JEMEA Bulletin Vol.3 No.1 (2017.6)

研究トピックス
材料から見たマイクロ波加熱とはWhat is the microwave heating from a viewpoint of a material?
国立研究開発法人 産業技術総合研究所 杉山 順一〒305-8565 茨城県つくば市東 1-1-1 中央第 5e-mail: sugiyama-j@aist.go.jp
1. はじめに本報では、物質にマイクロ波を照射した時に起こる場の電界 E(t)は十分に以前から振動していたとする現象について、「何の原理に基づけば、物質がどのようと、物質の電気双極子の向きも以前から振動していたに振る舞うべきか」および「何の原理に基づけば、マことになる。物質の電気双極子の向きが振動するといイクロ波がどのように振る舞うべきか」について、関う事は、その点において物質の持つ電束密度が変化し係式を整理する。ていることを意味している。時刻 t で物質の持つ電束密度 D は、

2. デバイ緩和

・今の電界強度に素早く応答する成分 Dp

マイクロ波照射による誘電損失はデバイ型緩和式(1)・昔の電界強度で影響を受けた部分 Ddで説明される。この式が何を意味するのか、実際の系の２つから構成される。ここで「今の」とは現在時刻

ではどのような振る舞いをするのかを考える。

における印加電界強度に比例して応答できる素早い応

ε r* (ω ) = ε r (∞ ) +ε r (0) − ε r (∞ )1 + jωτ答であり、「昔の」とは印加に応答はするものの現在時(1)

刻時点に反映できず遅れる応答、つまりは今に影響し物質に電界が印加されれば、その場に従って電気双ている昔の影響である。Dpに時間の概念は入らないが、極子は向きを変えようとする。これは単純に、＋は－Ddには時間の概念が関与する。したがって物質から見に、－は＋に向かって向きを変える現象である。そのれば、応答する電束密度D(t)（＝分極P(t)）は、外部電時の向きを変える度合い、すなわち外場を打ち消そう界の変化に高速に追従する部分と遅れて追従する部分とする度合いが比誘電率εrであると考えて良い。ここでの二つの応答を併せ持っている。

*

式(1)の左辺は、複素比誘電率εr (=εr’-jεr”)が角周波数ω

高速に追従する部分とは“マイクロ波帯の周波数”の関数であることを示している。ところがクーロン力では影響されない部分であり、例えば電子雲の重心移として作用する異符号間の引力、同符号間の斥力、と動（応答周波数はUV帯）や分子の骨格振動（応答周波いう関係だけでは周波数依存性、すなわち時間の概念数はIR帯）のような、マイクロ波帯よりも高周波数帯を入れることはできない。式(1)の右辺に示されたωおで応答する現象に基づくものである。これらは応答すよび緩和時間τとは何を表すのだろうか。

る周波数帯が異なるので誘電緩和現象とは無関係だが、物質内を電磁波が透過するという事は、ある定点に複素比誘電率の実部にεr(∞)として関与する。従ってDp注目すれば、その点において場の電界が振動しているは式(3)で示される。Dpは現在時刻tの電界E(t)から位相ことになる。場（電場）の振動は式(2)を使えば、実部遅れのないtの関数、ε0は真空の誘電率である。

が余弦関数(cos 関数)であることを示している。

E (t ) = E 0 ejωt

D p (t ) = ε 0 ε r (∞ )E (t )

(2)

(3)

これに対して遅れて追従する部分とは、“マイクロ波15JEMEA Bulletin Vol.3 No.1 (2017.6)帯の周波数”では周波数の影響を受ける部分であり、

3. ボーデ線図、ナイキスト線図

具体的には分子の電気双極子の配向などが相当する。

広い周波数領域の応答挙動を見る時に二つの表記法

以前の時刻 u における電界 E(u)の影響を、開始時刻 0が多用される。一つは横軸を周波数の対数表記、縦軸から現在時刻 t まで積分した t の関数を意味する。に誘電率の実部、虚部を記したボーデ線図である。周Dd (t ) = ∫ E (u ) f (t − u )dut

波数が対数表記であるという事は、周波数が 0 の時の(4)0値は log(0)を意味してしまうため、この図では示すこと

式(4)の意味するところは、「昔、時刻が u だった時、ができない。デバイ緩和に従うのであれば、実部は単電界は E(u)だった。それが今、時刻が t である時、ど調減少関数であるので滑り台形となり、また虚部は一れだけ電束密度（＝配向度合い）に影響するかは、関つの山形となる。それぞれの形は当然ながらデバイ関数 f(t-u)次第」である。関数 f(t-u)は以前の時刻 u が現在数式から誘導されているため、意味もなく滑り台、山、の時刻 t に及ぼす誘電率の関数であり、余効関数と呼になっているわけではない。正しい書き方としては式ばれる。
余効関数を f(x)として書き直すと式(5)となる。

(7,8)のように共に双曲線関数であり、実部は点対称で

e 0 {e r* (ω ) − e r (∞ )} = ∫ f ( x )e − jωx dx∞

0ある双曲線正接関数（ハイパボリックタンジェント：(5)tanh）、虚部は線対称である双曲線正割関数（ハイパボ

余効関数の定め方には種々あるが、均一な液体系でリックセカント：sech）になる。

広く適用が可能なデバイ緩和は、その余効関数が式(6)ε r' (ω ) = ε r (∞ ) +で示される。

f ( x ) = ε 0 {ε r (0) − ε r (∞ )}ε−x ττ

ε r" (ω ) =(6)ε r (0) − ε r (∞ )21.2aεr'(ωτ), εr"(ωτ)

間τが 2 回出現している。一つは指数項であるe であり、「昔であるほど影響が小さくなる」ことを意味する。
ここでτが小さいほど短い時間で大きく減衰すること(7)

ε r (0) − ε r (∞ ) ε r (0 ) − ε r (∞ )=sεch (ln (ωτ )) (8)2 cosh (ln (ωτ ))2

式(6)には時間に携わる物質固有の定数として緩和時-x/τ

{1 − τanh(ln(ωτ ))}εr'(ωτ)1.0aεr"(ωτ)

0.8a
0.6a
0.4a0.2aから、τが小さいほど、昔の影響を受けない。もう一つ

0.0a0.01「大きさは誘は係数項としてのε0{εr(0)- εr(∞)}/τであり、電率の変動幅に比例し、また緩和時間τと反比例する」

0.101.00ωτ10.00

100.00

図１ ボーデ線図（縦横軸の単位は任意）ことを意味する。
式(6)を式(5)に入れて積分し、整理すると式(1)になる。

もう一つの応答表記にナイキスト線図がある。横軸ということは逆に考えれば、対象物質の周波数応答性に実部、縦軸に虚部を記すと、デバイ緩和式は半円をを次項のボーデ線図、ナイキスト線図で調べた時、応示す。これは媒介変数をωとして式(1)から得られ、式(9)答が式(1)に従うと計測されたなら、その現象は式(6)のに変形すれば円の方程式と同形であることが導かれる。

余効関数をもった誘電緩和現象である、という事がでナイキスト線図では実部に対応する虚部があれば記述きる。余効関数が式(6)でないなら、デバイ緩和式にはできるため、ボーデ線図では記述できなかった、周波従わない。対象物質の誘電率評価を行うことはマイク数が 0、周波数が∞の値も載せることができる。デバイロ波の加熱の度合いを調べることでもあるが、広い周

ω→∞の時にεr*(ω)
緩和ではω→0 の時にεr*(ω)→εr(0)-j0、波数領域の挙動を見ることによってその対象物質がデ→εr(∞)-j0 となるが、これらの点は横軸上の点である。

バイ緩和現象に従うのかそうでないのかを知る方法でしたがって近似半円が求められればεr(0)、εr(∞)をそれもある。

ぞれ外挿することができる。また、半円の頂点はεr”の極大点であり、その時の周波数の逆数が緩和時間τとなる。よってここからτを求めることができる。

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ε r (0) + ε r (∞ )
2
 ε r (0) − ε r (∞ ) (9) '" + ε r (ω ) = ε r (ω ) −222{1.4aからである。例えば高分子溶液を想定した時、高分子2}近傍の束縛された溶媒分子と遠方の溶媒分子では自由度が異なると考えれば、τ は δ 関数ではなく分散を持っεr"(ωτ)

1.2aた関数で示される。分散性が対称（例えば正規分布）εr"(ωτ)1.0aであればそれぞれの τ について積分した応答値の軌跡

0.8a0.6aは正円から扁平化し、コール-コール型緩和式と同様な0.4a0.2a0.0a-0.50歪曲を示す。分散性が非対称（例えば正準分布）であ
1.500.50εr'(ωτ)

れば同様にデビッドソン-コール型緩和式と同様な歪図２ ナイキスト線図（縦横軸の単位は任意）曲を示す。したがってナイキスト線図における半円の歪曲は「経験的な」ものではなく、τ の分散を用いれば高分子溶液では周波数応答をナイキスト線図に示し理論的に意味のある緩和式として表現が可能となる。

た時に半円が歪曲することがある。この補正として「経マイクロ波加熱の観点からは、照射周波数を変えた験的な」補正式がいくつか示された。その一つに式(10)時に大きく挙動が変わるのか、あまり変わらないのかのコール-コール型緩和式がある。これはデバイ型緩和が重要であるが、これはボーデ線図から読み取れる。

式に対し係数 β (0<β≦1)を用いて補正を行う。

温度上昇によって分子の擾乱性が増すことで、一般にε r* (ω ) = ε r (∞ ) +ε r (0) − ε r (∞ )β1 + ( jωτ )εr(0)は減少するため、ボーデ線図の滑り台（実部）は(10)低くなる。また温度上昇によって分子間の束縛が減少

コール-コール型緩和式による補正は、半円の中心がしτが小さくなることから、山（虚部）は高周波側にシ下に沈む形になる。これは半円と横軸の交点において、フトする。実部と虚部はクラマース-クローニッヒの関傾きが±∞でないことを意味している。デバイ緩和式を係によって結合されているので、これらは同時に起こ誘導すれば値は常に第一象限になければならない。まる。すなわち、温度上昇によってボーデ線図の滑り台たω→0 の時にIm(εr*(ω))/Re(εr*(ω))→-∞、ω→∞の時に（実部）は低くなるとともに高周波側にシフトし、山Im(εr*(ω))/Re(εr*(ω))→+∞となるため、複数のτから構成（虚部）は高周波側にシフトするとともに低くなる。

される物質であっても半円と横軸の交点の傾きは±∞滑り台と山が、照射しようとしている周波数帯でどのでなければならない。したがってコール-コール型緩和ように変化するかによって、加熱時の複素比誘電率の式は物理学上の理論的な意味を持たない。しかしなが変化が予想できる。

らεr(0)、εr(∞)から離れた周波数領域で、曲線の概形を4. エネルギー損失式係数で示すのには都合の良い「経験的な」式である。

マイクロ波による加熱の代表的な例として導電損失、他の経験的な式として式(11)のデビッドソン-コール型誘電損失、磁性損失がある。電磁波のエネルギー損失緩和式、式(12)のハブリリアク-ネガミ型緩和式がある。

ε r* (ω ) = ε r (∞ ) +ε r* (ω ) = ε r (∞ ) +ε r (0) − ε r (∞ )(1 + jωτ )αε r (0) − ε r (∞ )(1 + ( jωτ ) )β αを単位空間あたりの電力損失P[W/m3]とすると、式(13)(11)となる。

111222P = σ E + ωε " E + ωµ " H
222(12)(13)

損失は、電磁界に対する物質の性質と、印加する電対象物の周波数応答が測定できれば、ボーデ線図お磁界の性質に影響を受ける。前者の電磁界に対する物よびナイキスト線図で表現することによって、理論的質の性質とは物質固有の物性値であり、導電率、誘電な値からのずれや周波数応答性の予測を考察できる。

率、透磁率などに示される。また後者の印加する電磁デバイ型緩和式でナイキスト線図が正半円を示すのは界の性質とは印加するマイクロ波の空間分布や強度、τ がただ一つの値を持っている、すなわち δ 関数である周波数であり、電界強度、磁界強度、（角）周波数など

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JEMEA Bulletin Vol.3 No.1 (2017.6)に示される。これらは物理物性ではないので、人為的電気双極子（ダイポール）を磁気双極子（スピン）に変えることができる。に置き換え、磁束密度の増減をエネルギー変化として導電率σ[S/m]は導電性物質に電界を印加した時に示求めると、磁性体に費やされる単位時間、単位体積あされる指標である。対象内部に電流が生じる場合、電たりの損失W[W/m3]は式(17)に誘導される。ここで|H|

界の印加によってジュール熱損W[W/m3]が生じる。こは磁界の最大強度、μ0は真空の透磁率である。この式の時、電界E[V/m]、導電率（電気伝導度）σ[S/m]の関は式(13)の第三項である。

係は式(14)に示される。ここで|E|は電界の最大強度を示

12W = ωµ 0 µ r" H2している。この式は式(13)の第一項である。

12W= σE2(14)(17)

5. まとめ

これに対し、電流を流さない誘電体に電界を印加しマイクロ波照射による加熱現象について、デバイ緩た時、どれだけ誘電体の電気双極子が配向するかを示

和、ボーデ線図・ナイキスト線図、エネルギー損失をしたのが誘電率ε[F/m]である。誘電体は電気双極子が配述べた。デバイ緩和に基づいた物質の複素誘電率の物向するだけで、電荷が流れるわけではないが、全体と理的な意味を元に、それが理論通りの場合に示すべきしては電荷の分離がある。有限の時間で周期的に変動応答曲線をボーデ線図・ナイキスト線図で解説した。

する電界の印加に対して、見かけ上の電荷の移動があそこから想定される誘電率の温度変化は「滑り台と山」り、これを電流とみなすこともできる。この現象は、の関係で示され、対象周波数（照射周波数）によって物質内で等方的だった電気双極子が特定方向に配向すエネルギー損失、すなわち加熱度合がどのように変わることにより、単位体積で積算された電気双極子の密るか、その原理を示した。

度が増減することに起因する。電気双極子の単位は多くの誘電体液体は混合液であってもデバイ緩和に2近い挙動を示すことが測定結果のボーデ線図・ナイキ[Cm]であり、その体積密度は[C/m ]となるため、これ2スト線図からわかっている。物質の示す緩和時間がわ2かれば、加温時に誘電率がどのように変化するかは推2定できる。その結果、エネルギー損失傾向、例えば印は物質の電束密度D[C/m ]が時間で変化したことと等価である。電束密度D[C/m ]の時間微分∂D/∂tは変位電流とよばれ、電流密度i[A/m ]と同次元である。
変位電流は印加電界の時間変化で生じ、印加電界の加後の高温部と低温部でどちらが加熱されやすいかが変化（周波数）が速すぎても遅すぎても損失を示さな推定できる。

い。これは周波数が低すぎても高すぎても物質は電磁測定結果のボーデ線図・ナイキスト線図が理論式と波を吸収せず、透明であることを示している。誘電体傾向が一致しない場合、その物質が特別である可能性の電束密度がdDだけ変化する時の単位体積あたりのもあるが、測定方法が誤っている可能性も考慮すべきエネルギー変化をdU、および１周期（1/f＝2π/ω）の間である。加熱に用いる周波数が 2.45GHz だけだからと3に誘電体に費やされるエネルギーをw[J/m ]とすると式いってその周波数に対する挙動のみの測定では、簡便(15)となる。

ではあるが検証や考察ができない。測定方法が誤って

w=∫

2π w

0EdDdt = πε 0ε r" E02dt

いても測定値の繰り返し再現性は表れる。精度と確度(15)の違いを認識した上で、測定値が基本原理に従ってい１秒間ではこのf倍であるから、単位時間、単位体積るかの考察が重要である。

3あたりの損失W[W/m ]は式(16)に誘導される。ここで|E|は電界の最大強度を示している。この式は式(13)の第二参考文献項である。

第１回 JEMEA 若手サマースクール、
杉山順一、
pp35-80,12
W = ωε 0ε r" E2

2016.

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