J. Plasma Fusion Res. Vol.88, No.5 (2012)２
６１‐２７５

解説

イオンビーム特性評価を目的とした固体飛跡検出器 CR‐
３９の利用
金 崎 真 聡１，２），福 田 祐 仁２＊）， 榊 泰 直２）， 西 内 満 美 子２），近 藤 公 伯２），
倉 島 俊３）， 神 谷 富 裕３）， 服 部 篤 人１），小 田 啓 二１）， 山 内 知 也１）１）

神戸大学大学院海事科学研究科，２）日本原子力研究開発機構関西光科学研究所，
３）

日本原子力研究開発機構高崎量子応用研究所（原稿受付：２
０
１
２年３月２
３日）

固体飛跡検出器として用いられている CR-39 は，光学材料として開発されたプラスチック素材で，大気中のラドン濃度計測や，宇宙線計測，生物細胞照射実験など様々な分野に利用されている．レーザープラズマのような電子線や X 線が混在する場においても，イオンのみを選択的に検出し，またその精度が非常に高いことから，混成場におけるイオン検出器として注目を集めている．CR-39 には，イオンビーム特性（エネルギー同定，核種同定など）に関する情報を引き出すために，様々な検出法や解析手法が存在する．しかし，それら手法のほとんどは，プラズマ研究者に広く知られていないのが現状である．本解説では，ここ数年間の日本原子力研究開発
機構と神戸大学大学院海事科学研究科の共同研究の成果を中心に，CR-39 を用いたレーザー駆動イオンビームの特性評価に関する解説を行う．
Keywords:
Laser-driven particle acceleration, CR-39, Ion beam diagnosis

１．はじめには，１９４０年のコロンビア・レジン・プロジェクトで３９番目

１．
１ 固体飛跡検出器の発見と CR‐３９の歴史に開発されたことに由来する．CR-39 は熱硬化性樹脂で，高分子材料やガラス中をイオンが通過すると，相互作用

ジエチレングリコール・ビス・アリルカーボネイト（C１２H１８O７）により媒質中の化学結合が切断され，イオンの飛跡に沿っの液体モノマーを重合させたもので無色透明，非結晶性のて潜在飛跡（トラック）と呼ばれるナノスケールの特異なプラスチックである．CR-39 は，等方性に優れているため，損傷が生じる．荷電粒子が入射した際に形成されるトラッ

眼鏡のレンズ等に利用されていた．

クコアのサイズは，数 nm から数十 nm である．この潜在飛１９７８年，B.G. Cartwright らにより，CR-39 プラスチック跡が記録された検出器を，強アルカリ溶液でエッチング処が荷電粒子に対して高い感度を示し，優れた電荷分解能を理を施すことにより損傷を拡大し，その大きさや形状を光持ち，さらに従来のプラスチックと比べてエッチピットの学顕微鏡で直接観測を行うことで入射粒子の核種やエネル

観察が容易であることが偶然見出された［４］．CR-39 が固体

ギーの判別を可能とする放射線検出器を固体飛跡検出器と飛跡検出器として用いられるまでに，身近なプラスチック

呼ぶ．

材料であるポリエチレンテレフタレート：PET［５］やポリ

固体飛跡検出器は，１９５８年にイギリスHawell研究所におカーボネート：PC［６］は，すでに固体飛跡検出器として用いて D.A. Young が，フッ化リチウム結晶中の核分裂片のいられていた．また硝酸セルロース：CN［７］も高い感度を

飛跡が氷酢酸フッ酸混合溶液中でエッチングすることによ有する飛跡検出器として知られている．これらの固体飛跡り拡大され，光学顕微鏡で観察できることを報告したこと

検出器として用いられていた代表的な高分子材料の検出閾

からはじまる［１］．１９６２年には P.B. Price，R.M. Walker ら

値を図１に示す．このグラフはR. L. Fleischerらによってまが，化学エッチングを行うことで雲母中の飛跡に沿って腐とめられたもので，横軸に速度，縦軸にイオンの初期電離

食が進むことを示した［２］．これにより，飛跡のフェーディ率をとり各破線がそれぞれの高分子材料の検出閾値を示し

ングがなくなり電子顕微鏡による観察が容易になった．化ている［８］．各検出器に対して破線の上部にあたるイオン

学エッチングによる飛跡拡大手法は，その後，本解説で紹が入射すればエッチピットが形成され，下部のイオンにつ介する CR-39 のようなプラスチックにも拡張された．

いては入射してもエッチピットの生成が認められない．例

現 在，固 体 飛 跡 検 出 器 と し て 利 用 さ れ て い る CR-39

えば，PET については，C イオンについては検出閾値以上は，１９４０年代に Colombia Chemical Division 社の科学者にのものを計測できるが，He イオンはどれだけエネルギー

よって光学材料として開発された［３］．CR-39 という名前が低くともエッチピットは生成されない．このようにそれ

Applications of CR-39 Solid State Nuclear Track Detector to Ion Beam Diagnosis
KANASAKI Masato, FUKUDA Yuji, SAKAKI Hironao, NISHIUCHI Mamiko, KONDO Kiminori, KURASHIMA Satoshi, KAMIYA Tomihiro,
HATTORI Atsuto, ODA Keiji and YAMAUCHI Tomoya
corresponding author’s e-mail: fukuda.yuji@jaea.go.jp

２６１!2012 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion Research

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.5 May 2012

表１

CR-39 の諸特性．

Molecular formula
Molecular mass
Density（g/cm3)

C12H18O7
２
７
４
1.31

に与える損傷密度が低くエッチングしてもエッチピットが生成されないため，様々な材料との共重合体により，感度を良くするための工夫がなされている．各種 CR-39 の感度や検出閾値については，３．
３で詳しく述べる．
表１に CR-39 の諸特性を，図２に繰り返し構造単位を示
図１

す．中央のエーテル基を介し，その両側に二つのカーボ

初期電離率で評価した種々の荷電粒子に対する固体飛跡検
出器の検出閾値．

ネートエステル結合が存在する．これらの官能基は，放射線の感受性が高いとされており，神戸大学の我々のグルー

ぞれのプラスチックで検出閾値が異なり，現在最も感度がプにより，その詳細が明らかにされてきている［１１］．ま高い固体飛跡検出器である CR-39 は図１にあらわせないほ

た，炭素が３つのモノマーに接している部分があり等方的ど検出閾値が低く，最大で 27 MeV 程度のプロトン（阻止な３次元的構造を持っていることが想像できる．

能 2.6 keV/μm）を計測することが可能である．その前の世

CR-39 を使用しイオン検出を行う上で，最も注意すべき

代の検出器である硝酸セルロースが数 MeV 以下のアル点は真空効果と呼ばれる感度の低下である．CR-39 を真空

ファ線（阻止能 100 KeV/μm 程度）しか記録できなかった

中に保持しイオン照射を行うと，その保持時間に応じてことを考えれば，飛跡検出において極めて重要な意味を持CR-39 の感度が低下してしまい，本来エッチピットとしてつものである．また，プロトンを検出できるということは，観察されるべきイオンが観察できない場合がある［１２］．真中性子線の計測が可能になったともいえる．CR-39 中の水

空効果の詳細については３．
３で述べるが，現在も系統的な素原子を反跳することにより飛跡を残し，エッチピットと研究が行われている．

して成長する．この原理によって，固体飛跡検出器を用い２．固体飛跡検出器の基礎た中性子計測が可能であり，ラジエータ設計など個人線量

固体飛跡検出器にイオンが入射すると，イオンは，阻止計として様々な改良がなされている［９］．
１．
２ CR‐３９の応用と発展媒質である飛跡検出器中で減速され，その周辺に運動エネ

CR-39 プラスチックの出現は，この分野の飛躍的な発展

ルギーを付与する．減速される過程では様々な反応が考えを促し，CR-39 の利用は，宇宙線の検出，原子力工学分野のられるが，エッチピットの形成には化学結合の切断が必要

核融合時の放出粒子の計測，中性子線量計，環境アルファであり，寄与するものは主として次の二つの過程が考えら

線モニタ等に応用分野が広がっている．従来のプラスチッ

れる．一つ目はイオンが結合に関与している電子をはじきク検出器と異なる CR-39 の特徴は，三次元網目構造をして出し結合を切断する初期電離過程であり，二つ目はイオン

おり，バルクエッチング速度が小さくイオンに対する感度が通過する際に飛跡検出器内部の原子からたたき出されるが高いこと，同位体弁別が可能となる程度の線エネルギー

二次電子によって化学結合が切断される過程である．これ付与（LET）に 対 し 高 い 分 解 能 を 持 つ こ と が 挙 げ ら れら一連の放射線化学過程の結果，潜在飛跡すなわちトラッ

る．さらに，表面状態が非常に平坦であるためエッチング

クがイオンの飛跡に沿って形成される．イオン照射後，化後の透明性に優れ，エッチピットは極めて明瞭な開口形状

学エッチング処理を行うと，損傷の少ない部分に比べて熱を形成することも特徴として挙げられる．イオンが入射し力学的に不安定なイオントラック領域が早く溶出される．

た場合には，局所的に半永久的な損傷が形成され，エッチ

このようにして光学顕微鏡で観察可能となる大きさまで損ング処理によってエッチピットとなり感度を示す．その一傷は拡大されエッチピットとして検出できるようになる

方で，X 線やガンマ線，電子線は広範囲に損傷を及ぼし，

［１３，
１４］．

その損傷密度が低いため感度を示さない［１０］．すなわち X

荷電粒子に対する飛跡検出器の感度はエッチ率比!とし線やガンマ線，電子線，イオンなどが存在する混成場におて表される．この !は，荷電粒子の軌跡に形成される潜在

いて，イオンや中性子の検出に適している．しかし，高エ飛跡に沿ったトラックエッチング速度 ""と損傷を受けてネルギーのプロトンのような LET の低い粒子は，CR-39

いない部分のバルクエッチング速度 "!の比として次のよ

図２

CR‐
３
９の繰り返し構造．

２６２

Commentary

Applications of CR-39 Solid State Nuclear Track Detector to Ion Beam Diagnosis

M. Kanasaki et al.

いった場合には（３）式より得られた値を用いる．
"

"#

$
!"! "
!

"

$
!!! "
!

（３）

しかし，エッチング時間が異なるとき同一のエッチピッ
トのエッチ率比を比較してみると，エッチ率比は異なる値をとることがわかっている．実際に比較した結果を図４に示す．この図から判断できるように，エッチ率比にはエッ
チング時間依存性，つまり深さ依存性があることがわかる．すなわち潜在飛跡に沿ったエッチング速度である #'は##と同様に一定ではなく，深さに依存しているために生じるということである．またこのときエッチピットの形状
図３

トラックエッチング速度が一定である場合のエッチピット
プロファイル．

は少し崩れた円錐形となっている．
そこで，#'の深さ依存性を考慮したときのエッチピットの幾何形状について考え，エッチ率比を深さの関数としてうに定義されている．

表した飛跡検出器の応答特性を求める［１５‐１７］．応答特性を求めるために，深さ方向に変化するエッチ率比とエッチ

#
"$ '
##

ピット形状との関係を明らかにし，さらにエッチピット計（１）測により得られる値から感度を求める手法について考える．

"はエッチピットの形状を表すものであり，飛跡検出器の飛跡検出器に荷電粒子が垂直入射すると潜在飛跡がで感度を表す最も優れた指標である．さらに図３に示すよう

き，さらにエッチング処理を施すとエッチピットが形成さに，エッチピット先端角 !とエッチ率比 "には次のようなれる．飛跡検出器にプロトンが入射し，エッチングが進む関係が成立する．

につれ，エッチピットが成長していく様子を図５に示す．
#'は深さ依存性が考慮されており，下段に示している曲線#!
&$%!# # ##' "は同様に深さ依存性を考慮に入れた応答特性である．また（２）

エッチピットの開口部上の点を結んでできる破線の曲線がこの（２）式より，!はその先端位置におけるエッチ率比の成長曲線である．一番左側が検出器表面を示しており，値を直接的に反映していることがわかるが，このエッチ

エッチングが進むにつれ右向きに溶出が進行している．

ピット先端角を測定することは難しい．

エッチピットは初め平らな円錐形であるが，エッチング

そこで，#'が深さ方向に依存せず，一定であると仮定しが進み深くなるにつれ #'が速くなり，とがった円錐形とた場合について考える．通常のエッチング条件下においてなっていく様子が確認できる．エッチピット先端が飛跡終##は一定であるとみなすことができるので，"は一定とな点に到達した後は，潜在飛跡に沿ったトラックエッチングる．そのような仮定を考えた場合，エッチピットは理想的がなくなりバルクエッチングのみとなる．飛跡終点から広な円錐形であり，"はエッチピット径 $と溶出厚 ! を用いがるバルクエッチングは球面波状に進行し，エッチピットて（３）式で表現することができる．これらのパラメータはの先端は丸くなる．さらにエッチングが進行するとエッチ

光学顕微鏡により計測が容易であることから，この指標がピットを形成するエッチング波面は，検出器表面からのバ頻繁に用いられており，実質的に固体飛跡検出器の感度と図５
図４

エッチ率比の深さ依存性．

２６３

エッチピットプロファイルのシミュレーション結果と成長
曲線．

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.5 May 2012

$
!!(#*
##!+
%
&
+
$
$ %!$
&$
+%
#!+
!("#
#*
%
*
(
)"
+%
!$
$&$

（５）
（６）

（４）式に（６）式を代入し，両辺に'&を掛けると次のように
なる．
&$
+%
##($
+%
"*
%
+%
!$
$&$
+

($
+%
##

$ '+

（８）

) &$
+%

図６

（７）

また（８）式はエッチ率比 &!
+"の逆数の積分を (!
+"というトラックエッチング速度が変化する場合のエッチピットプ
ロファイル．

関数で表したものである．さらにここで，先に得られた（５）式と（７）式を連立し，それぞれ *と # について式変形を行う．

ルクエッチングよる平面波と飛跡終点から広がった球面波のみとなり，ピットの壁面は完全に球の表面となる．この

&$
+%
"$
*#&
+!($
+%
'
+%
!$
& &$
+
&$
+%
+%
!($
##
&$
+%
!$

エッチピットの状態をラウンドアウトと呼ぶ．
次にエッチピットの幾何形状から得られる式について考える．検出器表面の点 O に荷電粒子が垂直に入射し，その後ある時間エッチングを行ったときに現れるエッチピット

（９）
（１０）

の断面図を図６に示す．なお，このときのエッチピットは

以上のようにして，点 B の座標をそれぞれ記述することが少し崩れた円錐形となっている．検出器の深さ方向に X

できた．これらの式を用いれば，ある想定された，あるい軸，検出器の表面方向に Y 軸を定め，エッチピットの開口は実験的に求められた深さ方向に変化する&$+%から，垂直部の中心を点 A，開口部上の点を点 B と置く．さらに点 B

入射の場合のエッチピット形状を計算することが可能となが形成される際のバルクエッチングの始点となるエッチ

る．

ピットの先端を点 A'とし，そのときのエッチピットを破線

次にエッチングを断続的に繰り返すことにより得られるで表した．またエッチピット径を *，溶出厚を#，検出器か成長曲線の傾き !に注目する．成長曲線は縦軸にエッチらのある深さ +を用いてそれぞれの点を座標で示す．エッ

ピット径 *，横軸に溶出厚 # をとったものであるので，次チピット先端角は "とする．

の（１１）式で表現することができる．

点 B が形成されるエッチング経路について考える．エッ

'*
! "
'+
&$
+%
!$
*
'
!#
#
#
'#
+%
"$
'#
% &$
! "
'+

チピット開口部上の点は２種類のエッチングによる溶出の交点に形成され，１つのエッチングによる溶出だけでは形成されない．１つは検出器表面からまっすぐに進行するバ（１１）

ルクエッチングによる溶出（O'B）と，もう１つは潜在飛跡（１１）式を式変形することにより，エッチ率比 &!
+"を傾きに沿ったトラックエッチングによる溶出（OA'）
を経た後!から求めることができる．また検出器の深さ方向についに，ある点から球面波として広がるバルクエッチングによて考えてみると，飛跡終点からエッチング処理を施す前のる溶出（A'B）である．これらのエッチングが進行し，２つ表面までの距離すなわち飛程%#と，エッチピット先端からの溶出経路が交わった点に点 B が形成される．またこの

飛程終端までの距離すなわち残余飛程 %と，その差 +の間際，エッチングに要する時間は一致するはずであるので，には（１２）の関係式が成り立つ．この関係式を用い，&を検

エッチング時間に注目すると次の等式が成り立つ．

出器表面からの距離でなく飛跡終点からの距離，つまり ++$("'+ !("
##
"
'&
# '
+% '&
+$

でなく %の関数として表すと（１３）式が得られる．さらに
（４）

（５）式に
（１１），（１２）式を代入すると，（１４）式が得られる．
下に（１２）〜（１４）式を示す．

左辺は O'B をバルクエッチングにより溶出するために要す%#%#!+

る時間を表す項である．右辺の第一項は OA'へのトラック
エッチングによる溶出に要する時間を表している．'+は点

&$
%%
+%
#&$
#

A'までのエッチングであるので +の関数となっており，深

（１２）
%

$"!
$!!%

$!!%
%#%#!!#!*"!
%

さ依存性を考慮しているために積分の形になっている．右辺の第二項は左辺と同様に A'B へのバルクエッチングに要

（１３）
（１４）

する時間を表している．また AA'，A'B の長さについて

以上の関係式より，エッチピット計測により得られる値か（２）式を用いると，次のように記述できる．

ら応答特性を求めることが可能となる．（１３）式について考２６４

Commentary

Applications of CR-39 Solid State Nuclear Track Detector to Ion Beam Diagnosis

えてみると，&は %の関数として表現しているが，もとは)の関数であることから点 A'におけるエッチ率比 &である

M. Kanasaki et al.

%#についての式に変形すると次式が得られる．

ことがわかる．また傾き #は (を $ で微分したものである
ことから点 B での傾き #である．つまり点 "'でのエッチ率
比 &!
%"と点 B での傾き #には対応関係があり，この対応関係が成立することにより深さ依存性を考慮したエッチ率

%
%
(
'
$!%
%#'
"'
( #%

（１８）

(%
'%%
%##$"$! ( "! (%
& '$
'(
! ("
'$

（１９）

%
（１８）式は，(( は $ の一次関数となっていることがわか比に対して評価を行うことが可能となる．

る．これからラウンドアウト後のエッチピット径を二乗し３．固体飛跡検出器 CR-39 を用いた様々な解析手法た 成 長 曲 線 は 直 線 と な り，そ の 直 線 の 傾 き で あ る

目的に応じた固体飛跡検出器の解析手法を紹介する．具%'を求めて（１９）式に代入すると，飛程 %#を求め
'$#%
'(
(!

体的には固体飛跡検出器を利用して入射した粒子の飛程することができる．このことから実際のエッチピットに対しなわちエネルギーを決定する際に用いられる解析手法およて光学顕微鏡によるピット径の計測を行うだけで飛程を算び飛跡検出器への粒子の入射方向を特定する方法を紹介す出することができ，荷電粒子のエネルギーを特定することる．また CR-39 を使用する上で注意すべき点について述べが可能となる．
実際に２４１Am 標準線源を用い CR-39 に様々なエネルギーる．
３．
１ 固体飛跡検出器を用いた飛程の算出方法

でアルファ線を照射し，多段階エッチング法により飛程の第２章ではエッチピットの成長挙動から感度を算出し算出を行った実験結果を示す［１７］．多段階エッチング法とた．本章では光学顕微鏡によって計測可能なエッチピット

は，エッチングと顕微鏡によるエッチピット径の計測をあのパラメータから飛程を算出するために，ラウンドアウト

る一定時間ごとに繰り返す手法である［１８］．この手法で注後のエッチピット形状より得られる関係式について考え，

意すべきことは，必ず一つのエッチピットについて成長を

多段階エッチング法を用いた光学顕微鏡によるエッチピッ

追い続ける必要がある．すなわち顕微鏡観察において，前ト径の計測から飛程 %#を求める方法を紹介する．

の段階で計測したエッチピットを探し出さなければならな

ラウンドアウト後のエッチピットは実線で表しており，

い．

飛跡終点にエッチピットの先端が達したときのエッチピッ

実験に用いた CR-39 はフクビ化学工業社製の BARY-

トを破線で表している．それぞれの長さは図７に示した通OTRAK，公証厚さは 0.9 mm である．この試料に２４１Amりである．ピットの最大深さ 'はラウンドアウト後ではト

標準線源を用いアルファ粒子の照射を行い，自発核分裂核

ラックエッチングが存在しないことからどれだけエッチン種である２５２Cf を用いて核分裂片の照射を行った．アルファグが進行しても保持されている．

粒子の入射エネルギーはコリメーターを用いて試料との空間

点 A は飛跡終点，点 B はラウンドアウト後のエッチピッ

距離を調節することにより1.68 MeV，2.77 MeV，3.83 MeV，トの中心，点 C はエッチピットの開口部上の点を示してお4.77 MeV と設定した．照射した試料を 70℃，6mol/L-KOH

り，鎖線で表した三角形 ABC のそれぞれの辺の長さは次で３０分間エッチングした後に光学顕微鏡でエッチピット径式のように表現できる．

を計測する作業を全ての入射エネルギーについてエッチ!"#$!%#

（１５）

"##(
(

（１６）

%#!'
#!#$!$%（１
７）

ピットがラウンドアウトするまで繰り返し，成長曲線を得た．その曲線のエッチピット成長率に注目し，エッチピッ
トの幾何的形状を考えたときに得られる関係式を用いて，飛程の算出と任意の残余飛程に対する応答特性を求めた．

%
さらに三角形 ABC について三平方の定理を利用し，((と多段階エッチング法により得た成長曲線を図８に示す．
図８から判断できるように，成長曲線は入射エネルギーに

図７

ラウンドアウト後のエッチピットプロファイル．

図８

２６５

アルファ線のエッチピット成長曲線（半径：r ）．

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.5 May 2012

依存している．まず，エッチング初期段階では，入射エネを行い，（１９）式を用いて計算した結果を図１０に示す．また

ルギーが低い場合，阻止能の大きな領域をエッチングして実験で求めた値と比較を行うために SRIM コード［１９］によいるためトラックエッチング速度が速く，エッチピットのり計算した飛程の結果も示している．エッチピットの幾何成長は速くなり，ピット径も大きくなる．一方で入射エネ形状から得られた飛程は SRIM コードによる計算結果と非ルギーが高い場合，阻止能の小さな領域をエッチングして常によく一致しており，その精度のよさが確認できる．こいるため，ピット径は小さい．次に，エッチング時間が長の手法を用いることにより，エッチピットを計測するだけ

くなり，入射エネルギーの低いエッチピットがラウンドア

で荷電粒子の入射エネルギーの決定が可能となる．実際のウトした状態を考える．入射エネルギーが低いものは，エ

応用例については，４．
１を参照．

ネルギーが高い粒子のエッチピットに比べて早期にラウン

３．
２ エッチピット成長挙動による粒子入射方向の判定法

ドアウトの状態に達する．ラウンドアウト後は，成長曲線

まず CR-39 飛跡検出器への粒子の入射方向を特定する方の傾きが緩やかになりエッチピット径の成長も緩やかにな法をいくつか紹介する．まず，エッチピットのプロファイ

る．一方で入射エネルギーが高い粒子のエッチピットはトルに着目すると，走査型電子顕微鏡 SEM によるエッチ

ラックエッチングが継続し阻止能の大きな領域のエッチン

ピット断面の観察，蛍光顕微鏡によるプロファイルの観察

グが進行しており，ラウンドアウトしたエッチピットに比［２０］といった方法や，トラッキングメソッドと呼ばれる２

べて，ピット径の成長速度が速い．これらのことを考慮す

枚の検出器を重ね，検出器を貫通したイオンのエッチピッ

ると，さらにエッチング時間が長くなり，両方のエッチ

トのコインシデンスを利用する方法が挙げられる［２１］．そピットがラウンドアウトした場合，この時点で，入射エネの他に，本解説で取り扱ってきた多段階エッチング法によルギーが高い粒子のエッチピットのほうが，大きなピット

るエッチピットの成長パターンを計測することで入射方向径になることがわかり，入射エネルギーが低い粒子のエッを特定することも可能であり，その手法について具体的にチピットのほうが，小さなピット径になることがわかる．

述べる［１８，２２］．

成長曲線の縦軸であるエッチピット径を二乗し，プロッ

エッチピットの成長パターンの例を，その断面図と成長トした図を図９に示す．
（１８）式より，ラウンドアウト後曲線とともに図１１に示す．それぞれの矢印はイオンの飛跡"!は ! の一次関数となるのでそれぞれの直線部分に近似をあらわしており上側のものが高エネルギーイオン，下側のものが低エネルギーイオンである．高エネルギーイオンについては CR-39 検出器を貫通した場合を想定している．
それぞれのエッチピットの成長曲線は，溶出厚に対してエッチピットの短半径をとったものと短半径の２乗をとったものを示している．図１１より合計３パターンのエッチ

図９アルファ線のエッチピット成長曲線（半径の二乗：r 2）．

図１
０ エッチピットの成長挙動から求めた飛程と SRIM コードによる計算値との比較．

図１
１ 入射の向きとエネルギーの違いによる３つの異なるエッチ
ピット形状とそれぞれに対する成長挙動．

２６６

Commentary

Applications of CR-39 Solid State Nuclear Track Detector to Ion Beam Diagnosis

M. Kanasaki et al.

ピットが存在することがわかる．それぞれについて詳しく

重イオン室にて行った［２３］．AVF サイクロトロンからの観察すると，（１）はエッチングの進行方向と阻止能の増加

25 MeV/n の４He２＋イオンを HE1 ポートに導入し真空中にする方向が同じであるため，エッチピット径の成長はエッてサンプルの照射を行った．

チング時間とともに早くなっていく．すなわちこのエッチ

照射サンプルは CR-39 飛跡検出器のほかにイオンビーム

ピットが示す成長曲線は溶出厚に対して短半径をプロット

形状の参照用としてイメージングプレート（IP）の照射もしたものは下に凸になる．その一方，（２）はエッチングの行った．それぞれのサンプルの照射条件は電流値5 nAのイ

進行方向が，阻止能が減少する方向であるためエッチピッ

オンビームをパルスチョッパーによってパルス幅を調整

ト径の成長は遅くなる．すなわち溶出厚に対して短半径をし，CR-39 は 2×108 ions/cm2，IP は 2×109 ions/cm2 の照射

プロットすると上に凸の成長曲線を描く．しかし（１），（２）を行った．CR-39 のエッチングは 70℃ の 6 mol/L-KOH にてどちらの場合も潜在飛跡に沿ったエッチングが続くため，処理を行った．顕微鏡はオリンパス社製 BX‐６０を用い，使溶出厚に対して短半径の２乗をプロットした成長曲線は下用レンズは全体像の観察に２０倍，詳細観察に１００倍のレン

に凸の曲線となる．

ズを用いた．

また検出器中の飛程が短く，検出器内部で止まった低エ

こ こ で，本 研 究 で 用 い た CR-39 飛 跡 検 出 器 BARY-

ネルギーイオンのエッチピットは，エッチングを進めるとOTRAK は 25 MeV/n の He イオンに感度を持たず表面，裏

ラウンドアウトする．すなわち（３）のようなエッチピット

面ともにエッチピットを形成しない．これは上で述べたよになる．このエッチピットはエッチングの初期段階では

う に BARYOTRAK の 検 出 閾 値 は，大 気 中 で 用 い る 場（１）と同様の成長挙動を示す．エッチングを進めるにつれ，合，CR-39 中の阻止能で約 20 keV/μm であるとされる．こ（３）のような成長曲線を描き，溶出厚に対して短半径をプれより低い阻止能では，荷電粒子によって損傷は与えられロットしたものは上に凸の曲線となり，短半径の２乗をプるが，エッチピットが生成されない．この値を He イオンのロットしたものは直線になる．

エネルギーに換算すれば約 12 MeV/nである．仮に25 MeV

このようにエッチピットの成長挙動を詳細に解析するこ/n の He イオンがエッチピットを形成したとしても照射しとで，入射方向を特定することが可能である．この手法をたフルエンスは 2×108 ions/cm２であり，エッチピット同士用いて，レーザー駆動イオン加速実験でエネルギーおよびが重なってしまい，正確な計測を行うことができない．上フルエンスが CR-39 の検出閾値を超えるような粒子が発生で述べたように CR-39 検出器の入射粒子数に対する検出閾

した場合を想定した新たなイオンビーム診断法を開発し

値は光学顕微鏡下において 105 ions/cm２程度であり，原子た．

間力顕微鏡を用いた場合でも 109 ions/cm２程度である．こ

図１２はイオンビームの照射を行ったサンプルセットののように，エネルギーおよびフルエンスが CR-39 の検出閾

ビーム進行方向に対して横から見た概観図を示している．

値を超える可能性があるレーザー駆動イオン加速実験に対厚さ 2 mm のテフロンの上に厚さ 3 mm のアクリル板を重応する検出法を開発するため，CR-39 の検出感度を超える

ねその上に CR-39 を設置した．またエネルギーの微弱なパラメータでイオン照射を行った．

ビームラインからの散乱線の影響を少なくするために，加速器からの粒子，後方散乱による粒子それぞれのエネ

CR-39の前方に厚さ6 μmのアルミニウムフィルターをかぶルギーが異なるため入射したすべての粒子についてエッチせた．CR-39 飛跡検出器にはフクビ化学工業社製の公称厚

ピットが形成されるわけではないが，検出器に入射する粒さ 100 μm の BARYOTRAK を用いた．

子の向きには図１３に示すものが考えられる．CR-39 の加速器からのイオンビームが入射する面を表面，散乱体と接しイオン照射は高崎量子応用研究所 TIARA 施設内の第３ている面を裏面とする．CR-39 へのイオンの入射の向きは後方散乱によるもの（Reverse）と，加速器からの入射粒子（Normal）の２通りが考えられる．CR-39 の裏面には後方散乱によって発生した粒子が入射したもの
（１，
２）
とビーム

図１
２ 後方散乱粒子によるビーム診断法のためのサンプルセッ
ト．公証厚さ100 μmのCR-39を後方散乱体であるアクリル板とテフロン板の上に重ねてある．

図１
３ CR-39 に対する入射方向のパターン．

２６７

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.5 May 2012

軸方向から入射してきたもの（４）がある．同様に表面にもぞれのエッチピットがエッチングを進めるに連れて成長しビーム軸方向から入射してきたもの（３，４）と後方散乱にている様子がわかる．ここで，図１４に示す＃１〜４までのよって発生した粒子が入射したもの（２）がある．

エッチピットの成長曲線を作成し図１６に示す．図１６（a）はビーム診断に用いるエッチピットは，後方散乱によって横軸に溶出厚，縦軸にエッチピットの短半径をとったもの

検出器の裏面に入射した粒子のものである．そこで，裏面であり，図１６（b）は横軸に溶出厚，縦軸に短半径を２乗しに生成されたエッチピットが後方散乱によるものである

たものをとった成長曲線である．

（すなわち図１３中の（１，２）に相当する）ということを証明す

図１６（a）のそれぞれの成長 曲 線 を 詳 し く 観 察 す る と，るために，第一段階として９０分間のエッチング処理を行

No. 1 はわずかではあるが下に凸の成長曲線を示しておい，顕微鏡観察の後，３０分間隔でエッチングと顕微鏡観察

り，No. 2 は明らかに下に凸の成長曲線を示している．すなを繰り返し，エッチピット成長曲線を作成するという方法

わち図１３の（１）および（２）に相当する後方散乱によって発生を試みた．

した粒子によるものであるということがわかる．一方で，合計６時間のエッチングを施した時点での裏面のビーム

No. 3 のエッチピットは成長曲線が上に凸の形を示してお中心付近のエッチピットの写真を図１４に示す．図１４からわり，どちらの面から入射したものかを特定するのが難し

かるようにエッチピットの大きさはすべて異なっており，

い．しかし，図１６（b）では短半径の２乗が溶出厚に対してまた，その形状も円に近いものから楕円，楕円と円を半分一次関数的なふるまいを示していることから，このエッチずつ組み合わせたものまで様々である．これは裏面に入射ピットはラウンドアウトした状態すなわち図１１の（３）の状した粒子のエネルギーが単色でないことを示しており，入態にあるといえる．すなわちNo. 3のエッチピットも後方散射方向もランダムであることを示している．例として図の乱によって発生した粒子によるものであるということがわ

四角で囲った部分を拡大し成長の様子を図１５に示す．それかる．また，No. 4 のエッチピットについては，短半径が溶出厚に対して比例しているため，入射方向を成長曲線から判断するのは難しい．しかしながら，エッチピットの画像
から長軸の進行方向側がラウンドアウトしており長軸方向（a）

図１４ CR-39 裏面のエッチピット（70℃，6 M-KOH で６時間エッ
チング）
．

（b）

図１
５ エッチング時間ごとのエッチピット成長の様子（エッチング 時 間 は（a）
1.5 時 間，（b）
3 時 間，（c）
4.5 時 間，（d）
6時
間）
．

図１
６ 図１
４の拡大部分にあるエッチピット＃１〜４に対するエッチピット成長曲線（（a）
半径：r，（b）
半径の二乗：r２）．

２６８

Commentary

Applications of CR-39 Solid State Nuclear Track Detector to Ion Beam Diagnosis

M. Kanasaki et al.

CR-39 の種類に対して一意に決定される．具体的に，日本国内で発売されている CR-39 の検出閾値を表２に示す．現在，日本では長瀬ランダウア社からフクビ化学工業社製の３種類の CR-39 が発売されている．BARYOTRAK は 99％
以上 CR-39 のモノマーから成り立っており，ほぼ純粋なCR-39 であるといえる．HARZLAS（TD‐１）
および HARZLAS（TNF‐１）は高エネルギー粒子に対する感度を上昇させる
ため NIPPAm との共重合体として開発された
［２４，
２５］．そ
れぞれの検出閾値をプロトンのエネルギーで表現すると
表２の よ う に な り，HARZLAS（TNF‐
１）で は 27 MeVのプロトンのエッチピットを観察することができる．エッ
チング後の表面荒れについては BARYOTRAK が最も少な
く，ついで HARZLAS（TD‐１），HARZLAS（TNF‐１）の
図１
７ イメージングプレートにあらわれた He イオンビームに対する径方向の強度分布（a）と CR‐
３９に形成された エ ッ チ
ピットの空間分布（（b）
裏面，（c）
表面）．

順となる．
もうひとつの検出閾値であるフルエンスに対する検出閾値であるが，これはエッチピットの重なりが問題となり，の対称性が崩れている．これは表面から入射した粒子にはそれぞれのエッチピットを独立して観察できなくなる上限

ありえないふるまいであり，このエッチピットも後方散乱を示すものであり，その値を表３に示す．通常，エッチによって裏面に入射した粒子が作り出したエッチピットでピットの観察には光学顕微鏡を用いる．標準的な CR-39

あるといえる．

のエッチングは 70℃ の６M-KOH など強アルカリ溶液を用

ビーム中心付近のその他のエッチピットについても同様

いて１時間以上行う．その結果エッチピットは数 μm 以上の解析を行ったところ，検出器裏面のビーム中心付近での大きさとなり，光学顕微鏡下で十分観察可能となる．しは，そのほとんどが後方散乱によって入射してきた粒子にかし入射粒子数が多い場合には，短時間のエッチングを行よるものであるということがわかった．

い，数十 nm 程度の大きさのエッチピットに対し原子間力

図１７は，He イオンビームを照射したイ メ ー ジ ングプ

顕微鏡を用いた観察を行うことがある［２６，２７］．

レート（a）と CR-39 上に形成されたエッチピットの分布を次にイオン照射を行うときの注意点について述べる．

示している（b，c）．（b）は CR-39 の裏面を示しており，（c）

１．
２で紹介したように，イオン照射を真空中で行う場合には表面を示している．この図からわかるように，飛跡検出

は，真空効果と呼ばれる感度の低下に注意しなくてはなら

器の裏面におけるエッチピットの空間分布がイメージング

ない．イオンを照射し，そのエッチピットが観察されるたプレート上に形成されたイオンビームの形状および強度分

めには，切断された端点に生成されたラジカルが，それ同布とよく一致していることがわかる．この手法を用いれ
表２ば，CR-39 の検出閾値を超えるような高エネルギー粒子であっても，後方散乱粒子を通じて診断することが可能であ各種 CR-39 のプロトンに対する検出閾値．
BARYOTRAKHARZLAS（TD-1）HARZLAS（TNF-1）

ることがわかる［２２］．また，CR-39 は電子線や X 線に対して感度を持たないので，レーザー駆動イオン線加速実験の〜3 MeV〜20 MeV〜27 MeV

ような混成場におけるイオンビームの診断に有効である．
表３３．
３ CR‐３９の検出閾値および使用する上での注意点
ここでは CR-39 の検出閾値，および CR-39 を用いた荷電固体飛跡検出器で観察可能な最大フルエンス．

Optical Microscope
Atomic Force Microscope

粒子の計測を行う際，照射時およびエッチング時に注意す〜105 ions/cm2〜109 ions/cm2

べき点を取り上げる．
まず，固体飛跡検出器の検出閾値について述べる．固体
飛跡検出器の検出閾値にはエネルギーに対する閾値と，フルエンスに対する閾値の二種類が存在する．まず，前者については検出閾値を超えるような高エネルギーイオンは，付与するエネルギーすなわち阻止能が小さく，飛跡近傍に残す損傷領域が小さいため，エッチング処理を行ってもエッチピットを形成しない．すなわち検出閾値以下のエネ
ルギーを持つイオンのみが検出可能である．この検出閾値
は入射粒子のエネルギーに対してのみあてはまるものではなく，CR‐
３９内部を通過し，裏面から射出するイオンのエ
図１８ アルファ線照射前の真空中保持時間に依存したエッチピッ
ト径の変化．

ネルギーについてもあてはまる．すなわち，ここで定着される検出閾値は，検出器の厚みに依存するものではなく，
２６９

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.5 May 2012

図２
０ バルクエッチング速度測定のための252Cf の自発核分裂による核分裂片を照射した場合のエッチピット形状．
図１
９ アルファ線照射後の真空中保持時間に依存したエッチピッ
ト径の変化（照射前真空中保持時間は２
０
０
０分）
．

ながら使用し，通常の値から変化した場合（通常は大きくなる）には交換する．また大気中の二酸化炭素を吸収する

士再結合することなく，何らかの形で結合が切断された状性質もあるため，一度作成した溶液は，使用しなくとも２態で固定されることが必要である．そのためには酸化反応

週間以内に交換するというルールを定めている．

のように端点にヒドロキシル基などの官能基が生成される

ここでバルクエッチング速度の測定方法について述べことが必要となる．CR-39 内部には酸素が溶け込んでおり，る．バルクエッチング速度は単位時間あたりに表面が溶出

溶存している酸素が酸化反応に寄与しているとされていする速度のことであるが，基本的には１時間あたりに溶出る．CR-39 を真空中で使用した場合，CR-39 内部に溶存してする厚さを指す．CR-39 の場合，バルクエッチング速度はいる酸素が真空中へと散逸していくため，酸化反応が起こおおよそ 2 μm/h である．この測定方法には，核分裂片照射

りにくくなり切断された分子鎖の端点が固定化されず，結による測定法や AFM による測定法［２８］などいくつかの方果としてエッチピットとして成長しにくくなると考えられ法が存在するが，本解説では核分裂片照射による測定法をている．この現象については包括的な研究が行われている

説明する．核分裂片を照射しエッチングを行うと，その断［１２］．図１８は真空中に保持しない場合のエッチピット径と面図は図２０のようになる．核分裂片は自発核分裂を起こ

各真空中保持時間でのエッチピット径の比を照射前真空中

す２５２Cf 線源により照射することができ，おおよそ核子あた

保持時間の関数であらわしたものである．同様に図１９は横り 1〜2 MeV 程度の Xe のような非常に重いものである．こ軸に照射後真空中保持時間をとったものである．これはのような粒子が入射すると阻止能が大きいために CR-39

２４１

Am 標準線源のアルファ線照射による実験結果であるには大きな損傷が形成され，トラックエッチング速度が非が，照射前と照射後どちらの場合においても真空保持時間

常に大きな値となり，エッチングを開始するとすぐにトに応じてエッチピット径が小さくなっていくことがわか

ラックエッチングは終了する．トラックエッチング終了後る．例えばプロトンのように阻止能の低い粒子のエッチはバルクエッチングのみに支配されエッチングが進行する

ピットは，もともとのエッチピット径も数 μm と小さいたので，ピット半径の成長と溶出厚 ! が等しくなり，図２０にめ，真空効果が起こるとより小さくなってしまい，観察が示すように円錐状ではなく円柱状のエッチピットが形成さ非常に困難となり，ともすればエッチピットが生成しない

れる．すなわち核分裂片のエッチピット半径を計測すればという事態になる．すなわち真空中で CR-39 を用いる場合

溶出厚を計測することが可能である．

には，真空効果を十分に考慮する必要があり，現在も系統

４．レーザー駆動イオン加速実験における CR-39の適用例的な研究が行われている．
続いてエッチングを行う際の注意点について述べる．
CR-39 のエッチングは強アルカリ溶液を用いて行われる

本章ではレーザー駆動イオンビーム計測に特化したが，代表的な溶液として水酸化ナトリウム水溶液（NaOH

CR-39 の実際の適用例について述べる．これまで様々なグaq）と水酸化カリウム水溶液（KOH aq）がある．例えば神ループが CR-39 を利用したイオンビーム計測を行ってきた

戸大学海事科学研究科では，ウォーターバス内のビーカーが，これらは，CR-39 の性能を十分に利用したとは言い難

で 6 mol/L-KOH を 70℃ に加温しマグネットスターラーないものであった［２９‐３１］．ここでは，CR-39 の性能を十分にどでかき混ぜながらエッチングを行っている．かき混ぜる活用した利用法の例として，イオンのエネルギーが CR-39のは CR-39 から溶出したエチレングリコールやジエチレンの表裏両面の検出閾値を超える場合に用いられる後方散乱

グリコールなどの低分子物質を流速によって洗い流し，常粒子によるイオンビーム診断法や，CR-39 のスタックによにKOHをCR-39の表面に触れさせるためである．また長期る高精度エネルギー評価法の解説を行う．

間使用するとエッチング溶液内に CR-39 から溶出した残渣

４．
１ 後方散乱粒子によるレーザー駆動イオンビーム診断が蓄積されバルクエッチング速度が非常に速くなり検出感３．
２において，後方散乱粒子を用いることで，CR-39 の検度が落ちるため，基本的には大量のサンプルを一度に溶か出閾値を超えるような高エネルギーイオンの検出が可能ですことはせず，常に溶液のバルクエッチング速度を確認しあることを解説した．ここでは，この手法を，クラスター
２７０

Commentary

Applications of CR-39 Solid State Nuclear Track Detector to Ion Beam Diagnosis

M. Kanasaki et al.

ターゲットを用いたレーザー駆動イオン加速実験に適用し観測されたイオンのエネルギーについては，ヘリウム２価た例について説明する［３２］．

イオンを仮定し，三次元イオントラジェクトリー計算プロ

実験は，日本原子力研究開発機構関西光科学研究所の高グラムを用いて計算した．図２２に示したイオンのエネル

強度チタンサファイアレーザーシステム J-KAREN［３３］をギーは，図２１の挿入図にあるように，イオンはスリットの用いた．実験装置の体系図を図２１に示した．エネルギー

外側軌道

1 J，パルス幅 40 fs のレーザー光を軸外し放物面鏡用いてオンのエネルギーの 下限値 を表している．

をたどったと仮定しているので，加速されたイ

集光し（集光強度 8×1018 W/cm2），クラスターターゲット

図２２（a）に示すように，CR-39の表面には，核子あたり0.5に集光させた．クラスターターゲットの生成には，特殊構−3 MeV/n のエネルギーのイオンが多数観測されてい造の円錐形ノズルを用い［３４］，圧力６０気圧のヘリウムガス

る．図２２（b）に示すように，顕微鏡によるエッチピット観（90％）と二酸化炭素ガス（10％）との混合ガスを真空容器

測により，大小２種類のエッチピットが存在することがわ

中でノズルから噴出させ，平均直径 400 nm の二酸化炭素

かる．CR-39 中のトラック形成の感度は，イオンの質量にクラスターを生成させた．前方（レーザー進行方向）に加大きく依存することから，小さいピットはヘリウム由来，

速された高エネルギーイオンを検出するために，集光点下大きなピットは炭素／酸素由来であると考えることができ流に 16 mm のスリットを有する永久磁石（0.78 T，100×る．また，ヘリウム，炭素，および，酸素イオンに対し，そ2

100 mm ）を設置してイオン を エ ネ ル ギ ー 分 解 した後，れぞれ，0.5，0.8，および，0.9 MeV/n 以上のエネルギーを

図１２に示したサンプルセットと同一構造の 70×140 mm２サ有するイオンが６μm 厚アルミフォイルを通過して，CR-39

イズのイオン検出器（厚さ 2 mm のテフロンの上に厚さ 3に到達可能である．したがって， 低エネルギー側 0.5 MeV/n

mm のアクリル板を 重 ね そ の 上 に CR-39 を 設 置，また，付近に見られるカットオフは，ヘリウムイオンのカットオ

レーザー光の CR-３９への直接照射を避けるため CR-39 の直フエネルギーに対応していると考えられる．

前に厚さ 6 μm のアルミニウムフィルタをかぶせてある．
）
によって高エネルギーイオンの検出を行った．CR-39 飛跡
検 出 器 に は フ ク ビ 化 学 工 業 社 製 の 公 称 厚 さ 100 μm の
BARYOTRAK を用いた．３
００レーザーショット分を積算した後，CR-39 を取り出し，70℃ の 6 mol/L-KOH 溶液にて4.5時間のエッチング処理を行い，高速画像取得顕微鏡を用
いてエッチピットの観測を行った．
図２２（a）に，７０×140 mm２サイズの CR-39 の表面に現れた
エッチピット（ノイズ成分を含む）の全空間分布を示した．

図２
１ レーザー駆動イオン加速実験の実験装置の概略図．挿入図は，16 mm 幅スリット，100×100 mm2 サイズの永久磁石（0.78 T），および，プラスチック板上に取り付けた 70×140
mm2 サイズの CR-39 から構成されるイオンエネルギー分
析装置の上面図を示している．CR-39 上で同位置に検出されるイオンのエネルギーに関して，レーザービーム軸に沿った軌道に比べ，外部軌道をたどったイオンは低いエネ
ルギー値を，内部軌道をたどったイオンは高いエネルギー値を与える．

図２
２ （a）
70×140 mm2 サイズの CR‐
３９の表面に観測されたエッチピットの分布図（ノイズ成分を含む）．（b）
表面に観測されたエッチピットの顕微鏡イメージ．（c）
70×140 mm2 サ
イズの CR-39 の裏面に観測されたエッチピットの分布図（ノイズ成分を含む）
．（d）
，（e）
裏面に観測されたエッチ
ピットの顕微鏡イメージ．

２７１

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.5 May 2012

ところで，図２２（a）によると，核子あたり 3 MeV/n 以上ンが発生していると見積もられる．

のイオンは発生していないかに見える．しかし，CR-39 の以上のように，我々は，クラスターターゲットを用いた

表裏両面の検出閾値（ヘリウム原子の場合，核子あたり 10

レーザー駆動イオン加速実験において，後方散乱粒子によMeV/n）以上のエネルギーを有するイオンについては，るイオンビーム診断手法を用いることにより，CR-39 の検もし，それが発生していたとしても，エッチピットとして出閾値を超える核子あたり 50 MeV/n のイオンの検出に成観測されない．しかし，３．
２で示したように，核子あたり 10

功した．

MeV/n 以上のイオンであっても，CR-39 裏面に密着させ４．
２ CR‐３９を用いたレーザー駆動陽子線の高精度計測てあるプラスチック板（厚さ2 mmのテフロン＋厚さ3 mm

レーザー駆動粒子加速実験において，イオン計測には主のアクリル板）で反跳され後方散乱されることにより，CRとして CR-39 飛跡検出器が用いられている．上に述べたよ-39 の裏面にエッチピットを形成することが可能である

うに，CR-39 はレーザー駆動粒子加速実験のような混成場［２２］.

において電子線や X 線には感度を示さず，イオンのみを選

図２２（c）は，CR-39 の裏面に現れたエッチピット（ノイズ

択的に検出することが可能である．また，化学エッチング成分を含む）の全空間分布である．裏面には，島状に分布

処理によって現れたエッチピットの空間分布からビームプするエッチピット群が存在し，図２２（d）‐（e）に見られるよ

ロファイルを求めることができるだけではなく，個々のうに，ピット開口部の形状が楕円形であることがわかっ

エッチピットの成長挙動を詳細に解析することで，その核た．楕円形のピット開口部は，イオンが CR-39 に対し斜め種やエネルギーを精度良く求めることも可能である．ここに入射していることを示しており，３．
２で説明したとおり，では，多段階エッチング法によって求められたエッチピッ

これらが後方散乱イオンによって生成されたことがわかる．

トの成長曲線を解析することで，レーザー駆動陽子線の最大エネルギーを従来よりも高い精度で決定した．

以上の結果からいえることは，レーザー駆動イオン加速によって，核子あたり 10 MeV 以上のイオンが生成してい実験は日本原子力研究開発機構関西光科学研究所の高強るが，これらは，CR-39 の表裏両面の検出閾値以上のエネ度レーザー J-KAREN を用いて行った．図２３に実験の概観

ルギーであるため，CR-39 の表面裏面にはエッチピットは図を示す．レーザー光（8 J，40 fs）を厚さ 7.5 μm のポリイ作らない．しかし，一旦，CR-39 を貫通しプラスチック板でミドターゲットに集光し，陽子線を発生させた．イオン検

後方散乱されエネルギーを失ったイオンが，裏面に楕円形

出部には，１層目に 105 μm 厚のラジオクロミックフィル

開口部を有するエッチピットを形成したと言える．図１７にムと２層目以降に８枚の公証厚さ 0.9 mm の CR-39（HAR-

示すように，CR‐３９裏面のエッチピットの位置は，イオンZLAS TD‐１）をスタックにした検出器を用いた．このスビームが CR‐
３９表面に入射した時の位置と同一であると考タック検出器はレーザー光が直接照射されないように 13えることができる．図２２（c）に示すように，このようなエッチピットは，核子あたり 50 MeV/n まで観測されている．さらに注目すべきは，これらエッチピットは，表面に見られるように一様ではなく島状に分布していることから，イオンビームは準単色のエネルギー分布を有していることが予測される．これら準単色の高エネルギーイオンの発生機構については，今後の研究によって明らかにされることであろう．また，３．
２で解説した実験により，入射粒子の約 0.01

図２
４ CR‐
３
９上にあらわれたレーザー駆動陽子線の空間分布．

％が後方散乱されることが明らかにされている．したがって，
裏面に観測された核子あたり 50 MeV/n のイオンに関して
は，レーザー１ショットあたり，104〜105 ions/cm2 のイオ

図２
３ 固体ターゲット（ポリイミドフィルム）によるレーザー駆
動粒子加速実験の概観図．検出部には 105 μm のラジオク
ロミックフィルムと８枚の公証厚さ 0.9 mm の CR-39 をスタックにし 13 μm のアルミニウムフィルタでカバーしたものを用いた．

図２
５ １
９時間エッチング後の３枚目表面のエッチピット．

２７２

Commentary

Applications of CR-39 Solid State Nuclear Track Detector to Ion Beam Diagnosis

μm 厚の Al フィルタでカバーを施した．

M. Kanasaki et al.

直線部分の傾きから飛程を算出し，さらに通過した部分のイオン照射後，70℃ に保持した 6 mol/L-KOH を用いて１厚みおよび組成を考慮することで，このショットにおける時間の化学エッチング処理を行ったところ，３枚目の CR-

最大エネルギーを 14.39±0.05 MeV と求めることができた

39 の表面にまでエッチピットを観察することができた．

［３５］．

エッチング処理後に CR-39 上に現れたエッチピットの空間

多段階エッチング法によるエネルギーの決定法は従来の分布を図２４に示す．図２４において最も白い部分は両面にスタックの各層の厚みからエネルギーを計算する方法より

エッチピットがあり，次いで白い部分には表面にのみエッも非常に精度が高い．例えば本実験においてスタックの厚チピットが存在する．それ以外の部分にはエッチピットがみのみからエネルギーを決定すると 15±1.5 MeV と非常になく３枚目の表面まで粒子が到達したことがうかがえる．

幅の広いエラーバーを有する．CR-39 の厚みを薄くすればまたこのプロファイルから，低エネルギー粒子は発散角がより精度を高めることは可能であるが，薄い CR-39 ほど真

大きく，エネルギーが高くなるにつれ指向性のあるビーム

空効果が顕著に表れやすいため，真空中で実験が行われてが発生していることがわかる．

いるレーザー駆動粒子加速実験には不向きである．多段階

次に，このショットにおける最大エネルギーを求める方

エッチング法は，非常に精度は高いが多くの時間と手間を法を考える．最大エネルギーを持つプロトンは 13 μm 厚の要するため，飛行時間測定法などで大まかな最大エネル

Al フィルタおよび 105 μm 厚のラジオクロミックフィルム

ギーの決定を行っておき，その後最適なパラメータで CR-を通過し，その後公証厚さ 0.9 mm の CR-39 を２枚通過し３

39 スタックの照射を行うというように，リアルタイム性を枚目の表面に到達している．すなわち，通過した部分の組有する検出器との組み合わせで，レーザー駆動粒子加速実成および厚みがわかり，３枚目の CR-39 中の飛程がわかれ験の精度と効率の両方の上昇が期待できる．

ば SRIM コードを用いてエネルギーを決定することができ

５．まとめ

る．
まず，実際に通過した部分の厚みについて計測をおこ

固体飛跡検出器 CR-39 の歴史からその応用まで紹介をなった．マイクロメータによる計測の結果，Al フィルタお行った．エッチピットの基礎的な幾何学や，使用上の注意

よびラジオクロミックフィルムは公証厚さどおりであった点については，CR-39 で粒子線計測を行う際には必ず必要

が，CR-39 は厚みが公証厚さより薄い上にばらつきが大きな事柄である．解析手法に多段階エッチング法を用いるこく，１枚目は 819 μm，２枚目は 822 μm であった．次に３とで，粒子のエネルギーを高精度に決定することや，その枚目の CR-39 中の飛程であるがこれは３．
１で述べた多段階

入射方向の特定が可能であることを中心に，レーザープラ

エッチング法によるラウンドアウト後のエッチピットの幾ズマ業界の応用例を示した．

何形状による飛程の算出法を用いた．多段階エッチング

本解説で紹介した多段階エッチング法の他にも解析手法

は，すべてのエッチピットがラウンドアウトするまで合計があり，エネルギーの決定だけでなく，かなり精密にイオ

１９時間のエッチングを行った．１９時間エッチング後の最大ン種の弁別を行うことが可能である［３６］．CR-39 はレーエネルギーを持つプロトンのエッチピットすなわち最後にザープラズマのような混成場におけるイオンビーム診断に

ラウンドアウトしたエッチピットの写真を図２５に示す．図おいて強力なツールである．しかし，真空効果の影響を考

２５中の＃１と＃２がそれにあたる．＃１と＃２のそれぞれ慮するなどその使用方法には注意が必要であり，正しく使のエッチピットに対して，エッチピット半径の２乗を溶出用しない場合には正確な計測をすることができない．

厚の関数としてあらわしたものを図２６に示す．それぞれのCR-39 の応用分野がレーザープラズマ業界に広がることは，固体飛跡検出器の研究者にとって非常に喜ばしいことであり，CR-39 を用いた高精度な粒子線計測が行われるこ
とを願う．

参考文献
［１］D.A. Young, Nature 182, 375 (1958).
［２］P.B. Price and R.M. Walker, J. Appl. Phys. 33, 3409 (1962).
［３］http://www.ppg.com/optical/opticalproducts/opticalmaterials/Pages/CR-39［４］B.G. Cartwright et al., Nucl. Instrum. Methods. 153, 457(1987).
［５］J. Drach et al., Nucl. Instrum. Methods. Phys. Res. Sec.
B 28, 49 (1987).
［６］R.L. Fleischer et al ., Phys. Rev. 156, 353 (1967).
［７］R. Barillon et al., Radiat. Meas. 28, 619 (1997).
［８］R.L. Fleischer et al., Nuclear Tracks in Solids, Principles &Application (University of California Press, 1975).
［９］K. Oda et al., Radiat. Meas. 46, 1786 (2011).

図２
６ プロトンのエッチピット成長曲線（半径の二乗：r 2）．

２７３

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.88, No.5 May 2012

さき

ま

さと

神戸大学海事科学研究科，博士課程後期課
程２年．日本原子力研究開発機構量子ビー
ム応用研究部門，特別研究生．主な研究分
野：固体飛跡検出器の基礎と応用，レー
ザー駆動イオン計測．趣味は，食べ歩きとお酒．そのせいか
２
５歳にして体重と体脂肪の増加が気になる毎日．

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泰 直

なお

日本原子力研究開発機構量子ビーム応用研
究部門，研究副主幹．九州大学総合理工学研究科修士課程修了．博士（情報学）
主な研究分野：大型加速器制御システム

で，SPring‐
８や J-PARC の 立 ち 上 げ を 行 っ て き た．現 在は，レーザー駆動型粒子線加速器の開発に挑戦中．趣味は，
カールおじさんの様な風貌で行う農作業．また，実父が穂竜という金魚の作出者であるため，地元に帰って金魚養殖を引き受けることを模索中である．

じ日本原子力研究開発機構量子ビーム応用研
究部門，研究副主幹．１
９９
８年東京大学大学
院理学系研究科化学専攻博士課程修了，博士（理学）．主な研究分野は，高強度レーザーを用いた粒子加速．

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ひろ

榊

ゆう

にし

うち

ま

み

こ

西 内 満 美 子

日本原子力研究開発機構量子ビーム応用研
究部門研究副主幹．２
００１年京都大学大学院
理学研究科物理学・宇宙物理学専攻博士課
程修了．研究分野は，レーザープラズマ，
レーザー粒子線加速器開発．趣味は，おぼろげな記憶によると「料理」のはずだったが，近年，子ども達と旦那に食わせる「えさ」しか作った覚えがない．

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さかきだ!!!!!!!!!!!!!!

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ふく

福 田 祐 仁!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

かな

金 崎 真 聡!!!!!!!!!!!!

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and Their Applications, 119 (1992).
［２４］K. Ogura et al., Radiat. Meas. 28, 197 (1997).
［２５］K. Ogura et al., Nucl. Instrum. Methods. Phys. Res. Sec.
B 185, 222 (2001).
［２６］N. Yasuda et al., Radiat. Meas. 31, 203 (1999).
［２７］C.E. Jhonson et al., Radiat. Meas. 44, 742 (2009).
［２８］N. Yasuda et al., Nucl. Instrum. Methods. B 142, 111 (1998).
［２９］S. Gaillard et al., Rev. Sci. instrum. 78, 013304 (2007).
［３０］Y. Fukuda et al., Phys. Rev. Lett. 103, 165002 (2009).
［３１］M. Tampo et al., Phys. Plasmas 17, 073110 (2010).
［３２］Y. Fukuda et al., submitted to Radiat. Meas. (2011).
［３３］H. Kiriyama et al., Opt. Lett. 35, 1497 (2010).
［３４］A.S. Boldarev et al., Rev. Sci. Instrum. 77, 083112 (2006).
［３５］M. Kanasaki et al., submitted to Radiat. Meas. (2011).
［３６］S. Kodaira et al., Nucl. Instrum. Methods. B 269, 1382
(2011).

!!!!!!!!!!!!! !!!!!!!!!!!!!!!!!

［１０］T. Yamauchi et al., Radiat. Meas. 34, 37 (2001).
［１１］Y. Mori et al., Radiat. Meas. 46, 1147 (2011).
［１２］T. Yamauchi et al., Nucl. Tracks Radiat. Meas. 20, 615(1992).
［１３］Mukhtar A. Rana and I.E.Qureshi, Nucl. Instrum.
Methods. B 198, 129 (2002).
［１４］F. Leonardi et al., Radiat. Meas. 44, 787 (2009).
［１５］H.G. Paretzke et al., Nucl. Instrum. Methods. 108, 73 (1973).
［１６］G. Somogyi, Nucl. Instrum. Methods. 173, 21 (1980).
［１７］服部篤人他：放射線 37, 143 (2011).
［１８］K. Oda et al., Nucl. Tracks Radiat. Meas. 20, 505 (1992).
［１９］J.F. Ziegler, Nucl. Instrum. Methods. B 219, 1027 (2004).
［２０］D. Hermsdorf and M. Hunger, Radiat. Meas., 44, 766 (2009).
［２１］S. Ota et al., Radiat. Meas. 43, S195 (2008).
［２２］M. Kanasaki et al., Jpn. J. Appl. Phys. 51, 056401 (2012).
［２３］K. Arakawa et al., Proc. of the 13th Int. Conf. on Cyclotrons!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!
のり

近 藤 公 伯日本原子力研究開発機構量子ビーム応用研
究部門レーザー駆動粒子線研究グループ
グループリーダー．主な研究分野 高強度
レーザー工学．極短パルス高出力レーザー
が生み出す超高速の世界とすさまじい強さの電磁場に魅せられ研究を行っています．いつまでも気は若いつもりなのですが，ついにこの１月には大台に．息子の若さがまぶしく感じ
る今日このごろです．

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!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!

きみ

しま

さとし

倉 島

くら

俊

日本原子力研究開発機構高崎量子応用研究所，研究副主幹．研究分野は AVF サイクロ
トロンの高度化（主に高周波系），研究のみならずメンテナンス作業やビーム調整な
ど，現場で忙しく手を動かす．２
１歳を迎えたサイクロトロンをさらに２０年動かすため，改良を加えながらこれからもがん
ばっていきます．

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どう!!!!!!!!!!!!!!

こん!!!!!!!!!!!!!!!!

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２７４

Applications of CR-39 Solid State Nuclear Track Detector to Ion Beam Diagnosisとみひろ神 谷 富 裕日本原子力研究開発機構高崎量子応用研究
所放射線高度利用施設部ビーム技術開発課長．静岡県浜松市出身．研究分野はイオンビーム，特にイオンマイクロビーム技術とその応用．今はこの技術が新しいモノづくりに役立てられな
いかと模索中．学生時代はボートに熱中．体力には自信，しかしそれが災いしてか病気怪我歴多数．それでも懲りずに今はサッカーに熱中．

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!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!

や

はっ

とり

あつ

と

服 部 篤 人
神戸大学大学院海事科学研究科修士２回
生，固体飛跡検出器である CR‐
３
９を研究の題材としており，検出特性やその利用法について研究をおこなっています．まだまだ未熟ですが，周りには優秀な先輩，先生方がいらっしゃるので，少しずつでも真似していけたらと思います．

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かみ!!!!!!!!!!!!!!!!

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M. Kanasaki et al.

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Commentary!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!
じ

神 戸 大 学 大 学 院 海 事 科 学 研 究 科，教授．１
９８
３年大阪大学工学研究科博士後期課
程修了（工学博士）．大阪大学助手，神戸商船大学助教授，同教授，２００
３年より現職．
専門は放射線安全学，放射線計測学．飛跡検出器を用いた中性子線量計測，イメージングプレートを用いた線種識別な
ど．趣味はサッカー観戦と上手くならないゴルフ．

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けい

やま

うち

とも

や

山 内 知 也神戸大学大学院海事科学研究科，教授．主な研究分野：高分子材料中に形成される重イオントラックの基礎と応用．経済学部におられた山口先生との卓球の対戦に向けてトレーニング中．通勤時間も自転車で，腕力と腹筋，踏み込
む力を鍛えている．

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だ!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!

お

小 田 啓 二!!!!!!!!!!!!!!

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２７５