
名が表示され，データファイル名をクリックするとデータ
ファイルの詳細な説明が表示されダウンロードできる．

ルに記述されているコメントをよく読んでから利用する必
要がある．
データの検索は，「Freeform search」としてキーワードなど自由な検索語による検索，波長領域指定による検索，
イオン指定による検索，データクラスによる検索が用意されている．例えば，波長領域指定の検索をした場合の例を
図１０に示す．波長，イオン，データクラス，遷移，データ
ファイル名が表示され，データファイルをクリックすると，データファイルの詳細な説明が表示され，ファイルがダウンロードできる．ここでヒットしたものは，発光係数（PEC）と光子１個あたりの電離の数 S/XB，荷電交換再結
合 によ る 発 光 係 数（QEF）で あ る．デ ー タ フ ァ イ ル 名は，典型的には， データファイルの中身を示す３文字＋ データ生成年

元素 ̲ データ生産者名イニシャル

イオン .dat （例えば，pec93#c̲llr#c3.dat）であるとか，
等電子イオン系列 ̲ データ生産者

生成年

イオン .

dat（例えば，lilike̲wjd92#c.dat）といったような規則で作られている．イオン指定での検索は，あらゆるデータクラ
スのファイルがヒットする．Freeform 検索で，適切なキー
ワードを複数指定したほうが，データを探しやすい．いろ
図１
１ GRI-Mech［１
８］
データベース の 検 索 画 面．画 面 下 に 入 力
フォームがあり，画面上部にリストアップされた分子名
や，プルダウンメニューを選択して，検索を実行する．

いろ試してみると良い．

１８６

Lecture Note

4. Examples How to Use Atomic and Molecular Databases

I. Murakami

図１
２ GRI-Mech［１
８］
データベースで，CH4 と O2 で検索した結果，一つの化学反応がヒットした．速度係数をアレニウスの式で表した場合のパラメータがリストで示される．Number の数字をクリックすると，データの詳しい情報が得られる．

を選択すると，図１１に示す検索画面が表示される．ページ

やリンクリストが［１９］にあるので，是非一度のぞいてみの上部に検索方法についての説明，下部に検索条件をいれて，自分の必要とするデータはどこから探すことができる

る入力フォームがある．第１入力欄には，CH4 などの分子か，調べてみてほしい．

名を入れるが，ここに LIST と入力して検索を実行すると，このデータベースで扱っている分子のリストが表示され参考文献

る．２番目がプルダウンメニューで，分子ごとに選択でき［１］浜口智志他編：プラズマ原子分子過程ハンドブック（大阪大学出版会，２０１１）．
［２］GENIE, http://www-amdis.iaea.org/GENIE/［３］Standard Reference Data, http://www.nist.gov/srd/［４］Atomic Spectra Database, ver.4, http://www.nist.gov/
pml/data/asd.cfm［５］NIST Physical Reference Data, http://www.nist.gov/
pml/data/［６］http://webbook.nist.gov/chemistry/［７］http://physics.nist.gov/PhysRefData/Ionization/Xsection.html［８］http://kinetics.nist.gov/kinetics/index.jsp［９］http://kinetics.nist.gov/solution/［１０］W. Ritz, Astrophys. J. 28, 237 (1908).
［１１］NIFS Database, http://dbshino.nifs.ac.jp/［１２］W. Lotz, Z. Phys. 261, 241 (1968); 220, 466 (1969); J. Opt. Spc.
Am. 58, 236 (1968); 58, 915 (1965).
［１３］Y. Nakai et al., Phys. Scr. T28, 77 (1989).
［１４］N. Matsunami et al., IPPJ-AM-52, Inst. Plasma Phys., Nagoya Univ., 1987.
［１５］R. Ito et al., IPPJ-AM-41, Inst. Plasma Phys., Nagoya Univ.,
1985.
［１６］ADAS, http://www.adas.ac.uk/［１７］OPEN-ADAS, http://open.adas.ac.uk/［１８］GRI-Mech 3.0, http://www.me.berkeley.edu/gri-mech/［１９］http://dpc.nifs.ac.jp/dblinks1.html

るものが表示されている．第３入力欄に標的分子等を入力して，検索を実行する．第３入力欄の説明に any とあるものは，いろいろな分子が指定できる．例として，CH4 と O2を指定してみると，図１２に示すような結果が得られた．これは，４．
１節の図５で示したものの逆の反応過程である．このデータベースは，一つの反応過程については，一つのデータのみを表示するようになっている．反応係数は，アレニウスの式のパラメータで表示されるが，図１２の場合は，温度によらない一定値が示された．Number に示された数字をクリックするとデータの詳細が表示され，データの出典や，温度ごとの速度係数，エントロピーやエンタル
ピーなどのデータが示される．
検索結果は，化学反応シミュレーションソフトウエア
CHEMKIN（詳細化学反応解析支援ソフトウエア，市販品）
で使えるフォーマットでの出力も可能になっている．
また，GRI-Mech では，分子の熱化学 基 礎 デ ー タとして，２００−２
０００K の 温度 に 対 す る 熱 容 量，標 準 エ ン ト ロ
ピー，分子形成の標準エンタルピーの値もデータベースとして用意している．熱化学基礎データは NIST の Chemistry Webbook［６］にもあるので比較できる．Webbook はリ
ファレンスごとに値が表示される．
以上，いくつかのデータベースの利用方法を紹介した．
ここで紹介しなかったデータベースも，文献［１］の第１７章

１８７J. Plasma Fusion Res. Vol.88, No.3 (2012)１
８８‐１８９講座 原子分子データベースの構築と利用

５．おわりに村上泉

核融合科学研究所（原稿受付：２
０
１
２年１月２
７日）

第１章では，核融合プラズマ研究のための原子分子デー

日本（日本原子力研究開発機構の JENDL）［４］，アメリカ，

タベースの半世紀にわたる歴史を紹介したが，原子分子ヨーロッパ，中国，ロシアでそれぞれ作成され，IAEA のデータを必要としている応用研究者のために長い歴史の中

ホームページから同時に検索ができるようになっている

でデータ収集が行なわれてデータベースが構築され，検索［５］．このような取り組みを，核融合プラズマ研究のためのシステムなどが開発され，提供されてきた．アメリカの法

原子分子データに対しても行おうというものである．これ律で「標準データの提供」としてその活動が規定されていを進めるためには，原子分子物理学研究者の協力はもちろ

る NIST を別として，そのほかは，応用分野ごとに，その指ん，プラズマを研究しているデータ利用者からの理解とサ導的大学や研究所が，あるいは学会が主体となって，それポートと協力が欠かせない．

ぞれが必要とする観点から，それぞれのポリシーに従って

さて，原子分子データやデータベースについて更に勉強

データ収集とデータベース化が進められてきた．そのたをしたい方に，いくつか関連する教科書を和書を中心に紹め，原子分子過程といった点から見れば，同じようなデー介する．既にこれまでに参考文献として挙げられているもタを収集したデータベースが実はいろいろ存在している．

のを含む．

原子分子物理を専門としない利用者からしてみれば，複原子・分子物理学の基礎に関しては，「プラズマ原子分数のデータベースを渡り歩いてデータを探すのではなく，

子過程ハンドブック」［６］の基礎編に加え，教科書として一度に探せて，しかも，「お薦めデータ」であると助かる「原 子 分 子 物 理 学」
［７］，「電 子・原 子・分 子 の 衝 突」
［８］，

わけで，そのような使い方をめざした活動が近年進められ「化学のための原子衝突入門」［９］，「原子衝突」［１０］がある．

つつある．本講座１．
１節でも紹介したが，インターネット上

プラズマ中の原子分子過程という観点から書かれているのの複数のデータベースを同時にアクセスできる「仮想デーが，「電離気体の原子・分子過程」［１１］で，原子分子データ

タセンター」VAMDC プロジェクト［１］や出力フォーマッの表もたくさん掲載されている．プロセスプラズマへの応

トを XML で統一化する XSAMS［２］がそれである．現在

用という観点から原子分子過程を記述しているのが文献

IAEA が提供している検索エンジン GENIE［３］は，複数の［１２］の第３章と第８章，プラズマ材料科学のためにまとめ

データベースから一度に波長や電離断面積といった原子

られた文献［１３］には，プロセスプラズマなどに良く用いらデータを探し出せる．しかしながら，出力はそれぞれのれている主だった分子の評価済み電子衝突過程断面積の図

データベースの出力形式のままである．この取り組みを更も付録として掲載されている．天体物理への応用が主眼にに発展させようとしたのが VAMDC と XSAMS で，個々のなっているが，原子分子過程についてもよく記述されていデータベースの出力が，同じルールブック XSAMS に則っるのが，文献［１４］と［１５］，プラズマ分光の教科書で，原子て出てくれば，それを読み取るのも利用するのも容易にな過程についても記述があるのが文献［１６］と［１７］である．国る．そうなると，その出力を，例えばプラズマシミュレー

内の原子衝突や関連分野の研究者によって構成されている

ションコードに利用することも簡単にできるようになるだ

原子衝突研究協会［１８］が発行している会誌「しょうとつ」

ろう．

にも解説記事や講座記事が掲載されており，もっと原子分

さらに，「お薦め原子分子データ」のデータベースを作子過程などの勉強や研究をしたい方に参考になるだろう．

るために，データ評価を国際的に組織だって進めようとい様々な分野での原子分子データの応用例として，国際会

う動きが IAEA の原子分子データユニットを中心に今年か

議 ICAMDATA の会議集録も参考になる．これまでに７回ら始まる．３．
４節で紹介したデータ評価は，重要であると誰開催されており，招待講演として発表された最先端での研もが認識しているのにもかかわらず，サポートやバック究成果が掲載されている［１９‐２５］．

アップがなければなかなか進められない．核反応データ

最後に，原子分子データベースは，半世紀にわたる歴史

は，IAEA の核データ部が中心に策定したデータフォーの中で多くの先達たちの絶え間ない労力の結晶であり，改マット EXFOR を使って，評価済みデータライブラリーがめて，これまでに原子分子データベースに携わってこられ

5. Concluding and Remarks
MURAKAMI Izumi

author’s e-mail: murakami.izumi@nifs.ac.jp

１８８!2012 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion ResearchLecture Note

5. Concluding and Remarks

おける物理的諸過程（共立出版，１
９
８
０）
．
［１
６］T. Fujimoto, Plasma Spectroscopy (Oxford University
Press, 2004)［１７］H.R. Griem, Principles of Plasma Spectroscopy (Cambridge
University Press, 1997).
［１８］原子衝突研究協会：http://www.atomiccollision.jp/［１９］P.J. Mohr and W.L. Wiese eds., Atomic and Molecular
Data and Their Applications: ICAMDATA - First International Conference, AIP Conference Proceedings 434,
American Institute of Physics, 1998.
［２０］K.A. Berrington and K.L. Bell eds., Atomic and Molecular
Data and Their Applications: ICAMDATA - Second International Conference, AIP Conference Proceedings
543, American Institute of Physics, 2000.
［２
１］D.R. Schultz, P.S. Krstic and F. Ownby eds., Atomic andMolecular Data and Their Applications: ICAMDATA Third International Conference, AIP Conference Proceedings 636, American Institute of Physics, 2002.
［２２］T. Kato, H. Funaba and D. Kato eds., Atomic and Molecular Data and Their Applications: Joint Meeting of 14th International Toki Conference on Plasma Physics and Controlled Nuclear Fusion (ITC14) and 4th International Conference on Atomic and Molecular Data and Their Applications (ICAMDATA2004), AIP Conference Proceedings 771, American Institute of Physics, 2005.
［２３］E. Roueff ed., Atomic and Molecular Data and Their Applications: 5th International Conference on Atomic andMolecular Data and Their Applications (ICAMDATA),AIP Conference Proceedings 901, American Institute ofPhysics, 2007.
［２４］S. Zhu and J. Yan eds., ICAMDATA-2008: 6th International Conference on Atomic and Molecular Data andTheir Applications, AIP Conference Proceedings 1125,
American Institute of Physics, 2009.
［２
５］A. Bernotas, R. Karazija and Z. Rudzikas eds., 7th International Conference on Atomic and Molecular Data andTheir Applications - ICAMDATA-2010, AIP Conference
Proceedings 1344, American Institute of Physics, 2011.

た多くの研究者の皆さんに感謝したい．プラズマ研究で原子分子データを利用する研究者と，原子分子物理学の研究者の方々の御理解とサポートに感謝するとともに，今後もデータベース活動を支えてくださるよう改めてお願い申し上げる．様々な技術の進歩を取り入れながら，原子分子
データベースの維持と発展に努め，次世代へとつなげてい
きたいと思う．

参考文献［１］Virtual Atomic and Molecular Data Centre, http://www.
vamdc.eu/［２］XSAMS (XML Schema for Atoms, Molecules, and Solids),
http://www-amdis.iaea.org/xml/［３］A General Internet Search Engine for Atomic Data "GENIE", http://www-amdis.iaea.org/GENIE/［４］Japanese Evaluated Nuclear Data Library (JENDL), http://wwwndc.jaea.go.jp/jendl/Jendl̲J.html［５］Evaluated Nuclear Data File (ENDF), http://www-nds.
iaea.org/exfor/endf.htm［６］浜口智志他編：プラズマ原子分子過程ハンドブック（大阪大学出版会，２０１
１）．
［７］高柳和夫：原子分子物理学（朝倉書店，２
０００）．
［８］高柳和夫：電子・原子・分子の衝突［改訂 版］
（培 風
館，１
９
９
６）
．
［９］金子洋三郎：化学のための原子衝突（培風館，１
９
９
９）
．
［１
０］高柳和夫：原子衝突（朝倉書店，２
０
０
７）
．
［１
１］J.S. Chang, R.M. Hobson,市川幸美，金田輝夫 共著：電離気体の原子・分子過程（東京電機大学出版局，１
９
８
２）
．
［１
２］M.A. Liberman, A.K. Lichtenberg 著，堀勝監修，佐藤久明 訳：プ ラ ズ マ／プ ロ セ ス の 原 理 第２版（丸 善，
２
０
１
０）
．
［１
３］日本学術振興会プラズマ材料科学第１５３委員会編：プラ
ズマ材料科学ハンドブック（オーム社，１
９
９
２）
．
［１
４］G.B. Rybicki and A.P. Lightman, Radiative Processes in Astrophysics (John Wiley & Sons, 1979) .
［１５］L. Spitzer, Jr.著，高窪啓弥訳：星間物理学 星間物質に!!!!!!!!!!!!!!!!

むら

かみ

いずみ

泉

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村 上

核融合科学研究所核融合システム研究系，教授．特定非営利活動法人原子分子データ
応用フォーラム理事長．主な研究分野はプ
ラズマ中の原子分子過程．IAEA 主導で核融合プラズマのための評価済み原子分子データのデータベー
スを作成するための会議を先日行い，データ評価の難しさを再確認．まずは基準作りと研究者ネットワーク作りから始まりそうです．

I. Murakami!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

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