海生研研報，第20号，1－15，2015
Rep. Mar. Ecol. Res. Inst., No. 20, 1-15, 2015

原著論文

移殖アサリを用いた干潟環境中の化学物質モニタリング
堀田公明*1§・林 正裕*1・喜田 潤*1,a・磯野良介*1,b・三浦正治*1,c・
中村幸雄1,c・飯塚誠一郎*2・福沢栄太*2・逸見泰久*3
Use of Manila Clam Ruditapes philippinarum
to Monitor Chemical Contamination in Tidal Flats
Komei Hotta*1§, Masahiro Hayashi*1, Jun Kita*1,a, Ryosuke Isono*1,b, Masaharu Miura*1,c,
Yukio Nakamura*1,c, Seiichiro Iizuka*2, Eita Fukuzawa*2 and Yasuhisa Henmi*3

要約：清浄な海水で飼育して化学物質の蓄積濃度を減少させたアサリを九州地方にある2か所の干潟（A干潟，B干潟）に移殖して，干潟環境中の化学物質（ポリ塩化ビフェニル（PCBs)，有機スズ化合物（TBT,
TPT））濃度とアサリの蓄積濃度との関係を検討した。アサリ軟体部中のPCBおよび有機スズ化合物濃度は海水中濃度ではなく底質中濃度の傾向と一致した。さらに，PCB同族体組成を用いてアサリ，海水，
底質についてクラスター分析を行ったところ，アサリとアサリを移殖した底質は同じグループに分類されたことから，アサリに蓄積した化学物質濃度は移殖した底質中化学物質濃度を反映していることが示された。以上の結果より，干潟に移殖したアサリの化学物質を分析することにより，干潟底質中
化学物質のモニタリングが可能と考えられた。
キーワード：アサリ，干潟，化学物質，モニタリング，移殖実験，PCB，TBT，TPT

Abstract: Manila clam Ruditapes philippinarum which were reduced contaminant concentration of chemicals by
rearing in clean sea water were transplanted to the two different tidal flats in Kyushu, tidal flat A and tidal flat B
and investigated the relation between the chemical accumulation in clams and environmental chemicals
contamination by analyzing concentration of chemicals (polychlorinated biphenyls (PCBs) and organotin
compounds (TBT, TPT) ) in clams. The detection pattern of PCB and TBT and TPT in clams reflected those of not
in sea water but in sediment of tidal flat. Cluster analysis divided were carried out based on the congener
compotation of PCBs in clams, seawater and sediment of two tidal flats and they were divided into three parts
which clams and sediment were in the same parts, which showed the detection of chemicals in clams reflected thechemical contamination in sediment. Therefore, it is thought that measuring of chemicals concentration in clams
transplanted in tidal flats are effective procedure to monitor the chemical contamination in sediment of tidal flats.
Key words: Manila clam, Ruditapes philippinarus , tidal flat, chemical, monitoring, transplantation experiment,
PCB, TBT, TPT（2014年1月20日受付，2014年8月18日受理）*1 公益財団法人海洋生物環境研究所 実証試験場（〒945-0017 新潟県柏崎市荒浜四丁目7-17）§ E-mail: hotta@kaiseiken.or.jp*1,a 現住所：公益財団法人地球環境産業技術研究機構（〒619-0292 京都府木津川市木津川台9-2)*1,b 現住所：公益財団法人海洋生物環境研究所 中央研究所（〒299-5105 千葉県夷隅郡御宿町岩和田300番地)*1,c 現住所：公益財団法人海洋生物環境研究所 事務局（〒162-0801 東京都新宿区山吹町347番地 藤和江戸川ビル7階)*2 一般財団法人 日本食品分析センター 多摩研究所（〒206-0025 東京都多摩市永山6-11-10）*3 国立大学法人熊本大学 沿岸域環境科学教育研究センター（〒860-8555 熊本県熊本市黒髪2-39-1）―1―堀田ら：移植アサリによる化学物質モニタリング

質濃度との関係を明らかにするとともに，各干潟

まえがきの生物・環境特性の違いによるアサリの化学物質
イガイ属（Mytilus ）を用いた化学物質等の海域

蓄積特性の差異について検討した。

汚染調査（Mussel Watch）は今から40年前にアメ2箇所の干潟は直線距離で約20 km離れていた。

リ カ で 始 め ら れ， 現 在 で も 毎 年，NOAA's

A干潟の対岸には漁船や小型のフェリーが発着す

National Status and Trends Mussel Watch Programる港があり，A干潟の沖合を頻繁に船が往来する(NOAA, 1993）として実施されている。日本にお環境にあった。A干潟では自生アサリが減少し，いても1978年以降，環境省がムラサキイガイM.
galloprovincialis や イ ガ イM. coruscus を 指 標 種 の1つに選定して港湾や河口域等のモニタリング調査を実施している（環境省, 2013）。
干潟域は陸域に接していることから，人間の活動に由来する化学物質が直接流入しやすい海域であり，モニタリングの必要性が高い海域であることから，干潟域に特化したモニタリング手法を開発することが望ましいと考えられる。ムラサキイ
ガイは元来，干潟生息種ではないことから干潟のモニタリングには適していない。そこで，干潟に生息する代表的な二枚貝類としてアサリRuditapes
philippinarum に着目し，アサリがムラサキイガイ
同様に化学物質のモニタリングに適した種であるかを調べるために，干潟環境中化学物質濃度とア
サリ体内中化学物質濃度の関係を検討することとした。
本来は干潟に自生するアサリを用いて検討する
ことが望ましいが，日本の沿岸においては自生のアサリが安定した再生産を行っている干潟は少な
く，また，放流されたアサリの場合にはそれらの育成履歴の把握が難しい。そのため，事前に清浄な濾過海水中で2週間飼育して体内の化学物質を減少させたアサリを干潟に移殖し，一定期間放置した後に回収して体内蓄積濃度を分析する移殖実験を行うことにより，干潟環境中化学物質のモニ
タリングが可能かどうかの検討を行った。また，移殖したアサリ（以下，移殖アサリ）が干潟に自生したアサリ（以下，自生アサリ）の蓄積濃度を反映するかどうかを確認するために，自生アサリが生息する干潟において移殖アサリと自生アサリの化学物質の蓄積濃度の比較も併せて行った。

数年前からはほとんど生息が確認されなくなっていた。一方，B干潟は自生アサリが豊富に生息する干潟であったが，大河川の河口から比較的近い位置にあったことから，河川の影響を受けやすい環境でもあった。
調査対象化学物質と分析方法

アサリ軟体部中，

海水中および底質中のPCB（ポリ塩化ビフェニル）とOTs（有機スズ化合物）を調査対象化学物質とした。PCBおよびOTsの分析フローシートを第1図に示した。PCBの分析には高分解能GC-MS法
を用いて，1～10塩素置換体別に定量し，それらの総和の濃度（ΣPCBs）および塩素置換体毎の濃度を求めた。OTsの分析にはGC-MS法を用いて，TBT (トリブチルスズ化合物), DBT（ジブチルスズ化合物), MBT（モノブチルスズ化合物),
TPT（トリフェニルスズ化合物), DPT（ジフェニ
ルスズ化合物), MPT（モノフェニルスズ化合物）の6種類を分析対象とした。
また，アサリ軟体部の脂質をソックスレー抽出法（日本食品分析センター，2007）により分析した。
アサリ移殖実験

移殖実験は平成24年の夏季（6～7月）と秋季（9～10月）の2回，以下の要領で実施した。
アサリの移殖手順
1. B干潟の自生アサリを採取した。採取したアサ
リは，直ちに氷冷で宅配便にて（公財）海洋生物環境研究所実証試験場（新潟県柏崎市）まで移送した。また，採取したアサリの一部は，浄化飼育前の試料として凍結保存した。

方

2. 到着したアサリは流水式水槽に収容し，活性法

炭濾過海水（水温18～21℃）で14日間無給餌飼
調査対象干潟

調査対象海域としてアサリの生息育を行った（以下，浄化飼育）。

状況および周辺環境の異なる九州西側2箇所のA

3. 浄化飼育後，ステンレス製の飼育籠（網目5.5

干潟およびB干潟を選定した。それらの干潟におmm，40×40×30 cm）にアサリを1.5 kgずつ分

いて，アサリ体内の化学物質濃度と環境中化学物

けて収容し，籠の下面が海底面下15 cmになる―2―堀田ら：移植アサリによる化学物質モニタリング

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第1図

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ΣPCBsおよびOTs分析フローシート。A-C：∑PCBs，A：アサリ軟体部，B：海水，C：底質。D-F：OTs，D：
アサリ軟体部，E：海水，F：底質。

―3―

堀田ら：移植アサリによる化学物質モニタリング

ようにA干潟とB干潟にそれぞれ4籠を移殖し（環境省，2012）に準拠して600 ℃で約2時間加熱た。移殖アサリとは別に浄化飼育直後のアサリ

後の減少量を求めた。

3kgを，移殖開始時の試料として凍結保存した。
4. A干潟およびB干潟において移殖後14日および分析結果の統計処理

殻長，肥満度，脂質含量お28日に2籠ずつアサリを取り上げて, 現場の海よび各化学物質濃度は平均値±標準偏差で表し

水でアサリに付着した底質等の汚れを落とした

た。平均値の有意差の判定はTukeyの多重比較を後，凍結保存した。

用いた。図中の＊は1つが有意水準5%，2つが有意水準1%で有意差が認められたことを示す。ただし，浄化飼育前，移図が煩雑になる場合には有意差が明らかな値間に植開始時，移植後14日および28日のアサリを解凍

ついて＊の表記を省略した。また，表中の nd はし，各採取時のアサリ30個体の体サイズ（殻長，

検出下限値未満を表し，有意差の判定時には nd

殻高，殻幅，軟体部重量）を計測後，化学物質分を各化学物質の検出下限値の 1/2 の値に設定し析用に約200gの軟体部を合せてホモジネートし1た。また，アサリに蓄積したPCBsと環境中PCBs

検 体 と し た。 各 採 取 時 ご と に3検 体 を 調 製 し，の関係を検討するために，ウォード法によるクラPCBs，OTs，脂質の分析を行った。

スター分析を行った。

アサリ体内中の化学物質の分析

アサリの生残率，肥満度および成熟度

結

飼育籠へ

果

の収容時と干潟移殖後の回収時にアサリの個体数を数え，生残率を算出した。また，測定したアサ

アサリの生残率，殻長，肥満度および脂質含量
移殖後28日のアサリの生残率（飼育籠2籠の平リの体サイズをもとに肥満度（軟体部重量（g）/
5（（殻長（mm）x 殻高（mm）x殻幅（mm））x 10 ）(鳥均）はA干潟で93％（夏季）と85％（秋季），B干潟

羽・深山, 1991)を算出した。成熟度は，浄化飼で92％（夏季）と53％（秋季）であった。なお，B

育前，移殖開始時，移殖後28日のそれぞれの時点

干潟で秋季に生残率が低かったのは大雨による河で，取り上げたアサリから無作為に10個を選び，川からの浮泥が干潟を覆ってしまったことによる軟体部をホルマリンで固定した後，常法により組ものと考えられた。浄化飼育中および移殖期間中織切片を作製し顕微鏡観察を行い成熟度を判定しのアサリの殻長を第2図A, B（Aが夏季移殖，Bがた。成熟度の判定は高（1957）および五嶋ら（1996）

秋季移殖），肥満度を第2図C, D（Cが夏季移殖，の基準にしたがって，回復期，成長期，成熟期，Dが秋季移殖）および脂質含量を第2図E, F（Eが放出期，放出終了期の5段階に分類した。

夏季移殖，Fが秋季移殖）に示した。夏季移殖開始時アサリの殻長は35.8mm，秋季移殖開始時ア

海水および底質の分析 A干潟，B干潟でそれぞ

サリは30.6mmで，夏季の方が秋季よりも移殖ア

れ3ヶ所の地点の海水と底質を飼育籠の回収時にサリの殻長が大きかった（P <0.01）。夏季，秋季

あわせて採取し，海水中および底質中のPCBsとともに実験期間中に移殖アサリの殻長に変化はみ

OTsを分析した。海水と底質の採取・分析は，夏られなかったが，夏季B干潟自生アサリの殻長

季に1回行った。底質は採取したままの検体（結（33.0mm）はAおよびB干潟移殖アサリの殻長より果のグラフ中に全粒子と表記）およびJIS規格にも小さかった（P <0.01）。

準拠して篩別することによりシルト（75μm）以

夏季移殖ではA干潟アサリの肥満度は，移殖開下の細かい粒子とした検体（粘土+シルトと表記）

始時（19.1）から移殖後28日（23.0）にかけて増の2種類の検体を分析に供した。また，底質の性大した（P <0.01）。しかし，夏季B干潟移殖アサ状を把握するために粒度組成，TOC（全有機炭素),

リの肥満度は移殖開始時と同じレベルに留まり

IL（強熱減量）を測定した。粒度組成の測定には（18.9），B干潟自生アサリの肥満度（22.9）より

レーザー回折/散乱式粒度分布測定装置（堀場製も低かった（P <0.01）。秋季移殖ではA干潟とB干

作所 LA-920）を用いた。TOCは沿岸環境調査

潟に移殖されたいずれのアサリの肥満度も移殖後マニュアル（底質・生物編 5･5･1, 有機物分析

14日に移殖開始時（24.4）に比べ減少（P <0.01）

CHN分析法による方法）（小椋，1986）に準拠ししたが，移殖後28日にはいずれも増加（P <0.01）て測定した。また，ILは底質調査方法

し，A干潟移殖アサリの肥満度（22.2）は移殖開

強熱減量

―4―

堀田ら：移植アサリによる化学物質モニタリング

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アサリの殻長，肥満度および脂質含量。A，B が殻長，C，Dが肥満度，E，Fが脂質含量。A，C，Eは夏季移殖，
B，D，Fは秋季移殖。縦線は標準偏差（殻長はn =30)。肥満度=軟体部重量(g)/(殻長(mm)x殻高(mm)x殻幅(mm))
x105，脂質含量(%)=(粗脂肪量/軟体部重量)x100。

―5―堀田ら：移植アサリによる化学物質モニタリング

始時と同じレベルに回復した。一方，B干潟移殖なったが，B干潟移殖アサリは夏季移殖時と同様

アサリの肥満度（21.1）は移殖開始時よりも低くに成熟が退行し，10個体中9個体が回復期となっ（P <0.05），秋季B干潟自生アサリの肥満度（18.8）

た。B干潟自生アサリの成熟度はB干潟移殖アサもB干潟移殖アサリと同じレベルであった。

リよりも進んでおり，10個体中9個体が成熟期で夏季移殖ではアサリの脂質含量は浄化前から浄あった。

化後に1.3％から1.0％に減少し（P <0.05)，その後，
A干潟移殖アサリでは移殖後14日に1.4％に増加しアサリ軟体部中化学物質濃度（P <0.01)，移殖後28日にも1.3％と同じレベルを

ΣPCBs濃度保った。一方，B干潟移殖アサリでは移殖後14日

A, B（夏季移殖についてはAが湿重量あたり，Bに0.9％，28日に1％と移殖開始時の低いレベルにが脂質重量あたりの濃度）と第4図C, D（秋季移留まった。B干潟自生アサリの脂質含量は1.2％で殖についてはCが湿重量あたり，Dは脂質重量あB干潟移植アサリと有意差はなかった。秋季移殖

た り の 濃 度） に 示 し た。 夏 季 移 殖 ア サ リ の Σ

では移殖前のアサリの脂質含量は0.8％と夏季移

PCBs濃度（湿重量あたり濃度，以下同）は，浄殖に用いたアサリの脂質含量よりも低い値であっ化飼育前には0.51ng/g-wetであったが，14日間のた。移殖後にはA干潟アサリの脂質含量は0.8～

浄化飼育の結果，移殖開始時には0.25ng/g-wetま1％，B干潟アサリの脂質含量は0.6～0.7％となり，で減少し（P <0.01），その後，A干潟移殖アサリ

B干潟移殖アサリの脂質含量はA干潟移殖アサリ

で は 移 殖14日 後 に1.4ng/g-wet, 移 殖28日 後 に

アサリ軟体部中ΣPCBs濃度を第4図より少ない傾向を示した。B干潟自生アサリの脂1.8ng/g-wetと増加した（P <0.01）。一方，B干潟

質含量は0.8％でB干潟移植アサリと有意差はな

移 殖 ア サ リ の ΣPCBs濃 度 は， 移 殖14日 後 にかった。

0.28ng/g-wet, 移殖28日後にも0.33ng/g-wetと移殖以上の結果は，夏季においては，移殖後28日に開始時の値と有意差はなかった。また，B干潟移

B干潟移殖アサリはA干潟移殖アサリより身（軟殖アサリのΣPCBs濃度は，B干潟自生アサリの値体部）が痩せて脂質含量が減少していたことを，（0.36 ng/g-wet）と較べても有意差はなかった。

秋季においては，28日間の移殖期間中に，A干潟

秋季移殖アサリのΣPCBs濃度の変化も夏季移移殖アサリは身痩せしなかったが，B干潟移殖ア

殖アサリとほぼ同様な傾向を示した。すなわち，

サリは身痩せし脂質含量が減少していたことを示

浄化飼育により0.52ng/g-wetから0.22ng/g-wetましている。

で減少したアサリのΣPCBs濃度は，A干潟移殖では，14日後に0.45ng/g-wet, 移殖28日後に0.69ng/

成熟度

成熟度の観察結果を第3図A, Bに示した

g-wetと増加したが，B干潟移殖では，移殖14日後（Aが夏季実験，Bが秋季実験）。夏季移殖では準に0.32ng/g-wet, 移殖28日後にも0.33ng/g-wetと移備したアサリが完熟していたため浄化前には10個

殖開始時の値に留まった。また，その値はB干潟

体中9個体のアサリの成熟度が放出期であったが，自生アサリのΣPCBs濃度（0.3ng/g-wet）と有意

浄化飼育中にアサリが産卵したため成熟個体数が差はなかった。

減少し，移殖開始時には10個体中8個体が放出終夏季移殖と秋季移殖でアサリΣPCBs濃度を比了期であった。しかし，A干潟移殖アサリは成熟

較すると，A干潟では夏季（移殖14，28日後でそが再び進み，10個体中9個体が成熟期となった。

れぞれ1.4, 1.8ng/g-wet）が秋季（同じく0.5, 0.7ng/

一方，B干潟移殖アサリは成熟が完全に退行し観

g-wet）よりも明らかに高値を示した（P <0.01）。

察した全個体が回復期であった。また，B干潟自

しかし，B干潟に移殖したアサリのΣPCBs濃度で生アサリの成熟度はB干潟移殖アサリよりも進んは夏季と秋季で有意差はなかった。

でおり，10個体中9個体が成長期または成熟期であった。

夏季，秋季ともに脂質量当たりのΣPCBs濃度の変化は湿重量当たりの濃度変化とほぼ同じ傾向

秋季移殖では，浄化前には10個体中7個体のアを示した。秋季のB干潟移殖アサリでは湿重量濃サリの成熟度が成熟期であったが，浄化飼育中に度でみると移殖開始時と移殖後14日の値に変化は成熟が抑制され，移殖開始時アサリの成熟度は回みられないが，脂質重量当たり濃度では，移殖後復期あるいは成長期であった。その後，A干潟移に増加した（P <0.01）。これはB干潟移殖アサリ

殖アサリは成熟が進み10個体中9個体が成熟期とが移殖後に体重の減少があり脂質量が減少してし―6―堀田ら：移植アサリによる化学物質モニタリング

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アサリの成熟度。A：夏季移殖，B：秋季移殖，回復期：生殖細胞はみられず雌雄不明あるいは退縮した生殖細胞がわずかに残存する。成長期：配偶子形成は開始しているが，雌では成熟卵母細胞が現れず雄においてもまだ多量の精子はみられない。成熟期：生殖細管内腔が雌では大型の丸い成熟卵母細胞で，雄では精子で占められる。放出期：生殖細管内に生殖細胞の放出した空隙が認められる一方，配偶子形成も続いている。
放出終了期：内腔には大きな空隙が広がり残存した卵や精子が残るのみとなる。新たな配偶子の成長はみられない。

まったため，計算上の脂質量当たり濃度が増加しng/g-wetと 増 加（P <0.01） し， 移 殖 後28日 に はたためである。

4.9ng/g-wetとさらに増加（P <0.01）した。一方，
B干潟移殖アサリでは移殖後14日には2.6ng/g-wet

アサリ軟体部中OTs濃度のうち，夏季と増加（P <0.01）したが, 移殖後28日にも2.3 ng/

移殖，秋季移殖のアサリのTBT濃度をそれぞれ第g-wetと同じレベルを示した。また，B干潟自生ア

5図A，Bに示した。夏季移殖においては，14日間

サリのTBT濃度は検出下限値未満（<0.6ng/g-wet）の 浄 化 飼 育 の 結 果， ア サ リ のTBT濃 度 は1.1ng/

であった。

OTs濃度

g-wetから0.8ng/g-wetと減少したが，この差は統A干潟に移殖したアサリでは秋季移殖後28日の計的には有意ではなかった。その後，A干潟移殖

TBT濃 度（4.9 ng/g-wet） は， 夏 季 の 値（3.4ng/

ア サ リ のTBT濃 度 は 移 殖14日 後 に3.4ng/g-wetと

g-wet）に比べ高値（P <0.01）であったが，B干増加（P <0.01）し，移殖28日後も3.4 ng/g-wetを潟に移殖したアサリでは夏季（1.9ng/g-wet）と示した。同様にB干潟移殖アサリのTBT濃度も移秋季（2.3ng/g-wet）で有意差はなかった。

殖14日 後 に1.7ng/g-wetと 増 加 し, 28日 後 に は

アサリ軟体部中OTs濃度のうち，夏季移殖，秋1.9ng/g-wetを示した。また，B干潟自生アサリの季移殖のアサリのTPT濃度をそれぞれ第5図C，D

TBT濃度は2.8ng/g-wetで，B干潟移殖アサリの蓄に示した。夏季移殖においては，アサリ軟体部中積濃度に比べて高値（P <0.01）を示した。

TPT濃度は浄化飼育の前後でいずれも0.8ng/g-wet

秋季移殖においてもアサリ軟体部中TBT濃度はを示し変化はみられなかった。その後，A干潟移浄化飼育前（1.1ng/g-wet）と浄化飼育後の移殖

殖アサリでは，移殖後14日に1.9 ng/g-wetと増加（P

開始時（1.0ng/g-wet）では有意差がなかった。

<0.01） し， 移 殖 後28日 も 同 じ レ ベ ル（1.7ng/

その後，A干潟移殖アサリでは移殖後14日に4.0

g-wet）を示した。一方，B干潟移殖アサリでは，―7―堀田ら：移植アサリによる化学物質モニタリングኟ࣭‵㔜㔞࠶ࡓࡾ
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第4図

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浄化飼育中および干潟移殖後のアサリの軟体部中ΣPCBs濃度の変化。A，B：夏季移殖，C，D：秋季移殖。A，
Cは湿重量あたり濃度，B，Dは脂質重量あたり濃度。縦線は標準偏差（n =3)。* :P <0.05, ** :P <0.01。

移 殖 後14日 に0.6ng/g-wet, 移 殖 後28日 に0.9ng/

移殖後14日に0.4ng/g-wetと増加（P <0.01）したが,

g-wetと移殖開始時の値から変化しなかった。ま28日後には検出下限値未満となった。また，B干た，B干潟自生アサリのTPT濃度も0.9ng/g-wetで潟自生アサリのTPT濃度も検出下限値未満であっB干潟移殖アサリと有意差はなかった。

た。

秋季移殖においては，浄化飼育の結果，アサリ

その他のOTsをみるとMBT，MPT，DPTはすべのTPT濃 度 は0.8 ng/g-wetか ら 検 出 下 限 値 未 満て の 検 体 で 検 出 下 限 値 未 満（MBT <3ng/g-wet,（<0.4ng/g-wet）に減少した。その後，A干潟移殖

MPT <0.4ng/g-wet，DPT <0.8ng/g-wet），DBTはアサリでは移殖後14日に0.8ng/g-wetと増加し（P

浄化飼育から移殖後28日まで1～3ng/g-wetで推移<0.01），移殖後28日には1.5ng/g-wetとさらに増加

し変化はみられなかった。

（P <0.01）した。一方，B干潟移殖アサリでは，―8―堀田ら：移植アサリによる化学物質モニタリングኟ࣭‵㔜㔞࠶ࡓࡾ

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第5図

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浄化飼育中および干潟移殖後のアサリの軟体部中TBTおよびTPT濃度の変化。A，B：TBT，C，D：TPT。A，
Cは夏季移殖，B，Dは秋季移殖。縦線は標準偏差（n =3)，** :P <0.01，* :P <0.05。

海水および底質
底質の粒度組成，TOCおよびIL

また，底質（粘土+シルト)の粒子のTOCはA干潟
A干潟とB干潟のが4 mg/g-dry，B干潟が2mg/g-dry, 底質（粘土+シ

底質の粒度組成を第 6図Aに，TOCを第6図Bに，ルト)の粒子のILはA干潟が4.5％，B干潟が2.4％

ILを第6図Cにそれぞれ示した。底質のうち粘土と， い ず れ の 値 もA干 潟 がB干 潟 よ り 高 く（Pとシルトを合せた底質（粘土+シルト）の割合は，<0.01)，A干潟にはB干潟より底質の有機物が多A干潟が24％，B干潟が8％でA干潟はB干潟に比いことを示していた。

べ底質（粘土+シルト）の粒子の割合が多かった。

―9―堀田ら：移植アサリによる化学物質モニタリング

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干潟底質の粒度組成，TOCおよびIL。A：粒度組成，B：TOC，C：IL。

海水中および底質中PCBs濃度

海水中PCBs濃度

干潟より高値であった。

を第7図Aに，干潟底質中PCBs濃度を第7図B，C（B：
全粒子，C：粘土+シルト）に示した。A干潟の海

アサリに蓄積したPCBsと環境中PCBsの関係

水 中 ΣPCBs濃 度 は0.019ng/L, B干 潟 の そ れ は

スター分析の結果，アサリ軟体部，海水，底質は0.016ng/Lを示し，干潟間の海水中ΣPCBs濃度に以下の3グループに分けられた（第9図A, B）。すは有意差はなかった。一方，底質中ΣPCBsは全

なわち，それらは夏季移殖A干潟アサリ，A干潟

クラ粒子を検体とした場合にはA干潟が0.20ng/g-dry,

底質（粘土+シルト)，秋季移殖A干潟アサリのグB干潟が0.016ng/g-dry，粘土+シルトを検体としループ，B干潟底質（粘土+シルト)，秋季移植B

た場合にはA干潟が1.4ng/g-dry, B干潟が0.23ng/

干潟アサリ，秋季B干潟自生アサリ，夏季移植B

g-dryと，全粒子，粘土+シルトのいずれでも底質干潟アサリ，夏季B干潟自生アサリのグループ，中 ΣPCBs濃 度 はA干 潟 がB干 潟 よ り も 高 値（PA干潟海水とB干潟海水のグループであった。

<0.01）を示した。
海水中および底質中OTs濃度

海水中OTs濃度を考察

第8図Aに，干潟底質中OTs濃度のうち底質（粘土+シルト）の分析結果を第8図Bに示した（底質全浄化飼育

粒子検体のOTs濃度は検出下限値未満のため図示

飼育することにより，アサリ体内のPCBの蓄積濃しなかった)。海水中MBT濃度はA干潟が27ng/L,

度を減少させることができることが実証された。

B干潟が3ng/Lと他のOTsに比べA干潟で顕著に高し か し， 浄 化 飼 育 後 の 有 機 ス ズ 化 合 物（TBT,

かった。海水中TBT濃度はA干潟で0.4ng/L,B干潟

TPT) 濃 度 に 有 意 な 減 少 が み ら れ な か っ た 。

で0.7ng/L，海水中TPT濃度はA干潟で0.2ng/L，BGomez-Ariza et al. （1999） は ア サ リ の 一 種

干潟で0.8ng/LといずれもB干潟の方が高値を示し

Venerupis decussata を用いた飼育実験を行い1-コ
ンパートメントモデルで解析した結果，TBTの半減期は11日から36日で蓄積濃度が低いほど半減期が長くなると報告している。浄化飼育前のアサリ
体内の有機スズ化合物濃度がすでに検出下限値（TBT：0.6ng/g-wet, TPT：0.4ng/g-wet） に 近 いほどの低濃度だったことから，14日間の浄化飼育
では明確な体内濃度の減少を観察できなかったと考えられる。

た。
底質（粘土+シルト）のOTs濃度は，A干潟ではMBTが6ng/g-dry, DBTが4ng/g-dry, TBTが8ng/
g-dry，MPTが3ng/g-dry，TPTが6ng/g-dry, DPTが検出下限値未満（1ng/g-dry)であった。一方，
B干潟ではブチルスズ化合物，フェニルスズ化合物をとおして検出された物質はDBT（5ng/g-dry)
のみであり，総じてA干潟の底質中OTs濃度がB― 10 ―

本実験により14日間活性炭ろ過海水で堀田ら：移植アサリによる化学物質モニタリング

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第7図

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干潟海水中および底質中PCBs濃度。A：海水，B：底質（全粒子)，C：底質（粘土+シルト)。縦線は標準偏差（n =3)，**：P <0.01。

移殖期間

移殖実験を行う前に実施した予備的なのTPT濃度が14日以降平衡に達したようにみられ移殖実験で当該干潟においてはPCBとTBTの体内るが，実験を継続すれば28日以降に増加した可能

蓄積濃度が，ほぼ3週間で平衡に達することを把性が高い。Morcillo and Porte (2000) もアサリの握していたことから，移殖期間を28日間に定め

一種Ruditapes decussata を用いて5週間の移殖実験た。しかし，TPTについては予備実験の移殖期間を行っているが、TBTは3週間で蓄積平衡に達し中（42日間）に蓄積濃度が平衡に達することはな

たがTPTは5週間でも平衡には達せず，TPTはTBTかった。したがって，本実験では秋季移殖アサリ

より蓄積速度が遅いと結論を述べている。

― 11 ―

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干潟海水中および底質（粘土＋シルト)中OTs濃度。縦線は標準偏差（n =3)，* :P <0.05。

第8図

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第9図

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移殖後28日のアサリ体内中ΣPCBと干潟海水中および干潟底質中ΣPCBの同族体組成。A：PCB同族体組成，B：
同族体組成を用いたクラスター分析。移殖後28日のアサリ，海水，干潟の底質（粘土+シルト）の各同族体組
成をサンプルとしてウォード法によるクラスター分析を行った。図中のAはA干潟を，BはB干潟を表す。

― 12 ―

堀田ら：移植アサリによる化学物質モニタリング

PCBsやOTsのような疎水同族体組成が類似していることを示すものであ性の化学物質は，海水中には留まらずに海水中のり，アサリ軟体部中PCBsの由来が底質中PCBsで

縣濁物に吸着して最終的には底質に蓄積される。

ある可能性が高いと推察される。

移殖した干潟の環境

化学物質の濃度は有機炭素量と底質の粒子サイズに関係し，PCB等化学物質は底質のより細かい画

環境中OTs濃度とアサリ体内濃度の関係 A干潟

分に吸着することが知られている（Thompson etにおいてもB干潟においてもMBTやDBTが海水中

al. ，1999)。A干潟はB干潟に比べTOCとILが高く，また，シルト以下の細かい粒子の割合も高く，A
干潟の底質中ΣPCBsやOTsがB干潟より高い1つの要因となっていると考えられる。

に高い値で検出されたが，アサリ体内ではMBTは検出されなかった。これはMBTやDBTの脂溶性が低いためにTBTに比べると体内には蓄積されにくかったためと考えられる（Morcillo and Porte,2000)。また，B干潟の海水中TBT濃度やTPT濃度

ΣPCBとTBTの季節変動 A干潟においてはアサリ

はA干潟の海水中濃度よりも高かった（P <0.05)のΣPCB蓄積濃度は夏季の方が秋季より2倍以上が，アサリの蓄積濃度ではA干潟移殖アサリがBの高い濃度を示した。本実験で用いたアサリの脂干潟移殖アサリよりも高く（P <0.01)，海水中濃質含量が夏季は1.3％，秋季は0.8％で夏季アサリ度の傾向とは逆であった。底質（粘土+シルト）の脂質含量が秋季アサリよりも高かった。PCBは中においてはOTs濃度は総じてA干潟がB干潟よ脂溶性物質であることから夏季にアサリ体内の脂りも高値を示し，移殖アサリの蓄積濃度と同じ傾質含量が増加することによってPCBの蓄積量も増向であった。竹内（1991）は東京湾で採取したア

加したと考えられる。

サリの軟体部，海水および底質の7年間（1984～

一方，A干潟移殖アサリのTBT蓄積濃度に関し

1990年）のTBT濃度の測定データを用いて相関関ては，秋季アサリが夏季アサリよりもTBT蓄積濃係を検討した結果，アサリ軟体部と底質の間の相度が高く，ΣPCBsの蓄積とは逆の現象がみられ関性がもっとも高かったと報告しており，アサリ

た。TBTは脂溶性は高いもののPCB等有機塩素化

中のTBT濃度は底質中濃度と共に推移していくだ

合物などの蓄積パターンとは異なることが海産ほろうと推定している。

乳類や鳥類の研究から知られており，皮下脂肪よりも肝臓や腎臓に高濃度に蓄積する傾向を示すこ

指標生物としてのアサリの適正とから，TBTの蓄積には蛋白合成が関与している

TPTの各濃度について夏季移殖後28日のアサリ軟と考えられている（Stab et al. ，1996)。アサリの体部中濃度を底質（粘土＋シルト）濃度で除した

一種Venerupis decussata において明確なTBTの季

値（軟体部中濃度/底質中濃度）を底質からアサ

節 変 動 を 観 察 し たGomez-Ariza et al .(2000） は，リへの濃縮度として計算を行った。軟体部中濃度

アサリ生殖腺中TBT濃度は体細胞組織中濃度に比は湿重量当り濃度なので，山地（2011）の報告をべて非常に低いので生殖腺が発達する時期には体参考にアサリ軟体部の水分含量を80％としてアサ全体としてのTBT濃度は減少すると説明しておリ軟体部濃度を乾重量当りに換算した。その結果，り，この考察に基づけば今回の実験においては夏

A干潟においてもB干潟においても底質（粘土+シ

季にアサリの生殖腺が発達していたことから，軟ルト）からのアサリへのΣPCBsの濃縮度は6.5倍

体部TBT濃度が低下したと考えられる。

であった（底質濃度を全粒子検体で計算するとアΣPCBs，TBT,

サリへの濃縮度はA干潟が45倍，B干潟が94倍とアサなった)。また，A干潟底質（粘土+シルト）からリのΣPCBs濃度は海水中ΣPCBs濃度ではなく底A干潟移殖28日後アサリへのTBTとTPTの濃縮度

質中ΣPCBs濃度の傾向を反映していた。さらに，は，TBTで2.2倍，TPTで17.5倍となった。いずれ

移殖後28日に採取したアサリ軟体部と夏季に採取の化学物質も濃縮度は１を上回りアサリに濃縮さした海水，底質のPCB同族体組成を用いてクラスれて蓄積されることが明らかとなった。

環境中ΣPCBs濃度とアサリ体内濃度の関係

ター分析を行ったところ，アサリとアサリを移殖

以上より，アサリが干潟底質の微量化学物質のした底質は同じグループを形成した。この結果は，モニタリングに適した指標生物であり，移殖アサリ

移殖後28日のアサリに蓄積したPCBsの同族体組を用いたモニタリング手法が底質汚染をモニタリ成と移殖した干潟の底質（粘土+シルト）のPCBs

ングするための有効な手段であることが示された。

― 13 ―

堀田ら：移植アサリによる化学物質モニタリング

アサリを用いた干潟環境中化学物質のモニタリン
グ手法

謝

辞

本実験結果をもとに考案したアサリを用いた干潟環境中化学物質のモニタリング手法につ本論文執筆に当たり，ご校閲頂いた東京大学名いて第１表にまとめた。本実験で扱った化学物質

誉教授

はPCBsと有機スズ化合物であったが，本実験に康博士，同元理事

先立って行われた予備的な移殖実験においては多上げる。また，この論文は，水産庁から委託され環芳香族炭化水素（PAHs）やポリ臭化ジフェニた漁場環境化学物質影響総合評価事業の報告のう

ルエーテル（PBDEs）もアサリに取り込まれるこ

ち一部を公表するものであり，関係各位に謝意をとが確認されているため，第1表にはそれらの物表する。

日野明徳博士，当研究所前理事

清野通

城戸勝利博士に深くお礼申し

質も対象化学物質として記載した。また移殖実験を行う上での留意点として，移殖アサリが実験中

引用文献に死亡する危険性があることを挙げた。本実験において秋季B干潟移殖アサリは移植後28日に河川

Gomez-Ariza, J.L., Morales, E. and Giraldez, I.

からの浮泥の堆積により約半数が死亡したが，この現象は飼育籠に収容した移殖実験においては，（1999). Uptake and elimination of tributyltin inclams, Venerupis decussata. Mar. Environ. Res.,

干潟環境が悪化した場合にアサリがほとんど逃避

47, 399-413.

行動を取れずに死亡する危険性があることを示唆

Gomez-Ariza, J.L., Giraldez, I. and Morales, E.

しており，干潟内の離れた複数の地点に飼育籠を(2000). Temporal fluctuations of tributyltin in

設置する等の対策が必要と考えられた。

the bivalve Venerupis decussata at five stations
in southwest Spain. Environ. Pollut., 108, 279290.

第1表

移殖アサリを用いた干潟環境中化学物質のモニタリング手法⛣᳜᫬ᮇ࢔ࢧࣜࡢ⏘༸ᮇ࡟ᙜࡓࡽ࡞࠸  ᭶࠿ࡽ  ᭶ࡢ㛫ᑐ㇟࡜࡞ࡿᖸ₲࢔ࢧࣜࡀ⌧Ꮡࡍࡿᖸ₲࠶ࡿ࠸ࡣ㐣ཤ࡟࢔ࢧࣜࡀ⏕ᜥࡋࡓᖸ₲ᑐ㇟࡜࡞ࡿ໬Ꮫ≀㉁᭷ᶵሷ⣲໬ྜ≀ 3&%V ࠾ࡼࡧ᭷ᶵሷ⣲⣔㎰⸆ 㸪᭷ᶵࢫࢬ໬ྜ≀㸪ከ⎔ⰾ㤶᪘Ⅳ໬Ỉ⣲㸦౛ 

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