宇宙元素合成と超重元素
Origin of heavy elements and superheavy elements
KEK 素核研・和光原子核科学センター 和田道治
筑波大学 客員（2020年5月~)

元素の起源の解明
原子核実験研究の寄与
重力波
天体分光
隕石

重元素合成に関与する未知の原子核を生成・分離して、その特性を網羅的に測定する

観測

質量、半減期、崩壊様式、励起構造、遅発粒子…

理論
反応ネットワーク計算

実験
関与する原子・原子核の測定

和光市の理化学研究所の加速器施設で実験的研究を実行中

自然界には金・鉛・ウラン等が微量存在
大きく偏った存在比（特徴的なピーク）

BBFH, Rev. Mod. Phys. 29(1957)
理論

Fowlerらは1957年にs過程r過程の仮説建ててた！

A=80,90
Te Ba

観測
隕石の成分分析、太陽大気の分光観測(太陽系の場合）
他の星・銀河では大いに変わりうる

A=130,138
A=194,208重い元素の起源
自然界には金・鉛・ウラン等が微量存在
大きく偏った存在比（特徴的なピーク）

r-processs-process

爆発的に発生（超新星爆発？中性子星融合？）
数秒間の反応で超重元素まで達しゆっくり安定核生成0.6~10太陽くらいの軽ー中星の最後数千年かけておこる反応

s-processでは行けない

存在比は中性子捕獲断面積に反比例(魔法数でピーク形成）理論

H.Koura近年のBigニュース

観測

http://natgeo.nikkeibp.co.jp/atcl/news/17/101800401/?P=2「金が生まれる瞬間を見た！」？

γ線

観測

重力波観測直後、世界中の観測機関で光学的観測に成功！
γ線・X線
紫外・可視・赤外

紫外・可視・赤外理論
分光測定による波長分布の日変化がr過程の事前予測とよく合っていた！！
(この中性子星合体では希土類まで達していたらしい)

実験

原子物理実験（多価イオン分光）の寄与2018年センター試験

地学の問題

一部の研究者間で物議をかもしたが、まだ中性子星合体と決まったわけではない爆発的元素合成過程(r-process)

高温高密度時1)

中性子晴れ上がり期
非平衡中性子捕獲・光分解平衡状態(A=A+1, A-1)Sn,σn質量が決定的要素

2) β-崩壊 (Z=Z+1) 半減期が重要

冷却期

β-崩壊 (Z=Z+1)(A=A, A-1, A-2)
β遅発中性子放出

質量・中性子
捕獲断面積が遅発中性子分
岐比が寄与

Pn

寄与

Z

Pn=2 Pn=1

1022/cm2s

N

Z

冷却期にAを保ちβ-崩壊して安定核に達する(遅発中性子を出すとA-1, A-2…にズレる)
N

β-崩壊 (Z=Z+1)

中性子吸収・光分解の平衡状態はSnと温度で決まる(溶媒が中性子の化学反応と等価)

M, T1/2,σn, Pn
全ての原子核の全ての量の測定は不可能
できるだけ網羅的測定をして理論予測確度高める
質量(反応、崩壊のQ値）が決定できると他の要素は比較的高確度で予測可能爆発的元素合成過程(r-process)

高温時1)中性子晴れ上がり期
平衡状態

非平衡中性子捕獲・光分解(A=A+1, A-1)Sn,σn質量が決定的要素

2) β-崩壊 (Z=Z+1) 半減期が重要

冷却期

β-崩壊 (Z=Z+1)(A=A, A-1, A-2)
β遅発中性子放出

質量・中性子

遅発中性子分岐比が寄与

捕獲断面積がρn

寄与
ZN

M, T1/2,σn, ρｎ全ての原子核の全ての量の測定は不可能
できるだけ網羅的測定をして理論予測確度高める
質量(反応、崩壊のQ値）が決定できると他の要素は比較的

H.Koura高確度で予測可能

RIBF Experiment Building

GARIS
Existing Facility

prototype SLOWRI

SRC

RIPS

SLOWRI(Universal SLOW RI-beam facility)（Superconducting ring cyclotron）
cyclotron）

Zero-Degree

原子核全体の網羅的測定のための戦略

SCRIT
SAMURAIMass Ring

SHARAQfRC

frequency ring cyclotron）
cyclotron）

GARIS

BigRIPS
IRC（Intermediate ring cyclotron）
cyclotron）(Projectile Fragment Separator)

Nuclear Chartand NucleoSynthesis
RIBF Accelerator Building
New Facility

KISS

BigRIPS+SLOWRI

RRR

超重元素

UraniumGold

Islands of Stability

GARIS

KISS, KISS2
very difficult to access

BigRIPS+SLOWRI& RRRing

理研RIBFの３箇所のRI源で>1000核種の精密質量測定

Nh

レゴ核図表

β安定線

ProtonNumberU, ThFe

Neutron Number

E=mc2

棒の高さ：質量（核子あたり）

我々は棒の高さを精密に万遍なく測ることを目指しています短寿命核の質量測定法
インフライト分析器
Q値(αβ崩壊、反応)
間接法

超高速
低精度

直接法

TOFI, SPEG ..

汎用
準位構造の不定性
ペニングトラップ

蓄積リング
電子冷却型

低速
超高精度

超低速
高精度
等時性型

新方式
MRTOF (多重反射型TOF)

RIKEN-KEK

高速
高精度

ISOLDE, JYFL...

GSI ESR
Lanzhou IMS
RIKEN RRR

高速
低精度
日本からも阪大・埼玉大など

筑波大・小沢GT1/2 < 1ms可
1個/日

可MRTOF Mass SpectrographIon Trap(Multi Reflection Time of Flight…)

TOF
Ion Mirror detector

Ion Mirror

Potential (V)

k=k+α

(1)

Open entrance to inject(2)

Close entrance before
coming back(3)

go back and forth for≈200 times(4)

Open exit at predefined timing

k=k-α(5)204Rn+
204Fr+205Rn+205Fr+205At+

A=204@223laps

Detect ions’ToF

ToFx
mx =mr( ToFr )2garbages @ different laps

A=205@223laps

garbage ions can be discriminatedby different number of laps

SHE-Mass-I @ RIKEN RILAC
Reaction Products

1st Ion Trap

Beam Stopper

Cryogenic
RF carpet
Gas Cell

Beam

GARIS-IIBeam Transport(5m)TargetIon Mirror (exit)
RI ions

Ion Mirror (Inject)

2nd Ion Trap

Detector

Ref Ions

2nd Ion Trap

MRTOF Mass SpectrographTypical Mass Measurement Results250Md++ measurement≈ 1 event /1000 s

Mass determined with δm/m = 6x10-7≈0.3 ppm precisionn = 145 laps
ToF(250Md2+) = 5 652 584.8(2.1) ns

4

Counts / 2 ns

A=204
A=205
27 μs

32
10-40-20

02040

ToF−- 55652584.8
ToF
652 584.8(ns)(ns)

Y. Ito et al, PRL 120 (2018)0102501

TOF = 6319028.062(77) ns

225 laps

65Cu(stable)

65Cu

A=204
27 μs

A=205

Counts / 6.4 ns bin103

FWHM = 24.9(1) ns

R = 1.000038095(38)65Ga(RI)

65Ga ( 6.8 kCnts )δm/m = 3.5x10-8102

R = 1.00001123(12)
65Zn
64ZnH

R = 1.00007063(20)R = 1.00008911(21)65Ge

1016318500

P. Schury et al, PRC 95(2017)011305(R)6319000

6319500
TOF ( ns )6320000

6320500

S. Kimura et al, IJMS 430, 134-142 (2018)

Parallel Measurements @ 3 facilities of RIKEN RIBF
RIBF Experiment Building

GARIS
Existing Facility
prototype SLOWRISLOWRI（Superconducting ring cyclotron）
cyclotron）

RIPS

SCRIT

(Universal SLOW RI-beam facility)

SRC

Zero-Degree

SAMURAI
Mass Ring

SHARAQfRCed frequency ring cyclotron）
cyclotron）

BigRIPS
IRC（Intermediate ring cyclotron）
cyclotron）(Projectile Fragment Separator)

RRR

New Facility
RIBF Accelerator Building

KISS@345, 400 MeV/u238U 50 pnA (3x1011 pps)
48Ca 500 pnA (3x1012 pps)

BigRIPS+SLOWRI

psar
TIon
ar

m50 cHeMR
TOF

mb
0021ar

Hem0c

3S/u
PIigR MeV

B

200

1. Thermalize in He gas
2. Extraction by RF-carpet
3. Trap in Ion-Traps
4. Mass measurements with
MRTOFmb100SIR
GA V/uarm30 ce5MSSI
K 0 keV
3mb1eHPin Hole超重元素同位体の精密質量測定
Mass: first bridge to the Hot Fusion Island
Direct Identification of Z and A
Prediction and identification of Islands of Stability(semi-)Magic numbers in SHN region
120

Masses of Super Heavy Nuclides

Proton (Atomic) Number Z

Direct Mass Meas. by KEK-RIKEN
Direct Mass Meas. by GSI
278

A goal of the project

Experimentally Synthesized Nuclides
115Mc
114Fl
113Nh
112Cn111Rg

109Mt
108Hs
107Bh

106Sg

SHE

105Db
104Rfα101Md

249 250 251 252

100 100Fm
140

276α266272α262

268αPlace a ﬁrst bridge tothe Hot Fusion island

258254αMasses to bemeasuredααα α280αα αααα270261 262

103Lr 253 254
102No266288284αα257 258

278274

110DsThis Work

99Es

117Ts116Lv(Mass Number A)

110

118Og

αSpontaneous Fission

254

251
246

150 N=152

160

N=162

170

Neutron Number N

First Superheavy Nuclide @ SHE-Mass-II
208Pb(51V,2n)257Db
GARIS-IIα-TOF Detector

SHE-Mass-II
反応生成物

MRTOF
α-ToF

冷凍ガスセル
一時ビームダンプ

回転標的

イオントラップ

ToF Correlated α events

T. Niwase et al,NIMA953(2020)163198

211Po245Es249Md 253Lr 257Db

ToF singles spectrum of 257Db3+bE11rreco249Md

E12 E1E9edE5latE14 E6253Lr257Db

Counts / 1e-7

245Es

7DE3E225E7 E4E8E10211Po Accidental

decay time [s]ｍ(257Db) = 257.10742(25) u
257Db3+ correlated: red, 11 events
E6,E11E7

E10E3E5E4
E2 E9E14211Po Accidental: blue, 3 events

E12E13 E1E8E13

ρ – 1.0046455

Eα [MeV]P. Schury et al, PRL submitted (arXiv: 2006.02605)

ρ：ToF ratio to 85Rb+m(257Db3+)/q = ρ2 m(85Rb+)/qr

Masses Measured

KEK-RIKEN MRTOF setups≈ 220 nuclides were measured by 20198 first masses in trans-uranium elements and SHE (Es, Md, Db isotopes)> 40 first direct mass measurements
known masses agree in 1σ with Penning Trap data,Dbwhile a few discrepancy in old indirect measurements
Md
Es
shortest T1/2 = 10 ms, with precision 2x10-7
DbNo
Md
FmEs

PuNp
U

Next Step:
AcRaFrRnAtPo

Superheavy Mc, Nh
Many n-rich to N=126 @BigRIPS/ZD
Rare-earth using 252Cf ﬁssion
Origin of U @ KISS-IIPb
PtIr
Os Os Os Os
ReEu
SmSmTeSnCdRu
MoKrNiZnCu
Ni Ni NiGeGa
Zn Zn ZnCuNiKrBrSeSe Se Se
As
GeGe GeGe
Ga

Cd
Ag
Pd
Pd Pd PdRh
Ru
Ru Ru Ru Ru Ru

MoMoMo MoMo
Nb
Zr Zr Zr
Zr
YSr
Sr Sr Sr
Rb
Kr Kr Kr
KrBr
Se

TeSb
Sn
Sn Sn Sn Sn Sn Sn SnIn
Cd Cd Cd
CdCdAgPdPdTlHg Hg Hg Hg Hg
AuPt Pt PtPtIr
OsHg

WNd NdPrCeLaBaBa
Ba Ba Ba Ba BaCsXeXe Xe Xe Xe XeXeITe Te TeSbSnSnCePaThAcRaNd NdW
TaHf Hf Hf Hf HfLuYbYb Yb Yb Yb YbYbTmErEr
Er Er Er
ErHoDyDyDy Dy Dy Dy Dy
Tb
GdGd Gd GdGdGd
Eu
Sm Sm

NdCeCeW

BiPb Pb Pb
TlHgU5 MRTOF plans@ BigRIPS of RIBF
With pure RI, T1/2, Mass,Pn

ZeroDegree-MTOF@ Beam dump, 2nd3rd reaction
products, with free

WNSC-HPSPSLOWRI ZeroDegree

10m

PALIS-MTOF

Cocktail beam ofBigRIPSSLOWRI-MTOF
RF CarpetGas Cell（既存設備）

OEDO
MRTOF-MS

Utilize garbage
ions at slits

Multi-nucleon transfer products
with10 MeV/u RI-beam

KISS2-MTOF
RI beamBunching Trap

BigRIPS+ZeroDegree experiments provide many exotic nuclides @F11
with freeβ-γ-n spectroscopy (EURICA, BRIKEN)
Mass measurements, delayed-n probability (ZD-MRTOF)

N=Z
rp-processr-processshell closure
2020年4月-６月に予定
COVID19で中止
2020年秋に期待Expected TOF Spectrum (simulation)

By changing the degrader angle in a few different
settings, various nuclides can be measured
TOF-all77 (194)10479 (192)

83 (187)

80 (191)

A=81 (n=190)

84 (186)

82 (188)
78 (193)103

85 (185)
102

10105

10152025

TOF - 4186.72 us
TOF A=78

TOF A=79
TOF A=80

79Zn (192)84Ge (186)1010(Lap#)

379Cu (192)80Zn (191)

3104

10

378Cu (193)10210278Ni (193)10≈25 keVprecision

1080Cu (191)84Ga (186)10279Ni (192)1080Ni (191)80Ga (191)
11

17.6

7.888.2

8.4

8.6

8.8

TOF - 4186.72 us

99.2

9.4

12.6

12.8

1313.2

13.4

13.6

TOF - 4186.72 us

13.8

141717.2

17.4

17.6

17.8

1818.2

18.4

TOF - 4186.72 us

18.6

1

KISS-2 計画： ウランの起源（r過程終端、希土類や白金の起源の精密化）• 宇宙における重元素合成過程に於けるウランに至る道筋の実験的研究はこれまで不可能であった• 多核子移行反応（U+U, U+Am or Cm, RI-beam + U etc)が唯一の可能性• 多核子移行反応は、低エネルギー、大散乱角、高エミッタンス、高多重度等の困難

一次ビーム分離、反応粒子識別が鍵
Nuclear Chart and NucleoSynthesis

Uranium

GoldIslands of Stability

KISS-2
U+Cm MNTBigRIPS + KISSKISS-2 for the origin of uranium study
U+Cm MNT

136

Xe198

Pt

一次ビーム

効率

測定能率

総ゲイン

KISS

10 pnA

0.1%

11KISS2

1 puA

1%

10x>10000

一次ビーム分離共鳴イオン化→RFガスセル

MRTOF

Mass, T1/2, Pn, βγ, spin, radii, moments~10億 〜10年

まとめ
重元素の起源研究への実験的寄与の戦略が整いつつある・GARIS-II, KISS, BigRIPS/Zerodegree の３箇所のMRTOF装置稼働
・Riken Rate-isotope Ring (筑波大・小沢G) と相補的戦略

超重元素同位体の新しい同定法確立
・初めての超重核257Dbの精密直接質量測定
・Ca48入手でき次第

288Mc, 284Nhの質量測定実行可

Z=114-118の同定の再確認、Z=119,120のアンカー

ウランの起源の研究のためのKISS-II計画準備
・KISSにおける多核子移行反応(MNT)の有効性確証
・MNTの困難（高多重度、低エネルギー、大角度分布、大速度分布）克服法発見
高周波Heガスセル、MRTOF + 一次ビーム分離器

核構造研究のための新しい実験基盤の提供 (SLOWRI, KISS)
・困難元素同位体の高純度低エネルギービーム：βγα分光