Proceedings of the 5th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japanand the 33rd Linear Accelerator Meeting in Japan (August 6-8, 2008, Higashihiroshima, Japan)

DEVELOPMENT OF AN ACCELERATOR MASS SPECTROMETRYSYSTEM USING THE LARGE TANDEM ACCELERATORAT THE UNIVERSITY OF TSUKUBA
Kimikazu Sasa1,A)

A)

A)

A)

A)

A)

, Yasuo Nagashima ,Tsutomu Takahashi , Keisuke Sueki , Yuki Tosaki , Michiko Tamari ,A)A)

A)

Takahiro Amano , Toshiyuki Oki , Shouzou Mihara ,Hiroshi Matsumura B), Norikazu KinoshitaB), Kotaro BesshoB), Yuki Matsushi C)A)

AMS Research Group, Tandem Accelerator Complex, University of Tsukuba
1-1-1 Tennodai, Tsukuba, Ibaraki 305-8577, JapanB)

Radiaction Science Center, KEK
1-1 Oho, Tsukuba, Ibaraki 305-0801, JapanC)

MALT, Department of Nuclear Engineering and Management, The University of Tokyo
2-11-16 Yayoi, Bunkyo-ku, Tokyo 113-0032, Japan

Abstract
A multi-nuclide AMS system on the 12UD Pelletron tandem accelerator at the University of Tsukuba (Tsukuba AMSsystem) has been able to measure environmental levels of long lived radioisotopes of 14C, 26Al, 36Cl and 129I byemploying a molecular pilot beam method that stabilize the terminal voltage with 0.1% accuracy. In addition, we havebeen developing 32Si and 41Ca AMS systems for future research programs. Several major improvements have been madeto increase the sensitivity of the 36Cl AMS system. The standard deviation of the fluctuation for the 36Cl/Cl ratio is ± 3 %,and the effective detection limit is better than 5 × 10-15. We have measured more than 500 samples in year including
earth and environmental sciences with the Tsukuba AMS system. A detailed description of the Tsukuba AMS system isgiven and earth and environmental applications are also described briefly.

筑波大学大型タンデム加速器を用いた加速器質量分析(AMS)装置の開発
放射性核種のうち放射性炭素14C (T1/2=5,730 yr)が年代測定に最も多く使用されているが、14C測定では5
筑波大学研究基盤総合センター応用加速器部門は、万年程度が古い試料としての限界であり、最近は12UDペレトロンタンデム加速器(ターミナル電圧12もっと長半減期で環境トレーサーとして有望な10BeMV) と1 MVタンデトロン加速器を有する国内有数(T1/2=1.51 106 yr), 26Al (7.16 105 yr), 36Cl (3.01 105 yr),の複合タンデム加速器施設である。12UDペレトロ
41
Ca (1.03 105 yr), 129I (1.57 107 yr)等の宇宙線起源にンタンデム加速器は、国内2位の加速電圧性能を誇よる放射性核種のAMS開発が盛んにおこなわれている大型汎用タンデム加速器であり、建設当初は原子る。
核実験が利用研究の中心であったが、近年は加速器AMSに用いられるタンデム静電加速器は負イオン質量分析法(Accelerator Mass Spectrometry: AMS)の利を加速する。負イオンは荷電変換材(ガスや薄膜な用割合が約40 %と最も多くなっている。AMSは、ど)を通過後に正イオンに変換され、2段加速がおこ環境試料中の極微量放射性核種を高い検出感度と確なわれる。通常の質量分析法で問題となる測定対象度で測定可能な手法であり、近年では年代測定研究
核種の妨害イオン(同重体分子等)は、荷電変換材をの他、文化財、地球、環境、海洋科学などの分野で通過する際に分解遊離される。高エネルギーに加速広範囲な利用が始まっている。本報告では、筑波大された測定対象核種のイオンは、静電及び磁場分析学の大型汎用タンデム加速器を用いたAMS開発研究器により、エネルギー及び運動量の選別がおこなわについて紹介する。
れる。最終的には粒子検出器で、物質中のエネルギー損失 Eの差を利用して、同重体イオンや散乱２．加速器質量分析法(AMS)イオンと識別され、測定対象核種が1個単位で計測[1]される。エネルギー損失を利用するには最低、核子加速器質量分析法(AMS) は、1970年代後半より当たり0.5 MeV以上の加速エネルギーが必要となる。
開発が始まり、1980年代には実用化された。極微量

１．はじめに1

E-mail: ksasa@tac.tsukuba.ac.jp-818-Proceedings of the 5th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japanand the 33rd Linear Accelerator Meeting in Japan (August 6-8, 2008, Higashihiroshima, Japan)

つまり重い放射性核種の識別には、それだけ高い加速エネルギーが必要となる。日本では、AMS専用加速器以外も含めると10機関で計12台のAMS装置が稼動している。このうち、 14C以外の放射性核種AMS測定を定常的に実施しているのは、東京大(10Be, 14C,26Al, 36Cl, 129I)、筑波大(26Al, 36Cl, 129I)、日本原子力研
究開発機構青森研究開発センター(14C, 129I)である。

３．筑波大学AMSシステム
筑 波 大 学 12UDペ レ トロンタンデム加速器は、1975年にNational Electrostatics Corp. (USA)から導入さ れ た 縦 型 の 大 型汎用タンデム加速器である 2 。
ターミナル電圧は、2 12 MVの範囲において10 kV単位で加速電圧可変であり、高度に制御されたイオンビームが提供可能である。9階に3台のイオン源装置が設置されており、加速イオンは1階の分析電磁石(ME/q2＝200 Mev amu)により、2つの測定室に導かれる。図1に筑波大学12UDペレトロンタンデム加速器の断面図を示す。の高い安定性が求められる。12UDペレトロンタン
デム加速器では、加速器下流の分析電磁石物点に設置したスリットで得られるビーム電流値をフィードバックして、ターミナル電圧を制御している。その為、筑波大学AMSシステムでは、独自に開発した同重分子パイロットビーム法を用いている。これは、測定対象の極微量放射性核種をビーム電流として計測出来ないため、同重分子イオンを測定対象核種と電荷対質量比を揃えて加速して、加速電圧の安定性を保つものである。このパイロットビーム法により大型タンデム加速器の電圧制御をおこない、これまでに14C, 26Al, 36Cl, 129IのAMS測定以外に32Si, 41Caの[4]AMS試験開発等も実施している 。表1に現在、主26に測定がおこなわれている Al 及び 36ClのAMSシス[5]
テム現況を示す 。
Sputtering Ion Source [Original](25 samples)

15 kV

AMS-IS

EL
ES
120magnet

FCEQ
FC

FC ES
100 kV
EQ

12UD Pelletr on
tandem accelerator

Inflection magnet
ME/q2=30ES

12UD Pelletron
tandem accelerator

AMS-IS

InflectionIon Source 120 -magnet magnet(25samples)
35Cl-FC

9th floor
Ion sour ce r oom

EQ ES

1st Stripper
foil

Slit current
feedback controller

Ter minal voltage
Vt 11 MV

ESEQ

GVM
TPS

EL : Einzel lens
ES : Electr ostatic steer er
EQ : Electrostatic quadr upole (triplet)
FC : Faraday cup
GVM : Gener ating volt meter
QM: Quadr upole magnet (d oublet)
ST : Magnetic steer er
SW : Switching magnet
TPS : Terminal potential stabilizer

7th floor
Stripperfoil

QM

Acceler atorr oom

5th floor

41.6 mObjectslit

STSTAnalyzer
magnetME/q2=200
ES : Electr ostatic steer er
EQ : Electr ostatic quadr upole(tr iplet)
QM: Quadru pole magnet(doublet)
ST : M agnetic st eer er
SW : Switching magnet

4th floor

Image
slit

QM

2nd stripper
foil
SW

QM

AMS-beam line
STST

QM

SF6 SF6

8 -electrostatic
deflector

STST

1st tar get room
QM

SW

QM

Objectslit
Analyzer
magnet

2nd targer r oom
Image
slit

ST

E- E
2nd stripper 8 -electrostatic TOF
foilchamber detector
deflector
chamber
45 -magnet
QM

図2：筑波大学AMSシステム概略図

QM SWST

45 -magnet TOF
E- E
chamber detector
chamberST

AMS-beam line
46.5 m

図1：筑波大学12UDペレトロンタンデム加速器
筑波大学AMSシステムでは、26Al , 36Cl及び129Iの[2], [3]AMS測定を行っている。大型タンデム加速器の特徴を活かして、主に妨害元素との分離が難しい重い極微量放射性核種の測定に的を絞っている。図2に 筑 波 大 学 AMS シ ス テ ム の 概 略 図 を 示 す 。 Csス
パッタ型負イオン源は、25試料自動交換が可能である。質量分析系は第2荷電変換膜、8 静電偏向器( =10 m, E/q=10 MeV/q)、45 分析電磁石、TOF検出器、ガス E E検出器から成り立つ。図3に筑波大学
AMSシステムの粒子識別用ビームラインの写真を示す。AMS測定では、精密なビーム調整と加速器制御、及び電源・電磁石などのシステムを構成する各機器
2

http://web2.tac.tsukuba.ac.jp/uttac/-819-

図3：粒子識別ビームライン

Proceedings of the 5th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japanand the 33rd Linear Accelerator Meeting in Japan (August 6-8, 2008, Higashihiroshima, Japan)

表1： 26Al及び36Cl-AMSの概略a) 36

Cl14+(22420 counts)

Trace isotope

26

Target material

Al2O3 + 26MgO2 + Ag

AgCl + C60

Injection ion

26

36

Pilot beam

26

12

Reference ion

27

35

Typical current ofAlO

Cl (T1/2= 3.0 10 yr)

ClMgO

Cl37

ClE- E (channel)

1.5 A

10 A

Injection energy

115 keV

103 keV

Terminal voltage10.2 MV

reference ion

Standar d sample
36Cl/35Cl
5.90 10 11
3-minute measurement

C3AlO

A10 MV
26

Particle energy

78 MeV ( Al )100 MeV (36Cl9+)

Detected ion

2636

Background26

36

Typical precision

5 10 %

Number of targets

40 samples/year

Al13+
Al/27Al < 5 10 15

３．36Cl-AMSシステム
367+

Cl14+
Cl/35Cl < 5 10 155%400 samples/year(12 counts)(27401 counts)

536S14+(54232 counts)

E (channel)

Al (T1/2= 7.1 10 yr)

36E (channel)5b) 36Cl14+

36S14+

Blank sample
36Cl/35Cl
5 10 15
5-minute measur ement

E- E (channel)

36

図4： Cl-AMSの測定スペクトル．ガス E-E検出器で測定された 36Cl14+(100MeV)の2次元測定スペ
クトル．a) 標準試料 36Cl/35Cl=5.90 10-11 とb)ブランク試料の測定結果．

４．まとめ
大型タンデム加速器を用いた加速器質量分析法(AMS)の開発について紹介をおこなった。筑波大学
AMSシステムは加速器質量分析装置として国内最大の規模を誇っており、重い放射性核種分析に有利である。特に 36Cl-AMSは妨害となる 36Sとの分離が難しく、高いターミナル電圧を有する筑波大学AMSシステムの特徴を活かす研究が進展している。これまでに広島・長崎原爆被ばく線量評価システムDS-02の検証やJCO臨界事故調査などの原子力関連研究や環境試料中の放射性核種分析研究などを実施してい[6]る。また現在、南極ドームふじの氷床コア に含ま36れる極微量の宇宙線生成核種 Clの分析研究が進展している。72万年といわれる氷床コア年代に関して、
新たなデータを提供できると期待されている。

Cl-AMSでは、36Cl とともに12C3 を加速して加速電圧のスリット制御に使用している。ターミナルの荷 電 変 換 炭 素 薄 膜 を 通 過 後 、 ME/q2 = 44.4 (MeVamu)となる36Cl9+ (100 MeV)、12C3+ (33.3 MeV)を分析電磁石で選択している。振分電磁石後のビームコー
スでは、第2荷電変換炭素薄膜により 36Cl9+ は 36Cl14+に変換される。質量分析ラインの粒子識別系で36 14+
Acknowledgements
Cl を選択して、ガス検出器と半導体検出器からな る E E 検 出 器 に よ り そ の 個 数 が 計 測 さ れる。
本研究は、科学研究費補助金 基盤研究(A) (課題35
Cl と 37Cl については、イオン源下流の120°電磁石
番号19201003)、基盤研究(B) (課題番号18360043)、で分析後、加速器に入射する前にマルチファラ基盤研究(B) (課題番号19300304)及びKEK加速器科学総合支援事業(大学等連携支援事業)の支援によりディーカップで電流値を計測している。試料の36 14+ 35実施している。
Cl / Cl (counts/ C) 相 対 値 と 既 知 標 準 体 の36 14+ 35
Cl / Cl 相対値から試料の 36Cl/Cl比を求めて、未参考文献
知試料中の 36Cl濃度を計測する。これまでに新規計測制御システムの開発などにより、測定効率の向上[1] 小林紘一，加速器質量分析法，日本物理学会誌Vol.53,が図られ、1ヶ月に1週間程度のマシンタイムにより、
No.12 (1998) 903.
[2] K. Sasa et al., Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B259
年間約500試料のAMSが実施できるようになってい(2007) 41-46.
る。 36Cl/Cl同位体比で10 10から10 14の範囲で測定可[3] Y. Nagashima et al., Nucl. Instrum. Methods Phys. Res.
15能であり、検出限界は5 10 以下である。繰り返し
B259 (2007) 241-245.
測定精度は±3 %程度となっている。図4に36Cl-AMS[4] T. Baba et al., Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B123の標準試料(36Cl/35Cl=5.90 10-11)と検出限界を確認す(1997) 183-185.
[5] K. Sasa et al., Proceedings of the First East Asianる為のブランク試料の2次元測定スペクトル結果をSymposium on Accelerator Mass Spectrometry, UTTAC示す。
74 (2006) 63.
[6] H. Motoyama, Scientific Drilling 5, (2007) 41–43.

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