Yb 添加 Ba(Zr,Mg,Ta)O₃セラミックレーザーの研究
白川（晃）研究室

池田真由

1. 序論
近年、極めて短いパルス幅をもつ超短パ

図 1 に BZMT の結晶構造を示す。

ルスレーザーは応用の幅が広いために研究

Ba イオンの位置を A サイト、Zr,Mg,Ta イが盛んにおこなわれている。代表的なもの

オンの位置を B サイトとするような複合ペにチタンサファイアレーザーが挙げられ、ロブスカイト構造を主結晶相とする。この

これは励起光源に緑色レーザーを必要とす

B サイトは 3 つのイオンがランダム配列しる。そのため、多くは 1µm 帯レーザーの第ているため、BZMT は無秩序構造となる。

二高調波を用いているなどの理由から高価

これにより結晶構造が立方晶で定義されるなものが多く産業利用が難しいという課題ため、光学的等方体となる。よって BZMTがある。したがって半導体レーザーで直接セラミックは透光性をもつ。また無秩序構励起が可能なレーザー利得媒質が求められ造に希土類イオンを添加するとランダムにている。

配列されるため、不均一広がりを示し利得

以 前 に Nd ³ ⁺ 添 加 の Ba(Zr,Mg,Ta)O ₃帯域が広くなる。

(BZMT)を利得媒質としてレーザー発振とモード同期パルス動作に成功している。しかし効率が低かったためレーザーに高い効率をもたせるため、高量子効率が期待される 3 価の Yb イオンを添加した Yb:BZMTの特性評価とレーザー媒質との可能性を示

2.2 BZMT の熱特性・機械特性
BZMT とガラス、YAG(セラミック)の熱特性・機械特性を表 1 にまとめた。
表 1 熱特性と機械特性すことを試みた。
2. 原理
2.1 BZMT の結晶構造

代表的なレーザー媒質であるガラス、YAGと比較すると、BZMT の熱伝導率と線膨張係数、ヤング率、熱ショックパラメータはほか 2 つの材料の中間的な値をとっていることがわかる。また、Nd イオン添加時の利得帯域幅を比較すると、ガラス並みに広い利図1

BZMT の結晶構造

得帯域をもつことがわかる。また前節から

Yb イオンを添加した場合も広い利得帯域ドが存在するような吸収スペクトルをもつ。

が期待できるので、
Yb:BZMT は超短パルス

本研究で用いた結晶は Yb イオンが B サイレーザーの利得媒質として適しているといトに添加されるよう作製したものである。

える。

しかし、吸収スペクトルにバンドが 2 つ存在したことから A,B 両方のサイトに添加されている可能性が示唆された。

3. 光学特性
3.1 吸収スペクトル
図 2 に測定した Yb:BZMT の吸収スペクトルを示す。

3.2 蛍光スペクトル
Yb:BZMT の蛍光スペクトルを図 4 に示す。

図 4 Yb:BZMT の蛍光スペクトル
図 2 Yb:BZMT の吸収スペクトル

また、一般的な Yb 添加材料と比較するた
めに Yb:CaF₂(単結晶)のスペクトルを図 3に示す。

吸収スペクトルの 2 つのバンドのピーク波長でそれぞれ励起したが同形状の 1 つのバンドをもつ蛍光スペクトルをもつことがわかった。2 つのサイトに Yb イオンが添加されているとすると、片方のサイトの Yb イオンが吸収・発光し、それをもう一つのサイトが吸収・発光して再吸収している場合と、片方のサイトの Yb イオンが吸収しても発光せず、もう一つのサイトの Yb イオンにエネルギー移動している場合が考えられる。
実験を行う際に結晶を粉末状にして測定を行ったため再吸収の可能性は低いので、エ

図 3 Yb:CaF2 の吸収・蛍光スペクトル

図 3 の Yb:CaF₂の吸収スペクトルをみると 1 つの主ピークをもつような 1 つのバンドを持っていることがわかる。それをふまえて図 2 をみると Yb:BZMT は 2 つのバンネルギー移動しているとした。
3.3 蛍光寿命
Yb イオン添加濃度を変えて蛍光寿命を測定した。その結果を表 2 に示す。に示す。

表 2 Yb:BZMT の蛍光寿命

添加濃度

蛍光寿命1mol.%

232µs

3mol.%239µs

表 3 Yb:BZMT の量子効率

表 2 から、添加濃度による蛍光寿命の変化はみられないことを確認した。

表 3 から、添加濃度が高いほど量子効率が高いことがわかった。これは添加濃度が高いほど Yb イオン間の距離が近くなるの3.4 量子効率でエネルギー移動しやすいためだと考えら

実験配置を図 5 に示す。

れる。また、以前の Nd:BZMT の量子効率は 60%以下だったのでそれよりも高い値を得られたことがわかった。
4. 発振実験
実験配置を図 6 に示す。
図 5 量子効率実験配置図

波長可変レーザーを用いて 895 nm または 971 nm の光を M1 で上方に打ち上げてM2,M3 を通り Yb:BZMT に上から垂直に入射するようにした。
Yb:BZMT の蛍光を積分球内で散乱させ平均化しその一部を OSA

図 6 発振実験配置図で測定した。その結果から次のような式を用いて量子効率を算出した。
𝜂𝑄 ===(蛍光したフォトン数)(吸収したフォトン数)𝑛= 𝑛 𝑓𝑙1∫ ℎ𝜈 𝑃𝑓𝑙 (𝜈)𝑑𝜈𝑝.𝑎𝑏

1𝑤𝑖𝑡ℎ (𝜈)𝑑𝜈)( 𝑃𝑤𝑖𝑡ℎ𝑜𝑢𝑡 (𝜈)𝑑𝜈 − ∫ 𝑃𝑝𝑢𝑚𝑝ℎ𝜈𝑝 ∫ 𝑝𝑢𝑚𝑝∫ 𝜆𝑃𝑓𝑙 (𝜆)𝑑𝜆𝑤𝑖𝑡ℎ𝑜𝑢𝑡
𝑤𝑖𝑡ℎ𝜆𝑝 (𝑃𝑝𝑢𝑚𝑝− 𝑃𝑝𝑢𝑚𝑝)

試料は 1,3 mol%(厚さ 4 mm)、5 mol.%(1mm)、10 mol.%(2 mm)を用いた。その厚さから計算した収差補償角で Z 型共振器を配置した。また試料の屈折率 2.06 から計算したブリュースター角で試料を配置した。ここで、図 2,4 からストークス効率が高いのは 971 nm であるため励起波長には 971 nmを選択した。結果は最大 154 kW/cm²で励起したが発振は得られなかった。

その結果を表 3 に示す。

5,10 mol.%の試料については以前に未発表であるが別の実験系を用いて発振が得られている。そのときの励起光源と本研究でた。吸収スペクトルでは 2 つのバンドが存用いた励起光源について表 4 に示す。

在するような構造をもっているのに対して、

表 4 励起光源の比較

蛍光スペクトルは 1 つのバンドが存在するような構造をもっていた。添加サイトによりスペクトル構造が変わる可能性が示唆された。よって今後は、添加サイトと発光メカニズムの解明に取り組む。また量子効率を測定し、期待していた Nd:BZMT よりも高い量子効率が得られた。

表 4 をみると、発振が得られたときの励CW 発振実験を行ったが、発振は得られ起光源と比較すると 5 mol.%の場合は閾値なかった。共振器設計の改善は短波長励起強度に達していなかった。したがって共振を行い発振実験に取り組む。発振が得られ器設計の最適化や励起光源を変えることを次第、モード同期実験を行う。

試みる。
図 7 に吸収・蛍光スペクトルを示す。

・参考文献[1] 東祐軌,

電気通信大学大学院

平成 26 年度修士論文[2] H. Kurokawa, A. Shirakawa, M.
Tokurakawa, K. Ueda, S. Kuretake, N.
Tanakawa, Y. Kintakawa, K.Kageyama,
H. Takagi, A.A. Kaminskii Broadbandgain
図 7 から吸収と右側のピーク波長で励起

Nd3+-doped

ceramiclasers

Ba(Mg,forZr,Ta)O3

ultrashortpulse

しているが、発振のために吸収の割合(反転generation” Opt.Mater . vol.33, no.5, pp.

分布)が多くなるようにこれよりも短い波

667-669, 2011.

長で励起することを考えている。

5. まとめと今後の展望
本実験では Yb 添加 Ba(Zr,Mg,Ta)O₃セラミックの特性評価を行い、発振実験を行った。
特性評価として、吸収スペクトルと蛍光スペクトル、蛍光寿命、量子効率を測定し