低エネルギーパルスによる２光子誘起屈折率回折格子の書き込み
西岡研究室
１.

早坂 圭介

序論

(0112102)

また、このような超短パルス光を発生させるには半値全幅にして 146 nm に及ぶ広帯域なスペクトル形の記録と再生を行っている（図 1）。光強度の２の光が必要になる。そのため、10 fs のパルスの記乗に比例して起きる２光子吸収によって屈折率が録と再生を行う際はこの点に注意する必要がある。

変化する材料を用いて、パルスの周波数情報を格子パルスの時間反転再生を行うことができる。書き込
み材料として色ガラスを用いた研究は既に成功し2000

Intensity (arb.)

間隔として記録する。記録した回折格子を用いると

1500∆λ=146 nm

10005000600ているが、書き込みに必要なパルスエネルギーが数mJ で増幅システムを用いる必要があり、装置の小型化・低エネルギー化の障害になっている。そこで、Electric field (arb.)

当研究室では２光子ゲート法を用いたパルス波

図２

この研究では発振器単独で２光子吸収により屈折

10.5tp=10 fs

0−0.5

700 800 900 1000
Wavelength (nm)−1−40−2002040Time (fs)

モード同期レーザーのスペクトル（左）とモード同期レーザーのパルス幅（右）。

率変化がおきる材料を開発することを目的とし、
mJ から nJ への 6 桁の低エネルギー化を目指した。

図３が書き込みに用いた装置図である。
この実験では光源から試料まで 4 m あるので、Write pulse

nonlinear medium

ビームが持つ初期の広がり角が無視できない。そこ
Frequency chirped pulse

でコリメーションミラーを用いてビームの広がり角を軽減している。

Two-photon interference

サブµm オーダーの高安定な干渉計を組み、２つRecorded chirpedgrating

Readout pulse

Time reversed replicaのパルスの時間合わせを行い、ビームスプリッター上にできる干渉縞を２つのレンズを用いて試料中に縮小投影する。また、この２つのレンズの群遅延

図１

２光子ゲート法を用いたパルス波形の記録分散を補償するためにチャープ鏡対を使用した。と時間反転再生の様子。
２.

超短パルス・微小領域書き込み光学系

Modelock Oscillator
Microscope Objective
4×, NA=0.13

Pulse Width 10 fs
Pulse Energy 6.3 nJAP

この研究では高い光強度と時間分解能を得るた

BS2
BS1めにサブ 10 fs のモード同期レーザーを用いた。図２がそのパルス幅とスペクトルである。

Sample10 fs のパルスの空間的な長さはわずか 3 µm でその中にレーザーの中心波長である 800 nm の光はわずか４サイクルしか存在できない。そのため、このパルスの干渉により屈折率回折格子を書き込んだ場合、書き込まれる回折格子の周期数もまたわずか４本である。

図３

f=2000 mm

CC Variable CCDelayAP
ChirpedMirror
Pair CM

書き込み装置図(CM:Collimation Mirror, AP:Aperture,
BS:Beam Splitter, CC:Corner Cube)。

この実験では書き込み時の光強度を上げるため縮小投影に用いる２つのレンズは図６のようなに、図４のような縮小投影を行った。縮小倍率は２群遅延分散を持っていて、800 nm においては合計つのレンズの焦点距離で決まる。干渉像を 1/44 倍

1261 fs2 である。これにより 10 fs のパルスは 130 fsにして縮小投影することにより、書き込み時の光強にまで広がってしまう。ている。
f 2=45 mm

f 1=2000 mm

D1=3 mm
D2=67.5 µm

L=7 mmSample

図４Gｒoup-Delay Dispersion (fs2)

度をビームスプリッター上の光強度の 2000 倍にし2000
Total: 1261 fs2, 800 nm

1500

Microscope Objective

1000
500

SiO2 Lens
0650

700

750

BS2800850

900

Wavelength (nm)図６

干渉像の 1/44 倍 縮小投影

２つのレンズの群遅延分散

このような高倍率な縮小投影を行うと０次光のそこで図７のような負分散を持つチャープ鏡上集光位置と干渉縞ができる位置が接近すると考えで 22 回反射させ合計で-1320 fs2 の分散を与えて、られる。

２つのレンズの群遅延分散補償を行った。
0渉縞の明の部分より０次光の集光位置の光強度の-20方が高いので、離れていないと試料中には干渉縞でなく２つのスポットが書き込まれることになる。
そこでこの位置関係を計算したのが図５である。

GDD (fs2)

屈折率変化は光強度の２乗に比例して起きる。干-40-60-80

０次光の集光位置と干渉縞ができる位置は 1015µm 離れていて、Confocal 長は 1128 µm であるこ

1. Mirror
2. Mirror

２２回反射 -1320 fs2-100650700

750800850900950

1000

Wavelength (nm)とから、この実験では十分離れているといえる。
図７

この縮小投影を用いると、試料中に図５のようなチャープ鏡の群遅延分散干渉縞ができる。試料中にできる干渉縞は幅 13 µm、厚さ 207 µm、格子間隔 3.363 µm、F 値は 6.4 である。また、書き込み時の光強度は 3.73 GW/cm2 で３.

２光子記録材料

低エネルギーパルスで屈折率変化が起きる材料として我々が注目した材料は吸収断面積が 10-16ある。

cm2 オーダーの色素である。
２光子吸収波長の 400 nm で大きな吸収を持ち、1015 µm
3 mm

基本波の 800 nm でまったく吸収のない色素を検索した。その結果、Coumarin102 と Coumarin307 が13 µm
207 µm

Confocal長適合した。図８がその吸収スペクトルである。２光1128 µm

子吸収波長において大きな吸収を持つことが分か

45 mm
試料

周期数4本
格子間隔 3.363 µm

図５0次光の集光位置

試料中にできる干渉縞の様子。

る。

Coumarin102
Coumarin307

2.5かる。これは、色素の長波長側の吸収が小さいため、2ω2.0

観測可能な光強度の回折波が起きるだけの屈折率1.5変化を得るのに時間がかかるためであると考えら1.0れる。また、書き込まれた回折格子から広帯域な回0.5折が起きていることが分かる。

0300350

図８400
Wavelength [nm]450500色素の吸収スペクトル。

色素は酢酸ビニル樹脂に溶かし、石英板上で薄膜にして、書き込み材料として使用する。用いた色素と膜厚の異なる３つの試料を作成し（表１）、実験

Diffraction Intensity (arb.)

Absorbance [10-4*L/(mol*cm)]

波長側のスペクトル帯域が広がっていくことが分

3.0

10000

100
101650を行った。
表１700

作成した書き込み試料
図１０

使用した有機色素 色素膜の厚さ 光学密度(nm)(400 nm)Coumarin307264Coumarin102305Coumarin307

7211Time (s)2060180300600

Reference
1000750800850
Wavelength (nm)900950

測定した回折波のスペクトル（Coumarin307,72 µm）。

４.

残留 1 光子吸収がないことの確認

この研究は２光子吸収による屈折率回折格子の書き込みが目的なので１光子吸収が起きてはいけ

３.

ない。１光子吸収は CW 光の光強度でも起きるの広帯域な回折図９の装置を用いて回折波のスペクトルと書きで、試料に基本波の吸収があれば屈折率回折格子が込み光のスペクトル（Reference）を測定した。測書かれると予想できる。そこでまず残留１光子吸収定に当たっては書き込み光の１つをシャッターでがないことを確認するためにモードロックを落と遮り、再生された回折波を ND フィルターとディフし、CW 光で回折格子の書き込みを行った。その結ューザーを用いて減衰し、分光器に取り込む。図９

果、回折効率が 0 なので、残留１光子吸収がないこの波線部分には図３の光源・干渉計・チャープ鏡対とを確認できた。
次に、モードロックをかけてパルスにした状態でが省略されている。

回折格子の書き込みを行った。その結果、回折効率が書き込み時間とともに上昇したので、２光子吸収OL
Sample f=2000 ShutterDND

図９による書き込みが行えたことが分かる。

回折波のスペクトル測定装置(S:Shutter,

D:Diffuser,OL:Objective Lens, SS:Spectro Scope, ND:ND filter)。

この装置を用いて測定した結果が図１０である。
書き込み時間を変えて測定を行っている。ただし、Diffraction Efficiency (%)

OL

SS0.4
Mode-locked
CW

0.3

Two-photon writing

0.2
0.1

One-photon writing
00

Reference は波形比較のため測定値の 1/200 にしている。図１０より書き込み時間とともに回折波の長図１１100200300400Time (s)500

残留１光子吸収がないことの確認。

600

５.

回折効率の時間変化

書き込み時間を変えて回折効率を測定したのが図１２である。回折効率は書き込み時間が 10 分に達するまでは時間とともに上昇し、それ以降減少することが分かった。ピーク時の回折効率は 0.31 %n0n1−1−1n0 − ∆nn2∆nΓ===n0n2n0 − ∆n1+ 1 1+n2n0 − ∆n式１

ただし、n0 は試料の線形屈折率、∆n は２光子吸収によって誘起される屈折率変化である。

である。
この回折効率の減少の原因は２つ考えられる。１４サイクルの光が干渉すると、光強度は８サイク

つは機械振動や空気の擾乱によるビームの集光位ルになる。屈折率回折格子は光強度で書き込まれる置のずれや入射角の変化により、試料中にできる干ので境界面は１６枚できる。さらに反射係数Γは十渉縞の位置や格子間隔が変わってしまうことであ分小さいので、多層膜の光強度の反射率 R は式２る。もう１つは熱拡散により、干渉縞の暗の部分ので表せる。

R = (16Γ) 2 = η

屈折率も変わってしまうことである。

式２

ただし、ηは測定した回折効率である。
この式にη=0.31 % 、n0=1.5 を代入すると、Diffraction Efficiency (%)

0.4
t=600 s, η=0.31 %∆n=0.01 である。

0.30.2７.

まとめ

6.3 nJ のパルスで２光子吸収による屈折率回折0.1

格子の書き込みができ、4 周期で 0.31 %の回折効

00500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000
Time (s)図１２率が得られた。屈折率変化にして∆n=0.01 に相当する。

回折効率の書き込み時間に対する変化（Coumarin307,72 µm）。

参考文献
[ 1 ] M. C. Nielsen, X. Shi and B. Lawrence, Proc. of. Leos,

６.

WEE2(2004).

回折効率と屈折率変化

測定した回折効率より屈折率変化を求める。そのために書き込まれた回折格子を光学長λ/4 で屈折率の高い層と低い層が交互に積層された多層膜であるとして、その反射率を求めることにより屈折率変化を求めた。

[ 2 ] H. Nishioka and K. Ueda. “Femtosecond pulse encoding andself phase-reconstruction by Time-Orderd Recording/Readout
in Periodic Diffractive Optics (TORPEDO)”, (2004).
[ 3 ] 顕微鏡ユニットガイド

装置組み込みに最適な UIS 光学系顕微鏡ユニット (OLYMPUS 2003).
[ 4 ] U. Brachmann, Lambdachrome Laser Dyes 3rd Edition,LHL

LH

LAMBDA PHYSIK (2000).
[ 5 ] Pochi Yeh, Introduction to Photorefractive nonlinear Optics(John Wiley & Sons, Inc., 1993).
[ 6 ] Sigman, Lasers (University Science Books, 1981).
[ 7 ] L. Hesselink. S. S. Orlov and M. C. Bashaw, Proc. Of. IEEE. 92,1231(2004).

λ/4
図１３多層膜モデル。

[ 8 ] A. Stingl, M. Lenzner, Ch. Spielmann, F. Krausz and R. Szipocs,Opt. Lett. 20, 602(1995).

まず、屈折率の異なる境界面での光電界の反射係数Γは式１で表せる。

[ 9 ] A. Stingl, Ch. Spielmann, F Krausz and R. Szipocs, Opt. Lett.
19, 204(1994).