J. Plasma Fusion Res. Vol.83, No.6 (2007)５
４
５‐
５５
９

解説

核融合炉トリチウム水処理システムの研究開発動向
山 西 敏 彦，岩 井 保 則，磯 部 兼 嗣，杉 山 貴 彦１）
日本原子力研究開発機構，１）名古屋大学（原稿受付：２
０
０
７年２月２
５日）

核融合炉施設は核融合を起こす燃料として，放射性物質であるトリチウムガスおよび副次的に生じる高濃度
トリチウム水を大量に取り扱う施設であり，施設内に設ける燃料循環システムにて処理を行い，燃料サイクルを
施設内に閉じてしまうことが必要となる．したがって，核融合炉の安全確保と燃料サイクルの確立を目指す上で，トリチウム水の処理は鍵となる技術である．本報では，ITER におけるトリチウム水処理システムの開発経緯，第一壁冷却水やブランケット冷却水の処理までを見通した核融合原型炉に向けた水処理総合システムの研究開発状
況を紹介する．
Keywords:
tritium, water detritiation system, ITER

１．はじめに続けなければならない．この空間内にトリチウムが存在し

国際熱核融合実験炉（ITER）は，１
９９２年より工学設計活た場合，トリチウム除去設備でトリチウムを除いた後，環動が開始され，建設地が仏カダラッシュに決定し，さらに境へ排気することになる．トリチウム除去設備は，トリチ

昨年ようやく ITER 機構が発足して，本格的な建設時期を

ウムを酸化して水にする触媒と，その水を吸着除去するモ

迎えたところである．２
００７年２月の時点で，仏カダラッ

レキュラーシーブ吸着塔から構成される．モレキュラー

シュでは，ITER 建設地の木々の伐採，整地がいよいよ開シーブがトリチウム水を容量いっぱいにまで吸着すれば，始された．

温度を上げて水を排出させることで再生する．通常の場合

一般によく紹介されているように，核融合炉は，１）
連鎖

トリチウムは空間に存在することはなく，トリチウム除去

反応がなく燃料を止めれば炉が停止する．２）燃料過多状設備で，上記操作によりトリチウム水が製造・貯留されて態になっても，プラズマが膨張して炉内構造物と接触し，いくことはない．ところが核融合炉では，トリチウムで汚そこからの不純物により炉が停止する．３）反応停止後の染された機器（特に核融合炉心内の機器）の保守を行うた

放射化生成物の密度が低い，等優れた固有の安全性を持めにホットセルが必要であり，そこでは，定常的にホット

つ．一方，水素の同位体で放射性物質であるトリチウムをセル内にトリチウムが放出される．よって，ホットセル雰

数kg保有するという，今までにないトリチウムを大量使用

囲気用トリチウム除去設備が必要となり，トリチウム水がするホット施設である．しかも，非密封で，漏洩しやすい

上記操作で連続に製造・貯留されてしまう．このトリチウ

水素ガスあるいは水の形でほとんどのトリチウムを取りム水は，法令に定められる排出上限濃度を大きく上回るこ

扱っている．つまり核融合炉では，トリチウムの閉じ込めとがほとんどであり，環境に放出できるレベルまでトリチが最大の安全の鍵であるといって過言ではない．カナダのウム濃度を低減するとともに，一方でトリチウムを濃縮・トリチウム設備では重水炉から回収した数 kg のトリチウ回収して，燃料として利用できるように処理する必要があ

ムを保有しているが，そのほとんどを安定な金属水素化物

る．つまり，トリチウム水の濃度低減，濃縮，水素相への（チタン等金属に，トリチウムを吸蔵させる）で貯蔵してい相変換を行うトリチウム水処理システムが必要となる．

るのであり，水素ガスあるいは水の形で取り扱っているの発電を行う核融合炉では，ブランケットと呼ばれるトリは極わずかである．

チウム増殖材を充填した装置を炉心内に設置し，そこで，トリチウムの閉じ込めは，まずトリチウムを直接取り扱

中性子を受けてトリチウムを増殖するとともに，冷却水をう機器を気密な構造とし（containment），その機器が設置

ブランケットに流して熱を取りだし，発電を行うこととなされた空間を若干の負圧に制御し，常に外から空間内へ雰る．このブランケット内で増殖したトリチウムが，冷却水

囲気の流れがある状態に保つことで，トリチウムが機器か配管の金属を透過して水に移行してしまうという困った現ら漏洩したとしてもその空間から外へは出て行かない構造

象を引き起こす．冷却水中のトリチウムは，従事者被曝の（confinement）とすることで実現する．上記空間を負圧に低減の観点から，トリチウム水濃度が上昇しないように処保つためには，空間内の雰囲気を常に一定量環境へ排気し理が必要であり，またその移行量が大きい場合は，増殖ト

Developments of Water Detritiation Systems in a Fusion Reactor
YAMANISHI Toshihiko, IWAI Yasunori, ISOBE Kanetsugu and SUGIYAMA Takahiko

５４５corresponding author’s e-mail: yamanishi.toshihiko@jaea.go.jp!2007 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion Research

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.83, No.6 June 2007

リチウムの回収という観点からもトリチウム水処理システ

循環システムの深冷蒸留水素同位体分離システムを共用す

ムが必要となる．

るので，トリチウム水処理システムとは残りの濃縮システ
ムと相変換システムの組み合わせを指す．

水の形のトリチウムは，水素の形と比較すれば，漏洩しづらい性質を持つ．ところが，困った性質も合わせ持ってトリチウム水処理システムの構成を考える場合，濃縮シいる．１）水の形のトリチウムは，水素の形のトリチウムとステムには水蒸留法や液相化学交換法など，相変換システ

比較して，生物学的危険性が１００００倍以上大きく，法令によ

ムには気相化学交換法や電解法などの既存技術を適用する

る取り扱い制限も当然厳しい．２）核融合炉には大量の冷ことができる．これらシステムにはトリチウム濃度や処理

却水配管がはりめぐらされており，配管金属壁をトリチウ

流量によって各々に適した性能を発揮する範囲があるの

ムが透過しうるため，移行により思わぬところにまでトリ

で，トリチウム水処理システムではこれらシステムを適切

チウムが広がってしまう可能性がある．しかも，気密に設に組み合わせることが重要となる．

計されている水素形のトリチウムを扱う機器に対して，トシステムの組み合わせ方としては高濃度トリチウム取り

リチウム水が侵入してくることを想定していない箇所の冷扱い実績から次の二通りが考えられる．まずは保守的な考

却水配管の気密度は劣り，設計上あるいは運転上のミスにえで今までトリチウム取扱施設にて蓄積されてきた高濃度

よるトリチウム水の漏洩等思わぬ事態が生じることも否定

トリチウム水取扱実績を踏まえて現状の技術レベルにて十できない．すなわち，核融合炉でのトリチウム水の処理は分に実プラントに適用できるシステムを限定し，その中か将来にわたって重要な課題である．加えて，現在確立してら最善なシステムの組み合わせを選択する方法である．一いるトリチウム水処理法は，対応できる処理量，必要分離方，現時点での高濃度トリチウム水取り扱い実績が十分で係数等の観点から，原型炉までを見通した場合不十分であはないものの分離濃縮性能的に魅力的な長所を持つシステ

り，今なお開発途上にある課題でもあることが，トリチウ

ムも選択肢に含め，ITER 等にて高濃度トリチウム取扱実

ムに関する研究者の共通認識である．

績を蓄積していくことを前提にしてシステム構成を選択す
る方法もある．

本解説は，トリチウム水処理システムの開発の現状と課題を紹介するものである．第２章では，ITER におけるトシステム構成の選択に際して，濃縮システムや相変換シリチウム水処理システム開発について紹介する．ここで，ステムの選択候補となるシステムの特徴を整理する．現時

主な水処理法の原理とそれぞれの特徴，核融合炉での水処点において軽水炉や核燃料再処理施設から発生する廃液中

理の特異性，ITER 水処理システムの概要と残された研究からトリチウムを除去・回収するための分離装置として実開発課題を紹介する．第３章では，ITER で採用された水用化されているものは存在しない．水形における水素同位処理システムの中核となる液相化学交換塔の最適化に向け

体分離は重水製造プラントの進展とともに発展してきた歴た最新の研究開発状況を紹介する．第４章では，３章まで史がある．重水製造プラントは当初は軍事目的だったが，とは対象を変え，広い意味でのトリチウム水処理システム

その後重水炉の減速材を生産する目的で建設された．これという観点から，特に核融合炉心内で発生が予想される超らの重水製造プラントを目的に発展してきた各システムを高濃度トリチウム水処理に有望な固体セラミックス電解質

核融合炉トリチウム水処理システムに適用するには，欠けセルの研究開発状況と今後の課題を紹介する．第５章でている視点である高濃度トリチウム取り扱いを加味した評

は，原型炉を見通した先進的水処理法の開発の現状を，価が不可欠となる．トリチウム取り扱いにて注意しなけれ

ITER との要求事項の相違点を明確にしつつ紹介する．

ばならない評価項目として以下をあげることができる．
$

最後に，本解説により，核融合炉での水処理システム開トリチウムインベントリーは多くないか？トリチウ
ム安全性の観点から要求される．

発の重要性と困難性を，核融合の他分野の方にも広く理解%いただき，この分野の研究開発に挑戦する若手研究者が現向流操作により多段効果をあげることができるか？
閉じこめ区画内にシステムを収納するためにシステれることを期待しております．

ムの小型化は必須である．
&

２．ITER におけるトリチウム水処理システム開発
２．
１ トリチウム水処理の原理とシステム選択

分離濃縮のために添加物質を加える必要のないシス
テムか？トリチウム化アルカリや酸等の取り扱い困

核融合炉で発生したトリチウム水のうち濃度制限以下ま難な物質を発生させないため．
'

で希釈して処理することのできない高濃度のトリチウム水がトリチウム水処理システムの処理対象となる．高濃度ト

可動部が少ないシステムか？高濃度トリチウムを扱う機器のメンテナンスは困難であるため．

(

リチウム水処理では，減損流中のトリチウム濃度は放出基準濃度以下に低!

高濃度トリチウム水を濃縮システムにてさらに濃縮，減できるか？厳しいトリチウム濃度制限のクリアは"

濃縮トリチウムを相変換システムにて水形からガス必須条件であるため．

形に変換，
#

次にこれらの視点を含みつつ各システムを概観する．

ガス形のトリチウムを水素同位体分離システムにて濃縮システムの候補である水蒸留法［１‐４］は水素同位体

燃料純度にまで濃縮分離技術の中では古くから実用化されている方法の一つでという三段階を経てトリチウムを燃料に再利用する．このあり，第二次大戦中には米国のマンハッタン計画にて既にうち三段階目の水素同位体分離システムには核融合炉燃料

重水製造に用いられていた．水の化学形を持つ水素同位体
５４６

Commentary

Developments of Water Detritiation Systems in a Fusion Reactor

T. Yamanishi et al.

いえる．水−水素交換法による同位体の化学交換システムには，次の六つの組み合わせがある．
（H；軽水素，D；
H２O，HDO，HTO，D２O，DTO，T２O

は高温で運転する気相法（水蒸気−水素）と低温で運転す

重水素，T；トリチウム）る液相法（水−水素）に大別される．一般に気相法を適用

通常 H２O を軽水，D２O を重水と呼び，核融合炉でいうトした化学交換システムを VPCE
（Vapor Phase Catalytic Ex-

リチウム水とは通常 HTO を指す．これらの６つの化合物

change）
システム［６‐７］，液相法を適用した化学交換システの蒸気圧は，左から右に行く程少しずつ小さくなる．一般

ムを LPCE（Liquid Phase Catalytic Exchange）システムに蒸気圧の異なる物質は，蒸留により分離・精製すること［８‐１２］と呼ぶ．

が可能である．水蒸留法の分離の原理は蒸気圧の異なる２高温で運転する VPCE システムは水蒸気から水素にトリ

種類以上の混合液を蒸発させた場合，液側の組成に比べてチウムが移行するので相変換システムとして利用できる．

蒸気側には蒸気圧の高い成分がより多く含まれることを利VPCE システムは，ガス−ガス反応であるため自ずと並流用し各成分の分離を行うものである．多成分を分離するに操作となり多段効果を得ることはできない．多段効果を得はカスケードを構築する必要がある．蒸留装置は加熱部

るためには VPCE 塔を複数並べる必要がある．VPCE シス（再沸器），冷却部（凝縮器）と多段向流接触部（充填塔）か

テムは技術的に既に完成しており，トリチウム除去，濃縮ら構成される．装置の運転においては低温では同位体間の装置として使用されているため十分な高濃度トリチウム水

量子効果の差が大きくなるため，同位体間の蒸気圧比が大取り扱い実績を有していると評価できる．VPCE システム

きくなる低温・低圧の蒸留条件が好ましい傾向がある．一の採用例としてはカナダ，ダーリントン原子力発電所のト方，処理能力の観点では分離能力を大きくするために可能

リチウム除去装置（TRF）［１３］やフランス，ラウエ・ラン

な限り高い圧力で蒸留を行うことが好ましいといえる．両ジュバン研究所の高中性子束炉の減速材からのトリチウム者を勘案して蒸留条件が決定される．水蒸留塔は装置・運除去・濃縮装置［１４］をあげることができる．

転条件ともシンプルであるが，比揮発度がほぼ１に近いた

対して，LPCE システムは水素から水蒸気を介して水にめ単位段数あたりの分離性能は小さく［５］，蒸留装置の規トリチウムが移行するので濃縮システムとして利用でき模は必然的に大きくなり，エネルギー消費量も大きくなる

る．ガス‐液反応であるため向流操作が可能であり多段効傾向がある．水蒸留塔は技術的には高度な部分はなく既に果による分離性能の向上が期待できる．また液相法は分離完成しているといえる．蒸留法であるので大流量処理が可器の体積あたりの性能においても VPCE システムより有利能であるが，トリチウムインベントリーの観点では特に充である．LPCE システムは物理過程を利用した水蒸留と比填部の液ホールドアップに留意する必要がある．水蒸留法

べて大きな同位体分離効果が期待できるが，塔内に液をう単独にてトリチウム水の高濃縮を行えばトリチウムインベ

まく均一に分散させることが鍵となる．塔内に液を均一にントリーが必然的に大きくなる．単段あたりの分離性能が分散させるための構造にバリエーションがある．バリエー

低いこと，高濃縮を行えばトリチウムインベントリーが大ションの一つで発電用重水炉「ふげん」の「重水精製装置

きくなることから，水蒸留法は中濃度程度までの濃縮目的%」［１５］の LPCE システムで用いられている気液分離方式に適したシステムであると評価される．トリチウム水を高は良好な性能が得られているが，塔内に液を均一に分散さ濃縮する要求がある場合はまず水蒸留塔によりトリチウムせるための内部構造が複雑なため，処理流量に上限があ

水を中濃度程度まで濃縮し，後段にトリチウム水の高濃縮

る．LPCE シ ス テ ム の 例 と し て は 他 に カ ナ ダ の CRNLに適したシステムを設けて目的濃度までトリチウム水を濃（チョークリバー原子力研究所）におけるトリチウム回収装

縮するのが好ましい．

置のパイロットスケール装置［１６］をあげることができる．

化学交換法は現在最も盛んに研究が行われている濃縮シ

また水‐水素交換法による化学交換システムには濃縮シスステムである．化学反応は化学結合・親和性にかかわるエテムである LPCE 塔に相変換システムの電解法を組み合わ

ネルギー転換過程であるとみなすことができ，そのため物せた CECE（Combined Electrolysis Catalytic Exchange）シ

理過程と比べて大きな同位体効果を期待することができ

ステム［１７］や，高温塔と低温塔を組み合わせ，高温状態とる．今日まで幾多の化学交換法が提案されてきたが，その低温状態の同位体化学平衡シフトを利用した二重温度交換中で現実的に有望なものは以下の数種類にすぎない．

法［１７］がある．我が国で最初の発電用重水炉「ふげん」が!

GS 法（Girdler-Sulfide 法）：H２O+HTS = HTO+H２S

有するパイロットスケール装置である「重水精製装置%」は"

水‐水素交換法：H２O+HT = HTO+H２（高性能触媒

CECE システムの代表例である．二重温度交換法は CECEが必要）

システムと比較して大流量処理に適用できる可能性がある

アンモニア法：NH３＋HT = NH２T+H２（KNH２触媒

が，インベントリーの増加，流量制御，操作性に難点を持の添加が必要）つ．二重温度交換法は重水製造を目的に設計検討された例

アミン法：CH３NH２＋HT = CH３NHT+H２（CH３NHK

はあるが，トリチウムプラントに適用する場合は減損水中

触媒の添加が必要）のトリチウム濃度を低減させなければならないなどさらに#$これらの有望な化学交換法の中でトリチウム取り扱いを考

制約条件が多くなり，システムとしての成立性自体を十分えた際，核融合炉におけるトリチウム水処理システムに適に検討する必要がある．

切な方法は分離のために添加物質を加えないので取り扱い

電解法［１８］は，電解により陰極（カソード）で水素ガス困難な物質が発生しない"の水‐水素交換法のみであるとが発生し，陽極（アノード）にて酸素ガスが発生する際，カ５４７

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.83, No.6 June 2007

ソードに発生する水素ガスには，電解液中の同位体比に比な欠点を有することが明らかとなった［１９］．対して日本

べ重成分が少なくなり，重成分が電解液に濃縮されることチームは ITER におけるトリチウム水処理では要求処理流を利用して濃縮システムとして利用できる．しかし電解法

量が小さいため WD 不要の CECE システムが適用できるこはエネルギー消費量が大きく，多段カスケードを構築するとを提案し，LPCE は単位規模あたりの分離濃縮性能が高とその消費量は甚大となる．したがって電解システム単独

いため装置規模は 15 m 程度の塔を２本と小さくすむこと

にて同位体を濃縮することはコスト面から不利であるといを明らかとした［２０］．この提案を ITER 中央設計チームはえる．電解法は濃縮システムの役割より相変換システムと実現性が高いと認め，ITER 水処理システムの設計タスク

しての役割が魅力的となる．従来の重水製造における電解を日本が請け負った経緯がある．

法としては電解助剤を加えるが大容量の電解が可能である
２．
２ ITER トリチウム水処理システムの概要

アルカリ電解法が採用されてきた．しかし近年では電解助剤を加えず水を直接電解できる固体高分子電解法が新たなITER トリチウム水処理システムではトリチウム濃度 3.7

候補として実用レベルに達してきている．電解法は高濃度

×1011 Bq/kg のトリチウム水を 20 kg/h の処理流量にて処

トリチウム水取扱経験が十分ではないが，大量の水素が必理できるよう設計されている［２１］．この量は主にホットセ

要である VPCE システムと比較して深冷蒸留水素同位体分ルを触媒酸化吸着除去方式のトリチウム除去システムで除離システムへの負荷を大幅に減らせる観点からも核融合プ染する結果生じる再生水に由来する．対して透過によりプラントには魅力的なシステムといえる．

ラズマ第一壁冷却水に混入するトリチウム量に関しては，

上記のシステム概観を踏まえトリチウム水処理システム

ベリリウム第一壁を透過し冷却水に混入するトリチウムのの構成を検討する．高濃度トリチウム水取扱実績に加えて量の解析評価が進展した結果，ITER 運転開始後１０年目に現状の技術レベルが完成の域に達している選択肢としては

おいても〜１０−４ g/day 程度と評価され，定常的にトリチウ

水蒸留（WD: Water Distillation）
塔を濃縮システムに VPCE

ム水処理システムにて冷却水を処理する必要はないと評価

塔を相変換システムとして組み合わせた WD+VPCE シス

されている．

テムがあげられる．また高濃度トリチウム水取り扱い実績

図１に ITER 向けトリチウム水処理システムの構成を機が十分ではないが高い分離濃縮性能が魅力的な組み合わせ

能別に区分した図を示す．ITER 向けトリチウム水処理シとして濃縮システムに LPCE システムを用い，また相変換

ステムはトリチウム成分を水素ガスから水へ移行する機能

システムに電解システムを適用する CECE システムがあげを担う LPCE 塔とトリチウム水をトリチウムガスへ変換さられる．なお LPCE システムの流量上限を超える場合は水せる電解槽を中核に構成される．LPCE 塔では触媒を用い蒸留システムを LPCE システムの前段に付加することにな

た化学交換反応を行うので，トリチウム分離性能に悪影響る．ITERの水処理システムの設計では当初ITER中央設計を及ぼす物質の濃度を事前に低減する前処理システムが必チームは WD+VPCE システムを主案としていたが 100 m

要となる．LPCE 塔にて濃縮されたトリチウム水は電解槽

超の水蒸留塔が必要となり蒸留塔自身の設備規模が大きく

における電気分解にて水素ガスに変換される．発生した水なることに加えて，その蒸留塔を閉じこめるための建屋や素の一部はトリチウム水素精製システムに送られ水素同位トリチウム除去システムを設けなければならないなど大き体ガス以外の不純物成分を除いた後に極低温にて運転され

図１

ITER-WDS のシステム構成．

５４８

Commentary

Developments of Water Detritiation Systems in a Fusion Reactor

T. Yamanishi et al.

る深冷蒸留水素同位体分離システムに送られ燃料純度にまで濃縮される．電解槽にて発生した水素ガスのうちトリチ
ウム水素精製システムに送られる以外の水素は再び LPCE塔に戻す．LPCE 塔内にてトリチウム成分をガスから水に移行させることで，トリチウム成分が十分に少なくなった
水素ガスが LPCE 塔上部から得られる．このガスは排気システムにて希釈し環境に放出する．ITER トリチウム水処
理システムは LPCE 塔上部に通常設けられる再結合システ
ムを廃して，代わりに天然水を LPCE 塔に供給することで設備規模をさらに小さくする工夫が採用されている．電解槽にて発生した酸素は酸素精製システムにてトリチウム成分を除き排気システムに送られる．設計結果は実現性が高く，完成度の高い 設 計 と し て 国 際 協 力 の 下 進 められた
ITER 設計活動においてトリチウム水処理システムの標準設計に採用された．次に各システムの詳細を紹介する．
!

前処理システム
図２

前処理システムは LPCE 塔においてトリチウム分離性能

気液分離カラムの内部構造（単位ユニット）．

に悪影響を及ぼす物質を事前に除去する役割を担う．具体
的にはトリチウム水に含まれる陰イオン，金属イオン，有水蒸気を介して２段階反応でトリチウム水の濃縮を行う

機物を樹脂槽，活性炭槽，フィルターの順に通すことで除が，水蒸気は反応に重要な同位体キャリアの役割をしてお去する．前処理システムでは LPCE 塔で１週間にて処理をり，塔内の水蒸気量は多いことが望ましい．水蒸気量は飽するトリチウム水量を７時間で前処理することができる設

和水蒸気量で制限されるため，水蒸気量を多くするには運４計とする．樹脂槽ではイオン除去効率が１０ となる設計と転温度は高いことが望ましい．両者の兼ね合いで運転温度

し，樹脂槽は３年ごとの交換を前提にその樹脂容量を決定が決定された．交換塔には温水ジャケットを設けて，運転した．樹脂槽は樹脂の交換が容易なカートリッジ方式を採温度が一定に保たれるようにする．LPCE 塔にて使用する用した．活性炭槽はトリチウム水に含まれる有機物の除去

触媒の寿命は LPCE 塔の運転計画に大きな影響を与えを目的とし，TOC（Total Organic Carbon）
が 2 mg/kg 以下

る．ITER の LPCE 塔で用いるスチレンジビニルベンゼンとなるように設計した．有機物の活性炭への吸着平衡式に共重合体に白金を担持させた Kogel 触媒は「ふげん」の関してはFreundrich式を採用し，有機物の中で活性炭にてLPCE 塔にて使用されたものと同じものである．「ふげ除去しにくい酢酸の定数を用いて活性炭槽の設計を行っん」では運転開始以来，触媒を交換することなくその活性た．活性炭槽は毎年の交換を前提にその活性炭容量を決定を維持し続けている実績がある．このことから Kogel 触媒

した．活性炭槽も交換が容易なカートリッジ方式を採用しは失活時に取り替えが可能なように設計上の配慮をする

た．フィルターはトリチウム水に含まれる懸濁浮遊成分のが，実際には高濃度のトリチウム水に常に曝されて放射線除去を目的とし，Depth Type フィルターと 1 μm の Screen

による高分子劣化を起す一部分を除いて LPCE の運転計画

Type フィルターの積層とした．積層フィルターは３年ごに影響を与える頻度にて Kogel 触媒の性能が交換を必要ととの交換を前提とし交換が容易なカートリッジ方式を採用するまで低下することはないと評価している．LPCE 塔頂した．前処理が完了したトリチウム水は LPCE 塔に供給すには凝縮器を配し，水蒸気を凝縮させることで環境中に排る際にトリチウム濃度に変動が生じないよう，十分な容量出する水素ガスに同伴する水蒸気量を低減させる．また凝を持つ貯槽に貯蓄される．貯槽に貯蓄された前処理済みの縮器にて凝縮した水蒸気は70℃まで再加温しLPCE塔に戻トリチウム水はポンプにて順次 LPCE 塔に供給される．

す．

"

#

交換塔システム

排気システムLPCE 塔は「ふげん」の「重水精製装置!」にて十分な実

CECE システムでは LPCE 塔上部に再結合器（リコンバ

績を有する気液分離型［１２，１５］を採用する．気液分離型のイナー）を配し，電解槽にて発生する酸素と LPCE 塔にて

概 念 図 を 図２に 示 す．ITER-WDS に 用 い る 気 液 分 離 型

処理したトリチウム減損水素ガスを反応させて水にし，そLPCE 塔の単位トレイ高さは「ふげん」の「重水精製装置!」の水を再度 LPCE 塔上部から供給することが一般的であと同様の 0.3 m（疎水性白金触媒層とディクソンリング充填

る．しかし再結合器は水素爆発防止の観点から水素を爆発

層の層高はそれぞれ 0.056 m および 0.16 m）である．内径は下限界を十分に下回る１００倍程度に希釈した後に水素と酸「ふげん」より大きい 489 mm となる．LPCE 塔は建家高さ

素を再結合させる必要がある．ITER のように大型 CECEを考慮して２塔に分割した．LPCE 塔の運転温度は 70℃ とシステムとなると，水素ガス量が多くなるために膨大な希した．運転温度に関しては，第一に同位体交換反応の平衡

釈ガスが合わせて必要となることから再結合器の規模は極

定数は温度が低いほど大きくなり，同位体分離の観点からめて大型化する．また再結合器は大量の水素を取り扱うたは運転温度は低い方が有利となる．第二に気液分離型では

め，爆発の潜在的危険性がある．大量のトリチウムを取り
５４９

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.83, No.6 June 2007

扱う施設において爆発の潜在的危険性がある大型再結合器を配するのは施設の安全性，特にトリチウム閉じ込めの観点から避けるべきであると判断される．よって ITER トリ
チウム水処理システムでは再結合器を排除し，代わりにLPCE 塔においてトリチウム濃度を十分に低減させた水素ガスおよび水蒸気は希釈排気し，LPCE 塔上部には再結合
水に代わり天然水を供給する案が採用された．希釈排気ラ
インには防爆を考慮し原理の異なる２種類のフレームアレ
スター［２２］を直列に備える．Crimp Metal 型フレームアレ
スターは消炎機能を有し LPCE 塔に炎が伝播することを防ぐ役割を担う．Seal Pot 型フレームアレスターは水封機能
により水素ガスラインに空気が混入することを防ぐ役割を担う．環境に排出する水素ガスは爆発下限界である４％を十分に下回る１％となるまで希釈された後に環境へ放出される．
!

電解システム
電解槽では LPCE 塔にて濃縮したトリチウム水を電気分解して水素ガスにする．高濃度のトリチウム水を処理する
電解槽は以下の条件を満たすことが求められる．
１）水の電解について十分な実績を有し，単位装置規模
図３あたりの電解性能がすでに実用的なレベルに達して固体高分子電解槽の概念図．

いること２）トリチウムインベントリーが小さいこと

ITER への採用を想定した場合も処理流量の増加要求に対

３）システム構成がシンプルであること

しては膜を積層させることにより装置規模を大きくするこ４）メンテナンス時のトリチウム除染が容易であることとなく柔軟に対応することが可能となる．電解液中のイオ

５）高濃度トリチウム水使用環境に対し，耐久性がある

ン濃度に関しては十分な管理が必要であり，イオン交換樹
脂にて金属イオンの除去を行うとともに配管からの金属イ

こと
現時点においてこれらの条件をすべて満たす電解槽はな

オンの溶解抑制のためチタン配管を用いる等の特別の配慮

く，条件をできるだけ満たす電解槽を選択する必要があが必要となる．しかしアルカリを用いない方式であるため

る．ITER の WDS の設計上の良きお手本となった「ふげん」

除染はアルカリ電解槽と比して容易に行える．SPE 電解槽の「重水精製設備!」は，当時における実績からフィルターの ITER への適用には高濃度トリチウム水使用環境に対す

プレス型アルカリ電解槽［１５，２３］が使用され，アルカリ電る高分子材の耐久性評価が最も重要な R&D 項目となった．

解槽は十分な実績を積んできたといえる．しかしアルカリ

高濃度トリチウム水使用環境に対する高分子材の耐久性は性電解助剤（KOH，15 wt％）を使用するこの方式は，アルトリチウム水の濃度に依存する．設計においても電解槽はカリを取り除く工程を必要としシステム構成は複雑とな

少なくともメンテナンス期間から次のメンテンス期間まで

る．アルカリ電解槽を ITER に適用する場合では，開放検の２年の期間中は健全に運転できることが不可欠であり，査における除染時にアルカリの使用に起因する困難が伴うR&D の結果から電解槽で取り扱うことができるトリチウ

ことが想定される．

ム水濃度 1.85×10１３ Bq/kg が導かれた．SPE 電解槽におけ対してアルカリ性電解助剤を用いずまたアルカリ電解とるトリチウム水濃度が決まることでマスバランスから深冷比較し少ないトリチウムインベントリーにて電解を行える

蒸留水素同位体分離システムへ送られる水素ガス流量が電解槽に固体高分子電解質（SPE: Solid Polymer Electro-

280 mol/h と決定される．この水素ガス流量は深冷蒸留水

lyte）を使用する SPE 電解槽がある．SPE 電解槽は電流密

素同位体分離システムが処理するトーラス排ガスの最大度 1 A/cm２，連続通電時間 30000 h と電解性能上，十分な実

320 mol/h と同等の大きな流量である．現時点における技

績を有し，商業的に水素・酸素発生装置として販売されて術では LPCE におけるトリチウム水の濃縮限界を SPE 電解

いる実績がある［２４，２５］．SPE 電解槽の構造を図３に示す．

槽に使用している電解膜等の高分子材料のトリチウム水耐

アノードとカソードの間にイオン交換膜を挟み込んだ構造

久性が決めており，深冷蒸留水素同位体分離システムに大であり，水素イオンがアノードからイオン交換膜を介しカきな流量負荷をかけている点は今後の改善課題として留意

ソードへ移動する．SPE 電解膜の製膜工程の進展により小する必要がある．

さい液インベントリーにて電解が実現していることはトリ

電解システムは SPE 電解槽本体の他に水素セパレー

チウムインベントリー低減の観点から非常に魅力的な特徴

タ，酸素セパレータ，循環液貯槽，循環ポンプ，循環液冷といえる．インベントリーは同様の電解性能を有するアル

却器，循環液樹脂槽，循環液フィルタ，塔底液貯槽，塔底

カリ電解槽の 1/10 程度にまで低減できる．SPE 電解槽の液ポンプ，塔底液冷却器，塔底液樹脂槽により構成される．
５５０

Commentary

Developments of Water Detritiation Systems in a Fusion Reactor

T. Yamanishi et al.

SPE 電解槽は LPCE 塔にて濃縮されたトリチウム水を電気

チウムプラントの排ガス処理系に送る．酸素脱湿器は２基分解するが，高濃 度 の ト リ チ ウ ム 排 水 が 生 じ た場合はで構成し定期的に切り替える．酸素ガスの脱湿を行ってい

LPCE 塔を通さず直接電解槽に供給し電気分解する．断面ない酸素脱湿器はもうひとつの酸素の脱湿を実施している

積 750 cm２のセルを１００セル積層した SPE 電解槽（30 Nm３‐

酸素脱湿器を出た水分の十分に低減されたガスを加熱状態

H２/h）を２基，予備機１基の計３基を並列に配し，最大 60で流すことにより再生する．回収されたトリチウムを含む

Nm３/h の水素を発生させる．高分子シール等の使用によ

水は酸素シールポットを通して，LPCE 塔底の濃縮トリチ

り完全な気密構造を取り得ない電解槽は気密格納容器に収ウム水を貯留した塔底液貯槽へ送られる．

納することとなる．電解槽を透過または漏洩するトリチウ#

ムは気密格納容器を窒素パージすることで除去する．格納その他のシステム
その他のシステムとしてはLPCE塔に供給する70℃温水

容器内のトリチウムは常時モニターを行う．

を製造，および冷却器に供給する冷媒を製造するユーティ!

リテーシステム，設備の開放点検を行う際に LPCE 塔，電トリチウム水素精製システム
電解槽で生産された濃縮トリチウムガスの一部はトリチ

解システム，酸素精製システムなどから内部のトリチウム

ウム水素精製システムに送られ水素同位体ガス以外の不純を含む水を抜き出して貯蔵するドレンシステム，設備の開物成分を除いた後に極低温にて運転される深冷蒸留水素同放点検を行う際に通気乾燥および真空乾燥により開放する

位体分離システムに送られ燃料純度にまで濃縮される．し機器のトリチウムを低減させる乾燥システムがある．

かし電解槽で生産された濃縮トリチウムガスは 70℃ の温度における飽和水蒸気を同伴し，また電解膜を介した透過２．
３ 固体高分子電解槽に使用する高分子材の放射線耐久性により微小酸素を含む．対して水素同位体分離システムは

SPE 電解槽の ITER への適用には高濃度トリチウム水使

水素ガスを 20 K まで冷やして液化させ蒸留により同位体用環境に対する高分子材の耐久性評価が最も重要な R&Dを連続分離する深冷蒸留法を採用しており，極低温での水項目となった．高分子材の SPE 電解槽に使用される高分子

素ガスの取り扱いを要する．トリチウム水素精製システム

材は電解膜，O リングゴム，電気絶縁シート
［２４，
２５］であ

は水素ガス成分以外の成分を完全に除去し，水素同位体のる．トリチウムの放射線は !線で，その最大エネルギーは

みを ISS へ供給する役割を担う．トリチウム水素精製シス

わずか 18 keV，平均エネルギーは 5.7 keV と放射線としてテムは水素冷却器，水素シールポット，パラジウム合金膜

は弱い部類といえる．また水中での最大飛程が 0.0005 cm

分離装置，精製水素冷却器，精製水素ブロア，ブリードガ（空気中：0.65 cm）であることから物質中にトリチウムがス冷却器，水素昇圧ブロアから構成される．電解槽で生産含まれると !線のエネルギーは，すべてその物質に吸収さされた濃縮トリチウムガスは水素冷却器，水素シールポッ

れてしまうものと考えられる．よって !線による劣化・損トにて水蒸気濃度を低減させた後，パラジウム合金膜分離

傷に材料の含水特性が大きな影響を与えると予想された．

装置に供給する．パラジウム合金膜分離装置では水素同位

電解槽の心臓部であるナフィオン電解膜は放射線に対する体ガスのみがパラジウム合金膜を透過することにより，水耐久性が低いことで知られるホリテトラフルオロエチレン

素が高純度に精製される．パラジウム合金膜における未透（PTFE）を骨格に持ち，また含水率が高く水分子は殆ど均

過ガスは LPCE 塔へ戻す．パラジウム合金膜分離装置は一に膜内に分散しているとして考える必要があり，放射線

350℃ で運転されるため，高温金属を介したトリチウム透による劣化・損傷が最も懸念された．高分子材が電解槽内過が予想される．対策としてパラジウム合金膜分離装置はにおけるトリチウム水濃度 9.25×1012 Bq/kg に２年間曝さ

気密格納容器に収納する．パラジウム合金膜を透過するト

れた場合，その吸収線量は 530 kGy となる．
図４にナフィオン電解膜の強度の線量による変化を示

リチウムは気密格納容器を窒素パージすることで除去す
る．格納容器内のトリチウムは常時モニターを行う．

す．強度はナフィオン主鎖の劣化度合いを示す指標とな"る．ナフィオン電解膜は PTFE 同様の数百 kGy で完全に劣酸素精製システム
電解槽で生産された酸素ガスは，トリチウム成分を含む化してしまうと当初は予想されていた．確かに空気雰囲気

70℃ の温度における飽和水蒸気を同伴し，また電解膜を介下で照射をした場合は PTFE 同様の結果となったが浸漬下した透過によりトリチウムガスを含む．電解膜を介した透で照射をした場合は 1600 kGy 超の耐久性があることを見過に起因するトリチウムガスは濃度が極めて低くトリチウ

いだした．これは劣化反応が主に酸素の存在下で促進さム濃度の低減化措置を行う必要はない．対して酸素ガス中

れ，溶存している酸素量が少ない水を一様に含水した浸漬の水蒸気形トリチウム成分は有意な量であるため，酸素を状態では劣化反応が抑えられているためである．また放射ITER トリチウムプラントの排ガス処理システムに送る前線による高分子材料の破壊に関しては，放射線が直接的にに水蒸気形トリチウム成分を除去する酸素精製システムが高分子主鎖を切断することで強度低下を起こすのに加え，必要となる．酸素精製システムは酸素冷却器，酸素脱湿器，

高分子が水に浸かっている場合は放射線と水との作用によ

酸素再生ブロア，酸素シールポットにより構成される．酸り生成する活性な中間体，例えば OH ラジカル等の反応で素ガスに含まれる水蒸気は酸素冷却器内での 2℃ の冷媒と強度の低下がさらに促進される懸念があった．しかし水にの接触により大部分が凝縮により除去される．次に酸素ガ浸漬させた試料と脱気させた試料を γ 線照射して強度を比スをモレキュラーシーブが充填された酸素脱湿器に供給較した場合，含水による強度低下はあるが浸漬時に活性なし，水分を十分露点の低い状態にまで低減し，ITER トリ

中間体が劣化を促進させることがないことを明らかとし
５５１

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.83, No.6 June 2007

図４

浸漬 Nafion 電解膜強度の照射線量による変化．

図６

浸漬 Nafion 溶存フッ素量の照射線量による変化．

ン交換能とそれぞれ確かな再現性を有する相関関係を有することを明らかとした．このことを利用して溶出フッ素量から電解膜の劣化を判定する手法は有効に作用すると考えている［２７］．
劣化において線種の違いが与える影響については γ 線と電子線の結果の比較から線種の違いによる劣化挙動の変化がないことを確認している．また劣化において線量率の違いが与える影響についても 0.5〜10 kGy/h の範囲で違いは殆ど見られなかった．このことから γ 線や電子線で得られたデータからナフィオン電解膜の高濃度トリチウム水浸漬
に対する放射線耐久性を評価できると考えている．
SPE 電解槽を構成する O リングゴムでは放射線に対する劣化が少ないうえに，水素透過性が低く，劣化による有機物の溶出がないことが求められる．様々なゴムを精査した
結果，バイトンゴムが最適であることを見いだした．また
電気絶縁シートには放射線耐久性があるポリイミドを採用
図５

浸漬 Nafion イオン交換能の照射線量による変化．

することで目標としていた電解槽の 530 kGy までの放射性に対する耐久性確保の見通しを得た．現在は研究計画の最た．これはナフィオンが OH ラジカルに対して反応性が極終段階であるトリチウム水を用いた長期耐久性確証試験にめて低いフッ素材料であることによる［２６］．

移行している．

図５にナフィオン電解膜のイオン交換能の線量による変化を示す．強度はナフィオン側鎖の劣化度合いを示す指標

３．液相化学交換塔の塔内構造の最適化にむけてとなる．イオン交換能の変化から側鎖スルホン基の脱落は

３．
１ 液相化学交換塔の内部構造

500 kGy 強から緩やかに始まることを明らかとした．側鎖

液相化学交換塔を用いた水‐水素化学交換反応法とは，の劣化は主鎖の劣化より遅れて顕在化するといえる．設計

反応流体を水素ガス，水蒸気，水（液体）の３種類とし，白では 1600 kGy において２割のイオン交換能低下を見込ん

金触媒の作用による水素ガス‐水蒸気間の同位体交換反応

でおけばよいことを明らかとした．

と，親水性充填物によって促進される水蒸気‐水間の気液

図６にナフィオン電解膜から溶出するフッ素量の線量に交換反応とによって，水素ガス中の重い水素同位体を，水よる変化を示す．電解槽の構成材料の劣化，特に重要な構蒸気を経て水へと濃縮する同位体分離法である．通常，垂成要素である電解膜の強度低下およびイオン交換能低下を直に設置した管の中に白金触媒と親水性充填物を詰めた反

運転中に非破壊にて判断することができる指標を確立させ応塔に，水素ガスと水蒸気を上向きに，水を下向きに流しることが重要である．実験から容易に測定できる溶出フッて向流接触させ，上述の２種の交換反応を繰り返し行うこ

素量は主鎖の劣化を示す強度および側鎖の劣化を示すイオとにより濃縮度を高める．
５５２

Commentary

Developments of Water Detritiation Systems in a Fusion Reactor

T. Yamanishi et al.

液相化学交換塔の内部構造に関する既往の研究成果とし各々層高さを半分にして交互に積み重ね，繰り返しを倍にて画期的なものは，世界的にみてもほとんど唯一であっしたらどうなるか．結論を先にいえば，濃縮性能が向上すて，それは理研の磯村らによって考案された気液反応分離るのである．

型交換塔である［２８］．白金触媒の表面が水に覆われるとこれは次のように説明できる．カギは触媒層にある．水

徐々に活性を失うことが古くから知られている．気液反応

素ガスと水蒸気は共に塔内を上向きに流れており，触媒反分離型交換塔は，水が触媒に接触せずに流れるように内部

応は並流反応である．物質移動の推進力はこれら２流体の構造を工夫したもので，原理的に優れている．１５年を超え濃度差なので，並流反応では流れが進むほど２流体間の濃る実績があり［２９］，液相化学交換塔の内部構造として一つ度差は小さくなり推進力も減少する．つまり触媒層の下方の最適解であるといえる．あえて難点をあげれば，複雑なで濃度変化が大きく，上方は濃度変化が小さい．そこで，内部構造のためコストが高いことである．

触媒反応が平衡に達する前に気液交換反応を差し挟み，水

一方，疎水性の担体に白金を担持させた水に濡れにくい

蒸気中の重成分を水中に移すことで，水素ガスと水蒸気間触媒が開発されている［２８，
３０］．それらの疎水性触媒を用の濃度差が再び大きくなり推進力が回復する．以上の説明

いれば，円管に触媒と充填物を詰めただけの簡単な構造から，同量の充填物を用いても，それらの層をできるだけ（トリクルベッド型）の反応塔を適用できる．このあたりの

細かく繰り返すように充填することで濃縮性能が向上する

背景は限られた紙面では舌足らずなところもあり，詳細はと考えられる．では，際限なく細かくしたらどうなるか．

文献［２８，
３０］に委ねたい．ここでは，内部構造が簡単で低コストであるトリクルベッド型液相化学交換塔の充填構造の最適化にむけて，名古屋大学で行っている基礎的な研究について紹介する．
３．
２ 層状充填塔と均一混合充填塔
本研究では，疎水性白金触媒として Kogel 触媒（昭光通商製，粒径 4.5〜5.5 mm，白金担持量 1.0 wt‐％），親水性充填物として Dixon gauze ring
（東京特殊金網製，直径 6 mm，
高さ 6 mm）を用いた．これらを図７に示す．疎水性白金触媒と親水性充填物を，それぞれ交互に層状に充填した液相
化学交換塔をここでは層状充填塔と呼ぶ．通常，それぞれの層の高さは，触媒反応と気液交換反応のそれぞれの反応が十分平衡に達するのに必要な長さとする．ところで，そのように決めた充填層の高さは最適だろうか．
図８に示すように，触媒と充填物の総量を変 えずに，
図９

図７

図８

ガラス製充填塔内の充填の様子．

液相化学交換塔の充填物．

図１０ 液相化学交換塔と電解槽を組み合わせた水素同位体分離実
験装置の概要．

層状充填塔における層の重ね方．

５５３

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.83, No.6 June 2007

図１
２ 触媒充填割合と気液流量比が全分離係数に及ぼす影響．
図１
１ 異なる充填形式の反応塔の全分離係数の比較．

果を示す．図中の !!
"は水素ガスの水に対するモル流量の比である．!!
"が 1.7 の場合，"#値は他の条件に比して小白金触媒と親水性充填物を混合し，各々塔内に均一に分布するよう充填した液相化学交換塔をここでは均一混合充さく，触媒充填割合に最適値は確認できなかった．一方，

填塔と呼ぶ．層状充填塔よりも均一混合充填塔の方が濃縮!!
"が 0.9 および 0.7 の場合，最適充填割合が存在すること性能は高いと予想し，それらの性能を実験により比較したは明白である．気液流量比と最適充填割合は密接に関係し［３１］．本研究で用いたそれらの充填塔を図９に示す．

ているはずで，今後の研究で明らかにしたい．

実験は軽水素‐重水素系で行った．実験装置の概略を図
３．
４ まとめ

１０に示す．反応塔は内径 2.5 cm，有効塔長 60 cm で，操作
圧力，温度は 101 kPa，70℃ である．SPE 電解槽で発生さトリクルベッド型液相化学交換塔の充填構造の最適化をせた重水素を富化した水素ガスと加湿器で発生させた水蒸目的とした基礎的な研究について紹介した．軽水素‐重水

気とを飽和させ，塔下部より供給した．塔頂からは蒸留水素系において，たかだか 60 cm の塔で全分離係数２０を達成を供給した．図１０にサンプルと示した各部の重水素濃度をしたことは有用な成果と考える．単に平衡係数のみを置き測定し，濃縮性能を得た．濃縮性能の指標として，全分離

換えて軽水素‐三重水素（トリチウム）系の場合を計算す

係数 "#"，$はそれぞれ抜出水，抜出水$!#!
#を用いた．#

ると，全分離係数は約７５となる．

素ガスの重水素モル分率である．"#の値が大きいほど濃縮

一般の化学工学の分野において，多相多成分反応性流体

性能が高い．図１
１に全分離係数の比較を示す．本実験の範の反応塔に関しては多くの研究がなされているが，充填物

囲では，均一混合充填塔の全分離係数が層状充填塔のそれが複数でかつ個々の反応と密接に関連している事例はあまに比して２倍程も大きく，予想が正しいことが実証されり見かけない．その点でも興味の尽きない系である．

た．同じ充填物を同量用いても，充填方法を変えただけで性能が大きく変わることは興味深い．

４．固体電解質電解セルによる超高濃度トリチウ
ム水処理

３．
３ 触媒の充填割合４．
１ 固体電解質電解セルによる水処理の原理と課題

白金触媒と親水性充填物のどちらも２種の反応を行うた核融合炉で発生するトリチウム水は，建家換気で発生す

めにそれぞれ必要で，かつ限られた塔内空間に充填するのる自然界レベル（1×103 Bq･m−３）から，ブランケット中，だから，それらの充填割合には最適値が存在するはずであ

また燃料排ガスとして発生する超高濃度（D：T＝１：１とる．Kogel 触媒の充填割合を次式で定義する．

した場合，3.0×1018 Bq･m−３）まで幅広い濃度となることが想定されている．この超高濃度トリチウム水の発生量自体

Kogel 触媒の粒子体積
Kogel 触媒充填割合＝
全充填物の粒子体積は少ないものの，比放射能が高く，トリチウム除去系の再生水，あるいは冷却水を対象としている ITER の水処理設

ここで粒子体積とは，Kogel 触媒を球に，Dixon gauze ring

備では処理することができない．よって，超高濃度のままを円柱に見立てたときの体積である．

トリチウム水を処理することが要求され，処理後のトリチ均一混合充填塔の場合について，触媒の充填割合を変えウム濃度を極力低くでき（高いトリチウム除染係数を持て実験を行い，充填割合が濃縮性能に及ぼす影響を調べち），使用する材料に放射線劣化がなく，かつ真空系のようた．実験装置は前節で用いたものと同じである．図１２に結な気密性を確保できる方法が必要となっている．この要求
５５４

Commentary

Developments of Water Detritiation Systems in a Fusion Reactor

T. Yamanishi et al.

ガスは再び気相へと移動し酸素イオンは YSZ に取り込まれる．この電極材として，例えば電子伝導と酸素イオン伝
導を併せ持つ電極材を使用した場合の模式図を図１４（b）に示す．電極材自体がイオン導電性を持つため，従来の三相界面に加え，電極材表面でも三相界面が成立するため，三相界面の密度向上に非常に効果的であることがわかる．このようなイオン導電性と電子伝導性を併せ持つ材料としてセリウム酸化物（セリア）があり，SOFC の分野で高い電極性能を示すことが報告されている［３５，３６］．そこで，このセリアを利用した電極を作製し，その水分解効率を調べた．
従来は電極材料として白金（Pt）と YSZ の混合物（Pt図１
３ 気相電気化学法による水処理の原理．

YSZ）
を使用してきた．それに対し，試験電極は２つの施工法でセリアを電極材として利用している．一つは YSZ 表面に応えることのできる方法の一つが，酸素イオン導電性セにセリアをコーティングし，その上に従来の Pt-YSZ 電極

ラミックスであるイットリア安定化ジルコニア（YSZ）を用材を塗布した電極（セリア二重電極）である．もう一つはいた気相電気化学法である．YSZ を用いた気相電気化学法

単純に Pt-YSZ とセリアを混合させた電極（セリア混合電の代表例としては，固体酸化物型燃料電池（Solid Oxide極）である．これら電極に 1.5 V の電圧を印加した場合の水Fuel Cell: SOFC）が有名であるが，水処理の場合は燃料電分解実験の結果を図１５に示す．気相電気化学法における水池とは逆に，電気を使って水を水素ガスと酸素に電気分解の分解効率は，図１５の縦軸のように電流密度として表されさせる反応を利用する．図１
３にこの方法を用いた水処理のる．横軸は供給した水蒸気濃度である．供給する水蒸気濃原理図を示す．この方法では，超高濃度トリチウム水を度が増加するとともに水の電気分解が増加するため，どのパージガスとともに YSZ の配置された電解反応器へ送り電極材でも電流密度が増加する．水分濃度が 1000 ppm と込む．電解反応器は，YSZ のイオン導電性が生じる温度

なると Pt-YSZ ならびにセリア混合電極の電流密度の上昇（600〜800℃）まで加熱されており，YSZ 表面に施工した電は止まり，Pt-YSZ 電極は 14 mA･cm−２，セリア混合電極は極表面において，電極間に加えた電圧により水（水蒸気）の

Pt-YSZ 電極の約３倍となる 40 mA･cm−２の電流密度に達

電気分解を生じさせ水素分子の形とし，分解で発生した酸

した．一方，セリア二重電極の電流密度の上昇は 10000

素は YSZ に取り込まれ処理ガスから抽出される．その後水ppm に至ってもつづき，電流密度は Pt-YSZ 電極の約４倍

素透過膜等にて水素成分のみを抽出する．この手法の特徴
として，セラミックスと金属により処理系が構成できるので放射線劣化の心配がなく，また気密性の確保が容易であ
ることがあげられる．さらに，ITER 排ガス処理系の研究開発において，気相電気化学法と水素透過膜を組み合わせた方法で高い除染係数が得られることが実証されていることからも［３２‐３４］，超高濃度トリチウム水処理法として非常に有望な方法である．しかし，セラミックス固体電解質
における水の分解効率は，高分子固体電解質などに比べ２

図１４ 電極上にて起こる水分解反応の模式図．（a）
電極が電子伝導性のみを持つ場合，（b）
電極が電子伝導性と酸素イオン
導電性を併せ持つ場合．

桁も低く，どうしても規模が大きくなってしまう欠点がある．そのため，より効率良く分解反応を生じさせる反応器の開発が本手法の実用化に向けた大きな課題であった．
４．
２ 分解効率向上に向けた研究開発
SOFC の分野では，このような気相電気化学反応の効率化に関する研究が数多く報告されている．特に電極材については，様々な特性や最適化の図られた混合材が開発されている．図１４に電極上で生じる水の電気分解の模式図を示す．電極は一般的に白金（Pt）ペースト等を塗布し焼結したものであり，図１４のように電極材の微粒子により構成されている．気相電気化学法にける反応は，イオン導電体である固体電解質（本例では YSZ）と電子伝導体である電極材および気相との三相界面で生じる．図１４
（a）
で示す破線

図１
５ 水分濃度による各電極の電流密度変化（印加電圧 1.5 V，温度 800℃）．

で囲んだ部分が三相界面に相当する．気相中の水が三相界面に達すると電極材から電子を受け取り電気分解し，水素５５５Journal of Plasma and Fusion Research Vol.83, No.6 June 2007

よってブランケット冷却水中のトリチウム濃度を制御するために，大量の冷却水を定常的にトリチウム水処理シス
テムにて処理することが必要となる．核融合原型炉に必要となるトリチウム水処理システムの設計条件を ITERWDS と比較した場合，まずブランケット冷却水処理が加わることで処理すべき流量が ITER 条件から桁違いに大きくなることが予想される．また冷却水へ移行するトリチウ
ムの流束を低く抑えるための透過防止膜等の透過バリアの研究が進んでいるが，透過バリアを有していても処理すべ
図１
６ 各電極表面の SEM 観察結果．（a）
セリア二重電極，（b）
セリア混合電極，（c）
Pt-YSZ 電極．

きトリチウム水の濃度も桁違いに高くなってしまう可能性（60 mA･cm−２）に達した．このように，セリアを電極材料

WDS からどのようにシステムを修正すればいいのか？高に利用することで，水の分解効率が著しく向上することが濃度のトリチウムを取り扱うのでシステムは実績を重視す

明らかとなっただけでなく，その性能向上はセリアの施工べきである．よって ITER にて実績を積む ITER-WDS をそ法によっても大きく変化することがわかった．

のままスケールアップして利用したいのであるが残念なががある．
処理すべき流量が桁違いに大きくなった場合，ITER-

このセリアを利用した電極の微細構造を走査型電子顕微らうまくいかない．ITER-WDS にてトリチウム濃縮に採用

鏡（SEM）にて観察した結果を図１６に示す．図１６（a）がセリされている液相化学交換塔は塔内に液を均一に分散させる

ア二重電極，図１６（b）がセリア混合電極，図１６（c）が Pt-YSZ

ために構造が複雑であり，これ以上の流量に対応させるこ

電極の観察結果である．セリアを使用した電極は，その施とが困難である．また液相化学交換塔の後段に控える電解工法によらず 3〜4 μm の微粒子が繋がった微細構造となっ槽は設備コストが高く，流量が桁違いに大きくなった場合ていることがわかった．その一方で Pt-YSZ 電極は，セリアに単純に電解槽の数を増やせばいいというわけにはいかなを利用した電極と同じように 3〜4 μm の微粒子から構成さい．よって現状の ITER-WDS の前段にトリチウム水を減れているものの，それぞれが固まってしまい，より大きな

容・濃縮する前処理システムを新たに設け，前処理システ

粒子が粗く繋がったような構造となっている．このよう

ムの後ろは ITER にて実績を積む ITER-WDSをそのまま利に，セリアを使用することで，電極の構造にも違いが現れ，用するのが最善の方法であると筆者は考えている．

効率向上に適した微細構造となっていることが明らかと前処理システムに適用可能な従来技術には水蒸留法があなった．セリア二重電極は，セリアコーティング後，Pt-る．しかし水蒸留塔では単位塔高あたりの濃縮効率が低い

YSZ を塗布しているので，図１６（a）は従来の Pt-YSZ 電極材

ため，設備規模があまりに巨大となるという大きな欠点がと同じものである．それにもかかわらず，Pt-YSZ 単独の電ある．よって前処理システムでは水蒸留法に代わる新たな極と構造が異なるのは，Pt-YSZ を塗布後に実施した焼結システムの開発が必要である．日本原子力研究開発機構で中に Pt-YSZ 中へセリアが拡散し，セリア混合電極となっはその目的に合う有望な方法として気相吸着法に着目し，ているためではないかと考えられる．

研究開発を進めている．気相吸着法は既存のトリチウム取扱施設で雰囲気トリチウムの除去システムの一部として長

４．
３ まとめ

年使用され実績がある水分吸着塔に着目した技術である．

気相電気化学法による超高濃度トリチウム水処理の課題

水分吸着塔にトリチウムを含む水を通した際に，同位体差であった分解効率は，電極材料およびその施工法により大でトリチウムが吸着剤に優先して吸着することを利用して幅に向上することが明らかとなり，今後の開発指針が得ら

トリチウム水を濃縮し，吸着剤内に吸着した濃縮トリチウ

れるに至った．しかし，実用化に向けては，熱サイクルに

ム水の脱着は従来の温度を上げる方法ではなく圧力スイン

よる電極の剥離，長期使用による電極の変化，より効果的

グにて迅速に脱着させることを目指している．研究開発でな施工法の開発などの課題も多く残されており，引き続きは濃縮性能を維持しつつ水蒸気脱着を迅速化させるゼオラ

研究開発を進めていく必要がある．

イト吸着剤の開発が重要な課題となっていた．現在ではゼオライト吸着剤のシリカ／アルミナ比を主に制御すること

５．核融合原型炉にむけたトリチウム水処理の課題

で課題であった水蒸気脱着の迅速化に見通しがついた段階

トリチウム水処理システムの役割において ITER と核融まできている．今後は吸着材開発をさらに進めつつ次の段合原型炉で異なる点は，核融合原型炉にて水冷却方式の増階であるシステム実証を進めていく．

殖ブランケットが採用された場合にブランケット冷却水の次に処理すべきトリチウム水の濃度が桁違いに高くなっ処理が新たに加わることがあげられる．原型炉以降の核融た場合は ITER-WDS からシステムをどのように修正すれ合炉ではブランケットにおけるトリチウム増殖が定常的にばいいのか？濃度が高くなった場合にまず問題となるのは行われることになるが，水冷却方式のブランケットは高温システムに使用している高分子材料の放射線耐久性となで運転されるので増殖したトリチウムの一部は透過によりる．ITER-WDS に向けた放射線耐久性を有する固体高分子

ブランケット内を流れる冷却水に混入することになる．

電解槽の研究開発で得られている知見として，ITER-WDS
５５６

Commentary

Developments of Water Detritiation Systems in a Fusion Reactor

T. Yamanishi et al.

［９］M. Shimizu, A. Kitamoto and Y. Takashima, J. Nucl. Sci.
Technol. 20, 36 (1983).
［１０］Y. Asakura and S. Uchida, J. Nucl. Sci. Technol. 21, 381(1984).
［１１］S. Isomura, K. Suzuki and M. Shibuya, Fusion Technol.
14, 518 (1988).
［１２］磯村昌平 他：理化学研究所報告 63 [1], 1 (1987).
［１３］S.K. Sood et al., Fusion Technol. 8, 2478 (1985).
［１４］M. Damiani, R. Winkler and M. Huber, Sulzer Tech. Rev.,
Nuclex 75, 1 (1975).
［１５］清田史巧 他：動燃技報 70, 19 (1989).
［１６］W.J. Holtslander et al., Fusion Technol. 8, 2473 (1985).
［１７］H.K. Rae, Separation of Isotopes, ACS Symposium Series
68 (American Nuclear Society, 1978).
［１８］G. Vasaru, Tritium Isotope Separation (CRC Press, 1993)
Chapter 5-VIII.
［１９］Y. Iwai et al., J. Nucl. Sci. Tech. 33, 981 (1996).
［２０］Y. Iwai et al., Fusion Sci. Technol. 41, 1126 (2002).
［２１］プラズマ・核融合学会誌，「ITER 工学設計」78 Supplement, 109 (2002).
［２２］林 年宏：フレーム・アレスタ及び爆圧放散孔，安全資料 No.26（産業安全技術協会，１
９
８
２）
．
［２
３］T. Kitabata, Fusion Sci. Technol. 41, 356 (2002).
［２４］稲住 近：工業材料 48 [8], 31 (2000).
［２５］尾白仁志他：日立造船技報 59 [3], 68 (1998).
［２６］Y. Iwai et al., Fusion Eng. Des. 81, 815 (2006) .
［２
７］Y. Iwai et al., J. Nucl. Sci. Tech. 42, 636 (2005) .
［２
８］中根良平，磯村昌平，清水正己：重水素およびトリチウ
ムの分離（学会出版センター，１
９８２）Chapter I-1.
［２９］S. Kiyota et al., Proceedings of the International Conference
on Global Environment and Advanced Nuclear Power Plants,
Kyoto, Japan, Sep. 15-19 (2003) p.1152.
［３０］北海道工業開発試験所報告 34（工業技術院，１９８４）．
１］T. Sugiyama et al., Fusion Eng. Des. 81, 833 (2006).
［３［３２］S. Konishi et al., Fusion Technol. 8, 2042 (1985).
［３３］S. Konishi et al., Fusion Eng. Des. 39-40, 1033 (1998).
［３４］K. Isobe et al., Fusion Sci. Technol. 41, 988 (2002).
［３５］M. Watanabe et al., J. Electrochem. Soc. 141, 1677 (1994).
［３６］M. Watanabe et al., J. Electrochem. Soc. 144, 1739 (1997).

から濃度が桁違いに高くなった場合は高分子材料の各機能が大幅に低下する．よって新たな高分子材料の研究開発を進めること，また平行して電解方式を固体高分子電解法から固体電解質電解法に変更することも視野に入れておく必要がある．固体電解質電解法は高分子を用いないため高濃度トリチウムに対する耐久性は期待できるが固体高分子電解法に比べ電解効率が大きく見劣りするのが現状である．
よって前項に記した電解効率の向上に向けた研究をはじめ，設備コストや設備規模を適正に抑えるための研究開発
を日本原子力研究開発機構にて今後も進めていく．その他に液相化学交換塔にて使用されている白金担持高分子触媒や水質管理に使用しているイオン交換樹脂等 ITER-WDS
では問題とならなかった高分子材についても放射線耐久性の確認を進めていくことが必要となっている．
本稿が核融合炉トリチウム水処理システムの研究開発動向を核融合コミュニティに広く知っていただくきっかけとなれば幸いである．

参考文献［１］G. Vasaru, Tritium Isotope Separation (CRC Press, 1993)
Chapter 4 and 5.
［２］S. Villani, Isotope Separation (American Nuclear Society,1976) Chapter 9.
［３］R.F. Gould, Separation of Hydrogen Isotopes (American
Nuclear Society, 1978) Chapter 9.
［４］中根良平，磯村昌平，清水正己：重水素およびトリチウ
ムの分離（学会出版センター，１
９８２）Chapter I-3.
［５］「トリチウムの化学」研究専門委員会：トリチウムの化
学 −基礎から応用まで−（日本原子力学会，１９８
２）p.216.
［６］G. Vasaru, Tritium Isotope Separation (CRC Press, 1993)
Chapter 5-V.
［７］R.B. Devidson, P. Von Hatten and M. Schabb, Fusion
Technol., 14, 472 (1988).
［８］G. Vasaru, Tritium Isotope Separation (CRC Press, 1993)
Chapter 5 -VI.

５５７

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.83, No.6 June 2007

用語解説
核融合燃料循環システム

トリクルベッド

核融合炉では，燃料（重水素‐トリチウム）が一度に燃トリクル（trickle）とは，「したたる」，「ちょろちょろ流

える割合は数％である．未燃焼燃料を回収し，燃焼等で生れる」の意で，充填層（塔）の中を液体が流れる様を表し成したヘリウムおよび不純物を除去した後，プラズマに再ている．液体がそのように流れている形式の充填層（塔）を注入するシステムが必要となる．ITER においても，燃料

トリクルベッドと呼ぶ．

の供給・排出・精製・同位体分離・不純物からの燃料回収

全分離係数

等のプロセスが一体となった核融合燃料循環システムが設分離装置には，原料の供給口と注目成分が濃縮された濃けられる．

縮流取り出し口，反対に減損された減損流取り出し口があ

深冷蒸留水素同位体分離システム

る．全分離係数は，濃縮流取出し口と減損流取出し口におプラズマから排出される未燃焼のガスには最大６種類のける注目成分の存在比の比として定義される．

水素同位体分子（H２，HD，D２，DT，HT，T２）が含まれる．
ITER

固体高分子電解槽で採用されている深冷蒸留法は水素同位体の沸点の差（H２で 19 K，T２では 25 K）を利用して水素を液化，蒸アルカリ等の電解質を用いないで，代わりに高分子膜を留する同位体分離法である．塔底に蒸気を発生する再沸電解質として用いる電解槽である．高分子膜の厚さは数十器，塔頂に凝縮器，その間に精留部を持ち，全体を 20 K

μm で，最も有名なものはデュポン社のナフィオン膜であ前後の極低温に冷却して沸点の低い成分を塔頂，高い成分

る．トリチウム水を直接電気分解することができ，放射性を塔底に凝縮する．

アルカリ廃液を生じないことから，原子力利用においては特に有用である．

トリチウム除去設備
イットリア安定化ジルコニア

トリチウムは多重閉じこめの概念に基づいて，安全に取り扱われる．その閉じ込め系内にトリチウムが透過・漏洩

酸素イオン導電性を持つジルコニアの高温相（立方晶）

した場合には，速やかに検出し，閉じ込め系を隔離し，トを，イットリウム酸化物を固溶させることで安定化させたリチウム汚染区域のガスを閉ループで循環処理（格納系は酸化物固体電解質．電解質中を酸素イオンが移動すること

負圧維持）し，トリチウムを除去する．このような設備をで導電性を示す．イットリアを固溶させることで欠陥濃度

トリチウム除去設備という．一般的に多くのトリチウム取も増加し，高い酸素イオン導電性を持つ．酸素センサー，扱い施設で使用されているのは，貴金属（Pt，Rh 等）触媒

燃料電池として利用される．

によりトリチウムを酸化，トリチウム水を吸着剤（モレ
キュラーシーブ）で捕集するものである．

固体酸化物型燃料電池

親水性充填物

等を酸化させることで，ギブスの自由エネルギーの変化か

酸素イオン導電性セラミックスを介して水素や炭化水素
ら直接電力を得る電池．固体高分子型燃料電池と同様，エ金属製または表面を酸化処理するなどして水に濡れやす

ネルギーの変換効率が高い．

くした充填物のこと．蒸発・凝縮のように気液界面を介した反応を行う場合，気液界面積が多い方が有利である．親水性充填物を反応器に充填し，気液界面積を増大させることで目的の反応を促進させる．

５５８

Developments of Water Detritiation Systems in a Fusion Reactorとしひこ

山 西 敏 彦日本原子力研究開発機構核融合研究開発部
門，ト リ チ ウ ム 工 学 研 究 グ ル ー プ リ ーダー，研究主幹．工学博士．香川県出身．昭
和５７年３月京都大学大学院工学研究科化学工学専攻修士課程修了，昭和５７年４月日本原子力研究所入所
後，水素同位体分離等核融合炉トリチウム燃料循環システムの研究に携わり現在に至る．

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!

にし

いそ

べ

かね

つぐ

磯 部 兼 嗣平成１０年九州大学大学院総合理工学研究科
博士後期課程修了．博士（工学）．平成１０年
日本原子力研究所（現：日本原子力研究開発機構）入所．研究員．核融合炉におけるトリチウム工学の研究に従事．最近注目を集めている宮崎県出身．

!!!!!!!!!!!!!

やま!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

T. Yamanishi et al.

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

Commentary!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!
のり岩 井 保 則日本原子力研究開発機構核融合研究開発部
門トリチウム工学研究グループ研究副主
幹．博士（工学）．大阪府出身．平成７年３月京都大学大学院工学研究科化学工学専攻
修士課程修了，平成７年４月日本原子力研究所入所後，現在に至る．専門は水素同位体分離．

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!

やす

すぎ

やま

たか

ひこ

杉 山 貴 彦平成１２年３月名古屋大学大学院工学研究科
博士課程後期課程修了，同博士（工学）の学位を取得．平成１
２年４月核燃料サイクル
開発機構，平成１４年２月核融合科学研究所

助手，平成１
７年１
１月名古屋大学大学院工学研究科助教授，現
在に至る．核分裂炉および核融合炉燃料サイクルにかかわる
分離化学工学，特に同位体分離を主な研究分野としている．
愛犬はキャバ嬢で名前は「ぶうげん」．（注：キャバリア・キ
ング・チャールズ・スパニエルの雌）!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

い!!!!!!!!!!!!!!!!!

いわ!!!!!!!!!!!!!

!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!

５５９!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!