r過程終焉部の解明へ向けたアクチノイド核の精密質量測定
庭瀬 暁隆
九州大学 理学研究院 助教
niwase@phys.kyushu-u.ac.jp

宇宙史センター構成員会議

2024/07/02

自己紹介
庭瀬 暁隆 ( NIWASE Toshitaka )1993年8月17日生 (30歳)・2021年3月九州大学で博士号取得“First direct mass measurement of superheavy nuclide via
MRTOF mass spectrograph equipped with an α-TOF detector”
http://hdl.handle.net/2324/4474932

・KEK和光センターで博士研究員(学振PD)ののち2023年9月から九州大学 実験核物理研究室の助教
l 研究キーワード
超重元素，アクチノイド核
精密質量測定，核分光，装置開発，新元素・同位体探索

l 趣味・好きなこと
野球観戦 （中日ドラゴンズ）
お酒（日本酒・ビールなど）

アイソトープ協会
ー私が研究者になるまでー

読書
電子工作 （自宅にオシロスコープと3Dプリンタがある）

重い元素の起源
自然界には金・鉛・ウラン等が微量存在
大きく偏った存在比

Sn
Te
Xe Ba

BBFH, Rev. Mod. Phys. 29 (1957).

1950年代にはs過程・r過程の仮説が建てられていた

重い元素の起源
自然界には金・鉛・ウラン等が微量存在
大きく偏った存在比

s-process 0.6~10太陽くらいの軽ー中星の最後数千年かけておこる反応

中性子過剰側へは
s-processでは行けない

Sn
Te
Xe Ba

r-process

爆発的に発生（超新星爆発？中性子星合体？）
数秒間の反応で超重元素まで達し
ゆっくり安定核生成
重い元素の起源？

H.Koura重い元素の起源

物理学における１１の未解決問題

鉄からウランまでの重い元素はどのように作られたのか？
r-processで重い元素が作られることは1950年代から示唆
しかし，その経路は現代でも解明されていないr-processの解明へ
rnte arth )tpa re-e EP

ses ncecro dapr unAbdR
Ra ak (peA
1210n230Abundance

1410akpe
A
1510 1213310140 a5 m

Rrd3A1PE 0 r0 u
6 nsakpe

1891

95200007 e

1 bms

000r-ssecpro

Saha equation

中性子吸収・光分解の平衡状態は 𝑆! (中性子分離エネルギー）と温度で決まる

New mass measurement ('00-'16)
New mass measurement ('96-'99)
Mass measured nuclides (-'95)

M. R. Mumpower et al., PRC 86 (2012) 035803.
T. Yamaguchi et al., Prog. Part. Nucl. Phys. 120 (2021) 103882.

質量は指数関数で効いてくる
高い精度・確度が重要！

r-processの解明へØ r-processの理解に必要な物理量
質量，半減期，中性子分離エネルギー，β崩壊，β遅発中性子放出・・・
ü 全ての原子核の全ての量は測定不可能（実験的にアクセスできない）
ü できるだけ網羅的な測定をして，理論予測精度を高めるのが大事ü 質量（反応，崩壊のQ値）が決定できると，他の要素は比較的高確度で予測可能
β-delayed neutron emission(Z, N)

Propagation of (Z,N) nuclide

mass change

M. R. Mumpower et al., PRC 92 (2015)
035807.

精密質量測定により，原子核物理の観点から天体での重元素の起源を解明したい！

精密な質量測定から何がわかるのか？
nnnnpppppp

化学
原子核物理General physics & chemistryNuclear structure and Astrophysics= 𝑍𝑚" + 𝑁𝑚#+𝑍𝑚$

E=mc2
原子核の形成に際して、質量が結合エネルギーに変換

原子核の最も基本的な物理量

原子核・素粒子
原子核・素粒子
素粒子
原子物理£ 10-6

Separation of isobars

原子核物理𝑐2 − 𝐵£ 10-5

Identification of molecules

Isomer studies and Astrophysics−𝐵 binding energy
𝑀𝑐2 𝑍, 𝑁Physics application

Requiredδm/m£ 10-7

Separation of isomers

Weak interaction studies£ 10-8CVC hypothesis, CKM

Metrology - fundamental constants£ 10-9CPT tests£ 10-10

QED in highly-charged ions£ 10-11

Separation of atomic states

質量測定の方法
In-flight Spectrometer

直接測定法

間接測定法

ToF-Bρ

Penning Trap

親核

T1/2 : >5 us
質量精度 : ~10-5
GANIL, SPEG
LALN, TOFIαγ

T1/2 >100 ms
質量精度 (~10-7,8)

娘核
汎用
準位の不定性による誤差

Electron Cooling
GSI, ISOLDE, JYFL…

MRTOF
T1/2 : >10 ms
質量精度 : ~10-6,7

Storage Ring

RIKEN-KEK, GSI, CERN ….

T1/2 : >10s
質量精度 :10-7
Isochronous
T1/2 : >10us
質量精度 : 10-5,6
GSI, ESR
IMP, CSReRIKEN, RareRI ring 筑波大：小沢研

MRTOF質量分光器
多重反射型飛行時間測定式質量分光器 MRTOF-MS
Analyte ionsfrom gas cell
mirror1Ion trapmirror2Ion
detector

Hermann Wollnik
1980年代に考案

Reference ion

ミラー間にイオンを入射
𝑞𝑡 − 𝑡$ %𝑚=𝑚!"#𝑞!"# 𝑡!"# − 𝑡$

MRTOF内を多数回(~500)往復

興味のあるイオンと参照となるイオンの飛行時間比から，質量を決定

総飛行時間を測定

T1/2> ~10ms, m/Δm ~ 800,000.

MRTOF質量分光器

KISS+MRTOF
For multi-nucleon
transfer products

GARIS-II
ZeroDegree MRTOF
For in-flight fission products

3台のMRTOFが理研内で稼働中

GARIS-II+MRTOF
For fusion products

原子核の生成方法
Fusion ( ~ 5 MeV / nucleon)

融合反応
GARIS

Fragmentation/Spallation (~ 100 MeV / nucleon)

ZFusionreactionU

多核⼦移⾏反応
KISSNβ-decay

278Nh

Z

核破砕反応
BigRIPSU

Multi-nucleon transfer( ~10 MeV/ nucleon)

Fragmentationof Uranium

Z融N合

反応

β-decayr-process pathr-process pathUNβ-decay

多r-process path

応

反砕

核

破核子移

行

反応

238U

核融合反応l ビームとターゲット原子核を衝突させ融合・冷却したのち新たな1つの原子核を生成する

冷却

融合

衝突
入射核
4~6 MeV/nucleon
標的核

複合核生成核多核子移行反応l ビームとターゲット原子核の間で核子のやり取りを行い，新たな原子核を生成する反応
入射散乱核(Projectile-LikeFragments)

散乱

接近・衝突
入射核
8~10 MeV/nucleon

陽子

中性子

散乱

標的核

KISSでは多核子移行反応生成物に注目し，原子核の分光測定を実施

標的散乱核(Target-LikeFragments)

KEK Isotope Separation System
KEK Isotope Separation System, KISS

Gas cell

MRTOF

1. 多核子移行反応生成物をアルゴンガス中で停止
2. レーザー共鳴イオン化で元素選択( Z selection )3. 電磁分離機で質量数選択( A selection )4. 高純度原子核の分光(βγ, 質量)15KEK Isotope Separation System
KEK Isotope Separation System, KISS

Gas cell

MRTOF

1. 多核子移行反応生成物をアルゴンガス中で停止
2. レーザー共鳴イオン化で元素選択( Z selection )3. 電磁分離機で質量数選択( A selection )4. 高純度原子核の分光(βγ, 質量)Rotating target

Beam
16

KEK Isotope Separation System
E2 room
E3 room
KISS beamfrom E2

Dipole magnet

Beam
deflectorGCCBβ-γ station
KISS beam
for E3MRTOF

238UBiPb
Hg
PtIr
Os Os OsOsTl
Hg Hg Hg Hg Hg
AuPt Pt PtIrTlHg■ Toward the N=126
for understanding of the 3rd peak or r-process- β-γ spectroscopy- Laser spectroscopy
MRTOF-assisted laser spectroscopy

Pt

T1/2 ~ 35 min

OsReWWW

TaHf Hf Hf Hf HfYb
ErErLuYb Yb Yb Yb Yb
Tm

Er Er ErHoDy Dy Dy Dy Dy

ErYb

Measured at KISS N=126
w/ 136Xe+198Pt etc.
1st peakSolar abundanceyNuclear chart w/ KISS achievement

T1/2 ~ 6 years

r-processs-process2nd peakRare-earth

3rd peakactinide

Direct ion counting by MRTOF enables
laser nuclear spectroscopy of long-lived nuclides
Mass

H. Choi, Y. Hirayama et al., Phys. Rev. C 102, 034309 (2020).

18

238UHg
PtIr
Os Os OsOs

Tl
Hg Hg Hg Hg Hg
Au

Pt Pt Pt
IrPt

OsReW

YbW
TaHf Hf Hf Hf HfLuYb Yb Yb Yb YbYbTmErErEr Er ErHoDy Dy Dy Dy DyErTlHgto gionpu repee
St tinidacZoom up
Atomic numberBiPb

N=152

95

Am

94

Pu

93

Np
238U

92

U
238

U

91

Limit of known masses

Th90

W

Pa

144

146

148

150

152

154

156

Neutron number

Measured at KISS N=126 ■ Only scarce experimental data in this region.
-- Uranium just has three more neutrons, undiscovered.
w/ 136Xe+198Pt etc.
1st peak■ Fission of actinide nuclide affects lanthanide production in r-process.
2nd peak(fission cycling)
3rd peakr-processs-processSolar abundance

yNuclear chart w/ KISS achievement

Rare-earth

actinide

19MassExperimental setup
Schematic view of KISS-MRTOF

Beam : 238U 10.75 MeV/nucleon
Target : 198Pt target (enriched to 91.63% )Two-color two-steplaser ionization( "Z" selection )Laserの波⻑とDipole magnetによって測定対象のZとAを選択して引き出し・輸送
MRTOFによる質量測定

Beam dump
Doughnut-shaped
gas cell

Dipole magnet( "A" selection )+Rm ~ 900+

Multipole
Laminar flow
RF ion guides
Projectile-likefragments
Rotating
Accelleration
Ti degrader
198Pt target
electrode
238 U beam
(ΔV = 20kV)
Ar gas10.75 MeV/nucleon
He gasGas-cell-based
Vacuumion cooler buncher(GCCB)
RF carpet

MRTOF-MS
Ejection
mirror electrode

TOF spectrum of reference 133Cs+ ion

Entrance hole
φ2mm2+2+DCfields

Injection
mirror electrode

Steerers
133 Cs+ thermal

ion source

120

Analytelinear Paul trap

Referencelinear Paul trapn = 1000(a)

133Cs+

Rm ~ 260,000

80
400

QPIG

Flat trap

Ion detector

Counts / 3 ns+

1620498.50 20498.60 20498.70 20498.80 20498.90

Time-of-flight [μs] n = 1001
λ1= 387.217 nm ( 241U )12Fitting function:
241U2+(b)Counts / 3 ns

Gas inlet

84019540.30

241Pu 2+

241Np2+19540.40

19540.50

19540.60

20
19540.70

アクチノイド核の精密質量測定
400

総計19核種の質量測定に成功
95 (Am)1294 (Pu)

New isotope 241U !!

93 (Np)92 (U)
Projectile nuclide 238U

91 (Pa)=Limit of known masses

24(144146

148

150

152

Neutron number154

λ1= 387.217 nm ( 241U )Uの共鳴波長 )241U2+

8241Pu 2+420

241Np2+19540.40

19540.50

19540.70

n = 600(c)241Np2+ (b)λ1=λ385.062nm ( 241nmNp)
1 = 385.062( 241Npの共鳴波長 )1510

19540.60

241Pu 2+

241U2+5This work190 (Th)n = 1001(a) λ1 = 387.217 nm(b)241019540.30

AAtomic number

235-242U, 235-237Pa, 239-242Pu, 239-242Np/ 3 ns
Counts / 3Counts
ns

16

TOF spectrum of A = 241 species

20498.50 20498.60 20498.70 20498.80 20498.90

1560

11715.95

11716.00

11716.05

11716.10

Time-of-flight [μs]新同位体241Uと明確に識別21T. Niwase et al., Phys. Rev. Lett. 130 (2023) 132502.

アクチノイド核の精密質量測定
Mass difference with AME2020
Δm [keV/c2 ]200-100Pu

2242U2Np
24241Pu

241U1Np
24240Pu

240U0Np
24249Pu

239UNp923238U

237U7Pa
23236U6Pa

2352393 (Np)Pa-20023

New isotope 241U !!

0594 (Pu)100

U95 (Am)

19核種とも、AME2020の⽂献値と⼀致

92 (U)
Projectile nuclide 238U91 (Pa)A

Limit of known masses=
2490 (Th)This work

1

Atomic number

235-242U, 235-237Pa, 239-242Pu, 239-242Np

AME2020
AME2020 (extrapolation)
MRTOF-KISS

23

総計19核種の質量測定に成功

144

146

148

150

152

Neutron number

154156

新同位体 241U 精密な質量決定を伴った同位体発⾒ME (AME2020) = 56 200#(200#) keV
ME (EXP) = 56 182(45) keV
241,242Uは初質量測定
241,242Npは初直接質量測定原⼦番号ウラン南東領域の開拓

T. Niwase et al., Phys. Rev. Lett. 130 (2023) 132502.

Am Am Am Am Am Am Am Am Am Am

238

239

240

241

1950

1949 1949 1949

247

242

243

244

245246

1949

1950

1950

1955

1955 1967

237

Pu 238Pu 239Pu 240Pu 241Pu 242Pu 243Pu 244Pu 245Pu 246Pu 247Pu

1949

1949 1946 1949

1949

1950

1951

1954

1955

1955

1983

236

Np 237Np 238Np 239Np 240Np 241Np 242Np 243Np 244Np

1949

1948 1949 19401953

1959

19791979 1987

U 236U 237U 238U 239U 240U 241U 242U

2351935

1951 1940 1896

1937

1953

Pa 235Pa 236Pa 237Pa 238Pa 239Pa234

1913

1950 1963 1954

1968

1995

233

Th 234Th 235Th 236Th 237Th 238Th

1935

1900 1969 1973

1993

1999

2023

1979

40年ぶりの中性子過剰ウラン同位体の発見
多核子移行反応、KISSによってウランの南東領域の開拓が可能になった
r過程終焉部の解明へ向けた端緒が拓かれた

anit
gonc 地”Irra の⼟eT開“未中性⼦数23

今後の展開l KISS-1.5
l アクチノイド核の核分裂測定

まとめ• 実験核物理の観点から，r過程終焉部を理解したい• 多核子移行反応＋MRTOF質量分光器の組み合わせにより超アクチノイド核の精密質量測定を実施
新同位体241Uの発見！
• KISS1.5計画や，新核分裂測定手法の開発によりr過程終焉部に関する原子核の知見を更に深めていきたいniwase@phys.kyushu-u.ac.jp