EUVレーザーを用いた固体の時間分解分光
猿倉信彦、古川裕介、村上英利、西村博明、三間圀興(大阪大学レーザーエネルギー学研究センター)
田中桃子、錦野将元、山谷寛、永島圭介、木村豊秋(日本原子力研究機構関西光科学研究所)
鏡谷勇二、Dirk Ehrentraut、福田承生(東北大学多元物質科学研究所)* M. Tanaka et al., Appl. Phys. Lett., (2007)

ILE OSAKA

Dec.

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ＥＵＶリソ開発でおおきく進展した ＥＵＶ工学
それをベースにＥＵＶ科学の展開
たとえば新物質・新材料の開発の指針となる分光学
その出口イメージ
ＥＵＶ・ＶＵＶ工学に提供できる素材開発
ＦＥＬやＨＨＧ、ＥＵＶレーザー、放射光の展開方向性と補完的 協調的EUVリソグラフィの基盤技術
照明システムEUV 光源:Snレーザープラズマ
出力 > 115 W

投影システム

励起レーザー

光学系:
Mo/Si多層膜ミラー
反射 : 70% at 13.5 nm

レジスト
レーザープラズマEUV光源
変換効率: 3% at 13.5 nm 2%バンド幅（BW）(Snプラズマ励起 1011 W/cm2)

基板台

Y. Shimada, et.al. Appl.Phys.Lett. 86 (2005) 51501
西村 (阪大ILE)

EUVリソグラフィ応用に不可欠なデバイス
効率的かつ高速な イメージングシンチレータ （13.5 nm：十分な大きさ）
2リソグラフィ用のEUV 光源
EUV 光源用の励起レーザー : YAG, CO2 など.
Distance from target surface (µm)
0100

200

300

400

500

Spatially integrated
temporal profile-10-512.2 ns

05Time (ns)

YAG laser

15Laser pulse(10 ns)10150 µm

1011 W/cm2
10 ns, 300 µmφ220 µm

Time integrated
spatial profile

Sn stripe

EUV 放射領域の時間的・空間的プロファイル
Y.Tao, et al., APL. 86, 201501 (2005)

より短い励起パルスを用いることで変換効率を向上させる。
T. Ando, et al., APL 89, 151501 (2006)
西村 (阪大ILE)

EUVリソグラフィ用シンチレータの時間分解能 : ナノ秒は必要

3水熱合成法成長ZnOの単結晶

利点 ・短い発光寿命時間 ~1 ns.
・利便性のある発光波長 (ガラス透過).
・3インチ径までの大型単結晶.

325 nmのHe-Cdレーザー
励起
発光ピーク
380 nm (3.26 eV)

水熱合成法成長ZnO結晶
E. Ohshima, et.al. J. Crystal Growth 260 (2004) 166

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高エネルギー励起の例 (Ce:LiCAF)
λem = 290 nm
Intensity (arb. units)

1e-beam excitation
T = 44.2 ns
laser excitation
T = 33.7 ns

0.101020Time (ns)Y. Suzuki, et.al. Appl.Phys.Lett. 80 (2002) 3280.

電子ビーム励起 Ce:LiCAFの場合： 発光寿命はより長くなった。

シンチレータ応用を考えると、材料の発光特性は異なった励起光源を用いても全く同じようである必要がある。
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シンチレータ評価のためのコヒーレントEUV光源:
Niライク Ag X線レーザー
固体ターゲット(Ag)Lasing(13.9 nm)

Ｘ線レーザー

3d94d1

3d94p1
励起レーザー~ps~nsAg
(金属)

イオン化

3d104s24p64d105s1

衝突励起

Ag19+(プラズマ)

3d10

加熱

高速な放射減衰3d1013.9 nmのX線レーザーは衝突励起方式により放射される。

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２つの利得媒体によるX線レーザービーム線幅の改良
1st 媒体(発振器)
2nd 媒体(増幅器)

X線レーザー・シード光ビームパターン

M. Tanaka, et.al. Opt. Lett. 28 (2003) 1680.

2 mrad

波長0.5 mrad

13.9 nm

パルス幅7 ps

パルスエネルギー
ピーク強度

500 nJ/pulse (3.5×1010 photons/pulse)

2×1025 photons/(s･mm2･mrad2･0.1%BW

ショット間隔 1 shot / 20 min
20070607

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EUV・UV励起用の実験装置
光パラメトリック
増幅器
1053 nmパルスストレッチャー

BBO

LBO

発振器

3ω (351 nm)

ZnO
サンプル

パルス
コンプレッサー

Nd:glass
増幅器

パルス
コンプレッサーAgターゲット

EUV(13.9 nm)可視光カットフィルター(0.2 µm Zrホイル)

ストリークカメラ

Mo/Si 多層膜
球面ミラー

分光器
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励起パルスの時間波形

X線レーザー

X線レーザー励起の時間分解能 7 ps.

UV励起光

実線 : 光源の時間波形
点線 : 装置関数9測定用チャンバー

Zr 膜
13.9 nmサンプル: ZnO

351 nm

EUV 球面ミラー

発光380 nm10

実験装置の概観EUV発生用
チャンバー

EUVレーザー
サンプル用
チャンバー

発光
EUVミラー用チャンバー

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ZnO結晶の時間分解発光スペクトル

発光の様子は両方似ている。

ZnO結晶は、有望なシンチレータ材料である。

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Emission Spectra
Peak positions
25K:
105K:
145K:
192K:
244K:
298K:

374 nm377 nm
380 nm382 nm384 nm
386 nm

FWHM
6nm
8nm
10nm
12nm
15nm
16nm

Peak position vs. Temperature
Peak position linearly depends
on temperatureThis peak shift is similar to thework on band-gap shift of ZnO[Houschild et al. phys.stat.sol.
3,976(2006).]

Decay curves
Temporal profiles of ZnO emission at different temperature
Below 105 K
Decay rate becomes fasterTwo exponential decay
fast decay time
- free exciton emission
slow decay time
- trapped carriers[Willinson et al., Radiat. Meas. 38, 501 (2004).]

Summary
本研究では、EUV領域シンチレータ材料としてのZnOの優れた特性を明らかにした。ZnOの応答時間は短く、数ナノ秒のEUVリソグラフィ光源を計測するのに十分である。水熱合成法で作製された大型ZnO結晶は3インチ径まで利用でき、次世代リソグラ
フィ・イメージング応用上で大変有望である。また、NiライクAg X
線レーザーは、次世代リソグラフィ応用に向けた材料のスペクトル評価における優れたツールであることが示された。

この研究は「ペタワットレーザー駆動による単色量子ビームの科学」のMEXTプロジェクトの支援を受けた。またこの結果はJAEAの施設共用利用により得られた。
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