2014S05-1

S 型課題 ( 2014S05 )Temperature- and hole-doping-induced metal–insulatortransitions via symmetry breaking in a cobaltite
Ping Miao1, Xiaohuan Lin3, Sanghyun Lee1, Yoshihisa Ishikawa1,Shuki Torii1, Masao Yonemura1,2, Tetsuro Ueno1, Nobuhito Inami1,
Kanta Ono1, Yinxia Wang3 and Takashi Kamiyama1,2
1
IMSS, KEK. 2 Dept. of Mater. Struct. Sci., Sokendai. 3Coll. of chem. and Mol.
Eng, Peking Univ.

Metal-insulator Transition (MIT) is a kind of phenomenon demonstrating huge
resistivity changes, and has been widely observed in strongly correlated systems.
It is often found accompanied with breaking of the charge, spin and/or orbital
degrees of freedom. In cobaltites, the competition between crystal field (CF),on-site Coulomb correlations, and the intra-atomic exchange energies leads to an
spin-state degree of freedoms (SSDFs) for Co3+ ions in terms of three possible
spin states: the low spin state (LS, t2g6eg0), the intermediate spin state (IS, t2g5eg1),
and the high spin state (HS, t2g4eg2). The MIT in RBaCo2O5.5+x can be induced bytemperature, pressure and also hole doping. The temperature induced MIT wasobserved in the paramagnetic phase of RBaCo2O5.5 in conjunction with aconcurrent anomaly in the inverse magnetic susceptibility that is generally
attributed to the spin-state transition (SST). However, no satisfactorymechanism has been established for elucidating the correlation between thespin-state degree of freedom and the MIT. Moreover, consensus hasn’t beenreached on the detailed crystal structure of RBaCo2O5.5+x. To investigate thenature of the MITs in RBaCo2O5.5+x, we have carried out a multi-probe study onPrBaCo2O5.5+x (0 ≤ x ≤ 0.24) polycrystalline samples using neutron, electron andX-ray beams.
Through careful structural study, we found a unified mechanism that dominates
the temperature- and hole-doping-induced MITs in the PrBaCo2O5.5+x system.
Specifically, this mechanism involves symmetry breaking coupled with aspin-state ordering (SSO) in the paramagnetic phase. We find that the spatial
distribution of spin-state can be affected by tuning both the temperature andhole-doping fraction. This result reveals a complex Co 3d - O 2p hybridizationin PrBaCo2O5.5+x, which may also occur in other systems with SSDFs.

2014S05-2
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CoO monoclinic peak splitting by SuperHRPD$+712B>7//D(8<2323<+<234+@+ "3713+8 $2>43%8;33 %8;><231+43%+4+<23+63B+6+ +<+8(87/6>;+ D $$ $ E $84/7.+3 "#,+;+43&73?/;<3=B 312 ;/<85>=387 98@./; 7/>=;87 .300;+-=86/=/; 3< >73:>/ =885 =8 <=>.B
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1.5600

400

1.0

200

0.5

035600(-622), (222)(040), (-404)

35800

t.o.f (µsec)

0.036000[1] S. Torii et al., J. Phys. Soc. Jpn. 8 0 , SB020 (2011)[2] S. Torii et al., J. Phys. Conf. Ser. 5 0 2 , 012052 (2014)[3] S. Lee et al., accepted in Phys. Rev. B (2016)

Intensity (Arb. unit)

Intensity (Arb. unit)

BS total bank
BS middle bank2014S06Î Î Î Î Î Î áàÜÑØàÔÓÎ

\vąČďsĆ¬ì¬m¼®jÎAnalysis of ordered/disordered structure in hydrides
with total scattering technique
2 8* 1,10íuµ 1í2¤Z 1íÃ6 1íg7O 1íÄ³¶3¾2íD£ 2íg 3íob 3ítd 4í@Á=ÈG 4íkI 4í
R 5íA"Z 6í& q 6íA 7íi6 8íly$ 8í
Hyunjeong Kim8ícM 3íf¿Í 2í §S$ 9í§CE 101 KEK mí2 JAEA J-PARC ğĵġķí3 JAEA Â6ĩķĮP ¿
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2014S07
MLF／BL06

中性子スピンエコー分光器群(VIN ROSE)の建設状況
Construction and Development of Village of Neutron
Resonance of Spin Echo (VIN ROSE)
日野正裕 1、遠藤仁 2、小田達郎 3、山田悟史 2、瀬戸秀紀 2、川端祐司 11 京大原子炉実験所、2 KEK-中性子、3 京大工
京都大学と KEK の連携で現在 J-PARC/MLF の BL06 に建設中の中性子共鳴スピンエコー分光器郡 “VIN ROSE”に関して発表する。BL06 では、ビームを２分割することで NRSE（Neutron Resonance Spin Echo）と MIEZE（ModulatedIntensity by Zero Effort）という 2 台の中性子共鳴スピンエコー分光器を設置する。中性子スピンエコー法では、中性子スピンという自由度を用いることで、中性子の波長分散に依らずに散乱前後の非弾性散乱過程による中性子のエネルギー変化の測定が可能であり、また中性子非弾性散乱測定法において最高のエネルギー分解能のピコ電子ボルトを達成している。BL06 では 2014 年 4月に中性子ビームを受け入れ、以後コミッショニングを進めている。2015 年度に中性子導管の性能評価を行い、偏極ビームの取り出しを経て 2015 年 3 月には MIEZE 型分光器でスピンエコーシグナルの観測に成功した。NRSE 分光器では、MIEZE 型分光器と同様にビームの取り出しに成功し、MPPC を用いた２次元検出器の試験や回転楕円形ミラーによる中性子ビーム集光実験を実施した。
当日は、現時点におけるコミッショニングの進捗状況と、今後の予定、並びに展開可能なサイエンスの概略に関して発表する。

MLF/BL06 の外観

2014S08
MLF-BL16

中性子反射率計 SOFIA における集光ミラー・検出器の開発
Development of Focusing Mirror and Detector for
Neutron Reflectometer SOFIA
山田悟史 1, 細畠拓也 2, 日野正裕 3, 藤原健 4, 武田晋 5, 郭江 2, 佐藤節夫 1,瀬谷智洋 1, 森田晋也 6, 小田達郎 3, 加藤純一 2, 山形豊 2, 古坂道弘 5
1
KEK, 2 理研, 3 京大, 4 産総研, 5 北大, 6 東京電機大
中性子反射率法は物質の界面で反射された中性子を計測し、その干渉を利用することによって数 nm～数百 nm スケールにおける深さ方向に対する散乱振幅密度の分布を観察する手法である。中性子は物質透過性が著しく高く、物質に内在する「埋もれた界面」を容易に評価することが可能な上、重水素化ラベル法を用いることによって特定の部位にコントラストを付けて観測できるというメリットがある。
J-PARC MLF の BL16 に設置された試料水平型中性子反射率計 SOFIA は大強度パルス中性子ビームを生かした短時間測定と低いバックグラウンドを特徴とする装置である。また、2 次元検出器を利用した入射角分布の補正や
非 鏡 面 反 射 測 定や ダ ブル フレ ームモ ード を 利 用 し た時 分 割 測 定 おけ る
wide-Q 領域測定、測定プログラムにおける入射ビーム強度に対する最適化や試料アライメントの自動化などを実装しており、高いスループットと利便性を兼ね備えている。一方、光学系や検出器についてはそれぞれダブルスリットコ
リメーションと 6LiF/ZnS シンチレーターを採用したコンサバティブなもので、改良の余地が残されている。これに対し、我々は現在集光ミラーによる光学系、および 10B コンバーターと GEM を組み合わせた検出器の開発を行っている。
集光ミラーによる光学系は一次元楕円ミラーを用いて試料集光を行うことにより、小さな面積の試料に対して大きな発散のビームを利用することを目的とする。これは、ビームサイズと同時にビーム発散も同時に小さくする必要があるダブルスリットコリメーションに対する大きなアドバンテージで、固液界面など試料の一部にしかビームを照射できないような測定において測定効率の向上が期待できる。我々は、集光ミラーの素材として NiP めっきを施したアルミ材を採用し、半値全幅で 0.34 mm のビームサイズを得ることに成功した。また、実際に試料を用いた反射率測定を行い、約 3 倍の強度ゲインが得られることを確認した。検出器については 10B が中性子をキャプチャーする際に生じる荷電粒子を GEM で検出することを検討している。この際、中性子の吸収率を上げるために 10B の厚みを増やしすぎると、荷電粒子が自己吸収されてしまうという問題が生じるが、我々は 10B 薄膜に中性子を斜入射することで実効的な厚みを増やすことを検討し、それを実証することに成功した。
詳細は当日の講演で発表する予定である。

2014S10S 型課題 ( 2014S10 )SPICA を使った operando 測定による電池反応の構造学的研究
Structural Study of Battery Reaction
by Using Operando Technique on SPICA
米村雅雄 1,2、森一広 3、石川喜久 1、鳥居周輝 1、神山崇 1,2、福永俊晴 3、
小野寺陽平 3、中貴弘 4、森島慎 4、塩谷真也 4、Dyah Sulistyanintyas4、
小松秀行 4、松永利之 4、下田景士 4、右京良雄 4、荒井創 4、木野幸一 5、
田港聡 6、平山雅章 6、菅野了次 6、北村尚斗 7、石田直哉 7、井手本康 7、
内本喜晴 8、小久見善八 4
KEK1、総研大 2、京大炉 3、京大産連 4、北大院工 5,
東工大院総理工 6、東理大理工 7、京大人環 8
電池の高容量化、高出力化、劣化抑制等の向上のために、様々な分析手法が開発され、非常に有用な情報を得られるようになった。特に、中性子は透過性が高く、金属容器でも透過するため、市販電池内部の実際の反応をリアルタイムで観測（operando 測定）できることが期待されている。中性子回折装
置 SPICA は、operando 測定を目的に、物質の構造変化を高精度、高効率で行うために開発された。すでに ex situ および in situ 測定による電池材料の回折図形が得られている。一般的市販されている 18650 型リチウム二次電池を用いて、operando 測定にようの充放電過程における電極材料の構造変化を直接観察した。充放電レート（速度）を変えたときに、ex situ では観測できない電極材料の構造変化をリアルタイムに観測する本手法により発見した。さらに、operando 測定による構造解析にも成功し、非平衡状態でおこる電池反応における電極の構造変化を観測し、構造解析する手法を確立した。本発表では開発した中性子回折装置の性能や、充放電過程の電極材料の結晶構造解析結果を議論する。

2015S01
MLF-BL12

HRC の 2015 年度装置整備
Improvement of HRC in FY2015
伊藤晋一 1、横尾哲也 1、井深壮史 1、益田隆嗣２、吉沢英樹２、左右田稔２、池田陽一２、浅見俊夫２、杉浦良介２、川名大地２、篠崎知子２、川村義久２、
井畑良明３・1KEK、２東大物性研、３J-PARC センター
高分解能でかつ高エネルギーの中性子を用いて凝集系のダイナミクスの研究をすすめるために、J-PARC・MLF の BL12 に高分解能チョッパー分光器（HRC）を建設し、建設以来、性能向上のための様々な整備を行っている。
2015 年度は次のような装置整備を行った。中性子ブリルアン散乱実験や高エネルギー実験の拡充のため、低バックグラウンド化と高検出効率をねらって、小角部の改造を行った。散乱角が 0.6-10°の小角領域の検出器配置の変更と検出器の増設のため、小角部フランジの改造を行い、0.6-4°の範囲に検出器を 2 列に設置した。また、散乱角 3°以上の長尺検出器の性能調整、クライオポンプの定期保守、フェルミチョッパーのバランス調整、真空散乱槽内壁のB4C ライナーの修正、検出器系のノイズ調査、超伝導電磁石のリーク試験、真空制御系のクライオポンプも含む一括制御、T0 チョッパーの保守、真空ポンプの更新等を行った。制御ソフトでは、新たな周辺機器の接続設定、解析ソフト
では、生データから S(Q,ω)への変換方法の再検討と修正、解析ソフト上での検出器配置の変更を行った。