Photon Factory Activity Report 2018 #36 (2019)

BL-16A/2016S2-005

Si 基板上に作製したスピンフィルター構造 MFe2O4 (M = Co, Ni)/Al2O3 の磁気的デッドレイヤーの起源及びアニールによる修復効果
Origin of the magnetically dead layer and restoration of magnetism by annealing in thespin filtering structure MFe2O4 (M = Co, Ni)/Al2O3/Si(111).
野中洋亮

若林勇希 芝田悟朗 池田啓祐 池震棟 万宇軒 鈴木雅弘
田中新 田中雅明
中根了昌 藤森淳
東京大学大学院理学系研究科物理学専攻 〒文京区本郷
東京大学大学院工学系研究科電気系工学専攻 〒文京区本郷
広島大学大学院先端物質科学研究科, 〒広島県東広島市鏡山
東京大学スピントロニクス学術連携研究教育センター 〒文京区本郷

1 はじめにSi の技術基盤を活用したスピントロニクスを実現する上で、スピン偏極した電流を Si に注入する技術は重要な要素技術である。我々は最近、スピンフィル タ ー と し て 有 望 で あ る Si(111) 基 板 上 のMFe2O4(111)/Al2O3(111) (M = Co, Ni)薄膜について X
線磁気円二色性（XMCD）測定を行い、界面付近でイオンがスピネル構造のサイトに入る分布が急激に変化し、スピンフィルター性能向上の障壁となっている磁気的なデッドレイヤー形成に関わっていることを明らかにした [1,2]。本レポートでは、複数の膜厚の MFe2O4(111)/Al2O3(111)試料に対しアニール処理を行い、吸収端 線吸収スペクトル（）、スペクトルを測定することで、界面付近のデッドレイヤーが修復される様子を観測したので、その結果を報告する。

図１：MFe2O4/Al2O3/Si(111) (M = Co, Ni)の構造。断面 TEM 像は CoFe2O4 (d = 11 nm)のもの。橙色の破線は Anti-phase boundary を示す。

実験
エピタキシャル薄膜を 、をバッファー層として基板上に成長させた。
層の膜厚 がそれぞれ及び、である 種類の試料を作製した。図 に薄膜の断面構造及び断面像を示す。
作製した薄膜の結晶性が非常に高いことが確認できる。アニール処理の概略図を図 に示す。大気中で℃ 、 時間の条件で加熱し、その後徐冷した。

図２：アニール処理の概要。
XAS, XMCD の測定は Photon Factory の BL-16A において、10Hz の高速偏光スイッチングを利用して行った。入射光に対する吸収強度は全電子収量法（TEY）で検出した。試料の面直方向から X 線が入射する配置で、5 T の磁場を面直方向に印加し、室温で測定した。

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図 3：アニール処理によるのスペクトルの変化。
吸収端のスペクトル。
ピーク で規格化した吸収端スペクトル。
結果および考察
図にの端スペクトルを示す。膜厚が薄い領域で、アニール処理後のスペクトル強度が増大し、磁気的デッドレイヤーで磁化が回復したことを示している。図に、ピーク で規格化した
端スペクトルを示す。アニール前後で異なる膜厚依存性を示しており、特にのスペクトルではアニール処理後ピーク の強度が増大している。ピークはそれぞれ主にに由来するため、アニール処理によって イオンが再配置され、磁気的デッドレイヤーの磁化が回復していることを定性的に示している。
得られたスペクトルに対し、若林らの報告と同様にクラスターモデル解析 を行い、アニール処理による イオン分布の変化を定量的に調べた。
図 に端スペクトルとクラスターモデル計算の結果との比較を示す。実験
結果と計算結果は良い一致を示した。図にクラスターモデル解析で求めた イオン分布と、そこから求めたスピネル構造ので定義される の膜厚依存性を示す。膜厚の薄い領域で、アニール後は顕著に が増大していることがわかる。図に、 の増加量と端における強度の増加率の比較を示す。
つの量の膜厚依存性は良い一致を示しており、イオンの再配置によって磁化が増大していることを裏付けている。
図にの端スペクトルを示す。の端の場合と同様に、

図 4： アニール前後のの XAS, XMCD スペクトルとクラスターモデル計算の比較。

図 5：端
スペクトルのクラスターモデル解析によって求めたイオン分
布 と強度の膜厚依存性 。
膜厚が薄い領域でアニール処理後のスペクトル強度が増大し、磁化の回復を示している。また
スペクトルを、を仮定したクラPhoton Factory Activity Report 2018 #36 (2019)

図 6： アニール処理によるの端スペクトルの変化。
吸収端のスペクトル。緑の線はを仮定したクラスターモデル計算の結果を示す。
ピーク で規格化した吸収端スペクトル。
スターモデル計算と比較すると良い一致を示した。
端ス
図にピーク で規格化したペクトルを示す。全てのスペクトルが同じ形状であることから、 はアニール処理や膜厚に関わらず価で サイトに存在することがわかる。
図 にの端スペクトルを同様に示す。 端では端と異なり、アニール処理によってスペクトル形状の膜厚依存性が変化し、イオンの分布に変化が起きていることを示している。と同様に、NiFe端のスペクトル形状変化をクラスターモデル解析によって定量的に評価した。得られた結果を図 に示す。Niにおいても、アニール処理後は顕著に が増大していることがわかる。また、磁気的デッドレイヤーを最も強く反映しているの試料では、アニールがより 割程度少ない。
処理前はは常に 価で サイトに存在することを考えると、アニール処理前は、Niのサイトの少なくとも 割は空であることがわかる。スピネル構造において、フェリ磁性に寄与する最大の要因はサイト間の反強磁性相互作用であるため 、多くの空の サイトが存在することが磁気的デッドレイヤーの起源であると考えられる。アニール処理による磁化の増大は、一定のイオンがサイトからサイトへ移動し、サイト間の反強磁性相互作用が増加することで説明できる。

図 7： アニール処理によるの端スペクトルの変化。
吸収端のスペクトル。
ピー
ク で規格化した吸収端スペクトル。

図 8：
端スペクトルのクラスターモデル解析によって求めた、サイトと価数に分離した イオン分布の膜厚依存性。
まとめSi(111)基板上の MFe2O4(111)/Al2O3(111) (M = Co,層の膜厚 がそれぞれNi)薄膜について、及び、である 種類の試料を作製し、アニール処理が磁性及び電子状態にどのような影響を与えるかで調べた。アニール処理によって界面付近の磁気的デッドレイヤーの磁化が増大していることを確認した。また、 Fe2O4 の結果から界面付近では多くの サイトが空であることが分かった。この空の サイトが磁気的デッドレイヤーの起源であると考えられる。

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引用文献
[1]
Y. K. Wakabayashi, Y. Nonaka, Y. Takeda, S.
Sakamoto, K. Ikeda, Z. Chi, G. Shibata, A. Tanaka,
Y. Saitoh, H. Yamagami, M. Tanaka, A. Fujimori,and R. Nakane, Phys. Rev. B 96, 104410 (2017).
[2]
Y. K. Wakabayashi, Y. Nonaka, Y. Takeda, S.
Sakamoto, K. Ikeda, Z. Chi, G. Shibata, A. Tanaka,
Y. Saitoh, H. Yamagami, M. Tanaka, A. Fujimori,and R. Nakane, Phys. Rev. Mater. 2, 104416(2018).
[3]
A. Tanaka and T. Jo, J. Phys. Soc. Jpn 63, 2788
(1994).
[4]
C. M. Srivastava, G. Srinivasan, and N. G.
Nanadikar, Phys. Rev. B 19, 499 (1979).
* nonaka@wyvern.phys.s.u-tokyo.ac.jp