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陽電子消滅法によるステンレス鋼の疲労評価
Fatigue Evaluation by Positron Annihilation Lineshape Analysis
河口 恭寛(Yasuhiro Kawaguchi )*中村 規子(Noriko Nakamura)†要約
加圧水型原子炉PWRの一次系ステンレス配管に蓄積される疲労を，亀裂が発生する以前に非破壊評価することをねらいとして，陽電子消滅法を疲労評価に適用することを試みた．本
研究では，68Geを陽電子源として用い，消滅γ線のエネルギーピークの拡がりを観測した．その結果，応力振幅が200MPaより高い範囲では疲労の蓄積が進むにつれエネルギー拡がりを示すパラメータが増加することを観測した．これにより，ある応力振幅以上では陽電子消滅法によるステンレス鋼の疲労程度の評価が可能であることが示された．
キーワード

疲労，非破壊評価，陽電子消滅，消滅γ線，応力振幅

Abstract
Aiming at non-destructive evaluation of fatigue stored in a stainless steel (SUS316)
pipe of the primary cooling water in pressurized water reactors (PWR) before generation of cracks,
we tried to apply positron annihilation lineshape analysis to fatigue evaluation. 68Ge was used as apositron source and decrement of energy spread of the annihilation gamma ray peak was observed. As
a result, it was found that the energy decrement parameter increased with stored stress for the case inwhich stress amplitude was higher than 200 MPa. Thereby, the possibility to evaluate the degree offatigue in stainless steel by the positron annihilation lineshape analysis above some stress amplitude
was shown.

Keywords

fatigue, non-destructive evaluation, positron annihilation, annihilation gamma ray, stressamplitude

1. はじめに滅するまでの時間分布を測定する方法であり，クラック発生以前の塑性変化による空孔や転位と言った

原子力発電プラントが運転を開始してから30年近ミクロ組織の変化に敏感であることが知られている

く経過しており，プラント設備を構成する機器材料（1）〜（3）は，長年の使用により経年的に変化が生じているとの疲労を測定することを目指しているため，システ考えられる．そのため，機器の機能が損なわれる以ムをより簡単にできる消滅対γ線のエネルギー拡が前に経年劣化を検出し，機器材料の劣化の程度を評りを観測する方法（ドップラーブロードニング法）

価することは極めて重要である．

を取った．

．ここでは，容易に原子力発電所内の配管等

本研究では，原子力発電所一次系ステンレス配管

ドップラーブロードニング法は，これまでにいくに蓄積される疲労について，その劣化程度を非破壊つかの金属材料に関して塑性変形や疲労損傷につい的に検出し評価するため，「陽電子消滅法」に着目て実験が行われているが（4）〜（6），系統的なデータの評した．陽電子消滅法は，加速器や放射性同位元素か価は行われていない．本報では，原子力発電所で広らでる陽電子と材料中の電子が消滅する際に発生すく用いられているステンレス鋼SUS316に疲労を加るγ線のドップラー拡がりや，陽電子が材料中で消えた試験片について，陽電子消滅法による測定を行* （株）原子力安全システム研究所† 石川島播磨重工業（株）

技術システム研究所

129

い，その疲労評価の可能性を調べると共に，同じ試γ線検出器

験片についてミクロ組織観察も行って比較した結果について示す．さらに，今後この技術を原子力発電γ線所の実際の機器材料に適用するために解決するべきGe

68

課題を提示する．

2.
2.1

γ線e+〜250μm

実験方法

格子欠陥（空孔、転位）で消滅

陽電子消滅法

図１2.1.1e+γ線

γ線

完全格子で消滅

陽電子消滅法の概要

測定原理

図１に陽電子消滅の概念図を示す．陽電子（e +）は，68Ga，22Na等の次に示すようなβ+崩壊によって＋ν+ +- ++ +- ++ + +- -＋ e＋ ＋ ν

伝導電子発生するものである．
22

Na →

68

Ga →

22Ne

68

Zn

陽イオン（原子核＋内殻電子）-＋ e＋

測定されるピーク

伝導電子との消滅

内殻電子との消滅

511keV68

γ線エネルギー68

ただし， Gaはしばしば Geの電子捕獲（EC）で（a）欠陥なし（完全格子での消滅）生成して使う．本研究でも68Geを用いた．
陽電子を材料にあてると，減速した後に材料中の電子と対消滅を起こし，ほぼ正反対に２本のγ線が発生する．静止した電子と陽電子が対消滅を起こしたときの１本のγ線のエネルギーは511keVであるが，電子が動いているためにドップラー効果によっ

空孔陽イオン（原子核＋内殻電子）+- + ++ -- - ++- + +測定されるピーク

伝導電子との消滅

内殻電子との消滅-てエネルギーの幅が生じる（陽電子も動いているが電子よりもずっと遅いため，その動きは無視できる）．従って，陽電子消滅のγ線のエネルギー分布

伝導電子のしみだし

511keVγ線エネルギー（b）欠陥あり（空孔での消滅）を測定することにより材料中の電子の状態がわか

図２

る．

消滅γ線のエネルギー分布

図２に劣化検出の原理を示す．材料中の電子には内殻電子と伝導電子があるが，全ての陽電子が内殻欠陥あり

1.8keV

電子と消滅した場合に発生するγ線のエネルギー分
布は，図中（a）および（b）に一点鎖線で示したように幅広いものとなる．一方，全ての陽電子が伝導欠陥なし

電子と消滅した場合のγ線のエネルギー分布は図中（a）および（b）に二点鎖線で示したように釣鐘型
511keVとなる（7）．実際に測定されるγ線のエネルギー分布はこの２つを合わせたものであり，陽電子消滅に関S＝与する電子の，伝導電子もしくは内殻電子の割合によってγ線のエネルギー分布の形状が決まる．

図３

γ線エネルギー

ピーク中央部のカウント数
全体のカウント数

陽電子消滅法でのSパラメータの定義

130

3.5mm

材料中に空孔があると周りの原子から伝導電子の生じる．陽電子は正の電荷を持っているので，そこに引き寄せられて伝導電子と対消滅をおこす割合が5.6mm

しみだしが起こり，うっすらと負に帯電した状態が陽電子源 68Ge大きくなる．従って，空孔の数が多くなるにつれて，伝導電子との消滅の割合が大きくなり，γ線のエネルギー分布の幅が狭く，ピークが鋭くなる．
γ線エネルギー分布の評価は一般に，図３に示す
ようにピーク中央部のカウント数と全体のカウント

アルミニウム当て金
陽電子源構造拡大図

陽電子源68Ge
試験体
標準γ線源7Be

液体窒素
デュワ−数との比で表されるSパラメータで行う．金属材料に損傷が付与され，空孔や転位が多くなるほどγ線のエネルギー分布の幅が狭く，ピークが鋭くなるの信号で，Sパラメータは大きくなる．

2.1.2

測定装置

実験に用いた陽電子消滅測定装置を図４に示す．

信号

γ線検出器

信号処理装置パーソナル
コンピューター

図４

保持金具

陽電子消滅測定装置

全体は高純度Geγ線検出器（分解能： 60Co（1.332MeV）においてFWHM＝1.75keV，検出器を冷却するための液体窒素デュワーを含む），前置増幅器，高電圧電源，計数部（主増幅器，アナログ／デジタ
ル変換器，カウンタ），解析部，陽電子源およびそ3068.7160の他の構成部品からなる．本研究では陽電子源には68Geを用い，このECで生成する68Gaの陽電子はエネルギーが高いので試料の奥深くまで試験できる．陽M18×1.5

φ10 or 8

図５35

試験体の形状電子源は当て金材と一体化されており，測定時には当て金材と反対側から発する陽電子を測定試料にあ30mm

てる．試料中の電子−陽電子対消滅により発生したγ線は，試料および陽電子源の前方に位置するγ線検出器によりとらえられ，増幅，デジタル化され，パーソナルコンピュータで解析した．１点の測定時間は６分程度で，検出された信号はその場で解析しSパラメータを計算した．

1mm
1mm
1mm 1mm
陽電子消滅測定点10

疲労試験
切陽電子消滅測定

2.2

疲労試験

図６2

断
ミクロ組織観察

試験片評価手順ステンレス鋼SUS316の200A Sch120または160（それぞれ板厚18.2または23.0mm）の鋼管より丸棒エメリ紙の1000番まで長手方向に研磨した．

試験片を作製し，室温にて疲労試験を行った．試験

疲労試験は表１に示すように完全引張圧縮軸ひず体の形状を図５に示す．試験片平行部は機械加工後，み，または荷重制御で，室温大気中にて行った．ひ
ずみ制御試験では，ひずみ速度は0.4％／secで，荷131

表１重制御試験では１〜３Hzとした．応力振幅200MPaを越える条件では，まず破断まで疲労試験を行い，材疲労試験条件料

SUS316

破断繰り返し数Nf を求めた．繰り返し数をN，N／Nf を疲労寿命比とし，いくつかのN／Nf に相当する途中止め試験片の作製も行った．また，200MPa

制御方法

荷重制御

ひずみ制御

試験温度

室

室

以下の試験では，まず100MPaから200MPaまで20MPa毎の６条件で N ＝100,000回の試験片を作製し，その結果より３条件（120，180，200MPa）を応力・ひずみ
振 幅

温100.120.140.160
180.200.215.220
230Pa

温

0.31%選び，その前後の繰返し数の試験片の作製を行った．
これらの試験片に対して，図６に示すように中央部を切断し陽電子消滅測定と透過型電子顕微鏡（TEM）によるミクロ組織観察を行った．陽電子消滅法では各試験体について９点の測定を行い，その平均値を試験体のSパラメータとした．

N/Nf=0%N/Nf=1%

3. 実験結果および考察
3.1

ミクロ組織観察結果

図７に応力振幅220MPaのTEMによるミクロ組織観察結果を示す．ステンレス鋼SUS316は1000℃以上で固溶化熱処理を行うため，受入状態（すなわち疲労寿命比０％）でのミクロ組織は転位などの欠陥

N/Nf=25%

N/Nf=100% 1μm
図７応力振幅220MPa疲労試験片のTEM観察が少なく，また析出物も観察されない．疲労寿命比１％で転位の増加が見られるが，転位は局部的に集まり絡みあっている．また，その集まり方は，同一結晶粒内で方向が揃っている．疲労が進むと，転位がさらに増殖して，疲労寿命比100％でかなり転位密度は増加する．しかし，破壊近くの繰り返し数でしばしば見られるセル組織にまで発達している部位は少なく，セルと言うよりは，「迷路状」になって

表２215Mpa以上での疲労試験回数

応力・ひずみ振幅

破壊回数

0.31％

36,950230MPa87,246220MPa393,300

215MPa1,860,000

いる．
250MPaと計測されていることからもわかるように，3.2陽電子消滅法測定結果

今回の試験条件では疲労寿命は最も短く（104オーダー），１サイクル当たりの損傷付加でいえば最も図８に応力振幅215MPa以上およびひずみ振幅厳しい条件である．疲労寿命比25％程度の比較的低0.31％の測定結果を，横軸に疲労寿命比（N／Nf ），い疲労寿命比まででSパラメータの変化量は大き縦軸にSパラメータの非損傷材からの変化量としてく，それ以降は飽和傾向を示した．特に，疲労寿命各試験片毎にプロットした図を示す．また，表２に比10％までの増加量が大きかった．

それぞれの破断回数を示す．
ひずみ振幅0.31％は1／2Nf近傍のサイクル数で約

応力振幅220MPaの場合には疲労初期でのSパラメータの増加量は緩やかで，比較的疲労寿命の全体に

132

Sパラメータ変化量

0.025
0.31%
230MPa220MPa215MPa

0.020
0.015
0.010
0.005
0.000
0.010.11
疲労寿命比（％）

10100

図８ 応力振幅215MPa以上および歪み振幅0.31％疲労試験片での陽電子消滅法測定結果

わたってSパラメータの増大傾向が見られた．
応力振幅215MPaの場合には，疲労寿命は0.008

な，ほぼ疲労限に近いと思われる疲労試験条件である．応力振幅230MPaと220MPaの場合もSパラメータの変化量は単調増加を示している．
疲労寿命の全体を通して見てみると，Sパラメー
タの増加傾向は疲労初期での増加量の方が疲労中期以降に比べて高いが，ひずみ振幅0.31％で見られた

Sパラメータ変化量1,000,000回を越え，今回の試験条件では最も緩やか

0.006
0.004
0.002
0-0.002100

ような飽和の傾向は見られない．また，疲労初期で150の増加は，ひずみ振幅0.31％と比較して緩やかである．応力振幅215MPaは疲労寿命は1,000,000回を越え，ほぼ疲労限に近いと思われる疲労試験条件であ200250

応力振幅（MPa）

図９ 100.000回疲労試験片での陽電子消滅測定結果

る．Sパラメータの飽和傾向は見られず，またSパラメータにばらつきはあるものの，繰返し数の増加
図９に100MPaから200MPaまで20MPa毎の６条件で作製した N ＝100,000回の試験体の測定結果を，215MPaのN＝100,000回の結果と併せて示す．横軸に応力，縦軸にSパラメータの非損傷材からの変化量としてプロットした．応力振幅100MPaでは，非損傷材とほぼ同程度のSパラメータである．それ以上の応力振幅では，Sパラメータは非損傷材よりも高くなっている．これより，応力振幅100MPa，繰返し数100,000回の損傷が，陽電子消滅法による検出の限界に近いと思われる．また，応力振幅120，140および160MPaでの変化量はほぼ同程度である．

0.003

Sパラメータ変化量に伴い，Sパラメータも増加傾向を示している．

0.002

230MPa220MPa215MPa0.001
0.000-0.001
1,000

10,000100,000

1,000,000

繰返し回数

図10 200MPa以下の応力振幅疲労試験片での陽電子消滅法測定結果

133

180MPaで若干増加し，200MPaではさらに増加してラメータの挙動および疲労損傷の検出限界を確認すいる．

ることができた．

この結果より，変化の見られた応力振幅である200MPaと180MPa，および，パラメータに若干の増

疲労損傷度評価方法

3.3

加が見られた120MPaの３条件にて，引き続き試験を行うこととした．

実プラント材料の損傷度を評価するためには，測図10にその結果を示す．応力振幅200MPaの試験定パラメータ（ここではSパラメータ）と損傷度

では，全体として繰り返し数の増加に伴い，Sパラ（ここでは疲労寿命比 N ／ Nf または繰り返し数 N ）メータも増加の傾向を示すが，ばらつきもみられる．のマスターカーブを事前に作成することが必要であ

これは応力振幅215MPaと傾向が似ている．180MPa

る．の試験では，繰返し数1,000回でSパラメータは若干陽電子消滅測定により得られるSパラメータはひ増加するが，10,000回および30,000回では非損傷材

ずみ振幅，または応力振幅依存があるため，このマとほぼ同等の値となる．応力振幅120MPaの場合も，スターカーブもひずみ振幅または応力振幅を考慮し繰返し数1,000回でSパラメータは若干増加するが，たものとする必要がある．現状では，図８および９

その差異は非常に微小でありその後は若干の減少にの測定結果より作成することを考えているが，今後転じる．これらの試験は応力振幅がかなり低く，ま測定点数を増やして検討を行いたい．また，得られた，それぞれの応力振幅の差も小さいため，わずかた測定パラメータから損傷評価を行うため図11にデな設定条件，試験条件の違いが，疲労試験に影響しータを整理した．

たものと考えられる．従って応力振幅180MPa以下

これはステンレス鋼SUS316の疲労曲線上に，今の場合，繰返し損傷を付与すればSパラメータが増回測定した試験片のそれぞれの点でのSパラメータ加する可能性は高いと考えられるが，低応力振幅疲の測定値を範囲を区切って示したものである．これ

労試験でみられる「ばらつき」の程度と，Sパラメより，測定したSパラメータの値より疲労材料が疲ータの変化量がほぼ同程度（0.001以下）であるた

労曲線上のどの範囲に位置するのか把握することがめ，現時点のデータからは，応力振幅180MPa以下できる．さらに評価部位の全ひずみ範囲がわかっての範囲では疲労損傷の定量的な評価は困難であるといれば，測定したSパラメータの値より繰返し数お思われる．

よび疲労寿命比を評価することが可能である．

これらの結果と図６のミクロ組織観察結果との比較を行うと，Sパラメータの増加の様子と転位密度の増加および絡みに相関があるように思われる．す280

なわち，Sパラメータは，転位の挙動といったミクの密度が増加し，これらの欠陥が陽電子の消滅サイトとなり，Sパラメータが増加すると考えられる．
また，組織観察は，実際の状態を観察できるため，得られる情報が多いが，定量的な評価を行うことは難しい．一方，陽電子消滅法は，組織の微妙な差異をSパラメータの変化量としてとらえることができるが，ひずみおよび応力振幅依存性があることがわ
かる．

+
240

たひずみおよび応力振幅での疲労の進行に伴うSパ

0〜0.0020.002 〜 0.005
0.005 〜 0.010+ 0.010 〜 0.015
0.015 〜++

220

S-N curve

200S＜0.002
1801010 210 310 410 510 610 7

繰返し回数以上のことからドップラーブロードニング法による陽電子消滅法でのステンレス鋼SUS316の異なっ

S＞0.015260
応力振幅（MPa）

ロ組織に敏感であると言える．疲労損傷により欠陥

図11

S-N曲線とSパラメータ変化量の関係

10 8

134

4. 結論

放射線環境を調査し，実機放射線環境下での適用性の検討を行う．

4.1 まとめ３）現在行っているのは，室温における疲労試験片
非破壊手法として用いることのできる陽電子消滅法により，原子力発電所一次系配管に用いられていであるため，実機環境により近い高温環境疲労試
験片のSパラメータ測定を行う．

るステンレス鋼SUS316材の疲労損傷測定を行い，損傷度評価の可能性について検討を行った．以下に，得られた結果をまとめる．
１）応力振幅220MPa以上では，Sパラメータは単調４）繰返し応力の分布が一様でない疲労試験片でのSパラメータ分布測定を行う．
５）疲労評価アルゴリズムの検証を行う．

増加である．このデータを基にしてマスターカー
ブを作り，これを用いて精度よく疲労評価を行うことが可能であると思われる．
２）応力振幅200〜215MPaでは，Sパラメータにばらつきはあるものの，繰返し数の増加に伴い，S

文献（1）Hautojarvi, P. ed.,“Positrons in Solid”., SpringerVerlag . Heidelberg, Finland (1979)

パラメータも増加傾向を示している．この増加量（2）Brauer G., L. Liszkay, B. Molnar and R. Krause,はある程度の繰返し数（10,000回以上）を越えれ“Microstructural aspects of neutron embrittlement

ば非損傷材と比較して有為な差であると言えるたof reactor pressure vessel steels.” A view from

め，測定データを充実させ，ある程度の精度を持

positron annihilation spectroscopy,” Nuclear

ったマスターカーブを作成することができれば，Engineering and Design, Vol. 127, pp. 47-68 (1991)

疲労評価は可能であると考えられる．

（3）長谷川雅幸,「陽電子消滅法の原理と格子欠陥研究」, まてりあ, Vol. 35, pp. 93-102 (1993)

３）応力振幅180MPa以下の場合も，繰返し損傷を付与すればSパラメータが増加する可能性は高い（4）Hughes, A.E., “Probing Materials with Positrons,”
Materials in Engineering, Vol. 2, pp.34-40 (1980)と考えられるが，低応力振幅疲労試験でみられる（5）Uchida, M., Y. Ohta, N. Nakamura and K. Yoshida,「ばらつき」の程度と，Sパラメータの変化量が“Application of positron annihilation lineshape

ほぼ同程度であるため，現時点のデータからは，

analysis to fatigue damage and thermal

疲労損傷の定量的な評価は困難であると考えられ

embrittlement for nuclear plant materials,”

る．

Proceedings of the 13th International Conference
on NDE in the Nuclear and Pressure VesselIndustries, pp.349-353 (1995)

4.2

今後の課題

（6）Maeda, N., N. Nakamura, M. Uchida, Y. Ohta andK. Yoshida, “Application of positron annihilation

１）Ｓパラメータの変化は応力振幅，歪み振幅に依lineshape analysis to fatigue damage for nuclear

存することから，この関係を明らかにし，マスタ

plant materials,” Nuclear Engineering and Design,ーカーブの充実を図るため，データの蓄積を図り，Vol. 167, pp.169-174 (1996)

そのデータをマスターカーブに反映させる．

（7）谷川庄一郎,「陽電子を用いた表面研究」,物理学最前線 5,pp.75-80(1983)

２）原子力発電所では環境のγ線が陽電子消滅法による測定に影響することが考えられるため，現場