Photon Factory Activity Report 2019 #37 (2020)

BL-11B/2018G671

共鳴 X 線散乱実験による UIr2Ge2 の磁気構造解析
Resonant X-Ray Scattering Study on Magnetic Structure of UIr2Ge2
今布咲子 1*, 鈴木悠介 1, 髙力暁成 1, 村田怜也 1, 金子佑真 1, 日髙宏之 1, 柳澤達也 1,
田端千紘 2, 中尾裕則 3, 清水悠晴 4, 青木大 4, 網塚浩 1
1 北海道大学大学院, 理学院, 〒060-0810 北海道札幌市北区北 10 条西 8 丁目
2 京都大学, 複合原子力科学研究所, 〒590-0494 大阪府泉南郡熊取町朝代西 2 丁目
3 高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 〒305-0801 つくば市大穂 1-1
4 東北大学, 金属材料研究所, 〒311-1313 茨城県東茨城郡大洗町成田町 2145-2

Fusako Kon1*, Yusuke Suzuki1, Akinari Koriki1, Ryoya Murata1, Yuma Kaneko1,Hiroyuki Hidaka1, Tatsuya Yanagisawa1, Chihiro Tabata2, Hironori Nakao3, Yusei Shimizu4,Dai Aoki4, and Hiroshi Amitsuka1
1Graduate School of Science, Hokkaido University, Sapporo, 060-0810, Japan
2Institute for Integrated Radiation and Nuclear Science, Kyoto University, Osaka 590-0494, Japan
3Institute of Materials Structure Science, Photon Factory, 1-1 Oho, Tsukuba, 305-0801, Japan
4International Research Center for Nuclear Materials Science, IMR Tohoku University, Ibaraki 311-1313, Japan

Intensity (arb. unit)

40006.0 K
6.8 K
7.7 K
8.6 K
9.5 K
10.5 K
11.5 K
12.4 K
13.4 K
14.4 K
15.4 K
16.4 K
17.4 K
18.4 K
19.4 K
20.4 KUIr2Ge2
E = 3723 eV(2 0 L)

3000

2000

1000

00.3

0.4

0.5

0.6

0.7

L (r. l. u. )Integrated Int. (arb. unit)

1 はじめにウラン化合物 UIr2Ge2 について、単結晶試料を用いた共鳴 X 線散乱実験により磁気構造を初めて調べた結果を報告する。本物質は正方晶 CaBe2Ge2 型構造（空間群：P4/nmm, D4h7, No. 129）をとり[1,2]、単位胞内で空間反転対称性の欠如したサイトを占める二つの U イオンが反転対称対をなすという特徴がある。このような構造において、もし磁気双極子が秩序波数 Q = 0 で交替的に秩序すると、その秩序状態は対称性の観点から奇パリティのクラスター型磁気多極子の強的秩序と見なすことができ、電流誘起磁化などの交差相関応答が予見できる。CaBe2Ge2 型構造はこのような奇パリティ磁気多極子が活性となる系の最もシンプルな例を与える可能性があり、近年注目されている。実際に本物質と同一の結晶構造である UIr2Si2 では 6 K 以下で Q = 0 の反強磁性秩序が報告されている[3]。
これまでに我々は UIr2Ge2 の単結晶試料を用いた電気抵抗・比熱・磁化の測定を行い、本系が 18.2 K (≡TN) で反強磁性秩序を示唆する相転移を示し、c 軸を磁化容易軸とした強い磁気異方性や、秩序相においても重い電子状態の特徴を持つ物質であることを確認した[4]。本研究では、この秩序の微視的機構を調べるため、KEK Photon Factory の BL-11B において共鳴 X 線散乱実験を行った。

2502001501005000510152025T (K)図 1: 磁気反射(2 0 1/2)の温度プロファイルと Gaussianfit の結果（上）およびフィッティング結果から算出した積分強度の温度依存性（下）2 実験
測定はPF BL-11Bにて3.70 ~ 3.75 keVの軟X線と、シリコンドリフト検出器（SDD）を用いて行った。
試料は直径約2 mmの単結晶試料を銅のホルダーに銀ペーストで固定したものを使用した。測定温度範囲
は6 K～24 Kで、冷却にはHeフロー型冷凍機を用いた。
図 2: アジマス角(𝜑)依存性測定におけるセッティングPhoton Factory Activity Report 2019 #37 (2020)

Integrated Intensity (arb. unit)

3 結果および考察
散乱面を a*- c*面にとり磁気反射の探索を行った
ところ、U の M4 端（3d→5f 遷移: 3.723 keV）での共鳴散乱による超格子反射が、(逆格子点) + (0, 0, 1/2)の位置に TN 近傍より低温で連続的に成長する様子が確認された（図 1）。本物質の磁化率が TN でカスプ異常を示すことから、TN 以下では秩序波数ベクト
ル q = (0, 0, 1/2) を伴う反強磁性秩序状態が実現していることが示唆される。
この結果を基に、さらに磁気反射強度のアジマス角（以下𝜑）依存性の測定を図 2 のようなセッティングで、𝜑 = 0°で試料の[010]軸が散乱面と垂直になるようにし、𝜑 = −100° ~ 90°の範囲で行った。各𝜑の値での磁気反射から積分強度を算出し、𝜑-依存性を求めた結果が図 3 である。算出された積分強度は𝜑に対して 2 回対称性を持つ振る舞いを示しており、この結果は U のサイト上に磁気双極子が反強的に秩序した状況で期待される結果と良く一致している。
以下では本系の磁気構造解析について述べる。秩序波数 q = (0, 0, 1/2)を伴う空間群 P4/nmm の最大磁気
空 間群 のう ち 、磁 気 容易 軸が c 軸 にな るも のは
P2c4/nm'm' (No. 129.13.1087)のみである。この磁気空間群に属する磁気構造は図 4 (a)もしくは(b) の 2 通りが考えられる。これらの磁気構造を仮定し磁気反射強度𝐼の𝜑-依存性を計算すると、いずれの場合も𝐼(𝜑) ∝ − cos 2𝜑 + 𝐼となった。上式を用いて行ったフィッティング結果が図 3 中の曲線であり、非常に良く一致している。
以上の結果から、本物質の磁気秩序では磁気双極子が図 4(a)もしくは(b)のように整列した磁気構造が発現していることが示唆される。
5x10343210UIr2Ge2(2 0 0) + (0 0 1/2)
T = 10 K
E = 3.723 keV-90-60-30030Phi (deg.)
図 3: 磁気反射の積分強度における𝜑依存性

60904 まとめ
本研究では UIr2Ge2 で報告されていた磁気秩序の微視的機構を初めて調べ、磁気双極子が秩序波数 q= (0, 0, 1/2)で反強的に秩序している可能性が明らかとなった。当初の目的で期待した Q = 0 を持つ系ではなかったが、長周期構造が観測されたことから、磁気フラストレーションの存在が示唆され、この磁気構造の発生機構に興味が持たれる。今後は磁化・比熱・電気抵抗測定の結果と照らし合わせ、本秩序の起源に関する考察を深めたい。
図 4: 予想される磁気構造謝辞
本研究は JSPS 科研費 JP15H05882 及び J15H05885（J-Physics）の助成を受けたものです。
参考文献[1] B. Lloret et al., J. Magn. Magn. Mater. 67, 232 (1987).
[2] A. A. Menovsky, J. Magn. Magn. Mater. 76 and 77, 631(1988).
[3] A. Vernière et al., J. Magn. Magn. Mater. 153, 55(1996).
[4] 今布咲子他、日本物理学会 2019 年秋季大会（岐阜大学）、12pB12-13、2019 年 9 月 12 日
23kon@phys.sci.hokudai.ac.jp