J. Plasma Fusion Res. Vol.97, No.7 (2021)３
８１‐３８７

解説

大気圧 DC グロー放電により誘起されるプラズマ‐液体間の界面反応
Plasma-Liquid Interaction Induced by Atmospheric-Pressure DC Glow Discharge
白井直機
SHIRAI Naoki
北海道大学大学院工学研究院（原稿受付：２
０
２
１年３月３
０日）

大気圧プラズマによって誘起される気液界面の反応について，特に液体を電極とした直流駆動のグロー放電
生成時に見られる液中に含まれる金属イオンの原子発光，ならびに発光の自己組織化現象についての実験的事実について解説する．液体を陰極とした放電の液滴の放出には，水面近傍に発生する電界と発生するアルカリ金属と水との反応に誘発される爆発現象に起因している可能性がある．液体を陽極とした放電時に見られる発光の自己組織化現象に関しては酸素ガス等の電気的負性ガスの存在が重要である．
Keywords:
atmospheric pressure plasma, liquid electrode, plasma-liquid interaction, droplet ejection, self-organization

１．はじめになっている事象について紹介する．なお実験結果について

大気圧下で生成するプラズマの研究はこの１０年程で飛躍

完全に物理が解明されたわけでなく，今現在も関連する研的に増え，生成方式の簡便さから研究者人口の増加にも貢究報告がなされており，今後結果の解釈については新しい献している［１‐３］．大気圧下でプラズマを生成できること

考察がなされる可能性があることを断っておく．

から水等の液体との相互作用が注目され，医療や農業分野

２．液体を電極とした大気圧プラズマ生成装置

へのプラズマ応用が実用に近い段階となっている［４，５］．
さらにこのプラズマ液体相互作用において昨今では，プラ放電プラズマ生成装置は非常にシンプルな構造である．

ズマを直接照射するのではなく，プラズマを処理した液体

大気圧空気中で電極間に直流電圧を印可して放電プラズマを利用した殺菌等の報告もなされている．その処理水の成を生成するが，一方の電極が金属，もう一方の電極が液体分を調べていく過程で薬品だけで同等の物質が作成可能となっている．著者はこれまで液体を電極として利用する

で，プラズマが必ずしも必要ないといった報告もなされことから液体電極放電と呼んできたが，海外での報告では［６‐８］，プラズマ液体相互作用の輝かしい未来を信じてき後述する液体陰極放電の場合，ELCAD（Electrolyte Cath-

た研究者の立場からすれば，パンドラの箱をあけてしまっ

ode Atmospheric Glow Discharge）［９‐１１］，SCGD（Solu-

た結果ともいえる．しかし一方でプラズマと液体が接した

tion Cathode Glow Discharge）［１２，１３］と呼ばれたりしてい界面近傍での反応は，プラズマ独自の特性をもつ反応場でる．また同様の構造で主に液相の反応に着目した研究は古あり，例えば水和電子や短寿命ラジカル，活性化学種等々

くからなされており，最も古い論文では１８００年代に報告さの界面近傍での反応プロセスは未だに十分理解されたとはれた論文や１
９５０年代にも報告されている［１４‐１６］．日本国

言えない状況にある．

内でも液体電極プラズマという名称で上記の研究よりもプ

本報では，特にこのプラズマ液体相互作用において，著

ラズマのサイズは微小で電流も１‐２桁低い動作範囲で超小者がこれまでに行ってきた液体を直流放電プラズマの電極型の分析装置という形で商品化にまで成功している研究もとして利用した場合に特徴的に観測された現象について紹報告されている［１７，１８］．

介する．この方式は直流駆動であるため，極性により水面大気圧下で安定にプラズマを生成する方法は，誘電体バに正イオンのみ，或いは電子のみ照射が可能で特性を調べ

リア放電や高速パルス電源を利用することがもっとも一般

やすく，また液中に電流が流れることも特徴である．最初的であるが，直流駆動でも制限抵抗で電流の急激な増加をに液体を陰極とした際，液中に含まれる金属イオンが気相抑制しながらプラズマのサイズを 1 mm 以下と小さくした部に輸送されて金属原子発光として観測される現象がある

り［１９，２０］，ヘリウム等の希ガス流を電極間に導入したりすが，その要因である水面からの液滴放出について述べる．

ることで［２１］，安定な放電を生成することが可能である．

次に液体を陽極として利用した際に水面上で発光の自己組

制限抵抗を利用することは効率の観点からはよくないが安織化現象がみられる実験結果について現時点で明らかと定動作においては非常に重要であり，また液体電極を利用

Hokkaido University, HOKKAIDO 060-8628, Japanauthor’s e-mail: nshirai@qe.eng.hokudai.ac.jp

３８１!2021 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion Research

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.97, No.7 July 2021

することで液体の抵抗成分が効いて結果的に放電を安定化

を下部から上部の水面に流し，水面の面積はできるだけ細させる効果もある．著者が利用した液体を電極とした放電

くすることで負グロー領域が広がりにくく電流密度をあげ装置を図１に示す．ガス供給用のステンレス製の微細ノズることで異常グロー放電の特性をもたせやすい構造として

ル電極に，電流制限抵抗20−100 kΩを介して最大出力電圧

いるが，本質的な構造は水面を電極とした実験と変わらなが 5 kV の直流電源（松定プレシジョン製：HAR-5P120）をい．また液体を酸性にすることと電流の増加が金属原子の接続している．液体を陰極とした放電時は，内径 0.5 mm

発光を得ることに重要とされている．２０００年代に大気圧プのステンレス鋼ノズル電極（注射針電極）を用いる．液体

ラズマ，マイクロプラズマの研究報告が数多くなされ，こを陽極とした場合には，電流増加時に金属ノズル電極が過の液体陰極放電の発光メカニズムに関しても様々な報告が熱による損耗を防ぐため太さ 6 mm の真鍮製電極を用い，なされているが［２８‐３５］，完全なメカニズム解明には至っその中心部に直径 0.5 mm の穴が開いている．金属電極のていない．

穴からヘリウム等の希ガスを流出させる．希ガスなしでも図２に著者らが得た NaCl 水溶液１％を陰極とした際の動作は可能であるが，ガス流に沿ってプラズマを生成で直流グロー放電の写真を示す．この時電極間距離は1.5 mm

き，広い動作範囲で安定に生成可能となる．また放電周囲である．放電電流が 20 mA を超えると液体陰極付近の放電の雰囲気を簡易的に変化させるため，希ガス流の周囲にさ下部に黄色い Na の原子発光が見られる．NaCl 濃度が下がらにシールドガスとして窒素や酸素を流せるようにした．

ると Na の発光は弱くなり，極性を反転させた液体を陽極

液体電極には必要に応じて様々な液体が利用可能であるとした際にはこのような金属原子の発光は見られない．液が，今回は主として NaCl 電解質水溶液を用い，その濃度を体を陰極としたときのみこのような金属原子の発光が見ら

0.1−1％ で変化させた．詳細な実験条件については文献をれるが，液中で Cation（正イオン）として存在する金属イ

参考にされたい［２２‐２７］．

オンがプラズマ気液界面の正の電位障壁を越えてプラズマに輸送されるためには，液滴として輸送されると考えるの

３．液体陰極放電時の界面からの液滴放出が妥当である．図３は放電時の液滴発生の様子をレーザー

液体を陰極とした際の放電について述べる．液体を陰極散乱によって可視化したもので，赤い部分が液滴の存在すとした際の大気圧グロー放電の報告として１９９０年代にハンる領域である．水道水陰極の場合と液体陽極放電の場合，ガリーの研究者が ELCAD という手法で ICP 発光分析法よほとんど液滴は発生しない（図３（a），（e））．放電電流の増りも安価に液中に含まれる金属イオンの分析に利用する方加とともに液滴の発生も増加傾向にあり，金属原子発光と法を最初に報告している［９‐１１］．この際，液体陰極は液体液滴の発生には強い相関がある．また液滴の量は NaCl の

図３

図１

液体電極を用いた直流駆動大気圧グロー放電生成．

図２

液体陰極放電生成時の液滴発生（赤い部分がレーザー散乱で可視化されてる）（a）
水道 水，（b）
１％NaCl 水 溶 液，（c）
５％NaCl 水溶液，（d）
条件（c）の縮小図（a）〜（d）
では液体
は 陰 極・電 流 90 mA，（e）
１％NaCl 水 溶 液 陽 極・電 流
30 mA（文献［２
４］
より引用）
．

液体陰極を用いた直流駆動大気圧グロー放電の発光写真（文献［２
３］
より引用）
．

３８２

Commentary

Plasma-Liquid Interaction Induced by Atmospheric-Pressure DC Glow Discharge

N. Shirai

濃度が高いほど多くなる（図３（b），（c），（d））．このような発生して，反応熱によって急激に体積膨張を起こすこと

傾向はアルカリ金属・アルカリ土類金属を含む電解質溶液

で，強い発光と爆発を引き起こす．著者はこのアルカリ金の場合に顕著にみられ，電解質の濃度を高くすることで液属発生の事実を確認するために放電生成時に周囲に飛散す

中の他の金属イオンの原子発光も増加させることが可能とる液体の pH を調べたところアルカリ性を示した．これはなる．例えば CuSO4 水溶液を利用した場合，Cu の原子発光

上記の反応式で示した NaOH が発生したことを示唆していはあまり観測されないが，CuSO4 水溶液に NaCl を混合しる．

た水溶液で放電を生成して発光スペクトルを比較したとこ

また NaCl 濃度を１０％と高くした液体に対して放電を形

ろ Cu の原子発光強度が顕著に高くなることを確認してお成し，電極間距離を1 cm程度まで広げて放電を形成した際

り［２４］，液滴を多数発生させることで液中成分の検出が可のスナップショットを図５に示す．放電は不安定となりナ

能になる．

トリウムの黄色いチャネルが電極間から大きく外れたとこ

次に液体陰極生成時になぜ液滴が発生するかについて検ろでも激しく動き回る現象が確認された．これは金属ナト討した．図４は液体陰極放電を生成した直後の水面の様子

リウムを水の中に投げ入れたときに見られる現象と酷似しを高速度ビデオカメラで撮影した連続写真の抜粋である．

ており，アルカリ金属と水の反応が生じている可能性は高撮影速度は１００，
０００コマ／秒である．図に示すように電圧

い．このときの NaCl 濃度は極端に高いものであるが，著者印可直後，時刻 10 μs で電極間全体に放電チャネルが発生するが，徐々に水面付近の発光は弱くなり，時刻 200 μs
で水面に複数の山が形成されることがわかる．これは水面にグロー放電が形成されることで水面上に陰極シースが形成され高い電界が発生し，その電界により水面が変形する
テイラーコーンが形成されたものと推定される．さらに時間が経過すると 340 μs で Na 発光がそのテイラーコーン先端から局所的に発生している様子が見られる．さらにその後，複数の箇所から次々と Na の原子発光が見られ，それらは上方向に爆発しているようにも見え，発光部周辺では多数の液滴が発生する．
放電生成後の陰極シース電界によるテイラーコーンの発生については，現時点での推測の段階であるが，ここでは
その後，Na の原子発光が見られた後，多数の液滴が爆発的に発生したことについて考察する．ここで著者は，アルカ
リ金属単体と水の反応に着目した．高校の化学実験や you-図５

tube 等でも見られるデモ実験だが，アルカリ金属単体は水水面から気相部を動き回る Na 金属発光のスナップショッ
ト（発光位置・形状はランダムに変化する）．

と反応すると 2Na＋2H2O→2NaOH＋H2）によって水素が

図４

液体陰極放電生成の時間進展の様子（文献［２
４］
より引用）
．

３８３

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がこれまで調べてきた NaCl が 0.1−1％ 程度の液体陰極のたことがきっかけでこの現象を偶然発見した．ただし金属放電動作時も水面近傍で局所的に同様のアルカリ金属爆発

電極を陰極とした場合，電極が過熱され注射針のような細現象が生じ，それにより液滴が発生しさらに発光→液滴発

い電極を利用すると燃えて電流を増加することができな

生の過程を繰り返すことで金属原子の発光が観測されたもい．そこで太さ 6 mm 程度の真鍮の電極に穴をあけてそこのと推測される．

からヘリウムを流すことで放電を生成した．

ただし，課題もあげられ，放電生成初期の段階で電場の図７は放電プラズマの電流電圧特性とその際に自己組織影響でテイラーコーンが形成される実験的事実はあるか，

化された領域を示したものである．図からわかるように放コーン先端から放出された液滴からどのような過程でアル電電流が高く，電極間距離が長い時ほどパターンは形成さ

カリ金属単体の Na が発生するのかといった疑問は解決しれやすい．なおパターン形成時の電流電圧特性において，ていない．また ELCAD の研究においては，液体を酸性に電流を変化させながら電圧を計測すると電流の増加に対しすると金属原子の発光が強くなるとの報告があるが，このて放電電圧が上がったり下がったりする N-Shape と表現さ場合も液滴発生量が増えたとの報告がある［１３］．これにつれる曲線が描かれることもあるが［３９，４０］，これは自己組

いても水素ガスが発生して水面近傍でナトリウムの場合と織化が形成されることで放電部のインピーダンスが変化し同様の爆発が発生した可能性も考えられる．しかし現段階て放電電圧が変化したことを示したものであり自己組織化

では推測の段階であり，これらに関してのメカニズムを今現象が生成されたときの典型的な特性である．
一方，数学の分野では微分方程式の解として自己組織化

後解明する必要がある．
また最近の研究でアルカリ金属と水の反応によって生じパターンを得られることが知られている．一般的な自己組る反応はクーロン爆発が起源という報告がある［３６］．詳細

織化の解析として，反応拡散系というものがある．反応拡は文献［３６］を参考にされたいが，アルカリ金属と水が反応

散系には数ある数式があるが，例えば!，"を物質の濃度とする際，水素が発生するよりも前に金属が電子を失い，イしてある種の化学反応を示した Glay-Scott モデルというもオン化した金属クラスターが反発・解離するクーロン爆発
を引き起こすというものである．その結果金属はスパイク状になり表面積が増えて水と効率よく反応する．液体陰極の放電時には，この反応にさらにプラズマからの電荷等の影響も加わると考えられるが，今後 Na 発生の起源を考察する際にもこういった事象も考慮していく必要がある．

４．液体陽極放電時の発光の自己組織化現象
ここからは液体を陽極とした際の大気圧グロー放電の結果について述べる．図６は著者が報告したプラズマの自己組織化の例であるが，２０１７年度のプラズマ・核融合学会年
会のフォト・イラストコンテストで表彰いただいたものである．この現象は直流電源を用いて金属液体間に電圧を印可しただけで，様々なパターン形状を観測することができ

図６

液体陽極を用いた大気圧直流グロー放電生成時に見られる自己組織化現象（２０１
７年度のプラズマ・核融合学会年会のフォト・イラストコンテストより）．

図７

液体陽極放電の電流電圧特性とその際のパターン形状（文
献［２
７］
より引用）
．

る．著者らは２００９年頃，液体を陽極とした際に水面に形成される発光が自己組織化されることを報告している［２５］．
ちょうど同時期に P.Bruggeman らのグループも同様の現象を報告している［３
７，３８］．プラズマ発光の自己組織化現
象はこの方法以外にも様々な報告があり，交流電圧駆動の誘電体バリア放電［３９，４０］や２００３年頃，Old Dominion Univのグループが発表した Cathode Boundary Discharge"があ
げられるが
［４１，
４２］，いずれも放電雰囲気のガスの種類や圧力を制御する必要がある．一方，液体を用いた自己組織化現象の場合，大気圧空気中で直流電圧駆動により容易に
自己組織化現象が得られるため，近年では多くの研究報告がなされている［４３‐４９］．また直流放電のパターン形成に関する計算シミュレーションも報告されている［５０，５１］．
一方で実験に関しては大気圧プラズマのサイズが小さい点等から計測手法が限られているため，パターンの生成メカ
ニズムの解明は十分なされていない．
著者自身は前節で述べた液体陰極放電の研究を行う中で，極性を変えた場合にどのようなことが起きるかを試し
３８４

Commentary

Plasma-Liquid Interaction Induced by Atmospheric-Pressure DC Glow Discharge

N. Shiraiのがある．
$##!!!$!$%"""$
!!$%
""#%
%
%##!"!%"$%"!$
この式を解析的に解くと最初１つだけあったスポット状の解が次々に分裂して多数となることが知られており，実際解析的に解くと係数を変化させることで様々な模様を得ることができる．しかし空間次元が２以上の解挙動に関しては理論的にはほとんどわかっていない［５２］．この式を定性的に解釈すると $と %という二つの物理量を互いに増やしたり，減らしたりしているとみることができる．例えばプ

図８

自己組織化の酸素ガスの影響（a）
He ガス流のみ．
（b）
横から N2 ガス（c）
横から O2 ガス（文献［２
７］
より引用）
．

図９

自己組織化の周辺ガスの影響（a）
He ガス流のみ．
O2 シールドガス（c-d の形状はラ（b）
N2 シールドガス（c-d）
ンダムに変化する）
（文献［２
７］
より引用）
．

ラズマにおいて電荷のバランスを保ちながら増減する物理量を考えたとき，電子の付着脱離により増減する負イオンが考えられる．著者はこの考えをもとに電気的負性ガスである酸素に着目した．
図８は自己組織化生成される前の放電に対して酸素または窒素ガスを液体陽極に向かって斜め上から照射した例である．放電はガス流によってガス下流に流されるがその際，図からわかるように酸素ガスを照射した場合にのみ一部が自己組織化模様を形成している．また図９は放電の周囲にシールドガスとして酸素または窒素ガスを流したものであるが，この場合も窒素ガスを流したものはパターンがなくなり一様な放電となる．一方，酸素ガスを導入したものは複雑ながらも法則をもった自己組織化模様が形成される．これらの事実から自己組織化模様を得るためには酸素ガスが重要であり，放電空間の負イオンの影響が示唆される．
実際，最近の研究報告で，Rumbach らは水面上のアノー
ドシースでの電子と正イオンの反応拡散を以下のような式で考えて計算を行い，一部の条件では実験結果と同様の形状のパターンが得られることを説明している［４９］．
e−（g）＋A（g）→２e−（g）＋A＋（g）（衝突電離）
e−（g）＋A＋（g）→A（g）（再結合）e−（g）＋H２O（g）→H−（g）＋OH（g）（解離性電子付着）（A＋（g）は N２＋または H２O＋）のような反応も考えられる［５３］．また最近，Sasaki らが液上記の式は重要なことは全体の電荷のバランスは保ちなが体電極放電中の負イオンをレーザー光脱離法により計測

ら，電子が増減していることである．この電子の増加と減し，空気中で放電した際，最も多く観測された負イオンは少が生じることが先の反応拡散方程式における物質の増OH−であると報告している［５４］．

加・減少を表していると考えると，定性的ではあるが液体最後に，最近著者らが調べた実験結果を紹介する．図１０

陽極放電生成時にパターン形成が生じていると考えること

は液体陽極放電生成時に自己組織化が観測された場合とさができる．実際には大気圧空気中で放電を生成すると H−

れない場合について，レーザー誘起蛍光法により OH ラジ以外の数多くの負イオンが存在しており，著者らの実験結

カル密度の分布を計測し比較したものである．レーザー誘果では酸素ガスの影響が強く出ているため

起蛍光法の詳細な実験条件については文献［５５］を参考にされたい．実験条件は放電電流 40 mA，電極間距離 9 mm

→O−（g）＋O（g）e−（g）＋O（g）
2であり，中心にヘリウムガスを流し，（a）は N2 のシールド等の電子付着反応も顕著に生じると考えられる．さらにガス，（b）は合成空気（N2：O2＝４：１）のシールドガスでは，気液界面の反応においては H2O2 が必ず生じることが放電を生成している．シールドガスの種類以外は同一条件

知られているが，この H2O2 が低い電子エネルギーで容易

であるが，（b）の条件のときのみ水面に自己組織化模様がに解離する報告もなされており，形成されている．このときの OH 密度分布を比較すると水面のやや上の領域において（b）のときの方が高くなってい＋e−→OH（g）＋OH−（g）
H2O（g）
2

る．つまり，自己組織化が形成されているときの方が OH
３８５

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.97, No.7 July 2021

が既に報告されているが，界面の物理現象の本質的な理解が更なる応用展開においても重要である．

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図１
０ レーザー誘起蛍光法による OH ラジカルの密度分布とその際のパターン形状（a）
窒素シールドガス（b）
空気シールドガス．

の密度が高くなるという傾向が得られており，電子付着による負イオン発生時に OH が発生し，その結果，自己組織化形成したと解釈することができる．つまり，現時点では間接的にではあるが放電部での負イオンの発生により自己組織化を形成する反応拡散系が生じている可能性が示唆された．
大気圧空気中の放電では，多種多様な反応が存在するた
め反応拡散系で電子の増減を説明することも一筋縄ではいかないが，負イオンの存在が自己組織化の発生に重要な役
割をもつことは間違いないと考えられる．ただし，自己組織化形成がなぜ陽極表面に生じるか，陽極の径方向の電界分布がどのように変化しているか等については現時点ではわかっておらず，今後これらを明らかにする実験と理論両方のアプローチが必要となる．

５．まとめ
本稿では液体を電極とした直流電圧駆動の大気圧グロー
放電においてプラズマ液体界面で観測される現象について，液体を陰極とした場合，陽極とした場合それぞれについて紹介した．液体を陰極とした場合には，表面からの液滴放出が観測され，その原因は現時点では液体表面での電界，さらに液滴の増加はアルカリ金属固体の発生に伴う水との反応による爆発反応が影響していると現時点では推測している．液体を陽極とした場合には，液体表面に発光の自己組織化模様が観測される．この原因については十分理
解されていないのが現状であるが，負イオンの生成等による電子の増減により数学モデルにおける反応拡散系の解の発生と同様の現象が生じてパターンを形成していると推定される．プラズマ液体相互作用の研究は，多種多様な応用
３８６

Commentary

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［５２］栄 伸一郎：パターン形成の数理（講談社，２
０
０
８）
．
［５
３］D. Nandi et al., Chemical Phys. Lett. 373, 454 (2003).
［５４］K. Sasaki et al., Plasma Sources Sci. Technol. 29, 085012(2020).
［５５］H. Ishigame, S. Nishiyama and K. Sasaki, Jpn. J. Appl.
Phys. 54, 01AF02 (2015).

!!!!!!!!!!!!!!

しら

い

なお

き

!!!!!!!!!!!!!!

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白 井 直 機北 海 道 大 学 大 学 院 工 学 研 究 院 准 教 授，
２００
８年東京工業大学大学院 博士（工学）首都大学東京助教を経て，２０
１
６年より現職．
大気圧プラズマの生成・制御，プラズマ液
体相互作用などを中心に研究を行っています．現在，３歳と１歳の男児二人の子育て中で若干疲弊気味です．育児も研究もなかなか思い通りにいかないことを痛感する日々です．

N. Shirai!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

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