光のゆらぎを利用した極端紫外域における原子分子の非線形光学過程の研究
Non-linear optical processes of atoms and molecules in extreme ultraviolet studied bylight fluctuation（日本物理学会推薦）

代表研究者

新潟大学

彦坂 泰正

Niigata University

Yasumasa HIKOSAKA

協同研究者

名古屋大学

菱川 明栄

Nagoya University

Akiyoshi HISHIKAWA

The recent advances in free electron laser (FEL) technology allow us to investigate non-linear optical processes inthe extreme ultraviolet (EUV) region. Nonlinear responses of materials against EUV FEL turned out to be different fromthose observed in visible and infrared. Shot-by-shot photoelectron spectroscopy, in which photoelectrons emitted frommulti-photon process are detected on a single FEL shot basis while monitoring each FEL spectrum with thephotoelectron peak due to a one-photon process, can be a powerful experimental means for studying non-linear opticalprocesses of atoms and molecules in intense EUV laser fields. In this work, we have applied shot-by-shot photoelectron
spectroscopy to studies on nonlinear processes in isolated atoms, and have gained new information on the multi-photon
multiple ionization processes in atoms. The investigations with shot-by-shot photoelectron spectroscopy to three-photon
double ionization of Ar at photon energies around 21 eV and to three-photon double excitation of He at photon energies
around 24.1 eV are summarized in this report.

研究目的っては内殻電子までも含む複数の電子が 1 つの多光

極端紫外域の自由電子レーザー（FEL）の登場に子吸収過程に関与し得る。そのような１光子のエネより、極端紫外強レーザー場における原子や分子のルギーがイオン化ポテンシャルを超えるような状況

非線形光学過程の研究が近年大きな進展をみせてい下での多光子吸収ダイナミクスの理解は、未だ極める。ここでは、多光子吸収による多重電離が最も典て限定的である。

型的な原子分子の非線形光学応答の一つであること

光電子分光は、極端紫外域での多光子多重電離過が分かってきた。この多光子吸収による多重電離は、程についての詳細な情報を引き出すことができる有

基本的には摂動的な多段階の光子吸収の描像によっ力な手法である。これは、多重電離過程で放出されて、極紫外強レーザー場での原子や分子の非線形光る光電子の運動エネルギーには、イオン化過程にお学応答は理解されると考えられている。これは、レいて生成する終状態または中間状態の電子状態の情ーザー電場から受ける電子の動重力エネルギーは波報が反映されるためである。しかしながら、光電子長の自乗に比例するため、極紫外域では強いレーザ分光による多光子多重電離過程の研究はこれまで数ー場とはいえ、光と物質の相互作用は摂動論の領域例に限られており、それらにおいても光電子分光のを超えることは考えづらいためである。摂動論的な有効性が最大限に発揮されたとは言い難い。これは、多光子吸収は赤外・可視域において光学レーザーの大尖頭出力かつ短波長の FEL を光源とする光電子分利用により理解が進んできている。最外殻の電子が光では、次の特有な問題を克服する必要があるため一電子的に多光子吸収に与るのが一般的な長波長域である：(1)多数の荷電粒子が一度に生成することにのモデルである。しかし、極端紫外域では場合によよる空間電荷効果のために、分解能が制限されるとともに、電子の運動エネルギーの絶対値を正しく測すことに成功した。本研究報告では、特にアルゴン定できない、(2)金属の仕事関数は 1 光子のエネルギ

原子の 3 光子吸収による 2 重イオン化過程とヘリウーよりも小さいため、真空槽表面等から極端に多くム原子の増強 3 光子イオン化に対する成果についての電子がたやすく発生し、それによるバックグラウ概説する。

ンドが深刻となる。

波長 58.0 nm（21.4 eV）の FEL 光照射における我々は、磁気ミラー効果を利用した超高効率の光Ar の光電子スペクトルを図 1 に示す。このスペク電子分光手法である「磁気ボトル型電子分析技術」

トルは、15000 ショットのシングルショット光電子を利用することにより、これらの問題を克服した。

スペクトルの平均である。5.6 eV に観測されたピーさらに、この手法の極めて高い検出効率を利用して、クは、Ar の 1 光子イオン化による Ar+ 3p−1 の生成にFEL のショット毎に光電子計測することにより、自よるものと帰属される。一方、10∼16eV のエネルギ

己増幅自発放射モードの FEL の宿命であるスペクトー領域に見られる 3 本の光電子ピークは 1 光子吸ルのショット毎のばらつきを検出することに成功し収では説明がつかない。実際、それらの運動エネル

た[Hikosaka et al, Phys. Rev. Lett., 105, 133001 (2010).]。

ギーから、1 光子イオン化によって生成した Ar+ 3p−1

このショット毎に FEL スペクトルをモニターしながからの 2 光子イオン化による Ar2+ 3p−2 (3P,1D,1S)の生ら光電子分光を行う「シングルショット光電子分光」

成に帰属できる[Hikosaka et al, Phys. Rev. Lett., 105,の実現により、レーザーパルスの波長ゆらぎを、こ133001 (2010).]。すなわち、この極端紫外強レーザー

れまでのような観測を鈍らせる原因ではなく、レー場においては、ザー光の波長を掃引する手段として利用することがAr + hν → Ar+(3p−1) + e−可能となった。

Ar+(3p−1) + 2hν → Ar2+(3p−2) + e−

本研究では、このシングルショット光電子分光を利用することにより、極端紫外強レーザー場におけという逐次的な 2 重イオン化過程が進行していることが明らかとなった。

る原子の多光子多重電離過程の理解を大きく進展さこの第 2 段階のイオン化過程を詳細に調べるたせることを目指した。特に、多光子多重電離においめに、シングルショット解析を行った。ここでは、て複数の電子放出が逐次的に起こる過程における共Ar+ の光電子ピークの運動エネルギーから FEL 光鳴効果に着目した研究展開を行った。のショット毎の波長を決定し、各シングルショットの光電子スペクトルを光子エネルギー順に並べ替えた。これにより得られた Ar2+ ピーク領域の電子収量

研究経過
シングルショット光電子分光により、原子の多光の 2 次元マップ（電子収量についての光電子エネル子多重電離過程において幾つかの新規の過程を見出ギーと光子エネルギーの 2 変数関数での表示）を図2 に示す[Hikosaka et al, Phys. Rev. A, 88, 023421

Fig. 1

Photoelectron spectrum of Ar obtained by15000 FEL shots at a photon energy setting to 21.4 eV.

Fig. 2 Two-dimensional map showing Ar2+ 3p-2
photoelectron spectra as a function of mean photonenergy.

(2013).]。この図から、Ar2+ 3p−2 の各成分（3P,1D,1S）

し、さらに 2 光子吸収で他方の電子が N=3 へ励起すの生成量は、FEL 波長に対して鋭敏に変化することるという 3 光子吸収が起こることによって、2 光子が明らかとなった。このことは、第 2 段階の光イオ吸収よりも 3 光子吸収が極めて優勢となっているも+ン化過程において Ar の励起状態への共鳴が重要であることを示している。ここで、Ar2+3p−231のと理解できる。

1( P, D, S)の生成量は、光子エネルギーが 20.5 eV と 21.5 eV 付

考察

近で増大している様子が見て取れる。ただし、これ本研究では、シングルショット光電子分光を用いら２つの光子エネルギー領域の共鳴構造は、2 次元た、極紫外強レーザー場における原子の多光子イオマップ上に異なった形状として現れている。20.5 eVン化の実験研究を展開した。このシングルショット付近の構造は、幅が狭くて縦に伸びた形状である。

計測により、FEL のショットごとのスペクトルをモ

一方、21.5 eV 付近の構造は幅が広く、若干斜めに傾ニターし、それを利用して FEL 波長の揺らぎ幅以下いている。これらの違いは、異なるタイプの共鳴状の分解能で非線形現象を捉えることが可能となった。

態が関与していることによる。すなわち、20.5 eV 付分子においても同様な計測が可能であり、特に近赤+−1近に見られる共鳴は、Ar 3p 状態から 2 光子レベル+に存在する Ar 自動イオン化状態への共鳴であり、+−1

21.5 eV 付近では Ar 3p 状態から 1 光子レベルに存+外レーザーパルスを併用した非断熱配列制御によって、その非線形過程の詳細を明らかにしていくことができると期待される。シングルショット光電子分在する Ar 励起状態を中間状態とした 2 光子イオン光のように、FEL 光を非破壊でなお且つショットご化が起きている[Hikosaka et al, Phys. Rev. A, 88,とに FEL スペクトルの計測を行うことは他の手法で023421 (2013).]。

は容易ではない。そのため、この手法は本研究の孤He については、FEL の波長設定 51.4 nm（光子エ立原子分子の非線形過程への適用に限らず、FEL のネルギー24.1 eV）において、3 光子吸収によるイオ利用研究における基盤技術として有用となりうる。

ン化過程を見出した。光電子スペクトルには、多光昨年度より X 線自由電子レーザー（SACLA）の供用子吸収過程に由来するピークが 7 eV、 24 eV、 48 eV運転が始まった。この利用の主役は生体分子の構造に観測された。7 eV のピークは、3 光子吸収による解析やナノテクノロジーなどの応用研究となるのは+He の電子励起状態(N=2)へのイオン化に帰属される。

間違いないが、この展開を支える X 線領域の新しい

一方、24 eV と 48 eV のピークの運動エネルギーは、光と物質の相互作用の基礎的概念の構築において、+それぞれ 2 光子吸収と 3 光子吸収による He (N=1)へ原子分子物理分野の基礎研究が重要な役割を果たしのイオン化と合致する。ここで、7 eV のピークにはていくものと考えられる。我々も本研究のシングル

FEL 強度に対する顕著な非線形性が見られたものの、ショット光電子分光を利用した、X 線強レーザー場

24 eV と 48 eV のピークは FEL 強度に対する変化量における原子や分子の非線形光学過程の研究を開始が僅かであった。これは、24 eV と 48 eV のピークのした。ここでは、深い内殻電子が関与する多光子吸強度の殆どは FEL 光に含まれている高調波による 1収過程を明らかにすることを目指している。

光子イオン化によるためである。この高調波の寄与を除いたピーク強度は、3 光子吸収が 2 光子吸収よ研究の発表

りも 1 ケタ以上も効率よく進行していることを示し口頭発表ている。光電子ピーク形状のシングルショット解析

1.

“EUV-FEL による多光子多重電離の研究”, 彦坂により、7 eV のピークの生成には、1 つの電子が主泰正, 日本物理学会 2011 年秋季大会

量子数 N=3 の準位、他方が n=4-8 の準位に励起した

ウム「短波長自由電子レーザーによる物質科学

2 電子励起状態への 3 光子吸収での共鳴が関与しての展開－EUV-FEL による成果から XFEL 利用いることが分かった。また、光学レーザー（250 nm,に向けて－」, 富山大学, 富山,50 fs）を併用することにより、FEL の 1 光子目の吸21-24 日+

収に対しても He (N=1)へ収斂する Rydberg 状態が共2.

シンポジ2011 年 9 月“短波長自由電子レーザーによる原子分子科学鳴として関与していることが明らかとなった。すなの新展開”, 彦坂泰正, 分子研シンポジウム 2012

わち、1 光子吸収により 1 つの電子が n=4-8 へ励起

岡崎, 愛知, 2012 年 6 月 1-2 日

3.

4.

“シングルショット光電子分光による EUV/X 線

Photonics Seminar, Wako, Japan, August 8, 2011

自由電子レーザー場中の原子過程”, 菱川明栄,

13. “Non-linear processes of atoms in intense EUV FEL

レーザー学会学術講演会第 33 回年次大会, 姫路

fields

商工会議所, 姫路, 2013 年 1 月 28-30 日spectroscopy”, A. Hishikawa, XXVII International“Atoms in intense EUV/X-ray FEL fields studied byConference on Photonic, Electronic and Atomic

single-shot photoelectron spectroscopy”, 菱川 明栄,

Collisions (ICPEAC 2011), Belfast, Northern Ireland,

第１３回光量子科学シンポジウム, 日本原子力July 27-August 2, 2011

研究開発機構 関西光科学研究所, 木津川, 2012
5.

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single-shotの利用に向けて〜, パシフィコ横浜，横浜，2011

photoelectronspectroscopy”,A.

年 4 月 21 日
15. “強レーザー場中偏極 He(21P)原子のイオン化過Taiwan, October 23-30, 2012

程”, 伏谷瑞穂，松田晃孝，遠藤友随，樋田裕斗，“EUV/X 線自由電子レーザー場における原子過森下亨，永園充，富樫格，彦坂泰正，菱川明栄, 日程”, 菱川明栄, 分子研研究会 「新しい光の創成

本物理学会第 68 回年次大会, 広島大学, 東広島,と物質科学 ― 精密計測と操作への展開」岡崎2013 年 3 月 26-29 日
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A. Matsuda, C.-N. Liu, T. Morishita, E. Shigemasa,過程”, 菱川明栄, 光化学討論会(ランチョンシン

A. Hishikawa, XVIIIth International Conference onポジウム) [X 線自由電子レーザーが切り拓く新Ultrafast

し い 光 科 学 の 世 界 ], 東 京 工 業 大 学 , 大 岡 山 ,Switzerland, July 8 -13, 20122012 年 9 月 12 日

9.

photoelectron子”, 菱川明栄, シンポジウム「X 線自由電子レコンファレンスセンター, 岡崎, 2012 年 10 月

8.

shot-by-shot

年 11 月 15-16 日

Atomic and Molecular Physics (AISAMP10), Taipei,

7.

by

14. “光のゆらぎで探る：自由電子レーザー場中の原

Hishikawa, The 10th Asian International Seminar on

6.

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Lausanne,

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瑞穂, 彦坂泰正, 松田晃孝,

ト光電子分光”, 菱川明栄, 原子衝突学会第３７下亨, 繁政英治, 永園充, 登野健介, 富樫格, 大回年会, 電気通信大学, 調布, 2012 年 7 月 28-29

橋治彦, 木村洋明, 仙波泰徳, 矢橋牧名, 石川哲

日也, 菱川明栄, 日本物理学会“Single-shot photoelectron spectroscopy of atoms in

関西学院大学西宮上ヶ原キャンパス,intense EUV/X-ray laser fields”, A. Hishikawa

2012 年 3 月 27 日

[invited], The 5th Asian Workshop on Generation

Liu Chien-Nan, 森

第 67 回年次大会,
西宮 ,18. “極端紫外強レーザーパルスによる He の多光and Application of Coherent XUV and X-ray

子 2 電子励起”, 伏谷瑞穂,

Radiation (5th AWCXR), Kashiwa, Japan, June孝,27-29, 2012

園充,明,10. “Atoms in intense EUV FEL fields”, A. Hishikawa,Liu Chien Nan,
登野健介,

仙波泰徳,彦坂泰正,

森下 亨,繁政英治,富樫格, 大橋治彦,矢橋牧名,

松田晃

石川哲也,永木村洋
菱川明

The 13th IRTG Joint Symposium University of栄, 第５回分子科学討論会 2011, 札幌コンベン

Münster and Nagoya University, Münster, Germany,ションセンター, 札幌,

2011 年 9 月 23 日

May 7-8, 2012
11. “光のゆらぎで探る：極短波長自由電子レーザー
場中の原子過程”, 菱川明栄, 第 3 回超高速光エ誌上発表
1.

“Resonances in three-photon double ionization of Ar

レクトロニクス研究会, 東京大学柏キャンパス,in intense extreme-ultraviolet free-electron laser

柏, 2012 年 3 月 19 日

fieldsstudiedbyshot-by-shot

photoelectron

12. “Enhanced non-linear double excitation of He inspectroscopy”, Y. Hikosaka, M. Fushitani, A.

intense EUV laser fields”, A. Hishikawa, Extreme

Matsuda, T. Endo, Y. Toida, E. Shigemasa, M.

Nagasono, K. Tono, T. Togashi, M. Yabashi, T.

線形過程”, 伏谷瑞穂,

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本物理学会誌，印刷中.

023421 (2013).
2.

“極紫外自由電子レーザー場における原子の非彦坂泰正, 菱川明栄, 日