Ce3+:LuLiF4の高速シンチレーターとしての特性評価
中里 智治1、古川 裕介1 、Marilou Cadatal2、Minh Pham2、
巽 俊博1、斉木 あゆみ1、有川 安信1、猿倉 信彦1-2、西村 博明1、疇地 宏1、 三間 圀興 1、
福田 承生3、保坂 将人4、加藤 政博4 、小杉 信博4

1：大阪大学 レーザーエネルギー学研究センター
2:総合研究大学院大学
3:東北大学 多元物質科学研究所
4：分子科学研究所 UVSORInstitute of Laser Engineering, Osaka University

原理（密度X時間）積を高める２つの方式

Vicinity map of ILE
Prof. Hangyo

Dir. Mima大型レーザー装置 激光XII号

発振器
増幅器列

12 beams, 30 kJ (ω)，様々なパルス波形が可能

ターゲットチェンバー I
正12面体照射配置（ω, 2ω）

球対称照射，対向照射実験に適ターゲットチェンバー II（HIPER）
一方向から12ビーム照射（ω, 2ω，3ω）

照射一様性が重要な平板実験向に適

原理

レーザー核融合の2つの点火方式
高速点火は小さなレーザーエネルギーで大きな核融合利得が得られる
レーザー核融合では燃料の高密度圧縮と点火温度への加熱が重要な過程

中心点火（従来方式）
燃料ペレットに多数の強力なレーザーを照射して、表面に発生するプラズマの圧力で超高密度に圧縮（爆縮）、中心に出来る高温プラズマで核融合反応を点火、燃焼させる.
レーザー照射

圧縮

高速点火
燃焼

中心点火

100（最大圧縮）

核核融合炉に融必要な利得

光陽合
US-NIF

利 10

レーザー

得

中心点火

高速点火（新方式）
圧縮された燃料に、超高強度レーザーを照射して点火、燃焼させる.
中心点火よりも小さなレーザーで高い核融合利得が得られる.
（最大圧縮）

10.1

1

レーザーエネルギー（MJ）

高速点火

高速点火では小さなレーザーで炉が構成できる

超高強度レーザー

10背景
高速点火方式によるレーザー核融合の実現に向けて核融合反応の様子を分析する上で、高温・高圧縮の燃料面密度ρRは非常に重要なパラメーター。
DD+Dnscatter ed

3He

Dn+

核融合反応で生成される中性子のエネルギー、個数は爆縮プラズマ中の状況を反映する。
つまり、中性子を観測することはρRを知るカギといえる。

directD
3He

燃料プラズマ（爆縮時）のDD反応の模式図

散乱中性子観測は高速点火方式によるレーザー核融合で重要な役割を果たす。[1][1]R. Kodama et al., Nature, 432 (2004) 1005
Institute of Laser Engineering, Osaka University

散乱中性子検出の問題点[2]✓ターゲット以外(真空チェンバー、その他の実験装置、検出器等)で散乱された中性子がバックグラウンドとして影響を与える✓シンチレーターの発光寿命が長いと、DD反応で生成される中性子検出と散乱中性子検出の区別ができない。
✓散乱中性子のエネルギー領域は低く広がっているため、検出される信号も弱く広がってしまう。

中性子線に対して十分高速な応答時間を持ち、かつガンマ線に対して十分なコントラストがある材料は現在も探索中。
[2]N. Izumi et al., Rev. Sci. Intst.rum, 74 (2003) 1722
Institute of Laser Engineering, Osaka University

新規シンチレーター材料候補の探索

6Liが約250 keV付近で大きな断面積を持つ。

中性子と原子との反応断面積[3]高い量子効率をもつレーザー作用に活性なイオンを含み、高速中性子に対して大きな断面積をもつLiが多い化合物
は良いシンチレーターになりうるのでは?

Ce3+:LuLiF4に注目[3] F. Knol, 放射線計測ハンドブック (2001) 日刊工業新聞社
Institute of Laser Engineering, Osaka UniversityCe3+:LuLiF4
Ce3+:LuLiF4の特徴✓紫外固体レーザーの活性媒体 (Ce3+の5d-4f遷移) [4,5]✓200、240、290 nm付近に吸収帯✓Liを含む化合物
Ce3+:LuLiF4のと中性子との反応過程
6Li(n,α)反応
α粒子により2次電子が生成2次電子により励起されたCe3+が発光

Ce3+:LuLiF4 は高速中性子線シンチレー
ター候補として有力[4] N. Sarukura et al., J. Selected Topics in Quantum Electronics, 1 (1995) 792[5] N. Sarukura et al., Appl. Opt. 37 (1998) 6446
Institute of Laser Engineering, Osaka University

目的
本研究の目的
Ce3+:LuLiF4のシンチレーター材料としての予備評価
分子科学研究所 UVSORのStrage Ring Free-Electron Lasers(SRFEL) を 励 起 源 に 、 Ce3+:LuLiF4 の 時 間 分 解
Photoluminescence(PL)スペクトル測定を行い、発光波長、発光寿命を調べる

さらに、、、分光学の手法が新規光学材料の開発においてその指針を与えることを示すとともに、放射光、FELの今後の発展の方向性を探る上で一つの道標となるという点でも意義のある研究である。

Institute of Laser Engineering, Osaka University

なぜ、SRFEL @ UVSORで実験を?
シンチレーターの開発において、様々なエネルギーの中性子や光子における応答時間といったシンチレーター特性を調べる必要がある。[6]中性子を励起源とした実験は容易ではない。
そこで、シンチレーター特性の予備評価としてまず、光子を励起源に実験を行う。
励起源として求められる要件は?
✓波長可変である。
✓発光寿命が観測可能なくらい十分短いパルス幅を持つ。
✓発光寿命に対して適切な繰り返し周波数であること。
[6] M. Tanaka et al., in press
Institute of Laser Engineering, Osaka University

SRFEL@UVSORの特徴✓波長可変。深紫外領域の波長の光を出力可能。
✓短いパルス幅(14.7 ps)✓数十nsの発光寿命に対して適切な繰り返し周波数(11.3 MHz)励起源として最適

Institute of Laser Engineering, Osaka University

実験装置

至 UVSOR
ストレージリング

暗幕の裏にストレージリングがあり、そこからSRFELが運ばれてくる。
ストリークカメラ
CCD

分光器

SRFEL
Ce3+:LuLiF4

試料・光学系
CCD分光器ストリークカメラ

PC

Institute of Laser Engineering, Osaka University時間分解発光スペクトル(ストリークカメラ像)

Ce3+:LuLiF4

11.3 MHzの繰り返し周波数のため2つ発光が観測されている。

SRFEL λex=216.37 nm

SRFEL λex=243.09 nm

Ti:sapphire(3ω) λex=290 nm

SRFEL励起による固体試料の時間分解発光スペクトル測定に成功！！！
SRFELはシンチレーター特性評価に有力なツール
Institute of Laser Engineering, Osaka UniversityCe3+:LuLiF4の発光寿命
励起波長により発光寿命が異なる。

異なる吸収バンドへ励起している。
高速点火方式によるレーザー核融合における診断デバイス用シンチレーターとして十分有用な減衰時間
Institute of Laser Engineering, Osaka Universityまとめ✓SRFEL励起による固体試料の時間分解発光スペクトル測定に成功した。
✓発光寿命の差から、 Ce3+:LuLiF4は励起波長により異なる吸収バンドへ励起される。
✓発光波長および発光寿命から、 Ce3+:LuLiF4は、高速点火方式によるレーザー核融合における診断デバイスシンチレーターとして有力な材料候補であるといえる。
✓今後は、中性子線を励起源にCe3+:LuLiF4のシンチレーター特性を調べる予定である。
✓SRFELがシンチレーターの材料探索において有効なツールであることが示された。
Institute of Laser Engineering, Osaka University

“直接遷移”発光の確認 ＃ 放射光励起での発光観測

Ce:LiCAF結晶の励起スペクトルと透過スペクトル
Ce3+吸収透過端励起でCeイオン発光
電子注入励起可能？
3+

Ce 吸収

透過

蛍光強度 （正規化）

励起スペクトル
透過スペクトル０．０１

波長 (nm)

この実験を真空紫外の蛍光観測で行いたい"Observation of new excitation channel of cerium ion through highly vacuum ultraviolet transparent LiCAF host crystal, "T. Kozeki, Y. Suzuki, M. Sakai, H. Ohtake, N. Sarukura, Z. Liu, K. Shimamura, K. Nakano, and T. Fukuda, J. Cryst. Growth, vol. 229, pp. 501, (2001).
"Optical Property of Ce3+-ion –doped LiCaAlF6 Crystal in Vacuum Ultraviolet Region"
H T k h hi M S k i S ON SkHS t T F k d J
J A l Phl 42

L660 L662 (2003)

“直接遷移”発光の確認 ＃ 電子ビーム励起での発光確認
電子線励起で、フッ化物を励起
電流注入励起への第一歩

APL 80, 3280
(2002)

電子線励起で、フッ化物を励起

この実験を新物質で行いたい

水熱合成法成長ZnOの単結晶

利点 ・短い発光寿命時間 ~1 ns.
・利便性のある発光波長 (ガラス透過).
・3インチ径までの大型単結晶.

325 nmのHe-Cdレーザー
励起
発光ピーク
380 nm (3.26 eV)

水熱合成法成長ZnO結晶
E. Ohshima, et.al. J. Crystal Growth 260 (2004) 166

4

ZnO結晶の時間分解発光スペクトル APL2007, DEC

発光の様子は両方似ている。

ZnO結晶は、有望なシンチレータ材料である。

12

Ce3+:LuLiF4のPLスペクトル
3+

Ce :LiLuF 4 PL

:λex=216.37 nm:λex=243.09 nm:λex=290 nm

Intensity (arb. units)

1

発光が観測された波長領域で高い透過率を示している。
0300

350
Wavelength (nm)400

生じた発光に対する透明度が高く、シンチレーターとして有用。

※Ti:sapphire励起によるPLスペクトルの波長は未校正
Institute of Laser Engineering, Osaka University

This work was in part performed by auspice of MEXT Japanese Ministry ofEducation,Culture, Sports, Science, and Technology project on “Developmentof Growth Method of Semiconductor Crystals for Next Generation SolidStateLighting” and “Mono-energetic quantum beam science with PW lasers”
and Scientific Research Grant-in Aid (17656027) from the MEXT. The results
were achieved under the joint research project of the Institute of Laser
Engineering at Osaka University, Extreme Photonics project from the Institutefor Molecular Science.

Institute of Laser Engineering, Osaka University

finInstitute of Laser Engineering, Osaka University

散乱中性子のエネルギー分布（シミュレーション値）[2]
燃料面密度ρRと中性子の量子収量Ynとの関係Y (scattered neutron)
ρR≒6.0× nYn(direct neutron)

Pure D燃料の爆縮における散乱中性子のエネルギー分布(シミュレーション)

あるエネルギーの散乱中性子の数を測れればρRが求まる。

[2]N. Izumi et al., Rev. Sci. Intst.rum, 74 (2003) 1722
Institute of Laser Engineering, Osaka University