〔短報〕

201 （大気化学；対流圏オゾン；オゾンゾンデ）

那覇で観測された対流圏オゾンの増大現象について

山

口

小

雪＊1・林
要

田

佐智子＊2

旨

那覇における過去29年間にわたるオゾンゾンデ観測データを解析し，対流圏オゾンが特異的に増大する値を，Tukey の箱ひげ図の定義を用いて高度毎に外れ値として抽出した．その結果，高濃度オゾン現象は，主として 4 月
から 5 月に，対流圏のほぼ全層に渡って観測されており，特に 5 月の 5 km 付近で頻繁に観測されていたことが明らかになった． 6 月と 8 月には，対流圏中部・対流圏上部で高濃度オゾンが頻繁に観測されていた．対流圏中部の長期的な傾向では， 4 月と 5 月において，近年高濃度オゾンが観測される頻度が増加していた．一方， 6 月から 9月においては高濃度オゾンが観測される頻度は増加していなかった．

1 ．はじめに那覇で観測された対流圏オゾン濃度は，1996年の対流圏オゾンは大気汚染物質であり，また，温室効データを用いた Liu et al.（2002），1996年から2003年の

果気体でもある（Monks et al. 2015）．対流圏オゾンのデータを用いた Hayashida et al.（2008），1989年から

起源は，清浄大気中では成層圏からの流入（Holton et2010年のデータを用いた Zhu et al.（2017）で春に高く

al. 1995）が主要となるが，大気が汚染されている場合

夏に低い傾向が示された．オゾンゾンデ観測データとは窒素酸化物・一酸化炭素・揮発性有機化合物などのモデルシミュレーションによって，春の高濃度は対流

オゾン前駆物質から光化学反応によっても生成される

圏上部においては成層圏からの流入，対流圏下部にお（Monks et al. 2015）．

いては東南アジアのバイオマス燃焼の影響が示唆され

現在，世界中でオゾン層の観測体制が整えられ，オ
ゾンゾンデ観測データは the World Ozone and Ultra-ている．夏の低濃度は太平洋からの季節風が影響していると考えられる（Liu et al. 2002）．

violet Radiation Data Centre（WOUDC）に集められ対流圏オゾンの起源として，成層圏からの流入は，ている．この一環として，沖縄県那覇（26.2072°N，tropopause folding（圏界面畳み込み）に伴って起こる

127.6872°E，28.06m）では，1989年 9 月から2018年 1

ことが知られており（Holton et al. 1995），亜熱帯

月まで気象庁によってオゾンゾンデ観測が行われてきジェット気流付近で頻繁に流入が観測される（Naka-

た．取得されたオゾン高度分布は，成層圏オゾンの監

tani et al. 2012）．那覇の上空においても成層圏からの視にとどまらず，対流圏オゾンの分布情報としても活流入とみられる対流圏上部におけるオゾン濃度の増加用することができる．

は頻繁に観測される．

（連絡責任著者）奈良女子大学大学院人間文化研究科．

＊1

tandfkiyuko0915@gmail.com＊2

総合地球環境学研究所／奈良女子大学研究院自然科
学系―2020年 1 月 6 日受領――2020年 3 月30日受理―Ⓒ 2020

日本気象学会2020年 8 月

一方，近年，アジア大陸では大気汚染によるオゾン濃度の増加が多く報告されている．モデルシミュレー
ションを用いて，西アメリカにおける春のオゾン増加の50‒65％はアジアの影響であるという結果も得られている（Lin et al. 2017）．また，アジアにおけるオゾンは，近年，顕著に増加しているとも評価されている（Gaudel et al. 2018）．アジア大陸から太平洋への流出
17

446

那覇で観測された対流圏オゾンの増大現象についてを観測しやすい位置にある那覇における観測は，大陸2020. 5 . 2 閲覧）と気象庁（https://www.data.jma.

からの流出過程を検出するのに有利である．沖縄本島

go.jp/gmd/env/data/report/data/，2020. 5 . 2 閲覧）に位置する辺戸岬（26.81°N，128.21°E，60m）におより入手できる．また，那覇では1989年 9 月から2008

いては2005年から国立環境研究所が大気微量成分を，

年 9 月までは KC 型（Kobayashi and Toyama 1966）

その隣の国設酸性雨測定局では2000年からオゾンを測（1997年 8 月から2008年 9 月までは KC‒96型，1989年

定している．それによれば，2002年から2004年までの9 月から1997年 7 月までは KC‒79型），2008年10月か地上オゾン濃度は冬から春に極大となり，これは韓国

ら2018年 1 月までは electrochemical concentrationと中国から排出・流出されたオゾン前駆物質の光化学

cell（ECC）型（Komhyr 1969）の測器型式で観測さ反応による影響と推定されている（Suthawaree et al.

れてきた．KC 型で観測されたオゾン混合比について

2008）．また，Kunwar et al.（2017）は，同様に，2007

は既に補正係数としてドブソン比を掛けているデータ

年 3 月から 4 月に，エアロゾルについて解析を行い，を使用した．また，KC 型と ECC 型による系統的なバ

特に中国からの長距離輸送による影響が強いことを示

イアスを補正するために，オゾンゾンデに関する国際した．一方，対流圏下部における春の高濃度オゾンの比較実験 Julich Ozone Sonde Intercomparison Exper-

原因として，Liu et al.
（2002）は，1996年のオゾンゾン

iment（JOSIE）1996（Smit and Kley 1998），JOSIE2000

デ観測データとモデルシミュレーションを用いて，東（Smit and Sträter 2004），Balloon Experiment on

南アジアのバイオマス燃焼の影響を示唆している．

Standard Operating procedures for Ozonesondes

これらの高濃度オゾンに関する先行研究は，数年間（BESOS）2004（Deshler et al. 2008）に基づき，気象における解析や平均値を用いた解析が多く，特異的な庁（2018）を参考にして，指定気圧面別の補正係数を

高濃度オゾンについて統計的に解析した研究は少な

線形内挿した上で，KC 型データに補正係数を掛けた．

い．そこで我々は，長期観測データに基づいて統計的

第 1 表は KC 型データの指定気圧面別の補正係数を示に閾値を定め，特異的な高濃度オゾンイベントを抽出す．

し，その出現頻度を解析することによって，オゾン濃度の変動を探ることを試みた．

本研究で解析を行ったオゾンゾンデの観測期間は1989年 9 月から2018年 1 月までで，総観測日数は1141

本研究では，1989年 9 月から2018年 1 月までのオゾ日である．

2.2 データのグリッド化

ンゾンデ観測データを用いて，那覇における対流圏オ
ゾンの長期傾向を詳細に解析し，特異的にオゾンが増

オゾンゾンデ観測では，データの取り込みは等時間大する現象を検出し，その頻度と長期傾向を統計的に間隔で行われるため，気球の上昇速度に依存してデー調べた．さらに，検出された特異的な高濃度オゾンイ

タ間の高度幅が異なる．本研究ではデータの単位を数ベントに対し，成層圏からの流入の可能性と，アジア密度に変換して線形内挿し，高度区間0.15km でグ

大陸からの流出の可能性について，渦位の解析と後方リッド化を行った．

2.3 統計解析手法

流跡線解析によって検討した．特に東南アジアのバイ
オマス燃焼による影響を確認するため，衛星により観対象としたすべてのオゾン濃度のヒストグラムをい測された火災検知数と流跡線解析の結果を比較した．

くつかの高度に対してプロットした（第 1 図）．我々の以下， 2 章で解析手法と解析対象としたデータの詳細

関心は「特異的に高いオゾン濃度」のイベントであるを， 3 章で解析結果， 4 章で考察を述べる．

ので，黒川・林田（2013）と同様に，Tukey の箱ひげ図の定義を用い，第 2 表のように定義し，高濃度オゾ

2 ．データと解析手法
2.1 オゾンゾンデンイベントを上限値（Up）を超える外れ値として定義
し，解析対象とした．

使用したデータは，気象庁より提供されている那覇

における1989年 9 月から2018年 1 月までのオゾンゾンデ観測データである．観測は沖縄気象台において，週 1 回，14時30
分 JST 頃 に 行 わ れ て き た． デ ー タ は
WOUDC（http://www.woudc.org，
18

第1表

KC 型データの指定気圧面別の補正係数（気象庁2018）．

気圧（hPa）

1000

925

850

700

600

500～1

補正係数

1.18

1.15

1.13

1.08

1.04

1.00

〝天気〞 67．8．

447

那覇で観測された対流圏オゾンの増大現象について

2.4 対流圏界面高度について

第 2 図において図中の矢印で示している．

本研究では，オゾンゾンデ観測データと共に提供されている圏界面高度データを参照して，第一圏界面高

2.5 後方流跡線解析

高 濃 度 オ ゾ ン イ ベ ン ト の 起 源 を 調 べ る た め，

度以下のみを解析対象とした．那覇での第一圏界面高度は15km から18km 付近に多いが，極端に第一圏界面
高度が低く，第二圏界面が定義される（圏界面畳み込

第 2 表 Tukeyの箱ひげ図の定義．

みが起きている）日が見られた．本研究では，対流圏中部から下部における高濃度イベントの内，成層圏から流入したイベントを除くため，第一圏界面高度が11km 以下の日をまず除いた．第一圏界面高度が11km
以下の日は22日あり，これらの日を除いた総解析日数は1119日である．第一圏界面高度が11km 以下の日は

(a)

第1図

(b)

(c)

(d)

Me

中央値

Q1

第一四分位値

Q3

第三四分位値

Lo

下限値［Q1－1.5×（Q3－Q1）］

Up

上限値［Q3＋1.5×（Q3－Q1）］

Out

外れ値［Up＜Out］

(e)

(f)

高度0.15km 毎にグリッド化されたオゾン濃度分布．縦軸は個数．横軸はオゾン濃度（ppb）．階級の幅は
1 ppb 毎．（a）高度 0 から0.15km，（b）高度 3 から3.15km，（c）高度 6 から6.15km，（d）高度 9 から
9.15km，（e）高度12から12.15km，（f）高度15から15.15km．対応する箱ひげ図を各パネルの上に示す．

2020年 8 月

19

第 2 図 観測日毎のオゾン濃度の時系列図．縦軸は高度（km），横軸は年月，色はオゾン濃度（ppb）を示す．矢
印は第一圏界面高度が11km 以下の日を示し，オゾン濃度は第二圏界面高度まで示している．

448

20

那覇で観測された対流圏オゾンの増大現象について〝天気〞 67．8．

那覇で観測された対流圏オゾンの増大現象について

National Oceanic and Atmospheric Administration（NOAA）Air Resources Laboratory の the Hybrid449

間を使用した．

2.7 渦位

Single‒Particle Lagrangian Integrated Trajectory

渦 位 に 基 づ く 圏 界 面 高 度 の 定 義 と し て， 渦 位 が（HYSPLIT4）model（https://www.arl.noaa.gov/

2PVU（Potential Vorticity Unit）であると定義される

ready/hysplit4.html，2020. 5 . 2 閲覧）を用いて， 3ことが多い（Hoskins et al. 1985；Holton et al. 1995）．

日間の後方流跡線解析を行った．期間は 4 月と 5 月に

本研究では圏界面高度を2PVU とし，気象庁より提供

おける高濃度オゾンイベントの日，初期時刻は観測時

さ れ て い る 気 象 庁55年 長 期 再 解 析（J R A‒55；

刻 に 近 い15時 JST， 初 期 地 点 は 那 覇（26.2072°N，

Kobayashi et al. 2015；https://jra.kishou.go.jp/JRA-

127.6872°E），初期高度は高濃度オゾンが検出された

55/index_ja.html，2020. 5 . 2 閲覧）の等温位面解析

高度に設定した．

値の渦位（anl_isentrop125_pvor）（1.25°×1.25°）の

2.6 火災検知数

高濃度オゾンの起源の可能性として，バイオマス燃焼の影響を考慮するために，National Aeronautics
and Space Administration（NASA）より提供され，Terra/Aqua に搭載されている Moderate Resolution

15時 JST の値を参照した．

3 ．解析結果
3.1 時間高度断面高度0.15km にグリッド化したデータを用いて，観Imaging Spectroradiometer（MODIS；Giglio 2016；

測日毎のオゾン濃度を時系列で表したものが第 2 図で

h t t p s ://e a r t h d a t a . n a s a . g o v/a c t i v e - f i r e - d a t a，ある．縦軸は高度，横軸は年月を表す．色はオゾン濃2020. 5 . 2 閲覧）の火災検知数（MCD14ML Collec-

度を表す．Liu et al.（2002）と同様に，春に高濃度，夏tion6）（0.5°×0.5°）を使用した．信頼度80％以上のに低濃度を表している．対流圏中部・上部に頻繁に高データを使用し，外れ値が検出された日から遡り 4 日

濃度のオゾンが観測され，それらは2007年以降に頻繁に観測されているように見える．第 2 図中の矢印は第一圏界面高度が11km 以下の日を示している．第一圏
界面高度が11km 以下の日は，全観測期間内で， 1 月に 6 日， 2 月に 8 日， 3 月に 5 日， 4 月に 1 日，12月に 2 日あり，冬から春にかけて多い．

3.2 全解析期間の統計解析

Tukey の定義を用いて，高度0.15km 毎に1989年 9月から2018年 1 月までの29年間の統計解析を行った．
第 3 図はその結果を示す．縦軸は高度，横軸はオゾン濃度を表す．高度 3 km 毎に箱ひげ図を表しているが，その他の高度では箱ひげ図を省略し，中央値（Me），
第一四分位値（Q1），第三四分位値（Q3），下限値（Lo），
上限値（Up）をそれぞれ実線で，平均値を点線で，外れ値を点で表している．外れ値の色は月を示す．対流
圏全体に渡って，Up を超える外れ値が検出されていることが分かる．高度約10km 以上では外れ値が多いが，第3図

Tukey の箱ひげ図の定義を使用した高度
0.15km 毎のオゾン濃度の統計解析（1989年 9 月から2018年 1 月まで）．縦軸は高度（km），横軸はオゾン濃度（ppb）．高度
3 km 毎に箱ひげ図を示す．その他の高度は箱ひげ図を省略し，中央値（Me），第一四分位値（Q1），第三四分位値（Q3），下限値（Lo），上限値（Up）をそれぞれ実線
で，平均値を点線で，外れ値を点で表している．外れ値の色は観測月を示す．

2020年 8 月

こ れ ら は 成 層 圏 か ら の 流 入 の 影 響 と 考 え ら れ る．
10km 以下では， 4 月と 5 月に外れ値が多いことが分かる．
第 4 図は第 3 図で示された外れ値を月別に数えたものである．縦軸は高度，横軸は高度0.15km 毎の外れ値の総数を示す． 4 月から 5 月に対流圏全体で外れ値が多く，特に 5 月の 5 km 付近に多い． 6 月の対流圏
中部と対流圏上部や 8 月の対流圏中部から対流圏上部
21

450

那覇で観測された対流圏オゾンの増大現象についてにかけて外れ値が多数検出された．

た日数が増加しており，長期的な傾向が見られる．

第 5 図 a は，外れ値が多い 4 月から 9 月について，2006年以前と2007年以降に外れ値が検出された頻度

高度 3 ‒ 6 km における外れ値が検出された日数を表

を，有意水準0.05の Fisher の正確確率検定で確認した

す．縦軸は月毎の外れ値が検出された日数，横軸は年ところ，有意な差があった（ 4 月の P 値は0.008， 5を示す． 4 月と 5 月は2007年以降に外れ値が検出され月の P 値は0.002）．また， 6 月から 9 月においては，
第 5 図に示す通り外れ値が検出された日数は少なく，
2007年を挟んでの増加傾向が見られない．確認のため
Fisher の正確確率検定を
行 っ た が， 有 意 な 差 は な
かった．

4 ．考察

外れ値として検出された

第4図

月別の高度0.15km 毎の外れ値の総数．縦軸は高度（km），横軸は外れ値の総数．

高濃度オゾンイベントの原因として，成層圏からの流入，近隣のバイオマス燃焼
や人為活動による大気汚染の影響や，那覇の都市化によるオゾン前駆物質の増加などの可能性が考えられる．
このうち，那覇の都市化によるオゾン前駆物質の発生に起因する可能性は低いと考えられる．第 4 図で示されるように，地上付近において高濃度オゾンが観測されているのではなく，むしろ，対流圏中部・上部における高濃度オゾンが顕著であるからである．また，環境省が発表している環境
省大気汚染物質広域監視シ
ステム（そらまめ君）の光
化学オキシダントデータを参照したところ，地上付近
における顕著な光化学オキ
シダントの増加は検出できなかった．
本解析にあたっては， 2

第 5 図 （a）バイアス補正されたオゾン濃度における 4 月から 9 月と（b）バイア
ス補正されていないオゾン濃度における 4 月， 5 月の高度 3 ‒ 6 km における外れ値が検出された日数．縦軸は日数，横軸は年．
22

章で述べた通り，圏界面畳み込みが起きていると推定された日は観測対象から除〝天気〞 67．8．

那覇で観測された対流圏オゾンの増大現象について451

いているので，成層圏からの流入イベントの影響はあた．第 6 図に（a）4 月と（b）5 月の典型的な一例を示

る程度除かれていると考えられる．確認のため，那覇した．（a）の例では，東南アジアの火災検知数の多い

上空の渦位を JRA‒55から分析したが， 4 月と 5 月の領域と後方流跡線がよく対応していたことから，東南

対流圏中部（高度 3 ‒ 6 km）において高濃度オゾンがアジアのバイオマス燃焼起源の影響を受けた空気塊が観測された日においては，明らかな成層圏の空気塊の那覇上空に到達していたことが示唆された．（b）の例

流入は確認できなかった．また， 4 月と 5 月の対流圏では中国南部が起源とみられるが，バイオマス燃焼起中部において検出された外れ値について，対応する高源だけではなく，人為起源の影響を受けた空気塊が那度から HYSPLIT を用いて 3 日間の後方流跡線解析を

覇上空に輸送されていた可能性が示唆される．

行なったところ，上層から空気塊が降りてきていると長期傾向については，第 5 図で示した通り， 4 月と見られる事例は， 4 月には 8 日中 1 日のみ， 5 月は17

5 月の対流圏中部において，近年高濃度オゾンが観測

日中 4 日しかなかった．これらの成層圏からの影響がされた日が増加している．2008年にはオゾンゾンデの考えられる日を除いたところ，その他の高濃度イベン

型式が変更になっているが，バイアスを補正している

トは，後方流跡線解析によって，すべてアジア大陸かことや，平均値のトレンド解析ではなく，高濃度イベら流出した空気塊が那覇で観測されていたものと判定

ントの個数を数えている手法から考えて，機器の違いできた．

によるわずかなバイアスの影響は受けにくいものと考上記のことから， 4 月と 5 月の対流圏中部の高濃度えられる．確認のため，高度 3 ‒ 6 km における外れ値

オゾンイベントの多くは，アジア大陸からのオゾン流が検出された日数を，第 5 図 a のバイアス補正された

出に影響されていると考えられる．Liu et al.（2002）

場合と，第 5 図 b のバイアス補正されていない場合とは，那覇における春の高濃度オゾンイベントは，東南で比較した所， 4 月では2012年のみわずかに違いがアジアのバイオマス燃焼によって発生するオゾン前駆あったが， 5 月では全く違いがなかった．従って，第物質に由来し，長距離輸送によって那覇に到達した可5 図 a で示されたオゾン高濃度イベントの2007年以降能性があると示している．そこで，バイオマス燃焼のの増加は，東南アジアや中国におけるバイオマス燃焼

影響を考慮するために，MODIS の火災検知数がある

や工業，自動車などの人為的活動による影響が，近年地域を調べた．火災が検知された場所・時間と，後方

次第に深刻になってきたことを示している可能性があ

流跡線が対応していたのは， 4 月には 8 日中 5 日， 5

る．

月には17日中 9 日，すなわち25日中14日（56％）であっ

これまで，アジアで観測された高濃度オゾンイベン

第 6 図 （a）4 月と（b）5 月における火災が検知された場所・時間と，後方流跡線が対応していた日の一例．赤色が火災検知数．
2020年 8 月

23

452

那覇で観測された対流圏オゾンの増大現象についてトの原因推定を研究した例では，数年間における解析結果によるものが多いが，那覇のオゾンゾンデ観測は
過去29年間に渡り継続的に観測されており，これほど長期観測が行われている地点は少ない．我々は本研究において，那覇の長期観測データを用いることによって，対流圏中部の高濃度オゾンイベントが近年増加していることを明らかにすることができた．今後，オゾン濃度の長期傾向についてさらに詳細な解析とその原因についての研究が必要であろう．

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5 ．まとめ那覇における1989年 9 月から2018年 1 月における過去29年間のオゾンゾンデ観測データを解析し，対流圏オゾンの増大現象が起こる月と高度を明らかにした．
Tukey の箱ひげ図の定義を用いて，統計的な外れ値を
高濃度オゾンイベントとして抽出した．その結果， 4
月から 5 月には，対流圏のほぼ全層に渡って高濃度イ
ベントが観測されており，特に 5 月の高度 5 km 付近に頻繁に観測されていたことが明らかになった．その原因として，東南アジアのバイオマス燃焼や中国大陸
における大気汚染物質の放出などの影響が考えられる．特に 4 月と 5 月の対流圏中部においては，近年外れ値が観測される頻度が増加しており，人為的影響がより深刻になりつつあることが示唆される．一方， 6
月から 9 月において，高濃度オゾンが観測される頻度は増加していなかった．

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Koyuki YAMAGUCHI＊1, Sachiko HAYASHIDA＊2（Corresponding author）Graduate School of Humanities and Sciences, Nara Women’s University.
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＊2
Reseach Institute for Humanity and Nature/Faculty of Science, Nara Women’s University.
＊1（Received 6 January 2020; Accepted 30 March 2020）2020年 8 月

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