随想

国内研究員を終えて森正 和
Masakazu MORI

理工学部機械システム工学科講師

Associate Professor, Department of Mechanical and Systems Engineering

た．

1．はじめに私がポスドクとして産総研に勤め始めたときを振私は，2015 年 3 月より 2016 年 2 月まで，国立研り返ると，東京までの移動手段は大きく二つに分か

産業技術総合研究所にて 1 年間，国内れました．ひとつは，JR 常磐線の荒川沖駅から上研究員として過ごす機会を頂きました．国内研究員野駅まで移動し，その後，JR 山手線（京浜東北線が終了し，龍谷大学での仕事の日々に戻って，本当でも可能）に乗り換えて東京駅に移動するというにあっという間に 2 年以上，経過してしまいましルートでした．この原稿を書きながら，インターネた．時間の経過が，年齢を重ねるごとに早くなるこットを使って移動時間を調べてみますと，1 時間 13とを実感しながら，国内研究員としての時間を，少分となっていました．私は，「2 時間以上かかった

し時間をかけて振り返っていきたいと思い，本稿をなぁ」と思いながら検索したのですが・・・・ただ書き進めていくことにします．

し，JR 荒川沖駅は，産総研からかなり離れた場所

究開発法人にあり，産総研もしくは当時住んでいたアパートか

2．つくばの環境変化への驚き

ら車（1 日の駐車料金は 500 円でした！）もしくは私は，龍谷大学に助手として着任する前（2006

バスで荒川沖駅まで行くだけで疲れたように記憶し年 4 月着任）は，独立行政法人（現在は国立研究開ています．もうひとつは，つくば−東京八重洲口間発法人）産業技術総合研究所（以下，産総研）にてを走る高速バスでした．当時は，とても多くの本特別研究員（ポストドクター，以下ポスドク）とし数，バスが走っていたために，大変便利でした．たて，2004 年 4 月から 2006 年 3 月までの 2 年間，勤だし，ひとたび首都高速が渋滞してしまうと，通常務しておりました．

は約 1 時間のルートが，あっという間に 2 時間以上その時の記憶を頼りにして，2015 年 3 月から国かかってしまうこともしばしばあり，大事な案件の内研究員として産総研で研究を開始するため，2015時にのみ JR 常磐線を使っておりました．そのた

年 1 月頃から，生活の拠点となる賃貸物件を探し始

め，つくばでの生活の拠点は，基本的には「つくばめましたが，約 10 年前とはつくばの環境が全く変のバスターミナル駅」が中心でした．

わってしまったことに大変驚かされてしまいましさらに，つくばでの買い物といえば，西武筑波店― ２７ ―（2017 年 2 月 28 日閉店）や，その近辺のショッピングモールが中心でした．それに加えて，つくばエ3．研究環境変化への戸惑い

クスプレスが開業（2005 年 8 月 24 日）し，その始国内研究員として勤務する前の打ち合わせのため発駅である「つくば駅」がつくばのバスターミナルに，何度か産総研に伺いました．昔は，受付にて来駅近くに新設されることになりました．それに伴っ客登録をした後，各自が指定の場所（会議室や，来て，西武筑波店しかなかったつくば駅の周りには，訪予定の研究者の居室）に伺うシステムでした．し次々に新しいお店が立ち，LALA ガーデンつくばとかし，最近ではセキュリティの観点から，訪問先のいうおしゃれなショッピングモールが出来て，当時研究者の方がわざわざ，受付まで来客を迎えに来なは大変にぎわっていたと記憶しております．つくば

ければ入れないという状態になっていました．安全

駅の周りには，マンションなども建設されるように管理上やむを得ないとは言え，世界各国を駆け回っなり，非常に高額で販売されたのにも関わらず，即ておられる多忙な研究者の方に，わざわざ受付まで完売という話も多く聞きました．

毎回迎えに来て頂いたことに，申し訳なさを感じまところが，2015 年から国内研究員として，生活した．の拠点として賃貸物件を探し始めたときには，当時また，私がポスドクとして産総研に勤務していたの「つくば駅」周りの熱気は感じられず，若干さみ

当 時，大 変 お 世 話 に な っ て い た N さ ん と い う，しい駅になったという印象を受けました．その大き様々な理化学機器や真空装置を扱っておられた方な原因として，つくば駅の隣の駅の「研究学園」駅が，まだ現役で頑張っておられました．そこで，早の開発がとても速いこと．さらに，図 1 に示すよう速，ご挨拶を兼ねてご連絡をしました．そして，昔に，2004 年以降に，イオンモールやイーアスつくのように今の調子はどうかとお尋ねしたところ，ばという巨大ショッピングモールの建設が進んだこ「今は，消耗品に至るまで全て事務発注ですよ」とと．この 2 つの要因から，つくばの中心は研究学園仰っておられました．その時は，事務発注自体はに移ってしまったという印象を受けました．生活のルールですし，その大変さがピンときませんでし

便利さも考えて，私はつくば駅のひとつ隣の研究学た．

園駅の近くに賃貸物件を借りることにしました．

ところが，実験を開始してから，それがどれぐらい大変なのかを感じました．自分が管理する研究室
では，種々の対応を考えて，事前に消耗品などは多めに準備しておりますし，その購入決定も自分の判断ですることが出来ます．しかし，国内研究員として勤めている際には，その組織を管理して下さっている方に許可を取らなくてはなりませんし（当たり前のことなのですが），そもそも必要な消耗品や部品がどこにあるかを探さなくてはなりませんし，実際に実験を行うと，必要な消耗品が手元にないこともありました．それを購入するために，まず参考見積書を取って，それを事務に提出し，それから一定

図 1 つくば周辺の郊外型モールの開業
文献（1）東洋経済 ONLINE，西武筑波店を閉店に追い詰めた「TX」の存在期間（確か 1 週間）掲示し，それに対して最も安価な金額を提示して頂いた業者の方に対してようやく購入する手続きをとることが出来ました．あっとい― ２８ ―う間に 1 週間が経過してしまいました．国内研究員で形成される膜の特徴は，結晶粒径が 100 nm 以下として，研究に集中できることとには大変感謝をしのナノサイズであるナノ組織であること，膜密度がつつも，龍谷大学の研究環境も改めてありがたいも非常に高いこと，使用される原料粒子の結晶構造がのだと感じることができる時間となりました．

そのまま反映されることなどが挙げられる．これらの微細組織的な特徴が，結晶性を有し，透明性が高4．国内研究員としての研究く，高硬度な AD 膜の形成に影響を与えている．

私は，先進コーティング技術研究センター

セン

ただし，成膜条件や膜厚によっては大きな残留応力純先生に国内研究員として受け入れが残る場合もある．これらの特徴を用いて，例えばて頂きました．明渡先生は，私のポスドク自体の上透明なアルミナ膜をプラスチック基板上に形成する司（恩師）でいらっしゃいます．明渡先生は，エアことや，高硬度なアルミナ膜の形成が可能であるこロゾルデポジション（AD）法と呼ばれる，新しいとなどが報告されている．

ター長

明渡

製膜技術を発明され，企業との共同研究を通して，一方で，AD 法で圧電性を有するチタン酸ジルコ実用化された非常に高名な研究者でいらっしゃいまン酸鉛（PZT）やチタン酸バリウムなどの誘電体膜す．AD 法とは，セラミックスの微粒子をガスと混を金属基板上などに形成して，圧電部品として応用合した「エアロゾル」を真空中で基板に高速で衝突するためにはいくつかの課題がある．上記で示したさせることによって「常温衝撃固化現象」が生じ，ような，結晶性を有する誘電体膜が常温形成可能で常温でのセラミックスの緻密膜の形成が可能である

あること，バインダーレスであること，というアドという製膜技術です．具体的には，半導体製造装置バンテージを有するものの，膜形成時における粒子用部材の製膜技術として実用化されておられます．

破砕に起因した結晶粒の微細化，残留応力や格子欠国内研究員期間中に，私はこれまでに関わってき陥の発生によって，十分な誘電性や圧電特性が得らました，「プラズマ援用エアロゾルデポジション法」れないことである．そのため，AD 法で形成した誘に関する研究などを行いました．以下に，研究内容

電体膜の誘電特性や圧電特性を改善するために，粒について説明させて頂きます．

成長，残留応力の緩和，格子欠陥の低減などを目的とした電気炉でのアニールが行われている．このア

4.1

ニール温度は 600℃ 程度であり，バルクを焼結する研究背景

エアロゾルデポジション（AD）法は，緻密なセ温度と比較するとそのアニール温度は十分に低い．

ラミックス膜が金属，セラミックスおよびプラスチ常温形成可能であるという AD 法の特徴を生かす

ックといった様々な基板に常温で形成できる成膜技ための成膜技術として，さらなるプロセス温度の低［1-6］術として非常に注目されている．また，スパッ下が求められている．

タ法などの薄膜技術と比較すると，圧倒的に高速でこれまでに，AD 法で形成した PZT 膜の誘電・の成膜が可能であることや 1 ミクロン以上の厚膜形圧電特性をより低温で向上させる手段は幾つか検討成が容易できるという特徴を有する．さらには，バされている．例えば，PZT 膜を成膜するのと同時インダーレスでのセラミックス膜の形成が可能であにレーザーによるアニール，または成膜後にレーるといった，新しい優れた成膜技術である．AD 法

ザーによるアニールを行うことによって，誘電特性は，高速に加速された原料粒子が基板に衝突するこを改善することが行われている［7］．また，ミリ波加とで破砕し，基板上に堆積することで膜が形成す

熱による低温アニールが検討されてきた［8］．我々る．形成される膜の微細組織構造は，成膜条件やそは，プロセス温度の低減を目的として，エアロゾルのメカニズムに強く影響を受ける．例えば，AD 法に様々なプラズマを照射しながら PZT 膜を形成す― ２９ ―

る「プラズマ援用 AD 成膜技術による PZT 膜の形ィーを準備し，直流の高電圧（40 V, 20 mA）を印成」を行ってきた．本稿では，高速原子ビーム，直可することによって，エアロゾルチューブ中に直流流プラズマ，誘導結合プラズマといったプラズマ援プラズマを発生させた．そして，直流プラズマ援用用技術を用いて得られた結果を紹介する．

による PZT 膜の誘電特性への影響を評価した．
②誘導結合プラズマ援用 AD 法による PZT 膜形成

4.2

誘電結合型プラズマ（ICP）援用 AD 装置の外観

実験方法

図を図 3 に示す．エアロゾルチャンバとプロセッシ①プラズマ援用 AD 成膜法のシステム
プラズマ援用 AD 法の概略図を図 2 に示す．プングチャンバを接続するエアロゾルチューブに変換

ラズマによる援用は，それぞれ，高速原子ビームでユニットを用いて，石英ガラス管を接続しているはノズルから射出されたエアロゾルならびに基板堆（図 3 中の ICP-assist の部分）．石英ガラス管は，エ積中に，直流プラズマおよび誘導結合型プラズマでアロゾルチューブの一部とノズルの役割を果たしてはエアロゾル搬送中のエアロゾルチューブ内で行わいる．そして，銅パイプで構成された RF アンテナれている．以下に，それぞれのプラズマによる援用の中心を通っているガラス管中でプラズマを発生さ実施状況について簡単に紹介する．

せることによってエアロゾル中の原料粉末にプラズ

高速原子ビームは，シリコンウェハーの常温接合マを照射することが可能となる機構となっている．

では真空中でアルゴンの高速ビーム照射によりウェRF アンテナには高周波電源ならびに 13.56 MHz 用

ハー表面の汚染層をエッチングするときに用いられのマッチング装置が接続されており，マッチングをている技術である．高速原子ビーム源を図 2-1 に示制御することにより，効率の良いプラズマを生成すすようにエアロゾルチャンバ中に設置し，酸素原子ることが可能である．

を照射しながら PZT を成膜することによって，高速原子ビームの形成された PZT 膜の誘電特性に対4.3する影響を評価した．

①高速イオンビームおよび直流プラズマ援用 AD

また，直流放電によるプラズマは，陰極で発生した電子が印可されている直流電界によって加速さ実験結果

成膜法による PZT の形成
O2-FAB ならびに He 直流プラズマ援用が成膜後れ，気体を進行する途中で気体の原子，分子と衝突して電離することにより発生する．図 2-1 に示すように，エアロゾルチューブ中にプラズマキャビテ

図2

図 3 誘導結合型プラズマ援用 AD 成膜法の概略図

プラズマ援用 AD 法のシステム概略図― ３０ ―

および熱処理後の PZT 膜の誘電特性に与える影響

間は 3 min である．評価項目は RF power に対するを評価した結果を表 1 にまとめている．通常の AD膜厚，微細組織の変化である．PZT の膜厚は一定

法を用いて形成した PZT 膜の誘電特性と比較して，ではないため，円状に成膜された PZT 膜の頂点付O2-FAB ならびに He 直流プラズマ援用を行いなが近の厚さとして膜厚として規定した．

ら成膜をすることによって，成膜後の PZT 膜の誘プラズマ援用を行わずに成膜実験（0 W）を行っ

電 特 性 は 1.4-1.7 倍 と な っ た．ま た，熱 処 理 後 のたところ，約 3 μm の PZT 膜が形成された．次に，PZT 膜の誘電特性も同様の傾向が見られた．AD 法

300 W, 500 W, 800 W でのプラズマ援用を行いながは常温プロセスであるために，成膜に使用する原料ら成膜を実施すると．PZT の膜厚はそれぞれ，50,粉末の粉末表面の不純物や水分を取り除けずに，膜40, 75 μm となった．RF Power に対する直線的な依中に残留すると考えられる．O2-FAB 照射や直流プ存性は見られないが，RF power が増加するに伴っラズマ援用による成膜後ならびに熱処理後の PZTて膜厚が増加する傾向が確認され，プラズマ援用を膜の誘電特性が向上した原因は，主にプラズマ照射行うと PZT 膜の成膜速度が 10 倍以上となることをによって，原料粉末に含まれていた水分を取り除く明らかにした．さらに，通常の AD 法のようノズことができたためであると考えられる．

ル開口端が小さくなくとも，石英ガラスのような開②誘導結合型プラズマ援用 AD 法による PZT 形成

口端の断面積が大きなノズルを用いても高速で膜形誘導結合型プラズマ援用 AD 装置を用いてガラス基板上に形成した PZT 膜の外観写真を図 4 に示
す．ガラス基板状に円状の PZT 膜が形成されていることがわかる．膜の直径は約 9 mm であり，膜形状はノズルとして使用した石英ガラスの形状に依存している．さらに，膜が同心円状に変化しているのは，ガラスノズル内のガス流速分布やプラズマ密度分布が膜厚分布に影響しているためと考えている．
次に，高周波電源の出力（RF Power）を 0, 300,500, 800 W と変化させながら，成膜実験を実施した結果を図 5 に示す．なお，成膜実験に使用したキャリアガスはヘリウム，流量は 3.5 L/min，成膜時
表1

図4

誘導結合型プラズマ援用 AD 成膜装置により形成した PZT 膜の外観

O2-FAB ならびに He 直流プラズマ援用が PZT 膜の誘電特性に与える影響― ３１ ―

図5

ICP 援用 AD 成膜装置で形成した PZT 膜の膜厚および微細組織の RF power 依存性成が可能である．次に，それぞれの PZT 膜断面をPZT 膜を X 線回折装置（XRD）にて評価した．図走査型顕微鏡（SEM）にて観察した．プラズマ援中の X 線回折ピークはそれぞれ，通常の AD 法で用 を 行 わ ず に 成 膜 し た PZT 膜 の 断 面 構 造（no-形成した PZT 膜および 0, 300, 600, 800 W の条件でplasma）は，これまで報告されている通常の AD 法形成した PZT 膜のナロースキャン法による測定結で形成した PZT 膜の断面と類似している．一方，果である．31℃ 付近にある破線は，成膜に使用し高周波出力 800 W にてプラズマを生成して形成した PZT 粉末における PZT（110）の回折パターン

た PZT 膜の断面観察において粒子と思われる構造の回折角度を示している．この結果より，プラズマが観察された．観察可能な粒子を用いて切片法にて援用に用いる RF Power が増加するとともに，回折断面組織における平均粒子サイズを観察結果より算ピークが右側にシフトすることがわかる．さらに，出すると 0.34 μm となった．一方，成膜に使用した回折ピークもシャープになっている様子がうかがえ

PZT-LQ 粉末（825°C-4 h にてアニール処理後）をる．

SEM 観察にて同様の方法にて評価したところ，粉以上の結果は，プラズマ援用を行うことによって末の平均粒子サイズは 0.46 μm となった．両者の結基板に PZT 膜が堆積するときに通常の AD 法と比果を比較すると，粒子サイズはほとんど変化が見ら較して，欠陥等の導入や結晶粒径の微細化という現れなかった．この現象は，PZT 膜が基板に形成さ象が起こりにくいということが考えられる．本課題れるときに原料粉末がほとんど破砕せずに PZT 膜における成膜速度の高速化やプロセス温度の低温化が形成されていることを示唆してい る．さ ら に，にプラズマ援用技術は有効であることを示唆してい― ３２ ―という，AD 法の新しい展開を切り開く可能性のある．

る研究について，共同で実施させて頂いておりま
4.4

す．また，ポスドクの折に関わらせて頂いておりままとめ

種々なプラズマ援用技術を AD 成膜技術と組みした，「ナノレベル電子セラミックス材料低温合合わせた成膜技術を用いて PZT 膜を形成し，プラ成・集積化（NEDO）」で一緒に研究をさせて頂いズマ援用を適用することによって，PZT 膜の誘電た方にも再会でき，とても懐かしい思い出話をさせ特性，成膜速度，微細組織構造に与える影響を評価て頂くこともできました．

した結果を紹介した．プラズマ援用技術を AD 法

本稿を書き綴りながら，僅か数年前のことにも関に応用することによって，誘電特性や成膜速度の向わらず，既に懐かしさを感じている国内研究員期間上が可能であると考えている．

中には，大変多くの方にお世話になりました．国内研究員として受け入れてくださった，明渡先生には5．おわりに研究だけでなく私生活でも大変お世話になりまし

国内研究員の間は，今とは比べ物にならないぐらた．また，私の受け入れ部署の先進コーティング技い「贅沢な」時間の使い方をしていたと思います．

術研究センターの篠田健太郎様をはじめとして，多本稿の執筆は，時間を見つけて少しずつ書き綴ってくの研究員，事務方の皆様には日々の研究から事務います．もしかしたら，国内研究員の期間をもっと手続きまで大変お世話になりました．また，当方の有効な時間の使い方ができたかもしれませんし，私国内研究員期間中に，主に機械システム工学科の先なりに精一杯時間を過ごしたようにも思います．本

生方には大変ご迷惑をおかけしましました．この場

研究員期間中には新しい出会いも，昔の方との懐かを借りまして，お礼を申し上げたく存じます．

しい出会いもありました．明渡先生には，大学時代からのご友人の岡山大学池田直教授をご紹介頂きました．そのご縁 を 機 に，現 在 も 池 田 先 生 と は，そして，国内研究員期間，私と一緒につくばで生活し，支えてくれた妻に，改めて感謝の気持ちを示したいと思います．

「ファイバーエアロゾルデポジション（FAD）法」― ３３ ―