道路周辺のアンモニア・窒素酸化物濃度への自動車排出ガスの影響
The inﬂuence of vehicles emission on air concentration of ammonia andnitrogen oxides at roadside
松本 利恵
1＊

1＊

・米持 真一 ・梅沢 夏実 ・坂本 和彦
1

1

1

2, 3

1

2, 3

Rie MATSUMOTO , Shin-ichi YONEMOCHI , Natsumi UMEZAWA and Kazuhiko SAKAMOTO
1

埼玉県環境科学国際センター・ 埼玉大学大学院理工学研究科・ 埼玉大学環境科学研究センター
1
Center for Environmental Science in Saitama
2
Graduate School of Science and Engineering, Saitama University
3
Institute for Environmental Science and Technology, Saitama University
2

3

摘

要

窒素酸化物は大都市などにおける主要な大気汚染物質であり、改善傾向を示しているものの自動車からの影響は依然として大きい。さらに、ガソリン車に装着されている排出ガス処理装置の三元触媒により副生成物としてアンモニアが生成し排出されている。
自動車排出ガスに含まれる窒素酸化物とアンモニアの環境濃度への影響を明らかにするため、土地の利用状況が異なる埼玉県内の幹線道路沿道、市街地、農業地域、山地の 6 地点で 1 年間継続してそれらの濃度測定を行った。さらに、幹線道路周辺地域
においてそれらの濃度分布調査を実施した。その結果、幹線道路沿道では、窒素酸化物だけではなくアンモニアについても高濃度となっていることが確認され、幹線道路の周辺地域では両者はよく似た濃度分布（距離減衰）を示した。したがって、埼玉県の幹線道路周辺地域におけるアンモニアの環境濃度に対する自動車排出ガスの影響が明らかとなった。

キーワード：アンモニア、三元触媒、自動車排出ガス、窒素酸化物、パッシブサンプラー

Key words：ammonia, three-way catalyst, vehicle emission, nitrogen oxides,
passive sampler

1．はじめに窒素酸化物（NOx：NO＋NO2）は大都市などにおける主要な大気汚染物質であり、工場のボイラーや自動車エンジンの燃料燃焼などにより発生している。全国の 2007 年度の二酸化窒素（NO2）の一般環
1）
境大気測定局（一般局）の環境基準達成率 は 100％であり、一般局では近年ほとんどすべての測定局で環境基準を達成している。しかし、自動車排出ガス
測定局
（自排局）
の達成率は 94.4％であり、ゆるやかな改善傾向を示しているものの、大都市域を中心に環境基準を達成していない測定局が存在していることから、自動車排出ガスの影響が依然として大きい。
アンモニア（NH3）は、大気中の主要な塩基性物質
であり、硫黄酸化物や窒素酸化物など大気中の酸性物質の中和に大きな役割を果たしている。その結果、現在問題となっている PM2.5 等微小領域の二次生成
粒子の生成に寄与している。また、土壌に沈着した

NH3 は硝化細菌により酸化されて硝酸イオン（NO3 ）＋になる。このとき、1 モルの NH3 から 2 モルの Hを放出するため土壌酸性化をもたらすとされてい－＋る。さらに、NO3 、アンモニウムイオン（NH4 ）の人為的な沈着量の増加は土壌、湖沼・海洋に過剰な栄養分を与えるなど生態系への影響が危惧されてい2）－ 4）る。このため、NH3 は NOx と同様、環境の酸性化や生態影響を検討するうえでもきわめて重要な物質である。しかし、現在、国内の大気中の NH3、＋NH4 濃度の定点観測地点は、NOx などに比べると非常に少ない状況にある。
NH3 の主な発生源として、家畜排泄物や化学肥料の施肥などがよく知られているが、加えて自動車か
5）－ 8）
らも相当量が排出されている。NH3 は排ガス処
理装置内の三元触媒等による NOx の還元により発生する。その NH 3 発生量は、エンジンに供給される空気と燃料の混合比が燃料過剰側になった場合
や、触媒が十分に高温になったとき、エンジン負荷－

受付；2009 年 11 月 27 日，受理：2010 年 2 月 18 日＊
〒 347-0115 埼玉県加須市上種足 914，e-mail：matsumoto.rie@pref.saitama.lg.jp
2010 AIRIES103

松本ほか：道路周辺のアンモニア・窒素酸化物濃度への自動車排出ガスの影響が高くなる加速時などに多くなるとされている。
交通量の多い高速道路のトンネルで NH 3 の排出速度を求める研究が行われており、NH3 の排出量はガ－113）－ 16）
ソリン量に対して約 200～500 mg l と報告されている。環境濃度に関しては、道路周辺の大気＋中の NH3 濃度や降水中の NH4 濃度が都市バックグ
ラウンド地域や近郊の田園地域などの対照地点より
17）
－ 21）
高くなることが確認されている。
しかし日本国内においては、NH3 に関する調査は農業や畜産由来に関するもの、道路沿線の調査は
NOx や SPM、PM 2.5 などに関するものが多く、自動車から排出される NH 3 に注目した報告はまだ少ない。
そこで、自動車から排出される NOx と NH3 の道路周辺の環境濃度への影響を明らかにするために、
埼玉県内で土地の利用状況が異なる 6 地点で 1 年間継続して濃度測定を行う広域調査と、幹線道路の周辺地域の濃度分布調査を実施した。本稿ではその結果について報告する。
9）
－ 12）

2．調査方法2.1 調査地点および調査期間
2.1.1 県内各地の NOx、NH3 濃度調査（広域調査）
調査は、幹線道路沿道：2 地点、市街地：2 地点、
農業地域：1 地点、山地：1 地点の計 6 地点で、2007 年 1 月から 2007 年 12 月までの 1 年間実施し22）た。埼玉県内の道路網（高速道路・国道） と調査地点を併せて図 1 に示す。
幹線道路沿道の調査は、県南部の戸田市内の戸田
美女木自排局（戸田自排）と県央部の鴻巣市内の鴻巣
天神自排局（鴻巣自排）
で実施した。戸田自排は高速埼玉大宮線（平日交通量約 4 万台／日、以下交通量
23）に関しては社団法人交通工学研究会 参照）、一般
国道 17 号線（約 8 万台／日）の西側、道路端から歩道を挟み約 8 m に位置する。北側約 200 m には東京外環自動車道（約 8 万台／日）、一般国道 298 号線（約 3 万台／日）も存在する。国道 17 号線は首都圏
から北関東、上信越方面へつながる主要幹線道路である。鴻巣自排は国道 17 号線（約 5 万台／日）の南
西側、道路端から歩道を挟み約 3 m に位置する。
表1

市街地の調査地点は、県南部さいたま市内の埼玉県
浦和大久保合同庁舎（さいたま）と鴻巣市内の鴻巣一般局（鴻巣）である。さいたまは国道 17 号線（約 7 万台／日）から西側約 600 m、鴻巣は国道 17 号線（約5 万台／日）から東側約 450 m 離れている。農業地
域の調査地点は、加須市内（旧騎西町）の埼玉県環境科学国際センター（騎西）である。騎西は鴻巣自排から北東方向約 4.5 km の田園の広がる農業地帯に位置しており、国道 122 号線（約 2 万台／日）から南西
約 2.1 km 離れている。周辺は水田が多く、北西約2.5 km に養豚場が存在する。人為的な影響の少な
い山地の調査地点として、東秩父大気汚染常時監視
測定局
（東秩父）
で実施した。東秩父は秩父山地東縁の標高約 840 m に位置する県のバックグラウンド
測定局である。
2.1.2 幹線道路周辺地域の濃度分布調査
調査は、戸田、県東部草加市内の草加花栗自排局（草加自排）、県南西部朝霞幸町自排局（朝霞自排）周辺（図 1）の幹線道路からの距離約 500 m の範囲の地域で、2005 年 11 月と 2007 年 6～7 月に約 2 週間の濃度分布測定を実施した。対象とした幹線道路は、戸田が高速埼玉大宮線、一般国道 17 号線、草加が一般国道 4 号線（約 5 万台／日）、朝霞が一般国道
254 号線（約 4 万台／日）である。調査期間およびサ
ンプラーを設置した地点数を表 1 に示す。

図1

埼玉県の道路網（高速・国道） および調査地点の
概略図．
22）

幹線道路周辺地域の濃度分布調査の期間および測定地点数．
調査地点名

戸田自排周辺

実施年

草加自排周辺

朝霞自排周辺

2005

2007

2005

2007

11/14 ～ 11/25

6/25 ～ 7/6

11/14 ～ 11/25

6/25 ～ 7/6

NH3

15

15

17

18

NOx

14

15

11

18

月日
サンプラー設置数

主な対象幹線道路（平日交通量

104

）

23）

国道 17 号線（約 8 万台／日）

国道 4 号線

国道 254 号線

高速埼玉大宮線（約 4 万台／日）（約 5 万台／日）（約 4 万台／日）地球環境 Vol.15 No.2

2.2 測定方法
広域調査の NH 3 および濃度分布調査の NH 3、一酸化窒素（NO）、NO2、NOx は、多地点で同時測定を行うためパッシブサンプラー（以下 PS、小川商会24）, 25）製） を用いて濃度を測定した。このサンプラー
は、捕集用エレメントの前面に細孔を設ける方法の
分子拡散の原理を用いた分子拡散方式のサンプラーである。サンプラーは短円筒型で両側に捕集エレメ
ントを装着でき、1 つのサンプラーで測定対象とす
る汚染物質を 2 物質同時に測定することが可能である。本調査では、NH3 測定用サンプラーには両側にNH3 測定用の捕集エレメント計 2 枚を、NOx 測定
用サンプラーには NO2、NOx 測定用の捕集エレメ
ントをそれぞれ 1 枚ずつ設置し、雨よけのポリエチ
レン製シェルター内に収納し各調査地点に設置した。
24）
捕集エレメント は、市販のもの（小川商会製）を使用した。NH3 測定用の捕集エレメントには、クエン酸が担持され、グリセリンが添加されている。な
お、NH3 測定用の捕集エレメントの作成方法は公開されていない。NO2 測定用の捕集エレメントは、直径 14.5 mm に打ち抜いたセルロース繊維ろ紙に、トリエタノールアミン（TEA）10％溶液 50 µl が担持されている。NOx 測定用の捕集エレメントには、
TEA10％溶液 10 ml に有機酸化剤 PTIO（2-pheny1-4,
4, 5, 5-tetramethylimidazoline-3-oxide － 1-oxyl）が0.3 g 含まれている溶液 50 µl が担持されている。
広域調査では、NH3 測定用サンプラーの捕集期間は約半月とした。濃度分布調査では NH 3 測定用サ
ンプラーは調査期間を通じて、NOx 測定用サンプ
ラーは 3～5 日間毎に期間を分割して捕集した。
捕集後、回収したサンプラーから、捕集エレメン
トを取り出し、NH3 は 2 枚一緒に純水で抽出してイオンクロマトグラフ法（Dionex 社製 DX-320 J、分離
カラムは Dionex AS-12 A、CS-12 A を使用）により、
NOx は NO2、NOx 測定用捕集エレメントそれぞれを純水で抽出してザルツマン比色分析法により捕集24）量を求めた 。大気濃度への換算は、NH3 は Road25）
man ら の計算式により、NO、NO2、NOx は横浜24）
市環境科学研究所 の計算式により行った。月平均および調査期間の平均値は、時間加重により求めた。
PS 法は NH3 のみの測定であるため、大気中の粒＋
子状アンモニウム塩（NH 4 （p））濃度の挙動確認とPS 法の評価のため、騎西において PS 法とフィル
26）＋
ターパック（以下 FP）法 による NH3 と NH4 （p）の並行測定を 2007 年 1 月～2009 年 3 月まで行った。
FP 法の捕集用フィルターは、1 段目（F0）は PTFE
（polytetrafluoroethylene）ろ紙（ADVANTEC 社製、T080A047A、孔経 0.8 μm、直径 47 mm φ）、2 段目（F1）はポリアミドろ紙（PALL 社製、Nylasorb、孔経 0.40 μm、直径 47 mm φ）
、3 段目
（F2）
、4 段目
（F3）
は 、 セ ル ロ ー ス 製 ろ 紙（ A D VA N T E C 社 製 、No.51A、直径 47 mm φ）を、それぞれ 6％K2CO3＋

103－110（2010）

2％グリセリン混合水溶液、5％H 3PO 4＋2％グリセ
リン混合水溶液に含浸させたのち、ろ紙（ADVANTEC 社製、No.590）にはさんで余分な水分を取り除いたものを用いた。F0 で粒子状物質を、F1 からF3 でガス状物質（SO2、HNO3、HCl、NH3）を捕集した。捕集後のフィルターは、F0、F1、F3 ろ紙は純水、F2 ろ紙は 0.3％（v/v）H 2O 2 水溶液で 20 分間超音波抽出を行い、イオンクロマトグラフ法により測定した。NH3 の捕集量は F1 と F3 の合計とした。なお、
F0 で採取した粒子は、粒径による分級は行われていない。
広域調査の NO、NO2、NOx 濃度等は、各調査地
27）点または最寄りの大気汚染常時監視測定結果 を用いた。
3．結果および考察
3.1 パッシブサンプラー法と他の測定法との比較
3.1.1 NH3
騎西において 2007 年 1 月から 2009 年 3 月まで
PS 法で測定した NH3 濃度（NH（PS））および FP 法
3により測定した NH3 濃度（NH（FP））、粒子状・ガ3＋
ス状アンモニウム濃度の総和（T-NH4 （FP））の推移
を図 2 に示す。
NH 4Cl と NH 4NO 3 については気温に依存した次28）, 29）の平衡反応がよく知られている。
→ NH（g）
NH4Cl
（p）
＋HCl
（g）
3
←

（1）

→ NH（g）
NH4NO（p）＋HNO（g）
3
3
3
←

（2）

FP 法においては、夏季の高温・低湿時にはフィ
ルター上に捕集された粒子中の NH 4Cl（p）と NH 4NO（p）が上記反応により揮発し、後段のろ紙にガ3スとして捕集されるため、粒子状・ガス状物質の総和は変わらないがガスの比率が実際より大きく測定＋
2－
されるといわれている。NH4 は、夏季は主に SO4－－と粒子化しているため、Cl や NO 3 に比べて季節による粒子化率の変化は小さいが、測定される NH3

図2 パ
 ッシブサンプラー（PS）法とフィルターパック（FP）法の比較．

騎西：2007 年 1 月～ 2009 年 3 月，T-NH4 ＝ NH（g）＋
3＋
NH4 （p）．
＋

105

松本ほか：道路周辺のアンモニア・窒素酸化物濃度への自動車排出ガスの影響

濃度は粒子の揮発分を含む FP 法のほうが、NH3 のみ捕集する PS 法より大きくなると予想された。
2008 年の 7～10 月は、NH（FP）のほうが NH（PS）
3
3
より大きくなったが、本調査期間である 2007 年 4～8 月は FP 法と PS 法の NH3 濃度はおおむねよく似た推移をした。これに対して 2007 年 1～2 月、10＋
～12 月は NH（PS）
は T-NH 4 （FP）と近い値で推移3した。したがって、本調査期間の低温期においては、PS 法で微小粒子も同時に捕集した可能性がある。
3.1.2 NOx
幹線道路周辺地域の濃度分布調査では、調査地点の 1 つを自排局に設置した。NO、NO2 測定用サン
プラーによる 3～5 日間毎の測定結果（［PS］）と自動測定機（化学発光法）の測定結果（［CL］）
を比較した。
試料数を n、相関係数を r とした場合に、
NO ：
［PS］
＝ 1.2［CL］、n＝12、r＝0.99、
NO2 ：
［PS］
＝ 1.1［CL］、n＝12、r＝0.99、
NOx ：
［PS］
＝ 1.2［CL］、n＝12、r＝1.00の関係となった。PS 法のほうが自動測定機より
NO2 が約 10％、NO と NOx が約 20％高濃度を示したが補正等は行わず測定値をそのまま用いた。
3.2 県内各地の NOx、NH3 濃度調査（広域調査）
3.2.1 濃度の推移
各地点の NH3 濃度、NO2 濃度、NO 濃度、
［NO］
／
［NOx］
比および Ox 濃度の経月推移を図 3 に示す。
NH3 濃度は、鴻巣自排＞戸田自排＞鴻巣・さいた
ま・騎西＞東秩父で推移した。月平均を算術平均した鴻巣自排、戸田自排、鴻巣、さいたま、騎西、東
秩父の NH3 年平均濃度はそれぞれ 12、11、7、7、6、

2 ppb である。地点間について一対の標本による平均の差の検定（t 検定）を行い評価した。t 検定の結果、1％有意水準で、戸田自排－鴻巣自排および鴻巣－さいたま－騎西の 2 つの組み合わせで地点間に有意な差がなく、幹線道路周辺が、市街地や農業地
域より有意に高濃度であることが明らかとなった。
人為発生源の影響の少ない山地の東秩父では、低濃度で推移した。このことから、NH3 の発生源として自動車の寄与が大きいと考えられる。
NO2、NO 濃度は、戸田自排＞鴻巣自排＞鴻巣・さいたま＞騎西＞東秩父で推移した。戸田自排、鴻巣自排、鴻巣、さいたま、騎西、東秩父の NO 2 年
平均濃度はそれぞれ 38、25、20、20、16、6 ppb、NO 年平均濃度はそれぞれ 53、37、8、8、6、
0.3 ppb である。t 検定の結果、NO2 は鴻巣－さいた
ま、NO は鴻巣－さいたま、さいたま－騎西の組み合わせでは、1％有意水準で地点間に有意な差がみられなかった。NO は、NO2 に比べて幹線道路周辺とその他の地域の濃度差が大きかった。自動車からの排出される NOx は大部分が NO であり、大気中
で NO 2 に酸化される。そのため、幹線道路周辺地
域では NO 2 より NO のほうが自動車排出ガスによる環境濃度の増加が顕著であった。
［NO］／［NOx］比は、鴻巣自排＞戸田自排＞鴻巣・さいたま・騎西＞東秩父で推移し、鴻巣自排、
戸田自排、鴻巣、さいたま、騎西、東秩父の年平均値はそれぞれ 0.59、0.56、0.25、0.25、0.23、0.04 だった。t 検定の結果、鴻巣－さいたま－騎西の組み合わせに 1％有意水準で有意な差がなかった。
［NO］／［NOx］比は、幹線道路周辺と市街地・農業地域、山地で地域特性による違いがみられ、道路に近いほど大きくなっていた。季節変化をみると、
東秩父を除く地点は冬季に高く、夏季に低くなり、変動幅は戸田自排、鴻巣自排より、鴻巣、さいたま、
騎西のほうが大きかった。Ox 濃度の推移と比べると夏季でも相対的に Ox 濃度が低くなった 7 月に
NO 濃度が上昇し［NO］／［NOx］比が大きくなるなど、Ox 濃度が低いときに［NO］／［NOx］比は大きくなっていた。これは、Ox（O3）等により、NO
から NO2 への酸化が進むためと考えられる。
NO＋O3 → NO2＋O2

図3

106

広域調査における各地点の濃度推移（2007 年）．

（3）

東秩父の［NO］／［NOx］比は 8 月に大きくなった。東秩父は地形の関係から E-ESE 系の風と
W-NW 系の風が卓越し、調査期間の出現率は、E-ESE 系 36％、W-NW 系 50％と全体の 86％を占めていた。夏季は、E-ESE 系の風の出現率が高くなり、8 月は E-ESE 系 45％、W-NW 系 36％だった。そのため、平野の都市部から E-ESE 系の風により汚染物質が運ばれてきたことが原因と考えられる。
3.2.2 NOx と NH3 の関係
自動車排出ガス中の NH3 は、NOx の排出を低減

地球環境 Vol.15 No.2

させるためにガソリン車に装着された三元触媒による NO の還元中に生成する。そして、自動車排出ガ
1）
スは首都圏における NOx の主な発生源である 。
そこで、NOx を自動車排出ガスの指標と仮定し、自動車由来の NH3 について検討を行った。自動車から排出された NO は大気中で速やかに NO 2 に酸化されるため NO と NO2 の合計である NOx を幹線道路の影響の指標とした。また、騎西の FP 法による測定では、4～8 月に約 30％が粒子として存在していた。そのため、NH3 排出量を過小評価しないためには粒子状・ガス状物質の総和について検討するべきであるが、本調査では測定対象を NH3 としたので、
NH3 濃度と NOx 濃度との関係について検討を行った。NOx と NH3 濃度の関係を図 4 示す。おおむね
NOx 濃度が高いほど、NH3 濃度も高くなった。
もし、調査地点に影響を与える NH3 と NOx の発生源が自動車のみで、同様に拡散・輸送されていれ
ば、排出時の濃度比率が保たれているはずである。
NH3 と NOx の濃度比（［NH3］／［NOx］）の経月推移を図 5 に示す。［NH3］／［NOx］比は、戸田自排で0.07～0.24（平均 0.13）、鴻巣自排で 0.13～0.36（平均0.21）、鴻巣で 0.15～0.52（ 平均 0.28）、さいたまで
0.15～0.52（ 平均 0.27）、騎西で 0.20～0.43（ 平均0.32）、東秩父で 0.16～0.46（平均 0.28）の範囲で推移した。
戸田自排、鴻巣自排は低い値で推移し、騎西が鴻図4

広 域調査における NOx 濃度と NH 3 濃度の関係（2007 年）．

図5

広 域調査における NH 3 と NOx の濃度比の推移（2007 年）．

103－110（2010）巣、さいたま、東秩父よりやや高い値で推移した。
すべての地点で夏季に大きくなった。冬季は、粒子も捕集している可能性が高いにもかかわらず、［NH3］／［NOx］比は各地点で低くなり、地点間の30）差も小さくなった。桜井ら は、関東地方の 4 地点
（狛江、神楽坂、我孫子、赤城）
で調査を行い、夏季の気温上昇にともなう農畜産業発生源や人為発生源
からの NH3 生成の増加により NH3 濃度が増加すると報告している。したがって、［NH3］／［NOx］比は農業活動など自動車以外の発生源からの NH 3 の影響が相対的に大きくなる夏季に上昇し、自動車由来以外の影響が小さい冬季は低下して幹線道路周辺
地域とその他の地域間の差も小さくなったと考えられる。また、夏季のほうが光化学反応により NO 2から HNO3 への酸化が進みやすく、その結果 NOx
濃度が低下して［NH3］／［NOx］比が大きくなったことなども原因として考えられる。
戸田自排と鴻巣自排を比べると［NH3］／［NOx］
比は鴻巣自排のほうが高い値で推移した。鴻巣自排は、JR 高崎線と国道 17 号線に沿って形成された市街地内に位置している。その市街地の周りは農業地
域（主に水田）に囲まれており、その最短距離は約
1 km である。したがって施肥等農業由来の NH3 の影響を戸田自排より強く受けている可能性がある。
また、国道 17 号線を走行する普通貨物車／合計交
通量は、戸田自排周辺（戸田市笹目南町）で約 2.5 万台／ 8.0 万台（約 30％）、鴻巣自排周辺（北本市宮内）で約 1.0 万台／ 4.9 万台（約 20％）であり、戸田自排のほうがディーゼル車の走行車数および比率が高いと推察される。そのため、戸田自排では、NH3 の発生源と考えられるガソリン車が走行車に占める比率が低いこと、および NOx の排出量が多いディーゼ
ル車の占める比率が高いことも理由として考えられる。
3.3 幹線道路周辺地域の濃度分布調査
3.3.1 距離減衰
NH3 濃度、NOx 濃度、［NO］／［NOx］比と道路中心からの距離の関係をすべての測定結果を併せて
図 6 に示す。対象とした道路を走行する自動車の種類や台数、季節、中小規模の道路の影響、遮蔽物の存在など条件の違いにより、特にサンプラーを道路の両側に配置したため、道路近くでは道路に対して風下側の調査地点で高濃度になるなどばらつきがあるが、調査地域全域でみると NOx 濃度は道路から約 50 m までに急激に減少し、100 m 以降はほぼ横ばいまたはゆるやかな減少となった。NH3 濃度はNOx 濃度とよく似た挙動を示し、幹線道路を走行する自動車の環境濃度への影響は NOx と同程度の範囲に及んでいると考えられる。
［NO］／［NOx］比は、2007 年 6 月に実施した調査のほうが大きな距離減衰を示し、実施期間により距離減衰に違いがみられた。2005 年 11 月の調査の107

NHx 濃度（ppb）

NH3 濃度（ppb）

松本ほか：道路周辺のアンモニア・窒素酸化物濃度への自動車排出ガスの影響

図7幹線道路周辺地域における NOx 濃度と NH3 濃度
の関係．

［NO］
［NOx］
/

草加自排の回帰式は○印のプロットを除く．

距離
（m）

図6

道 路中心からの距離と NH 3 濃度，NOx 濃度，［NO］［NOx］比との関係．
/

戸田自排と草加自排、2007 年 6 月の戸田自排と朝霞自排の結果を併せて回帰直線を求めると、距離（d）と［NO］／［NOx］比の関係は、2005 年調査：
［NO］／［NOx］＝－0.00032d＋0.68、n＝25、r＝0.63、2007 年調査：［NO］／［NOx］＝－0.0014d＋
0.70、n＝33、r＝0.74 となりともに 1％有意水準で有意な関係となった。戸田自排に近い戸田・蕨一般
局における調査期間の平均 Ox 濃度は、2005 年 11月の調査が 13 ppb、2007 年 6 月の調査が 29 ppb と2007 年 6 月の調査のほうが高く、NO から NO2 への酸化が道路周辺で速やかに進んだためと考えられる。
3.3.2 NOx と NH3 の関係
NOx と NH3 濃度の関係を図 7 に示す。広域調査
同様、NOx 濃度が高いほど、NH3 濃度も高くなった。
調査期間、調査地点毎の NOx 濃度（［NOx］）と NH3
濃度（［NH3］）の関係は、2005 年 11 月の調査では、
戸田自排：
［NH3］
＝ 0.12［NOx］－ 0.86、n＝14、r＝0.98
草加自排：
［NH3］
＝ 0.16［NOx］－ 3.3、n＝11、r＝0.96
2007 年 6 月の調査では、
戸田自排：
［NH3］
＝ 0.096［NOx］＋ 2.3、n＝15、r＝0.94
朝霞自排：
［NH3］
＝ 0.093［NOx］＋ 4.4、n＝18、r＝0.98となり、すべてが 1％有意水準で有意な関係となった。草加自排の他のデータに比べてプロット位置が外れている 1 データ（図 7 中の○印）を除くと［NH3］108＝ 0.14［NOx］－ 0.80、n＝10、r＝0.96 となり、切片は同じ調査期間の戸田自排のものと近くかつ原点に近い値となった。
同一測定期間で比較しているため、広域調査の結果と比べて（図 4）、ばらつきは小さかった。
NOx を自動車排出ガスの指標と仮定すると、切片は自動車以外の発生源由来の NH 3 濃度に相当する。2007 年 6 月の調査で戸田自排、朝霞自排で切片がともに正の値となったのは、広域調査の結果（図5）が示すように 6 月は 11 月に比べて自動車以外の発生源からの NH 3 の影響が大きくなる季節にあるためと考えられる。2005 年 11 月の調査では戸田自
排、草加自排ともに切片は負の値になり、自動車由来以外の NH3 は少ないと考えられた。
傾きは、2005 年 11 月の調査のほうが大きくなったが、道路に面する地点の平均［NH3］／［NOx］比
は、2005 年 11 月の調査では戸田自排 0.12、草加自排 0.13、2007 年 6 月の調査では戸田自排 0.11、朝霞自排 0.11 となり調査期間、調査地域による大きな違いはみられなかった。なお、朝霞自排周辺（和光市中央）で国道 254 号線を走行する普通貨物車／
合計交通量は、約 1.2 万台／ 4.3 万台（約 27％）、草加自排周辺（草加市谷塚）の国道 4 号線では、約 1.2
万台／ 4.8 万台（約 25％）である。
広域調査において自動車以外の NH 3 発生源の影
響が小さいと考えられる冬季の［NH3］／［NOx］比（図 5）および濃度分布調査の道路に面する地点の［NH3］／［NOx］比から、幹線道路を走行する自動車からの NH3 排出量は、走行車種（ディーゼル車、
ガソリン車等）の比率により異なるものの、今回調査した幹線道路では NOx 排出量の体積比（ppb/ppb）
でおおむね 10％～20％程度と推察される。
4．おわりに自動車は主要な窒素化合物の発生源であり、NOx地球環境 Vol.15 No.2

だけでなく、三元触媒を装着したガソリン車から
NH 3 が排出されている。自動車から排出された
NOx と NH3 の環境濃度への影響を明らかにするために、幹線道路沿道（戸田自排、鴻巣自排）、市街地（さいたま、鴻巣）、農業地域（騎西）、山地（東秩父）の土地の利用状況が異なる 6 地点で 1 年間継続して濃度測定を行う広域調査を実施した。さらに、3 カ所の幹線道路周辺地域において濃度分布調査を実施した。
その結果、幹線道路沿道では、NOx のみではな
く NH 3 についても高濃度となっていることが確認され、幹線道路の周辺地域では、NOx と NH3 はよく似た濃度分布（距離減衰）を示した。したがって、
埼玉県では幹線道路の周辺地域の環境濃度に自動車由来の NH3 の影響が NOx と同様に及んでいることが明らかとなった。
夏季は気温上昇にともない農業などの自動車以外の NH 3 発生源の影響もみられたが、農業などの影響が小さくなる冬季は幹線道路周辺以外の地域でも自動車からの影響が相対的に強くなっていた。
本調査を実施した幹線道路周辺地域は、埼玉県内
でも自動車排出ガスの影響が大きい地域である。今後は、中小規模の道路についても状況把握が必要と思われる。

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松本利恵

Rie MATSUMOTO

埼玉県出身。埼玉大学工学部環境化学工学科卒業後、埼玉県入庁。終末下水処
理場、公害センター、その他の職場を経て 2000 年に環境科学国際センター大気
環境担当に配属された。過去に 7 年間在籍した公害センターでも大気環境を担当した。現在所属する
環境科学国際センターでは、主に酸性雨に関する調査研究を担当し、降水成分の測定を中心に酸性雨の原因となるガスや粒子の濃度測定を継続している。最近は光化学大気汚染対策のための炭化水素類組成調査等においてアルデヒド類の分析も担当している。博士（学術）
。

米持

真一

Shin-ichi YONEMOCHI

東京都生まれの埼玉県民。早稲田大学大学院（応用化学）で修士課程修了後、石油系民間企業を経て、1994 年に埼玉県入庁。大気環境行政、工業技術系研究所
を経て、2000 年の環境科学国際センタ
ー設立当初から大気環境担当に在籍。同年から大気中微小粒子（PM2.5）の成分を含めた連続観測を開始、現在も続けている。このほか、独自の手法で作製した光触媒複合材料を用いた有害ガスの分解処理にも取り組んでいる。また、近年ではサブミクロン粒子（PM1）の連続観測も実施。これまでの異分
野での経験に加え、趣味の山登りまでも融合させた研究をしたいと思っている。博士（工学）、技術士（環境）。

110

梅沢

夏実

Natsumi UMEZAWA

埼玉県生まれ。東京理科大学工学部工業化学科を修了後、1975 年に埼玉県入庁。消費生活センター（商品テスト）、大気環境行政、下水道（分析調査）、公害センター（騒音振動）を経て、2000 年の環境科学国際センター設立当初から大気環境担当に在籍。同年から大気中微小粒子（PM2.5 等）の多環芳香族炭化水素に関する研究を行ってきた。このほか、悪臭、VOC、アスベストなど幅広い分野を担当している。

坂本

和彦

Kazuhiko SAKAMOTO

1945 年埼玉県生まれ。1973 年東京大学大学院博士課程修了（理博）。1990 年
埼玉大学工学部助手・助教授を経て教授、その後学長補佐、地域共同研究セン
ター長、工学部長などを歴任。2009 年
現在、埼玉大学大学院理工学研究科教授・環境科学研究セン
ター長、中央環境審議会大気環境部会長、（社）
大気環境学会会長。専門は環境科学、環境制御工学。特に、大気中粒子状物質（PM2.5、黄砂）の動態、低品位石炭のクリーンエネルギ
ー化などに関する研究を推進。著書（分担）
：『黄砂』
（古今書
院 2009）、『エアロゾルの大気環境影響』（京大出版会 2007）、『豆炭実験と中国の環境問題』（慶大出版会 2001）、『中國環境
ハンドブック』（サイエンスフォーラム 1997）、『身近な地球
環境問題』（コロナ社 1997）。