シンポジウム特集
総 説., March 2012, Vol. 120, 29 ‒ 38

Reviews
29

水田および浅層地下水中の脱窒による環境浄化
江口定夫 1
Denitriﬁcation in paddy ﬁelds and shallow aquifers for environmental water puriﬁcation
Sadao EGUCHI1
Abstract：Denitriﬁcation in soil and groundwater sys-

亜硝酸イオン（NO2− ）を経て，気体状分子である一酸

tems forms the largest black box in the global nitrogen

化窒素（NO），一酸化二窒素（N2O）及び窒素分子（N2）cycle, functioning as the largest sink of nitrogen with

まで還元される．脱窒菌は，嫌気的条件下では，脱窒にhighest uncertainty. Quantiﬁcation and modeling of in

よって土壌・地下水中から NO3−を除去する能力を発現

situ denitrification in soil and groundwater systems

する．脱窒反応は，例えば易分解性 OC である炭水化物

under various environmental conditions are needed forを電子供与体として，次のように表される（Beauchampobtaining more reliable estimates of denitrification.

et al., 1989）．

This paper reviews the characteristics and controlling
factors of denitrification in paddy fields and shallow

5CH2O + 4NO3− + 4H+ ＝ 2N2 + 5CO2 + 7H2O

（1）

aquifers, and the needs of soil physics‒based approachfor quantifying and modeling in situ denitriﬁcation. Di-

これは，有機物を消費することから従属栄養型の脱窒

rect measurement of in situ denitriﬁcation under ﬁeld

（heterotrophic denitriﬁcation）と呼ばれ，FeS2 等の無conditions is very diﬃcult; alternatively, nitrate remov-

機物を電子供与体とする場合は，独立栄養型の脱窒

al rate is often measured. In paddy ﬁelds, nitrate re-（autotrophic denitriﬁcation） と 呼 ば れ る（Hiscock et

moval data have been accumulated under various en-al., 1991; Korom, 1992）．一方，好気的条件下では，脱vironmental conditions, and practical modeling of

窒菌は次式のような好気的呼吸を行い，脱窒による

nitrate removal has been going on. On the contrary, in

NO3−除去は生じない．

shallow aquifers, nitrate removal is merely measured
based on the determination of three-dimensional

CH2O + O2 ＝ CO2 + H2O（2）

groundwater flow and nitrate transport. Soil physics
should play much more signiﬁcant role in determining

すなわち，脱窒の化学反応式（1）には直接関与しない

and modeling in situ denitrification rate in soil andO2 の有無が，土壌・地下水中における脱窒による NO3−

groundwater systems, and in elucidating the global ni-除去能の発現を強く規定している．

trogen cycle.
Key words：labile organic carbon, anaerobic condition,
nitrate ion, denitriﬁer, soil physics

環境中には，冒頭の一文で定義できるような「脱窒」と は 異 な る 好 気 的 条 件 下 で の 脱 窒（Robertson andKuenen, 1984 ; Wrage et al., 2001; Kool et al., 2011），独立栄養細菌である嫌気性アンモニア酸化（anammox,

1. はじめに

anaerobic ammonium oxidation） 細 菌 に よ る 脱 窒

1. 1 脱窒とは（Schubert et al., 2006 ; Burgin and Hamilton, 2007），ダ

脱窒は，1）嫌気的条件下で，2）通性嫌気性の従属栄

イズ根粒菌による脱窒（Sameshima‒Saito et al., 2006）

養生物である脱窒菌の居る場所で，3）電子受容体（硝等が存在する．また，植物・微生物による NO3− 吸収・酸イオン［NO3− ］）と 4）電子供与体（易分解性の有機同化や異化的硝酸塩還元によるアンモニウム塩生成

態炭素［OC］やパイライト［FeS2］等）が出会うこと（DNRA, dissimilatory nitrate reduction to ammonium）

によって生じる，嫌気的呼吸（エネルギー獲得反応）ののように，系内での NO3− 収支のみに着目していると，−
3一種である．脱窒は，巨視的にも微視的にも，NO を見かけ上，脱窒を過大評価してしまうような過程も存在

含む好気的環境と酸素（O2）を含まない嫌気的環境のする（Tiedje, 1981 ; Burgin and Hamilton, 2007）
．本稿

−
3

境界付近で，局所的に進行する．脱窒により，NO は
1

National Institute for Agro ‒ Environmental Sciences, Kannondai
3 ‒ 1 ‒ 3, Tsukuba, Ibaraki 305 ‒ 8604, Japan.
Corresponding author : 江口定夫 , 農業環境技術研究所
2012 年 1 月 11 日受稿，2012 年 2 月 29 日受理
土壌の物理性 120 号，29 ‒ 38（2012）

では，脱窒と呼ぶことのできる経路のすべてを網羅することはせず，冒頭の一文で定義できる「脱窒」のみについて述べる．また，系内での NO3‒N 収支（または N 収支）から求められる N 除去量・速度は，脱窒だけでなく，
NO3−吸収・同化や DNRA を含みうる値と定義して，議土壌の物理性 第 120 号（2012）㒽ၞ䈻䈱N⽶⩄(↢‛N࿕ቯ, ൻᚑ⢈ᢱ, ᄢ᳇⚻↱NOy)~270 Tg N/yr࿯ფ⣕⓸䈮䉋䉎N㒰෰䉁䈢䈲N⫾Ⓧ
࿾ਅ᳓, ḓᴧ, ᴡᎹ

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N䈱ᵹ䉏

ᄢ᳇㒠ਅ‛Nᵹၞ㕙Ⓧ 19.6 km2

200

150
ᱜ๧䈱
N⽶⩄㊂
⽶⩄㊂
100

Fig. 1 陸域−淡水域−海域連続体を通じた地球規模での窒素の輸送（Seitzinger et al. [2006] を一部改変）.
Global scale nitrogen transfer through terrestrial‒
freshwater‒marine continuum（modiﬁed from Seitzinger etal.［2006］）．

50

0ᴡᎹ䉕ㅢ䈛䈢
Nᵹ಴㊂䈚ዩ䋬㔀ឃ᳓

ᶏᵗN࿕ቯ
87–156 Tg N/yr㉄⚛ᭂዊᏪN䈱ャㅍᤨ㑆?
ャㅍᤨ㑆
>15 yr䈲N㒰෰㊂䉁䈢䈲
N
N⫾Ⓧ㊂

30

1950

1960

1970

1980

1990

2000

Fig. 2 集水域スケールの窒素負荷と河川を通じた窒素流出（板橋・竹内［2005］を一部改変）．
Watershed scale nitrogen load and discharge via stream（modiﬁed from Itahashi and Takeuchi［2005］）．

積に占める割合はごく僅かだが，農業活動等に由来する
N を脱窒によって効果的に除去し，水域への環境負荷を軽減する機能を持つと考えられている（Naiman and論を進める．

Décamps, 1997 ; Martin et al., 1999 ; McClain et al.,1. 2 地球規模の窒素循環と脱窒

2003 ; 江口 , 2008）．ただし，水畔域の脱窒による NO3−

地球規模の N 循環において，大気中の N2 は，自然ま除去効率は，台地から表面水体までを包含する地形水文

たは人為的な無機 N または有機 N 合成反応を経て，陸域

系列（topohydrosequence, hydrocatena）全体の水文地へ負荷される．1860 年から 1990 年代初めまでに，生物質環境によって強く規定され（Hill, 1996 ; Gold et al.,に利用可能ないわゆる「反応性窒素（reactive nitrogen）」

2001 ; Vidon and Hill, 2004），ほとんど脱窒が生じないの陸域への N 負荷量は，140 から 270 Tg yr−1 へとほぼ場合（Böhlke et al., 1995 ; Pinay et al., 1998）から 90 〜倍増した
（Galloway et al., 2004 ; Seitzinger et al., 2006）．

100 % が除去される場合（Gilliam, 1994 ; Fennessy and

一方，陸域から淡水域及び海水域へと向かう地球規模でCronk, 1997）まで大きく変動する．これには，脱窒がの N の流れ（Fig. 1）は，土壌・地下水系を通過する過程

水畔域内のごく一部のみで局所的に生じる（脱窒のホッで大きく減少する（Galloway et al., 2003 ; Seitzinger et

ト ス ポ ッ ト ）こ と が 深 く 関 係 し て お り， 台 地 由 来 のal., 2006）．この過程は，主に脱窒による N 除去またはNO3− 濃度の高い地下水が，低地の易分解性 OC に富む

系内における有機 N 等の蓄積によるものと考えられる．

嫌気的な表層に，十分に接することが出来るかどうかがしかし，両者を区別するために必要となる十分な実測値

NO3‒ 除去効率を大きく左右する（Vidon and Hill, 2004 ;の蓄積や簡便な推定手法がないために，この過程は地球

江口 , 2008）．このような変動の大きさは，流域内での規模の N 循環における最大のブラックボックスとなっ脱窒量を正確に見積もることを困難にする大きな要因のている．集水域スケールの N 収支研究では，しばしば，一つとなっている．Table 1 は，Seitzinger et al.（2006）

ある期間内での N 蓄積量は他の N 収入・支出項目に比による様々な系内における地球規模での脱窒量の推定結べて相対的にずっと小さいこと（定常状態）が推定また果である．土壌・地下水系内での脱窒量は最大であるとは仮定され，脱窒による N 除去の重要性が強調される．

共に，その不確実性の大きさもまた，最大値を示してい

例えば，Howarth et al.（1996）は，南米，中米，北米，る．

欧州及びアフリカ大陸から北大西洋へ注ぐ合計 14 の流

地球規模での N の流れが土壌・地下水系を通過する域（面積 : 0. 3 〜 6. 5 × 10 6 km2）を対象とした長期間（〜過程で大きく減少する（Fig. 1）原因が，主に脱窒によ

10 年程度）の N 収支に基づき，流域への正味の人為起

る N 除去であり，それが今後も半永続的に機能するの

源 N 負荷の約 75% が水畔域（riparian zone）等での脱であれば，現在の陸域への正味の N 負荷を維持するだ

窒により除去されると推定した．この著者らは，土壌中けで，水域へのこれ以上の N 負荷は今後も長期にわたっの N 存在量変化については全く言及せず，地下水中のて免れることが出来るだろう．しかし，もし N 蓄積が

N 存在量変化についても一部の流域を除いて重要でない主体であるとすると，たとえ今すぐ陸域への正味の Nとの推定結果を示している．

負荷をゼロにしたとしても，陸域から水域への N 流出

水畔域は，河川・湖沼等の表面水体の周縁部に，しばは今後も長期間にわたって継続することになる．板橋としば帯状に発達する湿性陸域環境であり，流域全体の面

竹内（2005）は，
面積わずか 20 km2 の流域を対象として，

シンポジウム特集 総説：水田および浅層地下水中の脱窒による環境浄化31

河川を通じた N 流出のピーク時期が，流域内での正味水系における脱窒の定量化と，これをより精度良く推定の N 負荷量のピーク時期に比べて 15 年以上遅れることする簡便な手法の開発が強く求められている．
本稿では，を示した（Fig. 2）．この時間遅れは，流域内での正味の特に水田および浅層地下水中の脱窒とその支配要因につN 負荷量の変化が河川からの N 流出量の変化として現いて概括すると共に，それらの定量化および簡易モデル

れるまでの時間を表しており，他の流域では，10 年以化へ向けての土壌物理学的アプローチの必要性について

上（松森・板橋 , 2009），10 年以内（Hirono et al., 2009 ;述べる．

高橋ら , 2009），流域によってほぼゼロから 10 年以上まで変動（Takeuchi et al., 2005 ; Itahashi et al., 2006 ; Itahashi

2. 水田における脱窒

et al., 2007）等，様々である．このような時間遅れは，

2. 1 水田土壌表層における酸素生成・消費と脱窒

多孔質体である土壌・地下水系内を NO3−が輸送される

脱窒から見た水田土壌表層の大きな特徴は，易分解性のに要する時間と，土壌中に蓄積された有機態 N が少OC に富む嫌気的環境と，O2 生成の盛んな好気的環境が，しずつ無機化される時間の両方の影響を含むと考えられ非常に狭い空間領域内で隣接しているという点である。

る．しかし，深さ 1 m 程度までの作物根域内における湛水条件下では，土壌中の易分解性 OC は，その分解過NO3−輸送時間が 1 〜数年にも達する（江口 , 2006a）こ程で溶存 O2 を消費するため嫌気的環境の形成に寄与すとを考えると，10 年前後程度の時間遅れは主に前者のるほか，脱窒の電子供与体としても利用される．一方，影響であり，後者の影響は，前者よりもずっと長期間に田面水は，夜間（Mowjood and Kasubuchi, 2002）や易

わたって継続するだろう．やはり，土壌・地下水系内の分解性 OC 投入後（中山ら , 2002）等を除けば，一般にN 循環に定常状態を仮定すること（N 蓄積を無視するこ

溶存 O2 濃度が高く，好気的である。晴天日の日中，田と）には無理があり，より妥当な方法で脱窒量を推定す

面水中の溶存 O2 濃度は過飽和状態（13 〜 14 mg L−1）

る必要がある．圃場スケールにおいても，既存のモデルと な り（Mowjood and Kasubuchi, 1998）， 田 面 水 は，を用いた推定ではモデル間差が非常に大きく（David et

O2 を 21 % も含む大気への O2 供給源となるほど，極めal., 2009），不確実性を小さくすることが出来ない．

て好気的な環境―地球上で最も O2 濃度が高い場所の一以上のように，流域（Fig. 2）あるいは地球規模（Fig. 1）つ（粕渕 , 2010）―となる．これは，水田土壌表面に棲での N 循環系内からの N 支出項目として最大の要因が，息するシアノバクテリアの光合成によって O2 が豊富に

最も不確実性の大きいブラックボックスとして扱われた供給されるためである．したがって，除草剤の添加によまま（Table 1），将来予測の見積もり（Galloway et al.,り，田面水中の溶存 O2 濃度は大きく低下する（Usui2004）が進められることには大きな危険がある．陸域へ

and Kasubuchi, 2011）．田面水中の溶存 O2 濃度は，田の N 負荷が急増したのは，わずか 1 世紀余り前からの面水の非常に大きな対流速度（〜 0.14 cm s−1）により話である．今後，水域への N 負荷が長期間にわたって（Fujimaki et al., 2000），鉛直方向にほぼ均一化する．一継続するとき，それが水域生態系にどのような影響を及方，湛水条件下の土壌表層中における溶存 O2 濃度の鉛

ぼすかについて，まだ確実なことは何も言えない．地球

直分布は，深さ方向に大きく減少し，地表面下わずか数規模の N 循環を将来予測する上で，様々な土壌・地下mm の 深 さ で ほ ぼ ゼ ロ と な る（Ratering and Schnell,
2000）．これは，水田土壌表層では易分解性 OC の酸化

Table 1 様 々 な 水 文 学 的 系 内 に お け る 地 球 規 模 の 脱 窒 量（Seitzinger et al.［2006］を一部改変）．
Global scale denitrification in various hydrologic systems（modiﬁed from Seitzinger et al.［2006］）．

系

分解が非常に速やかに進行し，O2 が急速に消費されることを示している．
明条件下での水田土壌表面付近（例えば，深さ 0 〜
1 mm 程度）では，硝化が速やかに進行し，NO3−濃度が脱窒上昇する（Liesack et al., 2000）．硝化が活発なほど，土

（不確実性の範囲）

壌中 NO3−輸送の駆動力となる NO3−濃度勾配は増大し，

Tg N/yr

脱 窒 は， 表 層 の 厚 さ 1 〜 2 mm 程 度 の 酸 化 層（oxic124（65 ‒ 175）（anoxic layer）との境界付近で，局所的に進行する（脱陸域

layer） と そ の わ ず か 1 〜 2 mm 下 に 発 達 す る 還 元 層
土壌

淡水域

窒のホットスポット）．すなわち，この境界付近へのNO3− 供給フラックス（= 移流項 + 拡散・分散項）が，湖沼，貯水池44（>0 ‒ 138）
31（19 ‒ 43）

河川35（20 ‒ 35）となっている．なお，田面水中 NO3−濃度の低下に寄与

汽水域
大陸棚

8（3 ‒ 10）46（>0 ‒ 70）

2. 2 水田における脱窒の定量化と簡易モデル化
水田における脱窒は，田面水中の NO3‒N または全 N

外洋

25（>0 ‒ 30 ?）

収支から算出される N 除去速度として定量されること

地下水

海域

水田土壌表層における脱窒速度の大きな規定要因の一つするのは，拡散・分散項のみである．

が多い．これは，脱窒そのものを現場で直接定量できる
簡便な手法がないことによる．この NO3‒N 除去速度は，

土壌の物理性 第 120 号（2012）32

例えば 0. 02 〜 1. 0 g N m−2 d−1（田淵ら , 1983 ; 田淵・高村 ,フラックスを増加させた結果として脱窒速度が高くなっ

1985）という広い範囲内で報告されている（Fig. 3）．水‒田における NO3 N 除去速度は，高温時に高く，低温時た，と考えられる．

に低いという明瞭な季節変動（田渕ら , 2001 ; Tabuchi,渕（2006）と高橋ら（2006）によって進められている．

2002）及び日変動（田渕ら , 2005）を示す．また，高橋ら（2006）は，田面水中だけでなく，降下浸透水中の N

表面水の流入・流出流量が一定の湛水土壌系において，流出水中の NO3‒N 濃度は，流入水中 NO3‒N 濃度の一除去速度も定量し，田面水中の N 除去効率が明瞭な温次反応式で近似される（田渕 , 2006）

度依存性を示すのに対して，水田土壌中を降下浸透する
過程での NO3‒N 除去効率は，温度依存性がほとんどな

水田における NO3‒N 除去速度の簡易モデル化は，田

out

＝

（

exp −

in

く，常に 90 〜 100 % に近いことを示した．田渕ら（2001）

0

）

（3）

と Tabuchi（2002）によれば，水田への通年灌漑を継続すると，水田の NO3‒N 除去速度は年と共に漸減し，10

ここで， 0 は除去係数（L T−1）， は流速（L T−1）， in
及び out は流入及び流出水中 NO3‒N 濃度（M L−3）で年間でおよそ半減した．しかし，易分解性 OC の投入にある．このとき，田面水中からの NO3‒N 除去速度 （M0より，再び増大した（黒田 , 2001）．Takahashi et al.
（2010）

L−2 T−1）は，によれば，稲わら堆肥よりも，易分解性 OC の多い稲わらを施与した方が，水田土壌表層の N 除去効率及び脱0＝［1 − exp（− ）］0in

窒活性が高まる．シアノバクテリアや藻類による光合成式（3）と（4）の除去係数（4）は，実験的に求められる値

は，易分解性 OC の供給源として重要であり，暗条件を長期的に設定した遮光区では，NO3‒N 除去速度が年とであり，土壌表面上の湛水深（L）で割ると一次反応速共に低下する（田渕ら , 2001）．不耕起水田では，耕起度定数になる．除去係数

水田よりも土壌表層の OC 含量が高まり，脱窒活性が長く持続する（今井ら , 2006）．田面水中からの NO3‒N 除

すだけでなく，室内恒温実験においても土壌の種類によ

−
3

0

0

は，明瞭な温度依存性を示

り 1 オーダー以上の違いがある（田渕ら , 1996）．すな

去速度は，水田への流入水中 NO 濃度が高いほど（田わち， 0 値は，乾田など乾湿を繰り返す土壌では小さ

淵ら , 1983）（Fig. 3），また，NO3−を含む流入水の流量

く（0.001 m d−1），常時湛水田やハス田など常に湿ったが大きいほど増大する（田渕ら , 2005）．これは，いず

条件下にある土壌で大きい（0.014 m d−1）．高橋ら（2006）

れの条件も田面水と酸化層−還元層境界付近との間のNO 濃度勾配を増大させる効果があることから，こののモデルは，基本構造は田渕（2006）と同じだが，式（3）と（4）では考慮されなかった降下浸透過程での NO3‒N

濃度勾配の増大が脱窒のホットスポットへの NO3−供給除去速度を含めた式を提案し，実測値が良く再現できた−
3

ことを示している．
田渕（2006）は，さらに，水稲等の植生の有無の影響㜞᷷を表現するための植生係数（ = 1 〜 3）
，圃場内におけ1る田面水の不均一な流れを表現するための田面効率係数

NO3–N㒰෰෰ㅦᐲ䋨g N m–2 d–1䋩ૐ᷷

（ = 0. 5 〜 1）など経験的パラメータを組み入れること
により，実際の圃場条件下における水田の NO3‒N 除去
速度 （M L−2 T−1）を簡易に推定するための実践的・汎用的なモデルを構築している．

0.1⨥࿦䈮㓞ធ䈚䈢᳓↰ਅ䈱ᵻጀ࿾ਅ᳓ਛ䈱⣕⓸ㅦᐲ
䋨Eguchi et al. 2009a䋩

＝［1 − exp（− ）］0in

式（5）によって計算された（5）の値と実測値がおおよそ一致することが，田渕（2006）によって示されている．

0.01
᳓↰䈭䈬䈱Ḗ᳓࿯ფ♽䋨↰ᷗ䊶㜞᧛ 1985䋩<ᄐቄ䈭䈬㜞᳓᷷ᤨ><౻ቄ䈭䈬ૐ᳓᷷ᤨ>

0 001
0.001
1

10
100
ଏ⛎᳓ਛNO3–NỚᐲ䋨mg N L–1䋩

Fig. 3 湛水土壌系における硝酸態窒素除去速度と流入する
硝酸態窒素濃度の関係（［田淵・高村，1985］を一部改変）．
Relation between nitrate nitrogen removal rate in submerged soil‒ponded water systems and nitrate nitrogenconcentration of irrigated water（modified from Tabuchi
and Takamura［1985］）．

このような簡易モデルは，メカニスティックなモデルではないが，例えば日本の水田全体でどれだけの NO3‒N
除去量があるのかを概算するとき等に，非常に有用なツールとなる．これよりもさらに簡易な概算方法としては，Fig. 3 に示した傾き 0. 01 の水田の NO3‒N 除去速度
ラインを利用する方法もある（田渕ら , 1993）．即ち，水田への供給水中 NO3‒N 濃度が 10 mg L−1 のとき，脱窒や植生吸収により 0. 1 g N m−2 d−1（= 1 kg N ha−1 d−1）の NO3‒N が田面水中から除去される．ただし，1 桁以上のバラつき（Fig. 3）があることには十分に注意する必要がある．

シンポジウム特集 総説：水田および浅層地下水中の脱窒による環境浄化33

以上のように，水田における脱窒については，少なくる． ま た， 浅 層 地 下 水 面 上 の 不 飽 和 帯 に つ い て，

とも NO3‒N 除去速度については，現場での定量的な実Kamewada（2007）は，化学肥料及び異なる種類の堆肥測データが比較的多く蓄積され，様々な圃場条件にも対を 20 年間連用した黒ボク土畑において深さ 5 m までの応可能な簡易モデル化が進められている．ただし，長期的に見た場合，この NO3‒N 除去量をほぼ脱窒量とみな脱窒活性鉛直分布を測定し，深さ 1 m 以下の脱窒活性は，施肥の影響をほとんど受けておらず，どの施肥区でも表して良いかどうか，即ち，水田土壌において N 蓄積が層に比べて非常に低いことを示した．一方，Hashimoto

重要でないと考えて良いかどうかについては，別途，他

and Niimi（2001）は，スラリーを 13 〜 14 年間連用しの手法で検証することも必要だろう．今後，土壌型の違た黒ボク土畑下層の不飽和帯では，深さ 1 . 2 m において

い，中干しや間断灌漑等の水管理の影響，田畑輪換など

も脱窒活性が非常に高まっていることを示した．脱窒活

土地利用履歴の影響等を考慮した上で，現場での定量的性への施肥の影響がどの深さまで到達するかについてな実測データのさらなる蓄積と簡易モデルの構築が望まは，施肥の量・質及び時間に大きく依存すると考えられれる．

る．地質条件が，常に浅層地下水中の嫌気的環境の形成

3. 浅層地下水中の脱窒
3. 1 地質条件の重要性
脱窒から見た浅層地下水帯の大きな特徴は，堆積物かや脱窒活性に影響する最大の要因であるかどうかについては，さらに検討する必要がある．
3. 2 浅層地下水中の脱窒の定量化と簡易モデル化

らの易分解性 OC 供給の違いが強く影響し，帯水層中に浅層地下水中における脱窒もまた，水田と同様，系内の NO3‒N 収支から算出される N 除去速度として定量さおける嫌気的環境の形成が，地表面の土地利用等の影響れる．しかし，現場での定量データは国内ではほとんどを受けにくいという点である．糟谷ら（1994）は，愛知

見当たらない．海外での報告は多いが，非反応性のトレー

県内 465 地点の農業用地下水を対象とした水質調査結果

サー（Cl−，Br−等）と NO3−の濃度比を利用する場合がに 基 づ き， 主 に 洪 積 台 地 等 に 分 布 す る 酸 化 的（>250

ほ と ん ど で あ る（Trudell et al., 1986 ; Nelson et al.,mV）な浅層地下水中の NO3− 濃度は地上の土地利用に1995 ; Hedin et al., 1998; Mengis et al., 1999）．また多く

よる N 負荷の大小の影響を反映して増減するが，主にの場合，不飽和帯から浅層地下水帯への浸透水及びNO3‒N 流入や，浅層地下水帯から鉛直下方への地下水

沖積低地に分布する還元的（<250 mV）な浅層地下水では，土地利用に関わらず NO3−濃度が低いことを示した．

及び NO3‒N 流出は，計算で考慮されない．トレーサー
法は，簡便であり，ある一時点における NO3‒N 除去速糟谷ら（2007）によれば，沖積低地に分布する茶園下の浅層地下水中 NO3‒N 濃度は，深さ 2 m 付近では 30 〜度を推定するには適した手法と考えられる．しかし，一40 mg L−1 であったが，降下浸透過程での脱窒により深度トレーサー法を適用した帯水層では，地下水滞留時間

さ 3 m 付近では常にほぼゼロであった．柴山ら（2006）は，洪積台地上の茶園と沖積低地の水田群から成る地形水文

が非常に小さい場合を除いて，連続してトレーサー法を適用することが出来ない．したがって，NO3‒N 除去速

系列の浅層地下水帯において，台地から低地へ向かって

度の変化を時系列的に追うことは出来ないという欠点が分布する洪積層から成る砂礫質帯水層は酸化的であり，ある．また，黒ボク土のように陰イオン吸着能の高い土水田下であっても脱窒はほとんど生じないこと，脱窒は壌の帯水層では，トレーサーである Cl− または Br− と主に沖積低地の水田下に分布する還元的な沖積層とそのNO3−との間で競合吸着（Katou, 2004）が生じ，NO3−輸下の洪積層の境界付近で局所的に生じることを示した．

送過程が人為的に攪乱される可能性が高い．

恒川ら（2006）及び Eguchi et al.（2009a）は，同じ集

これらの問題を解決するには，トレーサーに頼ること

水域内の台地上の茶園に隣接した水畔域水田下の深さ 2なく，浅層地下水中の物質収支を求める必要がある．まm 付近の還元的沖積層／酸化的洪積層境界付近においず，帯水層の土層構成や水理学的性質を把握した上で，て，脱窒のホットスポットが形成されていることを示し調査対象領域（圃場スケール程度）内の地下水位・水質

た．一般に，沖積層は洪積層よりも OC 含量が高く，堆の面的分布等をモニタリングする（江口 , 2006b）．そして，不飽和帯から浅層地下水帯への浸透水及び NO3‒N

積年代が新しいことから，易分解性 OC をより多く含むと考えられる．このことが，沖積層での速やかな O2 消−3費を促し，NO を電子受容体とする嫌気的呼吸すなわ
ち式（1）の脱窒反応の発現に寄与していると考えられる．

流入，浅層地下水帯よりも鉛直下方への地下水及びNO3‒N 流出，そして水平方向の地下水及び NO3‒N 流入・

地質条件以外にも，地上植生や土地利用・管理の違いが，流出を Darcy 式等を利用して定量化し，物質収支によって帯水層中の NO3‒N 除去速度を算出する．土層構成で浅層地下水中の脱窒に影響するとの報告もあるがは，特に，浅層地下水帯の下端境界面を形成する難透水（Haycock and Pinay, 1993 ; Bedard‒Haughn et al.,層の面的分布（Eguchi et al., 2009b）を把握することが2005）， こ れ ら の 影 響 は 小 さ い と す る 報 告 が 多 い重要となる．しかし，このような時間と労力が多大にか（Haycock and Burt, 1993 ; Devito et al., 2000 ; Clément

かる方法で，三次元的な不飽和・飽和水移動及び溶質輸

et al., 2002）．浄化槽排水（Aravena et al., 1993）や豚送を現場で定量または推定した例は，国内外を問わず，

糞（Wassenaar, 1995）の影響を強く受けた浅層地下水

ほとんど見当たらない．一方，Eguchi et al.（2009a）は，

帯でも，ほとんど脱窒が生じていなかったとの報告もあ

水畔域水田下の深さ 2 m 付近（脱窒のホットスポット）

土壌の物理性 第 120 号（2012）

34の地下水を，鉛直上方から流入する不圧地下水と鉛直下に定量することは非常に困難であり，この状況は，半世方から流入する被圧地下水の混合物とみなし，その混合紀以上も前から基本的に全く変わっていない（Allison,18

割合を水の水素（δD）及び酸素安定同位体比（δ O）を用いて推定した．さらに，物質収支に基づき，NO3‒N
−2 −1

−1

−1

1955 ; Knowles, 1982 ; Davidson and Seitzinger, 2006）．
Davidson and Seitzinger（2006）は，「脱窒研究の進展

除 去 速 度 を 33 mg N m d （120 kg N ha yr ）と 算 出の謎」と題した論文の最後のまとめの中で，「土壌・地した．なお，この深さで脱窒が生じていることは，NO3−

下水を通じた水の流れは，集水域内の脱窒を理解する鍵

15の窒素（δ N）安定同位体比が上昇していること，重炭である．台地土壌から河川へと至る連続体上のあちこち

酸イオン（HCO3−）濃度が上昇していること，この深さで，脱窒を測定するための集約的研究を行うべきである．

から採取した新鮮土壌の脱窒活性が非常に高いこと等に

ただし，水文学的性質が既に良く分かっている場所かつより，別途確認している．

／または単純な場所で．（一部，省略及び意訳）」と述べ

この深さ 2 m 付近へ，被圧及び不圧地下水から供給さている．これは，土壌・地下水系内の水移動研究を最もれる NO3− 濃度を計算すると，約 16 mg N L−1 であった．
したがって，水田の NO3‒N 除去速度のライン（Fig. 3）

専門とする土壌物理学分野が，地球規模での生物地球化と比較すると，水畔域水田下の浅層地下水中に形成されとを示していると思う．環境中で生じる様々な微視的〜−2た脱窒のホットスポットの脱窒速度（0.033 g N m−1

学分野の問題を解くための鍵として必要とされているこd ）巨視的現象を，現場条件下でできるだけ正確に定量的には，水田におよそ匹敵するかやや小さい値といえるかも

測定し（測定する手法を開発し），さらにそれを定量的しれない．一般に水畔域の浅層地下水帯は，流域内ではに予測できる簡易な，あるいはより詳細でメカニス

最も脱窒活性の高い地下水帯であり，流域内の他の浅層地下水帯の脱窒速度は，Fig. 3 の水田の NO3‒N 除去速

ティックなモデルを構築していくという作業は，土壌物

度ラインよりもずっと下方に位置すると考えられる．し現 場 条 件 下 で の 脱 窒 の 定 量 化（Rolston et al., 1978 ;たがって，浅層地下水中の脱窒は，恐らく，水田のようEguchi et al., 2009a）やモデル化（Molz et al., 1986 ; Maに NO3−濃度だけではほとんど説明できないだろう．たet al., 1999 ; 中村・取出 , 2007）について，これまでにだし，これについては，今後，実測値の蓄積によって明

多くの役割を果たしてきている．しかし，それでもなお，らかにしていく必要がある．

現場条件下で N 除去速度ではなく脱窒速度のみを定量理学分野の研究者が最も得意とする仕事である．実際，物質収支法は，原理的には，NO3‒N 除去速度の経時・的に測定できる手法はいまだに開発されておらず，モデ

経日変化を追うことが可能な手法だが，現状では，それだけの高精度で水及び NO3‒N 存在量の変化を定量する

ル化では，広域評価の部分，すなわち流域あるいは地球ことは困難である．一方，少なくとも水の存在量変化がなモデルがない．地球規模での N 循環過程を解明する

相対的に小さくなる年単位など，ある程度長期間での水収支・NO3‒N 収支を算出し，長期的な年次変動を追跡

上で，土壌物理学は，これまでよりもさらに重要な役割

規模での脱窒速度を比較的簡便に概算・予測できるようを果たす必要がある．

することは可能と思われる．モデル化を進める前に，まずは様々な浅層地下水帯における NO3‒N 除去速度の実

引用文献

測データの蓄積が必要である．現場の浅層地下水中における NO3‒N 除去速度の定量化（物質収支法）には，三Allison, F.E.（ 1955）: The enigma of soil nitrogen balance

次元的な不飽和・飽和水移動及び溶質輸送を現場で定量

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ル化に関する部分である．水田では，少なくとも N 除

Quantifying the impact of regular cutting on vegetative

去速度（脱窒以外に，N 同化・吸収等も含む）について

buﬀer eﬃcacy for nitrogen-15 sequestration. Journal ofは，定量的データが蓄積されており，簡易モデル予測値

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と現場実測値の比較・検討が行われている．一方，浅層

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地下水中の脱窒は，N 除去速度について見ても特に国内

groundwater dating, chemical, and isotopic analyses to

では現場条件下での実測値がほとんどなく，まだ簡易モ

resolve the history and fate of nitrate contamination in

デル化を検討できるレベルにない．まずは様々な土壌・

two agricultural watersheds, Atlantic coastal plain,

地下水系を対象として，N 除去速度の現場実測データの蓄積が必要である．
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土壌の物理性 第 120 号（2012）

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要

旨

土壌・地下水系内の脱窒は，地球規模の窒素（N）循環において最も大きなブラックボックスを形成す
ると共に不確実性が非常に大きく，様々な環境中における現場実測値の蓄積とこれを定量的に推定する
ための簡易モデルの開発が強く求められている．環境中では，脱窒の定量は困難であり，代わりに N
除去量が測定される．水田の N 除去速度は，これまで多くの実測値が蓄積され，実践的・汎用的な簡易モデルが開発されつつある．一方，浅層地下水では，現場の三次元的な不飽和・飽和水移動及び溶質輸送を定量あるいは推定した上で N 除去を定量した例はほとんど無い．今後，水田ではさらに様々な条件下での実測値の蓄積とその簡易モデル化が必要であり，浅層地下水ではまず現場実測値の蓄積が必要である．これらの場面で，水移動・溶質輸送の測定・解析を専門とする土壌物理学が果たすべき役割は大きい．
キーワード：易分解性有機態炭素，嫌気的条件，硝酸イオン，脱窒菌，土壌物理学