B-02

第 11 回成果報告会

偏光 OPC 観測ネットワークによる 2017 夏期観測結果及び精度向上のための検討
沖由裕 1，石井雄太 1，小林拓 1，林政彦 2，白石浩一 2，財前祐二 3，五十嵐康人 3，佐野到 4，
鵜野伊津志 5，西澤智明 6，清水厚 6，杉本伸夫 6，三浦和彦 7
1.山梨大， 2.福岡大， 3.気象研， 4.近畿大， 5.九州大， 6.国立環境研， 7.東京理科大
１．はじめに大気エアロゾルは自由対流圏を通じ越境輸送され，地球の放射収支や人間の健康に影響を与えることが示唆されている．そのため，自由対流圏中の越境輸送微粒子の量や組成などの動態を把握することが求められている．時間的空間的に規模の大きい越境輸送イベントを捉えるためには，多地点での観測が有効である．そこで，自由対流圏の観測に適した富士山頂および木曽駒ヶ岳千畳敷カール（以下，千畳敷）において偏光 OPC（以下 POPC）を用いた観測を実施した．POPC とは，微粒子によって散乱される光がその微粒子の形状によって偏光特性が変化することを利用し，微粒子の組成を大別し測定する測器である 1)．測定した散乱光強度と偏光度から，３区分（人為起源粒子，鉱物粒子，海塩粒子）の質量濃度を推定した 2)．さらに，粒径区分範囲の細分化および組成毎に複素屈折率を設定することによる質量濃度の推定精度向上方法に関し検討を行った．また，観測ネットワークを構成する各地点に設置された POPC の器差を構成するために可搬型の標準粒子発生装置の開発を実施した．
２．方法
2-1 山岳域での観測富士山頂（標高 3776m）に位置する富士山測候所３号庁舎に POPC を設置した．共用インレットを通じて外気を導入した．設置は夏期のみである．また，木曽駒ヶ岳の西南西に位置するホテル千畳敷（標高 2640m）の東側の鉄塔に気象研究所により設置された観測箱内へ POPC を設置した．外気は，長さ約 0.5ｍの導電性チューブにより導入した．
2-2 粒径区分範囲の細分化による推定誤差の改善
従来は POPC の測定粒径範囲の 0.5µm~10µm を 4 区分に分け，質量濃度を算出していた．しかし，このビン幅では粗く，粒径分布によっては，各区分の代表径と体積相当径の平均値との差が大きくなる可能性があった．そこで区分範囲の細分化による質量濃度の推定誤差の軽減効果を検証した．ミー散乱理論に基づいて PSL 粒子（複素屈折率：1.590–1.000e–7i）に対する粒径と散乱光強度の関係を算出し，ビン数を 20 として，新たな粒径区分を設定した．
2-3 組成毎の複素屈折率の設定による推定誤差の改善
従来の手法では，PSL 粒子の複素屈折率を用いて，散乱光強度から粒径を算出していたため，実粒径と異なる可能性があった．そこでビン数を細分化した後，同じく九州大学
で観測された 2017 年 1，2，5，8 月のデータを用いて，人為起源粒子，鉱物粒子，海塩粒子それぞれに複素屈折率を仮定した場合の 3 成分の質量濃度の算出を行った．複素屈折率はそれぞれ 1.353–3.603e–9i, 1.550–5.500e–3i, 1.373–3.881e–9i とした．その後，同地点で観測していた ACSA-12（紀本電子工業）の測定結果と比較した．
2-4 可搬型標準粒子発生装置の開発
外気をポンプ（ケー・エヌ・エフ・ジャパン，N86KN.18）にて吸引しマスフロコントローラー（エフコン ，
CUBEMFC1005-4S2-5LAir）を用いて流量を 5L/min に設定
し た ． 吸 引 し た 外 気 は フ ィ ル タ ー （ ADVANTEC ，

図 1 2017 年夏季に POPC で観測された人為起源粒子の質量濃度の時間変動．(a)富士山頂，(b)千畳敷．

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連絡先：小林 拓 (Hiroshi KOBAYASHI) kobachu@yamanashi.ac.jp

CCF-020C1B）を通しクリーンな空気にしたあと，ネブライザー（石山理化学硝子製作所，平型）を用いて純水中に分散している標準粒子を噴霧させた．サンプルエアーはパーマピュアドライヤー（パーマピュア，MD-110-24P）によって乾燥させた後POPC に導入した．各部品とそれを固定するフレームも含め運搬を行うために分解が可能である．標準粒子はPOPC の粒径区分のしきい値として用いている 0.5µm，1.0µm，5µｍを用意した．それぞれはポリスチレンラテックス粒子（PSL 粒子）（ライフサイエンス，SC-051-S，SC-103-S，Thermo SCIENTIFIC，4205A）である．POPC で計測された個々の粒子のパルスデータを統計的に処理し，外れ値を取り除いた．

アンモニウム粒子，そして有機エアロゾル粒子の濃度を推定し，これらの和とPOPCで測定した人為起源粒子の質量濃度と比較した（図 2）．冬季はほぼ 1:1 の関係を示したが，5月，8 月では，POPC の結果が低くなり，季節の違いによりエアロゾルの組成が異なったためと考えられる．POPC の光学系におけるPSL粒子のミー散乱理論から算出した粒径に対する偏光度の推定値と実測値と比較した（図３）．概ね一致したが，0.5µm は S/N が悪いため，若干過大評価していた．
５．まとめ
富士山頂および千畳敷に設置された POPC の観測結果から同期した濃度上昇がみられ，後退流跡線解析の結果から越境輸送された気塊を捉えたと考えられる．POPC から質量濃度を推定する際に粒径区分範囲の細分化と成分毎に複素屈折率を考慮することにより，推定精度が向上した．

図 2 POPC の測定結果から算出した人為起源粒子の質量濃度と ACSA の測定結果から推定した有機エアロゾル粒子，硫酸アンモニウム粒子，硝酸アンモニウム粒子の質量濃度の和との比較．青線は 1：1，赤線は回帰直線を示す．
３．結果
図１に富士山頂および千畳敷において POPC により観測された人為起源粒子の質量濃度を示す．一般に山岳域は山谷風の影響を受け，日中，濃度が上昇し，夜間，減少する日変動がみられる．いずれの地点でも日中，比較的濃度が高くなっていた．しかし，7/20 前後，8/1，8/13，そして 8/21 は双方の 地点で 夜間の 濃度 も 高く な っ て い た ． NOAAHYSPLIT による後方流跡線解析によると，これらの期間の気塊は大陸方面から飛来していたことが示されており，越境輸送されたと考えられる．
粒径区分の細分化，および，組成毎に複素屈折率を考慮することにより，人為起源粒子の質量濃度は約 3 倍，鉱物粒子，海塩粒子は1.1倍増加した．ACSAで測定されたSO42−，NO3−，水溶性有機物濃度から硫酸アンモニウム粒子，硝酸

図3 POPCの光学系におけるPSL粒子のミー散乱理論から算出した粒径に対する偏光度の推定値
謝辞： 本研究は ， 粟井英朗環境財団， 科研費基盤(C)24560660, 15K06269，環境研究総合推進費（5-1502）の助成を受け実施された．中央アルプス観光（株）のご協力に感謝いたします．
参考文献
1) Kobayashi et al., Development of a polarization opticalparticle counter capable of aerosol type classification.
Atmos. Environ., 97, 486-492 (2014).
2) 鷹取翔ら，偏光光散乱式粒子数計測装置による鉱物粒子濃度推定方法の検討. エアロゾル研究, 30, 270-274(2015)