希土類添加セラミックレーザーの研究
電子物性工学専攻
はじめに
現在、Nd:YAG 単結晶は一般的に最も広く用いら

村井

朋代

圧力を加えないということである。これにより、大きなサイズの試料を作る時も大きな機械がいらないれている固体レーザー材料のひとつであり、応用範といった利点がある。

囲も広い。しかし、Nd:YAG 単結晶は通常チョクラ

Nd:YAG セラミックレーザー

ルスキー法で生成されるため、製造上での物理的なⅠ. 吸収・蛍光スペクトルの測定制限などから、添加物濃度の高いものや大きいサイまず、吸収スペクトルを測定した。測定に用いたズのものを作るのが難しく、また、時間とコストがの は 安藤 電気 社 製の 光ス ペ クト ルア ナ ライ ザーかかるという問題がある。ところで、最近になりセ（ ANDO AQ-6315A ） と 白 色 光 源 （ ANDO

ラミックス製造技術の急激な進歩によって、レーザ

AQ-4303B）である。また、今回測定に用いた試料ー発振も可能な位に透光性が高く、質の良いは、φ12×2mm の 0.6％Nd:YAG セラミックス、φ12Nd:YAG セラミックスを作ることが可能になった。

×2mm の 1.0％Nd:YAG セラミックス、φ12 ×

そ こ で 、 我 々 は こ の Nd:YAG セ ラ ミ ッ ク ス が2.5mm の 2.0％Nd:YAG セラミックス、9×22×

Nd:YAG 単結晶の欠点を補うことができるのではな

0.86mm の 4.0％Nd:YAG セラミックスそして、比いかと考え、Nd:YAG セラミックレーザーの研究を較実験のために、φ3×2mm の 0.9％Nd:YAG 単結行うことにした。我々の研究で用いたセラミックス晶も測定した。

は全て神島化学工業によって開発された新製造法によって作られたものである。

図 1 に 1.0％セラミックスと 0.9％単結晶の励起波長域の吸収スペクトルを示す。

Nd:YAG の他にも良質な単結晶の育成が難しい、
1

作し、現在研究をすすめている。
透光性多結晶セラミックスの製造法
透光性多結晶セラミックスの製造法にはたくさんあるが、ここでは神島化学工業によって開発された新製造法について述べる。
まず液体で化学反応を起こし、攪拌、濾過、洗浄、Normalized Intensity [a.u.]

Nd:Y2O3 や Yb:Y2O3 などについてセラミックスを製

0.90.80.70.6

単結晶
セラミックス

0.50.40.30.20.1
0770790

乾燥をして YAG の前駆体を作る。次に YAG の前駆体に少し熱を加え、仮焼して YAG の微粉末を作る。
この時の粒径は約 100nm である。それを更にボールミルでバラバラに粉砕し、成形した後に焼結する。
できたセラミックスの粒径は 10µm、粒界は 1nm 以下で気孔率も 1ppm 以下という非常に高品質なもの

810
Wavelength [nm]830850

図 1 セラミックスと単結晶の吸収スペクトル

ここで、吸収係数 α は次式で与えられるものとする。

I1α = - ln 0t I backができる。この製造法の特徴は２つある。第 1 は液

但し、 t は試料の厚さ、 I 0 は試料を透過して出てき体の化学反応を用いて YAG の前駆体を作ることでた光強度、I back は試料を置かなかった時の光の強度ある。これは固体から始める場合に比べて、不純物（バックグラウンド）を表す。図では、Nd の添加が混入しにくいという利点がある。第 2 に成形時に濃度が各々の試料で異なるので、同じ条件で比較するために縦軸を規格化している。これを見て分かる

1.0％以下では、濃度消光の影響が小さいことがわかように、セラミックスと単結晶のあいだに違いは見る。これは、単結晶の時も同じであり、このことかられなかった。

らもセラミックスが単結晶とほぼ同じであるという次に蛍光スペクトルを測定した。測定に用いたのは 、 安藤 電気 社 製の 光ス ペ クト ルア ナ ライ ザーことができる。
Ⅱ. 蛍光寿命の測定（ANDO AQ-6315A）と発光させるための励起光源測定で使ったのは浜松ホトニクス社製のと し て 波 長 808nm の 高 輝 度 半 導 体 レ ー ザ ー

quasi-CW 半導体レーザーで、測定した試料は 0.6％、（MITSUI MLD 100）を試料に当てて行った。測定

1.0％、2.0％、4.0％の Nd:YAG セラミックスと比較に用いた試料は吸収スペクトルを測定する時に使っ実験のための 0.6％、0.9％の Nd:YAG 単結晶である。

たものと同じものである。図 2 に実際に測定した測定した各試料の蛍光寿命と Nd 添加濃度の関係は1.0％セラミックスと 0.9％単結晶の発振波長域の蛍図 3-(a)のようになった。この図からわかるように、光スペクトルを示した。Nd の添加濃度が各々の試セラミックス、単結晶共に Nd 添加濃度が高くなる料で異なるので、同じ条件で比較するため、縦軸はにつれて、蛍光寿命は短くなっていくという濃度消規格化してある。この図を見て分かるように、セラ光が見られる、これは、Nd 添加濃度が上がるにつミックスと単結晶とがほぼ同じであるということがれて、結晶中に添加されている Nd イオン同士の間わかる。従って、添加された Nd イオンが粒界など隔が狭くなり、Nd イオン同士が双極子相互作用をに固まって混ざっていることは無く、全体に均一にするようになるためである。即ち、Nd イオンの光混ざっているということが証明された。この測定より、1064nm 付近にピークを持つスペクトル線の中350

心波長は、0.6％が 1064.15nm、1.0％が 1064.18nm、300(b)

Lifetime [ms]2501Normalized Intensity [a.u.]

0.90.8単結晶0.7

セラミックス

0.6200(a)150100500.50.400.30.11Nd Concentration [%]0.2100.101040105010601070
Wavelength [nm]10801090

図 2 セラミックスと単結晶の蛍光スペクトル

図 3 蛍光寿命 (a)Nd:YAG (b)Nd:Y2O3

学遷移は 4f‐4f 遷移であり、その周りに 5d などの外郭電子が存在するため、通常は結晶場の影響を受2.0％が 1064.24nm、4.0％が 1064.30nm、またそけないで、気体原子のように本来の遷移確率を利用の時の半値全幅は各々、0.78nm、0.78nm、0.81nm、しやすくなっている。しかし、同種のイオン同士の0.85nm であった。この結果より、4.0％は 0.6％の間隔が短くなると、寿命が短くなるのである。次に、時に比べてピークの中心波長が 0.12nm 赤外方向に

図 3 のデータに次式でフィッティングを行い、濃度シフトしていることがわかる。これは、添加物濃度がほとんど０％の時の蛍光寿命を求めた。

が大きくなるにつれて、濃度消光効果のために線幅が広くなるためである。また、0.6％と 1.0％の試料の半値全幅が同じであったことから、添加物濃度がτ=

τ01 + (C Nd C0 ) 2

但し、τ は蛍光寿命、τ 0 はほとんど添加物をお含まに試料が吸収したパワーを用いて考える。そうする

ない、低濃度での蛍光寿命、C Nd は Nd の濃度、C 0と 1.0％Nd:YAG セラミックスと 0.9％Nd:YAG 単結

2 となる時の Nd 濃度を表している。このフィッティングにより、セラミックスのほうの τ 0 が257.6µs.、単結晶の τ 0 が 256.3µs で両方の値ともに晶はほぼ同じ結果であるということがわかる。即ち、と単結晶でほぼ同じであるということを意味してい理論値と良く一致している。

る。また、2.0％セラミックスは 1.0％セラミックス

Ⅲ. 端面励起レーザーと比べると若干効率は低くなっているが、これは、はτ 0今回用いた励起光源は、波長 808nm の浜松ホトニクス社製の高輝度半導体レーザー（Hamamatsu

これは 1064nm における散乱損失が、セラミックス濃度消光による蛍光寿命の違いと、吸収係数の違いからくるものである。

2901 LD）で、最大出力パワーが 1.0W のものであ600る。LD から出た光はコリメートレンズと集光レンでの LD の最大出力パワーは 883mW であった。実験に用いた試料は厚さ 5.0mm の 1.0％Nd:YAG セラ
ミックス、厚さ 2.5mm の 2.0％Nd:YAG セラミック

0.9% Single Crystal
300200100

単結晶で、各試料の入射端面には 808nm に対して0に対する HR（High-Reflection）コーティングが施されている。また、もう一方の端面には、1064nmに対する AR コーティングが施されておる。出力鏡は透過率が 3.0％で曲率半径は 250mm である。共振器は試料の LD 入射端面と出力鏡によって構成されている。共振器長は 20mm で 0.9％単結晶はLitton-Airtron 社製のものを用いた。
図 4 に各々の試料における励起パワーに対する出力パワーのプロット結果を示す。最大励起パワーが883mW の 時 の 各 々 の 最 大 出 力 パ ワ ー は 1.0 ％Nd:YAG セラミックスが 499mW、2.0％Nd:YAG セラミックスは 465mW、0.9％Nd:YAG 単結晶が474mW であった。また、各々のスロープ効率は1.0 ％ Nd:YAG セ ラ ミ ッ ク ス が 58.5 ％ 、 2.0 ％Nd:YAG セラミックスが 55.4％、そして 0.9％
Nd:YAG 単結晶が 55.2％であった。一見すると、セラミックスの方が単結晶よりも良い結果のように見えるが、そうではない。ここで、３つの試料を比較するために注意しなくてはならないのは、各々の試料の Nd 添加濃度が違うということである。そこで、これらを比較する際は、励起パワーではなく、実際

2.0% Ceramics

400

スそして比較のための厚さ 5.0mm の 0.9％Nd:YAGの AR（Anti-Reflection）コーティングと 1064nm

1.0% Ceramics

500
Output Power (mW)

ズで試料の端面に集光される。この集光された端面

0200

400
600
Pump Power (mW)

800

1000

図 4 励起パワーに対する出力パワー特性

Ⅳ. 高励起・高出力レーザー
次に、高励起装置を用いて高出力レーザー発振実験を行った。励起システムには、我々の研究室で開発された仮想点光源（Virtual Point Source:VPS）励起システムを用いた。この実験装置図を図 5 に示す。波長 807nm で最大出力パワー10W の LD から出た光が、シリンドリカルレンズを通って球面ミラーで反射されて透明窓から入射し、ホルダー内側の金コーティングされた面を、多重反射するといったものが 32 セットあり、試料を入れるホルダーの周りを囲むように円状に配置されている。
一番最近行った実験結果を図 6 に示す。試料には大きさφ4×105mm の 0.6％Nd:YAG セラミックスを用い、共振器長 540mm、出力鏡の透過率 20％、曲率半径 500mm の共振器を構成して行った。その結果、励起パワー290.8W の時に最大出力パワー88W、光−光変換効率 30.3％を得た。また、同じ共振器構成で比較のため、大きさφ4×104mm の 0.6％
Nd:YAG 単結晶の実験も合わせて行った。その結果、

Ⅴ. マイクロチップレーザー
×32 sets
Spherical
HR Mirror

一般的にマイクロチップレーザーは、共振器長がCylindrical Lens

非常に短いことから、縦モード間隔が大変広く、単LD(10W,807nm)

HR Surface

一縦モード発振が得られやすい。媒質が短いので、吸収係数の大きめの媒質が適している。通常マイク
Detector

Mirrorr = 500mm

Output Coupler

Nd:YAG Rod(φ3 or 4×l mm)

Transparent
Windowr = 500mm , T = 20%540mm

図 5

ロチップレーザー媒質としてよく用いられるのは
Nd:YVO4 である。比較的低濃度で高い吸収係数をもつという点や誘導放出断面積が大きいという点で、YAG よりも優れているといえるが、逆に熱的機械特高励起・高出力レーザー発振実験の実験装置図性が悪く、熱伝導率も低いという欠点がある。また、利得スペクトルの線幅は Nd:YAG の方が Nd:YVO4100
Output Power (W)よりも狭く、Nd:YAG の方がより単一縦モード発振

99W(290.8W
W(290.8W励起励起))
9999W(290.8W励起)
4×104 mm
Φmm
Φ4×104120
0.6% Nd:YAG
Nd:YAG Single Crystalが得られやすい。このようなことから、高濃度 Nd

0.6% Nd:YAG
Nd:YAG Ceramics

を添加した高品質な YAG を用いたほうが良いこと

80がわかる。そこで、YAG セラミックスの利点のひとつである、添加物濃度が高く、品質の良いものが比6088W(290.8W
W(290.8W励起励起))
8888W(290.8W励起)
4×105 mm
Φmm
Φ4×10540

較的容易に作れるということを利用して今回の実験を行った。

20

励起光源として用いたのは、波長 808nm の高輝

0050

100

150
Pump Power (W)

200

250

300221mW
mW(885mW(885mW励起・励起・631631mWmW吸収吸収))221221mW(885mW励起・631mW吸収)

250

図6

一番最近に行われた実験での励起パワーに対する出力特性

4.0%Nd:YAG Ceramics
4.0% Nd:YAG
Size
5.0 ×Size :: ΦΦ5.0× 0.50 mm
Slope
Slope Efficiency
Efficiency :: 40.3%
40.3%

励起パワー290.8W の時、最大出力パワー99W、光−光変換効率 34.1％を得た。この結果より単純に最大出力パワーだけを、セラミックスと単結晶で比較した場合、わずかに 10%程しか違わないことがわかる。この 10%の違いについては、内部損失からくるものであると思われるが、詳しくは現在も議論してmW))
Output Power ((mW2001501005000100200300400500600700

Absorbed Power (mW(mW))

いるところである。
ところで、VPS 励起システムは装置の構造上の問

図 7 吸収パワーに対する出力特性

題から、共振器長をこれ以上短くすることができな度半導体レーザー（MITSUI MLD 100 LD）で、最いため、熱レンズ効果により共振器条件が不安定領

大出力パワーは 1.0W である。LD から出た光はコ域に入っているということや、最大励起パワーがリメートレンズと集光レンズで試料の端面に集光さ290W ということから最大出力パワーは上記のようれる。この集光された端面での LD の最大出力パワになっているが、外部機関のもっと高励起できる装ーは 885mW であった。今回用いた試料は 4.0％置を用いて行われた実験では、東芝の装置で最大出

Nd:YAG セラミックスで厚さが 500µm のものであ力パワー1.46kW を得ており、これにより、Nd:YAGる。試料の入射端面には、808nm に対しての AR コセラミックスが高出力レーザー媒質としても十分にーティングと 1064nm に対する HR コーティングが、役割を果たせることが示された。

また反対側の端面には、1064nm に対する HR コー

ティングが施されており、この試料の両端面のコーしておらず、励起パワーを上げていくと発振波長はティングによって共振器が組まれている。そのため、どんどん赤外方向にシフトしていき、途中(172mW共振器長も媒質長と同じ 500µm である。また、出より高出力のところ)でマルチモード発振になって力鏡の透過率は 5.0％である。図 7 に吸収パワーにしまった。

対する出力パワーのグラフを示す。閾値は吸収パワ

そこで、次に温度制御をして単一縦モード発振実ーが 100mW の時であった。また、最大出力パワー験を行った。その時の出力光をシングルモードファは マ ル チ モ ー ド で 221mW 、 シ ン グ ル モ ー ド でイ バ ー で ス ペ ク ト ラ ム ア ナ ラ イ ザ ー (ANDO

172mW、スロープ効率は 40.3％という、大変高効AQ-6315A)に取り込むことにより得たスペクトル率な結果を得た。この結果は我々が知る限り、今ま図を、図 8 に示す。この図より、温度制御をしていでに報告された高濃度 Nd を添加した YAG セラミッ

ない時マルチモードだったものを、温度制御をする

クスを用いた、マイクロチップレーザーの結果の中ことにより発振スペクトルを利得スペクトルの中心で最も良い。しかし、この時は温度制御を行っていである 1064.3nm 付近に一致させ、シングルモードなかったことや共振器長が最適でなかったために、にすることができた様子が確認できた。

発振の中心波長が利得スペクトルの中心波長と一致

Nd:Y2O3 セラミックレーザー
Ⅰ. 光学的特性の測定

Intensity [a.u.]

0.7nm
nm
0.70.7nm

106 3.5

106 4

106 4.5

106 5

Wavelength [nm]Absorption Coefficiency [cm-1]((a)a) 温度制御なし
2520(a)151050770790810830

850

Wavelength [nm]((b)b) 温度制御あり

1063.51064

1064.51065

Wavelength [nm]図 8Normalized Intensity [a.u.]

Intensity [a.u.]

1.2
10.80.60.40.20104010601080110011201140

Wavelength [nm]発 振 ス ペ ク ト ル (a) 温 度 制 御 な し(b) 温度制御あり(b)

図 9(a)吸収スペクトル(b)蛍光スペクトル今回測定した 1.5%Nd:Y2O3 セラミックスの吸わらない高効率な結果を得たことから、1064nm に収・蛍光スペクトルを図 9 に示す。今回レーザー発おける散乱損失が単結晶とほぼ同じであるというこ振 で 用 い る 吸 収 波 長 は 806.6nm で 発 振 波 長 はとがわかった。また、VPS 励起システムを用いた高1074.6nm と 1078.6nm である。

出力レーザー発振実験では 0.6%Nd:YAG セラミッ

また、蛍光寿命の測定結果を図 3-(b)に示す。これ

クスを用いて最大出力パワー88W を得た。これは同により、低濃度寿命は 320µs と求まり、Nd:YAG よじ装置で実験した単結晶の最大出力パワーに比べてりやや長いことがわかった。

もわずか 10%程しか違わない。更に、4.0%と高濃度Ⅱ. 端面励起レーザー

Nd を添加した YAG セラミックスを用いてマイクロ

Nd:Y2O3 セラミックレーザーの発振を世界で初めチップレーザー発振実験を行い、最大出力パワー221mW(マルチモード)を得た。また、試料を温度制て実現した。
今回励起光源として用いたのは、波長 807nm の御して、発振スペクトルの中心波長が利得スペクト高輝度半導体レーザー（MITSUI MLD 100 LD）で、ルの中心波長と一致するようにした。最近では、誘Output Power [mW]

導放出断面積が 1064nm 帯の約 5 分の 1 しかない波200

長 1319nm におけるレーザー発振実験を行い、非常150に高出力及び高効率な結果を得た。このことからも、セラミックスが高品質なことがわかる。

100

また、Nd:Y2O3 セラミックスについても端面励起50レーザー発振実験を行い、最大出力パワー160mW0を得た。これは、Y2O3 セラミックスの損失がレーザ
0200400600
Pump Power [mW]800

図 10 励起パワーに対する出力特性

最大出力パワーは 1.0W である。LD から出た光はコリメートレンズと集光レンズで集光される。用いた試料は 1.5％Nd:Y2O3 セラミックスで、厚さが2.7mm のものである。試料の両端面は、無コーティングである。出力鏡の透過率は 3.0％、曲率半径は250mm のものを使った。また、共振器長は 20mmである。この時の励起パワーに対する出力パワーの関係を示したのが図 10 である。励起パワー748mWの時、最大出力パワー160mW を得た。また、スロープ効率は 32％であった。また、前に述べたように、2 波長で発振している。従って、出力パワーはこの2 波長の合計ということになる。
まとめ
Nd:YAG セラミックスについて光学的特性を測定し、Nd:YAG 単結晶とほぼ同じであるという結果を得た。端面励起レーザー発振実験では、単結晶と変ー発振の可能な位に少ないことを表す。
今後の課題
Nd:YAG セラミックスについて今後早急に行う必要のある実験は、熱膨張係数の測定とサーマルショックパラメーターの測定、そして散乱係数の測定である。熱膨張係数はサーマルショックパラメーターにも関係する値で、今後高出力レーザーとして用いる時には、最も必要とされる。また、散乱係数は以前にも当研究室で実験されたが、単結晶に対しての相対的測定しか行っていない。従って、絶対値を測定して散乱がどの程度なのかということを確かめる必要がある。
また、Nd:Y2O3 セラミックスについては、まだまだ実験を始めたばかりでやるべきことは多くあるが、特に熱伝導率の測定を早急にする必要がある。その他、レーザー発振についても、更なる高出力、高効率化を目指して検討をしていきたい。
その他にも Yb:Y2O3 セラミックスなどについて、物性の測定やレーザー発振の準備をすすめていきたい。