原子衝突学会誌「しょうとつ」
2019 年 1 月 15 日発行
第 16 巻第 1 号

しょうとつ
原

子

衝

突

学

会

誌

Journal of Atomic Collision Research

Vol.16 Issue1
2019

解説
解離イオン同時計測電子エネルギー損失分光を用いた分子座標系における電子散乱断面積の測定
渡邉昇，高橋正彦

原子衝突学会｜www.atomiccollision.jp

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2

第 16 巻 第 1 号

目次

解説 解離イオン同時計測電子エネルギー損失分光を用いた分子座標系における電子散乱断面積の測定
渡邉昇，高橋正彦…4

国際会議発表奨励賞 受賞者報告
国際会議参加報告（HCI2018）

木村直樹

… 19

原子衝突若手の会第 39 回秋の学校開催報告

政次美咲

… 21

第 26 回原子衝突セミナーのお知らせ

行事委員会委員長… 22

広報渉外委員会からのお知らせ

広報渉外委員会委員長… 23「しょうとつ」原稿募集

編集委員会事務局… 23

ユーザー名とパスワード

… 24

3

解

説

解離イオン同時計測電子エネルギー損失分光を用いた分子座標系における電子散乱断面積の測定
渡邉昇*，高橋正彦
東北大学多元物質科学研究所 〒980-8577 仙台市青葉区片平 2 丁目 22
noboru.watanabe.e2@tohoku.ac.jp
平成 30 年 10 月 27 日原稿受付

高速電子の非弾性散乱実験である電子エネルギー損失分光 EELS は，分子の電子構造や電子励起過程を調べる上で強力な実験手法である．しかしながら，標的気体分子のランダムな空間配向により実験結果は分子方向について平均化されてしまい，標的波動関数の形状異方性や電子‐分子立体衝突
ダイナミクスに関する情報が失われていた．我々は非弾性散乱電子と解離イオンの同時計測により，電子衝突時における分子軸方向を特定した上で電子散乱断面積を測定する解離イオン同時計測 EELS法の開発を進めてきた．本稿では，製作した分光装置と測定原理について解説するとともに，N2 分子を対象とした実験結果について議論する．

1．はじめにャルが十分に発揮されてきたとは言い難い．入分子による電子の非弾性散乱過程は，衝突物

射電子から標的へ与えられる運動量（移行運動理が扱う最も基本的な現象の一つである．散乱量）に依存した散乱強度分布は，励起終状態に体である分子の異方的な立体形状を考えると，こおける波動関数形状を強く反映しているものの，の過程が分子の空間配向に強く依存することは空間平均により波動関数の形状異方性に関する想像に難くない．例えば，直線分子に対して電情報は失われてしまう．通常の EELS 実験からで子が分子軸と平行方向から衝突するか垂直方向も励起状態の対称性や電子波動関数の空間的から衝突するかで，電子散乱の様子は大きく異な広がり等について論じることは出来るが[2]，形なるだろう．また，標的分子のポテンシャル障壁状異方性に関する情報が欠けた状態での議論によって起こる共鳴現象や，多原子分子がもつは隔靴掻痒の感がある．もしも上記制約から多中心の性質に起因した干渉現象は，分子の向EELS を解き放つことができれば，より進んだ電

く方向に強く依存する筈である．このように，電子子状態研究法としての発展が期待できるだろう．

‐分子衝突の基本因子ともいうべき分子方向で分子方向を規定した EELS 法の開発とそれを用はあるが，その影響を実験的にとらえることは容いた研究例の紹介が，本稿の主題である．

易ではない．標的気体分子のランダムな空間配電子散乱分光における空間平均のくびきを断向により実験結果が平均化されてしまい，電子‐ち切る試みは，我々のグループによる配向分子

分子立体衝突についての情報が失われるための 電 子 運 動量 分 光（ EMS ） 研 究を 嚆矢 と す るである．

[7–9]．電子衝突によりイオン化された分子が分

この空間平均の実験的困難は，電子非弾性子回転よりも十分速やかに解離する axial recoil

散乱を利用した分光研究にも大きな制約を課す．

条件[10, 11] においては，解離イオンの反跳方

例えば，高速電子の非弾性散乱実験である電子

向が電子衝突時の分子軸方向と一致する．このエネルギー損失分光（EELS）は強力な電子状態

原理に基づき，高速電子線コンプトン散乱で生研究法として広く用いられてきたが [1–6]，上記

じた電離電子と非弾性散乱電子に加えて解離イ

困難によりその分子分光法としての高いポテンシ

オンをも同時計測することで，分子座標系におけCopyright© 2019 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.

4

る微分散乱断面積の測定を実現した [7, 8]．散び inner-valence イオン化を対象とした研究例を

乱強度の弱い大移行運動量条件で三つの荷電紹介する．

粒子を同時計測する困難な実験であることから，
データの統計には改善の余地を残すものの，本2．実験装置実験により標的電子の運動量分布に比例する散2.1. 解離イオン同時計測 EELS 装置

乱断面積の分子軸方向依存性を測定することに製作した分光装置は内径 760 mm のアルミ製

成功し，運動量空間における分子軌道の三次元

真空チェンバー内に設置され，真空槽内はター

イメージングが可能であることを実証している．そボ分子ポンプ（3400 dm3 s-1）により排気されていの後，オーストラリア[12–14] およびドイツのグルる．また，分光装置を二重のμメタルで覆い，地ープ [15–18] により散乱断面積が大きな低エネ

磁気を遮蔽することで残留磁場を約 2 mG まで抑ルギー，低移行運動量条件での実験が行われ，えた．分光器の概略と写真を図 1 に示す．装置

電子衝撃イオン化過程における分子方向依存

主要部は，パルス電子銃，試料ガスノズル，エネ

性が調べられてきた．

ルギー分散型電子分析器および画像観測型イ

これら試みが報告されているものの研究例はオン分析器で構成されている．電子分析器は回依然少なく，また高い測定精度が達成されてい転テーブル上に固定しており，その方向を 720 : 1

るとは言い難い．移行運動量に依存した電子‐分比の高精度ウォーム歯車を用いて調整すること

子立体衝突の系統的な研究にいたっては皆無

で，検出する電子の散乱角 を -5    40 のである．本稿の主題である分子方向を規定した

範囲で選択できる．

EELS 実験であれば散乱電子と解離イオンのみを計測すればよく，先に述べた三重同時計測実
験に比べて要する労力は大幅に軽減されるが，それでも下記の理由により，その実現は一筋縄ではいかない．EELS 実験では電子ビームと試料
分子線との交差により特定の角度方向へ非弾性散乱された電子のみを選別し，エネルギー分析を行う．このとき，反応領域には散乱電子が検出された衝突事象からだけでなく，電子ビーム中の他の電子の衝突からも解離イオンが生じている．
大量に生成するイオンがバックグラウンドとなるため，満足すべき S/B 比の達成は容易ではない．
特に，散乱断面積が小さくなる大移行運動量条
件になるほど，測定の難しさは増す．この測定上の困難のため，分子方向を規定した EELS 実験の最近までの試みは，筆者の知る限り
Hitchcock らのグループによる装置開発の事例[19] が報告されたのみであり，その続報も出版されていないようである．
このような状況の下，我々は多チャンネル測定法を駆使した荷電粒子捕集の高効率化とパルス
電子線を用いた測定スキームの導入により，上記の実験的困難に挑んだ．本稿では開発した解離イオン同時計測 EELS 装置 [20] とその原理

図 1: 分光装置の概略図と写真．(Reprinted from
Ref. [20], with the permission of AIP Publishing.)

について解説するとともに，N2 の内殻励起およCopyright© 2019 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.

5入射電子線の生成にはタングステンフィラメン
トを電子源として用いた．Erdman と Zipf により開発された低速電子線源 [21] と類似の電子線源に加速静電レンズを組み合わせ，大強度連続ビームを得ている [22]．さらに，電子銃の出射アパーチャー手前に配置した平行平板電極へ繰り返し周期 62.5 kHz の矩形波電圧を印加し，連続電子線を切り出すことでパルス化した．測定で用いる典型的な入射電子エネルギーとそのパルス幅
は，それぞれ 1.4 keV と 170 ns である．
生成したパルス電子線をガスノズル（内径 0.5mm）から放出される分子線と交差させる．角度方向に散乱された電子を電子分析器入口の入射スリットで選別し，7 電極静電レンズを用いて
50 eV 程度まで減速している．減速した電子は中

図 2: 画像観測型イオン分析器の模式図と N+のトラジェクトリーシミュレーションの結果．(Reprinted
from Ref. [20], with the permission of AIP
Publishing.)

心軌道半径 66.5 mm の半球型アナライザーでエ
ネルギー分散され，有効径 47 mm の delay-line型二次元検出器（RoentDek, DLD40）[23] に到達する．電子の検出位置からエネルギーを特定

なお，解離イオンの測定においては反応領域できる．弾性散乱された電子を測定し，得られたの有限な空間広がりや，電子衝突時から引き込

強度分布のピーク幅から装置全体のエネルギー

み電場を印加するまでの時間遅延によるイオン

分解能を 0.8 – 0.9 eV と見積もった．

の移動が，運動量分解能の低下につながる．分

散乱電子が検出されると，直ちに反応領域へ

解能低下を可能な限り抑えるため，Lebech らのパルス電場を印加し，全立体角方向に放出され装置 [27] を参考に，イオン分析器の加速部とドたイオンを画像観測型分析器へ引き込む．同様

リフト部の間に二つの円環状電極 L1, L2 で構成の手法は Lower らのグループ [12–14] や酒井されるイオンレンズを配置した．歪曲電場のレン

らのグループ [24, 25] による同時計測実験でもズ効果 [28] を利用し，異なる位置から引き込ま用いられている．図 2 に示すように，イオン分析

れたイオンでも，引き込み以前の初期運動量が器は円筒対称形をしており，その中心軸が散乱等しければ到達位置が収束するように設計して面に垂直となるよう設置されている．分析器内にいる．レンズ電位は，荷電粒子トラジェクトリーシミ

入ったイオンはメッシュ電極（M1, M2, M3）で生成ュレーションプログラム（SIMION 8.0）を用いて最した平行電場により加速された後，定電圧の飛適化した．例として，図 2 中に N+イオンに対する行管（FT）内を移動し，有効径 83 mm の二次元シミュレーション結果を示す．半径 2 mm の球形検出器 PSD（RoentDek, DLD80）上に到達する．

領域内の任意位置から散乱面に沿って出射した加速領域とドリフト領域の長さ le と ld は，Wiley-

イオンが，レンズ電場により検出面で収束されてMcLaren 条件（2le = ld） [26] を満たす．イオンのいることがわかる．

飛行時間（TOF）と検出器上の到達位置から解2.2. データ収集システム

離時の反跳運動量を決定できる．以上の手順により検出した散乱電子とイオンは同一の入射電上記分光装置を制御するため，複数のパルス

子パルスで生成されたものに限定されるため，連生成器を同期させたデータ収集システムを構築

続電子線を用いる場合に比べ，異なる散乱事象

した．そのダイアグラムを図 3 に示す． 入射電子

で生じた電子とイオンとが検出される偶発信号の線をパルス化するため，一台目のパルス生成器

割合が大幅に低減されている．

FG1 からの矩形波を電子銃の偏向電極へ印加
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6

する．パルス電子線の照射により各種のイオンがさい．殆どの入射電子パルスは計測に関与せず生じるが，なかでも親分子イオンは低速であるたに反応領域を通過するのみで，その間，電子検めに反応領域近傍へ長く留まる．これは看過で出やイオン捕集に関係する機器は動作しない．

きない問題であり，電子衝撃により次々と生成さしかし，ひとたび散乱電子が二次元検出器

れる分子イオンの蓄積を放置すれば，解離イオ

DLD40 へ到達すると，電子増倍に用いるマイクン捕集時に大きなバックグラウンドとなってしまう．

ロチャンネルプレート（MCP）の背後で互いに垂そこで，入射電子パルス通過より 7 s 経過後に直に張られた二組の delay-line の両端より，検出パルス生成器 FG2 を用いてイオン分析器入口電

位置情報を与える信号（ex1, ex2, ey1, ey2）が出力

極 M1 へ追い返し電圧を印加し，反応領域近傍される．これら 4 つの信号を多入力時間デジタルに残存したイオンを取り除く．

変換器 TDC（RoentRek, TDC8 PCI2）で受けるが，同時計測実験における散乱電子の検出レート

うち一つの信号 ey1 を入力手前で分岐させ，イオ

は数 cps 程度までに抑えられており，入射電子パ

ン引き込みのトリガーとして用いている．このとき，ルスの繰り返し周期 62.5 kHz に比べて何桁も小FG1 のパルス電圧出力と同期したデジタル信号

図 3: (a) データ収集システムと (b) 測定のタイミングダイアグラム．(Reprinted from Ref. [20], with thepermission of AIP Publishing.)
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7

3．解離イオンの放出角度分布と AND 積をとることで，入射電子パルスに由来しないノイズの影響を除いている．このトリガー信号

実験結果を解析するため，直線分子を対象にが定圧電源につながれた高速スイッチ（Behlke,

解離イオンの放出角度分布の定式化を試みた．

HTS31）を動作させ，散乱点下部に設置した電その詳細については文献 [29] に譲るとして，こ極 E1 へパルス電圧を印加することでイオンを捕こでは概略を紹介したい．
既に述べたように，axial recoil 条件において集する．
ただし，共通の入射電子パルスで生じた散乱

解離イオンの反跳方向は電子衝突時における分電子とイオンといえども，必ずしも同一の事象で子軸方向に一致する．したがって，解離イオンの生成されたものばかりとは限らない．一つの入射放出角度分布を論じるには，電子散乱断面積の電子パルス中にも複数の電子が含まれており，

分子軸方向に対する依存性を考えればよい．

検出された電子とは異なる電子が衝突してでき

Bethe–Born の関係式によれば，高速電子の微たイオンも計測される．この偶発信号の影響を見

分散乱断面積は一般化振動子強度

積もるため，散乱電子の検出直後に反応領域へている．異なる電子パルスで生成した散乱電子と比例する [1]．
∂ σ∂Ω ∂イオンには相関がなく，偶発信号の寄与のみをここで，与える．二回の連続したイオン捕集を行うため，であり，一般化振動子強度は移行運動量

入射した電子パルスにより生じたイオンも捕集し

と

| 2
|

|
|

/

に

,

は入射電子と散乱電子の運動量（）と損失エネルギーE の関数として次式

引き込み電場印加のトリガーに用いる信号を分岐させ，一方を入射電子パルスの時間間隔に合により定義される．

致する 16 s の時間遅延を与えた後，OR 論理和

2Φ ∑でもとの信号と合流させる．OR 論理和の出力を高速スイッチの動作トリガーとすることで，16 s⋅Φ

なお， は標的分子内の電子の座標を表す．一間隔で二度のイオン引き込みを行う．最初の引き

般化振動子強度に含まれる遷移行列は，込みより真の同時計測信号と偶発信号の足し合のエネルギー差をもつ標的始状態 Φ と励起終状わせが得られ，二回目の引き込みからは偶発信号の寄与のみが得られる．両者の差を取ることで，態 Φ の波動関数の積に対するフーリエ変換に等しい．

バックグラウンドを差し引く．

イオン化過程を考えると，その遷移行列は次イ オ ン 検 出 時 に 二 次 元 検 出 器 DLD80 のdelay-line より出力される 4 つの信号（ix1, ix2, iy1,式で与えられる．

iy2）は，TDC の後半 4 つの入力により受ける．

Φ

∑ exp

⋅

Φ

TDC が受けた時間信号は，事象ごとにコンピュ
exp

ータのハードディスクへ記録される．個々の事象を区切るタイミング信号として用いるべく，電子検は運動量出器から出力された信号の一つを分岐させて状態 Φstop モード’で動作しており，タイミング信号の入1をもって放出される電離電子の波動関数であり，

31 s の時間遅延を与えた．TDC は‘common⋅

は中性始状態 Φ とイオン終の重なりで定義される Dyson 軌道を表す．独立粒子モデルの枠組みにおいて，Dyson

力時刻から遡って 32 s の時間範囲において軌道は電離電子がイオン化以前に属していた分

TDC へ蓄積されてきた時間信号すべてを一つの子軌道に等しい．

事象に対するデータとして記録する．測定終了

議論を進める上で，放出電子波を球面調和関後，事象ごとの時間データを解析することで，電数Y子とイオンの検出位置およびイオンの飛行時間で部分波展開しておくと便利である．
,

を再構築できる．
,

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8

Y∗

,

2

,

,

と磁気量

式中の

,

子数

をもつ部分波成分であり，は方位量子数

,

,

∗

,,

,

, ,

,

,

1

, ,

,0 7

はそ

,

の位相シフトを意味する．同様に，式 (1) 中の指

今は直線分子を考えているので，分子軸と K が数関数 exp

成す角

⋅

もY

を用いて展開しよう．

に関し，

cos

をルジャンドル多項で置き換えることができる．結果とこのとき，z 軸を移行運動量ベクトル K 方向にと式

れば，展開は m = 0 の項のみの和となる．座標系

して，解離イオンの放出角度分布は次のように表の原点は，標的分子の重心におく．さらに，ウィされる．

[30] を使い，z 軸

グナーの回転行列8cosを分子軸方向にとる分子座標系に変換すれば，次式を得る．
exp

得られた角度分布はルジャンドル多項式の無
2

4π

1
4π

,

Y

限和となっているが，必ずしも全ての項が分布に

3

大きな影響を与えるわけではない．以下でどの項が主に寄与するかを考察しよう．各項の係数は分は 次の球ベッセル関数であり，は式(5)で与えられる子の配向方向を指定するオイラー角を示してい

Dyson 軌道

の組み合わ

,,

と

の積を含む．

は分子の大きさと同程度の広がり RM をもち，r > RM では

,

,

,

せで構成されており，式(5)右辺の行列要素はる．ここで，式(2), (3) を式(1) に代入する．

,に依存しない比例定数である．

は⋅原点（分子の重心）から離れるほど急激に減衰す

,

Y

,

る関数である．一方，

4

,,

/ 2

で

は原点近傍（Kr ~ 0）

1 ‼ の振る舞いを示すので， がそれほど大きくなければ(すなわち，KRM < ~1 で

なお，

あれば)，

,

,,

4

2

の局在する領域（r < RM）での関数値は が増すほどゼロに近づく．よって， が大きく
1

,

5

Y

,

和を適当な次数で打ち切ってもよいだろう．

量が保存されるため，Dyson 軌道の軸周りの角
とおけば，

=

そこで = 5 までの項に絞るとし，さらに，本+稿で議論する等核二原子分子については対称のときのみ上式はゼロでない値を持つ．

性から奇数次の項が消えることを考慮すれば，

さて，EELS 実験では電離電子を検出してい次の解析式を得る．

ないのだから，実験から得られる値は散乱断

ここでものとなる．そこで，遷移行列要素の二乗振は比例定数を意味し，に依存する二つのパラメータについて和をとる．

|

cos

9
/

である．解離イオンの放出角度異方性は幅に対して積分を実行するとともに，標的分子の

|

cos

1

面積を電子の放出角度方向について積分した

縮重を考慮しの積を含む積分の大きさが非常に小さくなるので，実際上， に対する無限である．直線分子の場合，分子軸周りの角運動運動量量子数を

と

なれば

と

に支配さ

れることがわかる．

60 の極限における電子衝撃イオン化は光イオン化と等価となり，放出されるイオンは光イオ

右辺の展開係数は，次式で与えられる．

ンと同一の放出角度分布を示す．よく知られるよ, 0, , 0

うに，光の偏光ベクトル方向を基準にした光イオ,0,Copyright© 2019 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.

9

ンの放出角度分布は，異方性パラメータを用見て取れるように，検出電子と共通の電子パルスで生成した N+ の信号強度は，偶発信号に比べいて記述される．
′1
ここで，

cos

て二倍近くも大きい．この強度差こそが真の同時

10

計測信号をとらえたことの確かな証左である．まは解離イオンの反跳方向と光の偏光

た，内殻励起は元素選択性があり，N をもたない

ベクトルがなす角を意味する．よって，||

H2O に 対 し て N 1s 内 殻 励 起 に 相 当 す る

1112て低い．したがって，H2O+と OH+は実質的に真は，光イオン化における異方性の同時計測信号へは寄与せず，二つのスペクト

パラメータを有限な移行運動量領域へ拡張した

ルにおいて H2O に由来したピークの強度は互いものとみなせるため，我々はこれらパラメータを一に合致している．このことは，本手法によりバック

般化異方性パラメータと呼んでいる．

グラウンドの見積もりが適切になされていることを

を得る．

と

0

~ 400 eV のエネルギー移行が起こる確率は極め意味している．
次に，散乱電子と N+の同時計測数を電子エ

4．N2 の内殻励起

ネルギー損失 E の関数としてプロットすることで，測定法の原理検証を目的に，N2 の内殻励起

起こし，その後，分子回転よりも十分速やかに解離するため，axial recoil 条件を満たす[31]．なお，
このときの反応領域には内殻励起よりも桁違いに強度の大きな価電子イオン化により，検出する電子とは相関のない解離イオンが大量に生成される．大きなバックグラウンド源たる価電子イオン化

coincidence
accidental

1

2+

N

N+

オンを正しく見分けられるか否かが，本測定手法

+

H2O
OH+

20

0

の影響がある中で，検出電子と対になる解離イ2+N2N2 TOF spectrum

3

軌道に空孔が生じた N2 は直ちに Auger 崩壊をIntensity [10 Counts]

を対象とする同時計測実験を行った [20]．内殻

3

4

5

TOF [s]

図 4: N2 のイオン飛行時間スペクトル．(Reprinted
from Ref. [20], with the permission of AIP
Publishing.)の実用性に対する試金石となる．
測定条件は，入射電子エネルギー1.5 keV, 散
乱角 = 10.2とした．このとき N2 の内殻励起に対1.5する移行運動量の大きさは，K2 = 5.3 a.u.である．

1g

N2
Intensity [10 Counts]

同時計測実験より得られた解離イオンの飛行時
間スペクトルを図 4 に示す．解離プロセスに応じて様々な反跳をうける N+イオンは，TOF = 4 – 5 s

3u
1

3

に広がった幅広な分布をもつ．一方，N22+は N+と4g 2u

同じ電荷/質量比を有するが，熱エネルギーと同程度の運動エネルギーしかもたないため，鋭いピークとして TOF スペクトルに現れる．なお，5.1–
5.2 s 付近にみられる二本のピークは，真空槽内に残留する H2O に由来した H2O+ と OH+であ

0.5

0
400

る．図には，散乱電子検出後に反応領域を通過

405

Energy Loss [eV]

したパルス電子線で生じたイオンの測定結果も示した．先に述べたように，ここで測定したイオン

図 5: N2 の内殻励起領域における解離イオン収量
ス ペ ク ト ル ． (Reprinted from Ref. [20], with thepermission of AIP Publishing.)

は検出電子と相関がないため，偶発信号（accidental signal）の寄与のみを与える．図から

Copyright© 2019 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.

10

N+イオンの収量スペクトルを求めた（図 5）．E =置 R1 と R2 を中心におく二つの等価な401 eV の鋭いピークは内殻軌道から 1g 最低空

プラスで結ばれた分子軌道が 1g 軌道であり，軌道への一電子励起であり，*共鳴とも呼ばれマイナスで結ばれたものが 1u 軌道である．

る．N2 の内殻軌道としては結合性の 1g 軌道とまた，励起先の 1g 軌道は分子軸に垂直方向

反結合性の 1u 軌道があるが，光吸収では双極を向いた 2p 原子軌道がで構成され，

子選択測から 1u  1g 遷移のみが起こる．一と表される．1s

方，電子散乱では双極子禁制な gerade 軌道間

原子軌道は原子核近傍へ強く局在しており，他の遷移 1g  1g も 401 eV のバンドへ寄与する方の原子核に中心をもつ原子軌道との重なりは-1+1

ことにご注意いただきたい．ただし，(1u) (1g)-1+1

状態と(1g) (1g)

非常に小さい．このことを考慮すれば，*共鳴の状態のエネルギー差は極め

一般化振動子強度は以下のように近似できる．
2て小さく，本実験の分解能では分離できていな

exp

い．
4

ここで，*共鳴の分子軸方向依存性を調べることにしよう．401 eV のピークに対する同時計測⋅

1 ∓ cos

数を N+の放出方向と移行運動量ベクトルとが成
す角

⋅

⋅

2

1

*共鳴は，二つの等価な 1s 軌道から 2p 軌道への関数として図示することで，分子軸方の電子励起がコヒーレントに生じたものとみなせ，

向依存性を求めた．図 6 に示す角度分布から，それにより余弦関数を用いて表される干渉項が実験結果は明確な分子軸方向依存性を示して現れる．この干渉項の存在により，1u  1g とおり，K と直交するときに*共鳴が強くなることが1g  1g 遷移で互いに逆位相な振動構造が生わかる．従来の EELS 実験では窺い知ることのでじることになる．

きなかった，一般化振動子強度の分子軸方向依分子軌道がもつ多中心の性質に起因した干存性をとらえることが可能となったわけである．

渉効果の観測は，ヤングの二重スリット実験を分実験との比較のため，理論計算を行った．時間依存密度汎関数（TDDFT）法により得られた子レベルで実現したものとみなせ [32]，特に光内殻励起状態の理論波動関数を用いて一般化

イオン化研究の分野で脚光をあびてきた．電子
散乱過程におけるヤング型干渉効果の探索も進

振動子強度を計算し，*共鳴の分子軸方向依

められており，我々のグループでも，CF4 を対象存性を求めている．1u  1g 遷移と 1g  1g遷移に対する結果をそれぞれ点線と鎖線で，また，両者の和を実線で示している．分布形状を比較するため，実験と強度が合うようにスケールした．TDDFT 計算は測定より得られた角度依存性をよく再現しており，実験結果の定性的な理解に有効である．
個々の遷移に対する理論予測へ目を向けると，両者の間で角度分布が大きく異なっている．この計算結果から，90でのイオン検出から

1u  1g 遷移の寄与のみを，また，

45もしくは 135での検出から光学禁制な 1g  1g
遷移を分離できることが分かる．なお，遷移間の角度分布の相違は，次の干渉効果を考えれば理解できる．N2 の内殻軌道は二つの N 1s 原子
軌道

図 6: *共鳴の分子軸方向依存性．(Reprinted
from Ref. [20], with the permission of AIP
Publishing.)の線形結合で与えられる．原子核の位

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11とした角度分解 EELS 実験から一般化振動子強足し合わせとなってしまい，個々の反応過程

度の K 依存性に多中心干渉効果の兆候をとらえについての情報が埋もれてしまう．これに対ている [5]．さらに，電子線コンプトン散乱の力学

し，解離イオンに加えて非弾性散乱電子をも的完全実験である電子運動量分光実験を行うこ同時計測する解離イオン同時計測 EELS では，とで明瞭な干渉パターンを得ており，その振動構

損失エネルギーや移行運動量を特定した上で造が標的分子軌道の位相を強く反映することをの議論が可能となる．さらに，解離イオンの明らかにした [33, 34]．干渉パターンの測定より，

反跳方向から電子衝突時の分子軸方向を決定

電子波動関数の位相情報が抽出できることを実することで，電子-分子立体衝突の物理を探索証したわけである．

できることは，これまで述べてきた通りであ

電子衝撃によるこれら研究はランダム配向したる．

分子を対象としているが，解離イオン同時計測

N2 の inner-valence イオン化を対象に，E0 =EELS を用いれば，空間平均の影響を受けずに

1.4 keV で実験を行った．20 – 40 eV 程度の比較

干渉パターンを測定することが可能となる．実際，的高いイオン化エネルギーをもつ inner-valence

*共鳴に対する理論計算は，電子散乱断面積

イオン化で生じた N2+は，その緩和過程で解離し，の分子軸方向依存性に多中心干渉効果が表れ

N+を放出する．この過程の移行運動量依存性をることを予測している．残念ながら，本実験では調べるため， = 2.2, 4.2, 8.2の三つの散乱角

二つの内殻軌道からの遷移を分離できていない+ため，互いに逆位相をもつ振動構造が打ち消し(a) Partial ion yield spectra for N

合い，配向分子に対する干渉構造をとらえるにC u

df/dE [arb. units]

2 +は至っていない．しかしながら，適当な測定対象を選べば配向分子のヤング型干渉をとらえることは現在の実験配置でも十分可能であり,その実現により，位相情報を含む分子軌道パターンの三次元イメージングへの利用などが期待できる．

5．N2 の inner-valence イオン化

2 +

2 +

-1

2g

20

Photoionization exp.
o2
 = 2.2 (K = 0.16 a.u.)o2 = 4.2 (K = 0.56 a.u.)o2 = 8.2 (K = 2.10 a.u.)0

続いて，N2 の inner-valence イオン化領域にお2 +F g 3 u 3 g

30

Energy Loss [eV]

ける解離性イオン化過程の研究について紹介する [29, 35]．電子衝突で誘起される N2 の解離

40+

Intensity [10 Counts]

性イオン化反応は，惑星大気中やプラズマ中の反応を牽引する主要な過程の一つであり，

4

その重要性から多くの研究者の興味を集めて(b) N KE distributiono1for  = 4.2

きた．イオン収量の測定による部分イオン化
断面積の決定や解離イオンの運動エネルギー分布および放出角度分布の測定など，様々な研究が報告されている [36]．しかし解離イオ
ンのみの計測では，そのイオンがどのような00

過程を経て生成されたかを知るのは難しい．

2

4

6

Kinetic Energy [eV]

エネルギー E0 の単色電子線を照射した場合

図 7: (a) 解離イオン収量スペクトル．比較のため，光イオン化実験の結果 [37] を実線で示している．(b)  = 4.2, E = 20–30 eV における N+の運動エネルギー分布．(Reproduced from Ref. [29]with permission from the PCCP Owner Societies.)でも，標的へのエネルギー移行は 0 ~ E0 の範囲で起こるため，その範囲で到達可能な複数の電子励起状態・イオン化状態すべてが解離過程へ関与し得る．測定結果はそれら寄与の

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12

よう， 0.0 – 0.45, 0.9 – 1.4, 4.0 – 5.8 eV の KE をもで同時計測信号を測定した．対応する移行運動
2

量の大きさは，それぞれ K = 0.16, 0.56, 2.10 a.u.

つ N+が検出された事象を選別し，スペクトルを作である．

成した．結果を図 8 に示す．対応するイオン化エ+

非弾性散乱電子と N の同時計測数を損失エ

ネルギー位置に立ち上がりをもつスペクトルが得

ネルギーの関数としてプロットすることで，解離イられ，分離に成功したことがわかる．イオン化遷

オン収量スペクトルを求めた．結果を図 7(a) に示

移毎の散乱角依存性をみると，図 8(a) に示す

す．図中の縦線は，垂直遷移による N2 のイオン

C 2u+イオン化ではイオン化閾値近傍の相対強化エネルギーである．図には K = 0 での測定と等度が， が大きくなるに従い急激に減少している．

価な Samson らによる光イオン化実験の結果

こ れ に 対 し ， F 2g+ イ オ ン 化 （ 図 8(b) ） で は[37] も併せて示している．異なる移行運動量で35 – 43 eV の領域で相対強度が とともに増加し測定したスペクトルの形状を比較するため，E =ていた．一方，(2g)-1 イオン化では に応じたス

41 eV で強度を規格化した．E ~ 25 – 29 eV とペクトルの変化が殆ど見られない．本手法を用い

34 – 39 eV の領域で，K に応じた相対強度の変ることで，個々の解離性イオン化過程に対する移化が認められる．しかしながら，測定した E 領域+(a) N KE = 0.0-0.45 eVには複数のイオン化閾値が存在しており，得られたスペクトルはそれら閾値に立ち上がりをもつ連続バンドの足し合わせであることから，このままで2は観測された K 依存性にどのイオン化過程が関与しているかを特定することはできない．

oネルギー（KE）分布を示す性質を利用することで，0

個々のイオン化遷移の分離を試みた．図 7(b)は，

df/dE [arb. units]

20 – 30 eV のエネルギーを標的に与え = 4.2方向へ非弾性散乱された電子と同時に検出された
N+ の運動エネルギー分布である．実験結果は
KE ~ 0.9 eV と 2.6 eV にピークをもち，より高エネ+

ルギー側では強度が単調減少している．N のKE は，Franck-Condon 領域での N2+状態と N+ +4+(b) N KE = 0.9-1.4 eV

20N 解離極限とのエネルギー差で決まり，そのイオ2

 = 2.2o (K2 = 0.16 a.u.) = 4.2o (K2 = 0.56 a.u.) = 8.2 (K = 2.10 a.u.)

そこで， N2+状態に応じて N+が異なる運動エ

ン化状態との関係は光電子と解離イオンの同時+(c) N KE = 4.0-5.8 eV

4計測（PEPICO）実験により詳しく調べられてきた[38–41]．PEPICO 研究の結果から，KE ~ 0.9 eVのピークは F 2g+状態にある N2+から N+(3P) +2

N(2D)解離極限への緩和によると結論される．同様に，2.6 eV にピークには主として 3 2u+と 3 2g+状態からの解離で生じており，4.0 eV 以上の高0い KE をもつイオンの生成要因は 2g 軌道からの30

Energy Loss [eV]

一電子イオン化に帰すことができる．また，前期
解離型の C 2u+ 状態からは，KE < 0.5 eV の低40

図 8: N+ 収量スペクトル．C 2u+, F 2g+ および(2g)-1 イオン化の寄与がそれぞれ支配的になるよ
う ， KE = (a) 0.0 – 0.45 eV, (b) 0.9 – 1.4 eV, (c)4.0 – 5.8 eV をもつ N+が検出された事象を選別し，ス ペ ク ト ル を 作 成 ． (Reproduced from Ref. [29]with permission from the PCCP Owner Societies.)+

速 N が生じる．これら相関を利用することが，ここで用いる解析法の肝である．
以上の考察に基づき，C 2u+, F 2g+ および(2g)-1 イオン化の寄与がそれぞれ支配的になる

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13行運動量依存性を実験的にとらえることを可能

応する角度分布は+= 0と 180で最大値を示にするとともに，それらが N2 状態に応じて大きくしており，この低移行運動量条件において，異なる振る舞いを示すことを明らかにした．

F 2g+イオン化は分子軸が K と平行な時に優先

次に，F 2g+イオン化へ興味の焦点を絞り，そして起こっている．この角度異方性は E = 38 – 40

g+eV で特に顕著であり，そのエネルギー位置は図

状態は直接解離型のポテンシャルエネルギー曲

8(b) に示す N+ 収量スペクトルに最大値が見られ線をもち，電子衝撃で生成した N2+は直ちに解た領域と合致する．同様のピークは光イオン化で離するため，axial recoil 条件を満たす．KE =も観測されており，形状共鳴に帰属されてきたの分子軸方向依存性について議論する．F

2+

0.9 – 1.4 eV をもつ N が検出された事象の同時計[39]．形状共鳴とは，電離電子が分子のポテンシ

測信号数を分子軸と K とが成す角の関数と

ャル障壁内に一時的に捕捉されることでイオン

してプロットすることで，F g イオン化断面積の化断面積が増大する現象であり，幅広で大強度

角度分布を求めた．E = 34 – 36, 38 – 40, 44 – 46のピーク構造としてイオン化スペクトルに現れる．

eV における

依存性を，図 9 に極座標表示し同様の現象は電子衝撃イオン化でも起こる筈でている．図中の実線は，3 節で議論した角度分布

あり，それが = 2.2の N+収量スペクトルで 40 eVの解析式を実験結果に最小二乗フィットした結付近に見られたピークの要因と考えられる．

果である．図から見て取れるように，測定結果は

F 2g+状態への光イオン化では，形状共鳴により明確な分子軸方向依存性を示しており，その分双極子遷移モーメントの分子軸方向成分が強く

2

+

2

布形状は K の値に応じて大きく変化している．こ

増幅されており，解離イオンは入射光の偏光ベのことは，電子-分子立体衝突の移行運動量に

クトル方向に沿って優先的に放出される．なお，依存した変化を実験的にとらえたことを意味して

低移行運動量条件における電子衝撃イオン化

いる．また，実験結果は測定誤差の範囲内におでは双極子遷移が支配的であり，この場合，K がいて式(9)の関数で再現されており，我々の導出

偏光ベクトルと等価な役割を果たす．以上の事した解析式によりイオン化断面積の角度異方性

実を踏まえれば，K もしくは偏光ベクトルと平行を良く記述できていることが分かる．

方向で最大値を示す = 2.2での測定結果と光

まずは， = 2.2の結果について考察する．対イオン化実験の結果には矛盾がない．実際，hv

図 9: F 2g+イオン化の分子軸方向依存性．E = (a) 34 – 36 eV, (b) 38 – 40 eV, (c) 44 – 46 eV における角度
分布を，極座標表示している．図(b)中の点線は，光イオンの放出角度分布 [38] である．(Reproduced
from Ref. [29] with permission from the PCCP Owner Societies.)
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14

= 40.8 eV で測定された光イオンの放出角度異方2g  1g 励起の分子軸方向依存性について

性 [38] から求めた角度分布を = 2.2の実験議論するため，直接解離型の F 2g+ 状態を経て結果と図 9(b) 中で比較したところ，両者はよく一放 出 さ れ た N+ の 放 出 角 度 分 布 を 求 め た ．

致していた．

図 10(a) には一電子励起バンドが観測された E =角度分布の散乱角依存性をみると，形状共鳴30 – 33 eV に対する角度分布とともに，直接イオによる K と平行方向の強度増大はの増加とともン化が支配的な E = 35 – 38 eV の結果も比較のに減少して行き，  = 8.2ではむしろ= 0とために示している．図から見て取れるように，2g

180で極小値を示している．本結果は，移行運 1g 励起の確率は分子軸方向に強く依存性し，動量が大きくなるに従いその影響を増した四重~ 45および 135で最大値をもつ．これに対し，~ 90に最大値をもつブロー

極遷移やより高次の多重極遷移が，形状共鳴を

直接イオン化は抑制していることを強く示唆している．このことは，

ドな角度分布を示していた．図 10(b) は 2g +

E ~ 40 eV で N 収量スペクトルに見られた形状共

1g 励起に対する TDDFT 計算の結果である．二鳴のピークが， の増加とともにその強度を弱め

つのピークをもつ角度分布が得られ，実験結果ていることからも伺える．以上の結果は，イオン化

を 定 性 的 に 再 現 し て い る ． 比 較 の た め ， 2g過程に顕著な影響を与える共鳴現象が，移行運 4g 励起の計算も併せて行ったが，結果は実動量に依存して大きく変化することを意味してい験とかけ離れており，角度分布が励起先の分子

る．

軌道形状に応じて大きく変化することが分かる．
+

ここで今一度，図 8 の N 収量スペクトルに興味を向けてみよう． = 8.2のスペクトルを注視す
ると，C 2u+および F 2g+ 状態へのイオン化において 32 eV 付近にピーク構造が現れていることに気づく．E ~ 32 eV のバンドは Bonham 等のグループが行った EELS 実験で最初に見いだされたものであり [42]，2g 軌道から 1g 軌道への一電子励起に帰属されている [42, 43]．光学禁制である(2g)-1(1g)+1 1g 状態への遷移は，光吸収実験や双極子遷移が支配的な低散乱角でのEELS 実験では観測できない．大きな移行運動
量をともなう大散乱角条件において，ようやく測定が可能となる．電子衝撃により 1g 状態へ励起
した N2 は，Auger 電子を放出した後，解離することで N+ を放出し得る．N+ 収量スペクトルに現れた 32 eV のバンドは，この自動電離を経由した緩和過程で生成した N+ を検出したものと考えられ
る．1g 遷移が C 2u+ 状態と F 2g+ 状態双方のスペクトルに現れていたことから，この一電子励起状態は次の緩和経路をもつ．
N2 + e0-  N2*((2g)-1(1g)+1 1g) + e1-

図 10: (a) 2g  1g 励起の分子軸方向依存性．
一電子励起が観測された E = 30 – 33 eV の角度分布とともに，比較のため，直接イオン化が支配的 な E = 35 – 38 eV の 結 果 も 示 し て い る ． (b)TDDFT 計 算 の 結 果 ． (Reprinted figure withpermission from Ref. [35]. Coyright 2017 by theAmerican Physical Society.)N2*  N2+( C 2u+ or F 2g+) + eAugerN2+  N+ + N
光学遷移禁制な高励起状態にある分子の緩和過程についても研究対象にできることは，本手法の利点の一つである．

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15

N2 を対象とした研究結果を紹介した．解離イオンの反跳方向から分子軸方向を決定する手法は光イオン化研究でいち早く取り入れられ [11]，分子座標系における光電子角度分布（MFPAD）の測定に広く用いられている．これに対し，本手法を利用した電子非弾性散乱分光の研究例は少数に限られていた．検出電子数に比べて遥かに多く生成するイオンに起因したバックグラウンドがその一因と考えられるが，パルス電子線とそれ

図 11: が分子軸と平行な場合における 2g 
1g 励起の遷移行列と鏡映操作の影響．

に同期した引き込み電場によるイオン捕集は，この問題の解決に効果的である．これに加え，荷得られた角度依存性が意味することを読み解く

電粒子の多チャンネル計測法の活用により散乱

べく，2g  1g 励起の遷移行列に基づき考察

電子と解離イオンの捕集効率を高め，移行運動する [44]．一電子モデルによれば，本励起の遷量に依存した電子‐分子立体衝突ダイナミクスの移行列は，1g 軌道と 2g 軌道の波動関数およ変化をとらえるに足る測定精度の達成に成功しび指数関数 exp

た．

⋅の積の積分で与えられ

る．2g 軌道は全対称軌道であり，かなり等方的分子座標系における散乱断面積の測定により，な形状をしているのに対し，1g 軌道は異方的な形状共鳴現象や干渉現象の分子軸方向依存性

形をしており分子軸を含む節面をもつ．図 11 にの観測が可能となった．ここで得られる結果は，示すように，この節面に対する鏡映操作により

電子衝撃イオン化の立体ダイナミクスに関する詳1g 軌道はその符号を反転させるが，2g 軌道は細な知見を与えるとともに，散乱理論の検証にも変化しない．また，が分子軸と平行な場合，空間平均の影響を受けない絶好の機会を提供

はこの鏡映操作に対し不変であるかする．特に，解離イオン放出の異方性を記述す

exp

⋅

,

ら，結局，これら三つの関数の積は鏡映操作にる一般化異方性パラメータ（

対して符号を反転する，いわば奇関数となって験と理論の比較は興味深い．また，N2 の 2g

いる．したがって，その積分値である遷移行列は

 1g 励起に対する議論で示したように，電子散= 0 と 180

乱断面積が標的電子波動関数の形状を反映しにおいて強度を持ちえない．同様の議論を 1gた特徴的な角度分布を示す性質を利用すれば，軌道がもつもう一つの節面，すなわち分子軸と垂励起分子軌道の立体形状に関する情報も得ら

直方向の節面について適用すれば，分子軸がれる．MFPAD 測定法の開発が光イオン化ダイナと垂直方向においても励起確率がゼロになる

ミクスの研究に劇的な進展をもたらしたように，分と結論される．実際，実験結果はどちらの分子に

子座標系における電子散乱断面積測定の実現= 0, 90, 180 で極小値を示しておが，電子衝撃イオン化ダイナミクス研究および分り，角度分布が 1g 軌道の節面を反映しているこ子の電子励起状態研究の大きな発展に寄与すとが明らかとなった．本結果は，電子散乱断面積

ることを期待している．

ゼロとなり，分子軸が

ついても

と平行な

）に対する実が分子軌道の立体形状を反映した分子軸方向

謝辞

依存性を示すことを意味しており，解離イオン同時計測 EELS 実験が励起分子軌道形状のイメー

本稿で紹介した実験装置の製作には東北大ジングへ利用できる可能性を強く示唆している．

学 多元物質科学研究所 付属機械工場の技術職員の方々に多大なるご尽力をいただきました．

6．まとめ

この場を借りて，感謝申し上げます．また，装置

本稿では，我々が開発を進めてきた解離イオの立ち上げと実験の遂行には，大学院生の平山

ン同時計測 EELS 法について解説するとともに，司君と山田聡君が大きな貢献をしてくれました．

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16

東日本大震災による被害とその後の建物改修工[15] A. Senftleben, T. Pflüger, X. Ren, O. Al-

事による二度の装置移転など，過酷な状況の中Hagan, B. Najjari, D. Madison, A. Dorn, andでの献身的な尽力に感謝します．なお，本研究J. Ullrich, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 43,

は科学研究費補助金，山田振興財団および住081002 (2010).

友財団からの助成金によりご支援いただきました．

[16] A. Senftleben, O. Al-Hagan, T. Pflüger, X.
Ren, D. Madison, A. Dorn, and J. Ullrich, J.

参考文献

Chem. Phys. 133, 044302 (2010).

[1] M. Inokuti, Rev. Mod. Phys. 43, 297 (1971).

[17] X. Ren, T. Pflüger, S. Xu, J. Colgan, M. S.

[2] K. T. Leung, J. Electron Spectrosc. Relat.

Pindzola, A. Senftleben, J. Ullrich, and A.

Phenom. 100, 237 (1999), and references

Dorn, Phys. Rev. Lett. 109, 123202 (2012).

therein.

[18] E. Ali, X. Ren, A. Dorn, C. Ning, and D.

[3] A. P. Hitchcock, J. Electron Spectrosc. Relat.

Madison, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 48,

Phenom. 112, 9 (2000), and references therein.
[4] R. S. Barbieri and R. A. Bonham, Phys. Rev.

115201 (2015).
[19] G. Cooper, J. Stewart-Ornstein, and A. P.

A 45, 7929 (1992).

Hitchcock, J. Electron Spectrosc. Relat.

[5] N. Watanabe, D. Suzuki, and M. Takahashi, J.

Phenom. 156-158, 86 (2007).

Chem. Phys. 134, 064307 (2011).

[20] N. Watanabe, T. Hirayama, S. Yamada, and M.

[6] N. Watanabe, T. Hirayama, D. Suzuki, and M.

Takahashi, Rev. Sci. Instrum. 89, 043105

Takahashi, J. Chem. Phys. 138, 184311(2018).

(2013).

[21] P. W. Erdman and E. C. Zipf, Rev. Sci.

[7] M. Takahashi, N. Watanabe, Y. Khajuria, K.

Instrum. 53, 225 (1982).

Nakayama, Y. Udagawa, and J. H. D. Eland,[22] M. Takahashi, N. Watanabe, Y. Wada, S.

J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 141, 83

Tsuchizawa, T. Hirosue, H. Hayashi, and Y.

(2004).

Udagawa, J. Electron Spectrosc. Relat.

[8] M. Takahashi, N. Watanabe, Y. Khajuria, Y.

Phenom. 112, 107 (2000).

Udagawa, and J. H. D. Eland, Phys. Rev. Lett.

[23] http://www.roentdek.com/

94, 213202 (2005).

[24] K. Yamamoto and Y. Sakai, J. Phys. B: At.

[9] D. B. Jones, M. Yamazaki, N. Watanabe, andMol. Opt. Phys. 45, 055201 (2012).

M. Takahashi, Phys. Rev. A 87, 022714[25] K. Yamamoto, T. Hasegawa, and Y. Sakai, Eur.

(2013).

Phys. J. D 71, 48 (2017).

[10] R. N. Zare, Mol. Photochem. 4, 1 (1972).

[26] W. C. Wiley and I. H. McLaren, Rev. Sci.

[11] E. Shigemasa, J. Adachi, M. Oura, and A.

Instrum. 26, 1150 (1955).

Yagishita, Phys. Rev. Lett. 74, 359 (1995).

[27] M. Lebech, J. C. Houver, and D. Dowek, Rev.

[12] S. Bellm, J. Lower, D. Mueller, and E.

Sci. Instrum. 73, 1866 (2002).

Weigold, J. Phys.: Conf. Ser. 212, 012005[28] A. T. J. B. Eppink and D. H. Parker, Rev. Sci.

(2010).

Instrum. 68, 3477 (1997).

[13] S. Bellm, J. Lower, E. Weigold, and D. W.

[29] N. Watanabe, S. Yamada, and M. Takahashi,

Mueller, Phys. Rev. Lett. 104, 023202 (2010).

Phys. Chem. Chem. Phys. 20, 1063 (2018).

[14] J. C. A. Lower, E. Ali, S. Bellm, E. Weigold,[30] M. E. Rose, Elementary Theory of Angular

A. Harris, C. G. Ning, and D. Madison, Phys.

Momentum, Wiley, New York (1957).

Rev. A. 88, 062705 (2013).

[31] E. Shigemasa, K. Ueda, Y. Sato, T. Sasaki,
Copyright© 2019 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.

17and A. Yagishita, Phys. Rev. A 45, 2915
(1992).
[32] M. F. Ciappina, O. A. Fojón, and R. D.
Rivarola, J. Phys. B 47, 042001 (2014), andreferences therein.
[33] N. Watanabe, X. J. Chen, and M. Takahashi,
Phys. Rev. Lett. 108, 173201 (2012).
[34] N. Watanabe, M. Yamazaki, and M. Takahashi,
J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 209, 78(2016).
[35] N. Watanabe, S. Yamada, and M. Takahashi,
Phys. Rev. A 95, 060702(R) (2017).
[36] J. N. Bull, J. W. L. Lee, and C. Vallance, Phys.
Rev. A 91, 022704 (2015).
[37] J. A. R. Samson, T. Masuoka, P. N. Pareek,
and G. C. Angel, J. Chem. Phys. 86, 6128
(1987).
[38] T. Aoto, K. Ito, Y. Hikosaka, A. Shibasaki, R.
Hirayama, N. Yamamono, and E. Miyoshi, J.
Chem. Phys. 124, 234306 (2006).
[39] Y. Hikosaka and J. H. D. Eland, J. Phys. B: At.
Mol. Opt. Phys. 33, 3137 (2000).
[40] M. Lucchini, K. Kim, F. Calegari, F.
Kelkensberg, W. Siu, G. Sansone, M. J. J.
Vrakking, M. Hochlaf, and M. Nisoli, Phys.
Rev. A 86, 043404 (2012).
[41] M. Eckstein, C.-H. Yang, M. Kubin, F.
Frassetto, L. Poletto, H.-H. Ritze, M. J. J.
Vrakking, and O. Kornilov, J. Phys. Chem.
Lett. 6, 419 (2015).
[42] J. S. Lee, T. C. Wong, and R. A. Bonham, J.
Chem. Phys. 63, 1643 (1975).
[43] G. G. B. de Souza, C. E. Bielschowsky, C. A.
Lucas, and A. C. A. Souza, Phys. Rev. A 42,
1363 (1990).
[44] N. Watanabe, S. Yamada, and M. Takahashi,
to be submitted.

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18

2018 年度 役員・委員会
会長
城丸春夫（首都大学東京）幹事
平山孝人（立教大学）〔副会長〕

土田秀次（京都大学）

彦坂泰正（富山大学）

松本淳（首都大学東京）

吉井裕（放射線医学総合研究所）
運営委員
岡田邦宏（上智大学）

小田切丈（上智大学）

佐甲徳栄（日本大学）

中村信行（電気通信大学）

星野正光（上智大学）

本橋健次（東洋大学）

東俊行（理化学研究所）

鵜飼正敏（東京農工大学）

加藤大治（核融合科学研究所）

田沼肇（首都大学東京）

土田秀次（京都大学）

彦坂泰正（富山大学）

平山孝人（立教大学）

間嶋拓也（京都大学）

松本淳（首都大学東京）

吉井裕（放射線医学総合研究所）

常置委員会
編集委員会

委員長：彦坂泰正（富山大学）

行事委員会

委員長：土田秀次（京都大学）

広報渉外委員会

委員長：吉井裕（放射線医学総合研究所）

顕彰委員会

委員長：平山孝人（立教大学）

庶務委員会

委員長：松本淳（首都大学東京）

編集委員

大橋隼人，岡田邦宏，金安達夫，北島昌史，
中井陽一，彦坂泰正，松田晃孝，森下亨

しょうとつ

第 16 巻 第 1 号（通巻 86 号）

Journal of Atomic Collision Researchⓒ原子衝突学会 2019http://www.atomiccollision.jp/
発行: 2019 年 1 月 15 日
配信: 原子衝突学会事務局 <acr-post@bunken.co.jp>