複合セラミックスレーザー媒質に関する研究
電気通信大学大学院
1.

量子・物質工学専攻

植田研究室

檜皮

健二

はじめに
近年、固体レーザーは高性能化、高出力化、低価格化が進み、半導体産業をはじめ、自動車産業、鉄鋼産業、等でのレーザー加工に応用され、さらに医療分野でレーザー治療と産業応用は広範囲に及んでいる。加工機用レーザー装置には、主に、炭酸ガスレーザー、Nd:YAGレーザーが用いられ、特にNd:YAGレーザーは、発振波長が 1.06μmなので、ファイバー伝送が可能であり、有用性は非常に大きい。
これまで固体レーザーの性能向上、低価格化はLDによるレーザー励起の実用化によるものが大きかった。これはランプ励起方式にくらべ、全て固体要素で構成されるため小型化、軽量化が可能になり、励起光源としての寿命も 10 倍以上と長いためである。しかし、低価格化に関して励起用LDのコスト削減効果は予想からずれが生じ始め、レーザー媒質の改善、コスト削減が求められている。従来、レーザー媒質には単結晶が用いられていたが、単結晶と同等のファインセラミックスが開発され1,2)、これは、要求されている課題を解決することができる。
Nd3+イオンを添加したレーザー媒質にCr4+イオンを併用することによってQ-スイッチレーザー発振が可能である。Q-スイッチレーザーでは尖頭出力が高いため、加工用レーザーに適している。媒質としては、Nd3+イオンとCr4+イオンを共添加したYAG結晶が主流である。しかし、Cr4+イオンによる励起光吸収が存在するため共添加型よりもNd3+イオンとCr4+イオンを分けた複合型の方が高効率化が期待できる。さらに、ファインセラミックスにおいても、セラミックスとセラミックスの接合が可能なため、複合型セラミックスレーザーには、低価格化、高効率化、多機能化が期待できる。よって、セラミックスの接合、複合型Q-スイッチレーザーを含めて、複合セラミックスレーザー媒質の研究を進める。
2.

セラミックスの接合

2.1

拡散距離測定複合型セラミックスを考える上で、接合部分を評価する必要がある。接合部分の評価を、添加C0

イオンの拡散距離を測定することによって行う。
時間t=0 においてx>0 ではc=c0、x=0 ではc=csとすると、拡Cs

散開始後のある時間における拡散イオンの濃度分布はc ( x , t ) − c0x= 1 − erf () ……….(2.1)
c s − c02 Dtとなる。

x=0x=x0

図 2.1

濃度分布図xまた、活性イオンによる発光強度 I は濃度に比例することから、

I∝c( x ,t )cs∝ 1 − erf (x − x0) ………..(2.2)
2 Dtと書き表される。よって、発光強度を測定し、拡散係数 D を見積もり、拡散距離をもとめる。
ここで、平均拡散距離<x>は、以下の式で表される。

〈 x〉 = 22.2

Dt0π……….(2.3)

測定装置

拡散距離測定を行うための実験図を図 2.2 に示す。
Multi Mode Fiberor

10 倍の対物レンズ(Mitutoyo MANDO AQ-6315A

Single Mode Fiber

Optical Spectrum Analyzer

Plan NIR 10)を 2 つ用いて 1 対 1の顕微鏡(共焦点顕微鏡)を作製しMitutoyoSingle Mode Fiber

M Plan NIR 10た。励起光と発光光とが同軸であるメリットは、励起ポイント(発光L=10m ,MDF=4μm

NA=0.26,WD=30.5mm
Cold Mirror

Ar+ laser

AR=IR,HR=VIS

150mW@λ=488nm

ポイント)と検出ポイントが同一であるという点である。
この顕微鏡の空間分解能は光ス

Mitutoyo

Collimator Lens

Collimator Lens

AR=350~600nm

AR=400~600nm

M Plan NIR 10
NA=0.26,WD=30.5mm
Composite Ceramics

ペクトラムアナライザーまでのファイバーのコア径により、決定する

図 2.2

拡散距離測定装置ものとした。Nd3+、Cr3+イオンの測定にはMFD=4μmのシングルモードファイバー(SMF)、Cr4+
イオンの測定にはMFD=9μmのSMFを使用する。
使用した試料は Nd:YAG と Non-dope:YAG の複合セラミックス、Nd:YAG と Cr:YAG の複合セラミックスの 2 種類であり、それぞれの試料の表面は研磨処理を行った。
発光光の光強度を測定するため、試料の厚み方向の影響を少なくする必要がある。よって、試料は 80μm 程度の厚みまで研磨処理を行った。
2.3

各イオンの発光スペクトル

Emission spectra #1
1.0

Nd:YAG
Cr:YAG
Cr4+:YAG

図 2.3 に各イオンの発光スペクトルを示す。測特徴的な波長、1064.2nm、688.7nm、1294nm部分を使用する。

Intensity(a.u.)

0.8

定時には、Nd3+、Cr3+、Cr4+イオンのそれぞれの0.60.40.20.0
600

700

800

900

1000

1100

1200

1300

1400

Wavelength (nm)図 2.3

各イオンの発光スペクトル

1500

2.4

測定結果
Non-dope:YAG

図 2.4 にNon-dope:YAG-Nd:YAGとNd:YAG

Cr:YAG

1.2

Nd:YAG-Cr:YAGのコンポジットセラ

Nd:YAG

1.2
Nd3+ ion
Cr3+ ion
Cr4+ ion

Nd3+ ion11

ミックスの拡散距離測定の結果を図0.80.82.4 に示す。図 2.4 では、縦軸をI(x)/Imax

0.6

0.6

0.4

0.4

0.20.2で規格化し、最も発光強度の強い位置で値が 1 となるようにした。この結果

0より、式 2.2 でフィッティングし、拡050

散係数Dを求めた。さらに式 2.3 に当て 図 2.40100 150 200 250 300 350
Position(micron)050 100 150 200 250 300 350 400
Position(micron)Non-dope:YAG-Nd:YAGとNd:YAG-Cr:YAG

はめ、平均拡散距離を求めた。これら

セラミックスの拡散距離測定結果の計算結果を表 2.1 にまとめる。
Nd:YAG 単結晶と Non-doped:YAG

表 2.1

平均拡散距離まとめ単結晶を拡散結合させた時の、平均拡散距

拡散方向

拡散係数
D (cm^2/s)

平均拡散距離<x> (µm)

Nd:YAG→YAG

6.2×10^-1023.8

Nd:YAG→Cr:YAG

1.3×10^-1017.1

Cr:YAG→Nd:YAG

6.8×10^-1025

Cr:YAG→Nd:YAG

1.8×10^-940.2

離<x>は、3.4μm であり、Nd:YAG セラミ

Nd:YAG-YAG
コンポジットのNd3+
Nd:YAG-Cr:YAG
ックスと Non-doped:YAG セラミックスの コンポジットのNd3+
Nd:YAG-Cr:YAG
接合では、23.8μm と言う結果を考えると、 コンポジットのCr3+
Nd:YAG-Cr:YAG
単結晶と単結晶の拡散結合よりも、セラミ コンポジットのCr4+ックスとセラミックスの接合のほうが、より強固な接合をしていると考えられる。これは、高強度の光が入射した場合、張り合わせ面から破壊される可能性は低下すると考えられる。これは、Nd:YAG セラミックスと Cr:YAG セラミックスの接合でも同様のことが言えると思われる。よって、Q-スイッチレーザー媒質としても十分耐えうると思われる。そこで、Nd:YAG-Cr:YAG コンポジットセラミックス Q-スイッチレーザーの発振実験を行う。
3. Nd:YAG-Cr:YAG コンポジットセラミックス Q-スイッチレーザー
3.1

Q-スイッチ発振概念

Q-スイッチ発振では、はじめは、Nd3+Cr4+レーザー共振器の Q 値を低くしておいて励起を続け、発振媒質での4σesa
2

τ2333

反転分布が十分に大きくなった時、

τ34

急速に共振器の Q 値を高くし、上σp準位に蓄えられたエネルギーを短励起光808nm吸収時間でレーザー出力として取り出す。この Q 値の変動を実現するた

τ42τ3212σgs

1064nm発光

τ211064nm
1064nm吸収τ414

図 3.1Q-スイッチ発振
1Q-スイッチ発振概念図

めに、可飽和吸収体を用いる。今回では、可飽和吸収体にCr4+:YAGを用いた。また、利得媒質としては、Nd3+:YAGを用いる。概念図を図 3.1 に示す。Nd3+:YAGでの蛍光寿命τ34は~230μs

程度と長く、Cr4+:YAGでの蛍光寿命τ21は~3.4μsと短い。これにより、Nd3+:YAGで反転分布が次第に起こり、エネルギーが蓄えられ、ある瞬間に、Cr4+:YAGでの吸収がなくなり、Q-スイッチ発振に至る。3-6)
3.2

Q-スイッチレーザー装置

Nd:YAG-Cr:YAG コンポジットセラミックス Q-スイッチレーザー装置を図 3.2 に示す。励起
光 源 に 最 大 出 力 7.1W 、 発 振 波 長 807.4nm の Fiber coupled LD(unique-m.o.d.e. 製UM7800/100/20)を使用した。発振波長が 807.4nm と短波長のため、最大出力時に温調器で温度を調整し、長波長側にシフトさせ実験を行った。励起光を f=80mm のアクロマートレンズを2 つ用い、1:1 に集光した。このとき 7%の損失が生じ、実質的な励起パワーは最大で 6.6W である。また、凹面鏡は、反射率 R が 90%、80%の 2 種類を用いた。
レーザー媒質については、
φ3.5mm の円筒型セラミックス

図 3.2Q-スイッチレーザー装置用いた。Nd:YAG 部分の長さが 4.8mm で、濃度が 1.1at%であり、Cr:YAG 部分の長さが 0.5mmで発振波長(1064nm)に対しての透過率が 80%であった。この試料の励起光源側の端面には、808nm の AR コーティングと 1064nm の HR コーティングを、出力側の端面には、808nm のHR コーティングと 1064nm の AR コーティングを施した。また、共振器は試料の励起光源側の端面と凹面鏡で構成し、共振器長は 90mm である。
3.3

実験結果

最大 6.6W 励起時に得られた、Q-スイッチレーザーの出力、パルス幅、繰り返し周波数、尖頭出力、パルスエネルギー、また、光-光変換効率、スロープ効率を反射率 R=90%、80%でそれぞれまとめたものを表 3.1 に示す。また、数値計算により求めた、パルス幅、繰り返し周波数、尖頭出力、パルスエネルギーを同時に書き記す。
図 3.3 は R=90%の凹面鏡を、図 3.4 は R=80%の凹面鏡を使用し、6.6W 励起時に実測した、パルス幅、繰り返し周波数である。
表 3.1
Curvatureradius(mm)Reflectivity(%)
9010080
calculation
9010080

OutputPower(W)
1.3
1.6

Puls eWidth(ns)
2420
3.1
2.2

6.6W 励起時の特性まとめ
Repe titionrate(kHz)15.617.951.8
43.3

PeakPower(kW)
3.5
4.58.1
16.8

OpticalOpticalSlope
Pul s eenergy efficiency efficiency
(%)
(%)
(µJ)
83.3
19.722.98924.2
29.8263764μs
15.6kHz

24ns

R=90%

R=90%(a)パルス幅(b)繰り返し周波数

図 3.3

R=90%の時のパルス幅と繰り返し周波数
56μs
17.9kHz

20ns

R=80%

R=80%(a)パルス幅(b)繰り返し周波数

図 3.4

R=80%の時のパルス幅と繰り返し周波数

実測結果としては、光-光変換効率が最大で 24.2%、スロープ効率は最大で 29.8%となった。
また、パルス幅、繰り返し周波数、尖頭出力、パルスエネルギーに関して、実験値と計算値に大きな違いが見られた。この原因として、実験における問題点、計算における問題点があげられる。
まず、実験においての問題点は、利得媒質における励起光のビーム断面積と発振光のビーム断面積の不一致があげられる。計算によれば、励起光のビーム径と発振光のビーム径の比率は、約2:1 であり、一致しない部分は損失となる。次に、計算においての問題点は、可飽和吸収体の励起光吸収を考慮していない点である。
図 3.5 に発振光のビーム品質を表す、M2パラメーターを測定した結果を示す。凹面鏡の反射率が 90%の時にM2=1.05 となり、また、凹面鏡の反射率が 80%の時にM2=1.14 となった。この結果より、コンポジットセラミックスによるQ-スイッチレーザー発振でも、十分なビーム品質を得られることがわかった。ビーム品質が高いと、絞り込むことが可能であり、光強度を高められるため、複合セラミックスは加工分野にも応用可能な素材であることがわかった。
また、ビーム品質が高い理由としては、セラミックスの透明度が単結晶と比べ、劣らない程高いという点があげられる。さらに、Nd:YAG セラミックスと Cr:YAG セラミックとの接合境界面における不安定性がないということ。最後に、Cr:YAG 部分が発振波長に対して損失となるため、最も基本的なモードで発振したと考えられる。

0.250.2

M2=1.050.2

M2=1.140.180.160.150.140.10.120.050400.15060

70 80 90 100 110 120Position(mm)0.08
300 310 320 330 340 350 360 370 380
Position(mm)(a)R=90%(b)R=80%
図 3.5

4.

まとめ4.1

拡散距離測定について

M2測定結果拡散距離を測定する共焦点顕微鏡を製作した。これにより、セラミックスとセラミックスの接合は、単結晶と単結晶の拡散結合に比べ７倍程度、強固な接合をしていることが分かった。しかし、Cr4+イオンの拡散の仕方とCr3+イオンの拡散の仕方が違う原因は不明である。セラミックスの製作時に補填材として他のイオンを含ませるため、その他イオンの拡散の振る舞いを調べる必要がある。
4.2

コンポジットセラミックス Q-スイッチレーザーについて

Nd:YAG-Cr-YAG コンポジットセラミックスを用いて、Q-スイッチレーザー発振に成功した。
凹面鏡の反射率が 80%の時に、最大出力が 1.6W 得られ、パルス幅は 20ns、繰り返し周波数は17.9kHz、尖頭出力は 4.5kW、パルスエネルギーは 89μJ、光-光変換効率は 24.2%、スロープ効率は 29.8%という結果が得られた。
今後は、レーザー媒質の濃度や長さ、共振器長等の条件をまったく同一にし、共添加型セラミックスとの比較を行う。また、今回は、共振器長が 90mm と長いため、共振器長を短くする。
さらには、セラミックスの端面を加工することにより、凹面鏡を取り除き、セラミックスレーザー媒質のみで Q-スイッチレーザー発振を実現する。そのことにより、小型化、低価格化が実現すると考えている。

参考文献
1)T.Yanagitani,H.Yagi and M.Ichikawa: Japan Patent 10-101333(1998)
2) T.Yanagitani,H.Yagi and M.Ichikawa: Japan Patent 10-101411(1998)
3)W.Koechner: Solid-State Laser Engineering(Springer,Berlin,1999)3th ed.
4)John J. Degnan, Member, IEEE, IEEE J.Quantum Electron.25,214(1989)
5) John J. Degnan, Member, IEEE, IEEE J.Quantum Electron. 31,1890(1995)
6)Guohua Xiao and Michael Bass,Fellow,IEEE,IEEE J.Quantum Dlectron.33,41(1997)