ＯＨＰ−１「クリアランスレベル検認方法の標準化への検討状況」
２）評価対象核種の核種組成比について
三菱重工業㈱ 原子力技術センター
中田 幹裕

ＯＨＰ−２

評価対象核種の核種組成比について
１．核種組成比について
２．核種組成比の評価方法
2.1放射化の場合
2.2汚染の場合
３．核種組成比の事例
４．核種組成比を用いたΣD/C評価例
５．まとめと今後の課題

1ＯＨＰ−３

1.核種組成比について
クリアランスレベル検認のための測定評価では、グロス測定値から評価した主要核種または核種グループ濃度を基に、予め評価した核種組成比で比例補正し、各核種濃度を評価する。
(1)核種組成比は、汚染性状、対象物発生範囲や発生状況に応じて設定する。
(2)放射化対象物の核種組成比は、計算評価で評価する。
(3)汚染対象物の核種組成比は、分析測定で評価する。
(4)分析測定によって求めたデータを、相関性及び分類必要性について、統計的評価を行い、成立性と分類を決定。
(5)分析測定によって評価した核種組成比は、対数正規分布で表されるため、幾何平均値で与えることを基本とする。

ＯＨＰ−４

1.核種組成比について
対象物発生事前調査による性状認識
放射化

対象物のグロス放射線測定

放射化or汚染
汚染

主要核種（核種グループ）濃度評価

ΣD/C評価

発生位置に応じた核種組成比計算

予め分析測定で評価した核種組成比から、対象物に合わせ選択

各評価対象核種濃度評価2

ＯＨＰ−５

１．核種組成比について

評価対象放射性核種の放射能濃度(Bq/g)
Co-60の全γ線の計数率 放射能濃度（Bq/g)(cps)

×ηCo-60

放射性核種組成比
評価方法ケース１（全γ線測定）Co-60に対する放射性核種組成比で評価(Bq/g)
Co-60(Bq/g)

評価対象放射性核種
Co-60のの放射能濃度
全γ線の 放射能濃度(Bq/g)
計数率(Bq/g)
Co-60に対する(cps)Co-60
放射性核種組成比として換算で評価(Bq/g)
放射性核種組成比Co-60として×ηCo-60
評価(Bq/g)×Ｆｃ
評価方法ケース２（全γ線測定：線質によりグループ化）
Mn-54（γ線放出核種）
Co-60（β､γ線放出核種）
Sr-90（β線放出核種）
Cs-134（β､γ線放出核種）
Cs-137（β､γ線放出核種）
全α

η：測定効率 cps/(Bq/g)（放射性核種毎に異なる）
Ｆｃ： 60 Co以外の核種の効率や遮へい効果を考慮した補正係数

ＯＨＰ−６

２．核種組成比の評価方法
１．放射化の核種組成比
発生位置の中性子束を、計算又は計算と測定併用で求め、放射化計算によって核種組成比を求める。ここで、中性子スペクトルが同一の範囲は、同じ核種組成比となる。
２．汚染の核種組成比(1)広い範囲に対し、放射化学分析によって、主要核種濃度と他の核種濃度を求め、これらの比を求める。
(2)汚染付着挙動は、濃度に依らず同一であるため、データを採取する試料は、有意なデータを得るために、クリアランスレベルより高い濃度範囲を含め広い濃度範囲から採取する。
(3)核種組成比データは、ｔ検定により相関性を確認し、さらに相対重要度を評価し、大きい場合には分散分析（Ｆ検定）で分類評価を行い、有意な場合はプラント特性や系統で分類する。相関性がない場合は、平均放射濃度法などを適用する。
(4)核種組成比は、幾何平均で与える。

3

ＯＨＰ−７２．１放射化の場合
ⅰ．中性子束の計算

ⅱ．材料組成の設定

中性子源からの中性子束を輸送計算法等で求める対象材料の元素組成を、実測･調査する

ⅲ．照射履歴の設定
運転履歴から設定

ⅳ．放射化計算の実施
ORIGEN,ORIGEN2を用いて計算

ⅴ．放射化断面積の作成整備

ＯＨＰ−８２．２汚染の場合
全データによる相関性の検討
・ ｔ 検定基準案（下記①、②の両方を適用）①・基準値：
幾何平均核種組成比×主要核種のCL
÷対象核種のCL
・判定
重要度低：基準値≦0.01
重要度高：基準値＞0.01②・基準値：
幾何平均核種組成比×σ2×主要核種のCL
÷対象核種のCL・判定
重要度低：基準値≦１
重要度高：基準値＞１

相関性

無有

平均放射能濃度法
代表物サンプリング
等による評価LLWを参考としたプラントのグループ
分類（BWR：分散分析）
各グループの相関性、核種組成比確認
・ ｔ 検定・対数正規確率グラフ

相対重要度の確認
・幾何平均核種組成比やクリアランスレベルの差
異等を基準にΣD/Cへ与える影響を評価

つづく

4

ＯＨＰ−９２．２汚染の場合
つづき
高

相対重要度
低*1

全データによる核種組成比法の設定（保守性は確率論により担保）
データ数充足を確認
・核種組成比の安定・相関係数の安定＊１：相対重要度が低い場合、傾向が異なる廃棄物を混合しばらつきが大きくなったとしても、ΣD/Cに与える影響が小さなことから評価上問題とならないた
め、それ以上の分類を実施しない。

分散分析による系統、廃棄物の分類評価（LLW同様）各分類による核種組成比法の設定（保守性は確率論により担保）
データ数充足を確認
・核種組成比の安定・相関係数の安定

核種組成比法による評価

ＯＨＰ−１０２．２汚染の場合
核種組成比設定までの考慮事項(1) ｔ 検定（２種の測定値による観測値の正規分布相関性）
ｔｓ（ｔ分布に従う統計量） ≧ ｔ（自由度n-2、信頼度1-γのｔ分布）(2)相対重要度（対象核種の分類（偏差縮小)が不要であること）
・最重要核種に対し１％以下の重要度であること
・ﾊﾞﾗﾂｷを考慮した場合でも最重要核種より重要度が小さいこと(3)Ｆ検定（分類必要性の判定）
VA(ｸﾞﾙｰﾌﾟ間差異を表す統計量)／ Ve(各ｸﾞﾙｰﾌﾟ内のﾊﾞﾗﾂｷを表す統計量) ≧ F(0.01)＊F(0.01）：自由度１＝(分類数−１)、自由度２＝(ﾃﾞｰﾀ数ー分類数)のＦ
分布の上側99％値(4)データの充足（データ蓄積に対する変動）・相関係数の変動が少なく一定値に収束していること
・核種組成比の変動が少なく一定値に収束していること

5

ＯＨＰ−１１３．核種組成比の事例
組成比の事例
・放射化汚染
対象：ＰＷＲ１次冷却設備（炉心からのストリーミングと１７Ｎからの中性子場）から発生した廃棄物
導出方法：放射化計算より組成比を算出（計算条件としては中性子スペクトル、放射化断面積、元素組成、照射時間、冷却時間等)
・表面･内面汚染
対象：二次的な汚染がある廃棄物(ＰＷＲ137Cs評価事例）
導出方法：放射化学分析結果より組成比を評価

ＯＨＰ−１２３．核種組成比の事例
核種

クリアランスレベル(Bq/g)

H-3
200
C-14
5
Cl-36
2Ca-4180
Sc-460.4
Mn-54
1Fe-59
0.7
Co-58
0.9
Co-60
0.4
Ni-59
600
Ni-63
2000
Zn-65
1Sr-90
1
Nb-94
0.2
Nb-95
1Tc-990.3
Ru-106
5
Ag-108m
0.3
Ag-110m
0.4
Sb-124
0.5Sb-125
2Te-123m
4I-1290.7
Cs-1340.5
Cs-1371Eu-152
0.4
Eu-154
0.4
Tb-1600.9Ta-182
0.7
全α0.2
合計
重要9核種合計
重要9核種合計+Sc-46

放射化対象物
核種組成1.56E-03
2.01E-04
4.38E-06
4.75E-08
3.30E-05
4.88E-04
8.39E-02
1.42E-03
7.24E-01
1.40E-03
1.82E-01
2.03E-03
1.15E-06
5.01E-06
7.28E-06
1.06E-07
2.75E-07
2.31E-06
1.22E-04
1.84E-03
2.46E-08
1.96E-08
3.33E-13
3.67E-04
1.20E-06
5.28E-04
4.51E-05
5.27E-04
1.05E-08
3.61E-07
1.00E+00

TOTAL=1に規格化
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.06
0.00
0.93
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
0.00
1.00
0.93
0.93

計算条件
・中性子スペクトル
ループ室及びアキュムレータ室より発生した廃棄物であるため、中性子スペクトルはループ室内の貫通口を直視しない領域の中性子スペクトルを中性子輸送計算より算出。
・放射化断面積JENDL-3.2をベースとし、ORIGEN2用に一群縮約断面積を作成。
・元素組成
平成13年度 放射性廃棄物処理システム開発調査等報告書(第1分冊)-原子力発電施設解体放射性廃棄物規準調査-(財団法人原子力環境整備促進･資金管理センター)より引用。
・照射時間
照射条件はプラント運転履歴より、連続照射として評価。
・冷却時間
実際の廃棄物の取扱いにかかる期間を考慮し、短半減期核種は除外するが、計算上は0年冷却。

6ＯＨＰ−１３３．核種組成比の事例
全測定データの相関図観察
生成機構及び核種特性等の考察

PWR137Csの例
PHASE 1-1
ﾃﾞｰﾀ数

相関係数

2090.66

Cs-137と主要核種のCo60は、生成源、化学的特性（溶解度）に相違があることから、燃料被覆管履歴や使用材料、系統や付着形態により傾向に相違が見られる可能性がある。

ts値

判定
基準

判定

相関関係の検定
相関関係有12.72.6A

核種組成比法適用可能

判定：
A 危険率１％で相関関係＝０が棄却される（相関関係が認められる）B 現時点ではﾃﾞｰﾀ数が小数のため判定できないか、又は危険率１％にて相関関係＝０が棄却できない（相関関係が認められない）

プラント間の差異

プラント特性の考察

軽水炉LLWでの知見により、PWRでは燃料被覆材履歴及び一次系構成材の違いによるプラント間の差異は少ない

放射能濃度比の対数正規性

対数正規性の確認

全発電所でのの核種組成比法適用

PHASE 1-2 へＯＨＰ−１４３．核種組成比の事例
PWR137Csの例

PHASE 1-1より核種の相対重要度判定

PHASE 1-2
判定基準：
① 基準値：幾何平均核種組成×主要核種のCL
÷対象核種のCL② 基準値：幾何平均核種組成×σ2×主要核種のCL
÷対象核種のCLｸﾞﾙｰﾌﾟ分類

全発電所

幾何平均核種組成比

1.4E-4

標準偏差

24.9

SF×２σ

8.5E-2

判定
基準①

原安委

5.5E-5

DS-161

1.4E-4

判定
基準②

原安委

3.4E-2

DS-161

8.5E-2

原安委

BDS-161B

原安委

BDS-161

B

判定①
判定②

相対重要度

低高
該当グループ
分類なし

全グループ
分類

Ａ：相対重要度高系統・汚染形態（系統・汚染形態の分類評価 の分類評価必要が必要）なし
Ｂ：相対重要度低（系統・汚染形態の分類評価は不要）
PHASE2 へ

PHASE3 へ判定：① Ａ：判定基準①＞0.01
Ｂ：判定基準①≦0.01② Ａ：判定基準② ＞１
Ｂ：判定基準② ≦１

ＯＨＰ−１５３．核種組成比の事例
PHASE 1より

PWR137Csの例
PHASE 2

該当グループ
分類なし

放射能濃度比分布図の観察
発生系統の差異

廃棄物分類の可能性（同等性）のF検定
層分類
発生系統
汚染形態

分散比
F0F(0.01)

判定

廃棄物分類の評価

PHASE 3 へ汚染形態の差異ＯＨＰ−１６

３．核種組成比の事例
PHASE3
統計値の信頼限界評価
相関係数の安定性

PHASE 2 よりｻﾝﾌﾟﾙ数の評価○：相関係数△：相関係数信頼下限値（99%信頼度）

グループ
分類

データ数

判定

全発電所、全廃棄物

209

充足

相関係数、核種組成比は安定している核種組成比の安定性
核種組成比／核種組成比信頼上限○：SF（実数）△：SF値信頼上限値（実数：99%信頼度）

ﾃﾞｰﾀ数は充足
している

放射能濃度決定用核種組成比設定可能

グループ
分類

核種組成比
（幾何平均）

標準偏差（対数）

全発電所、全廃棄物

1.4×10-424.9

ＯＨＰ−１７

３．核種組成比の事例

核種組成比ＰＷＲ案の事例
現在のLLWやクリアランスレベル研究で採取したデータによる試算値（幾何平均値）
核 種
54Mn
90Sr
134Cs
137Cs
全α

核種組成比
1.1×10-1
2.2×10-5
5.7×10-6
1.4×10-4
1.5×10-5

ＯＨＰ−１８

４．核種組成比を用いたΣD/C評価例

グロス測定による主要核種濃度評価と、核種組成比を用いた各核種濃度及びD/Cの総和の評価事例
１．サーベイメータを用いた事例（汚染したバルブ）
２．専用測定器を用いた事例（汚染配管：自動汚染性状認識トレイ型）

7

ＯＨＰ−１９

４．核種組成比を用いたΣD/C評価例
1.グロス測定評価からのΣD/C評価
・サーベイメータによるγ線グロス測定及び専用測定器によるβ・γ線グロス測定で60Co濃度を評価
・核種組成比で各核種濃度を評価しΣD/Cを評価
２．放射化学分析結果からのΣD/C評価
・サーベイメータでの最大指示位置から採取した試料の放射化学分析結果からのΣD/C評価
・検出限界以下の核種は、検出限界値とした
３．これらのΣD/C値を比較

ＯＨＰ−２０４．核種組成比を用いたΣD/C評価例
ｻｰﾍﾞｲﾒｰﾀによる評価
対象物概要

Gross判定結果

評価結果と判定
放射能濃度換算係数

試料が複雑形状であるため
NaIサーベイメータで測定

60Co

Gross：0.17μSv/h BG：0.09μSv/h
Net：0.08μSv/h

対象物形状に対し計算評価
モンテカルロ計算(MCNP)を使用

核種18.1 Bq/g／μSv/h

60Co濃度

測定日換算：1.45Bq/g

核種組成比

検認想定日換算：1.31Bq/g

3H54
Mn
60
Co90
Sr134
Cs137
Cs152
Eu154
Eu
全α核種

核種組成比
(検認想定日)1.10E-01
2.20E-05
5.70E-06
1.40E-04
1.50E-05

評価と判定

汚染バルブ

核種別濃度(D)(Bq/g)
ΣD/Cの判定
クリアランスGross測定値と組成比法 放射化学分析値 レベル（Bq/g） Gross測定からの計算値 放射化学分析値からの計算値*1
4.46E-01
5.62E-02200
2.23E-03
2.81E-04
H54
7.72E-02
2.22E-03
17.72E-02
2.22E-03
Mn
60
1.31E+00
2.38E-01
0.4
3.28E+00
5.96E-01
Co90
3.18E-05
6.75E-05
13.18E-05
6.75E-05
Sr134
6.19E-06
3.82E-04
0.5
1.24E-05
7.63E-04
Cs137
2.03E-04
1.90E-02
12.03E-04
1.90E-02
Cs152
0.4
Eu154
0.4
Eu
全α核種
2.22E-05
0.2
1.11E-04
4.69E-03
9.38E-04
108m
0.3
Ag
2.37E-02
7.89E-02
110m
0.4
Ag
5.12E-03
1.28E-02
1252
Sb
2.76E-02
1.38E-02
合計
3.36E+00
7.28E-01*1:NDの核種は、ND値を用いてΣD/Cを評価した
核種
3

事前調査
発生位置：原子炉補助建屋(A/B建家)材質：ステンレス鋼
重量：275g
放射線環境：A/B建屋であるため放射化を考慮する必要なし
ラフサーベイ：測定形状より
NaIサーベイメータによる測定
放置期間：60日
汚染性状：表面汚染

ΣD/Cの評価結果
・放射化学分析ではクリアランスレベルを超えないものとして区分
・専用器測定ではクリアランスレベルを超えるものとして区分

8

ＯＨＰ−２１

４．核種組成比を用いたΣD/C評価例
評価結果と判定
60Co濃度専用器による評価

測定日換算：0.651Bq/g

検認想定日換算：0.586Bq/g

対象物概要
評価と判定
核種別濃度(D)(Bq/g)
ΣD/Cの判定
クリアランスGross測定値
Gross測定 放射化学分析値
放射化学分析値 レベル（Bq/g）と組成比法からの計算値 からの計算値*1
3
4.49E-01
1.18E-02200
2.25E-03
5.88E-05
H54
3.76E-02
9.14E-03
1
3.76E-02
9.14E-03
Mn58
9.15E-02
6.79E-06
0.9
1.02E-01
7.55E-06
Co60
5.86E-01
3.50E-01
0.41.47E+00
8.76E-01
Co90
1.41E-05
7.66E-04
11.41E-05
7.66E-04
Sr134
2.84E-06
3.87E-03
0.5
5.68E-06
7.75E-03
Cs137
8.95E-05
4.57E-03
18.95E-05
4.57E-03
Cs152
0.4
Eu154
0.4
Eu
全α核種 9.75E-06
0.2
3.99E-03
4.88E-05
2.00E-02
63
2000
4.02E-04
Ni
8.05E-0195
1
2.46E-04
Nb
2.46E-04
1252Sb
3.49E-02
1.74E-02
合計
1.61E+00
9.36E-01*1:NDの核種は、ND値を用いてΣD/Cを評価した
核種

汚染配管
核種組成比
核種組成比
核種(検認想定日)
3H54Mn1.10E-01
58Co
2.40E+00
60Co
90
Sr
2.20E-05
134
Cs
5.70E-06
137
Cs
1.40E-04
152
Eu154
Eu
全α核種
1.50E-05

ΣD/Cの評価結果
・放射化学分析ではクリアランスレベルを超えないものとして区分
・専用器測定ではクリアランスレベルを超えるものとして区分

ＯＨＰ−２２４．核種組成比を用いたΣD/C評価例

サーベイメータ測定結果によるΣD/C評価結果

1.E+03

1.E+02

1.E+01

1.E+00PWR-ケース1
PWR-ケース2
BWR-ケース1
BWR-ケース2

1.E-01

1.E-02
1.E-02

1.E-01

1.E+00

1.E+01

1.E+02

1.E+03放射化学分析結果によるΣD/C評価結果
基本測定器によるΣD/Cの放射化学分析との比較
サーベイメータ測定と放射化学分析によるΣD/C評価結果の比較

9

ＯＨＰ−２３４．核種組成比を用いたΣD/C評価例
1.E+03

専用器測定によるΣD/C評価結果

1.E+02

1.E+01

1.E+00PWR-ケース１
PWR-ケース２
BWR(トレイ型)-ケース１

1.E-01

BWR(トレイ型)-ケース２
BWR(バスケット型)-ケース１
BWR(バスケット型)-ケース２

1.E-02
1.E-02

1.E-01

1.E+00

1.E+01

1.E+02

1.E+03放射化学分析によるΣD/C評価結果
専用測定器によるΣD/Cの放射化学分析との比較

専用器測定と放射化学分析によるΣD/C評価結果の比較

ＯＨＰ−２４５．まとめと今後の課題
クリアランスレベル検認のための核種組成比評
価手法を開発した
 グロス測定評価と放射化学分析値からのΣD/C値を比較し、良く一致しており、核種組成比を用いたグロス測定評価の妥当性が確認された。
 今後、不確定性の影響を考慮し、安全を確保した核種組成比を用いた評価手法の、データ拡充、さらなる確証及び合理化を図る。
10