J. Plasma Fusion Res. Vol.99, No.3 (2023) 83-88

講座 プラズマと触媒の物理化学的相互作用と表面反応の深化

2 ．プラズマ触媒の基礎
2. Fundamentals of Plasma Catalysis
金賢夏

KIM Hyun-Ha
国立研究開発法人・産業技術総合研究所（原稿受付：2022年11月11日）

プラズマと触媒を複合させたプロセスはそれぞれの単独プロセスが有する技術的ハードルを協奏効果で克服し，既存の化学プロセスとは一線を画す新規反応場の開拓と体系化が期待されている．本章では，プラズマ触媒の概要と特徴を説明すると共に，高度化をめざす今後の研究開発における重要なポイントとしてマッチング，表面プラズマの観測，触媒の評価法などについて紹介する . また Power-to-X としてプラズマ触媒を用いたアンモニ
ア合成について現状と動向を解説する．
Keywords:
plasma, plasma catalysis, bilateral interaction, electrification, power-to-X, surface streamer,

2．1

はじめに

グミュアは放電プラズマ中に生成するイオン化した気体

プラズマと触媒はそれぞれ独立した研究分野として牙に対してプラズマという用語を初めて導入した．また，城を築いてきた．半導体プロセスにおけるプラズマ技術

触媒反応のスタートである吸着現象を説明する等温吸着の貢献度は非常に高く，成膜，CVD，表面改質，エッチ式を提案している．彼の時代には，両者を組み合わせたングなどでプラズマの寄与が全体プロセスの 8 割も占め研究までは発展していなかったもののプラズマ触媒研究ているとされている．産業用オゾン生成には誘電体バリにおいて先駆者的な研究者であることは間違いない．

ア放電（通常 DBD）の低温プラズマがオンリーワンの地

本節では，プラズマ触媒における基礎として同時に従位を堅持している ［1］. 触媒は排ガス中窒素酸化物や一酸来の熱駆動触媒との異なる点，期待される開発ポイント

化炭素など有害な汚染物質に用いる環境触媒と石油化学などに焦点を合わせて解説する．1 章で示したようにプラなどのエネルギー分野，そして機能性化成品製造用触媒

ズマ触媒は反応駆動力としてプラズマを用いるため，反等に大きく大別される．1 次エネルギーの 9 割以上は化

応条件，触媒材料，温度などにおいて従来の熱駆動触媒

石資源であるため燃料改質などのエネルギー分野におけと最適条件が必ず一致しているとは限らない［4，5］．プラる触媒の重要性は言うまでもない．しかし，近年カーボ

ズマが有する特徴の一つとして非平衡性が挙げられる．

ンニュートラル，脱炭素社会，SDGs などの導入に合わせ

図 2 で示すように触媒反応は基本的に熱平衡状態にあり，て原料，反応条件，元素戦略に基づいた触媒材料の多様

熱力学の平衡論で反応の度合いを速度論では反応の速さ

化など新しい時代ニーズに合わせた技術革新が強く求められている．プラズマ触媒の複合プロセスは長いインキュ
ベーション時期を経て高度成長期に突入している．最近
は，プラズマ触媒が国際学会で独立したセッションとして取り上げられるようになり，研究者の人口もかなり増えている．特にここ 5 年以内で見受けられる特徴的なトレンドとして触媒分野の専門家がプラズマ触媒に研究ス
ペクトラムを広げるケースが多い［2，3］．プラズマを用いた触媒の調製法の開発と失活した触媒の再生も大変興味
深い研究トピックスであるが，本節ではプラズマによる触媒の活性化と反応促進だけにとどめる．

図1

両分野の研究歴史を遡っていくとクロスポイントに立っている研究者がノーベル化学賞（1932）の受賞者でもあるラングミュアである．図 1 に示したように，ランプ ラ ズ マ 触 媒 研 究 の 先 駆 者 ラ ン グ ミ ュ ア（Irving
Langmuir; 1981-1957，写真の出展 アーヴィング・ラング
ミュア『フリー百科事典ウィキペディア日本語版』（http://
ja.wikipedia.org/）．2023年 2 月22日14時（日本時間）現在での最新版を取得）．

National Institute of Advanced Industrial Science and Technology, Tsukuba, IBARAKI 305-0068, Japanauthor’s e-mail: hyun-ha.kim@aist.go.jp

83Ⓒ2023 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion Research

Journal of Plasma and Fusion Research

Vol.99, No.3

2．2

を議論する．反応速度の温度依存性は式（ 1 ）のアレニウ

March 2023

マッチング

ス式に沿って与えられる．つまり，温度が高くなるほどプラズマと触媒の異なる技術要素を効率的に組み合わ反応障壁 Ea を超える分子の数が増え，結果的に反応速度

せるには両者間の相互作用を最大限に引き出せるためのを高くする．触媒も平衡を変えることはできないため平

マッチングが必要である．具体的には，図 3 に示すよう衡論で不利な反応は触媒でも高効率化は期待できない．

に 5 つに分類できる．以下それぞれの項目について説明
する．

E
（－ RT
）

k = Aea1ke = （e）
f （2 e/m）2 σ（e）de

（1）

2．
2．1

活性種の種類（2）に作用させるのは反応条件の再ステップになる．環境浄反応に寄与する活性種を精査してそれを選択的に触媒化ではガス組成を変える選択支は無いが，化学合成の場

一方で，プラズマでは高エネルギーを持った電子が反応合必要とする活性種だけを供給できるようにすれば良い．

分子と衝突することで反応が開始できる．電子衝突によ

特に，プラズマの場合与えられたガス組成でも図 2 で示

（ 2 ）で示すように，電子エネル
る反応速度係数（ke）は式

したように電子エネルギー分布を制御することである程f
ギー分布関数（e）と衝突断面積（σ）によって決まる．こ度必要とする活性種を選択的に生成できる．活性種の内の電子駆動反応は平衡状態のガス温度ではなく電子エネ

反応性に着目すると「ラジカル＞電子励起＞振動励起」

ルギーに左右されるため，熱力学の束縛を受けない．しの順になるが，量的には「振動励起＞電子励起＞ラジカル」

かし，プラズマにより生成された活性種の反応は熱平衡になるので，振動励起を有効に利用できる触媒の開発はに沿って進行する．プラズマにより励起された分子が表

今後のプラズマ触媒研究のブルーオーシャンと言っても面反応を促進することは分子線の研究などで良く知られ過言ではない．プラズマ触媒の研究においても振動励起ている［6-8］．振動励起した分子の反応速度を式（ 3 ）のよ

分子の役割に着目した研究が増えており［14-17］，裏付けうに表す［9］．ここで，振動励起エネルギーより活性化エとなる実験データの報告例も増えつつある［9，12］．

ネルギーの低下の割合で定義される η が 1 より大きい場

2．
2．2

合は，正味の活性化エネルギーが下がって反応を促進す

100 － 103 ppm レベルである．しかし，メタンのドライ改ることになる．

（

活性種フラックスのマッチング

環境汚染物質の除去に用いる場合，処理対象の濃度は）Ea－ηEav
kvib = A exp －RT質，CO2 の変換，アンモニア合成などのバルク反応は転換率数十～100 ％をめざすため，プラズマに求められる活（3）性種のフラックスは非常に大きい．活性種のフラックス

非熱平衡を巧みに活用している端的な例が低温プラズを調節するには印加電圧，周波数を高くするのが一般的

マによるオゾン生成である［1，10］．酸素をオゾンに変換である．その場合，プラズマへ投入される電力が増加しする反応は超吸熱反応で熱力学的には室温であり得ない

必然的に発熱を付随するためプラズマの効果を見るため反応である（∆G ＝ 163.2 kJ / mol）．しかし，結合エネルには放電プラズマによる発熱を考慮した反応解析が重要

ギー 5.1 eV（497 kJ / mol）を持つ酸素分子の解離を電子である．

エネルギーで賄うため，低温プラズマでは室温で効率よ

2．
2．3

位置のマッチング

くオゾンを生成できる．プラズマ触媒でも熱力学の平衡

プラズマ中で生成される活性種は高い反応性のため寿を超えた例が報告されるようになっており，平衡論をベー

命が短い．例えば，代表的な酸化性活性種である O や OHスとする従来の触媒研究者には大きいインパクトを与えラジカルは大気圧での寿命が 100 μs 以下である．この時ている［11-13］．これはプラズマが有する非熱平衡性がプ間で拡散により移動できる拡散距離（LD）は数十 μm に過ラズマ触媒反応に反映された結果である点では，プラズ

ぎない［18］．プラズマにより生成された活性種を触媒表

マ化学の特徴が良く表れた結果とも理解できる．

面に有効に作用させるためには，プラズマと触媒表面の距離（L）を拡散距離（LD）より短くしなければならない（Γ ＝ L / LD）．大気圧プラズマで生成されるラジカル種のΓ は一般に 50 μm 以下である．プラズマと触媒をタンデムに配置する二段式プラズマ触媒反応器もあるが，この場

図2

熱触媒反応とプラズマ触媒反応の違い．

図384

触媒とプラズマのマチング．

Lecture Note

2. Fundamentals of Plasma Catalysis	

H. Kim合ラジカル種の寄与は無くなり触媒表面に作用できるの元素で手の込んだ作り方をしているケースが多いため寿は長寿命分子（準安定分子，オゾンなど）と熱だけに限命は実用面で極めて重要な要素である．触媒機能の低下られる．言い換えると，プラズマと触媒の相互作用を最の原因には，毒物質（不純物，副生物）による被毒，炭大限に引き出すには生成した活性種の輸送距離以内で表素質の析出，活性成分・担体の変質・飛散，機械的・熱面プラズマを形成しなければならない．

的破壊などがある．

2．2．4

時間スケールのマッチング

2．3

プラズマの生成，活性種の生成と反応，触媒への吸着

表面のプラズマと表面反応などは異なる時定数を有するマルチスケール

前節でも述べたようにプラズマと触媒の相互作用を有プロセスである．プラズマ化学は極めて速い反応速度を効に利用するためにはできる限り触媒表面近傍でプラズ有することが特徴である．プラズマの生成と空間に進展

マを形成させる必要がある．図 4 には Ag 担持したペレッ

するストリーマの場合数十 ns 以内に終了する［19］．このト状アルミナ―触媒の表面におけるプラズマの進展をストリーマチャンネルには多様な活性種が生成されるが，5 ナノ秒刻みで ICCD カメラにより観察した様子を示す．

特にラジカル種の反応はおよそ 100 μs 程度の時間スケー

パルス電圧印加後 5 ns で電極付近に放電が確認される．

ルを有する［1，20］．このため，多くのプラズマ反応では10 ns におけるストリーマのサイズを比較すると銀担持ア反応器での滞留時間の依存性はなく比投入エネルギーにルミナが広い面積をカバーしていることがわかる．また，

よって反応率が決まるケースが多い．電子・振動準位に進展速度においても Ag 担持触媒では 15 ns で放電が次の励 起 し た 分 子 は V-V（Vibrational-Vibrational） と V-T

ペレットまで進展しているが，Ag 無しではまだ 1 個目の（Vibrational-Transitional）に次第に緩和されやがて熱エペレットにとどまっている．この 1 次ストリーマの進展

ネルギーに変わる．一方で，触媒反応は吸着，表面拡散，速度は印加電圧によるがおよそ 400 km / s 程度で，気相中反応，脱離などの一連の素過程で構成されるため，総括のストリーマ（800～2000 km / s）よりは遅い［25，26］．気速度は ms の時間スケールが必要となる［21］．ひとつ興相ストリーマは直径 100 － 250 μm で［27，28］条件によって味深い性質として，活性種が触媒表面に吸着されると寿は枝分かれも生じる．しかし，触媒表面を這うように進命が飛躍的に伸びることが実験的に報告されている［22］．

展する沿面ストリーマは薄いシート状の形状をしており，

ゼオライトに担持した銀ナノ粒子触媒に酸素プラズマをその横幅は～300 μm 程度で広い．興味深いポイントとし作用させ，10 時間放置してから NO を供給すると酸化活性て気相と同様にある閾値以上の印加電圧では触媒表面でが見られる．勿論，バルク反応を担うには量的に無視でも 2 次ストリーマが形成される［29］．

きるレベルであるが，気相のプラズマ反応と触媒表面反図 5 には Ag / TiO2 触媒の充填層反応器における沿面ス

応の時定数のギャップを埋める重要な機構として寄与しトリーマ放電の進展様子を示す．興味深い点は，ストリーている可能性は高い．

マの進展速度が一定ではなく時間と共に変化することで2．2．5ある．具体的には，左図の赤い点で示した触媒ペレット同触媒材料のマッチング

すべての触媒材料がプラズマ中で高い活性を示すこと

士の接触点付近では電界強度が高くなる．この局所的なはなく材料依存性が存在する．言い換えると，プラズマ

電界強度が高いペレットの接触点に届くと沿面ストリー

環境で有望な触媒を選定することは，プラズマ触媒の醍

マの強度が増すと同時に進展速度が速くなる．比誘電率

醐味とも言えよう．触媒は貴金属や遷移金属の活性金属（εs）が 100 前後である酸化チタンでは表面ストリーマのと高表面積を持つ担体の組み合わせが重要であるが，最進展に良い影響を及ぼすが，チタン酸バリウム（BaTiO3）

近は二元素合金，ナノから原子レベルまで掘り下げた触のような誘電率（εs≈1000）が極端に高い材料では，表面媒探索なども盛んに行われている．例えば，CO2 の逆水性を進展する沿面ストリーマは観測されず，プラズマ領域

シフト反応で Pd 系の触媒を検討した結果，Pd-Ga の二元がペレットの接触点周辺に限定される［29］．シミュレー

素触媒はプラズマ環境で非常に高い活性を示すことが報ションでも同様な結果が得られている［30］．触媒細孔内告されている［12］．それから，触媒材料が表面で形成さ部のミクロな領域におけるプラズマの生成有無についてれるプラズマの形状に影響する．これはプラズマ触媒特は ICCD カメラの空間分解能の制約などで実験的に確認

有の検討事項であり，次節で詳しく解説する．
触媒に求められる 3 要素として活性（activity），選択性（selectivity），そして寿命（life）がある．活性が高い触媒は微量でかつ低温で反応させることもできるため運転コスト的に有利である．熱触媒による酸化反応では Pt が卓越した性能を示すが，プラズマ触媒ではそれより安い
Ag でも同等またはそれ以上の性能が発現できるため［23，24］，元素戦略に基づいた触媒設計の観点からも今後注目されるであろう．選択性は目的とする生成物をつくる反
応だけを効率よく進行させ，生成物の分離精製が簡略化できるため省エネルギー効果も大きい．触媒には高価な

図485

Ag ナノ粒子担持有無による沿面ストリーマ進展の様子．

Journal of Plasma and Fusion Research

Vol.99, No.3

できないため，シミュレーションによる解析が行われて
いる．Zhang らの計算結果では細孔サイズが 10 μm より小さくなると細孔内部でプラズマ形成されない［31］．これは Hensel らによる実験による観察結果と一致している

March 2023

N2 → 2 N（s）

（R1）

N（s）+ H（s） → NH（s）

（R2）

NH（s）+ H（s） → NH2（s）

（R3）

NH2（s）+ H（s） → NH3（s）

［32，33］．

（R4）

化学反応には熱の出入りが伴うため触媒層の温度変化

アンモニア合成触媒法が実用化に至った重要な要素としを赤外線カメラで捉えると触媒反応を可視化できる［34］．

て K-Fe 触 媒 の 発 見 が 挙 げ ら れ る．1980 年 代 に は Ru 触

図 6 には，実験装置の概略図とオゾン触媒による CO 酸化媒が開発され 10 年ほどの成熟期を経てアンモニア合成

反応における 4 種類の触媒を比較した例を示す．

触媒として実用化された［46，47］．アンモニアが水素のハイスループットな触媒スクリーニングができるため，

エネルギーキャリアとして注目が集まると，アンモニア

新規触媒の探索手法として有効に活用できる．

合成触媒の研究も再点火し，ここ 10 年余りで飛躍的な進展を成し遂げている．図 7 にはアンモニア合成触媒と2．4

最近の研究動向

2．4．1

して最近開発された触媒の空時収率（space time yield;

再生可能エネルギーと Power-to-X に向けて

μmol / g-CAT·h）を示す．図中に示している 1000 μmol /脱炭素社会やカーボンニュートラルを実現するために

g-CAT·h ラインは大気圧における高活性触媒の目安であっは化石燃料からグリーンエネルギーへのシフトは不可欠

たが，最近開発された触媒は 10 倍以上まで性能を上げではあるが，経済性を備えたグリーンエネルギーが普及

μmol から mmol 時代の幕上げを迎えている．最近は，窒にキーとなっている．プラズマは再生可能エネルギーと化ランタン（LaN）窒化カルシウム（Ca2NH）を担体に相性の良い電化技術として注目されている．最近広く研用いるなど，今まで試されてない新しい触媒材料で高効究されているトピックとしては，CO2 のメタン化［35］，率なアンモニア合成に成功している［48-50］．長岡らはプ

CH4 / CO2 のドライ改質［9，36，37］，合成ガス［38，39］，ア

ラセオジム酸化物（Pr2O3）やランタンセリア複合酸化物

ルコールなど液体燃料［40，41］，アンモニア［11，42-44］，などを担体として 10 mmol / g-CAT·h を超える性能を実現

水素生成［45］などが検討されている．

している［51，52］．Ru を用いる熱触媒反応の得れる活性化

窒素分子の三重結合（N ≡ N）のエネルギーは 9.8 eV

エネルギーは 90 － 120 kJ / mol である［53，54］．プラズマ（945 kJ / mol）で酸素の 5.1 eV（498 kJ / mol）のほぼ倍近触媒では Ea が30 kJ / mol 以下で1 / 3程度まで急減する［16，く高いため，アンモニアを含めて窒素分子を用いる反応

55］．

はプラズマと触媒共に窒素解離 R1 が律速になる．後は水

最近，プラズマと触媒法の 2 段階で組み合わせて「空素の付加により NH2（s）を経て NH3 となる．

気 / 水→ NO / H2 → NH3」のアンモニア合成法も検討されている［44］．天然ガス由来のグレイ水素から脱却し水由来のグリーン水素ベースのアンモニア生成法として今後の展開が期待できる．NO からアンモニアを合成する反応
は水素選択触媒還元法（H2-SCR）による NOx 除去の研究から派生していることは大変興味深い．自動車排ガス処理に必要なアンモニアをオンボードで合成する研究では，
Ru 担持アルミナ触媒にプラズマを作用させ NO / CO / N2からアンモニアが得られることが報告されている［56］．

図5

充填層反応器における沿面ストリーマ放電の進展様子（2 wt% Ag/TiO2触媒）．

図7
図6

赤外カメラを用いた触媒反応の可視化と高速スクリーニング．

86 ンモニア合成における新しい触媒の空時収率の比較．
ア
Permission from Int. J. Plasma Environ. Sci. Technol (TheInstitute of Electrostatics Japan).

Lecture Note

2．4．2

2. Fundamentals of Plasma Catalysis	

H. Kimto-X をめざしている研究動向の一例としてアンモニア合エネルギー効率

プラズマ化学は基本的に電力をベースとしているた

成における最新の研究を紹介した．第 3 章と第 4 章ではめ投入電力に対する化学変化の割合からエネルギー効

CO2 の資源化に関連した応用例について概説するが，プ率を議論してきた．2000 年以前では，エネルギー収率

ラズマ触媒は再生可能エネルギー導入拡大とカーボン（EY; g / kWh），エネルギーコスト（EC: eV / molecule），

ニュートラルの実現に向けた電化技術として今後の展開

G-value（molecules / 100 eV） エ ネ ル ギ ー 効 率（EE:が大いに期待されている．

molecules / J）などが主流であった［42］．G-value は放射謝

線化学で用いられていたものをプラズマ化学に転用した

辞

本研究は JST CREST（JPMJCR19R3）の支援を受けものであるが［57］，放射線化学では対象物に吸収されたエネルギー（吸収線量）を取り扱っており，放電プラズ

たものであり，ここに記して謝意を示す．

マでは吸収線量に該当する値がなく全投入エネルギーに参考文献なる点は注意が必要である［58］．
EC =

J/L
× 250
Δ［C］

（4）

Δ［C］
× 0.4
J/L

（5）

EY =

Δ［C］
・m
× 0.15
J/L

（6）

EE =

Δ［C］
×（2.5 × 1016）
J/L

（7）

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最近は，従来のエネルギー効率を少し変形した新しい式も数多く用いられるようになっており，互いに変換しな
いと中身を理解しづらくなっている点もある．式（ 8 ）は
CO2 変換プロセスに良く使われているエネルギー効率（％）
で，反応エンタルピー（ΔHr），転換率（X），投入エネル
ギーで構成されているが［59］，これが持つ物理的な意味は明確ではない．式（ 9 ）は燃料の改質前後の低位発熱量（LHV）の比なので直感的でわかりやすいが［60］，用途としては燃料系改質に限られる．
ΔHr・X
η= 
SEI・22.4（8）Q 生成物× LHV 生成物
η= （Q 反応物× LHV 反応物）+ W（9）

単位は異なってもエネルギー効率は基本的に投入エネル
ギーに対する化学変化量の比である（J / L vs Δ［C］）．この比は与えられた条件でも反応が進行するほど（転換率が高くなるほど）小さくなるので，他の結果と比較指標として用いるには注意が必要である．

2．5

おわりに

プラズマ触媒はプラズマまたは触媒単独プロセスとは異なる特徴を持っており最近海外では研究論文発表が急速に増えている高度成長期に差し掛かった研究分野である．
本章では，プラズマ触媒の研究開発における重要なポイントとして 5 つのマッチングについて紹介した．また，
時間分解 ICCD カメラを用いた触媒表面を進展する沿面
ストリーマの観察例を紹介すると共に，反応熱を赤外カメラで可視化することで触媒活性のハイスループットス
クリーニング法としての応用可能性を紹介した．Power87

Journal of Plasma and Fusion Research

金ひょん

March 2023

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きむ

Vol.99, No.3

は賢 夏

国立研究開発法人・産業技術総合研究所
環境創生研究部門，研究グループ長 . 豊
橋技術科学大学（工学博士），日本原子力研究所・高崎研究所（現・高崎量子応用研
究所 博士研究員）で電子ビームによるダイオキシン分解に携わって 2002 年 4 月より現職．プラズマ駆動触媒反応を利用
して環境・エネルギー分野における新規プロセス開発に関する研究を行っている . 特に，プラズマと触媒の相互作用のメカニズム解明と時代にニーズに合わせた革新的な新技術としての展開を夢見ている．趣味は聖書と人間の歴史を勉強すること．

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