ビームシェイピングと熱流動挙動解明に基づく回折限界以下の LIFT 金属細線パターニング
東京工業大学 工学院 機械系准教授 伏信 一慶（2018 年度 一般研究開発助成 AF-2018219-B3）
キーワード：LIFT，転写実験，２温度モデル，高速度可視化

１．研究の目的と背景
LIFT (laser induced forward transfer、レーザ誘起前方転写)は狭義には 80 年代に提案 1)された手法とされ、特に 2010 年代以降、急速に研究が拡大している。従来からの積層造形技術と異なり µm スケール程度以下の featuresize を目指す事が可能であるため、金属細線の描画を嚆矢としつつ、広く電子デバイス、プリンティッドエレクトロニクスや各種センサー、樹脂材料や生体材料への期待が広がっている。特にこの手法のメリットの一つが微細な構造の製作にあると考えたときには、使用するレーザ光の回target

折限界を超える加工線幅の実現が重要な課題である。一方で LIFT についてはここ 10 年程度で急速に基礎研究が立ち上がってきた段階でもあることから、ドナー薄膜の転写を

Figure 2.5. Experimental setup

図１ 試験部模式図

もたらすレーザ照射後の金属薄膜の挙動が十分に理解されていない。特にこの現象を支配すると考えられる相変化を伴う薄膜の熱的な挙動については全くと言って良いほ

2・2 結果ど研究事例が見当たらない。本研究では、特にこれらの点

図２に、照射後のターゲット基板表面の代表的な SEMに焦点を置き、適切なビームシェイピングを施すことによ画像を示す。様々な条件での実験を行っており 3)、ここでる回折限界を超える加工線幅の実現の可能性を探るとと示す結果は、繰り返し周波数 424 kHz、ステージの走査速もに、LIFT におけるドナーたる金属薄膜の熱的な挙動に度はいずれも 80 mm/s、ドナーとターゲット基板間隔は 1ついて理論的・実験的な検討を行った。

µm である。また、レーザフルエンスは空間ピーク値で表している。図２(a)の通り、条件を適切に選択することで、２．LIFT 実験
2・1 実験装置の概要
図１に、試験部の模式図 2)を示す。光源は中心波長 1035nm のフェムト秒レーザで、パルス幅は 250 fs (FWHM)である。

線状転写が可能であることが確認でき、その線幅が概ね
Figure 2.6. Beam profile of Airy beam and Bessel beam
300 nm 程度であることがわかった。一方で図２(b)に示す
ようにフルエンスを上げるとターゲット基板上に飛散した状態で付着している様子が見て取れる。
これらより、フルエンスなどの条件を適切に設定するこレーザ光ビームシェイピングについてはこれまでの研とでビームシェイピングを施したパルスレーザ照射によ究成果も踏まえ様々検討を行った結果、回折限界以下の線り回折限界を超える線幅の細線の転写が可能である事が幅を目指すために Bessel beam の高次 lobe の影響を大きわかった。実際には再加熱して溶融・凝固を行う場合に最 21く低減できる Airy beam を用いることとした。照射光は図終的に得られる線幅についても要検討と言える。また、同中のマスクで annular beam にした後に、対物レンズによ一条件下でもフルエンスを変えることで明らかに転写さり絞ることで Airy beam とする。得られたビーム直径はれる細線の様子が異なる事がわかる。考えられる要因とし1.3 µm (FWHM)となる。レーザ光の走査のため、ステージては適切な溶融条件を作る事で微細な金属液滴が粒状にを走査する。実験で用いたドナー基板には厚さ 100 nm のターゲット基板に転写される事が考えられ、さらにフルエ金薄膜をコートしたガラス基板を用いた。基板側からの照ンスを上げると大きなエンタルピー密度が液滴を飛散さ

射により間隔をおいて設置したターゲット基板に金を転せる、あるいは一部で蒸発を伴う事で、噴霧状に飛散する写する。

事が考えられる。すなわち、フルエンス等の条件による薄膜の熱的な応答が支配要因と考えられる。

 efƺīǣ&Øġ% @ 8& @'ʑ >A@͂*́÷Ɂ,ȢŐpLZǉ@3(́ˡÕ,ʅŦĶ)#% @ǲĿC@͂5

́Figure 2.11 (a)́(d)́(g)*ʻ>A@= *́ˡÕćʗ)pLZD˛ @'́īǣ*̸/ƺ#= *Øġ%@ǲĿC@͂A-ȤɁɂ)³ɠʚų*=?́Ɉĳòefƺīǣ&Øġ% @8& @'ʑ

>A@͂

基礎方程式は以下の通りであり、Ce (∂Te ∂t) = ∇(ke∇Te ) − G·(Te − Tl ) + S(a) 0.58 J/cm2(1)

ρe (c pl + Lmδ m + Lv δ v ] (∂Tl ∂t) = ∇(kl ∇Tl ) +G·(Te − Tl )ρe (c pl + Lmδ m + Lv δ v ] (∂Tl ∂t) = ∇(kl ∇Tl ) +G·(Te − Tl )(2)

それぞれ電子、格子のエネルギー式である。なお、格子温

1 µm度を求めるエネルギー式では、溶融・流動は考慮しないも(a) 0.58 J/cm2のの、相変化による潜熱を考慮した式を用いる。ここで、レーザ照射による加熱は次式で表す。
S = (1− R) / {1− exp(−αd gold )}⋅ 2{4(ln2) / π}0.5 (αF / t p )exp{−(r / r0 )2 − α(b) 0.96 J/cm2

S = (1− R) / {1− exp(−αd gold )}⋅ 2{4(ln2) / π}0.5 (αF / t p )exp{−(r / r0 )2 − αz − 4(ln 2)(t / t p )2 }S = (1− R) / {1− exp(−αd gold )}⋅ 2{4(ln2) / π}0.5 (αF / t p )exp{−(r / r0 )2 − αz − 4(ln 2)(t / t p )2 }(3)

3・2 計算結果
1 µm

図４はシングルショットでの非定常温度上昇の計算結果である。図に示す通り、極短時間でのエネルギー投入とFigure 2.11. SEM 2images of gold line structure熱容量の小ささを反映して電子温度は急激な上昇を示し
deposited on Si receiver with the gap(b) 0.96 J/cm

たのちに低下し、格子温度と平行に達している。一方、格distance of 1 µm under fixed repetition rate of424 kHz and various fluence and

図２ 代表的な転写例の SEM 画像

子温度は照射から数psbar,程度の遅れをもって上昇し、一定
scanning speed conditions which are denotedin each picture (scale1 µm).
値へと漸近し、電子温度と平行に達していく様子が見て取

Figure 2.11. SEM images of gold line structure れる。パルス幅は
deposited on Si receiverthe gap
３．温度上昇の見積もり
250 fswith
であるが、格子温度の上昇は数
3・1 計算の概要distance of 1 µm under fixed repetition rate of
kHz and various fluence andps424
程度の遅れをもって立ち上がる様子がわかり、今回のレーザ照射による温度上昇が主たるドナー基板から金scanning speed conditions which are denotedように温度上昇起因の材料挙動を考える上での２温度モ
in each picture (scale bar, 1 µm).

薄膜を除去する要因であり、その際の理論的な見積もり方デルの重要性が理解できる。また、今回の条件で概ね材料法を入手する必要がある。そこでここではガラス基板上のが蒸発する温度に達していることもわかる。

金薄膜内部の非定常温度上昇の予測を行う数値計算モデ
ルを開発した 3,4)。

26

図３は計算領域の模式図を示す。図中、上側の水色の領域がガラス基板を、下側のオレンジ色の領域が金薄膜をそれぞれ表し、レーザ光は図の上側からガラス基板を透過して金薄膜で吸収されると考える。金薄膜中の赤く塗られた

26領域がレーザ照射による温度上昇領域を表す。なお、短時間で進行する現象を考えるため、断熱の境界条件を用いた。

(a) 0.96 J/cm2

図３ 計算領域の模式図
固体内部の温度上昇を求めるためには通常、熱伝導方程式を解けば良いが、フェムト秒レーザのような極短時間の加熱問題の場合、エネルギー伝達のプロセスにも鑑みて、電子と格子の熱的な非平衡性を考慮できるいわゆる２温度モデルによる定式化を行うこととする。

(b) 2.5 J/cm2
図４ 電子・格子温度計算例

非定常の温度上昇は金薄膜内に温度分布を生じながら図７に薄膜内の格子温度分布を示す。図のように比較的の現象であることが図５からわかる。この時間領域では全一様な温度分布が得られ、全域で相変化を生じて転写が生体として電子温度は上昇し、格子温度は低下する。また、じる事が考えられる。

図５(a)と(b)から、電子、格子温度ともに照射後 2 ps ではまず照射側の温度が高いものの、40 ps 後の図５(c)と(d)では断熱の境界条件で模した空気と接する側の温度が高くなる傾向がわかる。

図５ 対称軸上での薄膜内厚さ方向温度分布（(a) Te at
2 ps, (b) Tl at 2 ps, (c) Te at 40 ps, (d) Tl at 40 ps）
一方今回のモデルでは電子のバリスティック輸送の効

図７ 薄膜内格子温度分布（t = 40 ps、(a) 0.96 J/cm2、果を取り入れている。図６はその効果を取り入れなかった(b) 2.5 J/cm2）

場合との比較を示したものであり、図から明らかなように、バリスティック輸送を考慮することで電子、格子温度分布の平坦化がもたらされている。計算結果より、現象として４．理論計算の検証は、薄膜全域でほぼ均一に温度が上がり相変化をもたらす

4・1 実験の概要事が考えられる。

理論計算はシングルショットの結果であり、これとの比較のためにシングルショットにより LIFT の閾値を求めるための実験を行った。
図８に実験装置を示す。実験で用いたレーザは波長 532nm の Nd:YAG レーザでパルス幅 5.5 ns、ハイスピードビ
デオカメラは 220,472 fps である。また、観察のためドナー基板とターゲット基板の間隔は 1 mm とした。

Energy meter /Beam damper
USB camera
Nd : YAG
Laser

図６ 電子のバリスティック輸送(EBT)の効果（左上：Te,EBT 無し、右上：Te, EBT 有り、左下：Tl, EBT 無し、右下：Tl, EBT 有り）

Halfwave PBS
plate

Donor substrate
w/ gold film
Ndfilter図８ 実験装置の模式図

High-speed
cameraTarget substrate4・2 実験結果
図９は金薄膜をドナー基板側から除去できた確率（除去できた回数／照射回数）のプロットであり、これを LIFT確率と呼ぶ。照射回数は各条件に対していずれも 10 回である。また、フルエンスはここでもピーク値で整理した。
図のように、概ね 1.2 J/cm2 付近で LIFT 確率が 0%でなくなり、1.3 J/cm2 付近以上では 100%となった。また、(a) frame #1(b) frame #2(c) frame #3(d) frame #4

今回の実験条件では 1.6 J/cm2 以下では一つの粒子状で放出されるのに対して、2.5 J/cm2 以上の２条件においてはスプレー状に飛散する様子が確認された。

LIFT probability in %100

図１０ 可視化画像（1.51 J/cm2）

80Particle

60

Spray402000.0

1.02.0

3.0(a) frame #1(b) frame #2(c) frame #3(d) frame #4(e) frame #5(f) frame #64.0

Laser fluence [J/cm^2]

図９ LIFT 確率の実験結果

図１０と図１１はこの時のハイスピードビデオカメラの画像を示したものであり、各フレームは上記フレームレートに照らして概ね 4.5 µm 間隔で撮影したものである。
図１０の通り、1.51 J/cm2 では粒子状の物質が飛翔する様子が観察される一方で、図１１に示すように 2.48 J/cm2
では飛散した噴霧状の物質が frame #3 以降、ターゲット
図１１ 可視化画像（2.48 J/cm2）基板上で流動する様子が観察された。これらの結果は数値計算で予測された溶融、蒸発の閾値を与えるフルエンスとも整合するものであり、溶融・蒸発の間のフルエンスで粒５．結言

子状物質の飛翔が始まり、蒸発の閾値に近づくことで噴霧ビームシェイピングを適切に施すことで回折限界以下状の物質飛散が確認される。計算と実験でパルス幅が異なの線幅の LIFT を実現できることを確認した。また、そのるが、実験の方がパルス幅が長いことを考えると、より大際の現象解明には、とりわけ今回の条件においてはパルスきなフルエンスを要すると考えられることから、結果の整幅数 ps 以下の超短パルスレーザを用いる場合には２温度合性については合理的と言える。今後、照射後の物質の熱モデルによる理論解析が格子温度の非定常応答をより正流動状況をより精緻に解析することで、より正確にこれら確に表現できることを示した。さらにシングルショットにの閾値の決定ができるものと考える。

よる実験と計算との比較で、相変化を考慮した計算で現象の閾値の領域について整合性のある結果を得る事ができた。

参考文献

4） S. Watanabe, B Kim, S.-W. Kim, K. Fushinobu,

1） J. Bohandy, B. F. Kim, and F. J. Adrian, Metal deposition

Two-temperature modeling of the thermal response offrom a supported metal film using an excimer laser, J.

gold thin film under femtosecond laser irradiation, Proc.

Appl. Phys., vol. 60, pp. 1538, 1986

ThermaComp2020 (meeting postponed due to the2） 渡邉；修士論文，東京工業大学理工学研究科，2019covid-19)

3） B Kim, H. K. Nam, S. Watanabe, S. Park, Y. Kim, Y-J.

5） K. Fushinobu, Key roles of thermal engineering inKim, K. Fushinobu, S.-W. Kim, Selective Laser Ablation

photonic subtractive/additive manufacturing, 2nd ACTS -of Metal Thin Films Using Ultrashort Pulses, Int. J. ofAsian Conference on Thermal Sciences 2020, Oct. 3-7,Precis.

2020, online (Keynote lecture)

Eng.

And

Manuf.-Green

10.1007/s40684-020-00272, 2020

Tech.,DOI