2015/10/22 量子放射線の世界

核融合炉材料開発の現状～ 照射欠陥と材料物性
大阪府立大学 地域連携研究機構 放射線研究センター
准教授

秋吉 優史

核融合炉ダイバータ材とは

核融合炉の構成

原子力機構の資料より

セミクローズ型ダイバータの構造-- JT-60U 排気付きＷ型ダイバータ -外側バッフル
内側バッフルダイバ−タ排気（３ヶ所）
ＮＢ用クライオポンプへ�

内側ダイバータ板

外側ダイバータ板
プライベート・ドーム

主プラズマから放出される熱やプラズマ粒子から真空容器を保護することがダイバータの役割
熱流を下げるだけでなく、放出された水素ガスやエネルギーを失ったα粒子（ヘリウム灰）を常時排気することが大きな役割
2009 プラズマ科学のフロンティア2009研究会、朝倉 伸幸

ダイバータへの熱流束
 ITERやDEMO炉でのダイバータへの熱流束
 固体材料ダイバータでは、～10 MW/m2が限界と考えられる
 ITER以上のトカマク装置では、放射冷却が必須
 DEMO炉では、ダイバータ板を傾斜させて熱流束を減ずることも必要
A

DEMOとITERでは、P/Aが同じと仮定

2008 九州大学特別講義、上田 良夫

ダイバータ・第一壁の負荷条件（ITER）
 ダイバータ熱・粒子負荷条件（ITER）
 熱負荷（≦10 MW/m2（定常）、～20 MW/m2（過渡的））
 十分なエッジプラズマ冷却を行うことが前提

 粒子負荷 粒子束：≦1024 m-2s-1、エネルギー：数eV～数10eV）
（定常炉に外挿：フルーエンス（1年）：～1031m-2）（きわめて大きい） 第一壁熱・粒子負荷条件（ITER）
 熱負荷（～0.5 MW/m2 [～1 MW/m2 ]）（輻射） 粒子負荷 粒子束：1019- 1020 m-2s-1、 数100eV）（高速中性粒子） 粒子束：～1018 m-2s-1、数10eV－数100eV）（イオン）（定常炉に外挿：フルーエンス（1年）：～1028 m-2）

2008 九州大学特別講義、上田 良夫

イオン入射による損耗
 物理スパッタリング
入射イオンによるはじき出し過程、温度依存性なし→すべての材料

 化学スパッタリング
水素同位体や酸素イオンが炭素材に入射し、炭化水素や一酸化炭素等の揮発性化合物となって、損耗を促進する現象
同様の現象は、Ｓｉのエッチング（フッ素、塩素等）でも見られる。
→壁材料と入射イオン種の組み合わせによる核融合炉では、炭素材が対象

 照射促進（誘起）昇華Radiation Enhanced Sublimation
イオンが炭素材に入射し、通常の熱昇華温度よりも低い温度で昇華が始まる現象→炭素材（液体金属？）

炭素材の損耗率の温度依存性

2008 九州大学特別講義、上田 良夫

壁材料選択の視点
 高性能炉心プラズマとの共存性
 不純物のコアプラズマへの蓄積
 スパッタリング原子、ダスト 壁材料の健全性確保
 スパッタリング損耗
 脆化・劣化→亀裂・破壊・ダスト生成

 安全性
 炉内トリチウム吸蔵量
 壁材料の誘導放射能 ダスト発生 大気侵入時に爆発（炭素ダスト）、放射性物質の飛散

 炉内機器の成立性
 TBR（トリチウム増殖率）への影響
 冷却材への透過トリチウムの処理
2008 九州大学特別講義、上田 良夫

セラミック材料
高強度

低放射化

耐腐食性

核的安定性

化学的安定性

Low Z

寸法安定性
高温安定性

過酷な放射線環境下での利用
Application
MA，LLFP 核変換処理に用いる不活性母材
核融合炉
ダイバータ材料

宇宙環境構造材料

原子炉構造材料

燃料粒子被覆材料

中性子照射に伴うセラミックスの熱拡散率低下
核融合炉ダイバータ材料
未照射 SiC: 230 W/m・K
Unirradiated
930℃

10MW/m2He
Gas Cooling
ガス冷却
500℃
厚さ1cm

～

15000℃

1cm

Neutron
中性子照射後 SiC:
Irradiated

7 W/m・K

照射欠陥とその評価

中性子照射による材料への影響
巨視的物性変化Neutron Irradiation

微構造変化

照射欠陥構造点欠陥(格子間原子，空孔)
クラスター，転位ループ，
積層欠陥，ボイド，
バブル，粒界クラック

・スエリング・熱伝導率
・機械的強度・絶縁性・耐酸化性
etc・・・

発現

材料の様々な角度からの評価

材料物性

微構造

材料がどのような微構造から成り立っているかを知ることは極めて重要

肉眼で見ることができるような不均一性を持つ材料

光学顕微鏡で特徴的な構造を観察できる材料

原子レベルの像を観察できる電子顕微鏡
で微構造の乱れを検出できる材料
顕微鏡では観察できない点欠陥構造の空間的スケールは様々であり、それぞれのスケールの構造によって発現する物性もまた異なる

フレンケル欠陥

ショットキー欠陥主な登場キャラクター

空孔
Vacancy・最も基本的な格子欠陥の一つ。結晶格子を構成する原子がはじき飛ばされてあるべき
格子点に原子がない状態となった欠陥。
・空孔そのものは基本的に結晶格子間隔を縮小する（縮める）方向に作用する。ただし、イオン結晶に於いては静電的反発力により、逆に膨らむ方向に作用する。
・空孔は高温にならないと余り移動しない。セラミックスに於いては概ね1000℃前後で動き始めると考えられている。
・原子レベルの像を捕らえることができる高分解能透過電子顕微鏡観察（HREM）でも、単一の空孔を観察することはできない。
・セラミックスはフォノンにより熱を伝達しており、空孔が導入されるとこのフォノンを散乱するため熱が伝わりにくくなる。

格子間原子Interstitial atom

・空孔と共に最も基本的な格子欠陥の一つ。結晶格子を構成する原子の間に原子が入り込んだ欠陥。
・格子間原子は結晶格子間隔を拡大する。
・格子間原子は比較的低温でも移動する。セラミックスに於いては概ね400℃前後で動き始めると考えられている。
・空孔同様に高分解能透過電子顕微鏡観察（HREM）でも、単一の格子間原子を観察することはできない。
・空孔とは異なり、格子間原子は原子が密に充填した状態となるため、熱伝導に与える影響は空孔ほど大きくはないと考えられている。

転位
Dislocation

b

S

F S
すべり面

F

完全格子

刃状転位
(Edge Dislocation)・格子面が一層余分に入ったり抜けたり、面内でずれたりする欠陥で、刃状転位とらせん転位、及びその混合転位がある。
・格子間型の刃状転位を例に取ると、一層余分に入ったエッジの部分以外は歪みは緩和されており、完全格子となっている。このため、空孔・格子間原子が0次元の点欠陥であるとすると、転位は一次元の線欠陥であると言える。
・格子間型の刃状転位は結晶格子間隔を拡大する。ただし、孤立した格子間原子が与える歪みの和よりも、集合欠陥である転位が与える歪みは小さい。
・金属では挿入された面に垂直な、すべり面上ですべり変形が起こり、マクロな変形の原因となるが、セラミックスではすべり変形は出来ず、単に欠陥のシンクとして働く。

ボイド
Void

バブル
Bubble・空孔が3次元的に集合して形成される欠陥がボイドであり、中には何も入っていない。
・それに対してヘリウムなどのガス原子が集まって出来た泡がバブルであり、中にガスが入っているかどうか分からない空隙はキャビティなどと呼ばれたりする。
・ボイドは弱い格子収縮効果があるが、個別の空孔が与える寄与の合計よりも小さい。
格子間原子の寄与と差し引くと、プラスとなってしまう場合が多い。
・バブルはガス圧により弱い格子膨張作用がある。
・低温での照射直後には存在せず、アニールにより1000℃以上で生成する場合がある
が、結晶中に残っていた空孔をかき集めただけなので量は少ない。1000℃以上の高温で照射した場合次々に生成する空孔のシンクとなるため、大量に生成する。

n

n

空孔
(vacancy)

高温
格子間原子(interstitial atom)

高速中性子による格子原子のはじき出し

空孔-格子間原子対の蓄積

対消滅と対生成が次々と起こる一方、格子間原子同士の対が形成される

格子間原子の移動度が大きくなる

低温n

核反応

格子間型転位ループ(interstitialdislocation loop)

さらに

高温

温度により決まる一定の点欠陥濃度で安定

再結合半径以内に生成した格子間原子-空孔の対消滅

格子間原子対は移動せず次々と格子間原子を吸収して転位
ループを形成する

ボイド(void)

空孔同士が集合し空孔対やボイドを形成する

放射線の種類と透過力

α線を止める

β線を止めるγ線、Ｘ線を止める

中 性 子 線を止める

ア ル フ ァ（α）線

ベ ー タ（β）線
ガ ン マ（γ）線
エ ッ ク ス（Ｘ）線

中性子線

紙

6 -1- 6ア ルミニウム等の薄い金属板

鉛や 厚い 鉄 の 板

水やコンクリート放射線と物質の相互作用
イオンビーム（α線）

質量が電子に比べてはるかに重いため、電子との衝突によりほとんど曲げられず、少しずつエネルギーを失う。相互作用は電荷の二乗に比例、速度の二乗に反比例（エネルギーに反比例）し、ブラッグピークで急激にエネルギーを放出し、原子核の弾き出しを起こす。

電子線
（β線）

物質中の電子との衝突によって、簡単に方向やエネルギーが変化するため、まっすぐに進まず、広い範囲に広がる。このため、平均的な飛程という物は求めにくく、最大飛程で評価される。重元素に入射すると、原子核周辺の強い電場で急激に曲げられることにより、制動放射X線の発生割合が大きくなる。

γ線、X線

物質を進むにつれて指数関数的に強度が弱くなっていくが、その際の線減弱係数は光子のエネルギーによって関与する素過程の違いが変化するため大きく異なる。数MeVの領域では
高エネルギーの方が透過力は高い。光電効果、コンプトン効
果により物質中で電子線を生成するため、高エネルギーの光子はごく僅かではあるが原子核の弾き出しも起こす。

入射粒子による欠陥導入形態の違い
中性子照射
透過力の高い E>0.1MeV の高速中性子により試料全体に均質に欠陥が導入される。
Primary Knock-on Atom (PKA) をはじき出した後は狭い領域に欠陥が集中し、カスケードを形成する。

イオンビーム照射
電子励起によりエネルギーを失っていき、ブラッグ
ピーク付近に集中的に欠陥が導入される。
PKAをはじき出した後の挙動は中性子照射と似ていて、カスケードを形成する。

電子線照射
30MeV の電子線は、セラミックス中でおよそ 10cm 程
度の飛程を持つが、平均 PKA エネルギーは 225eVにとどまるため損傷関数は 3.75個となり、フレンケル対などの点欠陥のみが導入されると考えられる。

イオンビーム（α線）の場合
Primary Knock-on Atom
(PKA)

物質に入射したイオンビームはそのほとんどのエネルギーを電子励起により徐々に失い、それに伴い阻止能が増加し（粒子の速度の二乗に反比例）、最終的に核的な衝突を起こす。
弾性散乱された物質の原子はさらに他の原子をはじき飛ばし
カスケードを形成する。
ee-

e-

電子励起

弾性散乱
（弾き出し）

ee-

e-

核的衝突

イオントラック
入射粒子がエネルギーを失う過程では極めて多数の電子が励起・電離され、その一部は照射後も残る電子的欠陥として蓄積される。
この電子的欠陥を多く含む、入射イオンの通り道を
イオントラックと呼ぶ。

阻止能

ブラッグピーク

照射カスケードnPrimary Knock-on Atom
(PKA)
Secondary Knock-on Atom

入射粒子がある格子原子をはじき飛ばすと、その原子は Primary Knock-on Atom (PKA)となり、この原子がまた別の格子原子をはじき飛ばす。
エネルギーが高いうちは弾き出しの確率は低いが、電子励起により徐々にエネルギーを失い、速度が落ちてくると弾き出しの断面積が増加するため、次々と弾き出しを起こして止まる。
この終端付近の連続して弾き出しが起こる領域を照射カスケードと呼び、瞬間的にその領域にエネルギーが解放されるため超高温状態となり、局所的な溶解状態となる。

電子線（β線）とα線の比較

結晶状態の評価○ 結晶粒外形の評価○ 物性評価○ 光学的性質評価○ 電子状態評価○ X 線回折○ 透過電子顕微鏡観察(TEM)○ 陽電子消滅法

結晶粒外形の評価
・光学顕微鏡
・走査型電子顕微鏡（SEM）など→ 結晶粒の粒径、異方性などを評価する。
・バルク試料の内部や断面観察→ 切断、研磨といった機械加工が必要

走査型電子顕微鏡 (SEM)・結晶粒外形の観察→ 結晶粒界を浮きだたせるためのエッチング処理が必要
・セラミックスなど絶縁試料の SEM 観察→ 導電性の物質をコーティングする必要◎ 試料調整により観察される像の品質は大きく異なる。
外形だけでなく、偏光顕微鏡（金属顕微鏡）や、最新の走査型電子顕微鏡などでは、結晶粒内の結晶方位に関する情報も知ることができる。

密度評価
完全結晶である場合の真密度と、実際の材料の見かけの密度の差から、結晶粒の充填状態を知ることができる。
照射により粒界クラックの発生した
AlN の TEM 写真

焼結体などでは焼結条件により完全に結晶粒が密に充填していない場合がある。
また、材料に照射を行って欠陥を導入する場合は、結晶粒内に歪みが入ることで結晶粒自体の密度が変化する（スエリング）し、異方性スエリングなどが生じる場合
は、異なる方向を向いた結晶粒の集合体である試料内部に歪みが生じて粒界クラックが発生し、大きな密度変化を生じる場合がある。
マクロな密度変化と、後述する X 線回折測定によるミクロな格子変化と合わせて、結晶状態がどのように変化したかを相補的に知ることが出来るため、非常に重要な評価である。

光学的性質評価
透光性のある結晶の場合、波長による光の透過率の違いによって結晶状態を評価できる。
また、波長の短い光や放射線を当てることで励起された結晶構造が脱励起することにより特定の波長の光が放出される場合があり、その波長や強度から結晶構造を知ることができる。

天然の黄色(右）と他は照射トパーズの色（Museum of Gems より）

特定の波長の光を色中心（color center）の生成などによって吸収するようになると、着色して見えるようになる。
ダイヤモンドやサファイア、トパーズなど一部の宝石では照射により着色処理を行っている物がある。
さらに、反射光の波長が入射光の波長からシフトする、ラマン散乱を測定することで、結晶の振動準位や回転準位、電子準位を知ることができる（ラマン分光法）。

セラミックスの場合、結晶粒内の欠陥の導入状態によって熱伝導率が異なる。
金属試料では照射により電気伝導度が大きく変化することが古くから知られている。

Fractional Thermal Diffusivity
αirr / α0 ×100 / %

熱、電気物性評価
5
4
3
2

T73
(580)
T71
(373)

T72(395)

T57(738) T55
(731)

T51
(502)

T53
(591)

T58
(766)

T52
(502)

T56
(677)

T54
(591)

1
0

2
4
6
8
Neutron-irradiation Dose / 1026 n・m-2

中性子照射に伴う AlN の
熱拡散率変化金属などでは自由電子が熱の輸送を行うため、結晶構造変化に余り影響を受けないが、絶縁体であるセラミックスの熱伝導率にもっとも重要な寄与をなす要因
は，格子振動すなわちフォノンの寄与である。
広い温度領域にわたって重要なフォノン-フォノン相互作用に加えて，さらに種々の格子欠陥のために非調和性を生じてフォノン-格子散乱が起き，それがさらに
平均自由行程を減少させ，熱伝導率に影響する

電子状態評価
ESR ( electron spin resonance ) 測定や、誘電率、電気伝導度などの測定により、結晶中の電子の分布状態を知ることが出来る。

ゼーマン分裂および電子スピン共鳴(ESR)の概念図

ESR 測定は物質中にある不対電子の量と、その置かれている環境を知る測定方法であり、その対象は磁性体、金属や半導体、有機物中のラジカル、固体中の点欠陥など様々な分野にわたる。
試料中には不対電子が存在する必要があり、電子が対になっている場合は、電子が二つあることにより効果を打ち消しあってしまい信号は得られないため、測定可能な試料は限られる。

X 線回折Laue や Bragg らによって確立された X線回折によって、結晶構造状態評価を行う上で無くてはならない非常に重要な格子面間隔の情報を得ることが出来る。

格子定数 × 空間群 → ある面指数の面
どのような対称性を持てばどのような面間隔を持つ格子面が存在しうるか→ 230の空間群 （結晶構造の対称性をまとめた集合）
様々な組成の結晶に対してこの格子定数と空間群をデータベース化→ 測定されたスペクトルからどのような結晶であるかを知ることが出来る。
それぞれの回折ピークの詳細な解析（半値幅の変化やピークシフト、相対強度変化など）によって、結晶粒の分布状態や、特定の方向に歪みがかかるなどの応力状態を知ることなども可能となる。

透過電子顕微鏡観察(TEM)
高倍率で結晶状態を観察可能であり、高分解能観察（HREM）では原子の配列状態を直接的に視覚的に知ることが出来る。

0.5μm
1nm

中性子照射したβ-Si3N4 の明視野(Bright Field)像
日立 H-9000 型 300kV TEM

中性子照射したβ-Si3N4 中の格子欠陥構造高分解能像 (HREM)

ただし、本質的に原子の「規則的な配列状態」を視覚化する装置であり、個別の格子間原子や空孔を検知することは困難であり、アモルファス構造などは捉えることが出来ない。
また、試料調整が決定的に重要な役割を果たしており、いかに試料を電子線が透過しうる nm オーダーまで薄膜化するかが目的の観察を行えるかどうかの鍵を担っている。

陽電子消滅法
陽電子と電子とが対消滅を起こすと、2本の 511keV γ線が反対方向に放出されるが、そのエネルギーは消滅時の陽電子と電子の運動量の分だけ 511keV からずれている。
これをドップラーシフトと言い、物質中での電子状態を知る有効な手段として広く利用されている。
物質中に入射された陽電子が電子と対消滅するまでの寿命は、物質に依存するが 100ps～1ns のオーダーであり、消滅相手の電子の密度に大きく影響する。

材料が均一ではなく、陽電子が空孔やその集合体に捕獲されたとき、陽電子の寿命はこれらの欠陥のない試料に比べて長くなる。
これは、局所的に欠陥のところで電子密度が低くなるためである。

空孔サイズ

陽電子寿命

欠陥の数

長寿命成分
の強度

結晶の欠陥導入状態評価
XRD
スエリング
点欠陥，ボイド，バブル，
転位ループ，粒界クラックなどの複合的発現

点欠陥，転位ループなどによる格子歪み（異方性の検出可）

熱拡散率
フォノン伝導が主のセラミックスでは
点欠陥，特に空孔濃度を選択的に反映

相補的な測定による相補的な測定による欠陥導入状態評価
欠陥導入状態評価
透過電顕観察ある程度の空間的広がりを持つ構造か，規則的な周期構造として配列した格子を観察可能（点欠陥は見ることが出来ない）

陽電子消滅寿命
主に空孔やその集合体の導入状態を評価可能。

セラミックス材料の照射時熱拡散率評価

セラミックスの熱拡散率
・金属と異なり，フォノンによる熱輸送が支配的・未照射試料では粒径や焼結助剤による粒界の組成などで大きく変化

熱拡散率 α = 1/3・μ・λThermal Diffusivity / 10-4 m2 s-1

材料によりほぼ一定で照射により変化しない

μ: フォノンの平均速度 [m/s]λ: フォノンの平均自由行程 [m]照射試料ではフォノンの
平均自由行程が極端に短くなるためほとんど影響しない

0.3

フォノン-フォノン散乱
温度上昇と共に k / T n に

0.2

0.1
400
600
800
1000
Measurement Temperature / K

従って低下していく

フォノン-格子散乱
照射欠陥，特に空孔の導入密度に従って増加する

未照射β-Si 3N4

様々な散乱機構（フォノン-フォノン散乱，粒界などによる散乱，照射により導入された点欠陥や転位による散乱など）に対するそれぞれの散乱の自由行程をλa ，λb ，λc ・・・ とすると，それらの機構全てが寄与する全体としてのフォノンの平均自由行程λは

1/λ = 1/λa + 1/λb + 1/λc ・・・ と表される。

照射フルエンス・照射温度の違いにより、欠陥導入密度が変化する

温度による熱拡散率変化
照射により導入された欠陥の密度により決まる

フォノン-格子散乱

照射中

フォノンの
平均自由行程ウムクラップ過程による温度上昇に伴う

フォノン-フォノン散乱

照射温度の変化により欠陥導入密度とフォノン-フォノン散乱頻度の双方が変化
欠陥導入速度と，消滅・成長速度のバランスで欠陥濃度が決定 → Transient な空孔の存在

冷却

照射後

照射温度以下では欠陥導入密度は変化せず、測定温度に従いフォノン-フォノン散乱頻度のみが変化

室温

照射温度

フォノン-フォノン散乱，
フォノン-格子散乱
共に照射時と異なる

フォノン-フォノン散乱は照射時と同一だが，
フォノン-格子散乱は照射時と異なる

照射時熱拡散率評価
前提条件
照射量の増加に伴う熱拡散率の低下は3×1026n/m2 程度で飽和して一定である

照射温度での各試料の照射温度での照射後熱拡散率は照射時の照射時の熱拡散率に等しい

照射直後の試料は照射中と同じ欠陥濃度を保つ

Thermal Diffusivity / 10 -4 m2 s-1

照射温度以下では欠陥導入密度は変化しない

0.025

・ -150℃～140℃の低温で熱拡散率の温度依存性を測定する。
・ 得られた熱拡散率測定データをα=k/Tn
式でフィッティングを行う。

・ それぞれの試料に対するフィッティング
パラメーター k, n を用いて照射温度Tirrにおける熱拡散率を求める。

T52 (5.3×1026n/m2, 775K) α-Al 2O3
T54 (7.3×1026n/m2, 835K) α-Al 2O3
T58 (6.9×1026n/m2, 1039K) α-Al 2O3

0.02

0.015

0.01
400
600
800
1000
Measurement Temperature / K
高温での照射試料の熱拡散率変化

β-Si3N4 の照射条件によるスエリングの変化
同程度の照射温度の試料で比較

4×1026 n/m2 程度で飽和する

照射量によるスエリング量の違い
同程度の照射量で比較

高温照射の方がスエリングは小さい

照射温度によるスエリング量の違い

照射量依存性
AlN

40

T56
(950)

T73
(853)

30

T57 T55(1011) (1004)

T72(668)

20

T51
(775)

T53
(864)

T58
(1039)

T54
(835)

T52
(775)

10
0

2
4
6
8
26
-2
Neutron-irradiation Dose / 10 n・m

30
T73
(853)
T72
(668)

20
T71
(646)

10

0

T57
(1011) T55(1004)

T51
(775)

T53
(864)

T52
(775)

5
T73
(853)

4

T71
(646)

3
2

T72(668)

T57(1011) T55(1004)

T51
(775)

T58
(1039)

T56
(950)

T54
(835)

2
4
6
8
26
-2
Neutron-irradiation Dose / 10 n・m

T53
(864)

T58
(1039)

T52
(775)

T56
(950)

T54
(835)

1
0

2
4
6
8
26
Neutron-irradiation Dose / 10 n・m-2○: 高温で照射された試料●: 低温で照射された試料
括弧内は照射温度(K)

β-Si3N4
Relative Thermal Diffusivity Change
αirr / α0 ×100 / %Relative Thermal Diffusivity Change
αirr / α0 ×100 / %

50

β-SiC
Relative Thermal Diffusivity Change
αirr / α0 ×100 / %Relative Thermal Diffusivity Change
αirr / α0 ×100 / %α-Al2O3

15
T73
(853)

T57
(1011) T55(1004)

T72
(668)

10

T71
(646)
T51
(775)

T53
(864)

T52
(775)

T58
(1039)

T56
(950)
T54
(835)

5

0

2
4
6
8
26
Neutron-irradiation Dose / 10 n・m-2照射温度依存性
AlN

40
30

T73(0.4)

T72(1.4)

20

T56
(8.0)

T55 T57(4.2) (3.7)

T58
(6.9)

T51(2.8)

T52
(5.3)

T54
(7.3)

T53
(3.9)

10
0

600

700
800
900 1000
Irradiation Temperature / K30
T73(0.4)

T72(1.4)

20

T51(2.8)

T52
(5.3)

10

0

600

T55
(4.2)

T53
(3.9)

T71(0.5)
T54
(7.3)

5
T73(0.4)

4

T71(0.5)

T56
(8.0)

T57
(3.7)

T58
(6.9)

700
800
900 1000
Irradiation Temperature / K

T57
(3.7)

T56
(8.0)

3
T72(1.4)

2

T51(2.8)
T52
(5.3)

T54
(7.3)

T55 T58(4.2) (6.9)

T53
(3.9)

1
0

600

700
800
900 1000
Irradiation Temperature / K○: 高照射量の試料●: 低照射量の試料
括弧内は照射量(1026 n/m2)

β-Si3N4
Relative Thermal Diffusivity Change
αirr / α0 ×100 / %Relative Thermal Diffusivity Change
αirr / α0 ×100 / %

50

β-SiC
Relative Thermal Diffusivity Change
αirr / α0 ×100 / %Relative Thermal Diffusivity Change
αirr / α0 ×100 / %α-Al2O3

15
T72
(1.4)

10

T71
(0.5)

T73
(0.4)
T51(2.8)

T52
(5.3)

T54
(7.3)

T53
(3.9)

T55
(4.2)
T56
(8.0)

T57
(3.7)

T58
(6.9)

5

0

600

700
800
900 1000
Irradiation Temperature / K

中性子照射後 SiC の
熱拡散率低下の飽和傾向

照射後熱拡散率
Irr@480-550℃ 10dpa～－
Irr@400℃ 0.1dpa

Measurement at
Elevated Temperature( Irradiated Specimen )T52 (5.3×1026n/m2, 775K) α-Al 2O3
T54 (7.3×1026n/m2, 835K) α-Al 2O3
T58 (6.9×1026n/m2, 1039K) α-Al 2O3

T52 (5.3×1026n/m2, 775K) AlN
T54 (7.3×1026n/m2, 835K) AlN
T58 (6.9×1026n/m2, 1039K) AlN

0.014

0.02

0.012

0.015

0.01

0.01

0.008

400
600
800
1000
Measurement Temperature / K

400
600
800
1000
Measurement Temperature / K

α-Al2O3

Thermal Diffusivity / 10-4 m2 s-1

0.016

0.025

Thermal Diffusivity / 10 - 4 m2 s- 1

Thermal Diffusivity / 10 - 4 m2 s-1

Thermal Diffusivity
0.04

T52 (5.3×1026n/m2, 775K) β-Si3N4
T54 (7.3×1026n/m2, 835K) β-Si3N4
T58 (6.9×1026n/m2, 1039K) β-Si3N4

0.03

0.02

400
600
800
1000
Measurement Temperature / K

AlN

Thermal Diffusivity / 10-4 m2 s-1

In the previous works, thermal diffusivity of neutron
irradiated ceramics began to recover above 873K.
So, the thermal diffusivity at 1073K was modified via
α1073 × α0 / αan where α1073 is the thermal
diffusivity measured at 1073K (plotted with outline
symbols), α0 the one measured at room temperature
before annealing (as-irradiated) and αan the one atroom temperature after annealing at 1073K.

0.03

T52 (5.3×1026n/m2, 775K) β-SiC
T54 (7.3×1026n/m2, 835K) β-SiC
T58 (6.9×1026n/m2, 1039K) β-SiC

0.025

0.02

0.015

400
600
800
1000
Measurement Temperature / K

β-Si3N4

β-SiC

6
4

T52 α-Al2 O3
T54 α-Al2 O3
T58 α-Al2 O3

2
0
200

400

600
800
1000
Temperature / K

α-Al2O3

1200

4
3
T52 AlN
T54 AlN
T58 AlN

2
1
0
200

400

600
800
1000
Temperature / K

AlN

1200

10

T52 β-Si 3 N4T54 β-Si 3 N4T58 β-Si 3 N4

5

0
200

400

600
800
1000
Temperature / K

β-Si3N4

1200

Thermal Conductivity / W m-1 K-1

8

5

Thermal Conductivity / W m-1 K-1

10

Thermal Conductivity / W m-1 K-1

Thermal Conductivity / W m-1 K-1

Thermal Conductivity
10
8
6
4

T52 β-SiC
T54 β-SiC
T58 β-SiC

2
0
200

400

600
800
1000
Temperature / K

β-SiC

1200

Thermal Diffusivity and Conductivity
During the Irradiation
Thermal Conductivity
10-1

Thermal Conductivity / W m K

-1

0.03

-4

Thermal Diffusivity / 10 m s

2 -1

Thermal Diffusivity

0.02
β-Si3 N4β-SiCα-Al 2O 3
AlN

0.01
700

800
900
1000
1100
Irradiation Temperature Θ / K

8
64
β-Si3 N4β-SiCα-Al 2O 3
AlN

2
0
700

800
900
1000
Irradiation Temperature Θ / K

Keep almost the same value

1100

Further Problem
Test Irradiation

Irradiation temperature was controlled at
the objective temperature

Real Divertor

Temperature of the material will be changed with
injection heat flux and density of defects

Defect Density

Low

High

Thermal Diffusivity

High

Low

Temperature

Low

High

Defect Density

High

Low

Not
Fixed

Irradiation

Defects Induction

Reset by Cascade

Degradation of Thermal Diffusivity

Constant Heat Flux
The annihilation
rate of defects
balanced withinduced rate

Temperature Rise

Recombinationof Defects

Growth to
Loop or Void

Recovery of Thermal Diffusivity

Analysis based on Reaction Kinetics is required

タングステン材料について
・非常に融点が高い（3420℃）
・Z=74, 密度 19.3g/m3 と非常に重い材料
・耐食性、耐スパッタ性に優れる
・弾性係数が高いが靭性が低い脆性材料
・層状構造を持ち、異方性がある
・塑性加工率90%の純タングステンの再結晶温度は1350℃で、再結晶後は延性、靱性などの機械的特性が低下するが、カリウムやレニウムなどの元素の添加、酸化物粒子分散などで再結晶温度を引き上げることが可能。
・ただし、再結晶温度を上げた合金材料は熱拡散率が低下する。
・脆性-延性遷移温度以上の高温で機械加工が可能であるが、それ以下での加工は極めて困難
・熱伝導の数割程度がフォノン伝導による物で、セラミックス同様の温度依存性があり、照射により低下する（通常の金属は電子伝導で、変化しない）

Thermal Diffusivity of W and W-alloys

12

Dept. Quantum Science & Energy Engineering, Tohoku University
70

10mmφ x 2mmt, C-plane

Thermal Diffusivity [mm2/s]

60

50

Pure W
40

30

Pure W
K-doped W
W-1%Re
W-3%ReK-doped W-3%Re
La-doped W-3%Re

20

10

0
0

200

400

600

800

1000

1200

Temperature [℃]・TD of W-alloys were lower than pure W.
・Temperature dependence of TD was not significant by 3%Re addition.
・ Anisotropy of TD were not observed.
・Grain boundary effect were not significantly.
A. Hasegawa, FEC-2014

微小試験片での熱拡散率評価

微小試験片測定の要求• 中性子束の高い研究炉の炉心の体積が非常に限られている• 試料の放射能を低減する必要性• 照射中のγ発熱を抑えて照射温度をコントロールする 必要性
• 熱拡散率測定での標準試験片φ10×2mm
は、余りにも大きい

3) Netsche LFA-457による熱拡散率測定• ORNLに設置されたNetsche LFA-457 熱拡散率測定装置の仕様を確認し、室温～1100度の測定が可能であり、
φ12.7,φ10, φ6 試料用の治具の存在と形状を確認した。
• ITER Grade W のφ10の標準サイズの試料と、φ6試料に対して室温～500℃で熱拡散率温度依存性の測定を行ない、試料サイズの違いを評価した。

ORNLの熱定数測定装置 Netzsche LFA-457 と測定用治具

Validation of TD measurement
using φ6 specimen
φ10 Specimen

Laser
Flash

IR
Radiation

Detector

Smaller specimen:
・Radiates smaller amount of IR→ S/N is smaller (Noisy)○ Measurement at higher
temperature gives better S/N

Laser
Flash

φ6 Specimen

・Leak of heat from specimenside is relatively larger

RearAperture

IR
Radiation

Detector

PreAperture○ Require shape adjustment(change with aspect ratio)

Validation of TD measurement
using φ6 specimen
Measurement at higher temperature
gives better S/N→ Systematic measurement at elevated temperature andextrapolate it to Room Temperature.

@ 21℃@ 150℃

These results are obtained by TC-7000 withφ10 ITER-G W for present S/Nchange with measurement temperature.

Thermal Diffusivity / mm2/s4) φ6試料による熱拡散率測定の検証
8070

φ6試料は試料面積が小さいため背面からの赤外線放出
量が少なく、室温付近ではS/N比が悪いため測定精度が低かったが、100℃程度まで昇温することで十分な精度となった。使用している解析モデル(Cowanモデル)では
試料形状補正を行なっていないため、今後より適した解析法を検討する。

φ6x1mm ITER Grade Pure W→ at low temperature
φ10x1mm ITER Grade Pure W

60
50
40

300 400 500 600
700
Measurement Temperature / K

800

未照射 ITER Grade タングステンφ10、φ6試料の熱拡散率温度依存性の比較

5) φ3試料測定用治具の設計、製作• RB*装荷の熱拡散率測定用試験片のさらなる微小化の可能性を検討した。メーカー側との打ち合わせを行ない、測定出来る可能性が高いとの結論に達し、φ3の測定用治具の設計、製作を米国側の装置の専門家と共に行なった。
Rear apertureφ3 specimen

Specimes holder

Buffer ring
Pre aperture

Laser Flash

加工の容易な黒鉛で作成した治具。日本国内でもステンレス製の治具を作成し、φ3試料の測定自体は可能であることを確認した。現在モリブデン合金(TEM材、TZM材)で高温耐久性のある治具を作成中。

Thermal diffusivity / mm2s-1

φ3試料測定妥当性の検証
＠300K α=66.34mm2/s

60
40
20

α = k/xn + c
k=4.515e+02
n=6.011e-02
c=-2.540e+02| r| =9.925e-01

＠300K α=54.85mm2/s
α = k/xn + c
k=2.229e+02
b=1.336e-01
c=-4.918e+01|r|=9.958e-01

Measured by Netzsch LFA-457
Pure W φ3×0.598mm around RT
Pure W φ3×0.598mm
Measured by TC-7000
Pure W φ10×0.973mm（Pure W: Nilaco）

0

400
600
800
Measurement temperature / K

1000

Required thickness of specimen
Pulse width of Laser Flash in LFA-457: Tf = 0.33ms (cf. LFA-467: 20μs)
ASTM E1461, JIS R1611, Netzsch recommend. → Require Tf < T1/2 / 10
α = 0.1388 t2 / T1/2
α: thermal diffusivity, t: thickness, T1/2: half time

LFA-457
T1/2 > 3.3ms

LFA-467(← Tf×10)

Tungsten (unirradiated),
α=66mm2/s → t > 1.3mm

T1/2 > 0.2ms → t > 0.10mm
Nilaco W, t=0.598mm →α=68.8mm2/s

25℃

レーザーフラッシュ法 ～ t1/2法

・試料は外界と断熱されている。
・試料表面は均一にパルス加熱される。
・試料表面を加熱するパルス光の発光時間は、熱が試料表面から裏面にまで伝わるのに要する時間より十分短い。
・試料は均質である。
・試料は不透明でパルス光は試料表面付近の十分薄い層で吸収される。

φ3×0.5mm試料評価法の確立
・φ3×0.5mm のフォームファクタに固定して、熱拡散率の異なる試料を測定し補正式を得る
・φ3で厚さの異なる試料を測定して厚さによる補正式を得る・データ解析の際にt1/2 法を用いずに温度上昇曲線からの正確な解析方法を検討する

厚さによる補正係数の例
Used in Ulvac TC-7000 system.
Shape adjustment factor

1.6
φ10
φ3

1.4
1.2
1
0.8
0

1

2

3

Thickness t / mm

45

ライナックによる電子線照射

KURL0602
High Temperature
Irradiation

Temperature Control:
Beam Frequency+ Kanthal heater

KURL0602: 1095℃
Quartz Glass tube and alumina cement, kanthal heater
30MeV, 3μs x 500mA x 30Hz (1.35kW)
KURL0702: 700℃
Alumina tube and alumina cement, kanthal heater
30MeV, 3μs x 530mA x 12Hz (0.57kW)

KURL0702

KURL0604
Liquid Nitrogen Supply
Low Temperature
Irradiation

KURL0604: -165℃ / 1.35kW
Liquid Nitrogen cooled system
30MeV, 3μs x 500mA x 30Hz

Cu heat sink in Water chamber
KURL1201: 80℃ / 6.0kW
32MeV, 4μs x 590mA x 80Hz
KURL1401: 90℃ / 4.7kW
28MeV, 4μs x 600mA x 70Hz
Very Stable andEstablished Irradiation
SystemKURL1201
KURL1401
Cu Heat sink
put inWater chamber

KURL0803

KURL0603

Medium Temperature
Irradiation Trial

KURL0803: 380℃ / 3.96kW
Air cooling system (Surface)
30MeV, 4μs x 550mA x 60Hz
KURL0603: 45℃ / 1.35kW
Indirect Water cooling system(Surface)
30MeV, 3μs x 500mA x 30Hz

KURL0901

KURL0903

Controlled DC Fan→ Broken

KURL0901: 480℃ ? / 3.96kW
Air cooling system(Fan controlled)
Al capsule and Al Heat sink
30MeV, 4μs x 550mA x 60Hz
KURL0903: 350℃ / 4.99kW
Indirect Water cooling system
Al water Jacket and Cu Capsule
30MeV, 4μs x 520mA x 80Hz

Cu Capsulewas Burnt!
Al Capsule was Melt!

Medium Temperature
Irradiation□15mm Al
Square tube

t = 0.7mm
Cu Specimen Holder

30

Cooling Water

30MeV
Electron
Beam

Beam

30

φ10x0.5mm
Specimen

0.4mm Cu Heat Spreader

Ti screw and nut

Vertical orientatedGraphite seat( 90 W/m・K )□15mm Al
Square tube
Cooling Water

Al water pipe
BN spray coating

ApertureIndirect Water cooling system
Cu Heat sink and Al water pipe
KURL1302
KURL1301: 300 ℃ / 5.84 kW
32MeV, 4μs x 570mA x 80Hz

Temperature / ℃

KURL1302: 380 ℃ / 5.63 kW
32MeV, 4μs x 550mA x 80Hz

400

Get over the high heat flux
( > 10 MW/m )Achieved a reliable irradiation
at around 400℃

300
soda-lime glass sample
Al sample

200
100
0
0

Beam Frequency
10 → 100Hz

1000

2000
Time / sec

3000

Radio Activity
KURL1302: 2013/3/11 16:45 → 3/14 16:00 (non-stop)
32MeV 2.82x1020 e → 0.01 dpa
Surface dose rate:
2013/3/17 : 1 4 . 2 m Sv/h
2014/4/14 : 3 1 8 μ Sv/hSpecimens:
Sapphire,
α-Al2O3 (Toray A-999),
AlN (Tokuyama SH-50, wo Y2O3),β-SiC (Bridgestone Pure beta, p-type),
β-SiC（Tokai Carbon n-type translucent and non-translucent）,
α-SiC（Nippon Steel 4H n-type single crystal）

Cu-64: T1/2 12.7h
Co-60: T1/2 5.27y大阪府立大学 放射線研究センター
・研究機関としては西日本で最大規模のCo-60線源（合計約3.7TBq）によるγ線照射施設を有する。
・10MeVで平均電流50μAの電子線ライナック
・600keVで1mAのコッククロフト・ ウォルトン型電子線加速器
・多数の非密封RI取扱実験室