エアロゾルの新粒子生成、成長と雲凝結核に関する研究
三浦和彦1、上田紗也子1、永野勝裕2、小林 拓3、藤田慎一4、速水 洋1,4、加藤俊吾5、村山利幸6、植松光夫7
1. 東京理科大学理学部、2. 東京理科大学理工学部、3. 山梨大学、4. 電力中央研究所
5. 首都大学東京、6. 東京海洋大学、7. 東京大学大気海洋研究所
１．はじめにエアロゾル粒子は雲凝結核となるので、雲の放射特性を変えることで気候変化に影響する。基礎生産性の高い海域から放出される生物起源気体は、海洋エアロゾル粒子の重要な起源である。粒子数が増加することにより、雲は大気の負の放射強制力を増し、温暖化を抑制するという仮説(Charlson et al., 1987)が提唱されている。しかし、大気境界層内には海塩粒子が存在するので新粒子生成は起こりにくく，海面付近でナノ粒子の増加を観測した例は少ない。そして、それらも自由対流圏で生成したものが高気圧下で沈降したものであろうと考えられている（Covert et al., 1996）。富士山山頂は年間を通して自由対流圏内に位置することが多い。そこで、新粒子生成のメカニズムを調べるために、2006 年から夏季だけではあるが、山頂と太郎坊においてサブミクロン粒子の粒径分布を測定してきた。ここでは 6 年間の観測の概要と主な成果について報告する。なお、雲凝結核に関しては別に報告する（長谷川・三浦、2011）。
２．方法
富士山測候所（標高 3776ｍ）と山麓の太郎坊（標高 1300ｍ）において，2006 年〜2011 年夏季に観測を実施した。観測期間と測定要素を表１に示す。外気を拡散ドライヤーで 20%以下に乾燥させ、走査型移動度分析器(SMPS)と光散乱式粒子計数器 (OPC)を用いて 4.4〜5000nm にわたる粒径分布を測定した。測定したエアマスの発生源を推定するためのトレーサーとしてラドン、オゾン、一酸化炭素、NOX を測定した。ラドンは、フィルターに捕集したエアロゾルから放射するα線を計数し、放射平衡を仮定して求めた。
オゾン、一酸化炭素はそれぞれ、Thermo Environment Model 48C, 49C を用いて測定した。

表１ 観測期間と測定要素山頂連続観測
期間
粒径分布
2006 7.15~ 8.28
SMPS, KR12

ラドン

オゾン
◯CO◯2007 7.26~ 9.2
2008 7.19~ 8.25
2009 7.17~ 8.25

SMPS, KR12
SMPS, KR12
SMPS, KR12◯
◯
◯

◯
◯◯

◯
◯
◯

2010 7.17~ 8.25
2011 7.14~ 8.24

SMPS, KR12
SMPS, KR12◯
◯◯
◯

◯◯

◯
◯

◯
◯

ラドン

オゾン

NOX

イオン

雲凝結核

太郎坊連続観測期間
粒径分布
2005 7.12~ 7.19
SMPS, KC18, KC01

イオン

雲凝結核

備考
7.8合、菊屋と同時観測
7.8合、菊屋と同時観測インパクター
インパクター
インパクター
インパクター

備考
インパクター

2006 7.15~ 8.28
2007 7.6~ 9.8

SMPS, KC01
SMPS, KC01◯◯

2008 7.19~ 8.25
2009 7.17~ 8.25
2010 7.17~ 8.25

SMPS, KC01
SMPS, KC01
SMPS, KC01

◯
◯◯

◯◯
◯

2011 8.2~ 8.25

SMPS, KC18, KC01

◯

◯◯
◯

インパクター、シーロメータ、コンテナインパクター、シーロメータ、コンテナインパクター
インパクター
インパクター◯◯◯

インパクター、シーロメータ、コンテナ

ゾンデ
◯パイバル

2006 7.25~ 7.26◯◯

2007 8.6~ 8.8◯

菊屋と同時観測◯

徒歩観測（山頂~ 太郎坊）

太郎坊鉛直分布集中観測
期間
2005 7.15~ 7.17

2011 8.20~ 8.22

係留気球
KR12,CPC,インパクター、ゾンデ

KR12,インパクター、オンドトリ

備考
徒歩観測（太郎坊~ 宝永山）
菊屋と同時観測2010 年から、小イオン濃度（コムシステム COM-3400）と雲凝結核濃度（DMT, CCN-100）を測定した。また、インパクターで捕集した個別粒子を TEM/EDX を用いて形態観察・元素分析を行った。 また、鉛直構造を調べるため、2005 年と 2011 年に係留気球観測、2005〜2007 年、2011 年にゾンデ観測を行った。
３．新粒子生成
図１に例として2006 年の結果を示す。図１上が山頂において SMPSで測定した粒径分布、図１下が計測
粒径範囲の総濃度である。濃度を見ると、ときどきスパイク状のローカルな発生源の影響があるものの、おおむね、日中高濃度となる日変化のパターンが見られる。降水時（８月８日）に急激な減少が見られる。
８月９日、10 日は 11 時頃10nm 程にピークが現れ、日中成長している様子が見られる。一方、体積分布の変化をみるとほぼ一定の値を維持していることから、これらの成長は凝集効果であると思われる。すなわ
ちこの現象は比較的広範囲に起きており，ローカルな現象ではないことがわかる。高度 1300m の太郎坊
ではこのような微小粒子のピークは観測されず、山頂で観測されたピークは自由対流圏で生成した新粒子を捉えた可能性がある。また、９日は台風通過後にこの現象が観測された。天気図と流跡線解析の結果を見ると，台風により上空に輸送された生物起源の気体が粒子化したものと考えることもできる。

図１ 富士山頂における粒径分布の測定例
このようなイベントは 2006 年〜2011 年の夏季 157 日間の測定観測中 94 回観測された（表２）。また日中29 回、夜間 65 回と日中より夜間に多かった。そのほとんどが太郎坊では観測されなかったことから、下層から輸送されたものではなく、自由対流圏で生成されたものが夜間沈降して来たものと思われる。この現象はユングフラウヨッホなどでは見られず、富士山固有のものである。
表２ ナノ粒子の高濃度イベントの回数
日中

夜間合計

観測日 割合 (%)

2006125172860.7

2007

417212777.8

2008

311142070.0

2009

412163053.3

2010

211132650.0

2011

49132650.0

合計

296594157

59.9

20nm以下にピークが３時間以上測定された回数

1.E+05

dN/dlogD (/cm^3)

1.E+04

1.E+03

日中 0h

8/12 6:58

1h0h1h夜間 0h
1h

8/12 7:58
8/12 11:46
8/12 12:46
8/12 22:49
8/13 23:49

1.E+02

1.E+01
110

diameter (nm)1001000

図２ 日中及び夜間の新粒子イベント時の粒径分布の変化（玉木、2012）
図２に日中と夜間におきた新粒子イベント時の粒径分布の変化を示す。日中は 20nm 以下の粒子の増加が著しいのに対して夜間は 10〜50nm の粒子の増加が著しい。すなわち、日中生成された粒子が時間をかけて山頂に輸送されてきたものと考えられる。
新粒子生成の発生源として、大陸からの輸送、大気境界層からの流入、上空からの沈降のほかに、山小屋などからのローカルな汚染が考えられるが、3 時間以上継続するイベントを抽出したので、ローカルな汚染は無視できると思われる（図３）。３つのエアマスのトレーサーとして、ラドン（大陸、境界層）、オゾン（大陸、境界層、上空）、一酸化炭素（大陸、境界層）濃度を参考にした。化学天気予報図の硫酸塩の飛来予測、天気図、地上風向をもとにエアマスの起源を推定すると、2010 年と 2011 年のイベント 26 回中、大陸起源が 9 回、日本近傍が 9 回、海洋起源が 8 回と推定された。イベント前の粒子数濃度は、海洋起源の方が低かった。海洋生物起源の新粒子生成の明らかな証拠はみられなかったが、海洋起源のときに、イベント前の粒子数濃度が低く、継続時間も長いことから、その可能性が示された。
上空からの沈降
大陸からの輸送
局地汚染 → 3時間以上継続するイベントのみ大気境界層からの流入

図３ 発生源の推定
４．小イオン
近年、宇宙線強度と雲量の間に相関があることが指摘されたが、その原因としてイオン誘発核による粒子生成が考えられる（Svensmark and Friis-Christensen, 1997）。イオン誘発核生成は、既存粒子が少なく、小イオン濃度が高い環境で起こると予想されるが、定量的な報告は少ない。そこで、富士山山頂において、ラドン濃度、宇宙線強度と同時に小イオン濃度を始めた。
図４に2011年に山頂と太郎坊で測定した小イオン濃度（限界移動度0.63 cm2/Vs）の各時刻のデータを平均した日変化を示す。太郎坊の日変化は日中低く、夜間から明け方にかけて高濃度となる。これは都市の日変化パターンと同じで、日中、粒子濃度が増加し小イオンがエアロゾル粒子に付着するためである。一方、山頂では夜間低く、日中高い。この原因は良くわかっていない。イオン濃度の増加と新粒子イベントとの関連性は2011年8月14日から15日の深夜に1度のみ見られた。この時、CO濃度に比べてO3濃度が高く空気の混合比が低くなったことから、成層圏のエアマスが降下してきた可能性がある。また既存粒子濃度が低かったことも要因の一つと思われる。

図４ 富士山頂および太郎坊で測定した小イオン濃度の日変化（長岡、2012）
５．ゾンデ観測と係留気球観測鉛直構造を調査するために、ゾンデ観測と係留気球観測を行った。ゾンデで測定した山頂と同じ高さの自由空間の気温を山頂の気温と比べると、日中はほぼ同じ値を示すが夜間は山頂の気温が下がることが何度かあった（五十嵐、2008）。このとき、雲がなかったことから放射冷却により山頂の気温が下がったことが考えられた。2011年は山頂が雲に覆われている時のデータを取得することができた。この時は、両者の値に明白な違いは見られなかった。
６．おわりに山頂において20nm 以下の粒子が高濃度となる新粒子イベントは約2 日に１回観測される。そのイベントは日中より夜間に多い。この現象は富士山固有のものであり、その原因はまだ良くわからないが、日中生成された粒子が時間をかけて輸送された場合や、上空から下降した可能性も考えられる。今後、他の要素との比較、シミュレーションにより原因を究明する。また、イオン誘発核生成、雲凝結核との関連について検討する。
謝辞2006 年の観測は、気象庁の施設を使用させて頂いた。2007〜2011 年の観測は、NPO 法人「富士山測候所を活用する会」が富士山頂の測候所施設の一部を気象庁から借用管理運営している期間に行われた。この間、多くの山頂班員、研究者、学生のお世話になった。記して感謝する。本研究の一部は科研費
基盤研究 A（17201007）（代表五十嵐康人、2005-2007 年度）、東京理科大学特定研究助成金共同研究（代表三浦和彦、2008・2011 年度）、日本郵便平成 21 年度年賀寄付金配分事業（代表大河内博、2009 年度）、科研費基盤研究 C（22510019）（代表三浦和彦、2010-2012 年度）、東京理科大学総合研究機構山岳大気研究部門 2011 年度活動経費・活動補助費の助成により行われた。
参考文献
Charlson et al., Nature, 326, 655, 1987. / Covert et al., J. Geophys. Res., 101, 6919, 1996.
Svensmark and Friis-Christensen, J. Atmos. Solar-Terr. Phys. 59, 1225-1232, 1997.
五十嵐康人、基盤研究 A 研究成果報告書、2008. / 玉木麻子、東京理科大学卒業論文、2012.
長岡信頼、東京理科大学卒業論文、2012. / 長谷川朊子・三浦和彦、第５回成果報告会、2011.
*連絡先：三浦和彦(Kazuhiko MIURA)、miura@rs.kagu.tus.ac.jp