2023 年 12 ⽉ 14 ⽇
報道関係者各位
国⽴⼤学法⼈筑波⼤学
国⽴研究開発法⼈物質・材料研究機構（NIMS）
国⽴⼤学法⼈東北⼤学

物質科学の基礎定理に反する？異⽅的なホール効果の発⾒電流を流す⽅向によって電流の曲がる⽅向が変わる新しいホール効果を観測しました。物質科学の基礎定理の⼀つであるオンサーガーの相反定理によれば、このような現象は起こりえないはずですが、特殊な磁気配列を仮定することで、相反定理と⽭盾せずにこの現象を説明できる物理モデルを提案しました。
磁場中にある導体や磁⽯に電流を流すと電流と磁場に対して垂直⽅向に電圧が⽣じる「ホール効果」や「異常ホール効果」という現象が起きます。物質科学における基礎定理の⼀つである「オンサーガーの相反定理」によると、磁場や磁化に垂直な⾯内であれば、どの⽅向に電流を流しても電⼦が曲がる⽅向は変わらないということが導かれます。この定理に反するような現象は、これまで⾒つかっていませんでしたが、本研究では低温で円錐型の磁気異⽅性を有するスピネル酸化物 NiCo2O4 薄膜において、電流⽅向に依存した異⽅的な異常ホール効果を初めて観測しました。
この現象を説明するために、実験的に観測された異⽅的な異常ホール効果の対称性を、現象論的な観点から考察したところ、クラスター磁気トロイダル四極⼦と呼ばれる磁気構造が関与していることが⽰唆されました。そこで、円錐型の磁気異⽅性により磁気トロイダル四極⼦構造と強磁性が共存した時には、オンサーガーの相反定理と⽭盾せずに異⽅的な異常ホール効果を説明できる物理モデルを提案しました。

研究代表者
筑波⼤学数理物質系
柳原 英⼈ 教授
物質・材料研究機構（NIMS）マテリアル基盤研究センター
⼭崎 裕⼀ 主幹研究員
東北⼤学先端スピントロニクス研究開発センター
⼩泉 洸⽣ 助教（研究当時：筑波⼤学数理物質科学研究科）

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研究の背景電気と磁気の間には、さまざまな⼒が働くことが知られています。その中の⼀つにローレンツ⼒注１）があります。
「フレミング左⼿の法則」で知られるように、磁場中の導体に電流を流すと電流が曲がるようなローレンツ⼒を受け、磁場と電流に垂直な⽅向に起電⼒が⽣じます。これは、ホール効果注２）と呼ばれ、磁気センサーなどに使われている現象です（図１上）。
磁⽯に電気を流すと、外部の磁場がなくてもホール効果が表れることがあります。これは異常ホール効果と呼ばれ、磁⽯の持つ磁気が磁場と同じように作⽤する現象として理解できます。しかし、実際にはさまざまな量⼦⼒学的現象が関与しており、その多彩な物理現象の研究が盛んに⾏われてきました。このような研究分野において、ホール効果のミクロな現象を電流や磁場のようなマクロな物理量と関連付けるのが、物質科学の基本的な定理の⼀つである「オンサーガー（Onsager）の相反定理」です。この定理によると、ホール効果や異常ホール効果は、磁場や磁化に垂直な⾯内であれば、どの⽅向に電流を流しても電⼦が曲がる⽅向は変わらないという事実を導くことができます。これは、フレミング左⼿の法則で電流の⽅向を変えても、電流に対して受ける⼒の⽅向は変わらない（右⼿の法則にはならない）ことに対応しています。
研究内容と成果
今回、本研究グループは、宝⽯のスピネル（尖晶⽯）と同じ結晶構造を持つ、ニッケル（Ni）とコバルト（Co）の酸化物 NiCo2O4 の薄膜試料（厚さ 50 ナノメートル）を作製し、異常ホール効果の電流⽅向依存性を実験的に調べました。NiCo2O4 薄膜は、特殊な電⼦状態の影響で、磁気モーメント注 3）が薄膜の膜⾯垂直⽅向に向きやすい特性があり（図 2 左)、⾼密度な磁気記憶材料として応⽤上、魅⼒的な物質です。
また近年、NiCo2O4 薄膜を冷却すると磁気異⽅性注 4）が変化し、磁気モーメントの向きやすい⽅向が円錐⾯状に広がっているとことが明らかになりました。このような磁性体では、磁気モーメントが膜⾯内⽅向の⾃由度を持ち、三次元的に配列した複雑な磁気構造になっていると想定されています（図 3）。
この物質について詳細に調べたところ、驚くべきことに、低温において異常ホール効果が電流⽅向に依存していることが分かりました（図 1 下、図 2 中・右)。上述のように、オンサーガーの相反定理は、異常ホール効果が電流⽅向に依存しないことを⽰しているため、この結果はオンサーガーの相反定理に反しているかのように思われました。しかしながら、異⽅的なホール効果の対称性注 5）を考慮し、クラスター磁気多極⼦理論注 6）に基づいて、NiCo2O4 薄膜で実現しうる磁気構造について考察を⾏うと、クラスター磁気トロイダル四極⼦と呼ばれる磁気構造が実現していることが⽰唆されました（図 3）。そして、クラスター磁気トロイダル四極⼦と強磁性が共存しており、反強磁性構造であるクラスター磁気トロイダ
ル四極⼦が外部磁場により反転しない場合には、⼀⾒するとオンサーガーの相反定理が破れているように⾒える現象が、定理と⽭盾することなく実現することを明らかにしました。これらの考察に基づいて、今回の実験結果を説明可能な物理モデルを提案するとともに、この新しいホール効果を四極⼦異常ホール効果と名付けました。
今後の展開
本研究では、電流⽅向に依存した異⽅的なホール効果とオンサーガーの相反定理が⽭盾なく両⽴することを、実験と理論の両⾯から明らかにしました。今後、スピン分解⾓度分解光電⼦分光や光学測定などによりクラスター磁気トロイダル四極⼦秩序の直接的な実証と観察を進める予定です。

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参考図

図 1 ⼀般的なホール効果と本研究における異⽅的なホール効果の概略図(上) ⼀般的なホール効果：オンサーガーの相反定理によりホール効果は電流⽅向で⼒の⽅向が変わらないことが前提となり、フレミング左⼿の法則が常に成り⽴つ。
(下) 今回発⾒した異⽅的なホール効果：電流⽅向によって⼒の⽅向が変化するホール効果を観測した。
電流⽅向により、フレミング左⼿の法則が右⼿の法則に変化する。

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図 2 本実験で得られた通常のホール効果と異⽅的なホール効果の対⽐(左）垂直磁気異⽅性を⽰す温度と、(中）円錐型の磁気異⽅性を⽰す温度でホール効果測定の測定結果。
(右）ホール抵抗率から抽出された電流⽅向に依存したホール効果の成分。

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図 3: 磁気異⽅性により、磁気モーメントが円錐型に配列する。これらの磁気モーメントをスピネルの結晶格⼦に配列しなおすと、クラスター磁気トロイダル四極⼦やクラスター磁気トロイダル双極⼦、磁気⼋極⼦などのさまざまな磁気構造が実現可能となる。
⽤語解説
注１） ローレンツ⼒
運動する荷電粒⼦が磁場から受ける⼒。フレミング左⼿の法則において、⼒に相当する。
注２） ホール効果
磁場中にある物質に電流を流すと、ローレンツ⼒により磁場と電流のそれぞれに垂直な⽅向に起電⼒が⽣じる現象のこと。
注３） 磁気モーメント
原⼦内の電⼦が持つスピン⾓運動量と軌道運動によって⽣じる軌道⾓運動量を合わせた磁気の由来となるモーメント。固体内でモーメントが同じ⽅向に向いて秩序化すると強磁性体、打ち消すように配列すると反強磁性体となる。
注４） 磁気異⽅性
磁性体中では、磁気モーメントの向きにより内部エネルギーが変化する。そのため、磁性体中では磁気モーメントは特定の⽅向に向きやすい特性を持ち、これを磁気異⽅性と⾔う。通常、磁性薄膜では、磁気モーメントは膜⾯に対して垂直か平⾏な⽅向に向きやすくなっており、垂直に向き易い特性は垂直磁気異⽅性と呼ばれる。⼀⽅で、より複雑な相互作⽤（⾼次の効果）が加わると、磁気モーメントの向きやすい⽅向が垂直か⾯内のどちらでもない斜め⽅向の円錐型になることがある。
注５） （ホール効果の）対称性
物理現象の対称性は、常に結晶の有する対称性と同等かそれよりも⾼い（ノイマンの原理）。磁性体に5おいては、磁気構造の対称性を反映した物理応答が得られる。
注６） クラスター磁気多極⼦理論
磁性体においては、結晶中のいくつかのサイトを磁性イオンが占有している。この理論では、これら複数のサイトからなる磁気構造を⼀つのクラスターとして考え、これを、そのクラスター内の磁気構造の対称性に対応する磁気多極⼦秩序とみなす。
研究資⾦
本研究は、⾼エネルギー加速器研究機構（KEK）PF 課題（2017G602、2016S2-005）において⾏われたものです。また本研究の⼀部は、⽇本学術振興会科学研究費助成事業(19H04399, 20J10749, 21H01750、22H04966、22J00871、23H01842)、TIA-かけはし(TK22-023、TK23-017)、科学技術振興機構（JST）
戦略的創造研究推進事業 (さきがけ、JPMJPR177A)、同戦略的創造研究推進事業チーム型研究 (CREST、JPMJCR1861）の⽀援を受けて実施されました。
掲載論⽂【題 名】 Quadrupole anomalous Hall effect in magnetically induced electron nematic state(磁気的に誘導された電⼦ネマティック状態による四極⼦異常ホール効果)【著者名】 Hiroki Koizumi, Yuichi Yamasaki, and Hideto Yanagihara【掲載誌】 Nature Communications【掲載⽇】 2023 年 12 ⽉ 8 ⽇【DOI】

10.1038/s41467-023-43543-1

問合わせ先【研究に関すること】
柳原 英⼈（やなぎはら ひでと）
筑波⼤学数理物質系／エネルギー物質科学研究センター 教授
URL: https://www.bk.tsukuba.ac.jp/~mmml/index.html#【取材・報道に関すること】
筑波⼤学 広報局
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E-mail: kohositu@un.tsukuba.ac.jp
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東北⼤学 電気通信研究所 総務係
TEL: 022-217-5420
E-mail: riec-somu@grp.tohoku.ac.jp

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