特集

テラヘルツ技術特集

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4 時間領域分光法システム
4 Time-Domain Spectroscopic System
4-1

超広帯域テラヘルツ波時間領域分光システム

4-1 Broadband Terahertz Time-Domain Spectroscopic System
齋藤伸吾

阪井清美

SAITO Shingo and SAKAI Kiyomi
要旨
近年精力的に開発されているテラヘルツ波時間領域分光法は、これまでにテラヘルツ波帯の分光測定に使用されてきたフーリエ分光法と比較して、数々の特徴的な点がある。しかし、測定帯域の上限が数テラヘルツに限られていることが不利な点であった。この限界を打破することを目的に研究を進めてきた。
一連の研究を基に、チタンサファイアをレーザー媒質とする超短パルスレーザーを励起光源とし、光伝導アンテナをテラヘルツ波発生源、検出器とした分光システムを開発した。測定系は、水蒸気によるテラヘルツ波の吸収を防ぐために窒素ガスによる置換を可能とした気密箱中に制作し、検出帯域は 0.1〜15 THz を達成した。

It is accepted now that the terahertz time-domain spectroscopy (THz-TDS) has many
advantages over the traditional spectroscopy. But one weak point is that the frequency range
which the THz-TDS covers has been limited to less than several THz. In order to extend thislimitation to higher frequencies, we have developed a broadband THz-TDS system based on ourseries of researches.
The system consists of a ML Ti:Sapphire ultra short pulse laser as an excitation light sourceand photoconductive antennas as terahertz radiation emitter and detector. The system isdesigned so as to cover 0.1〜15 THz and the spectrometer is enclosed in a vacuum-tight box,
which is purged with nitrogen gas. It has a revolving sample stage and it can be controlled
automatically.
［キーワード］テラヘルツ波，超短パルスレーザー，光伝導アンテナ，超広帯域，電磁波形状
THz wave, Ultra short pulse laser, Photo-conductive antenna, Ultrabroad band,
Electromagnetic waveform

1 まえがきより、研究の裾野が広がり、テラヘルツ波と呼ばれ精力的な研究開発が進められている［1］。

光と電波の間に位置し、約 0 . 1〜10 THz（T＝12

テラヘルツ波帯のエネルギー領域には、気体、10 ）の周波数帯の電磁波は長い間未開拓領域とさ液体の分子振動や固体中のフォノン、マグノン、れ、物理、化学や天文学分野の一部の研究者が利プラズモン等の素励起が存在し、特徴的な吸収構用する帯域であった。しかし、近年、レーザー技造を示す。そのため、この帯域は「指紋領域」とも術及び半導体結晶、デバイス作成技術等の進展に呼ばれ、分光分析のための帯域としての利活用が

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特集

テラヘルツ技術特集

期待されている。具体的な応用の対象として電子振幅の大きさとその正負をサンプリング検出する材料、新奇物質の分析、バイオ・医療への応用、方法は、テラヘルツ技術にとって新たな波となっ医薬品の製品検査、食品品質管理、大気監視、た。それまで遠赤外線領域と呼ばれていた帯域がセキュリティ応用と広い範囲の対象が挙げられテラヘルツ波帯と新たな呼称が付けられたほどでる［2］−［8］。

ある。このようにして測定されたテラヘルツ波のしかし、上記テラヘルツ帯近傍にも物質固有の電場形状をフーリエ変換することでテラヘルツ波吸収帯が存在し、分光分析の立場からするとこののスペクトルを得ることができる。このようにし肥沃な帯域を無視するわけにはいかない。てスペクトルを求める測定法を THz-TDS

本稿では、テラヘルツ波帯分光の歴史に触れた（Terahertz Time-Domain Spectroscopy）と呼んで後、1989 年に関西先端研究センター（当時の名称、いる。THz-TDS の適用は広範囲にわたり、例え現在は未来 ICT 研究センター）が開設されて以来ば、超伝導体、固体中の素励起、イメージング、行われてきたテラヘルツ波に関する研究開発のうDNA、薄膜、THz トモグラフィー等が行われてち、光伝導アンテナを用いた超広帯域テラヘルツいる。

波発生検出に関する技術開発について説明し、そTHz-TDS でのテラヘルツ波の発生には、光伝の成果の一つとして制作された広帯域テラヘルツ導アンテナや非線形結晶が用いられることが多波分光システムについて述べることとする。

く、半導体表面や超伝導体等も特色ある発生源になることが報告されている。光伝導アンテナや半2 テラヘルツ分光の歴史

導体表面の場合、光励起電荷の時間微分がテラヘルツ波の電場形状を決めることになる。一方、非テラヘルツ波帯の分光分析には初期にはプリズ線形結晶では EO 効果（電気光学効果）を用いた光ム・回折格子を使用する分光法が用いられた。そ整流がテラヘルツ波の発生機構となる。また、コの後、コンピューターの発展に伴い、テラヘルツヒーレントに発生したテラヘルツ波の形状を検出波帯でもフーリエ干渉計（FT - FIR：Fourierすることにも光伝導アンテナや非線形結晶が用いtransform far-infrared spectrometer）が使用されるられる。前者の場合、低温成長ガリウム砒素（LT-ようになった。しかし、低周波帯又は高感度の検GaAs 又は LTG-GaAs、low-temperature-grown

出にはボロメーターをはじめとする液体ヘリウムGaAs）等の半導体基板上に金属蒸着等で電気伝送を冷媒とした検出器が用いられ続け、取扱い上の線路と、光スイッチとして動作する微小ギャップ困難があった。このような状況から強力かつ室温を制作したものを使用する。半導体基板材料のバで使用可能なテラヘルツ波の発生、検出方法の開ンドギャップエネルギーよりも大きなエネルギー発が切望されていた。

を持つ超短パルスレーザーからのパルス光をゲー

近年になって、チタンイオンをドープしたサトとして微小ギャップに入射することにより微小ファイア結晶をレーザー媒質とするチタンサファギャップ間に電荷が生成し、アンテナとして動作イアレーザー（Ti：S laser）が超短パルスレーザーする。そこにテラヘルツ波が入射し電荷を加速すとして動作することが報告されたことをきっかけることで電流が流れる。この電流を検出することとして超短パルスレーザーの利活用の範囲が広によってテラヘルツ波形状を知ることができる。

がったことや、比較的小型で大出力が得られるパ

光伝導アンテナ検出において電流の積分平均値

ルスレーザーの開発が進んだこと、そして、光伝（I τ）は電磁波の振幅強度 E（t）と電荷密度 n（t）の導アンテナの基板材料として使用される半導体の時間積分となり、以下のように表される。

作成技術の発展や、非線形結晶の育成技術及び新規非線形結晶の探索が進められた結果、新たな手法によるテラヘルツ波発生、検出法の研究開発が急速に進展した［1］。

（I τ）∝∫E（t）n（τ−t）dt（1）

ここでτは、テラヘルツ波と光励起電荷を生成するゲート光との入射時間差である。一方、後者

特に、超短パルスレーザーを用いてコヒーレンの場合、ZnTe 結晶等の EO 効果を利用した方法

トに発生したテラヘルツ波の電場形状、すなわちであり、テラヘルツ波の電場によって生成した複32

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特集屈折率変化を、その結晶を通過するパルス光の偏光方向の変化を通じて検出する。どちらの方法もテラヘルツ波の周期よりも短いパルス幅の光が必要である。
このような THz-TDS 測定法は従来用いられてきた FT-FIR と比べて以下のような利点が挙げられる。
（1）分光分析において物質の複素誘電率を知ることは重要である。通常の FT-FIR 測定のような方法ではパワースペクトルについての情報しか得ることができず、クラマース・クローニッヒ変換と呼ばれるある種の仮定と複雑な計算を経

図1

THz-TDS 測定装置の例て複素誘電率を求めることになる。一方、
THz-TDS 測定では電磁波形状からパワースペ

これに対して、幾つかの研究グループが広帯域クトルのみならず位相情報をも直接的に求める［10］
THz-TDS 測定技術開発を行った［9］。光伝導アことができる。

ンテナの検出帯域はそれほど広いものとは考えら（2）超短パルス光で発生したテラヘルツ波の電場れておらず、もっぱら非線形結晶を用いた方法の振幅の尖頭値は、熱励起によって発生するノイ開発が進められていた。非線形結晶による EO 効ズに比べて十分大きいため、常温動作でも高い果を用いてテラヘルツ波の実時間形状を検出する信号雑音比（SNR）を得ることができる。

場合、検出強度を稼ぐためにはプローブ光とテラ（3）検出器には液体ヘリウムのような寒剤を使用する必要がなく、取扱いが簡便となる。

ヘルツ波の結晶中の速度を一致させる位相整合条件と呼ばれる条件を満たすことが必要である。特（4）THz-TDS 測定は、ボロメーターを用いた検に広帯域検出、本研究開発で必要とした高周波側出法に比べてダイナミックレンジが広く、よりへの検出帯域拡張の場合、非線形結晶を薄くする正確な光学応答測定を可能とする。

ことで位相整合条件を満たす必要がある。一般に（5）短パルス的に発生したテラヘルツ波は、多層EO 結晶として用いられる ZnTe 結晶は厚さ膜構造を有する物質での多重反射構造を解析す1 mm 程度のものが使用される。特に広帯域発生ることが可能とし、各膜の特性を非破壊で測定検出を目的とした場合、発生においては光整流効することができる。

果による広帯域発生を行うことを目的に、また検光伝導アンテナをテラヘルツ波発生・検出素子

出においてはゲート幅を短くすることを目的に超に用いた THz-TDS 測定装置の例を図 1 に示す。

短パルスレーザーを使用する必要がある。さらに、高抵抗シリコンを半球型に加工したレンズを発位相整合条件を満たすために非常に薄い結晶を使

生及び検出アンテナに取り付けて、大気又は真空用する必要があり、数十μm 程度の厚さのものがとアンテナ基板の境界での反射を低減し、テラヘ使用されることもあり、注意深い取扱いが必要とルツ波信号強度を稼いでいる。しかし、アンテナされた。しかし、依然として Restrahlen バンドに基板には材料固有の格子振動が存在し、この振動よる不感帯がスペクトル上に広く存在していた。

エネルギー近傍で屈折率が大きく変動し、その結さらに、薄結晶を用いることから電場実時間形状

果、テラヘルツ波の反射が強く起きてしまい、そに反射構造が乗ってしまうため、スペクトル分解の帯域のテラヘルツ波の検出に困難を来す。この能への影響が懸念されていた。しかし、光伝導ア帯域は Restrahlen バンドと呼ばれ、大体 5〜ンテナにおいても当時の通信総合研究所 関西先10 THz に位置する。

端研究センターで行われた一連の研究がある［11］。

上記の理由等によって、これまで行われてきたここでも超短パルスレーザーを使用することは必多くの THz-TDS 測定は、3 THz 以下での測定に要であるが、光伝導アンテナ基板によるテラヘル限られており、測定帯域の拡張が望まれていた。

ツ波の影響を軽減するために発生、検出アンテナ

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間領域分
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図2

テラヘルツ技術特集

広帯域 THz-TDS 測定装置

図3

広帯域 THz-TDS 測定装置の外観の空間的配置を見直し、変更することで広帯域検だけでパルス幅が延びてしまうことが知られてい出が可能であることを実験的に示した。その後、る。このことは広帯域検出のためのゲート光とし超短パルスレーザーや光学系の最適化によってては望ましくない。そのため、透過媒質を極力減100 THz に達する超広帯域検出が可能であることらすような光学配置にし、さらに、分散補償光学が示され、今もなお、超々広帯域検出のための研系を導入することでゲート光のパルス幅の延びを究開発が進められている。図 2 に広帯域化を行っ押さえこんでいる。また、水蒸気等の気体の影響た THz-TDS 測定系の一例を示す。

を減らすため、光学系は窒素ガスによる置換を可能とした気密箱中に配置した。このように広帯域

3 広帯域テラヘルツ波時間領域分光システムの開発

検出のための条件を整えて広帯域分光システムを制作した。これまでの我々のトップデータは最大で 100 THz を検出したものであるが、連続的か上記の研究成果を基に研究成果支援制度によっつ装置の組替えをせずに測定を行える帯域をカて制作した広帯域テラヘルツ波時間領域分光シス

バーすることとして、0.1〜15 THz を検出帯域とテムの外観を図 3 に示す。詳細は以下のとおりでした。SNR は約 1000：1 である。

−15ある。10 フェムト秒（フェムト、f＝10 、この時プレリミナリーなデータではあるが、この分光間に光は 3μm しか進めない。
）のパルス幅の光を装置を用いて測定した空気によるテラヘルツ波の発生するモードロック Ti：S レーザーをテラヘル透過スペクトルを図 4 に示す。約 80 cm の厚さツ波の発生、検出のための励起光源として用いたの空気である。非常に多くの吸収線が存在するこ（パルスレーザーの繰り返し周波数は約 78 MHz、とが分かるが、吸収線がまばらなところも散見さ

レーザー光の中心波長は 800 nm（375 THz に相当れる。テラヘルツ波は伝搬しない、というわけでする）、平均出力は約 450 mW であった）。このはないことがお分かりいただけると思う。

レーザーから出力されたパルス光を二つに分け、さらに、エタノールを気密箱に蒸発させること

一つはバイアスを印加した光伝導アンテナに照射でエタノールガスの透過特性も測定した。その結することでテラヘルツ波を発生させる。もう一方果を図 5 に示す。6 THz 付近に幅の広い吸収帯がは別な検出用に用いる光伝導アンテナに照射するあることが分かる。正確なエタノールガスの濃度ことでゲート光として用いて、テラヘルツ波をサは得られていないために直接的な比較はできないンプリング測定する。テラヘルツ波とゲート光がが、過去にフーリエ干渉計で測定された結果［12］同時にアンテナに入射することによって発生すると定性的に一致している。

微弱電流はプリアンプで増幅された後、ロックイ

このように、光伝導アンテナを用いた超広帯域ンアンプで検出される。超短パルス光はビームス

テラヘルツ波発生・検出に関する技術開発を基にプリッターやレンズのような分散媒質を通過する制作された広帯域テラヘルツ波分光システムはね

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らいどおり広帯域の分光測定に有効であることが示された。本稿では説明できなかった、広いダイナミックレンジを生かした物質測定も進行中であ特集り、分光分析のための新しいツールとして利活用が進んでいることも申し添えたい。

4 むすび
図4

光路長約 80 cm の大気の透過スペクトル

本文では、テラヘルツ波による分光測定の歴史について述べ、さらに広帯域測定の必要性に触れた。そして、関西先端研究センターでの長年の研究成果を基に制作した広帯域テラヘルツ波時間領域分光システムの開発と、それによって測定されたテラヘルツ波帯の透過特性データについて一部を紹介した。
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本研究は、専攻研究員東海林篤博士、河野俊介
博士、大阪府立大学理学研究院溝口幸司教授、大阪大学大学院基礎工学研究科芦田昌明准教授、大学院生土井厚志氏、下里弘氏等の協力で進められ
図5

光路長約 80 cm のエタノールガスの透過スペクトルた。ここに深く感謝する。

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テラヘルツ技術特集

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さい とう しん ご

さか い きよ み

齋藤伸吾

阪井清美

新世代ネットワーク研究センター光波量子・ミリ波 ICT グループ主任研究員
博士（理学）
テラヘルツ波による分光

新世代ネットワーク研究センター光波量子・ミリ波 ICT グループ客員研究員
工学博士
テラヘルツ波による分光

情報通信研究機構季報Vol.54 No.1 2008