11) 低温焼成磁器の製品化技術の研究
寺﨑 信、堤 靖幸
本研究は低温焼成磁器の普及推進のための技術開発を目的としたもので、本年度は素地の焼成変形を少なくするための焼腰向上素地の改良試験と土物風合い磁器の調合試験を行った。1200℃の本焼きでは目標とする焼腰の強い磁器と土物風合いの磁器が得られた。

1. はじめに
地球温暖化防止への社会的関心は高まっており、陶磁を向上できれば焼成による軟化変形が少なくなり、形状の自由度が増す。

器産業でも地球温暖化ガスの排出抑制は取り組むべき必これらのことから低温焼成磁器の普及推進を目的として須課題となっている。またガス燃料が高騰しており、省エ低温焼成磁器において素地の焼腰の向上、土物風磁器ネルギー技術が求められている。一方、陶磁器の製造工の開発および、それらに適合した釉薬のバリエーションを程における二酸化炭素排出およびエネルギー消費の割拡げる研究開発を行う。本年度は昨年度に行った焼腰を合は焼成工程が大半を占める。そのため、二酸化炭素排向上させる素地の改良試験と土物風合いを有する磁器の出量削減と省エネルギー化には低温焼成技術の推進が調合試験を行った。

重要である。
肥前地区の磁器の主原料となっている天草陶石は熊本県天草で採石されている。陶石資源の枯渇が心配され

2. 実験方法
2.1 焼腰向上素地の改良試験たことがあるが、埋蔵量自体は豊富である。しかし鉱脈は低温焼成素地の焼腰を向上させるための改良調合を細長く、採石には多大な表土の除去が必要である。陶石行った。原料は皿山と浜平の天草低火度陶石を 2：1 の割出荷量は最盛期の 1/4 以下にまで減少している。採石コ合でブレンドしたローラミル粉砕物（SK17）、益田長石、本ストに占める廃土石処理の割合は増大し経営を圧迫して山蛙目粘土（特級）、ニュージーランドカオリン、ＳＰカオリ

おり２０年ほど前には１０社あった天草の陶石業者が現在ン、珪石を用いた。原料の重量による調合割合を表 1 には３社に減っている。この状況が続けば良質な陶石の安示す。

定供給に支障が出る。陶石の鉱脈には随伴鉱物として低火度陶石と呼ばれる耐火度の低い石が含まれており、ほとんど未利用で廃土石として処理されている。切羽によっては低火度陶石が良質の陶石より多いこともあり、採石コストを上げる要因となっている。低温焼成用陶土はこの低火度陶石を活用しており、低温焼成磁器の普及拡大は良質の天草陶石の安定供給の意味からも重要である。
現在、県内陶磁器産業で用いられている陶土や釉薬には多くの種類があり、それらから多様な製品が作られて

表 1 改良陶土の使用原料とその調合割合.

原料名mass％

低火度陶石

40益田長石20

本山蛙目粘土（特級）10SPカオリン10

ニュージーランドカオリン

16

珪石

4いる。しかし、これまで取り組んできた低温焼成磁器 1-4）は原料を 1 バッチ 500ｇもしくは 1ｋｇで秤量し、水分率素材の種類が少なく、更なる広がりや事業化を妨げる一28mass％、珪酸ナトリウム 0.3mass％となるように水と珪酸因となっている。他方、食器には付加価値を高めるためナトリウムを加えたものをミキサーとポットミルを使って十に、多様な形状の器や伝統的な釉調、土物の風合いなど分に混合し泥漿とした。この泥漿で試験体を作成した。成製品の差別化を求めるニーズがある。また、素地の焼腰形法は 鋳込み 成形で 形状は ベ ン デ ィ ン グ 試験用

20×7×125ｍｍ、曲げ強度試験用 10×5×90ｍｍの棒状いるものを配合原料として使用することとした。に成形した。これを 0.1ｍ3 のガス窯で還元焼成した。焼成

普通の土物は 1240～1280℃程度で焼かれているが、温度は 1130～1285℃の範囲で行い、（財）ファインセラミ

低温焼成を目的に 1200℃で焼き締まる土物風磁器の調

ックスセンター製 JFCC 実用標準物質シリーズリファサー整をすることとした。配合試験及び物性評価は前述 2.1 とモ TYPE L（以下リファサーモ）を用い試験体付近に配置同様な方法で行った。

し、焼成後に温度を確認した。焼成品の焼腰の強さは図1に示す 10ｃｍスパンのベンディング台に乗せた試験体の3. 結果と考察焼下がり量（ｍｍ）で評価した。同試験による天草陶土の3.1 焼腰向上素地の焼成性状

1300℃焼成体の焼下がり量は 7ｍｍ程度である。今回の改良陶土と A40 陶土の各焼成温度での焼下がり量を図

改良では焼下がり量 5ｍｍ以下を目標値とした。焼成体の2 に示す。焼成温度はリファサーモの指示温度である。ど物性として３点曲げ強度、熱膨張係数、吸水率、嵩比重なちらの陶土の焼成体も焼成温度と焼下がり量に明確な相どを測定した。３点曲げ強度は島津製作所製オートグラフ

関が見られ、改良陶土の焼腰が向上しているのがわかる。

AG-X10ｋN、結晶相の同定は PANalitical 製 X’PertPRO、焼成温度 1230℃程度で目標とする焼下がり量 5ｍｍとな

熱膨張係数はブルカー・AXS 製 TMA4000SA により測定っている。

した。比較のために、これまでに開発し使われている低温焼成陶土 A40 も同様に焼成し物性を測定した。

図 1 ベンディング試験.

2.2 土物風磁器の原料
土物原料の供給は、陶土業にゆだねられ採掘場や可採量は知られておらず、提供される陶土の品質も安定性や

図 2 各焼成温度における焼下がり量.

物性に課題がある場合がある。このような課題を解決する
ため陶土の原料の選定にあたり、品質が安定していること、

図 3 に焼成温度と吸水率、図 4 に焼成温度と嵩比重の天草陶石の供給にも寄与できることを前提に、陶石の精関係を示す。どちらの陶土の焼成体も 1160℃辺りで急激製工程から算出する洗鉱残渣と粉砕微粒陶石を利用するに吸水性がなくなっている。1250℃を超えた辺りでの嵩こととした。陶石は品質を向上させるため、水洗および分比重の低下は改良陶土の方が A40 より少ない。

級をするが、この時の洗鉱残渣は沈殿槽に貯められている。沈殿物はフィルタープレスで絞られ、「プレス土」と呼ばれ一部再利用されているが、ほとんどは廃棄処分されている。現在、皿山脈の陶石が継続的に採掘・洗鉱処理されているため、このプレス土も安定した性状であることが期待される。また、酸化鉄成分の多い低品位陶石は酸処理により品質を向上させている。低品位陶石は酸処理の前に小粒に粉砕されるが、この時に微粒のものは 3mmの篩にかけられる。品質は安定していると思われるが、あまり再利用の用途がなく、一部、「砕粉」として利用されて

図 3 焼成温度による吸水率変化.

これらのことから A40 より改良陶土の焼成可能な温度範囲

どちらの試験体も焼成温度は 1229℃である。焼成体中でが広いことが推測される。

確認できる結晶相は α-石英とムライトのみであり、TMA曲線からも異常収縮を起こすクリストバライト等の生成は認められなかった。熱膨張係数は 7.36×10-6/K（RT～650℃）であり、釉薬を合わせ易い通常の範囲であった。

図 4 焼成温度による嵩比重変化.

図 5 に焼成温度と曲げ強度の関係を示す。改良陶土の図 7 改良素地焼成体の TMA 曲線.

焼成体は1150℃以上の焼成温度域では80MPa以上の強度を持つ。これは A40 や天草陶土の 1300℃焼成体のそ3.2 土物風磁器の配合試験

れと比較して良好な値である。

原料の化学組成を表2 に、また X 線回折パターンを図8に示す。プレス土はマシコバイトやカオリナイトが認められ、可塑性原料として利用できるが、砕粉は石英リッチのようであり、可塑性は期待できない。また、プレス土は酸化鉄を 2.83mass％含有しているため、土物の風合いを出す原料として利用できる。ノルム計算による鉱物量の推定
は、プレス土では石英 34mass％・粘土 41mass％・長石22mass％となり、普通の天草陶土よりも粘土質である。砕粉の場合、石英51mass％・粘土28mass％・長石20mass％

図 5 焼成温度による曲げ強度変化.となる。砕粉は利用価値の低い粉砕廃棄物であるが、有効利用を図りたい。

改良陶土の焼成体の X 線回折パターンを図 6 に TMA 曲線を図 7 に示す。

図 6 改良素地焼結体の X 線回折パターン.

表 2 原料の化学組成.

（単位：mass％）

化学成分

プレス土砕粉L.O.I.

5.28

3.13

SiO267.46

77.21

AL2 O3

19.96

14.64

Fe 2 O3

2.83

1.11

TiO20.140.02

CaO

0.090.09MgO

0.240.09

Na2 O

0.130.10

K2 O

3.48

3.19Total

99.6199.58

図 9 市販素地Ｓ３の吸水率・嵩比重.

図 8 原料の X 線回折パターン.

表3 は土物風磁器素地の調合例（Ｄ１～Ｄ９）であるが、低温焼成でも安定した性状を得るため蛙目粘土及び長石も使用した。また、比較のため、市販の土物 5 種類（Ｓ１～Ｓ5）も試験した。
表 3 土物風磁器素地の調合割合.

図 10 試験素地 D1 の吸水率・嵩比重.

（mass％）

D1D2D3D4D5D6D7D8D9プレス土1006020-50-

50040

砕 粉-

3060703050204020

蛙目粘土-1020301030103020益田長石----1020203020

図 9～12 は吸水率と嵩比重の焼成性状を示す。図 9 は市販陶土の例であるが、1200℃還元焼成でも焼き締まらず、更に焼成温度を上げても嵩比重の低下、つまりブローテ
ィングと考えられる変化が生じる。他の市販陶土でも焼き締まるものはなかった。他方、試験陶土はＤ１、Ｄ５及びＤ７について 1200℃還元焼成で焼き締まり、嵩密度も高い

図 11 試験素地 D5 の吸水率・嵩比重.

結果となり、良い物性を示している
図 13 は試験陶土の焼き下り量を測定した結果であるが、Ｄ５が焼下りも小さい。図１4 はこれまでに開発した 1）SK6用の白釉を施釉した色見本である。Ｄ１、Ｄ５、Ｄ７は市販
陶土Ｓ１、Ｓ３の色味に近く、1200℃の土物風磁器として利用できる。ただ、Ｄ１は廃棄量の少ないプレス土単味であるのに対し、Ｄ５、Ｄ７は廃棄量が多い砕粉も活用しており、より有効な調合と考えている。
図 12 試験素地 D7 の吸水率・嵩比重.

４）寺﨑 信, 佐賀県窯業技術センター平成9 年度業務報
告書, 67-71 (1997).

図 13 試験素地の焼下がり量.

図 14 白釉による色見.（上：酸化、下：還元）

4. まとめ
焼腰向上素地の改良試験を行い、曲げ強度や熱膨張係数などの物性を大きく変えることなく焼腰を向上した陶土を開発した。この陶土は 1160～1280℃程度で焼成可能だが、焼下がり量が 5ｍｍ以下となる 1160～1230℃での焼成が望ましい。
また、天草陶石の精製工程から出てくる廃棄原料を利用して、1200℃程度で焼き締まる土物風磁器の調合を行い、酸化焼成や還元焼成で土物の風合いを持つ陶土を得ることができた。

参考文献
１）堤 靖幸, 寺﨑 信, 佐賀県窯業技術センター平成 20年度研究報告書, 1-4 (2009).
２）堤 靖幸, 寺﨑 信, 佐賀県窯業技術センター平成 19年度研究報告書, 6-9 (2008).
３）堤 靖幸, 寺﨑 信, 佐賀県窯業技術センター平成 18年度研究報告書, 4-7 (2007).