名古屋大学加速器質量分析計業績報告書，XX，2009.03

極微量放射能測定と放射年代測定への応用
金沢大学・環日本海域環境研究センター・低レベル放射能実験施設

山本政儀，美濃健太
1.はじめに人間と取り巻く生活環境，すなわち地殻の表層，水圏，その上の大気圏には，約 46億年前に地球が創成されたときから 40K ，お2Th ，あるいはお8U (天然放射性核種)など，さら宇宙線により絶えず生成されている放射性核種(宇宙線生成放射性核種)が種々のレベルで広く分布・存在している。また，これらの放射性核種に加えて，人工放射性核種も 1945 年以来の大気圏での核実験や原子力平和利用に付随した人的活動によって環境に負荷されてきた。
放射性核種は，放射線影響や放射線防護の観点から良く研究されてきたが，一方では、1)重さが量れない僅な量であっても容易に検出できる特性をもっていること， 2)一定の物理的半減期で減少すること，さらに 3) 供給源や供給量が把握されていること等のために自然界で起こっている

金沢大学・環日本海域環境研究センター・低レベル放射能実験施設{旧:金沢大学理学部附属低レベル紋射能実験施設)

種々の地球化学的なプロセスの時間や速度の変化についての情報を提供

学術会議から政府 iこ出された「環境絞射能研究所』と放射1975 年に金沢大学「理学部鮒騰低レベル放射能実験施設j として線際審議機研究所の設趨の勧告をルーツ iこ持ち，鵬輔幽

環境放射能の綴究を箆的とする我が留の大学の霊長ーの施設として設立さた。
この間:してくれるトレー

1)微量の天然及び人工紋射性核種の測定に関する研究

サー(追跡子)と2) 環境放射能の研究(紋射能汚染や拳動)

3) 放射性核種をプローブとする地涼化学的研究
4) 各種放射年代測定法の開発と応用研究
5) 放射線被爆の評価等の研究などしての側面を持ち
2.，，ている。

本講演では，金圭 --2 欄

測定にも多用され夢の長た，放射壊変の原理を利用した年代年合わせている。ま測定感度~殺げ，これまでの測定の 1/10-1/100 レベルが測定できれば更なるブレークスルー的な研究が可能

尾小屋に地息下測定室を地下溺定室を設けることで解決可能

設ける
4 年がかりの手作業.

2 台の検出著書で測定開始一 1995/6

分解能が良い検出効率の大きな測定器の開発と地上で除き切れない宇宙線のパックグランドの低減化(iJ+t先生が中心となって}沢大学の低レベル放射能実験施設の現状と併せて最近の当施設での放射年代測定に関わる研究の話題を紹介してみたい。
2. 極微量放射能測定
金沢大学の低レベル放射能実験施設(現:環日本海域環境研究センターに所属)は，学術会議(上図)から政府に出された環境放射能研究所と放射線障害基礎研究所の設䋭㪈㪇䋭名古屋大学加速器質量分析計業績報告書，XX，2009.03

置の勧告にルーツを持ち， 1975 年に環境放射能の教育・研究を目的として，我が国の大学の唯一の放射能研
究の附属施設として設立された。それ以来，自然界に存在する放射性核種や人工の放射性核種の放射線影
響に関わる研究やそれらをトレーサーとする地球化学的研究年代測定への応用を試みてきた。しかし，環境中の人工放射性核種の濃度は，表層の土壌などを除くと非常に低減しており放竪埜堅手1)β 線

従来の測定量，測定方法で/・血・.
¥2)γ 線(電磁波)は困難な状況になってきた。

これを打破しブレークスル
ー的な研究を目指して，

10

年ほど前から小村先生(2008 年 3 月退職)が中心~~ー分行側線.・~

原子数の測定(ICP‑MS)

加速器質量量分析針 (AMS)(TIMS)

室を構築し地上測I
Ge検出器開 γ 線スペクト口メトリー~I

I Iα 線スペクト口メトリー

III中性子カウンター..‑‑‑‑‑‑‑i￨

尾小震にま楚備されている検出器は BG

1)環境中性子誘導核種(Au-198)

定より約 2 桁低い極| 宇宙化学分野

2) 陣石中の宇宙線誘導核種の測定

低パックグランド3) 雨水中の宇宙線誘導核種の研究

地球化学分野1)日本海沿岸海水のラジウム同位体の研究

放射能測定を実現

2) 大気中放射性核種の高分解能変動解析
3) ラドンと地震した。現在 18 台の4) Th-228/Ra-228 比による年齢測定法の開発

検出器が稼働してに類の無い非常にIの極めて少ない Ge検出器 (18 台}

射能測定のための地下測定

破壊測定では世界一一~i 波体シンチレーションカウンター!

トンネル内に極低レベル放る放射性核種の非φ

貿筆分析計
誘導絡会プラズマ質量量分析計になり，古い銅鉱山跡地のおり， γ 線を放出す

3)α 線 (He原子槙)4) 中性子¥.
/\、\昔-----ょこれらの紋射線の測定は，種類，半減期v・レベルによって異なり創意工夫が必要

薮磁鷺厳重還資幾分析計の Ge 検出器による|(e-' e+)

放射線影響分野

1) JCO臨界事故関係
2) Ag-108mlこよる原爆中性子評価の可能性
3)Eu‑'52 による原爆中性子評価
4) 劣化ウラン弾の測定魅了的な施設になっている。最近は，物理的半減期の長い放射性核種(数千年以上)の微量測定に対しては，放射線測定よりも原子数測定が有利であることから， ISP山MS䋭㪈㪈䋭名古屋大学加速器質量分析計業績報告書，XX，2009.03が多用されるようになり， TIMS ，さらに極低レベル測定 AMS も普及している(国内では，14C ，IOBe 測定など)。

上図に，尾小屋地下での微弱放射能測定を利用して実施されてきたこれまで研究項目の幾つかを示すが，従来の試料量，測定法では不可能であった研究が可能になり，新分野への更なる展開が期待されている。
3. 放射年代測定
科学的な厳密さをもった数値として年代が得られるようになったのは， 19 世紀末に発見された放射壊変の原理を利用した年代測定が行われるようになってからである。

放射壊変を利用した年代測定には，宇宙線生成核種を利用する方法，放射壊変系列における放射平衡からのずれを利用する方法などが多用されている。当実験施設でもこれまで珊瑚なと、への放射年代の応用など多くの年代測定研究を行ってきた。ここでは，バイオマットの生成速度や資源保護の観点からの甲殻類カニの年齢推定のための228RaP26Ra

e~hP28R司法と湖底堆積物の堆積年代推定へのアイオニウム法(23<Th‑234U̲238U 法)の適応例を紹介する。
3.
1228RaP26Ra あるいは 228RaP26Ra 法を用いる炭酸塩バイオマット成長速度推定
石灰岩地域や温鉱泉地では，水中の Ca 2+が豊富に存在しカルサイトに過飽和な状態で容易に層状炭酸構築物が形成される。通常それらの表面にはバイオマット(微生物被膜)が付着し，その成長には微生物の分泌物が重要な役割を果たしていると考えられている。山梨県増富温鉱泉は古くから強放射能温泉として知られ，その鉱泉付近の沈殿物には多量のケイ酸やシアノバクテリアが見られ現世のストロマイトが形成さ

尾小屋での地下 Ge測定一環境試料では40K 含有量の少ない試料に最適'*r:/こ放射性核穫を含む

一般式

A(t)=P/S.exp(・λ ・ t)
A(Z)=P/S.exp(・λ・ZlS)
ウラン系列核種

U‑
238(U‑234)

トリウム系列核穣

Ra・228ι

ふ水におけにくくづ口イドやRa・226

水Mft持制学内、畷衝立場

濃度

IRa‑228̲m̲̲̲̲̲Aa(Z)=PalS.
exp(‑ﾀs'ZlS)

普通す耳H指物が溜まるとi?ii iffl ではIl;f，'のため長さがおく成っている。

+

Ra・226f:l~賓の効果を巧えな〈ても良い万 iL

r.t誌での深さ (ma日 dcpth)

A6(Z)=Ps/
S'exp(-À6 ・ ZlS)g/
cm2針。 v 主主主九正 t l V !t'，A

九=A(Z)=
P/S• exp 十λ ・ZlS)
A(t) P/S'exp(・λ. t)

放射能比1鱒鱒鱒欄欄尊属殺到IlJËi主 S! 主人(Zl を Z に対して片封数フロットした
fti 線の傾をき m から See_-L/ml よ ， 'C 算 111 さわろ e

A6Asl(Z)=PafP6 ・ exp (‑ﾀs‑z/s)2• \ \!質量堆積速度T ¥ ¥ m~ -ìJSs~ 0….

l
21g/cmy

積過程

iで Ra-2 見 Ra-228 の濃度が変化しても，Ra-228/Ra-226 放射能比が一定

二三一

M閣時 depth (g/cm")

䋭㪈㪉䋭i

A6Asl(Z)=PalP
6'exp(・ {λs ‑Àtí)・ZlS) I

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書，XX，2009.03れつつある。増富温鉱泉水には、天然のウランやトリウム系列の放射性核種が含まれており，炭酸塩バイオマットに Ca と同族のラジウム (Ra) が含まれていることが期待できる。沈殿生成速度の評価は、沈殿物の形成年代，形成過程，さらにそれを通しての環境変動の解析に非常に重要である。ここでは，増富鉱泉丹生沢に出来ている層状の炭酸塩バイオマットの年代を 22汁 hp28 Ra あるいは 228RaP26Ra 法を用いて検討した。

228Th/228Ra， 228Ra/226Ra 年代測定

山梨県増富鉱泉丹生沢の炭酸塩バイオマット

園翠冨置&璽. .
彊藍E
Th・232 ß ~ Ra・228 ー丘~ Ac・228 - βTII2"1.4
X
l010Y T112"5.
7Y

Th ・228

T112"6.
13hα，

T112"
1.90Y

1mys 「EATh22s'
As=(λTh2:zs!(^Th228・ λg)}( 1 ・exp (・ (λ8 ・ λ.Th 22S).t)ca.
0.
32Yca.6.
8Y
E0.
5;
=!

1.4 トg.J.
.
0窃

ト 228 Tb/228 R8

1.2 ト ー JIi偲』

bi
G>‑lb :1S=I.33 g1山|>・a

詰 0.1 r軍
国tø a区@刊

戸品主ミ

Ni
IG>c

Z∞
NN

01

0.
01020.
1

10Ji II I110.
55

10Age(year)

Massdepth(g/cm2)
山梨県増富鉱泉の丹生沢の炭酸塩バイオマットの沈積速度

山梨県浴室鉱泉の丹生沢の炭酸塩バイオマットの年代測定
228D~ ̲228Ra‑'‑'‑oThdatingmethod

測定の結果，表層試料が 228Ra の親核種 232Th を含まないこともあって，表層および3cm 付近では各々 135 士 27 日， 216 土 25 日の，さらに深い 6cm の所では 6.6+ 1. 2 年の堆積年代を推定でき，堆積が連続的と考えるよりも不連続の時期があったと推察した。

いずれにしても，バイオマットに関わる炭酸塩沈殿の年代推定ができ，形態変選の詳䋭㪈㪊䋭名古屋大学加速器質量分析計業績報告書，XX，2009.03

細な検討を可能にしたことは非常に興味深い。

3.
2 22守hF28 Ra 法を用いた甲殻類カニの年齢推定
我が国の水産業において，海産資源の保護は極めて重要である。甲殻類，特に越前ガニの資源保護も例外ではない。
今回，福井県若狭エネルギー・セ越前ガニの雌
雌の方がカニ資源保護の立場から重要ンターとの共同研究で越前カニ雌の年齢推定にチャレンジしている(浜島先生)。雌の保護が，雄に比べて優先度が高い。下図に

雌ガニ 1 杯から得た甲羅の乾燥‑‑'‑試料の Y 線スペクトルを不す。

I

何回かの脱皮を繰り返し卵を作れる親ガ

228Ra そして 22汁h をそれらの娘核|ニに成長種より測定可能であることが分|

その後，何年生きるかる。現在，飼育時の最終脱皮後|ことができるのか?

(卵が産める雌ガニ)のおおよその経過年数が既知の雌ガニを用いて測定を実施しており、さらなる検討が必要であるが，良好な結果が得られつつある。

1000~ーー一一:
28Ra(228Ac)/ 338kev

υ226Ra(214Pb)。HW回 100zz

228Th(212Pb)
239kevhc/tnuoc

Sample:crab “ KIHADA"
Volume:18.
06gmeasuringtime:sec<国υ

∞~

1320

330

340

350360energy(k町)

10D。
υ400600energy(kev)䋭㪈㪋䋭800」 ω。

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書，XX，2009.03

3.3 湖底堆積物の堆積年代決定へのアイオニウム法(お8U ̲234U̲
23<T h 法)

第四紀の湖底堆積物における堆積年代決定法として、これまで 210Pb ( 137 CS) 法、 14C年代測定法が広く利用されてきた。しかしながら、これらの手法には適用可能な範囲

Pb(日7CS) 法で数百年、 14C 年代測定法で約 5 万年)に制限があり、第四紀更新世の年代測定法には依然として空白の期間が存在している。 U 系列核種(お8U_234U
̲23<Th)(2lOを用いる年代測定法は数万年から約 100 万年の範囲を補う有力な方法として、主に海洋で珊瑚や貝殻などの閉鎖系が保証されやすい試料で利用されてきた。ここでは湖底堆積物(フブスグル湖)へのアイオニウム年代測定法の適用例と誤差の評価を紹介する。

年代測定における珊瑚や貝殻などの炭酸塩試料と湖底堆積物試料の決ぷ玄〉

定的な違いは、陸域の岩石や土壌に,.,I 'I~.Ii/ß'I'i. ', ,I 1由来する U 系列核種(陸源性 U) が, ,Iー I•,,.'r•

常に混入し得るか否かという点に帰着できる。陸源性 U は一般に放射平衡に達していると考えられるので、年代測定に用いることはできない。
珊瑚や貝殻では陸源性 U が存在するような試料を排除し、海水(幻4UP38 U= 1. 14) から取り込まれた U(自生性 U) のみを含む試料から信自生性・陸源性 U 系列核種の概念図

頼に足る年代測定をすることができるが、湖底堆積物の場合では然るべき方法によって全 U 濃度から陸源性 U 濃度を差し引いた自生性 U 濃度に着目する必要が生じる。

疑似アイソクロン法は直接的に自生性 U 系列核種の比を求めることができ、最も数学的に優れた方法として利用されている。鉱物を選定したり酸の強度を変えて抽出したりすることで、同じ年代ではあるが異なる同位体比を持つ試料に対し、=

p:O

1f +‑0.
723~h/238U とお4Up38 U を軸にプロットし誤差重み付き最小二乗法で回帰すると、 234UP38U 軸の切片が自生性別Up38 U誤差相関なし比となる。これは水に不溶な 23~h を陸源性物質の指標とし、これが存在しないときの即ち自生性成分の 234UP38U比を外挿することに対応する。同様に
自生性 230T h/238U 比も外挿によって推定することができる (Osmond isochron) 。

これら二つの比を用いることで、放射誤差相関と確率楕円の関係

壊変の一般式から初期値を必要とせ䋭㪈㪌䋭名古屋大学加速器質量分析計業績報告書，XX，2009.03

ずに年代を算出することが可能になる。
我々はモンゴル北部に位置するフブスグル湖の湖底堆積物 (HDP04) に対し、アイオニウム年代測定法を実施した。実際には、上記の方法 (Osmond-type pairedisochron)を拡張させた 3D アイソクロン法を使用している。推定された自生性 23吋h/238 U 、234UP38U はそれぞれ共通の分母(238 U) で除算することにより生じる誤差相関を含んでいる。誤差相関は視覚的には x-y 軸の誤差を考慮した時に得られる確率楕円の傾きとして表現されるが、上記の方法では共通の軸(232Thp38 U 軸)により生じた誤差相関の効果を二度引用することになり、正確な誤差を得ることができない。 3D アイソクロン法はこの問題を「全て同時に計算する」ことにより解決しているといえる。即ち、x 軸に 234UP38U 、

y 軸に 23<T h/238U 、z 軸に 23~h/238U を取り三次元で回帰することで、232Th/ 238 U 軸

フブスグル湖 HDP04 コア 14.71m の年代

陸源性成分のV‑主ンドメンバー
コ虫色ztR 組制佃

Osmondi,

自生 性成分の 平面

3D アイソクロン法の概念図

右:フブスグル湖堆積物試料での実際の応用例

x-y 平面(アイソクロン平面)に正確な誤差の確率楕円を描くことを可能にする。

フブスグル湖の堆積物に実際に実施したアイオニウム年代測定法では概ね良好な結果が得られた。 10% 程の誤差はあるものの、年代測定法のなかった空白の時期に新たな手法を適用したことは意義深いものであるといえる。
参考文献

小村和久，他，超低レベル放射能測定の現状と展望: Radioisotopes , 55 , 233‑
243(2006) ,55 、

293-306 (2006) ,55 , 691‑
697(2006).

田中義太郎、山本政儀、田崎和江:炭酸塩バイオマットの放射年代測定­
山梨県増富鉱泉を例として、地質学雑誌、 107 ， 673-680 (2001).

Osmond , J.K., May, J.P. , Tanner, W.F.
:AgeoftheCapeKennedyb
arrier‑and‑Iagooncomplex , J.Geophys.Res. , 75 , 5459‑
5468(1970).
Ludwig , K.R., Titterington , D.M.
:Calculationof23<Th/Uisochrons , ageanderrors ,䋭㪈㪍䋭名古屋大学加速器質量分析計業績報告書，XX，2009.03

Geochim.Cosmochim.Acta , 58 , 5031‑5042(1994).
.R.
:Reviewsi
nmineralogyan
dgeochemistry, Uranium‑seriesGeochemistryLudwig, K.
tal.), Volume52 , 632‑656(2003).
(Eds.Bernard, B., eSakaguchi , A., Yamamoto , M. , Tomita , J. ，恥1ino ， K., Sasaki , K., Kashiwaya , K., Kawai , T.
:Uranium‑serieschronologyforlakesediments(HDP‑04)with1Mauraniumandthoriumuarter.Internat., (accepted , 2009).
isotopesdistributions , LakeHovsgol , Mongolia , Q䋭㪈㪎䋭