第13回SPring-8データ科学研究会/第93回SPring-8先端利用技術ワークショップ 1/44

データ駆動科学グループの現状と今後の展開

高輝度光科学研究センター（JASRI/SPring-8）
横山優一

第13回SPring-8データ科学研究会/第93回SPring-8先端利用技術ワークショップ 2/44

これまでの経歴と研究内容
2018年：博士（理学）、東京大学・理学系研究科・物理学専攻
遷移金属化合物の電子状態研究@ SPring-8 BL07LSU
・ランタンコバルト酸化物のスピン状態 PRL 120, 206402 (2018)
・ユウロピウム化合物の光誘起価数転移 PRB 100, 115123 (2019)2018年~2019年：NIMS（ポスドク研究員）
2019年~現在：JASRI（2022年9月まで博士研究員、10月から研究員）

機械学習を活用した解析法の開発

スパースモデリング

ベイズ推定

低S/N回折像からの実像再構成

マルチモーダル計測データの統合解析

今年の1月からデータ駆動科学グループの一員として活動中

データ駆動科学グループ3/44

2023年1月に高輝度光科学研究センターのグループとして発足
目標・ミッション
データ駆動科学の導入による解析と計測の技術を実装し、超計測限界、終了条件設定など革新的なユーザーサポートを実現

写真：SPring-8公式HPより

データ駆動科学グループ

4/44「第4回データ駆動科学によるデータ解析高度化～ベイズ計測～」の「ベイズ計測」より引用

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講演の概要
データ駆動科学グループの現状• ベイズ推定の基本と最近の手法開発• ベイズ推定のビームライン実装
今後の展開～スパコンの活用に向けて～• マルチモーダル計測のベイズ統合• 深層学習によるノイズ除去

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講演の概要
データ駆動科学グループの現状• ベイズ推定の基本と最近の手法開発• ベイズ推定のビームライン実装
今後の展開～スパコンの活用に向けて～• マルチモーダル計測のベイズ統合• 深層学習によるノイズ除去

ベイズ推定の基本

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ベイズ推定と従来法の関係※観測データを𝑫𝑫、パラメータ（知りたい情報）を𝜽𝜽とする。
最尤推定：データに最も当てはまりの良いパラメータを探索𝜽𝜽 = arg max 𝑝𝑝 𝑫𝑫|𝜽𝜽

正規分布ノイズ𝜽𝜽

最小二乗法

点推定
パラメータの不確実性を取り扱えない。

ベイズ推定：パラメータの事前情報を導入し、事後確率分布を推定𝑝𝑝 𝜽𝜽|𝑫𝑫 =𝑝𝑝 𝑫𝑫|𝜽𝜽 𝑝𝑝 𝜽𝜽
𝑝𝑝 𝑫𝑫

分布を推定

メリット
・交換モンテカルロ法によるパラメータ探索によって局所解を回避（初期値にも依存しない）
・確率分布による推定精度の正確な評価
・データに基づくモデル選択 ⇒ 𝑝𝑝(𝑀𝑀𝑀𝑀𝑀𝑀𝑀𝑀𝑀𝑀|𝑫𝑫)の評価

デメリット
・計算コストが高い（解析的に解けない場合が多く、サンプリングによる推定）

ベイズ推定の基本

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ベイズ推定の活用事例
複数ピークのフィッティング
解析対象のデータ

フィッティングパラメータの事後確率分布
強度

中心位置
ピーク数のモデル選択
幅K.Nagata et al., Neural Netw 28 , 82 89 (2012).

最近の手法開発

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Bayesian framework for analyzing adsorption processes
observed via time resolved X ray diffraction

時分割X線回折で観測された吸着過程を解析するためのベイズ推定フレームワークの開発

横山優一、河口彰吾、水牧仁一朗
Accepted by Scientific Reports

10/44Introduction

時分割X線回折データ
データの一例（多孔性配位高分子CPL-1のO2ガス吸着過程）

ピーク強度の時間変化

反応速度論の式でフィッティング
反応パラメータの情報を抽出
S. Kawaguchi et al., J. Synchrotron Rad. 27, 616 (2020).

Motivation

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従来型の解析手法と課題点
例：吸着反応従来法が抱える課題点
・反応開始時刻 𝑡𝑡0 をゲート開放時刻𝑡𝑡𝑔𝑔𝑔𝑔𝑔𝑔𝑔𝑔 で代用

反応速度式の一例：KJMA式（アブラミ式）
次元性
𝑡𝑡0 を間違った値に設定すると
𝑛𝑛1 − exp −𝜅𝜅 𝑡𝑡 − 𝑡𝑡0
反応パラメータを正しく評価不可能
反応速度・時間発展モデルの評価方法が無く、複数のモデルから1つを選択不可能

ベイズ推定による解析法を開発し課題点を克服

Method

ベイズ推定による解析法

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13/44

Method

開発手法と従来手法の比較
従来手法
各時刻のデータ𝑫𝑫𝑡𝑡 = 𝒙𝒙, 𝑰𝑰𝒕𝒕

ピークモデル（ピーク形状、ピーク本数）
最小二乗法
ピークパラメータの点推定

時間発展モデル

最小二乗法

反応パラメータの点推定開発手法（ベイズ推定）
時系列データ全体𝑫𝑫 = 𝒙𝒙, 𝒕𝒕, 𝑰𝑰

ピークモデル（ピーク形状、ピーク本数）
時間発展モデルベイズ推定
反応パラメータの確率分布を推定
・𝑡𝑡0 をデータから推定
・反応パラメータの不確実性まで定量化
・時間発展モデルの選択

14/44

Method

観測データと解析モデル
多孔性配位高分子CPL-1
Arガス吸着過程（ガス圧20kPa）
吸着前

吸着後

時分割X線回折@SPring-8 BL02B2（031反射強度のカラーマップ）
吸着後

吸着前
S. Kawaguchi et al., J. Synchrotron Rad. 27, 616 (2020).

ピークモデル：ガウス関数2本�

2

𝐺𝐺 𝑥𝑥, 𝑡𝑡; 𝑎𝑎𝑖𝑖𝑀𝑀 𝑡𝑡 , 𝑐𝑐𝑖𝑖𝑀𝑀 𝑡𝑡 , 𝑤𝑤𝑖𝑖𝑀𝑀 𝑡𝑡

𝑖𝑖=1

𝐺𝐺 𝑥𝑥, 𝑡𝑡; 𝑎𝑎𝑖𝑖𝑀𝑀 𝑡𝑡 , 𝑐𝑐𝑖𝑖𝑀𝑀 𝑡𝑡 , 𝑤𝑤𝑖𝑖𝑀𝑀 𝑡𝑡

ピーク面積 位置 幅（FWHM）
4 ln 2 𝑎𝑎𝑖𝑖𝑀𝑀 𝑡𝑡
4 ln 2 𝑥𝑥 − 𝑐𝑐𝑖𝑖𝑀𝑀 𝑡𝑡
exp −=2𝜋𝜋 𝑤𝑤𝑖𝑖𝑀𝑀 𝑡𝑡
𝑤𝑤 𝑀𝑀 𝑡𝑡𝑖𝑖

2

15/44Method

観測データと解析モデル
多孔性配位高分子CPL-1
Arガス吸着過程（ガス圧20kPa）
吸着前

吸着後

時分割X線回折@SPring-8 BL02B2（031反射強度のカラーマップ）
吸着後

吸着前
S. Kawaguchi et al., J. Synchrotron Rad. 27, 616 (2020).

時間発展モデル・面積の時間発展：KJMA式（アブラミ式）
ピーク面積・位置の時間発展：線形
ピーク位置・幅の時間発展ピーク幅：一定 または exp関数

𝐴𝐴 1 − exp −𝜅𝜅 𝑡𝑡 − 𝑡𝑡0𝑀𝑀𝑎𝑎Model𝑡𝑡=
�1
10Model 2KJMAKJMA
𝑐𝑐1𝑀𝑀 𝑡𝑡 = 𝐶𝐶𝐶𝐶 + 𝐷𝐷
線形線形−𝜅𝜅 𝑡𝑡 − 𝑡𝑡0
一定𝑡𝑡 = �𝐺𝐺 expexp関数
𝑤𝑤1𝑀𝑀=2
𝐺𝐺 + 𝐻𝐻𝑛𝑛𝑡𝑡 ≥ 𝑡𝑡0
𝑡𝑡 < 𝑡𝑡0+ 𝐻𝐻𝑡𝑡 ≥ 𝑡𝑡0
𝑡𝑡 < 𝑡𝑡0

Method

ベイズ推定のフロー

Step 1: データ生成の確率的モデリング
Step 2: ベイズの定理（＋周辺化）
Step 3: 交換モンテカルロ法

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17/44Method

データ生成の確率的モデリングデータ 𝑫𝑫 = 𝒙𝒙, 𝒕𝒕, 𝑰𝑰 = 𝑥𝑥𝑖𝑖 , 𝑡𝑡𝑗𝑗 , 𝐼𝐼𝑖𝑖𝑖𝑖 𝑖𝑖=1,…,𝑁𝑁 ,𝑗𝑗=1,…,𝑁𝑁𝑥𝑥

モデル関数

𝑡𝑡

ノイズ

𝐼𝐼𝑖𝑖𝑖𝑖 = 𝑓𝑓 𝑥𝑥𝑖𝑖 , 𝑡𝑡𝑗𝑗 ; 𝜽𝜽𝑀𝑀 , 𝑀𝑀 + 𝜀𝜀𝑖𝑖𝑖𝑖

正規分布ノイズを仮定 𝜀𝜀𝑖𝑖𝑖𝑖 ~𝒩𝒩 0, 𝜎𝜎 2
𝑝𝑝 𝑰𝑰 𝜽𝜽𝑀𝑀 , 𝑀𝑀, 𝜎𝜎, 𝒙𝒙, 𝒕𝒕 = �𝑁𝑁𝑥𝑥𝑖𝑖=1

𝑁𝑁𝑡𝑡�𝑗𝑗=1𝑝𝑝 𝐼𝐼𝑖𝑖𝑖𝑖 𝜽𝜽𝑀𝑀 , 𝑀𝑀, 𝜎𝜎, 𝑥𝑥𝑖𝑖 , 𝑡𝑡𝑗𝑗

= exp −𝑁𝑁𝑥𝑥 𝑁𝑁𝑡𝑡 𝐸𝐸 𝜽𝜽𝑀𝑀 , 𝑀𝑀, 𝜎𝜎𝑁𝑁𝑥𝑥
𝑁𝑁𝑡𝑡1𝐸𝐸 𝜽𝜽𝑀𝑀 , 𝑀𝑀, 𝜎𝜎 ≡� �𝐼𝐼𝑖𝑖𝑖𝑖 − 𝑓𝑓 𝑥𝑥𝑖𝑖 , 𝑡𝑡𝑗𝑗 ; 𝜽𝜽𝑀𝑀 , 𝑀𝑀2𝑁𝑁𝑥𝑥 𝑁𝑁𝑡𝑡 𝜎𝜎 2
𝑖𝑖=1
𝑗𝑗=12ln 2𝜋𝜋𝜎𝜎 2+2Method

ベイズ推定のフロー

Step 1: データ生成の確率的モデリング
Step 2: ベイズの定理（＋周辺化）
Step 3: 交換モンテカルロ法

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Methodベイズの定理（＋周辺化）
パラメータの事後確率分布
𝑝𝑝 𝜽𝜽𝑀𝑀 , 𝜎𝜎|𝑫𝑫, 𝑀𝑀 =𝑝𝑝 𝑫𝑫, 𝜽𝜽𝑀𝑀 , 𝑀𝑀, 𝜎𝜎𝑝𝑝 𝑫𝑫|𝜽𝜽𝑀𝑀 , 𝑀𝑀, 𝜎𝜎 𝑝𝑝 𝜽𝜽𝑀𝑀 |𝑀𝑀 𝑝𝑝 𝜎𝜎=𝑍𝑍 𝑀𝑀∬ 𝑝𝑝 𝑫𝑫, 𝜽𝜽𝑀𝑀 , 𝑀𝑀, 𝜎𝜎 𝑑𝑑𝜽𝜽𝑀𝑀 𝑑𝑑𝑑𝑑

周辺尤度

モデル選択確率

Step 1𝑍𝑍 𝑀𝑀 ≡ �𝑝𝑝 𝑫𝑫|𝜽𝜽𝑀𝑀 , 𝑀𝑀, 𝜎𝜎 𝑝𝑝 𝜽𝜽𝑀𝑀 |𝑀𝑀 𝑝𝑝 𝜎𝜎 𝑑𝑑𝜽𝜽𝑀𝑀 𝑑𝑑𝑑𝑑

∬ 𝑝𝑝 𝑫𝑫, 𝜽𝜽𝑀𝑀 , 𝑀𝑀, 𝜎𝜎 𝑑𝑑𝜽𝜽𝑀𝑀 𝑑𝑑𝑑𝑑

𝑝𝑝 𝑀𝑀 exp −𝐹𝐹 𝑀𝑀
𝑝𝑝 𝑀𝑀 𝑫𝑫 ==∑𝑀𝑀 ∬ 𝑝𝑝 𝑫𝑫, 𝜽𝜽𝑀𝑀 , 𝑀𝑀, 𝜎𝜎 𝑑𝑑𝜽𝜽𝑀𝑀 𝑑𝑑𝑑𝑑 ∑𝑀𝑀 𝑝𝑝 𝑀𝑀 exp −𝐹𝐹 𝑀𝑀

ベイズ自由エネルギー 𝐹𝐹 𝑀𝑀 ≡ − ln 𝑍𝑍 𝑀𝑀Method

ベイズ推定のフロー

Step 1: データ生成の確率的モデリング
Step 2: ベイズの定理（＋周辺化）
Step 3: 交換モンテカルロ法

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Method

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交換モンテカルロ法
逆温度𝛽𝛽の導入
𝑝𝑝𝛽𝛽 𝜽𝜽𝑀𝑀 , 𝜎𝜎|𝑫𝑫, 𝑀𝑀 ∝ exp −𝑁𝑁𝑥𝑥 𝑁𝑁𝑡𝑡 𝛽𝛽𝛽𝛽 𝜽𝜽𝑀𝑀 , 𝑀𝑀, 𝜎𝜎 𝑝𝑝 𝜽𝜽𝑀𝑀 |𝑀𝑀 𝑝𝑝 𝜎𝜎𝛽𝛽 = 0𝛽𝛽 = 1exchange

各温度でのサンプリング＋交換プロセス
 局所解からの脱出 効率的な大域解への到達
𝛽𝛽 = 1のサンプリング結果⇒事後確率分布の推定

𝛽𝛽 = 0 から 𝛽𝛽 = 1までのサンプリング結果⇒ベイズ自由エネルギー𝐹𝐹 𝑀𝑀 の計算

Results

Model 1とModel 2のベイズ推定結果
実験データとベイズ推定結果の比較

Model 1とModel 2の両方とも実験結果を定性的には良く再現
見た目では優劣を判定困難 ⇒ モデル選択

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23/44

Results

ベイズ自由エネルギーとモデル選択確率𝑝𝑝(𝑀𝑀|𝑫𝑫)

Model 1とModel 2の自由エネルギーを比較した結果、ほぼ100%の確率でModel 2が選択反応中にピークがブロードになることを人間の判断無しにデータから判断可能24/44

Results

反応パラメータの推定結果（Model 2）
反応開始時刻MPM ± 1𝜎𝜎

要求精度

反応速度𝑡𝑡07.4461 ± 0.0287
0.333

反応の次元性𝜿𝜿

0.6192 ± 0.0235
0.1

𝒏𝒏0.9680 ± 0.0382
0.1

実験者が要求する精度と比べて大幅に高い精度の推定が実現

Results

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従来法による解析結果との比較
タイムラグ

反応率の時間変化

𝑡𝑡𝑔𝑔𝑔𝑔𝑔𝑔𝑔𝑔 と 𝑡𝑡0 の差は気体を導入してから吸着開始までのタイムラグに相当⇒ 𝑡𝑡0 をデータから推定することがダイナミクスの正確な理解に重要Summary

26/44

まとめと展望• 時間発展モデルを取り入れたベイズ推定のフレームワークを時分割X線回折の解析用に開発した。
• 気体の吸着過程に適用し、時間発展モデルの選択と反応パラメータの高精度な推定を可能にした。
本手法の発展性• 反応モデルの選択

Summary27/44

反応モデルの選択
Solid-state reaction models (J. Phys. Chem. B. 110, 35, 2006)
power law

Avramidiffusiongeometricalcontraction

1,2,3-order

複数の反応モデル同士を比較することで、ダイナミクスへの理解が進むと期待

0-orderSummary

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まとめと展望• 時間発展モデルを取り入れたベイズ推定のフレームワークを時分割X線回折の解析用に開発した。
• 気体の吸着過程に適用し、時間発展モデルの選択と反応パラメータの高精度な推定を可能にした。
本手法の発展性• 反応モデルの選択• 時間変化以外の系列データ解析• X線回折以外の計測手法への適用

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講演の概要
データ駆動科学グループの現状• ベイズ推定の基本と最近の手法開発• ベイズ推定のビームライン実装
今後の展開～スパコンの活用に向けて～• マルチモーダル計測のベイズ統合• 深層学習によるノイズ除去

磁気コンプトン散乱への適用事例

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Bayesian Orbital Decomposition and Determination of End Condition
for Magnetic Compton Scattering

磁気コンプトン散乱を対象としたベイズ推定による軌道分解と計測終了条件設定

横山優一、辻成希、赤井一郎、永田賢二、岡田真人、水牧仁一朗

J. Phys. Soc. Jpn. 90, 094802 (2021).

31/44

Motivation

磁気コンプトン散乱と課題点
磁気コンプトン散乱

光と電子の非弾性散乱（コンプトン散乱）の左右円偏光の差分
特徴：バルク敏感性
スピン選択的磁気モーメント計測
課題点：長時間の計測が必要
例：Fe粉末の磁気コンプトン散乱計測 @SPring-8 BL08W

約4分

約9時間

どこで計測終了してよいか決められず長時間の計測を実施⇒ベイズ推定した磁気モーメントの精度を基準に終了判定32/44

Methodベイズ推定による解析法
コンプトン散乱スペクトル𝑫𝑫の生成過程
フィッティング例

𝐽𝐽𝑖𝑖 = 𝑓𝑓 𝑝𝑝𝑖𝑖 ; 𝜽𝜽 + 𝜀𝜀𝑖𝑖

生成関数
ノイズ（フィッティング関数）
𝐽𝐽𝑖𝑖 ：強度、𝑝𝑝𝑖𝑖 ：運動量、𝜽𝜽：パラメータ

事後確率分布𝑝𝑝 𝜽𝜽|𝑫𝑫

ベイズの定理ノイズ分散の逆数∝ exp −𝑁𝑁𝑁𝑁𝑁𝑁 𝜽𝜽

平均二乗誤差×𝑝𝑝 𝜽𝜽

パラメータの事前情報

解析的に解けないため、パラメータのサンプリングによる推定

33/44

Results

要求精度に基づく計測の終了条件設定
スピン磁気モーメントの分布

推定精度とサイクル数の関係
サイクル毎平均値±1σ

スピン磁気モーメントの要求精度が±0.01𝜇𝜇𝐵𝐵 ⇒6サイクルで計測終了
計測時間を約20分の1に短縮可能！
1日かかっていた計測が1時間になりビームタイムを有効活用可能
SPring-8 BL08Wへの実装

34/44

Results

SPring-8 BL08Wへの実装内容
ベイズ推定の自動解析システム概略図

サンプリング用
パラメータ調整

データ前処理計測と同時並行で解析を行い、要求精度を満たしたら計測を終了する自動システム化

Results

SPring-8 BL08Wへの実装内容
自動解析の現状

コマンドプロンプト上でバッチファイル実行⇒自動解析が進行、GUIで結果をモニター

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講演の概要
データ駆動科学グループの現状• ベイズ推定の基本と最近の手法開発• ベイズ推定のビームライン実装
今後の展開～スパコンの活用に向けて～• マルチモーダル計測のベイズ統合• 深層学習によるノイズ除去

マルチモーダル計測のベイズ統合

マルチモーダル計測の一例
X線光電子分光（XPS）とX線吸収分光（XAS）

課題：XPSとXASの情報統合を行う解析法が不在⇒ベイズ推定による統合的な解析（ベイズ統合）

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38/44

MethodXPSとXASのベイズ統合
ベイズ推定
XPSデータ 𝑫𝑫𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋XASデータ 𝑫𝑫𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋

ベイズ統合
⇒⇒

𝜽𝜽𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝜽𝜽𝑋𝑋𝐴𝐴𝑆𝑆

XPSデータ 𝑫𝑫𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋XASデータ 𝑫𝑫𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋XPSとXASの統合パラメータ𝚯𝚯の事後確率分布
𝑝𝑝 𝚯𝚯 𝑫𝑫𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 , 𝑏𝑏�𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 , 𝑫𝑫𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 , 𝑏𝑏�𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋

統合パラメータ𝚯𝚯𝑝𝑝 𝑫𝑫𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 , 𝑏𝑏�𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 , 𝑫𝑫𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 , 𝑏𝑏�𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 𝚯𝚯=𝑝𝑝 𝚯𝚯𝑝𝑝 𝑫𝑫𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 , 𝑏𝑏�𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 , 𝑫𝑫𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 , 𝑏𝑏�𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑁𝑁𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 ⁄2𝑁𝑁𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 ⁄2
exp − 𝑁𝑁𝑋𝑋𝑃𝑃𝑆𝑆 𝑏𝑏�𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 𝐸𝐸𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 𝚯𝚯 + 𝑁𝑁𝑋𝑋𝐴𝐴𝑆𝑆 𝑏𝑏�𝑋𝑋𝐴𝐴𝑆𝑆 𝐸𝐸𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 𝚯𝚯𝑏𝑏�𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋
𝑏𝑏�𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋=2𝜋𝜋2𝜋𝜋𝑝𝑝 𝑫𝑫𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 , 𝑏𝑏�𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 , 𝑫𝑫𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 , 𝑏𝑏�𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝐸𝐸𝑋𝑋𝑃𝑃𝑆𝑆 と𝐸𝐸𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 をデータ点数とノイズ分散で重みづけした和によってXPSとXASのベイズ統合が実現𝑝𝑝 𝚯𝚯

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Simulations

NiOを想定した人工データでシミュレーション
ハミルトニアンに基づくクラスターモデル計算†††††
𝐻𝐻 = � 𝜀𝜀3𝑑𝑑 𝛾𝛾 𝑑𝑑𝛾𝛾𝛾𝛾𝑑𝑑𝛾𝛾𝛾𝛾 + 𝜀𝜀𝑃𝑃 � 𝑝𝑝𝑚𝑚𝑚𝑚𝑝𝑝𝑚𝑚𝑚𝑚 + 𝜀𝜀𝑝𝑝_𝐿𝐿 � 𝑎𝑎𝛾𝛾𝛾𝛾𝑎𝑎𝛾𝛾𝛾𝛾 + � 𝑉𝑉(𝛾𝛾)(𝑑𝑑𝛾𝛾𝛾𝛾𝑎𝑎𝛾𝛾𝛾𝛾 + 𝑎𝑎𝛾𝛾𝛾𝛾𝑑𝑑𝛾𝛾𝛾𝛾 )𝛾𝛾,𝜎𝜎+𝑈𝑈𝑑𝑑𝑑𝑑

�𝛾𝛾,𝜎𝜎 >(𝛾𝛾′ ,𝜎𝜎′ )Δ

2.78𝑚𝑚,𝜎𝜎†𝑑𝑑𝛾𝛾𝛾𝛾
𝑑𝑑𝛾𝛾𝛾𝛾 𝑑𝑑𝛾𝛾†′ 𝜎𝜎′ 𝑑𝑑𝛾𝛾′ 𝜎𝜎′ − 𝑈𝑈𝑑𝑑𝑑𝑑

Δ𝛾𝛾,𝜎𝜎𝛾𝛾,𝜎𝜎††� 𝑑𝑑𝛾𝛾𝛾𝛾𝑑𝑑𝛾𝛾𝛾𝛾 1 − 𝑝𝑝𝑚𝑚𝜎𝜎′ 𝑝𝑝𝑚𝑚𝜎𝜎 ′ + 𝐻𝐻𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚
𝛾𝛾,𝑚𝑚,𝜎𝜎,𝜎𝜎 ′10𝐷𝐷𝐷𝐷

クラスターモデル計算のパラメータセット
10𝐷𝐷𝐷𝐷

0.295

𝑉𝑉

2.07

𝑈𝑈𝑑𝑑𝑑𝑑7.22

𝑈𝑈𝑑𝑑𝑑𝑑7.53

ハミルトニアンを構成するパラメータΓ𝐿𝐿0.495

Γ𝐺𝐺0.433

Results40/44

ベイズ統合の結果と課題
統合パラメータの事後確率分布

𝑝𝑝 𝜣𝜣 𝑫𝑫𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 , 𝑫𝑫𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋∝ exp − 𝑁𝑁𝑋𝑋𝑃𝑃𝑆𝑆 𝑏𝑏𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 𝐸𝐸𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 𝜣𝜣 + 𝑁𝑁𝑋𝑋𝐴𝐴𝑆𝑆 𝑏𝑏𝑋𝑋𝐴𝐴𝑆𝑆 𝐸𝐸𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋𝑋 𝜣𝜣

電荷移動エネルギーの事後確率分布
ベイズ推定

ベイズ統合𝑝𝑝 𝜣𝜣

異種計測がもつ相補的な情報の統合⇒ 推定精度向上が実現
X線光電子分光と吸収分光に限らず様々な計測の組み合わせに適用可能⇒ マルチモーダル計測に対する統合的解析法として活用を計画

計算コストが課題
NiOの例ではベイズ統合の計算に1週間
J. Phys. Soc. Jpn. 90, 034703 (2021).

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講演の概要
データ駆動科学グループの現状• ベイズ推定の基本と最近の手法開発• ベイズ推定のビームライン実装
今後の展開～スパコンの活用に向けて～• マルチモーダル計測のベイズ統合• 深層学習によるノイズ除去

深層学習によるノイズ除去

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ARPES計測への適用計画
検出器付近の概略図

計測データ高速で測定可能な電圧固定モード計測ノイズに加え、金属メッシュ由来のグリッド構造が出現して解析困難⇒ 深層学習によるノイズ、グリッド構造、バックグラウンド除去
J. Liu et al., Phys. Rev. B 107, 165106 (2023).

深層学習によるノイズ除去

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先行研究を参考に深層学習手法を開発中
先行研究のU字型ニューラルネットワーク

損失関数
シグナル
実験データ

メッシュ

電通大・庄野研究室と共同でノイズ・グリッド構造・バックグラウンド除去法を開発中

最終目標は実験中のリアルタイム解析への導入⇒計算コストが課題
J. Liu et al., Phys. Rev. B 107, 165106 (2023).

44/44

まとめ
データ駆動科学グループの現状• SPring-8全ビームラインベイズ化計画を打ち立て
ベイズ推定の手法開発とビームラインへの実装
今後の展開～スパコンの活用に向けて～• マルチモーダル計測のベイズ統合や深層学習の画像処理にスパコンの活用を検討中