富士山頂における日中と夜間に発生する新粒子生成イベントの長期観測
五十嵐博己 1，森樹大 1，三浦和彦 1，矢吹正教 2，岩本洋子 3，和田龍一 4，加藤俊吾 5，大河内博 6，鴨川仁 7，永野勝裕 8
1.理科大理， 2.京都大， 3.広島大， 4.帝京科学大， 5.首都大， 6.早稲田大， 7.静岡県立大， 8.理科大理工
1． はじめに

2． 方法

大気中では，前駆ガスが化学反応することにより核生成

2006 年から 2019 年までの夏季 (7～8 月，2007 年のみを起こし，それに引き続き凝結成長することで微小粒子7～9 月) に，富士山特別地域気象観測所 (35.360°N，(粒径：数十 nm 以下) が生成される．その過程を新粒子生

138.727°E， 3776 m a.s.l.) においてエアロゾル個数粒径分成 (New Particle Formation; NPF) という．大気中の核生成布測定装置（①DMA3085＋CPC3022，②SMPS 3034，③が始まる粒径は 1.5 nm（±0.4 nm）と推定 1)されており，25 nm

DMA3081＋CPC3775; TSI）を用い，大気観測を行った．解までの範囲に主に影響を与える．そのため，太陽光を強く析には，拡散ドライヤーにより相対湿度 30%以下に乾燥さ散乱し，気候に影響を及ぼす（直接効果）．さらに，生成させた粒径①4.70～148.6 nm，②10.4～469.8 nm，③14.9～れた粒子の一部が雲凝結核としての能力を持ち，雲粒の626.4 nm のエアロゾル個数粒径分布を連続測定したデー

大きさや雲粒数を変化させ，雲の放射特性をも変化させる

タを用いた．

（間接効果）．以上のことから，NPF は地球の放射収支を推算する上で，重要なプロセスである．

本研究では，NPF による影響を定量的に調べるため，粒径 25 nm 以下（核生成モード）の粒子数濃度が 1 時間以上

これまでの先行研究では，NPF は日中で多く観測され，NPF の生成メカニズムは光化学反応によるものが多いと考えられてきた．しかし実際には，夜間にも発生している例も2)増加し成長を伴う現象を NPF イベント (以下，イベント) と定義した (図 1)．
また，NPF により発生した粒子の成長のしやすさを調べ報告されている ．そこで，観測例が少ない夜間イベントのるために成長速度（Growth Rate；GR）を算出した．GR はイメカニズムを明らかにすることは重要である．

ベント時の 10～25 nm 内にあるモード径に対し回帰直線を日中・夜間共に蒸気圧の低い硫酸（H2SO4）が NPF の一引くことで算出し，決定係数が 0.6 以上のものを有効な値と般的な核種であると考えられている 3)．しかし，日中は光化して用いた．富士山頂に到達した気塊の由来を調べるた

学反応により OH ラジカルが生成されるが，夜間は日射がめに，NOAA HYSPLIT 4 model (https://ready.arl.noaa.gov/

ないため，揮発性有機化合物（VOCs）のオゾン（O3）酸化HYSPLIT.php) を用いて，後方流跡線解析を行った．

4)反応などで二次的に生成される OH ラジカル などが粒子化に影響を与えることも報告されている．しかし，このように新粒子生成や成長のメカニズムはローカルな影響が強く，複雑で十分に理解されていないのが現状である．
富士山頂では，世界でも数少ない自由対流圏の大気を定点観測出来る他，東アジア域からの前駆ガスとなりうる越境大気を観測出来ることや谷風による大気境界層の空気塊による影響を捉えることも出来るといった利点をもつ．
そこで本研究ではこの利点を活かし，2006 年から 2019年にわたる長期的な観測を行った．その結果から，自由対流圏内におけるエアロゾル数濃度の変化や NPF の経年及図 1 個数粒径分布と NPF イベント (四角で囲った範囲)

び日変化を調べると共に，日中と夜間に発生する NPF イ

上図 はモード径 (同時刻における最大数濃度の粒径)

ベントの発生要因について，統計的な解析を基に考察をを示す．

行った．

＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿
連絡先：五十嵐博己（Hiroki IGARASHI）1214008@alumni.tus.ac.jp

表 1 2006～2019 年におけるイベント観測頻度

3． 結果と考察
2006 年から 2019 年までのエアロゾル数濃度変化を図 2

日中：5～19 時，夜間：19～翌 5 時に示す．ここでは，装置による器差および流量補正を行っ

赤文字は各観測年における高い割合のイベントを示す．

た同粒径範囲（14.9～148.6 nm）での数濃度を示す．図 2の結果より，2006 年から 2019 年まで富士山頂で観測されるエアロゾル数濃度が年々減少していることが分かった．
2006 年から 2019 年で 27.9%減少した．これは，国内の二酸化硫黄（SO2）や VOCs などの大気ガス及び浮遊粒子状物質（SPM）や微小粒子状物質（PM2.5）といった粒子まで環境基準による排出規制が行われてきたことが要因の一5)つに考えられる ．また，富士山頂では東アジア域からの越境大気が観測されることもあり，特にエアロゾルの排出Year

Sample days

20062007
2008
20092010
2011
2012
2013
2014
2015
2016
2017
2018
2019
Total

45393840
3941353534323940
41
43541

Daytime events
Nighttime events
Total events
Times
Times Fraction [%] Times Fraction [%]

1120
1228
232825
22
8
21
27
20
25
21
291

8
53
8
9
14
7
648
21

19
22
11
145

72.7
25.0
25.0
28.6
39.1
50.0
28.0
27.3
50.0
38.1
77.8
95.0
88.0
52.4
49.8

315
920
14
14
18
164
13

6
13
10146

27.3
75.0
75.0
71.4
60.950.072.0
72.7
50.0
61.9
22.2
5.0
12.0
47.6
50.2

量の多い中国においても SO2 や PM2.5 などの排出量が減ってきていることも影響しているのではないかと考えられる

表 1 に 2006 年から 2019 年までの観測日数とイベント数を示す．富士山頂における日の出・日の入時刻より日中イ6), 7)．

ベント (5～19 時) と夜間イベント (19～翌 5 時) に分け，日中・夜間別の回数・割合も示す．この結果より，2011・2014・2019 年を除いた 2007 年から 2015 年では夜間イベン
トが 60%以上みられ，2006・2016～2018 年では日中イベン
トが 70%以上あることが分かった．ここから，年々日中イベントの割合が高くなっていることが確認された．
次に，年毎に違いが現れる日中・夜間イベントに着目し
図 2 2006～2019 年の総粒子数濃度の経年変化（箱ひげ）
及びモード（核生成，エイトケン，蓄積）平均値の経年変化
粒径範囲は総粒子（14.9～148.6 nm），核生成モード（14.9～24.6 nm），エイトケンモード（26.4～96.5 nm），蓄積モード（103.7～148.6 nm）とした．

考察する．日中と夜間のイベントの特徴を見るために，イベント観測開始時刻の頻度を図 3 に示す．図 3 から，日中イベントは 8 時，12～13 時と 2 つ，夜間イベントは 20 時に 1つのピークを持つことがわかった．このことから，NPF イベン
トに 3 つの主要なプロセスがあると考え，以下で考察する．

また，富士山頂の粒子数濃度分布には 3 つのモードが確認できる．粒径 25 nm 以下の核生成モード，25～100nm のエイトケンモード，100 nm 以上の蓄積モードの三つである 8)．この三つのモードの中で核生成モードの減少率が最も大きく，2006 年から 2019 年にかけて17.8%の粒子数濃度が減少した（図 2）．このモードは，NPF による影響が大きいため，NPF の発生頻度の減少または，NPF により生成される粒子数濃度の減少による

図 3 2006～2019 年に観測されたイベントの観測開始時刻影響を受けた可能性がある．そこで，各観測年における日中・夜間問わず成長時間が 2 時間以上のイベントが 8

NPF イベントの発生頻度及び特徴に関して考察を行っ割を占めていた．この結果から，NPF が発生した場所が広た．

域かつ継続的に起きていることが示唆された．また，NPF

によって生成された粒子が輸送過程中に雲凝結核（80 nmなかったときと比べて高濃度であることが分かった．このこ～）まで成長する様子も観測され，富士山頂付近におけるとから，富士山頂における夜間イベントは大気中の VOCs雲の放射特性も変える可能性があることもわかった．

濃度が高い時に発生することが示唆された．また，後方流イベント時の粒子の成長速度（GR）を算出することで NPF

跡線を用いて高濃度の VOCs が観測された時の由来を確によって生成された微粒子の成長度合いを調べた．GR を認したところ，多くが中部山岳域上空を通っていることが確算出した結果，40 回のイベントで有効な値が得られた．GR認された．これより，日没前に中部山岳域で発生した谷風は 1.7～9.9 nm/h となり，夜間 (3.9±1.2 nm/h) よりも日中により富士山頂高度まで持ち上げられた VOCs を多く含む(5.9±2.3 nm/h) の方が約 1.5 倍大きいことがわかった．この空気塊が富士山頂まで輸送される過程の中で NPFが発生

結果より，日中に発生した粒子の方が成長しやすいことがしたと考えられる．しかし，中部山岳域を通過しない空気塊確認された．これは，日射があることで成長に必要な前駆でもイベントが観測されているため，発生要因の一つとしてガスの発生や光化学反応の際の反応速度を上昇させるな考えられることにとどまることに注意が必要である．

どの成長しやすい環境が出来ていたことが示唆された．また，日中・夜間別に GR の頻度分布を見ると，日中には 2つ，夜間には 1 つのピークが確認できた．このことから，日中には 2 つ，夜間には 1 つの主な成長過程があることが示唆された．
以下に，日中・夜間イベントの発生要因を詳しく調べた
結果を記述する．日中イベントは主に光化学反応によりNPF が発生すると考えられるため，SO2 が OH ラジカルと反応することで発生する H2SO4 とイベントの関係を調べた．

図 5 夜間イベント有無別 VOCs（＝AVOCs＋BVOCs）濃度

SO2 及び全天日射量を観測した 2018 年 7 月 27 日～8 月

また，近年富士山頂での夜間イベントの観測割合が減

22 日の日中の硫酸濃度の推定を行った 9)．その結果，イベ少していることに関して，富士山頂において夜間観測されントの発生前に高濃度の硫酸濃度が観測された．このことたイソプレン濃度の増加と夜間イベントの発生頻度の減少から，硫酸濃度が高いときに NPF が発生することが示唆さが似ていることが確認できた．このことから，近年夜間イベれた．また，硫酸濃度が上昇する要因の一つに浅間山

ントの発生頻度が減少している要因の一つとして，大気中（2017 年 7 月 20 日）などの活火山からの噴煙の輸送が考のイソプレン濃度の上昇が考えられる．イソプレンが増加えられる．

する要因として，植生の変化や気温上昇などがあげられる．
その他の富士山頂での NPF イベントの発生要因として，大気境界層及び自由対流圏の間にある混合層の上下動10)が考えられ，発生要因は複雑であることが報告されている．本研究では，日中での発生要因は高濃度の硫酸，夜
図 4 日中イベント時（2018 年 8 月 2 日）の粒径分布間の発生要因は高濃度の VOCs であることがわかった．こ及び硫酸濃度変化れまでの長期観測から，富士山頂における NPF イベントの夜間イベント発生時には SO2 濃度が低かったため，SO2発生要因が特定されつつあり，自由対流圏におけるエアロ以外の要因で NPF が発生した可能性があることが示唆さゾルの放射特性の理解に貢献できるかもしれない．

れた．そこで，H2SO4 が低濃度状態でも NPF が発生する条

4． まとめ件の一つとして，大気中の VOCs が高濃度であることが考2006～2019 年の夏季に富士山頂において大気観測をえられるため，イベント有無に分けて違いを調べた．その結行った．エアロゾル個数粒径分布の観測結果から，年々果，夜間イベントが発生した時の方が，イベントが観測され粒子数濃度が減少している傾向が見られた．その中でも，核生成モード（粒径 25 nm 以下）の減少率が一番大きく，

Suni, Markku Kulmala, Heikki Junninen, Teresa L.

17.8%減少していた．そこから，富士山頂における NPF のCampos, David C. Rogers, Jorgen Jensen (2008).

発生頻度の減少や NPF により発生する粒子数濃度の減少

Observations of nighttime new particle formation in theが考えられた．その理由として，近年日本や東アジア圏で

troposphere. J. Geophys. Res., 113, D10210.

前駆ガスとなる人為起源ガスや微小粒子の排出量の規制

3)

Nucleationand Growth of Nanoparticles in the Atmosphere.

が行われてきたことが要因の一つに挙げられる．
富士山頂で観測された NPF イベントは，全観測期間 541
日中 291 回観測された．その中でも日中イベントは 49.8%

R. Zhang, A. Khalizov, L. Wang, M. Hu, W. Xu (2012).
Chem. Rev., 112(3), 1957-2011.

4)

S. E. Paulson, A. D. Sen, P. Liu, J. D. Fenske, M. J. Fox(145 回) ，夜間イベントは 50.2% (146 回) だった．また，近(1997). Evidence for formation of OH radicals from the

年日中イベントが増加する傾向が見られた．イベントを発reaction of O3 with alkenes in the gas phase. Geophys. Res.

生時刻別に見ると，日中は 8 時・12～13 時，夜間は 20 時

Lett, 24(24), 3193-3196.にイベント観測数のピークを持つことがわかり，主要な発生

5)

Shinji Wakamatsu, Tazuko Morikawa, Akiyoshi Ito (2013).

プロセスが 3 つあることが考えられる．成長時間別に見ると，

Air Pollution Trends in Japan between 1970 and 2012 and2 時間以上成長しているイベントが 8 割以上確認できた．

Impact of Urban Air Pollution Countermeasures. Asian

また，GR は 40 回のイベント中で算出でき，1.7～9.9 nm/h とJournal of Atmospheric Environment, 7 (4), 177-190.

なった．また，夜間より日中の GR の値が約 1.5 倍大きいこ6)

鵜野伊津志，王哲，弓本桂也，板橋秀一，長田和雄，とがわかり，日射があることによって成長が早まり，雲凝結

入江仁士，山本重一，早崎将光，菅田誠治(2017a)．

核になりやすいことが示唆された．

PM2.5 越境問題は終焉に向かっているのか？大気環

また，日中・夜間イベントの個別解析を行った結果，日中境学会誌，52 (6)，177-184．

イベントは硫酸濃度，夜間イベントは VOCs 濃度が高濃度

7)Can Li, Chris McLinden, Vitali Fioletov, Nickolay Krotkov,

時にイベントが発生しやすくなることが示唆された．また，Simon Carn, Joanna Joiner, David Streets, Hao He,

それらの増加要因として富士山及び中部山岳域で発生しXinrong Ren, Zhanqing Li & Russell R. Dickerson (2017).

た谷風の影響が一つの要因であると考えられる．また，夜India Is Overtaking China as the World’s Largest Emitter間の発生頻度が減った要因の一つに，VOCs を含む空気of Anthropogenic Sulfur Dioxide. Scientific Reports, 7,

塊の中のイソプレン濃度が上昇したことによる影響が考え

14304.

られる．

8)

M. D. Maso, M. Kulmala, I. Riipinen, R. Wagner, T.
Hussein, P. P. Aalto, K. E. J. Lehtinen (2005). Formation

謝辞
本観測は NPO 法人「富士山測候所を活用する会」が富and growth of fresh atmospheric aerosols: eight years of

士山頂の測候所施設の一部を気象庁から借用管理運営

aerosol size distribution data from SMEAR II, Hyytiala,している期間に行われました．本研究の一部は，科研費基Finland. Boreal Env. Res., 10, 323-336.

盤研究 C (24340017) の助成により行われました．
参考文献
1)

2)

9)

S. Mikkonen, S. Romakkaniemi, J. N. Smith, H. Korhonen,T. Petäjä, C. Plass-Duelmer, M. Boy, P. H. McMurry, K. E.

M. Kulmala, T. Petäjä, T. Nieminen, M. Sipilä, H. E.

J. Lehtinen, J. Joutsensaari, A. Hamed, R. L. Mauldin III,Manninen, K. Lehtipalo, M. D. Maso, P. P. Aalto, H.

W. Birmili, G. Spindler, F. Arnold, M. Kulmala, A.

Junninen, P. Paasonen, I. Riipinen, K. E. J. Lehtinen, A.

Laaksonen (2011). Atmos. Chem. Phys., 11, 11319-11334.

Laaksonen & V. M. Kerminen (2012). Measurement of the10) 片岡良太，桃井裕広，三浦和彦，岩本洋子，矢吹正

nucleation of atmospheric aerosol particles. Nature教，加藤俊吾，Indra Chandra，瀬戸章文(2017)． 富士Protocols, 7, 1651-1667.

山頂における新粒子の生成と成長．第 10 回成果報告

Shan‐Hu Lee, Li‐Hao Young, David R. Benson, Tanja会講演予稿集，45-46．