微粒子が気候を変える！ 〜富士山から見たエアロゾルの気候影響〜〇三浦和彦 1，森 樹大 1，五十嵐博己 1，木村 駿 1，伊藤佳樹 1，齋藤天眞 1，平野至心 1，永野勝裕 1，桃井裕広 2，矢吹正教 3，青木一真 4，大河内博 5，加藤俊吾 6，和田龍一 7，小林 拓 8，皆巳幸也 9，鴨川仁 10
1.東京理科大学，2.千葉大，3.京都大学，4.富山大学，5.早稲田大学，6.東京都立大学，
7.帝京科学大学，8.山梨大学，9.石川県立大学，10.静岡県立大学
１．はじめに二酸化炭素の増加により地球の温度が上がっているのはご存知ですね．野村さんの発表にありましたように富士山頂の値も増加しています．でも地球を冷やす物質があることをご存知ですか？空気中に浮遊する微粒子，エアロゾル粒子です．PM2.5 もエアロゾルですが，それよりコロナウイルスの媒体としてご存知ですよね．この悪玉のエアロゾルですが，地球を冷やす効果があります．太陽光を直接散乱・吸収する直接効果と，雲の核（雲凝結核）になることで雲の特性を変える
間接効果です．
エアロゾル粒子が爆発的に増加する現象があります．二酸化硫黄などの気体が粒子化する現象で新粒子生成（NPF）と呼んでいます．エアロゾル粒子濃度が高いところは都市です
が，地球温暖化というと地球規模の問題ですから地球表面の7 割を占める海洋上の大気中の NPF について調べようと，1989 年から研究船で毎年のように観測をしていました．でも，2003 年の航海までほとんど観測されません．そして，その例も自由対流圏で生成したものが高気圧のもと，沈降したものです．確かに，航空機観測により自由対流圏において NPFがしばしば観測されることが報告されています．しかし，航空機は移動が速いため，NPF のメカニズムを解明するのは難しいです．NPF メカニズムを調べるためには，自由対流圏での連続観測が求められていました．山で測ろうか！
そんな折，気象研究所の五十嵐康人氏から，「富士山測候所が無人化する前に見学しませんか」というメールが届きました．2004 年 8 月 11 日のことでした．渡りに船とはこのことです．山頂まで登る自信がないので最初は躊躇しましたが，ブルドーザーで登るということで参加しました．
そして2006年の夏から富士山頂での観測が始まりました．

年の間に約 4 分の１に減少しています．特に核生成モードの減少が著しいようです．
核生成モードのエアロゾルは NPF により生成されますがイベントが起こると急激に高濃度になります．核生成モードが減少する原因として NPO イベントの発生率が減少したのか，一度のイベントにより発生する粒子数が減少したのかが考えられます．2006 年から 2019 年のイベントの発生率の経年変化を表１に示します．富士山頂におけるイベントは，2006 年から 2019 年の全観測期間 453 日中 291回観測されました．日中は 8 時，夜間は 22 時にイベント観測数のピークを示しています（図２）．成長率（GR）は1.7～14.7 nm/h となり，夜間より日中の GR の値が約 1.3 倍大きいことがわかりました．GR を用いて NPF 発生時刻の推定を行ったところ，日中 (80 %) と夜間 (20 %) の両方で NPF が発生していることが示唆される結果が得られました．この結果から光化学反応と暗反応の両方で NPF が発生している可能性があることが示唆されました．
（五十嵐ら，2020）

図 1 総粒子数濃度の箱ひげ図・平均値（黒枠赤丸）と各モード (核生成モード（赤），エイトケンモード（黄），蓄積モード（青）) の平均値の経年変化（五十嵐，2020）
表1

2006−2019年におけるイベント発⽣率・昼夜イベント発⽣回数
⽇中 : 5〜19 時 夜間 : 19 時〜翌 5 時

２．新粒子生成
Total events
Daytime events
Nighttime events
Year Sample days
Times Fraction [%] Times Fraction [%] Times Fraction [%]富士山頂（3776m）における旧気象庁測候所において，
327.3
2006
231147.8
872.71575.0
2007252080.0
525.0
夏期のみですが 2006 年〜2019 年まで，
粒径約 10～5000
975.0
2008
201260.0
325.0
2071.42009
33
2884.8828.6
nm の大気エアロゾルの乾燥粒子の個数粒径分布を走査
1460.92010
332369.7939.1
型移動度粒径測定器（SMPS）と光散乱式粒子計数器
1450.02011
412868.3
1450.01872.02012
312580.6
728.0（OPC）を用いて測定しました．SMPS で測定した 14.9
1672.7
2013352262.9
627.3
450.0
2014
25832.0
450.0〜148.6nm の総粒子数濃度，大きさ別に核生成モード
861.9
2015
322165.6
38.1
13622.2
2016
392769.22177.8（14.9〜24.6nm），Aitken モード（26.4〜96.5nm）
，蓄積
195.0
2017
362055.6
95.0
12212.0モード（103.7〜148.6nm）の粒子数濃度の経年変化を図
2018392564.1
88.0
3
1147.6
2019
412151.2
52.410１に示します．総粒子数濃度は 2006 年〜2019 年の 1450.2
Total
453
291
64.2
14549.8
146＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿＿
連絡先：三浦和彦 (Kazuhiko MIURA) miura@rs.tus.ac.jp

a) 4000b) 1000
900

3500

800
700

2500!!"の増加率 %

2000
1500
1000
500
0600
500
400
300
200100富⼠⼭
Chacaltaya
Botsalano
PallasHyytiala
Vavihill0

富⼠⼭
ChacaltayaBotsalano
PallasHyytiala
Vavihill! !"の増加数 /#$#3000

図４ いくつかの観測点でのNPFによる!80 のa)増加数濃度とb)増加率の中央値。エラーバーの下限と上限はそれぞれ第一四分位数と第三四分位数を表す。

図２ 富士山頂の新粒子生成イベントの発生
率の経年変化と発生時刻（五十嵐、2020）

３．粒子の成長
粒子数濃度の増減は直接効果にとって重要ですが，全ての粒子が雲凝結核（CCN）として活性化するわけではありません．
活性化臨界直径は自然条件の過飽和度において 50～150nm と報告されていますが，80nm 以上の粒子数濃度（N80）を CCN チャンバー（CCNC）で測定した実際の CCN数濃度の代わりに，潜在的な CCN 数濃度として用いられます．図３に NPF イベント時の粒径分布の時間変化を示します．イベントの後モード径が 80nm を超えるまで成長しています．2014 年以後のデータを解析した結果，イベン
トの後 N80 が増加する例は 81 回のイベント中 34 例，モード径が 80nm を超えたのが 8 例，観測されました．図４にイベント前後の N80 の増加数濃度，増加率を示します．
富士山頂では増加数は85〜240 個/cm3 と他の観測点と比較し小さいですが，増加率は 150～350%と他の観測点と同程度であることがわかりました．
（木村ら，2021）

４．雲凝結核と吸湿パラメータ
CCN の活性化は，水蒸気過飽和度が高い，乾燥粒径が大きい，吸湿性が強いほど大きいですが，雲粒生成には粒径分布が最も影響することが示され，化学組成の代表値を用いても雲粒数を推定できる可能性が示されました（渡辺ら，2013）．そのため，さまざまな地域で CCN 特性を測定する必要があります．そこで，都市大気に関しては東京スカイツリー458m（TST）において，山岳大気に関しては富士山頂にある気象庁旧測候所において CCNC で測定しました．
どちらのプラットホームも雲に覆われることが多く，雲生成過程の実験所として最適です．化学組成を表す吸湿パラメータ（k）の値は，富士山頂では約 0.4 であるのに対し，TST では約 0.2 であり，CCN として活性化しやすいことが示されました（図５）（佐藤ら，2018）．

粒径 nmlog(&'/)*+,) ./!"

時間

図３ モード径が 80nm まで成長した粒径分布の例（木村ら，2021）
図５ 各地におけるkの値 （佐藤ら（2018）を修正）

５．実大気中の過飽和度と雲粒有効半径では実際に雲粒（CD）になるでしょうか．
CCNC を用いて 4 つの設定過飽和度（SS=0.08, 0.18, 0.31,0.40%）で CCN を測定しました．各設定過飽和度の CCN 数濃度と CD 数濃度の関係を図６に示します．1：1 ラインに近い部分（赤枠）においては設定過飽和度が実大気中の過飽和度に近いことを示しています．CCN 数濃度よりも CD 数濃度が高い場合（青枠）には，設定過飽和度が実大気中の過飽和度よりも低かったことを表しています．逆に CCN 数濃度よりもCD 数濃度が低い場合（緑枠）には，設定過飽和度が実大気の過飽和度よりも高かったと考えられます．図６から富士山頂における大気中の過飽和度は 0.18%前後だと推定されました．
大気中の水蒸気量（雲水量；LWC）が一定の時，CCN数濃度が高い程，CD 有効半径（𝑅!"" ）が小さくなることが予想されます．多くの小さい CD からなる雲は少しの大きい CD からなる雲より散乱強度が強く雲としての寿命も長いので，雲の冷却効果が強くなると言われています（Tomey 効果）．このことが富士山頂でも成立するかどうかを確認するために，過飽和度 0.18%の時の CCN 数濃度
雲粒数濃度[#/ cm!]

10000

SS0.18%SS0.08%1000

６．おわりに2006 年〜2019 年の夏期の富士山頂での観測により，粒子濃度の経年変化，新粒子生成，雲凝結核への成長，雲凝結核，実大気中の過飽和度，雲粒の有効半径について多くの知見を得ることができました．しかし，富士山頂の NPF は夜間に起こることも多く，そのメカニズムはまだわかっていません．
気塊の輸送過程を調べるために，流跡線解析やトレーサーとしてラドン濃度を測定し比較検討しました（横山ら，2019）．また垂直分布の情報を得るために，係留気球，ゾンデ，ドローンによるその場観測や，スカイラジオメータ（桃井ら，2020； 新沼ら，2020; 齋藤ら，2021），ライダーによるリモート観測も行いました．前駆ガスとの反応，エアロゾルの化学組成（市毛ら，2019）も含め，今後，メカニズムについて検討していきます．

100101
LWC<0.03
0.03<LWC<0.30
0.30<LWC

0.1
10000

SS0.40%SS0.31%

雲粒数濃度[#/ cm!]と𝑅!"" の関係を調べました（図７）．LWC の違いによりデータのマークを変えました．CCN 濃度が大きいほど𝑅!""が小さくなることと，LWC が少なくなるほど𝑅!"" が小さくなることが確認できました．図７には理論計算で求めた
LWC=0.03mg/m3 の時の関係を黒色線，0.3 mg/m3 の時の関係を橙色線で示しました．この範囲内に相当する LWCの実測値（緑色）が含まれており，理論値と実測値がおおよそ一致することがわかりました．

1000

1001010.10.1

1101001000100000.1

雲凝結核数濃度[#/cm! ]110100

1000

10000

雲凝結核数濃度[#/cm! ]図６ 雲水量別の CCN 数濃度と CD 数濃度の関係

雲粒有効半径[um]雲粒有効半径[μｍ]SS0.18%10

LWC<0.03
0.03<LWC<0.30
0.30<LWC
Reffcal LWC=0.3Reffcal LWC=0.03

1110100

雲凝結核数濃度[#/cm3]1000

図７ 雲水量別 CCN 数濃度と CD 有効半径の関係

謝辞
本研究の一部は，科研費基盤研究 A（17201007）（代表五十嵐康人，2005-2007 年度），基盤研究C（22510019, 25340017）（2010〜2015 年度），東京理科大学特定研究助成金共同研
究（2008, 2011, 2013〜2014, 2016 年度），東京理科大学総合研究機構山岳大気研究部門・大気科学研究部門活動経費・活動補助費（2011〜2020 年度），名古屋大学太陽地球環境研究所「地上ネットワーク観測大型共同研究」（2013〜2016年度），京都大学生存圏ミッション研究（2016 年度），公益財団法人粟井英朗環境財団奨励金（2016 年度），千葉大学
環境リモートセンシング研究センター共同利用 (2020)の助成により行われた．
参考文献
1) 五十嵐ら(2020), 第 13 回成果報告会講演予稿集, 33-36.
2) 木村ら(2021), 第 14 回成果報告会講演予稿集.
3) 渡辺ら(2013）, 第 6 回成果報告会講演予稿集，50-51.
4) 佐藤ら(2018), 第 11 回成果報告会講演予稿集，42-43.
5) 横山ら(2019), 第 12 回成果報告会講演予稿集，42-43.
6) 小菅ら(2018), 第 11 回成果報告会講演予稿集，44-45.
7) 桃井ら(2020), 第 13 回成果報告会講演予稿集, 31-32.
8) 新沼ら(2020), 第 13 回成果報告会講演予稿集, 62-63.
9) 齋藤ら(2021), 第 14 回成果報告会講演予稿集.
10) 市毛ら(2019), 第 12 回成果報告会講演予稿集，44-45.