富士山頂でのスス粒子の観測
兼保直樹 1、内田昌男 2、近藤美由紀 2
1. 独立行政法人産業技術総合研究所、2. 独立行政法人国立環境研究所
１．はじめに
大気エアロゾルの光吸収は、(a)浮遊するエアロゾルそのものによる太陽放射の吸収、または雪氷面に落下することによって、"地表面－大気"系のアルベドを低下させることによる直接効果、(b)雪氷面の融解を早めることによる効果、(c)下層大気を加熱するとともに地表面を冷却することで大気を安定化し雲形成や降水を抑制する効果、など気候変動に対する正の放射強制力の要因として注目される。光吸収性エア
ロゾルとしては、都市大気汚染や産業由来である化石燃料起源の黒色炭素(black carbon: BC)が思いうかぶが、全球的にはバイオマス燃焼による BC の発生量は化石燃料起源と同等かそれ以上であると推計されている。
わが国の上空は、国内の各都市から排出される、あるいはアジア大陸から輸送される大気汚染物質系の BC 、シベリア(Kaneyasu et al., 2007)あるいは中国南部～東南アジア方面から輸送されるバイオマス燃焼系のエアロゾルなど多様な光吸収性エアロゾルが行き交い、黄砂に代表される土壌系のエアロゾルの輸送も顕著な地域である。そこで、富士山頂で大気エアロゾルを捕集し、光学的な特性、および放射性炭素同位体の測定より、発生源の分別を試みている。
２．方法
2010 年 7 月 13 日～8 月 24 日の期間、富士山頂(富士山測候所: 海抜 3776 m)において、サイクロン分粒器を装着して 50％分離径 2μm 以下の大気エアロゾルを吸引し、Aethalometer (AE-32, Magee)により、black carbon (BC)の連続測定を実施した。同機は石英繊維フィルター上にエアロゾルが吸引捕集されたスポット部分(面積a)の透過光強度を波長370, 470, 520, 590, 660, 880 および 950 nmで測定しており、ある時刻の透過光強度を I0、一定時間(本研究では 1 時間)後の透過光強度を I と吸引空気の体積を V とするとはき、見掛けの光吸収係数 σa apparent はσa apparent = a / V ・ln (I0 / I )(1)で与えられる。「見掛けの」と記したのは、厚みのある繊維状のフィルターに粒子を捕集する本機ではフィルター内部にまでエアロゾルが侵入して捕集されるため、繊維による多重散乱により粒子による光吸収が過大に生じるためである。しかし、多重散乱による光路長の増加は波長によらず同一であると考えられることから、光吸収係数の増加の係数も波長によらず一定と仮定すれば、各波長での見掛けの光吸収係数の比をとることで、この増加分はキャンセルできると考えられる。そこで、光吸収係数の絶対値そのものではなく、光吸収係数の波長依存性である光吸収の Ångström 指数 αaαa = ln(σa apparent (λ1)/ σa apparent (λ2)) / ln (λ2/λ1)(2)を検討する。また、一回の光散乱において、光が粒子による吸収で消滅せずに生き残る割合を表す単一散乱アルベド(single scattering albedo) ω0ω0 = σs / (σa + σs )(3)を求めた。ここで、σs はエアロゾル光散乱係数であり、積分型ネフエロータ（Integrating Nephelometer,Radiance M903）により、50％分離径 2 μm 以下の大気エアロゾルに対して測定を行っている。σs には湿度依存性があるが、気温 5℃前後の外気から高温(25℃以上)の室内に吸引されたことにより、機器流入

直前の相対湿度は 40%以下に下がっている。 σa apparent から、多重散乱分を補正して σaを求める方法については、Coen et al.(2010)を用いた。光吸収係数の 550nmの値の値への変換は、520 nmの値および 590nmの値より内挿した。565 nmで測定されている光散乱係数は、光散乱の Ångström指数=1 と仮定し 550nm の値に変換した。
これとは別に、PM2.5 カット用インパクター(HVI2.5)を前段に装着したハイボリューム・エアサンプラー(HV-1000F)により、昼夜別にエアロゾルを石英繊維フィルター上に捕集し、そこに捕集された炭素系粒子を透過光補正型熱分離法（Thermal-Optical Transmission method）により分析した。昇温プロトコルはIMPROVE を用いた。
また、BC 濃度の計算には Gundel et al. (1984)により設定された 880 nm での instrumental mass specificabsorption efficiency (= 16.9 m2 g-1)を使用した。
BC =σa apparent (880) /16.9(2)３．結果と考察Fig.1 に波長 380 nm－520 nm、および 590 nm－-880 nm の２つの波長対で求めた光吸収の Ångström指数 αa の時系列を、Fig.2 に単一散乱アルベドの時系列を示す。

Fig.1 富士山頂において測定された50％分離径2μm 以下の大気エアロゾルの光吸収Ångström指数の時系列(2010年7月13日～8月23日)。

Fig.2 富士山頂において測定された50％分離径2μm 以下の大気エアロゾルの単一散乱アルベドの時系列(2010年7月13日～8月23日)。

光吸収のÅngström指数は、Mie散乱理論で複素屈性率の波長依存性がない微小な球形粒子に対しては1前後となることが知られているが、2つの波長対のデータとも、1あるいは0.9付近を中心として幅を持ちながら推移しており、基本的には都市大気あるいは産業起源のすすが中心であることがわかる。両デー
タとも、これより大きい値にしばしば振れることがあり、この傾向は特に370 nmの値を用いたαa 370-520で顕著にみられる。 これは7月18-19日前後、7月28日前後 にも見られるが、特に8月2日～13日にわたる幅広の期間、顕著に高い値を示していることが注目される。また、この期間は880 nmの値を用いた αa 590-880でも顕著に増加が見られている。 σa370-520 は紫外域での吸収の強調をみており、有機物、すなわちバイオマス燃焼系の粒子の指標として考えると、国内においては盛夏期に農業廃棄物の野焼き等が行われる例は少ないことから、アジア大陸からの大規模な移流である可能性がある。この点については、山頂でのBC濃度の日周変化の中で、最低濃度が現れる夜間のデータでαaの値が大きくなる例を兼保ら(2007)で報告したが、数日間にわたっての連続的な値の上昇については、富士山頂高度を含むかなりの厚さのある鉛直層が大陸性気団に支配され、麓からの熱的な鉛直輸送によるローカルな都市大気汚染・産業起源のエアロゾルの山頂高度侵入を阻んだと考えられる。
単一散乱アルベドには、8月12日以降に値の上昇がみられ、ここで気団が変わったことを示唆しているが、8月2日前後にも若干の値の変化はあるようだが、12日のものほど明確な値の変化がみられていない。
7月23日から数日にわっては特に顕著な日周変化が現れており、麓からの熱的な鉛直輸送によるローカル汚染の到来によるものと考えられる。
４．まとめ
現時点までにまとまったデータからは、に8月2日～13日を中心とする期間に、バイオマス燃焼の影響を受けたと考えられる、アジア大陸からの移流の影響を受けたと考えられるが、今後、14C測定値や多の測定項目との比較検討により、より明確な結論を得ることができると期待される。

参考文献
Ceon, M. C. et al. (2009) Minimizing light absorption measurement artifacts of theAethalometer: evaluation of five correction algorithms, Atmos. Meas. Tech. Discuss., 2,1726-1770
Gundel, L. A., Dod, R. L., Rosen, H., and Novakov, T. (1984) The relationship between optical attenuation
and black carbon concentration for ambient and source particles, Sci. Total. Environ.,36, 197-202
兼保直樹, 五十嵐康人 (2007) 初夏期の富士山頂において観測されたエアロゾルの光吸収特性, エアロゾル研究, 22, 318-321
Kaneyasu, N., Y. Igarashi, Y. Sawa, H. Takahashi, H. Takada, H. Kumata, and R. Holler (2007) Chemical andoptical properties of 2003 Siberian forest fire smoke observed at the summit of Mt. Fuji, Japan, J.
Geophys.Res. , 112, D13214, doi:10.1029/2007JD008544*連絡先：兼保直樹(Naoki KANEYASU)、kane.n@aist.go.jp