J. Plasma Fusion Res. Vol.85, No.10 (2009)６
８０‐６８３

プロジェクトレビュー

核融合炉実現を目指したトリチウム研究の新展開
Tritium Science and Technology for Fusion Reactor

１．領域設置の目的と進め方
田辺哲朗
九州大学大学院総合理工学研究院（原稿受付：２
０
０
９年８月２
７日）

１．
１ はじめにが求められているかをまとめ，研究をどのように遂行しよ平成１９年度より文部科学省科学研究費特定領域「核融合うとしているかを紹介する．次章以降，順に本領域を構成炉実現を目指したトリチウム研究の新展開」が採択され発する６つの研究計画

足している．表１に示す６研究項目について，「計画研究」

第２章

により重点的に研究を推進するとともに，これらに関連す

核融合炉内複雑環境におけるトリチウム蓄積挙動の実験的研究る，一人または少数の研究者による公募研究を補完的に第３章行っている．また総括班を設置し，各研究計画の班長に加核融合炉のトリチウム蓄積・排出評価のための理論およびシミュレーションコードの開発

えて，これまでトリチウムの研究に長年携わってきた我が第４章

国の主だった研究者にも協力を仰ぎ，個々の研究班の個別

核融合炉ブランケット材中のトリチウム移動現象解明と新規回収プロセス開発の研究の成果を評価検討して，全体的あるいは俯瞰的見地より，第５章各研究班へのフィードバックをはかるとともに，それらの核融合炉ブランケット材料中のトリチウム−材
料相互作用に関する研究成果を統括・連携して核融合炉全体としてのトリチウムに

第６章

対する安全対策を講じ，核融合で使用されるトリチウムにトリチウムの閉じ込めに関わる高濃度トリチウ
ム水および有機物の化学的現象の解明

ついての社会的受容性を高めるための活動を行っている．

第７章

トリチウムの透過漏洩と汚染・除染

本章では，まず特定領域設置の目的を述べた後，核融合について，それぞれのレビュー（具体的な研究目的，研究炉を実現するために不可欠なトリチウム研究の現状と，何内容，現在の研究の進展状況，さらにこれまでに得られて

表１
班名

研究代表者
田辺 哲朗

総括班

A
班

B
班

C
班

A０
１班
A０
２班
B０
１班
B０
２班
C０
１班
C０
２班

計画研究の課題および達成目標

研究課題

達成目標
‐トリチウム燃料システムの設計（A，B，C 班の結果統合）
核融合炉実現を目指したトリチウム研究の新展‐水素同位体の理解，トリチウム学の創成
開‐国際的人材育成

上田良夫 核融合炉内複雑環境におけるトリチウム蓄積挙動の実験的研究大宅 薫
核融合炉のトリチウム蓄積・排出評価のための理論およびシミュレーションコードの開発
深田 智
核融合炉ブランケット材中のトリチウム移動現象解明と新規回収プロセス開発の研究
寺井 隆幸 核融合炉ブランケット材料中のトリチウム−材
料相互作用に関する研究
山西 敏彦 トリチウムの閉じ込めに関わる高濃度トリチウ
ム水および有機物の化学的現象の解明
波多野雄治 トリチウムの透過漏洩と汚染・除染‐蓄積トリチウム量の評価と除去法を開発し，ITER の運転
シナリオ策定へ‐JT-60SA の壁材料選択と運転シナリオ策定‐周辺プラズマ・材料相互作用統合コードの作成‐ブランケットによるトリチウムの増殖，回収システムにおける増殖比 1.05 以上の実現‐安全な排ガス回収，不純物除去，トリチウム分離・再利用‐ITER のトリチウム処理施設高性能化‐有効な透過抑制法の開発（1/1000 を実現）

1. Introduction - Research Purposes and Outline TANABE Tetsuo

author’s e-mail: tanabe@nucl.kyushu-u.ac.jp

６８０!2009 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion ResearchProject Review

1. Introduction - Research Purposes and Outline -T. Tanabe系，ペレット，ガスパフの装置を通して供給され，いったいる研究成果の報告）を行う．
特定領域のこれまでの活動，研究内容の詳細，これまでんプラズマ化され燃焼される．しかしかなりの部分は燃焼

開催あるいは開催予定のワークショップやシンポジウムなされずにプラズマから逃げ出し，壁に衝突してその一部はどの報告と案内，研究の進展状況，これまでに発表され研壁に蓄積されるか，または DT 燃焼により生じた He 灰と同究成果等はホームページ http://tritium.nifs.ac.jp/［１］に詳

時に排気される．排気されたトリチウムは，それから He

細に記載しているので，そちらを参考にしていただきたい．

灰を除去した後，軽水素や重水素からも分離精製され，再び燃料供給系に戻される．またブランケットでは主に6Li

１．
２ 領域設置の目的（n，T）He 反応によりトリチウムが生産され，回収・精製

核融合炉を実現する上で，安全かつ経済的に成立する燃され燃料系に供給される．この間，装置・システムの各所

料（トリチウム）サイクルを構築することは，プラズマ閉でトリチウムが滞留，蓄積するばかりでなく配管壁等を通じ込めと並び立つ２本柱のひとつと言っても過言ではな

じて，冷却系や系外に透過漏洩する．図１には，核融合炉

い．核融合炉では放射性同位元素であるトリチウムを大量に燃料としてペタベクレル（1 PBq＝1015 Bq）のトリチウに取り扱う必要があるにもかかわらず，放射能的にクリームを導入した際に，トリチウムが系外に透過漏洩していく

ンであると強調されすぎているきらいがある．核融合炉燃ことをも考慮して，必要な研究を示した［２，３］．

料として使用されるトリチウムは，平均約 6 keV の電子を実際に核融合炉で燃料サイクルとして循環使用されるト

放出して3He になる放射性同位元素であり，また DT 反応

リチウムの総量は，重さにすればわずか数 kg 程度であるで発生する中性子が材料を放射化するため，十分な放射線

０１７が，放射能レベルでば 1017 Bq（＝100 PBq；１秒間に１管理のもとで安全性を確保して運転される必要がある．ま個の !電子を発生させる）となっており，安全性の観点かた希少資源であるトリチウムを燃料として使用するため，

ら定められている規制値に比べると１０桁以上も多い．この

その増殖および回収を極めて効率的に行わねばならない．

ため ITER のような実験炉でも，わずか１００回程度の DT

エネルギー発生装置としての実用核融合炉は，安全性の観放電でその立地での使用許可量を超えるトリチウムが真空点から社会的にも受容されるものでなければならない，と容器内に蓄積されてしまい，頻繁にその除去作業を余儀な同時に経済的に見合うものでなければならないのである．

くされるとして，安全性・経済性の観点からの核融合炉の本特定研究領域設置の目的は，トリチウム（T）と重水素実現を危惧する声すらある．

（D）との核融合反応（DT 反応）によりエネルギーを取り出

このような多量のトリチウムを取り扱った経験は，日本

す核融合炉を実現するため，トリチウムを含んだすべてのはおろか世界にも（軍事研究を除けば）まったくなく，そ

水素同位体（H，D，T）に関連する様々な学問的分野を背の安全な取り扱い技術が確立されているとは言えない．ま景としている研究者を組織化し，トリチウムが放射性であたトリチウムの放射性同位元素としての特性，またその安る故に，その放射性安全を確保することはもとより，トリ全性についても十分理解されているとは言えない．実際にチウムが希少資源である故に，経済的にも成立する核融合は，昨年春の放射線障害防止法の改正に見られるごとく，

炉燃料システムを構築すること，具体的にはトリチウムの放射線影響は他の放射性物質に比べきわめて

!
"
#
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炉内への重水素とトリチウムの導入量を，核融合反弱く，安全性の観点からの理解に事実からの大きな乖離が応を継続するために制御しつつ供給すること，見られる．この乖離を放置すると，一般社会と核融合研究

それらを排気回収し不純物を除去した上で，トリチ者間の相互信頼性を欠くことになり，これからの核融合炉

ウム分離・再利用すること，

開発に社会的受容性が得られなくなる危険がある．プラズ

ブランケットによりトリチウムを増殖回収，利用すマ化された大量のトリチウムの挙動の理解と予測なしにはること，ITER はもとより核融合炉の建設はあり得ない．

安全なシステムの構築あるいは制御を可能にするた

図２にトリチウムの自然界の存在量，核実験による生めの技術開発をすること，成，法的規制値等の量を比較してみた．ITER で使用する

トリチウム汚染の制御と除染法の確立をはかること，

トリチウムがどのような量であるかが，わかっていただけである．同時にトリチウムに関する正しい理解に基づいたるであろう．また規制が必要なレベルから比べて１０桁以上%&

新しいトリチウム科学ともいうべき学問分野を打ち強いレベルであることもわかっていただけよう．多量トリ立てる

チウムを扱う際には，わずかの量の損失といえども，放射

とともに，
'

線としては極めて多量であるため，定量評価の誤差を非常

トリチウムに対する正しい理解を社会に広めることも重要な課題である．

に小さくしなければならない．例えば１ペ タ ベ ク レ ル（1 PBq）のトリチウムを相手 に す る と き，そ の わ ず か1/1012 にすぎない１キロベクレル（1 kBq）のトリチウムで１．
３ 核融合炉のためのトリチウム研究（研究の背景）

さえ，放射線安全の観点からは見逃すことはできないので国際熱核融合実験炉 ITER の建設が南仏カダラッシュである．これは通常の実験室レベルでの実験精度が 1/103 程スタートし，いよいよトリチウム燃焼に向けた核融合研究度であれば十分であることを鑑みると，1/1012 を制御するが本格化する．核融合炉では核融合プラズマの核燃焼を維ことは不可能である．一般に取り扱う物理量が３桁異なる持するために大量のトリチウムが燃料として中性粒子入射とその根底となる物理・化学がまったく異なる場合が多
６８１

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

い．しかもトリチウムのエネルギー状態あるいは温度は，ロスすることは許されない．すなわちトリチウムの計量管

keV オーダのエネルギーを持つプラズマ状態から，meV

理は経済的にも究めて重要な課題なのである．

程度のエネルギーしか持たない通常のガス状態，あるいはかつて経験をしたことのない多量のトリチウムを使用す

燃料供給のために使われる固体水素（ペレット）の状態まる燃料サイクルの構築とその安全性確保，さらには社会受で，６〜１２桁に渡る．このような広いエネルギー範囲で出容性を得ることは，その挙動の理解と正確な予測なしには現する物理・化学現象を統一的に研究・理解することが必あり得ない．トリチウムに関する正確な知識，その取り扱要であり，まさにトリチウム研究に新展開が要請されていいのための確かな技術を持った人材育成が国際的にも求めるのである．極めて高い濃度のトリチウムは，それ自身がられている．

発する !線の直接的影響だけではなく，それが熱としても学術的にも図３のように，取り扱うべきトリチウム量，大きな影響を及ぼしうる．このように高濃度トリチウムをまたそのエネルギー状態は１０桁以上にも拡がっており，解取り扱うことは，単なる希釈されたアイソトープとしてで明すべき物理・化学現象，あるいは新しい物理・化学過程

はなく，それ自身の重さと放射性による特殊性に初めて向が山積している［２，３］．

き合わねばならなくなったことを意味するのである．

１．
４ 研究の進め方

核融合炉の燃料サイクルは極めて効率の悪いものと予測される．炉内における燃料の燃焼率があまり高くないの以上のような背景のもとに，表１で示した６つの「計画で，多量のトリチウム燃料を導入しても，その大半は燃焼研究」および総括班の活動が行われている．６つの計画研

しないで排気され，それを回収した後再び燃料として供給

究は，それぞれ２つずつを組み合わせて，A，B，C の３班することになる．しかも，図２からわかるように，ITERに大別され，それぞれが緊密な連携のもとに研究を進めてで必要とされるトリチウム量は，天然に存在するトリチウ

いる．個々の計画研究の詳細は次章以下で詳述するが，班ム量の 1/10 にも達しており，トリチウムは稀少資源なのでごとの研究計画の進め方を，簡単に紹介する．

ある．もちろんブランケットにて増殖されるが，その増殖

A 班で課題とするのは，炉内のトリチウムインベントリ

率は，トリチウムを潤沢に供給できるほど大きくすることの評価と蓄積，そして蓄積トリチウムの除去である．これは難しく，核融合炉の燃料サイクルにおいてトリチウムがらはプラズマ対向壁の材料や炉の温度，プラズマ条件等により大きく変化するが，これを基礎現象の積み重ねとして，理論およびシミュレーションによってモデル化し予測可能にするのである．実機はこのためのテストベッドと位置づけられ る．その結果は B 班および C 班に伝えられる．また特に A０２班は A 班にとどまらず，B 班，C 班の理論・シミュレーション研究に協力し相互の研究の調整，整合性を確保する役割を果たしている．
B 班では A 班からのデータアウトプットにもとづいて燃料の供給と排出のバランスを考慮しなければならない．現時点で，実際の炉を念頭にトリチウムを循環させるシステ
ムの設計は可能である．しかし現実の DD 実験装置ですら供給した D は回収しておらず，炉に供給されたトリチウム
燃料がどのような化学形でどれだけ排気されるかは不明で

図１

核融合炉に燃料としてペタベクレル（PBq）のトリチウムを導入した際に，トリチウムが系外に透過漏洩していくことをも考慮して，必要な研究．

図２

トリチウムの自然界の存在量，核実験による生成，法的規制値等の量等の比較．

あり，データの取得が必要不可欠である．また供給トリチ

図３

６８２

トリチウムの取扱量，およびそのエネルギー状態に応じて出現する理解・解明すべき物理／化学現象，または学術的課題．

Project Review

1. Introduction - Research Purposes and Outline -T. Tanabe

ウムの全量回収をどのように行うかも不明である．これをた我国の主だった研究者に協力を仰ぎ，個々の研究班の個実機（LHD および JT-60U/SA）および基礎実験で行ってい別の成果を評価検討して，全体的あるいは俯瞰的見地よる A 班との緊密な連携のもとで推進している．ブランケッ

り，各研究班へのフィードバックをはかるとともに，それトにより回収できなかったトリチウムあるいはシステムからの成果を統括・連携して核融合炉全体としてのトリチウ

ら透過・漏洩するトリチウムの情報は C 班の研究に活かさ

ム安全対策を講じ，核融合トリチウムについての社会的受れる．

容性を高めるための活動ができる研究組織とした．さらC 班では透過・漏洩と汚染を課題としている．トリチウに，総括班には，一般社会へトリチウムの正しい理解が浸ムの放射線としての計測から，PVT 測定へのつなぎ，さら透するよう情報発信を行い，トリチウムの安全性，核融合には熱量測定へのつなぎ，そしてその有効測定桁数の問の社会的受容性を高めると同時に，水素同位体理工学とも題，および固体中に存在するトリチウムの絶対測定（熱量いうべき啓蒙書の発刊を行うことを目標にしている．また

測定レベル以下での），連続性を確保し，計測の完結をはITER で活躍できる人材の育成も非常に大きな課題であかりつつ，A 班が担当する主燃料循環系と，B 班が担当すり，将来 ITER で活躍しようとする院生，若手研究者の積る増殖トリチウム回収系から透過・漏洩してくるトリチウ

極的な参加を期待している．

ム量，およびその化学形に関する知見をベースに，従来のプラント外に移行するトリチウムを単純に回収除去する対参考文献

策にとどまらず，核融合発電プラント内の作業環境中への［１］文部科学省科学研究費特定領域「核融合トリチウム」領
域番号４
７
６ ホームページ，http://tritium.nifs.ac.jp/［２］田辺哲朗：日本原子力学会誌 50, 716 (2008).
［３］T. Tanabe, Proc. 2nd ITER Intern. Summer School; Confinement, ed. S,-I. Itoh, S. Inagaki, M. Shindo, M, Yagi, pp.112126 (AIP, 2009) ISBN 978-0-7354-0628-5.

トリチウム漏洩をきめ細かく抑制するための技術開発を想定している．同時に環境安全を確保するために，最低限許容される透過・漏洩トリチウム量を A 班，B 班にフィード
バックし，システムとしてのトリチウム安全が確保されたトリチウムシステムの設計に資する．
総括班では，これまでトリチウム研究に長年携わってき

６８３

J. Plasma Fusion Res. Vol.85, No.10 (2009)６
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プロジェクトレビュー 核融合炉実現を目指したトリチウム研究の新展開

２．核融合炉内複雑環境におけるトリチウム蓄積挙動の実験的研究
上 田 良 夫１），日 野 友 明２），大 野 哲 靖３），高 木 郁 二４），仲 野 友 英５），田 辺 哲 朗６），梶 田 信７），福 本 正 勝５）１）

大阪大学大学院工学研究科，２）北海道大学大学院工学研究科，３）名古屋大学大学院工学研究科，
４）京都大学大学院工学研究科，５）日本原子力研究開発機構，６）九州大学総合理工学研究院，
７）名古屋大学エコトピア科学研究所（原稿受付：２
０
０
９年８月２
７日）

Keywords:
tritium retention, radiation damage, dust, carbon, tungsten, helium, particle balance, codeposition, tritium removal,
inert gas glow discharges

２．
１ A０１班計画研究の概要

ムの蓄積量が増大する．一方，混合層については，トリチ

トリチウムは放射性物質であることから，その取り扱い

ウムの放出や拡散に大きな影響を及ぼす．

には大きな注意を払う必要がある．ITER においては，核核融合プラズマ中には，上記に加え，核融合反応で生じ融合炉内の蓄積許容量が 1 kg に定められている．安全性をるヘリウム，およびエッジプラズマを冷却するためのアル考慮し500−700 g程度が通常の運転における上限とされてゴンやネオンなどが含まれている．アルゴンやネオンが存いる．この値を越えるトリチウム量が炉内に蓄積した場合

在すると，タングステンのような軽イオンでは損耗されには，ITER で DT 放電を継続することはできず，トリチウム

くい材料の損耗が懸念される．ヘリウムについては，近年，を除去し，許容量以下に減ずる必要がある．頻繁にトリチ

低温（室温）から高温（〜3,000 K）まで，非常に幅広い温

ウム蓄積部分の除去やトリチウムの脱離処理を行う必要が度領域において，タングステンとの相互作用研究が行われ，生じると，ITER の目標実現に大きな障害となる．特に，様々な結果が示されている［１‐３］．その結果，低温域ではトITER においては，ダイバータや第一壁を水冷却しているリチウムの蓄積に大きな影響を及ぼし，高温域（1,100 K 程ため，高熱負荷部を除いては壁温度が比較的低く（200 ℃度以上）では，表面にナノ構造と呼ばれる綿毛状の構造や，程度以下），トリチウムが蓄積しやすい環境にある．また，ミクロンオーダのバブルが形成される．これらの構造が形

原型炉を視野に入れた場合は，壁温度が高く（低放射化成されると，実効的な損耗率の増加，ダストの発生，実効

フェライト鋼のブランケットでは，表面温度は 500 ℃〜

的な熱伝導率の低下による表面層溶融などが懸念される．

600 ℃），ITER と比べるとトリチウム蓄積の問題は軽減さ

さらに，核融合反応で生じる中性子は，壁材料の照射損れる可能性が高い．しかしながら，一方で放電時間や中性傷を与え，機械的特性に影響を与えるとともに，トリチウ

子照射量は桁違いに大きいため，トリチウム蓄積速度が遅ムの蓄積・拡散挙動に影響を与える［４］．このトリチウム

くても注意が必要である．
ITER の第１期（H，D フェーズ）のダイバータでは垂直蓄積に与える影響は，特に ITER で顕著であると考えられ（壁温度が低いため），必要なデータベースの整備と蓄積のターゲットに CFC（炭素繊維複合材），それ以外の部分と基礎過程の解明が必要である．

ドーム部分にタングステンを使用する．また，第一壁には

壁材料は，すでに述べたように損耗・輸送・再堆積によ

ベリリウムを使用することになっている．これらの壁材料

り混合層や堆積層を形成するが，特に低 Z 材は損耗率が大は，損耗・輸送・再堆積を通じて混合する．壁材料の堆積

きく，損耗された原子はエッジプラズマや炉心プラズマ中

速度が再損耗速度より速ければ，堆積層が形成される．一を輸送され，主に内側ダイバータ近傍に再堆積層を形成す

方，損耗速度が速い場合は損耗が進むが，表面にはイオン

る．また，炭素は，炭化水素ラジカルの形で，プラズマか

入射飛程程度の厚みの混合層が形成される．これらの堆積

ら直接見えない部分にも輸送され，トリチウムを多く含む

層，あるいは混合層はトリチウムの蓄積挙動に大きな影響

再堆積層を形成する．再堆積層の構造やトリチウム蓄積量を及ぼす．たとえば，炭素が堆積層を形成するときは，トは壁温度やイオンの入射エネルギーに依存するため，再堆リチウムと共堆積し，堆積層の厚みに比例して，トリチウ

積層の形成場所，あるいは堆積速度を知ることは，トリチ

2. Experimental Studies on in-Vessel Tritium Inventory in Complicated Environment of Fusion Reactors
UEDA Yoshio, HINO Tomoaki, OHNO Noriyasu, TAKAGI Ikuji, NAKANO Tomohide, TANABE Tetsuo, KAJITA Shin and FUKUMOTO Masakatsu
corresponding author’s e-mail: yueda@eei-eng.osaka-u.ac.jp

６８４!2009 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion ResearchProject Review

2. Experimental Studies on in-Vessel Tritium Inventory in Complicated Environment of Fusion Reactors

Y. Ueda et al.

ウムの蓄積量を見積もるために重要である［５］．このよう

プラズマ関連研究において，最も重要な課題の一つと認識な知見を得るためには，実機での壁材料の損耗・輸送・再されている．すでに，イオンビームや高密度プラズマ装置

堆積を明らかにした上で，シミュレーションやモデリングを利用した材料照射実験は多く行われているが，前節で述研究と密接に協力して現象を理解し，精度の高い予測を行

べたような複雑環境を考慮した実験研究やモデリング研究

わなければならない．

は，未だ十分ではなく，トリチウム蓄積量を精度良く評価することは困難であるといえる．

さらに，近年，炉内における微粒子（ダスト）の発生，輸送，堆積，およびその炉心プラズマに与える影響の研究がそこで，本計画研究では，水素同位体と炭素，あるいは重要になってきている［６］．高温のダストが水と接触する

ヘリウムが同時にタングステン壁材料に照射された場合のと，水素を発生し，圧力で真空境界を破壊したり，水素爆

水素同位体の挙動に関する基礎研究をイオンビームを用い発を起こすことなどが懸念されている．そのため，安全上て行っている．本節ではその研究の一端を紹介する．
図１に水素・炭素混合ビームをタングステンに照射したの理由からダストの発生量には，上限が設けられている．
このようなダストは，その発生時，あるいは輸送・堆積時にトリチウムを内蔵したり，吸着することで，トリチウムの蓄積量を増加させる懸念がある．しかしながら現在のところ，ダストによるトリチウム蓄積量を見積もるための十分な知見は得られていない．
壁材料中のトリチウム蓄積のメカニズム解明や蓄積量の推定とともに，その除去法を開発することも，核融合炉を運転する上では，大変に重要である．レーザーアブレー
ションなどによる再堆積層の除去や，同位体交換反応を利用するトリチウム除去法などが提案されているが［７］，そのメカニズムの解明や，現象の適切なモデリングは不十分である．
以上のような現状を鑑み，特定領域研究（核融合炉実現を目指したトリチウム研究の新展開）の計画研究 A０１班
「核融合炉内複雑環境におけるトリチウム蓄積挙動の実験的研究」では，以下の５テーマについて，日本を代表する研究者の方々に参画していただき，研究を進めている．以
下の節では，これらのテーマにおける代表的な研究成果の報告を行う．
!

イオン同時照射環境における水素同位体蓄積挙動"

照射損傷が水素同位体蓄積に与える影響#

ダストの発生と水素同位体蓄積に与える影響$

実機における壁材料の損耗・再堆積と再堆積層の水素同位体蓄積・放出挙動%

壁材料中の水素同位体除去

本特定領域研究において，計画研究 A０１班は炉内複雑環
境における現象の実験的解明を行うとともに，計画研究
A０２班のシミュレーション研究と密接に協力して，現象の理解や適切なモデリング，および ITER や原型炉におけるトリチウム蓄積挙動の評価を行う．さらに，壁材料中を拡散してブランケットに至るトリチウム透過の研究や，排気ガス中のトリチウムの化学形の研究などを行うことで，B
班や C 班の研究とも連携する．

２．
２ イオン同時照射環境における水素同位体蓄積挙動
前節で述べたように ITER では，ダイバータのストライク点近傍を除き， 壁温度が比較的低く（200 ℃程度以下），

図１

トリチウムが蓄積しやすい環境になっている．したがって，トリチウムの蓄積量評価は，ITER の壁材料・エッジ
６８５

タングステンへの炭素・水素混合ビーム照射によるブリス
タリングの発生．イオンビームエネルギー 1 ，ビーム中の炭素割合は，（a）
0.11％，（b）
0.35％，（c）
0.95%．

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009の発生が抑制され，また重水素の蓄積量が大幅に減少する
ことが明らかになった［３］．
タングステンに水素同位体イオンが照射されると，表面近傍に近い捕獲サイトにまず捕獲される．イオンのエネル
ギーが高いときは，イオン自身が照射欠陥を作り，そこに捕獲される．イオンのエネルギーが低いときは，照射欠陥は生成されず，固有の欠陥に捕獲される．ただ，フラック
スが高く，試料温度が比較的低い場合は，タングステン内に溶解しきれなかった水素同位体が析出して水素バブルを作り，捕獲されると考えられている．このような表面近傍（イオンの飛程程度）の捕獲サイトが飽和すると，水素同位体が拡散する温度では（おおよそ室温以上），水素同位体原子は内部へ拡散し，材料固有の欠陥（あるいは中性子照射欠陥）に捕獲される．このように高フルエンス照射下では，内部への拡散が水素同位体蓄積量に大きな影響を及ぼす．
ヘリウムがタングステンに入射されると，表面近傍にナノメートルサイズのヘリウム原子を含むバブルが形成される［１０］．ITER の壁温度（200 ℃程度）条件では，このバブ
図２

ルは大きく成長せず，高密度で形成される．水素同位体イ

タングステンのブリスタリングに及ぼす Heの影響．イオン
ビームのエネルギーは 1 keV，ビーム中の炭素割合は〜0.8%．

オンの照射量が少ない場合（＜1024 m−2）はこのヘリウムバブル層が水素同位体の捕獲サイトとなり，ヘリウムがない場合に比べ水素蓄積量が増加する［１１］．しかしながら，

場合のブリスタリングの発生に及ぼす炭素の影響を示した

照射量がこれ以上大きくなると，ヘリウムバブル層が，水［８］．炭素割合がおおよそ0.2〜0.3％以上になるとブリスタ

素同位体の内部拡散を抑制するために，水素同位体蓄積量

リングの発生が促進されていることがわかる．ブリスタリ

が大きく減少すると考えられる．最近の高密度プラズマ照

ングは，水素がタングステン内部に拡散し，局部に集積す

射実験によると，ヘリウム同時照射が水素同位体蓄積の抑ることで発生するため，混合イオン照射により材料表面か制に与える影響は非常に大きく，ITER でタングステンをらの水素の脱離が抑制され，内部への拡散が増加したこと使用した場合に，トリチウム蓄積量が大幅に減少する可能が示唆される．表面の元素分析より，混合イオン照射でタ性がある．今後さらにヘリウムエネルギーやフラックスのングステン表面に炭素・タングステンの混合層が形成され影響を明確にし，ITER での影響を精度良く見積もる必要ていることがわかっており，この混合層が水素の表面再結がある．

合過程（〜1000 K 以下では，水素原子は表面再結合により水素分子を形成して脱離する）を抑制している可能性があ

２．
３ 照射損傷が水素同位体蓄積に与える影響

る．今後は，混合イオン照射時の水素同位体の透過特性や，!

水素蓄積評価のための基礎データの取得

水素同位体分布などを詳細に測定することにより，表面に材料中の水素蓄積量は水素の濃度分布から評価できる．

動的に形成される混合層が，水素同位体の放出に与える影

水素ガスやプラズマに曝された金属では，溶解度定数，拡響について，定量的なデータを取得することを目標として

散係数および再結合定数から濃度分布が求められ，照射損研究を進める．さらに，モデリングやシミュレーション研

傷が水素の捕獲サイト（トラップ）として働く場合には，究と連携して，核融合炉壁材料中の水素同位体挙動の評価

トラップエネルギーとトラップ密度も必要である．本研究を行う．

ではこれらの諸数値を基礎データと考え，拡散係数と溶解ヘリウム同時照射が水素同位体挙動に与える影響につい度定数を除く値を実験的に求める計画である．以下ではては，ここ１〜２年で大きな進歩があった．その多くは，オーステナイト系ステンレス鋼のトラップに関する結果をヘリウム同時照射により水素吸蔵が低減されるというもの

報告する．

である．図１で示した，水素・炭素混合ビーム照射でブリ

試料には厚さ 0.1 mm の３０４オーステナイト系ステンレス

スタが形成される条件で（エネルギー 1 keV，炭素割合〜鋼を用いた．予め水素の透過実験を行い，いわゆるタイ

0.8％），さらにヘリウム0.1％を加えて照射した結果を図２

ム・ラグ法によって得た拡散係数が公開されている値と一に示す［９］．473 K ではブリスタの個 数 が 減 少し，653 K

致すること，つまり，最初の状態ではトラップは存在しなおよび 723 K ではほぼ完全にブリスタの発生が抑制されていことを確認した．実験では，試料の片面を重水素プラズ

いることが明らかになった．この後，プラズマシミュレー

マに曝し，もう片面に透過する重水素束を測定すると同時タによる高密度かつ低エネルギーの重水素・ヘリウム混合に，プラズマに曝している表面近傍の重水素濃度を3He イ

プラズマ照射による実験結果が報告され，同様にブリスタ

オンビームによる核反応法によって測定した．次に 0.8
６８６

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MeV 4He イオンを照射して損傷を生成した後に同じ測定

Y. Ueda et al.

が安定化させていると言える．

を行った．

水素やヘリウムの照射量は 2〜3 dpa であったが，この範このようにして得られた重水素の深さ方向分布を図３に囲ではトラップ密度は損傷量に比例しており，弾き出し原示す．照射前は表面に吸着している重水素が見られ，バル子数に対するトラップの数の比（トラップ生成率）は，ヘ

クに固溶している重水素はわずかであった．照射後はトリ ウ ム 照 射 で 4.7×10−3，水 素 照 射 で 3.4×10−4 で あ っラップが生成され，バルクの濃度は最大で数１０倍増加した．前者の値が大きいのは損傷カスケードがやや大きく，た．捕捉された重水素濃度と固溶している重水素濃度とのまた，ヘリウムそのものが回復を妨げているためであろ間に平衡が成り立っていると仮定し，平衡定数を求めた結う．

果を図４に丸印で示す．直線の傾きから，捕獲サイトは固14 MeV 中性子が照射された場合，トラップエネルギー

溶サイトよりも 0.27 eV 低いポテンシャルにある，つまりは上で求めた 0.27 eV であり，トラップの生成率は水素照トラップエネルギーは 0.27 eV であることがわかった．

射での値に近く，多くのトラップは 500 K 付近で消滅すると考えられる．

生成したトラップに関する特徴は次のとおりである．!

!

図３の深さ方向分布は照射イオンが生成する弾き出し損傷

高エネルギー水素イオン照射損傷を持つ W 中の重水素蓄積挙動分布によく似ている．"図４に示したように平衡定数は照
射イオンに依らず，水素照射でもヘリウム照射と同じトタングステン材料中の照射損傷がトリチウム蓄積挙動にラップが生成されている．#水素照射で生成したトラップ

与える影響を調べるため，あらかじめ照射損傷を付与したは 500 K まで加熱すると消滅するが，この温度は空孔クラタングステンへ重水素イオンを注入した．照射損傷の形成

スタの回復温度に一致する．$ヘリウム照射で生成したトには 300 keV H−を用いた．形成した照射損傷の回復を防

ラップは 700 K まで加熱しても消滅しない．これらから，ぐため，照射温度は 200 ℃以下とした．照射損傷の形成後，トラップは損傷に起因する空孔クラスタであり，ヘリウム＋
1 keV の重水素（D＋，D＋
2 ，D3 を含む）を照射した．照射量は 5.0×1023−1.6×1025 D＋/m2 とした．照射温度は ITERの第一壁を想定し 200 ℃とした．重水素の注入後，タング
ステン内部の深さ分布は二次イオン質量分析法（SIMS）で測定し，絶対量を核反応法（NRA）で校正した．重水素の放出特性は昇温脱離測定法（TDS）を用いた．
図５に〜4.8 dpa の照射損傷を形成したタングステン中の重水素深さ分布を照射損傷の分布とともに示す［１２］．試料表面付近（〜0.1 μm）では最も低い照射量（〜5.0×1023
D＋/m2）で重水素密度が飽和した．重水素の蓄積量が捕獲
サイトの密度と等しいと仮定すると，試料表面付近での捕獲サイトの密度はタングステンの原子数に対して〜0.014
traps/W（〜1.4％）と求められる．この領域での照射損傷
量は〜1 dpa であることから，トラップサイトの生成率は〜1.4 ％/dpa と評価できる．一方，深さ〜1 μm での重水素蓄積量は，1.6×1025 D/m3 の重水素照射量でも飽和しな
図３

ヘリウムを照射したステンレス鋼中の重水素濃度分布．

図５
図４

ステンレス鋼中に生成したトラップの平衡定数．

６８７ピークで 4.8 dpa の照射損傷を形成したタングステンの重水素密度の深さ分布．Displacement は TRIM コードで計算した，300 keV H‐で形成される照射損傷の分布．

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

かった．これは，照射損傷の形成に使用した軽水素がトは見られない．しかし，１０5 秒（２５０ショット）を超えたあ

ラップサイトに蓄積したためであった．そこで，捕獲サイ

たりから，14 MeV 中性子の照射損傷による蓄積量の増加

トから脱離した軽水素が再捕獲されないと仮定し，深さ〜が顕著に現れ始めた．ITER 運転終了時点（４００秒運転を

1 μm 付近の重水素密度の変化について指数関数を用いて

２５０００ショットと仮定）では，14 MeV 中性子による照射損

フィッティングすることにより，飽和重水素密度を求め

傷がない場合にはトリチウムの蓄積量は〜8.0×1024 atoms

27

3

た．その結果，飽和重水素密度は（1.3±0.2）×10 D/m と（〜40 g）であるのに対して，照射損傷が形成されることで推定された．試料表面付近と同様に，重水素密度が捕獲サ

トリチウムの蓄積量が一桁以上増加し，〜1.2×1026 atoms

イトの密度と等しいと仮定すると，捕獲サイトの密度は2.1（〜600 g）となる可能性がある．これは真空容器内でのト±0.3 ％と求められる．この値から，〜4.8 dpa の照射損傷

リチウムの許容量に近い値である．

に 対 す る 捕 獲 サ イ ト の 生 成 率 は，0.4±0.1 ％/dpa と な
る．このことから，1 dpa 以上の照射損傷では，トラップサ

２．
４ ダストの発生と水素同位体蓄積への影響

イトの生成率は dpa に対して比例せず，飽和傾向にあると

!

いえる．

炭素ダスト形成のメカニズム
核融合研究において微粒子の生成・輸送過程の解明，微重水素深さ分布の測定後，TDS を用いて重水素の放出特粒子発生の抑制と除去方法の開発が重要な研究課題となっ性を調べ，TMAP7 を用いて得られた放出特性のシミュている．微粒子に関連してトリチウムを吸蔵した炭素微粒

レーションを行った．その結果，〜1.6 eV のエネルギーを子の飛散，炭素系微粒子の爆発，微粒子の装置ギャップ間持つトラップサイトが〜70 ％存在し，〜2.0 eV のエネル侵入による絶縁および気密性の劣化，高温炉心プラズマ中ギーを持つトラップ サ イ トが〜30 ％存 在 す る 可 能 性がでの微粒子の溶融，蒸発による多量の不純物発生などの問あった．

題が指摘されている．

これまで述べてきた実験結果を基に，TMAP７を用い直線型ダイバータプラズマ模擬試験装置を用いて，核融て，14 MeV 中性子照射損傷を受けた ITER第一壁タングス

合境界プラズマに相当する高密度重水素プラズマと炭素材

テンへのトリチウム蓄積量を評価した．その結果を図６に相互作用による炭素ダスト形成メカニズムを調べた［１４］．

示す．ITER 第一壁の面積は 700 m2，タングステンアー

炭素材としては，等方性黒鉛（東洋炭素：IG４３０U）を用い

マー材の厚さは 1 cm，温度は 200 ℃と仮定した．トラップ

た．図７（a）は，重水素プラズマ照射後の炭素材 表面のサイトの生成率は〜1.4 ％/dpa を用いた．照射損傷はアー

SEM 写真である．表面温度は約 800 K 程度である．図より

マー材の深さ方向に均一に形成されるとした．トラップエ

球状の炭素微粒子が多数形成されていることがわかる．こネルギーは〜1.6 eV および〜2.0 eV とし，これらのトラッの炭素微粒子の内部モルフォロジーを，半導体プロセス観

プサイトが７：３の割合で形成されると仮定した．入射粒測に用いられる FIB（Focused Ion Beam）装置を用いて観子のフラックスやエネルギーは Roth らの結果
［１３］に従っ測した．図７（b）‐（d）
は，ガリウムイオンビームによる炭た．図６に示すように，放電時間が105 秒（２５０ショット）以下の場合には，14 MeV 中性子照射により照射損傷が形成されたとしても，これによるトリチウムの大きな蓄積増加

図６14 MeV 中性子照射損傷を受けた ITER 第一壁タングステン
へのトリチウム蓄積量の変化．第一壁への照射損傷の影響のみが考慮され，ダイバータ部への照射損傷の影響は考慮されていない．破線は真空容器内でのトリチウムの許容量を示す．

図７ （a）
重水素プラズマ照射により炭素材表面に形成され微粒子の電子顕微鏡写真（SEM 像）．表面温度 Ts ~600−700 K，入射イオンエネルギー Ei 〜 13.4 eV，イオン照射量 F 〜 3.4
（b）
‐
（d）
FIB 装置で観測 さ れ た 微 粒 子 の SIM
×1026m−2，
像．

６８８

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Y. Ueda et al.

素微粒子のエッチング 過 程 の SIM 画 像 で あ る．こ れより，炭素微粒子の内部は稠密ではなく，細かい網目状のセル構造により構成されていることが初めて明らかになった．以上の結果は，観測された炭素微粒子は気相中で生成されているのではなく，表面反応により徐々に成長していることを示している．また内部のセル構造に伴い多量のガスを内包している可能性がある．製作したTDS装置を用いて，今後炭素系ダストの水素吸蔵特性を調べる予定である．
"

タングステンへのヘリウム照射によるダスト発生機構
現在，次期核融合装置のプラズマ対向材料として，水素同位体との化学反応がなく高い熱負荷に耐えられる高融点材料であるタングステンの使用が検討されている．
タングステンは水素原子や核融合反応で生成されるヘリウム原子などの軽元素に対して非常に大きなスパッタリン
グ閾値エネルギーを持つため，これまで水素やヘリウムプ
ラズマ照射では損傷しないと考えられていた．しかし最近の実験研究により，スパッタリング閾値エネルギー以下のヘリウムプラズマ照射によっても，タングステン材料が損傷することが明らかとなった［１５］．さらに，材料表面温度とヘリウムイオンの照射量を変化させることにより，様々なナノ繊維構造を有する表面変形が観測されている．これ
らのヘリウムプラズマによる照射損傷に伴いタングステン
ダストが形成される．
ナノ繊維構造が形成されたタングステンにルビーレー
ザーにより過渡的な熱負荷を印加したところ，図８（a）の

図８ （a）
ナノ繊維構造を有するタングステンに熱パルス（ルビーレーザー）を印加した時に形成されるタングステンダ
スト，（b）
結晶粒の放出により形成されたタングステンダ
スト．

ような球状のタングステンダストが形成された［１６］．これはナノ繊維構造形成により表面の熱拡散係数が著しく低下
しているため，ルビーレーザー照射により表面が溶融したと考えられる．
一方ヘリウムのバブル／ホールが形成されたタングステ

ラズマ回転流によるイオンドラッグ力を受けて径方向弱磁

ン材に重水素プラズマを照射したところ，結晶粒が放出さ場側への輸送が増加するという結果が得られた（図９れ，タングステンダストとなることが観測された（図８（a））．また観測されたダスト粒子の軌道解析を行い，その（b））．これはヘリウムバブルは粒界に沿って多く発生す速度変化も明らかとなった（図９（b））．

るため，重水素プラズマ照射により粒界部が剥離し，結晶２．
５ 実機における壁材料の損耗・再堆積と再堆積層の水素同位体蓄積・放出挙動

粒が放出されたと考えられる．
#

実験室プラズマにおけるダストの運動!

プラズマ中での微粒子の輸送過程の理解も重要である．

JT‐６０U における炭素堆積層の形成と水素同位体蓄積

基礎プラズマでは，中性ガスとの摩擦力や電界による力がJT‐６０U における炭素の損耗／再堆積と水素同位体の蓄主であるのに対して，核融合プラズマでは，プラズマ流と積は，JT‐６０U が基本的に 570 K で運転されてきたため，室の摩擦力が主であると考えられている．発生したダストを温付近で運転されているほとんどのトカマク装置や，ダイ

安全に除去するためにダスト輸送の理解と制御が必要不可

バータが水冷されていたJETの実験結果とはやや異なって欠となる．

おり，ITER や核融合炉でのトリチウムの蓄積量の評価に

トロイダルダイバータ模擬試験装置 NAGDIS-T によっ

不可欠なものとなっている．これまでに，ダイバータ領域て曲率を持った磁力線に沿うヘリカル状の直流高密度プラでの炭素の損耗堆積［１７］，および水素同位体の蓄積等［１８］ズマを生成し，その中に真空容器上部からダスト粒子を導がかなり詳細に調べられているが，タイルギャップやトロ

入してダスト輸送に磁場構造やプラズマの流れがどのよう

イダル方向の非対称性など課題も残されている．ここでに影響するかを調べた．マッハプローブによってプラズマ

は，これまで得られてきた結果を簡単に紹介し，今後このの流れを計測し，高速掃引４ピンプローブによってプラズ

プロジェクトでの目標達成にさらに必要な残された課題にマパラメータの２次元分布の計測を行っている．

ついて概観する．詳細はレビューとしてまとめられておマッハプローブによってプラズマの "!!ドリフト回転

り，Suppl. Nucl. Fusion［１９］にて出版される予定である．

が観測され，真空容器上部から混入されたダストがそのプ! JT-60U ダイバータ領域でのプラズマ対向炭素タイル"

６８９

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

図１
０ JT-60U 両側排気 W 型ダイバータの損耗／再堆積のポロイ
ダル方向の分布［１
７］，（正は再堆積層の厚さ，負の厚さは損耗厚さを表す）．

図９ （a）
高速カメラで観測されたダスト軌道，（b）
各ダストの速度変化．

の損耗／再堆積
図１０にダイバータ領域でのプラズマ対向炭素タイルのポ
ロイダル方向の損耗再堆積分布を示した［１７］．外側ダイ

図１
１ JT-60U 両側排気 W 型ダイバータとして使用された黒鉛タ
イルの水素（H+D）の蓄積量の比較（ID，DM.，OD はそれ
ぞれ内側ダイバータ，ドーム，外側ダイバータタイルから採取した試料，BP はドーム両側のバッフルプレートから採取した試料）［２
２］．

バータタイルは概ね損耗されており，内側ダイバータタイルが再堆積層で覆われているのは，JET や ASDEX 等のダイバータ装置で見られている結果とほぼ同様である．図は，両側排気ダイバータの結果であるが，片側（内側）排気ダ
イバータの結果も損耗再堆積分布はほぼ同様である．ただ比較した［２１‐２３］．図からわかるように，再堆積領域では，

し片側排気の場合は内側ドームタイルが再堆積になってお

損耗領域よりも明らかに水素蓄積量が多くなっている．まり，外側から内側に向かった排気の流れにそって，炭素不た外側ドームの再堆積層の方が，内側ダイバータタイル上純物が移動していることが示唆されている．このような分の再堆積層よりも水素蓄積が多いこともわかる．再堆積層

布はトロイダル方向に一様であると仮定し，内側ダイバーの中の水素濃度は（H+D）/C 比で 0.05 以下で他のトカマク

タでの再堆積総量を評価すると，0.55 kg（10.7×1020 C/s）装置で報告されている値よりかなり小さい．また JT-60Uであり，同様に評価した外側ダイバータの損耗総量 0.34 kg

では DD 放電（重水素放電＋重水素ビーム加熱）の後には，（−5.7×1020 C/s）を上回る．不足分 0.21 kg（5×1020 C/s）

DD 放電で生成されたトリチウム（T）を除去するため，は第１壁が損耗されたものと考えられている
［１７，
２
０，
２１］．

HH 放電（軽水素放電＋軽水素ビーム加熱）が行われてい実際外側第１壁を観察したところ，そのほとんどは損耗さる．このため，図からわかるように，DD 放電で試料中に蓄れていることが確認されたが，炭素輸送質量のバランスは

積 さ れ て い た D が HH 放 電 中 に H に 置 き 換 え ら れ る．

まだ確認されていない．外側ドームウイングタイルは再堆

JT-60U のダイバータ温度は，放電中に 900 K 以上に上昇す積になっている．特にタイル底部，排気口に向いた側ではるため，D と H の同位体交換効率は高く，H の蓄積が，全再堆積が著しい．これは外側ダイバータで損耗された炭素体の蓄積量の 2/3 以上になっている．この同位体交換は，が，プラズマを経由しないで，直接再堆積したもの考えら

再堆積層でも同じように起こっており，実際の DT 放電後れ，炭素の輸送に関する新しい知見であり注目を集めていに DD 放電を行うことにより，壁に蓄積された T を効率よる．

く取り出すことができるものとして期待されている［２２］．

! JT-60U ダイバータ領域での水素同位体の蓄積#"#

図１１に，ダイバータ領域の炭素タイル中の水素蓄積量をJT-60U の炭素損耗／再堆積および水素蓄積の特徴
JT-60U は，通常 570 K とかなり高温で運転されていたた

６９０

Project Review

2. Experimental Studies on in-Vessel Tritium Inventory in Complicated Environment of Fusion Reactors

Y. Ueda et al.

め，他の多くのトカマク装置とはやや異なった結果が得らを上昇させた），粒子バランス法により容器内の重水素蓄れている．再堆積層の温度が高くなっているため水素蓄積

積量を導出した．同様の実験を壁温（ベーキングの設定温が小さいだけでなく基板へ密着性がよいため剥がれにく度）80 ℃，150 ℃，および 300 ℃でも行った．図１２には，最い．また空気中に取り出してもほとんど変化しない（酸化初のショットを基準にして，あるショット開始前までに蓄されにくい）．さらに D が効率よく H に置き換えられてい積された重水素数を示す．外側ダイバータプラズマが接触る．炭素材料を DT 炉で使用することをためらわせている，状態にあるショット（図では塗りつぶした記号で示す，グ

水素蓄積が多い，再堆積層が剥がれやすくダストになりや

リーンワルド密度に対するプラズマ密度割合〜５０％）を繰

すい，T が除去し難い等の欠点を軽減するものであり，W

り返している間では，壁温の違いによって重水素蓄積量のに頼らざるを得ないと考えられている DT 炉に炭素の可能変化に違いが見られる．すなわち，重水素蓄積量は，壁温
300 ℃では常に減少するが，壁温 150 ℃では緩やかに減少性を開く結果となっている．
炭素材への水素の蓄積を定量的に評価するためのモデル

し，一方，壁温 80 ℃ではほとんど増減しない．ここで解析化，定式化が，今後の課題であり，またプラズマに晒されの対象とした３０秒 H モード放電では，外側ダイバータ板なていないタイルギャップや，遠隔地での炭素の再堆積およどプラズマの照射によってタイルの温度上昇が著しい場所

び水素の蓄積の解明も残されている．

から重水素が放出される一方で，温度上昇が小さい第一壁!

領域などでは重水素が吸蔵されると考えられる．炭素材に炭化水素の発生とグローバル粒子バランス
トカマク実機の容器内で の 水 素 蓄 積 量 を 測 定 するに吸蔵可能な水素数は低温で多く高温で少なくなるためは，１．実験終了後に真空容器内からタイルを取り出し，タ［２４］，壁温 80 ℃では重水素の吸蔵と放出がバランスし重イルに吸蔵されている水素量を測定する方法（以下，タイ

水素蓄積量が増減しなかったが，壁温 300 ℃では放出が多ル分析法），２．真空容器への水素の入射量と排出量の差かく吸蔵が限られていたために全体として重水素蓄積量が減ら真空容器内に残留した水素量を測定する方法（以下，粒少する傾向になったと解釈される．

子バランス法）などがある．これらの方法による容器内の他方，外側ダイバータプラズマが非接触状態にある

総水素蓄積量の測定結果を比較すると，概して，粒子バラショット（図では白抜き記号で示す，グリーンワルド密度

ンス法による測定値がタイル分析法による測定値を大幅にに対するプラズマ密度割合＞70％）では，重水素蓄積量は超える場合が多い．本研究では，統一された実験条件でこ壁温によらず上昇傾向を示す．図１３には１ショットあたり

れらの分析法による測定値を比較することによって，両者の外側ダイバータでのメタン発生量を重水素蓄積量に対しの不一致を解決し，水素蓄積量の精度の高い評価と水素蓄て示す．外側ダイバータが接触状態から非接触状態になる

積機構の解明を目的として研究を進めている．

と密度の上昇とともに，１ショットあたりの重水素蓄積量

ここでは粒子バランス法による重水素蓄積量の測定結果

およびメタン発生量は増加する．ここで，１ショットあたについて述べる．粒子バランス法とは真空容器壁を境界とりの重水素蓄積量に対するメタン発生量の関係は図１３の実した粒子（重水素）の流入と流出のバランスの式から容器

直線に沿うと仮定し，さらに発生したメタンが重水素と供内部の重水素蓄積量を導出する方法である．

堆積し，その堆積層中の炭素数に対する重水素数を 0.4 お
よび，その再堆積層のうち 90％ が損耗せずに残ったとする#!!
#"""%)&$"+$#!"*,(*$#!"
-!
'
'

（１）

と，容器内に蓄積した重水素のうちほぼすべてが再堆積層に含まれると評価される．

ここで，! はプラズマまたは中性粒子として気相中に存ここで評価した炭素との供堆積による重水素蓄積量を確在する重水素数，"%)&$"+$#はガスパフ，中性粒子ビーム，なかめることを目的に，JT-60U の最終ショットを含む最後

どによって容器内へ単位時間あたりに入射される重水素の１２ショットには，外側ダイバータより化学スパッタリン

数，"*,(*$#はクライオポンプなどによって容器外へ単位時間あたりに排出される重水素数，および "-!''は容器内のタ
イルに単位時間あたりに吸蔵される重水素数である．定常状態では上式の左辺をゼロとみなし，また右辺の第一項および第二項は測定可能であるので，それらの差から右辺の第三項 "-!''が導出される．さらに "-!''を放電中の時間について積分すると一放電での重水素蓄積量が，さらに放電中以外の時間（プラズマがない状態）についても積分することで，例えば，特定の一実験日あるいは特定の一実験キャンペーンでの重水素蓄積量が導出される．
実験は原子力機構の JT-60U にて行われた．主な放電条
件は，プラズマ電流 1.2 MA，トロイダル磁場 2.3 T，中性粒
子ビーム加熱パワー 8 MW（入射時間〜３０秒）であり，H
図１２ 放電数に対する容器内に蓄積した重水素数の変化．最初の放電開始前の蓄積量を基準（= 0）とした．

モード放電である．同一条件の放電を約２０ショット繰り返し（ただし約１０ショット以降では放電ごとにプラズマ密度
６９１

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009はエネルギーが高すぎるため，Be 体系中に試料を設置
し，中性子を減速させて反応率を高めた．
タングステンタイルと同じトロイダル位置での，タング
ステン再堆積量のポロイダル分布を図１４に示す．タングス
テンは，内側ダイバータ（ストライク点近傍），ドームトッ
プ，及びドームの外側ウイングに多く堆積していることが明らかになった．また，外側ウイング上のタングステン堆
積量のトロイダル依存性を図１５に示す．タングステンの堆
積は，タングステンタイルの近傍に局在していることが明らかになった．また，内側ダイバータ上の炭素とタングス
テンの共堆積層内で，タングステンの割合は約 1％ であった．タングステンタイルは，ポロイダル断面の１カ所に設
図１
３ １放電あたりの重水素蓄積量に対するメタン発生量．ne/neGW
はグリーンワルド密度に対するプラズマ密度の割合を示
す．記号の意味は図１
２と同じ．

置され，トロイダル周長の約 1/21 を占める（〜5％）が，炉壁全体の割合として考えるとごくわずかである．また，タングステンの損耗率は炭素の約 10−2 であり，これらを総合

13

的に考えると内側ダイバータ上のタングステン割合は非常

グによるメタン発生量と同程度の CH4 を入射した．今後，
13

タイルを取り出して，堆積層のうち上層の C を含む層にに大きく，タングステンがこの部分に局在している可能性

含まれている重水素数を定量的に測定し，上記の粒子バラが示唆される．今後，トロイダル方向の分布を詳細に測定

ンス法による評価結果と比較する予定である．約一年の実

し，タングステンの輸送についてより進んだ議論を行う予験キャンペーンでの比較ではなく，このように同一放電条

定である．

件の限られたショット数でのタイル分析法と粒子バランス

外側ウイング上のタングステンの堆積については，Ａ０２法の評価結果の比較は少数の例外を除くと世界的にも行われていない．両者の比較によって，特に再堆積層での重水素蓄積量の評価精度の向上とともに再堆積層の形成条件などの理解が進むと期待される．これは ITER でのトリチウ
ム蓄積量の予測精度の向上につながり，炭素材ダイバータ
でもトリチウム蓄積量を許認可の上限値以下に抑えられる
か，などダイバータの材料選択に関わる重要な知見となる．研究成果を ITPA（国際トカマク物理活動）など国内外の専門家が集結する会合でも積極的に発表する予定である．
!

タングステンの損耗と再堆積
炭素材料を壁材料として用いた場合は，すでに示したよ

うに再堆積層中のトリチウム蓄積が問題となる．その際，損耗された炭素がプラズマ中をどのように輸送され，どこ
図１４ タングステンの再堆積量のダイバータ部のポロイダル分
布．タングステンタイルと同じトロイダルセクションのデータ（P-8 セクション）．

に堆積するかを理解することが大変に重要である．しかしながら，不純物の輸送機構は大変に複雑であり，理解をより深めて実機での現象を評価するためには，様々な不純物の輸送特性を知り，その機構の解明，適切なモデリング，
およびシミュレーションコードの開発が必要である．
JT-60U で は２
００３年 の 実 験 よ り，タ ン グ ス テ ン を コ ー
ティングしたタイルを外側ダイバータに設置し（トロイダ
ル周長の約 1/21），タングステンのコアプラズマ中での輸送，および炉内再堆積分布について研究を進めている．特に炭素タイル上に炭素とともに再堆積したタングステンの堆積量については，世界で初めて放射化分析法を用いて測定を行い，精密な測定を行うことに成功している［２５］．放射 化 分 析 で は，原 子 力 機 構 の FNS（Fusion Nutronics
Source）を利用した．炭素タイル上の微量のタングステン
を高感度で分析するためには，低速中性子（50 eV 以下）の吸収反応（186W（n，g）187W）を利用することが必要である．

図１５ ドーム外側ウイング上のタングステン再堆積量トロイダル
分布．

このためには，FNS で発生する 14 MeV の核融合中性子で６９２

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Y. Ueda et al.

班が行ったダイバータの不純物輸送シミュレーションの結果より，ダイバータのストライク点をタングステンタイル上においた放電で，密度の低いプライベート領域をタング
ステン原子がイオン化せずに通過し，堆積した可能性が指摘されている．一方，インナーダイバータのストライク点
近傍のタングステン堆積については，実験結果を再現できるシミュレーション結果は得られておらず，今後さらに研究を進める必要がある．

２．
６ 壁材料中の水素同位体除去!

重水素除去実験
炉内トリチウムインベントリの低減および水素リサイク

リング制御のため，グロー放電等による水素同位体の除去が必要である．このため，まずグロー放電装置［２６］のライナー（316L SS）に重水素を保持させて，希ガス（He，Ne，

図１
６ ネオングロー放電中の水素分圧の時間変化．

Ar）のグロー放電を行い，どの程度除去できるかを測定した．放電圧力は 8 Pa，放電電圧は２３５‐375 V，１回の放電時
間を 2 h とした．重水素放電を行ってライナー中に重水素を保持させた後，He，Ne，Ar グロー放電を行った．残留
ガス分析（RGA）による分圧測定から，ガス保持量と脱離量を求めた．
"

実験結果
重 水 素 放 電 後 の 316L SS の 重 水 素 保 持 量 は 4.8×1020

D/m2 となり，軽水素の保持量4.1×1020 D/m2 とほぼ同程度であった．重水素放電後に Ne または Ar グロー放電を行った場合の装置内の分圧変化をそれぞれ図１６および図１７に示す．Ne および Ar グロー放電の除去率は各々 24％ および１２％であり，Ne のほうが効果があった．以前に実施した軽水素除去においても Ne 放電の方が効果的であり，その値（２８％）も同程度であった［２７］．Ar 放電においては，ス
図１７ アルゴングロー放電中の水素分圧の時間変化．

パッタ損耗が大きいため再堆積層が形成されやすく，重水素除去効果が小 さ く な る た め で あ る［２８］．一 方，He グ
ロー放電で重水素保持量を低減する実験では，D2 と He

は Ar グロー放電が効果的である［２７，２８］．

を同時測定でき四重極質量分析計を用いて RGA 分析した．

２．
７ まとめ

He では重水素保持量を約 45％ 除去できた．これは，Heではスパッタ堆積層が形成されにくいこと，およびDとHe

核融合炉内のトリチウム蓄積量の推定，およびその除去の注入深さが同程度であることによる．

を目的として進められている計画研究 A０１班の研究現状を

ITER ではまず軽水素放電を行い，次いで重水素放電を紹介した．その概要は以下のとおりである．

行い，DT 放電へと移行する．例えば，重水素放電を行う前

１．イオン同時照射環境下（重水素，炭素，ヘリウム）でには，保持されている軽水素を除去しておく必要がある．

は，不純物イオン（炭素，ヘリウム）の存在によりタ

軽水素グロー放電の後に実施した重水素グロー放電では軽ングステンのブリスタリング発生に大きな影響がある

水素の８６％が除去された．したがって，数時間の重水素グことが明らかになった．ブリスタリングは，水素同位

ロー放電により，表面層（数 nm）の軽水素の除去が可能で体の局所的な集積により生ずることがわかっているのある．内部から表面への軽水素の拡散を考えると，数１０時

で，本結果よりタングステン中のトリチウム蓄積量を間の置換放電が必要と判断される．

推定する際には，イオン同時照射下での現象の理解が重水素保持量に対して，He，Ne，Ar の保持量は各々１必要であることがわかった．今後は，重水素透過実験

桁，２桁，３桁小さな値となる．He 保持量は重水素保持量等を行い，同時照射により生じる表面改質層が重水素に対して比較的大きく，He 放電洗浄中に壁にかなり保持

放出・拡散挙動に与える影響を定量的に評価する．

される．この He が主放電中に混入すると閉じ込め特性も

２．中性子照射損傷を模擬するため，高エネルギーイオン

イオン加熱条件も違ってくる．したがって，He 保持量の低ビーム（H，He）により照射損傷を与えたオーステナ

減が必要である．Heの除去に対しては，D2 グロー放電ではイト系ステンレス鋼，およびタングステンについて，

ほとんど効果はない［２６］．He 除去に対しては，Ne あるい

重水素プラズマ，あるいは重水素イオンビームにさら
６９３

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

条件を明らかにする．

して重水素を注入し，捕獲サイトの生成率（はじき出
し原子数に対する捕獲サイト数）を求めた．オーステ

５．ステンレス鋼（３１６LSS）に対し，グロー放電で重水素

ナイト鋼では，H と He 照射（0.8 MeV）試料を比べる

を注入し，He，Ne，Ar によるグロー放電で重水素除と，He照射の方が捕獲サイト生成率が１桁大きく（4.7

去効率を調べたところ，He が最も多くの重水素除去

×１０−３），照射イオン種が捕獲サイト生成に影響してが可能であった．また，He 放電後は壁に He が多く蓄いることが示唆された．また，タングステン（0.3 MeV積されるため，さらに Ne や Ar 放電による He 除去が-H 予照射）の捕獲サイト生成率は 1.4×10−2 であった．

必要である．今後は，タングステン壁について同様の

また，この捕獲サイト生成率を仮定して，ITER の第研究を行い，ITER のタングステン壁中のトリチウム

一壁のトリチウム蓄積量を求めると，照射損傷がないの有効な除去方法について研究を行う．

場合に比べ，１桁以上増加することが示された．今後
は，照射量依存性や温度影響のデータを取得し，また最終的には，これらの実験結果を基に，A０
２班のシミュ

他の研究グループのデータも参照しながら，14 MeV

レーション研究と協力し，ITER や原型炉でのトリチウム

中性子照射損傷の影響をより精密に評価する．

蓄積の評価，およびトリチウム除去法の検討を行う．

３．高密度プラズマと炭素材（重水素プラズマ），あるいはタングステン材（ヘリウムプラズマ）が相互作用し参考文献ている場合のダスト形成メカニズムを調べた．高密度［１］N. Ohno et al., J. Nucl. Mater. 363-365, 1153 (2007).
［２］M. Baldwin et al., J. Nucl. Mater. 390-391, 886 (2009).
［３］M. Miyamoto et al., Nucl. Fusion 49, 065035 (2009).
［４］V. Barabash et al., J. Nucl. Mater. 313-316, 42 (2003).
［５］R. Doerner et al., Nucl. Fusion 49, 035002 (2009).
［６］S. Rosanvallon et al., J. Nucl. Mater. 390-391, 57 (2009).
［７］T. Shibahara et al., J. Nucl. Mater. 337-339, 654 (2005).
［８］Y. Ueda et al., Nucl. Fusion 44, 62 (2004).
［９］Y. Ueda et al., J. Nucl. Mater. 386-388, 725 (2009).
［１０］N. Yoshida et al., J .Nucl. Mater. 337-339, 946 (2005).
［１１］H. Iwakiri et al., J. Nucl. Mater. 307-311, 135 (2002).
［１２］M. Fukumoto et al., J. Nucl. Mater. 390-391, 572 (2009).
［１３］J. Roth et al., J. Nucl. Mater. 390-391, 1 (2009).
［１４］N. Ohno et al.,J. Nucl. Mater. 390-391, 61 (2009).
［１５］N. Ohno et al., J. Nucl. Mater. 363-365, 1153 (2007).
［１６］S. Kajita et al., Nucl. Fusion 47, 1358 (2007).
［１７］Y. Gotoh et al., J. Nucl. Mater. 357, 138(2006).
［１８］T. Shibahara et al., J. Nucl. Mater. 357, 115(2006).
［１９］T. Tanabe et al., Suppl. Nucl. Fusion, to be published.
［２０］K. Masaki, T. Tanabe and Y. Hirohata, Nucl. Fusion 47,
1577(2007).
［２１］T. Tanabe et al., Physica Scripta, to be published.
［２２］T. Tanabe, K. Sugiyama, T, Shibahara et al., J. Nucl. Mater. 390-391, 705(2009).
［２３］M. Yoshida et al., J. Nucl. Mater. 390-391, 635(2009).
［２４］W. Moller, J. Nucl. Mater. 162-164, 138 (1989).
［２５］Y. Ueda et al., Nucl. Fusion 49, 065027 (2009).
［２６］T. Hino et al., Fusion Eng. Des. 72, 339(2005).
［２７］Y. Yamauchi et al., J. Nucl. Mater. 390-391, 1048(2009).
［２８］T. Hino et al., Vacuum 83, 493(2009).

重水素プラズマにさらされた炭素材表面には球状のダストが形成され，ダスト内部の観察から表面反応により成長していることが明らかになった．また，タング
ステン材をヘリウムプラズマで照射するとナノ繊維構造が形成され，この構造はパルスレーザーによる過渡的な熱負荷でタングステンダストに容易に変化することがわかった．今後は，これらのダストの重水素リテ
ンションについて調べる予定である．
４．JT-60U における壁材料の損耗・再堆積，およびそれに伴う重水素リテンションについて調べた．ダイバー
タ領域では，外側ダイバータは損耗領域で，内側ダイ
バータが再堆積領域である．タングステンの輸送もほぼ同様の傾向を示した．再堆積領域に主に水素同位体は吸蔵されるが，その（H+D）/C比は0.05以下と他のトカマク装置に比べ非常に小さい．また，実験期間の最後に行われる H 放電により，再堆積層中の D が効率よく除去されている．さらに，粒子バランスより炉内の重水素蓄積量を推定した．接触プラズマ条件では，壁温度が 80 ℃から 300 ℃に上がると重水素蓄積量が，ほぼ変化のない状態から減少に転じた．一方，非接触プ
ラズマでは，重水素蓄積量は壁温によらず上昇傾向を示した．今後は，JT-60U の最終１
２ショットで外側ダイバータより入射した13CH4 の堆積層中の重水素蓄積量と，粒子バランス法による蓄積量を比較して，再堆積層での重水素蓄積量の評価精度を高め，再堆積層形成

６９４

J. Plasma Fusion Res. Vol.85, No.10 (2009)６
９５‐７０３

プロジェクトレビュー 核融合炉実現を目指したトリチウム研究の新展開

３．核融合炉のトリチウム蓄積・排出評価のための理論
およびシミュレーションコードの開発
大 宅 薫１），井 内 健 介１），清 水 勝 宏２），滝 塚 知 典２），川 島 寿 人２），星 野 一 生２），畑 山 明 聖３），
藤 間 光 徳３），冨 田 幸 博４），河 村 学 思４），芦 川 直 子５），田 中 康 規６），小 野 忠 良７），村 本 哲 也７），
剣 持 貴 弘８），中 村 浩 章４），伊 藤 篤 史４），加 藤 太 治９）１）

徳島大学大学院ソシオテクノサイエンス研究部，２）日本原子力研究開発機構核融合研究開発部門，

３）慶応大学理工学部，４）核融合科学研究所シミュレーション科学研究部，５）核融合科学研究所大型ヘリカル研究部，
６）
金沢大学理工研究域電子情報系，７）岡山理科大学総合情報学部，８）同志社大学生命医科学部，
９）核融合科学研究所連携研究推進センター（原稿受付：２
０
０
９年８月２
７日）

Keywords:
computer simulation, tritium inventory, plasma wall interaction, co-deposition, integrated modeling, divertor,
integrated divertor code, tungsten, SOL, dust, diffusion, fluence dependence, molecular dynamics,
chemical sputtering, first principle, radiation defect３．
１ A０２班計画研究の概要

研究では，境界層・ダイバータプラズマとプラズマ・材料

核融合炉壁における燃料トリチウムの蓄積および放出挙相互作用関連コードを開発する研究者の連携研究によっ

動には，プラズマ化したトリチウムの対向壁材料内への注て，１）炉内プラズマ中のトリチウム輸送と対向壁への蓄入，捕獲，拡散，再放出のような材料自体のローカルな特積と放出，２）ダスト粒子の炉内プラズマ中の挙動とトリ性が関係する．一方，プラズマ照射によってスパッタされチウム蓄積，３）プラズマ対向材料のトリチウム蓄積と放た壁不純物がプラズマ中を輸送されるため，対向壁表面に出に係るコード開発を進めている．さらに，実験を中心と形成する再堆積層中へのトリチウムの蓄積（トリチウム共する A０１班とも連携して，基礎実験データに基づくシミュ

堆積）といった，核融合炉内のプラズマ，特に，ダイバー

レーションモデルの構築や実機実験データ解析によるシ

タ・境界層プラズマ中のトリチウムや不純物の輸送に関係

ミュレーションコードの評価を行いながら，トリチウムのしたグローバルな過程も関与する．また，第一壁にベリリ

炉内蓄積量と炉外への排出速度とを定量評価できるシミュ

ウム，ダイバータの上部バッフル板とドームにタングステ

レーションコードを開発している（図１）．

ン，ストライク点周辺に炭素繊維複合材料（CFC）を用い

本章では，これら研究の現状を報告し，今後の課題につる次期核融合装置 ITER では，これら異なった材料の混合

いて述べる．

やそれらのトリチウム共堆積への影響が，炉内トリチウム
らに，トリチウム共堆積の問題は再堆積層の剥離やトリチ

３．
２ 炉内プラズマ中のトリチウム輸送と対向壁への蓄積と放出ウムを含んだダストの発生へと発展する．したがって，ト!

蓄積量の定量評価に大きく影響すると考えられる［１］．さプラズマ・壁相互作用コードによるトリチウム蓄積評価（EDDY）

リチウムの炉内の蓄積量や炉外への排出速度を定量評価す
るには，トリチウムプラズマとプラズマ対向壁とのローカ

現在の ITER の材料選択では，装置内のトリチウム蓄積

ルな相互作用と境界層プラズマやダイバータでのトリチウ

量は特に内側ダイバータやプラズマに晒されない領域でのムや不純物のグローバルな輸送現象の双方に係る詳細な理

炭素との共堆積によって支配される．CFC ダイバータ板へ解と，それらを自己無撞着に解析するシミュレーションの高粒子束トリチウムの照射によって化学スパッタリング

コードの開発が必要である．

が起こり，その際放出されたメタン等の炭化水素分子が解

これまで国内でも，個人ベースでプラズマと材料表面と離やイオン化などの原子分子過程を経てダイバータプラズの相互作用や，ダイバータ，境界層プラズマを取り扱う先

マ中に入り輸送される．これがダイバータ板や構造上プラ

進的なシミュレーションコードが開発されてきた．本計画

ズマに晒されない部分に再堆積される．この際，特に温度

3. Theory and Code Development for Evaluation of Tritium Retention and Exhaust in Fusion Reactor
OHYA Kaoru, INAI Kensuke, SHIMIZU Katsuhiro, TAKIZUKA Tomonori, KAWASHIMA Hisato, HOSHINO Kazuo, HATAYAMA Akiyoshi,
TOMA Mitsunori, TOMITA Yukihiro, KAWAMURA Gakushi, ASHIKAWA Naoko, TANAKA Yasunori, ONO Tadayoshi, MURAMOTO Tetsuya,
KENMOTSU Takahiro, NAKAMURA Hiroaki, ITO Atsushi and KATO Daiji
corresponding author’s e-mail: ohya@ee.tokushima-u.ac.jp

６９５!2009 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion Research

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

図１

ダイバータのプラズマ壁相互作用とトリチウム／不純物輸送．

の低い部分では炭素堆積層に多量のトリチウムが吸蔵される．EDDY コード［２］はプラズマイオン照射による壁材料の物理スパッタリングや化学スパッタリングによる損耗と，損耗された粒子のプラズマ中の原子分子過程を含む輸送，さらには壁への再付着あるいは反射を考慮して，プラ
ズマ対向壁表面の損耗・再堆積量を評価することができ
る．B2-EIRENE コードで計算した ITER 内側ダイバータ板
付近のプラズマパラメータと入射イオン束，ダイバータ板
表面の温度分布を仮定すると，Roth［３］の提案した化学ス
パッタリング損耗率の経験式（ただし，放出炭化水素はメタンとする）を用いて，EDDY コードで内側ダイバータ表
面の炭素堆積分布が計算できる．これに，炭素堆積層中に含まれるトリチウム濃度（T/C 比）を使って，内側ダイ
バータ板に蓄積されるトリチウム量を評価する．ストライ
ク点以外を摂氏百数十度とする表面温度分布を用い，炭素堆積層の D/C 比の経験式［４］を T/C 比に対して仮定する

図２と，図２のトリチウム蓄積分布の積分値として，33 mgT/s

ITERの内側ダイバータにおけるトリチウム蓄積量の予測シ
ミュレーション（リモート領域への堆積分も含んでいる）．

のトリチウム蓄積速度を得る．これは，ITER で 400 s 標準
DT 放電を５３回行うと，積算トリチウム量が管理制限値てダイバータ板上に形成されるベリリウム堆積層がトリチ

700 g に到達することを示している．ストライク点以外をウム蓄積に大きく影響する．ダイバータプラズマへのベリ

５００℃程度に加熱するとトリチウム蓄積量をかなり減らす

リウム混入割合が１％程度より高くなると，ベリリウムとことができ，５００回の放電まで可能になる．いずれにしろ，の共堆積がダイバータのトリチウム蓄積量を支配するようトリチウム蓄積量が管理制限値を超せば，その後，トリチになる．また，ベリリウムの堆積によって炭素からの炭化

ウム除去作業が必要となる．しかし，これら現状の蓄積予

トリチウム放出が大きく抑制されるとの報告もあり，ダイ測には以下の点に問題があり，より確かな評価を行うため

バータや境界層プラズマでのベリリウムの振る舞いと化学シミュレーションコードの改良を進めている．

スパッタリング へ の ベ リ リ ウ ム 堆 積 の 効 果 に つ い て，共堆積層へのトリチウム蓄積には炭素堆積層中のトリチ

EDDY と分子動力学コードで詳細な検討を行っている．化

ウム濃度（T/C 比）が予測評価値を大きく左右する．予測学スパッタリングは，損耗率が表面温度や入射粒子エネル

精度向上には，プラズマ対向壁それぞれの照射条件（入射ギー，入射粒子束に依存し，表面状態によって異なる再付

エネルギーと入射粒子束，材料表面温度など）でのさらな着特性をもつ炭化水素分子やラジカルを放出する複雑な過る実験データの蓄積が不可欠であり，A０
１班と連携を深め程である．メタンより重い炭化水素とラジカルの寄与，不そのモデル化を進めている．一方で，第一壁で損耗された純物イオンの同時照射による損耗率の変化，さらにはそのベリリウムがダイバータ領域へ流入してくる．これによっ

入射粒子束依存性の原因など，共堆積によるトリチウム蓄
６９６

Project Review

3. Theory and Code Development for Evaluation of Tritium Retention and Exhaust in Fusion Reactor

K. Ohya et al.

積量を評価する上で必要な特性についても，分子動力学シら，奥深くまで侵入していくことがわかった．また，タイミュレーションによる検討を進めている．一般に低エネル

ル表面を数度傾けることでギャップへの堆積を抑制できる

ギーの炭化水素分子は表面で反射しやすく，エネルギーがこともわかった［６］．

高くなるほど付着（あるいは注入）されやすいが，その特さらに，ここで我々が開発したコードと欧州で開発され性は分子種だけでなく，材料（炭素やベリリウムのようなた不純物輸送コード ERO とのベンチマークテストを行っ

低 Z 材料とタングステンのような高 Z 材料）によっても異た．プラズマ放電中にテストリミタと呼ばれる蒲鉾形ある

なる［５］．開発した炭化トリチウムと材料との相互作用を

いは楔形の小さな材料片から１３CH４などの炭化水素ガスを計算する分子動力学コードは，入射粒子の反射（付着）率と反射粒子種の予測に使用できるが，さらに，プラズマ対
向壁表面に形成される異なった材料の混合層や炭素堆積層のような表面も擬似的に作成でき（図３），核融合炉内の様々な表面条件での粒子・表面相互作用の評価が可能となった．
壁から損耗された不純物は再付着後も再損耗を繰り返し，炉内広範囲に輸送されるため，EDDY のような壁表面
近傍のプラズマ中での不純物輸送だけでなく，ダイバータや境界層プラズマ中の実装置形状に関係する炭素不純物の流れや，第一壁で損耗されたベリリウムの輸送のほか，ス
トライク点付近を CFC からタングステンに置き換えた場
合でも，損耗されたタングステンのダイバータや境界層プラズマ中での振る舞いも評価結果を左右する重要な要素である．このため，ダイバータや境界層でのプラズマ輸送
コードと EDDY のようなプラズマ・壁相互作用コードとの結合を進めているが，これについては次節でその現状を紹介する．
一方，CFC をプラズマ対向壁とする現在の大型トカマク
装置において，直接プラズマに晒されない対向壁タイル
ギャップ側面に多くのトリチウムが蓄積されている．このため，タイルギャップ近傍のプラズマおよびシース電位分
布を，斜め磁界中のラーモア運動を考慮した PIC コードで計算し，EDDY コードにギャップ構造とプラズマ分布を導入した．これによるギャップ内の炭素堆積分布の予測は，
TEXTOR 装置で実施された ITER タイル構造試験の実験
図４

結果を良く再現し（図４），ギャップ内に侵入した炭素原
子や炭化水素分子はギャップ側面での反射を繰り返しなが

図３

プラズマ対向壁タイルのギャップ内炭素堆積分布と実験結果との比較．

材料混合・再堆積層形成の分子動力学シミュレーション．

６９７

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

放出し，プラズマ中の不純物発光特性を解析した．両コー
ドとも１３CH４放出中に観測された CH（解離生成物）の二次
元発光分布を再現した［７］．一方で，観測されたテストリミ
タへの１３C の堆積率は非常に小さく（0.11％〜0.17％），これを両コードで再現するには，プラズマ中で解離したすべての炭化水素分子のテストリミタ表面への付着率をほとん
どゼロ（炭素原子のみが付着）とし，さらに再堆積した炭素の再損耗率を通常のグラファイトの１０倍程度と仮定する
必要があった．とくに前者は分子動力学コードで計算した
表面での炭化水素分子の反射率（１−付着率）とは矛盾す

図５る結果であり，他の表面物理化学過程も考慮しながら，核融合炉の複雑環境でのさらなる検討を進めている．
!

接触プラズマ中での C＋イオンの発生点 （a）
外側ストライ
ク点で発生した CD４の解離過程を IMPMC/EDDY で計算．
（b）
C の電離過程で近似．

炉内トリチウム蓄積評価のためのプラズマ輸送コードとの統合化

度，温度，流速の定常分布を求めている．しかし，粒子束，（SONIC/EDDY）−炭素壁−

熱流束は，本来炉心プラズマの閉じ込め特性によって決め

炉内トリチウムの蓄積には，トリチウムのダイバータ板

られる．逆に，ダイバータ特性は，中性粒子，不純物の炉や壁でのリサイクリングや，化学スパッタリングによる炭心への逆流，混入を通じて，炉心プラズマの閉じ込め特性

化トリチウムの発生，解離過程，再堆積や，物理スパッタに強い影響を与える．炉心とダイバータ特性の関連を明らリングによる炭素の発生が大きく関わる．これらは，ダイか に し，ト リ チ ウ ム 挙 動 の モ デ ル 精 度 を 上 げ る た め，

バータ板近傍での局所的な現象ではなく，リサイクリング

SONIC コードと炉心プラズマ輸送コード（TOPICS コード

については，炉心から流出するトリチウムフラックス量に［１０］および TASK コード［１１］）との結合を行っている．

強く依存し，SOL 領域でのプラズマの流れは，リサイクリ

こうした結合において問題となるのは，各コードは複数のングのみならず，不純物の輸送に大きく影響する．このた開発者により同時に改良されているため，独自性を保ちなめ，トリチウム蓄積の正確な評価には，プラズマ・壁相互

がら結合させる必要が有ることである．異なる複数のプロ作用を詳細に模擬する EDDY コード［２］と，炉心からダイグラムが Massage Passing Interface（MPI）によりデータ

バータ領域までのプラズマ，不純物輸送を扱うダイバータを必要に応じて交換し，協調して計算を進めるシステム

コードとの結合が必要となる．

（MPMD:Multiple Program Multiple Data）の開発を，核融原子力機構では，ダイバータでの粒子，熱輸送を解析す

合研との協力の基に行った．このシステムは，今後予定さるため，統合ダイバータコード SONIC（２次元プラズマ流れている材料表面の動的変化に対応した総合シミュレー

体：SOLDOR/２次元中性粒子輸送モンテカルロ：NEUT

ションコード開発の基盤となるものである．

2D/２次元不純物輸送モンテカルロ：IMPMC）の開発を"

炉内トリチウム蓄積評価のためのプラズマ輸送コードとの統合化行って来た［８］．その特徴は，プラズマと自己無撞着に不純物輸送をモンテカルロ法で解くことである．モンテカル（SOLPS/IMPGYRO/EDDY）−タングステン壁−

ロ法は，モデリングの自由度に優れるが，時間ステップ幅

炉内トリチウム蓄積評価にとって，燃料水素のみでなくが減速時間で強く制限されること，計算時間，ノイズの問

壁で発生する不純物をも含めた総合的，かつ，大域的な輸題等があった．これらの問題を克服し，IMPMC とダイ

送モデリングが不可欠となる．我々は ITER および原型炉

バータコードSOLDOR/NEUT2Dとの統合化に成功した［９］．

設計において，現在，有力な壁候補材の１つとなっている

ダイバータ板の損耗／再堆積の現象を詳細にモデリング

タングステンを対象として，大域的周辺プラズマ輸送統合

し た EDDY コ ー ド と

IMPMC コ ー ド と の 結 合 を 行 っ

コードの開発を進めている．タングステンについて，そのた．SOLPS コードを初めとして，これまでのダイバータ

ラーモア運動をも考慮し，周辺プラズマの大域的輸送を扱

コードでは，複雑な炭化水素の解離過程を，低エネルギー

えるコードは世界的にもほとんど例がない．ここでは以下の炭素の電離過程として近似している．IMPMC/EDDYのように段階的に，その開発を進めている．

を用いて，このモデルの妥当性を検証した．非接触ダイ

第１段 階（２００７年 度）：高 Z 不 純 物 輸 送（IMPGYRO）

バータにおいては，比較的良い近似であるが，接触状態で

コード［１２］と材料損耗・再堆積（EDDY）コー

は，解離過程途中の中性炭化水素のダイバータ領域中の広ド［２］の結合による材料表面およびその近傍のがりが大きく（図５），これまでの近似には大きな問題がモデル詳細化．第２，第３段階に向けての PC

あることを明確にした．また，接触，非接触を問わず，壁クラスタ上でのコード並列化／高速化．

での吸着率が小さいドームにおいては，反射を通して，X

第２段階（２００８〜２００９年度）：燃料水素プラズ マ輸送（SOLPS）コード［１３］との結合．

点近くまで炭素が広がり，主プラズマへの炭素の混入を増

第３段階（２００８〜２０１１年度）：実験との比較による物理

大させることを明らかにした．

モデルの検証と炉内トリチウムの輸送および蓄SONIC コードでは，炉心プラズマの境界でのイオンの粒積評価．

子束，熱流束を入力データとして与え，周辺プラズマの密
６９８

Project Review

3. Theory and Code Development for Evaluation of Tritium Retention and Exhaust in Fusion Reactor

K. Ohya et al.

図６は IMPGYRO-EDDY コードによる JT-60U タングス階にある．実際，この SOLPS-IMPGYRO-EDDY 統合コーテン実験［１４］の初期解析結果である［１５］．解析は，A０１班

ドを，ダイバータ板，第一壁，ともにタングステンで覆わとの連携のも と に進 め ら れ て い る（実 験 結 果 に ついてれた ASDEX-U トカマク装置に適用し，テスト計算を開始

は，２．
１．
３節（３） 図１４参照）．初期解析では，通常の磁場配したところである．

位と，X 点を通常より上に移動させストライク点をタング

以上のようにここで開発するコードを，複数の装置，ステンタイル上に当てた配位（W 実験配位）の２つの配位種々の実験条件に適用し，その妥当性評価を行い，最終的について行った．背景プラズマ分布は実験時のパラメータには信頼性の高い炉内トリチウム輸送・蓄積評価ツールのをもとに計算した SOLPS コードの結果を用いた．通常配構築に寄与していきたい．

位では，タングステンタイルから発生したタングステンの３．
３ ダスト粒子の炉内プラズマ中の挙動とトリチウム蓄積

平均自由行程は短く，発生直後にイオン化され SOL 上流へと輸送される．一方，図６に示すように，W 実験配位時に関する解析結果では，実験結果と同様に，外側ドームウィ

炉内でのダスト挙動を，ITER の周辺プラズマを背景プ

ング（赤）と内側ダイバータ（青）で顕著な堆積が見られラズマとして用いて調べた．このプラズマは重水素プラズ

る．外側ドームウィングの堆積は，プライベート領域のタ

マでコアプラズマから100 MWの熱入力がSOL領域に流入

ングステンタイルから中性粒子のまま直接付着したものでするため，SOL 境界でのプラズマ温度，密度がそれぞれある．内側ダイバータの堆積は，プライベート領域を抜け，

1.6 keV，3×1019 m−3 となっている．現状の核融合プラズ

内側セパラトリクス周辺でイオン化され，その後，磁力線マ装置でのダスト密度はほぼ 104 m−3 であり，荷電状態がにそって内側ダイバータ板へ到達したものによる寄与であ104 程度になったとしてもプラズマへの影響は少なく，ダる．

スト間の集団効果も無視できるので，単一粒子として運動

このように，実験と定性的に一致する堆積分布が得らしているとして解析した．ダスト粒子に働く力の主なもの

れ，その堆積にいたる輸送過程の一部が明らかになった．

はプラズマとの摩擦による力である［１６‐１８］．周辺プラズ

しかし，内側ダイバータ板について，堆積が最大となる位

マ領域ではプラズマは主に磁力線に沿った方向に流れてお置については実験結果と解析結果に比較的大きなずれが生り，第一壁近傍で生成されたダストはこのプラズマ流とのじている．このずれの原因は，今回の解析結果からは説明

摩擦によってトロイダル方向に運動しながらポロイダル流できない．実験との相違を説明しうる機構として，１）背によってダイバータ板に達する．ITER におけるプラズマ

景プラズマ条件（例えば接触状態・非接触状態など）によの接する第一壁近傍でのポロイダル方向のプラズマ流速度る輸送過程の変化，２）コア領域を通過する輸送，３）一を図７に示す．ここで内側ダイバータ板から外側ダイバー

度堆積したタングステンの再スパッタリング，４）ドリフ

タ板への方向を正に取った．セパラトリクス上部に停留点

トの効果などが考えられる．今後，これらを考慮し JT-60

が存在し，ダイバータ板で 1 km/sec 以上に達している．ダ

U の解析およびモデル妥当性の検証・改良を継続する．

イバータ板近傍で発生したダストはこのポロイダル流に一方，上記，第２段階で予定されていた背景プラズマ輸

よってそれが発生した近傍に再堆積すると考えられる．第送コード（SOLPS）との結合も順調に進み，計算プログラ

一壁起源のダストでダイバータ板上において最大に加速さムとしての結合を完了した．現在，「SOLPS-IMPGYRO-

れるのは停留点近傍で発生したものである．停留点から初EDDY 統合コード」として，インプリメントした物理モデ

期速度ゼロで弱磁場側ポロイダル流によって加速された大ルのより詳細，且つ，総合的な妥当性評価に着手できる段

きさが直径 1 μm の炭素ダストのポロイダル方向の速度変化を図８に示した．17.5 msec 間に 1.44 km/sec まで加速さ

図６

IMPGYRO-EDDY コードによる JT-60U タングステン実験の初期解析結果（ポロイダル方向のタングステン堆積分
布）
．

図７

６９９

ITER周辺プラズマでの第一壁近傍のポロイダル方向へのイ
オン流速．内側ダイバータ板から外側ダイバータ板への方
向を正に取っている．

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

ミュレーションがいろいろな条件を含むため，信頼性に欠けていることは否めない．現在，実験値が知られているMo
材中の D 原子の輸送係数を用いてリテンションの実験結果の再現を行っている．
W 材中の水素の拡散係数の実験値として D（T）＝4.1×−3

１０ exp（−0.39 eV/kT）cm2/s という式が知られているが［２１］，この値は数値計算に用いた式の値と比べ５桁程度
大きい．この実験値は，ITER のダイバータ板で予想される温度より高温の 1100〜2400 K での実験から得られたものであることと，W 材の製造方法により値が大きく異なる
可能性があることを考慮し，ITER と同様の製品もしくは製造方法による W 材中の水素同位体の拡散係数を測定す
図８

る必要があると思われる．また，W 材中の炭素蓄積量が増

第一壁近傍のポロイダル流停留点から速度ゼロで出発した
1 μm 炭素ダストのポロイダル方向速度の時間変化．

加した場合，炭素の拡散係数が炭素中の自己拡散係数に比べ小さいという拡散係数の濃度依存性も報告されておりれている．1 μm の鉄ダストの場合は 18.1 msec でダイバー［２２］，そのような条件が起こる可能性のある定常運転に向タ板に達し，1.17 km/sec まで加速されることがわかった．

けて，このような拡散係数等の濃度依存性も評価しておく

これらのダストはプラズマ電子の移動度が大きいために負必要があると思われる．

に帯電しているので，低速度である程度以下の大きさのダ

また，W 結晶中の水素同位体原子の拡散係数を分子動力

ストはダイバータ板前面のシース電界で減速され，壁に到学（MD）計算により求めた．結晶中の移動に必要なエネル

達する前に反射される．その大きさの限界は炭素，鉄ダス

ギーを得る確率は，古典論の範囲内ではマクスウェル−ボ

トでそれぞれ 3.22 nm，1.55 nm であることが明らかになっルツマン分布の高エネルギー側への広がりで決まるが，こた．

れは質量に依存しないので，H，D，T の間で拡散係数の値

今後は，初期速度，空間３次元挙動などの詳細を検討しに違いはほとんど見られなかった．MD 計算により得られて炉内でのダストの詳細な振る舞いを調べる．さらに，最た H 原子の拡散係数は実験値と比較して１桁程度小さく

終目的であるダストへのトリチウム蓄積量を求めるためになっていた．この結果は，水素同位体が原子としてトラッ

は，生成機構，ダストの温度変化等が必要となる．これら

プされる以外の高速拡散機構が存在することを示唆していの研究のために実験を中心とする A０
１班との共同研究を密る．

に行っていく．

さらに，ACAT-DIFFUSE コードの改良も行った．その! 約１" ２種類の入射粒子５倍程度の高速化を実現し$結果，$

３．
４ プラズマ対向材料のトリチウム蓄積と放出# DIFFUSE 部分で取り扱う拡を同時入射が可能となり，$! トリチウム輸送係数（拡散係数，再結合係数等）の評価

散方程式中のトラップの種類数を現行の２から６に拡張でITER のプラズマ対向材，特に，ダイバータ板は高熱流きた．

束かつ高粒子束のプラズマに照射されている．そのような今後は，輸送係数には実験値を用い，改良された ACAT-

条件下にある対向材中での入射粒子の減速過程と熱的過程

DIFFUSE コードによる，より実機に近い条件下での Wを扱えるのが ACAT-DIFFUSE コード［１９］である．この

材中のトリチウム蓄積の評価を行っていく予定である．

コードを用いて，100 eV D イオンを ITER のダイバータ材

MD による W結晶中の水素同位体原子の拡散係数を求める候補であるタングステン（W）材に照射した TDS 実験をシ

計算では，格子欠陥の導入など，より実機炉材に近い条件

ミュレートした［２０］．捕獲エネルギー下での計算を行う予定である．

密度比0.85 eV，2.2 eV，"0.05 D/W，0.01 D/W の２つのトラップ座を仮定

化学スパッタリングと炭化トリチウム放出

し，D 原子の拡散係数を D（T）＝1.0×10−8exp（−0.39 eV

炭素材料中のトリチウムの挙動をミクロな観点から調べ/kT）cm2/s（T：温度），W 表面での D 原子の再結合係数

るため，MD シミュレーション研究を行っている．MD のをKr＝1.2×10−25 /T1/2 exp（−（−0.59 eV）/kT）cm4/sと表最大の特徴は原子間の化学結合（共有結合など）を考慮しすと，実験結果をよく再現できた．これらの数値と輸送係て物質のダイナミクスを追えることにある．これにより，! イオン照射中の D2 熱再放射，反射，自己ス数を用いて，$

化学スパッタリングに代表されるような 100 eV 以下の低パッタリングによる各フラックスの値はほぼ同程度であエネルギーでの反応や，材料中の結晶構造の違いや欠陥に" イオン照射中における温度 300 K，473 K の W 材かる，$

よるトリチウム挙動の変化などを調べることが可能とな

らの D の積算放出フラックスはそれぞれ入射フルーエンス

る．このような MD の基礎となるのはモデル化された原子# W 材中に蓄積された D の総量はの 96％，99％ である，$間相互作用ポテンシャルであるが，原子の種類ごとに化学温度 300 K の場合は 473 K の場合より約６倍多い，などの的性質が異なるため，使用する原子に応じてポテンシャル

結果を得た．数値計算で用いた輸送係数は実験値ではなを準備する必要がある．炭素材料と水素の共有結合のポテ

く，TDS 実験を再現することから求めたものであり，シンシャルに関しては幸いなことに，１９９０年代のフラーレン
７００Project Review

3. Theory and Code Development for Evaluation of Tritium Retention and Exhaust in Fusion Reactor

K. Ohya et al.

やカーボンナノチューブの研究のために Brenner らが開発を行っており，これを用いた［２３，２４］．炭素材では，グラファイト層を形成する共有結合に加えて，層間に働く分子間力相互作用が必要である．これに関しては我々が独自のポテンシャルモデルを提案し，プラズマ対向壁として使われる炭素材料のシミュレーションが可能となった［２５］．
これらのポテンシャルを用いて MD 計算を行い，グラ
ファイト材料の表面層の結晶構造の違いによってトリチウ
ム入射による化学スパッタリングのメカニズムが大きく変わることを明らかにした．グラファイト表面の構造として，結晶軸の向きにより典型的に三種類の異なった面構造が考えられる．まず，層を構成する平面状のグラフェン分子の表面がそのまま材料表面になっている（０００１）表面を考える．15 eV 以下のエネルギーで入射されたトリチウム
原子は表面から第一層目のグラフェンを貫通することができず，すべてのトリチウムは第一層目のグラフェンに化学吸着するか反射されるかのどちらかとなる．すなわち，（０００１）表面において入射トリチウムから直接的な損傷を

図９

受けるのは第一層目のグラフェンだけである．共有結合に

アームチェア表面（左図）の MD シミュレーションにおいて，トリチウムが吸着することで C２T２分子が脱離する様子（右図（a）〜（c））．

比べて層間の結合は１００分の１程度と弱いため，トリチウ
ム入射により第一層に供給されたエネルギーは，第二層にはあまり伝達されずに第一層に留まる．これにより第一層得ない．これにより表面に注入されるエネルギー密度は非のグラフェンの温度が 4000 K 程度に達すると，第一層目の常に大きくなるので，扱っている系の非平衡性が大変強く

グラフェンは表面から剥がれて鎖状の炭化トリチウムへとなり，表面近傍で大きな温度勾配が生じる．このためトリ分解される．この繰り返しで一枚ずつ順に表層が剥がれてチウムの挙動は，系を代表する

いく graphite peeling という現象が起こる［２５］．

での温度制御のための熱浴モデルに大きく依存する．この

温度の選び方や，MD次に，グラフェン層の配列が表面に垂直になっている場

ため，MDを用いてトリチウム蓄積量を見積もるためには，合について調べた［２６］．この場合にはグラフェン層が剥が実際の実験条件に適した新しい温度制御法を考える必要がれることは構造上不可能である．水素に曝されるグラファ

ある．

イトの端部は，アームチェア構造もしくはジグザグ構造とさらに，MD の課題として，ポテンシャルモデルと現実呼ばれる二種類の異なった表面構造を取り得る．それぞれの相互作用との不一致が度々問題となる．これは MD で用の系で MD を行った結果，アームチェア構造の（１１２０）表いるポテンシャルモデルは過去の実験データを用いて

経

面ではトリチウム吸着によって C２T２分子が生成され易い

験的のに対し，ジグザグ構造の（１０１０）表面に吸着したトリチ

シャルモデルの比較や量子化学計算との比較を現在行ってウムは T２分子となって脱離しやすいことがわかった．このおり，この結果をフィードバックさせて，より妥当性のあ

違いの原因は，材料表面におけるトリチウムの吸着サイト

るポテンシャルモデルを構築していきたい．

に作られているためである．我々は複数のポテンと炭素間共有結合（C-C ボンド）の位置関係にある．炭化ト

最後に，本プロジェクトのめざす統合モデル構築の観点

リチウムを脱離するためには，アームチェア構造では一つから，MD による原子スケールのシミュレーションと，時のトリチウム吸着ごとに一つの C-C ボンドを切断すればよ間・空間スケールの異なる他のシミュレーションとの関係

いが（図９），ジグザグ構造では複数のC-Cボンドを切断せについて触れる．実験結果と直接比較できるようなマクロ

ねばならず，C を脱離させる為にはより高いエネルギーがスケールの現象を MD で直接扱える事例は計算機の能力限必要となる．このためジグザグ構造では炭化トリチウムよ界のために少なく，マクロなシミュレーションとの相互補り低いエネルギーで脱離できる T２分子の生成確率が高く完が重要となる．そのためには，それぞれの計算モデルのなる．このように，炭素材料の表面の結晶構造は化学ス

適応範囲を正しく認識する必要性がある．その第一歩とし

パッタリングにより生成される分子の種類に強く影響を与て，我々の MD コードと ACAT コード（３．
４節（１）参照）とえる．今後は，グラファイトの表面構造とは大きく異なるの比較を現在行っている．将来の統合モデルに基礎となる

アモルファス化が進んだ材料やトリチウムが多量に蓄積し正しい情報を与えるためにも，前述した課題を克服し，た材料などの化学スパッタリング現象の解明を MD を用い

MD 自体の信頼性を高めていかなければならない．

て行っていかなければならない．

!

照射欠陥によるトリチウムの捕捉とトリチウム・表面
相互作用

トリチウム挙動の材料温度依存性についても MD の研究課題である．現状の計算機性能では，MD計算の条件は，入ITER のプラズマ対向材料の有力候補であるタングステ

射フラックスを実験よりも１
０４〜１０６倍大きく設定せざるを

ン材料中のトリチウム輸送モデルの開発に必要な基礎物理
７０１

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

データの第一原理計算を行っている．タングステン等の水

光・再結合過程や輸送のモデル化を進めている．タングス

素固溶度が極めて低い材料では，格子欠陥がトリチウム蓄

テン等の高 Z 材料表面の粒子反射率は非常に高いため，表積の主たる担い手となる．この欠陥と水素原子との相互作

面近傍で中性化したトリチウムの多くが反射されてプラズ用を正確に定量化し，タングステン材料中のトリチウム蓄

マ中に戻ってくる．反射粒子の発光線のドップラーシフト

積量の予測精度を高めることが目的である．

を利用して，反射してきた粒子を選別して観測できること

金属結晶中の単原子空孔に複数の水素原子が捕獲され得は知られている．これに加えて，反射粒子の励起状態分布

ることは２０年ほど前（Myers et al．１９８６）から指摘されてが与えられれば，発光線のドップラープロファイルや偏光いたが，第一原理計算による研究が行われるようになった度から，反射粒子のエネルギーや角度分布をより正確に知のは最近のことである．第一原理分子動力学コード VASP

ることが原理的に可能である．

を用いて，単原子空孔に１〜５個の水素原子が結合したク

反射水素原子の励起状態分布を計算するために，反射さラスタのエネルギーを計算した結果，水素原子の結合エネ

れた水素原子核の運動をモンテカルロ計算で求められた運

ルギーが 1〜1.4 eV となった［２７］（図１０）．この結果は，昇動エネルギー分布をもつ古典軌道のアンサンブルで近似

温脱離実験から推定された水素（同位体）原子の捕獲エネ

し，古典軌道に沿った原子核の並進運動に伴う電子の時間

ルギーと近い値であり，主な捕獲サイトが原子空孔である

発展シュレーディンガー方程式を数値的に解いた．この方ことを示している．計算によって得られた電子状態密度を法を試験的に用いて，モリブデン表面で反射された keV

分析すると，原子空孔と結合している水素原子の１s 軌道

程度の高エネルギー重水素原子からのバルマー !線のドッと最隣接タングステン原子の５d 軌道とのオーバーラップ

プラーシフトの測定値を概ね再現することができた［２８］．

が大きく，強い共有結合性を有することがわかった．このまた，計算から得られた励起状態の磁気副準位の密度行列

ことが，水素原子と単原子空孔の大きな結合エネルギーのをもとに，バルマー !線の直線偏光度を計算すると，入射原因となっている．

エネルギーの増加に伴い偏光度が増加するという結果が得

単原子空孔と水素原子のクラスタを含むタングステン結られた．今後，偏光度とトリチウムの反射エネルギーや角晶の熱平衡状態をボルツマン統計力学に基づいて解析した度分布とのより詳しい相関を明らかにし，反射エネルギー

結果，結晶中の水素濃度が上昇して，（温度により異なる）

や角度分布の新しい計測法を提案し，実験を中心とする A

あるしきい値を超えるとクラスタ濃度の急激な増加が予測

０１班と連携して，実機における複雑条件下でのプラズマ対された．これは，格子間位置の水素濃度が固溶限界を超え

向壁からのトリチウム放出挙動を明らかにしたい．

ると，水素原子が単原子空孔に多重結合した形態で析出する様子を表しており，きわめて高いフラックス（〜1021 /m2/s）

３．
５ まとめ

の水素打込みでみられる水素吸蔵量の上昇との関係が注目

本計画研究では，核融合炉内のトリチウム蓄積・排出量

されている．今後，空孔集合体（キャビティ）の核形成・評価を目的としたコード開発の国内外研究者による連携研成長やキャビティ内の水素同位体の状態を研究し，プラズ

究によって，"コード間ベンチマークによるモデルの評

マ壁相互作用や中性子照射損傷を受けたタングステン材料

価，#実験データ解析によるコード性能評価・向上，$時のミクロ構造のトリチウム吸蔵への影響を明らかにした間空間発展およびセルフコンシステントな評価のためのい．

コードの結合，%評価シミュレーションのための素過程

もう一つの課題として，プラズマ対向材料表面での粒子データベースの構築を，実験を中心とする A０１班とも密接

反射の影響を取り入れた周辺プラズマのトリチウムの発に連携して進めている．本章では，その現状と今後の課題について紹介した．この他，A０
２班では，昨年度から採択された公募研究として名古屋大の山!耕造氏や詫間電波高専の川染勇人氏などにより，核燃焼維持のための D/T 比の制御を主眼とした炉心プラズマ中のトリチウムやタングス
テン不純物挙動を解析や，EDDY コードによるダイバータ
板近傍の CH，C２発光分布解析による化学スパッタリングの研究なども進められている．これまで，個人ベースでコード開発を進めてきたプラズマ，材料，さらにプラズ
マ・壁相互作用の研究者が，炉内トリチウム蓄積・排出量の評価というテーマで集まり，連携して，新たなコード開発に取り組んでいる．それぞれの研究は着実に進展し見通しを得る段階となってきたが，ここで述べた問題を克服す
るにはまだ，さらなる努力と時間が必要である．最後に，本計画研究に参加する若手研究者が精力的にこのコード開

図１
０ タングステン（W）と鉄（Fe）の単原子空孔と水素原子の結合エネルギーの第一原理計算結果［２７］．実線はゼロ点エネ
ルギー補正を含めたもの，点線は補正なし．波線は溶解熱．

発共同研究を推進していることを述べて，本章の結びとし
たい．

７０２

Project Review

3. Theory and Code Development for Evaluation of Tritium Retention and Exhaust in Fusion Reactor

K. Ohya et al.

3141 (2004).
［１７］A. Pigarov, S. Krasheninnikov et al., Phys. Plasmas 12,122508 (2005).
［１８］R. Smirnov, A. Pigarov et al., Plasma Phys. Control. Fusion 49, 347 (2007).
［１９］Y. Yamamura, Nucl. Instr. Meth. B 28, 17 (19８7).
［２０］T. Ono, T. Kenmotsu, T. Muramoto and T. Kawamura,
J. Nucl. Mater. 390-391, 713 (2009).
［２１］R. Frauenfelder, J. Vac. Sci. Technol. 6, 388 (1969).
［２２］K. Schmid and J. Roth, J. Nucl. Mater. 302, 96 (2002).
［２３］D.W. Brenner, O.A. Shenderova, J.A. Harrison, S.J. Stuart,
B. Ni and S.B. Sinnott, J. Phys.: Condens. Matter 14, 783(2002).
［２４］D.W. Brenner, Phys. Rev. B 42, 9458 (1990) [Errata; 46,
1948 (1992)].
［２５］A. Ito and H. Nakamura, Commun. Comput. Phys. 4, 592(2008).
［２６］A. Ito, Y. Wang, S. Irle, K. Morokuma and H. Nakamura,
Proc. 22nd IAEA Fusion Energy Conference, Geneva, Switzerland, October 13-18, 2008, TH/7-1.
［２７］D. Kato, H. Iwakiri and K. Morishita, J. Plasma Fusion Res.
Series, vol.8, 404 (2009).
［２８］D. Kato, T. Kenmotsu, K. Ohya and T. Tanabe, J. Nucl.
Mater. 390-391, 498 (2009).

参考文献［１］J. Roth et al., Plasma Phys. Control. Fusion 50, 103001(2008).
［２］K. Ohya, Phys. Scr. T124, 70 (2006).
［３］J. Roth et al., J. Nucl. Mater. 337-339, 970 (2005).
［４］R.P. Doerner et al., Nucl. Fusion 49, 035002 (2009).
［５］K. Ohya et al., Proc. 22nd IAEA-FEC 2008, TH/P4-8.
［６］K. Inai et al., J. Nucl. Mater. 390-391, 119 (2009).
［７］K. Ohya and A. Kirschner, 12th PFMC (Juelich Germany,
11-14 May 2009).
［８］H. Kawashima et al., Plasma Fusion Res. 1, 031 (2006).
［９］K. Shimizu et al., Nucl. Fusion 49, 065028 (2009).
［１０］T. Ozeki and JT-60 Team, Phys. Plasmas 14, 056114 (2007).
［１１］A. Fukuyama et al., Proc. 20th IAEA Fusion Energy Conf.
(Villamoura, Portugal, 2004) IAEA-CSP-25/CD/TH/P23.
［１２］M. Toma, K. Hoshino, K. Inai, M. Furubayashi, A. Hatayama and K. Ohya, J. Nucl. Mater. 390-391, 207 (2009).
［１３］R. Schneider et al., Contrib. Plasma Phys. 46, 3-191 (2006).
［１４］Y. Ueda et al ., Proc. 22nd IAEA-FEC, Geneva, Oct. 2008.
［１
５］星野一生，藤間光徳，畑山明聖，清水勝宏，滝塚知典，
上田良夫，仲野友英，朝倉伸幸：プラズマ・核融合学会
第２５回年会，４aA０
４P，栃木県宇都宮，２
０
０
８年１
２月．
［１
６］S. Krasheninnikov, Y. Tomita et al., Phys. Plasmas 11,

７０３

J. Plasma Fusion Res. Vol.85, No.10 (2009)７
０４‐７０７

プロジェクトレビュー 核融合炉実現を目指したトリチウム研究の新展開

４．核融合炉ブランケット材中のトリチウム移動現象解明と新規回収プロセス開発の研究
智１），榎 枝 幹 男２），河 村 繕 範２），片 山 一 成１），西 川 正 史１），相 良 明 男３）深田１）

九州大学大学院総合理工学研究院，２）日本原子力研究開発機構，３）核融合科学研究所（原稿受付：２
０
０
９年８月２
７日）

Keywords:
fusion blanket, tritium, mass transfer, removal process, ceramic, litium

４．
１ B０１班の概要の構築

核融合炉成立のための必要条件の一つは，核融合炉プラ

ブランケット‐トリチウム研究では，図１（a），図１（b）

ズマコア内で燃料トリチウムを消費燃焼しつつ，同量あるに示すように，取り扱う長さスケールと濃度範囲が極めていはそれを少し上回るトリチウムをブランケットで安全か広い領域に渡り，その結果，対象とするブランケットと発つ経済的に製造，回収するとともに，決められた量以下に生トリチウム化学種の組み合わせにより，Li 等に含まれる透過漏洩を抑えることである．特定領域「核融合炉実現を

不純物の影響，トリチウム化学種の変化，同伴する水素や目指したトリチウム研究の新展開」の計画研究 B０
１班は，重水素との同位体交換が同時に生じる．現在ブランケット「核融合炉ブランケット材中のトリチウム移動解明と新規候補材として，固体セラミック材（Li4SiO4，Li2TiO3，Li2

回収プロセス開発の研究」と題し，特に核融合炉トリチウ

ZrO3 等）と液体ブランケット材（Li，Li0.17Pb0.83，Li2BeF4

ム安全性確立の立場から，トリチウム回収プロセス構築と（Flibe））が精力的に研究されているが，それぞれ物理化

ブランケットシステム内でのトリチウム安全閉じ込め達成

学的性質や熱的性質が異なることにより，上記発生率／漏に関連した研究をおこなっている．将来実現される定常運

洩率比の目標達成のための研究道筋が異なる．そこで本研

転核融合炉では，熱出力１GW あたり少なくとも 1.6 MCi/究計画班では，目標を合理的に達成するため，ブランケッ

day のトリチウムを消費し，生産回収する必要がある．他

ト‐トリチウムを別に材料科学的手段で追求する B０２班と方トリチウム安全性を達成するため，少なくとも核分裂炉

協調して研究を遂行している．研究方法は互いに異なり，と同程度にトリチウム漏洩率を抑えることを想定すると，

B０１班では，マクロ相互作用に着目し，化学工学的研究手10 Ci/day の漏洩率目標を達成する必要がある．したがっ

法に基づき，トリチウム放出挙動や新規回収システム構築て炉のトリチウム生産側管理区域から核融合炉を取り巻くに着手している．B０
２班では，材料−トリチウム間のミク

非管理区域へのトリチウム発生率／漏洩率比で，少なくとロ相互作用に着目し，照射欠陥，材料化学制御，セラミッ

も 105 程度を維持する必要があり，この比を高回収率と低ク被覆材開発に研究の焦点をあてた．本節では，特定領域

透過率で達成させる必要がある．B０
１班では，現在想定さB０１班で実施している研究のいくつかを例示して，取り組れているITER-TBMの先を見越し，先進ブランケット概念

み状況を示したい．

について，要求される105 以上の発生率／漏洩率比を，経済

４．
２ 固体ブランケット材の研究課題と進行状況性を損なうことなく達成することを目標にしている．具体
的な B０１班の研究計画は，次のとおりである．

固体ブランケット材中のトリチウム移行挙動を正確に把" 固体・液体ブランケットからのトリチウム放出挙動の握するには，トリチウム移動に関連した多くの情報を手に解明入れる必要がある．特に固体ブランケットに特有なものと# ブランケットループ先進トリチウム回収システム構築

して，以下の事項が実験的に調べられ，トリチウム移動へ$ 熱とトリチウムを同時にかつ確実に回収するシステムの寄与が定量的に調べられてきている．

の構築① セラミックペレット内部が 1 nm 程度のミクロ細孔か% ブランケットシステムからのトリチウム漏洩予測と回ら 1 mm 程度にかけてのマクロ細孔構造が存在する，

収システムとマッチしたトリチウム漏洩阻止システム② 中性子照射下で格子欠陥を含む多結晶構造である，

4. Study of Clarifying Tritium Transfer in Materials of Fusion Reactor Blanket and Developing New Processes for Tritium Recovery from Fusion Reactor
System
FUKADA Satoshi, ENOEDA Mikio, KAWAMURA Yoshinori, KATAYAMA Kazunari, NISHIKAWA Masanobu and SAGARA Akio
corresponding author’s e-mail: sfukuda@nucl.kyushu-u.ac.jp

７０４!2009 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion ResearchProject Review

4. Study of Clarifying Tritium Transfer in Materials of Fusion Reactor Blanket and Developing New Processes for Tritium Recovery from Fusion Reactor System

S. Fukada et al.

図１（a） ブランケットートリチウム研究の対象範囲．

図１（b） ブランケットートリチウム研究の対象濃度範囲．

相互作用することで，トリチウム移動速度が影響を受ける場合がある．
⑦ トリチウム回収装置内のマクロ的な視野で熱，物質，
運動量輸送が生じる．
なお，これまで十分な検討が行われてきていないが，ブランケット運転の特殊性として，次のものが挙げられる．
⑧ Li と中性子との核反応により，燃焼とともにブランケット中の Li 含有率が減少する，⑨ プラズマ燃焼運転パターンに非定常性が存在し，動的あるいは静的インベントリが時間的に変化する，⑩ 応力変形によるブランケット材料の物性値変化が生じ
図２

る可能性がある．

各種固体ブランケット材からの中性子照射後加熱状態におけるトリチウム放出挙動の実験と解析［３］．

例えば，固体ブランケット材の Li２TiO３は酸素不定比性が存在することが知られているが［１］，図２に示すように，③ 気相側水素‐固体側酸素との反応に起因するセラミッ

その物性変化，多孔質微細構造の吸着・拡散を考慮した解

ク材中の酸素不定比性が生じる，

析結果は，実験のトリチウム放出挙動をよく表している．

その他，ブランケットが曝されている環境として，固相

他のブランケット材の Li４SiO４や LiAlO２等でも実験放出曲側あるいは気相側で次の条件が考慮されてきている．な線を吸着，同位体交換，拡散等の基礎物質移動過程に基づ

お，以下の条件は液体ブランケット材についても成り立つ．

いた定量的把握が進んでいる［２，３］．

④ T2，HT，HTO，T2O，その他の化学種が同時に気流中

JAEA の榎枝，関らは，図３の試験装置の増殖材充填体に存在する可能性がある，内部の空隙率変化と微小球充填分布について，X 線 CT 画

⑤ 水素，水蒸気，その他化学種の気固界面への吸着，吸像法を用いて，その場観察を行い，テストブランケットで収，反応が同時に進行する，

採用している複雑で狭隘な増殖材充填構造に対しても，実⑥ 微量トリチウムが，固相中あるいは気相中の不純物と機増殖材微小球が mm 以下の精度で隙間なく充填されるこ
７０５

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009４．
３ 液体ブランケット材の研究課題と進行状況
液体ブランケット材は，ブランケット構造が簡単になる
特徴があり，大量の Be を使わなくても高いトリチウム増殖比を達成できる可能性がある．先の固体ブランケットの特徴のうち，④‐⑧は似た環境が液体ブランケット材とそれを取り巻く気体間においても実現されるが，さらに液体
ブランケットにおいては次の２点が大きな影響を及ぼすと考えられる．
! ブランケット構造体内部の三次元空間内で，強制対流
あるいは自然対流による流動が存在する，" 他の分子種，例えば Li17Pb83 では Po，Flibe では TFが発生し拡散移動する，Li と Li-Pb 共融合金，Flibe 混合溶融塩では化学的性質がまったく違い，蒸気圧，トリチウム溶解度もかなり異なる．
水素同位体の溶解 度は，Li≫Li17Pb83＞Flibe の順であり［６］，したがってトリチウム回収法も異なってくる．そこで液体ブランケット候補材ごとに，現在の研究状況を報告する．
図３

ブランケット設計に必要な溶解度やLiからトリチウムを固体増殖ブランケット充填試作体．

回収するため最も有望と考えられるのが，金属 Y による吸とを，はじめて確認した［４］．結果は図４に示されている．

収法である．しかし Y は酸素と反応しやすく，ただ Y と Li

また，実規模スケールの構造体に微小球増殖材を充填し，を接触させただけではLi中に溶解した水素同位体をY側に充填体圧力損失を測定することで経験式を得ることに成功移すことはできない．そこで，Y 表面を HF 処理し，酸化膜した．さらに今後は，ヘリウムスイープガスの流れ観察おを除去した上で，回収に利用することで，回収率が格段によび充填層内部のマクロ物質輸送シミュレーションを展開

上がることが判明した［７］．図５は Li に溶けた H を Y に回していく予定である．また JAEA の河村は，セラミックプ

収させた重量法の結果である［８］．水素ばかりでなく，トリロトン導電体膜（Sr-Ce-Yb セラミック）水素ポンプを用いチウムでも Li 側と Y 側の放射能の変化を測定し，HF 処理てヘリウムスイープガスからのトリチウムポンピング実験による回収率上昇を実験的に証明した［９］．

に成功し，将来のDEMO炉での必要なトリチウム回収装置

Li１７Pb８３は，トリチウム溶解度の点，融点や材料共存性のの大きさを算定できるまでに至っている［５］．

点からも優れた液体ブランケット材であり，高温ブラン

以上，固体ブランケット材でのトリチウム放出予測はか

ケットをめざした日米欧の先進ブランケットの概念設計になり正確に測定できるようになったが，トリチウム回収をも取り入れられている．Li１７Pb８３の水素同位体溶解度と拡完全に行うためには，新規回収システムの構築のみなら

散係数は過去数グループの研究者が実験しているが，特にず，配管系からのトリチウム漏洩を含めたトータルな設計

溶解度について，データ間のばらつきが非常に大きく，そと工学的実証が今後必要になると考えている．

の差は数桁に及ぶ．Li-Pb の合金組成を Li（１００％）の状態から Li 濃度を減らすと，Li の化学活量は組成減少とともに対数的に減少する．それに伴って水素同位体の溶解度も変

図４

固体増殖ブランケット内の空隙率分布．

図５

７０６

HF 処理した Y による Li 中の H 回収速度．

Project Review

4. Study of Clarifying Tritium Transfer in Materials of Fusion Reactor Blanket and Developing New Processes for Tritium Recovery from Fusion Reactor System

S. Fukada et al.

析を行いたいと考えている．

化する．また溶解度が小さくなれば，Li-Pb 中の不純物の影
響も無視できなくなる．過去の研究者は，すべて定容装置

４．
４ まとめ

を用い，吸収あるいは脱離過程の圧力差から溶解度を求めているが，定常になることを十分に確認でき，溶解度と拡固体，液体ブランケット材とも増殖材担体での中性子照散係数を一定圧力のもとで同時に測定できる透過法を用い

射下あるいは照射後試料の加熱等により放出されるトリチて，水素と重水素の溶解度と拡散係数を測定した．図６はウムの挙動については，ほぼ実験値を再現できる状態にあ

拡散係数の結果の一例であり［１０］，我々の結果では二桁にる．しかしこれまではおもに核分裂炉の熱中性子照射後放わたって圧力を変えても拡散係数は変化せず，また溶解度

出挙動に実験が集約されてきているが，14 MeV の高速中

も Sieverts 則が成立することが認められた．

性子を含む雰囲気での照射後放出研究に今後の焦点を移し

Flibe は日米共同研究 JUPITER-II でも H，D，T の溶解たいと考えている．さらに，増殖材からのトリチウム回収

度，HF による不純物精製，Be による酸化還元制御,JLF-1

に関して，固体増殖材ヘリウムスウィープガスからの回収との共存性試験が行われた［１１］．しかし中性子照射 Flibeはすでに確かめられているが，DEMO に向けての新規シスからのトリチウム回収実験は行われなかった．そこで当研テムとして，セラミック水素ポンプシステムの実験をトリ

究グループは，原子炉で中性子照射した Flibe を炉外で加チウムで行い，回収システム設計に必要な条件の摘出を熱し，Ar あるいは Ar＋H２ガスパージしたときのトリチウ行った．また液体ブランケットシステムでも Y 金属によるム放出曲線を，過去測定した溶解度と拡散係数を用いて解トリチウム回収の実証に成功し，Li-Pb や Flibe からのトリ析した結果を 比 較 し，良 い 一 致 を 得 る こ と が わ か った

チウム回収装置設計に必要な水素同位体溶解度，拡散係数［１２］．

の測定を終えた．今後は，具体的な DEMO 炉を想定し，ブ以上，液体ブランケット材では，トリチウム回収についランケット流動システムのトリチウム回収装置と，ブランては，静的状態からのトリチウム放出はほぼ予測できるこ

ケット内外での配管系のトリチウム透過漏洩の具体的評価とがわかった［１３］．今後は，液体ブランケット撹拌状態，を行い，ブランケット内部のトリチウム濃度変化を考慮しあるいは強制流動状態のトリチウム移行について実験と解た上で，回収装置の回収効率とトリチウム漏洩条件の関係を明らかにし，核融合炉のトリチウム設計の具体性をさらに高めたいと考えている．

参考文献

図６

図７

［１］T. Kinjyo, M. Nishikawa, M. Enoeda et al., Fusion Eng.
Des. 83, 580 (2008).
［２］T. Kinjyo, M. Nishikawa, N. Yamashita et al., Fusion Sci.
Technol. 54, 557 (2008).
［３］K. Suematsu, M. Nishikawa, S. Fukada et al., Fusion Sci.
Technol. 54, 561 (2008).
［４］M. Enoeda, H. Tanigawa, D. Tsuru et al., 16th Pacific Basin
Nuclear Conference (16PBNC), Aomori, Japan, Oct. 13-18,
2008, Paper ID P16P1272.
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55019 (2009).
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747 (2008).
［７］S. Fukada, M. Kinoshita, Y. Maeda et al., Fusion Eng. Des.
82, 2152 (2007).
［８］Y. Edao, S. Fukada, S. Yamaguchi et al., Fusion Eng. Des.
84 (2009) in printing.
［９］S. Fukada, Y. Maeda and Y. Edao, Fusion Sci. Technol.
54, 117 (2008).
［１０］Y. Maeda, S. Fukada and Y. Edao, Fusion Sci. Technol.
54, 131 (2008).
［１１］S. Fukada, M.F. Simpson and R.A. Anderl et al., J. Nucl.
Mater. 367-370, 1190 (2007).
［１２］Y. Edao, S. Fukada, H. Noguchi et al., Fusion Sci. Technol.
55, 140 (2009).
［１３］S. Fukada, K. Katayama, T. Terai et al., Fusion Sci. .Technol. 52, 677 (2007).

Li-Pb 中の H 拡散係数．

Flibe から Ar ガスパージ側へのトリチウム放出挙動．

７０７

J. Plasma Fusion Res. Vol.85, No.10 (2009)７
０８‐７１５

プロジェクトレビュー 核融合炉実現を目指したトリチウム研究の新展開

５．核融合炉ブランケット材料中のトリチウム‐材料相互作用に関する研究
寺 井 隆 幸１），鈴 木 晶 大１），星 野

毅２），田 中 照 也３）１）

東京大学大学院工学系研究科，２）日本原子力研究開発機構，３）核融合科学研究所（原稿受付：２
０
０
９年８月２
７日）

Keywords:
tritium, production, release, permeation, recovery, blanket, lithium, lithium-lead, Flibe, lithium titanate, defect５．
１ B０２班計画研究の概要

中的かつ相補的に行うことにより，ブランケット環境下に核融合炉ブランケットにおいては，燃料として使用されおけるこれらの増殖材料中のトリチウム挙動を明らかにするトリチウムを安定に生産・回収するとともに，燃料サイることを目的とした．

クルの自立性や安全性だけでなく経済性の観点からも，そ

具体的な B０２班の研究テーマは以下のとおりである．

の漏洩量を抑制する必要がある．特定領域「核融合炉実現" 溶融金属リチウム（Li）中のトリチウム挙動の解明を目指したトリチウム研究の新展開」の計画研究B０２班は，# 溶融リチウム鉛（Li１７‐Pb８３）合金中のトリチウム挙「核融合炉ブランケット材料中のトリチウム―材料相互作動の解明$ Flibe（LiF-BeF2）溶融塩中のトリチウム挙動の解明と用に関する研究」と題し，特に核融合炉トリチウム安全性確立の立場から，核融合炉ブランケットシステムを構築す

トリチウム化学形の制御% 固体トリチウム増殖材料中の照射欠陥や酸素欠陥とトるために必要なブランケット材料中のトリチウム挙動に関する学術的基盤の構築に関連した研究を行っている．

リチウムの相互作用の解明& ブランケット構造材料壁におけるトリチウム透過と透増殖材料を液体状態で使用する液体ブランケットは，固体ブランケットに比べて全般的に研究開発が遅れている．

過防止コーティングの研究

しかし，ブランケットの高温化や構造単純化などによる飛実際の研究は，原子炉を用いたトリチウムの生成・放出

躍的な経済性向上が期待できるため，「先進ブランケット」

挙動，トリチウムも含めた水素同位体の透過・トリチウム

として，固体ブランケットと並んで，ITER テストブラン

透過防止コーティングに関する研究にとどまらず，これらケットモジュールの候補として検討されている．

の材料中のトリチウム挙動に関する理論・計算機シミュ

著者らは，科学研究費補助金や日米共同研究 JUPITER-

レーションを相補的に行い，効果的に目的が達成できるよ

II により，増殖材料中のトリチウム挙動や構造材料壁中のうにする．これらの研究で得られたデータを，核融合ブラ

トリチウム透過挙動に関する研究，トリチウム透過防止

ンケット工学，高温融体化学，同位体科学，非平衡系物理

コーティングに関する研究を行い，これまでに大きな成果

化学，核融合炉化学工学などの学術的見地から整理・解析をあげてきた．この過程で，核融合炉ブランケット環境下

し，核融合炉ブランケットシステムにおけるトリチウムのにおけるトリチウムの生成・溶解・拡散・放出・構造材料

移行挙動の理解とそれを総合化するための学術基盤を構築

壁透過挙動は，中性子照射や液体増殖材料の流動の影響をする．本計画の実施により，核融合炉の安全性，社会的受受けることが明らかになり，実証炉に向けたブランケット

容性と経済性の向上に資することが期待できる．なお，本設計を行うためには，ブランケット模擬環境下におけるこ研究は B０
１班と同様の物質を研究対象としているが，そのれらの素過程に関する基礎データを取得し，そのメカニズ

アプローチが互いに異なり，B０
１班がマクロ相互作用に着ムを明らかにすることが急務であると認識された．一方，

目し，化学工学的研究手法に基づき，トリチウム放出挙動

設計のために，ある程度のデータが得られている固体ブラや新規回収システム構築を研究対象としているのに対しンケットにおいても，核融合炉ブランケット環境下で重要て，B０
２班では材料−トリチウム間のミクロ相互作用に着となる照射欠陥や酸素不定比性の影響については明らかに目し，照射欠陥，材料化学制御，セラミック被覆材開発にされていない．そこで本計画研究では，原子炉やトリチウ

焦点をあてた研究を行っている．本節では，現在実施してムを用いた実験研究と理論・計算機シミュレーションを集いる研究の例をあげて，その取り組み状況を解説する．

5. Study on Tritium-Material Interaction in Fusion Reactor Blanket Materials
TERAI Takayuki, SUZUKI Akihiro, HOSHINO Tsuyoshi and TANAKA Teruya

７０８

corresponding author’s e-mail: tera@n.t.u-tokyo.ac.jp!2009 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion ResearchProject Review

5. Study on Tritium-Material Interaction in CTR Blanket Materials

T. Terai et al.

５．
２ 溶融金属リチウム（Li）中のトリチウム挙動の解明［１］
液体金属リチウムは水素同位体との親和性が非常に高く，その物質中のトリチウム挙動を明らかにすることとともに，そこからのトリチウム回収方法の確立が極めて重要な課題であるとされている．本研究では，液体金属リチウ
ム中のトリチウム挙動評価のためのモニタリング，およびトリチウム回収方法に関する基礎研究として，金属膜透過を用いた方法について検討している．これまで金属透過膜
法としては主にニオブ膜を用いた方法が検討されてきたが，ニオブ表面における窒化物の生成がトリチウム透過障
壁となり，十分な性能を発揮できていない．そこで，本研
究では，きわめて大きな水素同位体拡散係数と溶解度を持
図１

ち，リチウム側や真空側に安定な化合物を生成せず，LiLi 中水素同位体濃度測定装置．

と高い共存性を持つ純鉄に注目し，純鉄膜を用いたリチウ
ムからの水素同位体透過実験を行いつつある．
図１に示すような装置を作製し，水素および重水素ガスの透過挙動を測定したところ，水素同位体透過速度は十分に短い時間（873 K で１
０分程度）で一定値となり，また，
図２に示すように，重水素透過速度に比例する四重極質量分析計の出力がLi中重水素濃度に比例することが確認された．さらに，定常重水素透過速度の温度依存性が 773−
873 K の範囲でリチウム中重水素濃度に依存しなかったことから，本方法は金属リチウム中の水素同位体溶解度の測定に適用できると判断された．なお，本方法に関しては，
リチウムポットを東大弥生炉にて中性子照射することにより 1 wppb 程度のトリチウムを生成させ，照射後のトリチウム測定試験を現在実施している．

図２

四重極質量分析計重水素出力の Li 中重水素濃度依存性．

図３

重水素を溶解した金属 Li 中にイットリウム板を漬漬した時の Li 中重水素濃度の連続測定．

続いて，純鉄透過膜法を用いて，金属リチウム中からの水素同位体回収法として有望視されているイットリウム回収法に関して，重水素を用いたその場観察を行った．図３に示すように，重水素を溶解した金属リチウム中にイットリウム板を漬漬し，その前後におけるリチウム中の重水素濃度を連続的に測定した．その結果，イットリウム板を浸漬することによってリチウム中の重水素濃度が低下し，その低下速度は当初大きな値を示すが，やがて減少することがわかった．これは，リチウム中に溶解している窒素がイットリウム中で安定な化合物を形成し，それがイットリ
ウム中への重水素の溶解を阻害しているためであると考えられる．

５．
３ 溶融リチウム鉛（Li１７‐Pb８３）合金中のトリチウム挙動の解明［２，３］Li１７‐Pb８３については，これまでに水素同位体の溶解度や拡散係数などが測定されているが，中性子高温照射・温然循環ループであり，ループの一部に透過測定部を設け，度勾配・流動状態という核融合炉ブランケット環境下におそこからのトリチウム透過量を照射孔外に設置したトリチ

けるトリチウム挙動についての研究例はない．そこでこれをウム測定装置で測定するものである．自然循環ループは高明らかにするために，Li17-Pb83 流動ループを弥生炉の照射

温部と低温部の Li17-Pb83の密度差によって数cm/secの速孔内に設置し，トリチウムの生成・放出をオンラインで測度で流動し，ループ内のトリチウム濃度は一定であるが，定することを計画している．本実験の概念図を図４に示す．

トリチウム透過量は管壁温度に依存して変化する．高温

本装置の主要部分は全体をジャケットで取り囲んだトリ部・低温部それぞれ別個にトリチウム透過部を設け，これチウム生成部・トリチウム透過部を有する Li17-Pb83 の自らの透過量を分離して測定する．当研究グループでは，こ７０９Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

図４

Li17-Pb83 流動ループを用いたトリチウム生成・放出実験
装置．

れまでに液体金属リチウムや Flibe（LiF-BeF2）溶融塩による自然循環ループの製作・運転の経験があり，これらの成果を用いて，Li17-Pb83 ループの設計を行い，代表的な設計
図６値として，内径 10 mm，20 cm×20 cm の矩形ループを想定
し，高温部 600 ℃，低温部 550 ℃とした時に，流速が 2.1

Ni 製の二重壁型ポットを用いた Ni 金属壁透過トリチウム
フラックスの測定装置．

〜4.3 cm/sec と な る と い う 計 算 結 果 を 得 た．本 装 置 は，
ループの製作をすでに完了し，現在炉外での流動試験を開Flibe に金属 Be を浸漬することにより体系内を還元性にし始している．

たときの挙動についても測定を行った．なお，トリチウム放出実験に先立ち，室温で Flibe を照射し，硫酸に溶解した

５．
４ Flibe 溶融塩中のトリチウム挙動の解明とトリチウム化学形の制御

のち生成したトリチウムを液体シンチレーションカウンタ

Flibe 溶融塩中のトリチウム挙動に関しては，弥生炉をるトリチウム生成量の計算結果と３％程度の測定精度でよで測定したところ，表１に示すように，MCNP コードによ用いた中性子高温照射下におけるトリチウム生成・放出実く一致した．

験を，ポットを用いて行った．図５に使用した実験体系のトリチウムの放出化学形は HT および TF であり，Ni

概略図を示す．Flibe 約 200 g を入れた Ni 製のフランジ付き

金属壁を透過してくるトリチウムの化学形は HT であっ

ポットを弥生炉のファーストコラムまたはサーマルコラム

た．放出 HT および透過 HT の放出速度はトリチウム放出内に設置し，673−873 K の温度範囲に保持したまま中性子に関する一次遅れを仮定した照射を行ってトリチウムを生成し，放出してくるトリチウ

#"!#
!
"
!!"$##!"$$ （!および "は定数）

ムをヘリウムパージガス（0−１００％ H2 を含むこともある）
で回収し，アルミニウムベッドやモレキュラシーブの後にという式でよく近似できた．ここで，!は定常状態におけ設置した電離箱でそのパージガス中のトリチウム濃度を連る HT放出速度およびトリチウム透過速度，"はトリチウム

続的に測定した．これらの測定結果から，トリチウムの放放出の時定数である．しかしながら，TFが主な放出化学形

出化学形と放出速度を明らかにすることができる．また，の場合には，図７に示すように，一次遅れを仮定した式で図６に示すNi製の二重壁型ポットを用いて，Ni金属壁を透は近似できず，見かけの定常値を決定できなかった．

過するトリチウムフラックスの測定も行った．さらに，さまざまな実験条件における運転開始後１
８０分までのト
リチウム放出積算量の割合を，650 ℃での値で代表して図８に示す．ここで，滞留TFとはFlibe中に存在しているTF
形のトリチウムの割合を示し，生成トリチウムの積算量から放出トリチウムの積算量を引いた値で表してある．この図から，高還元状態では HT が，低還元状態では TF がおもな化学形であることがわかる．これは，体系中で生成したTF が H2 および Be により HT に還元されるためであると考えられる．また，HT が主な化学形である場合には放出速度が大きく，TF が主な化学形である場合には放出速度が小さくなることも確認できる．さらに，透過と放出の割合に関しては，高還元状態では透過 HT の放出速度が大きく，
表１

図５

弥生炉を用いた中性子高温照射下トリチウム生成・放出実
験装置．

MCNP コードによる Flibe 体系中のトリチウム生成量の計
算値と液体シンチレーションカウンターによる測定結果．

評価方法
MCNP 計算値
トリチウム生成量 1.55×108 atom/cm3s

７１０

LSC 測定値
1.60×108 atom/cm3s

Project Review

5. Study on Tritium-Material Interaction in CTR Blanket Materials

T. Terai et al.

放出 HT の割合と同程度になるのに対して，低還元状態では，透 過 HT の 割 合 が 著 し く 減 少 す る こ と が 確 認 さ れた．これは，高還元状態では，生成したトリチウムのほとんどが Flibe 内部で HT として存在し，これが透過の駆動力となっているのに対して，低還元状態では，生成したトリチウムが Flibe 内部で T＋として存在し，Ni 金属壁表面により HT に変化し，これが透過の駆動力となっているためであると考えられる．
トリチウム放出曲線から，図９に示すようなモデルを仮定し，高還元状態での HT 放出および透過の総括物質係数を求めたところ，図１０に示すような結果が得られた．そして，関連する種々の素過程の物質移動係数の大きさやその

図９

図７

Li2TiO3 ペレットに関する中性子照射下におけるトリチウ
ム放出曲線（650 ℃）．

図８Flibe からのトリチウム放出モデル．

図１０ 高還元状態での Flibe からの HT 放出および透過の総括物質
係数．

様々な実験条件における運転開始後１８０分までのトリチウム放出積算量の割合（650 ℃）．

７１１

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

活性化エネルギーの大きさについて検討した結果，本実験

おける Li2TiO3 ペレット（結晶粒径１μm，ペレット直径 9.2体系における高還元状態でのトリチウム移行挙動モデルがmm，ペレット厚さ 2.5 mm）からのトリチウム生成・放出

図１１のように表わされることが示された．

実験を行った．トリチウム放出実験に先立ち，室温の同体

なお，本研究では，Flibe 中に浸漬した Be や Ni 容器によ系中で Li2CO3 ペレットを照射し，生成したトリチウムを液る TF の還元がトリチウム放出に大きな役割を及ぼすこと

体シンチレーションカウンタで測定したところ，表２に示が示唆されているので，そのことを定量的に明らかにする

すように，MCNP コードによるトリチウム生成量の計算結ために，Flibe 中に電極を挿入し，自然電位の測定やサイク果と３％程度の測定精度でよく一致した．
放出化学形および放出速度のパージガス組成による影響

リックボルタンメトリを行うことにより，体系の酸化還元を表３に示す．パージガス組成が下の欄になるに従って酸状態を同定・制御することを計画している．

素ポテンシャルが増大するが，それに伴って放出化学形が５．
５ 固体トリチウム増殖材料中の酸素欠損とトリチウムの相互作用の解明［４‐６］HT から HTO に変化すること，また，トリチウム放出速度

固体増殖材料として，我が国の第一候補材料である Li2

ると，トリチウム放出速度は増大するが，Li2TiO3 の還元がTiO3 を取り上げ，研究を行った．同材料は，①化学的安定生じる可能性があるので，試料還元の放出特性への影響を性が高い，②低温でのトリチウム放出特性が良好である，評価する必要があると考えられる．

が低下することがわかる．なお，パージガスに H2 を添加す

③他の候補材と比較して誘導放射能が小さい，という特長

図１３に He+1%H2 雰囲気における HT 放出曲線の温度依を有しているが，①各種パージガス雰囲気中における高温存性を示す．定常状態においては，定常状態時に対するトでの中性子照射下におけるトリチウム放出試験の例がな

リチウム放出割合が１まで上昇するはずであるが，３時間

い，② H2 をパージガスに用いた時には還元されやすく，そ程度の運転では，ある程度の値までしか上昇しなかった．

の結果，酸素欠損が生じ非化学量論組成となるが，それがこのことから HT の放出過程には，数十分で見かけの定常

トリチウム放出に及ぼす影響が明らかではない，といった状態に達する速いプロセスと３時間程度ではその影響が表ような研究課題がある．そこで，本研究では，弥生炉にれない遅いプロセスが影響している可能性があることが示

図１２に示すような実験体系を設置し，中性子高温照射下に
表２

MCNP コードによる Li2TiO3 体系中のトリチウム生成量の計算値と液体シンチレーションカウンターによる測定結果．

評価方法
MCNP 計算値
トリチウム生成量 1.39×108 atom/cm3s

表３

LSC 測定値
1.36×108 atom/cm3s

Li2TiO3 ペレットからの放出化学形および放出速度のス
イープガス組成による影響（550~700 ℃）．

放出化学形
パージガス組成
He＋１％H２
He＋0.1％H２O（Pure He）
He＋0.1％H２O＋0.1％O２

HT

HTO

速い
━
━
遅い
（非常に遅い）非常に遅い

図１
１ Flibe 中で生成したトリチウムの移行挙動モデル．

図１
３ He+1%H2 雰囲気における Li2TiO3 ペレットからの HT 放出
曲線の温度依存性．

図１
２ 中性子高温照射下における Li2TiO3 ペレットからのトリチ
ウム放出実験装置．

７１２

Project Review

5. Study on Tritium-Material Interaction in CTR Blanket Materials

T. Terai et al.

唆される．なお，見かけの定常状態にある試料体系の温度をステップ状に 500 ℃から 700 ℃に変化させたときのトリチウム放出速度の応答を図１４に示す．ステップ状の温度上昇により，トリチウム放出速度の見かけの定常値が上昇した．これらの結果について，これまでに提案されている放出モデルとの適合性を念頭に置いた解析を実施中である．
また，トリチウム放出に及ぼす試料サイズの影響を検討するために，結晶粒径 1 μm 以下，直径 1 mm，焼結密度８５％
TD の Li2TiO3 ぺブルを用いた実験も検討している．さらには，中性子照射装置としての JAEA の FNS の利用についても検討を行っている．
一方，Li2TiO3 にリチウムを余分に添加することにより，パージガス中の水素で還元されにくく，使用中の Li の蒸発や核燃焼による Li の減少をあらかじめ補った先進 Li 添加

図１
４ 見かけの定常状態にある Li2TiO3 ペレット体系の温度をス
テップ状に 500 ℃から 700 ℃に変化させたときのトリチウ
ム放出速度の応答．

型 Li2TiO3 の研究を行っている．Li2TiO3 は５％程度の水素を添加した He 雰囲気ガス中で 1173 K に８時間程度保持す
ると，酸素欠損が生じ試料が着色するが，Li2O/TiO2 比が１より大きいと水素により還元されないことがわかっている．従来は，Li/Ti 比を１以上にする方法として，Li と Tiのアルコキシドを用いた液相合成法が行われていたが，合成方法が複雑であり，出発原料が高価であるという欠点があった．そこで本研究では，これらの欠点を補う方法として，水酸化リチウム（LiOH・H2O）とメタチタン酸（H2TiO3）を出発原料に用いた安価で大量合成可能な固相法による合成を検討し，量産技術の確立を目標とした．
図１５に示す手順で合成を行ったところ，出発原料粉末を
LiOH・H2O および TiO2 としたときには，Li/Ti 比が仕込量比に比べて１０％程度減少するのに対して，TiO2 の代わりに
H2TiO3 を用いた時には Li/Ti 比が変化しないという結果が得られた．しかしながら，Li/Ti＝2.4 程度のときには単一

図１
５ 先進 Li 添加型 Li2TiO3 の合成手順．

相ではなく，Li2TiO3 と Li4TiO4 の二相混合となるという結果になった．そこで，Li２＋xTiO３＋y の単一相の合成をめざして，LiOH・H2O 粉末と H2TiO3 粉末を混合したのち，ボー高温配管にトリチウム透過防止バリアを施すことが検討さ

ルミルを用いて回転混合を行い，常温反応によりゲル化をれている．これまでは，透過防止バリアとして Al2O3 を用行うプロセスを導入し，その後，大気中 773 K で仮焼，1473

いた研究が中心であり，透過速度を 1/10〜1/10000 程度にK で本焼成を行ったところ，Li2TiO3 の結晶構造を保った低減できるとされているが，現在までその透過抑制メカニ

Li 添加型 Li2TiO3（Li２＋xTiO３＋y）の合成に成功した．さらズムに関する研究はほとんど行われていないため，どのよには，本 焼 成 時 の 雰 囲 気 を１％H2+He と す る こ と に ような膜質が優れた性能を与えるのかについて十分に明かさ

り，合成過程での Li/Ti の減少をなくすことにも成功した．

れているわけではない．そこで，本研究では，トリチウム

今後は，本研究で確立した常温固相反応および水素雰囲気

透過防止性薄膜として熱力学的にもっとも安定な酸化エル

焼成を利用した Li 添加型 Li2TiO3（Li２＋xTiO３＋y）の微小球ビウム（Er2O3）に着目し，各種パラメータを変化させて製造を行い，トリチウム放出特性も含めた特性についての

Er2O3 薄膜を作製し，試料の微細構造のキャラクタリゼー評価を行う予定である．

ションと水素同位体透過試験を通して薄膜中の水素同位体挙動を解明することを目的とした．具体的には，図１６に示５．
６ 増殖材料と接するブランケット構造材料のトリチウム透過と透過防止コーティングの研究［７‐１０］

すように，①アーク蒸着法とゾル‐ゲル法による Er2O3 薄膜試料の作製，②薄膜試料の分析，③重水素透過試験を行い，試料の微細構造と重水素透過挙動との関係を精査し，本透過防止薄膜中の水素同位体透過挙動の解明を行った．

Li17-Pb83 や Flibe などを用いた液体ブランケットシステ
ムにおいては，それらの物質のトリチウム溶解度の小ささ

おもな試料は SS316，SS430，JLF-1 /F-８２H 等の基板上にから配管壁を通したトリチウムの透過損失が重要であり，アーク蒸着法により作製した Er2O3 薄膜である．その際に，トリチウム燃料サイクルと安全性確保の観点からこれを減結晶状態の影響を見るために基板温度を非加熱または 700

少させることが重要課題であるとされている．そのため，℃と変化させるとともに，蒸着時間を変化させ，膜厚を
７１３

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

図１
７ ステンレス基板上に生成した Er2O3 薄膜の重水素透過実験装置．

図１
６ Er2O3 透過防止コーティングの研究手順．

処理した試料を透過試験に用いた．
重水素透過実験に用いた装置を図１７に示す．上流側チャ

0.25 μm と 1 μm の２種類とした．また，ゾル‐ゲル法は，スンバに重水素を導入し，下流側チャンバを真空排気し，試

ピンコートによりゾルを塗布・乾燥させてゲル化した後に料を透過して下流側に流れ込む重水素量を四重極質量分析

熱処理により目的の酸化物を結晶化させる手法であり，①計で測定する．このとき，次の式

複雑な配管形状にも製膜が可能，②大規模の製膜に適す$&!!" %$"

る，③作製方法が簡便であるといった利点があるが，④不純物の混入・残存，組織制御が困難であるというような課
題も存在することから，本研究では，作製パラメータの最が成り立つ．ここで，適化に主眼を置き，真空アーク蒸着法で作製した薄膜との：水素透過 flux
［mol/m2/sec］!

特製の比較を行うこととした．なお，本研究で用いた前駆"：比例係数体は!高純度化学研究所製の Er‐０３と称するもので，Er2$%$：上流水素分圧［Pa］

O3 を換算値で３％含む酢酸 n‐ブチルと酢酸エチルに溶解"：試料の厚さ［m］したものである．

!
#の時，水素は解離して拡散律速で移動であるが，#!!

作製した薄膜試料のレーザー顕微鏡や断面の TEM 観察を行ったところ，アーク蒸着法で作製した試料では，基板し，#!"の時，水素は分子拡散で移動，もしくは表面反応

温度 700 ℃で作製した試料で，基板と Er2O3 薄膜の間に鉄律速で移動するとされている．まずは，各種基板の重水素の酸化物層が生成したり，その酸化物層と基板との間に空!
#となり，透過係数の絶対透過実験を行ったところ，#!!

洞ができており，そのため，Er2O3 薄膜が剥離しやすいこ

値も文献値とよく一致し，このことにより装置の健全性がとがわかった．一方，基板非加熱の場合には，基板と Er2確認された．

O3 薄膜との間に非結晶質の中間層が生成しており，このた

アーク蒸着法で作製した Er2O3 薄膜（1 μm 厚）の重水素

め，Er2O3 薄膜の剥離が見られなかった．また，結晶粒径に透過挙動測定結果の一例を，基板のみの場合と比較して図関しては，基板非加熱では柱状の組織が見られ，基板温度１８に示す．これより，薄膜の基板がいずれであっても被膜

700 ℃の試料では，結晶が成長していることが確認された．

を施した試料の透過フラックスはほぼ同じ値を示すことか

その結晶粒径は，非加熱の場合の 20 nmから200 nmと１０倍

ら，水素同位体の移動は薄膜のみによって制御されているに増加した．一方，ゾル‐ゲル法では，剥離のない薄膜がことがわかる．また，いずれの場合でも #!0.45〜0.61 とな得られたが，熱処理の温度や雰囲気に応じて結晶性の変化

り，0.5 に近いことから，薄膜中も水素同位体は拡散律速でが見られた．特に Er2O3 の結晶化には熱処理時の雰囲気中

移動していることが示唆される．また，水素透過防止性能に微量の酸素が必要であるが，酸素分圧が高すぎても基板については，JLF-１基板の場合に 1 μm 薄膜で 800，0.25 μmの酸化物層が生成するので，適切な酸素分圧制御が必要と薄膜で５０となり，膜厚が 1/4 の場合に理論値と比較してそなる．本研究では，高純度アルゴン流下 700 ℃で１時間熱の低下の度合いが激しいが，これは，膜厚が薄いと薄膜の７１４

Project Review

5. Study on Tritium-Material Interaction in CTR Blanket Materials

T. Terai et al.

変化せず，本薄膜は熱サイクルにより劣化することはないと考えられる．
アーク蒸着法とゾル‐ゲル法の作製方法の違いの効果について，それぞれの方法で作製した薄膜（1 μm 厚）の透過係数の測定結果を図１９に示す．500 ℃での試験では，ゾル‐
ゲル法で作製した試料の方が重水素透過係数がやや小さ
かったが，600 ℃と 700 ℃では同程度であり，これらの作
製方法による違いは小さいものと考えられる．

図１
８ アーク蒸着法で作製した Er2O3 薄膜（1 μm 厚）の重水素透過挙動測定結果の例．

今後は，大面積被覆に適応可能なゾル‐ゲル法についての研究をさらに進める一方，MOCVD 法での薄膜作製手法の開発を進める予定である．

参考文献［１］J. Yagi, A. Suzuki, T. Terai, T. Muroga and S. Tanaka, Fusion Eng. Des. 84, 1993 (2009).
［２］M. Nagura, M. Kondo, A. Suzuki, T. Muroga and T. Terai,
Fusion Sci. Technol. 52, 630 (2007).
［３］M. Nagura, A. Suzuki, T. Muroga, T. Terai, Fusion Eng.
Des. 84, 1384 (2009).
［４］T. Hoshino, M. Yasumoto, K. Tsuchiya, K. Hayashi, H.
Nishimura, A. Suzuki and T. Terai, Fusion Eng. Des. 82,
2269 (2007).
［５］T. Hoshino, K. Sasaki, K. Tsuchiya, K. Hayashi, A. Suzuki,
T. Hashimoto and T. Terai, J. Nucl. Mater. 386-388, 1098
(2009).
［６］T. Hoshino, K. Kato, Y. Natori, M. Nakamura, K. Sasaki,
K. Hayashi, T. Terai and K. Tatenuma, Fusion Eng. Des.
84, 956 (2009).
［７］T. Chikada, A. Suzuki, Z. Yao, A. Sawada, T. Terai andT. Muroga, Fusion Eng. Des. 82, 2572 (2007).
［８］Z. Yao, A. Suzuki, D. Levchuk, T. Chikada, T. Tanaka, T.
Muroga and T. Terai, J. Nucl. Mater. 386-388, 700 (2009).
［９］T. Chikada, A. Suzuki, Z. Yao, D. Levchuk, H. Maier, T.
Terai and T. Muroga, Fusion Eng. Des. 84, 590 (2009).
［１０］T. Chikada, A. Suzuki, T. Kobayashi, Z. Yao, T. Terai andT. Muroga, Fusion Sci. Technol. 56, 309 (2009).

図１
９ アーク蒸着法とゾル‐ゲル法で作製した薄膜（1 μm 厚）の透過係数の測定結果．

被覆率が低下し，露出した基板部分からの透過が大きく効くためであると考えられる．透過の活性化エネルギーに関しても，膜厚が薄いものは膜厚が厚いもの（51 kJ/mol）と基板（35 kJ/mol）の間の値（41 kJ/mol）を取っており，このことも上記の考え方を支持している．また，Er2O3 薄膜の透過係数は 500〜700 ℃の熱サイクル試験では大きくは

７１５

J. Plasma Fusion Res. Vol.85, No.10 (2009)７
１６‐７２５

プロジェクトレビュー 核融合炉実現を目指したトリチウム研究の新展開

６．トリチウムの閉じ込めに関わる
高濃度トリチウム水および有機物の化学的現象の解明
山 西 敏 彦１），林

巧１），岩 井 保 則１），磯 部 兼 嗣１），原正 憲２），杉 山 貴 彦３），奥 野 健 二４）１）

日本原子力研究開発機構トリチウム工学研究グループ，２）富山大学水素同位体科学研究センター，３）名古屋大学大学院工学研究科，４）静岡大学理学部（原稿受付：２
０
０
９年８月２
７日）

Keywords:
tritium confinement, tritium water, chemical properties, organic compounds

６．
１ C０１班計画研究の概要

置内平均滞留時間内に燃焼する燃料の割合）としてトカマ

６．
１．
１ 核融合炉の燃料循環系

ク型核融合炉で考えられている 4％ を使用すると，プラズ

核融合炉の燃料循環系を図１に示した．プラズマから排マ容器へは１日あたり 10 kg のトリチウム供給流量が必要

気されたガスは，燃料系で処理された後再注入される．こである．核融合炉作業従事者被爆および核融合炉周辺環境の燃料循環系は，真空排気，精製捕集，水素同位体分離，燃のトリチウム排出を防止するためには，この 10 kg／日で料貯蔵および供給の基本システムがつながったものであ循環する膨大な量のトリチウムを適切に閉じ込めなければる．これにブランケットで生成したトリチウムを回収するならない．しかしながら，トリチウムは水素の放射性同位系統（増殖トリチウム回収システム）が繋がれて核融合炉体であるから，物理化学的には高分子や高温の金属中を透の燃料循環系が完成する．図１に示す各基本システムは，過しやすい性格を持ち，外部への漏洩を完全になくすこと

ITER クラスの設計・製作が可能なレベルに達しており，は難しい［２］．このため，漏洩トリチウムの量と化学形を統合システムとしての試験が ITER での研究課題となる．

正確に把握し，かつ確実に回収して充分濃度管理することシステムの概要等は，既に報告されている文献等に詳しい

で，放射線安全対策を確保，つまりトリチウムを閉じ込めので，参照されたい［１］．

なければならない．
６．
１．
２ トリチウムの閉じ込め核融合炉で１００万kWの電気出力を得るためには，発熱量と電気のエネルギー変換効率を 1/3 と仮定すると，１日核融合炉においてトリチウムを閉じ込めるためには，ト

400 g のトリチウムの核融合反応による燃焼が必要である．

リチウムを取り扱う機器，配管等を十分な構造強度や気密

プラズマ容器における燃焼率（供給燃料のうちプラズマ装性をもって設計し（物理的閉じ込め），万一の漏洩事象発生を仮定しても十分な影響緩和ができるよう安全確保策を適切に講じておくことが基本である．核融合研究に係る世界の主要トリチウム取り扱い施設［３‐５］は，基本的にこの考え方に基づいて安全が確保されており，ITER も同様である［６，７］．核融合炉の燃料循環系では，系に混入してくる
軽水素，水，有機物を除去する必要があるが，これらには，

図１

核融合炉におけるトリチウム（T）の流れ．

図２ トリチウム除去設備（触媒酸化水分吸着方式）の概念系統図．

6. Studies on Chemical Phenomena of High Concentration Tritium Water and Organic Compounds of Tritium from Viewpoint of the Tritium Confinement
YAMANISHI Toshihiko,HAYASHITakumi, IWAI Yasunori, ISOBE Kanetsugu, HARA Masanori, SUGIYAMA Takahiko and OKUNO Kenjicorresponding author’s e-mail: yamanishi.toshihiko@jaea.go.jp

７１６!2009 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion ResearchProject Review

6. Studies on Chemical Phenomena of High Concentration Tritium Water and Organic Compounds of Tritium from Viewpoint of the Tritium Confinement T. Yamanishi et al.

を与える因子の特定

水素同位体であるトリチウムを含む．よって，トリチウム
濃度を充分に管理した上で，これら不純物を排出する必要

以下に，上記２つの課題に関する研究成果をレビューすがあり，機能的なトリチウム閉じ込めを形成していること

ると共に，C０
１班の２年間の研究活動成果の概要を，今後となる．

の課題とともに報告する．

上記トリチウムの閉じ込めにおいて，まず１次閉じ込めらのトリチウム漏洩量とその化学形を知ることが，トリチ

６．
２ トリチウムが物理的閉じ込め障壁に与える影響の解明

ウムの安全取り扱いの基本課題となる．核融合炉の真空容

６．
２．
１ 金属−水界面における水素同位体移行挙動系である機器でどのようなトリチウムを取り扱い，機器か器では，高濃度トリチウム水および多様な有機トリチウム

通常，金属構造材は，トリチウム１次閉じ込めの物理的が生成し，燃料系の機器で取り扱われる．水素形（HT,DT,

障壁となっている．水素としてのトリチウム挙動データ

T2）のトリチウムの取り扱いという観点に限れば，これまは，過去の研究により豊富であるが，実際の核融合炉では，での研究および取り扱い実績により，ITER クラスのトリ

熱交換器等，水として金属に接する面積が大きい．その重チウム取り扱いが見通せるレベルに達した．一方，トリチ

要度にも関わらず，水に関する系統的データは，定量測定

ウム水および有機トリチウムに関しては，トリチウムを環の困難性のため，ほとんどないのが現状である．

境に放出できるレベルまで除去することが必須であるが，上記現象の理解の第一歩として，バルク内への水素移行バッチ的にトリチウムを除去・回収するシステムしか未だ挙動が比較的よく理解されている純鉄配管と高純度のトリ開発されておらず，ITER 運転後期には必要な連続回収シチウムを用い，トリチウムの金属から水中への移行挙動をステム開発のための基礎研究に，今着手しなければならな観測した［８］．実験は，１kPaのトリチウムガス（純度９０％）い．高濃度トリチウム水中では，放射線による自己触媒反を封入した純鉄配管を水ジャケット内に設置し，400 K で応等により，過酸化物等が生じ，容器材料の腐食，それに純Heまたは１％のH２を含むHeガスでジャケット内を加圧よるトリチウムの浸透等が生じる．これら高濃度トリチウ

パージ（20 cc/min）し続けた状態で水中へ移行したトリチ

ム水が引き起こす現象が，機器の材料（物理的閉じ込め障

ウム量を電離箱で連続的に，またはバブラーにより捕集す壁）に与える影響を解明することも重要な課題である．

ることにより，間歇的に測定した．約１日毎に水ジャケッ

６．
１．
３ 課題と目的

ト中への総トリチウム移行量を確認し，純鉄配管や小試験C０１班では，核融合炉でのトリチウム閉じ込め技術を確

片の表面観察を実施した．純鉄配管試料は，「水中でマグ

立することを最終的な目標とするものである．そのため

ネタイト酸化膜（約 2 μm）を形成させたもの」と「未使用に，６．
１．
１で記述したように，特に基礎研究の進展とデータのもの」（ともに１年空気中保管），および金メッキ（膜取得が強く望まれている「高濃度トリチウム水および有機

厚：7 μm）を施したものを用いた．
図３および表１に，金メッキ試料および高温水中酸化物の化学的現象の解明」を目的とする．具体的には，下記

膜厚：2 μm）した試料のトリチウム透過結の課題に取り組む．

（Magnetite

１）トリチウム水および有機トリチウムが物理的閉じ込め果を示す．以下の結論を見いだすことができる．

障壁に与える影響の解明：トリチウム水および有機ト

１）1000 ppm 以下の水蒸気中へのトリチウム透過後の主リチウムの放射化学的反応による生成物の特定，そのな存在化学形は，＞99％ が HTO であった．わずかな反応生成物（過酸化物等）による閉じ込め障壁に対す酸化物層によって，数 100 ppm 程度の水蒸気の存在下で，ほぼすべて水（HTO）の化学形で移行する．

る腐食，浸透現象の解明．
２）トリチウム水および有機トリチウムの機能的閉じ込め

２）金メッキにより界面の酸素を低減すると，同条件で水の研究：トリチウム水および有機トリチウムのセラ

素（HT）で移行する割合が支配的（８５％）となるととミック，触媒での反応の速度の測定，反応速度に影響

もに，酸化膜試料と比べ約１桁小さいことを確証し

図３

純鉄におけるトリチウムの水・水蒸気への移行量：（a）
金メッキ；（b）
magnetite 表面，423 K．

７１７

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

表１
Sample No.
1) New sample
2) Just after of 1)
3) 1 year after of 2)
4) New sample
5) Gold plated

純鉄におけるトリチウムの水・水蒸気への移行量に対する表面の影響．
Temp.
423 K
423 K
423 K
423 K
423 K

Outer Jacket
water
water
Ar + H2O vapor
Ar + H2O vapor
Ar + H2O vapor

Magnetite
No→magnetite
Magnetite
MagnetiteNoNo

HT fraction
31%
0.7%
0.3%
0.3%
〜85%

HTO fraction
69%
99.3%
99.7%
99.7%
〜15%

た．よって，トリチウムの移行は，界面の酸素の存在状態及び量により，水蒸気との同位体交換反応と再結合反応の競合により決められるものと考えられる．
４）純鉄は高温水中で界面にマグネタイト酸化膜を成長させ，この膜形成初期の水素発生に伴い，水素（HT）で移行する成分があるが，初期酸化膜成長後は HTO が支配的となる．成長後は，高温水・水蒸気間でトリチ
ウム移行挙動に大きな変化は見られていない．
（表面
酸化の進行には差がある．）界面の酸素（酸化物など）と相互作用したトリチウムが水分子と同位体交換反応
で透過側雰囲気に移行すると考えられる．
このように，金属−水界面における水素同位体移行挙動の初めての系統的データを取得することに成功し，興味深い挙動を明らかにすることができた．一方，水素の純鉄中図４への移行の素過程，酸化膜の関与（残った酸素の寄与）等，

トリチウム水（4500 Bq/cc）および純水の腐食電位および分極曲線．

定量的にまだ不明部分は多い．今後，金メッキ試料の高温
高圧水での実験等の実施，生成酸化膜および水素マスバラ

化していないのは，ステンレス表面に不動態膜が形成されンスの定量的評価を通じて，上記不明点の解明をめざす．

ていると考えられる．

また，純鉄ではなく，実際に核融合炉での使用がめざされ核融合炉で発生が予想される高濃度トリチウム水の腐食ている F８２H を用いた試験を進め，系統的なデータ取得をを模擬するためには，今回の測定レベルより桁で高い濃度めざす．

のトリチウム水による測定が必要である．取り扱う高濃度

６．
２．
２ トリチウム水による金属腐食挙動

トリチウム水の量は，安全の観点から最小とすべきである

トリチウム水中では，ラジカルが形成されるとともに，ことから，マイクロセルの利用による実験を行い，世界初

界面での物理化学的構造と水素および酸素との相互作用にとなる高濃度トリチウム水の腐食データ取得をめざす．まより，界面環境が大きく変動しうる．具体的には，水の pH

た，強酸性ではない，実際に予想される pH３〜８でのデーの変化，金属表面不動態被膜の破壊，腐食酸化物の生成等

タ取得を今後行う．

が考えられ，腐食促進，局部腐食の誘発など，トリチウム

６．
２．
３ 高分子膜中のトリチウム水の透過挙動

水特有の現象を起こす可能性と，トリチウムの浸透現象に高濃度トリチウムを取り扱う機器を設置するグローブ

対しても多大な影響を与えることが考えられる．高濃度トボックスは，アクリル樹脂とグローブ（ネオプレン，ブチ

リチウム水の取り扱い困難性から，学問的にも・実際的にルゴム）から構成される．またオーリング，バルブのシーも重要な課題でありながらデータの不足は否めないため，

ル部分等，機器そのものにも多くの高分子材が使用されこの課題に取り組んだ．水による金属腐食では，金属の溶る．高分子材は水を透過することが知られており，トリチ

解と還元，水素，酸素の発生等が生じる．よって，腐食反ウムの閉じ込めの観点から，高分子膜中のトリチウム水の応における化学エネルギー変化を電気エネルギーとして取透過挙動を把握することが重要である．本研究では，トリ

り出し評価可能である．そこで本研究では，代表的電気化

チウムの閉じ込めの観点から，実際に燃料系で使用される学手法である分極測定に注目し，腐食速度を電流で示した高分子材を対象に，トリチウム水での実験データ取得をめ

腐食電流密度を測定した．

ざすものである．高分子材に対する水の透過係数の報告例

実験は，５％硫酸水溶液を腐食測定セルに貯留し，水溶は過去にも存在する．しかしながら，水分濃度の高精度の液中のトリチウム濃度をパラメータに，ポテンシオスタッ

測定は容易ではなく，得られた透過係数の値にも，誤差がトにより腐食電流密度を測定した．作用極に SUS３０４鋼，対あることが予想される．本研究によるトリチウム水を用い極に白金線，参照電極には，銀‐塩化銀電極を用いた．図４

たデータが，高分子材の正確な水透過データともなることに結果を示す．4500 Bq/cc までのトリチウム濃度では，分が期待されている．

極曲線に変化はなく，腐食電位，腐食電流密度に変化はな

図５に，トリチウム水透過挙動測定装置を示す．本装置

いことを観測した．アノード側で電流値が電圧に対して変により，ポリプロプレンのトリチウム水透過データ測定を
７１８

Project Review

図５

6. Studies on Chemical Phenomena of High Concentration Tritium Water and Organic Compounds of Tritium from Viewpoint of the Tritium Confinement T. Yamanishi et al.

高分子材トリチウム水蒸気透過測定装置．
図６

開始した．現状，過去の報告例と差のあるデータが得られているが，今後測定精度を上げるとともに，ゴム類，酢酸ステンレスへの重水素照射後の昇温脱理スペクトルへの照射フルエンスの影響．

セルロースの測定を開始する．
６．
２．
４ ステンレス酸化層におけるトリチウム捕捉

６．
３ トリチウム水の機能的閉じこめの研究

トリチウム閉じ込め１次障壁で最も多く用いられるステ

核融合炉の水処理系では，軽水素を取り除くための水素

ンレスであるが，その表面には容易に酸化層が形成され同位体分離系からの排気ガス［６］，有機物を除く精製系のる．トリチウムが物理的閉じ込め障壁に与える影響におい最終段階であるトリチウム除去設備の水分吸着塔の再生水て，この酸化膜におけるトリチウムの捕捉（滞留）の解明を受け入れており，環境と燃料循環系のインターフェイス

が必要となる．この現象の科学的解明を目的に，異なる温となる重要なシステムである．核融合炉では，トリチウム

度で大気に曝して形成させた酸化層における重水素滞留挙で汚染された機器の保守はホットセル内で行われるため，動に関して検討し，酸化鉄が重水素の滞留に影響を及ぼす

セル内にはトリチウムが放出される．よって，ホットセル

ことを明らかにしてきた．本研究では大気曝露温度に対す内のトリチウム除去のために設置される水分吸着塔から，る形成酸化層中の鉄の化学状態に変化が見られなくなる

定常的にトリチウム含有再生水が排出されることになる．

673 K にて形成した酸化層にトリチウムを模擬した重水素

またブランケット内で増殖したトリチウムが，冷却水配管

2＋

イオン（D ）を照射し，酸化層における水素同位体の捕捉の金属を透過して冷却水に移行するため（３章参照），ト

過程について検討した．

リチウムを含む冷却水の処理が，従事者被曝の低減の観点

試料には３１６ステンレス板（厚さ：1.0 mm）を用いた．はから必要となる．水の形のトリチウムは，水素の形のそれ

じめに不純物除去を目的とした加熱処理を 1173 K で行い，と比較すれば，透過漏洩は少ない．ところが，水の形のト

次に試料温度を 673 K として１時間の大気曝露を行い，酸リチウムは，水素の形のトリチウムと比較して，生物学的

２＋化層を形成させた．その後室温にて，重水素イオン（D ）危険性が１
００００倍以上大きく，法令による取り扱い制限もを，入射エネルギー，0.5 keV，フラックスを 5.0×1017 D＋

当然厳しい．このように，核融合炉の水処理系は，トリチ

−2

m

−1

s

21

＋

−2

と変

ウムの機能的閉じ込めを最終的に担う重要なシステムであ化させて照射した．これによるイオンの打ち込み深さは形とし，フルエンスを（1.0−5.0）×10 D m

り，その研究開発が将来にわたって重要な課題であること−1としは論を待たない．ところが，ITER では，本格的な水処理系て室温から 1273 K まで昇温脱離測定を行った．図６に各フを必要としないため，その研究開発は他のシステムの研究

ルエンス照射後に放出された重水素の量（重水素滞留量）

開発に比べ非常に遅れており，本科研費特定領域の研究成成した酸化層内である．その後，昇温速度を 0.5 K sを示す．フルエンスの増加に伴い重水素滞留量は増加した果が強く期待されている．

が，2.5×1021 D＋ m−2 で飽和した．試料の X 線光電子分光

６．
３．
１ 水処理系の研究開発の現状と課題

測定により，大気曝露により試料表面に形成されていた酸

トリチウム水処理システムの現状については，文献［９］

化層は，主として酸化鉄であったものが，イオン照射後にに詳細なレビューがなされているため，それを参照された

は，Fe-OD に帰属される光電子分光ピーク面積の割合が増い．ここでは，システム開発の課題の観点から，現状を記加することが認められた．すなわち，打ち込まれた重水素

述する．ITER では，ふげんでの重水濃縮に実績を挙げた

は，試料表面の酸素と結合し，重水として放出される一方

CECE（Combined Electrolysis Catalytic Exchange：電 解

で Fe-OD を形成して滞留するものがあることが示されセルを加えた化学交換塔）が採用された［９］．原理的にはた．今後は，ステンレス材料酸化膜における Fe の化学状態

水‐水素化学交換反応（H2O+HT=HTO+H2）を用いるもの

がトリチウム捕捉挙動に与える影響について，水として放であり，重水濃縮では実績を挙げたシステムであるが，ト

出あるいは OD としての滞留の詳細またはその素過程等をリチウム水への適用を考えた場合，以下の研究課題を克服検討する

しなければならない．
１）トリチウムを扱う機器は，最終閉じ込め系である建屋
７１９

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

内に設置しなければならない．ITER では，原理的に$に層状に充填した場合に比して，全分離係数 "#（$#!
）

背が高くなることが避けられない CECE システムを建（#，$はそれぞれ抜出水，抜出水素ガスの重水素モル分率

家内に納めるために，複数の階層をつらぬいて配置すである．）２倍程度も大きく，充填方法の最適化で，大幅なることになっている．コスト増を招く建屋の大型化，塔の小型化の可能性について見通しを得ている［１０］．

トリチウム閉じ込め空間数の増加を防ぐために，塔は

上記結果を受け，本研究では，以下の研究を進めた．

できるだけ小型化されるべきであり，塔構造の抜本的

１）トリチウムを用いた系による分離係数の測定見直しが必要である．

２）塔最適化に向けた，水素ガス‐水蒸気間の同位体交換

２）CECE で濃縮されたトリチウム水は，電解セルで水素

反応速度のデータ取得

形に変換されて水素同位体分離システムに送られ，最３）分離性能解析手法の開発

終的に，燃料としてのトリチウムとして回収される．

図７に名古屋大学で，実際にトリチウムを用いて分離係

つまり，電解セルでトリチウム水濃度が最も高くな数を測定するために準備中の化学交換塔実験装置を示す．

り，また電解セルでのトリチウム濃度が高いほど，電重水素実験で記述したように，塔内径 2.5 cm，有効塔長

解セルで処理する水の量も小さく，水素同位体分離シ

60 cm であり，まもなく実験を開始する（トリチウム濃ステムに送る水素ガス量も小さくなり，燃料循環系全度：400〜1000 Bq/cm3，液分散性等について検証する．）．

体の効率化を図ることができる．電解セルには高分子

また，独カールスルーエ研究所の大型化学交換塔（内径：材が多く用いられている．電解セル高分子材が耐えら

5.5 cm，高さ：2 m）の分離データも取得しており，スケー

れるトリチウム濃度と期間等，放射線耐性に関するルアップに関する検討を行っている［１１］．
同位体交換反応速度の測定に関しては，触媒充填高さおデータベースの構築が必要である．
３）ITER での水処理システムでの水の処理量は，20−60

よび粒径（SDBC：スチレン‐ジ‐ビニルベンゼン共重合体）

kg/h と想定されているが，ブランケット冷却水処理

をパラメータに水素―水蒸気化学交換反応速度（HT（g）＋

が必要となる原型炉以降では，処理量は２桁以上増加

H2O（v）＝H（G）＋HTO（v），可 逆 反 応）を 測 定 し た．
2

するとの試算がある［９］．基本的に大流量処理ができ

１）反応塔内の流れは栓流，２）HT および HTO 濃度のみない電解セルを抱える CECE は，この処理量には対応に依存する一次反応，３）触媒の白金担持量は触媒表面積できない．CECE の前段で，処理量を低減させるシスに比例，の仮定で導かれる以下の速度式

テム開発が必須である．大流量処理が可能な水処理シ

!
!'"
%
&%
"!$&
$""$#&#!%!

ステムとして，重水濃縮に用いられてきた水蒸留塔が$：反応効率（−），$"：上記反応式の速度定数，

あるが，分離係数が小さく必然的に塔は巨大化することから，１）の要件を満たさない．新しい視点からの$#：上記反応式の逆反応速度定数，

水処理のシステム構築が必要で，原理試験からの基礎!'：単位体積における触媒面積，

研究が必要である．

"!：触媒層での平均滞留時間

上記１）‐３）の課題に向けて，本科研費特定領域で進めが成立すること，また $""$#の値を求めた（図８参照）．

ている研究成果と今後の計画を以下に要約する．
６．
３．
２ 化学交換塔の高性能化に向けたトリチウム挙動のまた，$"，$#の詳細な検討から，水蒸気の境膜物質移動が研究律速であることが確認された．

化学交換塔は，白金触媒による水素ガス‐水蒸気間の同解析手法の開発に関しては，実績のある気液分離型化学位体交換反応と，親水性充填物により促進される水蒸気‐

交換塔に対し，段モデルによる解析を行っている．上記の水間の気液平衡とによって，水素ガス中の重い水素同位体

ような均一充填型化学交換塔へ段モデルを適用するには，を，水蒸気を経て水へと濃縮する同位体分離法である．世
界的に唯一実績があり，ITER にて採用される化学交換塔
は，理研の磯村らによって考案された気液分離型交換塔である（触媒が水に濡れることで，化学交換反応の活性が失われるため）［７］．ところが，その複雑な内部構造により１段あたりの高さが大きくなる．
現在では，疎水性の担体に白金を担持させた極めて水に濡れにくい触媒が開発されており，簡単な構造（トリクル
ベッド型，触媒と充填物の混合充填）の反応塔も使用可能であろう．これまで，疎水性白金触媒として Kogel 触媒（粒径 4.5〜5.5 mm，白金担持量 1.0 wt‐％），親水性充填物
として Dixon gauze ring（直径 6 mm，高さ 6 mm）を用い，塔内に均一に分布するよう充填した化学交換塔での研究を
水素‐重水素系で行ってきた（塔内径 2.5 cm， 有効塔長 60
図７cm，圧力，温度は 101 kPa，70 ℃）．触媒と充填物を交互
７２０名古屋大学におけるトリチウム実験用化学交換塔装置．

Project Review

6. Studies on Chemical Phenomena of High Concentration Tritium Water and Organic Compounds of Tritium from Viewpoint of the Tritium Confinement T. Yamanishi et al.

化学交換塔における水蒸気‐水素同位体交換反応速度．

図９高分子電解セルナフィオン膜（N117CS）の放射線照射による強度の劣化．

水蒸留塔で開発された通り抜け段モデルがより適する．化

金属イオンが存在する場合，膜強度が 1/2 以下となるデー学交換塔に対する本解析モデルを適用し，多様な条件で塔タも得られており，今後さらにデータベースを整備する予性能の予測，液分散の評価等を進めているところである．

定である．

図８

６．
３．
３ 電解セル高分子材のトリチウム耐久性

O リングゴムではゴム分子内の水素／フッ素比が放射線

水電解に通常用いられるアルカリ電解セルは，水のイン照射時のゴムの機械的強度に与える影響につき評価を進めベントリが大きく，結果としてトリチウムのインベントリている．その結果，バイトンは放射線照射により架橋が生が大きくなってしまうこと，処理の難しいトリチウムアル

じて堅くなる傾向は認められたものの強度の劣化はほとん

カリの発生がありうることから，核融合炉には適用できなど認められず，有力な O リング候補材であることを示した

い．そこで，上記欠点を持たない，最近開発された固体高［１２］．電気絶縁シートについては，耐放射線に実績のある

分子電解セルが採用された［１２］．固体高分子電解セルに使ポリイミド樹脂を用いることで対処できる［１２］．イオン交用される高分子材はナフィオン電解膜，O リングゴム，電換樹脂の劣化を調べるため，２種類の樹脂（アンバーライ

気絶縁シートであり，電解セル廻りでは，イオン交換樹脂

ト，セパビーズ）を脱気封入して室温で電子線照射を行っが用いられる．最も重要なナフィオン電解膜は，典型的なた［１３］．いずれのイオン交換樹脂も，イオン交換容量の放放射線分解型高分子であるポリテトラフルオロエチレン

射線照射による劣化は小さく，1500 kGy までの照射におい（PTFE）を骨格に持っておりその放射性耐性が懸念されてて，陽イオン交換樹脂では２割，陰イオン交換樹脂では３12いる．トリチウム水濃度 9.25×10 Bq/kg に２年間曝され割のイオン交換能低下を見込んでおけばよいことを明らかた場合（ITER での設計条件）の吸収線量は 530 kGy にもなとした．また母材であるスチレンジビニルベンゼン共重合り，そのレベルでの放射線耐性を検証しなければならな

体はほとんど問題となる劣化はなく，特段の考慮をする必い．

要がないことを明らかとした．

図９にナフィオン電解膜の強度の線量（!線）による変６．
３．
４ セラミック電解セルによる超高濃度トリチウム水処理

化 を 示 す［１２］．ナ フ ィ オ ン 電 解 膜 の 骨 格 と な る PTEE
も，放射線に対する耐久性が低く，数百 kGy で完全に劣化

ITER では，現在炉心にカーボンタイルが用いられておしてしまう．一方ナフィオン膜は，空気雰囲気下での照射

り，そのタイルに滞留するトリチウムを，酸素を導入してでは PTFE 同様の結果となったが，通常の使用状態である

水として回収することも提案されている．この場合，高濃浸漬下では 1600 kGy 超の耐久性があることを見いだした．

度トリチウム水が発生し，その処理システムを公募で研究

放射線照射による劣化は酸素の存在下で促進されるが，水開発しようとしているところである．トリチウムインベン

への浸漬状態では劣化が抑えられる．また，放射線と水とトリの観点から，水蒸気状態で処理ができ，高いトリチウの作用により生成する活性な中間体（OH ラジカル等）のム除染係数を持ち，使用する材料に放射線劣化がなく，且劣化反応への寄与も低いことが示された．ナフィオン電解

つ高い気密性を確保できる，という要件を同時に満たすシ膜のイオン交換能の照射による劣化については，強度の劣ステムを開発する必要がある．唯一の適用可能な方法とし化に比べると緩やかであることを観測した．1600 kGy の照て，酸素イオン導電性セラミックスであるイットリア安定

射において，２割のイオン交換能低下を見込んでおけばよ化ジルコニア（YSZ）を用いた気相電気化学法の研究開発

い．最近の研究では，電解槽に供給されるトリチウム水のを進めている．トリチウム水蒸気をパージガスとともに水質が電解膜の劣化に影響することが明らかとなった．例YSZ の配置された電解反応器へ送り（600〜800℃），水蒸

えば，室温での電子線照射の結果によれば，電解溶液中に気の電気分解で発生した酸素は YSZ で抽出され，水素７２１

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009は，透過膜等にて抽出することになる．セラミックスと金処理が可能な水処理システムが必要なことは，先に記述し属で構成され耐放射線性に優れること，過去 ITER で精製

たとおりである．この目的にあう有望な方法として気相吸系への適用研究があり，気密性にも実績がある．一方，セ着法に着目し，研究開発を進めている．水分吸着塔にトリラミックス固体電解質における水の分解効率は，高分子固チウムを含む水蒸気を通し，トリチウムが優先して吸着す

体電解質などに比べ２桁も低く，分解反応の効率化が大きることを利用してトリチウムを濃縮するものである．従来な課題であり，本研究ではそれを克服するための電極開発の吸着剤は，水蒸気を簡単には脱着しないため，実用化にを行うこととした．

は向かないとされていたが，ゼオライト系吸着剤のシリカ／アルミナ比（SiO２/Al２O３）を主に制御することで，水蒸気相電気化学法反応は，イオン導電体である固体電解質

気脱着の迅速化に見通しが得られる段階まできた［１４］．

（YSZ）と電子伝導体である電極材および気相との三相界面で生じる．気相中の水蒸気が三相界面に達すると電極材

図１１に，SiO２/Al２O３比を２，５，７，１０にそれぞれ調整しから電子を受け取り電気分解し，水素ガスは再び気相へとた CaX/CaY 型ゼオライトの水蒸気の室温（298 K）での移動し酸素イオンは YSZ に取り込まれる．この電極材とし吸着等温線を示す［１４］．特に７から１０に SiO２/Al２O３比を変て，電子伝導と酸素イオン伝導を併せ持つ電極材を使用し化させると，吸着塔等温線の形が大きく変化し，Ca 型ゼオ

た場合，電極材自体がイオン導電性を持つため，従来の三ライトの特徴である低水蒸気分圧における高い水蒸気吸着

相界面に加え，電極材表面でも三相界面が成立するため，容量が失われるという興味深い現象を観測した．細抗分布

極めて効果的である．イオン導電性と電子伝導性を併せ持測定の結果，ミクロポアが大きく減少していることが明ら

つ材料としてセリウム酸化物（セリア）があり，このセリ

かとなり，その影響と考えられる．また，ゼオライトを充アを利用した電極を作製し，水分解効率を測定した．図１０

填した塔にトリチウム水蒸気を流通させて，その後パージに，従 来 の 電 極 材 料：白 金（Pt）と YSZ の 混 合 物（Pt-

ガスによる水蒸気脱着試験を行ったところ（吸着操作：

YSZ），YSZ 表面にセリアをコーティングし，その上に従HTO 濃度 72000 Bq/cc の飽和水蒸気；吸着カラム：内径来の Pt-YSZ 電極材を塗布した電極（セリア二重電極），Pt

10 mm，有効カラム長 270 mm，充填量10 g；脱着操作：カ

-YSZ とセリアを混合させた電極（セリア混合電極），の水ラム後部からヘリウムパージガスを供給，真空ポンプにて蒸気分解効率を示す．1.5 V，水分濃度 1000 ppm において，

排気．），従来型ゼオライトと比較して，大きな同位体分離−2

Pt-YSZ 電極の電流密度は 14 mA・cm ，セリア混合電極

係数および脱着速度を持つこと，従来のゼオライトでは見は約３倍の電流密度に達した．セリア二重電極では，約４られなかったパージガス流速に対する依存が見られる等，倍に達した．この電極の微細構造を走査型電子顕微鏡にて特徴的な特性を示した［１４］．このように，SiO２/Al２O３比を観察した結果，セリアを使用した電極は，その施工法によ

１０まで高めた CaY ゼオライトは，学術的に興味深い挙動をらず 3〜4 μm の微粒子が繋がった微細構造となっているこ

示すとともに，課題であった水蒸気脱着の迅速化にきわめとがわかった．その一方で Pt-YSZ 電極は，3〜4 μm の微粒て効果的であり，気相吸着法による水処理システムの開発子から構成されているものの，それぞれが固まってしまに有望であるとの見通しを得た．今後，上記現象を支配す

い，より大きな粒子が粗く繋がったような構造となっている因子を追求するとともに，システムとしての気相吸着法

ることが判明し，セリアの使用により，電極の構造にも違の実験を行う．

いが現れることが明らかとなった．今後さらに電極の最適" ２重温度２重圧力水―水素化学交塔による水処理プロ化を行い，効率向上をめざす．

セス

６．
３．
５ 大流量水処理システムの開発

化学交換塔による水処理システムが大流量処理に適応し! 気相吸着法による水処理システムの開発に向けた基礎

ないのは，電解セルを使用することに他ならない．そこで，研究

電解セルを用いない２重温度２重圧力水‐水素化学交換塔

核融合原型炉を見通した場合，CECE の前段に，大流量を CECE の前段システムとすることを考案し，解析的研究を行った．その結果，電解セルの負荷を大きく減少できる
ことが明らかとなったが，前段のシステム自体が大型化することも判明し，今後さらなる最適化研究を行い，システ
ムの可能性を検討する．

６．
４ トリチウム分析・計量
核融合炉では，その取り扱うトリチウム濃度が９０％となる燃料注入系から，水処理システムからの排出ガス中のトリチウム濃度と予測される１０‐１２まで，化学プラントでは考えられない極めて広範囲の濃度を扱う．また，トリチウムの化学形も，水素，水，有機と多様である．ひとくちに分析・計量と言っても，燃料の安定供給および安全取扱の観点からのトリチウムインベントリ分析・計量，環境への放図１
０ YSZ による水蒸気分解の電流密度変化（印加電圧 1.5 V，温度 800 ℃）に与える電極の影響．

出量管理のための分析・計量，燃料循環系の制御のための
７２２

Project Review

6. Studies on Chemical Phenomena of High Concentration Tritium Water and Organic Compounds of Tritium from Viewpoint of the Tritium Confinement T. Yamanishi et al.

図１
１ フォジャサイト型ゼオライト（Ca カチオン）の 298 K における水蒸気吸脱着等温線に与えるシリカアルミナ比（2.0→10.0）．

分析・計量等様々であり，濃度範囲，測定対象（気体，固体等）ごとに適する分析手法が異なり，複数の分析手法を組み合わせることとなる．計測が必要とされる場所，場面で，何を計測する必要があるのか（実時間測定，同位体分析等），既存の方法が適用できるのかどうかを整理した上で，課題を抽出し研究開発を進めていく必要がある．
６．
４．
１ トリチウムインベントリ分析・計量
一般的なトリチウムインベントリの計量は，容量法（圧力，容積，温度，組成を分析する）で行われる．一方核融

図１
２ インライン熱量計量機能を持つトリチウム貯蔵ベッドの概念系統図．

合炉では，トリチウムは金属水素化物として保管されており（貯蔵ベッド，ウラン，ZrCo 合金等を用いる），事前に上昇すると（例えば３He/ZrCo>0.2）急激に気相放出が始ま

貯蔵ベッドを昇温して大型の計量タンクに移送する必要があり，また貯蔵ベッド内に残留するトリチウム量をいかにるため注意を要する［１５］．

評価するかという問題がある．この問題解決のため，崩壊

６．
４．
２ 環境への放出量管理のための分析・計量

熱計測（0.324 W/g-T）による，インライン（インベッド）

核融合炉の環境とのインターフェイスであるスタックに

熱量計量法を開発した．図１２に，原子力機構で開発したイ

繋がる水処理システム，トリチウム除去系の排気に関して

ンライン熱量計量機能を持つトリチウム貯蔵ベッドの概念

は，低濃度トリチウムをオンラインで測定しなければなら系統図を示す．トリチウム貯蔵ベッド一次容器内にヘリウ

ない．排気ガス中のトリチウムの化学形は水蒸気であり，

ムガス流通配管を配置し，循環する He ガスのベッド出入

ガス組成の大きな変化もないことから，イオン電離箱でのり口の温度差を計測して，校正曲線から貯蔵トリチウム量計測により，要求を満たすことができるであろう．一方，を評価する．本手法における計量感度は，貯蔵容量に対し環境に直結するスタックでは，水素，水蒸気，有機，多様1％ 以 下 の 精 度 で 計 量 が 可 能 で あ る と 評 価 で き て い る

な化学形のトリチウムが予想され，法令上の許容濃度が異［１５］．繰り返し吸放出等による輻射率の変化については，

なること，環境レベルでの極低濃度トリチウム測定が要求

まだ１００回に満たない程度ではあるが特に問題は見られてされることから，気体分離膜を用いた化学形分別モニタの

３

いない．崩壊 He の蓄積による水素化物の物性変化の影響研究が行われている［３］．

についても検証し，計量上の問題がないことを明らかにし液体に関しては，貯留タンク等に一時貯留し，サンプリ

３

た．ただし，貯蔵初期はほとんどの He がトリチウム化物

ング，液体シンチレーションによる測定，環境排出で対応中に捕捉されているが（＞97％），母金属と３He のモル比がが可能であろう．一方固体廃棄物中のトリチウムの測定
７２３

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

６．
５ まとめ

は，サンプルを取り，焼きだし等でトリチウム量を測定することが可能であるが，サンプリングによる代表値の妥当核融合炉では，炉心，燃料循環系，その附帯設備等施設

性，焼きだし操作によるトリチウム汚染等の問題があり，の全体で，大量のトリチウムを連続で取り扱わなければな

非破壊による測定をめざした研究開発が行われている．トらない．つまり，上記施設全体でのトリチウム安全閉じ込

リチウムの崩壊熱を測定するカロリーメータは，測定に長めを確立する必要があり，ITER で初めて（実験炉である

時間を要する等の欠点があるが，最近機器の精度向上が図ため，ブランケット，発電のシステムを備えていないが），られており，固体廃棄物中のトリチウムの分析という観点

その実証試験が行われることになる．ITER のトリチウム

で，適用範囲，精度を検討すべきであろう．最近，トリチシステムの運転実績・成果を我が国での原型炉設計・許認

ウムの !電子エネルギーを光エネルギーに変換して測定す

可に反映するためには，トリチウムの安全閉じ込めに関する方法の一つであるイメージングプレート法の研究が進んる研究により，ITER のデータを解析するための基礎デーでいる．プレートに塗布された発光物質をカラーセンサにタベースを構築しなければならない．

励起させ，レーザー照射により発光を誘起させ検出するもこれまで記述したように，取り扱い機器の１次閉じ込めのである［３］．トリチウム汚染が個体のごく表面である場

系，建屋とトリチウム除去系の２次閉じ込め系，トリチウ合は適用が可能であり，その精度向上に向けた研究が，本ムを含む不純物を環境に放出できるレベルまで回収する機

特定領域の公募研究として開始された．

能的閉じ込め系で，トリチウムを閉じ込める．ITER に向６．
４．
３ 燃料循環系の制御のための分析・計量

けてこの課題に関する研究開発が進められる中で，研究がトリチウムインベントリ分析・計量，環境への放出量管遅れているトリチウム水と有機トリチウムの挙動を目的

理のための分析・計量については，放射性物質の安全取りに，科研費特定領域による本計画班の活動を開始してから扱い上の必要性から，これまで研究が積み重ねられ，実用ほぼ２年が経過した．ここに，本計画班の研究課題，課題

レベルに達しているものも多い．一方，燃料循環系の制御克服に向けた最新の研究活動成果および今後の計画をレのための分析・計量技術開発はこれからの課題である．つ

ビューした．

まり，連続的なトリチウム燃料の流れを高精度，実時間でトリチウム水および有機トリチウムが１次閉じ込め系に測定し，システムの制御を行わなければならない．初めて与える影響の解明（金属壁，有機膜とトリチウム水の相互本格的な核融合炉燃料循環系を備える ITER において，検作用）に関しては，トリチウム水の金属の透過挙動，高濃証されなければならない．

度トリチウム水の金属腐食の課題に取り組み，世界で初め

核融合炉燃料循環系で制御が必要なシステムは，１）精てデータ取得に成功することができた．科研費特定領域の製捕集システム，２）同位体分離システム，３）水処理後半の活動で，トリチウム濃度，材料種別をパラメータに，系，４）ブランケットトリチウム回収システムである（図データベース構築を果たす計画である．

１参照）．１）については，ヘリウムガス中の水素，水蒸

トリチウム水および有機トリチウムの機能的閉じ込めの気，有機（メタン等）の組成分析が必要であり，ITER では研究に関しては，燃料循環系で，環境への放出経路を唯一

マイクロガスクロマトグラフ法が採用されている［３］．サ

持ち，トリチウム安全閉じ込めの観点で重要な水処理系に

ンプルガスが少量で良いこと，ほぼ実時間での測定（２分

集中して研究を進めた．水処理系の基本構成機器である化程度）を実現しており，制御のための分析手段にも使用で学交換塔および触媒の性能に影響する因子に関して，基礎

き る と 考 え ら れ，ITER で の 実 証 試 験 結 果 に 期 待 し た研究を着実に進展させることができ，高効率化の見通しを

い．２）については，水素同位体分析が必要であり，やは得た．吸着法等新たな水処理システム開発に向けた基礎研

りマイクロガスクロマトグラフの適用が期待されるが，分究も展開されており，後半の活動により，核融合炉の水処

離カラムの開発等克服すべき課題が残されている．レー

理系のあるべき概念を示す計画である．

ザーラマン法の適用も可能であるが［３］，多点分析，分析

本計画班で対象とする幅広い条件（濃度，化学種）での感度向上，光ファイバによる信号の伝達等に今後の課題がトリチウムの分析・計量に関しては，公募研究を中心に活存在する．３）については，実時間での水中のトリチウム

動を進める．既にトリチウムを用いた実験が開始される段

濃度測定が必要である．サンプリングによる液体シンチ

階にあり，今後の成果に期待したい．当初計画に挙がってレーションでの測定では，制御にはまったく役に立たな

いた有機トリチウムの放射化学的研究に関しては，後半のい．ガラスシンチレーションの適用，本科研費特定領域公活動において，公募研究含めて展開していく計画である．

募研究としての近赤外線による水同位体の測定手法の研究開発を行っている．４）については，ヘリウム中のトリチ

参考文献

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［５］A.C. Bell et al., Fusion Eng. Des. 47, 115 (1999).

すると考えられるが，水蒸気も存在するため，水蒸気によるメモリ効果の排除が必要である．この課題を克服するためには，高温（２００℃）で動作可能なイオン電離箱が必要であり，その開発が望まれる．

７２４

Project Review

6. Studies on Chemical Phenomena of High Concentration Tritium Water and Organic Compounds of Tritium from Viewpoint of the Tritium Confinement T. Yamanishi et al.

［６］D. Murdoch et al., Fusion Eng. Des. 83, 1355 (2008).
［７］T. Yamanishi et al., Fusion Sci. Technol. 54, 315(2008).
［８］K. Isobe et al., Fusion Sci. Technol. 54, 533(2008).
［９］山西敏彦他：プラズマ・核融合学会誌 83, 545 (2007) .
［１０］T. Sugiyama et al., Fusion Eng. Des. 83, 1447(2008).

［１１］T. Sugiyama et al., Fusion Eng. Des. 83, 1442(2008).
［１２］Y. Iwai et al., Fusion Eng. Des. 83, 1410 (2008).
［１３］Y. Iwai et al., J. Membrance. Sci. 322, 249 (2008).
［１４］Y. Iwai et al., Fusion Sci. Technol. 54, 462 (2008).
［１５］T. Hayashi et al., Fusion Eng. Des. 83, 1429 (2008).

７２５

J. Plasma Fusion Res. Vol.85, No.10 (2009)７
２６‐７３５

プロジェクトレビュー 核融合炉実現を目指したトリチウム研究の新展開

７．トリチウムの透過漏洩と汚染・除染
波 多 野 雄 治１），鳥 養 祐 二１），大 矢 恭 久２），小 田 卓 司３），田 中 知３），中 村 博 文４），
朝 倉 大 和５），大 内 浩 子６），大 塚 哲 平７），小 林 和 容４）１）

富山大学水素同位体科学研究センター，２）静岡大学理学部，３）東京大学大学院工学系研究科，

４）日本原子力研究開発機構，５）核融合科学研究所，６）東北大学大学院薬学研究科，７）九州大学大学院総合理工学研究院（原稿受付：２
０
０
９年８月２
７日）

Keywords:
tritium, permeation, contamination, decontamination, surface, oxide, film, coating, water, diffusion, multi-scale modeling７．
１ C０２班計画研究の概要

ここでは主に，これまでにトリチウム透過抑制技術に関C０２班では，核融合炉システムから作業環境および一般して得られた成果と，代表的な一次バリア材料である SUS

環境へのトリチウム漏洩を制御するための学術的基盤を構

316 ステンレス鋼およびその他の金属材料についての汚染

築し，ITER および原型炉における作業者の内部被曝の抑評価技術，トリチウム放出挙動，汚染防止技術・除染技術

制，および原型炉建設に対する社会的受容性の確保に資すに関する研究の進展を，公募研究の成果も交えつつ紹介することを目的として研究を進めている．トリチウムの漏洩

る．

経路としては，"運転時における高温配管中の透過，#シ７．
２ トリチウム透過抑制技術

ステム開放時や炉外取出し時における汚染材料からの放出・移行，などが考えられる．いずれも材料の表面状態や核融合炉におけるトリチウムシステムそのものや，それバルク中の拡散挙動に敏感に依存する現象であり，これまらをつなぐ配管からのトリチウムの透過・漏洩は，作業者

でにも研究がなされてきたが，従来の研究の大部分は軽水の内部被曝やトリチウム汚染の拡大につながるため，これ

素や重水素を用いた真空中での実験によるものであり，トを検知する，抑制する，あるいは，これに備えた対策をとリチウムの内部被曝危険性を大きく左右する放出化学形

ることは究めて重要な問題である．材料中の水素同位体の（元素状か水蒸気状か）や，それを支配する因子，!線の照透過は，その溶解度と拡散係数に支配される現象であり，

射効果については明らかとなっていない．そこで本研究で拡散係数・溶解度が小さい材料を配管材料表面に成膜するは，系外へのトリチウム移行を理解・制御する上で特に重ことで抑制することができる．この際，透過抑制膜には要な，下記の研究を進める．

"亀裂・空隙などの高速透過経路の密度が低いこと，#複% 高温材料中のトリチウム透過抑制技術の開発

雑形状への成膜が可能であること，$十分な耐久性を有す& 高濃度にトリチウム汚染された材料からのトリチウム

ること，などの特性が要求される．加えて，中性子照射環

放出・移行速度および化学形と，これらに及ぼす雰囲

境下で使用されるので，低放射化物質であることが望まし

気の影響の定量的評価と放射線効果を含めた機構解明

い．このような観点から，本研究ではシステム配管のよう' 材料の汚染防止技術および除染技術の開発

な複雑構造への施工に有利な湿式法によるトリチウム透過

トリチウムに接する材料には，一次バリアとなる真空容抑制膜形成技術の開発を進めている．これまでに，フェラ器や配管を構成する金属材料，グローブボックスなどの二イト鋼上に熱膨張率が近く放射化の問題も比較的小さい

次バリアを構成するアクリルやエラストマーなどの有機材［１］ZrO2 膜をゾルゲル法により形成したのち，電気化学的料，三次バリアである建屋を構成するコンクリートなどが処理およびリン酸塩被膜との多層化により緻密化を図り，挙げられるが，計画研究では最も高濃度のトリチウムに接比較的高い温度領域（500〜600 ℃）で良好な透過抑制効果する金属材料に重点を置いている．また，実験的に得られを得た．また，緻密層の成膜技術が比較的発達している金るトリチウム移行過程に関する知見を材料科学・量子化学

属材料にも注目し，鉄鋼材料に比べ水素同位体の溶解度がなどの観点から整理・体系化するとともに，新材料中およ

低い Au についてメッキ膜の透過抑制効果を調べ，水冷却

び実機環境下でのトリチウム挙動を予測するためのマルチ

ブランケット運転温度付近（300 ℃）で同様に良好な抑制

スケールモデリングにも取り組んでいる．

効果を見出した．以下にその成果の概要を記す．

7. Tritium Permeation, Contamination and Decontamination
HATANO Yuji, TORIKAI Yuji, OYA Yasuhisa, ODA Takuji, TANAKA Satoru, NAKAMURA Hirofumi, ASAKURA Yamato, OHUCHI Hiroko,
OTSUKA Teppei and KOBAYASHI Kazuhiro
corresponding author’s e-mail: hatano@ctg.u-toyama.ac.jp

７２６!2009 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion ResearchProject Review

7. Tritium Permeation, Contamination and Decontamination

Y. Hatano et al.

ゾルゲル法をはじめとする湿式法は，複雑形状物上に比較的低コストで被膜を形成することができ，トリチウム透過抑制膜の施工法として有望である．ただし，溶媒が蒸発する際の体積収縮や，膜材料と基板材料の熱膨張率の差などから膜中に亀裂や空隙が生じ，十分な透過抑制効果が得られない場合もあり，緻密化処理技術の確立が重要である．そこで本研究では，代表的フェライト鋼である SUS430鋼を例に取り，まず通常のゾルゲル法（ディップ法）で厚さ 50 nm のZrO2 層を形成させた後，電気化学的処理およびリン酸 Mg 膜との多層化により緻密化することを試みた．
電気化学的処理とは Zr（NO3）4・5H2O を無水エタノールに加えた 0.1 M 溶液中での，1 A/m2・１０分間のカソード処理
であり，その後，大気中で乾燥処理（150 ℃）および焼成処理（550 ℃）を行った．カソード処理によりゾルゲル法で形（OH）4 が形成され，その後の加熱処理成した ZrO2 上に Zr

図１

グロー放電発光分析法によるトリチウム透過抑制膜の深さ
方向分析の結果．

図２．
水素透過速度の温度依存性（上流側 H2 圧力：0.1 MPa）

で脱水反応を生じ ZrO2 となる．ZrO2 が絶縁体であるので，被膜が薄い部分や空隙で優先的に Zr（OH）4 が形成され，封孔効果が得られることを期待した．これに加え，MgO 粉末
をリン酸溶液中に溶解させることで調製した2.5〜10％ Mg
溶 液 中 に 試 料 を 浸 漬 し，そ の の ち 大 気 中 で 乾 燥 処 理（200 ℃）・焼成処理（500 ℃）を施すことで，リン酸 Mg
層を形成させた．図１は調製した試料をグロー放電発光分
光法で分析した結果であるが，リン酸 Mg と ZrO2 の二層が形成され，被膜全体の厚さが約 200 nm となっていることがわかる．
図２は水素透過実験の結果であり，リン酸 Mg-ZrO2 被膜を有する試料と，再現性を高めるために厚さ 270 nm の Pd
膜で被覆した SUS４３０鋼試料を比較している．上流側の圧力を 0.1 MPa とし，下流側への透過速度 !を四重極質量分
析計（QMS）で測定した．リン酸 Mg-ZrO2 被膜を形成する
ことにより，300〜600 ℃の間で水素透過速度が 1/200〜
1/2000 に減少している．特に，低放射化フェライト鋼の使用上限温度である 550 ℃付近で減少率が大きく，目標値である 1/1000 以下に透過が抑制されている．図が煩雑となるので割愛したが，Pd 被覆層のない SUS４３０鋼を用いて調べた自然酸化膜の透過抑制効果は，本実験条件下では 1/10
〜1/20 程度であり，またゾルゲル法で ZrO2 を成膜しただ

本法のように，成膜後の処理により酸化膜の緻密さを高けの場合の透過抑制効果はせいぜい 1/100 程度であった．

め，透過抑制効果を増大させる研究として Nakamichi ら

したがって，電気化学的処理およびリン酸 Mg 層の形成に［３］の報告がある．彼らは，SUS316 ステンレス鋼上に形成

より，水素透過に対する障壁能が著しく向上したと結論しした Cr2O3-SiO2 膜（厚さ約 50 μm）中の空隙を CrPO4 で封た．ただし，500 ℃以下の領域では透過速度の温度依存性

孔処理することにより，600 ℃における重水素の透過を約が著しく小さくなっており，依然として低い温度領域では1/1000 に抑制することに成功している．また，熱衝撃試験

空隙中の透過が無視できないことがわかる．今後さらに緻や接着強度試験でも良好な結果が得られたと報告してい密化を促進できる条件を探索すると共に，トリチウム雰囲る．下地合金が異なるので単純な比較はできないが，本研

気下などでの安定性を評価する必要がある．また，現在ラ究において約 1/250 の膜厚で同等の透過抑制率が得られてマン分光法や低角入射 X 線回折法などによる結晶構造解析

いることは特筆に値する．また，Nakamichi ら
［３］
は成膜材

と，微細組織観察を進めている．なお，リン酸 Al でも同様料として CrO3 を使用しているが，本研究で用いた方法でな透過抑制効果が得られることもわかった．リン酸Alにつは特定化学物質が不要というメリットもある．ただし，熱いては 900 ℃程度までの高温における酸化抑制効果も確認

衝撃特性等を含めた耐久性の評価は，先述のように今後のされており［２］，本研究で作製した被膜についても同様の課題である．

効果が期待される．なお，これらの成果については，２００９

上述のように，リン酸 Mg-ZrO2 被膜では 300 ℃付近での

年７月１７日付けで特許申請を行った．（特願２００９‐１６６１６５）透過抑制能に限界があった．この温度領域は水冷却ブラン
７２７

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009７．
３．
１ トリチウム汚染の評価

ケットの運転想定温度域であり特に重要なため，セラミッ
クスに比べ緻密膜が得られやすい金属材料にも注目し，トリチウムで汚染された材料を取り扱う上で，まず必要

Au の透過抑制効果を調べた．すなわち，低放射化フェライとなるのが汚染の程度（トリチウム濃度分布）に関する情ト鋼 F８２H 管材の外表面に厚さ 10 μm の Au 膜をメッキし，報である．切断やコア抜きにより汚染材料から試験片を取約 300 ℃から 600 ℃において重水素の透過速度を測定しり出せば，昇温脱離法や酸溶解法，熱量測定法等により含た．その結果，600 ℃付近での透過抑制効果は 1/30 程度で有トリチウム量を評価することは可能である．しかし，試あったが，300 ℃近傍では 1/1000 を超える効果が得られ

験片取り出し時に汚染を広げる懸念があり，また核融合炉

た．比較的温度が低いシステムでは Au をはじめとする金のような大きなシステムの場合には試験片数も膨大なもの

属膜，高温システムではリン酸 Mg-ZrO2 被膜と使い分けるになってしまう．加えて，熱量計は濃度が低い場合には測ことで，効果的にトリチウム透過を抑制できると期待され定が困難であり，酸溶解法では廃液の問題も生じる．二次る．過渡状態における透過速度の時間変化を解析し拡散係

汚染の拡大や廃棄物量の増大を避ける観点からは，非破壊数を求めたところ，Au 中の重水素の拡散係数は F８２H 中の測定法が望ましい．そこで C０
２班ではイメージングプレー

値と顕著な差はなく，透過速度の減少は主に Au 中の重水ト（IP）法に注目し，その適用性に関する基礎研究を行っ

素の溶解度が小さいことに起因していることがわかった．

ている．

今後，Au と比べコスト面で有利であり，また放射化の問題

IP は受動積算型放射線検出装置であり，長時間測定すれも小さい金属を探索していく予定である．

ば比較的低線量率の放射線も定量可能である．加えて，現場への持ち込みも容易であり，かつ配管などの内部も測定

７．
３ 汚染評価と除染できる．これまでに本法は核融合分野において炭素材タイC０２班では汚染材料から放出されるトリチウムによる内ルの汚染測定［６］などに利用されてきたが，本研究では構部被曝や二次汚染の拡大を防ぐ観点から，材料汚染評価法

造材等へも適応範囲を広げるための高度化を進めている．

の検討，汚染材料からのトリチウム放出機構の解明，汚染IP でトリチウムを検出するには，!線を直接測定する方法

防止技術・除染技術の開発を進めている．材料が主に気体と，!線 に よ っ て 誘 起 さ れ る X 線 を 測 定 す る 方 法 が あ

および液体状態のトリチウムと接触すると，トリチウムがり，以下，それぞれの場合の測定結果と特徴を記す．

表面に吸着し，またバルク中へ溶解することにより汚染が!線を測定する最大のメリットは感度が高いことであ生じる．金属など緻密な材料の場合には，例えば HTO など

る．既 知 濃 度 の ト リ チ ウ ム を 含 む プ ラ ス チ ッ ク 薄 片のトリチウム含有分子の分解・解離が生じない状況下では（American Radiolabeled Chemicals, ART 123A）を用いて汚染は表面への吸着にとどまるが，熱分解や化学反応が生富士フィルム!製 BAS-TR の感度を調べたところ，特にじる環境下ではトリチウム原子がバルク中へ溶解・拡散

バックグラウンド（BG）低減のための遮蔽を施さなくてし，汚染が材料内部へ広がることとなる．多孔質材料や，も，１日程度の露光で数十 kBq/cm3 程度のバルク汚染を検もともと水分を含む材料の場合には，分解・解離を伴わず出できることが確認された．トリチウムからの !線の飛程

とも内部まで汚染が広がる．

は短く，せいぜい 1 μm 程度であり，この深さ領域の表面汚染に換算すると数十 Bq/cm2 程度を検出できることにな

トリチウム経済の観点からは，このように材料に吸着・吸収されたものは「退蔵」トリチウムとなるので好ましくる．

ない．核融合炉を十分に長い期間運転し，材料中のトリチ

一方，最大の問題点は，上述のように !線の脱出深さが

ウム濃度が飽和に達すればこのような吸着・吸収によるト小さいため，表面近傍のトリチウム濃度しか測定できず，リチウムロスは生じなくなるが，初期起動時にはシステム

表面近傍の濃度がバルク中の値と著しく異なる場合に汚染内のトリチウム循環に大きな影響を及ぼす恐れもある．この程度を見誤ることである．SUS316 ステンレス鋼についのような観点から，種々の材料についてトリチウム吸着量ては，表面近傍にトリチウムの濃度がバルクに比べ著しく［４］や溶解度［５］が調べられている．溶解度は材料固有の物

高い領域が形成されることが知られていたが［７，８］，純Fe，性値であり比較的信頼性の高いデータがあるものの，吸着

Cu，Mo，Ni，V，フェライト鋼など種々の材料についてト

量については表面状態によって大きく変化すると共に，吸リチウム分布を調べたところ，主に水素同位体の溶解度が着状態も明確には理解されておらず，さらなるデータベー

低い材料において，同様にトリチウムが表面近傍に偏析すスの構築が求められている．

ることが確認された．図３に典型例として，1.2 kPa の DT

一方，汚染された材料がトリチウムの化学ポテンシャル

混合ガス（T/D＝0.006）に 300 ℃で曝露したオーステナイ

が低い環境下におかれると，比較的容易にトリチウムを放ト系ステンレス鋼（SUS316 鋼）およびフェライト鋼（SCM

出する．先述のように放出されたトリチウムは作業者の内440 鋼）中のトリチウム分布を示す．バルク中のトリチウ

部被曝や二次汚染を引き起こすため，材料の汚染状況を正

ム濃度は前者で約 50 MBq/cm3，後者で約 50 kBq/cm3 であ確に評価するとともに，トリチウム放出のメカニズム理解るが，表面に２〜４桁トリチウム濃度が高い領域が形成さを通してそれを制御する方法を探索し，有効な除染方法をれている．このような表面偏析が生じると，内部の情報が開発する必要がある．これらの点について成果の概要を以完全に覆われてしまう．したがって，表面偏析層の存在を下に記す．

念頭に置き，必要に応じて表面研磨等の偏析層除去処理を行う必要がある．ただし，一旦除去しても長時間経過する
７２８

Project Review

図３

7. Tritium Permeation, Contamination and Decontamination

エッチング法で測定したSUS316ステンレス鋼およびSCM
440 鋼中のトリチウム濃度分布（トリチウムガスへの曝露
条件：全圧 1200 kPa，T/D=0.006，温度 300 ℃）．

図４

Y. Hatano et al.

トリチウムガスへ曝露した直後，および真空中で 150 ℃に３時間加熱したのちの SUS316 ステンレス鋼中のトリチウ
ム濃度分布．

の原子比にして ppb 以下の値であり，IP 法による X 線検出と内部からの拡散により偏析層が再生する場合もあるので注意が必要である．偏析層の存在はバルク中のトリチウムも有望な汚染検査手法の一つであると考えられる．そこ

濃度を過大評価することになり，好ましくはないが，安全で，定量的評価法の確立に向けた検討が公募研究を中心に側の評価ではある．一方で，トリチウム濃度を著しく過小進められている．

評価してしまう懸念もある．すなわち，汚染材料の保管中

IP はフェーディングが大きいため，再現性の良い安定しにトリチウム放出が進行し，その律速過程がバルク中の拡た定量測定を行なうには，照射終了後一定時間放置するな

散過程である場合，材料内部から表面に向かって急峻な濃ど，急激なフェーディングを生じる成分の影響を避ける必度勾配が形成される（図４，詳細は後述）．このような状況要がある．そこでまず，フェーディング特性を詳細に調べ，下では，表面近傍のトリチウム濃度はバルク中の値に比べ輝尽性発光（PSL）強度の減衰は温度と時間に依存するこ著しく低くなり，汚染の過小評価につながる．以上のようとより，フェーディング現象を照射後の経過時間と温度のに，!線測定により材料汚染を評価する際にはトリチウム

２つの変数からなる関数として表した．トリチウムガスをの表面偏析挙動や放出メカニズムについての基礎データが封入したガラスカプセルからの制動 X 線および照射装置か必要不可欠である．鳥養らによる系統的な研究によりオーらの X 線をそれぞれ IP に照射したのち，０，３０，５
０ ℃に

ステナイト系ステンレス鋼についてはデータベースが構築

約４００時間放置し，PSL の減衰をそれぞれ調べ，フェーディ

されつつあり，他の材料についてもデータの取得を進めてング補正関数を作成した．いずれの温度，時間でも実験値いる．

と関数による計算値とは良く一致しており，また，トリチ

固体内のトリチウムから放出された !線は，特性 X 線おウムからの制動 X 線と照射装置からの X 線ではフェーディ

よび制動 X 線を励起する．X 線は !線に比べ高い透過能をング特性に大きな違いは見られなかった．すなわち，X 線

有するので，この X 線を検出すれば比較的内部のトリチウのスペクトルに依存しないフェーディング関数を確立する

ム濃度まで測定が可能である（高 Z 材料である W で数 μmことができた．

程度，炭素などの低 Z 材料であれば数百 μm 程度）．また，

先述のように，IP を用いた外部からの測定でトリチウム!線に比べバルク中のトリチウムの寄与が大きくなるた

濃度を定量評価するためには，材料中の濃度勾配を非破壊め，前述のような表面偏析の影響が小さくなり，トリチウ

で評価する必要がある．半導体検出器を用いて !線誘起 X

ム濃度を過大評価するリスクも低減する．加えて，!線へ

線のエネルギースペクトルを測定すれば，大まかな濃度分の曝露は暗所で行わなければならないが，X 線を検出する

布をシミュレーションで求めることができる
［１０，
１１］．す

際には IP を遮光袋に収納することができ，通常の作業環境

なわち，IP でもエネルギースペクトルを測定できれば，深で曝露が可能である．このような長所にもかかわらず，こさ方向分布の評価が可能である．そのためには，トリチウ

れまでIP法によるX線測定をトリチウム汚染評価に応用す

ム制動 X 線領域（〜18.6 keV）における IP のエネルギー特る研究はなかった．!線のエネルギーが X 線に変換される性を詳細に知る必要がある．そこで，高エネルギー加速器

効率が１０−４〜１０−３程度［９］であるので，感度が低いと考え研究機構のフォトンファクトリ施設 BL-14C1 ビームライン

られたためかもしれない．既知濃度のトリチウムを含むに 於 い て，10，16，18.6 keV の 単 色 光 を 厚 さ 0.1，0.3，

SCM４４０鋼や V 試料の表面層を除去し，富士フィルム!製

0.5 mm の Al フィルタではさんだ IP に照射し，PSL 強度の

BAS-MS を用いて測定したところ，BG 低減のための遮蔽

エネルギー依存性を評価した．未だ測定点数が十分ではなを施し１０日間露光した場合において，検出できるトリチウ

いが，今後も実験を継続し，精度を高める予定である．表

ム濃度下限は数十 kBq/cm3 程度であった．これは，固体中面に敏感な !線測定と組み合わせることで，表面および直７２９

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

下の分布を取り除き，深部に分布したトリチウムについてた．Ar 気流中や真空中と大きく異なる条件において拡散評価することを目標とする．加えて，既知量のトリチウム

律速モデルで記述できることが明らかになったことの意義

線源を用い，絶対測定のためのキャリブレーションを取得

は大きく，実際の保管環境下での放出速度や濃度分布変化する．

をより精密に予測できるようになった．また，後述するように，この種のデータは除染条件の最適化にも必要不可欠

また，より高濃度側へも測定範囲を広げる試みとして，である．

半導体レーザー（635 nm）とフォトンカウンティング検出器を組み合わせた PSL 測定装置により，輝尽性蛍光体中の先述したトリチウムの表面偏析は，表面に特有な安定サ

deep trap に捕獲された電子を利用して大線量側にダイナイトによるトラップ効果として理解される．切断やエッチ

ミックレンジを拡大する計測法を開発した．本法は，従来ングで生じた新生面では濃縮が見られず，徐々に表面近傍の読み取りでは使うことのなかった波長の発光を用いるものトリチウム濃度が増大することから［１５，１６］，酸化膜中のである．富士フイルム!社製 FLA‐３０００による読み取りに OT などの化学形でトラップされていると考えられておと合わせることにより，少なくとも従来より２桁大線量側

り，存在状態に関する詳細な情報を得るべく X 線光電子分に測定上限値を延ばせることを示した．本法については，

光法や赤外分光法による分析が進められている．また，こ平成２１年１月１９日付けで特許出願を行った．（特願２００９‐の表面層におけるトラップエネルギーを定量的に評価しよ

００９３９７）

うとする試みも公募研究でなされている．

７．
３．
２ 汚染材料からのトリチウム放出

放出トリチウムの支配的化学形が水蒸気状であるというトリチウムに汚染された材料からは，室温・大気中でも結果は，表面でトリチウムが酸素と反応（燃焼）している

継続的にトリチウムが放出される．したがって，作業者のか，あるいは酸化膜表面に OT とて存在しているトリチウ

内部被曝や汚染の拡大を防ぐためには，トリチウム放出速

ムが気相中の水蒸気との同位体交換により脱離しているこ度を支配する因子を解明し，これを制御する方法を確立すとを示唆している．種々の材料について，湿潤ガス中ではる必要がある．特に，オーステナイト系ステンレス鋼では，乾燥ガス中に比べ除染効率が上昇することが知られてお主要な放出化学形が元素状に比べリスクが高い水蒸気状でり，同位体交換が有力であると考えられている．同位体交あるとの報告がなされている［１２，１３］．そこで本研究では，換反応のみでトリチウムの脱離が進行するのであれば，代トリチウムプラント構造材料としての重要性を考慮して，わりに気相から軽水素が材料へ移行するので，材料が保持

SUS316 鋼からのトリチウム放出メカニズムを詳細に調べする全水素同位体量は変化しないはずであるが，未だ実験た．

的に確認はされておらず，明確な結論には至っていない．

先述の条件で図３のように SUS316 ステンレス鋼板材に大部分のトリチウムが水蒸気状で脱離することはオース

トリチウムを吸収させた後，Ar 気流中（水蒸気分圧 9×

テナイト系ステンレス鋼に関する報告では共通している

10−3 Pa）で室温から 300℃ におけるトリチウム放出速度をが，フェライト鋼では挙動が大きく異なるように見える．

化学形別（元素状あるいは水蒸気状）に測定すると共に，

フェライト鋼はオーステナイト鋼に比べ水素脆化が問題と放出実験後のトリチウムの濃度分布をエッチング法によりなりやすく，水素の挙動について機械的特性に及ぼす影響測定した．また，化学形の弁別は行っていないが，真空中の観点から多くの研究がある［１７］．例えば，電解チャージ

−6

（2×10

Pa）での放出試験も行った．その結果，室温にお法などで水素を溶解させ機械的性質の変化を調べる研究

いても長期間トリチウム放出が継続すること，大部分のトや，環境中で脆化した試料中の水素濃度を測定する研究なリチウムが HTO として放出されることが確認されるととどがあるが，水素の拡散係数が大きいため，試験・測定前

もに，以下のことが明らかとなった．

に水素が脱離してしまわないよう様々な工夫がなされてい" Ar 気流中と真空中とでは放出速度に大差はない．いる［１８］．軽水素が脱離しているのであるから，上述のようずれの場合にも，放出の進展に伴いバルク中には図４な同位体交換を支配的機構とする考えでは説明できない．

に示すように内部から表面に向かって濃度が減少する

また，質量分析法やガスクロマトグラフ法で昇温脱離特性

方向に明確な濃度勾配が形成される．すなわち，トリが調べられているが［１７］，水蒸気状での脱離については，

チウム放出はバルク中の拡散過程により律速されていほとんど言及されていない．一方で，図３のように表面にる．

トリチウムが濃縮することはフェライト鋼とオーステナイ# トリチウムの放出速度およびバルク中の濃度分布の経ト鋼で共通しており，かつオーステナイト鋼でも表面酸化時変化から求めた室温〜300 ℃におけるトリチウムの膜中の Ni 濃度は低いので［１９］，上述の違いが単純に Ni

拡散係数は，文献［１４］に報告されている高温領域でのの有無によるとは考え難い．

拡散係数を外挿して得られる値，および Hirabayashi

オーステナイト系ステンレス鋼からのトリチウムの脱離と Saeki［７］がトリチウム吸収実験により求めた室温近とフェライト鋼からの水素の脱離が一見大きく異なるよう傍での値と良く一致する．

に見える原因の一つとして，脱離フラックスの違いが挙げ

室温におけるオーステナイト系ステンレス鋼からのトリられる．推論ではあるが，以下のように考えるとフェライ

チウム放出については，従来は n 日放置した後の残留トリ

ト鋼とオーステナイト鋼の違いを自然に説明できる．電解#

チウム量 !#を !#!
!!"#"!"$（!!は初期量，"は放出率）

チャージ法でフェライト鋼中に水素を導入し脱離挙動を調と近似する［１３］ような単純なモデルしか得られていなかっべる研究では，多くの場合に，数十 appm 程度の水素が数７３０

Project Review

7. Tritium Permeation, Contamination and Decontamination

Y. Hatano et al.

時間〜数日の間に放出される．一方，上述の気体吸収法でらのトリチウム放出を予測する基礎データとなる．特にメトリチウムをオーステナイト鋼中へ溶解させた実験ではンテナンス等のために真空容器内に人が立ち入る場合に

［７，
８，
１２，
１３，
１５］，曝露温度と圧力からバルク中のトリチウ

は，作業者の安全を確保する上で重要な情報である．本研

ム濃度は appm〜appb 程度と推察されるが，拡散係数が究では，実験室レベルで取得されるデータの実機への適用

フェライト鋼と比べ室温近傍では４〜６桁程度小さいた性を，核融合科学研究所大型ヘリカル実験装置（LHD）でめ，放 出 は 数 百 日〜年 と い う 時 間 ス ケ ール で 継 続 す る

計画している DD 実験時のデータを用いて検討することを［１５］．すなわち，オーステナイト系ステンレス鋼からのト念頭に，現在，DD 実験時に生成する微量トリチウムの測リチウムの脱離フラックスは，フェライト鋼からの水素の定装置・回収装置の設計・試作を進めている．

脱離フラックスに比べ，桁違いに小さいことになる．脱離７．
３．
３ 材料の汚染防止と除染技術

フラックスが大きければ，トリチウムおよび水素同位体の汚染材料からは室温においてもトリチウムが放出される

表面濃度も高く，それらが再結合して元素状で脱離する確ため，作業者の内部被曝や二次汚染を防止するためには，率も高くなる．一方，脱離フラックスが小さい場合には，適切に除染を行う必要がある．核融合炉システムにおいて水素同位体の表面濃度が低く再結合する確率が減少するた

トリチウムの除染が必要な状況は，!機器の修理・保守のめ，結果として気相から表面に吸着した水蒸気に同位体交ためにシステムを開放する際に一時的に汚染物からのトリ

換反応で移行する割合が増大する．この仮説の妥当性を評

チウム放出を低減する必要がある場合，"汚染材料の長期価するには，水素同位体の脱離フラックスと，気相中の水保管や廃棄物処分に伴い長期間トリチウム放出を抑制しな蒸気分圧を独立に制御しつつ，脱離化学形を調べる必要がければならない場合，に大別される．前者では表面の除染ある．このような条件を実現するには透過実験が適しておが重要になり，後者では必要に応じてバルクまでの除染をり（例えば上流側に D2 ガス，下流側に H2O 水蒸気を導入し検討しなければならない．いずれの場合にも，二次汚染を透過する重水素の化学形を質量分析法で調べるなど），現防止するとともに，必要以上に新たな廃棄物を生じないよ

在，準備を進めている．

う留意が必要である．
７．
３．
３．
１ 表面の汚染と除染

プラズマ対向材料の場合には，酸化膜のみならず共堆積層の影響も考慮する必要がある．ITER ではプラズマ対向

表面のトリチウム汚染を取り除く最も効果的な方法は酸材料として Be，W，C の使用が計画されているが，W や Be

洗などで表面層を除去することであるが，新たな廃棄物のの表面に C が付着すると C-T 結合が形成され，トリチウム発生という問題点があり，かつ当然のことながらトリチウ放出挙動が大きく変化する可能性がある．実際に，W に D

ムシステムを開放し配管や機器を取り外した後はじめて可を単独で照射した場合と，C と D を同時に照射した場合で能となる処理であり，最もトリチウム放出が大きいシステ比較したところ，D の昇温脱離特性に大きな違いが生じ

ム開放時には用いることはできない．システム開放前に実た．図５は C，D 同時照射後の昇温脱離スペクトルである

行できる除染処理は，例えばガスパージ下でのベーキング

が，最 も 高 温 側 で現 れ る ピ ー ク３が C-D 結 合 に 由 来 すなど，比較的温和なものに限定される．したがって，配管る．比較的強い結合ではあるが，プラズマ対向材料表面には高濃度にトリチウムが蓄積される可能性が高く，C-T 結
合からのトリチウム脱離挙動の解明と除染技術の開発が求められる．
以上のような汚染材料からのトリチウム放出に関する情報は，DDおよびDT実験を行った核融合実験装置第一壁か

図６
図５

D＋イオンと C＋イオンを同時照射したタングステンからの重水素の昇温脱離スペクトル．

７３１

300℃ でトリチウムガスに曝露した SUS316 ステンレス鋼における O1s 光電子スペクトル：鏡面研磨試料（a）
および
酸化 Cr 膜形成処理試料（b）．

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

内壁等をトリチウムで汚染されにくい，あるいは汚染され（a）ても除去が容易な表面状態に仕上げておくことが望まし
い．これまでにも，Au コーティングの有効性などが確認されてはいるが［２０］，トリチウムシステム内面をすべて Au
でコーティングすることは現実的ではない．一方で，超高純度ガスが求められる半導体製造の分野などでは，配管材
料の内面処理に関し様々な研究が進められている［２
１］．そこで本研究では，これらの成果を参考に，一般的にガス吸着が少なく，かつ脱ガス特性に優れると認識されている表面についてトリチウム吸着・放出特性を調べている．
図６は例として，超高純度ガスシステムに用いられる酸
化 Cr 膜形成処理の効果を X 線光電子分光法で調べた結果である．すなわち，ダイヤモンドパウダーおよびコロイダ
ルシリカを用いた研磨により鏡面に仕上げた SUS316 ステ
ンレス鋼試料と，厚さ約 50 nm の酸化 Cr 膜を形成させた試（b）

料を先述の条件（300 ℃，1200 kPa，T/D＝0.006）でトリチ
ウムガスに５時間曝露したのち測定した O１s 光電子スペ
クトルである．なお，測定前に 100 ℃でのベーキングを約
３０時間行った．どちらの試料も表面は Mn を含む酸化 Cr
膜に覆われており，酸素の表面濃度にも大差はなかった
が，酸素の存在状態には図６に示すように大きな違いが見られた．すなわち，O１s 光電子ピークは３つの成分からなり，酸化物を形成する酸素以外にも，水酸基を形成しているもの，吸着水分子として存在するものがあるが［２２］，酸化 Cr 膜形成処理した試料では明らかに水酸基成分および吸着水分子成分の割合が低い．酸化 Cr 膜形成処理により，
いわゆる「水枯れ」性が向上するとされているが［２１］，トリチウムガス曝露後もそのような特性が保たれていると考（c）えられる．また，実験室雰囲気中で保管した場合の表面ト
リチウム濃度の経時変化や，拭き取り法による除染特性を調べたところ，研磨試料では拭き取り法で除去される比較的弱い結合のトリチウムが長期間残存したのに対し，酸化Cr 膜形成処理試料では，このような弱い結合のトリチウム
は速やかに脱離した．トリチウムシステムへの適応性は今
後慎重に検討する必要があるが，表面改質でトリチウム放出特性が大きく変化することを示す興味深い結果である．
一方，トリチウムに汚染されにくい，あるいは除染が容易な表面を設計するための学術的基盤は十分ではない．表面改質技術の効率的開発のためには，酸化膜表面におけるトリチウムの脱離速度（同位体交換速度を含む）と存在状態の関係を明確にする必要がある．この目的を達成するた

図７ （a）：Fe2O3 を室温で D2O に曝露した後の赤外吸収スペク
トル，（b）
および（c）：室温で H2Oに曝露した際の同位体交換の様子．

め，本研究では赤外分光法による酸化物上の水素同位体の振動状態（吸着状態）と脱離・同位体交換速度の同時測定を進めている．図７は Fe2O3 上に室温でトリチウムの代わりに D2O を吸着させたのち，同じく室温で H2O に曝露し同（c））．すなわち，水素同位体の交換速度は，その存在状態

位体交換を測定した例である．図７（a）は D2O 吸着直後のに強く依存することがわかった．このような基礎研究の積

赤外吸収スペクトルであるが，５つのピークが見られ水酸

み重ねにより，耐汚染性・除染特性に優れる表面の設計が基が Fe2O3 表面で多様な存在状態を取ることがわかる．

可能となると期待される．

H2O に曝露すると 2650，2680，2708 cm

−1

７．
３．
３．
２ バルクの汚染と除染のピーク強度は速やかに減少したが（2650 cm−1 のピークを例として図７（b）に示す），2550 cm

バルクまでトリチウムで汚染されたことが明白である材−１のピークの減衰速度は小さく，ま料を除染するには，低トリチウム分圧下での加熱が最も有た 2744 cm−1 のピークはほとんど変化しなかった（図７

効な処理である．汚染が表面近傍に限定されている場合に
７３２

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7. Tritium Permeation, Contamination and Decontamination

Y. Hatano et al.

は，加熱処理するとトリチウムが内部へ拡散し除染がかえって困難となるので，加熱前に濃度分布を確認しなければならない．廃棄物の最終的な処分や材料の再利用が目的の場合には，溶融させることもありえるだろう．しかし，
低トリチウム分圧下での加熱処理には大型の設備とエネル
ギーが必要であり，トリチウムに接するすべての材料を処理することは現実的ではないし，加熱処理が不可避な場合でも，その条件を最適化する必要がある．一方，バルク除染の難易は，材料中のトリチウム溶解度と拡散係数に強く依存する．先述のように，水素同位体の溶解度が低く，かつ拡散係数が大きいフェライト鋼では室温においても水素同位体が元素状で放出されるため，ベーキング程度の措置でも大部分のトリチウムが除染可能である．無論，いくらかのトリチウムは残留するが，材料中の析出物等にトラップされている，いわゆる非拡散性トリチウムであり，内部被曝につながるリスクは小さい．溶解度が小さく，かつ拡散係数も小さい材料の場合には，高温・高トリチウム分圧下での使用を避ければ高濃度のバルク汚染は回避できる．
したがって，特にバルク汚染が問題となるのは，比較的溶解度が高いオーステナイト系ステンレス鋼や，バナジウム合金など発熱的に水素同位体を溶解する材料だと考えられる．そこで本研究では，SUS316 ステンレス鋼の除染条件を探索すると共に，発熱的に水素同位体を溶解する金属に有効な触媒酸化法を検討した．
SUS316 ステンレス鋼については，７．
３．
２節で述べたように，Ar ガスパージ下および真空中で室温〜300 ℃におけるトリチウム放出速度および加熱後の試料中のトリチウム濃度分布の変化を調べた．その結果，トリチウム放出速度と内部分布はいずれも拡散律速モデルで良く再現できることがわかった．すなわち，トリチウムの放出は広い水蒸気分
図８

圧・温度範囲において拡散律速のもとで起こるため，材料中の初期トリチウム濃度分布さえわかれば，拡散方程式を

約 1 appm のトリチウムを溶解させたバナジウム試料を実験室中で保持した場合のトリチウム濃度の経時変化（（a）
Pd 層なし，（b）
Pd 層あり）．

解くことにより除染の進行過程を予測できる．従来の除染研究では，トリチウムの放出を一次反応で近似する場合も合のトリチウムの濃度変化を測定した結果である．４
７０日あったが［２３］，これに比べると本研究の成果は各段に予測間追跡したが，トリチウムはほとんど放出されず，濃度変精度を高めるものである．これにより，必要最低限のエネ化は壊変による減少をわずかに上回る程度であった．一

ルギー投入と時間で除染が可能となる．

方，図８（b）は厚さ 100 nm の Pd 層を成膜した場合である

触媒酸化法とは，Pdなどの酸化触媒を汚染材料表面に塗が，トリチウム濃度が速やかに減少し，効率的に除染でき布し，気相中の酸素と反応させることで除染する方法であていることがわかる．軽水素を 0.5〜1 at％吸収させた試料

る．ブランケット構造材として開発が進められている V

で同様の実験を行ったところ，Pd 層がない場合には約３００合金や，トリチウム回収装置用透過膜材料として有望視さ日保持しても水素濃度にほとんど変化はなかったが，Pd

れ て い る Nb，ト リ チ ウ ム 貯 蔵 の た め の ゲ ッ タ ー 材 料

層を成膜した試料では水素濃度が装置の測定限界である（ZrCo や ZrNi）など，一部の金属材料中へは水素同位体が50 appm 以下に減少していた．V 中の水素の溶解熱と溶解

発熱的に溶解する．これら金属中では，特に不純物レベルのエントロピー［２４］から室温での平衡圧を見積もると，50の濃度の場合には水素同位体の化学ポテンシャルが著しく

appm において 8×10−7 Pa となる．これは大気中の水素の低く，加熱法による除染は容易ではない．ただし，これら分圧（約 0.05 Pa［２５］）より著しく低く，再結合反応で水素金属中への水素の溶解熱が−20〜−50 kJ/mol H 程度
［２４］が脱離するはずはないので，Pdの触媒効果による燃焼反応なのに対し，水の標準生成エンタルピーは−285.83 kJ/molが支配的脱離機構と考えるのが自然である．水蒸気状トリ（−142.92 kJ/mol H）であり，酸素と反応させることでトチウムを生成するのは好ましいことではないが，よく乾燥リチウムを引き抜くことができる．図８（a）は気体吸収法

させた酸素を用いてトリチウムの同位体濃度比を高く保つ

で V 中に重水素濃度が 200 appm，トリチウム濃度が 1 ppm

ことで，効率的な後処理が可能となる．通常，水素同位体となるよう水素同位体を溶解させ，実験室内に保持した場を発熱的に溶解する金属を除染するには高真空〜超高真空７３３

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009

７．
４ まとめ

装置中で数百℃程度以上に加熱する必要があるが，触媒酸

７．
１節で挙げた（a）〜（c）の三つの課題のうち，高温材料化法はそのような設備やエネルギー投入が不要となる画期中のトリチウム透過抑制技術に関しては，複雑形状物への的な方法である．
核融合炉の建屋を構成するコンクリートの除染も重要な成膜を想定し湿式法で形成したリン酸 Mg-ZrO2 被膜と Au

課題の一つであり，公募研究を中心に検討が進められていメッキ膜の効果を調べ，水冷却ブランケット運転温度領域

る．面積が大きいので，汚染コンクリートからのトリチウ（300 ℃程度）では Au 膜が，高温領域ではリン酸 Mg-ZrO2

ム放出は作業環境中のトリチウム濃度を決める主要因の一被膜が高い透過防止能を有することを見出した．今後，耐つとなる．また，将来の核融合炉の廃止措置に伴い発生す久性を評価するとともに，さらに高性能な透過防止膜材料

るコンクリート廃棄物は大量であるため，除染効率は廃棄を探索する．

物処理コストにも大きな影響を及ぼすと予測される．コン

汚染材料からのトリチウム放出については，まず材料汚クリートは砂，岩，岩石などの骨材をセメントペーストな染の評価法としてイメージングプレート法による非破壊測

どの結合材で固めたものであるが，多くの元素で構成され定に注目し，測定限界を調べるとともに，定量測定に必要

るうえ，大小様々な空隙を有し，かつ多様な形態の水（自な特性評価を進めた．また，代表的一次バリア材料である

由水や結合水など）や水酸基を含むため［２６］，トリチウム

SUS316 ステンレス鋼からのトリチウム放出を詳細に調べ，挙動の面からは極めて複雑な材料である．それでも，マク広範な温度・水蒸気分圧範囲において放出が拡散律速モデ

ロなトリチウム移行挙動については 理 解 が 進 ん でおり

ルで記述できることを見出し，廃棄物保管中のトリチウム［２６］，クリアランスレベルのトリチウム濃度測定法も開発

放出量を予測する見通しを得た．加えて，プラズマ対向材されている［２７］．しかし，効率的な除染技術は未だ確立さ料候補であるタングステンからの水素同位体の脱離に及ぼれていない．上述のようにコンクリート中には多様な形態

す炭素同時照射の影響を調べた．

の水や水酸基が存在し，トリチウムが取りうる化学形態も汚染防止技術および除染技術の開発に関しては，表面改多様であるので，脱離挙動と化学形態の相関を明らかにす質により SUS316 ステンレス鋼の耐表面汚染・除染特性をることが除染戦略立案のために不可欠と考えらえる．現改善し得る可能性を示すとともに，表面設計に必要な基礎

在，コンクリートおよびその成分であるモルタル，セメン

データとして赤外吸収法による水素同位体の振動状態（吸トペーストについてトリチウム吸収・放出挙動や内部分布

着状態）と脱離・同位体交換速度の同時測定に着手した．

を調べると共に，トリチウムの存在状態を赤外吸収法で調また，先述の拡散律速モデルに基づき SUS316 ステンレスべる試みがなされており，コンクリート表面での同位体交鋼のバルク除染条件を最適化できることを示すとともに，換速度などに関するデータが蓄積されつつある．

水素同位体溶解度が高い材料からトリチウムを効率的に除去する方法として触媒酸化法を提案した．

これまでに述べたトリチウムによる汚染やトリチウム放出，ならびに７．
２節で述べた透過は，すべて材料表面でのトトリチウムの溶解・放出・透過はすべてトリチウムの表

リチウム含有分子の解離，酸化膜等を経由してのトリチウ面反応，酸化膜等を経由しての移行，バルク中の拡散を伴ムの溶解，バルク中の拡散，酸化膜上での再結合・燃焼・う現象であり，これら一連の過程を取り扱うマルチスケー

同位体交換反応を経ての脱離等を含む現象であり，取り扱

ルモデリングに取り組み，金属中および酸化物中の水素同うべき過程は共通している．C０２班では東京大学を中心に，位体の安定性，振動状態，拡散係数などを同位体効果も含

このような一連のトリチウム移行過程を量子力学計算や分めて予測する見通しを得た．今後，核融合炉環境に特有な

子動力学法およびモンテカルロ法による計算でつなぐマル

欠陥−水素同位体相互作用なども取り入れ，トリチウム挙

チスケールモデリングにも取り組んでいる．これまでに金動を予測する精度をさらに高めていく予定である．

属中および酸化物中の水素同位体の安定性（溶解熱など），
振動状態，拡散係数などを同位体効果も含めて予測する見参考文献

通しを得ている．今後，界面の効果や核融合炉環境に特有［１］E.T. Cheng, Fusion Eng. Des. 48, 455 (2000).
［２］C.R. Maier and L.E. Jones, Carbon, 43, 2272 (2005).
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Technol. 38, 1007 (2001).
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［９］P.C. Souers, Hydrogen Properties for Fusion Energy (Univer-な欠陥−水素同位体相互作用なども取り入れることで，実際の環境下でのトリチウム挙動を予測する精度をさらに高めていく予定である．
除染が困難な材料からトリチウムを引き抜く技術を開発することも重要であるが，最初から汚染されにくい材料，
あるいは汚染されても除染が容易な材料を用いるという視点も当然のことながら大切である．既存材料中のトリチウ
ムの存在状態と移行挙動の関連について理解が進み，また計算機科学的アプローチが進化することで，トリチウムの視点からの材料開発・提案の幅が大きく広がると期待される．

７３４

Project Review

7. Tritium Permeation, Contamination and Decontaminationsity of California Press, 1986).
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Des. 49-50, 885 (2001).
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［１２］T. Hirabayashi, M. Saeki and E. Tachikawa, J. Nucl. Mater.
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(1988).
［１４］M. Sugisaki, H. Furuya, H. Ueki and S. Ejima, J. Nucl. Mater. 133-134, 280 (1985).
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Watanabe and M. Matsuyama, J. Nucl. Mater. 363-365, 462(2007).
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構（内田老鶴圃，２
０
０
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２
０
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Namba, Fusion Sci. Technol. 54, 223 (2008) およびその参
考文献.
［２８］藤原亜佐子，亀尾 裕，片山 淳，中島幹雄：日本原子力学会和文誌 6, 58 (2007).

７３５

!!
た

なべ

てつ

小特集執筆者紹介

おかじ田 辺 哲 朗

だ

よし

ふく

とも

もと

まさ

かつ

福 本 正 勝日本原子力研究開発機構核融合研究開発部門先進プ
ラズマ研究開発ユニット博士研究員．２
００９年大阪大学大学院工学研究科電気電子情報工学専攻博士後期課程修了．現在，表面分析装置を使用し，実機で使用した壁材料中の水素同位体蓄積挙動の解明に取り組んでいます．最近，７年ぶりに剣道を再開しようかなぁと思っている
ところです．

お大阪大学大学院工学研究科教授，博士（理学）．大学
院学生時代から今まで核融合エネルギー研究一筋．
最初は炉心プラズマに関わる研究をしていたが，今は容器壁とプラズマの相互作用の研究を主に行っている．タングステンを主に扱っているが，材料の知識が乏しく今も勉強中．多くの先生方のご協力を得て国内外で共同研究を進めており，その中で新たなアイディアに遭遇することが最大の楽しみ．最近の趣味はいっこうにうまくならないゴルフと楽天イーグ
ルスの応援．
のしん

信名古屋大学エコトピア科学研究所，講師．愛知県名古屋市出身．研究分野はプラズマ計測及びプラズ
マ・材料・レーザーなどの相互作用に関して興味を持っています．

上 田 良 夫ひた梶 田

所属：九州大学大学院総合理工学研究院．研究分
野：エネルギー材料ならなんでも．プロフィール：
文句たれ，へそ曲がりのせいか，なるべく人のやらないこと，自分で面白そうと思うことを，やっている．その実，いつも周りに助けてくれる人達がいて，その人達のおかげでわがままをやっているだけのようである．時代小説を，というより単純明快なチャンバラ（時代劇チャンネルも）大好き人間のためか，「この紋所が目に入らぬか」と私が言うと，皆が「はーはー」といってなんでも言うことを聞いてくれたり，「変身」といってある日突然違った仕事を華麗にかつかっこよくやってのける自分を夢見ているが，世の中そんなに甘くはない．尺八を（ほらではなく）吹く迷手であることを知る人は少ない．
うえ

""

おお

や

かおる

大 宅

薫

徳島大学大学院ソシオテクノサイエンス研究部．核融合装置におけるプラズマ・壁相互作用のシミュ
レーションのほか，FIB やヘリウムイオン顕微鏡のSIM 像と従来の SEM 像との比較や，電子ビーム照射による絶縁薄膜の帯電など，若い頃の二次電子放出のシミュレーションをナノデバイス観察評価に生かす仕事もしています．
いあき

日 野 友 明

ない

けん

すけ

井 内 健 介北海道大学プラズマ物理工学研究室で，プラズマ壁相互作用，ブランケット工学，半導体やバイオに向けたプラズマ応用をしています．近
年はこの分野で，中国や韓国との交流もしています．大学では，核融合とかプラズマをアピールして，多くの学生が興味もってくれるように努力しております．
おお

の

のり

徳島大学大学院ソシオテクノサイエンス研究部先端
工学教育研究プロジェクト，助教．博士（工学）．徳
島県徳島市出身．主な研究は，プラズマ・壁相互作用に関するシミュレーションコード開発．最近，子どもができたこともあり，日本（世界も）の将来がす
ごく気になっています．

やす大 野 哲 靖

し

たか

ぎ

いく

じ

京都大学大学院工学研究科附属量子理工学教育研究センター，教授．行動範囲が狭く，京阪神を渡り歩いて今に至る．研究分野は原子炉と核融合炉に関する
水素工学．思いつきで学生に指示する．すぐに忘れて油断させる．そして都合の悪いときに思い出す．
かなり迷惑な人のようである．
の

とも

かつ

ひろ

日本原子力研究開発機構・核融合研究開発部門・研究主幹．入所後数年はトカマク輸送コード開発及びJT‐６０の輸送解析に従事，その後未開の地（周辺プラ
ズマのダイバータ研究）へ向かう．やるべき事は多く，モンテカルロ不純物コード開発，その背景プラズマの計算で，簡易ダイバータコードに始まり，本格的な２次元プラ
ズマ流体コード開発に向かう．最近周辺とコア輸送との統合化に着手
し，これまでの集大成と考えていたところ，思わぬモンテ計算のノイズ，数値不安定性（バグ！？）に悩まされている所です．

高 木 郁 二なかみず

清 水 勝 宏名古屋大学大学院工学研究科教授．佐賀県出身．専門は核融合周辺プラズマ物理．九州大学大学院総理工学研究科博士後期課程中退．長崎大学助手，名古屋大学助手，准教授を経て２
００８年４月より現職．趣
味は，将棋，野球（今年は機嫌良し）．最近は人集めに高専，高校（将来への布石）にちょくちょく出かけている．

たき

づか

とも

のり

滝 塚 知 典日本原子力研究機構でまだ働かせてもらっています．これまで拡げすぎた課題を少し狭めて，もっぱ
ら「燃焼プラズマ統合モデリング」の周辺プラズマモデリングを中心にした研究開発を行なっていま
す．PARASOL 粒子シミュレーションで面白い結果が見つかるのが喜びです．若手研究者といろいろ議論することが楽
しみです．

ひで

仲 野 友 英１９９８年京都大学工学研究科修士課程修了．原子力機
構那珂核融合研究所研究員．主な研究分野：主にプラズマ分光を通して，プラズマ物理やプラズマ・壁
相互作用，定常運転開発．趣味：スキー，サッカー，
釣りなど何でも広く深く．てっちゃんだった．家族：妻，娘二人．近況：上の娘は補助輪なしの自転車に乗れるようになった〜，下の娘が初めてお箸をつかった〜．自己分析：もう少して
きぱきと仕事をこなしたいものです．

かわ

しま

ひさ

と

川 島 寿 人日本原子力研究開発機構・核融合研究開発部門・研究主幹．工学博士．JFT‐２M にて高周波電流駆動，リップル低減及びダイバータの実験研究を行った
後，JT‐６０U で実験とシミュレーションによるダイバータ解析に従事．現在，次期装置 JT‐６０SA や原型
炉のダイバータ物理検討を行う．マイブームは自転車，走ることもさることながら３０年前のランドナーをリストアするなど，自転車屋さな
がら．

７３６

ほし

の

かず

お

お

星 野 一 生
日本原子力研究開発機構・核融合研究開発部門・先進プラズマ研究開発ユニット，博士研究員．２
００８年に慶應義塾大学大学院理工学研究科・後期博士課程を修了（博士（工学））．周辺プラズマのモデリング，
特に重金属不純物の大域的な輸送過程のモデリングと大規模ダイバータコードによるダイバータプラズマのモデリングを中心に行っています．
はた

やま

あき

の

ただ

よし

小 野 忠 良

むら

もと

てつ

や

村 本 哲 也
現在の所属：岡山理科大学・総合情報学部（平成２１年１０月７日現在），
主な研究分野：粒子線と固体との相互作用の計算機シミュレーショ
ン．

よし

畑 山 明 聖けん

慶大大学院工学研究科修了（工博）．１０年間のメーカー勤務などを経て，現在，慶大理工学部物理情報工学科教授．専門は，核融合周辺プラズマおよび負イオン源プラズマのモデリング．最近，小・中学生
や父母の方を対象とした科学教室の開催，啓発パン
フレット作成，児童書の企画などを，学会広報委員の皆さんと一歩一歩立ち上げています．一般の方と核融合コミュニティとの間の温度差を切実に感じ，このような活動の重要性をあらためて認識する一方で， 新鮮な感覚，驚き に触れ， 本気でやること の大切さなど，多くのことを学んでいます．
とう

ま

みつ

のり

なか

冨 田 幸 博

がく

なお

ふか

やす

し

だい

じ

だ

さとし

智

１９５３年５月８日大阪に生まれ，１
９７８年３月九州大学
工学研究科応用原子核工学専攻修士課程修了，九州大学工学部助手を経て，２００６年９月より九州大学総合理工学研究院エネルギー理工学部門教授となる．
専門は，核融合トリチウム理工学，特に化学プロセスを用いた新規分離，濃縮，精製手法の研究開発に精魂込めています．
家族はほとんど夫婦二人．

こ

芦 川 直 子

なか

とう

深 田

総合研究大学院大学核融合科学専攻修了，博士（学術）．現職は核融合科学研究所大型ヘリカル研究部
プラズマ制御研究系助教，および連携研究推進セン
ター ITER 連携研究部門併任助教．専門はプラズ
マ・壁 相 互 作 用．最 近 の 趣 味 は 国 道４１８号 線 と「Etudes-tableaux」の練習．
たあつ

核融合科学研究所助教．現在，金属表面での原子励起過程や水素（同位体）を多量に含む金属結晶中の点欠陥成長過程の理論的研究，核融合・天体プラズ
マ中の多価イオン原子物理の研究，及び基礎と応用の接点としての原子分子過程や材料のデータベース
活動を行っている．

核融合科学研究所シミュレーション科学研究部，
COE 研究員．２００８年に京都大学工学研究科原子核工学専攻，博士後期課程を修了．研究分野は周辺ダイ
バータプラズマのモデリングとシミュレーションです．学生時代からのコンピュータと去年始めたサイ
クリングが趣味です．自然が好きで研究所のある岐阜の環境は気に入っているのですが，「距離の単位が山」との噂も納得の凹凸ぶりに苦戦中です．
かわとう

加 藤 太 治し河 村 学 思あしあき

核融合科学研究所シミュレーション科学研究部，学振特別研究員（PD）．２００９年名古屋大学大学院理学研究科博士課程修了．ダイバーター炭素材料の分子動力学研究を中心に，炭素がらみで化学や宇宙分野の共同研究も行っている．もしこの世の物理法則を司る神様がいるとしたら，それは白髪白髭のお爺さんではなくて，美しい女神であって欲しいと願う今日この頃．同所属にイトウアツシが二人いるのでご注意．
か

むら

ひろ

伊 藤 篤 史ひろ

核融合科学研 究 所 シ ミ ュ レ ー シ ョ ン 科 学 研 究 部
LHD・磁場閉じ込めシミュレーション研究系准教
授．１
９７７年京都大学工学研究科博士課程修了，同年名古屋大学プラズマ研究所助手，１９９２年から核融合科学研究所助教授（現在准教授）．かっての主な研究
テーマはアドヴァンスド燃料核融合（主に D‐３He）の研究で現在は周辺プラズマの理論，シミュレーション研究や核融合プラズマ中での微粒子の振る舞いの研究に従事．
かわむら

核融合科学研究所シミュレーション科学研究部．
准教授．主な研究分野：プラズマ壁相互作用のシ
ミュレーション，非平衡輸送現象，物性物理学，光伝播シミュレーション．趣味は，いろんな方と共同研究すること．
いゆきひろ中 村 浩 章慶應義塾大学大学院理工学研究科前期博士課
程．１９８５年，東京生まれ．研究テーマは，不純物を含んだ核融合プラズマの計算機シミュレーション．特に，ITER および原型炉の壁候補材であるタングス
テンを対象として，大域的周辺プラズマ輸送統合
コード（SOLPS/IMPGYRO/EDDY）の開発を進めています．
たたか

現在の所属：同志社大学生命医科学部，主な研究分
野：荷電粒子と固体との相互作用．小学校の修学旅行で行った奈良に１年半前から住んでいます．改めて奈良の大仏を見ると，自分の記憶にある大仏より，かなり大きくてびっくりしました．娘と息子は最初，鹿を見たときには泣き叫んでいましたが，最近は バンビちゃん と言って喜んでいます．子どもはすでに関西弁を使うようになり，段々とキャラが変わってきているような気がしてなりません．

藤 間 光 徳とみもつ

剣 持 貴 弘

えの

えだ

みき

お

榎 枝 幹 男

のり

昭和６２年九州大学大学院工学研究科博士課程卒業．
同年日本原子力研究所入所，核融合研究開発部門所属．主な研究分野は核融合ブランケット研究開発．
核融合ブランケットの開発，特に，テストブラン
ケットの開発と ITER での試験実施のための設計とりまとめを行っている．

田 中 康 規金沢大学理工研究域電子情報学系准教授．１
９９８年名
古屋大学大学 院 工 学 研 究 科 博 士 課 程 後 期 課 程 修
了．１
９９８年金沢大学工学部助手，２００
２年から同大学
助教授（２００７年から同大学准教授）．おもに熱プラズ
マの基礎と応用に関する研究に従事

７３７

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.10 October 2009
かわ

むら

よし

のり

やま

河 村 繕 範１９９４年３月九州大学工学研究科博士後期課程を学位
取 得 の う え 修 了，同４月 よ り 日 本 原 子 力 研 究 所（現：日本原子力研究開発機構）研究員．現在，同核融合研究開発部門トリチウム工学研究グループ研究
主幹．専門は核融合トリチウム理工学．日本原子力学会及び化学工学会所属．広島県廿日市市出身．家族は妻と二人の息子に母，現在息子二人をカープファンにすべく育成中．
かた

やま

かず

なり

あき

ひこ

はやし

たくみ

林

巧

１９８４年３月金沢大学理学研究科修士課程修了，１９８７
年３月名古屋大学大学院理学研究科博士後期課程満了，１９８８年２月同学位取得（理学博士），日本原子力研究所核融合特別研究生，１９８８年４月より日本原子力研究所（現：日本原子力研究開発機構）研究員．現在，同核融合研究開発部門トリチウム工学研究 Gr 研究主幹．主な研究
分野は，核融合炉に関するトリチウム理工学．家族は，妻と娘と息子．
実家に父母．

九州大学大学院総合理工学研究院先端エネルギー理
工学専攻，助教．同専攻で学位取得後，現職．核融合炉トリチウムに関する研究に従事．特にプラズマ‐壁相互作用に注目．愛媛県温泉郡中島町（現松山市）出身．野菜作りは土づくりからをモットーに小さな小さな家庭菜園に励んでいます．
らとし日本原子力研究開発機構核融合研究開発部門，トリチウム工学研究グループリーダー，研究主幹．工学
博士．香川県出身．経歴：昭和５７年３月京都大学大学院工学研究科化学工学専攻修士課程修了，昭和５７年４月日本原子力研究所入所後，水素同位体分離等
核融合炉トリチウム燃料循環システムの研究に携わり現在に至る．

片 山 一 成さがにし山 西 敏 彦お

相 良 明 男

いわ

い

やす

のり

岩 井 保 則核融合科学研究所炉工学研究センター長・教授，出身：信州滋野村（小諸の隣），上田高校から名大原子核，専門分野／関心分野：核融合炉工学／特にプラズマ壁相互作用における物質移行物理工学と炉シス
テム設計統合．最近は飲むより寄席に．

日本原子力研究開発機構核融合研究開発部門トリチ
ウム工学研究グループ研究副主幹．博士（工学）．大阪府出身．経歴：平成７年３月京都大学大学院工学研究科化学工学専攻修士課程修了，平成７年４月日
本原子力研究所入所後，現在に至る．専門：水素同
位体分離．

てら

い

たか

ゆき

寺 井 隆 幸

いそ

すず

き

あき

なか

のり

やま

たか

ひこ

平成１２年３月名古屋大学大学院工学研究科博士課程後期課程修了，同博士（工学）の学位を取得．平成１２
年４月核燃料サイクル開発機構，平成１４年２月核融合科学研究所助手，平成１７年１１月名古屋大学大学院
工学研究科助教授，現在に至る．核分裂炉および核融合炉燃料サイクルに関わる分離化学工学，特に同位体分離を主な研究分野としている．愛犬はキャバ嬢で名前は「ぶうげん」．（注：キャ
バリア・キング・チャールズ・スパニエルの雌）

毅

てる

まさ

正 憲

すぎ

経歴・主な研究分野等：東京大学大学院工学系研究科システム量子工学専攻博士課程修了．工学博士．
現在，日本原子力研究開発機構の研究員．核融合研
究開発部門に所属し，ITER テストブランケットモ
ジュールに関する研究開発に従事．主に核融合炉の燃料製造に必要な先進固体トリチウム増殖材料の開発及び各種特性評価を行う．学生時代にはセラミックスの熱物性測定，固体酸化物型燃料電池の研究に従事した経験があり，セラミックス材料の専門家．
た

はら

原

杉 山 貴 彦

つよし

星 野

つぐ

富山大学 水素同位体科学研究センター，准教授．
トリチウムを安全に取り扱うために必要な材料中におけるトリチウムの挙動を測定するとともに，金属水素化物の生成に伴う熱力学・動力学的変化とその同位体効果も測定しています．休日は近所の博物館
で子供と一緒にプラネタリウムを観るのを楽しみにしております．
もっぱら，私には昼寝の時間となってしまいますが．

ひろ

東 京 大 学 大 学 院 工 学 系 研 究 科 原 子 力 専 攻，准 教
授．１
９７１年生まれ．東京大学システム量子工学博士
課程修了後，核融合科学研究所助教を経て，現職．主な研究分野：次世代原子炉，核融合炉や水素エネル
ギーなど，将来の技術革新の要素技術の核となる，薄膜，液体金属，溶融塩，電解質，超伝導材などについての実験的研究をしています．
のかね

日本原子力研究開発機構核融合研究開発部門トリチ
ウム工学研究グループ研究副主幹．平成１０年九州大学大学院総合理工学研究科博士後期課程修了．博士（工学）．平成１０年日本原子力研究所（現：日本原子力研究開発機構）入所．核融合炉におけるトリチウ
ム工学の研究に従事し，現在に至る．

鈴 木 晶 大ほしべ

磯 部 兼 嗣東京大学大学院工学系研究科教授（総合研究機構長）．神戸市出身．東京大学大学院工学系研究科博士課程修了後，日本学術振興会奨励研究員，東京大学
工学部助手，同助教授を経て，平成１１年より現職．原子力国際専攻および工学部システム創成学科を兼担．専門分野は環境エネルギー材料科学．主な研究テーマは，原子力・核融合炉材料化学，水素エネルギーシステムの要素技術研究，高エネルギー粒子プロセシングなど．趣味は旅行と写真．研究室ホーム
ページ（http://lohas.t.u-tokyo.ac.jp/public/bbs/bbs.cgi）に教育研究関係の写真を多数掲載．

おく

の

けん

じ

奥 野 健 二静岡大学理学部附属放射科学研究施設，教授，研究分野：トリチウム理工学，核融合炉化学，放射化学／ホットトリチウムの化学，趣味：尺八演奏（最近ご無沙汰だが），好きな言葉：泰然自若．

や田 中 照 也
核融合科学研究所炉工学研究センター，助教．主な研究分野：液体冷却ブランケットの中性子工学設
計．電子絶縁および水素同位体透過防止セラミック
被膜．

７３８

は

た

の

ゆう

じ

なか

波 多 野 雄 治
富山大学 水素同位体科学研究センター 主な研究
分野：核融合炉材料中のトリチウム挙動（溶解・拡散・透過）の解明と，その制御のための機能性材料
開発，ならびに材料中の水素同位体分析技術の高度化に取り組んでいます．この特定領域のおかげで新しいお付き合いもでき，また原子力学会などでもトリチウム関連の発表も増え，喜んでいます．
とり

かい

ゆう

ふみ

じ
あさ

やす

くら

や

ま

と

朝 倉 大 和富山大学水素同位体科学研究センター，准教授．主な研究分野：トリチウムバックエンド，材料‐水素相
互作用，経歴：北海道大学大学院工学研究科原子工学専攻にて学位を取得（博士（工学）），学位取得後，財団法人環境科学技術研究所に勤務．現在，富山大学水素同位体科学研究センター准教授．妻と３歳になる子ども（男の子）と毎日奮闘しています．
やひろ

日本原子力研究開発機構核融合研究開発部門トリチ
ウム工学研究グループ研究主幹，博士（工学），長崎
県出身，平成２年九州大学工学部応用原子核工学専
攻修士課程終了後，日本原子力研究所入所，現在に至る．専門分野は材料中トリチウム挙動，主として核融合炉でのトリチウム透過量評価や透過抑制開発に従事．休日は，主としてメタボ対策も兼ねた花壇の耕作・草刈り等の強制労働に従事．

鳥 養 祐 二おおむら

中 村 博 文核融合科学研究所・安全管理センター，教授．主な研究分野はLHD重水素実験時のトリチウム除去装置の設計検討．日立製作所を早期退職し，２００１年から核融合研に勤務．日立時代に一時期 CANDU 炉（重水炉）の国内導入に向けたトリチウム安全管理技術の開発研究を担当したが，現在は，核融合炉の実用化に向けて日本発のより先進的で実用的な取扱い技術が重要と確信し，日々微力を尽くそうと思っている．

ひさ

大 矢 恭 久おお静岡大学理学部 附 属 放 射 科 学 研 究 施 設，准 教授．愛知県名古屋市出身．研究分野は核融合炉工学，トリチウム理工学，放射化学．趣味は旅行と刑事ものドラマ鑑賞（西部警察，あぶない刑事など）．でも，最近は子どもと遊ぶことか？

うち

ひろ

こ

大 内 浩 子大学卒業後遍歴を重ねた後，現在，東北大学大学院
薬学研究科放射性医薬品実験施設助教．博士（工学）．研究分野はイメージングプレート（輝尽性蛍光体）などを用いた放射線計測，ドシメトリー．放射線のリスクコミュニケーション．趣味は英会話，猫と昼寝すること．
おお

お

だ

たく

小 田 卓 司

た

なか

さとる

知

てっ

ぺい

愛知県小牧市出身．北海道大学原子工学科修士前期課程修了後，現職（九州大学大学院総合理工学研究
院エネルギー理工学部門）．主に原子炉・核融合炉
材料中の水素同位体挙動に関する研究を行っていま
す．福岡に来て早１０年．家族４人でビーグル犬とともに暮らしています．最近は，娘らのネイティブ博多弁に圧倒される
毎日です．

東京大学大学院工学系研究科原子力国際専攻助教．
広島県廿日市市出身．研究分野は原子力関連の材料工学．趣味は競馬と釣りと将棋．

田 中

つか

大 塚 哲 平

じ

こ

ばやし

かず

ひろ

小 林 和 容東京大学大学院工学系研究科原子力国際専攻．研究
分野：原子力エネルギー，核融合工学，核燃料サイ
クル，放射性廃棄物，核燃料サイクル社会工学．東京
大学工学部原子力工学科卒業，同博士課程修了．趣
味：歴史・地理，祭り，地政学，百を切らないゴル
フ．ペットは８歳の柴犬．今年度還暦を迎えるにあたり，何を残りの人生で行うか検討，実践．

平成７年４月日本原子力研究所（現：日本原子力研
究開発機構），研究員．現在，日本原子力研究開発機
構核融合研究開発部門トリチウム工学研究グループ
研究副主幹．平成１６年９月静岡大学物質工学専攻理工学研究科博士後期課程（社会人）終了，同博士（理学）の学位取得．研究分野は，核融合トリチウム理工学及び安全性に関する研究．茨城県水戸市出身．家族は，妻と二人の息子，実家に父
母．最近は，息子達の成長の跡を写真に残すことを楽しみに日々奮闘中．

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