J. Plasma Fusion Res. Vol.89, No.10 (2013) 645‐651

解説

原子力関連施設周辺での環境トリチウムモニタリングの実際
Recent Studies on Environmental Monitoring of Tritiumin the Adjacent Nuclear Facilities
柿 内 秀 樹，赤 田 尚 史１）
KAKIUCHI Hideki and AKATA Naofumi
公益財団法人環境科学技術研究所環境影響研究部，１）核融合科学研究所ヘリカル研究部（原稿受付日：２
０
１
３年７月２
９日）

トリチウムは水素の放射性同位体であり，環境中で様々な化学形で存在している．原子力関連施設周辺から環境へ放出された場合，トリチウムは大気や水の動きに従って移行するがその挙動は化学形で大きく異なる．そのためトリチウムの影響評価には化学形ごとに考える必要がある．そこでトリチウムの化学形ごとの分析法を実例とともに紹介する．
Keywords:
environmental tritium, chemical form, organically bound tritium (OBT), liquid scintillation counting (LSC),
mass spectrometry

１．はじめに

年々減少していった．天然トリチウム存在量の２００倍以上

地球上に生きる動植物の生命を維持する上でなくてはな

もの量が核実験で環境中に放出されたと考えられている．

らないものの一つである水は，人間の体重の６０〜７０％を占現在でも天然存在量の１０倍程度は残っている計算になるめている．水には水素の放射性同位体であるトリチウムが［１］．核実験由来トリチウムは，水循環に伴い最終的に海含まれており，このトリチウムは半減期 12.3 年で !壊変しに移行するが，海には大量の水が存在するので，核実験トてヘリウム３になる放射性核種である．トリチウムは大気リチウムが海に移行しても濃度の増加はわずかである．そ上層において，宇宙線（陽子や中性子）と大気を構成するの海の希釈効果のため現在の降水中トリチウム濃度は大気

窒素原子や酸素原子との核反応により，定常的に生成され

圏核実験前のほぼ定常状態のレベルにまで下がったと考えており，その量は年間 200 g 程度と見積もられている［１］．

られている．一方，一時的に地下水に蓄えられたトリチウ

大気中で生成した天然トリチウムのほとんどは速やかに酸

ムは大気圏内核実験停止以降も，長い期間に渡って河川水化されて水になり，やがて対流圏に移動して雨として地表や湖水のトリチウム濃度を増加させた．滞留時間がトリチ面に降下する．トリチウムは空気中の水蒸気，雨，海水やウムの半減期よりきわめて長い地下水の場合，放射壊変に地表水などに広く存在して水と一緒に自然界を循環していよりトリチウムはなくなってしまうことが多い．しかし滞るため，大昔から人は環境中のトリチウムを飲料水あるい

留時間が相対的に長くない場合、地下水には濃度レベルはは食物として摂取してきた．光合成を出発点とするトリチ

低いが、今でも核実験由来トリチウムが検出できるものがウムの有機物への変換は，トリチウムの環境サイクルの重要な部分を占め，食物連鎖を介して人へトリチウムが移行する．
㒠᳓ਛ㩷㪊㪟㩷Ớᐲ㩷㩿㪙㫈㩷㪣㪄㪈㪀㪈㪇㪇

天然トリチウムにより形成された定常的な状態，すなわ
ち大気上層における生成量と地球上のトリチウムの壊変量が釣り合った状態が，１９５０−６０年代に活発に実施された大気圏核実験により大きく乱された．図１に東京，千葉で採取された降水中トリチウム濃度の年 平 均 の 推 移 を示す［２，
３］．
１９５２年以降は，大気中核実験によって成層圏や対流圏に放出された人工的なトリチウムのため，降水中トリチ

㪈㪇

㪈

㪇㪅㪈
㪈㪐㪍㪇

ウム濃度は増加し，１９６３〜１９６４年のピーク時には天然レベ
ルの１００倍を超える値が観測された．１
９６３年の核実験禁止

図１

条約以降，日本を含め世界中の降水中のトリチウム濃度はInstitute for Environmental Science, Rokkasho, AOMORI 039-03212, Japan
1)National Institute for Fusion Science, Toki, GIFU 509-5292, Japan

６４５

㪈㪐㪎㪇

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㪈㪐㪐㪇

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東京，千葉での降水中トリチウム（3H）
濃度［２，
３］
．
corresponding author’s e-mail: ckhsd@ies.or.jp!2013 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion Research

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.89, No.10 October 2013

ある．この核実験由来トリチウムは地下水の涵養を知るた

辺の公衆の健康と安全を守ることを基本的な目標として，めのトレーサとして利用されている．そのためには微量の環境における放射線量が公衆中の個人に対して，容認されトリチウム濃度を正確に測定する技術が必要となる．

る線量限度を十分下回っていることを確認することにあ

トリチウムから放出される !線のエネルギーは弱いのでる．環境モニタリングを通じて環境における放射性物質の被ばく線量への寄与は少ないとされている．しかし，水素蓄積状況を把握することになり，それらの結果を通じて公は生体を構成する主要な元素であり，さらに様々な環境試

衆への情報提供に役立てる．また原子力関連施設からの予料中に多様な化学形で含まれるため，トリチウムの被ばく期しない放出による周辺環境への影響（計画外放出を検出

線量を評価することは必要である．人への影響を考える場

すること）の判断に資することにもなる．

合，トリチウムは体内摂取，すなわち内部被ばくが問題と一般的に原子力関連施設から放出されるトリチウムの放なる．国際放射線防護委員会（ICRP）が提示しているトリ

射能量は希ガスに次いで大きいため，環境中トリチウム濃チウムの化学形別の線量係数（Sv/Bq），すなわち単位放度は環境モニタリング項目の一つとされている．このた射能当たりの実効線量は，呼吸によりトリチウムガスを取め，環境中のトリチウム濃度は，原子力関連施設近傍におり込む場合，トリチウム水蒸気の 1/１０，０００となっている

いて環境モニタリングの一環として測定されている．大気［４］．また，有機結合型トリチウム（Organically Bounded

中核実験の結果，大量のトリチウムが環境中に放出された

Tritium: OBT）を人が経口摂取した場合，水に比べて体内が，その線量寄与は最近では低くなっている．事故が起きの臓器等に取り込まれやすく，一度取り込まれると体内かると原子力関連施設から放射線や放射性物質が出るが，そら出にくい性質があることが知られている．その結果，体の内在する量の大きさから原子力関連施設の事故は特別で内での残留時間が長くなるため，OBTの線量係数はトリチあり，公衆の大きな被ばく源となることはチェルノブイリ

ウム水の約 2.3 倍と見積もられている［４］．このように，ト

事故や東京電力福島第一原子力発電所事故で示された．こリチウムによる被ばく線量を評価する場合は，その化学形

れらのそれぞれの線量寄与ならびに被ばくに関して情報をを考慮した分析が必要となる．

整えておくことは，公衆の放射線防護を考えるにあたりき
わめて重要である．

環境中のトリチウムから受ける被ばく線量は，トリチウ
ムの環境動態と密接に関わり合うため，原子力発電所や核平常時モニタリングは，対象地域の特定核種の放射能濃燃料再処理施設等から環境放出されるトリチウムを含め，度の歴史的な変遷を把握・評価できる必要がある．トリチ

環境中でのトリチウムの挙動を明らかにしておくことが求ウムの場合，フォールアウトと天然 由 来 で あ り，近 年められる．そのためには，様々な環境試料に含まれるトリ

フォールアウトは低減し，かつ，漸減傾向にある［２，３］ものチウムを精度よく分析する技術と挙動解析や線量評価を行の，緯度効果や地下水の寄与の割合でその濃度に大きな差なうための環境データの蓄積が必要である．環境トリチウ

を示すことがある．したがってこのような変動が把握評価

ムの測定は，核エネルギーの平和利用において放射線防護

できるように，平常モニタリング計画とは別に経時変化やの観点からきわめて重要な問題となっている．

地域変化をかなりの長期・広範囲にわたって調査研究する

核融合炉システムにおいても，放射性同位元素（RI）のことも必要である．一般に原子力関連施設が平常運転され取り扱いは避けられない．これらの RIはシステム内に密封ている限り，測定値の変動はある幅の中に収まる．この変されている．しかし，燃料としてのトリチウムは，高温下動を「平常の変動幅」と呼ぶ．平常の変動幅は，測定値がで容易に金属壁を透過し，炉設計では通常運転時にも施設

正規分布とみなせる場合，標準偏差の３倍がとられる．測から定常的なトリチウム放出を想定している．さらに事故定値が平常の変動幅を外れている場合はその原因を調査すによる環境放出も想定しなければならない．このため，核る必要がある．ここでは通常のモニタリングに用いられる融合施設周辺環境への影響を評価するためには，放射性物手法に加えて，更に低いレベルのトリチウム濃度の測定を

質の環境モニタリングが肝要である．そこで，原子力関連必要とする環境挙動解析のための手法を紹介する．

施設周辺（核燃料再処理工場，核融合試験施設等）における環境モニタリング手法の実際を，環境試料の取り扱いや

３．トリチウムの測定法

試料の採取法，測定時の注意点を含めて，核融合施設と関３．
１ 液体シンチレーションカウンターによる測定
トリチウムはエネルギーの低い !線を放出する核種であ連のあるトリチウムの環境モニタリング技術を中心に解説るため，単なる放射線モニタリングでは検出できない．そする．

こで試料を検出器の内部に入れて測定しなければならな

２．環境モニタリングとはい．その代表的な方法として液体シンチレーション（Liq-

日本の原子力関連施設の安全確保は，その施設の通常操

uid Scintillation counting: LSC）法がある．このLSC法とは，業および異常事象ないし事故による放射線障害から従事者

放射線が作用すると光を出す物質（蛍光物質）を溶かしてと公衆を守ることにある．この安全操業の重要な基盤としある液体（液体シンチレータ）にトリチウムを含む物質をて環境放射線（能）モニタリングが重要である．環境放射

混ぜ合わせ，出てくる光を測定する手法である．トリチウ

線（能）モニタリングとは，放射性物質または放射線源をム測定試料は水としての形が多いため，液体シンチレータ

取り扱う施設の境界外の放射線等の測定を行うことであとして保水量の多い乳化シンチレータが広く用いられている．環境放射線モニタリングの目的は，原子力関連施設周る．河川水，湖水，雨水，海水等の水試料の測定には，溶６４６Commentary

Recent Studies on Environmental Monitoring of Tritium in the Adjacent Nuclear Facilities

H. Kakiuchi and N. Akata

存している不純物を蒸留して事前に取り除いて乳化シンチ

下水分析の分野で多くの成果が得られている．この方法

レータと混合後，測定を行う．

は，密閉容器中に試料をそのまま長期間保存すれば極低濃環境試料のトリチウム測定に使用する液体シンチレー

度のトリチウム測定ができることが特徴である．質量分析

ションカウンターには低自然計数率仕様である Hitachi-

法は，LSC 法にみられるような不純物による誤計数もな

Aloka 社 LSC-LB7，PerkinElmer 社 Quantulus 1220 等が代

く，検出感度も優れた定量法である．

表的なものである．検出下限値は水 1 L あたり 0.3〜0.6 Bq

試料に含まれるトリチウム原子数が !!である試料を，であるため，原子力関連施設稼働に伴う環境影響を把握す

ある一定期間（%），閉鎖系内に置いた時に壊変に伴い生じるには十分な感度を有している．しかし，自然環境におけたヘリウム３がその系内に閉じ込められる．そのヘリウム

るトリチウムの移行挙動を知るためには不十分である．さ３を分離精製し，ヘリウム３原子数（!#$）を希ガス質量分らに低いトリチウム濃度を測定する場合は，電気分解法に

析計（Micromass VG−５
４００）で測定すれば，トリチウム原

よるトリチウム濃縮を行う必要がある．

子数（!!）を（４）式によって求めることができる．

水を電気分解すると，トリチウム水は分解されにくいの!!"!#$#%"!$+*#!#$$

で水中に濃縮される．この現象を利用したものが電解電気（４）#：トリチウム壊変定数，%：貯蔵期間．

分解法（電解法）である．従来のトリチウム電解濃縮法であるアルカリ溶液による電解ではトリチウム濃縮とともに

ただしヘリウム３測定において，空気中ヘリウムの寄与

電解質溶液も高濃度となり，濃縮倍率を上げることが困難

を完全に除くことはできないので，空気を測定して得られであった．また，電気分解で発生した酸素と水素が爆発しるヘリウム３とヘリウム４の比から補正を行う必要がある．

やすい比率で混合発生したまま装置内に存在することも問

４．環境トリチウムの存在形態および試料採取法

題であった．現在，これら課題を解決したものに固体高分
子電解質（Solid Polymer Electrolyte, SPE）を利用したトリ

トリチウムは他の核種にみられるような特定の試料やあ

チウム濃縮装置がある［５］．電極は SPE の両面を繊維状のる部位に濃縮することはなく比較的速やかに均一分布す金属電極で挟んだの構造であり，この電極を純水に浸してる．しかしある放出源から大気へトリチウムが放出された電流を流すだけで電解が進み，ガスが金属繊維のすき間か場合，拡散・移行した距離や風向分布などの影響を受けら発生する．陽極で水から生成した水素イオンは固体高分て，地域内で不均一に分布することが考えられる．そのた

子電解質中を移動して陰極に到達し，陰極で水素ガスが発め採取方法は，採取頻度，採取量，操作性，物理的制約等

生，陽極では酸素ガスが発生するので，この SPE 膜を隔てを考慮して，適切と思われる装置・方法を，代表性も考慮て，酸素ガスと水素ガスを分離発生させることが容易となして選択する．

り，それぞれのガスが混合して爆発する危険性が少ない．

トリチウムに関する環境モニタリングの目的で測定対象

また水以外に電気分解のための試薬を使用しないので，濃となる環境試料を分類するが，トリチウムは化学形ごとの縮倍率をいくらでも上げることができるという特長を有す

線量換算係数の違いがあるため，トリチウムの化学形に留意したサンプリング計画を立てる必要がある．

る．

４．
１ 水試料

水を電気分解したときの水素同位体比は次の関係式で表

トリチウムは LSC 法で測定するため，水試料は蒸留精製

される．
"
#%!
"%#%!
#'$
"'#'$
#
"#
#'：濃縮前の試料水の体積する必要がある．注意する点として，水試料は大気水蒸気（１）と容易に同位体交換を起こすため，河川水，湖水，雨水，海水等の試料を採取した時は分析に供するまで気密性の高い#%：濃縮後の試料水の体積

容器に保存する必要がある．また降水試料を採取する場"'：濃縮前の試料水の3H 濃度合，降水サンプラーを利用するが，試料採取期間に大気水"%：濃縮後の試料水の3H 濃度

蒸気との同位体交換を起こさないように流動パラフィンを"：3H の分離係数，

添加して行う必要がある．

$""%!
"'，

（２）

""#
#%!
!
"%#%!
#'$
"'#'$
(
)&#
(
)&#
$
#
$．

（３）

3

H 濃縮率

４．
２ 大気試料
大気中にはトリチウムが水蒸気（HTO），分子状水素（HT），炭化水素状（主にメタンとして存在，CH3T）の化

同一装置ならば "が一定値 を 取 る の で 初 期 試 料 体積

学形で存在する．まず大気中 HTO を評価するための採取#'，最終試料体積 #%を一定にすれば "'の値に因らず，$法を述べる．施設関連のモニタリングのため大気濃度を測は一定値になる．したがってあらかじめ濃度既知の試料水定するには，HTO は時間変動が大きくなることが考えらを調製し，$""%!
"'が一定になることを確認し，この濃縮れるため，通常２週間から１ヶ月間の連続サンプリング方

倍率 $を装置定数として用いる．

式を採用し時間平均値を評価する．大気試料を採取するに

３．
２ 質量分析計による測定

は真空ポンプにより大気を吸引し，大気中水蒸気をコール

トリチウムは壊変によりヘリウム３を生成するため，生ドトラップとモレキュラーシーブ（MS）を用いて捕集す成したヘリウム３の原子数を測定して試料中のトリチウム

る．捕集した水蒸気を水として回収し，精製後 LSC 法で測濃度を決定することができる．この原理を利用し，特に地定する．試料の採取量は，LSC 法で測定するために必要な
６４７

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.89, No.10 October 2013

量として 10 mL または 50 mL の水が得られるよう流量を調

不純物中の炭素 14（14C）による計数値の増加が起こる可能

節して行う．このように真空ポンプを用いて大気試料を採性がある．

取する方法をアクティブ法というが，ポンプを使用せず，

OBT 濃度を LSC 法で測定するには，図３のように有機

大気の自由拡散を利用して採取する方法をパッシブ法とい物を燃焼して水にする必要がある．一般的には，石英管中う．

に試料を入れて酸素を流しながら使用する燃焼装置や金属

原子力関連施設等のある地域内で大気中 HTO 濃度が不製の圧力容器中で酸素と爆発的に燃焼させる装置が用いら

均一に分布することが考えられる場合，多地点で試料を採れている［１２］．これらの装置による燃焼法の難しさは，完取して HTO 濃度を分析しなければならない．その場合

全に試料を燃焼させ，さらに生成した水（燃焼水）をすべ

パッシブ法が有効である．そこで様々なパッシブサンプて回収しなければ，正確に OBT 濃度を求められないこと

ラーが用いて HTO が捕集されている［６‐９］．図２にパッシである．また燃焼水にも有機物が含まれるために過マンガ

ブサンプラーの模式図を示す．透過膜で仕切った容器内にン酸カリウム，過酸化ナトリウムを加えて，蒸留精製が必捕集剤として MS-3A を入れている．MS-3A が入っている

要である．

容器内気相は絶対湿度がゼロとみなせる．Fick の拡散則よ質量分析法はトリチウムの壊変により生成したヘリウム３

り外部の水蒸気透過速度は絶対湿度に依存し，一定割合でを測定するため，試料の性状よらず測定ができる．そのた

大気 HTO を捕集できる．パッシブサンプラーは設置する

め，OBT 濃度を分析する時に燃焼操作をする必要がなにあたり電気設備のような特別なものを準備する必要がな
い．また簡単な構造のため，単位時間当たりの捕集量を増᦭ᯏ‛⹜ᢱ

やすには，膜面積を大きくすることで対応できる．
大気中HTO，HT，CH3Tを化学形別に同時に分離捕集すಓ⚿ੇ῎

る手法として，最も一般的に採用される方法は，逐次酸化を行い，それぞれの化学形のものを水として MS カラムに

ੇ῎⹜ᢱ

⚵❱⥄↱᳓

捕集するものである［１０，
１１］．まず先に述べたように大気HTO をコールドトラップと MS カラムに捕集した後，次にPt をアルミナ上に担持させた触媒カラムを１００℃に加熱Ά὾し，HT を酸化し水として捕集し，最後に４００℃に加熱した酸化触媒で CH3T を燃焼し，後続の MS カラムに水の形でΆ὾᳓

捕集する．窒素雰囲気下でそれぞれのカラムを４５０℃に加熱，脱着させ，脱離した水をコールドトラップにより回収
ᴡᎹ᳓
㒠᳓╬⹜ᢱ

する．捕集した水をそれぞれ低バックグラウンド液体シン᳓⹜ᢱチレーションカウンターで測定し，大気中トリチウム濃度を決定する．

⫳⇐

４．
３ 有機物中トリチウムᶧ૕䉲䊮䉼䊧䊷䉲䊢䊮䉦䉡䊮䉺䊷䈮䉋䉎᷹ቯ

被ばく線量評価に関連するトリチウムの環境サイクルを明らかにするためには，植物等の有機物中に存在するトリ環境試料中3H の分析スキーム．

図３

チウム濃度測定が不可欠である．有機物中に存在するトリᏗ䉧䉴⾰㊂ಽᨆ⸘䈮䉋䉎᷹ቯチ ウ ム は 組 織 自 由 水 ト リ チ ウ ム（Free Water Tritium:᦭ᯏ‛⹜ᢱ㧔⚂I㧕

FWT）と OBT がある．これらは図３に示すように，凍結乾燥等により組織自由水と乾燥試料に分けて分析を行う．

⌀ⓨੇ῎㧔͠ᤨ㑆㧕

FWT濃度を分析する際，組織自由水を回収し，過マンガ☳⎈࡮ᷙวン酸カリウム，過酸化ナトリウムを加えて蒸留し，その中ή*᳓ᷝട ⚂I㧕

に含まれる有機物を分解除去して精製する必要がある．分Ḩ⹜ᢱ

解除去が不十分だと不純物によるケミカルミネッセンスや⌀ⓨੇ῎㧔͠ᤨ㑆㧕

ᄢ᳇᳓⫳᳇

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Ꮧࠟࠬ⾰㊂ಽᨆ⸘ߦࠃࠆ*Gߩቯ㊂

図２

パッシブサンプラーの模式図．

図４

６４８

非交換型 OBT 分析のための前処理法．

Commentary

Recent Studies on Environmental Monitoring of Tritium in the Adjacent Nuclear Facilities

H. Kakiuchi and N. Akata

い．ここで質量分析法を用いた非交換型 OBT 濃度分析を低い OBT 濃度を有する試料については，貯蔵期間を長く例に，図４に従って述べる．

するか供試料量を増やすことで測定可能となる．質量分析

OBT は，炭素に直接結合している非交換型 OBT と交換法で定量できる OBT 濃度レベルは沿岸域に生息する生物型 OBT に分けられる．交換型 OBT は，有機物中の官能基の OBT 濃度レベルであり，これまで分析できなかった低に捕らえられているトリチウムである．例えば，セルロー

レベルの自然環境におけるトリチウムの移行挙動を知る上スの水酸基やカルボキシル基に固定されているトリチウムで役に立つことが期待できる
［１４，
１５］．

は同位体交換反応により容易に FWT と置きかわると考えられている．したがって，交換型 OBT 濃度は，高いトリチ

５．原子力関連施設について

ウム濃度の水を植物が根や気孔を通じて取り込むと，まず

５．
１ バックグラウンド

FWT 濃度が上昇し，FWT 濃度の上昇に呼応して交換型

トリチウムの地域的，地球規模的な線量の寄与分の評価

OBT 濃度が高くなる．逆に FWT 濃度が下がれば，同様には，トリチウムに関する情報とモデリングによってある程

交換型 OBT 濃度も減少する．植物試料をトリチウムが含度は可能である．しかしトリチウムは，自然生成や核爆発

まれていない水（無トリチウム水）で除いて測定をすれば，実験によるものの割合の方が多く原子力関連施設から発生

非交換型 OBT 濃度を求めることができる［１３，１４］．図４にするものの寄与分の評価には，これらの成分をベースライ示すように，まず乾燥させた試料に無トリチウム水を添加

ンレベルとして弁別する必要がある．現在の日本におけるし，同位体交換反応を利用して交換型 OBT と置換する．こ

一般環境では，ベースラインレベルに比較して，施設寄与の試料を再び乾燥し，同様の操作を計３回繰り返し，交換

分は極めて小さく一般には弁別が困難な状況にある．
原子力関連施設周辺のバックグラウンドを評価した例を型 OBT を除く．その試料を貯蔵容器に入れて十分な排気-4（10 Pa 以下）を行った後に，容器を封じて，−３０℃の下で次に示す．降水を青森県六ヶ所村に位置している（公財）

２ヶ月以上放置してヘリウム３を生成させる．この時，大環境科学技術研究所構内において１ヶ月毎に採取した．こ気中ヘリウムにもヘリウム３が含まれるため，これを徹底の 試 料 を 電 解 濃 縮 し た 後，液 体 シ ン チ レ ー タ

的に除いて封入する必要があるため，アセトンを容器内に（PerkinElmer 社

添加し，アセトン蒸気と共に容器内のヘリウムを排気す料とし，低バックグラウンド液体シンチレーションカウン

る．またヘリウムは透過性がきわめて高いガスであるたタ ー（Hitachi-Aloka 社

め，試料の貯蔵容器にはヘリウムが透過しにくい材料とした．２００１年から２００５年にかけて，降水中トリチウム濃度はてアルミノシリケイトガラス（Schott 8252 または Corning

0.2 から 1.2 Bq L-1 の間に分布し，その平均値は 0.68 Bq L-1

1724）を使う必要がある．このようにして生じたヘリウムを示した．図１にみられるように，青森県六ヶ所村におけ３を希ガス精製ラインに導入し，希ガス質量分析計 VG-

る降水中トリチウム濃度は，同時期の千葉における値と比5400 で測定を行う．

較して高く，緯度効果が認められた［３］．内陸に存在する

ULTIMA GOLD LLT）と混ぜて測定試
LSC-LB５）で１０００分 間 測 定 し

表１に LSC 法と質量分析法による OBT 濃度の検出下限

トリチウムが海から離れているため，トリチウムの希釈効値を示す．LSC 法は燃焼により水を得て LSC により測定を果が起こりにくく，大陸性気団の影響を受けた降水はトリ行い，質量分析法は乾燥試料約 30 g を２ヶ月間貯蔵した後チウム濃度が高くなっていると考えられ，日本では高緯度に測定した結果から評価した値である［１４］．比較からわかほどその影響を受けやすく，特に冬季にその影響が出るたるように，低バックグラウンドの LSC により OBT 濃度をめ，千葉より六ヶ所村で高い値をとるものと思われる．降−1

測定した場合の検出下限は燃焼水あたり 0.3 から 0.6 Bq L

水中トリチウム濃度と大気 HTO 濃度を水として比放射能である．一般環境中のトリチウムレベルが低下し，そのレで比較したとき，それらはほぼ同じレベルであるが，わず

ベル低下に伴い OBT 濃度レベルも低下している．その結かに大気 HTO 濃度が高い傾向にあった．また大気中 HTO

果 LSC 法による OBT濃度の定量が困難になってきており，

濃度は夏に検出下限以下（＜1 mBq m−3）であり，最大

近年では環境試料中 OBT 濃度に関するデータはきわめて10 mBq m−3 ま で 変 動 が 見 ら れ た．HT 濃 度 は５か ら

少ないのが現状である．前述の通り，電気分解によるトリ

15 mBq m−3 の 間 で 推 移 し た．ま た CH３T 濃 度 は１か ら

チウム濃縮をしようとすれば，より多くの燃焼水が必要と3 mBq m−3 を示した．この濃度レベルは２０００年の岐阜県やなるため，燃焼水を電解濃縮してトリチウム濃度を測定す

２００３年から２００５年にかけての熊本での報告値と同レベルでることは現在行われていない．質量分析法の場合，さらにあ っ た［１６，１７］．大 気 中 の 分 子 状 水 素（H２）濃 度 は 約

表１
測定法
供試料
（g ―乾）
検出下限（Bq L−1＊）
検出器

0.5 ppmv，メタン濃度は約 1.7 ppmv とほぼー定である．そ分析法の違いによる OBT 濃度の検出下限値．

れに対して，水蒸気濃度は大きく変動するが，そのことを

LSC 法

LSC 法

LSC 法＊＊

質量分析法

考慮しても，水素原子あたりのトリチウム濃度として，そ

30

120

500

30

れぞれの化学形の比放射能濃度を比較すると，HT>CH３T

0.6

0.3

0.1

0.02

>HTO の順に高く，HT は HTO より４桁高く，CH3T は２桁程度高いレベルで存在していた［１０］．

Quantulus
LB-7
Quantulus
VG5400(PerkinElmer) (Hitachi Aloka) (PerkinElmer) (Micromass)＊燃焼水換算５．
２ 原子力発電
原子力発電では主に燃料として使用される235U や239Pu

＊＊１
０倍濃縮

の三体核分裂により生成したトリチウムが使用済みの核燃
６４９

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.89, No.10 October 2013

６．おわりに料中に蓄えられている［１８］．また原子炉では水が減速材として使用されるが，水素には 0.015％ の重水素が存在して原子力関連施設のうち，今後最も多くトリチウムを使用いるので，重水素の中性子捕獲でトリチウムが生成する．

するものは核融合実験施設と考えられる．これから核融合

カナダで開発されて韓国やルーマニアに導入されている研究の進展に伴い，新たな課題に対処することも必要とCANDU（CANadian Deuterium oxide Uranium）炉は重水なってくると考えられる．例えば ITER の場合，地球上に（D２O）を使用しているため，軽水炉に比べると大量のトリ

存在するトリチウムインベントリーに匹敵する量が一箇所チウムが生成し，周辺環境のトリチウムレベルが増加してに集中することが考えられている．そのため HT，CH３Tいることが知られている［１９］．カナダの CANDU 炉周辺

が土壌表層部において徴生物の作用により HTO へ変換さの大気中 HTO モニタリングの例として Wood らが報告しれることや植物が光合成により HTO を OBT へ転換するこており，詳細はその報告を参照されたい［８，９］．また植物中となど，化学形が環境中で変換されることを考慮して，環FWT 濃度および OBT 濃度は，施設から半径 10〜20 km

境の中での実測データを基に知見を得る必要がある．

でほぼバックグラウンドレベルまで下がっていることが確認されていた［２０］．その他の原子力発電でも通常運転に伴参考文献

いトリチウムの放出があり，大気 HTO 濃度の上昇や海水，［１］UNSCEAR, Sources and Effects of Ionizing Radiation, vol.
1 (United Nations Publications, New York, 2000).
［２］http://www.kankyo-hoshano.go.jp/data.html.
［３］http://www.nirs.go.jp/db/anzendb/NetsDB.html#.
［４］ICRP, Age−dependent Doses to Members of the Public fromIntake of Radionuclides : Part5 Compilation of Ingestion andInhalation Dose Coefficients, vol. 72 (Pergamon Press, Oxford, 1995).
［５］N. Momoshima et al., Fusion Sci. Technol. 48, 520 (2005).
［６］N. Akata et al., Fusion Sci. Technol. 60, 1292 (2011).
［７］T. Iida et al., Radiat. Prot. Dosim. 58, 23 (1995).
［８］M. J. Wood, Health Phys. 70, 258 (1996).
［９］M. J. Wood and W. J. G. Workman, Fusion Technol. 21, 529(1992).
［１０］N. Akata et al., J. Environ. Radioact. 102, 837 (2011).
［１１］T. Okai et al., J. Radioanal. Nucl. Chem. 239, 527 (1999).
［１２］T. Tamari et al., Fusion Sci. Technol. 60, 1252 (2011).
［１３］S. Diabate and S. Strack, Health Phys 65, 698 (1993).
［１４］H. Kakiuchi et al., Fusion Sci. Technol. 60, 1256 (2011).
［１５］S. Ueda et al., J. Radioanal. Nucl. Chem. 267, 29 (2005).
［１６］K. Shinotsuka et al., J. Radioanal. Nucl. Chem. 258, 233(2003).
［１７］N. Momoshima et al., J. Nucl. Radiochem. Sci. 8, 117 (2007).
［１８］F. Luykx and G. Fraser, Radiat. Prot. Dosim. 16, 31 (1986).
［１９］T. Kotzer and A. Trivedi, Radiat. Prot. Dosim. 93, 61 (2001).
［２０］T. G. Kotzer and W. J. G. Workman, Measurements of Tritium (HTO, TFWT, OBT) in Environmental Samples at Varying
Distances from a Nuclear Generating Station, Atomic Energy of Canada Limited Report, AECL-12029 (ChalkRiver Laboratories, Chalk River, Canada, 1999).
［２１］J. T. Harris et al., Health Phys. 95, 203 (2008).
［２２］M. Masson et al., Radioprotection 40, S621 (2005).
［２３］A. Baeza et al., J. Environ. Radioact. 86, 367 (2006).
［２４］A. Baeza et al., J. Environ. Radioact. 100, 209 (2009).
［２５］H. Hayakawa et al., "Proc. IRPA-10, Hiroshima, P-4a-235(2000), http://www.2000.irpa.net/irpa10/cdrom/00608.
pdf."［２６］MAFF and SEPA, Radioactivity in Food and the Environment, 1997 (RIFE−3) (Ministry of Agriculture, Fisheries
and Food, and Scottish Environment Protection Agency,
London, 1998).
［２７］O. Daillant et al., Sci. Total Environ. 323, 253 (2004).
［２８］L. Vichot et al., J. Environ. Radioact. 99, 1636 (2008).
［２９］H. Fujita et al., J. Nucl. Sci. Technol. 44, 1474 (2007).

河川水中トリチウム濃度の上昇，魚中 FWT 濃度の上昇が認められている［２１‐２４］．日本ではふげん発電所周辺で採取された大気中 HTO 濃度で最大水 1 L あたり 20 Bq を示
し，松葉中 FWT 濃度が対象地域に対して，倍程度になった例が報告されている［２５］．この時 HTO の呼吸による内部被ばくの預託実効線量は 1.3×10−5 mSv year−1 と見積もられている．
５．
３ 核燃料再処工場
核燃料再処工場では，使用済み核燃料中に蓄えられていたトリチウムが再処理過程で液相や気相へ移行する．再処
理工程で発生する気体状の放射性廃棄物の内，粒子状および揮発性の放射性物質は，大部分のものが排気浄化設備で除去されるが，排気浄化設備で除去されないトリチウム
は，周辺公衆の線量が法令で定めた基準以下になるように
環境中 へ 放 出 さ れる．イ ギ リ ス や フラ ン ス で は，セ ラフィールドやラ・アーグの核燃料再処理工場から海洋放出されたトリチウムにより広い海域で海水中トリチウム濃度
や海草，魚の FWT，OBT 濃度の増加が認められている［２２，２６］．また，気体廃棄物として排気筒から環境へ放出されたトリチウムの一部は，施設近傍において直接沈着や雨で降下する．例えばフランスのValdacにある施設周辺では
環境トリチウム濃度レベルが上昇し，その結果樹木や地衣類（lichen）の OBT 濃度が上昇していることが確認されている［２７，
２８］．日本では茨城県東海村の核燃料再処理施設
周辺で大気，葉菜のモニタリング例があり，施設から半径5 km 以内にトリチウム濃度の上昇が認められている［２９］．
５．
４ 核融合実験施設
核融合実験施設の一例として，イギリスのカラム研究所にある JET（Joint European Torus）やアメリカのプリンストン大学にあった TFTR（Tokamak Fusion Test Reactor）
が挙げられる．これらの実験施設では重水素とトリチウムを用いた核融合プラズマ実験が行われた．その間，施設周辺における大気 HTO 濃度をパッシブサンプラーを用いて評価を行った例［３０，３１］や，降水や陸水のモニタリングを行った報告がある［３２］．いずれも施設近傍においてバックグラウンドに対して有意に高いレベルを示していた．

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Commentary

Recent Studies on Environmental Monitoring of Tritium in the Adjacent Nuclear Facilities

H. Kakiuchi and N. Akata［３０］R. L. Otlet et al., Fusion Technol. 21, 550 (1992).
［３１］B. Patel et al., Fusion Eng. Des. 47, 267 (1999).
［３２］V. L. Finley, PPPL-4481, (Princeton Plasma Physics Laboratory, Princeton, 2010).

き

柿 内 秀 樹公益財団法人環境科学技術研究所環境影響研究部研究員．専門分野：環境放射能，主にトリチウム，炭素‐１４，ヨウ素‐
１２９の分析法を開発し，それら核種の環境挙動を明らかにすべく活動しています．

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た

なお

ふみ

赤 田 尚 史所属：核融合科学研究所 ヘリカル研究部装置工学・応用物理研究系 准教授．
研究分野：同位体地球環境科学，環境放射能．環境試料の安定・放射性同位体を分析することで，地球環境における物質の動態を明らかにする研究を進めていま
す．現在は，環境トリチウム研究に力を入れています．

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