富士山麓太郎坊に輸送された二次粒子の生成及び成長過程に関する研究
大藪良祐 1，五十嵐博己 1，森樹大 1，三浦和彦 1，大河内博 2，皆巳幸也 3
1.東京理科大学， 2.早稲田大学， 3.石川県立大学
１．はじめにエアロゾル粒子の生成過程の中でも，二酸化硫黄(SO2)，窒素酸化物(NOx)，揮発性有機化合物(VOC)などの前駆気体が化学反応によって粒子化する現象を新粒子生成(Newparticle formation; NPF)という．NPF のメカニズムは関与する化学種の多さや段階的に進む反応のために非常に複雑で予測することが困難である．そのため，多地点での観測や理論との比較などが重要となっている．

により生成される粒子が 1nm であると仮定した場合に，GR で成長を遡ることで NPF 発生時刻を推定することができる．また，前駆気体の気体分子の除去率を表す CS (Condensation Sink)も考慮した．CS は粒径と粒子数濃度に依存する値である(Kulmala et al.， 2001)．
さらに，NOAA による READY HYSPRIT を用いて後方流跡線を見ることで，太郎坊で成長している粒子を含む気塊の由来を調べた．

本研究では富士山麓太郎坊（35.332°N， 138.804°E，1290 m a.s.l.）で観測を行った．太郎坊は山岳森林地域であり， ３．結果･考察
今回，25 nm 以下での成長がほとんど見られなかったため，その地形の特性から山風･谷風が発生することで近隣地域かNPFイベントだけでなく，粒子成長イベントについても注目すらの空気塊の輸送を観測することができる．エアロゾル個数
粒径分布の他に大気成分及び気象要素などを用いて考察を ることにした．その結果，観測期間内に成長イベントは合計 6行い，山岳森林地域の NPF メカニズムの解明を目的とした． 日間で 7 回観測された．
また，過去の文献との比較を行った．
表 1 太郎坊で観測された成長イベント
２．方法
太郎坊における観測は 2019/7/24～8/22 の 30 日間行われた．測定要素はエアロゾル個数粒径分布，気象データ，前駆気体濃度(O3，SO2，NOx，Ox)である．詳細は以下に記述する．
エアロゾル個数粒径分布については吸引した空気を拡散ド
ラ イ ヤ ーに 通し 相対湿度 30 ％未満に乾燥さ せ た後，SMPS(粒子を分級する DMA と粒子数をカウントする CPC からなる)で測定した．測定可能粒径範囲は 14.9～626.4 nm である．相対湿度は温湿度計測器により測定及び記録した．

NPF発生時刻は全て午前中と推定された．太郎坊では，山風から谷風に切り替わる際(おおよそ 6-9 時頃)に発生する傾向がある．谷風が NPF により生成された新粒子と共に，成長に必要な周辺地域の前駆気体を太郎坊へ輸送している可能性が示唆された．
前駆気体との関連は 7/26 に顕著に見られた．

図１ エアロゾル個数粒径分布の観測システム
気象データについては平均風向(°)，平均風速(m/s)，気温(℃)，湿度(％)，気圧(hPa)，降雨強度(mm/h)を測定した．
前駆気体濃度についてはオゾン濃度(ppb)を測定した．また，太郎坊周辺の地域の前駆気体濃度を環境省の大気汚染物質広域監視システム そらまめ君を基に参照した．今回は，二酸化硫黄(SO2)，窒素酸化物(NOx)，光化学オキシダント(Ox)の濃度を解析に用いた．
その他のパラメータとして，成長時のモード径に対して線形近似で算出する粒子成長率(Growth Rate; GR)を用いた．NPF

図 2 気塊が通った付近の観測局の前駆気体濃度変化

連絡先：大藪良祐(Ryosuke OYABU) 1216025@ed.tus.ac.jp

気塊が太郎坊に近づくにつれて SO2･NOx 濃度の減少，Ox濃度の増加が見られる．この間は粒子成長を仮定しているので，上記の前駆気体濃度変化が粒子成長に寄与していると考えられる．
また，別の日にはオゾン濃度の高さや減少量の違いによる GR の違いも見られた．
今回は GR と CS，オゾン濃度との間に相関は見られなかったので，CS に注目して考察を行った．まず，他の森林地域である YMD(長江デルタ)西部 (中国)と Hyytiälä(フィンランド)との比較をした．
YMD 西部の夏期(6～8 月)の平均値 35±25✕10-3(s-1)に対して太郎坊の夏期(7，8 月)の平均値は 2019 年:1.24✕10-3(s1)，2018 年:6.42✕10-3(s-1)となり，太郎坊の CS の方が極端に低い結果となった．また，Hyytiälä との比較は以下のようになった．
表 2 太郎坊と Hyytiälä の CS 比較

これにより，粒子成長には直前の低い CS 又は高いオゾン濃度が必要であるということが示唆された．
以上より，CS が低く，オゾン濃度が高い状態ならばよりイベントが発生しやすい状態であると考えられるが，そのような日は 2 日しかなく，いずれもイベントが観測されなかった．内 1日は降雨によって粒子が洗浄されたためと考えられるが，もう1 日については原因不明である．
４．まとめ
太郎坊での成長イベントは全 30 日の観測期間中 7 回観測された．いずれも午前中に NPF が発生したことが推定され，太郎坊まで輸送されたと考えられる．これは朝方の風向の変化に起因すると考えられる．また，SO2，NOx，Ox といった特定の前駆気体が成長に寄与している可能性が見られた．
GR と CS，オゾン濃度の間に相関は見られなかった．そこで CS に注目し，他の森林地域と比較した結果，太郎坊の CSの傾向は異なり，平均値が低く，さらにイベント時に CS が低くなる傾向があまり見られなかった．太郎坊内で比較した結果，粒子成長には直前の低い CS か，CS が高い場合は高いオゾン濃度が必要であることが示唆された．
謝辞
本観測は認定 NPO 法人「富士山測候所を活用する会」が富士山頂の測候所施設の一部を気象庁から借用管理運営している期間に行われた．

Hyytiälä で報告されている CS が低いときにイベントが起こりやすい傾向は，太郎坊では一概には言えなかった．
このように，太郎坊の CS は他の地域とは傾向が異なっていたので，太郎坊内での全観測期間の CS の中央値(2019参考文献⑴ M. Dal Maso et al.， Formation and growth of fresh
atmospheric aerosols: eight years of aerosol size distribution data年:1.26✕10-3(s-1)，2018 年:6.42✕10-3(s-1))と比較した．結果， from SMEAR Ⅱ， Hyytiälä， Finland， Boreal Env. Res.， 10，
9 例中 7 例が基準より低い CS の時に発生していた．残り 2 例 323-336， 2005
は CS が高かったが，オゾン濃度に着目すると，全観測期間⑵ X. M. Qi et al.，Aerosol size distribution and new particleのオゾン濃度の平均値(2019 年:21.3 ppb，2018 年:22.9 ppb)よ formation in the western Yangtze River Delta of China: 2 years of
り高いのもこの 2 例のみとなった．
measurements at the SORPES station，Atmos. Chem. Phys.， 15，12445-12464， 2015
表 3 CS，オゾン濃度の基準値との比較⑶ Kulmala M., Dal maso M., Mäkelä. J. M., Pirjola L.,
Väkevä M., Aalto P., Miikkulainen P., Hämeri K.,
O'dowd C. D., On the formation, growth and compositionof nucleation mode particle, Tellus (2001), 53B, 47