倉田奨励金研究報告書｜2017 年度（第 49 回）助成■受領№1325

固体面上での気泡成長に与える固体面摩擦の影響の非経験的記述と成長促進への応用

代表研究者

伊藤 高啓

中部大学教授1．研究⽬的

た。体系はx⽅向が90nm、y⽅向4.5nm、z⽅向（初沸騰現象は⼯学的にさまざまな分野で⽤いられ期）約60nmの⼤きさとした。x⽅向およびy⽅向にている。沸騰における気泡形成は、液体の圧⼒がは周期境界条件を課した。この体系では後述する

その温度における蒸気圧よりも⼗分低くなる状態気泡の直径(>22nm)に⽐べてy⽅向の⻑さが短い（過熱状態）となったときにおこるが、⼀般的にため、気泡の挙動やそれに伴って発⽣する流れ場気泡は固体⾯上で⽣⻑する。したがって、固体⾯はx-z平⾯内での２次元的なものとなる。また、上での流体−固体間相互作⽤（摩擦）が気泡成⻑に下の壁⾯のうち、下側の壁⾯の位置は固定されて与える影響を明らかにすることは気泡の成⻑を予いるが、上側の壁⾯にはz⽅向に⼀定の⼒Fwを加え測するうえで重要である。本研究では、分⼦動⼒たうえで、⾃由にz⽅向に並進運動できるようにし学的⼿法を⽤いて分⼦レベルで平滑な⾯におけるた。⼒Fwを適切な値にすることで壁⾯下⾯での流摩擦の液体−気体界⾯の運動に対する影響を調べ体の圧⼒を任意のほぼ⼀定の圧⼒に保つことがでるとともに、⼯学的表⾯ではかならず存在する固きる。

体表⾯の凹凸が与える影響を実験的に明らかにすることを⽬的として⾏った。

流体分⼦間および流体と壁⾯分⼦の間の相互作
⽤はアルゴンなどの希ガスの性質をよく再現するレナードジョーンズポテンシャルを⽤いて表した。

2．研究内容壁⾯分⼦間の相互作⽤はハーモニックポテンシャ

2.1 分⼦動⼒学解析

ルを⽤いた。壁⾯分⼦の配置は壁⾯での摩擦の影

分⼦動⼒学を⽤いた解析は図１に⽰すような、響をみるため、体⼼⽴⽅格⼦bcc)のものと⾯⼼⽴２枚の平⾏平板の間に流体が挟まれた体系で⾏っ⽅格⼦(fcc)の2種類で⾏った。格⼦定数はbccの場
合は0.45nm、fccの場合は0.30nmとした。壁⾯−流体間のレナードジョーンズポテンシャルのエネ
ルギー深さに関する係数（ϵ）は、各壁⾯格⼦に対して液体が3種類の濡れ性（静⽌接触⾓がおおむね60度、90度および110度）を⽰すように選んだ。
その際、２つの壁⾯格⼦に対して概ね同じ静⽌接触⾓を⽰すよう係数を調節した。このようにする
ことで、気泡成⻑への接触⾓の違いの影響も併せ

図１

分子動力学計算体系

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表１ 壁面の構造および相互作用ポテンシャル値

速度は気泡拡⼤にともなって正の値をとってはい

Case
Latticea (nm)
𝜖𝑓𝑤 (kJ/mol)

るが界⾯（密度分布より定義）の移動速度（Case#1ffcc0.30.38#1bbcc0.450.45#2ffcc0.30.48#2bbcc0.45
1.8#3ffcc0.30.56#3bbcc0.452.1

表２静止接触角および摩擦係数
表静 接触角お摩擦係数Case𝜃 (deg)𝛽 (kPa ·s/m)#1f1151.6#1b115
125

#2f86
1.9

#2b86233

#3f63
5.7

#1f、1b：10m/s、#2f、#2b：7m/s、#3f、#3b：5m/s）よりもかなり遅かった。このことは液相部の流体粒⼦が界⾯に「置き去り」にされ、蒸発が#3b63592て調べることができる。表１に各条件でのパラメータ値を⽰す。
また、表１の各パラメータを⽤い、静⽌接触⾓および固液間の摩擦係数を求めた結果を表２に⽰す。ここで、摩擦係数は流体が固体に対して相対運動をするときに発⽣する壁⾯の接線⽅向応⼒と固液間の速度差の⽐として定義した。接触⾓は各壁⾯格⼦に対し、同じ値を得ることができている起こっていることを⽰している。液相速度が界⾯移動速度よりも遅い原因は壁⾯での摩擦によるものと考える。また、fccの場合はbccの場合よりも液体部分の速度は⼤きかった。これはfccの⽅が摩擦係数が⼩さく、流体の易動性が良かったためと考えられる。⼀⽅、接触線から離れた部分ではこの速度差は⼩さく、蒸発速度が⼩さいことがわかった。また、fcc、bcc間での差異はほとんど⾒られなかった。これらのことにより、分⼦レベルで平滑な表⾯においても固液間摩擦により気泡成⻑が影響をうけることがわかった。のが確認された。また、摩擦係数は格⼦に依存して⼆けた程度異なった値をとっている。このことは流体と固体との間の速度差が同じであれば、fcc構造の場合の⽅が壁⾯での応⼒が1/100程度になり、流体は固体の表⾯を滑りやすくなっていることを⽰している。
気泡成⻑の計算はあらかじめ、過熱状態で定常とした液体分⼦の⼀部を円筒状に取り除くことによって気泡核を⼈⼯的に作成し、その後さらに減圧によって過熱度を⼤きくすることで気泡を成⻑させることによって⾏った。また、計算中の分⼦

図２

気泡体積の時間変化の温度は壁⾯にのみLangevin法による温度制御をかけることにより、壁⾯温度が⼀定となるようにした。
図２に各条件における気泡体積Vgの時間変化を⽰す。初期の体積の差を引いた増分を⽐較すると、接触⾓が⼩さいほど増加が速かった。また、同⼀の接触⾓で⽐較をすると、fcc格⼦の場合の⽅がbcc格⼦の場合に⽐べて⼩さかった。次に壁⾯近傍の流体粒⼦の質量流束の界⾯直交成分の分布を調べた。図３に壁⾯近傍の流体速度のx⽅向成分の分布を⽰す。図に⽰されるよう接触線近傍の液相部

図3

接触線近傍の流体速度の分布

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3．発表（研究成果の発表）

2.2 実験
実験はフォトリソグラフィと反応性イオンエッ[1] Takahiro Ito, Tatsuya Tsuneyoshi, Yoshiyuki

チングにより凹凸加⼯を施したシリコンウェハー

Tsuji,

上に移動接触線を形成し、その際の界⾯形状を⾼Interface

速度カメラによって計測する⼿法で⾏った。加⼯Contact Line on a Periodically Roughened

は⽔平⽅向10mm、鉛直⽅向⻑さが10~750μmのSurface,⻑⽅形溝を掘ることによって⾏った。測定はシリ(Atlanta, 2018).

コンウェハー試料表⾯が鉛直になるように固定し、Kenji

Katoh,

Deformation
APS-DFD

TatsuroNear2018,

Wakimoto,
theMoving

Q27.00007[2] Souta KAKAMU, Tatsuya TSUNEYOSHI,

ポンプで試液(エチレングリコール)を送り出すこ

Takahiro ITO, Yoshiyuki TSUJI, Molecularとによって試料表⾯上を接触線が上昇する体系とDynamics Simulation of the Bubble Growth

した。図４に溝鉛直⻑さが100μmのときの接触⾓

Under Various Wall Conditions, Int. Conf.の時間変化を⽰す。溝に接触線がトラップされる

Fluid Dyn. (ICFD 2018), GS1-21 ( 仙 台 ，ことにより接触⾓が変動している様⼦がわかる。

2018).

このときの界⾯形状を調べたところ、接触⾓変動[3] 各務 颯汰，恒吉 達⽮，伊藤 ⾼啓，辻 義にともなう界⾯の変形は壁⾯のごく近傍に限られ之，分⼦動⼒学法を⽤いた壁⾯上での気泡核成ており、その領域の厚さは粘性による壁⾯速度変⻑における壁⾯近傍蒸発流束の影響，⽇本機械

動が壁⾯から離れる⽅向に伝播する速度を考慮す

学会東海⽀部講演会, #411 (岐⾩，2019)．

ることによってあらわすことができることがわかった。このことはこの変形する領域での応⼒のバランスを考慮したモデルにより凹凸⾯での気泡の成⻑への影響を記述することができることを⽰唆している。

図４

凹凸表面を移動する接触線の接触角