放射能汚染焼却主灰の除染・減容化プロセスの開発
Development of Decontamination and Volume Reduction Process for
Radiation Contaminated Incineration Bottom Ash藤原 大＊
Hiroshi Fujiwara

竹田尚弘＊
Naohiro Takeda

小倉正裕＊
Masahiro Ogura

井出昇明＊
Shoaki Ide

福島第一原子力発電所の事故に由来する放射性物質を含む焼却灰のうち主灰は飛灰に比べて放射性セシウム（Cs）が溶出しにくいことなどから，その除去方法について十分に検討がなされていない。本研究では放射能汚染土壌浄化技術である加熱化学処理法を用い，焼却主灰中の放射性 Cs
除去方法について検討した。その結果，最大で90 ％の放射性 Cs を除去可能であること，そして浄化主灰中の放射性 Cs の溶出が抑制できることを明らかにするとともに放射能汚染主灰の除染・減容化基本処理プロセスを確立した。
A lot of incineration ash contaminated with radioactive cesium (radio-Cs) was generated by the accidentof Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. The technology that makes it remove radio-Cs from bottom
ash is not fully studied because of the low elusion rate of bottom ash compared to ﬂy ash. In this study,
the decontamination process for radio-Cs contaminated soil by thermal-chemical treatment method wasapplied to the treatment of the radio-Cs contaminated bottom ash. As the result, it was shown that up to
90％ of radio-Cs was able to be removed from the bottom ash and simultaneously leaching rate from decontaminated bottom ash was suppressed. Also a new fundamental treatment process for decontaminationand volume reduction of contaminated bottom ash was successfully established.

Key Words：
放射性セシウムRadioactive cesium

焼灰Incineration bottom ash

却

主

熱

処

理

Thermal treatment

減

容

化

Volume reduction

制

Elution suppression

溶

出

抑

【セールスポイント】
・既存技術と比べて比較的低温での処理であるため，放射能除去後の処理済み主灰は溶融せず，コンクリート骨材やエコセメントとして資源再利用の可能性がある。
・汚染主灰から放射性セシウムを効率的に除去し，濃縮することにより，汚染物の大幅な減容化が可能であり，仮置き場や中間貯蔵施設への搬入量を減らすことが可能である。
・処理済み主灰からの放射性セシウムの溶出が抑制されることから既存の最終処分場においても最終処分が可能である。

Vol. 11 No. 2（2015 ／ 2）

神鋼環境ソリューション技報

9

まえがき

Cs が存在している主灰に対しては，洗浄技術の適

東日本大震災に伴う福島第一原子力発電所での事用は困難であり，他の原理に基づく技術的対応が必故により，大量の放射性セシウム（以下，Cs）が要であるが，都市ごみは投入物の種類および性状が大気中に放出され広範囲に飛散し，周辺地域に沈着雑多であるために燃え殻である主灰の生成由来や最した。その結果，毎日大量に排出される都市ごみも終的な性状ならびに化学構造は複雑であり，放射能

放射性 Cs に汚染されたまま各焼却施設に搬入され，に汚染された主灰中に含まれる放射性 Cs の存在形

既存の焼却施設での焼却処理により大量の放射性態については未だ不明な部分も多い。そのため主灰

Cs を含む焼却灰が発生する深刻な事態をもたらし

中の放射性 Cs 除去方法の検討は十分になされていた。そのうち8 000 Bq/kg を超えるものについてはない状況にある。

指定廃棄物として国の責任で処分することになって当社では，POPs（残留性有機汚染物質）を対象

いるが，福島県内外において処分場の立地は遅々ととした還元加熱による浄化技術３）を有しており，本して進まず，焼却施設等に保管されている。また，技術を基に放射能汚染土壌からの放射性 Cs 除去技

国の指定廃棄物の対象外である8 000 Bq/kg 以下の術を開発した４）。放射能汚染土壌に添加剤を混合後，焼却灰は，本来は各自治体により埋立処分すること

所定条件下で加熱することで最大で98 ％の放射性が国の指針として示されているが，地元の理解が得

Cs を除去できることを現地実証試験により確認し，られず処理されないまま焼却施設内等に保管されて放射能除去プロセスを確立した。
本研究では放射能汚染土壌からの放射性 Cs 除去

いるケースも多く，このような状況下において地元自治体からは早急な対策が望まれている。

技術を放射能汚染主灰に適用し，同主灰中の放射性

一方，除染作業により発生する放射能に汚染された草，落葉，剪定枝等の可燃性除染廃棄物の仮設焼却による減容化計画が進められているが，100 000

Cs 除去方法について検討した。

加熱化学処理技術の概要

1.

図１に主灰における加熱化学処理プロセスの概念

Bq/kg 以下の焼却灰は福島県内の民間の管理型処分

フローを示す。本プロセスは⑴分級工程，⑵粉砕工場で処分することになっており，100 000 Bq/kg を程，⑶添加剤混合工程，⑷加熱処理工程，そして⑸超えるものは中間貯蔵施設に貯蔵される。また，中粉じん処理工程の５つの工程から成る。

間貯蔵施設内に直接搬入された可燃性の除染廃棄物

以下に各工程について示す。

についても，中間貯蔵施設内の仮設焼却炉で減容化

⑴

分級工程

されることになるが，発生した焼却灰は県外最終処

分級により異物（缶・鉄くず等）を取除くととも分場が確保されるまで貯蔵しなければならない。

に，粒径の違いによる加熱処理時の放射性 Cs の揮このように，減容化後の焼却灰は放射能濃度に幅

発特性の違いを考慮して，粉砕工程における処理量はあるものの，処分先が確保されなければ保管又はを低減するために粒径により分別する。（次工程⑵）貯蔵を続けなければならず，何らかの抜本的な対策

⑵

粉砕工程

が必要である。

分別した主灰の粗粒分を粉砕機で粉砕する。

焼却灰のうち，焼却飛灰については放射性 Cs が⑶

極めて水に溶解性の高い塩化セシウムの形態で存在
１）

していると考えられることから ，除染・減容化技
２）

添加剤混合工程分級および粉砕後の主灰に，放射性 Cs を脱着させる脱着促進剤（添加剤 A）と脱着した放射性 Cs

術として当社技術 を含め各種の飛灰洗浄技術が開を揮発させる揮発補助剤（添加剤 B）の２種類の添発されている。しかし，溶出性が低い状態で放射性加剤を混合する。

細粒分

浄化主灰

（2 mm ふるい下）

汚染主灰

分級工程

添加剤混合工程
粗粒分（2 mm ふるい上）

図１
10（再利用 or 埋立）

粉砕工程

加熱処理工程
粉じん処理工程

濃縮汚染物（中間貯蔵施設等）

汚染主灰処理プロセスの概念フロー

神鋼環境ソリューション技報

Vol. 11 No. 2（2015 ／ 2）

⑷加熱処理工程度差は小さく，主灰①の例では分級前2 900 Bq/kg

添加剤を混合した主灰を加熱し，放射性 Cs を揮に対し，細粒分（ 2 mm ふるい下）が3 700 Bq/kg，

発除去する。本工程では脱着促進剤の化学的作用に

そして粗粒分（ 2 mm ふるい上）が1 800 Bq/kg となより放射性 Cs を取込んでいる主灰構造を破壊してり，分級工程だけでは放射性 Cs の分離は困難であ

放射性 Cs が脱離・揮発しやすい状態へ変化させる。

ることを確認した。

また同時に，揮発補助剤により放射性 Cs の揮発性

本結果より，主灰については細粒分だけでなく粗を上げることで試料全体を溶融温度まで昇温するこ

粒分も含めて全量を加熱化学処理する必要があることなく放射性 Cs を揮発させる。

とが判明した。そこで放射能濃度が比較的高い細粒⑸

分と，同濃度が低い粗粒分に分けて加熱化学試験を粉じん処理工程
排ガスとともに揮発した放射性 Cs は粒子状とし実施した。
加熱化学処理試験て存在するためバグフィルタ等により粉じんとして2. 2

回収され，その後飛灰洗浄技術等により，さらなる

2. 2. 1

減容化も可能である。

試験装置は写真１に示すような回転式電気炉を使本処理技術の特徴は以下のとおりである。
①

試験方法

用し，バッチ方式により加熱化学処理試験を実施し分級工程で放射性 Cs 濃度が揮発しやすい細粒た。所定の割合で主灰と放射性 Cs 除去剤（添加剤

分を分別することで，エネルギー消費の大きい粉砕

A および B）を混合し，混合主灰を炉心管に装入し工程での主灰処理量を低減することが可能である。

た後，キャリアガスとして空気を流しながら所定温②

加熱処理後の主灰は，比較的低温域での加熱処

度まで昇温させ，所定時間加熱反応後，室温まで冷理であるため溶融せず，コンクリート骨材やエコ

却して処理灰を回収した。排ガスはフィルタ（円筒セメントとして資源再利用の可能性がある。

ろ紙）およびガス吸収水を通過させ放射性 Cs を捕③

放射性 Cs は粉じん中に濃縮されることにより，集し，上記フィルタより粉じんを回収した。

元の汚染主灰量と比較して大幅な減容化が可能となり，仮置き場や中間貯蔵施設への搬入量および本処理プロセスを構築するにあたり，ベンチス

20

ケール試験装置を用いて実証試験を行った。また，
主灰中の放射性 Cs の存在形態の調査結果をもとに放射性 Cs 除去能の向上方法について検討し，主灰処理プロセスを確立した。

2.

実証試験

7 500
5 000

5

2 500

0

0

7
6.

4

8
2.

2

4
1.

1

7
0.

5
0.

7＜

6.

＜

＜

＜

＜

＜

＜

＜

＜

25
0.
5
12
0.

設から提供を受けたサンプルを用いた（主灰①，②）。
以下に各プロセスの試験方法および結果を示す。

10 00010＜（ストーカ炉）から発生した焼却主灰を対象に，２施

15＜

実証試験では，福島県内の一般廃棄物焼却施設

12 500主灰①粒径分布
主灰②粒径分布主灰①放射能濃度
主灰②放射能濃度

放射能濃度（Bq/kg）

25

粒径分布（％）

最終処分量を減らすことが可能である。

粒径（mm）

図２

主灰の粒径分布および粒径毎の放射能濃度

分級試験

2. 1
2. 1. 1

試験方法

電磁式ふるい振とう機を用いて主灰を分級し，粒径分布および粒径毎の放射能濃度を測定した。
2. 1. 2

試験結果

図２に主灰の粒径分布および粒径毎の放射能濃度を示す。いずれの主灰でも粒径が小さいほど放射能濃度が高くなった。この傾向は土壌と同様の傾向であった。土壌の場合，放射性 Cs は粘土鉱物の構造中に取込まれているとされており５），分級洗浄のみ
で放射能濃度の低い粗粒分の分別が可能であったのに対し，主灰では土壌に比べて粒径の違いによる濃Vol. 11 No. 2（2015 ／ 2）

神鋼環境ソリューション技報

写真１

回転式電気炉の外観
11加熱化学処理における基礎処理条件を検討するために，比較的放射能濃度が高い細粒分の主灰を用い

100 ℃，加熱時間60分の条件下で放射能除去率は90％を達成した。

て加熱温度，加熱時間および主灰に加える添加剤量

原主灰粒径の影響を比較調査した場合，同じ加熱を変化させて試験を行った。また，放射能除去率へ処理条件で，粗粒分は細粒分に比べて放射能除去率の粒径の影響について比較調査するため，粗粒分のが低くなり，放射能除去率は50 ％未満に留まった試験を行った。

（図６）。粗粒分では粒径が大きく細粒分に比べて放2. 2. 2

射性 Cs 除去剤との接触効率が悪い可能性が考えら

試験結果

表１に加熱化学処理試験における試験条件およびれたが，粗粒分を細粒分と同じ粒径（ 2 mm ふるい

試験結果を，図３～６にそれぞれ加熱温度，加熱時下）になるように破砕した後に同条件で加熱化学処

間，添加剤量，原主灰粒径を変化させたときの放射理を施した場合でも，粗粒分の放射能除去率は向上

能除去率を示す。放射能除去率は以下の式により算しなかった。本結果より，原主灰粒径の違いによる出した。なお，放射能濃度はゲルマニウム半導体検

放射能除去率の違いは，単に表面積の違いによる添

出 器（ORTEC 製 ／ GEM-30お よ び GMX-40） を 用

加剤との接触効率が原因ではなく，主灰への放射性いて測定した Cs-134と Cs-137の合計値とした。

Cs の取込まれ方が異なることに起因すると推定された。粗粒分の放射能除去率の向上については後述する。

放射能除去率（％）［浄化主灰］放射能濃度（Bq/kg）×主灰量（kg）＝100× 1－
［汚染主灰］放射能濃度（Bq/kg）×主灰量（kg）

安全性の評価

2. 3
2. 3. 1

処理物の溶出性

処理物の放射性 Cs 溶出性を評価するために逐次傾向を示した（図３）。加熱時間が放射能除去率に抽出試験を行った。試験方法は既往研究６）を踏襲し，
予め125 μm 以下に粉砕した試料に対して抽出能力

及ぼす影響は比較的小さく，処理時間60分でも処理の異なる溶媒で試料を逐次的に抽出した。逐次抽出

時間は十分であると判断できた（図４）。図５より，試験による各画分の放射性 Cs 存在割合を図７に示

主灰：添加剤 A：添加剤 B ＝70：30：5の混合比率

す。文献より処理前の主灰は残留物態の割合が多く

において放射性 Cs の８割以上を除去できることを80 ％程度であることが知られているが，今回細粒確認した。また，上記添加剤割合で，加熱温度1分と粗粒分に分けて逐次抽出試験を行うことで，易加熱温度が高い条件ほど放射能除去率は高くなる

表１
原主灰粒径
（主灰①）

加熱化学処理試験における試験条件および試験結果

添加剤混合比率
灰

放射能濃度（Bq/kg） 放射能除去率（%）
温度（℃） 時間（min） 加熱前
加熱後

添加剤 A

添加剤 B

２mm ふるい下
（有姿）

70
70
70
70
70
70
70
90
70
70
70
50
50
100

30
30
30
30
30
30
30
10
30
30
30
50
50
0

5
5
5
5
5
5
5
3
5
5
10
10
10
0

1 000
1 000
1 000
1 000
1 000
900
1 100
1 100
1 000
1 000
1 000
1 000
1 000
1 000

60
60
60
60
60
60
60
60
90
30
60
60
60
60

3 600
3 700
4 000
4 000
5 300
3 700
3 700
3 700
3 700
3 700
3 700
3 700
3 700
4 000

600
600
640
660
980
1 400
420
850
560
660
600
600
640
1 900

82
82
84
89
81
57
90
79
83
80
82
77
75
56

２mm ふるい上
（有姿）

70

30

5

1 000

60

1 800

800

49

２mm ふるい上（＜２mm に破砕）

70
70

30
30

5
5

1 000
1 100

60
60

2 000
2 400

1 000
730

40
68

12

主

加熱条件

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100

80

80

放射能除去率（％）

放射能除去率（％）

100

60

40
・試料…主灰① 2 mm ふるい下・加熱時間…60分・混合比率…主灰：A：B ＝ 70：30：5

20

0

800

900

1 000

60

40
・試料…主灰① 2 mm ふるい下・加熱温度…1 000 ℃
・混合比率…主灰：A：B ＝ 70：30：5

20

1 100

0

1 200

0

30

60

加熱温度（℃）■ 主灰① 1 000 ℃加熱■ 主灰① 1 100 ℃加熱■ 主灰② 1 000 ℃加熱

放射能除去率（％）

80
70
60
50

10

図５

3

0

10

0

30

・試料…主灰①・加熱温度…1 000 ℃
・加熱時間…60分・混合比率…主灰：A：B ＝ 70：30：5

80
60
40
20

50

2 mm ふるい下

添加剤
A（%）

2 mm ふるい上（有姿）

図６

原主灰粒径と放射能除去率の関係
表２

排ガス中放射能濃度

水溶態80

イオン交換態

60

酸化物態

測定項目

残留物態
・試料…
主灰①
・加熱温度…
1 000 ℃
・加熱時間…
60分
2 mm
2 mm ・混合比率…
主灰：A：B
ふるい下 ふるい上 ＝ 70：30：5

20
0
文献値

6）

2 mm
2 mm
ふるい下 ふるい上
加熱前

.

加熱後

逐次抽出試験による各画分での放射性 Cs 存在割合

放射能濃度（Bq/m3）
測定値

検出下限

規制値

Cs-134
Cs-137

30
76

2
2

―
―

ガス状
Cs-134（ドレン部） Cs-137

＜1
＜1

1
1

20
30

炭酸塩態

40

2 mm ふるい上（＜ 2 mm に破砕）

原主灰粒径

添加剤混合比率および加熱時間と放射能除去率の関係

100

図７

加熱時間と放射能除去率の関係

100

0
5

添加剤
B（%）

放射性 Cs 存在割合（％）

図４

加熱温度と放射能除去率の関係

90

120

加熱時間（min）

放射能除去率（％）

図３

90

粒子状
（ろ紙部）

Cs の溶出抑制にも効果があることが確認された。
2. 3. 2

排ガス中の放射能濃度

排ガスについては，放射能濃度測定方法ガイドラ
溶性の放射性 Cs は細粒分中に多く含まれ，粗粒分

イン（環境省）７）にしたがって，円筒ろ紙に捕捉さでは比較的溶出しにくい形態で放射性 Cs が存在しれた粒子状放射性物質および水に吸収されたガス状ていることが明らかになった。また，加熱化学処理

放射性物質の放射能濃度を分析した。この結果，ガ後の浄化主灰中の残留物態割合は92 ％程度と増加

ス状物質の放射能濃度は検出下限値（＜ 1 Bq/m3）

し，浄化主灰の放射性 Cs の溶出率が低下した。以未満であり，放射性 Cs は粒子状物質として存在し上のことから，本技術は汚染主灰から放射性 Cs をフィルタにより捕捉されていることが確認された。

除去するのみならず，浄化主灰中に残存した放射性分析結果の一例を表２に示す。

Vol. 11 No. 2（2015 ／ 2）

神鋼環境ソリューション技報

13

2. 4

粉砕工程の検討

Cs が露出し，原主灰中の放射性 Cs と添加剤の物理

2.2.2項で記載したように粗粒分は細粒分に比べて的な接触面積が増大したことにより Cs 除去率が向放射能除去率が低かったことから，放射能除去率の上したと考えられる。また，一般に粉砕により新し向上について検討を行った。主灰中の放射性 Cs は，い粒子表面が生じる際に，粉砕に要したエネルギのほとんどが非晶質成分中に偏在する可能性が報告されている 。そこで，主灰中の非晶質成分を物理的一部が新しく生じた粒子表面に残存し反応活性が高まるメカノケミカル効果９）があり，10 μm 未満までに破壊して放射性 Cs を露出させ，揮発しやすくす

粉砕することで同効果により反応が促進された可能るために，主灰の粉砕プロセスについてラボ試験に性も考えられる。

より検討を行った。

2. 5

８）

2. 4. 1

試験方法

基本処理プロセスの確立

上記試験結果から，主灰中に含まれる放射性 Cs

主灰の粉砕には転動式ボールミルを用いた。ボー
ルミルポットおよびメディアにはアルミナ製のもの

除去プロセスの最適処理条件について，ベンチス
ケール加熱試験装置を用いて同試験を行った。

を用い，所定時間毎に粉砕物を取出した。得られた

表３に試験条件および試験結果を示す。細粒分と粉砕物についてレーザー回折散乱法（Malvern 製／

粗粒分は分級前の存在比率で混合し，加熱温度は試

LMS-2000e/S）により粒径分布を測定するとともに，

料溶融の起こらない1 100 ℃とした。添加剤混合比

ベンチスケール加熱化学処理試験と同様のプロセス

率は，薬剤量を抑制しつつ放射性 Cs の揮発効率をによりラボスケールで加熱試験を行った。加熱試験

高めるため，主灰：添加剤 A：添加剤 B ＝70：30：

装置は卓上型管状炉を使用した。粉砕した主灰と放10とした。放射能除去率は80 ％以上を達成し，上射性 Cs 除去剤を主灰：添加剤 A：添加剤 B ＝70：

気条件により主灰中に含まれる放射性 Cs を安定し30：5の割合で混合したものをアルミナボート（W16て除去できることを明らかにした。

× L80× H12 mm）に充填し，1 000 ℃に予め加熱保持した炉内に装入し，60分後に取り出した。炉内はキャリアガスとして空気を 1 L/min で導入し雰囲気を調整した。
ラボ 試験結果

図８に粉砕後の主灰粒径（D50値）と粉砕物の加熱処理による放射能除去率の関係を示す。細粒分では粉砕による放射能除去率の向上が認められなかった。一方，粗粒分では主灰粒径が小さいほど放射能除去率は向上し，10 μm 未満まで粉砕すると放射能

放射能除去率（％）

2. 4. 2100

除去率は80 ％を超え，未粉砕の細粒分と同等の放

80
60
40
20
0

射能除去率が得られた。焼却主灰では非晶質中に放射性 Cs が多く含まれると仮定すれば，上記結果は粒子径の微細化により非晶質中に含まれる放射性原主灰粒径（主灰②）

主灰・卓上管状炉使用

主灰① 2 mm ふるい下・加熱温度…1 000 ℃

主灰① 2 mm ふるい上・加熱時間…60 min

主灰② 2 mm ふるい下・混合比率…主灰：A：B ＝ 70：30：5

主灰② 2 mm ふるい上

0

10

図８

試験条件および試験結果

添加剤混合比率

加熱条件

添加剤 B

30

（2 mm）

主灰粉砕後粒径（D50）と放射能除去率の関係

表３

添加剤 A

20

主灰粉砕後粒径（D50）（μm）

放射能濃度（Bq/kg） 放射能除去率

温度（℃）時間（min） 加熱前

加熱後

（%）

２mm ふるい下（有姿）＋２mm ふるい上（粉砕後 D50 ＝ 5.5 μm）

70

30

10

1100

60

4 600

450

89

２mm ふるい下（有姿）＋２mm ふるい上（粉砕後 D50 ＝ 6.7 μm）

70

30

10

1100

60

4 600

480

83

14

神鋼環境ソリューション技報

Vol. 11 No. 2（2015 ／ 2）

む

す

び

放射能汚染主灰に含まれる放射性 Cs 除去技術の開発を目的に，加熱化学処理技術による焼却主灰中の放射性 Cs 除去法について検討した。
ベンチスケール試験装置にて放射能汚染土壌と同様の処理プロセスにより，主灰細粒分（ 2 mm ふるい下）から放射性 Cs を除去し，浄化主灰の放射性Cs 溶出抑制効果も確認された。また，粗粒分（ 2mm ふるい上）を粉砕することにより放射能除去率は向上し，最大で90 ％の放射性 Cs を除去可能である放射能汚染主灰の処理プロセスを確立した。
本プロセスにより一時保管されている8 000 Bq/kg
以下の主灰や，今後中間貯蔵施設内で発生が予想される高濃度の放射能汚染主灰の適正な処分が進むことを期待する。
謝辞
本研究は，独立行政法人国立環境研究所との共同研究により実施した。ここに関係者各位に謝意を表します。
［参考文献］
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ム の 溶 出 特 性 と 溶 出 試 験， 廃 棄 物 資 源 循 環 学 会 誌，
Vol.24, No.4（2013），pp.274-280
７）環境省，廃棄物関係ガイドライン 平成25年３月
第２版，第五部 放射能濃度等測定方法ガイドライン（2013）
８）Amirhomayoun Saffarzadeh, Takayuki Shimaoka,
Yoshitada Kakuta, Takashi Kawano: Cesium distribution
and phases in proxy experiments on the incineration ofradioactively contaminated waste from the Fukushima area,
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９）久保輝一郎：メカノケミストリー概論，東京化学同人（1971）

プロセス技術開発部 新規プロセス室

Vol. 11 No. 2（2015 ／ 2）

神鋼環境ソリューション技報

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