Report
写真位置
削除しない

高出力
高出力22µｍ超短パルスレーザー光源の開発
μｍ超短パルスレーザー光源の開発

でください

野村*
野村雄高雄高

Y. Nomura
１．研究の目的と背景

２．実験方法近年、新たな波長域における加工用の光源として、ツリ  チャープ・パルス増幅器の開発

ウム添加ファイバーレーザーが注目されている。ツリウム

これまでの研究で、時間幅 41 フェムト秒のパルス光を添加ファイバーレーザーは、波長 2 μm 近傍で発振する高平均出力 36 mW で発生させることのできるようなレーザ出力光源として有力であるが、この光は従来の加工用光源ー発振器を開発していた。この出力をさらに増幅するための光よりも波長が長く、加工材料に対する光の透過率などの、チャープ・パルス増幅システムを開発した。すなわち、の性質が変わってくるため、従来の光では難しかったり不ストレッチャー、増幅器、コンプレッサーの 3 つから構成可能だったりした加工が可能になると期待される。たとえされるシステムを開発した。

ば、半導体材料のシリコンやゲルマニウムなどは可視・近このシステムを開発する際に、ZBLAN と呼ばれるフッ赤外領域の光は透過しないが 2 μm 近傍の光は透過するた化物を材質としたファイバーを用いた。ZBLAN は ZrF4-

め、これらの材質の裏側に別の物質を直接溶融接合させた

BaF2-LaF3-AlF3-NaF という 5 種類のフッ化物を組み合わせり、材質内部に構造を直接書き込んだりすることができるた組成から成るフッ化物ガラスであり、特に中赤外領域にと考えられる。また逆に、従来の光に対しては透明度が高おいて吸収が少ないことで知られているほか、物質分散もすぎてあまり吸収されず加工が難しかったプラスチック小さいため、超短パルスの発生にも有効である。また、材料や有機物質などについて、比較的よく吸収されるためZBLAN は石英に比べてフォノンエネルギーが小さいため、に従来よりも効率よく加工できると期待される。このように、新たな波長の光を高出力で発生できるツリウム添加ファイバーレーザーは、加工の可能性を広げる光源として非常に有力である。
ツリウム添加ファイバーレーザーのもう一つの重要な特徴は、その広い蛍光スペクトルである。この蛍光スペク
トルは波長にして数百 nm に渡って広がっているため、時間幅が 1 ピコ秒を切るようなフェムト秒超短パルス光を発生させることが可能である。このような超短パルス光を加工に用いた場合、熱が材料内を拡散する時間がないため余計な材料の融解が生じず、また非線形光学過程を利用することにより物質と相互作用する領域、すなわち加工する領域を精密に制御することができるため、より高品質な加工が可能となると期待される。
これを踏まえて我々のグループでは、ツリウム添加ファイバーレーザーによる超短パルス光源の開発を進めてきた。これまでの研究では、ツリウム添加 ZBLAN ファイバーとよばれるフッ化物ファイバーを用いてレーザー発振器を開発し、時間幅が 50 フェムト秒を切るような超短パルスの発生に成功している。その一方で、出力パワーは36 mW、パルスエネルギーにして 0.5 nJ 程度に限定されて

図 1 コア径を変えた際の ZBLAN ファイバーの総分散の変化の様子。各グラフの脇の数字はコア径（単位は μm）。

おり、加工用途に用いるにはさらなる高出力化が必要となる。本報告では、この発振器からの出力パルスを増幅するためのシステムの開発について報告する。
* 自然科学研究機構

分子科学研究所 メゾスコピック計測研究センター- 66 -助教

励起準位の寿命が長くなり、結果としてレーザー媒質として用いた際の効率が向上することが期待できる。
ストレッチャーとしては、正分散を与えるための光学系として回折格子と球面鏡を用いた系を用いるのが一般的であるが、調整が難しく透過効率も低いため、代替手段として正の分散を与える媒質を用いることを検討した。この際、通常の石英ファイバーは波長 2 μm 近傍では総分散が負となるため、今回の用途には使用できない。一方、

図 3 増幅器の出力ビームプロファイルを(a)集光前および(b)集光後に測定したもの。

ZBLAN ファイバーであればもともとの物質分散の絶対値が小さいため、図 1 に示すように、コア径を調整することで総分散を正から負まで広い範囲で制御することが比較は~66%であった。

的簡単に実現できる。図から、コア径が小さいほうが正の分散が大きくなることがわかるが、コア径を小さくし過ぎ励起用 LD の励起パワーに対する、増幅器の出力パワーるとファイバーへの結合が難しくなり、結合効率が落ちるを図 2 に示す。入射した励起光のパワーが 17 W の時、パことが予想されるため、コア径が 5 μm の ZBLAN ファイ

ルス圧縮前の出力として 6.9 W が得られた。

バーを用いることにした。このファイバーを全部で 15 m

この際のビームプロファイルを図 3 に示す。図 3(a)は集用意し、この中に発振器からの出力パルスを通すことによ光前のビームであり、図 3(b)は集光後のビームであるが、り、パルス幅を 25 ps 程度まで伸長した。

いずれも綺麗な円形であり、NA の低いファイバーを用いその後、この光を増幅するため、コア径 32 μm、第一クた効果が出ていることがわかる。

ラッド径 200 μm のツリウム添加ダブルクラッド ZBLAN

また、測定された出力スペクトルを図 4 に示す。シードファイバーのコアに入射した。このファイバーのコアの光のスペクトルは 1700–2100 nm の範囲で広がっていたのNA は 0.08 と比較的小さめであるため、低次の横モードだ

だが、それに比べてかなり狭くなってしまった。スペクト

けが効率よく伝搬でき、コア径が大きくても比較的ビームル幅が狭まった要因としては 2 つ考えられる。1 つはゲイプロファイルが綺麗になると期待される。なお、入射時のンナロウイングが生じた可能性であり、もう 1 つはツリウ

ビームの平均パワーは 12 mW であった。励起光源としてムイオンの再吸収によって短波長領域が吸収されてしまは波長 793 nm のマルチモードファイバー出力の LD を用ったという可能性である。それでも、増幅後のスペクトルい、シードパルスの反対側の端面からファイバーのクラッは幅 100 nm 以上に渡って広がっており、超短パルス発生ドに入射結合させた。この際、熱によるファイバーの損傷には十分であると考えられる。

が問題となったため、励起光側の端面に無添加ダブルクラ

このパルス幅が実際にどの程度になっているかを調べッドファイバーを融着することで熱問題の緩和を試みた。

るため、増幅器の出力パルスについてコンプレッサーと呼この後、増幅用ファイバーから出力されたパルスを、刻ばれる光学系を通してパルス圧縮した後、周波数分解光ゲ線 560 本/mm の透過型回折格子対を用いたコンプレッサート法（FROG 法）による測定を行った。このデータを解ーに通すことで圧縮した。このコンプレッサーの透過効率

析することによって得られたパルス波形を図 5 に示す。このパルス幅は 150 フェムト秒となっており、増幅後の出力
図 2 励起用レーザーダイオードの出力に対する増幅器の出力パワーの推移。

図 4 増幅器の出力スペクトル。

- 67 -
図 5 FROG 測定によって得られた増幅後のパルス波形。


図 6 ZBLAN ファイバーと石英ファイバーを用いた場合の増幅効率の比較。

も超短パルスとなっていることがわかる。また、圧縮後のいために寿命が非常に短くなるので、反転分布を維持する平均パワーは 3.9 W となっているが、これはパルスエネルために励起パワーも非常に強くする必要がある。すなわち、ギーにして 58 nJ に相当する。

ツリウム添加石英ファイバーにおいて効率よく増幅するためには、シード光と励起光の両方を強くする必要がある  ZBLAN ファイバーによる高効率増幅と言える。これに対し、ZBLAN ではフォノンエネルギー

ZBLAN ファイバーと石英ファイバーとで増幅効率がどが小さいためマルチフォノン緩和の次数が高くなり、結果のように異なるかを検証するための比較実験を行った。具としてこの過程の起きる確率が著しく小さくなるため、実体的には、増幅器に用いていたダブルクラッド ZBLAN フ質的にマルチフォノン緩和を無視することができる。これ

ァイバーを、同等のパラメーターを持つダブルクラッド石は、反転分布の形成においては励起光強度が比較的低くて英ファイバーと交換して、同様の増幅実験を行った。そのも構わないことを意味し、誘導放出においてはシード光が結果、図 6 のように、石英ファイバーを用いた場合、ZBLAN弱くても構わないことを意味する。すなわち、ZBLAN フファイバーを用いた場合に比べてはるかに増幅効率が低ァイバーを用いた場合、シード光や励起光の強度が低くてくなることがわかった。

も効率よく増幅できると言える。ただし、本研究よりもは過去の石英ファイバーを用いた実験の文献値を調べるるかに高いパワー、たとえば数百ワットの励起光を用いたと、文献によって効率が大きく異なっており、増幅器に入場合には、石英ファイバーの場合でも同等のスロープ効率れる前のシード光の強度に効率が強く依存することが予が得られる。

想されたため、シード光の出力を強くして再度増幅実験を以上の結果をまとめると、数ワット程度のパワーにおい行うことにした。具体的には、シード光源をハイパワーのては、ZBLAN ファイバーを用いることで非常に効率のよオシレーターに置き換えることで、増幅前のパワーを 5 倍い増幅が可能になることがわかる。数ワットの出力は多く程度に引き上げることができた。この高出力のシード光をの応用にとって十分な出力であり、これらの応用にとって用いた場合の結果（図 6 強シード）を見ると、確かに増ZBLAN ファイバーを用いた増幅が有力な選択肢となりう幅効率が向上していることがわかる。

ることを示せたと言える。

これらの観察結果については、ZBLAN と石英のフォノ  増幅器内非線形効果を用いた超短パルス増幅

ンエネルギーの違いで説明できる。ツリウム添加石英ファイバーにおいて、励起状態に上がった電子は、シード光を上記のチャープ・パルス増幅システムでは、増幅時にス入れない状態ではマルチフォノン緩和または自然放射にペクトル幅が狭くなってしまい、短いパルス幅を維持したよって基底状態に戻ってくることになる。この際、石英はまま増幅するのが難しかった。この原因については 2.１節

比較的フォノンエネルギーが大きいためマルチフォノンでも述べたが、ゲインナロウイングおよびツリウムイオン緩和が起きやすく、シード光を入射しない場合 9 割以上のによる吸収が考えられる。

電子がマルチフォノン緩和によって基底状態に戻ることツリウムイオンによる再吸収を抑制するには、反転分布になる。すると、シード光を入れた場合でもマルチフォノの形成度合いをより強くしてやる必要がある。このためにン緩和の影響が無視できず、誘導放出がマルチフォノン緩は、ファイバーに励起光を強く吸収させる必要があるが、和との競合になるため、効率よく増幅するためにはシード一般的なダブルクラッドファイバーを用いたクラッド励光を強くする必要がある。また、マルチフォノン緩和が強起ではこれを実現するのが難しい。これに対し、励起光を- 68 -

増幅用ファイバーのコアに直接入射してコア励起を行うことができれば、反転分布を強く形成できると期待できる。
そこで、ビーム品質のよいシングルモード出力の波長1.6 μm の励起光源を用意してコア励起を試みた。
また、ゲインナロウイングへの対抗策として、ファイバー内での非線形効果を利用したスペクトル拡張を試みた。
具体的には、ストレッチャーおよびコンプレッサーを取り除いてチャープ・パルス増幅をやめることで、増幅ファイバーでのパルス幅がある程度短くなりピーク強度が高くなるようにした。これにより、増幅ファイバー内において自己位相変調などの非線形効果を起こさせ、それを利用することでスペクトルの拡張を試みた。

図 8 FROG 法での測定結果を解析することによって得られた、非線形効果を用いた増幅後のパルス波形。

このような系において増幅を行った際の、スペクトルの変化の様子を図 7 に示す。励起パワーを上げるにつれてスペクトルが広がっていく様子が明確に見て取れる。これは、増幅ファイバー内で自己位相変調が起きたためと考えられる。これらのパルス形状を FROG 法で測定していくと、  アクリル板への照射テスト

スペクトルが広がるにつれ、パルス幅が短くなっていくこ開発したレーザーシステムの加工応用に向けたテストとがわかった。励起光強度が 13 W の時の出力を FROG 法として、アクリル板をサンプルとしてレーザー光を照射しによって測定し、それを解析することによって得られたパた。アクリル板は可視光に対して透明だが、波長 2 μm 近ルス波形を図 8 に示す。このパルスの時間幅は 48 フェム

傍では比較的吸収率が高く、低いパワーで加工が可能だとト秒となっており、レーザー発振器からの出力と同程度の時間幅を持つパルスが得られていることがわかる。また、この時の出力パワーは 2.5 W であった。特筆すべき点として、これらの測定においてコンプレッサーを使用していな期待される。一方、CO2 レーザーと比べると吸収が少ないが、その分周囲への熱損傷が少ない加工ができると期待される。
図 9 に 500 mW の出力で 1 秒間照射した際の加工跡のいことが挙げられる。すなわち、増幅ファイバーから直接写真および 3 次元測定結果を示す。中心部に径 40 μm の超短パルスが出力されていることになる。このため、コンスポットが見られるほか、周囲に径 400 μm の膨らみが観

プレッサーによるロスがないのはもちろん、光学系も単純察された。これは、中心部がレーザーによる窪みであり、になり、チャープ・パルス増幅システムよりも取り扱いが周辺はレーザーが吸収された際の熱によって膨張したもより簡単なシステムとなっていると言える。出力パワー自のと考えられる。この結果から、より精密な加工には、照体はチャープ・パルス増幅システムのものよりもやや劣る

射パワーや照射時間を減らすことで熱の影響を低減させが、パルス幅は約 1/3 となっており、ピークパワーはよりる必要があることがわかる。加工条件などの詳細なパラメ高くすることができた。

ーターを最適化していくことによって、より効率がよく、より精密な加工が可能になると期待される。
  パルスエネルギーの増強
2.3 節のレーザーシステムは繰り返し周波数が高い一方、パルス一つあたりのエネルギーは低いため、集光した際の強度も比較的低い。このパルスエネルギーを引き上げることができれば、集光した際の強度を向上させ、非線形過程を効果的に利用することが可能となる。
パルスエネルギーをさらに増強するための最も単純な手法は、増幅器をもう一段追加することであるが、そのためには非常に高出力な励起光源が必要となる。より手軽に高いパルスエネルギーを得るためには、パルス列の繰り返し周波数を減らして増幅するのが効果的である。すなわち、

図 7 励起光強度を上げていった際のスペクトルの変化の様子。

パルスを一旦間引き、残ったパルスのみを増幅することで、平均パワーをあまり上昇させることなくパルスエネルギーを引き上げることが可能となる。

- 69 -

内部や裏面に加工することも可能となると期待される。
そこで、シリコンウェハーをサンプルとして、高パルスエネルギーのパルス光を集光することで加工を試みた。図に、同じスポットに 1 秒および 10 秒間照射した結果及び、手動のマイクロメーターステージによってスキャンしながら加工した結果を示す。なお、レーザー光は Brewster 角に入射させた。すなわち、いずれの画像においても紙面の斜め上方向から入射している。1 点への集光では、幅 10 μm、高さ 40 μm 程度の大きさのスポットができていることがわかる。高さ方向に長いのは、斜めに光を入射したためと考えられる。10 秒間集光した場合は、ややスポットが汚くなっているものの、横方向のサイズに大きな違いは生じていない。また、横方向にスキャンした結果、幅 40 μm の直線状にシリコンを加工することができた。この波長域の光はシリコンに対して非常に透過率の高い光であるため、これらの変質は 2 光子吸収をきっかけとして起きたと考えられる。今回は Brewster 角に入射するという実験条件の都合上、幅の広い直線になったが、垂直に近い角度で入射すれば、より幅の細い構造も加工できると期待される。

図 9 アクリル板に平均出力 500 mW で 1 秒間照射した際の加工跡の(a)写真、および(b)3 次元解析結果（各軸の単位は mm）。

そこで、一段目の増幅器の出力パルス列を、ポッケルスセルと呼ばれる電気光学素子に通すことで、繰り返し周波数を 67 MHz から 1 MHz まで低減させた。この際、パルスの数が減った分、平均出力も下がっている。このパルス列に対し、2.3 節の増幅器と同様の増幅器をもう一段用意することで、再度平均出力を 2 W 程度まで増幅した。これにより、平均出力はほとんど変わらないものの、パルスエネルギーは 2 μJ 程度と、増幅前の数十倍に増強することが出来た。この際のパルス幅は約 200 fs で増幅前の約 4倍になっているが、これを考慮しても集光時のピーク強度は 10 倍以上になっており、より効果的に非線形効果を利用することが可能となる。
 シリコン板への照射テスト
シリコンは波長 2 μm の光を透過するため、この波長の光を普通に照射しても加工することは容易ではない。しかし、超短パルス光を集光することで高強度の光を集中させれば、2 光子吸収などの非線形相互作用が生じて加工することが可能となる。2 光子吸収を起こすには非常に高い強度の光が必要となるため、この現象は集光点近傍のごく限られた領域のみによって引き起こされる。すなわち、加工領域を限定することができる。また、材質表面のみならず、- 70 -

図 10 (a)レーザーパルスを 1 秒間（左）および 10 秒間（右）照射した際に生じたスポット。(b)手動ステージにて掃引した加工跡。

３．まとめ
ツリウム添加 ZBLAN ファイバーを用いて、波長 2 μm帯における超短パルスレーザー増幅器を開発した。
通常のチャープ・パルス増幅システムを開発することにより、平均出力 3.9 W、パルス幅 150 フェムト秒のパルス列を繰り返し周波数 67.5 MHz で得ることができた。さらに、この出力を石英ファイバー増幅器と比較した結果、ZBLAN を用いれば数ワット程度の出力であれば非常に効率よく増幅できることが分かった。また、あえてチャープ・パルス増幅をやめ、増幅ファイバー内の非線形効果を利用することで、増幅後においてもスペクトル幅を非常に広くすることができ、時間幅 48 フェムト秒という非常に短いパルスを平均出力 2.5 W で得ることができた。さらに、パルスの繰り返し周波数を減らすことで、パルスエネルギーが数十倍高いパルス列を平均出力 2 W で発生させることもできている。
この光源を利用して、アクリル板やシリコン板をサンプルとした加工を試み、それぞれサンプル表面に変質が生じているのを確認できた。これらのパラメーターを調整していくことで、加工の品質を上げていくことが可能となると考えられる。この新たな波長域の光源は、これらの加工例にとどまらず、これまでと異なる様々な特殊加工の実現につながると期待される。

謝 辞
本研究は、公益財団法人天田財団の一般研究開発助成のご
図 11 (a)レーザーパルスを 1 秒間照射したスポットの 3 次元形状。(b)手動ステージで掃引した加工跡の 3 次元形状。

支援を受けて行われました。また、ファイバーラボ株式会社の三村榮紀氏、小川和彦氏には、フッ化物ファイバーのご提供および有益なご助言をいただきました。ここに謝意を表します。

これらの加工跡をさらに詳細に 3 次元測定したところ、参考文献

表面にデブリのような構造が残っていることがわかった。

1) Yutaka Nomura and Takao Fuji, “Efficient chirped-pulse

このデブリを除去した後の表面の形状を 3 次元測定した

amplification based on thulium-doped ZBLAN fibers,” Appl.

結果を図に示す。赤い領域は盛り上がっている領域であり、Phys Express 10, 012703 (2017).

青い領域は窪んでいる領域である。このことから、1 点に

2) Yutaka Nomura and Takao Fuji, “Generation of watt-class,

集光した際は数マイクロメートル程度のくぼみができてsub-50 fs pulses through nonlinear spectral broadening

いるものの、くぼみの脇に盛り上がりが生じていることがwithin a thulium-doped fiber amplifier,” Opt. Express 25,

わかる。また、レーザー光を掃引した場合は、基本的にレ13691 (2017).

ーザーが当たった領域の近傍が盛り上がっており、その中央部がわずかに窪んでいることがわかる。いずれの場合も盛り上がりが生じているが、パラメーターを調整することでこれらの形状が変わってくると考えられる。
以上のように、2 光子吸収を利用してシリコンウェハーの表面に加工を施すことに成功した。将来的には、パラメーターを調整することでより効率よく品質の高い加工を目指すほか、この波長域の高い透過性を活かしてシリコンの内部や背面への加工の可能性も探求したい。

- 71 -