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多摩川等の環境ホルモン問題に関する研究（その10）−内分泌かく乱化学物質の多摩川縦断変化−
和波一夫

嶋津暉之

田村基＊

（＊埼玉工業大学）

要旨

多摩川ついてエストロジェン等の縦断調査を行い、次のことが明らかになった。
上流に下水処理場がない羽村堰、拝島橋の２地点のエストラジオールとエストロンはゼロかまたは微量である

に対し、下水処理場からの放流水が混入する地点より下流の多摩川河川水では両者を合わせたエストロジェンは5〜20ng/Lであった。一方、下水処理場放流水のエストロジェンは50〜100ng/Lであった。
河川水，下水処理場放流水のいずれも，エストロンがエストラジオールの６倍程度もあって、天然エストロジェ



ンの中でエストロンの割合が圧倒的に大きい。
エストロジェン作用強度についてみると、下水処理場放流水が概ね20〜40ng/Lであるのに対して、多摩川河

川水のそれは数〜10ng/L以下であり、下水処理放流水に比べれば、1/5〜1/10以下で十分に低い値であった。
下水処理場からのエストロジェンの累積流入負荷量と多摩川のエスロジェン流下負荷量を比較すると、下水処

理場からの流入負荷量に比べて、多摩川を流下するエストロジェン負荷量はかなり低い値になった。拝島橋から田園調布堰の間の減少率はELISA法で60〜80％、酵母法で80〜90％の減少率であった。
ＢＯＤ、ＣＯＤ等の一般項目と比較すると、エストロジェンの減少率は非常に大きく、下水処理場から放流されたエストロジェンは、河川中で比較的早く減少した。


エストロジェンの減少は水温との関係があって、水温が上昇すると、減少率が高まる傾向がみられた。

キーワード：内分泌かく乱化学物質、エストロジェン、17β−エストラジオール、エストロン、ＥＬＩＳＡ法、遺伝子組み換え酵母法、
下水処理場

１

はじめにでの流下とともに早い速度で減少することが明らかに

1）

前報 のとおり、多摩川水系の雄コイの10％に精巣なった2）。多摩川水系には北多摩一号処理場の他にも異常が認められ、一部の雄コイの血中から高濃度ビテ９つ下水処理場があり、各処理場区間の河川水中のエロジェニンが検出された。このビテロジェニン濃度とストロジェン濃度変化やエストロジェン負荷量が河川河川中のエストロジェン作用強度には正の相関関係が中でどの程度低減しているかを明らかにする必要がああり、河川中のエストロジェンのほとんどは下水処理る。本報告はその観点から、多摩川の上流域から下流場から排出されているものと推定された。また、多摩域までの区間においてエストロジェン等の河川縦断調

川中流域で行ったエストロジェン等の調査（多摩川中査を行って、エストロジェン等の負荷量の実態を把握

流域で最も放流水量の大きい北多摩一号処理場の直上し、河川内でのエストロジェン等の低減について考察

流から下流の田園調布堰までの区間で実施）では、下したものである。

水処理場から排出された天然エストロジェンは河川

東京都環境科学研究所年報

2002

−67−２

調査方法②TAKEDA 17β-Estradiol ELISAキットの両キット

調査地点を使用し、①の分析値から②の分析値を引いてエスト図１に調査地点を示す。多摩川上流域から下流域のロンの値を求めた。なお、①の分析値にはエストリオー

区間に設定した11地点とその区間に放流している下水ルも含まれているが、エストリオールは微量であるの処理場（放流量上位４施設）の合計15箇所で調査を実で2）①と②の差はエストロンを示すと考えられる。

施した。

イ

エストロジェン総合作用強度既報3）で述べた３種類の方法（バインディングアッセイ法、大阪大学の酵母法、Brunel大学の酵母法）のうち測定感度が最も高いBrunel大学の酵母法を採用した。分析結果は17β−エストラジオール換算値で表示した。
ウ

一般項目
以上の他に、ＢＯＤ、ＣＯＤ、全窒素、アンモニア性窒素、硝酸性窒素、全りん、CL−などの一般項目を
図１

多摩川縦断調査の地点分析した。分析方法はJIS-K0102の工場排水試験方法にしたがい、窒素、りんの各項目はオ−トアナライザ−、CL−はイオンクロマトグラフを使用した。

調査期日



2001年５月、８月、11月と2002年１月の各月１回、採水を実施した。
分析項目と分析方法

天然エストロジェンの各成分とエストロジェン作用
3）

３結果と考察エストロジェンの河川縦断濃度変化

ア

17β-エストラジオールとエストロン

強度については既報 に示した固相抽出（カートリッ

天然エストロジェンの主成分である17β-エストラ

ジ：Sep-Pac tC18を使用）により試料の濃縮を行い、ジオール（以下、エストラジオールと記す）とエスト次の方法で分析した。

ロンについての多摩川縦断調査結果を表１と図２〜

ア

に示す。

ＥＬＩＳＡ法・17β- エストラジオール:

TAKEDA 17β-Estradiol

４回の調査の平均値では、河川水，下水処理水のいELISA キットを使用した。

ずれも，エストロンがエストラジオールの６倍程度も・エストロン: ①TAKEDA Estrogen ELISAキットとあって、天然エストロジェンの中でエストロンの割合

表１17β−エストラジオールとエストロンの調査結果 （単位東京都環境科学研究所年報

2002ng/L）

−68−場の流入水においてもこの比は同様な値が得られており、エストロンとエストラジオールの比は人体からの排出時の構成比率によるものと考えられる。
上流に下水処理場がない羽村堰、拝島橋の２地点のエストラジオールとエストロンはゼロかまたは微量で、下水処理場からの放流水が混入する他の地点に比べてきわめて低い値である。下水処理場からの放流水
は両者を合わせたエストロジェンが50〜100ng/Lもあ2001年５月り、その放流水が流入し始めると、多摩川のエストロジェンは5〜20ng/Lの値を示すようになる。多摩川流域では下水道の普及率がすでに90％に達し、生活系排水のほとんどは下水処理場から流入しているので、多摩川を流下するエストロジェンのほとんどは下水処理場から排出されているはずであり、今回の調査結果はこのことを裏付けている。
イ

エストロジェン作用強度
ELISA法と酵母法で求めたエストロジェン作用強2001年８月

度の多摩川縦断変化を表２と図３〜に示す。酵母法で求めたエストロンのエストロジェン作用強度はエストラジオールの0.27倍である3）ので、この比をエストロンの値に乗じて、ELISA法によるエストロジェン２成分作用強度を求めた。
同図をみると、ELISA法と酵母法の作用強度は同レベルの値を示している。酵母法で求めたエストロジェン作用強度はエストロンやエストラジオールの他

に、ノニルフェノール、ビスフェノールＡなどのエス

2001年11月

トロジェン様物質と経口避妊薬ピルの主成分エチニルエストラジオールの作用強度も含まれているが、前者はエストロジェンと比べて作用強度が非常に小さく、後者は微量であるので、総合作用強度のほとんどはエストロンとエストラジオールに由来するものと考えられる。したがって、ELISA法と酵母法の値はほぼ同じ値になるはずであるが、生物反応を利用した測定法の限界があって、両法の値には多少の差がある。


下水処理場放流水のエストロジェン作用強度が概ね2002年１月

20〜40ng/Lであるのに対して、多摩川河川水のそれ
図２

多摩川縦断調査

エストロジェンは数〜10ng/Lであり、下水処理水に比べれば、1/5〜1/10以下で十分に低い値であった。

が圧倒的に大きい。なお、エストラジオールに対する下水処理場放流水が流入した後の河川水の値をみる

エストロンの比は河川水が５〜７倍，下水処理水が４と、①多摩川上流処理場から関戸橋までの区間と②北〜９倍であった。別報４） で示したように、下水処理多摩一号処理場から田園調布堰での区間において、エ東京都環境科学研究所年報

2002

−69−
表２

エストロジェン作用強度の河川縦断調査結果 （単位ng/L）

ストロジェン作用強度は下流地点ほど低い値を示すこ照）を加えたものとする。図４に多摩川の推定流量をとが多かった。ただし、①の区間については途中から示す。

流入する処理場や浅川の影響があるので11月、１月は（イ）下水処理場の放流量の推定
CLイオンのほとんどは下水処理場から放流され、逆転現象が生じている。一方、②の区間は途中に処理場がないので４月の調査とも低下傾向がみられた。
４回の調査の中で、11月は河川水のエストロジェン

河川の中では分解や沈降による減少がなく、内部生産による供給もないので、CLイオンを基準にして下水濃度が他の調査日に比べて低い値を示したのは、後出処理場の放流量を推定した。の図４に示すように、河川流量の増加による希釈効果①

拝島橋より下流で多摩川に流入するCLイオンはによるものである。11月調査日の前１週間は降雨が続すべて下水処理場から放流されたものとする。したき（府中観測所の累計雨量66mm）、流量が他の調査日

がって、丸子橋の流下CLイオン負荷量（拝島橋のの３倍程度に増加していた。

流下CLイオン負荷量を除く）は丸子橋より上流にエストロジェン等の流下負荷量および下水処理場

ある下水処理場のCLイオン排出負荷量の合計値にからの流入累積負荷量ア等しい。

エストロジェン負荷量の計算方法②

多摩川を流下する過程でエストロジェンがどの程度減少するかを知るため、次の手順で多摩川の地点別負調査当日における各下水処理場の放流量は平成12年度の高級処理水量平均値に、上記①の仮定から求められる補正係数を乗じたものとする。

荷量と下水処理場からの放流負荷量を推定した。

補正係数＝〔調査当日の丸子橋の流下CLイオン（ア）流量の推定負荷量〕÷〔平成12年度の各下水処理場の高度処

調査日当日における各地点の流量は、国土交通省が理水量平均値×調査当日の各処理場放流水のCL実施した月１回の地点別流量観測と、田園調布堰で都水道局が行っている流量連続観測の結果を使って次式から推定した。
〔各地点の流量推定値〕＝〔当該月の地点別流量観測値〕÷〔当該月の田園調布堰の流量観測値〕×〔田園調布堰の流量連続観察による調査日当日の観測値〕
ただし、丸子橋とガス橋の流量は田園調布堰の流量に等々力処理場の放流量推定値（推定の方法は下記参
東京都環境科学研究所年報

図４
2002

多摩川の推定流量（調査日）

−70−
らのCLイオン流入累計負荷量を計算した結果の例を示す。後者のCLイオン流入累計負荷量は補正前の流入量（12年度平均値）と補正後の流入量を用いた場合の両方を示した。この例では補正前の流量を用いた場
合も多摩川流下負荷量と下水処理場流入累計負荷量はよく一致している。

2001年５月

図５

多摩川のCLイオン負荷量（2001年8月）（ウ）エストロジェン負荷量

2001年８月

上記の流量および下水処理場放流量の推定値を使って、多摩川各地点のエストロジェン流下負荷量と下水処理場からのエストロジェン流入負荷量を次式から求めた。ただし、今回の調査対象外の処理場については調査対象４処理場のエストロジェン平均値を用いた。
〔多摩川各地点のエストロジェン流下負荷量〕＝〔各地点の流量推定値〕×〔各地点のエストロジェン濃度〕

〔各下水処理場からのエストロジェン放流負荷量〕＝

2001年11月〔各処理場の放流量推定値〕×〔各処理場放流水のエストロジェン濃度〕
イ

エストロジェン負荷量の計算結果
最上流地点の羽村堰から最下流地点のガス橋区間について、多摩川流下エストロジェン負荷量と下水処理場からのエストロジェン流入累積負荷量を計算した結果を図６〜と図７〜に示す。図６はELISA法、図７は酵母法で測定したエストロジェン作用強度である。

2002年１月

両図で明らかなように、４回の調査とも、また、
図３

多摩川縦断調査

エストロジェン作用強度

ELISA法と酵母法のいずれの測定結果でも、下水処理場からのエストロジェン流下負荷量に比べて、多摩イオン濃度＋調査当日の拝島橋の流下CLイオン川を流下するエストロジェン負荷量はかなり低い値に負荷量〕なっている。ELISA法の結果をみると、減少率は拝

図５に多摩川流下CLイオン負荷量と下水処理場か島橋から田園調布堰までの間では５月と８月は80％程

東京都環境科学研究所年報

2002

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度、11月と１月は60％程度、酵母法の結果では５月と８月は90％程度、11月と１月は80％程度になっている。
すなわち、流下の過程でエストロジェンの大半が消失している。
一般項目の流下負荷量と下水処理場流入累積負荷
量

一般項目であるＢＯＤ、ＣＯＤ、Ｔ−Ｎ、Ｔ−Ｐについてもエストロジェンと同様に、多摩川の流下負荷

2001年５月

2001年８月



2001年11月



2002年１月

量と下水処理場からの累積流入負荷量を計算した。その計算結果の例を図８、９、10、11に、エストロジェンも含めて拝島橋から田園調布堰までの減少率を整理した結果を表３に示す。
ＢＯＤは流下負荷量と処理場累積流入負荷量が同じような値を示し、流下の過程での減少が小さく、逆に処理場累積流入負荷量より流下負荷量が上回ることがある（表３のBODの11月）。この現象は、流下の過程で自浄作用、すなわち、微生物分解による有機物質の減少が多少なり進行しているはずであるが、一方で、窒素・りんを栄養源として河床で増殖した付着藻類が剥離して新たに有機物質を供給していること（内部生産）によるものと考えられる。次にＣＯＤについては10〜40％の減少がみられる。ＢＯＤと同じ有機物質の指標であるＣＯＤについては増加傾向がみられないのは、もともとＢＯＤの3倍程度もあって値が大きく、上記の内部生産の影響が相対的に小さくなったことによるものと推測される。
Ｔ−Ｎは減少率が±５〜15％以下で、流下による減少はほとんどない。一般に河川ではアンモニアの硝化は進んでも、硝酸の還元（脱窒素）はあまり進まないため、窒素の減少は小さい。また、たとえ、脱窒素による減少はあっても、河川中の窒素濃度が高いので、計算誤差の範囲に入ってしまう。一方、Ｔ−Ｐは20〜35％の減少がみられ、流下の過程で確実に減っている。
これは沈降や付着藻類の取り込みによるものと考えられるが、りんは濃度が比較的低いので、その影響が表れやすい。

図６ 多摩川の流下エストロジェン負荷量（ELISA法によるエストロジェン２成分の作用強度）

これらの一般項目と比べると、エストロジェンは流下による減少が非常に大きい。ELISA法で60〜80％、水温と減少率との関係



酵母法で80〜90％の減少率が得られている。下水処理

上述のように、多摩川では流下の過程でエストロ場から放流された後、河川中で比較的早く減少するのジェンがすみやかに減少している。この減少率と河川がエストロジェンの特徴である。

水の水温との関係を図12に示す。水温が上昇すると、東京都環境科学研究所年報

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−72−



2001年５月

図８多摩川のBOD負荷量（2001年５月）



2001年８月

図９多摩川のCOD負荷量（2001年５月）

2001年11月

図10

多摩川のT−N負荷量（2001年８月）



2002年１月

図11

多摩川のT−P負荷量（2001年８月）

図７ 多摩川の流下エストロジェン負荷量（酵母法によるエストロジェン総合作用強度）減少率が高まる傾向を読み取ることができる。

が水温の上昇とともに、エストロジェンの減少にどのエストロジェンの減少の機構としては①微生物によ程度寄与するかは今後の研究課題であり、人工水路をる分解、②酵素反応による分解、③河床藻類や微生物用いた室内実験等で明らかにしていくことにしたい。の取り込み・吸着などが考えられるが、これらの要因

東京都環境科学研究所年報

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表３ 各水質項目の減少率（拝島橋〜田園調布堰）と、４回の調査とも、また、ELISA法と酵母法のいずれの測定結果でも、下水処理場からの流入負荷量に比べて、多摩川を流下するエストロジェン負荷量はかなり低い値になった。拝島橋から田園調布堰の間の減少率はELISA法で60〜80％、酵母法で80〜90％の減少率であった。
ＢＯＤ、ＣＯＤ等の一般項目と比較すると、エス

トロジェンの減少率は非常に大きく、下水処理場から放流された後、河川中で比較的早く減少するのがエストロジェンの特徴である。
エストロジェンの減少は水温との関係があって、水温が上昇すると、減少率が高まる傾向がみられた。

引用文献
図12

多摩川のエストロジェン減少率（拝島橋〜田園調布堰）

１）和波一夫ら：多摩川等の環境ホルモン問題に関する研究（その８），東京都環境科学研究所年報，4555，（2002）。
２）和波一夫ら：多摩川等の環境ホルモン問題に関す

４

おわりにる研究（その６），東京都環境科学研究所年報，72−

上流の羽村堰からの下流のガス橋まで多摩川の縦断調査を実施し、エストロジェンの挙動を調べた。その結果、次の諸点が明らかになった。

３）嶋津暉之ら：多摩川等の環境ホルモン問題に関する研究（その３），東京都環境科学研究所年報，165

上流に下水処理場がない羽村堰、拝島橋の２地

81，（2001）。

−175，（2000）。

点のエストラジオールとエストロンはゼロかまたは４）嶋津暉之ら：多摩川等の環境ホルモン問題に関す微量であるに対し、下水処理場からの放流水が混入る研究（その11），東京都環境科学研究所年報，75-する地点より下流の多摩川では両者を合わせたエス

83，（2002）。

トロジェンは5〜20ng/Lであった。一方、下水処理場からの放流水のエストロジェンは50〜100ng/Lであった。
４回の調査の平均をみると、河川水，下水処理水

のいずれも，エストロンがエストラジオールの６倍程度もあって、天然エストロジェンの中でエストロンの割合が圧倒的に大きい。
エストロジェン作用強度についてみると、下水処理場放流水が概ね20〜40ng/Lであるのに対して、多摩川河川水のそれは数〜10ng/L以下であり、下水処理水に比べれば、1/5〜1/10以下で十分に低い値であった。
下水処理場からのエストロジェンの累積流入負

荷量と多摩川のエスロジェン流下負荷量を比較する
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Study on Endocrine Disrupters in Tokyo's Rivers（10）the variations of estrogen and estrogen-like activity in theTama riverKazuo Wanami , Teruyuki Shimazu, and Motoi Tamura＊＊

Saitama Institute of Technology

The present study was conducted to evaluated the variations of estrogen concentration and estrogen-like
activity in the Tama river. We used ELISA for the measurement of 17β-estradiol,estrone and the recombinant
yeast which provided by Brunel University in UK for the measurement of estrogen-like activity. The following
results were obtained.
In the ﬁnal efﬂuent from sewage treatment plants（STPs）and in the Tama river water,estrone concentration
showed 6 times the value of all 17β-estradiol, and the rate of estrone was high in the natural estrogenconcentration.
Intensity of estrogenic activity（17β-estradiol equivalence）in the ﬁnal efﬂuent from STPs was 20〜40ng/l
and in the river water was 0〜10ng/l. Dischage of estrogen inﬂowed from the Tama area STPs decreased in
the Tama river. This decremaent was 60〜80 ％ in the measurement of ELISA method and 80〜90 ％ in therecombinant yeast method.
Natural estrogen discharged from the STPs decreased at a quite early speed in the Tama river comparedwith common water quality items, such as BOD. The reductionspeed of natural estrogen had the large inﬂuenceof water temperature.

Keywords: endocrine disrupters, estrogen ,17β-estradiol,
estrone, enzyme-linked immunosorbent assay（ELISA）,
recombinant yeast, sewage treatment plants（STPs）

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