- 144 -〔報告〕ＰＭＦ法によるＰＭ2.5 発生源寄与割合の推定
三好 猛雄
石井 康一郎

秋山 薫

上野 広行

伊藤 雄一*

横田 久司

樋口 幸弘*（*東京都環境局環境改善部）

１

らいくつかのパターン（因子）を抽出する統計モデルではじめに大気中の微小粒子状物質（PM2.5）が人の健康に及ぼすある3),4)。抽出された因子のプロファイルに着目するこ影響が懸念されている。このため、環境省より2009年９とで、その因子の由来を推定することができる。また、

3

月にPM2.5の環境基準（１年平均値が15μg/m 以下であり、3測 定 値 に 対 す る 各 因 子 の 寄 与 も 求 め ら れ る 。 CMB

かつ１日平均値が35μg/m 以下であること）が告示された。

（Chemical Mass Balance）法との違いは、発生源に関す東京都では2001年度から都内４地点（一般局が足立区綾る情報を必要としない点である。

瀬と町田市中町の２局、自排局が日光街道梅島と甲州街
道国立の２局）において、PM2.5の大気中濃度の測定を行
1)

３

ＰＭＦ法による計算っている 。これによると、年平均濃度は徐々に減少して東京都が2008年度に行った大気環境調査 2) の結果をいるものの、2008年度において、３地点で環境基準を超用いて計算を行った。この調査は都内17地点において、過している状況にある。そこで、大気中のPM2.5の実態を各季節２週間ずつ行われた。炭素成分、イオン成分、放把握するため、2008年度に都内17地点において大気環境

射化分析の短寿命金属成分については１日ごとのデー

2)調査を実施した 。さらに、PM2.5の削減対策を行うため、タが得られているが、中長寿命の金属成分は１週間の平得られたデータを用いて、レセプターモデルの一種であ均値しか得られていない。PMF法による計算を、すべるPMF（Positive Matrix Factorization）法により発生源寄ての成分を対象として行うため、炭素成分、イオン成分、与割合を推定したので、その結果について報告する。

短寿命金属成分のデータは１週間分を平均して用いた。
ただし、検出下限値未満となったデータが２割以上であ２った成分は計算に使用しなかった。ナトリウム、カリウ

ＰＭＦ法についてPMF法は因子分析の一つであり、多成分の変動要素かム等、イオン成分及び金属成分として測定されている成図１ 大気環境データのチェック（a：イオンバランス、b：マスクロージャーモデルによるチェック）東京都環境科学研究所年報

2010

- 145 σ2＞Cr≧σのとき、誤差10%、分については、すべてイオン成分を使用した。
次に、データのチェックを行った。イオンバランスに

σ＞Cr≧σ-1のとき、誤差15%、よるチェックでは陽イオンと陰イオンのバランスを調べσ-1＞Cr≧σ-2のとき、誤差20%、たが、特に問題となるようなデータはなかった（図1a）。

Cr＜σ-2のとき、誤差25%

さらに、マスクロージャーモデルによるチェックを行っとした。
計算にはEPA PMF 3.0を使用した6)。

た。マスクロージャーモデルとは、次式によりいくつかの成分の濃度を用いて、質量濃度（Cm）の推定を行い、フィルタ法による秤量質量濃度の妥当性を評価するとい5)

４

計算結果
図２にPMF法による計算結果を示す。a が各因子におうものである 。
2--+

Cm = 1.375[SO4 ] + 1.29[NO3 ] + 2.5[Na ] + 1.4[OC] +ける成分を質量濃度で表示したもので、b が成分を相対[EC] + 9.19[Al] + 1.40[Ca] + 1.38[Fe] + 1.67[Ti]比で表示したものである。また、表１に各因子の測定値

Cmと秤量質量濃度の相関を調べたところ、甲州街道国立への寄与について、一般環境と道路沿道の比較、季節変の秋季後半のデータが回帰直線から大きく外れていたた動、及び各因子におけるイオンバランスを示した。

め、計算の対象から除いた（図1b、矢印で示したデータ。

図２と表１の結果に基づき、因子の由来の推定を行った。

測定局の近くで集合住宅の工事があった）。
PMF法による計算を行うにあたり、因子数を決定する・ 因子Ⅰ必要があるが、繰り返し計算を行った際の結果の安定性塩素（76.2%）の比が高い。また、カリウム（22.6%）等を考慮して５とした。また、入力するデータとして、の比も比較的高くなっている。野焼きが多く行われ測定値以外に誤差が必要である。測定値をCi、各成分のる秋季に寄与が大きいので、バイオマス燃焼に由来測定値の幾何平均をM、幾何標準偏差を σ とし、Cr = Ci / Mすると推定される。

を求め、
Cr≧σ2のとき、誤差５%、

図２ PMF 法による計算結果（各因子における成分を a：質量濃度、b：相対比（各成分について、因子ⅠからⅤまでの合計が100%になる）で表示）

東京都環境科学研究所年報

2010

- 146 -表１ PMF 法による計算結果
z 各因子の寄与
・ 一般環境と道路沿道の比較

一般環境（23区）
一般環境（多摩）
一般環境

I
1.21
0.580.93

II0.761.060.89

III
1.19
0.97
1.09

IV1.090.86
0.98

V
1.02
0.70
0.88

道路沿道（23区）
道路沿道（多摩）
道路沿道

1.22
0.84
1.08

0.97
1.38
1.12

0.92
0.84
0.89

1.09
0.89
1.02

1.27
0.89
1.13

道路沿道/一般環境

1.16

1.25

0.81

1.03

1.29

I
0.10
-0.05
2.60
1.39

II
0.71
0.08
0.97
2.24

III
1.51
0.39
0.49
1.60

IV
0.94
2.43
0.21
0.39

V
1.33
0.91
1.37
0.41

I
21.2
23.2
1.10

II
31.9
32.4
1.02

III
19.0
14.0
0.74

IV
51.1
51.5
1.01

V
12.9
15.7
1.22

1.16
5.87
5.04

1.31
1.53
1.17

2.07
0.000.00

2.580.260.100.000.05-・ 季節変動

春季
夏季
秋季
冬季

z 各因子におけるイオンバランス

陽イオン（neq/m3 ）陰イオン（neq/m3 ）陰イオン/陽イオン
3Naイオン（neq/m ）3Clイオン（neq/m ）Clイオン/Naイオン

・ 因子Ⅴ

・ 因子Ⅱ
硝酸の比が43.0%と高く、塩素も19.8%となっている。

一般環境に比べて、道路沿道における寄与が大きく、寄与は夏季が小さく、冬季が大きいことから二次生元素状炭素（30.7%）の比も高いので、自動車排出成（硝酸アンモニウム、塩化アンモニウム）に由来ガスに由来すると推定される。また、マンガンすると推定される。イオンバランスも１に近くなっ（41.3%）に代表される金属の比が高いことから鉄ている。また、ナトリウムと塩素のバランスが比較鋼にも由来すると推定される。
次に各因子の寄与割合を求めた。全データの平均で的よいことから、海塩粒子にも由来すると推定されPM2.5の秤量質量濃度（21.0μg/m3）に対して、る。
・ 因子Ⅲ

因子Ⅰ：13.0%

カルシウム（22.8%）やアルミニウム（40.8%）の比

因子Ⅱ：17.0%が高い。また、質量濃度は小さいが、スカンジウム

因子Ⅲ：7.5%（78.6%）の比も高くなっている。したがって、土壌・因子Ⅳ：22.6%

道路粉じんに由来すると推定される。

因子Ⅴ：12.9%

・ 因子Ⅳであった（大気環境調査におけるその他の成分は含まれ硫酸（54.9%）の比が高く、寄与は夏季が大きいことていない）。

から二次生成（硫酸アンモニウム）に由来すると推定される。イオンバランスも１に近い。また、バナジウムの比が67.7%と高いことから重油燃焼にも由来すると推定される。

５まとめ
2008年度に行った都内17地点におけるPM2.5大気環境調査の結果を用いて、PMF法により発生源寄与割合を東京都環境科学研究所年報

2010

- 147 推定した。この結果、二次生成に由来すると推定された因子Ⅱや因子Ⅳの寄与割合が大きいことがわかった。
PM2.5対策を考える上で、二次粒子をいかにして削減するかが課題である。

６

おわりに今後はPMF法による計算結果を、CMB法による結果と比較して、相互に妥当性を評価する。ただし、CMB法による計算を行うには、既存の発生源プロファイルに発生源調査7)の結果を反映させて、プロファイルを更新する必要がある。さらに、シミュレーションモデルの結果と合わせて、発生源寄与割合の推定を進める予定である。

参考文献
１）東京都環境局：平成20年度 大気汚染常時測定結果のまとめ、p.31（2010）２）三好猛雄ら：PM2.5大気環境調査について、東京都環境科学研究所年報2009、pp.110-113（2009）３）Paatero, P. and Tapper, U.: Positive matrix factorization: a
non-negative factor model with optimal utilization of error
estimates of data values, Environmetrics, 5, pp.111–126（1994）
４）Paatero, P.: Least squares formulation of robust nonnegative factor analysis, Chemom. Intell. Lab. Syst., 37,pp.23–35（1997）
５）環境省：大気中微小粒子状物質（PM2.5）測定方法 暫
定マニュアル 改訂版（2007）
６）http://www.epa.gov/heasd/products/pmf/pmf.html
７）上野広行ら：PM2.5発生源調査方法について、東京都
環境科学研究所年報2009、pp.114-115（2009）

東京都環境科学研究所年報2010