原子衝突研究協会賛助会員(五十音順)
アイオーピー・パブリッシング・リミテッド（IOP英国物理学会出版局）

アステック株式会社

http://journals.iop.org/

http://www.astechcorp.co.jp/

有限会社 イーオーアール

http://www.eor.jp/

Electronics Optics Research Ltd.
株式会社 オプティマ

http://www.optimacorp.co.jp/

キャンベラジャパン株式会社

http://www.canberra.com/jp/

クリムゾン インタラクティブ プライベート リミテッド

株式会社 サイエンス ラボラトリーズ

http://www.enago.jp/
http://ulatus.jp/
http://www.voxtab.jp /http://www.scilab.co.jp/

真空光学株式会社

http://www.shinku-kogaku.co.jp/

スペクトラ・フィジックス株式会社

http://www.spectra-physics.jp/1ソーラボジャパン株式会社

http://www.thorlabs.jp/

ツジ電子株式会社

http://www.tsujicon.jp/

株式会社東京インスツルメンツ

http://www.tokyoinst.co.jp/

株式会社東和計測

http://www touwakeisoku ecnet jp/
http://www.touwakeisoku.ecnet.jp/

株式会社トヤマ株式会社トヤhttp://www.toyama-jp.com/
http://www.toyamajp.com/株式会社 ナバテック

http://www.navatec.co.jp/

仁木工芸株式会社
仁木芸株式会社

http://www.nikiglass.co.jp/

伯東株式会社

http://www.g5-hakuto.jp/

株式会社パスカルhttp://www.pascal-co-ltd.co.jp/

2

丸菱実業株式会社

http://www.ec-marubishi.co.jp/

株式会社メディア研究所

http://mediken.jp/

株式会社 ラボラトリ・イクイップメント・コーポレーション

3

http://www.labo-eq.co.jp/

しょうとつ
第9巻 第1号
目 次（シリーズ） 短波長自由電子レーザーによる原子分子光物理
第二回 極紫外自由電子レーザー場における原子のシングルショット光電子分光（彦坂 泰正 et al.） …

5（原子衝突のキーワード） 熱遷移効果（田沼 肇） …

11（原子衝突のキーワード） ポジトロニウム（長嶋 泰之） …

12（原子衝突のキーワード） 陽電子散乱（長嶋 泰之） …

13（古川 武） …

14（原子衝突の新しい風）
第28回 化学反応討論会のお知らせ… 152012 年度原子衝突研究協会会長ならびに役員選挙の結果
国際会議発表奨励事業に関するお知らせ「しょうとつ」原稿募集
今月のユーザー名とパスワード

4（選挙管理委員会） …

15（庶務幹事） …

16（編集委員会） …

17

…

17

シリーズ

短波長自由電子レーザーによる原子分子光物理
第二回 極紫外自由電子レーザー場における原子のシングルショット光電子分光
彦坂泰正 1，伏谷瑞穂 2，菱川明栄 2，3
1
2

新潟大学理学部自然環境科学科 〒950-2181 新潟県新潟市西区五十嵐 2 の町 8050 番地

名古屋大学大学院理学研究科物質理学専攻（化学系） 〒464-8602 愛知県名古屋市千種区不老町
3

自然科学研究機構分子科学研究所 〒444-8585 愛知県岡崎市明大寺町字西郷中 38
平成 23 年 11 月 17 日原稿受付

自由電子レーザー技術の進展によって，強レーザー場に対する原子や分子の非線形光学応答を極紫外領域で探索できるようになった．レーザー光の特性がショットごとに揺らぐ自己増幅自発放射方式の自由電子レーザーに対し，シングルショット光電子分光は多光子吸収における共鳴などの波長や強度に敏感な現象の詳細な観測を可能とする．本稿では，この手法を用いた原子の多光子イオン化過程の研究を紹介する．
場に曝された Xe からは，多光子多重イオン化に

1. はじめに第 3 期科学技術基本計画で指定された国家基より 21 価までもの多価イオンが生成することが，幹技術の１つである X 線自由電子レーザーは，FLASH の利用によって見いだされている[3]．こ2011 年 6 月にレーザー発振に成功し，供用運転

こで，レーザー電場から受ける電子の動重力エネに向けた準備が進められている．この新しい X 線

ルギーは波長の自乗に比例するため，極紫外域領域の高強度コヒーレント光により，生体分子のでは強いレーザー場とはいえ，光と物質の相互作

構造解析やナノテクノロジーなどの分野において

用は摂動論の領域を超えることは容易ではない．

目覚ましい進展が期待されている．この X 線自由そのため，基本的には摂動的な多段階の光子吸電子レーザーの本計画に先立って，その要素技

収の描像によって，極紫外強レーザー場での原術開発のための試験加速器(SCSS: SPring-8子や分子の非線形光学応答は理解されると考えCompact SASE Source)が 2005 年に建設されられている．ただし，このような１光子のエネルギ

た．この試験加速器は，実機の 32 分の 1 の加速

ーがイオン化ポテンシャルを超えるような状況下

エネルギーをもち，51-61 nm の極紫外域においでの多光子吸収メカニズムは，光学レーザーの利て自由電子レーザー（FEL）光を発生する[1,2]．

用により理解が進んできている赤外・可視域の多この試験加速器は，独国の FEL 施設（FLASH）

光子吸収とは様相が異なる．最外殻の電子が一と競合した極紫外域の貴重な FEL 光源であり，電子的に多光子吸収に与るのが一般的な長波長2008 年からユーザー利用が開始されている．

域のモデルであるが，短波長域では場合によってこのような FEL 光源の登場により，極紫外強レ

は内殻電子までも含む複数の電子が 1 つの多光ーザー場における原子や分子の非線形光学が新子吸収過程に関与し得る．さらには，前述のたな研究領域として大きく拓かれた．最も顕著な

Xe21+生成のようなケースは摂動的な多光子吸収

非線形光学応答過程は，多光子吸収によるイオ

による多重電離では説明がつかないという指摘もン化である．例えば，13.3 nm の FEL を集光するあり[4]，長波長レーザーで積み上げられてきた非ことにより得られた 7.8×1015

線形光学現象の知見から類推される概念を超え

W/cm2 のレーザー

5筆者らは，磁気ミラー効果を利用した超高効率

る新しい多光子吸収メカニズムの存在も示唆されの光電子分析技術である磁気ボトル型電子分光ている．

技術を利用することにより，これらの光電子分光についての問題を克服することに成功した．図 1 に

2．磁気ボトル型光電子分光器
極紫外強レーザー場における原子や分子の多我々の磁気ボトル型光電子分光器の概念図を示

光子イオン化過程の観測方法としては，この過程

す．FEL の集光点の側方に配した強力な永久磁により生成したイオンの検出が標準的な手法であ石（∼0.7 T）とそれに対向するソレノイドコイルによる．生成したイオンの価数やそのレーザー強度依り，FEL 光の集光点付近に不均一磁場を形成す

存の情報からイオン化過程に関わる光子数が推る．サンプルガスの光イオン化によって放出され定でき，そこから多光子吸収メカニズムが推論さた全ての電子は，この不均一磁場による磁気ミラれる[5]．さらに，光電子放出の反跳によって得る

ー効果[7]によって全立体角にわたって捕集され，イオンの運動量を観測すれば，多重電離におけ

ソレノイドコイルの終端部に配置したマイクロチャる多電子の放出が逐次的か非逐次的かを識別す

ンネルプレート検出器に導かれる．実際，数十 eVることが可能である[6]．しかしながら，このようなイ以下の電子に対しては磁場による全立体角の捕オン検出の情報だけでは、多光子イオン化メカニ集が実現できており，マイクロチャンネルプレート

ズムを確定できない場合も多く，またその中間状の検出感度で決定された 50％程度の検出効率

態または終状態の電子状態を決定することは容が得られている．現在の標準的な静電半球型電易ではない．

子エネルギー分析器の捕集効率が全立体角の一方，多光子イオン化過程で放出される光電0.1%程度しかないことを考えると，一般的な光電子の運動エネルギーは，イオン化過程において

子計測よりも 2 桁以上も効率が良い．この極めて生成する終状態や中間状態の電子状態の情報を高い電子捕集効率によって，空間電荷効果の影

直接的に反映する．そのため，光電子分光により，響が顕著でないような低い光イオン化イベントレ

多光子イオン化過程についてより詳細な情報を引

ートで光電子分光を実施することが可能となった．

き出すことができる．しかしながら，この光電子分

また，磁気ボトル型光電子分光器では，FEL 光

光の有効性を十分に活用できている FEL 実験はの集光点とは異なった位置から発生した電子はこれまであまりなかった．これは，大尖頭出力かつ検出器への有効な軌跡を描けない．そのため，真短波長の FEL を光源とした光電子分光の実施に

空槽表面等からの電子によるバックグラウンドがは，次の特有な問題が生じるためである：（１）多極めて抑制される．ただし，磁気ボトル型光電子数の荷電粒子が一度に生成することによる空間分析では光電子の飛行時間により運動エネルギ

電荷効果のために，有効な分解能と正確な電子ー分析を行うため，静電半球型電子エネルギー

エネルギーを得るのが難しい，（2）光子エネルギ

分析器のような高い運動エネルギー分解能を得

ーは金属の仕事関数よりも大きいため，高強度のることは難しい．それでも，筆者らの装置では 1.5

FEL 光が掠った真空槽表面等から極めて多くのm もの長い飛行区間を設けることにより，数十 eV電子が容易に発生し，それによるバックグラウンド

以下の電子に対し数％以下の分解能を達成してが深刻となる．

いる．さらに，飛行管入り口付近で阻止電場をかけることにより電子を減速して飛行させ，着目する運動エネルギー領域の分解能の向上を必要に応じて図っている．

3．シングルショット光電子計測
極紫外から X 線領域のレーザー発振は，電子図 1. 磁気ボトル型光電子分光器の概念図

6ビームのショットノイズを起点とした自己増幅自発

ネルギーのモニターは妥当に機能していると言え放射方式によって実現されている[2]．このため，る．このシングルショット光電子計測を用いれば，FEL の光強度，波長分布，時間構造などの特性

各 FEL パルスの光子エネルギーと強度を規定しは，レーザーショットごとにばらついている．したがた計測が可能となり，FEL パルスの揺らぎ幅以下って，複数のショットからの信号を積算した測定をの分解能で FEL 波長に鋭敏に依存する現象を行うと，それらのばらつきについての平均を観測捉えることが可能となる．

することになり，多光子吸収における共鳴などのシングルショット光電子計測によって，現在まで

波長や強度に敏感な現象は不鮮明になってしまに幾つかの典型的な多光子イオン化過程を観測う．

し，そのメカニズムの詳細を明らかにすることに成我々の装置では，磁気ボトル型光電子分析の功している．次章以降に，Ar の 3 光子 2 重イオン

高い検出効率を利用して，FEL ショット毎に光電化[8]と He の非線形２電子励起[9]の 2 つのケー

子計測を行うことが可能である．図 2(a)に，FELスについて概説する．

の波長設定を 58.0 nm にしたときの 5 つの異なる
FEL ショットで得られた Ar の光電子ピークを示す．

4. Ar の 3 光子 2 重イオン化[8]3p-1 への１光子イオン化による光電子ピ

FEL の波長設定 58.0 nm（光子エネルギーークのエネルギー位置と強度は，ショットごとに異21.4 eV），レーザー電場約 5×1012 W/cm2 によなっている．このショットごとの変化は，FEL パルって得られた Ar の光電子スペクトルを図 3(a)にスのショットごとの中心波長と強度のばらつきを反示す．このスペクトルは，15000 ショットの FEL パ

映している．つまり，このショットごとの光電子計測

ルスについて積算したものである．運動エネルギ

により，各 FEL ショットの中心波長と強度をモニタ

ー6 eV 付近に，１光子イオン化による Ar+生成にーできる．

対応するピークが見られる．これに加え，10-16

この Ar+

図 2(b)に，2000 ショットの FEL パルスについて，

eV に三本のピークが見て取れる．FEL パルス強

Ar+ピークの運動エネルギーから見積もった光子度に対する 10-16 eV のピーク構造の強度の依存

エネルギー（中心波長）と強度の相関を示す．こ性は，１光子イオン化による Ar+生成のピーク強の相関図から，FEL 光の中心エネルギーの揺ら度の依存性に比べて傾きが急峻である(図 4(a))．

ぎ は 0.13 eV(FWHM) ， 強 度 揺 ら ぎ は 17%

この非線形な応答から，10-16 eV の構造は多光(STD)と見積もられる．この中心エネルギーの分

子吸収によるものと分かる．実際，これらの 3 本の布は，別の光学的手法による観測[1]と極めて良く

ピークの運動エネルギーは，Ar+ 3p-1(2P)から一致しており，本手法によるショットごとの光子エ

(b)

D

3

P

(a)

1.0

21.5

21.4

21.3

1.0

0.5

21.4

oton )n ph
Mea ergy (eV
en

21.6

2

Ar P
+

Intensiy (arb. units)

Intensity (arb. units)

Photon energy (eV)(b)

SIntensity(arb. unit
s)

(a)

1
1

21.2

0.5

1

S

14

160.0

(e
12
21.0
nergy
etic e10
on kinElectr
1

3

D P

V)

2+

Ar

0.0
4

8

12

16

20

Electron kinetic energy (eV)
5.5

6.0

6.5

Electron kinetic energy (eV)

21.2
0

5

10

図 3. (a) FEL の波長設定 58.0 nm（光子エネル
ギー21.4 eV）、レーザー電場約 5×1012 W/cm2
によって得られた Ar の光電子スペクトル．(b) シ
ングルショット解析によって得られた Ar2+ピーク構造の光子エネルギー依存性．

15

FEL intensity (arb. units)

図 2. (a)波長設定 58.0 nm の 5 つの異なる FEL
ショットで得られた Ar の光電子ピーク．(b)FEL
光の平均光子エネルギーと光強度の相関図．

7

Ar2+ 3p-2(3P, 1D, 1S)への 2 光子イオン化で放出

いての詳細な理解は，シングルショット光電子計

される光電子に対応する．つまり，全過程では図測により初めて可能となった．

4(b)のエネルギー図に示したような 3 光子吸収に

図 4(a)に示したように，光電子強度の FEL パ

よる段階的な 2 重イオン化過程が起こっていること

ルス強度依存は，集光点付近のレーザー場強度になる．ここで，Ar+から Ar2+への 2 光子イオン化

分布を考慮した 3 光子 2 重イオン化過程に対する

Ar+の励起状態が中間エ

レート方程式を用いて説明できる．ここで，Ar+

ネルギー付近に存在している．この励起状態への3p-1 からの 2 回の光子吸収のそれぞれの断面積

共鳴のために，Ar+の 2 光子イオン化は FEL の光は未知数としてフィットしている．得られた断面積

子エネルギーに鋭敏に依存することが予想されを用いて，与えられたピーク強度をもつ FEL パル

る．

スに対する Ar の各状態分布の変化を調べること

においては，幾つかの

図 3(b)に Ar2+ピーク構造の光子エネルギー依ができる．図 5 にレーザー場強度 1×1012 W/cm2

存性を示す．これは，15000 ショットの個々の光電と 1×1013 W/cm2 での状態分布の時間変化を示

子スペクトルについて，Ar+ピーク位置から見積もす．レーザー場強度が 1×1012 W/cm2 でも，最った光子エネルギーで並べ替えることにより得ら

終的には 70%程度の Ar がイオン化を起こすが，れたものである．図 2(b)の光子エネルギー分布か

すでに Ar2+の割合が Ar+よりも多いことが分かる．

ら分かるように，単一の FEL 波長設定ではこの

さらに，レーザー場強度が 1×1013 W/cm2 では，0.4 eV の光子エネルギー領域を十分にカバーで実質的に全ての状態分布は 2 価イオンに達してしきない．そのため，FEL の光子エネルギーの中心

まう．このような効率的な 2 価イオンの生成は Ar+

値の設定を 21.0 eV，21.2 eV，21.4 eV とし，その励起状態への共鳴によるものであり，この共鳴

れらでの測定を接合することにより図 3(b)を得てから外れると 2 価イオンの生成はこれほど顕著といる．終生成する 3 つの準位 Ar2+ 3p-2(3P, 1D,はならない．このように，生成イオンの価数分布が1S)のそれぞれの生成量は，光子エネルギーに応

共鳴によって大きく支配されるのは極紫外強レー

じて大きな変化を示している．生成量が極大となザー場での原子の多光子吸収において一般的でる光子エネルギーから，Ar2+ 3p-2(3P) と Ar2+

あり[10,11]，そのため光波長に大きく依存したイ

3p-2(1D, 1S)への 2 光子イオン化では，それぞれ

オン価数分布が観測されるものと考えられる．

Ar+

3p-23d(1D)と Ar+

3p-23d(1P)が共鳴として関

5. He の非線形２電子励起[9]与しているものと考えられる．このような共鳴につ(a)

FEL の波長設定 51.4 nm（光子エネルギー

(b)
70

10

+

3

Ar

+

Ar

60

24.1 eV）において，3 つの異なるレーザー電場強

2+

Ar

Ar
-

e

12

110 W/cm

2

Ar
10

2+

-2

3p

2+

3p 3d
-

20

e

-1

3p
10
10

Ar
+
Ar
+*
Ar
Ar

0.8

-2

1

2

1.0

40
30

13

110 W/cm

2

1.0

Population

10

Energy (eV)

Signal intensity

50

0.6

0.8

0.6

0.4

0.4

0.2

0.2

0

10

11

12

10

10

13

0

2

FEL intensity (W/cm )図 4. (a) FEL パルス強度に対する Ar2+生成強度（10-16 eV の三本のピーク）と Ar+生成強度（6eV 付近のピーク）の依存性．3 光子 2 重イオン化過程に対するレート方程式でのフィットを実線で示した．(b) Ar、Ar+、Ar2+のエネルギー準位と観測された 3 光子吸収による 2 重イオン化過程．

0.0
-200

0

Time (fs)

200

0.0
-200

0

200

Time (fs)

図 5. レーザー場強度 1×1012 W/cm2 と 1×1013
W/cm2 の FEL パルスの入射に応じた Ar の状態
分布の時間変化．

8

度により得られた He の光電子スペクトルを図る 7 eV のピーク形状は対称ではなく，幾つかの6(a)に示す．波長モニター用に導入した Xe の光副構造が見られる（図 6(b)）．シングルショット解析

電子ピーク（11 eV 付近の 2 重線）に加え，Heから，このピーク形状は光子エネルギーに依存す由来の光電子ピークが 7，24 および 48 eV に見ることが分かる．ここで，異なった光子エネルギーられる．これらは，図 7(a)のエネルギー図に示したにおいても副構造の極大値の運動エネルギーはような多光子吸収過程に対応する．すなわち，7

大きく変わらず，それらの相対強度が変化していeV のピークは，3 光子吸収による He+の電子励

る．このことから，3 光子吸収のエネルギー領域

起状態(N=2)へのイオン化に帰属される．一方，に存在する He の複数の励起状態への共鳴が副

24 eV と 48 eV のピークの運動エネルギーは，そ構造として表れていると考えられる．実際，これら

れぞれ 2 光子吸収と 3 光子吸収による He+(N=1)の副構造は，時間依存超球座標法[12]による理へのイオン化と合致する．しかし，図 6(a)から分か

論計算によってよく再現でき[9]，1 つの電子が主るように，7 eV のピークの顕著な非線形性に比べ，量子数 N=3 の準位，他方が n=4-8 の準位に励

24 eV と 48 eV のピーク強度の FEL 強度に対す起した 2 電子励起状態によるものと解釈される．こる変化量は僅かである．FEL 光には第 2 高調波の 3 光子吸収での 2 電子励起状態への共鳴の存と第 3 高調波がそれぞれ 0.1%と 1%含まれている

在により，2 光子吸収よりも 3 光子吸収が極めて優が，24 eV と 48 eV のピークの強度の殆どはこれ勢となっていると理解できる．

らの高調波による 1 光子イオン化の寄与であると

図 7(a)に示されるように，この 3 光子吸収のエ分かる．この高調波の寄与を除いたピーク強度か

ネルギー領域に存在する 2 電子励起状態に加え，ら，3 光子吸収が 2 光子吸収よりも 1 ケタ以上も

1 光子目の吸収に対しても He+(N=1)へ収斂する

効率よく進行しているという一見不思議な現象がRydberg 状態が共鳴として関与し得る．この共鳴明らかになった．

の関与を調査するため，光学レーザー（250 nm,

3

光子吸収による He+(N=2)へのイオン化によ

50 fs）を用いて，FEL の１光子吸収で生成される励起状態の分布を観測した．図 7(b)は，FEL パルスから 50 ps 後に光学レーザーを入射することにより得た光電子スペクトルである．観測されたピークは，それらの運動エネルギーから，n=4-8 の

図 6. (a)FEL の波長設定 51.4 nm（光子エネル
ギー24.1 eV）において得られた 3 つの異なるレーザー電場強度での He の光電子スペクトル．
(b)シングルショット解析により得られた 7 eV の
光電子ピーク（3 光子吸収による He+(N=2)へのイオン化）の形状の光子エネルギー依存性．

図 7. (a) He と He+のエネルギー準位と観測された 3 光子吸収による 2 電子励起過程．(b) FEL
パルスから 50 ps 遅延して入射した光学レーザー（250 nm, 50 fs）によるイオン化で放出された
光電子のスペクトル．

9

Rydberg 状態からのイオン化によるものと帰属さ参考文献れる．これらの状態の分布の一部が，FEL パルス[1] T. Shintake et al., Nat. Photon. 2, 555

内でさらに 2 光子吸収を起こし 2 電子励起状態を(2008).

生成していると考えられる．すなわち，1 光子吸収

[2] 永園ほか，しょうとつ 8, 10 (2011).

により 1 つの電子が n=4-8 へ励起し，さらに 2 光[3] A. A. Sorokin et al., Phys. Rev. Lett. 99,

子吸収で他方の電子が N=3 へ励起したものとし

213002 (2007).

て 3 光子吸収による 2 電子励起過程を理解でき[4] M. Richter et al., Phys. Rev. Lett. 102,

る．

163002 (2009).
[5] 例えば，H. Wabnitz et al., Phys. Rev. Lett.
94, 023001 (2005).

6. おわりに[6] 例えば，R. Moshammer et al., Phys. Rev.

本稿では，シングルショット光電子分光に基づ
く，極紫外強レーザー場における原子の多光子イ

Lett. 98, 203001 (2007).

オン化の研究について紹介した．シングルショット[7] P. Kruit and F. H. Read, J. Phys. E 16,

計測により，FEL のショットごとのスペクトルをモニ

313 (1983).

ターし，それを利用して FEL 波長の揺らぎ幅以下[8] Y. Hikosaka et al., Phys. Rev. Lett. 105,の分解能で非線形現象を捉えることが可能となっ133001 (2010).

た．分子においても同様な計測が可能であり，特[9] A. Hishikawa et al., Phys. Rev. Lett. 107,に近赤外レーザーパルスを用いた非断熱配列制

243003 (2011).

御によってその非線形過程の詳細が明らかにな[10] H. Fukuzawa et al., J. Phys. B 43,

ると期待される。本稿で示したように FEL 光を非破111001 (2010).

壊でショットごとに FEL スペクトルの計測を行うこと[11] N. Miyauchi et al., J. Phys. B 44, 071001

は他の手法では容易ではなく，筆者らの手法は(2011).

孤立原子分子の非線形過程の研究だけに限らず，[12] T. Morishita et al., J. Phys. B 34, L475

FEL の利用研究における基盤技術として有用とな(2001).

りうる．
まもなく，X 線自由電子レーザー（SACLA）のSingle-shot
photoelectron
spectroscopyofmultiphoton ionization of atoms irradiated with
EUV-FEL pulses
Yasumasa HIKOSAKA, Mizuho FUSHITANI andAkiyoshi HISHIKAWA

供用運転が開始される．この利用の主役は生体分子の構造解析やナノテクノロジーなどの応用研究となるのは間違いないが，この展開を支える X
線領域の新しい光と物質の相互作用の基礎的概念の構築において原子分子物理分野の基礎研

Multiphoton ionization is a typical nonlinear responseof atoms in intense EUV laser fields. Single-shot
photoelectron spectroscopy utilizing with amagnetic-bottle-type
electron
spectroscopic
technique is a useful means to study the details ofmultiphoton multiple ionization processes. We
present that the method enables us to monitor thefluctuation of SASE-FEL spectra and to derive
photon energy dependence of the multiphoton
multiple ionization processes precisely.

究が重要な役割を果たしていくものと考えられる．
本稿で紹介したシングルショット光電子分光による原子の多光子イオン化の研究は，松田晃孝
助教（名古屋大学），繁政英治准教授，曾建銘博士（分子科学研究所），森下亨助教（電気通信大学），Chien-Nan Liu 博士(台湾 Fu-Jen Catholic 大学)および理化学研究所 X 線自由電子レーザー
計画合同推進本部利用グループとの共同研究によるものである．

10熱遷移効果の議論は熱遷移度 F を求めること

原子衝突のキーワードに帰着される．理論的には 1936 年に Weber &熱遷移効果 (thermal transpiration eﬀect)

Schmidt が定式化を試みたが，実験値との一致は乏しかった．その後，1951 年に Liang によっ気体を標的とした衝突実験では，気体をセルて経験式が提案されたが，これも低圧では欠点がに詰めることが多い．定量的な測定のためには目立った。最終的に成功を納めたのは Takaishi

気体の圧力を正確に知る必要があるので，気体& Sensui (以下，T&S と略) が提案した次のよの種類に感度が依存しない (とされる) 隔膜式

うな経験式である [1]：キャパシタンス・マノメータが使われることがF =多い．この種の圧力計は 45 ℃に保たれるもの1√
AX 2 + BX + C X + 1

が多く，比較的細いパイプでセルとつながれる．

ここで X = 2P2 d/(T1 + T2 ) であり，d は円筒パセルの温度は室温である場合が殆どであるから，イプの直径である．また，A, B, C は気体の種類

圧力計との間には 20 ℃程度の温度差があることに依存する定数であり，分子直径との関係が示になる．温度の異なる 2 つの容器をつないだと唆されているがその根拠は不明確である．

き，それぞれの容器の圧力は同じであろうか？

T&S の式は，物理的な解釈は困難であるが実圧力が高い粘性流領域では，全体の圧力が一

験値を良く再現するため，未だに最も信頼でき定となった状態で釣り合う．また，分子流領域

る式として知られている．但し，この式にはパとなる低圧では，移動する粒子数の釣り合いがイプの直径だけが入っていて，その長さ・材質

圧力差を決定する．温度 T ，圧力 P ，分子質量に関する依存性はないとされている．また，円m の理想気体の場合，単位時間に単位面積の壁

筒パイプ以外には適用できないため，万能とはに衝突する粒子数は

言い難い．

Γ=

1
1 P
nv̄ =
4
4 kT

√

温度差が大きいほど，圧力差も大きくなるた

8kT
P
=√
πm
2πkmT

め，極低温気体の圧力を室温以上に保持されたで与えられる．ここで n は数密度，v̄ は気体分

マノメータで測定する場合には深刻な問題とな子の平均速度，k は Boltzmann 定数である．温る．Kojima らは 77 K および 4.4 K のヘリウム

度 T1 と T2 の 2 つの容器がパイプではなく厚み

気体中において測定したイオン移動度が圧力にのない穴でつながっている場合，圧力平衡状態

大きく依存することから熱遷移効果の重要性をでは互いに穴を通り抜ける粒子数が等しい筈で指摘し，T&S の式の有用性を論じている [2]．

ある．従って，圧力比は次式で与えられる：

熱遷移効果は古典的な問題であるが，現在で√√P2
2πkmT2
T2
=√
=
P1
T1
2πkmT1も新しい論文が発表され続けている未解決の現象である．流体力学や統計力学の課題ではある

このように温度差に起因して圧力差が生じる現が，原子物理学の実験においても圧力の絶対値

象は Reynolds や Knudsen の時代から知られてを測定する場合には重要な問題となるので，正いて，熱遷移効果 (thermal transpiration eﬀect)

しく認識しておくべきである．

(首都大学東京・田沼肇)と呼ばれている．
粘性流と分子流の間にある中間流領域での熱

参考文献

遷移効果は複雑であり，定量的な議論のために
次のような熱遷移度と呼ばれる無次元パラメー[1] T. Takaishi and Y. Sensui, Trans. Faraday Soc.
59 (1963) 2503.
[2] T. Kojima et al., J. Phys. Soc. Jpn. 61 (1992) 6.

タが導入されている：
F =1 − P2 /P1√
1 − T2 /T1

11

o-Ps が原子 · 分子と衝突すると，次のような原子衝突のキーワード

反応が起こって寿命が真空中よりも短くなりまポジトロニウム (positronium)

す．(1) ピックオフ消滅：Ps 中の陽電子が原子· 分子中の電子と対消滅する現象．(2) スピン交ポジトロニウム (Ps) は電子と陽電子からなる，

換反応：Ps 中の電子のスピンが原子 · 分子中の最も軽いエキゾチック原子です [1]．Ps の波動

電子のスピンと入れ換わり，o-Ps と p-Ps の間関数の軌道部分は，水素原子と同様に書き表すこの転換が起こるもので，酸素分子等，不対電子とができます．ただし換算質量が水素原子の場をもつ分子との衝突で見られる．(3) 化学反応：

合のおよそ 1/2 であるため，基底状態の束縛エネ

Ps が Cl2 等の化学的活性度の高い分子と衝突す

ルギーも水素原子の 1/2 の 6.8eV です．また電ると，安定あるいは準安定な結合状態を形成し子と陽電子間の平均距離はボーア半径の 2 倍でて短い寿命で消滅する．(4) スピン軌道相互作

す．基底状態では，電子と陽電子の合成スピン

用によるスピン転換：Ps が Xe 原子や Kr 原子とが 0 の場合の Ps はパラポジトロニウム (p-Ps)，

衝突すると，スピン軌道相互作用に誘起されて1 の場合の Ps はオルソポジトロニウム (o-Ps)

o-Ps と p-Ps の間の転換が起こる [3]．(1)(2)(4)と呼ばれます．通常，p-Ps と o-Ps は 1:3 の割合の反応や Ps の気体中における熱化に関して，シで生成されます．真空中では p-Ps は 125ps の寿

リカエアロゲルの空隙に気体を導入して Ps と命で 2 本の γ 線に，o-Ps は 142ns の寿命で 3 本

相互作用させ，その消滅 γ 線を検出することにの γ 線に自己消滅します．両者のうち o-Ps の方

よって詳細な研究が行われています [1, 3, 4]．

がエネルギーがわずかに高く，o-Ps と p-Ps の低速陽電子ビームを気体に入射すれば，電荷交間の超微細構造分裂は 8.41 × 10

−4eV です．Ps

換によって 10-400 eV 程度の領域のエネルギーの寿命や超微細構造分裂の測定は，量子電磁力

可変 Ps ビームを生成することが可能です．こ学の検証に用いられています．

のようにして得られた Ps ビームを，2 個目の気Ps は，閾値以上のエネルギーを持つ陽電子が体セルを透過させて散乱断面積を測定する実験

原子 · 分子と衝突すると生成されます．閾値はが行われています．Ps–原子 · 分子散乱の全断面

原子 · 分子のイオン化エネルギー EI および Ps の積の値が，等しい速度をもつ電子の散乱の断面

基底状態における束縛エネルギー EPs (=6.8eV)

積と近い値になることが分かってきました [5]．

を使って EI −EPs と書くことができます．また，さらに最近，Ps− を生成して加速し，レーザー

10keV 以下のエネルギーの陽電子を金属に入射

光で光脱離によって電子を剥ぎ取る実験が行わすると，Ps が表面から放出されます．ただし，れました [6]．この手法を使えば，keV 領域のエ

金属内部では形成されません．さらに一部の絶ネルギー可変 Ps ビームを生成することも可能

縁体の内部では Ps が形成されます．表面近傍です．(東京理科大学・長嶋泰之)で形成されれば，表面から放出されることもあ
参考文献

ります．直径 5nm ほどの SiO2 微粒子からなる
シリカエアロゲルに陽電子を入射すると，陽電[1] 兵頭，長嶋，日本物理学会誌 52 (1997) 248.
[2] D. B. Cassidy and A. P. Mills, Jr., Phys. Rev.
Lett. 100 (2008) 013401.
[3] H. Saito and T. Hyodo, Phys. Rev. Lett. 97 (2006)
253402.
[4] F. Saito et. al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys.
36 (2003) 4191.
[5] S. J. Brawley et. al., Science 330 (2010) 789.
[6] K. Michishio et al., Phys. Rev. Lett. 106 (2011)
153401.

子は熱化して微粒子中もしくは微粒子表面で Psを生成し，微粒子間の空隙に飛び出します．

Ps に電子が束縛した状態であるポジトロニウ
ム負イオン (Ps− ) や水素原子が結合した状態である PsH が形成されることもあります．最近，多孔質物質の孔中で Ps2 が形成された可能性があるという報告が行われました [2]．

12

原子衝突のキーワード

陽電子散乱 (positron scattering)
陽電子をビームにすれば，他の粒子と同様に散乱実験を行うことが可能です [1]．
陽電子が原子 · 分子によって散乱される場合には，電子散乱の場合と似て非なる現象が起こります．電子散乱の場合は，標的原子 · 分子中

図 1: 陽電子–He 散乱全断面積のエネルギー依存性 [2]．

の電子の偏極の効果と電子と核の相互作用は，的気体中を陽電子が短時間に通り過ぎる様子をともに引力になります．それに対して陽電子散観測しますので，陽電子の消滅を考慮する必要

乱の場合には，原子 · 分子中の電子の偏極は引はなく，電子と同様に安定した粒子として取り力，核との相互作用は斥力となるため，部分的扱うことができます．

に打ち消しあってトータルの相互作用は弱くな溜め込んだ陽電子プラズマに気体を導入する

ります．この結果，電子散乱の場合よりも断面ことによって，気体中における陽電子の消滅率積が小さくなります．また電子が衝突する場合を系統的に測定する試みも行われています．消には，標的分子中の電子との間で電子交換が起滅率は，電子の古典半径を r0 ，光速を c，気体のこりますが，陽電子入射の場合はそのようなこ

分子数密度を N とすれば πr02 cN Zeﬀ と書き表すとは起こりません．これらの効果は，陽電子のことができます．ここで Zeﬀ は，1 原子 · 分子中エネルギーが低い場合に顕著です．

における，陽電子の消滅に寄与する有効電子数

陽電子のエネルギーを上げていくと，ポジトを表します．この値は特に炭化水素では異常にロニウム生成閾値 (EI − EPs ，ただし EI および大きくなります．Zeﬀ のエネルギー依存性も測EPs はそれぞれ原子 · 分子のイオン化エネルギー

定されており，それによれば分子の振動励起エおよびポジトロニウムの基底状態の束縛エネル

ネルギーの近くで共鳴的なピークが見られます

ギー (6.8eV)) 以上では，ポジトロニウムの生成[3]．この現象は，陽電子が標的分子の振動を励が起こるようになります．さらに上げると，励起すると同時に分子に付着し，消滅率が高くな

起やイオン化等も起こるようになります．

るために起こると考えられています．このピー

陽電子− He 散乱の全断面積のエネルギー依

クのエネルギーと赤外吸収スペクトルを用いて存性を図に示します．2eV 付近に，Ramsauer-

測定される振動励起エネルギーには，わずかなTaunsend 効果による谷が見られます．電子散差が生じます．この差から，陽電子–分子間の束

乱実験では古くから Ar，Kr，Xe 標的に対して

縛エネルギーが見積もられています [4]．

(東京理科大学・長嶋泰之)

低エネルギー領域で観測されることで有名です
が，陽電子散乱では He，Ne でこの効果が観測

参考文献

されています．またポジトロニウム生成閾値である 17.8eV から，断面積が急激に大きくなるこ[1] M. Charlton and J. Humberston, ”PositronPhysics” (Cambridge University Press, Cambridge) 2001.
[2] K. Nagumo et. al., J. Phys. Soc. Jpn. 80 (2011)064301, 098001.
[3] C. M. Surko et. al., J. Phys. B: At. Mol. Opt.
Phys. 38 (2005) R57.
[4] J. R. Danielson et. al., Phys. Rev. Lett. 104(2010) 233201.

とがわかります．

He 以外にも種々の原子分子で陽電子散乱の全断面積の測定が行われています．また全断面積
のみならず，微分断面積，励起断面積，イオン化断面積等の測定も行われています．
以上のような散乱実験では，数密度の低い標13

2011 年度 役員・委員会等会長
伊藤秋男（京都大学）
幹事
市村淳（宇宙航空研究開発機構）

高口博志（広島大学）

今井誠（京都大学）本橋健次（東洋大学）

運営委員
石井邦和（奈良女子大学）

市村

今井

加藤太治（核融合科学研究所）

誠（京都大学）淳（宇宙航空研究開発機構）

北島昌史（東京工業大学）

高口博志（広島大学）

河内宣之（東京工業大学）

酒井康弘（東邦大学）

高橋正彦（東北大学）

田沼長嶋泰之（東京理科大学）

星野正光（上智大学）

間嶋拓也（京都大学）

美齊津文典（東北大学）

本橋健次（東洋大学）

森下柳下

肇（首都大学東京）

亨（電気通信大学）

明（高エネルギー加速器研究機構） 渡辺信一（電気通信大学）

渡部直樹（北海道大学）
会計監事
鵜飼正敏（東京農工大学）

中村義春（東京電機大学）

常置委員会等
編集委員会

委員長：

市村

淳（宇宙航空研究開発機構）

行事委員会

委員長：

高口博志（広島大学）

広報渉外委員会委員長：

本橋健次（東洋大学）

若手奨励賞選考委員会

委員長：

島村

国際会議発表奨励者選考委員会

委員長：

伊藤秋男（京都大学）

協会事務局

担当幹事：今井勲（理化学研究所）
誠（京都大学）

しょうとつ

第９巻 第１号（通巻 44 号）

Journal of Atomic Collision Researchc 原子衝突研究協会 2012

http://www.atomiccollision.jp/
発行: 2012 年 1 月 15 日
配信: 原子衝突研究協会 事務局<acr-post@bunken.co.jp>