TEM 像の解釈（Ⅱ）
Principles of TEM Image Formation (II)今野豊彦

Toyohiko Konnoａ

東北大学金属材料研究所

要旨

透過電子顕微鏡（TEM）はいくつものレンズが組み合わさることにより，ビームを収束させたり回折パターンを得るという観察者にとっては必須の自由度を有している．まず本稿では前回述べた幾何光学に基づいたレンズ作用を 2 レンズ系に発展させることによりその動作原理を理解するとともに，それによってもたらされるいくつかの簡単な応用例に触れる．次に対物レンズの収差補正が可能になった結果，前回述べた位相コントラストトランスファー関数が与える分解能に対して，色収差によって定まる情報限界そのものが分解能を定めること，さらに今後は適切なディフォーカス量の選択がコントラストと分解能の両立という観点から必要になることに触れる．

キーワード：透過電子顕微鏡（TEM），2 レンズ系，収束電子回折，収差補正ない多様性に満ちた特徴を電子顕微鏡に与えている．した1.

はじめにがって複数のレンズがどういった関係にあり，前回述べたレ透過電子顕微鏡（TEM）が有するポテンシャルを最大限ンズ間の共役な面の間の関係を知ることは電顕の動作原理をに引き出すためには試料と電子の相互作用に関する知識と電理解する上で必須であると同時に，実際的な見地からも電顕子光学系に関する知識とが必要である．前回は基本的な散乱のアラインメントを行うときに必要となる．その基礎となる過程から動力学的効果までを概観したのち，幾何光学と波動のがここで述べる 2 レンズ系である．

光学の基本的な事柄により TEM が与える種々のコントラス

図 1 に示すように試料が第 1 レンズの物体面に存在し，さトをどのように解釈するかを述べた．実際の TEM には多段らにそのレンズの下に第 2 レンズが存在している状況を考えのレンズが組み合わさって構成されており，それが単に自由よう．
（以下，ここでの議論は，ガウス光学系という近似の度が増えたという言葉では言い尽くされない光学系の本質的もとで進める．
）この図からわかるように系全体としての物な制御手段とそれを応用した解析手法を我々に与えている．

体面，二つのレンズ，そして像面（スクリーンの位置）は固そして，その根幹となるのは 2 レンズ系である．したがって定されている．さらに第 1 レンズの焦点距離も固定されてお

本稿ではまず，2 レンズを幾何光学の立場から復習し，それり，我々に与えられた自由度は第 2 レンズの焦点距離 f2 のが照射系においてどのように用いられているかを述べ，応用みである．たったこれだけの組み合わせで我々は試料が呈す例としては収束電子回折の基本的な事柄に触れる．また位相る回折パターンと試料の像をスクリーン上に投影することがコントラストという観点からは対物レンズに対する球面収差可能である．すなわち第 2 レンズにとっての物体面を第 1 レ補正が分解能とコントラストに与える効果に簡単に触れる．

ンズの（a）像面にあわせることにより実像が投影され，（b）後焦点面にあわせることによりスクリーンには回折パターン2.

2 レンズ系が投影される．これらの操作は実際の電顕ではボタン一つで2.1

光線図行われる．それぞれの場合の焦点距離を f2a，を f2b とおけば，電子顕微鏡の一つ一つのレンズの倍率は高々数十倍であ図からもわかるように f2a < f2b である．言い換えると第 2 レンり，実際の電顕ではそれが巧みに組み合わされて光学系を成ズの電流値を変えることにより，スクリーンと共役な面を第している．それらは単に高い倍率を得るだけでなく，試料上1 レンズの後焦点面あるいは像面とすることができる．そしにビームを絞ったり，回折パターンと実像の間を行き来するてそれぞれの条件下での拡大率，すなわちカメラ長や倍率はという自由度を与えている．このことがまた，他の装置にはさらにこれ以降の複数のレンズにより変えることができる．

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2008 年 7 月 29 日受付
2122.2照射系

上記の二レンズ系は対物レンズから中間・結像レンズ系に至るまでの，いわば試料の情報を抽出するための光学系の動作原理の基礎となるばかりでなく，試料に電子を照射系する
顕微鏡 Vol. 43, No. 3（2008）【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

図 1 2 レンズ系における光線図（細線は第 2 レンズにおける共役な位置関係を示すための補助線），（a）実像をスクリーンに投影する場合（1 次像面とスクリーンが共役），（b）回折パターンを投影する場合（第一レンズの後焦点面とスクリーンが共役）．
f2a < f2b であることに注意．

ための自由度を与える手段としても用いられている．熱電子放出型の通常の電子顕微鏡では二つの収束レンズが働くことにより，電子源から出た電子を試料上に広げて照射したり，試料上の一点に絞って局所領域からの分析等を実現している．また走査型透過電子顕微鏡（STEM）においてビームを絞る原理も基本的には同じである（実際には対物レンズの前方磁界を巧みに用いている）．
図 2 に第 1 収束（C1）レンズおよび第 2 収束（C2）レンズがどのようにして機能しているかを模式的に示す．C1 レンズの役割は電子銃の像（実際にはウェーネルト直下のクロスオーバー）を縮小することである．すなわち前回も述べた
ように，レンズを挟んで物体面からの発散角（半角）を α，像 面 へ の 入 射 角 を β と す れ ば， そ の レ ン ズ の 倍 率 M はα/β で表されるから，このレンズの電流値を大きくすれM = α/ば焦点距離が短くなることから，β が大きくなり，結果として C1 レンズが与える電子銃の像は縮小される．多くの電顕で「スポットサイズ」と呼ばれているノブがこの C1 レンズに流れる電流を制御している．また図からわかるように多くの電子が C2 絞りにより遮られ，結局，試料上のスポットサイズを小さくすることは試料に向う電子量の減少という結果を導く．
また実際には β が大きくなると C1 レンズにとっての物体面がレンズ側に移動するので，試料上に与えられた C1 レンズの条件で最小のスポットを投映しようとすると前項で述べたのと同じ理由で C2 レンズの電流も連動して動かなくてはならない．このようなことは電顕に組み込まれ，通常，オペレータにとってすべてが自動的になされるが，一方で，たと講座

TEM 像の解釈（Ⅱ）

図 2 照射系（ビームを試料上に絞った場合）の光線図．電子銃から発生した電子がクロスオーバーを作り，それが第 1 収束（C1）レンズにより縮小され，さらに第 2 収束（C2）レンズにより試料上に絞られる．（この図ではクロスオーバーが d0→d1→d2 と縮小される様子も灰色の線を用いて誇張して示している．）また対物レンズの前後で試料面と 1 次像面とは共役の関係にあるから，試料上に絞られたスポットは拡大されて 1 次像面に投影される．

213【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

えば STEM においてビームを適切に絞るためにはレンズ間のピボットポイントを正しく調整することが必須である．いずれにしてもこのように電子銃直下のクロスオーバーと試料上のスポットとが共役な関係となり，かつその大きさを自由に変化させるためには二つのレンズの組み合わせが必須であり，また最終倍率は二つのレンズにから見た光線の角度を図のように α1, β1, α2, β2 とおいて次のように与えられる．
α α
M = ―1 · ―2β1 β 2（1）

原理的には以上のようにしてビームが試料面上に絞られる．図 2 にはさらに対物レンズの一次像面まで光線図を描いている．そしてこの図には光源（クロスオーバー）がd0→d1→d2 の順に照射系により縮小され，次にそれが対物レンズにより d3 と拡大される状況も重ねて示している．さらにこの条件で，通常は図からもわかるように C2 絞りの像が後焦点面に現れる．
3.

電子回折

3.1

高次ラウエゾーン→前回，結晶からの回折が起こる条件は散乱ベクトル q が逆→格子ベクトル g に一致することであることを述べた．
q=g→→（2）3 次元結晶の逆格子点は 3 次元をなし，逆格子点の間隔は結晶の単位胞定数（0.1 nm のオーダー）の逆数程度である．
一方，200 kV に加速された電子の波長は約 2.5 pm であるか
ら，波長と原子間距離とがほぼ等しい X 線回折とは異なり，エバルド球の半径は逆格子点間の距離に比べ非常に大きくなる．その結果，回折条件を近似的に満たす逆格子点が多くなり晶帯軸入射でもスクリーン上には回折スポットが多数現れる．（電顕試料は薄く，実際の散乱強度は各逆格子点を中心

図 3 高次ラウエゾーン（HOLZ）の説明．エバルド球と第 0ラウエゾーン（ZOLZ），第 1 ラウエゾーン（FOLZ），第 2 ラウエゾーン（SOLZ）が接する位置から入射電子に垂直な方向への逆格子距離を求めることが可能．に上下にロッド状に広がる．）このとき，逆格子の原点を含みエバルド球に接している平面上の一群の逆格子を Zeroth

3.2 収束電子回折
2.2 節で見たように試料に対して平行ビームではなく，ス

Order Laue Zone: ZOLZ（ゾルツ）と呼ぶ．
エバルド球が一定の曲率を有しているため，回折パターンポットとなるように電子を入射すると，そのときの C2 絞りを縮小していくとスクリーンの端の方に ZOLZ よりも上にあの大きさによって定まる照射角（半角で α としよう）で電子る逆格子の断面の一部が観察される．この状況を図 3 に示は入射し，図 4 に示すように後焦点面にはスポットではなした．それぞれの断面は FOLZ, SOLZ（それぞれ First, Second

くディスクが現れる．このとき試料が回折条件を満たしていOrder Laue Zone（フォルツ，ソルツ））といい，これらを総れば回折パターンがディスクにより置き換えられる．このと称して高次ラウエゾーン（Higer Order Laue Zone, HOLZ（ホき比較的小さな C2 絞りを用いるとディスクも小さくなるがルツ））と呼ぶ．この HOLZ を利用すると，簡単な幾何学的

これは通常マイクロディフラクション（micro-diffraction）と考察から入射電子線の方向（晶帯軸の方向）の面間隔に関す呼ばれ，局所的な領域からの回折パターンが必要な場合による情報を得ることができる．すなわち図 3（a）において三く用いられる．
一方，試料に対する照射角 2α が試料中の hkl 面が与える

角形 OPQ を考えると次式が成立し，(1/λ/ )2 = (1/λ/ − nH)
H 2 + Gn2（3）214

たされ回折が起こる．そして HOLZ 上には図 5（a）に示す
ように明るい HOLZ ラインパターンが現れ，逆に透過ディHOLZ 間の間隔 H は次式で与えられる．
2nH2nHGn2 = ― − (nH)H 2≅―λλブラッグ角度 2θθhkl より十分大きい場合，ブラッグ条件が満（4）スクの中にはその分だけ電子を失った部分に暗いラインパターンが現れる（図 5（b））．実際の例を図 6 に示した．重顕微鏡 Vol. 43, No. 3（2008）【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

図 4 収束電子回折の光線図．太線（平行照射）が通常の電子回折の光線図．それに対し試料のそれぞれの部位に 2α の入射角度でビームを絞って入射することにより後焦点面にはディスクが現れる．

図 5 HOLZ 線の形成．（a）ZOLZ および FOLZ の回折ディスクと HOLZ 線．回折ディスクの対称性が ZOLZ と FOLZ で異なることに注意．（b）結晶の有する対称性が暗い HOLZ ラインパターンとなって透過ディスクに現れる．

1(―sn ) = ―t1 − ―nξn22

要なことは HOLZ には ZOLZ では観察できない結晶の対称2 2g（5）一方，ブラッグ条件からのずれを Δθ と置くと，エバルド性が現れるということ，そしてその情報が“裏返されて”透の作図から s = ghkl·Δθ となる．さらに回折条件より λ ≈ d·2θθB

過ディスクの中に暗い HOLZ ラインパターンとしてすべてであるから，結局 sn は Δθ を用いて（2θθB で規格化して）次現れるということである．このような高次の反射はわずかののように書ける．

面間隔の変動に敏感なので試料中の歪みの検出にもこの手法は利用でき，応用上重要である．
3.3

動力学的効果Δθθn（6）sn = λ―2θθBd2
ここで d は hkl 面の面間隔で，（5）をプロットすることに上記のようにビームを収束させて得た回折ディスク内にはより t と ξg が求まる（図 7（b））．（実際には n に任意性があ角度の情報が含まれている．したがって試料が厚ければ試料り，（5）が直線となる一連の n を選ぶ．たとえば図 7（b）のその位置における動力学的効果がフリンジとして回折ディは Al の 200 反射の例で，n = 3, 4, 5, …を用いることができる．
）

スクの中に現れる（図 7（a））．これは原理的には試料が曲っ以上のように二つ以上のレンズを巧みに組みあわせることたことに起因するベンドコントゥアーと同じ理由で発生し，により単にビームを絞れるだけでなく，そのことを利用してそれから試料の厚さを推定することができる．今，試料の厚後焦点面上の回折ディスクには高次ラウエゾーンといった逆さを t とすればディスク内の強度の弱い位置に対し，励起誤格子の幾何学的情報や動力学的効果が現れ，我々に材料に関差 s は次の関係を満たしている（n：整数，ξξg：消衰距離）．

する様々な情報を与えてくれる．

図6

講座

TEM 像の解釈（Ⅱ）

HOLZ ラインパターンの例（Si111 入射の場合）．
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図 7 回折ディスクに現れるフリンジの例．電子の入射角に依存する動力学的効果が回折ディスク内の濃淡となって現れ，試料の厚さや消衰距離を知ることができる．

メントは高温に加熱されている．さらに加速部も完ぺきでは4.

位相コントラストと球面収差

4.1

位相コントラスト伝達関数ないので試料に照射される電子のエネルギーには 1 ～ 2 eVの広がりがある．室温で電子を放出する冷陰極型電界放射型

電子顕微鏡のレンズが本質的に有する球面収差の効果とは電子銃でこの量は 0.3 eV 程度まで下がるが，拡がりがある

一口で言えば物体面から発散角 α でレンズに向い光軸からよことには変わりがない．電子の軌道をローレンツ力で変化さり離れてレンズを通る電子はより強く曲げられということでせるという磁界レンズの動作原理からすれば，個々の電子のある．つまり，ガウス光学系が与える焦点距離 f0 に対し，エネルギーが異なるということは，たとえレンズが完璧で近似の精度を高めるとそのような電子に対する焦点距離 f はあっても焦点距離がある程度の広がりを持つということを意

f = f0 − Csα2 で与えられることは前回述べた．ここで Cs は球面味する．さらに，対物レンズのコイル電流もある程度のバラ収差係数である．要するに物体面の同一の点から発散されたつきを持ち，レンズそのものの焦点距離の拡がりをもたらす．

電子であってもレンズのどこを通るかによって焦点距離が異結局，磁界レンズの焦点距離 f は電子のエネルギーのばらつなるわけであるが，結像という観点からこの焦点距離のバラΔJ/J に起因するある程き ΔE/E/E およびコイル電流のばらつき ΔJつき補償するために一般に用いられる方法がディフォーカス

δf/f は焦点距離が電子のエ度の拡がり δφ が存在する．この δf

Δ を大きくとることにより意図的に焦点距離を長くするこΔf

ネルギーに対しては線形に，コイル電流（ポールピースの磁→とである．一般に光軸から離れる波ほど散乱ベクトル q が大束密度）に対しては 2 乗に変化することにより，次のようにきく，より高周波の情報を有しているわけであるが，光路長書ける．

に対し球面収差は q の 4 乗で変化を与える一方，ディフォー
カスは q の 2 乗で変化を及ぼすため完全に相殺することはで

δδf
ΔJ
ΔE ΔJ
―∝―−2―EfJ（8）きず，伝わる情報は q に応じて変化することになる．これがΔ の変化は系統的なものではなくゼ
通常はこれら ΔE や ΔJ

位相コントラスト伝達関数（CTF）であることは前回説明しロを中心にある幅でランダムに変化すると考え，我々が指定た．

Δf0 としたとき，現実のディフォーするディフォーカス量を Δf{()}

1 C λ3q4sin(2πχ(q)) = sin π Δfλq2 − ―s2（7）

それでは球面収差が補正できるようになり，Cs が小さくなると情報はどのように伝わるのであろうか．この場合，（7）からもわかるように Cs に起因する位相変化は Cs そのものが小さくなることにより，CTF は全体として q に対してゆっくりと変化することが予想される．計算してみると，実際
CTF の変動は押さえられ位相の反転が起こらない領域が包Δ はその値を中心にガウス関数 W(カス量 Δf
W(Δf) に従って分布すると考える．

()(Δf−Δf0)21 exp −(ΔW(Δf) = ―W(―――22σ2πσ√2π√（9）ここで標準偏差 σ は，上に述べた考察から次のように ΔEΔ に依存する．と ΔJ[( ) ( ) ]2Δ 2ΔJΔE
σ = CC ―+ 2―EJ

1/2（10）

絡関数で与えられる領域まで拡がることがわかる．すなわち

ここに現れた Cc は色収差係数（chromatic aberration con-

球面収差補正後は色収差や電子顕微鏡の安定性，さらには外Δf0 のstant）と呼ばれる量である．コントラスト伝達関数は Δf部からの振動といった機械的な要因が TEM の分解能を直接Δ に相当）であるから，スクリー関数（前回の（15）式では Δf左右するようになる．ここで先に進む前に前回簡単にしか述Δ そのもののン上のコントラストは W(W(Δf) として表される Δf

べなかった包絡関数について触れる．

分布に大きく左右される．具体的にはガウス関数的に分布し4.2

包絡関数

多くの電顕では熱電子型電子銃が搭載されており，フィラ216

Δf0 の値ごとにコントラスト伝達関数を評ている“個々の”Δf
価し，それを積分したものがレンズ系を全体がスクリーン上
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に与えるコントラストということになる．今，このスクリー→てしまう．（具体的な例は前回の図 11 に示した．）このようン上のコントラストを I(（ガウス関数のフーリ
I(r) とおけば，に実際に伝わる情報は位相コントラスト伝達関数と上記のガエ変換はガウス関数であることから），我々が観察するコンウス関数の積であるので，後者は包絡関数（Envelope func-トラストは次のように書かれる．

tion）と呼ばれる．以上をまとめると電子の波長およびレンΔf0))exp(−π2λ2q4σ4)
I(r) = sin(2πχ(q,ΔfI(→（11）ズ電流のバラつきはレンズ系の焦点距離に有限の広がりをもたらし，分解能を得るために必要な高周波領域でその効果はΔf0
すなわち形式的には我々が指定したディフォーカス量 Δf顕著となり，レンズ系全体としてのみかけ上の干渉性を大きで決まるコントラスト伝達関数に，さらに右辺に現れた指数く制限することになる．そしてこの包絡関数がゼロとなる点関数がかけられるという結論を得る．その結果，コントラスを越えた領域では実際はコントラストは得られないのでこれト伝達関数の高い周波数領域の情報は急激にダンピングされを情報限界（information limit）と呼ぶ．
4.3 球面収差補正がコントラストに及ぼす効果
前回は位相コントラスト伝達関数においてフラットな領域をできるだけ広く確保するためにシェルツァーディフォーカ
Δf0 の値をとることで電子顕微鏡の分解能を高スと呼ばれる Δfめると述べた．この状況を Cc = 1 mm, ΔE/E = ΔJ/J = 10−6 の場
合の包絡関数とともに示したのが図 8（a）である（図中の矢印がシェルツァー分解能に相当）．
一方，収差補正器を装着することにより球面収差が非常に小さくなると位相コントラスト伝達関数自体がフラットなもΔ = 1 nm ののとなる．具体例として図 8（b）に Cs = 1 μm, Δf場合を 2 種類の包絡関数に対して示した．包絡関数としては
上述の ΔE/E = ΔJ/J = 10−6 の場合を ENV-1，色収差係数は変わらないが電子源やレンズ電源が安定し，ΔE/E = 0.25 × 10−6, ΔJ/

図 8 包絡関数との積として与えられる実効的なコントラスト伝達関数の例．（a）一般的な電子顕微鏡の場合．コントラスト
伝達関数が包絡関数に包みこまれ，シェルツァーディフォーカスにより分解能を定義することができる（矢印の位置）．（b）
球面収差補正された場合．CTF がゼロとなる点が包絡関数が与える情報限界より遠い位置に現れることに注意．また CTFが反転しても分解能は情報限界で決るので大きく変化しない．
（c）ディフォーカス量を大きくとることにより分解能は下がるが CTF の値を大きくでき，コントラストが得られる．

講座

TEM 像の解釈（Ⅱ）

図 9 球 面 収 差 補 正 後 の 位 相 コ ン ト ラ ス ト の 例（TiO2）．
Δ = 1 nm（ ア ン ダ ー フ ォ ー カ ス ），（b）
Cs ≈ 1 μm．（a）Δf
Δf ≈ 0 nm，コントラストが消滅していることに注意．
ΔfΔ =−（c）Δf1 nm（オーバーフォーカス）．
217【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

J = 0.5 × 10−6 となった場合を ENV-2 として図示している．こおけるどの範囲の情報を用いて像を形成するかということものように球面収差が問題とならないほど小さくなるとコント応用上，一つのポイントとなる．たとえば図 8（c）には分ラストがフラットな領域は CTF ではなく包絡関数によって解能を多少犠牲にしても 0.8 nm−1 付近の情報がコントラスト決ってしまう．すなわち情報限界そのものにより電子顕微鏡

Δ = 3 nm と設定しとして現れるようにディフォーカス量を Δfの分解能が左右される状況が出現する．またこの図中にた場合の CTF ならびに包絡関数との積（太線）を示す．こΔ = 0 の場合を細線で示したのが，この場合，コントラスト
Δfのように対物レンズ系の球面収差係数の値を自由に選べるよΔ = 1 nm と同等のレベルが逆転しているが分解能としては Δf

うになると分解能だけではなくコントラストそのものがディである．
（実際には収差補正器を用いて負の球面収差補正係フォーカス量の選択基準となってくる．また我々がスクリー数を得ることも可能である．さらに収差そのものは近軸理論ン上に得るものは結局のところ高度に制御されたレンズ系を（ガウス光学系）という 0 次の近似を上げることにより本来通して出てきた電子の干渉パターンであり，最終的には電子的に生じるものであり，厳密な理論を構築するためには高次に対する試料内のポテンシャルそのものを位相の変化としての補正項を考えることが必要である．）得ることが必要である．そのためにはスルーフォーカス条件

このように球面収差補正により分解能が情報限界に達し，で得た一連の位相コントラストに基づき，試料直下の波面をすべてがよいように見えるが現実には必ずしもそうではな再構築することが必要であり，今後，位相コントラスト方がΔ がゼロとなってしまうと CTF のい．たとえば仮に Cs と Δf進むべき一つの道であると考える．

値そのものがゼロとなってしまい情報が伝わらないことになることが予想されるが，このような状況は現実に観察されている．たとえば図 9 に Cs = 1 μm の場合（現実にはこのような小さな Cs を判定するときの誤差そのものが大きい）にディΔ = 0 nm 前後で変かさせたときに得た位相コフォーカスを Δf
Δ = 0 の近傍はコントラスントラスト像を示す．このように Δfトが消滅することがわかる．
CTF はコントラストを伝達するからこそ意味があるものであり，いたずらに分解能を情報限界近くまで上げてもコントラストそのものが消滅しては意味がない．したがって対物系の球面収差係数を制御できるようになったあとは逆空間に

218

文献1）進藤大輔，平賀狠二：材料評価のための高分解能電子顕微鏡法，共立出版（1996）
2）坂 公恭：結晶電子顕微鏡学，内田老鶴圃（1997）
3）田中通義，寺内正巳，津田健治：やさしい電子回折と初等結晶学，共立出版（1997）4）進藤大輔，及川哲夫：材料評価のための分析電子顕微鏡法，共立出版（1999）
5）今野豊彦：物質からの回折と結像，共立出版（2003）6）宝野和博，弘津禎彦（編著）：金属ナノ組織解析法，アグネ技術センター（2006）

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