非共鳴 X 線磁気散乱における新規偏光解析手法―可変散乱面法―
大隅寛幸
高田昌樹
要

旨

財団法人高輝度光科学研究センター〒6795198 兵庫県佐用郡三日月町光都 111

財団法人高輝度光科学研究センター〒6795198 兵庫県佐用郡三日月町光都 111

偏光解析装置使用に伴う検出効率の著しい低下の問題を克服するために，アナライザー結晶を使用しない偏光解析手法を考案し，それに必要な入射 X 線の偏光制御を実現する可変散乱面法を開発した。アナライザー結晶による強度損失の問題がないため，新規偏光解析手法の検出効率は極めて高い。また，可変散乱面法の偏光変換効率は100，偏光解消効果は皆無である。Dy で観測された衛星反射が非共鳴 X 線磁気散乱であることを偏光依存性測定により示し，新規偏光解析手法と可変散乱面法の有効性を実証した。

1. はじめに

散乱振幅テンソルの測定には，散乱 X 線の偏光解析が必要である。回折実験における偏光解析では，特定の偏光

非共鳴 X 線磁気散乱は，磁気構造そのものを直接見る

成分のみを測定するためにアナライザー結晶での 90 度散ことができる非常に強力な実験手段である。しかし， X

乱を利用するが，波長が短い X 線での 90 度散乱は著しい

線の磁気散乱断面積は電荷散乱断面積の 10－5 倍以下と極強度損失を伴う。この短波長領域での検出効率の著しい低

めて小さいために，磁気構造を調べる手段としては中性子

下が，第 3 世代高輝度放射光源で非共鳴 X 線磁気散乱実

磁気散乱の補助的な立場に留まっていた。ところが，近年験をする際の最大の問題である。また，元素の吸収端で波の放射光源の高輝度化によって極小の磁気散乱断面積も観長が決まる ATS 散乱や共鳴 X 線磁気散乱などの実験で測可能になり，非共鳴 X 線磁気散乱の有用性が注目されは， 90 度散乱をあたえる面間隔をもつアナライザー結晶

るようになった。中性子の吸収断面積や非干渉性散乱が大を選択することは極めて難しい。さらに，軟 X 線領域できい元素を含む化合物，試料サイズが小さい薄膜や微小結は 90 度散乱をあたえる面間隔が大きくなりすぎるため，

晶などで非共鳴 X 線磁気散乱は真価を発揮すると期待さ

アナライザー結晶を使用した偏光解析は不可能である。

れている。また，軌道磁気モーメント（L）による散乱とこのような困難を克服するために，我々はアナライザー

スピン磁気モーメント（ S ）による散乱とで旋光性が異な結晶を使用しない偏光解析の新手法を考案した。新規偏光ることから，散乱 X 線を偏光解析することにより L と S

解析手法では，アナライザー結晶を使用して特定の偏光成を独立に測定することが可能である。 LS 分離に関して分のみを測定する代わりに，直線偏光入射 X 線の偏光面

は，磁気形状因子を大きな波数まで測定しなくてはならなを回転させ散乱断面積の変化を測定する。この方法では，い中性子磁気散乱よりも非共鳴 X 線磁気散乱の方が圧倒

試料からの散乱 X 線が直接検出器に届くので極めて高い
検出効率が達成できる。また， 90 度散乱という制約がな的に簡便である。
電磁波の基本的な性質のひとつであり非共鳴 X 線磁気散乱でも重要な役割を果たす偏光であるが，通常の X 線

くなるので，あらゆる波長の X 線で偏光解析することが可能になる。

回折実験においては単なる補正因子としてしか考慮されな入射 X 線の偏 光面を回転 させる方法 には，アン ジュ

い。その理由は，屈折率が 1 に極めて近い X 線領域では

レ ータ によ る方 法， X 線移 相子 によ る方 法な どがあ る（その差は僅か 10－5～ 10－6 程度），旋光性や円二色性などが，それぞれ改造規模，偏光変換効率などに問題がある。

の偏光の効果が非常に小さいためである。しかし， X 線

回折実験における偏光の定義は散乱面を基準としているののエネルギーを原子の吸収端に合わせると，共鳴効果によで，入射 X 線が水平直線偏光のままでも散乱面を傾斜さり旋光性や円二色性が増大され観測可能になってくる。こせれば s 偏光から p 偏光まで連続的に実現可能である。

の異常旋光分散を利用した回折実験としては，ATS 散乱

そこで我々は，多軸回折計を利用して任意散乱面での回折や共鳴 X 線磁気散乱などが知られている。試料に旋光性実験を可能とする可変散乱面法を開発した。この方法は次がある場合， X 線の散乱振幅は偏光に対するテンソル量のような特徴を有する。

として扱われる。



偏光変換効率が100である。

338 ● 放射光 Nov. 2004 Vol.17 No.6
(C) 2004 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research

実験技術 ■ 非共鳴 X 線磁気散乱における新規偏光解析手法―可変散乱面法―



偏光解消効果が皆無である。

の散乱振幅は ij 成分により表される。ところが，電磁波

光学素子を使用していないのでいかなる波長にも適を与えてやれば，は横波なので入射方向 k と出射方向 k ′次のようにして散乱振幅テンソルを 2 次の正方行列で表

用できる。



ビームライン機器の再構成が不要である（制御ソフ

現することができる。

トの手直しだけ）。
加えて，冷凍機などのアクセサリー使用時にブラインド領域となる部分をうまく避けて使用するような使い方もできる。最近我々は，BL46XU /SPring-8 に設置されている多Fs′s Fs′p

F11 F12 F13(F F )＝(－sin u 0 －cos u)FF FF FF 
p′
s

0

－1

0

21

22

23

31

32

33

p′
p

軸回折計で可変散乱面法を実施できるようにし，それを用 0

いた非共鳴 X 線磁気散乱実験を行っている。傾いた散乱

× －1

面は表面回折の実験などでも使われているが，我々の方法0

sin u 0－cos u(2 )は散乱面を傾けること自体を目的としている点で従来のものとは大きく異なる。本稿では，アナライザー結晶を使用

このとき，散乱断面積は次のように表される。

しない新規偏光解析手法と入射 X 線の偏光面を回転させ

|(

)|

2
Fs′s Fs′pds＝∑pa b†adV a, bFp′s Fp′p

るために開発した可変散乱面法について報告する。

(3 )2. 偏光解析
ここで，a (b ) は入射（散乱） X 線の偏向ベクトル，pa は2.1

散乱振幅テンソル

入射 X 線強度全体に占める偏向ベクトルが a の X 線強度

はじめに，回折実験に便利な座標系を導入する（ Fig. 1の割合である。

参照）。入射 X 線の波数ベクトル k と散乱 X 線の波数ベ2.2から，次のように基底を定義する1)。
クトル k ′

偏光解析装置散乱 X 線の偏光を測定するのには，Fig. 2 に示したよう

e1＝

k＋ k ′,
2k cos u

k ×k ′k－k ′e2 ＝ 2, e3 ＝k sin 2u
2k sin u(1)

な偏光解析装置が使用される。この装置はアナライザー結晶と検出器とから構成され，試料からの散乱 X 線の方向を軸として回転する機構を有する。偏光解析装置では，ア

ここで，2u は散乱角，波数 k は k＝|k|＝|k ′|（弾性散乱）ナライザー結晶での 90 度散乱が検光子の役割をはたす。

が張る散乱面に垂直（平行）な偏である。また， k と k ′トムソン散乱の散乱振幅テンソルは＝－e2 (p ＝k× s /k, p ′＝k ′×s′/k ) と光ベクトルを s ＝s ′定義する2)。試料の結晶方位は，散乱ベクトルとそのまわりの回転角（アジマス角 C）を指定すると定まる。
一般に，散乱振幅は二階テンソル Fij (i, j＝1, 2, 3) であり，入射 X 線の j 偏光成分から散乱 X 線の i 偏光成分へ

Fig. 1The standard co-ordinate system, after Blume and Gibbs2).
) is the photon momentum and s(s′) and p(p′) are thek(k′polarization of the incident (scattered) photon. s(p) polarization is perpendicular (parallel) to the scattering plane and2u is the scattering angle. The ei's deˆne a basis for the
diŠraction experiment.

Fig. 2

Schematic view of the polarization analyzer. A re‰ection
scattering at 2u＝90°is utilized to eliminate the p-polarizedcomponent of incoming x-rays. The analyzer crystal and thedetector rotate together around the axis pointing k direction.

放射光 Nov. 2004 Vol.17 No.6 ● 339

Fs′s Fs′p

F

0

(F F )＝( 0 F cos 2u)
p′
s

(4)

p′
p

偏光解析の新しい手法を考案した。この方法では，試料からの散乱 X 線が直接検出器に届くので，無駄な強度損失がなく極めて高い検出効率が実現される。さらに， 90 度と表され，散乱角が 90 度になると p 偏光から p ′偏光への散乱の制約がないため，軟 X 線領域を含むあらゆる波長

散乱振幅が零となる。これにより， 90 度散乱は s 偏光成

域の X 線回折実験で偏光解析することが可能になる。

分を取り出す検光子として機能するのである。試料からの偏光解析の新手法では，散乱断面積が入射 X 線の偏光

散乱 X 線の偏光解析は，偏光解析装置を散乱 X 線の方向に依存することに着目し，入射 X 線の偏光面を回転させを軸として回転させることにより達成される。

それに伴う散乱断面積の変化を測定する。偏光ベクトルがs cos c ＋p sin c で表される入射 X 線に対する散乱断面積2.3

偏光解析装置の問題点

は次のように書き表すことができる。

偏光解析装置の検光子としての性能は，アナライザー結晶での散乱角（消光比）と散乱強度（反射率）で特徴付け

ds 1＝ (|Fss|2＋|Fsp|2＋|Fps|2＋|Fpp|2)
dV 2られる。消光比が最大となる波長を選択できる非共鳴 X
線磁気散乱実験では，入射 X 線に s 偏光（ ps＝1）または＋

p 偏光（ pp ＝ 1 ）の直線偏光を使用し，試料からの散乱 X

1(|Fss|2－|Fsp|2＋|Fps|2－|Fpp|2)
2

× 1＋tan2 a cos (2c＋a)線を偏光解析することで，任意の散乱チャネル（s→s′, s→p ′）の散乱断面積を互いに独立に測定で, p→s′, p→p′

tan a＝－

きる。ところが， 90 度散乱の条件が満たせない波長を使Fss F sp＋ F ss Fsp＋Fps F 
pp＋ F ps Fpp|Fss|2－|Fsp|2＋|Fps|2－|Fpp|2

(5)
(6 )

用した場合には，消光比が低下し散乱 X 線の p 偏光成分
を完全には除去できず散乱断面積の独立測定ができなくな

散乱断面積を最大にする偏光ベクトルが s 偏光から大きる。ATS 散乱や共鳴 X 線磁気散乱など元素の吸収端で波く傾くほど（a の値が大きいほど），散乱振幅テンソルの長が決まる実験では，消光比が大きくなるアナライザー結

非対角項の効果が大きいことを意味する。トムソン散乱の晶を選択することに多大の努力を払うが，散乱角を 90 度場合は，式(4)に示した散乱振幅テンソルから a が必ず零にすることは極めて難しい。さらに， 90 度散乱が実現でになることがわかる。したがって，散乱断面積を最大にすきる波長はアナライザー結晶の面間隔に依存するため上限

る偏光ベクトルの方向（a の値）を調べることで，散乱のがあり，軟 X 線領域では 90 度散乱による偏光解析は原理

起源がトムソン散乱であるか否かを簡単に判別できる。散的に不可能である。

乱振幅テンソルの各要素は，実験により得た散乱断面積のX 線領域の偏光の効果は非常に小さいので，偏光解析

偏光依存性を式(5 )で解析して得たベースライン振幅

装置の反射率は測定の感度を左右する重要な要素である。

位相の各値を利用して決定される。必要に応じてアジマス

アナライザー結晶の反射率を最大にするためには，最強反角 C を変えた測定を組み合わせることで，散乱振幅テン

射を 90 度散乱にすればよいが，そのような反射の面間隔ソルを解くのに必要なだけの連立方程式を得ることができは大きいため X 線の波長は長くなる。ところが，第 3 世る。

代放射光源で高輝度な X 線が使用できるのはもっと短い波長領域であるため，面間隔が小さな反射で 90 度散乱させることになり最強反射に比べ 2 桁以上も反射率が低下してしまう。そのため，偏光解析装置を波長の短い X 線
で使用すると検出効率が著しく低下する。
偏光解析装置を用いて偏光を評価する場合，アナライ
ザー結晶を微小角回転させ積分強度を測定する必要がある。試料の正確な反射強度を知るためには，試料結晶も微小角回転させ両結晶の回転角で 2 重積分した積分強度を測定しなくてはならない。このように，定量的な議論に耐えるデータを得るには多くの測定時間を必要とする。また，試料結晶とアナライザー結晶で回折しているため，分解能関数のデコンボリューションは複雑な作業となる。

2.4

偏光解析の新手法

偏光解析装置の問題の本質は結晶を使用する点にあり，アナライザー結晶の最適化だけでは飛躍的な性能の向上は望めない。そこで我々は，アナライザー結晶を使用しない

340 ● 放射光 Nov. 2004 Vol.17 No.6

Fig. 3

Conceptual diagrams of the variable scattering plane
method. Polarization perpendicular (parallel) to the scattering plane is deˆned as s(p) polarization.

実験技術 ■ 非共鳴 X 線磁気散乱における新規偏光解析手法―可変散乱面法―

Fig. 4

Photographs of the `4S＋2D' six-circle diŠractometer used with (a) c＝0°and (b) c＝－45°.

3. 可変散乱面法
入射 X 線の偏光面を回転させる方法としては， X 線透

4. 非共鳴 X 線磁気散乱実験
可変散乱面法が上手く機能するか確かめるために，希土

過型移相子3) を利用するのが一般的と考えられる。しか類金属 Dy の磁気衛星反射を観測する非共鳴 X 線磁気散し，偏光解析装置という光学素子を外すために，新たな光乱実験を行なった。実験は BL46XU/SPring-8 で行い，20

学素子（新たな変換効率の問題）を導入するのはあまり魅

keV の X 線を使用した。 Dy の結晶構造は六方最密構造

力的とは思われなかった。そこで，光学素子を使わずに入で，磁気モーメントの大きさは自由原子状態で J＝10 (S射 X 線の偏光面を回転させる方法を開発した。

＝5 /2, L＝5 ) である。実験を行なった120 K では，Dy の可変散乱面法の概念図を Fig. 3 に示す。この方法は，ア

磁気モーメントは c 面内で平行に並び c 軸方向に進むに従ンジュレータから得られる水平直線偏光 X 線をそのままい回転する螺旋磁気構造をとっている。その周期が 5.68c

使用し，散乱面の傾斜角 c を可変とすることで，入射 Xであることは既に知られており5)，磁気衛星反射は基本反線の偏光を s 偏光から p 偏光まで自在に変化させること

射の両側0.176cの位置に観測されるはずである。

ができる。散乱面の傾斜角が c の場合，入射 X 線の偏光

Fig. 5 に(008)－ 磁気衛星反射と(008 )基本反射の回折プベクトルは s cos c＋p sin c と表される。この方法によるロファイルを示す。回折強度は蓄積電流が100 mA の場合

偏光変換効率は100，偏光解消効果は皆無である。

の計数率に換算してあるが，衛星反射の測定では 1 点あ散乱面を任意角に傾斜させたるために，4S ＋2D 型 6 軸たり 50 秒積算している。基本反射の裾が大きなバックグ

回折計（試料 4 軸＋検出器 2 軸）を使用した。この回折ラウンドを与えているが，予想通りの位置に衛星反射を観計の軸角計算4)には 3 つの束縛条件が必要で，組み合わせ

測することができた。この衛星反射が間違いなく磁気散乱次第で様々な制御モードが可能である。散乱振幅テンソルであることを示すためには偏光解析をする必要がある。そを決定するためには，散乱面傾斜角 c とアジマス角 C がこで，散乱面傾斜角を変えて同様の測定を繰り返した。

指定できると都合がよい。そこで， 3 つめの束縛条件にFig. 6(a)に衛星反射強度の散乱面傾斜角依存性を示す。

「鉛直な 2 軸がバイセクト」という条件を加えて軸角計算

回折強度は基本反射強度で規格化してあり，散乱面傾斜角

ア ル ゴ リ ズ ム を 作 成 し た 。 回 折 計 の 制 御 は CSS 社 のを変えたことによる散乱に与る試料体積の変化には依存しSPEC を用いて行い，軸角計算時にコールされる関数をない。図中の実線は，螺旋磁気構造（ L /S ＝ 2 ）の場合にオーバーライドする形で「cC ˆxed mode」を実装した。

期待される非共鳴 X 線磁気散乱強度の散乱面傾斜角依存4 軸回折計を制御する場合との違いは，フリーズコマンド

性である6)。実験により得られた散乱面傾斜角依存性は，の引数が c と C の 2 つになった程度しかなく， SPEC のトムソン散乱ではなく非共鳴 X 線磁気散乱により説明さ

使用経験者ならすぐに使いこなせるようになると思われれることから，観測されたのは磁気衛星反射であることがる。「 c C ˆxed mode 」で動作している回折計の写真を確認された。Fig. 6(b)は，この磁気衛星反射強度のアジマ

Fig. 4 に示す。

ス角依存性を示したものである。回折強度は基本反射強度で規格化してある。一般に，非共鳴 X 線磁気散乱（散乱
振幅がテンソル）の場合には，散乱断面積はアジマス角に放射光 Nov. 2004 Vol.17 No.6 ● 341

Fig. 5

Typical proˆles of (a) the (008)－ magnetic satellite re‰ection and (b) the (008) fundamental re‰ection at c＝－60°, T＝120 K.

Fig. 6(a) Inclination angle c and (b) azimuthal angle C dependence of the intensity of the (008)－ satellite re‰ection
normalized by the (008) fundamental re‰ection at T＝120 K. The solid lines represent the result of ˆtting with L(K)/S(K)＝2.

依存する。しかし，磁気構造の螺旋軸と散乱ベクトルが平し，新たに開発した可変散乱面法によりその有効性を実証

行なこの磁気衛星反射の場合には，回折強度にアジマス角することに成功した。新規偏光解析手法では，試料からの依存性が現れずトムソン散乱と区別ができない6)。このよ

散乱 X 線が直接検出器まで届くため極めて高い検出効率

うに，アジマス角依存性から散乱起源を議論する場合にはが達成されている。さらに， 90 度散乱という制約がなく注意が必要で，可能であるならば偏光解析の併用を検討すなったために，あらゆる波長で偏光解析することが可能にべきである。これまで偏光解析は大変時間のかかる測定でなった。非共鳴 X 線磁気散乱と同様に散乱振幅がテンソあったが，可変散乱面法を利用すればアジマス角依存性測ルになっている ATS 散乱や共鳴 X 線磁気散乱でも十分に定と同程度の時間で実施することが可能である。

効果を発揮するものと期待される。今後は，非共鳴 X 線
磁気散乱の特長を活かした微小結晶や薄膜試料の磁気構造

5. まとめ
偏光解析装置使用時に直面する困難を克服するために，
アナライザー結晶を使用しない新規偏光解析手法を考案

342 ● 放射光 Nov. 2004 Vol.17 No.6

解析を中心に研究を進めていきたい。
謝辞
本 研 究 は ， BL46XU の 回 折 計 を 使 用 して 行 わ れ た 。

実験技術 ■ 非共鳴 X 線磁気散乱における新規偏光解析手法―可変散乱面法―

参考文献

ビームライン担当者の水牧仁一朗氏と木村滋氏（JASRI）には，回折計を可変散乱面法に最適化し高速駆動させることにご尽力いただいた。壽榮松宏仁氏（JASRI）にはご助言と激励をいただいた。ここにあらためて感謝申し上げる。放射光実験は， R & D 課題（課題番号 R02B46XU 

0038N, R03A46XU0025N and R03A46XU0039N）として行われた。

1)
2)
3)
4)
5)
6)

M. Blume and D. Gibbs: Phys. Rev. B 37, 1779 (1988).
F. de Bergevin and M. Brunel: Acta Crystallogr. Sect. A 37,
314 (1981).
平野馨一放射光 11, 238 (1998).
H. You: J. Appl. Cryst. 32, 614 (1999).
W. C. Koehler: J. Appl. Phys. 36, 1078 (1965).
H. Ohsumi et al.: Physica B 345, 258 (2004).

なお，本研究は文部科学省科学研究費補助金若手研究(B) No. 15760016の援助を得て行われた。

● 著者紹介 ●
大隅寛幸

高田昌樹

財団法人高輝度光科学研究センター
E-mail: ohsumi＠spring8.or.jp
専門固体物理，X 線回折［略歴］
2000 年 3 月慶應義塾大学大学院理工学
研究 科 博士 課程 修 了， 博 士（ 理学 ）。
2000 年 4 月高エネルギー加速器研究機
構物質構造科学研究所中核的研究機関研究員， 2001 年 4 月より現職。 X 線回折による磁性体の構造物性研究に従事，最近は非共鳴 X 線磁気散乱手法の開発に取り組んでいる。

財団法人高輝度光科学研究センター
E-mail: takatama＠spring8.or.jp
専門放射光構造物性［略歴］
昭和 62 年 広島大学大学院理学研究科
博士課程
昭和62年 名古屋大学助手
平成 9 年 島根大学助教授
平成11年 名古屋大学助教授
平成 14 年 JASRI / SPring-8 客員主席研究員
平成15年 JASRI/SPring-8 主席研究員

Novel polarization analysis techniquefor non-resonant X-ray magnetic scattering―Variable scattering plane method―
Hiroyuki OHSUMI JASRI/SPring-8 Kouto 111, Mikazuki, Sayo, Hyogo 6795198, Japan
Masaki TAKATA JASRI/SPring-8 Kouto 111, Mikazuki, Sayo, Hyogo 6795198, Japan
Abstract A novel polarization analysis technique without using an analyzer crystal has been devised in orderto overcome a considerable reduction of detection e‹ciency due to a polarization analyzer. We have also developed a variable scattering plane method, which can provide arbitrary inclined linear polarization needed by
the novel technique. Quite a high detection e‹ciency was achieved by decommissioning of an analyzer crystal. Concerning the transformation of polarization, the variable scattering plane method works with 100e‹ciency and no depolarization. Polarization dependence measurements have successfully speciˆed that theobserved satellite re‰ection of Dy arises from non-resonant x-ray magnetic scattering, which demonstrates
the eŠectiveness of the novel polarization analysis technique and the variable scattering plane method.

放射光 Nov. 2004 Vol.17 No.6 ● 343