地球環境研究，Vol.20（2018）

ゲルマニウム半導体検出器を用いたγ線スペクトロメトリーのシステム構築
下岡順

直＊

清水隆

一＊＊

北沢俊

幸＊

川野良

信＊

キーワード：ゲルマニウム半導体検出器、γ線スペクトロメトリー、自然放射線、大型機器装置（ICP-MSおよびXRF）、測定精度

１．はじめに熱ルミネッセンスおよび光ルミネッセンス（以下、ルる。また、同一試料を用いて本システムで求めたデータを、環境システム学科に設置している大型機器装置で求めたデータと比較を行ったので報告する。

ミネッセンス）年代測定は、加熱もしくは露光によってゼロリセット（年代の初期化）したイベント後から試料が浴びた放射線量を定量することで年代決定する測定法

２．Ge検出器を用いたγ線スペクトロメトリーの概要である（例えば、長友1999；奥村・下岡2011など）。ル

環境システム学科に設置するGe検出器は、ミリオン

ミネッセンス年代は、ゼロリセットから現在までに蓄テクノロジーズ・キャンベラ株式会社（旧キャンベラ

積した放射線量（蓄積線量）と、一年間に吸収する放射ジャパン株式会社）製7229P-7500S-2019である。検出器

線量（年間線量）を見積もり、蓄積線量を年間線量で除は古いため型番が無く、左側の４桁の数字が結晶の形状することで求める。ルミネッセンス年代を精度良く求め（同軸型）、真中の４桁の数字がクライオスタットの形状るためには、蓄積線量と年間線量を同じ精度で求める必（垂直型）、右側の４桁の数字の内、最初２桁が相対効率要がある（長友1991）。ルミネッセンス年代測定の年間（20％）、次の２桁が分解能（1.3 MeVで2.0 keV）であ

線量評価法には、熱ルミネッセンス線量計（TLD）素ることを表す。

子を用いて放射線量を直接的に評価する方法と、化学分図１に、環境システム学科に設置しているGe検出器

析や放射化分析などで求めた核種の濃度から見積もる間の構成を示す。検出部は、遮蔽のため、鉛ブロックを接的な評価方法がこれまでよく用いられてきた（長友用いて10〜15 cm厚になるように囲った。検出器へのバ

1999）。しかし、前者はTLD素子の入手が困難になった

イアス電源は、高圧電源（2.5 kV）を用いた。高電圧をことから、近年ではあまり行われなくなってきており、かけたGe結晶で生じる電気ノイズを抑制するため、Ge後者の手法を用いた測定と線量評価が主流になりつつあ結晶が入っているクライオスタットは液体窒素を用いてる。

常に冷却している。試料から放出されたγ線が検出器に

立正大学地球環境科学部環境システム学科（以下、環入ってくると、放射線と物質の相互作用としてパルス波境システム学科）に設置するゲルマニウム半導体検出形が得られる。パルス波形は、前置増幅器から主増幅器器（以下、Ge検出器）は、これまで東日本大震災後のを経てMCAでアナログ信号からデジタル信号に変換さ放射能モニタリングなどに用いられてきた（立正大学地

れ、パルス波高がパソコンにデータとして収集される。

球環境科学部通信2012）。現在は、主にルミネッセンス

パソコンのプログラムソフト（図２）は、計測時間とし年代測定のために、γ線スペクトロメトリーによる年間てLive timeが設定でき、Dead timeを含めたReal time

線量評価を行っている。本研究では、従来の計数装置が自動でカウントされる。そして、観察する核種から放（キャンベラ製series 35 plus）に替えて、新しく多重波出されるγ線をROI（region of interest）として設定し、高分析器（MCA）とデータ収集ができるプログラムソ

スペクトル上のピーク面積からバックグラウンド（BG）フト（スペクトルエクスプローラ）を導入し、全自動でを差し引いて、正味の計数値を求めることができる。

計測できるシステムを構築したので、その概要を記述す＊＊＊

今回、ルミネッセンス年代測定の年間線量評価のた

立正大学地球環境科学部
立正大学大学院地球環境科学研究科
179

ゲルマニウム半導体検出器を用いたγ線スペクトロメトリーのシステム構築（下岡・清水・北沢・川野）

め、自然放射線を計測するROIを設定した。設定した
238

ROIは、 U系列および Th系列の娘核種からのγ線（ROI#1〜7） と、40Kか ら の γ 線（ROI#8） で あ る（ 表１および図２）。238U系列および232Th系列の娘核種からは、前者が226Ra（ROI#1）、214Pb（ROI#2およびROI#4）
、
214

表１

各ROIの核種とそのγ線エネルギー

232

Bi（ROI#6）、後者が228Ac（ROI#3およびROI#7）、208Tl（ROI#5）から放出されるγ線をROIとして設定した。なお、238U系列および232Th系列は、放射壊変系列の途中に希ガスのRnを含むため、Rn損失（Aitken1985）が起こると放射非平衡になり、年間線量を過小評価することに

ROI#

SeriesNuclideEnergy（keV）

１

U（pre Rn） Ra-226

186.0

２

U （post Rn） Pb-214

295.2

３

Th （pre Rn） Ac-228

338.4

４

U （post Rn） Pb-214

351.9

５

Th （post Rn） Tl-208

583.1

６

U （post Rn） Bi-214

616.5７Th （pre Rn） Ac-228

８－K-40968.91460.8なる。そのため、Rnに壊変する前後の核種を観察することで放射平衡が保たれているかを確認できるようにROIを設定した。

３．自然放射線の定量分析
検量線作成試料として、産業技術総合研究所地質調査 総 合 セ ン タ ー の 標 準 試 料JA-3、JB-2、JB-3、JG-1a、JR-1を用いた。標準試料の推奨値は、Imai et al .（1996）から引用した。測定する幾何学系を同じ条件にするために、試料は外形57.8 mm×63.5 mm×20.0 mmのプラスチックケースに封入して作成した。なお、放射平衡になるまで、試料は封入後約30日間程度静置してから測定を行った。検量線は、土器片や焼石、火山灰を含む土壌な1

図１2

Ge検出器のブロックダイヤグラム（a）と計測機器システムの構成（b）

どルミネッセンス年代測定の様々な対象試料に合わせるため、試料重量10、20、30 gでそれぞれ作成した。図３

モノクロ11232132

モノクロ3

図１ 下岡ほか

モノク
ロ9

図２180

プログラムソフトによるγ線スペクトルとROIデータ

図2

下岡ほか

図22 下岡ほか
図下岡ほか

モノクロ

地球環境研究，Vol.20（2018）に、試料30 gを用いた検量線を示す。

４．大型機器装置を利用した測定精度比較

各ROIの検量線は、最小二乗法を用いて一次式で作成した。各検量線の相関係数（R2）も、図３に示した。U###

Ge検出器を用いた自然放射線計測の測定精度保証の#系列では、相関係数がROI 1で0.9693、ROI 2、 4、 6でため、Ge検出器と、環境システム学科で設置している#0.9866〜0.9910であった。ROI 1は低エネルギー（186.0

大型機器装置を利用して、同一試料の核種濃度の比較をkeV）であり、コンプトン散乱や後方散乱ピークの影響行った。試料は、栃木県宇都宮市で採取した斑状細粒花を受けやすいため、低濃度側で若干ばらつきが生じた崗岩（以下、宇都宮花崗岩）を用いた（西川ほか2015）。

#と考えられる。よって、ROI 1の値は参考値とし、U濃##Ge検出器では、宇都宮花崗岩を粉砕後、プラスチック#度はROI 2、 4、 6で得られた値を放射平衡であるとし##ケースに封入して５日間計測し、U、Th およびK2O濃#て、加重平均で求めた。Th系列では、ROI 3、 5、 7の度を求めた。

相関係数は0.9955〜0.9993であり、Th濃度はこれら３つ

大型機器装置では、宇都宮花崗岩のU濃度はSII社製のROIで得られた値を放射平衡であるとして、加重平均誘導結合プラズマ質量分析（ICP-MS）装置（新藤ほかで求めた。Kは、相関係数0.9987であった。本来、年間2009）、ThおよびK2O濃度はリガク社製波長分散型蛍光線量評価のために濃度はKのみで求めるが、今回は後述

X線（XRF）装置（川野2010）を用いて分析した。ICP-する比較検討のため酸化物（K2O）濃度として求めた。

MSとXRFの測定精度の確認は、新藤ほか（2009）および川野・清水（2017）や、川野（2010）などですでに行

1
CONCENTRATION（ppm or %）23

図３ 標準試料から求めた各ROIの検量線
U系列はROI#1、#2、#4、#6、Th系列はROI#3、#5、#7、KはROI#8である。

図 3 下岡ほか

11181

ゲルマニウム半導体検出器を用いたγ線スペクトロメトリーのシステム構築（下岡・清水・北沢・川野）われており、同一試料を測定して比較することでGe検Ge検出器の維持管理は、環境システム学科の先生方の出器を用いた自然放射線計測の測定精度保証ができるとご理解、ご協力の下に行われている。福岡孝昭先生、清考える。

水洋先生、平井壽子先生には、校正用放射線源管理のGe検出器と、ICP-MSおよびXRFで得られた結果を比件でご指導、ご教示いただいた。毎週の液体窒素購入手較した（表２）。その結果、核種３種類で両者の比はU

続きでは、学科事務の松井一恵さんにお世話になっていで0.90、Thで0.99、K2Oで1.05となり、どれも±10％のる。また、本稿作成にあたっては、（株）蒜山地質年代間に入ることからよく一致する結果となった。このこと

学研究所の小畑直也氏から、粗稿に対して有意義なコメから、これら大型機器装置により、Ge検出器の測定精ントをいただいた。さらに、本稿は匿名査読者のコメン度が保証できるだろう。

トにより改善された。ここに、以上の皆様に感謝申し上げる。なお、本研究には、日本学術振興会科学研究費表２

Ge検出器とICP-MSおよびXRF装置で得られた同一試料の核種濃度の比較
Ge検出器①

ICP-MS/XRF②①／②U（ppm）

2.34±0.12

2.60.90Th（ppm）

21.67±0.59

220.99K2O（wt％）4.61±0.114.38

1.05（若手研究Ａ：課題番号25702011）の一部を使用した。
引用文献
Aitken, M.J.（1985）Thermoluminescence dating. AcademicPress, 357p.
Imai, N., Terashima, S., Itoh, S. and Ando, A.（1996）1996
compilation of analytical data on nine GSJ geochemicalr e f e r e n c e s a m p l e s , “ S e d i m e n t a r y r o c k s e r i e s ”,

５．まとめ
Ge検出器の測定精度を、環境システム学科で設置しGeostandards Newsletter, 20, 165-216.
川野良信（2010）蛍光X線装置による珪酸塩岩石および堆積物の定量化学分析．地球環境研究，12，85-97．ている大型機器装置のICP-MSとXRFを用いて比較検討

川野良信・清水隆一（2017）レーザーアブレーションICP-を行い、Ge検出器では精度良く自然放射線計測が行わMS分析法によるガラスビード試料定量分析条件の再検討．

れていることが確認された。ただし、今回は１試料のみでの精度比較であることから、今後もほかの複数の試料を用いて比較検討する必要がある。また、川野（2010）の報告にあるように、標準試料を繰り返し計測して検量線の再現性を検証することも重要である。
現在、鉛ブロックを用いて検出部分は遮蔽しているが、さらに精度向上のためにBG軽減の方策を検討している。
例えば、高エネルギーのγ線や210Pbからの寄与を更に低減できるように鉛遮蔽内部を無酸素銅板で覆うことや、鉛遮蔽内部空間の空気に含まれるRnの娘核種等から放出される放射線を低減するために、冷却用液体窒素から

地球環境研究，19，11-19．
長友恒人（1991）TLおよびESR年代測定のための年間線量率の測定．月刊地球，13，249-253．
長友恒人（1999）ルミネッセンス法．考古学のための年代測定学入門，古今書院，59-76．
西川晃太郎・清水隆一・川野良信（2015）栃木県、宇都宮市北部に分布する花崗岩質岩の岩石学的研究．地球環境研究，
17，27-34．
奥村輔・下岡順直（2011）ルミネッセンス年代測定を開始するための心得―日本における年代研究の現状―．地質技術，１，5-17．
立正大学地球環境科学部通信（2012）放射能量を定期的に観測．第３号，立正大学地球環境科学部．

蒸発した窒素ガスを鉛遮蔽内部空間に封入する（戸崎・新藤智子・杉内由佳・嶋田有里奈・福岡孝昭（2009）レー角山2017）などの改良を行っていく。これにより、よりザーアブレーション誘導結合プラズマ質量分析（LA-ICP-高精度に放射線計測できるようになることが期待される。
謝辞
立正大学地球環境科学部環境システム学科に設置する

182MS）法によるガラスビード試料の定量分析．地球環境研究，
11，103-119．
戸崎充男・角山雄一（2017）放射能分析．ぶんせき，４，132-139．

地球環境研究，Vol.20（2018）

Measurement of Natural-Radiation using Ge detector forLuminescence dating, and comparison of the measurement
accuracy using ICP-MS and XRF apparatuses
SHITAOKA Yorinao＊ , SHIMIZU Ryuichi＊＊ , KITAZAWA Toshiyuki＊ , KAWANO Yoshinobu＊
Faculty of Geo-environmental Science, Rissho University
Graduate School of Geo-environmental Science, Rissho University＊＊＊

Key words: Ge detector, Gamma-ray spectrometry, natural radiation, ICP-MS and XRF apparatuses,
measurement accuracy

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