加速電圧 E を下げると，E に対するエネルギーぼけ dE の割合（dE/E）が大きくなるため，同じ色収差係数 Cc でも色収差によるぼけの影響が高加速電圧に比べ大きくなる（式 1）．
dEd(色収差) = Cc ― αEDelta 型新球面収差補正装置
Delta Type Spherical Aberration Corrector（式1）α は照射系の場合は収束半角，結像系の場合は散乱角に相当する．我々は，本開発においては冷陰極電界放出型電子銃

ａ，
ｂａ，
ｂｂ

沢田 英敬 ，佐々木健夫 ，湯浅 修一 ，
寺尾 光央ｂ，川添 宗之ｂ，中道 智寛ｂ，
細川 史生ｂ，金山 俊克ａ，ｂ，近藤 行人ｂ，
木本 浩司ａ，ｃ，末永 和知ａ，ｄ（CFEG: Cold Filed Emission Gun）を搭載した．これによりHidetaka Sawada, Takeo Sasaki, Shuuichi Yuasa,
Mitsuhisa Terao, Muneyuki Kawazoe, Tomohiro Nakamichi,Fumio Hosokawa, Toshikatsu Kaneyama, Yukihito Kondo,
Koji Kimoto and Kazutomo Suenaga

装置による色収差増加を抑制した．その結果，収差補正機

dE = 0.3 ～ 0.5 eV で観察が行える 4）．また，低加速において色収差係数が小さい対物レンズを用いている．さらに，対物レンズと収差補正装置の縮小率を大きく取り，収差補正

科学技術振興機構（JST CREST）

きた．式 1 における α に対する係数 Cc · dE/E/E を dE = 0.45 eV
次に色収差による分解能低下の度合いを 200 kV 高分解能顕ｂ

日本電子株式会社
ｃ
物質・材料研究機構
ｄ
産業技術総合研究所ナノチューブ応用研究センター
旨@60 kV，0.50 mm（Cc* = 0.48 mm）@30 kV の 値 を 実 現 でとして見積もると，6.3 nm @60 kV，7.5 nm @30 kV となる．

ａ

要搭載後，色収差係数の実測で，Cc = 0.84 mm（Cc* = 0.80 mm）微鏡と比較する．現在，ショットキー電界放出型電子銃と球面収差補正装置を搭載した加速電圧 200 kV の装置は，0.1 nmの分解能を達成できる．分解能の高い対物レンズに球面収高次収差が補正可能な新型球面収差補正装置を高分解能低加速電子顕微鏡用に開発した．三段 12 極子を装備しているのが特徴である．開発した装置の原理・実験結果について述べる．

キーワード：低加速電子顕微鏡，高次収差補正，六回非点，高分解能 STEM/TEM

差 補 正 機 を 搭 載 し た 場 合 の 色 収 差 係 数 は，Cc = 1.62 mm（Cc* = 1.4 mm）であり，ショットキー電界放出型電子銃のエネルギー半値幅は，1.0 eV 程度であるので，係数 Cc · dE/E/E
は，8.2 nm となっている．今回開発した装置は，低加速の装置でありながら色収差によるぼけを 200 kV の高分解能装置と同程度かそれ以下に抑えることが出来た．原子分解能装置としての一つの条件は満たしたといえる．
低加速でのもう一つの問題として回折収差がある．加速電圧を下げると電子線の波長（λ）が長くなるため，回折収差

1.

序論の影響が大きくなる（式 2）．

我々は，科学技術振興機構（JST: Japan Science and Tech-λd(回折収差) = 0.61―
αnology Agency）CREST「物質現象の解明と応用に資する新（式2）

しい計測・分析基盤技術」研究領域の「低加速高分解能電子200 kV の電子線の波長は 2.5 pm であるのに対し，60 kV で1）顕微鏡の開発（研究代表：末永和知）」に参加している ．

は 4.9 pm，30 kV では 7.0 pm である．低加速において，分本プロジェクトでは，今まで電子顕微鏡が不得意であった有解能を保つためには，結像或いはプローブ形成に寄与できる機分子や生体分子等のソフトマター（軽元素からなる非周期角度 α を大きくする必要がある．回折収差を 0.1 nm 程度に物質）を対象とし，電子顕微鏡でしか行えない，一分子・一押さえるには，60 kV では 30 mrad，30 kV では，40 mrad 程原子尺度での局所領域構造解析や分析を行おうとするもので度まで位相を揃え，結像に寄与させる必要があることが図 1

ある 2）．そのために，原子分解能を保ちつつ，電子線によるからわかる．一方，色収差係数が小さいレンズは一般に焦点ダメージにより構造が変化することを低減することができ距離が短くなる傾向にあり，後述するように，焦点距離が短る，30 kV ～ 60 kV の高分解能低加速電子顕微鏡を開発してくなると高次収差が大きくなるといった問題がある．これらいる．そこで開発した Delta 型新収差補正装置について本稿の負の要因を解決し，さらに高角度まで幾何収差を補正できでは述べる．まず，序論において背景を説明し，続いて，現る収差補正装置が，高分解能を目指す低加速電子顕微鏡には在よく使われている二段 hexapole 型球面収差補正装置につ期待される．

いて言及する．その後，開発した Delta 型新球面収差補正装
置 3）の原理・性能について述べる．
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2010 年 5 月 14 日受付

最近の研究と技術

Delta 型新球面収差補正装置

2.

二段 hexapole 型球面収差補正装置

Hexapole 場（六極子場：三回場）を利用した球面収差補正装置は，Beck 5）によって提案され，Crewe 6）によって理論的な研究が成された．現在多く用いられている球面収差補正
193【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

図1

図 2 照射系収差補正装置を搭載した 200 kV 電子顕微鏡で撮影した Ronchigram．焦点距離 1.9 mm．0.5 mm 程度の六回非点が支配的な収差として位相が揃っている領域を制限している．

回折収差装置は，Rose 7） が提案し，Haider ら 8） が実機化した二段の補正できる．一方，式 4 の第三項には，六回非点が現れ，ア

hexapole と転送レンズを装備したものである．発展系として，ライメントでは補正できない．この六回非点は，式 5 を用いHosokawa ら 9）が開発した非対称型（二段の多極子の厚みと，て式 6 のように示すことが出来る．ただし，M は収差補正二段の転送レンズの焦点距離がぞれぞれ異なる）もある．球装置と対物レンズの間の転送倍率である．

面収差補正装置は使用目的により，照射系用（STEM 用：Scanning Transmission Electron Microscope）および，結像系用（TEM 用：Transmission Electron Microscope）がある 10）．

22

M ⋅ Csz（式6）2f
二段 hexapole 型では，負の球面収差を発生させるために| A6 |∝電子線の計算解析軌道解を用いて，二段 hexapole 型にお大きな三回非点を発生させている（図 4 参照）．三回場を発ける球面収差補正の原理を述べたい 3）．一段目の hexapole 場

生させる hexapole からは，三回非点，負の球面収差，Threeを出た後，電子の角度 r' の複素表示は以下となる．

lobe 収差（四次三回対称収差）等が発生する（式 3）．全体

1  2 | A 3 |2A 3 | A 3 |2 4 5
ω0ω0 2 z3 −ω0 z
A3ω0 z +3f
3f
20 f 5A | A |2A 2 | A 3 |2 5 7 17| A 3 |4 3 2 7− 3 35 ω0ω0 3 z5 + 3
ω0 z +
ω0 ω0 z ...
30 f
420 f 71260 f 7r' = −（式3）としては，二段目の hexapole で三回非点と Three lobe 収差を除去し，負の球面収差を発生させた設定で使用するが，式 4 で見られるように，三回非点と Three lobe 収差を打ち消している過程で Combination aberration 3） として六回非点が発生してしまう．
現在汎用で使われている 200 kV の STEM 球面収差補正装

複素角 ω = αexp(iθ) は，収束角 α，位相角 θ の入射電子を置では，角度の異なる領域で位相の揃っていることの目安を表している． ω は複素共役である．f は対物レンズの焦点距示す Ronchigram のコントラストのフラットな領域が 40 ～離，z は多極子の厚みである．単位長さあたりの三回非点 A3を A 3 と示す．ω0 は，第一 hexapole の入射面の複素角であり，45 mrad ほどにまで広がっている（図 2）．例えば，200 kV入射の傾きは 0 としている．式 3 の第二項に見られるように，200 kV 以上の高加速では，原子構造を観察する上では現存す

負の球面収差の項が厚みを持った hexapole から発生している収差補正装置の幾何収差補正能力は十分であるといえる．

る（ω と幾何収差の関係は参考文献 3）参照）．三回非点等序論で述べたとおり，低加速電子顕微鏡ではさらなる幾何の他の残留収差を取り除くために，転送レンズと二枚目の収差補正が期待される．二段 hexapole 型収差補正装置は，hexapole を用意する 7）．二段目の hexapole 場を出た後の電子五次球面収差を含む四次までの収差補正能力も持つ．一方，

7

では 25 mrad の（収束）半角でも回折収差は 61 pm である．

線の位置 r と角度 r' の複素表示を z まで示すと三回非点はより高次の残留収差を考えると，先に述べたようにこの光学キャンセルされ，以下となる．

系では五次の収差の一つである六回非点が出てしまい，位相2| A 3 |2A 2 | A 3 |2 5 7 2| A 3 |4 3 2 7
r' = −
ω0ω0 2 z3 − 3
ω0 z +
ω0 ω0 z ...
33f
14 f 721 f 7（式4）式 4 の第一項には，負の球面収差が残っている．二段の合計として負の Cs は以下の量で与えられる．
2| A 3 |2 3
Cs =z
3M 4 f 2（式5）が揃っている領域を制限する支配的な収差となっている．負の球面収差を発生させるためにでる三回非点や Three lobe
収差が原因となる六回非点は，二段 hexapole 型補正装置においては必然的に発生してしまう収差であると言える．
3.

Delta 型新球面収差補正装置

前章で述べたように，二段 hexapole 型では電子光学的な変更を加えない限り高次収差（六回非点）は一般的には補正式 4 の第二項には五次の球面収差が見られるが，数 mm 程できない．加速電圧 300 kV の STEM において，二段 hexa-度ならば対物レンズと収差補正装置の間にある転送レンズでpole 場で多極子の長さを最適化して六回非点を低減させる報194

顕微鏡 Vol. 45, No. 3（2010）【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

告がある 12）．今回，我々は高分解能低加速電子顕微鏡においでもゼロにならない（式 7）．三回非点を回転させながら，て開発した収差補正装置には以下の条件を考慮した．

三段の合成としてゼロとする．

・30 kV ～ 60 kV という二倍加速電圧が異なる状況において動作する自由度の大きい光学系．
・TEM でも STEM でも動作する．
以下開発した補正装置の原理・性能について述べる．
3.1

Delta 型球面収差補正装置の原理

ある収差を補正するためには，全く同じ発生機構を持った収差を作り出し，その両者の符号を逆転させる方法がある．
そのためには，（二組の Combination aberration を発生させる

G
A31G
A32（式7a）G
G
A32 + A33 ≠ 0 ,

G
A32

G
A33（式7b）G
G
A33 + A31 ≠ 0 ,

G
A33

G
A31（式7c）

G
G
G
G
A3 _ total = A31 + A32 + A33 = 0（式7d）≠GGA31 + A32 ≠ 0 ,≠次収差が大きくなる欠点を克服する（式 6）．

≠・（低色収差化のために）焦点距離の小さい対物レンズで高負の球面収差は厚みを持った三回場で，それぞれ発生したものの合成を用いる．

段 の 多 極 子（12 極 子 ） と そ の 間 を 転 送 レ ン ズ（Transfer(| A 31 |2 + | A 32 |2 + | A 33 |2 )ω0ω0 2 z33f3
このような光学系について，解析的に高次収差の計算をため）少なくとも三段以上の多極子が必要である．その条件を満たすために，我々は，CREST プロジェクトにおいて三lens）で共役に転送した光学系を考案した．先に述べたよう行った．三段三回場の光学系では，計算された五次までの残に二段の三回場を用いると六回非点が発生する．第一多極子留収差は，四次収差の Three lobe 収差（R5）と六回非点（A6）と第二多極子から発生する六回非点と，第二多極子と第三であった．抽出した六回非点の項を式 9 に示す．六回非点が多極子から発生する六回非点を同じ発生起源でありながら逆符号になるような光学系を構築することにより六回非点除去を行う．二つの多極子の組で発生する六回非点をお互いキャンセルするには，互いの位相角を任意に設定できるように，球面収差を補正する際に使用する三回非点は所望の回転関係を設定できる必要がある．そのため，hexapole の代わりに，三回場の回転が可能な dodecapole（12 極子）を用いてGGGいる．三つの dodecapole が発生する三回非点（ A31, A32, A33）の関係は，二段目で回転させるため，平行ではなくどの二枚

図 4 二段 hexapole 型球面収差補正装置の解析的計算軌道．多極子内のみを表示．等高線は（右上に示す）試料に対する半角を表す．左の矢印は三回非点の位相角を複素ベクトル表示したもの．

図 3 第一 12 極子から発生する三回非点と第三 12 極子から発生する三回非点の回転関係に対する，六回非点 A6 と Threelobe 収差 R5 のグラフ．θθ31,θθ32,θθ33 は，第一，第二，第三多極子から発生する三回場の位相角を示す．それぞれの値は，同じ球面収差を補正するものとして規格化し，回転角 0 度に対する比で示している．第二 12 極子から発生する三回非点は，全体でゼロになるように設定している（式 7d）．上にそれぞれの三回非点ベクトル合成の様子を描いている．二段型は 180° の時に相当し，R5 はゼロであるが A6 の値は最大値を示している．

最近の研究と技術

Delta 型新球面収差補正装置

図 5 Delta 型光学系における電子線の解析的計算軌道．左の矢印は三回非点の位相角を複素ベクトル表示したもの．図 4 に比べると三段目の多極子を出た後のビーム形状の（六回非点による）六回形状が補正されていることが分かる．

195【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

三つの三回非点の組み合わせから成っていることが分かる．

場合，外側で六回対称に Diffractogram が歪んでいる様子が三枚の多極子の回転関係とそれぞれの収差の値をグラフに描分かる．測定の結果，六回非点は 1 mm であった．Delta 光いた（図 3）．その結果，Thee lobe 収差は，一段目と三段目学系による補正後では，外側の六回対称の歪みがなくなり，の 12 極子からでる三回非点の回転角が 70.5° の関係になる

六回非点は，0.1 mm 以下と測定された 14）．六回非点除去はときにゼロになり，六回非点もこの付近でゼロに近い値を示

TEM の場合でも実証された．他の収差も補正され，十分小すことがわかった．本光学系ではこの角度を利用する．このさく計測されており，五次収差までの軸あわせ方法と収差自70.5° の時，三回非点のベクトル合成の図示がギリシャ文字

動補正 System も，STEM・TEM において確立している．の Δ に似ていることから（図 5 中央上）
，本光学系を，Delta3.3（Dodeca pole element triple aberration corrector）と称してい開発した装置を用いた高分解能観察像の例を示す 4）．図 8る．この光学系を用いた際の，多極子内での電子線の軌道をに加速電圧 60 kV（a）と 30 kV（b）で撮影した Si〈110〉暗視野

図 5 に示した．二枚目の 12 極子で三回非点が回転している

STEM 像を示す．両者とも 0.136 nm のダンベルを分離して様子がわかる．

撮影できていることが分かる．また，30 kV 低加速電圧の⎛ A A 3 A A 3 A A 3 A A 2 AA A 2 A
⎜ 31 31 + 32 32 + 33 33 + 31 31 32 + 32 31 32
⎜ 420
420
420
3030
⎝
A A 2 AA A 2 AA A 2 AA A 2 A
− 31 31 33 + 32 32 33 + 33 31 33 + 33 32 3330303030
5 7


⎞
A A A AA A A A ω z− 32 31 32 33 − 33 31 32 33 ⎟ 0 7⎟ f1515⎠（式9）3.2

低加速高分解能観察例

TEM においても高分解能像観察を実証している（図 9）．このように低加速で高分解能を実現できたのは，①機械的擾乱要因を安定化し，また低加速に特化して電気的安定化を図っ

Delta 型球面収差補正装置の実験的収差補正評価

実際に Delta 光学系を設計・作製し，収差補正能力の検証を行った．図 6 は，加速電圧 60 kV の STEM において収差補正能力評価のために撮影した Ronchigram 図形である．収差補正前では，収束半角でコントラストがフラットな領域が11 mrad ほどであったのに対し，二段の三回場を用いて収差補正を行った場合は，34 mrad 程まで広がった．フラットな領域は六角形上で囲まれており六回非点が位相を乱す低減要

図 7 TEM の収差補正能力の評価．Diffractogram Tableau．
（b）
二段三回場を用いた場合．
（c）Delta 光学系の場合．（加速電圧60 kV）

素となっていることがわかる．焦点距離の小さい対物レンズ
を 用 い て い る た め（f = 0.9 mm）， 式 6 か ら 分 か る よ う に
200 kV に比べて六回非点の量は大きくなっており，1.5 ～2.0 mm と測定された．一方，Delta 光学系で収差補正した場合，A6 は 0.1 mm 以下と測定された 12）．六回非点補正の結果，フラットな領域は 71 mrad まで広がり，高次収差補正が実験的に実証された．TEM の Delta 収差補正装置も開発し，収差を Diffractogram Tableau 法 13） で測定した（図 7）．二段の
図 8 Si〈110〉暗視野 STEM 像：（a）加速電圧 60 kV．収束
半角 29 mrad．（b）加速電圧 30 kV，収束半角 39 mrad．

図 6 （a）収差補正前の Ronchigram．（b）二段三回場を用いた
場合の Ronchigram（c）Delta 光学系の場合の Ronchigram．（加速電圧 60 kV）
196

図 9 （a）金粒子の高分解能 TEM 像．加速電圧 30 kV．
（b）FFT．
顕微鏡 Vol. 45, No. 3（2010）【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】

たこと，②光源のエネルギー幅低減のために CFEG を用いたこと，③色収差の小さいレンズ，収差補正装置光学系を構成したこと，④高次収差補正装置を新しく考案し，（焦点距離の小さい対物レンズを用いても）広い角度領域で収差補正が出来たこと，によるものである．開発した装置を用いた応用データに関しては，末永 Lab からの報告を参照されたい 2）．
4.

最後に・謝辞ソフトマターの高分解能観察に，色収差補正技術の適用が次の展開として期待される．本プロジェクトでは，第二ステップとして，色収差補正装置開発を行う 15,16）．本研究は，JSTCREST プロジェクトの成果である．
文献1）http://www.busshitu.jst.go.jp/kadai/year03/team03.html
2）Suenaga, K., Sato, Y., Liu, Z., Kataura, H., Okazaki, T., Kimoto, K.,
Sawada, H., Sasaki, T., Omoto, K., Tomita, T., Kaneyama, T. andKondo. Y.: Nature chemistry, 1, 415–418 (2009)3）Sawada, H., Sasaki, T., Hosokawa, F., Yuasa, S., Terao, M., Kawazoe,
M., Nakamichi, T., Kaneyama, T., Kondo, Y., Kimoto, K. and Suenaga,K.: J. Electron Microsc., 58, 341–347 (2009)4）Sasaki, T., Sawada, H., Hosokawa, F., Kohno, Y., Tomita, T., Kaneyama,T., Kondo, Y., Kimoto, K., Sato, Y. and Suenaga, K.: J. ElectronMicrosc., 59, S7–S13 (2010)

最近の研究と技術

Delta 型新球面収差補正装置

5）Beck, V.: Optik, 53, 241–255 (1979)
6）Crewe, A.V. and Kopf, D.: Optik, 55, 1–10 (1980)
7）Rose, H.: Optik, 85, 19–24 (1990)
8）Haider, M., Uhlemann, S., Schwan, E., Rose, H., Kabius, B. andUrban, K.: Nature, 392, 23 (1998)
9）Hosokawa, F., Sannomiya, T., Sawada, H., Kaneyama, T., Kondo,Y., Hori, M., Yuasa, S., Kawazoe, M., Nakamichi, T., Tanishiro, T.,
Yamamoto, N. and Takayanagi, K.: IMC, 16, 582 (2006)10）Sawada, H., Tomita, T., Naruse, M., Honda, T., Hambridge, P.,
Hartel, P., Haider, M., Hetherington, C.J.D., Doole, R.C., Kirkland,A.I., Hutchison, J.L., Titchmarsh, J.M. and Cockayne, D.J.H.: J.
Electron Microsc., 54, 123–126 (2005)11）Muller, H., Uhlemann, S., Hartel, P. and Haider, M.: Microsc. Microanal, 12, 442–445 (2006)12）Sawada, H., Sannomiya, T., Hosokawa, F., Nakamichi, T., Kaneyama,T., Tomita, T., Kondo, Y., Tanaka, T., Oshima, Y., Tanishiro, Y. andTakayanagi, K.: Ultramicroscopy, 108, 1467–1475 (2008)13）Zemlin, F., Weiss, K., Schiske, P., Kunath, W. and Herremann, K.H.:
Ultramicroscopy, 3, 46–60 (1978)
14）Sawada, H., Sasaki, T., Hosokawa, F., Yuasa, S., Terao, M., Kawazoe,M., Nakamichi, T., Kaneyama, T., Kondo, Y., Kimoto, K. and Suenaga,
K.: Ultramicroscopy, 110, 958–961 (2010)15）細川史生，沢田英敬，佐々木健夫，近藤行人，末永和知，日本
顕微鏡学会第 66 回学術講演会
16）Sawada, H., Sasaki, T., Hosokawa, F., Yuasa, S., Terao, M., Kawazoe,
M., Nakamichi, T., Kaneyama, T., Kondo, Y., Kimoto, K. and Suenaga,
K.: Microsc. Microanal. (Suppl 2) 16, 116–117 (2010)197【著作権者：社団法人 日本顕微鏡学会】