日本結晶学会誌 62，35-42（2020）﻿

特集

結晶学と情報学の融合

計測インフォマティクスとデータベースの統合による客観・高速結晶構造解析（国研）物質・材料研究機構 統合型材料開発・情報基盤部門

石井真史 , 上杉文彦
㈱リガク 小澤哲也

Masashi ISHII, Fumihiko UESUGI and Tetsuya OZAWA: Objective and Rapid Crystal
Structure Analysis by Integration of Measurement Informatics and Database
Along with the advancement of measurement technologies, a large amount of experimental
crystallographic data can be obtained easily, so that objective and rapid analysis suitable for batchprocess is strongly required. This article introduces recent research on objective and rapid analysis
of crystal structure using X-rays or electron beams. For one-dimensional X-ray diffraction pattern,
non-negative linear regression（NNLS）using diffraction patterns provided by public database hasachieved more objective and faster analysis than conventional manual works. With regard to twodimensional electron and X-ray diffraction, good objective and rapid analysis was realized for several
types of materials by using artificial intelligence（AI）based on convolutional neural network. On theother hand, the sparsity inherent in the diffraction pattern was found to cause a lack of information,and universal applicability of material property prediction using AI that depends on training data is still
open to question. However, the fact that AI itself has the potential ability to solve complex images, a
breakthrough technology for universal two-dimensional objective and rapid analysis might be foundin progressing research.
とは，これらの問題を深刻化している．コンビナトリアル

1．はじめにな手法 3）による多様な試料の生成→高速時分割測定→解X 線は発見当初，可視光用の回折格子に当てても干渉析→大量データの数理的処理（マテリアルズ・インフォ

縞を示さないことから，未知の光という意味で X 線と名マティクス 4））の流れは，途中のボトルネックである 解付けられたことは有名であるが，結晶からの回折が確認

析 の客観性の保証と高速化への期待を強くしている．

されたラウエの実験以来，波長が原子レベルの光として

ここでは，この期待に対して既知の関連データを最大限

1）その後ブラッグにより結晶活用する方法（以下，「客観・高速解析」という）を紹介

2）次第に複雑な結晶構造が明らするとともに，実例を 2 つ述べる．1 つ目は，公知情報を電磁波の一種と認知された．
構造解析への道が引かれ，かになっていった．こうして確立した X 線回折は，現在さ使ったアプローチ，2 つ目はシミュレーションによる網

まざまな分野で合成物質の素性を知るために最初に行う

羅的なデータを使う人工知能によるアプローチである．

実験の 1 つとなっている．その汎用性の高さをここで改め

ここで人工知能は，回折の特徴量（一般性や法則性）て述べる必要もなかろうが，他方，世の中に存在する一般の線形代数的なパラメ ー タ群への繰込みと考えれば，的な材料は混合物が大多数であり，さらに各成分に結晶「知能」の名のとおり，回折パターンに関する知識の集

欠陥など不完全因子が入ることから，その解析は教科書まりと考えて良く，ユーザーの要求に対して，必要な情どおりにいくわけではない．日々の解析の現場ではこれ報を提供する意味でデータベースと等価と考えられる．

らの事実を反映して，以下のような切実な声がある．

したがって，ここで述べる 2 つのアプローチは，機械に・複数の材料や相が混在する系では，一見しただけではよる知識基盤という形で将来統合されると考えている．

回折ピークがどの材料に帰属するかわからない・回折ピークが多くて，解析に長時間かかる
・ほかの解析結果がより良い可能性を否定できない
・解析が終わったら解釈がつかないピークが残ったが，処置がわからない
さらに検出器の高性能化によりデータ量が多くなったこ
日本結晶学会誌 第 62 巻 第 1 号（2020）

2．公知情報を使ったアプローチ
2.1 従来の解析法
まず従来の解析の例を示す． 図 1 は NIST（National
Institute of Standard and Technology）のセメント標準試料（SRM 2686a）の回折パターンとその旧来の解析結果で35

石井真史 , 上杉文彦，小澤哲也

図2

図1

従来法による標準セメント（SRM 2686a）の解析．
（Conventional analysis of a standard cement sample,
SRM 2686a.）

ある．セメント（クリンカー）の原料は大きく分けて Alite

デ ー タベ ースとNNLSによる客観・ 高速解析法．
（Objective and rapid analysis using database and
NNLS.）

ならば，ライブラリのデータ群（基底関数）を x ，成分比を a ，計測データをY とすれば
4

4

obs

（1）


x ⋅ a = Yobs

（C3S），Belite（ C2S），Aluminate（C3A），Ferrite（C4AF）のの a（ここで a ＞ 0）を求める線形回帰の問題に帰結でき

四成分である（本論文では，これを「主要四成分」と呼る．この問題を解く方法としては，NNLS 以外の方法，例

ぶ）．これらは水和速度，強さ，水和熱，化学的抵抗性，

えば特異値分解（SVD，Singular Value Decomposition）と乾燥収縮性状などに異なる特徴をもつため，セメントのいった，誤差二乗（フロベニウスノルム）を最小にする成

5）
さらにこれ
用途に従って混合比を調整する必要がある．

7）
この手法は特異値分を抽出する近似解法も考えられる．

らの主要四成分は作製条件によって結晶性に差が生じ，が小さいものを 0 とすれば，基本的に主成分回帰（PCR，

同種の成分に属していても厳密には異なる回折パターン

Principal Component Regression） と等価である．SVD やをもつ．さらに主要成分以外にもセメントの産地固有の

PCR のように分散最大を基準にした座標変換による成鉱物が混入し，また最近のエコセメントでは，産業廃棄分特定は，主成分を決定する際に安定解をもたらす点で物，スラグ，灰などが混ぜ込んであり，それら微量成分の

8）
一方で，同じ
優れており，応用例も多く示されている．

回折も当然混ざってくる．こうした複雑な成分をもつセ

材料でも生成法の違いによる結晶性のわずかな差を有メントの X 線回折パターンから，混合成分を手軽に決定意と捉え，また微小成分を含めて全混合成分を客観解析することへの期待がある．ここで，前節で述べた解析現する今回のタスクにおいては，主成分を縮退させる SVD

場の声を，実例をもとに掘り下げてみる．図 1 の赤線はや PCR より NNLS がより適していると思われる．このよ

X 線回折のエキスパートが数時間かけてフィッティング

うに，最良の回帰のアルゴリズムをどのように定めるかを行った結果である．この解析時間が示すとおり，セメは，本来は X 線検出器の物理的な特徴（量子ノイズがポント用にプレスクリーニングした物質（90 種）から 5 つ

アソン分布であるなど 9））も含めて考察する必要がある（主要四成分＋不純物一成分）の候補を選び出し，計算が，その詳細な議論は紙数の都合，他所で行うことにし，により結晶パラメータを決定する作業は容易ではなく，数理的一般論として客観性と高速性を議論する．

結果の一意性も保証されない．しかし黒線の実測結果か

4

4

今回の NNLS は，90 の基底関数を使 っ て観測デ ー タ

ら求まる残差二乗和（図 1 上）は 5.0 × 10−6 であることかの全 6001 点（2θ の範囲：10〜70 度

ら，一般的には信頼に値するものと認知される．

回帰する 6001 × 90 のマトリクス演算となるが，最近で2.2 公知情報を使った客観・高速解析

はごく普通のノートパソコンで解いても一秒とかからな

2.2.1 高速解析

い．プログラムは MatLab による検証を行いつつ Python

0.01 度ステップ）をこれに対して，われわれは図 2 に示す方法により客観・で自作した．得られた結果が図 3 の青線である．黒線は高速解析を行った．上記の従来法と同じ 90 種のセメン

図 2 の実測結果を再掲した．残差二乗和は 2.0 × 10−5 とト成分について，X 線回折ライブラリを公知情報から作なり（図 3 上）従来法の 4 倍程度に悪化したが，圧倒的な成する．これらを基底関数とみなして，実測データを非解析速度の高速化は，セメントの成分解析に要求される

6） を
負最小二乗法（NNLS，Non-Negative Least Square）

解析精度を考えると，本手法が十分実用的な手法となる使って線形回帰を行う．このタスクを数学的に書き下す根拠となる．

36

日本結晶学会誌 第 62 巻 第 1 号（2020）計測インフォマティクスとデータベースの統合による客観・高速結晶構造解析

図3

提案手法による標準セメント（SRM 2686a）の解析．
（ Proposed analysis of a standard cement sample,
SRM 2686a）

図4

表1

主要四成分と微小成分のフ ィ ッ テ ィ ングにおいて使用した基底関数の数．
（Number of Major fourcomponent and minor component used for fitting.）従
来法と提案法の比較性を示すためには，これらの 17 の微小成分の内から，数

従来法（人手）提案手法（NNLS）

主要四成分
4
19

微小成分
1
17

重要度（imp）による微小成分の確からしさの評
価．
（ Most probable minor component obtained from aimportance（imp）defined by equation（2）.）

理的に最も確からしいものとしてペリクレースを選び取るアルゴリズムの導入と実証実験が必要になる．以下に
図 2 で提案した客観解析に確からしさをくわえて微小成分を特定する手法を述べる．
2.2.3 客観解析における確からしさの付与
ここで確からしさの指標として，重要度 imp を導入する．式（1）において，あるライブラリ成分 xk を強制

2.2.2 客観解析

的に 0 にして，NNLS を解くことを考える．物理的には次に本手法の客観性について議論をする．本手法では特定の物質 k を候補から外すことを意味し，当然解析解

90 の基底関数 x ，言い換えると図 2 のコンクリートスペ

ではその成分比 ak は 0 になる．すべての x を使用した場

クトルライブラリを使って計測データを NNLS で回帰し合の通常の NNLS の残差二乗和（RSS ，Residual Sum of

た．このことは，可能性がある成分候補は回帰係数（式Squares）を RSSfull とし，成分 k を強制的に 0 にした場合の（1）における a の成分）の大小はあるがすべて考慮され

RSS を RSSk ＝ 0 とする．ここで成分 k の imp を4

4ることを意味する．この人為的な意図を伴わない数理的な処理は，従来の人手において材料候補を恣意的に 4 つに事前に絞り込んだ場合と大きく異なる．実際，従来法

imp =RSSk =0 − RSS full
RSS full（2）と提案手法で得られた主要四成分と微小成分の数を表 1と定義する．すなわち，成分 k がなかった場合にどの程にまとめると，その違いは明確である．

度回帰の精度が下がるかを，その成分の重要度として指本研究の目的に照らしてこの結果を検証するならば，標化したことになる．

残念ながら解析前に材料を選んだ従来法では客観的にimp を全成分に対して計算して，大きい順に上位 5 位

材料を選別したとは言い難い．一方で，確かに提案手法

をプロットしたものを図 4 に示す．この図から明らかなでは数理的に可能性がある成分はすべて示されるが，逆とおりペリクレースの imp が最も高く，この指標を導入に絞り切れていないことは直観的に見てとれる．試料とすることによ っ て，恣意的な材料の選択をすることなして用いた NIST の SRM 2686a のデータシートによれば，く，公知情報から微小成分が特定可能であることがわか

微小成分は少なくとも 3 種入っているとされるが，微小る．一方で，NIST のデータシートで 1％以下のアルカリ成分の成分比はペリクレース（Periclase）以外のアルカ

硫酸塩成分，アフチタライト（Aphthitalite）とアーカナ

リ硫酸塩は，1％以下とされているため，一般的な X 線回イト（Arcanite）は図 4 の材料リストになく，imp では特折では十分検出できないと予想される．そのような背景

定できなかった．この点では従来法に対する優位性は得から考えても，17 の微小成分の混入を認めるのは物理的られなかったが，図 1 で議論したとおり，これらを考慮に無理があろう．こうした状況を考えると本手法の客観しなくても残差二乗和 5.0 × 10−6 以内で説明可能な測定

日本結晶学会誌 第 62 巻 第 1 号（2020）37石井真史 , 上杉文彦，小澤哲也

結果であることを考えると，測定法固有の検出限界とし理論として体系化された．このフローを人工知能が NNてほぼ妥当な結論と考えている．imp は主要四成分に対のパラメータセット内に折り込むことができれば，原理しても適用することは可能である．おおむね各成分 imp

的には人手による解析は不要になり，2 で述べた公知情が顕著に高いものを 1〜2 に絞り込むことが可能で，表 1

報を含めたすべてが人工知能の中に集約されることにの 19 の主要四成分から，詳細解析の出発点として客観なる．このことは，これまで構築してきたデータベース

的に確からしい成分を決定することが可能である．

が，人工知能に置き換わることを示している．ここでは2.2.4 公知情報を使ったアプローチのまとめ

人工知能によるデータベース AI-DB と呼ぶことにする．

ここでは典型的な工業材料であるセメントを対象に，多次元データの客観・高速分析をもたらす AI-DB 実現

いわゆる「先人の知恵」とも言えるデータベースを活用の可能性の検討は X 線回折に限らず，結晶構造解析にする方法を述べた．公知情報を使 っ た観測デ ー タの回

関して同様の問題を抱える電子線回折についても進めて帰は，解析の任意性を避けられること，関連データの中いるので，合わせて紹介しておく．

での自身の結果の位置づけが明確になることなど，デー

3.2 人工知能を使った客観・高速解析

タ駆動のリソースとして必要な統合データの作成モデル

3.2.1 電子線回折パターンからの結晶構造分類の 1 つになると期待される．

3．人工知能を使ったアプローチ
3.1 「順方向解析」から「逆方向解析」へ

最近まで透過型電子顕微鏡（ TEM ，Transmission
Electron Microscope）を使った実験における実像と電子
線回折パターンのデータセットは，たかだか数十枚程度であった．その中から，見栄えのする画像や想定され2 章でも述べたとおり，従来の混合物の分析においてる結果に近い結果を主観的に選択して解析を行うことは，それらしいスペクトルを直観的に選び出し，シミュは珍しくなかった．すなわち前述の X 線回折の場合と同レーションを繰り返すことによって，測定結果によく合様，従来の方法は必ずしも客観解析とは言い難いものでうようにさまざまなパラメータを調整するのが定石でああった．

る．これを本論文では，「順方向解析」と呼ぶことにする．

しかしながら，近年 TEM で取得できるデータの質とここで少し目を転じて世の中の科学技術の動向を考量は飛躍的に増加している．検出器の素子は急速に高精えると，「人工知能」は外せないキーワードであろう．

細化するとともに，それを制御するコンピュータの処理

ニューラルネットワーク（NN，Neural Network）の構築

速度は高速化し，ストレ ー ジも大容量化してきているは，後述のとおり特別な知識がなくても簡単にでき，あためである．このような技術革新に後押しされ，走査透とは入出力インターフェイスをつければ，画像認識はす

過形電子顕微鏡（STEM ，Scanning Transmission Electron

ぐにできる．人工知能の使い方はきわめて単純で，多くMicroscope）像の取得と同時に回折パターンを取得するの教師データと正解データを読み込むことで，その対応

10,11）
この手法を使うと数十手法も一般的になってきた．

が正しくつけられるように NN のパラメータを最適化す

秒から数分の間に数百〜数万枚のデータが取得できる．

る．その後にテストデータのみ入力されれば，正解を予このような状況においては，人間がすべてのデータを確測可能というものである．

認することは難しく，取得できたデータを高速に解析す

この考えをそのまま二次元計測に適用することは，当る手段を考えなくてはならない．

然思いつく．例えば多くの二次元 X 線回折パターンを教

一方，最近は機械学習用のプラットフォームの利用環

師データとして，それに対応する結晶構造を正解データ

境が整い，例えば画像識別においては事前学習済みのとすれば，学習済みの人工知能は回折パターンから，結Convolutional Neural Network（CNN）である VGG12）など晶構造を直接予測することができるであろう．ここで指は誰にでも手軽に利用でき，各分野で目覚ましい成果を摘したいことは，前章の一次元の実験から一歩進んで多上げている．成功事例のほとんどは，動物や車，人など

次元化となること，また従来の方法が「順方向の解析」

が映り込んでいる情報量がきわめて多い場合の画像認識であるのに対して「逆方向の解析」と位置付けられる点である．一方，ここで議論する回折パターンは少数の回である．

折スポットで構成されるため，一般的な画像より情報が学習済みの人工知能は，本論文のテーマである客観性

疎（スパース）であるため，十分な予測ができない可能を保証するとともに，高速に結晶構造を予測することが性がある．そこでまず，スパースな回折パターンに対すできる．ここでの NN の役割は，多くの実験データからる CNN の能力を，結晶構造の分類問題として検証した．

正解を導くのに必要な特徴量を見出し，その特徴量を正CNNのライブラリとして Google社の提供する解に回帰すること，と書き下すことができる．1 章で述べ

TensorFlow13）とオープンソースの Keras14）を用い，Python

たとおり，ラウエは回折スポットが結晶の特徴量であるで結晶構造分類プログラムを自作した．ハードウェアはことを見出し，これがブラッグらによって結晶構造解析

一般に流通しているパーソナルコンピュータと外部接続

38

日本結晶学会誌 第 62 巻 第 1 号（2020）計測インフォマティクスとデータベースの統合による客観・高速結晶構造解析

図5

CNN による結晶構造分類器．
（ Crystal structure classifier by using CNN.）された GPU（Graphics Processing Unit）を用いた．GPU は
もともと画像処理のための演算装置で，画像処理で使用するアフィン変換などの演算に特化した回路が組まれている．CNN ではアフィン変換を多用するため，GPU を使用することで計算速度の向上が図れる．最近はより汎用の GPU（GPGPU，General-Purpose computing on Graphics
Processing Units）が一般化してきている．今回使用した
GPU は Nvidia 社の Tesla P100 である．
構成した CNN は，二次元画像（225 × 225 pixel）の情報を圧縮していく畳み込み層（コンボリューション層とプーリング層を組み合わせたもの）と，その結果得られた情報を一次元に変換して圧縮していく全結合層とで構成される．コンボリューション層（図中 conv. 層）では

図6

予測対象の結晶構造とベンチマーク（GaAs）との対応．
（Crystal structures as prediction target, and theircorrelation with a benchmark structure（GaAs）.）

表2

結晶分類実験のスキーム．
（ Experimental scheme forcrystal structure classification.）

ある面内分布をもったフィルタと入力画像との畳み込みを行う．この面内分布が特徴に相当し，結局フィルタの特徴をもつ画像部分が強調されて出力される．プーリ
ング層は，特徴の空間的な揺らぎに対するロバスト性を確保する働きをしており，特定の入力に左右されない特徴の一般化とともに次元圧縮の役を果たしている．フィルタの面内分布はランダムから始められるが，学習が進
むにつれて，必要としている特徴を反映するように整えられていく．この畳み込み層を多層にすることで，特徴はさらに圧縮され最終的な結晶分類出力のためのパラメータとなる．今回は，図 5 に示すとおり畳み込み層

結晶数24（上記＋ 2）
6（上記＋ 2）試料
GaAs
TiO（A）2Ge
InAs
TiO（R）
2
SiO2

結晶構造
閃亜鉛鉱
（基準）
アナターゼ
異なる結晶系
ダイヤモンド
類似構造
閃亜鉛鉱
ルチル
多様な構造
クリストバライトは 3 段とした．その後 3 段の全結合層により，二次元画し，次に難易度を上げるために結晶系が同じ 2 種（ダイ

像は一次元デ ー タに圧縮され最終的には分類したい数

ヤモンド構造と閃亜鉛鉱）を追加し，最後に汎化に向けの出力に全情報が集約される（ 今回は後述する 2 ，4，6て 2 種の新たな構造を加えた（ルチルとクリストバライの三種）．全結合層には過学習を防ぐためのドロップア

ト）．このスキームに従って最大 6 種類まで分類対象を

ウト層を 1 層設けた．最適化には adam（Adaptive moment

増やすことで予測精度（Accuracy）の変化から人工知能

estimation）を用い，学習の評価には交差エントロピー誤の能力を評価した．教師データおよびテストデータとな差（cross entropy）を用いた．

る回折パターン，各 200 枚はシミュレータ SingleCrystal

今回の三種の実験の狙いとスキームを図 6 および表 2に示す．分類対象として，まず閃亜鉛鉱構造の GaAs を（CrystalMaker Software Limited）を用いて，ランダムな方
位について作成した．

ベンチマークとして，まったく構造が異なり分類が容易

図 7 は結晶数を 2，4 ，6 と変化させた場合の学習時とと予想される結晶構造（アナターゼ）を取り上げて実験

検証時（Validation と表示）の精度と損失である．前者は日本結晶学会誌 第 62 巻 第 1 号（2020）39

石井真史 , 上杉文彦，小澤哲也

図 7 結晶数を 2，4，6 とした場合の学習時と検証時の精度と損失．
（Accuracy and loss during learning and validation fortarget crystals of 2, 4, and 6.）
正解に近いほど 1 に近くなり，後者はどれくらい正解と離れているかを表す．横軸は学習数（エポック）を表している．いずれの結晶数でも，Accuracy を見ると学習時と検証時で差はなく，過学習に陥っていないことがわかる．結晶の数を増やしていくにつれて精度は少しずつ下がっていき，損失は増加する．結晶数 4 の実験結果では，
ベンチマークである結晶数 2 の実験で 1 に近かった精度
が，0.8 近くに一挙に下が っ ている．これは想定どおり
GaAs や InAs ，Ge の回折パターンが似ていることに起因すると考えられる．実際これらの材料の代表的な三方位
［001］
［011］
［111］電子線回折パターンを図 8 に示す．Geについては，禁制のために［001］でパターンに明確な違いが見られるが，GaAs と InAs については，分類に際してスポットの間隔を理解する，ほかの材料とは本質的に違った学習が必要になると考えられる．CNN の場合，特徴量を引き出すために揺らぎを許容する操作（マックスプーリング）が加わっているため，この間隔の理解を妨

図8

Ge，GaAs ，InAs の［001］，［011］，［111］入射の電子線回折パターン．
（ Electron diffraction patterns of［001］,［011］, and［111］for Ge, GaAs and InAs.）

げていると考えられる．構造に多様性をもたせた結晶数6 の実験結果では精度・損失とも収束が遅く，図の横軸類は 0.8 程度の精度で可能であることがわかる．特に異で示すとおり，学習のエポック数をほかの実験の 2.5 倍なる結晶数 4 の実験からは，人による判断が難しい場合の 100 まで増やしている．結晶数 4 の実験結果と比較すについても，ある程度の客観評価ができていることを示

ると，精度の悪化は思いのほか進んでおらず，ほぼ 0.8 を唆している．一方で，結晶数 4〜6 の精度の悪化に比べて維持している．

結晶数 2〜4 の悪化が著しかったことから，類似なものの以上の実験から，スパースな回折パターンからでも分40

判別能力が不足しており，教師データの工夫など情報の日本結晶学会誌 第 62 巻 第 1 号（2020）計測インフォマティクスとデータベースの統合による客観・高速結晶構造解析

図9

Δτ に対する学習済み人工知能の認識率．
（ Recognition rate of a learning artificial intelligence with respect to Δτ.）正解の τ の範囲はそれぞれ（a）0 〜 30 °，（b）30 〜 60 °，（c）60 〜 90 °とした．破線は 256 階調による学習結果，
実線は実数による学習結果を示す．

補完の必要性を示唆している．

ある．ここで図 9（a）〜（c）は正解の τ の範囲をそれぞれ

3.2.2 X 線回折パターンからの結晶構造回帰0〜30 °，30〜60 °，60〜90 °とし，単結晶に近いものから

X 線回折パターンの二次元検出器によるデータ取得は，多結晶に近いものまで三段階に分けて評価している．い2000年の CCD カメラの低雑音化，高集積化，高速化，広ずれの結果でも，Δτ が十分大きければ，認識率 100 ％ に

ダイナミックレンジ化などの技術革新を境に急速に普及なるが，単結晶に近いほど小さな Δτ で 100 ％の認識率に15）
時間軸と空間軸を含めた多次元分析へ可能性が広し，達しており，予測精度が高いことがわかる．この理由は，がった．電子線の場合と同様に，多次元化に伴い客観・

図 9（a）〜（c）の挿入図を見ればわかるとおり，単結晶に

高速解析に対する要望が増加している．2章で議論した一近いほど回折パターンがスポットになり，τ による違いが次元回折パターンの回帰問題は，二次元ではさらに複雑

明確なためと考えられる．逆に，ほぼ同心円状の多結晶化し，もはや公知情報を使った NNLSで解くことは不可能の回折パターンにおける τ の違いは見分けにくく，実際になる．そこでわれわれはより多くの情報を内包できる

図9
（b）
と図9
（c）
の挿入図の違いを人の目で判断すること

人工知能を使った客観・高速解析を検討している．一次はほぼできない．逆に考えると，こういった人の目で判別

ビームが異なるとはいえ，人工知能の構造や構築のフローが難しくなった場合であっても，Δτ＝0.5°程度の精度で，は 3.2.1の電子線回折パターンの場合とよく似ている．こ人工知能がτを100％予測できることは，少なくとも人以

こでは，議論をさらに一歩進めるために，分類ではなく回上の能力で客観的な回帰が可能であることを示している．

帰の問題から人工知能の能力評価と展望を述べる．

3.3 人工知能を使ったアプローチのまとめ

本節における人工知能のタスクとして「二次元 X 線回

これまで示したデータは，多次元の結晶構造解析に関折パターンから結晶の不完全性を予測する」を設定し，係する分類や回帰の人工知能の能力が理解できる反面，解析対象としてエンスタタイト（Enstatite）（001）を選び，・回折パターンにおける情報不足

結晶配向度を予測する．結晶配向度 τ を［001］方向を・分析対象の汎化

0 °としたときの結晶方位のばらつき範囲と定義する．例が課題として残っている．

えば τ ＝ 10 °であれば［001］から 10 °の範囲内に方位が1 つ目の課題「情報不足」に関しては 3.2.1 の分類問題分散した結晶があることを意味する．したがって，τ ＝ 0°

における同種の結晶系の判別，3.2.2 回帰問題におけるであれば単結晶，τ ＝ 90°であれば多結晶となる．今回の多結晶の配向度の推測精度によ っ て，見ることができタスクでは，τ を 0〜90°まで（単結晶から多結晶まで）のた．情報量を増す観点では，今回使用したパターン画像

エンスタタイトの X 線回折パターンをシミュレータで計は CCD カメラの利用を想定して 256 階調としたが，これ算・可視化し，それを教師データとして学ばせた後，教をシミュレーションで得られる実数をそのまま使えば，師データ以外の任意の τ の X 線回折パターンを予測させ

図 9 の実線で示すとおり，特に小さな Δτ で予測精度は向る．構築した CNN は，二次元入力画像を 350 × 350 pixel

上する．予測精度の律速要素が，人工知能の能力ではなにしたものの，基本的には図 5 と同じ三段の畳み込み層

く情報不足に帰結された中で客観性を増すためには，ほをもち，全結合層で τ の値を出力するように設定していかの測定結果との統合解析など，ブラッグの理論によりる．ここでは結果の定量評価のため，認識率を Ntotal/N ＜ Δτ

集約されたデータ（回折スポット）からの情報抽出に限と定義した．ここで Ntotal は予測全数，正解に対して許容

らず，多次元データからの情報抽出に向かうことは問題

誤差 Δτ 以内の予測ができた数を N ＜ Δτ とした．

解決への方向付けの 1 つであろう．

図 9 破線は Δτ に対する学習済み人工知能の認識率で日本結晶学会誌 第 62 巻 第 1 号（2020）

もう 1 つの課題「汎化」に関しては，人工知能の一般的41

石井真史 , 上杉文彦，小澤哲也

課題としてとらえられる．例えば，数百，数千の結晶に対して識別を行うのに必要な学習量の多さ，人工知能の複雑さは容易に想像がつく．今回は，分類問題において6 種の単相結晶，回帰問題において 1 種の結晶しか扱っておらず，逆方向解析を使った客観・高速解析の限られた例の提示と，かろうじて AI-DB の原理検証をしたに過ぎない．学術的な興味としては，これらの限られた系か
らの特徴量抽出とその別な結晶構造への転移学習はあり得るが，完全な外挿にはならない．結晶構造分類に引き続く特定構造での結晶パラメータの回帰といったシー
ケンシャル処理を想定した人工知能のタンデム構造，あるいは理論自体を理解して処理ができる一般性の内包が，人工知能による客観・高速解析に求められる課題と言える．挑戦的な技術としてオントロジーのような概念の体系化やそのグラフ構造の学習 16）など，より進んだ
NN 周辺の技術強化が有効になると考えられる．

4．まとめ
客観・高速分析を，一次元において非負最小二乗回帰で示すとともに，二次元への拡張を人工知能を使って試みた．本稿では，検出器や計測技術の発展が著しい X 線
および電子線による回折を使 っ た結晶構造解析について，最近の研究例を紹介した．一次元の X 線回折については，データベースなど公知情報を使った回折パターンの回帰により，解析に数時間を要し，かつ結果の一意性に課題がある従来の人手による解析に対して，秒レベルの優れた客観・高速解析が実現された．二次元の電子線・X 線回折については，人工知能を使うことで，限られた種類のターゲットに対しては良好な客観・高速解析が実現された．一方で，回折パターン固有のスパース性
は情報不足の原因になっていることを示した．また，あらゆる材料に適用できる汎化性の実現に十分な方策が見出されていない状況を示した．人工知能自体は，複雑なものを処理できる潜在能力があることを考えると，ブレークスルーとなる技術の創出は可能であると考える．
すなわち，解析理論など，概念を含んだ情報を人工知能に内包することにより，汎化性が実現されることは，近未来像として思い描くに足ることであり，研究領域として今後取り組むべき点と思われる．
文献1）S. Stuart: “Nobel Lectures, Physics 1901-1921”, Elsevier
Publishing Company, Amsterdam（1967）.
2）L. Bragg: “The Development of X-ray Analysis”, Dover Publications,
New York（1992）.
3）H. Koinuma, R. Takahashi, M. Lippmaa, S-Y. Jeong, Y. Matsumoto,T. Chikyo and S. Suzuki: “Combinatorial Nanoscience andTechnology for Solid-State Materials, Handbook of advanced
ceramics: materials, applications, processing, and properties, 2ndedition”, Elsevier Academic Press Inc., California（2013）.
424）K. Rajan: Annu. Rev. Matter. Res. 45, 153（2015）.
5）例えば 荒井康夫：“セメントの材料化学”, 大日本図書（2016）.
6）C. L. Lawson and R. J. Hanson: “Solving Least-Squares
Problems”, Upper Saddle River, Society for Industrial and Applied
Mathematics, p.160（1995）.
7）C. J. Gilmore, G. Barr and J. Paisley: J. Appl. Cryst. 37, 231（2004）.
8）G. Barr, W. Dong and C. J. Gilmore: J. Appl. Cryst. 37, 874（2004）.
9）J. Beutel, H. L. Kundel and R. L. Van Metter, eds: “Handbook of
Medical Imaging”, Vol.1. Physics and Psychophysics, SPIE Press,
Washington（2000）.
10）F. Uesugi, A. Hokazono and S. Takeno: Ultramicroscopy 111, 995（2011）, https://doi.org/10.1016/j.ultramic.2011.01.035.
11）F. Uesugi: Ultramicroscopy 135, 80（2013）, https://doi.org/10.1016/
j.ultramic.2013.07.003.
12）K. Simonyan and A. Zisserman: Very Deep Convolutional
Networks for Large-Scale Image Recongnition. arXiv:1409.1556［cs］（September 2014）.
13）Google, https://www.tensorflow.org/
14）François Chollet, https://keras.io/15）石井真史：応用物理 85, 223（2016）.
16）U. Löosch, S. Bloehdorn and A. Rettinger: “The Semantic Web:
Research and Applications”, p.134, Springer（2012）.

プロフィール
石井真史 Masashi ISHII（国研）物質・材料研究機構 材料データプラット
フォームセンター
National Institute for Materials Science, Materials
Data Platform Center〒 305-0044 茨城県つくば市並木 1-1
1-1 Namiki, Tsukuba, Ibaraki 305-0044, Japan
最終学歴：博士（工学）
専門分野：情報工学，計測工学
現在の研究テーマ：データベース構築，セマン
ティックウェブ技術
上杉文彦

Fumihiko UESUGI（国研）物質・材料研究機構 電子顕微鏡ステーション
National Institute for Materials Science,
Transmission electron microscopy station〒 305-0047 茨城県つくば市千現 1-2-1
1-2-1 Sengen, Tsukuba, Ibaraki 305-0047, Japan
最終学歴：博士（理学）
専門分野：物性物理
現在の研究テーマ：透過型電子顕微鏡を用いた測定・解析技術
趣味：熱帯魚（肺魚）の飼育
小澤哲也 Tetsuya OZAWA㈱リガク X 線機器事業部 SBU 粉末・薄膜解析
Rigaku Corporation X-ray Instrument Division SBU:
Powder & Thin Film Analysis〒 196-8666 東京都昭島市松原町 3-9-12
3-9-12 Matsubara-cho, Akishima-shi, Tokyo 1968666, Japan
最終学歴：修士（理学）
専門分野：X 線結晶学
現在の業務：X 線の回折および散乱現象による分析装置の開発

日本結晶学会誌 第 62 巻 第 1 号（2020）