Proceedings of the 7th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (August 4-6, 2010, Himeji, Japan)

FEMTOSECOND TIME-RESOLVED MEV ELECTRON MICROSCOPYJinfeng Yang#,A),Takafumi KondohA), Koichi KanA), Nobuyasu NaruseA), Yoshie MurookaA), Yoichi YoshidaA),
Katsumi TanimuraA), Toshikazu TakatomiB) , Jyunji UrakawaB)
A)
The Institute of Scientific and Industrial Research, Osaka University
8-1 Mihogaoka, Ibaraki, Osaka, 567-0047
B)High Energy Accelerator Research Organization
1-1 Oho, Tsukuba, Ibaraki 305-0801

Abstract
A time-resolved MeV electron microscopy (UEM) based on a femtosecond photocathode electron rf gun wasproposed in Osaka University for the study of photon-induced dynamic of materials in femtosecond time region andnanometer real space. The real potential of the photocathode rf electron gun were discussed for the single-shot UEM.
The concept of a photocathode rf gun based UEM has been considered. Moreover, the photocathode rf gun based
femtosecond electron source has been developed successfully for a femtosecond time-resolved MeV-electron
diffraction. The beam dynamics in the rf gun and the experimental results of MeV electron diffraction were reported.
The MeV electron diffraction system was used successfully for the single-shot electron diffraction measurement.

フェムト秒時間分解・MeV 電子顕微鏡
1.

はじめに物質における量子ビーム誘起高速現象（相転移、溶解、表面や界面における構造変化、電子励起による局所的な原子構造変化などの誘起現象）は、時空間的には、フェムト秒の時間スケール、およびナノまたはサブナノメートルの空間スケールで進行している。フェムト秒およびナノメートルの極限的な時間・空間領域での量子ビーム誘起高速現象の追跡、その現象の本質的な理解は、物理・化学などの基礎科学分野からの要請だけではなく、ナノ材料、ナノエレクトロニクス及びナノバイオなどのナノテクノロジー・環境・エネルギー材料などの応用科学分野の発展につながる。
高速誘起現象の観測・分析には、いくつか方法がある。例えば、近年にフェムト秒レーザー光パルス
または high-order harmonic generation によるアト秒短パルスレーザーを利用した高速現象の計測手法がある[1]。しかし、空間分解能は光の波長に制限され、数m となっている。また、光を通さない物質は測定できない制約がある。それに克服する短パルス X線（X 線 FEL など）を利用する方法がある[2]が、しかし装置が非常に大型である。また、X 線と物質の相互作用（energy deposited）が、電子に比べると3 桁に弱い短所がある。
そこで、加速器から生成したフェムト秒短パルス
電子ビームは、荷電粒子性といった見地からレーザーと異なった短パルスビームとして、フェムト秒時間領域の物質内超高速現象の解明・構造変化の追跡に注目されている。一つの例として、短パルス電子 ビ ー ム を 利 用 し た 高 速 電 子 線 回 折 法 （ Ultrafastelectron diffraction, UED）である。最近の UED 研究___________________________________________#

yang@sanken.osaka-u.ac.jp

では、DC または RF 電子銃から発生したフェムト秒短パルス電子ビームを利用してフェムト秒時間分解能を達成し、フェムト秒時間領域での光誘起ダイナミクスの解明が可能となった。しかし、空間分解能がなく、イメージングの測定はできない。
一方、電子顕微鏡は、物質・材料のナノスケール領域を原子レベルで直接観ることが可能な強力な観察・分析・解析装置であり、これに時間分解機能を付加した時間分解電子顕微鏡は、ナノスケールでの構造変化や高速現象を追跡するこが可能であるから、広い学問分野で大きな注目を集めている。現在、時間分解電子顕微鏡の分解能は、加速電圧が 100～300keV の DC 電子銃からのナノ秒電子線パルスを利用した single-shot 測定法により、時間的に数ナノ秒から数十ナノ秒、空間的に 1 から 10nm まで到達しており[3]、ナノ秒時間領域での構造変化やダイナミクスの解明が可能となっている。しかし、DC 電子銃においては、空間電荷効果の制約によりピコ秒またはフェムト秒の大強度電子線パルスの発生が難しいため、single-shot 測定にはピコ秒またはその以下の時間分解能が向上できないと考えられる。高時間分解を得るために、米国の California 技術研究所のグループ[4]は、フェムト秒レーザーパルス励起による MHz 高繰返しシングル電子パルス（パルス当たり 1 個または数個の電子）を発生し、ストロボスコープ法を利用した時間分解電子顕微鏡の開発を行ってきた。2008 年にピコ秒の時間分解能を実現したが、しかし空間分解能はマイクロメートルにしかない状況である。
我々は、フォトカソード RF 電子銃と短パルス電子ビーム発生の経験を生かして、フォトカソードRF 電子銃を用いた次世代のフェムト秒時間分解・MeV 電子顕微鏡の開発をスタートした。本プロ
ジェクトを遂行するために、短パルス電子線の特性-250-

Proceedings of the 7th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (August 4-6, 2010, Himeji, Japan)(フォトカソード材質依存性、空間電荷効果依存性および加速 RF 依存性)を明らかにし、新たな低エミッタンス・短パルスフォトカソード RF 電子銃を開発する共に、時間分解電子顕微鏡の測定手法の開発を進めている。現在、フォトカソード RF 電子銃を用いたフェムト秒電子線パルスを発生し、MeV 電子線回折に成功した。

い。すなわち、( f 2 / f1 )  x  5  f 2 ( Me / a )(a / a)

 Me  ax  5 f1  a  a(2)ここで、f2 はサンプル直後のオブジェクトレンズの焦点距離、 x は電子銃から発生する電子ビームの電子顕微鏡の必要なビーム強度（パルス当たりの サイズ、M は diffraction order、e は電子の波長、a電子数）は、Rose criterion から計算できる。すなわ は Brag plane spacing で あ る 。 一 般 的 に は 、 a =ち、イメージング計測には、十分な解像度を得るた 0.1~0.2 nm、a/a=10%。例えば、電子ビームエネル
めに 1 ピクセル（pixel）当たり約 100 個の電子の入 ギーが 1MeV の場合（e~1pm）、M = 1、x = 250射が必要である。1000x1000pixel の CCD カメラを m 以下となる。式(1)と合わせると、10nm の空間利用する場合、シングルショット測定に必要なパル 分解能を得るために、電子銃から発生する電子ビース当たりの電子数は 108（10pC/pulse）である。一方、 ムの規格化エミッタンスは、電子線回折の測定には、必要な電子数は 106~107
 N    x    0.14mm  mrad(3)（0.1~1pC/pulse）となる。
ま た 、 10nm の 空 間 分 解 能 を 得 る た め に 、以下に抑える必要がある。
1000x1000pixel の CCD カ メ ラ を 利 用 す る 場 合電子ビームエネルギーの分散については、サンプ（10nm/pixel）、サンプルでの電子ビームの収束サルの物質に依存するが、通常は 10-4 であれば、測定イズは 10m となる。このとき、電子銃から発生す可能と考えられる。
る電子ビームの広がり[5]は、2.

必要な電子ビームパラメーター N p  X
f1

3.
(1)

ここで、Np=1000 は水平または垂直方向の CCD のピクセル数、X=10nm/pixel、f1 はサンプル直前のコンデンサーレンズの焦点距離である。f1=50mm と仮定すると、10nm の空間分解能を得るために、電子銃から発生する電子ビームの広がりは、0.2mrad 以下に抑える必要がある。次に、十分な S/N 比を得る
ために、detector での回折スポットサイズとスポット間の距離の比が 1/5 より小さくしなければならな

図1

時間分解 MeV 電子顕微鏡の構成

図 1 に、フォトカソード RF 電子銃を利用した時間分解・MeV 電子顕微鏡の構成図を示す。フォト
カソードにフェムト秒レーザーを励起し、低エミッタンス、フェムト秒短パルス、MeV 電子ビームを発生する。RF 電子銃の出口に設置されたソレノイドを用いて輸送中空間電荷効果によるエミッタンス増大を補正する。その後、achromatic アルファ電磁石を利用してエネルギー分散をセレクトし、
E/E=10-4 の電子ビームを生成する。
生成した低エネルギー分散の電子ビームを、2 個

フォトカソード RF 電子銃を利用した時間分解・MeV 電子顕微鏡の構成図-251-Proceedings of the 7th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (August 4-6, 2010, Himeji, Japan)のコンデンサーレンズを用いてサンプルに 10m ま
図 2 に、昨年度 7 月に完成したフォトカソードで集束させる。サンプルを通過した電子はオブジェ RF 電子銃を用いた MeV 電子線回折システムを利用
クトレンズより結像され、最終的に形成されたイ して観測した厚さ 70nm の多結晶アルミニウム膜のメージング像を中間レンズとプロジェクトレンズに MeV 電子線回折像を示す。典型的なアルミニウムより拡大される。イメージングの測定は、シンチ の Debye-Scherrer リング（1.4Å-1）がはっきりに観測することができた。また、観測した回折パターン
レーターと CCD カメラを用いて行う予定である。
フォトカソード RF 電子銃における電子ビームの を 300keV の透過型電子顕微鏡の回折像（図 3）と発生については、今までの研究成果により、エネル 比較し、よく一致していることからフォトカソード
ギーが 1MeV の電子ビームを発生する必要な電場強 RF 電子銃は電子線回折や電子顕微鏡に応用できる
度は Eacc=25MV/m であることがわかる。この電場強 ことを示している。
度では、無酸素銅のカソードを使っても十分にシングルショット電子顕微鏡測定に必要な電荷量が1~10pC/pulse の短パルス電子ビームの発生が可能であ る 。 ま た 、 こ の 電 荷 量 （ 1~10pC/pulse ） で は 、ビームのエミッタンスはカソードでの熱エミッタンスが支配され、熱エミッタンスの低減が必要である。
RF 電子銃における熱エミッタンスは、次のように表れる。

 th   laser     schottky

3me c 2(3) schottky (eV )  3.7947  10 5 E acc (V / m)
ここで、例えば、266nm の UV レーザー（h=4.66eV）、無酸素銅カソード（=4.59eV）を使う場合、カソードでのレーザーサイズ（laser）が 250mm 以下であれば、熱エミッタンスを 0.1mm-mrad 以下に低減することができる。また、小さいな電子ビームを得るために、レーザーをカソードに小さく集光する必要がある。そこで、レーザーをカソードの後ろから入射し、透過型カソードの開発を行う。これにより、カソードでのレーザーの集光ビーム径が10m 程度または 10m 以下に得ることができ、ビーム径小さいな低エミッタンス電子ビーム（エミッタンスが 0.1mm-mrad 以下、ビームサイズが10m）が実現できる。
フォトカソード RF 電子銃におけるフェムト秒短パルス電子ビームの発生については、カソード近傍におけるパルス増大が考えられるが、現在銅カソードを利用してフェムト秒レーザーの励起によりフェムト秒短パルス電子ビームの発生[6-8]に成功しており、特に問題がないと考える。

4.

図2

厚さ 70nm の多結晶アルミニウム膜の MeV 電子線回折像を示す。

図3

MeV 電子線回折パターンと 300keV 透過型電子顕微鏡の測定結果との比較

参考文献

MeV 電子線回折の実験結果

時間分解電子顕微鏡の開発と共に、フォトカソー
ド RF 電子銃を利用したフェムト秒時間分解電子線回折の開発も進行している。電子線回折の研究[6-8]では、フォトカソード RF 電子銃に長さ 70fs のレーザーパルスを銅カソードに励起して、パルス幅が100 フェムト秒、エミッタンスが 0.1mm-mrad、エネルギー分散が 10-3、パルス当りの電荷量が 0.1～1pCの電子ビームの発生を行っている。発生した電子ビームを利用して、電子線回折を通してフェムト秒時間領域での光誘起相転移ダイナミクスの解明を行っている。

[1] A. Baltuska, et al., Nature 421, 2003, 611.
[2] Z. Huang, S. Krinsky, Nucl. Instrum. Methode Phys. Res
A528, 2006, 28.
[3] M. R. Armstrong, et. al., Ultramicroscopy 107, 2007, 356.
[4] T. LaGrange, et. al., Appl. Phys. Lett. 89, 2006, 044105.
[5] J. A. Berger, et. al., Microsc. Microanal. 15(2009) 298.
[6] J. Yang, et al., IPAC10, Kyoto, May 24-28, 2010.
[7] J. Yang, K. Kan, N. Naruse, Y. Yoshida, K. Tanimura, J.
Urakawa: Radiat. Phys. Chem. 78, (2009) 1106.
[8] J. Yang, et. al., Nucl. Instrum. Methode Pyhs. Re. A, in press.

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