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されとその応石Jl Iif;i エネルギ一物J1lt宇研究所

哲也

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ealedthe 長ne structureswhichhadnotbeenobserv
edbefore.

ポグラフィへの応用 2) ，を紹介する。

1.はじめにシンクロトロン放射光が利用されるようになって以来，その高強度，指向性の良さ。偏光性及び2.

平行 X 線東の倖成

波長連続性等の特徴を活かして. vuv から硬 X

実験は，高エネノレギ一物理学研究所・放射光実線領域の光を用いた種々の研究の進展にはめざま験施設の BL-15C で，水平多軸精密閉折計 3) を用しいものがある。筆者は，高エネノレギ一物理学研いて行なわれた。実験配置を図 1 ，と示すが，四結究所放射光実験施設(フォトン@ファクト 1) ‑)の 3 つが平行 X 線束を作るためのもで，精密 X 線光学実験ステーションを担当していのであり，最後の結晶が試料になっている。最初るが，この分野にとっても上記のシンクロトロンの結晶 (C j ) は. BL‑15C'C 入ってくる白色放射放射光の諸特徴がもたらしたものは，おそらく他

光 X 線を粗く分光するためのものであり. (111)Fzｭの多くの分野と同様に，はかりしれないものがあシリコンが用いられている。白色 X 線照射によるる。それに加えて.シンクロトロン放射光での実熱的な不安定を除くために水冷された銅ブ口ック

験では，従来の X 線源(特に大強度の回転対除極(H) ，ζ 間定されている O この結晶で，では大きな問題であった実験環境の温度変化や。張動 lζ 悩まされることもなく.

í 気軽に jえ口 0.70 ﾅ(a の場合). 0.72ﾅ (b の場合)の X 線を。 111 対称反射を用いて取り出している。単色化された X線は，スリットにより巾 35mm. 高さ 0.5mm'ζ

密実験を行なうことが可能になっている。

光源強度が増大すると 9 同じ実験であればデー整形されて。第 2 の結晶 (C 2) ~乙入射する。第 2によっては膨大なデ及び第 3 結晶は句日一シリコン単結品から作られタ収集時間が短縮され，ータをかかえ乙むことになる。一方では，より弱もので。非対称 220 ， 220 反射により，く。これらの結品の非対称因子

い相互作用の追求が可能となるしまた高分解能

ブラッグ角

αと13・­。日、l/J'E
曹、、-ヲ、句、、‘，，/、、a，，r

二十α …αB一 B
AO一βυ司i

J

口一円

放射光第 1n 一n(a) X 線可干渉長の測定1)及び (b) X 線ト.唱 -7

用例.

/21 フ 't

東の作成と，そのような X 線束を用いた 2 つの応

一一

1/ 100 秒以下に平行化された X 線

QU一 QUの-(fIJ として.

唱。

を追求することもできる。ここでは，高分解能化

X 線東をとのなす角
1988 年 5 月

65(C) 1988 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research

実験配置(正面図 )0 C 1 : ブりモノクロメーター結晶、

図 1(111) シリコン、111 対称反射。

:コリメータ結品、 220 非対称反射。 S: 試料結晶、ラウエケース 220 対称反射。

P ::真ヰ乾板。

は (a) の場合 1/40 ，C 2 及び C 3

H: 水冷結晶台;

0: 角度位置モニター用シンチレーションヂィテクタ。

(b) の場合1/ 36 となっていと乙ろが‘放射光を用いると，かなり無茶な単色化@平行化を行なっても十分な強度を持つ X 線る。

試料 (8) に入射する X 線束の角度拡がり，ム 8.

東を取り出すことが可能となり，模形試料の等厚は第 2 結晶の非対称因子を b 2 ，第 3 結品の非対干渉縞のコントラストから.

称因子を b 3 ， 8i220 対称反射のイントリンシック見積る乙とができる様になった。

x 線の可干渉距離をな回折角度巾を ωs として
ム 0 口 Vb 2 b 3ω s•

(2)

3.1 測定の原理
動力学的回折理論 5 -7) によれば，非常に単色，となる 4) 。したがってム θ は (a) では，イントワ

平行化された入射 X 線東によって，完全結品でランシックな角度巾の 1/253 ，すなわち 0.008 秒，ウエケースの回折がおこっている時.結品内での(b) では.

1/216，すなわち 0.01 秒となっている。

波動場はほとんど平面波からなり.分散面上の非試料では.

220 対称反射(ラウエケース)を用い常に小さな領域が励起される。分散面の上側の分ているので，入射 X 線東の平行性は，試料の回折

枝 (1) と下側の分校 (2) に属する波動場のポインテ

角度巾の 1/200 以下になっている乙とになる。

ィングベクトノレは，分散面の法線方向を向き，ブラッグ条件が正確に満足されている場合以外には

3. X 線可干渉長の測定 1)

異なる方向に向かう 8) 9) (図 2 )。平面波入射の場

現在までの大抵の X 線回折理論，実験では，可合の動力学的回折理論では，一般に入射 X 線は，干渉長の影響は殆んど考慮されていないが，実際無限に広い波面と無限に長い波連をもつことが仮

上 X 線東は，その波長拡がりや角度拡がりに対応定されていて.

して時間的にも空間的にも有限な可干渉長をもっ O度は.

乙乙で作られたような，非常に平行な X 線束が，る(関心。分散面の分枝 1 ~é 属する波動場は，入通常より長い時間的@空間的可干渉長をもっ ζ と射表面上の点 A から 8 1 ~é 沿って伝播し。分枝 2 ~乙は，当然予想されていたが，従来の X 線源では属する波動場は点 B から 8 2 ~乙沿って進む。

接可干渉長を測定するには不十分な強度しか得ら

しかしながら，実際には波面は有限な巾しかもたれなかったために，実験的な検証は行なわれていないし波連も有限な長さしかもたない。したがない。って，入射表面上の点 A.

661988 年 5 月

x 線出射表面上の点 P での X 線強2 つの波動場の干渉の結果として与えられB の関の距離がある臨
放射光第 1 巻第 1 号

界値を越えると. 8 1 と 82~乙沿って伝播してきた 2等厚干渉縞のどジピリティが判断基準となる O こつの波動場は .P 点でもはや干渉しえない。 ABの等厚干渉縞を観察するためにー試料として模型間の距離 d は，対称反射の場合，結晶の厚さを t ，結晶を用いるわけである。分散面の分校 1.

8 1 と 8 2 のなす角を 2û とすると異なる吸収を受ける ζ とによって.等厚干渉縞はd=2ttanﾛ(3)2がぼけるが，結品のど乙までの厚さで等厚干渉縞が観察できるかが，平行化された X 線の可干渉長ので与えられる o Û は，ブラッグ条件からのはずれ「ものさし J になる O この方法では，時間的可干渉の関数として，吸収を無視した場合 lζ長と空間的可干渉長を分離して測定することはで

tanﾛ =IWItan()B(4)

きないがーある W の値で結晶の厚さ t limit まで等厚干渉縞が観測されたとすれば.時間的可干渉で与えられる。ここで W はブラッグ条件からのは長， dl (lは longitudinal の略)と，空間的可干ずれをあらわすパラメーターであり渉長 dt (t は transverse の略)は，次式で与えら(5)一れる長さよりも長いという乙とが結論できる。

α)s。o2tlimitIW Itan()B sin()Bdl=2(6)、/ 1+W反射面への照射角として与えられる。

dt=~!
t=2 つの波動場が P 点で干渉しているか密かはー•(7)

3.2 実験結果及び解析
試料結晶は前述したように模形をしており，その形状を図 4 ~ζ 示す。 ζ の試料を用いて.

‘も・Bi‑‑ｭ

,A(A)W=•‘‘.

¥Z•‘‘•‘‘••‘‘‘••‘••.‘‘¥QiQ

筑間

図 2L曹曽V51¥

1 つの偏光状態(今の場合 σ 一偏光)での分散面。平面波の場合には、タイポイント A 1と A'2 からの 2 つの波動場が干渉する。分枝
1 及び 2 の波勤場のポインチィングベクト

ル SI 下 S2 は、各々の分校の法線方向を向き一般には異なる方向に向かう。
放射光第 1 巻第 1 号

図 3

X 線出射表面上の点 P での干渉をおこす、分枝?と分校 2 の X 線東の光路
1988 年 5 月67

-2.39 , (B)W=-1. 13 , (C)W=O , (D)W= 1. 07 及び (E) W=2.28 の 5 つの角度位置で。
を撮った。使用した原子核乾板は.

トポグラフ

150mA で換算して15 分から 80 分である。
関 5 ~C.

sin2(川、/1 十 W 2 / ム。)
l 十 yγ?

(8):吸収のない場合I
lf
ordL4 , 50μm 厚であり，露光時間は W によって変化するが，リングのパラメタ 2.5 GeV ,'RL(W)として与えられる。この実験ではシンクロトロン放射光を用いているので匂σ- 偏光のみとなっており，いわゆるフェーディングは観測されない。

(A)-----(E) の W値での回折波中に観察ム。は .W 口 O のときの等厚干渉縞の間隔であり，される等厚干渉縞を示す。ラウエケースでの平面36.51μm である。 (8) 式から。ブラッ

波入射 X 線に対する回折強震は .W 及び t の関数

グ条件からはずれた時の等厚干渉縞の間隔はとして.

必苛ヨ司で与えられることがわかる。したがって図 5

何千

前川川間レ下(9)ム W=

IWI が小さい時には。フリンジ間隔は大きしIWI が大きくなるにしたがって縮かいプリンジになる。

3.1 で予想した様 l 乙ブラッグ条件からのはずれ。

る最大の厚さ·1.
4mm

tlimib は小さくなる。各々の Wの値で測定された t limit の値と。それらを( 6)式.

図 4IWI が大きくなると。等厚干渉縞が観察しう(7) 式に入れて計算した dl ， dt の値を表 1 ~ζ

試料結晶 o Fz- シリコン@インゴットよりまとめておく。もちろんこの程度の値は‘

X 線モ

切り出し、メカノケミカル研磨!こより表面

ノクロメータの後方に細いス 1) ットを入れて。そ処理。 220 反射がトポグラフに使用された。の 1km 程度後方で観測すれば得られる。が，現

h=(220)t(μim)

200
400

60080010001200

図 51988 年 5 丹(A)-2.39 , (8)-113 , (C)0, (D)1.07 及び(を) 2.28
放射光第 1

同一勺

68

模型試料での等厚干渉縞:入射議件 wr設、

表 1

時間的可干渉長 dl と空間的可干渉長 dt

Wtl
imit(μm)

dl(μm)

dt(μm)‑2.
3
964022041‑
1.13780220410.
0>14001.07810220412.
2865022041

われたものであり.細かい解析はまだ済んでいな
いが.従来乙の結品配置による平田波 X 線トポグ
ラフにはみられなかったいくつかの特徴がある。

実際には，ブラッグ条件からのはずれ角.ム ωが on ，土 0.75" ，士1. 50" ，士 2.25" の 7 つの点でトポグラフが撮られたが.紙数の関係からここではその一部分のみを紹介することにしたい。個々のトポグラフ撮影の前 l 乙入射条件を決めるために回折強度曲線が測定された。この損IJ 定には，転位列から離れた完全結晶部分からの回折 X線が 1 m m
在の実験は，光源から 30m の地点で行なわれてx 1mm のスリットで切りとられて用いられた。

おり，原理的には，更に光源点 l 乙近づいても同様乙の実験でも.

な可干渉長の長い X 線束を得ることができる。まL4 原子核乾板が用いられ‘ストレージングの運た.異なる W の値での測定結果が，極めて良く一転条件 2.5GeV ， 250mA で 15 分致することは，プリンジのピジピリティが分枝 (1) ,間を要した。

(2) の吸収のちがいによるものではないことを示している。

3. と同様に.

50μm 膜厚のIl ford ，50 分の露光時

平行平板結晶での回折強度曲線は. (8) 式で結晶の厚さ t を一定としたものであり.振動的なプロファイノレを持つ O

4. X 線トポグラフィへの応用 2)

したがっ.て.

I ム ω| が小さい時には，入射条件のほんの少しのちがいがー回折強

今まで‘平面波 X 線トポグラフィは.一枚の非度の大きな差となって出てくる。露光中にも.原

対称反射コリメータを用いて，試料結晶の回折角子核乾板を透過してくる X 線東を用いて.入射条度巾の 1/5----1/10 ~乙平行化された入射 X線束を用件のドリフトをチェックしているが，今の場合にいて行なわれてきた 10}-14

はフィードバック系を使用しないで 0.01" 以下のしかしながら，呂田たち 14) による実験と計算の比較によれば.入射 X 線ドリフトに抑えられている。

束を回折角度巾の 1/5 としてもー角度拡がりの影

図 6 ~乙回折強度曲線の計算値と実測値とを示

響によって格子欠陥像の細かい干渉ノマターンはぼす。 (8) 式からわかる様に.結晶の厚さ t の誤差かされてしまう。また計算機実験の結果によるとがプロファイノレを大きく変化させる。計算では，このぼけが目立たなくなるのは.入射 X 線束を回t をパラメータとしてプロファイノレ全体と.

折角度巾の 11100 以下にしなければならないこと

ク間隔が実験値と合うものを探し.

がわかった。

良い一致をみた。計算には.

したがって.

2. で述べられた光学系を用いるとピーt 口 334μm で(8) 式ではなく，吸収を含む式を用い.入射波は完全な平面波と仮定真の意味での平面波 X 線トポグラフィ実験を行なしている。実験値は.

ピーク間の谷が計算値ほどうことが可能となる。

深くないが。これは.

(a) 実際の入射波には.小さいとはいえ存限な発散があること.及び後にみ4.1 平行平板シリコン単結晶内の転位像
平面波 X 線トポグラフの最初の例として‘厚さる様 lζ(b) 転位列の歪場が非常に遠くまで及んでいる乙と.の二つの理由によると考えられる。

約 330μm になる様 i 乙両面メカノケミカノレ研磨

図 7 K. ム ω=-2.25" でのトポグラフを示す。

で鏡面にした平行平板シワコン単結晶内の転位例

この写真の下方に十数本のほぼ平行な直線状の像の例を紹介する。 ζ の実験は. 1988 年 3 月に行ながみえるが。

放射光第 1 巻第 1 号

乙の 1 つ 1 つが転位である。乙れら1988 年 5 月

6955442"a〉
C 倒錯広田(dhC〉脳細部忠田(ゴ32322"ムφムω

図 6平行平坂結晶からの回折強度曲線: (A)t= 334μm での計算催、 (8) 実現j 値。縦軸は任意尺度であるが、計算値と実測値のピーク強度が同じになる様に規格化してある。の転位は.同じパーガーズベクトノレを持つ刃状転広がったプリンジがみられる。このプリンジは、位であり.余分な格子面は全て結品の片側にある。

転位と結晶表面との交点の近くから.湧き出してこのために転位列の近傍では，結品のバックリン他の交点で終っている。これは.以前模型結晶で1 本 1 本の転位ごとに異なる等厚干渉縞の異常として観察されたもの 12) がー入入射条件となっている。直線状の転位像の中 i乙

射 X 線束の平行性を高めたことによって，平行平グがおこっており.

フワンジ構造が観られるが‘この写真では.左側板結品でも観察されていると理解できる。

フラッの転位でのフリンジ間隔が在側の転位での間隔にグ条件から離れた入射条件で\転位と結晶表面とくらべて短かくなっている。 ζ の間隔は，結晶内の交点で湧き出すフリンジの数は.

部での等厚干渉縞の間隔、 ム w ((9) 式参照) ~ζ 対

Ig • b I と一致している。

2 本であり.

このフリンジ系は，これから局所的な入射条件.すなわ

以前に結品平面波 X 線トポグラフィで同じ試料をち W の{農を決定することができる。右側にいくに観察した時にはみられなかったものであり，現在従って，ブラッグ条件に近くなっているが司解析が進められている。

応しており.

乙乙には，丁度ブラッグ条件を満足した像 (W=O) はみられない。

乙のトポグラフには。転位像の{告に試料全体 i 乙70

1988 年 5 月

5. おわりに
本稿では.

1/100 秒以下に平行化された X 線東放射光

第 1 巻第 1 号

‑‑‑10mmーダーであるが.現在得られでいる X 線強度を考えれば，フォトン@ファクトリーの普通のビームラインでも更に 1'"'-'2 桁可干渉長の長い X 線東を作成し.実際に実験に用いることが可能であるしまた現在建設中のマノレチポールウィグフービーム
ライン (BL-16) では.

3'"'‑'4 桁のばすことも夢ではない。更に次世代リングでのアンジュレータ X
線を考えると.ホログラフィックな構造解析も夢でなくなるような気がしている。

謝辞
本研究を進めるにあたり，高エネノレギ一物理学研究所放射光実験施設元施設長高良和武名誉教授に数々の御指導をいただいた。また放射光実験施設の安藤正海教授.松下正教授.東大工学部の菊田慢志教授には，いくつかの点で議論していただいた。

この実験の実際上の遂行には.安定で寿命の長い放射光が不可欠であり.それを作るために.日夜努力しておられる放射光実験施設の入射器，光源系スタップに感謝する。

参考文献1)T.Ishikawa:tobepublishe
dinActaCrystallogr.,
韓診

9=(220)
図 7

ム ω=-2.25" での平面波 X 線トポグラフ。

真写下方に十数本のほぼ平行な転位安IJ の像がみえる。これらの転位は、結晶表面に対して、50 績いて入っており、真写の上側でX 線入射榔の表面と交わり、下側で出射側の表面と交わる。の作成とその応用とを紹介したが，乙乙で作られ

A44(1988).
2)T.Ishikawa:inpreparation.

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9)P.
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今の場合には。空間的な可干渉長は .0.lmm のオ10) M.Renninger:Z.Naturforsch. , 19a., 783(1964).

放射光第 1 巻第 1

1988 年 5 月

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72

1988 年 5 月

放射光第 1 巻第 1 号