X 線回折顕微法
X-ray Diffraction Microscopy
西野吉則Yoshinori Nishinoａ要旨

独立行政法人理化学研究所 播磨研究所

放射光科学総合研究センター

X 線回折顕微法は，コヒーレント X 線回折パターンから試料像を再構成する斬新な手法である．像再構成には計算機上での反復的位相回復法が用いられる．レンズを必要とせず，従来の X 線顕微鏡の限界を超える高い空間分解能が達成できる．X 線の高い透過能を利用した，厚い試料の内部構造の非破壊測定に特に有効である．理想的な X 線位相コントラスト顕微法であり，無染色の細胞小器官など，X 線に対して透明な物体に対しても高いコントラストが得られる．さらに，ナノ結晶試料のブラック反射近傍でのコヒー
レント X 線回折からは，歪み分布を得ることもできる．最先端のアンジュレーター放射光を利用した研究が世界的な広がりを見せている．また，次世代の X 線源である X 線自由電子レーザーを利用した研究への期待も高まっている．本稿では，X 線回折顕微法の原理および研究の動向について解説する．また，電子回折顕微法の研究の動向についても触れる．

キーワード：X 線回折顕微法，コヒーレント X 線，オーバーサンプリング，反復的位相回復法

なる．三次元試料像は，様々な入射角での回折パターンを測
1.

はじめに定することにより再構成できる．

X 線回折顕微法は，波の位相が揃ったコヒーレントな X

本稿では，革新的な X 線顕微法として世界的な注目を集線で試料を照射した際に得られる回折パターンから試料像をめている X 線回折顕微法について解説する．また，この手再構成する斬新な X 線顕微法である1 ～ 5）．従来の X 線結晶法の原理は，X 線のみならず電子にも適用可能である10 ～ 13）．

構造解析法を，結晶以外の試料にも適用できるように拡張し本稿では，本誌の読者の方々のご専門分野にも配慮して，電た手法と言える．X 線を用いた顕微法では，これまで，レン子回折顕微法についても適宜触れたいと思う．

ズが空間分解能を制限してきたが，X 線回折顕微法はレンズを必要とせず，原理的には，原子分解能も達成可能である．
X 線は透過能が高いため，透過電子顕微鏡などでは困難であったマイクロメートル以上の厚さを持つ大きな試料に対しても，非破壊での三次元イメージングが可能となる．さらに，この手法はレンズによるコントラストの低下のない理想的な位相コントラスト顕微法であるため，無染色の細胞小器官など，X 線に対して透明な物体に対しても高いコントラストでのイメージングを行うことができる6）．
図 1 に X 線回折顕微法の概念図を示す．実験では，試料をコヒーレント X 線ビームで照射し，回折パターンを二次元検出器で測定する．この際，後述するオーバーサンプリン
グ条件を満たすように回折パターンを逆空間の細かい間隔で測定することが要求される3,7）．試料像は，計算機を用いた反復的位相回復法により回折パターンから再構成される8,9）．結像型顕微鏡の対物レンズの役割を計算機が行っていることにａ〒 679–5148 兵庫県佐用郡佐用町光都 1–1–1
TEL: 0791–58–2806; FAX: 0791–58–2807
E-mail: nishino@spring8.or.jp
2008 年 12 月 8 日受付24

図 1 X 線回折顕微法の概念図．コヒーレント X 線照射で得られる回折強度分布データから，計算機上で位相回復を行い，試料像を再構成する．ヒト染色体の測定例が示されている 6）．

顕微鏡 Vol. 44, No. 1（2009）【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

復法を用いて回折波の位相を回復し，試料像を再構成する．
2. 原理
2.1.

一つの入射角での X 線回折測定は，逆空間（Fourier 空間）の Ewald 球上の構造因子を与える．回折パターンの測定範

回折

X 線は波としての性質を持っており，波長程度の大きさの囲が小さな立体角領域に限られ，Ewald 球が平面とみなせる構造体による弾性散乱で顕著な回折を起こす．無秩序な構造投影近似が成り立つ場合には，再構成像は電子密度分布の二を持つ試料にコヒーレント X 線を照射すると，レーザー光次元投影像を与える．波長の長い軟 X 線による測定などでは，においては馴染み深い，スペックルと呼ばれる斑点模様が観Ewald 球の曲率が無視できない状況が多く，二次元像再構成測される．回折パターン中のスペックル構造は，試料によっにおいては回折ぼけの効果を考慮する必要がある．て散乱された X 線の干渉によって起こるため，試料構造のまた，様々な入射角での回折測定することにより，逆空間僅かな違いが回折パターンの顕著な違いを生む．X 線回折顕原点付近の三次元領域での回折強度分布データを取得でき

微法は，回折パターンの試料構造に対するこの敏感性を利用る．三次元回折強度分布データに対して，三次元 Fourier 変している．

換を用いた反復法で位相回復をすることにより，試料の三次ちなみに，X 線結晶構造解析法も X 線の回折を利用するが，元像が再構成される．

一般に，照射 X 線は完全にはコヒーレントではない．しかし，透過配置を用いた前方小角領域での回折パターンからは，試料構造の空間的周期性のため，コヒーレンス領域が単位胞試料の電子密度分布が再構成される．さらに，試料が微結晶よりも十分大きければ結晶構造を得ることができる．ただし，の場合には，反射配置を用いて，逆格子点近傍にスペックル照射 X 線が完全にコヒーレントではないため，X 線結晶構構造を持つ回折パターンを観測することができる．逆格子点造解析法で得られる情報は，膨大な数の単位胞にわたる平均近傍の回折パターンからは，電子密度分布に加え，結晶の歪構造である．一方，コヒーレント X 線を用いる X 線回折顕み場分布に関する有用な情報を得ることができ，材料科学分微法では，空間平均ではない，ありのままの全構造を観察す野での応用が大いに期待される5,15,16）．
2.2.

ることができる．

オーバーサンプリング

X 線回折顕微法実験に必要な高輝度でコヒーレントな X

X 線回折顕微法における位相回復には，情報理論のサンプ線は，放射光技術の発展と共に近年になって利用できるようリング定理が用いられる．サンプリング定理とは，連続的にになった．とはいえ，最先端のアンジュレータ放射光をもっ変化するアナログ信号を，一定間隔の離散点でサンプリングてしても，コヒーレンス領域は全ビーム面積の 0.1％程度としデジタル化する場合に，どの程度細かくサンプリング点間非常に限られている．このため現状では，放射光ビームの限隔（実験における測定点間隔）を取れば元のアナログ信号をられたコヒーレンス領域のみを用いて実験を行っている．近完全に復元できるかを与える数学の定理である．この定理にい将来には，ほぼ完全な空間コヒーレンスを持つ X 線自由

よると，アナログ信号に含まれる最小の周期の二分の一より電子レーザーも利用可能となり14），X 線回折顕微法に代表さも細かくサンプリング点間隔を取ることが要求される．このれるコヒーレント X 線利用研究の更なる発展が期待される．

最小周期の二分の一の間隔でのサンプリングは Nyquist サン

X 線回折顕微法は，X 線結晶構造解析法と同様に，X 線回プリング，または，臨界サンプリングと呼ばれる．これより折強度分布データから試料像（電子密度分布）を再構成する．

も細かいサンプリングはオーバーサンプリング，荒い場合は

X 線回折波の複素振幅は，運動学的回折理論によると，構造アンダーサンプリングと呼ばれる．アンダーサンプリングの因子 F(K)，K場合には，エリアシングと呼ばれる現象が起こり，元のアナKrF(K)K = ∫ drρr (r)r e−iK·（1）ログ信号を完全に復元することはできない．
ここで，サンプリング定理を構造因子 F(K)K に適用する．に比例する．ここで K は散乱ベクトルで，その大きさは X

式（1）より，構造因子は様々な振動成分 exp(−iK·Krr) の和で線の波長 λ と散乱角 Θ を用いて K=/ と定義される．
K 4πsin(Θ/2)/λ構成されるが，試料の X 線照射領域（試料サイズ）が有限電子回折の場合には，式（1）中の電子密度分布 ρ(r)r を静電の大きさ ai を持つ場合，構造因子に含まれる最短の周期は，ポテンシャル分布 V(Vrr) に置き換えることで，以下同様の議π/ai である．ここで，下付き添え字の i は，三次Ki 方向に 4π/論ができる．

元デカルト座標の各成分（x（ , y, z）をあらわす．したがって，式（1）から分かるように，X 線回折波の複素振幅（構造構造因子 F(K)K を完全に復元するためには，最短周期の二分因子）F(K)K を計測することができれば，逆 Fourier 変換によっπ/ai よりも細かい間隔で構造因子を測定する必の一である 2π/て電子密度分布 ρ(r)r を再構成できる．しかし，測定可能な要がある．

物理量は光子数から得られる構造因子の絶対値 |F(K)|K のみ

前述のように，構造因子の位相は直接観測可能ではなく，で，構造因子の位相は直接的には測定できない．このため，π/ai の間絶対値のみが観測できる．したがって，KKi 方向に 2π/電子密度分布を再構成するためには，何らかの方法で回折波

隔で回折強度を測定すると，F(K)K の復元に必要な情報量のの位相を回復する必要がある．これが良く知られた X 線回半分しか得られない3）．この情報量の不足を補うため，X 線折における位相問題である．X 線回折顕微法では後述する反回折顕微法では，さらに細い間隔で回折強度を測定し，既知

解説

X 線回折顕微法

25【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

の情報量を二倍以上に増やす．この回折強度の測定点間隔にが，サンプリング定理から位相を回復することはできないた

関する条件はオーバーサンプリング条件と呼ばれ，位相回復

め，位相回復の十分条件ではない．X 線回折顕微法では，経の必要条件である7）．図 2 にオーバーサンプリングの概念図

験的に位相回復が行えることが知られている反復法を用いてを示す．逆空間におけるオーバーサンプリングは，実空間に位相回復を行う．

おいて試料領域の外では電子密度がゼロであるという情報を2.3.

反復的位相回復法

X 線回折顕微法では，X 線回折強度分布データからの位相付け加えることに相当する．
オーバーサンプリング条件は，回折強度の測定点間隔の細回復に Gerchberg と Saxton に端を発する反復法を用いる8）．

かさの指標であるオーバーサンプリング比 σi を用いて簡便

図 3 に反復法の概念図を示す．反復法では，ランダムな電にあらわされる．オーバーサンプリング比の各方向成分 σi は，子密度分布（またはランダムな回折波の位相）から出発し，π aiΔi) で与えられる．
Ki 方向の測定点間隔を Δi とすると，σi=2π/(Fourier 変換と逆 Fourier 変換を繰り返す．そして，各反復にこれを用いると，オーバーサンプリング条件は，二次元像再おいて，実空間および逆空間で既知の情報を補っていく．

構成では σxσy ≥ 2 で，三次元像再構成では σxσyσz ≥ 2 で与えられる．

まず，逆空間での既知情報として，回折強度分布の測定データを用いる．この際，位相は実験的に得られないため，各反π/ai で回折パターン中のスペックルのサイズは典型的に 2π/復における計算値をそのまま採用する．第 n 反復における構π σiai) なので，スペッある．逆空間での測定点間隔は Δi=2π/(造因子の計算値を Gn(K)K とすると，逆空間拘束を課した後のクル中には σxσy ピクセルが含まれる．したがって，二次元像構造因子 G’n(K)K は，再構成の際のオーバーサンプリング条件は，スペックル中に検出器の 2 ピクセル以上を含むと言い換えることができる．

|F(K)|K
G’n(K)
K = ―Gn(K)，K|Gn(K)|K（2）

現実的には，逆空間での測定点間隔は波長や装置によってで与えられる．ここで |F(K)|K は，X 線回折実験データから可変範囲が制限を受ける．このため実験では，試料サイズ ai求めた構造因子の絶対値を示す．さらに，G’n(K)K を Fourierが小さく，スペックルサイズが測定点間隔の可変範囲よりも変換することにより，逆空間拘束条件を満たす電子密度分布十分大きいことが望まれる．大きな試料に対しては，試料前

ρ’n(r)
r が得られる．に微小サイズのピンホールを置くなどしてオーバーサンプリ
13,17）

ング条件を満たすことができる．

オーバーサンプリング条件は位相回復の必要条件である実空間では，試料が存在するであろうと推定される領域（サポート）の外では電子密度がゼロであることや，物理的に電子密度が非負であることなどを拘束条件として課すことができる．ここで，試料が存在するであろう領域は，スペックルのサイズが試料サイズに反比例するため，典型的なスペックルサイズから推定することができる．実空間での拘束条件には様々な流儀があるが，Fienup により提案された HIO（hybridinput-output）アルゴリズムが一般的に用いられている9）．
HIO アルゴリズムでは，第（n + 1）反復における実空間拘束条件を課した電子密度分布 ρn+1(r)r は，前反復の“入力”ρn(r)r と“出力”ρ’n(r)r を用いて，
ρn+1(r)r ={ρ’n(r),(r ∈ S) ∧ (ρ( ’n(r)rr ≥ 0),ρn(r)otherwise,r − βρ’n(r),r（3）で与えられる．ここで S はサポート領域をあらわす．HIO

図 2 オーバーサンプリングの概念図．X 線回折顕微法では回折強度をオーバーサンプリング条件が満たされるように逆空間の細かい間隔で測定する．

26

図 3 反復的位相回復法の概念図．実空間および逆空間で既知の情報を補いながら，Fourier 変換と逆 Fourier 変換を繰り返すことにより回折波の位相を回復する．

顕微鏡 Vol. 44, No. 1（2009）【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

アルゴリズムでは実空間拘束条件を満たさない場合に電子密つの相の電子密度の差異は 25％程である．図 4（b）の三次度をゼロとはせず，徐々に減らしていく．式（3）の β は電元再構成像に示すように，我々はアルミニウム合金粒子試料子密度を徐々に減らす度合いを制御するパラメータで，経験中に S 相に由来すると解釈できる，電子密度の高い領域を的に 1 付近の値において収束性が良いとされている．

観測することに成功した．マイクロメーターサイズの金属試

実空間拘束条件を課した電子密度分布 ρn+1(r) を Fourier 変料の内部構造を非破壊で観測することは，電子顕微鏡を含め換することにより，第（n + 1）反復目の構造因子の計算値他の顕微手法では困難であり，我々の測定では X 線の高い(K) が得られる．その後，式（2）からの手順が繰り返され，Gn+1(K透過性が大いに活かされている．
3.2.

位相回復が進んでいく．

生物学応用

X 線回折顕微法研究の初期においては，回折実験において細胞小器官の高空間分解能での構造観察では，クライオ電回折パターンの中心部にビームストップの影となるデータ欠顕が現在最も有力な手法であるが，厚い細胞小器官や細胞全如領域が不可避的に存在することが大きな問題であった．こ体の可視化には，透過能の優れた X 線を用いた顕微鏡が潜のため，試料像は X 線回折強度分布データのみから再構成在的優位性を有している29）．X 線に対してこれらミクロンサできず，試料の概形を与える補足的なデータが必要であった．

イズの生物試料は，吸収によるコントラストが得られないほ

しかしその後，データ欠如領域を小さくする実験装置上の改ぼ理想的な位相物体であるが，X 線回折顕微法は回折現象を良に加えて，データ解析において，反復的に電子密度分布を利用することによって，試料による X 線波の位相シフトを18）規格化する手法

や，反復的にサポートを改良する手法

19）が開発されて，現在では，回折強度分布データのみから試料

世界初の生物学応用は，SPring-8 の BL29XUL で我々が行った大腸菌の二次元観察である30）．二次元投影像観察では，そ像が再構成できるようになった．
3.

高感度で検知することができる．の後，アメリカの Advanced Light Source（ALS）での軟 X 線研究の現状を用いた酵母菌観察31） や，SPring-8 での魚の骨の観察32） なX 線回折顕微法の基礎となるアイデアは 50 年以上も昔に3）4）どが報告されている．

提唱されたが ，世界初の実験報告は 1999 年に行われた ．

最近になって，我々は，細胞小器官の三次元観察に世界で実証までに長い年月を要したのは，コヒーレント X 線の利初めて成功した6）．試料には無染色ヒト染色体が用いられた．

用が放射光の発展とともに近年になりやっと可能となったた

X 線回折強度分布データのみから，ヒト染色体の三次元像がめである．その後，研究は世界的な広がりをみせ，実験装置再構成され，高い電子密度を持つ軸状構造が観察された．

やデータ解析法の改良が進められた．特に，波長の短い硬 X

図 5 に，二次元および三次元の再構成像を示す．軸状構造

線の領域では，日本の SPring-8 において多くの先駆的な研の観察は，染色や標識の処理をしない状態では初めてであり，20）

究が行われた ．今後は，さらに効率的な測定を行うために

X 線回折顕微法が無染色の生物試料を高いコントラストで観も，集光ビームを利用することが望まれる21 ～ 23）．基礎研究測するのに有効であることが示された．これにより，細胞小の充実と共に，世界的な研究の重点は，徐々に，応用研究や器官に対する硬 X 線 CT 撮影が現実のものとなった．X 線回

将来の X 線自由電子レーザー利用に向けた研究24）へと移り

折顕微法は三次元の電子密度分布を与えるため，再構成像はつつある．

X 線結晶構造解析法による原子分解能構造と直接対応させる

3.1.

材料科学応用材料科学系の試料に対しては，電子密度分布や歪み分布がことができる点も重要である．
3.3.

電子回折顕微法

三次元的に得られるようになった．研究初期のテストパター

X 線回折顕微法の原理は，X 線以外のコヒーレントビームンを用いた三次元可視化のデモンストレーション実験25,26）ににも適用することができる．電子に対しては，電界放出電子続き，SPring-8 で我々が行った窒化ガリウム 27） およびアル銃からのコヒーレントな電子ビームを用いた電子回折顕微法

ミニウム合金28）の 電 子 密 度 分 布 測 定 や， ア メ リ カ のAdvanced Photon Source（APS）で行われた鉛のナノ結晶中16）の歪み分布の測定などの応用例が報告されている．

図 4 に，アルミニウム合金に対する X 線回折顕微法の測28）の成功例がこれまでに報告されている．
Illinois 大の Zuo らは 2003 年に，電子回折顕微法による二層カーボンナノチューブの観察を報告している11）．Zuo らの実験では，Nano-area Electron Diffraction（NED）と名づけら定結果を示す ．測定は SPring-8 の理研物理科学ビームラれた技術が用いられている33）．NED ではコンデンサーレンイン BL29XUL で行われた．試料の 2014 アルミニウム合金

ズの集光点と，その下段の試料前レンズの前焦点を一致させには，アルミニウム母相中に S 相（Al2CuMg）が析出していることにより，試料に対するナノサイズでかつ収束・発散のることが知られている．我々が用いた透過配置での X 線回ない平行ビーム照射を実現している．

折顕微法では，電子密度分布が可視化されるが，試料の電子北海道大学の郷原一寿教授らのグループは，試料の放射線密度に関しては文献値が存在し，アルミニウム母相および S損傷を軽減することなどを目指して，20 kV という低エネル相に対する値は，それぞれ，7.8 × 102 electrons/nm3 およびギーの電子ビームを用いた回折顕微法測定を行い，多層カー1.0 × 103 electrons/nm3 である．これら値から計算される，二ボンナノチューブの観察に成功した12）．測定では，試料の後解説

X 線回折顕微法

27【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

図 4 アルミニウム合金に対する測定結果 28）．（a）コヒーレン
ト X 線回折パターンと（b）再構成された三次元電子密度分布．
（b）において，青色は試料表面をあらわし，内部のオレンジ色は電子密度が高い領域を示す．にレンズを用いない配置を採用している．
電子回折顕微法では，反復的位相回復法の実空間拘束条件に使われるサポート（周囲に散乱体のない孤立した微小サイズの試料）を確保するのが容易ではない（図 2 参照）．X 線の場合には，微小試料を，散乱が無視できる 100 nm 程度の厚さの窒化ケイ素膜上に置くことが一般的に行われている．
しかし，電子に対しては，散乱が無視できる支持基板を得ることは難しい．なお，上述の二つの測定例では，カーボンナ
ノチューブ試料は支持基板なく自立しており，支持基板からの散乱の影響のない条件下で測定が行われている．
最近になり，このサポートの問題を克服する測定法が，名図 5 ヒト染色体に対する X 線回析顕微法での測定結果 6）．
（a）
二次元再構成像，および三次元の再構成像の（b）表面レンダリング像と（c）断面画像．軸状に密度の高い構造が観察された．

古屋大学の田中信夫教授らのグループによって提案された．
こ の 新 た な 測 定 法 は 制 限 視 野 ナ ノ 電 子 回 折 法（SAND:
selected area nano-diffraction）と呼ばれ34），この手法を用い色となっており，X 線回折顕微法を主目的とするビームライたシリコン結晶のダンベル構造の観察成功が報告された13）．

ンの運用も始まりつつある．例えば，Swiss Light Source（SLS）

SAND では，視野絞りをサポートとして用いることにより，では cSAXS（Coherent Small Angle X-ray Scattering）ビーム広がった試料に対する測定を可能とする．なお，SAND で必ラインがユーザー運転を開始した．

要とされる微小で明瞭な境界をもつ制限視野を得るには，球面収差補正が必須である．

さらに現在，日本，アメリカ，欧州で，次世代の X 線源である SASE（Self Amplified Spontaneous Emission：自己増電子回折顕微法には，従来の電顕と比べて特筆すべき利点

幅自発放射）型の X 線自由電子レーザー計画が進められてがいくつかある．まず，レンズによる収差の影響を受けないいる14）．日本での X 線自由電子レーザー計画は，平成 18 年

ことが挙げられる．また，微小試料が完浴条件で平面波照射度から始まった第 3 期科学技術基本計画の国家基幹技術の一される場合には，回折パターンは試料の並進に依らない．こつに挙げられており，SPring-8 サイトで建設が進められていのため，測定は試料位置のドリフトや振動に鈍感であり，三る．X 線自由電子レーザーは，空間的にほぼ完全にコヒーレ次元測定においては，試料の回転軸に対する精密なアライメントな，大ピーク強度，超短パルス X 線であり，これを利ントを必要としない．さらに，位相物体に対する一回の回折用することによって，X 線回折顕微法の飛躍的な展開が期待測定で，あらゆる周波数領域で完全な複素振幅伝達関数を持される．例えば，結晶化が困難または不可能な種類の生体超つ顕微鏡が実現できる．これにより，測定に必要な電子照射分子試料を次々と X 線自由電子レーザーに照射することに量を低く抑えることが可能となる．これらの利点は，将来のより，三次元構造解析を行うというシナリオが議論されてい生物試料への応用などにおいて重要となるであろう．

る35,36）．X 線自由電子レーザーの超短パルス性能により，試4.

料構造が破壊される前に X 線回折測定を行う可能性が開け，おわりに従来の限界を超えた高空間分解能が達成できると期待されて放射光利用研究は，近年その裾野を大きく広げ，比較的小いる．X 線自由電子レーザーを利用した測定は，技術的チャ型の放射光専用施設が世界各地で数を増やしている．これらレンジを伴うが，これまで見ることのできなかった世界が開新放射光施設では，コヒーレント X 線利用研究が大きな特ける大きな可能性を秘めている．

28

顕微鏡 Vol. 44, No. 1（2009）【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

最後に，以下の方々をはじめとする共同研究者に感謝する（敬称略）：石川哲也，前島一博，香村芳樹，Changyong Song
（以上，理研），高橋幸生，山内和人（以上，阪大），松原英一郎（京大），Jianwei Miao（UCLA）．本研究は科研費および X 線自由電子レーザー利用推進課題の助成を受けたものである．
文献

1）西野吉則，石川哲也：放射光，19，3–14（2006）
2）西野吉則，石川哲也：まてりあ，45，99–105（2006）3）Sayre, D.: Acta Crystallogr., 5，843（1952）
4）Miao, J., Charalambous, P., Kirz, J. and Sayre, D.: Nature, 400，342–344（1999）5）Robinson, I.K., Vartanyants, I.A., Williams, G.J., Pfeifer, M.A. andPitney, J.A.: Phys. Rev. Lett., 87，195505（2001）
6）Nishino, Y., Takahashi, Y., Ishikawa, T., Imamoto, N. and Maeshima,K.: Phys. Rev. Lett., 102，018101（2009）．また，この研究内容
は Nature, 457，238（2009）や Physics Today, 62(2)，20（2009）
等で紹介された．
7）Miao, J., Sayre, D. and Chapman, H.N.: J. Opt. Soc. Am. A, 15，Bunk, O., David, C., Jefimovs, K. and Johnson, I.: Phys. Rev. Lett.,
98，034801（2207）
18）Nishino, Y., Miao, J. and Ishikawa, T.: Phys. Rev. B, 68，220101(R)（2003）
19）Marchesini, S., He, H., Chapman, H.N., Hau-Riege, S.P., Noy, A.,Howells, M.R., Weierstall, U. and Spence, J.C.H.: Phys. Rev. B., 68，140101（2003）20）Nishino, Y., Miao, J., Kohmura, Y., Takahashi, Y., Song, C., Johnson,B., Yamamoto, M., Koike, K., Ebisuzaki, T. and Ishikawa, T.: IPAP
Conference Series, 7，414–416（2006）21）Abbey, B. et al.: Nature Physics, 4，394–398（2008）
22）Thibault, P. et al.: Science, 321，379–382（2008）23）Schroer, C.G. et al.: Phys. Rev. Lett., 101，090801（2008）24）Chapman, H.N. et al.: Nature Phys., 2，839–843（2006）25）Miao, J.W., Ishikawa, T., Johnson, B., Anderson, E.H., Lai, B. andHodgson, K.O.: Phys. Rev. Lett., 67，088303（2002）
26）Chapman, H.N. et al.: J. Opt. Soc. Am. A, 23，1179（2006）27）Miao, J., Chen, C.C., Song, C.Y., Nishino, Y., Kohmura, Y., Ishikawa,T., Ramunno-Johnson, D., Lee, T.K. and Risbud, S.H.: Phys. Rev.
Lett., 97，215503（2006）

1662（1998）
8）Gerchberg, R.W. and Saxton, W.O.: Optik (Stuttgart), 34，275–284（1971）
9）Fienup, J.R.: Appl. Opt., 21，2758–2769（1982）
10）Weierstall, U., Chen, Q., Spence, J.C.H., Howells, M.R., Isaacson, M.
and Panepucci, R.R.: Ultramicroscopy, 90，171–195（2002）
11）Zuo, J.M., Vartanyants, I., Gao, M., Zhang, R. and Nagahara, L.A.:Science, 300，1419–1421（2003）
12）Kamimura, O., Kawahara, K., Doi, T., Dobashi, T., Abe, T. and Gohara, K.: Appl. Phys. Lett., 92，024106（2008）
13）Morishita, S., Yamasaki, J., Nakamura, K., Kato, T. and Tanaka, N.:
Appl. Phys. Lett., 93，183103（2008）
14）北村英男，新竹 積，石川哲也：放射光，16，77（2003）
15）Williams, G.J., Pfeifer, M.A., Vartanyants, I.A. and Robinson, I.K.:
Phys. Rev. Lett., 90，175501（2003）16）Pfeifer, M.A., Williams, G.J., Vartanyants, I.A., Harder, R. and Ro-28）Takahashi, Y., Nishino, Y., Ishikawa, T. and Matsubara, E.: Appl.
Phys. Lett., 90，184105（2007）29）Henderson, R.: Q. Rev. Biophys., 28，171–193（1995）30）Miao, J., Hodgson, K.O., Ishikawa, T., Larabell, C.A., LeGros, M.A.
and Nishino, Y.: Proc. Natl. Acad. Sci. USA, 100，110–112（2003）31）Shapiro, D., Thibault, P., Beetz, T., Elser, V., Howells, M., Jacobsen,C., Kirz, J., Lima, E., Miao, H., Neiman, A.M. and Sayre, D.: Proc.
Natl. Acad. Sci. USA, 102，15343–15346（2005）32）Jiang, H., Ramunno-Johnson, D., Song, C., Amirbekian, B., Kohmura, Y., Nishino, Y., Takahashi, Y., Ishikawa, T. and Miao, J.: Phys.
Rev. Lett., 100，038103（2008）
33）Zuo, J.M., Gao, M., Tao, J., Li, B.Q., Twesten, R. and Petrov, I.: Microsc. Res. Tech., 64，347–355（2004）34）Yamasaki, J., Sawada, H. and Tanaka, N.: J. Electron Microsc., 54，123（2005）35）Neutze, R., Wouts, R., van der Spoel, D., Weckert, E. and Hajdu, J.:Nature, 406，752–757（2000）

binson, I.K.: Nature, 442，63–66（2006）
17）Rodenburg, J.M., Hurst, A.C., Cullis, A.G., Dobson, B.R., Pfeiffer, F.,36）Miao, J.W., Hodgson, K.O. and Sayre, D.: Proc. Natl. Acad. Sci.
USA, 98，6651（2001）

解説

X 線回折顕微法

29【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】