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ステンレス鋼の微小き裂発生・進展の実験とそれに基づくモデルの構築
Development of Short Crack Nucleation and Growth Model for Stainless Steelbased on Experimental Data
千葉 吾郎（Goro Chiba）*

釜谷 昌幸（Masayuki Kamaya）*

中島 宣雄（Nobuo Nakajima）*

戸塚信夫（Nobuo Totsuka）*

要約 応力腐食割れや腐食疲労に代表される環境助長割れは，発電用軽水炉の経年劣化事象のうち最も重要な課題の一つである．環境助長割れは，微小き裂が発生し，それらが成長・合体して最終的に線形弾性破壊力学で扱うことのできる大きさのき裂となる．破断までの全体の寿命から見ると，微小き裂の発生・成長期間が寿命の大部分を占めているにもかかわらず，その部分について実験手法，解析手法とも確立されたものがない．
本研究では，PWR一次系高温水環境におけるオーステナイト系ステンレス鋼（SUS304）の環境助長割れについて，特に微小き裂の段階に着目し，き裂の発生・進展状況を実験により観察し，時間毎のき裂発生数と微小き裂進展速度を得た．また，得られた実験データに基づき，微小き裂の発生から成長に至るまでのモンテカルロシミュレーションによるモデルの構築と計算を行い，実験を再現することができた．

キーワード

応力腐食割れ，PWR，ステンレス鋼，モンテカルロモデル

Abstract
Environmentally assisted cracking(EAC), which is represented by stress corrosion
cracking or corrosion fatigue, is one of the most important subjects in the study of material
degradation of light water reactors. A significant proportion of the lifetime of a component subject toEAC may be spent in crack initiation and subsequent growth and/or coalescence to produce cracks
which can be evaluated by conventional linear elastic fracture mechanics approaches.
In this study, the state of nucleation and growth of a short crack was investigated experimentally in
the EAC of austenitic stainless steel(SUS304) at high-temperature primary water in PWR, and thenumber of cracks as a function of time and short crack growth rates was obtained. Based on theexperimental data, a Monte Carlo model for crack nucleation, short crack interaction, coalescence andcrack growth was formulated.
Keywords1.

stress corrosion cracking, PWR, stainless steel, Monte Carlo model

はじめにの成長予測モデルは，ほとんどが工学的に大きなき裂（臨界き裂長さ以上）の成長を線形弾性破壊力学

今後の発電用軽水炉の高経年化に当たり，系統を（LEFM）の手法により予測するものである（2）（3）．し構成する機器の応力腐食割れ（SCC）や腐食疲労かしながら，き裂発生，成長，合体といった微小き（CF）のような環境条件に起因する割れ（環境助長裂（下限界応力拡大係数KⅠSCC以下）の段階がEAC

割れ：EAC）の機構解明や，寿命予測に係る材料デ寿命の大半を占めているにもかかわらず，その部分ータの取得が重要性を増してきている．EACは，図についての実験手法，解析方法とも確立されたもの

１に示すように潜伏期間の後微小き裂が発生し，そはない．

れらの成長や合体により臨界き裂長さに達したき裂が急速に進展すると考えられている*（株）原子力安全システム研究所（1）．既存のEAC技術システム研究所

従って，本研究においては，EACの微小き裂の段階に着目してき裂発生・進展状況を実験により観察114

し，実験結果を踏まえたモデルを構築することを目照電極を用いた．

的とする．

表２：試験水の条件

基礎データの取得に当たっては，材料をPWRの項目

一次系を構成する機器で多く使われている304ステ

目標値

ンレス鋼とし，EACが発生しやすいように鋭敏化処

ホウ素（B）

500ppm

理を行い，電位の高い条件で実験を実施した．

リチウム（Li）

2.0ppm7.0（±0.1）

pH（25℃）
破断
ステージ4
長いき裂の成長

ステージ2
微小き裂
き裂長さ−

ステージ3
微小き裂の合体、成長

塩化物イオン（Cl ）無添加，40ppb添加

硫酸イオン（SO42−）

無添加，40ppb添加

溶存酸素

＜2ppb

溶存水素

30cc／kg・H2O

Arガス

ステージ1
き裂発生

水素ガス

KⅠSCC

調整槽

時間
図１：環境助長割れ進展の概念

水質計測
ポンプ

2.
2.1

水質
測定計器

減圧弁

オートクレーブ

冷却器

ヒーター

熱交換器

アキュムレ−タ
予熱器実験方法

試験片

駆動系

高圧定量ポンプ

図２：試験装置の系統図

供試材

供試材は原子力仕様相当の304ステンレス鋼とし2.3

微小き裂発生実験

た．化学組成を表１に示す．各供試材は，真空溶製，鍛伸，熱延し，1050℃30分の溶体化処理後，650℃

微小き裂の発生と進展を評価するための実験手法

24時間鋭敏化処理を行った．その後，圧延方向に平として，図３に示す２枚の平滑試験片を直列に配置行に切り出し，試験片に加工した．

する４点曲げ試験を適用した．
試験片は，25×75mmの平板とし，厚さを7〜

表１：供試材の化学組成（wt％）
CSi

0.054 0.52

2.2Mn

CrNi

1.48 18.44 9.74

MoS

8.6mmで調整することにより２枚の試験片間で応力Pを変えた．また，４点曲げの荷重点のピッチを0.01 0.001 0.024

試験装置の系統

PWR一次冷却材を模擬した水質（表２）の250℃試験片の高温水中で，荷重σmax.≦300MPa，荷重変動比R（σmin.／σmax.）＝0.9〜0.1，周波数0.00167Hz，電位を +50〜+150mV SHEとして試験を実施した．
装置は，東京衡機製造所製の循環式腐食疲労試験装置を用いた．試験装置の系統を図２に示す．
試験電位の設定には，東方技研製ポテンショスタ
ットPS-14を使用し，参照電極はAg/AgClの内部参

図３：微小き裂発生試験

115

20mmとし，25×20mmの均等荷重領域の引張り荷た．微小き裂進展状況の観察に直流電位差法

重を受ける面を実験後に観察した．

（DCPD）を適用するために，試験片表面のDCPD電本実験では，き裂の発生および進展を促進するた
2−−めに，Cl ，SO4 をそれぞれ40±10ppb添加した．

極間にセラミック（ジルコニア）のすき間形成治具を設置し，き裂を局所化した．その状況を図４に示す．

実験時間は200時間，500時間，1000時間とし，実すき間形成治具の先端部は，約1mm長さの線で験後の試験片から，微小き裂の発生から長いき裂に試験片表面と接触するように加工し，試験片の荷重進展するまでの状況を観察するとともに，単位面積負荷方向に直交させて設置した．図５に治具の先端当たりのき裂発生密度と，き裂の長さ分布，アスぺ部の拡大図を示す．

クト比（き裂深さ／（表面長さ／２））の分布を取得

DCPDの電圧出力のき裂長さに対する較正曲線は，した．試験片は，取出し時の温度履歴等のき裂の進図６に示すテフロンシートでき裂を模擬した40倍ス

展への影響を考慮して，実験毎に個別の試験片を使ケールの水槽（電解槽）実験で作成した．

用した．

2.4

3.

実験結果と考察3.1

微小き裂発生実験

微小き裂進展実験

試験片は，8×8mmの断面を持つ引張試験片とし
図７にσmax.＝300MPa，R＝0.9の試験片のき裂発生状況を示す．
定電流電源

すき間形成治具

200時間、50mV500時間、50mV1000時間、50mV200時間、150mV500時間、150mV 1000時間、150mV
200μm未満のき裂
200μm以上のき裂

試験片

電圧計

図４：微小き裂進展試験

約1mm

図７：微小き裂発生試験の結果
時間とともにき裂発生数が増加していることがわ

図５：すき間形成治具先端部の拡大図

かる．また，電位は，+50mVと+150mVとで有意な差は認められず，両者を同一視して結果を取り扱うこととした．
電極
テフロンシート

き裂の長さの度数分布を図８に示す．200μｍか電極

電解液

ら1mmまでの長さ範囲のき裂個数は，その上下の範囲のき裂の数より相対的に少なくなっている．これは，き裂は多数発生するが，すべてのき裂が一様に成長するのではなく，限られたき裂が成長していることによるものと考えられる．

図６：直流電位差法（DCPD）較正の概念図

次に，試験片を切断してき裂深さを測定し，き裂116101000h,150mV
1000h,50mV
500h,150mV
500h,50mV
200h,150mV200h,50mV

き裂の個数

864202050

50- 100- 200- 500- 1000- 2000- 5000100 200 500 1000 2000 5000 10000
き裂長さ（μm）

図10：試験片表面の拡大写真
1.5

図８：き裂の長さ分布
スペクト比を図９に示す．アスペクト比とき裂長さとの間に明確な相関は認められない．また，データのばらつきは大きいが，平均のアスペクト比は0.85となっている．

3.21.2深さ方向（mm）のアスペクト比を求めた．表面き裂長さに対するア0.60.60.30

微小き裂進展実験

00.2

10.6 0.8
幅方向（mm）

0.4

図10に実験後の試験片表面の拡大写真を示す．す1.2

1.41.6

図11：き裂断面形状

き間形成治具の設置により，き裂をDCPD電極間の0.55

すき間領域に局所化することができた．
0.54

面形状を観察した結果を図11に示す．最終のき裂深さにかかわらず，多くの試験片で表面のき裂長さはすき間領域内（幅約１mm）に制限されていた．このことから，まず試験片表面のすき間領域内の多く電位差（V）

また，試験片をき裂深さ方向に研磨し，き裂の断0.53
0.520.51の点で浅いき裂が発生し，表面長さを変えずに深さ方向に進展し，き裂進展とともにアスペクト比が増

0.50
00.5

1.8

2.50.20.20.1
0010002000 3000 4000 5000
き裂表面長さ（μm）
図９：き裂のアスペクト比

6000

-0.1
51015

Step 11

Step 10

Step 9

Step 4

Step 2

Step 70.40.3

Step 50.6

Step 1

き裂深さ（mm）

0.80.50.4

Step 30.61.21

Step 8

Step 60.71.4
アスペクト比2

図12：DCPD較正曲線

1.6011.5
き裂深さ（mm）

2025時間（日）図13：き裂進展の測定結果の例

3035

1171.E-06

大しているものと考えられる．
このような割れ形状を考慮して作成したDCPD較

300MPa,R=0.9250MPa,R=0.9200MPa,R=0.9
Shack,200ppb
oxygenShack,8ppm
oxygen1.E-07

図13にき裂進展の測定例を示す．
図において，DCPD出力値のばらつきは，10μｍ程度に収まっている．
試験片に荷重を付加（Step2）後，き裂は進展を続け，不純物添加（5〜10ppbの硫化物，塩化物：
Step3），電位低下（Step4,5,8,11）， R 変更（0.9→da/dt (m/s)

正曲線を図12に示す．
1.E-08
1.E-09
1.E-101.E-11
1.E+02

0.4：Step5,8）等の実験条件の変更とともにき裂進
次に，微小き裂から長いき裂となるまでのき裂進

1.E-06

展のJ 値による評価を行った．

こで，実験での観察結果に基づき，クレビス幅と同等の表面長さを有するき裂が発生し，その後は表面長さを変えずに深さ方向に成長すると仮定した．

da/dt (m/s)

験片におけるJ 値とき裂長さとの関係を求めた．こ

1.E-08
1.E-09
1.E-101.E-11
1.E+02

1.E+03

1.E+04

J mean(N/m)

上述のように導かれたJ 値に対するき裂進展速度（da／dt）の測定値を図14にプロットする．

200MPa,R=0.9
Shack,200ppb
oxygenShack,8ppm
oxygen1.E-07半だ円形のき裂を含んだ８mm角引張試験片の有面および最も深い点におけるJ 値の計算を行い，試1.E+04

図14：J 値に対するき裂進展速度展速度は変化している．

限要素モデルを構築し，適用荷重に対するき裂の表

1.E+03
J mean(N/m)

図15：初期き裂を微小化した時のき裂進展速度

これらのデータを長いき裂の進展速度と比較する
ために，BWR冷却材における鋭敏化ステンレスのShackら（4）の計算曲線を図中に示す．J 値は，長いき展速度の変化の傾向が明確に観察できるようになっ裂進展データの次の関係を使って計算した．

た．図14，15共に200MPaのデータのき裂進展速度

J= K2（１−ν2）
Eがかなり速くなっているのは，試験系統への微量の不純物の混入によるものと考えられる．

データはかなりばらつきが大きいが，J 値が小さい時はき裂進展速度が大きく，その後き裂進展速度の小さい状態が続き，J 値が大きくなるに従って再4.

き裂発生・成長のモデル化

び進展速度が速くなる傾向が観察された．
このデータのばらつきは，き裂の進展がすき間形

大気中の金属疲労では，微小き裂は結晶粒界（以後成治具の影響を受けているものと考えられたため，粒界という）や介在物にき裂が当たったとき，ある荷重負荷方向に垂直な断面で試験片に点で接触する

いは屈曲を示したとき成長速度が低下したり，成長ように治具を90度回転して設置し，初期き裂を微小そのものが止まってしまう事象が観察されている（5）．

化することの可能性を検討した．DCPD較正曲線は，EACのような水環境中の割れでも相対的に微小き裂き裂がアスペクト比一定（＝１）で進展するものとの成長が止まりやすい実験結果も報告されており（6），仮定し，従来の半楕円形のものを面積比で補正した

大気中の金属疲労と同様の影響因子が作用しているものを使用した．と推測される．特に本研究での実験条件ではいずれ初期き裂を微小化した実験の結果を図15に示す．

も結晶粒界に沿った割れが観察され，結晶粒界の影手法の変更によりデータのばらつきが減少し，進響は大きいと推測される．

118

微小き裂の寿命予測の為にはこの不連続な成長挙て，以下のプロセスによりき裂を発生させる ．

動を予測する必要がある．本研究では結晶粒界に沿①って進展するき裂の力学的な影響を考慮した，モンそれぞれの粒界に初期き裂発生抵抗Rを一様乱数で与える．

テカルロシミュレーションによる予測手法を開発し②た．

単位時間毎にそれぞれの粒界にひずみF（θ）

を蓄積させる．
ここでθは粒界の荷重方向に対する角度でF（θ）＝Fx×cos 2θ

結晶粒界を進むき裂のモデル化

4.1

ここで，Fxは定数．
③

微小き裂発生実験で観察された平面上のき裂の発生状況を計算機シミュレーションで再現する．

き裂進展シミュレーションの手順

4.2
（1）

累積ひずみがき裂発生抵抗R 値を越えた粒界にき裂が発生する．

（3）

き裂の成長実験でも示したようにき裂成長速度は応力の関数計算機による疑似結晶粒界の作成として表現できる．しかし，図17に示すようにき裂き裂を進展させる結晶粒界は以下のアルゴリズム（7）

先端の応力状態を示す応力拡大係数K の値が変化すで作成した ．
①

結晶の核をランダムに配置し，それぞれに核生成時間P を与える．
②が粒界３重点で屈曲する時その角度によって，き裂る．この影響でき裂の成長速度が遅くなったり，粒界の屈曲角度が90度に近い状態であったならば成長各々の核は核生成後，つまり時間P の後，結が止まると考えられる．

晶粒が速度G で等方成長する．
③

粒界に沿って屈曲しながら進展するき裂のK値を

粒成長の途中で他の粒に出会うと，その方向の成長は停止し，粒界を形成する．
この粒界の長さと傾き分布が実験結果と同等になるようにP ，G のパラメータを調整する．

解析的に計算し，このK 値よりき裂進展速度を求める．き裂進展速度は，図14の溶存酸素8ppmの文献値(4)を補正したものを用いた．この補正は，微小き裂発生実験において，き裂発生，成長を促進する為，通常のPWR一次系模擬環境に水質管理基準内では（2）あるが，40ppb(±10ppb)の塩化物，硫化物を添加しき裂の発生た影響や，き裂屈曲によるK値の減少を考慮したもき裂の発生モデルは微小き裂発生実験で求めた時のである．

発生き裂数25201510500500

1000

時間（h）

図16：き裂発生数と時間の関係

K 値減少割合（K /Ko）

間とき裂発生個数の一次近似関係（図16）を考慮し1.0

α1α20.80.6
き裂

0.4
0.2
0.00306090
折れ曲り角度（度）

図17：き裂屈曲による力学的影響

α1α2

119

シミュレーション結果

4.3

裂進展速度データを取得した．
き裂成長速度は最初高く時間とともに減少し，500時間の微小き裂発生実験をシミュレーションした結果を図18に示す．

J 値の増加に伴って再び進展速度が速くなる傾向があることが認められた．

図７の微小き裂発生実験結果と同様に不均一な長初期き裂をさらに微小化した結果，データのさ分布のき裂成長が再現できている．また，き裂はばらつきが少なくなり，実験精度を向上させる

作用応力方向に垂直に進展する様子も実験結果と一可能性が示された．

致する．

（3） き裂発生・成長のモデル化
微小き裂が結晶粒界の影響を受けながら成長すると仮定し，結晶粒界３重点での力学的な関5.

係によるき裂進展速度の低下を想定した．それまとめにより，微小き裂発生実験で観察されたような本研究は，EACの微小き裂の段階に着目して，実験方法，解析方法等の基礎的開発と基礎データを採複数のき裂の不均一な成長を再現することができた．

取することを目的とした． PWR一次冷却材を模擬した高温水中において，304ステンレス鋼の割れが6.

今後の課題発生しやすい条件における実験データを取得し，モデル化を行った．

（1） 微小き裂発生実験は，４点曲げ試験手法ではその結果，次の結果が得られた．

試験条件を厳しくしないとデータの取得が困難（1） 微小き裂発生実験であり，今後引張試験片の適用についての検討

平板４点曲げ試験を適用し，微小き裂の発生を行う必要がある．

から長いき裂に進展するまでの状況を観察し，（2） すき間形成治具を適用した微小き裂進展実験

き裂の長さ分布等のデータを得ることができ，は，き裂発生の加速されることと，き裂進展の統計モデルへの入力条件とした．

試験中観測が可能なことから，有益な手法であ（2） 微小き裂成長実験

るが，今後種々のき裂形状に対するDCPD較正曲すき間形成治具によりき裂をDCPD電極間に局所化し，微小き裂から長いき裂となるまでのき線の作成と検証が必要である．
また，本手法を適用して種々の条件の実験でデ荷重

5mm

荷重

1mm

図18：計算結果例

120ータを取得し，微小き裂進展挙動の観察を行っ

Lu:International Conference on Chemistry in Waterてゆくとともに，不純物等がき裂進展速度に及Reactors, Nice, 279-290, 1994

ぼす影響を評価する必要がある．
（3） モデルについては，更に多くの実験データの取得と計算の過程，結果の検討により精度を向上してゆく必要がある．

（4）W. J. Shack and T. F. Kassner: NUREG/CR-6176,
1994（5）田中敬介：日本機械学会論文集A, 54［497］, 1,
1988（4） 本研究で開発した手法およびモデルの，他の（6）Y. Z. Wang, K. Ebtehaj, D. Hardie and R. N.

材料，環境への適用性について検討する必要がParkins: Corrosion Science, 37［11］, 1651-1675,ある．

1995（7）多田直哉，北村隆行，大谷隆一：日本機械学会

文献（1）M. Akashi and G. Nakayama:InternationalSymposium on Plant Aging and Life Prediction ofCorrodible Structures, Sapporo, 99-106, 1995
（2）P. L. Andresen and F. P. Ford: International Journalof Pressure Vessles and Piping 59, 61-70, 1994
（3）D. D. Macdonald, M. Urquidi-Macdonald and P-C

論文集A, 56［524］, 702, 1990