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水素分子の光解離による H(2p) 原子対のエンタングルメント発生とその反応による変化
田邊 健彦 1 , 小田切 丈 1 , 中野 元善 1 , 熊谷 嘉晃 1 , 鈴木 功 2,3 , 河内 宣之 1

(東工大院理工 1 , 産総研 2 , 高エネ機構物構研 3 )【序】我々は近年、以下の「水素分子の 1 光子吸収・2 光子放出過程」を見出した。ここで、H∗∗2 は 2電子励起水素分子を示す。

1
H2 + hν → H∗∗
2 ( Πu ) → H(2p) + H(2p) → H(1s) + H(1s) + 2 Lyman-α photons(1)

さらに最近、この過程 (1) で生成する Lyman-α 光子対が、明暗比 100% にも達する強い角度相関を示す
ことを、量子光学の手法を用いて予測した [2]。この Lyman-α 光子対の強い角度相関は、その前駆体である H(2p) 原子対がエンタングルしていることに由来する。2 つのプロトンを a、b、2 つの電子を 1、2とすると、1 Πu 状態から生成する H(2p) 原子対の固有関数は、以下の (2) 式となる (下添え字は磁気量子数 m を示す)。すなわち解離生成する H(2p) 原子対はエンタングルしている。

1 ¡ a|2p1 (1)2pb0 (2)i + |2pa1 (2)2pb0 (1)i − |2pa0 (1)2pb1 (2)i − |2pa0 (2)2pb1 (1)i|1 Π+ui = √2 2¢−|2pa−1 (1)2pb0 (2)i − |2pa−1 (2)2pb0 (1)i + |2pa0 (1)2pb−1 (2)i + |2pa0 (2)2pb−1 (1)i(2)

この H(2p) 原子対のエンタングルメントが Lyman-α 光子対に転写され、Lyman-α 光子対の強い角度相関が生み出されるのである。この理論の予測通り、エンタングルした H(2p) 原子対が分子解離により生成するかどうかの検証、およびそのエンタングルメントがどの程度、保たれるかを研究することは、きわめて重要である。そこで本研究では、水素分子の 1 光子吸収により発生する Lyman-α 光子対の角度相関関数を、2 つの水素ガス圧力の下で測定した。
【実験】実験は、高エネルギー加速器研究機構物質構造科学研究所放射光科学研究施設のビームライン

20A にて行った。直線偏光した放射光を、水素ガスを満たしたガスセル内に導入し、過程 (1) によりLyman-α 光子対を発生させた。入射光軸に直交する 1 つの軸上に、互いに向かい合うように 2 つの光子検出器 (c と d) を置き、この軸と入射光の偏光ベクトル ǫ̂ のなす角度を変化させる。検出器 c と d の方向と ǫ̂ のなす角をそれぞれ Θc と Θd とすれば、Θd = Θc + π の関係を満たしつつ、Θc を変えることになる。Θc を変えながら、2 光子同時計数率を測定し、それをガスセル内の水素ガス圧力、および入射放射光の光量で規格化した。幾何学的因子は Θc には依存しそうもないので、その結果を Θc に対してプロットして、Lyman-α 光子対の角度相関関数を得た。
【結果、考察】結果を図 1(a)、(b) に示す。すなわち、入射光子エネルギー 33.66 eV にて測定した角度相関関数を • で示す。(a) はガスセル内の水素ガス圧力が 0.40 Pa (3 mTorr)、(b) は 0.13 Pa (1 mTorr)にて測定した結果である。実線が [2] による理論予測 (もちろん圧力効果は考慮されていない)、(+) は実線を実験装置の角度分解能でコンボリュートした結果である。なお、Lyman-α 光子計数率が水素ガス圧力に 0.80 Pa まで比例することを確かめてある。水素ガス圧力の低下に伴い、理論予測に近付く明瞭な傾向を見出した。これは、1) 予測通りのエンタングルした H(2p) 原子対が生成していること、および 2)興味深いことに、このエンタングルメントが H2 分子により変化していること、の二つを強く示唆している。このエンタングルメント変化が、H(2p) および H(2s) 原子と H2 分子との反応ではなく、エンタングルした原子対と H2 分子の反応に起因していることを以下に示そう。

1.4(a)Angular correlation / arb.units

1.2(b)

1.00.80.60.40.20.0-120

図1-80-400Θc / deg

4080120-120-80-400Θc / deg

4080120

入射光子エネルギー 33.66 eV において測定した、H2 分子の光解離による Lyman-α 光子対の角度相関関数 (•) と理論予測。角度 Θc とは、検出器 c の方向と入射光の偏光ベクトルがなす角度であり、もう一つの検出器 d は c の向かい側にある。(a) にはガスセル内の水素ガス圧力が 0.40 Pa、(b) には 0.13 Pa において測定した結果を示す。[2] による予測を実線で、実線を実験装置の角度分解能でコンボリュートした結果を (+) で示す。

過程 (3)-(5) は、H(2p) および H(2s) 原子と H2 分子の反応であり、Lyman-α 光子対の角度相関関数に影響し得る。

H(2pm ) + H2 → H(2pm′ ) + H2 ,H(2s) + H2 → H(2p) + H2 ,H(2p) + H2 → H(2s) + H2 ,σpp = (1.0 ± 0.2) × 10−14 cm2σsp = (0.4 ± 0.2) × 10−14 cm2σps = (2 ± 1) × 10−14cm

2(3)(4)(5)

ここで、σpp 、σsp 、σps は各過程の断面積である [3, 4]。これらを用いて、各過程の平均自由時間を水素ガス圧力 0.40 Pa にて求めた結果を以下に示す。

τpp = 350 ns, τsp = 900 ns, τps = 200 ns.

(6)

H(2p) 原子の自然寿命 1.6 ns を考慮すると、H(2p) 原子が過程 (3) と過程 (5) をたどることはないであろう。ここで、H(2s) 原子は準安定原子であるので、過程 (4) の寄与は考えねばならない。ただし同時計
数時間スペクトルが時定数 1.6 ns により支配されているので、実際にはその寄与は無視できる。以上のことより、H(2p) 原子対エンタングルメントの変化は、H(2p) あるいは H(2s) 原子と H2 分子の反応、つまり過程 (3)-(5)、に由来するとはとても考えられない。つまりその変化は、エンタングルした H(2p)原子対と H2 分子の反応に由来すると考えるのが自然である。このような反応を、エンタングルド原子対反応と呼ぼう。そして、この断面積を見積もってみよう。エンタングルド原子対反応の平均自由時間は、水素ガス圧力 0.40 Pa、0.13 Pa にて 1 ns のオーダーであろう。したがってその反応の断面積は、過程(3)-(5) のそれの約 100 倍にも達するであろう。つまりエンタングルド原子対反応は、10−13 -10−12 cm2という、気相反応としては類を見ない大きな断面積をもつのである。このエンタングルド原子対反応は、新しいタイプの化学反応である。
【参考文献】[1] T. Odagiri et al., J. Phys. B: 37, 3909(2004).
[2] H. Miyagi et al., J. Phys. B: 40, 617(2007).
[3] N. Terazawa et al., J. Chem. Phys. 99, 1637(1993).
[4] E. Flemming et al., J. Chem. Phys. 103, 4090(1995).