Proceedings of the 12th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
August 5-7, 2015, Tsuruga, Japan

PASJ2015 THP112

パルスラジオリシスシステム改善のためのフェムト秒ファイバレーザの開発
IMPROVEMENT PULSERADYOLYSIS SYSTEM BY INTRODUCING FEMTOSECONDPULSED LASER
添田雄史#, A), 伊藤孔明 A), 斎藤悠太郎 A) , 保坂勇志 A) , 坂上和之 B), 鷲尾方一 A)
Yushi Soeta#, A), Yoshiaki ItoA), Yutaro SaitoA), Yuji HosakaA), Kazuyuki SakaueA), Masakazu WashioA)A)
Waseda Research Institute for Science and Engineering, Waseda UniversityB)
Waseda Institute for Advanced Study, Waseda, Waseda University

Abstract
At Waseda University, we have been developing a pulse radiolysis system in order to clarify the early chemical
reactions by ionizing radiation. In pulse radiolysis system, the electron pulse pumps a radiation reaction and resulting
species are probed by the broadband pulsed laser. For probe light, we have researched Super Continuum (SC) lightwhich is broadband pulse laser. The spectrum of SC light is broadened by nonlinear optical effect in the photonic
crystal fiber. In order to broaden the spectrum, we construct femtosecond fiber laser which is expected to be high peakintensity and induce strong nonlinear optical effect. In this conference, we introduce our Yb fiber laser system as a newprobe light for pulse radiolysis, recent progress of SC light generation and future prospective.

1.

はじめに

今日、加速器などによる放射線化学反応は様々な分野へと応用されている。とりわけ、我々の生活に密接に関わっている半導体に関しては、その製作プロセスに必要な露光光源が近年さらなる微細化のために、可視光から紫外光や電子線などに変わっている。故に露光プロセスにおいては従来まで考えられていた「光化学反応」から「放射線化学反応」が支配的に起こるようになり、より良い半導体を作るために放射線化学反応のより良い理解と制御が必要になった。放射線化学反応ではその初期過程において生成されたエネルギー状態の高い中間活性種を起点に反応が進むので、これらの中間活性種の挙動を理解することで放射線化学反応の全体の理解へとつながる。
そこで、早稲田大学では放射線化学反応初期過程解明のために、我々の所有している S バンド RF 電子銃により、パルスラジオリシス実験を行うべく、そのシステムを構築してきた。パルスラジオリシス
では、高エネルギーの電子線を試料に照射し、それによって生じる中間活性種の光吸収を測定することで、中間活性種の挙動を解析することができる。
我々はこれまでにナノ秒やピコ秒といった非常に早い時間分解能を持つパルスラジオリシスシステムを構築した[1]。とりわけピコ秒オーダーで減衰する中間活性種の光吸収を直接観測するにはストロボスコ
ピック法と呼ばれる手法を用いる必要がある。これは電子ビームに同期した極短パルスレーザを delay___________________________________________

line などにより光学遅延を与えて試料に照射するといった手法であり、これによりピコ秒やフェムト秒オーダーの分解能を持ったパルスラジオリシスシス
テムを構築できる。この手法では原理的に広帯域な極短パルスレーザが必要であり、我々はこの光源としてパルスレーザを非線形光学効果によって広帯域化した Super Continuum 光に関する研究を行ってきた。
本講演では、パルスラジオリシスにおけるプローブ光に用いるべく新たに導入したフェムト秒ファイバレーザとその増幅システム、並びにこれを用いた現状のパルスラジオリシスシステムに関する評価と今後の展望について報告する。

2.

フェムト秒 Yb ファイバレーザ

新たに導入するプローブ光源の Seed 部分にはコンパクトで高安定な Yb ファイバレーザを選んだ。
こちらは、利得媒質であるYb が広い誘導放出スペクトルを持っているためフェムト秒のパルスが生成可能となる。以下の figure 1 に我々の構築した Ybファイバレーザの概略図を示す。
モードロック発振を行う方法としては NLPR(NonLinear Polarization Rotation) 法 を 用 い た [2] 。 ま た 、
ファイバ内の分散によるパルス幅の広がりは figure
1 にある 2nm バンド幅の狭帯域フィルタによって抑制されている。しかし、出力部分では正の分散を受けて線形にチャープされたパルスが得られるため、フーリエ限界程度のパルス幅を得るためには外部で回折格子対やプリズム対を用いて圧縮を行う必要がある。回折格子対によるパルス圧縮前後のパルス幅# ysoe.tennis.000@fuji.waseda.jp- 1324 -Proceedings of the 12th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
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PASJ2015 THP112や出力などの性能を Table 1 に示す。

Figure 2: The schematic of Chirped Pulse Amplification.
Table 2: The performance of Chirped Pulse Amplification
SeedPulse
StretcherFiber

出力41mW

31mW

208mW

184mW

パルス幅

1.37psec

44.4psec

45.8psec

298fsec

Figure 1: The schematic of Yb fiber laser.
Table 1: The performance of Yb fiber laser
パルス幅1.37psec(圧縮前)
188fsec(圧縮後)

中心波長(FWHM)

1020~1026nm

スペクトル幅(FWHM)

17.4nm

平均出力41mW

繰り返し周波数43.4MHz

パルスエネルギー0.95nJ

ピーク出力

Pulse
Amplification compressor

0.69kW(圧縮前)5.03kW(圧縮後)

Figure 3: Pulse form after Chirped Pulse Amplification
中心波長は狭帯域フィルタの角度を変えることに measured by autocorrelation.
よって上記の範囲でチューニング可能となっている。
また、スペクトル幅から算出したフーリエ限界パル この結果より増幅器を通過後フーリエ限界に近い
ス幅は 86fsec と算出された。得られたパルス幅はこ フェムト秒オーダーのパルス幅まで圧縮されることの 2 倍程度広がっているため、cavity 内に回折格子 を確認した。増幅器前後でスペクトルの形状が変対では補償できない高次の分散が存在していると考 わっていなかったことから十分非線形光学効果を抑えられる。
制できたことが確認できた。
しかし、Pulse stretcher 後のレーザープロファイル
3. Chirped Pulse Amplification(CPA)の構築が悪く、ファイバ増幅器へのカップリングが悪かっ
フェムト秒のパルスを増幅する際には、ピーク強 たため、出力が低下してしまった。これを改善する度が非常に高いことから、増幅器内で非線形光学効 ために、新たに 6m の Fiber stretcher を用いて実験を果によるスペクトルやパルス波形の変化が顕著にな 行った。その結果 fiber stretcher とファイバ増幅器内る 。 こ れ を 抑 制 す る た め に 我 々 は Chirped Pulse の分散によって 5.82psec まで引き伸ばされることをAmplification(CPA)という手法により増幅を行った。 確認した。その後増幅試験を行ったところ CPA 後CPA では figure 2 のように pulse stretcher によりパル の出力が 230mW と先ほどより増加したが、パルススを引き伸ばし、ピーク強度を抑えて増幅を行うこ 幅は 744fsec と広がってしまった。これは stretcherとで非線形光学効果を抑制している。その後空間部 により十分なピーク強度の抑制ができず、非線形光分で回折格子対によってパルス圧縮を行い高出力の 学効果が顕著に現れたためだと考えられる。実際にフェムト秒パルスを生成している。Table 2 に我々が 増幅器前後でスペクトルを測定したところ顕著な変構築した CPA の各装置通過後の出力とパルス幅を 化が確認された。しかし、後述する SC 光生成時の示す。
スペクトルの広がりはどちらの stretcher を用いても大きな違いはなかったので、パルスラジオリシスに用いる際には出力の勝る fiber stretcher を導入した- 1325 -Proceedings of the 12th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
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CPA を用いた。

4.

Super Continuum 光(SC 光)生成

前章 CPA によって高出力のフェムト秒パルスが得られることがわかった。そこで、パルスラジオリ
シスにおけるプローブ光として用いるためにこれをPhotonic Crystal Fiber(PCF)[1]に入射し、非線形光学効果による広帯域化を行い、SC 光を生成した。得られた SC 光の出力は 45mW であり、スペクトルはfigure 4 に示す。

できるだけ電子ビームを試料に収束して照射する必要がある。そのため我々はソレノイドレンズを用いて、電子ビームの収束を行った。本実験における電子ビームのパラメータを以下の Table 3 に示す。
Table 3: The parameter of electron beam
電荷量約 2.8nC/pulse

エネルギー4~5MeV

運転周波数5Hz

パルス数5pulse

Intensity(a.u.)

1SC light0.8

本実験では Signal を確保するために 5pulse の電子ビームを使用した。これによって得られた水和電子
Seed laserの 850nm における光吸収の時間応答を以下の Figure6 に示す。

0.60.40.20750

800

850900950
Wavelength(nm)

1000

1050

1401100

120100mO.D.

Figure 4: The measured spectrum of Seed laser (Blueline) and SC light (Red line).

8060

本実験の際にはパルスあたりのエネルギーを高める
40ため繰り返し周波数を 25MHz に下げて実験を行っ20ている。図を見てわかるように PCF 内における非線0形光学効果により 1030nm のレーザが短波長領域に2000
4000
6000
-20 0
おいては約 800nm 程度まで広帯域化した。今後は、時間(nsec)
後述するピコ秒パルスラジオリシスへの応用やシステムの改善と評価のために SC 光の更なる高出力化、広帯域化やパルス幅測定を行う予定である。
Figure 6: Optical density of hydrated electron at 850nm.

5.

得られたデータから O.D.値の時間応答から減衰時間が約 240nsec 程度であることがわかった。理想的な水和電子の減衰時間は約 1μsec 程度だがこれはデータ取得前に電子線を照射しすぎたことによる試料の劣化と考えられる。今後は低電荷量でも検出できるよう電子ビームの収束系や SC 光由来の Noiseの改善に努める必要がある。

パルスラジオリシス実験

以上で我々が構築した Yb ファイバレーザによって広帯域な極短パルスレーザを生成出来ることを確認したため、実際にパルスラジオリシス実験をする
ことによりプローブ光としての評価を行った。試料としては超純水を用いて、その中で生じる水和電子による光吸収を 850nm 付近で確認した。全体のパルスラジオリシスシステムの概略図を figure 5 に示す。 6.

まとめと今後本実験により我々の構築したフェムト秒レーザによって得られる SC 光がパルスラジオリシス実験におけるプローブ光として有用であるということが確かめられた。今後は CPA によるさらなる増幅により、SC 光のスペクトルの短波長側への拡張を試みると共に、Yb ファイバレーザと電子ビームを同期させるための feedback system を導入し、ピコ秒パルスラジオリシスシステムを構築することを予定している。

参考文献[1] Y. Hosaka et al., “Construction of nanosecond andpicosecond pulse radiolysis system with super continuumprobe”, Proceedings of the Ninth Meeting of the Ionizing
パルスラジオリシスにおいては光吸収が電子ビー
Radiation and Polymers Symposium, March 2013.
ムによって生じる中間活性種の濃度に比例するため、[2] R. Suzuki et al, “NLPR 法を用いたモード同期 Yb ファ

Figure 5: The schematic of our pulse radiolysis system.

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イバレーザーの開発”,Proceedings of the 11th Annual
meeting of Particle Accelerator Society of Japan August 911, 2014, Aomori, Japan.

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