2.3 土壌におけるヨウ素の浸透性に関するパラメータ
Parameters of Iodine Migration in Soil
塚田 祥文, 山上 睦, 武田 晃, 高久 雄一, 久松 俊一
環境影響研究部

Hirofumi TSUKADA, Mutsumi YAMAGAMI, Akira TAKEDA,Yuichi TAKAKU, Shun’ichi HISAMATSU
Department of Radioecology
Abstract
7

Iodine-129 (half-life, 1.6 × 10 y) is one of the important radionuclides discharged from the firstcommercial nuclear fuel reprocessing plant in Rokkasho, Japan that must be considered for the assessmentof radiation dose to the public. A part of the 129I discharged to the atmosphere from the plant is depositedon the land surface and retained in surface soil. Downward migration of 129I in soil is important for theprediction of its concentration in both ground water and surface soil during and after long-term operationof the reprocessing plant. The aims of this study are to evaluate the rate of downward migration of 129I insoil around the reprocessing plant and to clarify physico-chemical and biological factors affecting themigration rate. In FY 2012, we studied: 1) the downward migration rate of 125I- and 125IO3- in core samplesof surface soil; 2) the effect of soil temperature on the chemical form of stable I in soil solution; and 3) theeffect of rice plant root activity on the chemical form of stable I in cultivation solution.
Undisturbed soil core samples were collected from a grassland area in Rokkasho to study thedownward migration rate of I. The distribution coefficient (Kd) values of 125I- and 125IO3-, as well as 85Srand 137Cs, in the soil samples fractionated from different depths (0 – 50 cm) of the soil core samples weremeasured by the batch sorption method. Downward migration rate of the nuclides in the soil was
estimated by using a retardation factor that was obtained from the measured Kd value. The downward
migration rate of 125I in the two forms examined ranged from 0.3 to 2.3 mm y-1, which was lower than therate for 85Sr and higher than that for 137Cs. Undistributed soil columns were prepared from the coresamples, and the solution of 125I (125I or 125IO3-), 85Sr or 137Cs was added onto the surface of each column.
The vertical distribution of the nuclides in the column was investigated after passing the artificial
rainwater through it. Since the fraction of 125IO3- at a depth to 20 cm was larger than that of 125I-, it wassuggested that the downward migration rate of 125IO3- was higher than that of 125I-.
Surface soil samples collected from three sites in Rokkasho were used in the soil incubation experiment
under different temperatures: 4, 15, 30 and 45°C. Soil solution samples were obtained by high-speed
centrifugation after the incubation within 18 d, and concentrations of I-, IO3- and total I in the samples
were analyzed. The IO3- concentrations in all soil solution samples were under the detection limit. Whilethe concentrations of total I and I- did not change in the samples incubated at 4, 15 and 30°C, the total I
concentration for the 45°C incubation was significantly higher than that in the lower temperatures.
Dissolved organic iodine was the main form of iodine solubilized under the highest temperature, though
the I- concentration in the soil solutions was also increased.

- 21 -

To investigate the effect of plant root activity on iodine speciation, rice plant cultivars were cultivatedby sand-hydroponics using the cultivation solution with added I- and IO3-. The concentrations of both Iand IO3- in the solution decreased in the cultivation period. The I- concentration depended on the riceplant cultivars, while the IO3- concentration did not.
1. 目的係数（Kd）を求め、それを用いた遅延係数から下方

大型再処理施設の稼動に伴い放射性ヨウ素が大気浸透速度を算出した（Kd 法）。また、表層から 20 cm中に排出され、周辺土壌に沈着する。これまでの調毎に切断したコア土壌試料（0～60 cm）に 125I（I-又査によって、土壌に沈着した放射性ヨウ素の一部はは IO3-）、85Sr 又は 137Cs を添加した後、人工雨水を植物に吸収されるが、大部分は土壌内に残留するこ滴下し、滴下終了後のコア土壌試料中放射性核種のとが分かった。更に、大気圏核実験等に由来する 129I濃度分布を求めた（カラム法）。

129の土壌深度分布から、 I は表層土壌に残留する画2.2 物理・化学的要因による表層土壌中ヨウ素の化分や、表層から下方へ移行する画分のあることが確学形態変化調査(温度)認されている。表層土壌におけるヨウ素の浸透性は六ヶ所村内から採取した表層土壌を実験に用いヨウ素の存在形態に依存し、存在形態は多様な環境た。乾燥処理を行った土壌試料に最大容水量の 60%因子により影響を受ける。浸透した放射性ヨウ素はとなるように純水を加え、30℃で 21 日間の前培養をやがて地下水に達すると考えられるため、下方へ移行った後に実験に用いた。土壌試料は一定の水分含動する放射性ヨウ素の浸透速度を求めることは被ば量で 4℃、15℃、30℃及び 45℃の温度条件下で最長く線量評価上重要である。

18 日間培養した。所定の期間培養後に、高速遠心分

本調査では、表層土壌から地下浸透するヨウ素の下離法により採取した土壌溶液中全ヨウ素濃度及び I-、方浸透速度を求めることを目的とし、更に、土壌表IO3-濃度を HPLC により定量した。

層での物理・化学的要因（温度、水分、土壌種）や2.3 生物学的要因によるイネ根圏中ヨウ素の化学形生物学的要因（植物の有無、植物根による酸化還元態変化調査(砂耕栽培)等）が、土壌中ヨウ素の存在形態及び浸透性に与え250 ml 褐色ガラス瓶に粒径 2 mm の硅砂を入れ、る影響を明らかにする。平成 24 年度は、以下の項目

播種後 16 日のイネ幼苗（品種：日本晴、コシヒカリ、について調査を実施した。

トヨハタモチ、ゆめのはたもち、五百万石）を瓶あ

1) 土壌カラムを用いたヨウ素の化学形態別下方浸たり 5 株定植し、5 反復栽培した。春日井氏培養液透速度調査（表層 0～50 cm）の更新は 1 週間ごとに行い、培養液には I-及び IO3-

2) 物理・化学的要因による表層土壌中ヨウ素の化学の濃度がそれぞれ 0.005 mM になるように KI 及び形態変化調査（温度）KIO3 を添加した。播種後 50 日齢のイネの培養液更3) 生物学的要因によるイネ根圏中ヨウ素の化学形

新後、1、7、31、55 時間後の根圏間隙水中の I-、IO3-態変化調査（砂耕栽培）

濃度の経時的変化を HPLC により定量した。

2. 方法

3. 成果の概要

2.1 土壌カラムを用いたヨウ素の化学形態別下方浸3.1 土壌カラムを用いたヨウ素の化学形態別下方浸透速度調査（表層 0～50 cm）

透速度調査（表層 0～50 cm）

ボーリングにより六ヶ所村二又の牧草地（N41º30 cm 以深の土壌では 125I-に比べ 125IO3-で添加した

00.16’、E141º17.60’）から表層コア土壌を 2012 年 9

Kd 値は低い値であったが、それより上層土壌では両125I

形態の Kd 値に大きな違いは見られなかった。これ

Cs のバッチ法による分配は、Kd 値を求める際に 125I-と 125IO3-を土壌に添加し月 25～28 日に採取した。0～50 cm を層別に分け--

85、 Sr 及び（I 又は IO3 ）137- 22 -て 2 週間振とうしており、有機物が多く存在する表

砂耕間隙水中の I-、IO3-濃度は植物の有無により差層の土壌では両者の存在形態が一様になるためと考異があることが明らかになった。砂耕間隙水中の I-えられる。125I の Kd 値は、0～2 cm の表層で低く、2濃度に関しては品種間差異がみられ、I-濃度は経時～15 cm まで次第に高い値となった。125I の Kd 値に的に低下した。砂耕間隙水中の IO3-濃度も低下した

比べ、85Sr の Kd 値は数分の一、137Cs の値は数倍かが、品種間差異は観察されなかった。播種後 50 日齢

ら 1 桁以上高い値であった。のイネ根においては、根圏の I-濃度とイネ根の TTC

層別に求めた Kd 値から、六ヶ所村での年間降水量活性との間にはやや弱い正の相関関係が認められ、1427 mm y のうち牧草地での下方浸透する割合を根圏の IO3-濃度とイネ根の TTC 活性およびα-NA 活50% (登尾ら, 2002) として、各層の 125I-、125IO3-、85Sr性との間には相関関係は認められなかった。

-1及び

137

Cs の下方浸透速度を求めた。表層 0～50 cmにおける放射性ヨウ素の下方浸透速度は、0.3～2.3-1mm y の範囲にあり、そのうち表層 0～3 cm の浸透-1速度は 1.1～2.1 mm y とそれ以深の層に比べて高い値（40～50 cm のの85Sr 及び

137

125

引用文献
登尾浩助, 颯田尚哉, 古賀潔, 馬場秀和, 向井田善朗(2002) 畜産環境情報 17, 12-15.

-

IO3 を除く）であった。0～50 cmCs の浸透速度は、それぞれ 1.2～4.7及び 0.02～0.36 mm y-1 の範囲にあり、0～3 cm の表層で高い値であった。本調査で比較した 3 核種の中で 137Cs の浸透速度が最も小さく、移動しにくい核種であり、85Sr が最も移動しやすい核種であることが示された。
カラム法から求めた 125IO3-と 125I-の浸透後の濃度分
布は、0～20 cm のコア土壌では同様であったが、20cm 以深のコア土壌では 125I-に比べ 125IO3-の下方での存在割合が高かった。このことから、カラム法による 20 cm 以深の土壌では両形態での浸透速度に差があると推測され、Kd 法から求めた浸透速度と異なる傾向にあった。
3.2 物理・化学的要因による表層土壌中ヨウ素の化学形態変化調査(温度)
土壌溶液中 IO3-は全ての試料で検出限界以下（< 1μg L-1）であった。4～30℃において、土壌溶液中全ヨウ素濃度及び I-濃度に違いがないことから、この温度範囲では、表層土壌中ヨウ素の移動性に与える地温の影響は小さいと考えられた。一方、45℃における土壌溶液中全ヨウ素濃度及び I-濃度は他の温度に比べて高く、培養開始 18 日後では 30℃での濃度よりそれぞれ 3－5 倍及び 2－3 倍高かった。45℃で可溶化したヨウ素は主に有機態であると考えられた。
3.3 生物学的要因によるイネ根圏中ヨウ素の化学形態変化調査(砂耕栽培)- 23 -