2015年3月12日 第１回 CiRfSEワークショップ

ヘテロダイン走査型トンネル分光（HSTS）の原理と応用

松山英治，○近藤剛弘，大井川治宏，郭東輝，根本承次郎，中村潤児
筑波大学 数理物質系
E. Matsuyama, T. Kondo, H. Oigawa, D. Guo, S. Nemoto, J. Nakamura,
Scientific Reports 4 (2014) 6711

2015年3月12日 第１回 CiRfSEワークショップ

ヘテロダイン走査型トンネル分光（HSTS）の原理と応用
HSTS計測手法は松山技術専門職員のアイデアを基に開発した新しい局所精密分光計測手法です
Acknowledgements:
松山英治技術専門職員

本研究は日本学術振興会科研費奨励研究「光ビートプローブSTMによる局所プラズモン共鳴励起と量子電磁波の観測」（研究代表者：松山 英治、研究期間：平成21年度）および新エネルギー・産業技術総合開発機構（NEDO）/固体高分子形燃料電池実用化推進技術開発/基盤技術開発/カーボンアロイ触媒「カーボンアロイ触媒の最適活性点形成に関する研究」（研究代表者：近藤 剛弘、研究期間：平成22-26年度）の一部として実施されました。

E. Matsuyama, T. Kondo, H. Oigawa, D. Guo, S. Nemoto, J. Nakamura,
Scientific Reports 4 (2014) 6711

テラヘルツ領域の微弱信号をどのように検出するかSignals from space
宇宙からの信号
爆発的星形成銀河（starburst 銀河）
M82の中心数100pc領域における、赤外線から電波に至る波長領域のスペクトルミリ波サブミリ波帯には非常に多様性に富んだ原子・分子の信号が含まれている↑ 画像： Webサイト：ミリ波サブミリ波天文学への招待より
http://www.ioa.s.u-tokyo.ac.jp/~kkohno/wiki/index.php?FrontPage

宇宙からの信号を捕えるアタカマ大型ミリ波サブミリ波干渉計（ALMA: Atacama Large Millimeter/submillimeter Array）
宇宙からのミリ波・サブミリ波の微弱信号を捕える！

水蒸気が少ないチリ・アタカマ砂漠（標高5000 m）

http://www.nict.go.jp/publication/NICT-News/1307/01.html

受信機は周波数ごとに分けて開発されてきた

画像：国立天文台提供

宇宙からの信号を捕えるアタカマ大型ミリ波サブミリ波干渉計（ALMA: Atacama Large Millimeter/submillimeter Array）
無限遠方からの微弱信号を観察する望遠鏡の検出技術を無限小のサブナノ空間を観測する走査トンネル顕微鏡に応用しサブナノ空間のTHz微弱信号を解析する

アイデア：ALMAの超精密受信計測技術をSTMに導入
アルマ電波望遠鏡受信機
バンド4
バンド8
バンド10

画像：国立天文台提供

走査トンネル顕微鏡（STM)目的

ALMA電波望遠鏡の検出技術を走査トンネル顕微鏡（STM）に導入しTHz帯域の微弱信号を原子分解能で検出可能な新しい計測手法を開発すること
Larmor precession

Molecular rotation

Molecular vibration

ALMA電波望遠鏡の受信機の検出原理（１）アンテナで集めた受信信号と局部発振信号をミキサーと呼ばれる非線形素子（SIS接合部分）へ導入（２）ヘテロダイン変換された数GHz〜10GHz程度の低い周波数の信号を既存のマイクロ波技術で増幅して検出信号とする

ln(信号強度）

局部発振信号

ヘテロダインミキシングによるビートダウン
熱ノイズ限界−174 dBm

GHｚ

GHzでは信号をいくらでも増幅可能で検出できる

検出したい信号

THｚ
THzでは信号が微弱だと増幅できず検出できない

周波数

ヘテロダインミキシングによる高周波信号の検出原理
入力信号着目する出力信号

sin ω t
非線形素子
（SIS接合）sin ω t1′′
2cos ωω

差周波シグナル

回路にDC電圧Eとは別に交流信号 sin ω t と sin ω t を入力した場合
sin ω t=′′1差周波成分が現れる！

sin ω tsin ω tsin ω tcos ωωcos ωω線形接合（オーミックな抵抗体など）ではここの項がゼロになるため差周波は現れないcos 2ω tcos 2ω t⋯

STMのトンネル接合は非線形接合部のため適用可能
入力信号

着目する出力信号

STM-Tipsin ω t

1′′2sin ω t

cos ωω

差周波シグナル
トンネル電流は電圧に非線形応答！
占有されている探針の状態密度

空いている試料の状態密度

トンネル（遷移）
確率z

(r)

EeV

 (r) : 障壁高さ（仕事関数）

実験装置
・極低温超高真空走査トンネル顕微鏡

試料・大気中で劈開した高配向性熱分解グラファイト（HOPG)

グラファイト表面上のSTMとSTS測定
400 nm50 nm

STS（走査トンネル分光）（室温） Set point : 100 mV, 300 pA
300

dI/dV (arb.units)

STM
（室温）

250200





150
100
500-1.0↑↓100 mV, 300 pA↑↓100 mV, 300 pA-0.50.00.51.0Sample bias (V)グラファイトのβ-site
炭素が輝点として観測される

100 nm10 nm

HOPGのSTMとSTSが過去の報告と同様に得られていることを示しているグラファイト表面上で測定したI-Vカーブ
Vs = 500 mV, It = 150 pA, 300 K

Set point bias : 250 mV-9Tunnelling current (x10 A)

1.5

250 nm5 nm

1.00.50.0

300 pA
350 pA
400 pA
450 pA
500 pA

-0.5-1.0-1.5-500
Vs = 150 mV, It = 300 pA and 3.9 K

50 pA
100 pA
150 pA
200 pA
250 pA-250

0250

500Sample bias (mV)

サンプルバイアスに対してトンネル電流が非線形の応答をしていることを示している

トンネル電流のフーリエ変換によりヘテロダイン変換を検証
f3x52 x 10-11A/sqrt(Hz)Set-point : 450 pA, 250 mV, HOPG, 300 K

f1

f1 入力信号（周波数固定）

f2

f2 入力信号（周波数をスキャン）

AC component (arb. units)

f1
f3

f2x5

1000

f1
f3x5

800

f3 (Hz)

f2
f2 f1

f3x5
f2

f3x5
f2
f3

0

f1

400
2000-1000

f1-5000500

1000

f2 – f1 (Hz)

x5

1000

600

2000

3000

Frequency(Hz)Frequency (Hz)4000

f3 = f2– f1 を満たす信号（ヘテロダイン差周波信号）が出現することがわかった

周波数を精密に制御した信号を生成できることを示している

トンネル電流のフーリエ変換によりヘテロダイン変換を検証
Set-point : 450 pA, 250 mV, HOPG, 300 K

AC component(arb. arbunits)
Tunneling
AC current (x10units.)f3

2 x 10-11A/sqrt(Hz)f2 f1

0.14x50.12

f3 intensity / f1 intensity-12x5x5x 10x 10x 20x 20

0.10
0.08
0.06
0.04
0.02x 50
0.00
01000

2000

3000

Frequency (Hz)

4000

0510

1520-12

f2 intensity (x1025303540A/sqrt(Hz))

強度を精密に制御した信号を生成できることを示している

新しい超精密分光法：Heterodyne scanningtunneling spectroscopy (HSTS) の原理～f3を励起信号・プローブ信号として用いる～
様々な応用が可能 より詳細は→ Scientific Reports 4 (2014) 6711
例１： f3を微弱信号のプローブ信号として用いて微弱信号を検出
ln(信号強度）

ヘテロダインミキシングによるビートダウン
熱ノイズ限界−174 dBm

GHｚ

GHzでは信号をいくらでも増幅可能で検出できる

f3
検出したい信号

THｚ
THzでは信号が微弱だと増幅できず検出できない

周波数

新しい超精密分光法：Heterodyne scanningtunneling spectroscopy (HSTS) の原理～高精度で情報量の多いSTS計測を実現可能～
例２：走査トンネル分光（STS）計測（局所状態密度の測定）に応用

試料バイアスを変化させ入力信号f1とf2およびビート信号f3の強度をプロットする

Set point: 100 pA, 150 mV
Feedback off
Temp. :3.23 K

f1とf2 が1階微分成分

FFT (f1)

dI / dV (arb. units)

Normarized AC component( arb. units)

HSTSで行ったSTSと既存のロックイン法によるSTS
Lock-in

FFT (f2)-12

f3 intensity (x1054FFT (f3)|d2I / dV2| (arb. units)

A/sqrt(Hz))-1000-800 -600 -400 -200 0 200 400 600 800 1000
Sample bias (mV)

Lock-in32
10-800 -600 -400 -200

0200

Sample bias (mV)

400600sin ω t=′′1sin ω tsin ω tsin ω tcos ωω⋯⋯

グラファイトのπとπ*および欠陥部近傍に出現するエッジ状態（局在準位）が-300 mVに出現していることを検出

f3 が2階微分成分
sin ω t=′′1sin ω tsin ω tsin ω tcos ωω⋯⋯800

精度のよいSTS計測が可能

HSTSの概念図
STM controller
DC ACf3Selected energy region
EnergyneV

Frequency

MHzLarmor precession

Amplifierx, y, z
TipSpectrum analyzer

μeV

f1 +f=f23−Tunable

Molecular rotation

meVTHzf2
f1GHz

Molecular vibrationeVPHz

Input-tunable f1 and f2 signals

Atomic resolution

peV energy resolution

AC component (A/sqrt(Hz))

実際にGHz波のヘテロダインミキシングをSTMで実現
f1 = 1.999996380 GHz
f2 = 2.000000020 GHz-1010

f3 = 3.623 kHz-11

10-121001000

2000

3000

4000

5000

Frequency (Hz)

2つのGHz信号をトンネル接合でヘテロダインミキシング→ kHzの差周波信号にビートダウンさせて検出！

まとめALMA電波望遠鏡の検出技術をSTMに導入しTHz帯域の信号を原子分解能で検出可能な新しい計測手法：Heterodyne scanningtunnelling spectroscopy (HSTS)法を提案した

HSTSの特徴（１）トンネル接合で起こるため空間分解能は原子分解能以下（1Å）（２）微弱信号で良いため試料に熱などの擾乱を与えない（３）THz領域を含む様々なエネルギー領域の分光が可能（４）高いエネルギー分解能（peV）と時間分解能の分光が可能（５）スペクトルの超精密解析が可能
E. Matsuyama, T. Kondo, H. Oigawa, D. Guo, S. Nemoto, J. Nakamura,
Scientific Reports 4 (2014) 6711