太陽地球システム・エネルギー学講座
地球システム計測学分野

Solar and Terrestrial Systems and Energy Sciences

Earth System Monitoring and Instrumentation

大気中のオゾン等微量成分の変動の研究
Variations of ozone and related trace species in the atmosphere

准教授 村田 功
Associate Professor

Isao Murata

当研究室では、「グローバルな大気環境変動」をキーワードに、オゾン減少問題や地球温暖化など、地球規模の環境変動に関わる大気中の微量成分の観測的研究を行っている。2022 年は、つくばにおけるフーリエ変換型分光器（FTIR）観測による ClONO2、メタン同位体等の高度分布導出を行った。また、南極・昭和基地における大気重力波の気球観測を行った。
Height profiles of ClONO2 and some isotopes of methane were retrieved from the spectra observed with a Fourier transform infrared spectrometer(FTIR) at Tsukuba. Balloon measurements for atmospheric gravity wave were performed at Syowa station, Antarctica.

用した研究は主にサンプリングデータの高精度な分析によって発展してきた。一方、赤外分光では絶対量の少ない同位体でも吸収強度の強い吸収線を用いれば解析は可能であるが、吸収線の強度などに数 % 程度の不確定性があることが多く、‰単位の微少な絶対値を精度よく求めることは難しい。しかし、同位体比の相対的な変動は% オーダーであることも多く、吸収線強度の不確定性はバイアスとして全てのデータに同様に効くため相対変動には影響しない。そこで、

我々は 国 立 環 境 研 究 所との 共 同 研 究として、 つくばにおけるFTIR による観 測を 1998 年より行っている。FTIR では太陽光の2-15 μm の赤外領域のスペクトルから大気中の多くの微量成分の高度分布等を調べることができる。同様の観測を行っている国際的な研究グループ NDACC/IRWG (Network for the Detectionof Atmospheric Composition Change/Infrared WorkingGroup) では、各観測ステーションの結果を総合して地球規模の変動要因を解明する研究を進めており、これまでにも HCl、HCHO等についての論 文を共同で 発表している。今年は OCS の経年変化に関する論 文 (Hannigan et al., 2022) が出版された。また、
ClONO2 やメタン同位体の解析を行った。
安定な成分である。中緯度の成層圏では両者の和がほぼ塩素化合物の総量となり、フロン規制による成層圏塩素量の減少傾向のモニタリングに重要である。ClONO2 の吸収線は 12.8 µm 付近にあるが非常に吸収が弱く解析が難しいため、つくばではこれまで解析していなかった。今回、ベルギーの研究グループの協力で解析パラメータの最適化を行い、カラム全量を導出した。図 1 に 2021 年 1 月の吸収は 780.2 cm -1 付近にありかなり弱いが、上部に示した残差を見ると比較的精度良くフィッティングできていることが分かる。今後
も ClONO2 の導出は継続的に進めていく予定である。
大気中の分子の水素、炭素、酸素等の同位体比は、その発生源や経由した化学反応によって異なる。そのため同位体比を観測することでその成分の履歴に関する情報が得られる。ただし、同位体比を求めるには高精度な観測が必要で、これまで大気中の同位体を利Fig.1 Fitting result for ClONO2 from the spectrum
observed on Jan. 25, 2021.

40 Coexistence Activity Report 2022

Atmospheric species from different sources have different isotope ratios
due to bioactivity, etc. In addition, chemical reactions sometimes cause
isotopes to fractionate. Therefore, we can obtain information for sourcesor chemical processes from observed isotope anomalies. Usually, theisotope anomalies are very small (in the order of permille) and accurate
measurements such as sampling are needed. There are few measurementswith infrared spectroscopy because the uncertainties of the absorption
intensities are usually as large as percent or more. But the variations ofisotope anomalies sometimes show values in the order of percent ormore and the uncertainty of the absorption intensity does not affect

ずはメタンについて検討を始めた。メタンには 12CH4 の他に 13CH4 、12CH3 D といった安定同位体が存在する。図 2 に 8 µm 帯の波数領域で 13CH4 を解析してみたフィッティングの結果を示す。13CH4 の吸収は 1234.2 cm -1 付近にある比較的強いものでうまくフィッティングできている。12CH3 D についても解析は始めているが、こちらは強い吸収線がまだ見つかっていないので、解析に適した波数領域の探索から進めていく予定である。
村田は昨年 11 月から今年 3 月まで第 63 次南極地域観測隊に夏隊員として参加し、スーパープレッシャー気球を用いた大気重力波の観測を行った。大気重力波は、大気中の運動量輸送を担い、中層大気の子午面循環の駆動を通じて成層圏・中間圏の温度・物質分布の決定に重要な役割を果たす。しかし、南極地域では大気重力波の観測情報が不十分である。スーパープレッシャー気球は一定高度（今回は 18 km）を長期間浮遊することが可能で、2 次元風速と気圧の観測により重力波の運動量輸送を全周波数帯域で定量的に測定でき、その水平分布もとらえることができる。これを昭和基地の PANSYレーダー観測および最新の気象再解析データと組み合わせることにより、大気重力波による運動量輸送の 3 次元的描像を捉えることが目的である。今回は観測手法の確立が主目的で、3 回の放球を行いAssociate Professor Murata serves as an evaluation committee member
for the Center for Health and Environment, Miyagi PrefecturalGovernment, and he attended four committee meetings. He also serves
as a member of the environmental assessment technology examinationcommittee, Miyagi Prefectural Government, and he attended eightcommittee meetings.

いずれも 18 km 付近での水平浮遊に成功した。図 3、4 に 1 回目の放球の様子と放球メンバーの写真を示す。
村田は 2015 年から宮城県保健環境センターの評価委員をしており、今年も 4 回の評価委員会に出席して県保健環境センターが行っている研究の評価を行った。また、2020 年から宮城県環境影響評
価技術審査会委員となり、近年申請の増えている風力発電事業を中心に 8 回の審査会に出席した。

Fig.2 Fitting result for 13CH4 from the spectra observed in 2021.

Fig.3 The first launch on January 6.
(Photo by Noriyuki Takeyoshi, JARE63)

Department of Frontier Sciences for Advanced Environment

25 日に観測したスペクトルのフィッティングの例を示す。ClONO2

ClONO2 is a reservoir of chlorine containing species together with HCl.
The sum of the two species almost becomes the total abundance of thechlorine-containing species in the stratosphere of the mid-latitudes andis important to the monitoring of the decrease of the stratosphericchlorine according to the Montreal protocol. Absorption lines of ClONO2
exist at 12.8 µm, but they are very weak. The retrieval was performed
using parameters for Jungfraujoch (E. Mahieu, personal communication)
as a reference. Fig. 1 shows a fitting result for ClONO2 from the spectrum
at 779.30–780.60 cm-1 observed on January 25, 2021. The weak absorptionof ClONO2 can be seen at 780.2 cm-1 and the residuals show that thespectrum was fitted well. We will continue the retrieval in the future.

相対的な変動であれば赤外分光でも観測可能ではないかと考え、まAssociate Professor Murata participated in the 63rd Japanese Antarctic
Research Expedition as a summer member from November 2021 toMarch 2022 and carried out the observation of atmospheric gravity
waves with a super-pressure balloon. Atmospheric gravity waves
transport momentum in the atmosphere and play an important role indetermining temperature and material distribution through driving themeridional circulation in the middle atmosphere. However, theobservational constraint on the momentum transport due to gravity
waves is insufficient in the Antarctic. The super-pressure balloon canstay at a certain altitude (18 km at this time) for a long duration andobserve momentum transport due to gravity waves in all frequency
bands, and its horizontal distribution is clarified as well. By combining
it with the PANSY radar observation at Syowa station and the state-ofthe-art meteorological reanalysis data, a 3D picture of momentum
transport due to gravity waves is acquired, which contributes to theimprovement of future predictions made by the climate model. Threeballoons were successfully launched from Syowa Station in January andFebruary, followed by a level flight at an altitude of 18 km. Fig. 3 and 4
show the first launch on January 6 and a group photo of the launch
members, respectively.

先端環境創成学専攻

ClONO2 は HCl とともに塩素のリザーバー分子と呼ばれる比較的In collaboration with the National Institute for Environmental Studies,
we have been investigating the temporal and spatial variations ofatmospheric trace species with solar infrared spectroscopy using FTIR
at Tsukuba since 1998. We have contributed to the activity of theNetwork for the Detection of Atmospheric Composition Change/Infrared Working Group (NDACC/IRWG) and collaborated on HCl,HCHO, and so on. In 2022, a paper on the temporal variation of OCS(Hannigan et al., 2022) was published. ClONO2 and some isotopes ofmethane were newly analyzed.

relative changes. Therefore, we can measure the relative changes of theisotope anomalies with infrared spectroscopy. We recently began theretrieval of isotopes of methane. Methane has isotopes such as 12CH4 ,
13
CH4 , and 12CH 3D. Fig.2 shows a fitting result for 13CH4 from the spectrain the 8-µm region. As for 12CH 3D, we are searching for adequate
wavenumber regions to fit.

Fig.4 Group photo of the launch members.
(Photo by Kentaro Baba, JARE63)
Coexistence Activity Report 202241